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Retraitement du combustible

Procds, ingnierie et usines


par

Michel BOURGEOIS
Ingnieur de lcole nationale suprieure des industries chimiques de Nancy (ENSIC)
Ancien Conseiller auprs du Directeur du cycle du combustible
au Commissariat lnergie atomique

1.

volution du procd PUREX ...............................................................

2.
2.1
2.2

Autres procds de retraitement ........................................................


Procds par voie aqueuse.........................................................................
Procds par voie non aqueuse .................................................................
2.2.1 Procds de volatilisation des fluorures...........................................
2.2.2 Procds pyromtallurgiques............................................................

3
3
3
3
4

3.
3.1
3.2
3.3

Cycle du thorium......................................................................................
Caractristiques ...........................................................................................
Filires de racteur concernes..................................................................
Retraitement des combustibles au thorium ..............................................
3.3.1 Combustibles des racteurs eau ordinaire....................................
3.3.2 Combustibles des racteurs haute temprature...........................
3.3.3 Combustibles des racteurs sels fondus .......................................

4
4
5
5
5
5
5

4.
4.1
4.2

4.3
4.4
4.5
4.6

Spcificit de lingnierie......................................................................
Principes gnraux de sret .....................................................................
quipements des usines .............................................................................
4.2.1 Fiabilit des installations....................................................................
4.2.2 Maintenance des installations ...........................................................
Instrumentation et contrles ......................................................................
Structure des usines....................................................................................
Implantation des usines ..............................................................................
Autorisation de cration..............................................................................

5
6
6
6
7
7
7
7
7

5.
5.1
5.2

Usines de retraitement...........................................................................
Situation du retraitement dans le monde..................................................
Situation du retraitement en France ..........................................................

7
7
9

Pour en savoir plus...........................................................................................

BN 3 652 - 2

Doc. BN 3 653

epuis sa premire mise en uvre industrielle en 1954 Savannah River


aux tats-Unis, le procd de retraitement PUREX a fait la preuve de ses
facults dadaptation lvolution des combustibles. Il reste encore ouvert
dautres possibilits damlioration, avec notamment comme objectif la diminution des cots et de limpact sur lenvironnement.
Le dveloppement et les succs du procd PUREX nont pas empch dtudier en parallle dautres procds trs diffrents, tout particulirement en
milieux non aqueux, comme les procds de volatilisation des halognures ou
les procds pyromtallurgiques ou pyrochimiques.
Un changement radical de procd ne pourrait se justifier que pour rpondre
des choix de combustibles se prtant mal au procd PUREX, comme par
exemple des alliages base de zirconium particulirement difficiles mettre en
solution nitrique ou des sels fondus. Un regain dintrt pour les procds
pyrochimiques se manifeste cependant aujourdhui dans le cadre de la rduc-

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Techniques de lIngnieur, trait Gnie nuclaire

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RETRAITEMENT DU COMBUSTIBLE ________________________________________________________________________________________________________

tion des lments vie longue dans les dchets provenant des usines de retraitement.
Le thorium est susceptible, comme luranium, dalimenter un cycle de
combustible des fins de production dnergie. Plus rpandu que luranium,
do son attrait pour certains pays comme lInde et le Japon, le thorium ne possde pas disotope fissile. Il doit donc tre ncessairement associ de luranium ou du plutonium pour obtenir un combustible nuclaire. Les difficults de
mise en uvre du cycle, lies en particulier la prsence dmetteurs gamma
trs nergiques dans les produits rcuprs au retraitement (uranium 233 et
thorium), ont largement frein son application.
Les usines de retraitement ne ressemblent en rien celles de lindustrie classique du fait des prcautions draconiennes ncessites par la manipulation de
matires trs radioactives dont certaines sont en plus fissiles. Le confinement
de la radioactivit, la prvention des risques de criticit et les choix faits, en
matire dentretien et de maintenance des installations, conditionnent notamment fortement leur structure.
Le retraitement est parvenu maturit industrielle avec la mise en service en
1990 de lusine commerciale UP3 de la COGEMA La Hague suivie en 1994 de
celle de lusine anglaise Thorp Sellafield et de lusine UP2-800 La Hague, et
la construction de lusine japonaise de Rokkasho-Mura, dont le dmarrage est
prvu vers 2005.
Les performances atteintes en matire de capacit, de rendement et de qualit des produits dans les usines modernes sont excellentes, avec des rejets de
radioactivit dans lenvironnement bien infrieures aux quantits autorises. La
grande fiabilit du procd et des appareils, la prvision des oprations
dentretien et de maintenance ont permis, en vitant davoir recours des
interventions directes, une diminution constante des quivalents de dose reus
par le personnel. Le volume des dchets contenant des lments vie longue
est galement en constante diminution.
Si les usines franaises couvrent largement les besoins nationaux, ce qui permet doffrir des services des clients trangers, la capacit totale des usines
dans le monde est loin dtre la hauteur des quantits de combustibles
dchargs.
Ltude complte du sujet comprend les articles :
BN 3 650 Retraitement du combustible. Principales oprations ;
BN 3 651 Retraitement du combustible. Traitement des dchets ;
BN 3 652 Retraitement du combustible. Procds, ingnierie et usines (le prsent article) ;
Doc. BN 3 653 Retraitement du combustible.

1. volution du procd PUREX


Depuis sa premire application grande chelle, le procd
PUREX na cess dvoluer, tout en conservant ses grandes lignes.
Cette volution, troitement lie celle des combustibles et la
part de plus en plus importante prise par la gestion des dchets, se
poursuit encore actuellement dans les usines, avec notamment le
souci de rduire le plus possible le volume de dchets B (compactage des coques, suppression des enrobs bitume) et la quantit
dlments vie longue (programme SPIN). Comme dans toute
industrie, les exploitants cherchent constamment tirer le plus
grand parti possible des installations pour amliorer la sret et
pour diminuer les cots de fonctionnement, en particulier par
loptimisation ou par lamlioration des procds mis en uvre.

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Des modifications plus importantes du procd peuvent tre


envisages dans une perspective plus long terme de ralisation
de nouvelles usines, modifications dont lapplication dans les usines actuelles nest toutefois pas exclure a priori, avec comme
objectifs la diminution des cots dinvestissement (usines plus
compactes par la simplification des schmas et le choix des appareils) et de fonctionnement (augmentation des capacits unitaires
et des taux de charge) pour les oprations de retraitement proprement dites et pour la gestion des dchets, tout en prenant en
compte lvolution des combustibles (augmentation des teneurs en
plutonium et des taux de combustion, additifs, nouveaux matriaux de gainage, etc.).
Les principales pistes sont les suivantes :
la sparation des pices dextrmit avant le cisaillage des
assemblages, vitant ainsi leur contamination ;

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la rduction de la quantit de sodium dans les effluents


liquides de manire pouvoir incorporer, capacit gale des installations de vitrification, une plus grande masse de produits de
fission dans le verre : en pigeant directement liode sur des produits solides au lieu de solutions sodiques dans le traitement des
effluents gazeux ; en utilisant des sels destructibles du type carbonate dhydrazinium au lieu de carbonate de soude dans le traitement des solvants ;
lutilisation la plus large possible de mthodes lectrochimiques photochimiques ou sonochimiques (ultrasons) ;
lutilisation dextracteurs centrifuges plus compacts et mieux
adapts, du fait des faibles temps de sjour rduisant les effets de
la radiolyse, aux fortes activits spcifiques alpha, dans le sens de
lvolution des combustibles vers laugmentation des teneurs en
plutonium et des taux de combustion ;
lemploi de pompes et de vannes fiables ou de maintenance
facile pour accrotre la compacit des installations ;
la simplification du procd en ayant recours des mthodes
de prcipitation pour la purification des matires nuclaires au lieu
de cycles dextraction : procd IMPUREX (IMproved PUREX ) propos par les Allemands [36]. Ce procd repose sur une clarification la plus pousse possible et sur la saturation maximale du
solvant afin dobtenir la dcontamination de luranium et du plutonium en un seul cycle, impliquant une conduite particulirement
pointue pour viter les fuites lextraction ;
lutilisation plus systmatique de mesures en ligne pour le
contrle du procd qui, combines avec des systmes experts,
permettent dobtenir une automatisation plus pousse du fonctionnement des installations ;
le dveloppement de lanalyse en ligne par des mthodes
physiques donnant des rponses rapides tout en contribuant
diminuer la production (non ngligeable) des effluents analytiques.

2. Autres procds
de retraitement
Le procd PUREX na pas t le premier en date et son dveloppement et ses succs nont pas empch dtudier en parallle
dautres procds. Les procds de retraitement sont gnralement classs en procds par voie aqueuse et procds par voie
non aqueuse (appele aussi voie sche ).

2.1 Procds par voie aqueuse


Ces procds, ayant la particularit commune avec le procd
PUREX dutiliser les milieux nitriques, ont t ou peuvent tre
associs de manire complmentaire au procd PUREX en faisant
appel des techniques dchange dions, de prcipitation et
dextraction par solvant, (en utilisant un solvant autre que le TBP).

2.2 Procds par voie non aqueuse


Des procds trs diffrents du procd PUREX ont t envisags ds les annes 1950 aux tats-Unis, en cherchant rduire le
nombre des oprations et le volume des installations en liminant
leau et les composs organiques par lutilisation de ractifs minraux trs stables aux radiations et moins contraignants du point de
vue de la criticit. Un certain nombre dentre eux napportent que
de trs faibles facteurs de dcontamination, comme par exemple le
procd AIROX (Atomics Internantional Reduction Oxidation )
consistant effectuer plusieurs cycles doxydation de UO2 en U3O8

RETRAITEMENT DU COMBUSTIBLE

(400 oC) et de rduction de ce dernier en UO2 (600 oC) ; la fusion de


zone ou la volatilisation sous vide trs haute temprature pour
les combustibles mtalliques. Nous nous bornerons dcrire
brivement les deux types de procds les plus importants : les
procds de volatilisation des fluorures et les procds pyro-mtallurgiques.

2.2.1 Procds de volatilisation des fluorures


Ces procds sont bass sur les proprits physiques et chimiques, et en particulier les tensions de vapeur, des fluorures des lments prsents dans les combustibles irradis [43]. Lhexafluorure
duranium UF6 , compos trs stable utilis dans les usines denrichissement par diffusion gazeuse, se sublime temprature relativement basse : 56 oC. Pratiquement seuls les hexafluorures de
plutonium PuF6 , de neptunium NpF6 , de techntium TcF6 et de
molybdne MoF6 ont une volatilit voisine de celle de lhexafluorure duranium. Quelques produits de fission ont des fluorures plus
volatils (TeF6 , IF7), mais la plupart comme les alcalins, les alcalinoterreux, les lanthanides, le niobium, possdent des fluorures beaucoup moins volatils. Comme dans le procd PUREX, le ruthnium
se singularise par lexistence de plusieurs composs fluors et oxyfluors peu stables tels que RuOF4 .
Ces procds sont trs marqus par le comportement du plutonium. Trs voisin de lhexafluorure duranium sur le plan de la
volatilit, lhexafluorure de plutonium en diffre beaucoup sur le
plan de la stabilit. PuF6 est en effet un compos trs instable, se
dcomposant en ttrafluorure PuF4 solide :
PuF 6 ! PuF 4 + F 2

avec

G = 1,7 kJ

Le rapport molaire F2/PuF6 est voisin de 100 500 oC et de 450


300 oC. Lhexafluorure de plutonium est donc dautant plus stable
que la temprature est leve. Cependant, des tempratures infrieures 100 oC, la vitesse de dcomposition est suffisamment faible pour le stabiliser (tat mtastable). Pour le former, la
temprature de fluoration laide de fluor devra donc tre la plus
leve possible et, pour le conserver, les gaz devront tre tremps
au plus tt (le Laboratoire amricain de Los Alamos a montr que
lutilisation de FOOF, compos trs instable, comme agent de fluoration permet la formation de PuF6 basse temprature). En revanche, des tempratures de lordre de 300 oC sont utilises pour le
dcomposer thermiquement et ainsi sparer le plutonium sous
forme PuF4 solide de luranium restant sous forme UF6 gazeux.
Lhexafluorure de plutonium se dcompose galement par radiolyse, en particulier sous leffet de son propre rayonnement alpha
(de lordre de 1 2 % par jour en phase condense).
La sparation des autres lments fait appel la distillation fractionne des fluorures et la formation de complexes avec des fluorures mtalliques (NaF, MgF2).
Ces procds ont vu le jour aux tats-Unis au dbut des annes
1950 dans les laboratoires dArgonne, avec lutilisation de fluorures
dhalognes (BrF3 , BrF5 , CIF3-HF), et dOak-Ridge, en milieu fluorures fondus, videmment bien adapt au cas des racteurs sels
fondus. Les procds aux fluorures dhalognes tudis en France
ds 1957 par le CEA avec la collaboration de la Socit Ugine ont
t rapidement abandonns au profit dun procd de fluoration
par le fluor gazeux dont la mise en uvre, beaucoup plus simple,
prsente moins de risques. Ce procd, prconis par le laboratoire amricain de Brookhaven, utilise des lits fluidiss de corindon
pour vacuer la chaleur produite par les ractions de fluoration trs
exothermiques. Aprs une campagne de retraitement de
combustibles irradis UZr base duranium trs enrichi, trente
aiguilles irradies (UPu)O2 provenant du racteur rapide Rapsodie
ont t ainsi retraites dans la cellule ATTILA de Fontenay-auxRoses, luranium tant rcupr purifi alors que le plutonium prsentait une forte contamination en ruthnium. Par la suite, des
amliorations ont port notamment sur lutilisation de racteurs
flamme permettant datteindre des tempratures beaucoup plus

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leves pour la fluoration des oxydes mixtes, aboutissant au


schma suivant, prenant en compte les fruits dune collaboration
avec la Russie dans ce domaine :
dgainage des combustibles par fusion de la gaine en acier
inoxydable ou par un procd mcanique de broyage-tamisage ;
rduction en poudre du combustible par oxydation lair
dans le cas du dgainage thermique ;
fluoration de loxyde par du fluor dans un racteur flamme
(> 1 000 oC) surmontant un racteur de fluoration lit fluidis fonctionnant 500 oC pour parachever la conversion du plutonium en
hexafluorure ;
rduction thermique slective de PuF6 en PuF4 300 oC ;
purification de UF6 par distillation et par passage sur fluorure
de magnsium (limination de NpF6 et de TcF6) ;
purification du plutonium par dissolution du ttrafluorure
dans un bain de fluorures fondus et limination du ruthnium par
dpt sur du nickel.
lheure actuelle, ces procds ne semblent plus tudis.

2.2.2 Procds pyromtallurgiques


Appels aussi procds pyrochimiques, ces procds utilisent
des sels et des mtaux fondus. Un procd de ce type a t appliqu pour retraiter le combustible du racteur EBR 2, prototype de
racteur surgnrateur combustible mtallique (alliage duranium enrichi 45 %, 0,1 % de plutonium et 5 % de mtaux
nobles de fission). Aprs dgainage mcanique, lalliage est fondu
dans un creuset de zircone sous atmosphre inerte. Tous les lments plus lectropositifs que le zirconium sont oxyds par la zircone et se retrouvent avec une partie de luranium sous forme de
scories restant adhrente au creuset lors de la coule du mtal.
Pendant cette opration, les gaz rares et une partie de liode sont
volatiliss. Le combustible est refabriqu distance par moulage
sous pression dans des tubes de silice.
Les scories qui contiennent 5 10 % de luranium, du plutonium
et des produits de fission sont traites, aprs dissolution dans un
mlange de chlorures de calcium et de magnsium fondus,
dabord par du zinc liquide pour extraire les mtaux nobles, puis
par un alliage MgZn 5 % en Mg pour extraire luranium.
Ces procds ont eu un regain dintrt avec le dveloppement
aux tats-Unis, relay par le Japon dans le cadre de leur programme OMEGA pour la sparation et lincinration des actinides,
du programme IFR (Integral Fast Reactor) de racteur rapide
combustible mtallique avec un cycle du combustible intgr,
comme EBR 2. Le combustible est un alliage UPuZr 10 % en Zr,
gain dacier inoxydable pouvant subir des taux de combustion de
lordre de 18 %. IFR est galement prsent comme un incinrateur
dactinides produits dans des racteurs eau [44].
Le procd a subi quelques volutions. Le traitement, bas
essentiellement sur llectrolyse en milieu de chlorures fondus,
comprend les principales tapes suivantes [45] :
cisaillage des aiguilles en tronons de quelques centimtres
placs dans un panier, servant danode, immerg dans le bain de
chlorures fondus (mlange eutectique NaCl-LiCl contenant 5 %
dUCI3 500 oC) ;
lectrolyse pour dposer luranium sous forme solide (dendrites) sur une cathode solide ;
aprs vacuation de la cathode avec son dpt duranium,
lectrolyse de luranium et du plutonium sur une cathode de cadmium liquide ;
fusion des dendrites duranium pour liminer le sel occlus par
dcantation et le cadmium par distillation ;
vaporation du cadmium de la cathode liquide et rcupration du mlange UPu fondu ;
refabrication du combustible par injection de lalliage dans
des tubes en quartz.
Les dchets de procd sont constitus principalement des gaines, dune phase cadmium contenant le zirconium et les mtaux

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nobles et surtout de llectrolyte renfermant la majorit des produits de fission ainsi quune fraction des actinides rcuprable
dans une phase mtallique rductrice (mlange Cd-Li).
Le traitement des combustibles oxydes des racteurs eau ordinaire est envisag par dissolution et rduction dans un mlange
biphasique sel (CaCl2-CaF2) et mtal (CuMg + Ca). La phase mtal
recueille les mtaux nobles, les actinides, les lanthanides, et la
phase sel les autres produits de fission. Les transuraniens sont
transfrs de lalliage CuMg un alliage MgCd par lintermdiaire
dun sel (mlange de MgCl2 , NaCl, KCl) puis rcuprs par distillation de lalliage MgCd et dirigs sur le cycle du combustible IFR.
Lalliage CuMg, contenant luranium et les mtaux nobles, est
considr comme un dchet. Une variante de ce procd utilise un
alliage UFe pour la rduction des oxydes.
Parmi les arguments avancs en faveur des procds non
aqueux, il faut citer la compacit des installations, due en particulier au nombre trs restreint doprations et la possibilit de
travailler avec des concentrations leves en matires nuclaires, lexcellente tenue des ractifs aux radiations permettant de
retraiter des combustibles trs irradis et peu refroidis,
labsence ou la faible production deffluents liquides, lactivit
se retrouvant presque exclusivement directement sous forme
de dchets solides.
En revanche, la mise en uvre de ces procds soulve de
nombreuses difficults technologiques lies lutilisation de
ractifs gnralement trs agressifs (agents de fluoration, sels
et mtaux fondus) des tempratures leves, la manipulation de produits solides le plus souvent pulvrulents. Les risques levs de corrosion et de bouchage des appareils
imposent de prvoir leur maintenance distance. Les performances de ces procds (rendements et facteurs de dcontamination) sont gnralement infrieures celles obtenues avec le
procd PUREX, impliquant alors la refabrication distance des
combustibles. Ces procds ncessitent encore des efforts de
Recherche et de Dveloppement importants, en particulier dans
le domaine de la gestion des dchets, pour tablir des
comparaisons technico-conomiques valables avec le procd
PUREX en prenant en compte la totalit du cycle du
combustible.

3. Cycle du thorium
3.1 Caractristiques
Le thorium est un actinide 3 4 fois plus abondant dans la
crote terrestre que luranium. la diffrence de luranium et du
plutonium, il ne possde pas disotope fissile. Cependant, lisotope
232, qui est pratiquement le seul prsent dans le thorium naturel,
est, comme luranium 238, fertile. Il donne en effet naissance,
aprs capture dun neutron et deux dsintgrations bta successives, un noyau duranium 233 fissile dont les proprits neutroniques se comparent favorablement celles des noyaux fissiles
duranium et de plutonium [50] (figure 1).
La raction (n, 2n) conduit la formation duranium 232, metteur alpha de 1,62 105 ans de priode donnant du thorium 228,
lui-mme metteur alpha de 1,91 an de priode et qui comporte
dans sa descendance des metteurs gamma trs pntrants
comme le bismuth 212 (1,62 MeV) et le thallium 212 (2,61 MeV) ou
gazeux comme le radon 220 [50].
Le cycle thorium/uranium 233 doit donc tre ncessairement
amorc en associant au thorium des matires fissiles uranium 235
ou plutonium dans les combustibles de premire gnration. Par
rapport au cycle uranium-plutonium, il se caractrise par une production beaucoup moins leve dactinides mineurs due la posi-

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232Th

228 Th

(n, )

233Th

(22 min)

70
s)

an

Chane des
descendants
se terminant
208 Pb

RETRAITEMENT DU COMBUSTIBLE

232

Pa

(n, 2n)

233

Pa

-- (1,3 j)
232U

(n, 2n)

-- (27 j)
233U

(n, )

tion moins leve du thorium dans la classification priodique des


lments, et, dans le cas dutilisation duranium trs enrichi, par
une faible production de plutonium.
Il implique cependant des oprations de retraitement et de refabrication beaucoup plus compliques du fait de la prsence dans
luranium 233 et le thorium rcuprs de radionuclides trs irradiants et de la ncessit, si lon veut viter les mlanges isotopiques, de grer deux flux duranium : uranium 233 et uranium
enrichi en isotope 235.

3.2 Filires de racteur concernes


Depuis le dbut des annes 1960, lutilisation de combustibles au
thorium a t exprimente dans les diffrentes filires de
racteurs : eau ordinaire bouillante comme Elk River, sous pression
comme Shippingport ou Indian Point aux tats-Unis, eau lourde
aux tats-Unis et en Inde, haute temprature (RHT) comme
Peach Bottom et Fort Saint-Vrain aux tats-Unis ou AVR Jlich et
THTR-300 Uentrop en Allemagne, sels fondus (Molten Salt
Reactor Experiment MSRE ) Oak Ridge aux tats-Unis. Envisag pour les racteurs neutrons rapides, le cycle du thorium
lest galement pour les nouveaux concepts de racteur sous-critique associ un acclrateur de particules [51]. Les racteurs
japonais Fugen et chinois (HTR 10 en construction) pourraient galement utiliser ce combustible [50].

3.3 Retraitement des combustibles au thorium


Le retraitement des combustibles au thorium doit videmment
tenir compte de leurs caractristiques qui dpendent galement de
la filire concerne.

3.3.1 Combustibles des racteurs eau ordinaire


Les combustibles devant tre semblables, ils peuvent subir les
mmes traitements mcaniques que les combustibles classiques.
En revanche, contrairement au dioxyde duranium, le dioxyde de
thorium, tout comme le dioxyde de plutonium, est difficilement
soluble dans lacide nitrique. Comme ce dernier, il ncessite lajout
dion fluorure, dont laction corrosive doit tre tempre en le
complexant (avec des ions Al3+ par exemple), excluant lutilisation
de zirconium comme matriau de construction des dissolveurs.
Le thorium ne possde quun seul tat doxydation : + 4. La sparation uranium-thorium seffectue facilement par extraction
liquide-liquide analogue au procd PUREX, le procd THOREX
qui a t exploit de nombreuses annes Oak Ridge et utilis
latelier pilote de Marcoule pour rcuprer, lchelle du kilogramme, de luranium 233 partir de thorium mtal irradi dans
un racteur UNGG.
part les problmes de protection, les produits finis (dioxydes
duranium 233 et de thorium) peuvent tre labors respectivement
de la mme faon que ceux duranium enrichi et de plutonium.

234U

(n, )

235U

Figure 1 Formation duranium 233 partir


de thorium

3.3.2 Combustibles des racteurs haute temprature


Ils se prsentent de manire trs diffrente des prcdents. Ils
sont constitus gnralement de particules fissiles et de particules
fertiles de 1 mm de diamtre environ.
Les particules fertiles contiennent un noyau de dioxyde de thorium de 500 m de diamtre recouvert de deux couches de pyrocarbone, la premire poreuse, la seconde tanche (particules
biso ).
Les particules fissiles comportent un noyau de carbure duranium (uranium trs enrichi en isotope 235 ou, par la suite, uranium
233), de plus petit diamtre que les fertiles, recouvert successivement de trois couches : pyrocarbone poreux, carbure de silicium et
pyrocarbone tanche (particules triso ).
Les combustibles se prsentent soit sous la forme de blocs prismatiques section hexagonale (Fort Saint-Vrain), soit sous la
forme de boulets sphriques (AVR, THTR-300) [52].
Avant de mettre en uvre le procd THOREX, les lments fissiles et fertiles doivent tre mis en solution nitrique, ce qui ncessite la mise nu des particules doxydes ou de carbures.
Le graphite ainsi que le pyrocarbone peuvent tre limins par
incinration aprs broyage des lments combustibles, mettant
nu les noyaux fertiles et les particules fissiles jusqu la couche de
carbure de silicium reste intacte. La sparation fissile/fertile peut
tre ralise soit par dissolution slective des noyaux fertiles, les
noyaux fissiles restant protgs par le carbure de silicium, soit par
des procds bass sur les diffrences de caractristiques physiques (lutriation par exemple).
La coquille de carbure de silicium peut tre casse mcaniquement afin de pouvoir rcuprer luranium et/ou le plutonium
contenus dans les particules fissiles, par dissolution aprs
conversion des carbures en oxydes par action de loxygne haute
temprature.

3.3.3 Combustibles des racteurs sels fondus


Ces combustibles tant gnralement composs de mlanges de
ttrafluorures duranium et de thorium, et de fluorures de lithium
et de bryllium, il semble tout indiqu de sadresser des procds de volatilisation des fluorures.
La fermeture du cycle du thorium ncessite donc des installations spcifiques trs compliques. Lexprience en matire de
retraitement des combustibles au thorium est des plus limites.

4. Spcificit de lingnierie
La spcificit des usines de retraitement dcoule des contraintes
imposes par la mise en uvre de matires trs radioactives, dont
certaines sont en plus fissiles et sensibles du point de vue de la

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RETRAITEMENT DU COMBUSTIBLE ________________________________________________________________________________________________________

prolifration des armes nuclaires : une usine de 800 t/an comme


UP3 doit, par exemple, traiter chaque anne prs de 1 milliard de
curie (37 exabecquerels) dmetteurs bta-gamma et environ 8 t de
plutonium.
Des prcautions draconiennes, impliquant la mise en place de
programmes dassurance de la qualit (prenant notamment en
compte larrt ministriel relatif la qualit de la conception, de
la construction et de lexploitation des installations nuclaires de
base du 10/08/1984 publi au Journal officiel du 22/09/1984), doivent donc tre prises tous les stades pour garantir la production
conformment au cahier des charges pendant toute la dure de vie
de lusine sans exposer les travailleurs et sans risque pour
lenvironnement [37].

4.1 Principes gnraux de sret


Pour plus de dtails, le lecteur se reportera larticle Sret des
laboratoires et usines nuclaires de ce trait.
La protection du personnel et de lenvironnement repose sur la
prvention, la surveillance et la limitation des consquences dun
incident ou dun accident ventuel.
Les risques directement lis la mise en uvre de matires
radioactives sont la contamination, lirradiation et la criticit.

Contamination

La prvention de ce risque est assure par le confinement des


matires radioactives empchant leur dissmination dans les
zones daccs du personnel et dans lenvironnement. Les systmes
de confinement se composent de barrires embotes les unes
dans les autres :
un premier systme pour la protection du personnel
comportant deux barrires efficaces en fonctionnement normal ;
un deuxime systme entourant le premier pour la protection
de lenvironnement comportant au moins une barrire.
La premire barrire est constitue par lappareillage (par les
gaines dans le cas des combustibles) complt par les dispositifs
de traitement des vents, les filtres, les gardes hydrauliques. Les
barrires suivantes sont formes par les parois des enceintes qui
abritent les appareils, par les murs de protection de ces enceintes
et enfin par les murs des btiments. Les diffrentes zones sont
maintenues en dpression par des systmes de ventilation afin
dviter toute propagation de contamination vers lextrieur en cas
de dfaillance accidentelle de lune des barrires (confinement
dynamique).
Tous les effluents liquides ou gazeux sortant de lusine sont traits, filtrs et contrls avant tout rejet dans lenvironnement.

Irridation

Les enceintes contenant les matires irradiantes doivent tre


entoures dcrans de protection denses, pais et homognes
(bton, bton baryt, fonte, plomb, verre au plomb, etc.) calculs
pour que les quivalents de dose reus par les travailleurs soient
infrieurs la valeur maximale admissible. En 2000, conformment
aux recommandations de la Commission Internationale de Protection Radiologique (CIPR), cette limite va tre abaisse de 50
20 mSv / an (20 mSv / an en moyenne sur 5 ans, avec un maximum
de 50 mSV sur un an) [38] [39].
Pour UP3, un facteur de scurit de 10 par rapport lancienne
norme a t pris et les doses effectivement reues par le personnel
sont environ 100 fois plus faibles (< 0,5 mSv/an).

Criticit

Ce risque [40] doit tre pris en compte partout o des quantits


significatives de matires fissiles sont prsentes. Il peut tre prvenu de plusieurs manires selon les parties du procd :
soit par des mesures prises au stade de la conception : gomtrie des appareils, utilisation de poisons neutroniques htrognes (matriaux bors, hafnium, cadmium, etc.) ;

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soit par des mesures prendre au cours de lexploitation


ncessitant des contrles redondants par des mthodes diffrentes
en fixant des limitations de masse, de concentration en matires
fissiles, en utilisant des poissons neutroniques homognes (gadolinium) ou en tenant compte dune teneur minimale en isotope 240
neutrophage dans le plutonium.
En gnral, on utilise une combinaison de ces contraintes : par
exemple, une gomtrie sous-critique avec limitation de
concentration ou de teneur en plutonium 240.
Les risques dorigine non nuclaire et leurs implications sur les
prcdents doivent tre videmment pris en compte :
risques internes comme lincendie, les explosions, les
consquences dvnements tels que la dfaillance dalimentation
lectrique ou de circuits de refroidissement, la rupture de barrires
de confinement ;
risques externes comme les sismes, les inondations ou la
chute daronefs.
Ces dispositions prises en vue de la prvention des risques numrs ci-dessus doivent tre compltes par la mise en place de
systmes de surveillance pour vrifier en permanence leur efficacit, comme par exemple :
le contrle de lactivit de lair de ventilation des cellules pour
surveiller lintgrit de la premire barrire de confinement ;
le contrle de rejets liquides et gazeux dans lenvironnement ;
le contrle de lactivit atmosphrique et des dbits de dose
dans les diffrents locaux de travail ;
le contrle dosimtrique du personnel ;
les alarmes de sret-criticit.

4.2 quipements des usines


Limpossibilit daccder directement aux appareillages implants dans les zones de forte irradiation (sauf au prix de trs longues
oprations de dcontamination, dirradiation du personnel dintervention et de production importante de dchets) conditionne, avec
lobjectif de rpondre au cahier des charges fonctionnel, leur choix,
leur conception, leur ralisation et leur mode dexploitation et de
maintenance.
La disponibilit des usines va donc dpendre, en plus du bon
fonctionnement et de la souplesse du procd, de la fiabilit des
installations, de lexistence ou non dappareils de secours et des
possibilits de maintenance rapide.

4.2.1 Fiabilit des installations


Cette fiabilit des installations est recherche :
en choisissant des appareils, si possible statiques, dj prouvs par lexprience en usine ou ayant fait lobjet de procdures
trs rigoureuses de qualification, qui dans la plupart des cas ncessitent une exprimentation trs pousse froid en installation
pilote lchelle 1 complte si possible par des essais en pilote
actif ;
en vitant, dans toute la mesure du possible, les systmes
mcaniques malgr les complications de conception et dimplantation (utilisation de gardes hydrauliques plutt que des vannes,
jecteurs, air-lifts ou relevage sous vide plutt que des pompes,
etc.) ;
en choisissant les matriaux les plus rsistants la corrosion
(zirconium dans les milieux trs oxydants par exemple) [41] et
laction des rayonnements (mtalliques ou minraux) ;
en exerant un contrle trs svre des matriaux et de leur
mise en uvre (radiographie des soudures, etc.)
Par surcrot de prvoyance, notamment dans les parties les plus
actives et les plus complexes de lusine, la fiabilit intrinsque des
quipements peut tre renforce :
par une surcapacti des appareils ;
par une redondance, en gnral par une duplication, des
composants, des appareils ou des ateliers ;

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par des volumes servant de tampon entre les units pour viter larrt complet de lusine en cas dincident dans lune dentre
elles.

4.2.2 Maintenance des installations


Quel que soit le degr de fiabilit des installations, la question
de leur maintenance (entretien normal, rparations, remplacement) doit se poser. Les principes retenus pour effectuer ces oprations peuvent cependant tre trs diffrents.
Il peut sagir driger en systme la tlopration (tl-entretien
et tldmontage) pour la totalit des ateliers de haute activit de
lusine ; cest le concept REMOTEX prn par les Amricains ou
FEMO envisag par les Allemands pour leur usine de Wackersdorf
dont le projet a t abandonn. Latelier pilote de Marcoule avait t
conu lorigine avec ce concept, repris latelier de vitrification de
Marcoule (AVM). Lappareillage est rparti en modules interchangeables appels galement racks, ce qui ncessite des manchettes
de liaison dconnectables (ou des robots de soudure). Ces modules
sont gnralement napps contre les parois latrales des cellules en
rservant la partie centrale aux engins de tlmanipulation (cellules
type canyon : Hanford, Savannah-River).
Une autre solution est comme dans UP3, dadapter le degr de
tloprabilit aux besoins des ateliers selon le type dquipements.
Les appareils chaudronns et souds du procd chimique
conus pour la dure de vie de lusine sont implants dans des cellules dpourvues de moyens de tlopration. Des doubles enveloppes, permettant de former des bouchons cryogniques par
circulation dazote liquide, ont t installes prventivement sur des
portions de tuyauteries prsentant des risques de bouchage, afin de
pouvoir les dboucher en appliquant une pression hydraulique. Des
mesures sont galement prises pour faciliter une intervention
exceptionnelle en cas dincident. Des oprations de rparation
mme trs dlicates peuvent tre envisages dans de telles cellules
laide de robots spcialement conus cet effet, lexemple de la
remise en tat des deux dissolveurs de lusine japonaise de TokaiMura effectue en 1984 et 1986.
Certains composants, qui doivent tre soumis un entretien ou
un changement priodique comme les pompes, les vannes, les
jecteurs, les filtres, etc., sont conus de manire pouvoir tre
dmonts, vacus et remplacs sans rupture de confinement et
sous protection laide de dispositifs spciaux (EMEM Enceinte
mobile pour enlvement de matriel , en anglais MERC Mobile
Equipment Replacement Cask ) [42].
Les quipements comportant des pices mcaniques comme
les cisailles, les dissolveurs, les fours de calcination et de vitrification doivent tre conus pour permettre lentretien et le remplacement distance des parties les plus sollicites : lames des cisailles,
galets de roulement des cisailles et des dissolveurs, etc. ou
contribuant la sret ou au contrle du procd (capteurs de
mesure). Ces oprations sont ralises au moyen de ponts roulants,
de systmes porteurs doutils, de tlmanipulateurs matre-esclave
ou lectroniques. Des cellules atelier sont associes aux cellules
procd pour y effectuer des travaux de dmontage, de rparation
ou de dmantlement.

RETRAITEMENT DU COMBUSTIBLE

La tendance actuelle est de diminuer le nombre de ces prlvements en privilgiant lutilisation de capteurs physiques placs sur
la ligne du procd, permettant davoir des rponses beaucoup
plus rapides ouvrant la voie une automatisation pousse de la
conduite des installations. Les usines sont videmment pourvues
de nombreux capteurs soit pour les mesures classiques (temprature, pression, niveau, dbits, etc.), soit pour les mesures nuclaires (activit alpha, bta, gamma ou neutrons).
Pour plus de dtails, le lecteur se reportera aux articles spcialiss de la rubrique Instrumentation et contrle-commande de ce
trait.

4.4 Structure des usines


Le confinement de la radioactivit impose la division des installations en plusieurs zones : la norme NF M 60-101 en distingue
quatre (cf. article Sret des laboratoires et usines nuclaires de ce
trait) suivant les risques dirradiation et de contamination. Ces
zones sont maintenues en lgre dpression (quelques millibars)
les unes par rapport aux autres par les systmes de ventilation protgs par des filtres de trs haute efficacit avec un gradient allant
de la zone la moins active vers la plus active.
Les installations diffrent totalement selon le principe de maintenance retenu :
un trs grand btiment arbitrant la ou les grandes cellules
type canyon contenant les quipements pour les usines entirement tlopres ;
une srie de btiments arbritrant pratiquement chacun un
seul atelier correspondant une partie du procd pour les usines
du type UP3. Dans le cas de duplication de lignes, chacune occupe
sparment une cellule.

4.5 Implantation des usines


Outre les critres habituels de toute implantation industrielle, le
choix du site dune usine de retraitement doit prendre en compte
les contraintes dordre nuclaire, impliquant notamment :
un loignement suffisant dune zone densit de population
leve ;
des possibilits de rejets dffluents liquides dans des
conditions de dilution suffisante, cest--dire la proximit dun
cours deau important ou mieux de la mer ;
un rgime de vents favorables pour la dilution et la dispersion
rapide des rejets gazeux ;
une rgion de faible sismicit.
ce titre, le site de la Hague est exemplaire.

4.6 Autorisation de cration


Comme pour toute installation nuclaire de base (INB), la cration dune usine de retraitement est subordonne une procdure
aboutissant un dcret de cration pris par les organismes gouvernementaux (cf. article Rglementation de la sret nuclaire de
ce trait).

4.3 Instrumentation et contrles


Les usines de retraitement doivent tre quipes de trs nombreux systmes de contrle tant pour le suivi du procd que pour
la protection des travailleurs et de lenvironnement.
Le contrle du fonctionnement de lusine, ltablissement des
bilans, la dtermination des caractristiques des produits lentre
et la sortie de lusine sont assurs par des analyses effectues
sur des chantillons prlevs sur les diffrents flux au moyen de
bancs de prise dchantillons automatiss et transfrs par circuit
pneumatique un laboratoire central.

5. Usines de retraitement
5.1 Situation du retraitement
dans le monde
Le tableau 1 prsente les principales installations de retraitement connues actuellement en opration, en construction ou qui
ont fonctionn dans le monde.

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RETRAITEMENT DU COMBUSTIBLE ________________________________________________________________________________________________________

Tableau 1 Principales installations de retraitement


Pays

Site

Marcoule

France
La Hague

Royaume-Uni

Japon
Russie

Inde

Sellafield

Dnomination

Socit

Capacit
(t/an)

Dmarrage

Filire
(combustible)

UP1

COGEMA

800

1958

graphite-gaz

arrt 1997
arrt 1997
arrt 1979

APM

CEA

1962

rapides
eau ordinaire

AT 1

CEA

1 kg/j

1969

rapides
graphite-gaz

UP2

COGEMA

800

1966

UP2-400

COGEMA

400

1976

UP2-800

COGEMA

800

1994

UP3

COGEMA

800

1990

Windscale

BNFL

1 500

1964

graphite-gaz

Thorp

BNFL

700-1 200

1994

eau ordinaire AGR

eau ordinaire

Dounreay

DRP

UKAEA

10

1960

rapides

Tokai-Mura

TRP

PNC

100

1977

eau ordinaire

Shimokita

Rokkasho-Mura

JNFS

800

2005

eau ordinaire

Tcheliabinsk

RT1

MAYAK

400

1976

eau ordinaire

Trombay

Trombay

IDAE

100

1975

recherche

Tarapur

PREFRE

IDAE

100

1977

eau ordinaire
eau lourde

IDAE

100

DWK

35

Kalpakkam

1971

modification 1972
en construction

eau lourde
rapides

en construction

eau ordinaire
eau lourde

arrt 1991

Allemagne

Karlsruhe

tats-Unis

West Valley

NFS

NFS

300

1966

eau ordinaire

arrt 1972

Belgique

Mol

Eurochemic

Eurochemic

0,35 t/j

1966

divers

arrt 1974

AGR
APM
BNFL
DRP
DWK
IDAE
JNFS
NFS
PNC
PREFRE
TRP
UKAEA
WAK

WAK

Remarques

: Advanced Gas cooled Reactor.


: Atelier Pilote de Marcoule.
: British Nuclear Fuels Ltd.
: Dounreay Reprocessing Plant.
: Deutsche Gesellschaft fr Wiederaufarbeitung von Kernbrennstoffen mbH.
: Indian department of Atomic Energy.
: Japan Nuclear Fuel Service Co Ltd.
: Nuclear Fuel Services.
: Power and reactor fuel development corporation.
: Power Reactor Fuel Reprocessing.
: Tokai Reprocessing Plant.
: United Kingdom Atomic Energy Authority.
: Wiederaufarbeitungsanlage Karlsruhe.

Les pays peuvent tre classs en quatre catgories selon la stratgie retenue pour la gestion de leurs combustibles uss :
les pays dots comme la France de leurs propres
installations : Royaume-Uni, Japon, Russie, Inde ;
les pays qui font retraiter leurs combustibles ltranger (en
France ou au Royaume-Uni) : Belgique, Pays-Bas, Suisse, Japon
(en attendant leur usine de Rokkasho-Mura). LAllemagne, qui en
faisait partie, a annonc en 1998 son intention de limiter laval du
cycle au stockage direct ;
les pays qui ont choisi le stockage direct : Sude, tats-Unis ;
les pays qui nont pas encore fait un choix dfinitif : Core du
Sud, Taiwan, Espagne.
La situation des tats-Unis est un peu particulire depuis la dcision prise en 1977 par le Prsident Carter dajourner le retraitement
afin dviter les risques de prolifration des armes nuclaires. Mal-

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gr un parc de centrales nuclaires trs important, les tats-Unis


ne disposent plus dusine civile depuis larrt en 1976 de celle de
la Nuclear Fuel Services West Valley dans ltat de New York.
Lusine de General Electric Morris dans lIllinois a t arrte ds
les premiers essais pour des raisons techniques lies lutilisation
dun procd mixte voie aqueuses-voie sche (Aquafluor), tandis
que celle de lAllied General Nuclear Services Barnwell dans la
Caroline du Sud na pas reu les autorisations ncessaires. Un projet dusine tudi par Exxon a t abandonn.
La position des pays de lEst est dtermine par lacceptation ou
non de la Russie de retraiter leurs combustibles.
La comparaison des quantits de combustibles dchargs
annuellement dans le monde la capacit totale des usines de
retraitement en exploitation et en projet montre que lindustrie du
retraitement est en sous-capacit : 7 000 t de combustibles oxydes

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sont dchargs annuellement dans le monde en dehors des pays


de lEst (700 au Japon, 2 100 aux tats-Unis et 3 200 en Europe de
lOuest, dont 1 200 en France), alors que la capacit totale des usines ne dpassera pas 4 000 t avant 2005.

5.2 Situation du retraitement en France


La premire usine franaise, UP1, destine lorigine au retraitement des combustibles des racteurs plutonignes G1, G2 et G3,
a dmarr Marcoule en 1958. Son activit sest termine en 1997,
aprs avoir retrait prs de 18 600 t de combustibles uss, provenant principalement de racteurs uranium naturel graphite-gaz.
La deuxime usine, UP2, a t mise en service La Hague en
1966 pour traiter les combustibles UNGG des racteurs lectrognes dEDF. Sur cette usine a t greffe la tte HAO (Haute Activit Oxydes ), dmarre en 1976, permettant de retraiter hauteur
de 400 t/an les combustibles issus de racteurs eau ordinaire,
do le nom de UP2-400. Jusquen 1987, date laquelle le retraitement des combustibles mtalliques a t repris par UP1, lusine a
fonctionn par campagnes alternes sur combustibles UNGG (au
total, prs de 4 900 t y ont t traites) et eau ordinaire. signaler
galement le retraitement dans cette installation de 10 t de
combustibles du racteur neutrons rapides Phnix, de 1979
1984. La capacit de cette installation t porte 800 t/an
en 1994, par ladjonction de nouveaux ateliers (usine UP2-800)
pour traiter les combustibles des centrales EDF. Une autre tape
devrait lui permettre de retraiter les combustibles MOX.

RETRAITEMENT DU COMBUSTIBLE

Une nouvelle usine conue ds 1976 a t mise en service en


1990 : UP3, dune capacit annuelle de 800 t, affecte pendant
10 ans au retraitement des combustibles des clients trangers [46].
ct de ces installations industrielles, il faut mentionner :
latelier AT1 de la Hague de capacit 1 kg/j, qui a retrait de
1969 1979 plus dune tonne de combustible provenant essentiellement du racteur exprimental neutrons rapides Rapsodie ;
latelier pilote de Marcoule (APM), mis en service en 1962 et
adapt en 1974 au retraitement des combustible oxydes (combustibles uranium enrichi provenant des racteurs Phnix de Marcoule et KNK1 de Karlsruhe, combustibles au plutonium de
Phnix), a t fortement modifi pour augmenter sa capacit en la
portant 5 t/an de combustibles oxydes rapides ou eau ordinaire
et ses possibilits en matire de recherche et de dveloppement.
Cet atelier a t mis larrt en 1997.
la fin de lanne 1999, les quantits totales cumules de
combustibles oxydes retraits dans les installations franaises
slevaient environ :
15 100 t de combustibles UO2 provenant des racteurs eau
ordinaire (8 800 t dans UP2-400 et UP2-800 ; 6 300 t dans UP3) ;
12 t de combustibles MOX (10 t dans UP2-400 et 2 t dans
lAPM) ;
30 t de combustibles de racteurs neutrons rapides, dont
25 t base de plutonium (10 t UP2-400, 14 t lAPM et 1 t AT1)
et 5 t base doxyde duranium enrichi lAPM).

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