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THSE PRSENTE

POUR OBTENIR LE GRADE DE

DOCTEUR DE
LUNIVERSIT DE BORDEAUX
COLE DOCTORALE DES SCIENCES PHYSIQUES ET DE LINGNIEUR
SPCIALIT : MCANIQUE
Par Estefana DEL CAMPO ESTRADA

coulements de mousse
pour la dpollution daquifres
Sous la direction de : Henri BERTIN
Soutenue le 11 Juillet 2014
Devant la commission dexamen forme de :
M. Pacelli ZITHA, Professeur, Delft University of Technology ..................................... Rapporteur
M. Daniel BROSETA, Professeur, Universit de Pau et des Pays de lAdour ........... Rapporteur
M. Michel QUINTARD, Directeur de Recherche, CNRS ..................................................... Examinateur
M. Fernando LEAL-CALDERON, Professeur, ENSCBP IPB ............................................. Examinateur
M. Olivier ATTEIA, Professeur, ENSEGID IPB ..................................................................... Examinateur
M. Henri BERTIN, Directeur de Recherche, CNRS ............................................................. Examinateur

Ce travail a t ralis grce au soutien financier de la Fondation InnovaSol

Titre :
coulements de mousse pour la dpollution daquifres
Rsum :
La pollution daquifres par des hydrocarbures est trs persistante et difficile traiter,
devenant un enjeu majeur pour lenvironnement en raison de leffet ngatif sur la sant
humaine. La gnration de mousse in situ combine au lavage de sols est une technique
de dpollution innovante, permettant un meilleur contrle de la mobilit des fluides
dans des formations htrognes. Le but de cette mthode est de bloquer lcoulement
dans les couches forte permabilit pour amliorer lefficacit de balayage des strates
peu permables.
Le mmoire se divise en deux parties principales dcrivant une tude exprimentale et
une tude numrique.
Une slection pralable de tensioactifs respectueux de lenvironnement t ralise sur
la base de leur moussabilit. Le sucrose laurate (mulsifiant alimentaire) a t retenu et
compar avec un tensioactif dit classique. Des tests sur colonnes 1-D ont permis
dtudier linfluence de la permabilit, du type de tensioactif et de la qualit de la
mousse sur le facteur de rsistance la mobilit du gaz. Les rsultats, interprts laide
de la pression capillaire, rvlent deux rgimes dcoulement, correspondants aux deux
textures de mousse : weak et strong . Des expriences sur pilotes 2-D htrognes
ont permis de visualiser les diffrentes phases du processus de remdiation et de
comparer lefficacit de balayage avec et sans une rgion bloque par de la mousse.
La partie modlisation comprend une simulation numrique des tests sur colonne 1-D
en utilisant le code UTCHEM et une tude de sensibilit des paramtres les plus
importants du modle, ainsi quune modlisation des tests de traage sur pilote 2-D avec
le code MODFLOW.

Mots cls :
Mousse Milieu poreux Tensioactif Dpollution daquifres tude exprimentale
Modlisation numrique

Unit de recherche :
Institut de Mcanique et dIngnierie de Bordeaux (I2M)
Dpartement TREFLE
UMR CNRS 5295
Esplanade des Arts et Mtiers,
33405 Talence Cedex
France

-i-

Title:
Foam flow for aquifer remediation
Abstract:
Aquifer pollution with hydrocarbons is very persistent and difficult to treat, becoming a
major issue for the environment because of the negative effect on human health. In situ
foam generation combined with soil washing is an innovative remediation technology
that allows a better fluid mobility control in heterogeneous formations. The purpose of
this method is to block the flow through the high permeability layers in order to
improve the sweep efficiency of low permeability strata.
The thesis is divided into two main parts describing an experimental study and a
numerical study.
A preliminary selection of environmentally-friendly surfactants was carried out on the
basis of their foamability. Sucrose laurate (emulsifier from food industry) was selected
and compared with a conventional surfactant. 1-D column tests were performed to
study the influence of permeability, surfactant type and foam quality on the resistance
factor. The results, interpreted using the capillary pressure, show two flow regimes,
corresponding to the two foam textures: "weak" and "strong". Experiments on 2-D
heterogeneous pilot allowed visualizing the different steps of the remediation process
and comparing the sweep efficiency with and without a region blocked by foam.
The numerical part includes modeling 1-D column tests using UTCHEM, a sensitivity
study of the most important parameters of the model, and a simulation of tracer tests on
2-D pilot using MODFLOW.

Keywords:
Foam Porous media Surfactant Aquifer remediation Experimental study
Numerical simulation

Research Unit:
Institut de Mcanique et dIngnierie de Bordeaux (I2M)
TREFLE department
UMR CNRS 5295
Esplanade des Arts et Mtiers,
33405 Talence Cedex
France

-ii-

Remerciements
Trois ans sont passs et cest le moment de faire un point. Une thse nest pas seulement la
ralisation dun travail scientifique mais aussi une volution personnelle. Pendant ce temps
jai appris autant sur moi que sur les coulements de mousse en milieu poreux, et tout cela
naurais pu tre possible sans le soutien des gens qui mont accompagn dans cette
aventure, et que je vais remercier pour finir mon manuscrit et tourner la page dune des
plus belles tapes de ma vie.
Tout dabord je remercie mon directeur de thse, Henri Bertin. Jai eu beaucoup de chance
davoir fait le projet de fin dtudes sous ta direction et davoir pu continuer avec cette
thse. Cela a t un plaisir de travailler avec toi et de dcouvrir le fascinant monde des
films minces, mme si ma volont de tout comprendre et mon caractre espagnol ont
rendu la tche parfois difficile
Je remercie galement Olivier Atteia que japprcie beaucoup, et qui ma vu jour aprs
jour pendant ces trois ans. Je suis trs contente davoir pu travailler avec toi et dtre reste
lENSEGID. Cest grce toi que jaime un peu plus (mais pas trop, il ne faut pas exagrer)
la modlisation. Je noublierai pas les bons moments passs pendant tous les vacances
congrs (oui, parce que comme tu dis, ma thse porte sur le dveloppement durable mais si
lon fait le bilan carbone ou de kerosne).
Je tiens remercier les membres du jury, Michel Quintard, Daniel Brosetta, Pacelli Zitha
et Fernando Leal Caldern (merci aussi de nous avoir guid vers les sucroesters !),
davoir accept de juger mon travail et pour les changes et les questions enrichissants.
Je voudrais remercier Joanna Giermanska, chercheuse au Centre de Recherche Paul
Pascal, pour son aide dsintresse avec lutilisation du goniomtre.
Je remercie normment la Fondation InnovaSol de mavoir permis de raliser cette thse
dans de trs bonnes conditions. Je remercie galement tous les membres de la fondation et
du comit scientifique, spcialement Jean Luis Crabos et Yves Le Corfec davoir suivi mon
travail avec grand intrt.
Je remercie le personnel du laboratoire I2M - TREFLE, en particulier Audrey Duphil pour
son aide au cours des expriences ; Alain Sommier pour ses connaissances de LabView ;
Alain Oschenhofer pour son travail dusinage ; Muriel Ezan - Bore pour toutes les
gestions administratives et Azita Ahmadi-Snichault pour sa sympathie et ses bons
conseils ! Je remercie galement les doctorants et postdoctorants, en particulier Franck
Nono, Stphanie Bontemps, Ccile Gaboriau, Jos Luis Juarez, Mehrez Aganou, Louis
Hernando, Elvire Tognisso et Tan Nguyen pour leur sympathie !
Je remercie galement tout le personnel de lENSEGID pour son chaleureux accueil. Un
merci tout particulier Serge Galaup pour sa sympathie et les soires DRX en
clandestinit ; La Pigot, pour son aide et ses prcieux conseils, Florence Bartholin,
pour les bons moments la bibliothque, Sbastien Thomas pour laide (avec internet,
imprimante, etc) et Michel Franceschi pour sa bonne humeur et les breaks bonbons
Haribo ! Un grand merci aux doctorants (et postdocs) : Yohanna Stupar, Amlie Blondel,
Jimmy Robinet, Johan Le Goff, Nazeer Asmael, Morgan Le Lous, Jean Rillard (soire
salsa ? ^^), Grgory Cohen, Jessy Jaunat, Elicia Verardo, Benot Beguet, Yohann
Cousquer, Hugo Delottier, Wei Feng, Amandine Kehil, Abdullah Almojel, Miloud

-iii-

Chermali, Adel Jabir et Concepcin Pla. Un merci tout particulier pour Manon Malaval,
Rmy Jossiaume, Elsa Tournadour, Johnathan (ou lexcellent Pierre Caillou de Rocher
^^) et Nicolas Grasseau, pour tous les repas, les soires banane + saint Thomas et les
potins cela va me manquer ! Un grand merci pour mes collgues de bureau : Fanny
Coutelot, cela a t un plaisir de passer ces trois ans avec toi, la priode 0% papotage au
bureau incluse ; Alexandre Bordenave, merci pour mcouter et me faire rire quand a
ne va pas, mais surtout pour les bons moments pendant le roadtrip californien (on est at
The Top of the World avec Thib et Marlne !) Au fait, noublie pas darroser les plantes ! ;-).
Je ne peux pas laisser de ct la Team InnovaSol. Je remercie Florie Jousse, pour son aide
avec les manips et pour son soutien ; Sarah Chahboub, pour la bonne gestion et pour sa
folie ; Marian Montbrun, pour laide la conception et ralisation des expriences de
laboratoire ; Vivien Canac, pour son travail avec les tests sur colonne et Marius Draga
pour ses conseils et sa bonne humeur.
Je voudrais galement remercier les participants des coles dt Delft en Juin 2013
(Foam for EOR) et en Juillet 2014 (Chemical EOR). Un merci tout particulier Jos Alvarez
et Sebastien Vincent - Bonnieu pour leur intrt sur mes travaux de thse. Merci
beaucoup Chris Boeije, cest toujours un plaisir de retourner Delft. Et un merci tout
spcial pour Monsieur Nick Ligtenbarg, pour lorganisation, pour le joli badge (Need a
postdoc, please help !), les petits fours et les pains aux raisins . Mais surtout pour les
coulisses de lcole, jespre que cela nest que le dbut ;-)
Une petite pense pour tous les gens que jai connu pendant lcole dt ELyT Sendai en
2012, en particulier Sophia Berkani, Changwei Zhou, Simon Tupin et Mehdi Djaloul.
Je garde des trs bons souvenirs du temps que lon a partag entre baguettes, th et sushi.
Un grand merci mes amis de Bordeaux. Antonio Rodrguez, merci pour tre toujours l,
mme quand les choses sont devenues difficiles. Un norme merci Aurlie Pace, grande
amie, pour son soutien, les fous rires, pour lire mon manuscrit (qui pourrait tre utile pour
traiter les cas dinsomnie !) et surtout pour son amiti inconditionnelle. A Daniella
Guedes, la premire amie que jai eue en France et que japprcie normment. Cest grce
toi que je peux dire que la distance nest pas importante. A Thiago Neves, pour sa folie et
son amiti. A Claudia et Fabien Rouault pour leur amiti et pour remplir lautomne 2013
de ftes. A Ernesto Velzquez pour mapprendre une autre varit de lespagnol, pour les
dcouvertes gastronomiques et les conversations philosophiques 5h du matin qui ont
russi me remonter le moral ! A Yohann Maheut, pour son amiti et pour tre un digne
concurrent avec le nombre de congrs (ou kilomtres parcourus) pendant la thse ! A
Violaine Ponsin, pour les bons moments en Floride et Bordeaux, il faut refaire une
confrence ensemble ! Merci encore tous mes amis dailleurs (Beatriz Snchez, Naiara
Sangrador, Cristina Martn, Pablo Gmez, Ricardo Romn, Marina Snchez, Ting
Feng, Diana Espinosa, Benot Caillet)
Un grand merci au guetto hispano . A Helena Rodriguez, pour ses bons conseils et pour
les soires vernis water marble ! A Marcos Herrero, cest grce toi que jai souri les
derniers mois de rdaction. A Aitor Sanzo, qui fini au Trefle (comme prvu), pour
toutes les soires rue Brmontier ! A Ingrid Goikoetxea, pour les bons moments au
zamat ; los parceros Lina Agudelo et Santiago Arroyave, rendez-vous
Locombia pour danser le vrai reggaeton. A Pauline Koulytchizky, ma dernire coloc
aux Arts et Mtiers, pour la comprhension et le partage dexpriences ! A Luis Garca el
bata , merci pour les bons moments (on doit encore dbroussailler la menthe pour

-iv-

prparer du th la menthe nest pas ?!) Et mes chers voisins Abel, Berza, Anaid,
Andrs, Ivonne, Jorge, Ernesto pequeo e Ivn.
Enfin, je remercie toute ma famille. Jai t leve pour tre une personne patiente, pour
ne jamais se dcourager, pour tre constante et curieuse, enfin, sans le savoir, vous avez
fait de moi une chercheuse ! Merci.
Et merci toi, qui lis ces lignes.

-v-

Table des matires


Chapitre 1. Introduction. Contexte gnral de ltude ........................................... 1
Chapitre 2. Gnralits ...................................................................................................................... 7
1.

2.

Milieu poreux........................................................................................................................................... 7
1.1.

chelles du milieu poreux........................................................................................................... 7

1.2.

coulements en milieu poreux ................................................................................................. 9


coulements monophasiques ...................................................................................... 9

1.2.2.

coulements polyphasiques ...................................................................................... 14

Mousse .................................................................................................................................................... 26
2.1.

2.2.

3.

1.2.1.

Mousse hors milieu poreux ..................................................................................................... 26


2.1.1.

Tensioactifs ...................................................................................................................... 26

2.1.2.

Structure et phnomnes impliqus dans la formation et stabilit des


lamelles .............................................................................................................................. 30

2.1.3.

Stabilit de la mousse en prsence dhuile .......................................................... 35

Mousse en milieu poreux ......................................................................................................... 38


2.2.1.

Adsorption de tensioactif ........................................................................................... 38

2.2.2.

Mcanismes de formation des lamelles ................................................................ 41

2.2.3.

Stabilit de la mousse en milieu poreux ............................................................... 42

2.2.4.

Rgimes de mousse en milieu poreux ltat stationnaire ........................... 46

2.2.5.

Modlisation des coulements de mousse en milieu poreux ....................... 48

Mousse et remdiation de sols pollus....................................................................................... 53


3.1.

3.2.

Comportement de la mousse dans des milieux htrognes ..................................... 53


3.1.1.

Blocage ou contrle de mobilit .............................................................................. 53

3.1.2.

Effet de communication entre les couches .......................................................... 54

Application sur site de la technique mousse/solution de tensioactif..................... 55


3.2.1.

Description du site de ltude ................................................................................... 56

3.2.2.

Description de la pollution......................................................................................... 56

3.2.3.

Slection du tensioactif ............................................................................................... 58

3.2.4.

Processus de dpollution............................................................................................ 58

3.2.5.

Rsultats et interprtation ......................................................................................... 59

-vii-

Chapitre 3. tude exprimentale ........................................................................................... 61


1.

Moussabilit. Choix du tensioactif ................................................................................................ 61


1.1.

1.2.

Les candidats ................................................................................................................................ 62


1.1.1.

Tensioactifs classiques. Le Triton X-100 ........................................................... 62

1.1.2.

Biotensioactifs. Les rhamnolipides ......................................................................... 64

1.1.3.

Les esters de sucres. Le laurate de saccharose .................................................. 65

Mesure de la Concentration Micellaire Critique (CMC) ............................................... 66


1.2.1.

1.3.

2.

Mthodes pour mesurer la stabilit de la mousse ......................................................... 69


1.3.1.

Mthode de Ross-Miles ............................................................................................... 69

1.3.2.

Mthode de Bikerman.................................................................................................. 70

1.3.3.

Mthode mixte ................................................................................................................ 70

1.4.

Description du dispositif exprimental .............................................................................. 70

1.5.

Matriaux. Tensioactifs............................................................................................................. 70

1.6.

Protocole exprimental ............................................................................................................ 71

chelle locale. Expriences sur colonnes 1-D .......................................................................... 72


2.1.

2.2.

2.3.

3.

Mthode analytique. Le goniomtre ...................................................................... 67

Description du montage exprimental ............................................................................... 72


2.1.1.

Colonne .............................................................................................................................. 73

2.1.2.

Pompe piston .................................................................................................................. 74

2.1.3.

Rgulateur de dbit massique .................................................................................. 74

2.1.4.

Capteur de pression diffrentielle .......................................................................... 74

2.1.5.

Collecteur de fractions ................................................................................................. 74

Matriaux et fluides.................................................................................................................... 74
2.2.1.

Milieu poreux .................................................................................................................. 74

2.2.2.

Tensioactifs ...................................................................................................................... 76

2.2.3.

Air ........................................................................................................................................ 76

Protocole exprimental ............................................................................................................ 77


2.3.1.

Fabrication de la colonne ........................................................................................... 77

2.3.2.

Saturation de la colonne ............................................................................................. 77

2.3.3.

Calcul de la porosit et du volume de pores ....................................................... 78

2.3.4.

Mesure de la permabilit k ...................................................................................... 78

2.3.5.

Saturation en solution de tensioactif et calcul de ladsorption .................... 78

2.3.6.

Co-injection de gaz et solution de tensioactif ..................................................... 84

Grande chelle. Expriences sur pilotes 2-D ............................................................................ 85


3.1.

Description du montage exprimental ............................................................................... 85

-viii-

3.2.

3.3.

Matriaux et fluides.................................................................................................................... 87
3.2.1.

Milieux poreux ................................................................................................................ 87

3.2.2.

Tensioactifs ...................................................................................................................... 88

3.2.3.

Gaz ....................................................................................................................................... 88

Protocole exprimental ............................................................................................................ 88


3.3.1.

Remplissage du pilote .................................................................................................. 88

3.3.2.

Test de traage. Estimation de la permabilit .................................................. 88

3.3.3.

Co-injection solution de tensioactif et du gaz ..................................................... 89

3.3.4.

Rinjection de solution de tensioactif ................................................................... 90

Chapitre 4. Rsultats et discussion ...................................................................................... 91


1.

Moussabilit. Choix du tensioactif ................................................................................................ 91


1.1.

Mesure de la Concentration Micellaire Critique des tensioactifs ............................. 91

1.2.

Mesure du temps de demi-vie ................................................................................................ 92

1.3.
2.

1.2.1.

Triton X-100 .................................................................................................................... 92

1.2.2.

Sucrose Laurate .............................................................................................................. 93

1.2.3.

Rhamnolipide JBR425.................................................................................................. 93

Slection de tensioactifs. Conclusion................................................................................... 94

chelle locale. Expriences sur colonnes 1-D .......................................................................... 96


2.1.

2.2.

Rsultats dtaills pour la Colonne 1 .................................................................................. 96


2.1.1.

Porosit et permabilit ............................................................................................. 96

2.1.2.

Mesure de ladsorption de tensioactif ................................................................... 97

2.1.3.

Co-injection air-solution de tensioactif .............................................................. 103

Rsultats dtaills pour la Colonne 2 ................................................................................105


2.2.1.

Porosit et permabilit .......................................................................................... 105

2.2.2.

Co-injection air-solution de tensioactif .............................................................. 106

2.3.

Tableau rcapitulatif des expriences sur colonne .....................................................108

2.4.

Interprtation des rsultats. Facteur de rsistance la mobilit RF et


influence sur la texture de la mousse ................................................................................109
2.4.1.

Expriences faible permabilit ........................................................................ 110

2.4.2.

Expriences forte permabilit ......................................................................... 114

2.4.3.

Gradient de pression minimal pour la gnration de strong foam .. 116

2.4.4.

Saturation en eau des colonnes en rgime permanent ................................ 120

2.5.

Interprtation des rsultats. Approche empirique en terme de viscosit de


la mousse ......................................................................................................................................122

2.6.

Discussion ....................................................................................................................................126

-ix-

3.

Grande chelle. Expriences sur pilotes 2-D ..........................................................................129


3.1.

3.2.

3.3.

Rsultats pour le Pilote 1 .......................................................................................................129


3.1.1.

Calcul du volume de pores ...................................................................................... 129

3.1.2.

Test de traage. Estimation de la permabilit ............................................... 129

3.1.3.

Co-injection ................................................................................................................... 130

3.1.4.

Rinjection de liquide ............................................................................................... 131

Rsultats pour le Pilote 2 .......................................................................................................132


3.2.1.

Calcul du volume de pores ...................................................................................... 132

3.2.2.

Test de traage. Estimation de la permabilit. .............................................. 132

3.2.3.

Co-injection ................................................................................................................... 133

3.2.4.

Rinjection de liquide ............................................................................................... 133

Discussion ....................................................................................................................................138

Chapitre 5. Modlisation numrique ...............................................................................141


1.

Modlisation des tests sur colonnes 1-D. UTCHEM .............................................................141


1.1.

Description du logiciel ............................................................................................................142


1.1.1.

Modle pour la mousse ............................................................................................ 143

1.2.

Donnes du modle ..................................................................................................................144

1.3.

Estimation des paramtres ...................................................................................................145

1.4.

1.3.1.

Vitesse de rfrence du gaz ug,ref (VELGR) et coefficient de


fluidification par cisaillement (SHRTN) ......................................................... 145

1.3.2.

Rmax. Valeur maximale du facteur de rduction de mobilit du gaz R


(RFMAX) ......................................................................................................................... 147

1.3.3.

Sw*. Saturation en phase aqueuse correspondante la pression


capillaire limite Pc* ..................................................................................................... 147

tude de sensibilit pour les paramtres du modle mousse. Influence sur la


valeur P en rgime permanent.......................................................................................148
1.4.1.

Saturation rsiduelle en phase aqueuse (S1RWC) ........................................ 148

1.4.2.

Facteur de rduction de mobilit du gaz R (RFMAX) ................................... 149

1.4.3.

Paramtre de fluidification par cisaillement (SHRTN) ............................ 150

1.4.4.

Vitesse de rfrence pour le gaz ug,ref (VELGR)............................................... 151

1.4.5.

Conclusion ..................................................................................................................... 152

1.5.

RFMAX pour les tests sur colonne ......................................................................................153

1.6.

Rsultats obtenus avec UTCHEM ........................................................................................155


1.6.1.

Courbe de perte de charge avant perce ........................................................... 155

1.6.2.

Distribution de pression dans la colonne.......................................................... 156

-x-

1.6.3.
1.7.
2.

Rcupration de liquide la sortie de la colonne .......................................... 157

Discussion ....................................................................................................................................158

Modlisation des expriences sur pilotes 2-D. MODFLOW et MT3D ............................159


2.1.

2.2.

2.3.

2.4.

Description des logiciels.........................................................................................................159


2.1.1.

MODFLOW ..................................................................................................................... 159

2.1.2.

MT3D ............................................................................................................................... 160

Modlisation du Pilote 1 .........................................................................................................160


2.2.1.

Modlisation du premier test de traage. Calcul de la permabilit ...... 160

2.2.2.

Modlisation du deuxime test de traage. Calcul de RF ............................ 162

Modlisation du Pilote 2 .........................................................................................................166


2.3.1.

Modlisation du premier test de traage. Calcul de la permabilit ...... 166

2.3.2.

Modlisation du deuxime test de traage. Calcul de RF ............................ 168

Conclusions .................................................................................................................................172

Chapitre 6. Conclusions et perspectives ........................................................................173


1.

Conclusions .........................................................................................................................................173

2.

Perspectives ........................................................................................................................................174

Rfrences ...............................................................................................................................................177
Annexes......................................................................................................................................................185
Annexe 1. Fichier UTCHEM, exprience 7 .........................................................................................185

-xi-

Liste de symboles
A

Section, en m2
Indice dacide de lacide gras
Matrice de coefficients des cellules actives du systme, en m2s-1

Rayon du capillaire, en m

Coefficient de pontage ( Bridging Coefficient ), en N2m-2

Concentration, en kgm-3

Cg

Paramtre modle Bilan de Population de Bulles

Cc

Paramtre modle Bilan de Population de Bulles , en s-1

CAC

Concentration dAdmicelles Critique, en gL-1

CE50

Concentration Efficace Mdiane, en gL-1

CMC

Concentration Micellaire Critique, en gL-1

CV
CR
CC

Conductances hydrauliques entre le nud i, j, k et un nud voisin, en m2s-1

Diamtre moyen des grains, en m

Coefficient de diffusion molculaire, en m2s-1

Dint

Diamtre interne de la colonne, en m

D50

Diamtre mdian des particules (50 % des grains a un diamtre infrieur), en m

DL50

Dose Ltale Mdiane, en gkg-1

Pourcentage en masse des motifs thoxy des tensioactifs non ioniques


polythoxyls, adimensionnel
Fonction de distribution de temps de sjour
Coefficient dentre ( Entering Coefficient ), en Nm-1

fi

Dbit fractionnaire de la phase i, adimensionnel

FG

Facteur gomtrique, adimensionnel

FP

Facteur de proportionnalit, adimensionnel

FT

Facteur de tortuosit, adimensionnel

paisseur des films, en m


Charge hydraulique, en m

-xii-

Vecteur de charge hydraulique, en m


Charge hydraulique dans la cellule i, j, k au pas de temps m, en m
i

Gradient hydraulique, adimensionnel

Permabilit intrinsque, en m2

ke

Permabilit effective, en m2

ki

Permabilit effective pour la phase i, en m2

kri

Permabilit relative la phase i, adimensionnel

Conductivit hydraulique, en ms-1

Kxx
Kyy
Kzz

Valeurs de la conductivit hydraulique dans les axes, x, y, z respectivement,


en ms-1

Longueur, en m

Masse molculaire, en gmol-1

m, n

Paramtres du modle Van Genuchten


Paramtres modle Bilan de Population de Bulles

Facteur de forme

nf

Densit de lamelles mobiles par unit de volume, en m-3

nt

Densit de lamelles stationnaires par unit de volume, en m-3

Mh

Masse molculaire de la partie hydrophile du tensioactif, en gmol-1

Nca

Nombre capillaire, adimensionnel

NL

Lamella Number , adimensionnel

Pourcentage en masse de polyol des tensioactifs non ioniques polythoxyls

Pi

Pression de la phase i, en Pa

Pc

Pression capillaire, en Pa

Pd

Pression de dplacement, en Pa

Pe

Nombre de Pclet, adimensionnel

Pi,j,k

Somme des coefficients de charge hydraulique des termes source et puits, en m2s-1

PIT

Phase Inversion Temperature , en C


Vecteur de termes constants des nuds de la maille, en m3s-1

Dbit volumique, en m3s

-xiii-

Qb

Terme source/puits, en m-3s-1

Qi,j,k

somme dlments constants du terme source/puits pour la cellule i, j, k, en m3s-1

Qmousse Qualit de la mousse, en %


r

Rayon, en m

rg

Taux de gnration de lamelles, en m-3s-1

rc

Taux de destruction de lamelles, en m-3s-1

Coefficient de retard, adimensionnel


Paramtre de rduction de la mobilit du gaz utilis sur UTCHEM, adimensionnel
Constante molaire des gaz, 8,314 Jmol-1K-1
Courbure moyenne, en m

Rt

Dimension caractristique des seuils du pore ( pore throat ), en m

Rb

Dimension caractristique des corps du pore ( pore body ), en m

ss

Coefficient demmagasinement spcifique du matriel poreux, en m-1

Indice de saponification de lester


Coefficient dtalement ( spreading coefficient ), en Nm-1

Si

Saturation de la phase i, adimensionnel

Swi

Saturation irrductible de la phase aqueuse, adimensionnel

Sor

Saturation rsiduelle de la phase huile, adimensionnel

Swe

Degr de saturation effectif, adimensionnel

Temps, en s

t1/2

Temps de demi-vie, en s

Temprature, en C

Flux ou vitesse de Darcy , en ms-1

Vitesse relle moyenne ou vitesse interstitielle, en ms-1

Volume, en m3

Flux volumtrique dapports ou extractions de liquide, en s-1

PR

Diffrence de pression travers la surface huile/eau, en Pa

VP

Volume de pore, en m3

Hauteur, en m

-xiv-

Lettres Grecques
Paramtre Van Genuchten, en Pa-1
Coefficient de dispersion intrinsque ou dispersivit, en m
Paramtre viscosit (approche van Genuchten)

Angle de contact, adimensionnel

Tolrance de saturation de la phase aqueuse utilise sur UTCHEM (EPXLO),


adimensionnel

Angle par rapport lhorizontale, adimensionnel

Indice de distribution de la dimension des pores, adimensionnel

Mobilit de la phase i, en m3skg-1

Viscosit dynamique du fluide, en kgm-1s-1

Masse volumique de la phase i, en kgm-3

Tension superficielle, en Nm-1


Exposant de fluidification par cisaillement utilis par UTCHEM (SHRTN)

ij

Tension interfaciale entre la phase i et la phase j, en Nm-1

Porosit, adimensionnel

Porosit utile, adimensionnel

Porosit rsiduelle, adimensionnel

Porosit cinmatique, adimensionnel

Diffrence
Dimensions de la cellule i, j, k, en m

Gradient

Pression de disjonction, en Pa

Pressions attractives, en Pa

EL

Pressions lectrostatiques positives de rpulsion, en Pa

Pressions rpulsives, en Pa

ST

Pressions de rpulsion strique entre atomes (liasons dhydrogne), en Pa

VW

Pressions ngatives dattraction de Van der Waals, en Pa

-xv-

Indices
f

Phase gaz en prsence de mousse ( foam )

fg

Phase gaz mobile ( flowing gas )

Phase gaz

Conditions normales (P = 1 atm, T = 0C)

Phase huile

Polluant

Solide

Total

ta

Tensioactif

tg

Phase gaz pige ( trapped gas )

Vides

Phase aqueuse

Critique ou limite

Valeur initiale ou de rfrence

-xvi-

Liste des abrviations


APE

Alkyl Phnol thoxylate

APE1

Alkyl Phnol Mono-thoxylate

APE2

Alkyl Phnol Di-thoxylate

ASTM

American Society for Testing and Material

BASOL

Base de donnes sur les sites et sols pollus

C-1216
Surfhope

Laurate de saccharose (Mitshubishi Kagaku Foods Corp.)

COT

Carbone Organique Total

CSTAR

Concentration en tensioactif minimale pour la formation de mousse


(UTCHEM)

DGPR

Direction Gnrale de la Prvention des Risques

DNAPL

Dense Non Aqueous Phase Liquid

DTS

Distribution de Temps de Sjour

EPXLO

Variation de la saturation de la phase aqueuse (UTCHEM)

EXn

Puits dextraction numro n

FDA

Food and Drug Administration

HCn

Puits de contrle hydraulique numro n ( Hydraulic Control )

HLB

Hydrophilic-Lipophilic Balance

INn

Puits dinjection numro n

ISO

International Standards Organization

JBR425

Rhamnolipide (Jeneil Biosurfactants Co.)

LNAPL

Light Non Aqueous Phase Liquid

MEDDE

Ministre de l'cologie, du Dveloppement Durable et de l'nergie

MRF

Mobility Reduction Factor

MSR

Molar Solubilization Ratio

MWn

Puits dobservation numro n ( Monitoring Well )

NAPL

Non Aqueous Phase Liquid

NP

Nonylphnol

-xvii-

NPE

Nonylphnol thoxylate

NPE1

Nonylphnol Mono-thoxylate

NPE2

Nonylphnol Di-thoxylate

OE

Oxyde dthylne

OECD

Organization for Economic Cooperation and Development

PCE

Tetrachloroetne

PCP

Pentachlorophnol

PIT

Phase Inversion Temperature

PITT

Partition Interwell Tracer Test

RAP

Rcupration Amliore du Ptrole

RF

Resistance Factor

RFMAX

Valeur maximale du paramtre de rduction de mobilit du gaz


(UTCHEM)

RTD

Residence Time Distribution

SAG

Surfactant Alternating Gas

SB

Soil Boring (Prlvement de sol)

SE

Sucroester

SHRTN

Exposant de leffet shear-thinning du gaz (UTCHEM)

SSP

Sites et Sols Pollus

S1RWC

Saturation rsiduelle en phase aqueuse (UTCHEM)

TCA

1,1,1 - Trichlorothane

TCE

Trichlorthylne

USGS

United States Geological Survey

VELGR

Vitesse de rfrence de la phase gaz pour leffet shear-thinning


(UTCHEM)

VER

Volume lementaire Reprsentatif

-xviii-

Chapitre 1
Introduction. Contexte gnral de ltude
Les sites et sols pollus (SSP) se sont multiplis de part et dautre du monde depuis une
soixantaine dannes. Ils se caractrisent par une forte teneur en contaminants sur des
surfaces rduites, en raison danciennes activits industrielles ou de service. Quelles
soient accidentelles ou intentionnelles, ces pollutions sont une grande menace pour la
biosphre et lenvironnement. Elles ne font lobjet dune prise de conscience que depuis
peu de temps, au regard de plus de deux sicles dactivit industrielle. Il sagit donc dun
problme trs frquent au sein des pays industrialiss.
LAgence europenne de lenvironnement estime environ 250.000 le nombre de sites
contamins ncessitant des mesures de rhabilitation. En France, le ministre de
lcologie, du dveloppement durable et de lnergie a rpertori les sites et sols pollus
ou potentiellement pollus qui ncessitent dune action des pouvoirs publics titre
prventif ou curatif. Cette base de donnes, appele BASOL, comporte 4142 sites pollus
(recenss dbut 2012) (http://basol.developpement-durable.gouv.fr/). Leur rpartition
reflte en grande partie le pass conomique des rgions franaises (Figure 1.1).

Figure 1.1. Sites pollus sur lesquels ltat a entrepris des actions de remdiation au 16 janvier
2012. Source : MEDDE, DGPR (BASOL au 16 janvier 2012).

-1-

Chapitre 1. Introduction. Contexte gnral de ltude


Parmi les SSP, prs de 65 % sont pollus par une catgorie dhydrocarbure (chlor,
aromatique polycyclique ou autre), et prs de 25 % par des mtaux et mtallodes, en
particulier le plomb, le chrome et le cuivre. Les SSP ont souvent plusieurs impacts
environnementaux, tels que la teneur anormale de polluants dans des eaux superficielles
ou souterraines, et dans des vgtaux et animaux destins la consommation humaine.
La pollution des nappes deau souterraines est leffet le plus souvent constat : 35 % des
SSP rpertoris prsentent une contamination de ce type, dont prs de 65 % dues des
hydrocarbures (Figure 1.2). Ainsi, la surveillance de la qualit des eaux souterraines est
cruciale pour les SSP, ce type de pollution tant trs persistante dans le temps et lespace
et trs difficile traiter. Cest dans ce contexte que nos travaux de recherche se situent.

Figure 1.2. Rpartition des polluants identifis dans les nappes des sites pollus valus, dbut
2012. Source : MEDDE, DGPR (BASOL au 16 janvier 2012).

Les hydrocarbures appartiennent au groupe de liquides non miscibles dans leau (ou
trs peu miscibles) appels NAPLs ( Non Aqueous Phase Liquids ). On distingue deux
types de NAPLs en fonction de leur masse volumique : les LNAPLs ( Light Non Aqueous
Phase Liquids ) sont plus lgers que leau et les DNAPLs ( Dense Non Aqueous Phase
Liquids ) sont plus lourds que leau. Ils peuvent contenir un seul compos ou un
mlange de composs plus ou moins miscibles dans leau mais miscibles entre eux.
Lors dun dversement sur ou sous la surface du sol, les NAPLs sinfiltrent en profondeur
sous laction des forces de gravit. Le polluant sinfiltre dans la zone non sature jusqu
la surface libre de laquifre, tout en laissant une phase liquide immiscible sous forme
rsiduelle tout au long de son passage. Mme si ce liquide est immobile, il reprsente en
lui-mme une source de pollution car les composants volatiles peuvent se retrouver
dans la phase gazeuse de la zone non sature et migrer vers la surface par diffusion, lors
des changements de temprature ou de pression atmosphrique, etc. galement le
passage deau dans la zone non sature (les eaux de pluie par exemple) solubilise
certains composants du NAPL rsiduel et les entrane jusqu la nappe.
Quand le NAPL atteint la surface libre de laquifre, le comportement est diffrent selon
sa densit. Sil sagit dun LNAPL, le liquide saccumule dans la frange capillaire ou

-2-

Chapitre 1. Introduction. Contexte gnral de ltude


surface libre et forme une lentille qui est libre de scouler. Le contact de la lentille avec
lcoulement deau souterraine (favoris par ltalement) dissout certains composs du
LNAPL et forme un panache qui sinfiltre en profondeur et qui est transport loin de la
zone source. Dans le cas des DNAPLs, la phase liquide stale dans la frange capillaire et
continue sa descente travers la zone sature. La Figure 1.3 montre un modle
conceptuel de la migration dun DNAPL partir dun rservoir enfoui. La migration du
DNAPL dans la zone sature est contrle par lhtrognit du milieu, et continue
jusqu ce que tout le volume soit tal sous forme de liquide rsiduel ou jusqu ce quil
retrouve une couche faible permabilit. Dans ce cas, il y a une accumulation de phase
libre au-dessus de ces strates faible permabilit et si la pression capillaire dentre le
permet, le DNAPL pntre ces couches.
La pollution de leau souterraine par solubilisation des composs du DNAPL est en
gnral plus importante que celle des LNAPL, car les panaches produits partir des
zones sources de DNAPL sont plus dvelopps et peuvent couvrir toute la hauteur de
laquifre.

Figure 1.3. Modle conceptuel de migration des DNAPLs (adapt de EPA, 1999).

La dpollution de ces sites devient un enjeu majeur, la plupart des hydrocarbures tant
toxiques et cancrignes. Parmi les techniques de remdiation disponibles (Tableau
1.1), celles appliques in situ sont les plus intressantes parce que le traitement de la
nappe se ralise sans mouvement de sols, ce qui rduit significativement le cot et
permet la dpollution de sites qui ne sont pas directement accessibles (par exemple sil y
a des btiments au dessus de la nappe). Parmi eux, lutilisation du pump and treat ,
qui consiste injecter de leau pour dplacer le NAPL, a t trs rpandue. Les rsultats

-3-

Chapitre 1. Introduction. Contexte gnral de ltude


obtenus avec cette technique ne sont pas trs satisfaisants, parce que mme si on arrive
enlever tout le NAPL en phase libre, la phase rsiduelle pige par capillarit persiste
tre une source de pollution des eaux. Cest pour cela quune attention croissante a t
accorde au dveloppement de technologies permettant de dplacer cette phase
rsiduelle. Cest le cas des solutions de tensioactifs, qui permettent de rduire les forces
capillaires qui pigent lhuile lintrieur des pores.
Tableau 1.1. Classement des techniques de dpollution en fonction du lieu de traitement et la
nature du processus. Les traitements hors site impliquent lexcavation puis le transport vers une
plate-forme spcialise ; les traitements sur site comprennent lexcavation puis le traitement sur
place ; et dans les traitements in situ il ny a pas de mouvement des sols.

IN SITU

SUR SITE

HORS SITE

BIOLOGIQUE

Bioventing
Biosparging
Barrire biologique
Attnuation
Naturelle Surveille

Andain
Biotertre
Landfarming

Biocentres
Andain
Biotertre

PHYSIQUE

Pump & Treat


Ecrmage
Confinement
Sparging
Venting

Stripping
Stabilisation
Confinement
Dsorption
thermique
Lavage leau

Mise en
dcharge
Stabilisation
Dsorption
thermique

CHIMIQUE

Oxydation
Barrire ractive

Oxydation

Lavage par
solvant

Les mthodes impliquant linjection de liquides ( soil flushing ) se sont avres


inefficaces dans des aquifres htrognes (Atteia et al., 2013). En effet, les liquides
scoulent prfrentiellement dans les strates forte permabilit, et cela continue
mme aprs la complte dpollution de ces zones. Par consquent seule une petite
partie des liquides injects traverse les couches faible permabilit, qui restent
pollues. Le temps et le cot du traitement de milieux htrognes savrent beaucoup
plus importants que dans le cas dun aquifre homogne.
Pour amliorer lefficacit de balayage ( sweep efficiency ) dans des formations
htrognes, le concept de contrle de mobilit est utilis. Cela consiste injecter des
fluides qui sont moins mobiles que les fluides dj prsents, comme des polymres, des
mulsions ou des mousses gnres in situ. Ainsi, les mousses peuvent tre utilises
comme complment dautres techniques, comme par exemple lutilisation de solutions
de tensioactifs. Aprs injection dun volume de solution de tensioactif, qui scoule
travers les strates forte permabilit, de lair est inject. On gnre alors une mousse in
situ dans ces zones, en augmentant la rsistance lcoulement du liquide l o elle est
prsente. De cette faon, quand un volume de solution de tensioactif est inject
nouveau, une portion plus grande scoulera travers les zones faible permabilit, ce

-4-

Chapitre 1. Introduction. Contexte gnral de ltude


qui conduit une remdiation plus rapide. Cette technique a t teste sur le terrain par
Hirasaki et al. en 1997, obtenant des rsultats assez prometteurs.
Cependant lutilisation de mousses a t moins populaire que dautres techniques parce
que leur mobilit est plus difficile prdire que dans le cas des polymres, par exemple.
Lobjectif de ce travail est dtudier les coulements de mousse en milieu poreux, en
identifiant les paramtres influents de faon pouvoir prdire leur comportement dans
des formations htrognes. Il comporte une slection de tensioactifs respectueux de
lenvironnement, une tude en colonnes de sable homognes lchelle du laboratoire,
des expriences sur pilote 2-D htrogne et de la simulation numrique.

-5-

Chapitre 2
Gnralits
1. Milieu poreux
Un milieu poreux est un matriau dont la phase solide ne remplit pas tout lespace
disponible, impliquant la prsence de pores ou fissures qui peuvent tre occups par des
fluides.
Le premier classement de milieux poreux qui peut tre fait concerne la nature de la
matrice solide :

Milieux poreux consolids, o la matrice solide est forme de grains ciments


(comme les calcaires ou les grs).

Milieux poreux non consolids, o les grains ne sont pas souds entre eux
(comme le sable).

1.1. chelles du milieu poreux


Le milieu poreux, ainsi que la description des phnomnes ayant lieu, peut tre observ
plusieurs chelles (Figure 2.1).

Figure 2.1. Diffrentes chelles dobservation du milieu poreux (Yra, 2006).

-7-

Chapitre 2. Gnralits
chelle du pore, dite microscopique
A cette chelle, les grandeurs caractristiques sont celles du diamtre moyen du pore
pour les milieux consolids et celles du diamtre de grain dans un milieu non consolid.
On dfinit ce niveau des proprits locales qui dcrivent une quantit physique en un
point et dans un lment de volume infiniment petit. Ces proprits varient quand on se
dplace dun pore lautre. Les coulements cette chelle sont dcrits par lquation de
Navier-Stokes.
chelle locale, dite macroscopique ou de Darcy
Cette chelle dcrit les phnomnes pour des lments de volume suffisamment grands
par rapport au volume moyen des pores ou des grains. Le volume total VT dun milieu
poreux est constitu de la somme du volume des solides VS et du volume des vides VV
prsents dans le volume total du matriau (2.1) :
(2.1)
La porosit est dfinie comme tant le rapport du volume des pores VV sur le volume
total VT (2.2). Elle est souvent exprime en pourcentage.
(2.2)
La porosit dun milieu poreux dpend normment de la distribution de taille de grains
(ou de taille de pores). Pour un milieu poreux form par des sphres de mme diamtre
disposes de faon alatoire, la porosit est gale 0,40. Mais quand les grains nont pas
la mme forme ni la mme taille, la porosit obtenue est souvent plus faible.
On parle aussi de porosit utile u, qui concerne le volume vide occup par les pores
relis entre eux et lextrieur, et de la porosit rsiduelle r, qui ne tient compte que des
pores isols (pores en cul de sac). La porosit totale est gale la somme de ces deux
porosits, mais dans nos tudes on sintresse seulement la porosit utile.
Lchelle de Darcy est base sur lexistence dun Volume lmentaire Reprsentatif
(VER) permettant la dfinition de quantits macroscopiques. La taille du VER doit tre
suffisamment grande pour contenir un grand nombre de pores, de faon ce que lon
puisse dfinir une proprit moyenne globale. De cette faon les htrognits
prsentes lchelle microscopique ne sont plus apparentes lchelle macroscopique.
Pour illustrer ce concept, on prend lexemple de la porosit dun matriau (Figure 2.2).
Cette proprit peut tre mesure en fonction du rayon l dune sphre centre en un
point quelconque. Pour des rayons plus petits que L (de lordre de grandeur de quelques
pores), la porosit est sensible aux fluctuations microscopiques du milieu. Pour des
rayons plus grands que L, la porosit prend une valeur constante (les fluctuations tant
ngligeables) et jusqu lchelle L*, o les htrognits macroscopiques apparaissent.
Les coulements cette chelle sont dcrits par la loi de Darcy pour les coulements
monophasiques et par la loi de Darcy gnralise pour les coulements polyphasiques.

-8-

Chapitre 2. Gnralits

Porosit

Domaine des
effets
microscopiques

Milieu non
homogne

Porosit

Milieu homogne

Figure 2.2. Variation de la porosit et dfinition du VER (adapt de Bear, 1979).

chelle globale ou grande chelle


Cette chelle prend en compte les variations spatiales des proprits macroscopiques du
milieu et considre les mcanismes dcrits pour des distances mtriques ou
kilomtriques.
Il existe diffrentes mthodes de passage dune chelle lautre (homognisation, prise
de moyenne volumique, etc.) qui permettent dobtenir rigoureusement les modles
physiques dintrt. Dans notre tude, les chelles dobservation sont lchelle de Darcy
et la grande chelle.

1.2. coulements en milieu poreux


1.2.1. coulements monophasiques
a. Loi de Darcy
La Figure 2.3 prsente le montage exprimental utilis par Henry Darcy en 1856 pour
valuer la capacit dcoulement de leau travers des filtres de sable.
Les expriences ralises laide de ce dispositif montrent que le dbit deau Q est
proportionnel la section dcoulement A et la diffrence de charge hydraulique h1 - h2
et inversement proportionnel la longueur de la colonne L. Ainsi, on obtient lquation
(2.3), appele Loi de Darcy :

(2.3)

o K est un coefficient de proportionnalit appel conductivit hydraulique.

-9-

Chapitre 2. Gnralits

Figure 2.3. Montage exprimental utilis par Henry Darcy en 1856 (Bear, 1979).

La loi de Darcy peut tre exprime de diffrentes faons. Si on remplace le dbit Q de


faon ce quil soit indpendant de la section dcoulement A, on obtient u, c'est--dire,
le dbit par unit de surface (2.4) :
(2.4)
Le flux u est appel dbit spcifique ou vitesse de Darcy . Il sagit dune vitesse
dcoulement moyenne par laire totale, qui nest pas une aire fluide en sa totalit.
Si on substitue la perte de charge h1 - h2 par le gradient hydraulique i sur la longueur L
de la colonne, on obtient une autre expression de la loi de Darcy. Le gradient est ngatif
si on utilise comme convention que la direction dcoulement l est positive (2.5).
(2.5)
Si on applique les expressions 2.4 et 2.5 la loi de Darcy (2.3) on obtient une expression
en fonction du gradient i, o le signe ngatif indique que le flux est positif dans la
direction de lcoulement (2.6) :
(2.6)
La loi de Darcy dfinit le flux travers une section d'coulement. Cependant, cette
section n'est pas constitue uniquement de pores saturs en eau mais galement de
solide. L'aire disponible pour l'coulement est gale la porosit fois le volume total
VT si l'ensemble des pores contient de l'eau mobile. Par contre, lorsque seulement une
fraction des pores participe l'coulement, on la nomme porosit cinmatique c. Les
particules de fluide doivent se dplacer plus rapidement que ne l'indique la valeur du
-10-

Chapitre 2. Gnralits
flux et la valeur de la vitesse relle moyenne v ou vitesse interstitielle est obtenue par la
relation suivante (2.7) :
(2.7)

b. La conductivit hydraulique K et la permabilit k


Si nous considrons lexpression de la loi de Darcy gnralise (2.8), on observe que K
est un coefficient qui exprime la pente de la relation linaire entre le flux et le gradient
hydraulique. On peut tablir une quivalence entre la loi de Darcy et lquation de
Poiseuille pour un ensemble de tubes capillaires parallles (2.9) :
d
d

Loi de Darcy

quation de Poiseuille

(2.8)

d
d

(2.9)

o est la porosit, est la masse volumique du fluide, g est lacclration de la


pesanteur, a est le rayon des tubes capillaires (quivalent au rayon des pores), est la
viscosit du fluide et FT est un facteur de tortuosit du milieu poreux. On constate que la
conductivit hydraulique K dpend donc des proprits du milieu poreux et des
proprits du fluide. On peut regrouper les paramtres comme suit (2.10) :
)

(2.10)

o N est un facteur de forme qui regroupe la porosit et la tortuosit et d reprsente la


dimension moyenne des grains.
Cependant, il est plus pratique de dfinir une autre proprit ne dpendant que des
proprits du milieu poreux pour caractriser sa capacit permettre l'coulement des
fluides. Cette proprit est la permabilit k, aussi appele permabilit intrinsque ou
coefficient de permabilit intrinsque et dfinie par (2.11) :
(2.11)
La conductivit hydraulique K peut tre exprime de la faon suivante (2.12) :
(2.12)

-11-

Chapitre 2. Gnralits
On obtient une expression de la loi de Darcy qui intgre le concept de permabilit, en
termes de charge h ou de potentiel, qui inclut la pression P et la hauteur z (2.13) :
(2.13)

c. Phnomnes de mlange (Bear, 1979)


Les phnomnes de mlange jouent un rle fondamental dans la qualit des eaux
souterraines. En effet, la prsence de substances miscibles pouvant se dplacer avec
leau reprsente une menace pour les usagers. Lorigine de la pollution des aquifres
peut tre attribue dans la plupart des cas aux actions anthropiques, mais parfois
lorigine est purement environnementale. Par exemple leau est capable de solubiliser
une partie de la matrice solide travers laquelle elle scoule (comme dans le cas des
carbonates). Linvasion deaux marines dans des aquifres est aussi une autre source
daltration de la qualit des eaux souterraines.
Ainsi, une attention spciale doit tre consacre la protection des aquifres, car les
faibles vitesses dcoulement (et la complexit des phnomnes de pigeage dans le cas
de fluides immiscibles, que lon dtaillera dans la partie suivante) rendent les processus
de dpollution trs compliqus.
Dans cette partie on va prsenter les mcanismes qui gouvernent le transport de
substances miscibles au sein dun milieu poreux. Pour cela, on considre le solut
comme une portion de particules marques (c'est--dire, un traceur, qui se distingue du
fluide original par une proprit physique, telle que la conductivit lectrique, la
couleur, etc.) qui se dplacent avec le fluide non marqu sans en modifier les proprits
physiques. Le front de dplacement, qui linstant t = 0 est abrupt, varie au fur et
mesure que lon avance dans le milieu poreux, et les particules marques occupent des
positions en dehors de la position espre par rapport la vitesse dcoulement
moyenne (transport convectif). Ainsi, une zone de transition se dveloppe, et ce sont les
mcanismes de dispersion mcanique et de diffusion molculaire qui interviennent.
Dispersion mcanique
Pour expliquer ce phnomne, il faut considrer le milieu poreux lchelle
microscopique, dans un pore. On suppose que la vitesse du fluide est nulle au contact
avec des parois et maximale dans le centre, on a un profil de vitesses parabolique
(Figure 2.4, gauche). La valeur de la vitesse maximale dpend au mme temps de la taille
du pore.
Cette distribution de vitesses provoque ltalement des particules marques (traceur) et
saccentue chaque fois quelles traversent un pore. Ce phnomne de mlange d aux
diffrences de vitesse lchelle du pore sappelle dispersion mcanique (parfois
diffusion convective), et il sagit dun mcanisme de mlange qui a lieu tant dans des
rgimes dcoulement laminaires comme turbulents (dans ce cas, la turbulence
provoque encore un autre type de mlange).

-12-

Chapitre 2. Gnralits
Sens de lcoulement moyen

Distribution
de vitesses

Figure 2.4. talement des soluts d la dispersion mcanique (adapt de Bear, 1979).

Diffusion molculaire
Ce mcanisme de mlange a lieu simultanment avec la dispersion mcanique. La
diffusion se produit cause des diffrences de concentration de solut dans la phase
liquide au niveau microscopique. Les particules se dplacent des zones de plus forte
concentration vers les zones de plus faible concentration. Par exemple, la dispersion
mcanique tale le solut dans chaque tube de courant, et la diffusion molculaire tend
galiser la concentration dans chacun, et en mme temps, entre les diffrents tubes de
courant adjacents. Le rapport entre les effets convectifs et diffusifs peut tre valu
laide du nombre de Pclet. Il sagit dun nombre adimensionnel qui relie la vitesse de
convection la vitesse de diffusion, et est dfini comme suit (2.14) :

(2.14)

o L est une longueur caractristique du milieu (la taille des pores ou la taille des
grains), u est la vitesse moyenne dcoulement et D est le coefficient de diffusion
molculaire.
Ainsi, on peut distinguer trois rgimes en fonction de la valeur de ce paramtre (Fried et
Combarnous, 1971) :
-

Nombres de Pclet trs faibles : la diffusion molculaire est prdominante.

Nombres de Pclet compris entre 0,3 et 5 : il y existe une superposition de la


diffusion molculaire et la dispersion mcanique.

La dispersion mcanique prdomine sur la diffusion molculaire lorsque le


nombre de Pclet augmente, et pour des valeurs trs grandes, nous sommes dans
le domaine de la dispersion mcanique.

Dispersion hydrodynamique
Ce terme est utilis pour quantifier la contribution de la dispersion mcanique et la
diffusion molculaire au niveau macroscopique. Ces deux phnomnes sont en ralit
insparables, mme si la diffusion molculaire a lieu aussi en absence de mouvement.
Ainsi, sa contribution sur la dispersion hydrodynamique totale sera plus forte pour des
vitesses dcoulement plus faibles.
-13-

Chapitre 2. Gnralits

1.2.2. coulements polyphasiques


Dans le cas des coulements polyphasiques, le milieu poreux est satur par plusieurs
fluides non miscibles. A lchelle locale la proportion de chacun est quantifie par une
proprit appele saturation. La saturation dun fluide i au sein dun milieu poreux, Si,
peut tre dfinie comme le rapport entre le volume de la phase i prsente Vi et le volume
de pores VV (2.15) :
(2.15)
Par la suite on dfinira des notions prendre en compte pour dcrire les coulements
polyphasiques.
a. Tension interfaciale
La tension interfaciale est lnergie requise pour crer une unit de surface
linterface entre deux fluides immiscibles, elle est due au dsquilibre des forces
dattraction entre les molcules diffrentes au contact des deux fluides (Figure 2.5).
Fluide 1
Interface
Fluide 2

Figure 2.5. Tension interfaciale. Distribution des forces auxquelles une molcule du Fluide 2 est
soumise au sein de ce fluide et linterface avec un Fluide 1.

b. Mouillabilit. Angle de contact


La mouillabilit est la tendance relative dun fluide staler ou adhrer une surface
solide en prsence dun autre fluide immiscible. Dans un systme huile-eau-solide, on
parle de mouillabilit leau, lhuile ou mouillabilit intermdiaire. Ces concepts
expriment lattraction relative de leau ou de lhuile pour les surfaces solides. Quand
lattraction de leau et de lhuile pour les surfaces minrales est la mme, on parle de
mouillabilit intermdiaire ou neutre.
Plusieurs facteurs dterminent le type de mouillabilit entre lhuile et leau : le type de
surfaces solides (minralogie, charge lectrique, gomtrie, rugosit), la composition
des fluides et les conditions de temprature et pression. Dans les aquifres leau est le
fluide mouillant dans la plupart des cas. Des scnarios plus complexes peuvent se
prsenter dans les rservoirs ptroliers : leau est originellement le fluide mouillant

-14-

Chapitre 2. Gnralits
mais lhuile peut devenir le fluide mouillant suite au dpt de certains composants des
hydrocarbures sur les parois des pores ou bien la prsence de molcules polaires.
Lintrt pour la mouillabilit tient son influence marque sur la distribution des
fluides immiscibles dans les milieux poreux et limpact de cette distribution sur le
dplacement de ces fluides. Langle de contact a une grande importance parce quil
dtermine les proprits de mouillage de la matrice solide. La Figure 2.6 reprsente
langle de contact entre deux fluides immiscibles (air et eau) et un solide.

Air

ow

Eau

os

Solide

ws

Figure 2.6. Angle de contact entre deux fluides non miscibles et un solide.

Langle de contact peut tre calcul laide de lquation de Young (2.16) :

(2.16)

o os est la tension interfaciale entre la phase huile et le solide, ws est la tension


interfaciale entre la phase aqueuse et le solide et ow est la tension interfaciale entre la
phase aqueuse (mouillante) et la phase huile (non mouillante).

c. Capillarit
Quand deux fluides immiscibles sont en contact, il existe une discontinuit de pression
travers linterface qui les spare. Cela est une consquence de la tension interfaciale qui
existe entre les deux phases en contact. La pression capillaire Pc est dfinie comme la
diffrence de pression gnre travers linterface entre deux fluides immiscibles et sa
valeur dpend de sa courbure. Dans un milieu poreux, la pression capillaire est dfinie
comme la diffrence de pression entre les deux phases fluides immiscibles lorsquelles
sont distribues sous un quilibre statique dans le milieu (2.17) :
(2.17)
La Figure 2.7 montre un tube capillaire o le fluide 1 est le fluide non mouillant et le
fluide 2 est le fluide mouillant.

-15-

Chapitre 2. Gnralits

P1
P2
Figure 2.7. Tube capillaire contenant deux fluides non miscibles.

Lquation de Laplace (2.18) relie la pression capillaire Pc la tension interfaciale qui


existe entre les deux fluides et les rayons de courbure principaux de linterface des deux
fluides immiscibles, r1 et r2.
(2.18)
Si on utilise le concept de courbure moyenne R, dcrit par (2.19) :
(2.19)
Appliqu lquation de Laplace (2.18), on obtient lquation de Young-Laplace (2.20) :
(2.20)
La pression capillaire Pc peut aussi tre calcule laide de la hauteur de remonte du
fluide mouillant dans le tube capillaire z (Figure 2.8), et de la diffrence de masse
volumique entre les fluides immiscibles , o g est lacclration de la
pesanteur (2.21) :
(2.21)

Huile

Eau
Figure 2.8. Hauteur de remonte z du fluide mouillant dans le tube capillaire.

-16-

Chapitre 2. Gnralits
La pression capillaire dun chantillon de milieu poreux est mesure en appliquant une
pression au fluide non mouillant pour quil dplace le fluide qui sature lchantillon.
Ce phnomne sappelle drainage. On mesure la quantit de fluide mouillant dplac en
fonction de la pression capillaire applique. Cette pression est augmente jusqu-ce que
la saturation du fluide mouillant demeure constante (saturation irrductible Swi), et on
obtient la courbe de drainage primaire.
La pression capillaire est ensuite diminue progressivement et le fluide mouillant
pntre nouveau lchantillon et dplace le fluide non mouillant. Ce processus sappelle
imbibition, et la courbe associe ne se superpose pas celle de drainage (hystrsis).
On atteint une saturation rsiduelle Sor de fluide non mouillant lorsque la pression
capillaire redevient nulle (Figure 2.9).

Pression capillaire

10000

1000
Drainage

100

Imbibition

10

Swr

Saturation en eau

Sor

Figure 2.9. Courbes dimbibition et de drainage (adapt de Lefebvre, 2010).

d. Loi de Darcy gnralise


Lorsque deux fluides ou plus scoulent simultanment dans un milieu poreux, cet
coulement peut tre dcrit par la loi de Darcy gnralise. Les flux deau uw et dhuile uo
en une dimension (suivant x) sont alors donns respectivement par les expressions
(2.22) et (2.23) :

dP
d

(2.22)

dP
d

sin

(2.23)

-17-

Chapitre 2. Gnralits
o P est la pression du fluide, est la viscosit du fluide, k est la permabilit
intrinsque absolue, kr est la permabilit relative, est la masse volumique, g est
lacclration de la pesanteur et est langle par rapport lhorizontale. Les indices w et
o indiquent leau et lhuile respectivement.
La permabilit du milieu pour lcoulement de ces fluides est rduite. On appelle alors
permabilit effective ke la capacit du milieu transmettre un fluide en mme temps
quun autre fluide. Par exemple, dans le cas de lcoulement simultan de leau et de
lhuile, on a une permabilit effective pour chacun des fluides, kw pour leau et ko pour
lhuile. Pour un milieu homogne et isotrope on a (2.24), (2.25):
(2.24)

(2.25)
o k est la permabilit intrinsque absolue et krw et kro sont les permabilits relatives
aux phases eau et huile respectivement. Ces paramtres dpendent de la saturation de la
phase correspondante.
e. Les modles de capillarit et de permabilit relative
(Lefebvre, 2010)
Les proprits capillaires contrlent la saturation des fluides immiscibles en prsence,
qui leur tour dterminent la permabilit relative de ces fluides. Ainsi, pour
reprsenter les coulements multiphasiques il faut dterminer les permabilits
relatives des fluides prsents.
Les courbes de pression capillaire Pc reprsentent la relation entre la diffrence de
pression entre les deux phases et la saturation en eau Sw. Elles peuvent tre mesures au
laboratoire, mais leur dtermination est souvent longue et difficile. Il est galement
possible de dterminer ces proprits sur le terrain lors dessais dinfiltration en
mesurant la saturation dans des forages par des sondes et la pression capillaire par des
tensiomtres.
Les modles de pression capillaire fournissent des expressions analytiques qui
reprsentent les courbes capillaires (c'est--dire, la relation entre la saturation et la
pression capillaire). Il sagit dquations empiriques dont la forme permet de
reprsenter les courbes en "S" typiques. Ces modles offrent l'avantage de reprsenter le
comportement capillaire par une fonction et certains paramtres plutt que de
ncessiter l'usage de tables de valeurs de saturation et de pression. Ces fonctions sont
particulirement utiles pour dcrire les proprits capillaires lors de la programmation
de modles dcoulement multiphase.
Les fonctions des modles de capillarit reliant la pression capillaire et la saturation
[Pc = f(Sw)] sont intgres dans les modles de permabilit relative qui comprennent
tous une intgrale des fonctions capillaires selon la saturation [kr = f (Pc(Sw))]. La
solution rsultante donne une relation permettant de dterminer la permabilit
relative en fonction de la saturation [kr = f(Sw)].

-18-

Chapitre 2. Gnralits
Modle de capillarit de Brooks et Corey et Modle de permabilit relative de Burdine
Le modle de capillarit de Brooks et Corey (1964) met en relation la saturation
effective et la pression capillaire dans un diagramme log-log. Le degr de saturation
effectif Swe reprsente lintervalle de saturation en eau Sw o leau est mobile et est dfini
par (2.26) :
=

(2.26)

o Swi est la saturation rsiduelle ou irrductible en eau et Swmax est la saturation


maximale en eau. Ce modle nest valide que pour des pressions capillaires suprieures
la pression dentre de lair (ou pression de dplacement) Pd. Ainsi, les quations du
modle sont les suivantes (2.27), (2.28) et (2.29) :
=

P = P

P
P

(2.27)

(2.28)

(2.29)

o est appel lindice de distribution de la dimension des pores. Cet indice correspond
la pente de la droite obtenue lorsque les valeurs de la pression capillaire et la
saturation sont reprsents dans un graphique log-log. Lintersection de cette droite
avec laxe de Swe une valeur de log Swe = 1 donne la pression de dplacement Pd.
Brooks et Corey ont utilis le modle de permabilit de Burdine (1953) (2.30) :

(2.30)

Lorsque le modle de capillarit de Brooks et Corey est intgr dans le modle de


permabilit relative de Burdine, on obtient une expression en fonction de la saturation
effective Swe pour la permabilit relative de la phase mouillante krw (2.31) et pour la
phase non mouillante kro (2.32) :
=

(2.31)

-19-

(2.32)

Chapitre 2. Gnralits
Modle de capillarit de van Genuchten et modle de permabilit relative de Mualem
Un autre modle de capillarit a t propos par van Genuchten en 1980, prsentant
lavantage de pouvoir tre utilis pour des valeurs de pression capillaire infrieures la
pression de dplacement Pd. Lexpression analytique propose tablit la relation entre la
saturation effective en eau Swe avec la pression capillaire Pc laide de deux paramtres,
et m (2.33) :
=

n m

(2.33)

avec la relation entre m et n fixe par (2.34) :


=

(2.34)

La Figure 2.10 montre leffet du changement des paramtres et n sur la forme de la


courbe capillaire. On observe que m (ou n) contrle la courbure tandis que
dtermine llvation du plateau de la courbe.

Pression capillaire

Pression capillaire

m variable

0,5

Swe

variable

0,5

Swe

Figure 2.10. Effet des paramtres m et n du modle de capillarit de Van Genuchten sur les courbes
de pression capillaire en fonction de la saturation en phase mouillante (adapt de Lefebvre, 2010).

Le modle de capillarit de van Genuchten peut tre intgr dans le modle de


permabilit relative de Mualem (1976) (2.35) :

(2.35)

Van Genuchten a obtenu la relation entre la saturation effective Swe et la permabilit


relative de la phase mouillante krw (2.36). Parker (1989) a obtenu de faon similaire la
relation pour la phase non mouillante kro (2.37) :

-20-

Chapitre 2. Gnralits

(2.36)

(2.37)

f. La Fonction J de Leverett
Les courbes capillaires de presque tous les matriaux poreux ont des caractristiques
communes. Ce fait a conduit des tentatives dlaborer une quation gnrale dcrivant
toutes ces courbes. Leverett (1941) a abord ce problme du point de vue de lanalyse
dimensionnelle. Ralisant que la pression capillaire Pc devait dpendre de la porosit ,
de la tension interfaciale et de la permabilit k, Leverett a dfini la fonction J, une
fonction de la saturation dcrivant la pression capillaire (2.38) :

(2.38)

La fonction J (Figure 2.11) a pour objectif de reprsenter de manire unique les courbes
de pression capillaire de diffrents milieux poreux. On observe cependant des
diffrences notables selon le type de milieu poreux ainsi que selon le fluide considr.
Cette fonction reste trs utile pour estimer la relation pression capillaire-saturation
dans de nombreux cas.

Figure 2.11. Fonction J de Leverett pour des sables non consolids (Leverett, 1941).

-21-

Chapitre 2. Gnralits
g. Pigeage diffrentes chelles
Le milieu poreux pouvant tre observ plusieurs chelles, on peut distinguer des
phnomnes de pigeage propres chaque chelle.
chelle du pore, dite microscopique
Les deux phnomnes de pigeage les plus importants lchelle microscopique sont le
snap-off et le by-passing , que lon va dcrire ci-dessous :

Phnomne dinstabilit capillaire ou snap-off (de Lalaing, 1997)


Le phnomne de snap-off capillaire se produit au seuil de pore lorsquun
fluide non mouillant (e.g. NAPL) est dplac par un fluide mouillant (e.g. eau).
Leau tant considre comme plus mouillante que le NAPL, langle de contact est
infrieur 90. Leau scoule proximit des parois solides et verra sa vitesse
augmenter au seuil de pore, provoquant un paississement du film jusqu sa
rupture et cration dune goutte de fluide non mouillant. Le phnomne de
snap-off est trs dpendant de la mouillabilit tel que le reprsente la Figure
2.12. La gomtrie des pores joue aussi un rle fondamental, qui peut tre
quantifi au travers du rapport entre les dimensions du corps du pore et du seuil
du pore, comme le montre la Figure 2.13.

Wetting fluid displacing a non-wetting fluid from


a circular, high aspect ratio pore under strongly
wet conditions

Wetting fluid displacing a non-wetting fluid from


a circular, high aspect ratio pore under low
wetting conditions

Figure 2.12. Schma du phnomne dinstabilit capillaire ou snap-off (Chatzis et al., 1983).

High aspect ratio pores (snap-off)

Low aspect ratio pores (no snap-off)

Figure 2.13. Influence de la forme des pores dans le phnomne snap-off (Chatzis et al., 1983).

-22-

Chapitre 2. Gnralits

Phnomne de contournement ou by-passing


Pour expliquer le mcanisme de contournement on utilise le modle du doublet,
qui est constitu dun tube qui se divise en deux pores de diffrents diamtres qui
se rejoignent plus tard. On doit distinguer deux situations pour dcrire le
phnomne de by-passing :
Dans le cas o les forces capillaires sont dominantes, cest le premier capillaire
qui contrle le flux de fluide mouillant lorsquil dplace le NAPL. Leau se dplace
plus rapidement dans le capillaire le plus troit que dans le capillaire de plus
grand diamtre. Lorsque leau atteint le nud en aval (o les pores se rejoignent),
deux phnomnes peuvent se produire (Figure 2.14) :
-

No trapping : leau forme un mnisque stable avec le NAPL si la section


transversale au niveau du nud en aval est plus grande que lentre du plus
grand des pores. Leau peut alors pousser le NAPL vers la sortie du plus
grand pore.

Trapping : la section transversale au niveau du nud en aval est plus


troite que lentre du plus grand pore. Ainsi, le mnisque stable ne se forme
pas et le NAPL du pore le plus grand reste dconnect du reste du NAPL, qui
est maintenant pig dans le pore.
a)

No trapping

Stage 1
b)

Stage 3

Stage 4

Trapping via by-passing

Stage 1
c)

Stage 2

Stage 2

Stage 3
STABLE

Snap-off at top, by-passing below

Stage 1

Stage 2

Stage 3

Stage 4
STABLE

Figure 2.14. Phnomne de contournement ou by passing


avec le modle du pore doublet (Chatzis et al., 1983).

Dans le cas o les forces visqueuses sont dominantes, le flux de fluide


mouillant se dplace plus rapidement dans le capillaire de plus grand diamtre
(loi de Poiseuille) laissant une phase pige dans le capillaire de petit diamtre.
Dans certains cas, en fonction de la gomtrie des pores, les phnomnes de
snap-off et de by passing peuvent se superposer comme le reprsente la
Figure 2.14.c.
-23-

Chapitre 2. Gnralits
Le pigeage lchelle du pore est donc dpendant du rapport entre les effets capillaires
et les effets visqueux. On dfinit donc un nombre adimensionnel, le nombre capillaire
Nca, comme le rapport entre les effets visqueux et les effets capillaires (2.39).

(2.39)

o est la viscosit du fluide dplaant, v est la vitesse dcoulement et est la tension


interfaciale. Des relations entre les saturations rsiduelles et le nombre capillaire ont t
tablies, comme le montre la Figure 2.15.

Figure 2.15. Courbes de saturation rsiduelle en fonction du nombre capillaire Nca (Lake, 1989).

La saturation rsiduelle diminue quand le nombre capillaire augmente. Pour atteindre


des bons niveaux de dpollution, des nombres capillaires plus grands que 10-3 sont
ncessaires. Pour rendre le nombre capillaire plus grand, plusieurs stratgies peuvent
tre utilises, la diminution de la tension interfaciale tant la plus intressante. Ainsi,
lutilisation dagents tensioactifs permet dobtenir des nombres capillaires plus grands
et des processus de dpollution plus efficaces.
chelle locale, dite macroscopique ou de Darcy
Le pigeage cette chelle peut se produire la suite des effets de percolation (non
balayage de certaines zones) ou bien cause de variations de mouillabilit de certaines
parties.

-24-

Chapitre 2. Gnralits
chelle globale ou grande chelle
Le pigeage cette chelle est d des htrognits des diffrentes couches qui
constituent les milieux poreux (strates avec diffrentes permabilits, par exemple).
La dpollution des sols htrognes est gne par la prsence dhtrognits de
permabilit. Ainsi, liminer une lentille de NAPL pige dans une zone faible
permabilit est difficile, du fait que leau et les liquides pour la remdiation circulent
prfrentiellement travers les zones forte permabilit, laissant les couches faible
permabilit cartes du chemin suivi. Ainsi, lutilisation de polymres et de mousse de
tensioactif peut avoir un effet trs positif dans la dpollution de milieux htrognes.
h. Dispersion active vs. dispersion passive
Lorsque les aquifres contiennent des NAPLs pigs, du fait que les eaux souterraines se
dplacent des faibles vitesses, les polluants se mlangent et se rpandent lentement.
Malgr la faible solubilit du NAPL, la saturation rsiduelle peut tre une source de
contamination des niveaux qui dpassent fortement les standards de qualit.
Lchange de masse entre le NAPL et leau en coulement de laquifre se caractrise par
la dissolution. Cest lun des principaux mcanismes de pollution de laquifre. Le
processus de dissolution conduit la formation dun panache de pollution par les traces
dissoutes dont la propagation est rgie par les mcanismes dadvection, de diffusion et
de dispersion.
La dissolution des phases piges de NAPL est dsigne sous le nom de dispersion active
par opposition la dispersion passive de produits miscibles. La dispersion active diffre
de la dispersion classique par la prsence de source de pollution sous forme de polluants
pigs dans laquifre (Figure 2.16).
DISPERSION PASSIVE

Eau sale

Transition

DISPERSION ACTIVE

Eau pure

Eau pure

NAPL pig
Eau pollue

Figure 2.16. Dispersion active vs. dispersion passive.

-25-

Chapitre 2. Gnralits

2. Mousse
2.1. Mousse hors milieu poreux
Le terme gnrique de mousse sert qualifier un tat de la matire, mtastable
thermodynamiquement, dans lequel une phase gazeuse discontinue est disperse dans
une phase aqueuse dont la continuit est assure par lexistence de films liquides
stabiliss par des molcules tensioactives.

2.1.1. Tensioactifs (Larpent, 1995 ; Hernndez, 2004)


Les tensioactifs (appels en anglais surfactants , abrviation de SURFace ACTive
AgeNTS) sont des molcules qui comportent deux parties de polarits diffrentes :
-

Une queue lipophile (apolaire) prsentant une affinit pour lhuile. Elle est
constitue le plus souvent par des chaines hydrocarbones longues (C14 C18),
linaires, ramifies et parfois associes des anneaux aromatiques.

Une tte hydrophile (polaire) pouvant tre constitue par un ou plusieurs


groupements polaires ioniques ou non ioniques.

Cest grce cette double affinit que lon appelle ces molcules amphiphiles. La Figure
2.17 montre la structure typique dune de ces molcules.

Queue lipophile
Tte hydrophile

Figure 2.17. Schma de la structure dune molcule amphiphile.

a. Types de tensioactifs
Les tensioactifs peuvent tre classs en quatre grands groupes, en fonction de la nature
de la partie hydrophile puisque celle-ci gouverne leurs proprits :
-

Tensioactifs anioniques. Ils se dissocient en un anion amphiphile (un


carboxylate, sulfate, sulfonate ou phosphate) et un cation, qui est en gnral un
mtal alcalin ou un ammonium quaternaire. Appartiennent ce groupe les
dtergents synthtiques comme lalkyl benzne sulfonate, les savons (sels
dacides gras), les agents moussants comme le laurylsulfate et les humectants
comme les sulfosuccinates. Ce sont les tensioactifs les plus utiliss
industriellement.

-26-

Chapitre 2. Gnralits
-

Tensioactifs cationiques. Ils se dissocient en un cation organique amphiphile et


un anion de type halognure. La plupart de ces tensioactifs sont des composs
azots, comme les sels damines ou des ammoniums quaternaires.

Tensioactifs non ioniques. Ils ne se dissocient pas dans des solutions aqueuses,
lhydrophilie est apporte par des groupements fonctionnels non chargs (alcool,
ther, ester, amide) contenant des htroatomes tels que lazote ou loxygne. Ces
fonctions ont une faible contribution lhydrophilie, cest pour cela que ce type
de tensioactifs est souvent polyfonctionnel : polythers (tensioactifs
polythoxyls) ou polyols (tensioactifs drivs de sucres).

Tensioactifs zwitterioniques ou amphotres. Ils comportent deux groupes


ioniques, lun cationique et lautre anionique, qui se neutralisent au pH
isolectrique. Les plus rpandus sont les btanes et les sulfobtanes.

Autres types. Il existe une grande varit de tensioactifs qui ne correspondent


pas aux descriptions prcdentes, comme les polymriques, les fluors, et ctera.
b. Comportement et proprits. Concentration Micellaire Critique

Comme les molcules des tensioactifs comportent une partie hydrophile et une partie
lipophile, elles ont tendance se placer aux interfaces, de faon ce que la partie
hydrophile soriente vers leau et la partie lipophile vers la phase huile. Ce phnomne,
appel adsorption, apparait aux interfaces liquide-liquide, liquide-solide et liquide-gaz,
et provoque une diminution de la tension interfaciale entre les deux phases considres.
Selon la loi de Gibbs, la tension interfaciale diminue quand la concentration de
tensioactif linterface augmente, et quand cette interface est sature la tension
interfaciale est minimale et constante (Figure 2.18). A partir de cette concentration,
appele Concentration Micellaire Critique (CMC), les molcules en excs sautoassocient
en solution sous forme dagrgats appels micelles.

Tension
superficielle
CMC

Concentration de
tensioactif

Figure 2.18. volution de la tension superficielle en fonction de la concentration de tensioactif.

-27-

Chapitre 2. Gnralits
Ces structures peuvent tre des micelles directes, si les chanes hydrophobes constituent
le cur et les ttes polaires sont au contact avec leau, ou des micelles inverses, si ce
sont les ttes polaires qui occupent le cur de la micelle et les chanes lextrieur
(Figure 2.19). Leur forme (sphrique, cylindrique, bicouche, etc.) dpend de la nature du
tensioactif et de sa concentration. Un paramtre important est la temprature de Krafft
(ou temprature micellaire critique), au-dessous de laquelle les micelles ne se forment
pas.
Cest grce aux micelles que les tensioactifs prsentent le phnomne de solubilisation :
dans une micelle directe, un compos hydrophobe peut tre solubilis lintrieur du
cur hydrophobe. Cette capacit de solubilisation dpend de la taille des micelles.

Eau

Huile

Micelle directe

Micelle inverse

Figure 2.19. Structures micellaires (Hernndez, 2004).

c. Hydrophilic Lipophilic Balance (HLB)


Le HLB permet de prciser la nature plutt hydrophile ou plutt lipophile dun
tensioactif. Ce paramtre, qui crot avec le caractre hydrophile du tensioactif et qui
varie de 0 20 a t dfini par Griffin (1949, 1954) pour les tensioactifs non ioniques
(2.40) :
(2.40)
o M est la masse molculaire de la molcule et Mh est la masse molculaire de la partie
hydrophile. Un HLB faible (< 9) indique un caractre lipophile (soluble dans lhuile) et
un HLB fort (> 11) dtermine un caractre hydrophile. En gnral, les mulsifiants W/O
ont des HLB compris entre 3 et 8 et les mulsifiants O/W entre 8 et 18. La valeur du HLB
est souvent prcise par les fournisseurs. Il existe dautres formules pour des
tensioactifs non ioniques. Par exemple, pour les tensioactifs non ioniques polythoxyls,
le HLB est donn par (2.41) :
(2.41)
o E est le pourcentage en masse des motifs thoxy et P est le pourcentage en masse de
polyol. Pour les esters dacides gras, le HLB est donn par lexpression (2.42) :
-28-

Chapitre 2. Gnralits

(2.42)
o S est lindice de saponification de lester et A est lindice dacide de lacide gras.
Le HLB est un indicateur des caractristiques du tensioactif (voir Tableau 2.1), mais pas
de son efficacit. Une autre limitation de ce paramtre est quil varie avec la
temprature, tout comme la solubilit. Par exemple un tensioactif peut stabiliser des
mulsions O/W basse temprature mais des mulsions W/O de plus hautes
tempratures. La temprature de transition o les natures hydrophile et lipophile du
tensioactif sont les mmes est appele PIT ( Phase Inversion Temperature ) ou HLB
temprature.
Tableau 2.1. Relations entre HLB et proprits fonctionnelles.

HLB

Proprits

1,5 3

Anti-moussant

36
79

Emulsifiant dans lhuile


Moussant

8 13
13 15

Emulsifiant huile dans eau


Dtergent

15 20

Solubilisant

d. Tensioactifs et dpollution des sols


On peut mettre profit les proprits des tensioactifs pour la dpollution des sols. Deux
mcanismes sont mis en jeu pour extraire les polluants des aquifres (McCray et al.,
2011) :
-

Solubilisation. Les hydrocarbures sont pigs lintrieur des micelles. De cette


faon on augmente fictivement la solubilit de lhuile dans leau. A de faibles
concentrations de tensioactif (infrieures la CMC) le contaminant est prsent
sa valeur limite de solubilit dans leau. Pour des valeurs de la concentration
suprieures la CMC le pigeage de lhuile par formation dune micromulsion
augmente progressivement au fur et mesure que la quantit de micelles
augmente. La capacit dun tensioactif amliorer la solubilit dun hydrocarbure
dans leau peut tre reprsente par le rapport entre le nombre de moles
dhydrocarbure et le nombre de moles de tensioactif sous forme micellaire, ce qui
est appel ratio molaire de solubilisation MSR ( Molar Solubilization Ratio ). Si
le tensioactif et lhuile sont exprims en moles, on peut calculer le MSR comme la
pente de la courbe de solubilit au dessus de la CMC. Par contre si la masse
molculaire exacte du tensioactif nest pas connue, les concentrations de celui-ci
ne pourront tre exprimes quen masse. Quelque soient les donnes disponibles,
la pente de la courbe de solubilit en masse est aussi une bonne indication de la
capacit de solubilisation du tensioactif.

-29-

Chapitre 2. Gnralits
-

Mobilisation. Ce mcanisme fait rfrence au dplacement de lhuile pige sous


forme de lentilles quand la concentration en tensioactif se situe au dessous de la
CMC. Ce dplacement est d des rductions de la tension interfaciale
huile-eau, qui liminent les forces capillaires qui pigent lhuile au sein du milieu
poreux, lui permettant ainsi de se dplacer avec leau et dtre enleve.

Ainsi, on peut utiliser les tensioactifs de trois faons diffrentes pour la dpollution des
sols : en solution, sous forme de mousse ou micromousse et combins avec des
polymres.

2.1.2. Structure et phnomnes impliqus dans la formation et


stabilit des lamelles
a. Description de la mousse
Dcrire les mousses dun point de vue gomtrique est une tche complique, du fait que
leur structure varie dans le temps et lespace. On peut distinguer deux types de
mousses : les mousses humides, contenant une fraction volumique de liquide leve
(normalement de 5 30 %) et formes principalement par des bulles sphriques ; et les
mousses sches, contenant trs peu de liquide (environ 2 %) et formes par des bulles
polydriques.
La qualit de la mousse Qmousse est un paramtre indiquant la fraction volumique de
gaz que contient une mousse, c'est--dire (2.43) :

(2.43)

Les bulles de gaz sont spares par des films liquides. Dans le cas dune mousse sche,
ces films sont des lamelles faces parallles se rejoignant un angle de 120 pour
former les bords de Plateau (du nom du physicien belge Joseph Plateau qui a dcrit la
structure des mousses la fin du XIXe sicle) (Figure 2.20). Les bords de Plateau forment
des canaux de section triangulaire, qui sunissent dans des nuds permettant lexistence
dun rseau au sein duquel peut scouler le liquide.

Film mince
Bord de Plateau

Figure 2.20. Structure dune mousse sche


(adapt de : http://www.physics.ucla.edu/~dws/foam.html).

-30-

Chapitre 2. Gnralits
Aprs sa formation, la structure de la mousse volue sous leffet des forces de gravit,
des forces capillaires et du dplacement relatif des fluides qui la composent, qui
dpendent de plusieurs variables telles que la taille des bulles, la temprature, la
pression, la nature des fluides, etc. On peut distinguer trois phnomnes :
Sgrgation gravitaire
Juste aprs sa formation, si les bulles ont des tailles diffrentes, sous leffet de la pousse
dArchimde, ce sont les bulles les plus grandes qui auront tendance se dplacer vers le
haut. Ensuite, quand on nobserve plus de mouvements macroscopiques de bulles, on
assiste au drainage du liquide vers le bas, travers le rseau de canaux qui unissent les
bords de Plateau. De ce fait, la mousse devient de plus en plus sche dans la partie
suprieure, alors quelle devient de plus en plus humide dans la partie infrieure grce
au liquide provenant de la partie haute. Ainsi, dans la partie suprieure la mousse est
forme par des bulles polydriques et dans la partie infrieure par des bulles
sphriques, comme le montre la Figure 2.21.
Succion capillaire
Ce phnomne est d la concavit de la surface dans les bords de Plateau. Daprs la loi
de Laplace (2.3), cela rsulte en un dficit de pression par rapport celle au sein du
liquide dans les films. Le liquide migre donc vers les bords de Plateau.
Diffusion gazeuse
Le gaz tant prsent de part et dautre du film liquide on observe un phnomne de
diffusion molculaire du gaz vers leau et de leau vers le gaz qui provoque un
amincissement du film deau jusqu sa rupture. La pression dans les petites bulles tant
suprieure celle dans les grandes bulles conduit une disparition des petites bulles au
profit des grosses (phnomne de coarsening ).

Figure 2.21. Sgrgation gravitaire : la structure de la mousse varie avec la hauteur


(source : http://www.physics.ucla.edu/~dws/foam.html).

-31-

Chapitre 2. Gnralits
b. Pression de disjonction
La mousse tant une dispersion de gaz dans une phase liquide continue, la phase gaz est
organise sous forme de bulles, qui sont en contact travers des films de liquide appels
lamelles. Lnergie par unit de surface ncessaire pour rapprocher les deux surfaces
dun film jusqu ce quils soient spars par une distance h est appele pression de
disjonction , exerce par les molcules contenues dans le film. Selon la thorie DLVO
classique (du nom de ses auteurs, Derjaguin, Landau, Verwey et Ovserbeek), quand le
film devient plus mince, les deux surfaces de la lamelle interagissent travers des
pressions lectrostatiques positives de rpulsion (EL) et des pressions ngatives
dattraction de Van der Waals (VW). Il y a aussi une contribution faible porte des
rpulsions striques entre atomes de type liaisons dhydrogne ( ST). Ainsi, la pression
de disjonction peut tre exprime de la faon suivante (2.44) :

EL

+ VW + ST

(2.44)

Des valeurs fortement positives de pression de disjonction impliquent des forces de


rpulsion entre les deux surfaces des lamelles, ce qui favorise la stabilit des films. Par
contre, des forces ngatives dattraction donnent des films instables.
Les films de mousse sont toujours en contact avec le mnisque du liquide utilis pour les
gnrer. La pression dans ce mnisque (pression capillaire Pc) est diffrente de celle
dune grande interphase gaz/liquide cause de la courbure, et est dfinie par la Loi de
Young-Laplace (2.20). Dans un tat dquilibre (ou quasi-statique), les trois
composantes de la pression de disjonction agissent pour quilibrer la pression capillaire,
c'est--dire, Pc = .
La pression de disjonction peut tre considre comme une fonction de lpaisseur des
films h (en premire approximation), comme le montre la Figure 2.22.

Pc2

max
R

Pc1

h*

Figure 2.22. Reprsentation schmatique dune isotherme de pression de disjonction (ligne


solide), rsultat de la contribution des forces attractives (van der Waals VW) et rpulsives R
(rpulsions lectrostatiques EL et striques ST)(lignes pointills)(Chambers et Radke, 1991).

-32-

Chapitre 2. Gnralits
Pour des paisseurs de lamelle trs grandes, cette pression est nulle car les molcules de
tensioactif ninteragissent pas entre elles. Quand lpaisseur diminue, la contribution
lectrostatique devient importante et augmente jusqu max, valeur maximale de la
pression de disjonction. Les films correspondants cette rgion sont dnomms
Common Black Film . Si lpaisseur diminue encore, les interactions de type Van der
Waals deviennent importantes, la pente de la courbe change de signe et on arrive un
minimum. Pour des paisseurs h encore plus faibles, les interactions de type strique
sont la principale contribution et la pente de la courbe change encore de signe. Les films
de cette rgion de la courbe sont nomms Newton Black Film . Par contre il a t
dmontr par une approche thermodynamique que seulement la partie de la courbe
dont la pente est ngative est stable (Vrij, 1966). Ainsi, pour des valeurs de pression
capillaire impose par le milieu infrieures max, il y a deux possibilits pour
lpaisseur du film, un dans la zone Newton Black Film , trs instable, et autre dans la
rgion Common Black Film , qui est stable.
Cest cette pression de disjonction qui empche le drainage du liquide vers les bords de
Plateau (succion capillaire) en quilibre avec la pression capillaire impose par le milieu.
Pour une pression capillaire donne, le film adapte son paisseur afin dajuster la
pression de disjonction. Les pressions capillaires suprieures max dstabilisent les
lamelles.
La pression de Van der Waals de lquation (2.7) est ngative pour des films symtriques
(air/eau/air). Nanmoins, pour des films asymtriques (par exemple huile/eau/air) elle
peut aussi tre positive. C'est--dire, cette force peut tre attractive ou rpulsive. On a
deux cas possibles (par convention les forces rpulsives sont positives et les attractives
sont ngatives, il faut utiliser le module des forces attractives) :

EL

EL + ST

ST

>

| VW |

+ | Pc | les surfaces du film sont cartes et la mousse est stable.

< | VW | + | Pc | les surfaces du film sont trs proches (ou en contact) et la


mousse se dstabilise ou collapse.

c. Effet Gibbs - Marangoni et importance de la CMC


(Salager et Choplin, 2008)
Pour que la mousse se forme, il faut incorporer un gaz sous forme disperse dans la
solution de tensioactif. La formation de bulles gnre une augmentation de la surface de
linterface gaz-liquide qui permet laccumulation des molcules de tensioactif sur cette
interface. La vitesse daccumulation dpend de la concentration du tensioactif dans le
liquide et de son transport vers linterface. Pour un tensioactif de faible masse molaire
cette accumulation est trs rapide et on peut dire quen une fraction de seconde elle est
proche de sa valeur dquilibre. Pour dautres systmes, laccumulation peut durer
plusieurs minutes (ou plus) et tout se passe comme sil ny avait pas de tensioactif dans
le liquide au moment o les bulles saccumulent les unes sur les autres. De ce fait, les
films ne rsistent pas ltirement produit par les contraintes mcaniques imposes, ils
se rompent et la mousse ne se forme pas.
Les films liquides ou lamelles sont lastiques, et ceci est d leffet Gibbs-Marangoni. Il
sagit de deux effets complmentaires. Leffet Gibbs est li au changement de la tension

-33-

Chapitre 2. Gnralits
superficielle avec laccumulation de tensioactif linterface. Quand deux bulles se
rapprochent, la surface stire et la quantit de molcules de tensioactif par unit de
surface diminue, ce qui produit une augmentation de la tension superficielle dans la
zone tire. Comme lquilibre nest pas atteint instantanment, il existe un gradient de
tension superficielle entre la zone tire du film et la zone adjacente, ce qui produit un
dplacement des molcules de tensioactif vers la zone tire sous leffet Marangoni. En
consquence, lamincissement de la lamelle sarrte et on empche le drainage des films,
en garantissant la survie de la mousse. On appelle ce phnomne lasticit des films. La
Figure 2.23 montre les diffrentes tapes de leffet Gibbs-Marangoni.
Lefficacit de leffet Gibbs-Marangoni ncessite dune variation suffisante de la tension
superficielle entre la zone tire et la zone adjacente. Selon la courbe de la tension
interfaciale en fonction de la concentration de tensioactif au sein du liquide (Figure 2.24,
gauche), on constate qu trs basse concentration, la variation de la tension en
fonction de ladsorption est trs faible, insuffisante pour produire un gradient capable de
ramener du liquide dans la zone tire. Par contre, si la concentration est suprieure la
CMC, la tension est constante et le gradient nul.

Figure 2.23. Effet Gibbs - Marangoni. gauche : film de liquide avec des molcules de tensioactif
adsorbes linterface. Au milieu : le film est tir : la concentration de molcules dans cette zone
diminue et la tension superficielle augmente, en produisant un gradient de cette tension entre la
zone tire et la zone adjacente du film. droite : les molcules de tensioactif se dplacent vers la
zone tire, empchant la rupture du film (adapt de Salager et Choplin, 2008).

d/dlnC = -RT

Figure 2.24. gauche : variation de la tension superficielle en fonction de la concentration de


tensioactif. droite : variation de la moussabilit en fonction de la concentration de tensioactif.
(Salager et Choplin, 2008).

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Chapitre 2. Gnralits
Thoriquement, la moussabilit est maximale lorsque le gradient de tension est
maximal, ce qui se produit un peu en dessous de la CMC (Figure 2.24). Nanmoins, les
micelles prsentes dans les films trs faible distance de linterface agissent comme un
rservoir de tensioactif qui alimente ladsorption dans la zone tire par un dplacement
plus court et donc plus rapide que le mouvement superficiel. On peut donc dire que
lefficacit de leffet Gibbs-Marangoni tend diminuer pour des concentrations
suprieures la CMC. Mais cette diminution est trs lente et leffet doit tre considr
comme plutt thorique que pratique.
On constate dans la pratique que la moussabilit est souvent maximale une
concentration un peu suprieure la CMC et quelle reste pratiquement constante sur un
ordre de grandeur de concentration. Il nest pas ncessaire daugmenter la concentration
en tensioactif trs au-del de la CMC pour assurer une bonne moussabilit. De ce fait, on
utilise plutt une concentration de lordre de 5 10 fois la CMC. Cet excs de tensioactif
sous forme de micelles ne rduit pratiquement pas la moussabilit et constitue une
rserve de tensioactifs dans le voisinage de linterface, capable de librer des molcules
susceptibles de sadsorber rapidement et donc dabaisser la tension dynamique dans des
dlais trs brefs.

2.1.3.

t b l t
l
p
(Farajzadeh et al., 2012)

La prsence de traces dhuile ou de particules hydrophobes a un effet ngatif sur la


stabilit de la mousse. Comme la mousse est un systme ferm, lhuile entre en contact
avec la surface la plus externe. Il y a de nombreuses thories expliquant la faon dont
lhuile influence la stabilit des lamelles. La Figure 2.25 montre la structure typique de la
mousse au sein du milieu poreux en prsence dhuile.

Film mince
Eau
Gaz
Grain
Huile
Film
symtrique
(gaz/eau/gaz)

Tensioactif

Film asymtrique
(gaz/eau/huile)
Figure 2.25. Structure de la mousse en milieu poreux en prsence dhuile (Farajzadeh et al., 2012).

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Chapitre 2. Gnralits
a. Appauvrissement en tensioactif
Quand deux interfaces dun film sapprochent suffisamment et atteignent lpaisseur
critique, la valeur de la composante de Van der Waals de la pression de disjonction
devient trs importante et la lamelle collapse. Lhuile peut changer la tension de surface
des lamelles et augmenter la probabilit de formation de lieux dans les films avec une
paisseur plus faible que lpaisseur critique. Cela peut tre expliqu par une rduction
locale de la concentration de tensioactif dans la lamelle, qui se rpartie dans la phase
olique ou se dplace vers linterface eau/huile.
Nanmoins, en gnral on utilise des solutions de tensioactifs dont la concentration est
bien suprieure de la CMC, ce qui veut dire que la quantit de molcules disponible est
assez grande pour pouvoir compenser le dplacement de quelques molcules vers les
interphases autres que gaz/eau.
b. E t

t t l

fl

Pour dstabiliser la mousse, lhuile doit pntrer la surface eau/gaz. Cela peut tre
valu laide du coefficient dentre Eo/w ( entering coefficient ) avec lexpression
propose par Harkins et Feldman (1922) (2.45) :
(2.45)
o est la tension dinterphase et les indices o, w et g reprsentent lhuile, leau et le gaz
respectivement. Si le coefficient Eo/w est ngatif, la goutte dhuile reste dans la phase
aqueuse, qui peut tre aussi en contact avec la phase gazeuse. Par contre si le coefficient
Eo/w est positif, lhuile traverse la surface eau/gaz et stale.
Normalement quand une goutte dhuile pntre une interphase eau/gaz, elle stale sur
la surface. Ainsi, le film symtrique gaz/eau/gaz est remplac par un film asymtrique
huile/eau/gaz qui peut devenir instable. Le coefficient dtalement So/w ( spreading
coefficient ) pour une goutte dhuile sur une surface gaz/eau est exprim de la faon
suivante (2.46) :
(2.46)
Si le coefficient So/w est ngatif, ltalement de lhuile sur la surface na pas lieu. Dans ce
cas, les gouttes dhuile restent piges entre les deux surfaces du film.
Les coefficients Eo/w et So/w sont deux paramtres qui nous permettent de prdire
laction dstabilisante de lhuile pour les lamelles de mousse. Nanmoins, leur
application est limite parce que ces coefficients ne prennent pas en compte la
morphologie du milieu poreux ni linfluence des interactions entre les surfaces des films.
Ainsi, quand on applique ces critres, on peut obtenir des rsultats contradictoires. Pour
tenir compte de leffet du milieu poreux, un coefficient dentre gnralis a t dfini
(voir Bergeron et al., 1993).

-36-

Chapitre 2. Gnralits
c. Pontage ( Bridging )
Ce mcanisme fut propos dabord pour les particules hydrophobes et puis adapt pour
les gouttes dhuile. Quand une goutte dhuile reste sur la surface de la lamelle sous forme
de lentille, au fur et mesure que le film diminue son paisseur, lhuile pntre la
lamelle et forme un pont entre les deux surfaces du film. Le coefficient de pontage B
( bridging coefficient ) est un critre pour exprimer la stabilit des films en prsence
de ce phnomne et on le dfinit de la faon suivante (2.47) :
(2.47)
Quand B 0 le film est instable. Pour des valeurs ngatives de B, les lamelles sont
stables. Le Tableau 2.2 prsente un rsum de la stabilit des lamelles en prsence
dhuile en fonction du coefficient dentre E, du coefficient dtalement S et du coefficient
de pontage B.
Tableau 2.2. Prdiction de la stabilit des films de mousse en prsence dhuile en fonction des
coefficients E, S et B.

E
B
Films stables
Films stables
Films instables
Films instables

Films stables
d. Lamella Number NL

Un autre mcanisme de stabilit des lamelles a t propos par Schramm et Novosad


(1990, 1992). Ce modle prend en compte les petites gouttes dhuile qui se forment et se
dplacent travers la structure de la mousse. Le nombre adimensionnel Lamella
Number NL (2.50) prdit la stabilit de la mousse et est exprim comme le rapport
entre la pression capillaire dans les bords de Plateau Pc (2.48) et la diffrence de
pression travers la surface huile/eau PR (2.49).
(2.48)

(2.49)

(2.50)

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Chapitre 2. Gnralits
o rPlateau est le rayon du bord de Plateau et rgoutte est le rayon de la goutte dhuile. Les
auteurs ont trouv que le rapport de rayons est constant pour toutes les mousses
tudies (rgoutte/rPlateau = 0,15 0,01). Ils ont dfini un nouveau classement de mousse
en fonction du Lamella Number NL (Tableau 2.3) :
Tableau 2.3. Stabilit de la mousse en fonction du Lamella Number NL .

Lamella number NL

Stabilit de la mousse

NL < 1

Trs stable

1 < NL < 7

Moyennement stable

NL > 7

Instable

2.2. Mousse en milieu poreux


La mousse en milieu poreux est une dispersion de gaz dans une phase liquide telle que la
phase liquide, contenant du tensioactif, est continue et au moins une partie de la phase
gaz est discontinue, spare par des films minces de liquide, appels lamelles (Hirasaki,
1989). La phase solide du milieu poreux est recouverte par la phase liquide.

2.2.1. Adsorption de tensioactif


La comprhension et la matrise du phnomne dadsorption sur la matrice solide
affecte directement la viabilit conomique de tout processus impliquant lutilisation de
tensioactifs. Pour quantifier le cot global du tensioactif, il faut tenir compte de
linvestissement initial mais aussi du cot du remplacement du tensioactif qui a t
adsorb. Dans le domaine ptrolier, par exemple, cest cette deuxime composante qui
compte le plus et qui dtermine si le processus de Rcupration Amliore du Ptrole
(RAP) est viable du point de vue conomique.
En plus de la perte dune quantit non ngligeable de molcules, ladsorption de
tensioactif peut changer la mouillabilit des surfaces. Cela peut tre un avantage dans
des rservoirs ptroliers dont la mouillabilit est mixte, car ladsorption de tensioactifs
dans des surfaces mouillables lhuile les rend mouillables leau, ce qui favorise la
rcupration de lhuile. Mais dans les aquifres, les surfaces sont en gnral mouillables
leau, et ladsorption de tensioactifs les rend plus hydrophobes, ce qui favorise le
pigeage des polluants et gne le processus de remdiation.
Parmi les mcanismes dadsorption des molcules tensioactives sur des surfaces solides,
on compte :

Les liaisons hydrophobes, qui peuvent se crer entre la queue hydrophobe du


tensioactif et une surface hydrophobe ou entre les queues hydrophobes de deux
tensioactifs dont lun est adsorb par la tte sur une surface hydrophile.

-38-

Chapitre 2. Gnralits

Les interactions lectrostatiques, qui se font entre les groupes ioniques des
tensioactifs et les surfaces solides de charges opposes. Les solides montrent une
capacit avoir une charge lectrique de surface, rsultante des dsquilibres de
charge en raison des imperfections dans la structure du cristal (remplacement
isomorphe des ions au sein du rseau de cristal, liens rompus, dislocations,
dfauts de rseau cristallin, etc.). Ces imperfections laissent des ions avec des
conditions de valence insatisfaites. La dissolution partielle de la surface solide
par de l'eau laisse galement des surfaces charges. Pour de faibles
concentrations de tensioactif, la charge de surface dtermine principalement
ladsorption des molcules, mais quand la concentration augmente, dautres
facteurs, tels que la tendance du tensioactif former des agrgats, deviennent
cruciales.

Les interactions acido-basiques, qui interviennent via les liaisons hydrognes


ou des ractions acides et basiques de Lewis entre les molcules de tensioactifs et
la surface solide.

La polarisation des lectrons , qui existe lorsque les molcules de tensioactif


possdant un noyau aromatique riche en lectrons sont proximit dune surface
charge positivement.

Les forces de dispersion chimique, qui proviennent des forces de London-Van


der Waals existantes entre les molcules du tensioactif et la surface solide (les
queues hydrophobes salignent sur les surfaces hydrophiles tandis que les
groupes hydrophiles sorientent vers le liquide polaire).
a. I t

pt

(Schramm, 2000)

La plupart des tudes dadsorption utilise la mthode de dpltion du tensioactif, et


prsente les rsultats sous forme de courbes isothermes qui expriment la quantit de
tensioactif adsorbe par gramme de solide ou par aire de surface en fonction de la
concentration de tensioactif en solution ( lquilibre et une temprature constante).
Les courbes se construisent en chelle log-log car on observe des changements de pente
abrupts. La Figure 2.26 montre une courbe typique dadsorption o on observe quatre
rgions pour un tensioactif monomrique. Toutes les courbes dadsorption ne
prsentent pas quatre rgions bien distinctes, la forme exacte dpend du type de
tensioactif, de la charge de la surface solide et de la prsence dautres composs, tels que
des lectrolytes, des alcools, etc.
Les phnomnes gouvernant chaque rgion de la courbe prsente dans la Figure 2.26
sont dcrits ci-dessous.
Rgion I
Cette partie de la courbe peut tre dcrite en utilisant le modle de la double couche. Les
monomres sont adsorbs comme des ions individuels et il ny a pas dinteractions entre
les molcules adsorbes. Si le tensioactif est non ionique, ladsorption est due aux
liaisons hydrognes. Si le tensioactif est ionique, il y a des interactions lectrostatiques
entre les ttes et les sites chargs des surfaces solides.

-39-

Chapitre 2. Gnralits
Rgion II
Le mcanisme dadsorption qui gouverne cette rgion a t dcrit par Gaudin et
Fuerstenau en 1955. Les queues hydrophobes des tensioactifs sassocient et forment des
agrgats, travers des liaisons hydrophobes. La discontinuit entre la rgion I et la
rgion II correspond la Concentration dAdmicelles Critique CAC (aussi appeles
hemimicelles).
Rgion III
La pente de la courbe dadsorption diminue par rapport la rgion II. Il y a plusieurs
thories qui expliquent ce phnomne. Somasundaran, et al. (1964) dfendent que ce
changement est d au remplissage de toute la surface disponible la fin de la rgion II,
et dans la rgion III ce sont les chaines hydrocarbones qui sassocient en formant une
double couche. Scamehorn et al. (1982) proposent que la formation de cette double
couche commence dans la rgion II et continue dans la rgion III mais un plus faible
taux.
Rgion IV
Il sagit dun plateau dadsorption, caractris par une trs faible, ou nulle, augmentation
de ladsorption. Cette rgion commence une concentration de tensioactif gale la
Concentration Micellaire Critique (CMC). Les micelles prsentes en solution agissent
comme un puits pour les molcules additionnelles.

CMC

Rgion IV

log adsorption

Rgion III

CAC

Rgion II

Rgion I
log Concentration de tensioactif
Figure 2.26. Isotherme dadsorption typique de quatre rgions pour un tensioactif (adapt de
Schramm, 2000).

-40-

Chapitre 2. Gnralits

2.2.2. Mcanismes de formation des lamelles


a. Snap-off
Ce mcanisme de formation de lamelles a t tudi en 1970 par Roof, qui a observ le
pigeage de gouttes dhuile dans des pores mouillables leau. Nous nous intressons ici
au dplacement deau (phase mouillante) par du gaz (phase non mouillante). La Figure
2.27 montre les diffrentes tapes de ce phnomne. Quand le gaz traverse le seuil du
pore (1), la courbure de linterface augmente, et selon la loi de Laplace (2.18) la pression
capillaire augmente jusqu la valeur Pc1. Dans la partie correspondante au corps du
pore (2), la courbure diminue et la pression capillaire Pc2 aussi. Comme la pression du
gaz Pg est constante, si on applique lquation (2.17) on trouve que la pression dans le
liquide est plus forte dans la rgion du corps du pore (Pw2) que dans le seuil (Pw1) :
Pc2 < Pc1 Pg Pw2 < Pg Pw1 Pw2 > Pw1
Cette diffrence de pression provoque un gradient qui fait que le liquide se dplace vers
ltranglement et quand le gradient est suffisant, une lamelle se forme.

Figure 2.27. tapes du mcanisme snap-off (Ransohoff et Radke, 1988).

b. Leave behind
Ce mcanisme a lieu pendant ltape de drainage, quand le gaz se dplace avec la
solution de tensioactif. La Figure 2.28 reprsente la configuration ncessaire pour que ce
phnomne ait lieu. Pendant le dplacement, les deux mnisques se rencontrent et
forment une lamelle en direction parallle au sens de lcoulement.

Figure 2.28. tapes du mcanisme leave behind (Ransohoff et Radke, 1988).

-41-

Chapitre 2. Gnralits
c. Lamella division
Il sagit dun mcanisme li au snap-off , qui a lieu quand une bulle de gaz arrive un
embranchement. La lamelle se divise en deux et la mousse saffine. La Figure 2.29
montre un schma de ce mcanisme :

Figure 2.29. tapes du mcanisme lamella division (Ransohoff et Radke, 1988).

d. Bubble evolution
Ce mcanisme de formation de bulles a lieu quand le gaz dissout dans le liquide est
libr, c'est--dire, quand la pression diminue ou la temprature augmente.

2.2.3. Stabilit de la mousse en milieu poreux


Au sein dun milieu poreux, la taille des bulles est plus grande que la longueur
caractristique du systme, c'est--dire, une bulle peut occuper plus dun espace de
pore. Les bords de Plateau relient les lamelles aux films minces qui mouillent la surface
des grains. Ainsi, la phase liquide est continue dans tout le milieu poreux. La mousse est
un systme thermodynamiquement mtastable. Elle volue avec le temps parce que la
surface des lamelles diminue afin de minimiser lnergie libre du systme. La longvit
de la mousse en milieu poreux est dtermine par la stabilit des films, qui dpend de
plusieurs paramtres tels que la concentration de tensioactif, de la concentration de sel,
de la diffusion de gaz travers les films, des forces de surface, de la pression capillaire,
du drainage, et aussi des proprits ptrophysiques du milieu. Dans ces systmes il y
a deux types de films : les lamelles qui sparent les bulles de gaz et celles qui se forment
quand une bulle de gaz est en contact avec une paroi du pore. Ces dernires ne sont
stables que si la surface est mouillable leau ou si le tensioactif peut altrer la
mouillabilit dune surface lipophile en la rendant hydrophile.
Quand les bulles de gaz scoulent travers le milieu poreux, les lamelles associes se
dplacent des seuils du pore (dimension Rt) aux corps du pore (dimension Rb), comme le
montre la Figure 2.30. Pendant ce processus lpaisseur des lamelles varie pour
sadapter la gomtrie des pores. Le milieu poreux impose une pression capillaire Pc
dans chaque bord de Plateau, qui doit tre quilibre par la pression de disjonction (qui
est une fonction de lpaisseur h des films, Figure 2.22). Ainsi, le liquide vide ou remplit
les lamelles pour modifier leur paisseur et arriver un nouvel tat dquilibre. Mais ce
processus nest pas instantan, le taux de remplissage/vidange de liquide tant

-42-

Chapitre 2. Gnralits
proportionnel h3, la rsultante Pc - et inversement proportionnel la viscosit du
fluide (Reynolds, 1886). De cette faon lpaisseur de la lamelle oscille autour de la
valeur dquilibre o Pc = , pouvant correspondre instantanment une valeur audessous de h*, o la lamelle collapse.

Figure 2.30. Schma du dplacement dune lamelle au sein dun pore. Le milieu poreux impose une
pression capillaire Pc dans chaque bord de Plateau (Chambers et Radke, 1991).

Des plus fortes variations dpaisseur ont lieu quand la vitesse dcoulement augmente
et pour des plus fortes valeurs du rapport Rb/Rt. Ainsi, pour une vitesse du gaz et une
gomtrie donnes il y a une valeur de pression capillaire limite Pc* infrieure la valeur
statique max o les lamelles collapsent. Khatib et al. (1988) ont t les premiers
vrifier exprimentalement linfluence de ces paramtres dans la coalescence des
lamelles en milieu poreux. Leurs expriences avec des colonnes de sable on montr que
la valeur de la pression capillaire limite Pc* dpend du type de tensioactif et diminue
quand la vitesse dcoulement du gaz augmente, comme le montre la Figure 2.31.

Figure 2.31. Effet du type de tensioactif et de la vitesse dcoulement du gaz ug dans la pression
capillaire limite Pc* (Khatib et al., 1988).

-43-

Chapitre 2. Gnralits
En milieu poreux, la pression capillaire Pc est une fonction monotone de la saturation de
liquide Sw. Durant un coulement de mousse la pression capillaire ne peux pas dpasser
la valeur maximale Pc*, ce qui veut dire que la saturation du liquide doit tre toujours
suprieure ou gale la valeur Sw*, valeur qui dpend aussi de la permabilit du milieu,
comme le montre la Figure 2.32 ( gauche). Ainsi, si pendant un coulement de mousse
(en supposant que les bulles de gaz ont une taille constante) on augmente la proportion
du gaz scoulant fg, la valeur de la saturation de liquide diminue jusqu atteindre la
valeur limite Sw* ( Pc*) (Figure 2.32, droite). Si on continue augmenter la proportion
du gaz fg, le taux de coalescence de lamelles augmente et les bulles grossissent, la texture
de la mousse devenant plus grossire pour maintenir la valeur de pression capillaire
gale Pc* (Khatib et al., 1988).

Instable

Pc*
Faible k

fg
Forte k
Sw* faible k
Sw* forte k

Dbit fractionnaire du gaz, fg

Pc

Saturation du liquide Sw

Taille de bulle
et g

Sw*
Saturation du liquide Sw

Figure 2.32. Courbe de pression capillaire Pc en fonction de la saturation de la phase mouillante Sw


( gauche) et courbes de dbit fractionnaire pour des coulements de mousse ( droite) (adapt de
Khatib et al., 1988).

Khatib et al. (1988) ont ralis des expriences pour vrifier linfluence de la
permabilit sur la valeur de la pression capillaire limite Pc*. Ils ont trouv une
dpendance logarithmique avec la permabilit du milieu. La Figure 2.33 montre cette
variation de la pression capillaire limite en fonction de la permabilit. Dans la mme
figure les auteurs ont reprsent la pression capillaire dentre (pression dinjection
minimale qui doit tre applique pour surmonter les forces capillaires et permettre ainsi
lentre de la phase non mouillante dans le milieu poreux) en fonction de la
permabilit. Pour le systme considr, la valeur de la pression capillaire dentre est
plus forte que la pression capillaire limite Pc* pour les milieux de faible permabilit o k
< 800 mD. Dans cette situation, les lamelles de liquide autour des bulles de gaz sont
instables et la mousse collapse. On observe alors des coulements de liquide et de gaz.

-44-

Chapitre 2. Gnralits

Figure 2.33. Variation de la pression capillaire dentre et la pression capillaire limite Pc* en
fonction de la permabilit k du milieu (Khatib et al., 1988).

Khatib explique que la mobilit du gaz dans des milieux de faible permabilit en
prsence de tensioactif est plus faible quen labsence de tensioactif, du fait que les
solutions de tensioactif favorisent la prsence dune fraction de gaz pig par des
lamelles stationnaires. Ainsi, il prdit que la mobilit du gaz augmente linairement avec
la permabilit jusqu ce que la valeur de la pression capillaire limite soit plus grande
que la pression capillaire dentre. Ce phnomne peut tre observ dans la premire
partie linaire de la courbe (trait continu de la Figure 2.34).

Figure 2.34. Variation de la mobilit du gaz g en fonction de la permabilit k du milieu poreux


(Khatib et al., 1988).

-45-

Chapitre 2. Gnralits

2.2.4. Rgimes de mousse


(Sheng, 2013)

lt t t t

La Figure 2.35 prsente les trois situations possibles. La premire situation (Figure
2.35.a) reprsente le cas o la mousse ne se forme pas. On a un coulement spar de
liquide et de gaz. La non formation de lamelles peut tre due labsence de tensioactif,
la prsence dun milieu fortement mouillable l'huile, une pression capillaire trs forte
ou la dstabilisation des lamelles par la prsence dhuile.
La deuxime situation (Figure 2.35.b) reprsente une mousse faible ou weak
foam . Ce type de mousse, caractris par une texture trs grossire, cause une
augmentation de la viscosit de la mousse (ou de faon quivalente, une rduction de la
mobilit du gaz) seulement de quelques ordres de grandeur.
La troisime situation (Figure 2.35.c) correspond une mousse forte ou strong
foam , caractrise par une texture trs fine. Dans ce cas la rduction de la mobilit du
gaz est de plusieurs ordres de grandeur, ce qui se traduit par une augmentation abrupte
du gradient de pression.
a) Deux phases:
Liquide et gaz
(absence de mousse)

b) Weak foam

c) Strong foam

Gaz

Solide

Liquide

Gaz

Figure 2.35. Schma comparatif comparant lcoulement gaz-liquide (en absence de mousse),
weak foam et strong foam (adapt de Sheng, 2013).

La transition entre weak foam et strong foam (appele couramment gnration de


mousse) se produit de faon abrupte dans des expriences sur colonne, accompagne
d'une forte augmentation du gradient de pression. La Figure 2.36.a prsente des
rsultats en termes de pression obtenus pour des tests sur colonne (grs de Berea) en
fonction du temps. La qualit de mousse impose est constante et gale 0,8, et le dbit
total varie. On constate que la gnration de strong foam a lieu pour des dbits
suprieurs 1,30 cm3/min, comme rvl par la brusque augmentation du gradient de
pression. Sur la figure de droite sont prsents les rsultats en termes de pression en
fonction du dbit impos dans la colonne.
Plusieurs tudes (Gauglitz et al., 2002 ; Kam et Rossen, 2003) montrent que cette
discontinuit en terme de pression na lieu que quand le dbit total est fix. Quand on
impose le gradient de pression, toute la courbe en forme de "S" (Figure 2.36.b) peut tre
obtenue, incluant l'tat intermdiaire (partie marque par un trait discontinu). Cette
courbe, typique de la thorie de la catastrophe, montre la prsence de solutions

-46-

Chapitre 2. Gnralits
multiples. Un tel comportement de la mousse, caractris par un changement soudain et
imprvisible souvent associ une singularit mathmatique, est appel thorie
catastrophique de la mousse (Afsharpoor et al., 2010).
Une fois la strong foam forme, on distingue deux nouveaux rgimes dcoulement en
fonction du comportement rhologique de la mousse : le rgime high quality ,
caractris par un comportement quasi Newtonien ou lgrement shear-thickening et
le rgime low quality , o le comportement est du type shear-thinning . Cela a
dabord t mis en vidence par Osterloh et Jante en 1992 (qui ont ralis des tests sur
colonnes de sable de permabilit k = 6,2 Darcy pour diffrents dbits et proportions
gaz/liquide) et plus tard confirm par lvarez et al. en 2001. Les rsultats de ces
expriences sont prsents sous forme de contours de pression en fonction de la vitesse
du gaz dans laxe vertical et la vitesse du liquide dans laxe horizontal, comme le montre
la Figure 2.37.

Figure 2.36. Rponse des expriences en laboratoire montrant la transition entre weak foam et
strong foam (Sheng, 2013).

Figure 2.37. Rsultats des expriences prsentant les deux rgimes dcoulement, high quality
et low quality . Les pressions sont exprimes en psi. (Osterloh et Jante, 1992).

-47-

Chapitre 2. Gnralits
Dans le rgime high quality , le dbit fractionnaire de gaz ( fractionnal flow ) fg est
suprieur une certaine valeur fg*, (appel limiting fractionnal flow et qui correspond
au point o la pression capillaire limite Pc* est atteinte) et la perte de charge est presque
indpendante de la vitesse du gaz mais varie avec la vitesse du liquide la puissance
1/3. Le flux dans ce rgime est gouvern par la pression capillaire limite Pc*. La
saturation du liquide est gnralement constante et gale Sw*, ce qui reflte une
pression capillaire constante et gale Pc*. La coalescence des lamelles due la succion
capillaire dtermine le comportement de lcoulement de mousse dans ce rgime.
Dans le rgime low quality , le fractionnal flow fg est plus faible que fg*. Le gradient
de pression est indpendant de la vitesse du liquide et proportionnel la vitesse du gaz
la puissance 0,31. Il y a plusieurs thories pour expliquer ce comportement. Rossen et
Wang (1999) ont appel ce rgime fixed bubble size regime (taille de bulle fixe) en
contraste avec le high quality regime , o la taille de bulles augmente pour des
qualits de mousse croissantes cause du collapse des lamelles la pression capillaire
limite. Dans le low quality regime , la taille des bulles est estime gale la taille de
pore, ce qui a t confirm par lvarez en 1998.

2.2.5. Modlisation des coulements de mousse en milieu poreux


(Zhang et al., 2009)
La mousse a de nombreuses applications dans le domaine de la rcupration assiste du
ptrole et de la remdiation de sols pollues. Ainsi, la simulation devient un outil trs
utile qui permet de prdire le comportement des coulements de mousse sur le terrain
et la mise au point de la stratgie dinjection suivre.
Il y a trois approches principales pour modliser les coulements de mousse en milieu
poreux, lempirique, la semi-empirique et la mcanistique. Chaque approche prsente
des avantages et des inconvnients. Dans le cas de lapproche mcanistique, qui devrait
tre la plus complte en principe, lobtention de paramtres fiables est une tche
difficile, alors que les modles empiriques et semi-empiriques ont des limitations pour
dcrire la rhologie et la mobilit des mousses. Il y a pourtant une discussion portant sur
la meilleure faon de modliser les coulements de mousse en milieu poreux. Kovscek
(1998) suggre quun bon modle pour simuler lchelle du terrain doit avoir les
caractristiques suivantes :
-

Rduction de la mobilit du gaz en prsence de mousse ;

Comportement non-Newtonien de la mousse ;

Proprits de la mousse dpendantes de la concentration de tensioactif ;

Reprsentation prcise du transport du tensioactif et des phnomnes


dadsorption.

-48-

Chapitre 2. Gnralits
a. Mthodes empiriques
Dans les mthodes empiriques la mobilit du gaz ou bien la viscosit est modifie en
prsence de mousse. La mobilit du gaz f est dfinie comme suit (2.51) :

(2.51)

o k est la permabilit intrinsque du milieu, krf est la permabilit relative de la


mousse et f est sa viscosit effective.
Les expressions empiriques utilises pour prdire la mobilit du gaz sont fonction de la
concentration de tensioactif ou des dbits des fluides, mais ne font pas rfrence la
texture de la mousse. Il y a deux approches, celle qui utilise le facteur de rduction de
mobilit ( Mobility Reduction Factor, MRF ) et celle qui emploie le concept de viscosit
effective.
Mobility Reduction Factor
Le Facteur de Rduction de la Mobilit (MRF) est dfini, pour une mme valeur de la
saturation en eau (2.52, 2.53) :

(2.52)

(2.53)

o P est la perte de charge travers le milieu poreux. Si le MRF vaut 1 (ou 0, selon la
dfinition) la mousse est dstabilise et on a un coulement diphasique de gaz et liquide.
Au contraire, des fortes valeurs de MRF indiquent la prsence de strong foam , avec
une texture trs fine.
Selon Kovscek (1998), ce paramtre est utilis par UTCHEM, logiciel dvelopp par
lUniversit du Texas Austin (dont on en parlera plus en dtails dans le Chapitre 5), o
le MRF modifie la permabilit relative du gaz comme suit (2.54) :

(2.54)

o krg est la permabilit relative du gaz et Sg la saturation du gaz.


Les simulateurs STARS (Kular et al., 1989), ECLIPSE 200 (Geoquest) UTCOMP (Rossen et
al., 1994 ; Shi et Rossen, 1996) utilisent galement le MRF.

-49-

Chapitre 2. Gnralits
Viscosit effective
Avec cette approche, on modifie la viscosit effective du gaz pour rduire sa mobilit
quand la mousse est prsente. Par exemple, Marfoe et al. (1987) ont utilis lexpression
(2.55), o la viscosit de la phase gaz dpend de la concentration de tensioactif Cta, la
saturation de la phase aqueuse Sw (Swi est la saturation rsiduelle) et la vitesse de la
phase gaz vg :
(2.55)
Les constantes et paramtres sont dtermins avec des mesures exprimentales et des
mthodes de calage de donnes ( history matching ).
b. Mthodes semi-empiriques. Fractional Flow Theory
La fractional flow theory dcrit les dplacements de fluides miscibles et immiscibles
en milieu poreux avec des quations diffrentielles partielles rsolues avec une
technique mathmatique appele la mthode des caractristiques . La mthode des
dbits fractionnaires est considre comme semi-empirique en raison des hypothses
retenues : dplacement unidimensionnel, viscosit newtonienne, absence de digitation
visqueuse, absence de gradients de pression capillaire, phases incompressibles, tat
dquilibre local atteint instantanment, absence de dispersion et deffet de la pesanteur.
Malgr ces simplifications, cette mthode peut dcrire de faon assez satisfaisante des
dplacements complexes.
Les fractional flow curves (qui prsentent la saturation de la phase mouillante dans
laxe horizontal et le dbit fractionnaire de liquide ou water fractional flow dans laxe
vertical) ont t dabord prsentes par Buckley et Leverett en 1942. Lapplication de
cette mthode pour les coulements de mousse a t dveloppe par Rossen et Zhou en
1995.
c. Mthodes mcanistiques
Les mthodes mcanistiques ont pour but de calculer les changements de texture de la
mousse, en fonction des mcanismes dynamiques de gnration et destruction des
lamelles et de quantifier leur influence sur la rduction de mobilit du gaz et du gradient
de pression. Il y a trois approches mcanistiques : le modle de bilan de population de
bulles, la thorie de la catastrophe et la thorie de la percolation.
Modle de Bilan de Population de Bulles ( Bubble Population Balance Model )
Cette mthode a pour objectif de calculer les variations de texture de la mousse
rsultant de la densit de bulles. Des mcanismes lchelle du pore sont utiliss pour
dcrire les phnomnes de gnration et destruction de lamelles dans le modle. La
difficult de cette mthode rside sans lexpression des taux de gnration et de
destruction de lamelles. En plus des quations de conservation des diffrentes phases
lintroduction dune nouvelle variable (densit de lamelles) ncessite dcrire une

-50-

Chapitre 2. Gnralits
quation de bilan de population qui peut tre exprime par lexpression (2.56) (Patzek,
1988 ; Falls et al., 1988 ; Kovscek et Radke, 1994) :

(2.56)

Le terme de gauche correspond au terme daccumulation, le terme de droite quand lui


correspond au transport convectif, lvolution de la population par diffrence entre
gnration et coalescence et un terme source/puits Qb. n reprsente une densit de
lamelles par unit de volume de milieu poreux, les indices f et t correspondent aux
lamelles mobiles ( flowing ) et piges ( trapped ). La saturation en gaz, Sg, est la
somme du gaz mobile (Sfg) et du gaz pig (Stg). uf est la vitesse de la mousse et est la
porosit. rg et rc sont respectivement les taux de gnration et de coalescence de
lamelles, qui peuvent tre exprims de diffrentes faons. Pour la coalescence de
lamelles, tous les modles assument que le taux diverge vers linfini quand la saturation
de la phase liquide Sw approche la valeur critique Sw* (saturation correspondante la
pression capillaire critique Pc*). Kam et Rossen (2003) ont propos les expressions
suivantes (2.57, 2.58) :
(2.57)

(2.58)

Cg, Cc, m et n sont des paramtres du modle, P est la moyenne temporelle du gradient
de pression et nf est le nombre de lamelles par unit de volume.
Il existe dautres expressions pour les taux de gnration et de destruction de lamelles.
Kovscek (1993) a montr que la gnration de bulles par snap-off pouvait tre
exprime comme tant directement proportionnelle la vitesse du gaz et du liquide
leves une puissance infrieure lunit. Ettinger et Radke (1992) ont propos une
expression similaire pour le taux de destruction de lamelles, proportionnelle aussi au
flux.
Un concept important dans ce modle est la fraction de mousse pige (c'est--dire, le
gaz stationnaire). Des expriences de traage de gaz montrent que la proportion varie
entre 85 et 99 %. La fraction de mousse pige est une fonction qui dpend du gradient
de pression, de la pression capillaire et de la gomtrie des pores. Les limitations de
cette mthode sont dues la difficult dobtenir des paramtres fiables vue la
complexit des phnomnes qui ont lieu lchelle du pore.
Les modles dquilibre local ( Local Equilibrium , LE) sont des simplifications du
modle de bilan de population de bulles. Ils considrent que, ltat stationnaire, la
gnration et la coalescence de lamelles sont gales, ce qui simplifie lquation de bilan
de population.

-51-

Chapitre 2. Gnralits
Thorie de la catastrophe
Cette thorie postule que des petits changements dans certains paramtres dun
systme non linaire peuvent provoquer la disparition ou lapparition dtats
dquilibre, conduisant des changements importants et brusques du comportement du
systme. Cette ide peut tre applique au comportement de la mousse, car dans le
rgime high quality la valeur de la saturation de la phase liquide Sw est trs proche de
la valeur critique Sw*. Kam (2008) prsente la faon de crer un simulateur de mousse
avec la thorie de la catastrophe et deux rgimes de strong foam .
Thorie de la percolation
Dans cette thorie, le milieu poreux est reprsent par un rseau de pores ( sites )
connects par des tubes capillaires ( bonds ) qui reprsentent les gorges des pores. La
topologie du systme est dfinie par le nombre de connexions quun site a avec les sites
voisins. Le modle de percolation appliqu la mousse dvelopp par Rossen et Gauglitz
(1990) est lun des plus clbres. Dans ce modle, les nuds manquants ( missing
nodes ) reprsentent des pores occups par de leau, et les liens manquants ( missing
bonds ) les gorges des pores bloques par les lamelles cres par snap-off . Ainsi, la
mobilisation de lamelles peut raffiner la texture de la mousse.
Cette mthode, permettant de dcrire des mcanismes de formation de lamelles
lchelle du pore, ncessite de trs longs temps de calcul pour obtenir des rsultats trs
limits dans lespace. Cest pour cela quelle nest pas adapte pour des applications
lchelle du terrain et mme pas lchelle du laboratoire. Elle est par contre utile pour
des tudes de formation de mousse lchelle du pore.

-52-

Chapitre 2. Gnralits

3. Mousse et remdiation de sols pollus


3.1. Comportement de la mousse dans des milieux
htrognes (Seright, 1995)
3.1.1. Blocage ou contrle de mobilit
Les mousses peuvent tre utiliss de deux faons diffrentes : comme agents de contrle
de mobilit ou comme agents bloquants. Lutilisation de mousses comme agents de
contrle de mobilit a t largement tudie jusqu prsent. En effet, lefficacit du
balayage des milieux htrognes est amliore en maximisant la pntration de la
mousse dans les strates les moins permables. Par contre il y a peu de travaux raliss
portant sur lutilisation des mousses comme agents de blocage. Cette proprit peut tre
explique avec le concept de pression capillaire limite, qui peut nous aider prdire le
comportement de la mousse en milieux poreux.
La diffrence entre les deux stratgies est illustre ci-dessous :
Un agent de contrle de mobilit doit pntrer le plus possible dans les zones les
moins permables, afin de balayer ces rgions dont laccs des fluides est difficile
(Figure 2.38).

Faible k

Agent de
contrle de
mobilit

Forte k

Figure 2.38. Comportement dun agent de contrle de mobilit dans un milieu htrogne.

Un agent de blocage doit pntrer le moins possible dans les rgions faible
permabilit. Autrement, lagent bloquant prsent dans les zones faible permabilit
gne lentre des fluides dans ces rgions et le balayage des hydrocarbures (Figure
2.39).

Faible k
Agent de blocage

Forte k

Figure 2.39. Comportement dun agent de blocage dans un milieu htrogne.

-53-

Chapitre 2. Gnralits
Lutilisation de mousses comme agents de blocage peut tre explique du point de vue
du concept de pression capillaire limite Pc*. La mousse est un bon candidat pour cette
application si la pression capillaire dentre (pression dinjection minimale qui doit tre
applique pour surmonter les forces capillaires et permettre ainsi lentre de la phase
non mouillante dans le milieu poreux) est infrieure la pression capillaire limite dans
les zones forte permabilit mais elle doit tre suprieure la pression capillaire limite
dans les zones les moins permables. Dans ce cas, une mousse faible mobilit est
gnre dans les zones trs permables, mais pas dans les zones peu permables, o on
ne gnre pas de mousse. Ainsi, les fluides injects posteriori peuvent pntrer et
dplacer lhuile ou les polluants pigs dans ces zones peu permables. En revanche,
dans la mesure o la mousse persiste dans les zones forte permabilit, lentre de
fluide sera restreinte. La persistance de la mousse peut tre compromise si des liquides
ou du gaz sont ensuite injects : la mousse peut collapser. Pour viter ce phnomne,
Radke (Seright, 1995) propose de continuer linjection de solution de tensioactif (avec
ou sans gaz) afin de maintenir une concentration de tensioactif suffisante dans la
mousse qui garantisse la stabilit des films liquides.

3.1.2. Effet de communication entre les couches


De nombreuses tudes ont t consacres la mobilit de la mousse en milieux
homognes et unidimensionnels. Nanmoins la ralit est bien diffrente : les rservoirs
ptroliers et les aquifres sont le plus souvent htrognes et multidimensionnels.
Certains auteurs (Casteel et Djabbarah, 1988) ont tudi le comportement de la mousse
dans des systmes stratifis, mais une des premires tudes o linfluence de la
communication entre les couches fut mise en vidence a t mene par Bertin et al. en
1999.
Les expriences ont t ralises dans une colonne htrogne (Figure 2.40) forme par
un cur de grs de Fontainebleau (k 0,1 Darcy) et une couche extrieure de sable
Ottawa (k 6,7 Darcy). Linjection de gaz (N2) se fait une fois la colonne sature en
solution de tensioactif (Alpha Olefin Sulfonate, concentration 0,1 % en masse).
Quand la communication entre les deux zones est permise, le front de mousse se
propage la mme vitesse dans les deux rgions. Par contre, quand la communication
est interdite (en plaant une chemise de Tflon sur le grs) les deux couches sont
indpendantes et le front de mousse avance plus vite dans le grs. Ces rsultats peuvent
tre expliqus laide du concept de pression capillaire et le rle quelle joue sur la
texture de la mousse.

Figure 2.40. Schma de la colonne htrogne utilise (Bertin et al., 1999).

-54-

Chapitre 2. Gnralits
En effet, les mousses avec une texture trs fine (c'est--dire, avec des tailles de bulles
petites) prsentent une plus forte rsistance la mobilit du gaz que les mousses de
texture grossire. La texture dune mousse est gouverne par les phnomnes de
cration et de destruction des lamelles. Pour une saturation de la phase liquide donne
(Sw), la pression capillaire Pc augmente quand la permabilit du milieu diminue. Quand
la valeur de la pression capillaire Pc approche la valeur critique Pc* les lamelles
deviennent instables et le taux de coalescence augmente. Cest le cas pour le grs de
Fontainebleau dans cette tude. Ainsi, quand la communication entre le grs et le sable
est interdite, chaque milieu dtermine la texture de la mousse et les mobilits du gaz
sont indpendantes, la plus mobile se situant dans le grs. Mais dans le cas o les
couches communiquent, le gaz peut scouler dans les deux milieux avec la mme
mobilit.

3.2. Application sur site de la technique mousse/solution


de tensioactif (Hirasaki et al., 1997 ; 2000)
Laccumulation de DNAPLs dans des aquifres est une source de pollution trs
persistante qui ne peut pas tre nettoye avec les techniques classiques de type pump
and treat . Mme sil tait possible de produire tout le DNAPL libre, la partie rsiduelle
resterait dans laquifre. Un processus de dpollution complet implique lextraction de
tout lhydrocarbure prsent, ce qui inclut la phase rsiduelle et lhuile pige dans les
zones qui ne peuvent pas tre balayes cause des htrognits. Il a t montr que
les tensioactifs peuvent tre utiliss de faon trs efficace pour rcuprer lhuile
rsiduelle qui reste aprs linjection deau, mais le principal problme reste
lhtrognit de la matrice solide. Tous les aquifres prsentent une certaine
htrognit dans la distribution de la permabilit, du fait de la prsence de strates
cause par les variations au cours du temps des conditions du dpt de sdiments.
Mme si la matrice solide tait parfaitement homogne en termes de permabilit, des
coulements non uniformes ont lieu si le polluant est distribu de faon non uniforme.
Pour amliorer lefficacit de balayage, le concept de contrle de la mobilit est
utilis en ajoutant des polymres, en gnrant des mulsions trs visqueuses ou des
mousses in situ.
La premire dmonstration sur le terrain du processus mousse/solution de tensioactif
pour la dpollution daquifres fluviaux htrognes a t ralise au printemps de 1997
sur le site Hill Air Force Base (Utah) par Hirasaki et collaborateurs. Comme il sagissait
du premier test et que lon souhaitait que ce soit une russite, certaines conditions ont
t runies pour la slection du site :

Un site avec une quantit significative de DNAPL ;

Un fort contraste de permabilits entre les diffrentes couches ;

Un systme hydrogologique propice la production, la maintenance et la


propagation de la mousse tout en gardant une faible migration dans la zone non
sature.

-55-

Chapitre 2. Gnralits

3.2.1. D

pt

lt

Il sagit dun aquifre de sable alluvial qui forme un canal limit sur les cts et en
dessous par des pais dpts argileux constituant une barrire capillaire pour la
migration de polluants. Les dimensions du site pour la dmonstration sont 6,1 m x 3,7 m.
La partie la plus profonde du sable dans la zone du test est denviron 13,7 m (45 ft) sous
la surface et 5,5 m (18 ft) en dessous de la nappe phratique. La conductivit
hydraulique varie entre 10-4 m/s (10 Darcy) et plus de 10-3 m/s (100 Darcy).
Pour linjection des fluides, des puits verticaux ont t installs. La Figure 2.41 montre
leur disposition. Il y a deux ranges de puits, une pour linjection (IN) et une autre pour
lextraction (EX), spares une distance de 12,2 m (40 ft). La sparation des puits dans
une mme range est gale 6 m (20 ft). Il y a deux puits de control (MW) et deux puits
appels de contrle hydraulique (HC), utiliss pour injecter de leau et crer une
barrire hydraulique afin de limiter la sortie de fluides de la zone dtude. Le volume de
pore VP de laquifre a t estim 8180 gallons laide des tests de traage.

Figure 2.41. Position des puits et lvation de la surface de laquiclude dans le site dtude Hill
Air Force Base OU-2 (Hirasaki et al., 1997).

3.2.2. Description de la pollution


Le polluant provenait des oprations de dgraissage effectues la base et contenait
environ 70..% de TCE (trichlorthylne) et des petites portions de PCE
(ttrachloroetne) et de TCA (1,1,1- trichlorothane). Pour caractriser la pollution, des
chantillons de sol (marqus par SB dans la Figure 2.41) ont t prlevs et analyss
luniversit de Rice. Les rsultats sont prsents dans la Figure 2.42, o la ligne
pointille reprsente la permabilit et la ligne continue la concentration de NAPL. On
observe que trois des carottes ont des zones pige avec des permabilits plus fortes
que 100 Darcy, o le polluant ntait pas prsent. Le DNAPL est pig surtout dans les
zones sableuses dont la permabilit est comprise entre 20 et 60 Darcy. La concentration
maximale de polluant trouve tait denviron 22 % (% de volume de DNAPL dans le
volume de pore de lchantillon). Avec cette distribution du polluant, si on nutilise pas
une technique de contrle de mobilit, il est prvu que la solution de tensioactif injecte
scoule travers les zones pige (k > 100 Darcy) et plusieurs volumes de pore
seront ncessaires pour dplacer lhuile des zones faible permabilit.
-56-

Chapitre 2. Gnralits
La quantit totale de DNAPL prsente dans la zone dtude a t estime avec des tests
de traage ( Partition Interwell Tracer Test ou PITT) environ 0,079 m3
(21 7 gallons), ce qui correspond 668 mg de polluant par kg de sol (ou une
saturation de 0,3 %). La zone dtude ne contenait pas de lentilles de NAPL mais des
chemins prfrentiels. La Figure 2.43 montre une coupe transversale de la zone dtude,
o on peut voir la position des puits et leur profondeur ainsi que la distribution initiale
du DNAPL.
SB 12
k (Darcy)

lvation (ft)

DNAPL (%)

DNAPL (%)

lvation (ft)

SB 9
k (Darcy)

lvation (ft)

SB 10
k (Darcy)

lvation (ft)

SB 11
k (Darcy)

DNAPL (%)

DNAPL (%)

Figure 2.42. Rsultats des prlvements de sol. La permabilit est reprsente par une ligne
pointille et la concentration de NAPL par un trait continu (adapt de Hirasaki et al., 1997).

Figure 2.43. Coupe transversale montrant la position de la pollution et des puits


(Hirasaki et al., 1997).

-57-

Chapitre 2. Gnralits

3.2.3. Slection du tensioactif


Le tensioactif utilis pour cette dmonstration a t suggr par les chercheurs de
luniversit de Texas (Austin) : sodium dihexilsulfosuccinate (commercialis par CYTEC
Inc. sous le nom Aerosol MA-80I). Il produit des mulsions de type Winsor III avec une
grande varit de solvants chlors, avec des tensions superficielles ultra-faibles entre le
polluant et la solution de tensioactif. Il sagit dun tensioactif anionique, ladsorption sur
la matrice solide sera plus faible que dans le cas des tensioactifs cationiques ou non
ioniques, du fait que le sol est normalement charg ngativement. De plus, la FDA inclut
ce tensioactif dans le grade alimentaire, ce qui est un indicateur de sa faible toxicit.

3.2.4. Processus de dpollution


La stratgie suivie est la suivante :

Injection de 6,7 VP (Volumes de Pore) deau (parfois avec des traceurs).

Injection de 3,2 VP de solution de tensioactif (concentration en masse gale


3,5 %) pendant 3,2 jours. La Figure 2.44 montre lhistorique de pression et des
dbits de gaz pour le premier jour dinjection de mousse. Pendant la plupart de ce
temps, de lair tait inject pour des priodes de 2 heures (en alternant les trois
puits dinjection IN1, IN2, IN3, not dans la partie suprieure du graphique). La
pression dinjection maximale tait gale 20 psig (pendant la plupart du temps
la pression tait comprise entre 8 et 11 psig) et le dbit maximal gal 4 scfm.

Injection de 21,8 VP deau avec des traceurs.


Foam Injection, 3/24/97
18

Rate, scfm; Pressure, psi

16

IN3

IN2

IN1

IN3

IN2

IN1

IN3

IN2

IN1

IN3

IN2

IN1

14
12
IN1
IN2
IN3
Air Flow
Air Press.

10
8
6
4
2
0
0:00

2:00

4:00

6:00

8:00

10:00 12:00 14:00 16:00 18:00 20:00 22:00

0:00

Time, hr
Figure 2.44. Historique de pression et des dbits dinjection de gaz durant le premier jour
dinjection de mousse. Du gaz est inject par priodes de deux heures en alternant les trois puits
(not dans la partie suprieure du graphique par des flches) (Hirasaki et al., 1997).

-58-

Chapitre 2. Gnralits

3.2.5. Rsultats et interprtation


Un bon indicateur de la formation de mousse est laugmentation de la pression
dinjection, qui est observe pendant linjection dair. Cela suggre que la mousse est
prsente aux alentours du puits dinjection. Larrive du front de mousse au puits
dobservation MW2 confirmait lavance de la mousse travers la formation (Figure
2.45). En plus, on observe que la mousse est stable (forte) dans les profondeurs o le
polluant a t enlev (B et C) et faible ou dstabilise dans les zones pollues (A, qui
correspond la partie la plus profonde de laquifre), ou le flux de liquide est dvi et
des micromulsions se forment. Cela montre que la mousse bloque les zones propres
de laquifre et favorise laccs du liquide aux zones encore pollues.
Leffluent produit pendant la dmonstration a t analys par chromatographie en phase
gazeuse afin de quantifier le taux de rcupration de DNAPL et la concentration de
tensioactif. Cette analyse estime que 47,6 gallons de DNAPL ont t rcuprs. Si on
enlve cette quantit la production de DNAPL que lon aurait obtenue sans lutilisation
de mousse et estime 11,1 gallons, on a une production nette de 36,5 gallons. Cette
quantit est suprieure de celle que lon avait dans la zone dtude avant le processus de
remdiation (21 7 gallons), mais cette augmentation est certainement due au
dplacement de polluant dautres zones de laquifre vers la zone de ltude. Enfin,
lanalyse PITT post-remdiation donne une quantit de DNAPL comprise entre 1,6 et 2,6
gallons prsente dans laquifre. Cela correspond une saturation lenviron 0,03 % et
une concentration de 77 mg de polluant par kilogramme de sol.
Lanalyse de la concentration de tensioactif dans leffluent confirme une rcupration de
99,4 % en masse, ce qui veut dire que la perte de tensioactif (adsorption, coulements
vers des zones en dehors la zone dtude, etc.) est presque nulle.

Figure 2.45. Effluent obtenu du puits dobservation MW


droite). A, B et C indiquent la
position o le liquide a t prlev, selon montre le schma gauche (Hirasaki et al., 1997).

-59-

Chapitre 3
tude exprimentale
1. Moussabilit. Choix du tensioactif
La slection du tensioactif est une tape cruciale dans le design du processus de
remdiation. Le choix dpend fortement des polluants prsents dans laquifre, mais de
faon gnrale, il y a certaines caractristiques ou proprits recherches :
-

Une bonne moussabilit. Lorsque la gnration de mousse in situ est combine au


lavage de sols (comme on la vu dans le Chapitre 2), la fonction du tensioactif est
double : gnrer de la mousse stable dans les zones forte permabilit et
dpolluer les couches faible permabilit. La dstabilisation de la mousse par le
NAPL peut tre positive : ceci implique que la mousse ne se formerait pas dans
les zones encore pollues. Lentre de liquides pour la remdiation ne serait alors
pas gne.

Le tensioactif doit tre capable de solubiliser lhuile et diminuer la tension


interfaciale eau-huile afin de librer le NAPL des pores et de le dplacer.

La formation de phases complexes, tels que des gels et des cristaux liquides nest
pas souhaite. Ces phases sont difficiles rcuprer et peuvent bloquer les pores
( pore clogging ) en provoquant une perte de conductivit hydraulique.

Une faible toxicit et une capacit se biodgrader dans un espace de temps


raisonnable sont des proprits trs importantes, surtout pour des applications
lies lenvironnement.

En effet, lutilisation de tensioactifs chimiques peut avoir des consquences ngatives


pour lenvironnement, la plupart tant toxiques et faiblement biodgradables. Ainsi,
lindustrie des tensioactifs est en qute de nouvelles molcules avec des proprits
fonctionnelles trs spcifiques rpondant aux exigences strictes en matire de qualit
environnementale (Piccicuto et al., 2001).
Dans ce contexte on se propose de trouver dautres types de molcules qui sont
respectueuses de lenvironnement. Certains chercheurs ont propos lutilisation de
tensioactifs alimentaires, affirmant quils sont plus susceptibles dobtenir lacceptation
du grand public et des responsables de la rglementation pour les projets
dassainissement des eaux souterraines (Shiau et al., 2000). Des tensioactifs organiques
(ou biotensioactifs) et certains mulsifiants issus de lindustrie agroalimentaire
constituent une alternative intressante, souvent avec un faible impact environnemental
et des proprits physico-chimiques comparables de celles de leurs homologues
classiques.

-61-

Chapitre 3. tude exprimentale

1.1. Les candidats


1.1.1. Tensioactifs classiques. Le Triton X-100
Pour notre tude un alkyl phnol thoxylate (APE), le Triton X-100 (C14H22O(C2H4O)n)
a t choisi comme tensioactif classique de rfrence (Figure 3.1). Il sagit dun
tensioactif non ionique avec une chaine hydrophile doxyde de polythylne (en
moyenne il a 9,5 units doxyde dthylne OE) et un groupe hydrophobe hydrocarbon
aromatique (un groupe 4-(1,1,3,3-tetramthylbutyl)-phnyl). Il sagit dun liquide
incolore visqueux. La CMC est gale 150 mg/L. Il est fourni par Sigma Aldrich
(laboratory grade) et utilis tel quon le reoit. Mulligan et Eftekhari (2003) se sont
servis de ce tensioactif pour gnrer de la mousse in situ et dpolluer de colonnes de
sable contenant du pentachlorophnol (PCP).

Figure 3.1. Structure chimique du Triton X-100.

Le cot et les bonnes performances ont favoris lample utilisation des APEs, mme si
leurs effets sur lenvironnement ont t mis en question. Bien que leur prsence dans les
produits nettoyants mnagers ait diminu, ils sont toujours trs utiliss pour le
nettoyage industriel et des applications agricoles et dans les industries du plastique, du
textile et du papier. Il y a de nombreuses tudes sur la sret environnementale des
APEs, la plupart tant ddies au nonylphnol thoxylate (NPE), qui contient une chaine
alkyl trs ramifie.
La Figure 3.2 montre les tapes concernant la biodgradation primaire des APEs, c'est-dire, la biotransformation qui produit des pertes de proprits tensioactives. La chaine
de n units doxyde dthylne est raccourcie dune unit chaque fois, et quand n est
gal 3, la transformation en alkylphnol monothoxylate (APE1) et alkylphnol
dithoxylate (APE2) a lieu. Le problme de la biodgradation des APEs est que souvent
les produits intermdiaires sont plus toxiques que les molcules initiales. En rgle
gnrale, la toxicit augmente quand le nombre dunits doxyde dthylne diminue.
Cest le cas du NPE, o le nonylphnol monothoxylate (NPE1), nonylphnol dithoxylate
(NPE2) et le nonylphnol (NP) sont plus toxiques que le NPE. En plus, le NPE1 et le NPE2
ont tendance saccumuler dans lenvironnement car la chaine alkyl ramifie se dgrade
trs lentement. Le Tableau 3.1 montre la gamme de toxicit pour les APEs en fonction de
la Concentration Efficace Mdiane (CE50), qui est une mesure de la concentration dune
substance qui induit une rponse mi-chemin entre la ligne de base et leffet maximum
aprs un certain temps dexposition celle-ci.
En gnral la biodgradation ultime (ou minralisation) des APEs nest pas note de
faon systmatique dans les tudes, et quand elle est observe, elle est plus lente par
rapport celle des autres agents tensioactifs.

-62-

Chapitre 3. tude exprimentale


Cest pour cette raison que nous utilisons le Triton X-100 uniquement comme modle
pour nos expriences, notre but tant de trouver des tensioactifs respectueux de
lenvironnement avec des bonnes proprits adapts notre application.

Figure 3.2. tapes du processus de biodgradation primaire des APEs (Talmage, 1994).

Tableau 3.1. Gamme de toxicit pour les APEs. Les indices font rfrence la longueur de la chaine
doxyde dthylne (Talmage, 1994).

Groupe taxonomique

Toxicit aige, CE50 (mg/L)

Bactries

20 800 (NPE4-30)

Algues

5 1000 (C8-C9 APE9-30)


0,027 1,5 (NP)

Invertbrs aquatiques

2,9 100 (NPE9-12)


0,043 3 (NP, NPE1, NPE2)

Poissons

1,3 62 (C8-C9 APE4-10)


0,14-0,48 (NP)

-63-

Chapitre 3. tude exprimentale

1.1.2. Biotensioactifs. Les rhamnolipides


Les biotensioactifs sont des molcules produites par certains microorganismes, tels que
des bactries, des levures ou des champignons. Leurs caractristiques dpendent du
type de microorganisme producteur mais aussi de la souche teste et du substrat nutritif
disponible pour la croissance cellulaire. Parmi les biotensioactifs identifis, on trouve
des glycolipides, des lipopeptides, des phospholipides, des acides gras et des
lipopolysaccharides.
De la mme faon que leurs homologues de synthse chimique, ils peuvent avoir des
proprits mulsifiantes, moussantes, mouillantes, dispersantes, etc., et aussi des
proprits beaucoup plus spcifiques, comme par exemple antibiotiques. Certaines de
ces proprits peuvent, dailleurs, tre conserves dans des conditions extrmes
dutilisation, tels que pH acide, hautes tempratures, etc. (Mulligan, 2005).
Les rhamnolipides sont un groupe de biotensioactifs non ioniques trs tudi. Il sagit de
molcules o une unit de sucre rhamnose est combine avec des bta-hydroxy-acides
gras. Lextrmit carboxyle de la fin des acides gras est connecte la rhamnose. Les
rhamnolipides sont composs seulement par trois lments chimiques : carbone,
hydrogne et oxygne. Ils sont produits par les Pseudomonas aeruginosa,
microorganismes qui peuvent faire la synthse partir de plusieurs substrats, tels que
les alcanes C11 et C12, le glycrol, lhuile dolive, le fructose et le glucose entre autres.
Jusqu nos jours, sept homologues ont t identifis, leur production tant dtermine
par le pH, la temprature et le type de substrat.
Pour notre tude on utilise le rhamnolipide JBR425, fourni par Jeneil Biosurfactant Co. Il
sagit dune solution aqueuse ambre de mono et di-rhamnolipides (Figure 3.3), une
concentration en masse suprieure 25 % selon les spcifications (notre chantillon
contient 29,8 % en masse). Il est produit partir du milieu de fermentation strilis et
centrifug auquel on a enlev toutes les protines. Les proportions de mono et dirhamnolipides prsentes peuvent varier dun chantillon dautre.

Mono-rhamnolipide

Di-rhamnolipide

Figure 3.3. Structure chimique des mono et di-rhamnolipides.

Pour tudier limpact environnemental du JBR425 plusieurs tests ont t raliss selon
les standards de lOECD (source : JBR425 Product Data Sheet, Jeneil Biosurfactant Co.).
Le biotensioactif a un taux de biodgradation de 68,4 % en 10 jours (test OECD 301D). Le
test OECD 209, concernant limpact sur les boues actives des centres de traitement
deaux rsiduelles, montre que lCE50 est suprieure de 1000 mg/L. Le test concernant la
toxicit aquatique pour Daphnia Magna donne une CE50 = 36,1 mg/L, valeur

-64-

Chapitre 3. tude exprimentale


extrmement faible par rapport celle dautres tensioactifs commerciaux. La toxicit
orale, calcule selon les directrices dUS EPA, donne une valeur pour DL50 (Dose Ltale
Mdiane) suprieure de 5000 mg/kg.

1.1.3. Les esters de sucres. Le laurate de saccharose


Ces molcules amphiphiles, constitues dun groupe osidique hydrophile et une chaine
grasse hydrophobe, nexistent pas dans la nature et sont synthtises partir de
matires premires renouvelables (les sucres correspondants sont issus de la
photosynthse). Le Tableau 3.2 montre une liste des avantages de lutilisation des esters
de sucre comme molcules tensioactives.

Tableau 3.2. Avantages des esters de sucre utiliss comme molcules tensioactives
(Ducret et al., 1995 ; 1996).

Matires premires peu coteuses et renouvelables

Biodgradabilit complte tant en arobiose quen anarobiose

Molcules ne prsentant ni toxicit (lors de la digestion, les sucroesters


sont convertis en sucres et en acides gras, donc en molcules
mtabolisables), ni caractre irritant

Absence de got et dodeur

Molcules non-ioniques

Large gamme de structures disponibles

Nanmoins, leur production entrane la gnration dune quantit non ngligeable de


sous-produits. Ces derniers doivent tre limins, ce qui implique des cots de
purification relativement importants. Nanmoins, de nouvelles voies de synthse font
lobjet de recherches afin de rsoudre ce problme (Piccicuto et al., 2001).
Les esters de saccharose ont t les premiers commercialiss, au Japon en 1958. Ensuite
ils ont t approuvs par la FDA ( Food and Drug Administration , USA) en 1983. Parmi
les sucroesters commercialement disponibles, on trouve galement les esters de
sorbitan, mieux connus sous les noms commerciaux Tween et Span.
Les esters de saccharose et d'acides gras ayant au moins 12 atomes de carbone
possdent des proprits tensioactives. Le comportement amphiphile de ces tensioactifs
base de saccharose est d la prsence de groupes hydroxyles libres (hydrophiles) et
de la chane alkyle (hydrophobe). Le saccharose (Figure 3.4) est un des composs
organiques les plus abondamment produits dans le monde. Il est disponible un niveau
trs lev de puret et trs faible cot. Le saccharose est un produit synthtis par
presque toutes les plantes vertes et est assimil par la plupart des organismes. Par
rapport au ptrole, son principal comptiteur, le saccharose a l'avantage d'tre une
ressource renouvelable avec un faible impact sur l'environnement.

-65-

Chapitre 3. tude exprimentale

Figure 3.4. Molcule de saccharose.

Pour notre tude nous avons utilis le sucrose laurate (ou laurate de saccharose) C-1216
Surfhope SE COSME (cosmetic grade) fourni par Mitsubishi Kagaku Foods Coorp.
(Figure 3.5). Il sagit dun tensioactif non ionique, sous forme de granulat blanc
contenant mono et polyesters (proportion aux alentours de 80 : 20 respectivement,
selon les spcifications du fabricant).

Figure 3.5. Molcule de laurate de saccharose (source : www.sigmaaldrich.com).

Les esters de sucre sont reconnus comme tant rapidement biodgradables. Il existe une
relation entre la biodgradabilit et la structure chimique, ce qui facilite une conception
cible des agents tensioactifs pour une application spcifique. Baker et al. (2000) ont
dtermin les biodgradabilits arobies ultimes avec la mthode ISO 7827, intitule
Qualit de leau valuation en Milieu Aqueux de la Biodgradabilit Arobie des
Composs Organiques, Mthode de Carbone Organique Dissous pour diffrents
sucroesters (variations de la taille du groupe hydrophile et/ou de la longueur et du
nombre de chaines alkyle). Par exemple, la biodgradation du laurate de saccharose est
complte dans les 12 heures, tandis que celle du -sulfonil sucrose laurate est plus lente,
atteignant environ 85 % de biodgradation en 25 jours.

1.2. Mesure de la Concentration Micellaire Critique (CMC)


La formation de micelles produit des changements abrupts de certaines proprits de la
solution pour des gammes de concentration trs faibles. La mesure de proprits
physiques telles que la tension superficielle, la conductivit lectrique (pour des
tensioactifs ioniques) et la dispersion de la lumire en fonction de la concentration de
tensioactif produit des courbes qui prsentent des discontinuits relativement fortes
faible concentration (Figure 3.6). La proprit physique que lon va mesurer est la
variation de tension superficielle, laide dun goniomtre.

-66-

Chapitre 3. tude exprimentale

Proprit physique

CMC

Conductivit
Tension
superficielle

Turbidit
Concentration en tensioactif
Figure 3.6. Manifestation de la formation de micelles (adapt de Myers, 2006).

1.2.1. Mthode analytique. Le goniomtre


Quand une goutte de liquide se forme lextrmit dune aiguille, elle prend une forme
qui a t dcrite en premier lieu par le mathmaticien franais Pierre-Simon de Laplace
et langlais Thomas Young vers 1802. Cette forme correspond lquilibre entre les deux
forces prsentes : la pesanteur et la tension superficielle. La force de gravit allonge la
goutte (selon la masse volumique) tandis que la tension superficielle oppose cette
dformation maintient la goutte sphrique proximit de laiguille. Ainsi, lquation de
Young-Laplace (2.20) peut tre utilise pour dcrire lquilibre des forces en chaque
point autour de la frontire entre la goutte et laiguille.
La masse volumique et la pesanteur peuvent tre mesures exprimentalement, et une
mesure minutieuse partir dune photographie nous permet de connatre les
coordonnes x et y de la frontire de la goutte. Il est donc possible d'utiliser ces
informations pour obtenir la tension superficielle inconnue dune goutte avec l'quation
de Young-Laplace. Cependant, il n'y a pas de solution analytique pour cette quation : la
tension superficielle ne peut tre obtenue que par approximations successives.
La Figure 3.7 montre le schma du goniomtre Tracker-Teclis utilis pour raliser les
mesures.
On forme une goutte de liquide lextrmit dune aiguille, qui restera suspendue lors de
lexprience (Figure 3.8.b). Une source de lumire claire laiguille et la goutte, et une
vido camra munie dun tlobjectif capture limage. La frontire de la goutte avec
laiguille est ensuite numrise pour produire une srie de valeurs x et y qui seront
analyses (Figure 3.8.c).

-67-

Chapitre 3. tude exprimentale

Figure 3.7. Schma du goniomtre Tracker-Teclis


(source : http://www.teclis-instruments.com/index.php/en/gallery/products/tensiometer)

Avant la mesure, on ajuste la seringue afin que laiguille reste la plus verticale possible.
Ainsi, on rend limage symtrique, de sorte que seulement un ct doit tre analys. La
frontire de laiguille est dfinie numriquement pour que seules les donnes utilisables
soient acquises. Pendant la mesure, le logiciel gnre une valeur initiale pour la tension
de surface et pour le rayon de la goutte et produit un ensemble de coordonnes
thoriques sur la base de lquation de Young-Laplace. Les valeurs exprimentales et
thoriques pour chaque coordonne sont compares pour produire une erreur globale
dajustement. Les valeurs sont ensuite lgrement modifies et le processus rpt.
Aprs plusieurs itrations, une erreur minimale entre les valeurs exprimentales et
thoriques est obtenue, la tension superficielle correspond cette valeur.

Figure 3.8. Goniomtre Tracker-Teclis. gauche (a) : vue gnrale. En haut droite (b) : dtail
dune goutte. En bas droite c : dtail de la numrisation de la frontire de la goutte.

-68-

Chapitre 3. tude exprimentale


La mesure de la CMC avec cette mthode prsente certaines limitations, dues :
-

Lvaporation. Le volume de la goutte diminue en raison de lvaporation. Ainsi,


la concentration de tensioactif dans la goutte augmente avec le temps et la
tension superficielle tend diminuer.

Ladsorption du tensioactif. Il faut attendre un certain temps pour que les


molcules de tensioactif se dplacent vers la surface de la goutte, la tension
superficielle ntant constante qu partir de ce moment.

Pour limiter les effets de lvaporation lors de nos expriences on a plac un rservoir
deau ct de la seringue, afin de saturer lair en eau. Et pour tre sr davoir atteint la
migration des molcules de tensioactif vers linterface, on a considr la valeur de
tension de surface obtenue t = 500 secondes, moment o le signal tait assez stable et
variait peu avec le temps. Les essais ont t rpts trois fois et cest la moyenne de ces
valeurs a t prise comme tension superficielle.
La prcision de la mesure est donc difficile valuer. Soulignons par ailleurs que la
mesure de la CMC elle-mme nest pas lobjectif majeur de ltude, car nos expriences
sont centres sur la mousse en milieu poreux. Une valeur approximative sera donc
suffisante pour le dimensionnement des expriences sur colonne.

1.3. Mthodes pour mesurer la stabilit de la mousse


(Salager et Choplin, 2008)
1.3.1. Mthode de Ross-Miles
Il sagit dune exprience trs simple mettre en uvre dont les conditions
exprimentales sont fixes par la norme ASTM D1173. On verse 200 mL de liquide
depuis une hauteur de 90 cm dans un cylindre gradu contenant dj 50 mL de liquide.
La hauteur de la colonne de mousse obtenue est une indication de la moussabilit du
liquide la temprature de lexprience. La hauteur de la colonne en fonction du temps
est suivie, et le temps ncessaire pour quune fraction ou la totalit du volume collapse
peut tre utilis comme estimation de la stabilit de la mousse (Figure 3.9).

Figure 3.9. Mthode de Ross-Miles (Salager et Choplin, 2008).

-69-

Chapitre 3. tude exprimentale

1.3.2. Mthode de Bikerman


Cette mthode consiste gnrer de la mousse dans une colonne contenant une certaine
quantit de liquide par injection dun dbit constant de gaz travers un fritt produisant
des petites bulles. La mousse forme saccumule dans la colonne et le volume augmente
avec le temps, la pente de la rgion initiale tant proportionnelle au dbit de gaz inject.
La partie suprieure de la mousse vieillit et aprs un certain temps, quand la vitesse de
rupture est gale la vitesse de formation, la hauteur de la colonne de mousse devient
constante et on atteint un quilibre dynamique (Figure 3.10). Le dbit du gaz doit tre
adapt pour maintenir la hauteur de la colonne dans des limites raisonnables.

Figure 3.10. Mthode de Bikerman (Salager et Choplin, 2008).

1.3.3. Mthode mixte


Pour cette mthode, on utilise le principe de la mthode de Bikerman. Quand on arrte
linjection du gaz, la mousse ne se forme plus en bas de la colonne mais celle de la partie
haute de la colonne commence vieillir et se dstabiliser. En consquence la hauteur
de la colonne dcrot en fonction du temps et on peut estimer la stabilit de la mousse en
fonction de la variation du volume partir du moment o on arrte linjection. On
utilisera les principes de cette mthode pour caractriser les mousses produites par les
solutions des tensioactifs candidats.

1.4. Description du dispositif exprimental


Pour raliser les tests de stabilit de mousse hors milieu poreux, on utilise une colonne
gradue en verre (diamtre interne 4,4 cm, 50 cm de hauteur) contenant un fritt en
verre borosilicat (taille des pores comprise entre 100 - 160 m) et une pompe air
(dbit nominal 80 L/heure). Le schma du montage exprimental est prsent dans la
Figure 3.11.

1.5. Matriaux. Tensioactifs


On utilise trois tensioactifs pour les expriences de moussabilit hors milieu poreux. Le
Triton X-100, le sucrose laurate C-1216 et le rhamnolipide JBR425. Les solutions sont
prpares avec de leau dminralise.
-70-

Chapitre 3. tude exprimentale

Colonne
de verre
gradue

Solution de
tensioactif
Pompe air

Disque fritt
Bouchon en
caoutchouc

Figure 3.11. Schma du montage exprimental utilis pour les expriences de stabilit de mousse
hors milieu poreux.

1.6. Protocole exprimental


On prpare 100 mL de la solution de tensioactif dsire et on lagite laide dun
dispositif magntique pendant au moins 10 minutes. On utilise des diffrentes
concentrations (5, 10 et 20 fois la CMC) afin de vrifier si ce paramtre a un effet sur la
stabilit de la mousse. Ensuite on verse la solution de tensioactif dans la colonne laide
dune pipette pour viter la production de mousse et le glissement du liquide travers
les parois de la colonne, qui peut influencer la dstabilisation de la mousse. On connecte
la pompe et lair passe travers le fritt en gnrant de la mousse. Comme le disque
fritt occupe la totalit de laire transversale, la surface de la colonne de mousse forme
est homogne, facilitant la lecture de la hauteur. La pompe est arrte une fois que la
hauteur de la colonne est gale 40 cm. Ensuite on laisse la colonne de mousse se
dstabiliser, et on mesure la hauteur de la colonne en fonction du temps. La Figure 3.12
montre les diffrentes tapes de cette exprience.
Le temps ncessaire pour que la moiti du volume de mousse collapse est appel temps
de demi-vie, t1/2, qui est le paramtre que lon va utiliser pour comparer les diffrents
tensioactifs.

Pompe
air

Pompe
air

Pompe
air

Figure 3.12. tapes de lexprience de mesure de la stabilit de la mousse hors milieu poreux.
gauche, 100 mL de solution de tensioactif ont t verss dans la colonne gradue. Au milieu, une
colonne de mousse de 40 cm de hauteur a t gnre. droite, la moiti du volume de mousse
sest dstabilis, le temps correspondant au t1/2.

-71-

Chapitre 3. tude exprimentale

2. chelle locale. Expriences sur colonnes 1-D


2.1. Description du montage exprimental
La Figure 3.13 prsente le montage exprimental utilis pour raliser les expriences
sur colonne. Une pompe piston est utilise pour linjection de liquide. Le gaz (air
industriel) est inject laide dun rgulateur de dbit massique. La perte de charge
entre lentre et la sortie de la colonne est mesure avec un capteur de pression
diffrentielle. Une vue gnrale de linstallation est prsente dans la Figure 3.14.
Capteur de pression
diffrentielle

Rgulateur de
dbit massique

Colonne de sable
Pompe
piston

Air comprim

Collecteur de
fractions

Solution de
tensioactif

Figure 3.13. Schma du montage exprimental pour raliser les expriences sur colonne.

Figure 3.14. Vue gnrale de linstallation utilise pour les tests sur colonne.

-72-

Chapitre 3. tude exprimentale

2.1.1. Colonne
La colonne (Figure 3.15) est constitue dun tube transparent de PVC (diamtre interne
Dint = 44 mm, diamtre externe 50 mm) de longueur L 500 mm et une tenue la
pression de 10 bar maximum (paisseur des parois 3 mm). Aux extrmits, deux
bouchons (Figure 3.16) garantissent ltanchit et la connexion avec les tubes liant la
colonne et les diffrentes parties de linstallation. Pour viter que des grains de sable ne
sortent de la colonne, du filtre en gotextile est plac entre le bouchon et le milieu
poreux.

44
400
Figure 3.15. Schma de la colonne de sable. Les dimensions sont donnes en mm.

Figure 3.16. Plan des bouchons de la colonne (dimensions donnes en mm). Le trou central est
utilis pour linjection des fluides, tandis que le trou excentrique sert mesurer la pression. Les
deux gorges sur la surface extrieure servent placer les joints toriques garantissant ltanchit.
Les rainures concentriques sur la base favorisent la bonne rpartition des fluides injects sur
laire transversale du milieu poreux. Les quatre trous priphriques servent fixer les tirants.

-73-

Chapitre 3. tude exprimentale

2.1.2. Pompe piston


Le modle de pompe utilise est Eldex W8590B Pompe Optos Inox 5 mL/min 525
bar et les caractristiques principales sont les suivantes :
-

Dbit variable 0,003-5 mL/min.

Pression maximale 525 bar.

Reproductibilit +/- 0,3 %.

2.1.3. Rgulateur de dbit massique


Le modle utilis est El-Flow Bronkhorst F201CV 0-20 ml/min (dans des conditions
normales). Cet appareil donne un dbit massique, dont les conditions de rfrence sont
une temprature T = 0C et une pression P = 1,013 bar. On utilise le terme mLn/min,
lindice n indiquant les conditions normales.

2.1.4. Capteur de pression diffrentielle


Le modle utilis est Rosemount 2051C. Lchelle est ajuste pour avoir une gamme de
0-1 bar (prcision de 0,075 % de la pleine chelle). Les donnes sont acquises avec une
carte dacquisition National Instruments et visualises laide du logiciel LabVIEW.

2.1.5. Collecteur de fractions


la sortie de la colonne leffluent est collect laide dun collecteur de fractions (Gilson,
modle FC203B) pour raliser les tests de traage ou dadsorption.

2.2. Matriaux et fluides


2.2.1. Milieu poreux
Quatre types de milieux poreux non consolids ont t choisis afin davoir une plage de
permabilits comprise entre 1 et 100 Darcy. Les permabilits sont estimes laide de
la relation de Kozeny-Carman (3.1), o d est le diamtre moyen des particules et la
porosit :
(3.1)
Dans une premire approximation pour estimer la permabilit on prend comme
diamtre moyen des grains la valeur D50 de la courbe de refus cumuls, et on utilise une
porosit = 0,35.

-74-

Chapitre 3. tude exprimentale


a. Billes de verre
Pour obtenir une permabilit proche de 1 Darcy, on utilise des billes de verre calibres
Spheriglass Solid Glass 2000 (Potters Europe). Le diamtre moyen des particules est
compris entre 27 et 36 m, ce qui donne une permabilit estime k = 0,5 Darcy. Le
Tableau 3.3 montre les caractristiques techniques des billes de verre calibres :
Tableau 3.3. Proprits physiques des billes de verre calibres Spheriglass Solid Glass 2000.

Rfrence

Spheriglass
Solid Glass
2000

Distribution
de taille
(m)

Passante
(%)

100

99,8 100

63

83 97

45

67 88

24

20 40

Surface
spcifique
(m2/cc)

Diamtre
moyen
(m)

90 %
comprises
entre (m)

0,4 0,8

27 36

3 80

b. BR37
Le sable Sibelco BR37 donne une permabilit estime proche de k = 10 Darcy. Tous les
sables Sibelco utiliss dans les expriences sont composs de SiO2 (> 99 %) et la masse
volumique est gale 2,65 g/cm3. La Figure 3.17 montre la courbe de refus cumuls.

m
Figure 3.17. Courbe de refus cumuls ( gauche) et histogramme ( droite) pour BR37.

c. NE34
Le sable Sibelco NE34 donne une permabilit estime proche de k = 20 Darcy. La Figure
3.18 montre la courbe de refus cumuls pour ce sable.

-75-

Chapitre 3. tude exprimentale

m
Figure 3.18. Courbe de refus cumuls ( gauche) et histogramme ( droite) pour NE34.

d. MI 0,3/0,6
Le sable Sibelco MI 0,3/0,6 donne une permabilit estime proche de k = 100 Darcy. La
Figure 3.19 montre la courbe de refus cumuls pour ce sable.

m
Figure 3.19. Courbe de refus cumuls ( gauche) et histogramme ( droite) pour MI 0,3/0,6.

2.2.2. Tensioactifs
On a utilis deux types de tensioactifs pour raliser les expriences sur colonne. Le
Triton X-100 et le sucrose laurate C-1216. Les tensioactifs ont t utiliss comme on les
a reus, sans traitement supplmentaire. Les solutions sont prpares avec de leau
dminralise.

2.2.3. Air
Le gaz utilis est de lair industriel, fourni par Air Liquide.

-76-

Chapitre 3. tude exprimentale

2.3. Protocole exprimental


2.3.1. Fabrication de la colonne
On verse le sable trs lentement dans la colonne laide dun entonnoir, et on frappe
doucement en mme temps la colonne avec un marteau en caoutchouc. De cette faon on
tasse le sable et on vite la formation de couches de caractristiques physiques
diffrentes. Quand la hauteur du milieu poreux est un peu suprieure 40 cm, on ferme
la colonne avec le deuxime bouchon en on fixe lensemble laide des quatre tirants.

2.3.2. Saturation de la colonne


La colonne est dabord connecte la pompe vide pendant une heure afin dextraire
lair pig dans les pores. Il est fondamental de garantir ltanchit de la colonne
travers les raccords et les joints afin dviter lentre dair pendant cette tape. On
effectue la pese de la colonne vide. Ensuite on prpare de leau dgaze laide dun
rservoir hermtique connect la pompe vide et dun systme dagitation
magntique. On dgaze leau pendant un temps qui dpend du volume, jusqu ce qu la
sortie de la pompe le dbit de gaz soit trs faible.

Pompe vide

Rserve de vide

Colonne de
sable

Rservoir deau
dgaze
Figure 3.20. Schma du montage utilis pour saturer la colonne de sable.

Ltape suivante consiste placer la colonne verticalement et la connecter au rcipient


deau dgaze travers la vanne infrieure (1). La Figure 3.20 montre le schma du
montage utilis pour cette tape. La vanne suprieure de la colonne (2) est connecte
un rservoir de vide (mis au pralable sous vide), qui est reli en mme temps la
pompe vide travers la vanne (3). La vanne (1) est ensuite ouverte et leau commence

-77-

Chapitre 3. tude exprimentale


monter tout au long de la colonne en la saturant. Si au bout dun certain temps leau ne
monte plus, la vanne (2) est ouverte nouveau de manire connecter la colonne la
rserve de vide et prolonger lascension de leau. La rserve est remise sous vide si
ncessaire. A la fin de cette tape la pese de la colonne est effectue.

2.3.3. Calcul de la porosit et du volume de pores


Le volume de pore du milieu poreux est gal au volume deau Vw contenu dans la
colonne divis par le volume total du milieu poreux. La porosit est donc donne par
lexpression suivante (3.2) :

(3.2)

o Dint est le diamtre interne de la colonne et L est sa longueur.

2.3.4. Mesure de la permabilit k


La permabilit intrinsque k est ensuite calcule laide de la loi de Darcy
monophasique (3.3) :
(3.3)
o u est la vitesse de Darcy, et sont la viscosit et la masse volumique de leau
respectivement, P est la pression et g est lacclration de la pesanteur. La permabilit
k du milieu peut tre calcule en mesurant le dbit deau et la chute de pression
travers le milieu poreux. En position horizontale 1-D, le terme correspondant
lacclration de la pesanteur peut tre nglig et lquation (3.3) simplifie (3.4) :
(3.4)
o Q est le dbit deau, P est la perte de charge entre lentre et la sortie de la colonne,
spares par une distance L, et A est laire transversale.

2.3.5. Saturation en solution de tensioactif et calcul de


l
pt
Ladsorption des molcules tensioactives dans la matrice solide est un aspect important
dont il faut tenir compte pour dimensionner le processus de remdiation. En fait, la
perte de tensioactif rduit lefficacit du traitement et le rend plus onreux, pouvant
mettre en cause la viabilit conomique. Pour quantifier ce paramtre et obtenir la

-78-

Chapitre 3. tude exprimentale


masse de tensioactif adsorb par gramme de sable, on utilise le concept de temps de
sjour. Un test de traage et un test dadsorption seront ensuite raliss et modliss.
a. Distribution de Temps de Sjour (DTS)
Des lments fluides suivant diffrents parcours travers le milieu poreux prennent
diffrents temps pour traverser la colonne. La distribution de ces temps pour le fluide
la sortie de la colonne sappelle Distribution de Temps de Sjour E(t) (en abrg DTS ou
RTD, Residence Time Distribution ) et est reprsent dans la Figure 3.21. Les
conditions de normalisation de la courbe impliquent que laire de la surface dlimite
par E(t) soit gale lunit (3.5).

(3.5)

DTS ou courbe E

Fraction du flux de
sortie plus ge que t1

Aire Totale = 1
t1

Figure 3.21. Distribution de Temps de Sjour pour un fluide traversant un racteur


(adapte de Levenspiel, 1999).

En intgrant la courbe E on peut obtenir des diffrentes informations :


Fraction du flux de sortie moins ge que t1 :

(3.6)

Fraction du flux de sortie plus ge que t1 :

(3.7)

La DTS est essentielle pour caractriser le flux non idal. Il y a plusieurs mthodes
exprimentales pour lobtenir, dont la plus simple consiste utiliser un traceur non
ractif. Il sagit de molcules inertes, non ractives ayant un comportement identique
celui des molcules deau. Dautre part, ces molcules sont identifiables laide de
proprits physiques caractristiques, telles que la fluorescence, la charge lectrique ou
la radioactivit.

-79-

Chapitre 3. tude exprimentale


On utilisera linjection talon dun traceur (Figure 3.22). On considre un dbit Q
traversant une colonne dont le volume de pores est VP. On suppose le fluide
incompressible. linstant t = 0 la concentration de traceur dans le fluide dentre passe
brusquement de 0 C0.

C0

Entre talon linstant t 0


t < 0 pas de traceur
t>0
kg/s de traceur

Ancien fluide

Ctalon

Sortie
Nouveau fluide

Sortie
Q

Figure 3.22. Information obtenue partir dune entre talon avec un traceur
(adapte de Levenspiel 1999).

Soit C la concentration de traceur la sortie de la colonne. On peut reprsenter la


rponse avec la courbe F = C/C0 en fonction du temps (Figure 3.23).

F = C/C0
1
Sortie

Figure 3.23. Rponse une injection chelon de traceur. Courbe F.

-80-

Chapitre 3. tude exprimentale


un instant t aprs linjection chelon, la fraction de dbit marque est celle qui a un
temps de sjour plus petit que t, soit
, do la relation (3.8) :

(3.8)
avec la fonction F dfinie de la faon suivante (3.9) :

(3.9)

b. Test de traage
Protocole
On utilise comme traceur une solution saline de NaCl (C0 = 0,2 g/L), dont la proprit
physique mesure est la conductivit lectrique laide dun pH-conductimtre (Orion
4Star, Thermo Scientific). On ralise la courbe dtalonnage pour obtenir la conductivit
lectrique (S/cm) en fonction de la concentration en sel C.
On impose un dbit Q = 4 mL/min dans la colonne et linstant t = 0 on commence
linjection de solution saline. Comme on a calcul le VP de la colonne prcdemment, on
peut calculer le temps de passage du premier VP pour ce dbit, et on prlve leffluent
entre 10 minutes avant et 10 minutes aprs ce temps de passage. On prlve toutes les
30 secondes, c'est--dire que chaque flacon deffluent contient 2 mL de solution saline.
La concentration saline de chaque chantillon peut tre calcule laide de la courbe
dtalonnage. Les donnes sont rendues adimensionnelles en divisant les concentrations
en sel obtenues par la concentration C0 de la solution injecte. On obtient la courbe C/C0
en fonction du temps.
Modlisation (Ogata et Banks, 1961 ; Charbeneau, 2000 ; Bear, 1979)
On utilise lquation de transport pour les espces chimiques conservatives (pas de
sources ni de puits) simplifie pour un flux unidimensionnel (3.10) :
(3.10)
o C est la concentration de traceur, x est la variable qui suit la longueur de la colonne,
t est le temps, v la vitesse dcoulement et D est le coefficient de dispersion et diffusion.
On peut utiliser la relation suivante (3.11) :
(3.11)

-81-

Chapitre 3. tude exprimentale


o est le coefficient de dispersion intrinsque ou dispersivit. Les conditions imposes
pour rsoudre cette quation sont les suivantes :
-

A t = 0 la colonne est totalement sature en eau pure : C (x, 0) = 0.

On impose une condition la limite de type Dirichlet lentre de la colonne.


On assume que la concentration de traceur du fluide inject est constante :
C (0, t) = C0.

= 0 pour x = .

La solution analytique de lquation 3.10 avec les conditions aux limites dcrites cidessus scrit (Ogata et Banks, 1961)(3.12) :

(3.12)

Quand
est grand (> 500), le deuxime lment de (3.12) peut tre nglig. Ainsi on
obtient lexpression (3.13) :

(3.13)

Les donnes exprimentales peuvent tre ajustes ce modle thorique, en utilisant


lquation (3.13). On cherche le paramtre et la vitesse v avec un calage par moindres
carrs.
c. T t

pt

t f. P

lisation

Protocole
Pour nos expriences on utilise une solution de Triton X-100 avec une concentration C0
de 10 CMC (C0 = 1,5 g/L). La concentration en tensioactif dans les effluents est mesure
laide de la concentration de Carbone Organique Total (COT, HiperToc Thermo
Scientific). Cette technique donne la valeur des aires des pics, qui sont proportionnelles
la concentration totale de carbone organique. On ralise dabord la courbe
dtalonnage pour des diffrentes valeurs de concentration du tensioactif.
On impose un dbit Q = 4 mL/min deau dans la colonne et linstant t = 0 on commence
linjection de la solution de tensioactif. Comme on connat le VP de la colonne, le temps
de passage du premier VP peut tre calcul. Ainsi, on commence prlever les effluents
10 minutes avant ce temps de passage. Comme priori on ne connat pas quelle sera la
forme de la courbe dadsorption pour le Triton X-100 et pour ce dbit, on prlve les
effluents pendant un temps plus long que dans le cas du traceur. On prlve toutes les
60 s (chaque flacon deffluent contient 4 mL) et ceci pendant 150 min.

-82-

Chapitre 3. tude exprimentale


On doit diluer les chantillons deffluent parce que le volume minimal ncessaire pour
faire lanalyse COT est gal 10 mL. On rajoute 16 mL pour avoir 20 mL de solution dans
chaque tube. En tenant compte de la dilution, on peut mesurer laire relle du pic de
chaque tube. laide de la courbe dtalonnage on peut calculer la concentration de
tensioactif de chaque chantillon. On adimensionne les donnes en divisant les
concentrations par la concentration de la solution injecte, et on obtient la courbe C/C0
en fonction du temps.
Modlisation
On modlise ce phnomne avec la mme quation que pour les essais avec le traceur
(3.10), mais on utilise le concept de vitesse relle moyenne du polluant vp. Elle est lie
la vitesse v obtenue avec lessai du traage en prenant en compte un coefficient de retard
R (3.14) :
(3.14)
Ainsi, lquation que lon doit rsoudre est la suivante (3.15) :

(3.15)

Si on utilise lquation (3.14) pour introduire le concept de vitesse du polluant vp dans


lquation (3.15), on obtient lquation (3.16) :

(3.16)

Et la solution simplifie est donne par lquation (3.17) :

(3.17)

La courbe exprimentale C/C0 peut tre ajuste ce modle thorique en utilisant


lquation (3.17). On utilise la valeur du paramtre obtenue avec le test de traage, et
on cherche la vitesse du polluant vp avec un calage par moindres carrs. Ensuite on
obtient, laide de lquation (3.14) le facteur de retard R.

-83-

Chapitre 3. tude exprimentale


d. C

t t

pt

tf

Pour calculer la quantit de tensioactif adsorb, on compare les courbes C/C0 du traceur
et dadsorption. La distance existante entre les deux courbes (en secondes) peut tre
utilise pour calculer, avec le dbit impos, le volume de solution dont les molcules de
tensioactif ont t adsorbes. La concentration de la solution de tensioactif tant connue
(10 fois la CMC), la masse totale de tensioactif adsorb et le taux dadsorption (c'est-dire, la masse de tensioactif adsorb par gramme de sable) peuvent tre calculs.

2.3.6. Co-injection de gaz et solution de tensioactif


La solution de tensioactif et lair sont co-injects directement dans la colonne sature
des dbits fixes. Le dbit total est fix 3 cm3/min (en conditions normales), et la
proportion liquide/gaz est modifie afin dobtenir diffrentes qualits de mousse. Le
Tableau 3.4 montre les dbits de gaz et de liquide utiliss pour les diffrentes
expriences sur colonne. La perte de charge et la rcupration de liquide la sortie de la
colonne sont mesures continument.
Tableau 3.4. Dbits de gaz Qg et de liquide Qw en fonction de la qualit
de la mousse Qmousse utiliss pour les diffrentes expriences sur colonne.

Qmousse
(%)

Qg
(mLn/min)

Qw
(mL/min)

85

2,55

0,45

95

2,85

0,15

99

2,97

0,03

-84-

Chapitre 3. tude exprimentale

3. Grande chelle. Expriences sur pilotes 2-D


Lobjectif des expriences sur pilote 2-D est de montrer de faon visuelle que le lavage
des sols avec des tensioactifs combin avec la gnration de mousse in situ permettent
damliorer lefficacit de balayage des aquifres htrognes, rduisant de cette faon le
cot et le temps ncessaires pour la remdiation.
Les diffrentes tapes de ce processus de dpollution sont raliss sur deux pilotes
bicouches simulant la zone sature dun aquifre. Des tests de traage permettent de
visualiser la forme du front davancement du liquide et faire des comparaisons entre
lefficacit de balayage avec et sans de mousse. Ces expriences lchelle de laboratoire
sont trs utiles pour identifier les avantages et inconvnients de la technique et pouvoir
la mettre au point avant de passer lchelle du terrain.

3.1. Description du montage exprimental


Le montage est compos par le pilote, une pompe pristaltique pour linjection de
liquide (Masterflex L/S Modle 7524-55, 1,6 - 100RPM 0,1HP, Cole Parmer Thermo
Fisher Scientific), un rgulateur de dbit massique pour linjection du gaz (El-Flow
Bronkhorst, modle F201CV 0-20 mln/min) et des colonnes de liquide pour mesurer les
pressions dentre et de sortie.
Deux pilotes ont t raliss, conservant toutes les dimensions gales sauf la largeur :
0,02 m dpaisseur, 0,50 m de hauteur, 0,44 m de largeur pour le Pilote 1 et 0,95 m pour le
Pilote 2. Le but de faire un deuxime pilote est dobserver lvolution des fronts
davancement des fluides sur une longueur plus grande. Lpaisseur des parois en verre,
colles avec du silicone, est 0,8 cm. La Figure 3.24 et la Figure 3.25 montrent les schmas
du Pilote 1 et du Pilote 2 respectivement.
Le bloc de sable htrogne est constitu de deux couches de diffrentes permabilits,
la plus permable tant celle du bas. Le pilote est ouvert latmosphre, c'est--dire quil
y a une surface libre. Il y a 8 piquages dinjection et 8 piquages daspiration, connects
la pompe pristaltique. Ils sont fixs grce un support mtallique que lon glisse entre
les parois en verre, comme prsent dans la Figure 3.24 et la Figure 3.25. Le Pilote 2 a
quatre piquages supplmentaires, marqus dans la Figure 3.25 avec des traits rouges
(piquages a, a, b et b). Ils sont placs deux deux entre les piquages 2 et 3 et 6 et 7, et
serviront mesurer les pressions laide des colonnes de liquide sans avoir rduire le
nombre de piquages destins linjection et aspiration de liquide, comme cest le cas
dans le Pilote 1 (o on utilise le piquage numro 5 pour mesurer la perte de charge).
Dans le Pilote 1 une grille sur le verre (mesure 3 x 3 cm) a t dessine afin de faciliter la
visualisation lors des diffrentes expriences.

-85-

Chapitre 3. tude exprimentale

Injection
6

Aspiration

6,33
6,33
6,33
4
6,33
6,33
6,33
2

7
6

Faible
permabilit

7
6

3
2

Forte
permabilit

24
50

23

1
44

Figure 3.24. Schma du Pilote 1. Les piquages dinjection sont numrots 1 8, et les piquages
daspiration 1 8. Le sens de lcoulement est marqu par la flche rouge. Les dimensions sont
donnes en centimtres.

Injection
6

Aspiration

6,33
6,33
6,33
4
6,33
6,33
6,33
2

b
6

Faible
permabilit

b
6

a
2

Forte
permabilit

24
50

a'

24

1
95

Figure 3.25. Schma du Pilote 2. Les piquages 1 8 sont utiliss pour linjection des fluides, les
piquages 1 8 pour laspiration et les piquages a, a, b et b marqus en rouge sont utiliss pour
mesurer la perte de charge dans chaque couche. Le sens de lcoulement est marqu par la flche
rouge. Les dimensions sont donnes en centimtres.

-86-

Chapitre 3. tude exprimentale

3.2. Matriaux et fluides


3.2.1. Milieux poreux
a. BR37
La couche la moins permable est forme par le sable Sibelco BR37, qui donne une
permabilit estime proche de 10 Darcy. Tous les sables Sibelco utiliss dans les
expriences sont composs par SiO2 (> 99 %) et la densit relle est gale 2,65 g/cm3.
La Figure 3.26 montre la courbe de refus cumuls pour ce sable.

m
Figure 3.26. Courbe de refus cumuls ( gauche) et histogramme ( droite) pour BR37.

b. MI 0,3/0,6
La couche la plus permable est forme par le sable Sibelco MI 0,3/0,6, qui donne une
permabilit estime proche de 100 Darcy. La Figure 3.27 montre la courbe de refus
cumuls pour ce sable.

m
Figure 3.27. Courbe de refus cumuls ( gauche) et histogramme ( droite) pour MI 0,3/0,6.

-87-

Chapitre 3. tude exprimentale

3.2.2. Tensioactifs
Pour raliser les tests sur pilotes 2-D le tensioactif utilis est le Triton X-100 (Sigma
Aldrich). Il sagit dun liquide incolore visqueux. La CMC est gale 150 mg/L.

3.2.3. Gaz
Comme dans les tests sur colonne, le gaz utilis est de lair industriel, fourni par Air
Liquide.

3.3. Protocole exprimental


3.3.1. Remplissage du pilote
Le pilote est rempli de sable dune faon diffrente de celle utilise pour les tests sur
colonne. Dabord, les parois en verre sont nettoyes lactone afin dliminer les
possibles restes de silicone utilis pour le collage des verres. Ensuite, le pilote est rempli
avec de leau (avec la pompe pristaltique en mode injection seulement), et quand la
couche deau libre atteint environ 5 cm de hauteur, on commence verser le sable
lentement laide dun entonnoir. Pour viter que lair reste pig entre les grains de
sable, on tape doucement les parois avec un marteau en caoutchouc et on mixe avec une
tige mtallique. On continue ce processus jusqu ce que lon atteigne la moiti de la
hauteur (environ 24 cm), ensuite, on change le type de sable et on remplit jusqu avoir
une hauteur totale gale denviron 48 cm.
Pendant cette tape la porosit et le volume de pores VP de chaque couche peuvent
tre calculs. On connat la masse de sable utilise pour remplir chaque partie ainsi que
la masse volumique (2,65 g/cm3). Ainsi, on calcule le volume occup par les grains de
sable, et connaissant le volume total on obtient le volume de pores.

3.3.2. Test de traage. Estimation de la permabilit


Cette exprience correspond la premire phase du processus de remdiation, o les
couches les plus permables sont dpollues laide de la solution de tensioactif.
Afin destimer la permabilit du milieu poreux, un test avec un traceur color
(erioglaucine A, Sigma Aldrich) est ralis. Pendant ce test la pompe pristaltique
travaille en circuit ferm. En effet, les dbits daspiration et dinjection sont lgrement
diffrents, ce qui peut conduire une dsaturation du pilote ou lapparition dune
couche deau libre si le circuit est ouvert. Des photos du front davancement pour des
diffrents temps sont prises, qui seront ensuite utilises pour modliser ce test laide
du logiciel MODFLOW et MT3D et connatre ainsi la permabilit de chaque rgion. Cette
tape sera explique en dtail dans les Chapitres 4 et 5.
On mesure la perte de charge laide des colonnes de liquide (les piquages en position
numro 5 sont utiliss dans le cas du Pilote 1, et pour le Pilote 2 la perte de charge est
mesure en utilisant les quatre piquages prvus cet effet).

-88-

Chapitre 3. tude exprimentale


Le montage prsent dans la Figure 3.28 est utilis pour mesurer de faon plus prcise
le dbit (tant donn que dans une pompe pristaltique celui-ci varie en fonction de
lusure des tuyaux et peut tre diffrent du dbit impos). Un volume de liquide color
avec du traceur est en contact avec du liquide non marqu, spars par une petite bulle
de gaz afin dviter la diffusion de traceur, qui crerait une zone de transition et
empcherait une mesure correcte de la position de linterface. Ensuite le dplacement de
linterface en fonction du temps est mesur. Comme le diamtre des tuyaux est connu
(2,5 mm), le dbit rel donn par la pompe peut tre calcul.

Figure 3.28. Montage utilis pour la mesure du dbit donn par la pompe pristaltique.

3.3.3. Co-injection solution de tensioactif et du gaz


Cette exprience correspond au deuxime volet du processus de remdiation, o
lobjectif est de gnrer de la mousse in situ dans la couche la plus permable (qui a dj
t dpollue dans la phase prcdente), afin de la bloquer et pouvoir ensuite accder
la couche la moins permable avec les liquides pour la remdiation.
Dabord plusieurs volumes de pore (environ 2) de solution de tensioactif (Triton X-100,
concentration gale 10 fois la CMC) sont injects afin de saturer la capacit
dadsorption de molcules par le sable. Linjection de solution de tensioactif permet en
mme temps de dplacer le colorant qui reste dans le pilote (surtout dans la couche
suprieure, faible k) issu du test de traage prcdent. La solution de tensioactif circule
prfrentiellement travers la couche infrieure ( forte permabilit), mais lobjectif
est de gnrer de la mousse in situ dans cette partie et pas dans la couche peu
permable. La solution de tensioactif et lair sont ensuite co-injects directement dans la
couche la plus permable ( travers le piquage numro 1) un dbit fixe gal
16,75 mLn/min et pour le liquide gal 2 mL/min (ce qui donne une qualit de mousse
denviron 90 %).

-89-

Chapitre 3. tude exprimentale

3.3.4. Rinjection de solution de tensioactif


Cette exprience correspond la dernire phase du processus de remdiation. Comme
les couches les plus permables ont t dabord dpollues et ensuite bloques par de la
mousse, une fraction plus grande de la solution de tensioactif injecte scoule travers
les strates les moins permables, contenant encore des polluants, qui sont maintenant
accessibles.
Aprs le test de co-injection, de la solution de tensioactif est rinjecte dans le pilote. Le
dbit total de liquide est mesur laide du montage prsent dans la Figure 3.28. Dans
ce test, la pompe pristaltique fonctionne en circuit ouvert, ce qui peut conduire au
dveloppement dune couche deau libre en surface ou lasschement de la partie
suprieure du milieu poreux si les dbits dinjection et daspiration ne sont pas
identiques. Un pulse de colorant bleu est utilis pour visualiser la forme du nouveau
front davancement du liquide.
Lobjectif de ce test est de montrer que la prsence dune rgion bloque avec de la
mousse dans la couche forte permabilit amliore lefficacit du balayage dans la
couche peu permable. De cette faon la couche peu permable est balaye plus
rapidement, en rduisant la quantit de tensioactif ncessaire pour le processus de
dpollution. La position des fronts davancement de liquide en fonction du temps sera
utilise pour faire de la simulation numrique avec MODFLOW et MT3D. Ainsi, la
permabilit leau de la zone occupe par de la mousse pourra tre estime et ensuite
compare avec celle obtenue pendant le premier test de traage.

-90-

Chapitre 4. Rsultats et discussion

Chapitre 4
Rsultats et discussion
1. Moussabilit. Choix du tensioactif
1.1. Mesure de la Concentration Micellaire Critique des
tensioactifs

Tension superficielle (dynes/cm)

La tension superficielle du Sucrose Laurate (C-1216) et du biotensioactif JBR425


(rhamnolipide) pour diffrentes concentrations a t mesure laide du goniomtre
Tracker-Teclis. La Figure 4.1 montre les rsultats obtenus pour le laurate de saccharose.
On considre pour nos expriences que la CMC est gale 250 mg/L.

60,00
55,00
50,00
45,00
40,00
35,00
30,00
0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,2

Concentration (g/L)
Figure 4.1. Tension superficielle en fonction de la concentration
pour le sucroester laurate de saccharose (C-1216).

La Figure 4.2 montre les rsultats obtenus pour le rhamnolipide. On considre pour nos
expriences que la CMC est gale 40 mg/L.

-91-

Tension superficielle (dynes/cm)

Chapitre 4. Rsultats et discussion

50,00
45,00
40,00
35,00
30,00
25,00
0

20

40

60

80

100

120

Concentration (mg/L)

Figure 4.2. Tension superficielle en fonction de la concentration pour le rhamnolipide (JBR425).

1.2. Mesure du temps de demi-vie


Les temps de demi-vie des mousses gnres laide des diffrents tensioactifs ont t
mesurs en utilisant le dispositif exprimental dcrit au Chapitre 3, section 1.4.

1.2.1. Triton X-100

Hauteur de la colonne (cm)

Nous avons report dans la Figure 4.3 lvolution de la hauteur de la colonne de mousse
en fonction du temps. Plusieurs expriences ont t ralises pour diffrentes valeurs de
la CMC (10 fois et 20 fois). Les rsultats obtenus sont comments ci-dessous :
40
38

10 CMC Test 1

36
34

10 CMC Test 2

32
30

20 CMC Test 1

28
26

20 CMC Test 2

24
22
20
0

10

20

30

40

Temps (min)
Figure 4.3. Hauteur de la colonne de mousse en fonction du temps pour le Triton X-100.
La ligne bleue pointille dlimite les deux zones des courbes observes.

-92-

Chapitre 4. Rsultats et discussion


Les temps de demi-vie dpendent peu de la concentration en tensioactif et ils se situent
aux alentours de 25 5 minutes.
Les courbes peuvent se diviser en deux parties principales (dlimites par une ligne
pointille bleue dans la Figure 4.3). Une premire partie correspondant aux temps
courts montre une colonne de mousse relativement stable. Ensuite cette colonne se
dstabilise assez rapidement sous leffet du collapse des films minces qui provoque un
effet davalanche durant lequel un grand volume de mousse seffondre rapidement. Cette
deuxime partie de la courbe ne montre pas une trs grande rptabilit. On note
galement des changements de pente caractristiques du phnomne davalanches
successives.

1.2.2. Sucrose Laurate

Hauteur de la colonne (cm)

Les rsultats obtenus pour ce tensioactif (Figure 4.4) sont assez diffrents de ceux
obtenus avec le Triton X-100. La hauteur de la colonne de mousse dcroit
rgulirement pour donner des temps de demi-vie compris entre 180 et 335 minutes.
Contrairement au cas du Triton X-100 on nobserve pas de phnomnes davalanche
mais plutt un phnomne de drainage des films liquides. Comme prcdemment, la
concentration en tensioactif a peu dinfluence sur la stabilit de la mousse ds lors que
sa valeur est suprieure la CMC.

40
38

10 CMC Test 1

36
34

5 CMC Test 1

32
30
28

5 CMC Test 2

26
24
22
20
0

100

200

300

400

Temps (min)
Figure 4.4. Hauteur de la colonne de mousse en fonction du temps pour le Sucrose Laurate.

1.2.3. Rhamnolipide JBR425


Les rsultats obtenus pour la stabilit de la mousse hors milieu poreux sont prsents
dans la Figure 4.5 :

-93-

Hauteur de la colonne (cm)

Chapitre 4. Rsultats et discussion

40
38
36

10 CMC Test 1

34
32

10 CMC Test 2

30
28

5 CMC Test 1

26
24
22
20
0

20

40

60

80

Temps (min)
Figure 4.5. Hauteur de la colonne de mousse en fonction du temps pour JBR425.

En terme de rptabilit, les tests avec le biotensioactif JBR425 sont trs diffrents des
cas prcdents. Le phnomne davalanche nest pas observ pendant les expriences et
la hauteur de la colonne de mousse dcroit de faon trs rgulire. Dans ce cas, la
concentration de tensioactif joue un rle dans la stabilit de la colonne de mousse. Pour
une concentration gale 5 fois la CMC le temps de demi-vie est gal 36 minutes, et
pour une concentration gale 10 fois la CMC le temps de demi-vie est multiplie par un
facteur 2.
Par rapport aux autres tensioactifs utiliss dans cette tude, on obtient une stabilit de
la mousse hors milieu poreux plus grande que pour le Triton X-100 mais plus faible
que pour le sucroester.

1.3. Slection de tensioactifs. Conclusion


Les courbes de hauteur de colonne de mousse en fonction du temps nous donnent une
ide de la stabilit de la mousse produite avec chaque type de tensioactif et des
concentrations donnes. Par rapport au tensioactif classique (Triton X-100), le laurate
de saccharose produit une mousse qui, hors milieu poreux, est beaucoup plus stable
mme de plus faibles concentrations en tensioactif. Les rhamnolipides produisent une
mousse qui est plus stable que celle du Triton X-100, mais qui nest pas comparable
celle du sucroester. En plus, les rhamnolipides sont plus difficiles obtenir grande
chelle et sont plus couteux, ce qui pourrait tre une limitation pour des applications sur
le terrain. Ainsi, on retiendra les sucroesters pour continuer nos expriences sur colonne
de sable comme tensioactif prsentant un bon pouvoir moussant et respectueux de
lenvironnement, on comparera les rsultats avec ceux obtenus pour le Triton X-100,
puisquil a dj t utilis dans des tests de laboratoire pour la dpollution de sols
(Mulligan et Eftekhari, 2003).
Ces rsultats, qui ont t obtenus en colonne avec un dispositif exprimental simple,
fournissent une information intressante permettant une premire slection du
tensioactif mais ne sont pas directement transposables aux situations en milieu poreux.
En effet, la nature mme de la mousse en milieu poreux est diffrente de celle en
colonne, o la pression capillaire est dune autre nature. Le taux de drainage contrle la
vitesse damincissement et la rupture des lamelles. En milieu poreux le liquide se draine
-94-

Chapitre 4. Rsultats et discussion


sur des distances micromtriques vers dautres pores, rpondant la pression capillaire.
Ce phnomne est priori plus rapide que celui observ en colonne, o le liquide se
draine sur une distance de centimtres par effet de la gravit. De plus, la stabilit de la
mousse hors milieu poreux dpend directement de la viscosit du liquide. De la mme
manire, le phnomne de diffusion sera ralenti par la prsence dune phase solide, et
seules les bulles plus petites que la taille du pore fusionnent. Par contre hors milieu
poreux ce phnomne est trs important et fait que les bulles grossissent, en
dstabilisant la mousse. On notera galement que la texture de la mousse est trs
diffrente en et hors milieu poreux.
Nanmoins, les tests de stabilit de la mousse hors milieu poreux semblent tre un
moyen rapide de comparer les caractristiques de la mousse produite en utilisant des
diffrents agents tensioactifs. Par contre, des tests en milieu poreux sont ncessaires
pour dterminer si le tensioactif est adapt pour lapplication relle.

-95-

Chapitre 4. Rsultats et discussion

2. chelle locale. Expriences sur colonnes 1-D


Lobjectif des expriences sur colonne est dtudier linfluence du type de tensioactif et
de la permabilit sur la rduction de mobilit de la phase gazeuse travers la
gnration de mousse in situ. Toutes les expriences ont t ralises en suivant la
mme procdure exprimentale. Deux expriences sont dcrites en dtails (une colonne
faible permabilit et une autre plus forte permabilit) et lensemble des rsultats
obtenus sont rcapituls sous forme de tableau (section 2.3 de ce chapitre).

2.1. Rsultats dtaills pour la Colonne 1


La Colonne 1 a t ralise avec le sable Sibelco BR37 dont le diamtre moyen de grain
est de 141 m. La longueur de la colonne est L = 0,406 m (exprience 7 dans le tableau
rcapitulatif, Tableau 4.2).

2.1.1. Porosit et permabilit


Aprs saturation de la colonne, le volume de pore est mesur par pese. On obtient un
volume de pore VP = 241,42 mL qui nous donne une porosit = 0,39.
La permabilit intrinsque de la colonne est mesure laide de la relation dbitpression (Figure 4.6).

0,025
P (bar)

0,02
0,015

P = 0,0054Q - 0,0001
R = 0,9988

0,01
0,005
0
0

6
Q (mL/min)

Figure 4.6. Courbe P = f(Q) pour la Colonne 1.

Si on compare la fonction obtenue avec lajustement linaire, de forme P = CQ b


(b tant le zro du capteur de pression), avec lquation (3.4), on obtient la relation
suivante (4.1) :
(4.1)
Ainsi, la permabilit intrinsque k obtenue pour la Colonne 1 est k = 8,23 10-12 m2.

-96-

Chapitre 4. Rsultats et discussion


La Figure 4.7 reprsente la permabilit mesure pour les diffrentes expriences sur
colonne en fonction du diamtre moyen du grain pour chaque type de milieu poreux
utilis. Les rsultats obtenus suivent une loi quadratique, en bon accord avec la relation
de Kozeny-Carman.

1,20E-10

Permabilit (m2)

1,00E-10
8,00E-11
6,00E-11
4,00E-11
2,00E-11
0,00E+00
0,00E+00

1,00E-04

2,00E-04

3,00E-04

4,00E-04

5,00E-04

Diamtre moyen du grain (m)

Figure 4.7. Reprsentation du diamtre moyen du grain pour chaque type de milieu poreux en
fonction de la permabilit mesure pour les tests sur colonne.

2.1.2. M

pt

tf

Le principe de la mesure est prsent dans le Chapitre 3. Il repose sur la comparaison


entre un traage monophasique non ractif et linjection de tensioactif dans le milieu
poreux.
a. Test de traage
Le premier test de traage est ralis avec une solution saline de NaCl (C0 = 0,2 g/L),
injecte un dbit gal Qw = 4 mL/min. La courbe dtalonnage conductivit lectrique
concentration en sel est prsente dans la Figure 4.8. On trouve une bonne corrlation
linaire (R2 = 0,9999).
La Figure 4.9 montre la courbe de perce mesure en conductivit pour la Colonne 1 en
fonction du temps dinjection (en secondes).

-97-

Conductivit (S/cm)

Chapitre 4. Rsultats et discussion

900
800
700
600
500
400
300
200
100
0

Cond. = 2100,9 C + 4,325


R = 0,9999

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

Concentration (g/L)
Figure 4.8. Courbe dtalonnage pour la mesure de la conductivit dune solution de NaCl pendant
le test de traage.

La courbe dtalonnage nous permet de tracer la concentration C de NaCl la sortie de la


colonne. La concentration C est mise sous forme adimensionnelle en divisant par la
concentration C0 de la solution injecte. Le dbit dinjection de liquide (Qw = 4 mL/min)
et le volume de pore de la Colonne 1 sont connus, on peut alors tracer les rsultats de ce
test en fonction du nombre de volumes de pore injects (Figure 4.10).

60

Conductivit (S/cm)

50
40
30
20
10
0
3000

3500

4000

4500

5000
Temps (s)

Figure 4.9. Rponse de la Colonne 1 une injection chelon de solution saline de concentration C0
en termes de conductivit en fonction du temps.

-98-

Chapitre 4. Rsultats et discussion

1
0,9
0,8
0,7
C/C0

0,6
0,5
0,4
0,3
0,2
0,1
0
0,75

0,85

0,95

1,05

1,15

1,25
Temps (VP)

Figure 4.10. Rponse de la Colonne 1 une injection chelon de solution saline de concentration C0
en fonction des volumes de pore injects.

On modlise cette courbe avec lquation (3.13) en utilisant Mathematica (Figure 4.11).
Les paramtres et la vitesse v sont obtenus avec un calage par moindres carrs. Les
valeurs obtenues sont les suivantes :
-

v = 1,07 10-4 m/s


= 4,8328 10-4 m

Co
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2

0.9

1.0

1.1

1.2

1.3

VP

Figure 4.11. Modlisation de la courbe exprimentale C/C0 du test de traage pour la Colonne 1.

-99-

Chapitre 4. Rsultats et discussion


b. Adsorption du tensioactif

Aire du pic

La concentration en tensioactif dans les effluents est mesure par lintermdiaire du


COT (Carbone Organique Total). La premire tape consiste talonner le COT avec des
solutions de diffrentes concentrations de Triton X-100. La courbe dtalonnage ainsi
obtenue est reprsente dans la Figure 4.12 :

20000
18000
16000
14000
12000
10000
8000
6000
4000
2000
0

Aire = 6,1349 C - 10,089


R = 0,9941

1000

2000

3000

4000

Concentration (mg/L)
Figure 4.12. Courbe dtalonnage de COT pour le Triton X-100.

Aprs injection de la solution de tensioactif dans la colonne (avec un dbit gal


Qw = 4 mL/min et concentration C0 = 10 CMC) on obtient la courbe de perce, qui est
prsente sous forme adimensionnelle dans la Figure 4.13.

1
0,8

C/C0

0,6
0,4
0,2
0
0,8

0,9

1,1

1,2

1,3

1,4

Temps (VP)
Figure 4.13. Rponse de la Colonne 1 une injection chelon de solution de Triton X-100
(concentration C0) en fonction des volumes de pore injects.

-100-

Chapitre 4. Rsultats et discussion


Ensuite on modlise cette courbe avec lquation (3.13) avec Mathematica (Figure
4.14). On conserve la valeur du paramtre = 4,8328 10-4 m que nous avons obtenu
avec le test de traage et on cherche la vitesse du polluant vp avec un calage par
moindres carrs. On obtient une valeur vp = 9,43 10-5 m/s. Le facteur de retard est gal
R = 1,13.

Co
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2

1.0

1.1

1.2

1.3

VP

Figure 4.14. Modlisation de la courbe exprimentale C/C0 du test de traage pour la Colonne 1.

Figure 4.15. Modlisation de la courbe exprimentale C/C0 du test dadsorption pour la Colonne 1.
La ligne bleue pointille dcrit la tendance suivie par la dernire partie de la courbe dadsorption.

-101-

Chapitre 4. Rsultats et discussion


Pour modliser la courbe dadsorption on utilise une fonction symtrique. Comme
observ dans la Figure 4.15, la dernire partie de la courbe est caractrise par un taux
dadsorption plus lent (trait bleu discontinu) que celui qui donnerait la courbe
symtrique (trait rouge), comme lindique la diminution de la pente.
En effet, ce phnomne est associ au manque de surface disponible pour ladsorption.
Au fur et mesure que les molcules de tensioactif sadsorbent sur la surface solide, les
lieux potentiels pour ladsorption deviennent rares et le taux dadsorption est ralenti.
c. C

pt

Pour calculer la quantit de Triton X-100 qui a t adsorbe sur le milieu poreux on
compare la courbe de traage avec la courbe dadsorption (Figure 4.16).

Co
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0

1.0

1.1

1.2

1.3

VP

Figure 4.16. Comparaison des courbes C/C0 pour le test de traage et le test dadsorption pour la
Colonne 1.

On calcule la distance en VP existante entre les deux courbes, c'est--dire, le volume de


solution de tensioactif dont les molcules ont t adsorbes. Pour cela, on dtermine la
valeur en VP o les deux saturations sont gales 0,5 et on calcule la diffrence.
Connaissant le volume de pore de la colonne (241,42 mL) on en dduit le volume de la
solution de tensioactif ncessaire ladsorption complte, soit 32,59 mL. Connaissant la
concentration en tensioactif (1,5 g/L) on en dduit facilement que 49 mg de
Triton X-100 ont t adsorbs dans la colonne. On peut ainsi exprimer ladsorption de
tensioactif en masse par unit de masse du milieu poreux. La masse volumique de sable
tant sable = 2670 kg/m3 on obtient une adsorption de Triton X-100 gale 0,05 mg/g
de sable. Cette valeur est trs faible, ce qui est cohrent avec la nature du tensioactif non
ionique.

-102-

Chapitre 4. Rsultats et discussion

2.1.3. Co-injection air-solution de tensioactif


Pour ce test, la solution de tensioactif et lair sont co-injects directement dans la
colonne sature avec de la solution de tensioactif un dbit total fixe, gal
QT = 3 mL/min (en conditions normales). On modifie la proportion air/liquide afin
dobtenir diffrentes qualits de mousse lentre. Le Tableau 4.1 montre les consignes
des dbits dair et de solution de tensioactif utilises.
Tableau 4.1. Dbits de gaz Qg et de liquide Qw en fonction de la qualit
de mousse Qmousse utiliss pour les diffrentes expriences sur colonne.

Qmousse
(%)

Qg
(mLn/min)

Qw
(mL/min)

85

2,55

0,45

95

2,85

0,15

99

2,97

0,03

Pour la Colonne 1, on ralise une co-injection avec les consignes correspondantes pour
obtenir une qualit de mousse lentre gale 95 %. On utilise une solution de
Triton X-100 avec une concentration gale 10 fois la CMC. La Figure 4.17 montre la
Colonne 1 pendant ce test. On observe que le front de mousse (partie plus claire) se
dplace vers la droite. Le front davancement est trs net, ce qui indique une bonne
formation de mousse et labsence de sgrgation gravitaire.

Figure 4.17. Avancement du front de mousse pendant


une exprience de co-injection avec la Colonne 1.

On mesure continument la perte de charge entre lentre et la sortie de la colonne et le


liquide rcupr la sortie. La Figure 4.19 montre les courbes obtenues en fonction du
nombre de volumes de pore injects pour cette exprience.

-103-

Chapitre 4. Rsultats et discussion


a. Interprtation de la courbe de rcupration de liquide
On constate que cette courbe prsente deux parties : la premire correspond la sortie
de liquide uniquement, c'est--dire que le front de mousse se dplace en poussant le
liquide qui sature la colonne vers la sortie. La pente de cette partie de la courbe nous
donne le dbit total de mousse (gaz + liquide), QT = 2,69 mL/min. On peut voir que ce
dbit est un peu infrieur au dbit inject, ce qui veut dire que le gaz subit une
compression dans la colonne.
La deuxime partie de cette courbe commence quand le front de mousse atteint la sortie
de la colonne. La perce se produit quand on a inject un volume infrieur 1 VP. A
partir de ce moment, on obtient de la mousse la sortie de la colonne mais on rcupre
uniquement le liquide. La pente de cette partie de la courbe de rcupration nous
permet de connatre le dbit de liquide : Qw = 0,108 mL/min. La qualit de la mousse la
sortie de la colonne est gale Qmousse = 95,88 %.

Sw

La Figure 4.18 montre lvolution de la saturation de la colonne en fonction du nombre


de volumes de pore VP injects, calcule laide dun bilan de masse. La saturation finale
de la Colonne 1 est gale 0,22.

1
0,9
0,8
0,7
0,6
0,5
0,4
0,3
0,2
0,1
0
0

4
Temps (VP)

Figure 4.18. volution de la saturation Sw de la Colonne 1 pendant le test de co-injection.

b. Interprtation de la courbe de perte de charge


On constate que la perte de charge entre lentre et la sortie de la colonne augmente de
manire quasi-linaire jusqu la perce, moment o elle commence se stabiliser. La
perte de charge en rgime stationnaire est gale P = 0,325 bar. On observe un
dcalage entre la perce de la courbe de rcupration de liquide et le rgime
stationnaire pour la courbe de perte de charge. Cela est d aux rarrangements de bulles
aprs perce, qui font que la pression continue augmenter aprs la perce. Ce
phnomne a t observ dans toutes les expriences.

-104-

Chapitre 4. Rsultats et discussion

250

0,45
0,4

200

P (bar)

0,35
0,3

150

0,25
0,2

100

0,15
0,1

50

0,05
0

Rcupration de liquide (mL)

0,5

0
0

0,5

1,5

2,5

3,5

PP
Rcup.
Rcupration de liquide

Temps (VP)

Figure 4.19. Courbes de perte de charge et rcupration de liquide la sortie de la colonne en


fonction des volumes de pore injects pendant le test de co-injection avec une qualit de mousse
Qmousse = 95 % pour la Colonne 1 (exprience 7).

2.2. Rsultats dtaills pour la Colonne 2


La Colonne 2 t ralise avec les billes de verre calibres Spheriglass Solid Glass
2000 dont le diamtre moyen de grain est compris entre 27 et 36 m. La longueur de la
colonne est gale L = 0,323 m (exprience 1 dans le tableau rcapitulatif, Tableau 4.2).

2.2.1. Porosit et permabilit


Le volume de pore est mesur par pese aprs saturation de la colonne. On obtient
VP = 162,54 mL et une porosit = 0,33. La permabilit intrinsque de la colonne est
mesure laide de la relation dbit-pression (Figure 4.20). La pente de la courbe nous
donne une permabilit k = 0,252 10 -12 m2.
0,6
P (bar)

0,5
0,4

P = 0,1404 Q + 0,0128
R = 0,9997

0,3
0,2
0,1
0
0

3
4
Q (mL/min)

Figure 4.20. Courbe P = f(Q) pour la Colonne 2.

-105-

Chapitre 4. Rsultats et discussion

2.2.2. Co-injection air-solution de tensioactif


La colonne est dabord sature en solution de tensioactif (Triton X-100, concentration
Cta = 10 fois la CMC). On injecte environ deux volumes de pore de solution de tensioactif
afin de satisfaire la capacit dadsorption des molcules par la matrice solide. Ensuite on
co-injecte de lair et de la solution de tensioactif avec une qualit de mousse lentre
gale 95 % (voir Tableau 4.1 pour le dtail des dbits air/liquide). La perte de charge
entre lentre et la sortie de la colonne et le volume de liquide rcupr la sortie sont
mesurs continument.
La Figure 4.21 montre la Colonne 2 pendant ce test. On observe que le front de mousse
(partie plus claire) se dplace vers la droite. Cette fois ci le front davancement comporte
une zone de transition qui peut tre distingue dans la Figure 4.21 par une couleur
intermdiaire entre la zone sature (fonce) et la zone occupe par de la mousse (plus
claire).

Figure 4.21. Avancement du front de mousse pendant une exprience de co-injection avec la
Colonne 2. On observe que le front davancement de mousse comporte une zone de transition.

a. Interprtation de la courbe de rcupration de liquide


La courbe de rcupration de liquide (Figure 4.23) prsente deux parties : la premire
correspondante la sortie de liquide uniquement, quand le front de mousse se dplace
en poussant le liquide qui sature la colonne vers la sortie. La pente de cette partie de la
courbe nous donne le dbit total de mousse (gaz + liquide), QT = 1,77 mL/min. On peut
voir que ce dbit est infrieur au dbit inject, ce qui veut dire que le gaz subit une
compression dans la colonne.
La deuxime partie de cette courbe commence quand le front de mousse atteint la sortie
de la colonne. La perce se produit quand on a inject 0,8 VP. A partir de ce
moment, on obtient de la mousse la sortie mais on rcupre uniquement le liquide. La
pente de cette partie de la courbe de rcupration nous permet de connatre le dbit de
liquide : Qw = 0,102 mL/min, ce qui nous donne une qualit de la mousse la sortie de la
colonne gale Qmousse = 94,23 %.
La Figure 4.22 montre lvolution de la saturation de la colonne en fonction du nombre
de volumes de pore VP injects, calcule laide dun bilan de masse. La saturation finale
de la Colonne 1 est gale 0,22.

-106-

Sw

Chapitre 4. Rsultats et discussion

1
0,9
0,8
0,7
0,6
0,5
0,4
0,3
0,2
0,1
0
0

4
Temps (VP)

Figure 4.22. volution de la saturation de la Colonne 2 pendant le test de co-injection.

b. Interprtation de la courbe de perte de charge


La Figure 4.23 montre la courbe de perte de charge entre lentre et la sortie de la
colonne pendant le test de co-injection pour la Colonne 2. On constate que cette courbe
prsente trois parties. Au dbut de la co-injection, la pente est trs forte, c'est--dire, que
le gradient de pression est trs grand. Pendant cette tape, la mousse forme prsente
une couleur plus fonce, comme le montre la Figure 4.21. Aux alentours de 0,1 VP
injects, la pente de la courbe de pression en fonction du temps diminue, et visuellement
on constate que la couleur de la mousse forme partir de ce moment est plus claire. Ce
changement est observ pour toutes les expriences avec des colonnes fabriques avec
des billes de verre quand la perte de charge entre lentre et la sortie du milieu poreux
atteint une valeur aux alentours de 0,8 bar. Ce phnomne est interprt dans le point
2.4 de ce chapitre.
160
140

120
P (bar)

0,8

100

0,6

80
60

0,4

40
0,2

20

Rcupration de liquide (ml)

1,2

0
0

0,5
1
1,5
Srie1
P
Srie2
Rcupration de liquide

2,5

3
3,5
Temps (VP)

Figure 4.23. Courbes de perte de charge et rcupration de liquide la sortie de la colonne en


fonction des volumes de pore injects pendant le test de co-injection avec une qualit de mousse
Qmousse = 95 % pour la Colonne 2 (exprience 1).

-107-

Chapitre 4. Rsultats et discussion

2.3. Tableau rcapitulatif des expriences sur colonne


Tableau 4.2. Tests sur colonne. Rsum des conditions exprimentales et rsultats. En gras les expriences prsentes en dtail prcdemment.

Dbit
rcup.
(mL/min)

Sw
station.

Pmousse
(bar)

Pmousse
(bar/m)

Peau
(bar)

RF

Triton
SE
Triton
Triton
Triton

1,770
1,674
1,740
1,728
1,884

0,29
0,18
0,22
0,20
0,45

1,020
1,420
0,916
1,115
0,985

3,1579
3,6598
2,3966
2,9497
2,5516

0,2600
0,2180
0,2480
0,3610
0,2650

3,92
6,51
3,69
3,09
3,71

95
95
95
99
99
85
85

Triton
Triton
SE
SE
Triton
Triton
SE

2,478
2,694
2,478
2,484
2,376
2,532
2,616

0,20
0,22
0,13
0,12
0,15
0,29
0,26

0,340
0,320
0,340
0,360
0,288
0,287
0,320

0,8057
0,7882
0,8115
0,8675
0,6843
0,6815
0,7619

0,01530
0,01450
0,01640
0,01740
0,01460
0,01490
0,01670

22,26
22,07
20,73
20,69
19,68
19,31
19,16

17,10
16,40
15,30
17,70
17,80
18,40

95
95
99
99
85
85

Triton
SE
Triton
SE
Triton
SE

2,766
2,676
2,736
2,772
2,772
2,754

0,25
0,19
0,12
0,13
0,30
0,24

0,140
0,155
0,161
0,159
0,135
0,150

0,3325
0,3698
0,3833
0,3780
0,3191
0,3571

0,00827
0,00829
0,00911
0,00788
0,00811
0,00759

16,97
18,73
17,68
20,26
16,65
19,78

76,70
75,60
114,0
89,40
92,00
75,24

85
85
95
95
99
99

Triton
SE
Triton
SE
Triton
SE

2,880
2,832
2,952
2,958
3,036
2,970

0,37
0,31
0,31
0,21
0,16
0,24

0,020
0,028
0,019
0,021
0,020
0,030

0,0476
0,0679
0,0456
0,0520
0,0475
0,0728

0,00153
0,00180
0,00128
0,00147
0,00142
0,00198

13,09
15,63
14,84
14,43
14,10
15,14

Exp.

Milieu
poreux

L
(m)

VP
(mL)

k
(Darcy)

Qmousse
Tensioactif
(%)

1
2
3
4
5

Spheriglass
Spheriglass
Spheriglass
Spheriglass
Spheriglass

0,323
0,388
0,382
0,378
0,386

0,33
0,33
0,33
0,34
0,34

162,5
195,8
194,8
194,8
193,8

0,252
0,360
0,309
0,231
0,306

95
99
99
99
85

6
7
8
9
10
11
12

BR37
BR37
BR37
BR37
BR37
BR37
BR37

0,422
0,406
0,419
0,415
0,421
0,421
0,420

0,40
0,39
0,39
0,38
0,40
0,41
0,38

259,8
241,4
246,8
239,8
258,8
259,8
260,4

8,04
8,23
7,52
6,89
8,09
9,22
7,31

13
14
15
16
17
18

NE34
NE34
NE34
NE34
NE34
NE34

0,422
0,420
0,420
0,422
0,423
0,420

0,36
0,36
0,35
0,36
0,36
0,36

231,8
230,8
223,8
231,8
232,8
231,8

19
20
21
22
23
24

MI 0,3/0,6
MI 0,3/0,6
MI 0,3/0,6
MI 0,3/0,6
MI 0,3/0,6
MI 0,3/0,6

0,420
0,414
0,417
0,408
0,421
0,412

0,33
0,32
0,34
0,32
0,32
0,33

209,8
201,8
215,8
198,8
205,8
205,8

-108-

Chapitre 4. Rsultats et discussion

2.4. Interprtation des rsultats. Facteur de rsistance la


mobilit RF et influence sur la texture de la mousse
Afin de comparer plusieurs expriences, il est pratique dutiliser des paramtres
adimensionnels (Siddiqui et al., 2002). Le facteur de rduction de la mobilit
( Mobility Reduction Factor ou MRF, Maini, 1985) et le facteur de rsistance la
mobilit ( Resistance Factor ou RF, Chou, 1991) ont t proposs dans la littrature.
Ils sont exprims respectivement par les quations (4.2) et (4.3) :
Facteur de Rduction de la Mobilit
( Mobility Reduction Factor MRF)

(4.2)

Facteur de Resistance la Mobilit


( Resistance Factor RF)

(4.3)

Pour dterminer le MRF il est ncessaire de raliser une exprience de co-injection avec
de leau et du gaz, tandis que la dtermination du RF ncessite seulement la perte de
charge pendant linjection deau. Ainsi on considre le RF pour interprter nos
expriences. Les pertes de charge sont mesures en rgime permanent pour les
coulements de mousse et deau. Une valeur faible du RF implique la prsence de
weak foam tandis quune valeur forte rvle la prsence de strong foam .

25
Q85 Triton

20

Q95 Triton
15
RF

Q99 Triton
Q85 SE

10

Q95 SE
Q99 SE

0
0,1

10

100

1000

Permeabilit (Darcy)
Figure 4.24. Facteur de rsistance la mobilit RF en fonction de la permabilit pour les tests sur
colonne. Q fait rfrence la qualit de la mousse (85 %, 95 % ou 99 %) et SE signifie sucroester.

-109-

Chapitre 4. Rsultats et discussion


La Figure 4.24 montre les valeurs de RF pour toutes les expriences en fonction de la
permabilit. On observe que la qualit de la mousse et le type de tensioactif nont pas
deffet important. Les rsultats sont regroups dans quatre groupes, un pour chaque
type de milieu poreux.
La Figure 4.24 montre clairement deux rgimes dcoulement de mousse. Pour la mme
valeur du dbit total, le RF est faible pour des faibles permabilits (250 millidarcy), ce
qui est caractristique de la weak foam . Pour des fortes valeurs de permabilit (8, 15
et 100 Darcy) le RF est grand ; comportement caractristique de la strong foam . On
observe aussi que la valeur du RF diminue quand la permabilit augmente. Ces
rsultats sont interprts ci-dessous.

2.4.1. Expriences faible permabilit


La mobilit dun gaz scoulant travers un milieu poreux diminue drastiquement
quand il est dispers dans un liquide, comme dans le cas de la mousse (Fried, 1961).
Cette rduction de mobilit dpend de plusieurs paramtres, parmi lesquels la texture
de la mousse, qui est gouverne par les mcanismes de gnration et de destruction de
lamelles au sein du milieu poreux.
La stabilit des films dpend de la pression capillaire. A lquilibre, la succion capillaire
dans les bords de Plateau est quilibre par la pression de disjonction . Dans un film
liquide cette pression est le rsultat des forces rsultant des interactions entre les
molcules du tensioactif (forces attractives de van der Waals A et forces rpulsives
striques et lectrostatiques R), dont la valeur dpend de lpaisseur du film. Des
pressions de disjonction positives (R > A) donnent des films stables. Cette pression de
disjonction ne peut pas dpasser une certaine valeur max, qui dpend du type de
tensioactif, de sa concentration et de la prsence dlectrolytes en solution. Quand la
pression capillaire Pc dans le milieu poreux est gale max les films sont instables et
collapsent. Cette pression capillaire est connue sous le nom de pression capillaire limite
Pc*, et sa valeur dpend du type de tensioactif et de sa concentration mais aussi des
caractristiques du milieu poreux et du dbit (Khatib et al., 1988).
Les lamelles scoulant travers un milieu poreux subissent des processus dtirement
et de compression en se dplaant depuis les seuils vers les corps des pores. Pendant ce
processus, le liquide vide ou remplit les films afin dadapter leur paisseur pour que la
pression de disjonction quilibre la pression capillaire impose par la gomtrie du
milieu poreux. Cependant cela nest pas instantan et lpaisseur des films oscille autour
de la valeur dquilibre, o Pc = . En consquence, lpaisseur peut correspondre
instantanment une valeur au dessus de max en provoquant le collapse des lamelles.
On sattend ce que des plus grandes oscillations dpaisseur se produisent pour des
plus fortes vitesses dcoulement et pour des plus grands rapports daspect (Rb/Rt o Rb
est la dimension du corps du pore et Rt est la dimension du seuil du pore). Ainsi, les
lamelles dynamiques collapsent des valeurs de pression capillaire infrieures la
valeur statique, max.
Il existe une relation inverse entre permabilit et pression capillaire. Pour une mme
saturation du liquide Sw, plus la permabilit est forte, plus la pression capillaire est
faible, comme le montre la Figure 4.25.

-110-

Chapitre 4. Rsultats et discussion

Pc

Pc
Faible k
Pc
Forte k

Sw

Figure 4.25. Courbes de pression capillaire en fonction de la saturation en phase aqueuse pour
des milieux de diffrente permabilit.

Cette caractristique signifie que les films liquides gnrs au sein dun milieu poreux
seront rompus dune manire plus facile dans un milieu faible permabilit que dans
un forte permabilit. Par consquent, le taux de destruction de lamelles est plus fort
que le taux de cration et la texture de la mousse est caractristique de la weak foam ,
o la rduction de mobilit du gaz est faible. Ceci est cohrent avec les donnes
reprsentes sur la Figure 4.24 o on voit clairement que le RF pour les expriences
faible k est quatre ou cinq fois plus faible que le RF mesur pour des permabilits
leves. Ceci suggre que pour les milieux faible permabilit, la pression capillaire est
suprieure la pression capillaire limite, donc la mousse forme nest pas trs stable. La
pression de disjonction nest pas facile mesurer, surtout dans des milieux poreux. Les
donnes obtenues par Exerowa et al. (1987) avec un tensioactif anionique (dodcyl
sulfate de sodium, SDS) pour des conditions statiques et en fonction de la concentration
en lectrolyte varient entre 104 et 105 Pa (Figure 4.26).
Dans notre tude, nous avons utilis des tensioactifs non ioniques, ce qui devrait
conduire des valeurs infrieures de pression de disjonction (absence de forces de
rpulsion lectrostatique) par rapport aux tensioactifs anioniques. Un milieu poreux
dont la permabilit est de 250 millidarcy correspond un rayon de pore proche de 2 m
et une pression capillaire de 3104 Pa (avec = 0,03 N/m), qui est du mme ordre de
grandeur.

-111-

Chapitre 4. Rsultats et discussion

Figure 4.26. Isothermes de pression de disjonction exprimentale temprature ambiante pour


sodium dodcyl sulfate (C = 10-3 kmol/m3) et deux concentrations du sel (C = 0,165 et C = 0,185
kmol/m3) (Exerowa et al., 1987).

1,2

Pente 1

160

Pente 2

140

120
P (bar)

0,8

100

0,6

80
60

0,4

40
0,2

20

Rcupration de liquide (ml)

La Figure 4.27 montre un exemple de la perte de charge et de rcupration du liquide


la sortie de la colonne pendant un test de co-injection. La perce du gaz (t 0,8 VP)
correspond un changement de pente dans la courbe de production de liquide et de la
perte de charge. Si la production deau est monotone avant la perce, la courbe de perte
de charge prsente un changement de pente t 0,1 VP. Comme le gradient de pression
dpend de la texture de la mousse, le changement de pente signifie que la texture change
aussi. La premire partie de la courbe de pression indique une forte valeur de la pente,
ce qui est attribu une gnration de strong foam . Ensuite, quand la pression
lentre dpasse la valeur 7104 Pa, la plupart des lamelles deviennent instables et
collapsent, et la mousse scoulant dvient weak .

Srie1
P
Rcup. Liq.
Srie2

0
0

0.8 1

3
Temps (VP)

Figure 4.27. Perte de charge et rcupration de liquide en fonction des volumes de pore injects
pour une colonne de permabilit k = 0,250 Darcy pendant un test de co-injection (exprience 1).

-112-

Chapitre 4. Rsultats et discussion


Ce changement de texture est aussi observ visuellement dans la Figure 4.28 o on
montre une photo du milieu poreux pendant lexprience (t 0,6 VP). On observe trois
couleurs correspondant aux trois zones de lcoulement. La couleur fonce droite
correspond une saturation en eau gale 100 %, tandis que la couleur claire gauche
correspond lcoulement de la weak foam . Entre ces deux zones, on observe une
rgion de transition correspondant la strong foam .
Linterprtation des courbes montres dans la Figure 4.27 nous amne une
reprsentation de la distribution de pressions dans la colonne schmatise dans la
Figure 4.29.

Figure 4.28. Front davancement de mousse pendant un test de co-injection dans une colonne de
permabilit k = 0,250 Darcy (exprience 1). Une zone de transition est observe.

1,2

Pression (bar)

1
0,8
Eau
water

0,6
0,4

strong
strong
foamfoam
T0 T1

T2

T3

weak
weak
foamfoam

T4

0,2
0
0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,2
x/L

Figure 4.29. Reprsentation schmatique de la distribution de pression dans une colonne faible
permabilit pour diffrents moments pendant un test de co-injection (exprience 1).

A t = T0, la mousse nest pas prsente et la distribution de pression correspond


lcoulement deau (droite bleue discontinue). A t = T1, 10 % de la longueur de la
colonne est occup par de la strong foam (la droite continue violette intercepte la
droite pointille x/L = 0,1). La distribution de pression travers la colonne est donne
par la droite continue (tiquete T1) et la ligne pointille partir de x/L = 0,1, qui
reprsente la pression dans la colonne dans la partie qui est encore 100 % sature en
solution de tensioactif. A t = T1 la pression en x/L = 0 atteint la valeur critique (0,7 bar)
et de la weak foam commence se gnrer et la pente de la courbe de pression
-113-

Chapitre 4. Rsultats et discussion


change. La strong foam gnre avant t = T1 se dplace vers la sortie de la colonne en
imposant un gradient de pression donn par la pente de la courbe violette continue, et la
weak foam impose un gradient de pression plus faible, donn par la pente de la
courbe solide verte. Les autres courbes peuvent tre interprtes de la mme faon.
t = T4 reprsente le temps de perce. Les droites continues, qui reprsentent la
distribution de pression dans les rgions occupes par de la mousse, sont linaires. Cela
signifie que pour un instant donn, le gradient de pression est constant dans la zone
occupe par chaque type de mousse. Comme les droites continues sont parallles, le
gradient de pression est galement indpendant du temps. C'est--dire que la perte de
charge ncessaire pour gnrer une unit de volume de mousse pour chaque type de
mousse ( weak ou strong ) ne dpend pas du temps.
Concernant le RF, la diffrence de comportement entre les expriences faible et forte
permabilit suggre lexistence dune zone de transition quil est difficile de dterminer
de faon prcise.

2.4.2. Expriences forte permabilit


La Figure 4.24 montre que pour des permabilits variant entre 8 et 100 Darcy la valeur
de RF est leve. Dans cette rgion on assume que la pression capillaire est infrieure
la valeur critique Pc*, ainsi la mousse gnre est stable et strong . Le RF diminue
quand la permabilit augmente. Cette tendance peut aussi tre explique en
considrant que la stabilit des lamelles dpend de la pression capillaire. Pour illustrer
ce fait on considre une reprsentation simple de la pression capillaire en utilisant la
Fonction J de Leverett (Leverett, 1941), qui est une fonction adimensionnelle de la
saturation de la phase mouillante dcrivant la pression capillaire pour diffrents types
de milieux poreux :

(4.4)

Pour la plupart de nos expriences de co-injection, la valeur de la saturation de la phase


mouillante en rgime stationnaire varie entre 0,2 et 0,25, ce qui correspond une valeur
de la fonction J de Leverett proche de 0,5. On a reprsent dans la Figure 4.30 la pression
capillaire (pour Sw = 0,2) en fonction de la permabilit. Dans la mme figure, le RF pour
les diffrentes permabilits est aussi reprsent. On observe clairement la mme
tendance pour les valeurs de RF et la pression capillaire. Pour un dbit donn, de plus
faibles valeurs de perte de charge sont ncessaires pour dplacer les lamelles quand la
pression capillaire diminue. Une fois la mousse gnre au sein du milieu poreux, le
comportement est indpendant de la qualit et du type de tensioactif.

-114-

RF

Pression capillaire (Pa)

Chapitre 4. Rsultats et discussion

Permabilit (Darcy)

Pc (Sw = 0,2)
RF

Figure 4.30. Pression capillaire pour les expriences sur colonne selon la fonction J de Leverett
pour une saturation de la phase mouillante Sw gale 0,2.

0,5
0,45
0,4
0,35
0,3
0,25
0,2
0,15
0,1
0,05
0

250
200
150
100
50
0
0

Rcupration de liquide (ml)

P (bar)

Pour des permabilits variant entre 8 et 100 Darcy, comme le RF est fort, on assume
que de la strong foam est gnre et la mobilit du gaz est rduite. La Figure 4.31
prsente les courbes de perte de charge entre lentre et la sortie de la colonne et de
rcupration de liquide la sortie de la colonne en fonction des volumes de pore
injects.

P
Rcup.

3
4
Temps (VP)

Figure 4.31. Courbes de perte de charge entre lentre et la sortie de la colonne et de rcupration
du liquide en fonction du nombre de volumes de pore injects pour une colonne forte k.

-115-

Chapitre 4. Rsultats et discussion


On observe que lcoulement de mousse est de type piston et que le front de
dplacement est net et quil avance vitesse constante. La production de liquide
cumule avant la perce est linaire avec le temps. Cela veut dire quavant la perce, le
volume de mousse gnr par unit de temps est constant et dplace (comme un piston)
une quantit quivalente deau, qui est rcupre la sortie de la colonne. Concernant la
premire partie de la courbe de perte de charge en fonction du temps (avant perce) on
observe une quasi-linarit. Linterprtation des courbes de pression et de rcupration
du liquide montre que le gradient de pression dans la zone occupe par de la mousse est
constant avec le temps, comme le montre de faon schmatique la Figure 4.32.

Eau
Water
strong
foam
strong
foam

T0
0

T1
0,2

T2
0,4

T3
0,6

T4

T5
0,8

1,2
x/L

Figure 4.32. Reprsentation schmatique de la distribution de pression dans une colonne forte
permabilit pour de diffrents temps pendant un test de co-injection.

2.4.3. Gradient de pression minimal pour la gnration de


strong foam
Des tudes exprimentales indiquent que la gnration de mousse (c'est--dire, la
transition de weak foam strong foam ) exige de dpasser une certaine valeur du
gradient de pression ou de la vitesse du gaz (Ransohoff et Radke, 1988 ; Rossen et
Gauglitz, 1990 ; Tanzil et al., 2002). Cela peut tre expliqu par le fait que les
phnomnes gnrant des lamelles produisant de la strong foam dpendent
fortement des dbits dinjection, c'est--dire, il existe une vitesse critique dcoulement
(le processus de lamella division exige que les lamelles statiques des seuils de pore
soient dplaces par un gradient de pression suffisant, et le phnomne de snap-off
dpend de la pression capillaire dynamique locale).
On considre quune valeur leve du RF indique la formation de strong foam . Ainsi,
la valeur du gradient de pression pour nos colonnes forte k (> 8 Darcy) doit tre
suprieure ou gale la valeur Pmin. Les rsultats de nos expriences peuvent tre
compars aux tudes de la littrature concernant le gradient de pression minimal pour
gnrer de la mousse.

-116-

Chapitre 4. Rsultats et discussion


Ransohoff et Radke (1988) ont tudi la vitesse minimale du gaz ncessaire pour
gnrer de la mousse dans des blocs homognes de billes de verre ( glass bead packs )
saturs en solution de tensioactif, o seulement du gaz est inject dbit constant et en
tat stationnaire il ny a pas de production de liquide (la pression dans la phase liquide
est donc constante et la perte de charge travers le milieu poreux est due lcoulement
du gaz). Ils ont trouv que lactivation de sites gnrant de lamelles par snap-off se
produisait quand le nombre capillaire Nca dfini par lexpression (4.5) tait gal ou
suprieur 8.

(4.5)

o g est la viscosit du gaz, v est la vitesse interstitielle, est la porosit, L est la


longueur du bloc de billes de verre, d est le diamtre des grains, est la tension
interfaciale gaz-liquide, k est la permabilit intrinsque et krg est la permabilit
relative du gaz. Si on combine la condition du nombre capillaire critique de Ransohoff et
Radke (4.5) avec la loi de Darcy pour la phase non mouillante et la relation de BlakeKozeny (4.6) pour la permabilit, on obtient lexpression (4.7) pour le gradient de
pression minimal Pmin :

(4.6)

(4.7)

o est la porosit. Dans ce modle, Pmin est proportionnel k-1/2. Lexpression (4.7)
est valide dans le cas o seulement du gaz est inject et ltat stationnaire il ny a pas
de production de liquide. Ransohoff et Radke (1988) affirment que lorsque le dbit
fractionnaire deau est diffrent de zro, le phnomne de snap-off ncessite des
vitesses plus leves, ce qui conduit un nombre capillaire critique lgrement
suprieur celui constat pour un dbit deau nul (Nca*= 8). Ils ont confirm ce fait
exprimentalement. Nanmoins, les expriences de Rossen et Gauglitz (1990) dans des
colonnes poreuses homognes contredisent cette thorie. Les auteurs ont constat que
le dbit dinjection minimale pour la gnration de mousse diminue lorsque le dbit
fractionnaire de liquide augmente.
Tanzil et al. (2002) ont ralis des expriences de gnration de mousse dans des
colonnes satures en solution de tensioactif pendant le drainage initial. Ils ont observ
que la gnration de mousse a lieu pour des valeurs du nombre capillaire dfini par
lexpression (4.8) dont la valeur est proche de 2 :

-117-

Chapitre 4. Rsultats et discussion

(4.8)

Ainsi, le gradient de pression minimale pour la gnration de mousse est donn par
lquation (4.9) o L est la longueur de la colonne :

(4.9)

Dans les deux derniers modles, le gradient de pression minimal Pmin est proportionnel
k-1/2.
Rossen et Gauglitz (1990) affirment que la gnration de mousse implique la
mobilisation des lamelles initialement prsentes dans les seuils des pores, dont le
nombre dpend de la pression capillaire, ainsi un gradient de pression minimal doit tre
surmont. Ils ont utilis un modle bas sur la thorie de la percolation pour exprimer la
dpendance du Pmin avec le dbit fractionnaire deau (4.10) :
(4.10)
o Rt est le rayon du seuil du pore, FP un facteur de proportionnalit qui dpend du dbit
fractionnaire de liquide inject, et Lpore la longueur du pore. Ainsi la variation de Pmin
avec la permabilit dpend de comment varient la taille du seuil de pore et la longueur
de pore avec la permabilit. Dans des milieux poreux non consolids (comme le sable et
les billes de verre) on assume quils sont proportionnels k-1/2, Pmin tant donc
proportionnel k-1. Des tudes exprimentales ultrieures (Gauglitz et al., 2002) ont
confirm cette tendance (co-injection de solution de tensioactif et du gaz en rgime
stationnaire avec des qualits de mousse et des pertes de charge travers les colonnes
fixes).
Dans la Figure 4.33 nous avons reprsent nos donnes exprimentales ainsi que les
rsultats de la littrature (quations (4.7) et (4.9) o = 0,03 N / m, = 0,35, L = 0,4 m).
Pour des fortes valeurs de permabilit (>1 Darcy), on gnre de la strong foam , on
peut donc supposer que P Pmin. Nos donnes exprimentales se situent juste au
dessus de la prdiction de Ransohoff et Radke (1988). Ceci est cohrent avec le fait que
des valeurs plus grandes du nombre capillaire critique sont attendues lorsque le dbit
fractionnaire est diffrent de zro, ce qui correspond notre procdure exprimentale.
Nos donnes sont plus proches de la prdiction de Tanzil et al. (2002), mais sont
proportionnelles k-1,15 au lieu de k-1/2. Lorigine de cette diffrence en terme de pente
de corrlation pourrait tre attribue des conditions exprimentales diffrentes. Tanzil
explique que ses expriences ont t effectues pendant le drainage initial et pas ltat
stationnaire, alors que dans nos expriences le gradient de pression est toujours
constant. En dautres termes, pour nos expriences on a trouv que le gradient de

-118-

Chapitre 4. Rsultats et discussion


pression dans la rgion occupe par de la mousse avant la perce est le mme que dans
toute la colonne ltat stationnaire.
En ce qui concerne les expriences faible permabilit, nos donnes ne suivent pas la
mme tendance observe avec les expriences forte permabilit. Cela est d la
nature de la mousse gnre, qui est du type weak foam (faible valeur du RF) comme
on a expliqu prcdemment. Cependant, si on considre le gradient de pression obtenu
pendant la premire tape de lexprience (pente 1 dans la Figure 4.27) qui correspond
une formation de strong foam , et que lon ralise une extrapolation linaire du
signal de pression jusqu t = 0,8 VP (perce du gaz), on obtient les donnes
reprsentes dans la Figure 4.33 par des carreaux vides, qui sont bien en accord avec la
tendance et sont proportionnelles k-1.
La gnration de mousse dpend fortement des conditions exprimentales (par exemple
la longueur de la colonne) et de la procdure (saturation initiale, dbits dinjection du
gaz et du liquide, etc.). Comme indiqu par Rossen et Gauglitz (1990), il est plus facile de
gnrer de la mousse pendant le drainage initial dun milieu poreux initialement satur
en solution de tensioactif que dans un milieu poreux partiellement satur en eau o la
solution de tensioactif et le gaz sont ensuite co-injects. Cela est une cause de la
dispersion des donnes exprimentales qui peut tre observe dans les rsultats de la
littrature.

P (Pa/m)
1E+07

Nos rsultats exprimentaux.


Estimation du gradient de
pression pour les colonnes
faible permabilit.

1E+06

Modle de Ransohoff et Radke


(1988), quation (4.7).
Modle de Tanzil et al.
(2000), quation (4.9).

1E+05

Donnes exprimentales de
Gauglitz et al. (2000), qui
suivent la tendance propose
par Rossen et Gauglitz (1990)
(courbe noire continue).

1E+04

1E+03
0,1

10

1000
100
Permabilit (Darcy)

Figure 4.33. Comparaison des modles de Pmin pour la gnration de mousse (Rossen et Gauglitz,
1990 ; Tanzil et al., 2002 ; Ransohoff et Radke, 1988) avec nos donnes exprimentales pour les
tests de co-injection. Le P pour les tests sur colonne forte k est proportionnel k-1,15.

-119-

Chapitre 4. Rsultats et discussion

2.4.4. Saturation en eau des colonnes en rgime permanent


La saturation en phase mouillante ltat stationnaire est un indicateur de lefficacit de
dplacement par de la mousse des fluides initialement prsentes dans la colonne. Cette
saturation finale dpend priori de la permabilit k et de la fraction de liquide injecte.
A lchelle du pore, le gaz (sous forme de mousse) scoule travers les pores de plus
grande taille, et le liquide occupe les pores les plus petits. Ainsi, la fraction de gaz pige
par des lamelles stationnaires occupe les pores de taille intermdiaire. Cette fraction de
gaz pig diminue la surface poreuse disponible pour lcoulement en rduisant
considrablement la permabilit relative (Apaydin et Kovscek, 2001).
La saturation de la phase liquide Sw pour chaque colonne en rgime permanent est
calcule laide dun bilan de masse (4.11) :

(4.11)

o VP est le volume de pore, Qw est le dbit injecte par la pompe, Vw est le volume de
liquide rcupr la sortie de la colonne et t est le temps.
La Figure 4.34 prsente la saturation Sw en rgime stationnaire pour les colonnes en
fonction de la qualit de la mousse impose (c'est--dire, en fonction du dbit
fractionnaire de liquide) et pour les deux tensioactifs utiliss. La Figure 4.35 prsente les
valeurs de saturation de la colonne en fonction de la permabilit.
On observe que dans la plupart des cas, la valeur de la saturation finale est comprise
entre 0,15 et 0,3. On nobserve pas de tendance suivant la qualit de la mousse ni la
permabilit k du milieu. Concernant le type de tensioactif, on constate une plus grande
dispersion des rsultats pour le Triton X-100, fait qui est facilement observable dans la
Figure 4.34. De plus les valeurs de Sw atteintes avec ce produit sont les plus grandes.
En effet, les expriences de moussabilit hors milieu poreux ont montr que la mousse
produite avec le Triton X-100 ntait pas trs rsistante et sa stabilit tait
conditionne par la prsence davalanches. Dans les expriences en milieu poreux, on
observe une plus forte variabilit des rsultats en termes de saturation pour ce
tensioactif. Cela peut tre d la fragilit des lamelles, qui ne seraient pas capables de
rsister aux contraintes imposes par lcoulement, collapseraient plus facilement et que
le gaz nest pas pig dans le milieu et lespace peut tre occup par le liquide.

-120-

Chapitre 4. Rsultats et discussion

0,5
0,45
0,4
0,35

Sw

0,3
Triton

0,25

Sucroester

0,2
0,15
0,1
0,05
0
80

85

90

95

100
Qmousse (%)

Figure 4.34. Saturation en liquide Sw en rgime permanent pour les tests sur colonne en fonction
de la qualit de mousse Qmousse impose lentre.

0,5
0,45
0,4
0,35

Sw

0,3
0,25

Triton

0,2

Sucroester

0,15
0,1
0,05
0
0,1

10

100

1000
k (Darcy)

Figure 4.35. Saturation en liquide Sw en rgime permanent pour les expriences sur colonne en
fonction de la permabilit k du milieu poreux.

-121-

Chapitre 4. Rsultats et discussion

2.5. Interprtation des rsultats. Approche empirique en


terme de viscosit de la mousse
Dans cette interprtation du facteur de rsistance la mobilit pour les expriences sur
colonne on fait une analogie entre deux capillaires dune mme longueur L
(correspondant la longueur de la colonne) : dans le premier capillaire, il y a un dbit Q
de mousse, et dans le deuxime capillaire, le mme dbit Q mais deau. Le rayon des
capillaires est gal au rayon de pore rpore qui dpend de la permabilit et peut tre
calcul laide de lexpression (4.12) :

(4.12)

Le Tableau 4.3 prsente les caractristiques des diffrents milieux poreux utiliss dans
nos expriences sur colonne :
Tableau 4.3. Caractristiques des milieux poreux utiliss dans les tests sur colonne. Le rayon de
pore rpore a t calcul laide de lexpression 4.12).

Milieu poreux

Permabilit
(Darcy)

D50
(m)

Spheriglass 2000

0,250

30

2,38

BR37

141

13

NE34

17

209

19

MI 0,3/0,6

75

452

39

Rayon de pore
rpore (m)

Pour calculer la perte de charge dans un capillaire, on utilise la formule de HagenPoiseuille (4.13) :
(4.13)
Le dbit Q peut tre exprim comme Q = v A, v tant la vitesse et A laire transversale. Si
on remplace dans (4.13) avec A =
, on obtient (4.14) :

(4.14)

La viscosit effective de la mousse f est exprime laide de lexpression 4.14 (Falls et


al., 1988 ; Ettinger et Radke, 1992 ; Kovscek et Radke, 1994) :

-122-

Chapitre 4. Rsultats et discussion

(4.15)
o g est la viscosit du gaz, nf exprime le nombre de bulles par unit de volume,
reprsente une constante de proportionnalit et vfg est la vitesse du gaz qui circule
( flowing gas ). On considre que la viscosit du gaz g est ngligeable. Les diffrents
paramtres sont calculs en faisant les hypothses suivantes :
1) Densit de bulles nf

nf est dfinie comme le nombre de bulles par unit de volume de gaz qui circule.
On suppose quil y a autant de bulles que de pores, le nombre de pores tant gal
au nombre de grains dans la longueur L de la colonne (on prend D50 comme taille
de grain reprsentatif). On exprime le volume de gaz qui circule Vfg comme le
volume du capillaire multipli par 0,8 (valeur moyenne de la saturation en gaz
que lon a obtenu pour les expriences sur colonne en rgime permanent). La
Figure 4.36 montre le schma utilis pour le calcul de nf :

L
rpore
Bulle de gaz

D50

Figure 4.36. Schma du capillaire utilis pour le calcul de la densit de bulles nf.

De cette faon, on obtient lexpression (4.16) pour nf :

(4.16)

2) Vitesse du gaz vg

On suppose que le dbit de gaz Qg est gal au dbit total QT (ceci implique de
faon indirecte que la fraction de gaz pige est nulle). Pour calculer la vitesse du
gaz qui circule, vfg, on divise le dbit par laire transversale de la colonne A
multipli par la porosit (4.17) :

(4.17)

-123-

Chapitre 4. Rsultats et discussion


3) Paramtre .

Il sagit dune constante de proportionnalit qui varie avec la permabilit k et le


type de tensioactif travers la tension superficielle (Kovscek et Bertin, 2003).
On ajustera ce paramtre laide des donnes exprimentales.
Le facteur de rsistance la mobilit RF peut tre calcul travers les relations (4.18) et
(4.19), qui expriment la perte de charge dans un capillaire pour un coulement deau et
de mousse respectivement. Pour obtenir lquation (4.19), on a intgr la dfinition de
viscosit effective de la mousse (4.15) dans la formule de Hagen-Poiseuille (4.13).
Perte de charge pour
un coulement deau
dans un capillaire

(4.18)

Perte de charge pour un


coulement de mousse
dans un capillaire

(4.19)

Ainsi, on obtient lexpression (4.20) pour RF (on utilise lhypothse 2, vfg v) :

(4.20)

La valeur exprimentale de RF est connue pour chaque test. Le Tableau 4.4 prsente les
valeurs de nf, v et
calcules partir des quations (4.16), (4.17) et (4.20)
respectivement.
La Figure 4.37 montre les valeurs obtenues pour . On observe que ce paramtre
dpend de la permabilit et que lon peut faire un ajustement linaire. On constate que
pour des faibles valeurs de la permabilit, on sloigne de la linarit.

-124-

Chapitre 4. Rsultats et discussion


Tableau 4.4. Valeurs de nf, vg et

Test

(m)

rpore

obtenus pour les expriences sur colonne.

(Darcy)

(m)

(mL/min)

RF

nf

bulles/m3

v
)

(m/s)

(Pas 2/3m10/3)

1
2
3
4
5

0,323
0,388
0,382
0,378
0,386

0,33
0,33
0,33
0,34
0,34

0,252
0,360
0,309
0,231
0,306

2,47
2,95
2,72
2,34
2,69

1,77
1,674
1,74
1,728
1,884

3,92
6,51
3,69
3,09
3,72

2,18E+15
1,53E+15
1,79E+15
2,43E+15
1,84E+15

5,86E-05
5,53E-05
5,71E-05
5,59E-05
6,09E-05

6,99E-20
1,62E-19
7,92E-20
4,86E-20
7,96E-20

6
7
8
9
10
11
12

0,422
0,406
0,419
0,415
0,421
0,421
0,42

0,40
0,39
0,39
0,38
0,40
0,41
0,38

8,04
8,23
7,52
6,89
8,09
9,22
7,31

12,6
13,2
12,5
12,0
12,7
13,5
12,5

2,478
2,694
2,478
2,484
2,376
2,532
2,616

22,26
22,07
20,73
20,69
19,68
19,31
19,16

1,78E+13
1,62E+13
1,82E+13
1,95E+13
1,76E+13
1,55E+13
1,82E+13

6,71E-05
7,81E-05
7,01E-05
7,17E-05
6,44E-05
6,84E-05
7,62E-05

5,09E-17
5,82E-17
4,70E-17
4,42E-17
4,48E-17
5,08E-17
4,48E-17

13
14
15
16
17
18

0,422
0,42
0,42
0,422
0,423
0,42

0,36
0,36
0,35
36,13
36,2
36,3

17,1
16,4
15,3
17,7
17,8
18,4

19,5
19,0
18,7
19,8
19,8
20,1

2,766
2,676
2,736
2,772
2,772
2,754

16,97
18,73
17,68
20,26
16,65
19,78

7,42E+12
5,24E+12
5,45E+12
4,86E+12
4,84E+12
4,69E+12

8,42E-05
8,12E-05
8,56E-05
8,41E-05
8,39E-05
8,32E-05

1,00E-16
1,55E-16
1,43E-16
1,83E-16
1,51E-16
1,84E-16

19
20
21
22
23
24

0,42
0,414
0,417
0,408
0,421
0,412

32,86
32,06
34,04
32,05
32,15
32,86

76,7
75,6
114
89,4
92
75,24

43,2
43,4
51,8
47,2
47,8
42,8

2,88
2,832
2,952
2,958
3,036
2,97

13,09
15,63
14,84
14,43
14,10
15,14

4,71E+11
4,67E+11
3,29E+11
3,94E+11
3,85E+11
4,81E+11

9,61E-05
9,68E-05
9,51E-05
1,01E-04
1,04E-04
9,91E-05

1,27E-15
1,54E-15
2,06E-15
1,70E-15
1,72E-15
1,46E-15

(Pas2/3m10/3)

2,5 E-15

= 2E-17k - 9E-17
R = 0.9886

1,25 E-15

0
0

20

40

60

80

100

120

Permabilit (Darcy)
Figure 4.37. Paramtre

en fonction de la permabilit k pour les tests sur colonne.

-125-

Chapitre 4. Rsultats et discussion

2.6. Discussion
Les tests dcoulement de mousse sur colonne pour des diffrentes permabilits ont
montr que le facteur de rsistance la mobilit RF diminue quand la permabilit
augmente, mais pour des faibles permabilits (< 1 Darcy) il y a un changement dans la
tendance de la courbe et le facteur de rsistance la mobilit est plus faible que prvu.
Ce comportement peut tre expliqu avec un modle bas sur la pression capillaire.
La pression capillaire Pc impose par le milieu poreux est une fonction monotone de la
saturation Sw. Ainsi, quand on injecte du gaz, la saturation de la phase mouillante
diminue et la pression capillaire augmente. Si la valeur de Pc* est atteinte (ce qui se
produira plus facilement pour des milieux poreux faible permabilit, comme cest le
cas des colonnes k 250 millidarcy), les lamelles ne sont pas stables et le taux de
coalescence augmente, en produisant une mousse instable avec des bulles plus grosses
(de type weak foam ), qui donne un RF faible. Ce phnomne a t observ pendant
ltat transitoire : quand le front de mousse se dplace vers la sortie de la colonne et le
milieu poreux se dsature (et en mme temps la valeur de Pc augmente), la texture de la
mousse gnre subit un changement abrupt qui se manifeste visuellement mais aussi
travers la courbe de perte de charge, o le gradient de pression diminue. En effet, la
coalescence des lamelles est directement lie la pression capillaire limite Pc*, dont la
valeur dpend de plusieurs paramtres (vitesse dcoulement du gaz, milieu poreux,
concentration en tensioactif, etc.). Dans nos expriences on tudie leffet de la
permabilit du milieu sur la Pc*, Apaydin et Kovscek (2001) ont constat le mme effet
sur la variation de texture de la mousse en fonction de la concentration en tensioactif
pour une mme permabilit. Le Tableau 4.5 montre la valeur de la pression capillaire
limite Pc* en fonction de la concentration en tensioactif. Les auteurs ont ralis des
expriences de co-injection de gaz et solution de tensioactif (AOS 1416) des dbits
fixes sur des colonnes de permabilit k = 7 Darcy et prsatures en solution de
tensioactif. Les rsultats en terme de pression sont modliss laide du Bubble
Population Balance Model . La Figure 4.38 prsente les rsultats de la modlisation de
texture de la mousse et les courbes de pression exprimentales et modlises pour deux
cas.
Tableau 4.5. Valeurs de pression capillaire limite Pc* pour des diffrentes concentrations de
tensioactif (Apaydin et Kovscek, 2001).

Concentration tensioactif
(% en masse)

Pression capillaire limite


Pc* (kPa)

30,4

0,1

17,6

0,020

7,19

0,01

3,67

0,005

2,34

-126-

Chapitre 4. Rsultats et discussion

Figure 4.38. Modlisation des profils de texture de mousse avant perce: pour une concentration
en tensioactif gale C = 1 % (a) et pour C = 0,005 % (b). Courbes de pression (avant perce)
exprimentales (lignes pointilles) et modlises (lignes continues) pour C = 1 % (c) et pour
C = 0,005 % (d) (Apaydin et Kovscek, 2001).

Pour une concentration C = 1 % on observe que la texture de la mousse est typique de la


strong foam (Figure 4.38a) et les profils de pression (Figure 4.38c) indiquent un
gradient de pression lev et quasi-constant le long de la colonne. Cette situation est la
mme que pour nos expriences forte permabilit, o la valeur de la pression
capillaire est infrieure la valeur critique Pc*. Pour une concentration C = 0,005 % on
observe quun front de mousse de texture fine se gnre en amont ( strong foam ), et
quand la saturation de liquide diminue, la pression capillaire atteint la valeur critique Pc*
et la mousse gnre est faible (la texture est typique de la weak foam ) (Figure
4.38b). Ce phnomne se traduit aussi dans les courbes de pression le long de la colonne
(Figure 4.38d). On observe que le gradient de pression dans la zone occupe par la
strong foam est fort et diminue par la suite. On a observ le mme type de
comportement dans nos expriences faible permabilit.
La comparaison de ltude mene par Apaydin et Kovscek (2001) avec nos expriences
sur colonne (o linfluence de la permabilit est mise en vidence) montre que le
comportement de la mousse en termes de gradient de pression et texture est le mme
une fois atteinte la pression capillaire limite. Ainsi, on peut conclure que pour gnrer de
la strong foam on ne doit pas dpasser cette valeur limite de pression capillaire, qui

-127-

Chapitre 4. Rsultats et discussion


dpend de la concentration de tensioactif mais aussi des caractristiques du milieu
poreux (permabilit, longueur, etc.).
Nos expriences suggrent aussi que pour des permabilits plus fortes (8, 15 et 100
Darcy), les valeurs du RF sont grandes et indiquent la formation de strong foam . Ceci
implique que la valeur de la pression capillaire est plus faible que la pression capillaire
limite et la mousse forme est stable. Comme la pression capillaire diminue quand la
permabilit augmente, cela veut dire que pour un dbit donn, des plus faibles valeurs
de pression sont ncessaires pour que les lamelles scoulent. Cela explique le fait que
pour cette gamme de permabilits, le RF diminue quand la permabilit augmente.
Nous avons galement constat que la qualit de la mousse Qmousse ne semble pas avoir
un effet trs important sur le RF (pour la gamme de valeurs utilises dans cette tude).
Ainsi on peut fabriquer une mousse stable par co-injection dair et de solution de
tensioactif avec des fortes qualits de mousse, ce qui implique un faible dbit
fractionnaire de liquide et par consquence de tensioactif. Cela est un avantage du point
de vue conomique, tant donn que le prix des agents tensioactifs peut reprsenter une
contrainte budgtaire pour mener un projet de remdiation.
Par rapport au type de tensioactif, on a constat que ce paramtre ne semble pas avoir
une influence importante sur RF. Ainsi les mousses gnres avec laurate de saccharose
donnent des valeurs de RF similaires celles obtenues avec du Triton X-100. Cela veut
dire que les sucroesters peuvent tre adapts ce type dapplication, avec lavantage
dtre biodgradables et non toxiques.
Le graphique du RF en fonction de la permabilit prsent est utile pour connatre le
type de mousse gnre ( weak foam ou strong foam) et ensuite prdire le
comportement des coulements de mousse dans des milieux poreux de diffrentes
permabilits.

-128-

Chapitre 4. Rsultats et discussion

3. Grande chelle. Expriences sur pilotes 2-D


Les diffrentes tapes du processus de remdiation de lavage de sols avec des solutions
de tensioactif combin avec la gnration de mousse in situ ont t ralises sur deux
pilotes de type bicouche simulant la zone sature dun aquifre. Des tests de traage
avec et sans la prsence de mousse et leur simulation numrique permettent de
visualiser la forme du front davancement du liquide et quantifier lamlioration en
terme defficacit de balayage et rduction de mobilit du gaz. Ces expriences lchelle
du laboratoire mettent en vidence les avantages de la technique et les difficults de
mise en uvre, et sont trs utiles pour mettre au point le processus avant de passer
lchelle du terrain.

3.1. Rsultats pour le Pilote 1


3.1.1. Calcul du volume de pores
Le volume de pores (et la porosit ) de chaque couche peut tre calcul facilement
partir de la masse de sable utilise, les dimensions et la densit du sable (2650 kg/m3).
Le Tableau 4.6 prsente les donnes pour les deux parties du Pilote 1 :
Tableau 4.6. Caractristiques des couches du Pilote 1.

Couche
suprieure
( faible k)

Couche
infrieure
( forte k)

Masse de sable (kg)

3,432

3,868

Hauteur (m)

0,24

0,23

Volume Total (L)

2,130

2,024

Volume de Pore (L)

0,835

0,564

Porosit (%)

39,18

27,9

3.1.2. Test de traage. Estimation de la permabilit


Pendant ce test, on injecte du liquide travers les piquages 1, 2, 3, 4, 6, 7 et 8. Le dbit
total, mesur laide du montage prsent dans la Figure 3.28, est gal
Qw = 11 mL/min (1,57 mL/min par injecteur). La perte de charge est mesure laide des
colonnes de liquide (piquage 5) et est gale P = 3 cm deau = 294 Pa.
La Figure 4.39 montre la position du front davancement au cours du test de traage
avec le colorant. On observe que lefficacit du balayage est faible dans la couche
suprieure ( faible permabilit), leau scoulant prfrentiellement travers la
couche la plus permable. La position des fronts davancement est utilise pour
modliser ce test laide de MODFLOW et MT3D et obtenir la permabilit de chaque

-129-

Chapitre 4. Rsultats et discussion


couche. Le meilleur calage nous donne k1 = 11,3 Darcy et k2 = 61,6 Darcy (Chapitre 5,
section 2.2.1).

a) t = 0 min

b) t = 12 min

c) t = 32 min

d) t = 37 min

Figure 4.39. Positions du front davancement du liquide pendant le premier test de traage pour le
Pilote 1. On observe que lefficacit de balayage est trs faible dans la couche suprieure.

3.1.3. Co-injection
Aprs avoir inject environ deux volumes de pore de solution de Triton X-100,
concentration gale Cta = 10 fois la CMC (qui scoulent prfrentiellement travers la
couche la plus permable), de lair et de la solution de tensioactif sont co-injects
travers le piquage numro 1 des dbits fixes (pour le gaz Qg = 16,75 mLn/min et pour le
liquide Qw = 2 mL/min, ce qui donne une qualit Qmousse 90 %). La Figure 4.40 montre
la position du front de mousse pour des diffrents instants lors du test de co-injection.

a) t = 0 min

b) t = 27 min

c) t = 45 min

d) t = 173 min

Figure 4.40. Dplacement du front de mousse pendant le test de co-injection pour le Pilote 1.

La Figure 4.40 montre que la mousse est gnre in situ dans la couche la plus
permable et quelle progresse horizontalement. La forme de la rgion occupe par de la
mousse est triangulaire, probablement cause de leffet de la gravit. Une fois le rgime
permanent atteint, 65 % de la surface de cette zone est occupe par de la mousse.

-130-

Chapitre 4. Rsultats et discussion


On observe que le gaz ne rentre pas dans la couche suprieure ( faible permabilit).
Cela peut tre d une pression capillaire dentre trop grande qui empche au gaz de
scouler travers cette zone.

3.1.4. Rinjection de liquide


Aprs le test de co-injection, de la solution de tensioactif est rinjecte travers les
piquages 1, 2, 3, 4, 5, 6 et 7. Le dbit total, mesur laide du montage prsent dans la
Figure 3.28, est gal Qw = 10 mL/min (1,43 mL/min par injecteur). Laspiration de
liquide se fait travers les piquages homologues correspondants. Dans cette exprience,
la pompe fonctionne en circuit ouvert, ce qui risque de donner des dbits daspiration et
dinjection lgrement diffrents. Pour corriger ce dfaut de fonctionnement de la
pompe, de leau est rajout si la partie suprieure sassche ; par contre si une lame
deau libre se dveloppe en surface, lexcs de liquide est limin. Malgr tous les efforts,
la prcision du dbit nest pas trs bonne et on constate quil varie au cours du temps,
comme on lexpliquera dans le Chapitre 5.
Afin de visualiser le front de dplacement, un pulse de colorant bleu est utilis. La Figure
4.41 montre les positions de ce front pour diffrents instants lors de ce test. Si on
compare les fronts davancement prsents dans la Figure 4.41 et la Figure 4.39, on
constate que la prsence dune rgion bloque par de la mousse amliore nettement
lefficacit du balayage dans la couche peu permable. Les proprits de la portion de la
couche trs permable o il ny a pas de mousse restent inchanges.
Ce test a t modlis avec MODFLOW et MT3D afin dobtenir la nouvelle permabilit
de la zone occupe par de la mousse et connatre la rduction de permabilit de la zone
bloque par de la mousse. (voir Chapitre 5, section 2.2.2)

a) t = 0 min

b) t = 22 min

c) t = 65 min

Figure 4.41. Fronts davancement exprimentaux pendant le test de traage aprs la co-injection
de solution de tensioactif et gaz pour le Pilote 1. La zone occupe par de la mousse est limite par
des lignes pointilles jaunes.

-131-

Chapitre 4. Rsultats et discussion

3.2. Rsultats pour le Pilote 2


Le deuxime pilote ralis a une longueur double que le premier (0,95 m vs. 0,44 m). Le
but est dobserver lvolution des fronts davancement et vrifier si on est capable de
gnrer de la mousse in situ sur des distances plus longues.

3.2.1. Calcul du volume de pores


Comme dans le cas prcdent, le volume de pores (et la porosit ) de chaque couche
est calcul partir de la masse de sable utilise, les dimensions et la valeur de la densit
du sable (2650 kg/cm3). Le Tableau 4.7 prsente les donnes pour les deux parties du
Pilote 2 :

Tableau 4.7. Caractristiques des couches du Pilote 2.

Couche
suprieure

Couche
infrieure

Masse de sable (kg)

7,834

8,113

Hauteur (m)

0,24

0,24

Volume Total (L)

4,560

4,560

Volume de Pore (L)

1,604

1,499

Porosit (%)

35,17

32,86

3.2.2. Test de traage. Estimation de la permabilit.


Le liquide est inject grce aux 8 piquages et aspir travers leurs homologues. Le dbit
total est gal Qw = 11,6 mL/min (1,45 mL/min par injecteur). La perte de charge est
mesure laide des colonnes de liquide : P = 5,4 cm deau (529,2 Pa) pour le piquage b
(couche faible k) et P = 2,8 cm deau (274,4 Pa) pour le piquage a (couche forte k).
La Figure 4.43 montre la position du front davancement de liquide au cours du test de
traage avec le colorant (la premire image (a) correspond t = 0 pour la modlisation
dcrite dans le Chapitre 5). On constate que lefficacit de balayage est faible dans la
couche suprieure ( faible permabilit), leau scoulant prfrentiellement travers
la couche la plus permable. La position du front davancement est utilise pour
modliser ce test de traage laide de MODFLOW et MT3D et obtenir la permabilit de
chaque couche (voir Chapitre 5, section 2.3.1). Le meilleur calage donne des
permabilits k1 = 13,3 Darcy (K1 = 0,8 cm/min) et k2 = 61,6 Darcy (K2 = 3,7 cm/min).

-132-

Chapitre 4. Rsultats et discussion

3.2.3. Co-injection
Aprs avoir inject environ deux volumes de pore de solution de Triton X-100
(Cta = 10 fois la CMC), qui scoulent prfrentiellement travers la couche la plus
permable, de lair et de la solution de tensioactif sont co-injects travers le piquage 1
des dbits fixes (pour le gaz gal Qg = 16,75 mLn/min et pour le liquide gal
Qw = 2 mL/min, ce qui donne une qualit Qmousse 90 %). En mme temps le liquide est
aspir travers les 8 piquages correspondants. La pompe pristaltique fonctionnant en
circuit ouvert, il est compliqu davoir le mme dbit lentre qu la sortie comme on a
dj expliqu. Pour cette raison, on rajoute du liquide si la partie suprieure sassche ou
on enlve le liquide en excs si une couche deau libre se dveloppe en surface.
Pendant cette exprience on a observ quun coulement prfrentiel du gaz sest
dvelopp au contact de la surface mtallique des rails (o les injecteurs sont fixs).
Ainsi, une partie du gaz inject monte directement la surface. Nanmoins, ce fait
nempche pas la formation de mousse in situ dans la couche forte k (il faut prendre en
compte que laspiration de liquide cre un coulement, mme si on perd une partie du
gaz inject). La Figure 4.44 montre la position du front de mousse pour diffrents temps
lors du test de co-injection. Comme dans le cas du Pilote 1, le gaz ne pntre pas la
couche faible k et se dplace horizontalement, la forme de la rgion triangulaire tant
occupe par de la mousse. En rgime permanent, 62 % du volume de la couche forte k
contient de la mousse.

3.2.4. Rinjection de liquide


Aprs le test de co-injection, on rinjecte de la solution de tensioactif travers les 8
piquages, le dbit total tant gal Qw = 11,6 mL/min. Encore une fois, comme la pompe
fonctionne en circuit ouvert pendant cette exprience, le dbit risque de varier au cours
du temps et on doit surveiller la surface libre continument pour viter la formation de
couches deau libre ou des asschements. Afin de visualiser le front de dplacement, on
utilise un pulse de colorant. La Figure 4.45 montre les positions de ce front pour des
diffrents instants lors de ce test. La premire image (a) correspond t = 0 pour la
modlisation dcrite au Chapitre 5.
Si on compare les fronts davancement prsents dans la Figure 4.45 et la Figure 4.43, on
constate que la prsence dune rgion bloque avec de la mousse amliore nettement
lefficacit du balayage dans la couche peu permable. Les proprits de la portion de la
couche trs permable o il ny a pas de mousse restent inchanges.
On observe que pendant cette exprience une partie du gaz prsent dans la zone
occupe par de la mousse est mobile et scoule vers la sortie du pilote, comme le
montre la Figure 4.42.
Dans cette figure on peut voir la prsence de mousse de diffrentes textures, en fonction
du milieu poreux o elle a t gnre. En effet, la mousse que lon observe dans les
tubes de sortie a et b provient de la rgion occupe par de la mousse, et sa texture
est plutt grossire, avec des bulles de grande dimension. On observe galement des
diffrences entre la texture de la mousse de ces deux tubes, ce qui reflte que la mousse
prsente dans cette zone nest pas homogne. Le troisime tube (nomm c ) contient
de la mousse qui a travers la couche peu permable (la mousse nest pas gnre dans
cette zone mais proximit des piquages daspiration il y a des phnomnes de bord, et
-133-

Chapitre 4. Rsultats et discussion


une partie du gaz traverse le milieu poreux). Cette mousse est plus humide et elle
prsente une texture beaucoup plus fine, ce quimplique que le gaz est beaucoup moins
mobile dans le milieu poreux faible k. En comparant cette mousse avec celle des tubes
a et b , on constate que la taille des bulles est aussi lie la taille des pores o elle
est gnre.
Cette mobilisation du gaz se traduit par une augmentation de la saturation en liquide de
la zone occupe par de la mousse. Ce fait peut tre observ au cours du test de
rinjection de liquide, o la couleur de la zone occupe par de la mousse change avec le
temps et devient plus fonce, ce qui indique que la saturation en eau augmente (on peut
comparer les Figure 4.44 d et h, par exemple).

Figure 4.42. Dtail des tuyaux de sortie du Pilote 2 pendant le test de rinjection de liquide aprs
la co-injection. Des diffrences de texture de mousse sont observes. Le tuyau a correspond au
piquage 4, le b au piquage 3 et le c au piquage 5.

-134-

Chapitre 4. Rsultats et discussion

a) t = 0 min

e) t = 74 min

b) t = 16 min

f) t = 91 min

c) t = 32 min

g) t = 105 min

d) t = 52 min

h) t = 127 min

Figure 4.43. Fronts davancement pendant le premier test de traage pour le Pilote 2.

Note : La prsence dune barre mtallique dans la partie suprieure du Pilote 2 (pour rigidifier la
structure et limiter la dformation des parois en verre) fait que dans les photos on nobserve pas la
couche suprieure complte. Ainsi, on ne voit que 20,5 cm des 24 cm de hauteur de la couche
faible permabilit. La partie visible dans les photos a une longueur de 91 cm et une hauteur de
44,5 cm.

-135-

Chapitre 4. Rsultats et discussion

a) t = 0 min

e) t = 28 min

b) t = 7 min

f) t = 38 min

c) t = 13 min

g) t = 75 min

d) t = 16 min

h) t = 139 min

Figure 4.44. Fronts davancement de mousse pendant le test de co-injection pour le Pilote 2.

-136-

Chapitre 4. Rsultats et discussion

a) t = 0 min

e) t = 43 min

b) t = 6 min

f) t = 62 min

c) t = 16 min

g) t = 94 min

d) t = 35 min

h) t = 115 min

Figure 4.45. Fronts davancement pour le deuxime test de traage pendant la rinjection de
liquide pour le Pilote 2.

-137-

Chapitre 4. Rsultats et discussion

3.3. Discussion
Les tests sur pilotes 2-D htrognes ont permis la visualisation des diffrentes tapes
du processus de remdiation de lavage de sols avec combin avec la gnration de
mousse in situ. Les tests de traage initiaux montrent que lefficacit de balayage est trs
faible dans la couche la moins permable, la plupart du liquide scoulant travers la
zone forte k.
Dans la deuxime tape, la co-injection de solution de tensioactif et du gaz, on arrive
gnrer de la mousse in situ dans la couche forte k. Dans le Pilote 2 on a eu des
difficults durant cette tape, car une partie du gaz injecte migrait directement en
surface travers un chemin prfrentiel en contact avec les rails mtalliques.
Nanmoins, ce problme na pas empch la formation de mousse. Ceci met en vidence
limportance de dvelopper un bon systme dinjection, car autrement le gaz inject
monte directement en surface. La mousse gnre se dplace horizontalement travers
la partie trs permable du pilote et ne rentre pas dans la couche faible k,
probablement parce que celle l constitue une barrire capillaire pour lcoulement du
gaz. En dautres termes, la pression capillaire dentre pour le gaz est trs grande.
Lapplication de cette technique exige une bonne connaissance des caractristiques du
terrain. La migration du gaz inject vers la zone non sature de laquifre est un aspect
trs important. Cela conduirait la diminution du gaz disponible pour gnrer de la
mousse dans les zones que lon souhaite bloquer. Les expriences ont montr que la
prsence dune couche faible permabilit empche le gaz de monter en surface. Ainsi,
concernant la stratgie dinjection sur pilote 2-D les conditions les plus favorables ont
t utilises: injection de gaz directement dans la couche qui doit tre bloque et
prsence dune couche peu permable comme toit. Il serait intressant de voir ce qui se
passerait dans la situation inverse : gaz injecte dans la couche peut permable et une
couche forte k au dessus. Hirasaki et al. (1997) affirment que dans les aquifres
stratifies, si le gaz est inject dans une couche faible k, le gaz remonterait vers la
surface et linterface faible k/forte k reprsenterait une zone de cration de lamelles par
snap-off . Ainsi la prsence dhtrognits pourrait favoriser la gnration de
mousse in situ.
Certains auteurs expliquent que la pression dinjection du gaz est un facteur trs
important pour viter la sgrgation gravitaire du gaz, permettant datteindre une
meilleure efficacit de balayage ainsi que des valeurs de saturation en phase gaz plus
grands. Ce fait est li aux conditions ncessaires pour la gnration de strong foam ,
comme expliqu dans la section 2.4.3 de ce chapitre. En plus, cette texture favorise le
dplacement horizontal du front de mousse (Li et al., 2006). Il serait intressant de
vrifier linfluence de ce paramtre sur lefficacit du blocage, mais les conditions de
surface libre limitent normment la valeur de pression dinjection (ou de dbit de gaz)
applicable.
Dans la troisime phase, on a rinject de la solution de tensioactif et laide dun pulse
de colorant la forme du front davancement du fluide est observable. En comparant ce
test de traage avec celui de la phase 1 (sans prsence de mousse), on constate que la
forme du front davancement est plus nette, cela induit donc que la couche faible
permabilit est mieux balaye. Par contre on observe certaines diffrences durant ce
test pour le Pilote 1 et le Pilote 2. Dans le test sur le pilote de plus grand largueur on
constate quune partie du gaz est mobile et sort du pilote. Ainsi, avec le temps la zone

-138-

Chapitre 4. Rsultats et discussion


occupe par de la mousse devient de plus en plus humide et une plus grande quantit de
liquide peut scouler travers cette zone. Ce phnomne produit une modification de la
permabilit relative pour la phase liquide au cours du temps durant cette exprience,
ce qui peut reprsenter une difficult pour la modlisation numrique. Ainsi, lefficacit
du blocage de la couche la plus permable diminue avec le temps. Il est probable que
ce phnomne ait eu lieu aussi pour le Pilote 1, mais les dimensions tant plus petites,
les expriences ont t moins longues et le changement de saturation tait alors moins
marqu. Une solution possible serait de reprendre la co-injection de gaz et de solution
de tensioactif afin de rgnrer de la mousse dans cette zone. Ainsi, lalternance des
tapes de co-injection avec linjection de liquide garantirait la prsence de mousse dans
la zone que lon souhaite bloquer. On notera que cette technique est utilise en gnie
ptrolier sous le nom de SAG ( Surfactant Alternating Gas ). Ce test a t modlis afin
dobtenir la permabilit de la zone occupe par de la mousse (voir Chapitre 5, section
2).

-139-

Chapitre 5
Modlisation numrique
1. Modlisation des tests sur colonnes 1-D.
UTCHEM
Il y a trois approches pour modliser la mousse en milieu poreux : les modles
empiriques, semi empiriques et mcanistiques. Ces dernires, qui incluent les modles
de population de bulles entre autres, sont en principe les plus compltes. Cependant
elles ncessitent de connatre plusieurs paramtres dont lobtention de valeurs fiables
reste une tche trs complique.
Mme sil existe un dsaccord quant la meilleure approche pour simuler les
coulements de mousse, il y a certains points qui font lobjet dune acceptation gnrale :
-

La mousse nest pas considre comme une autre phase en milieu poreux ;

La mobilit de leau ne varie pas avec la prsence de tensioactif et reste


seulement une fonction de la saturation ;

La mobilit du gaz est dtermine par la texture de la mousse.

Un simulateur de mousse ne doit pas forcment tre mcaniste pour dcrire avec
prcision le transport de mousse. Kovscek (1998) a suggr que pour quun modle
dcrive de faon efficace le comportement de la mousse sur le terrain, il y a certaines
conditions qui doivent tre observes :
-

Rduction de la mobilit du gaz en prsence de mousse ;

Description de lcoulement de mousse comme celui dun fluide non-newtonien ;

Variation des proprits de la mousse en fonction de la concentration de


tensioactif ;

Reprsentation exacte du transport de tensioactif, incluant le phnomne


dadsorption.

Le simulateur UTCHEM, dvelopp par lUniversit du Texas Austin, est un outil


scientifique et technique pour la modlisation des processus de rcupration assiste du
ptrole et la rhabilitation des aquifres. Le modle utilis pour la simulation des
coulements de mousse a t dvelopp en 1999 par Pope et collaborateurs.
Dans cette partie de la thse on se propose de modliser les coulements de mousse en
rgime permanent. Pour cela, on identifiera les paramtres du modle les plus
importants et leur influence sur la courbe de perte de charge. Ensuite on se propose de
trouver un moyen de lier les paramtres que lon a pu mesurer en laboratoire avec ceux
utiliss par le modle.

-141-

Chapitre 5. Modlisation numrique

1.1. Description du logiciel


UTCHEM (version 9.0) est un modle 3-D, multi composants, polyphasique pour les
procds dcoulement chimique ( chemical flooding processes ) qui modlise le
comportement de phases complexes, les transformations physiques et chimiques et les
proprits des milieux poreux htrognes. Le modle a dabord t dvelopp par Pope
et Nelson en 1978 pour simuler la Rcupration Assiste du Ptrole en utilisant des
tensioactifs et des polymres. En 1990 Bhuyan et al. ont modifi le modle pour inclure
dautres procds chimiques et des ractions gochimiques entre les phases solide et
liquide.
Le code prend en compte quatre phases : une pour le gaz et trois pour les liquides
(phase aqueuse, phase huile et micromulsion). Le nombre de composants varie selon
lapplication, le logiciel en admet jusqu huit : eau, huile, tensioactif, polymre, chlore,
calcium, alcool et gaz. Des quations de conservation de la masse, une quation de bilan
dnergie et de pression pour les quatre phases fluides sont utilises. Pour les rsoudre,
cinq hypothses majeures sont observes :
1. Proprits des fluides et des roches lgrement compressibles ;
2. La loi de Darcy est applicable ;
3. La dispersion suit une gnralisation de la loi de Fick ;
4. Mlange idal ;
5. Le comportement de la phase liquide ne dpend pas de la pression du rservoir.
Les conditions la limite sont : pas dcoulement et pas de flux dispersif travers les
frontires impermables (sauf si loption de limites latrales ouvertes est active). Les
quations sont rsolues en utilisant la mthode des diffrences finies (schma de type
bloc centr). La mthode de rsolution est implicite en pression et explicite en
concentration. Un ou deux points en amont et discrtisation spatiale de troisime ordre
sont des options disponibles dans le code. Pour augmenter la stabilit et la robustesse
des mthodes de deuxime et troisime ordre, un limiteur de flux a t ajout par Liu et
al. (1994).
Dans le domaine de la rhabilitation daquifres pollus, UTCHEM peut simuler les
processus suivants :
-

Le dversement et la migration des NAPLs dans les zones satures et non satures ;

Tests de traage PITT ( Partition Interwell Tracer Tests ) dans les zones satures et
non satures ;

Dpollution en utilisant cosolvents/tensioactifs/polymres ;

Dpollution en utilisant des tensioactifs et de la mousse ;

Dpollution en utilisant des cosolvents ;

Bioremdiation ;

Ractions gochimiques (mtaux lourds et radionuclides).

-142-

Chapitre 5. Modlisation numrique

1.1.1. Modle pour la mousse


Le modle semi-empirique implment dcrit la rduction de la mobilit du gaz en
prsence de mousse et prend en compte les effets de la fluidification par cisaillement
due lcoulement du gaz, ainsi que lvolution des saturations en huile et en eau (Pope
et al., 2000). Il est bas sur lobservation que la mousse en milieu poreux collapse
instantanment quand la pression capillaire dpasse une certaine valeur (pression
capillaire critique Pc*), qui dpend principalement du type de tensioactif, de sa
concentration et des proprits du milieu poreux (Khatib el al., 1988).
Le paramtre de rduction de la mobilit du gaz R dpend de la saturation de la phase
aqueuse Sw et est calcul comme suit (5.1) :
=1

pour

So > So*

=1

pour

Cs < Cs*

=1

pour

<

= 1 + (Rmax - 1)

pour

R = Rmax

(5.1)
+

pour les autres cas

o Rmax (RFMAX) est la valeur maximale du paramtre de rduction de mobilit du gaz,


So* (SOSTAR) est la saturation rsiduelle en huile critique au del de laquelle la mousse
ne se forme pas, Cs* (CSTAR) est la concentration de tensioactif minimale pour la
formation de mousse et (EPXLO) est la variation de la saturation de la phase aqueuse.
La saturation de la phase aqueuse correspondant la pression capillaire critique Sw*
dpend de la permabilit du milieu travers la pression capillaire.
Le modle implment sur UTCHEM prend en compte les observations dOsterloh et
Jante (1992) sur le comportement rhologique de la mousse. En effet, quand la mousse
est forme ( strong foam ) et que lon se trouve dans le rgime low quality le dbit
fractionnaire de gaz fg est plus faible que la valeur critique fg* (qui fait que la saturation
de liquide soit Sw*) le comportement de la mousse est de type shear-thinning . Cela
veut dire que le gradient de pression est proportionnel la vitesse du gaz ug et
indpendant de la vitesse du liquide. Cet effet est pris en compte travers la relation
suivante (5.2) :

(5.2)

o
est la vitesse de rfrence du gaz (VELGR) et est lexposant de la fluidification
par cisaillement du gaz (SHRTN).

-143-

Chapitre 5. Modlisation numrique


On constate quil est possible dannuler linfluence de la vitesse du gaz sur le paramtre
R si lexposant = 1. En effet, pour des valeurs du dbit fractionnaire de gaz suprieures
la valeur critique fg*, Osterloh et Jante (1992) ont identifi un autre rgime, appel
high quality o le comportement rhologique est de type shear-thickening (rgi
par le grossissement de bulles d la rupture de lamelles) et le gradient de pression est
proportionnel la vitesse du liquide.
Ensuite le paramtre R est ensuite intgr dans le modle travers lexpression (5.3),
qui traduit la rduction de la permabilit relative au gaz en prsence de mousse :

(5.3)

o krg est la permabilit relative de la phase gaz et krf est la nouvelle permabilit
relative de la phase gaz en prsence de mousse.

1.2. Donnes du modle


Le dtail des donnes dentre utilises est prsent en Annexe 1 (pour le cas de la
Colonne 1 ou exprience 7, contenant les valeurs des paramtres qui donnent le meilleur
calage et qui ont t choisis selon les critres qui seront expliqus par la suite).
Il sagit dun modle utilisant de nombreux paramtres (certains ntant pas connus,
comme les courbes de permabilit relative par exemple, dautres ne sont pas utiliss)
on modifie donc seulement les paramtres connus ou que lon a pu mesurer. Les
paramtres modifis sont nots en gras sur la fiche prsente en Annexe 1. Pour le reste,
on a conserv les valeurs de lexemple 18 fourni avec le logiciel.
On travaille dans le systme mtrique (pour cela on fixe la valeur de la variable
IUNIT = 1). On utilise 20 cellules pour modliser les colonnes en longueur (NX = 20,
NY = 1, NZ = 1). Comme les cellules sont des paralllpipdes, c'est--dire que laire
transversale est un rectangle, on utilise une hauteur (dy1) et un largueur (dz1)
identiques de faon ce que laire du carr rsultant soit gale laire transversale de
nos colonnes (A = 1,5210-3m2, dy1 = dz1 = 0,03899 m). dx1 est gale la longueur de la
colonne divise par 20. Les valeurs exprimentales de porosit et permabilit, connues
pour chaque exprience, sont utilises pour la modlisation.
Nous avons 3 composants : eau, tensioactif et gaz. On utilise un puits dinjection et un
puits de sortie. La condition initiale est une pression constante dans le milieu poreux
gale la pression atmosphrique (PRESS1 = 101,325 kPa) et la saturation en eau initiale
gale 1 (SWI = 1). Les conditions la limite sont : pression dans le puits de sortie
constante (PWF = 101,325 kPa, gale la pression atmosphrique) et dbit dinjection
constant dans le puits dinjection. Pour modliser chaque exprience on sature dabord
la colonne en solution de tensioactif (on injecte deux volumes de pore de solution de
tensioactif). Ensuite on modlise la co-injection : on utilise le dbit total obtenu avec la
pente de la courbe exprimentale de rcupration de liquide (voir tableau rcapitulatif
dans le Chapitre 4) et le dbit liquide impos par la pompe piston pour chaque qualit
de mousse. Ces dbits sont exprims en m3/jour.

-144-

Chapitre 5. Modlisation numrique


Comme les paramtres relatifs au tensioactif nont pas pu tre mesurs (ladsorption par
exemple, UTCHEM utilise une isotherme dadsorption de type Langmuir, contenant
plusieurs paramtres) on a dcid de garder les valeurs fournies dans lexemple 18 de
UTCHEM. Les expriences de co-injection se font dans des colonnes prsatures en
solution de tensioactif ( partir de laquelle on suppose que la capacit dadsorption de
molcules a t satisfaite), on considre quil y aura toujours assez de tensioactif pour
gnrer de la mousse quand le liquide est en prsence de gaz si la Pc est infrieure la
valeur critique. Comme saturation de liquide correspondante la pression capillaire
critique Pc*(Sw*), on utilise la valeur 0,2 (pour la simulation dcoulements de mousse il
est frquent de faire lhypothse quen rgime permanent la saturation du milieu est
proche de la valeur critique). Le reste des paramtres, concernant les phases alcool,
polymre, etc., ne sont pas modifis car ils ne sont pas prsents dans notre simulation.
Les courbes de permabilits relatives fournies dans les donnes ont t conserves.

1.3. Estimation des paramtres


Pour raliser les premiers tests avec le logiciel il faut estimer lordre de grandeur des
paramtres utiliss. On procde une estimation des paramtres en utilisant les
rsultats exprimentaux de la Colonne 1 (exprience 7), dont les proprits sont :
permabilit k = 8,23 Darcy, porosit = 39,11 %, longueur L = 0,406 m et aire
transversale A = 1,52 10-3 m2. Dans cette exprience on a gnr de la mousse laide
du Triton X-100 par co-injection de solution de tensioactif (Cta = 10 fois la CMC) et dair
un dbit total QT = 2,694 ml/min avec une qualit de mousse lentre gale
Qmousse = 95 %.

1.3.1. Vitesse de rfrence du gaz ug,ref (VELGR) et coefficient de


fluidification par cisaillement (SHRTN)
Comme vu prcdemment, quand on se situe dans le rgime low quality la mousse se
comporte comme un fluide de type shear-thinning , c'est--dire que sa viscosit
diminue quand la vitesse dcoulement augmente. Ce phnomne est important quand la
vitesse du gaz est variable avec le temps, puisque la rsistance lcoulement le sera
aussi.
Li et al. (2004) ont ralis des expriences sur colonne 1-D pour estimer ces paramtres.
Les auteurs ont utilis une colonne de sable (k = 40 Darcy) prsature en solution de
tensioactif dans laquelle un dbit dair une pression leve ( 7psig) est impos.
Quand le rgime permanent est atteint (de faon quivalente, les saturations sont
constantes) on fait varier le dbit de gaz. laide de la perte de charge mesure et de
lquation de Darcy, on calcule une viscosit pour la phase gaz en prsence de mousse f,
et on trace la courbe f en fonction de la vitesse de Darcy du gaz ug (Figure 5.1).
On observe dans la Figure 5.1.que pour leurs expriences, leffet shear- thinning a lieu
pour des vitesses du gaz suprieures 2 ft/jour, valeur que les auteurs ont prise comme
vitesse de rfrence ug,ref. Lexposant de la loi exponentielle qui cale les points
exprimentaux correspond au coefficient . Dans leur cas, = 0,2.

-145-

Chapitre 5. Modlisation numrique

= 0,2

ug,ref = 2 ft/jour

ug (ft/jour)
Figure 5.1. Estimation des paramtres et ug,ref. Courbe f en fonction de la vitesse du gaz ug
(adapt de Li et al., 2004).

Dans notre cas, la vitesse du gaz est constante parce que le dbit et laire dcoulement
ne varient pas. Ceci implique que lon nobserve pas leffet de fluidification du gaz par
cisaillement. Cette interprtation est intressante si notre objectif est de transposer les
rsultats des tests sur colonne pour des problmes plus complexes (par exemple 3-D)
pour faire de la simulation numrique. Dans les cas rels, le flux est radial et la vitesse
des fluides injects diminue au fur et mesure que lon sloigne des puits dinjection. Ce
comportement rhologique de la mousse est positif du point de vue de linjectivit :
proximit des puis dinjection la vitesse est grande et la viscosit du gaz tend tre plus
faible.
La vitesse de rfrence du gaz peut tre approxime dans un premier temps la vitesse
relle moyenne du gaz lentre, en tenant compte de la porosit et de la saturation du
milieu, selon lexpression suivante (5.4) :

(5.4)

Pour la Colonne 1, le dbit total est QT = 2,694 ml/min, la qualit de la mousse


Qmousse = 95 % et la saturation en gaz est Sg = 0,8 (c'est--dire, 1 - Sw*) pendant
lexprience de co-injection. laide de lexpression (5.4) on obtient ug = 9,44 10-5 m/s,
qui sera prise comme la vitesse de rfrence, ug, ref = 9,44 10-5 m/s = 8,15 m/jour.
Pour le paramtre de fluidification de la mousse par cisaillement on choisit = 1. En
effet, le dbit fractionnaire de gaz impos pour nos expriences est assez grand (compris
entre 0,85 et 0,99) et cela signifie que trs probablement on est dans le rgime high
quality , o le gradient de pression ne dpend pas de la vitesse du gaz. En plus, la
vitesse du gaz est constante parce que laire dcoulement le dbit impos le sont aussi.
Si on choisit = 1 dans lquation (5.2) on a R R, ce qui nous vite dutiliser le
paramtre ug,ref.

-146-

Chapitre 5. Modlisation numrique

1.3.2. Rmax. Valeur maximale du facteur de rduction de mobilit


du gaz R (RFMAX)
De lquation (5.3), on constate que R peut tre dfini comme le rapport des pertes de
charge en prsence et en absence de mousse (pour la mme valeur de la saturation Sw)
(5.5) :

(5.5)
Les hypothses faites au paragraphe prcdent (R R) nous permettent dutiliser
lquation (5.5) pour calculer la valeur maximale du facteur de rduction de mobilit du
gaz Rmax.
Dans notre exprience, la valeur de la perte de charge entre lentre et la sortie de la
colonne pour un dbit total de mousse QT = 2,694 ml/min (Qmousse = 95 %) est gal
Pmousse = 0,32 bar. On peut valuer simplement la perte de charge dans le milieu poreux
satur en gaz par lquation (5.6) :
(5.6)
En utilisant lquation (5.6) avec les caractristiques de la colonne et g = 210-5 Pas, on
obtient Pg 27,95 Pa. Enfin, avec lquation (5.5) on obtient un facteur de rduction de
mobilit R 1145, valeur que lon utilise comme RFMAX dans une premire
approximation. A partir de cette valeur, on pourra itrer pour obtenir la valeur P
mesure exprimentalement.

1.3.3. Sw*. Saturation en phase aqueuse correspondante la


pression capillaire limite Pc*
Pour les coulements de mousse en milieu poreux, la pression capillaire critique est la
valeur maximale (correspondant la saturation en phase liquide critique Sw* et qui peut
tre atteinte en augmentant la qualit de la mousse par exemple) au-dessus de laquelle
la mousse devient instable et collapse. La pression capillaire des coulements de mousse
en rgime high quality en rgime permanent se situe des valeurs proches de cette
valeur critique, les saturations des phases tant constantes (Schramm, 2000).
Dans un premier temps, on estime ce paramtre Sw* = 0,2, correspondant la saturation
moyenne des colonnes de k 8 Darcy lors de nos expriences ralises ltat
stationnaire (saturation comprise entre 0,12 et 0,29). Une fois Sw* connue, on utilise la
fonction de Leverett (1941) pour calculer la pression capillaire critique Pc* = Pc (Sw*)
(5.7) :
(5.7)

-147-

Chapitre 5. Modlisation numrique


o est la tension superficielle eau-gaz, k est la permabilit, est la porosit du milieu
et J est la fonction de Leverett (adimensionnelle). En substituant avec les valeurs de
notre exprience et pour J = 0,5, on obtient Pc* = 7812 Pa. Pour la plupart des
expriences sur colonne on est en dessous de cette valeur.

1.4. tude de sensibilit pour les paramtres du modle


mousse. Influence sur la valeur P en rgime
permanent
Le point faible de lutilisation du modle est la ncessit de raliser des expriences
pralables sur colonne afin de pouvoir estimer la valeur des paramtres. En effet, on
constate que les valeurs obtenues avec lestimation prcdente pour la Colonne 1
donnent une perte de charge un peu infrieure celle obtenue exprimentalement.
Nanmoins, les valeurs des paramtres estimes sont du mme ordre de grandeur que
celles qui donnent le meilleur calage et que lon utilisera comme point de dpart pour
raliser ltude de sensibilit : RFMAX = 1480 ; SHRTN = 1 ; VELGR = 8,15 ; S1RWC = 0,2.
Dans nos expriences on a mesur la perte de charge entre lentre et la sortie de la
colonne et la rcupration du liquide en sortie (qui nous permet galement de calculer la
saturation en liquide en rgime permanent), et ce sont ces deux courbes que lon pourra
comparer avec celles obtenues par modlisation.

1.4.1. Saturation rsiduelle en phase aqueuse (S1RWC)


Ce paramtre a pu tre mesur pendant nos tests sur colonne ltat stationnaire,
partir dun bilan de masse. La saturation rsiduelle dpend priori de la permabilit du
milieu et du dbit fractionnaire de liquide pendant la co-injection, et elle est un
indicateur de lefficacit de dplacement des fluides initialement prsents dans la
colonne par la mousse. Pour vrifier linfluence de ce paramtre dans la courbe de perte
de charge obtenue par simulation numrique, on fixe les paramtres du modle mousse
(RFMAX = 1480 ; SHRTN = 1) et on fait varier la saturation rsiduelle de la phase aqueuse
dplace par la phase huile ou gaz (S1RWC).
La Figure 5.2 montre les courbes de perte de charge en fonction des volumes de pores
injects obtenues par simulation, pour diffrentes valeurs de ce paramtre.
On observe que la saturation rsiduelle en phase aqueuse na aucune influence sur la
valeur de la pression en rgime permanent. Par contre plus la saturation rsiduelle est
grande, plus tt la perce se produit. Cela signifie que pour des temps de perce plus
courts, le front de mousse se dplace une vitesse plus grande et la valeur de la
saturation finale Sw est plus forte, ce qui implique un dplacement des fluides
initialement prsents moins efficace.
Le Tableau 5.1 montre leffet de la variation du paramtre S1RWC sur la saturation en
phase aqueuse obtenue par simulation en rgime permanent. On observe que la
saturation finale de la colonne augmente pour des plus fortes valeurs de S1RWC. En
effet, la valeur finale de Sw simule serait proche la saturation irrductible en eau plus
un flux deau mobile, qui correspond la phase aqueuse que lon injecte.

-148-

Chapitre 5. Modlisation numrique

0,35
0,3
Exprimental

P (bar)

0,25

S1RWC 0,05

0,2

S1RWC 0,1

0,15

S1RWC 0,2

0,1

S1RWC 0,3

0,05
0
0

0,5

1
Temps (VP)

Figure 5.2. Courbes de P en fonction des VP injects obtenues par simulation pour diffrentes
valeurs de la saturation rsiduelle de la phase aqueuse (S1RWC) et courbe exprimentale.

Tableau 5.1. Valeurs de saturation en phase aqueuse en rgime permanent obtenues


par simulation numrique pour diffrentes valeurs du paramtre S1RWC.

S1RWC

Sw
stationnaire

0,05

0,2

0,1

0,25

0,2

0,32

0,3

0,4

Ainsi, on est plus proches des donnes exprimentales de Sw avec une valeur de S1RWC
gale 0,05. Nanmoins il existe toujours un lger dcalage entre les perces de la
courbe de pression exprimentale et simule.
Comme on sintresse au rgime permanent et que les valeurs de la saturation en phase
aqueuse ltat stationnaire varient entre 0,15 et 0,3 pour la plupart des tests, on fixe la
valeur S1RWC = 0,2 pour le reste de simulations. Des valeurs trs faibles de saturation
rsiduelle en phase aqueuse ne seraient pas reprsentatives de la ralit. Des
expriences

1.4.2. Facteur de rduction de mobilit du gaz R (RFMAX)


Pour tudier linfluence de RFMAX sur la courbe de perte de charge, on fixe les autres
paramtres et on ralise la simulation numrique pour diffrentes valeurs de RFMAX. La
Figure 5.3 prsente les rsultats obtenus.
On observe que quand la valeur du paramtre RFMAX augmente, on obtient une plus
forte perte de charge en rgime permanent. Par contre ce paramtre na aucune

-149-

Chapitre 5. Modlisation numrique


influence sur le temps de perce. En effet, pendant les expriences sur colonne on a
constat quil existe un dcalage entre la perce des courbes de perte de charge et de
rcupration de liquide en sortie. Ce dcalage temporel met en vidence les effets de
bord, et il est d aux rarrangements de bulles avant darriver ltat stationnaire en
terme de pression. Ainsi la perte de charge continue augmenter une fois le gaz arriv
la sortie de la colonne.

0,4
0,35

P (bar)

0,3

Exprimental

0,25

RFMAX 1200

0,2

RFMAX 1480

0,15

RFMAX 1700

0,1
0,05
0
0

0,5

1
Temps (VP)

Figure 5.3. Courbes de perte de charge en fonction des volumes de pores injects obtenues par
simulation pour diffrentes valeurs du paramtre RFMAX et courbe exprimentale.

1.4.3. Paramtre de fluidification par cisaillement (SHRTN)


Comme vu prcdemment, on considre que les expriences sur colonne sont proches
du rgime high quality , o la vitesse de la phase gaz na pas dinfluence sur le gradient
de pression. On peut donc fixer la valeur = 1.
Nanmoins, on peut raliser une tude de sensibilit pour quantifier linfluence de ce
paramtre sur la courbe de perte de charge. Pour cela, on utilise les valeurs
RFMAX = 1480 ; VELGR = 8,15 ; S1RWC = 0,2 et on fait varier la valeur du paramtre
SHRTN. La Figure 5.4 montre les rsultats obtenus par simulation numrique pour des
diffrentes valeurs du paramtre de fluidification du gaz par cisaillement.
On observe que la variation de la valeur du paramtre SHRTN ne modifie pas le temps de
perce pour la courbe de perte de charge. Quand la valeur de ce paramtre est infrieure
lunit, la perte de charge en rgime stationnaire augmente, et quand sa valeur est
suprieure lunit, la perte de charge diminue. Des trs faibles variations de ce
paramtre modifient normment la valeur de perte de charge. Nanmoins, la mousse se
comportant comme un fluide de type shear-thinning (Li et al., 2006), la valeur de
doit respecter ce comportement. Ainsi, seules les valeurs de SHRTN infrieures lunit
sont cohrentes avec ce phnomne, comme on expliquera dans la section 1.4.4 de ce
Chapitre.

-150-

Chapitre 5. Modlisation numrique

0,6
0,5

Exprimental
SHRTN 1

P (bar)

0,4

SHRTN 0,5

0,3

SHRTN 0,8
SHRTN 1,2

0,2

SHRTN 2

0,1
0
0

0,5

1
Temps (VP)

Figure 5.4. Courbes de perte de charge en fonction des volumes de pores injects obtenues par
simulation pour des diffrentes valeurs du paramtre SHRTN et courbe exprimentale.

1.4.4. Vitesse de rfrence pour le gaz ug,ref (VELGR)


Pour tudier linfluence de la vitesse de rfrence du gaz sur la courbe de perte de
charge il faut dabord fixer une valeur du coefficient de fluidification par cisaillement du
gaz diffrent de lunit. Si lon combine la loi de Darcy gnralise pour la phase non
mouillante (2.23) et les expressions (5.2) et (5.3) des paramtres du modle, on arrive
la relation (5.8) :

(5.8)

o Pf est la perte de charge pour la phase gaz en prsence de mousse, g est la viscosit
du gaz, R est le paramtre de rduction de la mobilit du gaz, L est la longueur du milieu
poreux, ug est la vitesse du gaz, k est la permabilit intrinsque du milieu, krg est la
permabilit relative la phase gaz, ug,ref est la vitesse de rfrence du gaz et est le
paramtre de fluidification par cisaillement du gaz. La mousse se comportant comme un
fluide de type shear-thinning , on en dduit facilement travers lexpression (5.8) que
la valeur de doit tre infrieure lunit.
Li et al. (2004) ont ralis des tests sur colonnes poreuses pour estimer la valeur de ce
paramtre. Ils ont trouv = 0,2 pour une permabilit k = 40 Darcy et = 0,4 pour
k = 200 Darcy. La Colonne 1 (exprience 7) ayant une permabilit k = 8,23 Darcy, on fixe
la valeur = 0,2 pour raliser ltude de sensibilit de ug,ref. Ainsi, on utilise les valeurs
RFMAX = 1480 ; SHRTN = 0,2 ; S1RWC = 0,2 et on fait varier la valeur du paramtre
VELGR. La Figure 5.5 montre les rsultats obtenus par simulation numrique pour
diffrentes valeurs du paramtre de vitesse de rfrence pour le gaz.

-151-

Chapitre 5. Modlisation numrique

0,4
0,35

P (bar)

0,3
Exprimental

0,25

VELGR 2

0,2

VELGR 2,5

0,15

VELGR 3

0,1

0,05
0
0

0,5

1
Temps (VP)

Figure 5.5. Courbes de perte de charge en fonction des volumes de pores injects obtenues par
simulation pour des diffrentes valeurs du paramtre VELGR et courbe exprimentale. La courbe
pointille correspond celle obtenue par simulation avec SHRTN = 1.

On observe que la variation de la valeur du paramtre VELGR ne modifie pas le temps de


perce pour la courbe de perte de charge et que de plus fortes valeurs de perte de
charge sont obtenues quand VELGR augmente. Dans la Figure 5.5 on a trac galement la
courbe de perte de charge obtenue pour le meilleur calage (courbe bleue pointille,
S1WRC = 0,2 ; RFMAX = 1480 ; SHRTN = 1). On constate que la forme des courbes
obtenues avec SHRTN = 0,2 est un peu diffrente de celles obtenues avec SHRTN = 1. La
pression augmente de faon quasi-linaire jusqu la perce, et ensuite sa valeur
diminue lgrement pour atteindre le rgime permanent. On note galement quil est
possible dobtenir presque les mmes courbes de perte de charge pour diffrents
groupes de valeurs des paramtres du modle mousse (par exemple on peut comparer
la courbe VELGR 2,5 de la Figure 5.5, obtenue avec RFMAX = 1480 ; SHRTN = 0,2 ;
S1RWC = 0,2 et VELGR = 2,5 et la courbe pointille de la mme figure, obtenue avec
S1WRC = 0,2 ; RFMAX = 1480 et SHRTN = 1)

1.4.5. Conclusion
Les rsultats prsents ont montr linfluence des diffrents paramtres du modle
mousse utilis par UTCHEM sur la courbe de perte de charge entre lentre et la sortie de
la colonne. En effet, on constate que RFMAX, SHRTN et VELGR modifient la valeur de la
perte de charge en rgime permanent mais nont aucune influence sur le temps de
perce. On peut obtenir la mme courbe de pression pour diffrents groupes de valeurs
des paramtres SHRTN, RFMAX et VELGR. Ainsi, par simplicit, on a choisi dutiliser une
valeur du facteur de fluidification par cisaillement de la mousse gale lunit pour caler
le reste des tests sur colonne. De cette faon, le paramtre VELGR nest pas utilis et il ne
reste qu caler RFMAX pour obtenir la valeur exprimentale de P. Comme on la dj
vu, la forme de la courbe (c'est--dire, le temps de perce) peut tre ajuste laide de la
saturation rsiduelle en eau (S1WRC).

-152-

Chapitre 5. Modlisation numrique


Une faiblesse du modle est quil ne reprsente pas correctement le dcalage entre les
perces de la courbe de pression et de rcupration de liquide, lies aux phnomnes de
rarrangement de bulles.

1.5. RFMAX pour les tests sur colonne


Le Tableau 5.2 prsente les valeurs des paramtres utiliss pour modliser les
expriences sur colonne et le RFMAX qui donne le meilleur calage (avec SHRTN = 1).
Tableau 5.2. Paramtres utiliss et RFMAX qui donne le meilleur calage pour les expriences sur
colonne (avec SHRTN = 1).

dx1

Qw.

Qg

(m)

(m3/jour)

(m3/jour)

(kPa)

0,33

0,01615 0,0002160

0,0023328

360

0,33

0,01940 0,0000432

309

0,33

231

Exp.

k
(millidarcy)

RFMAX

RF
exp.

252

102

240

3,92

0,0023674

142

550

6,51

0,01910 0,0000432

0,0024624

91,6

257

3,69

0,34

0,01890 0,0000432

0,0024451

111,5

242

3,09

306

0,34

0,01930 0,0006480

0,0020650

98,5

194

3,72

8040

0,40

0,02110 0,0002160 0,00335232

34

1620

22,26

8230

0,39

0,0203

0,0036633

32

1480

22,06

7520

0,39

0,02095 0,0002160 0,00335232

34

1516

20,73

6890

0,38

0,02075 0,0000432 0,00353376

36

1583

20,69

10

8090

0,40

0,02105 0,0000432 0,00337824

29

1520

19,68

11

9220

0,41

0,02105 0,0006480 0,00299808

29

1520

19,31

12

7310

0,38

0,02100 0,0006480 0,00311904

32

1260

19,16

13

17100

0,36

0,02110 0,0002160 0,00376704

14

1200

16,97

14

16400

0,36

0,02100 0,0002160 0,00363744

15,5

1350

18,73

15

15300

0,35

0,02100 0,0000432 0,00389664

16,1

1350

17,68

16

17700

0,36

0,02110 0,0000432 0,00394848

15,9

1535

20,26

17

17800

0,36

0,02115 0,0006480 0,00334368

13,5

1170

16,65

18

18400

0,36

0,02100 0,0006480 0,00331776

15

1390

19,78

19

76700

0,33

0,02100 0,0006480 0,00349920

675

13,09

20

75600

0,32

0,02070 0,0006480 0,00343008

2,8

990

15,63

21

114000

0,34

0,02085 0,0002160 0,00403488

1,9

1000

14,84

22

89400

0,32

0,02040 0,0002160 0,00404352

2,1

875

14,43

23

92000

0,32

0,02105 0,0000432 0,00432864

900

14,10

24

75200

0,33

0,02060 0,0000432 0,00423360

1120

15,14

0,000216

-153-

Chapitre 5. Modlisation numrique


La Figure 5.6 prsente les valeurs de RFMAX en fonction de la permabilit des colonnes.
On constate que la distribution des valeurs cales en fonction de la permabilit est la
mme que celle du paramtre exprimental RF (voir Figure 4.24) : les points sont
regroups en quatre groupes principaux en fonction de la permabilit.

2000

RFMAX (UTCHEM)

1800
1600
1400
1200
1000
800
600
400
200
0
0,1

10

100
1000
Permabilit (Darcy)

Figure 5.6. Valeur du paramtre RFMAX donnant le meilleur calage pour les expriences sur
colonne en fonction de la permabilit.

La Figure 5.7 prsente les valeurs du coefficient RF exprimental en fonction du


paramtre RFMAX utilis par UTCHEM.

25

RF exprimental

20
RF = 0,013 RFMAX
+ 1,4
R = 0,9594

15
10
5
0
0

500

1000

1500

2000

RFMAX (UTCHEM)
Figure 5.7. Valeur de RFMAX donnant le meilleur calage avec UTCHEM vs. le paramtre RF mesur
exprimentalement sur colonnes.

-154-

Chapitre 5. Modlisation numrique


On observe dans la Figure 5.7 quil y a une bonne relation linaire entre les valeurs de
RF (obtenues exprimentalement) et celles du paramtre RFMAX donnant le meilleur
calage pour les tests sur colonne. En effet, une fois connu le paramtre RF (qui est plus
facile obtenir exprimentalement que le MRF) on peut utiliser cette correspondance
linaire pour prdire la bonne valeur du paramtre RFMAX utilis par UTCHEM.

1.6. Rsultats obtenus avec UTCHEM


On prsente maintenant les rsultats obtenus avec le meilleur calage par simulation
numrique de lexprience 7. Les paramtres utiliss pour la simulation sont :
S1WRC = 0,2 ; RFMAX = 1480 ; SHRTN = 1 ; SWSTAR = 0,2. (Il sagit du fichier prsent en
Annexe 1).

1.6.1. Courbe de perte de charge avant perce


La Figure 5.8 prsente les courbes de perte de charge entre lentre et la sortie de la
colonne obtenues par simulation numrique et exprimentalement pour lexprience 7.

0,35
0,3

P (bar)

0,25
0,2

Exprimental

0,15

Modlisation

0,1
0,05
0
0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,2

Temps (VP)
Figure 5.8. Perte de charge en fonction des volumes de pores injects obtenues exprimentalement
(en rouge) et par simulation (en bleu) pour lexprience 7.

On constate deux diffrences. La premire au niveau de la valeur de perte de charge au


temps t = 0. Cette diffrence peut tre attribue la procdure exprimentale : en effet
on dbute par linjection de gaz afin de protger lappareil de rgulation de dbit
massique, et ensuite on dmarre linjection de liquide (de cette faon on vite une
possible entre de liquide dans lappareil). La valeur de la perte de charge obtenue par
modlisation pour t = 0 correspond la perte de charge produite par lcoulement de
liquide.

-155-

Chapitre 5. Modlisation numrique


La deuxime diffrence est lie au dbut du rgime permanent. Comme on a vu
prcdemment avec lanalyse des diffrents paramtres du modle, le paramtre de
saturation rsiduelle en phase liquide joue un rle sur le temps auquel on atteint le
rgime permanent. En effet, les expriences de laboratoire ont montr que la perte de
charge continue augmenter aprs la perce (probablement cause des
rarrangements des bulles de gaz, aux effets de bout, etc.), le modle ne prend pas en
compte ces phnomnes en rgime transitoire. Ainsi, on observe ces diffrences avant
perce, qui ne peuvent tre dcrites avec prcision par le modle numrique.

1.6.2. Distribution de pression dans la colonne


Le modle nous permet de connatre la distribution de pression dans la colonne pour
diffrents temps avant la perce. La Figure 5.9 prsente les courbes de distribution de
pression obtenues par simulation pour lexprience 7. On observe que le gradient de
pression est constant dans la partie de la colonne contenant de la mousse pour un temps
donn (la pente de la courbe est constante) et que ce gradient de pression ne varie pas
avec le temps (les droites sont parallles). Ceci est cohrent avec linterprtation que
nous avons donne des expriences de laboratoire dans la section 2.4 du Chapitre 4. En
effet, le modle utilis par UTCHEM considre que la texture de la mousse gnre est
constante au cours du temps (le gradient de pression pour un dbit donn est fixe).
Le modle reproduit bien les expriences forte k, o le gradient de pression dans la
zone occupe par de la mousse est constant, mais il peut rencontrer de difficults pour
reproduire les expriences faible k, o on observe une variation de rgime de texture
de mousse. Cela se traduit par un changement de gradient de pression. On peut
galement noter que les courbes de pression le long de la colonne en fonction des
volumes de pores injects varient selon la valeur de la saturation en phase aqueuse
(S1WRC) que lon utilise. En effet, cest ce paramtre qui contrle le temps o la perce a
lieu (en dautres termes, la vitesse davancement du front de mousse).

1,40E+02

P (kPa)

1,35E+02
1,30E+02

0,1 VP

1,25E+02

0,2 VP

1,20E+02

0,3 VP

1,15E+02

0,5 VP
0,7 VP

1,10E+02

1 VP

1,05E+02
1,00E+02
0

0,2

0,4

0,6

0,8

1
x/L

Figure 5.9. Distribution de la pression dans la colonne pour diffrents temps avant la perce
obtenue par simulation numrique de lexprience 7 avec UTCHEM.

-156-

Chapitre 5. Modlisation numrique

1.6.3. Rcupration de liquide la sortie de la colonne


La Figure 5.10 prsente les courbes de rcupration de liquide en sortie obtenues par
simulation numrique et exprimentalement.

Rcupration de liquide (ml)

250
200
Exprimental
150
Modlisation
S1RWC 0.2

100

Modlisation
S1RWC 0.05

50
0
0

0,5

1,5
Temps (VP)

Figure 5.10. Productions de liquide, exprimentale et simules, pour diffrentes valeurs de la


saturation rsiduelle en phase liquide (S1RWC pour lexprience 7.

On observe que le modle prdit une rcupration de liquide linaire avec le temps, tel
quobtenu pendant les expriences de laboratoire. En plus, la pente des deux zones
(avant et aprs perce) concide avec les pentes de la courbe exprimentale.
La perce se produit avant ou aprs en fonction de la saturation rsiduelle en phase
liquide. On observe dans la Figure 5.10 que si on diminue la valeur de la saturation
rsiduelle en phase liquide (S1WRC = 0,05) la perce se produit logiquement plus tard et
on obtient une courbe de rcupration de liquide plus proche de la valeur
exprimentale.
La colonne de laboratoire a une saturation en phase liquide ltat stationnaire gale
0,2. La premire simulation (courbe bleue) a t obtenue pour une valeur de la
saturation rsiduelle gale 0,2, mais on observe que la perce a lieu 0,7 VP et dans
lexprience la perce a lieu 0,8 VP. Si lon sintresse ltat transitoire, il faudra
modifier ce paramtre pour obtenir des rsultats plus proches de lexprience.

-157-

Chapitre 5. Modlisation numrique

1.7. Discussion
Lobjectif majeur de cette partie de la thse est darriver modliser les coulements de
mousse en rgime permanent laide du logiciel UTCHEM. Ainsi, on a identifi les
paramtres du modle les plus pertinents et on a ralis une tude pour vrifier leur
influence sur la courbe de perte de charge. On a dtermin que lon peut caler les
expriences sur colonne pour obtenir la perte de charge en rgime permanent laide
dun seul paramtre, RFMAX. Il faut noter galement que le modle reproduit
correctement les expriences forte k, mais ne prend pas en compte le changement de
texture de la mousse en rgime transitoire que lon a observ pour les tests sur colonne
faible k.
On a obtenu une relation linaire entre RFMAX et RF, paramtre mesur
exprimentalement. Cette correspondance peut tre utile si on connat le RF dun
coulement de mousse (RF tant plus facile obtenir en laboratoire que MRF) et que
lon veut faire de la simulation numrique avec UTCHEM. Ainsi, une fois connus les
paramtres qui reproduisent de faon correcte le comportement dun type de mousse
(sa qualit et le dbit total) dans un milieu poreux en 1-D, on peut faire le lien et les
utiliser pour simuler son comportement en 2-D ou en 3-D.
Cependant, certains auteurs (Li et al., 2006) ont rapport que les proprits de la
mousse en 3-D sont trs diffrentes de celles de la mousse en 1-D. En effet, Tanzil (2001)
a observ que la valeur de la viscosit apparente est plus grande en 3-D quen 1-D. Cette
affirmation tant trs qualitative (base sur une comparaison dun test lchelle du
terrain et des expriences de laboratoire), des tests supplmentaires sont ncessaires
pour renforcer cette thorie. Li et al. (2006) ont dveloppe un nouveau modle pour les
coulements de mousse avec UTCHEM. Un nouveau paramtre, FG, appel facteur
gomtrique, a t introduit. Celui-ci sert quantifier linfluence du changement
dchelle sur le comportement de la mousse, et sa valeur est ajuste par la mthode de
calage de donnes ( history matching ).

-158-

Chapitre 5. Modlisation numrique

2. Modlisation des expriences sur pilotes 2-D.


MODFLOW et MT3D
2.1. Description des logiciels
2.1.1. MODFLOW
MODFLOW est un modle dcoulement en milieux poreux dvelopp par lUSGS ( US
Geological Survey ) dans les annes 1980. Jusqu nos jours, quatre versions majeures
ont t publies : MODFLOW-88, MODFLOW-96, MODFLOW-2000 et MODFLOW-2005.
Cest le logiciel de base pour la simulation des aquifres. Le code est libre et a t crit en
Fortran, pouvant tre compil et fonctionner dans des environnements Windows et
Unix.
Le logiciel rsout lquation dcoulement des eaux souterraines pour un aquifre
confin (5.9) :

(5.9)

o Kxx, Kyy, Kzz, sont les valeurs de la conductivit hydraulique dans les axes x, y et z
respectivement, h est la charge hydraulique, W est le flux volumtrique reprsentant les
apports (valeur positives) ou les extractions (valeurs ngatives) deau du systme, ss est
le coefficient demmagasinement spcifique du matriel poreux et t est le temps.
Lquation (5.9) peut tre discrtise par diffrences finies, pour lappliquer un
aquifre en utilisant des lignes, des colonnes et des couches (5.10) :

(5.10)

o
est la charge hydraulique dans la cellule i, j, k au pas de temps m ; CV, CR et CC
sont les conductances hydrauliques entre le nud i, j, k et un nud voisin,
est la
somme des coefficients de charge hydraulique des termes source et puits,
est la
somme dlments constants du terme source/puits (une valeur positive signifie que de

-159-

Chapitre 5. Modlisation numrique


leau entre dans le systme),
est lemmagasinement spcifique
sont les
dimensions de la cellule i, j, k et leur produit donne le volume de la cellule et
est le
temps dans le pas m.
On peut crire une quation (5.10) pour chaque cellule, en obtenant un systme
dquations qui peut tre exprim de faon matricielle comme
, o reprsente
la matrice de coefficients de charge hydraulique des cellules actives du systme, est le
vecteur de charge hydraulique la fin du pas de temps m pour tous les nuds et est le
vecteur de termes constants des nuds de la maille.
Les principales limitations de MODFLOW sont dues au fait que leau doit avoir une
masse volumique, viscosit dynamique et temprature constantes (une version modifie
de MODFLOW appele SEAWAT permet de simuler des coulements deau avec une
densit variable). En plus, les anisotropies non orthogonales du tenseur de conductivit
hydraulique ne sont pas permises, (comme cest le cas des milieux poreux fracturs).

2.1.2. MT3D
Il sagit dun modle de transport de solut en 3-D dvelopp en 1990 par Chunmiao
Zheng avec une partie du financement issue de lUSEPA. Le modle permet la simulation
de la convection, la dispersion et les ractions chimiques des constituants dissous dans
le systme eau-sol. Le logiciel utilise une approche Euler-Lagrange pour rsoudre
lquation dadvection-dispersion ractive en trois dimensions avec trois options : la
mthode des caractristiques, la mthode modifie des caractristiques et un hybride
des deux dernires mthodes. MT3D peut tre utilis avec tous modles de flux de
diffrences finies (bloc centr) comme MODFLOW et se base sur lhypothse que les
changements dans le domaine de la concentration naffecteront pas le champ
dcoulement. Ainsi, MODFLOW calcule le champ dcoulement et MT3D rcupre les
charges hydrauliques et les termes de source/puits enregistrs, en intgrant les
conditions aux limites.
Ainsi, la combinaison de MODFLOW et MT3D nous permettra de modliser les tests de
traage et destimer les permabilits pour chaque situation.

2.2. Modlisation du Pilote 1


2.2.1. Modlisation du premier test de traage.
Calcul de la permabilit
Un test de traage avec du colorant bleu (erioglaucine A) a t ralis (voir dtails dans
le Chapitre 3). Le but de la modlisation de ce test avec MODFLOW et MT3D est
dobtenir la permabilit de chaque couche. Pour cela on utilise les donnes
exprimentales disponibles : les dimensions de chaque couche et leur porosit
( = 39,18 % pour la couche suprieure et = 27,9 % pour la couche infrieure), la
position des piquages dinjection et daspiration, le dbit total (QT = 11 ml/min rparti en
7 piquages, le piquage 5 est utilis pour mesurer la perte de charge), la perte de charge
(P = 3,25 cm deau), les fronts davancement du traceur pour des diffrents temps

-160-

Chapitre 5. Modlisation numrique


durant le test (Figure 5.11) et la dispersivit (on prend
le test de traage dans la section 2.1.2a du Chapitre 4).

a) t = 0 min

b) t = 12 min

= 0,05 cm, valeur obtenue avec

c) t = 32 min

d) t = 37 min

Figure 5.11. Front davancement du liquide pendant le test de traage pour le Pilote 1.

On cale la permabilit de chaque couche pour faire concider les fronts davancement
exprimentaux (Figure 5.12) avec ceux simuls par le modle. La Figure 5.13 montre les
fronts davancement obtenus par modlisation pour le meilleur calage, qui nous donne
des permabilits k = 11,3 Darcy pour la couche suprieure et k = 61,6 Darcy pour la
couche infrieure (K = 0,68 cm/min et K = 3,7 cm/min respectivement).

Figure 5.12. Fronts davancement utiliss pour la simulation numrique du test de traage pour le
Pilote 1. Les six fronts davancement correspondent aux temps t = 0, 7, 12, 32, 37 et 42 minutes
respectivement.

On observe dans la Figure 5.13 que, suite au calage, le modle reproduit parfaitement la
forme du front davancement du traceur. Lavance plus rapide du traceur linterface
entre les deux couches provient du flux deau inject dans la couche du haut qui est
dvi vers le bas en raison de la diffrence de permabilit.

-161-

Chapitre 5. Modlisation numrique

a)

texp = 0 min
tsim = 0 min

b)

texp = 7 min
tsim = 7 min

c)

texp = 12 min
tsim = 12 min

d)

texp = 37 min
tsim = 34,5 min

Figure 5.13. Modlisation du premier test de traage pour le Pilote 1. Les fronts davancement
exprimentaux sont reprsents par des lignes rouges pointilles.

2.2.2. Modlisation du deuxime test de traage. Calcul de RF


Aprs lexprience de co-injection et la gnration de mousse in situ dans la partie
infrieure du pilote, on reprend linjection de solution de tensioactif travers les 7
piquages (numrots 1, 2, 3, 4, 5, 6 et 7 dans la Figure 3.24). Cette fois ci on ferme le
piquage numro 8 pour viter le dveloppement dune couche deau libre superficielle.
On utilise un pulse de traceur (colorant bleu, Erioglaucine A) pour visualiser la forme du
nouveau front davancement. Les rsultats sont prsents dans la Figure 5.14.

a) t = 0 min

b) t = 22 min

c) t = 65 min

Figure 5.14. Fronts davancement exprimentaux pendant le test de traage aprs la co-injection
de solution de tensioactif et gaz pour le Pilote 1. La zone occupe par de la mousse est limite par
des lignes jaunes.

-162-

Chapitre 5. Modlisation numrique


Les donnes disponibles sont : les dimensions de chaque couche, leur porosit
( = 39,18 % pour la couche suprieure et = 27,9 % pour la couche infrieure) les
permabilits obtenues avec le premier test de traage (k = 11,3 Darcy pour la couche
suprieure et k = 61,6 Darcy pour la couche infrieure), la position des piquages
dinjection et daspiration, le dbit total (QT = 10 ml/min rparti en 7 piquages), et les
fronts davancement du traceur pour des diffrents temps durant le test, prsents dans
la Figure 5.15.
On cre une nouvelle zone dans la couche forte permabilit l o la mousse est
prsente (appele zone mousse et dtermine visuellement), colore en bleu dans la
Figure 5.15. On ne connat pas la position du front davancement dans la partie de la
couche trs permable qui ne contient pas de mousse, du fait quil y avait du traceur
prsent lors du test de co-injection. Cela nest pas un problme pour la modlisation
parce que les proprits des rgions o lon na pas gnr de la mousse in situ
conservent leurs proprits originales (permabilit et porosit).

Zone mousse

Figure 5.15. Fronts davancement exprimentaux utiliss pour la simulation numrique du test de
traage aprs co-injection pour le Pilote 1. Les trois fronts davancement correspondent aux
temps t = 0, 22 et 65 minutes respectivement. La zone mousse utilise est colorie en bleu.

La prsence de mousse dans le milieu poreux modifie la saturation du liquide, et par


consquent sa permabilit relative. Quand on rinjecte du liquide, la quasi-totalit
scoule travers son propre rseau de petits pores, en considrant que la quantit de
liquide transporte sous forme de lamelles est ngligeable. C'est--dire que le
comportement de leau ne dpend pas de la prsence de tensioactif. Ainsi, la fonction de
permabilit relative du liquide est la mme avec ou sans tensioactif et dpend
seulement de la saturation. Dans le cas du gaz : sa mobilit diminue avec la prsence du
tensioactif dans le liquide et par consquent sa permabilit relative dpend aussi de ce
paramtre.
On considre cette hypothse pour modliser ce deuxime test de traage. MODFLOW
peut seulement modliser des coulements dans des milieux poreux totalement saturs
en liquide. Ainsi, pour tenir compte de lespace occup par le gaz dans la zone bloque
par de la mousse, on considre que leau peut scouler seulement travers le volume de
pore contenant du liquide. En fait dans MODFLOW on nutilise que la modification de
-163-

Chapitre 5. Modlisation numrique


permabilit, cest MT3D qui utilise la porosit. En dautres termes, on modifie la
porosit de la zone mousse . Ainsi, on fixe une valeur de la porosit dans cette rgion
gale la porosit initiale ( = 27,9 %) multiplie par la saturation du liquide (c'est-dire, la porosit de la zone mousse est gale la fraction volumique du milieu poreux
contenant du liquide). Cette saturation na pas pu tre mesure exprimentalement,
mais les rsultats pour les expriences sur colonne indiquent que, pour les coulements
de mousse en rgime stationnaire, la valeur de la saturation en liquide est comprise
entre 0,15 et 0,35. Une valeur de la saturation en liquide gale 0,3 est propose, en
considrant que la rcupration du liquide est plus efficace dans les colonnes que dans
le pilote, o le gaz a beaucoup plus de libert de dplacement. On impose donc une
porosit gale 0,1 dans cette zone mousse du pilote. Avec cette condition, on cale la
permabilit de cette zone (il sagit donc dune permabilit relative la phase aqueuse)
laide des fronts davancement du traceur pour diffrents temps. Le meilleur calage
donne une permabilit pour la zone mousse gale k = 4,16 Darcy (K = 0,25
cm/min).
La Figure 5.16 prsente les fronts davancement du traceur obtenus par simulation pour
diffrents temps. On observe que le profil dcoulement obtenu avec le modle ne
ressemble pas trop au profil exprimental. Cela est peut tre d au fait que la rgion
occupe par de la mousse nest pas homogne, probablement cause des effets
gravitaires. En plus, les temps exprimentaux et de simulation pour le calage des deux
premiers fronts davancement (a et b dans la Figure 5.16) concident, mais ce nest pas le
cas pour le troisime front davancement. En effet, on ajuste le front davancement avec
un temps de simulation de 55 min au lieu de 65 min. C'est--dire, dans le modle on
atteint la position 10 min avant que prvu. Il est possible dexpliquer ce rsultat par une
diminution du dbit inject qui ne pouvait pas tre contrl prcisment lors de cette
phase.

a) texp = 0 min
tsim = 0 min

b) texp = 22 min
tsim = 22 min

c) texp = 65 min
tsim = 55 min*

Figure 5.16. Modlisation du test de rinjection de liquide aprs la co-injection pour le Pilote 1, avec
une zone mousse . Les fronts davancement exprimentaux du liquide sont reprsents par des
lignes rouges pointilles.

-164-

Chapitre 5. Modlisation numrique


Pour rsoudre le problme de la forme du front davancement, un autre modle
comportant deux sous rgions de mousse (a et b) est propos (Figure 5.17). On conserve
la mme porosit ( = 0,1) pour les deux zones mousse , et on cale leurs permabilits.
La Figure 5.18 montre les profils dcoulement obtenus par simulation avec cette
nouvelle configuration.

Zone a
Zone b

Figure 5.17. Fronts davancement exprimentaux utiliss pour la simulation numrique du test de
traage aprs co-injection pour le Pilote 1. Les trois fronts davancement correspondent aux
temps t = 0, 22 et 65 minutes respectivement. Les deux zones mousses , a et b sont
colories orange et jaune respectivement.

a) texp = 0 min
tsim = 0 min

b) texp = 22 min
tsim = 22 min

c) texp = 65 min
tsim = 52 min*

Figure 5.18. Modlisation du test de rinjection de liquide aprs la co-injection pour le Pilote 1,
avec deux zones mousse . Les fronts davancement exprimentaux sont reprsents par des
lignes rouges pointilles.

Par rapport au modle avec une seule zone mousse , on constate que la forme du front
davancement obtenu par simulation est beaucoup plus proche de celle du front
exprimental. Par contre, on observe le mme problme que dans le cas prcdent : les
-165-

Chapitre 5. Modlisation numrique


temps de simulation concident avec les temps exprimentaux pour les deux premiers
fronts davancement mais pas pour le troisime. On ajuste ce front davancement avec
un temps de simulation de 52 min au lieu de 65 min. Comme la forme du front
davancement obtenu par simulation est trs proche de celle du profil exprimental, on
peut conclure que cette diffrence de temps nest pas une consquence dun changement
de porosit ou de permabilit mais cela veut dire que le dbit donn par la pompe
pristaltique a diminu au cours de lexprience. Le meilleur calage donne une
permabilit k = 2,49 Darcy pour la zone a et k = 5,83 Darcy pour la zone b. Cela
reprsente une rduction de permabilits denviron 24 fois pour la zone a et de 10 fois
pour la zone b.

2.3. Modlisation du Pilote 2


2.3.1. Modlisation du premier test de traage.
Calcul de la permabilit
Un test de traage avec du colorant bleu (erioglaucine A) a t ralis (voir dtails dans
le Chapitre 3, section 3.3.2). Les donnes exprimentales disponibles pour estimer la
permabilit de chaque couche laide de la modlisation numrique sont : les
dimensions de chaque partie et leur porosit ( = 0,35 pour la couche suprieure et
= 0,33 pour la couche infrieure), la position des piquages dinjection et daspiration,
le dbit total (QT = 11,6 ml/min rparti en 8 piquages), la perte de charge, P = 5,4 cm
deau ou 529,2 Pa pour la couche faible k (piquages a et a) et P = 2,8 cm deau ou
274,4 Pa (piquages b et b) pour la couche forte k, les fronts davancement du traceur
pour diffrents temps durant le test (Figure 5.19) et la valeur de la dispersivit
= 0,05 cm.

Figure 5.19. Fronts davancement exprimentaux utiliss pour la simulation numrique du test de
traage du Pilote 2. Les fronts davancement correspondent aux temps t = 0, 16, 32, 52 et 74
minutes respectivement. La ligne pointille limite la zone qui nest pas visible dans les photos.

On ajuste la permabilit de chaque couche pour faire concider les fronts davancement
exprimentaux avec ceux donns par le modle. La Figure 5.20 montre les fronts
davancement obtenus par modlisation pour le meilleur calage, qui nous donne des

-166-

Chapitre 5. Modlisation numrique


permabilits k = 13,31 Darcy pour la couche suprieure et k = 61,6 Darcy pour la couche
infrieure (K = 0,8 cm/min et K = 3,7 cm/min respectivement). On observe que les temps
de simulation et les temps exprimentaux sont trs proches. Par rapport au Pilote 1, qui
a t fabriqu avec les mmes types de sable, on constate que lon a obtenu par calage
des permabilits assez proches (k = 11,3 Darcy pour la couche suprieure et k = 61,6
Darcy pour la couche infrieure). La lgre variation de permabilit dans la couche peu
permable pourrait tre attribue au tassage du sable.
Le front davancement exprimental est un peu diffrent du front obtenu par simulation
dans la partie infrieure de la couche forte k. On constate que cette partie du front
exprimental avance plus vite que celui obtenu numriquement. Cela peut tre d un
effet de bout ou des htrognits prsentes dans le milieu poreux rel.

a) texp = 0 min
tsim = 0 min

b) texp = 16 min
tsim = 15 min

c) texp = 32 min
tsim = 31,5 min

Figure 5.20. Modlisation du premier test de traage pour le Pilote 2. Les fronts davancement
exprimentaux sont reprsents par des lignes rouges pointilles.

-167-

Chapitre 5. Modlisation numrique

2.3.2. Modlisation du deuxime test de traage. Calcul du RF


Aprs lexprience de co-injection et la gnration de mousse in situ dans la partie
infrieure du pilote, on reprend linjection de solution de tensioactif travers les 8
piquages. On utilise un pulse de colorant bleu pour visualiser la forme du front
davancement. Les fronts davancement obtenus sont prsents dans la Figure 5.21.
Les donnes disponibles sont : les dimensions de chaque couche, leur porosit ( = 0,35
pour la couche suprieure et = 0,33 pour la couche infrieure) les permabilits
obtenues avec le premier test de traage (k = 13,31 Darcy pour la couche suprieure et
k = 61,6 Darcy pour la couche infrieure), la position des piquages dinjection et
daspiration, le dbit total (QT = 11,6 ml/min rparti en 8 piquages), et les fronts
davancement du traceur pour diffrents temps durant le test. Pour modliser ce test de
traage, on utilise les hypothses prsentes dans la section 2.2.2 de ce chapitre. On cre
une zone mousse dans la couche forte k l o la mousse est prsente (marque en
bleu dans la Figure 5.21). La porosit et permabilit des zones o il ny a pas de mousse
restent inchanges. On considre que la saturation en eau de la zone bloque par de la
mousse est gale 0,3. Ainsi, la porosit fixe pour la zone mousse est = 0,1.

Zone mousse

Figure 5.21. Fronts davancement exprimentaux utiliss pour la simulation numrique du test de
traage aprs la co-injection pour le Pilote 2. Les fronts davancement correspondent aux temps
t = 0, 35, 62, 94 et 115 minutes respectivement. La ligne pointille limite la zone qui nest pas
visible dans les photos. La zone mousse est colore en bleu.

On cale ensuite la permabilit de cette zone afin de faire concider les fronts
davancement exprimentaux avec ceux obtenus par simulation. La Figure 5.22 montre
les fronts davancement obtenus par simulation numrique pour le meilleur calage, qui
nous donne une permabilit pour la zone mousse k = 5,82 Darcy (K = 0,35 cm/min),
ce qui reprsente une rduction de permabilit de 11 fois.
La modlisation de ce test prsente plus de difficults que celle du Pilote 1. Dabord on
constate que les temps de simulation tsim et exprimentaux texp sont trs diffrents. Cela
est certainement d lapport deau que lon fait quand la partie suprieure sassche.
En effet, ces apports risquent dtre du mme ordre de grandeur que le dbit dinjection.
Ce fait provoquerait un retard de lavancement du front color.

-168-

Chapitre 5. Modlisation numrique

a) texp = 0 min
tsim = 0 min

b) texp = 35 min
tsim = 12 min*

c) texp = 62 min
tsim = 31,5 min*

d) texp = 115 min


tsim = 60 min*

Figure 5.22. Modlisation du test de traage aprs co-injection pour le Pilote 2 avec une zone
mousse . Les fronts davancement exprimentaux sont reprsents par des lignes rouges
pointilles.

-169-

Chapitre 5. Modlisation numrique


Afin damliorer le calage de cette exprience, on ralis plusieurs tests avec des
diffrentes valeurs de la porosit (c'est--dire, la proportion de liquide prsente dans la
rgion occupe par de la mousse). Les rsultats en termes de temps et de forme du front
davancement ne sont pas trs diffrentes de ceux que lon a obtenus prcdemment. On
continue donc avec la mme valeur de porosit 0,1 pour la zone mousse.
Une deuxime difficult rside dans le fait que le gaz nest pas immobile dans la zone
bloque par de la mousse, comme lon a expliqu dans la section 3.2.4 du Chapitre 4. Par
consquent, la saturation en liquide de cette zone augmente avec le temps, et cela na
pas pu tre quantifi exprimentalement ni pris en compte dans la simulation
numrique.
Comme dans le cas du Pilote 1, on observe que la forme des profils exprimentaux est
lgrement diffrente de celle des profils obtenus par simulation au niveau de la zone
contenant de la mousse, probablement parce que la distribution de gaz dans cette partie
nest pas homogne.
Ainsi, un autre modle comportant deux sous rgions (zone a et zone b) dans la zone
occupe par de la mousse est propos (Figure 5.23). On impose la mme porosit pour
les deux zones et on cale leurs permabilits.

Zone a
Zone b

Figure 5.23. Fronts davancement exprimentaux utiliss pour la simulation numrique du test de
traage aprs la co-injection pour le Pilote 2. Les fronts davancement correspondent aux temps
t = 0, 35, 62, 94 et 115 minutes respectivement. La ligne pointille limite la zone qui nest pas
visible dans les photos. Les deux zones mousse , a et b, sont colories en orange et jaune
respectivement.

La Figure 5.24 prsente les fronts davancement obtenus par simulation numrique avec
cette nouvelle configuration pour le meilleur calage, qui donne une permabilit pour la
zone a gale k = 4,16 Darcy (K = 0,25 cm/min) et pour la zone b gale k = 10 Darcy
(K = 0,6 cm/min), ce qui reprsente une rduction de permabilit de 15 et 6 fois
respectivement. On observe que cette nouvelle configuration amliore lgrement le
calage des positions des fronts davancement, mme si les premiers instants du test sont
difficiles ajuster. Comme dans le cas prcdent, on constate que les temps de
simulation sont trs diffrents des temps exprimentaux.

-170-

Chapitre 5. Modlisation numrique

a) texp = 0 min
tsim = 0 min

b) texp = 35 min
tsim = 13 min*

c) texp = 62 min
tsim = 38 min*

d) texp = 94 min
tsim = 48 min*

Figure 5.24. Modlisation du test de traage aprs co-injection pour le Pilote 2 avec deux zones
mousse . Les fronts davancement exprimentaux sont reprsents par des lignes rouges
pointilles.

-171-

Chapitre 5. Modlisation numrique

2.4. Conclusions
La modlisation des tests de traage avec MODFLOW et MT3D ont permis dabord
destimer la permabilit initiale de chaque couche du milieu poreux, obtenant des
temps simuls trs proches des temps exprimentaux. Les valeurs de permabilit
obtenues sont du mme ordre de grandeur que celles mesures sur colonne (pour le
mme type de sable). Les variations peuvent tre attribues lutilisation dune
technique diffrente pour la mise en place du milieu poreux (tassage, etc.).
On sest ensuite propos destimer la permabilit relative la phase aqueuse dans la
zone occupe par de la mousse, laide des fronts davancement obtenus pendant le
deuxime test de traage. Mme si la forme des fronts davancement exprimentaux
rassemble celle des fronts obtenus par simulation numrique, leur position dans le
temps est diffrente. En effet cela est d principalement aux variations de dbit. La
pompe travaillant en circuit ouvert, les dbits daspiration et dinjection ne sont pas
identiques et un apport de liquide travers la surface tait ncessaire pour maintenir le
pilote satur. Cet apport na pas t comptabilis et il est possible que son effet sur le
mouvement du front davancement soit plus important que prvu. En plus, la sortie du
gaz provenant de la rgion bloque par de la mousse fait que la saturation en phase
aqueuse de cette partie varie avec le temps. Ce phnomne a t constat visuellement
(spcialement pour le cas du pilote de plus grandes dimensions) mais ce paramtre na
pas pu tre mesur ni intgr dans le modle numrique.
Concernant la rduction de permabilit relative, on constate que les valeurs obtenues
par simulation numrique pour le Pilote 1 sont plus grandes que pour le cas du Pilote 2.
Cela veut dire que le blocage de la couche forte k a t plus efficace dans le Pilote 1 (de
plus petite dimension). Ce fait peut tre attribu dans un premier temps que le liquide
scoule plus facilement travers la zone occupe par de la mousse quand celle-ci
devient plus humide, ce qui est le cas du Pilote 2. Une autre cause pourrait tre lie aux
difficults rencontres pendant ltape de co-injection de gaz et de solution de
tensioactif dans le cas du Pilote 2. La prsence dun chemin prfrentiel et la
consquente remonte du gaz inject directement en surface signifient des conditions
dinjection diffrentes et celles qui pourraient avoir gnre une mousse de texture
diffrente, et donc de proprits diffrentes.
Tandis que la modlisation du test de traage sans prsence de mousse est trs
satisfaisante et donne des rsultats trs proches de la ralit, celle du deuxime test de
traage prsente plus de difficults (principalement cause des paramtres qui varient
avec le temps et qui nont pas pu tre quantifis). Nanmoins il reste un outil simple et
intressant pour obtenir une premire approximation de lefficacit du blocage par de la
mousse.

-172-

Chapitre 6
Conclusions et perspectives
1. Conclusions
Les tests de moussabilit hors milieu poreux ont permis de comparer, laide dun
dispositif exprimental simple, les caractristiques de la mousse gnre partir de
diffrentes solutions de tensioactif. Lobjectif de cette tude tait de trouver un produit
respectueux de lenvironnement avec des bonnes proprits moussantes. Deux
candidats (laurate de saccharose et rhamnolipide) ont t choisis et ensuite compars
avec un tensioactif dit classique, le Triton X-100. Le laurate de saccharose, qui gnre
une mousse trs stable avec un temps de demi-vie presque cinq fois suprieur celui de
la mousse de Triton X-100, a t retenu pour la ralisation des expriences sur colonne
poreuse. Bien que les rsultats de ces expriences ne soient pas directement
transposables aux situations en milieu poreux (o les phnomnes gouvernant la
gnration et destruction de lamelles sont dune autre nature) ils sont un moyen rapide
de comparer les proprits des mousses gnres partir de diffrents agents
tensioactifs.
Les rsultats des expriences sur colonne 1-D, prsents sous forme de facteur de
rsistance la mobilit RF, suggrent lexistence de deux rgimes rpondant aux deux
textures de mousse : weak foam et strong foam .
Le premier comportement, observ pour les colonnes faible permabilit (k 250
millidarcy) donne des valeurs faibles de RF en rgime permanent, rvlant une faible
rduction de la mobilit du gaz, typique des weak foams . En rgime transitoire on
constate que les deux types de texture de mousse coexistent dans la colonne. En effet on
gnre dabord de la strong foam , et quand la saturation en phase aqueuse diminue,
la pression capillaire augmente et atteint la valeur critique, qui produit des lamelles
instables gnrant de la weak foam . Ce phnomne se manifeste visuellement par le
dplacement dun double front travers la colonne, de diffrente couleur (saturation), et
travers la courbe de perte de charge, par un changement de pente.
Pour les expriences forte permabilit (k > 8 Darcy), la valeur de RF est grande,
typique de la strong foam . On observe que la valeur de RF diminue quand la
permabilit augmente. La pression capillaire tant plus faible pour des permabilits
plus fortes, de plus faibles pressions sont ncessaires pour dplacer les lamelles et la
mobilit du gaz augmente.
En terme de qualit de mousse, ce paramtre ne semble pas avoir une grande influence
sur le RF (pour la gamme de valeurs utilise dans cette tude, comprise entre 85 et
99 %). Ceci induit quil est possible de gnrer de la mousse stable avec un faible dbit
fractionnaire de liquide. Ainsi, la quantit de tensioactif requise est faible et le cot du
processus de remdiation diminue.

-173-

Chapitre 6. Conclusions et perspectives


Le type de tensioactif ne semble pas avoir un effet important sur la valeur de RF. Cela
suggre donc que le sucroester pourrait se substituer au Triton X-100 dans cette
application.
Les expriences sur pilotes 2-D htrognes ont permis de visualiser les diffrentes
phases du processus de lavage des sols combin avec la gnration de mousse in situ. La
comparaison des fronts davancement du liquide obtenus pendant le premier test de
traage (sans mousse) avec ceux du traage aprs co-injection montre que la prsence
dune rgion bloque par de la mousse amliore lefficacit de balayage de la couche
faible permabilit. Ainsi, le front davancement est plus net et la quantit de liquide
ncessaire pour balayer toute la surface du pilote est plus faible, ce qui permettrait de
rduire le cot global du processus.
Ces tests ont mis en vidence les avantages de la technique et aussi les lments clefs
pour sa mise en place lchelle du terrain. Par exemple, le design du systme
dinjection est une tape cruciale pour viter que lair monte directement en surface
travers les fissures ou des chemins prfrentiels. Un autre aspect important est la
persistance de la mousse. Si les lamelles se dstabilisent ou que le gaz est trs mobile, la
rgion bloque par de la mousse devient plus humide avec le temps pendant la
rinjection de liquide. Ainsi, une plus grande fraction deau pourrait scouler travers
cette zone et lefficacit du blocage diminuerait avec le temps. Une possible solution
serait dalterner des tapes de co-injection et de rinjection de liquide pour rgnrer la
mousse de faon priodique.
La modlisation des expriences sur colonne laide de UTCHEM a permis de
comprendre les quations du modle et didentifier les paramtres les plus importants.
Pour simuler des expriences 1-D, o la vitesse du gaz est constante, on arrive caler le
rgime permanent en terme de pression laide dun seul paramtre, RFMAX.
Nanmoins le modle prsente plus de difficults pour simuler ltat transitoire (o les
phnomnes ayant lieu sont plus complexes).
La modlisation des tests de traage sur pilote 2-D htrogne a dabord permis
destimer la permabilit initiale de chaque couche et ensuite dobtenir une
approximation de la valeur de permabilit relative la phase aqueuse de la zone
bloque par de la mousse. En effet, la variation de la saturation en phase liquide de cette
zone avec le temps et le manque de prcision des dbits reprsentent une difficult pour
la modlisation du deuxime test de traage. Nanmoins, les valeurs de rduction de
permabilit prsentes peuvent tre utiliss comme premire approximation pour
connatre lefficacit du blocage de la rgion trs permable par de la mousse.

2. Perspectives
La slection du tensioactif tant une tape cruciale dans le design du processus de
remdiation, il serait trs souhaitable de tester leffet de lhuile sur la stabilit de la
mousse produite hors et en milieu poreux. En effet, les proprits de la mousse peuvent
varier drastiquement en prsence du polluant, et cela pour chaque type de tensioactif.
Ainsi, avant de passer lchelle du terrain, il faut tudier le couple polluant-tensioactif
afin de choisir un produit adapt et de vrifier si le processus est viable dun point de
vue conomique. Concernant la simulation numrique avec UTCHEM, lestimation des
paramtres reste complique et des expriences de laboratoire supplmentaires sont
ncessaires si lon veut connatre ceux lies leffet shear-thining . Cela permettrait de

-174-

Chapitre 6. Conclusions et perspectives


simuler des environnements plus complexes (par exemple en 3-D) o la vitesse du gaz
varie dans le temps et lespace (et par consquent les proprits rhologiques de la
mousse).
En ce qui concerne les expriences sur pilote 2-D, la stratgie SAG pourrait tre teste
pour amliorer la persistance de la mousse. Il serait envisageable de raliser des tests
avec un pilote compltement ferm pour viter les problmes de diffrence de dbit et
lasschement de la surface libre, ainsi que la sortie du gaz injecte du systme. Dautres
dispositions des milieux poreux pourraient tre testes (comme par exemple la couche
faible k en position infrieure) afin de vrifier si la disposition des strates joue un rle
important. La ralisation dune exprience en prsence dhuile permettrait de simuler
un cas rel de pollution et dadapter et dvelopper la technique avant de passer
lchelle du terrain. Enfin, la mesure de la saturation de la phase aqueuse dans la zone
bloque par la mousse (et son volution temporelle) et un contrle minutieux des dbits
permettraient de simuler de faon plus prcise ce test laide de MODFLOW.

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Engineering 36: 133148, 2002.
Somasundaran, P., T. W. Healy and D. W. Fuerstenau. Surfactant adsorption at solidliquid interface. Dependence of mechanism on chain length. Journal of Physical
Chemistry, 68 : 35626, 1964.
Talmage, S. S. Environmental and Human Safety of Major Surfactants. Alcohol
Ethoxylates and Alkylphenol Ethoxylates. Lewis Publishers, 1994.
Tanzil, D., G. J. Hirasaki and C. A. Miller. Conditions for foam generation in homogeneous
porous media. SPE/DOE Improved Oil Recovery Symposium, Tulsa, OK, no SPE 75176,
2002.
Tanzil, D. Foam generation and propagation in heterogeneous porous media. Doctoral
thesis, Rice University, 2001.
Van Genuchten, M. Th. A closed-form equation for predicting the hydraulic conductivity
of unsaturated soils. Soil Science Society of America Journal, 44: 892898, 1980.
Vrij, A. Possible mechanisms for the spontaneous rupture of thin, free liquid films.
Discussions of the Faraday Society 42: 2333, 1966.
Yra, A. Dispersion active en milieux poreux htrognes contamins par des produits
hydrocarbons . Thse de doctorat : Universit Bordeaux 1, 2006.
Zhang, Z. F., V. L. Freedman and L. Zhong. Foam transport in porous media - A review.
US Department of Energy, November 2009.

Autres sources
http://basol.developpement-durable.gouv.fr/
http://www.epa.gov/ada/csmos/models/mt3d.html
http://www.physics.ucla.edu/~dws/foam.html
http://www.sigmaaldrich.com
http://www.teclis-instruments.com/index.php/en/gallery/products/tensiometer
Jeneil Biosurfactant Product Datasheet JBR425

-183-

Annexes
Annexe 1. Fichier UTCHEM, exprience 7
CC*******************************************************************
CC
*
CC BRIEF DESCRIPTION OF DATA SET : UTCHEM (VERSION 9.0 )
*
CC
*
CC*******************************************************************
CC
*
CC SURFACTANT/gas FLOOD TEST
*
CC
*
CC LENGTH (m) :
PROCESS : SURFACTANT/FOAM
*
CC THICKNESS (m) :
INJ. RATE (M3/DAY) :
*
CC WIDTH (m) :
COORDINATES : CARTeSIAN
*
CC POROSITY :
*
CC GRID BLOCKS :
*
CC DATE :
*
CC
*
CC*******************************************************************
CC
CC*******************************************************************
CC
*
CC RESERVOIR DESCRIPTION
*
CC
*
CC*******************************************************************
CC
CC Run number
*---- RUNNO
UTEX18
CC
CC Title and run description
*---- title(i)
EX18
swi=1.0, inject slug of surf. and gas
utchem version 9.0
CC
CC SIMULATION FLAGS
*---- IMODE IMES IDISPC ICWM ICAP IREACT IBIO ICOORD ITREAC ITC IGAS IENG
1
3
0
0
0
0
0
1
0
0 2
0
CC
CC no. of gridblocks, flag specifies constant or variable grid size, unit (IUNIT = 1 pour le systme mtrique)
*---- NX NY NZ IDXYZ IUNIT
20 1
1
0
1
CC
CC constant grid block size in x,y,and z (en metres)
*---- dx1
dy1
dz1
0.0203 0.038990 0.038990
CC
CC total no. of components,no. of tracers,no. of gel components
*----n no ntw nta ngc ng noth
8 0
0
0
0
0
0
CC
CC Name of the components
*----spname(i) for i=1 to n
Water

-185-

Annexes
Oil
Surf.
Polymer
Chloride
Calcium
Alcohol 1
gas
CC
CC flag indicating if the component is included in calculations or not
*----icf(kc) for kc=1,n
1 0 1 0 1 0 0 1
CC
CC*******************************************************************
CC
*
CC OUTPUT OPTIONS
*
CC
*
CC*******************************************************************
CC
CC
CC FLAG TO WRITE TO UNIT 3,FLAG FOR PV OR DAYS TO PRINT OR TO STOP THE RUN
*---- ICUMTM ISTOP IOUTGMS (ISTOP=1 signifie que TMAX and TINJ sont exprims en volumes de pore)
1
1
0
CC
CC FLAG INDICATING IF THE PROFILE OF KCTH COMPONENT SHOULD BE WRITTEN
*---- IPRFLG(KC),KC=1,N
1 0 1 0 1 0 0 1
CC
CC FLAG FOR PRES.,SAT.,TOTAL CONC.,TRACER CONC.,CAP.,GEL, ALKALINE PROFILES
*---- IPPRES IPSAT IPCTOT IPBIO IPCAP IPGEL IPALK IPTEMP IPOBS
1
1
1
0
0
0
0
0
0
CC
CC FLAG FOR WRITING SEVERAL PROPERTIES TO UNIT 4 (Prof)
*---- ICKL IVIS IPER ICNM ICSE IHYSTP IFOAMP INONEQ
0 1 0
0
0
0
1
0
CC
CC FLAG for variables to PROF output file
*---- IADS IVEL IRKF IPHSE
0 0 0
0
CC
CC*******************************************************************
CC
*
CC RESERVOIR PROPERTIES
*
CC
*
CC*******************************************************************
CC
CC
CC MAX. SIMULATION TIME (en volumes de pore)
*---- TMAX
8
CC
CC ROCK COMPRESSIBILITY (1/KPa), STAND. PRESSURE (KPa)
*---- COMPR
PSTAND
0
0
CC
CC FLAGS INDICATING CONSTANT OR VARIABLE POROSITY, X, Y, AND Z PERMEABILITY
*---- IPOR1 IPERMX IPERMY IPERMZ IMOD
0
0
0
0
0
CC
CC CONSTANT POROSITY FOR WHOLE RESERVOIR
*---- PORC1
0.3911
CC
CC CONSTANT X-PERMEABILITY FOR WHOLE RESERVOIR (en millidarcy)

-186-

Annexes
*---- PERMXC
8230
CC
CC CONSTANT Y-PERMEABILITY FOR WHOLE RESERVOIR (en millidarcy)
*---- PERMYC
8230
CC
CC CONSTANT Z-PERMEABILITY FOR WHOLE RESERVOIR (en millidarcy)
*---- PERMZC
8230
CC
CC FLAG FOR CONSTANT OR VARIABLE DEPTH, PRESSURE, WATER SATURATION, INITIAL AQUEOUS PHASE COMPOSITIONS
*----IDEPTH IPRESS ISWI ICWI
0
0
0
-1
CC
CC CONSTANT DEPTH (m)
*---- D111
0
CC
CC CONSTANT PRESSURE (KPa) (La pression initiale)
*---- PRESS1
101.325
CC
CC CONSTANT INITIAL WATER SATURATION
*---- SWI
1
CC
CC FLAG INDICATING TYPE OF INITIAL GAS SATURATION
*---- ISGI
0
CC
CC CONSTANT INITIAL GAS SATURATION FOR WHOLE RESERVOIR
*---- SGI
0
CC
CC BRINE SALINITY AND DIVALENT CATION CONCENTRATION (MEQ/ML)
*---- C50
C60
0.002
0
CC
CC*******************************************************************
CC
*
CC PHYSICAL PROPERTY DATA
*
CC
*
CC*******************************************************************
CC
CC
CC OIL CONC. AT PLAIT POINT FOR TYPE II(+)AND TYPE II(-), CMC
*---- c2plc c2prc epsme ihand
0
1 0.002
0
CC
CC flag indicating type of phase behavior parameters
*---- ifghbn
0
CC SLOPE AND INTERCEPT OF BINODAL CURVE AT ZERO, OPT., AND 2XOPT SALINITY
CC FOR ALCOHOL 1
*---- hbns70 hbnc70 hbns71 hbnc71 hbns72 hbnc72
0
0.147
0
0.03
0
0.13
CC SLOPE AND INTERCEPT OF BINODAL CURVE AT ZERO, OPT., AND 2XOPT SALINITY
CC FOR ALCOHOL 2
*---- hbns80 hbnc80 hbns81 hbnc81 hbns82 hbnc82
0
0
0
0
0
0
CC

-187-

Annexes

CC LOWER AND UPPER EFFECTIVE SALINITY FOR ALCOHOL 1 AND ALCOHOL 2


*---- csel7 cseu7 csel8 cseu8
0.2053 0.2053 0
0
CC
CC THE CSE SLOPE PARAMETER FOR CALCIUM AND ALCOHOL 1 AND ALCOHOL 2
*---- beta6 beta7 beta8
0.8
-2
0
CC
CC FLAG FOR ALCOHOL PART. MODEL AND PARTITION COEFFICIENTS
*---- ialc opsk7o opsk7s opsk8o opsk8s
0
0
0
0
0
CC
CC NO. OF ITERATIONS, AND TOLERANCE
*---- nalmax epsalc
20
0.0001
CC
CC ALCOHOL 1 PARTITIONING PARAMETERS IF IALC=1
*---- akwc7 akws7 akm7 ak7 pt7
4.671
1.79
48
35.31 0.222
CC
CC ALCOHOL 2 PARTITIONING PARAMETERS IF IALC=1
*---- akwc8 akws8 akm8 ak8 pt8
0
0
0
0
0
CC
CC ift model flag
*---- ift
1
CC
CC INTERFACIAL TENSION PARAMETERS
*---- chuh ahuh
0.3
5
CC
CC LOG10 OF OIL/WATER INTERFACIAL TENSION
*---- xiftw
1.3
CC
CC ORGANIC MASS TRANSFER FLAG
*---- imass icor
0
0
CC
CC CAPILLARY DESATURATION PARAMETERS FOR PHASE 1, 2, AND 3
*---- itrap t11 t22 t33
1
0
0
0
CC
CC FLAG FOR RELATIVE PERMEABILITY AND CAPILLARY PRESSURE MODEL
*---- iperm
0
CC
CC FLAG FOR CONSTANT OR VARIABLE REL. PERM. PARAMETERS
*---- isrw iprw iew
0
0
0
CC
CC CONSTANT RES. SATURATION OF PHASES 1, 2, AND 3 AT LOW CAPILLARY NO.
*---- s1rwc s2rwc s3rwc
0.2
0.05
0.2
CC
CC CONSTANT ENDPOINT REL. PERM. OF PHASES 1, 2, AND 3 AT LOW CAPILLARY NO.
*---- p1rwc p2rwc p3rwc
0.2
0.95
0.2
CC
CC CONSTANT REL. PERM. EXPONENT OF PHASES 1, 2, AND 3 AT LOW CAPILLARY NO.
*---- e1wc e2wc e3wc

-188-

Annexes
4.2
2.16
4.2
CC
CC RES. SATURATION OF PHASES 1, 2, AND 3 AT HIGH CAPILLARY NO.
*---- s1rc s2rc s3rc
0
0
0
CC
CC ENDPOINT REL. PERM. OF PHASES 1, 2, AND 3 AT HIGH CAPILLARY NO.
*---- p1rc p2rc p3rc
1
1
1
CC
CC REL. PERM. EXPONENT OF PHASES 1, 2, AND 3 AT HIGH CAPILLARY NO.
*---- e13c e23c e31c
4.2 2.16 4.2
CC
CC WATER AND OIL VISCOSITY, RESERVOIR TEMPERATURE
*---- VIS1 VIS2 TSTAND
1.0
4
0
CC
CC GAS VISCOSITY AT REF. TEMPERATURE AND PRESSURE, SLOPE OF GAS VISCOSITY
*---- VIS4 VSLOPG
0.01840
0
CC
CC CONSTANT RESIDUAL OIL/GAS SATURATION FOR ENTIRE RESERVOIR
*---- S2RWC4 S4RWC
0.05
0.2
CC
CC CONSTANT GAS ENDPOINT RELATIVE PERMEABILITY FOR ENTIRE RESERVOIR
*--- P4RWC
0.94
CC
CC CONSTANT GAS RELATIVE PERMEABILITY EXPONENT FOR ENTIRE RESERVOIR
*---- E4WC
1.3
CC
CC Gas Properties at High Capillary
*--- S4rC P4rc E4C T44
0 1
1.3 0
CC
CC LOG OF INTERFACIAL TENSION BETWEEN GAS AND OIL (AND WATER)
*---- XIFTG XIFTGW
1.477 1.477
CC
CC COMPOSITIONAL PHASE VISCOSITY PARAMETERS
*---- ALPHAV1 ALPHAV2 ALPHAV3 ALPHAV4 ALPHAV5
0
0
0
1
1
CC
CC PARAMETERS TO CALCULATE POLYMER VISCOSITY AT ZERO SHEAR RATE
*---- AP1 AP2 AP3
81 2700 2500
CC
CC PARAMETER TO COMPUTE CSEP, MIN. CSEP, AND SLOPE OF LOG VIS. VS. LOG CSEP
*---- BETAP CSE1 SSLOPE
10
0.01
0.17
CC
CC PARAMETER FOR SHEAR RATE DEPENDENCE OF POLYMER VISCOSITY
*---- GAMMAC GAMHF POWN
20
10
1.8
CC
CC CC FLAG FOR POLYMER PARTITIONING, PERM. REDUCTION PARAMETERS
*---- IPOLYM EPHI3 EPHI4 BRK CRK
1
1
0.8 1000 0.0186
CC
CC SPECIFIC WEIGHT FOR COMPONENTS 1,2,3,7,8 ,Coefficient of oil and GRAVITY FLAG

-189-

Annexes
*---- DEN1 DEN2 DEN23 DEN3 DEN7 DEN8 IDEN
0.433 0.368 0.368 0.42 0.346 0.0056 2
CC
CC FLAG FOR CHOICE OF UNITS ( 0:BOTTOMHOLE CONDITION , 1: STOCK TANK)
*----- ISTB
0
CC
CC COMPRESSIBILITY FOR VOL. OCCUPYING COMPONENTS 1,2,3,7,AND 8
*---- COMPC(1) COMPC(2) COMPC(3) COMPC(7) COMPC(8)
0
0
0
0
0.00494
CC
CC CONSTANT OR VARIABLE PC PARAM., WATER-WET OR OIL-WET PC CURVE FLAG
*---- ICPC IEPC IOW
0
0
0
CC
CC CAPILLARY PRESSURE PARAMETER, CPC0
*---- CPC0
0.15
CC
CC CAPILLARY PRESSURE PARAMETER, EPC0
*---- EPC0
2
CC
CC MOLECULAR DIFFUSION COEF. KCTH COMPONENT IN PHASE 1
*---- D(KC,1),KC=1,N
0
0
0
0
0
0
0
0
CC
CC MOLECULAR DIFFUSION COEF. KCTH COMPONENT IN PHASE 2
*---- D(KC,2),KC=1,N
0
0
0
0
0
0
0
0
CC
CC MOLECULAR DIFFUSION COEF. KCTH COMPONENT IN PHASE 3
*---- D(KC,3),KC=1,N
0
0
0
0
0
0
0
0
CC
CC MOLECULAR DIFFUSION COEF. KCTH COMPONENT IN PHASE 4
*---- D(KC,4),KC=1,N
0
0
0
0
0
0
0
0
CC
CC LONGITUDINAL AND TRANSVERSE DISPERSIVITY OF PHASE 1
*---- ALPHAL(1) ALPHAT(1)
0.0005
0
CC
CC LONGITUDINAL AND TRANSVERSE DISPERSIVITY OF PHASE 2
*---- ALPHAL(2) ALPHAT(2)
0.0005
0
CC
CC LONGITUDINAL AND TRANSVERSE DISPERSIVITY OF PHASE 3
*---- ALPHAL(3) ALPHAT(3)
0.0005
0
CC
CC LONGITUDINAL AND TRANSVERSE DISPERSIVITY OF PHASE 4
*---- ALPHAL(4) ALPHAT(4)
0.0005
0
CC
CC flag to specify organic adsorption calculation
*---- iadso
0
CC
CC SURFACTANT AND POLYMER ADSORPTION PARAMETERS
*---- AD31 AD32 B3D AD41 AD42 B4D IADK IADS1 FADS REFK
0
0 1000
0
0 100
0
0
0
0
CC

-190-

Annexes
CC PARAMETERS FOR CATION EXCHANGE OF CLAY AND SURFACTANT
*---- QV XKC XKS EQW
0
0
0
419
CC

CC FOAM MODEL DATA


*---- RFMAX SOSTAR CSTAR EPXLO SHRTN VELGR
1480
0.15
0.015
0.01
1
8.15
CC
CC WATER SATURATION AT CRITICAL CAPILLARY PRESSURE
*---- SWSTAR (I) ,I=1 TO NBL
0.20 0.20 0.20 0.20 0.20 0.20 0.20 0.20 0.20 0.20
0.20 0.20 0.20 0.20 0.20 0.20 0.20 0.20 0.20 0.20
CC
CC*******************************************************************
CC
*
CC WELL DATA
*
CC
*
CC*******************************************************************
CC
CC FLAG FOR SPECIFIED BOUNDARY AND ZONE IS MODELED
*---- IBOUND IZONE
0
0
CC
CC TOTAL NUMBER OF WELLS, WELL RADIUS FLAG, FLAG FOR TIME OR COURANT NO.
*---- NWELL IRO ITIME NWREL
2
2
1
2
CC
CC WELL ID,LOCATIONS,AND FLAG FOR SPECIFYING WELL TYPE, WELL RADIUS, SKIN
*---- IDW IW JW IFLAG RW SWELL IDIR IFIRST ILAST IPRF
1
1 1
1
0.5
0
3
1
1
0
CC
CC WELL NAME
*---- WELNAM
INJ
CC
CC ICHEK , MAX. AND MIN. ALLOWABLE BOTTOMHOLE PRESSURE AND RATE
*---- ICHEK PWFMIN PWFMAX QTMIN QTMAX
0
0
5000
0
1000
CC
CC WELL ID, LOCATIONS, AND FLAG FOR SPECIFYING WELL TYPE, WELL RADIUS, SKIN
*---- IDW IW JW IFLAG RW SWELL IDIR IFIRST ILAST IPRF
2
20 1
2
0.5
0
3
1
1
0
CC
CC WELL NAME
*---- WELNAM
PROD
CC
CC ICHEK , MAX. AND MIN. ALLOWABLE BOTTOMHOLE PRESSURE AND RATE
*---- ICHEK PWFMIN PWFMAX QTMIN QTMAX
0
0
5000
0
50000
CC
CC ID,INJ. RATE AND INJ. COMP. FOR RATE CONS. WELLS FOR EACH PHASE (L=1,3) (saturation en tensioactif, 2 VP,3 ml/min)
*---- ID QI(M,L) C(M,KC,L)
1 0.00432 0.97 0 0.03 0 0.1 0 0 0
1 0
0
0
0
0
0
0 0 0
1 0
0
0
0
0
0
0 0 0
1 0
0
0
0
0
0
0 0 0
CC
CC ID, BOTTOM HOLE PRESSURE FOR PRESSURE CONSTRAINT WELL (IFLAG=2 OR 3) (Pression au puits de sortie gale Patm)
*---- ID PWF
2 101.325

-191-

Annexes
CC
CC CUM. INJ. TIME , AND INTERVALS (PV OR DAY) FOR WRITING TO OUTPUT FILES
*---- TINJ CUMPR1 CUMHI1 WRHPV WRPRF RSTC
2.0
0.2
0.2
0.2
0.2
0.2
CC
CC THE INI. TIME STEP,CONC. TOLERANCE,MAX.,MIN. time steps
*---- DT DELC(I)
CNMAX
CNMIN
0.000001
0.003 0.003 0.003 0.003 0.003 0.003 0.003 0.001 0.0001 0.00005
CC
CC FLAG FOR INDICATING BOUNDARY CHANGE
*---- IBMOD
0
CC
CC IRO, ITIME, NEW FLAGS FOR ALL THE WELLS
*---- IRO ITIME IFLAG
2
1
1 2
CC
CC NUMBER OF WELLS CHANGES IN LOCATION OR SKIN OR PWF
*---- NWEL1
0
CC
CC NUMBER OF WELLS WITH RATE CHANGES, ID
*---- NWEL2 ID
1
1
CC
CC ID,INJ. RATE AND INJ. COMP. FOR RATE CONS. WELLS FOR EACH PHASE (L=1,3) (co-injection de solution de tensioactif et
gaz)
*---- ID QI(M,L) C(M,KC,L)
1
2.16E-04
0.97 0 0.03 0 0.1 0 0 0
1
0
0
0
0
0
0
0 0 0
1
0
0
0
0
0
0
0 0 0
1
3.66336E-03 0
0
0
0
0
0 0 1
CC
CC CUM. INJ. TIME , AND INTERVALS (PV) FOR WRITING TO OUTPUT FILES
*---- TINJ CUMPR1 CUMHI1 WRHPV WRPRF RSTC
6
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
CC
CC THE INI. TIME STEP,CONC. TOLERANCE,MAX.,MIN. time steps
*---- DT DELC(I)
CNMAX
CNMIN
0.000001
0.003 0.003 0.003 0.003 0.003 0.003 0.003 0.001 0.0001 0.00005
CC

-192-