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Resumen
Los radioisótopos naturales y antropogénicos se pueden utilizar para determinar no solo los
procesos de mezcla y difusión de las masas de agua, sino también las fuentes y la dinámica
sedimentaria de las partículas en sistemas acuáticos como ríos, estuarios y océanos. Los
radionucleidos reactivos a partículas que se derivan de la deposición atmosférica y / o la
desintegración de sus nucleidos parentales en un sistema acuoso, se pueden utilizar para
determinar las tasas de eliminación de partículas en suspensión, concentración / erosión de
sedimentos, tasas de resuspensión de sedimentos y acumulación de sedimentos y tasas de mezcla .
También se pueden usar como análogos para rastrear el transporte y los destinos de otros
contaminantes reactivos a partículas, como PCB y PAH. En este capítulo, nos centramos en diversas
aplicaciones de radionucleidos de vida corta (es decir, 7 Be, 210Pb, 210Po, 137Cs y 234Th) como
trazadores para la dinámica de partículas y sedimentos para cuantificar varios procesos oceánicos
fluviales, estuarinos y costeros con sus respectivas escalas de tiempo desde unos días hasta
aproximadamente 100 años.
Introducción
Los estuarios y las costas se describen comúnmente como reactores complejos en la interfaz tierra-
mar donde no solo ocurren transformaciones significativas de sedimentos suspendidos en ríos y
arroyos sino también el ciclo biogeoquímico de nutrientes clave (Swarzenski et al., 2001; Swarzenski
et al., 2003). . Ya sean procesos estuarinos y costeros de masas de agua y materiales solubles, o de
partículas / sedimentos y materiales reactivos a partículas, podemos usar un conjunto de
radionucleidos aplicables para rastrear estos procesos en diferentes escalas de tiempo que son
comparables a sus vidas medias. Sobre la base del comportamiento geoquímico, la mayoría de los
radionucleidos que se producen en el medio ambiente se pueden clasificar en general en dos
categorías principales: (i) los reactivos a partículas (es decir, trazadores no conservativos); y (ii)
soluble en agua (es decir, trazadores conservadores). Los radionucleidos radiactivos reactivos a
partículas se absorben en materia particulada biogénica y terrígena, incluido el material coloidal, y
se eliminan de la columna de agua. En aguas costeras, la mayoría de los radionucleidos reactivos a
partículas se derivan de la precipitación atmosférica directa (por ejemplo, 7 Be), la descarga fluvial
(por ejemplo, 137Cs) o la producción in situ de nucleidos parentales (por ejemplo, 234Th) y se
asocian comúnmente con partículas finas. La cantidad de radionucleidos reactivos a partículas
descargados a través de la descarga submarina de aguas subterráneas es probablemente
insignificante, en comparación con otras fuentes (por ejemplo, radionucleidos solubles) en las aguas
costeras. Una vez absorbido, el destino de los radionucleidos reactivos a partículas se convierte en
el destino de la materia particulada, aunque en algunos casos podría producirse la desorción de los
radionucleidos. En general, la adsorción es más rápida que la desorción. Debido al carácter
irreversible del reparto de aguas sólidas, los radionucleidos reactivos a partículas pueden servir
como un conjunto de potentes trazadores para cuantificar la dinámica sedimentaria, incluidas las
tasas de eliminación de material particulado suspendido (Baskaran y Swarzenski 2007; Jweda et al.,
2008), enfoque de sedimentos / erosión, tasas de resuspensión de sedimentos, acumulación de
sedimentos y tasas de mezcla, y transporte de sedimentos (p. ej., Feng et al., 1999a, b; Giffin y
Corbett 2003; Lima et al., 2005;
Factores que afectan las concentraciones y el comportamiento de 7Be, 137Cs, 210Pb, 210Po y
234Th en estuarios y costas.
El muestreo apropiado y los métodos analíticos son factores clave para obtener datos de alta
calidad. El muestreo y el tratamiento de las muestras, el análisis de laboratorio de los radioisótopos
y la gestión de la calidad son especialmente importantes
Muestreo y tratamiento.
En comparación con otros análisis químicos (es decir, metales pesados y composición orgánica), la
contaminación involuntaria de muestras para el análisis de radionucleidos de vida corta por material
liberado del recipiente de investigación o por el aparato de muestreo es generalmente despreciable.
Los radionucleidos reactivos a partículas tienen una fuerte tendencia a absorberse en las paredes
de los recipientes de muestreo, y por lo tanto, se requiere la acidificación de las muestras
inmediatamente después de la recolección. Para muestreo de agua superficial de gran volumen, hay
diferentes métodos disponibles. Las muestras de agua se pueden recoger a través de la manguera
de suministro de agua de mar en el barco o a través de una bomba sumergible. La manguera de
agua de mar en el barco tiende a acumular Th y se ha informado que libera los productos hijos de
Th (por ejemplo, 224Ra liberado del sordo 228Th). Se debe tener precaución para la posible
liberación de radionucleidos de la manguera de suministro de agua de mar. Generalmente, es
necesario recolectar grandes volúmenes de muestra (usualmente de 0.02 M3 a varios M3) para
obtener buenas estadísticas de conteo dentro de un tiempo de conteo aceptable. A veces hay pocas
opciones, excepto que tiene un gran volumen de muestras de agua (por ejemplo, 7 Be). Existen
algunos métodos que se pueden utilizar para el muestreo de gran volumen (Rutgers van der Loeff y
Moore 1999, Baskaran et al., 2009a).
2. Muestreo Gerard (hasta 400 L). Las botellas deben enjuagarse con la técnica de yo-yo para
obtener agua de la profundidad deseada (Roether 1971). Existe un riesgo grave de intercambio de
agua durante la recuperación (Broecker et al., 1986) debido al cierre flojo de las tapas, que debe
verificarse con métodos indirectos (por ejemplo, mediciones de silicato). El muestreo de
radionúclidos con botellas de PVC de 250 L se describe en Nozaki (1993).
3. Las bombas in situ combinadas con absorbentes (recubiertos con MnO2) constituyen la única
alternativa para volúmenes de muestreo subsuperficial de> 400 L para 234 Th y 210 Pb (Buesseler y
otros 1992, 1995; Baskaran y otros 1993; Rutgers van der Loeff y Berger 1993, Rutgers van der Loeff
y Moore 1999, Baskaran y Santschi, 2002). Este método lleva mucho tiempo, y existe el riesgo de
pérdida de partículas durante la recuperación y de que las partículas se peguen a los deflectores en
frente de los filtros. La operación simultánea de múltiples bombas a múltiples profundidades en el
cabrestante reducirá el tiempo total de envío necesario para el muestreo de perfil vertical.
Encontramos una correspondencia tranquilizadora entre los perfiles de partículas 234Th obtenidos
con yesos Rosette y con bombas in situ (Du et al., Datos no publicados).
4. El suministro de agua de mar superficial es una forma conveniente de tomar muestras del agua
superficial. Sin embargo, existe el riesgo de artefactos, especialmente a un rendimiento insuficiente
a través de líneas largas, y entradas de obstrucción, que pueden afectar tanto las fases disueltas
como las de partículas. La descarga de aguas residuales del buque también puede plantear
problemas que afectan la calidad de los datos.
La espectrometría alfa, el recuento beta y la espectrometría gamma son los métodos comúnmente
utilizados para medir la actividad de 7 Be, 210Pb, 210Po, 137Cs y 234Th (Buesseler et al., 2001a;
Rutgers van der Loeff y Moore, 1999; Trimble et al., 2004; Baskaran y otros, 2009a). La
espectrometría Gamma permite la medición simultánea de 7 Be, 210Pb, 234Th y 137Cs sin
purificación química y es el método ideal para técnicas no destructivas (Buesseler et al., 1992). Sin
embargo, el fondo inherente (Compton) y la autoabsorción por la muestra, la eficiencia del detector
dependiente de la energía y la geometría y las bajas relaciones de ramificación gamma para algunos
de los radionucleidos pueden reducir la sensibilidad y precisión del método. La sensibilidad general
es generalmente baja en comparación con otras técnicas (Rutgers van der Loeff y Moore 1999).
La espectrometría alfa se caracteriza por una buena separación de isótopos, uniformidad (es decir,
energía e isótopos independientes) eficiencia del detector y fondo muy bajo, típicamente del orden
de 0.001-0.003 cuentas por minuto para el rango de energía de 4-8 MeV de una nueva superficie
detector de barrera, que aumenta con el tiempo como resultado de la acumulación de productos
de retroceso a partir de muestras medidas (Rutgers van der Loeff y Moore 1999). La espectrometría
alfa permite mediciones precisas en actividades bajas y una fácil calibración con trazadores de
rendimiento. Las partículas alfa tienen un rango muy corto. Son absorbidos o ralentizados por las
interacciones con el material de muestra o por impurezas en la fuente que normalmente es un
planchet plano con el elemento purificado plateado en él. Los mejores resultados en términos de
eficiencia y resolución energética se obtienen con fuentes limpias preparadas a partir de muestras
bien purificadas. En el caso de la Espectroscopía Beta, la energía de las partículas beta (electrones)
tiene una distribución de energía continua y, por lo tanto, no es posible la identificación de
radionucleidos emisores beta utilizando un espectrómetro beta. Dado que las partículas beta tienen
un espectro de energía continuo que se extiende desde cero hasta la energía máxima, Emax, el
grosor de la fuente afectará las partículas beta con diferentes energías de forma diferente. Por lo
tanto, en la mayoría de los casos, se requiere la separación química y la purificación de
radionucleidos.
Be-7
Po-210 y Pb-210
Cs-137
Las concentraciones de 137Cs se miden con mayor frecuencia mediante espectrometría de rayos
gamma cuando 137Cs se descomponen en el estado excitado de 137Ba por desintegración beta y
su posterior transición al estado fundamental. Los 137Cs también se pueden medir directamente
usando el método de conteo beta (bmax ¼ 1,176 MeV) después de la separación y purificación
(Yoshizawa 1958; Baskaran et al., 2009a).
Th-234
234Th puede medirse por espectrometría g. Los dos picos adecuados para cuantificar 234Th son
63,2 keV (índice de ramificación 4,85%; Porcelli y Baskaran 2011) y 92,4 + 92,8 keV (índice de
ramificación ~ 5,6%). Estas bajas relaciones de ramificación dan como resultado bajas tasas de
recuento de rayos gamma (por ejemplo, Rutgers van der Loeff y otros, 2006). A diferencia de la
espectrometría g, el conteo beta tiene una excelente eficiencia de conteo para 234Th. Las eficiencias
aparentes alcanzan casi el 100% cuando las emisiones beta de 234Th (beta débil en Emax ¼ 0,27
MeV) y su hija 234mPa (beta fuerte en Emax ¼ 2,19 MeV) se combinan, y la muestra se reduce a
una fuente casi ingrávida mediante galvanoplastia en un disco de acero inoxidable (Waples et al.,
2003). Un contador beta de cinco posiciones fabricado por RISØ National Laboratories (Roskilde,
Dinamarca) con un escudo de plomo de 10 cm se ha utilizado con mayor frecuencia en el mar y en
el laboratorio y tiene valores de fondo de 0,15-0,20 cpm para una fuente de 25 mm de diámetro .
Pates et al. (1996) desarrolló un método para la determinación de 234Th en agua de mar por LSS.
Una ventaja importante del uso de LSS es la evitación de mediciones alfa y beta separadas para
determinar 234Th actividades. Después de la adición de 230Th como trazador de rendimiento, Th
se coprecipita con Fe (OH) 3 y se purifica mediante cromatografía de intercambio iónico para
eliminar Fe y U. Los detalles se pueden ver en varias referencias publicadas (Smith et al., 2004;
Kersten et al. al. 1998; Foster y Shimmield 2002). Sin embargo, el conteo beta no es específico de
isótopos. El conteo beta es el método preferido para 234Th, y se puede usar con técnicas no
destructivas (para muestras de partículas en filtros) y se puede utilizar a bordo del barco. Para
muestras de partículas y sedimentos, se requiere separación y purificación química para evitar que
otros radionucleidos emisores beta interfieran con el recuento. La Tabla 16.1 muestra las
propiedades nucleares de 7 Be, 137Cs, 210Pb, 210Po y 234Th, incluidos los modos de decaimiento,
las energías de los picos principales, las intensidades, las vidas medias, los métodos analíticos y las
fuentes de estos núclidos.
Solicitud
La Figura 16.2 muestra los flujos conceptuales de entrada y salida de 234Th, 210Po, 210Pb, 137Cs y
7 Be en un estuario / costa y su mar adyacente. Tenga en cuenta que algunos de los términos de
entrada para los radionucleidos son insignificantes (por ejemplo, la descarga submarina de aguas
subterráneas (SGD) -derivó 137Cs y 7 Be). Las fuentes únicas de 234Th, 210Po / 210Pb, 137Cs y 7 Be
los hacen candidatos ideales para cuantificar la dinámica de partículas y las fuentes de sedimentos
y su destino.
234Thxs / 7 Sea como un rastreador de la dinámica de partículas y el transporte de sedimentos en
un estuario parcialmente mezclado
Usando el enfoque de equilibrio de masas para Th y 7 Be propuesto por Santschi et al. (1979), Feng
et al. (1999a, b) elaboró este enfoque para determinar la fuente y la dinámica dentro del máximo
de turbidez del Estuario del Hudson utilizando la relación 234Thxs / 7 Be. En esta formulación, se
supone que el transporte advectivo de partículas a través del estuario es despreciable, y el
transporte de 234Thxs / 7 Be en partículas debido a variaciones temporales del flujo del río, la
mezcla de mareas y la resuspensión tampoco se incluyen en el enfoque. En Feng et al. (1999a), los
balances masivos locales para 234Th disuelto y particulado se pueden escribir como a continuación
(las definiciones de cada término se dan en el Apéndice):
El exceso 234Th puede usarse como un trazador de fuentes de sedimentos de aguas marinas y aguas
de mayor salinidad, en contraste con 7 Be, que se suministra al estuario a mayor velocidad a partir
de la descarga de agua fluvial. Por lo tanto, el uso combinado de 234Th y 7 Be puede ayudar a
distinguir las fuentes de sedimentos del suministro de nuevo material de los ríos (es decir, 7 Be alto)
y la resuspensión y / o los sedimentos mixtos del lecho marino superficial (es decir, 234Th alto) (
Corbett y otros, 2004). En estuarios poco profundos, donde el fondo del mar está perturbado por la
marea y la Fig. 16.3 Partículas 234Th y 7 actividades específicas y 234Thxs / 7 Be relaciones de
actividad vs. distancia en el estuario del río Hudson. Se recogieron muestras de aguas superficiales
y de fondo en marzo de 1995 (círculo), mayo de 1995 (cuadrado), octubre de 1995 (triángulo) y abril
de 1996 (triángulo invertido), respectivamente. Los símbolos abiertos representan agua superficial
y los símbolos rellenos representan agua del fondo (datos trazados de Feng et al., 1999a). La
resuspensión impulsada por el viento, los perfiles 234Th y los inventarios dentro del fondo marino
pueden arrojar información valiosa. sobre la frecuencia e intensidad de la resuspensión (Giffin y
Corbett, 2003). Además, en escalas de tiempo más largas, el enfoque del sedimento y la erosión
pueden investigarse usando los inventarios de 210Pb en la columna de agua y los sedimentos del
fondo (Cochran y otros 1990, Thomson y otros 1993, Baskaran y Santschi, 2002).
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