Microstructure Du P91 PDF

Numro dordre : 3042
THESE

Prsente

LUNIVERSITE DES SCIENCES ET TECHNOLOGIES DE LILLE

Ecole Doctorale des Sciences de la Matire,
du Rayonnement et de lEnvironnement
UFR de PHYSIQUE

Pour obtenir de Titre de

DOCTEUR
Discipline : Science des Matriaux

par

Grgory NICAISE

Ingnieur de lEcole Nationale Suprieure de Chimie de Lille

SENSIBILITE DE LACIER MARTENSITIQUE Z10CDNbV9-1
A LA FRAGILISATION PAR LES METAUX LIQUIDES

Soutenue Villeneuve dAscq le 28 Novembre 2001 devant la Commission dExamen :

Jean-Marie DUBOIS Directeur de recherches CNRS, Nancy Prsident

Yves BRECHET Professeur INPG, Grenoble Rapporteur

Thierry MAGNIN Professeur EMSE, Saint-tienne Rapporteur

Franoise BARBIER Chercheur CEA, Fontenay-aux-roses Examinateur

Franois FOCT Chercheur EDF, Les Renardires Examinateur

Jacques FOCT Professeur USTL, Lille Examinateur

Alejandro LEGRIS Charg de recherches CNRS, LMPGM Lille Directeur de thse

Jean-Bernard VOGT Professeur ENSCL, Lille Directeur de thse
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THESE

Prsente

LUNIVERSITE DES SCIENCES ET TECHNOLOGIES DE LILLE

Ecole Doctorale des Sciences de la Matire,
du Rayonnement et de lEnvironnement
UFR de PHYSIQUE

Pour obtenir de Titre de

DOCTEUR

par

Grgory NICAISE

Ingnieur de lEcole Nationale Suprieure de Chimie de Lille

A LA FRAGILISATION PAR LES METAUX LIQUIDES

Soutenue Villeneuve dAscq le 28 Novembre 2001 devant la Commission dExamen :

Jean-Marie DUBOIS Directeur de recherches CNRS, Nancy Prsident

Yves BRECHET Professeur INPG, Grenoble Rapporteur

Thierry MAGNIN Professeur EMSE, Saint-tienne Rapporteur

Franoise BARBIER Chercheur CEA, Fontenay-aux-roses Examinateur

Franois FOCT Chercheur EDF, Les Renardires Examinateur

Jacques FOCT Professeur USTL, Lille Examinateur

Alejandro LEGRIS Charg de recherches CNRS, LMPGM Lille Directeur de thse

Jean-Bernard VOGT Professeur ENSCL, Lille Directeur de thse
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A ta mmoire, mon papi,

Ouvrier et ingnieur de la mtallurgie,
Une vie entire dans lodeur du fer.
Par mon travail, jai voulu te faire honneur
et aujourdhui, nous aurions d tre ensemble
pour enfin nous laisser aller
une certaine satisfaction.

Jcoute ton silence.

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A mon pre qui ma tout donn, Catherine

A ma mre, Vincent,
A Pauline et Clmentine,

A Marie-Martine et Jean-Paul,
A Basile, Victor et Valentine.

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Merci

Mes premiers remerciements reviennent Monsieur Alejandro Legris, Charg de
recherches CNRS et Monsieur Jean-Bernard Vogt, Professeur lENSCL qui
mont confi un sujet de recherche tout fait passionnant et qui ont encadr mon
travail de thse au LMPGM durant ces trois dernires annes. Outre un trs riche
apprentissage scientifique, ils mont enseign la rigueur, limpartialit et la
patience ncessaires la mtamorphose du disciple en apprenti-chercheur. La
marge de manuvre quils mont accorde ma permis un investissement profond
dans le travail. Ils ont manifest un intrt permanent pour mes avances et je suis
fier quils maient considr comme un quipier.
Je remercie galement Monsieur Jacques Foct, Professeur lUSTL et Directeur
du LMPGM, pour mavoir accueilli au sein de son laboratoire et pour mavoir fait
lhonneur de reprsenter le LMPGM dans diverses manifestations. Jexprime
aussi toute ma gratitude envers lensemble du personnel du LMPGM.

Un grand merci Messieurs Franois Foct et Dominique Vanon, Chercheurs au
centre EDF des Renardires, pour leurs prcieux apports dans mon tude. Jespre
leur avoir fourni un retour la mesure de leur investissement.

Je tiens de mme exprimer ma trs sincre reconnaissance envers Monsieur
Yves Brchet, Professeur lINPG, et Monsieur Thierry Magnin, Professeur
lEMSE, pour mavoir fait lhonneur dexaminer en profondeur mon travail,
envers Monsieur Jean-Marie Dubois, Directeur de recherches au CNRS, qui a
accept de prsider mon jury de thse et envers Madame Franoise Barbier,
Chercheur au CEA, qui y a galement particip.

Enfin, je souhaite remercier les groupes de recherches associs au projet Gedeon
avec lesquels nous avons collabor ainsi que Madame Dominique Gorse,
Chercheur au CECM, qui a coordonn nos recherches ses dbuts.

Comment pourrais-je oublier ceux qui ont remis de la lumire et de la couleur
dans ma vie. Ils se reconnatront.
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SOMMAIRE
MERCI------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------ 9
SOMMAIRE ------------------------------------------------------------------------------------------------------------------ 11
NOTATIONS UTILISEES------------------------------------------------------------------------------------------------- 14
CONTEXTE DE LETUDE-POSITION DU PROBLEME---------------------------------------------------------- 17

1
ERE
PARTIE : CONNAISSANCES ACTUELLES SUR LE PHENOMENE DE FRAGILISATION PAR
LES METAUX LIQUIDES ET SUR LACIER MARTENSITIQUE Z10CDNBV9-1-------------------------- 21

I LA FRAGILISATION PAR LES METAUX LIQUIDES------------------------------------------------------- 23
I.1 Notions de ductilit et de fragilit ------------------------------------------------------------------------------- 23
I.2 Dfinition du phnomne ----------------------------------------------------------------------------------------- 25
I.3 Phnomnes physico-chimiques intervenant dans la FML------------------------------------------------- 25
I.3.1 Facteurs du groupe I : Interactions chimiques mtal liquide/mtal solide ------------------------------ 26
I.3.2 Facteurs du groupe II : Phnomnes physiques conditionnant la FML---------------------------------- 29
I.3.3 Facteurs du groupe III : dfaut critique et amorage de la rupture fragile ----------------------------- 33
I.4 Spcificit de la FML et rgles prdictives du phnomne ------------------------------------------------- 34
I.5 Modlisations de la FML et mcanismes proposs----------------------------------------------------------- 36
I.5.1 Modles de type fragilisation ------------------------------------------------------------------------------------ 37
I.5.2 Modles de type dgradation -------------------------------------------------------------------------------- 44
I.5.3 Synthse ------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 48
I.6 Etude dun cas type : rupture de pale de turbine par FML------------------------------------------------ 49

II PROPRIETES PHYSIQUES ET MECANIQUES DE LACIER Z10CDNBV9-1 (ACIER 91) ------ 51
II.1 Conception et laboration des aciers martensitiques 9% de chrome* --------------------------------- 51
II.2 Avantages et utilisations des aciers martensitiques 9% de chrome ------------------------------------ 54
II.3 Proprits microstructurales de lacier 91--------------------------------------------------------------------- 58

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EME
PARTIE : INVESTIGATIONS MENEES SUR LACIER Z10CDNBV9-1 ET ETUDE DE SA
SENSIBILITE A LA FRAGILISATION PAR LES METAUX LIQUIDES -------------------------------------- 61

III INVESTIGATIONS MENEES SUR LACIER Z10CDNBV9-1 ------------------------------------------ 63
III.1 Composition chimique ------------------------------------------------------------------------------------------ 63
III.2 Aspects microstructuraux-------------------------------------------------------------------------------------- 63

IV MOYENS ET STRATEGIE ADOPTES POUR LA MISE EN EVIDENCE DE LA FML DE
LACIER 91 PAR LE PLOMB LIQUIDE ------------------------------------------------------------------------------ 67
IV.1 Moyens dessais -------------------------------------------------------------------------------------------------- 67
IV.2 Analyse des facteurs du groupe I pour le systme fer/plomb liquide---------------------------------- 69
IV.3 Technique exprimentale et essais prliminaires de fragilisation-------------------------------------- 71
IV.3.1 Technique exprimentale ----------------------------------------------------------------------------------------- 71
IV.3.2 Essais prliminaires de fragilisation --------------------------------------------------------------------------- 71
IV.4 Stratgie adopte pour la mise en vidence de la FML sur lacier 91 --------------------------------- 73
IV.4.1 Influence des paramtres du groupe IIa : temprature et vitesse de dformation ---------------------- 74
IV.4.2 Influence des facteurs du groupe IIb : microstructure et effet dentaille--------------------------------- 76
IV.4.3 Combinaison dun effet microstructural et de leffet dentaille [69-70] --------------------------------- 86
IV.4.4 Type de rupture fragile-------------------------------------------------------------------------------------------- 90
IV.4.5 Synthse ------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 91

V CARACTERISATIONS DE LA FML SUR LACIER 91 ----------------------------------------------------- 93
V.1 Comportement mcanique de la couche crouie ------------------------------------------------------------- 93
V.2 Influence de la temprature dessai sur la FML des prouvettes TT1+E ------------------------------- 94
V.3 FML des prouvettes TT1+E par dautres mtaux liquides que le plomb ------------------------------ 98
V.3.1 Courbe de transition fragile-ductile des prouvettes de type TT1+E------------------------------------- 99
V.3.2 FML des prouvettes TT1+E par leutectique Pb-Bi -------------------------------------------------------101
V.3.3 Cas particulier de la FML des prouvettes TT1+E par ltain liquide----------------------------------103
V.4 FML sur des prouvettes de type TTn+E revenues entre 500C et 750C ----------------------------- 108
V.5 Synthse ------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 113

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EME
PARTIE : INTERPRETATION DE LA FML ET DISCUSSION DES RESULTATS-----------------115

VI INTERPRETATION DU PHENOMENE ET DISCUSSION DES RESULTATS--------------------117
VI.1 Thorie de la rupture fragile et lien avec le modle SJWK -------------------------------------------- 117
VI.1.1 Taux de libration dnergie G et critre nergtique de la rupture fragile----------------------------117
VI.1.2 Introduction du facteur dintensit de contraintes K
1
------------------------------------------------------118
VI.1.3 Lien entre K
1c
el
et la contrainte thorique de propagation
c.
--------------------------------------------119
VI.1.4 Prise en compte de la plasticit.--------------------------------------------------------------------------------119
VI.2 Interprtation des ruptures fragiles observes en mtal liquide -------------------------------------- 124
VI.2.1 Interprtation des ruptures fragiles----------------------------------------------------------------------------124
VI.2.2 Problme de lactivit de loxygne dans le bain de mtal liquide---------------------------------------127
VI.2.3 Comparaison des ruptures obtenues dans Pb, Pb-Bi ou Sn -----------------------------------------------129
VI.3 Influence des facteurs du groupe II sur les ruptures fragiles observes ----------------------------- 130
VI.3.1 Interprtation des ruptures mixtes et mcanismes de retour la ductilit------------------------------131
VI.3.2 Critre phnomnologique de limite dlasticit en traction pour la FML -----------------------------134
VI.4 Vision de la FML comme un cas particulier de transition ductile-fragile --------------------------- 135
VI.5 Estimation de la rduction de
s
induite par adsorption de mtal liquide --------------------------- 136
VI.6 Synthse et risques encourus dans les racteurs hybrides ---------------------------------------------- 140

CONCLUSION GENERALE--------------------------------------------------------------------------------------------143

ANNEXES-------------------------------------------------------------------------------------------------------------------147
A. ESSAIS DE MECANIQUE DE LA RUPTURE EN MILIEU METAL LIQUIDE---------------------149
B. ESSAI DE FRAGILISATION PAR LHYDROGENE SUR LACIER 91-----------------------------155

TABLE DES ILLUSTRATIONS----------------------------------------------------------------------------------------161

REFERENCES -------------------------------------------------------------------------------------------------------------171

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NOTATIONS UTILISEES

Acier 91 : acier martensitique 9% de chrome et 1% de molybdne de
dsignation Z10CDNbV9-1.

FML : Fragilisation par les mtaux liquides

FPH : Fragilisation par lhydrogne

CSC : Corrosion sous contraintes

ZAT : Zone affecte thermiquement

Eprouvette de type
- Standard : Eprouvette lisse ayant subi un revenu 750C
- E : Eprouvette entaille ayant subi un revenu 750C
- TT1 : Eprouvette lisse ayant subi un revenu 500C
- TT1+E : Eprouvette entaille ayant subi un revenu 500C

: contrainte de traction.

: contrainte de scission.

c
: limite dlasticit en scission partir de la quelle le matriau se plastifie.

R
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: limite dlasticit en traction. Contrainte de traction produire pour que la
contrainte
c
soit atteinte en scission.

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c
: contrainte thorique de propagation dune fissure au sens de Griffith. Cette
contrainte est la contrainte appliquer sur un solide fissur, suppos parfaitement
lastique, pour que la fissure se propage.

1 11 1
: facteur dintensit de contraintes appliqu une prouvette comportant une
fissure (elliptique de grand axe 2a) de longueur a, en mode ouverture de fissure, .
La quantit K
1
est relie la contrainte axiale applique (
a
)par la formule :

1c
el
: facteur dintensit de contrainte critique (ou tnacit) partir duquel la
fissure se propage de manire fragile, pour un matriau parfaitement lastique.
Cette quantit, intrinsque au solide considr, vaut :

o E est le module dlasticit en traction et
s
est lnergie de surface.

1 11 1eff
: facteur dintensit de contrainte effectif en fond de fissure pour un matriau
ductile. Il est infrieur au K
1
appliqu du lcrantage opr par la zone plastique
qui se dveloppe au voisinage du fond de fissure.

1c
: facteur dintensit de contrainte critique (ou tnacit) partir duquel la
fissure se propage de manire fragile, pour un matriau ductile.

2
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a
K
a
=
s
el
c 1
E 2 K =
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INTRODUCTION
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CONTEXTE DE LETUDE-POSITION DU PROBLEME

Il ne fait pas de doute que la recherche scientifique du XX
me
sicle fut centre sur
latome. Les avances prodigieuses dans la connaissance de la matire, les
corrlations tablies entre linfiniment petit et linfiniment grand amnent
aujourdhui lHomme sinterroger sur sa position face ces nouvelles ralits.

Lun des enjeux actuel de ces recherches est de matriser lnergie nuclaire et
den faire une source dautonomie et damlioration du quotidien des gnrations
futures.
Si la technologie du nuclaire a t de mieux en mieux matrise, si la solution de
lnergie atomique a t accepte comme alternative plus respectueuse de
lenvironnement terme, il subsiste nanmoins deux problmes majeurs. Le
premier est le spectre de Tchernobyl, la crainte de laccident. Le second est celui
de la gestion des produits de fission, hautement radioactifs.

Carlo Rubbia, prix Nobel de physique en 1984 et directeur du CERN de 1989
1993, propose en 1993 un nouveau concept de racteur nuclaire sous le nom de
racteur hybride ou ADS (Accelerating Driven System) bas sur deux ides
fondamentales.
La premire porte sur le combustible nuclaire et consiste substituer le cycle du
thorium au cycle uranium naturel-plutonium. En effet le thorium est plus abondant
que luranium dans lcorce terrestre (12 ppm contre 2.4 ppm) et produit moins de
dchets longue vie.
La seconde ide novatrice des racteurs ADS repose sur le droulement mme de
la raction nuclaire. Dans les racteurs classiques, la raction est contrle pour
tre auto entretenue, chaque fission engendrant en moyenne une autre fission. Le
cur du racteur est alors dit critique. Loriginalit de lADS tient en ce que la
raction y est entretenue par une source externe. Cest une raction de spallation
qui permet dentretenir le flux de neutrons : un acclrateur bombarde des protons
sur une cible qui va dgager des neutrons rapides. Le plomb liquide ou
leutectique plomb-bismuth sont ainsi prvus pour faire office de cible de
spallation. Sous limpact dun flux de protons, ils produisent un taux de neutrons
de spallation lev sans les capturer.
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INTRODUCTION
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La combinaison du cycle du thorium et dune raction entretenue par des neutrons
de spallation amne de trs intressantes proprits.

En effet le thorium 232 est non fissile mais fertile. En capturant un neutron de
spallation, il se transforme en thorium 233 qui se dsintgre () en protactinium
233 qui lui mme se dsintgre () en uranium 233, noyau fissile. En considrant
que ce noyau a une probabilit de fission de 100%, il faut alors deux neutrons
pour que la fission se produise. Comme en moyenne un noyau fissile dgage entre
2.2 et 2.6 neutrons de fission, si lacclrateur est coup et donc que le flux de
neutrons de spallation lest aussi, la raction du cur ne peut diverger. Ce cur
est ainsi dit sous-critique et prsente lavantage majeur dune impossibilit
demballement, du moins en thorie.

La solution du cycle du thorium a t envisage pour une ventuelle application
aux racteurs de type REP (Racteur Eau Pressurise) ou RNR (Racteur
Neutrons Rapides) dj existants. Elle a cependant t carte en partie pour les
Neutrons de fission
Thorium 232 Thorium 233
Protons
Plomb
Neutrons de spallation
Protactinium 233
Uranium 233
Fragments de fission
Thorium 233
Uranium 233
Fission
Acclrateur
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INTRODUCTION
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difficults lies la production du combustible. Le thorium se trouve
naturellement ltat dispers notamment dans le sable de monazite (compos
(Ce, La, Nd, Th)PO
4
) alors quil est plus facile dextraire luranium partir du
pechblende (U
3
O
8
). Une autre raison de labandon de la filire du thorium est que
le couple noyau fertile-noyau fissile prsente un long temps de ddoublement. Ce
paramtre mesure le temps quil faut aux noyaux fissiles pour doubler leur
population initiale en service dans le racteur. Alors que le couple noyau fertile-
noyau fissile uranium 238-plutonium 239 utilis dans les surrgnrateurs du type
Superphnix prsentait un temps de ddoublement de quatre ans, une exprience
sur un petit racteur neutrons thermiques Oak Ridge (Etats-Unis) a montr que
le temps de ddoublement pour le cycle du thorium est plutt de lordre de vingt
ans. Il nen subsiste pas moins que le cycle du thorium, plus acceptable pour
lopinion publique pourrait supplanter terme celui de luranium dans les REP ou
les RNR si les recherches sur la fusion thermonuclaire contrle naboutissent
pas.

Le choix du plomb liquide comme cible de spallation prsente galement
lavantage de remplacer le sodium (inflammable au contact de lair) comme
liquide caloporteur. Le plomb, par sa forte densit (10.7 ltat liquide), peut
dailleurs vacuer lui mme la chaleur du racteur par le biais dimportants
courants de convection. Il est aussi une excellente protection anti-radiations.

Cependant le plomb liquide, comme dautres mtaux liquides, prsente un
inconvnient majeur du point de vue mtallurgique : les phnomnes de corrosion
et de fragilisation par les mtaux liquides. Ces phnomnes, dont les mcanismes
sont encore mal connus, sont rputs dgrader considrablement les proprits
mcaniques des matriaux mtalliques soumis au contact des mtaux liquides.

Le lecteur pourra trouver sur le site www.tf1.fr un reportage sur les racteurs ADS intitul Le
nuclaire civil ainsi quune interview de Carlo Rubbia dans les archives du Journal Tlvis (JT
du 27/11/2000 20h).

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INTRODUCTION
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En 1996 le groupement GEDEON (Gestion des Dchets par des Options
Nouvelles) est constitu en France pour tudier la faisabilit technologique des
racteurs ADS. Il implique le CEA (notamment les centre de Cadarache et de
Saclay-SCCM), le CNRS (notamment le CECM de Vitry/Seine), EDF et
Framatome. Au sein de ce groupement, la contribution du LMPGM est dvaluer
la sensibilit de la nuance Z10CDNbV9-1 au phnomne de fragilisation par le
plomb liquide. Cet acier martensitique au chrome souvent dsign Acier 91 est
un candidat potentiel pour constituer le matriau de structure de la cuve contenant
le plomb liquide dans les ADS ou de la fentre de lacclrateur (cf. schma du
racteur en VI-6, figure VI-11).

Le prsent rapport expose les rsultats de trois annes de recherches sur le sujet.
Lattention sest porte en premier lieu sur lanalyse bibliographique des divers
cas de fragilisation par les mtaux liquides dj rfrencs, puis sur la
caractrisation de la nuance dacier tudier. En parallle, un dispositif
exprimental permettant de raliser des essais mcaniques en milieu mtal liquide
a t mis en place. Aprs lanalyse des rsultats bibliographiques, une stratgie
visant provoquer la FML en conditionnant lacier a t adopte. Les conditions
propices la FML tant isoles, diverses tudes ont t menes sur le phnomne
afin de rendre compte de la plage de risques encourus par lacier dans les futurs
racteurs hybrides. En dernier lieu, une interprtation des phnomnes mis en
vidence est propose.

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I- LA FRAGILISATION PAR LES METAUX LIQUIDES

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PARTIE : CONNAISSANCES ACTUELLES SUR LE PHENOMENE DE
FRAGILISATION PAR LES METAUX LIQUIDES ET SUR LACIER MARTENSITIQUE
Z10CDNbV9-1

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I LA FRAGILISATION PAR LES METAUX LIQUIDES

I.1 Notions de ductilit et de fragilit

La ductilit dun matriau se mesure couramment en enregistrant la force F et
lallongement l appliqus un
chantillon lors dun essai de traction
monotone, i.e. vitesse de
dformation constante. Sur la courbe
enregistre (figure I-1), deux parties
se distinguent : une partie linaire
correspondant un comportement
lastique et une partie non linaire
correspondant un comportement
plastique . Pour un matriau
mtallique, ces deux zones
correspondent des mcanismes de
dformation diffrents. La
dformation lastique se produit par
tirement rversible des liaisons
interatomiques de sorte que si la force
applique est relche, lchantillon
retrouve ses dimensions initiales. Lnergie emmagasine lors de cette
dformation est alors intgralement restitue. Le comportement mcanique dun
matriau est alors dit fragile sil se rompt dans cette partie lastique. Dans ce cas,
pour un matriau mtallique polycristallin, deux types de ruptures peuvent tre
observs. Pour une rupture intergranulaire, lchantillon subit une dcohsion au
niveau de ses joints de grains. Dans le cas dune rupture transgranulaire,
galement appele clivage, la fissure se propage par rupture des liaisons
interatomiques selon des plans cristallographiques particuliers.
Les liaisons interatomiques peuvent tre tires de faon lastique jusqu un
certain point. Au del, les liaisons se dforment principalement dans un plan
orient 45 par rapport laxe de dformation, en traction uniaxe. Ces
Figure I- 1 : Courbe de traction et types de
ruptures.
F
l
Fragile Ductile
Inter Trans Germination et
coalescence de
microcavits
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24
distorsions donnent naissance des dislocations au sein du matriau. La formation
et le dplacement des dislocations sont les principaux phnomnes qui rendent
compte de la dformation plastique, irrversible, des matriaux mtalliques.
Lnergie apporte lors de la dformation plastique sert ainsi la formation de
dislocations et leur dplacement. Ce sont des processus dissipatifs (le
dplacement des dislocations fait intervenir des forces de friction du rseau
atomique) qui font quune grande partie de lnergie apporte lors de la
dformation plastique est dissipe sous forme de chaleur.
On parle dun comportement mcanique ductile lorsque lprouvette de traction se
rompt dans le domaine plastique. La fissure rsulte dans ce cas de la coalescence
de microcavits qui naissent et se dveloppent au cur du matriau.
La ductilit, qui peut tre ainsi assimile la capacit se dformer
plastiquement, nest pas une proprit intrinsque dun matriau. Elle dpend
aussi des conditions dessais. Lors dun essai de traction, plusieurs facteurs sont
connus pour altrer voire mme supprimer la ductilit : la temprature, la vitesse
de dformation, leffet dune traixialit de contraintes et la prsence dun
environnement chimique. Une diminution de la temprature dessai conduit
gnralement une diminution de la ductilit, jusqu un certain point partir
duquel, pour la plupart des matriaux, lprouvette devient entirement fragile. Ce
point est appel temprature de transition ductile-fragile. La vitesse de
dformation joue leffet inverse : plus elle est augmente, plus lchantillon tend
vers la fragilit.
Linfluence de lenvironnement chimique est en gnral beaucoup plus complexe
traiter. Elle rsulte en effet dune interaction environnement-plasticit qui
implique des phnomnes physico-chimiques capables, depuis lextrieur de
lprouvette, de modifier son comportement mcanique global.

En dernier lieu, notons quune perte de ductilit saccompagne gnralement
dune chute de la contrainte rupture du matriau fragilis.

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25
I.2 Dfinition du phnomne

On dsigne par fragilisation par les mtaux liquides -FML- (Liquid Metal
Embrittlement) le phnomne de perte partielle ou totale de ductilit dun
matriau mtallique quand il est tir en prsence dun mtal liquide. Les ruptures
fragiles observes peuvent tre inter ou transgranulaires.
La perte de ductilit se traduit gnralement par une modification sensible de la
plupart des paramtres mcaniques au point de rupture (allongement, force ou
contrainte, vitesse de propagation des fissures), les donnes relatives la
dformation lastique restant inchanges.
Le phnomne de FML provoque une rupture assiste par lenvironnement tout
comme la fragilisation par lhydrogne (FPH) ou la corrosion sous contraintes
(CSC) et comme ces derniers, ses mcanismes restent encore obscurs, notamment
en raison de la diversit et de la complexit des interactions entre un
environnement et un substrat mtallique en cours de dformation.

I.3 Phnomnes physico-chimiques intervenant dans la FML

Ltude des ractions physico-chimiques entre le mtal liquide et le substrat
mtallique leur interface est une premire tape dans la comprhension des
processus mis en jeu dans la FML.
Dans le premier article faisant rfrence la FML en 1874 [1], Johnson explique
la fragilisation du zinc amalgam par une interaction spcifique entre le zinc et le
mercure : le zinc amalgam est fragilis du fait que les pores ou interstices entre
les molcules du mtal sont remplis de mercure ce qui rend le mouvement dune
molcule sur lautre impossible . Par la suite, diverses tudes se sont focalises
sur ces problmes dinteraction. Les phnomnes mis en jeu sont principalement
la solubilit mutuelle des deux mtaux, la diffusion du mtal liquide dans le mtal
solide, la formation dintermtalliques, et ladsorption du mtal liquide la
surface du substrat. Ces phnomnes chimiques, dont les cintiques peuvent
diffrer notablement dun systme mtal solide-mtal liquide lautre, entrent en
jeu en prsence ou en labsence de sollicitation mcanique. Ce sont des facteurs
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de premire importance (groupe I) sans lesquels lapparition de la FML est
impossible.

Un deuxime groupe de facteurs (groupe II) peut englober les phnomnes
physiques les plus couramment impliqus dans la FML. Certains sont des
paramtres externes au systme (groupe IIa) tels la temprature ou les paramtres
relatifs la sollicitation mcanique, alors que dautres sont internes au substrat
mtallique (groupe IIb) comme sa microstructure ou tout autre facteur
mtallurgique en rapport direct avec la rponse mcanique du matriau. Les
facteurs du groupe II sont ainsi ceux qui dterminent en gnral lampleur de la
FML et qui peuvent galement jouer sur son apparition ou sa disparition.

Enfin, il convient de considrer un dernier ensemble (groupe III) de paramtres
physiques qui conditionnent galement lmergence de la FML. Il sagit des
dclencheurs du phnomne. Un dfaut critique au niveau de linterface mtal
liquide-mtal solide est en effet gnralement ncessaire lamorage de la
rupture fragile.

I.3.1 Facteurs du groupe I : Interactions chimiques mtal liquide/mtal solide

! Formation dintermtalliques notion de spcificit

Kamdar [2] et Warke [3] sont les principaux auteurs avoir introduit, dans les
annes 1970, la notion de spcificit savoir que seuls certains mtaux liquides
peuvent fragiliser certains mtaux solides. Ils ont propos une loi empirique
explicitant que les systmes formant des intermtalliques ne peuvent tre sujets
la FML. Ce point est gnralement admis dans tous les articles sur les conditions
gnrales de la FML. Il est cependant discutable (V.3.3) et il existe certains
contre exemples du type Fe-Zn ou Fe-Sn.

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! Solubilit mutuelle

Un autre aspect de la loi prcdemment voque consiste en la ncessit dune
solubilit mutuelle faible voire nulle du couple impliqu. Selon Kamdar [4], une
dissolution excessive du substrat mtallique aurait tendance mousser une
fissure fragile et ainsi stopper sa propagation (effet Joffe). Ce point de vue est en
complet dsaccord avec celui de Robertson [44] pour qui la FML provient
prcisment dun phnomne de dissolution. Dautre part, de nombreux cas font
exception cette rgle, notamment le couple aluminium/gallium liquide ou encore
le cuivre/bismuth liquide [28].

! Mouillage

Pour Glickman [5-10], la pntration du mtal liquide aux joints de grains est une
condition ncessaire lamorage dune fissure en FML. Il montre quau dessus
dune certaine temprature de transition, le mtal liquide peut diffuser aux joints
de grains.
Cette ide va lencontre de certaines tudes notamment celles de Rostoker [11]
montrant quun bon mouillage est incompatible avec la non formation
dintermtalliques ou avec une faible solubilit mutuelle. Cette contradiction a
dailleurs men Stoloff [12, 13] considrer les paramtres de mouillage comme
impropres la FML. Old [14-16] a toutefois nuanc ce point de vue au regard de
nouvelles techniques danalyse de surface. En effet, un bon mouillage peut tre
effectu sur une surface propre mme si la solubilit mutuelle du systme est trs
faible.

! Adsorption et effet Rehbinder

Rehbinder [17, 18] sest pench ds les annes 1930 sur les consquences de
ladsorption dun mtal liquide sur divers substrats dont notamment les mtaux
solides. Nombreuses de ses tudes montrent que lnergie de surface dun substrat
mtallique est rduite par adsorption dun mtal liquide et que cet effet peut tre
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responsable de la FML. Cet effet vient sajouter aux autres types dinteractions
mtal liquide/mtal solide. Une faible solubilit mutuelle par exemple peut
conduire ladsorption, phnomne qui nentrane pas ncessairement la
formation dintermtalliques. En outre, lors du mouillage dun joint de grains,
dans la vue de Glickman, cest prcisment leffet Rehbinder qui est responsable
de la chute de lnergie du joint et par consquent de la facilit de propagation
intergranulaire dune fissure fragile.

! Electrongativit et effets de composition du milieu mtal liquide

Westwood et Kamdar [19-21] ont mis en vidence leffet Rehbinder en se
focalisant notament sur les diffrences dlectrongativit (Pauling) entre mtal
liquide et mtal solide. En effet, plus
cette diffrence est faible, plus le
caractre de la liaison forme est
covalent ce qui peut faciliter
ladsorption du mtal liquide. Leurs
rsultats montrent ainsi quun substrat
mtallique est dautant plus fragilis
que sa diffrence dlectrongativit
avec le mtal liquide est faible. Ceci
est clairement vrifi pour la fragilisation de laluminium par des solutions de
mercure (tableau I-1). Cet effet de diffrence dlectrongativit se retrouve dans
de nombreux systmes mtal solide-mtal liquide fragilisant tels le cuivre et le
bismuth, le bismuth et le mercure, le cuivre et le mercure mais ne peut constituer
une rgle gnrale. Alors que le bismuth (=1.9) fragilise le cuivre (=1.9), les
solutions de Bi+0.4%at. Sb (=1.9) et Bi+5%at. Sb (=1.9) ne prsentent aucun
caractre fragilisant vis vis du cuivre [4]. Leffet de fragilisation par additions
mineures un mtal liquide fragilisant dpend donc galement de la nature de
lespce rajoute qui peut selon Kamdar inhiber la FML en favorisant les
processus de dissolution et de formation dintermtalliques.

Tableau I-1 : Variation de lallongement
rupture en fonction de llectrongativit de
laluminium ( =1.5) et diverses solutions de
mercure [20].
Environnement Electrongativit

Allongement
rupture (%)
Air
Hg
Hg+3%at. Sn
Hg+3%at. Cd
Hg+3%at. Ga
-
1.9
1.8
1.7
1.6
75
50
30
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Leffet de composition du bain de mtal liquide peut avoir une influence encore
plus spectaculaire. Ainsi, alors
que le mercure ne fragilise pas le
cadmium, des additions dindium
solide dclenchent la fragilisation
25C et leur effet est dautant plus
marqu que lajout est important
(tableau I-2).
Ce phnomne a t interprt [4] par le concept de porteurs inertes : les mtaux
bas point de fusion tel le mercure peuvent servir de porteurs pour des espces
fragilisantes comme lindium. Il est ainsi possible que la fragilisation dun
substrat par un mtal liquide potentiellement fragilisant se fasse bien avant la
temprature de fusion de celui-ci (lindium fond 156C) sil est soluble dans une
solution de mtal liquide inerte bas point de fusion. Dans ce cas, lespce
fragilisante peut tre conduite vers linterface solide-liquide.

I.3.2 Facteurs du groupe II : Phnomnes physiques conditionnant la FML

! Groupe IIa : Temprature dessai et sollicitation mcanique

La temprature dessai peut sensiblement affecter la susceptibilit dun matriau
mtallique la FML. Une augmentation de temprature joue en faveur de la
ductilit du matriau. Une fissure fragile aura ainsi dautant plus de difficults se
propager que la temprature est leve, le processus dmoussement en fond de
fissure tant facilit par une activit des dislocations accrue. De nombreuses
tudes montrent que la FML se produit uniquement dans une gamme de
temprature, dont la limite infrieure (T
i
) est le plus couramment la temprature
de fusion T
f
du mtal fragilisant. Il est noter toutefois que des cas de FML se
produisant en dessous de cette temprature de fusion ont t mis en vidence. Par
exemple pour lacier AISI 4140 (acier compos essentiellement de 0.4%C,
0.8%Cr, 0.8%Mo), T
i
/T
f
=0.75 avec le cadmium et T
i
/T
f
=0.85 avec le plomb [4].
Ce type de fragilisation par les mtaux solides se produit gnralement quand la
Environnement Electrongativit

Allongement
rupture (%)
Hg
Hg+13%at. In
Hg+40%at. In
1.9
1.7
1.7
45
8
0.5
Tableau I-2: Effet de solutions de mercure et
d'indium sur la fragilisation du cadmium ( =1.7)
[4].
t
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tension de vapeur saturante du mtal fragilisant avant la fusion est suffisante pour
que le transport du mtal vers le substrat et le contact soient assurs.
La reprsentation du puits de ductilit est souvent employe (figure I-2).
Alors que la limite infrieure de ce
puits est abrupte, le dclenchement de
la FML tenant dans la plupart des cas
du tout ou rien , le retour de la
ductilit avec laugmentation de la
temprature se fait en gnral plus
progressivement. La temprature peut
en effet jouer un rle important sur les
facteurs du groupe I. La solubilit
mutuelle ou la formation
dintermtalliques peuvent ainsi tre
favoriss et inhiber progressivement la FML. En outre, laugmentation de
temprature, par le biais de sa rpercussion sur lactivit des dislocations, favorise
le dveloppement de la plasticit. Lallure de cette limite suprieure du puits de
ductilit nest pas sans rappeler celle des courbes de transition fragile-ductile.

La forme du puits de ductilit et la position de ses limites peuvent tre ainsi
affectes par les paramtres relatifs la sollicitation mcanique notamment par le
biais du temps dessai. Le chargement mcanique le plus couramment utilis pour
tudier la FML est la traction monotone. La vitesse de dformation est ainsi le
paramtre gnralement considr. Une diminution de celle-ci entrane une
intensification des processus permettant le regain de ductilit : les interactions
chimiques impliquant des phnomnes de diffusion tels la dissolution ou la
formation dintermtalliques qui peuvent inhiber la FML disposent de plus de
temps pour se produire, et la ductilit intrinsque est favorise par une vitesse de
dformation dautant plus basse. Glickman montre par exemple que la vitesse de
propagation dune fissure fragile dans le cuivre en contact avec le bismuth
augmente linairement avec laugmentation de la vitesse de dformation [10]. Old
a galement mis en vidence linfluence de la vitesse de dformation sur la largeur
et la profondeur du puits de ductilit (figure I-3) pour le systme zinc-indium
liquide [13]. Il apparat, pour ce systme, un tranglement du puits de ductilit
Figure I- 2 : Plage de temprature pour la
FML et reprsentation sous forme de puits de
ductilit. (a) : comportement en labsence de
mtal liquide, (b) comportement en prsence
de mtal liquide.
(a)
(b)
A
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l
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t

o
u

c
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n
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Temprature
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pour des vitesses de dformation
dautant plus faibles. Cet
tranglement provient du dcalage
de la limite suprieure du puits
vers les basses tempratures.
Popovich [22] montre ainsi que si
les conditions sont favorables,
cette limite suprieure peut
devenir infrieure la limite
infrieure du puits de ductilit,
provoquant ainsi la disparition du
phnomne de fragilisation. La
limite infrieure du puits semble
par contre tre insensible cet effet de vitesse.

! Groupe IIb : Rponse mcanique et paramtres mtallurgiques

Il a t trs frquemment remarqu que les matriaux les plus durs sont les plus
sensibles la FML [2-4, 11-13, 23, 24]. Stoloff montre ainsi que des effets de
composition dans lalliage fer-
aluminium entranent des rponses
mcaniques diffrentes au niveau de la
limite dlasticit et du coefficient
dcrouissage (figure I-4). Alors que le
mlange liquide mercure-indium na
aucun effet de fragilisation sur le fer
alli 4 %, il fragilise considrablement
un alliage 17 % pour lequel la limite
dlasticit et le coefficient
dcrouissage sont bien plus levs.

Figure I- 3 : Caractristiques du puits de ductilit
pour le systme zinc-indium liquide en fonction de la
vitesse de dformation (v) [13].
Figure I- 4 : Influence de la rponse
mcanique dun alliage fer-aluminium
sur sa fragilisation par Hg-In liquide
[13].
Temprature (C)
A
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n
g
e
m
e
n
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e

(
%
)

v=3.6 10
-5
/s v=7.2 10
-5
/s
C
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(
p
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Allongement (%)
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Hormis les effets de composition du mtal solide, plusieurs facteurs
mtallurgiques peuvent jouer sur la rponse mcanique du substrat et ainsi faire
apparatre ou disparatre, aggraver
ou adoucir le phnomne de FML.
Ces facteurs sont lis la
microstructure mme du matriau.
Nichols [25] montre ainsi que la
taille des grains influence
lapparition de la FML (figure I-
5). Alors que le laiton ayant une
taille de grains de 0.265 mm nest
pas fragilis par le mercure
liquide, quelle que soit la
temprature dessai, des tailles de
grains de plus en plus petites
entranent une apparition de la
FML pour des tempratures de
plus en plus basses. En outre la loi
de Petch et Hall prdit que la
rsistance mcanique R dun
matriau (charge maximale par
exemple) suit la variation R=k.d
-1/2

o k est une constante qui dpend
du matriau et d la taille de grains.
Une corrlation peut ainsi tre
tablie entre la rponse mcanique
et la tendance la FML via la taille
de grains.
Le pr-crouissage est un autre
moyen daugmenter la rsistance
mcanique dun matriau et ici
encore il a tendance augmenter la
sensibilit la FML. Rostoker [11] a
Figure I- 5 : Influence de la taille de grains du
laiton sur lapparition de la fragilisation par le
mercure liquide [25].
Figure I- 6 : Influence de la taille de grains et du
pr-crouissage sur la FML dun alliage
daluminium par le mercure liquide [11].
%

Amalgam
Pr-dform 5% puis
amalgam
C
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n
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a
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(
k
g
/
m
m
)

(Taille de grains en mm)
-1/2

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men une tude sur un alliage daluminium amalgam ou non (cest--dire en
prsence ou non de mercure) en quantifiant la fragilisation en fonction dun pr-
crouissage et galement en fonction de la taille de grains.
Alors que leffet de la taille de grain dcrit prcdemment ne semble jouer aucun
rle sur la FML vu les donnes pour lalliage amalgam, il apparat clairement
pour ce systme que pour une taille de grain donne, le pr-crouissage aggrave la
FML et ceci dautant plus que les grains sont petits ce qui signifie que leffet taille
de grains ne joue un rle pour ce systme que sil est coupl au pr-crouissage.
Cet exemple est rvlateur de toute la complexit du phnomne de FML qui
rsulte la plupart du temps de la combinaison de plusieurs effets.

Une dernire mthode courante pour augmenter la rsistance mcanique dun
matriau consiste y introduire un effet de triaxialit de contraintes lors dun
chargement en traction monotone. Cet effet sobtient en entaillant une prouvette
de traction. Bridgman [26] montre ainsi que la contrainte produire avant la
rupture est multiplie par un facteur qui dpend de la profondeur de lentaille et de
son rayon de courbure (IV.4.2). Fernandes et Jones ont mis en vidence cet effet
dentaille dans le systme laiton-gallium liquide [27] pour lequel la fragilisation
ne se produit pas sur des prouvettes lisses, mais seulement sur des prouvettes
entailles.

I.3.3 Facteurs du groupe III : dfaut critique et amorage de la rupture fragile

Dans la majorit des cas de FML recenss, la rupture est totalement fragile. La
rupture fragile des matriaux mtalliques ncessite toujours la prsence dun
dfaut critique pour son amorage. En effet dans le cas dune rupture
transgranulaire, la contrainte thorique de clivage est bien trop leve pour tre
localement atteinte sans laide de concentrations de contraintes qui peuvent tre
par exemple produites par des empilements de dislocations locaux rsultant dun
confinement de la dformation plastique. Ceci peut expliquer notamment le
constat courant quune petite quantit de dformation plastique est ncessaire
lamorage dune fissure en FML [1-4, 28]. Les joints de grains peuvent
galement constituer un dfaut critique.
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Ltat de surface dun matriau est ainsi un paramtre considrer. Des
htrognits de surface jouant le rle de sites de concentration de contraintes
peuvent dclencher la FML si les conditions sur les groupes I et II sont favorables.
Dautres facteurs du groupe III considrer galement sont aussi la mouillabilit
et ltat doxydation de la surface. Un surface non polie comporte en gnral des
couches doxydes induites ltat naturel ou lors de llaboration chaud de la
pice mtallique considre. Cette couche peut faire obstacle au contact intime
ncessaire entre mtal liquide et mtal solide. Mais elle peut galement, en se
fissurant au cours de la dformation (les couches doxydes sont en gnral trs
fragiles), induire des sites de concentration de contraintes locaux.
Peidao et Hai [29] montrent ainsi que la FML dun superalliage de nickel par un
mlange liquide de bismuth et dtain dpend tout particulirement de ltat de
surface de lchantillon tudi ( I-6).

I.4 Spcificit de la FML et rgles prdictives du phnomne

La matrise des facteurs physiques du groupe II est essentielle pour isoler les
conditions propices lapparition de la FML et pour la quantifier. Dans les
premires tudes sur la FML [4], les auteurs se prononcent pour une spcificit de
la FML dans le sens o seuls certains mtaux liquides peuvent fragiliser certains
mtaux solides (tableau I-3).
Cette ide est remise en question partir des annes 1980 notamment par Stoloff
[13]. Il faut en effet prendre garde aux effets des facteurs du groupe II qui
peuvent, par des interactions diverses, masquer la FML si bien qua priori tout
mtal liquide est susceptible de fragiliser tout mtal solide sous rserve de se
placer dans les conditions exprimentales adquates.
Ces conditions, dtermines en grande partie par les facteurs du groupe II ont
parfois des plages de validit trs troites. Old [16] a ainsi montr que la FML du
zinc par lindium liquide ne se produit que sur une plage de 12 C et seulement
pour des vitesses de dformation suffisamment leves.

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Les facteurs du groupe III ncessitent galement une attention particulire. Ils
peuvent en effet masquer la FML alors que toutes les conditions du groupe II sont
runies.
La spcificit de la FML prend nanmoins tout son sens si seuls les facteurs du
groupe I sont considrs. En effet,
certaines interactions mtal solide-
mtal liquide peuvent exclure toute
possibilit de FML. Ainsi les groupes
I et III seraient ceux qui dterminent
lexistence du puits de ductilit par
lexistence de la limite infrieure de
ce puits, alors que le groupe II joue
plutt sur la position de sa limite
suprieure (figure I-7). Cette
argumentation ne signifie pas pour
autant que les facteurs du groupe II ne
peuvent tre dterminants pour
lapparition de la FML (limite infrieure du puits). Toutes les conditions sur les
groupes I et III peuvent en effet tre runies pour dclencher la FML mais, si dans
les mmes conditions, un facteur du groupe II commande dj le retour la
ductilit (limite suprieure du puits), la FML est alors masque.

Tableau I-3 : Couples mtal solide-mtal liquide sensibles la FML [4].
Figure I- 7 : Influence des divers groupes de
facteurs physico-chimiques intervenant dans
la FML sur ses caractristiques.
Groupe I
Groupe III
Groupe II
A
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c
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Temprature
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La FML rsulte des interactions des phnomnes de ces trois groupes. Ils peuvent
tre en comptition ou en synergie et lintrieur mme de ces groupes, les
facteurs physico-chimiques peuvent interagir entre eux ce qui rend complexe tout
tablissement de rgles prdictives pour la FML. Seuls les facteurs du groupe I
peuvent ventuellement servir prvoir si le phnomne risque de se produire.
Pour le reste, linteraction mtal liquide-plasticit doit pouvoir tre modlise afin
destimer limpact des facteurs du groupe II et tenter de dterminer les conditions
exprimentales propices lapparition de la FML sans oublier dintgrer les
diverses manifestations du groupe III. Si certains modles ont t tablis, la
plupart ne se focalise en effet que sur la propagation dune fissure en FML et ce
jour, ltape damorage a t trs peu tudie. Les difficults exprimentales lies
notamment lemploi des mtaux liquides dans les essais mcaniques, la
complexit et la diversit des phnomnes impliqus, nont pas encore permis de
dgager certaines grandes lois empiriques ou une vision unifie du phnomne.

I.5 Modlisations de la FML et mcanismes proposs

Les mcanismes proposs pour la FML correspondent aux diverses modlisations
possibles de linteraction mtal liquide-plasticit. Ils ont en commun de reposer
sur linfluence dun facteur du groupe I et en ce sens, ils peuvent tre spars en
deux catgories : les modles nimpliquant aucune diffusion du mtal liquide dans
le substrat mtallique (SJWK, Lynch, Popovich) et ceux qui en impliquent une
(Robertson, Glickman, Gordon, Hancock et Ives). Ces derniers dcrivent en
gnral un phnomne dpendant du temps o les cintiques de diffusion ont une
grande importance. Par soucis de clart, nous attribuerons ces modles et les
rsultats exprimentaux qui leur sont relatifs un phnomne de dgradation par
les mtaux liquides o le mtal liquide peut interagir avec le mtal solide avant
mme lapplication de toute sollicitation mcanique (pntration aux joints de
grains par exemple) [5-8, 75-78]. Les rsultats exprimentaux relatifs la
fragilisation par les mtaux liquides montrent plutt que cest une raction
totalement spontane et qui ne donne aucun signe avant coureur dtectable. Le
manque de vision unifie du phnomne dsign sous le terme de fragilisation
par les mtaux liquides tient en partie labsence de cette distinction.
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I.5.1 Modles de type fragilisation

! Critre de Griffith pour la rupture fragile et modle SJWK (1963)

Ce modle a t propos indpendamment par Stoloff et Johnson et par Westwood
et Kamdar. Il est entirement dcrit dans [13]. Le facteur du groupe I sur lequel il
est bas est une simple adsorption du mtal liquide la surface du substrat
mtallique qui a pour consquence une diminution de son nergie de surface
s
et
ainsi un affaiblissement des liaisons interatomiques du mtal solide directement
en contact avec le mtal liquide (effet Rehbinder). Partant du critre de Griffith
pour la rupture fragile :

o
c
est la contrainte appliquer pour la propagation dune fissure par clivage, E
le module de Young,
s
lnergie de surface, et a la longueur de fissure, une
rduction de lnergie de surface entrane alors une diminution de cette contrainte
thorique de propagation.
La formule prcdente qui constitue un critre pour la propagation de la rupture
fragile est obtenue partir dun bilan nergtique qui se base sur le fait que
lnergie lastique emmagasine dans le solide dj fissur est convertie en
nergie de surface lors de la propagation de la fissure.

Stoloff et Johnson [12] ont apport une prcision sur ce modle en prenant en
compte lnergie dissipe par la plasticit dveloppe au niveau du fond de
fissure. En effet, pour tablir son quation, Griffith a suppos que lavance de la
fissure dans un matriau parfaitement lastique saccompagne uniquement dune
relaxation dnergie lastique, parfaitement compense par le terme dnergie de
surface
s
. Dans la ralit, pour les alliages mtalliques par exemple, la plupart de
lnergie fournie pour faire avancer la fissure est dissipe par un coulement
plastique en fond de fissure. Ce phnomne de plastification en fond de fissure
provient du fait que le champ de contrainte y est dmultipli par rapport celui
des contraintes appliques. Cette dmultiplication K dpend de la profondeur a de
la fissure et de son rayon de courbure selon la relation K=1+2(a/)
-1/2
. Elle
a
E
s
c
2 =
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dcrot sur une distance proche de dans le cur du matriau, partir du fond de
fissure. La limite dlasticit peut alors tre dpasse localement et entraner
lmission et la propagation de dislocations. La zone plastifie cre ainsi un frein
la propagation de la fissure en dissipant lnergie fournie essentiellement sous
forme de chaleur. Cest pour tenir compte de cet effet quOrowan [30] a propos
lexpression suivante:

o
f
=
p
+
s
,

p
sassimilant lnergie dnergie plastique dissipe par unit de
surface au cours de la propagation. En gnral
p
est trs grand devant
s
mais il en
dpend de telle sorte quune variation de
s
entrane une modification sensible de
c
(
p
= 4200
s
pour laluminium [24]). Un retour dtaill sur ces considrations
est fait au VI.1.4.

! Variante de Kelly et al. (1967)

Le modle propos par Kelly et al [31] reprend les mmes ides que
prcdemment. Ladsorption du mtal liquide en surface tend principalement
dcrotre la contrainte (axiale) de propagation par clivage
c
. Pour rendre compte
des effets de dissipation plastique en fond de fissure, la contrainte thorique de
cisaillement
c
est employe. Cette contrainte est celle produire pour dplacer
une dislocation selon un plan le plus convenablement orient (il sagit donc de la
limite dlasticit en cisaillement). La mesure du rapport
c
/
c
donne en gnral
une ide de la propension au clivage (
c
/
c
<) ou la rupture ductile (
c
/
c
>) -
est un paramtre relatif au matriau.
Dans le cas de ladsorption de mtal liquide, alors que
c
est diminue,
c
ne peut
ltre que trs peu. En effet, cette contrainte de glissement de dislocation dpend
essentiellement des proprits volumiques du matriau considr et ne peut tre
sensible un effet de surface (leffet dcran cr par les lectrons des premires
couches atomiques est souvent invoqu pour appuyer cette dernire ide). Il en
rsulte ainsi une diminution du rapport
c
/
c
qui peut devenir infrieur . Le
comportement mcanique peut alors changer de rgime et devenir fragile.
a
E f
c
2 =
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A premire vue, il semble y avoir une certaine contradiction entre le modle
dOrowan et celui de Kelly. En effet pour Orowan,
p
est fonction de
s
. Ceci
signifie que certaines proprits de la zone plastifie en fond de fissure sont
sensibles ladsorption de mtal liquide alors que pour Kelly, qui se focalise sur
la propagation des dislocations par le biais de la contrainte de cisaillement , il ny
a pas de modification de la contrainte
c
due ladsorption de mtal liquide. En
ralit, les deux description ne sont pas contradictoires. Leffet de ladsorption, en
diminuant
c
, diminue par la mme occasion le niveau moyen des contraintes
accessibles en fond de fissure (avant la propagation de la fissure), ce qui a pour
consquence de diminuer la taille de la zone plastifie en fond de fissure. Ainsi
p

peut tre diminu sans pour autant que
c
le soit. Une autre possibilit est que la
diminution de
c
saccompagne dune localisation de la dformation plastique au
niveau de la zone de contact avec le mtal liquide, cest dire trs prs du fond de
fissure. Dans ce cas, la taille de la zone plastifie est rduite, tout comme
p
, sans
pour autant que la contrainte
c
soit change.
Le modle dOrowan doit ainsi tre compris comme un modle
phnomnologique qui donne une description globale de la plasticit en fond de
fissure alors que la variante de Kelly sappuie sur des caractristiques des
dislocations prises de faon isole.

! Modle de Lynch (1977) [32-41]

Lynch sappuie sur lanalyse de certains facis de rupture pour lesquels on
observe des cupules de petite taille et peu profondes pour tayer ce modle trs
descriptif.
Cette approche consiste supposer que ladsorption de mtal liquide en fond de
fissure induit un affaiblissement des liaisons et a pour consquence majeure la
rduction de la contrainte dactivation des sources de dislocations en extrme
pointe de la fissure. Ceci facilite la nuclation des dislocations et y induit une
extrme localisation et concentration de la contrainte. On assiste par la suite une
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rupture de type ductile par croissance et coalescence de cavits aux environs
immdiats du fond de fissure.
La figure I-8 schmatise un fond de fissure dans un environnement inerte lors
dune rupture ductile. Comme la plasticit se dveloppe lavant de la fissure, les
sources de dislocations sy trouvant sont actives par des contraintes moins
importantes que celles ncessaires pour le fond de fissure.

Une petite partie seulement des dislocations mises dans cette zone atteint le fond
de fissure et contribue donc lavance de la fissure. La majorit des dislocations
se dirige plutt vers larrire du fond de fissure (et a ainsi tendance lmousser)
ou contribue la dformation globale lavant du fond de fissure. Dans cette zone
plastifie, des cavits se crent, sur les particules de seconde phase. Les liaisons
interatomiques matrice-prcipit sont en effet gnralement plus faibles que celle
de la matrice. La croissance de la fissure est ensuite assure par la coalescence de
ces microcavits. Ceci se retrouve sur le facis de rupture, facis cupules
caractristique de la rupture ductile. Le mouvement des dislocations en fond de
fissure ntant gnralement pas unidirectionnel, la rupture nest donc parallle
aucun plan cristallographique.

Figure I- 8 : Mcanisme de propagation dune rupture ductile en
prsence dun environnement inerte [33].
Fissure Gaz inerte
Grandes cupules faites
de petites cupules
Zone
plastique
Particules de
seconde phase
Cavits
Lignes de glissement :mission de dislocations au
niveau de la fissure et des cavits
A
x
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En prsence dune espce fragilisante (figure I-9), le processus de croissance de
fissure est modifi. Ladsorption dun atome fragilisant en fond de fissure peut y
rduire localement la contrainte de cisaillement ncessaire pour activer la
dformation plastique. Ceci facilite lmission des dislocations et permet aux
sources de dislocations en fond de fissure de sactiver avant certaines sources
lavant de la fissure qui, en milieu inerte, seraient actives avant les sources du
fond de fissure. Les dislocations nucles en fond de fissure sont sur des plans de
glissement favorables pour que la fissure se propage. Ces dislocations glissent de
part et dautre de la fissure en quantits gales puisque tout dsquilibre dans ces
quantits induirait en retour une contrainte qui agirait sur les dislocations
prcdemment injectes sur le plan de glissement le plus actif.

Ce phnomne amnerait alors lmission des dislocations du ct de la fissure en
dfaut de dislocations (lautre ct tant en excs).

Cet quilibre gomtrique dmission de dislocations en fond de fissure permet au
front de propagation de la fissure de rester parallle la direction dtermine par
lintersection du plan mdian de la fissure (en gnral plan cristallographique
bas indices) avec deux plans de glissement actifs.

Figure I- 9 : Mcanisme de propagation dune fissure ductile
sous leffet de ladsorption de mtal liquide [33].
Fissure remplie
de mtal liquide
Petites cupules
Emission de
dislocations en fond
de fissure
Zone
plastique
Dtail
Lignes de
glissement
Petites
cavits
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Puisque le mouvement des dislocations en fond de fissure entrane la propagation
de la fissure plutt que son moussement, la dformation et la taille de la zone
plastifie lavant de la fissure seront rduites. Les sites de germination des
cavits ne seront par consquent pas activs tant quils ne se situeront pas juste en
tte du fond de fissure. Ceci entrane une rduction considrable de la taille des
cavits avant leur coalescence avec le fond de fissure.

Les cas de rupture quasi-ductiles comme ceux dcrits par Lynch (monocristaux
de nickel dans le mercure liquide) sont peu souvent observs.
Il est noter, pour information, que ce modle a aussi t propos pour lanalyse
du phnomne de fragilisation par lhydrogne.

Laugmentation de lmission de dislocations sous linfluence de ladsorption de
mtal liquide pourrait tre corrobore par les tudes de Fleischer [42] qui
montrent que le mouvement des dislocations est influenc par les variations des
paramtres du rseau.
Dans un environnement inerte, les atomes la surface ont moins de voisins que
ceux du sein du matriau ce qui induit des distorsions du rseau en surface. Ces
distorsions inhibent lmission des dislocations.
Dans un environnement fragilisant, des atomes sadsorbent en surface augmentant
ainsi le nombre de voisins des atomes de surface du matriau et rduisant donc les
distorsions de rseau en surface. Il savre nanmoins particulirement difficile de
quantifier ce phnomne.

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! Variante de Popovich [43]

Popovich sest bas sur les mmes hypothses que Lynch, savoir que leffet
Rehbinder facilite lmission de dislocations en fond de fissure par le biais de la
rduction trs localise de la contrainte dmission de dislocations en fond de
fissure. Alors que les tudes de
Lynch se focalisent
essentiellement sur les
monocristaux, Popovich tient
compte de la polycristallinit du
matriau. La prsence dun joint
de grains prs du fond de fissure
est ainsi considre (figure I-10).
Lmission et lactivit des
dislocations en fond de fissure
tant accrues, la probabilit
dempilement de dislocations
un joint de grains lest aussi. Un autre effet de la diminution de la contrainte
dmission des dislocations peut aussi tre lactivation de nouveaux systmes de
glissement pour les dislocations. Le nombre hypothtique dempilements de
dislocations peut ainsi tre encore augment. Ces empilements provoquent
localement une concentration de la contrainte applique dont le facteur de
concentration dpend essentiellement du nombre de dislocations empiles. Ils
peuvent galement en grandissant parvenir bloquer lmission de dislocations
par saturation des systmes de glissement. Ds lors le fond de fissure ne peut plus
se plastifier. Les concentrations de contrainte permettant ventuellement
datteindre la contrainte critique de propagation de la fissure par clivage, le
matriau peut devenir fragile. Un matriau ayant une petite taille de grains devrait
ainsi tre dautant plus susceptible la FML. Ceci est tout fait cohrent avec les
tudes menes sur linfluence de la taille de grains sur la FML ( I.3.2).

Figure I- 10 : Empilements de dislocations sur un
joint de grains lis linfluence de ladsorption de
mtal liquide en fond de fissure [43].
Joint de grains
Atomes
adsorbs
Empilements de
dislocations
Nouveau systme de
glissement activ
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! Analyse

Les diffrents modles de type fragilisation cherchent rendre compte de
limpact dun effet surfacique d ladsorption de mtal liquide sur le
dveloppement de la plasticit en volume, ou tout au moins dans un volume
localis prs dune fissure en cours de croissance. La perturbation de lactivit des
dislocations en fond de fissure et notamment lextrme localisation de la
dformation plastique permettent dexpliquer particulirement bien linfluence des
facteurs du groupe II. Ce sont en effet ceux qui gouvernent la plasticit dans le
matriau. Il est signaler que la relation empirique propose par Orowan, dans
laquelle
p
varie de faon monotone avec
s
permet galement de rendre compte
des principaux effets observs sur la fragilisation sans pour autant faire appel au
concept de localisation de la plasticit. Dans cette approche, cest la relation
p
=f(
s
) qui rsume une bonne partie des processus physiques en fond de fissure.
Ces modles prsentent nanmoins la limitation de ne considrer aucun facteur du
groupe III et en ce sens, ils napportent aucun lment sur le stade damorage de
la fissure, et plus particulirement, sur linfluence du mtal liquide sur cette tape.

I.5.2 Modles de type dgradation

Certains alliages mtalliques subissent une attaque purement chimique par les
mtaux liquides qui peut occasionner des dgradations de leur tenue mcanique
dtectables en dehors mme de lapplication de toute sollicitation mcanique.
Nanmoins, dans certains cas lattaque est amplifie, voire mme dclenche, par
lapplication dun champ de contraintes.
Les principaux effets chimiques de ce type rapports dans la littrature sont la
dissolution, la pntration aux joints de grains, et la formation dintermtalliques.

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! Modle de Robertson (1966)

Ce modle se base sur lide que la dissolution dun mtal solide dans un mtal
liquide en fond de fissure est assiste par une contrainte applique. Robertson a
montr que la vitesse de propagation de la fissure da/dt est augmente en prsence
de mtal liquide et suit lquation suivante [44] :

C
0
est la concentration lquilibre de mtal solide dans le mtal liquide, D le
coefficient de diffusion des atomes du solide dans le liquide, le volume
atomique des atomes du solide, lnergie interfaciale solide-liquide, le rayon
de courbure du fond de fissure, a la demi-longueur de fissure,
a
la contrainte
applique, E le module de Young, k la constante de Boltzmann et T la
temprature.
Beaucoup dhypothses restreignent la validit de cette relation : il est notamment
suppos quil ny a pas de barrire nergtique interfaciale pour la dissolution du
solide dans le liquide et que la plasticit ne se dveloppe pas en avant du fond de
fissure. Robertson a particulirement tudi le systme cuivre-mercure liquide,
pour lequel lquation propose conduit da/dt=15 cm.s
-1
ce qui est de lordre de
grandeur de la valeur mesure par Rhines et al. [45] (da/dt=10 cm.s
-1
).

! Modle de Hancock et Ives (1971)

Hancock et Ives ont propos un modle dans lequel la FML rsulte de
linteraction des empilements de dislocations et des atomes de mtal liquide
diffusant lavant du fond de fissure [46]. Leurs tudes ont port sur un alliage de
cuivre et daluminium dans le mercure liquide. Ils ont constat que la rupture se
faisait par mode intergranulaire.
Le modle se fonde sur lide quun coulement plastique se fait autour du fond
de fissure pendant le chargement et a pour consquence la formation
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dempilements de dislocations aux joints de grains juste en tte de fissure, tout
comme dans le modle de Popovich. Si les atomes du mtal liquide sont capables
de pntrer le matriau dans de petites profondeurs au niveau du fond de fissure,
leur prsence ajoute aux contraintes cres par les empilements de dislocations
peut tre suffisante pour permettre la fissure de se propager. Nikolenko [47] a
propos une analyse mathmatique de ce modle et a montr que la propagation
rapide dune fissure est possible quand le coefficient de diffusion du mtal liquide
le long des joints de grains est plus grand que celui au sein du matriau.

! Modle de mouillage aux joints de grains de Glickman (1978) [5-8]

Lide de Glickman est que lamorage de fissure est provoqu par une diffusion
du mtal liquide, qui peut tre assiste par une contrainte applique, le long des
joints de grains. Ce mouillage aux joints de
grains et la diffusion du mtal liquide
entranent la formation dun dfaut critique
o la contrainte applique va tre concentre.
La thorie de la pntration aux joints de
grains a t dveloppe principalement par
Mullins [71]. Glickman la conjugue avec
leffet Rehbinder pour rendre compte de la
diminution de lnergie interfaciale
GB
aux
joints de grains. Cette valeur dpend en effet
de lnergie interfaciale solide-milieu ambiant (
SL
) qui sera rduite en prsence de
mtal liquide. La diminution de
GB
entrane ainsi une fragilisation intergranulaire.
Ce modle est particulirement restrictif puisquil ne peut tre appliqu au cas de
ruptures transgranulaires. Les conditions exprimentales sont galement tout fait
particulires. Il faut en effet se placer au dessus dune temprature de transition de
mouillage des joints de grains [72-74, 79]. Cette temprature est en gnral bien
plus leve que la temprature de fusion du mtal liquide. Le modle de Glickman
a nanmoins le mrite de sintresser ltape damorage de la fissure fragile. Il
Figure I- 11 : Equilibre des tensions
interfaciales au niveau dun joint
de grains en surface dun matriau.
Mtal liquide
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peut ventuellement rendre compte de la FML dans des gammes de tempratures
o les modles de type fragilisation prcdemment dcrits ne sont plus valables.
Les principaux systmes tudis par Glickman sont le cuivre solide avec des
mlanges liquides de plomb et de bismuth.

! Modle de Desr (1997) et dveloppements rcents sur le couple Cu-Bi

Desr [94-95] propose un mcanisme de pntration aux joints de grains fond sur
une approche thermodynamique. Dans les cas de mouillage aux joints de grains, il
a en effet t constat que la fragilisation est due la formation dun film liquide
au niveau mme du joint de grain. Desr propose ainsi une explication
thermodynamique de la formation de ce film pour des couples mtal solide-mtal
liquide prsentant les particularit suivantes : ce sont des couples non sujets la
formation dintermtalliques et dont les interactions htroatomiques sont faibles.
Les systmes Al-Ga ou Cu-Bi rentrent dans cette catgorie.
Joseph et al. [96] ont prcisment appliqu ce modle au couple Cu-Bi. Leurs
rsultats montrent que, en labsence mme de toute sollicitation mcanique, un
film liquide dune paisseur de lordre du nanomtre se forme au niveau des joints
de grains du cuivre.

! Cas particulier des intermtalliques

Bien que les tudes de Kamdar et Warke montrent que la formation
dintermtalliques a tendance inhiber la fragilisation, il faut prendre garde aux
effets des cintiques de raction. Un phnomne du premier type (fragilisation)
peut en effet se produire avant mme que les intermtalliques aient pu se former.
Ce point particulier est dvelopp au V.3.3

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! Analyse

Les modles de type dgradation dcrits se basent sur des hypothses, des
mthodes exprimentales et des observations radicalement diffrentes de ceux de
type fragilisation . Le facteur du groupe I considr nest plus une simple
adsorption de mtal liquide en surface du substrat mtallique. Des phnomnes de
dissolution et de diffusion sont impliqus et peuvent rendre compte des effets du
temps sur les systmes mtal solide-mtal liquide.
Dans ces conditions, le mcanisme de la fragilisation observe lors dun
chargement mcanique nest plus celui dune interaction mtal liquide-plasticit
uniquement. Il est par contre plus reprsentatif de limpact dune dgradation
pralable des proprits mcaniques du substrat mtallique induite par le mtal
liquide avant mme lapplication dune sollicitation mcanique.
En dernier lieu, il est noter que ces modles ne peuvent expliquer lexistence du
puits de ductilit en temprature. En effet, si la temprature est augmente, la
plupart des phnomnes diffusionnels sont amplifis. Un retour la ductilit avec
une augmentation de temprature serait ainsi difficilement envisageable.

I.5.3 Synthse

Les diffrentes modlisations de la FML se basent sur la rpercussion dun facteur
du groupe I sur le comportement mcanique dun alliage mtallique soumis un
environnement mtal liquide. Les diverses formes de linteraction mtal liquide-
plasticit y sont dcrites. Linfluence des facteurs du groupe II, qui gouvernent la
plasticit du matriau, peut ainsi tre relativement bien explique par ces modles.
Pour le cas de la temprature par exemple, le retour de ductilit couramment
observ est tout fait cohrent avec les modles de type fragilisation. En effet tout
ce qui peut concourir aider le dveloppement de la plasticit vient en
concurrence avec la propagation dune fissure fragile. Dans le cas des modles de
type dgradation, le facteur du groupe I envisag (pntration, diffusion,
solubilit) dpend prcisment de la temprature. Le retour la ductilit est ainsi
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en comptition avec une dgradation chimique du matriau qui saggrave elle
aussi avec une augmentation de temprature.
Les observations faites sur la vitesse de dformation ou la taille de grains sont
galement compatibles avec les modles de type fragilisation. En effet, tout
comme la temprature, ils ont un effet direct sur la mobilit des dislocations. Ce
sont autant de facteurs qui jouent sur la transition ductile-fragile au sens gnral.
Cette rflexion est une ide implicitement voque dans le modle du type SJWK,
savoir que la FML peut-tre considre comme un cas particulier de transition
ductile-fragile (VI.4). Cette ide concorde avec la brutalit du phnomne
gnralement observe et avec les influences de tous les facteurs du groupe II.
Les modles du type dgradation sont nanmoins considrer tout
particulirement dans le cas o les cintiques de pntration ou de diffusion du
mtal liquide dans le mtal solide sont fort prononces ou dans loptique destimer
la dtrioration au cours du temps dun alliage mtallique soumis un mtal
liquide et une sollicitation mcanique. Les problmes de fluage en mtal liquide,
bien que trs rarement voqus dans la littrature, devraient tre particulirement
considrs dans ce cas.

I.6 Etude dun cas type : rupture de pale de turbine par FML

Les pales de turbine dans les moteurs davions commerciaux de type Y7 sont
constitues de superalliage base nickel
K405 [29]. La rupture inattendue dune
pale est survenue en plein vol,
conduisant la destruction du moteur.
Lexpertise de la pice a rvl des
traces dun alliage de bismuth et dtain
sur le facis de rupture. Cet alliage, dont
la temprature de fusion est de 123C,
est mis en contact avec la pale durant sa
fabrication (les traces retrouves sur la
pice ont ainsi t attribues un nettoyage incomplet aprs fabrication). En
service, la pale atteint une temprature de 600C et est soumise une contrainte
Figure I- 12 : Pale de turbine rompue par
FML [29].
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de traction due la force centrifuge. Elle a t rompue aprs 560 heures sans
aucun signe avant coureur.
Par la suite, ltude de ce cas en laboratoire a montr que lapparition du
phnomne de FML tait aussi fortement dpendante de ltat de surface de la
pale, mettant en vidence limportance de lexistence dun dfaut critique
permettant lamorage de la rupture fragile.
Le phnomne dcrit dans ce cas sinscrit typiquement dans le cadre du modle
SJWK. Ladsorption de mtal liquide rduit la contrainte critique de propagation
par clivage. La prsence dun dfaut critique en surface qui peut tre une asprit
due la fabrication ou qui peut tre cr en service par fatigue par exemple,
amne une concentration de contrainte qui peut ainsi permettre localement
datteindre cette contrainte thorique de clivage abaisse. Dans le cas prcis de
cette pale, lanalyse du facis de rupture montre quune premire fissure sest
propage cause de la FML et a t ensuite le site dune propagation ultrieure
par fatigue.
Cet exemple montre quel point le phnomne de FML prsente un danger
considrable. Le mtal liquide peut tre prsent seulement sous forme de traces
pour avoir un effet dvastateur et imprvisible.

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II- PROPRIETES PHYSIQUES ET MECANIQUES DE LACIER Z10CDNbV9-1 (ACIER 91)

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II PROPRIETES PHYSIQUES ET MECANIQUES DE LACIER
Z10CDNbV9-1 (acier 91)

Le but de cette partie est de prsenter les caractristiques principales de lacier
dsign, dans le cadre du projet Gdon, pour constituer le matriau de structure
de la cuve contenant le plomb liquide et de la fentre de lacclrateur dans les
nouveaux racteurs hybrides. Lacier correspondant la norme Z10CDNbV9-1
est souvent dsign sous des appellations diffrentes : Steel 91 Grade 91, P91 ou
T91. La dsignation acier 91 sera choisie pour la suite.

II.1 Conception et laboration des aciers martensitiques 9% de chrome*

La conception dun acier martensitique au chrome fait appel de trs nombreuses
considrations physico-chimiques et thermodynamiques.
La martensite est une phase mtastable qui sobtient gnralement en refroidissant
brusquement laustnite qui est la phase stable de lacier haute temprature (au
del de 810 C pour lacier 91- voir diagramme TRC II.3). Un refroidissement
lent de laustnite, permettant la mise en place de processus diffusionnels,
conduirait la ferrite qui est la phase stable de lalliage en dessous de 810 C pour
lacier 91. La transformation martensitique puise ainsi sa force motrice dans la
rserve dnergie libre entre ltat initial et ltat tremp. Cette nergie est
convertie en nergie mcanique qui provoque le cisaillement ncessaire pour
transformer le rseau austnitique (cubique faces centres) en rseau ferritique
(cubique centr). Ce cisaillement brutal induit une trs grande quantit de
dislocations qui se regroupent souvent sous forme de lattes colonisant les anciens
grains austnitiques.
Le refroidissement rapide de laustnite empche la diffusion du carbone
interstitiel longue distance comme ils le feraient lors dun refroidissement lent
garantissant un chemin de quasi quilibre thermodynamique conduisant un
mlange ferrite plus carbures.

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* Les pourcentages dlments dalliage sont exprims en poids.
Les atomes de carbone restent ainsi pigs provoquent une distorsion le rseau. Il
est dailleurs constat quau del dun certain taux de carbone, la martensite
forme acquiert une structure quadratique centre.

Lintroduction de nombreuses dislocations et la diminution du nombre de
systmes de glissement entranent ainsi une augmentation de la rsistance
mcanique par rapport la ferrite. Le domaine de plasticit sera par contre
sensiblement rduit.

Pour obtenir un acier
martensitique au chrome, il est
ncessaire quune phase
austnitique de cet alliage
existe. Le diagramme de
phases fer-chrome montre
quil existe un petit domaine
o le fer est sous forme
austnitique (Fe) entre 800 et
1400C et pour des teneurs en
chrome de 0 12.5% (figure
II-1). Laustnitisation peut
ainsi se faire pour les aciers
9 % de chrome entre 850 et
1350C. Lors de llaboration
de lacier, cette phase
daustnitisation influe sur la
taille de grains. Aussi la
temprature doit tre modre
pour ne pas entraner un
grossissement des grains exagr. La rsistance mcanique et la limite dlasticit
sont en effet diminues par des tailles de grains importantes.

Figure II-1 : Diagramme de phases fer-chrome [48].
Domaine austnitique
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Aprs la trempe, lacier est gnralement soumis un traitement thermique de
revenu (pour les aciers au carbone, rchauffement et maintien une temprature
nettement infrieure la temprature eutectode) ce qui permet dobtenir une
bonne combinaison entre limite dlasticit et plasticit. Ce revenu entrane des
phnomnes de prcipitation, dont la nature dpend de la composition chimique
de lacier et de la temprature choisie. Il agit galement sur la structure des
dislocations introduites durant la transformation martensitique. Un rarrangement
en cellules de restauration est observ. La densit des dislocations est galement
diminue par annihilation.
Cependant les carbures forms lors du revenu sont souvent instables du point de
vue thermodynamique. Ils ont tendance coalescer. Or cette coalescence est
prjudiciable la rsistance du matriau car elle empche une bonne dispersion
des prcipits. Pour limiter ce phnomne, il est ncessaire dintroduire des
lments carburignes capables de stabiliser les prcipits comme le molybdne,
le vanadium ou le niobium
Le molybdne permet daugmenter la temprature daustnitisation et par
consquent il amliore la tenue au revenu. Cependant sa teneur massique ne doit
pas excder 1.5% pour conserver une bonne tnacit. Il en va de mme pour le
vanadium qui ne doit pas dpasser 0.3%.
Le niobium forme des carbures trs stables. Sa prsence impose ainsi une
augmentation de la temprature daustnitisation si lon veut dissoudre les
prcipits primaires NbC forms lors de llaboration de lacier. Ces prcipits
primaires trs stables permettent nanmoins dviter une croissance exagre des
grains daustnite lors de laustnitisation.
Le problme est que ces trois derniers lments sont fortement -gne. Ils
favorisent donc la formation de la phase ferritique aux dpends de laustnite. Il
faut ainsi dune part optimiser leurs teneurs et dautre part balancer leurs effets -
gnes par lintroduction dlments -gnes, favorisant laustnite, tels le nickel,
le manganse ou mme le carbone.
Il faut alors prendre garde aux effets de ces nouveaux lments. Le manganse
abaisse fortement la temprature de dbut de la transformation martensitique. Sa
teneur devra ainsi tre limite afin de ne pas obtenir daustnite rsiduelle. Lajout
de carbone serait la solution la moins onreuse mais une forte teneur en carbone
entrane une mauvaise soudabilit et une diminution de la tnacit.
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Toutes ces considrations sont prises en compte de manire semi-empirique par le
diagramme de Schaeffler (figure II-2) qui indique les domaines dexistence des
phases austnitiques, ferritiques, et martensitiques en fonction des teneurs en
lments -gnes ou quivalents Cr- et en lments -gnes ou quivalents Ni.

II.2 Avantages et utilisations des aciers martensitiques 9% de chrome

Lacier de base 9%Cr-1%Mo a t dvelopp ds 1936 en faveur de lindustrie
ptrolire pour lui fournir un acier ayant une plus haute rsistance la corrosion
que lacier 2.25%Cr-1%Mo.
Figure II-2 : Diagramme de Schaeffler indiquant lexistence possible des diffrentes
phases de lacier en fonction de la teneur de ses lments dalliage [49].
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Il a t utilis depuis 1960 pour le programme de dveloppement de lnergie
nuclaire en Grande-Bretagne dans la fabrication de tuyaux et a donn
dexcellents rsultats en service des tempratures leves de lordre de 550C.
La recherche dlments dalliage permettant damliorer ses proprits
mcaniques a conduit vers 1950 lacier 9%Cr2%MoNbV connu sous la
dsignation EM12. Il a notamment t utilis pour lindustrie ptrolire franaise.
Cependant, en raison dune teneur importante en ferrite de 40%, il prsentait un
caractre fragile indsirable [80].
La ncessit dun acier ferritique/martensitique ayant les proprits attractives des
9%Cr1%Mo mais sans les effets nuisibles connus sur le EM12 a conduit les
chercheurs amricains dans les annes 1970 tudier plus dune centaine de
nuances afin dtablir la composition finale de lacier 91, destin principalement
lindustrie nuclaire. Les aciers martensitiques ou ferritiques rsistent en effet bien
mieux que les nuances austnitiques au phnomne de gonflement sous irradiation
(swelling) par les neutrons rapides dnergie suprieure 0.1 MeV. Les cavits
formes entranent par la suite un confinement de la dformation plastique dans
des bandes de glissement ce qui induit la fragilit de lacier [50].
La rsistance au gonflement sous irradiation nest pas le seul atout de lacier 91
par rapport ses concurrents
directs.

Les figures II-3,4,5
comparent certains rsultats
cruciaux dans le
dimensionnement dun
racteur nuclaire avec ceux
du P22 (ferritique 2.25%Cr
et 1% Mo) et du TP316LN
(austnitique 16%Cr,
10%Ni et 2%Mo). Le faible
coefficient de dilatation
thermique (fig. II-3) est un
avantage majeur.
Figure II-3 : Dpendance en temprature du
coefficient dexpansion thermique linaire de lacier
91 [51].
Temprature (C)
Coefficient de dilatation thermique linaire (10
-6
K
-1
)
Temprature de rfrence : 20C
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Par rduction des contraintes thermiques, cet acier assure une bonne rsistance
mcanique lafflux de chaleur cr par la raction nuclaire.

La conductivit thermique moyenne de lacier 91 (fig.II-4) permet aussi dviter
de trop importantes dpenses en isolation thermique et en mme temps les
problmes de confinement de la chaleur et donc les risques demballement. Enfin,
lacier 91 prsente un module
dlasticit lev (figure II-5)
qui garantit la rversibilit
dventuelles dformations
induites par des contraintes
leves (surpressions par
exemple).

Figure II-4 : Dpendance en temprature de la
conductivit thermique de lacier 91 [51].
Figure II-5 : Dpendance en temprature
du module dlasticit de lacier 91 [51].
Conductivit thermique (Wm
-1
K
-1
)
Temprature (C)
Temprature C
Module dlasticit (GPa)
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Au sein mme des nuances 9%Cr-1%Mo, lacier 91 se dmarque par sa structure
entirement martensitique et par ses trs bonnes proprits mcaniques (tableau
II-1). Certaines investigations ont galement indiqu quune austnitisation
1050C pendant une heure suivie dun revenu dune heure 750 C donnent un
excellent compromis entre rsistance mcanique et domaine de plasticit [82].

Loptimisation des teneurs en lments dalliage a t galement tudie en
fonction du critre bas sur la valeur de la contrainte en fluage provoquant la
rupture en 100000 heures 600 C. Alors que les aciers 9%Cr 1%Mo de base
prsentent une valeur de 35 60 MPa, loptimisation des teneurs en vanadium et
niobium conduit une valeur pour lacier 91 de 100 MPa [84].

Dsignation
Nuance
Provenance
Austnitisation
Trempe
Revenu
Microstructure
Contrainte
0.2%
(MPa)
Charge
maximale
(MPa)
Divers
9Cr1Mo
Divers
900-1000 C
Air
700-800 C
Martensite
+
0-10% Ferrite
450 680
Acier 91
9Cr1MoNbV
Etats-Unis
1050 C
Air
750C
Martensite 580 700
EM12
9Cr2MoNbV
France
1050-1125 C
Air
760
Martensite
+
50% Ferrite
490 660
Tempaloy
9Cr1M0NbV
Japon
1120-1180 C
Air
750-810 C
Martensite
+
30% Ferrite
440 600
NSCR9
9Cr2MoNbV
Japon
1050 C
Air
780C
Martensite
+
10% Ferrite
530 680
Tableau II-1 : Caractristiques mcaniques des principales
nuances daciers 9%Cr-1%Mo [80].
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II.3 Proprits microstructurales de lacier 91

La vitesse de refroidissement de laustnite est le paramtre qui contrle la nature
de la microstructure. Obtenir
une microstructure entirement
martensitique ncessite ainsi
lemploi du diagramme TRC
(Transformation en
Refroidissement Continu)
reprsent en figure II-6
partir dune austnitisation de
30 minutes 1050 C. M
s
et
M
f
dsignent respectivement
les tempratures de dbut et
fin de la transformation
martensitique. A+C dsigne un
domaine austnitique
contenant des carbures. De
mme F+C est un domaine
dexistence de la ferrite avec des carbures et M le domaine martensitique. Ac1b
est la temprature minimale daustnitisation. Au del dun temps de
refroidissement dune vingtaine dheures, une partie de laustnite se transforme
en ferrite. La structure nest plus totalement martensitique ce qui explique la chute
de la valeur de duret correspondante. Ce temps limite de 20 heures est
exceptionnellement long ce qui signifie que le contrebalancement des lments -
gne par des lments -gne a t soigneusement effectu. En effet, le domaine
austnitique avant transformation martensitique est trs tendu et le domaine
ferritique est repouss vers les longs temps de refroidissement. La chute des
valeurs de duret montre quel point lapparition de ferrite dans la microstructure
peut tre prjudiciable pour la rsistance mcanique.

Figure II-6 : Diagramme TRC de lacier 91 [51].
Duret Hv
Temps
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Durant une austnitisation 1050C, lacier 91 contient dj des prcipits
primaires non dissous de type MC apparus lors de son laboration (fig. II-7). Il est
noter quune dure daustnitisation dune heure cette temprature entrane
une taille de grains denviron 20 m. Au cours de la trempe, la martensite
colonise les anciens grains daustnite sous forme de lattes qui sarrangent
paralllement en paquets qui sont dsorients les uns par rapport aux autres et
dont les jonctions forment des sous-joints o la densit de dislocations est trs
leve.

Figure II-7 : Modification de la microstructure et de ltat
de prcipitation de lacier 91 lors de son traitement
thermique de base.
M
23
C
6

M
4
C
3

MC primaires
AUSTENITISATION
TREMPE
Lattes de martensite

REVENU

MC secondaires
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Pendant la phase de revenu 750C des carbures de type M
23
C
6
prcipitent au
niveau des joints des anciens grains daustnite et des joints de lattes de
martensite. De nouvelles particules de type MC et M
4
C
3
se forment galement
(tableau II-2, figure II-7).

% massique
Type de
prcipit
Cr V Mo Fe Nb
M
23
C
6
64 - 4 32 -
MC - 13 - - 87
M
4
C
3
30 56 - 11 3
Tableau II-2 : Composition des prcipits dans lacier 91 [81].
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PARTIE : INVESTIGATIONS MENEES SUR LACIER Z10CDNbV9-1 ET
ETUDE DE SA SENSIBILITE A LA FRAGILISATION PAR LES METAUX LIQUIDES

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III- INVESTIGATIONS MENEES SUR LACIER Z10CDNbV9-1

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III INVESTIGATIONS MENEES SUR LACIER Z10CDNbV9-1

Lacier 91 utilis dans ltude de la fragilisation par les mtaux liquides a t
fourni au LMPGM par Creusot Loire Industries (CLI) aprs avoir subi le
traitement thermique standard consistant en une austnitisation dune heure
1050C et un revenu dune heure 750C. Les premires tudes conduites sur cet
acier ont eu pour but de vrifier que certaines de ses proprits sont bien
conformes celles prcdemment voques.

III.1 Composition chimique

La dtermination de la composition chimique de lacier reu a t effectue par le
centre des Renardires dEDF par la technique de fluorescence X (tableau III-1).

Cette composition chimique est conforme celles couramment employes pour
lacier 91.

III.2 Aspects microstructuraux

La microstructure a t mise en vidence aprs polissage et attaque
mtallographique par le ractif de Vilella (5 mL HCl, 100 mL thanol, 1 g acide
picrique). Une micrographie optique (figure III-1) montre en premier lieu que la
texture morphologique de lacier nest pas affecte par un sens de laminage
particulier. Les grains ont une taille moyenne de 20 m et sont en effet quiaxes.
Il est galement possible de distinguer au sein mme dun ancien grain
austnitique des lattes de martensite regroupes en plusieurs paquets
darrangements parallles.
Elment C Cr Mo Nb V Si Mn Ni Cu Co P Si Fe
Teneur
massique
0.11 8.80 1.00 0.073 0.25 0.41 0.38 0.17 0.07 0.06 0.006 0.0025 Balance
Tableau III-1 : Composition chimique de lacier 91 fourni par CLI. Remarque : la teneur en
azote na pas t recherche (Analyse EDF-Les Renardires).
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La jonction de ces paquets se
traduit par des sous-joints.
Si cette technique de rvlation
permet de mettre en vidence les
grains, leurs sous-joints et les
lattes de martensite, elle ne
donne aucune information claire
sur ltat de prcipitation de la
microstructure. Une observation
au microscope lectronique
transmission (MET) a ainsi
montr comme prvu une
importante prcipitation
interlattes de mme que la
formation de cellules de
restauration (figure III-2).

Ces observations microstructurales concordent avec celles prcdemment faites
sur les aciers 91 ayant subi le traitement thermique standard. Afin dtudier une
Figure III-1 : Micrographie optique de la microstructure
martensitique de lacier 91.
Figure III-2 : Micrographie MET des lattes de
martensite.
Joint de grains
Sous joints entre paquets de lattes
Lattes de martensite
20 m
Latte de martensite
Cellule de restauration
Prcipit
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ventuelle quadraticit du rseau
martensitique, un spectre de
diffraction X a t ralis (figure III-
3). Il rvle que la structure
cristallographique est cubique
centre avec un paramtre de maille
de 2.86 . Ceci correspond au
rseau de la phase ferritique du fer.
Labsence de quadraticit nest pas
surprenante du fait de la faible teneur en carbone de lacier [52].

Figure III-3 : Spectre de diffraction X de lacier
91.
[100]
[200]
[211]
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IV- MOYENS ET STRATEGIE ADOPTES POUR LA MISE EN EVIDENCE DE LA FML DE LACIER 91

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IV MOYENS ET STRATEGIE ADOPTES POUR LA MISE EN EVIDENCE
DE LA FML DE LACIER 91 PAR LE PLOMB LIQUIDE

Lanalyse des prcdents cas de FML tudis ainsi que les modles auxquels ils
ont abouti montrent que la premire tape dans ltude de la sensibilit dun
matriau mtallique la FML rside dans la synthse des facteurs chimiques du
groupe I (dissolution, adsorption) qui peuvent intervenir entre mtal solide et
mtal liquide. Cette tude sur les facteurs du groupe I doit pouvoir permettre
lexprimentateur dopter pour un modle de type fragilisation ou plutt de
type dgradation . Comme le principal moyen dessai pour caractriser
lventuelle perte de plasticit engendre par laction du mtal liquide est lessai
de traction monotone, les facteurs du groupe II (temprature, vitesse de
sollicitation, microstructure) doivent galement tre soigneusement ajusts afin
que le puits de ductilit soit clairement mis en vidence. Le facteur temps est par
exemple considrer dans le sens o certains facteurs du groupe I se manifestent
pour de courts temps dexposition (adsorption par exemple) alors que dautres
(diffusion aux joints de grains) peuvent se manifester pour des temps plus longs.
Jouer sur le facteur du groupe II quest la vitesse de dformation peut alors
moduler ce temps dexposition. Il en va de mme pour la temprature dessai qui
peut gouverner lapparition de certains facteurs du groupe I. Ainsi il est primordial
dtablir lavance une gamme de conditions exprimentales dans laquelle les
manifestations des facteurs du groupe I sont bien connues.

IV.1 Moyens dessais

Une machine de traction uniaxiale Schenck de type RMC 100 commande
lectromcanique dune capacit de chargement de 50 kN a t utilise pour la
ralisation des essais de traction monotone en milieu mtal liquide.
La conception du dispositif permettant de raliser les essais de traction en
prsence de mtal liquide a abouti la chane de traction reprsente en figure IV-
1. Lprouvette dessai, cylindrique de longueur utile 20 mm et de diamtre 4 mm,
est amarre au fond dune cuve contenant le mtal liquide. Le filetage suprieur
de lprouvette est raccord la cellule de charge par lintermdiaire du mors
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suprieur. Pour amener lespce suppose fragilisante la fusion, un four
convection Mayes trois zones de chauffe est utilis afin de garantir une bonne
homognit de la temprature dans la cuve.

Figure IV-1 : Machine de traction et systme dessai en milieu mtal liquide.
Figure IV-2 : Ensemble du dispositif exprimental.
Four
prouvette Cuve
Cellule de dtection
de charge avec
systme de
refroidissement
Mors suprieur
Rgulation four
Commandes et paramtres
de la machine
Systme dacquisition
de donnes
Systme dextraction des
vapeurs de mtal liquide
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La figure IV-2 reprsente lensemble du dispositif exprimental. Lacquisition des
donnes est opre en rcuprant la valeur en volts donne par la machine et
correspondant directement la charge applique (10V=50kN). Les essais sont
conduits par asservissement du vrin, sans extensiomtre.
Afin de garantir la scurit de lexprimentateur vis vis de linhalation des
vapeurs de mtaux liquides, un systme dextraction dun dbit de 600 m
3
/h est
dispos juste au dessus de la cuve pendant toute la dure de lessai. Dans un
soucis de respect de lenvironnement, les vapeurs parcourent une dizaine de
mtres de flexible afin que le plomb puisse sy condenser et sont ensuite rejetes
vers lextrieur. Pour sassurer davantage de la scurit de lexprimentateur, un
bilan sanguin rgulier est tabli. Les rsultats montrent que sur trois annes, la
teneur en plomb dans le sang na pas dpass 10 g/100mL. La teneur ne pas
dpasser quivaut 40 g/100mL partir de laquelle les risques de saturnisme
deviennent majeurs.

IV.2 Analyse des facteurs du groupe I pour le systme fer/plomb liquide

Le diagramme de phases fer-plomb (figure IV-3) est ncessaire pour tudier les
interactions chimiques
possibles entre lacier 91 et
le plomb liquide. Ce
diagramme montre en
premier lieu que le fer
liquide et le plomb liquide
sont mutuellement quasi-
insolubles. Il est donc
attendu que le plomb
liquide soit galement
insoluble dans le fer solide
en dessous de 1500C.
Le diagramme fer-plomb montre galement que le fer solide est quasiment
insoluble dans le plomb liquide. Ce paramtre est dune grande importance.
Bishop [82] montre en effet que les phnomnes de diffusion aux joints de grains
Figure IV-3 : Diagramme de phases fer-plomb [53].
Solubilit du fer dans le plomb liquide
quasi nulle
t
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0
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0
1
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70
se produisent pour des systmes o le mtal liquide fragilisant A a une solubilit
ngligeable dans le mtal B solide et o le mtal A solide a une solubilit
apprciable dans le mtal B liquide. Bishop explique que dans ce type de
systmes, une fois que le liquide A est satur en espce B, les gradients de
concentration au niveau de linterface A-B deviennent faibles et les tensions de
surface deviennent les
forces motrices majeures
pour une pntration
intergranulaire de A dans
B. Cette observation se
retrouve sur les
diagrammes nickel-
bismuth (figure IV-4),
cuivre-bismuth ou
aluminium-gallium par
exemple qui sont des
systmes typiques de la
diffusion aux joints de
grains.

La gamme dessais qui ont t effectus en milieu plomb liquide (fusion 327C)
stend de 350C 500C, gamme reprsentative des conditions de service
prvues dans les racteurs hybrides. Aucun phnomne spontan de dissolution de
lacier dans le plomb ou de diffusion du plomb aux joints de grains nest par
consquent attendu. En effet les lments daddition majeurs du type Cr, Mo, Nb
ou V prsentent un diagramme de phases avec le plomb similaires celui du fer
avec le plomb.
Cette analyse implique de se placer dans le cadre des modles de type
fragilisation en ce qui concerne ltude de la FML de lacier 91 par le plomb
liquide. Les effets de cintique de raction nintervenant pas dans lanalyse
Figure IV-4 : Diagramme de phases nickel-bismuth [54].
Solubilit de Bi
liquide dans Ni
solide quasi-nulle
Solubilit de Ni solide
dans Bi liquide
importante
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0
0
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4
1
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1
0

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prcdente, la vitesse de dformation sera un paramtre ajuster pour contrler le
temps dexposition entre le mtal liquide et lacier ainsi que sa ductilit.

IV.3 Technique exprimentale et essais prliminaires de fragilisation

IV.3.1 Technique exprimentale

Les premiers essais ont consist tudier de lacier 91 ayant subi le traitement
thermique standard de CLI laide dprouvettes cylindriques lisses. Un polissage
mcanique (jusquau grade 4000) et lectrolytique a t ncessaire avant de
procder lessai dans le but dobtenir une surface parfaitement lisse. La gamme
de temprature tudie varie de 350 C 500 C. Pour les essais de comparaison
hors milieu mtal liquide, la cuve dessais est remplie de sable afin damliorer la
conductivit thermique du milieu environnant lprouvette ainsi que la stabilit de
la temprature au cours de lessai.
La fusion du mtal suppos fragilisant est opre dans un four externe et le mtal
liquide est maintenu la temprature dessai dsire puis vers dans la cuve
dessai. Lenchanement des essais lun aprs lautre sans laisser la cuve se
refroidir permet ainsi datteindre une cadence dessais leve (jusque douze en
huit heures).

IV.3.2 Essais prliminaires de fragilisation

Le premier essai a consist fixer un dplacement de la traverse mobile de 0.12
mm/min pour obtenir une vitesse de dformation de 10
-4
/s. Les courbes
conventionnelles contrainte-dformation sont obtenues en divisant la force
mesure par la section initiale de lprouvette suppose constante jusqu la fin de
lessai (S
0
= 12.56 mm).

t
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0
0
4
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4
1
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Ne disposant pas dextensiomtre pour la mesure de dformation
(lextensiomtrie pose des problmes dans les applications chaud),
lallongement est obtenu en divisant le dplacement de la traverse par la longueur
utile initiale (L
0
= 20 mm).
Le diagramme prsent en figure IV-5 montre ainsi que la prsence de plomb
liquide na aucune rpercussion sur la rponse mcanique dune prouvette
350C.
Lobservation au MEB des facis de rupture prsente deux facis identiques
(figure IV-6), cupules, rvlateurs dune rupture ductile. Dans le cas dessais au
plomb, le facis de rupture a t dcontamin du plomb solidifi le recouvrant par
immersion dune dizaine de minutes dans une solution 1/3 acide actique, 1/3
thanol, 1/3 eau oxygne. Labsence dimpact du mtal liquide sur la rponse
mcanique conjugue lobservation microscopique des facis de rupture conduit
conclure que le phnomne de FML ne se manifeste pas dans les conditions
exprimentales choisies.

Figure IV-5 : Rponse mcanique 350 C de lacier 91
standard en prsence ou non de plomb liquide (vitesse de
dformation de 10
-4
/s).
0
100
200
300
400
500
600
0 5 10 15 20 25
Plomb
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)
Dformation (%)
350 C
v=10
-4
/s
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IV.4 Stratgie adopte pour la mise en vidence de la FML sur lacier 91

Les rsultats des essais prliminaires montrent quil ny a pas de fragilisation par
le plomb liquide 350 C pour lacier 91 ayant subi le traitement thermique de
rfrence et sollicit une vitesse de traction de 10
-4
/s.
Lanalyse des donnes bibliographiques prsente en partie 1 montre quune tude
prcise est mener sur les facteurs du groupe II dans le but de pouvoir localiser
un ventuel puits de ductilit. Le mcanisme de type fragilisation tant choisi pour
apprhender la FML dans le systme acier 91/plomb liquide, les facteur du groupe
II tudier sont ceux qui vont permettre de jouer sur la rponse mcanique du
matriau. Cette rponse macroscopique est en effet directement lie la manire
avec laquelle la plasticit du matriau se dveloppe.
Figure IV-6 : Images MEB des facis de rupture dprouvettes dacier 91 standard testes lair et
dans le plomb liquide 350 C.
Air
Plomb
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Le but recherch est de restreindre le dveloppement de la plasticit sans pour
autant faire perdre lprouvette dessai son caractre ductile. Une augmentation
de la limite dlasticit en traction R
e
serait galement propice au dclenchement
de la FML. En effet, dans le cadre du modle SJWK, la FML se produit quand la
contrainte applique atteint une contrainte critique de propagation par clivage qui
est abaisse par adsorption de mtal liquide. En augmentant la limite dlasticit
en traction, les phnomnes de relaxation de contraintes par activation des sources
de dislocations sont en effet retards. Il sera ainsi possible datteindre des niveaux
de contraintes en traction plus importants ce qui peut favoriser la mise en vidence
exprimentale de la FML.

IV.4.1 Influence des paramtres du groupe IIa : temprature et vitesse de dformation

Les facteurs du groupe IIa regroupent tous les paramtres extrinsques au
matriau et qui peuvent influencer le comportement mcanique. Les plus courants
sont la temprature dessai et la vitesse de dformation.
Pour restreindre la plasticit, il est ncessaire de diminuer la temprature ou
daugmenter la vitesse de sollicitation. Les essais 350 C, temprature
lgrement suprieure la temprature de fusion du plomb, montrent que la FML
ne se manifeste pas. Il sera par consquent inutile dtudier linfluence de la
temprature dessai au del de 350C pour tenter de mettre en vidence les
conditions de fragilisation.

Le diagramme IV-7 montre la rponse mcanique de lprouvette si la vitesse de
dformation est multiplie par 50. La plasticit nest restreinte que de quelques
pourcents (20% au lieu de 22 %) et ni la limite lastique (380 MPa) ni la
contrainte maximale (500 MPa) ne sont changes.

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Il nest par consquent pas tonnant que la FML ne se manifeste pas pour une
vitesse de dformation de 5.10
-3
/s (figure IV-8).

Dans cette gamme de vitesses de dformation, laugmentation de la vitesse ne
semble ainsi pas assez influente sur la rponse mcanique de lprouvette. De plus
faibles vitesses, plus reprsentatives des futures conditions de service, pourraient
tre tudies mais hors du cadre de la stratgie choisie. En effet de plus faibles
vitesses favoriseraient le dveloppement de la plasticit et risqueraient mme, par
Figure IV-7 : Influence de la vitesse de dformation
sur la rponse mcanique de lacier 91 standard
350C.
Figure IV-8 : Absence de FML pour lacier 91 standard
test dans le plomb 350 C et 5.10
-3
/s.
0
100
200
300
400
500
600
0 5 10 15 20 25
v=10-4/s
v=5.10-3/s
C
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M
P
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)
Dformation (%)
350 C
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100
200
300
400
500
600
0 5 10 15 20 25
Plomb
Air
C
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(
M
P
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)
Dformation (%)
350 C
v=5.10
-3
/s
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le biais dune augmentation du temps de contact entre lacier et le plomb liquide,
de faire apparatre dautres phnomnes chimiques du groupe I (dissolution,
pntration aux joints de grains) que ceux qui sont ici attendus. Des facteurs plus
influents sont ainsi chercher dans le groupe IIb.

IV.4.2 Influence des facteurs du groupe IIb : microstructure et effet dentaille

! Influence de la microstructure

La microstructure initiale de lacier 91 est martensitique. Pour augmenter
ventuellement la limite lastique en traction ou restreindre la plasticit, le
traitement thermique standard peut tre chang en vue de modifier la taille des
grains ou ltat de prcipitation.

Cest laustnitisation qui contrle la taille des grains alors que le revenu agit
principalement sur la formation des cellules de restauration et sur ltat de
prcipitation. Dans notre stratgie, cest vers une diminution de la taille de grains
que nous devrions nous orienter. Il est cependant bien plus facile de les faire
grossir (en augmentant la temprature daustnitisation) que de diminuer leur
taille. Ltat de prcipitation est par contre plus facilement contrlable.

La duret correspondant diffrentes tempratures de revenu a ainsi t mesure.
La figure IV-9 prsente ainsi un pic de duret pour un revenu de 500 C. Ce
rsultat concorde avec les observations de Speich [55] sur les aciers
martensitiques 12% de chrome. Pour des tempratures de revenu en dessous de
500C, laugmentation de la duret est attribue la formation de prcipits (
II.3) qui agissent comme des barrires au mouvement des dislocations et
augmentent la rsistance mcanique.

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Au del de 500C, ces prcipits ont tendance coalescer [83]. La diminution de
leur nombre entrane ainsi une chute de la duret. En outre, le grossissement des
prcipits favorise le rarrangement des dislocations en faisant ainsi fortement
chuter leur densit, ce qui accrot la diminution de la duret pour des revenus
compris entre 500C et 750C.
La modification de la temprature de revenu de 750 C 500 C influence le
comportement mcanique en traction monotone (figure IV-10).

Figure IV-9 : Evolution de la duret de lacier 91 en fonction de la
temprature de revenu (revenu dune heure). Laustnitisation
prcdant cette phase a t ralise 1050C pendant une heure.
Figure IV-10 : Influence dune temprature de revenu
500 C sur les caractristiques mcaniques de lacier 91.
200
250
300
350
400
450
0 100 200 300 400 500 600 700 800
D
u
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V
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c
k
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o
u
s

3
0

k
g
Temprature de revenu (C)
0
200
400
600
800
1000
1200
1400
0 5 10 15 20 25
Revenu 750 C
Revenu 500 C
C
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(
M
P
a
)
Dformation (%)
T= 350C
v= 10
-4
/s
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La limite dlasticit en traction passe en effet de 380 MPa 800 MPa et la
rsistance la traction (contrainte maximale) passe de 500 MPa 1300 MPa. Le
domaine de plasticit est rduit, lallongement rupture tant restreint de 7 %.
Un spectre de diffraction X effectu sur un chantillon revenu 500C montre
nanmoins quil ny a eu aucun changement dans la structure cristallographique
de lacier qui reste cubique centr avec le mmes paramtre de maille. Leffet d
un revenu 500C est ainsi uniquement attribuer un changement
microstructural o ltat de prcipitation et larrangement des dislocations ont t
modifis.
On dsigne par la suite les prouvettes de type TT1 comme celles ayant subi le
traitement thermique particulier de revenu 500 C.
La figure IV-11 prsente linfluence du plomb liquide sur le comportement
mcanique des prouvettes TT1.

De nouveau, la FML ne se manifeste pas ce qui est confirm par les observations
MEB montrant le mme type de facis caractre ductile (figure IV-12) pour une
prouvette teste dans et hors plomb. Il est noter par contre une diffrence entre
les facis des prouvettes TT1 et celles revenues 750 C (figure IV-6). Dans le
cas dun revenu 500 C, les cupules sont plus tendues et moins profondes. Le
Figure IV-11 : Rponse mcanique des prouvettes de type
TT1 en prsence ou non de plomb liquide 350 C.
0
200
400
600
800
1000
1200
1400
0 2 4 6 8 10 12 14 16
Plomb
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M
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)
Dformation (%)
350C v=10
-4
/s
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manque de profondeur des cupules pourrait tre expliqu une moins grande
facilit la dformation plastique.

! Effet dentaille Etat de triaxialit de contraintes

Une autre situation pour laquelle on constate une augmentation
de la force applique pour dformer une prouvette est observe
lorsque lprouvette est entaille. La limite dlasticit en
traction est aussi augmente dans ce cas. Les calculs de
Bridgman [26] montrent que la charge limite est trs suprieure
ce quelle serait section utile gale en labsence dentaille.
En effet, considrant un cylindre de matire dans la section
entaille, sil tait isol, il sallongerait selon son axe et se
contracterait selon son diamtre de faon conserver son
Figure IV-12 : Images MEB des facis de rupture des prouvettes TT1 testes lair et dans le plomb
liquide 350C.
Figure IV-13 :
Eprouvette de traction
entaille.
Air
Plomb
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volume constant. Inclus dans lentaille, entre les deux parties non entailles qui
demeurent dans le domaine lastique et ne se dforment pratiquement pas, il ne
peut se dformer sans faire apparatre des contraintes radiales de tension. Cest un
phnomne couramment dnomm triaxialit de contraintes .
En considrant un tenseur de contraintes de composantes
ij
, de valeurs
principales
i
, le critre de limite dlasticit de Tresca ou du cisaillement
maximal implique que Sup
i

i
Inf
j

j
= 2
c
o
c
est la limite dlasticit en
cisaillement. Sup
i

i
sapparente videmment la contrainte axiale lors dun essai
de traction et leffet de triaxialit de contraintes implique une augmentation de Inf
j

j
. Pour respecter le critre de Tresca, la rentre dans le domaine plastique
saccompagne ainsi dune augmentation de Sup
i
. Ce raisonnement est
directement applicable la limite dlasticit en traction, i.e. pour Sup
i
=R
e

En considrant une entaille de rayon de courbure R et une section modifie de
rayon a (figure IV-13), Bridgman montre que, en coordonnes cylindriques, pour
r compris entre 0 et a :

o
est la contrainte qui serait produite sur une prouvette lisse ayant
une section de rayon a,

rr
et
sont les contraintes radiales gnres par leffet de triaxialit et
zz
la contrainte axiale.

Une expression de cette contrainte axiale moyenne, qui est celle mesure lors de
lessai de traction en dcoule :

Pour une entaille de 200 m de rayon de courbure et de 500 m de profondeur, la
limite dlasticit en traction serait ainsi multiplie par 1.97.
Des prouvettes de lacier standard ont ainsi t entailles en utilisant ces derniers
paramtres afin de doubler la limite dlasticit en traction (figure IV-14).

(
|
.
|
\
|
+ + =
+ = =
aR
r a
aR
r a
zz
rr
2

1 ln 1
)
2

1 ln(

|
.
|
\
|
+ |
.
|
\
|
+ =
R
a
a
R
zz
2
1 ln
2
1
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Remarque : Plusieurs techniques sont possibles pour entailler une prouvette. Les
deux principales sont llectro-rosion et lusinage au tour laide dun outil
pointu. Ces deux mthodes
introduisent en surface du
matriau des dfauts qui
peuvent constituer des sites
de concentration de
contraintes. Une rflexion
est alors faire sur les
facteurs du groupe III. Le
choix de la mthode sest
orient vers lusinage,
suppos crouir fortement le matriau sur une certaine profondeur partir de la
surface de lprouvette. Cette couche crouie devant tre bien plus fragile que le
cur du matriau, il est fort probable quelle se fissure au cours de lessai de
traction, permettant ainsi une concentration locale de la contrainte afin
dventuellement atteindre la contrainte thorique de clivage abaisse par
ladsorption de mtal liquide. Llectro-rosion induit galement une
microfissuration en surface lors de llaboration de lentaille. Il y a nanmoins un
risque que le mtal liquide ne puisse pas sadsorber sur lacier du fait par exemple
du dpt dune couche doxyde au fond de ces microfissures. Lavantage de
lusinage, technique plus rapide et plus accessible, est que la microfissuration de
la surface de lprouvette peut se produire in situ au cours de lessai dans le mtal
liquide, crant ainsi des surface fraches dpourvues doxyde et o le mtal liquide
est susceptible de sadsorber.

La figure IV-15 montre la rpercussion de ce type dentaille sur le comportement
mcanique de lacier soumis au traitement thermique standard. La reprsentation
contrainte-dformation a peu de sens pour une prouvette entaille. La contrainte
applique nest en effet plus uniaxiale et la dformation est quasi entirement
concentre dans la section entaille. Ainsi, une rprsentation (, ) nest plus tout
fait adapte. Nanmoins, dans loptique dune comparaison de la rponse
mcanique macroscopique de ce type dprouvette avec les prouvettes lisses,
Figure IV-14 : Entaille pratique au tour sur une
prouvette de traction.
t
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1
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cette reprsentation est conserve. La contrainte est calcule en divisant la force
applique par la section entaille.

La limite dlasticit en traction passe effectivement de 380 MPa 700 MPa
comme suggr par le calcul de Bridgman. Le domaine de plasticit est
considrablement rduit puisque lallongement rupture perd plus de 50 % de sa
valeur.

La figure IV-16 prsente linfluence du plomb liquide sur ces nouvelles
prouvettes de type E (entaille). La FML ne se manifeste pas. Les facis de
rupture sont ductiles (figure IV-17).

Figure IV-15 : Influence de leffet dentaille sur les
caractristiques mcaniques de lacier 91 ayant subi le
traitement thermique standard. Essai ralis 350 C.
0
200
400
600
800
1000
0 5 10 15 20 25
Lisse
Entaille
C
o
n
t
r
a
i
n
t
e

(
M
P
a
)
Dformation (%)
350C
v=10
-4
/s
t
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l
-
0
0
4
5
4
1
8
5
,

v
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i
o
n

1

-

8

F
e
b

2
0
1
0

83

Figure IV-16 : Influence du plomb liquide sur les
caractristiques mcaniques des prouvettes de type E
de lacier 91 ayant subi un traitement thermique
standard.
Figure IV-17 : Facis de rupture dprouvettes de type E testes lair et en plomb liquide 350 C.
0
200
400
600
800
1000
0 2 4 6 8 10 12
Plomb
Air
C
o
n
t
r
a
i
n
t
e

(
M
P
a
)
Dformation (%)
350 C v=10
-4
/s
Air
Plomb
t
e
l
-
0
0
4
5
4
1
8
5
,

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n

1

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b

2
0
1
0

84
La figure IV-18 montre quune couche dune dizaine de microns dpaisseur en
surface de lprouvette entaille a un aspect et un comportement mcanique
diffrents de ceux du cur. La fissuration de cette couche et son aspect caill
sont trs probablement rvlateurs dune fragilit intrinsque. Notons que cette
couche prsente exactement le mme aspect de fissuration pour un essai dans lair
ou dans le plomb. Il est donc exclu que sa fissuration provienne dun quelconque
effet du mtal liquide seul.

Les analyses chimiques (EDX au MEB) ou de diffraction (RX) rvlent que la
nature chimique et cristallographique de cette couche sont identiques celles du
cur du matriau.

Conformment aux rflexions faites sur lusinage de lentaille, cette couche ne
peut donc tre quune couche crouie lie la pntration de loutil pointu. Ce
Figure IV-18 : Mise en vidence de la fragilit de la couche crouie induite par lusinage de
lentaille.
Couche crouie fragile
Facis de rupture
t
e
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-
0
0
4
5
4
1
8
5
,

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b

2
0
1
0

85
point peut tre confirm (figure IV-19) par une observation de la surface dune
prouvette non entaille et rompue dans les mmes conditions que les prouvettes
entailles.

Il apparat clairemement que la surface de lprouvette non entaille ne prsente
aucun signe de fragilit ni aucune diffrence de comportement mcanique par
rapport au cur du matriau. Lprouvette choisie pour cette mise en vidence est
de type TT1.

Lavantage primordial de cette fissuration in situ dans le mtal liquide est quelle
permet dassurer un contact entre le mtal liquide et lacier, notamment avant la
reformation du film doxyde naturel de chrome sur lacier.
Il est important de noter en dernier lieu que la rupture globale de lprouvette reste
ductile malgr la prsence de cette couche crouie fragile qui ne peut donc tre
tenue pour responsable dune fragilit provoque par fissuration dun film en
surface gnrateur de concentrations de contraintes.

Figure IV-19 : Absence de couche crouie la surface
dune prouvette non entaille.
Facis de rupture
Surface de lchantillon
t
e
l
-
0
0
4
5
4
1
8
5
,

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2
0
1
0

86

IV.4.3 Combinaison dun effet microstructural et de leffet dentaille [69-70]

Afin daugmenter encore plus la limite dlasticit en traction, il est possible de
combiner les deux facteurs du groupe IIb prcdemment voqus savoir un effet
microstructural de durcissement et leffet dentaille.
Ainsi, des prouvettes de type TT1 ont t entailles en utilisant les mmes
paramtres que pour les prouvettes au traitement thermique standard. La figure
IV-20 montre la rponse mcanique pour de telles prouvettes.

Laugmentation de la limite dlasticit en traction est considrable puisquelle
atteint prs de 1800 MPa. La domaine de plasticit est galement fortement rduit,
avec un allongement rupture de lordre de 6 %.

Malgr ces trs svres conditions, les prouvettes de type TT1+E testes lair
350C restent ductiles comme le montre la figure IV-21.

Figure IV-20 : Influence de la combinaison dun revenu 500 C
et dune entaille sur les caractristiques mcaniques de lacier 91
test lair et 350C.
0
500
1000
1500
2000
0 5 10 15 20 25
TT1+E
Lisse, revenu standard
C
o
n
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n
t
e

(
M
P
a
)
Dformation (%)
350C
v=10
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/s
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0
0
4
5
4
1
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0
1
0

87

La couche crouie prsente galement les mmes signes de fragilit que pour les
prouvettes au traitement thermique standard de type E (figure IV-22).

La rponse mcanique des prouvettes de type TT1+E en milieu plomb liquide est
tout fait intressante (figure IV-23). En prsence du mtal liquide, ces
prouvettes prsentent un allongement et une contrainte rupture rduits de plus
de 50 % par rapport celles testes lair et semblent avoir perdu toute plasticit.
Cest ce que confirme le facis de rupture, totalement fragile, sans aucune cupule
(figure IV-24).

Figure IV-21 : Facis de rupture des prouvettes de type
TT1+E testes dans lair 350 C.
Figure IV-22 : Couche crouie fragile sur les prouvettes
de type TT1+E testes lair et 350C.
Facis
Couche crouie
fragile
t
e
l
-
0
0
4
5
4
1
8
5
,

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1

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2
0
1
0

88

Figure IV-23 : Influence du plomb liquide sur les
prouvettes de type TT1+E et mise en vidence de la
fragilisation.
Figure IV-24 : Facis de rupture fragile dune
prouvette de type TT1+E teste dans le plomb liquide.
Figure IV-25 : Couche crouie fissure sur une
prouvette de type TT1+E teste dans le plomb liquide
350 C.
0
500
1000
1500
2000
0 1 2 3 4 5 6
Air
Plomb
C
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(
M
P
a
)
Dformation (%)
350 C
v=10
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/s
t
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0
0
4
5
4
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8
5
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0
1
0

89

La fragilisation par le plomb liquide de lacier 91 350 C est ainsi clairement
mise en vidence. Pour sassurer du rsultat, lessai a t reproduit six fois avec
succs. Le mode de rupture de lprouvette en milieu plomb liquide est
radicalement diffrent de celui lair. La figure IV-25 montre que la fissuration
de la couche crouie se produit par contre de manire similaire qu lair.

La figure IV-26 reprsente la quantit dnergie ncessaire pour rompre une
prouvette. Cette quantit est
calcule en intgrant la force sur
une courbe force-dplacement
entre 0 et lallongement
rupture. Ce type de
reprsentation est utile pour
comparer les donnes des
prouvettes entailles. En effet,
lors de lusinage de lentaille, il
nest pas possible de reproduire
exactement la mme profondeur
de pntration. Aussi les
profondeurs dentaille varient
gnralement entre 500 m et
600 m. A conditions exprimentales identiques, une prouvette ayant une
entaille plus profonde prsentera un niveau de contrainte plus lev et un
allongement rupture plus court. Cest pourquoi lintgration du produit force-
dplacement permet dattnuer ces diffrences de paramtres rupture et
dapporter des comparaisons plus ralistes.
Les valeurs calcules pour les prouvettes dont les courbes de traction sont
reportes en figure IV-23 indiquent une diminution de 87 % de lnergie de
rupture pour lessai men dans le plomb liquide.

Figure IV-26 : Comparaison des nergies de rupture
pour des prouvettes de type TT1+E testes 350C
lair et dans le plomb liquide (donnes relatives aux
courbes de la figure IV-23).
8,75
1,53
0
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
Air Plomb
E
n
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90
IV.4.4 Type de rupture fragile

Les agrandissements du facis de rupture fragile dune prouvette de type TT1+E
teste 350 C dans le plomb liquide (figure IV-27) montrent clairement que la
rupture est transgranulaire. La topologie des grains clivs prsente des marches
tout fait typiques du clivage dun acier martensitique bas taux de carbone.
Figure IV-27 : Mise en vidence de la rupture transgranulaire provoque par FML sur les prouvettes de type
TT1+E testes dans le plomb liquide 350 C.
Grains clivs contenant des marches correspondant
la traverse des sous-joints de paquets de lattes de
martensite par le front de clivage
t
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0
0
4
5
4
1
8
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Lee et al. [56] montrent que ces marches correspondent aux frontires dlimitant
les paquets de lattes de martensite. Le clivage se produit selon un plan
cristallographique dtermin. Quand le front de clivage arrive au niveau dun
paquet de lattes dsorientes par rapport aux paquet prcdent, une marche est
cre afin de rattraper lorientation du plan de clivage dans ce nouveau paquet.

Puisque ces facis de rupture semblent tre caractristiques du clivage des
martensites bas taux de carbone, il est intressant de trouver une autre mthode
pour provoquer la rupture
transgranulaire sur ces
prouvettes de type TT1+E.
La plus simple est de les
tester en milieu azote liquide,
180C. La figure IV-28
prsente le facis de rupture
obtenu. Ce facis est
identique celui obtenu pour
un essai dans le plomb
liquide 350 C (fig. IV-24).

IV.4.5 Synthse

Le phnomne de FML sur lacier 91 a t mis en vidence 350 C en prsence
de plomb liquide. Les analyses sur les facteurs du groupe I ont orient ltude
dans le cadre dun modle de type fragilisation. Les hypothses et les rsultats lis
ce type de modle montrent quil faut conditionner le substrat par les facteurs du
groupe II afin daugmenter la limite dlasticit en traction et de restreindre la
dformation plastique. Ces conditions ont t obtenues par la combinaison dune
microstructure particulire et dun effet de triaxialit de contraintes. Un facteur du
groupe III a galement t considr dans la manire par laquelle cette triaxialit
de contraintes a t introduite.
Figure IV-28 : Facis de rupture dune prouvette de
type TT1+E clive dans lazote liquide 180 C.
t
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Les rsultats obtenus montrent que la FML sur lacier 91 induit une rupture
transgranulaire brutale. Ce type de rupture est effectivement peu souvent observ
en FML, la majorit des tudes se focalisant sur les problmes de dgradation par
les mtaux liquides.
Si Reynolds et Stoner [57] ont rcemment clairement mis en vidence la rupture
transgranulaire dalliages daluminium notamment par le mercure, cest notre
sens la premire fois que le phnomne de FML est mis en vidence dune telle
manire sur un acier. Notre approche sest fonde sur une analyse rigoureuse des
donnes bibliographiques et montre quels paramtres peuvent conditionner
lmergence de la FML.

Le chapitre suivant est consacr ltude du phnomne mis en vidence sur les
prouvettes de type TT1+E. Conformment aux donnes bibliographiques et la
rflexion mene sur le mcanisme hypothtique impliqu dans la FML, un retour
la ductilit doit tre observ en augmentant la temprature. Dautre part, leffet
dautres mtaux liquides a t test. Linfluence du traitement thermique a t
galement tudie. Dautres tempratures de revenu entre 500 et 750 C peuvent
en effet tre mme de runir les conditions propices la FML en jouant sur la
limite dlasticit en traction, toujours conformment un modle de type SJWK.
Le but de la partie suivante est donc dvaluer la plage de risques encourue par
lacier en prenant en considration certaines conditions de service dans les futurs
racteurs hybrides.

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0
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5
4
1
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1
0
V- CARACTERISATIONS DE LA FML SUR LACIER 91

93
V CARACTERISATIONS DE LA FML SUR LACIER 91

Ce chapitre dcrit certaines mises en vidence des diverses manifestations de la
FML en faisant varier plusieurs facteurs du groupe II comme la temprature
dessai ou la microstructure de lacier 91 laide dprouvettes de type TTn+E.
On entend par cette dsignation des prouvettes ayant subi un revenu entre 500 C
et 750 C et entailles dune profondeur comprise entre 500 m et 600 m avec
un rayon de courbure en fond dentaille variant de 200 m 210 m. La vitesse
de dformation est conserve comme prcdemment 10
-4
/s. Le comportement
mcanique de la couche crouie et linfluence dautres mtaux liquides y sont
galement prsents.

V.1 Comportement mcanique de la couche crouie

Des essais interrompus ont t pratiqus dans le but destimer le moment partir
duquel la couche crouie se fissure. Ces essais interrompus sont particulirement
dlicats mener dans le sens o le dsassemblage chaud du montage quand
lprouvette nest pas rompue nest pas du tout ais.
La couche crouie tant bien plus fragile que le cur de lprouvette, ce nest pas
la contrainte applique qui constitue son critre de fissuration mais la dformation
produite. Cependant il est bien plus ais de pratiquer, dans nos conditions, un
essai force contrle plutt qu dformation contrle. La figure V-1 montre
ltat de la couche crouie pour des essais interrompus divers niveaux de
contrainte. Des signes de microfissurations sont visibles partir de 1000 MPa et
ils sont importants 1500 MPa, juste avant la rupture totale de lprouvette dans
le plomb liquide. Il semble donc que la rupture totale de lprouvette, dans le
plomb liquide, survient ds que la couche crouie est suffisamment fissure.

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0
0
4
5
4
1
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V.2 Influence de la temprature dessai sur la FML des prouvettes TT1+E

Conformment aux observations couramment faites sur le puits de ductilit
occasionn par la FML, les prouvettes de type TT1+E (revenu 500 C),
fragilises dans le plomb 350C, ont t testes des tempratures suprieures.

Figure V-1 : Etat de la couche crouie divers niveaux
de contrainte sur les prouvettes TT1+E 350 C dans
le plomb liquide.
~500 MPa
~1000 MPa
~1500 MPa
microfissuration
1 mm
200 m
50 m
t
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0
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5
4
1
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1
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La figure V-2 prsente le comportement mcanique des prouvettes TT1+E
testes dans le plomb entre 350C et 450 C. Dans un soucis de clart, seules les
courbes de comparaison lair, 350 C et 450 C sont reprsentes. Le retour
la ductilit est bien net 450 C. Lprouvette semble en effet se comporter
nouveau comme un matriau ductile dans le plomb liquide cette temprature.

La reprsentation nergtique en figure V-3 permet dattnuer les diffrences sur
les paramtres de rupture lies aux dimensions variables des entailles et autorise
ainsi une comparaison plus fiable du comportement mcanique pour les
tempratures tudies. La forme du puits de ductilit apparat clairement et les
pourcentages de rduction dnergie de rupture sont significatifs.

Figure V-2 : Evolution des paramtres mcaniques pour
des prouvettes TT1+E testes dans le plomb liquide
diffrentes tempratures.
0
500
1000
1500
2000
0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 4
350C Air (1)
350C Plomb (2)
375C Plomb (3)
400C Plomb (4)
425C Plomb (5)
450C Plomb(6)
450C Air (7)
C
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n
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(
M
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Dformation (%)
(1)
(2) (3)
(4)
(5)
(6)
(7)
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0
0
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4
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8
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0
1
0

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Lobservation microscopique (figure V-4) permet de voir que le retour la
ductilit se fait progressivement partir de 425 C o les facis prsentent un
cur ductile entoure dune couronne fragile. A 450C le facis de rupture est
entirement ductile et la FML ne se manifeste plus [70].
Une interprtation du retour la ductilit observe ici est faite au VI.3.1.

Figure V-3 : Mise en vidence du puits de ductilit occasionn par le plomb
liquide sur lnergie rupture des prouvettes TT1+E diffrentes
tempratures (les pourcentages de rduction sont calculs par rapport la
moyenne arithmtique simple entre les valeurs lair 350C et 450 C).
0
0,5
1
1,5
2
2,5
3
3,5
4
4,5
350 C
Air
350 C
Plomb
375 C
Plomb
400 C
Plomb
425 C
Plomb
450 C
Plomb
450 C
Air
E
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(
J
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-80 %
-60 %
-20 %
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La couche crouie est nanmoins fissure mme 450C (figure V-5).

Figure V-4 : Observations MEB du retour la ductilit sur les prouvettes TT1+E testes dans le plomb liquide
entre 350 C et 450 C (les facis 450 C dans lair et dans le plomb ainsi qu 350 C dans lair sont du type
ductile et prsentent les mmes caractristiques).
Figure V-5 : Couche crouie fissure sur les prouvettes
de type TT1+E testes 450 C dans le plomb.
350 C, 375 C, 400 C
100 % transgranulaire
425 C
Rupture mixte
Cupules et grains clivs
Facis de rupture
Couche crouie fissure
Facis de rupture
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0
0
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V.3 FML des prouvettes TT1+E par dautres mtaux liquides que le plomb

Les racteurs hybrides sont prvus de fonctionner avec comme cible de spallation
du plomb ou un mlange eutectique plomb-bismuth (56.3% atomique en plomb).
Lavantage de leutectique Pb-Bi est considrable : il possde en effet les mmes
proprits de spallation que le plomb mais fond plus basse temprature (126 C
(au lieu de 327C, figure V-6).

Du fait de cette plus basse temprature de fusion, il peut tre employ, en tant que
liquide caloporteur, une temprature moins leve que le plomb liquide dans les
futurs racteurs.

Figure V-6 : Diagramme de phases plomb-bismuth. Prsence
dun eutectique bas point de fusion [58].
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0
0
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5
4
1
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99
V.3.1 Courbe de transition fragile-ductile des prouvettes de type TT1+E

Avant de tester dautres mtaux liquides plus bas point de fusion que le plomb,
il est essentiel de savoir si les prouvettes de type TT1+E sont ductiles lair et
pour une temprature dessai choisie (fig. V-7). La courbe de transition fragile-
ductile obtenue ici (fig. V-8) nest pas classique dans le sens o elle nest pas
obtenue partir dessais de rsilience. Le but recherch ici est de caractriser le
comportement mcanique des prouvettes TT1+E en fonction de la temprature.

Les nergies de rupture values partir des aires des courbes force-dplacement
(figure V-8) montrent quune transition entre la fragilit complte et la ductilit
totale se situe entre 110C et 200C.

Cependant, seules les observations MEB (figure V-9) permettent rellement de
dcrire le type de rupture. Il apparat que pour 150C, 20C et 110C, la rupture
est totalement fragile et transgranulaire. A 200C, elle est mixte. Laspect de ce
type de facis de rupture diffre cependant de celui obtenu lors de lanalyse de
linfluence de la temprature dessai en milieu mtal liquide ( V-2). En effet dans
le cas prsent, laspect de la rupture est uniforme sur tout le facis et prsente des
grains clivs sur lesquels se dessinent des cupules.

Figure V-7 : Comportement mcanique de diverses
prouvettes de type TT1+E testes lair entre 150C et
350C.
0
500
1000
1500
2000
2500
0 1 2 3 4 5 6
350C
200C
110C
20C
-150C
C
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Dformation (%)
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4
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2
0
1
0

100

Figure V-8 : Energies de rupture de diverses prouvettes
de type TT1+E testes lair entre 150C et 350C.
Figure V-9 : Evolution du facis de rupture des prouvettes de type TT1+E testes lair entre 150 et
200 C.
-150C, 20 C, 110 C
100% transgranulaire
200 C
Transgranulaire cupules
0
1
2
3
4
5
6
-200 -100 0 100 200 300 400
E
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d
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J
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Dformation (%)
Temprature (C)
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0
0
4
5
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101

Laspect mixte des facis de rupture peut sexpliquer par le fait qu 200 C, le
dveloppement de microcavits peut se produire avant la rupture globale
transgranulaire de lprouvette, aussi est-il normal de retrouver la trace de ces
microcavits sur les grains clivs. La transition entre fragilit totale et ductilit
totale est donc progressive comme observ couramment.

V.3.2 FML des prouvettes TT1+E par leutectique Pb-Bi

Compte tenu des rsultats obtenus sur la transition fragile-ductile des prouvettes
TT1+E et dans le but de tester ces prouvettes dans leutectique Pb-Bi (T
f
=126C,
figure V-6) ou dans dautres mtaux liquides tels ltain (T
f
=232C), une
temprature dessai de 260 C a t choisie afin de minimiser le nombre dessais
de comparaison lair. La figure V-10 prsente le diagramme de phases fer-
bismuth.

Ce diagramme ressemble au diagramme fer-plomb ( IV.2). Aussi il est fort
probable que les interactions du groupe I dcrites pour le fer-plomb soient du
Figure V-10 : Diagramme de phases fer-bismuth [59].
t
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mme type entre le fer et le plomb-bismuth 260C. La figure V-11 montre une
manifestation de la FML par leutectique Pb-Bi 260 C avec un allongement et
une contrainte rupture rduits de moiti environ par rapport aux essais effectus
lair, ainsi quune nergie de rupture rduite de 74% (V-12).

Figure V-11 : Caractristiques mcaniques des
prouvettes de type TT1+E testes dans leutectique
plomb-bismuth 260 C
Figure V-12 : Chute de lnergie de rupture
occasionne par Pb-Bi sur les prouvettes de type
TT1+E 260 C.
0
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5
Air Pb-Bi
E
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(
J
)
-74 %
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400
600
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1000
1200
1400
1600
0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5
Air
Pb-Bi
C
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(
M
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Dformation (%)
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Leutectique Pb-Bi fragilise donc les prouvettes de type TT1+E 260 C et
semble prsenter les mmes caractristiques que la fragilisation par le plomb
350C. Le facis de rupture des prouvettes testes dans Pb-Bi est transgranulaire
(figure V-13).

V.3.3 Cas particulier de la FML des prouvettes TT1+E par ltain liquide

Des prouvettes de type TT1+E ont t testes 260 C dans ltain liquide. Ce
cas est tout fait particulier. En effet, contrairement aux expriences menes avec
du plomb ou du plomb-bismuth, ltain liquide ragit avec le fer pour donner des
composs intermtalliques 260 C (figure V-14).

Figure V-13 : Mise en vidence de la rupture transgranulaire occasionne par leutectique Pb-Bi 260 C sur
des prouvettes de type TT1+E.
Grain cliv contenant des
marches
t
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0
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5
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104
Ainsi, daprs lanalyse bibliographique faite en premire partie, les conditions ne
devraient pas tre a priori favorables lmergence de la FML.

Les figures V-15 et V-16 montrent cependant quil y a tout lieu de remettre en
question cette hypothse puisque le comportement mcanique en milieu tain
liquide ainsi que la rduction dnergie de rupture occasionne sont tout fait
comparables aux donnes obtenues avec le plomb-bismuth 260 C.

Lobservation du facis de rupture sest par contre rvle impraticable du fait de
limpossibilit de dcontaminer la pellicule dtain recouvrant le facis.

Une coupe transverse a donc t effectue afin dexaminer linterface entre ltain
solidifi et le facis de rupture (figure V-17). Les analyses chimiques EDX
montrent la prsence de deux intermtalliques intercals entre le facis de rupture
et ltain solidifi.

Figure V-14 : Diagramme de phases fer-tain [60].
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Figure V-15 : Comportement mcanique des prouvettes de
type TT1+E testes lair et dans ltain 260 C.
Figure V-16 : Influence de ltain liquide sur
lnergie de rupture des prouvettes de type TT1+E
260 C.
0
200
400
600
800
1000
1200
1400
1600
0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5
Air
Sn
C
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(
M
P
a
)
Dformation (%)
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0,5
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1,5
2
2,5
3
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5
Air Sn
E
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J
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-77 %
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Lapparition de la FML dans ces conditions apporte une information tout fait
particulire : au moment o ltain vient en contact de lacier frais , cest dire
au moment o la couche crouie se fissure, la formation dintermtallique nest
pas la raction la plus spontane. Cest la raction de fragilisation qui prime. En
effet, si lintermtallique se formait en premier, il viendrait crer une barrire au
contact entre lacier en fond de fissure de couche crouie et ltain, excluant ainsi
toute possibilit de fragilisation par ltain liquide. Cette ide est confirme par
lobservation faite en figure V-18 qui prsente une fissure de la couche crouie
Figure V-17 : Mise en vidence de la formation dintermtalliques due la raction entre le facis de
rupture (en coupe transverse ici) dune prouvette de type TT1+E et lenvironnement. Test effectu dans
ltain liquide 260 C.
Eprouvette
Sn
Sn
Sn
Fe
Fe
Fe
Cr
Cr
Cr
Acier 91
FeSn
FeSn
2

Sn
Coupe transverse
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(qui na pas t le site damorage de la rupture globale) bouche par des
intermtalliques.

Cette observation est dune grande importance car elle permet en effet de
concevoir le mcanisme damorage de la FML prsent prcdemment dans le
plomb ou le plomb-bismuth. La prsence dintermtalliques sert ici rvler les
zones o il y a eu contact entre ltain liquide et lacier frais , dpourvu de
toute couche doxyde. Il ny a pas de temps de latence entre la fissuration de la
couche crouie et le dmarrage de la rupture fragile. En effet si la rupture globale
dmarrait un certain temps aprs le stade de fissuration de la couche crouie, la
fragilisation par ltain serait impossible car le fond des microfissures cres serait
bouch par des intermtalliques. Ces rsultats taient dj suggrs par ltude de
Figure V-18 : Formation dintermtalliques en fond dune fissure de la couche crouie pour une
prouvette de type TT1+E teste dans ltain 260 C.
Facis de rupture
Eprouvette
Sn
Intermtalliques
Fissure de la couche crouie
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la couche crouie lors dessais interrompus ( V.1) o il tait mis en vidence que
les signes de fissurations de cette couche se manifestent pour des valeurs proches
de celles de la rupture. Cest donc le mode de fissuration de cette couche crouie
qui pilote en grande partie le stade damorage des ruptures fragiles prsentes
prcdemment.

V.4 FML sur des prouvettes de type TTn+E revenues entre 500C et 750C

Les prouvettes de type TT1+E sont fragilises par le plomb 350 C, par le
plomb-bismuth et ltain 260 C. Dans le but de se placer dans des conditions
proches de celles de service prvues dans les racteurs hybrides, il est intressant
de se rapprocher de la temprature de revenu standard de lacier 91. Une tude a
ainsi t mene sur des prouvettes de type TTn+E, o la temprature de revenu
varie entre 500C et 750C (les revenus 500, 550, 600, 650, 700 C
correspondent respectivement n=1, 2, 3, 4, 5, et lprouvette entaille ayant subi
le revenu standard 750C correspond la dsignation E). La temprature de
service, avec une cible de spallation de Pb-Bi pourrait tre de lordre de 200C. Le
but de cette partie est donc dtudier la possibilit dune fragilisation 200 C par
le plomb-bismuth sur des prouvettes entailles dont la temprature de revenu
varie entre 550 C et 750 C. Les prouvettes de type TT1+E (revenu 500C)
nont pas t tudies car elles prsentent dj quelques signes de fragilit
200C ( V.3.1), hors milieu mtal liquide.
Dun point de vue fondamental, faire varier la temprature de revenu revient
modifier ltat de prcipitation et ainsi faire varier le facteur du groupe IIb quest
la microstructure. Le paragraphe V-2 prsente les rsultats de linfluence de la
temprature dessai (facteur du groupe IIa) sur lampleur de la FML. Le but de
cette partie est donc aussi de comparer un ventuel retour la ductilit induit par
des microstructures plus souples avec celui occasionn par une augmentation
de la temprature dessai.
La figure V-19 prsente les comportements mcaniques des prouvettes de type
TTn+E.
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Figure V-19 : Comportements mcaniques dprouvettes de type TTn+E testes 200C lair et dans
Pb-Bi.
0
200
400
600
800
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0 1 2 3 4 5
Air
Pb-Bi
C
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(
M
P
a
)
Dformation (%)
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200
400
600
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1000
1200
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0 1 2 3 4 5
Pb-Bi
Air
C
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M
P
a
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Dformation (%)
0
500
1000
1500
2000
2500
0 1 2 3 4 5
Air
Pb-Bi
C
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e

(
M
P
a
)
Dformation (%)
0
500
1000
1500
2000
0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 4
Air
Pb-Bi
C
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e

(
M
P
a
)
Dformation (%)
0
200
400
600
800
1000
1200
0 1 2 3 4 5
Pb-Bi
Air
C
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(
M
P
a
)
Dformation (%)
Type TT2+E
Revenu 550C
Type TT3+E
Revenu 600C
Type TT4+E
Revenu 650C
Type TT5+E
Revenu 700C
Type E
Revenu 750C
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Il apparat clairement au regard de ces courbes, du diagramme nergtique en
figure V-20 et des observations MEB en figure V-21 que lacier est sensible la
FML jusqu une temprature de revenu de 650C. Pour 700C et 750C, il ny a
plus daction fragilisante du plomb-bismuth. A 200C, le retour la ductilit
semble se faire par le mme mode que celui occasionn par une augmentation de
la temprature dessai. En effet, les facis de rupture pour les prouvettes de type
TT4+E testes dans le mtal liquide prsentent un cur ductile entour dune
couronne fragile.

Les variations dnergie de rupture entre lair et Pb-Bi pour les prouvettes de
type TT5+E et E ne sont en effet plus significatives et les facis issus dun essai
dans le plomb-bismuth sont totalement ductiles. Les figures V-21 et V-22
permettent galement de tirer certaines informations au regard de la taille des
cupules sur la microstructure. En effet cette taille dcrot quand la temprature de
revenu augmente. Il semble galement quelle chute brusquement au del dune
temprature de revenu de 650C. En revanche, la profondeur de ces cupules
semble dans le mme temps augmenter, indiquant, comme au IV.4.2 une aisance
Figure V-20 : Chutes de lnergie de rupture occasionnes par leutectique plomb
bismuth 200C pour diverses prouvettes de type TTn+E.
0
0,5
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3
3,5
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4,5
Air PbBi Air PbBi Air PbBi Air PbBi Air PbBi
E
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J
)
TT2+E TT3+E TT4+E TT5+E E
-6%
-28%
-3%
-53% -52%
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au dveloppement de la plasticit plus prononce pour une temprature de revenu
suprieure 650C.

Figure V-21 : Observations MEB relatives aux facis de rupture des prouvettes TTn+E (revenus de 550 et 600C)
testes dans Pb-Bi 200 C.
100 % fragile
100 % fragile
Revenu 550C
Pb-Bi Air
Revenu 600C
Pb-Bi Air
100 % mixte
Taille de cupule : 9 m
100 % ductile
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Figure V-22 : Observations MEB relatives aux facis de rupture des prouvettes TTn+E (revenus 650, 700 et 750C)
testes dans Pb-Bi 200C.
100 % ductile
Air ou Pb-Bi
Revenu
700C
Revenu
750C
Cur ductile
100 % ductile
Revenu 650C
Pb-Bi Air
Couronne fragile
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V.5 Synthse

Les diverses caractrisations effectues sur la FML conduisent aux conclusions
suivantes :

! Processus damorage et facteurs du groupe I

Les rsultats combins de V-1 (comportement mcanique de la couche crouie) et
de V-3-3 (essais dans ltain 200C) montrent que la phase damorage de la
rupture globale est contrle par la fissuration de la couche crouie. Il ny a pas de
temps de latence entre la fin de fissuration de cette couche et le dmarrage de la
rupture. Cette fissuration ralise in situ permet notamment de rompre les
ventuelles barrires au contact entre le mtal liquide et lacier. En ce sens, les
rsultats obtenus indiquent que le processus de reformation dune couche doxyde
de chrome ou de fer est moins rapide que la raction induite par le mtal liquide.
La fragilisation intervient galement plus rapidement que la formation des
intermtalliques entre le fer et ltain. Ce dernier constat montre ainsi que tout
processus de diffusion, du mtal liquide dans le mtal solide ou linverse, est
exclure du mcanisme de la FML de lacier 91 mise ici en vidence. Notons
nanmoins que nous ngligeons ici un ventuel effet mcanique de la couche
dintermtalliques. Cette couche tant fragile, elle peut induire une fissuration du
substrat. Cependant, il ny aurait pas beaucoup de diffrence entre le dfaut
critique induit par la fissuration de la couche crouie et celui induit par la
fissuration de la couche dintermtalliques en fond de fissure de couche crouie. Il
est possible dimaginer une exprience permettant de trancher sur lventuel rle
mcanique des intermtalliques. Un essai de tractions peut tre men en tain
liquide jusqu la fissuration de la couche crouie (il y a alors formation
dintermtalliques entre lacier frais et ltain). Cet essai peut ensuite tre
poursuivi lair.

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! Facteurs physiques du groupe II

Les facteurs du groupe II peuvent moduler la gravit de la FML en jouant sur la
rponse mcanique du matriau. Laugmentation de la temprature dessai tend
diminuer leffet fragilisant, tout comme les microstructures rendant le matriau
plus ductile.

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PARTIE : INTERPRETATION DE LA FML ET DISCUSSION DES RESULTATS

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VI- INTERPRETATION DE LA FML ET DISCUSSION DES RESULTATS

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VI INTERPRETATION DU PHENOMENE ET DISCUSSION
DES RESULTATS

Suite aux diverses observations de rupture fragile de lacier 91 induite par la
prsence de mtaux liquides (plomb, plomb-bismuth, tain) ainsi qu la mise en
vidence dune plage de conditions dessai et microstructurales dans laquelle la
fragilisation se manifeste, cette partie propose une interprtation dtaille des
rsultats obtenus se basant sur la thorie de la rupture fragile et sur le modle
SJWK.

VI.1 Thorie de la rupture fragile et lien avec le modle SJWK

VI.1.1 Taux de libration dnergie G et critre nergtique de la rupture fragile

Griffith fut le pionnier de la thorie de la rupture fragile dans les annes 1920 en
proposant un critre de fissuration pour un matriau parfaitement lastique (ses
tudes se basent notamment sur le verre). Considrant un matriau de ce type,
lnergie apporte par une sollicitation mcanique y est stocke uniquement sous
forme dnergie lastique et nest par consquent pas dissipe par une
plastification lie aux mouvements de dislocations comme
dans les matriaux ductiles, par exemple, ds que la
contrainte applique dpasse la limite dlasticit.
Pour dterminer le critre de fissuration dun matriau de ce
type, il faut sintresser la propagation da dune fissure
dj existante (figure VI-1) dans ce matriau soumis
un champ de contraintes. Lnergie totale E du systme
comprend alors lnergie potentielle des forces appliques U, lnergie lastique
emmagasine R, et lnergie de surface T. Le rservoir dnergie mcanique P est
donc P=U+R.
Pour un solide lquilibre, dP+dT=0. En crivant T=(S+2A)
s
, o S est la
surface externe du solide, A la surface forme par une lvre de la fissure et
s

Figure VI-1 : Schma dune
fissure en extension.
da a
t
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lnergie de surface du solide, il vient : dT=
s
(dS+2dA)=2
s
dA. La dformation
laissant la surface externe invariante, dS=0.

Il y a donc fissuration quand la libration dnergie mcanique induite par une
ventuelle propagation de fissure compense lnergie ncessaire pour crer les
nouvelles surfaces libres issues de la rupture. Le taux de libration dnergie
lastique G par unit de surface peut ainsi tre dfini par :

Le critre de propagation de la fissure fragile sexprime donc par :
G
c
=2
s

Si G dpasse ce seuil critique, la fissure se propage. En thorie, si G est infrieur
2
s
, la fissure devrait se refermer. Cette refermeture nest en ralit pas observe,
notamment par le fait de processus irrversibles qui apparaissent lors de la
propagation comme par exemple les phnomnes doxydation des lvres de la
fissure.

VI.1.2 Introduction du facteur dintensit de contraintes K
1

Dans le but destimer le taux de libration dnergie G, il est ncessaire de
connatre la distribution spatiale des contraintes agissant autour de la fissure
considre et des dplacements associs. Considrant la propagation dune fissure
par ouverture de celle-ci (mode I), les champ de contraintes
ij
et de dplacement
u
ij
en un point M, une distance r du fond de fissure, prennent la forme :

A
P
G
=
0
r
M
) (
2
1
ij ij
f
r
K u =
) (
2
1
ij ij
f
r
K
=
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119
Le facteur K
1
est appel facteur dintensit de contraintes en mode I (ouverture).
Un bilan nergtique fait sur une ouverture de fissure montre alors que (pour un
tat de contraintes planes):

o E est le module de Young du solide considr.

Il apparat ainsi un autre critre nergtique de rupture fragile pour G
c
=2
s
:

Cette valeur critique du facteur dintensit de contraintes est appele tnacit du
matriau. Lindice
el
signifie que cest la valeur de la tnacit pour un matriau
parfaitement lastique.

VI.1.3 Lien entre K
1c
el
et la contrainte thorique de propagation
c.

Pour une contrainte de traction applique
a
, Irwin [85] montre que pour une
fissure de longueur a :

Do, pour alors

Cest lexpression de Griffith de la contrainte applique qui entrane la
propagation dune fissure dans un matriau parfaitement lastique.

VI.1.4 Prise en compte de la plasticit.

Les critres prcdemment voqus supposent que le matriau considr est
parfaitement lastique. Dans la ralit, pour les alliages mtalliques, une zone
plastifie est toujours prsente en fond de fissure. En effet, ce fond de fissure agit
localement comme un site de concentration de contraintes qui se traduit
gnralement par un facteur de concentration K
t
:

GE K =
1
s
el
c 1
E 2 K =
2
1
a
K
a
=
a
E
s
c
2 =
a
K
t
2 1+ =
s
el
c 1
E 2 K =
t
e
l
-
0
0
4
5
4
1
8
5
,

v
e
r
s
i
o
n

1

-

8

F
e
b

2
0
1
0

120

o a est la profondeur de la fissure et son rayon de courbure. Cette
concentration de contraintes opre dans le matriau depuis le fond de fissure
jusqu un profondeur couramment estime la valeur du rayon de courbure .
Ainsi, mme si la contrainte applique est infrieure la limite dlasticit, il est
possible que cette limite soit dpasse au niveau du fond de fissure. Dans les
matriaux ductiles, des sources de dislocations sactivent alors en avant de la
fissure et une zone plastique se dveloppe. Cette zone plastique modifie les
critres prcdemment voques de propagation de fissure fragile.
En admettant quil soit encore possible de dfinir le taux de relaxation dnergie
lastique G (valable dans le cas dune plasticit confine au fond de fissure et non
gnralise lensemble du solide considr), le critre de rupture scrit alors :

G
c
p
=2
s
+2
p

o G
c
p
est le taux de libration dnergie lastique partir duquel la fissure,
accompagne de sa zone plastique se propage.
p
sassimile alors une nergie
dissipe par unit de surface par la plasticit en fond de fissure qui doit tre
fournie en plus de
s
pour faire avancer la fissure. Cette quantit a t introduite
par Orowan ( I.5.1) et permet, en dfinissant 2
f
=2
s
+2
p
, de rcrire le critre
de contrainte critique :

Cette expression montre que la contrainte appliquer pour la propagation dune
fissure dans un matriau ductile est suprieure celle ncessaire dans le cas o le
matriau serait parfaitement lastique comme si la zone plastique jouait un effet
dcran, ne permettant pas la contrainte applique dtre intgralement
retransmise au fond de fissure.
Dans les matriaux ductiles,
p
est en gnral trs grand devant
s
. Pour
laluminium, par exemple,
p
=4200
s
( I.5.1). Le critre de contrainte critique
devient alors :

a
E f
p
c
2 =
a
E
p p
c
2 =
t
e
l
-
0
0
4
5
4
1
8
5
,

v
e
r
s
i
o
n

1

-

8

F
e
b

2
0
1
0

121

Nanmoins, si cette expression est correcte compte tenu des valeurs de
p
et
s
,
elle masque le fait que
p
est en gnral une fonction croissante de
s
.

Weertman [63, 65], propose dcrire le bilan nergtique de Griffith pour un
matriau ductile sous la forme :

R=
a
a/2E=2
s
+2
p
avec
p
=
a
a/4E

est un coefficient qui dpend de la forme de la courbe de traction. Plus
prcisment, il est possible de rapprocher dune valeur connue du matriau
comme, par exemple, son coefficient dcrouissage n. Pour un matriau
parfaitement lastique, =0 et n=1. Pour un matriau dont le coefficient
dcrouissage serait nul, atteindrait alors sa valeur maximale, savoir . est
donc une fonction dcroissante de n.

En appliquant ce bilan nergtique, la contrainte
c
p
appliquer pour la
propagation de la fissure accompagne de sa zone plastique est donne par:

ou

avec

Cette dernire expression montre que plus le coefficient dcrouissage est faible
(i.e. plus le matriau est ductile), plus se rapproche de et donc plus
s
sera petit
devant
p
.

Leffet dcran jou par la zone plastique mis ici en vidence est dcrit en dtail
par Thomson [92]. La figure VI-2 dcrit lallure de la contrainte qui sexerce sur
le plan mdian dune fissure dans un matriau ductile, dans la direction de sa
normale (cest--dire la contrainte de traction), une distance r du fond de fissure.
Si le matriau tait parfaitement lastique, cette contrainte serait de la forme :
( )a
E
s p
c

= 2
a
E
f p
c
2 =

=
s
f
t
e
l
-
0
0
4
5
4
1
8
5
,

v
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r
s
i
o
n

1

-

8

F
e
b

2
0
1
0

122

En ralit, mme pour un matriau suppos parfaitement lastique, la contrainte
en tte de fissure ne peut tre infinie et est limite par les forces de Barenblatt-
Orowan
BO
qui sont les forces de cohsion entre les atomes. Ces forces traduisent
le fait quen fond de fissure, cause des fortes dformations, llasticit nest plus
linaire.

Dautre part, malgr le dveloppement de plasticit en fond de fissure, Thomson
se base sur lhypothse quil est possible de trouver une petite zone lchelle
atomique (quelques nanomtres) o la densit de dislocations est nulle condition
que les sources de dislocations situes exactement sur le fond de fissure soient
inoprantes. Lhypothse de Thomson est appuye par le fait que les sources de
dislocations sont dans la ralit rparties de faon discrte et quil est donc bien
possible quaucune de ces sources ne se trouve au voisinage immdiat du fond de
Figure VI-2 : Schmatisation de la zone plastifie et de lallure de la contrainte
locale en fond de fissure
r 2
K
1
=
Zone
plastique
Zone
lastique
Cur de fond
de fissure
lastique

r
BO

Elasticit
non-linaire
r
K
2
1
=
r
K
2
1
=
r
K
eff
2
1
=
t
e
l
-
0
0
4
5
4
1
8
5
,

v
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r
s
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n

1

-

8

F
e
b

2
0
1
0

123
fissure. Cette zone de cur de fond de fissure peut alors tre considre comme
ayant un comportement parfaitement lastique. La contrainte dans la zone
plastique est plus faible que ce quelle devrait tre en labsence de cette zone
plastique. Etant donn la continuit de la contrainte la traverse entre la zone
plastique et le cur lastique du fond de fissure, la contrainte lastique linaire
dans le cur, suffisamment loin du fond de fissure, suit alors la loi :

o K
1eff
est infrieur au K
1
appliqu

Dans ce cas la prsence de la zone plastique entrane la ncessit dappliquer un
facteur critique K
1c
suprieur K
1c
el
, pour que le critre de rupture K
1eff
=K
1c
el
soit
atteint en fond de fissure. Ainsi la tnacit mesure K
1c
sera suprieure celle
obtenue si le matriau tait parfaitement lastique.
En introduisant les deux paramtres indpendants que sont le coefficient
dcrouissage n et la densit maximale de dislocations par unit de paramtre de
maille , Thomson tablit une relation reliant K
1
et K
1eff
:

o est un paramtre sans dimension, le module dlasticit en cisaillement, b
le vecteur de Burgers des dislocations et
0
la dformation lastique avant le dbut
de la plastification.
Cette relation peut tre applique pour K
1eff
=K
1c
el
. Il vient alors :

Dans le cas dun matriau parfaitement lastique, n=1 et K
1c
=K
1c
el
. Il ny a pas
deffet dcran, puisquil ny a pas de plasticit.
Dans le cas dun matriau parfaitement plastique, n=0 et le facteur dintensit de
contraintes appliquer pour la propagation de la fissure tend vers linfini. Dans ce
r
K
eff
2
1
=
n
n
s
eff
b
K
K
3
1
3
0
2
1
2
1
|
|
.
|
\
|
=

n 3
n 1
3
0
s
2
el
c 1
2
c 1
b
K
K
|
|
.
|
\
|

=
t
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0
0
4
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4
1
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-

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F
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b

2
0
1
0

124
cas, leffet dcran jou par la zone plastique est total. Il est impossible que la
rupture soit fragile.

Les considrations exposes ici sur le dveloppement de la plasticit en fond de
fissure montrent que, sous certaines hypothses, mme pour un matriau ductile,
le critre fondamental de rupture pour un matriau parfaitement lastique :

peut toujours tre utilis. Le facteur dintensit de contrainte critique dont il est ici
question opre dans la zone de matire parfaitement lastique autour du fond de
fissure. Du fait de la zone plastique au voisinage du fond de fissure, il faudra
appliquer un facteur dintensit de contraintes plus grand que cette valeur critique
pour que la propagation de la fissure fragile ait lieu.

Cest sur ce critre ainsi que sur le phnomne dcrantage du facteur dintensit
de contraintes par la zone plastique que se basent les interprtations qui suivent
propos des ruptures fragiles observes en mtal liquide ainsi que du retour la
ductilit induit par laugmentation de la temprature dessai ou de revenu.

VI.2 Interprtation des ruptures fragiles observes en mtal liquide

VI.2.1 Interprtation des ruptures fragiles

Ladsorption de mtal liquide ayant pour consquence de rduire
s
, rduit aussi le
K
1c
el
des prouvettes au niveau du fond dune fissure de la couche crouie. Les cas
de ruptures fragiles totalement transgranulaires montrent galement que la valeur
abaisse par adsorption K
1c
el
est atteinte pour une valeur de contrainte applique
infrieure la contrainte qui dclenche la germination et la croissance des
microcavits de la rupture ductile. Cette rflexion permet de comprendre pourquoi
seules les prouvettes de type TTn+E ont t fragilises. En effet les traitements
effectus sur ces prouvettes ont contribu rendre lacier beaucoup moins
plastique, cest dire rduire lcrantage du K
1
appliqu par la zone plastique en
s
el
c 1
E 2 K =
t
e
l
-
0
0
4
5
4
1
8
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,

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1

-

8

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b

2
0
1
0

125
fond de fissure. La contrainte applique relie au K
1
a ainsi t telle que le K
1c
el
ait
pu tre atteint en fond de fissure avant la germination et la croissance des
microcavits pour ce type dprouvettes
La figure VI-3 schmatise le droulement des ruptures observes dans lair et dans
le plomb.
Avant la fissuration de la couche crouie, le comportement mcanique des
prouvettes est le mme lair et en mtal liquide. Au moment de la fissuration, la
concentration de contrainte cre par une fissure de la couche crouie induit le
dveloppement dune zone plastique. Pour un essai lair, puisque la rupture est
ductile, le K
1eff
en fond de fissure natteint jamais le K
1c
el
. Pour un essai dans le
plomb, le K
1eff
peut atteindre la valeur abaisse par adsorption K
1c
el
. Il y a alors
rupture fragile.

Sur la figure VI-3, la valeur du K
1c
el
a t place en dessous de celle du K
1eff
au
moment de la fissuration de la couche crouie. Ceci signifie que nous supposons
que la couche crouie se fissure pour une dformation correspondant une
contrainte applique dj suffisamment haute pour que le K
1eff
soit dj suprieur
au K
1c
el
au moment du contact entre le mtal liquide et lacier en fond de fissure.
Cette hypothse est suggre dune part par le comportement mcanique de la
couche crouie, qui semble se fissurer pour une dformation gale la
dformation rupture dans le mtal liquide et dautre part, par les rsultats
obtenus dans ltain o il est clair que le K
1c
el
est atteint au moment mme o la
fissure est cre.

Le cas contraire est nanmoins envisageable. La fissuration de la couche peut se
produire en premier lieu, et dans un second temps, une fois que le K
1c
el
est atteint,
la fissure fragile peut dmarrer. Ce cas peut se produire dans la mesure o, dans le
laps de temps qui spare la fissuration de la couche crouie du dmarrage
hypothtique de la fissure, le mtal liquide reste en contact intime avec lacier et
joue bien son rle dabaissement du K
1c
el
. La formation dintermtalliques comme
entre ltain et lacier 91 peut tre rdhibitoire au maintien de ce contact intime. Il
est galement possible que la couche doxyde de chrome ou de fer, casse lors de
la fissuration de la couche crouie, se reforme sur lacier en fond de fissure et
t
e
l
-
0
0
4
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4
1
8
5
,

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2
0
1
0

126
vienne ainsi faire obstacle ladsorption de mtal liquide. Dans ce cas, le K
1c
el

retrouve sa valeur initiale est la rupture fragile ne peut pas se produire.
La paragraphe suivant propose justement quelques considrations au sujet de
lactivit de loxygne dans un bain de plomb liquide.

Figure VI-3 : Droulement des ruptures dans lair et dans le mtal liquide pour les
prouvettes sensibles la FML.

Fissuration de la couche crouie
da

Contrainte
applique
A lair
En mtal liquide Adsorption de mtal liquide
K
1c
el

K
1c
el

K
1
appliqu
K
1
effectif en
fond de fissure
Rupture fragile
Ecrantage par la zone plastique
K
1

t
e
l
-
0
0
4
5
4
1
8
5
,

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2
0
1
0

127

VI.2.2 Problme de lactivit de loxygne dans le bain de mtal liquide

Puisque les essais en mtal liquide sont raliss sous latmosphre ambiante, le
milieu mtal liquide nest pas exempt doxygne. Le diagramme dEllingham en
figure V-4 montre qu 350C le plomb ragit avec loxygne pour former
loxyde de plomb PbO. Cet oxyde est dailleurs observ sous forme dune crote
qui surnage la surface du bain lors des essais. La pression partielle doxygne
lquilibre 350C se lit alors directement sur le diagramme en traant une droite
partant de 0K et qui coupe la droite relative la raction 2Pb+O
2
2PbO une
temprature de 350C. En effet lquation de cette droite est RTln (PO
2
) et donne
donc la valeur de la pression partielle doxygne quand il est en saturation dans le
plomb liquide. A 350C cette pression partielle vaut 10
-28
atm.
Quand la fissuration de la couche doxyde met lacier nu, les donnes
thermodynamiques prvoient alors une reformation spontane de la couche
doxyde de chrome caractristique des inox puisquune pression partielle
doxygne de 10
-42
atm suffit pour que cette reformation ait lieu 350C. De
mme, la formation doxyde de fer est galement possible. Ces donnes sur les
pressions partielles permettent de comparer rigoureusement les concentrations en
oxygne dissous en faisant le raisonnement suivant :
Considrons la raction de dissolution de loxygne dans le plomb et sa constante
dquilibre K : (O
2
)gaz2(O)
dissous
K=(C
0
)
2
/P
O2

avec C
O
la concentration en oxygne dans le plomb et P
O2
la pression partielle en
oxygne. En appliquant cette constante dquilibre la valeur de la concentration
de saturation de loxygne dans le plomb (C
O-Pb
), il vient :
K=(C
O-Pb
)/10
-28

Ainsi, en dfinissant C
O-Fe
et C
O-Cr
les concentrations en oxygne minimales pour
oxyder respectivement le fer et le chrome dans le plomb liquide 350, il vient :
C
O-Fe
=10
-4.5
C
O-Pb
et C
O-Cr
=10
-7
C
O-Pb

Nanmoins, la quantit doxygne dissous dans le plomb reste trs faible est il est
fort possible quelle limite la raction doxydation du chrome ou du fer dans le
sens o pour de telles concentrations en oxygne, la probabilit de prsence de
loxygne en fond de fissure de couche crouie est faible. Il est bien plus probable
de trouver un atome de plomb sur lacier mis nu quun atome doxygne. Ainsi
t
e
l
-
0
0
4
5
4
1
8
5
,

v
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r
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n

1

-

8

F
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b

2
0
1
0

128
il est possible que le fond de fissure de la couche crouie puisse ne pas se
roxyder spontanment ce qui peut ventuellement permettre lexistence dun laps
de temps (probablement trs court) entre la fissuration de la couche crouie et le
dmarrage de la rupture fragile, laps de temps pendant lequel lacier mis nu par
la fissuration de la couche crouie reste en contact avec le plomb liquide.

Figure VI-4 : Dtermination des pressions partielles doxygne lquilibre et 350C pour les
ractions doxydation du plomb, du fer et du chrome laide du diagramme dEllingham [61].
0 K
350C
10
-28
10
-42
10
-37

t
e
l
-
0
0
4
5
4
1
8
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,

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2
0
1
0

129

VI.2.3 Comparaison des ruptures obtenues dans Pb, Pb-Bi ou Sn

Alors que les prouvettes de type TT1+E prsentent une rupture fragile vers
1500 MPa 350 C, leur rupture survient dans le plomb-bismuth ou dans ltain
pour des niveaux comparables et de lordre de 1200 MPa.

Comme lessai dans le plomb-bismuth 350C prsente une contrainte rupture
sensiblement gale celle obtenue dans le plomb pur (figure VI-5), il est probable
que la diffrence de contraintes rupture obtenue entre les essais 260C et
350C ne provienne pas dune variation de leffet fragilisant du mtal liquide
(cest--dire de son aptitude rduire lnergie du surface
s
).
Une premire explication rside probablement dans le comportement de la couche
crouie. En effet, cette couche est un peu plus fragile 260C qu 350C et se
fissure donc pour une dformation infrieure. Comme cest cette fissuration qui
est lorigine de lamorage de la rupture fragile par FML, il nest pas surprenant
qu 260C la rupture puisse tre dclenche pour des niveaux de contrainte
infrieurs.
Figure VI-5 : Comparaison des courbes de traction obtenues
dans le plomb ( 350C) , le plomb-bismuth ( 260C et 350C)
et ltain ( 260C) sur des prouvettes de type TT1+E.
0
500
1000
1500
0 0.5 1 1.5 2 2.5
Pb-Bi 350C
Pb 350C
Pb-Bi 260C
Sn 260C
C
o
n
t
r
a
i
n
t
e

(
M
P
a
)
Dformation (%)
t
e
l
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0
0
4
5
4
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5
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b

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0
1
0

130
Ce rsultat peut aussi tre interprt en considrant aussi lcrantage de la zone
plastique 260C et 350C.
En effet, 260C, les dislocations sont moins mobiles qu 350C, ce qui signifie
que la zone plastifie autour du fond de fissure sera moins tendue. Ainsi pour un
mme facteur dintensit de contrainte K
1
appliqu, leffet dcran jou par la
zone plastique sur le K
1eff
en fond de fissure est plus faible 260C qu 350C.
Dans ce cas, le K
1c
el
peut tre atteint au niveau du fond de fissure pour un K
1

appliqu plus faible et donc pour un niveau de contrainte applique plus faible
260C qu 350C.

VI.3 Influence des facteurs du groupe II sur les ruptures fragiles observes

Deux facteurs du groupe II (paramtres qui influent sur la ductilit) ont t
particulirement tudis partir des conditions de fragilisation observes pour les
prouvettes de type TT1+E : la temprature dessai traitement thermique
identique (prouvettes TT1+E, V.2) et le traitement thermique temprature
dessai constante (prouvettes TTn+E, V.4).
Ces deux tudes montrent que les facteurs externes du groupe IIa (temprature
dessai) comme les facteurs internes du groupe IIb (tat de prcipitation par le
biais de la temprature de revenu) peuvent influer sur lampleur de la fragilisation
observe, jusqu inhiber compltement le phnomne.
Les rsultats sur les nergies de rupture montrent un puits de ductilit obtenu pour
une gamme de tempratures dessai ou de tempratures de revenu. Les deux
retours la ductilit provoqus par une augmentation de la temprature dessai ou
de revenu semblent tre associs au mme mcanisme puisque les ruptures mixtes
observes dans les cas intermdiaires entre 100% fragile et 100% ductile
prsentent les mmes aspects : un cur ductile entour dune couronne fragile.

t
e
l
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0
0
4
5
4
1
8
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,

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1
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131

VI.3.1 Interprtation des ruptures mixtes et mcanismes de retour la ductilit

Laugmentation de la temprature dessai ou de revenu a en thorie pour
principale consquence de diminuer la limite dlasticit en traction R
e
des
prouvettes de type TTn+E considres. Cette diminution de limite dlasticit en
traction signifie galement que lcrantage du K
1
appliqu d la zone plastifie
sur le K
1eff
en fond de fissure est dautant plus efficace. Dautre part, le
comportement mcanique de la couche crouie peut tre aussi modifi. Elle
devrait ainsi se fissurer pour une dformation applique plus grande.

Pour observer la fragilit induite par le mtal liquide il faut ainsi que le K
1c
el
soit
atteint avant lenvahissement de lensemble de lprouvette par les microcavits
qui donnent lieu la rupture ductile. Le processus de croissance des cupules est
particulier pour des prouvettes entailles. Il dpend en effet fortement du taux de
triaxialit de contraintes. Les formules de Bridgman pour la rsolution des
contraintes sur la section entaille ( IV.4.2) montrent que la triaxialit est
maximale au centre de lprouvette. La figure VI-6 montre la rpartition de la
contrainte locale en traction
zz
par rapport la contrainte moyenne applique
zz

. Pour une entaille de 200m de rayon de courbure et de 500m de profondeur :

pour r compris entre 0 et 1.5 mm,

(
|
.
|
\
|
+ + =
6 . 0
25 . 2
1 ln 1
97 . 1
r
zz
zz
t
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0
0
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4
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0
1
0

132

Pour un niveau de contrainte moyenne applique, la contrainte axiale et plus
gnralement la triaxialit des contraintes sont les plus importants au centre de
lprouvette. Cest donc cet endroit que les microcavits peuvent crotre en
premier. Cette rpartition des contraintes explique pourquoi les facis des ruptures
mixtes prsentent un cur ductile entour dune couronne fragile.
En effet, un retard dans la fissuration de la couche crouie peut permettre un
dveloppement de microcavits au centre avant que la rupture fragile ne dmarre
en surface.
Dautre part, au niveau du fond de fissure de la couche crouie, lcrantage de
plus en plus prononc li la zone plastique entrane une augmentation de la
contrainte applique ncessaire pour que le K
1c
el
soit ventuellement atteint.
Ainsi, plus la ductilit de lchantillon est augmente, plus la probabilit
dapparition des cupules avant le dpart de la rupture fragile croit.
La rupture globale de la pice se produit donc par la jonction dune rupture ductile
partant du cur et dune rupture fragile partant de la surface de lprouvette
(figure VI-7). Si la temprature dessai ou de revenu est davantage augmente, la
propagation de la rupture ductile se fait avant que la fissuration de la couche
crouie produise les conditions ncessaires lamorage de la rupture fragile ou
avant que le K
1c
el
ait pu tre atteint du fait dun crantage par la zone plastique
trop important. La rupture redevient alors compltement ductile. Leffet du mtal
Figure VI-6 : Distribution de la contrainte locale en traction par rapport
la contrainte moyenne applique pour les prouvettes entailles selon les
formules de Bridgman.
zz
zz
0,4
0,6
0,8
1
1,2
1,4
0 0,5 1 1,5
r (mm)
t
e
l
-
0
0
4
5
4
1
8
5
,

v
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r
s
i
o
n

1

-

8

F
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b

2
0
1
0

133
liquide ne se manifeste plus mme sil joue encore son rle dabaissement du
K
1c
el
.

Dans cette interprtation du mcanisme de retour la ductilit par une
augmentation de la temprature dessai ou de revenu, il nest pas vraiment
possible de trancher sur un rle prpondrant du mcanisme de fissuration de la
couche crouie ou de leffet dcran jou par le dveloppement de plus en plus
ais de la zone plastique en fond de fissure de la couche crouie.
Toutefois, il est possible dtablir un critre global qui peut tenir compte la fois
de la fissuration de la couche crouie et du rle de la plasticit en fond de fissure,
pour le retour la ductilit observ ici. En effet un critre se basant sur la valeur
brute de la limite dlasticit en traction R
e
peut rendre compte de la plasticit
comme de la fissuration de la couche crouie. Si R
e
est diminu, la fissuration de
la couche crouie est retarde et leffet dcran de la zone plastique est augment.
La tendance sera alors linhibition de la fragilisation.

Figure VI-7 : Mcanisme menant une rupture mixte cur ductile et
couronne fragile en prsence de mtal liquide.
Fissuration de la couche crouie

Re
Croissance de
microcavits
Propagation du
clivage vers le
coeur
Mtal liquide
Air

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4
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VI.3.2 Critre phnomnologique de limite dlasticit en traction pour la FML

Comme voqu prcdemment, les conditions damorage de la rupture par FML
pour les prouvettes de type TTn+E sont particulires puisque lamorage est
oprationnel seulement si la fissuration de la couche crouie se produit avant la
croissance et lenvahissement de la section entaille par les microcavits dont la
germination, la croissance et la coalescence sont dautant plus faciles que la limite
dlasticit est basse. Il est ainsi possible dtablir un critre de limite dlasticit
en traction pour la rupture par FML valable dans les conditions exprimentales
qui ont mises ici en vidence.
Les essais visant dterminer linfluence de la temprature dessai permettent
difficilement dapprcier les diffrences de limite dlasticit en traction. En effet,
la plage de temprature teste nest pas trs tendue (100C) et les variations des
dimensions des entailles rendent les comparaisons difficiles. Pour linfluence de la
temprature de revenu, la variation de limite dlasticit est bien plus apprciable
(fig. V-18, V-4). Ceci est corrl la forte chute de duret observe pour des
tempratures de revenu allant de 500C 750C (fig. IV-9, IV.4.2). La figure
VI-8 reprend les valeurs dnergie de rupture pour les prouvettes de type TTn+E
lair et dans le plomb-bismuth o sont associes les valeurs mesures de limite
llasticit en traction. Au regard de ce diagramme, il est possible dtablir un
critre pour la sensibilit la FML : au del dune limite dlasticit en traction de
1000 MPa, lacier 91 (sous la forme spcifique des prouvettes testes) peut tre
sujet la fragilisation par le plomb-bismuth 200C.

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VI.4 Vision de la FML comme un cas particulier de transition ductile-fragile

Dans le cas dune transition ductile-fragile classique, induite par le seul effet de la
temprature, un raisonnement analogue concernant les critres de fissuration
fragile prcdemment voqus peut tre fait. En effet, les tudes de Gumbsch [66]
sur la transition ductile-fragile des monocristaux de tungstne montrent que le
paramtre le plus influent concerne la mobilit des dislocations manant des
sources situes en avant du fond de fissure. Le nombre de sources ou leurs
caractristiques dactivation ne contrlent pas la transition ductile-fragile. Dans ce
cas, les hypothses de Thomson sur la rpartition discrte des sources de
dislocations et sur linactivit de celles situes en fond de fissure peuvent rester
valables. La temprature de transition ductile-fragile peut ainsi tre vue comme la
Figure VI-8 : Dtermination dun critre de limite dlasticit en traction pour la sensibilit
la FML des prouvettes de type TTn+E pour une temprature dessai de 200C.
1681
1295
1050
856
693
0
1
2
3
4
5
6
7
8
9
550C
Air
550C
PbBi
600C
Air
600C
PbBi
650C
Air
650C
PbBi
700C
Air
700C
PbBi
750C
Air
750C
PbBi
Temprature de revenu (C)
E
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g
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(
J
)
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200
400
600
800
1000
1200
1400
1600
1800
L
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(
M
P
a
)
T=200C
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temprature pour laquelle le K
1eff
en fond de fissure peut atteindre le K
1c
el
, avant
que la rupture de lprouvette ait eu lieu de manire ductile. La temprature de
transition ductile-fragile est ainsi celle pour laquelle lcrantage opr par la zone
plastique nest plus suffisant, ce qui permet datteindre un K
1eff
suffisamment
lev sans que pour autant la contrainte applique dclenche la rupture ductile. Il
est noter quune microfissuration nest pas ncessaire au clivage basse
temprature. Il suffit parfois dune simple localisation de la dformation plastique,
dans un grain, autour dune particule de seconde phase.
Dans le mcanisme impliqu dans la FML mise ici en vidence, laction du mtal
liquide ne modifie probablement pas leffet dcran li la zone plastique en fond
de fissure. Il est en effet peu envisageable que par une simple adsorption, le mtal
liquide puisse modifier les paramtres volumiques relatifs la zone plastique. En
revanche, cest par labaissement du K
1c
el
que le K
1eff
en fond de fissure peut
atteindre cette valeur critique. Leffet de la temprature dessai joue quant lui
exactement le mme rle dans le cas de la FML que dans le cas dune transition
classique fragile-ductile.
En effet, dans ce mcanisme de retour la ductilit et dinhibition de la FML au
del dune certaine temprature, le problme peut tre transpos celui de la
transition fragile-ductile classique en considrant que le K
1c
el
du matriau nest
plus K
1c
el
mais K
1c
el
. La disparition du phnomne de FML tient alors au fait que
la temprature est suffisamment leve pour que leffet dcran li la zone
plastique soit suffisant pour quen aucun endroit K
1c
el
ne soit atteint avant la
rupture ductile du matriau.

VI.5 Estimation de la rduction de
s
induite par adsorption de mtal liquide

Lessai de traction nest pas adapt pour valuer la rduction dnergie de surface
induite par adsorption de mtal liquide. En effet la gomtrie du fond des fissures
de la couche crouie ne peut tre connue avec prcision.
Lessai de tnacit peut tre plus rvlateur dans le sens o il seffectue sur des
prouvettes normalises et dont le facteur dintensit de contraintes est connu. La
quantit mesure K
1c
= (2E
f
)
1/2
ne fait cependant pas abstraction des phnomnes
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de plasticit prcdemment voqus. Il faut ensuite, pour estimer la rduction
dnergie de surface
s
induite par adsorption, trouver le lien entre
f
et
s
. Des
essais de tnacit ont t nanmoins t raliss lair et en prsence de mtal
liquide (Annexe A) sur des prouvettes de type WOL ayant une temprature de
revenu de 500C. Ils nont malheureusement pas donn les rsultats esprs
savoir une chute de la tnacit en mtal liquide probablement du fait dun mauvais
contact en fond de fissure entre lacier et le mtal liquide.

Un autre essai mcanique peut rendre compte de la valeur de
s
. Il sagit de lessai
de fluage nul (zero creep) [64]. Cet essai met en uvre un chantillon sous forme
de fil qui pour une certaine temprature se contracte. Le but est de trouver le poids
P attacher ce fil pour que sa vitesse de fluage soit nulle.
Dans ce cas (en ngligeant la pollycristallinit de lchantillon et donc lnergie
des joints de grains) :
P=2r
s
o r est le rayon du fil
Cette technique implique des expriences lourdes mettre en uvre qui nont pas
pu tre envisages en milieu mtal liquide dans le cadre de notre travail.

La rduction de
s
peut galement tre value laide dune simulation
numrique simple en calculant la variation dnergie totale cre par ladsorption
dun mtal liquide sur une surface de fer. Un calcul a ainsi t effectu en utilisant
le code VASP (Vienna Ab initio Simulation Package) [86-88]. Ce code de calcul
de structure lectronique se base sur la fonctionnelle E (nergie totale du systme)
de la densit lectronique n(r) (r est la variable spatiale) [89-90] et cherche la
densit n(r) qui minimise E, pour des positions atomiques fixes. Une fois la
premire valeur minimise de E obtenue, un calcul des forces exerces sur les ions
(noyau + lectrons de cur) est effectu (thorme de Hellman-Feyman) [91]. Les
ions sont alors dplacs pour annuler ces forces. Lnergie est alors recalcule et
ce processus se ritre jusqu la convergence vers une gomtrie qui minimise
lnergie du systme. Le calcul est ici effectu sur un volume contenant plusieurs
plans datomes de fer correspondant un empilement cubique centr et entours
par du vide de faon obtenir des surfaces. Le but tant de simuler les interactions
entre les atomes de mtal adsorbs et les surfaces de fer, trois orientations
diffrentes pour les surfaces de fer ont t considres : (001), (011) et (111).
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Le calcul se dcompose en plusieurs tapes. En premier lieu, une cellule de fer
cubique centre est construite et lnergie par atome est calcule. Elle concide
avec le potentiel chimique
Fe
du fer 0K. Ensuite, des supercellules de fer avec
des surfaces libres sont construites.
A 0K, la quantit minimise E
m
calcule est assimilable lnergie libre totale de
rfrence G
r
du systme considr ([67]) :

E
m
= G
r
=n
Fe
Fe
+2S
i

o n
Fe
est le nombre datomes de fer dans la supercellule,
Fe
leur potentiel
chimique 0K, S la surface libre et
i
lnergie par unit de surface. Lindice
i=(1,2,3) correspond une surface dindices de Miller (001), (011), ou (111). En
connaissant
Fe
et G
r
, il est ais de dterminer
i
.

Ce calcul amne les valeurs suivantes :

Surface (001) (011) (111)
Valeur exprimentale
moyenne [68]
Energie de
surface (J/m)
2.315 2.279 2.576 2.45

La moyenne arithmtique simple des valeurs calcules vaut 2.39 J/m ce qui est
cohrent avec la valeur exprimentale obtenue par Wawra savoir 2.45 J/m [68].
Notons que cette moyenne arithmtique effectue sur les valeurs relatives
chaque famille de surface ne tient pas compte de leur multiplicit.
Un deuxime calcul est alors fait en considrant le mme rseau de fer avec des
atomes de Pb, Bi ou Sn adsorbs sur une de ses deux surfaces (figure VI-9). Dans
ce cas,

E
m
=G=G
r
+G
ad
avec G
ad
=n
ad
ad
+S
iad
-S
i

n
ad
est le nombre datomes adsorbs sur la surface dindice i et
ad
leur potentiel
chimique,
iad
est lnergie de surface modifie par les atomes adsorbs. Pour le
Tableau VI-1 : Calcul dnergies de surface du fer.
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potentiel
ad
, nous avons pris en premire approximation la valeur 0K
correspondant la phase condense la plus stable. Cest une bonne approximation
dans la mesure o le potentiel chimique ne varie pas beaucoup (environ 10%)
entre 0K et la temprature de fusion.

La figure VI-10 prsente les valeurs de rduction dnergie de surface occasionns
par adsorption de Pb, Pb-Bi (moyenne des valeurs obtenues avec le plomb et le
bismuth, pondre par la composition de leutectique) ou Sn suivant les indices de
la surface considre.

Figure VI-9 : Reprsentation datomes adsorbs
sur une surface (111) de fer.
Figure VI-10 : Calcul des variations dnergie de surface par adsorption datomes de
Pb, Pb-Bi et Sn (M reprsente la moyenne sur les trois surfaces considres).
15
27
13
18
22
35
16
24
20
28
17
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0
5
10
15
20
25
30
35
40
(001) (011) (111) M (001) (011) (111) M (001) (011) (111) M
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%
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Pb Pb-Bi Sn
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En ralit, la rduction de lnergie de surface expose est sous-estime. En effet,
la simulation a t faite sur des surfaces ayant un faible taux de couverture en
atomes de mtal liquide et il est vraisemblable quune interface relle entre mtal
liquide et surface de fer solide prsente un taux de couverture bien plus lev et
donc des nergies dinterface plus faibles. Lestimation faite ici, bien que quelque
peu rudimentaire, permet nanmoins de donner une limite infrieure au
phnomne de rduction du K
1c
el
. Lobjectif de ces premiers calculs ntait pas de
calculer une valeur prcise de lnergie de surface modifie
ad
mais de dgager
quelques tendances et dexploiter certaines possibilits offertes par les calculs ab
initio.

VI.6 Synthse et risques encourus dans les racteurs hybrides

La FML se manifeste pour une combinaison particulire de diffrents facteurs
internes et externes au matriau tudi. Le constat majeur qui ressort des rsultats
obtenus sur lacier 91 est que tout phnomne qui peut mener une
microfissuration en surface et in situ dans le mtal liquide constitue
potentiellement un danger important. Dans ces ventuelles zones microfissures,
la microstructure une certaine temprature demploi peut favoriser le clivage par
FML par rapport la relaxation plastique et lmission et la propagation des
dislocations en fond de fissure. Ces processus sont ceux qui sont typiquement
tudis pour une transition ductile-fragile classique.

La combinaison mise ici en vidence peut tre reproduite dans les racteurs
hydrides par divers phnomnes.
Dans les conditions tudies, lacier 91 est sensible la FML pour des
tempratures de revenu allant de 500C 650C. Ces traitements thermiques
particuliers peuvent tre reproduits dans les ZAT (zones affectes thermiquement)
induites par dventuelles soudures de la cuve des racteurs hybrides.
Cette cuve peut tre soumise en service des fortes contraintes de dilatation
thermique ou des contraintes dues simplement au poids du mtal liquide. Le
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racteur semble nanmoins dj dimensionn pour limiter ces contraintes de type
fluage.
De nombreux phnomnes peuvent galement conduire la formation de sites
damorage de la rupture fragile par FML. Certaines zones pourraient en effet tre
embouties ce qui peut produire des conditions dcrouissage importantes menant
des zones fragiles qui prsenteront des microfissures. La fatigue thermique peut
galement induire une fissuration en surface, tout comme les phnomnes de
cavitation lis lirradiation neutronique (bien quils soient limits par la
microstructure martensitique).
La raction de spallation induit de nombreux lments de transmutation dont
notamment lhydrogne. Des essais de fragilisation par lhydrogne (FPH)
montrent que lacier 91 y est sensible (rupture fragile transgranulaire dun
chantillon prcharg- Annexe B). Les rsultats obtenus montrent galement
quun chargement cathodique en hydrogne provoque une microfissuration en
surface.
La figure VI-11 synthtise et localise les diverses phnomnes pouvant amener
des risques de FML. Notons que certains de ces phnomnes seront a priori bien
plus intenses au niveau de la fentre quau niveau de la cuve.

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Figure VI-11 : Localisation des divers phnomnes pouvant crer des risques de FML
dans les racteurs hybrides.
CUVE

ZAT
Fatigue thermique
Irradiation neutronique (faible)
FPH (faible)
FENETRE

ZAT
Fatigue thermique
Irradiation neutronique (important)
FPH (important)
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CONCLUSION GENERALE

Lobjectif de cette tude tait dvaluer la sensibilit de lacier martensitique
Z10CDNbV9-1, candidat comme matriau de structure du cur des futurs
racteurs hybrides, aux modifications de comportement mcanique induits par le
contact avec les mtaux liquides, principalement le plomb et leutectique plomb-
bismuth.

Une premire analyse, sur divers cas de fragilisation par les mtaux liquides dj
rfrencs, a permis en premier lieu, au regard des interactions physico-chimiques
entre lacier tudi et les mtaux liquides considrs, dopter pour une
modlisation particulire de la fragilisation. Le modle envisag prdit que la
fragilisation peut se produire sans aucune diffusion du mtal liquide dans lacier.
Une simple adsorption en surface peut conduire favoriser la propagation dune
fissure fragile par rapport la relaxation plastique et provoquer donc une rupture
fragile dans un matriau habituellement ductile.

Partant de ce modle, une stratgie visant amener lacier dans des conditions de
fragilisation a t adopte. Des traitements thermiques particuliers ainsi quun
effet de triaxialit de contraintes ont t appliqus dans le but de restreindre la
plasticit de lacier. Ainsi une combinaison particulire des conditions
microstructurales et demploi mettent clairement le phnomne en vidence. Les
ruptures induites par la prsence de mtal liquide sont trangranulaires et
catastrophiques. Elles ne prsentent aucun signe avant-coureur et sont dclenches
brutalement quand les conditions damorage et de propagation sont runies.

Lacier Z10CDNbV9-1 est donc sensible au phnomne de fragilisation par le
plomb et leutectique plomb-bismuth liquides.
Tous les facteurs qui restreignent le dveloppement de la plasticit dans le
matriau auront tendance mener vers les conditions de fragilisation. La limite
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dlasticit en traction peut ainsi servir de critre de prdiction du phnomne
pour un systme mtal liquide-mtal solide donn.

De mme tous les facteurs qui favorisent la ductilit mneront une inhibition de
la FML. Ceci est clairement mis en vidence par lexistence dun puits de ductilit
pour une augmentation de la temprature dessais ou de revenu.
Le retour la ductilit, qui se fait ainsi par comptition entre clivage et relaxation
plastique, peut tre assimil un phnomne de transition fragile-ductile
classique.

Comme prvu, le mcanisme impliqu dans la fragilisation mise en vidence ne
fait intervenir aucun processus de diffusion du mtal liquide dans lacier ni de
dissolution de lacier dans le mtal liquide. Des essais dans ltain, avec lequel
lacier forme des intermtalliques, montrent justement que la raction de FML
intervient avant la formation de ces intermtalliques, dans le domaine de vitesse
de dformation explor ici.

La rduction dnergie de surface induite par ladsorption du mtal liquide au
niveau dune zone o lacier est exempt de toute couche doxyde est le
phnomne qui permet dexpliquer lapparition de la FML. Les calculs de
simulation numrique donnent une estimation de la rduction dnergie de surface
et confirment quelle est significative pour le plomb, le plomb-bismuth et ltain,
adsorbs sur du fer.
Plusieurs types de perspectives peuvent tre envisages pour la suite de cette
tude. En premier lieu, dans le but dclaircir les conditions damorage de
rupture par FML, un autre type de dfaut critique peut tre envisag. La
fissuration dune couche crouie en surface utilise ici ne permet pas de
caractriser le dfaut critique et il nest pas possible de rellement matriser le
moment partir duquel cette fissuration se produit. Des essais de fatigue, o la
rupture est habituellement dclenche par un dfaut critique en surface, pourraient
ainsi permettre dapporter de nouveaux lments sur cette phase damorage.
En ce qui concerne ltape de propagation dune fissure en FML, des essais de
mcanique de la rupture (tnacit, flexion 3 points, ou disque brsilien) sont
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mettre en place. Il permettraient de quantifier lampleur de la fragilisation par une
mesure de la tnacit en milieu mtal liquide.

Dans les futurs racteurs hybrides, plusieurs phnomnes peuvent mener aux
conditions propices la FML. Ce sont notamment ceux qui modifient la
microstructure et restreignent la plasticit ou induisent des sites de concentration
de contrainte, du type microfissures. Si ces problmes sont dj connus dans les
racteurs classiques, une attention tout fait particulire est leur porter quand ils
se produisent en milieu mtal liquide.

Si le phnomne qui a t mis ici en vidence peut tre matris, il ne faut pas
oublier les effets ventuels du mtal liquide sur lacier long terme. La
dissolution ou la pntration aux joints de grains, que nous avons volontairement
cartes de notre tude vu des gammes le temps dessais employes, doivent
galement tre considres ainsi que linteraction de ces phnomnes avec le
vieillissement de lacier dans les conditions de service prvues.

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ANNEXES

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A. ESSAIS DE MECANIQUE DE LA RUPTURE EN MILIEU
METAL LIQUIDE

Les essais de mcanique de la rupture permettent dtudier de manire
quantitative le comportement dune fissure dans un matriau.

La tnacit K
1c
sobtient partir dun essai douverture sur une prouvette
normalise dont le facteur dintensit de contrainte K
1
est reli aux dimensions
caractristiques de lprouvette par un facteur gomtrique. Des prouvettes WOL
(couramment employes par EDF pour les mesures de K
1c
en prsence ou non
dun environnement agressif) (figure A-1) ont t utilises. Ces prouvettes sont
prfissures par fatigue afin dobtenir un fond dentaille peu croui et de faible
acuit.
La premire tape consiste mesurer la raideur
V
P
(P est la force applique et V
louverture lextrmit de la fissure) de lprouvette et ainsi dterminer la
paramtre a relatif la longueur de cette prfissure.

Figure A-1 : Schma dune prouvette WOL.
Prfissure par
fatigue
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A. ESSAIS DE MECANIQUE DE LA RUPTURE EN MILIEU METAL LIQUIDE

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avec :
B et w : paisseur et largeur utile de lprouvette respectivement 20 et 51 mm
E : module dYoung (210 GPa 20C),
V : ouverture lextrmit de fissure,
P : charge applique,
a : longueur de fissure.

Louverture V est dtermine par un extensomtre bilame jauges de dformation
pour diffrentes charges appliques. La pente de la droite obtenue permet alors de
trouver le paramtre a (figure A-2).

On obtient alors P/V=43223 N/mm ce qui conduit Z(a/w)=97.17 et donc
a=29.682 mm pour une prouvette dont la courbe dtalonnage est reporte sur la
figure A-2.
Figure A-2 : Courbe dtalonnage de longueur de prfissure.
|
.
|
\
|
=
w
a
Z
P
EBV
(
(
|
.
|
\
|
|
.
|
\
|
+
|
.
|
\
|
|
.
|
\
|
|
.
|
\
|
+
|
|
|
|
.
|
\
|
+
=
|
.
|
\
|
5 4 3 2
2
9314 , 9 609 , 20 9925 , 0 065 , 20 219 , 12 163 , 2
1
1
w
a
w
a
w
a
w
a
w
a
w
a
w
a
w
a
Z
y = 43223x + 1160,6
0
1000
2000
3000
4000
5000
6000
0 0,01 0,02 0,03 0,04 0,05 0,06 0,07 0,08 0,09 0,1
ouverture (mm)
f
o
r
c
e

(
N
)
t
e
l
-
0
0
4
5
4
1
8
5
,

v
e
r
s
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n

1

-

8

F
e
b

2
0
1
0

151
Cette valeur prcise de a est capitale puisquelle permet de connatre le facteur K
1

pour une charge applique ou pour une ouverture applique.

(
(
|
.
|
\
|
|
.
|
\
|
+
|
.
|
\
|
|
.
|
\
|
+
|
.
|
\
|
+
=
|
.
|
\
|
4 3 2
2
3
6 , 5 72 , 14 32 , 13 64 , 4 886 , 0
1
2
w
a
w
a
w
a
w
a
w
a
w
a
w
a
Y

Une premire mthode (notamment employe EDF les Renardires) consiste
fixer une ouverture par lintermdiaire dune vis qui appuie sur une petite goupille
et de plonger lprouvette dans le milieu agressif dsir. Les rsultats sont alors
compars ceux donns lair. Le principal inconvnient de cette mthode point
par point est quun nombre important dprouvettes est ncessaire pour dterminer
la valeur de la tnacit en environnement (le cot de lusinage et de la
prfissuration dune prouvette revient 750 ).

La deuxime mthode consiste ouvrir lprouvette en continu, par
lintermdiaire dune machine de traction. Cette mthode est la plus propice
mettre en vidence le phnomne de FML. Les obstacles exprimentaux sont
nanmoins de taille puisquil est ncessaire de raliser des essais chaud, en
prsence de mtal liquide et avec un raccord entre lprouvette et lextensiomtre.
Une courbe typique obtenue par cette mthode est prsente en figure A-3. La
valeur du K
1C
est alors calcule partir du point o la charge chute brutalement,
ce qui correspond une avance de fissure.

|
.
|
\
|
=
w
a
Y
w B
P
K
I
t
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0
0
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-

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b

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0
1
0

152

Comme la propagation de la fissure se fait par tapes (pourvu que la vitesse de
dformation ne soit pas trop grande), nous esprions qu la suite dune premire
propagation qui aurait cass la couche doxyde en fond de fissure, le mtal liquide
aurait pu sadsorber et rduire la tnacit. Ce rsultat na pas t obtenu
probablement du fait dune trop petite quantit de mtal liquide autour de la
fissure. Le dispositif exprimental est ici revoir. Il est ncessaire que la fissure
soit totalement immerge dans le mtal liquide, ce qui ntait pas le cas dans nos
essais.
Seules diffrentes valeurs de la tnacit ont pu ainsi tre obtenues lair :

A 20C, K
1C
= 50 MPa.m
1/2

A 150C, K
1C
= 70 MPa.m
1/2

pour des prouvettes ayant une temprature de revenu de 500C

La figure A-4 prsente le facis de rupture obtenu 20 C, totalement fragile de
type transgranulaire.

Figure A-3 : Ouverture en continu dune prouvette (dformation=0.1mm/min).
0
5000
10000
15000
20000
25000
30000
0 500 1000 1500 2000
Temps (s)
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(
N
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0
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1
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Figure A-4 : Facis de rupture transgranulaire obtenu sur
une prouvette WOL 20C.
t
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1
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B. ESSAIS DE FRAGILISATION PAR LHYDROGENE SUR LACIER 91

155

B. ESSAI DE FRAGILISATION PAR LHYDROGENE SUR
LACIER 91

Les essais dlectrochimie et de chargement en hydrogne ont t effectus en
utilisant un dispositif exprimental mis au point par Yobiris Rigual Sucre [93] au
LMPGM (figure B-1). Ce dispositif est constitu dune cellule dessais en verre
dans laquelle plongent quatre lectrodes. Lintensit est mesure entre
lchantillon et une contre-lectrode de platine, et le potentiel est dtermin entre
llectrode de rfrence et lchantillon. Deux contre-lectrodes de platine sont
employes afin dhomogniser les lignes de courant dans le systme.
Une solution acide est utilise :
- H
2
SO
4
: 28 mL (concentr 96%) dans un litre deau distille
- solution darsenic : 1g de As
2
O
3
et 4 g de soude dans 10 mL deau
distille

La solution finale est constitue de 2 mL de solution darsenic dilus dans un litre
de solution dacide sulfurique.
La solution darsenic permet dviter les ractions de recombinaison entre deux
radicaux H
. La pntration des radicaux dans lacier est ainsi favorise.

Figure B-1 : Dispositif exprimental permettant de raliser des essais de prchargement en
hydrogne.
solution
Echantillon avec vernis sur
les surfaces non-tudies
Contre-
lectrode
de platine
Electrode de
rfrence
(K
2
SO
4
)
Electrode de
platine
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0
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La premire tape consiste dterminer le comportement lectrochimique de
lacier. Il est noter que tous les essais qui suivent ont t effectus sur lacier 91
ayant subi un revenu une temprature de 500C.
Une tension E est applique entre 1.5V et 0V et la densit de courant i
correspondante est mesure pour donner la courbe intensit-potentiel de lacier
(figure B-2). Cette courbe permet de connatre le potentiel dabandon (pour lequel
lintensit est nulle) qui vaut ici 658 mV. Le prchargement en hydrogne est
donc possible pour un potentiel infrieur.

Pour effectuer le prchargement par la suite, il suffit de laisser le systme sous une
densit de courant correspondant au potentiel dsir. Un potentiel de 1V a t
choisi ce qui correspond une valeur de densit de courant de 39 mA/cm.
La dure du prchargement a t fixe 72 heures.
Cet essai effectu sur un chantillon tmoin montre que labsorption dhydrogne
induit de nombreuses fissures en surface (figure B-3).

Figure B-2 : Courbe intensit-potentiel pour lacier 91 (revenu 500C).
i > 0 i < 0
2 H
+

+ 2 e
-
H
2
Fe Fe
2+
+ 2 e
-

1,E-06
1,E-05
1,E-04
1,E-03
1,E-02
1,E-01
1,E+00
-1400 -1200 -1000 -800 -600 -400 -200 0
E (mV)
Ln (i)
(i en mA/cm) t
e
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0
0
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Cet essai a t reproduit sur une prouvette de traction de type TT1. La figure B-4
montre que cette prouvette subit une fragilisation importante lors dun essai de
traction 20 C effectu juste aprs le prchargement (le dgazage en hydrogne
aprs prchargement se fait en quelques heures seulement). Le facis de rupture
est transgranulaire (figure B-5).

Figure B-3 : Fissuration en surface induite par un prchargement en hydrogne de 72 heures
sous une intensit de courant de 39 mA/cm.
Figure B-4 : Mise en vidence de la fragilisation par lhydrogne sur
des prouvettes de type TT1 (d /dt=10
-4
s
-1
).
0
200
400
600
800
1000
1200
1400
0 2 4 6 8 10 12 14 16 18
(%)
(MPa)
20C
20C Prcharg
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Il est signaler que lallure du facis de rupture fragile obtenu est fortement
similaire celle de ceux obtenus dans les divers mtaux liquides ou dans lazote
liquide.
La sensibilit la fragilisation par lhydrogne et la tendance la microfissuration
de surface prsents ici concernent directement ltude du problme de la FML
dans les futurs racteurs hybrides.
En effet, lacier peut ne pas tre sensible la FML, en prsence de mtal liquide
seul, le phnomne peut nanmoins se produire pour une action combine du
mtal liquide et de lhydrogne.
Dans la profondeur affecte par lhydrogne, la limite dlasticit en traction est
fortement augmente. Lcrantage li la zone plastique est beaucoup moins
efficace. En effet, lhydrogne dforme la maille au niveau atomique et rduit les
systmes de glissement. Les dislocations auront alors probablement une mobilit
rduite. En outre, les microfissurations induites en surface par lhydrogne
peuvent agir localement comme des sites de concentration de contrainte.
Ce sont toutes les conditions qui ont t mises en vidence pour que la FML
survienne.

Il est noter toutefois que, dans le problme prcis de la fragilisation par
lhydrogne prsent ici, des conditions de prchargement particulirement
Figure B-5 : Facis de rupture obtenus 20 C pour des prouvettes TT1 non prcharges et
prcharges en hydrogne.
20 m
10 m
Non prcharg Prcharg
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intenses ont t utilises puisque lhydrogne bullait vigoureusement la surface
de lacier pendant les 72 heures dessai.
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TABLE DES ILLUSTRATIONS
Figure caption

Figure I- 1 : Courbe de traction et types de ruptures. ---------------------------------------------------------- 23

Stress-strain curve and failure types.

Tableau I-1 : Variation de lallongement rupture en fonction de llectrongativit de laluminium ( =1.5)
et diverses solutions de mercure [20]. ----------------------------------------------------------------------------- 28

Strain to failure changes versus electronegativity of alumina et various mercury solutions.

Tableau I-2: Effet de solutions de mercure et d'indium sur la fragilisation du cadmium ( =1.7) [4]. - 29

Mercury-indium melts effect on cadmium embrittlement.

Figure I- 2 : Plage de temprature pour la FML et reprsentation sous forme de puits de ductilit. (a) :
comportement en labsence de mtal liquide, (b) comportement en prsence de mtal liquide. --------- 30

Ductility through representation.

Figure I- 3 : Caractristiques du puits de ductilit pour le systme zinc-indium liquide en fonction de la
vitesse de dformation (v) [13].------------------------------------------------------------------------------------- 31

Ductility through for Zn-In.

Figure I- 4 : Influence de la rponse mcanique dun alliage fer-aluminium sur sa fragilisation par Hg-In
liquide [13].------------------------------------------------------------------------------------------------------------ 31

Mechanical response influence on embrittlement of a Fe-Al alloy by liquid Hg-In.

Figure I- 5 : Influence de la taille de grains du laiton sur lapparition de la fragilisation par le mercure
liquide [25].------------------------------------------------------------------------------------------------------------ 32

Grain size influence on liquid metal embrittlement.

Figure I- 6 : Influence de la taille de grains et du pr-crouissage sur la FML dun alliage daluminium par
le mercure liquide [11].---------------------------------------------------------------------------------------------- 32

Grain size and prestraining influences on liquid metal embrittlement

Tableau I-3 : Couples mtal solide-mtal liquide sensibles la FML [4]. ---------------------------------- 35

Solid metal/ liquid metal system sensitive to LME.

Figure I- 7 : Influence des divers groupes de facteurs physico-chimiques intervenant dans la FML sur ses
caractristiques. ------------------------------------------------------------------------------------------------------ 35

Effect on various phenomena on LME severity.
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Figure I- 8 : Mcanisme de propagation dune rupture ductile en prsence dun environnement inerte [33].
-------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 40

Ductile failure mechanism in an inert environment.

Figure I- 9 : Mcanisme de propagation dune fissure ductile sous leffet de ladsorption de mtal liquide
[33].--------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 41

Ductile failure mechanism in a liquid metal environment.

Figure I- 10 : Empilements de dislocations sur un joint de grains lis linfluence de ladsorption de mtal
liquide en fond de fissure [43]. ------------------------------------------------------------------------------------- 43

Dislocations pile-up on a grain boundary due to liquid metal adsorption.

Figure I- 11 : Equilibre des tensions interfaciales au niveau dun joint de grains en surface dun matriau.
-------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 46

Surface energies equilibrium in a grain boundary.

Figure I- 12 : Pale de turbine rompue par FML [29].---------------------------------------------------------- 49

A blade failure by LME.

Figure II-1 : Diagramme de phases fer-chrome [48]. ---------------------------------------------------------- 52

Fe-Cr phases diagram.

Figure II-2 : Diagramme de Schaeffler indiquant lexistence possible des diffrentes phases de lacier en
fonction de la teneur de ses lments dalliage [49]. ----------------------------------------------------------- 54

Schaeffler diagram.

Figure II-3 : Dpendance en temprature du coefficient dexpansion thermique linaire de lacier 91 [51].
-------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 55

Dependence of the linear thermal expansion coefficient of steel 91 on temperature.

Figure II-4 : Dpendance en temprature de la conductivit thermique de lacier 91 [51]. ------------- 56

Dependence of the thermal conductivity of steel 91 on temperature.

Figure II-5 : Dpendance en temprature du module dlasticit de lacier 91 [51]. --------------------- 56

Dependence of the elastic modulus of steel 91 on temperature.

Tableau II-1 : Caractristiques mcaniques des principales nuances daciers 9%Cr-1%Mo [80]. --- 57

Mechanical characteristic of 9%Cr1%Mo steels .
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Figure II-6 : Diagramme TRC de lacier 91 [51]. -------------------------------------------------------------- 58

CCT diagram of steel 91.

Figure II-7 : Modification de la microstructure et de ltat de prcipitation de lacier 91 lors de son traitement
thermique de base. --------------------------------------------------------------------------------------------------- 59

Microstructure modification of steel 91 during its basic heat treatment.

Tableau II-2 : Composition des prcipits dans lacier 91 [81]. ---------------------------------------------- 60

Dependence of the linear thermal expansion coefficient of steel 91 on temperature.

Tableau III-1 : Composition chimique de lacier 91 fourni par CLI. Remarque : la teneur en azote na pas
t recherche (Analyse EDF-Les Renardires).---------------------------------------------------------------- 63

Chemical composition of steel 91.

Figure III-1 : Micrographie optique de la microstructure martensitique de lacier 91. ------------------ 64

Microstructure of steel 91 (optical micrography).

Figure III-2 : Micrographie MET des lattes de martensite. --------------------------------------------------- 64

Martensite laths (TEM micrography).

Figure III-3 : Spectre de diffraction X de lacier 91. ----------------------------------------------------------- 65

X-ray diffraction pattern of steel 91.

Figure IV-1 : Machine de traction et systme dessai en milieu mtal liquide. ---------------------------- 68

Experimental set up.

Figure IV-2 : Ensemble du dispositif exprimental. ------------------------------------------------------------ 68

Experimental set up.
Figure IV-3 : Diagramme de phases fer-plomb [53].----------------------------------------------------------- 69

Fe-Pb phases diagram.

Figure IV-4 : Diagramme de phases nickel-bismuth [54]. ---------------------------------------------------- 70

Ni-Bi phases diagram.

Figure IV-5 : Rponse mcanique 350 C de lacier 91 standard en prsence ou non de plomb liquide
(vitesse de dformation de 10
-4
/s).---------------------------------------------------------------------------------- 72

Mechanical response of steel 91 in its standard state at 350C..
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Figure IV-6 : Images MEB des facis de rupture dprouvettes dacier 91 standard testes lair et dans le
plomb liquide 350 C.---------------------------------------------------------------------------------------------- 73

SEM micrographs.

Figure IV-7 : Influence de la vitesse de dformation sur la rponse mcanique de lacier 91 standard 350C.
-------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 75

Influence of strain rate on the mechanical response of steel 91 at 350C.

Figure IV-8 : Absence de FML pour lacier 91 standard test dans le plomb 350 C et 5.10
-3
/s. ----- 75

No LME demonstration at 350C and 5.10
-3
s
-1
.

Figure IV-9 : Evolution de la duret de lacier 91 en fonction de la temprature de revenu (revenu dune
heure). Laustnitisation prcdant cette phase a t ralise 1050C pendant une heure.------------ 77

Hardness of steel 91 versus its temper temperature.

Figure IV-10 : Influence dune temprature de revenu 500 C sur les caractristiques mcaniques de lacier
91.----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 77

Influence of tempering at 500C on the mechanical response of steel 91.

Figure IV-11 : Rponse mcanique des prouvettes de type TT1 en prsence ou non de plomb liquide 350
C. ---------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 78

Influence of liquid lead on TT1 specimen at 350C.

Figure IV-12 : Images MEB des facis de rupture des prouvettes TT1 testes lair et dans le plomb liquide
350C. ---------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 79

SEM micrographs of fracture surfaces.

Figure IV-13 : Eprouvette de traction entaille. ---------------------------------------------------------------- 79

Notched tensile specimen.

Figure IV-14 : Entaille pratique au tour sur une prouvette de traction.---------------------------------- 81

Notch machined in a tensile specimen.

Figure IV-15 : Influence de leffet dentaille sur les caractristiques mcaniques de lacier 91 ayant subi le
traitement thermique standard. Essai ralis 350 C. -------------------------------------------------------- 82

Influence of notch effect on the mechanical response of steel 91.

Figure IV-16 : Influence du plomb liquide sur les caractristiques mcaniques des prouvettes de type E de
lacier 91 ayant subi un traitement thermique standard. ------------------------------------------------------ 83

Influence of liquid lead on the mechanical response of notched specimen.
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Figure IV-17 : Facis de rupture dprouvettes de type E testes lair et en plomb liquide 350 C.83

Fracture surfaces of notched specimen at 350C in air and in liquid lead.

Figure IV-18 : Mise en vidence de la fragilit de la couche crouie induite par lusinage de lentaille.84

Evidence of a brittle prestrained layer on the notched specimen surfaces.

Figure IV-19 : Absence de couche crouie la surface dune prouvette non entaille.----------------- 85

No prestrained layer on a smooth specimen.

Figure IV-20 : Influence de la combinaison dun revenu 500 C et dune entaille sur les caractristiques
mcaniques de lacier 91. ------------------------------------------------------------------------------------------- 86

Influence of the combination of the notched effect and a tempering at 500C.

Figure IV-21 : Facis de rupture des prouvettes de type TT1+E testes dans lair 350 C. ---------- 87

Fracture surfaces of TT1+E specimen tested in air at 350C.

Figure IV-22 : Couche crouie fragile sur les prouvettes de type TT1+E.--------------------------------- 87

Brittle prestrained layer on TT1+E specimen.

Figure IV-23 : Influence du plomb liquide sur les prouvettes de type TT1+E et mise en vidence de la
fragilisation.----------------------------------------------------------------------------------------------------------- 88

Influence of liquid lead on TT1+E specimen and evidence of LME.

Figure IV-24 : Facis de rupture fragile dune prouvette de type TT1+E teste dans le plomb liquide.88

Brittle fracture surface of TT1+E specimen tested in liquid lead.

Figure IV-25 : Couche crouie fissure sur une prouvette de type TT1+E teste dans le plomb liquide 350
C. ---------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 88

Fractured prestrained layer on TT1+E specimen tested in liquid lead.

Figure IV-26 : Comparaison des nergies de rupture pour des prouvettes de type TT1+E testes 350C
lair et dans le plomb liquide (donnes relatives aux courbes de la figure IV-23). ------------------------ 89

Fracture energies of TT1+E specimen in air and in liquid lead at 350C.

Figure IV-27 : Mise en vidence de la rupture transgranulaire provoque par FML sur les prouvettes de type
TT1+E testes dans le plomb liquide 350 C. ------------------------------------------------------------------ 90

Transgranular failure induced by liquid lead on TT1+E specimen at 350C.
Figure IV-28 : Facis de rupture dune prouvette de type TT1+E clive dans lazote liquide 180 C.91

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Fracture surface of a TT1+E specimen tested in liquid nitrogen at -180C.

Figure V-1 : Etat de la couche crouie divers niveaux de contrainte sur les prouvettes TT1+E 350 C
dans le plomb liquide. ----------------------------------------------------------------------------------------------- 94

Prestrained layer state for different stress levels at 350C.

Figure V-2 : Evolution des paramtres mcaniques pour des prouvettes TT1+E testes dans le plomb liquide
diffrentes tempratures.------------------------------------------------------------------------------------------ 95

Evolution of mechanical behavior of TT1+E specimen in liquid lead between 350C and 450C .

Figure V-3 : Mise en vidence du puits de ductilit occasionn par le plomb liquide sur lnergie rupture
des prouvettes TT1+E diffrentes tempratures (les pourcentages de rduction sont calculs par rapport
la moyenne arithmtique simple entre les valeurs lair 350C et 450 C).------------------------------ 96

Evidence of a ductility through between 350C and 450C.

Figure V-4 : Observations MEB du retour la ductilit sur les prouvettes TT1+E testes dans le plomb
liquide entre 350 C et 450 C (les facis 450 C dans lair et dans le plomb ainsi qu 350 C dans lair sont
du type ductile et prsentent les mmes caractristiques). ----------------------------------------------------- 97

SEM observations between 350C and 450C.

Figure V-5 : Couche crouie fissure sur les prouvettes de type TT1+E testes 450 C dans le plomb. 97

Fractured prestrained layer at 450C.

Figure V-6 : Diagramme de phases plomb-bismuth. Prsence dun eutectique bas point de fusion [58].
-------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 98

Pb-Bi phases diagram.

Figure V-7 : Comportement mcanique de diverses prouvettes de type TT1+E testes lair entre 150C et
350C. ------------------------------------------------------------------------------------------------------------------ 99

Mechanical response of TT1+E specimen between -150C and 350C.

Figure V-8 : Energies de rupture de diverses prouvettes de type TT1+E testes lair entre 150C et 350C.
-------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------100

Fracture energies of TT1+E specimen between -150C and 350C.

Figure V-9 : Evolution du facis de rupture des prouvettes de type TT1+E testes lair entre 150 et 200
C. ---------------------------------------------------------------------------------------------------------------------100

Fracture surfaces of TT1+E specimen between -150C and 350C.

Figure V-10 : Diagramme de phases fer-bismuth [59]. -------------------------------------------------------101

Fe-Bi phases diagram.
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Figure V-11 : Caractristiques mcaniques des prouvettes de type TT1+E testes dans leutectique plomb-
bismuth 260 C ----------------------------------------------------------------------------------------------------102

Mechanical response of TT1+E specimen tested in Pb-Bi at 260C.

Figure V-12 : Chute de lnergie de rupture occasionne par Pb-Bi sur les prouvettes de type TT1+E 260
C. ---------------------------------------------------------------------------------------------------------------------102

Fracture energy loss induced by Pb-Bi on TT1+E specimen at 260C.

Figure V-13 : Mise en vidence de la rupture transgranulaire occasionne par leutectique Pb-Bi 260 C
sur des prouvettes de type TT1+E.-------------------------------------------------------------------------------103

Transgranular failure induced by Pb-Bi at 260C.

Figure V-14 : Diagramme de phases fer-tain [60]. -----------------------------------------------------------104

Fe-Sn phases diagram.

Figure V-15 : Comportement mcanique des prouvettes de type TT1+E testes lair et dans ltain 260
C. ---------------------------------------------------------------------------------------------------------------------105

Mechanical response of TT1+E specimen tested in air and in liquid tin at 260C.

Figure V-16 : Influence de ltain liquide sur lnergie de rupture des prouvettes de type TT1+E 260 C.
-------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------105

Tin influence on the fracture energy of TT1+E specimen at 260C.

Figure V-17 : Mise en vidence de la formation dintermtalliques due la raction entre le facis de rupture
(en coupe transverse ici) dune prouvette de type TT1+E et lenvironnement. Test effectu dans ltain
liquide 260 C. -----------------------------------------------------------------------------------------------------106

Evidence of formation of intermetallic compounds on the fracture surface.

Figure V-18 : Formation dintermtalliques en fond dune fissure de la couche crouie pour une prouvette
de type TT1+E teste dans ltain 260 C.---------------------------------------------------------------------107

Intermetallic compounds formation at the crack tip of a prestrained layer microcrack.

Figure V-19 : Comportements mcaniques dprouvettes de type TTn+E testes 200C lair et dans Pb-Bi.
-------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------109

Mechanical response of TTn+E specimen at 200C in air and in Pb-Bi.

Figure V-20 : Chutes de lnergie de rupture occasionnes par leutectique plomb bismuth 200C pour
diverses prouvettes de type TTn+E. -----------------------------------------------------------------------------110

Fracture energy loss of TTn+E specimen in Pb-Bi at 200C.
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Figure V-21 : Observations MEB relatives aux facis de rupture des prouvettes TTn+E (revenus de 550 et
600C) testes dans Pb-Bi 200 C.------------------------------------------------------------------------------111

SEM observations of TTn+E fracture surfaces tested in Pb-Bi (temper at 550C and 600C).

Figure V-22 : Observations MEB relatives aux facis de rupture des prouvettes TTn+E (revenus 650, 700
et 750C) testes dans Pb-Bi 200C. ---------------------------------------------------------------------------112

SEM observations of TTn+E fracture surfaces tested in Pb-Bi (temper at 650C, 700C and 750C).

Figure VI-1 : Schma dune fissure en extension.-------------------------------------------------------------117

Crack in extension.

Figure VI-2 : Schmatisation de la zone plastifie et de lallure de la contrainte locale en fond de fissure
-------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------122

Plastic zone and local stress at a crack tip.

Figure VI-3 : Droulement des ruptures dans lair et dans le mtal liquide pour les prouvettes sensibles la
FML. ------------------------------------------------------------------------------------------------------------------126

Failure mechanism in air and liquid metal for specimen sensitive to LME.

Figure VI-4 : Dtermination des pressions partielles doxygne lquilibre et 350C pour les ractions
doxydation du plomb, du fer et du chrome laide du diagramme dEllingham [61]. ------------------128

Oxygen pressure in liquid lead at 350C.

Figure VI-5 : Comparaison des courbes de traction obtenues dans le plomb ( 350C) , le plomb-bismuth (
260C et 350C) et ltain ( 260C) sur des prouvettes de type TT1+E.----------------------------------129

Stress-strain curves of TT1+E specimen in lead (350C), in Pb-Bi and Sn (260C).

Figure VI-6 : Distribution de la contrainte locale en traction par rapport la contrainte moyenne applique
pour les prouvettes entailles selon les formules de Bridgman. --------------------------------------------132

Local stress distribution in a notched specimen given by Bridgman's formula.

Figure VI-7 : Mcanisme menant une rupture mixte cur ductile et couronne fragile en prsence de
mtal liquide.---------------------------------------------------------------------------------------------------------133

Mechanism leading to a mixed fracture surface.

Figure VI-8 : Dtermination dun critre de limite dlasticit en traction pour la sensibilit la FML des
prouvettes de type TTn+E pour une temprature dessai de 200C. ---------------------------------------135

Yield stress criterion for LME.
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Figure VI-9 : Reprsentation datomes adsorbs sur une surface (111) de fer.---------------------------139

Adsorbed atoms on a Fe surface.

Figure VI-10 : Calcul des variations dnergie de surface par adsorption datomes de Pb, Pb-Bi et Sn (M
reprsente la moyenne sur les trois surfaces considres). ---------------------------------------------------139

Variation of surfaces energies of Fe by adsorption of Pb, Pb-Bi and Sn.

Figure VI-11 : Localisation des divers phnomnes pouvant crer des risques de FML dans les racteurs
hybrides. --------------------------------------------------------------------------------------------------------------142

Localization of some phenomena that could lead to LME in ADS reactors.

Figure A-1 : Schma dune prouvette WOL. ------------------------------------------------------------------149

WOL specimen.

Figure A-2 : Courbe dtalonnage de longueur de prfissure.-----------------------------------------------150

Calibration curve for the precrack.

Figure A-3 : Ouverture en continu dune prouvette (dformation=0.1mm/min). -----------------------152

Continuous opening of a specimen.

Figure A-4 : Facis de rupture transgranulaire obtenu sur une prouvette WOL 20C.--------------153

Fracture surface of a WOL specimen at 20C in air.

Figure B-1 : Dispositif exprimental permettant de raliser des essais de prchargement en hydrogne.155

Experimental set up for hydrogen cathodic charging .

Figure B-2 : Courbe intensit-potentiel pour lacier 91 (revenu 500C). --------------------------------156

Intensity-potential curve for steel 91 temper at 500C).

Figure B-3 : Fissuration en surface induite par un prchargement en hydrogne de 72 heures sous une
intensit de courant de 39 mA/cm. -----------------------------------------------------------------------------157

Microcracks induced by hydrogen cathodic charging.

Figure B-4 : Mise en vidence de la fragilisation par lhydrogne sur des prouvettes de type TT1 (d /dt=10
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Evidence of hydrogen embrittlement on TT1 specimen.

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Figure B-5 : Facis de rupture obtenus 20 C pour des prouvettes TT1 non prcharges et prcharges en
hydrogne. ------------------------------------------------------------------------------------------------------------158

Fracture surface of TT1 specimen hydorgen-charged or not tested at 20C.

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A LA FRAGILISATION PAR LES METAUX LIQUIDES.

Lacier martensitique 9% de chrome Z10CDNbV9-1 est pressenti pour constituer le
matriau de structure des futurs racteurs hybrides ADS o il sera notamment soumis au
contact du plomb ou du plomb-bismuth liquides. Cette tude prsente une valuation de
la plage de risques encourus par lacier vis vis du phnomne de fragilisation par les
mtaux liquides.
Si, aprs son laboration, lacier ne semble prsenter aucun signe de fragilisation par les
mtaux liquides, une combinaison particulire deffets microstructuraux et de conditions
dessais montrent que lacier habituellement ductile peut subir une fragilisation brutale
et se comporter comme un matriau fragile en prsence de mtal liquide.
Le mcanisme impliqu dans cette fragilisation se base sur le phnomne de rduction
dnergie de surface induite par adsorption de mtal liquide et ne fait intervenir aucun
processus diffusionnel. Linterprtation de la fragilisation mise ici en vidence sappuie
sur la thorie de la rupture fragile dans les matriaux ductiles et sur les notions dfinies
couramment en mcanique de la rupture.

Mots cls : fragilisation par les mtaux liquides, acier martensitique au chrome,
microstructure, traitements thermiques, effet dentaille, nergie de surface, rupture
fragile, mcanique de la rupture.
Techniques employes : essais mcaniques, microscopie lectronique, simulation
numrique lchelle atomique (calculs ab initio).

MARTENSITIC STEEL Z10CDNbV9-1 SENSITIVITY
TO LIQUID METAL EMBRITTLEMENT.

The 9% chromium martensitic steel Z10CDNbV9-1 is a potential candidate for the
structural material of the future ADS hybrid reactors where it should be in contact with
liquid lead or the eutectic lead-bismuth. The aim of the present study is to evaluate the
range of risks of liquid metal embrittlement.
If the steel, submitted to its standard heat treatment, seems to be immune to the liquid
metal embrittlement, a special combination of microstructural effects and test conditions
can trigger a sudden embrittlement so that the usually ductile steel behaves as a brittle
material in contact with liquid metals.
The mechanism of this embrittlement keys on the reduction of the surface energy
induced by liquid metal adsorption and does not involve any diffusion process. The
understanding of the embrittlement outlined here lies on the brittle failure theory in
ductile materials and on some common fracture mechanics concepts.

Keywords: liquid metal embrittlement, chromium martensitic steel, microstructure, heat
treatments, notch effect, surface energy, brittle failure, fracture mechanics.
Means: mechanical tests, electronic microscopy, atomistic simulation (ab initio)

Laboratoire de Mtallurgie Physique et Gnie des Matriaux
UMR CNRS 8517
Universit des Sciences et Technologies de Lille 59655 Villeneuve dAscq Cedex
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sont les contraintes radiales gnres par leffet de triaxialit et

Fissuration de la couche crouie

. La pntration des radicaux dans lacier est ainsi favorise.

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