Vous êtes sur la page 1sur 6

Nuclaire : nergie, environnement, dchets, socit

Projet fdrateur Milieux poreux Annexe 1 : programme scientifique


Comportement aux diffrentes chelles des milieux poreux pour le stockage
En favorisant une forte interaction entre des disciplines diverses (physique et chimie, minralogie et gosciences, mathmatiques appliques, numrique) sur des matriaux complexes comme les roches argileuses et les matriaux impliqus dans le stockage (btons, par exemple), le prsent projet vise la comprhension des comportements petite chelle de ces matriaux complexes lorsquils sont soumis des processus coupls (thermo-hydro-mcanique-chimique), afin de comprendre et de rendre compte des comportements macroscopiques. Pour ce faire, les travaux sorganiseront autour de trois axes : la caractrisation des matriaux en tant que milieux poreux multi-phases, les interactions entre fluides et minraux et lvolution des proprits de ces matriaux sous sollicitations multiples. Ils mobiliseront des approches innovantes de caractrisation, de simulation numrique ou exprimentale au laboratoire.

Introduction
1 - Contexte et objectifs Le stockage de dchets radioactifs de haute et moyenne activit et vie longue (HA/MAVL) engendrera dans le temps un ensemble de sollicitations de type thermique, hydraulique/gaz, mcanique et chimique (THMC) en champ proche des ouvrages. Il sagit dvaluer si ces sollicitations ont un effet ou non sur les proprits des matriaux du stockage et de connatre en particulier leur influence sur les proprits de transfert ou de confinement de ces matriaux. La connaissance des matriaux poreux complexes, tels que les milieux argileux et cimentaires, sinscrit bien au-del du seul domaine dapplication du stockage de dchets radioactifs. La caractrisation continue de leur structure interne et ltude des phnomnes lmentaires physicochimiques qui en dcoulent, depuis lchelle du nanomtre jusqu'aux chelles suprieures au micromtre, constituent un enjeu de recherche fondamentale. Elle doit permettre dexpliquer : ltat initial de ces matriaux, en particulier pour les formations argileuses la nature des processus mcaniques, hydrauliques et gochimiques mis en jeu, et la manire dont ces processus lont t dans le temps, les rponses de ces matriaux l'chelle macroscopique, en s'appuyant sur les processus fondamentaux mis en jeu, face des sollicitations physico-chimiques, hydrauliques, hydriques, mcanique et chimiques, et en particulier les aspects temporels. Le projet doit encourager : les travaux pluridisciplinaires, aux frontires des savoir-faire dans le domaine de la caractrisation lchelle nanomtrique et multi-chelles, l'tablissement de ponts entre des communauts scientifiques diverses, dont les potentiels sont encore insuffisamment en synergie, pour rsoudre les problmes multi-physiques aigus poss par des matriaux aux comportements complexes et trs dpendants des conditions physicochimiques (pression partielle des gaz, activit de leau, chimie des solutions...).

Le projet fdrateur propose daborder ces questions en encourageant les projets transverses multiquipes, et pluri-disciplinaires, ce qui constitue bien lobjectif dun programme comme celui de NEEDS, et en particulier en tablissant des liens forts entre minralogistes, physico-chimistes, gomcaniciens, physiciens du solide, modlisateurs, mathmaticiens appliqus et numriciens. Ces travaux devront permettre de rpondre, par des tudes petite chelle, aux questions souleves par les expriences au niveau macroscopique et en particulier in situ. Les tudes sur les diffrents matriaux poreux pertinents pour le stockage (argilite, bton, barrires et bouchons en argile smectitique, ...), pris isolment ou leurs interfaces, permettront la fois de dgager des problmatiques et approches communes, en particulier la question essentielle du Volume Elmentaire Reprsentatif (VER) pour la description et la mesure des proprits, et de souligner les aspects spcifiques chacun des matriaux. Il s'agira galement de prciser les phnomnes en jeu leurs interfaces. 2 - Caractrisation et modlisation des mcanismes fondamentaux Thermo-Hydro-McaniquesChimiques (THMC) aux petites chelles : enjeux Les roches argileuses constituent des milieux poreux extrmement complexes avec un rseau de pores couvrant une vaste gamme de taille allant du nanomtre jusquaux chelles millimtriques. Ces matriaux poreux prsentent par ailleurs des spcificits propres, notamment le fait que leur structure est volutive sous laction de diffrents paramtres physiques et chimiques (teneur hydrique, temprature, composition chimique des fluides), et une texture et une organisation dont l'anisotropie peut influer sur la diffusivit des soluts ou les conductivits thermique et hydraulique. La comprhension et la prdiction des comportements macroscopiques ncessitent une analyse fine du rseau poreux la fois en termes morphologiques (taille et forme des pores), mais aussi en termes topologiques (organisation, orientation et connectivit des pores). La caractrisation des structures porales et de lorganisation minrale implique de coupler plusieurs techniques dobservations, en mettant laccent sur lchelle sub-micronique dont limportance est primordiale car cest cette chelle que vont se tenir de nombreux processus qui impactent la porosit (hydratation des minraux argileux, gonflement-retrait des argiles, dissolution-prcipitation des carbonates conduisant au colmatage des petits pores, dformations micromcaniques, structure et dynamique de l'eau et des ions dans les pores).

Programme des recherches


Les travaux sorganiseront autour de trois axes : la caractrisation des matriaux en tant que milieux poreux multi-phases, les interactions entre fluides et minraux et lvolution des proprits de ces matriaux sous sollicitations multiples. Ils mobiliseront des approches innovantes de caractrisation, de simulation numrique ou exprimentale au laboratoire. 1 - Amliorer la caractrisation des proprits des milieux Les caractristiques actuelles des matriaux de site rsultent de la combinaison de processus gologiques (processus de sdimentation et biologiques lors du dpt des sdiments, transformations diagntiques, microdformations, phases tectoniques, ) qui ont t peu tudies quant leur consquences sur larrangement textural actuel (formation du squelette minral, volution et distribution de la taille des pores) et leur proprits mcaniques et de transfert des soluts dont ltude reste fondamentale. Les modles sont en gnral trs simplistes par rapport la complexit observe lchelle de la centaine de nanomtres jusqu la dizaine de microns. Il convient donc (a) d'amliorer la caractrisation exprimentale aux petites chelles (les travaux pourront en particulier s'appuyer sur les travaux mens plus grande chelle dans le cadre de FORPRO et TRASSE), (b) d'amliorer la reprsentation tridimensionnelle des milieux dans les modles thoriques et numriques, et (c) de passer dune description des diffrentes proprits depuis les petites vers les grandes chelles.

1.a - Approches exprimentales 2D/ 3D toutes chelles Lobjectif de caractrisation ncessite lamlioration des mthodes exprimentales, analytiques et numriques de caractrisation et de reprsentation de la structure en 3D des argiles compactes, en lien avec lanalyse exprimentale et/ou numriques de proprits THMC/Transfert. Dun point de vue exprimental, il s'agira de rpondre deux exigences contradictoires : d'une part une haute rsolution, d'autre part une reprsentativit des chantillons tudis. Le premier aspect bnficiera du dveloppement rcent de nouvelles techniques exprimentales (tomographie ou microscopie X, FIB, MET haute rsolution, ...) pour produire des donnes 3D lchelle de quelques centaines de nanomtres. Le second devra s'appuyer la fois sur l'amlioration des protocoles de prlvement et de prparation d'chantillons de petite taille afin d'viter leur perturbation, le dveloppement d'outils statistiques garantissant leur reprsentativit au sein du matriau rel (dfinition de VER aux diffrentes chelles), et sur le couplage entre les mthodologies exprimentales. Ainsi, on exploitera galement des techniques plus classiques telles que la diffusion aux petits angles/diffraction des rayons X ou des neutrons qui ne ncessitent aucune prparation particulire de l chantillon dont la taille peut tre importante (centimtrique), garantissant ainsi une bonne reprsentation statistique, et permettent de couvrir plusieurs ordres de grandeurs en chelle, depuis le nanomtre pour la diffraction (ventuelles volutions de phase cristallines, fonctions dorientation des diffrents minraux), jusqu quelques centaines de nanomtres pour la diffusion (distributions de taille de pores, anisotropies texturales). Par ailleurs lusage des neutrons permet, grce leur important pouvoir de pntration, de dvelopper des environnements complexes dchantillons. Enfin, les proprits mcaniques petite chelle pourront tre prcises grce la nanoindentation. 1.b - "Echantillons numriques" : constitution et exprimentation De nombreuses techniques de caractrisation sont des mthodes indirectes et ne permettent pas de remonter directement une information structurale ou texturale darrangements dobjets. Il est alors ncessaire de faire des hypothses microstructurales et de vrifier que les rponses mesures sont compatibles avec ces hypothses sans aucune assurance sur lunicit du modle choisi. Une des voies pour sortir de ces impasses exprimentales est de passer par des mthodes numriques de modlisation de la structure des milieux poreux dformables. Cette dmarche indirecte consiste dans un premier temps dvelopper un milieu poreux virtuel, soit en se basant sur un arrangement tridimensionnel de minraux et des pores associs, soit en considrant un continuum minral dans lequel se dploie un rseau poreux, pour ensuite utiliser cet objet virtuel comme prototype numrique sur lequel on peut simuler les expriences menes sur les chantillons rels. La confrontation entre les rsultats de la simulation et les rsultats exprimentaux doit ainsi apporter une forte contrainte pour valider la morphologie virtuelle choisie. Par ailleurs, la modlisation permettant danalyser linfluence de diffrents paramtres, cette confrontation rend possible dapprhender la sensibilit des techniques exprimentales sur des systmes exprimentaux aussi complexes et aussi htrognes. Enfin, une fois cette tape de validation faite, lobjet numrique (ou l'image 3D exprimentale) devient une structure virtuelle pouvant servir de base des simulations pour comprendre les rponses macroscopiques comme par exemple les dformations sous contrainte et les transferts d'eau liquide et de gaz. Cette dmarche ncessitera de croiser les comptences entre diffrents champs disciplinaires (mathmatiques appliques, informatique, physique des milieux poreux, gologie, minralogie) et pourra porter dans un premier temps sur des matriaux modles avant de considrer les matriaux naturels. 1.c - Modlisation "bottom-up" : simulation molculaire et physique statistique De nombreuses proprits aux petites chelles ne sont pas accessibles exprimentalement. On peut alors avoir recours une approche complmentaire en les dterminant partir des simulations microscopiques de type ab-initio ou classiques (dynamique molculaire ou Monte-Carlo) et en ayant recours aux outils de la physique statistique (quations intgrales, modles Poisson-Boltzmann ou MSA par exemple). Il s'agit de prdire les proprits d'un systme partir d'une description l'chelle atomique et des interactions molculaires. Ces approches reposent sur une description simplifie du systme (structure, composition) et des interactions et doivent donc d'abord tre valides par la comparaison avec les donnes exprimentales disponibles (spectroscopies, diffraction, micromcanique...). On peut alors avoir une certaine confiance pour la prdiction d'autres proprits.

Cette approche a dj permis d'tudier notamment le gonflement des argiles ou le transport interfoliaire ou dans les pores de quelques nanomtres. Il s'agira d'tudier les proprits physicochimiques (effets spcifiques des ions, effet de la teneur en eau, proprits de l'eau la surface des argiles et des minraux carbonats) et mcaniques afin d'obtenir les lments constitutifs pour alimenter des modles plus grande chelle, par exemple d'homognisation des mcaniciens, qui pourront tre mis en uvre avec la structure relle du matriau. Il sera ainsi possible discriminer entre les modles de type granulaire ou continu et de comprendre les aspects poro-mcaniques. Parmi les dveloppements souhaitables pour la modlisation microscopique, on peut mentionner l'amlioration des champs de force classiques (il pourra tre ncessaire de prvoir des expriences ddies la validation de ces modles), la simulation dans l'ensemble osmotique (H2O, P, T), ou la description des transferts thermiques notamment l'interface solide/liquide. La modlisation du transport l'chelle du VER ncessitera le recours des techniques telles que la dynamique brownienne ou des modles sur rseau, et aux approches de types "rseaux de pores", pour aller vers des descriptions continues. 2 - Comprendre et modliser les interactions fluides-minral La caractrisation et la modlisation des mcanismes de transfert de gaz et de soluts mis en jeu aux (trs) petites chelles, en lien avec lorganisation porale et minrale ncessite aussi dvaluer comment leau prsente dans les diffrents pores interagit avec la phase solide (dissolution, prcipitation) et modifie ou non les proprits de transfert (diffusion, convection) des matriaux. 2.a - Physicochimie des solutions interstitielles des matriaux argileux et cimentaires Du point de vue physicochimique, il est ncessaire de parvenir une description quantitative : i) des activits des diffrentes espces ioniques ou non dans les nanopores, ii) les pressions partielles des gaz dissous en quilibre avec l'eau de pore, iii) l'tat de protonation des surfaces et iv) de la distribution spatiale des diffrentes espces dans les pores. Lenjeu ensuite est de modliser les processus de nuclation et croissance cristalline, et la cintique des ractions entre les solutions et le squelette minral. Notamment, les nergies de surface sont des cls de la nuclation et de la croissance cristalline. Or, on est limit actuellement lutilisation de formes gomtriques. Les surfaces ractives sont un autre verrou pour le dveloppement de la cintique, et il est ncessaire de prendre en compte des variations des surfaces de ractions. Sur la base de la description 3D de lorganisation porale et minrale, il sagit de comprendre les forces et les interactions mises en jeu entres les minraux, entre les minraux et leau interstitielle, et entre les minraux, la phase liquide et la phase gazeuse, en termes de nature (forces de contact, forces de Van der Waals, tension superficielle, viscosit), de localisation, et dinteraction si des modifications physico-chimiques externes se produisent (variation de pH, redox, activit bactrienne, diffusion et arrive de soluts ou des gaz). Les mthodes spectroscopiques ou la RMN donnent par exemple des informations sur le comportement du solvant et du solut au voisinage des surfaces minrales et dans la porosit. Ces informations, de nature nanoscopique, pourront tre utilises dans le dveloppement des modles multichelles. De nombreuses donnes thermodynamiques et cintiques manquent pour alimenter les modles si lon veut prdire ou reproduire fidlement les interactions entre la phase fluide et les minraux, que cela soit du point de vue physique et chimique. Il faut donc poursuivre et encourager la documentation des bases de donnes actuellement assez riches en thermodynamique mais encore trs incompltes en cintique pour les approches de nuclation et croissance cristalline. L'extrapolation des bases de donnes vers le domaine non satur reste galement clarifier. 2.b - Couplages THMC, auto-cicatrisation Les interactions fluide-minral ne sont pas indpendantes des tenseurs de contrainte auxquels les chantillons sont soumis. Les liens ventuels (bilatraux ou unilatraux) entre la chimie de l'eau au sens large et les sollicitations thermiques et hydromcaniques sont aujourd'hui peu apprhends. Il s'agit en particulier d'valuer les modifications de chimie de l'eau sous l'effet de sollicitations, couples ou non, thermiques et hydromcaniques, en lien avec les modifications de l'espace poral notamment, et inversement, les effets chimiques induits sur le comportement contraintes-dformations. La description lchelle des feuillets du contact eau-argile permettra de comprendre lchelle nanomtrique le mcanisme et la dynamique qui contrlent les consquences du

gonflement/dgonflement microscopique sur lendommagement et/ou fracturation de largilite. Cette modlisation pourra tre couple des contraintes physiques exerces sur les roches argileuses telles que la pression, la temprature, ... Dans ces domaines, il est essentiel dassocier systmatiquement, ds le dbut des projets, exprimentations et modlisations : il y a normment gagner des allers et retours entre les deux approches, comme il est aussi essentiel dassocier les approches physiques et chimiques des interactions fluides-minraux-gaz : par exemple, le modle Nanokin (nuclation et croissance cristalline) est n dune collaboration suivie entre spcialistes de croissance cristalline, physique des et gochimie. L'implication des quipes NEEDS des expriences en cours ou programmes par les partenaires du projet (au site de Meuse/Haute-Marne ou Tournemire en particulier) pourra tre encourage, notamment pour la dfinition de leur mise en uvre, leur suivi et la mise disposition d'chantillons lors de leur dmantlement. 3 - Les processus contraintes - dformations et le transfert de gaz aux petites chelles Le comportement contrainte-dformation des milieux argileux compacts et le transfert des gaz dans ces milieux sont gnralement dcrits par des mcanismes d'endommagement (fissuration diffuse et/ou fracturation localise), de gonflement, de fluage et d'interactions fluide-solide de type Biot pour la mcanique et par des mcanismes de type diphasique pour le transfert coupl de gaz et d'eau liquide. Au-del d'une consolidation des schmas conceptuels macroscopiques, la comprhension des mcanismes contraintes-dformations et de transfert des gaz mis en jeu aux petites chelles sous diffrents chemins de sollicitations macroscopiques couples ou non (par exemple de type mcanique : chemins en compression/extension, de type thermique: lvation de temprature, de type hydraulique : dsaturation, mise en charge hydraulique, injection de gaz, ou de type chimique : percolation par un fluide de chimie diffrente) est une donne importante pour apprhender la durabilit des matriaux et leur comportement sur de grandes chelles de temps inaccessibles l'exprience. 3.a - Transferts de gaz Il s'agira de comprendre comment un gaz exprim pntre et migre dans ces matriaux initialement saturs (effets capillaires, effets de disjonction etc.). En particulier, on clarifiera la nature des pores mis en jeu ainsi que celle des interactions entre les solides, l'eau condense et le gaz exprim. On prcisera galement s'il y a dplacement de l'eau condense, dformation locale des solides et des pores de manire gnrale. Il faudra de plus vrifier si l'on peut transposer, et si oui, comment et jusqu' quelle chelle, ces mcanismes lmentaires vers les chelles suprieures pour rendre compte des grandeurs macroscopiques (vitesses, flux, pressions, degrs de saturation), et par quel type de modle (applicabilit du modle diphasique, par exemple). 3.b - Comportement contraintes-dformations On caractrisera la nature de lendommagement aux petites chelles suivant diffrents types de sollicitation hydro-mcanique-gaz / chemins de chargement ("dcollement" entre minraux argileux et non-argileux, propagation du dcollement dans la matrice argileuse, propagation sub-critique, glissement et extension entre minraux argileux et non-argileux et/ou au sein de la matrice argileuse, comportement de l'eau lie...). On prcisera en particulier o et comment s'organise cet endommagement au sein des milieux, quelles sont les interactions eau condense-gaz-solides au regard de la nature de l'eau condense, et quel sens on peut donner l'approche de Biot (avec quels coefficients de Biot). Il s'agira galement de comprendre ce qui pilote le comportement diffr suivant les diffrentes sollicitations macroscopiques, pour expliquer les ventuels effets de seuil. On cherchera ici encore prciser la validit des comportements macroscopiques (peut-on dfinir une vitesse de dformation limite, un dviateur seuil) et si les dformations macroscopiques (iso-volumiques ou non) peuvent tre expliques partir des dformations aux petites chelles. 3.c - Lien avec les autres objectifs Le lien entre ces objectifs et ceux dcrits dans la premire section est essentiel, car il est ncessaire dintgrer la complexit et lhtrognit structurelle du matriau aux chelles suprieures, et de faire le lien avec les modles de comportement macroscopique utiliss pour valuer in fine lvolution

phnomnologique du stockage et du milieu gologique. La consolidation de lensemble des connaissances concernant le comportement THMC(Tr) et le transfert de gaz acquis petites chelles vers une chelle macroscopique constitue une tape cl dans ce programme de recherche. En effet, ce nest que sur des volumes de matriau dune certaine dimension, gnralement centimtrique dcimtrique, quest ralis lensemble des mesures des paramtres macroscopiques permettant de valider les prvisions de comportement issues de l"up-scaling" des modles "petite chelle" intgrant aussi la relle complexit des argilites. Des expriences in situ pourront tre proposes pour valider des concepts tablis plus petite chelle, mais il nest pas prvu dintgrer les expriences in situ comme un objectif en soi dans le programme.