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Comptes Rendus des JNC 16 Toulouse 2009

Couplage multi-chelle diffusion dhumidit / contraintes internes dans


les matriaux composites matrice poxy

Multi-scale coupling moisture diffusion / internal stresses in epoxy
matrix composites

Georges Youssef
1
, Frdric Jacquemin
1
et Sylvain Frour
1

1 : Institut de Recherche en Gnie Civil et Mcanique (UMR CNRS 6183)
Universit de Nantes - Ecole Centrale de Nantes
CRTT, 37 Boulevard de lUniversit, BP 406, 44602 Saint-Nazaire cedex
e-mail : georges.youssef@univ-nantes.fr, frederic.jacquemin@univ-nantes.fr, sylvain.freour@univ-nantes.fr

Rsum

Ce travail est bas sur lintroduction, dans un modle multi-chelles, dun couplage entre les tats
mcaniques internes et les paramtres de la loi de Fick contrlant le processus de diffusion de lhumidit
dans les composites matrice organique. Le couplage sopre par lintermdiaire dune dpendance du
coefficient de diffusion ainsi que de la teneur en eau saturation de la matrice poxy, en fonction de la trace
du tenseur de dformation de celle-ci. Cette approche est utilise pour prdire le comportement de tubes
stratifis soumis des sollicitations environnementales humides, depuis le rgime transitoire jusqu ltat
permanent du processus de diffusion. Les prdictions du modle hygro-mcanique coupl sont compares
celles du modle dcoupl traditionnel, en termes, notamment de distribution temporelle et spatiale des
tats mcaniques multi-chelles, et de profils des paramtres gouvernant le processus de sorption:
coefficients de diffusion, teneurs en eau saturation.

Abstract

Experiments have indicated that the diffusion properties of a penetrant-organic matrix composite system
may change with time due to evolution of the internal mechanical strain states experienced by the
constituting matrix of the composite plies. A multi-scale approach coupling the internal mechanical states
localised within the plies constituents to the Ficks law governing the moisture diffusion process was used for
modelling the response of composite laminates submitted to environmental hygroscopic loads, from the
transient part of the diffusion process to its permanent stage. Various numerical practical cases were
considered: the effects of the internal swelling strains on the time and space dependent diffusion coefficient,
maximum moisture absorption capacity, moisture content and internal stresses states are extensively studied
and discussed.

Mots Cls : diffusion de lhumidit, contraintes internes, couplage hygro-mcanique, modlisation multi-
chelles.

Keywords : moisture diffusion, internal stresses, hygro-mechanical coupling, multi-scale modeling.

1. Introduction

Les matriaux composites matrice polymre sont aujourdhui prsents dans de nombreux secteurs
industriels. Leur utilisation est en constante croissance dans les domaines des transports, du gnie civil,
mais aussi dans les secteurs haute technologie comme larospatiale et laronautique. Au cours de leur
vie en service, ils sont souvent soumis des sollicitations environnementales en milieux humides pouvant
entraner une dgradation du composite ainsi quun affaiblissement des proprits mcaniques [1-3]. Des
efforts ont t raliss afin dtudier les effets de lhumidit et de dvelopper des modles analytiques pour
la prdiction des tats mcaniques multi-chelles engendrs au cours du processus de diffusion de
lhumidit dans des structures composites stratifies [4-7]. Dans ces travaux, le transport de lhumidit est
suppos obir au modle classique tabli par Fick. Nanmoins, des rsultats exprimentaux soulignent, de
manire indiscutable, que le processus de sorption de lhumidit peut tre affect par un couplage hygro-
mcanique [8-9]. Les auteurs de ces travaux montrent quun chargement mcanique est susceptible de
favoriser les mcanismes de pntration de lhumidit, produisant des coefficients de diffusion ainsi que des
masses saturation plus levs.
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Manuscrit auteur, publi dans "JNC 16, Toulouse : France (2009)"
Comptes Rendus des JNC 16 Toulouse 2009
Dans la prsente tude, une approche multi-chelle est mise en oeuvre afin dtudier leffet de
couplage existant entre les tats mcaniques internes subis par la matrice organique de la structure
composite et le processus de diffusion de lhumidit. Le modle hygro-mcanique mis en oeuvre tient
compte dune volution raliste du comportement diffusif de la matrice organique pour chacun des plis
composites au cours du processus transitoire de diffusion. Lapproche de transition dchelles permet
dtablir des relations entre les tats mcaniques des plis et de leurs constituants (matrice et renforts) et les
procdures dhomognisation permettent destimer lvolution des paramtres macroscopiques de chacun
des plis en fonction des proprits des constituants, chaque tape du processus de diffusion. Les effets
induits par le choix de larrangement des plis composites sont galement mis en vidence. Les rsultats
numriques obtenus par lintermdiaire du modle hygro-mcanique coupl sont compars ceux donns
par lapproche dcouple traditionnelle.


2. Prise en compte dun couplage entre les tats mcaniques et les paramtres
contrlant le comportement diffusif

La rsine polymre constitue le chemin prfrentiel de pntration des molcules deau diffusant dans le
volume du composite. Les phnomnes de transport dans les polymres sont trs souvent expliqus par
des thories bases sur la notion de volume libre [10-11]. Le volume libre correspond en fait la diffrence
entre le volume spcifique (macroscopique) dun polymre et le volume rellement occup par les molcules
qui le constituent. Dautre part, on sait depuis longtemps que le gonflement (retrait) htrogne, qui
accompagne la sorption, ou la dsorption deau provoque lapparition de contraintes internes multi-chelles
dans la structure composite. Ce phnomne a, encore rcemment, donn lieu de nombreux travaux [2-3,
12]. Certains auteurs ont suggr que les contraintes de gonflement gnres dans les polymres pouvaient
affecter le coefficient de diffusion de ces derniers [13-14]. La non-uniformit du comportement diffusif de la
matrice organique, induite par la distribution spatiale des tats mcaniques, et lhtrognit du
comportement diffusif, due la prsence des fibres de carbone, sont lorigine dun couplage hygro-
mcanique qui se situe lchelle des constituants et, plus particulirement, au niveau de la rsine. Par
consquent, lobjectif de ce travail requiert lemploi dune approche multi-chelles. De telles approches
impliquent la connaissance du comportement spcifique des constituants de base du volume lmentaire
reprsentatif. Par consquent, les paragraphes suivants sont logiquement ddis la description de la loi de
comportement hygro-mcanique couple suivie par la matrice organique. Daprs la littrature, ce couplage
concerne essentiellement les deux paramtres principaux de la loi de diffusion Fickienne : i) le coefficient de
diffusion, et ii) la fraction massique deau absorbe par le polymre, en rgime permanent (cest dire,
saturation du processus de diffusion).

2.1 Couplage entre le coefficient de diffusion de lhumidit et ltat mcanique

Historiquement, une approche thorique base sur le calcul de la variation du volume libre provoque par
une contrainte fut tout dabord dveloppe [16]. Il fut plus tard constat en pratique que ltat mcanique
contrlant le couplage hygro-mcanique tait la dformation plutt que la contrainte [16-17]. En se basant
sur lhypothse que le coefficient de diffusion Fickien est reli au volume libre par lquation de Doolittle, les
auteurs proposent lexpression suivante pour le rapport des coefficients de diffusion dans les tats dform
et libre de dformation :

|
|

\
|
=
|
|

\
|
m
f
m
f0
m m
0
m

v
1
v
1
v
a
D
D
Ln (eq. 1)

O
m
0
D et
m

D sont respectivement les coefficients de diffusion Fickiens de la matrice poxy libre de


dformations et dforme, tandis que a est un facteur empirique. Daprs les rsultats exprimentaux
obtenus sur des rsines pures [17], a varie dans un domaine restreint : 036 , 0 a 031 , 0 . v
m
reprsente la
fraction volumique de matrice dans le pli composite,
m
f0
v et
m
f
v sont respectivement les fractions de volume
libre de la matrice organique libre de dformation et dforme. De nombreux auteurs saccordent pour
estimer la valeur de
m
f0
v comme proche de 2,5 % [15-16]. La fraction de volume libre dans une rsine
dforme est relie la valeur correspondante dans une rsine libre de dformations par lintermdiaire de :

h
a
l
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0
0
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m m
f0
m
0
m
0
m
m
f0
m
0
m
m
f0
m
f
Tr v
V
V V
v
V
V
v v + =

+ = + = (eq. 2)
O
m
0
m
V
V
reprsente la variation de volume de la matrice organique induite par la dformation, ce rapport
tant gal la trace du tenseur des dformations subies par la matrice polymre :
m
Tr .
m

V et
m
0
V
reprsentent respectivement le volume de la matrice organique dforme et libre de dformations. Les
quations (eq. 1) et (eq. 2) conduisent lexpression suivante des coefficients de diffusion de la matrice
dforme/libre de dformations :

1
m
0
m
m
f0
m
f0
m
0
m
m m
0
m

V
V
v v
V
V
v
a
D
D
Ln

(
(

+ =
|
|

\
|
(eq. 3)

Afin destimer le coefficient de diffusion
m

D de la matrice dforme, la connaissance des dformations de


la matrice organique et du coefficient de diffusion
m
0
D ltat libre est requise.
m
0
D peut tre dduit de la
pente initiale de prise en masse de la rsine pure en fonction de la racine carre du temps. Pour une matrice
poxy de type N5208, ce coefficient mesur temprature ambiante est :
1 2 8 m
0
s mm 10 484 , 13 D

= .
Daprs la relation (eq. 3),
m

D diminue lorsque la trace de la dformation de la matrice est ngative et


inversement. Ceci est cohrent avec les observations exprimentales : le coefficient de diffusion dune
matrice organique pure augmente lorsque celle-ci est soumise une traction uniaxiale, tandis que ce
coefficient dcrot lorsque la rsine est mise en compression uniaxiale [15]. Les mmes auteurs affirment
que la prise en eau plus importante constate lors de lapplication dune traction ne sexplique pas
seulement par laccroissement du coefficient de diffusion mais implique ncessairement laugmentation de la
teneur en eau saturation. Ce second facteur est examin dans le paragraphe suivant.

2.2 Couplage entre la teneur en eau saturation et ltat mcanique

La teneur en eau saturation
m
0
M

dune rsine libre de dformations est dfinie, par exemple, dans la


rfrence [16]. Supposons que teneur en eau saturation
m

de la mme matrice organique soumise


un tat de dformations suive une loi similaire :

m
w
m
f0
m
0

v M =

;
m
w
m
f
m

v M =

(eq. 4)

La combinaison des quations (eq. 4) et (eq. 2) conduit :

( )
m
w
m
0
m
m
0
m
w
m
f0
m
f
m
0
m

V
V
M

v v M M + = + =

(eq. 5)

3. Application aux matriaux composites

3.1 Modlisation du processus de diffusion de lhumidit

Lapplication de ce travail porte sur un tube stratifi, dpaisseur 4 mm, de longueur infinie, constitu de n
plis dlimits par des cylindres de rayons r
i
et r
i+1
. Afin de rsoudre le problme de diffusion, les teneurs en
eau aux frontires doivent tre connues. La teneur en eau saturation est dtermine partir de celle de la
matrice (eq. 5). La loi des mlanges sur les volumes scrit :
h
a
l
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0
0
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m m f f I
V v V v V + = (eq. 6)

O V
I
, V
f
et V
m
sont, respectivement le volume du composite, des fibres et de la matrice. v
f
est la fraction
volumique de fibres. Lquation (eq. 6) peut sexprimer en introduisant les teneurs en eau et se simplifier si
on fait lhypothse que les fibres nabsorbent pas deau :

+ =

m

m m f

f f I

I
M v M v M
m

I
m
m I

v M

= (eq. 7)

O
I
,
f
et
m
sont, respectivement, les masses volumiques du composite, des fibres et de la matrice. La
teneur en eau macroscopique ( lchelle des plis) est solution de lquation de Fick, avec un coefficient de
diffusion dpendant de celui de la matrice, ce dernier tant lui mme fonction de ltat mcanique local.
Lexpression du coefficient de diffusion effectif en fonction de celui de la matrice est donne par la relation
[18] :

f
f
m

v 1
v 1
D D
+

= (eq. 8)

Le coefficient de diffusion de la matrice est dtermin par lintermdiaire de la relation (eq. 3), partir des
dformations locales elles-mmes dduites de la localisation des dformations macroscopiques. Le
couplage hygro-mcanique est ainsi susceptible de gnrer une distribution des coefficients de diffusion et
de la teneur en eau saturation. Ainsi, le flux dhumidit est continu linterpli, alors que la teneur en eau
est discontinue [5].
Le problme Fickien (eq. 9 - eq.10) sexprime alors partir des quations suivantes :

(
(

r
C
r
1
r
C
) t ( D
t
C
i
2
i
2
i
i
a<r<b, t>0, i=1 to n (eq. 9)

=
= =

=

+
+
+ +
0 ) 0 , r ( C
) t ( M ) t , b ( C and ) t ( M ) t , a ( C
r
) t , r ( C
(t) D
r
) t , r ( C
(t) D
) t , r ( C ) t , r ( C
b a
i 1 i
1 i
i i
i
i 1 i 1 i i i
(eq. 10)

C
i
(r, t) est la teneur en eau, D
i
(t) et D
i+1
(t) sont les coefficients de diffusion de deux plis adjacents,
i+1
est
le saut de teneur en eau entre deux plis adjacents :
( )
( )
i
I

1 i
I

1 i
M
M

+
= ; ( )
1 i
I

M
+

et ( )
i
I

tant les
teneurs en eau maximales de ces plis. ) t ( M
a

et ) t ( M
b

sont les concentrations en eau aux frontires. Ce


problme est rsolu par la mthode des diffrences finies, en utilisant un schma explicite.

3.2 Modle mcanique

Les contraintes macroscopiques internes sont calcules grce aux proprits homognises et aux
quations classiques de la mcanique du solide : lois de comportement hygro-lastique des matriaux
orthotropes, relations dformations-dplacements, conditions aux limites, quations de compatibilit et
dquilibre. Le couplage entre la diffusion de lhumidit et les tats mcaniques implique une rsolution
h
a
l
-
0
0
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incrmentale. Dans cette perspective, on est amen crire la loi de comportement entre les instants t
i-1
et
t
i
, comme suit :

[ ] ) C - C ( ) ( :
I
1 - i
I
i 1 1
I I
i
I
i
I I
i
I
i
L =

(eq. 11)

O
I
L est la raideur macroscopique moyenne entre les instants t
i-1
et t
i
,
I
est le coefficient de dilatation
hygroscopique macroscopique moyen, et C est la teneur en eau. Les contraintes locales correspondantes
dans les constituants (fibres et rsine) sont dduites du modle de transition dchelles hygro-mcanique de
Krner et Eshelby. Puisque les fibres sont impermables, la relation contraintes/dformations dans les
renforts et la relation de localisation des dformations macroscopiques scrivent respectivement :

( ) ( )

+ + =
=

I I I I I I f f
f f f
R L R L L
: L
: : : :
1
(eq. 12)

Les tats mcaniques locaux dans la matrice organique sont dduits des lois de moyennes sur les
dformations et contraintes tablies par Hill [19] :

=
=
f I m
f I m


m
f
m
m
f
m
v
v
v
1

v
v
v
1
(eq. 13)

A chaque tape du calcul, les coefficients de diffusion de lhumidit sont estims partir des tats
mcaniques dtermins au pas de calcul prcdent et, en particulier, partir de la dformation volumique de
la matrice organique des plis. La Figure 1 prsente lalgorithme itratif de lapproche couple.

4. Rsultats numriques

4.1 Paramtres du processus de diffusion de lhumidit

Le modle hygro-mcanique coupl gnre une volution temporelle des conditions aux limites en termes
de teneur en eau. Par consquent, les rsultats prdits sont fortement dpendants de la valeur numrique
considre pour la capacit maximale dabsorption dhumidit
I
0
M du pli libre de dformations utilise lors
de linitialisation de la procdure de calcul itrative. En pratique, ce paramtre ne peut pas tre mesur
directement. En effet, au dbut du processus de diffusion, seule une couche infiniment mince dun
chantillon est susceptible de contenir de lhumidit. Il sensuit que la distribution dans lpaisseur des
teneurs en eau prsente alors de trs forts gradients (cet effet apparat dailleurs trs clairement sur la fig. 3
ci-dessous). Pour ces raisons, des mesures gravimtriques ne peuvent tre reprsentatives.
Pour un matriau composite unidirectionnel carbone/poxy, avec 60% de fibres, dans un environnement
100% dhumidit relative, uniformment satur la teneur saturation atteint classiquement 1,5%. La teneur
initiale correspondant un tat libre de dformations et conduisant cette valeur saturation est
0,73% M
I
0
= . Dans le cas dune approche traditionnelle dcouple, la teneur en eau saturation est
constante et gale 1,5% et ainsi % 1,5 M
I
0
= .









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Fig. 1. Algorithme itratif de lapproche coupe.


La distribution de la teneur en eau maximale pour le tube dpaisseur 4 mm est prsente sur la Figure 2.
Deux empilements sont considrs : i) un stratifi crois [+55/-55], et ii) un unidirectionnel. La teneur
maximale atteinte saturation pour lunidirectionnel est de 1,5% comme convenu, en revanche en
considrant une valeur initiale identique nous obtenons pour le stratifi crois une valeur finale pour le
rgime permanent de % 37 , 1 M
I
=

seulement. Ceci est du la diffrence des tats mcaniques prsents


dans les deux empilements : la valeur de la trace des dformations Tr

est plus faible dans le cas du
stratifi. Cest une premire illustration des consquences de recourir une approche couple. De plus,
lapproche couple gnre des discontinuits aux interplis au cours du rgime transitoire non prsentes
dans le cas dune approche dcouple. Ces discontinuits sont lies la distribution htrogne des
champs mcaniques dun pli lautre. Luniformit des champs mcaniques pour lensemble des plis de la
structure en rgime permanent saccompagne dune distribution uniforme de la teneur en eau.
Finalement le choix de la squence dempilement peut conduire une optimisation des paramtres de la
diffusion que sont le coefficient de diffusion et la masse saturation.



Valeurs lastiques initiales : i=0, t
0
=0, 0
I
0
=
m
0
,
m
0
L ,
I
0
,
I
0
L
i=i+1, t
i
=i.t
Proprits des constituants
Loi de Fick
Teneur en eau
Modle auto-cohrent
I
L ,
I

I
1 i
I
i

m
i
f
i
,
I I
D , M


m m
D , M


Homognisation
Modle auto-cohrent
h
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Fig. 2. Comparaison entre les distributions des teneurs maximales transitoires des plis de la structure
composite pour les approches dcouple et couple (a) stratifi 55/ (b) unidirectionnel .

La Figure 3 prsente les distributions spatiales des teneurs en eau transitoires pour les squences
dempilement et pour les approches dcouple et couple. Lapproche couple conduit des distributions de
teneurs en eau particulirement diffrentes aux voisinages des frontires. Qui plus est, les discontinuits de
teneurs maximales (Fig. 2) provoquent des discontinuits aux voisinages des surfaces non prsentes dans
le cas de lapproche dcouple.


















Fig. 3. Profils transitoires des teneurs en eau pour les squences dempilement (a) stratifi 55/ (b)
unidirectionnel dans le cas des approches couple et dcouple.

4.2 Distributions des contraintes multi-chelles

La Figure 4 montre lvolution des contraintes multi-chelles pour le pli externe dans le cas a) du stratifi b)
de lunidirectionnel pendant le rgime transitoire. Lapproche couple prvoit des contraintes transverses
plus faibles, en valeurs absolues, que le modle dcoupl. Ce rsultat peut tre reli au fait que le modle
coupl prvoit de plus faibles teneurs en eau (Fig. 3). Quelle que soit la squence dempilement, les
diffrences les plus significatives apparaissent dans les premiers temps du processus de diffusion.
Permanent
Approche couple
Approche dcouple
2 jours 50 jours 100 jours 250 jours
( ) [ ] % M
I

( ) [ ] % M
I

(a) (b)
0.7
0.8
0.9
1
1.1
1.2
1.3
1.4
1.5
0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 4
e [mm]
0.7
0.8
0.9
1
1.1
1.2
1.3
1.4
1.5
0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 4
e [mm]
0
0.25
0.5
0.75
1
1.25
1.5
0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 4
e [mm]
C [%]
0
0.25
0.5
0.75
1
1.25
1.5
0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 4
e [mm]
C [%]
(a) (b)
Permanent
Approche couple
Approche dcouple
2 jours 50 jours 100 jours 250 jours
h
a
l
-
0
0
3
8
9
3
6
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Pour le composite unidirectionnel, au niveau de la matrice les contraintes transverses peuvent prsenter des
carts atteignant 20 MPa. Cependant, ces diffrences sestompent avec le temps et des valeurs similaires
en rgime permanent sont observes. En revanche, pour le stratifi crois un cart de 10 MPa subsiste
lorsque le rgime permanent est atteint.


















Fig. 4. Contraintes transverses multi-chelles pour le pli externe du (a) stratifi 55/ (b) unidirectionnel .

La Figure 5 montre la comparaison entre les contraintes de cisaillement multi-chelles pour le pli externe du
stratifi crois.














Fig. 5. Contraintes de cisaillement multi-chelles pour le pli externe de la structure stratifie croise 55.

Il apparat clairement quau dbut du processus de diffusion (entre 50 et 500 jours), les contraintes de
cisaillement augmentent plus rapidement dans le cas de lapproche couple. Cet effet peut tre attribu aux
forts gradients de teneurs en eau provoqus notamment par les discontinuits (Fig. 2) observes pour
lapproche couple. Dans la suite du processus de diffusion, les contraintes, en valeurs absolues prdites
par lapproche couple sont infrieures celles gnres par lapproche dcouple.


5. Conclusions

Une approche multi-chelle, prenant en compte un couplage hygro-mcanique, est utilise pour la
dtermination des contraintes internes hygroscopiques dans le matriau composite. Ce couplage revient
introduire une dpendance des paramtres du phnomne de transport de lhumidit dans la structure vis
vis de ltat mcanique, et notamment de la trace du tenseur des dformations de la matrice poxy.
La prise en compte dun couplage pour la teneur en eau saturation provoque une modification
consquente des conditions aux limites au cours du processus de transport et conduit in fine des teneurs
-25
-20
-15
-10
-5
0
0 500 1000 1500 2000
t [days]

12
[MPa]
Approche couple Approche dcouple
m
12

I
12

f
12

-100
-90
-80
-70
-60
-50
-40
-30
-20
-10
0
0 500 1000 1500 2000
t [days]

22
[MPa]
(a)
(b)
Approche couple Approche dcouple
m
22

I
22

f
22

-80
-60
-40
-20
0
20
40
0 500 1000 1500 2000
t [days]

22
[MPa]
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0
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Comptes Rendus des JNC 16 Toulouse 2009
en eau dans la structure composite moins importantes que dans le cas o il ny a pas de couplage. Bien
entendu, les tats mcaniques aux chelles des plis et des constituants sont grandement affects puisquils
sont proportionnels aux teneurs en eau.


Rfrences

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