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Enrichissement de luranium

par

Daniel MASSIGNON
Ancien Chef du Service de Chimie-Physique du Commissariat lnergie Atomique

1.
1.1
1.2
1.3

Gnralits.................................................................................................
Isotopes de luranium..................................................................................
Enrichissement de luranium......................................................................
Dveloppement des principaux procds .................................................

2.

Principes de la sparation isotopique. Critres de choix


dun procd..............................................................................................
Classification des procds ........................................................................
Facteur de sparation lmentaire.............................................................
Facteurs de sparation dtage ..................................................................
Travail et puissance de sparation .............................................................
2.4.1 Travail et puissance de sparation dun tage une entre...........
2.4.2 Cas des faibles enrichissements .......................................................
2.4.3 Cas des forts enrichissements...........................................................
2.4.4 Perte de puissance de sparation une jonction ............................
2.4.5 Cas des tages deux entres ..........................................................
2.4.6 Importance de la puissance de sparation.......................................
Principaux types de cascades.....................................................................
2.5.1 Cascades symtriques........................................................................
2.5.2 Cascades symtriques idales...........................................................
2.5.3 Cascades symtriques carres ..........................................................
2.5.4 Cascades asymtriques......................................................................
2.5.5 Cascades dtages recyclage interne .............................................
Temps dquilibre, dmarrage et contrle dune cascade .......................
Optimisation dune cascade .......................................................................
Critres de choix dun procd...................................................................

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13

Principaux procds de sparation ....................................................


Diffusion gazeuse ........................................................................................
3.1.1 Principe. Facteur de sparation lmentaire....................................
3.1.2 Facteur de sparation et caractristiques dun tage......................
3.1.3 Usines denrichissement....................................................................
Centrifugation ..............................................................................................
3.2.1 Principe. Facteur de sparation lmentaire....................................
3.2.2 Courants lintrieur dune centrifugeuse .......................................
3.2.3 Sparation par une centrifugeuse.....................................................
3.2.4 Donnes technologiques ...................................................................
Sparation par vortex, par tuyre et autres procds arodynamiques
Sparation par change chimique .............................................................
Sparation isotopique par laser .................................................................
3.5.1 Principe................................................................................................
3.5.2 Procd par laser atomique (AVLIS) .................................................
3.5.3 Procd par laser molculaire (MLIS)...............................................
3.5.4 Procd CRISLA ..................................................................................
Procds lectromagntiques et ioniques ................................................
3.6.1 Spectrographe de masses et Calutron..............................................
3.6.2 Plasmas tournants ..............................................................................
3.6.3 Rsonance cyclotron ionique ............................................................

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Comparaison et discussion ...................................................................

29

Rfrences bibliographiques .........................................................................

32

2.1
2.2
2.3
2.4

2.5

2.6
2.7
2.8
3.
3.1

2 - 1992

3.2

3.3
3.4
3.5

B 3 600

3.6

4.

Toute reproduction sans autorisation du Centre franais dexploitation du droit de copie est strictement interdite.
Techniques de lIngnieur, trait Gnie nuclaire

B 3 600 - 2

B 3 600 1

ENRICHISSEMENT DE LURANIUM _________________________________________________________________________________________________________

industrie de lenrichissement de luranium a maintenant dj cinquante


ans. Elle prsente pourtant laspect dune industrie en pleine jeunesse. En
effet, plusieurs procds denrichissement sont en prsence sur le march
mondial et un effort considrable de recherche et dveloppement est fait sur
beaucoup dautres. La France occupe une place de premier plan dans ce march et dans cet effort de renouvellement. Pour mieux comprendre les raisons
de la comptition de procds aussi diffrents, nous allons dabord rappeler la
grande varit de composition du matriau enrichir, luranium, et la grande
diversit des besoins auxquels doit faire face cette industrie.

1. Gnralits
1.1 Isotopes de luranium
Luranium est un mlange disotopes dont les proprits
nuclaires sont diffrentes. Luranium naturel contient 0,720 0 %
datomes de lisotope 235 U de masse 235 (ou 0,711 en poids),
99,274 5 % environ datomes de 238U et, en quilibre radioactif avec
ce dernier, 0,005 5 % de 234U [1]. Les demi-vies de 235U et 238U sont
respectivement 7,1 108 et 4,5 109 ans ; elles sont suffisamment
longues pour expliquer leur prsence dans lcorce terrestre.
Cest lisotope 235U qui entretient la raction en chane dans les
racteurs neutrons thermiques par lesquels il est fissile. Il est aussi
fissile, comme 238U, par les neutrons rapides et peut aussi tre utilis
dans les racteurs surgnrateurs associ au plutonium.
Dans le combustible de tous ces racteurs, la teneur en 235U
diminue au cours du fonctionnement. Des atomes subissent la
fission, dautres sont transforms par captures et dsintgrations en
dautres actinides. Cest ainsi que lon rencontre dans luranium
extrait par traitement des combustibles irradis en racteur des
isotopes de luranium de trop courte demi-vie pour tre prsents
dans lcorce terrestre, comme 232U (73,6 ans) et 236U (2,4 107 ans)
avec des teneurs variables selon les conditions dirradiation. En
particulier, lactivit et la demi-vie relativement longue de 232U, de
quelques transuraniens et de quelques produits de fission rsiduels
peuvent poser un problme lors du renrichissement et lors de
lutilisation dun combustible renrichi. Enfin, la prsence de 236U,
dont la section efficace de capture pour les neutrons lents est leve,
impose de renrichir une teneur plus leve en 235U. Llimination
de ces contaminants par sparation isotopique est aussi un problme
industriel.
Si le premier racteur construit par lhomme a diverg en 1942
(Enrico Fermi, Chicago), la premire raction en chane terrestre a
eu lieu il y a plus de 1,7 milliard dannes dans le gisement dOklo
au Gabon [2]. Des racteurs naturels, maintenant fossiles, y ont alors
abaiss localement la teneur de luranium en 235U jusqu 0,3 % ;
leur existence est atteste par la prsence des descendants des produits de fission, rests en place. Lenrichissement de cet uranium
pauvre naturel pose un problme voisin de celui du renrichissement
des rejets appauvris provenant des usines de sparation isotopique.

1.2 Enrichissement de luranium


Il a pour but dlever la teneur en 235U de luranium de dpart
une valeur optimale pour lapplication dsire.

B 3 600 2

Le choix dun procd de sparation isotopique pour enrichir


luranium lchelle industrielle dpendra de lorigine de luranium
de dpart et de la teneur produire (tableau 1). Il dpendra aussi
de laccessibilit de la technologie mise en jeu.
(0)

Tableau 1 Enrichissements en 235U actuellement utiliss


dans les applications nuclaires
Application (1)
Racteurs de puissance :
Graphite (M ) - CO2 (C )
Eau lourde (M, C ) : Candu
Eau lourde (M ) - H2O (C )
Graphite (M ) - CO2 (C ) : AGR
Eau lgre (M, C ) : REB
Eau lgre (M, C ) : REP
Haute temprature
Surgnrateurs (U associ Pu)
Autres racteurs :
Racteurs de recherche
Moteurs de navires
Explosifs nuclaires

Enrichissement
en 235U
(%)
U naturel
U naturel
1,1 1,5
1,5
2,2 2,6
2,4 3,3
 10
20 90
6 90
5 90
 90

(1) AGR Advanced Gas Reactor ;


REB Racteur eau bouillante ;
REP Racteur eau sous pression ;
M modrateur ;
C caloporteur.

1.3 Dveloppement
des principaux procds
Les recherches sur les procds denrichissement de luranium ont
commenc pendant la Seconde Guerre mondiale, ds que les
proprits nuclaires diffrentes des isotopes de masse 235 et 238
ont pu tre prcises sur des chantillons spars par le procd
lectromagntique de spectrographie de masse, qui reste une
mthode pour la prparation de petites quantits disotopes
compltement spars. Ce procd, bien que trs coteux, a t
dvelopp lchelle industrielle ds 1941 Oak Ridge aux
tats-Unis (Calutron, 3.6), dans un objectif militaire.
Mais, ds ce moment, on a cherch un procd moins onreux
dans le cadre du Tube Alloys Directorate britannique [3] et du
Manhattan Project amricain [4] [6]. Tous les procds alors connus
de sparation isotopique [7] et de tri de matriaux htrognes ont
t systmatiquement passs en revue pour les adapter
lenrichissement [4].

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Sparation par diffusion gazeuse du gaz UF 6 ( 3.1)


travers une paroi poreuse : ce procd sest rvl le moins cher
trs grande chelle. Les cinq membres permanents du Conseil de
scurit de lONU (Organisation des Nations-Unies) emploient ce
procd de sparation dans leurs usines duranium trs enrichi en
235U (teneur suprieure 90 %) :
les tats-Unis Oak Ridge ds 1945 [5] Paducah (faible
teneur) et Portsmouth (1954-1956) ;
le Royaume-Uni Capenhurst (faibles teneurs) [8], luranium
trs enrichi tant fourni par les tats-Unis (accords
Roosevelt-Churchill, puis Kennedy-MacMillan) ;
lURSS [9] [10] prs de Sverdlovsk (1949) ;
la Chine Lan Zhou [8] [11], aide par lURSS jusqu la
rupture de leur alliance en 1957 ;
la France a construit une usine duranium trs enrichi [8] [12]
Pierrelatte (1967).
En dehors de ces grandes puissances nuclaires, le Japon a un
pilote [13] et lArgentine une petite usine de diffusion gazeuse
produisant de luranium fortement enrichi 20 % nominal [14].
Ds 1954, les tats-Unis, dans le cadre du programme Atoms for
Peace [15], ont dcid la vente libre duranium enrichi pour les
besoins civils (racteurs nuclaires) sous le contrle de lAgence
internationale de lnergie atomique ( Vienne, depuis octobre 1957).
Le dmarrage de la construction de centrales nuclaires lectrognes
a stimul la production et la vente duranium basse concentration
en 235U.
Aux tats-Unis, les usines de diffusion gazeuse dOak Ridge,
Paducah et Portsmouth ont t rnoves [16] en 1978-1983 pour
porter la puissance de sparation plus de 27 millions dunits de
travail de sparation par an (MUTS/an, dfinition 2.4). La France,
avec ses associs dans le consortium Eurodif [17] [18], a construit
de 1979 1983 pour les besoins civils une grande usine
de 10,8 MUTS/an, limite aux basses teneurs en 235U au Tricastin
(prs de Pierrelatte), lusine Georges Besse.
titre dexemple, lusine du Tricastin, marchant pleine puissance
de sparation, peut satisfaire aux besoins dun parc de 90 racteurs
nuclaires eau sous pression (REP) de 1 000 MW (de puissance
lectrique). En effet, on estime quavec un rejet duranium appauvri
0,25 %, il faut environ 0,22 MUTS pour produire la premire charge,
enrichie 2,4 %, dun racteur REP de 1 000 MW (de puissance
lectrique) et 0,115 MUTS pour sa recharge annuelle 3,25 % par
tiers. Le cot nergtique de la diffusion gazeuse (environ 3 000 MW
pour le Tricastin, soit 3,5 % de llectricit produite par luranium
enrichi) se compare favorablement celui dune raffinerie de ptrole
(5 6 % de brut brl).
Les usines de diffusion gazeuse sont ncessairement de grande
taille ( 3.1) et leur technologie est en partie classe, pour raison
militaire ou commerciale. Il tait naturel de chercher saffranchir
de leur monopole et de leur dpense. Cest pourquoi, parmi ceux
qui taient possibles [19] [34], dautres procds de sparation ont
t dvelopps, dont plusieurs ont atteint le stade industriel ou celui
dun pilote (tableau 2).
Centrifugation du gaz UF6 ( 3.2) : aux tats-Unis, une grande
usine de 2,2 MUTS/an tait en construction Portsmouth [35]. Elle a
t arrte en 1985 ainsi que, peu aprs, tout le programme
centrifugation, en raison de la prfrence donne, cette poque,
p o u r l a v e n i r a u p r o c d l a s e r. D e s u s i n e s q u i p e s d e
centrifugeuses dun type diffrent ont t construites par le
consortium Urenco [36] de 1,25 MUTS/an Almelo (Pays-Bas),
850 000 UTS/an Capenhurst (Royaume-Uni) et 400 000 UTS/an
Gronau (Allemagne) [37]. Elles drivent des recherches de Gernot
Zippe, commences en Allemagne avant 1945 et poursuivies ensuite
en URSS jusquen 1953. Le cot de production serait devenu en 1989

comptitif avec celui dune nouvelle usine de diffusion gazeuse [36]


[38], mais non peut-tre avec celui dune usine ancienne , dj
amortie. Urenco projette de construire aux tats-Unis une usine
de 1,5 MUTS/an [39]. Le Japon [40] dveloppe indpendamment un
procd voisin du procd Urenco. La grande surprise dans ce
domaine est venue de la rvlation en 1989 dun secret bien gard :
dix usines modulaires de centrifugation de 1 MUTS/an en URSS
(pilote en 1952 partir des ides de G. Zippe, premire usine trois
modules 1959-1964 [10]) et fermeture (partielle) de leur usine de
diffusion gazeuse. De petites usines existent au Brsil [41] et au
Pakistan [42], susceptibles de produire de luranium trs enrichi, et
des pilotes en construction : Afrique du Sud [43], Argentine [44],
Chine [45], Inde [46] et Iraq [47].
Excitation slective laser ( 3.5) : aux tats-Unis, un effort
considrable est fait [48] sur le procd AVLIS d ionisation des
atomes duranium et un pilote marche Livermore [49]. Au Japon,
un pilote de 1 000 UTS/an tourne Tokaimura depuis mai 1990 [50].
Des pilotes de composants du procd existent en France [51] et,
aussi, en Chine [45] et au Royaume-Uni [52]. Ce procd est
considr gnralement comme un procd davenir. Dautres
procds dexcitation par laser pourraient aussi se rvler
intressants : dissociation slective de UF6 (procd MLIS : projets
de pilotes en Allemagne [53], au Japon [14] [54]), ou raction
chimique slective (procd CRISLA [55] [56] : pilote en projet [55]
[56] [57] [58] [59], au Canada [55], tudes en Chine [56]).
(0)

Tableau 2 Puissance de sparation des installations


existant en 1991 (en milliers dUTS/an) (1)
Procds
Exploitant

Afrique du Sud
Argentine
Brsil
Chine
tats-Unis
Eurodif
France
Inde
Iraq
Japon
Pakistan
Urenco
URSS

Diffusion Centrichange
CaluVortex
Laser
gazeuse fugation
chimique
trons
..............
 20
..............
800
20 000
10 800
(3)
..............
..............
..............
..............
..............
> 1 000

.............

300

(2)
(2)
............. ........... ..............
.............
(2)
(2)
200
>5
2 500
10 000

(1)

...........

<1

(2)

...........
...........

(2)
1

.........
1

........... ..............

(2)

(1)

(1) Puissance de sparation inconnue.


(2) Installation en construction.
(3) Donnes classes.

Procds arodynamiques ( 3.3) : tuyre de Becker au Brsil [42],


vortex en Afrique du Sud (Velindaba 300 000 UTS/an [57]).
change chimique ( 3.4) entre les valences 3 et 4 de luranium
(France [60] [61]), ou entre les valences 5 et 6 (Japon [62]).
Sparation par Calutrons (tats-Unis [22], URSS [58], Chine [58],
Iraq [58] [59]) et par plasmas ( 3.6) (tats-Unis, France [63]).
Le choix dun procd de sparation est difficile. Notre but, aprs
avoir dgag quelques critres objectifs ( 2) et dcrit les principaux
procds ( 3), est de tenter den comparer les performances ( 4).

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2. Principes de la sparation
isotopique. Critres
de choix dun procd
2.1 Classification des procds
Le principe dun procd de sparation isotopique fait ncessairement appel une diffrence entre les proprits des isotopes
sparer. La diffrence entre les masses des noyaux de 235U et
238U est ainsi la base des procds arodynamiques (diffusion
gazeuse, centrifugation, vortex, tuyre) et lectromagntiques (Calutrons, rsonance cyclotron ionique). La diffrence entre les spins des
noyaux duranium [25] (0 pour 238U et 7/2 pour 235U) na pas encore
t utilise, bien qua priori elle puisse tre mise en uvre. Beaucoup
de procds sont fonds sur la dformation, par les noyaux de masses diffrentes, du systme des lectrons priphriques de luranium
(laser atomique) ou de molcules contenant de luranium (laser
molculaire, changes chimiques et ioniques, distillation de UF6 ).
On peut aussi classer les procds de sparation selon leur
thermodynamique, en procds dquilibre (o les constituants du
mlange placs dans une enceinte ferme parviennent une
distribution en quilibre entre deux rgions ou deux phases, sans
travail extrieur) et procds de non-quilibre ou procds
cintiques (o la sparation nest obtenue quavec apport continu
de travail). Les procds dquilibre (equilibrium processes ) sont
rversibles en principe : par exemple, la centrifugation (si lon
nglige le travail de maintien en rotation), la distillation (si lon
nglige le maintien du gradient de temprature dans la colonne),
les changes chimiques (si lon omet le reflux gnralement irrversible). Ils consomment donc peu dnergie. Les procds de
non-quilibre (non-equilibrium ou kinetic processes ) sont fondamentalement irrversibles et peuvent tre gros consommateurs
dnergie : par exemple, la diffusion gazeuse et les autres diffusions,
le vortex, la tuyre.
On peut encore classer les procds de sparation selon la
structure de linstallation o ils sont mis en uvre. En effet,
lenrichissement dsir peut tre obtenu en une seule opration si
le procd est trs efficace (procds lectromagntiques, lasers).
Mais, en gnral, cet enrichissement ncessite une srie
doprations lmentaires de sparation quil faut coordonner. On
peut le faire par une squence dans le temps (batch process ) si les
quantits produire sont faibles. Mais il y a avantage assembler
les lments sparateurs en tages dune cascade, alimente en
continu en son milieu, le produit enrichi tant extrait en tte (heads )
et le produit appauvri en pied (tails ). La cascade peut tre forme
dtages une entre ou deux entres ( 2.2).
Les procds dquilibre conduisent en gnral des cascades
dtages deux entres, o deux courants, ascendant et descendant,
sont maintenus contre-courant en contact sans se mler sur toute
la hauteur de la cascade. Ces cascades peuvent tre formes dtages
discrets (colonnes plateaux) ou avoir une variation continue des
concentrations isotopiques sur toute leur hauteur (colonnes
diffrentielles dextraction liquide-liquide, dchange chimique, de
diffusion thermique, intrieur dune centrifugeuse). Les procds de
non-quilibre conduisent en gnral des cascades dtages une
entre o un courant dalimentation se spare en deux courants,
enrichi ascendant et appauvri descendant (diffusion gazeuse,
tuyre). Lusine denrichissement sera alors forme en gnral de
plusieurs cascades, en srie ou en parallle.
On peut encore classer les procds de sparation par lchelle
de la production laquelle ils sont le mieux adapts, par leur
consommation dnergie, par la rapidit de leur monte en rgime
permanent, par le niveau des investissements ncessaires, par les
teneurs de concentrations en 235U, dalimentation et de produit qui
leur conviennent le mieux, par le souci de non-prolifration des

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nations dtentrices et par laccessibilit de leur technologie,


elle-mme limite par le niveau de dveloppement industriel des
nations non dtentrices.
Les principes gnraux de la sparation isotopique permettent de
dfinir un certain nombre de critres quantitatifs de choix entre les
divers procds de sparation. Pour en simplifier lexpos, on se
placera ici dans le cas des tages une entre, qui quipent dailleurs
la plupart des usines denrichissement existantes. Aprs avoir dfini
les facteurs de sparation lmentaire ( 2.2) et dun tage une
entre ( 2.3) les notions de travail et de puissance de sparation
seront introduites au niveau de cet tage ( 2.4) et les proprits des
principaux types de cascades seront examines ( 2.5 et 2.6). Enfin,
aprs avoir introduit les donnes conomiques de
lenrichissement ( 2.7), les principaux critres quantitatifs de choix
seront dgags ( 2.8).

2.2 Facteur de sparation lmentaire


Prenons le cas simple dun mlange isotopique binaire. Soit N
et 1 N les concentrations ou fractions molaires ( molar
fractions ) de ses constituants lger (qui contient 235U) et lourd (qui
contient 238U) et :
N
R = --------------(1)
1N
sa richesse en isotope lger.
Une opration lmentaire denrichissement fait passer les
concentrations n 0 et 1 n 0 du mlange de dpart des
concentrations n 0 et 1 n 0 caractristiques du procd.
Lenrichissement obtenu pourrait tre caractris simplement par la
diffrence n 0 n 0 des concentrations ou par leur rapport n 0 /n 0 .
Mais, en fait, le facteur de sparation lmentaire (simple
process separation factor ) est dfini par le rapport des richesses :

0 = R 0 / R 0

(2)

On peut montrer, en effet, que le facteur de sparation 0 , ainsi


dfini par (2), ne dpend pas des concentrations n 0 et n 0 et quil
est donc une proprit caractristique du procd [24] [64].
Ainsi, dune part, pour ltage une entre dun procd de
non-quilibre, comme la diffusion gazeuse, les fractions molaires
du mlange enrichi n 0 et 1 n 0 sont proportionnelles aux dbits
molaires (en mol/s) J 5 et J 8 des deux isotopes lger et lourd
(figure 1) :
n 0 / ( 1 n 0 ) = J 5 /J 8
(3)
Ces dbits sont eux-mmes proportionnels au produit des
fractions molaires initiales par des constantes cintiques k 5 et k 8
caractristiques des isotopes et indpendantes de ces
concentrations :

do

J5 = k5 n0

J 8 = k 8 (1 n 0 )

(4)

0 = k 5 /k 8

(5)

indpendant de n 0 et de n 0 .
Et, dautre part, pour ltage deux entres dun procd
dquilibre contre-courant, comme lchange chimique, les
courants de sens oppos de chacun des deux isotopes travers la

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Figure 1 tage une entre N s et deux sorties Ns (enrichie)


et Ns (appauvrie) (les fractions molaires N, N et N et les courants molaires
L, L , L sont dfinis au paragraphe 2.3)

surface de contact entre les courants ascendant et descendant


(figure 2) sont gaux (cest lquilibre ) et proportionnels des
constantes dquilibre :
J 5 = k 5 n 0 = J 5 = k 5 n 0

J 8 = k 8 ( 1 n 0 ) = J 8 = k 8 ( 1 n0 )

Figure 2 tage deux entres Ns 1 et N s + 1 et deux sorties N s


(enrichie) et Ns (appauvrie) (les fractions molaires N et N et les courants
molaires L et L sont dfinis au paragraphe 2.3)

(6)

do :
k 5 k 8
0 = --------------k 8 k 5

(7)

indpendant de n 0 et n 0 .

2.3 Facteurs de sparation dtage


Dans une cascade symtrique simple dtages une entre
(figure 3) ou dtages deux entres (figure 4), o les numros
dtages croissent vers le haut avec la concentration en isotope lger,
le courant molaire (en mol/s) ascendant Ls enrichi par ltage s
alimente ltage s + 1 et le courant molaire descendant Ls appauvri
par ltage s alimente ltage s 1.
La conservation des masses des deux isotopes conduit, au
niveau de ltage s, aux quations de bilan entre la (ou les) entres
(s) et les sorties de ltage :
L s + L s = L s 1 + L s+ 1
L s N s + L s N s = L s 1 N s 1 + L s + 1 N s+ 1

(8)

Le facteur de sparation de ltage (stage separation factor )


est dfini, de faon analogue (2), par le rapport des richesses des
sorties enrichie et appauvrie :
R
N ( 1 N )
= --------- = ----------------------------------R
( 1 N ) N

(9)

Figure 3 Cascade forme dtages une entre

do lexpression du coefficient de sparation :


N N
= 1 = -------------------------------N ( 1 N )

(10)

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Cest, en pratique, le cas de la plupart des procds de sparation des isotopes de luranium. Dans ce cas, les quations de la
thorie de la sparation se simplifient.
Cas particulier dun tage une entre (figure 3) : lentre
unique dalimentation Ls de ltage se fait la jonction du courant
enrichi L s 1 venant de ltage infrieur s 1 et du courant appauvri
L s +1 venant de ltage suprieur s + 1, do un premier systme
dquations de bilan-masse propre ce type dtage, relatif cette
jonction (figure 1) :
L s 1 + L s +1 = L s

L s 1 N s 1 + L s +1 N s +1 = L s N s

(13)

De mme, le courant unique dentre L s se subdivise dans ltage


en un courant L s enrichi et un courant L s appauvri, do un second
systme dquations de bilan-masse relatif llment-sparateur :
L s + L s = L s
L s = s L s
L s N s + L s N s = L s N s

(14)

s facteur de partage (cut) de ltage.


On retrouve, bien entendu, les relations (8) en combinant (13)
et (14). Ltage deux entres est ainsi comparable lensemble
jonction + lment sparateur une entre.

avec

Il est parfois utile de dfinir pour un tage une entre dautres


facteurs de sparation, comme :
R
= -------- > 1
R

et

R
* = --------- > 1
R

(15)

facteur de sparation de tte (heads separation factor ),


* facteur de sparation de pied (tails separation factor ).
Ces facteurs de sparation sont lis daprs les relations (9),
(14) et (15) par :
avec

Figure 4 Cascade forme dtages deux entres


(pour le circuit de luranium, se reporter au paragraphe 3.4)

La relation entre le facteur de sparation de ltage et le facteur


de sparation lmentaire 0 du procd est :

= E 0

(11)

o E est un rendement de sparation dtage (stage efficiency ), qui


dpend de toutes les caractristiques de la mise en uvre du procd
dans ltage, en particulier de la disposition gomtrique des
transports de matire lintrieur de ltage :
lments sparateurs remlanges complets, sparment, des
courants enrichi et appauvri lintrieur de ltage (par exemple, le
mlangeur-dcanteur deux entres du procd dextraction
liquide-liquide, ou la cellule une entre de llectrolyse), dans ce
cas E < 1 ;
lments sparateurs co-courant, qui sont traverss dans le
mme sens par les courants enrichi et appauvri (par exemple,
certaines centrifugeuses), on peut avoir E < 1 ;
lments sparateurs courants croiss, qui sont traverss
angle droit par les courants enrichi et appauvri (par exemple, les
tages deux entres des colonnes de distillation ou dabsorption,
les tages une entre habituellement dcrits pour la diffusion
gazeuse), on peut avoir E  1 ;
lments sparateurs contre-courant, qui sont traverss en
sens contraire par les colonnes enrichi et appauvri (par exemple,
les colonnes diffrentielles de sparation, lintrieur dune centrifugeuse contre-courant), on peut avoir E > 1.
Un cas particulier important est celui des faibles enrichissements
(close separation case ), o :

1  1

B 3 600 6

= *
( 1)( 1 )
1 = -------------------------------------------------------1 + ( 1)(1 N )

(16)

La relation entre et (de mme quentre et *) dpend dune


concentration au moins.
Dans le cas des faibles enrichissements, la relation (16) devient :

1 = ( 1)/(1 )

(17)

Si 1/2, 1 est sensiblement le double de 1 ; mais si est


voisin de 1 (high cut ), 1 peut tre trs suprieur 1.

2.4 Travail et puissance de sparation


La variation de lentropie libre de mlange donne seulement une
limite infrieure la valeur du travail de sparation.
Pour en avoir une valuation plus prcise, Dirac a attach une
fonction [19] :
U = L V (N )
(18)
chaque courant entrant ou sortant dun tage. Cette fonction est
une grandeur intensive, proportionnelle au courant L et une
fonction de valeur sans dimension V (N ), qui reprsente la valeur
de lunit de quantit de matire transporte par unit de temps
par un courant donn en fonction de sa concentration N en isotope
lger.

(12)

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2.4.1 Travail et puissance de sparation


dun tage une entre
La puissance de sparation (separative power ), ou capacit de
sparation de ltage, est alors la variation de cette fonction U dans
ltage en rgime tabli :
U = L V (N ) + L V (N ) L V (N )

(19)

Elle a les dimensions dun courant.


Le travail de sparation (separative work ) accompli dans ltage
au cours dune opration de sparation est la variation U pendant
la dure de cette opration.
Comme le courant a pour unit le kilogramme duranium par
seconde, de symbole kg U s1, lunit de travail de sparation ou
UTS est le kilogramme duranium, de symbole kg U (separative work
unit, SWU ), et lunit de puissance de sparation sexprime en
UTS/an (SWU/yr ).

2.4.2 Cas des faibles enrichissements


Lexpression analytique de la fonction de valeur V (N ) est facile
dterminer dans le cas particulier des faibles enrichissements
[relation (12)]. En dveloppant, dans la relation (19), V (N ) et V (N )
en srie de Taylor selon les puissances de N N et de N N , il
vient [19], daprs (14) et (15) :

d 2V
1
U = ----- L ( N N ) 2 -------------- -------------2
1 dN 2

d2V
1
= ----- L ( 1 ) 2 -------------- [ N ( 1 N ) ] 2 -------------1
2
dN 2

(20)

En prenant pour V une solution de lquation :


d 2V
-------------- = [ N ( 1 N ) ] 2
dN 2

(21)

lexpression (20) de U devient indpendante des concentrations :


1

1
U = ----- L ( 1 ) 2 -------------- = ----- L ( 1 ) 2 ( 1 )
2
1
2

(22)

La seconde expression de U rsulte de la premire et de (17).


La fonction de valeur de Dirac, solution dune quation (21)
diffrentielle du second ordre, dpend donc de deux constantes
arbitraires A et B :
N
V ( N ) = ( 2N 1 ) ln --------------- + AN + B
1N
= V ( N ) + AN + B
avec

N
V ( N ) = ( 2N 1 ) ln --------------1N

On peut encore choisir les constantes A et B pour que V = 0 pour


deux concentrations, la concentration de rejet N W et la concentration
dalimentation en uranium naturel N F , par exemple, N W = 0,002
et N F = 0,007 11 [65].
Mais la valeur numrique de la puissance de sparation U ne
dpend pas de la dfinition particulire (23) choisie pour V (N )
puisquelle ne dpend que de la drive seconde d 2 V /d N 2 : les
termes en AN + B sliminent de U par suite de (14). Cest pourquoi
on se sert pour le prix de luranium enrichi de la fonction de valeur
lmentaire V (N ) [65]. Elle ne dpend plus que dune fraction
molaire N et elle est la mme pour les deux isotopes. Von Halle [64]
en a donn rcemment une table prcise ; il en existe aussi des tables
abrges.

2.4.3 Cas des forts enrichissements


Quand ( 1) est grand, on ne peut plus dvelopper la relation (19)
en srie de Taylor, mais seulement la mettre sous forme dquation
aux diffrences finies [19] [24]. On trouve pour une cascade
symtrique :

(23)
(24)
et

o V (N ) est la fonction lmentaire de valeur ( A = B = 0), ou


potentiel de sparation (separation potential ) (figure 5), nulle et
minimale pour N = 1/2, non ngative et symtrique V (N ) = V (1 N )
par rapport N = 1/2.
On peut aussi choisir avec Dirac [19] dans la relation (23) les
constantes A et B pour que V soit nulle et minimale pour une
valeur particulire N 0 de la concentration :
1 2 N0
R
V ( N ) = ( 2N 1 ) ln -------- + ( N N 0 ) -------------------------------N0 ( 1 N0 )
R0

Figure 5 Potentiel de sparation V


en fonction de la concentration molaire N en isotope lger [19]

(25)

qui peut tre la valeur de la concentration de luranium naturel.

R
ln ( + 1 ) N 0
V ( N ) = ( 2N 1 ) ln -------- + -------------- -------------------------------------- ( N N 0 )
R 0 1 N 0(1 N 0 )

(26)

1
U = L -------------- ln
+1

(27)

Ces expressions (26) et (27) se rduisent bien aux expressions (25)


et (22) de V (N ) et de U dans le cas des faibles enrichissements.
Dans le cas dune cascade asymtrique, ces expressions
analytiques ne sont plus valables : U dpend trop de N. Si lon prend
une expression de U indpendante de N, avec Groth [66] :

1
1
U = L ( 1 * ) ln -------------- ln * ------*
*

(28)

la fonction de valeur dpend de N , et *. Il ne semble plus


possible, la fois, de dfinir U indpendant de N et V (N ) dpendant de N seul [66] [67] [68].

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B 3 600 7

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2.4.4 Perte de puissance de sparation


une jonction

2.5 Principaux types de cascades

une jonction, par exemple comme celle o sunissent le courant


enrichi Ls 1 et le courant appauvri Ls + 1 pour former le courant

Une cascade est forme dtages interconnects par un rseau de


courants ascendants (enrichi) et descendants (appauvri). Elle a, au
moins, une entre pour un courant dalimentation F la
concentration N F . Elle a, au moins, une sortie en tte pour un courant
enrichi P la concentration N P , qui reprsente sa production. Elle
a, enfin, une sortie en pied pour un courant appauvri W la
concentration N W . Les S tages situs entre lalimentation et la tte
forment la section denrichissement (enricher ) de la cascade ; les
S situs entre lalimentation et le pied forment la section
dpuisement (stripper ). Ltage o se fait lalimentation appartient
aux deux sections et porte le numro 0 (figures 3 et 4). Les courants
dentre et de sortie vrifient des quations de conservation de la
masse :

dalimentation de ltage s une entre (figure 3, quand F = 0), il y


aura cration dentropie de mlange si les concentrations
N s , N s 1 et N s + 1 ne sont pas gales. cette cration dentropie
de mlange correspondra une perte de puissance de sparation,
calcule de la mme faon que pour la relation (20), dans le cas des
faibles enrichissements :

s
1
d 2V
U jonction = ----- L s ( N s 1 N s ) 2 ------------------ -------------2
1 s d N 2

(29)

Ns

o s est le rapport L s 1 / ( L s 1 + L s + 1 ) des courants entrant


dans la jonction. Dans une cascade carre ( 2.5.3), on aura s = s
facteur de partage (14) de ltage s.

On peut crire, entre les quatre courants entrant et sortant de


ltage (figure 2), lis par les quations de bilan (8), de faon
analogue (19) pour ltage une entre :
L s + 1 V ( N s + 1 )

(30)

et, dans le cas des faibles enrichissements, faire un dveloppement


de Taylor autour de N s . Il ne reste que les termes du second ordre,
proportionnels d 2V/dN 2, daprs la relation (8). En passant la
limite N s Ns 1 = dN (faibles enrichissements) et dans le cas
dune cascade carre o L s = L s 1 = L , L s = L s + 1 = L [64] :
d 2V
U = L d N ( N N ) -------------dN 2

1
- L 2
---4

(31)

ce qui est quivalent (22) avec = 1/2.

2.4.6 Importance de la puissance de sparation


Nous verrons au paragraphe 2.5.1 que la dfinition de la puissance
de sparation (19) a un sens physique important, en dehors du
domaine des faibles enrichissements o a t prcise par la
relation (21) la fonction de valeur. Elle est aussi justifie en thermodynamique des processus irrversibles o lon peut montrer [23] [69]
que U est proportionnelle la variation irrversible de lentropie
de mlange. Ainsi la consommation dnergie We dans un tage de
sparation par un procd irrversible (diffusion par exemple) a une
limite infrieure [23] :
4 RT
W e = W irr  -------------- U
(32)
2
elle-mme trs suprieure la variation rversible de lentropie de
mlange :
(33)
Wrv = T S = RTN (1 N ) U
do un rendement thermodynamique infrieur 2/16, cest--dire
au millionime pour la diffusion gazeuse.
Nous verrons aux paragraphes 2.7 et 2.8 limportance de la
puissance de sparation et les critres de comparaison.

B 3 600 8

(34)

analogues aux quations de bilan (13) dun tage une entre, et


on peut aussi dfinir une sparation globale (overall separation ) :

2.4.5 Cas des tages deux entres

U = L s V ( N s ) + L s V ( N s ) L s 1 V ( N s 1 )

F = P+W

F NF = P NP + W NW

= R P /R W

(35)

analogue au facteur de sparation (9) dun tage [20], et une


puissance ou capacit de sparation ( 2.4.1) :
U = PV (N P) + WV (N W) FV (N F)
= U tages + U jonctions

(36)

analogue celle dun tage (19) et somme des puissances de


sparation cres dans les tages (19) et perdues aux jonctions (29)
par remlanges isotopiques, puisque le potentiel de
sparation U (18) ne peut varier le long des interconnexions des
jonctions et des tages.
Une cascade doit donc tre conue pour tirer le meilleur parti des
proprits particulires du procd choisi en cherchant un
compromis conomique qui minimise le cot du travail de sparation. La grande varit des procds actuellement industrialiss ou
tudis amne ainsi employer une grande varit de cascades.
On peut ainsi classer les plus simples dentre elles.
Selon la gomtrie des interconnexions des tages, en :
cascades simples, o les sorties appauvries des tages sont
toutes rejetes sans recyclage ; ce type de cascade est utilis quand
ce rejet est sans valeur (cas de lusine deau lourde de Norsk
Hydro [20]) ; ce ne sera pas le cas pour lenrichissement de
luranium ;
cascades symtriques ( 2.5.1), o les sorties enrichie et
appauvrie sont connectes symtriquement aux tages suprieur et
infrieur : si lenrichi de ltage s va ltage s + f , lappauvri de cet
tage s ira ltage s f ;
cascades asymtriques ( 2.5.4), o ces connexions ne sont pas
symtriques ; lenrichi de ltage s ira ltage s + f alors que
lappauvri de ltage s ira un tage s g, avec f g.
Selon le mode dopration, par exemple, (le rglage du taux de
reflux) en :
cascades reflux total ( 2.5.1.3) ;
cascades courant minimal ( 2.5.1.4).
Selon la loi de variation de la taille des tages en fonction de la
concentration, ou la structure interne de ltage :
cascades symtriques idales ( 2.5.2), o il ne peut y avoir
de remlange ;
cascades symtriques carres ( 2.5.3), o les courants intertages sont gaux ;

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cascades dtages recyclage interne ( 2.5.5), o un tage


est form de plusieurs lments sparateurs interconnects ;
cascades du type Hlikon, o des courants de concentrations
diffrentes circulent dans un mme conduit, que nous
examinerons avec le procd Vortex de lAfrique du Sud ( 3.3).
Le cas des colonnes continues contre-courants sera trait au
paragraphe 2.5.3.2.

2.5.1 Cascades symtriques

Dans le cas des faibles enrichissements (17), les quations des


concentrations (41) se simplifient en :
P
L
dN
-------------- = ---------------- N ( 1 N ) ------- ( N P N )
L
L P
ds

(43)

et en celle dduite de (43) en y remplaant P et N P par W et N W .


Ces quations (43) de Cohen [19] sont celles que lon utilise le plus
souvent en pratique pour dfinir le profil des concentrations (design
equation ).

2.5.1.1 Profil des concentrations

2.5.1.2 Diagramme de Mac Cabe -Thiele

Prenons lexemple de la plus simple des cascades symtriques,


illustre par la figure 3, o le courant enrichi venu de ltage s 1
sunit au courant appauvri venu de ltage s + 1 pour former
lalimentation de ltage s .

Les quations dquilibre (39) et de bilan (38) permettent de


dterminer de proche en proche les teneurs des courants sortant des
tages.
Le diagramme de la figure 6 [64] illustre cette mthode, dans le
cas des faibles enrichissements (17) et dune cascade carre o tous
les dbits de la section denrichissement sont gaux
Ls = L ( 2.5.3). En coordonnes N et N , lquation de bilan (38)
est une droite (operating line ) qui coupe au point (N P , N P) la
bissectrice des axes et dont la pente 1 (P /L ) est le taux de reflux
(reflux ratio ) de la cascade carre L/L. Lhorizontale passant par ce
point coupe la courbe qui reprsente lquation dquilibre (39) au
point dabscisse N S , courant appauvri de ltage de tte. La
verticale de ce dernier point coupe la droite de bilan en un point
dordonne N S 1 , et ainsi de suite.

Dans ce paragraphe 2.5.1, tous les raisonnements seront fonds sur les seuls courants ascendant L et descendant L . Ils
seront donc valables pour une cascade forme dtages une
entre ou dtages discrets deux entres.
Dans la section denrichissement, le produit P de teneur N P
entrane de nouvelles quations de bilan entre les dbits ascendant
L s dun tage et descendant L s + 1 de ltage suprieur :
L s = L s + 1 + P
L s N s = L s + 1 Ns+ 1 + P N P

(37)

que lon peut combiner en :


L s N s = ( L s P ) Ns+ 1 + P N P

(38)

quation de bilan (operation equation ) entre les teneurs N s et N s + 1


des courants ascendant et descendant entre les tages s et s + 1 de
la cascade.
Or, la dfinition (10) du coefficient de sparation dtage ( = 1)
peut aussi tre crite :

N ( 1 N )
N (1 N )
N N = ---------------------------------------- = --------------------------------------1 + N
1 + (1 N )

2.5.1.3 Cascade symtrique en reflux total


On voit, sur le diagramme de Mac Cabe (figure 6), que le nombre
minimal dtages possible entre les concentrations N P et N s est
atteint quand la pente 1 (P /L ) de la droite de bilan est maximale,
cest--dire quand P = 0. La cascade ne produit pas, elle est ferme
sur elle-mme, en reflux total.
Dune faon gnrale, dans une cascade o P = 0, les concentrations des courants ascendant et descendant sont gales :
N s = N s + 1

(44)

(39)

quation dquilibre (equilibrium equation ) entre les teneurs des


courants sortant dun mme tage.
En combinant cette quation dquilibre (39) crite pour ltage s
avec lquation de bilan (38), on forme lquation aux diffrences
finies des concentrations :
Ls
N s ( 1 N s )
P
- -------- ( N P N s )
N s + 1 N s = ------------------- ------------------------------------------Ls
Ls P
1 + N s

(40)

qui se rduit, si N s + 1 N s est assez petit pour tre assimil


d N , lquation du gradient des concentrations descendantes
(gradient equation ) :
L
N ( 1 N ) P
dN
------------- = ---------------- ----------------------------------------- ------ ( N P N )
L
L P
1 + N
ds

(41)

Les quations relatives aux tages de la section dpuisement


sobtiennent en remplaant P et N P par ( W ) et N W dans les
quations (37) (41). De mme, en exprimant N N en fonction
de N au lieu de N par (39), on obtient lquation du profil de la
concentration ascendante N :
P
dN
N (1 N )
------------- = -------------------------------------- ---------------- ( N P N )
ds
1 + ( 1 N ) L P

(42)

Figure 6 Diagramme de Mac Cabe-Thiele pour une cascade carre


dans la section denrichissement [64] [I daprs relation (39) et II daprs
relation (38)]

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B 3 600 9

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Le facteur de partage est, daprs (14), (15) et (52) :

En combinant (44) avec (9), il vient :


N s + 1 = N s = N s = 1 + s N 0

1 1 + Rs
s = -------------- --------------------- + 1 1 + Rs

(45)

do le nombre minimal S dtages entre N 0 et N P en fonction de


la sparation globale de la demi-cascade (35) :
RP
1
( 1 + S ) min = ------------- ln -----------ln
R 0

(46)

avec ln dans le cas des faibles enrichissements (17).


Le nombre S des tages de la section dpuisement sobtient en
remplaant dans (46) R P R 0 par R 0 R W . Le nombre total des
tages est donc, en fonction de la sparation globale (35) de la
cascade complte :
(47)
1 + S + S = ln /ln

1
1
= ----- 1 + -------------- ( 2N s 1 )
+1
2

(55)

Il est donc trs voisin de 1/2 dans le cas infinitsimal o


1  1.
Le courant dalimentation dun tage est, daprs (37) et (50), dans
la section denrichissement :
NP Ns
+1
L s = -------------- P --------------------------------- 1 N s ( 1 N s )

(56)

et le taux de reflux :
P (N P N )[1 + ( 1 N )]
Ls
--------- = ---------------------------------------------------------------------------P
( 1 ) N (1 N )

Comme ce nombre est minimal, les installations de mesure dun


facteur de sparation auront avantage oprer en reflux total.

(57)

2.5.1.4 Cascades courant minimal

est le double du taux de reflux minimal (50).

De mme, sur le diagramme de Mac Cabe de la figure 6, on voit


que, pour une concentration N P et pour une pente P /L de la droite
de bilan donnes, on ne peut atteindre une concentration infrieure
N 2 , abscisse de lintersection de cette droite avec la ligne
dquilibre, car les concentrations N de deux tages conscutifs
deviennent gales. Pour atteindre une valeur donne N , il y a donc
une valeur minimale de la pente, cest--dire une valeur minimale
du courant ascendant L si la production P est fixe.

Enfin, le total des courants dans la section denrichissement


sobtient en sommant (56) de 0 S [20] et de 0 S lexpression
analogue relative la section dpuisement, o P et N P sont changs
en W et N W :

La valeur minimale du courant ascendant L sobtient en faisant


dans (40) :
N s + 1 = N s
(48)
P ( N P N ) ( 1 + N )
Lmin = ------------------------------------------------------------- N ( 1 N )

donc

(49)

De mme, le taux de reflux (reflux ratio) L/P est aussi minimal,


daprs (10), (39) et (48) :
(N N )[1 + (1 N )]

L
P
= -------------------------------------------------------------------- ------P  min
N (1 N )

(50)

+ S

Ls

+1 1
= -------------- ------------ [ PV ( N P ) + WV ( N W ) FV ( N F ) ]
1 ln
+1 1
= -------------- ------------ U
1 ln

(58)

o la fonction de valeur V (N ) est introduite par son expression (25)


et la puissance de sparation U par (19) et (36).
La somme des courants dalimentation des tages dans une
cascade idale est proportionnelle la puissance de sparation U.
Or, dans une usine de sparation isotopique dun type donn, la
quantit dquipements ncessaires et la consommation dnergie
seront en gnral proportionnelles la somme des courants
intertages. On voit donc tout lintrt pratique des notions de
capacit de sparation et de facteur de sparation dun procd.
2.5.2.2 Cas des tages double entre
Il ne peut y avoir de condition de non-mlange telle que (50),
puisque les courants ascendant et descendant ne sont pas
miscibles. Mais on remarque que la condition [24] :

2.5.2 Cascades symtriques idales


2.5.2.1 Cas dun tage une entre

Ls = Ls + 2

Cest une cascade o il ny a pas mlange de courants de


concentrations diffrentes aux jonctions :
N s 1 = N s = N s + 1

(51)

En combinant (15) et (51), il vient :

R s = R s = Rs + 1
Rs = R 0 s
R s = R s + 1
do

= Rs + 1 / *

= * =

(52)

minimise encore le total des courants intertages, et par suite le


volume total de la cascade et, en gnral, la consommation
dnergie. On pourrait aussi dfinir une cascade idale [64] par le
maximum de U/L.
On obtient une expression analogue (52), partir de (9) et (58) :

R s = R s = R s + 1 et R s = ( ) s + 1 R 0

(60)

Il en rsulte que L = 2 L min


de (49) et que le taux de reflux L/P
(53)

De (52) rsulte aussi le nombre dtages de la section


denrichissement :
RP
1
(54)
1 + S = ------------ ln -----------ln
R 0
qui est le double de celui (46) dune cascade reflux total, en raison
de (53). Par suite, lenrichissement par tage dune cascade idale
est la moiti de celui dune cascade reflux total.

B 3 600 10

(59)

est le double de (50), avec

la place de .

2.5.3 Cascades symtriques carres


Dans une cascade idale, le courant intertages varie dun tage
lautre. Une telle cascade est donc peu conomique. En pratique,
pour bnficier de leffet de srie industrielle sur le prix des
quipements, une usine sera forme dune ou de plusieurs cascades
carres o les dbits intertages seront les mmes L s = L . Sur la

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figure 7, lcart de la ligne polygonale par rapport au profil idal des


concentrations est une indication de la perte de puissance de
sparation (29), due aux remlanges isotopiques aux jonctions. En
fait, on observe quun cart de 20 % par rapport la valeur idale
du courant ascendant L ne correspond qu une perte de 4 % sur
la capacit de sparation des tages voisins [64].
Les quipements propres un procd de sparation permettent
souvent, dans une plus ou moins large mesure et par des moyens
spcifiques, de moduler la valeur du courant intertages L de
faon rapprocher la ligne polygonale de la courbe idale
(figure 7).
Les proprits des cascades carres ainsi modules sont voisines,
en premire approximation, de celles des cascades idales.
2.5.3.1 Cas des tages une entre

ou







section denrichissement
section dpuisement

Dans une colonne de sparation, les tages deux entres ne sont


plus discrets et les courants ascendant et descendant sont en contact
sur toute la hauteur de la colonne. Les quations de bilan (38) et
dquilibre (39) scrivent sans indice, en y remplaant
N s + 1 , N s 1 et N s respectivement par N , N * et N :
P

N N = ---------------- ( N P N )
L P

N * N = ( 1 ) N ( 1 N * )

(62)

do lquation entre les concentrations [24] :


P
N * N = ( 1 ) N ( 1 N * ) ---------------- ( N P N )
L P

(63)

(N * N ) potentiel responsable (driving force ) du transfert


de lisotope lger entre les courants ascendant et
descendant.
Le nombre des units de transport quivalentes (transfer unit )
est :
avec

Dans une cascade carre du type de celle de la figure 3 , le


facteur de partage est constant et voisin de 1/2 :
P
1
= ----- 1 + ----L
2
1
W
= ----- 1 ------2
L

2.5.3.2 Colonne de sparation

(61)

Les courants intertages L, L, L tant invariables dans une section


denrichissement ou dpuisement, les quations des
concentrations (41) et (42) ont des solutions analytiques exactes.
Mais, en pratique, on utilise des mthodes numriques sur
ordinateur. Le nombre dtages pour une sparation globale donne
est lgrement infrieur celui de la cascade idale correspondante,
mais la somme des courants L (ou L ) est toujours suprieure celle
de la cascade idale.

NP

N 0

avec

dN
Z
-------------------------- = -----------N * N
Z TU

(64)

Z
hauteur de la colonne,
Z TU hauteur dune unit de transport.

Dans le cas des faibles enrichissements, le nombre des units de


transport est gal au nombre dtages dune cascade tages
discrets assurant la mme sparation globale.

2.5.4 Cascades asymtriques


Lune des plus simples est celle o le courant enrichi Ls de ltage s
est envoy ltage s 2 et le courant appauvri Ls ltage s + 1
(figure 8). La mthode suivie au paragraphe 2.5.3 pour les cascades
symtriques conduit pour la cascade asymtrique (f = 2, g = 1), des
quations de bilan, avec deux produits P 1 et P 2 ayant des
concentrations voisines N P1 et N P2 au lieu dun seul comme
dans (37) et (38) et des quations de profil des concentrations
correspondant aux quations (40) et (41) pour le profil des
concentrations dans une cascade symtrique [67] [70].
En mlangeant les productions P 1 et P 2, on retrouve pour le fonctionnement dune cascade asymtrique en reflux total ou taux de
reflux minimal, un nombre dtages minimal et un reflux minimal
correspondant aux paragraphes 2.5.1.3 et 2.5.1.4.
Une cascade asymtrique idale est dfinie par une nouvelle
condition de non-mlange aux jonctions dentre des tages :
N s 2 = N s = N s + 1
do

2/3

et * =

(65)

1/3

R P1
1
1 + S + S = ---------------- ln ----------ln *
RW

(66)

* + 1
s = ------------------ [ 1 + ( 2 1 )N s ]
1
Le cas particulier Ns petit permet de pousser lanalyse plus
loin [67]. Dans le cas des faibles enrichissements, il vient :
Figure 7 Profil des dbits intertages dune usine de diffusion
gazeuse (se reporter la rfrence bibliographique [81] pour les cinq cascades
trois tailles dtage du Tricastin et la rfrence [71] pour la modulation
des dbits)

* 1 = /3 ; s 1/3
4
L s = ---------2- U ( P , W , F )

(67)

avec, dans U, P reprsentant un produit total P1 + P 2 la


concentration pondre (N P1 P1 + N P2 P 2)/(P1 + P 2).

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Figure 9 tage dune cascade recyclage interne [71]

2.6 Temps dquilibre, dmarrage


et contrle dune cascade
Linventaire (hold-up ) h dun tage en rgime permanent est la
masse de fluide du procd contenue : cest le produit V0 du volume
interne V0 de ltage par la masse volumique du fluide.

Figure 8 Schma dune cascade asymtrique  = 1 / 4 [114]

Lintrt principal des cascades asymtriques est dtre adaptes


aux procds dont le facteur de sparation dpend fortement du
facteur de partage entre courants enrichi et appauvri. Cest le cas
de la centrifugation ( 3.2) et de plusieurs procds
arodynamiques ( 3.3), pour lesquels le facteur de partage optimal
est entre 1/3 et 1/5. Il est facile de voir que la cascade asymtrique
idale (f, g = 1) a un facteur de partage gal 1/(1 + f ), alors que
les cascades symtriques idales ordinaires ont un facteur de
partage de 1/2.

2.5.5 Cascades dtages recyclage interne


Un autre type de cascades peut aussi sadapter un facteur de
partage optimal diffrent de 1/2, les cascades symtriques avec
recyclage interne (figure 9) [71]. Ce sont des cascades symtriques
dont ltage comprend deux cellules lmentaires de sparation D1
et D2 . Le courant enrichi par D1 est le courant ascendant L de ltage
et le courant appauvri de D1 alimente D2 ; le courant enrichi de D2
est recycl lalimentation de D1 et le courant appauvri de D2 est
le courant descendant L de ltage.
Le coefficient de recyclage k est le rapport des courants enrichis
par D2 et par D1 . On voit sur la figure 9 que le courant ascendant
de la cascade peut sortir de ltage dans cette cascade symtrique
avec un facteur de partage voisin de 1/2, bien quil soit en fait
enrichi par le seul D1 avec un facteur de partage rel :

1 = -----------------1 + k

1
-------------2+k

(68)

Avec des coefficients de recyclage k = 1 ou 2, on aura un facteur


de partage rel de 1/3 ou 1/4. Les cascades symtriques avec
recyclage ont sur les cascades asymtriques lavantage dtre plus
facilement ajustables un facteur de partage optimal trs pointu.
Mais le courant total est (1 + k ) = [1 + (k /2)] fois plus lev, du fait
du recyclage interne, que celui dune cascade symtrique de mme
courant ascendant.

B 3 600 12

Le temps de transit (turnover time ) t 0 est le rapport h /L de


linventaire de ltage au courant dalimentation. Linventaire
spcifique de ltage h / U, pour un facteur de partage de 1/2 est
donc, daprs (22) :
V0
8 t0
h
--------- = --------- = ---------(69)
U
U
2
Lors du dmarrage dune cascade, le temps de transit donne
lchelle de la dure du remplissage de lusine.
Mais, pour le dmarrage, il est une dure beaucoup plus
importante, cest celle de ltablissement du profil des
concentrations de la cascade en reflux total ( 2.5.1.3) avant quelle
ne puisse fournir, en rgime tabli, le produit P la concentration N P
dsire. Cette dure est le temps dquilibre (equilibrium time ) de
la cascade. La valeur de peut tre estime partir de linventaire
enrichi (net enriched inventory) de la cascade en rgime tabli lnv. E .
En effet, est compris entre deux limites :
Inv. E
Inv. E
------------------------------------- < < --------------------------------2 P ( NP N F )
P ( NP NF )

(70)

avec P (N P N F) inventaire enrichi correspondant au produit P la


teneur N P ; on montre en effet que le double exact de cet inventaire
est fourni la cascade lors du dmarrage. En partant de lquation
des concentrations (3) dans le cas infinitsimal 1  1, on peut
montrer [64] que linventaire lnv. E , qui est contenu dans la section
denrichissement, est donn par :
S

Inv. E =

hn ( N n

NF)

(71)

RP
( N P 2 N P N F + N F ) ln -------- 2 ( N P N F )
RF
L 1

h 4P
- -------------- ------

en fonction des inventaires dtage hs , quantits de fluide de


procd contenues dans les tages (stage hold-up), ou du temps
dtage h /L, dont on admet quil a sensiblement la mme valeur
dans tous les tages.
Dans la conduite de lusine, des perturbations rapides accidentelles des courants, oscillant autour de leur valeur de rgime tabli,
naffecteront pas ce profil isotopique. Au contraire, un changement
de production (variation de P ou de N P ) demandera du temps pour
tablir le nouveau profil.

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2.7 Optimisation dune cascade


Une cascade doit produire, avec le cot le plus bas possible, la
quantit duranium enrichi la concentration N P dsire. On peut
reprsenter simplement le cot de luranium enrichi par :
P c P = F c F + c U
avec

cP

cot du kilogramme
concentration N P ,

duranium

(72)
enrichi

cot du kilogramme duranium dalimentation de la


cascade la concentration N F (par exemple, naturelle),
c U cot du travail de sparation U ncessaire.
Comme une usine denrichissement est forme en gnral de
plusieurs cascades carres modules pour tre le plus prs possible
de cascades idales, il est raisonnable, daprs (58), dadmettre que
ce travail est proportionnel la puissance de sparation (36) de
lusine et dintroduire le cot c de lUTS. On peut analyser ce cot
de lunit de travail de sparation en :

avec

3.1 Diffusion gazeuse

la

cF

We
I
H
M
c = c I ---------- + c W ---------- + ---------- + c H ---------U
U
U U

3. Principaux procds
de sparation

(73)

I
cI

cot total de linvestissement de lusine,


taux damortissement (c I = 0,162 7 si lamortissement est calcul sur 10 ans avec un intrt de
10 %),
W e (kWh) consommation dnergie,
cW
cot unitaire de lnergie (par exemple,
en F/kWh),
M
frais de fonctionnement autres que lnergie
(personnel, entretien, rechange, impts, redevances, etc.),
H (kg de U) inventaire de lusine,
cH

cot unitaire de cet inventaire (qui nest pas gal


c F ni c I ).
Loptimisation des paramtres des cascades et des tages visera
minimiser le cot de luranium enrichi. Un exemple de cette
analyse a t donn dans le cas de la diffusion gazeuse [71].

3.1.1 Principe. Facteur de sparation lmentaire


Le procd de sparation par diffusion gazeuse travers une barrire poreuse est fond sur le phnomne de diffusion molculaire
isotherme. Dans une enceinte close en quilibre thermique avec son
voisinage, les molcules du mlange gazeux isotopique UF6 ont toutes la mme nergie cintique moyenne. Par suite, les molcules
contenant 235U ont une vitesse moyenne plus grande que les molcules contenant 238U : elles frappent plus souvent les parois de
lenceinte. Si lon perce dans une paroi un trou assez petit (figure 10)
pour que les molcules nen sortent quune une, ce trou laissera
donc sortir de lenceinte une proportion de molcules contenant 235U
plus importante que celle de lintrieur. Une barrire de diffusion
gazeuse est forme par de nombreux pores (ou trous) en
parallle [71] [72].
Cette relation entre la diffusion travers un pore et la masse
molculaire a t mise en vidence par les expriences de
Graham [73] ds 1846 et de Knudsen [74] et explique par la
thorie cintique des gaz de Maxwell. Lune des premires applications de ce procd de sparation a t la dcouverte de lhlium
terrestre dans le gaz extrait dun minerai duranium par Ramsey en
1895 et concentr par plusieurs passages travers un tuyau
poreux en terre cuite. Ce procd a t propos, ds 1919, pour la
sparation isotopique par Lindemann et Aston [7] et appliqu par
Hertz avec une cascade de 24 tages [75] pour enrichir le non en
non 22. La premire application la sparation des isotopes de
luranium a t envisage ds 1940 [3] et la premire usine a
commenc fonctionner Oak Ridge en 1945 [5].

2.8 Critres de choix dun procd


Au cours de cet expos des principes de la sparation, nous
avons rencontr les critres quantitatifs de comparaison suivants :
le facteur de sparation 0 lmentaire ( 2.2) et, surtout, le
facteur de sparation ralisable en tage ( 2.3) ; la puissance de
sparation dun tage est proportionnelle ( 2.4) ( 1)2, le nombre
dtage est inversement proportionnel ( 2.5.1, 2.5.2 et 2.5.3) ( 1),
les courants de recyclage interne dune usine croissent peu
prs ( 2.5.5) comme linverse de ( 1)2 ;
la consommation spcifique dnergie We /U ( 2.7) ;
linventaire ou hold-up spcifique H/U (li au temps de
transit et au volume spcifique de linstallation), qui peut coter
trs cher sil est lev ( 2.6) ;
le temps de monte lquilibre ( 2.6) ;
et aussi des critres plus conomiques ( 2.7) :
linvestissement spcifique I/U ;
les frais de fonctionnement (hors nergie) M/U.

Figure 10 Diffusion travers un pore

ces critres sajoutent des critres qualitatifs comme la maturit


industrielle, la facilit de conduite, la fiabilit des composants, la
rsistance la prolifration, limpact sur lenvironnement, etc.

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Supposons, pour simplifier, la pression en aval nulle p b = 0 et la


pression amont p f assez faible pour que leffet des collisions entre
molcules soit ngligeable. Les courants isotopiques J 5 et J 8
sortant dun pore sont de la forme, pour J 5 :
J5 = n N v 5 s0 4
avec

n
N
v5

densit molculaire du gaz (densit numrique en nombre de molcules par centimtre carr),
fraction molaire de 285UF6 dfinie par (1),
= (8 RT / M 5 ) 1/2 vitesse moyenne de Maxwell des
molcules lgres,

s0 = a 2 section dun pore (sil est cylindrique).


Ils ont la forme de (4) avec des constantes cintiques telles que :
k 5 = ns0 (RT /2M 5)1/2
Do le facteur de sparation (5) du procd :

0 = (M8 /M5)1/2 = 1,004 3


avec

M 5 , M 8 masses respectives des isotopes lger et lourd


(235UF6 et 238UF6).

Mais, en pratique, p b 0 et il faut tenir compte des collisions entre


m o l c u l e s . L c o u l e m e n t t r a v e r s l a b a r r i r e s e r a u n e
superposition [71] dcoulements de Knudsen (molculaire, en
partie sparatif) et de Poiseuille (visqueux, non sparatif). Le facteur
de sparation rel du procd sera :

0 = 1,004 3 S (p f , p b)

(74)

o le rendement de sparation de la barrire (barrier separation


efficiency ) S  1 est :
p
p
S = --------- exp --------(75)
pf
pc

en fonction de p = p f p b et dune pression caractristique p c . Le


premier facteur dpend du rapport des pressions p f et p b 0. Le
second ne dpend que de lchelle de la diffrence des pressions,
qui est fixe par la pression caractristique [69] :
32 v 8
p c = -----------------------------------------------p
a 3 -------- + 64 k
k

avec

(76)

3.1.2 Facteur de sparation


et caractristiques dun tage
La cellule de diffusion D de ltage une entre est divise en deux
compartiments par une barrire poreuse (figure 11). Une diffrence
de pression est maintenue de part et dautre de la barrire. Le gaz
qui a diffus est enrichi en isotope lger et le gaz non diffus est
appauvri. La cellule de diffusion a donc une entre dalimentation
et deux sorties pour les fractions enrichie et appauvrie. Le gaz enrichi,
qui a subi une forte chute de pression travers la barrire, est ramen
la pression dalimentation par un compresseur C1 , puis envoy
lentre de ltage suprieur travers un changeur E qui limine
la chaleur de compression. Le gaz appauvri, qui a subi une lgre
perte de pression par frottement, est ramen la pression dentre
par un compresseur C2 . La rgulation de la cascade peut tre assure
par une vanne de dbit place sur le circuit du gaz appauvri.
Soit N, N , N les concentrations ( 2.3) et p, p , p les pressions
lentre et aux sorties enrichie et appauvrie de la cellule de
diffusion.
Le facteur de sparation de ltage dpend de la gomtrie de
lcoulement dans le diffuseur et des pertes de pression subies dans
les compresseurs, lchangeur, la vanne de rgulation et les tuyaux
dinterconnexion.
S u p p o s o n s l a b a r r i r e p l a n e p o u r s i m p l i fi e r . L a
concentration N (x, z ) en amont de celle-ci dcrot de N N la
fois dans la direction (z ) perpendiculaire la surface et dans la
direction x parallle lcoulement [71].
Dune part, dans une section x perpendiculaire la surface de la
barrire (figure 12), le courant amont est appauvri en molcules
lgres au voisinage de la barrire, puisque ces molcules passent
prfrentiellement travers les pores. Cet appauvrissement cre un
gradient de concentration perpendiculaire la paroi et une diffusion
intermolculaire visant rgnrer la concentration. Il en rsulte un
profil de concentration N (x, z ) correspondant une courbure des
lignes de courant. La concentration N (x) moyenne dans la section
est comprise entre N f ( lentre du pore) et ( la sortie du pore, qui
nest pas en gnral gal N ) :

N (x )
------------------------- = Z (x ) < 1
Nf
avec

Z (x ) rendement de mlange amont, dont lexpression


analytique rsulte de la thorie du transport de masse
travers une couche limite avec aspiration paritale,
tel que :
va
Z (x ) = 1 ----------(78)
D 12

avec

v a vitesse daspiration travers la paroi,


D12 coefficient dinterdiffusion molculaire,

viscosit de lUF6,
k et p facteurs reprsentant la gomtrie du trou (ou pore)
et la loi de rflexion des molcules sur sa paroi.

Exemple : si le pore est cylindrique section circulaire et la rflexion


diffuse k = p = 1 et, pour UF6 65 oC, p c (bar) = 0,037 0/a (m).
Donc, si p f = 0,75 bar, p b = 0,15 bar et a = 0,01 m [4] [71] par
exemple, on a S = 0,68.
Il faudra utiliser des barrires poreuses ayant un grand nombre
de ces petits pores en parallle, en pratique de lordre de cent
milliards de pores de 0,01 m de rayon par centimtre carr. Sa
permabilit croissant en raison inverse de son paisseur, la barrire
devra tre mince : elle risque dtre fragile et davoir des dfauts qui
en diminuent la qualit sparatrice [76].
Une solution consiste sparer les fonctions sparation et rsistance mcanique en associant une couche sparatrice trs mince et
finement poreuse un support robuste gros pores (barrire
composite). Le rendement de sparation de cette barrire composite
est alors un peu infrieur (dun facteur de structure de 0,9 1) celui
de la mince couche sparatrice, en raison de leffet de la pression
aval dans les pores du support [71].

B 3 600 14

(77)

paisseur de la couche limite de diffusion.


Si lcoulement amont est laminaire, = 70d /17 pour une barrire
biplan et 48 d /11 pour une barrire cylindrique, si d est le diamtre
hydraulique du compartiment amont. Si lcoulement amont est
turbulent :
2d
(x ) -----------------------------------(79)
Re (x )C f (x )
lpaisseur (x) crot avec x mesure que dcroissent le Reynolds
amont Re (x) et le coefficient de frottement arodynamique C f (x)
qui a un profil trs voisin de celui de Blasius, peu modifi par
laspiration paritale. La couche limite turbulente est moins paisse
que la couche laminaire, mais les pertes de pression amont sont
plus fortes dans le compartiment amont de la cellule de diffusion.
En pratique, on a Z (x) = 0,95.

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La disposition contre-courant (o lintrieur de la cellule de


diffusion ressemble une colonne diffrentielle) a un rendement de
cellule un peu suprieur celui de la relation (80), mais pose des
problmes de mise en uvre pratique. Enfin, les dispositions
co-courant ou, surtout, remlanges parfaits, sont plus
dfavorables [71].
En outre, les pressions varient aussi dans la cellule de diffusion
(figure 12) : la pression amont dcrot de p (entre) p (sortie
appauvrie), la pression aval varie un peu autour de p (sortie
enrichie). Les valeurs de p b et p f la sortie et lentre des pores
de la barrire sont ainsi variables dans (75) : le rendement de
sparation de la barrire S est au moins une fonction de x. Le
calcul [71] du facteur de sparation dtage conduit, daprs (74), (77)
et (80), :

1
1
- ln ------------- 1 = -------------- = 1,004 3 SZ --------------------1
1
( 1 )2
avec
Figure 11 tage dune cascade de diffusion gazeuse : principe [71]

(81)

SZ moyenne du produit SZ prise sur toute la surface


diffusante de la barrire.

3.1.3 Usines denrichissement


Nota : le lecteur pourra se reporter utilement la rfrence bibliographique [71].

Les seules usines dont les caractristiques ont t en partie


publies sont les usines dOak Ridge, Paducah et Portsmouth aux
tats-Unis [65] et leurs accroissements de puissance en cours [77],
et les usines de Pierrelatte [78] [79] et du Tricastin [80] [81] [82] en
France. Les figures 13 et 14 reprsentent la structure de Portsmouth
et de lexploitation du complexe des usines amricaines ; la figure 7
compare les trois cascades carres modules du Tricastin la
cascade idale de mme puissance de sparation, les figures 15 et
16 dcrivent la disposition interne dun tage dans les usines
amricaines et franaises et le tableau 3 en compare les cascades.
(0)

Tableau 3 Cascades de Portsmouth et du Tricastin (1)


Btiment
Portsmouth
X - 326

X - 330

Figure 12 Cellule de diffusion courants croiss

Dautre part, dans la direction x, la concentration moyenne N (x )


du courant amont diminue quand on sloigne de lentre de la
cellule de diffusion, puisque les molcules lgres diffusent
prfrentiellement travers la barrire. Un rendement de cellule de
diffusion sintroduit donc pour tenir compte de cet effet, qui est
videmment fonction du rapport (L/L ) = , facteur de partage. Ce
rendement f ( ) dpend de la gomtrie des courants enrichi et
appauvri dans la cellule de diffusion, et lon peut le calculer dans les
quatre dispositions principales rappeles au paragraphe 2.3 pour un
lment sparateur. Pour la disposition courants croiss :

1
f ( ) = -------------- ln -------------1
1

(80)

ce qui est trs voisin de ln 2 = 0,693 quand 1/2 (cascades symtriques).

Tricastin
110
120
130/140

Cascade
(taille)

Nombre
Nombre Puissance moteur
total
total
du compresseur
dtages par groupes
(kW)

Purge
X - 25
X - 27

60
1 560
720

5
12
12

(2)

X - 29
X - 31
X - 33

600
500
640

10
10
8

220 520
1 270 (?) (3)
1 600 (2 600) (3)
et (3 130) (3)

petite
moyenne
grande

280
400
720

20
20
20

630
1 530
3 350

(1) Portsmouth (5,1 106 UTS/an porte 8 106 UTS/an, enrichi


97,65 %) [65] [77] et Tricastin (10,8 10 6 UTS/an, enrichi 3,25 %
nominal) [82].
(2) Donnes classes.
(3) Entre parenthses, la puissance module des compresseurs nouveaux
du programme CUP (Cascade Upgrading Program ).

3.1.3.1 Matriaux
Les matriaux constitutifs des composants (barrires, diffuseurs,
compresseurs, vannes, tuyauteries de connexion, instruments de
contrle et de mesure et autres annexes) doivent pouvoir rsister
la corrosion par lhexafluorure duranium (UF6) pendant des
annes.

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Figure 14 Coordination des usines amricaines dOak Ridge,


Paducah et Portsmouth [65]
Figure 13 Schma de lusine de Portsmouth [161]

En effet, UF6 est le seul gaz de procd qui ait une tension de
vapeur suffisante pour tre utilis [71]. Il se sublime 56 oC et un
point triple 64,05 oC. Le fluor na heureusement quun isotope
stable. La molcule UF6 , trs ractive, perd facilement un atome de
fluor en donnant des rsidus solides, poussires ou arosols. La
raction chimique avec leau et les hydrocarbures est vive et le
mlange de luranium 235 avec un compos hydrogn en abaisse
fortement la masse critique du point de vue raction nuclaire. Il
faut donc viter tout contact entre UF6 , leau et les huiles, ce qui
impose des normes dtanchit trs svres.
Les matriaux poreux proposs pour les barrires sont peu
nombreux : nickel fritt, alumine fritte ou alumine anodique [76].
Les barrires industrielles amricaines auraient la forme de tubes
de nickel assembls en faisceaux dans des diffuseurs
cylindriques [83]. Les barrires du Tricastin seraient en cramique
ou en nickel [82]. Elles sont assembles dans des diffuseurs
cylindriques (figures 15 et 16).
Les matriaux utilisables pour construire le circuit de UF6 sont peu
nombreux [82] [84] : des matriaux massifs (alliages de nickel), la
plupart des alliages lgers (aluminium-magnsium) et des alliages
cuivreux, des aciers revtus de nickel lectrolytique ou chimique. Les
composants de Pierrelatte ont t construits principalement en
alliages lgers ; ceux des usines amricaines et du Tricastin font
davantage appel aux aciers revtus et, aussi, aux plastiques
perfluors PTFE ou FEP [82].
3.1.3.2 Composants
Compresseurs : le faible coefficient de compressibilit de UF 6
( = 1,06 au lieu de 1,4 pour lair) a conduit au dessin dune famille
nouvelle de compresseurs. Ces compresseurs doivent fonctionner
sans dfaillance pendant des annes, sans grand changement de
rgime il est vrai, mais dans une atmosphre trs corrosive avec des
normes exceptionnelles dtanchit dynamique.

B 3 600 16

Figure 15 Composants dun tage dune usine amricaine


structure horizontale [77]

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Pour les trs faibles dbits, comme ceux de la cascade de tte dune
usine produisant de luranium trs enrichi de grande valeur, on peut
choisir des compresseurs compltement tanches dont le rotor est
entran magntiquement avec un palier gaz UF6 , comme les
compresseurs C1 de la cascade de tte de Pierrelatte (figure 11) [78].
Le compresseur C2 est remplac par un laminage la pression
daspiration par la vanne de rgulation.
Pour les dbits moyens, les compresseurs sont centrifuges,
subsoniques multitages, darbre horizontal deux paliers tanches,
comme dans les usines amricaines [64] [77] ou supersoniques
monoroues en porte faux un seul palier tanche [71] comme dans
les autres cascades de Pierrelatte. Le principe de lunique joint
dtanchit dynamique est un barrage dazote en lgre surpression
sur larbre, qui spare les garnitures dtanchit du circuit de UF6
et du circuit de graissage de la pivoterie. Les compresseurs C1 et C2
sont fondus en une seule machine ; Pierrelatte, le courant appauvri
est recomprim par une petite roue accole la roue principale.
Pour les trs forts dbits, les compresseurs axiaux multitages
(figures 15 et 17) sont prfrs aux compresseurs centrifuges. Au
tricastin, ils sont transsoniques arbre vertical et en porte faux
afin de conserver lunique joint tournant dtanchit ; les
compresseurs C1 et C2 ne font encore quune seule machine, o le
courant appauvri est inject au premier tage de compression
travers un aubage de prrotation, orientable pour servir de vanne
de rgulation [82]).
changeurs : aux tats-Unis, le fluide dchange thermique est le
Fron 114, lui-mme refroidi par un changeur eau [65]. En France,
o lon ne disposait pas de ce Fron , leau a t choisie comme
caloporteur. Il a donc t ncessaire de dvelopper un changeur o
les fuites deau dans le circuit du procd ne sont pas possibles [65] :
il possde deux parois, lune en contact avec leau (qui circule
lintrieur dun faisceau de tubes en acier inoxydable), lautre en
contact avec UF6 (plaques en aluminium ailets, brases sur les
tubes). Un autre type dchangeur utilise des tubes bimtalliques : un
tube dacier o circule leau est serti lintrieur dun tube ailet en
alliage lger, en contact avec UF6 .
Introduction et soutirage de UF 6 [82] : les fts contenant UF6
solide dalimentation sont chauffs en autoclave au-dessus de son
point triple. Lhexafluorure duranium liquide obtenu est vaporis en
continu dans le circuit UF6 de lusine travers une vanne de dbit.
Les soutirages de UF6 enrichi et de UF6 appauvri sont faits, respectivement, la sortie de la purge en tte dusine et la sortie en pied
dusine, par cristallisation discontinue. Les cristallisoirs sont rchauffs ensuite pour remplir les fts avec UF6 liquide, qui est finalement
solidifi pour stockage.
Assemblage des composants : la ralisation de cet assemblage
est domine par une exigence dtanchit, dont les normes trs
strictes adoptes pour les usines amricaines [84] et franaises [82]
[85]sont connues.

Figure 16 Composants dun tage de lusine du Tricastin


(structure verticale) [82]

En France, lassemblage est fait [82] soit par soudure larc sous
argon, soit par des brides boulonnes sur des joints dformables
spciaux. Plusieurs types de joints mtalliques ont donn
satisfaction. Deux types, dont le diamtre va de 4 mm 8 m, ont
t dvelopps pour le Tricastin [82] : lun est form dune feuille de
cuivre enroule sur une me torique pleine en acier inoxydable,
lautre est form dune feuille dalliage lger ou de cuivre enroule
sur une me torique lastique constitue par un ressort hlicodal
en acier spires jointives. Aprs assemblage des composants dun
tage ou dune section de lusine, linstallation est mise sous vide
entre les vannes disolement et son tanchit est teste lhlium.
Un prtraitement fluorant limine ensuite les traces ventuelles de
vapeur deau et passive les parois, avant lintroduction de UF6 .

concentrent en tte de lusine, est assure par une cascade de


diffusion gazeuse. Cette cascade est quipe de plusieurs types
diffrents de compresseurs centrifuges, correspondant un
coefficient de compressibilit variant entre ceux de UF6 et celui de
lazote [65].
En France, lexcellente tanchit des compresseurs et de
lassemblage des composants de lusine a permis dviter cette
solution. La purge est faite par cristallisation fractionne la tte
de lusine. La sortie UF6 de la purge est connecte linstallation
de soutirage enrichi et ltage de tte de lusine. La sortie des
effluents lgers de la purge est connecte des installations de
destruction de produits fluors ou uranifres et de filtrage des
effluents rejets latmosphre [82].

Circuit de purge : aux tats-Unis, la purge des gaz de masse


molculaire lgre (N2 , O2 , F2 et gaz fluorohydrocarbons), qui se

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La valeur de la consommation spcifique dnergie W1 /U dpend


de la position de lchangeur E par rapport au compresseur C1 . Sil
est la sortie de C1 (cas des figures 11 et 15), la temprature de
diffusion isotherme T D = T 0 ; sil est ladmission de C1 de ltage s
(cas de la figure 16), T D = T 1 . Les minimums de consommation
spcifique dnergie dans ces deux hypothses sont respectivement,
daprs (22) et (82) (avec L = L /2) :
W
---------1- = 948 kWh/UTS
U

et

876 kWh/UTS

(83)

si T D = 65 oC, p c = (barrire parfaite), Z = 1 (rendement de mlange


parfait) = 1/2 et f ( ) = 0,693 (donn par (80) pour des courants
croiss). Les minimums sont atteints pour des rapports de
pression p/p gaux 0,266 et 0,303 respectivement.
Avec des valeurs ralistes pour S et Z, qui interviennent au carr
dans le dnominateur de (83), et en tenant compte du travail de
compression de C2 , on arrive aux performances annonces pour les
usines aux tats-Unis (3 050 kWh/UTS pour les usines termines en
1956 [64], 2 370 kWh/UTS pour les usines modernises
et 2 475 kWh / UTS pour les usines nouvelles isoles [31] et, en
France, Tricastin, 2 450 kWh/UTS [80] [81]). Les derniers chiffres
correspondent des consommations moyennes denviron
2 000 kWh/UTS ltage proprement dit.
3.1.3.5 Fiabilit et souplesse dutilisation

Figure 17 Motocompresseur de lusine du Tricastin [82]

3.1.3.3 Dmarrage et conduite


Lors du dmarrage dun groupe dtages, ltablissement rapide
du profil des pressions et celui, beaucoup plus lent du profil
isotopique ( 2.6) sont suivis par les informations venues la salle
de commande des capteurs de pression et des spectrographes de
masse. La conservation du profil isotopique optimal relatif une
production donne est assure par la rgulation de la pression
daspiration du gaz non diffus. Pour une usine limite aux faibles
enrichissements comme le Tricastin, le temps dtage est de lordre
dune dizaine de secondes et le temps dquilibre de lordre du
mois, ce qui correspond un inventaire spcifique H /U < 0,1 kg
de U/UTS [25].
Dautres annexes assurent des fonctions ncessaires la bonne
marche dune usine denrichissement : prtraitement et
maintenance des composants, circuits annexes dlectricit, deau,
dhuile, dazote et dair sec, de vide, de froid et de chaleur.
3.1.3.4 Consommation dnergie
Lnergie consomme dans un tage est la somme des nergies
de recompression adiabatique dans les compresseurs C1 et C2 , qui
amnent les courants enrichi (pression p) et appauvri (pression p)
la pression p dalimentation (figure 11). Pour le compresseur C1 :

p
W 1 = RT 1 L -------------- 1 ------1
p

 

avec

T1

( 1)

(82)

coefficient de compressibilit de UF6 ,


temprature de sortie du compresseur, relie la temprature T 0 dadmission par lquation dtat adiabatique.

B 3 600 18

Les cascades des usines amricaines ont march sans arrt


depuis plus de 35 ans et Pierrelatte tourne depuis 25 ans avec un
rendement suprieur 98 %.
Larrt et le redmarrage dun groupe dtages ne posent aucun
problme particulier.
Il est possible de moduler la production, de faon utiliser les
priodes o llectricit est la moins chre pour produire au
maximum :
on peut adapter la production la valeur saisonnire de
lnergie (Tricastin), par exemple, en adoptant une pression
moyenne de diffusion plus lev lt que lhiver ;
pour suivre la variation diurne de la consommation dnergie,
on peut stocker par condensation et dstocker par sublimation une
partie du gaz qui circule dans la cascade dans des rservoirs de
secours (Portsmouth SD, figure 13) rpartis le long de la cascade.
On vide ces rservoirs vers la cascade pendant les heures creuses.
Ce procd est aussi envisag au Tricastin [162]. Dans les deux
cas, le gain sur le cot de llectricit lemporte sur les lgres
pertes par remlange des gaz diffuss.

3.2 Centrifugation
La sparation des particules lgres en suspension par une
rotation rapide est connue et utilise depuis longtemps, par exemple,
pour lcrmage du lait. La premire application aux molcules dun
mlange gazeux est due Bredig [86] en 1895. Ds 1919, Lindemann
et Aston [7] ont song aux champs gravitationnels pour sparer les
isotopes du non. La premire centrifugeuse tournant dans une
atmosphre rarfie a t utilise par Beams [87] pour sparer les
isotopes du chlore. Lapplication de la centrifugation lenrichissement de luranium par Beams [87] aux tats-Unis et par Groth [88]
en Allemagne date de la Seconde Guerre mondiale. Cohen [19] a
adapt la centrifugation la thorie des colonnes de diffusion
thermique de Furry, Jones et Onsager [89]. Zippe [90], par ses
expriences conduites en URSS, puis aux tats-Unis et en
Allemagne, a dfini le type de centrifugeuse lgre et fiable qui est
actuellement dvelopp.

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3.2.1 Principe. Facteur de sparation lmentaire


La rotation rapide autour de son axe dun cylindre de rayon a
cre en son intrieur un champ gravitationnel trs intense : la force
centrifuge induit une sparation radiale partielle o les molcules
lourdes vont prfrentiellement la priphrie. La rpartition des
molcules lourdes et lgres suit une loi baromtrique :
pi (a )/pi (0) = exp (Mi 2a 2/2 RT )

(84)

vitesse angulaire de rotation,


i = 5 et 8.
Do, en raison des relations entre les pressions partielles p 5 et p 8
et les concentrations N et 1 N aux distances r = 0 et a de laxe, le
facteur de sparation :
avec

0 = exp [(M 8 M 5) 2a 2/2 RT ]

(85)

Cette sparation est un quilibre thermodynamique ; elle est


rversible si lon peut ngliger lnergie du maintien en rotation du
cylindre. Pour des vitesses priphriques telles que a = 400, 600
et 800 m/s, on trouve respectivement 0 = 1,1, 1,24 et 1,47 pour UF6
300 K, valeurs trs suprieures celle de la diffusion
gazeuse ( 3.1.1).

Figure 18 Contre-courant exogne [91]

3.2.2 Courants lintrieur dune centrifugeuse


Lintroduction dune alimentation et de prlvements vient
perturber lquilibre et modifier la valeur (85) de 0 . Si le prlvement appauvri peut tre trs voisin de la priphrie une
distance r a, le prlvement enrichi ne peut tre axial et sera fait
une distance r 0 de laxe, puisque la densit du gaz est
pratiquement nulle sur laxe. Il faut alors remplacer dans (85) a 2 par
(r 2 r 2), ce qui diminue 0 : par exemple, avec r = a et r 0,7 a,
( 0 1) de (85) est divis par 2.
Ces prlvements enrichi et appauvri peuvent tre faits
co-courant ou contre-courant ( 2.3). La centrifugeuse
contre-courant interne est la plus intressante, car elle fonctionne
comme une colonne diffrentielle o le facteur de sparation
lmentaire est multipli par un nombre dunits de transport
quivalentes ( 2.5.3.2) dautant plus lev que la hauteur de la
centrifugeuse sera plus grande.
On peut engendrer ce contre-courant par des pompes extrieures
la centrifugeuse (contre-courant exogne, figure 18), ou par lun
des quatre mcanismes lmentaires internes suivants de
contre-courant thermomcanique, sparment ou en superposition.
I Contre-courant mcanique (scoop drive ; figure 19) : la centrifugeuse est alimente en UF6 par un tube axial dont lorifice interne
a une position rglable sur laxe. Le gaz enrichi est prlev par une
cope en forme de tube de Pitot enferme dans une petite chambre
limite par un baffle perc dun large trou axial, qui empche toute
interaction de lcope avec lcoulement. Le gaz appauvri est prlev
par une cope (scoop ) semblable la prcdente, mais sans baffle.
Linteraction de cette cope avec lcoulement engendre le
contre-courant.
II Contre-courant thermique engendr par les couvercles (end
cap thermal drive ; figure 20a), linfrieur plus chaud, le suprieur
moins chaud que le corps cylindrique.
III Contre-courant thermique engendr par la paroi cylindrique
(wall thermal drive : figure 20b) dont la temprature crot linairement de haut en bas, o lappauvri est prlev.
IV Contre-courant engendr par lalimentation (feed drive) et par
les prlvements (puits) disposs comme sur la figure 19 avec un
baffle chaque cope.

Figure 19 Centrifugeuse contre-courant mcanique


engendr par une cope [91]

Pour faire une analyse hydrodynamique approfondie [91] des


courants gazeux (fluide compressible) lintrieur de la
centrifugeuse, il faut supposer que ces quatre modes de gnration
des contre-courants sont des petites perturbations superposables
la rotation en bloc du fluide avec la centrifugeuse. Le systme des
quations de transport de la masse (continuit), de limpulsion
(Navier-Stokes) et de lnergie dun gaz dans un cylindre en rotation
rapide est non linaire et difficile rsoudre.
Les solutions proposes appartiennent lune des trois approches
suivantes.

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Figure 21 Couches limites dans une centrifugeuse [91]


Figure 20 Conditions aux limites thermiques dun contre-courant
engendr par les couvercles ou la paroi [91]

avec
Dveloppement en srie de fonctions propres [67] [92] [93] : on
linarise le systme des quations hydrodynamiques par la
mthode des fonctions propres : toutes les variables f (r, z ) du
contre-courant sont supposes tre le produit de deux facteurs :
f (r, z ) = gk (r ) exp[ z]

(86)

le premier est la partie radiale de la perturbation et le second


contient la valeur propre commune dterminer.

constante de perturbation (ou nombre de Rossby) pour les


quatre mcanismes de gnration du contre-courant :
h + b
T h + T b
I = -------------------------------, II = ---------------------------------- ,
2
2 T0
Tw ( + h ) + Tw ( h )
Wh + Wb
III = ------------------------------------------------------ , IV = --------------------------------2 T0
2a

(88)

Mthode des couches limites [91] [94] [95] : on applique la


mthode des perturbations singulires de la gophysique au
systme de base linaris par la mthode prcdente : on dtermine
lcoulement prs des couvercles (couches limites dEkman), de la
paroi cylindrique (couches limites de Stewartson) et dans le noyau
central, et on raccorde les solutions par la mthode des
dveloppements asymptotiques raccords (figure 21).
La perturbation par rapport la rotation en bloc est dfinie pour
la vitesse, la pression, la masse volumique et la temprature par :

Dans le cas I, on suppose les vitesses angulaires des couvercles


b (bas) et + h (tte) diffrentes de du cylindre
(figure 19).
Dans le cas II, il y a diffrence de temprature T h et + T b des
couvercles avec le cylindre, T 0 tant la temprature moyenne
(figure 20a ).
Dans le cas III, il existe un gradient linaire de temprature le long
du cylindre entre les tempratures T w (+ h) et T w ( h) aux deux
extrmits (figure 20b ).
Dans le cas IV, il sagit de source (axiale) et de puits (disposs

vx = a w , vr = a u , v r = a v

P = P q ( 1 + P ), = q ( 1 + ), T = T q ( 1 + T )

sur les couvercles, dbits sortant W h et W b par les couvercles


suprieur et infrieur).

B 3 600 20

(87)

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Mthodes numriques : un bon code de calcul permet de tracer


les lignes de courant en simulant le type de contre-courant dans la
centrifugeuse (Kai, Lahargue et Soubbaramayer, et Lopez [94]).

3.2.3 Sparation par une centrifugeuse


Lquation du champ des concentrations dans une centrifugeuse
contre-courant est :
2N
1
N
N 2 M
D 12 ------------- = D 12 ----- ------- r ---------- + ------------------- r 2 N + vz ---------r r
z
RT 0
r
z 2

avec

(89)

D12 coefficient dinterdiffusion molculaire,


M
N
T0
z

= M8 M5 ,
fraction molaire de 235UF6 ,
temprature moyenne ( 3.2.2),
coordonne axiale (figure 20),
masse volumique du gaz UF6 .

Avec des conditions aux limites convenables et un champ des


vitesses radiales dfini par ltude hydrodynamique du
p a r a g r a p h e 3 . 2 . 2 , l q u a t i o n ( 8 9 ) d fi n i t l e c h a m p d e s
concentrations.
Cohen [19] a donn une bonne solution approche de (89) qui lui
a permis de calculer le facteur de sparation , le maximum de la
puissance de sparation :

M 2a 2
U max = ----- Z h D 12 ---------------------------2 RT 0
2

(90)

et un rendement de sparation E1 = U / Umax .


Ltude hydrodynamique des contre-courants ( 3.2.2) permet de
calculer les valeurs de et de U pour les divers modes de gnration (figure 22) et aussi doptimiser le rendement E1 , en fonction
des paramtres physiques de lcoulement.
Un exemple illustre cette optimisation [91] pour une centrifugeuse
longue de Z h = 250 cm, de rayon a = 25 cm, de vitesse priphrique
a = 600 m/s alimente de F = 0,1 g/s de UF 6 , avec = 1/2 et
T 0 = 320 K.
Loptimisation dtermine les quatre nombres de Rossby de gnration du contre-courant, localise lalimentation sur laxe 54 % de la
hauteur et fixe la pression la paroi de 100 Torr (1,33 104 Pa). On
trouve = 1,46, U = 38 UTS/an et E1 = 43 %.
Cet exemple a t le point de dpart du modle de Rome [96],
centrifugeuse de diamtre 2 a = 50 cm et de vitesse priphrique
a = 600 m/s, que les spcialistes des machines en rotation ont
convenu, en 1979, de prendre pour rfrence dans leurs travaux
thoriques. Un modle plus avanc [97] a t dfini en 1987, le
modle de Darmstadt (2 a = 50 cm, a = 1 000 m/s). Nous nous
rfrerons ces modles dcole dans ce qui suit.

3.2.4 Donnes technologiques


Les pays qui tudient et utilisent la centrifugation ont class la
plupart de ces donnes en raison du poids industriel et du caractre
trs prolifrant du procd. On peut cependant prciser certaines
directions de recherche actuelles [34] [96] [97] et donner quelques
indications sur les progrs des performances industrielles.
La figure 19 illustre la forme dune centrifugeuse trois
orifices [91]. La gnration dun contre-courant non mcanique se
fera en enfermant les deux copes derrire des baffles. Lespace entre
le rotor et le manteau est maintenu faible pression (0,1 10 Pa) ;
il peut contenir de lhydrogne, bon vecteur pour la chaleur de
frottement [88] ou du gaz UF6 (palier gaz). Ce vide diminue la
consommation dnergie par frottement.

Figure 22 Facteur de sparation  et puissance de sparation U ,


suivant le mode de gnration du contre-courant,
en fonction du nombre de Rossby  i [i = I, II, III, IV ;
relation (88)] [91]

Laugmentation de la puissance de sparation U 0 dune


centrifugeuse sobtient, daprs la formule (90) de Cohen, en
accroissant, autant que possible, la longueur Z h du rotor et/ou sa
vitese priphrique a de rotation, dans le domaine, toutefois, o
cette formule reste applicable. En pratique, cette augmentation
dpendra du choix des matriaux, de la structure et de la dynamique
du rotor, des contre-courants internes, etc.
Choix des matriaux : la vitesse priphrique de rotation ( a ) du
bol doit tre infrieure sa vitesse priphrique de rupture :

( a ) rupt = ----

 

12

(91)

o est la rsistance la rupture axiale du matriau.


Le tableau 4 montre [36] que cette vitesse de rupture est, pour un
rotor en fibre composite, de 1 271 (Kevlar ) 1 500 m/s fibres de
carbone), trs suprieure aux 600 m/s dun rotor en acier. La vitesse
oprationnelle dun rotor sera, bien entendu, limite une valeur
infrieure [36] sa vitesse de rupture, par raison de scurit : de 20 %
sil est en acier ou en titane, de 40 % sil est en aluminium ou en
magnsium (risque de fluage plus lev) et sil est en fibres
composites (moins bien connues). Les modles de Rome et de
Darmstadt ( 3.2.3) ne peuvent donc tre raliss quen fibres
composites.

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(0)

B 3 600 21

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Tableau 4 Matriaux pour rotor de centrifugeuse


(daprs [36])


(  a ) rupt.


(GPa)

(kg/m3)

Magnsium (MgAl7)
Aluminium (AlMgZn)
Titane
Acier Ni13Co15Mo10
(maraging)

0,35
0,64
1,4
3,0

1 800
2 800
4 500
6 100

Fibres en Kevlar

2,17

1 344

E // 74,5

E 9,0

1 271

Fibres de carbone
(T-800)

3,50

1 560

E // 170,0

E 9,0

1 498

Matriau

E
(GPa)
45
72
110
200

(m/s)
443
476
558
608

Le choix des dimensions (longueur Z h et diamtre 2 a ) est


limit [27] par la ncessit dviter toute vibration susceptible de
donner un balourd et de risquer la fracture de la centrifugeuse
des vitesses a bien infrieures la vitesse de rupture de son
rotor. Les principales vitesses priphriques critiques (figure 23)
viter correspondent aux frquences propres de rsonance des
cylindres creux parois trs minces, frquences axiales de barreau, dont la premire est :
2 2 a
( a ) crit = -------- ---------2 Zh

E //

  -------8 

1/2

(92)

o E // est le module dYoung axial du matriau. Les frquences ne


dpendent des dimensions du bol qu travers son allongement
(aspect factor ) Z h /2 a.

La vitesse critique la plus basse correspond au premier mode de


vibration dun barreau fix ses extrmits (longueur donde 2 Z h).
Une centrifugeuse est hypercritique ou sous-critique selon que sa
vitesse priphrique est au-dessus ou au-dessous de cette premire vitesse critique.
Dimensions dune centrifugeuse : le choix optimal du diamtre 2 a
et de la longueur Z h du rotor (ou des corps cylindriques) dpend ainsi
du choix du matriau et du mode de rotation, sous-critique ou
hypercritique.
On peut aussi dterminer au moyen de lquation (92) un
allongement critique (Z h /2 a )crit pour une centrifugeuse, dont la
vitesse priphrique a est impose. Les longueurs critiques de
rotors correspondantes sont [36] de 1,76 et de 1,36 cm respectivement pour les modles de Rome (600 m/s) et de Darmstadt
(1 000 m/s), dont le diamtre est de 50 cm, compte tenu des 30 %
de scurit pris l aussi pour la vitesse oprationnelle. Ces
dimensions pratiques maximales pour un fonctionnement
sous-critique de ces modles dpendent peu des matriaux (racine
quatrime de E// / ).
Structure : pour esprer bnficier, vitesse priphrique leve
de la proportionnalit (90) de la puissance de sparation U0 la
longueur Z h du rotor, il faut faire tourner ce rotor en rgime hypercritique. Si Z h = 5 m pour le modle de Rome, il faut franchir deux
vitesses critiques. Il y a risque de rupture au passage des vitesses
critiques, soit au dmarrage, soit lors dun arrt. On peut chercher
minimiser leffet des vibrations dune centrifugeuse :
soit en amortissant sur son axe les vibrations du rotor lors du
passage des vitesses critiques, mais il est difficile damortir par un
mme dispositif le passage successif de plusieurs vitesses
critiques ;
soit en runissant deux ou plusieurs rotors de longueurs
sous-critiques par des jonctions de mme diamtre et de vitesses
critiques diffrentes de celles des rotors. La mise au point de ces
rotors sections multiples est dlicate. Un modle de Rome de 5 m
de long sera form de 3 sections sous-critiques et un modle de
Darmstadt de 20 m de long sera form de 18 sections. Mais on peut
montrer que la puissance de sparation crot moins vite que la
longueur, avec un optimum de U 0 par section vers 4 ou 5
sections [36] : le modle de Darmstadt apparat trop long et trop
rapide, et lquation (90) nest plus strictement applicable :
lexposant de ( a ) nest plus gal 4 et dcrot quand le rotor
sallonge.
Revtement interne : il doit protger lintrieur de la centrifugeuse de la corrosion par UF6 . Si le revtement interne du rotor a un
module axial lev et une faible densit (aluminium, fibres), il
contribue accrotre le U0 en rgime sous-critique.
Cascades : le faible dbit individuel dune centrifugeuse permet
de construire une cascade idale avec un grand nombre de centrifugeuses identiques en srie et en parallle. En augmentant le nombre
de centrifugeuses en srie, en diminuant leur nombre en parallle et
en modifiant leurs interconnexions, on peut passer de la production
dune teneur faible en 235U celle dune plus forte teneur,
moyennant quelques prcautions concernant la criticit nuclaire si
lon veut produire du trs enrichi .

Figure 23 Vitesses angulaires critiques


dun rotor en aluminium mince
en fonction de la longueur du rotor [27]

B 3 600 22

conomie du procd : la centrifugation est un procd thermodynamiquement rversible, dont la consommation dnergie due au
seul maintien en rotation peut tre rduite une trs faible valeur.
Le hold-up spcifique H/ U ( 2.8) est bien moindre que celui de la
diffusion gazeuse. Le point faible de lconomie du procd reste
linvestissement spcifique (cot de construction et dure de vie des
centrifugeuses), que lon espre continuer rduire par un travail
patient, typique de lindustrie mcanique (automobile et aviation).

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Donnes rcentes sur les usines de centrifugation : les premires


centrifugeuses industrielles (USA, Urenco, Japon) ont t
sous-critiques et mtalliques (acier maraging).
La mise au point de centrifugeuses industrielles rotors en fibres
composites na t annonce que par le Japon [98], qui a inaugur
en 1990 [50] un pilote de 1 000 UTS/an rotors en fibres de carbone
(probablement T800 de Toray).
Lutilisation industrielle de centrifugeuses supercritiques
lments de souplesse, quipes de rotors mtalliques ou non, na
pas encore t rendue publique.
tats-Unis : les centrifugeuses choisies en 1980 pour quiper
lusine de Portsmouth [31] [99] [100] ont des rotors de grandes
dimensions, trs allongs (par recoupement, on peut les estimer
2 a = 50 cm environ dans une enceinte sous hydrogne de plus de
60 cm de diamtre, et Z h = 10 m ou davantage). Elles pourraient
tre supercritiques, avec un U0 non loin de 100 UTS/centrifugeuse.
Mais leur vie moyenne tait encore infrieure 4 ans en 1980 [31]
et le cot individuel est lev : en cas de panne, on a prvu sur le
site un systme labor de dmontage et de transport vers une usine
annexe de rparation. Le cot lev de ces centrifugeuses trs
performantes explique lvaluation faite en 1980 :
We /U = 135 kWh/UTS et I/U = 1 425 dollars/UTS, ce qui conduirait
un c = 253 dollars/UTS, au lieu de 178 pour une usine nouvelle
de diffusion gazeuse et 88 pour une usine amortie. En 1982, des
progrs auraient permis de situer le c entre ces deux valeurs
(Vanstrum [100]). Mais les usines de diffusion gazeuse venaient de
porter leur puissance de sparation de 17 27 MUTS/an, alors que
la grande crise cologique du nuclaire occidental commenait. Dcision fut prise darrter le programme centrifugation et de miser sur
le procd laser AVLIS lhorizon 2000 [101]. Le premier module de
2,2 MUTS/an demi-quip a t arrt en aot 1985 et dmantel
en 1989 [102].
Urenco-Centec, qui runit galit la troka Allemagne (Uranit),
Grande-Bretagne et Pays-Bas, a commenc par industrialiser des
centrifugeuses denviron 50 cm de long et 15 cm de diamtre, de
performances faibles (environ 2 UTS/centrifugeuse) et les rendre
fiables et peu chres. Leur vie moyenne serait maintenant trs
suprieure 10 ans : le cot rduit des centrifugeuses individuelles
permet de mettre hors circuit les dfaillances sans avoir les
remplacer ni mme les dmonter. Mais pendant de longues annes
Urenco a pu approvisionner en UTS un march captif qui, par souci
dindpendance nergtique, a accept de payer lUTS bien
au-dessus du prix du march et a soutenu ainsi ses progrs vers
la rentabilit. Une indication nette en ce sens est donne par laccroissement annonc du U0 en usine pass de 1 en 1972 2 en 1976,
4 en 1980 et 11 en 1985, visant 16 en 1990 [36]. Les centrifugeuses
sont les mmes dans les trois usines depuis le type 3. La comptitivit
avec la diffusion gazeuse aurait t atteinte vers 1988 [39]. La
situation est en complte opposition avec le contexte de larrt de
la centrifugation aux tats-Unis. Il y a quelque ironie voir
aujourdhui Urenco se proposer de construire une usine sur le sol
amricain [39]. Aucune indication technologique prcise (matriau,
mode sous-critique ou supercritique) na t donne.
Iraq : ltendue du programme centrifugation en Iraq, mis en
vidence par linspection du lONU en 1991 aprs la fin de la guerre
du Golfe, a surpris les experts [107]. On aurait ainsi trouv, dans
plusieurs sites dont Tuwaitha et al-Pharat, des centrifugeuses en
acier Maraging et tous leurs accessoires, analogues aux types G1
(longueur 50 cm, diamtre 15 cm, U0 = 2 UTS/an) et G2 (deux bols
G1 raccords par un lment de souplesse en acier Maraging
mince, U0 = 4 UTS/an), qui auraient quip en premire et en
seconde gnration lusine Allemande de Gronau. On aurait mme
trouv des bols en fibres de carbone. La puissance installe est
inconnue.
Pakistan : lusine de Kahuta emploierait une technologie
dorigine Allemande [42].

Japon : le pilote de 50 000 UTS/an qui tourne Ningyo Toge


avec 7 000 centrifugeuses (soit un U0 de 7 UTS) depuis 1978 a t
arrt en 1990. Une usine prototype de 200 000 UTS/an tourne sur
le mme site depuis 1988. La construction du premier des 10 modules
annuels de 150 000 UTS/an dune usine de 1,5 MUTS/an est en voie
dachvement Rokkakamura [103]. Ces usines sont quipes de
centrifugeuses en acier, puisque le premier pilote de 1 000 UTS/an
en fibres de carbone ne tourne que depuis mai 1990 [40].
URSS : elle a annonc tout rcemment [9] [104] quelle avait
une grande usine de centrifugation de 10 UTS/an, forme de dix
modules de 1 MUTS/an : tudes ds 1952 avec lAllemand Zippe,
pilote en 1957, usine de trois modules en construction ds
1962-1964 [105]. Lusine de diffusion gazeuse aurait t arrte [106].
Brsil : il pourrait enrichir 20 % [41] avec son pilote de plus
de 1 000 UTS/an ; un accord de coopration a t sign entre le
Brsil et lArgentine [44].
Chine : elle envisage de passer de la diffusion gazeuse la
centrifugation.

3.3 Sparation par vortex, par tuyre


et autres procds arodynamiques
Un grand nombre de procds de sparation diffrents font
appel la dynamique des gaz. En dehors de la diffusion du gaz UF6
travers une paroi poreuse ( 3.1) et la centrifugation de ce
gaz ( 3.2), deux autres procds arodynamiques ont atteint,
dune manire ingale, le stade de dveloppement industriel. Ce
sont le procd de sparation UCOR par vortex de lAfrique du Sud
et le procd de sparation par tuyre de E.W. Becker. Plusieurs
autres procds ont t ou continuent dtre tudis au laboratoire,
dans lattente dune perce.
Sparation par vortex : en 1975, Roux et Grant [108] ont annonc
la construction prochaine dune petite usine denrichissement de
luranium selon un procd de centrifugation parois fixes. Des
pilotes ont t construits et, depuis 1989, une vaste usine de
300 000 UTS/an enrichit en continu selon ce procd [58]. De luranium trs enrichi a t produit dans une usine haute concentration
depuis 1978 [109].
Llment sparateur na pas t dcrit, mais on peut imaginer quil
est voisin de ceux examins au cours de quelques tudes de sparation par vortex faites ailleurs [110]. Une alimentation priphrique
fait tourner trs rapidement le mlange gazeux sparer dans un
cylindre fixe. Le gaz prlev sur laxe du vortex ainsi cr est enrichi
en isotope de masse lgre (figure 24).

Figure 24 Principe de la sparation par vortex

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Techniques de lIngnieur, trait Gnie nuclaire

B 3 600 23

ENRICHISSEMENT DE LURANIUM _________________________________________________________________________________________________________

Un facteur de sparation = 1,025 1,030, suprieur celui de


la sparation par tuyre, a t annonc [108]. Le facteur de partage
optimal qui correspond ce facteur de sparation est trs faible,
= 1/15 1/20, et le gaz UF6 doit tre fortement dilu dans de lhydrogne. La valeur faible du facteur de partage conduit une cascade
asymtrique difficile raliser parce quelle comporte une multitude
de courants enrichis et appauvris (figure 8, relative au cas = 1/4
beaucoup plus favorable). La ralisation de cette cascade par le
systme Helikon [111], invent par le Sud-Africain Haarhoff, est particulirement brillante. Dans une cascade Helikon, 15 ou 20 courants
gazeux cheminent paralllement sans se mler dans une mme
conduite section rectangulaire et sont comprims dans les roues
du mme compresseur axial sans se mler de faon apprciable.
Par rapport la diffusion gazeuse, linvestissement spcifique
I/U de lusine serait un peu infrieur et la consommation
spcifique We /U, de 3 000 kWh/UTS, un peu suprieure. Mais
lAfrique du Sud dispose de charbon abondant et bon march dans
ses gisements ciel ouvert qui lui donne en 1990 de llectricit
0,023 dollars US/kWh et un cot de production marginal (hors
tudes) de 70 dollars/UTS [58]. Une consommation spcifique
de 1 800 kWh/UTS serait mme possible. Le hold-up spcifique
pourrait tre un peu infrieur celui de la diffusion gazeuse.
Toutefois, le gaz du procd contient 98 % dhydrogne, ce qui
mne des conduites de forte section et dnormes installations
de scurit, car le gaz du procd a une pression suprieure la
pression atmosphrique.
Sparation par tuyre : la sparation observe dans un jet au sortir
dune tuyre est due la centrifugation dans les lignes de courant
divergentes. Cet effet est accentu en diluant le gaz UF 6 par de
lhydrogne et les gaz appauvri (axial) et enrichi (priphrique) sont
recueillis par un corceur (skimmer ) convenable. Ce procd de
sparation, prvu par le prix Nobel Dirac [112] et retrouv par
Becker [113], a t dvelopp en Allemagne par la socit Steag, puis
export au Brsil qui a construit un pilote de sparation produisant
du 0,8 % Ipero [114], mais envisage de labandonner pour la
centrifugation, longtemps dveloppe en parallle [52]. Le facteur de
sparation, avec un gaz porteur (96 % dhydrogne) [115], peut
atteindre 1,020 ; le facteur de partage optimal de 1/4 mne une cascade asymtrique (figure 8) ou un recyclage. Une consommation
spcifique dnergie assez leve (4 000 kWh/UTS) pnalise ce
procd.
Autres procds de sparation arodynamiques : Becker et son
quipe ont tudi une vingtaine de variantes gomtriques du procd de sparation par tuyre [115].
Dans un jet supersonique en expansion, le prlvement axial nest
appauvri que si le disque de Mach qui ferme londe de choc ne touche
pas lcorceur. Dans le cas contraire, le prlvement axial est enrichi :
il y a invasion du gaz intrieur la bouteille de choc par le gaz qui
est lextrieur [116] [117]. Il existe de nombreuses variantes [116].

quand la bande U (VI) adsorb, limite par ces deux fronts


oxydant et rducteur, a balay toute la membrane, le cycle recommence en continu.
Les solutions oxydante et rductrice sont rgnres par barbotage doxygne et dhydrogne dans deux colonnes annexes.
La cl du procd est la membrane changeuse mise au point par
la socit Asahi Chemical, qui assurerait au procd un temps
dtage ( 2.5.3) infrieur la seconde [118], bien plus court que les
temps dtage usuels [119]. Pour enrichir 3 %, la bande U (VI)
adsorb occupe plusieurs mtres dans la colonne o elle reprsente
3 000 tages. Un pilote de 1 000 UTS/an fonctionne avec un facteur
de sparation = 1,001 3 et produit de luranium enrichi 3 % [60].
Les recherches se poursuivent.
Procd franais Chemex : lchange chimique entre les ions
U (III) et U (IV) est un change entre deux phases liquides non
miscibles, aqueuse et organique [60] [61]. Lion U (III) est stabilis en
phase aqueuse par ladjonction dacide hydrochlorique. Le facteur de
sparation est le double du prcdent, = 1,002 7 20 oC, ce qui est
trs lev et inattendu pour un change chimique.
Dans la colonne de sparation, 238U se concentre dans les ions
U (III) dune phase aqueuse descendante, contenant U (III) et U (IV),
et luranium 235 dans une phase organique ascendante
(tri-n-butyl-phosphate dilu dans un benzne alkyl), qui ne contient
que le compos U (IV). Lion U (IV) est transform en U (III) dans le
reflux de tte et linverse a lieu dans le reflux de queue. Les phases
aqueuse et organique sont recycles dans des colonnes annexes.
Le succs du procd repose sur la stabilisation de longue dure
de lion U (III) et sur une bonne conomie du reflux o lion U (IV)
est rduit en ion U (III) sur cathode de mercure. Dimportantes
installations pilotes ont fonctionn Grenoble, Pierrelatte et
Marcoule, dmontrant la faisabilit industrielle grande chelle des
installations contrlant le procd. Les matriaux mis en jeu pour
la ralisation du procd sont ceux de lindustrie chimique classique. Pour une usine de 1 MUTS/an enrichissant 4,5 % luranium
naturel, le cot c en capital est estim (en francs 1988)
2 440 F/(UTS an) (comparable celui de la diffusion gazeuse), la
consommation dnergie We /U 500 kWh/UTS (dont
300 kWh/UTS lectrique), mais il y a un hold-up spcifique lev de
500 700 F/(UTS an), cause du trs long temps dquilibre (do
vient, dailleurs, le caractre non prolifrant du procd).
La construction dune usine na pas t entreprise et les recherches
ont t arrtes en juillet 1988 [60], en raison de la surabondance
duranium enrichi sur le march et de la prfrence donne pour
lavenir moyen terme au procd de sparation par laser.
LIraq [107] aurait fait des tudes prliminaires sur ce procd.

3.5 Sparation isotopique par laser


3.5.1 Principe

3.4 Sparation par change chimique


La lgre diffrence entre les proprits chimiques de deux
isotopes dun mme lment permet de sparer ces isotopes par
change chimique rversible. Urey (en 1935) est le premier sen
tre servi pour les lments lgers (H, B, C, N), o les diffrences
relatives sont plus leves. Pour luranium, deux procds sont
encore tudis, lchange entre les ions de valence IV (uraneux) et
VI (uranyle), et lchange entre les ions de valence III et IV.
Procd japonais Asahi : il fait suite aux nombreuses recherches
dans ce domaine, en particulier celles de Kakihana [25] ds 1962.
Cest un change rdox dions U (IV)-U (VI) entre deux phases
solide-liquide [118]. Une colonne garnie dune membrane
changeuse dions est balaye du haut en bas, successivement, par :
une solution aqueuse oxydante ;
une solution aqueuse dions U (IV) et U (VI) dont les ions en
U (IV) sont oxyds en U (VI) et fixs sur la membrane ;
une solution aqueuse rductrice qui rduit U (VI) en U (IV) ;

B 3 600 24

La diffrence de masse des noyaux de 235U et de 238U a pour


consquence une diffrence entre les nergies des lectrons lis
ces noyaux. Cette diffrence dnergie lectronique peut tre mise
en vidence de deux faons diffrentes.
Soit comme une diffrence entre les frquences observes, pour
235U et 238U, des raies dmission ou dabsorption correspondant
une mme transition lectronique de latome duranium : si lon
accorde la frquence dun laser, par exemple, la frquence dune
raie dabsorption de 235U, la probabilit de lexcitation dun atome
235U par le rayonnement de ce laser sera beaucoup plus leve que
celle dun atome de 238 U quand le dplacement isotopique des
frquences de cette raie sera plus grand que la largeur dmission du
laser ; on peut ainsi amener, par une excitation unique ou par
excitations successives, latome 235U des niveaux dnergie de plus
en plus levs, jusqu son ionisation slective ; on spare ensuite
lion 235U des atomes rests neutres. Cest le procd laser atomique

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AVLIS (Atomic Vapor Laser Isotope Separation) ou SILVA (Sparation


isotopique par laser vapeur duranium).
Soit comme une diffrence observe pour des frquences des
raies dabsorption ou dmission de molcules contenant 235U et
238U correspondant une mme transition de vibration caractristique de la molcule uranifre : lexcitation, par laser ou par plusieurs
lasers accords aux frquences de vibration dune molcule
contenant 235U. Deux procds de sparation diffrents sont actuellement dvelopps dans plusieurs pays, o la molcule uranifre est
celle de UF6 ltat gazeux. Dans les deux cas, lirradiation du gaz UF6
par un laser ou par un systme de lasers de frquences accordes aux
frquences propres des molcules contenant lisotope 235U amne
ces molcules dans un tat excit :
ou bien cette excitation conduit la dissociation slective de
la molcule excite : on spare les molcules UF5 dissocies
contenant 235U des molcules UF6 non dissocies par filtration,
puisque les molcules UF5 sagglomrent en poussires. Cest le procd laser molculaire MLIS (Molecular Laser Isotope Separation ) ;
ou bien cette excitation conduit une raction chimique slective de la molcule excite avec un ractif RX appropri, ml UF6
gazeux : on spare du gaz UF6 le produit UFX de la raction par une
technique classique du gnie chimique. Dans ce procd, le laser
nest quun activateur : lnergie de sparation est principalement
chimique. Cest le procd CRISLA (Chemical Reaction by Isotope
Selective Laser Activation).
Si la slectivit des excitations laser est assure, le facteur de
sparation de ces procds peut tre trs lev.

Figure 25 Sparation AVLIS [132]

3.5.2 Procd par laser atomique (AVLIS)


Les premires recherches sur AVLIS semblent avoir t faites en
France. En effet, la firme amricaine Jersey Nuclear, filiale dExxon
et dAvco a dvelopp de 1971 1981 son projet industriel [120]
partir dun brevet franais de la CGE [121]. Jersey Nuclear a renonc
en 1981 poursuivre le dveloppement aprs avoir exploit un pilote
de dmonstration, faute de subvention du Department of Energy
amricain, qui a choisi de soutenir le projet voisin plus rcent et
moins avanc, de Livermore [122].
Dans un sparateur AVLIS (figure 25), une source de vapeur
duranium envoie un jet datomes neutres dans une cellule de sparation. Dans une cellule de sparation, un faisceau de lumire laser
ionise slectivement lisotope 235U du jet atomique ; lextraction des
ions 235U++ forms dans cette zone dirradiation est faite au moyen
de deux plaques mtalliques latrales ; enfin, un systme de
collection des atomes 235U extraits conduit 235U sous forme mtallique ou sous forme gazeuse UF6 [123].
La cellule de sparation peut tre multiple (figure 26). Toutes les
parties du sparateur sont contenues dans une enceinte unique
maintenue sous haut vide. lextrieur de cette enceinte se trouve
le systme des lasers dirradiation conduisant lionisation slective
de 235U.
Choix des frquences laser dexcitation slective de latome
duranium : les dplacements isotopiques des frquences propres
lectroniques de luranium sont de lordre de 1/105. Ils peuvent, en
gnral, tre aisment rsolus, en dpit de la largeur naturelle des
raies et de llargissement dagitation thermique. Vu le nombre
lev de ces frquences propres et le nombre encore plus grand des
transitions entre ces frquences, des critres de choix des transitions utiliser pour lexcitation sont ncessaires : grand dplacement isotopique du couple de frquences, couplage fort entre
niveaux, structure hyperfine huit niveaux resserre pour 235U qui
a un spin nuclaire de 7/2 (alors que 238U a un spin nul), accs ais
depuis ltat fondamental et les premiers tats excits de luranium
et, enfin, ionisation efficace dans ltape finale dexcitation [124].

Figure 26 Coupe de la cellule de sparation


perpendiculaire au faisceau laser

Le potentiel dionisation de luranium est 6,18 eV : il correspond


une frquence optique, ou nombre donde, situe dans lultraviolet
(vers 50 000 cm1). Les premiers tats excits de luranium sont
620 cm1 (0,076 eV), 3 801 cm1, etc. Il nexiste pas actuellement de
laser fiable et puissant de plus de 6,2 eV permettant dioniser slectivement luranium en une tape. On pourrait y parvenir en deux
tapes, par exemple avec un laser excimre suivi dun laser colorant bleu [124]. La solution choisie (figure 27) par Jersey
Nuclear-Avco [120], et la seule actuellement dveloppe, est une
ionisation en trois tapes de 2,1 eV environ. On se sert de lasers
colorant monochromatiques rouge-orang, trs fiables et de
frquence accordable avec prcision la diffrence des niveaux
initial et final des transitions intermdiaires choisies comme tapes
de lionisation de latome duranium [51] [120] [123] [124] [125] [126].
Les colorants utiliss dans les quatre lasers colorant
rouge-orang dexcitation sont des solutions de rhodamine. Ces
lasers sont accordables dans une bande de 10 % en frquence mono-

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B 3 600 25

ENRICHISSEMENT DE LURANIUM _________________________________________________________________________________________________________

Ainsi, 75 % des atomes de 235U pourront tre soumis aux excitations


ionisantes au lieu des 47 % qui sont dans ltat fondamental [126].
La dtente libre du jet de vapeur le refroidit par transformation
partielle de lagitation thermique des atomes duranium en acclration radiale. Si la densit de la vapeur est assez leve, le libre
parcours moyen des atomes devient assez petit pour que des
collisions interviennent au voisinage du creuset. Ces collisions
relaxent les tats mtastables de vibration lectronique des atomes
duranium en les ramenant vers ltat fondamental. Lnergie lectronique libre se traduit par un nouveau supplment de vitesse
radiale de la vapeur, qui peut passer de 680 1 000 m/s [127], valeur
effectivement observe et difficile expliquer autrement. Le dpeuplement des niveaux excits de luranium par ces collisions peut
amener 95 % la fraction ionisable des atomes de 235U par le systme de quatre lasers [126].
La focalisation des lectrons sur luranium et la convection dans
le creuset sont optimiss par des codes de calcul [51].
Figure 27 Excitation des atomes duranium par les lasers colorant

chromatique autour de 2 eV, ce qui permet de choisir entre une


dizaine de niveaux 2 eV, une centaine de niveaux 4 eV et quelques
milliers de niveaux 6 eV de latome duranium pour dfinir les
transitions exciter par irradiation [124]. Les sections efficaces des
transitions dexcitation menant aux niveaux 2 et 4 eV sont de lordre
de 1014 cm2, mais celle de la transition dionisation nest que de
10 18 ou 10 19 cm 2 . Mais, au-dessus de lnergie dionisation
(6,18 eV ou 49 954 cm1), il existe des tats mtastables de latome
duranium, tats de Rydberg, qui sionisent spontanment avec une
section efficace de 1015 1016 cm2 : pour ioniser un atome de 235U
qui a dj franchi deux marches dexcitation, le dernier laser excitera
cet atome duranium lun de ces tats dautoionisation [123] [124].
Source de vapeur duranium : on peut vaporiser luranium mtallique ou un alliage uranium-rhnium [20] [120], par effet Joule, par
chauffage radio frquence, avec un chalumeau plasma ou en le
bombardant avec des atomes dargon ionis. Certains de ces procds sont adapts aux tudes de laboratoire.
Le procd le plus ais industrialiser [120] [123] [124] [125] [126]
est le bombardement lectronique sous vide. Le filament linaire du
canon lectrons est parallle au barreau-source duranium
(figure 25). Un champ magntique (faible), parallle ce barreau,
courbe le faisceau dlectrons mis et le focalise perpendiculairement la surface du barreau (figure 26). Ce champ magntique
assure aussi lvacuation des lectrons rflchis.
Le barreau duranium est plac dans un creuset en cuivre refroidi
par circulation deau : luranium liquide, trs corrosif, est ainsi spar
du creuset par une coque duranium solide [120]. La majeure partie
(eviron 95 %) de lnergie reue du canon lectrons sert chauffer
le creuset par une convection intense au voisinage de linterface
liquide-vapeur (cellules de Maragoni dues un effet
thermocapillaire) [127]. Au-del dune couche cintique de Knudsen
voisine de cette interface, le jet de vapeur est en dtente libre dans
le vide.
La vapeur mise, par exemple, 2 800 K par le creuset contient
47 % duranium dans ltat fondamental, 28 % dans ltat excit I
(620 cm1 ou 0,076 eV), 25 % dans les tats excits II (3 801 cm1) ou
davantage, avec de rares ions [120] [124] [127].
Cest pourquoi un procd trois tapes dexcitation doit utiliser
quatre lasers colorant rouge-orang : deux de ces lasers sont
ncessaires pour assurer la premire tape, accords de faon
mener un mme niveau 2,1 eV les atomes duranium qui se
trouvent ltat fondamental ou au niveau 620 cm1 (figure 27).

B 3 600 26

Irradiation par les lasers : le faisceau optique des lasers est


parallle la source linaire duranium (figure 25). La zone dirradiation par les lasers sera, en pratique, quelques dizaines de centimtres de ce barreau [127]. On pourrait ainsi obtenir, en pratique,
une densit de vapeur duranium pouvant atteindre 1012
1013 atomes/cm3 dans la zone dirradiation. En effet, la densit est
limite la surface du creuset par la ncessit dviter la production
dun brouillard de gouttelettes duranium liquide ; et cette densit
dcrot dans le jet de vapeur en dtente dans le vide en raison
inverse de la distance au creuset.
Pour utiliser au maximum les photons du quadruple faisceau
laser, on place des miroirs perpendiculairement au faisceau laser
aux deux extrmits de la zone dirradiation. Ces miroirs servent
balayer la zone dirradiation et, aussi, tout lventail des zones
dirradiation lintrieur du jet divergent sortant de la source
(figure 26), jusqu puisement des photons du faisceau.
Il faut que la dure de lclair dun laser colorant soit nettement
infrieure la dure de vie de ltat mtastable excit, pour que
latome de 235U ait, avant de se relaxer, le temps de recevoir les
trois excitations lasers qui doivent lioniser. La dure de ces clairs
doit donc tre infrieure 100 ns.
Compte tenu de la vitesse de dtente du jet de vapeur duranium
(105 cm/s) et de la hauteur balaye paralllement la direction du
jet (5 10 cm), une rcurrence (frquence de rptition) des clairs
lasers de 10 20 kHz est ncessaire pour irradier la vapeur duranium
sans interruption.
Ce fonctionnement puls des lasers colorant est entretenu par
pompage optique : initialement par des lampes mercure [120] de
faible rendement (0,2 %), et maintenant par des lasers vapeur de
cuivre de meilleur rendement (1 %). Ces lasers de pompage mettent
deux longueurs donde fixes de 510,5 nm (vert) et de 576,2 nm
(jaune). La dure de leur mission, 20 40 ns, est assez brve pour
le procd et leur rcurrence peut atteindre 5 kHz. La rcurrence
ncessaire, 10 20 kHz, ne peut tre assure par un seul laser
vapeur de cuivre actuellement existant. Il faut raliser cette rcurrence par un multiplexage.
La prcision de laccord de chacun des quatre lasers colorant
avec celle des quatre transitions choisies de 235U quil doit exciter
doit tre meilleure que 1/106 pour garantir la spcificit de lionisation
de 235U. Pour assurer cette prcision, la frquence laser est dfinie
par un oscillateur colorant de puissance nulle. Cet oscillateur excite
en mode rsonnant un laser colorant pramplificateur qui met
un clair laser de dure (20 50 ns) et de rcurrence voulues (10
20 kHz). Ce laser excite son tour un amplificateur, laser colorant
trs puissant dont lclair a la puissance ncessaire pour le procd.

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Loscillateur, le pramplificateur et lamplificateur colorant


reoivent leur nergie, la dure et la frquence de rptition de leurs
clairs dun pompage optique par des lasers vapeur de cuivre de
puissance convenable : ainsi, lamplificateur est pomp par un (ou
des) laser(s) vapeur de cuivre de grande puissance.
Les colorants doivent tre rgnrs par circulation en continu
dans des boucles appropries, en raison des dgts subis pendant
leur irradiation.
Le chauffage de la vapeur duranium par les rayons lasers produit
des distorsions des faisceaux lumineux qui en diminuent lefficacit.
Collection des isotopes spars : de nombreux systmes
dextraction de 235U peuvent tre imagins. Dans celui qui est le
plus souvent dcrit, la zone dirradiation est place entre deux
fanons, plaques mtalliques parallles (figure 25) entre lesquelles
est maintenue une diffrence de potentiel lectrique. En pratique,
cette zone dirradiation est assez large dans lventail du jet
(figure 26) et il y aura plusieurs passages parallles de faisceaux
lasers, spars de plaques mtalliques charges alternativement
plus et moins (lensemble ressemble aux fanons dune baleine) :
les atomes duranium non ioniss continuent leur trajectoire,
non dvie par ce champ lectrique, vers une plaque dimpact, perpendiculaire au jet de vapeur. Cest un mlange de 238U et dun
peu de 235U, dont les atomes nont pas absorb les trois photons
ncessaires leur ionisation, ou ont subi une collision avec
change de charge sur un atome de 238U aprs ionisation ;
les atomes duranium ioniss forment un plasma neutre ; en
principe, les ions uranium sont extraits lectrostatiquement par les
fanons, o ils se dchargent. On peut, en principe, raliser ensuite
la collection de luranium en discontinu en dposant priodiquement les fanons, ou en continu en chauffant les fanons pour
recueillir luranium liquide [120].
Cette extraction lectrostatique est trs efficace quand la densit
de la vapeur est faible (< 108 atomes/cm2). Elle conduit des facteurs de sparation levs, mais malheureusement une production insignifiante.
Pour des densits comprises entre 108 et 1010 atomes/cm2, le
champ lectrostatique ne pntre pas le plasma de faible densit
form par les ions 235U : ce plasma scarte de la paroi et il y a diffusion des ions travers la gaine ainsi forme avec un dbit limit
par la loi de Childe-Langmuir.
Il est ncessaire dextraire les ions 235U de la zone dirradiation
avant que le nombre des collisions avec change de charge sur des
atomes neutres 238U ne dtruise la slectivit du procd. On est
conduit alors augmenter le champ lectrique entre les plaques de
lextracteur, mais lnergie confre aux ions risque de leur faire arracher une partie des atomes 235U dj dposs. Cette mthode
dextraction des fanons nest plus utilisable pour des densits de
vapeur suprieures 1012 atomes/cm2 dans la zone dirradiation
[126].
Luranium ainsi recueilli nest pas, on le voit, du 235U pur. En
fait, il y aura aussi un peu de 238U : ionisation dans la source (on
peut liminer 238U par un champ magntique au sortir du creuset),
ionisation par les lasers (qui ne sont pas parfaitement slectifs),
change de charge par collision dans la zone dirradiation.
Conditions dun dveloppement industriel : pour une usine de
1 MUTS/an enrichissant luranium naturel en une seule tape 5 %
en 235U avec un rejet 0,2 % [51], lalimentation doit tre de
F = 120 kg/h de vapeur duranium. La consommation dlectricit
sera de We = 10 MWe, soit We /U = 100 kWh/UTS, ( comparer aux
2 400 de la diffusion gazeuse) si le fonctionnement en continu satisfait des conditions trs strictes de performance. Par exemple, le
rendement de la sparation, cest--dire le produit des probabilits

de photo-ionisation et de collection, doit atteindre 75 %, ce qui exige


une dfinition trs rigoureuse des paramtres dirradiation et de
collection.
La dure de vie des matriels est un des lments essentiels du
cot :
source : le creuset doit rsister un flux dnergie de plus de
10 kW/cm de longueur : sur une longue dure, cette condition est
redoutable ;
systme de lasers [20] [129] : la cellule dirradiation est
entoure dune batterie doscillateurs, de lasers et damplificateurs
colorants des quatre couleurs du procd, chacun de ces lasers
tant flanqu de lasers vapeur de cuivre et de leur systme lectronique de multiplexage. La complexit du systme laser construit
autour dun sparateur compact rend la maintenance difficile si la
fiabilit nen est pas trs leve. La dfaillance dun seul lment
arrte la production.
Les lasers vapeur de cuivre actuels semblent avoir une rcurrence limite 5 Hz et une puissance limite 300 W [125] [126].
Plus la puissance de ce type de laser crot, plus les problmes de
matriaux deviennent critiques : dure de vie des fentres transparentes, des joints et fentres dassemblage, des redresseurs (prs
de 109 dcharges par jour pour une rcurrence de 5 Hz) :
cellule de sparation : sa grande compacit rend dlicats les
rglages et difficles les interventions. Il faut viter que les ions
narrachent des fanons les atomes de 235U dj dposs [128], ce
qui peut arriver si lnergie de lion approche 100 eV [126]. Dans
lhypothse dune collection en uranium liquide, il y a un srieux
problme de matriaux, car la stabilit du revtement dun collecteur par de luranium solide est plus difficile assurer que celle
dun creuset.
tat davancement dAVLIS : les informations sont trs fragmentaires. Le dveloppement de ce procd est partout plus lent que
prvu, en dpit de budgets levs de recherche et dveloppement.
tats-Unis : les tudes de Jersey Nuclear ont dur dix ans et
abouti un pilote de dmonstration. Elles ont t arrtes faute du
soutien du gouvernement qui a choisi le projet de Livermore.
Livermore, les recherches ont commenc peu avant ce choix, au
dbut des annes 70.
Les performances des composants dAVLIS nont pas encore les
valeurs ncessaires pour lchelle industrielle. En effet, en 1987 [125],
la puissance des lasers colorant atteignait 100 W (au lieu de 5 000
10 000), celle des lasers cuivre 300 W (au lieu de 700 1 000 W) ;
la rcurrence na encore que le sixime de la valeur voulue. Mais
le systme de tous les lasers vapeur de cuivre atteint 2 500 W en
1987, 4 200 W en 1988 [130] et 7 000 W en 1989 [132], o des tests
denrichissement ont dur plusieurs dizaines dheures.
La construction dun pilote 100 000 UTS/an en 1992 [131] et
dune usine de 1 9 MUTS/an sont envisags pour 1997 [132],
mais des experts pensent quil faut ajouter cinq ans ces
dates [48] [133].
France : un ensemble de lasers au 1/10 de la dimension
industrielle a tourn plusieurs dizaines dheures Saclay en 1989.
Les premiers grammes duranium enrichi ont t obtenus en
1989 [134]. Un laser vapeur de cuivre de 100 W a t mis au
point [135].
Japon : le dveloppement dAVLIS par le Jaeri Tokaimura est
moins avanc en 1990 que celui du procd chimique Asahi [136].
Nanmoins, un pilote AVLIS de 1 000 UTS/an marche par campagnes
depuis juillet 1990 [136]. Une campagne a produit 0,01 g/h de 235U
5 %, avec un We /U de 250 kWh/UTS [137]. Les performances
annonces des composants sont [138] : 300 kW pour le canon
lectrons avec 5 mm de largeur au foyer, 50 W pendant 200 h pour
les lasers colorant, 120 W pendant 300 h 5 kHz pour les lasers
vapeur de cuivre, et une densit de 1013 ions/cm2 dans la cellule
de sparation. Luranium vapor collection system aurait
fonctionn 200 h.

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B 3 600 27

ENRICHISSEMENT DE LURANIUM _________________________________________________________________________________________________________

Royaume-Uni [124] [126] : dbut des recherches sur le procd


Harwell en 1974 et premire ionisation slective en 1983 ; le canon
lectrons atteint 250 kW en 1989. On tudie Culham les aspects
plasma de la collection, et Capenhurst les lasers au cuivre (100 W)
et la prparation dun petit pilote pour 1995 [139].

Le laser infrarouge monoxyde de carbone CO est un laser robuste


bien connu, dont les fentres en CaF2 rsistent aux agents fluorants
et lhumidit. Ce laser illumine une cellule de raction remplie dun
mlange gazeux de UF6 et dun ractif convenable RX, sur lequel
le secret industriel est gard.

3.5.3 Procd par laser molculaire (MLIS)

mode harmonique 3 dabsorption 3 3 de la molcule 235UF6 .


Le laser CO est un laser infrarouge classique ne dpensant pas
beaucoup dnergie laser (1 836 cm1) pour activer un mode vibratoire dUF6 . En effet, il ne doit pas fournir lnergie dionisation de U

La frquence intense L = 1 876,3 cm1 du laser CO est voisine du

La molcule UF6 na que deux modes fondamentaux de vibration


actifs en infrarouge, 3 et 4 . Seul 3 = 627 cm1 (environ 16 m) a
un dplacement isotopique notable de 0,60 cm1. On peut aussi
utiliser les harmoniques (n 3 ) et les combinaisons (3 + 4). Le
spectre ultraviolet de UF6 comporte plusieurs bandes, dont lune,
entre 360 et 200 nm (28 000 50 000 cm1) correspond un mcanisme de dissociation [123].
Deux voies peuvent tre suivies pour ioniser slectivement
235UF :
6
ionisation multiphotonique par un laser infrarouge mettant
16 m (627 cm1) ; chaque molcule 235UF6 doit absorber environ
40 photons pour atteindre la limite dionisation. La slectivit de
cette voie a t prouve en 1987 au Japon [33] [39], et en
Allemagne [140] ;
ionisation par un laser ultraviolet : Los Alamos, un pilote tait
en prparation lors de larrt du programme dcid en 1982 [141].
Il a sembl quune premire tape vibrationnelle infrarouge
augmentait la slectivit de la dissociation de 235UF6 par un rayonnement ultraviolet.
Lasers : la source de rayonnement infrarouge cohrent 16 m est
ainsi constitue : un laser CO2 tait amplifi plusieurs joules par
mission par des TEA (Transverse Excitation Amplifier ). Le faisceau
laser CO6 obtenu 10 m est envoy dans une cellule miroirs
remplie de parahydrogne (spins // ) qui produit alors une mission
intense et cohrente de rayonnement Stokes-Raman stimul autour
de 16 m (627 cm1). Un laser CO2 1 kHz de frquence de rptition peut durer de 1 10 jours.
Le laser ultraviolet est un laser exciplexe XeCl, molcule
diatomique qui nexiste qu un tat excit mtastable de brve dure
(108 s), produit par une dcharge lectrique. Il met 308 nm
(32 500 cm1). Avec une rcurrence de 1 kHz, la dure de vie est celle
dun thyratron : quelques heures.
Cellule de sparation : afin daugmenter la spcificit de lexcitation des bandes dabsorption vibrationnelles, on dtend le gaz UF6
dans une tuyre supersonique qui gle les degrs de libert de rotation de la molcule. Dissocie par le laser, la molcule 235UF6 devient
du 235UF5 en poussires, que lon spare par filtration du 238UF6
gazeux. La rcupration des poussires enrichies pose des
problmes. Le facteur de sparation observ Los Alamos est faible,
comme le dplacement isotopique, et il a t ncessaire de faire une
cascade de onze tages.
Le projet MLIS a t arrt aux tats-Unis, mis en veilleuse en
France et au Royaume-Uni. Mais des tudes actives se poursuivent
au Japon [142] et aussi en Allemagne, o lon espre enrichir en
une seule tape [140].

3.5.4 Procd CRISLA


Les recherches de J. Eerkens [55] [56] ont dbut en 1968, mais
la possibilit dutiliser un laser CO et le bon ractif na certainement
t trouv quen 1985. Le chemin et les produits intermdiaires de
la raction avec UF6 nont t prciss quen 1986-1988. Le procd
pourrait sappliquer D2 , Zr, retraitement des combustibles irradis,
mtaux ultrapurs, etc.

B 3 600 28

comme dans AVLIS (50 000 cm1), ou lnergie de dissociation de


UF6 comme dans MLIS (33 000 cm1). Lnergie consomme par la
sparation isotopique dans CRISLA est de lnergie chimique. Cest
pourquoi Eerkens revendique une consommation dnergie de
10 kWh/UTS, quatre fois plus faible que celle revendique par
Livermore pour AVLIS et un cot de production infrieur de moiti.
Ce procd a paru sduisant la Chine, qui ltudie depuis un
article dEerkens de 1976, avec HCl pour ractif, et le juge plus
intressant quAVLIS [56]. Bien entendu, il faut attendre, pour se
prononcer, que le procd soit prcis par linventeur, car bien des
aspects restent dans lombre [57].

3.6 Procds lectromagntiques


et ioniques
3.6.1 Spectrographe de masses et Calutron
La spectrographie de masse reste la mthode la plus sensible
danalyse isotopique (articles de la rubrique Spectromtrie de masse
et techniques associes du trait Analyse et Caractrisation). Il est
aussi lun des meilleurs moyens de prparation, en petite quantit,
disotopes spars de grande puret, car le facteur de sparation
peut dpasser 1 000. Elle a t employe [22] [25] [143] pendant la
Seconde Guerre mondiale dans lusine Y12 dOak Ridge : plus de
1 100 Calutrons des types A et B y enrichissaient luranium en deux
tapes, 6 %, puis de 6 92 %. Les ions U+ mis vitesse thermique
par une source alimente en UCl4 [144] taient acclrs lectrostatiquement 15 keV. Leur trajectoire tait courbe dans un champ
magntique intense selon un rayon inversement proportionnel la
masse. Ce procd a t abandonn en raison de lnergie leve
qui devait tre communique aux ions U+ afin de pouvoir focaliser
sparment sur le collecteur les faisceaux dions des divers isotopes :
de lordre de 200 MW pour produire 1 kilogramme duranium 92 %
par an [59]. Lchauffement par impact de ce collecteur et la perturbation des trajectoires par effet de charge (loi de Childe-Langmuir)
limitent la densit ionique possible et linvestissement prohibitif.
Lenrichissement de luranium par Calutrons a aussi t tudi en
URSS et en Chine [58]. On croyait ce procd abandonn depuis 40
ans quand lenqute faite en 1991 en Iraq la demande de lONU
a mis en vidence lexistence de vastes installations de plus de 100
Calutrons de types A et B en plusieurs sites en Iraq, dont Tuwaitha
et Tarmiya prs de Bagdad, al-Sharqat entre Mossoul et Tikrit et un
site au Nord de Mossoul [59]. Ces Calutrons dIraq ne peuvent tre
rentables pour un objectif civil, mme si lon tient compte de 40 ans
de progrs par ailleurs sur les sources dions, sur la stabilit des
champs magntiques intenses de grandes dimensions et sur les
matriaux. Ils ne peuvent que viser lenrichissement au-dessus de
90 % dun uranium dj moyennement enrichi, soit par dautres
Calutrons, soit plutt par centrifugation gazeuse ( 3.2.4).

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3.6.2 Plasmas tournants


Lobstacle de la charge despace peut, en principe, tre contourn
si lon utilise un plasma. Ltude de la sparation isotopique dions
neutraliss dans un plasma est un domaine o la recherche
est actuellement trs active [29] [63] [144] ; exemples : plasmas
tournants, rsonance cyclotron ionique.
Il y a plusieurs dizaines de procds de sparation isotopique
plasmas tournants [63] [144], o les ions sont spars par la
diffrence de leur vitesse de rotation. Cette vitesse peut atteindre
des valeurs trs suprieures celles possibles dans une centrifugeuse gaz neutre (plus de 2 300 m/s au lieu de 800 m/s), et donc
par la diffrence de leurs acclrations centrifuges. Bien entendu,
il faut tenir compte de leffet non sparatif des collisions entre ions
ds quaugmente la densit du plasma, ce qui diminue le rendement
de la sparation et en accrot le cot. Le pionnier dans ce domaine
a t Slepian, avec sa centrifugeuse ionique [23] [25] [145].

3.6.3 Rsonance cyclotron ionique


Le principe de la sparation par rsonance cyclotron ionique [63]
est illustr par la figure 28. Dans la source de plasma duranium,
les atomes duranium sont arrachs dune plaque duranium massif
et ioniss par des lectrons excits e par une onde lectromagntique oscillant la frquence de rsonance cyclotron
lectronique CE . Le jet de plasma mis par cette source traverse
un espace de tri o sont superposs un champ magntique trs
intense B et un champ lectrique E oscillant la frquence cyclotron
ionique Cl = qB/(2 m 5) de lion 235U de masse m 5 (en CGS) et de
charge q. Le rayon de giration de Larmor r 8 de lion non rsonnant
238U

sannule priodiquement, tandis que celui de lion rsonnant


r 5 = Et /B saccrot avec le temps de transit t dans lespace de tri. Les
trajectoires en hlice divergentes des ions rsonnants sont interceptes par des fanons parallles au jet de plasma [144] [146]. Les
ions non rsonnants passent entre les fanons et sont recueillis sur
une plaque dimpact perpendiculaire au jet de plasma.

Le facteur de sparation maximal r 1 /r 2 peut tre trs lev, ce


qui permet dutiliser la rsonance cyclotron ionique en spectromtrie de masse (omgatron) et pour la prparation disotopes trs
purs (Ba, Ca, Cd, Cr, Ni, Pb,...) avec un cot bien moindre quun
Calutron [146]. La rsonance cyclotron ionique, aprs Richardson
en 1945 [23] [147], a connu un renouveau dintrt en France
(Peyraud,
Schmitt [148],
Louvet [63])
et
aux
tats-Unis
(Dawson [149], la socit TRW [150]) vers 1970 [63].
Performances raisonnablement possibles pour luranium :
facteur de sparation = 10, puissance de sparation
U = 25 000 UTS/m3 de plasma par an, et W/U = 110 kWh/UTS,
plus haute que pour la centrifugation et pour AVLIS, cause de
la source dions (plus de 1 keV/atome).
Principaux problmes technologiques pour une installation
industrielle de grande taille : bobines supraconductrices et leurs
cryostats hlium liquide (intrt potentiel des superconducteurs haute temprature), gyrotrons produisant le champ lectrique oscillant, source dions uranium, collecteurs.

4. Comparaison et discussion
Aprs avoir justifi les critres de choix et analys les caractristiques des procds de sparation qui permettent de les appliquer,
nous pouvons maintenant comparer critre par critre ces procds (tableau 5).
Facteur de sparation : le coefficient de sparation ( 1) peut
varier de cinq six ordres de grandeur entre les lasers et les Calutrons (100 1 000) dune part, et les changes chimiques dautre
part (0,001 3).
Quand lenrichissement dsir est fait en une seule opration de
sparation, les recyclages en cascade disparaissent et la quantit
sparer se rduit lalimentation F, qui est de lordre du milliardime du dbit L = 8 U/( 1)2 recycl [relation (58)] dans une
usine comme le Tricastin. La limite acceptable du cot de linvestissement et du fonctionnement de linstallation lmentaire de
sparation peut donc augmenter en proportion. Do lintrt a
priori de dvelopper des procds fort facteur de sparation. En
1990, la centrifugation a atteint la comptitivit avec la diffusion
gazeuse. Les procds lasers ou plasmas pourraient percer avant
lan 2000.
Rpartition des dpenses de sparation : la figure 29 donne,
daprs une tude de Frjacques et Galley [151] en 1964, la rpartition pour des usines de diffusion gazeuse en fonction de leur taille.
Les proportions ont peu vari. On y voit quun procd ne peut tre
comptitif avec la diffusion gazeuse si les charges dinvestissement
I/U ou ses dpenses dnergies We /U sont doubles de celles de
cette dernire.

Figure 28 Rsonance cyclotron ionique


coupe de la cellule de sparation [63]

Cot des investissements (I/U ) : une tude intressante de


Hoglund [33], en 1987, prcise la rpartition de ces cots entre
quipements spciaux, btiments du procd et auxiliaires du
procd. Pour la diffusion gazeuse, les circuits lectriques et calorifiques reprsentent 25 % du cot. Pour la centrifugation, les centrifugeuses et leurs tuyauteries en sont la plus grande part. Pour la
rsonance cyclotron, ce sont les aimants superconducteurs. Pour
AVLIS, ce sont les lasers, les sparateurs et les btiments (proprt
rigoureuse, dalles antivibrations), pour les changes chimiques, ce
sont les reflux.

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On peut aussi comparer avec Hoglund [33] les facteurs dchelle,


cest--dire lexposant f de la taille L de lusine avec le cot c I = k (L)f.
Ce facteur varie de 0,6 (tuyre, MLIS) 0,7 (diffusion gazeuse,
centrifugation) et 0,8 (AVLIS, rsonance cyclotron). Plus f est lev,
plus le procd se prte une structure modulaire. Cette tude a
t faite en se basant sur la longue exprience du centre de
recherches dOak Ridge.
Consommation spcifique W e /U : pour les procds avancs
(bas du tableau 5), on value souvent la consommation dnergie par
rapport luranium dalimentation traiter, We /F en kWh/kg de U ou
en eV/atome de U (1 kWh/kg de U = 8,87 eV/atome de U).

Autres charges de fonctionnement : le hold-up spcifique ( 2.6)


ne parat pas une charge lourde pour les procds cintique
rapide, mme si les recyclages y sont nombreux. Il nest important
que pour les changes chimiques o les transports en phase liquide
sont beaucoup plus lents quen phase gazeuse.
La diffusion gazeuse est le procd qui a le moins de charges
dentretien et de personnel en raison de la haute fiabilit de son
matriel, qui est form de composants peu nombreux et de grandes
dimensions.

Cette faon est sensiblement quivalente lvaluation par


We /U, si lon observe que U/F varie peu en fonction de lenrichissement du produit dans le cas dun procd faible coefficient de
sparation [65] : en effet, si F est en uranium naturel et si lon rejette
0,2 %, U/F = 0,79 et 1,29 UTS/kg de U respectivement pour des
enrichissements 3 et 90 %. Pour surpasser la diffusion gazeuse
actuelle (2 450 kWh/UTS, 3.1.3.4), il faut donc que :
We /F < 17 000

ou

25 000 eV/atome de U

(93)

selon que lon enrichit 3 % ou 90 %. De mme, pour surpasser


la centrifugation (We /U = 135 kWh/UTS, 3.2.4), les limites
respectives ne pas dpasser deviennent 930 et 1 600 eV/atome de
U. Cette condition (93) limine le Calutron ( 3.6.1), o la source
consomme elle seule au moins 15 keV/atome de U, et mme un
procd comme celui de Devienne (source 5 keV/atome de U), et
montre lintrt des procds par laser ( 3.5) et rsonance
cyclotron ( 3.6) dont les sources ne consomment que quelques
dizaines dlectronvolts par atome de U et peuvent nexciter que
lespce minoritaire (cas des procds au laser o ces limites peuvent
donc tre releves dun facteur de 10 100). Mais il ne faut pas oublier
que lnergie laser cote beaucoup plus cher que lnergie mcanique de pompage et que lnergie chimique dchange ou de raction.

Figure 29 Dcomposition du prix de luranium enrichi 3 %


par diffusion gazeuse, en fonction de la taille de lusine [151]

(0)

Tableau 5 Donnes sur les principaux procds denrichissement (en 1990)


Critre
Procd

Diffusion gazeuse (DG)

1,004 3

Centrifugation................
Tuyre ............................
Vortex .............................

1,5
1,02
1,03
1,001 3
 1,002
1
1

changes chimiques .....


Laser atomique..............
Laser CRISLA .................

I/U
[F/(UTS an)]

W e / U

c

H/U
[kg de U/(UTS an)]

M/U
(F/UTS)

< 0,1 (4)

50 (1)

135 (2)
4 000 (1)
3 000 (7)

< 0,1 (4)


< 0,1
< 0,1

100 (1)
100 (1)
100 (1)

2 000 3 000 (1)

200 600 (1)

1 (1)

150 200 (1)

500 700 (1)

550 1 200 (8)


..............................

40 (9)
10 (9)

0,1
< 0,1

.............................
.............................

200 300 (8)


< 500 (9)

F : 2 000 (1)

USA : 2 525 (2)

2 500 (6)
 2 500
 2 500

(kWh/UTS)
2 450 (3)
2 340 2 475 (2)

(F/UTS)
600 (4)
475 (5)
350 (6)
800 (1)
350 (7)

On a pris ici 1 US dollar (1980 et 1990) = 5 F. Cette quivalence a vari de 5 10 F entre ces dates.
Sources :
(1) daprs [152] ;
(2) daprs [31] ;
(3) daprs [71] ;
(4) daprs [25].
(5) Estimation amricaine en 1990 [131] ;
(6) Donnes 1990 de lusine Urenco construire par Louisiana Services [39]. En 1980, investissement compris (usines de centrifugeuses, centrales lectriques)
I/U = 7 250 F/UTS an et c = 1 265 F/UTS [31].
(7) Selon le rapport Smith-Barney [58]. c est ici un cot marginal.
(8) Projections 1990 pour une usine de 9 MUTS/an construire en 1997 (ou 2002). Les valeurs infrieures sont celles du DOE amricain, les valeurs suprieures,
celles de Smith-Barney, experts du Congrs [48].
(9) Projections 1990 dIsotope Technologies pour une usine construire en 1993, daprs Smith-Barney [58].

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Maturit industrielle : elle est atteinte par la diffusion gazeuse et


par la centrifugation. Cest un critre pnalisant pour tous les autres
procds.

Criticit : une unit denrichissement doit tre conue de faon


rendre impossible toute excursion critique dans lune de ses
parties ; le risque en est dautant plus grand que luranium est plus
enrichi. Les procds fort coefficient de sparation, comme la centrifugation et les procds lasers, o les courants de recyclage
interne sont beaucoup plus faibles, sont donc plus aiss rendre
sous-critiques. Cest un avantage pour la centrifugation, le Calutron,
la rsonance cyclotron et les procds lasers.

Possibilits de progrs : il est intressant de confronter les perspectives davenir retenues pour les diverses mthodes denrichissement par deux commissions dexperts en 1972 et fin 1980 :
Comit amricain Benedict 1972 [25] : cette date aucun procd nest comptitif avec la diffusion gazeuse (centrifugation mise
part) ; sont probablement non comptitifs : tuyre ( 3.3), changes
chimiques (absorption gaz-liquide, extraction liquide-liquide,
chromatographie gaz-liquide) ; sont certainement non comptitifs :
change dions redox ( 3.4), lectromagntique ( 3.6), ondes de
choc ( 3.3), diffusion de masse, photo-excitation ( 3.5) et quelques
autres ; parmi les sans intrt on trouve : vortex ( 3.3), diffusion
thermique, etc. ;
ERAB (Energy Research Advisory Board), fin 1980 [31] :
peuvent dpasser la diffusion gazeuse : centrifugation, lasers
atomique et molculaire et rsonance cycloton ionique.
Le plus frappant est la perce opre par les procds lasers (qui
ont ranim lintrt pour les procds photochimiques) et la
rsonance cyclotron ionique (non cite en 1972).
En dix ans, un progrs technologique dans un domaine
quelconque de la physique ou de la chimie peut bouleverser les
perspectives davenir de lenrichissement de luranium. Une perce
lhorizon 2000 est possible avec un nouveau procd de
sparation : laser (tel que CRISLA), change chimique, ou arodynamique. Ces procds reclent des variantes inexplores.
Enfin, la diffusion gazeuse peut encore progresser. On a appris
moduler la production selon le cot de lnergie [161] [162]. De
1946 1974, le rendement des barrires a t multipli par 23 et
un gain de 20 % sur ce rendement permettrait un gain de 22 % sur
le cot de luranium enrichi 3 % [71].

Prolifration : le tableau 6 compare le comportement des divers


procds de sparation dvelopps au regard des principaux critres
de sensibilit la prolifration, qui rsulte de leur aptitude produire
de luranium trs enrichi [152]. La sauvegarde des installations
denrichissement est dans le domaine de comptence de lAgence
Internationale de lnergie Atomique (AIEA) de Vienne pour les tats
qui ont ratifi le trait de non-profilration (NPT).
La centrifugation se confirme comme tant de loin le plus prolifrant de tous les procds. Sa flexibilit permet, en effet, de
changer aisment la configuration dune unit civile de production
duranium faiblement enrichi en celle dune unit militaire de
production duranium trs enrichi, lorsque la sous-criticit de
lassemblage des centrifugeuses a t prvue.
Prenons, par exemple, une unit de U = 4 500 UTS/an, forme de
1 125 centrifugeuses de puissance individuelle de 4 UTS/an par
machine (type G2 allemand), assembles en une cascade
idale ( 2.5.2) qui fonctionnerait la perfection. Alimente par
F = 5 720 kg/an duranium naturel avec un rejet la teneur
N W = 0,002 %, elle produit P = 1 044 kg/an duranium enrichi 3 %
pour les besoins civils des racteurs lectrognes (quations (19) et
(34), et rfrences [19] [65]).
(0)

Tableau 6 Rsistance la prolifration des principaux procds de sparation isotopique [152] (1)
Procds
Critres

Diffusion gazeuse

Centrifugation gazeuse

Procds
Procds Procds
aroversion
version version version version
chimiques lasers
dynamiques
commerciale simplifie avance ordinaire simplifie

Aspects techniques :
Difficult de mise au point de la technique..........

Difficult de fabrication des composants .............

Dure de la mise lquilibre isotopique.............

Risques de criticit .................................................

Difficult de camouflage dune usine clandestine

Dtournement dune usine commerciale


par passages successifs .........................................

SO

SO

Facilit de conversion dune usine commerciale


en usine militaire ....................................................

SO

SO

Apprciation densemble ............................................

Aspects opratoires :

Facilit dchapper aux contrles :

(1) + forte rsistance la prolifration ;


= moyenne rsistance la prolifration ;
faible rsistance la prolifration ;
SO sans objet en raison du caractre militaire de linstallation ralise.

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Techniques de lIngnieur, trait Gnie nuclaire

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ENRICHISSEMENT DE LURANIUM _________________________________________________________________________________________________________

Si lon assemble maintenant ces 1 125 centrifugeuses en une


cascade idale adapte la production militaire duranium trs
enrichi 90 %, avec le mme rejet N W = 0,002 %, elle en produit
respectivement P = 20, 80 ou 285 kg/an, avec des alimentations
respectives de 3 500 kg/an duranium naturel, de 2 550 kg/an
duranium enrichi 3 % (racteurs lectrognes) ou avec 1 300 kg/an
duranium enrichi 20 % (racteurs de recherche). Tant que la
cascade peut tre considre comme idale, F, P, U sont proportionnels au nombre de centrifugeuses : sinon, il faut introduire un
rendement de cascade < 1 et accrotre U et le nombre de centrifugeuses pour conserver la production P ( 2.5.4).
Or, on trouve sur le march de luranium enrichi aux environs de
3 % : ce sont les charges et les recharges des racteurs lectrognes,
vendues par les tats-Unis, Eurodif, Urenco, lURSS, bientt la Chine
et lAfrique du Sud. Ils sont aussi exportateurs duranium plus fort
enrichissement, et ce ne sont pas les seuls : le Brsil et
lArgentine [163] offrent de luranium 20 %, lAfrique du Sud
45 % [164] [165].
Les composants des centrifugeuses et de leur assemblages ne
sont pas non plus inaccessibles : les progrs rguliers des exploitants les conduisent dclasser des milliers de centrifugeuses,
dont les pices dtaches peuvent parvenir sur un march o il est
possible aussi de sadresser aux sous-traitants de la fabrication de
certains composants essentiels [47] [166] [167].
Linspection des sites et des archives nuclaires en Iraq par lONU
a t rvlatrice cet gard [107]. Elle a aussi t une surprise : un
procd exigeant des investissements et des dpenses dnergie trs
leves, qui a fait ses preuves en 1944-45 mais abandonn depuis,
comme la sparation par Calutrons, peut namoins tre dvelopp
grande chelle par un tat dsireux de disposer duranium trs
enrichi nimporte quel prix. Ainsi, la diffusion des techniques
denrichissement de luranium apparat comme lun des moteurs de
leffort international actuel qui vise rduire les tensions locales
entre tats pour les dissuader de dvelopper leurs moyens militaires
nuclaires. LAfrique du Sud vient de signer le NPT. LArgentine et
le Brsil se sont mis daccord pour sy prparer [164] [165].
Adaptation aux besoins actuels et futurs : le march de luranium
enrichi pour les racteurs nuclaires de production dlectricit est
capricieux.

La variabilit des monnaies est un des facteurs importants. Avec


un dollar 5 F (comme en 1980 et en 1990), Eurodif a un prix de
revient trop lourd, mais avec un dollar 8 ou 10 F, les tats-Unis
verront leur prix de revient pnalis leur tour. Et le troisime
vendeur, lURSS, a besoin de devises fortes et pourrait pratiquer le
dumping.
Il y a surtout surcapacit de production duranium enrichi, en
raison de larrt des commandes de nouveaux racteurs aux
tats-Unis et en Europe occidentale (France et Espagne exceptes),
bien que le dveloppement de lnergie nuclaire se poursuive en
URSS et en Extrme-Orient (Japon, Chine, Cores, Taiwan). Les
tats-Unis ont rduit la capacit de leurs usines diffusion gazeuse
de 27 19 MUTS/an en 1989 [154], celle dEurodif tourne
7,5 MUTS/an [154]. LURSS peut mettre sur le march 3 MUTS/an,
peut-tre 10 MUTS/an [155] ; Urenco produit 2,5 MUTS/an, le
Japon 0,2 MUTS/an. Enfin, la Chine [156] et lAfrique du Sud [157]
pourraient en vendre 0,1 0,2 MUTS/an. Le total dpasse les besoins
(environ 24 MUTS/an).
Des signes avant-coureurs dun renversement de tendance se
dessinent : le charbon ciel ouvert sest rvl riche en soufre, le
ptrole de Sibrie et celui du Golfe posent des problmes et lon
se proccupe de plus en plus de la pollution atmosphrique. Dans
le domaine nuclaire, lavenir se prpare dix ans lavance. Cest
pourquoi les principaux pays industriels investissent dans les
recherches sur les procds denrichissement de luranium, en
particulier sur AVLIS [158].
Dans cette perspective, luranium peut devenir rare. On peut en
trouver en dehors des mines, en enrichissant luranium appauvri
industriellement. Des procds fort facteur de sparation et trs
slectifs, comme AVLIS ( 3.5.2), CRISLA ( 3.5.4), ou la rsonance
cyclotron ( 3.6), sont tout dsigns pour renrichir luranium
appauvri 0,2-0,3 % des rejets dusines de diffusion gazeuse, dont
ils rduisent aussi les isotopes nuisibles 232U, 234U et 236U.
Le traitement ou le renrichissement des combustibles irradis
dans les racteurs lectrognes, dont luranium est faiblement
appauvri, sont une autre application potentielle de ces trois
procds, en comptition toutefois avec des installations existantes
de diffusion gazeuse (lune des cascades de Paducah aux
tats-Unis [159]) ou de centrifugation (une cascade Capenhurst
pour le combustible appauvri dans les AGR [160]).

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[158] Budget AVLIS USA : FY 90 = 132 M$
FY 91 = 155 M$ (Nuclear Fuel, 5 fv. 1990)
[les budgets franais et japonais pour AVLIS
sont environ 15 20 % de ces chiffres
(FY = anne fiscale)].
[159] Nuclear Fuel, 1 juin 1987.
[160] Nuclear Fuel, 24 juil. 1989.
[161] Rapport amricain ERDA-1549, Washington
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[162] Nuclear Fuel, 11 juil. 1988.
[163] LArgentine, dont lusine de Pilcaniyeu nest
pas sauvegarde, se serait engage par
contrat livrer en 1991 80 kg duranium enrichi 20 % lAlgrie, 115, 8 kg lIran et
50 kg au Prou [KESSLER (R.), Nuclear Fuel,
24 juil. 1989] ; aurait d, pour assurer ces
chances, en commander 150 kg lURSS
pour un racteur de recherches Argentin
[KESSLER (R.), Nuclear Fuel, 23 juil. 1990] ;
La livraison lAlgrie concerne un racteur
non sauvegard de 0,5 MW (puissance thermique), de conception Algrienne, [KESSLER (R.), Nuclear Fuel, 3 oct. 1988 ; mais livr
par la Chine (Nucleonics Week, 15 aot
1991] ; La livraison lIran a t agre par
lAIEA [SENEVIRATNE(G.), Nuclear Fuel, 3
oct. 1988].
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Lhebdomadaire Nucleonics Week et son complment bihebdomadaire Nuclear Fuel, dits par
Mac Graw Hill New York sont les meilleures
sources officieuses de la situation sur ltat actuel
de lenrichissement de luranium dans chaque
pays, tant quil ny a pas encore dtude
densemble disponible. Laser Focus World est un
mensuel Amricain et Atoms in Japan est un
bimensuel (ou trimestriel) officiel Japonais.

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Techniques de lIngnieur, trait Gnie nuclaire

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