14 CONGRESSO BRASILEIRO DE GEOLOGIA DE ENGENHARIA E

AMBIENTAL

MODELAGEM COMPUTACIONAL E EXPERIMENTAL DO TRANSPORTE

DE NANOPARTCULAS DE TIO2 EM COLUNAS

Elizabeth Mendes de Oliveira1, Jos Adilson de Castro2, Adriana de Souza Foster Arajo3, Izabella
Christynne Ribeiro Pinto Valado4

Resumo Vrios nanomateriais tm sido desenvolvidos e novas aplicaes tornaram-se

possveis devido as caractersticas especiais de materiais de elevado desempenho. As
nanopartculas de TiO2 so de especial interesse, devido aplicaes nas indstrias de
cosmticos, tintas e novas aplicaes tm sido continuamente descobertas. No entanto, o efeito
destas partculas no meio ambiente necessita de investigao detalhada uma vez que alguns
efeitos deletrios sobre os ecossistemas tm sido observados. Esta pesquisa visa a criao de
informao cientfica necessria para uma melhor compreenso do impacto ambiental de
nanopartculas de TiO2. de interesse tambm, a avaliao do comportamento das
nanopartculas em solos com diferentes caractersticas. Portanto, foram utilizados dados de
simulaes experimentais e computacionais. Para este fim, caracterizou-se o solo a ser estudado
e realizaram-se experimentos em laboratrio de transporte em colunas. Em sequncia foram
realizadas simulaes computacionais para se obter informaes sobre os processos e
fenmenos envolvidos no transporte das nanopartculas no solo. Uma simulao a longo prazo do
movimento de nanopartculas e da pluma de contaminao em aterros de depsitos de resduos
slidos foi realizada utilizando-se os parmetros experimentais do solo estudado. O modelo
usado para prever a concentrao de nanopartculas de TiO2 no lixiviado e a capacidade de
reteno destas no solo de um aterro com uma topografia e ndices pluviomtricos definidos.

Abstract Several nanomaterials have been currently developed and new applications has
became possible due to the special materials performance requirements. The TiO2 nanoparticles
are of special interest due to the wide range of applications from cosmetics to paint and new
applications have continuously been searched. However, the effect of these particles into the
environment need detailed investigation since some deleterious effects on the ecosystems have
been observed. This research aimed to provide scientific information needed to better understand
the environmental impact of nanoparticles of TiO2. It is also of interest to evaluate the behavior of
nanoparticles in soils with different characteristics. Therefore, we used data from experimental and
computational simulations. To this end, characterized soil to be studied and the experiments were
performed in the laboratory of transport columns. In sequence were performed computer
simulations to obtain information about processes and phenomena involved in the transport of
nanoparticles in soil. A long-term simulation of the movement of nanoparticles and the plume of
contamination at landfills deposits of solid waste was conducted using the experimental

1- Departamento de Ps Graduao da Escola de Engenharia Industrial Metalrgica de Volta Redonda, Universidade Federal
Fluminense, Volta Redonda, Brasil, beth.mendes.oliveira@gmail.com
2- Departamento de Ps Graduao da Escola de Engenharia Industrial Metalrgica de Volta Redonda, Universidade Federal
Fluminense, Volta Redonda, Brasil, adilson@metal.eeimvr.uff.br
3- Departamento de Ps Graduao da Escola de Engenharia Industrial Metalrgica de Volta Redonda, Universidade Federal
Fluminense, Volta Redonda, Brasil, adriana@metal.eeimvr.uff.br
4-Departamento de Ps Graduao da Escola de Engenharia Industrial Metalrgica de Volta Redonda, Universidade Federal
Fluminense, Volta Redonda, Brasil, izabella@metal.eeimvr.uff.br

14 Congresso Brasileiro de Geologia de Engenharia e Ambiental

parameters of these soils. The model is used to predict the concentration of TiO2 nanoparticles in
the leachate and retention capacity of such a soil embankment with a defined topography and
rainfall.

Palavras chave: Modelagem, Nanopartculas, Dixido de Titnio.

1. Introduo

Os benefcios dos NMs so potencialmente enormes o que impulsionou a sua aplicao

numa vasta gama de produtos e processos como: a nanoengenharia de partculas de titnio para
painis solares e tintas; o desenvolvimento de implantes e de superfcies para a engenharia de
tecidos biolgicos, a aplicao de nanotubos de carbono em pneus, a aplicao de nanofibras de
carbono como protetores de tecidos; o desenvolvimento denanofios metlicos supercondutores;
fulerenos e dendrmeros utilizados como distribuidores de drogas no organismo; a remediao de
guas com nanoparticulas bimetlicas e ainda a incluso de nanomateriais base de xido de
titnio ou de protenas em sabonetes, shampoo e detergentes (Fang et. al., 2008).

No entanto existe uma crescente preocupao associada ao reconhecimento de que a

produo, utilizao, e eliminao destes NMs possam levar sua disperso no ambiente em
concentraes capazes de induzirem efeitos na sade humana e nos ecossistemas (Wiesner et
al., 2006; Klaine et al., 2008). A liberao de NMs para os diferentes compartimentos ambientais
pode ocorrer por vias no intencionais tal como em emisses atmosfricas ou de resduos
industriais ou por vias intencionais como em tecnologias de remediao de solos contaminados ou
de tratamento de efluentes (Klaine et al., 2008; Shah e Belozerova, 2008).

O estudo da influncia das nanopartculas ou de como elas podem modificar o ecossistema

extremamente relevante e uma rea tecnolgica relativamente nova, cuja produo cientfica e a
utilizao de novos produtos tm aumentado exponencialmente oferecendo mltiplos benefcios
sociedade. Desse modo, de grande relevncia compreender o destino e o transporte dos
materiais nanoparticulados no ambiente para assim poder identificar as possveis rotas de
exposio aos seres humanos e ao ecossistema, assim como os processos e fenmenos que
ocorrem durante a contaminao de solos em decorrncia de disposio de resduos de diferentes
origens.

Esta pesquisa est ligada ao projeto de cooperao bilateral (Brasil/Itlia) implementada

atravs do CNPq e CNR (2012-2014). Com o objetivo de estudar atravs de experimentos de
laboratrio e simulaes computacionais, os fenmenos de transporte de nanopartculas de TiO2
em diferentes ambientes terrestres, naturais e manipulados em laboratrio, onde as suas
propriedades especficas foram modificadas sistematicamente. O projeto fou subdividido em duas
etapas: experimental e computacional.

Os ensaios experimentais foram realizados pela equipe italiana, que avaliaram a capacidade
cintica, sorciva e difusiva das nanopartculas de TiO2 e seus possveis agregados, visando obter
parmetros para o modelo de simulao em condies similares aos encontrados em escala
real, de forma a reproduzir os fenmenos em escala de laboratrio e transpor para a escala
real. J, a modelegem computacional e a simulao numrica foram desenvolvidas pela equipe
brasileira e tem sido amplamente utilizado para a determinao de parmetros de transporte de
diferentes fontes contaminantes atravs de diferentes tipos de solos.

O software utilizado nesse estudo foi MPHMTP (Multi Phase Heat and Mass Transfer
Program) desenvolvido por Castro (2000) e codificado em Fortran 90/95. Este utiliza diferentes
subrotinas para os dados de entrada, construo de geometria, propriedades fase, limites,
condies iniciais e dados de sada. O software resolve a equao de transporte para diferentes
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contaminantes, e os coeficientes de transferncia juntamente com os termos fonte so calculados
de forma interativa por uma subrotina externa fornecidos pelo usurio.

A soluo numrica baseada no Mtodo dos Volumes Finitos (FVM), e o tempo de

integrao se baseia na formulao totalmente implcita (Patankar, 1985). A soluo obtida por
um sistema de coordenadas generalizadas, que permite o ajuste perfeito do domnio de clculo
para geometrias complexas. As equaes algbricas discretas so resolvidas utilizando o
algoritmo ADI-TDMA (Alternate Direo Iterao algoritmo Matrix Tri-Diagonal).

2. Metodologia

A pesquisa ser subdividida em duas etapas: A primeira experimental, envolvendo ensaios

de laboratrio e a segunda, a modelagem e simulao numrica com os dados obtidos na primeira
etapa, para a definio dos parmetros de transporte das espcies selecionadas.

2.1 Simulao Experimental

Os ensaios de laboratorio foram realizados pelo grupo do CNR (Consiglio Nazionale delle
Ricerche) do Istituto per lo Studio degli Ecosistemi (ISE sede de Pisa). Foram fornecidas pela
Sigma-Aldrich as nanopartculas primrias de TiO2 com uma dimenso de 25nm e uma pureza da
fase cristalina anatase de 99,7%. Em seguida foram preparadas suspenses de NPs-TiO2 em
gua de qualidade ultra pura Milli-Q (2 mg/L) em agitao vigorosa por 24 horas. As suspenses
foram deixadas em repouso por 10 dias e as quelas que no sedimentaram foram coletadas para
serem utilizadas nos ensaios de percolao com as colunas de solo.

Foram construdas trs colunas com tubos de PVC de 15 cm de altura e 5 cm de dimetro e

preenchidas manualmente a uma altura de 10 cm de solo e, antes de iniciar o experimento de
lixiviao, as colunas de solo foram umedecidas com gua por ao capilar at a saturao
completa e mantida a uma quantidade de lquido de 2 cm acima da coluna de solo durante todo
experimento de lixiviao.

Os volumes definidos de lixiviado (75 ml) foram coletados e analisados individualmente e

anotados os respectivos tempos de percolao. A concentrao de Ti no liquido percolado das
colunas foi determinada por Espectrometria de Emisso Optica com Plasma Acoplado
Indutivamente (ICP-OES) (Varian) aps apropriada digesto da amostra. A poro inferior do tubo
foi equipada com um disco de papel de filtro apoiado em uma malha fina (para evitar a passagem
de partculas do solo), e conectada a um redutor para facilitar o recolhimento do lixiviado. A fig.1
mostra os componentes da coluna e o sistema de percolao.

Figura 1 Vista das partes integrantes das colunas e vista geral do sistema de percolao
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2.2 Modelagem e Simulao Computacional

A modelagem computacional e a simulao numrica foram realizados pelo grupo do

CNPq (Conselho Nacional de Desenvolvimento Cientfico e Tecnolgico) do Programa de Ps
Graduao em Engenharia Metalrgica da Universidade Federal Fluminense (EEIMVR/UFF), sede
Brasil. O modelo aqui representado consiste em formular os fenmenos de transporte de
contaminantes que ocorrem entre as fases lquidas e slidas tratando o solo como um sistema de
duas fases que interagem entre si transferindo momentum, massa e energia. Em suma, o
fenmeno de transferncia de massa em escoamentos multifsicos, pode ser representado pela
equao da continuidade (Eq. 1), a qual uma equao diferencial que expressa o balano
pontual de massa. Neste tipo de escoamento, os componentes encontram-se misturados, logo
possvel caracterizar a presena de cada componente por sua frao molar ou por sua frao
mssica.

j jij div j jU jij div j Dij grad (ij ) S esp
.
(Eq. 1)
t

Esta equao tem como incgnita a frao mssica ij e usa como parmetros a
porosidade j de cada fase, a densidade j de cada fase em cada ponto do meio poroso e o
coeficiente de difuso Dij de cada componente i de cada fase j. Uj representa a velocidade da fase,
que obtida por soluo do balano diferencial de quantidade de movimento da fase no meio
poroso.

O primeiro termo o termo transiente que representa a taxa de acmulo da frao mssica
ij na unidade de tempo por volume. O segundo termo um termo convectivo ou advectivo que
representa o fluxo do lquido por conveco na unidade de volume. Ou seja, promove o
carreamento do fluido, emprestando um carter parablico equao. O terceiro termo um
termo difusivo, de 2a ordem, que representa o fluxo do lquido por difuso na unidade de volume.
Vale ressaltar que o coeficiente de difuso Dij de cada componente i de cada fase j presente no
meio poroso influenciado tanto pela tortuosidade como tambm pela porosidade deste meio.

O quarto termo da equao representa o termo fonte S esp, o qual foi modelado em funo
de um coeficiente (ou taxa) de transferncia de massa e (Forster, 2006). Neste caso, o termo
fonte est associado cintica de transferncia de massa (absoro ou liberao) das espcies
qumicas pelas partculas do solo em funo do tempo. Tal termo pode ser representado pela
seguinte equao (Eq. 2):

dC
S esp Ri RiS
L
(Eq. 2)

dt

Onde i representa a espcie qumica (TiO2), RiL a taxa de absoro das espcies qumicas pela
fase lquida (kg/m 3s), Ris = taxa de absoro das espcies qumicas pela fase slida (kg/m 3s).
Para que fosse possvel determinar uma equao que descrevesse a taxa de transferncia de
massa da espcie qumica (TiO2) do contaminante para o solo (e vice-versa), o clculo de alguns
parmetros foi necessrio como a seguir:

A rea de contato AS-L entre as fases slida e lquida calculada a partir do

equacionamento abaixo (eq. 3), (Yagi, 1993).

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 6 solo
AS L (Eq. 3)
d solo * solo

Desse modo, AS-L a rea de contato efetiva entre as fases slido-lquido (m2/m3), solo a
frao volumtrica da fase slida, dsolo o dimetro mdio das partculas de solo (m) e solo o
fator de forma da partcula de solo. O coeficiente de transferncia de massa foi determinado em
funo do nmero de Sherwood, do coeficiente de difuso efetivo da espcie qumica na fase
lquida e do dimetro mdio das partculas de solo, conforme apresentado na equao 4.

Sh DiL
e (Eq. 4)
d solo * solo

Onde e o coeficientes de transferncia de massa (m/s), DiL o coeficiente de difuso da espcie

qumica i, na fase lquida (m 2/ano) e Sh o nmero de Sherwood. O nmero de Sherwood
representa o gradiente de concentrao adimensional em uma superfcie (Incropera e Witt, 1990)
e determinado a partir da equao 5.

Sh 1,17Rel s 0,585 Sci 1/ 3 (Eq. 5)

Onde Rel-s o nmero de Reynolds modificado entre as fases lquidas e slidas e Sci o nmero de
Schmidt. O nmero de Reynolds a razo entre a fora de inrcia e a fora viscosa do fluido. E o
nmero de Schmidt a razo entre a difusividade de momento e a difusividade de massa
(Incropera e Witt, 1990). O clculo para os nmeros de Reynolds e Schmidt pde ser determinado
atravs das equaes 6 e 7, respectivamente.

L solo U iL U iS d solo
Re L S (Eq. 6)
L

Sendo L a densidade da fase lquida (kg/m 3), UiL a velocidade da espcie qumica na fase lquida
e UiS a velocidade da espcie qumica no lquido intersticial do solo.

L
Sci (Eq. 7)
L DiL

O termo L representa a viscosidade da fase lquida, L a densidade da fase lquida e DiL

coeficiente de difuso da espcie qumica. A partir das equaes descritas acima, a equao 2
pode ser reescrita da seguinte maneira (Poirier & Geiger, 1994; Kawasaki et al., 2004):

S esp Ri RiS k e AS L lquido lquido CiL,S CeqiL,S
L
(Eq. 8)

Sendo:
k = constante cintica;

CiL,S = concentrao da espcie qumica na fase lquida (lixiviado) em funo do tempo;

CeqiL,S = concentrao de equilbrio da espcie qumica na fase lquida contida nos interstcios do
solo;

n = expoente que indica a ordem da equao e lquido = frao volumtrica da fase lquida.

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 Os valores para as constantes cinticas (k) foram variados de modo que se ajustassem
aos pontos experimentais. A Figura 2 ilustra as principais concepes do modelo e iteraes de
momentum, energia e espcies qumicas entre o lquido e as partculas slidas do solo presentes
no interior de um volume de controle. Como premissa, assume-se que o volume de controle
ocupado por um arranjo de slidos e onde os vazios so ocupados pelo lquido.

Figura 2 Principais concepes do modelo aplicadas percolao de lixiviado no

solo.

O modelo utilizado permite ao fluido movimentar-se em todas as direes, inclusive atravs

das regies laterais, no entanto, atribui-se regio do aqufero uma maior porosidade, fazendo
com que exista um fluxo advectivo nessa regio. O balano de massa entre as fases satisfeito
automaticamente pelo esquema de discretizao do mtodo de volumes finitos, onde a soluo
numrica reproduz as camadas limites de difuso na regio de interface, a qual se torna parte
integrante do domnio de clculo.
O cdigo apresenta a possibilidade de acrescentar novas espcies qumicas e possveis
interaes entre os diferentes compostos presentes nas fases, seja atravs da simples
transferncia entre as mesmas como tambm possveis reaes qumicas. Permite ainda a
simulao de domnios irregulares, 3D e em escalas de tempo compatveis com casos reais. J
quanto s condies de contorno, um dos principais aspectos na construo de um modelo,
possvel defini-las de forma mais apropriada e particular de acordo com o fenmeno fsico
envolvido em cada simulao, assim como a incluso ou no de termos fonte no clculo.
O modelo matemtico utilizado envolve vrios coeficientes e parmetros que devem ser
calibrados ou ajustados para caractersticas especficas de cada solo e regio. Para tanto so
realizados ensaios laboratoriais para a caracterizao fsico-qumica do solo, qumica do lixiviado
e dos processos envolvidos entre os dois.

3. Resultados e Discusses

Os resultados foram obtidos inicialmente por meio des experimentos laboritoriais, com o
objetivo de determinar os parmetros do modelo que representam tambm a cintica de adsoro
das NPs-TiO2 na estrutura do solo. Os ensaios de laboratrio foram realizados na Itlia
(CNR_ISE) com solos do tipo arenoso. As tabelas 1 e 2 mostram as principais caractersticas da
coluna percolada com uma suspenso de TiO2 NP-e Milli-Q H 2 O (controle) nas trs amostras de
solo estudadas.

Tabela 1 Principais parmetros das colunas

Caractersticas do Solo Coluna 1 Coluna 2 Coluna 3

Dimetro cm 4,59 4,6 4,61

Altura cm 10,0 10,0 10,0

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 rea da seo transversal cm2 16,5 16,6 16,7

rea da seo transversal cm2 0,00165 0,00166 0,00167

Volume de solo cm3 165,5 166,2 166,9

Peso do solo g 217,17 217,17 217,97

Densidade a granel g/cm3 1,31 1,31 1,31

Porosidade total v/v % 50,5 50,7 50,7

Volume de Poro cm3 83,5 84,2 84,7

Tabela 2 Caractersticas fsicas e hidrodinmicas das trs amostras de solo e as condies

iniciais dos ensaios.

Caractersticas do teste de percolao Coluna 1 Coluna 2 Coluna 3

Frao de volume percolado (ml) 75 75 75

Volume acumulado percolado (ml) 75 150 225

Nmero de volume de poro 0,89 1,77 2,66

Tempo de percolao acumulada (min) 58 120 185

Tempo de percolao acumulada (seg) 3.455 3.733 3.912

Fluxo (l/m2) 44,93 44,93 44,93

Velocidade de percolao (mm/h) 47 43 41

Fluxo de sada (mg/l) 0,62 3,44 1,14

Fluxo de entrada (mg/l) 32,51 32,51 32,51

A Figura 3 representa o perfil de concentrao de nanopartcula de TiO2 em funo do

tempo (Coluna 1). Observa-se um pico de concentrao de TiO2 ao longo de 120 minutos com
uma variao de 0,6 mg/L a 3,6 mg/L, dado proveniente da concentrao de nanopartcula de
TiO2 presente no solo, fato que pode ser corroborado nos dados empricos (Fang et. al., 2008).
Aps esse perodo, a concentrao cai bruscamente at um valor de 0,8 mg/L sem variao
considervel at o final do experimento recuperando a sua condio inicial. A partir desta anlise,
possvel concluir que as nanopartculas de TiO 2 em suspenso em um solo arenoso variam

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somente nas primeiras horas de contato com o solo. A linha contnua representa a previso do
modelo e os pontos so a mdia dos valores obtidos experimentalmente.

Figura 3 Concentrao de TiO2 versus Tempo.

Realizando essa mesma anlise para um perodo de 1, 2 e 5 anos (Figura 4) considerando

os ndices pluviometricos tpicos das estaes anuais de chuva da regiao de Volta Redonda (RJ) e
uma dada topografia de um aterro. Conclui-se que as partculas se movem com o lixiviado para as
depresses do aterro. No entanto, a pluma de partculas muito estreita sendo a maioria delas
absorvida pela estrutura do solo.

Figura 4 Simulao Numrica da deposio de nanopartculas TiO2 por um perodo de 1, 2 e 5

anos.

Com base nas simulaes realizadas neste trabalho pode-se concluir que somente
pequenas quantidades de nanopartculas podem ser transportadas para os reservatrios de gua
subterrnea, devido ao elevado potencial de absoro e reteno do solo.

4. Concluses
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 Neste trabalho um modelo matemtico para prever da deposio de NPs-TiO2 nos solos de
aterros sanitrios foi utilizado. O modelo utilizou valores obtidos em ensaios de lixiviao em
colunas, permitindo simulaes em grande escala. Em seguida, o modelo apresentou resultados
consistentes durante um perodo de at 5 anos de deposio de resduos slidos no solo. Os
resultados apresentados mostraram que as NPs-TiO2 so adsorvidas pelo solo e a simulao no
tempo considerado no demostrou uma saturao do solo com as nanopartculas, indicando
desse modo, que o solo apresentou uma elevada capacidade para absorver as nanopartculas de
TiO2. Desta forma, foi possvel controlar, quantificar e estudar a influncia de tais propriedades na
capacidade de adsoro, capacidade de troca catinica, teor de matria orgnica solvel, e fora
inica sobre os processos de agregao/sedimentao, adsoro e mobilidade/disponibilidade de
nanopartculas de TiO2.

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