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COMMISSION DES COMMUNAUTS EUROPENNES

sciences et techniques
nuclaires
La charge thermique admissible en formations
gologiques
Consquences sur les mthodes
d'vacuation des dchets radioactifs
VOLUME 4

Rapport
EUR 8179 FR

COMMISSION DES COMMUNAUTS EUROPENNES

sciences et techniques
nuclaires
La charge thermique admissible en formations
gologiques
Consquences sur les mthodes
d'vacuation des dchets radioactifs
VOLUME 4
FORMATIONS ARGILEUSES

Etude effectu sous contrat no. 111-79-1 WASB


entre La Communaut Europenne de l'Energie Atomique
et Le Centre d'Etude de l'Energie Nuclaire (CEN/SCK)
Mol, Belgique

Programme de Recherche et Dveloppement sur


La Gestion et le Stockage des Dchets Radioactifs

1982

EUR 8179/4 FR

Publi par:
COMMISSION DES C OMMUNAUTS EUROPENNES
Direction gnrale
March de l'information et innovation
Btiment Jean Monnet
LUXEMBOURG

AVERTISSEMENT
Ni la Commission des Communauts europennes, ni aucune autre personne
agissant au nom de la Commission, n'est responsable de l'usage qui pourrait
tre fait des informations ci-aprs

Une fiche bibliographique figure la fin de l'ouvrage

Luxembourg, Office des publications officielles des Communauts europennes,


1982
CECA - CEE - CEEA, Bruxelles Luxemburg, 1982

ISBN 92-825-3215-1

N de catalogue:

RESUME FRANCAIS

Diverses formations gologiques ont t envisages pour L'vacuation de


dchets radioactifs conditionns.
ges et des inconvnients.

E lLes prsentent toutes des avanta

Les formations argileuses plastiques ont

comme caractristiques favorables la plasticit, la faible permabilit


et la capacit de sorption leve.

Comme caractristiques moins favo

rables on peut citer la conductibilit thermique et la teneur en eau.


Le but du prsent document tait de faire le point sur l'tat des con
naissances sur les phnomnes thermiques lis l'vacuation des dchets
radioactifs conditionns.

L'tude limite aux circonstances normales,

non accidentelles, d'exploitation, prend en compte les dchets vitrifis


couls en conteneurs mtalliques et vacus dans une infrastructure sou
terraine construite dans l'argile.
La composition et les caractristiques des argiles peuvent varier forte
ment d'une formation l'autre et mme d'un site l'autre, la nature et
la teneur en minraux agileux et autres dpendent de l'ge, des condi
tions de sdimentation, de la profondeur, de l'origine des sdiments etc.
La prsente tude a donc du tre limite une argile bien dfinie en
provenance d'un site bien dfini savoir l'argile de Boom situe en pro
fondeur dans le N de la Belgique et plus spcifiquement Mol sous le
domaine du CEN/SCK.

Toutefois et suivant les possibilits, rfrence a

t faite des donnes trouves dans la littrature scientifique et qui


concernent des argiles prsentant une similitude plus ou moins grande
avec l'argile de Boom.

Rappelons brivement le cadre gnral dans lequel les travaux de R S D


ont t entrepris par le CEN/SCK.

vacuation de dchets provenant d'un programme lectronuclaire de


10.000 MW, . pendant une priode de 30 ans soit 9000 conteneurs de d
chets vitrifis de 30 cm de diamtre et de 150 cm de longueur.
retraitement des combustibles de centrales eau lgre 3 ans aprs le
dchargement et vitrification 1 an aprs retraitement.
vitrification effectue par le procd AVM, chaque conteneur de 100 l
de verre contenant les produits de fission et les traces d'actinides
provenant du retraitement de 1 tonne de combustible enrichi 3,3 % en
U,, et brl raison de 33.000 MWj/Tonne.

En ce qui concerne les produits vitrifis, la composition et les caractristiques des verres ont t dcrites suivant les donnes disponibles
dans la littrature scientifique.

Leur comportement sous l'influence

de la chaleur et les restrictions qui en dcoulent sont les suivantes :


- la recristallisation du verre commence partir de 640 C; si les
temps sont longs, ce phnomne peut se produire des tempratures
plus basses.

La temprature limite de 450 C a donc t impose pour

des raisons de scurit.


- la lixiviation du verre dpend de la temprature, une augmentation de
50 C 100 C a pour consquence une augmentation d'un facteur 50
pour la lixiviation l'eau distille.
- sous l'effet combin de la temprature et de la pression les verres
sont sujets une attaque plus rapide.
- mme avec un refroidissement progressif des blocs de verre la surface
totale de ceux-ci augmente (d'un facteur 5 au minimum).
- l'effet combin de la temprature et du rayonnement /o ne provoque
aucune modification ni de la structure ni des caractristiques du
verre.
- la solubilit et la diffusion de l'hlium ainsi que l'effet des metteurs o( sur la lixiviation long terme ncessitent des tudes complmentaires.

Les proprits principales de l'argile ont t mentionnes et commentes


sur la base des nombreuses analyses et essais de laboratoire effectus
sur des chantillons prlevs sur le site potentiel.

Pour certains es-

sais un soin tout particulier a t apport la technique de prlvement et la conservation des chantillons.

Paralllement ces travaux

de laboratoire certaines expriences ont t menes "in situ" dans la


zone d'affleurement de cette argile.

Jusqu' prsent toutefois, aucune

exprimentation n'a t ralise la profondeur de 250 m envisage pour


l'vacuation dfinitive.

Vu l'impossibilit de recrer en laboratoire

toutes les conditions rgnant en souterrain, les extrapolations des rsultats

obtenus en laboratoire sur chantillons vers l'chelle

doivent se faire avec prudence.

"formation"

Comme dj mentionn, d'une manire gnrale, une argile est un matriau


complexe; elle contient outre les minraux argileux, d'autres composs
minraux tels que la pyrite, les carbonates etc. et 2 5 pourcent de
matires organiques.

L'eau qui reprsente 20% en poids de l'argile com

prend l'eau lie chimiquement et l'eau libre se trouvant dans les pores
et appele eau interstitielle.

Les principales proprits chimiques et

physiques de cette argile ont t dtermines sur ces mmes chantillons


et certaines recherches au laboratoire ont t pousses trs loin.

La capacit de sorption, une des qualits principales, qui justifie le


choix de l'argile comme roche hte et les phnomnes de diffusion ont
t l'objet de travaux importants.

Les valeurs de K, dtermines pour

des radionuclides reprsentatifs des PF et actinides notamment les Cs,


Sr, Eu et Pu dpendent d'un certain nombre de paramtres tels que le pH,
la concentration, le rapport eauargile etc.
lments ciavant a t mise en vidence.

Une bonne adsorption

des

Cependant le comportement du

Pu, soit sous forme collodale soit l'tat de complexe n'est pas encore
parfaitement connu et des recherches s'avrent encore ncessaires pour
mieux connatre les possibilits de rtention des isotopes tels que le
99
129
237
Te, le

I et le

Np.

Si on se rfre aux rsultats d'adsorption et

migration obtenus dans les sols (ou des suspensions de minraux) en con
tact avec l'oxygne atmosphrique on s'attendrait ce que ces isotopes
soient moyennement ou peu absorbs dans l'argile.

Toutefois tant donn

les conditions trs rductrices qui rgnent vraisemblablement dans l'ai


gil (tabli par la prsence gnralise de pyrite (GARRELS et CHRIST,
99
237
1965)) il est probable que ' Te et
Np seront rduits la valence IV et
donc extrmement insolubles (voir diagrammes thermodynamiques de JENSEN
(1980) et de STRICKERT).
Du point de vue gomcanique les dterminations courantes, granulometrie,
permabilit, limites d'Atterberg, essais triaxiaux etc. ont t effectu
es sur des chantillons en provenance de divers niveaux.
Enfin l'interaction entre les matriaux de conteneurs ou de structure a
elle aussi fait l'objet de travaux de laboratoire et "in situ".
Si l'on examine l'impact que peut avoir une augmentation de temprature
sur la composition et les caractristiques de l'argile il apparat que
toute modification de cellesci doit tre mise en corrlation avec une
variation plus ou moins grande de La teneur en eau de cette argile.

Si le systme est confin toute augmentation de temprature entrane une


augmentation de la pression de l'eau interstitielle.

La dtermination des

proprits physiques de l'argile naturelle (contenant son eau d'origine)


et de l'argile sche (dpourvue de l'eau libre) est chose aise, la majo
rit des informations sont disponibles et ont t consignes dans le pr
sent document.

Par contre les modifications des quilibres chimiques entre

les composs minraux et la phase liquid suite une augmentation de tem


prature sont beaucoup plus difficiles tudie

II en est de mme des

transformations minralogiques qui dans certains cas peuvent s'accompagner


de libration d'eau, et de la dcomposition partielle possible des matires
organiques..entranant la formation d'autres composs dont certains sont
volati Is.
Quoique dans une installation souterraine d'vacuation le schage de l'ar
gile, aprs la fermeture du site, soit trs improbable, ce phnomne n'est
pas exclure a priori au cours de la priode d'exploitation.

Toutefois

aucun rsultat exprimental n'est ce jour disponible pour les conditions


qui seront rencontres dans la ralit.

D'autre part au laboratoire il a

t constat qu'aprs chauffage de l'argile a une temprature de 400 450C


certaines de ses proprits sont rversibles; une tude systmatique n'a
toutefois pas t entreprise.
Des dterminations de coefficient de distribution , effectues sur des

chantillons aprs chauffage 300 et 500 C ont permis de constater que


ce coefficient diminue pour une temprature croissante et que cette influen
ce est plus importante pour les ions polyvalents, c'est dire Eu
\

Cs .

> Sr

La littrature mentionne toutefois aussi que dans certains cas le

pouvoir d'change ionique d'une argile peut augmenter aprs chauffage pour
un ion donn.
En ce qui concerne l'influence de la chaleur sur le massif, il faut faire
une distinction entre une augmentation de temprature avec ou sans possibi
lit de drainage.

Le drainage d'un massif argileux sera d'autant plus rapide,

pour un gradient de pression dtermin, que la temprature applique ce mas


sif sera importante.

Ce drainage conduit la dessication progressive du mas

sif, ce qui entrane le tassement et l'apparition de plans de discontinuit.

Une augmentation de temprature sans possibilit de drainage provoque un


accroissement de la pression de l'eau interstitielle et cette pression
sera d'autant plus leve dans le cas de la saturation de l'argile que
la porosit sera grande.
Le comportement du massif argileux sera li l'effet combin de la temprature et de la perturbation du champ de pression dvelopp par le
creusement des galeries, c'est--dire, aux qualits d'tanchit des revtements de ces galeries.

Lors de l'tude des interactions entre des dchets vitrifis et le milieu


de stockage (corrosion, lixiviation, sorption...), l'influence de la temprature ne peut pas tre envisage sans tre couple d'autres facteurs
comme la pression, le rayonnement ionisant et la composition de l'eau.
On doit mentionner que, aucune donne exprimentale n'est disponible qui
proviendrait d'expriences faites o toutes les conditions rgnant proximit d'un conteneur de dchets vitrifis de haute activit enfoui dans
l'argile sont runies.
Des approches exprimentales ont toutefois t ralises pour tudier la
corrosion et les mcanismes de corrosion dans diffrentes conditions de
contact entre les matriaux des conteneurs ou des structures et le milieu
gologique.
Parmi les matriaux tests bon nombre se corrodent en milieu argileux,
surtout des tempratures au-dessus de 100.

Ainsi, l'aluminium et les

aciers au carbone doivent tre considrs comme moins rsistants que le


Ti et les alliages Hastelloy C, Inconel 625 qui ont un trs bon comportement.
Une fonte a t propose en premire approche comme revtement de galerie
mais une couche protectrice contre la corrosion devra probablement tre
applique.

A ct des essais de laboratoire des exprimentations de cor-

rosion in situ ont t mens dans des couches d'argile dans la zone d'affleurement; il semble y avoir une bonne correspondance entre ces rsultats
et les rsultats de laboratoire.

A propos de la lixiviation du verre, on ne dispose que de la perte en


poids dans l'eau argileuse 90C de verres chargs de dchets simuls non
-3
-2 -1
actifs; cette perte de poids est de 10
g.cm .j ; des expriences de
lixiviation de verre plutonifre sont en prparation.

La migration de radioisotopes dans l'argile sature dpend de leur gradient


de concentration, du mouvement de l'eau dans le massif et du coefficient de
diffusion effectif; ce dernier paramtre est de loin le plus important comme
il a t montr lors des tudes de sensibilit sur la migration.
Les phnomnes dcrits ci-dessus, corrosion, lixiviation et migration ne
peuvent tre tudis indpendamment l'un de l'autre.
Le coefficient de diffusion effectif est principalement dpendant de la valeur du coefficient de distribution, lequel est dtermin par la forme chimique (tat de valence, tat collodal, complexes organiques ou autres) dans
laquelle les isotopes sont lixivies du verre; les tudes, sur la lixiviation
et la migration doivent tre complmentaires.

A ce sujet, on peut encore

faire remarquer que les effets du rayonnement sur le dpt sont dterminants
pour l'tat de valence du Pu en solution (FRIED, 1979).
Les produits de corrosion qui se dveloppent, pourront influencer la migration des radionuclides.

Cette influence peut tre aussi bien positive que

ngative : les produits de corrosion pourraient, s'ils sont peu solubles


former une barrire complmentaire contre la migration; dans l'autre cas le
fer pourra migrer en masse, l'argile se saturer localement et empcher la
fixation d'autres ions.

Un phnomne complmentaire possible serait l'aci-

dification de l'argile due aux ions Fe

Dans le domaine des interactions

proximit du dpt entre les dchets conditionns et la barrire gologique constitue par l'argile, des exprimentations in situ grande profondeur (condition relle de stockage) s'avrent indispensables en vue de pouvoir

dfinir avec prcision le terme "source".

Les rsultats exprimentaux doivent permettre d'alimenter les modles mathmatiques indispensables pour une tude approfondie de l'impact de la
chaleur sur les divers aspects de l'vacuation en formation gologique.

Un

certain nombre de modles ont dj t labors et adapts au cadre des recherches en cours sur l'argile comme roche hte.
Le modle mathmatique qui permet le calcul des champs de tempratures au
voisinage de La zone d'enfouissement et dans l'ensemble de la formation gologique a t bas sur les donnes et conditions suivantes :
- transfert de chaleur exclusivement par conduction dans une formation argileuse homogne et isotrope;

conductibilit thermique K = lW/m.C;


7 2
diffusivit thermique k = 5,61 10

m /s;

temprature gothermique = 16C;


t
du verre = 450C;
max
t
1m de l'axe de l'empilement = 100C;
max
T = 5C l'interface avec l'aquifre susjacent la formation argi
leuse;
" T = 0,5C en surface.
Ce programme permet de calculer les accroissements de temprature en fonction
du nombre de conteneurs, de la distance l'axe de la colonne d'empilement,
du temps de refroidissement, de la rpartition de piles, de l'asschement
local, du diamtre des conteneurs, et de la nature du matriau de remplis
sage entre conteneurs et parois du puits.
Ces calculs conduisent aux conclusions suivantes :
en ce qui concerne les limites de temprature proximit de la colonne
d'empilement, la temprature de 100 dans l'argile est la condition la plus
. contraignante;
en ce qui concerne l'influence du nombre de conteneurs par colonne d'empile
ment, il apparat que du point de vue conomique, 12 conteneurs par colonne
soit une possibilit raliste : l'augmentation du nombre de conteneurs de 6
12 conduit seulement une augmentation de temprature de 10%; un seul con
teneur exige dj un temps de refroidissement de 40 50 annes tandis que
pour 12 conteneurs cette priode est de 65 75 ans; 12 conteneurs exigent
une hauteur totale de ^ 20 m ce qui est encore ralisable dans une formation
argileuse de 100 m d'paisseur;
en ce qui concerne les limitations plus grande distance de la colonne
d'empilement, la condition A T

5C l'interface avec l'aquifre susjacent

est la plus contraignante;


si l'on tient compte de ce qui prcde on aboutit une longueur minimale de
galerie : 3 galeries de 2500 m de long distantes de 200 m et dans lesquelles
un total de 9.000 conteneurs seront stocks en empilements de 12 espacs de
10 mtres;

pour une telle configuration, un temps de refroidissement en surface de


66 ans est ncessaire.

Le modle mathmatique a t test pendant l'exprimentation de transfert


de chaleur avec une source simule enfouie dans une couche argileuse dans
la zone d'effleurement.

Cn a obtenu une bonne concordance entre les va

leurs calcules et mesures.

Les valeurs trouves sur terrain sont pour

la conductibilit thermique de 1,69 W/m.C et pour la diffusivit thermi


7 2
, . .
que de 5,98 10

m /s.

La prise en compte de ces caractristiques con

duit, pour la mme configuration, un temps d'attente de 47 (au lieu de


2
66 ans) correspondant une charge thermique de 2,5 W/m .
Lors de la dtermination de la charge thermique admissible, on doit faire
une distinction entre la charge locale et globale.

La charge thermique

locale peut tre exprime comme tant la temprature maximale admissible


du dpt de la charge globale comme tant une puissance par unit de sui
face pour laquelle la totalit de la formation gologique doit tre prise
en compte.
Les considrations qui ont t dveloppes auparavant ce sujet aboutis
sent la conclusion que la temprature maximale admissible dans l'argile
ne pourra tre dtermine que sur base des expriences in situ.

Quant

la puissance maximale par unit de surface, un nomogramme a t tabli;


il permet de chiffrer la charge maximale admissible dans le cas o un re
froidissement en surface de 50 ans est prvu.

Dans une conception d'installation souterraine d'vacuation de dchets


radioactifs conditionns telle que dcrite ciavant, la barrire consti
tue par l'enveloppe mtallique devrait rester efficace au moins durant
500 ans aprs l'enfouissement c'estdire pendant la "priode thermique
active" des HLW.

En effet la puissance thermique de 392 W par conteneur

de dchets refroidis durant 50 ans est tombe 14 W, 500 ans plus tard.
L'argile sera donc revenu une temprature voisine de la temprature am
biante originelle avant d'entrer en contact avec la masse vitrifie.

De

plus, une paisseur d'argile de quelques mtres seulement proximit im


mdiate du conteneur, aura t soumise pendant quelques sicles a des tem
pratures nanmoins bien infrieures 150C.

Une paisseur suffisante

d'argile n'aura donc t soumise que transitoirement une temprature su


prieure de quelques degrs peine la temprature du massif.

ENGLISH SUMMARY

Various geological formations have been considered for the final disposal of conditioned radioactive wastes.
disadvantages.

All have advantages and

Plastic clay formations have plasticity, low permeab-

ility and high sorption capacity in their favour.

Their disadvantage

lies in their thermal conductivity and moisture content.

The aim of this document is to take stock of the state of the art
pertaining to the thermal phenomena linked to the disposal of conditioned radioactive wastes.

The study, limited to normal, non-accid-

ent operating conditions, considers vitrified wastes cast in metal


containers and disposed of in an underground infrastructure built in
clay.
The composition and characteristics of clays can vary widely between
formations and even between sites, since the nature and content of
argillaceous and other minerals depend on age, sedimentation conditions,
depth, origin of the sediments, etc.:

This study has therefore had to

be limited to a specific clay in a specific deposit, i.e., the Boom


clay located at depth in the N.E. of Belgium and, more precisely, at Mol
beneath the CEN/SCK establishment.

Whenever possible, however, refer-

ence has been made to data in the scientific literature relating to


clays which are fairly similar to the Boom clay.

The general background to the R & D

work carried out by CEN/SCK may

be summarized as follows:

disposal of the wastes form a 10,000 MW(e) nuclear electricity programme over a period of 30 years, i.e. 9,000 containers of vitrified
wastes, 30 cm in diameter and 150 cm long.

reprocessing of LWR fuels three years after unloading and vitrification one year after reprocessing.
-

vitrification by the AVM process, each container of 100 litres of


glass containing the fission products and traces of actinides from
235
the reprocessing of one tonne of fuel enriched to 3.3%
U and

having a burnup of 33,000

MWd/t.

As far as the vitrified products are concerned, the composition and


characteristics of the glasses have been described on the basis of
the data given in the scientific literature.

Their behaviour under

the effects of heat and the resulting restrictions are the following:

glass begins recrystallizing at 640C; when times are long, this


phenomenon may set in at lower temperatures.

A temperature limit

of 450C has therefore been imposed for safety reasons.


-

the leaching of the glass depends on temperature, an increase from


50C to 100C resulting in an increase by a factor of 50 for distil'
Led water leaching.

under the combined effects of temperature and pressure, glasses are


subject to more rapid attack.

even where there is progressive cooling of the glass bLocks, their


total surface area increases (by a factor of not less than 4 ) .

the combined effects of temperature and ^ radi at i on^.do not give rise
to changes in the structure or the characteristics of the gLass.

there is a need for further studies on helium solubiLity and diffusion as welL as on the effects of di emitters on long-term Leaching.

The salient properties of the clay have been mentioned and discussed
on the basis of many laboratory analyses performed on samples taken
from the potential site.

In the case of certain tests, the sampling

technique and the preservation of the sampLes have been the subject
of special care.

In paralLel with this Laboratory work, certain experiments have been


performed in situ in the outcropping zone of this clay.

No experiment-

al work, however, has yet been carried out at the 250 m depth contemplated for the final disposal.

Given the impossibiLity of recreating

in a Laboratory alL the conditions pertaining to an underground site,


the results obtained in the laboratory with sampLes need to be extrapolated to a 'formation' scaLe with circumspection.

As previously mentioned, clay is usually a complex material;

besides

argiLlaceous minerals, it contains other inorganic compounds such as


pyrite, carbonates, etc., and 2 - 5% of organic matter.

Clay is 20%

by weight water, incLuding chemicalLy combined water and uncombined


water in the pores, so-called 'interstitial' water.

The main chemical

and physical properties of this clay have been determined on these


same samples and certain research work has been pursued very far in
the laboratory.

A great deal of work has been carried out on sorption capacity, one
of the main qualities justifying the choice of cLay as the host
medium, and on diffusion phenomena.

The K, values determined for

representative fission product radionuclides and actinides incLuding


Cs, Sr, Eu and Pu depend on a certain number of parameters such as
pH, concentration and water:clay ratio, etc..
elements was found to be good.

Adsorption of these

However, the knowledge of the be-

haviour of Pu, whether in colloidal form or in a complexed state, is


sti LI not perfect and further research is needed to obtain a better
understanding of the possibiLities of retaining isotopes such as
99
129
237
Tc,

' I and

Np.

Taking as the basis the results of adsorption

and migration obtained in soils (or suspensions of mineraLs) in contact with the oxygen in the air, it could be expected that these isotopes would be moderately or Little absorbed in the clay.

However,

given the very reducing conditions presumably prevailing in the clay


(due to the wide-spread presence of pyrite (GARRELS and CHRIST, 1965),
99
237
it is probable that
Tc and
Np wilL be reduced to valency IV and
therefore extremely insoluble (see the thermodynamic diagrams produced by JENSEN (1980) and STRICKERT).
From the geomechanical standpoint, the current determination on grain
size distribution, permeabiLity, Atterberg Limits, triaxial tests, etc.,
have been carried out on samples taken from various depths.

FinalLy, laboratory and in situ work has aLso been carried out on the
interaction between container and structural materials.

When an examination is made of the effects which a rise in temperature


can have on the composition and characteristics of a clay, it is appart:
ent that any changes in the latter must be correlated with a fairLy
large variation of the moisture content of the clay in question.

When

the system is confined, any rise in temperature produces a rise in the


pressure of the interstitiaL water.

It is easy to determine the physi-

cal properties of a natural clay (containing its original moisture) or


of a dried clay (from which the free moisture has been driven off) as
the majority .of the information is available and has been included in
this document.

On the other hand, studying the changes in the chemical

equilibria between the inorganic compounds and the liquid phase in the
aftermath of a rise in temperature is a much more difficult matter.

It

is the same with mineralogi cal transformations which, in some cases,


may be accompanied by the release of moisture and the possible partial
decomposition of the organic matter to give rise to the formation of
other compounds, some of which are volatile.

Although it is very improbable that the clay will dry out in an underground disposal facility after facility has been closed, this phenomenon cannot be ruled out a priori during the period of operation.

As

yet, however, there is no experimental result available for the conditions to be found under real conditions.

On the other hand, it has

been discovered in the laboratory that, after clay has been heated to
400 - 450C, certain of its properties are reversible; however, no
systematic study of this subject has been undertaken.

It has been possible to ascertain from the determinations of the distribution coefficient (K.) carried out on samples after they had been
heated to 300 and 500C that this coefficient decreases as the temperature increases and that this effect is the greater the higher the
+++
++
+
valency of the ion, i.e., Eu > S r > C s . The literature, however,
mentions that the ion-exchange capacity of a clay in respect of a given
ion may increase after heating.
As far as the effects of heat on the mass are concerned, a distinction
must be made between a rise in temperature with the possibility of
drainage and a rise in temperature without such a possibility.

The

drainage of a clay mass, for a given pressure gradient, will be the


faster the higher is the temperature applied to this mass.

Such

drainage leads to the progressive dessication of the mass, giving


rise to subsidence and the appearance of layers of discontinuity.

rise in temperature without the possibility of drainage causes the


pressure of the interstitial water to increase and this pressure, if
the clay is saturated, will be the higher the greater is the porosity.
The behaviour of the clay mass will be linked to the combined effects
of the temperature and the pertubations of the pressure field developed
by excavating the galleries, i.e. t the watertightness qualities of the
linings of these galleries.
At the time that the interactions between the vitrified wastes and the
disposal environment (corrosion, leaching, sorption, etc.) were being
studied, no temperature effects could be contemplated without their
being coupled to other factors such as pressure, ionizing radiation
and water composition.

It must be mentioned that there is no experi-

mental result availablefrom experiments carried out in the presence of


all the conditions prevailing in the neighbourhood of a container of
highly active vitrified wastes buried in clay.

Some experimental approaches have been made, however, to study corrosion


and corrosion mechanisms under various conditions of contact between
container or structural materials and the geological environment.

Many

of the materials tested do not corrode in clay, especially at temperatures


above 100C.

Thus, aluminium and carbon steels are to be regarded as

having a lower degree of integrity than Ti and the alloys Hastelloy C


and Inconel 625 which behave very well.

As the initial approach, cast iron has been suggested as the gallery
lining, but a protective anti-corrosion coating will probably need to
be applied.

In step with the laboratory tests, in situ corrosion ex-

periments have been performed in clay strata in the outcropping zone;


there seems to be a good agreement between these results and the laboi
atory results.
As far as the leaching of the glass is concerned, the only information
available is the loss in weight in clayey water at 90C of glasses
-3
-2 -1
loaded with simulated inactive wastes, which amounts to 10 g cm d ;
leaching experiments with glass containing plutonium are in preparation.

(3)

The migration of radioisotopes in saturated clay depends on their concentration gradient, water movement in the mass and the effective diffusion coefficient; the latter parameter is by far the most important
according to sensitivity studies on migration.

The phenomena described above, corrosion, leaching and migration,


cannot be studied in isolation.
The effective diffusion coefficient is mainly dependent on the value
of the distribution coefficient, which id etermined by the chemical
form (valency state, colloidal state, organic or other complexes) in
which the isotopes are leached form the glass;
studies need to be complementary to one another.

leaching and migration


On this subject, it

could again be pointed out that the effects of radiation on the deposit
are decisive as regards the valency state of the Pu in solution (FRIED,
1979).

The corrosion products formed can affect the migration of the radionuclides.

These effects may equally well be positive as negative,

specifically, if they are relatively insoluble, the corrosion products


could form an additional barrier against migration; alternatively, the
iron could undergo mass migration, the clay becoming saturated locally
and preventing the fixation of other ions.

A possible additional phen-

omenon could be acidification of the clay caused by Fe

ions.

In the

field of interactions between the conditioned wastes and the geological


barrier constituted by the clay in the neighbourhood of the deposit, in
situ experiments at a great depth (actual storage conditions) are considered indispensible for defining the 'source* term with accuracy.
The experimental results must be capable of providing the basis of the
indispensible mathematical models for an exhaustive study of the effects
of heat on the various aspects of disposal in a geological formation.
Several models have already been devised and adapted to the framework of
current research into clay as host formation.

The mathematical model which makes it possible to calculate the temperature fields in the neighbourhood of the burial zone and in the geological formation as a whole has been based on the following data and conditions:

the heat is transferred solely by conduction in a homogeneous and


isotropic clay formation;

-1
-1
the coefficient of thermal conductivity (K) is 1 W m
C ;
-7 2 -1

the thermal diffusivity (k) is 5.61.10

the ambient temperature is 16C;

the t
of the glass is 450C;
3
max
'
- the t
at 1m from the axis of the stack is 100C;
max
" T is 5t deg C at the interface with the aquifer subjacent to the
clay formation;
This programme makes it possible to calculate the temperature rises
- is 0.5 deg C at the surface.
versus the number of containers, the distance to the axis of the stack
ing column, the cooling time, the distribution of the stacks, the local
loss of moisture, the diameter of the containers and the nature of the
stowage material between the containers and the walls of the shaft.
These calculations lead to the following conclusions:
-

as far as the temperature limits in the neighbourhood of the stacking


column are concerned, a temperature of 100C in the clay is the most
severe condition;

as far as the effects of the number of containers in one stacking col


umn are concerned, it is apparent that, from an economic standpoint,
12 containers per column should be a realistic possibility, as increas
ing the number of containers form 6 to 12 merely results in increasing
the termperature by 10%; a single container already requires a cooling
time of 40 - 50 years whilst, for 12 containers, this period is 65 -75
years; 12 containers require a total height of 20 metres which is
still feasible in a clay formation 100 metres thick;

as far as limitations further wway from the stacking column are con
cerned, /\T being 5 deg C at the interface with the subjacent aquifer
is the most severe condition;

taking the foregoing as the basis, the minimum length of gallery is


found to be three galleries 2,500 metres long and 200 metres apart,
in which a total of 9,000 containers will be stored in stacks of 12
spaced 10 metres apart;

for such a configuration, a cooling time of 66 years at the surface


would be necessary.

The mathematical model was put to the test during heat transfer experiments with a simulated source embedded in a clay stratum in the outcropping zone.

The calculated values and measured values were found to

be in good agreement.

The value found for the coefficient of thermal


-7 2 -1
conductivity in the ground was 1.69 W/m/C and 5.98 . 1 0
m s
was

the value found for thermal diffusivity.

Using these values for the

same configuration results in a cooling time of 47 years (instead of


-2
66 years), corresponding to a thermal loading of 2.5 W m
In determining the permissible thermal loading, a distinction needs to
be made between the local loading and the overall loading.

The local

thermal loading can be expressed as the maximum permissible termperature


of the deposit, and the overall loading as the power per unit of the
surface areafor which the whole of the geological formation must be
considered.

The relevant considerations developed previously lead to

the conclusion that the maximum permissible temperature in the clay


can only be determined from in situ experiments.
devised for the maximum power per unit area;

A nomogram has been

this makes it possible

to evaluate the maximum permissible loading where cooling above ground


takes 50 years.

In an underground facility for the final disposal of conditioned radioactive wastes as described above, the metallic envelope must remain an
effective barrier for at least 500 years after the burial operation,
i.e., during the 'active thermal life' of the HLW.

The thermal power

of 392 W per container of wastes cooled for 50 years will have dropped
to 14 W 500 years later.

The clay will therefore have returned to a

temperature close to the original ambient temperature before it came


into contact with the vitrified mass.

Moreover, only a thickness of

a few metres of clay in the immediate neighbourhood of a container


will have been exposed for several centuries to temperatures which are
nevertheless much lower than 150C.

Hence, a sufficient thickness of

clay will only have been exposed transiently to a temperature scarcely


a few degrees higher than the temperature of the mass.

AVANT-PROPOS

La prsente tude a t ralise par le Centre d'Etude de l'Energie


Nuclaire (C.E.N./S.C.K.-Belgique) pour compte de et sous contrat avec,
la Communaut

europenne

de

l'Energie

atomique

(contrat n 111-79-

10 WAS-B).
L'objectif commun fix pour les trois tudes parallles effectues respectivement pour l'argile plastique par la Belgique, pour le granite par
la France et pour le sel par la Rpublique Fdrale d'Allemagne, tait
de faire le point, la date du 31 dcembre 1980 de l'tat des connaissances ncessaires en vue d'une valuation correcte de l'impact de la
chaleur, dgage par des dchets conditionns de haute activit, sur le
comportement court et long terme de la roche hte amnage pour
l'vacuation profonde de ces dchets et des consquences possibles pour
la gestion de ces dchets en gnral.
Dans le chapitre II les informations de base sur la nature et les proprits des dchets conditionns et de la roche hte ont t rassembles. Il faut noter que ces informations se rapportent, en ce qui concerne les dchets, ceux produits par les racteurs de puissance du
type eau lgre et insolubiliss par vitrification et en ce qui concerne la roche hte l'argile Tertiaire dite de Boom. Cependant et plus
particulirement pour la roche hte rfrence aussi t faite, pour
autant que la bibliographie consulte l'a permis, d'autres argiles du
mme type.
Les chapitres III et IV traitent de l'influence de la chaleur sur les
proprits dont question ci-avant et sur les mcanismes d'interaction
entre les dchets et le milieu gologique. Dans le chapitre V un premier
bilan des consquences, qui dcoulent des tudes prcdentes, sur les
mthodes d'vacuation de ces dchets en milieu gologique a t tabli.
Dans le chapitres VI et VII il a t tent de tirer des conclusions
gnrales et de faire des recommendations pour des recherches futures.
Enfin les rfrences qui furent consultes ont t groupes dans un
chapitre VIII.

II

Il doit tre clair pour le lecteur que le prsent document n'a pas la
prtention d'tre une rponse aux diffrents problmes poss par la
charge thermique cause par ce type de dchets vacus en milieu argileux mais vise plutt fournir des lments d'apprciation pour en
valuer l'ampleur tout en faisant le point sur l'acquit scientifique et
technique.

III

PARTICIPATION A LA REDACTION DU DOCUMENT

Ce document a t rdig et mis en page sur la base de donnes exi


stantes par
J. HANSE du Bureau d'Etude TRACTIONEL (Bruxelles) et
M. MONSECOUR du Centre d'Etude de l'Energie Nuclaire C.E.N./

en collaboration avec :

A. Bonne

R. Heremans

M. Buyens

. Neerdael

F. Casteels

P. Manfroy

R. De Batist

M. Put

X. Gilbert

G. Spauwen

P. Henrion

P. Van Isegem

Ils remercient M. Orlowski, Venet et Haytink de la Commission des Com


munauts europennes, M. B arbreau du CE.A. (France), M. Gies de la
G.S.F.

(Rpublique

Fdrale

d'Allemagne)

M.

Chapman

de

l'I.G.S.

(RoyaumeUni), M. Hamstra de E.C.N. (Pays Bas) et M. Bocola du C.N.E.N.


(Italie) pour les intressants changes d'ide qui eurent lieu lors des
runions de travail organises par la Communauts europenne de l'Ener
gie atomique dans le cadre de la prsente activit.

IV

TABLE DES MATIERES

CHAPITRE

PAGE

1. INTRODUCTION

2. DONNEES DE BASE

2.1. Caractristiques gnrales et proprits des dchets


conditionns.

2.1.1. Type de dchets pris en considration

2.1.2. Rles et qualits du conteneur

2.1.3. Radioactivit et volution dans le temps

2.1.4. Composition chimique

14

2.1.5. Tempratures critiques

17

2.1.6. Proprits physiques

17

2.1.7. Rsistance mcanique

18

2.1.8. Proprits thermiques

19

2.1.9. Vitesses de corrosion et de lixiviation

20

2.2. Caractristiques gnrales et proprits de la roche


rceptrice

26

2.2.1. Description et diagense de la formation rceptrice

26

2.2.2. Minralogie et caractristiques chimiques

38

2.2.2.1.

Minralogie et structure

38

2.2.2.2.

Le groupe des kaolinites

48

2.2.2.3.

Le groupe des micas ou illites

50

2.2.2.4.

Le groupe des smectites ou les montmorillonites

50

2.2.2.5.

La vermiculite

54

2.2.2.6.

La chlorite

56

2.2.2.7.

Les minraux interstratifis

56

2.2.2.8.

Analyse minralogique de l'argile de Boom

58

2.2.2.9.

Analyse chimique de la phase minrale

63

2.2.2.10. Autres composants prsents dans l'argile de


Boom

68

2.2.2.11. Analyse chimique de la phase liquide

71

2.2.2.12. Capacit d'change ionique

76

2.2.3. Caractristiques physiques

91

2.2.3.1.

Densit

92

2.2.3.2.

Porosit, volume des vides

93

2.2.3.3.

Teneur en eau, degr de saturation

95

2.2.3.4.

Granulometrie

99

2.2.3.5.

Surface spcifique

103

2.2.3.6.

Permabilit

105

2.2.3.7.

Radioactivit naturelle

111

2.2.3.8.

Conductivit lectrique

112

2.2.4. Caractristiques gomcaniques


2.2.4.1.

Plasticit

2.2.4.2.

Compressibilit des argiles - Tassement Gonflement

2.2.4.3.
2.2.4.4.

115
115
122

Prconsolidation ou surconsolidation des


argiles

127

Rupture des argiles - Cisaillement

128

2.2.5. Caractristiques thermiques

134

2.2.5.1.

Chaleur spcifique

134

2.2.5.2.

Conductibilit thermique

136

2.2.5.3.

Diffusivit thermique

140

2.3. Hypothses relatives la conception du dpt

141

3. Influence de la chaleur sur les proprits de l'environnement


gologique

146

3.1. Distribution de la temprature dans la formation


gologique

146

3.1.1. Distribution de la temprature dans la formation


gologique au voisinage du dpt

146

3.1.1.1.

Mthode utilise

147

3.1.1.2.

Mthodologie et paramtres de base

151

3.1.1.3.

Augmentation de temprature autour d'un


empilement isol de conteneurs

3.1.1.4.

156

Exprience de transfert de chaleur et


vrification du modle mathmatique

162

3.1.2. Distribution de la temprature dans l'ensemble


de la formation

(4)

162

3.1.2.1.

Transfert de chaleur par conduction

162

3.1.2.2.

Transfert de chaleur par convection

171

VI

3.2. Influence de la chaleur sur les proprits de la roche


rceptrice

179

3.2.1. Influence de la chaleur sur la texture et la


structure de la roche

179

3.2.2. Influence de la chaleur sur la minralogie et les


proprits chimiques

181

3.2.2.1.

Influence de la chaleur sur les kaolinites

181

3.2.2.2.

Influence de la chaleur sur les illites

183

3.2.2.3.

Influence de la chaleur sur les smectites

185

3.2.2.4.

Influence de la chaleur sur la vermiculite

187

3.2.2.5.

Influence de la chaleur sur la chlorite

188

3.2.2.6.

Influence de la chaleur sur les interstratifis

189

3.2.2.7.

Influence de la chaleur sur l'argile de Boom

190

3.2.2.8.

Influence de la chaleur sur les autres


composants

3.2.2.9.

192

Influence de la chaleur sur la capacit


d'change ionique

192

3.2.3. Influence de la chaleur sur les proprits


physiques de la roche rceptrice
3.2.3.1.

199

Influence de la chaleur sur la densit et la


porosit

199

3.2.3.2.

Influence de la chaleur sur la teneur en eau

199

3.2.3.3.

Influence de la chaleur sur la granulometrie

3.2.3.4.

et la surface spcifique

204

Influence de la chaleur sur la permabilit

205

3.2.4. Influence de la chaleur sur les proprits gomcaniques


3.2.4.1.

Influence de la chaleur sur la plasticit

3.2.4.2.

Influence de la chaleur sur la terme mcanique


des argiles

206
206
207

3.2.5. Influence de la chaleur sur les proprits


thermiques de la roche
3.2.5.1.
3.2.5.2.

209

Influence de la chaleur sur la chaleur


spcifique

209

Influence de la chaleur sur la conductibilit

210

thermique

VII

3.2.5.3.

Influence de la chaleur sur la diffusivit

213

3.2.5.4.

Dilatation thermique et retrait

214

3.3. Influence de la chaleur sur la formation gologique


rceptrice

219

3.3.1. Contraintes thermiques et fissuration ventuelle

219

3.3.1.1.

Donnes de la littrature

219

3.3.1.2.

Cas de la couche d'argile de Boom

222

3.3.2. Courants de convection

223

3.3.3. Thermodiffusion

225

3.4. Influence de la chaleur sur la stabilit des cavits


3.4.1. Synthse des rsultats prsents
3.4.1.1.

227

Augmentation de temprature avec possibilit


de drainage

3.4.1.2.

227

227

Augmentation de temprature sans possibilit


de drainage

3.4.1.3.

228

Influence d'une augmentation de la temprature


sur la cohsion

228

3.4.2. Examen des consquences pratiques sur la stabilit


des cavits et galeries
3.4.2.1.

228

Cas du revtement des galeries parfaitement


tanche

229

Cas du revtement des galeries non tanche

230

3.4.2.2.

4. Influence de la chaleur sur l'interaction entre les dchets


conditionns et l'environnement gologique

232

4.1. Effets mcaniques sur les conteneurs et les dchets


conditionns
4.2. Corrosion des conteneurs et des structures technologiques

232
233

4.2.1. Nature des produits corrosifs

233

4.2.2. Corrosion des matriaux de structure des galeries

236

4.2.3. Corrosion des matriaux de conteneur potentiels

240

4.3. Modalits de lixiviation des dchets

249

4.4. Altration des matriaux de remplissage

251

4.5. Interactions physico-chimiques des dchets et leur


environnement

252

4.5.1. Distribution des espces en solution

252

4.5.2. Migration des radiolments

256

4.5.2.1.

Dtermination des coefficients de diffusion

4.5.2.2.

Etude de sensibilit sur la migration de

257

radionuclides dans l'argile

261

VIII

4.5.2.3.

Influence de la temprature sur les paramtres


de migration

4.5.3. Effet des autres facteurs


5. Consquences sur les modes d'vacuation des dchets

268
269
271

5.1. Evaluation de la charge thermique admissible dans la


formation gologique

271

5.1.1. Tempratures maximales admissibles

271

5.1.2. Puissance maximale vacuable

274

5.2. Consquences sur les modes de conditionnement des dchets

277

5.3. Consquences sur la conception du stockage des dchets

279

5.3.1. Configuration gomtrique et profondeur

279

5.3.2. Dimensions principales des galeries

281

5.3.3. Remplissage des galeries

282

5.3.4. Problmes de manutention

282

5.3.5. Refroidissement

283

5.3.6. Fermeture de site

283

5.4. Elements prendre en considration pour la gestion des


dchets avant enfouissement

285

5.4.1. Dure et mode de stockage avant enfouissement

285

5.4.2. Dimensions des dchets compte tenu du transport

285

5.4.3. Prcautions prendre pendant le transport

286

5.4.4. Stockage et refroidissement avant enfouissement

286

6. Conclusions

288

7. Recommandations pour des tudes ultrieures

296

7.1. Stabilit du massif et des structures souterraines

296

7.1.1. Modles

296

7.1.2. Expriences en laboratoire

297

7.1.3. Expriences in situ

297

7.2. Corrosion des conteneurs et lixiviation des dchets


vitrifis

299

7.3. Migration des radiolments lixivies et des produits de


corrosion

300

7.4. Hydrologie des nappes aquifres

301

7.5. Transformations hydrothermales

302

7.6. Etudes des mtamorphismes

303

IX

8. Bibliographie

304

8.1. Rfrences du chapitre 2

304

8.2. Rfrences du chapitre 3

313

8.3. Rfrences du chapitre 4

317

8.4. Rfrences du chapitre 5

319

8.5. Rfrences du chapitre 6

320

LISTE DES FIGURES

1. Rpartition des radiolments longue demi-vie dans les dchets


radioactifs en provenance du retraitement du combustible et de la
fabrication des oxydes mixtes de combustibles.
2. Radioactivit des principaux radionuclides en fonction du temps.
3. Diagramme pression-temprature pour diffrents types de mtamorphismes.
4. Relation entre la porosit et la profondeur.
5. Structure de silice ttradrique.
6. Vue en perspective de la structure d'un feuillet de silice arrang
selon un rseau hexagonal.
7. Vue en plan du plan de base et arrangement selon un rseau hexagonal.
8. Structure d'alumine octadrique.
9. Vue de rseau hexagonal d'alumine ocadrique.
10. Reprsentation en perspective d'une couche de kaolinite.
11. Reprsentation en perspective d'une structure de muscovite.
12. Reprsentation en perspective d'une structure de smectite.
13. Reprsentation en perspective de la structure de la vermiculite.
14. Reprsentation schmatique et vue en perspective de la structure de
la chlorite.
15. Goupe gologique Nord-Sud travers le site de Mol.
16. Frquence relative des diverses espces mineralogiques en fonction
de la profondeur.
17. Teneur en Si02 et A1 2 0 3 d'chantillons de sol en fonction du niveau
de prlvement.
18. Teneur en Na et K d'chantillons de sol en fonction du niveau de
prlvement.
19. Teneur en Ca et Mg d'chantillons de sol en fonction du niveau de
prlvement.
20. Teneur en Fe 2 0 3 et Fe"*-1" d'chantillons de sol en fonction du niveau
de prlvement.
21. Coefficients de distribution pour le cesium et le strontium.
22. Coefficients de distribution pour le plutonium (10-2 10+2 mgPu/L).
23. Coefficients de distribution pour le plutonium (10~6 10 -1 mgPu/L).

XI

24. Coefficients de distribution pour des concentrations variables de


Sr, Cs et Eu pH initial = 3 (chantillons d'argile prlevs
220 m et traits 110C.)
25. Coefficients de distribution pour le strontium dans des mlanges eau
distilleargile en proportions croissantes.
26. Coefficients de distribution pour 1'europium dans des mlanges eau
distilleargile en proportions croissantes (chantillon 210,65 m ) .
27. Coefficients de distribution pour le cesium dans des mlanges eau
distilleargile en proportions croissantes (chantillon 210 m ) .
28. Coefficients de distribution de la glauconite pour des concentra
tions variables de strontium, cesium et europium (chantillons pr
traits 110C, pH initial = 3 ) .
29. Diverses prsentations de l'eau contenue dans une roche argileuse
selon Sergeev.
30. Principales classifications des roches selon leur granulometrie.
31. Diagramme ternaire des chantillons prlevs en profondeur dans la
couche d'argile de Boom.
32. Enveloppe de rupture dfinie par essai triaxial et dfinition de la
cohsion et de l'angle de frottement interne (C, C', , ')
33. Disposition gnrale des galeries d'entreposage.
34. Choix du systme de coordonnes.
35. Accroissement maximum de temprature en fonction de la distance
l'axe et du nombre de conteneurs empils; temps d'attente = 25 ans.
36. Accroissement maximum de temprature en fonction de la distance
l'axe et du nombre de conteneurs empils; temps d'attente = 50 ans.
37. Accroissement maximum de temprature en fonction de la distance
l'axe et du nombre de conteneurs empils; temps d'attente = 75 ans.
38. Accroissement maximum de temprature en fonction du temps d'attente
pour un empilement de 12 conteneurs.
39. Accroissement de temprature, dans le plan mdian perpendiculaire
l'axe de l'empilement, en fonction du temps et de la distance
1 ' axe.
40. Reprsentation schmatique de l'exprience de transfert de chaleur
dans la carrire d'argile Terhagen.
41. Accroissement de temprature en fonction du temps; comparaison des
valeurs mesures et calcules.
42. Accroissement de temprature audessus de la zone de dpt en fonc
tion du temps et de la hauteur audessus du dpt.

XII

43. Accroissement maximum de temprature entre deux empilements voisins.


44. Distribution de la temprature dans la formation gologique 50 ans
aprs l'enfouissement.
45. Courbe de deshydratation d'une muscovite montrant l'influence de la
dure du traitement thermique.
46. Influence de la temprature sur la capacit d'change ionique.
47. Coefficients de distribution du cesium diffrentes concentrations
en fonction de la temprature de traitement pralable de l'argile.
48. Coefficients de distribution du strontium diffrentes concentra
tions en fonction de la temprature de traitement pralable de l'ar
gile.
49. Coefficients de distribution de 1'europium diffrentes concentra
tions en fonction de la temprature de traitement pralable de l'ar
gile.
50. Rtention du cesium et de 1'europium

sur des colonnes d'argile

chauffes 25, 70 et 90C.


51. Courbes thermogravimtriques; variation de poids en fonction de la
temprature pour des chantillons d'argile prlevs 215 m.
52. Conductibilit thermique de l'argile de Boom en fonction de la tem
prature (chantillons secs).
53. Diffusivit thermique de l'argile en fonction du degr de satura
tion.
54. Courbes de Bigot.
55. Dilatation thermique de l'argile de Boom (chantillons secs).
56. Vue du site d'essai et reprsentation schmatique du dispositif
exprimental de l'exprience de corrosion insitu dans la carrire
d'argile Terhagen.
57. Evolution de la concentration relative suite l'effet Soret.
58. Distance de migration de
rapport

239

Pu et

240

239

Pu et

21+0

Pu en fonction du temps et du

CQ/C^PQ'

59. Distance de migration de

Pu en fonction du temps et du

rapport D/R.
60. Coefficient de distribution de 1'europium diffrentes concentra
tions en fonction de la temprature et de l'irradiation (chantil
lons d'argile prlevs 220 m ) .
61. Nomogramme pour le calcul de la charge thermique admissible (P) en
fonction de la distance aux nappes aquifres sus et sousjacentes et
de la conductibilit thermique de la formation argileuse (diffusion
thermique de la formation = 5,98 10 7 m 2 /s, temps d'attente avant
enfouissement = 50 ans).

XIII

LISTE DE TABLEAUX

1. Evolution en fonction du temps de la radioactivit des principaux


produits de fission.
2. Radioactivit des principaux actinides en fonction du temps.
3. Puissance thermique en fonction du temps de dchets de haute acti
vit resultant du retraitement d'une tonne de combustible.
4. Concentration en produits de fission et en actinides prsents dans
les dchets liquides de haute activit.
5. Concentrations des divers oxydes prsents dans les dchets vitrifis
rsultant du retraitement d'une tonne de combustible.
6. Units utilises pour la mesure de lixiviation.
7. Facteurs d'accroissement du taux de lixiviation.
8. Taux de lixiviation des verres activs.
9. Classification minralogique des argiles.
10. Composition moyenne de l'argile de B oom (chantillons carotts en
profondeur).
11. Fractionnement de la matire organique dans l'argile de Boom.
12. Composition de l'eau interstitielle dans l'argile de Boom frais.
13. Composition de l'eau interstitielle dans l'argile expose l'air.
14. Rsultats des analyses chimiques et physicochimiques effectues sur
des eaux souterraines en provenance de diverses nappes aquifres.
15. Origine

et capacit d'change

cationique de diffrents minraux

argileux.
16. Capacit d'change anionique de quelques argiles.
17. Solutions de rfrence pour les expriences de sorption d'un mlange
d'lments.
18. Valeurs pour le coefficient de distribution pour le Cs et l'Eu en
prsence d'ions trangers.
19. Densit des argiles.
20. Rpartition granulomtrique de l'argile de Boom.
21. Surface spcifique des argiles.
22. Mesures de la surface spcifique de l'argile de Boom.
23. Permabilit de quelques types de roches.
24. Dtermination quantitative (en B q) des radionuclides **,
226

Ra et

232

Cs,

Th sur 200 g de sol prlev des profondeurs variant

entre 140 m et 570 m.

(5)

137

XIV

25. Niveau de la radioactivit des eaux souterraines en Bq/L.


26. Comparaisons des activits des argiles.
27. Exemple de classification possible selon les limites d'Atterberg.
28. Valeurs typiques des limites d'Atterberg.
29. Limites d'Atterberg et caractristiques de plasticit de l'argile de
Boom et de l'argile de Londres.
30. Valeur de la pression de gonflement pour diverses roches.
31. Valeurs moyennes de C' et * pour la couche d'argile plastique de
Boom.
32. Chaleur spcifique pression constante (argile de Boom).
33. Influence des limites W

et W^ sur la coductibilit thermique.

34. Augmentation de temprature en fonction du temps et de la distance.


35. Caractristiques physiques prises en compte pour le calcul des nom
bres de Rayleigh et Peclet.
36. Nombres de Rayleigh et Peclet estims dans la formation gologique.
37. Modifications subies par les minraux argileux suite une augmenta
tion de temprature ( pression atmosphrique).
38. Tempratures au del desquelles la capacit de rhydratation de la
montmorillonite a disparu.
39. Variation de la surface spcifique en fonction de la temprature.
40. Variation de la chaleur spcifique en fonction de la temprature.
41. Evolution de la conductibilit thermique de l'argile de B oom en
fonction de la temprature.
42. Rapport des vitesses de convection libre et force.
43. Analyse chimique de l'humidit extraite de l'argile diffrentes
tempratures.
44. Quantits de produits corrosifs lixivies de l'argile temprature
ambiante et 100C.
45. Concentrations de corrosifs lixivies de l'argile par pyrohydrolyse.
46. Variations en poids des matriaux de conteneur potentiels exposs
pendat deux mois dans un courant d'air en contact avec l'argile.
47. Variation de poids dans un four 150C en atmosphre simulant la
pyrolyse de l'argile 300C.
48. Variation de poids dans un four 300C en atmosphre simulant la
pyrolyse de l'argile 300C.
49. Variation en poids dans une chambre corrosion (50C).

XV

50. Corrosion dans l'eau souterraine en fonction de la temprature et du


temps d'exposition.
51. Coefficients

de

diffusion

effective

(^eff)

obtenus

au

cours

d'essais effectus en prsence d'eau de l'Anversien.


52. Coefficients

de

diffusion

effective

(Deff) obtenus

au cours

d'essais effectus avec des rsidus d'vaporation sur papier filtre.


53. Coefficients de diffusion effective obtenues au cours d'essais effectus avec une lamelle d'argile dope.
54. Coefficients de sensibilit.

CHAPITRE 1 - INTRODUCTION
L'utilisation de l'nergie nuclaire pose le problme de l'vacuation
dfinitive des dchets produits au cours des diffrentes phases de
transformation auxquelles le matriau combustible est soumis. Les rsidus engendrs par l'industrie nuclaire, outre le fait de ne plus tre
utilisables pour des raisons conomiques ou techniques, prsentent la
particularit d'tre radioactifs. Leur degr de radiotoxicit est extrmement variable, et peut entraner des risques plus ou moins grands
pour l'homme et son environnement.
Puisque pour une partie des radionuclides, il n'est pas acceptable de
les diluer jusqu' l'obtention de concentrations admissibles, il faut
donc assurer leur isolement pendant la dure ncessaire la disparition du risque li la radiotoxicit. Pour certains d'entre eux, cet
isolement devra tre garanti pendant des priodes trs longues de milliers d'annes.
Le but de l'vacuation sera donc de protger l'homme et son environnement contre les risques lis la nature des dchets nuclaires et plus
spcialement ceux contenant des isotopes de haute radiotoxicit et longue priode de vie.
Diffrentes solutions ont t envisages au cours de ces dernires annes et parmi celles-ci, l'vacuation dans une formation gologique
profonde est sans doute la plus raliste et la plus satisfaisante dans
l'tat actuel de nos connaissances.
Un groupe d'experts internationaux s'est runi Vienne en 1975 sous
l'gide de l'Agence Internationale de l'Energie Atomique en vue de dfinir un srie de facteurs prendre en considration et de formuler des
recommandations pour le choix d'un site gologique (IAEA, 1977).
Diverses

formations

gologiques

peuvent

ainsi

tre envisages pour

servir de lieu d'vacuation des dchets radioactifs et l'on peut notamment citer les formations salines (en dmes ou en couches), les

formations cristallines (granites, basaltes) et les formations pellitiques (argiles, schistes).


Les formations argileuses plastiques prsentent des avantages non ngligeables pour l'enfouissement des dchets radioactifs et l'on peut mentionner que :
- elles sont quasiment impermables, avec, pour consquence, des mouvements d'eau ngligeables;
- leur haut pouvoir de sorption constitue un frein efficace la migration des radionuclides vers la biosphre;
- leur plasticit favorise le maintien de l'intgrit de la formation
tant l'gard des phnomnes naturels

(tectonisme) que vis--vis

des phnomnes artificiels (travaux miniers, par exemple);


- elles sont constitues d'lments minraux trs peu ou pas solubles.
Au titre d'inconvnients, on peut citer :
- la faible conductivit thermique des argiles qui freine la dissipation de la chaleur;
- la prsence d'eau et d'electrolytes peut tre l'origine de phnomnes de corrosion des matriaux, de libration de gaz par radiolyse
et influencer le mouvement des radionuclides dans la formation.
Le but du prsent rapport est d'apporter des lments de rponse aux
questions qui se posent quant l'influence de la chaleur sur le comportement gnral des formations argileuses plastiques et les consquences qui en dcoulent, de dresser un premier bilan, sans doute incomplet, des connaissances actuelles en la matire et de mettre en lumire les domaines dans lesquels des recherches doivent se poursuivre.
Les recherches actuellement en cours en Belgique portent essentiellement sur la formation argileuse dite de Boom. Aussi est-ce principalement cette formation gologique qu'il sera rfr dans ce rapport;
toutefois et dans certains cas, on se rfrera galement d'autres
argiles similaires.
Les diverses caractristiques des dchets gnrateurs de chaleur destins l'vacuation dans une formation argileuse sont prsents en premier lieu; la roche rceptrice est ensuite examine dans ses proprits
physiques, chimiques, thermiques et gomcaniques (chapitre 2). Un cha-

pitre particulier (3) est consacr l'influence de la chaleur sur les


proprits nonces plus haut. Enfin, les effets de la chaleur sur l'interaction entre les dchets et l'environnement gologique sont valus
(chapitre 4).
La synthse de ces dveloppements permet, selon les hypothses de travail dfinies, de dgager des conclusions quant la charge thermique
admissible dans une formation argileuse destine abriter des dchets
de haute radioactivit.
Il convient d'attirer l'attention du lecteur sur le fait que cette tude
visant l'valuation de la charge thermique admissible se base uniquement

sur des circonstances normales d'enfouissement

des dchets. En

d'autres termes, des hypothses de travail bases sur l'apparition de


circonstances

exceptionnelles, telles que, par example, un accident

gologique avec mise en contact brutale des nappes aquifres avec les
dchets peu aprs leur enfouissement ont t volontairement exclues.
Ceci ne veut pas dire que ces vnements ne doivent tre pris en considration, mais ils s'intgrent plutt dans le cadre d'une analyse de
risque.

CHAPITRE 2 - DONNEES DE BASE

2.1. CARACTERISTIQUES GENERALES ET PROPRIETES DES DECHETS CONDITIONNES

2.1.1. Type de dchets pris en considration


Les dchets qu'il faut prendre en considration pour l'vacuation en
couche gologique profonde sont essentiellement ceux qui, la fois,
prsentent une radiotoxicit leve et se caractrisent par une longue
dure de vie.
La figure 1 donne une rpartition type des dchets du cycle du combustible qui sont considrer pour l'vacuation en formation gologique.
Cette mme figure donne une teneur probable en uranium, plutonium,
autres actinides, produits de fission, lments lgers et iode gazeux.
Les dchets de haute activit sont produits lors du retraitement du
combustible nuclaire, aprs sa dissolution et au cours du premier cycle
d'extraction qui donne lieu la sparation entre les produits de fission d'une part (les dchets) et les matires fissiles et fertiles
d'autre part.
Les solutions de haute activit contenant les produits de fission et,
en faible pourcentage, des actinides sont en gnral conserves pendant
quelques annes dans des rservoirs tanches refroidis. Toutefois cette
mthode ne peut s'appliquer au stockage long terme. A la fin du
stockage

temporaire

(on considre actuellement

comme acceptable une

priode de 3 10 ans), ces solutions sont transformes en une masse


solide. L'objectif principal de la solidification est d'insolubiliser
les lments radioactifs par calcination et incorporation dans une matrice stable offrant une rsistance adquate aux effets chimiques, thermiques, mcaniques et de radiations, de manire constituer une barrire la dispersion des radionuclides. Plusieurs techniques ont t
proposes pour l'insolubilisation des dchets :

Racteur eau
pressurise

COMBUSTIBLE USE
,U, Pu, Autres Actinides
et filiations
.Produits de fission
.Elments lgers des
coquilles

DECHETS GAZEUX

U- PRODUIT

Xe

U 97,5 %

Kr

CONVERSION DE L'U

Pu- PRODUIT

RETRAITEMENT DU COMBUSTIBLE USE

DECHETS HAUTE
ACTIVITE
U, Pu 1 %
P.F. 99,5 %
Actinide 99 %
I 1 %

Pi 97,5 %

FABRICATION DES OXYDES


MIXTES

DECHETS ALPHA

DECHETS ALPHA

Pu 1 %

Pu 2 %

COQUILLES DE
GAI NAGE
E.L. 100 %
P.F. 0,5 %
U,Pu, Actinide
0,5 %

DECHETS ALPHA
Pu 3 %

ENFOUISSEMENT EN FORMATIONS GEOLOGIQUES

FIGURE

1.:Rparti ti on des radiolments longue dure de vie dans les dchets radioactifs en
provenance du retraitement du combustible et de la fabrication des oxydes mixtes de
combustible. On n'a reprsent que les dchets qui exigent des garanties de confinement long terme.

I
I

- la calcination jusqu' 900C, sans traitement;


- la fabrication de cramiques, soit du type dnomm vitro-cramique,
soit du type supercalcint;
- la fabrication de masses composites, particules de calcint enrobes,
ou granules de calcint ou de verre enrobs dans

une matrice;

- la vitrification qui consiste incorporer le calcint obtenu ciavant dans une matrice de verre au borosilicate ou au phosphate.
C'est cette dernire technique qui a connu le plus grand essor. En
Europe, les procds qui furent dvelopps dans divers pays sont connus
sous les noms de HARVEST, PIVER, VERA, AVM. Parmi ceux-ci, le procd
franais AVM (Atelier de Vitrification de Marcoule) a connu le meilleur
succs; une installation permet depuis quelques annes de traiter 50
litres par heure d'effluents liquides de haute activit. La Belgique a
pris une option sur ce procd et le retraitement des premires tonnes
de combustible us en provenance des racteurs de Doel et Tihange tant
prvu en France, c'est donc au produit sortant du procd AVM qu'il
sera fait rfrence ultrieurement dans ce document.

2.1.2. Rles et qualits du conteneur


Le conteneur est l'enveloppe mtallique dans laquelle est coul le produit de vitrification. Son premier rle est donc de servir d'unit de
moulage dans le procd de vitrification. Lorsque les dchets de haut
niveau pralablement calcins sont mlangs au verre borosilicate en
fusion, ils forment un mlange bien homogne, puisque ce type de verre a
la proprit de dissoudre tous les oxydes mtalliques contenus dans les
dchets. Si l'on veut maintenir l'homognit et obtenir un produit
final monolithique, il est logique et par ailleurs plus commode de verser le verre en fusion directement dans le conteneur de forme cylindrique.
Le conteneur est aussi l'unit d'emballage des dchets. Ses dimensions
peuvent lgrement varier d'un processus industriel un autre.

Dans les installations prenant en charge les dchets conditionns, le


conteneur sert d'unit de manutention. Enfin, le dernier rle du conteneur, et non des moindres, est celui de participer l'ensemble des
protections ou barrires s'interposant entre les radionuclides et la
biosphre (rle de confinement). Il peut empcher ou freiner le passage
des radio-lments dans le milieu gologique.
Les divers rles assums par le conteneur ncessitent un certain nombre
de qualits pour le matriau de construction de base et pour le rcipient aprs sa mise en oeuvre. L'exigence sur la qualit peut varier
dans le temps comme il apparatra ci-apres :
- la bonne tenue la chaleur, au cyclage et aux chocs thermiques; les
matriaux employs doivent rsister aux tempratures utilises dans
les procds de vitrification (dans certains cas ~ 1100C), dans ces
conditions ils ne peuvent subir ni modification de structure, ni contraintes thermomcaniques susceptibles d'entraner des microfissurations. Il en sera de mme si la procdure de remplissage donne lieu
des chocs thermiques ou si un cyclage thermique est envisag.
La bonne tenue la chaluer est importante court terme.
Aprs enfouissement, les tempratures atteintes la surface du conteneur ne dpasseront gnralement pas 200 ou 300C.
JENKS (1977) a tent de dfinir la temprature maximum que l'on peut
tolrer pour les parois des conteneurs sans mettre en danger la fiabilit des alliages envisags et leur tanchit. Se basant sur des
recherches effectues dans divers laboratoires des Etats-Unis et constatant que la majorit des aciers austnitiques subissent des changements de structure lorsqu'ils sont exposs longtemps l'air et des
tempratures partir de 400C, JENKS considre qu'une temprature de
l'ordre de 375C est une limite ne pas dpasser;
- la rsistance mcanique; court terme l'paisseur de la paroi du
conteneur, les soudures et la conception gnrale doivent permettre
une manutention sans danger et une rsistance suffisante aux chocs;
plus long terme, aprs enfouissement, la rsistance au cisaillement
et la compression doivent tre suffisantes afin de pouvoir supporter les charges ou pousses ventuelles dues au terrrain;

- l'tanchit; elle doit pouvoir tre assure ds la coule du verre,


lors des manutentions, du stockage en surface et enfin aprs enfouissement. C'est incontestablement la qualit essentielle long terme.
S'il ne saurait tre question de confier au conteneur un rle de confinement trs long terme, il est toutefois raisonnable de considrer
qu'il devrait maintenir son intgrit pendant une priode comprise
entre 500 et 1000 ans.
Deux conditions sont essentielles pour atteindre ce but :
. une bonne tenue la corrosion, la matriau de construction du conteneur devra prsenter une rsistance acceptable l'action corrosive combine des composs chimiques naturels prsents dans la
roche hte et ceux qui pourraient tre gnrs par une action extrieure, telle un champ de rayonnement nuclaire ou un flux thermique;
. une mise en oeuvre correcte et un fini soign, une attention toute
particulire sera apporte au choix du type de soudure et sa
qualit.
Il est vident qu'en fonction du crdit et de la fiabilit que l'on
accorde au conteneur, on peut envisager de rajouter des barrires complmentaires entre celui-ci et la formation gologique rceptrice.
C'est ainsi qu'il a t propos de dposer les conteneurs en acier inoxydable issus de l'atelier de vitrification dans une nouvelle enveloppe
bicouche comprenant :
- un premier cran par exemple, en plomb destin, si pas a arrter les
radiations ionisantes, tout au moins en diminuer sensiblement l'intensit pour que leur effet sur le milieu gologique soit ngligeable
- une seconde protection par exemple en titane, plus spcialement destine offrir une grande rsistance la corrosion dans les conditions spcifiques la formation gologique retenue pour l'vacuation
des dchets.

2.1.3. Radioactivit et volution dans le temps


Dans le cadre de cette tude, les caractristiques radioactives, radiochimiques et thermiques des dchets ont t calculs en fonction du
temps au moyen du Code ORIGEN. Comme hypothse de base pour ces calculs,
les valeurs suivantes ont t rtenues :
- nature du combustible : pastilles d'oxyde d'uranium (enrichissement en
U-235 : 3,3 %)
racteur :
. rendement thermique

35,4 %

. puissance spcifique

34,3 MW/t

. puissance spcifique moyenne

30 MW/t

. facteur de charge

85 %

. charge

88,6 t

. taux de combustion

33 000 MWJ/t

. temps d'irradiation

1100 jours

. priodicit de dcharge

365 jours

. proportion dcharger

1/3

- retraitement du combustible : 5 ans aprs dchargement du racteur.


Les tableaux 1 et 2 ci-aprs donnent une ide de la radioactivit des
principaux produits de fission et des lments lourds en fonction du
temps, et rapporte aux dchets rsultant du retraitement d'une tonne
de combustible us dcharg d'un racteur eau lgre (PWR). (BOCOLA,
1979)
Le graphique de la figure 2 illustre la dcroissance radioactive des
principaux radionuclides considrs ainsi que la radioactivit totale
dgage par les dchets de haut niveau.
L'volution de la puissance thermique en fonction du temps est donne
au tableau 3. Sur ce tableau et titre de comparaison, la puissance
thermique du combustible us, non retrait, a t ajoute. Comme on
pourra le constater, ce n'est qu'aprs un vieillissement de l'ordre de
170 180 ans que les actinides deviennent prpondrants du point de
vue dgagement de chaleur par rapport aux produits de fission.

10

Tableau 1 Evolution en fonction du temps de la radioactivit (curies)


des principaux produits de fission prsents dans les dchets rsultant
du retraitement de 1 tonne de combustible usag.

CooZLng time. {tje.an&)

RcuUanuctdzA

10

25

50

100

250

500

1000

2000

Se-79
Sr-90
Y-90
Zr-93
Nb-93M
Tc-99
Pd-107
Cd-113M
Sb-125
Te-12SM
Sn-126
Sb-126M
Sb-126
I-129
Cs-134
Cs-135
Cj-137
Ba-137M
Pm-147
Sm-ISI
Eu-152
Eu-154

3.98-1 <+>
6.86+4
6.86+4
1.89
5.37-1
1.43+1
1.10-1
8.20
2.45+3
1.01+3
5.46-1
5.46-1
5.41-1
3.74-4
4.54+4
2.86-1
9.61+4
8.93+4
2.91+4
1.20+3
9.39
5.63+3

3.98-1
6.07+4
6.07+4
1.89
8.40-1
1.43+1
1.10-1
6.40
6.78+2
2.81+2
5.46-1
5.46-1
5.41-1
3.74-4
8.37+3
2.36-1
8.56+4
8.0O+4
7.75+3
1.16+3
7.04
4.53+3

3.98-1
4.19+4
4.19+4
1.89
1.40
1.43+1
1.10-1
3.04
1.44+1
5.97
5.46-1
5.46-1
5.41-1
3.74-4
5.26+1
2.86-1
6.05+4
5.66+4
1.46+2
1.03+3
2.96
2.37+3

3.98-1
2.26+4
2.26+4
1.89
1.75
1.43+1
1.10-1
8.83-1
2.34-2
9.74-3
5.46-1
5.46-1
5.41-1
3.74-4
1.12-2
2.86-1
3.40+4
3.18+4
1.99-1
8.41+2
6.93-1
8.01+2

3.98-1
6.59+3
6.59+3
1.89
1.88
1.43+1
1.10-1
7.43-2
6.22-8
2.58-8
5.46-1
5.46-1
5.41-1
3.74-4
5.09-10
2.86-1
1.07+4
1.00+4
3.58-7
5.65+2
3.88-2
9.18+1

3.97-1
1.63+2
1.63+2
1.89
1.89
1.43+1
1.10-1
4.42-5
1.17-24
4.85-25
5.45-1
5.45-1
5.40-1
3.74-4
0.0
2.86-1
3.34+2
3.12+2
2.08-24
1.71+2
6.70-6
1.37-1

3.96-1
3.39-1
3.39-1
1.89
1.89
1.43+1
1.10-1
1.86-10
0.0
0.0
5.44-1
5.44-1
5.39-1
3.74-4

3.94-1
1.49-6
1.49-6
1.89
1.89
1.43+1
1.10-1
3.29-21

N.B.

Seuls

sont

repris

2.86-1
1.04
9.70-1
0.0
2.33+1
3.58-12
2.71-6

10000 25000

50000

100000 250000 1000000

3.90-1
2.88-17
2.88-17
1.89
1.89
1.42+1
1.10-1
1.03-42

3.58-1
0.0
0.0
1.88
1.88
1.39+1
1.10-1
0.0

3.05-1

2.34-1

1.37-1

2.77-2

9.31-6

1.87
1.87
1.32+1
1.10-1

1.84
1.84
1.22+1
1.10-1

1.80
1.80
1.03+1
1.09-1

1.68
1.68
6.33
1.08-1

1.19
1.19
5.45-1
9.99-2

5.43-1
5.43-1
5.37-1
3.74^1

5.39-1
5.39-1
5.33-1
3.74-4

5.10-1
5.10-1
5.05-1
3.74-4

4.59-1
4.59-1
4.55-1
3.74-4

3.86-1
3.86-1
3.82-1
3.73-4

2.73-1
2.73-1
2.70-1
3.73-4

9.66-2
9.66-2
9.56-2
3.70-4

5.33-4
5.33-4
5.28-4
3.59^*

2.86-1
9.96-6
9.31-6

2.86-1 2.85-1
9.18-16 0.0
8.58-16 0.0

2.84-1

2.83-1

2.80-1

2.70-1

2.27-1

4.34-1 1.50-4 0.0


1.02-24 0.0
1.06-15 1.62-34 0.0

les radionuclides

dont

1 mCurie, exception faite de l'iode (1-129)

l'activit

dpasse

Tableau 2 : Radioactivit (curies) des principaux lments lourds (ac


tinides) prsents dans des dchets rsultant du retraitement de 1 tonne
combustible usag.

Radio
nuclides
'TI29
Pb209
Pb210
Pb214
Bi210
Bi213
214
Po210
Po213
Po214
Po218
At217
fln222
Fr221
Ra22S
Ra226
Ae225
Th229
Th230
Th234
Pa233
Pa234M
U233
U234
U238
U237
U238
Np237
Np239
Pu238
Pu239
Pu240
Pu241
Pu242
Am241
Am242M
Am242
Am243
Cm242
Cm243
Cm244
Cm245
Cm246

Cooting -tme lyzivu)


s
1.259<+'
5.668
7.869
9.058
7.879
5.668
9.058
6.509
5.548
9.053
9.058
5.668
9.058
5.668
5.668
9.058
5.668
5.668
5.125
3.141
3.411
3.141
5.337
7.913
2.383
1.992
3.144
3.411
1.82+1
2.81+1
3.23
4.78
8.28+2
1.382
8.31+2
8.96
8.96
1.82+1
Z16+1
3.33
2.02+3
3.411
6.832

N.B.

25

10
1.259
5.368
2.918
2.017
2.918
5.868
2.017
2.918
5.734
2.017
2.017
5.868
2.017
5.868
5.864
2.017
5.868
5.868
5.155
3.143
3.421
3.143
7.846
8.303
2.883
1.572
3.143
3.421
1.82+1
2.74+1
3.23
5.72
6.S3+2
1.382
8.30+2
8.75
8.75
1.82+1
7.19
2.93
1.67+3
3.411
6.832

Seuls

1.889
8.558
1.677
5.387
1.677
8.558
5.387
1.677
8.368
5.387
6.387
8.558
5.387
8.558
8.558
5.387
8.558
8.558
5.275
3.143
3.461
3.143
2.995
9.413
2.893
7.713
3.143
3.461
1.81+1
2.51+1
3.24
7.66
3.21+2
1.392
8.21+2
8.18
8.18
1.81+1
6.70
116
9.38+2
3.411
6.812

sont

1 mCurie.

50
4.419
2.017
5.577
1.116
5.577
2.017
1.116
5.577
1.967
1.116
1.116
2.017
1.116
2.017
2.017
1.11
2.017
2.017
5.495
3.143
3.531
3.143
6.735
1.102
2.893
2.363
3.143
3.531
1.81+1
2.18+1
3.25
9.19
9.81+1
1.392
7.96+2
7.29
7.29
1.81+1
5.98
1.26
3.60+2
3.401
6.792

repris

100

250

1.548
7.007
1.616
2.326
1.616
7.007
2.326
1.616
6.847
2.326
2.326
7.007
2.326
7.007
7.007
2.324
7.007
7.007
6.025
3.143
3.651
3.143
1.444
1.372
2.913
2.274
3.143
3.651
1.80+1
1.65+1
3.27
9.96
9.44
1.402
7.38+2
5.81
5.81
1.80+1
4.76
4.251
5.31+1
3.391
6.742

9.774
4.446
5.676
6.616
5.676
4.446
6.614
5.674
4.346
6.616
6.616
4.446
6.615
4.446
4.446
6.616
4.446
4.446
8.155
3.143
3.971
3.144
3.894
1.852
2.954
8.224
3.144
3.971
1.78+1
7.35
3.34
9.95
3.431
1.432
5.81+2
2.93
2.93
1.78+1
2.40
1.652
1.701
3.341
6.592

500

1000

4.107 1.744
1.864 7.914
1.655 4.725
1.655 4.725
1.655 4.725
1.865 7.914
1.655 4.725
1.655 4.725
1.825 7.745
1.655 4.725
1.655 4.725
1.865 j 7.915
1.655 4.725
1.865 7.914
1.864 7.915
1.654 4.725
1.865 7.915
1.865 7.914
1.254 2.204
3.143 3.144
4.361 4.791
3.143 3.143
8.354 1.823
2.132 2.242
3.024 3.163
7.874 7.554
3.143 3.143
4.361 4.791
1.74+1 1.66+1
1.941
2.07
3.44
3.63
9.21
9.69
3.281 3.151
1.442 1.452
339+2 1.75+2
9.371 9.582
9.371 9.582
1.74+1 1.66+1
7.681 7.862
7.345 1.4S9
1.184 6.4714
3.271 3.141
6.352 5.902

les radionuclides

2000
7.334
3.334
1.444
1.444
1.444
3.334
1.444
1.444
3.264
1.444
1.444
3.334
1.444
3.334
3.334
1.445
3.334
3.334
4.124
3.144
5.071
3.143
3.933
2.252
3.413
6.944
3.143
5.071
1.52+1
9.024
3.97
8.31
2.891
1.462
3.55+1
1.004
1.003
1.52+1
8.224
5.6719
1.5714
2.891
5.092

dont

10000 25000 50000

10000C 250000 1000000

1.634 7.084
7.424 3.222
1.474 3.944
1.474 3.944
1.474 3.944
7.423 3.222
1.473 3.943
1.474 3.943
7.254 3.152
1.474 3.943
1.473 3.944
7.423 3.222
1.474 3.944
7.423 3.222
7.424 3.222
1.474 3.943
7.423 3.222
7.424 3.222
1.883 3.943
3.144 3.143
5.141 5.121
3.143 3.143
2.114 5.172
2.212 2.132
4.733 5.543
3.554 1.014
3.143 3.14.4
5.141 5.121
7.34
1.89
2.8419 0.0
5.33
4.81
7.861
3.66
1.481 4.202
1.482 1.462
1.481 4.202
1.431 S 0.0
1.431 S 0.0
7.34
1.89
1.1819 0.0
0
0.0
7.8114 1.931:
1.481 4.202
1.572 1.734

3.544
1.611
1.162
1.162
1.162
1.611
1.162
1.162
1.571
1.162
1.162
1.611
1.162
1.611
1.611
1.162
1.611
1.611
1.162
3.143
4.991
3.144
1.761
1.782
5.753
1.879
3.144
4.991
2.114

1.744
7.892
7.543
7.543
7.544
7.892
7.543
7.543
7.722
7.543
7.543
7.892
7.543
7.892
7.892
7.543
7.892
7.892
7.543
3.143
5.081
3.143
9.812
2.002
5.743
1.247
3.143
5.081
1.961

7.203
3.271
1.382
1.382
1.382
3.271
1.382
1.382
3.201
1.382
1.382
3.271
1.382
3.271
3.271
1.982
3.271
3.271
1.382
3.143
4.761
3.143
3.231
1.282
5.724
6.4315
3.144
4.761
2.527

8.734
3.971
4.884
4.883
4.884
3.971
4.883
4.883
3.881
4.883
4.883
3.971
4.883
3.971
3.971
4.834
3.S71
3.971
4.883
3.143
3.731
3.144
3.961
4.324
5.604
0
3.143
3.731
Z487

6.721
Z70
6.052 3.594
5.163 7.795
1.402 1.272
5.163 7.795

9.494 2.427
1.279 2.649
2.6810 0
9.694 2.464
2.831 C0

1.961

2.527

2.114

2.427

3.76U 7.1613 1.5612 3.4312


5.153 7.785 2.6710 0
4.364 2.784 1.1517 6.2531

l'acitivit

dpasse

Tableau 3 : Puissance thermique (Watts) en fonction du temps (annes) des dchets de


haute activit (HLSW) rsultant du retraitement d'une tonne de combustible
(= 100 litres verre)(B0C0LA, 1979) 5 ans aprs dchargement du racteur

10

25

50

100

250

500

1000

2xl03

10-

5x104

105

5xl05

106

Dchets de haute activit


(HLSW)
- produits de fission

l,85+3(*) 1,03+3 6,45+2 3,51+2 1,06+2 3,27

- actinides et filiations

1,00+2

8,82+1 6,24+1 4,12+1 2,83+1 2,08+1 1,41+1 6,82

2,09

5,45-1 1,28-1 7,60-2

1,02-1

- Total

1,95+3

1,12+3 7,07+2 3,92+2 1,34+2 2,41+1 1,42+1 6,84

2,11

5,66-1 1,45-1 8,90-2

1,03-1

- lments lgers

5,29+1

2,72+1 3,81

- actinides et filiation

2,18+2

2,01-1 4,30-2 1,39-2 2,22-3 1,77-4 1,24-4 1,01-4 7,30-5 6,77-5 4,70-5 3,53-5
2,21+2 2,22+2 2,09+2 1,78+2 1,31+2 8,32+1 4,94+1 2,78+1 1,35+1 2,79
1,01
4,51-1 3,46-1

- produits de fission

1,87+3

1,04+3 6,49+2 3,52+2 1,06+2 3,27

- Total

2,14+3

1,29+3 8,75+2 5,61+2 2,84+2 1,34+2 8,33+1 4,94+1 2,78+1 1,35+1 2,81

7,04-2 2,25-2 2,16-2 2,08-2 1,70-2 1,34-2 2,84-3 8,51-4

Combustible non retrait


(SURF)

(*) lire comme tant 1,85 10 3

7,04-2 2,25-2 2,16-2 2,08-2 1,70-2 1,34-2 2,84-3 8,51-4


1,02

4,54-1 3,47-1

13

12/81

i/uries/conne ae comDusciDie usage


a

10 "

Sr90^

tsCs 137 Ba 133m


V
V

\
\ [

\\ \
\\ *

103-

Radioactivit t o t a Le

\\ *

LAm2^"

\1 \
\ \

102.

\ "" V "-" '

* 3

101 Tc99
r

^S^

Pu239

1 .

11-

iSn6
"Mn231
ND ^
- Cs 135
Pd 107
11.129*

29/
12.

10

. I

10

10

10

/Y

\ \

\
IO

K)6

(annes)
Temps coul depuis la dcharge du ractuer
FIGURE

2. : Radioactivit des principaux radionuclides en fonction du temps


et rapporte 1 tonne de combustible usag e t r e t r a i t .

N.B. (*) 1-129 e s t reprsente en supposant que la t o t a l i t de cet lment se


retrouve dans les dchets de haute a c t i v i t et non 1% comme en r a l i t
(voir Figure
1.)

(7)

14

2.1.4. Composition chimique


Lors du dchargement du racteur, le combustible us contient essentiellement :
- de

l'uranium,

du

plutonium,

d'autres

actinides

et produits

de fi-

liation,
- des produits de fission et leur produits de dcroissance.
La concentration aprs retraitement en lments de produits de fission
non volatils ainsi que celle en actinides et produits de filiation est
donne au tableau 4. Le tableau 5 donne les concentrations en divers
oxydes prsents dans les dchets de haut niveau aprs

calcination et

vitrification.

Dans cette caracterisation des dchets, les valeurs des concentrations


en

oxydes

inertes

provenant

des

additifs

chimiques

utiliss

dans

le

retraitement et de la corrosion des installations ont t fixes un


niveau relativement bas car on a tout lieu de supposer que les installations

de retraitement

seront

bientt

capables

d'assurer

un

pouvoir

sparateur plus lev.

Le principe de vitrification des dchets a pour but d'obtenir un produit

fini parfaitement

monolithique

et hautement

insoluble;

le verre

borosilicate est couramment prconis cette fin.

La composition chimique du produit final obtenu par le procd de vitrification peut varier dans d'assez larges proportions. La concentration en produits radioactifs au sein de la matrice de verre est un des
paramtres principaux qui permet de prdterminer

la temprature la

paroi du conteneur un instant dfini dans le temps; la stratgie de


gestion et d'vacuation des dchets peut donc tre influence.

15

Tableau 4 : Concentrations (en grammes) en produits de fission non vola


tils et en actinides avec les produits de filiation prsents dans les
dchets liquides de haut niveau rsultant du retraitement de une tonne
de combustible. (BOCOLA, 1979)

Produits de fission (P.F.)

Elments lourds (E.L.) (*)

Ge
As
Se
Br
Rb
Sr
Y
Zr
Nb
Mo
Tc
Ru

Tl
Pb
Bi
Po
At
Rn
Fr
Ra
Ac
Th
Pa
U
Np
Pu
Am
Cm
Bk
Cf

Rh
Pd
Ag
Cd
In
Sn
Sb
Te
I
Cs
Ba
La
Ce
Pr
Nd
Pm
Sm
Eu
Gd
Tb
Dy
Ho
Er

3,70
8,46
5,21
1,53
3,41
8,35
4,67
3,72
2,24
3,47
8,41
2,15
3,88
1,40
5,97
8,39
1,24
5,10
1,24
5,69
2,70
2,47
1,64
1,27
2,48
1,20
4,11
3,13
8,79
1,72
1,15
1,78
1,10
1,01
3,06

1 ()
2
+1
+1
+2
+2
+2
+3
3
+3
+2
+3
+2
+3
+1
+1
+0
+1
+1
+2
+0 (+)
+3
+3
+3
+3
+3
+3
+1
+2
+2
+2
+0
+0
1
2

1,37
1,34
9,17
1,47
3,48
1,27
2,00
1,61
6,30
3,54
5,69
9,56
4,83
8,77
3,38
2,72
3,81
2,83

11
5
10
12
20
11
15
7
8
3
4
+ 3
+ 2
+ 1
+ 2
+ 1
8
6

Soustotal E.L.
1,05 +4

Total gnral produits de


fissiLon et actinides :
3,93 +4

Soustotal P.F. : 2,80 +4


() A lire comme tant 3,70 IO1
(*) On suppose que 1 % de l'uranium et du plutonium subsistent encore
dans les dchets
(+) Seulement 1 % de l'iode est cens se retrouver dans les dchets de
haute activit

16

Tableau 5 : Concentration (en grammes) des divers oxydes prsents dans


les dchets vitrifis rsultant du retraitement de une tonne de combu
stible usag.

Oxydes des produits de fissioni) Oxydes des Elments Lourds


+2 (+)
+2
+2
+3
+3
+3
+3
+2
+3
+2
+3
+3
+3
+3
+3
+3
+3
+2
+2

U308
Np0 2
Pu02
Am 2 0 3
Cm 2 0 3

1,13
5,48
9,92
3,71
2,98

+4
+2
+1
+2
+1

Rb20
SrO
Y203
Zr03
M0O3
Tc 2 0 7
Rh 2 0 3
Ru 2 0 3
PdO "
Te02
Cs20
BaO
La 2 0 3
Ce02
Pr60u
Nd 2 0 3
Sm 2 0 3
Eu203
Gd 2 0 3

3,73
9,87
5,93
5,02
5,21
1,33
2,83
4,78
1,60
7,12
2,62
1,83
1,49
3,05
1,45
4,79
1,02
1,99
1,33

Soustotal

3,57 +4

Si02
Na,0
B203
A1 2 0 3

1,42
3,03
5,16
5,73

Total Oxydes 2,80 + 5

Soustotal

2,30 +5

Soustotal

1,23 +4

Oxydes inertes (*)


Fe 2 0 3
Cr 2 0 3
NiO
P205

1,51
3,45
1,41
6,73

+3
+4
+2
+2

Soustotal

2,67 +3

Oxydes prsent dans les


verres
+5
+4
+4
+5

() Seuls les oxydes de produits de fission dont la concentration est


suprieure 100 g/t ont t repris ici.
(+) A lire comme tant 3,73 10 2
(*) La composition en oxydes inertes est celle dfinie par MENDEL
(1977).

17

2.1.5. Tempratures critiques

Les blocs de dchets vitrifis sont le sige d'un chauffement d


l'absorption d'une partie de l'nergie mise par le rayonnement des
dchets. Cette lvation de temprature peut placer la matrice de verre
dans des conditions propices sa cristallisation. Pour qu'un verre se
cristallise, il faut d'une part que se soient dvelopps des germes de
nuclation et d'autre part que la temprature favorable au grossissement
des cristaux soit atteinte.

Pour la plupart des verres utiliss, les tempratures marquant le dbut


de la cristallisation se situent entre 600C et 700C. De plus, il n'est
pas exclu qu'une dvitrification apparaisse une temprature infrieure
cellesci, si la dure de maintien du verre cette temprature est
importante (LAUDE, 1977; JENKS, 1977; BONNIAUD, 1977).

Pour toute scurit, il conviendra de maintenir la temprature des d


chets vitrifis tout moment et en tout point infrieure 450C.

2.1.6. Proprits physiques


Selon B ONNIAUD (1977), le produit obtenu par vitrification des dchets
est homogne, isotrope et exempt de porosit; la viscosit dynamique
est comprise entre quelques dizaines et cent Pa.s la temprature de
1100C et la temprature de fusion est d'environ 1150C.
FORSSTROM et PROSKE (1980) donnent une valuer de 2,75 pour la densit
des verres AVM.
Certaines proprits physiques varient en fonction de la concentration
en calcint dans le verre.

Les rayonnements nuclaires (, , , )

pourraient galement entraner des modifications de proprits physi


ques.

La stabilit des verres contenant des metteurs a t simule au moyen


d'une irradiation sous faisceau d'lectrons jusqu'

101 * 10 1 2 rads,

dose accumule correspondant un stockage de 1000 ans (LAUDE, 1977).

18

Aucune modification de structure, cristallisation notable, augmentation


de corrosion ou accumulation d'nergie a t rvle.
L'effet des metteurs (LAUDE, 1977; SOMBRET, 1979; BONNIAUD, 1979) se
manifeste par les noyaux de recul, les particules a, la formation d'h
lium, les ractions n et l'accumulation d'nergie. En dopant des ver
res avec des isotopes activit spcifique leve, comme le
obtenu des doses de

4 IO

18

Cm, on a

/g, correspondant 10 * annes de

stockage. L'mission de neutrons provenant des ractions , est de


2 neutrons par million d'.

Les particules en fin de parcours donnent naissance par capture d'


lectrons, des atomes d'hlium. La densit peut tre influence par
cette formation d'hlium. Aprs des doses simules cent annes de
stockage, on constate une augmentation de la densit de 0,2 % tandis
que la microdensit ne change pas. Pour les verres AVM il n'y a pas de
donnes sur l'nergie accumule, la vitesse de corrosion et la rsis
tance mcanique macroscopique.

Selon MENDEL et al. (1977) l'accumulation d'nergie ne s'lverait pas


au dessus de 150 J/g aprs 106 d'annes de stockage. La quantit d'
nergie accumule dans les verres dcroit linairement avec l'augmenta
tion de la temprature pour devenir ngligeable vers 350C.

2.1.7. Rsistance mcanique


La rsistance mcanique des verres joue un rle important dans le main
tien du bloc de verre sous sa forme monolithique.
Tout d'abord lors du refroidissement de la masse coule dans le conte
neur, des contraintes mcaniques peuvent apparatre parce que la dila
tation du verre est de loin infrieure celle du matriau de construc
tion du conteneur. Ce dernier est donc soumis la traction alors que le
verre est soumis la compression. Tout au long de la vie de l'ensemble
verreconteneur, la diffrence de temprature entre la paroi et le cen
tre peut entraner des contraintes mcaniques (les parties plus froides
se dilatent diffremment des parties chaudes), de sorte que le verre
peut se fissurer. Il est possible de calculer la diffrence de tempra

19

ture maximale admissible entre la paroi et le centre : elle est inversement proportionnelle au coefficient de dilatation thermique. Des expriences faites, il semble bien ressortir que le refroidissement mme
trs progressif des blocs de verrt entrane un accroissement de la surface totale d'au moins un facteur 5. La surface totale comprend la surface gomtrique plus la surface des fissures.
L'ensemble verre-conteneur doit tre capable de supporter non seulement
des tempratures leves ou des carts de temprature importants mais
doit aussi pouvoir rsister l'influence d'une contrainte mcanique
subie lors d'un choc.
L'ventualit, d'un choc n'est pas exclure lors des oprations de
manutention.
Les consquences d'un choc peuvent tre de deux natures :
- augmentation de la surface totale du bloc de verre, par fissuration;
- libration d'arosols.
Il est toutefois difficile actuellement de quantifier l'ampleur de ces
phnomnes.

2.1.8. Proprits thermiques


La conductibilit thermique des verres servant l'immobilisation des
dchets a t largement tudie et plus spcialement dans le cadre de
la dtermination des limites admettre pour la concentration en dchets
et les dimensions des conteneurs afin d'viter une dvitrification des
verres.
La conductibilit thermique pour les verres au borosilicate varie entre
0,8 1 W/m.C la temprature ambiante et crot avec la temprature.
Pour les verres borosilicate AVM

il y a des variations de 1,16 -

1,74 W/(m.C) entre 25 et 650C.


La chaleur spcifique est de l'ordre de 710 795 J/kg.C. (Me ELROY,
1975).

20

Des contraintes mcaniques peuvent apparatre lors du refroidissement


des conteneurs par suite d'une dilatation diffrente du verre et de son
enveloppe mtallique.
Le coefficient de dilatation thermique du verre est de l'ordre de
7,9.106 "C-1 entre 20 et 330C et de ,."6 "C 1 entre 330 et 500C
(Me ELROY, 1975; SMITH and ROSS, 1975) alors que celui de l'acier inoxy
dable courant vaut 9,6.10~6 C _1 temprature ambiante et crot sensi
blement avec la temprature.

2.1.9. Vitesse de corrosion et de lixiviation

L'entrave la migration des radionuclides vers la biosphre est lie


en premier lieu la double barrire suivante :
l'tanchit du conteneur et donc la rsistance la corrosion du
matriau de construction;
l'insolubilit des verres borosilicats et leur faible taux de lixi
viation.
Etant donn que l'eau contenue ou circulant dans la formation gologi
que constitue l'agent agressif d'une part et le vecteur principal pour
la migration des radionuclides vers la biosphre d'autre part, il est
essentiel de connatre :
sa composition chimique;
son agressivit visvis du conteneur et des dchets vitrifis;
son cheminement dans la formation gologique.

La quantit de verre dissous est directement proportionnelle au temps


et la surface soumise au contact de la phase liquide, d'o l'impor
tance de l'apparition de micro ou macrofissures et du phnomne de
dvitrification.

Plusieurs mthodes sont utilises pour mesurer la lixiviation des ver


res et elles diffrent notamment par la taille de l'chantillon trait
(poudres de verre ou blocs). L'Agence

Internationale pour l'Energie

Atomique recommande toutefois de n'effectuer que des mesures sur des


chantillons en blocs ou en pastilles de verre et d'exprimer les rsul

21

tats sous forme de fraction libre en fonction du temps de lchage. La


mesure la plus couramment rencontre reste cependant le taux de lixiviation exprim en (g.cm-2.j~*)
En raison de la diversit des units proposes pour exprimer ce taux de
lixiviation, les comparaisons peuvent parfois s'avrer malaises et le
tableau 6 permettra la conversion d'units pour autant que tous les
paramtres de l'exprimentation soient connus (HEIMERL, 1972).
La lixiviation des dchets vitrifis dpend de la composition de l'eau
et des verres, du pH, de la temprature, du traitement thermique et du
rayonnement (radiation damage). La corrosion gnrale (bulk corrosion)
des verres AVM simuls (non radioactifs) est traite d'abord; aprs on
donne quelques valeurs des taux de lixiviation des radiolments.

(8)

22

Tableau 6 : Unites utilises pour la aesure de lixiviation

Leaching rate
1

Rig.ca^r )
Leaching rate
2 1
R(g.ca .j )

Leach factor
1

L(sem.cm )

1
R '

Corrosiot rate

C (cm. sem'

. sea
8

Fractional release

.
8

R
a

7J

. sea

Z R
.S . t .
n n
g
oj

8
Leaching factor
1
L(sera.cm )

Corrosion rate
1
C(cm.sera )

C . a .sea
8

Symboles : m

sen
g

V7j

1
L

1
C

0
C =* . t
n n V
n sea
8

L~ * V
n
g

' 'n sea

aasse de verre de l'chantillon en (grammes)

V volume de l'chantillon en (cm3)


s

surface spcifique de l'chantillon de verre en (cm 2 .g 1 )

surface de verre expose au test en (cm )

tQ temps de lchage en seaaine ou en jours (tQ8em, t Q j)

Leaching rate R ^ ^ ^ ^ ^

. .
Leach factor

Radioactivit emporte (chocs par min.)


initiale (chocs par ain/g) X surface verre (caO X temps de lchage (jour)

Radioactivit initiale du verre (chocs par aln) surface verre (ca 2 )


T
L g e ~
^ j j r a j i o a c t l v n T T e c K e (chocs par min/semaine J

Corrosion rate C

Racioactivit lche (chocs par min/semaine)


3
v e r r e ( c a ) x Radioactivit initiale du verre (chocs par min/cm )

Surface

Fractional release F

Radioactivit lche et cumule


Radioactivit Initiale

23

L'influence du pH, exprim en g/cm2/jour est donne par MALOW (1980)

90C

2,8xlO-3

3,3x1 - 1

2,8xl0-1

60C

4,6x10-*

,-3
2,4x1o- 1

7,3x1O" 5

1,0x10" 1

pH

Par rapport au pH = 7 on trouve les taux d'acroissement suivants :


pH = 5

facteur 3

pH = 3

facteur 7 9

pH = 9

facteur 1 2

L'nergie d'activation est de 19 kcal/mol (mesure dans l'intervalle


50 100C). Cela signifie que pour une augmentation de la temprature
de 50 100C le taux de corrosion est multipli par un facteur 50
Une opration de recuit peut engendrer une modification de la struc
ture cristalline des verres et par la mme influencer le taux de lixi
viation.
Le tableau 7 donne les facteurs d'accroissement de la lixiviation
pour diffrentes tempratures et dures de recuit.

24

Tableau 7 : Facteurs d'accroissement du taux de lixiviation (eau dis


tille Soxhlet)

Temprature

Dure

Facteur d'accroissement

(jours)

du taux de lixiviation

500

0,1 100

600

0,1 1

1,2

10

1,6

100

2,0

0,1 1

1,7

10

5,6

100

8,1

700

800

0,1

1,8

8,5

10

8,6

100

4,7

N.B. : La temprature de dvitrification du verre AVM se situe


peu prs 550C.

L'influence du rayonnement sur la lixiviation a t rapporte comme


minime tandis qu'il n'y a pas de donnes disponibles sur la corrosion
des verres AVM par le rayonnement a.

Les taux de lixiviation d'chantillons comportant des lments radioac


tifs ont t mesurs sur deux chantillons de verre AVM soumis un
lchage 25C dans l'eau courante (tap water).
2

sont exprims en g/cm /jour (tableau 8).

Les taux de lixiviation

25

La valeur de "g" signifie ici une perte de poids du verre, si la corro


sion de l'lment spcifique est gal la bulk "corrosion".
Tableau 8 : Taux de lixiviation des verres activs

Taux de lixiviation
Emetteurs et

des verres activs

106

Ru + Rh

4,3.107

137

Cs + Ba

2,3.106

^Ce + Pr
89 S r

3,0.108

125

2,0.105

Sb

4,0.10"7

Emetteurs
238 Pu

2,0.107

241

5.0.109

Am

26

2.2. CARACTERISTIQUES GENERALES ET PROPRIETES DE LA ROCHE RECEPTRICE

2.2.1. Description et diagense de la formation rceptrice.


Les roches argileuses se prsentent sous diffrents types, ayant en commun une teneur importante en minraux argileux (voir section 2.2.2.).
Cette diversit est imputable l'intervention de plusieurs processus
gologiques

lors de la gense et de l'volution

ultrieure de ces

roches. Les processus les plus importants sont :


- la formation des minraux argileux;
- leur transport;
- leur sdimentation;
- la diagense;
La formation de minraux argileux peut se produire de plusieurs faons :
- par altration de roches alumino-silicates;
- par interaction entre oxydes ou silicates non stratifis et des solutions aqueuses;
- par cristallisation directe partir de solutions ou de gels collodaux.
Parmi celles-ci l'altration superficielle des roches alumino- silicates est de loin la plus importante. Le produit final de l'altration
dpend en premier lieu de la composition minralogique de la roche-mre
et en second lieu des conditions climatiques. Par exemple en milieu
acide la kaolinite (*) est forme partir d'alumino-silicates non stratifis. La smectite est produite dans des conditions de pH acide ou
basique, pourvu que la solution contienne des alcalis ou alumino-terreux. L'illite et la vermiculite peuvent tre gnres par altration de
minraux respectivement di- et trioctadriques.

(*) la systmatique, la classification et les proprits des minraux


argileux sont traits dans la sous-section 2.2.2.).

27

La gense de minraux argileux par l'interaction d'oxydes et de solutions est moins frquente, mais a t dcrite cependant plusieurs fois.
On peut citer, par exemple la formation de kaolinite par interaction de
solutions silicates et d'oxydes et hydroxydes d'aluminium

(DELVIGNE

(1965), TCHOUBAR (1965), OBERLIN et COUTY (1970)).


La cristallisation directe partir de solutions ou de gels collodaux a
t dcrite pour des bassins de sdimentation, proches de rgions
rosion

intense

ou dans des

bassins

isols

(MILLOT

(1970); KELLER

(1968)).
La gense d'une formation argileuse, donc une unit gologique constitue essentiellement de minraux argileux, peut se raliser l'endroit
o ses constituants essentiels se sont forms (p.e. les sols, les amas
ou poches kaolinitiques dans des roches granitiques,...),

mais aussi

dans des zones d'accumulation, distantes de la rgion de formation.


Ceci implique videmment un transport des particules argileuses de l'endroit de formation vers la zone d'accumulation (sdimentation). Au cours
du transport (p.e. par ruissellement, rivires ou courants marins,...)
et du dpt, un "vieillissement" des minraux initialement forms peut
affecter certaines espces argileuses. Par exemple la kaolinite transporte par des eaux douces vers l'ocan subit une dissolution et une
flocculation. La kaolinite, arrive en environnement ocanique, ragit
avec le silicium et le potassium pour se transformer en illite (SIEVER
et WOODFORD, 1973). Un autre exemple de "vieillissement" est la dissolution des smectites lors du transport fluviatile et la conversion des
smectites ubiquistes en vermiculite dans certains environnements ocaniques (HUANG et al., 1975). D'autre part les chlorites semblent plutt
peu affectes par de telles modifications. Cependant on a pu mettre en
vidence dans les chlorites d'autres modifications caractaire chimique
(substitutions de fer par du magnsium). Il est vident que ces transformations ou modifications sont imposes par les conditions physicochimiques diffrentes parcourues par les particules lors de leur transport et sdimentation. Aussi au cours de la sdimentation l'accumulation
de particules d'origine diffrente (formation, dtritique, organique,
...) peut se produire.

28

Etant donn que la vitesse de sdimentation dans un milieu argileux est


de l'ordre de quelques centimtres par milliers d'annes, il est envisager que les formations argileuses paisses et tendues se produisent
pendants des phases et dans des contextes gologiques relativement longs
et stables. L'argile de Boom en est un trs bel exemple. La formation en
question est dpose en milieu marin des profondeurs relativement peu
importantes et fait partie d'une province de sdimentation argileuse
d'ge oligocne, s'tendant

sur la partie septentrionale de l'Europe

entre l'le de Wight et la mer Noire. Au NE de la Belgique elle a une


paisseur de plus de 100 mtres.
Un processus trs important, en mesure de modifier considrablement les
formations argileuses dposes, est la diagense. Elle est interprte
dans ce contexte-ci comme une transformation de la roche argileuse au
fur et mesure de son enfouissement sous de nouveaux sdiments surincombants. Cet enfouissement des terrains argileux se produit progressivement en fonction de temps extrmement longs et les soumet l'action
progressive de la pression (charge des terrains surincombants) et de la
temprature (gradient gothermique). La diagense occupe une zone dlimite par des pressions et tempratures caractristiques, comme on peut
l'observer sur la figure 3. Elle se produit dans les tempratures infrieures 250C et dans des conditions de charges infrieures
5 kilobars (soit une vingtaine de kilomtres de sdiments).
Ce graphique ne reprsente cependant pas deux autres facteurs trs importants lors de la diagense : le temps et les conditions gochimiques.
Leur

importance

ressortira

au cours des discussions

concernant

les

transformations que subissent les diffrentes familles de minraux argileux. Les minraux argileux, forms par altration, par prcipitation
partir d'une solution aqueuse ou par interaction entre minraux et solutions aqueuses, ne

sont plus ncessairement stables dans les sdiments

dposs et soumis des charges. Ceci entrane donc des modifications


minralogiques, et influence aussi la chimie des fluides dans les pores.
Ces changements sont progressifs mais leur effet s'intensifie avec la
profondeur et la temprature. Nanmoins il a t constat que ds le
dpt des particules, des transformations structurelles et chimiques
peuvent dj se produire (p.e. collapsus de l'empilement des particules
argileuses).

p-

100

200

300

400

500

600

700

~ i

800 C

kb

de contact

- 4

- 6

- 10

FIGURE 3. Diagramme pression-temprature pour diffrents types de mtamorphismes (WINKLER, 1967)

30

Ce phnomne de diagense a t abondamment tudi sur de multiples


formations et dans des rgions diffrentes. De ces tudes se dduisent
bon nombre de conclusions en ce qui concerne les transformations minra
logiques;

les traits essentiels de cellesci sont discuts ciaprs.

Les smectites sont transformes en interstratifis (*) illitesmectite


avec augmentation du rapport illite/smectite en fonction de la profon
deur, c'estdire temprature et pression croissantes. Cette trans
formation exige la disponibilit d'aluminium et de potassium dans les
eaux interstitielles ou partir d'une autre source, pour pouvoir satis
faire la raction suivante :
smectite + K+ + Al 3 + + illite + Si'4+ + H20
Cette transformation a t tudie, p.e. au Gulf Coast des EtatsUnis
(HOWER et al. 1976), o on a observ qu' 3700 mtres de profondeur le
rapport illite/smectite atteignait une valeur de 0,8. On a constat pour
cette rgion que le facteur contrlant la modification minralogique est
la prsence de K, provenant de l'altration de feldspaths potassiques
prsents dans le sdiment. En dessous de 3700 m, les feldspaths ayant
disparus, il n'y a plus suffisamment de K en solution pour permettre la
transformation de smectite en illite. La transformation en question peut
donc dbuter partir de ~ 40C et se poursuivre au del de 300C. Il
est vident que la vitesse de transformation est plus lente des temp
ratures plus basses.
Certains auteurs ont constat que la transformation diagntique des
smectites est plus intense pour les particules de petite taille. Le
rapport illite/smectite pour la fraction < 0,1 correspond au rapport
illite/smectite pour la fraction 0,50,2 mais soumise une tempra
ture de 20 40C suprieure.

(*) voir soussection 2.2.2.

31

La transformation de smectite en interstratifi illite/smectite est accompagne d'un effondrement de la structure expanse des smectites et de
l'expulsion d'eau. PERRY et HOWER (1972) ont avanc que la vitesse de
cet effondrement est fonction du temps et/ou de la temprature. Cette
expulsion d'eau peut crer, dans des formations peu permables, une
augmentation de la porosit et de la permabilit ou mme des pressions
interstitielles anormales. Au fur et mesure de l'enfouissement des
formations

gologiques, la charge des terrains surincombants annule

normalement l'augmentation de porosit.


La transformation de smectites en interstratifis illite/smectite entrane aussi la re-mobilisation de certains lments tels que le silicium, qui quitte les positions tetradriques ou le magnsium et le fer,
occupant les positions octadriques dans la structure smectitique. Ces
lments re-mobiliss peuvent donner naissance de nouveaux minraux
par exemple le quartz, ou encore la chlorite, par recombinaison avec le
potassium et l'aluminium. Il a t constat que la formation de chlorite
au cours de la diagense dbute dj elle aussi autour de 40C et se
produit jusqu' 300C et plus.
De ce qui prcde on peut s'attendre un comportement stable de l'illite lors de la diagense, puisque l'illite rsulte d'une transformation
des smectites sous l'influence de pression et de temprature. Nanmoins
dans le domaine de tempratures et pressions plus leves des rarrangements cristallographiques ou de structures se produisent, p.e. augmentation de la cristallinit des illites. Dans le domaine de pressions et
tempratures encore plus leves

(dpassant les valeurs de 300C et

~ 5 kb : correspondant au dbut du mtamorphisme) l'illite peut tre detruite pour former des micas et chlorites la condition que certains
lments soient disponibles (p.e. fer et/ou magnsium) pour entrer dans
la structure de ces derniers.
Les interstratifis rsultant de la transformation diagntique initiale
contiennent donc encore de la smectite et parfois aussi des chlorites.
Leur comportement durant les phases ultrieures sera donc impos par le
comportement de leur composants minralogiques.

32

Plusieurs tudes dmontrent la disparition de la kaolinite par diagense. Nanmoins il y a peu d'explications valables et reconnues ce
sujet. La profondeur et la temprature semblent tre les facteurs dominants. Les limites de temprature pour la stabilit de la kaolinite lors
de la diagense sont trs mal connues. A partir de 70 80C (DUNOYER de
SEGONZAC, 1970) la destruction de la kaolinite peut dj tre dclenche
dans les sdiments argileux. Ce minral persiste pourtant au-del de
tempratures de 200C. La kaolinite se transforme probablement en chlorite par rcupration de l'aluminium et du silicium dans une structure
dioctadrique du chlorite (WEAVER, 1979). Cette transformation se situe
autour de 150 200C. En cas d'abondance de potassium et dans des conditions de pH relativement lev, la kaolinite se transforme en illite
(HENLEY, 1959).
Les chlorites reprsentent une famille de minraux qui sont gnrs dans
des circonstances gologiques trs diverses et entre autre elles sont
formes lors de la diagense par transformation de smectites, ilutes ou
kaolinites. Ces minraux s'avrent donc d'tre assez stables dans les
formations sujettes une diagense. Aussi a-t-on encore constat que
les chlorites subissent des modifications chimiques (substitutions dans
les positions octa- et tetradriques) au cours de l'enfouissement progressif de la roche. Les chlorites peuvent enfin se prsenter sous forme
interstratifie avec la smectite (corrensite).
La paragense de formation courante de la vermiculite est associe
l'altration superficielle ou hydrothermale de micas ferro-magnsiens
(p.e. biotite) ou de chlorites. Ce minral est aussi form par l'interaction d'oxydes et de solutions aqueuses. Ce dernier cas se rencontre
lors de l'altration de roches basiques intrusives. On le trouve frquemment associ aux minraux dont il est issu ou aux minraux paragntiques sous forme interstratifie, par exemple : vermiculite-biotite,
vermiculite-chlorite, vermiculite-montmorillonite.

Dans les sdiments

argileux marins, les interstratifis vermiculite-chlorite sont les plus


frquents. La vermiculite a dans certains cas la particularit de se
reconvertir en sa forme initiale. Ainsi une vermiculite provenant d'un
mica se transforme nouveau en mica lors d'un contact avec des solutions potassiques.

33

Il y a trs peu d'tudes sur le comportement de la vermiculite lors de


la diagense. Des expriences hydrothermales (ROY et RONO, 1957) ont
dmontr l'instabilit de la vermiculite au-dessus de 200 300C. A ces
tempratures elle se transforme en minral du type "chlorite".
Jusqu' prsent on n'a considr que les minraux argileux, formant les
constituants essentiels ou prdominant des roches argileuses. Mais nombre de constituants accessoires peuvent aussi jouer un rle important
lors de la diagense. Rappelions, titre d'exemple, que les feldspaths
potassiques contrlent la transformation de la smectite en 1'interstratifi illite-smectite par mise en solution du potassium contenu.
Il est impossible de traiter ici tous les constituants accessoires possibles; nanmoins quelques-uns mritent par leur importance lors de la
diagense et leur frquence, d'tre discuts brivement : les substances
organiques et les carbonates.
Les substances organiques de natures trs diverses subissent lors de la
diagense des altrations et transformations, aboutissant ventuellement
la production de combustibles dits fossiles (gaz, charbon,..). Il est
maintenant acquis que l'volution diagntique des substances organiques
est contrle non seulement par la temprature, mais aussi par le temps
(Ch. WEAVER, 1979).
WELTE (1973) a schmatis l'volution diagntique des substances organiques de la faon suivante :
1. Transformation des biopolymres en polymres dgrads et composs
solubles par dsintgration mcanique (p.e. lors du tassement), hydrolyse

chimique ou destruction par micro-organismes

(produits :

amino-acides, sucres, lipides insaturs,...).


2. Polymrisation

des monomres et composants

solubles en collodes

hydrophiles (types acides fulviques et humiques), due une dshydratation partielle et une oxydation faible.
3. Polymrisation avance donnant lieu la formation de gopolymres
hydrophobes (krognes). Frquemment ce stade est dj acquis suite
au dpt de quelques centaines de mtres de sdiments.

34

4. Cracking des gopolymres donnant des hydrocarbures. Les hydrocarbures de poids molculaire faible gagnent de l'importance au fur et
mesure de la progression de la diagense, laissant un rsidu organique voluant vers le graphite.
Ce phnomne de "cracking" peut dj se produire partir de ~ 60C et
devient

prdominant

des

tempratures

suprieures 150C (PUSEY,

1973). LOPATIN et BOSTICK (1973) ont, d'autre part, constat que des
tempratures de 50C ont peu d'effet sur la destruction de substance
organique indpandemment des dures d'exposition la chaleur. CLAYPOOL
et REED (1976) ont nanmoins constat que l'chauffement de roches sdimentaires dans le domaine de 30C 100C marque dj une perte d'hydrocarbures.
Lors de la diagense de substances organiques non seulement des hydrocarbures (p.e. CH^) sont dgags, mais aussi du C0 2 est produit (JUNTGEN
et KARWEIL, 1966). La pression affaiblit la vitesse de transformation
diagntique des substances organiques en empchant la libration des
gaz (Ch. WEAVER, 1979).
Il importe encore de signaler que plusieurs auteurs (ALMON et JOHNS,
1975; GALWEY, 1972) ont dmontr l'influence catalytique de certaines
espces argileuses (illites, smectites, p.e.) lors de la destruction de
la matire organique.
Le sort des carbonates au cours de la diagense est trs complexe. Dissolution, redistribution, prcipitation et remplacement sont les diffrents phnomnes observs. Ils sont dtermins par des conditions physico-chimiques et chimiques variables, qui elles-mmes sont imposes
gnralement par l'volution diagntique d'autres constituants (espces
argileuses, substances organiques,...). Le rle de la temprature sur le
comportement des carbonates au cours de la diagense est imprcis. La
tendance gnrale est la disparition des carbonates avec la profondeur.
Dans cette tude on ne traitera pas l'effet des activits bactriennes
pendant les phases prcoces de la diagense. La prcipitation de carbonates peut se produire suite l'expulsion d'ions de calcium ou magn-

35

slum de certaines espces argileuses, et la libration de C0 2 par


dgradation des substances organiques. Cette prcipitation peut avoir
lieu dans les pores du sdiment (ce qui provoque une cimentation du
sdiment avec expulsion d'eau) ou former des concrtions (p.e. les septarias dans l'argile de Boom).
Aux carbonates dtritiques (terrignes ou biodtritiques) dj prsents
dans le sdiment, peuvent donc s'additionner des carbonates forms par
diagense. Ch. WEAVER (1979) cite des donnes sur le carbone isotopique
indiquant que l'origine de ces derniers carbonates est le plus souvent
relie la dgradation organique.
Les transformations minralogiques ne sont pas des phnomnes isols,
mais elles sont accompagns d'autres changements qui mritent dans ce
contexte qu'on y prte attention.
La compaction de la roche est le rsultat de la charge des sdiments
surincombants et l'effondrement des minraux gonflants (smectite, vermiculite,...) lors de la diagense. Elle est responsable de changements de
proprits physiques, plutt lis la texture de la roche (porosit,
densit, permabilit,...). La figure 4 illustre la variation de porosit en fonction de la profondeur d'enfouissement. SMITH (1971, 1973) et
MAGARA (1973) ont dmontr qu' cause de la faible permabilit des
roches argileuses, un enfouissement rapide peut causer des pressions
anormales des fluides. Ces pressions peuvent persister pendant des dizaines de millions d'annes. Ceci prouve l'importance du facteur temps
dans le processus de compaction lors de la diagense.
Ensuite il faut noter les changements de composition des fluides interstitiels. La composition des fluides au moment du dpt est celle de
l'environnement aqueux immdiat (eau douce, saumtre ou saline). Les
actions de dissolution (p.e. des feldspaths) de transformations minralogiques (smectite vers illite/smectite, de dgradation de la substance
organique,...) entranent une modification de composition de l'eau interstitielle (Eh, pH, concentration en ions solubles). On s'accorde pour
dire que l'eau des intercouches, libre lors de la diagense, est un
facteur non ngligeable dterminant la composition de l'eau interstitielle.

36/81

A.

1
:

50

*
l

Lias

Al 1 pmagriP (ENGELHARDT)

Permien et Pennsylvanien, Oklahoma (ATHY)


Miocne et Pliocne, plaine du P (STORER)
t

Tertiaire, Gulf Coast (DICKINSON)

"\

Tertiaire, Japon (MAGARA)

^k

D.S.D.P. (deep sea drilling project)

30-

10
0

1000

2000

FIGURE 4. Relation entre la porosit et la profondeur

3000

000 m

37

De l'expos sur les transformations minraloglques on peut s'attendre


une augmentation de salinit plus importante pour les argiles capacit
d'change ionique plus leve (smectites, vermiculite,...). Cela a t
prouv

exprimentalement

par

plusieurs

auteurs

(p.e. ENGELHARDT et

GAIDA, 1963).
Pourtant il n'existe pas de relation univoque entre salinit et profondeur, ou pression, ou densit (porosit). La tendance gnrale est une
croissance de la salinit de l'eau interstitielle avec la profondeur.
L'augmentation de la concentration en ions solubles dans l'eau des pores
peut engendrer des ractions de prcipitation. Le cas typique pour cela
est la clmentation des particules par Si02 ou carbonates, entranant une
diminution de permabilit du milieu.
En guise de conclusion on peut dire que les formations argileuses peuvent prsenter une grande diversit dans leurs proprits et leur comportement. Ceci est d diverses conditions de gense, de transport, de
dpt et de diagense.
L'tude de la diagense nous renseigne sur le comportement des argiles
( l'chelle de vastes rgions), soumises des conditions de temprature et de pression limites. Il apparat nanmoins que les conclusions
qui en dcoulent ne sont pas directement transposable sans plus aux
conditions de rchauffement obtenues par dchets de haute activit enfouis dans une formation argileuse. Contrairement aux conditions de
diagense, dans le cas de stockage gologique, le facteur temps est
relativement limit. Le facteur pression d aux terrains surincombants
est beaucoup plus faible et invariable dans le temps l'chelle du
stockage gologique.
L'tude de la diagense nous donne pourtant certaines indications trs
importantes sur le comportement de roches argileuses soumises des
conditions de pression et de temprature : les minraux argileux les
plus sensibles l'influence de la temprature sont les minraux gonflants (smectite, vermiculite,...) qui se transforment dj partir de
~ 40C. Leur transformation entrane aussi des changements de composi-

ti oi

38

tion des eaux interstitielles et un effondrement de la texture. Ce dernier est nanmoins contrari par l'impermabilit des argiles. Les substances organiques semblent elles aussi trs sensibles une lvation
de temprature (cette dgradation se manifeste dj partir de ~ 60C),
quoique la libration des matires volatiles organiques mans lors de
l'echauffement

des argiles est empche galement pour l'Impermabilit

des roches.

Des tmoins d'autres processus gologiques ayant eu lieu dans la nature,


mritent d'tre tudis et peuvent fournir des informations importantes
sur le comportement des argiles soumises l'influence de la temprature.

Parmi ceux-ci il faut citer le mtamorphisme de contact faible

profondeur entre roches intrusives et roches argileuses (voir fig. 3 ) .


Ce phnomne gologique reprsente des conditions analogues au stockage
gologique :
1. Elvation de temprature relativement abrupte et dcroissance lente,
limite dans le temps.
2. La pression

des

terrains

de couverture est relativement

faible,

condition qu'on limite l'tude des intrusions peu profondes.


3. L'chelle du phnomne

(dimensions, quantits de chaleur) peut tre

comparable.

2.2.2. Minralogie et caractristiques chimiques

2.2.2.1. Minralogie - structure


Si l'on considre les roches ou les sols couramment rencontrs dans la
nature, on peut envisager une grande diversit dans les critres utiliss pour les diffrencier

les uns des autres. Le critre physique le

plus lmentaire est bien sr celui de la dimension des particules constituant le sol en question et l'on distinguera aisment du plus gros au
plus fin, les graviers, les sables plus ou moins grossiers, les silts et
enfin les argiles.

39

Les particules constituant ce qu'on appelle couramment la fraction argileuse ont un diamtre moyen infrieur ou gal deux microns. Etant
donn la faible dimension de ces particules lmentaires, les tentatives
visant dcrire le comportement de ce type de roche par le biais des
lois habituelles de la mcanique se sont souvent rvles infructueuses,
car d'autres phnomnes ou d'autres forces entrent en jeu. Il est bien
connu que deux roches caractrises par la mme rpartition granulomtrique et faisant partie de ce qu'on appelle classiquement les argiles
peuvent prsenter des proprits extrmement diffrentes, et par consquent conduire des comportements distincts.
Il s'avre donc indispensable de poursuivre plus loin la description de
ces roches et d'analyser la minralogie des argiles permettant d'expliquer un certain nombre de leurs proprits spcifiques qui dpendent
plus de ractions de surface que de phnomnes gravitationnels.
Depuis la dcouverte des possibilits offertes par les rayons X pour
l'tude des argiles vers 1925, plusieurs classifications des argiles
d'aprs leur structure ont t proposes et les diffrences entre elles
n'ont pu tre aplanies pour aboutir une nomenclature admise au niveau
international.
La classification prsente au tableau 9 reprend les noms attribus aux
grands groupes dans lesquels on peut ranger les diffrentes espces
minrales argileuses.
L'examen de ce tableau laisse dj apparatre la complexit des classifications et la grande varit de groupes et sous-groupes possibles.
Le but recherch est de fournir au lecteur, sur base d'une des classifications possibles, les quelques principes lmentaires de la minralogie des argiles, indispensables la bonne comprhension du texte.

Tableau 9 : Classification minralogique des argiles (extrait de YONG et WARKENTIN, 1975)

Composition des couches

Groupe

Minral

Arrangement du
feuillet octa

Substitution
isomorphe

hedral

1:1 (une couche silice

kaolinite

pour une couche alumine)

2:1 (2 couches silice

micas

pour une d'alumine)

smectite

kaolinite

dioctahdral

dickite

2/3 des positions

halloyeite

occupes par Al

illite

gnralement

Al pour Si

glauconite

dioctahdral

Fe ou Mg pour Al

montmorillonite
beidellite

Mg pour Al
dioctahdral

nontronite

hectorite

Fe pour Al

trioctrahdral

saponite

vermiculite

2:2

chlorite

vermiculite

chlorite

minraux

mlangs

interstratifis

Li pour Mg
Al pour Si

gnralement
trioctahdral

Al pour Si

dioctahdral

Al pour Si

trioctahdral

Al pour Mg

ou mlang

1:1, 2:1 ou

Al pour Si

fe.

41

On n'examinera donc que les groupes et sous-groupes devant servir ultrieurement dans cette tude, soit qu'il s'agisse de constituants particuliers de l'argile de Boom, soit qu'on utilise un de ces minraux
des fins de rfrence ou de comparaison.
Des renseignements complmentaires peuvent tre trouvs dans les ouvrages traitant la minralogie des argiles, par exemple GRIM (1968) et
CAILLERE (1963).
Les units lmentaires que l'on retrouve la base de la structure
minralogique de presque toutes les espces argileuses sont des ttradres de silice et des octadres d'alumine. Dans ces units lmentaires, la silice et l'alumine peuvent tre remplaces par d'autres ions
pourvu qu'ils prsentent des dimensions ioniques quasiment identiques et
qu'ils

puissent

exister

dans

une

coordination

ttradrique

ou oc-

tadrique.
Ces substitutions n'engendrent pas de changements dans le systme cristallographique et sont appeles de ce fait substitutions isomorphes.
La premire unit de base, constitue de silice se compose d'un atome
de silicium entour de quatre atomes d'oxygne rpartis gale distance de celui-ci et implants aux sommets d'un ttradre (figures 5, 6 et
7).
Les trois atomes formant la base de ce ttradre sont chaque fois mis
en commun pour les deux ttradres adjacents.
Un enchanement systmatique de ces lments de base dans un plan et
selon certaines directions bien dfinies aboutit la constitution d'un
feuillet de base prsentant des trous hexagonaux.
L'atome de silicium tant beaucoup plus petit que celui de l'oxygne,
on peut imaginer ce feuillet comme deux couches d'atomes d'oxygne entre
lesquelles sont enserrs les atomes de silicium selon un rseau hexagonal.

42

13/81

FIGURE

et Q

: Oxyg ene
: Silicium

Vue en perspective de la structure d'un feuillet de


silice arrang selon un rseau hexagonal

43

H/81

/
0

\ /

\ /

/ \

/ \
O

0 s* Silicium

= Oxygne

FIGURE

7. : Vue en plan du plan de base et arrangement selon un


rseau hexagonal

44

En effet, l'paisseur du feuillet est de l'ordre de 4,9 , ce qui laisse une espace libre dans l'arrangement rhombique d'un diamtre de 0,55
et dans lequel peut s'intercaler un atome de silicium sans provoquer de
distorsion du ttradre.
La valence de l'oxygne est gale -2 et celle du sllicum +4. Or,
chaque silicium a une liaison complte avec l'oxygne suprieur alors
que les trois oxygnes du plan de base sont partags avec les ttradres
voisins.
Dans ces conditions, l'assemblage comporte une charge ngative unitaire
mais il peut toutefois atteindre l'quilibre de charge lorsque l'oxygne suprieur capture un ion H + , et se transforme en radical hydroxyle. Ceci est d'autant plus facile que ce dernier a peu prs le mme
diamtre que l'oxygne qu'il remplace.
Le deuxime lment de base que l'on retrouve dans les composs argileux est constitu d'un atome d'aluminium, equidistant de six oxygnes
ou

radicaux hydroxyles prsents

selon une coordination octadrique

(figures 8 et 9).
Chaque oxygne est partag entre deux units voisines, ce qui implique
que pour obtenir un assemblage lectriquement neutre, deux tiers seulement des centres de ces octadres soient occups par un atome d'aluminium.

Une telle structure lectriquement quilibre prend alors le nom

de gibbsite (Al2(OH)6).
Il arrive qu'un atome de magnsium soit substitu celui d'aluminium,
ce qui entrane l'tat neutre la formule suivante : Mg 3 (OH) 6 (brucite).
Ces deux variantes entranent peu ou pas de distorsion de l'octadre de
base puisque l'espace central a un rayon moyen de 0,61 dans lequel
peut s'insrer soit de l'aluminium (R = 0,55 ), soit du magnsium (R =
0,65 ) .

45

15/81

FIGURE

(il)

hydroxyle ou oxygne

aluminium

Structure d'alumine octadrique

46

Ilydror.yle ou Oxygne
Aluminium

FIGURE

9. : Vue de rseau hexagonal d'alumine octadrique

47

L'paisseur thorique de l'unit non distordue est de 5,05


Les minraux argileux dans lesquels les deux tiers des centres sont
occups par de l'aluminium ou du magnsium sont appels dioctadriques
alors que ceux dans lesquels tous les centres sont occups portent le
nom de trloctadrique.
Il faut toutefois signaler que cette distinction s'avre quelquefois
trs dlicate pour des structures argileuses complexes et l'opinion des
minralogistes n'est pas toujours unanime quant certaines classifications.
Une distinction fondamentale entre les diffrents groupes reconnus des
minraux argileux peut tre faite sur base de la succession et de l'arrangement des divers feuillets ainsi que la nature et la force des liens
qui les unissent.
On peut distinguer les groupes suivants :
1. le groupe des kaollnites
2. le groupe des micas ou les ilutes
3. le groupe des smectites ou montmorillonites
4. la vermiculite
5. la chlorite.
Il arrive frquemment que les argiles rencontres dans la nature soient
constitues d'un mlange de deux ou de plusieurs minraux argileux appartenant aux groupes ci-dessus. On les appelle en ce cas les interstratifis.
Enfin, on peut galement trouver un autre type de minral que l'on range
dans un groupe apparent aux argiles et appels les allophanes. On les
apparente aux argiles parce qu'ils sont constitus de silicium ttradrique et d'autres oxydes agencs en arrangement octadrique. Toutefois
la combinaison de ces lments ne se prsente pas selon une structure
cristalline trs dveloppe.

48

Pour reprsenter la succession des feuillets diffrenciant les groupes


d'argile entre eux, on utilisera les symboles suivants :
- un trapze pour un feuillet ttradrique,
- un rectangle pour un feuillet octadrique.

2.2.2.2. Le groupe des kaolinites


La kaolinite est constitue d'une succession de couches de base formes
elles-mmes d'un feuillet de silice ttradrique et d'un feuillet d'alumine octadrique. Ces deux feuillets sont lis entre eux par un partage
d'oxygne mis en commun.
Afin d'avoir une couche lmentaire neutre, on trouve la fois des
oxygnes et des hydroxyles substituant l'oxygne

dans les feuillets

d'alumine.
La formule structurale de la kaolinite est S^AI^OJQ(0H) 8

'
(figure 10

extrait de GRIM, 1968).


La prsence sur les deux faces de la couche de base d'oxygne d'un ct
(ct silice) et d'hydroxyle de l'autre (ct alumine) permet la cration d'un puissant lien hydrogne entre les couches successives et leur
empilement de manire former la structure cristalline de base.
Les kaolinites proviennent en gnral de roches ayant subi d'importantes altrations dans des climats chauds et humides.
L'halloysite est une varit des kaolinites classiques en ce sens que
elle comporte une couche de molcules d'eau entre les couches (Si-Al),
qui peut tre libre par chauffage mais dont la rhydratation s'avre
impossible.

49

17/81

Al

feuillet
couche

/Si

Al

Si\

s - *
AI

Al

Al

Al

couche lmentaire de
kaolinite

/fr A

couches lmentaires de kaolinite assembles


pour former une particule de kaolinite

7.2 *

Reprsentation schmatique de la structure.de la kaolinite

Oxygne mis en
commun

Oxygnes

Hydroxyles

Aluminium
O Silicium

FIGURE

10 : Reprsentation en perspective d'une couche de kaolinite

50

2.2.2.3. Le groupe des micas ou illltes


Les argiles classes dans ce groupe se caractrisent par des couches
constitues de deux feuillets de silice partageant l'oxygne du sommet
du ttradre avec l'octadre

d'alumine plac au milieu de ces deux

feuillets (figure 11 extrait de GRIM, 1968).


Une disposition adquate des radicaux hydroxyles et d'oxygne dans les
plans mis en communs permet d'assurer l'quilibre ionique de l'ensemble.
Les diffrentes couches sont lies entre elles par l'intermdiaire d'un
ion potassium qui s'intgre parfaitement dans les trous hexagonaux de
la structure ttradrique de la silice et chacun des ions potassium est
donc li deux fois six oxygne.

Le dsquilibre ionique entran par

la prsence du potassium est contrebalanc par la substitution de silicium par l'aluminium dans le feuillet ttradrique.
Dans ce groupe, on trouve entre autres la muscovite qui est une forme
simple des illites. Lorsque certains points centraux des octadres sont
occups par du magnsium ou du fer, on aboutit la formation de glauconite.
Les minraux classs dans ce groupe se retrouvent plus souvent dans des
roches sdimentaires localises dans des rgions tempres ou arides.
2.2.2.4. Le groupe des smectites ou les montmorillonites
La mme succession de trois feuillets (Si-Al-Si) que celle rencontre
dans les micas forme la couche de base des smectites.
Toutefois aucun Ion de potassium ne lie ces couches entre elles et de
l'eau peut aisment pntrer entre celles-ci, aboutissant une structure du type prsent en figure 12 (extrait de GRIM, 1968). Une des
proprits remarquables des smectites est leur forte capacit d'absorption

d'eau qui

s'avre

en

outre

rversible. L'eau

interstratifie

51

18/81

A s 7
Al

Al_

/si

sT\

A si

six

Al
XSi

Al_
Si\

Asi " s i /

10

ion potassium
feuillet
feuillet

'

couche

feuillet
Representation schmatique de la structure des illites

Oxygne mis
en commun

lien Potassium

Potassium

FIGURE

11 : Reprsentation en perspective d'une s t r u c t u r e de muscovite,

52

19/81
Si
Al
/ S

Si /
Al
S A

14

p l u s i e u r s couches
d'eau
\

Si
Al

. 17

Si /
Al

couche

Si Si

-^feuillet
p l u s i e u r s cou:hes
d'eau

VL^lS

Reprsentation schmatique d'une smectite

Oxygne mis
en commun

cations changeables
nH20

FIGURE

12 : Reprsentation en perspective d'une structure de smectite

53

repousse les couches d'argile et un gonflement important du minral se


dveloppe, pouvant atteindre plusieurs fois le volume du matriau sec.
L'utilisation judicieuse d'un liquide polaire et la modification de sa
concentration permet de contrler le nombre de couches d'eau venant
s'intercaler dans la structure de base et d'ajuster ainsi le gonflement.
En vertu de ces proprits de gonflement, les montmorillonites ont
trouv de nombreuses applications industrielles et notamment dans les
travaux souterrains ou de forages.

Le nom commercial universellement

rpandu pour ce type de minral caractris par un fort gonflement est


la bentonite.
Beaucoup de variantes la structure de la figure 12 (extrait de GRIM,
1968) ont t proposes afin de rendre compte de diverses particularits
observes dans le comportement des smectites.
C'est ainsi que l'on prsente parfois la structure des smectites avec
les feuillets extrmes (silicium ttradrique) dans lesquels les sommets des ttradres sont alternativement tourns vers l'intrieur et
l'extrieur de la couche de base avec substitution des oxygnes des
sommets extrieurs par des radicaux hydroxyles.
La couche de base a une paisseur de 9 10 et il n'est pas rare d'observer une couche d'eau interstratifie ayant la mme paisseur.
Plusieurs substitutions isomorphes sont possibles et elles dfinissent
les varits rpertories dans le tableau 9. Ces substitutions qui,
pour la plupart du temps s'oprent dans la couche octadrique, crent
des dsquilibres de charge qui ne sont que partiellement compenss par
de nouvelles substitutions.
Les smectites se caractrisent donc par un dficit de charge qui sera
annihil par l'adsorption d'ions extrieurs. C'est l l'origine de lar
capacit d'change ionique des smectites.

(12)

54

Les smectites se rencontrent le plus souvent dans des roches sdimentaires des rgions semi-arides et se forment lorsque des centres volcaniques s'altrent au sein de couches sous-marines ou sous un faible
drainage.

2.2.2.5. La vermiculite
La vermiculite peut tre considre comme rsultant d'une altration du
groupe des micas ou une varit particulire de smectite. En effet, la
structure de base s'apparente celle des micas (un feuillet octadrique intercal entre deux feuillets ttradriques).
Les feuillets infrieur et suprieur ont subi une substitution isomorphe
du silicium par de l'aluminium qui cr ainsi une charge ngative de
l'ensemble et ceci explique la haute capacit d'change ionique de ce
groupe d'argile et plus spcialement marque l'gard du magnsium.
L'espace laiss vide entre les couches de base a une paisseur fixe de
4,98 ce qui correspond environ l'paisseur de deux molcules d'eau.
Toutefois, la disposition prcise de ces dernires a donn lieu maintes Interprtations. Une des dispositions proposes pour cette eau intercouches est reprsente en figure 13 (extrait de GRIM, 1968).
Tout comme les smectites, la vermiculite a des couches expansibles et
un dficit de charge justifiant sa capacit d'change ionique.
La diffrence entre les deux rside d'une part dans le fait que le gonflement de l'espace interstitiel est limit 4,98 et d'autre part
dans une capacit d'change ionique diffrente lie au fait que les
substitutions se produisent le plus souvent dans la couche ttradrique
pour la vermiculite et dans la couche octadrique pour les smectites.
La vermiculite a la plus grande capacit d'change ionique de tous les
minraux argileux.

55

20/81

\si

S
Al

k
AS
Al

7
15

Al

JK
si 7
Al

/si

siA

\ S
Al

si
Al
Si

feuillet

couche

feuillet

p t l )
/ Si

feuillet

_ H2 O

Reprsentation schmatique de la structure de la vermiculite

couche de silice
ttradrique

Molcules d'eau
orientes

Couche de
silice
ttradrique

FIGURE

*%o6

13. Reprsentation en perspective de la structure de la vermiculite

56

2.2.2.6. La chlorite
Les couches comportent un nombre gal de feuillets de silice et d'alumine d'o la classification 2:2 car on retrouve empils un feuillet de
silice, un feuillet d'alumine, un second feuillet de silice et enfin un
autre feuillet d'alumine (ou de brucite) (figure 14, extrait de GRIM,
1968).
Si l'on compare cette structure celle des micas dj cite, on peut
dcrire la chlorite comme tant de l'illite dans laquelle la liaison
assure par le potassium est remplace par une couche d'aluminium octadrique.
Beaucoup de varits de chlorite ont t rpertories et elles diffrent entre elles notamment par la qualit et le nombre de substitutions.
Le remplacement du silicium ou de l'aluminium par d'autres cations entrane un dsquilibre lectrique final de la structure expliquant la
capacit d'change ionique de la chlorite.
La chlorite peut parfois prsenter un certain degr d'hydratation entre
des couches qui ne sont pas toujours rgulirement empiles comme dans
le modle de base.

2.2.2.7. Les minraux interstratifis


La classification des minraux argileux telle qu'elle a t dveloppe
ci-avant a permis de prsenter sous une forme simplifie les particularits de chaque groupe.
Trs frquemment, les minraux rencontrs dans la nature ne peuvent
tre aisment rangs dans un de ces groupes. Une des raisons en est
qu'ils ne sont pas forms par la rptition rgulire et systmatique
des mmes groupes de feuillets.

57

21/81

_s_/

Al

Al

Al

Al

"A

14

Reprsentation schmatique de la structure de la chlorite

Mica

Al

> Si

lien Hydrogne

Brucite
Al > Mg

FIGURE

lien Hydrogne

14. Reprsentation en Perspective de la structure de la chlorite

58

On se trouve alors en prsence d'une structure dite "interstratifie"


qui possde en proportion variable les caractristiques propres de ses
diffrents constituants.
De multiples noms ont t attribus aux minraux interstratifis d'aprs
l'identification des divers composants et une liste exhaustive serait
impossible dresser et hors de propos dans cette tude.

2.2.2.8. Analyse minralogique de l'argile de BOOM


Compte tenu du site (Figure 15) retenu provisoirement pour une tude
d'enfouissement des dchets radioactifs, une vingtaine d'chantillons
ont t prlevs par carottage dans toute la couche gologique retenue
et entre les niveaux -183 et -238 m.
Le but de ces analyses tait de dterminer les variations de la nature
et de la teneur en diffrents minraux argileux en fonction notamment
du niveau de prlvement.
La connaissance de ces lments en fonction de la hauteur de prlvement des chantillons dans la formation gologique considre revt
toute son importance si l'on tient compte des faits suivants :
- le pouvoir d'change ionique d'une masse argileuse dpend de la nature
de ces composants;
- certaines proprits physiques, telles que par exemple le pouvoir
gonflant, varient fortement d'un compos argileux l'autre.
Alors que, en gnral, les tudes minralogiques sont ralises sur des
chantillons obtenus par slection granulomtrique de la fraction infrieure 2 microns dans laquelle se classent les argiles, l'tude de
THOREZ a considr dans le cas prsent les trois fractions infrieures
20, 5 et 2 microns.

ro
ro
co

tm

TAW

0 rw a .

FIGURE

1 5 , : Coupe g o l o g i q u e n o r d - s u d t r a v e r s l e s i t e de Mol.

60

Cette sparation sur base de la granulometrie a t effectue aprs un


traitement modr au HCl de manire liminer les particules de carbo
nate de calcium qui sont mles intimement l'argile.
Afin de dterminer au mieux les composants argileux prsents dans la
couche gologique l'tat naturel, le processus opratoire n'a prvu
aucun autre traitement que l'limination des carbonates pour ne pas
altrer les chantillons.

En effet, les argiles appartenant au groupe

des interstratifis s'avrent tre trs sensibles aux traitements habi


tuellement imposs avant l'identification tels que par exemple la satu
ration en ions K + et M g '
Ceuxci n'ont t appliqus qu'aprs un premier examen et titre de
confirmation des premiers rsultats et d'identification plus prcise de
l'chantillon.

Au terme des analyses effectues par THOREZ l'Institut de Minralogie


de l'Universit de Lige, l'tude aux rayons X des phases granulomtri
ques retenues mis en lumire leur appartenance aux groupes suivants :
ilutes, smectites, chlorite

et vermiculite, ainsi que des interstra

tifis (tableau 10).

A ce dernier groupe appartiennent plusieurs types : les types de formule


gnrale

(1014) possdant

le squelette de l'illite

avec certains

espaces interfoliaires comportement de chlorite (14 ), de vermicu


lite (14y) ou de montmorillonite

(14M) et ceux de formule gnrale

(14c14y) possdant le squelette de la chlorite mais ayant subi un


processus de vermiculisation (figure 16)
Dans l'ensemble, pour ce qui concerne la fraction argileuse infrieure
20 , on peut prvoir la composition approximative suivante :

23/81

Frquence

180-v

mm

in 6

W?.

relative

4 S

Frquence

7 8

/ /

relative

1816..

183.6
C-{14-t4)

l O O O O ^ ^ S /far* Y^^S

187.6 / A X X ^ ^ W N^\\ "" "

190-

\ /

s ^ .// '/

TKXXXX///\/^*^\

/OQQ^/yyjVermi-

* * " * " \'//"'''

. , " \ / / \ r S m e c r 7 f e > * / / \ \ V
. \ . j / 'A, faible / v / y v V y
, s , s . Y, /,'?
charge.

~I4
'C-14V

y ~

200-

0 w

200.6*"
X X S

l-X/tOvWX - cKVs>jj$x^

X N X

*\ /

^^OOv^sY^Z/^^x^^^^N
i

* %x N / /

210-

Frquence

9 11

.</, / yVvvv
X\ S/

relative

-S

* * * *
r
/
\ \ \ ^ f///
\ /
/

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^^

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*~ XMy

" v'
/VOkX^<rvY^/>A\\\^
\y / ' / /VI / / \ \ \ \

////fs /y?^y^9yy$S^
f/, Aoooow/SSi
229.6 \

\/'/'/^^C^O-licJ^
XSNSS2

" N " ' " ' V 10-14 '/ooovvORvvsX


x x x v x x J ' / ' * yvOvV'S*//^^^^^^

*v

240

Fraction < 2

FIGURE

C(HC14V)
Chlorite

" " * " s (/> 'X [Smectites i t\vv\1

;:::

220-

ferrifere

yjb ^7yA^^\ '

/ I )x0 x
( wxxv
X X ) v/ Vy
/ / iVw
\ Vw
V\
*v v\ N x\ x %\ Ns V , / /0#//^^^*^^
"* *
./ x^ /^^^
\ \ t

Chlorite

/)//\\\\

s * \f '/

C(14cHy)

C(14CI4y)
Chlorite
C(UcUy)

ferrifere

. Illltes
-

2376*

237,6

Fraction < 5

Fraction < 20ju

16.: Frquence relative des diverses espces minralogiques en fonction de la profondeur


(selon Thorez)

62

Tableau 10 : Composition moyenne (chantillons carotts en profondeur)


(THOREZ, 1976).

Illite

25 % environ

Smectite

20 % environ

Vermiculite

30 % environ

Interstratifi (illite-vermiculite)

15 % environ

Chlorite et interstratifi
(chlorite-vermiculite)

10 % environ

Il convient d'attirer l'attention sur le fait que ces proportions annonces sont approximatives.
En effet, de par la structure mme des minraux argileux et leur possibilit de se combiner en empilements trs complexes dans lesquels on
passe progressivement d'un groupe d'argiles un autre, il est quasiment
impossible de dterminer avec prcision les proportions respectives des
composants en prsence.
Les chiffres avancs doivent donc tout au plus servir fournir une
indication trs gnrale de l'importance des divers constituants.
D'autres analyses minralogiques ont t entreprises et sont disponibles
dans la littrature spcialise.
Toutefois, les tudes publies portent toujours sur des chantillons
rcolts en surface et en des sites o la couche gologique de l'argile
de Boom apparat la surface et est spcialement utilise des fins
industrielles (industrie briquetire).

63

2.2.2.9. Analyse chimique de la phase minrale


Dans l'analyse des argiles, le nombre des lments essentiels identifier sont relativement peu nombreux et ce sont Si, Al, Mg, Fe, Ca, K, Na
et les teneurs sont habituellement exprims en oxydes.
Ici encore on dispose de rsultats obtenus sur des chantillons prlevs par carottage en profondeur ou relatifs des zones d'exploitation
industrielle de la couche d'argile de Boom.
L'tude de la variation de la teneur en composants majeurs en fonction
de la profondeur de prlvement permet de contrler l'homognit de la
couche gologique retenue et de recouper les identifications minralogiques.
La moyenne de 46 chantillons prlevs entre les cotes -168 et -265 m
s'tablit comme suit :
SI02

70,96 %

AI2O3

17,36 %
5,96 %

Fe 2 0 3

CaO

1,52 %

TIO2

0,96 %

K20

3,49 %

Les figures 17 20 rendent compte de l'volution de la teneur en S10 2 ,


A1 2 0 3 , Na, K, Ca et Mg en fonction de la profondeur.

64

FIGURE

17, Teneurs en SiO e t 10, d ' c h a n t i l l o n s de sol en f o n c t i o n


du niveau de prlvemenl

65

25/81

rK

-178

216

l
23t

! !

VU':':.

f?
280-

290-

-88
232

i-..300

FIGUR? 13. Teneurs en Na et K d'chantillons de sol en fonction du niveau


de prlvement

66

26/81

a IS

i4o-t?m

+ -140

mg/g sec

'

160

170
-174

194

iH

. a.
v

"

2S0-^ C.
ajaa

C o

-252

m'y*"

-276

' / ' ' I ' I ' '

O /

20

iO

40

50

280-

300-t

FIGURE

4--300

19 : Teneur en C a e t Mg d ' c h a n t i l l o n s de s o l en f o n c t i o n du
n i v e a u de p r l v e m e n t

mg/g sec

67

27/81

qao

"ft**

090

^300.85

FIGURE

20. Teneur en Fe0 et Fe + + d ' c h a n t i l l o n s de sol en fonction du


niveau de orlvement

68

2.2.2.10. Autres composants prsents dans l'argile de Boom


L'analyse minralogique prsente ci-avant ne donne qu'une ide des
diffrents minraux en prsence appartenant au groupe des argiles.
La prsentation des caractristiques de la formation gologique rceptrice ne saurait tre complte si l'on ne signale pas l'existence, dans
des proportions variables, de pyrite, de carbonates, de gypse et de
matires organiques.
Les chantillons examins l'A.T.D. prsentent des phnomnes d'oxydation trs nets partir de 300C (combustion des matires organiques) et
entre 420 et 500C (oxydation du soufre pyritique).
Les rsultats du fractionnement des matires organiques, effectu selon
la mthode GASCHO-STEVENSON, sont rassembls au Tableau 11. La caractristique majeure des matriaux analyss est leur grande pauvret en
fractions caractre "fulvique" (colonne (11) = (2) + (3) + (5)) :
elles reprsentent de 2 5 % du carbone total.

L'ensemble des frac-

tions caractre "humique" (colonne (12) = (4) + (6) + (7)) intervient,


gnralement pour 45 50 % du carbone total. En moyenne, environ 1/5
1/4 de ces fractions "humiques" sont prsents sous forme de complexes
trs stables, du type "humique" (colonne (13)).
On notera, galement, l'importance du rsidu (colonne (9)) qui montre
que un tiers la moiti des matires organiques chappent aux ractifs
de fractionnement. Au moins deux types de phnomnes peuvent expliquer
un tel tat de choses : soit un tat de minralisation plus avanc vers
des substances de type "lignite", "graphite", soit la possibilit d'occlusion de groupements organiques dans les espaces interlamellaires des
argiles.
Les teneurs totales en matire organique ne sont pas leves. Elles
s'tagent de 2,3 % (P184,5 : 1,14 % C) 6,5 % (P218.6 : 3,26 % C ) .

69

Si l'on admet que les proprits sorptives des fractions isoles ici
sont du mme ordre de grandeur que celles des fractions similaires isoles des sols, on peut attribuer aux fractions "fulviques" une capacit
d'change cationique (C.E.C.) spcifique de 3 mq/g, et aux fractions
"humique", une C.E.C,

de 5,5 mq/g.

Dans ces conditions, la matire organique du P184,5 contribuerait la


C.E.C, totale pour 4,5 mq/100 g, la valeur correspondante du P218.5
s'levant 14 mq.
De la pyrite est trs frquemment signale dans les dpts sdimentaires argileux.
Le dosage du S02 montre que 69 % est d'origine pyritique. VANDENBERGHE
(1978) estime le contenu pyritique entre 4 et 5 %. Il semble que ce
pourcentage soit bien infrieur dans les couches profondes, mais aucune
valeur prcise n'est disponible ce jour.
La prsence de carbonates est assez variable et peut tre due la prsence de fragments microscopiques de coquillages ou de concrtions calcaires localises.
A l'origine, les carbonates apports lors de la sdimentation naturelle
des couches successives peuvent avoir leur rpartition mofifie par un
effet de mise en solution et prcipitation lies des micro- environnements plus acides et plus basiques.
On pense actuellement qu'une fois le processus de prcipitation amorc
en un endroit, celui-ci s'accentue pour aboutir la formation d'un
nodule carbonat (calcite), une septaria, telle qu'on en trouve en assez
grand nombre dans les zones affleurantes de l'argile de Boom. Il est
difficile de dire l'heure si l'on risque de rencontrer des septaria
dans les couches profondes.
Des cristaux de gypse ont t signals dans les chantillons. D'aprs la
prsentation bien individualise des cristaux, on peut penser qu'ils ont
pour origine une cristallisation assez ancienne in situ.

(14)

Tableau li
Fractionnement de la matire organique dans 1'argile de Boom

Profon
deur (m)

C total

Extrait

HF

Extrait

Pyroph.

Extrait

Soude

Extrait

Total

non prcip.

prcip.

non prcip.

prcip.

HC1HF

Extrait

Rsidu

Frac

Frac

Humi

tions

tions

nes

"fulv."

"hum."

"hum."

(1)

(2)

(3)

(4)

(5)

(6)

(7)

(8)

(9)

(10)

(H)

(12)

(13)

~ 176

1,99

0,8

36,3

14,9

56,8

52,6

109

3,3

53,5

1,14

15,9

20,4

16,0

57,3

52,3

109

5,0

52,3

28
30

~ 194

2,24

24,6

1,3

17,2

11,2

56,1

37,5

94

3,1

53,0

21

~ 200,5

2,59

0,9
0,4

1,2
0,9

1,4
2,2

2,3

~ 184,5

1.1
1,6

20,7

8,5

50,0

43,3

93

2,7

47,3

18

3,03

0,3

1,1
0,9

18,1

~ 210

1,2
0,7

21,0

11,0

51,0

39,0

90

49,1

22

~ 218,5

3,26

0,3

0,9

19,2

18,8

5,2

46,1

39,5

86

43,2

12

~ 224

2,89

0,4

0,7

13,3

1,7
0,6

1,9
2,9

13,3

6,6

34,9

48,7

84

33,2

20

~ 234

2,33

0,4

0,7

18,2

0,8

16,5

8,2

44,8

30,5

75

1,7
1,9

42,9

19

~ 244,5

1,74

0,7

27,4

11,8

53,7

38,9

93

23

1,1

1,4

9,5

21,5

46,4

68

3,1
2,0

50,6

1,78

1,2
0,5

11,4

~ 249

1,2
0,4

19,5

48

17,1

8,6

71

Au cours de la dessication naturelle des chantillons, on a galement


constat la formation d'efflorescences de gypses.

2.2.2.11. Analyse chimique de la phase liquide


La connaissance de la composition chimique moyenne de la phase liquide
contenue dans l'argile revt une importance toute particulire dans le
cadre du stockage gologique. En effet, l'eau contenue dans l'argile
dans une proportion de 20 %

en poids constitue le milieu dans lequel

seront logs les conteneurs. La corrosion de ceux-ci dpend largement


de la physico-chimie de cette phase liquide.
La littrature renseigne quelques methodes relatives la caractrisation de l'eau interstitielle des sdiments. MURPHY et FERREL (1972)
comparent une mthode d'extraction par pression avec une methode plus
complexe suivant laquelle des mlanges eau-argile sont prpars en proportion variable. L'analyse porte alors sur l'eau extraite par centrifugation de ces mlanges. Ils estiment que la composition de l'eau obtenue
par pression n'est pas reprsentative des valeurs in situ tandis que la
mthode par dilutions conscutives permet d'approcher la composition de
l'eau interstitielle par l'extrapolation des rsultats jusqu' la teneur
en eau originale. MANHEIM (1974) n'est pas de cet avis et estime que la
composition cationique des sdiments obtenue par dilution est influence
de faon complexe par le type de sdiment, la dilution, la temprature,
la dure d'extraction ainsi que la mise en solution (ou la prcipitation) de phases solides. La dtermination de l'eau interstitielle par
extractions est complique par la non linarit du changement du systme
sdiment-eau, la difficult d'obtenir l'quilibre vritable et par l'adsorptlon

d'une fraction de

l'eau. Cependant MANHEIM s'accorde avec

MURPHY pour admettre que des rsultats significatifs ne peuvent tre


obtenus que si l'extraction intervient directement aprs le prlvement
des chantillons de leur environnement naturel.

72

Comme on le verra plus loin la dtermination de la composition de l'eau


interstitielle est un problme dlicat et les rsultats doivent tre
considrs dans un sens assez large.
Pour le cas de l'argile de Boom on a tent de dfinir une solution synthtique ressemblant au mieux la composition interstitielle. L'intrt
d'une telle solution est de minimiser les perturbations dans les quilibres chimiques des argiles avec lesquelles elle est mise en contact.
Une telle solution est requise en vue d'essais de consolidation, de
diffusion et de corrosion. Pour l'obtenir, plusieurs mlanges argile-eau
(1/0,25; 1/0,5; 1/1; 1/2,5) ont t prpars et la composition ionique a
t dtermine dans la solution supernante aprs centrifugation. Les
sdiments sont traits par le complexe d'argent thioure en vue de complter l'extraction. L'analyse de ces extraits permet alors de dresser
le bilan complet des ions changeables prsents dans l'argile. Cette
procdure applique de l'argile frachement prleve du sous-sol conduit une composition de l'eau interstitielle comme prsente au Tableau 12 (HEREMANS, 1980). Remarquons que la composition de l'eau interstitielle de l'argile frache (Tableau 12) est assez analogue ( l'exception de S04

) la composition de l'eau souterraine se trouvant en-

dessous de la couche d'argile (tableau 14.). La mme procdure applique


des chantillons homogniss (chantillons dcoups en cubes de 1 cm
et conservs pendant une anne dans un conteneur satur d'eau avec entre occasionnelle d'air) a abouti des rsultats compltement diffrents (tableau 13). Il y a lieu de croire que le sjour prolong dans
l'air entrane l'oxydation de soufre associ la partie organique avec
comme consquences la formation de SO^

, une diminution de la capacit

d'change et la destruction de CaC03 par l'acide form. Les changements


les plus marqus sont donns ci-aprs :

73

argile humide

argile humide frais

expose l'air

pH

9,5

Ca prcipit sous

CaSO i t .2H 2 0

CaC03

forme de

On

Mg meq/L

0,35

319

C . E.G .

0,12

0,20

voit

que

l'argile.
inaperues

Des

ce

type

d'analyse

altrations

ont t

est

trs sensible aux modifications

importantes

releves

par

qui

seraient

cette mthode

qui

autrement
acquiert

de

passes

ainsi

une

vritable valeur de caractrisation.


Tableau 12 Composition

de

l'eau

interstitielle

frache.

mg/L
Na +
Mg++

K+

989
4,3
84

Ca++

OH

meq/L

Carbonai .es

0,35
2,15

~ 0

sou~

43

-o,i
935

19,5

1286

ou

co3

6,4

HC0 3 ~

18,2

(pH = 9, 5)

dans

l'argile

de

Boom

74

0,187 g/L

MgS04

0,021 g/L

Na 2 S0 4

1,207 g/L

NaCl

0,058 g/L

Na2C03

0,339 g/L

NaHC03

1,529 g/L

(CaC03) sature)

Tableau 13 Composition de l'eau interstitielle dans


l'argile expose l'air

meq/g

Conc.

d'argile sche

meq/L

0,0576

196
10

Na+
K+

0,00295

Mg-H-

0,0939

Ca++

0,0156

319
53

SO,,--

0,17

578

75

Tableau 14 Rsultats d es analyses chimique et physico-chimique


effectues sur des eaux souterraines en provenance d e
diverses nappes aquifres.

- 10 m

Pot. redox (p.r.a. +475

- 150 m - 270 m - 325 m - 450 m - 570 m

+ 190

+ 268

8,4

8,5

8,2

+296

+ 289

+264

Calomel); (mV)
3,7

PH
1

Cl"(mg.I" )

50

3,6

24,6

S0U (mg.I-1)

44,0

2,0

21,5

450
9,5

8,05

8,1

1.010

1.050

30,0

202,5

0,10

0,86

4,18

1,71

1,33

3,99

PO,, (mg.I-1)

< 0,20

0,35

7,80

8,30

0,62

2,50

S (.1"1)

<10

77

94

43

17

23

< 1

13

12

12

12

0,02

0,12

0,54

0,21

0,08

< 0,02

0,14

< 0,02

< 0,02

< 0,02

< 0,02

< 0,02

214

189

997

730

796

558

26

60

394

548

950

943

F" (mg.I" )

NO3 (mg.I" )
S03

(mg.l-1)

NH^ (mg.1"1)
C0 3 (mg.1-1)
-1

Na (mg.l )
1

(mg.l" )

2,5

8,2

9,1

Mg (mg.l-1)

2,11

3,24

2,24

5,9

6,2

Ca (mg.l- )

10,8

14,6
5,59
13,4

17,6
5,20
11,2

20,5
8,89
18,3

Fe (pg.l-1)

295

385

660

350

100

375

Sr (pg.l-1)

63

67

118

315

470

1250

(mg.l"1)

< 0,5

0,7

5,1

3,3

4,3

2,6

76

2.2.2.12. Capacit d'change ionique


Les minraux argileux ont la proprit d'adsorber certains anions ou
cations avec lesquels ils sont mis en contact sous solution aqueuse.
On a vu en effet dans la description de la structure des particules
argileuses

que des substitutions isomorphes peuvent y exister, mais

elles s'accompagnent gnralement d'une modification de la charge lmentaire de ces particules qui deviennent ngatives dans la plupart des
cas.
Les dficits de charge peuvent galement natre de l'interruption de la
continuit du rseau cristallin. En effet, si l'on atteint l'quilibre
lectrique au sein d'une texture continue par le jeu des compensations
avec les particules voisines, un dficit de charge apparat aux endroits
o le cristal s'arrte et o la compensation lectrique est incomplte.
L'influence de ce type de dficit de charge se fait beaucoup plus sentir
pour les particules les plus fines puisque la proportion d'artes externes s'accrot (GRIM, 1968).
L'apparition de ce bilan total ngatif fait que les particules d'argiles
captent des cations contenus dans l'eau interstitielle et repoussent les
anions de manire rtablir la neutralit lectrique de la cellule
lmentaire. On constate que les cations ainsi capts peuvent sous certaines conditions, tre remplacs par d'autres prsentant une valence
quivalente.
Il a t dmontr que la facilit avec laquelle cet change peut tre
ralis peut dpendre de plusieurs facteurs :
- elle sera d'autant plus aise que la valence du cation remplaant sera
leve;
- pour des ions de valence gale, les plus grandes dimensions favorisent
la substitution;
- l'exactitude avec laquelle l'ion peut s'encastrer ou s'adapter la
structure.

77

Comme les cations sont toujours prsents sous une forme plus ou moins
hydrate selon leur nature, on conoit que le type de cation retenu
la surface des particules argileuses exerce une influence considrable
sur le degr d'hydratation global.
Dans de nombreuses applications industrielles, on met profit ces particularits pour modifier la mallabilit ou les caractristiques gomcaniques de l'argile en modifiant les cations absorbs.
Dans le cas prcis du stockage gologique de dchets radioactifs en
couche gologique argileuse, la capacit d'change ionique peut jouer
un rle extrmement important dans la fiabilit du confinement.
La capacit d'change ionique varie d'un groupe d'argile un autre en
fonction de la structure de ceux-ci et de leur dficit de charge.
Le tableau 15 donne les fourchettes de valeur couramment observes pour
les diffrents groupes d'argiles.

(15)

78

Tableau 15 : origine et capacit d'change cationique de diffrents minraux argileux (extrait de YONG et WARKENTIN, 1976).

Minral

Charge ou capcit

Origine du dficit

d'change ionique

de charge

(mq/100 g)
Kaolinite

5 ... 15

Illites et chlorites

20 ... 40

Liaison interrompue
substitutions et quelques
liaisons interrompues

Smectites

80 ... 100

substitutions, faible contribution de liasons Interrompues

Vermiculite

100 ... 150

substitutions, faible contribution de liaisons interrompues

Allophanes

40 ... 70

liaisons interrompues et
Al en coordination ttradrique

A un degr beaucoup moindre, les minraux argileux prsentent galement


une capacit d'change anionique (tableau 16)
Il semble que la capacit d'change anionique procde de deux phnomnes
distincts (GRIM, 1968).
1 - remplacement des ions 0H par d'autres anions;
2 - certains anions peuvent se mettre en coordination ttradrique, par
exemple, les phosphates, arsenates ou borates, ce qui fait qu'ils
sont en mesure de prolonger la structure des feuillets ttradriques sur une faible distance.

79

Contrairement l'change cat ionique, les changes sont exclusivement


limits aux faces latrales des particules et les adsorptions ne s'op
rent pas selon les plans de base. Ici aussi, on remarque l'importance
de la finesse des particules sur la capacit d'change.

Tableau 16 : Capacit d'change anionique de quelques argiles (exprim


en mq/100 g extrait de (GRIM, 1968)).

Montmorlllonite, Gelsenheim

31

Montmorillonite, Wyoming

23

Beidellite, Unterrupsroth

21

Nontronite, Untergrieshach

20

Nontronite, Pfreimdtal

12

Saponlte, Groschlattengrun

21

Vermiculite, South Africa

Kaolinite (collodal)

20,2

Kaolinite Melos

13,3

Kaolinite, Schnaittenbach

6,6

Pour l'change cationique, la charge ngative s'accrot avec le pH et


donc la capacit d'change ionique. Une diminution du pH favorise par
contre, mais dans une moindre mesure, la capacit d'change anionique.
La capacit d'change cationique (C.E.C.) et des coefficients de dis
tribution (K.) ont t mesurs sur des chantillons prlevs au milieu
de la couche d'argile de Boom.
La C.E.C., dtermine au moyen d'une solution de thioure d'argent, se
situe une valeur de 0,305 0,05 meq/g.

Le K, est un nombre sans dimension et donne la rpartition d'un ion


entre l'argile et la phase aqueuse :
concentration ion X dans 1 g d'argile
K
d = concentration Ion dans 1 ml de phase liquide

80

La dtermination directe du coefficient de distribution IL est utilise couramment pour dterminer la sorption des radionuclides par la
roche rceptrice sans qu'on puisse mesurer quantitativement tous les
mcanismes d'Interaction physico-chimique comme change ionique, prcipitation, adsorption, e t c .
La comparaison des Kj obtenus par diffrents laboratoires est difficile pour les deux raisons suivantes : les diffrences dans la composition de l'argile et la mthode utilise pour la dtermination du Kp
(il n'existe pas de mthode standard). Pour cette raison on n'a pas
mentionn ici la littrature sur les coefficients de distribution en
milieu argileux et on s'est limit aux expriences effectues sur l'argile de Boom.
De nombreuses adaptations des conditions d'exprimentation se sont avres ncessaires au cours des recherches entreprises depuis 1976 et
visant la dtermination du K,.
Les premires expriences utilisaient de l'eau extraite de la nappe
aquifre des sables Anversiens se trouvant au-dessus de la couche d'argile. Les essais ont t effectus

sur la fraction granulomtrique

< 150 pm (aprs broyage) de 12 chantillons d'argile prlevs tous les


10 m entre -160 et -280 m et schs 110C.
L'eau de la nappe aquifre situe -150 m a t utilise pour la mise
en solution diverses concentrations de CsN03 , Sr(N0 3 ) 3 , Eu(N03)3 et
Pu(N03)1+.
Les rsultats pour le Cs et le Sr sont prsents sur la figure 21. Lors
de la prparation des solutions de Pu et de Eu et mme avec de faibles
concentrations, une partie du Pu et de l'Eu prcipite. La situation
d'quilibre n'est atteinte qu'aprs plusieurs jours, voire dizaines de
jours. Les valeurs des K en fonction de la concentration de Pu sont
donnes sur la figure 22. Les concentrations plus faibles ont t tudies en dtail l'aide du traceur

238

Pu (Figure 23).

Pour viter ce problme de prcipitation, l'eau souterraine a t porte pH = 3 et les Kj dtermins dans ce milieu sont reprsents
dans la figure 24.

ro
co

OLIGOCENE

sable fin erg.


f argile

iI

1 1 1 1 1 1 1 1 I

argile et sable
trs fin

argile trs eempaete pyrlteuse


( ergile de BOOM )

1 1 1 I

I 1 I

I 1 1 I

I I

1 I

1 1 I

1 1 1 1 I

1 1 1 1 i 1 1 1~

able de
ANTWERPEN

Profondeur
mtres )

8* S

III
* *

*.

! ' '

29/81

C l a y - sample

Equilibrium

-180m
- 2 20 m
-270m

pH

1 -3
4-7
7 -
8 -9

KrJ

10^-

4*L

'$f$mmm. ti
OC
K)

10"

Equilibrium concentration mg

10'

10

'

10
FIGURE

I'll'

t
1

22. Coefficients de distribution pour le plutonium (10

10'
2

10

+2

mg Pu/L)

IIl I
10'

30/811
.

il

Equil i b ri um
D
1 - 2

2 - 3

3 - 5

5 - 7
7 - 8

Kd

10

^ i i l p M^agA&K
meng
sfih

***
O
:

^^M

10

O
Oil

IP"

, VV

i i i i

10r3

ni

10"

I I I I

.ill

I I I I

10
Equilibrium concentration ug

FIGURE

.* . , v ,

::-'-:<-:\\-.'.-..

10

SS,
::' V'

':':

1
Pu per liter

6
1
23. Coefficients de distribution pour le plutonium (10
10
mg Pu/L)

10

N V

oc
Lo

84

31/81
10

10

10-7
_

\
en

mg/1
10

10"

-2

w-t
u

Kd
10

IIII

101

FIGURE

II I I

10'

I I I II II

10'

'

10'

24. Coefficients de distribution pour des concentrations


variables de strontium, csium et europium pH initial = 3
(chantillons d'argile prlevs - 220 m et traits
110 C)

85

Des expriences ont t menes avec les lments et aux concentrations


mentionnes dans le tableau 17, le milieu tait celui de l'Antwerpien
pH = 3. Les valeurs obtenues pour le coefficient de distribution sur des
chantillons prlevs, des profondeurs diffrentes sont donnes dans
le tableau 18.
Il ressort de ces expriences qu'il y a interfrence des ions trangers
sur les quantits d'ions radioactifs fixs par l'argile, on peut donc
s'attendre une zone "non disponible" pour l'change ionique avec les
lments radioactifs au voisinage immdiat de l'entreposage. L'importance de ce problme est fonction du modle de corrosion et d'lution
des matriaux de structure et des dchets radioactifs. La quantification
du phnomne ne sera possible qu'ultrieurement.

Tableau 17 : Solutions de rfrence pour les expriences de sorption


d'un mlange d'lments.

Nature de l'lment

(16)

Concentration en mg 1"-1 pH = 3
Type I

Type II

Type III

Fe

1000

200

100

Cr

260

52

26

Ni

140

28

14

Mn

14

2,8

Sr

133

26,6

1,4
13,3

Zr

300

60

30

Mo

200

40

20

Cs

58

Eu

306

11,6
62

5,8
31

86

Tableau 18 : Valeurs du coefficient de distribution pour le Cs et l'Eu


en prsence d'ions trangers

Profondeur de

KH Eu

Kd Cs

prlvement de
l'chantillon

Type I

Type II

- 180 m

12

37,3

- 190 m

15,8

38,3

- 200 m

17,1

- 210 m

Type III

Type I

Type II Type III

1,6

79

232

133

1,3

195

1125

55,2

142

2,7

229

1845

13,4

53,4

139

2,8

184

1565

- 220 m

15,4

48,1

115

1,6

121

545

- 230 m

22,5

62,2

153

2,3

225

1969

- 240 m

15,1

48,5

120

2,7

132

752

- 250 m

14,2

72,4

125

2,1

- 260 m

10,2

30,1

61

1,3

41

134

- 270 m

5,6

13,9

38

0.2

22

70

Toutes

les

expriences

dcrites

82,3

ci-dessus

prvoient

la sparation

granulomtrique d'chantillons broys et schs 110C, ce qui correspond peu aux conditions effectives in situ. En vue de mieux approcher les conditions dans le milieu gologique tudi, une srie
d'exprienes de dtermination de K, a t entreprise pour laquelle
il a t tent de simuler la composition chimique de l'eau Interstitielle de 'argile. Des mesures ont t faites avec des isotopes de Sr,
Eu et Cs pour des rapports dcroissants solution/argile, partir de
1/50 ml jusqu' 1 g/2 ml.

(Fig. 25 27).

La glauconite est un des minraux principaux des strates cojacentes


l'argile de Boom. Elle peut-tre prsente raison de plusieurs dizaines de pour-cents en poids. Chimiquement c'est un alumlnosilicate de
magnsium et de fer, minralogiquement c'est une illite.
Comme les sables glauconifres peuvent tre retenus en tant que matriau de remplissage, des valeurs du K, ont galement t dtermine
figure 28).

32/81

_|

0,01

FIGURE

1 I I IIj

0,1

II I
1

CE(mg.H)

I I I I I

10

25. Coefficients de distribution pour le strontium dans des mlanges eau distille - argile en proportions
croissantes

1u

88

33/81

Kd
2

:50/l
0:20/1
: 10/1
A: 5/1
D: 2/1

io4-

A
D

5/1

iI 'iI I

so/i y

10/1

/
/ /

cI

Jo

9
o

20/1

3
106
I

0,01

1 1 I

t I

0,1

1
CE (mg. 1-1)

FIGURE

26. Coefficients de d i s t r i b u t i o n pour 1'europium dans des mlanges


eau d i s t i l l e - a r g i l e , en proportions c r o i s s a n t e s : c h a n t i l l o n
- 210,65m

34/81

Kd

2103-

oc

2+

0.1

FIGURE

10
2
CE (mgl-' )

27. Coefficients de distribution pour le csium dans des mlanges eau distille - argile en proportions
croissantes (chantillons d'argile prlev - 210 ra)

u>

H 11 |

'

I ' ' 'I |

I t i l i

en
Hl

' I

,W

^
M

Pd
M

ro
00

/\ o

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Cl
3

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1

II

rt o
c
^ ro l-i
C
li
o Co.
O
d ro

h"

vD
O

91

2.2.3. Caractristiques physiques


Dans ce paragraphe seront examines les proprits physiques de l'argile plastique qui sont plus ou moins directement lies au problme de la
dtermination de la charge thermique.
Les proprits physiques des argiles peuvent varier en fonction de l'espce minrale considre, de sa forme ionique et de la teneur en eau.
On a vu dans l'expos de la minralogie des argiles que celles-ci ne
sont pas, en rgle gnrale, constitues d'une seule et mme espce et
qu'une htrognit non ngligeable peut tre observe.
De plus, les particules sont disposes bien souvent en plans prsentant
une orientation parallle. Cette texture particulire rend les formations argileuses particulirement sensibles aux perturbations d'origine
mcanique cre lors du prlvement des chantillons.
Lors des essais en laboratoire visant dterminer les diverses caractristiques des argiles, il est parfois difficile de restituer les conditions de temprature et de pressions rgnant au sein de la formation,
et, de ce fait, les rsultats peuvent en tre altrs.
Enfin, les conditions de stockage entre le moment de la prise d'chantillons et les essais proprement dits peuvent entraner des modifications dans les chantillons.
Il conviendra donc dans la suite de toujours garder en mmoire les conditions particulires de prise d'chantillon et d'exprimentation, ainsi
que le fait que les proprits mises en vidence ou les caractristiques
mesures se rapportent des chantillons souvent perturbs.
L'extrapolation des mesures la roche vierge et non perturbe devra se
faire avec toute la circonspection voulue.

92

2.2.3.1. Densit
Les caractristiques

physiques les plus communment mesures sur un

chantillon sont son poids et son volume, aboutissant la dfinition


de la densit.
Il convient toutefois de distinguer plusieurs sortes de densit.
On peut dfinir une densit naturelle qui correspond l'chantillon
tel qu'il a t prlev; cette mesure inclut donc la prise en compte de
l'eau interstitielle.
La densit sche (dry density ou bulk density) reprend la densit de
l'chantillon aprs que celui-ci ait t dbarrass de toute son eau
interstitielle par un chauffage adquat (110C). Tous les pores sont
donc remplis d'air.
Enfin, il y a la densit des grains qui rapporte le poids de l'chantillon au volume de la partie solide seule.
Pour les expces minrales argileuses dans lesquelles des substitutions
isomorphes peuvent tre ralises, la densit variera d'un chantillon
l'autre. On aboutit donc une fourchette de valeurs plutt qu' une
densit caractristique.
Le tableau 19 donne quelques valeurs de la densit pour certains groupes d'argiles.
Des chantillons prlevs lors d'un forage gotechnique dans la couche
argileuse de Boom situe dans le sous-sol de Mol, ont montr que la
densit naturelle de l'argile prleve des profondeurs variant entre
174 et 260 m est de 1999 kg/m3.
Aprs

chauffage 110C pour librer l'eau interstitielle, l'argile

prsente une densit sche de 1624 kg/m3.


La densit des grains sur un chantillon de surface est de 2660 kg/m3
(VAN AMERONGEN, 1970).

93

Tableau 19 : Densit des argiles en kg/m3

Dnomination

Densit

Densit

Densit

naturelle

sche

des grains

Rfrence

100 % humidit
Illite
(Pays-Bas)

2.130

Kaolinite

2.430

Smectite

2.300 2.600

2.660

(Grimm, 1968)

2.600 2.680

(Weaver, 1976)

1.770

(Grim, 1968)

Clays and
shales (Eastern U.S.)

2.690

(Weaver, 1976)

(Germany)

2.690

(Weaver, 1976)

Clay

2.680

(Weaver, 1976)

Shale

2.710

(Weaver, 1976)

Soil and
Clays

2.2.3.2. Porosit, volume des vides


La porosit d'une roche mesure l'importance des vides rpartis dans
l'empilement des particules lmentaires.
Selon la nature et la forme des grains, la granulometrie et la pression
laquelle est soumise l'argile, la porosit peut varier fortement.

(17)

94

La porosit (n) mesure le rapport entre le volume des vides et le volume


total; Il y a lieu de ne pas la confondre avec le rapport des vides (e)
qui exprime le rapport entre le volume des vides et le volume de la
fraction solide. Les deux grandeurs sont lies entre elles par la rela
tion
n
e =

r=TT

e
et n =

Toutes les couches de roches argileuses relativement jeunes prsentent


des caractristiques communes, savoir : faible degr de compaction,
porosit leve et grande rtention d'eau.

Ces caractristiques sont en effet tributaires de leur histoire golo


gique ou, si l'on veut, de la profondeur laquelle les roches se trou
vent et des conditions de temprature et pression rencontres au cours
de leur diagense.

Le graphique de la figure 4 reflte cette tendance gnrale la dimi


nution de la porosit en fonction de la profondeur (RUMEAU et SOURISSE,
1972).

Les argiles peuvent tre reprsentes macroscopiquement comme un ensem


ble d'units lmentaires plus ou moins serres les uns contre les
autres. Le milieu poreux ainis cr se caractrise par une macroporo
sit.

Ces units lmentaires sont ellesmmes constitues d'un assemblage de


particules argileuses disposes de manire plus ou moins alatoire,
mais formant un rseau poreux beaucoup plus dense que le premier qui
dfinit ainsi une microporosit.
Les mesures qui l'on entreprend ne font gnralement pas la distinction
entre ces deux types de porosit.

95

Pour des chantillons prlevs non loin de la surface, on cite gnralement une porosit d'un ordre de grandeur gal situ entre 40 et 55 %.
Pour des chantillons prlevs au sein de la couche gologique (argile
plastique de Boom), la porosit oscille de 35,4 44 %, et l'on voit
ici l'influence des pressions subies au cours des tempe gologiques et
de la consolidation qui en rsulte.

2.2.3.3. Teneur en eau, degr de saturation


L'eau contenue dans les roches argileuses exerce une influence considrable sur le comportement de celles-ci. C'est pour cette raison que de
nombreuses tudes ont tent de dfinir de manire plus prcise la qualit des eaux contenues, ainsi que la nature et la force des liens qui
les unissent aux particules solides.
Selon SERGEEV (1971), on. peut distinguer principalement l'eau fortement
lie, l'eau faiblement lie et l'eau libre.
La distinction entre la premire et les deux autres tient au fait que
si l'on soumet un chantillon d'argile une pression croissante, la
teneur en eau diminue progressivement jusqu' une certaine limite audel de laquelle la mise en oeuvre de pressions plus importantes devient
sans effet sur la teneur en eau. Une partie de l'eau contenue dans l'argile reste solidement retenue par les particules la constituant et forme
ce que l'on appelle l'eau fortement lie.
Inversement, la partie de l'eau qui peut tre chasse de l'chantillon
lorsqu'on soumet ce dernier une certaine pression appartient au type
d'eau faiblement lie ou au type d'eau libre.
L'eau fortement lie n'est pas homogne.

96

L'nergie de liaison des molcules d'eau avec les particules argileuses


permet d'en distinguer au moins trois catgories diffrentes : voir
figure 29.
- l'eau des artes et des cassures de la surface du rseau cristallin :
elle se forme lorsque des molcules d'eau entrent en liaison de coordination avec les lments superficiels du rseau cristallin;
- l'eau d'hydratation proche des ions : c'est l'eau forme par l'hydratation des cations changeables;
- l'eau de surface interfeuillet : c'est l'eau qui est rpartie entre
les divers feuillets des minraux argileux lis entre eux par des
liens hydrogne existant entre les groupes OH et 0.
C'est essentiellement une eau de constitution.
L'eau fortement lie prsente des caractristiques trs diffrentes de
celles d'une eau normale. Bien que celles-ci diffrent d'un groupe d'argiles un autre, on peut globalement dire que :
Ses proprits la font plus ressembler un corps cristallin qu' une
eau normale (MILLER et LOW, 1963; YOUNG et al, 1964; ROSENQVIST, 1959).
Sa masse volumique est suprieure l'unit et l'on a mesur des valeurs
de 1,2 2,4 g/cm3 (YONG et WARKENTIN, 1975; SERGEEV, 1971). La viscosit de l'eau fortement lie peut tre jusqu' quelques dizaines de
fois suprieure celle de l'eau normale (ROSENQVIST, 1959) et sa conglation ne peut tre obtenue que moyennant un refroidissement jusqu'
une ou plusieurs dizaines de degr sous zro.
L'eau libre est l'eau se trouvant au coeur des pores de l'argile.
Cette eau n'est retenue dans l'argile que par les forces capillaires et
est capable de se dplacer si un gradient hydraulique suffisant est mis
en oeuvre. Elle est appele

frquemment "eau interstitielle".

97

37/81

Particule

d'argile

FIGURE

29 : Diverses prsentations de l'eau contenue dans une roche


argileuse selon Sergeev

98

L'eau faiblement lie se rapproche beaucoup plus des caractristiques


de l'eau libre que de celles de l'eau fortement lie.
On retrouve dans cette catgorie :
- l'eau roriente ou eau pelliculaire : c'est l'eau d'hydratation accompagnant les cations adsorbes. C'est donc, par cation interpos, une
eau adsorbe;
- l'eau osmotique qui apparat du fait de la concentration plus grande
en ions proximit des particules argileuses.
L'eau libre et l'eau faiblement lie ont une densit quasiment identique. Toutefois, l'eau faiblement lie n'atteint son point de conglation
que -1,5C.
L'eau libre et faiblement lie peuvent tre extraites par un schage
105 ... 110C alors que l'eau fortement lie ne pourra tre chasse que
si l'on atteint des tempratures suprieures.
Dans les minraux argileux, l'eau associe aux cations changeables ou
adsorbe sur la face la plus grande des particules autorise un mouvement relativement grand dans les deux directions parallles la surface d'attache, mais freine fortement les mouvements dans la direction
perpendiculaire.
Les mouvements parallles la surface rsultent du passage d'une position lie une autre et l'on entrevoit dj l'influence qu'exercera
cette possibilit de dplacement sur les caractristiques gomcaniques
des argiles.
L'eau d'hydratation des argiles gonflantes (smectites) comporte la
fois de l'eau fortement lie et de l'eau faiblement lie, dans une proportion qu'il est impossible de dfinir.
Cette eau intercouches a ses molcules beaucoup plus fermement orientes proximit des facettes des particules argileuses charges ngativement.

99

Les mesures de la teneur en eau des chantillons se heurtent aux difficults d'extraction mcanique de l'eau contenue et l'on utilise de prfrence la mthode du schage au four 105 ... 110C.
La teneur en eau peut varier dans de trs larges proportions; pour l'argile plastique prleve en profondeur, les chantillons prlevs dans la
couche gologique de Mol ont rvl une teneur en eau variant de 17,6
29,2 %.
Une formation gologique similaire, l'argile de Londres, prsente une
teneur en eau de 21 26 % entre 50 et 160 m sous la surface du sol
(WARD et al, 1959).
La comparaison de ces valeurs avec celles trouves lors de prlvements
en surface s'avre impossible en raison de la proximit de la surface
et de son Influence sur les possibilits de schage partiel.

2.2.3.4. Granulometrie
La manire dont est rpartie la granulometrie d'une roche dtermine le
comportement de sa texture solide et bon nombre de ses proprits mcaniques. En effet, aux particules relativement grosses peuvent s'appliquer les lois de la mcanique classique, alors que les plus fines prsentent un comportement qui ne peut tre expliqu que moyennant la prise
en compte de phnomnes de surface.
Les diffrentes classifications des sols sur base de la granulometrie
s'accordent gnralement pour qualifier de fraction argileuse l'ensemble des particules dont le diamtre moyen est infrieur ou gal 2
microns (figure 30).
En revanche, la limite entre les silts et les sables varient d'un auteur l'autre.
L'analyse granulomtrique des chantillons prlevs dans l'argile de
Boom sous le site Mol rvle, aprs limination des matires oxydables,
la rpartition granulomtrique suivante :

100

38/811

mini

00001

Niini

0001

001

Cloy

mini

mini

01
Particle Diameter (logarithmic scale), mm

HIHII

10

Sand

S.tt

Fine

Coarse

002

0002


100

Gravel

<r

Gravel

<r

02
mm

Sand
VF.ne F>ne|Medium|c<KVie |v Coorse

Silt

Cloy

005

Fern
0002

| Gross
0006
002

01 0 2 5

005

Cloy

0.1
mm

0 5

K.ess
Steine ^ ^
Fem 1 M.ltel Grossi jffi. Fem | Mitici | Gross
02
05
I
2
5
15
30

3*

Fine

0005

. Department
Agriculture

005

Coarse

Continental

~ \ . U S Public Roads
*)
Admimstr
Ira lion

025

mm

Clay

FIGURE

Fme

0002

| Medium

0006

| Coarse

002

006

Fine

1 Medium | Coarse

02

06

73^.
5 ,

Inst t Tech a
British Standards
Institution

30 : P r i n c i p a l e s cl a s s i f i c a t i o n s des roches s el o n
l e u r g r a n ul o m e t r i e

101

Tableau 20 : Rpartition granulomtrique de l'argile de Boom (en %)

Profondeur

Argile

Silt

Sables

Graviers

(m)

d < 2

2 < d < 60

60 < d < 200

d > 200

Valeurs

187

37,5

55

0,5

minimales

213,5

67,5

28,5

2,5

1,5

Valeurs

213,5

67,5

28,5

2,5

1,5

maximales

239

38

55 ,5

5,5

54,06

42,36

4,59

0,97

Valeurs
moyennes

En moyenne, la couche gologique peut tre granulomtriquement qualifie


d'argile.

L'examen de la rpartition granulomtrique tout au long de la couche ex


plore montre des diffrences notables parfois mme entre des chantil
lons voisins, mais cela est d essentiellement l'inclusion de lentil
les d'argile

silteuse.

La

teneur en sables grossiers reste toujours

infrieure ou gale 2,5 %.

Le diagramme

ternaire

(figure 31) permet de visualiser mieux les r

partitions granulomtriques de l'argile de B oom.

On y voit que sur la

soixantaine d'chantillons reprsents, deux d'entre eux pourraient tre


catalogus

comme limon siltoargileux, huit comme argile silteuse, le

reste tant constitu d'argile.

Lors de la construction de rservoirs souterrains dans la mme formation


gologique, mais Anvers, les rsultats des essais sur un grand nombre
d'chantillons rvlrent une teneur en particules argileuses de 48,9 %.

(18)

102

39/81

0\<P

^ = valeur moyenne

Silt (0.05 -0.005mm)

FIGURE

31 : Diagramme ternaire des chantillons prlevs en profondeur


dans la couche d'argile de Boom

103

2.2.3.5. Surface spcifique


Une partie des diffrences apparaissant entre les proprits des diverses argiles peut s'expliquer par la notion de rtention d'eau la surface des particules lmentaires.
On conoit donc que la surface offerte 1'adsorption d'eau est un facteur de grande importance.
Pour la mesure de la surface spcifique, on peut utiliser plusieurs
mthodes parmi lesquelles on peut citer :
- absorption d'azote,
- absorption de vapeur d'eau,
- absorption d'ethylene glycol.
Les valeurs auxquelles conduisent ces diffrentes mthodes peuvent prsenter une grande dispersion en raison de l'accessibilit plus ou moins
grande aux facettes des particules d'argile.
L'azote prsente l'avantage d'tre un gaz agenc en molcule non polaire, mais son accs la surface de l'argile dpend du degr de dshydratation de l'chantillon (BALWANT PURI et MURARI, 1963).
La mesure la vapeur d'eau aboutit bien souvent des valeurs suprieures car l'eau peut pntrer dans l'espace interfeuillet. Elle peut
galement y rester partiellement adsorbe, ce qui explique l'apparition
d'une hystrsis au cours du cycle d'adsorption-dsorption

d'autant

plus marque que le minral tudi possde une forte capacit de gonflement (montmorillonite).
Il faut signaler que la surface spcifique ne prsente pas une valeur
bien dfinie pour chaque type d'argile, puisque l'accessibilit toutes
les faces des cristaux dpend de la texture, la distrubution granulomtrique de l'chantillon, de la prsence de microfissures et de la
forme des cristaux.
Toutefois, les valeurs reprises au tableau 21 montrent

l'importance

relative de la surface spcifique des principaux groupes d'argile, exprime en m2/g.

104

Tableau 21 : Surface spcifique des argiles

Minral

Mthode

Surface

Rfrence

spcifique
m2/g
Montmorillonite

ethylene glycol

BOWER et GOERTZEN (1959)

azote sur ch. dshydrat

CAILLERE et HENIN (1963)

azote

GRIM (1968)

203

vapeur - adsorption

GRIM (1968)

250

vapeur - dsorption

GRIM (1968)

ethylene glycol

CAILLERE et HENIN (1963)

56

azote

GRIM (1968)

52

vapeur - adsorption

GRIM (1968)

82

vapeur - dsorption

GRIM (1968)

80

non prcis

YONG et WARKENTIN (1975)

90

ethylene glycol

CAILLERE et HENIN (1963)

azote

CAILLERE et HENIN (1963)

12

vapeur adsorption-dsorption

GRIM (1968)

16

azote

GRIM (1968)

20

ethylene glycol

BOWER et GOERTZEN (1959)

22

azote

CAILLERE et HENIN (1963)

45

ethylene glycol

CAILLERE et HENIN (1963)

820
82
30 ... 38

720...880
Illite-Micas

113
Kaolinite

Des essais ont t raliss en vue de dterminer la surface spcifique de l'argile d(


Boom et l'on aboutit aux rsultats suivants (tableau 22).

105

Tableau 22 : Mesures de la surface spcifique de l'argile de Boom

Provenance

Methode

Echantillon

Surface

Rfrences

spcifique
m 2 .g 1

Surface

Azote

50,28

(HENRION et CLAES, 1978)

Surface

Azote

35

(VAN AMERONGEN, 1970)

Ethylene glycol

116

2.2.3.6. Permabilit
Il est essentiel que les formations que l'on envisage de retenir pour le
stockage gologique soient values trs soigneusement en ce qui concer
ne leur permabilit, c'estdire, leur aptitude permettre plus ou
moins facilement la circulation de eaux souterraines.
Les mouvements d'eau dans un milieu poreux peuvent s'effectuer sous
phase liquide ou gazeuse.
La loi de Darcy permet d'valuer le vitesse d'coulement laminaire d'un
fluide en phase liquide au travers d'un milieu poreux.

V = k = k .i

O k reprsente la conductivit hydraulique appele souvent coefficient


de permabilit et i le gradient de charge.

106

La relation dite de KozenyCarman permet dans certains cas d'attribuer


une valeur au coefficient k de la loi de Darcy en fonction de paramtres
physiques du milieu poreux (surface spcifique, porosit,...).

Elle s'crit :
C
k =

2 S 2

r,2
(1n)

= densit du fluide traversant

Cg = facteur d'adaptation gnralement gal 0,4

= viscosit dynamique du fluide traversant

= tortuosit, c'estdire, le rapport entre le chemin rellement


parcouru par l'eau et la longueur de l'chantillon

= surface spcifique

= porosit.

L'examen de ces deux formules et des hypothses de base sur lesquelles


s'appuie leur laboration permet dj de formuler les remarques impor
tantes suivantes :

a) La loi de Darcy est linaire, ce qui implique que le rgime d'coule


ment soit laminaire.
b) Elle a t tablie et vrifie pour des coulements en milieu compl
tement satur.
c) La relation de KozenyCarman tant base sur la loi de Poiseuille d
finissant les coulements des liquides visqueux, suppose galement
l'tablissement du rgime laminaire.
d) On n'y prend pas en compte d'autres forces que celles lies la vis
cosit.

107

Les facteurs ou paramtres pouvant Influencer la permabilit se classent en trois catgories :


- les facteurs tributaires du fluide : viscosit, pression, densit ...
- les proprits lies au sol permable : tortuoslt, porosit, texture, distribution des pores,
- l'Interaction entre l'eau et le sol : paisseur de l'eau adsorbe,
concentration et nature des ions contenus dans l'eau...
Connaissant dj par ailleurs la forme bien souvent aplatie des particules argileuses et la puissance des liens retenant l'eau adsorbe, les
conclusions auxquelles a abouti l'tude entreprise par OLSEN en 1961
taient prvisibles : l'utilisation de la relation de Kozeny pour calculer la permabilit et le dbit coul peut conduire des erreurs
numriques importantes dans le cas de l'argile. Selon le cas, on aboutit
une sur- ou sous-estimation pouvant atteindre un facteur 15.
Il apparat galement que pour un mme chantillon d'argile, la concentration et la nature des Ions contenus jouent un rle non ngligeable
(OLSEN, 1961; GHOLAMREZA et OLSEN, 1971; ELGABALY, 1970). Les mesures de
permabilit effectues avec un fluide non polaire tel que le benzne
peuvent montrer des dbits de percolation pouvant tre jusqu' 100,000,
voire un million de fois plus grands que lorsque les mesures sont faites
avec de l'eau.
Indpendamment des fissures qui pourraient exister au coeur d'un massif
argileux et influencer

considrablement

les coulements souterrains,

deux voies diffrentes s'offrent au passage de l'eau.


Les particules argileuses sont agglomres en units lmentaires formant la texture de la roche. L'eau devant migrer au travers d'une couche
d'argile peut donc s'couler soit entre ces units agglomres, soit au
travers de celles-ci (macro- et micro-porosit).

108

Dans un chantillon normal, l'coulement prfrentiel s'effectuera entre


ces units de particules agglomres, la permabilit y tant plus leve que dans le cas o l'eau devrait les traverser.
Par contre, dans les sols ayant t fortement compacts ou dans des
couches dj consolides ou en voie de consolidation, on remarque que
ces units se rapprochent les unes des autres et que la permabilit
diminue en mme temps que la porosit

(GHOLAMREZA et OLSEN, 1971;

THIRRIOT et HABIB, 1970).


La permabilit globale de la roche se rapproche de la permabilit
propre des units.
En raison de la forme allonge des particules argileuses, et dans le
cas d'une argile bien oriente, la tortuoslt peut allonger considrablement le chemin de percolation et les permabilits longitudinale et
transversale peuvent s'avrer trs diffrentes (YOUNG et al, 1964).
En outre, ce dernier type d'coulement sera fortement influenc par les
forces nes de l'interaction entre l'eau et les particules d'argile.
Les mesures de permabilit ne font en gnral pas la distinction entre
les deux types d'coulement et refltent l'ensemble des pores offerts
au passage de l'eau (micro- et macro-porosit).
La loi de Darcy laquelle obissent les coulements au travers des
milieux poreux saturs a t partiellement remise en question ces dernires annes.
Dans le cas des argiles, les vitesses de percolation deviennent extrmement petites et certains chercheurs aboutissent la conclusion de la
non validit de la loi.

109

En effet, ils ont trouv qu'il existait des dviations la loi de Darcy
dans le cas d'coulements dans certaines expces argileuses et sous des
gradients hydrauliques trs faibles. Certaines dviations ont semble-til t galement observes sous de trs forts gradients hydrauliques.
Diffrentes sortes de dviations la loi de Darcy ont t rpertories
(OLSEN, 1965) mais la plus frquemment cite est l'existence soit d'un
seuil de gradient en de duquel il n'y a pas d'coulement, ou une loi
non linaire pour les gradients hydrauliques extrmes (mini et maxi)
(LUTZ et KEMPER, 1959; HANSBO, 1960; LI SEUNG PING, 1963).
Ces dviations observes la loi de Darcy, qui ne rencontrent d'ailleurs pas l'avis unanime des spcialistes

(OLSEN, 1965), pourraient

nanmoins tre incluses dans la mme loi condition d'utiliser un coefficient de conductivit hydraulique non constant et fonction du gradient
hydraulique (SWARTZENDRUBER, 1962).
Plusieurs tentatives d'explication ont t avances pour justifier ces
dviations observes et l'on peut entre autres citer :
- interaction eau-argile et adsorption d'eau qui diminue la section de
passage lorsque la vitesse de percolation est trop faible (LUTZ et
KEMPER, 1959),
- modification de l'orientation des particules argileuses sous forts
gradients hydrauliques et diminution de la tortuoslt (MILLER et LOW,
1968),
- Influence de la prsence d'electrolyte et de la concentration (LUTZ
et KEMPER, 1959; HARDCASTLE et MITCHELL, 1974).
Les considrations qui prcdent montrent que la permabilit des argiles peut fluctuer dans d'assez larges proportions.
Les mesures disponibles dans la littrature font le plus souvent mention
d'un coefficient de permabilit globale K exprime en cm/s ou en darcy
(1 darcy = 1/1033 cm/s).

(19)

110

On a quelquefois exprim la permabilit d'un milieu par le biais de la


permabilit intrinsque (k) qui permet de dfinir une permabilit qui
ne dpend plus que des caractristiques du milieu poreux.
(k = K;v = viscosit cinmatique),
g
De ce fait, le coefficient k varie dans des limites plus rapproches et
permet de comparer plus facilement divers milieux filtrants parcourus
par des fluides de natures diffrentes et diverses tempratures. De ce
point de vue, il est frquemment utilis pour l'tude des nappes de
ptrole ou de gaz.
Le tableau 23 donne quelques valeurs typiques de la permabilit pour
diverses roches.

Tableau 23 : Permabilit de quelques types de roches (cm s -1 )

Dnomination

Permabilit

Rfrence

Kaolin

0,89...2,14 10 - 7

(TRIRRIOT, 1970)

Sable propre

(P0LUBARIN0VA, 1962)

Sable argileux

0,01...0,005

tf

Argile

5.10_1|...5.10~6

Argile - Na

1.10-6...3.10-7

tl

...0,01

Les chantillons prlevs dans l'argile de Boom sous le site de Mol,


_
donnent une permabilit comprise entre 1,4.10_8
et 4,7.10-.-10 cm/s. La
valeur moyenne est de 8,6.10-9 cm/s.

Ill

Cette permabilit est valable dans le cas o la formation argileuse


est bien homogne.
Les vitesses de percolation calcules sur base de ces valeurs de la
permabilit constituent de toutes faons une limite suprieure puisque
la loi de Darcy se trouve mise en dfaut dans les milieux aussi peu
permables.
Il est bien vident que dans le cas o des microfissurations existent
dans un milieu essentiellement impermable, la permabilit de l'ensemble sera contrle par la permabilit propre de ces microfissures.
Au cours des expriences de transfert de chaleur entreprises dans la
zone affleurante de la formation argileuse de Boom, il est apparu que
de telles microfissures existaient et permettaient le dplacement ou
l'incursion d'eau de ruissellement.
Jusqu' prsent toutefois, on a tout lieu de croire que de telles microfissures n'existent pas en profondeur et que celles qui ont t observes rsultent de l'altration superficielle de la couche gologique au
contact de l'atmosphre.

2.2.3.7. Radioactivit naturelle


La dtermination de la radioactivit des sols a t effectue sur 200 g
de matire sche avec un cristal Nal aprs mise en quilibre de la
chane de dcroissance
Le niveau de la radioactivit dans les eaux souterraines a t dtermin sur des chantillons de 0,25 5 litres. Dans les tableaux 24 et 25
il faut mentionner que les valeurs indiques avec le signe < ont t
recherches mais non dtectes, ces valeurs correspondent donc la
limite de dtection, compte tenu de la prsence des autres lments.

112

2.2.3.8. Conductivlt lectrique


La conductivit lectrique a t mesure sur un chantillon d'argile
non perturb (profondeur 222 m) avant et aprs consolidation. Dans cette
exprience la concentration des matires solides varie de 79 82,6 % en
poids et la conductivit diminue de 8,5 % pour atteindre la valeur de
2,55 mS.

113

Tableau 24 : Dtermination
137

Cs,

226

Ra et

quantitative
232

en Bq des radionuclides **K,

Th sur 200 g de sol prlev des profon-

deurs variant entre -140 m et -570 m.

232Th

*K

137Cs

22

145 - 146

189 7

< 1

11

165 - 166

155 2

< 0,4

7,8 + 0,4

5,6 0,2

185 - 186

163 3

< 0,6

10

0,6

7,8 0,3

205 - 206

185 3

< 0,6

10,7 + 0,6

9,6 0,3

225 - 226

152 3

< 0,6

15,5 + 0,6

8,5 0,3

245 - 246

185 3

< 0,6

10

Sable Ruplien

285 - 286

141 4

Argile de Asse

305 - 306

Sable de Lede

Origine

Profondeur

*Ra

en m
Sable d'Anvers

Argile de Boom

0,4

6,7 0,3

0,6

8,5 0,3

< 0,6

5,5 + 0,2

5,5 0,2

163 3

< 0,4

6,7 + 0,6

5,9 0,4

335 - 336

67 2

< 0,6

6,3 + 0,4

Sable argileux -

395 - 396

89 2

< 0,3

4,4 + 0,4

4,4 0,2

argile d'Ypres

425 - 426

126 2

< 0,3

5,9 + 0,3

7,0 0,2

Sable Landenlen

485 - 486

78 2

< 0,3

5,9 + 0,4

4,1 0,2

Marne de Gelinden

559 - 560

23 1

< 0,2

2,8 + 0,2

1,5 0,1

0,2

114

Tableau 25 : Niveau de la radioactivit de eaux souterraines


en Bq/11tre

Niveau de
Prlvement
150

10

270

570

450

325

Radionuclide
Urania naturel

9Sr

3,8.11

< 1,7.IO"3

7,7.IO"

6,4.10"

< 3,7.IO'3

137c

< 1,5.1(

226R

3T

"K
2Th

4.5.
< 10
11,8
< 1,4

8,9.IO

8,1.IO*

< 1,8.102

< 2,2.102

4,2.10"

< 10

7,4
< 1.*

3,3.IO"
< 10
13,7
< 1,4

8,1.IO3

< 2,9.102

< 1,9.102

< 2,2.10
4,7.IO

12
< 1,4

1,0.IO3

5,9.IO

< 10

5,2.10"
3,7.IO"
6,7.IO
< 10
22,2
< 1,4

1,6.102
< 10
29,6
< 1.4

115

2.2.4. Caractristiques gomcaniques

2.2.4.1. Plasticit
Le comportement rhologique de l'argile dpend de sa teneur en eau et
de la forme de ses particules constitutives. Les argiles non consolides
(ou peu consolides) ont un comportement plastique et ce comportement
est d'autant plus marqu que la teneur en eau est forte. Cela signifie
que les argiles peuvent changer de forme de manire continue sous l'action de contraintes qui leurs sont appliques. Une fois que celles-ci
cessent d'tre appliques les argiles conservent la forme obtenue sous
le champ de contraintes.
Ceci distingue les argiles de matriaux comportement lastique qui
(sauf dpassement de la limite lastique ou rupture) reprennent leur
ancienne forme une fois que cesse l'application du champ de contraintes.
La plasticit des argiles peut varier d'une espce minralogique une
autre et dpendre de plusieurs facteurs :
- la teneur en eau,
- la surface spcifique de l'espce minrale,
- la minralogie et la forme des particules argileuses,
- la nature et la concentration des ions en solution dans l'eau.
Suivant que la teneur en eau d'une argile sera faible ou forte, celleci sera de consistance solide, plastique ou liquide.
La limite suprieure et la limite infrieure des teneurs en eau pour
lesquelles une argile prsente un comportement plastique sont dfinies
comme tant la limite de liquidit (W,) et la limite de plasticit
(Wp) respectivement. Le domaine de variation de la teneur en eau entre
ces deux limites, c'est--dire, la diffrence entre celles-ci, est dfini comme tant l'indice de plasticit I p = W L -W p .

116

Les transitions entre les diffrents tats correspondants diffrentes


teneurs en eau sont graduelles et les limites de liquidit doivent tre
dfinies arbitrairement et font l'objet de dterminations normalises
en laboratoires (limites d'Atterberg)
La teneur naturelle (W) en eau interstitielle d'une argile peut tre
exprime en fonction de ses limites de liquidit et de plasticit grce
l'indice de liquidit ^ = (W Wp)/(WL W p ) .
Le degr de plasticit d'un sol est reprsent par le rapport de l'in
dice de plasticit I p au pourcentage en poids des particules de la
classe des argiles (0<2) contenues dans ce sol. Ce rapport est appel
activit.
La limite de plasticit varie peu d'un sol l'autre. Par contre, la
limite de liquidit varie plus avec la nature du sol. Plus elle est
leve, plus le sol contient des collodes. Les argiles auront donc un
indice de liquidit et un indice de plasticit levs.

Bien des diffrences dans les proprits de plasticit des argiles peu
vent tre expliques par une diffrence de surface des particules l
mentaires.

C'est ainsi que FARRAR et COLEMAN (1967) ont trouv que l'on pouvait
lier de manire assez satisfaisante la limite de liquidit et la sur
face spcifique pour des argiles prleves en Angleterre (le coefficient
de corrlation est gal 0,91).
Surface spcifique = 14 + 1,48 W
L'intervalle de confiance 95 % tant 33 m2/g.
Dans le cas de l'argile de Boom, en tablant sur une limite de liquidit
moyenne de 82 %, la surface spcifique vaudrait donc 107 m2/g, ce qui
recoupe assez bien la valeur mesure de 116 m2/g.

117

On pourrait galement dfinir une autre sorte d'"activit" des argiles


en rapportant l'index de plasticit non plus au pourcentage en poids de
la fraction argileuse de l'chantillon, mais bien la surface spcifique (tableau 26).
Dans ce cas, on constate trs bien l'influence de cette dernire sur le
comportement plus ou moins plastique des argiles.

Tableau 2.26. : Comparaison des activits des argiles (Yong et


WARKENTIN, 1975) .

Espce minrale

Ip/% argile

Ip/surface spcifique

Montmorillonite

0,89

0,14

Allophane

0,85

0,12

Kaolinite

0,49

0,19

Les caractristiques de plasticit des argiles peuvent galement dpendre des caractristiques minralogiques de l'espce argileuse et de la
forme des particules lmentaires.
Les grains de sable aussi fins soient-ils ont des formes sphriques ou
ellipsodales. Toute variation de forme d'un tel ensemble granulaire se
fera ncessairement par disjonction ou glissement des grains les uns par
rapport aux autres.

(20)

118

Pour les argiles, l'ultra-microscopie a montr que les particules argileuses pouvaient tre de diffrentes formes :
- paillettes pour les minraux de type kaolinite, illite, montmorillonite,
- sphriques pour les minraux de type gibbsite, limonite, hmalite,
- aiguilles enchevtres pour les minraux du type halloysite, spiolite, attapulgite.
La prsence d'eau adsorbe autour des particules d'argile de diffrentes natures et la forme particulire de ces particules confrent l'argile son comportement plastique.

La minralogie nous apprend que les paillettes sont formes par la superposition de feuillets lmentaires entre lesquels l'eau adsorbe peut
venir se loger en les cartant plus ou moins. Cette eau tant plus ou
moins visqueuse permet une certaine libert de mouvement des paillettes
constitutives
cohsion

les unes par rapport aux autres tout en maintenant

permettant

de conserver une structure

d'ensemble

en-de

une
de

certaines limites.

Quand on soumet un chantillon argileux dessication, on constate que,


jusqu' une teneur en eau dtermine, son volume diminue en mme temps
que sa teneur en eau, l'chantillon demeurant satur. C'est--dire, que
la diminution unitaire de volume correspond la disparition de l'eau
par evaporation. La diminution de volume est lie la capillarit du
matriau

argileux

lui-mme.

En

effet,

lorsque

l'eau

s'vapore,

des

mnisques ce crent la surface des grains. Ces mnisques exercent sur


ces grains des contraintes telles que le volume diminue tout en maintenant l'tat de saturation. Cette diminution de volume ne peut se prolonger au-del d'une certaine limite. A partir d'une certaine teneur en
eau, appele limite de retrait (W R ), la teneur en eau continue diminuer alors que le volume de l'chantillon reste constant.
La limite de retrait se trouve dans le domaine solide et est donc plus

119

petite que la limite de plasticit. La limite de retrait reprsente la


transition entre l'tat semi solide et l'tat solide. L'importance de ce
phnomne de retrait peut avoir des consquences non ngligeables sur
l'apparition de fissures dans une argile soumise dessication.
Connaissant la minralogie des argiles et la capacit d'change ionique
de ce type de roche, on conoit que la nature et la concentration des
ions mis en solution dans l'eau jouent galement un rle dans les caractristiques

de plasticit

(voir aussi tableau 25) (STADTBAEUMER,

1976). Cette proprit est mise souvent profit dans les travaux de
gnie civil lorsqu'on doit renforcer ou stabiliser certains ouvrages.
L'utilisation des matriaux gonflants tels que la bentonite dans certains forages exige parfois la modification de la limite de liquidit.
On constate ainsi que la limite de liquidit de la montmorillonite est
beaucoup plus leve lorsqu'elle est sodique que lorsqu'elle est caldque.
Le tableau 27 fournit un exemple de classification des sols sur base
des limites d'Atterberg (JUMIKIS, 1962) et le tableau 28 donne quelques
valeurs pour divers types de roches et d'argiles.

120

Tableau 27 : Exemple de classification possible selon les


limites d'Atterberg

Limites d'Atterberg

Type de

Degr de

roche

plasticit
Plastici-

Indice de

WL %

t WP %

plasticit les indices


I.P.

Sable

Limite pour

Liquidit

non plasti-

de plasticit

20

20

25

20

< 7

40

25

15

> 7

que
Silt

faiblement
plastique

Argile silteuse

moyennement

Silt argileux

plastique

Argile

fortement

<17
70

25

30

>17

plastique

Tableau 28 : Valeurs typiques des limites d'Atterberg

Echantillon

Limite de plas-

Limite de

ticit %

liquidit %

Rfrence

Kaolinite - Na

26

52

YONG, 1975

- Ca

36

73

GHOLAMRESA MESRI, 1971

27 ... 31

Kaolinite

40 ... 50

Illite - Na

34

61

YONG, 1975

- Ca

40

90

YONG, 1975

Illite

31 ... 32

83 ... 104

GHOLAMRESA, 1971

Montmorillonite - Na

97

700

YONG, 1975

- Ca

63

177

YONG, 1975

Plastic Fire Clay

13 ... 38

121

Les analyses effectues sur des chantillons prlevs dans la couche d'argile plastique de BOOM
(en surface ou en profondeur) ainsi que des renselgnments sur l'argile de Londres qui est galement une argile plastique tertire (tableau 29) sont fournis titre de comparaison.

Tableau 29 : Limites d'Atterberg et caractristiques de


plasticit de l'argile de Boom et de l'argile de Londres

Echantillon

Limite de

Limite de

Profondeur et lieu

plasticit %

liquidit %

I.P.

Rfrence

VAN AMER0NGENGEN, 1970

Argile de Boom
Surface

Boom

20

62

40

80 m

Anvers

28,9

79,7

50,8

35 m

Anvers

27

84

57

~ 33

~ 82

49
DE PROOST et MARTENS, 1976

Profondeur Mol
valeurs moyennes (21 mesures)
165 m

min.

21

30

266 m

min.

18,4

37,9

DE PROOST et MARTENS, 1976

217 m

max.

27,8

75

DE PROOST et MARTENS, 1976

21 ... 32

60 ... 80

Argiles de Londres
Moyenne de plusieurs mesures

90 ...100

(0 50 m)
Bradwell

36...43 WARD et al., 1959

122

2.2.4.2. Compresslbillt des argiles - Tassement - Gonflement


La structure des argiles est trs ouverte et peut tre compare, dans
le cas des argiles satures, une ponge.
Sous l'effet d'une surcharge, le squelette se dforme et l'eau remplissant les pores de l'argile, l'eau interstitielle, se met en pression et
un coulement apparat. Le tassement qui s'en suit est trs lent cause
de la faible permabilit des argiles.
Le tassement des argiles sous surcharge permanente constitue un problme fondamental en gomcanique car il commande le comportement des massifs argileux long terme quand une surcharge leur est applique.
Le module d'lasticit de l'eau interstitielle est de trs loin suprieur celui du squelette argileux (220 MPa contre 50 MPa). Comparativement l'eau peut tre donc considre comme quasiment Incompressible.
Selon la thorie de Terzaghi, la contrainte totale existant au sein d'un
massif argileux est gale la somme de la contrainte effective reprise
par le squelette

(contrainte intergranulaire) et de la pression des

pores (pression de l'eau interstitielle).


Au repos, la pression de l'eau correspond la pression hydrostatique.
Tout phnomne de consolidation correspond un processus d'adaptation
du volume de l'eau lorsqu'une charge est applique la roche.
Lors de l'application d'une surcharge, les particules solides essaient
immdiatement de modifier leurs positions respectives et de se rapprocher les unes des autres. Si l'chantillon est confin latralement, du
fait de l'incompressibilit de l'eau, aucun rarrangement de la position
des particules ne peut se produire. Par consquent, la structure granulaire ne pourra rien reprendre de la contrainte gnre tant que l'eau
n'aura pu bouger et s'chapper du milieu poreux.

123

La faible permabilit de l'argile ainsi que des phnomnes de surface


s'opposent cette vacuation de l'eau : on a donc au dbut de la mise
en charge une reprise totale de la contrainte par l'eau interstitiel
le.

Celleci est progressivement transfre, au fur et mesure de l'expul


sion de l'eau, vers la contrainte intergranulaire suite au resserrement
du squelette, qui provoque donc un tassement et un phnomne dit de
consolidation.

Inversement, une diminution de la contrainte totale applique peut en


traner un gonflement du massif argileux la condition que celuici
puisse tre aliment en eau, laquelle peut se trouver au sein mme du
massif. Si, en raison de la trop grande impermabilit du massif l'ali
mentation en eau ne peut se faire de manire satisfaisante lors de la
diminution de la contrainte totale, l'expansion du squelette argileux
sans apport simultan d'eau est mme de provoquer l'apparition de
fissures.

La pression de gonflement est la charge qu'il faut appliquer un chan


tillon d'argile intact en prsence d'eau pour viter qu'il ne gonfle.
Pour certaines argiles cette pression de gonflement peut approcher lMPa
(tableau 30).

Les caractristiques de compressibilit sont ncessaires chaque fois


que l'on veut calculer le tassement ou le gonflement d'un massif soumis
une variation de charge.
L'tude de la compressibilit d'une roche suppose que les dformations
latrales sont exclues, seul le tassement ou le gonflement dans la di
rection verticale tant possible.
Terzaghi a montr que la loi reliant une variation h de la hauteur ini
tiale d'un chantillon la variation correspondante de la contrainte
verticale tait une loi de type logarithmique dans laquelle intervenait
le

coefficient Cy, appel constante de compressibilit

volumtrique

qui dfinit la proportionalit entre le tassement Ah et le terme loga


rithmique d'incrment de pression.

124

Ah

h ~ XT '

On peut galement, lors de la mise en charge d'un chantillon, mesurer


la variation de l'indice des vides (e) en fonction de la pression (essai
oedomtrique).

La loi observe est galement logarithmique.

= C

TT

log,

TTT

+
=

lo8

ce qui quivaut aussi

io

~p

C c est le coefficient de compressibilit oedomtrique

(galement ap

pel l'indice de compression), E tant le module d'lasticit du milieu.

125

Tableau 30 : Valeur de la pression de gonflement pour diverses roches


(extrait de YONG et WARKENTIN, 1975).

Roche

Pression de

Rfrence

gonflement
MPa
London clay

0,2 ... 0,9

WARD et al.

(1959)
(1953)

Black cotton soil

0,3

PALIT

Bearpaw shale

0,6

PETERSON and PETERS(1963)

random

0,3

SEE and CHAN

(1959)

oriented

0,01

Israeli clay

0,1 ... 0,8

KASSIF et al.

(1969)

Sandy clay

L'appareil oedomtrique permet la dtermination des constantes de compressibilit et de gonflement dfinies par les lois de Terzaghi. Cet
appareil mesure la dformation verticale d'un chantillon enserr dans
un anneau rigide et soumis des contraintes verticales.
Moyennant certaines adaptations, il permet galement de mesurer le coefficient de permabilit puisque le phnomne de consolidation est essentiellement li au dpart de l'eau et par consquent la permabilit de
l'chantillon.
Si, aprs avoir charg l'chantillon, on le dcharge, celui-ci gonfle
d'une quantit Ah' sensiblement infrieure au tassement Ah mais qui
rpond galement une loi logarithmique dans laquelle intervient ici un
coefficient A, appel constante de gonflement et qui dfinit la proportionalit entre le gonflement h' et le terme logarithmique de diminution
de pression.

(21,

126

Dans de nombreux cas, il est ncessaire d'valuer les dplacements engendrs par la mise en charge d'une roche ou d'un sol. Les contraintes
et les dplacements
difficiles

conscutifs une surcharge sont

dterminer

du fait

que la relation

particulirement

liant

contrainte et

dformation n'est pas linaire.

Toutefois,

les rsultats

obtenus

par la thorie de l'lasticit

couramment

utiliss dans la pratique, en ayant

sont

suppos ds le dpart

que le milieu encaissant est homogne, isotrope et que la relation contrainte dformation est linaire. Cette dernire hypothse s'avre assez
proche de la ralit quand les charges appliques entranent un niveau
de contraintes suffisamment loign de la rupture et que les dformations sont faibles.
Dans

ces conditions, on peut

donc dfinir

le module d 'lasticit ou

module de Young (E). Les valeurs obtenues sur des chantillons prlevs
en couches profondes d'argile de Boom varient entre 0,1 et 0,3 GPa lorsque l'on restitue les conditions de pression rgnant in situ suite la
surcharge naturelle du terrain.
De Beer a pu trouver une relation permettant d'estimer avec une bonne
approximation

la valeur

de

E en fonction

de

la profondeur

pour

des

chantillons prlevs Anvers dans la couche plastique.

On arrive ainsi a dfinir

E(0,1 MPa) = 200 + 6 h

o h reprsente la profondeur en mtre.

L'argile

de

Londres

prsente

quant

elle

une

valeur

de

E =

80

400 MPa pour un ensemble de prlvements effectus entre la surface et


50 m de profondeur.

127

La prise en compte des dformations d'une roche soumise diffrents


tats de contrainte ncessite la connaissance de la valeur du coefficient de Poisson (v) qui reprsente la valeur absolue du rapport entre
les dformations latrale et axiale d'un chantillon soumis une compression simple.

Pour le cas prcis de l'argile de Boom, on trouve au stade actuel des


tudes un coefficient de Poisson evalu de l'ordre de 0,25 0,34.

2.2.4.3. Prconsolidation ou surconsolidation des argiles


Outre les conditions de drainage, un facteur qui influence notablement
les caractristiques mcaniques d'une argile sature est l'histoire des
contraintes qu'elle a subies au cours de son histoire. Si la contrainte
effective
quelles

prsente

l'argile

constitue

la valeur maximale

des

contraintes

a t soumise, celle-ci est dite normalement

aux-

conso-

lide. Si au contraire, la contrainte effective, une certaine priode


de l'histoire gologique de l'argile, a dpass la valeur actuelle, elle
est dite surconsolide. C'est le cas chaque fols qu'une couche d'argile
a t recouverte par d'autres sdiments aprs son dpt et que ces sdiments ont t partiellement erodes par la suite, de telle sorte que le
poids total des formations recouvrant l'argile a diminu partir d'un
certain moment.
La pression de consolidation est la contrainte effective totale maximum
laquelle l'argile a t soumise pendant son histoire. Les tassements
d'une argile seront trs faibles pour une charge infrieure la pression de consolidation et relativement marqus pour une charge suprieure
cette pression de consolidation.

128

2.2.4.4. Rupture des argiles Cisaillement


La thorie de l'lasticit permettant le calcul des dformations par
tir des contraintes n'est pas applicable aux sols. Il a t montr en
effet que la relation liant les tensions et les dformations tait de
type non linaire lorsqu'on a affaire un sol rel, donc non idal. Il
en rsulte que la mcanique des sols peut difficilement donner l'tat de
dformation d'un sol en fonction des charges appliques et que la re
cherche des proprits mcaniques des sols est plutt axe sur la rup
ture.
Chaque matriau est caractris par un mode de rupture qui lui est
propre : brusque pour les matriaux dits fragiles, par fluage pour les
matriaux dits ductiles. Le mode de rupture le plus frquent pour les
sols meubles et en particulier pour les argiles est la rupture par
cisaillement.
Pour chaque matriau on a cherch dfinir un critre de rupture ca
ractris par une courbe intrinsque dans un diagramme de Mohr.
Il y aura rupture par cisaillement le long d'un plan (facette) lorsque
la contrainte tangentielle le long de ce plan y atteindra une valeur
limite , .

Le critre de MohrCoulomb pose que la valeur de cette contrainte tan


gentielle limite n'est fonction que de la contrainte normale a appli
que au plan de rupture
X! f ()
Dans un diagramme (, ) l'ensemble des points vrifiants peu prs
cette quation se rpartit suivant une courbe d'allure parabolique ad
mettant l'axe des abscisses (axes o) comme axe de symtrie. Cette courbe
est la courbe intrinsque. Tout point situ en dehors de cette courbe
correspond des valeurs de a et pour lesquelles l'tat de rupture est
atteint.

129

Pour certaines roches et particulier pour les argiles, la portion de


courbe intrinsque correspondant des valeurs de , a positives peut
tre assimile une droite dans un certain domaine de variation des
contraintes normales. Cette droite est la droite de Coulomb et a pour
quation (figure 32).
! = C + a . tg<t>
dans laquelle
est la contrainte de cisaillement limite perpendiculaire la con
trainte normale entre grains;
C ordonne l'origine de la droite de Coulomb, est la cohsion qui a
les dimensions d'une contrainte;
angle que fait la droite de Coulomb avec l'axe de a (l'angle de
frottement interne).
Les roches grosse granulometrie (sables, graviers) ont une cohsion
nulle et pour une plus fine granulometrie on trouve une cohsion non
nulle.
Les paramtres C et refltent le comportement mcanique des sols en
rponse aux contraintes qui leur sont appliques. Ces paramtres varient
en fonction du volume de vide, de la teneur en eau, de l'tat de conso
lidation, de la structure, de la minralogie et des interactions eau
particules du sol tudi mais aussi en fonction de la nature de l'essai
gotechnique qui sert les dterminer.

On dispose de deux types d'appareils pour la dtermination des carac


tristiques de cisaillement. Le premier type d'appareil est cisail
lement plan et impose l'orientation du plan de rupture qui s'effectue
soit par cisaillement direct soit par torsion.
Le second type d'appareil est du type contraintes triaxiales et n'im
pose pas l'orientation du plan de rupture.

Pour les argiles, c'est presque exclusivement ce dernier type d'appa


reil qui est utilis, car il permet la mesure des contraintes latrales
et verticales subies par l'chantillon ainsi que sa pression intersti
tielle.

FIGURE

32 : Enveloppe de rupture dfinie par essai triaxial et dfinition de la cohsion et de


l'angle de frottement interne (C, C',wp,Vf')

131

L'appareil triaxial permet le choix entre trois types d'essais :


l'essai consolid drain lent (CD) dans lequel l'chantillon est pr
alablement
tout

consolid

puis

cisaill

la

pression

de

consolidation

en lui permettant d'expulser son eau interstitielle. Cet essai

est trs lent pour les chantillons d'argiles;


l'essai

consolid non drain rapide

(CU) dans

lequel

l'chantillon

est pralablement reconsolid puis cisaill la pression de consoli


dation soit de faon suffisamment rapide pour que l'eau interstitiel
le n'ait pas le temps d'tre expulse, soit sans drainage de l'chan
tillon mais avec mesure de la pression interstitielle;
l'essai non consolid non drain (UU), dans lequel l'chantillon est
soumis au cisaillement

sans consolidation pralable. C'est un essai

rapide qui permet galement la mesure de la pression interstitielle.

On procde au cisaillement de plusieurs chantillons de mme provenance


en les soumettant diffrentes pressions de confinement '3 cres par
la pression hydrostatique du liquide dans lequel Ils sont plongs.

La diffrence entre la contrainte axiale et la contrainte latrale re


prsente la charge supplmentaire appele contrainte dviatorique.

Aprs avoir trac dans un diagramme , les cercles de Mohr correspon


dant chaque tat de rupture, il doit tre possible de dterminer plus
ou

moins

facilement,

selon

les

conditions

de

l'exprimentation,

une

tangente commune.
La droite ainsi trace est la droite intrinsque qui permet de dfinir
l'angle de frottement interne et la cohsion C de la roche tudie.

132

Si les pressions interstitielles sont mesures au cours des essais, on


peut arriver galement dfinir la valeur des caractristiques de co
hsion apparente C* et d'angle de frottement apparent ' de la fraction
granulaire seule en retranchant des contraintes totales la pression
interstitielle.
Dans le diagramme , , cela revient dcaler vers la gauche les
cercles de Mohr d'une valeur gale la pression interstitielle (fi
gure 32).
Les mesures des paramtres de cohsion et de frottement interne sont
extrmement importantes pour l'valuation ultrieure du comportement du
massif lorsque celuici sera soumis des contraintes externes.
Les essais entrepris sur les chantillons prlevs dans la rgion d'An
vers et diverses profondeurs aboutissent aux rsultats suivants (ta
bleau 31).

Tableau 31 : Valeurs moyennes de C' et ' pour la couche d'argile


plastique de Boom

Valeurs de divers prlvements

entre 174 et 260 m


Mol

entre 0 et 80 m

Kontich

Anvers
HEREMANS et al. 1979

Rfrence

C'

0,025 MPa

'

21

Cu

0,0105 MPa

18

0,11 MPa

19
0,32 1,3 MPa

133

Des essais non drains sur un grand nombre d'chantillons de la rgion


anversoise ont galement montr qu'il existait une certaine relation
entre la cohsion non drain (Cu) et la profondeur de prlvement (h).
De Beer annonce ainsi la relation suivante :

Cu (0,1 MPa) = 0,75 + 0,035 h (mtres) Anvers (DE BEER, 1967)


= 0,83 + 0,065 h (mtres) Kontich.

Pour le cas de l'argile plastique de Londres, l'enveloppe de rupture


des cercles de Mohr prsente, pour les chantillons de Londres euxmmes
une courbure non ngligeable. On sera ainsi amen dfinir approxima
tivement deux valeurs, respectivement pour des contraintes de confine
ment (o' 3) infrieures ou suprieures 0,7 MPa.
C' = 0,126 ou 0,791 MPa
' = 26 ou 10
A Bradwell, C' = 0,018 MPa et ' = 20.

Les essais non drains Bradwell montrent une cohsion Cu de 0,05


0,2 MPa alors que Londres on observe une dispersion importante des
rsultats (0,23 0,57 MPa).

De par leur structure mme, les argiles sont tout particulirement sen
sibles aux conditions selon lesquelles ont t prlevs les chantil
lons. Cette sensibilit est d'autant plus marque que la plasticit est
faible.
Des chantillons dits non perturbs sont requis chaque fois qu'il s'agit
de procder des essais de rsistance au cisaillement et des tests de
consolidation ou de compressibilit. Leur prlvement doit s'effectuer
selon des techniques qui visent conserver leur structure en place et
leur teneur en eau.

(22)

134

En forage, par exemple pour les massifs d'argile profonds auxquels on


n'a pas d'accs direct, les chantillons non pertubs sont prlevs par
un carottier spcial aprs dgagement de l'outil de forage.
Chaque fois que l'on a accs la couche d'argile (en fouille ou en
galerie) on procdera dlicatement l'enlvement soign de blocs importants dont seront extraits en laboratoire selon des techniques spciales et la main, des chantillons qui seront alors les plus faiblement perturbs.
La partie centrale des blocs prlevs peut, aprs faonnage spcialement soign, constituer l'prouvette de base pour les essais triaxiaux.
Seule cette procdure donne des chantillons dont les caractristiques
se rapprochent valablement de celles rencontres dans la ralit.

2.2.5. Caractristiques thermiques


2.2.5.1. Chaleur spcifique
L'appellation

"chaleur spcifique" peut tre dfinie comme tant la

quantit de chaleur requise pour lever de 1C un gramme du matriau


observ se trouvant une temprature donne. Comme la mesure s'effectue
en levant l'chantillon d'une temprature t^ une temprature t2
cette chaleur spcifique n'a de sens que dans le cas prcis o l'chantillon observ peut tre considr comme stable thermiqueraent dans la
gamme de temprature utilise, c'est--dire si aucun phnomne endothermique ou exothermique n'apparat au cours des mesures.
Dans le cadre de l'utilisation des argiles des fins industrielles
(cramique ou briquetterie), le terme de chaleur spcifique dans la
gamme des tempratures utilises est donc d'un emploi impropre, puisque
des phnomnes importants modifient la structure du matriau en cours de

135

cuisson et s'accompagnent de ractions endothermiques et exothermiques


selon les tempratures atteintes.
Compte tenu de la dfinition mme de la chaleur spcifique, on conoit
aisment que cette dernire sera fonction notamment de la nature minralogique de l'chantillon et de sa teneur en eau, c'est--dire indirectement de son degr de saturation et de sa porosit.
Le tableau 32 donne les valeurs de la chaleur spcifique pression
constante Cpa mesure sur des chantillons prlevs en profondeur dans
la couche d'argile plastique (HEREMANS et al, 1978).

Tableau 32 : Chaleur spcifique pression constante


(Argile de Boom)

Profondeur de

nature

prlvement

Temprature finale

Cpa exprime en

de l'exprience (C)

J/kg.C

188,50

chant.

25

910

208,50

sec

28

970

218,50

26

940

223,50

26

950

248,50

29

950

35

1760

Surface

non
sche

Comme on peut le constater, les valeurs observes varient peu en fonction de la profondeur de prlvement.
D'aprs les mesures effectues au cours des expriences de transfert de
chaleur in situ dans la zone d'affleurement de la couche gologique, on
peut ds a prsent avancer comme valeur sous une temprature proche de
la temprature ambiante :
1550 J/kg.C.

136

Dans les applications industrielles, il est souvent indispensable de


connatre la quantit de chaleur fournir pour lever un chantillon
une temprature donne. En raison de phnomnes endothermiques, cette
valeur ne peut tre trouve au moyen de la chaleur spcifique, car il y
a lieu de tenir compte par exemple de la chaleur ncessaire la dshydration de l'chantillon.
C'est pourquoi on trouve dans la littrature la valeur de la chaleur
absorbe pour lever un chantillon donn de t, t .
Cette chaleur absorbe a quelquefois t appele Improprement chaleur
spcifique. A titre exemple, on trouve dans WEAVER (1976) que la chaleur spcifique d'une argile de briquetterie vaut 854 J/(kg.C), alors
que pour l'lever de 20 200C, il faut fournir 285 J, c'est--dire,
1591 J/kg.C.
Le supplment fournir correspond l'nergie thermique mettre en
oeuvre pour assurer la dshydratation de l'chantillon.

2.2.5.2. Conductibilit thermique


L'valuation de la conductibilit thermique des argiles est de la plus
haute importance dans l'valuation de la charge thermique admissible
pour une formation gologique de ce type.
En effet, ce paramtre reflte directement la facilit avec laquelle la
chaleur mise par les dchets radioactifs sera dissipe dans la roche
rciptrice.
La conductibilit thermique d'un chantillon peut tre influence par
sa densit, donc indirectement sa porosit, par le degr de saturation
et ventuellement par la nature des ions changs.
En rgle gnrale, pour un mme type de roche, la transmission de chaleur par conduction sera d'autant plus difficile que la porosit de

137

l'chantillon est leve (WINTERKORN, 1960). Dans une moindre mesure,


on peut dire galement que la conductibilit thermique d'une roche sera
plus leve si sa densit est plus grande (CERMAK, 1973).
Quand une roche est humidifie et que sa teneur en eau s'accrot, la
conductibilit thermique s'accrot galement jusqu' devenir dans certains cas gale au triple de sa valeur sur chantillon parfaitement
sec.
On trouve dans WAEVER (1976) une explication selon CARTER de l'volution de la conductibilit thermique en fonction de la teneur en eau.
Aprs avoir tudi une srie de sols en provenance de la rgion de
Tennessee Valley, 11 rapporte que, bien que l'eau soit un plus mauvais
conducteur de chaleur que la roche elle-mme, le premier apport d'eau
au matriau sec accrot substantiellement la conductivit thermique.
Ceci tient du fait que l'eau est un meilleur conducteur que l'air et
que, tant initialement adsorbe la surface des grains, elle constitue un film assurant le contact entre ceux-ci. La conductibilit s'accrot au fur et mesure que les pores se remplissent d'eau et tend
vers un maximum (ECKERT et PFENDER).
En supposant un certain volume de grains, la formation du film conducteur entre ceux-ci ncessitera moins d'eau dans le cas o les grains
sont plus gros (influence de la surface spcifique).
On peut donc conclure que l'accroissement de la conductibilit thermique d'une roche en fonction de l'augmentation de sa teneur en humidit
sera beaucoup plus important avec des roches a granulometrie plus grossire, ou encore avec celles prsentant une limite de liquidit (W.)
plus faible.

138

D'un autre ct, si les particules lmentaires constituant la texture


de la roche sont de forme aplatie, il est vident que la transmission de
chaleur par conduction se fera plus aisment que si l'on se trouve en
prsence de particules de forme sphrique, d'o l'influence de la limite
de plasticit (W p ).
En rsum, teneur en eau gale, la conductibilit thermique des roches
sera en raison inverse la fois de la limite de liquidit et de plasticit (tableau 33).
Il faut galement signaler que la manire dont la teneur en eau est atteinte dans l'chantillon semble jouer un rle dans la valeur de la
conductibilit thermique (FAROUKI, 1966).
Un mme matriau argileux prsentant une mme teneur en eau et une mme
valeur pour la densit sche, serait caractris par une plus grande
conductibilit thermique lorsque le degr d'humidit est atteint par
schage au dpart d'une valeur plus leve que, si on l'obtient en ajoutant la quantit d'eau requise l'chantillon sec et en le compactant
de manire atteindre la densit voulue.

139

Tableau 33

: Influence des limites W p et W L sur la conductibi


lit thermique (extrait de WEAVER, 1976)

Origine de

Produit

l'chantillon

W L Wp

Conductibilit thermique W/C.m


Degr de saturation (% ch.sec)
0

Columbus,Miss.

Cleveland,Tenn.

Murfreesboro,

10

15

20

25

30

0,48 1,14 1,83 2,47 3,01 3,46 3,94

669

0,26 0,92 0,90 1,18 1,38 1,54 1,63

1210

0,36 0,52 0,73 1,02 1,21 1,37 1,45

2180

0,24 0,33 0,47 0,59 0,74 0,90 1,04

Tenn.

Bristol, Va.

On peut envisager d'valuer la conductibilit thermique d'une roche com


pltement sature en faisant une pondration par le biais de la porosit
(KRUMHANSL et HADLEY, 1979).
Toutefois dans le cas d'un milieu poreux non satur, l'valuation de
vient plus dlicate en raison de phnomnes de transfert de chaleur par
ticuliers par la phase vapeur se dveloppant dans les pores remplis
d'air. WINTERKORN (1960) a tent de developer une thorie expliquant la
valeur relative des diffrents phnomnes de transfert de chaleur.
RENO

et WINTERKORN

(1967) signalent galement

l'influence

des ions

changs sur la valeur de la conductibilit thermique de la kaolinite.


Cet effect serait engendr par l'action des ions changs sur la capa
cit des particules argileuses s'agglomrer. L'effet qui en dcoule
sur la conductibilit dpend de la teneur en eau et de la porosit.

140

Sous une forte teneur en eau et avec une porosit importante, les ions
favorisant la flocculation creront une meilleure conductibilit car il
y aura plus de contact entre les particules aprs agglomration, ce qui
diminuera

par consquent

l'influence

relativement

isolante de l'eau

contenue.
Les mesures entreprises en laboratoire sur les chantillons prlevs en
profondeur dans la couche d'argile plastique de Boom fournissent ds
prsent les rsultats suivants :
- les valeurs calcules pour diverses expriences faites entre 20 et
90C varient de 1,3 0,9 W/C.m;
- la conductibilit thermique dcrot en fonction du desschement de
l'chantillon entre 20 et 90C.
De plus, il ressort des expriences effectues dans la partie affleurante de la formation gologique

que la conductivit

est gale

1,69 W/C.m (PUT, 1980).


Ces valeurs recoupent assez bien les rsultats obtenus temprature
ambiante

par WEAVER

(1976) pour une argile

profonde en Californie

(1,49 W/C.m).
Signalons que les expriences de transfert de chaleur au site de Conasauga (KRUMHANSL et SUNDBERG, 1979), semblent dgager une valeur de
1,8 W/C.m sur des chantillons schisteux forte composition en illite.
Les mesures faites sur des silts de la "Moon Valley" donnent une conductivit fortement tributaire de la teneur en eau, mais dont la valeur
moyenne se situe 0,8 ... 1 W/C.m.

2.2.5.3. Diffusivit thermique


La diffusivit thermique d'un milieu permet de reprsenter par un seul
paramtre les diverses caractristiques du milieu entrant un jeu dans

141

les phnomnes de transfert thermique.


K
la diffusivit k =

est homogne un dbit de surface et

reprsente en quelque sorte une vitesse de dispersion de la chaleur dans


toutes les directions par simple conduction.
Dans le cas de l'argile de Boom, la valeur de la diffusivit thermique
est de 5,96.17 m2/s (PUT, 1980).

2.3. HYPOTHESES RELATIVES A LA CONCEPTION DU DEPOT

Afin d'assurer

un confinement adquat des radionuclides pendant le

temps ncessaire la diminution de leur radiotoxicit jusqu' un niveau


acceptable pour l'homme et son environnement, les dchets sont entours
d'un certain nombre de barrires visant ralentir ou empcher toute
mise en contact avec la biosphre :
enfouissement en formation gologique;
mise en place d'une barrire artificielle contre la migration;
emballage en conteneur mtallique tanche;
incorporation une matrice de verre insoluble.

Chacune de ces barrires constitue un obstacle contre la fuite et la


dispersion des substances radioactives en exerant un rle retardateur
sur un ou plusieurs des phnomnes rgissant la migration de cellesci
vers la biosphre.
La combinaison de ces barrires permet d'atteindre les garanties de
confinement dsires.
Si les lignes gnrales de la conception d'une installation d'enfouisse
ment peuvent dj tre circonscrites, la dfinition de sa gomtrie et

(23)

142

des technologies mettre en oeuvre dpendent des rsultats d'tudes


complmentaires, dont notamment la dtermination de la charge thermique
admissible.
Si l'on veut rpartir les dchets au milieu de la couche gologique
rceptrice, deux solutions peuvent tre envisages :
La premire solution consisterait raliser une srie de puits verticaux descendant directement de la surface jusqu'au sein de la couche
gologique et dans lesquels seraient empils sur une hauteur dfinir
les conteneurs renfermant les dchets. Les puits seraient ensuite colmats de manire adquate.
Le maillage de ces puits serait en partie conditionn par la charge
thermique admissible dans la formation.
L'inconvnient majeur li cette solution rside dans le fait que, en
fonction de la profondeur d'enfouissement voulue, les travaux d'excavation risquent de prendre une ampleur prohibitive par rapport au volume
rel de stockage offert.
La deuxime solution comporterait une srie de galeries ralises une
profondeur adquate et formant un rseau souterrain en communication
avec la surface par un nombre restreint de puits d'accs et de ventilation.
Ici encore, le maillage des galeries dpend entre autres de la charge
thermique admissible.
Au cours des oprations d'enfouissement, la manutention des conteneurs
hautement radioactifs ne peut se faire que sous une protection biologique suffisante.
Cette protection peut tre envisage soit un niveau global, soit un
niveau local.
La protection globale consiste isoler entirement le site de la biosphre, auquel cas il y aurait lieu de dvelopper des technologies particulires permettant la supervision et la commande distance intgrale
des dispositifs de manutention des conteneurs.

143

La protection locale tend minimiser l'tendue des zones isoler en


utilisant une protection mobile et individuelle pour les conteneurs
telle que par exemple un chateau protecteur.
Cette protection individuelle du conteneur sert tout au long des manutentions qui seront effectues dans des galeries matresses laisses en
contact avec l'atmosphre.
Le tranfert de protection s'effectue aprs que les conteneurs aient t
descendus dans des puits secondaires inclins sur la verticale et se
raccordant aux galeries d'enfouissement.
La configuration gnrale qui a jusqu' prsent t retenue pour les
installations d'enfouissement des dchets HLW dans la formation argileuse sous le site de Mol (HADES, 1978) se compose d'un ensemble de
trois galeries d'enfouissement horizontales situes une profondeur de
220 mtres, longues de 2500 mtres et distantes l'une de l'autre de 200
mtres figure 33).
A ces galeries, qui sont relies avec la surface par des puits d'accs
et de ventilation, aboutissent les petits puits secondaires espacs
d'une dizaine de mtres.
La capacit de ce dpt doit tre suffisante pour stocker les dchets
provenant d'un programme nuclaire de 10 GWe exploit pendant 30 ans
(= 9000 conteneurs de 100 litres de dchets vitrifis).
Cette conception prsente l'avantage de permettre un accs ultrieur
relativement ais aux conteneurs enfouis si les installations souterraines ne sont pas immdiatement remblayes.
Toutefois, le principe mme du stockage gologique et du confinement
long terme impliquent que cette notion d'accs ultrieur et de rcupration ventuelle de certains conteneurs ne peut tre que extrmement
limite dans le temps et ne peut en outre tre envisage que si une
surveillance renforce est mise en place.

41/811

(-.---.oy^:

f #

FIGURE

tit
*lT

i*
~"^^

S C ANISTERS HLW
.

1 ^ = 5 7

'

Ji / I J I W I I M ^ W .

33 : Disposition gnrale des galeries d'entreposage

^^S^r,^te:.

J g . ; . . . *t> , . ^ A 3 P P I ' . * > .

DISTANCE ENTRE PUITS

145

Compte tenu des proprits gomcaniques des argiles plastiques, et de


leur tat de saturation en eau, il apparat ds prsent que des techniques particulires doivent tre mises en oeuvre pour la ralisation
des ouvrages souterrains.
La conglation des sols permet d'amliorer temporairement leurs qualits gomcaniques en attendant la mise en place de systmes de renforcement ou de blindages.
C'est une technique dj couramment utilise et qui, dans le cas particulier de l'argile de Boom, devrait pouvoir s'appliquer.
La mise en oeuvre de tunnellers pour le creusement des galeries aux
profondeurs envisages semble du domaine du possible, en dpit des normes pressions qu'exercerait la couche d'argile sur les machines.
Au fur et mesure du creusement des galeries, un renforcement adquat
de celles-ci doit tre prvu afin d'viter tout affaissement et l'on
peut envisager plusieurs methodes :
- mise en place d'un blindage en bton ou constitu de claveaux en fonte
prfabriqus;
- renforcement superficiel des parois par cuisson de l'argile;

cette

mthode a t exprimente pour limiter des glissements de talus


(YAMADA et al., 1967);
- asschement superficiel de l'argile par lctroosmose (BJERRUM, 1967);
- renforcement par injection et ancrages sur tout le primtre de la
galerie selon un procd spcial (ICOS-VERDER).
Il est bien vident que les mthodes cites ne constituent que des ides
prliminaires et ncessitent un approfondissement srieux afin de juger
de leur validit.

146

CHAPITRE 3 - INFLUENCE DE LA CHALEUR SUR LES PROPRIETES DE


L'ENVIRONNEMENT GEOLOGIQUE

3.1. DISTRIBUTION DE LA TEMPERATURE DANS LA FORMATION GEOLOGIQUE

3.1.1. Distribution de la temprature dans la formation gologique au


voisinage du dpt
Il est ncessaire de dterminer la distribution de la temprature au
sein de la formation gologique et, dans une premire approche, on partira de l'hypothse selon laquelle le flux thermique engendr par les
dchets se transmet exclusivement par conduction.
Le dveloppement de courants convectifs et leur influence sur la distribution de la temprature seront examins plus loin.
Les caractristiques physiques de la formation gologique rceptrice,
ainsi que la configuration prcise des installations d'enfouissement
influencent la distribution de la temprature. Les rsultats obtenus
sont galement fonction de la puissance de la source de chaleur, donc du
temps d'attente avant l'enfouissement.
PUT (1979a) a mis au point un modle mathmatique permettant de dterminer la propagation du flux thermique dans le terrain et l'lvation de
temprature

correspondante, y compris

au

coeur

des conteneurs, en

fonction
- de l'ge des conteneurs H.L.W. au moment de leur enfouissement (temps
d'attente en surface de 25, 50, 75 ou 100 ans);
- de la courbe de dcroissance du dgagement thermique des conteneurs
aprs enfouissement;

147

de la densit thermique moyenne des conteneurs au moment de leur en


fouissement (en kW/ha);
de la gomtrie du stockage souterrain;
des caractristiques thermiques du terrain entourant les conteneurs.
L'application de la mthode de calcul brivement dcrite ci aprs per
met de tirer un certain nombre de conclusions intressantes.

3.1.1.1. Mthode utilise

La temprature (, y, , t) au point (, y, ) un temps t, due une


source ponctuelle instantane de chaleur Q dx' dy' dz' dt' place
l'instant

t' dans le point (', y', z') dans un milieu infini, est

donne par l'quation :

Y dx* dy' dz' d t'

- i ( x - x ' ) 2 + (y-y') 2 + (z-z') 2 }/4k(t-t')

8pc {k<t-?1F* e

(1)

dans laquelle :
Q

= chaleur dgage en Wm3

= temps en s

y = coordonnes en m
T

= temprature en C

= poids spcifique du mileu en kg m 3

= chaleur spcifique du milieu en J/(kg.C)

= = diffusivit thermique en m 2 s 1
pc

= conductibilit thermique en W/(C.m).

En supposant une gnration de chaleur fonction du temps Q(t') et en


intgrant l'quation (1) pour un volume
_

< x' < a x , a

<

y'

<

a y , a z < z' < a z , on obtient une

relation qui donne l'volution de la temprature T (x, y, z, t) partir

148

du temps t = 0 dans un paralllipipde rectangle aux dimensions 2a x ,


2a, 2a.
z
y
centre

L'origine

du

du systme de coordonnes x, y, z se trouve au

paralllipipde

parallles

rectangle

et

les

artes

de

celuici

sont

aux axes de coordonnes comme reprsent en fig. 34.

Cette relation s'crit comme suit

(2)

T(x,y,z,t) =
ft

ra.. ra.

j {(xx')2+Cyy')2+Cz2')2}/4

'z

k ttt')

dx.dy,dz.dt.

( K Ctt')] j / z

Bpc
a

Les

intgrations

suivant

x' ,

y' ,

z'

peuvent

se

faire

d'une

faon analytique. Ceci donne 1'quation :

(3)

T(x,y,z,t) =
t
1
8pc

x+a

xa
erf

Q[t') erf

y+a
erf

y_a.

1 _ erf

z+a
erf

za
erfr

dt'

avec b = 2/KCtt).
Le calcul numrique de cette intgrale dans la forme o elle apparat
dans l'quation

(3) donne lieu des imprcisions dues aux changements

rapides de la fonction aux points t' = 0 et t' = t;


transformation ciaprs a t applique :

pour cela, la

149

43/81

A
/

p ^ * * ^
y

1
1
1
1

1 oy^
- ^1- -

^ *
.
<

^JS*

.^

^\
1
1
1
1

v*

FIGURE 34. Choisc du systme de coordonnes

(24)

150

<4>

U = \/2(1 - 7
Si l ' o n pose e n s u i t e =

2kt e t qu'on c r i t l a dpendance du temps de

l a p u i s s a n c e Q ( t ' ) sous l a forme Q Q f ( t ' ) ,

8pT

l 1 ^ - ) 4 ! ) b r f -w~ -

erf

l ' q u a t i o n (3) d e v i e n t a l o r s :

- J b r f ij -

erf

-5TrJ

(5)

J 0

E -5T z+a

rf

z-a
er

^T u J

avec d = temps de refroidissement pralable.


L'application

entrane que l'intervalle

d'intgration est maintenant

fix entre 0 et 2, alors qu'avant, cet intervalle tait variable entre 0


et t. Il en ressort que la fonction qui suit le signe d'intgration
prend la valeur 0 pour U = 0 et une valeur finie pour U =

2.

Si dans l'quation (4), on remplace U par U 2 , on obtient une attnuation


plus pousse de la fonction qui suit le signe d'intgration et une int
gration numrique plus prcise.

151

Ceci donne l'quation suivante :


T (x, y, z, t) =

4^3"'3]

z+a
za j
erf
1 erf
\
2U dU

(6)

Elle est valable dans les domaines o


0 < < "o

0 < y <
0 < < o

t > 0.

Cette quation est la relation de base qui est utilise dans le pro
gramme d'ordinateur MPGST pour le calcul de l'volution de la tempra
ture.

3.1.1.2. Mthodologie et paramtres de base


Si l'on veut utiliser le modle dvelopp pour apprhender mathmati
quement la rpartition des tempratures dans l'argile de Boom, 11 est
indispensable de fixer des ordres de grandeur limite certains param
tres.
Les principaux d'entre eux sont :
1) la configuration spatiale des installations souterraines d'enfouis
sement;

152

2) la puissance thermique unitaire d'un puits secondaire;


3) le temps d'attente avant enfouissement;
4) les caractristiques propres de la formation gologique;
5) les tempratures maximales juges acceptables.
Si pour les deux premiers paramtres, aucune solution ne s'impose
priori, il est en revanche possible pour les autres d'valuer ds
prsent les limites raisonnables de variation.
A l'examen de la dcroissance thermique des dchets, il est raisonnable
d'envisager un temps d'attente compris entre 25 et 75 ans. Un dlai plus
long n'est jusqu' prsent pas envisager. Bien que technologiquement
concevable, il suppose une haute surveillance des dchets pendant une
trop longue priode.
En ce qui concerne les caractristiques propres de la formation golo
gique, le coefficient de conductibilit thermique joue videmment un
rle prpondrant dans les phnomnes considrs.
Les proprits thermiques suivantes dtermines en laboratoire ont t
utilises dans les calculs :
conductibilit thermique

K = 1 W/m.C

poids spcifique

= 1900 kg/m3

diffusivit

k = 5,6.10~7 m 2 /s.

Enfin, restent choisir les tempratures maximales autorises en di


vers points de la formation gologique ou de ses frontires. Il a t
dcid de s'imposer les conditions suivantes :
1) l'lvation de temprature de la nappe aquifre situe au dessus de
la formation argileuse ne doit pas dpasser 5C en moyenne, dans le
plan de contact avec la formation argileuse. Cette contrainte cor
respond celle impose par les normes U.S.A. comme "as low as reaso
nably achievable".

153

44/6M1

= Om
0,15 m
0.30 m
0t60m

~T

50

100

Nombre de conteneurs empils

FIGURE 35. Accroissement maximum e temprature en fonction de la distance


l'axe et du nombre de conteneurs empils; conductibilit ther
mique K = 1 W | (C. m), temps d'attente = 25 ans|

154

Nombre de conteneurs empils

FIGURE 36. Accroissement maximum de temprature en fonction de la distance


l'axe et du nombre de conteneurs empils; conductibilit thermique K = 1 W | (C. m ) , temps d'attente = 50 ans|

155

46/811

x=0m

100

c
0,30m

0,60m

O)

u
3

4>

)
U
\a
eu

)
S
4J

<

Nombre de conteneurs empils

FIGURE 37. Accroissement maximum de temprature en fonction de la distance


l'axe et du nombre de conteneurs empils; conductibilit ther
mique = 1 W | (C. m) t temps d'attente = 75 ans|

156

A noter que cette lvation de temprature sera localise au-dessus


du dpt souterrain, alors que les nappes d'eau exploites par pompage s'tendent

sur des dizaines de milliers d'hectares, c'est--

dire, sur une superficie au moins cent fois plus importante que celle
du stockage;
2) l'lvation de temprature au niveau du sol ne doit pas dpasser
0,5C environ;
3) la temprature du verre enrobant les dchets l'intrieur des conteneurs ne doit dpasser 450C, temprature au-dessus de laquelle un
changement d'tat de ce verre spcial est craindre;
4) la temprature de l'argile, 1 mtre de l'axe du puits de stockage
des H.L.W. ne peut gure dpasser 100C.

3.1.1.3. Augmentation de temprature autour d 'un empilement Isol de


conteneurs
Le modle mathmatique dcrit tout d'abord t utilis (PUT, 1979fe)
pour dterminer la rpartition de la temprature autour d'un empilement
unique en fonction du nombre de conteneurs et pour divers temps d'attente avant enfouissement. Les figures 35 37 donnent une bonne ide de
l'accroissement de la temprature au centre et diffrentes distances
de l'empilement et cela en fonction du nombre de conteneurs.
- A partir d'une certaine dimension de la source de chaleur, l'adjonction de nouveaux conteneurs n'influence plus l'augmentation de temprature au point milieu de la source cylindrique. Cette limite est
atteinte ds qu'on empile un nombre de conteneurs suprieur ou gal
50 environ et ceci, quel que soit le temps d'attente (25, 50 ou 75
ans).
Les maxima de temprature sont bien sr fonction du temps d'attente
et respectivement de l'ordre de 346, 186 et 103C. On voit donc que,
si l'paisseur de la couche gologique le permettait, il serait intressant d'examiner une conception d'enfouissement

dans laquelle on

aurait de trs longs empilements de conteneurs (n > 50), de manire


se situer dans la zone de saturation en temprature.

157

Cette temprature est directement lie au temps d'attente;


- il est toutefois possible d'avoir un ordre de grandeur du nombre de
conteneurs que l'on peut envisager d'empiler dans un puits. Compte
tenu d'une temprature gothermique de 16C environ, on pourrait tolrer, selon les hypothses de base retenues, un accroissement de
temprature de 84C.
A une distance de 1 mtre de l'axe, cela correspond un empilement
d'une douzaine de conteneurs avec un temps d'attente d'environ 50
ans.
Le cas de 12 conteneurs par puits a t tudi plus en dtail. On voit
(figure 38) que pour les distances de 0,3 1 m du centre de l'empilement les accroissements de temprature en dessous de 84C se situent
entre 50 et 75 annes d'attente avant enfouissement.
L'volution de la temprature autour d'un empilement passe par un maximum; (figure 39) la production de la chaleur diminue avec le temps. Ce
maximum est d'autant moins prononc qu'on s'loigne de l'empilement;
pour une distance de un mtre le maximum se situe entre 2 et 10 ans.
L'influence d'une modification locale de la conductibilit a t tudie dans une zone proche des conteneurs.
Le trac de l'accroissement maximum de la temprature en fonction de la
distance l'axe montre que la relation est logarithmique et ceci dans
une plage de distances s'tendant jusqu' 15 20 % de la hauteur totale de l'empilement.
Ceci prouve que l'on peut pour ce cas utiliser les formules de rpartition de la temprature dans un cylindre de longueur infinie et gnrateur de chaleur donnes par CARSLAW (1959).
La temprature une distance radiale r de l'axe du cylindre gnrateur
de chaleur avec une densit A 0 (W/m3) peut tre value comme suit :

(25)

158

47/81|

(C)
m)

S-i
4-1

ce
-
\

<!

25

50

75

Temps d'attente (ans)

FIGURE 38. Accroissement maximum de temprature en fonction du temps


d'attente pour un empilement de 12 conteneurs

159

48/81

200
Temps (ans)

FIGURE 39. Accroissement de temprature, dans l e plan mdian perpendicul a i r e l ' a x e de l'empilement, en fonction du temps e t de l a
distance l ' a x e (temps d ' a t t e n t e = 50 ans, empilement de 12
conteneurs)

160

pour 0 < r < rx : T r = T ri + ^

vpour

( r ^ r2)

r< r < r : T =
1
2
r

r^ = rayon du cylindre gnrateur


2 = rayon la frontire du milieu extrieur (K2)
Kj = conductivit thermique du milieu gnrateur
K2 = conductivit thermique du milieu extrieur
T c = temprature au centre du cylindre.
On peut donc estimer l'influence d'une modification locale de la conduc
tibilit thermique au moyen des formules cidessus.

Pour un empliment de 12 conteneurs, on avait trouv les valeurs suivan


tes (temps d'attente 50 ans mesures aprs 5 ans) :
distance au centre (m)
t

(C)

0,15

175,8

156,8

0,30

0,60

132,4

107,1

1 m
88,4

Le flux de chaleur restant identique, si la conductibilit du cylindre


chauffant de rayon 0,15 m reste inchange, on aura toujours :

c " Trl

= 175

8 "

156

=1 9

Cette approximation peut tre admise au stade actuel de cette approche


du phnomne. En effet, le modle mathmatique se base sur un milieu de
conductivit thermique parfaitement homogne, la gnration de la cha

161

leur se faisant dans le milieu lui-mme. Or les conductibilits thermiques de l'argile et du verre borosilicate sont trs voisines temprature ambiante, mais celle du verre est beaucoup moins sensible la
chaleur que celle de l'argile.
La formule devient donc alors :
T = T
+ (2 x 19) x i-ln | .
r1
r2
K2
rx

Partant de l'hypothse que l'argile se dessche sur une distance de un


mtre et que sa conductibilit dcrot jusqu' une valeur pessimiste de
0,2 W/(m.C), la temprature la paroi (r = 0,15) devient alors :
T

= 0,15 = 88,4 + (2 x 19) x ^ - x In -^^

= 448,9C

au lieu de 156,8C trouvs prcdemment.


Au coeur du conteneur, on aurait de mme :
T c = (175,8 - 156,8) + 448,9 = 467,8C
au lieu de 175,8C.

Cet exemple permet de se rendre compte des consquences d'une modification locale de la conductibilit thermique.

162

3.1.1.4. Exprience de transfert de chaleur et veriflcaion du modle


mathmatique
En vue de se familiariser avec des expriences "in situ", de tester et
de mettre au point certaines techniques et certains appareillages et de
pouvoir confronter dans une premire approche les rsultats de calculs
thoriques avec la ralit, un essai de transfert de chaleur a t ralis dans une argilire Terhagen.
La figure 40 est une reprsentation schmatique du montage ralis pour
cette exprience; l'emplacement et les numros des thermocouples

sont

Indiqus par rapport la source (lectrique) de chaleur. La source se


trouve dans un trou de 0,5 m de diamtre une profondeur de 6,5 mtres;
l'espace autour de la source est rempli de sable et les 50 centimtres
suprieurs sont ferms avec un bouchon d'argile (PUT, 1980). Aprs 148
jours de mesures, des valeurs de conductibilit thermique K = 1,69 W/C.m) et de diffusivit k = 5.96.10-7 m2/s ont t dtermines.
L'exprience a t poursuivie jusqu' 274 jours.
Simultanment, la distribution des tempratures a t calcule sur base
de ces paramtres thermiques.
Les tempratures releves dans le terrain (figure 41) ont montr une
trs bonne concordance avec cette distribution thorique.

3.1.2. Distribution de la temprature dans l'ensemble de la formation


3.1.2.1. Transfert de chaleur par conduction
La dtermination du champ de temprature dans la formation gologique ne
peut tre faite que dans la mesure o des paramtres gomtriques complmentaires relatifs la conception des installations d'enfouissement
sont connus.

163

49/51

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't20

ks

77

i 49
PQ16_1Q_^21
L

_ je.

5/
N 19

52

'\

t22

15

'\

Echelle

J36_

'

A-

1000

* 27-*28-*29\'''
*30 - f31 - *32 f-"
f

33 *34*35

/
'

;
/

/
/
y

*3
FIGURE 40. Reprsentation schmatique de l'exprience de transfert de cha
leur dans la carrire d'argile Terhagen

t26
-

t 16

128
T^
*

"- ' *,<_


" 8
-

''---'.'.'.'.'..

" * mm
117

MMJL
119
130

s
00
J

(jours)
J

250

FIGURE 41. Accroissement de temprature en fonction du temps; comparaison des valeurs calcules et mesures

en
co

165

Mais avant de pouvoir fixer une configuration gomtrique, il faut con


natre la charge thermique admissible en respectant les critres impo
ss, notamment l'accroissement

de temprature en niveau de la nappe

aquifre susjacente la formation argileuse et la surface du sol.

Selon PUT (1979^) . on peut calculer le flux thermique admissible en


fonction la conductibilit thermique et du admissible en un point au
dessus de la zone de stockage, l'aide de la relation :
= (0,0529 + 0.0393K + 4,32 10"3).
'
'
'
' max
ou : = flux de chaleur en Wm 2 au moment du stockage
Z = hauteur audessus du centre de la zone de stockage en m

= accroissement maximum de temprature en C

K = conductibilit thermique en W/m.C.

Les limites pour l'application de cette formule sont :


0,5 < K < 2,5 W/m.C
25 m < Z < 150 m.

Le temps auquel se produit ce


k

est calcul selon la relation :

tmax
+ 10,1K
+ 0,6345
Z
m a v = 12,17

ou : k = diffusivit themique en m 2 par an


t m a x : le temps auquel se produit l'accroissement de tempra
ture maximale en annes.

En appliquant ces deux relations dans le cas de la limite impose =


5C au niveau de la nappe aquifre susjacente la formation argileuse,
on trouve pour Z = 50 m, K = lW/m.C et k = 17,7 m2/an :
= 1,54 W/m2
t = 165 ans.
Pour les mmes conditions on trouve la surface du sol un = 0,072C
qui se produit 1480 ans aprs le dbut du stockage.

(26)

166

La figure 42 donne l'accroissement de temprature au-dessus de la zone


de stockage en fonction du temps et de la profondeur.
r\

Ds que l'on connat le flux thermique admissible de 1,5 W.m

-Z

on peut

envisager de trouver une configuration qui limite les longueurs des


galeries au minimum tout en respectant, les critres imposs.
Pour y arriver, on doit essayer de rduire la distance entre les puits
de stockage sans oublier de satisfaire au critre suivant : accroissement maximal de 84C 1 mtre de l'axe de l'empilement.
On aboutit des distances entre les puits de 5 20 m pour des temps
d'attente de 75 50 ans. Pour une distance entre puits de 10 m et pour
un flux thermique de 1,5 W.m-2 le temps d'attente est de 66 ans.
Une configuration possible consiste en 3 galeries espaces de 200 mtres
dans lesquelles les puits sont implants tous les 10 m, chaque puits
renfermant 12 conteneurs (total = 9036 conteneurs).
Le tableau 34 donne le calcul des tempratures pour cette configuration
aprs un temps d'attente de 66 ans, et pour une seule galerie.
Le champ global de temprature au sein de la formation gologique peut
tre obtenu par superposition des effets de deux galeries contigus.
La comparaison avec un puits unique montre qu'une juxtaposition de plusieurs puits conduit un accroissement des valeurs calcules d'une
vingtaine de degrs maximum (figure 43). Cette influence se limite 1C
pour une distance de 100 m, c'est--dire au point milieu entre deux
galeries.

La figure 44 reproduit la rpartition des tempratures at-

teintes dans la formation gologique 50 ans aprs l'enfouissement des


dchets, soit 116 ans aprs leur dcharge du racteur.

167

40

300

400

600

Temps (ans)

800 1000

FIGURE 42. Accroissement de temprature au-dessus de la zone de dpt en


fonction du temps et de la hauteur Z au-dessus du dpt
(P = 1,5 W /m2, K = i W/(C. m ) , k = 5,61 x 10~ 7 m 2 /s)

168

66/S1

150
(C)
-I

de temprature

100

50

.o

Accroissement

-,

12

9(m)

d i s t a n c e (m)
empilement

FIGURE 4 3 . Accroi ssement maxi mum de t e m p r a t u r e e n t r e deux empi lements


voisins

Tableau 34.

Calcul des tempratures (temps d'attente = 66 ans)

TEMPERATURE-INCREASE AS A FUNCTION OF TIHE AND PLACE

,,
NXR,DELX
NYR,DELY
COND.DIFF
QO,DELAY

=
=

0.1330E+00
251
1
0.1000E+01
0.1026E+O

Z
1250.00
1250.15
1250.50
1252.50
1255.00
1250.00
1250.00
1250.00
1250.00
1250.00
1250.00
1250.00
1250.00
1250.00
1250.00
1250.00

0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
100.00
100.00
100.00
100.00
200.00
200.00
200.00
200.00

0.1330E+0Q
0.1000E+02
0.0
0.1770E+02
0.600E+02

TINE=

0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
10.00
50.00
100.00

0.0
50.00
100.00
150.00

0.0
50.00
100.00
150.00

O.9O0OE+O1

1.00

2.00

5.00

10.00

20.00

50.00

100.00

200.00

500.00

900.00

118.34
104.12
72.03
30.65
21.14
19.00

129.11
115.23
83.89
43.47
34.18
26.09
0.00

140.28
127.31
98.05
60.32
51.65
38.29
0.01

0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0

0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0

140.93
129.35
103.21
69.49
61.75
47.22
0.23
0.00

126.35
117.20
96.56
69.93
63.81
51.00
1.72
0.00
0.00
0.00
0.00

78.12
73.61
63.42
50.29
47.27
40.28
6.45
0.36
0.33
0.14
0.01
0.00

37.73
36.04
32.22
27.30
26.17
23.46
8.13
1.68
1.64
1.04
0.28
O.04
0.01
0.01
0.00
0.00

14.44
13.98
12.95
11.62
11.31
10.59
6.09
2.75
2.73
2.16
1.10
0.38
0.20
0.17
0.09
0.03

6.35
6.15
5.69
5.11
4.97
4.68
3.12
2.16
2.16
1.96
1.49
0.97
0.75
0.70
0.55
0.37

3.93
3.81
3.52
3.14
3.06
2.87
1.95
1.47
1.47
1.38
1.15
0.88
0.76
0.72
0.63
0.50

0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0

0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
0.0
O.O
0.0

0.0
0.0
0.0
0.0
0.0

0.0
0.0
0.0
0.0

VO

en
co

co

0,25 (

90
100
(m)

FIGURE 44. Distribution de la temprature dans la formation gologique 50 ans aprs l'enfouissement

171

3.1.2.2. Transfert de chaleur par convection

Les dveloppements

prcdents se sont appuys sur l'hypothse selon

laquelle la chaleur se transmettait exclusivement par conduction.


Il est toutefois indispensable de vrifier si la prise en compte de la
conduction exclusivement, priori valable proximit des dchets eux
mmes, reste d'application plus grande chelle.
Les phnomnes de convection et la circulation d'eau interstitielle qui
en dcoule pourraient en effet modifier substantiellement les rparti
tions de temprature trouves prcdemment. Une tentative simple sera
faite pour dterminer l'importance des vitesses de circulation ventuel
les.

La chaleur dgage par la source peut se propager dans le milieu golo


gique de trois manires diffrentes :
par conduction pure,
par convection libre (due une diffrence de densit),
par convection force.
Le flux de chaleur (J) transmis par conduction pure peut tre dfini par

J = mi

et celui transmis par convection J = q.pf.Cf.AT


dans lesquelles :
J

= flux de chaleur par unit de surface

*m = conductibilit de temprature du milieu


= diffrence de temprature caractristique
L

= longueur caractristique

= dbit volumique par unit de surface

pj masse spcifique du fluide


Cf = chaleur spcifique du fluide.

172

Dans le cas de la convection naturelle ou libre, le dbit volumlque est


engendr par la dilatation du fluide.
Les diffrences de densit qui en rsultent provoquent un gradient de
pression qui est exclusivement vertical et, si la loi de Darcy est res
pecte, on peut crire :
q
_,
,.,
= ., = ..
= p,..g..AT.
r
^convection libre
z
"f r
avec:
K

= conductivit hydraulique du milieu

= coefficient de dilatation volumlque du fluide

= accroissement de temprature
k

= permabilit intrinsque du milieu

= viscosit dynamique du fluide.

Dans le cas de la convection force, les mouvements du fluide, qui sont


galement supposs suivre la loi de Darcy, sont gouverns par le gra
dient de pression naturel et l'on a :

= fH) = k'Pf'g .
^convection force

^o~Z'

" * ^Z'

o H reprsente la hauteur pizomtrique totale rgnant entre les deux


points extrmes de l'coulement.
Sur base de ces quations, il est possible de quantifier par un nombre
sans dimension l'importance relative des divers modes de transfert de
chaleur.

Le rapport entre les flux de chaleur transmis par convection libre et la


conduction est dfini par le nombre de RAYLEIGH :

173

.g..k.L.AT
_f
______= flux convection libre
.
flux conduction
ou :
reprsente une diffusivit thermique (non homogne)

= s(m2/s)
f' pf
si le milieu est satur et si l'on ne dispose pas de valeur mesure,
on peut en premire approximation estimer la conductivit thermique du
milieu par le biais de la porosit de la conductivit des composants :

= (1 ).

solide

+ ..,
fluide.

Ce nombre de Rayleigh est un paramtre important permettant de dcrire


les phnomnes de convection naturelle en milieu poreux satur.

Si le nombre de Rayleigh est faible, le transfert de chaleur sera domin


par les phnomnes de conduction pure.
Par contre, si le nombre de Rayleigh s'accrot, le transfert de chaleur
par convection libre augmente et tout le spectre de rpartition de la
temprature se dforme. Il en rsulte que le centre de gravit de la
rgion chaude se dplace vers le haut et s'loigne de la source o la
temprature est maximale.

De la mme manire, on peut estimer l'importance relative des flux de


convection force et de conduction pure au moyen du nombre de PECLET :

127)

174

flux convection force .


flux conduction

.H
on)
C .(
*pf *g* pf* "z"'*
.
ra

Avec pour base les rsultats obtenus au moyen du modle mathmatique


dcrit prcdemment, il est possible de dterminer pour certains para
mtres les valeurs des nombres de RAYLEIGH et de PECLET.
Dans le but de ne pas multiplier les calculs, l'valuation de ces nom
bres adimensionnels sera faite au moyen des paramtres physiques carac
trisant le milieu gologique rcepteur 20 et 100C respectivement.
Le tableau 35 donne les valeurs prises en compte dans ces premiers cal
culs.
Dans certains cas, les valeurs attribues constituent simplement des
ordres de grandeur ou rsultent de la meilleure estimation possible.

Le choix des grandeurs caractristiques et L ncessite quelques ex


plications complmentaires.
La longueur caractristique L prise en compte dans les calculs sera en
premire approximation prise gale la moiti de l'paisseur de la
couche d'argile.
On peut en effet supposer que, si des courants de convections venaient
apparatre, ils resteraient confins dans la couche gologique ou tout
au plus en dborderaient trs peu, puisque on a cherch limiter for
tement l'augmentation de temprature au niveau des aquifres sus et
sousjacents. La distance de parcours caractristique prendre en comp
te dans les dveloppements de la loi de Darcy s'avre donc bien tre de
l'ordre d'une cinquantaine de mtres environ.

175

Tableau 35 : Caractristiques physiques prises en compte

20C

100C

Phase fluide :
Densit (p p ), kg/m3

958

998

Viscosit dynamique (), kg/m,s

1,002.IO"

0,282.10~3

Viscosit cinmatique (=/),2/8

1,004.IO"6

0,295.IO"6

Chaleur spcifique (C f),J/kg.C

4,182

4,216

0,592

0,686

0,206.103

0,752.103

Conductibilit thermique (.,.),


W/(C.m)
1

Dilatation volumlque (),C~

Argile (non dshydrate) :


Conductivit hydraulique (), m/s

1010...10"12

Permabilit intrinsque (k), m 2

10

Chaleur spcifique (C m),J/kg.C

17

...io 19

2,8.1010...3,7.1012
o,8.io17...i,i.io19

944

1.087

1,3

0,8

Conductibilit thermique globale

a m ) , W/m.C
Paramtres intermdiaires :

m
g

, m2

3.11.107

0.74.107

pf
AIT

gradient pizomtrique (^y)


(selon mesures in situ)

0,02

0,02

176

Le choix de la diffrence de temprature s'avre non moins dlicat et


pour les mmes raisons que prcdemment, on prendra comme valeur l'ac
croissement maximum obtenu par le modle mathmatique de conduction pure
en ngligeant l'lvation de temprature autorise de 5C au niveau des
aquifres.

La temprature sera celle rgnant une distance radiale de 0,15 m qui


correspond la paroi d'un conteneur.

Il est vident que l'accroissement de temprature est fonction du


temps d'attente avant enfouissement.
Pour le cas prcis du calcul des nombres de Rayleigh et de Peclet avec
des paramtres caractristiques, 100C, on admettra une simple propor
tionalste entre la variation de temprature et l'inverse de la va
riation de la conductivit thermique du milieu.

Le tableau 36 fournit les valeurs des nombres de Rayleigh et de Peclet


en prenant en considration divers temps d'attente avant l'enfouissement
et les proprits de la roche rceptrice 20 et 100C environ.
Les valeurs calcules sur base des proprits 100C constituent vi
demment un cas extrme puisque l'ensemble de la formation est cense se
trouver cette temprature.

177

Tableau 36 : Nombre de Rayleigh estim dans la formatlon gologique

Temps d'attente

Accroissement maximum

avant enfouissement

de temprature

(ans)

T (C)

Avec proprits physique 20C

Nombre de Rayleigh
avec k = 10 - 1 7 m 2

Pe = 0.31.10-3
1,4.10-3

25

440 (*)
294

1,0.10-3

50

158

0.5.10-3

75

87

0.3.10-3

50 ( *)

0.2.10-3

10

100

Avec proprits physiques 100C

Pe = 1.68.10-3

10

715 (*)

45 .10-3

25

478 (*)

30 .10 -3

50

257 (*)

16 .10-3

75

141 (*)

9 .10 -3

100

81 (*)

5 .10 -3

(*) Valeurs extrapoles

178

Les rsultats numriques figurant dans le tableau permettent de tirer


les premires conclusions suivantes :
- la formulation mme du nombre de Peclet montre qui celui-ci est explicitement indpendant de la temprature.
II en dpend cependant de manire implicite puisque les paramtres
entrant dans sa formulation peuvent varier dans d'importantes proportions.
Toutefois, un nombre de Peclet gal 1,68.10-3 montre que la conduction est de loin prpondrante par rapport la convection force.
Les nombres de Rayleigh calculs montrent galement que, mme en considrant des tempratures assez leves, la conduction reste encore
prpondrant dans le transfert de chaleur.
Il ressort de ceci que les conditions d'exploitation du modle mathmatique bas sur la pure conduction sont remplies et que les conclusions dveloppes au paragraphe prcdent restent valables;
- les rsultats mentionns au tableau prcdent sont bass sur la valeur
de 10"

permabilit intrinsque la plus leve de la fourchette

de valeurs actuellement retenue.


La valeur la plus basse de k(10 -19

) entrane une diminution de deux

ordres de grandeur des nombres de Rayleigh et de Peclet.

179

3.2. INFLUENCE DE LA CHALEUR SUR LES PROPRIETES DE LA ROCHE RECEPTRICE

On a vu prcdement l'importance de l'eau dans la dfinition et le comportement des diffrentes espces argileuses (p.ex. paragraphes 2.2.2.
et 2.2.4.).
Comme toute roche argileuse soumise un flux de chaleur tend suivre
un processus de dshydratation dont l'importance varie selon les conditions locales de temprature et de pression, on conoit aisment l'importance des modifications apparaissant lorsqu'on chauffe un chantillon.
Bien souvent, les consquences du chauffage d'une roche argileuse ne
peuvent pas tre dissocies du dpart de l'eau; tout d'abord le dpart
de l'eau libre et faiblement lie, ensuite celui de l'eau fortement
lie. Toutefois des tempratures relativement leves, les modifications structurales ne relvent plus d'un phnomne de dshydratation car
Il s'agit d'une rorganisation profonde de la structure d'une recristallisation.
La plupart des donnes traitant l'Influence de la chaleur sur les proprits de l'argile ont t obtenues sur des chantillons chauffs en
contact avec l'air et pression atmosphrique. Les conditions dans un
dpt souterrain seront trs diffrentes et pourront conduire d 'autres
rsultats. Comme exemple on peut citer que dans les roches granitiques
la muecovlte est stable dans l'air jusqu' 1000C tandis qu'elle est dtruite

compltement

en prsence d'eau alcaline 315C

et

10 MPa

(CHAPMAN, 1979).

3.2.1. Influence de la chaleur sur la texture et la structure de la


roche
La structure est l'ensemble des traits grande chelle de la masse ou
de l'unit de la roche, gnralement le mieux tudi l'affleurement
plutt que dans un chantillon ou une lame mince et reprsentant les

180

discontinuits ou htrognits majeures.


Dans ces conditions la chaleur susceptible d'apporter des modifications
la structure de l'argile est celle reue par l'argile dans les conditions naturelles d'exposition au soleil, qui conduit une temprature
maximum sous la latitude de la Belgique et pour une paroi dgage de
vgtation et soumise un ensoleillement direct, de l'ordre de 40
50C.
Les effets de l'exposition de l'argile de telles gammes de temprature, sont de deux ordres mais dus tous deux au dpart d'eau.
- la couleur de l'argile se modifie;
- des fissures apparaissent;
Dans le cas de l'argile de Boom :
- l'argile passe de la couleur gris fonc ou vert fonc lorsqu'elle est
frache la couleur gris clair sur les vieux fronts de taille exposs
au soleil;
- les fissures de dessication sont gnralement de petite extension (de
l'ordre du centimtre) peu ouvertes et sans orientation prfrentielle
remarquable. En carotte cependant, il y a une nette prdominance des
fissures parallles aux joints de stratification (prleves verticalement).
La texture est l'aspect gnral ou le caractre d'une roche, y compris
l'aspect gomtrique et les relations mutuelles entre les particules
ou cristaux constitutifs.
Les modifications texturales attendre suite aux effets de la chaleur
sur l'argile ont t jusqu' prsent peu tudies et sont donc mal
connues.
Les plus immdiates sont :
- augmentation de la porosit,
- microfissuration ventuelle,
- changements minralogiques.
Ces effets sont videmment d'autant plus marqus que la temprature
laquelle a t soumise l'argile est leve.

La texture de la brique n'a

plus rien de commun avec la texture de l'argile dont elle provient.

181

3.2.2. Influence de la chaleur sur la minralogie et les proprits


chimiques.

Les transformations d'origine thermique se manifestent dans les chan


tillons par des modifications physiques ou chimiques qui peuvent tre
mises en vidence par plusieurs mthodes :
l'analyse thermique diffrentielle dtectant l'apparition de phnom
nes endo et exothermique (ATD),
l'analyse thermopondrale ou thermogravimtrique (TG) qui met en vi
dence les changements de poids subis par le minral suite par exemple
des ractions de dcomposition ou de perte d'eau,
l'analyse

dilatomtrique base sur l'observation des dimensions de

l'chantillon.

Afin de mieux approcher l'influence de la chaleur sur une argile plasti


que du type de celle de BOOM, on examinera tout d'abord sparment l'ef
fet de la chaleur sur les divers constituants possibles des argiles.
La rversibilit du phnomne de dshydratation sera examine plus loin
au paragraphe 3.2.3.2.

3.2.2.1. Influence de la chaleur sur les kaolinites


Les couches (Si) sont lies entre elles par un puissant lien hydro
gne (fig. 10.). Il s'ensuit que cette eau intercouche est fortement
lie et rsistera longtemps au chauffage avant d'tre libre.
Les courbes d'analyse thermique diffrentielle des minraux argileux
appartenant la famille des kaolinites sont quasiment plates jusqu'aux
environs de 400C ce qui montre bien l'absence de raction thermique
jusqu' cette temprature.
Dans le cas o l'on traite un chantillon en provenance d'une roche
faiblement cristallise, on observe parfois une raction endothermique
vers 200C au dpart d'une eau qui a pu s'intercaler entre les couches
en petites quantits, cause de la faible cristallisation de la roche
(GRIM, 1968).

(28)

182

La modification de la structure de la kaolinite sous un traitement ther


mique passe par les tapes suivantes :
kaolinite * mtakaolinite * spinelle * mullite.
La dshydration pour le passage la phase de mtakaolln s'effectue sous
des tempratures se situant entre 400 et 525C variant d'une kaolinite
l'autre et sembletil, Influence par la dimension des particules et le
degr de cristallinit de la roche.

Il est apparu que la disparition de l'eau Intercouche ne modifie pas


sensiblement les couches originales selon les deux dimensions formant
les plans de base et la configuration hexagonale des plans de base reste
inchange.

Par contre, le phnomne de dshydroxylation aboutissant la formation


de mtakaolln bouleverse la troisime dimension et l'empilement des
couches de base devient

compltement dsordonn

(B RINDLEY, 1976 et

1978). On peut observer un crasement selon une direction perpendicu


laire aux feuillets de prs de 12,4 % (WEAVER, 1976).
Pour mmoire, des tempratures suprieures, on voit apparatre succes
sivement une phase de spinelle (950C) puis de la mullite.
Lors de l'apparition de la phase de spinelle, on a une dformation du
rseau d'oxygne et sparation des silicates et des alumlnates combins
avec le Fe et Mg prsents naturellement dans le minral.

A des tempratures encore suprieures, (1000C), de la mullite apparat,


structure reliant nouveau les silicates et les alumlnates mais selon
une configuration diffrente. Ces deux phases sont d'une grande impor
tance dans l'industrie de la cramique.

Les phnomnes exposs relvent des expriences habituellement entrepri


ses sur la kaolinite pure et sous pression atmosphrique.

183

WEBER et ROY (1965) ont tudi les courbes d'analyse thermique diffren
tielles des trois espces minrales appartenant au groupe des kaolinites
sous des pressions pouvant atteindre 70 MPa. Il rsulte de leurs obser
vations que la temprature de dshydratation augmente en mme temps que
la pression d'eau de confinement jusqu' ce qu'elle atteigne environ 28
MPa. Au del de cette pression, le phnomne se renverse mais la disper
sion des rsultats est plus grande.

Les tempratures les plus leves pour la dshydratation de la kaoli


nite, la dickite et l'halloysite

sont respectivement

640, 666 et

616C.

3.2.2.2. Influence de la chaleur sur les ilutes


La dshydratation des illites ou des micas peut s'effectuer de manire
continue u suivant des paliers, tout comme les kaolinites.

Il semble d'aprs les expriences de ROY (1949) que le temps de chauf


fage Influence sensiblement la quantit d'eau libre.
ROY a examin le temps ncessaire la dshydratation d'une muscovite
sous une temprature donne.
Le graphique de la figure 45 montre le temps ncessaire l'extraction
du maximum d'eau possible pour une temprature donne.
C'est ainsi qu'il est impossible d'extraire plus de un pour cent d'eau
sans mettre en oeuvre des tempratures suprieures 300C, et que par
exemple deux heures de chauffage 650eC ont un effet quivalent 25
heures sous 450C.
Selon que l'on traite une muscovite ou une biotite, la quantit d'eau
libre dgage par un chauffage ne dpassant pas 100C sera plus ou moins
forte
(muscovite illite dioctadrique donc 2/3 des octadres occups par de
l'aluminium,
biotite = ilite trioctadrale donc 3/3 des octadres occups le plus
souvent par du Mg 2 + ou Fe 2 + ou Fe3+)

184

54/81

a
O)

)
O
,

U
O)
P^

3 5

10

25 50 100

Dure du chauffage (heures)

FIGURE 45. Courbe de dshydratation d'une muscovite montrant l'influence


de la dure du traitement thermique

185

De 100 300C, la dshydratation se poursuit, mais lentement.


De 100 600C, l'nergie devient suffisante pour provoquer le dpart
des hydroxyles, sans pour autant que la structure illitique soit modifie (GRIM et BRADLEY, 1940).
Vers 850C apparat une phase de spinelle subsistant au del de 1000C.
La couche octadrique intermdiaire de la structure illitique comportant
des ions d'aluminium, de magnsium et de fer se transforme en spinelle
alors que le silicium des couches extrieures se modifie en phase vitreuse amorphe.
Selon WEAVER (1979), en ralit les minraux classs comme tant des
ilutes sont rarement des ilutes pures. Ils sont lgrement interstratifis par quelques couches de chlorite ou montmorillonite. Ceci pourrait expliquer partiellement le phnomne de dshydratation observ
temprature relativement basse (infrieure 100C).
3.2.2.3. Influence de la chaleur sur les smectites
S'il est des minraux argileux particulirement sensibles la chaleur,
il s'agit du groupe des smectites. Il suffit en effet de se rappeler que
la couche de base est identique celle des illites (trois feuillets SiAl-Si) mais que le lien entre les couches successives est assur par de
l'eau en quantit plus ou moins variables.
Les faibles liens retenant cette eau entre les couches favorisent la
dshydratation sous des tempratures modres; l'importance et la forme
des pointes endothermiques observes lors de l'analyse thermique diffrentielle, dpendront notamment de la nature des ions absorbs et du
prtraitement

de l'chantillon

avant sa mise en contact avec l'eau

l'ayant hydrat.
La temprature marquant la transition entre la disparition de l'eau
libre ou faiblement lie et l'eau interfeuillets (hydroxyles) ne peut
tre exactement dfinie.

186

La forme caractristique en S la courbe de perte de poids des montmorillonites a fait proposer la valeur de 300C comme temprature caractrisant le dpart des dernires molcules d'eau libre ou faiblement lie
(ROSS et HENDRICKS cits dans GRIM, 1968).
La libration de l'eau fortement lie peut commencer vers 500C selon
GRIM et BRADLEY (1940) et la plage de temprature au cours de laquelle a
lieu cette dshydroxylatlon peut tre assez large et dpend d'une varit l'autre (de 500 800C).
A l'oppos de ce qui se produit pour la kaolinite, le phnomne est
progressif et ne dmarre ni ne se termine subitement. Il est cependant
possible de distinguer un net abaissement de la temprature marquant le
dpart des hydroxyles lorsque on a plus de substitutions isomorphes de
l'aluminium par du fer.
Lorsque le chauffage se poursuit au del de 800C on enregistre des
ractions varies selon l'origine de l'chantillon, assorties de formation de spinelle, de quartz, de mullite et autres minraux.
FERANDIS et RODRIGUEZ (1958) ont tudi l'influence de la nature des
cations changs sur la facilit avec laquelle se produit la dshydroxylatlon dans une montmorillonite

et tablissent

l'ordre de facilit

croissante suivant : Li > K > Na > Mg > Ba > Ca > Sr.


La structure des smectites tant proche de celle des ilutes on assiste
frquemment une transformation progressive en illite pour autant que
la teneur en K soit suffisante pour crer le lien intercouche typique de
ce minral.
Ceci explique la prsence frquente d'interstratifis illite- montmorillonite.
BLATTER (1974) a tudi cette transformation hydrothermale et pense que
la vitesse de transformation des smectites en illite montmorillonite
interstratifis au cours de la diagense est influence principalement
par le rapport entre le potassium et les autres cations prsents.

187

3.2.2.4. Influence de la chaleur sur la vermiculite


La structure de la vermiculite est consititue de mica spar par deux
couches de molcules d'eau. Dans cet espace sont localiss les cations
changeables, le plus souvent du magnsium, qui assure un faible lien
entre les couches.
Selon WEISS et ROWLAND (1956), le processus de dshydratation de la vermiculite s'effectue en deux tapes :
Entre 80 et 100C, il y aurait libration d'une premire couche d'eau et
il faudrait attendre 215C pour provoquer la libration de la deuxime
couche d'eau (POWELL, 1978).
GRIM (1968) mentionne plusieurs rfrences d'observations de la dshydratation de la vermiculite en deux tapes mais les phnomnes observs
se produisent en gnral des tempratures un peu plus leves.
CAILLERE et HENIN (1963) signalent que les phnomnes endothermiques aux
basses tempratures sont le plus gnralement reprsents par deux pointes dont la seconde est de faible amplitude et peut parfois se confondre
avec la premire.
Le dpart de l'eau intercouches dpend galement des cations adsorbes et
l'analyse thermique diffrentielle montre que les pointes endothermiques
diminuent selon le cation adsorbe dans l'ordre Ca 2+ , Na + , K4" (BARSHAD,
1948).
Cela serait d au nombre de couches d'eau adsorbes car selon BARSHAD
(1950), si les Ions changs sont bivalents, on a un espace intercouche
correspondant une double couche d'eau, et s'ils sont monovalents, on
n'aura qu'une seule couche. Il arrive mme que pour certains cations
monovalents tels que le potassium, le rubidium ou le cesium, aucune eau
ne vienne s'intercaler entre les couches.
Entre 500 et 850C se produit la dshydroxylation de la couche ttradrique (GRIM, 1968) et une destruction de la structure.

li

Il faut galement signaler une raction particulire des vermiculites


lorsqu'elles sont soumises un chauffage rapide 300C.
A cette temprature, en effet, l'eau contenue entre les couches de la
vermiculite passe brusquemment l'tat de vapeur qui ne peut s'chapper
de l'espace intercouche sans provoquer l'clatement des particules argileuses qui se feuillettent trs rapidement pour former un produit de
faible densit largement utilis dans l'industrie comme matriau d'isolation.
GRIM (1968) signale que ce feuilletage ne se produit pas si l'on chauffe
150C seulement et en conclut que cette exfoliation ne peut se produire que si toute l'eau intercouche participe l'clatement de la
structure.

3.2.2.5. Influence de la chaleur sur la chlorite


Les chlorites dont la structure gnrale est constitue d'une alternance
de couches apparentes aux ilutes et de couches du genre brucite, peuvent se prsenter sous de nombreuses formes selon la nature des substitutions isomorphes.
Les minraux argileux expansibles (montmorillonite, vermiculite) voient
la distance intercouche influence ds le dbut du traitement thermique.
Au contraire, les chlorites sont peu sensibles la chaleur tout au
moins des tempratures modres et mis part la libration ventuelle
d'un peu d'eau libre dans le cas d'chantillons trs fine granulometrie, la structure ne bouge pas.
La premire transformation importante est celle de la dshydratation
(perte des hydroxyles) de la couche de brucite qui se produit des
tempratures dpendant de la composition chimique, de 450 500C pour
les types trs ferrifres, et 600C pour les types magnsiens.
Enfin, on constate souvant une deuxime pointe endothermique aux environs de 800C, immdiatement suivie d'une autre pointe exothermique,

189

celle-l est due la dcomposition du minral et la cristallisation


d'olivine.
La dshydroxylation du minral s'effectue donc en deux tapes, la premire correspondant la couche de brucite et la seconde la couche
d'illite;

l'intensit

et la temprature d'apparition de la deuxime

dshydroxylation changent selon que la structure illitique est di- ou


trloctadrique.
La nature du cation prsent dans la partie octadrique de l'illite et de
la brucite influence la temprature de dshydroxylation. Caillre et
Hnin donnent l'ordre suivant pour des tempratures croissantes caractrisant la perte des hydroxyles :
Fe3 > Fe 2 > Al > Mg tant pour la couche de brucite que celle d'illite
(GRIM, 1968).
Vers 800 ... 900C, il y destruction de la structure de base et formation d'olivine (raction exothermique).
En gnral l'analyse thermique diffrentielle des chlorites est trs
sensible la finesse de broyage de l'chantillon (CAILLERE et HENIN,
1963).

3.2.2.6. Influence de la chaleur sur les interstratifis.


Pour mmoire, le cas des interstratifis illite-montmorillonite a t
dvelopp au paragraphe 3.2.2.3. ci-avant.
WEISS et ROWLAND (1956) ont galement tudi l'effet de la chaleur sur
des chlorites-verraiculites.
Les niveaux interstratifis possdent en gnral les caractristiques de
leurs divers constituants, mais de faon moins marque et l'on retrouve
donc une premire diminution de la distance intercouches vers 100C
(raction typique de vermiculite) suivie d'une autre vers 550C carac-

(29)

190

tristique de la chlorite.
GRIM (1968) souligne toutefois que les courbes d'analyse thermique diffrentielle publies ne laissent pas toujours apparatre les caractristiques propres aux divers constituants comme c'est plus nettement le cas
lorsqu'il s'agit de mlanges artificiels de plusieurs espces minrales
argileuses.

3.2.2.7. Influence de la chaleur sur l'argile de Boom


Au mme titre que les interstratifis, on peut supposer que l'argile
plastique de Boom ragira la chaleur en fonction des diverses espces
minrales argileuses en prsence.
Le tableau 37 donne une vue d'ensemble des ractions sur les transformations conscutives un flux de chaleur.
Les tempratures ne sont qu'approximatives et sont mentionnes titre
indicatif.
Une temprature de l'ordre de 110C provoquera la libration de l'eau
libre ou de l'eau adsorbe.
Au del, la chaleur provoquerait le dpart de l'eau intercouches des
smectites et de la vermiculite. A partir de 300C, une perte d'eau de
constitution (dshydroxylation) peut dj se produire sans pour autant
que la structure illitique soit atteinte.
Il semble qu'en ne dpassant pas 400 450C, la structure des minraux
prsents dans l'argile de Boom ne sera pas altre de manire irrversible. Toutefois ces conclusions sont applicables des essais sous
pression atmosphrique. La reconstitution des conditions rellement en
vigueur la profondeur envisage pour l'vacuation gologique est indispensable pour approcher de manire raliste le comportement probable
de la formation argileuse. Des expriences d'altration hydrothermale
sous des pressions Importantes pourront contribuer une meilleure comprhension des phnomnes.

191

Tableau 37 : Modifications subies par les minraux argileux suite une


augmentation de temprature ( pression atmosphrique).
Kaolinite
0 ... 110C

libration de l'eau libre ou faiblement lie


(trs petites quantits)

200C

ventuellement libration d'eau intercouches existant dans certains chantillons mal cristalliss

400 ... 525C

perte de l'eau de consitution (OH)


transformation en mtakaolln

950''C

formation de spinelle

1000''C

formation de mullite

Illites

0
110''C
110 300''C
300
600C

libration d'eau libre ou faiblement lie


lente dshydratation (eau faiblement lie)
perte de l'eau de constitution (0H)

structure inchange
formation de spinelle et phase vitreuse

850 ... 1000C


Smectites

0 ... 110
500 - 800e
800 C

300

libration d'eau libre ou faiblement lie


perte de l'eau de constitution (OH)
formation de nouveaux minraux de types tris varis
Destruction de la structure de base.

Vermiculite
libration de l'eau libre et de la premire couche

80 ... 110

d'eau
LD

libration de l'eau intercouches (2me couche)

perte de l'eau de constitution (OH)

500 ... 850

destruction de la structure de base).


Chlorites
110C
450 ... 600C

libration de l'eau libre (trs faibles quantits)


libration de l'eau de constitution (OH) de la
couche de brucite (dpend du cation)

,. 550

800C

800 ... 900C

idem mais pour la couche illitique (dpend du


cation)
recristallisation sous forme d'olivine
la structure de base est dtruite.

Interstratifies
Ragissent de manire trs variable selon les constituants en prsence.

192

3.2.2.8. Influence de la chaleur sur les autres composants


Mise part la fraction argileuse, d'autre composants identifis dans
l'argile de Boom peuvent aussi tre altrs par la chaleur.
La pyrite subit une oxydation aboutissant la formation de S02 ou
d'autres produits sulfureux selon la raction avec le milieu argileux
environnant. Ces composs sulfureux ont une grande importance dans les
phnomnes de corrosion des mtaux formant l'enveloppe des conteneurs ou
ceux des structures technologiques.
La

dcomposition de la matire

organique de l'argile

en atmosphre

neutre ou oxidante a fait l'objet d'tudes therraogravimtriques (TG) et


d'analyses thermiques diffrentielles (DTA) (MACKENZIE, 1975). Il semble
que, si le temps lui est accord, la dcomposition des matires cellulosiques puisse bien tre complte 250C dj. Considrant la dure de
la priode pendant laquelle s'exerce l'action de la temprature, du
moins dans la proximit des sources, on peut bien envisager des modifications plus ou moins importantes du facis organique de l'argile de
Boom car, dj 150C les acides fulviques par exemple (composant
mineur, 2 5 % de la matire organique) perdent des groupes carboxyl
avec libration de C0.

3.2.2.9. Influence de la chaleur sur la capacit d'change ionique


La capacit d'change cationique des argiles est due essentiellement
des dficiences de charge engendres par les substitutions isomorphes au
sein de la structure (voir paragraphe 2.2.2.12.). Tout traitement thermique qui altrerait substantiellement la structure d'un minral argileux modifierait simultanment sa capacit d'change ionique.
Les kaolinites ont une capacit d'change ionique relativement faible
car celui-ci se limite essentiellement aux artes externes des plans de
base (voir 2.2.2.12.). L'volution de la capacit d'change sera par
consquent intimement lie aux modifications des caractristiques physiques du minral.

193

SEN et GUHA (1963) ont signal que la kaolinite ne voyait pas sa capacit d'change modifie jusqu' 400C environ, temprature au del de
laquelle elle crot rapidement jusqu' 550C pour rediminuer nouveau.
Cette variation s'effectue en raison inverse de la densit et la brusque
pointe correspond la perte des hydroxyles.
GRIM (1968) ne retrouve pas ce brusque accroissement de la capacit
d'change et indique plutt une lgre diminution prcdant une chute
des valeurs de prs de 50 % une fois que la dshydroxylation s'est produite.
Pour ce qui concerne les ilutes, il y aurait une lgre diminution de
la capacit d'change en fonction de la temprature. Au del de la temprature de dshydroxylation (500C), la diminution est moins marque.
Comme on l'a vu, les smectites sont les plus sensibles au traitements
thermiques en raison du faible lien retenant l'eau intercouches.
Selon les expriences de HOFMANN et KLEMEN reprises dans GRIM (1968) une
montmorillonite voit sa capacit d'change ionique diminuer fortement en
fonction de la temprature, mais l'ion saturant l'chantillon joue galement un rle important en dplaant le seuil partir duquel la diminution

de

la

capacit

d'change

est

particulirement

marque (fi-

gure 46).
TABIKH et al. (1960) ont galement tudi cette question et ont trouv
qu'une montmorillonite homoionique sature en Rb, K, Li ou Mg retenait
beaucoup mieux ces cations aprs schage, c'est--dire, que la capacit
d'change diminuait, alors que la facult d'changer du Na ou du Ca
diminuait trs peu ou se trouvait mme accrue. Les procds de schage
utiliss comprenaient aussi bien le passage l'tuve 115C que le
schage l'air libre ou sous vide 15C.
Les altrations de la C.E.C, disparaissent aprs que les chantillons
aient t nouveau rhydrats.

194

56/81

- Montmorillonite

Ca - Montmorillonite
Li - Montmorillonite
Illite

200

400

600 C

FIGURE 4 6. Influence de la temprature sur la capacit d'change ionique

195

La vermiculite est galement un minral gonflant et il est fort probable


que son comportement soit trs semblable celui de la montmorillonite.
ALEIXANDRE et al. (1958) se sont penchs sur l'influence de la chaleur
sur la capacit d'change ionique des argiles l'gard de substances
organiques telles que l'acide actique. Mis part un lger accroissement occasionnel vers 200C les tempratures suprieures 200C provoquent toujours une diminution de la capacit d'change.
Si les montmorillonites prsentent une plus grande capacit d'change
que les ilutes, leur sensibilit la chaleur est galement bien plus
grande.
Les kaolinites sont relativement stables jusqu' leur transformation en
mtakaolln, phase sous laquelle la capacit d'change chute d'environ
50 %.
On peut donc dire qu'en rgle gnrale la temprature a pour effet de
dcrotre la capacit d'change ionique et que l'effet est d'autant plus
marqu que la capacit d'change naturelle est leve.
Des chantillons d'argile de Boom ont t traits sous air aux tempratures de 300, 400 et 500C pendant plusieurs heures jusqu' poids constant.
Les coefficients de distribution ont ensuite t dtermins avec comme
support l'eau de la nappe aquifre situe -150 m (voir 2.2.2.12.) et
les rsultats sont donns graphiquement dans les figures 47, 48, 49.
L'adsorptlon du Cs+ est trs peu ou pas influence par un traitement
thermique pralable de l'argile. Seul pour les concentrations trs faibles l o les erreurs de mesure sont les plus importantes, les carts
sont les plus marquants. Il y a une faible diminution du pouvoir d'absorption pour l'argile chauffe.
Il y a dgradation du pouvoir d'adsorption de l'argile chauffe pour les
faibles concentrations en Sr"*""*". Des valeurs 4 5 fois infrieures

196

57 81

wh O

o:

00C

..

300C

500C

a r g i l e prleve

-220 m

:5z.

10'

Concentration
Cs

en mg/l

4
10

w3=-

1z

Kd

- 11 ni
10

m l
W'

I nul
hG3

\ uni
10'

FIGURE 47. Coefficients de distribution du csium diffrentes con


centrations en fonction de la temprature de traitement
pralable de l'argile

197

58/81

,s-

oo iooc

argile prleve 220 m

. 300C
.

,*

500C

Concentration

Sr**
" 'r en mg/1

4'
W 4-

w3^
/ /

w2*

'Y
10

il.

/ / /

1 --

Zr

Kd

er ov

t ni |
10

1itimi
10

' 11 l'I
10'

1 u i l
10'

FIGURE 48. Coefficients de distribution du strontium diffrentes


concentrations en fonction de la temprature de traitement
pralable de l'argile

(30)

198

59/81

ro6

. 5 00C
+
... 300*C \ argile
m- : 400C

5--

10

pr lev e

-220m

Concentration
Eu 3*
i'

en mg/1

K.

w*

Kd

- n|

I | fllll|

io-

11 il

/o-

1 l 1 Hif

10'

FIGURE 49 . Coefficients de distribution de 1'europium diffrentes


concentrations en fonction de la temprature de traitement
pralable de l'argile

199

celles obtenues 110C ont t releves pour l'argile chauffe jusqu'


500eC. Cette diffrence diminue lorsque la concentration en Sr+"*" augmente dans la solution.
Un scnario similaire celui obtenu pour le Sr"-*" se retrouve pour
1 Eu

. Les carts sont toutefois plus importants encore dans ce cas o

un facteur dix apparat entre le rsultat obtenu 500C et celui obtenu


300C pour les plus faibles concentrations.
Des expriences sur colonne d'argile ont t compares 25, 70 et 90C;
une augmentation de temprature a un effet ngatif sur la rtention du
Cs mais semble avoir un effet positif sur la rtention de l'Eu (figure 50).

3.2.3. Influence de la chaleur sur les proprits physiques de la roche


rceptrice
3.2.3.1. Influence de la chaleur sur la densit et la porosit
Quand un chantillon d'argile est soumis dessication par chauffage, on
constate une diminution de volume concommltante au dpart de l'eau faiblement lie. L'chantillon conserve un degr de saturation pratiquement
constant. A partir de la limite de retrait (W R ), l'chantillon continue se desscher sans toutefois qu'il y ait une diminution de volume.
Toute libration d'eau se traduit par une perte en poids (figure 51) qui
affecte par consquent la densit de l'argile. Il n'y a pas de valeurs
exprimentales disponibles, mais on pourrait s'attendre une augmentation de la densit et une diminution de la porosit sous l'effet de la
chaleur.

3.2.3.2. Influence de la chaleur sur la teneur en eau


On a dvelopp prcdemment le phnomne de dshydratation en plusieurs
tapes que subit un chantillon d'argile soumis un flux de chaleur.

200

42/81

120

200

280

360
Cm 3

440

luat

FIGURE 50. Rtention du csium et de 1'europium sur des colonnes d'argile


chauffes 25, 70 et 90 C (3 g d'argile sch 110 C,
fraction 100-150 mesh, luent : eau de 1'anversien pH = 3,
Cs 100 mg/1, Eu
100 mg/1, bv = volume du lit)

60/81

10 -

-215.65 m I

=
II =

/100mg

20

*.

"V-t-*

-
30

200

FIGURE 51.

400

600

800

1000

Courbes thermogravimtriques; variation de poids en fonction de la temprature pour des chantillons


d'argile prlevs -215 m

202

Dans le cas prcis du stockage gologique, la chaleur dgage par les


dchets radioactifs dcrot avec le temps et il est donc essentiel
d'examiner comment les minraux argileux ragiront lorsque la source de
chaleur aura disparu ou sera devenue d'une puissance ngligeable. En
d'autres termes, en supposant qu'un phnomne de dshydratation ait pu
se dvelopper in situ, tant en priode d'exploitation des installations
de stockage (ventilation) qu'en priode dfinitive aprs fermeture du
site, quelles seraient les possibilits de rhydratation de la formation
gologique rceptrice ?
La rhydratation d'un chantillon d'argile dpend la fois de l'intensit et de la dure du traitement thermique auquel II a t soumis pour
obtenir la dshydratation et des conditions de pression selon lesquelles
on rhydrate le minral.
GRIM (1968) signale ainsi que certaines expriences sur la kaolinite
aboutissent une rhydratation qui s'opre plus aisment si la pression
est leve, bien que le traitement thermique pralable ait men l'chantillon au del de la temprature de dshydroxylation et de modification
en mtakaolln.
Les smectites ont toujours une forte capacit de gonflement et de rhydratation mais elle dpend fortement de la nature du cation chang.
BOENISH et KOHLER (1973) donnent les tempratures au del desquelles la
rhydratation de montmorillonite s'avre irralisable (tableau 38).

Tableau 38 : tempratures (C) au del desquelles la capacit de rhydratation de la montmorillonite a disparu (selon divers
auteurs).

Li - Montmorillonite
Ca - Montmorillonite
H

- Montmorillonite

Na - Montmorillonite

105 ... 125C


300 ... 390C
300 ... 390C
390 ... 490C

203

Nanmoins GRIM (1968) mentionne que des chantillons chauffs des


tempratures de l'ordre de 600C peuvent regagner une trs faible quantit d'eau.
Pour la vermiculite, la perte de l'eau hygroscopique (faiblement lie)
et mme de l'eau intercouches n'affecte pas la capacit de rhydratation. Il faut aller au del de 550C, c'est--dire jusqu' la perte de
l'eau de constitution et la dshydroxylation pour que le phnomne ne
soit plus rversible.
GRIM (1968) montre que des illites peuvent galement se rhydrater, mme
aprs traitement thermique prs de 800C. Toutefois, le processus de
rhydratation s'opre en deux temps, tout d'abord rapidement, puis plus
lentement, pour atteindre un degr d'hydratation tel que l'chantillon a
rcupr environ un tiers de son eau de constitution (hydroxyles).
Aucune rfrence n'a t trouve concernant

les chlorites. On peut

toutefois penser que leur raction sera trs proche de celle des illites.
Un cycle de dshydratation-rhydratation appliqu une argile non gonflante ne permet pas de reconsituer parfaitement une teneur en eau gale
celle de l'chantillon initial.
L'volution de la teneur en eau de tels chantillons soumis des cycles
successifs de dshydratation-rhydratation est telle que la diffrence
entre la teneur en eau de l'chantillon sch puis rhydrat diminue
pour tendre vers une constante (YONG, 1975).
En outre, on constate que les caractristiques de l'eau de rhydratation
ne sont pas parfaitement identiques et que les liens qui la maintiennent
dans l'argile sont beaucoup plus faibles.
Les expriences d'analyse thermique diffrentielle montrent en effet que
la dshydroxylation prend place des tempratures de 70 150C plus
basses que sur l'chantillon Initial; tout au moins pour les varits
d'argile qualifies gnralement de non gonflantes.

204

Le phnomne est toutefois moins vident ou parfois mme non dcel sur
les smectites ou les vermiculites.

3.2.3.3. Influence de la chaleur sur la granulometrie et la surface


spcifique
La chaleur n'exerce pas d'action importante sur la granulometrie des
argiles tant que l'on n'atteint pas une temprature laquelle se produit un changement de phase, telle que le dveloppement de spinelle ou
le phnomne de fusion.
Les diffrentes espces argileuses prsentent de grandes diffrences en
ce qui concerne leur surface spcifique qui, on le sait, est essentiellement lie la diffrence d'paisseur des particules lmentaires. Les
particules de montmorillonite sont en effet beaucoup plus aplaties et
allonges que celles de la kaolinite.
D'aprs les expriences de NELSON et HENDRICKS (1944), il semble que la
chaleur n'affecte pas la surface spcifique de matriaux non gonflants
tant que l'on n'atteint pas bien sr la temprature d'effondrement de la
structure cristalline (tableau 39).
Hormis 1'exfoliation de la vermiculite soumise un brusque traitement
thermique, il ne semble pas qu'une lvation modre de temprature
puisse affecter directement la surface spcifique des argiles gonflantes.
Il est toutefois possible que dans le cas o le traitement thermique
aurait diminu la capacit de rhydratation, des mesures de la surface
spcifique effectues par la suite fourniraient des valeurs infrieures,
puisqu'on sait que la teneur en eau peut sensiblement influencer les
rsultats (par. 2.2.3.5.).

205

Tableau 39 : Variation de la surface spcifique en fonction de la temp


rature

Espce minrale de dpart

Kaolinte

Illite

Temprature

Surface spcifique

(m2 . g"1)

30

15,5

200

15,3

500

18,1

700

16,5

900

1.5

30

97,1

200

92,2

700

80,4

3.2.3.4. Influence de la chaleur sur la permabilit


Les phnomnes de filtration au travers d'un milieu poreux peuvent tre
affects par la chaleur sous plusieurs aspects. Il peut tout d'abord y
avoir des changements induits par la chaleur dans les proprits rho
logiques du fluide traversant (modification de la viscosit ou de l'tat
de polarisation du fluide) et qui se rpercutent indirectement sur la
permabilit.
L'analyse de la formule de KozenyCarman (paragraphe 2.2.3.6.) montre
que pour un milieu poreux de caractristiques gomtriques donnes, le
produit . est constant. Comme la viscosit dcrot exponentiellement
avec la temprature, la permabilit du milieu l'gard du fluide con
sidr s'accrot dans la nime proportion.

(il)

206

La permabilit propre du milieu peut galement tre affecte par la


chaleur.
Pour autant qu'il y ait un phnomne de dshydratation, la disparition
d'une partie de l'eau contenue et le dveloppement des forces capillaires tendent diminuer la porosit du milieu.
Ce phnomne peut donc au dpart modifier la mlcroporosit. A un stade
plus avanc de dessication, des fissures peuvent apparatre et crer une
macroporosit.
On se trouve en prsence de plusieurs phnomnes ayant des effets antagonistes et il est difficile de prdire l'volution du coefficient de
permabilit sous l'effet d'une augmentation de temprature. Des expriences en laboratoire sont souhaitables pour mieux cerner le problme.

3.2.4. Influence de la chaleur sur les proprits gomcaniques


3.4.2.1. Influence de la chaleur sur la plasticit
On a vu prcdemment que la plasticit des argiles pouvait dpendre de
plusieurs facteurs et notamment de la teneur en eau.
La libration de l'eau contenue sous l'effet de la chaleur rapproche
progressivement

l'chantillon de la limite de retrait qui marque la

transition entre l'tat plastique et l'tat solide.


Il apparat qu'un traitement thermique ayant engendr une certaine dessication modifie les limites d'Atterberg. BJERRUM, cit dans CAMBEFORT
(1971) mentionne que une argile sche l'air puis rhydrate se caractrise par une augmentation de W L de prs de 17 % et de W p de 1390.
Par contre, lorsqu'on considre, un chantillon sch en tuve, les
limites d'Atterberg accusent une diminution de W

alors que W p reste

quasiment inchang.
L'tude des massifs argileux montre bien que la couche superficielle
prsente sur quelques mtres d'paisseur une teneur en eau et une limite
de liquidit suprieures celles observes dans des couches plus profondes.

207

3.2.4.2. Influence de la chaleur sur la tenue mcanique des argiles


Les caractristiques mcaniques des argiles sont intimement lies la
teneur en eau. Comme la densit et la viscosit de l'eau contenue dans
l'argile sont affectes par la temprature, 11 est logique que les proprits mcaniques gnrales en soient galement affectes.
NOBLE et DEMIREL (1969) ont tudi l'Influence de la chaleur sur la
tenue des argiles au cisaillement et aboutissent la conclusion que la
contrainte de cisaillement limite (C) diminue avec la temprature (mesures la bote de cisaillement en essai dran).
Les expriences ont t menes sur une argile ayant les caractristiques
suivantes : limite de liquidit : 89 %; limite de plasticit : 30 %;
chantillon consolid jusqu' une teneur en eau de 39 %, lesquelles sont
relativement proches de celles de l'argile de Boom.
On constate que, toutes choses restant gales par ailleurs :
- pour une temprature d'essai donne, la contrainte de cisaillement
limite est d'autant plus leve que la temprature ayant rgn lors de
la consolidation tait leve;
- la diminution de la valeur de la contrainte de cisaillement limite en
fonction de la temprature ne semble pas tre influence par la temprature ayant rgn lors de la consolidation et vaut environ 375
Pa/C.
Comme la cohsion d'un sol provient des liaisons entre les particules
solides, on peut s'attendre ce qu'elle varie en fonction de la teneur
en eau.
YOSHINARI (1967) a en effet constat que le logarithme de la cohsion
non draine tait lie la teneur en eau par une relation linaire du
type
W = a - b log C u
Selon cette relation, une augmentation de temprature, si tant est
qu'elle engendre une dshydratation, aurait donc pour effet d'augmenter
la cohsion.

208

Le module de Young ou module d'lasticit d'une roche marque le lien


existant entre contrainte et dformation tout au moins en zone lastique. Une augmentation de temprature ayant pour effet d'accrotre l'nergie thermique des molcules de l'eau contenue dans l'argile et de
diminuer sa viscosit, on peut s'attendre ce que la roche prsente une
plus grande dformation pour une charge donne.
Le module de Young devrait donc dcrotre avec la temprature.
La rsistance la compression simple augmente en raison inverse de la
teneur en eau et prsente un maximum lorsqu'on approche la limite de
retrait. Si le chauffage se poursuit au-del, la roche devient plus
friable et sa rsistance diminue nouveau.
On peut galement examiner l'effet de la chaleur sur le processus de
consolidation d'une roche argileuse.
On peut principalement distinguer deux facteurs favorisant un accroissement de la vitesse de consolidation.
Le premier facteur, dj voqu prcdemment, est une diminution de la
viscosit de l'eau, ce qui implique une plus grande mobilit de celle-ci
suite l'application de la pression de consolidation.
Le deuxime facteur est qu'une plus grande agitation thermique de l'eau
adsorbe favorise les mouvements intergranulaires et l'adaptation du
squelette solide suite l'application de la charge.
Ce phnomne est d'ailleurs utilis parfois en laboratoire pour acclrer les essais de consolidation.
Un autre paramtre important dans les phnomnes de tassement est la
pression de prconsolidation de l'argile.
LADD (1977) mentionne ce sujet qu'une augmentation de temprature a
pour effet d'effacer partiellement le pass du sol chauff et de diminuer la pression de prconsolidation. Pour les argiles, une diminution
de 10 30 % par accroissement de 10C est mme annonce.
Selon les expriences de PAASWELL (1967), le processus de consolidation
est d'autant plus sensible la chaleur et les dformations qui y sont
lies sont d'autant plus marques que la pression de consolidation est
leve.

209

Dans le cas de faibles variations de temprature, on constate que l'chantillon ragit immdiatement et que l'volution de la dformation
suit parfaitement celle de la temprature.
Pour des augmentations de tempratures plus fortes (de l'ordre de 30C),
un certain dcalage apparat entre une modification de la charge thermique et les dformations dues la consolidation.
Il y a donc introduction d'un facteur de retard dans la raction du sol.

3.2.5. Influence de la chaleur sur les proprits thermiques de la roche

3.2.5.1. Influence de la chaleur sur la chaleur spcifique


Comme pour la plupart des roches, la chaleur spcifique de l'argile
augmente avec la temprature, tout au moins tant qu'il n'y a pas de
changements de phase faisant apparatre de chaleur latentes de transformation.
WEAVER (1976) donne quelques valeurs de chaleur spcifique moyenne de
matriaux argileux, valables dans des fourchettes de temprature croissantes (tableau 40).
Il apparat que ces valeurs se rapportent des chantillons secs.
Des mesures ont galement t faites sur des chantillons prlevs en
profondeur dans la couche d'argile plastique. Les valeurs mentionnes
ci-desous au tableau 40 se rapportent galement des chantillons
schs l'tuve, et donc dshydrats.
Un programme de recherche est actuellement en cours pour dterminer la
chaleur spcifique d'chantillons conservant leur teneur en eau initiale
et son volution sous des tempratures croissantes.

210

Tableau 40 : Variation de la chaleur spcifique en fonction de la temprature (chantillons schs).

Dnomination

Temprature (C)

Chaleur spcifique moyenne


J/kg.C

200

Fireclay brick

400
600

854
929
987

800

1 038

1 000

1 071

1 200

1 100

26
85

941

167

1 117

239

1 448

274

1 477

29

946

90

962

145

1 100

Argile de Boom
(profondeur 218,50 m)

profondeur (248,50)

971

3.2.5.2 Influence de la chaleur sur la conductibilit thermique


La plupart des roches prsentent une conductibilit thermique qui diminue avec la temprature.
Dans le cas des argiles toutefois, la conductibilit thermique dcroit
d'abord pour crotre ensuite.
Le tableau 41 montre l'volution de la conductivit de l'argile de Boom
en fonction de la temprature.

211

La dcroissance de la conductibilit entre 20 et 90C est lie au phnomne de dshydratation.


Si la conductivit thermique de l'eau s'accrot d'une petite dizaine de
pourcent entre 30 et 110C, cela ne suffit pas compenser le dpart de
l'eau adsorbe et son remplacement par de l'air, meilleur isolant. Le
rsultat global est une dcroissance temporaire de la conductibilit
thermique.
Lorsque

la dshydratation

est atteinte, la conductibilit

augmente

alors, probablement par suite de la dilatation des grains et du meilleur


contact intergranulaire qui en dcoule.

Tableau 41 : Evolution de la conductibilit thermique de l'argile de


Boom en fonction de la temprature (chantillons prlevs
en profondeur) W/C.m

Valeur

Temprature

... 1,3 ... ( moyenne de plusieurs

... 20C
90C

... 0,9 ... ( mesures

sur chantil-

profondeur de prlvement de l'chantillon

lons sec
-188,5 m

-208,5 m

-218,5 m

-228,5 m

-248,5 m

100

0,52

0,31

0,40

0,30

0,33

200

0,59

0,43

0,49

0,37

0,44

300

0,66

0,55

0,57

0,44

0,56

400

0,73

0,67

0,66

0,50

0,57

500

0,81

0,79

0,76

0,58

0,79

A l'examen des valeurs relatives aux tempratures suprieures 100C,


on constate que les chantillons se classent essentiellement en deux
catgories (figure 52).

61/SI

W/m,C

300

00 C

FIGURE 52. Conductibilit thermique de l'argile de Boom en fonction de la temprature (chantillons secs)

213

Cette sparation en deux groupes est problablement lie des diffrences de constitution des chantillons eux-mmes puisque toute l'eau adsorbe est limine lors du chauffage.
Il est signaler que les valeurs mentionnes ci-dessus se rapportent
des essais entrepris sous pression atmosphrique.
Il est vident que la pression applique au milieu conducteur peut influencer la conductibilit thermique car le contact intergranulaire est
meilleur. Ce facteur est prpondrant par rapport au dpart de l'eau
puisque la conductibilit thermique de la roche est quatre cinq fols
plus grande que celle de l'eau et parfois mme plus.
WEAVER (1976) signale une augmentation de 5 10 % de la conductivit
lorsque l'chantillon est soumis une pression de 70 MPa.
Dans le cas d'un milieu confin, une augmentation de temprature ne
s'accompagnerait

probablement

pas de dshydratation mais bien d'une

augmentation de pression de l'eau Interstitielle.


Il s'ensuivrait un meilleur contact intergranulaire qui dans une certaine mesure pourrait compenser la diminution de la conductibilit du
matriau granulaire lui-mme.
Dans l'ensemble toutefois, toute la littrature mentionne une diminution
de la conductibilit en fonction de la temprature. Cette dcroissance
de la conductivit thermique est galement logique dans le cas o la
diffusivit thermique reste constante quelle que soit la temprature
comme mentionn ci-aprs.

3.2.5.3. Influence de la chaleur sur la diffusivit


De par sa dfinition mme, la diffusivit, volue en fonction directe de
la conductibilit thermique et en raison inverse de la densit et de la
chaleur spcifique.

(32)

214

En fait, la diffusivit d'un sol reste constante partir d'une certaine


teneur en eau (voir figure 53). Ds lors, dans le cas de l'argile et
pour autant que la chaleur dgage n'engendre pas de dshydratation, la
diffusivit devrait rester constante. Ceci ne peut donc s'accompagner
que d'une diminution de la conductibilit thermique.
Les courbes se rapportent un mme chantillon qualifi de "sandy loam
soil", avec teneurs en eau variable. La courbe 2 est dduite de la premire (diffusivit apparente) pour tenir compte de la diffusion par
vapeur d'eau (TOULOUKIAN et al.)

3.2.5.4. Dilatation thermique et retrait


Le retrait li la dshydratation a dj t voqu prcdemment. Au
fur et mesure que l'eau contenue est limine, il y a une rduction
proportionnelle du volume jusqu' ce que la limite de retrait soit atteinte.
Ce retrait peut tre reprsent sur les courbes de Bigot (figure 54). Ce
diagramme reprsente la diminution de longueur d'un chantillon au cours
de son schage l'air libre.
On volt donc que la limite de retrait d'argile de Boom prleve dans la
couche gologique profonde se situe entre 6 et 8,3 % environ pour des
teneurs en eau initiales, variant entre 23 et 27,5 %.
Les portions de courbes verticales reprsentent la fin du schage sans
retrait.
Le retrait peut exercer une influence sur les autres caractristiques de
la roche rceptrice.
C'est ainsi que l'apparition de microfissures pourrait altrer la conductibilit thermique de l'argile. La pression lithostatique pourrait
toutefois dans le cas de l'argile plastique oprer la fermeture de ces
microfissures.

0,010h
cm2/sec

0,008

006
H

Q)

Ju

>

4-1
M-l
I-l

0,004

0/302'

10

30

50^

70

90

Teneur en eau (% de s a t u r a t i o n )

FIGURE 53. Diffusivit thermique de l'argile en fonction du degr de saturation

Ni

216

63/81

4-1

U
o

P<
P.
cd
U

ca
eu t
t - H

\< cd


\<
-
Pt 'cd

Retrait en % par rapport


l'chantillon humide

217

Des expriences standardises ont t entreprises sur des chantillons


profonds d'argile de Boom, pour en dterminer la dilatation thermique.
Les chantillons taient pralablement passs l'tuve avant de subir
un chauffement raison de 180C/heure jusqu' 1000C (figure 55).
Si le comportement des diverses prouvettes n'est pas toujours similaire
au dbut du traitement thermique, les pentes de la droite de dilatation
entre 200 et 500C sont tout fait pareilles et de l'ordre de 10~ 5o C _1 .
Cette valeur rejoint assez bien celle annonce par Mc VEY et al. (1979)
qui mentionne que, aprs la contraction maximale aux alentours de 100C,
la dilatation thermique varie entre 0,8 et 1,5 10 -5 C -1
Les mesures effectues sur l'argile de Boom montrent galement l'influence des modifications de structure intervenant entre 500C et 600C;
la pente des courbes dilatoratriques s'en trouve modifie.
D'autre part, la dilatation linaire mesure sur des carottes prleves
verticalement et quasiment perpendiculaires au pendage de la couche
gologique, n'excde pas 0,9 %.
A ce jour, aucune exprience spcifique n'a t entreprise pour dterminer l'isotropie de la dilatation.

218

64/81

1 n-

,
ft/*

O
Vi

Dilatation

^/7 .

^ ^ ^
A = - 188,8m
=-208,8m
C =-218,8m
D =-228,8 m
E= -248,8 m

500

"9v\

^ \
\
\

|1 \1000 c

1
J1
I

|\\

1 1 I1
\ lit

1 lu

1,

"

2,0
4-1
H

cd

4-1
Ol

PS

3A

_3^^^^^^"
^ B ^ ^ ^

FIGURE 55 . D i l a t a t i o n thermique de l ' a r g i l e de Boom


(chantillons secs)

219

3.3. INFLUENCE DE LA CHALEUR SUR LA FORMATION GEOLOGIQUE RECEPTRICE

3.3.1. Contraintes thermiques et fissuration ventuelle

3.3.1.1. Donnes de la literature


Les phnomnes thermomcaniques lis l'enfouissement dans l'argile
d'une source de chaleur sont difficile cerner.
L'expansion du massif par suite de sa dilatation thermique peut tre
influence par un certain nombre de paramtres tels que la pression de
confinement dont dpendent la formation de microfissures et la porosit,
ainsi que l'existence du fluide interstitiel sous phase liquide ou gazeuse et la pression de ce fluide rgnant dans les pores.
Considrant le fait que les minraux argileux ont une structure hexagonale dans un plan et donc un axe de symtrie, on peut d'aprs les rsultats obtenus par Mc KINSTRY (1965) sur un ensemble de minraux argileux,
calculer un coefficient de dilatation volumlque et l'on aboutit de la
sorte une valeur oscillant entre 2,2.10~5 et 4,6.10~5 C. -1 .
Un raisonnement simple, bas sur le seul gonflement vertical de la
couche d'argile surmontant les Installations de stockage permettrait
d'avoir une ide de la surlvation de la surface du sol. En admettant
que la couche d'argile est incompressible et qu'elle est soumise un
accroissement de temprature allant de 5 84C, une surlvation du sol
de l'ordre de 25 mm pourrait tre attendue, si le coefficient de dilatation linaire vaut 10~5 C_1
CAMPANELLA et MITCHELL (1968) ont tudi l'influence de la temprature
sur le comportement d'une illite entre 20 et 60C avec et sans drainage
possible.

220

En essai non dran, une importante pression interstitielle apparat


lorsque la temprature s'accrot. Si le drainage de l'chantillon tait
autoris, cette augmentation de la pression interstitielle engendrerait
un phnomne de consolidation du au gradient de temprature et analogue
au processus de consolidation d une augmentation de pression.
Dans le cas de l'argile, ce drainage est extrmement lent en raison de
la faible permabilit de la roche.

En exprimant le fait que la somme des variations de volume des deux


phases de la roche suppose sature (phase liquide et solide) et dues
tant un changement de temprature que de pression doit tre gale la
variation totale de volume, il est possible d'exprimer mathmatiquement
la variation de la pression interstitielle (Au) en essai non drain.
On voit alors que les facteurs entrant en jeu sont :
la variation de la temprature (AT),
la porosit (),
la diffrence entre le coefficient de dilatation volumlque des grains
(ag = phase solide) et celui de l'eau interstitielle (<y),
le coefficient global de dilatation volumlque de la roche (ast)>
la compressibilit globale de la roche (my).
..(
+
__ s _ W
st

"V
Si la valeur des dilatations des grains et celle de l'eau peuvent tre
approches de manire relativement satisfaisante, il semble que le choix
de

pose

certains

problmes. En

effet, les valeurs

de oc

obtenues par CAMPANELLA et MITCHELL, sur base des mesures de variation


de pression interstitielle, seraient proches de 0,4.10t*C1
Intuitivement, on s'attendrait une volution de signe contraire et les
auteurs mettent l'hypothse de phnomnes physicochimiques venant se
superposer la simple dilatation et devenant prpondrants par rapport
celleci, sans toutefois que des lments plus probants puissent venir
tayer cette hypothse.

221

On peut enfin tenter de chiffrer les contraintes thermiques dans le


massif au moyen de modles mathmatiques reprsentant le milieu gologique et ses caractristiques selon un maillage plus ou moins fin. Une
telle approche a t ralise par EATON et al. (1979) pour dterminer
les pressions hydrogologiques et les tempratures engendres par l'enfouissement d'une source de chaleur dans la formation schisteuse d'Eleana aux Etats Unis.
Mis part la porosit, la profondeur et la charge thermique, les donnes de base sont sensiblement voisines de celles de l'argile de Boom
(poids spcifique, chaleur spcifique, conductivit hydraulique,...).
La porosit est sensiblement plus faible (9 %) car ce sont des schistes;
la profondeur d'enfouissement est de 600 mtres et la charge thermique
envisage

de 37 W/m2,

ce qui est, en premire approximation, une

vingtaine de fois plus lev que ce qu'on envisage pour l'argile de


Boom.
Les conclusions auxquelles aboutissent les calculs effectus par Eaton
montrent que, proximit de la source de chaleur, le maximum de pression peut atteindre 77 MPa aprs une cinquantaine d'annes d'enfouissement et dpassent de loin la pression lithostatique. Ces hautes pressions, non accompagnes de vaporisation de la phase fluide, sont dues
la trs faible permabilit du milieu gologique qui limite fortement le
dplacement de l'eau interstitielle et au modle lui-mme qui traite le
milieu gologique comme une matrice non dformable.
Si l'on veut maintenir en tout point une pression infrieure la pression lithostatique, on constate qu'il est ncessaire de prvoir un matriau de remplissage sensiblement plus permable que le milieu gologique
lui-mme (K = 10 -6 m/s).
On peut galement voir d'aprs les tudes paramtriques que, permabilit constante, une plus grande porosit engendre des pressions bien
suprieures puisque la masse d'eau devant se dilater est plus grande
sans que les possibilits de dispersion de celle-ci soient modifies.

(33)

222

3.3.1.2. Cas de la couche d'argile de Boom


L'tude ralise par Eaton, ne fournit qu'une approche trs partielle du
problme en se limitant qu'aux pressions hydrogoliques apparaissant au
sein de la matrice rocheuse considre comme totalement indformable.
Il est vident que la seule prise en compte de la dilatation de la phase
fluide dans une roche conservant un volume des pores constant, aboutit
une surestimation importante des pressions rgnant dans le liquide interstitiel.
Il existe de nombreux

programmes de calcul par lments

finis qui

peuvent tre appliqus la recherche des relations entre dformations


et contraintes d'origine thermique dans les massifs rocheux. Notamment
le programme SAP IV (Structural Analysis Programme - Bathe et al. 1979) .
Ces programmes

s'appliquent

des milieux considrs comme infinis,

homognes, isotropes et lastiques.


Pour l'voluation des contraintes et dplacements dus a une augmentation
ponctuelle de la charge thermique, l'argile de Boom peut tre considre
comme infinie et ventuellement isotrope. Par contre, elle ne peut en
aucun cas tre considre comme homogne et lastique.
La condition d'homognit n'est pas vrifie puisque l'argile contient
d'une quantit non ngligeable d'eau interstitielle dont la rponse aux
contraintes thermiques est tout a fait diffrente de celle de matrice
argileuse.
La condition d'lasticit elle non plus n'est pas vrifie. En effet,
l'argile a un comportement plastique et tout modle mathmatique doit
prendre en compte les phnomnes rhologiques qui en dcoulent sans
peine d'arriver des rsultats totalement errons.
Les programmes de calcul en plasticit permettant de cerner les relations dformations-contraintes

dans le cas d'une augmentation de la

temprature sont rares.


Leur application aux conditions exactes de l'argile de Boom dpassait
largement le cadre de cette tude.

223

3.3.2. Courants de convection

Par sulte de la modification de densit lie l'augmentation de temp


rature, des courants de convection peuvent se dvelopper au sein de la
formation gologique rceptrice.
Il est possible de chiffrer l'importance relative des vitesses de perco
lation dues la convection par le rapport :
AT _
dbit volumlque par convection libre
H
dbit v"oTumiquV sous" gVdTehV ha ture!" ~(c!bnvetTon~orc e )
Z

Bas sur les mmes paramtres que ceux prsents au paragraphe 3.1.2.,
le tableau 42 montre que le rapport des vitesses peut fluctuer dans
d'assez larges proportions.
Mais il convient de garder l'esprit que, alors que les courants con
vectifs sont caractriss par un mouvement ascendant, les coulements de
percolation au travers de la formation gologique sous le site de Mol
ont une direction oppose.
En temps normal, sur base d'un gradient hydraulique de 2 % et d'une
conductivit hydraulique de IO 10 m/s, la vitesse de percolation serait,
selon Darcy, gale 0,06 mm/an, ce qui est extrmement faible.
Compte tenu d'un temps d'attente de 70 ans environ, le rapport des vi
tesses s'approche de la valeur unit. Ce qui revient dire que dans ces
conditions cette vitesse dj trs faible est annule par l'effet de
convection.
La valeur de la conductivit hydraulique peut, au vu des mesures actuel
lement disponibles, varier dans des limites situes entre 1 0 1 0

et

10~ 12 m/s.
Une modification de la permabilit de deux ordres de grandeur modifie
bien sr d'autant les vitesses absolues de percolation calcules par la
loi de Darcy, mais pas la proportion entre les vitesses de convection
libre et force.
La percolation due la combinaison du gradient hydraulique naturel et
de la convection force descendrait alors 6.10t* mm/an.

224

Tableau 42 : Rapport des vitesses de convection libre et force

Temps d'attente

Accroissement

Raport des

Vitesse rsul-

avant

maximum de

vitesses de

tante globale de

enfouissement

temprature

convection

percolation

(an)

(C)

mm/an

libre/force

si K = 10~ 1 0 m/s
Avec proprits physiques 20C
10

440

4,5

0,221 ascendant

25

294

3,0

0,126 ascendant

50

158

1,6

0,038 ascendant

75

87

0,9

0,006 descendant

100

50

0,5

0,032 descendant

Avec proprit

physiques 100C

10

715

26,9

1,634 ascendant

25

478

18,0

1,072 ascendant

50

257

9,7

0,549 ascendant

75

141

5,3

0,271 ascendant

100

81

3,0

0,126 ascendant

Dans le cas le plus dfavorable, le mouvement rsultant de la convection


libre et force dans un milieu de permabilit K = 1 0 - 1 0 m/s aurait une
vitesse de l'ordre de 1,634 mm/an vers le haut.
Par ce mode de migration seul, les sables aquifres ne pouralent tre
atteints qu'aprs 30 000 ans environ et cela en supposant le rgime
permanent et la loi de Darcy parfaitement respecte.
Si le rgime permanent est tabli, la cellule de convection ne prsentera pas une vitesse constante de dplacement de l'eau interstitielle
chauffe.

225

En effet, la verticale de l'axe de la galerie, le mouvement convectif


s'oppose au sens de percolation naturel de l'eau, alors que dans les
parties latrales des cellules de convection, les vitesses de dplacement ont une mme direction. En raison de la continuit, ceci implique
que la zone incrimine par le mouvement ascendant serait suprieure
celle concerne par le mouvement descendant.
Dans la ralit, du fait de la dcroissance relativement rapide de la
puissance thermique de la source, on peut douter de la formation de
cellules convectlves compltes, ce fait tant encore aggrav par la
faible permabilit du milieu poreux.
Une tude complmentaire devrait mettre en vidence si un risque existe
de voir l'argile se desscher localement proximit de la source de
chaleur par suite du mouvement ascendant de l'eau interstitielle alors
que la cellule de convection n'est pas entirement forme.

3.3.3. Thermodiffusion
Les diffrents lments se trouvant en solution dans la phase liquide de
la formation argileuse pourraient sous certaines conditions tre amens
se prcipiter. En efet, les phnomnes de thermodiffusion (effet Soret) pourraient engendrer une diffrence de concentration telle qu'en
certains endroits la limite de solubilit serait atteinte.
On sait d'autre part que cette dernire est fortement tributaire de la
temprature, et dans le cas prsent, la temprature est fonction et du
temps et du lieu.
L'apparition de prcipit en tout point dpendra donc en dfinitive de
la comparaison entre le niveau de concentration et la solubilit du
milieu.
L'examen de l'effet conjugu de ces phnomnes permet de se faire une
ide de l'volution du systme global.

226

A un moment donn, un gradient de temprature et tabli dans la formation gologique, ce qui a pour effet de susciter une modification de la
concentration en ions en solution suite la migration de ces derniers
vers des zones plus froides.
D'un autre ct, la dcroissance dans le temps de la puissance thermique
de la source diminuera le gradient gnrateur de migration et la solubilit des sels dans la phase liquide.
Du moins thoriquement, il y aurait possibilit de prcipitation d'lments ayant migr dans la formation et ayant rencontr des conditions
favorables leur dpt. Dans des temps plus lointains, lorsque la source aura considrablement perdu de sa puissance et que la rpartition de
temprature sera redevenue uniforme dans la formation gologique, les
solutions interstitielles tendront nouveau vers leur concentration
initiale et homogne alors que les dpts forms par prcipitation resteront sur les lieux de la formation.
Sur le plan pratique, il est difficile d'imaginer un effet net conscutif la thermodiffusion. La salinit globale de la solution interstitielle se monte quelques grammes par litre et, sauf pour CaC03 et CaF2
les sels sont prsents des concentrations trs loignes de la saturation. En ce qui concerne le carbonate et le fluorure leur solubilit
trs faible et quasi indpendante de la temprature interdit tout transport sensible.

227

3.4. INFLUENCE DE LA CHALEUR SUR LA STABILITE DES CAVITES

3.4.1. Synthese des rsultats prsents


Les argiles sont caractrises par une teneur en eau importante. Cette
eau se prsente sous trois tats distincts :
- l'eau de constitution appartenant la structure mme des minraux des
argiles, non mobilisable;
- l'eau adsorbe qui entoure les particules argileuses, mobilisable sous
des conditions svres de tempratures et de pression;
- l'eau interstitielle qui occupe les vides entre les particules argileuses, relativement facilement mobilisable.
L'eau adsorbe et l'eau interstitielle confrent l'argile ses proprits mcaniques particulires. La premire, ses caractristiques de
compressibilit et de cisaillement, la seconde, ses caractristiques de
plasticit.

3.4.1.1. Augmentation de temprature avec possibilit de drainage


Tout phnomne susceptible de modifier les proprits de l'eau incluse
dans l'argile aura une influence sur les caractristiques mcaniques de
l'argile. Il en est ainsi de la chaleur qui a pour effet de diminuer
considrablement la viscosit de l'eau interstitielle et par l les
capacits de mobilisation de celle-ci et donc de drainage de l'argile.
Le drainage d'un massif argileux sera d'autant plus rapide, pour un
gradient de pression dtermin, que la temprature applique ce massif
sera importante. Ce drainage conduit la dessication progressive du
massif, ce qui entrane le tassement et l'apparition de fissures.

228

3.4.1.2. Augmentation de temprature sans possibilit de drainage


Lorsque le massif argileux subit une augmentation de temprature sans
possibilit d'tre drain, c'est dire quand il n'y a pas de gradient
de pression, la pression de l'eau interstitielle peut s'accrotre de
faon importante. Dans le cas d'une source de chaleur dlivrant un flux
thermique lev, certaines tudes ont montr que, proximit de celleci, le maximum de pression peut dpasser notablement la pression lithostatique et cette pression sera d'autant plus leve, dans le cas de la
saturation de l'argile, que la porosit sera grande car alors la masse
d'eau incluse dans les pores et susceptible de se dilater sous l'effet
de la chaleur sera plus grande.

3.4.1.3. Influence d'une augmentation de la temprature sur la cohsion


Comme la cohsion d'un sol provient des liaisons entre les particules
solides le constituant, une augmentation de la temprature, si tant est
qu'elle engendre une dshydratation devrait entraner une augmentation
de la cohsion.
Cette augmentation de la cohsion ne devrait tre sensible que dans les
zones ou l'augmentation de temprature est marque, c'est--dire dans
les zones situes proximit immdiate des cavits d'enfouissement de
dchets gnrateurs de chaleur.

3.4.2. Examen des consquences pratiques sur la stabilit des cavits et


galeries
La prsence des galeries dans le massif argileux peut avoir une influence considrable sur les proprits mcaniques de l'argile environnante
du fait que ces galeries perturbent par leur prsence le champ des pressions dans le massif.

229

La contrainte totale entre grains l'intrieur de l'argile sature est


gale la contrainte correspondant la pression llthostatique (pression des terres) additionne de la contrainte correspondant la pression hydrostatique (pression de l'eau Interstitielle). La pression des
terres restant gale elle-mme lorsque l'on considre les phnomnes
se passant une mme profondeur, toute modification du champ des pressions de l'eau interstitielle entranera des modifications de la pression intergranulaire et donc des proprits gomcaniques de l'argile,
en particulier la cohsion.
Dans l'hypothse retenue jusqu' prsent, de cavits de galeries revtues de mtal (acier pour les puits d'enfouissement et fonte pour les
galeries) et compte tenu de la grande disparit de conductibilit thermique entre ces mtaux et l'argile, il est probable qu'un quilibre
thermique s'tablira rapidement dans tous les revtements mtalliques de
telle sorte que ceux-ci devraient se retrouver, assez vite aprs l'enfouissement

des dchets

gnrateurs

de

chaleur, une temprature

gale.
Le comportement du massif argileux dans l'environnement immdiat des
cavits d'enfouissement, c'est--dire l o l'argile sera soumise d'abord une augmentation maximale de temprature ou autour des galeries
secondaires aprs un certain dlai sera le mme. Ce comportement sera
avant tout li l'effet conjoint de la temprature et de la perturbation du champ des pressions introduites par les galeries, c'est--dire
aux qualits d'tanchits des revtements de ces galeries.
Il convient donc d'analyser les ractions du massif dans l'environnement
immdiat des galeries et la suite d'une augmentation de temprature
suivant que les revtements de ces galeries sont tanches ou non.

3.4.2.1. Cas du revtement des galeries parfaitement tanche


Aprs les remaniements locaux invitables conscutifs au fonage (et au
dgel du massif si la technique de conglation a t utilise) l'argile
reste sature et la pression de l'eau Interstitielle s'quilibre autour
de la galerie.

(34)

230 -

Les seuls phnomnes intervenir sont ceux correspondants la dilatation thermique de l'argile soumise une lvation de la temprature au
contact du revtement et proximit immdiate. Cette dilatation thermique de l'argile sera cependant restreinte par la structure propre de
l'argile et se traduira en fin de compte par une augmentation de la
pression interstitielle dans les zones chauffes. Il se cre donc un
gradient de pression interstitielle, les pressions les plus fortes se
trouvant dans les zones soumises aux plus hautes tempratures. Ce gradient de pression pourrait conduire l'apparition d'un courant d'eau
centrifuge par rapport aux galeries, si tant est que la permabilit
trs faible de l'argile puisse le permettre.
Avec la diminution trs lente de la temprature (de l'ordre de lC/an,
une fois que le maximum a t atteint), il se produit une diminution de
volume trs lente et dans l'hypothse o l'argile demeure toujours sature, un rquilibrage progressif des pressions.

3.4.2.2. Cas du revtement des galeries non tanche


La partie interne des galeries tant pression atmosphrique, il existe
un gradient de pression interstitielle trs important dans les premiers
mtres du massif autour des galeries (de = 20 bar 1 bar). Il existe
donc un coulement d'eau du massif vers la galerie. Cet coulement,
fonction de la permabilit de l'argile, sera favoris par une diminution de la viscosit de l'eau interstitielle sous l'effet de la temprature (la valeur de la viscosit peut tre multiplie par un facteur 2
pour un accroissement de temprature de 50C).
En principe, le gradient centrifuge de pression interstitielle dcrit
dans

le cas

prcdent

existe

dans

ce

cas galement

mais devient

ngligeable vis vis du gradient centripte d la prsence de la


galerie.
Ce drainage dans la zone du massif entourant les galeries et les cavits
d'enfouissement conduit un tassement du massif et une augmentation
progressive du poids volumlque de l'argile autour des cavits chauffes
ainsi qu' une augmentation du frottement Interne puisque la zone est
draine.

231

Il se cre donc autour des galeries et des cavits d'enfouissement un


anneau de terrain prsentant des caractristiques mcaniques amliores.
Les conclusions fort spculatives qui prcdent demandent tre aflnes
par des modles mathmatiques et vrifes par des expriences de laboratoire et In situ (7.1.).

232

CHAPITRE 4 - INFLUENCE DE LA CHALEUR SUR L'INTERACTION ENTRE LES


DECHETS CONDITIONNES ET L'ENVIRONNEMENT GEOLOGIQUE

4.1. EFFECTS MECANIQUES SUR LES CONTENEURS ET LES DECHETS CONDITIONNES


L'effet de la chaleur du point de vue des dplacements sera vraisemblablement le plus marqu dans les lments mtalliques de revtement et de
confinement des galeries et cavits d'enfouissement cause d'un coefficient de dilatation thermique plus lev que celui de l'argile. Le modle mathmatique dont il est fait mention au 7.1.1. aura pour but de
dterminer

la stabilit des cavits d'enfouissement

et des galeries

lorsque l'argile sera soumise un accroissement de temprature. Ce


modle devrait permettre en plus de prciser le dimensionnement des
lments de structure.

233

4.2. CORROSION DES CONTENEURS ET DES STRUCTURES TECHNOLOGIQUES


Les matriaux de structure et les conteneurs peuvent entrer en contact
avec plusieurs milieux diffrents au cours du stockage gologique dans
l'argile.
Pour le revtement des galeries, par exemple, un ct est en contact
avec l'air (priode d'exploitation) tandis que l'autre est en contact
direct avec l'argile; l'augmentation de la temprature va librer des
produits corrosifs de l'argile. La corrosion du revtement sera donc
trs diffrente sur les deux faces. Le comportement des conteneurs et du
revtement la corrosion doit donc tre tudi pour les diffrentes
atmosphres possibles, savoir : contact direct avec l'argile, avec
l'air humide charg de produits corrosifs appel par la suite "atmosphre argileuse", avec l'eau interstitielle ou l'eau souterraine, provenant des couches aquifres sus- et sous-jacentes l'argile (conditions
accidentelles).
Des expriences de corrosion ont t effectues en laboratoire pour
diffrents mtaux en contact direct avec l'argile, en atmosphre argileuse relle ou simule et en eau souterraine.
Des essais in situ en cours Terhagen, o l'argile de Boom affleure,
tudient la corrosion en atmosphre argileuse (figure 56); les premiers
rsultats seront disponibles en mars 1981. Les expriences en contact
direct avec l'argile sont en prparation.
L'influence de la temprature sur la nature des matires corrosives
libres par l'argile a t tudie dans la gamme de temprature entre
16C et 450C. Le comportement et le mcanisme de corrosion ont t valus 200C pour les matriaux de structure des galeries; la gamme de
temprature 16-400C s'applique aux matriaux de container potentiels.

4.2.1. Nature des produits corrosifs


La composition des produits corrosifs de l'argile a t dtermine

-4\

.. ^ ^ J

co

/ y y y '

clay

formation
furnace

\ heating
gas analysis

samples

heating
.iVlMiWt

absolute humidity
dry air
condensation ( 80C
,vW>V>>>;h'

^/

'7 V '/ '/ '/'/'/'/

^compatibility direct contact with clay


(with and without backfill )

/>>>>>s vh

V '/

'/'/'/',

v 7

FIGURE 56. Vue du site d'essai et reprsentation schmatique du dispositif exprimental de l'exprience de corro
sion in situ dans la carrire d'argile Terhagen

U>

235

- soit, en exposant l'argile a un courant d'air avec analyse directe de


la phase gazeuse ou aprs condensation de l'humidit et des produits
prsents (tableau 43);
- soit aprs lixiviation de l'argile avec de l'eau bidistille, dans un
appareil Soxhlet (100C) ou pyrolyse 300 et 500C (tableaux 44 et
45).
En gnral, on peut dire que les produits corrosifs suivants s'chappent
de l'argile : S02 ou sulfates, C0 2 ou acides organiques corrosifs, chlorures, ammoniac, fluorures, hydrocarbures et ions mtalliques corrosifs
(Mg++, Na + , Ca4"*", etc.).
La libration de C02 pourrait tre attribue la dcomposition et
l'oxydation de la matire organique prsente dans l'argile. La dcompositon de la matire organique est catalyse par certains minraux argileux (ELTANTAWY, 1973); la libration de C02 est constate partir de
la temprature de la couche d'argile (16C). Une hausse de la temprature entrane des phnomnes d'oxydation du matriel organique, mais
des donnes quantitatives ne sont pas disponibles.
Une deuxime catgorie de produits corrosifs importants est constitue
par le S02 et les autres composs sulfurs qui sont librs de l'argile
par

une

activit

bactriologique

(Desulfovibrio

Desulfurlcans), par

l'oxydation de la pyrite et par lixiviation de sulfates.


D'autres lments corrosifs importants sont les chlorures. Les fluorures, les phosphates, les nitrates et l'ammoniac sont moins abondants.
La libration de ces produits corrosifs dpendra dans une large mesure
de la temprature.
Dans le cas de l'atmosphre argileuse, un condenst de la phase aqueuse
voit son pH dpendre fortement de la temprature de l'argile. Ce pH
varie de 8,1 4,1 ensuite de 2,3 1,4 lorsque la temprature de l'argile passe de 25 50C, puis de 100 150C.

236

Pour l'atmosphre en contact direct avec l'argile, l'interaction entre


l'argile et la phase aqueuse ou la phase de vapeur, libre de l'argile
des produits corrosifs. Une lixiviation 100C provoque une acidification considrable du liquide. Une trs forte acidification de la phase
aqueuse a t constate aprs pyrohydrolyse de l'argile 300C et
500C. La valeur obtenue pour le pH de la vapeur condense varie entre
(3,44 - 4,38) 300C et (2,22 - 2,93) 500C.
La mme tendance a donc t observe dans les deux atmosphres dcrites,
notamment une acidification de l'eau prsente dans l'air ou dans l'argile.
Cette modification de pH, due l'interaction entre l'air ou l'eau (vapeur) avec l'argile, a une influence importante sur les phnomnes de
corrosion et de lixiviation de dchets radio-actifs vitrifis et les
matriaux de container et de structure potentiels.

4.2.2. Corrosion des matriaux de structure des galeries


La corrosion des matriaux de structure des galeries se produit au contact direct avec l'argile ou par exposition une atmosphre humide
charge de produits corrosifs (S02, chlorures, NH 3 , C0 2 , hydrocarbures).
Pour l'instant la fonte est envisage pour le revtement des galeries.
Avant d'aborder l'influence de la temprature sur la corrosion de la
fonte en contact direct avec l'argile, il faut examiner la corrosion
temprature ambiante.

237

Tableau 43 : Analyse chimique de l'humidit extraite de l'argile dife


rentes tempratures

Temprature

so3

S~

NH^"*"

so,,

(C)

pg/ml

g/ml

pg/ml

g/ml

50

1,4

100

150

200
300

ci

NO3

pg/ml

pg/ml

pg/ral

72

0,5

39(?)

5,3

50

7,7

50

180

6,6

870

7,4

Tableau 44 : Quantits de produits corrosifs (pg/g d'argile) lixivies


temprature ambiante et 100C

temprature de

ci

lixiviation

NH,

so.

corrosif

temprature ambiante

100C

05)

10 212

7 241

3600 13150 1,7 26,6 1,7 5.2

2880 20250

2,8 36,7

238

Tableau 45 : Concentrations des corrosifs lixivies de l'argile par pyro


hydrolyse (pg/g d'argile)

Cl

temprature

F"

SOj,"

corrosif

300C

14 58

500C

26 2584

NH3 et -"

15

30 350

o, 16 2,1
3

10,2

sont galement librs de l'argile; les concentra-

tions pour NH3 sont compromises entre 0,5 - 59 pg/g d'argile


et pour PO^

entre 0,59 - 1,76 mg/g d'argile.

La corrosion par l'argile peut tre estime sur base de certaines caractristiques, notamment la rsistance lectrique, le pH, le potentiel redox, la composition chimique (prsence de sulfures, de sulfates, fer et
pyrite), la composition chimique de l'eau Interstitielle, la teneur en
eau, le degr d'aration et l'activit bactriologique (Desulfovibrio,
Desulfuricans, Thiobacyllus Ferrooxidans) (SMITH, 1968; SEARS, 1960).
Les htrognits dans l'argile (diffrence en degr d'aration, gradients de concentration pour les sels, gradients d'oxygne, gradients de
temprature) peuvent donner lieu des cellules lectrochimiques grande chelle.
Un nombre de donnes relatives la vitesse de corrosion des fontes
nodulaire et grise dans diverses espces d'argile sont disponibles dans
la littrature (CASTEELS, 1980).
De ces donnes on peut estimer que la vitesse maximale de pntration
variera (suivant l'espce d'argile) entre 1,2 mm/an et 0,2 mm/an.
La vitesse avec laquelle s'tablit la corrosion gnrale (bulk corrosion) sera comprise entre 0,55 mm/an et 0,033 mm/an.

239

Plusieurs mthodes ont t proposes pour protger la fonte nodulaire


contre de trop fortes attaques par la corrosion : l'enrobage par du
polyethylene (WHITCHURCH, 1966; SEARS, 1960), le recouvrement avec du
bitume (WHITCHURCH, 1968) ou la galvanisation (HAMMER, 1974).
L'influence de la temprature sur cette vitesse de corrosion jusqu'
200C n'est pas connue. Elle est difficile prvoir du fait qu'un nombre de caractristiques de l'argile dterminant la corrosion subiront
des modifications importantes une temprature plus leve.
Quelques donnes sont toutefois disponibles; ainsi l'paisseur de la
couche de raction (une indication pour la corrosion gnrale) s'lve
respectivement 24 pra et 440 pm aprs l an de contact avec l'argile
150C et 300C. Ces donnes sont valables pour l'acier au carbone mais
sont galement applicables la fonte nodulaire tant donn la similarit des ractions dans les systmes argile-acier au carbone et acierfonte nodulaire.
A des tempratures suprieures 100C, le mcanisme de raction est
principalement dtermin par le soufre prsent dans l'argile. La couche
de raction est essentiellement compose de FeS et de Fe(S,0).
A l'intrieur de la galerie, la fonte nodulaire est corrode soit par
exposition dans une atmosphre humide charge de produits corrosifs soit
pour des tempratures plus faibles (formation d'eau de condensation) par
une solution aqueuse acide.
La vitesse de corrosion de la fonte nodulaire s'lve 0,14 mm/an dans
une atmosphre fortement pollue par les Industries. A des tempratures
plus leves (jusqu' 200C) la vitesse de corrosion, dans des atmosphres pollues avec une humidit relative de 100 %, varie entre 0,15 mm/an
et 0,5 mm/an. La fonte nodulaire possde une trs faible rsistance la
corrosion dans des solutions aqueuses sur base d'acide sulfurique et/ou
d'acide chlorhydrique. On peut s'attendre, dans ce cas peu raliste seulement, des vitesses de corrosion atteignant 1 mm/an.

240 -

4.2.3. Corrosion de matriaux de container potentiels


En ce qui concerne le comportement en atmosphre argileuse, on dispose
d'une srie de donnes obtenues dans des fours ou dans une chambre
corrosion.
Pour les essais dans les fours (150C et 300C) les chantillons sont
exposs un flux d'air charg d'un degr d'humidit dtermin en prsence de composants corrosifs, dont la quantit et la nature sont reprsentatives pour la temprature de l'argile considre. Des essais de
corrosion atmosphrique acclrs ont t raliss dans la chambre
corrosion ( 50C) en effectuant alternativement un cycle de pulvrisation trs fine d'une solution charge de produits corrosifs, suivi d'un
cycle de chauffage ayant la mme dure (30 min).
Les vitesses de corrosion obtenues dans un flux d'air en contact direct
avec l'argile (tableau 46) sont comparables celles obtenues en atmosphres simules 150C et 300C (tableaux 47 et 48).
Une premire slection de matriaux utilisables en atmosphre argileuse
a t base sur l'analyse de matriaux de container potentiels corrods
pendant 16 mois dans une atmosphre humide 50C (tableau 49). Quel
ques-uns seulement des alliages tests rsistent aux formes localises
d'attaque (une des conditions de base) notamment Ti et ses alliages,
Hastelloy C, UHB 904 L et, en moindre mesure, 1803 MoT, AISI 316, Ni-200
et Inconel 625.
Au cours des essais il a t constat que certains alliages tels que les
aciers ferritiques et austnitiques corrodent plus vite aprs avoir subi
un traitement thermique d'ailleurs impos par le processus de conditionnement.
Des chantillons souds ont une vitesse de corrosion sensiblement plus
leve dans l'atmosphre humide.
Les procds de conditionnement de dchets hautement actifs, utilisant
la technique de vitrification, induisent des tensions leves (jusqu'

241

la limite d'coulement) dans la paroi du container, la suite de la


diffrence entre le coefficient de dilatation thermique du verre et
celui du matriau du container.
Ce phnomne, coupl la sensibilisation de la structure due aux effets
thermiques au cours du procd de conditionnement, rendent certains
matriaux de container potentiels sensibles la corrosion sous tension.
L'augmentation de la temprature, des teneurs en chlorure, du degr
d'aration et des tensions induites, conduisent l'initiation d'une
corrosion sous tension aprs des temps d'exposition plus courts. Ceci
est valable pour la catgorie des aciers austnitiques.
Tandis qu'il n'apparat pratiquement pas de phnomnes associs aux
tensions lors d'une corrosion des tempratures infrieures 100C,
ceux-ci se manifestent aux tempratures plus leves (200-300C) et
conduisent une initiation fortement acclre de la corrosion sous
tension des aciers austnitiques.
Les alliages rsistants la corrosion sous tension, tels que les alliages de nickel et Hastelloy C, peuvent devenir sensibles une corrosion intercristalline aprs une exposition de longue dure 400 et
450C.
Le titane et ses alliages prsentent une bonne rsistance la corrosion
dans des atmosphres diverses. Des vitesses de corrosion comprises entre
0,24 micron et 5,6 microns/an (HENRIKSON, 1977) ont t mesures dans la
gamme de temprature entre 60C et 400C dans diffrentes atmosphres
pollues. En milieu aqueux, le titane prsente une Immunit vis--vis de
la corrosion sous tension et de piqres dans la gamme de temprature en
dessous de 100C. Au-dessus de 150C, le titane subit la corrosion de
piqres.
Des matriaux de container potentiels ont t mis en contact direct avec
l'argile dans un systme tanche des tempratures de 150C et de
300C. L'atmosphre qui s'tablit est une vapeur dont la nature des
composants dpend de la temprature, et dont la concentration crot avec
celle-ci.

242

Tableau 46 : Variations en poids des matriaux de container potentiels


exposs pendant deux mois dans un courant d'air en contact avec l'argile
(mg.cm-2)

Temprature

Alliage
100C

150C

200C

Inconel 600

+ 0.03

+ 0.01

+ 0.04

1803 MoT

+ 0.04

+ 0.05

Incoloy 800

- 2.38

+ 0.03

+ 0.03

AISI 430

+ 0.05

+ 0.02

AISI 316

+ 0.05

+ 0.04

- 0.01

AISI 316 L

+ 0.08

AISI 304

+ 0.09

1803 T

+ 0.06

chromized steel

+ 0.04

- 0.045
0

0 = variation en poids infrieure 0,005 mg.cm-2.

0
0

243

Tableau 47 : Variation de poids dans un four 150C en atmosphre


simulant la pyrolyse de l'argile 300C (mg.cm-2)

Test conditions : air flow 14.628 l.h-1

Alloy

moisture flow 3.87 cm3 h"1

Exposure time (months)


1

16

AISI 304

0.00

+ 0.02

+ 3.09

+ 0.18

AISI 316

- 0.01

0.00

+ 0.42

+ 0.05

AISI 310L

- 0.02

+ 0.06

+ 0.31

+ 0.05

0.00

- 0.02

+ 0.30

+ 0.05

chromized steel

+ 0.01

+ 0.08

+ 1.44

+ 0.18

Inconel 600

+ 0.06

- 0.01

+ 0.07

+ 0.12

Ti

- 0.02

+ 0.01

+ 0.00

+ 0.03

1803 T

- 0.01

+ 0.02

+ 0.02

+ 0.13

1803 MoT

+ 0.03

+ 0.01

- 0.01

+ 0.08

Incoloy 800

- 0.01

+ 0.01

+ 0.02

+ 0.14

AISI 430

244

Tableau 48 : Variation de poids dans un four 300C en atmosphre


simulant la pyrolyse de l'argile 300C

Exposure time (months)

Alloys
1

16
+ 0.25

AISI 304

+ 0.02

- 0.04

+ 0.10

AISI 316

+ 0.01

- 0.01

+ 0.165 + 0.15

AISI 316 L

+ 0.00

- 0.01

+ 0.20

+ 0.175

AISI 430

+ 0.00

- 0.07

+ 0.13

+ 0.17

Chromlzed steel

+ 0.00

+ 0.05

+ 0.40

+ 0.43

Inconel 600

+ 0.00

- 0.02

+ 0.15

+ 0.21

Ti

- 0.02

- 0.07

1803 T

- 0.01

- 0.06

+ 0.16

+ 0.11

1803 MoT

- 0.01

- 0.02

+ 0.12

+ 0.13

Incoloy 800

- 0.02

- 0.46

+ 0.11

+ 0.06

+ 0.08

245

Tableau 49 : Variation en poids dans une chambre corrosion (50C)

Alloy

Temperature

50C

Time

4 weeks

16 MONTHS

S months

4 months

heat treated

welds

weldsB

Steel 37

4.80

19.53

Cockerill chrome

1.31

5.69

AISI 304

0.06

0.28

AISI 304

0.10*

-0.20

0.35

0.15

AISI 304

0.14*

0.09

0.15

0.17

2.00

AISI 304 L

0.09

0.48

0.27

0.14

0.58

0.15

1.97

AISI 316

0.07

0.27

0.22

0.48

0.65

0.12

1.70

AISI 316 L

0.07

0.35

0.37

0.36

0.50

0.05

1.35

AISI 430

0.14

0.76

0.50

1.15

2.60

1.47

3.56

1803 T

0.09

1.04

0.16

0.85

0.18

0.37

1.56

1803 MoT

0.10

0.44

0.20

0.66

0.71

0.65

1.57

UHB 904 L

0.00*

0.16

0.13

0.27

0.41

0.21

0.88

Inconel 600

0.10

0.48

0.39

0.75

0.38

0.56

1.36

Inconel 625

0.12*

0.15

0.18

0.27

0.37

0.41

Inconel 800

0.06

0.37

0.29

0.95

0.47

0.19

0.68

Hastelloy

0.17*

0.39

0.25

0.76

0.67

0.49

0.90

Hastelloy C

0.14*

0.24

0.40

0.23

0.14

Ni 200

0.18*

0.50

0.48

0.54

2.11

1.12

1.92

Al

0.29

1.47

0.93

1.27

2.69

3.47

AA-5052H-32

0.39*

1.00

0.91

1.13

1.84

AA-6061-T-6

0.24*

1.38

1.60

2.54

Ti

0.06

0.24

0.41

0.15

Ti-AlV-64

0.07*

0.11

0.13

0.31

0.38

0.37

Ti-AlSn-52

0.09*

0.14

0.11

0.29

0.27

0.36

IMI 260

0.05*

0.15

0.18

0.16

0.37

0.30

destroyed
5.39

12.20

4.24

0.25

0.84

0.15

(chromized steel)

* 5 weeks
6.5 months
17 months

(36)

-0.68

0.35

246

Il ressort des expriences ralises que l'atmosphre

qui s'tablit

est trs corrosive, compare l'atmosphre argileuse. Les expriences


300C montrent par exemple que l'aluminium et ses alliages sont inutilisables dans cette atmosphre. Aprs une exposition de 5 mois 300C, il
fut constat que les plaquettes d'aluminium (2 mm d'paisseur) taient
compltement corrodes. La mme srie d'expriences montre que Ni-200,
suite l'absence de la formation d'une couche passive, tait corrod
sur une paisseur de 1 mm.
Un nombre d'alliages reprsentatifs des diffrentes familles ont t
examins l'aide de la raicrosonde. Une courte description des mcanismes de raction et de l'paisseur de raction constats est donne
ci-aprs.
L'acier ferritique 1803 MoT a t attaqu intergranulairement sur une
paisseur de 20 pm aprs contact direct avec l'argile pendant cette
priode de 5 mois. La couche de raction en contact avec l'atmosphre
argileuse avait une paisseur de 25 pm compose de sulfate (S, 0, Al,
Si).
La couche intermdiaire est constitue par un oxysulfure.
Soumis au mme traitement, l'acier au carbone prsentait une couche
d'oxysulfure la surface de raction en quilibre avec l'atmosphre
argileuse. La majorit de la couche de raction (440 pm) est FeS.
L'AISI 304, test dans les mmes conditions, prsentait une attaque
prfrentielle lgre. La couche de raction, paisse de 22 pm, est
compose de sulfures et d'oxysulfure.
L'Inconel 625 montrait une couche de raction de 12 pm d'paisseur.
Aucune attaque prfrentielle n'a t constate et la couche de raction
contient S, Cl, Na, des traces de Ca, 0, Mg, K, Si et Al.
L'IMI 260 (Ti alli avec POL) prsentait une couche de raction de 15 pm
d'paisseur. Les lments d'alliage de la couche de raction sont K, Si,
Al, Mg, 0, des traces de S et pas de Cl.

247

Les couches de raction pour les mmes matriaux de container potentiels


sont nettement plus minces 150C. Citons titre d'exemple l'acier au
carbone (ST 37) et Ni-200. Dans les deux cas, des couches de raction
ayant une paisseur de 20 pm ont t constates 150C. Une augmentation de 150C de la temprature de raction rsultait en des couches de
raction ayant des paisseurs de 400 pm dans le systme acier au carbone-argile et de 1,2 mm dans le systme Ni-200-argile.
Ces phnomnes se retrouvent galement pour les vitesses de corrosion
obtenues en milieux aqueux (eau charge de chlorures et de sulfates);
temprature et pression leves (BRAITWAITE, 1978) Hastelloy C, titane,
Inconel 625 prsentent la meilleure rsistance la corrosion.
Les premires donnes sont disponibles pour les matriaux de container
potentiels tests en eau souterraine. Les rsultats obtenus, rsums au
tableau 50, rvlent une grande dpendance de la vitesse de corrosion
vis--vis de la temprature (49C et 98C).
En conclusion, nous pouvons dire que les fortes interactions pouvant se
produire entre les matriaux de container potentiels et les diverses
ractions engendres avec l'argile imposeront des restrictions quant
la temprature maximale admise.
Des donnes plus dtailles des rsultats disponibles sont prsentes
par HAIJTINK (1980) et CASTEELS (1979).

248

Tableau 50 : Corrosion dans l'eau souterraine en fonction de la


temprature et du temps d'exposition.
Temperature and time

Alloy
49eC

4 months

49C

98C

9 months

4 months

98"C
9 months

AISI 304

0
0

- 0.10
- 0.04

+ 0.12
+ 0.10

+ 0.62
+ 0.64

AISI 304L

0
- 0.02

- 0.04
- 0.04

+ 0.08
+ 0.22

+ 2.65
+ 0.57

AISI 316

0
0

- 0.08
- 0.08

+ 0.70
+ 0.10

+ 3.4
+ 0.52

AISI 316L

0
0

- 0.08
- 0.02

+ 0.10
+ 0.08

+ 0.61
+ 0.43

AISI 430

0
- 0.02

+ 0.08
- 0.06

+ 0.10
+ 0.08

+ 0.2
+ 0.77

0
0

- 0.08
- 0.04

+ 0.10
+ 0.10

+ 0.17
+ 1.01

Inconel 600

- 0.02
0

- 0.18
- 0.14

+ 0.02
+ 0.06

+ 0.11
+ 0.85

Incoloy 800

- 0.08
+ 0.02

- 0.30
- 0.08

+ 0.04
+ 0.06

+ 0.75
+ 0.13

Ni-200

- 0.02
- 0.08

- 0.16
- 0.18

+ 0.04
+ 0.08

+ 0.17
+ 0.29

1803 MoT

+ 0.14
+ 0.76

+ 0.22
- 0.02

+ 1.0
+ 0.08

+ 0.22
+ 2.86

Carbon steel

destroyed destroyed not exposed


destroyed destroyed not exposed

Chromised steel

- 6.46
- 5.28

- 7.64
- 6.18

+ 0.08
+ 0.04

+ 0.93
+ 0.18

Hastelloy C

+ 0.02
- 0.04

- 0.12
- 0.12

+ 1.08
+ 0.20

+ 1.12
+ 0.32

Hastelloy

- 0.08
- 0.02

- 0.23
- 0.18

+ 0.20
+ 0.16

+ 0.23
+ 0.22

Inconel 625

- 0.06
- 0.02

- 0.16
- 0.12

+ 0.32
+ 0.20

+ 0.32
+ 0.26

904 L

- 0.04
- 0.02

- 0.12
- 0.08

+ 0.20
+ 0.24

+ 0.22
+ 0.27

AISI 304 L

- 0.02
0

- 0.08
- 0.08

+ 0.20
+ 0.28

+ 0.22
+ 0.30

IMI 260

- 0.02
- 0.10

- 0.08
- 0.14

+ 0.28
+ 0.44

+ 0.51
+ 0.49

Ti

- 0.02
0

- 0.14
- 0.02

+ 0.24
+ 0.24

+ 0.29
+ 0.27

Ti-Al-Sn 52

- 0.04
- 0.02

+ 0.04
- 0.14

+ 0.20
+ 0.61

+ 0.31
+ 0.53

Ti-Al-V 6-4

- 0.04
- 0.04

- 0.10
- 0.10

+ 1.76
+ 2.12

+ 4.2
+ 0.64

AISI 304 L

- 0.04
- 0.01

- 0.14
- 0.06

+ 0.02
+ 0.30

1803 T

not exposed
not exposed

249

4.3. MODALITES DE LIXIVIATION DES DECHETS

Actuellement il n'y a pas de donnes disponibles sur le comportement des


verres AVM soumis des conditions de lixiviation telles que celles
rgnant

in situ, c'est--dire, qui font intervenir simultanment la

prsence d'argile, l'eau interstitielle, la temprature, la pression et


la radiation.
Les renseignements sur l'influence d'un ou de plusieurs parmi ces paramtres, sur la lixiviation des verres AVM en prsence d'argile, sont
d'ailleurs trs rares.
En mlangeant 500 g d'argile de Boom prleve - 249 m et 5 litres
d'eau distille, on obtient une solution dont le pH d'quilibre se situe
9. Cette solution porte 90C et mise au contact du verre AVM (composition SON 58 30 20 V 2 ) entrane une lixiviation de 1 x 10~3 g/cm2/jour (MALOW et al., 1980). Pour l'eau de mer (pH = 8) et l'eau de granite (pH = 6) on obtient dans les mmes conditions 2 x 10_l4 g/cm /jour.
Ces vitesses de corrosion ont t exprimes en perte de poids aprs une
moyenne de 10 jours de traitement.
Plusieurs tests de corrosion des verres AVM sont en cours au C.E.N. :
il s'agit d'essais de lixiviation en conditions dynamiques (test standard Soxhlet), statiques et hydrothermales.
Dans les essais en conditions statiques, des plaques en verre sont mises
en contact, 95C, avec de l'eau distille, de l'eau Interstitielle
simule et de l'eau "argileuse" (provenant d'un mlange de 500 g d'argile de Boom et 10 litres d'eau distille).
Quant aux conditions hydrothermales, elles sont effectues en autoclave
o les verres sont mis au contact de l'eau distille ou de l'eau argileuse 250C et 5 MPa. Les premiers rsultats indiquent qu'aprs quelques jours en autoclave, les verres sont fragments; d'autres expriences seront requises en vue d'lucider les mcanismes responsables de
ce fractionnement.

250

Mac CARTHY et al (1978) dcrivent la stabilit des verres borosilicates


PNL-76-68 en prsence d'eau distille 300C et 30 MPa; aprs deux
semaines, ils constatent galement une fragmentation du verre, suivie de
la formation de phases cristallines et de la mise en solution d'une
partie des lments. Les produits de raction sont des composs analogues aux minraux : (Cs, Na, Rb) 2 (U0 2 ) 2 (Si205)3.4H20 (weeksite) une
srie

de

structures

type

pyroxene

(NaCa)

(Fe,Zn,Ti)Si206

(acmite,

augites).
Il y a donc une forte altration du verre, ce qui ne veut pas ncessairement dire qu'il s'en suivra un relchement important de radionuclides; les nouvelles phases minrales pourraient mme s'avrer plus stables que le verre original.
Des essais de lixiviation de verres AVM contenant du plutonium sont
galement en cours mais les rsultats ne sont pas encore disponibles.
Des renseignements peuvent tre dj obtenus sur base d'expriences de
lixiviation

de

verre

plutonifre

provenant

de

l'incinrateur

FLK

(HEREMANS et al., 1979).


Un gramme de ce verre pulvris mcaniquement, a t mlang 300 ml de
solution interstitielle simule et 20 g d'argile de Boom; une seconde
exprience effectue sans argile a t conduite simultanment.
En prsence d'argile presque tout le Pu lixivi est fix sur la phase
argileuse, soit par change ionique, soit par tout autre mcanisme de
raction. Le comportement diffrent de

24

*Am, produit fille de Pu, est

remarquable. Les solutions en contact avec le verre plutonifre ne contiennent pratiquerament pas d'Am; par contre, dans les solutions en contact avec l'argile, on observe des concentrations trs leves d'21|1Am.
L'argile semble donc contenir une matire complexante qui maintient en
solution des quantits d'lments trivalente.

251

4.4. ALTERATION DES MATERIAUX DE REMPLISSAGE


Le choix d'un matriau de remplissage repose sur un certain nombre de
critres qui relvent la fois des thories de la gomcanique et du
concept de la protection multibarrire.
A l'heure actuelle, une tendance trs nette se dveloppe en vue de
l'utilisation de matriaux argileux cette fin car ceux-ci possdent
la

fois des caractristiques

de plasticit

et de haut

pouvoir de

sorption.
Dans le cadre des tudes concernant les installations d'enfouissement
des dchets dans l'argile plastique de Boom, il y a un avantage vident
rutiliser comme matriau de remplissage l'argile extraite lors des
excavations car on assure ainsi une homognit convenable de l'entourage des conteneurs.
Il est toutefois possible d'envisager avant mise en place un traitement
prliminaire visant amliorer par exemple son pouvoir de sorption, ses
proprits gonflantes ou sa mise en oeuvre.
L'ventualit

de l'utilisation des sables glauconifres en tant que

matriau de remplissage ne doit pas tre carte en raison de sa mise en


place probablement plus aise que celle de l'argile.
Toutefois, l'heure actuelle, aucune dcision n'a encore t prise en
faveur de l'utilisation de l'un ou l'autre matriau de remplissage.

252

4.5. INTERACTIONS PHYSICOCHIMIQUES ENTRE LES DECHETS ET LEUR ENVIRON


NEMENT

4.5.1. Distribution des espces en solution


On a vu au paragraphe 3.3.3. les lignes gnrales de l'volution possi
ble des concentrations au sein de la matrice argileuse sous l'effet
d'une augmentation de temprature et de "l'effet Soret" qui y est li.

Une premire apprciation de l'importance des phnomnes engendrs par


l'effet Soret peut tre ralise par une approche mathmatique simpli
fie.

En effet, en combinant dans un systme unidimensionnel la deuxime loi


de Fick dfinissant les phnomnes de diffusion :

oc

(D

ST>

BT ~ "
C
et la relation de Soret = S.C. on aboutit la relation suivante
T

X2

- I

dans laquelle :

est la distance mesure par rapport la source chaude

est le coefficient de diffusion de l'ion considr dans le massif


argileux

253

est la temprature absolue

est le temps

est le coefficient de Soret.

Le signe ngatif dans la relation de Soret explicite que la variation de


concentration s'tablit en sens oppos de celle de la temprature : la
concentration augmente du ct de la paroi froide.
x
Si l'on pose S x t = et que l'on admet que ^ est considr comme
indpendant du temps, on obtient la relation suivante :

5 = A(x) . + C.B(x) avec A(x) = D .

x
x
. .

2T

B x

, D
+

< > ^

or

,T,2

te)

A(x) et B(x) sont des paramtres caractristiques de la formation golo


gique (D) et du champ de temprature (T) qui y rgne.
Le passage aux diffrences finies dans les deux variables x et donne :

j.
I
.1
Cm+ = Cm 1 .()
'
'
avec Cm
Cm

m1

, .
A(x)

= concentration l'endroit x pour la variable au


+

Cm+1 et Cm1

(37)

m+1

moment m
= concentration l'endroit x au moment +
= concentrations + et x au moment
m

254

Se basant sur le champ de temprature dcoulant de dchets enfouis dans


l'argile de K = 1,55 W/m,C et k = 15,3 m2/an, il est possible d'ap
proxiraer le gradient de temprature par la formule suivante :
T = 288,6 + 52,2 e 0 , 1 1 1 x

L'valuation du coefficient de diffusion en milieu naturel et sa varia


tion sous l'effet de la temprature est assez dlicate. Toutefois se
basant sur les coefficients de diffusion en milieu aqueux pour du MgS01+,
on peut estimer D 14,25 e1819,74/T m 2 / a n a v e c T e n oR^

Ces deux relations en D et T permettent de calculer les valeurs de A(x)


et B(x).
L'application de cette quation aux diffrences finies permet de dfinir
l'volution de la concentration dans l'espace et dans le temps.
Les rsultats obtenus en ayant suppos une paroi froide et impermable
situe une distance de 100 mtres de la source chaude sont repris de
manire synthtique en figure 55? en exprimant les concentrations rela
tivement la concentration initiale C Q .
La variable possde une dimension particulire (an/K) et l'apprcia
tion convenable de la constante de Soret est indispensable pour estimer
les temps mis en jeu.
En l'absence de dtermination exprimentale adquate de la constante de
Soret on peut cependant s'appuyer sur les travaux de ESTEBE et SCHOTT
(1970) qui trouve pour CUSO4 dans un milieu poreux soumis un gradient
vertical
1,2 x 10

de
z

temprature

(254C/m) une

constante

Soret

gale

. Comme dans ces expriences le gradient de temprature

est lev et dans le sens vertical, c'estdire qu'il engendre un effet


gravitationnel supplmentaire, et compte tenu que la permabilit y est
plus leve que pour l'argile de Boom, on peut ds prsent penser que
la constante de Soret considrer sera tout au plus gale 0,01C1

255

75/81

A: = 5
C:Z= 20
E: 3= 50
G: Z= 100

30

50

B:=10
D = 35
F:3= 75

70 m

FIGURE 57 . Evolution de la concentration relative suite l'effet Soret

256

Ceci revient dire que l'volution spatiale des concentrations dans le


temps reprsente en figure 57 s'tend jusqu'au temps t = 10 000 ans
= 100). A ce moment, le gradient de temprature initiale est disparu.

On y voit que l'accroissement relatif des concentrations cette poque


n'excde pas 14 %, cette valeur reprsente certainement le cas le plus
pessimiste si l'on se rappelle les conditions et hypothses simplifica
trices ayant prsid l'laboration du modle :
le calcul est monodlmenslonnel, c'estdire qu'un facteur
supplmentaire = interviendrait au moins s'il fallait tenir compte de
.
la dispersion spatiale des concentrations;
le coefficient de diffusion D et sa variation sous l'effet de la tem
prature intervenant dans le calcul de A(x) et B(x), ont t valus
sur base du phnomne de diffusion pure en solution aqueuse. Pour
cette approche, on nglige l'effet retardateur engendr par les tor
tuosits au travers desquelles doivent migrer les ions;
on a suppos, tabli de manire permanente, le gradient maximum de
temprature.
La dcroissance de la puissance thermique de la source n'est donc pas
prise en compte;
la dure de vie du conteneur est considre comme nulle.
Des expriences complmentaires seraient souhaitables en vue d'approcher
de manire plus prcise la valeur du coefficient de Soret pour les ra
diolments les plus reprsentatifs, celle de leur coefficient de diffu
sion en milieu consolid et sa dpendance l'gard de la temprature.

4.5.2. Migration des radiolments

La prsence de 20 % d'eau dans les argiles a pour consquence que les


matriaux enfouis dans les argiles seront soumis la corrosion et la
lixiviation. Les ions ainsi mis en solution pourront migrer dans la
formation argileuse. En pratique le problme est compliqu car les Ions

257

librs peuvent entrer en raction chimique avec divers composs prsents dans le matriau argileux, former des prcipits et des complexes
pour ensuite migrer sous l'effet d'un gradient de concentration (diffusion).

Eventuellement un entranement mcanique pourrait rsulter d'un

gradient hydraulique. Au cours de ces mouvements les proprits physicochimiques de la masse d'argile jouent un rle retardateur sur la migration (change ionique, adsorption, filtration, etc.). Un modle mathmatique, tridimensionnel a t dvelopp au C.E.N./S.C.K. en vue d'valuer
la migration de radionuclides solubles dans une formation argileuse
(BONNE et al., 1980). Le modle permet de calculer, pour chaque radiolment, sa progression dans le massif en fonction du temps, compte tenu
de sa dcroissance radioactive.
Le modle se base essentiellement sur la connaissance du coefficient de
diffusion effectif dans l'argile d'une espce chimique donne, coefficient dont l'valuation est dcrite dans la section suivante.

Enfin,

l'influence de la temprature sur les diffrentes caractristiques intervenant dans la migration sera brivement mentionne.

4.5.2.1. Dtermination des coefficients de diffusion


La mesure du coefficient de diffusion de divers radiolments dans l'argile de Boom a t effectue sur des chantillons non remanis prlevs
aux profondeurs de 222 et 228 mtres. Ces essais sur l'argile non reconsolide mise en prsence d'eau de la nappe Anversienne du sous-sol de
Mol marque pour la circonstance des radiolments tudis, ont permis
de dgager un coefficient de diffusion effectif pour le cesium, le
strontium, l'europiura, le plutonium et le tritium (tableau 51).
Les valeurs obtenues en laboratoire sont des coefficients de diffusion
effectifs rsultants de la superposition de facteurs tels que : mobilit
ionique en phase aqueuse, encombrement d aux particules solides et
sinuosit du parcours diffusionnel (tortuoslt), limitation effective du
gradient de concentration par change ionique, adsorption etc. Ces facteurs se relient entre eux par la relation :

258

Deff.

D
=F ^ x 1 + r ,
d

dans laquelle DQ est le coefficient de diffusion en phase aqueuse, F


le facteur de formation (ou de tortuoslt) du mlange minrauxeau et r
le rapport de la masse des solides ou volume des liquides, rapport qui
dans le cas prsent vaut 4.
le Dpff est calcul partir du profil d'activit des traceurs dans
les chantillons

d'argile. Le D f f

de

l'eau tritie dans

l'argile

non reconsolide est de 3 4 x 10~ cm .s . En comparant, pour cette


molcule non ou peu adsorbable cette valeur avec la mobilit de l'eau
tritie dans l'eau pure qui est de ~ 2.105 cm 2 .s 1 , on constate que la
tortuoslt propre la texture argileuse contribue pour un facteur cinq
dans la rduction du flux diffusionnel.

Dans d'autres essais, la source constitue d'un papier filtre ou d'une


lamelle d'argile dope en radioisotopes, est place entre deux chantil
lons d'argile non remanis (tableaux 52 et 53).

Pour tre aussi reprsentatives que possible, les expriences de diffu


sion devraient se faire sur des chantillons consolids, c'estdire,
soumis la pression existant in situ avant prlvement. L'appareillage
et l'instrumentation ncessaires de tels essais ont t dvelopps.
Selon les tout premiers rsultats la reconsolidation de l'argile ne
semble pas introduire une rduction sensible du flux diffusionnel.

259

Tableau 51 : Coefficients de diffusion effective (D

ff)

obtenus au cours d'essais

effectus en prsence d'eau de l'Anversien

Cs

Sr

H3

Eu

concentration
dans la solution mre

50 mg/1

50 mg/1

50 mg/1

50 mg/1

lmCi/50 ml

90 j

22 h 55

temps de contact (j=jours)


(h=heures)
D

eff

79 j

(cm2.s"1)

lxlO-7

92 j

80 j

lxlO-7

2.2xl0-7

8xl0 -9

Tableau 52 : Coefficients de diffusion effective (D

ff)

4.1xl0-6

obtenus au cours

d'essais effectus avec des rsidus d'vaporation sur papier


filtre

Cs

Eu

Pu

quantit sur
papier-filtre

1 mg

5 mg

10 mg

10 mg

10 mg

104pg

263 j

263 j

262 j

241 j

265 j

255 j

1.3xl0~8

2.9xl0-8

l.lxlO-8

2.6xl0~10

2.3xl0~9

temps de contact
(j=jours)
D eff (cm 2 .s -1 )

3xl0-8

260

Tableau 53 : Coefficients de diffusion effective (D ff)

obtenus au

cours d'essais effectus avec une lamelle d'argile dope

Elment

Strontium

Iode

Cesium

Direction de
la diffusion

744 h

210 h

216 h

5.2.10-7

2,9.10-7

3,6.10~7

Temps de
contact

eff
(cm2.s"1)

(*)

27 h

163 h

4.10"6 1,7.10~6

400 h

9,6.10_9

(*)

= essai sur chantillon prlev perpendiculairement la formation


gologique
S = essai sur chantillon prlev paralllement la formation
gologique
(*) Essais d'une dure trop longue.

261

4.5.2.2. Etude de sensibilit sur la migration de radionuclides dans


l'argile

Le modle mathmatique
Dans une argile sature en eau, le transfert de masse dans la solution
interstitielle est gouvern par le mouvement de l'eau (d aux gradients
hydraulique

et ou thermique) par la diffusion

(due au gradient de

concentration) et par la rtention (dans le sens largi dcrit plus


haut).

Ce transfert de masse peut s'crire sous forme mathmatique comme suit


(relation de Fick) :

SC =
TT"
t

62C
2"
X ~

6C
TT
X

Dans cette quation le premier terme reprsente la rtention due la


sorption, le second terme prend en compte le transport par diffusion et
le dernier terme le transport d au mouvement d'eau.
C = Concentration d'une espce ionique dans la solution interstitielle
(fonction du temps (t) et de la distance (x) de la source)

R = facteur retard R = 1 + r ,
K, tant le coefficient de distribution
r le rapport densitporosit du milieu
D = Constante de diffusion
dh
v - v i t e s s e d'coulement de l ' e a u v = )cr~~
ds
k tant la conductivit hydraulique
dh
; le gradient hydraulique.

(38)

262

Hypothses de base pour l'application du modle


Ce modle est videmment limit dans son application par des suppositions refltant l'tat actuel des connaissances et sur lesquelles il se
fonde, savoir :
- le milieu argileux est homogne et infini, les paramtres en provenance d'essais de laboratoire ou de mesures sur terrain sont valables
pour la totalit de la formation;
- la conductivit hydraulique est intergranulaire;
- la valeur de la constante de diffusion dans la direction perpendiculaire celle du mouvement de l'eau a t considre comme 10 fois
infrieure celle dans la direction verticale. Cet artifice tient
compte de la disposition de l'ensemble des puits dans une "tranche"
horizonzale peu paisse, disposition nettement favorable au transport
diffusionnel dans le sens vertical;
- le dplacement de l'eau dans la formation argileuse obit la loi de
Darcy.

Sensibilit paramtrique du modle


a) Sensibilit au rapport du C /Cwpr.
Les rsultats des calculs ont t prsents comme la distance de progression du front de la concentration maximale admissible dans l'eau de
l'isotope considr en fonction du temps.
La

variation

CtfpQ

du

rapport

(concentration

CQ

maximale

(Concentration
admissible

initiale

en

Ci/m )

en Cl/ra3) sur
reprsente

des

variations dans les valeurs attribues de paramtres tels que le volume de la source pour une section constante, la concentration de l'isotope dans la source, la concentration maximale admissible de cet isotope
dans l'eau etc.
En

augmentant

la

valeur

du

rapport

C^/c^p,-

la

distance

de

pro-

gression du front de concentration maximale admissible augmente comme le


montre la figure 58 titre d'exemple pour les Pu-239 et 240.
En

attribuant

diverses

valeurs

au

rapport

C/C

n pour

chaque

lment considr on peut calculer les distances maximales parcourues


par cea lments dans l'argile en fonction du rapport C0/CwpC

263

84/81
-

sck
6

w
EBPU239

rP uu 2 4 0

fi
32x106

BS

\
A

1
1

v^

5.2x108

C
o

5.2x106

H
4-1
cd

oO

/Si

&

,ji

d)

et)
4J

1">

32x1

;U~~\

&

1 T

co

&2x10

\
i

10

D i s t a n c e d e m i g r a t i o n de 2 3 9 P u eu
temps e t du r a p p o r t C Q / C ^ P

l '
ffSbrfl*"!
5

10

Temps

FIGURE'58

1
1
1
1

1
1
1
I
1

21+

1
1
1
1
1
1
1
1
1

(ans)

Pu en f o n c t i o n du

264

A(Co/C Mpc )
Pour cela il suffit de rsoudre l'quation (x
) = Si=-rp,
1
maxy
1 C o /C MPC
dans laquelle :

1 (xnax^e s t "^a v a r l a t i o n de I a distance *imaK due la varia


tion du rapport

Sj

CQ/CJ^;

est le coefficient de sensibilit pour

CQ/C^Q;

CQ/C^PQ.

M C Q / C ^ P ) la variation de

Le tableau 54 donne titre d'exemple les variations x_ a x en


fonction des variations de

pour les Pu239 et 240 et le

CQ/C^Q

coefficient de sensibilit trouv.

Tableau 54 : Coefficients de sensibilit

Isotope

o/:MPC

X
max
(metres)

1 5.2xl0u
21 0

Pu *

2 5.2xl0

3 5.2x 10

Sensitivity

1.72
2.79
8

S1=0.24m
1 3.2x11*

Pu

239

2 3.2xl0

3 3.2xl0

Sensitivity

3.92

S^O^Sm

D/R
(m2/y)
1 6.3

xl0"6
6

2 7.875x1O
3 1.26 xlO

X
max

water velocity

X
max

(metres)

(m/y)

(metres)

2.54
2.79
3.40

1.39x1O5

2.79

2.79

2.79

4.54
6.66

1 6.3

xlO"6

2 7.875xl0
3 1.26 xlO

S2=1.92m

5.56x1O

S 3 = (8xl0 _ V)

S2=1.24m

2.56

2.78x1O

4.15
4.54
5.48

1.39x1O5

4.54

4.54

4.54

2.78xl0
5.56x1O

S 3 (2.4xl03m)

265

b) Sensibilit au rapport D/R


Les rsultats des calculs sont prsents comme la distance de progres
sion de front de la concentration maximale admissible dans l'eau de
l'isotope considr en fonction du temps.
La variation du rapport D (constante de diffusion) et R (facteur retard)
reprsente des variations dans les valeurs attribues des paramtres
tels que la constante de diffusion, le coefficient de distribution, le
pourcentage de vide et la densit, le paramtre le plus important tant
sans nul doute le coefficient de distribution.

En augmentant la valeur du rapport D/R la distance de progression du


front de concentration maximale admissible augmente comme le montre la
figure 59 titre d'exemple pour les Pu239 et Pu240.

En attribuant diverses valeurs au rapport D/R pour chaque lment con


sidr on peut calculer les distances maximales parcourues par ces l
ments dans l'argile en fonction du rapport D/R. Pour cela il suffit de
A(D/R)
rsoudre l'quation 2(
) = S 2 /n;i, dans laquelle :
max
WW
2([3) est la variation de 'xmax due la variation de D/R
A(D/R)
la variation de D/R
S2

le coefficient de sensibilit pour D/R

Le mme tableau 54 donne titre d'exemple les variations de x


r
max
en fonction des variations de D/R pour les Pu239 et 240 et le coeffi
cient de sensibilit trouv. La valeur de S2 est d'un ordre de grandeur
suprieure celle de S..
La distance maximale de migration varie donc pour le plutonium de 2 6
mtres. Ces valeurs ont t calcules sur base des coefficients de dif
fusion effectifs dtermins en laboratoire avec des isotopes purs. Il ne
faut pas perdre de vue que :
la prsence de produits de corrosion pourrait influencer la fixation
du Pu;
bien que cette fixation soit trs leve il en existe une faible frac
tion non fixe (0,3 0,8 % de Pu selon les argiles)(RANON et ROCHON,
1979) qui serait entrane par l'eau avec une vitesse identique.

266

83/81

6 -

Pu239

D/Rrnexl^/y

,240
7875x10

t
o
H
4J

cd

to

)
)

t
cd

Temps (ans)

FIGURE 59 . Distance de migration de


temps et du rapport D/R

239

Pu et

21+0

Pu en fonction du

267

c) Sensibilit la vitesse du mouvement de l'eau :

Par dfinition les variations de sont fonction soit d'une variation de


la conductivit hydraulique (k) soit d'une variation du gradient hydrau
lique (dh/ds) soit des deux la fois. Pour quantifier la sensibilit
ces paramtres on peut crire l'quation suivante :

0(
) = S0 r dans laquelle :
3 max
3 ()

3(

est la variation de , due la variation de

la variation de

So

le coefficient de sensibilit pour v.

Le tableau 58 toujours, donne titre d'exemplen, les variations de


X

max

en

fonction des variations de v pour les Pu239 et 240 et le

coefficient de sensibilit trouv, (S3), qui est infrieur S 2 de


plusieurs ordres de grandeur.
Conclusions
La variation de la distance maximum de migration due la variation
simultane de diffrents paramtres peut tre calcule par l'quation
suivante :
^ a x ) =M^ax)
M
- Q
comme ^ ) - Sy

A(C

s2 =

max
Alln(D/R)J

S, =
3

- (
)

max

M^max)

0 / C M P C ^ c AD/R)^ _ ( )
^

+ S2 7 - + S3 - ^

11 = A U n( ( c x ;; c ) J
(

M*max>

CC/

0 MC
P

C j C r ,
0 MPC

,V

D/R

268

Les coefficients de sensibilit indiquent une sensibilit de la distance


de migration aux paramtres qui contrlent la diffusion effective D/R.
Une variation dans la vitesse d'coulement des eaux travers le massif
argileux n'influence que faiblement la distance de migration des ions.
La

sensibilit

aux

variations

du

rapport

o/Cvfpr dmontre

que la

distance de migration des lments n'est que peu influence par la concentration initiale de ces lments prsents dans l'argile.

4.5.2.3. Influence de la temprature sur les paramtres de migration


Dans le cas de dplacement sous gradient hydraulique (eau charge en
ions radioactifs), le facteur prpondrant est la permabilit du milieu
qui tient compte de manire globale de la structure du sol, de sa porosit et mme ventuellement de la nature des ions en solution. La chaleur peut provoquer une modification des proprits rhologiques du
fluide (par exemple de la viscosit de l'eau) qui se rpercute indirectement sur la permabilit.
La transformation de la smectite en 1'interstratifi

illite/smectite

entrane une contraction et une libration d'eau ce qui peut conduire


une modification de la conductibilit thermique, de la porosit et de la
permabilit.
Actuellement on ne dispose pas d'informations dtaills concernant la
relation permabilit-temprature.
La distance de migration est trs sensible la valeur effective du
coefficient de diffusion, coefficient qui comme on l'a vu en 4.5.2.1.
est contrl par (D Q ), la densit du sol (P), le facteur de formation
(F) et le coefficient de distribution K ) .
Le K, est dans ce cas le paramtre le plus important. L influence de la
temprature sur la sorption a t mentionne au paragraphe 3.2.2.9.
Aprs chauffage pralable de l'argile pendant quelques heures 300500C, le K, du Cs ne change pratiquement pas tandis que pour le Sr et
l'Eu, on note une diminution d'un facteur 5 10. Des essais d'lution
sur colonne, par contre, rvlent un effet ngatif de la temprature sur
la rtention du Cs mais un effet positif sur la rtention de l'Eu.
La dtermination des coefficients de diffusion effective est prvue en
fonction de la temprature.

269

4.5.3. Effet des autres facteurs


En 1975 JENKS a fait une tude de littrature concernant l'effet des
rayonnements sur les diffrentes formations gologiques envisages pour
le stockage des dchets vitrifis. Il n'a pas trouv de donnes con
crtes sur l'argile et la situation a peu chang depuis.
La disposition dans l'argile de sources trs radioactives (aprs un
temps d'attente de 50 ans un seul conteneur contient toujours plus de
50 000 Ci de

Sr et

i37

Cs) provoque un champ de rayonnement gamma in

tense qui peut avoir plusieurs consquences :


formation de produits de radiolyse (H2, 0 2 , H 2 0 2 , C0 2 , CH4...) par
tir de l'eau et de la matire organique prsente dans l'argile ce qui
pourrait influencer la corrosion des conteneurs mtalliques (prsence
d'oxygne naissant) ou encore donner lieu l'apparition des bulles de
gaz;
changement des tats d'oxydation du plutonium (FRIED, 1979);
modification de la stabilit et des proprits de l'argile (SPITSYN et
BALUK0VA, 1979);
formation d'une couche de raction sur les verres par des ractions
induites par le rayonnement (irradiationinduced layer) (NIKIFOREV et
al., 1978);
influence sur les quilibres physicochimiques et l'interaction entre
dchets et la formation gologique.
La temprature n'influence pas la radiolyse ni le rayonnement gamma mais
la nature des produits de raction forms et leurs ractions ultrieures
avec le milieu sont bien susceptibles de dpendre de la temprature :
acclration des ractions de recombinaison et changement de la solubi
lit des gaz forms.
Les donnes sur l'effet du rayonnement sur l'argile de Boom se limite
des essais prliminaires sur les K, et un calcul thorique de la
formation ventuelle d'une bulle d'hydrogne forme par radiolyse.
Les valeurs des K, de l'Eu ont t dtermines sur des chantillons
d'argile de Boom, chauffs pralablement des tempratures allant jus
qu' 500C et soumis ensuite l'irradiation (3.1093.101 rad) (Fi
gure 60); on constate peu de diffrence entre les chantillons irradis
et nonirradis.

(39)

270

76/50

Temp.

w'--

q ^Concentration

Dose

0 0

^^

0
3.1010

-7

300C
300CC

0
3.10W

\ \
l
' *

mj/l
; -

-7

-2
10't

Kd
3

10'

1 1 11 n |

io

1I I I I l ' |

1I -4
I I I II

10'

FIGURE 60 . Coefficient de d i s t r i b u t i o n de 1'europium d i f f r e n t e s


concentrations en fonction de l a temperature e t de l ' i r r a
diation
(chanti
l
l ons d ' a r g i l e prl evs 220 m)

271

CHAPITRE 5 : CONSEQUENCES SUR LES METHODES D'EVACUATION DES DECHETS

5.1. EVALUATION DE LA CHARGE THERMIQUE ADMISSIBLE DANS LA FORMATION


GEOLOGIQUE

5.1.1. Temprature maximale admissible

Dans les calculs des champs de temprature au voisinage du dpt on


s'est impos les limites suivantes :
temprature maximale des dchets vitrifis : 450C; (viter la dvi
trification)
temprature maximale dans l'argile 1 m de l'axe d'empilement des
conteneurs : 100C (AT = 84C). (viter des changements physicochimi
ques)

On pourrait maintenant voir si les notions dveloppes dans les chapit


res prcdents ne conduisent pas d'autres limitations ou si les temp
ratures imposes ne risquent pas d'tre modifies.

La temprature limite de 450C dans le verre est dj une valeur trs


pessimiste.
Sur base de rsultats exprimentaux, il semble bien que l'on puisse
conclure que la cristallisation en dessous de 450C serait trs faible
et que les consquences qui en dcouleraient seraient minimes.
Le critre de la temprature admissible dans le verre est beaucoup moins
contraignant que celui de la temprature limite dans l'argile. Ainsi
avec une valeur de la conductibilit thermique de l'argile de 1 W/m.C
et un temps d'attente gal 25 ans, la temprature du verre dans une
colonne de 12 conteneurs est de 375C. Par contre * la temprature
limite de 100C dans l'argile impose un temps d'attente de 66 ans pour
la mme conductibilit thermique de 1 W/m.C. (3.1.2.1.).

272

La teneur en eau de l'argile est dterminante pour ses caractristiques


minralogiques, physiques, chimiques, gomcaniques et thermiques. La
connaissance de l'volution de cette teneur suite une lvation de
temprature est primordiale pour dterminer l'influence de cette temprature sur toutes ces proprits.
Dans un dpt ferm (backfilled repository) un desschement local de
l'argile est improbable; on ne peut cependant pas exclure 1'occurence
d'un tel phnomne pendant la priode d'exploitation.
Si l'on prend en considration les informations donnes dans les chapitres traitant de 1'influence de la temprature sur les proprits de
l'argile, l'influence d'un apport de chaleur sur la formation rceptrice
ainsi que l'interaction entre les dchets conditionns et leur environnement gologique, on constate l'absence de donnes permettant de fixer
une temprature maximale admissible dans l'argile dans le cas de non
desschement de l'argile.
La diagense nous apprend cependant que la transformation de certains
minraux, la smectite par exemple en interstratifi illite-smectite se
produit des tempratures relativement basses. Par suite de telles
transformations minralogiques il y a libration d'eau et diminution de
volume ce qui pourrait entraner des changements des valeurs de conductibilit thermique et de permabilit. Toutefois la vitesse de transformation de ces minraux quoique mal connue est lente et la priode thermique des dchets n'est que de quelques centaines d'annes.
Selon les calculs raliss avec le modle SAP, la mise en place de dchets conditionns metteurs de chaleur dans l'argile plastique ne donnerait lieu qu' des tensions et dformations faibles par rapport au
tension naturelles existant dans le massif.
L'influence de ces contractions de volume dues aux transformations minralogiques, sur la stabilit des ouvrages souterrains n'est pas bien
matrise, de mme que le comportement de l'eau libre pendant ces
transformations.

273

D'une faon gnrale il semble logique d'viter que l'eau contenue dans
l'argile ne passe en phase vapeur, ce qui entranerait une surpression.
Cette temprature de changement de phase liquide-vapeur appele temprature de saturation, n'est fonction que de la pression.
La pression hydrostatique due la colonne d'eau tant de l'ordre de
20 bars, dans l'hypothse o le revtement des galeries est tanche
100 %, l'eau serait certainement encore en phase liquide pour une temprature de l'ordre de 200C. En ralit, une tanchit 100 % n'est
pratiquement pas ralisable et il faudra des tempratures considrablement infrieures 200C. afin d'viter un passage vers la phase vapeur.
Les interactions possibles entre les matriaux utilisables comme conteneur et l'argile amneront des restrictions quant la temprature maximale admissible; l'tat actuel des recherches ne permet cependant pas de
chiffrer cette temprature limite, mais elle se situera sans doute dans
les limites imposes pour l'argile et les verres.
Citons pour terminer quelques chiffres sur les tempratures admissibles
mentionnes dans la littrature.
Dans une tude sur l'vacuation de dchets radioactifs en formation
gologiques (repository-conditions) CHAPMAN (1979) conclut une temprature maximale admissible de 150C; elle est base sur une estimation
du comportement minralogique et chimique des couches d'argile plastique. LAPPIN (1979) envisage un temps d'attente suffisamment long pour ne
pas dpasser 100C pendant le stockage souterrain.
Il mane des considrations prcdentes que les expriences de laboratoire doivent tre compltes par des expriences "en place". Ce n'est
que sur la base de donnes acquises ainsi qu'il sera possible de prciser une temprature maximale acceptable pour une formation donne.

274

5.1.2. Puissance maximale vacuable


La charge thermique admissible dans une formation gologique est spcifique un site bien dtermin et il n'est pas possible de donner une
valeur a priori valable pour une formation argileuse quelconque.
Cette capacit thermique de stockage dpend de la profondeur et de l'paisseur de la formation hte, des proprits thermiques de cette argile
et des restrictions de temprature imposes par exemple par les interfaces de couches gologiques encaissantes.
Le temps d'attente galement un effet sur la capacit thermique. A
titre d'exemple l'vacuation des dchets aprs 25 ans autorise une puissance calorifique de 50 % plus leve que celle correspondant une
vacuation aprs 100 ans.
La figure 61 donne l'influence des principaux paramtres sur la charge
thermique admissible d'une formation argileuse ayant une diffusivit de
5,96 x 10 - 7 m2/s et un temps d'attente avant vacuation de 50 ans.
Pour le cas de l'argile de Boom, sous le site de Mol une valeur de
1,5 (W.m ) a t calcule sur base d'une conductibilit thermique de
1

W/m.C

dtermine

en

laboratoire

et

une

diffusivit

de

5,61 x 10" m / s en tenant compte des limitations imposes et d'un temps


d'attente de 50 ans.
De l'exprience de transfert de chaleur effectue Terhagen on a dduit
une valeur de la conductibilit thermique de 1,69 W/m.C et une diffu7

sivit de 5,96 x 10~ m / s ce qui conduit une charge thermique admissible de 2,5 W/m2.
Comme l'paisseur de la couche d'argile est constante sous le site tudi, seuls la conductibilit thermique et l'accroissement maximal de
temprature

l'interface

argile-nappe

aquifre

pourraient

encore

varier.
On ne s'attend qu' une faible variation de conductibilit thermique
200 m de profondeur par rapport celle mesure en surface.

275

81/81
^." nappe
... .
w V .aquifre.S
r
Tmax

40
ts-5
30

:= 4

==
zone de
\ dpt

--20

:= 3.5

ffl
15 OL

20-j
25-

o
o

30-

50-

20
15

60
70-

10
9
8
7-

130
14 0
150

2.5

6
5

1.5
==3

9--"1

CD//AB

0.9

90

110
120

80

100

40-

10
9
8
7

::

4=

3 =
0.8
2U

1
0.9
0,8
0.7
0.6

0.7
0.6

0.5
0.5
0.4
200-
0.3

02
0.15
FIGURE 61

Nomogramme pour le calcul de la charge thermique admissible (P)


en fonction de la distance aux nappes aquifres suset sousja
centes et de la conductibilit thermique de la formation argi
leuse (diffusion thermique de la formation = 5,98 x 10"*' m 2 /s,
Lemps 'attente avant enfouissement = bu ans)

276

Enfin, la contrainte d'une lvation de temprature maximale de 5C au


niveau de la nappe aquifre surmontant la formation argileuse pourra
tre mieux apprcie lorsque l'hydrologie locale sera mieux dcrite.
Ainsi, un accroissement AT de 5 10C conduit a une charge thermique
admissible double, c'est--dire, de l'ordre de 5 W/m2 (= 50 KW/ha).

277

5.2. CONSEQUENCES SUR LES MODES DE CONDITIONNEMENT DES DECHETS

Pour des raisons conomiques il conviendrait de limiter le nombre des


conteneurs au minimum

(rduction de manipulations

telles que remplis-

sage, soudure, dcontamination, transport, etc.).


Ce but peut tre atteint en adoptant des concentrations maximales des
dchets radioactifs dans le verre et en utilisant des conteneurs les
plus volumineux possibles.

Toutefois pour des raisons d'ordre chimiques (dvitrification, sparation des phases) physiques ou mcaniques (poids du conteneur et de son
blindage) des limitations sont imposes la fois pour la concentration
en dchets et pour les dimensions des conteneurs.
Selon MENDEL (1976), le diamtre maximum serait limit 40-60 cm.
Un calcul du diamtre maximum du conteneur spcifique pour le cas de
l'vacuation dans l'argile n'a pas t effectu.
La temprature atteinte par les blocs de verre est fonction aussi de la
conductibilit thermique du milieu. Celle ci tant relativement faible,
la limitation de la temprature 450C au centre des blocs de verre est
moins contraignante que celle de 100C dans l'argile. Il en rsulte donc
aussi une limite pour le diamtre des conteneurs. Les calculs du paragraphe 3.1. ont montr qu'aprs un temps d'attente de 50 ans, la temprature est de 176C au centre d'un empilement de 12 conteneurs, de 157C
la paroi de ce conteneur et de 102C dans l'argile 1 m de l'axe de
l'empilement

(1 W/m.C; conteneur 0 30, L 150 cm comme dcrit au para-

graphe 2.1.).
En ce qui concerne les matriaux de construction des conteneurs, il faut
tenir compte du fait qu'une augmentation de temprature peut pour certains mtaux ou alliages entraner une augmentation de la vitesse de
corrosion. La lixiviation des verres est elle aussi dpendante de la
temprature.

(40)

278

En consquence, certains matriaux seraient soit liminer ou alors


considrer avec une paisseur choisie en fonction du type de corrosion.
Une alternative serait le chemisage du conteneur d'origine par une matire rsistante, compatible avec le milieu la temprature considre.

279

5.3. CONSEQUENCES SUR LA CONCEPTION DU STOCKAGE DES DECHETS

5.3.1. Configuration gomtrique et profondeur


Le facteur "dgagement thermique" des dchets a une incidence prpondrante sur l'tendue, et donc sur la gomtrie d'une installation souterraine c'est dire sur son cot. Comme analys dans l'exemple donn au
paragraphe 3.1.2. "distribution de la temprature dans l'ensemble de la
formation" la limitation de l'lvation de temprature 5C, au niveau
de 1'interface avec la nappe aquifre (calcule avec une conductibilit
thermique gale 1 W/m.C entrane une limitation de densit thermique
1,5 W/m . La densit thermique est directement proportionnelle au
gradient thermique tolr cette interface.
En outre, la condition de limiter la temprature dans l'argile 100C
proximit immdiate du puits de stockage, conduit un temps de refroidissement de l'ordre de 66 ans, galement dans le cas de K = 1 W/m.C.
Les deux conditions ci-avant dterminent une densit de 60 conteneurs
l'hectare.
A ct de l'aspect thermique, plusieurs autres facteurs ont une incidence sur la gomtrie du stockage, savoir :
- les quantits et le mode de conditionnement des dchets radioactifs :
les hypothses faites prcdemment se rapportent un programme lectro-nuclaire de 10 000 MW(e) d'une dure de 30 ans et un conditionnement des dchets vitrifis dans des conteneurs 0 300 x 1500 mm. Ce
diamtre dtermine la longueur totale des petits puits de stockage
laquelle pourrait tre rduite si des conteneurs de plus grand diamtre taient admis. Par contre, le diamtre des conteneurs est pratiquement

sans incidence sur la longueur des galeries secondaires

d'accs au puits de stockage, galeries qui constituent l'lment principal du cot de l'infrastructure et dont la longueur dpend surtout
de la densit thermique admissible;
- l'paisseur de la couche d'argile; il y a deux avantages vacuer
dans une couche d'argile paisse :
le nombre de conteneurs par puits peut tre lev (Fig. 36) et la
charge thermique admissible globale augmente avec la distance entre la
zone de dpt et l'interface argile-aquifre (Fig.64').

280

Dans le cas concret tudi, le site de Mol, la formation argileuse s'tend entre -170 et -270 m, soit une paisseur d'environ 100 mtres. Il
y a intrt garder de part et d'autre de la zone d'vacuation cuterraine une couche suffisamment paisse d'argile de Boom qui, en plus de
sa qualit de plasticit, possde la qualit de fixer les radionuclides. Il est raisonnable de limiter l'encombrement en hauteur des galeries et puits de stockage HLW une vingtaine de mtres, de faon
conserver une couche de protection d'argile de quarante mtres, au
dessus et en dessous du niveau de stockage.
- les conceptions d'vacuation : plusieurs solutions ont t juges possibles pour l'vacuation des conteneurs : (HADES, 1978)
- puits verticaux

: dans cette solution, les conteneurs seraient

stocks en petit puits verticaux non ventils; afin de ne pas dpasser une hauteur de 20 m dans la formation argileuse, on admet 8 conteneurs par puits (la hauteur d'un conteneur, y compris son appendice de prhension, est de 1,50 + 0,15 = 1,65 m environ);
- puits obliques ventils ou non ventils : les conteneurs seraient
enfouis en puits inclins (= 45), une raison de 12 conteneurs par
puits;
- petites galeries horizontales : les conteneurs seraient enfouis dans
l'axe d'une petite galerie horizontale, avec refroidissement par
circulation d'air entre deux galeries secondaires auxquelles aboutissent les petites galeries;
- d'autres conceptions sont bien entendu possibles.
- la technologie de creusement : les types d'vacuation possibles (en
puits ou petites galeries horizontales) et leur gomtrie, y compris
les galeries principales et secondaires, sont en fait fortement dpendants des technologies praticables pour la ralisation des ouvrages.
Compte tenu des diffrents facteurs mentionns ci-avant, plusieurs geometries d'vacuation ont t compares en analysant leurs avantages et
leurs inconvnients respectifs, notamment au point de vue de fiabilit.
De cette comparaison, une solution s'est dgage qui prsente des conditions technico-conomiques favorables.
Cette configuration est illustre ci-aprs (Fig. 33) :
- deux puits d'accs d'un diamtre utile de 4,5 m;
- une galerie principale d'un diamtre de 4,5 m et d'une longueur de
550 m, reliant les deux puits d'accs;

281

un rseau de galeries

secondaires d'un

diamtre de 3,5 m et d'une

longueur de 1250 m situes de part et d'autre de la galerie principa


le, perpendiculairement celleci; ces galeries donnent accs des
puits inclins placs en quinconce une dizaine de mtres d'interval
le et destins recevoir chacun un empilement de 12 conteneurs.
deux puits de ventilation : ces puits ne servent qu'au retour d'air de
ventilation des galeries et auront un diamtre d'environ 2 m.

Dans le chapitre "distribution de la temprature dans l'ensemble de la


formation" il a t dmontr qu'une charge thermique de 1,5 W/m 2 une
profondeur de 200 m entrane un accroissement maximum de temprature
la surface de 0,07C. Cette augmentation de temprature est donc peu
importante par rapport au impos l'interface de l'argile (5C) et
la

temprature

de

l'argile

en

contact

avec

les

dchets

vitrifis

(100C). A partir d'une certaine profondeur une augmentation de celleci


n'influence gure la temprature la surface du sol.

5.3.2. Dimensions principales des galeries

Comme l'tude de faisabilit effectue pour le site de Mol l'a dmontr


les proprits rhologiques de l'argile, dduites d'essais de labora
toire sur chantillons "non remanis" prlevs lors de sondages effec
tus partir de la surface, conduisent des pressions considrables
sur les revtements des ouvrages souterrains situs 250 m de profon
deur.

Ces contraintes ont conduit se limiter des galeries et autres ouvra


ges souterrains de forme circulaire et de section rduite.

Pour les mmes raisons une distance minimale entre deux galeries est
respecter.

Seule la longueur des galeries est fonction du nombre de conteneurs en


treposs, compte tenu de la distance ncessaire entre les puits d'en
fouissement, et ceci afin de respecter

la temprature maximale et la

charge thermique admissible pour l'argile.

282

5.3.3. Remplissage des galeries


On envisage de remblayer au mieux les installations souterrains avant
leur abandon. Les matriaux de remblayage des ouvrages souterrains devraient avoir les qualits principales suivantes :
- rduire les effets de l'effondrement

des revtements des ouvrages

souterrains sur la dformation plastique de la formation argileuse qui


les entoure. A noter que cet effondrement ne se produira que trs
progressivement et vraisemblablement au bout de plusieurs sicles;
- prsenter si possible une plasticit lui permettant de s'adapter des
dformations ventuelles;
- viter d'offrir, l'interface entre le remblai et le revtement, un
chemin prfrentiel pour la migration ventuelle de radionuclides
prsents dans l'eau;
- prsenter si possible la proprit de fixer les radiolments et de
freiner ainsi leur migration, de manire similaire l'argile.
Ces matriaux de remblayage pourraient tre avantageusement constitus
d'argile provenant du creusement et mise en stock temporaire proximit
du site. Le remblayage, mme le plus soign, pourra difficilement remplir touts les interstices; il est donc intressant que le matriau de
remplissage puisse augmenter de volume lors de sa rhumidification.
S'il est envisag d'utiliser un matriau de remplissage entre le conteneur et la formation gologique, les caractristiques de ce matriau
doivent du point de vue thermique tre au moins quivalentes celles de
l'argile. Il en est de mme pour le matriau utilis pour le remblayage
des galeries pour autant que celui-ci s'effectue immdiatement aprs
l'enfouissement des dchets.

5.3.4. Problmes de manutention


Les oprations de manutention ont pour objet le transfert des dchets
conditionns, vers les zones d'enfouissement dans la couche d'argile
situe a environ 200 m sous terre. Dans l'exemple d'installation mentionn, les chteaux de transfert des dchets vitrifis sont prvus pour

283

un seul conteneur. Le transfert au fond sera assur par des chariots


spciaux

roulant

sur rails. Les chariots transportant les chateaux

auront un bras pivotant pouvant placer le chateau exactement dans l'axe


du petit puits oblique de stockage; aprs ouverture des couvercles blinds du chateau et du puits, le conteneur descendra dans le puits oblique
l'aide du treuil du chateau. Le conteneur sera muni d'espaceurs destins le centrer dans le puits.
Les tempratures atteintes par les conteneurs au moment de leurs manutention ne peuvent pas tre l'origine de problmes particuliers. Il
co'nviendra seulement de tenir compte de cette temprature dans le choix
des matriaux et de la conception des techniques de manutention.

5.3.5. Refroidissement
Pour la gomtrie dcrite, la ventilation force des galeries d'enfouissement des conteneurs HLW a pour unique but de limiter a une valeur
acceptable la temprature sur les lieux de travail. Toutefois, cette
ventilation limine une fraction des calories gnres par les dchets
HLW, ce qui diminue d'autant les quantits de chaleur absorbes par la
formation argileuse.
Cet effet permet de rduire de quelques annes le temps de refroidissement pralable en surface, condition de maintenir la ventilation en
fonctionnement pendant ce mme nombre d'annes aprs l'enfouissement.

5.3.6. Fermeture du site


Aprs achvement des oprations de mise en place des dchets conditionns suivi d'une priode ventuelle de surveillance des installations,
priode pendant laquelle la rversibilit resterait possible, il faudra
prendre la dcision de refermer le site de faon dfinitive.
Les galeries seront remblayes aussi soigneusement que possible, en vue
de rduire les effets de l'effondrement ultrieur de leur revtement.

284

Comme dj mentionn on pourrait envisager d'utiliser cet effet l'argile provenant du creusement et conserve proximit du site. Une technique similaire pourrait tre applique pour les voies d'accs verticales qui seraient remblayes avec un matriau base d'argile, aprs
destruction de leur revtement.

285

5.4. ELEMENTS A PRENDRE EN CONSIDERATION POUR LA GESTION DES DECHETS


AVANT EVACUATION

5.4.1. Dure et mode de stockage avant enfouissement

La puissance thermique mise par les dchets dpend de la dure entre la


fin d'irradiation et le retraitement du combustible us.

Les donnes du tableau 3, bases sur un retraitement effectu cinq ans


aprs la sortie du racteur montrent que les actinides et les produits
de fission dgagent la mme quantit de chaleur aprs un refroidissement
de 150 ans, mais que la proportion due aux actinides dpasse celle des
produits de fission d'un facteur six aprs 250 ans.
L'isotope
l'

Am

de loin le plus important dans le groupe des actinides est

(demi-vie = 458 ans) qui est form par dcroissance de

21+1

Pu

(demi-vie = 13 and). Le retraitement effectu de cinq a dix ans aprs la


fin de l'irradiation

donne une quantit d'

Am environ 2 ou 3 fois

suprieure la quantit obtenue par un retraitement excut aprs un


an.

Il convient ici de mentionner les dchets qui proviendront des combustibles


d'

2l4l

Cela

rapides

(Super

Phnix,

SNR

en

construction)

les

quantits

Am produites seront trs suprieures celles du cas considr ici.


aura comme consquence

la prolongation de la vie

thermique

des

dchets de quelques centaines plusieurs milliers d'annes. Une valuation des consquences sur l'vacuation de tels types de dchets n'a pas
t aborde.

5.4.2. Dimensions des dchets compte tenu du transport.


A ce jour aucun choix n'a t arrt concernant le mode de transport des
dchets vitrifis de l'usine de retraitement vers le lieu de stockage
intermdiaire ou d'vacuation.

(41)

286

En Allemagne (FORSSTROM et PROSKE, 1980) et en Sude (K.B .S., 1976) on


envisage

l'utilisation

de conteneurs de transport semblables ceux

utiliss pour les lments de combustibles irradis et cela avec un


minimum de modifications.

5.4.3. Prcautions prendre pendant le transport


Le transport des combustibles irradis est de pratique courante et les
conteneurs utiliss pour ce transport rpondent aux normes en vigueur
dans ce domaine. Comme le mme chteau de plomb est envisag, ce sujet
ne devrait pas poser de problmes.
Le conteneur d'origine franaise NTL 12, avec possibilit de refroidis
sement l'eau ou l'air, est un conteneur potentiel pour ce genre de
transport.

Les calculs effectus par K.B.S. (1976) montrent que ce conteneur peut
transporter 15 conteneurs de verre (retraitement 10 ans aprs irradia
tion) avec une production de chaleur gale 17 kW, ce qui est nettement
infrieur aux possibilits de ce conteneur (100 kW). La protection et

est

aussi

largement

suffisante

pour

rpondre

aux

standards

de

1*1.A.E.A.

5.4.4. Stockage et refroidissement avant enfouissement


Le temps d'attente avant enfouissement tant de l'ordre de 50 ans, une
installation de stockage intermdiaire est ncessaire. Le refroidis
sement l'air (l'eau occasionnerait une trop forte corrosion) par cir
culation naturelle ou force doit tre prvu de telle faon que les
dchets ne dpassent pas les tempratures critiques du verre (450C) et
des conteneurs (? C).

287

Une telle installation n'impose pas de contraintes particulires si elle


est ralise en surface, mais on pourrait galement envisager une vacuation de ces dchets dans la formation gologique dfinitive mais amnage et quipe de telle faon qu'un refroidissement artificiel, par
circulation force d'air par exemple puisse tre assur durant plusieurs
annes en attendant une dcroissance suffisante du dgagement de chaleur.

288

CHAPITRE 6 : CONCLUSIONS

Diverses formations gologiques ont t envisages pour l'vacuation de


dchets radioactifs conditionns. Elles prsentent toutes des avantages
et des inconvnients. Les formations argileuses plastiques ont comme ca
ractristiques favorables la plasticit, la faible permabilit et la
capacit de sorption leve. Comme caractristiques moins favorables on
peut citer la conductibilit thermique et la teneur en eau.
Le but du prsent document tait de faire le point sur l'tat des con
naissances sur les phnomnes thermiques lis l'vacuation des dchets
radioactifs conditionns. L'tude limite aux circonstances normales,
non accidentelles, d'exploitation, prend en compte les dchets vitrifis
couls en conteneurs mtalliques et vacus dans une infrastructure
souterraine construite dans l'argile.
La composition et les caractristiques des argiles peuvent varier forte
ment d'une formation l'autre et mme d'un site l'autre, la nature et
la teneur en minraux argileux et autres dpendent de l'ge, des condi
tions de sdimentation, de la profondeur, de l'origine des sdiments
etc. La prsente tude a donc du tre limite a une argile bien dfinie
en provenance d'un site bien dfini savoir l'argile de Boom situe en
profondeur dans le N de la Belgique et plus spcifiquement Mol sous
le domaine du C.E.N./S.C.K. Toutefois et suivant les possibilits, rf
rence a t faite des donnes trouves dans la littrature scientifi
que et qui concernent des argiles prsentant une similitude plus ou
moins grande avec l'argile de Boom.

Rappelons brivement le cadre gnral dans lequel les travaux de R & D


ont t entrepris par le C.E.N./S.C.K.
vacuation de dchets provenant d'un programme electronuclalre de
10 000 MW/ % pendant une priode de 30 ans soit 9000 conteneurs
de dchets vitrifis de 30 cm de diamtre et de 150 cm de longueur.
retraitement des combustibles de centrales eau lgre 3 ans aprs le
dchargement et vitrification 1 an aprs retraitement.
vitrification effectue par le procd AVM, chaque conteneur de 100 1
de verre contenant les produits de fission et les traces d'actinides
provenant du retraitement de 1 tonne de combustible enrichi 3,3 % en
U 2 3 5 et brl raison de 33 000 MWj/Tonne.

289

En ce qui concerne les produits vitrifis, la composition et les carac


tristiques des verres ont t dcrites suivant les donnes disponibles
dans la littrature scientifique. Leur comportement sous l'influence de
la chaleur et les restrictions qui en dcoulent sont les suivantes :
la recristallisation du verre commence partir de 640C; si les temps
sont longs, ce phnomne peut se produire des tempratures plus
basses. La temprature limite de 450C a donc t impose pour des
raisons de scurit.
La lixiviation du verre dpend de la temprature, une augmentation de
50C 100C a pour consquence une augmentation d'un facteur 50 pour
la lixiviation l'eau distille.
sous l'effet combin de la temprature et de la pression les verres
sont sujets une attaque plus rapide.
mme avec un refroidissement progressif des blocs de verre la surface
totale de ceuxci augmente (d'un facteur 5 au minimum).
l'effet combin de la temprature et du rayonnement ne provoque
aucune modification ni de la structure ni des caractristiques du
verre.
la solubilit et la diffusion de l'hlium ainsi que l'effet des met
teurs sur la lixiviation long terme ncessitent des tudes compl
mentaires.
Les proprits principales de l'argile ont t mentionnes et commentes
sur la base des nombreuses analyses et essais de laboratoire effectus
sur des chantillons prlevs sur le site potentiel. Pour certains es
sais un soin tout particulier a t apport la technique de prlve
ment et la conservation des chantillons. Paralllement ces travaux
de laboratoire certaines expriences ont t menes "in situ" dans la
zone d'affleurement de cette argile. Jusqu' prsent toutefois, aucune
exprimentation n'a t ralise la profondeur de 250 m envisage pour
l'vacuation dfinitive. Vu l'impossibilit de recrer en laboratoire
toutes les conditions rgnant en souterrain, les extrapolations des
rsultats obtenus en laboratoire sur chantillons vers l'chelle "forma
tion" doivent se faire avec prudence.
Comme dj mentionn, d'une manire gnrale, une argile est un matriau
complexe; elle contient outre les minraux argileux, d'autres composs
minraux tels que la pyrite, les carbonates etc. et 2 5 pourcent de
matires organiques. L'eau qui reprsente 20 % en poids de l'argile
comprend l'eau lie chimiquement et l'eau libre se trouvant dans les

290

pores et appele eau interstitielle.

Les principales proprits chimi-

ques et physiques de cette argile ont t dtermines sur ces mmes


chantillons et certaines recherches au laboratoire ont t pousses
trs loin.
La capacit de sorption, une des qualits principales, qui justifie le
choix de l'argile comme roche hte et les phnomnes de diffusion ont
t l'objet de travaux importants. Les valeurs de K^ dtermines pour
des radionuclides reprsentatifs des PF et actinides notamment les Cs,
Sr, Eu et Pu dpendent d'un certain nombre de paramtres tels que le pH,
la concentration, le rapport eau-argile etc. Une bonne adsorption des
lments ci-avant t mise en vidence. Cependant le comportement du
Pu, soit sous forme collodale soit l'tat de complexe n'est pas encore parfaitement connu et des recherches s'avrent encore ncessaires
pour mieux connatre les possibilits de rtention des isotopes tels que
le

99

Tc, 1*129I et le

237

Np. Si on se rfre aux rsultats d'adsorption

et migration obtenus dans des sols (ou des suspensions de minraux) en


contact avec l'oxygne atmosphrique on s'attendrait ce que ces isotopes soient moyennement ou peu absorbs dans l'argile. Toutefois tant
donn les conditions trs rductrices qui rgnent vraisemblablement dans
l'argile

(tabli par la prsence gnralise de pyrite

CHRIST, 1965)) il est probable que

99

Tc et

237

(GARRELS et

Np seront rduits la

valence IV et donc trmement insolubles (voir diagrammes thermodynamiques de JENSEN (1980) et de S T R I C K E R T ) .


Du point de vue gomcanique les dterminations courantes, granulometrie, permabilit, limites d'Atterberg, essais triaxiaux etc. ont t
effectues sur des chantillons en provenance de divers niveaux.
Enfin l'interaction entre les matriaux de conteneurs ou de structure a
elle aussi fait l'objet de travaux de laboratoire et "in situ".
Si l'on examine l'impact que peut avoir une augmentation de temprature
sur la composition et les caractristiques de l'argile il apparat que
toute modification de celles-ci doit tre mise en corrlation avec une
variation plus ou moins grande de la teneur en eau de cette argile. Si
le systme est confin toute augmentation de temprature entrane une
augmentation de la pression de l'eau interstitielle. La dtermination
des proprits physiques de l'argile naturelle (contenant son eau d'origine) et de l'argile sche (dpourvue de l'eau libre) est chose aise,
la majorit des informations sont disponibles et ont t consignes dans

291

le prsent document. Par contre les modifications des quilibres chimiques entre les composs minraux et la phase liquide suite une augmentation de temprature sont beaucoup plus difficiles tudier. Il en est
de mme des transformations minralogiques qui dans certains cas peuvent
s'accompagner

de libration d'eau, et de la dcomposition partielle

possible des matires organiques entranant la formation d'autres composs dont certains sont volatils.
Quoique dans une installation souterraine d'vacuation le schage de
l'argile, aprs la fermeture du site, est trs improbable, ce phnomne
n'est pas exclure a priori au cours de la priode d'exploitation.
Toutefois aucun rsultat exprimental n'est ce jour disponible pour
les conditions qui seront rencontres dans la ralit. D'autre part au
laboratoire il a t constat qu'aprs chauffage de l'argile a une temprature de 400 450C certaines de ses proprits sont rversibles;
une tude systmatique n'a toutefois pas t entreprise.
Des dterminations de coefficient de distribution K, effectues sur
des chantillons aprs chauffage 300 et 500C ont permis de constater
que ce coefficient diminue pour une temprature croissante et que cette
influence est plus importante pour les ions polyvalents, c'est dire
Eu+++ > Sr++ > Cs + . La littrature mentionne toutefois aussi que dans
certains cas le prvoir d'change ionique d'une argile peut augmenter
aprs chauffage pour un ion donn.
En ce qui concerne l'influence de la chaleur sur le massif, il faut
faire une distinction entre une augmentation de temprature avec ou sans
possibilit de drainage. Le drainage d'un massif argileux sera d'autant
plus rapide, pour un gradient de pression dtermin, que la temprature
applique ce massif sera importante. Ce drainage conduit la desslcation progressive du massif, ce qui entrane le tassement et l'apparition
de plans de discontinuit. Une augmentation de temprature sans possibilit de drainage provoque un accroissement de la pression de l'eau
interstitielle et cette pression sera d'autant plus leve dans le cas
de la saturation de l'argile que la porosit sera grande.
Le comportement du massif argileux sera li l'effet combin de la temprature et de la perturbation du champ de pression dvelopp par le
creusement des galeries, c'est--dire, aux qualits d'tanchit des
revtements de ces galeries.

292

Lors de l'tude des interactions entre des dchets vitrifis et le


milieu de stockage (corrosion, lixiviation, sorption...), l'influence de
la temprature ne peut pas tre envisage sans tre couple d'autres
facteurs comme la pression, le rayonnement ionisant et la composition de
l'eau. On doit mentionner que, aucune donne exprimentale n'est disponible qui proviendrait d'expriences faites ou toutes les conditions
rgnant proximit d'un conteneur de dchets vitrifis de haute activit enfoui dans l'argile sont runies.
Des approches exprimentales ont toutefois t ralises pour tudier la
corrosion et les mcanismes de corrosion dans diffrentes conditions de
contact entre les matriaux des conteneurs ou des structures et le
milieu gologique.
Parmi les matriaux tests bon nombre se corrodent en milieu argileux,
surtout des tempratures au-dessus de 100. Ainsi, l'aluminium et les
aciers au carbone doivent tre considrs comme moins rsistants que le
Ti et les alliages Hastelloy C, Inconel 625 qui ont un trs bon comportement.
Une fonte a t propose en premire approche comme revtement de galerie mais une couche protectrice contre la corrosion devra probablement
tre applique. A ct des essais de laboratoire des exprimentations de
corrosion in situ ont t mens dans des couches d'argile dans la zone
d'affleurement; il semble y avoir une bonne correspondance entre ces
rsultats et les rsultats de laboratoire.
A propos de la lixiviation du verre, on ne dispose que de la perte en
poids dans l'eau argileuse 90C de verres chargs de dchets simuls
non actifs; cette perte de poids est de 10~3 g.cm~ 2 .j -1 ; des expriences
de lixiviation de verre plutonifre sont en prparation.
La migration de radioisotopes dans l'argile sature dpend de leur gradient de concentration, du mouvement de l'eau dans le massif et du coefficient de diffusion effectif; ce dernier paramtre est de loin le plus
important comme il a t montr lors des tudes de sensibilit sur la
migration.

293

Les phnomnes dcrits ci-dessus, corrosion, lixiviation et migration ne


peuvent tre tudis indpendamment l'un de l'autre.
Le coefficient de diffusion effectif est principalement dpendant de la
valeur du coefficient de distribution, lequel est dtermin par la forme
chimique

(tat de valence, tat collodal, complexes organiques ou

autres) dans laquelle les isotopes sont lixivies du verre; les tudes
sur la lixiviation et la migration doivent tre complmentaires. A ce
sujet, on peut encore faire remarquer que les effets du rayonnement sur
le dpt sont dterminants pour l'tat de valence du Pu en solution
(FRIED, 1979).
Les produits de corrosion qui se dveloppent, pourront influencer la
migration des radionuclides. Cette influence peut tre aussi bien positive que ngative : les produits de corrosion pourraient, s'ils sont
peu solubles former une barrire complmentaire contre la migration;
dans l'autre cas le fer pourra migrer en masse, l'argile se saturer
localement et empcher la fixation d'autres ions. Un phnomne complmentaire possible serait l'acidification de l'argile due aux ions Fe3"*".
Dans le domaine des interactions proximit du dpt entre les dchets
conditionns et la barrire gologique constitue par l'argile, des
exprimentations in situ grande profondeur (condition relle de stockage) s'avrent Indispensables en vue de pouvoir dfinir avec prcision
le terme "source".
Les rsultats exprimentaux doivent permettre d'alimenter les modles
mathmatiques indispensables pour une tude approfondie de l'impact de
la chaleur sur les divers aspects de l'vacuation en formation gologique. Un certain nombre de modles ont dj t labors et adapts au
cadre des recherches en cours sur l'argile comme roche hte.
Le modle mathmatique qui permet le calcul des champs de tempratures
au voisinage de la zone d'enfouissement et dans l'ensemble de la formation gologique a t bas sur les donnes et conditions suivantes :
- transfert de chaleur exclusivement par conduction dans une formation
argileuse homogne et isotrope;
- conductibilit thermique K = lW/m.C;
- diffusivit thermique K = 5,61 x 10~7 m 2 /s;

(42)

294

temprature gothermique = 16C;

" Siiax d u

verre

450

c;

~ fcmax 1 m de l'axe de l'empilement = 100C;


= 5C l'interface avec l'aquifre susjacent la formation argi
leuse;
= 0,5C en surface.
Ce programme permet de calculer les accroissements de temprature en
fonction du nombre de conteneurs, de la distance l'axe de la colonne
d'empilement, du temps de refroidissement, de la rpartition de piles,
de l'asschement local, du diamtre des conteneurs, et de la nature du
matriau de remplissage entre conteneurs et parois du puits.
Ces calculs conduisent aux conclusions suivantes :
en ce qui concerne les limites de temprature proximit de la colon
ne d'empilement, la temprature de 100 dans l'argile est la condition
la plus contraignante;
en ce qui concerne l'influence du nombre de conteneurs par colonne
d'empilement, il apparait que du point de vue conomique, 12 conte
neurs par colonne soit une possibilit raliste : l'augmentation du
nombre de conteneurs de 6 12 conduit seulement une augmentation de
temprature de 10 %; un seul conteneur exige dj un temps de refroi
dissement de 40 50 annes tandis que pour 12 conteneurs cette p
riode est de 65 75 ans; 12 conteneurs exigent une hauteur totale de
= 20 m ce qui est encore ralisable dans une formation argileuse de
100 m d'paisseur;
en ce qui concerne les limitations plus grande distance de la colon
ne d'empilement, la condition = 5C l'interface avec l'aquifre
susjacent est la plus contraignante;
si l'on tient compte de ce qui prcde on aboutit une longueur mini
male de galerie : 3 galeries de 2500 m de long distantes de 200 m et
dans lesquelles un total de 9000 conteneurs seront stocks en empile
ments de 12 espacs de 10 mtres;
pour une telle configuration, un temps de refroidissement en surface
de 66 ans est ncessaire.

295

Le modle mathmatique a t test pendant l'exprimentation de transfert de chaleur avec une source simule enfouie dans une couche argileuse dans la zone d'effleurement. On a obtenu une bonne concordance entre
les valeurs calcules et mesures. Les valeurs trouves sur terrain sont
pour la conductibilit thermique de 1,69 W/m.C et pour la diffusivit
thermique de 5,98 x 1C~7

/ s . La prise en compte de ces caractristi-

ques conduit, pour la mme configuration, un temps d'attent de 47 (au


lieu de 66 ans) correspondant une charge thermique de 2,5 W/m2.
Lors de la dtermination de la charge thermique admissible, on doit
faire une distinction entre la charge locale et globale. La charge thermique locale peut tre exprime comme tant la temprature maximale
admissible du dpt et la charge globale comme tant une puissance par
unit de surface pour laquelle la totalit de la formation gologique
doit tre prise en compte.
Les considrations qui ont t dveloppes auparavant ce sujet aboutissent la conclusion que la temprature maximale admissible dans
l'argile ne pourra tre dtermine que sur base des expriences in situ.
Quant la puissance maximale par unit de surface, un nomogramme a t
tabli; il permet de chiffrer la charge maximale admissible dans le cas
o un refroidissement en surface de 50 ans est prvu.
Dans une conception d'installation souterraine d'vacuation de dchets
radioactifs conditionns telle que dcrite ci-avant, la barrire constitue par l'enveloppe mtallique devrait rester efficace au moins durant
500 ans aprs l'enfouissement c'est--dire pendant la "periode thermique
active" des HLW. En effet la puissance thermique de 392 W par conteneur
de dchets refroidis durant 50 ans est tombe 14 W, 500 ans plus tard.
L'argile sera donc revenu une temprature voisine de la temprature
ambiante originelle avant d'entrer en contact avec la masse vitrifie.
De plus, une paisseur d'argile de quelques mtres seulement proximit
immdiate du conteneur, aura t soumise pendant quelques sicles a des
tempratures nanmoins bien infrieures 150C. Une paisseur suffisante d'argile n'aura donc t soumise que transitoirement une temprature suprieure de quelques degrs peine la temprature du massif.

296

CHAPITRE 7 : RECOMMANDATIONS

Remarque prliminaire. Il convient une fois de plus d'attirer l'attention sur la ncessit de raliser les expriences de laboratoire sur le
matriau en provenance du site slectionn et dans le cas d'expriences
"in situ" de les effectuer dans les conditions les plus ralistes possibles.

7.1. STABILITE DU MASSIF ET DES STRUCTURES SOUTERRAINES

7.1.1. Modles
Les programmes de calcul en plasticit permettant de cerner les relations dformation-contraintes dans le cas d'une augmentation de temprature sont rares.
Un modle qui cerne de prs la ralit devrait prendre en compte les
caractristiques gomcaniques propres de l'argile (plasticit, teneur
en eau) ainsi que des phnomnes dus aux changements de phase ventuels
de l'eau Interstitielle (vaporisation). Afin de procder une approche
raliste du comportement de l'ensemble constitu par le revtement des
cavits

et

le massif

d'argile,

il conviendra

d'laborer

un modle

sophistiqu tenant compte de la raction la chaleur d'un milieu composite constitu d'un revtement mtallique et d'argile et tenant compte
galement de la possibilit de remblayage des galeries aprs enfouissement des dchets.

Pour cela une connaissance prcise de la rparti-

tion des tempratures dans les revtements mtalliques des galeries et


des cavits d'enfouissement
d'une modlisation pralable.

est ncessaire et devrait faire l'objet

297

7.1.2. Expriences en laboratoires


Afin de pouvoir introduire dans les modles ci-dessus des donnes ralistes sur le comportement de l'argile sous les conditions de tempratures et de pressions qui prvauderont 220 m de profondeur certaines
expriences de laboratoires doivent tre faites.
Le coefficient de dilatation thermique (a) de l'argile pression normale est facilement mesurable et des dterminations de ce paramtre important/ont dj t menes dans le cadre du programme de recherche en
cours./
Par contre, le coefficient de dilatation thermique de l'argile sature
et soumise la pression correspondant une profondeur de 220 m doit
pouvoir tre mesur ainsi que son volution en fonction de la temprature.
Ce type d'exprience est envisager dans une enceinte sous pression et
pouvant tre porte des tempratures variables. L'chantillon d'argile
servant aux mesures du coefficient de dilatation thermique devrait tre
satur et thermostatis. L'appareillage devrait ensuite permettre de
soumettre l'chantillon une pression hydrostatique variable.
Les mmes essais devraient ensuite tre excuts avec possibilit de
drainage de l'chantillon de manire mesurer les dbits en provenance
de l'chantillon soumis des conditions bien dtemines de temprature
et de pression. Pour qu'une telle exprience puisse donner des indications utilisables, il faudrait viter les effets d'chelle et utiliser
des chantillons d'argile suffisamment volumineux, de l'ordre de plusieurs dizaines de dcimtres cubes.

7.1.3. Exprience in situ


Dans le programme exprimental prvu dans la galerie souterraine creuse
dans l'argile de Boom Mol, de nombreuses expriences gomcaniques
ayant trait au comportement gomcanique de l'argile sous l'effet de la
chaleur sont prvues.

298

Comme cette galerie sera revtue de voussoirs en fonte et que l'lment


chauffant sera plac dans un puits d'enfouissement paroi d'acier, les
conditions exprimentales seront les plus proches possibles de celles
qui

prvaudront dans l'installation

dfinitive dfinie dans l'tude

gnrale de faisabilit et permettront de vrifier si les configurations


proposes dans cette tude sont ralistes ou non.
Toutes les expriences de transfert de chaleur dans l'argile partir du
puits exprimental d'enfouissement auront donc pour but de mesurer :
- les tempratures en diffrents points dans le massif argileux autour
de l'lment chauffant (dont on dduira le coefficient de conductibilit thermique dans l'argile in situ);
- le degr d'humidit de l'argile en ces points et l'volution de ce
degr d'humidit en fonction du temps et de la temprature de l'lment chauffant;
- la rpartition des tempratures dans les revtements mtalliques du
puits d'enfouissement et de la galerie;
- les contraintes mcaniques et les dformations diffrents endroits
dans l'argile et dans les revtements mtalliques en fonction de la
temprature en ces points et du temps.
L'ensemble de ces donnes devraient tre compares celles obtenues
l'aide des modles prcdemment tablis de faon pouvoir affiner et
amliorer ceux-ci dans le but d'laborer un modle mathmatique prenant
en compte la totalit des installations souterraines d'enfouissement
avec les quantits relles de dchets gnrateurs de chaleur.

299

7.2. CORROSION DES CONTENEURS ET LIXIVIATION DES DECHETS VITRIFIES

L'influence de la temprature sur la corrosion des matriaux de conteneur potentiels a t tudie en laboratoire et in situ Terhagen, o
l'argile de Boom affleure. L'effet combin de la temprature et du rayonnement sur la corrosion n'a pas encore t vrifi et devrait tre
d'abord tudi en laboratoire.
Pendant la priode de stockage la corrosion du conteneur est un pralable la lixiviation des dchets vitrifis. La rsistance la corrosion
de ce conteneur doit tre telle que la lixiviation du verre ne puisse
dbuter avant la conclusion de la priode thermique des HLW. Nanmoins,
l'tude de l'interaction entre le verre et l'argile en fonction de la
temprature est requise afin de prvoir les consquences qui dcouleraient de l'existence d'un conteneur dfectueux.
Dans les conditions hydrothermales (haute temprature et pression) on a
dj mis en vidence une forte altration des verres AVM. Ce type d'essais devrait se poursuivre en prsence d'argile et les produits de raction forms devraient tre identifis.
Les mcansimes responsables de la corrosion des conteneurs et de la
lixiviation des verres tant connus, on peut envisager de modliser ces
phnomnes et de comparer le modle avec les rsultats qui seront obtenus in situ.
Ces expriences in situ seront effectues dans la galerie exprimentale
souterraine, dans des conditions aussi proches que possible de la ralit.

300

7.3. MIGRATION DES RADIOELEMENTS LIXIVIES ET DES PRODUITS DE CORROSION

De nombreuses determinations

de coefficients de distribution et de

diffusion ont dj t ralises. Ces expriences devraient se poursuivre pour un certain nombre de radionuclides tels que Pu, Np, Tc, I
dans des contditions approchant au mieux la ralit, donc en absence
d'oxygne et en milieu rducteur.
L'influence de la temprature sur ces paramtres pourrait tre tudie
sous deux optiques : soit effectuer des essais diffrentes tempratures soit chauffer l'argile (maintenue sature et consolide) pendant
une priode assez longue (> 1 an) et reprendre les essais de K, et
D f f aprs refroidissement.
L'interfrence possible du fer et d'autres ions en provenance des structures technologiques sur la migration des radionuclides lixivies du
verre n'a pas encore t tudie en dtail.
Bien que les essais en laboratoire s'approchent au mieux des conditions
d'vacuation, une dmonstration in situ sur le comportement des dchets
en contact avec l'argile s'avre hautement souhaitable. Les modalits
d'excution d'une telle exprience devraient tre minutieusement prpares en collaboration avec les autorits de scurit comptentes en la
matire.

301

7.4. HYDROLOGIE DES NAPPES AQUIFERES

Pour le cas de l'argile de Boom sous le site de Mol la charge thermique


globale est entreautre limite par l'augmentation maximum de tempratu
re, = 5C, l'Interface argilenappe aquifre.

Cette restriction a t accepte comme recommandation ALARA (as low as


reasonably achievable) rencontre dans la littrature et son influence
est trs grande sur l'entendue de la surface de stockage ncessaire pour
l'vacuation.

L'tude des caractristiques hydrologiques des nappes aquifres sus et


sousjacentes la couche d'argile doit permettre d'valuer dans quelle
mesure cette limite de temprature peut tre modifie.
Les argiles gonflantes peuvent subir des transformations minralogiques
sous l'influence de la temprature avec comme consquence une expulsion
d'eau et la formation d'une zone plus fracture et moins impermable. Il
conviendrait

d'effectuer

des expriences qui permettraient

l'importance de ce phnomne.

(43)

d'valuer

302

7.5. TRANSFORMATIONS HYDROTHERMALES

Pour aboutir la dfinition de la temprature maximale admissible des


tudes hydrothermales pousses devront tre poursuivies.
Des essais en laboratoire devront tre effectus pour tudier les transformations lentes de l'argile des tempratures comprises entre 20 et
200C

(temprature maximale

220C = ebullition) et des pressions

allant jusqu' 20 bars. L'examen des transformations minralogiques, des


modifications des proprits gnrales, du comportement de la matire
organique etc. devra galement se faire sur des chantillons d'argile
prlevs dans le sous-sol aprs ralisation des expriences de chaleur.

303

7.6. ETUDES DES METAMORPHISMES

Le mtamorphisme de contact faible profondeur entre roches intrusives


et roches argileuses reprsente un phnomne analogue au stockage gologique et pourrait fournir des informations importantes sur le comportement des argiles soumises l'influence de la temprature.

304

CHAPITRE 8 BIBLIOGRAPHIE

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Communauts europennes - Commission


EUR 8179 - La charge thermique admissible en formations gologiques
Consquences sur les mthodes d'vacuation des dchets radioactifs
VOL. 4
Formations argileuses
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CU 21,10 BFR 950.- FF 139.Prix global pour les 4 volumes:
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Rsum:
L'tude de la charge thermique admissible en formations gologiques, et de ses consquences sur les mthodes
d'vacuation des dchets radioactifs", comprend quatre volumes:
* Volume 1 - Rapport de synthse (texte franais/anglais)
* Volume 2 - Formations granitiques (texte franais)
* Volume 3 - Formations salines (texte allemand)
* Volume 4 - Formations argileuses (texte franais)
Le prsent volume 4 traite spcifiquement du problme ci-dessus dans le cas d'une formation argileuse.

Abstract
The study of the "Admissible thermal loading in geological formations and its consequences on radioactive waste
disposal methods" comprises four volumes:
* Volume 1 - "Synthesis Report" (English/French text)
* Volume 2 - Granite Formations (French text)
* Volume 3 - Salt Formations (German text)
* Volume 4 - Clay Formations (French text)
The present volume 4 deals specifically with a clay formation.

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