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MODELACIÓN DE UN NUEVO PROCESO DE ELECTROOBTENCIÓN DE COBRE BASADO

EN ELECTRODIÁLISIS REACTIVA

Article · January 2002

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J. M. Casas Luis Cifuentes

Process Consulting University of Chile
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CONAMET/SAM-SIMPOSIO MATERIA 2002

MODELACIÓN DE UN NUEVO PROCESO DE ELECTROOBTENCIÓN DE

COBRE BASADO EN ELECTRODIÁLISIS REACTIVA
J.M. Casasa , J.M. Castro b, G. Crisóstomob y L. Cifuentesb
a
Universidad de Chile, Facultad de Ciencias Físicas y Matemáticas, Departamento de Ingeniería Química,
Av. Beauchef 861, Santiago, Chile, e-mail: jecasas@cec.uchile.cl
b
Universidad de Chile, Facultad de Ciencias Físicas y Matemáticas, Departamento de Ingeniería de Minas,
Av. Tupper 2069, Santiago, Chile, e-mail: luicifue@cec.uchile.cl

RESUMEN

La electrodiálisis Reactiva (EDR) es una tecnología moderna que permite obtener compuestos de valor
comercial mediante la separación de anolito y catolito por medio de membranas de intercambio iónico y
la aplicación de corriente eléctrica. El objetivo de este trabajo es desarrollar un modelo fenomenológico
del proceso de electroobtención de cobre (EO) teniendo como base los resultados de operación de una
celda de EDR a escala laboratorio. La celda opera a 50ºC, consta de un cátodo de lámina de cobre y un
ánodo de lámina de platino. La celda utiliza la reacción anódica Fe2+ ---> Fe3+ + 1e que permite reducir
la tensión de celda a la mitad y con ello la energía eléctrica requerida con respecto a las celdas EO
convencionales. Una membrana aniónica impide el paso de cationes entre anolito y catolito, evitando
pérdida de cobre hacia el anolito y contaminación del catolito con ion férrico. El modelo desarrollado
describe y evalúa un conjunto de fenómenos como son: las cinéticas electródicas, el transporte de iones a
través de la membrana y la especiación iónica multicomponente de la solución para el sistema Cu(II)-
Fe(II)-Fe(III)-H2SO4-H2O. De acuerdo a los cálculos termodinámicos las principales especies disueltas en
el compartimento anódico fueron HSO 4-, SO42-, H+ , Fe2+, FeSO 4(aq), FeH(SO 4)(aq) , Fe(SO4)2- y en el
compartimento catódico HSO 4-, H+ , Cu2+, CuHSO4+ , CuSO4(aq). El modelo desarrollado permite describir
de forma adecuada los principales fenómenos del proceso EO utilizando EDR. Este modelo además
permite asistir en el diseño y operación de celdas EDR las cuales podrían ser posteriormente escaladas
mediante la determinación de un conjunto apropiado de parámetros e incorporando los efectos conjuntos
de la fluidodinámica y las transferencias de carga, de masa y de calor.

Palabras claves : Electrodiálisis, Especiación Iónica, Cinética Electroquímica, Cobre, Electroobtención.

1. INTRODUCCION así como sintetizar compuestos de valor comercial

por medio de membranas bipolares
La electroobtención de cobre es una tecnología de (electrohidrólisis, EH); permite también la
producción del metal puro mediante la aplicación separación y concentración de compuestos tóxicos;
de corriente eléctrica entre un ánodo inerte y un la recuperación de agua limpia y metales; la
cátodo que están inmersos dentro de una celda reducción de la toxicidad de ciertos efluentes (por
electrolítica que contiene una solución de sulfato ejemplo la oxidación electrolítica de cianuro a
cúprico en ácido sulfúrico con aditivos e cianato por medio de electrodiálisis reactiva,
impurezas. Estas soluciones se generan mediante EDR.) [8-12]. En otras palabras, la electrodiálisis
los procesos de lixiviación y extracción por tiene la potencialidad de recuperar compuestos
solventes [1,2]. Para el desarrollo de nuevas celdas químicos de valor comercial (incluida agua, cuya
de electroobtención de cobre se deben considerar escasez es un problema en todo el mundo) que hoy
diversos aspectos, tales como: electrodos de se pierden como parte de efluentes tóxicos que van
mayor área específica (m2/kg), celdas optimizadas a contaminar el medio ambiente.
desde el punto de vista fluidodinámico y
disminución de los costos específicos en insumos Reacción Convencional:
materiales y energía eléctrica [3-7]. 2H2O -> O2 + 4H+ + 4e, E° (25ºC) = 1.23 V

La electrodiálisis (ED) es un método moderno de Reacción Alternativa:

trat ar efluentes, que no produce contaminación y Fe2+ -> Fe3+ + 1e, E° (25ºC) = 0.77 V
que permite separar iones según su signo y tamaño
por medio de membranas aniónicas y catiónicas,
Esto se consigue mediante la separación de anolito evolución de la composición química. Se midió el
(solución de sulf ato ferroso y ácido sulfúrico) y potencial total de celda y la masa final de cobre
catolito (solución de sulfato de cobre y ácido depositado. Los análisis de las soluciones
sulfúrico) por medio de una membrana de corresponden a las mediciones de concentración de
intercambio iónico. cobre total, hierro total y sulfato total por
absorción atómica, acidez por titulación
El objetivo de este trabajo es desarrollar un modelo potenciométrica y concentración de Fe(II) por
fenomenológico del proceso de electroobtención colorimetría.
de cobre (EO) tomando como base los resultados
experimentales obtenidos en la operación de una
celda de EDR a escala laboratorio. 3. MODELACION

En esta sesión se presenta la formulación física y

2. METODO EXPERIMENTAL matemática de un modelo que representa en forma
simplificada el proceso de electroobtención de
En la Figura 1 se muestra un esquema de la celda cobre (EO) basada en los resultados
electrolítica de laboratorio donde se realiza el experimentales obtenidos en una celda de EDR a
proceso de electroobtención de cobre mediante escala laboratorio.
electrodiálisis reactiva. La celda es de acrílico,
posee dos 2 compartimentos de 10.4 cm de alto, El modelo desarrollado describe y evalúa un
4.5 cm de largo y 7.6 cm de ancho. El volumen de conjunto de fenómenos como son: las cinéticas
solución utilizado en cada compartimento fue 450 electródicas, el transporte de iones a través de la
ml. La celda operó a 50ºC, con una densidad de membrana y la especiación iónica
corriente de 400 A/m2, y con un flujo de multicomponente de la solución para el sistema
recirculación de soluciones de 11 cm3/s. El cátodo Cu(II)-Fe(II)-Fe(III)-H2SO4-H2O.
fue a una lámina de cobre de área 16 cm2 (1 cara
se recubrió con teflón), el ánodo fue una lámina de
platino de área 16 cm 2 (1 cara se recubrió con 3.1. Equilibrios en Solución
teflón), la membrana utilizada fue del tipo aniónico
[IONAC ® MA3475, área 32 cm2 (4x4 cm)], la cual En las Tabla I y II se presentan los componentes,
permite el paso de los iones de sulfato (HSO 4- y las especies y las principales reacciones de
SO42-), desde el compartimento catódico al equilibrio químico consideradas en el modelo de
anódico. En el compartimento anódico se realiza la especiación para los compartimentos catódico y
reacción anódica, Fe2+ ---> Fe3+ + 1e, de modo de anódico, respectivamente.
minimizar la energía eléctrica requerida con
respecto a las celdas EO convencionales.
Tabla I Modelo de especiación en el anolito para
- + el sistema: Fe(II)-Fe(III)-H2SO4-H2O [13-15].
Especies Componentes Log Kºf
H+ SO42- Fe2+ Fe3+ 50ºC
Cu 2+
membrana
Fe 3+ HSO4- 1 1 0 0 2.32
FeHSO 4+ 1 0 1 0 1.90
SO42-
FeSO4(aq) 2 0 1 0 2.44
FeHSO 42+ 1 1 0 1 3.48
cátodo H2O ánodo FeH(SO 4)2(a) 1 2 0 1 10.2
Fe(SO4)2-
2+
Fe 0 2 0 1 7.64
FeSO4+ 0 1 0 1 4.76
molalidad 1-5 0.5-2.5 0-1 0-1 mol/kg
Figura 1. Esquema de la celda electrolítica de
laboratorio donde se realiza proceso de
electroobtención de cobre mediante electrodiálisis Tabla II Modelo de especiación en el catolito
reactiva. para el sistema: Cu-H2SO4-H2O [13,16].
Especies Componentes Log Kºf,
El compartimento anódico se llenó con una H+ SO42- Cu2+ 50ºC
solución compuesta de: 203.6 g/L de H2SO4 y 60 HSO4- 1 1 0 2.32
g/L de Fe(II) (como FeSO 4*7H 2O). El CuHSO 4+ 1 1 1 3.16
compartimento catódico se llenó con una solución CuSO4(a) 0 1 1 2.61
compuesta de: 203.6 g/L de H2SO4 y 39.6 g/L de molalidad 1-5 0.5-2.5 0-1 mol/kg
Cu(II) (como CuSO 4*5H 2O).
El modelo de especiación comprende un conjunto
La celda se operó durante 5 horas tomándose de ecuaciones formado por los balances de masa
muestras de ambos compartimentos para evaluar la para los componentes y las relaciones de
equilibrio químico para todas las especies F2 NI

presentes en el sistema acuoso [16]. La κ =

GT
∑ zi2 C i De f, i (6)
i
concentración de cada especie se determinará en
base a su actividad (ai), la cual se obtiene a partir La Ley de Faraday permite evaluar la corriente
de las constantes de equilibrio (Kºi) y del uso del eléctrica asociada al movimiento de iones:
modelo de Debye-Hückel extendido para calcular
los coeficientes de actividad (γi) [17]. i = F ⋅ ∑ zi⋅ Ni (7)

Aγ z 2
Iγ • (1)
γi = − + B ⋅ Iγ
i
log o
1 + a i Bγ I γ 3.4. Método de Solución del Modelo

3.2. Cinéticas Electródicas El modelo de especiación iónica consistió en un

sistema algebraico de ecuaciones no-lineales y se
Se considera que las reacciones que ocurren en las resolvió mediante un algoritmo iterativo que
superficies electródicas son las siguientes: implementa el método numérico Newton-Raphson
para un sistema multi-dimensional. El modelo del
proceso EDR considera las cinéticas electródicas y
a) anódica: Fe2+ → Fe3+ + 1e
una simplificación de los fenómenos de especiación
y transporte de solutos que ocurren durante el
b) catódicas: Cu2+ + 2e → Cu0
proceso de electroobtención de cobre mediante
Fe3+ + 1e → Fe2+
electrodiálisis reactiva. Ambos modelos fueron
programados y resueltos en forma computacional
La densidad de corriente para estas reacciones utilizando el software MATLAB® [18], a través de
considerando reacción irreversible se puede
una computadora personal.
evaluar a través de a siguiente expresión [7]:

α n Fη
Me n+ Men+ 4. RESULTADOS Y DISCUSIÓN
GT
iLim ioMe aMe e
n+ n+
ieMe
, n+ = ,
α n Fη
(2) Los principales resultados indican que es posible
Me n+ Men+
realizar el proceso de electroobtención de cobre
iLim + ioMe
,
aMe e n+ n+
GT
mediante electrodiálisis reactiva a 50ºC utilizando
una densidad de corriente de 400 A/m2 para
Donde Men+ representa a los cationes: Cu2+, Fe2+ ó obtener un potencial de celda de 1.05 V, la
Fe3+ velocidad de depósito de cobre fue 480 g Cu/m2/h
(7.5 mol/h/m2), la velocidad de oxidación de la
solución de sulfato ferroso fue 855 g Fe/m2/h (15.3
3.3. Transportes mol/h/m2).

Por la membrana aniónica se pueden transportar En la Figura 2 se muestra la distribución de

por migración los aniones (HSO 4- y SO 42-), y por especies de Fe(II) y Fe(III) en función de la
electroosmosis el agua [7,11]. concentración de ácido sulfúrico calculada en el
compartimento anódico, a 50ºC, usando el modelo
dΦ extendido de Debye-Hückel. Se utilizó una
N i, m = − zi λ i,m F Ci, m (3)
concentración igual para ambas especies de hierro
dx
([Fe(II)] = [Fe(III)] = 29 g/L). Los cálculos indican
En la solución los iones se transportan a través de que las especies dominantes serían el FeH(SO 4)2(aq)
una combinación de procesos migración, difusión y el Fe2+. Los principales resultados de este estudio
y convección, los cuales se representan en forma indican que en soluciones de alta acidez (2m,
general por [7]: aproximadamente 200 g/L) el Fe(II) se distribuye
como: Fe2+ (36%), FeSO 4(aq) (7%) y FeHSO 4+
Ni =−z i λi F Ci ∇Φ− Def ,i∇C i + C iv (4) (7%); y el Fe(III) se distribuye como:
FeH(SO 4)2(aq) (49%) y Fe(SO4)2- (1%).
y la ley de Ohm permite relacionar la densidad de En la Figu ra 3 se muestra la distribución de
corriente con la diferencia de potencial eléctrico: especies de cobre en función del pH de la solución
calculado para el compartimento catódico, a 50ºC,
i = - κ⋅∇Φ (5) usando el modelo extendido de Debye-Hückel. Los
cálculos se realizaron utilizando una concentración
La conductividad iónica de la solución se evalúa a de Cu(II) = 40 g/L. Los resultados indican que el
través de la siguiente relación [7,16]: cobre está muy poco disociado para valores de pH
< 0.5, para soluciones con una acidez de 2m se
tiene la siguiente distribución porcentual: más asociado a 50ºC, comparando con la
CuHSO 4+ (70%), Cu2+ (22%) y CuSO4(aq) (8%). especiación iónica a 25ºC.

50 0.2
En la Figura 4 se muestra un diagrama de Evans
cuantitativo que representa a las cinéticas de las

especies de hierro, (%
Concentracion de las
40 0.1 principales reacciones anódica y catódica, sus
potenciales de equilibrio (Ee,a y Ee,c),

pH a 50ºC
30 0.0
molar) sobrepotenciales (ηa y ηc) y densidades de
20 -0.1
corriente de intercambio (i0,a y i0,c); la densidad de
10 -0.2 corriente total de celda (icelda), los potenciales del
ánodo (EA) y del cátodo (EC) y la tensión total de
0 -0.3
1.0 1.5 2.0 2.5
celda (Vcelda). Las unidades y los valores de las
[H2SO 4], (mol/kg)
variables y los parámetros utilizados en el modelo
se presentan en la sección posterior de
Fe(2+) FeSO4(aq) FeHSO4(2+)
Fe(SO4)2(-) FeH(SO4)2(aq) pH nomenclatura.

Figura 2. Distribución de especies de Fe(II) y La tensión de la celda de EDR está dada por la
Fe(III) en función de la concentración de ácido suma de las contribuciones de potencial de
sulfúrico calculada a 50ºC usando el modelo
equilibrio y sobrepotencial en cada electrodo, y las
extendido de Debye-Hückel. [Fe] = 28 g/L. caídas de potencial a través de ambos
compartimentos electrolíticos y a través de la
membrana:
80 0.50
Vcelda = ∆Ee + ηa + ηc  + (IR)a + (IR)c + (IR)m (8)
Concentracion de especies

60 0.25
de Cobre, (% mol)

Vcelda = 1.05 V.
pH a 50ºC

40 0.00
La energía eléctrica requerida sólo por el proceso
20 -0.25 electrolítico para depositar 1 kg de cobre metálico
(sin contar energía de bombeo, de calentamiento
0 -0.50 de electrólito, etc.) está dada por:
1.0 1.5 2.0 2.5
[H2SO4], (mol/kg) Ws = V I t / mCu depositado = 0.9 kWh/kg de Cu (9)
Cu(2+) CuSO4(aq) CuHSO4(+) pH
Este requerimiento energético resulta ser muy
Figura 3. Distribución de especies de cobre en la inferior comparado con el del proceso de
solución para el sistema CuSO 4-H2SO4-H2O, en electroobtención convencional, cuyo valor es 1.8-
función de la concentración de ácido sulfúrico 2.6 kWh/kg de Cu [1].
calculada a 50ºC usando el modelo extendido de
Debye-Hückel. [Cu(II)] = 40 g/L.
Reacción catódica Reacción anódica
8 Cu2+ + 2e à
à Cuº Fe2+ à 3+
à Fe + 1e
En las soluciones de ambos compartimentos iL,Cu iL,Fe
6
electródicos se observa una especiación distinta en i celda Vcelda
el ácido sulfúrico, esto es una distribución distinta 4
ln (i, A/m2)

de los iones H+ , HSO4- y SO42-. En el 2

compartimento anódico dominan los iones libres 0 ηηa
H+ y SO42-, mientras que en el compartimento -2
catódico dominan el bisulfato (HSO 4-) y el protón
(H+). -4 EC ηηc
E e,c Ee,a EA
-6
Los complejos Cu-SO4 son más estables que los -0.4 -0.2 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2

complejos Fe-SO4, para una acidez de 2m se Potencial, (Volts) at 50°C

produce un efecto buffer producto de la alta Figura 4. Cinética las reacciones electródicas que
concentración de H+ y HSO4-, los cuales regulan la ocurren en la celda de electroobtención de cobre
especiación de los compuestos de Fe(II) y Cu(II). mediante electrodiálisis reactiva.
Sin embargo, la variación en la concentración de
Fe(III) produce variaciones marcadas de pH, En la Figura 5 se muestra una comparación de los
diminuyendo el pH a medida que aumenta la resultados experimentales y calculados con el
concentración de sulfato férrico incorporada a la modelo EDR para la evolución de las
solución. El aumento de temperatura de 25 a 50ºC concentraciones en los compartimentos anódico y
produce un aumento en el grado de asociación catódico durante 5 horas de operación de la celda
iónica, a modo de ejemplo el cobre está un 50% EDR. Se observa una buena concordancia entre las
mediciones y las predicciones obtenidas con el
modelo del nuevo proceso de electroobtención de 7. AGRADECIMIENTOS
cobre mediante electrodiálisis reactiva.
Este trabajo fue financiado por medio del Proyecto
60 FONDECYT 101 0138. Los autores agradecen a
50
Fe(II) los Departamentos de Ingeniería Química e
Ingeniería de Minas de la Facultad de Ciencias
Concentración, (g/L) 40
Físicas y Matemáticas de la Universidad de Chile,
Cu(II)
30 por el apoyo entregado para la realización de este
trabajo.
20
Fe(III)
10

0
8. NOMENCLATURA
0 1 2 3 4 5
Tiempo, (horas) a anódico.
aj actividad de la es pecie j-ésima, mol/kg
Figura 5. Evolución de las concentraciones de
A área, Am = Aa = Ac = 0.0016 m2.
Fe(II), Cu(II) y Fe(III) en la celda EDR. Los
Aγ parámetro de Debye-Hückel,
puntos corresponden a mediciones y las líneas a
Aγ = 0.5365 kg 0.5/mol0.5
valores predichos por el modelo.
Bγ parámetro de Debye-Hückel,
Bγ = 0.3329 kg 0.5/mol0.5/Å
• •
6. CONCLUSIONES
B párametro B-dot, B = 0.043 kg/mol
c catódico.
Es posible realizar el proceso de electroobtención
de cobre mediante electrodiálisis reactiva a 50ºC C concentration de especies iónicas, mol/L.
utilizando una densidad de corriente de 400 A/m2 Def difusividad efectiva, m2/s.
Ea: potencial del ánodo, Ea = 0.825 V.
para obtener un potencial de celda de 1.05 V. En
estas condiciones se logró una velocidad de Ec: potencial del cátodo, Ec = -0.05 V.
Ee potencial de reposo de la semireacción
reducción del ión cúprico en el cátodo de 480 g
electroquímica, Ee ,Fe3+/Fe2+ (50°C) = 0.5 V,
Cu/m2/h, con un gasto energético de 0.9 kWh/kg
Ee,Cu2+/Cu° (50°C) = 0.25 V.
de Cu. Este valor corresponde en promedio a la
F constante de Faraday, 96485 C/mol.
mitad del gasto energético del proceso de
G constante de los gases, 8.314 J/mol/K.
electroobtención convencional.
i0 densidad de corriente de intercambio,
i0,Cu =1.28x10 -2 A/m2, i0,Fe2+ =1.8 A/m2,
De acuerdo a los cálculos termodinámicos las
i0,Fe3+ = 1.8 A/m2.
principales especies disueltas en el compartimento
iLim densidad de corriente límite,
anódico fueron HSO 4-, SO42-, H+ , Fe2+, FeSO 4(aq),
iLim,Fe2+ = 700 A/m 2, iLim,Cu2+ = 1310 A/m2.
FeH(SO 4)(aq) , Fe(SO4)2- y en el compartimento
icelda densidad de corriente de celda, 401 A/m2.
catódico HSO 4-, H+ , Cu2+, CuHSO4+, CuSO 4(aq).
Icelda intensidad de corriente de celda, 0.642 A.
El modelo desarrollado permitió describir de forma Iγ fuerza iónica, IA =1.8 mol/kg,
IC = 2.5 mol/kg.
adecuada los principales fenómenos que ocurren
durante el proceso de electroobtención de cobre (IR) caída de potencial a través de electrólito,
mediante electrodiálisis reactiva. Se observa una (IR) = 0.0413 V.
buena concordancia entre las mediciones de (IR)m caída de potencial a través de la
concentración de Fe(II), Cu(II) y Fe(III) durante 5 membrana, (IR)m = 0.125 V.
horas de operación de la celda con las predicciones j índice de la especie j-ésima.
obtenidas con el modelo de la celda EDR. K0f constante standard de equilibrio para la
reacción de formación.
Finalmente, se debe mencionar que el modelo L separación entre electrodos, L = 0.065 m.
presentado permite asistir en el diseño y operación m membrana.
de celdas electrolíticas con membranas (celdas Nj, densidad de flujo de especie j, mol/m 2/s.
EDR), las cuales podrían ser posteriormente n número de electrones de la
semireacción electródica, nCu =2, nFe =1.
escaladas mediante la determinación de un
conjunto apropiado de parámetros e incorporando R resistencia eléctrica en el electrólito,
los efectos conjuntos de la fluidodinámica y las R = 0.0644 Ω.
transferencias de carga, de masa y de calor. t tiempo de operación, t =18x10 3 s.
Actualmente está en estudio la optimización del T temperatura, T = 323.15 K.
proceso EDR utilizando electrodos de alta Vcelda tensión total de celda, Vcelda =1.05 V.
superficie específica y agitación mediante W energía eléctrica, W = 12190 J.
recirculación de las soluciones en ambos Ws energía específica 0.9 kWh/kg de Cu.
compartimentos electródicos. z número de carga, zCu = 2, zFe = 2 ó 3.
 8.1. Letras Griegas Electrochemistry, CHISA 96, Prag, Czech
Republic, August 1996.
α coeficiente de transferencia de carga,
αCu = αFe3+ = α Fe3+ = 0.5. 10. Cifuentes L., G. Crisóstomo, J.P. Ibáñez, J.M.
λ j,m movilidad de la especie j-ésima a través Casas, F. Alvarez and G. Cifuentes, "On the
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ηa sobrepotencial de la reacción anódica, Casas and G. Cifuentes, "The Use of
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Substrate", IV European Congress for

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