Cours

Ecole Polytechnique - Ecole Normale Superieure - Universite Pierre et Marie Curie - Universite Paris Sud
Master Physique et Applications - seconde annee (M2)

Specialite :
Concepts Fondamentaux de la Physique
Optique non-lineaire
en regimes continu et femtoseconde
Manuel Jore
Departement de Physique de lEcole Polytechnique
et
Laboratoire dOptique et Biosciences
Ecole Polytechnique, CNRS, INSERM
91128 Palaiseau Cedex
Fevrier 2014
2
La photographie de couverture illustre le phenomène de generation de continuum spectral obtenu ` a laide dimpulsions
femtosecondes produites par un oscillateur à derive de frequence (Femtosource scientic XL500, Femtolasers, Autriche).
Photographie eectuee au Laboratoire dOptique et Biosciences par Manuel Jore, Guillaume Labroille et Philippe
Lavialle (Ecole Polytechnique).
Table des matières
1 Rappels doptique lineaire 9
1.1 Notations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9
1.2 Reponse lineaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
1.3 Equation de propagation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
1.4 Propagation lineaire dune impulsion brève . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
1.5 Approximation paraxiale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
1.5.1 Equation de propagation dans le cadre de lapproximation paraxiale . . . . . 19
1.5.2 Diractions de Fresnel et de Fraunhofer . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
1.5.3 Evolution des valeurs moyennes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
1.5.4 Propagation dun faisceau gaussien . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24
1.5.5 Faisceaux gaussiens dordre multiple . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
1.5.6 Propagation dun faisceau de forme arbitraire . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
1.6 Optique dans les milieux anisotropes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
2 Modèle semi-classique de la reponse non-lineaire 31
2.1 Developpement non-lineaire de la polarisation induite . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
2.2 Principe du calcul de la polarisation non-lineaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
2.2.1 Equation de Bloch . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
2.2.2 Developpement perturbatif . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
2.2.3 Expression de la polarisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
2.3 Determination des susceptibilites lineaire et non-lineaire . . . . . . . . . . . . . . . . 36
2.3.1 Resolution au premier ordre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
2.3.2 Resolution au deuxième ordre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39
2.3.3 Susceptibilites dordre superieur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44
2.4 Modèle à deux niveaux en continu . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
3 Quelques phenomènes doptique non-lineaire 49
3.1 Equation de propagation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49
3
4 TABLE DES MATI
`
ERES
3.2 Optique non-lineaire du second ordre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
3.2.1 Importance de la symetrie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
3.2.2 Inventaire des eets non-lineaires du deuxième ordre . . . . . . . . . . . . . . 51
3.2.3 Doublage de frequence . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52
3.2.4 Dierence de frequences et amplication parametrique . . . . . . . . . . . . . 55
3.3 Optique non-lineaire du troisième ordre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
3.3.1 Un faisceau incident - eet Kerr optique et absorption à deux photons . . . . 59
3.3.2 Deux faisceaux incidents - eet Kerr croise . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61
3.3.3 Trois faisceaux incidents - conjugaison de phase . . . . . . . . . . . . . . . . . 62
3.3.4 Absorption à deux photons . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63
4 Des lasers continus aux lasers femtosecondes 65
4.1 Cavite optique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
4.1.1 Modes longitudinaux . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
4.1.2 Interpretation impulsionnelle des modes longitudinaux dune cavite . . . . . . 68
4.1.3 Modes transverses . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69
4.2 Amplication optique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
4.2.1 Equation de Bloch en presence de pompage . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
4.2.2 Propagation en regime de faible signal . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
4.2.3 Propagation en regime sature . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
4.3 Laser en regime stationnaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73
4.3.1 Condition doscillation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73
4.3.2 Condition sur lamplitude . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74
4.3.3 Condition sur la phase . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75
4.4 Generation dimpulsions femtosecondes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76
4.4.1 Oscillateur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76
4.4.2 Amplication . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 78
4.4.3 Generation de nouvelles longueurs donde . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79
5 Caracterisation spatio-temporelle 81
5.1 Detection aux frequences optiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81
5.1.1 Detection lineaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82
5.1.2 Detection quadratique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 83
5.2 Mesure de lintensite . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87
5.2.1 Mesure de lintensite spatiale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87
5.2.2 Mesure de lintensite spectrale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87
TABLE DES MATI
`
ERES 5
5.3 Mesure de la phase spatiale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92
5.3.1 Interferometrie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92
5.3.2 Methode de Shack - Hartmann . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 96
5.3.3 Interferometrie à decalage . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97
5.4 Mesure de la phase spectrale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97
5.4.1 Specicites du domaine spectro-temporel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97
5.4.2 Interferometrie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 99
5.4.3 Autocorrelation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101
5.4.4 Autocorrelation resolue spectralement . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 104
5.4.5 Interferometrie à decalage spectral . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 104
5.5 Mesure de la phase spatio-temporelle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105
6 Applications des impulsions femtosecondes 107
6.1 Spectroscopie femtoseconde . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 108
6.2 Spectroscopie multidimensionnelle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 112
6.3 Controle coherent . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 113
6.3.1 Population dans letat excite . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 113
6.3.2 Regimes incoherent et coherent . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 115
6.3.3 Regime fort . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 118
A Transformation de Fourier 119
A.1 Denition . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 119
A.2 Proprietes utiles . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 120
A.3 Transformees de Fourier de fonctions et distributions usuelles . . . . . . . . . . . . . 120
A.4 Valeurs moyennes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 122
A.5 Series de Fourier . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 126
A.6 Transformee de Fourier discrète . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 128
B Representations temps-frequence 133
B.1 Spectrogramme et sonogramme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 133
B.2 Representation de Wigner . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 134
B.2.1 Distributions marginales . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 135
B.2.2 Eet dune modulation temporelle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 135
B.2.3 Eet dun ltrage spectral . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 135
B.2.4 Lien entre spectrogramme et fonction de Wigner . . . . . . . . . . . . . . . . 136
B.2.5 Eet dune phase spectrale quadratique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 136
6 TABLE DES MATI
`
ERES
B.3 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 137
TABLE DES MATI
`
ERES 7
Introduction
Ce document est associe à un cours doptique non-lineaire qui a ete dispense entre 2000 et 2012
dans le cadre du master Concepts Fondamentaux de la Physique (Ecole Normale Superieure -
Ecole Polytechnique - Universite Pierre et Marie Curie - Universite Paris Sud).
Loptique non-lineaire concerne les processus apparaissant lorsquun milieu materiel est soumis
à un faisceau lumineux susamment intense pour modier la reponse du milieu au champ electro-
magnetique. A linverse de loptique lineaire, il sera donc impossible de caracteriser la reponse du
milieu par des coecients independants de la puissance dexcitation comme lindice de refraction
ou le coecient dabsorption. De nouveaux processus vont intervenir, donnant lieu à une grande
richesse de phenomènes comme par exemple la generation de nouvelles frequences. Ces processus
sont dans certains cas nuisibles, par exemple lorsquils perturbent la propagation de faisceaux
intenses, mais le plus souvent ils sont exploites pour mettre en oeuvre des experiences ou des
dispositifs originaux, en optique classique comme en optique quantique.
Loptique visible correspond à des longueurs donde comprises entre 0.4m (violet) et 0.8m
(rouge), qui sont directement detectables par loeil humain. Cependant, loptique au sens large
inclut en fait lensemble du spectre electromagnetique, de linfrarouge lointain aux rayons X, et il
en sera de meme du domaine dapplication de loptique non-lineaire. Lun des principaux interets
de loptique non-lineaire est precisement de fournir des mecanismes physiques permettant dacceder
à ce vaste domaine de longueurs donde. Cest particulièrement vrai lorsque lon utilise un laser
femtoseconde, qui permet de disposer aisement dimpulsions de forte puissance rendant les processus
non-lineaires remarquablement ecaces. Pour cette raison, lobjectif de ce cours est daborder
loptique non-lineaire du regime continu jusquau regime femtoseconde.
Les proprietes quantiques du champ electromagnetique ne seront pas abordees dans ce cours.
Ce champ se propagera au sein de milieux materiels supposes homogènes. Il pourra sagir dune
vapeur atomique, dun materiau solide comme un cristal, ou dun materiau amorphe comme un
verre, eventuellement dope. La reponse du milieu au faisceau lumineux sera traitee dans le cadre
de lapproximation semi-classique (champ classique et matière quantique).
Le cours est divise en six parties. La première partie, intitulee rappels doptique lineaire,
aborde la propagation dun faisceau lumineux dans le cadre de loptique lineaire, cest à dire
lorsque lintensite du faisceau peut etre supposee susamment faible pour ne pas modier les
proprietes du materiau traverse. On soulignera lanalogie entre letalement dune impulsion brève
dans un milieu dispersif et la diraction dun faisceau lumineux qui sera traitee dans le cadre de
lapproximation paraxiale. On rappellera egalement quelques notions doptique dans les milieux
anisotropes. La deuxième partie, intitulee reponse non-lineaire, introduit un modèle semi-classique
de la reponse non-lineaire dun système à plusieurs niveaux. La troisième partie aborde plus en
8 TABLE DES MATI
`
ERES
details la propagation de faisceaux lumineux dans le cas de non-linearites optiques du deuxième et
du troisième ordre. La quatrième partie couvre le LASER, ce qui comprendra ici la cavite optique,
le phenomène damplication optique, le fonctionnement dun laser en regime stationnaire, puis
la generation dimpulsions femtosecondes. La cinquième partie concerne la caracterisation dun
faisceau laser, dans le domaine spatial comme dans le domaine temporel. Enn, la sixième partie
est une brève introduction aux applications des lasers femtosecondes.
Je tiens ` a remercier les nombreux collègues avec lesquels jai eu la chance dinteragir ces
dernières annees dans le domaine de loptique non-lineaire, notamment :
Claude Fabre, dont le cours dispense jusquen 1999 dans cette meme option du DEA de
physique quantique a largement inspire certaines parties des chapitres 3 et 4 de ce document,
Francois Hache, qui a assure les travaux diriges associes à ce cours avant de reprendre la
responsabilite du cours en 2013,
mes collègues du Laboratoire dOptique et Biosciences, en particulier Antigoni Alexandrou,
Laura Antonucci, Emmanuel Beaurepaire, Nadia Belabas, Adeline Bonvalet, Delphine Debarre,
James Fraser, Kevin Lee, Kevin Kubarych, Guillaume Labroille, Jean-Louis Martin, Patrick
N urnberger, Jennifer Ogilvie et Cathie Ventalon, dont les travaux ont de plus souvent inspire
certaines parties de ce cours,
Arnold Migus, qui fut le premier à minitier à loptique non-lineaire en regime femtoseconde,
ainsi quAlain Aspect, Michel Brune et Philippe Grangier, pour les discussions fort instruc-
tives que nous avons eu dans le cadre de lenseignement doptique quantique ` a lEcole Poly-
technique.
Je remercie egalement pour leurs nombreuses questions et remarques les elèves auxquels ce cours a
ete dispense ces dernières annees, ainsi que les autres lecteurs qui y ont eu accès via Internet. Je
remercie notamment Remi Blandino, Cedric Roux, Daniel Suchet et Gatien Verley pour mavoir
signale des erreurs presentes dans des versions anterieures de ce document. Toute remarque sur le
present document sera naturellement vivement appreciee.
Une version regulièrement mise à jour de ce cours, avec illustrations en couleur, est disponible à
ladresse ci-dessous :
http://www.enseignement.polytechnique.fr/profs/physique/Manuel.Jore/onl/
Chapitre 1
Rappels doptique lineaire
La propagation dun faisceau lumineux dans un milieu materiel fait intervenir deux problèmes :
1. Dune part la reponse du milieu à londe. Dans le cas dun materiau dielectrique, les charges
liees du milieu se mettent en mouvement sous laction du champ electrique oscillant associe
au faisceau lumineux. Il sagit donc dun problème de mecanique, qui doit le plus souvent
etre traite dans le cadre de la mecanique quantique.
2. Dautre part, loscillation de ces charges rayonne un champ electromagnetique qui vient
sajouter à londe incidente. Cest donc un problème de propagation donde electromagnetique,
que lon doit traiter à laide des equations de Maxwell.
Il faut en fait resoudre ces deux problèmes simultanement, le champ rayonne induisant lui-meme
une polarisation du milieu dielectrique, qui rayonne un nouveau champ et ainsi de suite. On aboutit
alors à un système dequations couplees.
Le domaine de loptique lineaire, qui fait lobjet de ce chapitre, correspond au cas o` u la reponse
du milieu peut etre consideree comme lineaire, ce qui simplie considerablement la resolution du
problème. En particulier, on pourra sinteresser dans un premier temps au cas dondes planes
monochromatiques, puis obtenir la solution generale à laide du principe de superposition lineaire.
1.1 Notations
Une onde electromagnetique se propageant dans un milieu materiel est caracterisee par un champ
electrique

E, un vecteur deplacement electrique

D =
0
E+

P (o` u

P est la polarisation induite dans
le materiau), un champ magnetique

H et une induction magnetique

B =
0

H (pour un materiau
non magnetique)[1]. La densite de puissance transportee par londe sexprime à laide du vecteur
de Poynting,

=

E

H.
9
10 CHAPITRE 1. RAPPELS DOPTIQUE LIN
EAIRE
Considerons dans un premier temps une composante cartesienne du champ electrique en un
point donne, grandeur reelle notee E(t). A laide dune transformation de Fourier (voir appen-
dice A), on pourra exprimer ce champ comme une superposition dondes monochromatiques
E(t) = T[E()](t) =
_
E() exp(it)
d
2
(1.1)
avec
E() = T
1
[E(t)]() =
_
E(t) exp(it)dt (1.2)
E() est une grandeur complexe. On introduira son module, ou amplitude spectrale, [E()[, et la
phase spectrale, () :
E() = [E()[ exp(i()) (1.3)
La Fig. 1.1 represente lexemple dun champ oscillant denveloppe gaussienne.
20 10 0 10 20
20
15
10
5
0
5
10
15
20
Temps [fs]
C
h
a
m
p

l
e
c
t
r
i
q
u
e
500 0 500
0
0.05
0.1
0.15
0.2
0.25
0.3
0.35
0.4
0.45
0.5
Frquence [THz]
A
m
p
l
i
t
u
d
e

s
p
e
c
t
r
a
l
e
()/2 *()/2
Figure 1.1: Prol temporel et spectral dune impulsion gaussienne. La frequence
centrale est de 375 THz, ce qui correspond à une longueur donde de 800 nm. La
largeur ` a mi-hauteur de lintensite temporelle est de 10 fs.
Le champ E(t) etant une grandeur reelle, on deduit de leq. A.4 la relation E()
= E().
Il sera donc susant de connatre le champ pour des valeurs positives de la frequence, puisque les
valeurs du champ aux frequences negative pourront se deduire par simple conjugaison complexe.
Ceci nous conduit à introduire le champ complexe
c() = 2 ()E() (1.4)
o` u () est la fonction de Heaviside. Le champ complexe ne comporte donc que des composantes
spectrales de frequences positives.
1.1. NOTATIONS 11
Inversement, le champ electrique se deduit du champ complexe par la relation
E() =
1
2
(c() +c
()) (1.5)
Par transformee de Fourier, on en deduit
E(t) =
1
2
(c(t) +c
(t)) = Rec(t) (1.6)

o` u lon retrouve la relation habituelle entre champ complexe et champ reel. Le champ complexe
c(t) est encore appele representation analytique du champ reel E(t). Il se deduit du champ reel à
laide de la transformation suivante
E(t)
F
1
E()
2()
c()
F
c(t) (1.7)
que lon peut encore exprimer sous la forme
c(t) = 2T
_
()T
1
[E(t)]()
_
(1.8)
soit
c(t) = 2
_
e
it
d
2
()
_
E(t
)e
it
dt
(1.9)
Le champ complexe c(t) nous permet dintroduire lamplitude temporelle [c(t)[ et la phase tem-
porelle (t) :
c(t) = [c(t)[ exp(i(t)) (1.10)
Remarquons que la transformation permettant dexprimer le champ complexe à partir du champ
reel (eq. 1.7) est liee à la transformee de Hilbert 1, denie par
[1E]() = i sgn()E() (1.11)
o` u sgn() = 2() 1 est la fonction signe. On a alors
c(t) = E(t) +i1E(t) (1.12)
Dans le cas general, le champ electrique

E(r, t) est une grandeur vectorielle dependant de
lespace et du temps. On ecrira alors
E(r, t) =
_

E(r, ) exp(it)
d
2
(1.13)
EAIRE
Il sera egalement possible de decomposer le champ electrique en ondes planes en faisant une trans-
formee de Fourier par rapport aux variables spatiales. On obtient ainsi
E(r, t) =
_

E(
k, ) exp(i
k.r it)
d
2
d
3
k
(2)
3
(1.14)
1.2 Reponse lineaire
Nous supposons ici que la polarisation induite depend de facon lineaire du champ electrique ap-
plique. De plus la reponse est supposee locale, ce qui signie que la polarisation en un point r
ne depend que de la valeur du champ en ce meme point r. Cependant, la reponse nest a priori
pas instantanee, ce qui implique que

P(r, t) depend de la fonction du temps
E(r, t). La reponse

etant lineaire, cela signie que

P(r, t) est une combinaison lineaire des
E(r, t
), pour toutes les

valeurs de t
:
P
i
(r, t) =
0
_
+
R
ij
(t, t
)E
j
(r, t
)dt
(1.15)
o` u R
ij
(t, t
) est, par denition, la fonction reponse. Par convention, on sommera sur les indices
repetes lorsquils se refèrent à des coordonnees spatiales. Dans lequation ci-dessus, la somme
sur lindice j est donc sous-entendue. Leq. 1.15 est lexpression la plus generale possible de la
polarisation avec les seules hypothèses de linearite, de localite et dhomogeneite.
Nous pouvons de plus eectuer lhypothèse dinvariance par translation dans le temps. Cela
signie que la reponse du materiau à un champ electrique est la meme à un instant donne ou
après un intervalle de temps T. En dautre termes, quel que soit T, si le champ

E(r, t) induit la
polarisation

P(r, t), alors le champ

E(r, t T) induira la polarisation

P(r, t T), i.e. la meme
polarisation mais decalee dans le temps dun intervalle T.
P
i
(r, t T) =
0
_
R
ij
(t, t
)E
j
(r, t
T)dt
(1.16)
soit
P
i
(r, t T) =
0
_
R
ij
(t, t
+T)E
j
(r, t
)dt
(1.17)
On peut naturellement remplacer t par t +T dans leq. 1.17, ce qui donne
P
i
(r, t) =
0
_
R
ij
(t +T, t
+T)E
j
(r, t
)dt
(1.18)
Les equations 1.15 et 1.18 etant veriees quelle que soit la fonction du temps E
j
(r, t
), on en deduit
1.2. R
EPONSE LIN
EAIRE 13
immediatement la relation R
ij
(t, t
) = R
ij
(t +T, t
+T). Enn, en choisissant T = t
, on en deduit
R
ij
(t, t
) = R
ij
(t t
, 0) = R
ij
(t t
)
La fonction reponse ne depend donc que de lintervalle de temps entre lexcitation (t
) et la
mesure (t). La polarisation sexprime alors comme un produit de convolution entre la fonction
reponse et le champ electrique :
P
i
(r, t) =
0
_
R
ij
(t t
)E
j
(t
)dt
=
0
R
ij
(t) E
j
(t) (1.19)
Nous terminons en invoquant le principe de causalite : celui-ci implique que la polarisation à un
instant t ne peut dependre que du champ electrique aux instants precedents. La fonction reponse
R
ij
(t) est donc strictement nulle quand son argument est negatif. Leq. 1.19 devient donc
P
i
(r, t) =
0
_
+
0
R
ij
()E
j
(t )d (1.20)
Lexpression de la polarisation faisant intervenir un produit de convolution (eq. 1.19), il est
naturel de passer dans lespace des frequences. Introduisons la grandeur
ij
(), transformee de
Fourier inverse de la fonction reponse R
ij
() :
R
ij
() =
_

ij
()e
it
d
2
(1.21)
Daprès leq. A.9, leq. 1.19 devient
P
i
(r, ) =
0
ij
()E
j
(r, ) (1.22)
Par denition,
ij
() est appele susceptibilite lineaire du materiau. On demontre quil sagit là
dun tenseur symetrique. Remarquons enn que la fonction reponse R
ij
(t) etant necessairement une
grandeur reelle (puisque la polarisation induite est elle-meme reelle), on peut à laide de leq. A.4
en deduire la relation
ij
() =
ij
() (1.23)
EAIRE
1.3 Equation de propagation
Rappelons lexpression des equations de Maxwell pour un champ electromagnetique regnant au
sein dun milieu materiel :
D = 0 (1.24)

E =
B
t
(1.25)
B = 0 (1.26)

H =

D
t
(1.27)
En prenant le rotationnel de leq. 1.25 on obtient, à laide de leq. 1.27, lequation de propagation
des ondes electromagnetiques :
E

(
E)
1
c
2
E
t
2
=
0
P
t
2
(1.28)
Cette equation aux derivees partielles sexprime simplement si lon eectue une transformee de
Fourier par rapport aux variables spatiales et temporelle :
k
2
E(
k, ) +
k.
_
k.
E(
k, )
_
+

2
c
2
E(
k, ) =
0
P(
k, ) (1.29)
Si lon exprime dans lequation ci-dessus la polarisation à partir du champ electrique à laide de
leq. 2.34, on obtient :
_
k
2
ij
+k
i
k
j
+

2
c
2
(
ij
+
ij
())
_
E
j
(
k, ) = 0 (1.30)
Une propriete remarquable de lequation ci-dessus est le decouplage total entre les dierentes
frequences constituant le champ electrique, qui est une consequence directe des hypothèses de
linearite et dinvariance par translation dans le temps. Le problème sen trouvera grandement
simplie puisquil sera possible de ne considerer quune seule composante spectrale E
j
(
k, ). On
pourra toujours obtenir la solution generale en appliquant le principe de superposition lineaire à la
somme des dierentes composantes spectrales du champ. En conclusion, si lon injecte un faisceau
de longueur donde donnee, on ne pourra collecter en optique lineaire quun faisceau de meme
longueur donde.
Ce dernier resultat peut paratre surprenant lorsquon le confronte à des processus comme la uorescence ou leet Raman,
pour lesquels il est bien connu quune nouvelle longueur donde est emise malgre une relation parfaitement lineaire entre les
puissances emise et incidente. La raison de cette contradiction apparente provient du fait que lon a considere ici une relation
1.3. EQUATION DE PROPAGATION 15
parfaitement deterministe entre le champ incident et la polarisation induite (eq. 1.15). Ce nest pas le cas de la uorescence
ou de lemission Raman spontanee qui sont associees à des champs incoherents, nuls en valeur moyenne. Il faut donc garder
à lesprit que ce cours se limite aux processus coherents. En outre, des eets spontanes comme la uorescence et lemission
Raman doivent en toute rigueur etre traites dans le cadre de loptique quantique et non de lapproximation semi-classique qui
sera utilisee dans ce cours.
Les milieux anisotropes faisant lobjet de la section 1.6, nous considerons pour linstant le cas
plus simple des milieux isotropes. Le tenseur susceptibilite est alors diagonal (
ij
() = ()
ij
) et
leq. 1.24 devient
(1 +())k
i
E
i
(
k, ) = 0
do` u lon deduit que le champ electrique est obligatoirement transverse :

k.
E(
k, ) = 0 ou encore
E(r, ) = 0. Leq. 1.30 peut alors secrire

_
k
2
+k()
2
_
E
i
(
k, ) = 0 (1.31)
o` u la grandeur k() est denie par la relation
k()
2
=

2
c
2
(1 +()) (1.32)
Leq. 1.31 nadmet de solution non triviale que lorsque le vecteur donde obeit à la relation |
k|
2
=
k(). Remarquons que lequation de propagation peut egalement secrire dans lespace direct
_
+k()
2
_
E
i
(r, ) = 0 (1.33)
et prend donc la meme forme que lequation de propagation dans le vide à condition de remplacer
le vecteur donde dans le vide /c par sa valeur dans le milieu k() donnee par leq. 1.32.
La solution generale des equations de Maxwell est nalement donnee par leq. 1.14, la fonction
E(
k, ) ne prenant de valeur non nulle que lorsque k = k(), avec naturellement la condition
de champ transverse, soit

k.
E(
k, ). Nous allons maintenant discuter plus en detail deux cas

particuliers de cette solution generale : le domaine purement temporel (section 1.4), correspondant
à une onde plane superposition dune distribution de composantes spectrales, puis le domaine
purement spatial, correspondant à un faisceau lumineux monochromatique mais dont le prol
spatial resulte de la superposition dondes planes, à la manière dun paquet dondes en mecanique
quantique. Ces deux situations physiques particulières correspondent aux cas o` u la fonction

c(
k, )
est une distribution de Dirac respectivement dans lespace des vecteurs dondes et dans lespace
des frequences.
EAIRE
1.4 Propagation lineaire dune impulsion brève
Nous considerons dans cette section le cas dune onde plane se propageant selon laxe z dans le
sens des z positif. Le champ electrique ne dependra donc que des variables z et t. Il sera en outre
suppose polarise lineairement et pourra donc etre caracterise par la grandeur scalaire E(z, t). Il
sagira par exemple dune impulsion courte comme celle representee Fig. 1.1, lobjet de cette section
etant de determiner comment le prol temporel de limpulsion se deforme en fonction de z.
La solution de leq. 1.33 se propageant dans le sens des z positif secrit alors, en utilisant la
notation complexe :
c(z, ) = c(0, ) exp(ik()z) (1.34)
En general la susceptibilite () est une grandeur complexe et il en va donc de meme du vecteur
donde que lon ecrira k() =
() +i
(). Le champ electrique secrit alors

c(z, ) = c(0, ) exp(i
()z) exp(
()z) (1.35)
Lintensite spectrale [c(z, )[
2
a donc une variation en exp(()z) o` u () est le coecient
dabsorption deni par
() = 2
() = 2Imk() (1.36)
Par ailleurs, dans le cas o` u la susceptibilite () est très inferieure à 1, on peut ecrire
k() =

c
(1 +())
1/2

c
_
1 +
1
2
()
_
(1.37)
ce qui nous permet dexprimer le coecient dabsorption à partir de la susceptibilite
() =

c
Im() (1.38)
De meme, lindice de refraction secrit
n()
_
1 +
1
2
Re()
_
(1.39)
Considerons maintenant le cas dune impulsion lumineuse se propageant dans un milieu transparent
(() = 0) mais dispersif, ce qui signie que lindice de refraction depend de la frequence (voir
Fig. 1.2). Les proprietes de limpulsion seront denies à laide de valeurs moyennes, comme introduit
à la section A.4, en utilisant des distributions de probabilites normalisees proportionnelles aux
intensites spectrale ([c(z, )[
2
) et temporelle ([c(z, t)[
2
). En labsence dabsorption, k() est une
grandeur reelle et leq. 1.34 indique que lintensite spectrale de depend pas de z. Les grandeurs
1.4. PROPAGATION LIN
EAIRE DUNE IMPULSION BR

`
EVE 17
dependant de la frequence, comme la frequence centrale =
0
et la largeur spectrale =
_
(
0
)
2
seront donc independante de z. Considerons la phase spectrale du champ electrique
(z, ) = (0, ) +k()z. (1.40)
Comme demontre à la section A.4, cette phase spectrale gouverne les valeurs moyennes des grandeurs
dependant du temps. Ainsi, daprès les eq. A.28 et A.29, linstant moyen darrivee de limpulsion
secrit t =
g
(z, ) o` u
g
(z, ) est le retard de groupe deni par
g
(z, ) =
(z, )
=
g
(0, ) +
dk
d
z (1.41)
On en deduit la relation
t
z
= t
z=0
+
dk
d
z (1.42)
o` u lon retrouve lexpression habituelle de la vitesse de groupe 1/v
g
= dk/d.
()
n()
UV IR
Zone de
transparence
Spectre de
l'impulsion
Figure 1.2: Tout milieu materiel comporte des pics dabsorption dans linfrarouge
et dans lultraviolet, resultant respectivement de transitions vibrationnelles et
electroniques. En consequence, lindice de refraction crot avec la frequence dans la
zone de transparence (dispersion normale). Il en resulte une variation non lineaire de
k() avec la frequence. En pratique, la derivee seconde de k() est positive dans le
visible en raison de la proximite des resonances ultraviolettes (dispersion positive).
Si lon excepte le cas dune propagation dans le vide, la grandeur k
() = dk/d (linverse de
la vitesse de groupe) dependra de la frequence, phenomène connu sous le nom de dispersion de
vitesse de groupe. Ceci produira un etalement de limpulsion que lon peut evaluer en determinant
la variance du retard de groupe,
g
(z)
2
= (
g
(z, )
g
(z, ))
2
=
_
g
(0, )
g
(0, ) +
_
k
() k
()
_
z
_
2
(1.43)
EAIRE
La variance du retard de groupe est donc un polynome du second ordre en z, le coecient de z
2
etant simplement k
2
. Daprès leq. A.31, la variance t(z)
2
= t
2
=0
+
2
g
est donc egalement
un polynome du second ordre en z. En choisissant bien lorigne de laxe des z, on peut supposer
que le sommet de cette parabole est atteint en z = 0, ce qui nous permet nalement decrire lecart
quadratique moyen de limpulsion :
t(z) =
_
t(0)
2
+ k
2
z
2
. (1.44)
On trouve donc une variation hyperbolique de la duree de limpulsion lors de la propagation.
Letalement dune impulsion brève est un phenomène parfaitement analogue à letalement dun
paquet dondes en mecanique quantique, ou à la diraction dun faisceau lumineux (voir Fig. 1.3).
An de mieux comprendre lorigine physique de letalement de limpulsion, considerons la limite
asymptotique de t(z) lorsque z tend vers +. On voit que dans ce cas, t(z) k
0
z = k
z.
Or, k
est par denition la variation de 1/v

g
sur la largeur spectrale de limpulsion. On peut donc
en deduire que t(z) (z/v
g
). La duree de limpulsion lorsque z +correspond donc simple-
ment à la variation du retard de groupe sur la largeur spectrale de limpulsion. Cest le phenomène
de dispersion de vitesse de groupe : les dierentes composantes spectrales de limpulsion ne se
propagent pas à la meme vitesse dans le materiau. Les composantes de plus petite frequence allant
plus vite que celles de plus grande frequence, elles se retrouvent sur le front avant de limpulsion.
On dit que limpulsion etalee presente un glissement de frequence, ou chirp, mot anglais signiant
gazouillis pour exprimer le fait que la frequence varie avec le temps.
Dans certains cas, on peut se contenter deectuer un developpement limite au second ordre du
vecteur donde k(). Cette approximation sera valable si la largeur spectrale de limpulsion reste
moderee. En developpant le vecteur donde autour de la frequence centrale
0
de limpulsion, on
obtient
k() = k
0
+ (
0
)k
0
+
1
2
(
0
)
2
k
0
(1.45)
o` u k
0
est linverse de la vitesse de groupe à la frequence centrale de limpulsion et k
0
caracterise la
dispersion de vitesse de groupe. 0n en deduit
k
() = k
0
+ (
0
)k
0
(1.46)
La variance de k
() secrit alors
k
2
=
_
k
() k
0
_
2
= (
0
)
2
k
2
0
=
2
k
2
0
(1.47)
1.5. APPROXIMATION PARAXIALE 19
La duree de limpulsion secrit alors
t(z) =
_
t(0)
2
+k
2
0

2
z
2
. (1.48)
0
t
) (z t
z
Figure 1.3: Representation de la duree dune impulsion brève au cours de sa propaga-
tion, montrant une variation hyperbolique, en parfaite analogie avec le diamètre dun
faisceau lumineux. La dispersion joue un role analogue à la diraction.
1.5 Approximation paraxiale
On considère dans cette section la propagation dun faisceau monochromatique de frequence dans
un milieu homogène et isotrope. La frequence sera sous-entendue et le vecteur donde k() sera
simplement note k. Dans le cas dun champ non monochromatique, on pourrait toujours retrouver
la solution generale de lequation de propagation par superposition lineaire (eq. 1.13).
1.5.1 Equation de propagation dans le cadre de lapproximation paraxiale
En pratique, on na jamais une onde plane mais un faisceau lumineux dextension transverse nie.
Londe plane est lequivalent de londe de de Broglie en mecanique quantique, qui na pas de
realite physique, tandis quun veritable faisceau lumineux est lequivalent dun paquet dondes.
Neanmoins, un faisceau lumineux est souvent assez proche dune onde plane, et il sera donc
interessant decrire le champ electrique associe au faisceau sous la forme du produit dune en-
veloppe u(x, y, z) et dune porteuse exp(ikz).
c(x, y, z) = A u(x, y, z) exp(ikz) (1.49)
La constante A est choisie de sorte que la fonction u(x, y, 0) soit normalisee
_
[u(x, y, 0)[
2
dxdy = 1 (1.50)
EAIRE
Lequation de propagation (eq. 1.33) secrit alors
(u(x, y, z) exp(ikz)) +k
2
u(x, y, z) exp(ikz) = 0 (1.51)
soit
_
2
u
x
2
+

2
u
y
2
+

2
u
z
2
+ 2ik
u
z
k
2
u +k
2
u
_
exp(ikz) = 0 (1.52)
Lapproximation paraxiale consiste à supposer que lenveloppe u(x, y, z) varie selon z lentement à
lechelle de la longueur donde. Cela nous permet de negliger la derivee seconde de lenveloppe dans
lequation ci-dessus (
2
u/z
2
ku/z). On obtient alors lequation
2ik
u
z
+

2
u
x
2
+

2
u
y
2
= 0 (1.53)
Cette equation est en tout point analogue à lequation de Schrodinger dun etat [(t) evoluant
dans /
2
(R
2
) dans le cas dun potentiel nul:
ih
t
+
h
2
2m
_
x
2
+

2
y
2
_
= 0 (1.54)
La variable z dans lequation paraxiale est lequivalent du temps t dans lequation de Schrodinger.
De meme que levolution libre dun paquet dondes donne lieu à un etalement en mecanique quan-
tique, le prol transverse du faisceau lumineux va setaler lorsque z augmente.
Remarquons que leq. 1.53 secrit simplement dans lespace des vecteurs dondes transverses
2ik
u(k
x
, k
y
, z)
z

_
k
2
x
+k
2
y
_
u(k
x
, k
y
, z) = 0 (1.55)
soit
u(k
x
, k
y
, z) = u(k
x
, k
y
, 0) exp
_
i
k
2
x
+k
2
y
2k
z
_
(1.56)
1.5.2 Diractions de Fresnel et de Fraunhofer
Leq. 1.56 montre que la propagation dun faisceau lumineux se ramène à un simple produit
dans lespace de Fourier, et donc à un produit de convolution dans lespace direct. A laide de
leq. A.20, on peut montrer que la transformee de Fourier inverse de la fonction exp
_
i
k
2
x
+k
2
y
2k
z
_
secrit (ik/2z) exp(ik(x
2
+y
2
)/(2z)). La transformee de Fourier inverse de leq. 1.56 secrit donc
u(x, y, z) =
ik
2z
exp
_
ik
2z
(x
2
+y
2
)
_
u(x, y, 0) (1.57)
soit
u(x, y, z) =
i
z
_ _
exp
_
ik
2z
((x x
)
2
+ (y y
)
2
)
_
u(x
, y
, 0)dx
dy
(1.58)
ce qui nest rien dautre que lexpression du principe de Huygens-Fresnel dans le cadre de lapproximation
de Fresnel, dont on montre donc ici quelle est equivalente à lapproximation paraxiale.
Lapproximation dite de Fraunhofer consiste à supposer que z est susamment grand pour que
les termes quadratiques en kx
2
/z et ky
2
/z puissent etre negliges dans lequation ci-dessus. On
obtient alors
u(x, y, z)
i
z
exp
_
ik
2z
(x
2
+y
2
)
__ _
exp
_
ik
z
(xx
+yy
)
_
u(x
, y
, 0)dx
dy
(1.59)
On reconnat ici lexpression de la transformee de Fourier de la fonction u(x
, y
, 0) :
u(x, y, z) =
i
z
exp
_
ik
2z
(x
2
+y
2
)
_
u(k
x
= kx/z, k
y
= ky/z, 0) (1.60)
En prenant le carre du module de cette expression, on en deduit que limage de diraction à linni
represente la densite denergie dans lespace de Fourier [u(k
x
, k
y
, 0)[
2
.
Il est possible dobtenir cette image de manière exacte à distance nie à laide dun element
optique convergent comme une lentille, un miroir concave (spherique ou parabolique). Leet dun
tel element convergent est dintroduire une phase spatiale
(x, y) =
k
2f
(x
2
+y
2
) (1.61)
o` u f est la distance focale. Ce developpement quadratique nest quune approximation pour une
lentille ou un miroir spherique, mais est exact pour un miroir parabolique qui sera en consequence
denue daberrations de sphericite. Appelons u
0
(x, y) le champ juste avant la lentille. Le champ
juste après la lentille secrit donc u
0
(x, y) exp(i(x, y)). Enn, le champ u
1
(x, y) au foyer de la
lentille sobtient à laide de leq. 1.58 en prenant z = f, soit
u
1
(x, y) =
i
z
_ _
exp
_
ik
2f
((x x
)
2
+ (y y
)
2
)
_
u
0
(x
, y
) exp(i(x
, y
))dx
dy
(1.62)
On voit que les termes en x
2
et y
2
, que nous avions negliges dans le cadre de lapproximation de
Fraunhofer, sannulent ici exactement. On obtient donc
u
1
(x, y) =
i
z
exp
_
ik
2f
(x
2
+y
2
)
_
u
0
(k
x
= kx/f, k
y
= ky/f) (1.63)
Limage obtenue au foyer dune lentille correspond donc à la transformee de Fourier du champ en
EAIRE
amont de la lentille, propriete au coeur de loptique de Fourier.
1.5.3 Evolution des valeurs moyennes
A laide de la solution generale de lequation de propagation (eq. 1.56), il est possible de determiner
levolution en fonction de z de la position centrale du faisceau et de sa largeur en utilisant comme
plus haut les resultats de la section A.4. Ces quantites peuvent etre denies en considerant que
[u(x, y, z)[
2
est une densite de probabilite normalisee, de meme que sa transformee de Fourier par
rapport à ses coordonnees transverses, [u(k
x
, k
y
, z)[
2
. On peut ainsi ecrire :
x
z
=
_
x[u(x, y, z)[
2
dxdy
x
2
z
=
_
x
2
[u(x, y, z)[
2
dxdy
k
x
z
=
_
k
x
[u(k
x
, k
y
, z)[
2
dk
x
2
dk
y
2
, etc. (1.64)
Remarquons tout dabord que daprès leq. 1.56, [u(k
x
, k
y
, z)[
2
= [u(k
x
, k
y
, 0)[
2
et est donc
independant de z. On peut en deduire que k
x
et k
2
x
sont constants. En choisissant correctement
laxe z, on peut evidemment supposer que k
x
= k
y
= 0, ce qui signie que le faisceau se propage
selon laxe z.
Appelons (k
x
, k
y
, z) la phase de la grandeur u(k
x
, k
y
, z). On a daprès leq. 1.56 la relation
(k
x
, k
y
, z) = (k
x
, k
y
, 0)
k
2
x
+k
2
y
2k
z (1.65)
Daprès leq. A.28, la position centrale du faisceau selon x secrit
x
z
=
_
(k
x
, k
y
, z)
k
x
_
(1.66)
o` u lon a introduit un signe negatif en raison des conventions de signe dierentes entre une trans-
formee de Fourier par rapport au temps et par rapport à lespace. Or
k
x
=

k
x
(k
x
, k
y
, 0)
k
x
k
z (1.67)
On en deduit
x
z
= x
z=0
+zk
x
/k = x
z=0
(1.68)
En choisissant correctement lorigine de laxe des x, on peut donc en deduire que x
z
= 0. De
meme, on a daprès leq. A.30
x
2
z
= x
2
=0
+
_
_

k
x
_
2
_
(1.69)
Il sagit dun polynome du second degre en z, dont le coecient de z
2
est simplement k
x
/k
2
daprès leq. 1.67. En choisissant lorigine de laxe des z de sorte que lextremum de la parabole
soit en z = 0, on annule le coecient en z du polynome du second degre. On en deduit donc
x
2
z
= x
2
z=0
+
k
2
x
k
2
z
2
(1.70)
On peut donc en deduire la variance du faisceau x(z)
2
= x
2
z
(x
2
z
) = x
2
z
et lecart
quadratique moyen caracterisant la largeur du faisceau
x(z) =
x(0)
2
+
k
2
x
k
2
z
2
(1.71)
De meme selon laxe y
y(z) =
y(0)
2
+
k
2
y
k
2
z
2
(1.72)
La Fig. 1.4 represente la variation de x(z) en fonction de z. On retrouve une hyperbole,
comme dans le cas de la dispersion dune impulsion brève.
0
x
) (z x
z
Figure 1.4: Propagation dun faisceau lumineux
EAIRE
1.5.4 Propagation dun faisceau gaussien
Considerons un faisceau dont le prol est gaussien en z = 0 :
u(x, y, 0) = u
0
(x, y) =
_
2
1
w
0
exp
_
x
2
+y
2
w
2
0
_
(1.73)
On montre que les ecarts quadratiques moyens en z = 0 secrivent alors x
0
= y
0
= w
0
/2.
Daprès leq. A.19, on a dans lespace de Fourier la relation
u(k
x
, k
y
, 0) =
2w
0
exp
_
(k
2
x
+k
2
y
)w
2
0
4
_
(1.74)
do` u, à laide de leq. 1.56
u(k
x
, k
y
, z) =
2w
0
exp
_
(k
2
x
+k
2
y
)w
2
0
4
_
exp
_
i
k
2
x
+k
2
y
2k
z
_
=
2w
0
exp
_
i
k
2
x
+k
2
y
2k
q(z)
_
(1.75)
o` u lon a pose q(z) = z ikw
2
0
/2. Il sagit donc dune fonction gaussienne, dont on deduit aisement
la transformee de Fourier à laide de leq. A.19
u(x, y, z) =
_
2
kw
0
2i q(z)
exp
_
ik
x
2
+y
2
2 q(z)
_
(1.76)
On ecrit habituellement
1
q(z)
=
1
R(z)
+i
2
kw(z)
2
(1.77)
o` u
w(z) = w
0
1 +
_
z
z
R
_
2
(1.78)
R(z) = z +
z
2
R
z
(1.79)
z
R
=
kw
2
0
2
=
w
2
0
(1.80)
(z) = arctan
z
z
R
(1.81)
Leq. 1.76 devient alors
u(x, y, z) =
_
2
exp(i(z))
w(z)
exp
_
x
2
+y
2
w(z)
2
_
exp
_
ik
x
2
+y
2
2R(z)
_
(1.82)
ou encore
u(x, y, z) =
2
w(z)

0
_
x
2
w(z)
_
0
_
y
2
w(z)
_
exp
_
ik
x
2
+y
2
2R(z)
_
exp(i
0
(z)) (1.83)
z [m]
x

[
m
]
25 20 15 10 5 0 5 10 15 20 25
10
5
0
5
Figure 1.5: Coupe longitudinale dun faisceau gaussien. Les paramètres du faisceau
sont = 0.8 m, w
0
= 1 m.
1.5.5 Faisceaux gaussiens dordre multiple
En observant la forme dun faisceau gaussien comme vu plus haut, par exemple leq. 1.83, on peut
se demander comment se propage un faisceau obtenu en faisant le produit de deux fonctions de
Hermite dordre superieur.
u
nm
(x, y, 0) = u
nm
(x, y) =
2
w
0
n
_
x
2
w
0
_
m
_
y
2
w
0
_
(1.84)
o` u
n
est la fonction de Hermite dordre n, solution de lhamiltonien de loscillateur harmonique
_
1
2
d
2
d
2
+
1
2
2
_
n
() = (n +
1
2
)
n
() (1.85)
Les calculs sont plus ardus, mais on montre en suivant la demarche de la section precedente que
u(x, y, z) =
2
w(z)

n
_
x
2
w(z)
_
m
_
y
2
w(z)
_
exp
_
ik
x
2
+y
2
2R(z)
_
exp(i
nm
(z)) (1.86)
o` u w(z) et R(z) obeissent aux memes relations que pour le faisceau gaussien fondamental, et
nm
(z) = (n +m+ 1)
00
(z) = (n +m+ 1) arctan
z
z
R
(1.87)
EAIRE
TEM 00 TEM 01 TEM 02 TEM 03
Figure 1.6: Prols transverses de faisceaux gaussiens dordre multiple.
1.5.6 Propagation dun faisceau de forme arbitraire
La propagation dun faisceau lumineux de forme arbitraire peut naturellement etre calculee numeri-
quement par une resolution directe de lequation de propagation paraxiale (eq. 1.53), qui est une
equation dierentielle du premier ordre par rapport à z. Ainsi, si le champ u
0
(x, y) = u(x, y, 0)
est connu en z = 0, on peut en deduire le champ en tout point de lespace. La seule condition est
que lenveloppe u
0
(x, y) varie susamment lentement à lechelle de la longueur donde pour que
lapproximation paraxiale soit valide.
Il existe cependant une methode plus ecace consistant à decomposer la fonction initiale sur
une base de fonctions dont la propagation est connue. Il peut sagir par exemple des ondes planes
ou des faisceaux gaussiens.
Decomposition en ondes planes
La resolution de lequation de propagation etant immediate dans lespace de Fourier, une methode
ecace pour calculer le champ en tout point de lespace consiste simplement à eectuer une trans-
formee de Fourier de u
0
(x, y) pour calculer u
0
(k
x
, k
y
), puis à utiliser leq. 1.56 pour determiner le
champ pour la valeur souhaitee de z selon la relation
u(k
x
, k
y
, z) = u
0
(k
x
, k
y
) exp
_
i
k
2
x
+k
2
y
2k
z
_
1.6. OPTIQUE DANS LES MILIEUX ANISOTROPES 27
puis enn à en deduire u(x, y, z) à laide dune transformee de Fourier inverse. En raison de la très
grande ecacite des algorithmes de transformee de Fourier rapide, cette methode permet donc de
calculer très simplement le champ en tout point de lespace. Daprès la section 1.5.2, cette methode
est naturellement equivalente au calcul de lintegrale intervenant dans lapproximation de Fresnel.
Elle illustre simplement le fait que la methode numerique la plus ecace pour calculer un produit
de convolution est deectuer une transformee de Fourier, un produit, puis une transformee de
Fourier inverse.
Decomposition en fonctions de Hermite
On peut egalement calculer u(x, y, z) en exploitant le fait que les fonctions u
n,m
(x, y) (eq. 1.84)
forment une base de lespace /
2
(R
2
), exactement comme en mecanique quantique pour les fonctions
propres du hamiltonien dun oscillateur harmonique à deux dimensions. On pourra donc ecrire
u
0
(x, y) =
nm
C
nm
u
nm
(x, y) (1.88)
avec
C
nm
=
_ _
u
nm
(x, y)u
0
(x, y)dxdy (1.89)
Lequation de propagation etant une equation lineaire, on pourra alors en deduire la solution
cherchee par superposition lineaire des solutions connues :
u(x, y, z) =
nm
C
nm
u
nm
(x, y, z) (1.90)
o` u les fonctions u
nm
(x, y, z) sont donnees par leq. 1.86. Cette demarche est similaire à la methode
utilisee en mecanique quantique consistant à ecrire la solution generale de lequation de Schrodinger
dependant du temps comme une superposition lineaire detats stationnaires. En pratique, il sura
de prendre un nombre ni de fonctions de base dans les sommes ci-dessus pour que leq. 1.88, et
donc leq. 1.90, constituent une bonne approximation des fonctions exactes.
1.6 Optique dans les milieux anisotropes
Revenons au cas general de la propagation dune onde dans un milieu anisotrope. On peut simplier
encore le système de trois equations couplees 1.30 en remarquant que
ij
est un tenseur symetrique
donc diagonalisable. Si lon suppose que les axes x, y et z sont choisis de sorte que
ij
soit diagonal,
on peut ecrire
ij
+
ij
() = n
2
i
()
ij
(1.91)
EAIRE
o` u n
i
() est par denition lindice de refraction du materiau selon laxe propre i. Leq. 1.30 devient
alors
__
k
2
+n
i
()
2
2
c
2
_
ij
+k
i
k
j
_
E
j
= 0 (1.92)
Il sagit dun système lineaire homogène de trois equations à trois inconnues qui nadmet de
solution non triviale que si son determinant est nul. Cette condition, connue sous le nom dequation
de Fresnel, secrit
i
s
2
i
1
n
2
i
1
n
2
= 0 (1.93)
o` u s =

k/k est un vecteur unitaire oriente selon le vecteur donde

k et n est lindice de refraction
eectivement vu par londe, deni par k = n/c.
Pour demontrer leq. 1.93, ecrivons tout dabord leq. 1.92 à laide des notations introduites ci-dessus
_
n
2
i
n
2
_
E
i
+ n
2
s
i
j
s
j
E
j
= 0 (1.94)
On en deduit
E
i
=
s
i
1
n
2
i
n
2
j
s
j
E
j
(1.95)
En multipliant par s
i
puis en sommant sur i, on obtient
i
s
i
E
i
=
i
s
2
i
1
n
2
i
n
2
j
s
j
E
j
(1.96)
soit,
i
s
2
i
_
1
1
n
2
i
n
2
1
_
= 0 (1.97)
do` u lon peut deduire aisement leq. 1.93.
Si lon multiplie leq. 1.93 par le produit (1/n
2
x
1/n
2
)(1/n
2
y
1/n
2
)(1/n
2
z
1/n
2
), on voit
que lexpression obtenue est une equation du second degre en 1/n
2
, qui admet deux solutions.
Lorsque le vecteur unitaire s decrit la sphère unite, ces deux solutions decrivent deux surface, dont
lensemble est appele surface des indices.
Dans le cas dun materiau dote dun axe de symetrie z dordre superieur à 2, on peut montrer
que les indices de refraction selon les axes propres, n
x
et n
y
, sont necessairement egaux. Il existe
donc deux indices de refraction pour les axes propres du milieu : lindice ordinaire n
o
= n
x
= n
y
et
lindice extraordinaire n
e
= n
z
. On parle de materiau uniaxe et laxe z est alors appele axe optique
du materiau.
Dans ce cas, on demontre que la surface des indices, dont une coupe est representee Fig. 1.7,
est constituee dune sphère dindice n
o
et dun ellipsode de revolution dindice n
e
(). est langle
1.6. OPTIQUE DANS LES MILIEUX ANISOTROPES 29
z
k
n
o
n
e
()
Figure 1.7: Representation de la surface des indices pour un materiau uniaxe
entre laxe optique et le vecteur donde et n
e
() est donne par la relation
1
n
2
e
()
=
cos
2
n
2
o
+
sin
2
n
2
e
(1.98)
Pour demontrer leq. 1.98, on part de leq. 1.93, qui peut secrire dans le cas dun materiau uniaxe de la facon suivante
(n
2
n
2
o
)
_
(s
2
x
+ s
2
y
)n
2
o
(n
2
n
2
e
) + s
2
z
n
2
e
(n
2
n
2
o
)
_
= 0 (1.99)
Cette equation admet deux solutions : dune part une sphère n = n
o
, dautre part un ellipsode de revolution. En ecrivant
s
2
z
= cos
2
et s
2
x
+ s
2
y
= sin
2
, on obtient
n
2
o
(n
2
n
2
e
) sin
2
+ n
2
e
(n
2
n
2
o
) cos
2
= 0 (1.100)
do` u lon deduit leq. 1.98.
D
r
k
r
E
r
axe
optique
o
n
d
e
e
x
tr
a
o
r
d
in
a
ir
e
onde
ordinaire
matriau uniaxe
Figure 1.8: Illustration du phenomène de double refraction
EAIRE
Pour une valeur donnee de , il existe donc deux ondes de caracteristiques dierentes se
propageant dans un materiau anisotrope, phenomène denomme birefringence. La première onde
voit lindice de refraction n
o
- elle est donc appelee onde ordinaire, tandis que la seconde voit lindice
de refraction n
e
() et est appelee onde extraordinaire. Dans le cas de londe ordinaire,

E et

D sont
polarises perpendiculairement au plan
k, z. A linverse, dans le cas de londe extraordinaire,

E
et

D sont dans ce plan. De plus, il ne sont alors pas exactement colineaires mais forment un petit
angle appele angle de double refraction (walko en anglais) dont la valeur est determinee par la
relation
tan =
n
2
e
()
2
sin(2)
_
1
n
2
e
1
n
2
o
_
Dans ce cas, on a donc

E ,= 0. De plus, de meme que

D et

E forment un angle , le vecteur
donde
k (perpendiculaire à

D) et le vecteur de Poynting

(perpendiculaire à

E) forment eux-aussi
un angle : le faisceau lumineux ne se propagera pas perpendiculairement aux plans dondes.
Chapitre 2
Modèle semi-classique de la reponse
non-lineaire
2.1 Developpement non-lineaire de la polarisation induite
Dans le cas o` u le champ electrique applique E est très inferieur au champ electrique caracteristique
du système E
at
(par exemple le champ liant lelectron au noyau atomique), il est legitime deectuer
un developpement de la polarisation induite :
P =
0
_
E
E
at
+
_
E
E
at
_
2
+
_
E
E
at
_
3
+...
_
(2.1)
Plus exactement, an de tenir compte de la reponse non instantanee du système, on ecrira
P(r, t) =

P
(1)
(r, t) +

P
(2)
(r, t) +

P
(3)
(r, t) +... (2.2)
o` u

P
(n)
(r, t) est une fonction multilineaire dordre n par rapport au champ electrique :
P
(n)
i
(r, t) =
0
_
dt
1
...
_
dt
n
T
(n)
ii
1
...i
n
(t; t
1
, ..., t
n
)E
i
1
(r, t
1
)...E
i
n
(r, t
n
) (2.3)
En appliquant linvariance par translation dans le temps de facon similaire à ce que nous avons fait
à la section 1.2, on peut en deduire
P
(n)
i
(r, t) =
0
_
d
1
...
_
d
n
R
(n)
ii
1
...i
n
(
1
, ...,
n
)E
i
1
(r, t
1
)...E
i
n
(r, t
n
) (2.4)
o` u, daprès le principe de causalite, la fonction reponse R
(n)
ii
1
...i
n
(
1
, ...,
n
) nest non-nulle que si tous
ses arguments sont positifs. En exprimant les champs electriques à laide de leurs transformees de
31
32 CHAPITRE 2. MOD
`
ELE SEMI-CLASSIQUE DE LA R
EPONSE NON-LIN
EAIRE
Fourier inverses, on peut ecrire
P
(n)
i
(r, t) =
0
_
d
1
...
_
d
n
_
d
1
2
...
_
d
n
2
R
(n)
ii
1
...i
n
(
1
, ...,
n
) exp(i(
1
1
+... +
n
n
))
E
i
1
(r,
1
)...E
i
n
(r,
n
) exp (i(
1
+
2
+... +
n
)t) (2.5)
Soit
(n)
ii
1
...i
n
(
1
, ...,
n
) la transformee de Fourier inverse multidimensionnelle de la reponse tem-
porelle :
(n)
ii
1
...i
n
(
1
, ...,
n
) =
_
d
1
...
_
d
n
R
(n)
ii
1
...i
n
(
1
, ...,
n
) exp(i(
1
1
+... +
n
n
)) (2.6)
Leq. 2.5 peut alors secrire
P
(n)
i
(r, t) =
0
_
d
1
2
...
_
d
n
2

(n)
ii
1
...i
n
(
1
, ...,
n
)E
i
1
(r,
1
)...E
i
n
(r,
n
) exp (i(
1
+
2
+... +
n
)t)
(2.7)
(n)
est par denition le tenseur susceptibilite dordre n, en fait un tenseur dordre n+1. Pour quil
soit deni de facon unique, on le suppose invariant par les n! permutations des (i
1
,
1
), ..., (i
n
,
n
),
ce qui revient à permuter les champs dans lintegrale.
Dans de nombreux ouvrages doptique non-lineaire, le tenseur susceptibilite non-lineaire est note
(n)
ii
1
...i
n
(
;
1
, ...,
n
),
o` u
=
1
+ ... +
n
. Une telle notation fait explicitement ressortir la frequence engendree et sera parfois utilise dans ce
document. On rencontre egalement la notation
(n)
ii
1
...i
n
(
,
1
, ...,
n
).
Remarquons que la reponse non-lineaire dans le domaine temporel etant une grandeur reelle
(de meme que la polarisation non-lineaire), on peut deduire de leq. 2.6 la relation
(n)
ii
1
...i
n
(
1
, ...,
n
) =
(n)
ii
1
...i
n
(
1
, ...,
n
)
(2.8)
Un cas particulier important est celui o` u lon peut negliger la dependance en frequence de
(n)
.
Cela correspond physiquement au cas o` u les frequences pour lesquelles le champ prend des valeurs
signicatives sont très eloignees des resonances du materiau, ce qui correspond donc à la zone de
transparence. Dans ce cas, on peut ecrire
(n)
ii
1
...i
n
(
1
, ...,
n
)
(n)
ii
1
...i
n
et
P
(n)
i
(r, t) =
0
(n)
ii
1
...i
n
E
i
1
(r, t)...E
i
n
(r, t) (2.9)
La reponse du materiau est alors instantanee[2, 3, 4, 5].
2.2. PRINCIPE DU CALCUL DE LA POLARISATION NON-LIN
EAIRE 33
2.2 Principe du calcul de la polarisation non-lineaire
Le problème de linteraction entre le milieu et le rayonnement electromagnetique est en general
extremement complexe en raison du nombre considerable de degres de liberte intervenant dans
le materiau, en particulier dans le cas dun milieu solide ou liquide de dimension macroscopique.
Nous serons donc contraints deectuer un certain nombre dapproximations. En premier lieu, on
divisera le système en deux parties, dune part un système quantique comportant un faible nombre
N de niveaux denergie, et dautre part le reste du système, appele bain thermique ou reservoir.
Nous supposerons que seul le système à N niveaux est couple au rayonnement, tandis que leet du
bain thermique sera dintroduire des mecanismes de relaxation des populations et des coherences
du système quantique.
Il existe diverses techniques plus ou moins elaborees permettant de prendre en compte les
mecanismes de relaxation resultant du couplage entre le système et le bain thermique. Nous nous
limiterons à la technique la plus simple, à savoir lequation de Bloch [6, 7]. Cette approche permet
en eet de saisir lessentiel des mecanismes physiques intervenant en optique non-lineaire. On
pourra trouver des modèles theoriques plus elabores dans des ouvrages specialises, comme par
exemple Principles of nonlinear optical spectroscopy, de Shaul Mukamel [8].
Le calcul eectue ci-dessous est similaire à celui que lon pourra trouver dans les ouvrages
doptique non-lineaire [9, 10]. Toutefois, à linverse de ces ouvrages, on ne considerera pas une
superposition de champs monochromatiques mais un champ E(t) de forme temporelle arbitraire,
demarche qui sera notamment bien adaptee à lexcitation percussionnelle du système par une ou
plusieurs impulsions ultra-courtes. Le resultat sur la susceptibilite non-lineaire sera bien entendu
identique puisque cette grandeur est par denition independante du champ excitateur.
2.2.1 Equation de Bloch
Soit loperateur densite restreint aux N niveaux evoques plus haut. Levolution libre du système,
cest à dire en labsence de champ electromagnetique, secrira
ih
d
dt
= [

H
0
, ] +ih

t
relax
(2.10)
o` u

H
0
est le hamiltonien du système, dont les vecteurs propres et valeurs propres sont supposes
connus
H
0
[n = h
n
[n (2.11)
34 CHAPITRE 2. MOD
`
EPONSE NON-LIN
EAIRE
Le dernier terme de leq. 2.10 correspond à la relaxation du système resultant de linteraction avec
le bain. Il sera simplement modelise par lexpression
nm
dt
relax
=
nm
_
nm
(0)
nm
_
(2.12)
o` u
nm
est le taux de relaxation. Ce dernier correspond à un taux de dephasage (1/T
2
) lorsque
n ,= m et à un taux de relaxation de la population (1/T
1
) lorsque n = m.
(0)
nm
correspond à la valeur
dequilibre de loperateur densite, dont tous les termes non diagonaux, ou coherences (n ,= m), sont
evidemment nuls. Remarquez que cette expression simpliee des termes de relaxation neglige en
particulier les transferts de population entre niveaux.
Le couplage du système avec le faisceau lumineux sera pris en compte dans le cadre de lappro-
ximation dipolaire electrique, i.e. via le terme dinteraction

W(t) =
E(t) =
i
E
i
(t), o` u

est
loperateur dipole electrique. Lequation de Bloch en presence du champ devient alors
ih
d
dt
= [

H
0
, ] + [

W(t), ] +ih

t
relax
(2.13)
Ecrivons les elements de matrice de cette expression. Tout dabord, les elements de matrice des
deux commutateurs secrivent
n[[

H
0
, ][m = n[
H
0

H
0
[m = n[h
n
h
m
[m
= h
nm
nm
(2.14)
et
n[[

W, ][m = n[
W

W[m
=
l
(W
nl
lm
nl
W
lm
)
= E
i
(t)
l
_
i
nl
lm
nl
i
lm
_
(2.15)
Lequation devolution des elements de matrice de loperateur densite secrit alors
_
i
d
dt

nm
+i
nm
_
_
nm
(t)
(0)
nm
_
=
E
i
(t)
h
l
(
i
nl
lm
(t)
nl
(t)
i
lm
) (2.16)
An de resoudre cette equation, on introduit la fonction de Green G
nm
(t), qui est solution de
lequation dans le cas o` u le membre de droite est remplace par une distribution de Dirac (t)
_
i
d
dt

nm
+i
nm
_
G
nm
(t) =
(t)
h
(2.17)
2.2. PRINCIPE DU CALCUL DE LA POLARISATION NON-LIN
EAIRE 35
La transformee de Fourier inverse de lequation ci-dessus secrit
(
nm
+i
nm
) G
nm
() =
1
h
(2.18)
do` u lon deduit lexpression de la fonction de Green dans lespace des frequences
G
nm
() =
1/h

nm
+i
nm
(2.19)
Enn, à laide de lappendice A.3, on en deduit
G
nm
(t) =
i
h
(t) exp (i
nm
t
nm
t) (2.20)
La fonction de Green permet dexprimer simplement la solution de leq. 2.16. En eet, par
transformee de Fourier inverse, cette dernière equation donne
nm
()
(0)
nm
() =
1/h

nm
+i
nm
T
1
_
E
i
(t)
l
(
i
nl
lm
(t)
nl
(t)
i
lm
)
_
= G
nm
()T
1
_
E
i
(t)
l
(
i
nl
lm
(t)
nl
(t)
i
lm
)
_
(2.21)
Par transformee de Fourier, on en deduit
nm
(t) =
(0)
nm
+ G
nm
(t)
_
E
i
(t)
l
(
i
nl
lm
(t)
nl
(t)
i
lm
)
_
(2.22)
2.2.2 Developpement perturbatif
Lexpression integrale de lequation de Bloch (eq. 2.22) se prete très bien à un developpement
perturbatif. En eet, developpons loperateur densite en puissances successives du champ electrique
=
(0)
+
(1)
+
(2)
+... (2.23)
En utilisant cette expression de loperateur densite dans leq. 2.22, et en ecrivant legalite des termes
du meme ordre par rapport au champ electrique, on obtient la hierarchie dequations
(p+1)
nm
(t) = G
nm
(t)
_
E
i
(t)
l
(
i
nl
(p)
lm
(t)
(p)
nl
(t)
i
lm
)
_
(2.24)
Connaissant la solution dordre zero,
(0)
, qui nest autre que la valeur dequilibre de loperateur
densite en labsence de champ, il est donc aise de determiner lexpression de loperateur densite
36 CHAPITRE 2. MOD
`
EPONSE NON-LIN
EAIRE
aux ordres successifs de perturbation, à laide dune serie de produits de convolution.
(1)
nm
(t) = G
nm
(t)
_
E
i
(t)
l
(
i
nl
(0)
lm

(0)
nl

i
lm
)
_
(2.25)
(2)
nm
(t) = G
nm
(t)
_
E
i
(t)
l
(
i
nl
(1)
lm
(t)
(1)
nl
(t)
i
lm
)
_
(2.26)
(3)
nm
(t) = G
nm
(t)
_
E
i
(t)
l
(
i
nl
(2)
lm
(t)
(2)
nl
(t)
i
lm
)
_
(2.27)
Dans le cas o` u lon souhaite eectuer un calcul numerique, il sera possible deectuer de fa con
très ecace ce calcul iteratif à laide dune succession de transformees de Fourier inverses, de
produits, et de transformees de Fourier.
2.2.3 Expression de la polarisation
Si lon suppose que le materiau est consistue de A systèmes identiques et independants par unite
de volume, la polarisation volumique secrit
P
i
(t) = A
i
(t)
= A Tr
i
(t)
= A
nm
i
mn
nm
(t) (2.28)
Le terme dordre p de la polarisation se deduit donc aisement du terme dordre p de loperateur
densite
P
(p)
i
(t) = A
nm
i
mn
(p)
nm
(t) (2.29)
On pourra ainsi en deduire la polarisation non-lineaire à chaque ordre de la perturbation, et,
par identication avec leq. 2.7, lexpression de la susceptibilite non-lineaire dordre correspondant.
Cest lobjet de la section suivante.
2.3 Determination des susceptibilites lineaire et non-lineaire
2.3.1 Resolution au premier ordre
Sachant que seuls les termes diagonaux de loperateur densite sont non nuls à lordre zero, leq. 2.24
permet dobtenir lexpression de loperateur densite à lordre 1
(1)
nm
(t) = G
nm
(t)
_
E
i
(t)(
i
nm
(0)
mm
(t)
(0)
nn
(t)
i
nm
)
_
2.3. D
ETERMINATION DES SUSCEPTIBILIT
ES LIN
EAIRE ET NON-LIN
EAIRE 37
=
i
nm
_
(0)
mm
(0)
nn
_
G
nm
(t) E
i
(t) (2.30)
do` u lon peut deduire, à laide de leq. 2.29, lexpression de la polarisation lineaire
P
(1)
i
(t) = A
_
nm
i
mn
j
nm
_
(0)
mm
(0)
nn
_
G
nm
(t)
_
E
j
(t) (2.31)
Daprès leq. A.9, ce produit de convolution secrit comme un simple produit dans lespace des
frequences
P
(1)
i
() = A
nm
i
mn
j
nm
_
(0)
mm
(0)
nn
_
G
nm
()E
j
() (2.32)
On en deduit ainsi lexpression de la susceptibilite lineaire
(1)
ij
() =
A
0
h
nm
i
mn
j
nm

nm
+i
nm
(
(0)
mm
(0)
nn
) (2.33)
Dans le cas ou la temperature est nulle, ou très faible devant lecart en energie entre letat
fondamental et les etats excites, seul letat fondamental est peuple en labsence de champ, soit

(0)
= [gg[. On obtient alors
(1)
ij
() =
n=g
A
0
h
_

i
gn
j
ng

ng
+i
ng
i
ng
j
gn
+
ng
+i
ng
_
(2.34)
Dans le cas dun materiau isotrope, et en supposant que la susceptibilite est très inferieure à 1,
leq. 1.38 nous permet decrire le coecient dabsorption
() =

c
Im()
=
n=g
A
0
hc
_
[
ng
[
2
ng
(
ng
)
2
+
2
ng
[
ng
[
2
ng
( +
ng
)
2
+
2
ng
_
(2.35)
De meme, la partie reelle de lindice de refraction secrit
n() = 1 +
1
2
Re()
= 1 +
n=g
A
2
0
h
_
[
ng
[
2
(
ng
)
(
ng
)
2
+
2
ng
+
[
ng
[
2
(
ng
+)
( +
ng
)
2
+
2
ng
_
(2.36)
On retrouve ainsi le fait que le spectre dabsorption est constitue dune assemblee de Lorentziennes
centrees sur les frequences de resonance
ng
avec une force proportionnelle à [
ng
[
2
, le carre de
lelement de matrice de transition. La largeur à mi-hauteur de ces pics est 2
ng
, dautant plus
grande que le taux de dephasage est eleve. Lindice de refraction est quant à lui constitue de
superposition de derivees de Lorentzienne. On en deduit notamment que lindice de refraction est
38 CHAPITRE 2. MOD
`
EPONSE NON-LIN
EAIRE
n( )
0
2
( )
1
Figure 2.1: Representation de labsorption et de lindice de refraction obtenus à partir
des eq. 2.35 et 2.36 dans le cas dun système à deux niveaux de frequence de transition
0
=
eg
et de taux de dephasage =
eg
.
toujours croissant dans les zones de transparence, egalement appelees zones de dispersion normale.
La Fig. 2.1 represente absorption et indice de refraction dans le cas dun système à deux niveaux.
Approximation de londe tournante
Le champ electrique est une grandeur reelle constituee de deux composantes complexes dont lune,
c(t), est associee aux frequences positives et lautre, c
(t), aux frequences negatives (voir sec-

tion 1.1). Il est clair que ces deux composantes, tournant en sens contraire dans le plan complexe,
ne vont pas toujours exciter avec la meme ecacite un element de matrice donne de loperateur
densite. Considerons le cas dun système à deux niveaux dont seul letat fondamental est peuple.
Leq. 2.30 devient
(1)
eg
(t) =
eg
G
eg
(t)
c(t) +c
(t)
2
(2.37)
Dans lespace des frequence, cette equation secrit
(1)
eg
() =
eg
G
eg
()
c() +c
()
2
(2.38)
La Fig. 2.2 represente dans lespace des frequences la fonction de Green G
eg
() et le champ exci-
tateur dans des conditions o` u la frequence centrale du rayonnement est proche de la frequence de
transition
eg
. Il est clair que le recouvrement entre G
eg
() sera bien plus ecace avec la com-
posante complexe de frequence positive c() quavec la composante de frequence negative c
().
Lapproximation dite de londe tournante consiste à ne conserver que la composante complexe
tournant dans le bon sens. On pourra alors ecrire
(1)
eg
()

eg
2
G
eg
()c() (2.39)
2.3. D
ES LIN
EAIRE ET NON-LIN
EAIRE 39
soit, dans le domaine temporel
(1)
eg
(t) =

eg
2
G
eg
(t) c(t) (2.40)
Tout se passe comme si le terme de coherence
(1)
eg
etait excite non par un champ reel mais par une
onde tournante (dans le plan complexe), ici le champ complexe c(t). Naturellement le terme
(1)
ge
sera excite de manière preponderante par la composante complexe tournant dans lautre sens, c
(t).
Lapproximation de londe tournante consiste à ne conserver que ces termes preponderants à chaque
ordre de la theorie des perturbations, ce qui reduit grandement le nombre de termes à calculer.
Ici encore, une approche diagrammatique permet de selectionner les diagrammes dits RWA (pour
Rotating Wave Approximation) satisfaisant automatiquement cette condition de resonance [8].
() ()
|G
eg
()|
Figure 2.2: Representation de [G
eg
()[ (trait plein) et de [E()[
2
(trait pointille)
2.3.2 Resolution au deuxième ordre
En remplacant
(1)
selon leq. 2.30 dans lexpression de
(2)
(eq. 2.26), on obtient
(2)
nm
(t) = G
nm
(t)
_
E
j
(t)
l
(
j
nl
(1)
lm
(t)
(1)
nl
(t)
j
lm
)
_
=
l
G
nm
(t)
_
E
j
(t)
_
j
nl
k
lm
(
(0)
mm
(0)
ll
)G
lm
(t) E
k
(t)
j
lm
k
nl
(
(0)
ll

(0)
nn
)G
nl
(t) E
k
(t)
__
(2.41)
En remplacant lequation ci-dessus dans lexpression de la polarisation (eq. 2.29), on obtient
P
(2)
i
(t) = A
nm
i
mn
(2)
nm
(t)
= A
nml
_
i
mn
j
nl
k
lm
(
(0)
mm
(0)
ll
)G
nm
(t) (E
j
(t)(G
lm
(t) E
k
(t)))
40 CHAPITRE 2. MOD
`
EPONSE NON-LIN
EAIRE
+
i
mn
k
nl
j
lm
(
(0)
nn

(0)
ll
)G
nm
(t) (E
j
(t)(G
nl
(t) E
k
(t)))
_
(2.42)
On peut remarquer que lexpression ci-dessus consiste en une somme de termes du type
G
1
(t) (E
j
(t)(G
2
(t) E
k
(t))) (2.43)
= T
_
G
1
()
_
1
2
E
j
() (G
2
()E
k
())
__
(2.44)
=
_
+
d
2
e
it
G
1
()
_
+
d
1
2
E
j
(
1
)G
2
(
1
)E
k
(
1
) (2.45)
=
_
d
1
2
d
2
2
G
1
(
1
+
2
)G
2
(
2
)E
j
(
1
)E
k
(
2
) exp(i(
1
+
2
)t) (2.46)
o` u lon a utilise les proprietes du produit de convolution (voir appendice A) pour passer de leq. 2.43
à leq. 2.44. On a egalement eectue le changement de variable
2
=
1
pour passer de leq. 2.45
à leq. 2.46. On peut constater que leq. 2.46 a la meme structure de transformee de Fourier à deux
dimensions que lexpression de la polarisation non-lineaire du second ordre deduite de leq. 2.7 et
reportee ci-dessous
P
(2)
i
(t) =
0
_ _
d
1
2
d
2
2

(2)
ijk
(
1
,
2
)E
j
(
1
)E
k
(
2
)exp (i(
1
+
2
)t) (2.47)
On peut donc deduire des eq. 2.42 et 2.46 un choix possible du tenseur susceptibilite non-lineaire
du deuxième ordre :
X
(2)
ijk
(
1
,
2
) =
A
nml
_
i
mn
j
nl
k
lm
(
(0)
mm
(0)
ll
)G
nm
(
1
+
2
)G
lm
(
2
)
+
i
mn
j
lm
k
nl
(
(0)
nn

(0)
ll
)G
nm
(
1
+
2
)G
nl
(
2
)
_
(2.48)
ou encore, après un changement dindice muet dans le second des deux termes de lequation ci-dessus
X
(2)
ijk
(
1
,
2
) =
A
nml
_
(0)
mm
(0)
ll
_ _
i
mn
j
nl
k
lm
G
nm
(
1
+
2
)G
lm
(
2
)
+
i
nm
j
ln
k
ml
G
mn
(
1
+
2
)G
ml
(
2
)
_
(2.49)
Toutefois un tel tenseur nest pas unique. En eet, le tenseur X
(2)
ikj
(
2
,
1
) obtenu par echange
des couples (j,
1
) et (k,
2
) donnerait le meme resultat sil etait utilise dans leq. 2.47 puisque les
champs E
j
(
1
) et E
k
(
2
) y jouent le meme role. Comme cela a ete mentionne à la section 2.1, pour
etre deni de manière unique, le tenseur susceptibilite
(n)
ii
1
...i
n
(
1
, ...,
n
) est par convention suppose
invariant par toute permutation des couples (i
1
,
1
), ..., (i
n
,
n
). Ici, cela signie que
(2)
ijk
(
1
,
2
)
doit etre invariant par echange des couples (j,
1
) et (k,
2
), ce qui nest pas le cas du tenseur
2.3. D
ES LIN
EAIRE ET NON-LIN
EAIRE 41
X
(2)
ikj
(
2
,
1
). On ecrira donc
(2)
ijk
(
1
,
2
) = T
2
X
(2)
ijk
(
1
,
2
) (2.50)
o` u loperateur T
2
eectue la moyenne sur les deux echanges possibles de (j,
1
) et (k,
2
), soit
(2)
ijk
(
1
,
2
) =
1
2
_
X
(2)
ijk
(
1
,
2
) +X
(2)
ikj
(
2
,
1
)
_
(2.51)
On en deduit
(2)
ijk
(
1
,
2
) =
A
2
0
nml
_
(0)
mm
(0)
ll
_ _
i
mn
j
nl
k
lm
G
nm
(
1
+
2
)G
lm
(
2
)
+
i
nm
j
ln
k
ml
G
mn
(
1
+
2
)G
ml
(
2
)
+
i
mn
k
nl
j
lm
G
nm
(
1
+
2
)G
lm
(
1
)
+
i
nm
k
ln
j
ml
G
mn
(
1
+
2
)G
ml
(
1
)
_
(2.52)
Il peut etre preferable de ne faire apparatre que
(0)
ll
, ce qui nous donne nalement le tenseur
susceptibilite non-lineaire du deuxième ordre sous la forme dune somme de huit termes
(2)
ijk
(
1
,
2
) =
A
2
0
lmn
(0)
ll
_
i
ln
j
nm
k
ml
G
nl
(
1
+
2
)G
ml
(
2
)
+
k
lm
j
mn
i
nl
G
ln
(
1
+
2
)G
lm
(
2
)
+
i
ln
k
nm
j
ml
G
nl
(
1
+
2
)G
ml
(
1
)
+
j
lm
k
mn
i
nl
G
ln
(
1
+
2
)G
lm
(
1
)
k
lm
i
mn
j
nl
G
nm
(
1
+
2
)G
lm
(
2
)
j
ln
i
nm
k
ml
G
mn
(
1
+
2
)G
ml
(
2
)
j
lm
i
mn
k
nl
G
nm
(
1
+
2
)G
lm
(
1
)
k
ln
i
nm
j
ml
G
mn
(
1
+
2
)G
ml
(
1
)
_
(2.53)
En remplacant les fonctions G
nm
() par leurs valeurs à laide de leq. 2.19, on en deduit enn
lexpression du tenseur susceptibilite du deuxième ordre
(2)
ijk
(
1
,
2
) =
N
2
0
h
2
lmn
(0)
ll
_

i
ln
j
nm
k
ml
(
3
nl
+ i
nl
)(
2
ml
+ i
ml
)
+

k
lm
j
mn
i
nl
(
3
ln
+ i
ln
)(
2
lm
+ i
lm
)
+

i
ln
k
nm
j
ml
(
3
nl
+ i
nl
)(
1
ml
+ i
ml
)
+

j
lm
k
mn
i
nl
(
3
ln
+ i
ln
)(
1
lm
+ i
lm
)

k
lm
i
mn
j
nl
(
3
nm
+ i
nm
)(
2
lm
+ i
lm
)

j
ln
i
nm
k
ml
(
3
mn
+ i
mn
)(
2
ml
+ i
ml
)

j
lm
i
mn
k
nl
(
3
nm
+ i
nm
)(
1
lm
+ i
lm
)

k
ln
i
nm
j
ml
(
3
mn
+ i
mn
)(
1
ml
+ i
ml
)
_
(2.54)
avec
3
=
1
+
2
. Dans le cas o` u seul letat fondamental est peuple (
(0)
= [gg[), la somme sur
42 CHAPITRE 2. MOD
`
EPONSE NON-LIN
EAIRE
lindice l disparat et l doit etre remplace par g. Malgre la complexite apparente de lexpression
de
(2)
ijk
(
1
,
2
), il est possible den donner une interpretation physique simple. On peut tout
dabord remarquer que les quatre termes apparaissant dans la deuxième colonne sont les complexes
conjugues de ceux de la première colonne auxquels on aurait change le signe des frequences des
champs. Ils permettent ainsi que la susceptibilite satisfasse leq. 2.8 et il ne sera donc pas necessaire
de les discuter par la suite. De meme, chaque terme dune ligne paire est identique à celui de la
ligne precedente après echange des couples (j,
1
) et (k,
2
). Il ne reste donc à interpreter que deux
des huit termes intervenant dans lexpression de
(2)
, soit par exemple le troisième et le huitième
terme de leq. 2.54. Le troisième terme secrit
l[
i
[nn[
k
[mm[
j
[l
(
3
nl
+i
nl
)(
1
ml
+i
ml
)
(2.55)
Ce terme peut etre interprete à laide de la relation de recurrence faisant passer de
(p)
à
(p+1)
(eq. 2.24) en considerant que lon part dune population
(0)
ll
dans le niveau l. Considerons les
elements de matrices gurant au numerateur de leq. 2.55 quil faut lire ici de la droite vers la
gauche. Sous laction du champ E
j
(
1
) et du dipole de transition m[
j
[l on engendre daprès
leq. 2.24 un terme de coherence
(1)
ml
au premier ordre de la theorie des perturbations. Sous laction
du champ E
k
(
2
) et de lelement de matrice n[
k
[m on atteint alors lelement de matrice
(2)
nl
au
deuxième ordre de la theorie des perturbations. Cet element de matrice de loperateur densite va
ensuite contribuer à la polarisation non-lineaire via lelement de matrice l[
i
[n (voir eq. 2.28). Les
denominateurs sont associes à la nature plus ou moins resonnante du processus. Contrairement à
la susceptibilite du premier ordre qui ne comportait quun seul facteur resonnant, la susceptibilite
du deuxième ordre en comporte donc deux. On aura en eet une première resonance lorsque
la frequence dexcitation
1
est proche de
ml
, la frequence propre doscillation de
(1)
ml
, et une
deuxième resonance lorsque la frequence à laquelle est induite la polarisation,
3
, est proche de
la frequence propre
nl
de la coherence induite
(2)
nl
. En resume leq. 2.55 peut etre associee au
diagramme represente Fig. 2.3 (a). Le huitième terme de leq. 2.54 secrit
l
n
1
m
2
(a)
l
n
2
m
3
(b)
Figure 2.3: Deux diagrammes intervenant dans la susceptibilite non-lineaire du
deuxième ordre.
2.3. D
ES LIN
EAIRE ET NON-LIN
EAIRE 43
l[
k
[mm[
i
[nn[
j
[l
(
3
nm
+i
nm
)(
1
nl
+i
nl
)
(2.56)
o` u lon a echange ci-dessus les deux indices muets m et n. Le champ E
j
(
1
) cree ici une coherence
1
) , (
2 1
) 2 (

e
g
Figure 2.4: Representation du spectre bidimensionnel de susceptibilite non-lineaire du
deuxième ordre pour un système à deux niveaux.
1
) , (
2 1
) 2 (

g
e
r
Figure 2.5: Representation du spectre bidimensionnel de susceptibilite non-lineaire du
deuxième ordre pour un système à trois niveaux.
44 CHAPITRE 2. MOD
`
EPONSE NON-LIN
EAIRE
(1)
nl
via lelement de matrice n[
j
[l. Au second ordre de la theorie des perturbations, le champ
E
k
(
2
) transforme
(1)
nl
en
(2)
nm
via lelement de matrice l[
k
[m. Contrairement au cas precedent,
lelement de matrice induit à lordre deux correspond à une coherence entre deux etats excites, et
non entre letat de depart et un etat excite. Le deuxième facteur resonnant est donc dierent du
cas precedent puisque lon a maintenant une resonance lorsque la frequence
3
est proche de
nm
.
On a donc un processus associe à celui represente Fig. 2.3 (b). Dans le cas o` u les composantes
spectrales E(
1
) et E(
2
) sont issus dun meme champ laser dont le spectre est susamment large
pour englober lensemble des deux transitions
nl
et
ml
, on parle de battements quantiques : on
a cree une superposition coherente des deux etats excites [n et [m ce qui resulte en linduction
dune polarisation non-lineaire oscillant à la frequence
nm
separant ces deux etats excites.
Il est possible de mettre en evidence les facteurs resonnants mentionnes ci-dessus en eectuant
une representation graphique de
(2)
(
1
,
2
) pour un système à deux ou trois niveaux. La Fig. 2.4
represente le cas dun système à deux niveaux. On peut observer des lignes verticales ([
1
[
eg
),
horizontales ([
2
[
eg
) ou perpendiculaires à la diagonale ([
1
+
2
[
eg
) correspondant à des
simples resonances, lun ou lautre des deux denominateurs prenant alors une valeur minimale. A
lintersection de ces lignes on peut voir apparatre une double resonance. Par exemple le processus
doublement resonnant associe au diagramme de la Fig. 2.3 (a) correspond au pic de coordonnees
1

eg
et
2
0. En eet, pour un système à deux niveaux on aura obligatoirement n = m = e
ou l = m = g. De meme, le processus doublement resonnant associe au diagramme de la Fig. 2.3 (b)
correspond au pic de coordonnees
1

2

eg
.
La Fig. 2.4 represente le cas dun système à trois niveaux, [g, [r et [e. Une partie du spectre
observe correspond simplement à la superposition de deux spectres similaires à celui de la Fig. 2.4
pour les systèmes [g, [r et [g, [e. Mais on obtient egalement des pics supplementaires,
comme par exemple un pic doublement resonnant associe au diagramme de la Fig. 2.3 (a), avec
1

rg
et
2

er
, ou encore un pic associe au diagramme de la Fig. 2.3 (b), avec
1

eg
et
2

rg
. Ces pics non diagonaux presentent linteret de faire ressortir les couplages entre etats
excites par lintermediaire delements de matrice du type e[[r, ce qui presente un grand interet en
spectroscopie non-lineaire. La section 6.2, consacree à la spectroscopie multidimensionnelle, expose
une methode experimentale permettant davoir ainsi accès à la reponse multidimensionnelle.
2.3.3 Susceptibilites dordre superieur
La complexite du calcul de la susceptibilite croit très rapidement avec lordre de la non-linearite.
Ainsi la susceptibilite dordre 3 comportera 48 termes, que lon pourra trouver dans les ouvrages
specialises [10, 9]. Au delà, il sera preferable de ne calculer que les termes resonnants dont la con-
tribution est preponderante. On peut y parvenir à laide de diagrammes similaires aux diagrammes
2.4. MOD
`
ELE
`
A DEUX NIVEAUX EN CONTINU 45
de Feynman et qui permettent de selectionner simplement les processus physiquement importants
dans des conditions dexcitation donnees [8].
2.4 Modèle à deux niveaux en continu
Considerons un système à deux niveaux [a et [b en interaction avec le champ electrique dun
faisceau laser continu, de frequence
l
(E(t) = E
0
cos(
l
t)). On suppose
a
<
b
. On supposera
de plus que lon est dans le regime quasi-resonnant, ce qui signie que la frequence du laser est très
proche de la frequence de resonance du système ([
l

ba
[ <<
ba
). Enn, on supposera que le
système est invariant par parite, ce qui signie que les etats propres sont soit pairs soit impairs. Il
nexiste donc pas de dipole permanent dans le système. On peut en deduire la forme de loperateur
dipole electrique
. =
_
0
0
_
(2.57)
Dans ce cas, leq. 2.34 exprimant la susceptibilite lineaire devient
(1)
() =
A
2
0
h
_
1

ba
+i
ba
1
+
ba
+i
ba
_
_
(0)
aa

(0)
bb
_
(2.58)
On sinteresse maintenant à la reponse non-lineaire de ce système. On a daprès leq. 2.22
ba
(t) = G
ba
(t) (E(t)(
aa
(t)
bb
(t))) (2.59)
aa
(t) =
(0)
aa
+G
aa
(t) (E(t)(
ba
(t)
ab
(t))) (2.60)
bb
(t) =
(0)
bb
+G
bb
(t) (E(t)(
ab
(t)
ba
(t))) (2.61)
Dans le cadre de lapproximation de londe tournante, les equations sur le terme de coherence
ba
(t)
et sur la dierence de population
aa
(t)
bb
(t) secrivent
ba
(t) =

2
G
ba
(t) (c(t)(
aa
(t)
bb
(t))) (2.62)
aa
(t)
bb
(t) =
_
(0)
aa

(0)
bb
_

2
(G
aa
(t) +G
bb
(t)) (c(t)
ab
(t) c
(t)
ba
(t))) (2.63)
En regime force, les populations prennent des valeurs constantes et le terme de coherence oscille à
la frequence du laser. Les deux equations ci-dessus deviennent
ba
(t) =

2
G
ba
(
l
)c(t)(
aa
bb
) =
ba
exp(i
l
t) (2.64)
aa
bb
=
_
(0)
aa

(0)
bb
_

2
(G
aa
( = 0) +G
bb
( = 0)) (c(t)
ab
(t) c
(t)
ba
(t))) (2.65)
46 CHAPITRE 2. MOD
`
EPONSE NON-LIN
EAIRE
o` u

ba
=

2
G
ba
(
l
)E
0
(
aa
bb
)
En utilisant lexpression 2.19 des fonctions de Green dans lespace des frequences, on obtient

ba
=
E
0
2h
1
ba
+i
ba
(
aa
bb
) (2.66)
et
aa
bb
=
_
(0)
aa

(0)
bb
_
+

2ih
_
1
aa
+
1
bb
_

2 h
[E
0
[
2
_
1
ba
+i
ba
ba
i
ba
_
(
aa
bb
)
do` u lon deduit
aa
bb
=
(0)
aa

(0)
bb

2
E
2
0
2h
2
_
1
aa
+
1
bb
_
ba
1
(
l
ba
)
2
+
2
ba
(
aa
bb
) (2.67)
Le meme resultat peut etre obtenu directement à partir de lequation de Bloch, qui secrit ici
_
i
d
dt
ba
+ i
ba
_
ba
(t) =
E(t)
h
(
aa
(t)
bb
(t))
_
i
d
dt
+ i
aa
__
aa
(0)
aa
_
=
E(t)
h
(
ba
ab
)
_
i
d
dt
+ i
bb
__
bb
(0)
bb
_
=
E(t)
h
(
ab
ba
)
On cherche une solution stationnaire dans le cadre de lapproximation de londe tournante, soit
ba
=
ba
exp(i
l
t), avec

ba
,
aa
et
bb
constants. Les trois equations ci-dessus deviennent
(
l
ba
+ i
ba
)
ba
=
E
0
2h
(
aa
bb
)
(i
aa
)
_
aa
(0)
aa
_
=
E
0
2h
(
ba

ab
)
(i
bb
)
_
bb
(0)
bb
_
=
E
0
2h
(
ab

ba
)
ce qui nous permet de retrouver leq. 2.67.
Posons
1
=
1
2
_
1
aa
+
1
bb
_
: Temps de vie moyen (2.68)
et
1
=
E
0
h
ba
(2.69)
Leq. 2.67 devient
aa
bb
=
_
(0)
aa

(0)
bb
_

2
1
(
l
ba
)
2
+
2
ba
(
aa
bb
) (2.70)
2.4. MOD
`
ELE
`
A DEUX NIVEAUX EN CONTINU 47
do` u lon deduit la dierence des populations
aa
bb
=
_
(0)
aa

(0)
bb
_
(
l
ba
)
2
+
2
ba
(
l
ba
)
2
+
2
ba
+
2
1
(2.71)
=
_
(0)
aa

(0)
bb
_
_
1

2
1
(
l
ba
)
2
+
2
ba
+
2
1
_
(2.72)
La dierence de populations peut encore secrire
aa
bb
=

(0)
aa

(0)
bb
1 +I/I
S
(2.73)
o` u I est lintensite du faisceau, proportionnelle à
2
1
, et I
S
est lintensite de saturation.
La polarisation induite dans le materiau secrit
P(t) = A
ba
exp(i
l
t) +c.c. (2.74)
soit, en notation complexe
T(t) = 2A
ba
exp(i
l
t)
=
A
2
h
1
ba
+i
ba
(
aa
bb
)E
0
exp(i
l
t)
Ceci peut se mettre sous la forme
T(t) =
0
c
0
exp(i
l
t) (2.75)
avec
=
(1)
(
l
)

aa
bb
(0)
aa

(0)
bb
=

(1)
(
l
)
1 +I/I
S
(2.76)
est la susceptibilite non-lineaire eectivement vue par le système, qui depend maintenant de
lintensite. On pourrait evidemment developper cette expression en puissance de I/I
S
et retrouver
un developpement de la polarisation faisant intervenir
(1)
,
(3)
,
(5)
, etc.
A intensite très faible devant lintensite de saturation (I I
S
),
aa

bb
est très proche de
(0)
aa

(0)
bb
et la susceptibilite est egale à la susceptibilite lineaire. Au contraire, les phenomènes
non lineaires commencent à apparatre quand lintensite est de lordre de lintensite de saturation.
A lextreme, quand I I
S
,
aa
bb
tend vers 0 et la susceptibilite tend aussi vers 0. Le système
48 CHAPITRE 2. MOD
`
EPONSE NON-LIN
EAIRE
devient transparent : labsorption est saturee.
Chapitre 3
Quelques phenomènes doptique
non-lineaire
3.1 Equation de propagation
Si lon tient compte de la reponse non-lineaire du milieu, lequation de propagation peut secrire
E

(
E)
1
c
2
E
t
2
=
1
0
c
2
P
(1)
t
2
+
1
0
c
2
P
(2)
t
2
+
1
0
c
2
P
(3)
t
2
+...
. .
1
0
c
2
2
P
(NL)
t
2
(3.1)
o` u lon a explicite le terme non-lineaire de la polarisation

P
(NL)
(t). Ce terme source supplementaire
dans lequation de propagation est à lorigine de nombreux processus qui font lobjet de ce chapitre.
Par la suite, on ne sinteressera pas aux eets tensoriels de la reponse non-lineaire et on con-
siderera donc uniquement des grandeurs scalaires. De plus, on negligera langle de double refraction,
habituellement inferieur à quelques degres, ce qui nous permettra de negliger le terme

(
E) dans
lequation de propagation. En utilisant la notation complexe comme denie au chapitre 1, lequation
de propagation devient alors
c
1
c
2
2
c
t
2

1
0
c
2
2
T
(1)
t
2
=
1
0
c
2
2
T
(NL)
t
2
(3.2)
Dans le cadre de lapproximation paraxiale, introduite à la section 1.5, on peut ecrire la com-
posante de frequence du champ electrique sous la forme
c(x, y, z, ) = /(x, y, z, ) exp(ik()z) (3.3)
o` u /(x, y, z, ) est une enveloppe supposee lentement variable avec z. k() = n()/c est le
49
50 CHAPITRE 3. QUELQUES PH
ENOM
`
ENES DOPTIQUE NON-LIN
EAIRE
vecteur donde dans le milieu. Avec ces nouvelles notations, leq. 1.53 devient
2
/
x
2
+

2
/
y
2
+ 2ik()
/
z
= 0 (3.4)
Si lon tient compte du terme non-lineaire dans la reponse du milieu, il convient dajouter à
lequation ci-dessus un terme source obtenu par transformee de Fourier inverse du membre de droite
de leq. 3.2. On obtient alors
2
/
x
2
+

2
/
y
2
+ 2ik()
/
z
=

2
0
c
2
T
(NL)
(x, y, z, )exp(ik()z) (3.5)
qui est lequation de propagation en regime non-lineaire dans le cadre de lapproximation paraxiale.
Le traitement des phenomènes transverses requiert des simulations numeriques souvent ardues et
qui sortent du cadre de ce cours. On se contentera par la suite de la version unidimensionnelle de
lequation de propagation, valable pour des ondes planes. On ecrit alors
/
z
=
i
2n()
0
c
T
(NL)
(z, )exp(ik()z) (3.6)
Cette equation sera utilisee en travaux diriges dans le cas de la propagation en regime soliton
dune impulsion brève. Dans la suite de ce chapitre nous nous limiterons au cas particulier o` u le
champ est constitue dune superposition dondes monochromatiques
c(r, t) =
i
c
i
(r) exp(i
i
t) (3.7)
soit
c(r, ) = 2
i
c
i
(r)(
i
) (3.8)
La polarisation non-lineaire est alors elle aussi constituee dune somme discrète de pics de Dirac
T(r, ) = 2
i
T
i
(r)(
i
) (3.9)
En remplacant dans leq. 3.6, on obtient
2
i
d/
i
dz
(
i
) =
i
2n()
0
c
2
i
T
(NL)
i
(z)exp(ik()z)(
i
)
= 2
i
i
i
2n(
i
)
0
c
T
(NL)
i
(z)exp(ik(
i
)z)(
i
) (3.10)
En identiant les coecients des distributions de Dirac pour chaque onde de frequence
i
, on
3.2. OPTIQUE NON-LIN
EAIRE DU SECOND ORDRE 51

obtient un système non-lineaire dequations dierentielles couplees
d/
i
dz
=
i
i
2n
i
0
c
T
(NL)
i
exp(ik
i
z) (3.11)
o` u n
i
= n(
i
) et k
i
= k(
i
) = n
i
i
/c.
Cest ce système non-lineaire que nous allons resoudre dans la suite de ce chapitre.
3.2 Optique non-lineaire du second ordre
Les processus non-lineaires du second ordre resultent de la polarisation dordre deux induite dans
le materiau
P
(2)
i
(t) =
0
_

(2)
ijk
(
1
,
2
)E
j
(
1
)E
k
(
2
)e
i(
1
+
2
)t
d
1
2
d
2
2
(3.12)
3.2.1 Importance de la symetrie
Dans une transformation r r, les vecteurs sont transformes en leurs opposes, soit

E
E
et

P
P. Daprès leq. 3.12, on peut donc en deduire que

(2)

(2)
lors dune telle
transformation. Considerons maintenant le cas particulier dun materiau dit centro-symetrique, ce
qui signie quil admet un centre dinversion et quil est donc inchange par la symetrique ponctuelle
r r. En consequence, la susceptibilite non-lineaire du materiau doit rester identique lors de
cette symetrie, do` u lon peut deduire
(2)
=
(2)
et donc
(2)
= 0. En conclusion, la reponse
non-lineaire du deuxième ordre dun materiau centro-symetrique est rigoureusement nulle. Le
raisonnement peut evidemment setendre à toutes les susceptibilites non-lineaires dordre pair.
3.2.2 Inventaire des eets non-lineaires du deuxième ordre
Leq. 3.12 montre que le melange de frequences entre les composantes spectrales
1
et
2
du
champ electrique donne naissance à un terme de la polarisation non-lineaire oscillant à la frequence
1
+
2
. Ce processus de somme de frequences peut etre caracterise à laide de la notation complète
du tenseur susceptibilite,
(2)
(
1

2
;
1
,
2
). Comme
1
et
2
prennent dans lintegrale de
leq. 3.12 des valeurs positives et negatives, ce processus peut aussi correspondre à un phenomène
de dierence de frequences (par exemple si
1
> 0 et
2
< 0). Le tableau ci-dessous fait linventaire
des principaux processus non-lineaires du deuxième ordre (les frequences sont ici supposees toutes
positives).
ENOM
`
EAIRE
(2)
(2; , ) Doublage de frequence
(2)
(
1
2
;
1
,
2
) Somme de frequences
(2)
((
1
2
);
1
,
2
) Dierence de frequences
(2)
(0; , ) Redressement optique
(2)
(; , 0) Eet electro-optique
3.2.3 Doublage de frequence
L
a
s
e
r
P
la
q
u
e
p
h
o
to
g
r
a
p
h
iq
u
e
Figure 3.1: Première observation du phenomène de doublage de frequence [11].
Le faisceau transmis par le cristal non-lineaire est disperse à laide dun prisme an
disoler la composante à 2. Limage du faisceau double, normalement presente sous la
èche, a malencontreusement ete eacee car confondue avec une tache lors de ledition
du manuscrit par Physical Review Letters.
On sinteresse ici au cas o` u un faisceau monochromatique de frequence
1
se propage dans un
cristal non-lineaire. Le champ complexe du faisceau incident secrira c
1
(z, t) = c
1
(z)exp(i
1
t),
donnant lieu à une polarisation non-lineaire du second ordre secrivant
P
(2)
=
0
(2)
_
c
1
+c
1
2
_
2
=

0
(2)
4
_
_
_
_
c
2
1
+c
2
1
. .
doublage
+ 2c
1
c
1
. .
redressement
_
_
_
_
(3.13)
Seul le premier terme, correspondant au doublage de frequence, sera conserve ici. En utilisant
la notation complexe, on obtient
T
(2)
2
=

0
(2)
2
c
2
1
=

0
(2)
2
/
1
(z)
2
exp(2ik
1
z) (3.14)
Cette polarisation oscille à la frequence
2
= 2
1
et donne donc naissance à un champ /
2
(z) se

propageant dans le cristal. On parle de doublage de frequence, ou encore de generation de second
harmonique. Ce champ obeit à leq. 3.11, qui secrit ici
d/
2
dz
=
i
2
(2)
4n
2
c
/
1
(z)
2
exp(ikz) (3.15)
o` u k = 2k
1
k
2
. De meme, /
1
(z) obeit à une equation de propagation faisant intervenir un terme
source en /
2
(z)/
1
(z)
correspondant au processus de dierence de frequences entre le champ à 2

1
et le champ à
1
. On obtient donc un système de deux equations dierentielles couplees. Nous nous
limiterons ici au cas simple o` u la generation de second harmonique est très faible, ce qui signie
que le champ fondamental peut etre considere comme à peu près constant lors de la propagation
dans le cristal (/
1
(z) /
1
(0) = /
1
). Leq. 3.15 peut etre alors aisement resolue :
/
2
(z) =
i
2
(2)
4n
2
c
/
2
1
exp(ikz) 1
ik
(3.16)
Lintensite du second harmonique, I
2
(z) [/
2
(z)[
2
sin
2
kz/2, est donc une fonction
periodique de z. La periode a pour valeur 2L
C
, o` u L
C
= /k est par denition la longueur
de coherence. Cest la longueur au delà de laquelle la puissance du second harmonique cesse
daugmenter en raison des interferences destructives entre le faisceau engendre au point z, dont la
phase est 2k
1
z, et celui qui a ete engendre plus tot dans le cristal puis sest propage avec le vecteur
donde k
2
, donnant lieu à une phase k
2
z. Ce phenomène limite fortement lepaisseur utilisable
pour le cristal non-lineaire, et donc la quantite de second harmonique engendre. Pour obtenir un
taux de conversion optimal il est necessaire de saranchir de ce processus en se placant dans des
conditions telles que k = 0, ce qui correspond à la condition dite daccord de phase. Dans le cas
du doublage de frequence cette condition secrit k
2
= 2k
1
, soit n
2
= n
1
. Cette condition nest pas
realisee naturellement dans le materiau car lindice est en general plus grand à la frequence double
quà la frequence du fondamental en raison de la dispersion chromatique.
Il existe cependant deux methodes couramment employees permettant de realiser laccord de
phase. La première technique, dite de laccord de phase par birefringence et schematisee Fig. 3.2,
consiste à utiliser un cristal non-lineaire birefringent de sorte que le fondamental et le second
harmonique soient polarises selon des axes perpendiculaires. Si la birefringence est susante (par
exemple n
e
(2
1
) < n
o
(
1
)) il sera possible de choisir un angle tel que n
e
(, 2
1
) = n
o
(
1
),
realisant ainsi la condition daccord de phase.
Lautre technique, dite du quasi-accord de phase et schematisee Fig. 3.3, consiste à utiliser un
materiau constitue dun empilement alterne de couches de sorte que lon change le signe de la non-
linearite à chaque longueur de coherence. On introduit ainsi un dephasage de à chaque interface
qui vient exactement compenser le dephasage kL
C
= resultant de la propagation. En pratique,
ENOM
`
EAIRE
) ( n
n
0
( )
n
e
( )
n
e,
( )

) ( 2 ) 2 (
,

o e
k k =
) ( ) 2 (
,

o e
n n =
2
Figure 3.2: Accord de phase par birefringence

le renversement du
(2)
resulte de linversion de domaines ferro-electriques.
z
I
2
L
c
Figure 3.3: Quasi accord de phase
Dans le cas o` u k = 0, leq. 3.15 devient
d/
2
dz
=
i
2
(2)
4n
2
c
/
2
1
(3.17)
dont la solution secrit simplement
/
2
(z) =
i
2
(2)
4n
2
c
/
2
1
z (3.18)

Le champ est donc proportionnel à z et la puissance du second harmonique varie comme z
2
. Cette
variation parabolique ne sera valable que dans le regime de faible conversion dans lequel nous nous
sommes places ici, puisque la variation reelle de la puissance sera en fait bornee superieurement
par la puissance incidente du fondamental.
3.2.4 Dierence de frequences et amplication parametrique
On considère ici le cas o` u deux faisceaux de frequences
1
et
2
se propagent dans un materiau
non-lineaire du second ordre (on suppose
1
>
2
). On sattend à voir apparatre dierents
phenomènes comme le doublage de chacune des deux ondes, la somme de frequences et la dierence
de frequences, ainsi que des phenomènes en cascade obtenus à partir des processus precedents. On
supposera neanmoins que parmi tous ces phenomènes, seule la dierence de frequences donnera lieu
à une conversion ecace, condition qui sera realisee si seul ce processus est proche des conditions
daccord de phase. Trois ondes vont donc se propager dans le cristal, les deux ondes incidentes
ainsi quune onde de frequence
3
=
1

2
. On parle de melange à trois ondes, ou Three Wave
Mixing. La condition daccord de phase secrira ici k = 0 o` u k = k
1
k
2
k
3
. On constate
que dès que le processus
1

2

3
est en accord de phase, il en va de meme des processus
3

2
et
2
+
3

1
. La polarisation non-lineaire en resultant pourra secrire
P
(NL)
=

0
(2)
4
(c
1
+c
1
+c
2
+c
2
+c
3
+c
3
)
2
=

0
(2)
2
(c
1
c
2
+c
1
c
3
+c
2
c
3
) +c.c. (3.19)
o` u lon na conserve que les termes proches de laccord de phase. On peut en deduire les polari-
sations non-lineaires intervenant dans lequation de propagation de chacune des trois ondes
T
(2)
1
(z) =
0
(2)
c
2
c
3
=
0
(2)
/
2
/
3
e
i(k
2
+k
3
)z
T
(2)
2
(z) =
0
(2)
c
1
c
3
=
0
(2)
/
1
/
3
e
i(k
1
k
3
)z
T
(2)
3
(z) =
0
(2)
c
1
c
2
=
0
(2)
/
1
/
2
e
i(k
1
k
2
)z
A laide de leq. 3.11, on peut en deduire le système non-lineaire ci-dessous
d/
1
dz
=
i
1
(2)
2n
1
c
/
2
/
3
e
ikz
d/
2
dz
=
i
2
(2)
2n
2
c
/
1
/
3
e
ikz
d/
3
dz
=
i
3
(2)
2n
3
c
/
1
/
2
e
ikz
ENOM
`
EAIRE
A ce stade, il est preferable dutiliser des variables reduites,
i
(z), pour le champ electrique,
grandeurs denies par
i
(z) =
_
n
i
c
0
2h
i
/
i
(z) (3.20)
Remarquons que le carre de
i
(z) secrit
i
(z) = [
i
(z)[
2
=
n
i
c
0
2h
i
[/
i
(z)[
2
=
n
i
c
0
[/
i
(z)[
2
/2
h
i
(3.21)
soit le rapport entre le vecteur de Poynting dans le milieu et lenergie dun photon.
i
est donc le
ux de photons dans le materiau, qui sexprime en nombre de photons par unite de temps et de
surface.
Calculons la derivee de
1
par rapport à z:
d
1
dz
=
_
n
1
c
0
2 h
1
d/
1
dz
=
_
n
1
c
0
2 h
1
i
1
(2)
2n
1
c
2h
2
n
2
c
0
2 h
3
n
3
c
0
3
e
ikz
= i
(2)
h
1
3
2
0
c
3
n
1
n
2
n
3
3
e
ikz
= i
2
3
e
ikz
o` u lon a pose
=
(2)
h
1
3
2
0
c
3
n
1
n
2
n
3
(3.22)
En procedant de meme pour
2
et
3
, on obtient le système dequations couplees
d
1
dz
= i
2
3
e
ikz
(3.23)
d
2
dz
= i
1
3
e
ikz
(3.24)
d
3
dz
= i
1
2
e
ikz
(3.25)
Calculons la derivee par rapport à z de
1
=
1
1
d
1
dz
=
d
1
dz

1
+
1
d
1
dz
= 2Re
1
d
1
dz
= 2Rei
3
e
ikz
(3.26)
De meme
d
2
dz
= 2Rei
1
3
e
ikz
(3.27)

et
d
3
dz
= 2Rei
1
3
e
ikz
(3.28)
On peut donc en deduire
d
2
dz
=
d
3
dz
=
d
1
dz
(3.29)
En particulier, on en deduit que
2

3
reste constant. Cest la relation de Manley - Rowe :
toute variation sur le ux de photons du faisceau signal se traduit par une variation identique du
ux de photons du faisceau complementaire. Par ailleurs, on deduit aussi lexpression
d
dz
(h
1
1
+ h
2
2
+ h
3
3
) = 0 (3.30)
ce qui signie que la puissance totale se conserve : le milieu nabsorbe pas denergie. Sa non-linearite
sert dintermediaire pour assurer un transfert denergie entre les trois faisceaux mais aucune energie
nest deposee dans le materiau.
Lensemble de ces relations sinterprète facilement en terme de photons : lors du processus
dinteraction parametrique, un photon pompe est detruit tandis quun photon signal et un photon
complementaire sont crees.
Dans toute la suite, on se placera dans les conditions daccord de phase (k = 0). On con-
siderera de plus le cas simple o` u le faisceau 1 (pompe) reste très intense devant les faisceaux signal et
complementaire lors de toute la propagation non-lineaire dans le cristal. On pourra alors negliger
la depletion du faisceau pompe et supposer que
1
reste constant. Par un choix judicieux de
lorigine des temps, on pourra de plus supposer
1
imaginaire pur et de partie imaginaire negative
(
1
=
1
(0) = i[
1
(0)[). Les equations de propagation pour le signal et le complementaire
deviennent alors
d
2
dz
= i
1
3
= g
3
(3.31)
d
3
dz
= i
1
2
= g
2
(3.32)
o` u g = i
1
= [
1
(0)[, nombre reel positif, est le gain parametrique. En derivant les equations
ci-dessus par rapport à z, on voit que
2
et
3
obeissent à une meme equation
d
2
dz
2
= g
2
(3.33)
On peut donc en deduire la solution pour
2
et
3
:
2
(z) =
2
(0) cosh gz +
3
(0) sinh gz (3.34)
ENOM
`
EAIRE
3
(z) =
3
(0) cosh gz +
2
(0) sinh gz (3.35)
Dans le cas particulier o` u lon ninjecte que le faisceau signal dans le cristal en plus du faisceau
pompe (
3
(0) = 0), on obtient
2
(z) =
2
(0) cosh gz (3.36)
3
(z) =
2
(0) sinh gz (3.37)
On voit donc que le faisceau signal est amplie, de fa con très similaire à ce qui se produit lors du
phenomène demission stimulee. Il sera donc possible de realiser des amplicateurs parametriques
optiques (OPA) ou des oscillateurs parametriques optiques (OPO). Ce dernier cas sera traite en
detail en TD. Dans un OPO, la courbe de gain est determinee par les conditions daccord de phase.
Ceci confère à lOPO un immense avantage par rapport à un laser traditionnel : sa frequence
demission pourra etre accordee sur une très grande largeur spectrale, simplement en modiant
langle ou la temperature du cristal non-lineaire.
Pour terminer, interessons nous au cas degenere, o` u
2
=
3
. Il devient alors impossible de
distinguer entre signal et complementaire, et les equations 3.31 et 3.32 se reduisent à lunique
equation
d
2
dz
= g
2
(3.38)
dont la solution secrit
2
(L) =
2
(0) cosh gL +
2
(0) sinh gL
= Re
2
(0) exp(gL) + i Im
2
(0) exp(gL) (3.39)
Si lon revient au champ electrique /(z) = /
P
(z) +i/
Q
(z) que lon a decompose sur ses deux
quadrature P et Q, on voit que le champ après propagation secrit
/(L) = /
P
(0)e
gL
+i/
Q
(0)e
gL
(3.40)
Contrairement au cas de lemission stimulee, lamplication depend ici de la phase relative du
signal et de la pompe. Une quadrature est ampliee de fa con exponentielle, tandis que lautre
quadrature est attenuee. Ce phenomène est analogue au phenomène damplication parametrique
en mecanique classique, o` u la bonne amplication du mouvement depend de la phase (par exemple
dans le cas dune balancoire o` u lon fait varier le moment cinetique de facon periodique).
Par ailleurs, la faculte de pouvoir amplier une quadrature tout en attenuant lautre aura de
EAIRE DU TROISI
`
EME ORDRE 59
nombreuses applications en optique quantique en permettant notamment de descendre en dessous
du bruit quantique standard pour une des deux quadratures (generation detats comprimes) [7].
3.3 Optique non-lineaire du troisième ordre
Les phenomènes non-lineaires du troisième ordre sont a priori damplitude plus faible que ceux du
deuxième ordre. Ils jouent cependant un role très important en optique non-lineaire pour deux
raisons. Tout dabord, dans le cas des materiaux centro-symetriques, nous avons vu quil nexistait
pas de non-linearite du second ordre. La non-linearite du troisième ordre correspond dans ce cas
au premier eet non-lineaire observable. La seconde raison sera demontree plus loin dans cette
section : contrairement aux phenomènes du second ordre, certains processus du troisième ordre
obeissent automatiquement à laccord de phase. Dans ce cas, leet de la non-linearite optique
pourra se cumuler sur de très grandes distances, voire sur des milliers de kilomètres dans le cas de
la propagation dune impulsion courte le long dune bre optique. Leet sera alors très important
et pourra jouer un role fondamental sur le prol temporel ou spatial du faisceau après propagation.
3.3.1 Un faisceau incident - eet Kerr optique et absorption à deux photons
Interessons nous au cas o` u un seul faisceau, associe au champ E(t), est incident sur le materiau.
La polarisation non-lineaire du troisième ordre secrit alors
P
(3)
(t) =
0
(3)
E(t)
3
=

0
(3)
8
_
c(t)
3
+c
(t)
3
+ 3c
(t)c(t)
2
+ 3c
(t)
2
c(t)
_
(3.41)
Si le champ oscille à une frequence , les deux premiers termes de lequation ci-dessus oscilleront
à la frequence 3, ce qui correspond à une generation de troisième harmonique. Cependant, ce
phenomène nest pas particulièrement interessant car en pratique il est plus ecace dengendrer
la troisième harmonique à laide de deux processus du deuxième ordre en cascade : doublage de
frequence 2 puis somme de frequence + 2 3. Par la suite, on supposera que les
termes en c(t)
3
nobeissent pas à la condition daccord de phase et peuvent donc etre negliges. En
notation complexe, la polarisation non-lineaire se reduit donc à lexpression
T
(3)
(t) =
3
0
(3)
4
[c(t)[
2
c(t) (3.42)
Comme anonce plus haut, on voit que ce terme de la polarisation non-lineaire a exactement la
meme phase que le champ electrique : laccord de phase est automatiquement verie. Leet de ce
terme sur la propagation non-lineaire du champ electrique est appelee eet Kerr optique. Le cas
ENOM
`
EAIRE
de la propagation dune impulsion brève sera etudie en TD et nous nous limiterons ici au cas dun
champ monochromatique. Nous pouvons donc directement utiliser leq. 3.11 qui secrit ici
d/
dz
=
3i
(3)
8nc
[/[
2
/ (3.43)
Remarquons que, malgre la non-linearite optique, lintensite du faisceau reste constante. En
eet,
d[/[
2
dz
= /
d/
dz
+
d/
dz
/
=
3i
(3)
8nc
[/[
2
(/
//
/)
= 0 (3.44)
Donc [/(z)[ = [/(0)[ = [c
0
[. Leq. 3.43 devient
d/
dz
=
3i
(3)
[c
0
[
2
8nc
/ (3.45)
La solution de lequation ci-dessus sobtient immediatement
/(z) = /(0) exp(i
NL
(z)) (3.46)
o` u
NL
(z) =
3
(3)
8nc
[c
0
[
2
z (3.47)
On remarque que le dephasage non-lineaire
NL
(z) est proportionnel à la densite de puissance, I,
du faisceau lumineux. On lecrit en general sous la forme
NL
(z) =

c
n
2
Iz (3.48)
o` u n
2
, quantite proportionnelle à
(3)
, est par denition lindice non-lineaire du materiau et
sexprime en m
2
/W. En revenant à lexpression du champ electrique c(z), on voit que celui-ci
se met sous la forme
c(z) = c(0) exp
_
i
c
(n +n
2
I)z
_
(3.49)
Tout se passe comme si lindice de refraction du milieu devait etre remplace par la quantite
dependant de lintensite n(I) = n +n
2
I.
Un exemple de manifestation de leet Kerr optique est le phenomène dautofocalisation. Celui-
ci resulte du fait que dans le cas dun faisceau presentant une extension transverse nie, le dephasage
EAIRE DU TROISI
`
EME ORDRE 61
non-lineaire nest pas uniforme le long du faisceau :
NL
(x, y, z) =

c
n
2
I(x, y)z (3.50)
Par exemple, dans le cas dun faisceau gaussien, le chemin optique vu par le faisceau lumineux sera
plus important au centre du faisceau que sur la peripherie. Cette plus grande epaisseur optique au
centre du faisceau se traduit par une lentille eective, appelee lentille de Kerr, qui a pour eet de
focaliser le faisceau. On parle alors dautofocalisation.
3.3.2 Deux faisceaux incidents - eet Kerr croise
Considerons le cas o` u deux faisceaux non colineaires, appeles pompe et signal, interagissent dans
un materiau non-lineaire. Les vecteurs donde de ces deux faisceaux seront notes respectivement
k
P
et

k
S
. La polarisation non-lineaire du troisième ordre induite dans le materiau secrit alors
P
(3)
(r, t) =

0
(3)
8
(c
P
(r, t) +c
P
(r, t) +c
S
(r, t) +c
S
(r, t))
3
(3.51)
Le developpement de cette expression fait apparatre un grand nombre de termes. Considerons lun
dentre eux, par exemple le terme c
P
(r, t)c
P
(r, t)c
S
(r, t). Sa dependance spatiale secrit exp(i(2
k
P
k
S
).r). Ce terme de la polarisation est donc à lorigine du rayonnement dune onde dont la phase
spatiale varie selon (2
k
P

k
S
).r, ce qui signie que londe se propage dans la direction indiquee
par le vecteur 2
k
P
k
S
. Cet eet peut etre interprete de la facon suivante : Linterference entre les
faisceaux pompe et signal induit un reseau dans le materiau, le vecteur donde associe à ce reseau
secrivant

k
P

k
S
. Le faisceau pompe est diracte sur ce reseau, ce qui fait passer sa direction
de

k
P
à

k
P
+
k
P

k
S
= 2
k
P

k
S
. Ce phenomène de diraction sur un reseau induit est lun des
exemples des nombreux processus non-lineaires intervenant dans cette conguration.
Par la suite, nous nous interesserons uniquement à la propagation du faisceau signal, ce qui
correspond à une situation experimentale o` u lon aurait bloque la propagation des autres faisceaux
à laide dun diaphragme place après le materiau non-lineaire. Le faisceau pompe, la diraction sur
le reseau induit de la pompe et du signal etant bloque par le diaphragme, seuls nous interessent les
termes de leq. 3.51 pour lesquels la phase spatiale est en

k
S
.r. Ceux-ci sont soit du type c
P
c
P
c
S
,
soit du type c
S
c
S
c
S
. En ecrivant la polarisation en notation complexe, et en comptant le nombre
de fois o` u chacun des termes apparat, on obtient
T
(3)
=

0
(3)
4
_
6[c
P
[
2
+ 3[c
S
[
2
_
c
S
(3.52)
En notant lanalogie entre cette expression et leq. 3.42, on peut en deduire directement lexpression
ENOM
`
EAIRE
du dephasage non-lineaire du faisceau sonde :
NL
(z) =

c
(n
2
I
S
+ 2n
2
I
P
)z (3.53)
Le premier terme correspond à leet Kerr optique du faisceau signal, phenomène intervenant
meme en labsence du faisceau pompe et dejà etudie plus haut. Le second terme correspond à
leet Kerr optique induit par le faisceau pompe sur le faisceau signal, appele eet Kerr croise. En
pratique, on sinteressera souvent au cas o` u le faisceau pompe est beaucoup plus intense que le
faisceau signal (I
P
I
S
), et le second terme sera donc predominant.
Leet Kerr croise a de nombreuses applications, notamment dans le domaine de la commutation
tout-optique. De plus, la possibilite de mesurer la puissance dun faisceau lumineux à laide du
dephasage introduit sur un autre faisceau sera dune grande utilite en optique quantique.
3.3.3 Trois faisceaux incidents - conjugaison de phase
Dans le cas o` u trois faisceaux sont incidents sur le materiau le nombre de processus non-lineaires
accessibles augmente encore. Nous nous limiterons ici à une conguration particulière o` u deux
faisceaux pompe contra-propagatifs, c
P
et c
P
, interagissent avec un troisième faisceau appele signal,
c
S
. On sinteresse seulement au faisceau emis dans la direction opposee à celle du signal, soit
k
S
.
La polarisation non-lineaire secrit
P
(3)
(r, t) =

0
(3)
8
_
c
P
(r, t) +c
P
(r, t) +c
P
(r, t) +c
P
(r, t) +c
S
(r, t) +c
S
(r, t)
_
3
(3.54)
En suivant la meme demarche que celle utilisee precedemment, on voit que seul le terme en c
P
c
P
c
S
donnera lieu à un champ se propageant dans la bonne direction. En eet, le vecteur donde associe
à ce terme secrit

k
P
+
k
S
=

k
P

k
P

k
S
=
k
S
. Une propriete remarquable de ce terme
en c
P
c
P
c
S
est quil fait apparatre le conjugue complexe du champ sonde. Il sagit du phenomène
de conjugaison de phase et lensemble du dispositif est appele un miroir à conjugaison de phase.
Contrairement au cas dun miroir ordinaire, le faisceau reechi nobeit pas aux lois de Descartes
puisquil est reemis exactement dans la direction inverse du faisceau incident. De plus, en raison
de la conjugaison de phase, le front donde du faisceau reemis se trouve retourne, ce qui trouve des
applications pour compenser les phenomènes de distorsions de front donde.
EAIRE DU TROISI
`
EME ORDRE 63
3.3.4 Absorption à deux photons
Considerons maintenant le cas o` u la susceptibilite du troisième ordre est une grandeur complexe et
reprenons le calcul eectue plus haut portant sur la variation avec z de [/(z)[
2
(voir eq. 3.44) :
d[/[
2
dz
= /
d/
dz
+
d/
dz
/
=
3i
8nc
[/[
2
_
/
(3)
/
(3)
/
/
_
=
3
4nc
Im
(3)
[/(z)[
4
(3.55)
equation que lon peut reexprimer sous la forme
dI(z)
dz
=
2
I(z)
2
(3.56)
o` u
2
, quantite proportionnelle à Im
(3)
, est par denition le coecient dabsorption à deux pho-
tons. En eet, contrairement à labsorption habituelle, à un photon, le taux dattenuation de
lintensite temporelle est non pas proportionnel à lintensite mais à lintensite elevee au carre. On
peut en outre montrer que la partie imaginaire de la susceptibilite du troisième ordre presente une
resonance très marquee lorsque quune transition du système est proche de deux fois la frequence
du laser excitateur.
ENOM
`
EAIRE
Chapitre 4
Des lasers continus aux lasers
femtosecondes
Le principe du laser [12] fait intervenir deux elements, un amplicateur et un mecanisme de
bouclage. Comme en electronique, on obtient alors dans certaines conditions, i.e. si le gain est
susamment eleve, une oscillation.
Dans le domaine optique, le mecanisme de bouclage est assure par une cavite optique, qui fera
lobjet de la section 4.1, tandis que lamplication resulte de lemission stimulee (section 4.2). Nous
etudierons le laser continu en regime stationnaire à la section 4.3 avant daborder la generation
dimpulsions femtosecondes à laide de lasers à modes bloques, damplicateurs, ou de sources
secondaires reposant sur des processus non-lineaires (section 4.4).
4.1 Cavite optique
4.1.1 Modes longitudinaux
Une cavite laser peut etre soit lineaire soit circulaire. Nous considererons ce dernier cas dans cette
partie mais les resultats sont similaires dans le cas dune cavite lineaire.
On suppose que le miroir de couplage, ou de sortie, de la cavite est caracterise par un coecient
de reexion
R et un coecient de transmission
T (en amplitude). Les relations dentree-sortie

sur le miroir de couplage secrivent ainsi
c =
Tc
in
+
Rc
(4.1)
c
out
=
Rc
in
+
Tc
(4.2)
Le signe dans leq. 4.2 resulte de la conservation de lenergie. Par ailleurs, on suppose que
65
66 CHAPITRE 4. DES LASERS CONTINUS AUX LASERS FEMTOSECONDES
E
in
E
E
out
E
Figure 4.1: Cavite circulaire
lintensite du faisceau est multipliee par un facteur exp(A) à chaque tour de cavite, et que le champ
subit un dephasage . Dans le cas o` u la cavite est vide, ce dephasage peut secrire = L/c +
G
,
le premier terme correspondant au chemin optique vu par une onde monochromatique de frequence
, tandis que le terme
G
inclut des corrections dorigines diverses (phase de Gouy à laquelle il
faudra eventuellement ajouter le dephasage intervenant lors des reexions sur les autres miroirs).
La relation de bouclage liant les champs c et c
secrit donc
c
= c e
A/2
e
i
(4.3)
En remplacant dans leq. 4.1, on obtient
c =
Tc
in
+
R e
A/2
e
i
c (4.4)
soit,
c =
T
1
R e
A/2
e
i
c
in
(4.5)
do` u
c
out
=
_
R +
T e
A/2
e
i
1
R e
A/2
e
i
_
c
in
=
e
A/2
e
i
R
1
R e
A/2
e
i
c
in
(4.6)
Lintensite circulant dans la cavite peut secrire [c[
2
= S [c
in
[
2
, o` u S est par denition le facteur
de surtension. Ce dernier, represente Fig. 4.2, est constitue de pics concidant avec les points o` u
la phase est un multiple de 2. Lespacement entre les pics, encore appele intervalle spectral
libre, a donc pour valeur = 2c/L. On dit quon a aaire à une bonne cavite lorsque les
4.1. CAVIT
E OPTIQUE 67
pertes subies après un tour sont faibles. Celles-ci sont caracterisees par la grandeur P denie par
exp(P) = Rexp(A), soit P = ln(1/R) + A. Dans le cas de faible pertes, cest à dire lorsque le
coecient de reexion R est proche de 1 et lorsque labsorption A est faible (do` u P T +A), on
montre que les pics de resonance prennent une forme lorentzienne de largeur = cP/L. Enn, la
nesse f denie comme le rapport entre et a pour valeur f = 2/P.

p+1
S
Figure 4.2: Representation du facteur de surtension en fonction de la frequence
Dans le cas general, le facteur de surtension a pour valeur
S =
T
1 + R e
A
2
R e
A/2
cos
=
T
1 + R e
A
2
R e
A/2
+ 4
R e
A/2
sin
2
2
=
T
_
1
R e
A/2
_
2
+ 4
R e
A/2
sin
2
2
=
T/
_
1
R e
A/2
_
2
1 +
4
R e
A/2
(1
R e
A/2
)
2
sin
2
2
(4.7)
La largeur à mi-hauteur est obtenue lorsque
sin
2
2
=
_
1
R e
A/2
_
2
4
R e
A/2
(4.8)
En remarquant que sin

2
L/2c, on en deduit la largeur des pics de resonances
=
2c
L
1
R e
A/2
_
R e
A/2
(4.9)
On en deduit la nesse
f =

=
_
R e
A/2
1
R e
A/2
(4.10)
Enn, le facteur de surtension à la resonance secrit
S
max
=
T
_
1
R e
A/2
_
2

T
P
2
(4.11)
Il est simple de deduire des resultats ci-dessus les valeurs enoncees plus haut dans le cas dune bonne cavite.
4.1.2 Interpretation impulsionnelle des modes longitudinaux dune cavite
Il existe une autre methode pour etablir les resultats ci-dessus, consistant à se placer dans le
domaine temporel. Supposons que le champ c
in
(t) soit non pas un champ monochromatique mais
une impulsion brève, dont la duree sera supposee très inferieure au temps necessaire pour parcourir
la cavite, T
0
= L/c. Cette impulsion va eectuer un certain nombre de tours dans la cavite, son
amplitude etant multipliee à chaque tour par la grandeur
Rexp(A/2+i
G
) = exp(P/2+i
G
).
Le champ dans la cavite secrit donc
c(t) =
T
+
n=0
_
e
P/2+i
G
_
n
c
in
(t nT
0
)
=
T
+
n=0
exp (n(P/2 +i
G
)) c
in
(t nT
0
)
=
T
+
n=0
f(nT
0
)(t nT
0
) c
in
(t) (4.12)
o` u lon a pose f(t) = (t) exp(t/2 + it
G
/T
0
), avec = P/T
0
le taux de decroissance de la
cavite. Leq. 4.12 peut encore secrire
c(t) =
T (f(t)
T
0
(t)) c
in
(t) (4.13)
o` u
T
0
(t) =

(t nT
0
) est un peigne de Dirac de pas T
0
. En passant dans lespace des
frequences, on obtient
c() =
T
_
1
2
f()
2/T
0
()
_
c
in
() (4.14)
On en deduit que la reponse spectrale de la cavite est constituee de pics espaces de =
2/T
0
= 2c/L. Dans le cas dune cavite de bonne qualite, le chevauchement de ces pics peut
etre neglige et on peut donc se concentrer sur un pic unique. Celui-ci a pour forme spectrale la
transformee de Fourier inverse dune exponentielle, soit une lorentzienne, dont la largeur est
inversement proportionnelle au temps de vie dans la cavite.
4.1. CAVIT
E OPTIQUE 69
4.1.3 Modes transverses
Le calcul eectue ci-dessus nest valable que dans le cas dune onde plane, ce qui impliquerait
des miroirs dextension spatiale innie. Dans une cavite reelle, lextension transverse est bien
evidemment nie, ce qui donne lieu a une diraction quil faut compenser à laide delements
convergents comme des lentilles ou des miroirs spheriques. Lexemple le plus simple dune telle
cavite est constitue dun miroir plan faisant face à un miroir spherique. La longueur de la cavite
est note D et le rayon de courbure du miroir est note R
0
.
R
0
D
Figure 4.3: Cavite plan - spherique utilisee dans la determination du mode transverse
Nous savons que quel que soit le prol spatial du faisceau sur le miroir plan, il pourra se
decomposer sur les fonctions u
nm
(x, y, 0) qui forment une base de lespace /
2
(R). Cherchons donc
une solution de lequation de propagation dans la cavite sous la forme dune fonction u
nm
(x, y, z).
De facon generale, on demontre que le rayon de courbure de londe doit concider avec le rayon
du miroir sur lequel elle se reechit. Cela signie que le rayon de courbure du faisceau doit etre
inni au niveau du miroir plan, ou encore que ce dernier se situe au waist du faisceau. Par ailleurs,
le rayon de courbure du faisceau gaussien au niveau du miroir spherique, R(D), doit etre egal au
rayon R
0
du miroir spherique. On obtient donc
R
0
= R(D) = D +
z
2
R
D
La longueur de Rayleigh du faisceau est donc entièrement determinee par la longueur de la cavite :
z
R
=
_
D(R
0
D)
ce qui impose R
0
> D. Cette condition determine la zone de stabilite de la cavite, representee sur
la Fig. 4.4.
On peut en deduire le waist du faisceau, qui depend de la geometrie de la cavite
w
0
=
_
2c
(D(R
0
D))
1
4
=
z
R

z
R
R
0
/2
D
R
0
Figure 4.4: Zone de stabilite de la cavite
Enn, si lon tient compte des conditions de resonance longitudinales de la cavite, on doit ecrire
que la phase vue par le faisceau après un aller-retour doit etre egale à un multiple de 2, soit
2
pnm
D
c
2(n +m+ 1) arctan
D
z
R
= 2p
ce qui permet de determiner la frequence dun mode de la cavite
pnm
=
c
2D
_
2p + 2(n +m+ 1) arctan
D
z
R
_
4.2 Amplication optique
Comme vu au chapitre precedent, il faut etablir une inversion de population,
aa
<
bb
, si lon
veut obtenir une amplication. Par ailleurs, nous avons vu que dans le cas dun système à deux
niveaux couple à un champ, il est impossible de changer le signe de la dierence des populations
simplement par un couplage avec le champ electromagnetique. On peut donc en deduire quil faut
trois ou quatre niveaux pour pouvoir obtenir une inversion de population par un pompage sous
forme optique.
4.2.1 Equation de Bloch en presence de pompage
Nous nous contenterons ici du modèle simplie à deux niveaux represente Fig. 4.5, les autres niveaux
etant incorpores au bain thermique.
On introduira donc des termes de pompage des deux niveaux a et b
aa
t
pompage
=
a
(4.15)
bb
t
pompage
=
b
(4.16)
Il faut donc maintenant resoudre de nouveau lequation de Bloch avec ces termes supplementaires,
en suivant lapproche de la section 2.4.
4.2. AMPLIFICATION OPTIQUE 71
a
b
ba
b
Figure 4.5: Modèle à deux niveaux incorporant des taux de pompage
a
et
b
des
deux niveaux a et b
Considerons dans un premier temps levolution des populations en labsence de champ electrique.
Lequation devolution secrit
d
dt
nn
=

nn
t
relax
+

nn
t
pompage
=
nn
_
nn
(0)
nn
_
+
n
=
nn
_
nn
(0)
nn

n
nn
_
(4.17)
Il en resulte que les populations tendent vers les valeurs dequilibre
(eq)
nn
=
(0)
nn
+

n
nn
(4.18)
Enn, il est interessant de remarquer que la somme des termes de relaxation et de pompage
secrit
nn
t
relax
+

aa
t
pompage
=
nn
_
nn
(eq)
nn
_
(4.19)
Cette expression est parfaitement analogue au terme de relaxation seul, à condition de rem-
placer
(0)
nn
par
(eq)
nn
. Cette remarque nous permet dutiliser directement les resultats obtenus à la
section 2.4 pour determiner la susceptibilite dun système à deux niveaux en presence de pompage.
On obtient
=
(1)
(
l
)

bb
aa
(eq)
bb

(eq)
aa
=
A
2
0
h
_
1

ba
+i
ba
1
+
ba
+i
ba
_
_
(eq)
aa

(eq)
bb
_
1
1 +
I
I
S
(4.20)
Dans le cas o` u
(eq)
aa
<
(eq)
bb
, le champ subit donc un gain
g(
l
) =
g
0
(
l
)
1 +
I
I
S
(4.21)
o` u g
0
(
l
) est le gain faible signal
g
0
(
l
) =

l
c
A
2
0
h
ba
(
l
ba
)
2
+
2
ba
_
(eq)
bb

(eq)
aa
_
(4.22)
Un cas particulier important est la situation ideale o` u les niveaux a et b sont initialement vides
(
(0)
aa
=
(0)
bb
= 0) et o` u seul le niveau b est pompe (
a
= 0). On a alors
(eq)
aa
= 0 et
(eq)
bb
=
b
/
bb
.
Dans ce cas, lequation 4.22 devient
g
0
(
l
) =

l
c
A
2
0
h
ba
(
l
ba
)
2
+
2
ba
bb
(4.23)
et le gain en faible signal est simplement proportionnel au taux de pompage du niveau superieur.
4.2.2 Propagation en regime de faible signal
Lintensite du faisceau se propageant dans le milieu amplicateur obeit à lequation
dI
dz
= g(
l
)I (4.24)
Dans le cas o` u le faisceau est de faible intensite, on peut supposer que g(
l
) = g
0
(
l
) (note
simplement g
0
par la suite) et est donc independant de lintensite. Dans ce cas, lequation ci-dessus
donne immediatement
I(z) = I(0) exp(g
0
z) (4.25)
Lintensite crot donc exponentiellement avec z.
4.2.3 Propagation en regime sature
Lexpression ci-dessus cesse detre valable dès que I(z) nest plus negligeable devant lintensite de
saturation. Dans ce cas lequation devolution de lintensite secrit
dI
dz
= g
0
I
1 +
I
I
S
(4.26)
que lon peut encore ecrire
_
1
I
+
1
I
S
_
dI = g
0
dz (4.27)
4.3. LASER EN R
EGIME STATIONNAIRE 73
Cette equation aux variables separables sintègre simplement
ln
I
I
0
+
I I
0
I
S
= g
0
L (4.28)
On retrouve evidemment une variation exponentielle lorsque I I
S
. A linverse, lorsque I I
S
,
la variation de lintensite avec z devient lineaire.
g
0
L
1 2 3 4 5 6
I
n
t
e
n
s
i
t
I
S
e
x
p
(
g
0
L
)
Figure 4.6: Intensite obtenue après amplication sur une Longueur L. La courbe en
pointille represente ce que lon aurait obtenu en labsence de saturation (g = g
0
).
4.3 Laser en regime stationnaire
Considerons ici le cas dune cavite circulaire en supposant que le champ se propage dans un sens
de rotation bien determine, que lon pourra imposer à laide dun composant optique comme un
isolateur de Faraday. Le role de cette hypothèse est de simplier le problème en evitant la presence
de franges dinterferences dans le milieu amplicateur.
4.3.1 Condition doscillation
On appellera L la longueur de la cavite et L
A
lepaisseur du milieu amplicateur. Considerons le
champ sur laxe du faisceau et appelons c le champ à lentree du milieu amplicateur, c
le champ
en sortie du milieu amplicateur et c le champ à lentree du milieu amplicateur après un tour
de cavite. Comme à la section 4.1 on appellera R le coecient de reexion du miroir de sortie de
la cavite et A les pertes par absorption.
On supposera de plus que le milieu amplicateur est susamment mince pour que le gain g
puisse etre considere comme constant dans le milieu. Cette approximation nous permet decrire
c
= c e
i
nL
A
c
e
gL
A
/2
(4.29)
E
E
out
L
A
E
E"
Figure 4.7: Cavite laser utilisee dans le modèle
Par ailleurs, le champ c après un tour de cavite peut sexprimer à partir de c
selon la relation
c = c
Re
A
e
i
c
(LL
A
)
e
i
G
(4.30)
o` u lon a tenu compte des pertes par reexion et absorption, du dephasage resultant de la propa-
gation sur une distance L L
A
et du dephasage de Gouy
G
.
En regime stationnaire, le champ doit se reproduire identique à lui-meme après un tour de
cavite. Cest la condition de bouclage, qui sexprime ici c = c, soit
c = c
Re
A
e
gL
A
/2
e
i
c
(LL
A
)
e
i
nL
A
c
e
i
G
(4.31)
Cette equation admet deux solutions : soit c = 0, ce qui signie que le laser ne fonctionne pas,
soit
Re
A
e
gL
A
/2
exp
_
i
_
c
((n 1)L
A
+L) +
G
__
= 1 (4.32)
qui est la condition doscillation du laser. Cette expression impose une condition sur lamplitude
et une condition sur la phase, conditions que nous allons examiner successivement.
4.3.2 Condition sur lamplitude
La condition doscillation sur lamplitude secrit
Re
A
e
gL
A
= 1 (4.33)
En notant P = A+ ln(1/R) les pertes dans la cavites, on obtient
gL
A
= P (4.34)
4.3. LASER EN R
EGIME STATIONNAIRE 75
En dautre termes en regime stationnaire le gain compense exactement les pertes. En remplacant
le gain par son expression, on obtient
g
0
L
A
1 +
I
I
S
= P (4.35)
soit
I = I
S
_
g
0
L
A
P
1
_
(4.36)
Lintensite etant positive, on en deduit que le laser ne peut fonctionner que si le gain en faible
signal est strictement superieur aux pertes.
Dans le cas simplie o` u seul le niveau superieur est pompe, on sait daprès leq. 4.23 que le gain
faible signal est directement proportionnel au taux de pompage : g
0

b
. On peut alors exprimer
lintensite circulant dans le laser selon la relation
I = I
S
_

b
b,seuil
1
_
(4.37)
Taux de pompage
Intensit
Seuil
Figure 4.8: Puissance emise en fonction du taux de pompage
4.3.3 Condition sur la phase
La condition sur la phase secrit
c
((n(, I) 1)L
A
+L) +
G
= p2 (4.38)
Cette condition fait intervenir lindice de refraction du milieu amplicateur qui depend non
seulement de la frequence mais aussi de lintensite du faisceau laser. La position exacte des modes
longitudinaux est donc fonction de la puissance de fonctionnement du laser.
4.4 Generation dimpulsions femtosecondes
Comme le montre le schema represente Fig. 4.9, une source femtoseconde est generalement con-
stituee dun oscillateur produisant un train dimpulsions ultracourtes (section 4.4.1), dun etage
damplication augmentant lenergie des impulsions de plusieurs ordres de grandeur (section 4.4.2),
et enn dun etage de generation dimpulsions de longueurs donde appropriees obtenues par des
processus doptique non-lineaire (section 4.4.3).
Oscillateur
Amplificateur Etireur Compresseur
Amplification
Gnration
de nouvelles
longueurs
donde
Figure 4.9: Schema general dune source femtoseconde
4.4.1 Oscillateur
Un oscillateur femtoseconde est un dispositif produisant un train dimpulsions dont chacune a une
duree extremement courte, de lordre de cinq femtosecondes pour les systèmes les plus performants.
Il sagit avant tout dun laser, constitue dune cavite et dun milieu amplicateur, avec bien entendu
des caracteristiques particulières. Tout dabord, nous savons daprès les proprietes generales de la
transformee de Fourier (voir eq. A.26) que pour produire une impulsion de duree t il faudra
disposer dun spectre dont la largeur spectrale soit telle que t 1/2. Rappelons que
largeur et duree sentendent ici au sens de lecart quadratique moyen. La première condition pour
pouvoir obtenir des impulsions femtosecondes est donc de disposer dun milieu amplicateur dont la
courbe de gain presente une très grande largeur spectrale. Le materiau le plus couramment utilise à
cette n est le saphir dope au titane, qui presente une bande de gain couvrant les longueurs donde
comprises entre 700 nm et plus de 1 m.
Lemission laser se faisant sur une grande largeur spectrale, un grand nombre de modes lon-
gitudinaux contribueront à cette emission. Dans le cas dune cavite laser dont la longueur est de
lordre de 1.5 m, lintervalle spectral libre c/2L vaut 100 MHz. pouvant atteindre une centaine
4.4. G
EN
ERATION DIMPULSIONS FEMTOSECONDES 77

Ti:S
800 nm
2 nJ
10 fs
100 MHz
Laser de pompe
Figure 4.10: Oscillateur Saphir:Titane. La compensation de dispersion de vitesse
de groupe est assuree par lensemble des deux prismes, produisant une dispersion de
vitesse de groupe negative. Le blocage de mode est assure par eet Kerr. Dune part
dans le domaine temporel, la phase non-lineaire permet de compenser la composante
quadratique negative resultant de la dispersion de la cavite en regime lineaire, ce qui
permet davoir des modes longitudinaux parfaitement equidistants. Dautre part dans
le domaine spatial, lautofocalisation par lentille de Kerr permet de diminuer les pertes
lorsque les dierents modes longitudinaux sont en phase, privilegiant ainsi le regime
impulsionnel.
de THz, on aura donc jusquà un million de modes longitudinaux intervenant dans la production
dimpulsions. Le spectre emis est le produit dune courbe de largeur par un peigne de Dirac
correspondant aux modes longitudinaux de la cavite. Dans le domaine temporel, cela signie que
le champ emis est le produit de convolution entre un champ de duree t et un peigne de Dirac de
periode 2L/c. Le laser produit donc un train dimpulsions, le temps entre deux impulsions etant
simplement le temps quil faut à la lumière pour parcourir la cavite.
Comme tout laser, un laser femtoseconde doit satisfaire aux conditions de bouclage du champ.
Il faut donc que limpulsion se reproduise identique à elle-meme après chaque tour de cavite. Mais,
comme nous lavons vu à la section precedente, limpulsion va necessairement setaler temporelle-
ment en raison de la dispersion de vitesse de groupe dans le saphir. La seconde condition pour
produire des impulsions est donc dintroduire dans la cavite un mecanisme de compensation de la
dispersion de vitesse de groupe. Une première technique consiste à utiliser un ensemble de deux
prismes permettant de separer les dierentes composantes spectrales de limpulsion et de retarder
les plus grandes longueurs donde qui sont precisement les plus rapides lors de la propagation dans
le saphir. En ajustant correctement la distance entre les prismes on peut compenser letalement
de limpulsion intervenant lors de la propagation dans le saphir. Une seconde technique consiste
à utiliser de multiples reexions sur des miroirs dielectriques ayant ete specialement concus pour
introduire une phase quadratique dont la courbure soppose à celle resultant de la propagation dans
le saphir.
Les deux premières conditions mentionnees plus haut sont necessaires à lobtention dun train
dimpulsions brèves mais elles ne sont pas susantes. En eet, le laser peut a priori osciller sur ses
dierents modes longitudinaux sans quil y ait une relation de phase particulière entre les modes.
La troisième condition consiste à assurer le blocage des modes. En dautres termes, il sagit de
sassurer que le laser fonctionne en regime impulsionnel en favorisant ce regime par rapport aux
autres. Une technique appelee blocage des modes par lentille de Kerr consiste à tirer parti de leet
Kerr optique intervenant dans le saphir. Comme mentionne section 3.3.1, la lentille de Kerr induite
dans le saphir aura tendance à focaliser le faisceau. Cependant, cet eet, proportionnel à la densite
de puissance du faisceau, sera signicatif uniquement dans le cas o` u le laser fonctionne en regime
impulsionnel puisque la puissance crete est alors bien superieure. Si lon place un diaphragme à
une distance appropriee du saphir, le faisceau focalise grace à la lentille de Kerr sera transmis plus
ecacement et subira donc moins de pertes. On peut ainsi se placer dans une situation o` u le gain
nest superieur aux pertes que lorsque le laser fonctionne en regime impulsionnel. Le fonctionnement
du laser en regime continu est alors rendu impossible et on obtiendra un train dimpulsions brèves.
4.4.2 Amplication
Un oscillateur femtoseconde produit typiquement un faisceau laser dont la puissance moyenne est
de lordre du Watt. Le taux de repetition de la cavite etant de lordre de 100 MHz, on dispose
ainsi dune energie de lordre de 10 nJ par impulsion. Une telle energie est susante pour certaines
applications, mais dans de nombreux cas il est necessaire davoir recours à une amplication optique
du faisceau pour obtenir des energies par impulsion plus importantes. On selectionnera ainsi
une impulsion à un taux de repetition inferieur an de lamplier au niveau denergie requis. A
puissance moyenne constante, on pourra ainsi obtenir des impulsions denergie 1 mJ à un taux
de repetition de 1 kHz, ou de 100 mJ ` a un taux de repetition de 10 Hz. Le processus utilise
pour assurer cette amplication est le plus souvent lemission stimulee dans un materiau à large
bande spectrale similaire à celui utilise dans loscillateur, par exemple le Saphir dope au Titane. Le
spectre de limpulsion ampliee est souvent legèrement plus etroit que celui de limpulsion incidente
en raison du phenomène dit de retrecissement par le gain lie à la legère dependance spectrale du
gain. Quant à la phase spectrale, on sait quelle est conservee puisque lemission stimulee a pour
caracteristique de produire un faisceau amplie dont la phase est egale à celle du faisceau indicent.
Cette propriete permet damplier des impulsions courtes dont la duree sera approximativement
conservee - à la dispersion lineaire près qui pourra etre aisement compensee. Il existe cependant
une limitation technique à lenergie des impulsions qui pourront etre produites par une application
directe de cette methode : au cours de sa propagation dans le milieu amplicateur, limpulsion
ampliee atteindra en eet des puissances cretes considerables qui seront susantes pour induire
des eets non-lineaires importants, comme leet Kerr optique. On verra alors apparatre des
4.4. G
EN
ERATION DIMPULSIONS FEMTOSECONDES 79

phenomènes comme lautofocalisation ou la lamentation menant nalement à un endommagement
du materiau amplicateur soumis à des puissances cretes trop elevees. La methode utilisee pour
contourner ce problème, dite amplication à derive de frequence (chirped pulse amplication ou
CPA), consiste à etirer limpulsion prealablement à son amplication, puis à la recomprimer en
sortie de lamplicateur (voir Fig. 4.9) [13].
Une seconde approche developpee plus recemment est lamplication parametrique optique
à derive de frequence (Optical Parametric Chirped Pulse Amplication ou OPCPA). La princi-
pale dierence avec la methode decrite ci-dessus est que lemission stimulee y est remplacee par
lamplication parametrique dans un cristal non-lineaire (voir section 3.2.4).
4.4.3 Generation de nouvelles longueurs donde
Pour de nombreuses applications il peut etre extremement utile de disposer dune source accordable,
cest à dire de pouvoir varier à volonte la longueur donde des impulsions produites. Loptique non-
lineaire fournit les mecanismes physiques permettant deectuer de telles conversions de frequences,
qui seront dautant plus faciles à mettre en oeuvre dans le cas dune source femtoseconde en raison
des fortes puissances cretes disponible. On pourra ainsi très facilement observer la generation de
second harmonique en focalisant une impulsion femtoseconde dans un cristal non-lineaire comme le
BBO ou le KDP de quelques mm depaisseur. Les taux de conversion atteignent facilement plusieurs
dizaines de pourcents. Selon le meme principe on peut observer la generation dharmoniques
dordres eleves par focalisation dune impulsion ultracourte dans un gaz ou sur une cible solide, ce
qui permettra datteindre le domaine des UV ou des rayons X mous. Pour obtenir une longueur
donde arbitraire dans le spectre visible, la methode la plus courante consiste à engendrer un contin-
uum spectral en focalisant une impulsion femtoseconde dans un milieu transparent comme de leau
ou du saphir. On engendre alors une auto-modulation de phase resultant en un elargissement du
spectre qui pourra ainsi setendre de lUV à linfrarouge proche (voir travaux diriges). La densite
spectrale denergie produite par un tel processus est naturellement assez faible, mais on pourra y
remedier en ampliant une tranche spectrale donnee à laide dun amplicateur parametrique. On
pourra egalement couvrir le domaine de linfrarouge moyen par dierence de frequences entre les
faisceaux signal et complementaire produits dans un amplicateur parametrique [14]. Enn, le do-
maine de linfrarouge lointain est directement accessible par redressement optique dune impulsion
dont la duree est de lordre dune centaine de femtosecondes [15]. Cest donc quasiment lensemble
du spectre electro-magnetique, des micro-ondes jusquaux rayons X, qui est ainsi rendu accessible
par lutilisation de loptique non-lineaire en regime femtoseconde.
Chapitre 5
Caracterisation spatio-temporelle
Ce chapitre aborde les methodes de caracterisation du champ electrique E(x, y, z, t) associe à un
faisceau lumineux. Dans la mesure o` u il nexiste pas de detecteurs susamment rapides, il sera
souvent preferable de travailler dans lespace des frequences et donc de mesurer la grandeur com-
plexe c(x, y, z, ), qui contient exactement la meme information que le champ dans le domaine
temporel. La plupart du temps, on sinteressera en fait à un faisceau laser se propageant selon
laxe z en geometrie paraxiale. La propagation en espace libre etant connue (voir section 1.5), il
sura de mesurer le champ dans un plan transverse donne, par exemple en z = 0. Le problème
se ramène donc à la mesure de la grandeur complexe c(x, y, ) = [c(x, y, )[ exp(i(x, y, )) dans
un espace à trois dimensions. La mesure du module de cette grandeur, traitee brièvement à la
section 5.2, ne pose pas de problème particulier. Il nen va pas de meme de la phase (x, y, ) car
les detecteurs disponibles sont sensibles non à la phase mais à lintensite, comme cela sera demontre
à la section 5.1. La section 5.3 porte sur la mesure de la phase spatiale (x, y), correspondant par
exemple au cas dun faisceau laser monochromatique. La section 5.4 porte sur la mesure de la phase
spectrale (), correspondant au cas dune onde plane ou bien dun faisceau dont la phase spatiale
est plate (au foyer dun faisceau gaussien par exemple). Enn, la section 5.5 aborde brièvement les
methodes de mesure veritablement spatio-temporelles.
5.1 Detection aux frequences optiques
Considerons un detecteur ponctuel
1
, place en un point de coordonnes x et y dans le plan transverse
du faisceau lumineux et produisant un signal S(t) à partir du champ electrique E(x, y, t) en ce point.
Par la suite, on omettra les coordonnees x et y du point o` u le champ est mesure. Un detecteur
sensible doit pouvoir mesurer des champs de faible amplitude et il est donc legitime deectuer un
1
En pratique, il sura de supposer que la dimension du detecteur est très inferieure ` a lechelle de variation du
prol transverse du faisceau ` a mesurer.
81
82 CHAPITRE 5. CARACT
ERISATION SPATIO-TEMPORELLE
developpement perturbatif du signal mesure
S(t) = S
(1)
(t) +S
(2)
(t) +... (5.1)
le terme S
(n)
(t) etant par denition dordre n par rapport au champ electrique E(t). Nous allons
considerer successivement les contributions au signal de S
(1)
(t) et S
(2)
(t), termes respectivement
lineaires et quadratiques par rapport au champ electrique E(t).
5.1.1 Detection lineaire
Comme pour la polarisation lineaire (voir section 1.2), les hypothèses de linearite et dinvariance
par translation dans le temps nous permettent decrire de manière generale le signal sous la forme
dun produit de convolution entre la reponse impulsionnelle du detecteur R(t) et le champ electrique
E(t):
S
(1)
(t) = R(t) E(t) =
_
R(t t
)E(t
)dt
(5.2)
ou encore
S
(1)
(t) =
_
R()E() exp(it)
d
2
(5.3)
La reponse impulsionnelle du detecteur a une duree caracterisitique T
R
gouvernee par le temps de
reponse de lensemble de la chane de detection. Dans le cas dun système de detection reposant
sur des technologies electroniques, comportant par exemple une antenne, un amplicateur et un
oscilloscope, le temps de reponse sera typiquement de 1 ns si lon emploie des composants stan-
dards, et pourra eventuellement descendre à quelques dizaines de picosecondes avec des composants
particulièrement rapides. En consequence, comme le montre la Fig. 5.1, la reponse R() tendra
rapidement vers zero au delà dune frequence de coupure 1/T
R
de lordre de un à quelques dizaines
de GHz. Pour une impulsion electro-magnetique dans le domaine radio, comme celle representee
Fig. 5.1(a), la frequence centrale
0
est très inferieure à la frequence de coupure et on peut con-
siderer que la fonction R() garde une valeur à peu près constante (et non nulle) sur le support de
E(). On en deduit
S
(1)
(t) R(
0
)E(t). (5.4)
Le signal detecte reproduit ainsi dèlement le champ electrique de limpulsion. Il sagit naturelle-
ment dune methode de detection optimale, mais qui reste cantonnee aux frequences relativement
basses. En eet, dans le domaine optique la frequence centrale est très superieure à la frequence
de coupure (voir Fig. 5.1(b)), et le recouvrement entre R() et E() est nul. En dautres termes,
la periode doscillation du champ electrique, de lordre de 2 fs pour une impulsion visible, est très
inferieure au temps de reponse du detecteur qui produit donc la valeur moyenne du champ, ici
5.1. D
ETECTION AUX FR
EQUENCES OPTIQUES 83
egale à zero. En conclusion, dans le domaine optique, il est impossible de concevoir un système de
detection lineaire purement electronique en raison dun temps de reponse trop lent.
/2
1

M
H
z
1
0

M
H
z
1
0
0

M
H
z
1

G
H
z
1
0

G
H
z
1
0
0

G
H
z
1

T
H
z
1
0

T
H
z
1
0
0

T
H
z
1

P
H
z
1
0

P
H
z
1
0
0

P
H
z
1
0
0

c
m
1
0

c
m
1

c
m
1
0
0

m
m
1
0

m
m
1

m
m
1
0
0

m
1
0

m
1

m
1
0
0

n
m
1
0

n
m
1

n
m
Radio -ondes IR Visible UV RX
R()
(a) (b)
Figure 5.1: Representation de la fonction de reponse R() du système de detection.
(a) Spectre dune impulsion electro-magnetique dans le domaine radio. (b) Spectre
dune impulsion visible.
Il existe cependant un moyen de contourner cet obstacle en utilisant des methodes de detection
ultra-rapides reposant non pas sur lelectronique mais sur loptique. Ainsi, une impulsion ultra-
courte permettra dechantillonner le champ electrique oscillant dune onde electromagnetique à
condition que la duree de limpulsion de mesure soit très inferieure à la periode doscillation du
champ. Dans le domaine de linfrarouge lointain, le champ dune impulsion dont la frequence est
de lordre du THz - ce qui correspond à une periode de 1 ps - est correctement echantillonne par
une impulsion visible de duree egale à 100 fs [16]. Cette approche est très frequemment employee
en raison de la facilite dobtention dimpulsions de 100 fs. Dans le domaine visible, la periode
doscillation est de lordre de 2 fs et il faut alors avoir recours à une impulsion attoseconde pour
proceder à lechantillonnage du champ [17]. Meme si cette dernière experience est realisable, sa
diculte est telle quil est de loin preferable davoir recours à des detecteurs quadratiques lorsquon
doit caracteriser un champ electrique oscillant dans le domaine des frequences optiques.
5.1.2 Detection quadratique
Par hypothèse, le signal detecte S
(2)
(t) est maintenant une forme bilineaire du champ electrique
E(t). Lhypothèse dinvariance par translation dans le temps nous permet decrire ce signal de
manière similaire à la polarisation non-lineaire du second ordre (voir eq. 2.47), soit
S
(2)
(t) =
_ _
R(
1
,
2
)E(
1
)E(
2
) exp(i(
1
+
2
)t)
d
1
2
d
2
2
(5.5)
o` u R(
1
,
2
) est la reponse bidimensionnelle du système de detection, denie telle que R(
1
,
2
) =
R(
2
,
1
). On peut egalement exprimer S
(2)
(t) à laide de sa transformee de Fourier inverse selon
S
(2)
(t) =
_
S
(2)
() exp(it)
d
2
(5.6)
avec
S
(2)
() =
_
R(
1
,
1
)E(
1
)E(
1
)
d
1
2
(5.7)
Comme plus haut, le signal electronique mesure S
(2)
(t) sera limite par le temps de reponse ni
T
R
de la chane de detection, typiquement de lordre de 1 ns. Cela signie que sa transformee de
Fourier inverse S
(2)
() doit sannuler dès lors que [[ >> 1/T
R
. Cette propriete, valable quelle
que soit le champ E(), implique que la fonction reponse R(
1
,
2
) tende elle-meme vers zero dès
lors que [
1
+
2
[ >> 1/T
R
, grandeur qui est de lordre du GHz. La fonction R(
1
,
2
) est donc
très fortement localisee sur la droite
1
+
2
= 0. A linverse, la variation le long de cette droite
est relativement lente, et correspond à la courbe de sensibilite spectrale du detecteur. Exprimee en
longueur donde, lechelle caracteristique de variation de la sensibilite spectrale est typiquement de
lordre de la centaine de nanomètres, soit plusieurs dizaines de THz dans lespace des frequences.
Dans le domaine optique la frequence centrale
0
est naturellement très superieure à 1/T
R
, ce
qui implique que les seuls termes contribuant à lintegrale dans leq. 5.5 sont ceux o` u
1
et
2
sont de
signes contraires. En utilisant la notation complexe du champ electrique E() = (c()+c
())/2,
on en deduit
S
(2)
(t) =
1
2
_ _
R(
1
,
2
)c(
1
)c
(
2
) exp(i(
1
+
2
)t)
d
1
2
d
2
2
(5.8)
ou encore
S
(2)
(t) =
1
2
_ _
R(
1
,
2
)c(
1
)c
(
2
) exp(i(
1
2
)t)
d
1
2
d
2
2
(5.9)
Leq. 5.7 devient alors
S
(2)
() =
1
2
_
R(
1
,
1
)c(
1
)c
(
1
)
d
1
2
(5.10)
Ces deux dernières equations montrent que le prol temporel du signal produit resulte en general
à la fois du prol temporel du champ electrique et de la reponse du detecteur. Considerons deux
cas particuliers interessants, correspondant aux cas o` u la duree de limpulsion est respectivement
très longue ou très courte.
5.1. D
ETECTION AUX FR
EQUENCES OPTIQUES 85
Cas dune impulsion longue
Considerons dans un premier temps le cas dune impulsion longue, o` u plus precisement dune
impulsion de largeur spectrale faible par rapport à la bande spectrale couverte par le detecteur.
En dautres termes, on pourra negliger la variation de la fonction R(
1
,
2
) le long de la droite
1
+
2
= 0. On ecrira donc
R(
1
,
2
) = 2(
1
+
2
) (5.11)
o` u la fonction () est une fonction centree sur = 0 et dont la largeur spectrale est de lordre de
1/T
R
, la bande passante du système de detection. On obtient alors
S
(2)
(t) =
_ _
(
1
+
2
)c(
1
)c
(
2
) exp(i(
1
+
2
)t)
d
1
2
d
2
2
=
_ _ _
(t
) exp(i(
1
+
2
)t
)c(
1
)c
(
2
) exp(i(
1
+
2
)t)
d
1
2
d
2
2
dt
=
_
(t
)
_
c(
1
)e
i
1
(tt
)
d
1
2
_
c
(
2
)e
i
2
(tt
)
d
2
2
dt
=
_
(t
)c(t t
)c
(t t
)dt
=
_
(t
c(t t
2
dt
(5.12)
soit
S
(2)
(t) = (t) [c(t)[
2
(5.13)
Le signal mesure est ainsi le produit de convolution entre lintensite temporelle de limpulsion et la
fonction (t), qui peut donc sinterpreter comme la reponse impulsionnelle de la chane de detection.
Dans le cas ideal o` u la duree de limpulsion est très superieure à T
R
, on peut negliger la variation
lente du champ dans leq. 5.12 et on obtient simplement
S
(2)
(t) =
__
(t
)dt
_
[c(t)[
2
= ( = 0) [c(t)[
2
=
1
2
R(
0
,
0
) [c(t)[
2
(5.14)
Le signal mesure reproduit donc dèlement lintensite temporelle I(t) = [c(t)[
2
. Notons que le
signal est ici independant de la phase temporelle de limpulsion. Il est par contre sensible à la
phase spectrale puisque cette dernière quantite gouverne le prol temporel de limpulsion.
A linverse, si la duree de limpulsion est très inferieure à T
R
(tout en restant susamment
longue pour que lhypothèse initiale dune reponse spectrale constante reste valide), on voit que
cest au contraire la fonction (t
) qui peut etre supposee constante dans leq. 5.12. On obtient

alors
S
(2)
(t) = (t)
_

c(t
2
dt
(5.15)
On voit que le prol temporel du signal mesure est alors entièrement gouverne par la reponse impul-
sionnelle du système de detection. Ce nest pas limpulsion qui est caracterisee par le detecteur, mais
au contraire la reponse impulsionnelle du système de detection qui est determinee par une excita-
tion pouvant etre assimilee à une distribution de Dirac. La seule information que lon peut extraire
sur limpulsion est alors lintegrale de lintensite temporelle, cest à dire lenergie de limpulsion.
Cas dune impulsion ultra-courte
Considerons maintenant le cas dune impulsion femtoseconde, dont la duree est très inferieure au
temps de reponse des detecteurs disponibles. Dans ce cas extreme, nous venons de voir que le
prol temporel du signal S
(2)
(t) est entièrement gouverne par le temps de reponse du système de
detection. La seule information accessible sur limpulsion est donc lintegrale du signal mesure
S =
_
S
(2)
(t)dt = S
(2)
( = 0) (5.16)
Cette grandeur peut etre determinee à laide de leq. 5.10, ce qui nous donne
S =
1
2
_
R(
1
,
1
)c(
1
)c
(
1
)
d
1
2
(5.17)
ou encore
S =
_
R
S
()[c()[
2
d
2
(5.18)
o` u R
S
() = R(, )/2 est par denition la reponse spectrale du detecteur. Dans le cas o` u la
largeur spectrale de limpulsion est susamment etroite par rapport à la reponse spectrale du
detecteur, on peut simplement ecrire
S = R
S
(
0
)
_
[c()[
2
d
2
(5.19)
Le signal mesure est alors simplement proportionnel à lenergie de limpulsion, et on retrouve le
resultat enonce plus haut (voir eq. 5.15). Dans le cas o` u le spectre est plus large - ce qui correspond
par exemple au cas dimpulsions de duree inferieure à quelques dizaines de femtosecondes - il faut
tenir compte de la reponse spectrale du detecteur : le signal correspond à lintegrale de recouvrement
entre la reponse spectrale R
S
() et la densite spectrale denergie de limpulsion [c()[
2
, comme
indique par leq. 5.18. En conclusion, nous avons demontre le resultat general suivant : Le signal
produit par un système de detection quadratique, stationnaire et invariant par translation dans le
temps est insensible à la phase spectrale () de limpulsion. Ce resultat concerne notamment le
cas dune impulsion femtoseconde mesuree à laide dun dispositif purement electronique.
En conclusion generale de cette section, on pourra retenir que dans le domaine optique on est
5.2. MESURE DE LINTENSIT
E 87
le plus souvent contraint de caracteriser un faisceau lumineux à laide dun dispositif de detection
quadratique, comme par exemple une photodiode, produisant un signal sexprimant comme une
forme bilineaire du champ electrique. Dans le cas dun faisceau laser continu, le signal mesure
fournit lintensite temporelle, ici constante au cours du temps. On a ainsi accès à lintensite
spatiale I(x, y) = [c(x, y)[
2
, par exemple en depla cant le detecteur dans le plan transverse. Dans
le domaine temporel, il est possible de caracteriser lintensite temporelle I(t) = [c(t)[
2
à condition
de disposer dun detecteur susamment rapide. A linverse, pour une impulsion ultracourte, le
signal sera insensible à la phase spectrale (). De manière generale, on pourra retenir quaux
frequences optiques les detecteurs sont insensibles à la phase, comme cela avait ete annonce dans
lintroduction. Cette specicite de loptique, par rapport au domaine radio par exemple, explique
la relative complexite des methodes de caracterisation decrites dans la suite de ce chapitre.
5.2 Mesure de lintensite
5.2.1 Mesure de lintensite spatiale
La mesure de lintensite spatiale I(x, y) est relativement aisee. Comme mentionne ci-dessus, il sut
de deplacer une photodiode dans le plan transverse pour cartographier le prol du faisceau laser.
La resolution spatiale est alors simplement determinee par les dimensions transverses du detecteur.
Il existe fort heureusement une methode moins fastidieuse qui repose sur lutilisation dune camera
CCD (Charge Coupled Device) permettant dacquerir en une seule mesure lensemble de limage
grace à une matrice de pixels similaire à celle dun appareil photo numerique. Ces dispositifs
reposent sur lingenieux mecanisme du transfert de charge permettant de transferer les photo-
electrons de chaque pixel jusquà un unique convertisseur analogique / numerique permettant de
numeriser lensemble de limage. La cadence de lecture pour une image dun million de pixels varie
typiquement de 1 à quelques centaines de Hertz selon le dispositif employe.
5.2.2 Mesure de lintensite spectrale
La perception des couleurs est un exemple de mesure - certes très incomplète - de lintensite
spectrale. Loeil humain dispose en eet de recepteurs sensibles à la lumière - les cones - dont
la reponse spectrale R
S
() est centree respectivement sur le jaune, le vert et le bleu pour les
cones appeles rouge, vert et bleu. Comme le montre leq. 5.18, chacun de ces recepteurs fournira
une information selective selon les composantes spectrales contenues dans le rayonnement detecte.
Cependant, pour avoir accès à lensemble du spectre de manière precise, il est necessaire davoir
recours à un instrument plus perfectionne appele spectromètre dont nous donnons deux exemples
dans la suite de ce chapitre : le spectromètre à reseau et le spectromètre par transformee de Fourier.
Spectromètre à reseau
Considerons tout dabord le cas de la reexion speculaire dun faisceau lumineux sur un miroir
plan, et appelons

k
i
et

k
r
les vecteurs donde des faisceaux incidents et reechis (voir Fig. 5.2(a)).
Linvariance par translation dans le plan du miroir assure la conservation de la projection du
vecteur donde dans ce plan. On en deduit que

k
r
k
i
doit etre normal au miroir, ce qui implique
notamment que le faisceau reechi soit dans le plan dincidence (deni comme le plan contenant
le vecteur donde incident et la normale au miroir). En outre, le fait que la projection du vecteur
donde dans le plan du miroir soit conservee implique que langle de reexion soit egal à langle
dincidence : cest la loi de Snell-Descartes pour la reexion.
Dans le cas dun reseau de diraction, on na plus aaire à un objet diractant invariant par
translation mais simplement periodique, à la manière dun reseau cristallin. Comme en physique
du solide, on en deduit ici que la projection du vecteur donde dans le plan du reseau se conserve
à un vecteur du reseau reciproque près. Appelons un vecteur unitaire contenu dans le plan du
reseau et perpendiculaire aux traits, et considerons le cas o` u ce vecteur est contenu dans le plan
dincidence (Fig. 5.2(b)). La conservation de la composante tangentielle du vecteur donde modulo
un vecteur du reseau reciproque secrit alors
k
d
. =
k
i
. +n
2
d
(5.20)
o` u

k
d
est le vecteur donde du faisceau diracte, n est un nombre entier appele ordre de diraction
et d est le pas du reseau. En appelant
i
et
d
les angles par rapport à la normale (oriente dans le
sens direct comme indique sur la Fig. 5.2(b)), on en deduit la relation
2
(sin
d
+ sin
i
) = n
2
d
(5.21)
ou encore
sin
d
+ sin
i
= n
d
(5.22)
relation connue sous le nom de loi des reseaux. On retrouve le faisceau reechi dans le cas n = 0
avec
r
=
i
.
On voit daprès leq. 5.22 que langle de diraction depend de la longueur donde : le reseau
permet de disperser angulairement les dierentes composantes spectrales contenues dans un faisceau
polychromatique, comme represente Fig. 5.2. Le pouvoir dispersif du reseau est determine par la
derivee de langle de diraction
d
() par rapport à la longueur donde
d
d
d
=
n/d
cos
d
(5.23)
E 89
(a) (b) (c)
d
i
k
r
d
k
r
i
k
r
r
k
r
i
k
r
d
()
d
r
Figure 5.2: (a) Reexion sur un miroir plan. (b) Diraction dun faisceau monochro-
matique sur un reseau de periode d. (c) Diraction dun faisceau polychromatique.
(a)
(b)
(d)
(c)
(e)
Figure 5.3: Schema de principe dun spectromètre à reseau
et langle de diraction sera considere en première approximation comme proportionnel à la longueur
donde. Langle de diraction pouvant etre relie au vecteur donde transverse du faisceau, on voit
quun reseau de diraction eectue nalement une transposition longueur donde vecteur donde
transverse. Il sut donc de lui associer une optique convergente, qui associe espace de Fourier
et espace direct, pour nalement transposer la longueur donde en une coordonnees spatiale. Le
problème de la mesure de lintensite spectrale se ramène nalement à une mesure dintensite spa-
tiale. La Fig. 5.3 represente un exemple de spectromètre à reseau. Celui-ci comporte :
(a) une fente dentree, permettant de bien controler la divergence - limitee par la diraction
sur la fente,
(b) un miroir concave, dont la distance focale est egale à sa distance à la fente dentree,
produissant ainsi un faisceau parallèle dirige vers le reseau de diraction
2
,
(c) le reseau de diraction,
(d) un second miroir concave permettant de focaliser chaque composante spectrale dans le
plan du detecteur,
(e) un detecteur comme une barrette de photodiodes ou une camera CCD permettant de
mesurer lintensite spatiale dans le plan focal, elle-meme reliee à lintensite spectrale.
Spectromètre par transformee de Fourier
Un spectromètre par transformee de Fourier [18] est un instrument permettant dacceder au spectre
dune source à laide dune methode interferometrique. Il repose sur lutilisation dun interferomètre
permettant de produire deux repliques du champ decalees dun retard lune par rapport à lautre.
Il peut sagir par exemple dun interferomètre de Michelson, comportant une lame separatrice et
une lame compensatrice, ou bien dun interferomètre de Mach-Zehnder comme celui represente
Fig. 5.4(a).
Pour un champ incident E(t), le champ electrique total produit par linterferomètre secrit
E
tot
(t) =
1
2
(E(t) +E(t )) (5.24)
On appelle S() le signal mesure en fonction de à laide dun detecteur integrateur. Comme le
montre leq. 5.19, le signal est alors proportionnel à lenergie du faisceau, que lon peut daprès le
theorème de Parseval-Plancherel exprimer indieremment comme lintegrale de lintensite spectrale
2
Dans le cas dun faisceau laser, il est naturellement possible domettre ces deux premiers elements à condition de
contr oler precisement langle dincidence du faisceau laser sur le reseau de diraction
E 91
S()
(a) (b)
Figure 5.4: (a) Schema de principe dun spectromètre par transformee de Fourier.
Chaque lame semi-transparente comporte un traitement dielectrique en face avant as-
surant une reectivite de 50%, ainsi quun traitement anti-reet en face arrière. (b)
Exemple de signal mesure en fonction du retard dans le cas dune source de grande
largeur spectrale.
ou de lintensite temporelle. On obtient alors
S() =
_
E
tot
(t)
2
dt =
1
4
_
(E(t) +E(t ))
2
dt (5.25)
On en deduit
S() =
1
2
__
E(t)
2
dt +
_
E(t)E(t )dt
_
(5.26)
Le premier terme est independant du retard et constitue donc une ligne de base horizontale.
Le second terme est la fonction dautocorrelation du champ electrique, qui peut egalement secrire
comme le produit de convolution entre le champ E(t) et son retourne temporel E(t), soit g
(1)
(t) =
E(t) E(t). On peut encore ecrire g
(1)
(t) = E(t) E(t)
puisque le champ est une grandeur

reelle. Or daprès leq. A.9, la transformee de Fourier inverse dun produit de convolution est le
produit des transformees de Fourier inverses. En outre, daprès leq. A.4, la transformee de Fourier
de E(t)
est simplement E()
. On en deduit donc que la transformee inverse de Fourier de la

fonction dautocorrelation du champ electrique est simplement egale à lintensite spectrale
T
1
_
g
(1)
(t)
_
() = T
1
[E(t) E(t)
] = E()E()
= [E()[
2
(5.27)
Remarquons que ce resultat, dont la demonstration eectuee ci-dessus est immediate pour un
champ coherent comme ceux consideres dans ce cours, est egalement valable dans le cas dun champ
aleatoire (source incoherente, laser monochromatique de largeur spectrale limitee par diusion de
phase, etc.). Il sagit alors du theorème de Wiener-Khintchine [19].
La Fig. 5.4(b) represente un exemple de fonction dautocorrelation obtenue pour une source
de spectre large. La frequence doscillation de cette fonction est directement egale à la frequence
centrale de la source. La largeur temporelle est par denition egale au temps de coherence de la
source, de lordre de linverse de sa largeur spectrale. Naturellement, dans le cas dune impulsion
courte, la largeur temporelle de la fonction dautocorrelation ne donne quune borne inferieure de la
duree de limpulsion, puisque des impulsions de spectre donne mais de phases spectrales dierentes,
dont on sait quelles peuvent avoir des durees très dierentes, sont associees à une meme fonction
dautocorrelation egale à la transformee de Fourier du spectre.
En resume, un spectromètre par transformee de Fourier consiste en un interferomètre permet-
tant denregistrer la fonction dautocorrelation du champ associe à un calculateur eectuant numeri-
quement la transformee de Fourier inverse pour produire le spectre. La resolution spectrale de ce
dispositif est determinee par linverse de la gamme temporelle de variation du retard et peut donc
etre aisement ajustee.
5.3 Mesure de la phase spatiale
Nous considerons dans cette section le cas dune onde monochromatique de frequence dont on
souhaite caracteriser le prol transverse c(x, y) en amplitude et en phase. Comme cela a ete discute
plus haut, la mesure de lamplitude repose simplement sur lutilisation directe dune camera de
type CCD et le veritable problème reside donc dans la mesure de la phase spatiale (x, y). La
connaissance de cette phase est essentielle notamment pour determiner dans quelle mesure un
faisceau laser pourra etre focalise de manière ecace. En outre, au delà dune determination
generale de la qualite spatiale dun faisceau lumineux, il est très interessant de pouvoir determiner
en tout point la phase spatiale du faisceau lumineux. Ceci sera notamment important lorsque des
technologies doptique adaptative sont mises en oeuvre, permettant de corriger les aberrations de
phase spatiale et sapprocher ainsi au mieux des limites de la diraction. Nous allons exposer
ci-dessous trois exemples de methodes de mesure de phase spatiale.
5.3.1 Interferometrie
Les detecteurs netant pas sensibles à la phase spatiale, la première approche envisageable consiste
à utiliser linterference entre deux faisceaux lumineux an de transformer une variation de phase en
une variation damplitude que lon pourra mesurer. Une telle methode peut sappliquer aussi bien
au domaine spatial, qui fait lobjet de cette section, quau domaine spectral, qui sera discute à la
5.3. MESURE DE LA PHASE SPATIALE 93
section 5.4.2. Considerons donc un faisceau de reference, c
0
(x, y), dont la phase spatiale
0
(x, y)
est supposee connue, interferant sur une camera avec le faisceau à mesurer c(x, y), de phase spatiale
(x, y). Le signal detecte sur la camera secrit
S(x, y) = [c
0
(x, y) +c(x, y)[
2
(5.28)
soit
S(x, y) = [c
0
(x, y)[
2
+[c(x, y)[
2
+c
0
(x, y)c(x, y) +c
0
(x, y)c
(x, y)
= [c
0
(x, y)[
2
+[c(x, y)[
2
+ 2[c
0
(x, y)[.[c(x, y)[ cos (x, y) (5.29)
o` u (x, y) = (x, y)
0
(x, y) est la dierence de phase entre les deux faisceaux. Le troisième
terme de lequation ci-dessus est associe au processus dinterference et sera sensible à la dierence
de phase recherchee (x, y).
x [mm]
y

[
m
m
]
(a)
2 0 2
2
1
0
1
2
x [mm]
y

[
m
m
]
(b)
2 0 2
2
1
0
1
2
x [mm]
y

[
m
m
]
(c)
2 0 2
2
1
0
1
2
Figure 5.5: Figures dinterference obtenues entre un faisceau de reference de phase
spatiale plate et un faisceau de phase spatiale (x, y). Les deux faisceaux sont supposes
gaussiens avec w = 1 mm et (a) (x, y) = 0, (b) (x, y) = (x
2
+ y
2
)/w
2
et (c)
(x, y) = y
3
/w
3
. Les deux faisceaux sont colineaires.
x [mm]
y

[
m
m
]
(a)
2 0 2
2
1
0
1
2
x [mm]
y

[
m
m
]
(b)
2 0 2
2
1
0
1
2
x [mm]
y

[
m
m
]
(c)
2 0 2
2
1
0
1
2
Figure 5.6: Figures dinterference obtenues entre deux faisceaux non colineaires, les
autres paramètres etant identiques à ceux de la gure precedente.
Les images representees Fig. 5.5 illustrent les cas dune dierence de phase nulle (a) ou non
nulle (b et c). Toutefois, la relation entre la phase et son cosinus netant pas univoque, la phase ne
peut etre correctement extraite de ce type dimages. Par exemple, limage representee Fig. 5.5(c)
serait obtenue que la phase soit une fonction paire ou impaire de la coordonnee y, puisque dans les
deux cas la fonction cos (x, y) serait une fonction paire conforme aux interferences observees.
Pour lever cette ambigute, il est necessaire dintroduire un leger angle entre les deux faisceaux,
ce qui revient à multiplier le champ de reference par un facteur de phase exp(ik
0x
x), o` u k
0x
k.
Ainsi, la dierence de phase devient (x, y) +k
0x
x et leq. 5.29 doit maintenant secrire
S(x, y) = [c
0
(x, y)[
2
+[c(x, y)[
2
+ 2[c
0
(x, y)[.[c(x, y)[ cos((x, y) +k
0x
x) (5.30)
Si langle est susant, la grandeur (x, y) +k
0x
x sera une fonction monotone (croissante) de x
et la phase pourra alors etre deduite sans ambiguite de son cosinus. Comme le montre la Fig. 5.6,
lintroduction dune porteuse spatiale permet eectivement de lever lambigute mentionnee plus
haut. Dans le cas de la Fig. 5.6(c), on peut maintenant conclure que la phase (x, y) est une fonction
impaire de la coordonnee y. De plus, il est possible dextraire une information quantitative de ce
type dinterferogramme en ayant recours au ltrage de Fourier decrit ci-dessous [20]. En eet,
reformulons leq. 5.30 sous la forme suivante
S(x, y) = [c
0
(x, y)[
2
+[c(x, y)[
2
+c
0
(x, y)c(x, y)e
ik
0x
x
+c
0
(x, y)c
(x, y)e
ik
0x
x
(5.31)
La transformee bidimensionnelle de limage S(x, y) secrit
S(k
x
, k
y
) =
1
4
2
(c
0
(k
x
, k
y
) c
0
(k
x
, k
y
) +c(k
x
, k
y
) c
(k
x
, k
y
)
+ c
0
(k
x
+k
0x
, k
y
) c(k
x
, k
y
) +c
0
(k
x
k
0x
, k
y
) c
(k
x
, k
y
)) (5.32)
Les deux premiers termes correspondent aux fonctions dautocorrelation des champs c
0
et c dans
lespace de Fourier, et contribuent au pic central represente Fig. 5.7. Le troisième terme correspond
à la fonction dintercorrelation c
0
(k
x
, k
y
)c(k
x
, k
y
) decalee lateralement de la frequence spatiale
de la porteuse, k
0x
, et contribue au pic centre sur le point de coordonnees (k
0x
, 0). Le quatrième et
dernier terme, conjugue du precedent, est decale dans lautre sens et contribue donc au troisième
pic centre sur le point de coordonnees (k
0x
, 0).
On observe sur la Fig. 5.7 que les dierents termes de leq. 5.31, qui etaient superposes dans
lespace direct, occupent des regions disjointes de lespace reciproque. Plus precisement, ce decouplage
interviendra pour une valeur de k
0x
superieure à la largeur du support des fonctions dautocorrelation
dans lespace reciproque, ce qui correspond typiquement à une situation o` u plusieurs franges
5.3. MESURE DE LA PHASE SPATIALE 95
k
x
[mm
1
]
k
y

[
m
m
1
]
(a)
50 0 50
50
0
50
k
x
[mm
1
]
k
y

[
m
m
1
]
(b)
50 0 50
50
0
50
k
x
[mm
1
]
k
y

[
m
m
1
]
(c)
50 0 50
50
0
50
Figure 5.7: Transformees de Fourier bidimensionnelles des images representees
Fig. 5.6
dinterference apparaissent dans limage de depart. Dans ce cas, il est aise disoler le terme de
correlation en eectuant un fenetrage dans lespace reciproque, cest à dire en annulant tous les
pixels de limage se trouvant à lexterieur du rectangle blanc represente Fig. 5.7. Limage ltree
secrit alors
S
F
(k
x
, k
y
) =
1
4
2
c
0
(k
x
+k
0x
, k
y
) c(k
x
, k
y
) (5.33)
et une transformee de Fourier inverse permet de revenir à lespace direct
S
F
(x, y) = c
0
(x, y) exp(ik
0x
x)c(x, y) (5.34)
produisant une grandeur complexe dont la phase (x, y) + k
0x
x permet dacceder à la phase
(x, y) connaissant les valeurs de k
0x
et
0
(x, y). On peut remarquer quil existe une profonde
analogie entre lalgorithme decrit ci-dessus
S(x, y) S(k
x
, k
y
)
Fenetrage
S
F
(k
x
, k
y
) S
F
(x, y) (5.35)
et la transformation nous ayant permis de passer du champ reel à sa representation analytique (voir
eq. 1.7). Dans les deux cas, on peut extraire une grandeur complexe de sa partie reelle car les deux
termes conjugues contribuant à la partie reelle se trouvent dans des demi-espaces de frequences
disjoints.
Pour conclure, le ltrage de Fourier introduit ci-dessus permet dextraire la phase spatiale
dun faisceau lumineux à partir des franges produites par linterference entre ce faisceau et un
faisceau de reference faisant un leger angle avec le faisceau à caracteriser. Cette methode est à
la fois simple et precise, mais elle soulève naturellement la question de la mesure de la phase du
faisceau de reference. Une première option est de produire le faisceau de reference à laide dun
dispositif optique introduisant un grandissement très important du faisceau à caracteriser puis à
nen selectionner que le centre. La phase spatiale du faisceau ainsi produit sera la phase (x, y)
dilatee dun facteur considerable, et il sera donc raisonnable de considerer que le faisceau produit
a une phase nulle. La seconde option consiste à utiliser une methode auto-referencee comme celles
decrites ci-dessous.
5.3.2 Methode de Shack - Hartmann
La methode de Shack-Hartmann consiste à placer une camera CCD au foyer dune matrice de
N N micro-lentilles (voir Fig. 5.8). On suppose en outre que le nombre de pixels de la camera
est très superieur à N
2
, ce qui permet de mesurer avec une precision susante les coordonnees du
barycentre de chacune des N N images produites par la matrice de micro-lentilles.
f
x k
f
k
k
f
x
=

Figure 5.8: Schema de principe du dispositif de Shack-Hartmann. Si la deformation
du front donde est susamment faible, on peut considerer que chaque micro-lentille
focalise une mini onde plane dont le vecteur donde transverse est simplement le gra-
dient de la phase spatiale du faisceau, ce qui produit un deplacement proportionnel du
point focal produit.
Considerons le faisceau produit par lune de ces micro-lentilles. Nous avons etabli à la sec-
tion 1.5.2 que le champ au foyer dune lentille etait proportionnel à la transformee de Fourier du
champ en amont de la lentille prise au point de coordonnees (k
x
= kx/f, k
y
= ky/f) dans lespace
reciproque, o` u k est le vecteur donde et f est la distance focale de la lentille. Les coordonnees
du barycentre sont donc (fk
x
/k, fk
y
/k), o` u les valeurs moyennes sentendent sur la fonction
u(k
x
, k
y
) prise juste avant la micro-lentille. Or, de meme que nous avions etabli les relations
x = /dk
x
(voir eq. 1.66) et t = d/d (voir eq. A.28), on montre que
k
x
=
_
x
_
(5.36)
5.4. MESURE DE LA PHASE SPECTRALE 97
On en deduit que les coordonnees du barycentre de limage dans le plan focal sont
_
f
k
_
x
_
,
f
k
_
y
__
(5.37)
Si la micro-lentille est susamment petite par rapport à lechelle de variation du gradient de la
phase spatiale, on peut supposer que la valeur moyenne du gradient de phase dans la surface
delimitee par la micro-lentille est simplement la valeur de ce gradient echantillonne au centre de
la micro-lentille. On en conclut donc que les coordonnees des N N barycentres constituent un
echantillonnage de la fonction
(x, y) = (/x, /y). La phase spatiale peut en etre deduite

à laide dune integration bidimensionnelle.
5.3.3 Interferometrie à decalage
Linterferometrie à decalage utilise la methode interferometrique decrite à la section 5.3.1, en util-
isant comme faisceau de reference le faisceau lui-meme, mais decale lateralement selon laxe x dune
petite quantite x. De cette fa con, la dierence de phase extraite par le ltrage de Fourier decrit
plus haut secrit
(x, y) = (x, y) (x x, y) x
x
(5.38)
On accède ainsi à une composante cartesienne du gradient de la phase. Une seconde mesure permet
dacceder à la composante selon y, et donc au vecteur
(x, y) comme dans le cas de la methode

de Shack - Hartmann. En pratique, les decalages transverses peuvent etre obtenus à laide de
reseaux de phase, dans des dispositifs baptises interferomètre à decalage tri-lateral [21, 22] ou
quadri-lateral [23].
5.4 Mesure de la phase spectrale
5.4.1 Specicites du domaine spectro-temporel
Lanalogie spatio-temporelle permettrait en principe denvisager un transfert pur et simple des
techniques de mesure de phase spatiale au problème de la mesure de la phase spectrale. Il existe
cependant une dierence notable entre les domaines spatial et temporel : comme nous lavons vu
ci-dessus, les methodes de mesure de phase spatiale reposent souvent sur la possibilite de mesurer
ou de ltrer lintensite spatiale dans deux plans conjugues par transformee de Fourier. Or, sil
est aise de mesurer ou de ltrer lintensite dans le domaine spectral, il en va autrement dans le
domaine temporel en raison du temps de reponse ni des detecteurs et des modulateurs disponibles.
En consequence, dans le cas dimpulsions ultra-courtes (100 fs ou moins), il sera necessaire de
developper des methodes speciques.
Supposons donc que lon ne dispose que dun système de mesure stationnaire, cest à dire in-
variant par translation dans le temps, associe à un detecteur integrateur, donc uniquement sensible
à lenergie des impulsions produites par le dispositif. Supposons egalement que le dispositif de
mesure nemploie que des methodes doptique lineaire (separateurs de faisceaux, reseaux de dirac-
tion, ltres lineaires, etc.). Le montage experimental a dans ce cas la forme generale representee
sur la gure 5.9.
Dispositif
linaire
(t) (t)
Figure 5.9: Schema general dun dispositif de mesure lineaire et stationnaire
Le detecteur netant sensible quà lenergie de limpulsion produite par le dispositif, le signal
detecte secrit
S =
_
+
[c
(t)[
2
dt =
_
+
[c
()[
2
d
2
(5.39)
Le dispositif etant lineaire, le champ transmis secrit quant à lui
c
(t) =
_
+
R(t, t
)c(t
)dt
=
_
+
R(t t
)c(t
)dt
(5.40)
o` u la reponse lineaire R(t, t
) = R(t t
) a ete supposee invariante par translation dans le temps.

On en deduit alors la relation c
() = R()c(), o` u R() est la fonction de transfert complexe du

dispositif lineaire. Le signal mesure secrit nalement
S =
_
+
[R()[
2
[c()[
2
d
2
(5.41)
Ainsi le signal detecte est uniquement sensible à lintensite spectrale [c()[
2
de limpulsion à car-
acteriser. On en deduit quil est totalement impossible de mesurer la phase spectrale dune impul-
sion ultracourte à laide dune methode ` a la fois stationnaire et lineaire [24, 25, 26, 27].
Il existe cependant une exception notable à ce principe general lorsque lon dispose dune
impulsion de reference de phase spectrale connue, auquel cas une methode lineaire de type in-
terferometrique permettra de determiner la phase spectrale de limpulsion inconnue (section 5.4.2).
Dans le cas inverse, on parle de methodes auto-referencees, dont lobjectif est de mesurer la phase
spectrale dune impulsion ultra-courte sans utiliser de reference. Il sera notamment necessaire de
recourir à de telles techniques pour caracteriser limpulsion de reference utilisee dans les methodes
interferometriques. Daprès le resultat etabli plus haut, une methode auto-referencee de car-
acterisation dimpulsion devra naturellement etre soit non stationnaire, soit non-lineaire.
5.4.2 Interferometrie
Nous considerons ici le cas o` u lon dispose dune impulsion de reference parfaitement caracterisee,
E
0
(t), que lon fait interferer avec limpulsion à mesurer, E(t). Le spectre de la superposition des
deux champs, [E
0
() +E()[
2
, contient un terme f() = E
0
()E() dont la phase spectrale
() = ()
0
() (5.42)
est la dierence entre la phase de limpulsion inconnue et celle de limpulsion de reference. Cette
dernière etant par hypothèse dejà connue, on pourra en deduire la phase spectrale de limpulsion
inconnue par une simple addition. La nature lineaire de cette methode la rend intrinsèquement
plus sensible que les approches non-lineaires et il sera donc preferable dy avoir recours, dès lors
quon dispose dune impulsion de reference appropriee.
Interferometrie temporelle
Remarquons que la grandeur f() introduite plus haut nest autre que la transformee de Fourier
inverse de linter-correlation entre les deux champs :
f(t) = E
0
(t) E(t) (5.43)
Cette grandeur peut etre directement mesuree experimentalement à laide dun dispositif comme
celui represente Fig. 5.10.
S()

0
Figure 5.10: Dispositif experimental pour interferometrie temporelle
Le signal obtenu en faisant varier le retard secrit
S() =
_
(E(t) +E
0
(t ))
2
dt (5.44)
=
_
(E(t)
2
+E
0
(t)
2
)dt + 2
_
E(t)E
0
(t )dt (5.45)
On constate que seule la seconde integrale depend du retard , et quelle produit directement la
fonction dinter-correlation f() entre les deux champs.
Une experience dinterferometrie temporelle permet donc dacceder simplement à la phase spec-
trale dune impulsion inconnue à laide dune impulsion de reference. Il sagit en outre dun mode
de detection homodyne, et donc très sensible puisque le signal mesure est directement proportion-
nel au champ electrique. Le seul inconvenient de cette methode est quelle necessite une stabilite
interferometrique pendant toute la duree du balayage du retard .
Interferometrie spectrale
Une alternative à linterferometrie temporelle est linterferometrie spectrale [28, 29], dont le schema
experimental est represente Fig. 5.11. Limpulsion de reference et limpulsion à mesurer sont
decalees temporellement dun retard xe.
Spectromtre
S()
Figure 5.11: Dispositif experimental pour interferometrie spectrale
Le signal detecte par le spectromètre secrit alors
S() = [E
0
() +E() exp(i)[
2
(5.46)
o` u le facteur exp(i) a ete introduit pour tenir compte du retard entre les deux impulsions. On
obtient alors
S() = [E
0
()[
2
+[E()[
2
+f() exp(i) +f
() exp(i) (5.47)
La somme des deux derniers termes donne 2[f()[ cos(() + ), ce qui produit un spectre
dit cannele associe à des franges spectrales de periode environ egale à 2/. Ces franges sont
lequivalent spectral des franges spatiales representees Fig. 5.6 et permettent dacceder à la phase
spectrale (), dont une variation non lineaire avec la frequence se manifestera par une non
equidistance des franges spectrales. Comme pour extraire un signal analytique dune grandeur
reelle ou pour traiter des franges dinterferences spatiales, un ltrage de Fourier permet dextraire
la phase de son cosinus. En eet, la transformee de Fourier de leq. 5.47 secrit
S(t) = E
0
(t) E
0
(t) +E(t) E(t) +f(t ) +f
(t ) (5.48)
Les deux premiers termes sont les autocorrelations du premier ordre de chacun des champs incidents
et sont donc centres en t = 0. Le troisième terme est la fonction dintercorrelation entre les deux
champs decalee du retard et est donc centre en t = , tandis que le dernier terme, retourne
temporel du precedent, est centre en t = . Il sut donc dappliquer un fenetrage dans lespace
des temps pour ne conserver que le terme centre en t = , puis de revenir dans lespace des frequences
à laide dune transformee de Fourier inverse pour obtenir f() exp(i) et donc ().
Cette methode de mesure de phase, intitulee interferometrie spectrale par transformee de
Fourier [25], est donc une technique presentant les avantages de linterferometrie temporelle en
termes de sensibilite, mais qui ne necessite pas de balayage du retard entre les deux impulsions et
qui tire parti des possibilite dacquisition simultanee de detecteurs multicanaux comme les cameras
CCD. Son implementation experimentale requiert toutefois des precautions liees à la calibration en
frequence du spectromètre [30, 31].
Les methodes interferometriques, temporelles ou spectrales, decrites ci-dessus ont deux do-
maines dapplications. Le premier consiste à mesurer la fonction de transfert complexe r()
dun dispositif lineaire que lon introduira dans lun des bras dun interferomètre, de sorte que
E() = r()E
0
() et f() = r()[E
0
()[
2
. La phase mesuree est dans ce cas directement egale à
la phase de la fonction de transfert r(). On peut noter que la phase de limpulsion nintervient pas,
ce qui signie quil nest pas necessaire dutiliser une impulsion femtoseconde pour une mesure de ce
type : une source blanche incoherente conviendra egalement. Le deuxième domaine dapplication
concerne la mesure dune impulsion inconnue lorsque lon dispose dune impulsion de reference
appropriee (ce qui signie que son support spectral doit contenir celui de limpulsion à mesurer).
Il est pour cela necessaire de caracteriser limpulsion de reference, ce qui necessite une methode
auto-referencee comme celles decrites ci-dessous.
5.4.3 Autocorrelation
Considerons le montage represente Fig. 5.12. Comme dans un interferomètre de Michelson on
divise le faisceau incident en deux parties egales, mais les deux faisceaux ne sont pas recombines
de manière colineaire, et on na donc pas de phenomène dinterferences. On dispose ainsi de deux
faisceaux parallèles, lun pouvant etre retarde par rapport à lautre, que lon focalise dans un cristal
non-lineaire quadratique.
) 2 (
Figure 5.12: Dispositif experimental permettant denregistrer lautocorrelation de

lintensite dune impulsion brève.
On engendre ainsi une polarisation non-lineaire dans ce cristal resultant de la superposition
des deux champs c(t) exp(i
k
1
.r) et c(t ) exp(i
k
2
.r), o` u

k
1
et

k
2
sont les vecteurs donde des
deux faisceaux incidents sur le cristal. En notation complexe, le terme de la polarisation non-
lineaire correspondant à la generation de second harmonique (ou plus precisement à laddition de
frequences) secrit
T
(2)
(r, t) =

0
(2)
2
_
c(t) exp(i
k
1
.r) +c(t ) exp(i
k
2
.r)
_
2
(5.49)
Cette polarisation comprend des termes en exp(2i
k
1
.r) et exp(2i
k
2
.r), qui correspondent au pro-
cessus de doublage de frequence de chacun des faisceaux incidents. Les champs rayonnes par ces
termes de la polarisation produiront des faisceaux lumineux se propageant dans la direction des
faisceaux incidents. Mais il y a egalement un terme en exp(i(
k
1
+
k
2
).r) qui donnera naissance à un
faisceau se propageant selon

k
1
+
k
2
, cest à dire selon la bissectrice, et qui correspond au processus
daddition de frequences entre les deux faisceaux. Le terme correspondant de la polarisation secrit
T
(2)
(r, t) =
0
(2)
c(t)c(t ) exp(i(
k
1
+
k
2
).r) (5.50)
Le champ rayonne sera donc approximativement proportionnel au produit des deux champs, et
lintensite temporelle correspondante sera donc proportionnelle au produit des intensites tem-
porelles des deux faisceaux incidents, respectivement I(t) et I(t ). Si lon mesure uniquement
le faisceau emis selon la bissectrice, le signal detecte en fonction de secrit alors
S() =
_
I(t)I(t )dt (5.51)
Il sagit de la fonction dautocorrelation de lintensite. On ne peut en deduire a priori la forme
exacte de limpulsion, mais il sagit neanmoins dune information interessante nous renseignant sur
la duree de limpulsion. Si lon considère la duree au sens de la largeur à mi-hauteur, le rapport entre
la largeur de la fonction dautocorrelation et celle de lintensite depend naturellement de la forme
de limpulsion. On utilise souvent le facteur
2 (correspondant à une impulsion gaussienne) ou

1.54 (correspondant à une impulsion de forme secante hyperbolique carree). Il est en outre possible
dobtenir des informations plus precises sur la duree de limpulsion au sens de lecart quadratique
moyen. En eet, considerons la densite de probabilite s() = S()/S
0
, o` u S
0
est lintegrale
S
0
=
_
S()d =
_ _
I(t)I(t )dtd =
__
I(t)dt
_
2
(5.52)
La fonction s() est paire donc = 0. Par ailleurs
2
=
_

2
s()d =
1
S
0
_ _

2
I(t)I(t )dtd (5.53)
En posant t
= t et donc
2
= (t t
)
2
= t
2
+t
2
+ 2tt
, on obtient
2
=
1
S
0
_ _
(t
2
+t
2
2tt
)I(t)I(t
)dtdt
(5.54)
Soit
2
= 2t
2
2t
2
, o` u les valeurs moyennes sur t sont ponderees par lintensite temporelle
normalisee, I(t)/
S
0
. On en deduit la relation
=
2t (5.55)
La duree de limpulsion, au sens de lecart quadratique moyen, peut donc etre deduite de la
mesure dautocorrelation de lintensite, sans avoir à formuler dhypothèse sur la forme exacte de
limpulsion. Il existe en outre un cas particulier o` u il est meme possible den deduire la forme
exacte de limpulsion, cest celui dune impulsion limitee par transformee de Fourier. En eet, on
peut calculer à laide du spectre de limpulsion la grandeur t
=0
correspondant à la duree de
limpulsion dans le cas dune phase spectrale nulle. Si cette duree est egale à /
2, cela signie
que la variance du retard de groupe est nulle (voir eq. A.31), et donc que limpulsion est limitee par
transformee de Fourier. En dautres termes, si lautocorrelation mesuree est en bon accord avec
celle calculee à partir du spectre experimental, on peut en deduire une determination complète
du champ electrique associe à limpulsion. Lorsque limpulsion nest pas limitee par transformee
de Fourier, il est cependant necessaire dutiliser une methode de mesure complète comme celles
decrites ci-dessous.
5.4.4 Autocorrelation resolue spectralement
Une facon dobtenir plus dinformation dun autocorrelateur du deuxième ordre comme celui represente
Fig. 5.12 consiste à remplacer le detecteur par un spectromètre, qui mesure le spectre de puissance
du champ E(t)E(t ), soit
S(, ) =
_
E(t)E(t ) exp(it)dt
2
(5.56)
Il a ete montre quà laide dun algorithme iteratif, il etait possible dextraire la phase spectrale
de cette grandeur [32, 33]. Cette methode, intitulee Frequency-resolved optical gating, ou FROG,
presente une certaine analogie avec la methode de Shack-Hartmann : on observe ici le spectre
dune tranche temporelle du champ à caracteriser, tandis que dans la methode de Shack-Hartmann
on observe limage au foyer dune lentille (donc dans lespace de Fourier) dune petite portion du
faisceau incident. Cependant, dans le domaine temporel, on ne dispose pas de porte temporelle
susamment rapide, et il faut donc utiliser limpulsion elle-meme E(t ) pour echantillonner
le champ E(t). La porte temporelle netant pas connue, il est necessaire davoir recours à un
algorithme iteratif.
5.4.5 Interferometrie à decalage spectral
La transposition au domaine spectro-temporelle de linterferometrie à decalage est une methode inti-
tulee SPIDER, pour Spectral Phase Interferometry for Direct Electric-eld Reconstruction [34]. Elle
consiste à decaler le spectre dune impulsion par sommation de frequence avec une impulsion etiree,
de sorte que le recouvrement temporel entre limpulsion courte et limpulsion etiree selectionne une
frequence pure
1
dans le spectre de limpulsion etiree. Le champ produit par le processus de somme
de frequence secrit donc simplement E(
1
), soit le champ E() decale dune quantite
1
vers les
hautes frequences. Une seconde replique de limpulsion courte decalee temporellement selectionne
une frequence pure
2
de limpulsion etiree, ce qui produit le champ E(
2
). Linterference spec-
trale entre ces deux impulsions permet alors den deduire (
2
) (
1
) = (
2
1
)d/d,
do` u lon peut reconstruire la phase spectrale par une simple integration. Parmi les avantages du
SPIDER par rapport au FROG, on pourra notamment citer :
un algorithme non iteratif de reconstruction de la phase,
5.5. MESURE DE LA PHASE SPATIO-TEMPORELLE 105
une mesure plus rapide puisquun seul spectre cannele permet de reconstruire la phase spec-
trale,
par voie de consequence une mesure monocoup plus facile à mettre en oeuvre, tant au niveau
de lacquisition que du traitement numerique des donnees,
des conditions moins contraignantes sur lacceptance spectrale du cristal non-lineaire, ce qui
est particulièrement important lors de la caracterisation dimpulsions de duree inferieure à
10 fs.
Le principal inconvenient du SPIDER par rapport au FROG est la faible grandeur du signal
produit, qui rend son implementation delicate dans le cas de sources non ampliees. En eet, le
signal produit par somme de frequence (SPIDER) est notablement plus faible quun simple doublage
de frequence (FROG) en raison de lintensite crete bien moindre de limpulsion etiree intervenant
dans le processus non-lineaire. Cet inconvenient a ete partiellement attenue recemment avec la mise
en oeuvre du SPIDER homodyne (HOT SPIDER) o` u une detection homodyne du champ somme
de frequence permet daccrotre la sensibilite de la methode, au prix modique dun doublement du
nombre de mesures à eectuer [35].
Remarquons que la methode SPIDER peut egalement etre implementee dans un dispositif
lineaire, mais non stationnaire, le decalage en frequence etant introduit à laide dun modulateur
de phase electro-optique [36, 37].
5.5 Mesure de la phase spatio-temporelle
Il est naturellement possible de combiner des methodes de mesure de phase spatiale et spectrale
pour proceder à une caracterisation complète du champ electrique. Cependant, les detecteurs usuels
(CCD) nayant que deux dimensions alors que la grandeur à mesurer E(x, y, ) en possedant trois,
on se contente en general de caracteriser une seule dimension spatiale en plus de la dimension
spectrale [38, 39].
Chapitre 6
Applications des impulsions
femtosecondes
Depuis leur apparition il y a une vingtaine dannees, les lasers femtosecondes ont eectue des
progrès considerables au niveau de la duree, de lenergie et de la qualite des impulsions produites.
Lobjet de ce chapitre est daborder brièvement ce domaine de recherche à titre dillustration des
concepts doptique non-lineaire introduits plus haut. Le lecteur interesse par une description plus
approfondie pourra se referer aux ouvrages specialises [40, 15].
La production dimpulsions ultracourtes à laide de lasers femtosecondes a ouvert un vaste do-
maine dapplications dans des disciplines scientiques aussi variees que la physique, la chimie et
la biologie. Il faut egalement noter de nombreuses applications dejà industrielles, par exemple en
usinage laser ou dans le domaine biomedical. Tout naturellement, la première caracteristique des
impulsions femtosecondes que lon a cherche à exploiter est leur extreme brièvete. La spectroscopie
femtoseconde, qui fait lobjet de la section 6.1, consiste precisement à caracteriser directement dans
le domaine temporel la dynamique ultrarapide des nombreux processus intervenant à cette echelle
de temps. On peut egalement adopter le point de vue frequentiel, qui consiste à representer la trans-
formee de Fourier inverse de cette reponse percusionnelle, soit la fonction
(n)
(
1
, ...,
n
) introduite
à la section 2.1. Cette approche dans lespace des frequences, intitulee spectroscopie multidimen-
sionnelle, sera decrite à la section 6.2. Au delà de la spectroscopie, dont lobjet est de caracteriser
le système etudie, un autre interet des impulsions femtosecondes est de controler letat quantique
du système pour atteindre un objectif specie. Cette demarche, denommee controle coherent (sec-
tion 6.3), va de soi en physique atomique mais necessite en phase liquide ou solide lutilisation
dimpulsions ultracourtes an de prendre de vitesse les processus de dephasage intervenant alors à
lechelle picoseconde.
Un second aspect non moins important associe aux impulsions ultracourtes est leur formidable
107
108 CHAPITRE 6. APPLICATIONS DES IMPULSIONS FEMTOSECONDES
puissance crete, resultant tout simplement du fait que lon divise une energie donnee par une
duree extraordinairement petite. Les puissances aujourdhui obtenues peuvent aller jusquau PW
(10
15
W) et permettent datteindre le regime relativiste. Le nouveau champ de recherche ainsi rendu
accessible - intitule physique des hautes intensites - sort du cadre de ce cours. On peut neanmoins
citer des applications comme la generation dimpulsions X femtosecondes ou lacceleration de par-
ticules par laser. En outre, la forte puissance des impulsions femtosecondes se manifeste egalement
pour des energies dimpulsions plus moderees. Pour cette raison, le domaine de loptique non-
lineaire sera particulièrement facile à atteindre avec des impulsions femtosecondes, comme cela
a dejà ete discute plus haut. Le fait que loptique non-lineaire soit accessible en regime modere
a egalement rendu possible ce qui aurait ete impensable avec des lasers continus : observer des
phenomènes non-lineaires dans des systèmes aussi fragiles que des objets biologiques, in vitro ou in
vivo. Cest le domaine de la microscopie non-lineaire.
La classication eectuee ci-dessus nest evidemment pas exhaustive. Des phenomènes aussi
importants que la metrologie des frequences ou lusinage femtoseconde, pour nen citer que deux,
ne seront ainsi pas discutes dans ce chapitre. Le lecteur interesse par ces domaines pourra consulter
divers ouvrages plus approfondis [40].
6.1 Spectroscopie femtoseconde
Les impulsions femtosecondes etant les evènements les plus courts que lon sache produire, il nest
pas possible dutiliser directement un detecteur rapide pour observer la reponse temporelle dun
echantillon à cette echelle de temps. La spectroscopie femtoseconde [41] repose donc, comme la
caracterisation, sur une approche purement optique, o` u une sequence dimpulsions est focalisee sur
lechantillon etudie. Les energies des impulsions transmises ou emises par lechantillon sont alors
mesurees à laide de detecteurs integrateurs. La methode la plus couramment employee reposant
sur ce principe est lexperience pompe-sonde, representee Fig. 6.1.
Une première impulsion, dite impulsion pompe, vient declencher dans lechantillon un processus
comme une reaction chimique ou biochimique photo-excitable. Une seconde impulsion, dite impul-
sion sonde, est alors transmise par lechantillon puis detectee à laide dun detecteur integrateur, qui
peut consister par exemple en une photodiode. On peut egalement utiliser un spectromètre et une
camera CCD an denregistrer le spectre de limpulsion sonde transmise. En première approxima-
tion, on peut considerer que limpulsion sonde donne ainsi directement accès à la transmission de
lechantillon un intervalle de temps après lexcitation par limpulsion pompe, ce qui permet den
deduire la reponse impulsionnelle de lechantillon. Comme le montre la Fig. 6.1, le retard peut
etre varie en deplacant une ligne à retard optique à laide dune platine à translation micrometrique.
6.1. SPECTROSCOPIE FEMTOSECONDE 109
Dtection
Sonde
P
o
m
p
e
Echantillon
Figure 6.1: Experience pompe-sonde
Compte tenu de la valeur de la vitesse de la lumière, un deplacement de 0.15 m correspondra à
un retard de 1 fs. La resolution temporelle dune telle approche est en principe uniquement limitee
par les durees des impulsions pompe et sonde utilisees.
On peut modeliser lexperience pompe-sonde en introduisant le champ sonde incident, c
S
(t),
et le champ rayonne par lechantillon dans la direction de la sonde, c
R
(t). Le champ transmis par
lechantillon, note c
T
(t), resulte de la superposition - ou de linterference - de ces deux champs.
En presence de pompe, le champ rayonne est modie et une variation de champ rayonnee notee
c
R
sajoute au champ transmis. Lintensite spectrale detectee par le spectromètre en labsence
de pompe secrit I
0
() = [c
T
()[
2
. En presence de pompe, lintensite spectrale devient
I() = [c
T
() + c
R
()[
2
I
0
() + 2Rec
T
()c
R
() (6.1)
o` u lon a neglige le terme quadratique par rapport à la variation de champ rayonne. En pratique,
la variation dintensite est normalisee par rapport à lintensite spectrale en labsence de pompe, ce
qui signie que lon mesure la grandeur
I()
I
0
()
=
I() I
0
()
I
0
()
=
2Rec
T
()c
R
()
[c
0
()[
2
= 2Re
c
R
()
c
T
()
(6.2)
grandeur souvent appelee transmission dierentielle et notee T/T. On peut egalement eectuer
une mesure dite integree spectralement (sans spectromètre), auquel cas le signal mesure est sim-
plement lintegrale de leq. 6.1
S =
_
I()
d
2
(6.3)
Le signal dierentiel secrit alors
S = 2
_
Re (c
T
()c
R
())
d
2
= 2
_
Re (c
T
(t)c
R
(t)) dt (6.4)
Il reste naturellement à determiner la variation du champ rayonne sous laction de la pompe.
Ceci peut etre realise en utilisant le formalisme de loptique non-lineaire introduit aux chapitres
precedents. Il sagit en eet dune interaction entre les faisceaux pompe et sonde resultant de
la reponse non-lineaire de lechantillon utilise. Appelons

k
P
et

k
S
les vecteurs donde associes
respectivement aux champs pompe, c
P
(r, t), et sonde, c
S
(r, t). Le champ electrique total secrit
alors
E(r, t) =
1
2
(c
S
(r, t) +c
P
(r, t) +c
S
(r, t) +c
P
(r, t)) (6.5)
Comme nous lavons fait au chapitre 3, il sut dutiliser ce champ dans lexpression de la polari-
sation non-lineaire an de determiner la polarisation induite aux dierents ordres de la theorie des
perturbations, puis de calculer le champ rayonne par lechantillon sous leet de cette polarisation.
Cependant, à la dierence des cas traites au chapitre 3, nous nous interessons ici au cas dune
reponse non instantanee puisque lobjet de lexperience est precisement de determiner le temps de
reponse du système. Il faut donc utiliser lexpression la plus generale de la polarisation non-lineaire,
soit leq. 2.4 dans lespace des temps ou encore leq. 2.7 dans lespace des frequences :
P
(n)
(r, t) =
0
_
d
1
2
...
_
d
n
2

(n)
(
1
, ...,
n
)E(r,
1
)...E(r,
n
) exp (i(
1
+
2
+... +
n
)t)
(6.6)
Comme represente Fig. 6.1, dans un montage de type pompe-sonde le detecteur ne collecte que le
faisceau se propageant dans la direction du faisceau sonde
1
. Parmi les nombreux termes gurant
dans la polarisation non-lineaire, il nous sura de conserver ceux dont la phase spatiale est identique
à celle du champ sonde, donnant ainsi lieu à un champ rayonne se propageant dans la direction de
la sonde qui seule pourra atteindre le detecteur. Il sagit donc de termes presentant une variation
spatiale en exp(i
k
S
.r). Au premier ordre de la theorie des perturbations (n = 1), le champ electrique
napparat quune seule fois dans lexpression de la polarisation. Le seul terme en exp(i
k
S
.r) est donc
la polarisation induite par le champ sonde lui-meme : il sagit du processus dabsorption lineaire dejà
discute à la section 1.4. On retrouve donc le fait peu surprenant quen optique lineaire, les faisceaux
pompe et sonde se croisent sans interagir. Au second ordre de la theorie des perturbation, le champ
electrique total intervient deux fois dans leq. 6.6. Les champs rayonnes correspondants seront
associes à des vecteurs donde du type 2
k
S
, 2
k
P
et

k
S
k
P
. Ceux-ci correspondent respectivement
aux processus de doublage de frequence de la sonde, doublage de frequence de la pompe, addition
ou dierence de frequences entre pompe et sonde. Seul le premier terme correspond à une direction
de propagation adequate lui permettant datteindre le detecteur. Or, comme dans le cas lineaire,
ce terme ne fait pas intervenir limpulsion pompe et pourra en outre etre neglige dans le cas dun
1
Ceci peut par exemple etre realise experimentalement en inserant avant le detecteur un diaphragme ne laissant
passer que le faisceau sonde transmis par lechantillon.
6.1. SPECTROSCOPIE FEMTOSECONDE 111
champ sonde susamment peu intense.
Ce nest donc quà partir du troisième ordre de la theorie des perturbations que lon obtient
un terme pertinent faisant intervenir à la fois les champs pompe et sonde et se propageant dans
la direction du faisceau sonde. Ce terme, faisant intervenir la combinaison

k
S
+
k
P

k
P
=

k
S
est
associe au produit c
S
c
P
c
P
. On retrouve ici le resultat dejà mentionne dans le cas de leet Kerr
croise (section 3.3.2). En tenant compte des six permutations possibles entre ces trois champs, le
terme correspondant de la polarisation non-lineaire du troisième ordre secrit en notation complexe
T
(3)
ps
(t) =
3
0
2
_

(3)
(
1
,
2
,
3
)c
S
(
1
)c
P
(
2
)c
P
(
3
) exp (i(
1
+
2
3
)t)
d
1
2
d
2
2
d
3
2
(6.7)
Le terme pertinent de la polarisation non-lineaire etant identie, il nous reste à calculer la propa-
gation du champ ainsi rayonne, que nous noterons c
(3)
ps
(z, ) = /
(3)
ps
(z, ) exp(ik
S
()z). Leq. 3.6
nous donne
/
(3)
ps
z
=
i
2n()
0
c
T
(3)
ps
(z, ) exp(ik
S
()z) (6.8)
An de calculer la polarisation non-lineaire T
(3)
ps
(z, ), considerons le cas dun echantillon depaisseur
L susamment faible pour que lattenuation des faisceaux pompe et sonde resultant des processus
dabsorption lineaire puisse etre negligee (L 1). Dans ce cas, on obtient T
(3)
ps
(z, ) à laide de
leq. 6.7 simplement en multipliant chacun des champs par exp(ik(
i
)z), an de prendre en compte
la dispersion dans lechantillon. En tenant compte egalement du terme en exp(ik
S
()z) dans
leq. 6.8, la dependance en z secrira nalement exp(ikz), avec
k = k
S
(
1
) k
S
() +k
P
(
2
) k
P
(
3
) (6.9)
avec =
1
+
2
3
. Pour une impulsion pompe de largeur spectrale moderee, on peut eectuer
un developpement limite au premier ordre, ce qui donne nalement
k = (k
P
k
S
)(
2
3
) (6.10)
o` u
2
3
=
1
est conne à linterieur du spectre de la pompe, et donc de lordre de linverse
de la duree de la pompe. Dans le cas dun materiau susamment mince, on pourra supposer
que kL 1, ce qui revient en fait, daprès leq. 6.10, à supposer que la dierence de retard
de groupe entre pompe et sonde suite à la propagation dans lechantillon peut etre negligee. En
dautres termes, le retard pompe - sonde doit etre le meme à lentree et à la sortie de lechantillon.
Selon cette hypothèse dun echantillon mince, permettant de saranchir à la fois des problèmes
dabsorption et de dispersion, on obtient nalement
/
(3)
ps
z
=
i
2n()
0
c
T
(3)
ps
() (6.11)
o` u T
(3)
ps
() est la polarisation non-lineaire à lentree de lechantillon, obtenue par transformee de
Fourier inverse de leq. 6.7. Le membre de droite de lequation ci-dessus etant independant de z,
on en deduit
/
(3)
ps
(L, ) =
iL
2n()
0
c
T
(3)
ps
() (6.12)
On en deduit la variation de champ rayonne au troisième ordre de la theorie des perturbations
c
R
() = /
(3)
ps
(L, ) exp(ik
S
()L) =
iL
2n()
0
c
T
(3)
ps
() exp(ik
S
()L) (6.13)
o` u le champ transmis secrit c
T
() = c
S
() exp(ik
S
()L) puisque labsorption lineaire a ete negligee
(L 1). Daprès leq. 6.2, on en deduit lexpression de la transmission dierentielle
T
T
=
L
n()
0
c
Im
_
T
(3)
ps
()
c
S
()
_
(6.14)
Cette expression, en association avec leq. 6.7 permet donc de determiner le spectre pompe-sonde
à partir de la susceptibilite non-lineaire du troisième ordre. Remarquons que le retard entre
impulsions pompe et sonde intervient simplement comme un terme de phase en dans le champ
pompe utilise dans leq. 6.7. Dans les cas simple, cest à dire lorsque le temps de dephasage est
très court, lexperience pompe-sonde permet davoir simplement accès au temps de relaxation de
la population. Mais il sagit en general dun problème assez complexe, donnant parfois lieu à
des artefacts lies à des processus coherents faisant intervenir des melanges de frequences entre les
composantes spectrales de la pompe et de la sonde [42]. Il est en outre assez delicat dinverser
cette relation pour en deduire la susceptibilite non-lineaire multidimensionnelle, contrairement à la
methode de spectroscopie multidimensionnelle decrite ci-dessous.
6.2 Spectroscopie multidimensionnelle
La spectroscopie multidimensionnelle [43, 44] est une spectroscopie non-lineaire inspiree de la
resonance magnetique à deux dimensions [45]. Elle consiste à exciter lechantillon etudie à laide
dune sequence dimpulsions ultracourtes separees par des retards variables an den deduire la
reponse non-lineaire
(n)
(
1
, ...
n
) par une transformee de Fourier inverse multidimensionnelle.
Considerons par exemple le cas de la susceptibilite non-lineaire du troisième ordre. Celle-ci pourra
etre mesure en excitant lechantillon à laide de trois impulsions ultracourtes E
1
(t), E
2
(t
2
) et
6.3. CONTR
OLE COH
ERENT 113
E
3
(t
3
) se propageant respectivement dans les directions

k
1
,

k
2
et

k
3
. Comme dans le cas aborde
à la section 3.3.2, linteraction non-lineaire entre ces trois faisceaux produira un grand nombre de
faisceaux diractes dans diverses directions suite aux reseaux induits dans le materiau. Considerons
le faisceau emis dans la direction

k
4
=
k
1
+
k
2
+
k
3
. Celui-ci resulte des termes de la polarisation
non-lineaire en c
1
c
2
c
3
, soit
T
(3)
123
(t) =
6
0
4
_ _ _

(3)
(
1
,
2
,
3
)c
1
(
1
)c
2
(
2
) exp(i
2
2
)c
3
(
3
) exp(i
3
3
)
exp(i(
1
+
2
+
3
)t)
d
1
2
d
2
2
d
3
2
(6.15)
Supposons que lon mesure en fonction du temps t et des retards
2
et
3
le champ rayonne par
cette polarisation à laide dune technique interferometrique de detection homodyne comme celles
decrites à la section 5.4.2. Une transformee de Fourier inverse tri-dimensionnelle par rapport aux
variables t,
2
et
3
donnera alors directement accès à la grandeur
(3)
(
2
3
,
2
,
3
)c
1
( +
2
+
3
)c
2
(
2
)c
3
(
3
) (6.16)
o` u ,
2
et
3
sont les variables conjuguees par transformee de Fourier de t,
2
et
3
. Connaissant
les champs excitateurs en amplitude et en phase, on pourra ainsi en deduire la reponse non-lineaire
du troisième ordre sur le support spectral correspondant aux frequences excitatrices. Comme dans
toute technique de spectroscopie par transformee de Fourier, la resolution spectrale est uniquement
limitee par les valeurs maximales des retards utilises.
6.3 Contr ole coherent
Lobjet de cette section est dillustrer la transition entre regimes coherent et incoherent lors de
linteraction entre un milieu materiel et une implusion femtoseconde. Nous allons pour cela calculer
en regime perturbatif la population dans letat excite à laide du formalisme introduit au chapitre 2.
6.3.1 Population dans letat excite
Remarquons tout dabord quil ny a pas de population à lordre 1 de la theorie des perturbations
en raison de la structure meme de lequation de Bloch. En eet, leq. 2.24 montre quà chaque
etape de la perturbation, un seul des deux indices de lelement de la matrice densite change. Ainsi,
au premier ordre on passera de
(0)
ll
à
(1)
nl
ou
(1)
ln
, et ce nest quà lordre deux que lon pourra
atteindre
(2)
nn
. Ceci nest guère surprenant : creer une population dans letat excite signie quune
energie h
nl
a ete prelevee au rayonnement. Dans la mesure o` u la densite denergie du champ
electromagnetique est proportionnelle au carre du champ electrique, il nest pas etonnant que ce
processus nintervienne quà partir de lordre deux. Daprès leq. 2.41, la population à lordre deux
secrit
(2)
nn
(t) =
l
G
nn
(t)
_
E
j
(t)
_
j
nl
k
ln
(
(0)
nn

(0)
ll
)G
ln
(t) E
k
(t)
j
ln
k
nl
(
(0)
ll

(0)
nn
)G
nl
(t) E
k
(t)
__
(6.17)
Considerons pour simplier le cas particulier dun système à deux niveaux initialement dans
letat fondamental
(0)
= [gg[ et supposons en outre que le champ soit polarise lineairement,
E(t) = E(t). Appelons =

. loperateur dipole electrique selon cet axe. Daprès leq. 2.30, le
terme de coherence secrit à lordre 1
(1)
eg
(t) =
eg
G
eg
(t) E(t) (6.18)
A lordre deux, leq. 6.17 devient
(2)
ee
(t) = [
eg
[
2
G
ee
(t) (E(t) ((G
eg
(t) G
ge
(t)) E(t)))
= [
eg
[
2
G
ee
(t) (E(t) (G
eg
(t) E(t))) +c.c. (6.19)
Population après la n de limpulsion
Considerons ici le cas o` u le système est excite par une impulsion de duree nie associee au champ
electrique E() = [E()[ exp(i()). On supposera de surcrot que la duree de limpulsion est très
inferieure au temps de relaxation de la population, T
1
= 1/
ee
. On pourra donc ecrire G
ee
(t)
i(t)/h. Considerons la population dans letat excite après le passage de limpulsion, que lon
notera
(2)
ee
(+). Cette grandeur secrit
(2)
ee
(+) =
i[
eg
[
2
h
[(t) (E(t) ((G
eg
(t) G
ge
(t)) E(t)))] (t = +)
=
i[
eg
[
2
h
_
+
dtE(t) ((G
eg
(t) G
ge
(t)) E(t))
=
i[
eg
[
2
h
_
+
d
2
E
()(G
eg
() G
ge
())E() (6.20)
o` u lon a utilise le theorème de Parseval-Plancherel (eq. A.5) pour passer de lintegrale sur le temps
à lintegrale sur la frequence. On peut re-exprimer lexpression ci-dessus sous la forme
(2)
ee
(+)
_
+
d
2
()[E()[
2
(6.21)
6.3. CONTR
OLE COH
ERENT 115
o` u () est le coecient dabsorption. Ainsi la population portee de letat fondamental à letat
excite est, comme on pouvait sy attendre, proportionnelle à la fraction de lenergie du rayon-
nement qui a ete absorbee, grandeur elle-meme proportionnelle à lintegrale de recouvrement entre
le spectre dabsorption et le spectre de limpulsion. La population portee dans letat excite est donc
independante de la phase spectrale () de limpulsion et donc de sa forme temporelle exacte. A
linverse, pendant la duree de limpulsion, la complexite de leq. 6.19 montre quil pourra y avoir
une grande richesse deets transitoires, appeles transitoires coherents [46].
On peut egalement remarquer ici quun meme phenomène apparat à des ordres dierents de la
theorie des perturbation selon que lon se place du point de vue du rayonnement ou de la matière.
Du point de vue du rayonnement, labsorption est un processus dordre 1 qui apparat directement
dans la partie imaginaire de la susceptibilite dordre 1 (voir eq. 1.38). Ce meme processus intervient
à lordre deux dans la population eectivement portee dans letat excite.
6.3.2 Regimes incoherent et coherent
Considerons tout dabord un cas limite extreme de lexcitation dun système à deux niveaux o` u la
duree de limpulsion excitatrice est très longue devant le temps de dephasage T
2
= 1/
eg
. Dans
le cadre de lapproximation RWA, le terme de coherence secrit
(1)
eg
() =
eg
G
eg
()c()/2
eg
G
eg
(
0
)c()/2. Donc le terme de coherence suit directement le champ complexe c(t) :
(1)
eg
(t) =

eg
G
eg
(
0
)
2
c(t) (6.22)
On en deduit à lordre deux
(2)
ee
(t) =
[
eg
[
2
4
G
eg
(
0
)G
ee
(t) [c(t)[
2
+c.c. (6.23)
Dans le cas o` u le temps de relaxation de la population, T
1
= 1/
ee
, est très long devant la duree
de limpulsion, on en deduit que la population est proportionnelle à la primitive de lintensite
temporelle:
(2)
ee
(t)
_
t
[c(t
)[
2
dt
(6.24)
Cest le regime dit incoherent, o` u les equations de Bloch se ramènent aux equations de taux.
Considerons maintenant le cas inverse o` u la duree de limpulsion est très inferieure au temps
de dephasage. On peut dans ce cas considerer que T
2
est inni et remplacer G
eg
(t) par la fonction
i(t) exp(i
eg
t)/h. On a alors
G
eg
(t) c(t) =
i
h
_
+
dt
(t t
) exp(i
eg
(t t
))c(t
)
=
i
h
exp(i
eg
t)
_
t
c(t
) exp(i
eg
t
)dt
(6.25)
La population dans letat excite (eq. 6.19) devient alors
(2)
ee
(t) =
_
i[
eg
[
2h
_
2
_
t
dt
(t
) exp(i
eg
t
)
_
t
dt
c(t
) exp(i
eg
t
) +c.c.
= +
[
eg
[
2
4h
2
_
t
dt
f(t
_
t
dt
f(t
) +c.c. (6.26)
o` u f(t) = c(t) exp(i
eg
t). On peut transformer lintegrale double de la manière suivante
_
t
dt
f(t
_
t
dt
f(t
) +c.c. =
_
t
d
dt
_
t
dt
f(t
2
dt
=
_
_
_
t
dt
f(t
2
_
_
t
_
t
dt
f(t
2
(6.27)
On obtient alors
(2)
ee
(t) =
eg
2h
_
t
c(t) exp(i
eg
t
)dt
2
(6.28)
Ce resultat est identique à celui que lon aurait obtenu en traitant le système à laide de lequation
de Schrodinger et de la theorie des perturbations dependant du temps. La population dans letat
excite est simplement egale au carre du module de lamplitude de probabilite. Cest le regime
coherent.
0 100 200 300 400
-0.02
0
0.02
Temps [fs]
e
g
(
1
)
(
t
)
R
e
Figure 6.2: Coherence induite au premier ordre dans un système à deux niveaux excite
par une impulsion resonnante de forme rectangulaire et de duree 2 ps. T
1
= T
2
= 200fs.
2/
eg
= 30fs
Les Fig. 6.2 à 6.5 montrent les termes de coherence et de population calcules numeriquement
dans le cas dune impulsion excitatrice de forme rectangulaire. On peut observer comment le
système evolue progressivement dun regime coherent, lorsque t < T
2
, à un regime incoherent,
6.3. CONTR
OLE COH
ERENT 117
0 100 200 300 400
0
0.02
0.04
0.06
Temps [fs]
e
e
(
2
)
(
t
)
Rgime
cohrent
Rgime
incohrent
Figure 6.3: Population induite au second ordre. Les conditions sont les memes que
pour la Fig. 6.2. On peut noter des oscillations de periode egale à 15 fs, soit la moitie
de la periode optique, correspondant à la contribution de la composante complexe du
champ tournant dans le mauvais sens. Lapproximation RWA consiste à negliger ces
oscillations dont on peut verier sur ce calcul numerique quelles sont eectivement de
faible amplitude.
lorsque t > T
2
.
0 1000 2000 3000
-0.02
0
0.02
Temps [fs]
e
g
(
1
)
(
t
)
R
e
Figure 6.4: Meme grandeur que pour la Fig. 6.2 mais sur une autre echelle de temps.
0 1000 2000 3000
0
0.02
0.04
0.06
0.08
0.1
Temps [fs]
e
e
(
2
)
(
t
)
Figure 6.5: Meme grandeur que pour la Fig. 6.3 mais sur une autre echelle de temps.
6.3.3 Regime fort
Lorsque lintensite du laser est plus importante, on sort du regime perturbatif etudie ci-dessus,
ce qui permet datteindre en regime coherent des etats inaccessibles au regime incoherent. Il sera
ainsi possible de controler letat quantique du système de manière similaire à ce qui est couramment
realise en physique atomique ou en resonance magnetique nucleaire. A titre dexemple, on pourra
porter un système à deux niveaux dans son etat excite avec une probabilite egale à 1, soit à laide
dune demi oscillation de Rabi, soit par passage adiabatique à laide dune impulsion à derive de
frequence [14]. Ceci ne sera evidemment possible que si la duree de limpulsion reste plus courte
que le temps de dephasage du système an de rester en regime coherent. Dans lapproche dite du
controle optimal [47], on utilise un algorithme iteratif permettant de fa conner le prol temporel
de limpulsion an doptimiser un objectif donne, comme par exemple le produit dune reaction
chimique.
Appendice A
Transformation de Fourier
A.1 Denition
La transformee de Fourier dune fonction dependant de la variable est denie ici par
f(t) = T [f()] (t) =
_
+
f() exp(it)
d
2
. (A.1)
La transformee de Fourier du complexe conjugue secrit
T [f
()] (t) =
_
+
() exp(it)
d
2
= f
(t). (A.2)
La transformee de Fourier inverse secrit alors
f() = T
1
[f(t)] () =
_
+
f(t) exp(it)dt. (A.3)

On a alors
T
1
[f
(t)] () = f
(). (A.4)
Le facteur 2 entre transformee de Fourier et transformee de Fourier inverse peut-etre reparti
dieremment selon les ouvrages, avec notamment une convention courante presentant lavantage
de la symetrie et consistant à utiliser un facteur 1/
2 à la fois pour T et T
1
. Dans le choix
eectue ici, il sura de se souvenir que toutes les integrales (y compris pour les produits de
convolution et les valeurs moyennes ci-dessous) portent en fait sur la frequence /(2) plutot que
sur la pulsation .
119
120 APPENDICE A. TRANSFORMATION DE FOURIER
A.2 Proprietes utiles
La transformee de Fourier etant une isometrie, on a egalite des produits hermitiens dans lespace
direct et dans lespace de Fourier (theorème de Parseval-Plancherel) :
_
+
(t)g(t)dt =
_
+
()g()
d
2
(A.5)
Les transformees de Fourier des derivees secrivent
T
1
d
n
f(t)
dt
n
= (i)
n
f() (A.6)
T
d
n
f()
d
n
= (it)
n
f(t) (A.7)
Soit [f g](t) - egalement note f(t) g(t) - le produit de convolution deni par
[f g](t) =
_
+
f(t
)g(t t
)dt
=
_
+
f(t t
)g(t
)dt
(A.8)
La transformee de Fourier du produit de convolution est le produit des transformees de Fourier
T
1
[(f g)(t)] = f()g() (A.9)
et
T [(f g)()] = 2f(t)g(t) (A.10)
On en deduit les relations correspondantes sur les transformees de Fourier dun produit
T
1
[f(t)g(t)] =
1
2
[f g] () (A.11)
T [f()g()] = [f g] (t) (A.12)
A.3 Transformees de Fourier de fonctions et distributions usuelles
f(t) f()
(t t
0
) exp(it
0
)
exp(i
0
t) 2(
0
)
exp
_
t
2
2
2
_

2 exp
_
2
2
_
exp
_
i
at
2
2
_
e
i/4
_
2
a
exp
_
i
2
2a
_
(t) exp (i
0
t t)
i
0
+i
(A.13)
A.3. TRANSFORM
EES DE FOURIER DE FONCTIONS ET DISTRIBUTIONS USUELLES121

Le tableau ci-dessus reproduit les transformees de Fourier des fonctions ou distributions qui inter-
viendront dans ce cours.
La demonstration est immediate pour la distribution de Dirac. Pour la gaussienne, une methode consiste à ecrire lequation
dierentielle generatrice des gaussiennes :
f
(t) +
t
2
f(t) = 0 (A.14)
La solution de cette equation peut sobtenir en remarquant quil sagit dune equation aux variables separables
f
(t)
f(t)
=
t
2
(A.15)
dont la solution secrit ln(f(t)/f(0)) = t
2
/(2
2
), soit la gaussienne f(t) = f(0) exp(t
2
/(2
2
)), ou encore exp(t
2
/(2
2
))
avec la condition initiale f(0) = 1. Pour determiner f(), il sut decrire la transformee de Fourier de leq.A.14. A laide des
eq. A.6 et A.7, on obtient
if() +
1
i
2
f
() = 0 (A.16)
soit
f
() +
2
f() = 0 (A.17)
Cette equation a la meme forme que leq. A.14 do` u lon peut deduire que f() est egalement une gaussienne :
f() = f( = 0) exp(
2
2
/2) (A.18)
Il reste à determiner la constante dintegration
f( = 0) =
_
+
f(t)dt
=
_
+
_
+
f(t)f(t
)dtdt
_
+
_
+
exp
_
t
2
+ t
2
2
2
_
dtdt
_
+
0
d
_
2
0
d exp
_

2
2
2
_
=
_
2
_
2
exp
_

2
2
2
__
+
0
=
2
do` u lon deduit
f() = F
1
exp
_
t
2
2
2
_
=
2 exp
_
2
2
_
(A.19)
Cette equation est valable pour complexe, dès lors que les fonctions considerees sont de carre sommable, soit Re
2
> 0. En
fait, on peut constater que la relation ci-dessus admet une limite lorsque la partie reelle de tend vers zero. En appelant i/a
la partie imaginaire de
2
, on en deduit la relation
F
1
exp
_
i
at
2
2
_
= e
i/4
_
2
a
exp
_
i
2
2a
_
(A.20)
Les deux fonctions ci-dessus ne sont pas de carre sommable, mais elles nen sont pas moins transformees de Fourier lune de
lautre et jouent un r ole très important dans la propagation des faisceaux lumineux. Enn, pour la mono-exponentielle, la
demonstration est immediate puisque la fonction est directement integrable:
F
1
f(t) =
_
+
(t) exp (i(

0
)t t) dt
=
_
exp (i(
0
)t t)
i(
0
)
_
+
0
=
1
i(
0
)
=
i

0
+ i
On peut deduire des eq. A.9 et A.13 la relation utile
T
1
f(t t
0
) = T
1
[f(t) (t t
0
)] = f() exp(it
0
) (A.21)
De meme, daprès les eq. A.11 et A.13
T
1
[f(t) exp(i
0
t)] =
1
2
[f() 2(
0
)] = f(
0
) (A.22)
Ainsi un decalage dans le domaine temporel correspond à une phase lineaire dans lespace des
frequences. Inversement, une phase lineaire dans le domaine temporel correspond à un decalage
dans le domaine des frequences.
A.4 Valeurs moyennes
Soit une fonction f(t) supposee normee :
_
+
[f(t)[
2
dt =
_
+
[f()[
2
d
2
= 1 (A.23)
On denit les valeurs moyennes de fonctions u(t) et v() dependant du temps ou de la frequence
en utilisant respectivement [f(t)[
2
et [f()[
2
/(2) comme densites de probabilite :
u(t) =
_
+
u(t)[f(t)[
2
dt (A.24)
v() =
_
+
v()[f()[
2
d
2
(A.25)
Les ecarts quadratiques moyens t =
< t
2
> < t >
2
et =
<
2
> < >
2
obeissent
alors à linegalite
t
1
2
(A.26)
legalite netant atteinte que dans le cas dune fonction gaussienne [48].
La demonstration du resultat ci-dessus est similaire à celle du theorème de Cauchy-Schwartz. Soit t
0
= t et
0
=
les barycentres des distributions |f(t)|
2
et |f()|
2
. On denit la fonction g(t) = f(t + t
0
) exp(i
0
t). Daprès les eq. A.21 et
A.4. VALEURS MOYENNES 123
A.22, sa transformee de Fourier secrit g() = f( +
0
) exp(i( +
0
)t
0
). On remarque que les distributions de probabilite
|g(t)|
2
= |f(t + t
0
)|
2
et |g()|
2
= |f( +
0
)|
2
sont centrees, soit
_
+
t|g(t)|
2
dt = 0 et
_
+
|g()|
2
d
2
Par ailleurs,
_
+
t
2
|g(t)|
2
dt =
_
+
(t t
0
)
2
|f(t)|
2
dt = t
2
et
_
+
2
|g()|
2
d
2
=
_
+
(
0
)
2
|f()|
2
d
2
=
2
Considerons la quantite
I() =
_
+
tg(t) + g
(t)
2
dt
Il sagit dun polynome dordre 2 en . Le coecient constant de ce polynome secrit
_
+
|tg(t)|
2
dt = t
2
Le coecient de secrit
_
+
t
_
g
(t)g
(t) + g
(t)g(t)
_
dt =
_
+
t
d|g(t)|
2
dt
dt =
_
+
|g(t)|
2
dt = 1
o` u lon a eectue une integration par parties et utilise le fait que |g(t)|
2
0 lorsque t . Enn, le coecient de
2
secrit
_
+
(t)
2
dt =
_
+
|ig()|
2
d
2
=
2
Le polynome secrit donc
I() =
2
2
+ t
2
Etant deni comme lintegrale dune quantite positive ou nulle, ce polynome est donc lui-meme positif ou nul, ce qui implique
un discriminant negatif ou nul, soit
1 4t
2
2
0
do` u lon deduit leq. A.26.
Dans le cas o` u legalite est veriee, soit t = 1/2, alors le discriminant est nul et le polynome admet donc une
racine double = 1/(2
2
) = 2t
2
. Or lintegrale I() ne peut etre nulle que si la fonction integree (positive ou nulle) est
identiquement nulle, soit
tg(t) + 2t
2
g
(t) = 0
ou encore
g
(t) +
t
2t
2
g(t) = 0
On reconnat lequation generatrice des gaussiennes (eq. A.14) do` u lon deduit
g(t) = g(0) exp
_
t
2
4t
2
_
La distribution de probabilite |g(t)|
2
etant normalisee, on en deduit
g(t) = e
i
0
_
2t
2
_
1
4
exp
_
t
2
4t
2
_
o` u
0
est un facteur de phase arbitraire. Lespression la plus generale pour la fonction f(t) est donc
f(t) = e
i
0
_
2t
2
_
1
4
exp
_
(t t
0
)
2
4t
2
_
exp(i
0
(t t
0
)) (A.27)
Il sagit dune fonction denveloppe gaussienne centree à linstant t
0
et de frequence porteuse
0
.
Linegalite A.26 a des consequences dans des domaines très divers de la physique (relation
dincertitude de Heisenberg, relation temps-energie, relation temps-frequence en acoustique ou
en optique femtoseconde, diraction dun faisceau lumineux, etc.). De facon generale, elle im-
plique quune fonction ne pourra etre localisee dans lespace direct (t petit) quà condition detre
delocalisee dans lespace reciproque ( grand), et inversement. Il ne sagit cependant evidemment
pas dune condition susante.
Eet de la phase spectrale
Ecrivons la fonction f() sous la forme
f() = [f()[ exp(i())
o` u () est par denition la phase spectrale. La fonction f
() secrit alors
f
() =
_
d[f()[
d
+i
()[f()[
_
exp(i())
Considerons la valeur moyenne t :
t =
_
+
t[f(t)[
2
dt = i
_
+
(t)itf(t)dt = i
_
+
()f
()
d
2
= i
_
+
[f()[
d[f()[
d
d
2
+
_
+
()[f()[
2
d
2
= i
_
1
2
[f()[
2
_
+
()
On en deduit la relation suivante
t =
_
d()
d
_
(A.28)
qui generalise leq. A.21 au cas dune phase spectrale de forme quelconque. Plus generalement, la
quantite
g
() =
d()
d
(A.29)
A.4. VALEURS MOYENNES 125
est appelee le retard de goupe. Ce dernier correspond à linstant darrivee dune composante
spectrale donnee. Le barycentre de limpulsion correspond ainsi simplement à la valeur moyenne
du retard de groupe t =
g
().
De meme, on peut calculer le moment dordre 2 :
t
2
=
_
+
t
2
[f(t)[
2
dt =
_
+
[itf(t)[
2
dt =
_
+
[f
()[
2
d
2
=
_
+
_
d[f()[
d
_
2
d
2
+
_
+
()
2
[f()[
2
d
2
=
_
t
2
_
=0
+
()
2
(A.30)
o` u lon a exprime le resultat en fonction du moment dordre 2 pour une phase spectrale nulle. A
laide de cette equation et de leq. A.28, On en deduit la variance
t
2
= t
2
=0
+
2
g
(A.31)
o` u la variance du retard de groupe secrit
2
g
=
_
(
g
()
g
())
2
_
=
_
_
d()
d
_
2
_
_
d()
d
_
2
La variance est donc la somme dune valeur minimale, associee à une phase spectrale lineaire, et de
la variance du retard de groupe : une phase spectrale variant de facon non lineaire avec la frequence
implique que les dierentes composantes spectrales narrivent pas simultanement, ce qui provoque
naturellement un allongement de limpulsion.
Eet de la phase temporelle
On peut de meme ecrire la fonction f(t) sous la forme
f(t) = [f(t)[ exp(i(t))
o` u (t) est par denition la phase temporelle (grandeur qui nest evidemment pas transformee de
Fourier de la phase spectrale ()). La fonction f
(t) secrit alors

f
(t) =
_
d[f(t)[
dt
+i
(t)[f(t)[
_
exp(i(t))
Considerons la valeur moyenne :
=
_
+
[f()[
2
d
2
= i
_
+
()(if())
d
2
= i
_
+
(t)f
(t)dt
= i
_
+
[f(t)[
d[f(t)[
dt
dt
_
+
(t)[f(t)[
2
dt
= i
_
1
2
[f(t)[
2
_
+
(t)
On en deduit la relation suivante
=
_
d(t)
dt
_
(A.32)
Plus generalement, la quantite
(t) =
d(t)
dt
(A.33)
est appelee la frequence instantanee. La frequence centrale de limpulsion correspond ainsi à la
valeur moyenne de la frequence instantanee : = (t). La phase temporelle peut egalement
secrire comme loppose de la primitive de la frequence instantanee
(t) =
_
t
(t
)dt
(A.34)
ce qui generalise la relation (t) =
0
t correspondant au cas dune frequence constante.
Comme dans le cas de la phase spectrale discutee plus haut, on montre que la largeur spectrale
depend de la phase temporelle selon la relation
2
=
2
=0
+
2
(A.35)
o` u la variance de la frequence instantanee secrit
2
=
_
((t) (t))
2
_
=
_
_
d(t)
dt
_
2
_
_
d(t)
dt
_
2
A.5 Series de Fourier
On peut montrer [49] que toute fonction F(t) periodique de periode T peut secrire sous la forme
dune serie appelee serie de Fourier
F(t) =
+
n=
C
n
e
i
n
t
(A.36)
o` u
n
= 2n/T. Les coecients C
n
, appeles coecients de Fourier, peuvent etre aisement
determines en calculant lintegrale ci-dessous
_
+T/2
T/2
e
i
m
t
F(t)dt =
+
n=
_
+T/2
T/2
C
n
e
i(
n
m
)t
dt =
+
n=
TC
n
nm
= TC
m
(A.37)
A.5. S
ERIES DE FOURIER 127

On en deduit donc
C
n
=
1
T
_
T/2
T/2
F(t)e
i
n
t
dt (A.38)
Toute fonction periodique peut ainsi secrire comme une superposition dharmoniques dont les
frequences doscillation sont les multiples de 1/T. Un cas particulier très utile de fonction periodique
est le peigne de Dirac,
T
(t), deni par
T
(t) =
+
n=
(t nT). (A.39)
Leq. A.38 nous permet de trouver immediatement les coecients de Fourier associes au peigne de
Dirac, soit C
n
= 1/T. On en deduit donc une autre formulation du peigne de Dirac
T
(t) =
1
T
+
n=
e
i2nt/T
(A.40)
On en deduit egalement lexpression de la transformee de Fourier inverse dun peigne de Dirac
T
1
[
T
(t)] () =
_
+
n=
(t nT)e
it
dt =
+
n=
e
inT
=
2
T

2/T
() (A.41)
La transformee de Fourier dun peigne de Dirac est donc un peigne de Dirac de periode inverse.
Les series de Fourier peuvent egalement sinterpreter comme un cas particulier de la transformee
de Fourier plus generale introduite au debut de cet appendice. Considerons en eet une fonction
f(t) supposee nulle à lexterieur de lintervalle [T/2, T/2[. On peut alors prolonger cette fonction
par periodicite de la manière suivante
F(t) =
+
n=
f(t nT) (A.42)
ou encore
F(t) =
T
(t) f(t) (A.43)
o` u
T
(t) =

n
(t nT) est le peigne de Dirac de periode T. Daprès leq. A.9, on en deduit
F() =
2
T
2
T
()f() =
2
T
+
n=
f(
n
)(
n
) (A.44)
On voit donc que du fait de la periodicite de la fonction F(t), le spectre obtenu dans lespace de
Fourier est discret: il est constitue de pics de Dirac centres sur les frequences des harmoniques
n
intervenant dans la serie de Fourier (voir Fig. A.1(d)). Enn, si lon remplace F() par sa valeur
ci-dessus dans leq. A.1, on obtient
F(t) =
_
+
F() exp(it)
d
2
=
_
+
2
T
+
n=
f(
n
)(
n
) exp(it)
d
2
=
1
T
+
n=
f(
n
) exp(i
n
t) (A.45)
ce qui nous redonne exactement la serie de Fourier, sachant que f(
n
)/T concide avec lexpression
du coecient de Fourier correspondant, C
n
, puisque f(t) et F(t) sont identiques sur lintervalle
[T/2, T/2[.
A.6 Transformee de Fourier discrète
Interessons nous enn à la transformee de Fourier discrète, qui est particulièrement pertinente
pour le calcul numerique de la transformee de Fourier dune fonction f(t) donnee. En eet, un
ordinateur ne pouvant contenir quune quantite nie dinformation, il sera necessaire en pratique
de travailler sur une representation approximative de la fonction consideree. En premier lieu, il
faudra restreindre laxe du temps à un intervalle ni [0, T[, soit en supposant que lon a aaire à une
fonction periodique de periode T, soit en supposant que le support de la fonction f(t) est contenu
dans un intervalle de largeur T. On considerera alors la fonction periodique F(t) construite à partir
de f(t) selon leq. A.43. En second lieu, il sera necessaire dechantillonner la fonction initiale en
un nombre ni de points t
n
= nt avec n = 0, 1, 2, ..., N 1, o` u N est le nombre total de points
consideres et t = T/N est le pas dechantillonnage. En tenant compte de ces deux approximations
(periodisation et discretisation), la fonction G(t) nalement representee dans lordinateur secrit
G(t) = T
N
(t)F(t) = T
N
(t) (
T
(t) f(t)) (A.46)
La transformee de Fourier secrit alors
G() =
N
T
2N
T
() F() =
2N
T
2
2N
T
()
_
2
T
()f()
_
(A.47)
Les fonctions f, F et G sont representees schematiquement Fig. A.1 dans lespace des temps et
des frequences. Comme dans le cas des series de Fourier, le fait de supposer la fonction periodique
a pour resultat de produire un spectre discret (Fig. A.1(d)) ne prenant de valeurs non nulles que
pour les frequences
n
= n2/T (eet de la multiplication par le peigne de Dirac 2
T
() dans
leq. A.47).
De fa con symetrique, la discretisation de la fonction F(t) avec un pas t = T/N a pour
A.6. TRANSFORM
EE DE FOURIER DISCR
`
ETE 129
t
G(t)
0 T
T
N
T
t
F(t)
0 T
T
t
f(t)
0
(a)
(b)
(c)
(d)
(e)
(f)
0
f()
0
F()
T
2
G()
0
T
2
T
N
2
T
N
2
(b) (d) (f)
Figure A.1: Passage de la transformee de Fourier ` a la transformee de Fourier
discrète. On part dune fonction f(t) (a) et de sa transformee de Fourier inverse
f() (b). On construit ensuite une fonction periodique, F(t), de periode T (c), ce qui
a pour eet de discretiser la transformee de Fourier correspondante, F(), avec un pas
2/T (d). Enn, lechantillonnage dans le domaine temporel (e) de pas T/N a pour
eet de rendre le spectre periodique (f ), de periode N 2/T.
consequence de produire un spectre periodique de periode 2/t (convolution par la fonction
2N
T
() dans leq.A.47). Il sera donc susant de considerer ce spectre dans lintervalle ni
[0, 2/t], ce qui signie que lon pourra se contenter de considerer les N valeurs de frequences
n
= n2/T avec n = 0, 1, 2, ..., N 1.
On aboutit donc à une representation des fonctions f() et f(t) sous la forme de deux tableaux
de N points a
n
et b
k
. Pour que ces representations soient dèles, il est necessaire que la
periodisation ne conduise pas à une perte dinformation suite à une superposition des motifs repro-
duits periodiquement. Dans le domaine temporel, cela correspond à la condition dejà evoquee dun
support de la fonction f(t) de largeur inferieure à T. Dans le domaine spectral, il est necessaire
que le support de la fonction f() soit de largeur inferieure à 2/t. Pour une fonction f(t) reelle,
on sait que [f()[ est une fonction paire, ce qui signie que la largeur du support de f() est egale
à 2
max
, o` u
max
est la frequence maximale pour laquelle f() prend des valeurs non negligeables.
La condition sexprime alors
2
max
<
2
t
(A.48)
Cest le theorème dechantillonnage de Nyquist-Shannon : pour une reproduction dèle de la fonc-
tion, la frequence dechantillonnage doit etre superieure au double de la frequence maximale du
signal. En dautres termes, il faut un minimum de deux points dechantillonnage par periode
doscillation du signal.
Dans la suite, nous poserons
a
n
= f(
n
) n = 0, 1, 2, ..., N 1 (A.49)
b
k
= f(t
k
) k = 0, 1, 2, ..., N 1 (A.50)
o` u, comme ci-dessus,
n
= n2/T et t
k
= kt = kT/N. Les tableaux de N points a
n
et b
k
constituent les representations echantillonnees des fonctions f(t) et f(). La fonction echantillonnee
et periodisee G secrit alors
G(t) =
N1
k=0
b
k
T
(t t
k
) (A.51)
ou encore, dans lespace des frequences (daprès leq. A.47),
G() =
2N
T
2
N1
n=0
a
n
2
t
(
n
) (A.52)
Sachant que la transformee dun peigne de Dirac est un peigne de Dirac de pas inverse (eq. A.41),
la transformee de Fourier inverse de leq. A.51 donne
G() =
2
T
N1
k=0
b
k
2
T
() exp(it
k
) (A.53)
Par ailleurs, on peut ecrire
2
T
() =
N1
n=0
2
t
(
n
) (A.54)
On en deduit
G() =
2
T
N1
n=0
_
N1
k=0
b
k
exp(i
n
t
k
)
_
2
t
(
n
) (A.55)
o` u lon a utilise le fait que t
k
est congru à
n
t
k
modulo 2 pour tous les pics du peigne de Dirac
2
t
(
n
). En identiant leq. A.55 avec leq. A.52, on en deduit
a
n
= T
1
N
N1
k=0
b
k
exp
_
i
2
N
nk
_
(A.56)
En prenant la transformee de Fourier de leq. A.52 et en identiant avec leq. A.51, on demontre
de la meme facon que
b
k
=
1
T
N1
n=0
a
n
exp
_
i
2
N
nk
_
(A.57)
Ces relations sont très similaires à la denition mathematique de la transformee de Fourier discrète,
A.6. TRANSFORM
EE DE FOURIER DISCR
`
ETE 131
reliant deux suites de N nombres x
n
et X
k
selon les relations
X
k
=
N1
n=0
x
n
exp
_
i
2
N
nk
_
(A.58)
x
n
=
1
N
N1
k=0
X
k
exp
_
i
2
N
nk
_
(A.59)
La seule dierence tient au facteur multiplicatif T, qui resulte du fait que les integrales denissant
la transformee de Fourier (eq. A.1 et A.3) font intervenir des grandeurs dimensionnees comme le
temps et la frequence, ce qui fait que la periode dintegration T intervient explicitement lorsque
lon exprime ces integrales à partir de la transformee de Fourier discrète. La transformee de
Fourier pourra donc etre facilement calculee numeriquement à laide de la transformee de Fourier
discrète. En pratique, ce calcul est rendu extremement rapide grace à lutilisation de lalgorithme
de transformee de Fourier rapide [50], dont le temps de calcul est proportionnel à N log
2
N alors
quune application directe des eq. A.58 et A.59 donnerait lieu à un temps de calcul en N
2
(N
sommes de N termes).
Enn, remarquons que les eq. A.56 et A.57 peuvent egalement sinterpreter comme les expres-
sions approximatives des eq. A.3 et A.1 en remplacant les integrales par des sommes discrètes.
Toutefois, la demonstration ci-dessus à laide de peignes de Dirac presente linteret de montrer quil
ne sagit pas dune approximation mais bien dune evaluation exacte des transformees de Fourier
des fonctions discretisees et periodisees.
Appendice B
Representations temps-frequence
Temps et frequence sont deux variables conjuguees par transformee de Fourier, ce qui implique
a priori que lon travaille soit dans lespace des temps, soit dans lespace des frequences. Il peut
donc paratre surprenant de vouloir manipuler simultanement ces deux grandeurs à laide des
representations temps-frequence abordees dans cet appendice. Cest pourtant ce que nous sommes
quotidiennement amenes à faire lorsque notre cerveau interprète linformation produite par notre
système auditif, qui est parfaitement capable de gerer un spectre dependant du temps, grandeur en-
core appelee spectrogramme. Nous aborderons aussi dans cet appendice la distribution de Wigner,
grandeur introduite initialement pour la mecanique quantique mais qui est egalement interessante
dans le domaine spectro-temporel.
B.1 Spectrogramme et sonogramme
Le spectrogramme, version mathematique de la portee musicale, est deni comme la succession des
spectres de tranches temporelles du champ à mesurer. Plus precisement, on denit la grandeur
S(t, ), fonction continue des variables t et qui correspond au spectre - en fonction de - dune
tranche centree à linstant t du signal à caracteriser. Pour construire cette tranche temporelle, on
multiplie le champ electrique c(t
) par une porte temporelle g(t
t), o` u la fonction g(t
) - centree
en t
= 0 - pourra par exemple etre de forme gaussienne. On obtient donc

S(t, ) =
_
c(t
)g(t
t) exp(it
)dt
2
(B.1)
De facon symetrique, le sonogramme est deni comme le prol temporel dune tranche spectrale.
Il est donc obtenu en ecrivant la transformee de Fourier du produit du champ c() par un ltre
133
134 APPENDICE B. REPR
ESENTATIONS TEMPS-FR
EQUENCE
h() que lon fera glisser le long de laxe des frequences
s(t, ) =
_
c(
)h(
) exp(i
t)
d
2
(B.2)
Sonogramme et spectrogramme sont intimement lies. En eet,
s(t, ) =
_ __
c(t
)e
i
dt
_
h(
) exp(i
t)
d
2
=
_
c(t
)
__
h(
) exp(i
(t
t))
d
2
_
dt
2
=
_
c(t
)h(t
t) exp(i(t
t))dt
2
=
e
it
_
c(t
)h(t
t) exp(it
)dt
2
= S(t, ) (B.3)
o` u S(t, ) est le spectrogramme calcule en utilisant comme porte temporelle la fonction g(t
) = h(t
),
transformee de Fourier du ltre utilise dans lespace des frequences pour determiner le sonogramme.
Le spectrogramme et le sonogramme sont donc deux grandeurs rigoureusement identiques, associees
respectivement à une porte temporelle et un ltre spectral conjugues par transformee de Fourier.
Mentionnons enn quune representation temps-frequence comme le spectrogramme est ana-
logue à la representation Q de Husimi [51, 52] utilisee en mecanique quantique pour representer des
quantites conjuguees par transformee de Fourier comme position et impulsion pour une particule,
ou encore les deux quadratures du champ en optique quantique.
B.2 Representation de Wigner
Initialement introduite en mecanique quantique [53], la distribution de Wigner est egalement
utilisee dans le domaine spectro-temporel o` u on peut lappeler representation de Wigner - Ville
ou representation chronocyclique [54]. Elle est denie par la relation
W(t, ) =
_
c
(t
t
2
)c(t +
t
2
) exp(it
)dt
(B.4)
=
_
c
2
)c( +

2
) exp(i
t)
d
2
(B.5)
La distribution de Wigner est reelle mais elle peut prendre des valeurs negatives.
B.2. REPR
ESENTATION DE WIGNER 135

B.2.1 Distributions marginales
Les distributions marginales de la fonction de Wigner peuvent etre obtenues en la projetant soit
selon laxe des temps, soit selon laxe des frequences. Par exemple, par denition de la transformee
de Fourier, lintegrale selon t de la fonction de Wigner W(t, ) est egale à la valeur de sa transformee
de Fourier en
= 0, que nous obtenons à laide de leq. B.5 :

_
W(t, )dt = [c()[
2
(B.6)
De meme,
_
W(t, )
d
2
= [c(t)[
2
(B.7)
Les distributions marginales de la fonction de Wigner sont donc respectivement lintensite spectrale
et lintensite temporelle.
B.2.2 Eet dune modulation temporelle
Supposons que lon eectue une modulation temporelle du champ, cest à dire quon le multiplie
par une fonction f(t) :
c
2
(t) = f(t)c
1
(t) (B.8)
soit
c
2
() =
_
f(
)c
1
(
)
d
2
=
1
2
f() c
1
() (B.9)
On montre alors aisement que
W
2
(t, ) = W
f
(t, )
W
1
(t, ) (B.10)
La fonction de Wigner dun produit de deux fonctions dans le domaine temporel est le produit de
convolution par rapport à une variable (la frequence) des deux fonctions de Wigner.
B.2.3 Eet dun ltrage spectral
Supposons que lon multiplie le champ par une fonction g().
c
2
() = g()c
1
() (B.11)
On sait quun produit dans le domaine spectral correspond à un produit de convolution dans le
domaine temporel
c
2
(t) =
_
g(t
)c
1
(t t
) = g(t) c
1
(t) (B.12)
EQUENCE
alors on montre
W
2
(t, ) = W
g
(t, )
t
W
1
(t, ) (B.13)
B.2.4 Lien entre spectrogramme et fonction de Wigner
Pour une valeur donnee de t, le spectrogramme S(t, ) est le spectre du produit entre le champ
c(t
) et une porte temporelle g(t
t). Daprès ce que nous venons de voir, la fonction de Wigner

correspondant à ce produit secrit
W
2
(t
, ) = W
g
(t
t, )
W(t
, ) (B.14)
Nous savons que le spectre de ce produit peut secrire comme la distribution marginale de la fonction
de Wigner ci-dessus, quil sut donc dintegrer par rapport au temps t
S(t, ) =
_
W
g
(t
t, )
W(t
, )dt
= W
g
(t, ) W(t, ) (B.15)
Cest donc le produit de convolution bidimensionnel entre la fonction de Wigner du champ et celle
de la porte temporelle retournee temporellement. Le spectrogramme nest autre quune fonction
de Wigner lissee par la fonction de Wigner de la porte temporelle. Cest ce lissage qui gomme les
parties negatives de la fonction de Wigner.
B.2.5 Eet dune phase spectrale quadratique
Considerons un champ c
2
produit à partir dun champ c
1
par lapplication dune phase spectrale
quadratique (comme par exemple lors de la propagation dune impulsion dans un materiau disper-
sif) :
c
2
() = c
1
() exp
_
i
2
(
0
)
2
_
(B.16)
On appelle
g
() =
(
0
) le retard de groupe correspondant à cette phase spectrale
quadratique. On obtient alors
W
2
(t, ) =
_
c
1
(

2
)c
1
( +

2
)e
i
2
_
(
0
+
2
)
2
(
0
2
)
_
2
exp(i
t)
d
2
=
_
c
1
(

2
)c
1
( +

2
) exp
_
i
(
0
)
_
exp(i
t)
d
2
= W
1
(t
(
0
), )
= W
1
(t
g
(), )
B.3. CONCLUSION 137
On obtient donc un resultat parfaitement intuitif. La fonction de Wigner est simplement deformee
en decalant chaque composante spectrale dans le temps dune quantite
g
().
B.3 Conclusion
Nous avons brièvement evoque dans cet appendice deux representations temps-frequence, le spec-
trogramme et la fonction de Wigner. Le spectrogramme est très intuitif et correspond directement à
limage de la portee musicale en acoustique. Son seul inconvenient est detre associe à une perte de
resolution à la fois spectrale et temporelle. Il sera bien adapte pour des impulsions pour lesquelles
t 1/2, auquel cas la perte de resolution aura peu de consequence. A titre dexemple, si lon
considère une pièce musicale dont la duree est de 1h, on a t = 3600s et /(2) 10kHz soit
t 2.10
8
: le spectrogramme, associe à la partition musicale, est donc une representation bien
adaptee dans ce cas. A linverse, la fonction de Wigner produit des representations souvent etranges
mais nintroduit pas de perte de resolution spectrale ou temporelle : les distributions marginales
sont parfaitement egales à lintensite spectrale ou à lintensite temporelle. Cette distribution sera
surtout utile pour ses proprietes mathematiques.
EQUENCE
Bibliographie
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Ecole Polytechnique - Ecole Normale Superieure - Universite Pierre et Marie Curie - Universite Paris Sud

Master Physique et Applications - seconde annee (M2)

(t)) = Rec(t) (1.6)

E(r, t). La reponse

), pour toutes les

+T). Enn, en choisissant T = t

E(r, ) = 0. Leq. 1.30 peut alors secrire

k, ). Nous allons maintenant discuter plus en detail deux cas

(). Le champ electrique secrit alors

EAIRE DUNE IMPULSION BR

est par denition la variation de 1/v

k, z. A linverse, dans le cas de londe extraordinaire,

E ,= 0. De plus, de meme que

ETERMINATION DES SUSCEPTIBILIT

(t), aux frequences negatives (voir sec-

ETERMINATION DES SUSCEPTIBILIT

ETERMINATION DES SUSCEPTIBILIT

ETERMINATION DES SUSCEPTIBILIT

EAIRE DU SECOND ORDRE 51

P. Dapr`es leq. 3.12, on peut donc en deduire que

EAIRE DU SECOND ORDRE 53

correspondant au processus de dierence de frequences entre le champ `a 2

Figure 3.2: Accord de phase par birefringence

EAIRE DU SECOND ORDRE 55

EAIRE DU SECOND ORDRE 57

T (en amplitude). Les relations dentree-sortie

70 CHAPITRE 4. DES LASERS CONTINUS AUX LASERS FEMTOSECONDES

ERATION DIMPULSIONS FEMTOSECONDES 77

ERATION DIMPULSIONS FEMTOSECONDES 79

) qui peut etre supposee constante dans leq. 5.12. On obtient

puisque le champ est une grandeur

est simplement E()

. On en deduit donc que la transformee inverse de Fourier de la

(x, y) = (/x, /y). La phase spatiale peut en etre deduite

(x, y) comme dans le cas de la methode

) a ete supposee invariante par translation dans le temps.

() = R()c(), o` u R() est la fonction de transfert complexe du

Figure 5.12: Dispositif experimental permettant denregistrer lautocorrelation de

2 (correspondant `a une impulsion gaussienne) ou

E(t) = E(t). Appelons =

f(t) exp(it)dt. (A.3)

EES DE FOURIER DE FONCTIONS ET DISTRIBUTIONS USUELLES121

(t) exp (i(

(t) secrit alors

ERIES DE FOURIER 127

) par une porte temporelle g(t

t), o` u la fonction g(t

= 0 - pourra par exemple etre de forme gaussienne. On obtient donc

ESENTATION DE WIGNER 135

= 0, que nous obtenons `a laide de leq. B.5 :

) et une porte temporelle g(t

t). Dapr`es ce que nous venons de voir, la fonction de Wigner

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