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Combustion

Elments de cours

Anne 2014-15

O. Bonnefoy (bonnefoy@emse.fr)
1/74

Challenges

 Rduire les missions de polluants


(CO2 ,Nox, suies, )

 Amliorer lefficacit des moteurs


pour limiter la consommation
de combustibles fossiles

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Biocarburants 2me gnration

Recherches conduites lEMSE

Gazeification

yield
Grinding

Natural wood Wood powder


Wood residues from forest pellets
industry operations Gas of synthesis

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Propulsion aronautique
Simulations aux Grandes chelles (SGE ou Large Eddy Simulation -LES- en Anglais)

http://www.cerfacs.fr/8-26776-Combustion-turbulente-.php
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Gnration dlectricit
Oxycombustion

http://coalboiler.blogspot.com/2009/03/coal-combustion-system.html

http://www.fluid.me.kyoto-u.ac.jp/english/study/estudy.html
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Propulsion terrestre
Charge stratifie

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Sommaire

1. Thermochimie
1. Ractifs et produits
2. Combustions stchiomtrique et non-stchiomtrique
3. Combustions incompltes
4. Pouvoirs calorifiques suprieur et infrieur, enthalpie de raction
5. Temprature adiabatique
6. Polluants et additifs
2. Cintique
1. Mcanismes ractionnels et loi de vitesse
2. Temprature critique dauto-allumage et temps dinduction
3. Limites dexplosivit
4. Ignition et extinction de la combustion
3. Mcanique des fluides
1. Explosions : dflagration et dtonation
2. Cognement et additifs
4. Arothermique
1. Flammes de diffusion et de prmlange
2. Structure interne des flammes turbulentes
3. Rgimes de combustion turbulente et diagramme de Borghi

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La combustion : un domaine riche

La combustion ou comment une raction doxydo-rduction libre de la chaleur.

Chimie : combustion = raction doxydation exothermique


Thermodynamique : espces stables, loi daction de masse
Cintique : mcanismes ractionnels, dlai dallumage
Transferts thermiques : chaleur dgage, choix des matriaux
Physique : dispersion et vaporisation des combustibles liquides
Mcanique des fluides : turbulences, dflagration et dtonation

=> Un trs joli challenge scientifique et technologique

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Unit n1

Thermochimie

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Thermochimie : sommaire

Les acteurs : comburant + combustibles -> produits


Combustions stoechiomtriques et non-stoechiomtriques
Combustions incompltes
Pouvoirs calorifiques suprieur et infrieur, enthalpie de raction
Temprature adiabatique
Polluants et additifs

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Flamme
Flamme = zone de lespace o se droule la combustion.

Combustion = raction doxydation classique du type

comburant + combustible  produits + chaleur

Du fait du dgagement de chaleur, la temprature de la flamme est leve.


Les produits de combustion solides (suies) se comportent comme des corps noirs. La
longueur donde mise dpend de la temprature (Tbleu > Tjaune).

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Comburant

Trs souvent, le comburant est lair. Il contient loxygne qui est lagent oxydant.

Composition de lair standard


Composant Fraction molaire (%) Masse molaire (g/mol) Fraction massique (%)
N2 78,1 28 75,6
Ar+CO2+ 0,9 40 1,2
O2 21 32 23,2
Azote atmosphrique 79 28,15 76,8

Air = 3,76 moles dazote atmosphrique pour 1 mole doxygne.

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Combustibles
(corps contenant lagent rducteur)

gaz : mlange dhydrocarbures gazeux avec ventuellement de lazote et/ou du dioxyde de


carbone. Exemples : gaz naturels, butane et propane commerciaux, air propan, essence*

liquide : mlange dhydrocarbures liquides : diesel, fioul domestique, fiouls lourds, contenant
des atomes de C,S,H,O,N ; alcools ;

solide : charbons, bois, (idem)

*Essence : liquide dans les conditions standard mais plac dans la catgorie des
combustibles gazeux car sa volatilit est grande : le dlai de vaporisation
est plus court que le temps caractristique de la cintique d'allumage. Alcane CmH2m+2
Mthane CH4
Ethane C2H6
Mlange dhydrocarbures : .C
i
i mi H ni
Propane C3H8
(i : fraction volumique de CmiHni) Butane C4H10
Gaz de Lacq C1,205H4,044
Essence ~ C8H18 (octane)
m = i .mi
Krosne C11H24 ou C12 H26
Combustible quivalent : CmHn
i

n = .n Gazole ~ C12H26 (dodcane)


i i i
ps: sauf gaz naturel, les hydrocarbures fluides obtenus par distillation/crackage de ptrole brut
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Combustibles liquides

Masse volumique :
750 kg/m3 pour essence
840 kg/m3 pour gazole

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Source : Nicolas LECYSYN, Universit dAix-Marseille, 2008, Etude et modlisation des effets dun impact balistique sur un rservoir
Combustibles solides
(les charbons)

Biomasse krogne combustibles fossiles (dont charbon, ptrole, gaz naturel, ).


Temps, profondeur, pression, temprature => pyrolyse
De moins en moins deau, CO2, H2, => de + en + de carbone
Quatre types de charbon : la tourbe, le lignite, la houille et lanthracite.

Teneur en carbone
Produits (en %)
Tourbe < 50
Lignite 50 - 60
Flambant 70 - 80
Temps Charbon gras ou bitumineux coke 75 - 90
Charbon demi-gras ou semi-bitumineux 80 - 90
Charbon maigre et houille anthraciteuse 90 - 93
Anthracite 93 - 97

* Nota Bene : distillation anarobie de charbon dans un four limination des volatiles coke utilis en aciries, cimenteries ,
* Plus dinfo sur la transformation biomasse  combustible fossile sur :
http://www.manicore.com/documentation/formation_petrole.html
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Produits de combustion
(= fumes)

Principalement :
dioxyde de carbone (CO2)
vapeur deau (H2O)
azote (N2)
anhydride sulfureux (SO2)

Eventuellement :
dioxygne (O2)
monoxyde de carbone (CO)
NOx (NO et NO2)
dihydrogne (H2)
imbrls solides (suies,) ou gazeux (hydrocarbures).

Certains sont neutres vis--vis de lenvironnement ou de la sant.


Dautres sont considrs comme polluants.

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Combustion stchiomtrique

La combustion est stchiomtrique (=neutre) lorsquil y a exactement assez de


comburant pour oxyder totalement le combustible  les fumes ne contiennent ni
oxygne, ni combustible.

CH 4 + 2 O 2 CO 2 + 2 H 2 O
C + O CO
2 2

S + O 2 SO 2
Exemples :
1
CO + O 2 CO 2
2
1
H 2 + O 2 H 2 O
2
C m H n + (O 2 + 3,76 N 2 ) CO 2 + H 2 O + 3,76 N 2
La combustion stchiomtrique conduit la temprature de combustion la plus leve.
Par consquent, elle est considre comme combustion idale.

Exercice : quilibrer la dernire raction

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Combustion stchiomtrique

La combustion est stchiomtrique (=neutre) lorsquil y a exactement assez de


comburant pour oxyder totalement le combustible  les fumes ne contiennent ni
oxygne, ni combustible.

CH 4 + 2 O 2 CO 2 + 2 H 2 O
C + O CO
2 2

S + O 2 SO 2
Exemples :
1
CO + O 2 CO 2
2
1
H 2 + O 2 H 2 O
2
C m H n + (O 2 + 3,76 N 2 ) CO 2 + H 2 O + 3,76 N 2
La combustion stchiomtrique conduit la temprature de combustion la plus leve.
Par consquent, elle est considre comme combustion idale.

Exercice : quilibrer la dernire raction


n n n
C m H n + m + .(O 2 + 3,76 N 2 ) m CO 2 + H 2 O + m + .3,76 N 2
4 2 4
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Application

Un constructeur automobile annonce, pour une voiture quipe dun moteur Diesel, une
consommation qV,a de 4,5 litres pour 100 km.

Q1 : quel est lordre de grandeur de la quantit qm,CO2 de dioxyde de carbone rejete ?


Q2 : effectuer le calcul en considrant la raction comme stoechiomtrique

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Application
qm,CO2 = qV,a .K a
n n n
C m H n + m + .(O 2 + 3,76 N 2 ) m CO 2 + H 2 O + m + .3,76 N 2 MCO2
4 2 4 K a = a .m.
Ma

Gazole Essence
Formule (m,n) (12,26) (8,18)
Masse volumique alcane a kg/l 0,85 0,74
Masse molaire alcane Ma g/mol 170 114
Masse molaire CO2 MCO2 g/mol 44 44
Constante de conversion Ka kg/l 2,64 2,28

La voiture rejette 11,9 kg de CO2 pour un trajet de 100 km (soit 119 g/km)

Un automobiliste parcourant 15000 km/an rejette 18 tonnes de CO2.


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Combustion non-stchiomtrique

Dans la pratique, les combustions sont non-stchiomtriques.


On veut liminer les imbrls  il faut quen tout point, suffisamment doxygne soit
disponible pour la combustion  on opre avec un grand excs dair ( > 1)
mme sil dilue les fumes et fait chuter la temprature.

Les ractions sont caractrises par le facteur dair :

=1
Facteur dair
dfaut dair stchiomtrique excs dair

n n n n
Cm H n + . m + .(O 2 + 3,76 N 2 ) m CO2 + H 2O + . m + .3,76 N 2 + ( 1). m + O 2
4 2 4 4
Deux autres manires existent pour caractriser lcart la stchiomtrie :
Excs dair (domaine des chaudires) : e=-1
Richesse (domaine des moteurs automobiles) : R==1/ = rapport du nombre de
moles de combustible contenu dans une quantit dtermine de mlange au mme
nombre dans le mlange stchiomtrique.

Lanalyse des fumes sur site permet de dfinir la qualit de la combustion.


Notamment, la prsence doxygne caractrise une combustion en excs dair.
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Combustion non complte

Combustion non complte = il reste des espces non oxydes (les imbrls).

Causes principales de la prsence dimbrls dans les fumes :


1) mlange carburant-comburant non homogne => manque local doxygne
2) temprature trop basse => combustion peu ractive (cintique lente)


(1 k1 ) m CO 2 + k1 m CO + (1 k 2 ) n H 2O + k 2 n H 2 +
n 2 2
C m H n + . m + .(O 2 + 3,76 N 2 )
4 . m + n .3,76 N 2 + ( 1). m + n + m. k1 + n .k 2 O 2
4 2 4
4

k1 et k2 sont les constantes de dissociation du CO2 et de leau.

 combustion complte  k1=k2=0


 toutes les espces oxydables ont t oxydes en CO2 et H2O
 combustion incomplte  k10 ou k2 0
 il reste des espces oxydes : CO, H2 ou CmHn

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Combustion non complte

Les constantes de dissociation k1 et k2 du CO2 et de leau sont lies par la constante KP


caractrisant la raction dquilibre entre les imbrls :
CO 2,g + H 2,g CO g + H 2 O g

Loi daction de masse : KP


[CO ][. H 2O]
[CO 2 ][. H 2 ]
n
[H 2 O] = (1 k 2 ). 2 k1 (1 k 2 )
Daprs la raction de combustion, on a : [[CO ]] = k1.m et
[H 2 ] n
do : KP =
k 2 (1 k1 )
CO 2 (1 k1 ).m k .
2
2

Valeur approche : K P = exp 3,387


3753 o T est en Kelvin

T

Pour KP >> 1, lquilibre est dplac vers la droite : les espces stables sont CO et H2O
Pour KP << 1, lquilibre est dplac vers la gauche : les espces stables sont CO2 et H2

Lanalyse des fumes permet de connatre les constantes de dissociation k1 et k2 puis de


calculer la constante KP. La temprature associe est appele temprature de figeage.
Elle donne une ide de la qualit de la combustion.
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Pouvoir calorifique
PC = quantit de chaleur dgage par la combustion complte dune unit de
combustible (kg ou mol), les lments ncessaires la combustion et les produits de la
raction tant pris dans les mmes conditions de pression et de temprature (souvent
patm et 25C).

Soit la raction : 1A1 + 2 A 2 3A 3 + 4 A 4


Le pouvoir calorifique est gal loppos de lenthalpie (standard) de raction r H 0
PC r H 0 avec r H 0 ( 3 h f 3 + 4 h f 4 ) ( 1h f 1 + 2 h f 2 )

avec hfi=Hfi0 : enthalpie de formation du constituant i (tat standard = 1 bar, 25C)

Nota Bene : rH0 = f(i) donc lenthalpie de raction dpend de la (non-)stchiomtrie


de la raction. Dune manire gnrale, matriser la stchiomtrie de la combustion
permet de maximiser la chaleur libre par unit de matire de combustible et ainsi de
maximiser le rendement de la machine thermique.

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PCI et PCS dun combustible

Selon ltat physique des produits (liquide ou vapeur), on distingue le Pouvoir


Calorifique Infrieur du Pouvoir Calorifique Suprieur.

Q=PCI
Combustible + comburant Combustion exothermique
Produits (tat vapeur)

Condensation exothermique
Q=L

Q=PCS=PCI+L

Produits (tat liquide)


Evidemment : PCS > PCI !

Leau = 2,5 MJ/kg = 44 kJ/mol


PCI de lordre de 20 40 MJ/kg
PCS ~ 1,1.PCI => les chaudires condensation ont un meilleur rendement.

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PCI et PCS dun combustible

Combustible Etat physique PCI [MJ/kg]


Tourbe Solide 13
Bois Solide 15,3
Lignite Solide 25
Anthracite Solide 34
Ethanol Liquide 26,9
Fioul domestique Liquide 42
Diesel Liquide 42,6
Essence Liquide 42,7
Butane Gazeux 45,8
Propane Gazeux 46,4
Mthane Gazeux 50
Dihydrogne Gazeux 121

Nota Bene : 1 calorie = 4,185 Joule

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PCI et PCS dun combustible

Une estimation du Pouvoir Calorifique Suprieur massique peut tre faite grce la
formule empirique de BOIE :

PCS 8,4. xC + 27,75. xH + 1,5. x N + 2,5. xS 2,65. xO [Mcal/kg]


35,2. xC + 11,61. xH + 6,3. x N + 10,5. xS 11,1. xO [MJ/kg]

o la variable xi reprsente les fractions massiques du constituant i dans le matriau.

Exemple pour lthanol C2H5OH de masse molaire 46 g/mol.


xC = 2.12/46 = 52,2%
xH = 6.1/46 = 13,0%
xO = 1.16/46 = 34,8%
do un PCS de lordre de 29,6 MJ/kg ( comparer 26,9 MJ/kg)

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Tempratures

Point-clair : temprature pour laquelle la vapeur en quilibre avec le liquide est


suffisamment concentre pour produire une dflagration au contact dun point
chaud (ex:flamme/tincelle proximit) dans des conditions normalises.

Auto-inflammation : temprature o le mlange comburant+carburant


senflamme spontanment (i.e. en labsence de flamme/tincelle).

Temprature de flamme adiabatique : temprature des produits de raction aprs


combustion isobare dans une enceinte adiabatique (T0=298 K). Ordre de
grandeur : 2200 K. Fonction de la nature du combustible et le comburant (air, )

Indice doctane/ctane : aptitude au cognement

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Temprature adiabatique

La temprature adiabatique est la temprature de fin de combustion lorsque toute la chaleur libre
par la raction a servi chauffer les produits. Selon les conditions opratoires, plusieurs dfinitions
sont possibles. Ici, nous travaillons pression constante (*). Cela implique que lenthalpie du
systme est constante.

La temprature adiabatique est fonction du facteur dair et est maximale pour des conditions
stchiomtriques .
H
A D
A H = 0 D HR=HP
Ractifs Produits
TR, HR Tadiab., HP HR0 B

rH0
H = R QTT0R p=p0 H = PQTT0ad p=p0=cst.

HP 0
B C
Ractifs Produits C
T0, HR0 0 T0, HP0
H = r H
T
T0 TR Tad

p0, T0 : tat de rf (25C, 1 bar)

(*) Exemple : combustion dans un cylindre isol thermiquement, muni dun piston mobile en contact avec latmosphre.
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Temprature adiabatique

Par consquent, pour une combustion adiabatique isobare, on peut crire :

H R = H R0 + RQTT0R
R : ractifs
HR = HP avec H P = H P0 + PQTT0adiab P : produits
0 0 0
p0, T0 : tat de rf (25C, 1 bar)
H P H R = r H

T
o QT 2 est la quantit de chaleur ncessaire pour augmenter la temprature du corps de T1 T2 (
1
pression constante).
T2
En labsence de changement dtat entre T1 et T2, on a : QTT12 = C P (T ) .dT .
T1

Si un produit de la combustion change dtat pour T=Tf compris entre T1 et T2, alors lallure du cycle
est la suivante et, dans le calcul, il faut tenir compte de la chaleur latente de changement dtat :

Tf T2

Q = C P ,liq (T ) .dT + L + C P ,vap (T ) .dT


T2
T1
T1 Tf

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Polluants : NOx

Les deux principaux polluants sont les NOx et les suies.

Azote + oxygne haute temprature => NOx => acide nitrique (pluies acides)

Rglementation contraignante => nouvelles technologies (brleurs, pots catalytiques,


etc )

Mcanismes de formation :

a. NO primaire : oxygne en excs dans lair + azote dans lair


b. NO combustible : azote organique dans le combustible (fuels et charbons) et
oxygne (pour T > 1000C)
c. NO thermique : formation est lie la concentration doxygne et la dure
de passage de lair comburant dans la zone de flamme (pour T > 1200 C).
Prdominant dans les chaudires gaz et fuels.

Le NO2 se forme en sortie de chemine des chaudires conventionnelles (raction


avec loxygne atmosphrique).

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Polluants : CAP et suies

CAP = Composs Aromatiques Polycycliques Suies = particules de carbone


(cancrignes) (cancrignes+inflammations pulmonaires)

Mcanismes de formation des CAP : Mcanismes de formation des suies :


C8H18 C6H6 (cracking) germe = polymre CAP
C6H6 + H* C6H5* + H2 croissance grains de carbone (=20-50 nm)
Ar * + C2H2 Ar CCH + H* agglomration particules microniques
cyclisation monomre CAP
monomre CAP polymre CAP

a) suie + Haute Temprature  rayonnement  flamme visible


b) Suie + CAP adsorb la surface  particules cancrignes

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Donnes numriques

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Complment

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Enthalpies standard de formation
et entropies absolues
Compos Masse S298 Compos Masse S298
chimique molaire (g) (kJ/mole) (J/(mol.K)) chimique molaire (g) (kJ/mole) (J/(mol.K))

CH4(g) 16,043 -74,9 186,17 H2O (liq) 18 -285,8 69,96


C2H6(g) 30,068 -84,7 229.57
H2O (gaz) 18 -241,8 188,74
C3H8(g) 44,094 -103,88 270,01
NO(g) 30,008 90.32 210.7
C4H10(g) 58,12 -124,78 310,15
NH3(g) 17,031 -45.91 192.66
C5H12(g) 72,146 -146,50 349,49
N2(g) 28,016 0 191,32
C6H14(g) 86,172 -167,25 386,95
N(g) 14,008 472,96 153,23
C7H16(g) 110,198 -187.89 425,41
O(g) 16,000 249,28 161,02
C8H18(g) 114,224 -208,52 463,84
O2(g) 32,000 0 204,82
C2H4(g) 28,054 52,49 219,30
O3(g) 48,000 142,12 237,42
C3H6(g) 42,078 20,42 267,03
C (graphite) 12,011 0 5,68
C2H2(g) 26,038 226,81 200,92
C (diamant) 12,011 1,92 2,45
C6H6(g) 78,108 82,96 269,30
CO2(g) 44,010 -393,5 213,75
H2(g) 2,016 0 130,46
CO(g) 28,011 -110,58 197,6
H(g) 1,008 218,06 114,65

Nota Bene : valeurs donnes pour P=1 atm et T=298 K (standard en 1961)
Nota Bene2 : 1 calorie = 4,185 Joule
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Tables de Joback
(pour les gaz)

Corrlations empiriques permettant destimer lenthalpie de formation dun corps


quelconque (par exemple lactone)

nj est le nombre de groupes datomes de type j


La temprature T est exprime en Kelvin

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Tables de Joback
(pour les gaz)

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Tables de Joback
(pour les gaz)

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Capacits calorifiques
~
Espce Etat physique CP [J/kg/K]
~ ~
Hydrogne Gaz 14300 C P = CP .M
Hlium gaz 3160
Eau gaz 1850
C P : cap. calo. molaire p cst. [J/mol/K]
~
Azote Gaz 1042 C P : cap. calo. massique p cst. [J/kg/K]
Air satur en eau gaz 1030
~
M : masse molaire [kg/mol]
Air sec gaz 1005
Oxygne Gaz 920
Eau liquide 4186
1 calorie = 4,185 Joule
Ethanol liquide 2460
Hexane Liquide 2268 R = 8,314 J/mol/K = 1,987 cal/mol/K
Octane liquide 1393
Graphite Solide 720

1 V
.
TV 2 V T P C P CV liquide/solide
Loi de Mayer C P CV = avec do
N. T 1 . V C P = CV + R gaz
T V p T
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Capacits calorifiques

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Principales ractions
Raction en phase gazeuse 1A1 + 2 A 2 3A 3 + 4 A 4
pA33 . pA44
Constante dquilibre KP = exp
pA11 . pA22 T

Temprature dinversion Tinv telle que K p (Tinv ) 1 do Tinv
th.
=

Raction Nom rH 0 Tinvexp
kJ

C (s) + O 2(g) CO 2(g) -393,6

C (s) + 1 2 .O 2(g) CO (g) -110,55

C (s) + CO 2(g) 2.CO (g) Equilibre de Boudouard 172,51 19,872 18744 975

CH 4(g) C (s) + 2.H 2(g) 74,87 13,412 11151 820

CO 2(g) + H 2 (g) CO (g) + H 2 O (g) Equilibre du gaz leau


41,17 3,057 3150 1073
(conversion du monoxyde de C)

CH 4(g) + H 2 O (g) CO (g) + 3.H 2 (g) Oxydation partielle du mthane par


206,19 30,442 27115 890
vapeur deau

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Principales ractions

Raction Nom rH 0 Tinv


kJ
2.CO 2(g) 2.CO (g) + O 2(g) Dissociation du CO2 566,06 19,878 66304 3400

2.H 2 O (g) 2.H 2 (g) + O 2(g) Dissociation de leau (1) 483,79 >4000

2.H 2 O (g) H 2 (g) + 2.OH (g) Dissociation de leau (2) 562,46 17,148 69859 >4000

H 2 (g) 2.H (g) Dissociation de lhydrogne 435,99 14,555 54796 3750

O 2 (g) 2.O (g) Dissociation de loxygne 495,13 16,133 61128 3800

2.NO (g) N 2(g) + O 2(g) -180,792 3,052 21788 >4000

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Unit n2

Cintique

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Sommaire

Mcanismes ractionnels et loi de vitesse


Temprature critique dauto-allumage
Temps dinduction
Limites dexplosivit
ignition de la combustion par tincelle
Extinction par pincement thermique

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Cintique de la combustion

Combustion = raction doxydation mais grand nombre dtapes lmentaires et dintermdiaires


ractionnels (radicaux libres pour lessentiel).

Exemple : ractions lmentaires relatives la raction 2H2+O22H2O

Ractions en chane :
Initiation : formation dune espce radicalaire trs ractive
Simple propagation et/ou ramification (=divergence)
Terminaison produit stable ou dsactivation des radicaux libres

Rappel : la rupture dune liaison peut tre :


htrolytique (les deux lectrons restent ensemble) ( ions)
homolytique (chaque atome rcupre un lectron) : ( radicaux, ractifs)

45/74

Mcanisme ractionnel & loi cintique

RH + O2R* + HO2*
ou
RH + MR* + R* + M
R* + O2 + MRO2* + M
Mcanisme complet :
RO2* + MRCHO + RO*
RCHO + O2RCO* + HO2*
RCO* + MR* + CO + M
CO + OH*CO2 + H*

Deux options sont possible pour crire la loi cintique :


Tenir compte de tous les mcanismes : difficile, peu applicable
Reprsenter la combustion par une quation globale, laquelle on associe une loi
cintique simple, mais quantitativement raliste et objectivement utilisable. La vitesse
de raction scrit alors :
E
. .P .e
V = AT n m RT
.[RH]a .[O2 ]b

R=CH3 => a=-0,3 et b=1,3


Exemples :
R=C8H17 => a=0,25 et b=1,5

46/74
Temprature dauto-allumage (1)
= temprature dinflammation = temprature dauto-inflammation

On tudie la combustion de lhydrogne : 2 H2 + O2 2 H2O

Cet exemple simple permet de dfinir une temprature critique dauto-allumage.

Les tapes cruciales du mcanisme ractionnel de la combustion de lhydrogne sont :

Initiation : H2 + O2 H+HO& &


2
k1
&
Propagation : OH+H2 H2O+H &

H+O
& k2
2 OH+O
& &&
Ramification : && k3
O+H2 &
OH+H &


Terminaison : H+O2 +M HO2 +M
& k4 &
& + OH
& H O+O
HO 2 2 2

o M est une molcule quelconque.

47/74

Temprature dauto-allumage (2)

Comment voluent les concentrations des espces radicalaires ?

d[H]
&
& & && &
=k1.[OH].[H 2 ]-k 2 .[H].[O 2 ]+k 3 .[O].[H2 ]-k 4 .[H].[O 2 ].[M]
dt
d[OH]&
& & &&
=-k1.[OH].[H 2 ]+k 2 .[H].[O 2 ]+k 3 .[O].[H2 ]
dt
d[O]
&&
& &&
=k 2 .[H].[O 2 ]-k 3 .[O].[H2 ]
dt

Soit, sous forme matricielle :


H &
( k 2 + k 4 ) .[O2 ] k1.[H 2 ] k3 .[H2 ]
dX
= A. X avec X= OH &
et A= k 2 .[O2 ] k1.[H 2 ] k3 .[H 2 ]
dt
O && k 2 .[O2 ] 0.[H 2 ] k3 .[H 2 ]

Avant de calculer la matrice A, on a fait laffectation k4:=k4.[M] ce qui est justifi puisque [M] = constante
48/74
Temprature dauto-allumage (3)

Comment voluent les concentrations des espces radicalaires ?


dX
= A. X
dt
D>0  prolifration des espces radicalaires
On note D le dterminant de la matrice A :
D<0  disparition des espces radicalaires
2
D = det( A ) = ( 2k 2 k 4 ) .k1.k 3 .[O2 ].[H 2 ]

k2
Extinction k4 Dmarrage
de la raction 2 de la raction

49/74

Temprature dauto-allumage (4)


(R2) : H+O2 OH+O
& k2 & && Ramification
Les deux quations en jeu sont : & k4 &
(R4) : H+O 2 +M HO 2 +M Terminaison

Pour les mordus,


faire programme
Matlab
Temps

Les constantes k2 et k4 dpendent de la temprature.

Question : pour quelle temprature la situation critique dquilibre est-elle observe ?


(cest la dfinition de la temprature dauto-allumage)

50/74
Temprature dauto-allumage (5)
& k2 & &&
Les deux quations en jeu sont : (R2) : H+O2 OH+O Ramification
& k &
(R4) : H+O2 +M HO2 +M Terminaison
4

Z : frquence de collision
Loi dArrhnius : k = Z .f .exp Ei avec f : facteur strique
i i i
RT E : nergie dactivation

Plusieurs considrations :
R2 bimolculaire et R4 trimolculaire =>Z 2 >> Z4 R2
& O et M E endo
H, 2 de tailles similaires => f2 ~ f4 r H
R4 : rduction du nombre de molcules => (trs) exothermique
Data => R2 (peu) endothermique do E2 > E4

exo R4
k2

k4 k4 E2 E 4
k2 = TC = : temprature
2 2 2.Z2 .f2 dauto-allumage
R.ln
Z4 .f4
(typiquement
TC T de 250 650C)

Croissance basse temprature dicte par Ei (Cf. drive) donc : terminaison (R4) prpondrante faible temprature
Plateau haute temprature dict par Zi car exp(-1/T)  1 donc : ramification (R2) prpondrante haute temprature
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Temps dinduction (1)


= priode dinduction = temps dexplosion = retard linflammation

Combustible Comburant

Mlange Temps dinflammation Apparition


des ractifs dune flamme visible
(= temps de mlange)

Protocole exp. du pyromtre : enceinte ferme adiabatique contenant un mlange homogne T0.
Problme : difficile dobserver / quantifier lapparition dune flamme !
Do la dfinition dune grandeur mesurable quivalente : le temps dinduction.

T On voit ici le couplage entre des phnomnes de


nature diffrente :
une raction chimique caractrise par une
T0 +
T0 cintique (apparition de flamme, )
un transfert thermique avec un densit de flux
T0 de chaleur.
temps
Temps dinduction
(= temps dexplosion)
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Temps dinduction (2)
O2 H2
Pour les tous premiers instants de la combustion :
pression ~ constante
concentrations en ractifs ~ constante
Enceinte adiab. E
Temp. initiale T0 do la vitesse de raction : W = .e RT

Question : comment varie la temprature au cours du temps ?


 accumulation
T r r r r  convection
Conservation de lnergie : CP + v .T = .T W . r H
( )  conduction
t r
 source
   

Hypothses :

uniforme =>

isol thermiquement => quation simplifie

raction unique =>

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Temps dinduction (2)


O2 H2
Pour les tous premiers instants de la combustion :
pression ~ constante
concentrations en ractifs ~ constante
Enceinte adiab. E
Temp. initiale T0 do la vitesse de raction : W = .e RT

Question : comment varie la temprature au cours du temps ?


 accumulation
T r r r r  convection
Conservation de lnergie : CP + v .T = .T W . r H
( )  conduction
t r
 source
   

Hypothses :
T dT r r
uniforme => T( rr,t ) = T( t ) => = et T = 0
t dt E
r r dT
isol thermiquement => (
.T = 0 ) E
CP
dt
= .e RT . ( r H )

raction unique =>


W . H = .e
r
r
RT
. r H
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Temps dinduction (3)
O2 H2
Pour les touts premiers instants de la combustion :
pression ~ constante
concentrations en ractifs ~ constante
Enceinte adiab. E
Temp. initiale T0 do la vitesse de raction : W = .e RT

E
dT
Question : comment varie la temprature au cours du temps ? CP = .e RT . ( r H )
dt

CP RT02
E E (T0 T )

RT02
Rsolution : t= .e RT0
.1 e (croissance exponentielle de T)
. ( r H ) .E

Soit T donn, au bout de combien de temps la temprature atteint-elle T=T0 + T ? (temps dinduction)

E
RT02 CP RT02 k = 10 t 'ind = 1,6.tind ~ t ind
T =
E
t ind =
. ( r H ) .E
.e RT0 . 1 e 1 ( )
Le temps dinduction dpend peu de T.
1 ek
T ' = k .T t 'ind = t ind .
1 e 1
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Temps dinduction (4)


O2 H2

Enceinte adiab. Vitesse de raction : W = .e RT


Temp. initiale T0

En ralit, on connat rarement la loi de vitesse (E et ). Comment faire pour la trouver ?


H .t E 1 1 e 1 1
quations prcdentes => ln r ind2 = + ln de la forme y = a +b
CP RT0 R T0 E T0
Le terme en Ln(T0)
Do : mesure exprimentale du temps dinduction ti pour diffrentes tempratures initiales T0i. est du second
ordre par rapport au
terme en 1/T0

y E
Pente de la droite : R => E

1 e 1
Ordonne lorigine : ln =>
E
1
T0
Temps dinduction  une particule trs chaude dans un mlange H2+O2
ne provoque pas linflammation si elle se dplace trs vite.
56/74
Application : limites dexplosivit

Sur ce principe, on peut tablir exprimentalement des diagrammes (p,T) pour chaque couple
combustible-comburant et pour une composition donne, o une courbe p(T) dlimite 2 domaines
despace :
le domaine de la combustion lente o la combustion est absente ou lente,

le domaine de la combustion vive o la combustion violente (explosion) prend place


(lexplosion a lieu dans tout le mlange).
Lallure du diagramme dpend du mlange. Il y a parfois plusieurs tempratures ou pressions limite
dinflammation.

Hydrocarbures
saturs
H2/O2
CO/O2
CS2/O2

Cas simple Flamme froide = formation de formaldhyde,


0<p<p1 : dsactivation sur les parois faible luminescence,
p1<p<p2 : ramification faible lvation de temprature
p2<p<p3 : dsactivation en phase gazeuse
p3<p : multiplication des radicaux libres
57/74

Application : limites dexplosivit

Pour un mlange gazeux, une temprature et une pression donns, les limites dexplosivits
dpendent de la composition.

Dun point de vue de la scurit industrielle, les enjeux sont


importants.

En cas de risque dexplosion dans une cuve contenant un


mlange gazeux (ventuellement en quilibre avec un
liquide), on procde un inertage (souvent azote ou dioxyde
M
de carbone pour des raisons de disponibilit et de cot). Cet
inertage se ralise par balayage ou bien par succession de
H compressions-dtentes.

CM est la teneur en air en dessous de laquelle linflammation


est impossible.

Si on ajoute un inerte I un mlange M (air+combustible), on


dcrit le segment MI. Le mlange ternaire est ininflammable
sur le segment HI.

58/74
Sensibilisation et inhibition

Raction entre radicaux libre et corps trangers  modification de la raction en chane.

Inhibiteurs (=lvation de la temprature dinflammation) :


Exemple : halognures alcalins (F,Cl,Br,I + Li,Na,K,Cs  KCl, ) :
quelques mg/litre de suspensions de particules solides
 inhibition complte de la combustion O2+CH4 et O2+CO

Sensibilisateurs (=abaissement de la temprature dinflammation) :


Exemple : peroxydes organiques (R-O-O-R) : dcomposition facile  radicaux libres
servant de centres actifs amorant les chanes de ractions de combustion.

Mixte (= sens de variation dpend de la concentration)


Exemple : dioxyde dazote (NO2) pour combustion O2+H2 (sensibilisateur 3.10-4 vol.)

59/74

Exemple : combustibles liquides

Carburants lgers Carburants lourds


Cmoy < C10 Cmoy > C10

Ex : gaz naturel, GPL, essence, thanol, Ex : gazole, krosne, ester vgtal, fioul,
Volatiles  vaporation complte (mlange Peu volatiles  vaporation partielle (mlange
gazeux homogne) basse temprature htrogne gaz-liquide) haute temprature
(pas de raction avec O2). (oxydation vive)

C : courbe de compression

PC TC 1
=
P0 T0

V : courbe de distillation
= f(distribution des masses molaires)

L : courbe dauto-allumage

La position relative des courbes dauto-allumage L des lourds et des lgers nest pas intuitive. On se rfre aux donnes exprimentales.
60/74
Extinction de flamme

Phnomne de pincement : lorsque la flamme sapproche dune paroi froide, le transfert thermique vers
cette dernire abaisse la temprature et donc la vitesse de la raction. Elle steint donc lorsque la
distance entre la zone haute temprature comportant les gaz brls et la paroi passe en dessous
dune valeur seuil d. u : vitesse de propagation
dune flamme laminaire [m/s]
Puissance surfacique dgage par la combustion : q&1 = .u.CP .(TP TR )
TWall TP
Puissance surfacique change par conduction avec la paroi (temprature Twall) : q& 2 = .
d
u.d .C P
On note Peth le nombre de Peclet thermique : Peth = = .u.d

(la diffusivit thermique remplace la diffusivit molculaire D).
TP TWall
Dans ce cas, la condition dextinction de la flamme est q&1 = q& 2 ou bien encore Peth =
TP TR

Pour les flammes laminaires et turbulentes, les tempratures sont telles que lextinction se traduit par :
Peth < 8
8
En dautres termes, la distance est : d max =
.C P .u
8 0,017
Application numrique : dmax = = 0,14 mm
1 1000 1
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Unit n3

Mcanique des fluides

62/74
Les explosions

Explosion : transformation rapide d'une matire en une autre matire ayant un volume
plus grand, gnralement sous forme de gaz. Dans le cas de la combustion, lexplosion
rsulte d'une raction chimique.

De lexplosion, il rsulte une surpression locale et momentane qui met en mouvement la


matire vers les zones o rgne une pression ambiante plus faible. Plus la
transformation s'effectue rapidement, plus la surpression est forte et plus le mouvement
des produits de combustion est rapide.

Le nombre de Mach, not Ma, est gal au ratio de la vitesse du gaz en mouvement sur la
vitesse du son dans le milieu local. On distingue deux types dexplosion :

dflagration (souffle dflagrant)  Ma < 1. Inflammation par transfert thermique et


diffusion de radicaux libres
dtonation (souffle dtonant)  Ma > 1. Dans ce cas, il existe une onde de choc.
Inflammation par compression (adiabatique)

De plus, dans le cas de la combustion, la raction est exothermique. La chaleur libre


provoque une dilatation des gaz de raction qui augmente encore la vitesse du souffle.

63/74

Les explosions

Modlisation de la dtonation avec


quations de Rankine-Hugoniot +
critre de Chapman-Jouguet.

Applications :
scurit industrielle
balistique/fusil
propulsion / moteur dtonation
pulse

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Le cognement

Cognement : bruit et sollicitation mcanique des pices du moteur par londe de choc qui
survient lorsque lexplosion est du type dtonation .

Un cognement excessif engendre une usure plus rapide du moteur. Pour limiter ce
phnomne, les carburants sont additivs.

Ladditif historique est le plomb ttrathyl. Comme il est poison des catalyseurs destins
dgrader les NOx et CO, il a t remplac par des additifs de synthse, do
lappellation dessence sans plomb.

65/74

Indice doctane/ctane

Pour lessence :

Indice doctane = pouvoir anti-dtonant

Essence Mme intensit de dtonation Heptane (100-x%)


+ +
additifs Indice doctane = 95 Iso-octane (x%)

Pour le gazole :

Indice de ctane = pouvoir anti-dtonant

Gazole Mme caractre dinflammabilit Heptamthylnonane (100-y%)


+ +
additifs Indice de ctane = 51 Ctane (y%)

66/74
Unit n4

Arothermique

67/74

Introduction

Flamme : zone de lespace trs localise o se produit une raction doxydation, rapide et
exothermique, entre combustible et comburant.

Deux cas idaux => deux structures trs diffrentes :


flamme prmlange (ex : bec bunsen, moteur essence, )
flamme de diffusion (moteurs diesel, )

Cas pratiques : coulements turbulents et non laminaires


augmentation de la surface de flamme,
augmentation du taux de raction total,
modification de sa structure interne,

Comparaison des temps et des chelles caractristiques de la combustion et de la turbulence =>


diagrammes de combustion

(Inspir de Introduction la modlisation de la combustion turbulente de B. Cuenot (CERFACS/CFD, Toulouse)


68/74
Flammes simples

Flamme : zone de lespace trs localise o se produit une raction doxydation, rapide et
exothermique, entre un combustible et loxygne de lair.

Flamme prmlange Flamme de diffusion


(combustion homogne) (combustion htrogne)

Ractifs mlangs avant la combustion. Rencontre des ractifs au niveau de la


flamme

Ex : fours gaz, turbines gaz, bec Ex : moteurs diesel, bougie,


bunsen, chalumeau, moteurs essence,

Lorsque la vitesse de la flamme est subsonique, la combustion est appele dflagration.


Lorsquelle est supersonique, la combustion est appele dtonation.

69/74

Flammes simples

Flamme prmlange Flamme de diffusion


(combustion homogne) (combustion htrogne)

Ractifs mlangs avant la combustion. Rencontre des ractifs au niveau de la


flamme

Ex : fours gaz, turbines gaz, bec Ex : moteurs Diesel, bougie,


bunsen, chalumeau, moteurs essence,

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Flammes prmlanges
Zone de prchauffage Zone de raction (0,1  1 mm)

Gaz frais SL0 Gaz brls

Tad = 2200-2600 K

P=1Pa  isobare

Vitesse : SL0 =1 m/s.


Combustible
Temprature
Oxygne

Taux de raction

paisseur de raction r
Distances : L0 10 r paisseur thermique L0

Reynolds : Ref = L0 SL0/ 1 => ~ laminaire


71/74

Vitesse des flammes prmlanges


laminaires

Vitesse de combustion = vitesse de la flamme par rapport aux ractifs nayant pas encore ragi.
Elle est fonction :
du combustible. Exemple : Vmax(H2) =2,5 m/s et Vmax(CH4)=0,4 m/s
du ratio air-carburant : facteur 3 / Vitesse maximale pour ~ stoechiomtrie.
Additifs
Inertes (azote, argon, gaz brls) => diminution de v et de T
Ractifs => variable
CO + O2 multiplie par 8 avec 0,23% de H2O car formation de radicaux supplmentaires
H2 + O2 divise par 18 avec 3,5% de butane

Pression initiale des ractifs => variable


P leve => moins de dissociation => temprature de flamme plus leve => vitesse de
combustion leve
P leve => moins de dissociation => moins de radicaux libres diffusant vers la zone dapproche
=> vitesse de combustion faible

Temprature initiale des ractifs => mme sens

72/74
Influence de la composition

Domaine dinflammabilit.
Exemple du propane : entre 1,7 et 9,5 vol% dans lair

http://securite.airliquide.fr/portail/portail.php?template=SECURITE
73/74

Influence de lcart la stoechiomtrie

74/74
Flammes de diffusion

Exemple :
Combustible Oxydant Combustion
du gazole

Temprature Zone de raction


Combustible
Oxygne

Taux de raction

Pas de propagation de la flamme


Pas dpaisseur caractristique
Structure instationnaire

Trs forte dpendance lcoulement : vraction = f(vmlange)


75/74

La combustion turbulente

Objectif : amliorer les performances

Taux volumique de production dnergie


Rendement / optimisation
Pollution
Instabilits de combustion

Moteur SNECMA CFM-56

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Questions scientifiques

Pertes par rayonnement

Emission de produits
et de polluants
Mcanismes
daccrochage/allumage

Interaction avec la turbulence Taux de combustion

Interaction avec lacoustique Instabilits

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Problme complexe

Couplant de nombreux phnomnes:

Dynamique / Turbulence
Chimie homogne et htrogne (suies)
Rayonnement
Acoustique
Changement de phase liquide / gaz

Rgime de flamme mince


Image ONERA

Ncessit de prendre en compte la structure interne de la flamme

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Interaction flamme - turbulence

TURBULENCE COMBUSTION

 Fluctuations de vitesse  Transport non-linaire

 Taux de raction non-linaire

 Large gamme dchelles  Front mince


de chelle intgrale Fort dgagement de chaleur
lchelle de Kolmogorov Forts gradients de temprature, densit,
espces chimiques
Acclration (dilatation)

Problme de la turbulence: non-linarit, caractre alatoire


Problme de la combustion: structure complexe, trs raide et non-linaire

79/74

Comportement qualitatif
des flammes turbulentes

Structure des flammes

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Flamme prmlange turbulente
Moteur essence, bec Bunsen

La turbulence plisse la flamme (tirement, courbure)

Augmentation de la surface de flamme


Augmentation de la vitesse de consommation

ST /SL0 1 + ( u /SL0)n

ST
ST /SL0 AT / AL

T lt

La structure interne du front de flamme est peu modifie


81/74

Flamme de diffusion turbulente


Moteur Diesel, bougie

La turbulence plisse la flamme (tirement, courbure)

Dbit de combustible
Hotel et Hawthorne, 1949

La structure interne du front de flamme est sensiblement modifie

82/74
Comportement quantitatif des
flammes prmlanges turbulentes

Nombres adimensionns
et diagrammes de combustion

83/74

Ide de base

Damkohler (1947) tudie limpact de la turbulence sur une flamme prmlange laminaire :

Turbulence grande chelle => flamme (un peu) plisse mais structure interne conserve

Turbulence petite chelle => modification des processus de transfert dans la structure interne

Ide de base : comparer les chelles spatiales de turbulence avec lpaisseur de la flamme laminaire.

Traduction en termes de nombres adimensionns (dmarche classique en Gnie des Procds) :

Turbulence => coulement => Reynolds


Interaction chimie-turbulence => Damkohler
Expriences => diagramme de Borghi : structure de flamme = f(Re,Da)

84/74
Rgimes de combustion turbulente

Tourbillons (zone despace avec corrlation de vitesses)

Les gros tourbillons se fragmentent et donnent naissance de nombreux petits tourbillons.

Taille max = taille objet gnrateur (agitateur, )


Taille min : LK = chelle de Kolmogorov (entre 10 et 500 m)
Echelle intgrale : LI = taille moyenne des tourbillons lexception des plus gros

Caractrisation de la turbulence :

v(r,t) = <v(r)> + v(r,t) : vitesse moyenne + vitesse fluctuante

I = < v '2 > = k : intensit absolue de turbulence (k=nergie cintique de la turbulence)

.I.LI
ReT = : nombre de Reynolds turbulent

ReT < 1  laminaire (la viscosit touffe les tourbillons) ; ReT > 1  turbulence ; ReT > 10 
turbulence bien tablie

85/74

Nombre de Damkohler

combustible + oxygne produit avec oxygne en excs et combustible la concentration c.


Situation : tube de longueur L avec convection (vitesse V) et/ou diffusion (coefficient D).

c r r r r  accumulation
Bilan matire :
t
(
= .(cv ) + . Dc K .c)  convection
 diffusion
     source

L
Variables adimensionnes : x = L.x' v = V .v' t = .t ' c = c0 .c'
V
c ' r r r 1 r V.L
Bilan adimensionn : = '.(c' v ') + '. ' c ' Da L .c ' Pe =
t ' Pe D
paisseur dune flamme laminaire
L L
(dite paisseur de Zeldovich)
L.K V coulement laminaire V
Damkohler laminaire : Da L = = = = Vitesse de propagation
V 1 raction
dune flamme laminaire
K u
86/74
Rgimes de combustion turbulente

Temps caractristiques
L Taille moyenne dun tourbillon
Temps de rvolution dun tourbillon moyen : coulement turbulent = I
I Intensit de la turbulence

paisseur dune flamme laminaire


(dite paisseur de Zeldovich)
Temps caractristique de la raction : raction =
u Vitesse de propagation
dune flamme laminaire

Damkhler turbulent
LI

coulement turbulent
= = I
I L .u
Da T = : temps turbulent (grande chelle) / temps chimique
raction .I

u

DaT >> 1 : chimie trs rapide, rgime de flamme mince.


Peu dimpact de la turbulence sur la structure interne de la flamme

DaT << 1 : chimie lente, rgime de flamme paisse/distribue.


La turbulence dfait la structure de la flamme

87/74

Rgimes de combustion turbulente

Da faible

1000

Vitesse turbulente I
y= =
Vitesse laminaire u

Da lev

1 10 100 1000

x Taille tourbillo ns L
Da T = ... = x= = I
y Epaisseur flamme laminaire

88/74
Flammes prmlanges turbulentes

Zone II : Flammelettes = Flammes plisses (thin wrinkled flamelets)


+ Flammes ondules (corrugated flamelets)

Front de flamme plus ou moins dform par la turbulence mais pas dchir.

89/74

Flammes prmlanges turbulentes

Zone III : Flamme plisse paissie (thickened wrinkled flame regime)

chelle de Kolmogorov petite devant paisseur de flamme laminaire

Structure interne du front de flamme dform par petites structures turbulentes

90/74
Flammes prmlanges turbulentes

Zone IV : Flamme paissie (thickened flame regime, broken reaction zone,


distributed reaction zones)

Plus dondulations ni plissements de la flamme. On parle de zones de raction .

91/74

Diagramme de Borghi

Turbulence faible (WT) : traite comme une


extension du cas laminaire

Turbulence intermdiaire (WRS+MM) : zone de


raction un peu plus paisse (5-6 mm) et plisse,
en forme de brosse, avec des flamches.
Localement : vitesse = vitesse laminaire
Da T Globalement : plissement => augmentation de
LI

surface ractive => augmentation de vitesse
Da T = coulement turbulent = = I
I L .u
(facteur 10 vs. laminaire).
raction .I
Quantitativement : uT = u + C.I avec 1<C<2
u

Turbulence forte (DR) : flamme chimiquement


htrogne : poches de ractifs entranes dans la
zone ractionnelle. On a des relations du type :
3
u 4
uT = 6,4.I .
I
ReT

92/74
Annexes

93/74

Coefficient de diffusion

m
T p0
Coefficient de diffusion dun gaz i dans un gaz j : Dij = D . 0
0
ij .
T p

Valeurs numriques pour j=air, T0=273 K et p=105 Pa.

Gaz i Dij0 Gaz i Dij0


Oxygne / O2 1,78.10-5 m2.s-1 Pentane / C5H12 0,67.10-5 m2.s-1
Gaz carbonique / CO2 1,38.10-5 m2.s-1 n Octane / C8H18 0,51.10-5 m2.s-1
Hydrogne / H2 6,11.10-5 m2.s-1 Benzne / C6H6 0,77.10-5 m2.s-1
Eau / H2O 2,20.10-5 m2.s-1 Tolune / C7H8 0,51.10-5 m2.s-1
Mthane / CH4 1,96.10-5 m2.s-1 Naphtalne / C10H8 0,51.10-5 m2.s-1
Ethane / C2H6 1,08.10-5 m2.s-1 Anthracne / C14H10 0,42.10-5 m2.s-1
Propane / C3H8 0,87.10-5 m2.s-1 Mthanol / CH3OH 1,33.10-5 m2.s-1
Butane / C4H10 0,75.10-5 m2.s-1 Ethanol / C2H5OH 1,02.10-5 m2.s-1

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Source : Tableau I.1, La combustion, Ph. Arqus, Technosup, Ellipses, 2004