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2A : Racteurs non-idaux

ECOULEMENTS DANS LES REACTEURS DISTRIBUTION DES TEMPS DE SEJOUR

H. DELMAS A.M. WILHELM

PLAN DU COURS :

I-DTS : dfinitions II- DTS : dtermination exprimentale II-1- Traceur II-2- Injection-impulsion II-3- Injection-chelon II-4- Mthode des deux mesures III- MOMENTS IV- REACTEURS IDEAUX IV-1- Racteur parfaitement mlang IV-2- Racteur piston V- EXPLOITATION DUNE EXPERIENCE DE DTS V-1- Forme adimensionnelle V-2- Echantillonnage V-3- Diagnostiques de mauvais fonctionnements V-4- Racteurs polyphasiques VI- MODELES DECOULEMENT VI-1- Bacs en cascade VI-2- Modle piston-dispersion VI-3- Association de racteurs idaux VII- CONSEQUENCES DES NON-IDEALITES EN REACTION VII-1- Bacs en cascade-Associations de racteurs idaux VII-2- Modle piston-dispersion VII-3- Modle des filets en parallle

Introduction Racteur ouvert en rgime dcoulement permanent. Temps de sjour dune molcule : temps pass par une molcule dans le racteur. Etat de mlange du racteur reli la distribution des temps de sjours : - RPiston : toutes les molcules ont le mme temps de sjour - RAC : temps de sjour trs diffrents.

Objectifs du cours : Caractriser ltat de mlange dun racteur Identifier ses dfauts dcoulement Reprsenter le racteur par un modle Prvoir les performances en raction

Dmarche : Distribution des temps de sjour

Exemples dapplication : Racteurs monophasiques ouverts (gaz , liquide, ou solide). Racteurs polyphasiques : tude de chaque phase.

I- DISTRIBUTION DES TEMPS DE SEJOUR : dfinitions Hypothses : - phnomnes dterministes - coulement en rgime permanent - fluide incompressible Dfinitions de E(t) et F(t): E(t), distribution des temps de sjour, est telle que E(t).dt est la fraction du dbit de sortie qui est reste dans le racteur un temps compris entre t et t+dt.

Proprits de E(t) : - E(t) est toujours positive


+

- E(t) est norme : E( t ).dt = 1 - E(t) [T ]


t2 t1
-1

E( t ).dt : fraction de dbit reste entre t1 et t 2 dans le racteur

F(t), distribution cumule des temps de sjour, est la fraction de dbit qui est reste moins de t dans le racteur (plus jeune que t).
t

F( t ) = E( t ' ).dt '


0

II- DISTRIBUTION DES TEMPS DE SEJOUR : dtermination II-1- Traceur Il marque le fluide, sans le perturber. - Mmes proprits que le fluide - Inerte - Mesurable en continu - Injection et dtection sur toute la section.

II-2- Injection impulsion (ou Dirac) Introduction dun nombre de moles n0 pendant un temps trs court. Mesure de la concentration cI(t) en sortie de racteur.

Bilans en traceur : - en sortie, pendant un temps dt : Qc I ( t )dt = E( t ).dt fraction du traceur ayant sjourn entre t et t + dt n0

- entre-sortie du racteur :
+

n 0 = Q.c I ( t ).dt
0

E( t ) =

cI ( t )
+

si le dbit est uniforme.

c I ( t )dt
0

La DTS E(t) est donc la rponse norme du racteur une injectionimpulsion.

II-3- Injection chelon Echelon-positif : lentre passe brusquement de la concentration nulle la concentration c0. On mesure en sortie la concentration : cE(t) cE (t ) t = E( t ' ).dt ' = F( t ) c0 0 fraction de fluide entre aprs t=0 (plus jeune que t).

La fonction F(t) apparat comme la rponse adimensionnelle du racteur un chelon-positif de traceur.

E( t ) =

dF on peut donc calculer E(t) partir de F(t). dt

Echelon-ngatif (ou purge-chelon): lentre passe brusquement de la concentration c0 la concentration nulle. On mesure en sortie la concentration : cPE(t).

c PE ( t ) + = E( t ' ).dt ' = 1 F( t ) fraction de fluide plus vieille que t c0 t


II-4- Entre quelconque, mthode des deux mesures. Afin de saffranchir des mthodes dinjection et de dtection, on peut faire deux mesures de concentration deux niveaux dans le racteur : x(t) et y(t).
+ 0 + 0

Si les deux fonctions sont normes : x( t )dt = y( t )dt = 1

y( t 2 ) = x( t1 ).E( t 2 t1 ).dt1
0

t2

Si le systme est linaire, on peut appliquer la transforme de Laplace L(f) x(t) et y(t) pour obtenir X(s) et Y(s).
+

L(f ) = exp( st ).f ( t ).dt


0

Y(s)= X(s).G(s)

G(s) fonction de transfert du systme G=L(E)

III- MOMENTS Dfinition du moment n et du moment centr n dordre n de la distribution E(t) :


+
0

n = t .E( t ).dt

' n = ( t t ) n .E( t ).dt


0

Moment dordre 1 :
+

t = 1 = t.E( t ).dt
0

temps de sjour moyen

t==
racteur).

V Q

(sil ny a pas de dispersion en entre-sortie du

Moment centr dordre 2 :

= ' 2 = ( t t ) 2 .E( t ).dt = 2 t


0
2

: cart-type. : variance de la distribution ; Caractrise ltalement de la distribution E(t), donc le mlange dans le racteur.

Systmes linaires :

nG n = ( 1) . lim s0 n thorme de Van der Laan. s Les moments du systme situ entre les 2 points de mesure x(t) et y(t) scrivent : 2 ts = t y t x s = 2 2 y x
n

IV- REACTEURS IDEAUX IV-1- Racteur parfaitement mlang. Rponse impulsionnelle : t c I ( t ) = c0 . exp t Rponse un chelon : t c E ( t ) = c0 .1 exp t Moments :

1 t E( t ) = . exp t t

t F( t ) = 1 exp t 2 = t .
2

t=

IV-2- Racteur piston Distributions E et F :

E ( t ) = ( t t )
Moments :

F( t ) = H( t t )
2 = 0

t=

V- EXPLOITATION DUNE EXPERIENCE DE DTS. V-1- Forme adimensionnelle. Variable adimensionnelle et fonctions adimensionnelles E et F: t = E = t .E ( t ) F = F( t ) t

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V-2- Traitement dun signal chantillonn

Cas 1

Cas 2

Cas 1 : chantillonnage dun signal continu (ti ;cIi). Cas 2 : prise dchantillons discrets (ti-ti+1 ;cIi) - On peut travailler sur les moments de E(t) ou ceux de cI(t) : + + m n n = t .E( t ).dt m n = t n .c I ( t ).dt n = n m0 0 0 - Approximation des intgrales par des sommes (trapzes par exemple) : Cas 1 :

n =

t in .E i .t i i =1

Cas 2 : n =

N n t i .E i .t i i =1

o t i est le milieu de lintervalle [ti,ti+1]. On effectue les calculs suivants : - moments : m0, m1, m2 puis 1, 2 ou directement 1, 2 . - E(ti)=cIi/m0

m1 m0 m' m 2 2 - Variance : 2 = '2 = 2 t = 2 = 2 t m0 m0 t - Adimensionnalisation de la DTS : i = i E i = t.E i t


- Temps de sjour moyen :

t = 1 =

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V-3- Diagnostiques de mauvais fonctionnements. Volume mort Si le temps de sjour mesur est infrieur au temps de passage : mauvaise estimation du volume offert au fluide. Volumes stagnants

Trane de courbe : diffusion vers les zones stagnantes. Si le signal C(t) est enregistr entirement t=. Si le signal est coup, t<. Court-circuit

Premier pic fin : sortie du court-circuit. Si le signal C(t) est enregistr entirement t=. Si le signal est tronqu (frquence dchantillonnage trop faible), t>. V-4- Racteurs polyphasiques Si un racteur comporte plusieurs phases, on ralise une DTS pour chaque phase.

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VI- MODELES DECOULEMENT VI-1- Bacs en cascade

N RAC en srie

DTS :

Nt exp N N 1 t E ( t ) = .t . ( N 1)! t
N
2 2

t Moments : t = N.t N = N. N = N N, tN : temps de passage ou temps de sjour moyen dans un RAC.

VI-2- Modle piston-dispersion Modle Piston + Dispersion axiale

.S (convection + dispersion) z DA : coefficient de dispersion axiale (m2.s-1) S : section de la colonne


Flux de j : Bilan en rgime transitoire avec raction ( j .A j = 0 ) :
j

Fj = Q.c j D A .

c j

jr = v.

c j z

DA .

2c j z 2

c j t

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Conditions limites :
DA=0 DA DA=0 DA DA=0 DA DA=0

Ferm-ferm Ferm-ouvert Ouvert-ferm Ouvert-ouvert

DA

Entre :

ferm Ouvert

c j Q.c0 = Q.c j D A . z z=0+ c0=cz=0+


c =0 z z= L cz=L=cs

Sortie :

ferm Ouvert

Bilan en traceur : c j 2 c j c j v. DA . 2 + =0 z t z avec :

ou z L

c j

2 1 c j c j . 2 + =0 x Pe x

Pe =

v.L DA

x=

t t

Solution en ouvert-ouvert :

Pe.(t t )2 1 Pe E( t ) = . . exp 2 .t.t 4. t . t Pour les autres conditions limites, pas de solution analytique.

1 2

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Moments : Moment 1 : t
1+ 1+ 2 Pe 1 Pe

Conditions limites Ouvert-ouvert Ouvert-ferm ou ferm-ouvert Ferm-ferm

Moment 2 : 2 2
2 8 + Pe Pe 2
2 3 + Pe Pe2 2 2 .(1 exp( Pe) ) Pe Pe2

Allure des courbes E() :

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DA ou Pe sont donns par des abaques ou corrlations dpendant du contacteur : - tube vide :

v2R 2 rgime laminaire : D A = D m + pour 48.D m v.d t rgime turbulent : =5 pour Re > 105 DA

L vR > R 8. D m

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VI-3- Associations de racteurs idaux Mise en srie ou parallle de racteurs idaux : RAC, RP, ou volume morts.

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VII- CONSEQUENCES DES NON-IDEALITES EN REACTION VII-1- Bacs en cascade- Association de racteurs idaux On calcule la concentration en sortie avec le modle dassociation de racteurs idaux : - calcul de concentration en sortie de chaque racteur ex : cintique dordre 1 c 1 RAC : s = RP : cs=c0.exp(-k.) c0 1 + k. - racteurs en srie : sortie du 1er =entre du 2nd - branches en parallle : bilan aux nuds (conservation du flux) Bacs en cascade- Cintique dordre 1 :

cs 1 = c0 (1 + k. N )N

VII-2- Modle piston-dispersion dc j d 2c j dc j 1 d 2 c j v. DA . 2 + r = 0 ou . + r. t = 0 dz dx Pe dx 2 dz Pour une cintique dordre 1 (r=kc) et des conditions ferme-ferm, cette quation a une solution analytique :

Pe 4.s. exp 4. k. t cs 2 = avec s = 1 + Pe c0 Pe Pe (1 + s)2 exp s. (1 s)2 exp s. 2 2

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Les limites de cette quation sont : c lim s = exp( k.t ) pour RP ( D A 0) c0

lim

cs 1 = c0 1 + k t

pour RAC ( D A )

VII-3- Modle des filets en parallle ou de sgrgation totale Calcul des performances du racteur avec uniquement E(t). Hypothse : Les molcules de mme temps de sjour voyagent ensemble et ne se mlangent pas aux molcules de temps de sjour diffrent.

cs + c( t ) = .E( t ).dt o c(t) est la concentration en fin de filet c0 0 c0 de temps de sjour t, donc en sortie dun RP de temps de passage t.
Pour une cintique dordre 1, c(t)=c0.exp(-k.t) et : cs + = exp( k.t ).E( t ).dt c0 0

OUVRAGES DE REFERENCE : S. Fogler, Elements of chemical reaction engineering, Prentice Hall, 1999. O. Levenspiel, Chemical reaction engineering, John Wiley, 1999. P. Trambouze, J.P. Euzen, Les racteurs chimiques, Technip, 2002. J. Villermaux, Gnie de la raction chimique, Tec Doc, 1995. (La majorit des figures sont issues de cet ouvrage.)

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