CAPÍTULO 1 – INTRODUCCIÓN

Utilización de Chusquea quila para obtención de celulosa

Bambusoideae es el nombre de una subfamilia de plantas que pertenecen a la familia de las

gramíneas o Poaceae, una de las familias botánicas más extensas e importantes para el hombre.
Cuando el culmo es leñoso (una caña) su nombre popular es bambú. La tribu Arudindinarieae es
conocida como "los bambúes leñosos de climas templados", la tribu Bambuseae contiene "los
bambúes leñosos de clima tropical", y Olyreae es la tribu de "culmos herbáceos". Algunos géneros
importantes de bambúes leñosos son Bambusa (120 especies), Chusquea (120 especies),
Arundinaria (50 especies), Sasa (50 especies) y Phyllostachys (45 especies) (Sungkaew et al.,
2009).

Durante las últimas décadas, el bambú ha recibido cada vez más atención como un recurso
renovable y de rápido crecimiento. Estudios relacionados con esta especie han aumentado
rápidamente, eso debido a sus características de larga disponibilidad y materiales derivados
similares a la madera. Los productos forestales no maderables (PFNM) como el bambú juegan un
papel importante en la mitigación de la presión sobre los recursos forestales de crecimiento lento y
la creciente demanda de madera cualitativa (Engler et al., 2012).

El bambú es un excelente candidato para el desarrollo de materiales compuestos de fibras

naturales sostenibles porque crece rápidamente (hasta varios centímetros por día), y las fibras
tienen excelentes propiedades mecánicas (Chung y Yu, 2002). El bambú, una gramínea leñosa
perenne que crece en abundancia en Asia, tiene una producción anual de 6-7 milliones de
toneladas. Debido a sus ventajas de rápido crecimiento, corta renovación y fácil propagación, se
ha prestado mucha atención a sus aplicaciones en el desarrollo de energía a partir de biomasa,
incluyendo la producción de metano (Kobayashi et al., 2004) y etanol (Shimokawa et al., 2009).

Chusquea es un género de plantas de la familia Poaceae. Son unas 120 especies, la mayoría
de montaña, nativos del sur de México, al sur de Chile y Argentina. En los ecosistemas de páramo
de los Andes se denomina bambú. Los tallos de estas especies son sólidos y no huecos. En Chile
el género Chusquea está representado por aproximadamente 11 especies. Dos de ellas tienen un
alto potencial económico, colihue y quila. Tradicionalmente estas especies nativas, especialmente
quila, han sido considerados como una plaga. El principal hábitat es la selva de las provincias de
Cautín, Valdivia, Llanquihue y Chiloé, su distribución altitudinal de nivel del mar es hasta los 800-
900 m. Especies relacionadas también se pueden encontrar en las selvas tropicales de Argentina,
1
en las provincias de Neuquén y Río Negro (The Plant List 2010).

La quila se caracteriza por la abundancia a gran altura. Debido a que puede arrastrarse, puede
crecer unida a los árboles y llegar a alturas superiores a los 20 metros, lo que le permite colocar
las hojas en el estrato medio del bosque. En Chile, la especie Chusquea se estima que cubre 4
millones de hectáreas, de las cuales, aproximadamente, 900.000 son de potencial económico
debido a su composición química (Sotomayor, 2013).

Dado el alto contenido de celulosa y las características estructurales de su matriz lignocelulósica,

es posible extraer fibras de celulosa de quila. Esta es una especie nativa que aún no se explota
comercialmente. En base a los análisis químicos realizados en la Universdad Católuca de
Temuco,lLa composición química típica de fibras de Chusquea quila muestra un contenido de alfa-
celulosa de 48% con un contenido total de lignina de 18%, siendo por lo tanto comparable a las
fibras de bambú (Chen et al., 2011).

Figura 1.1 Fotografía digital de quila y colihue tomada en la Universidad Católica de Temuco

Hasta la fecha, sobre la quila se reconocen trabajos en artesanía (guioteca, 2010); su uso en
medicina mapuche (Serindigena, 2007) y como brotes comestibles (Gunckel, 1948). Existen
diversos procesos que permiten separar la celulosa de una fuente lignocelulósica, donde el
proceso va desde un tratamiento mecánico, como la reducción de tamaño de partícula para
aumentar el área de superficie de hidrolisis y disminuir el grado de polimerización de los

2
compuestos. También se usan tratamientos térmicos donde el efecto es que, a altas temperaturas
(150 – 180 °C), la hemicelulosa y lignina comienzan a solubilizarse dejando a la celulosa más
expuesta para ser hidrolizada. Se han usado tratamientos ácidos y alcalinos, los cuales promueven
de igual manera la solubilización de la lignina y principalmente la hemicelulosa teniendo el mismo
propósito que el tratamiento térmico (Palmowski y Mueller, 1999).

También se puede optar por tratamientos oxidativos, donde se agregan agentes oxidantes como
ácido peracético, peróxido de hidrógeno u ozono, donde el objetivo es afectar la lignina y
hemicelulosa y promover la accesibilidad a la celulosa para su hidrólisis. A excepción de los
tratamientos mecánicos, los tratamientos químicos (ácidos, álcalis u oxidación) se pueden
combinar con los térmicos para poder aumentar la susceptibilidad de la celulosa a la hidrólisis
(Hendriks y Zeeman, 2009).

Utilizando un tratamiento oxidativo en la quila, es posible generar subproductos a partir de

celulosa, como la nanocelulosa (cristalina o microfibrilada), que servirán como materia prima para
la actual y emergente industria nanotecnológica.

Utilización de celulosa de Chusquea quila para obtención de nanocelulosa

La nanocelulosa o Microfibra de Celulosa, MFC por sus siglas en inglés, es un material que consta
de nanofibras de celulosa, formadas por cadenas de moléculas de celulosa de forma tubular
alargada de alto coeficiente de esbeltez. Este material es un biopolímero de dimensiones
nanométricas compuesto exclusivamente de moléculas de β-glucosa, que se encuentra en
grandes cantidades formando parte de la biomasa terrestre (Chinga-Carrasco, 2011).

Figura 1.2 Primer registro fotográfico de gel de nanocelulosa. Fuente: Birth of Nanocellulose (1977).

3
El término nanocelulosa o Microfibra de Celulosa fue usado por primera vez en 1977, para
designar un material gelatinoso translúcido, resultado de homogenizar pulpa de celulosa,
impactándola y adheriéndola contra una superficie rígida. Dicho descubrimiento se le atribuyó al
grupo de investigadores Turbak, Snyder y Sandberg que trabajaban en Whipanny, New Jersey
para 'ITT Rayonier Labs' (Turbak et al, 1983).

Los principales tipos de nanocelulosa que hoy se fabrican a escala experimental son; celulosa
nanofibrilada (CNF), celulosa nanocristalina (CNC), y nanocelulosa bacteriana (BNC). Estas
estructuras difieren en sus dimensiones, funciones y métodos de preparación. Como se muestra
en la Tabla 1.1, la nanocelulosa puede producirse a partir de diversos recursos naturales.

Tabla 1.1 Los tres tipos de nanocelulosa; adaptado de Klemm et al (2011)

Términos Las fuentes
Tipo Formación y dimensiones
relacionados típicas
Celulosa microfibrilada, Homogenización de la
Celulosa nanofibras de celulosa, madera, remolacha pulpa de madera por la
Nanofibrilada celulosa nanofibrilada, azucarera, patatas, presión mecánica.
(CNF) celulosa nanofibrillar y cáñamo y lino Diámetro: 5-60 nm
microfibrillas Longitud: varias micras
La hidrólisis ácida de la
Nanocristales de Madera, algodón,
celulosa de muchas
celulosa, cristalitos, lino, paja de trigo,
Celulosa fuentes. Diámetro: 5-70 nm
partículas de celulosa, corteza de morera,
Nanocristalina Longitud: 100 a 250 nm (de
y microcristales de ramio, tunicina,
(CNC) celulosas de plantas); 100
celulosa en forma de celulosa de algas y
m nm varios (de celulosas
varilla bacterias
algas y bacterias)
Síntesis bacteriana:
Nanocelulosa Celulosa bacteriana, Azúcares de bajo
Diámetro 20 a 100 nm
Bacterial celulosa microbiana, y peso molecular y
(redes diferentes
(BNC) bio-celulosa alcoholes
nanofibras)

Con relación a la microestructura de los materiales lignocelulósicos, a partir de los cuáles se

obtienen nanocelulosas, sus fibras naturales están formadas por microfibrillas de celulosa
insertadas en una matriz de lignina (amorfa) y hemicelulosa (semicristalina). A su vez, las
microfibrillas de celulosa se encuentran fuertemente unidas entre sí por puentes de hidrógeno, por

4
lignina y ayudada por la presencia de pectina. Estas microfibrillas de celulosa están formadas por
regiones de celulosa amorfa y celulosa cristalina (Vignon et al. 2004; Rong et al. 2001). Las
microfibrillas son las principales responsables de las propiedades mecánicas de las fibras
naturales. Los dominios cristalinos de las microfibrillas de celulosa tienen excelentes propiedades
mecánicas, con un módulo elástico del orden de 150 GPa, mayor que el módulo elástico de las
fibras de vidrio (85 GPa) y de aramida (65 GPa) (Samir et al., 2004).

Hay un gran número de usos potenciales para la nanocelulosa en diferentes industrias. Ello ha
despertado un gran interés entre diversos grupos de investigación. En este aspecto, la producción
de celulosa y nanocelulosa a partir de fibras naturales se ha vuelto realmente importante. Las
nanocelulosas se obtienen generalmente por medio de tratamientos químicos de diversos tipos
que involucran álcalis y/o bisulfitos para separar la lignina y extraer la hemicelulosa. Cada método
tiene sus ventajas y desventajas respecto de la cantidad, pureza y propiedades de la nanocelulosa
obtenida (Sun y Sun, 2011).

La obtención y producción de nanocelulosa se realiza generalmente a partir de la pulpa de

celulosa de la madera a través de métodos de homogeneización y reticulación, procesos a través
de los cuales se obtiene una molécula amorfa. Para la producción de nanocelulosa cristalina se
lleva a cabo un tratamiento posterior de 'Hidrólisis ácida'. Tal como se mencionó anteriormente, la
fibra de celulosa natural consta de regiones amorfas y regiones cristalinas. Las regiones amorfas
son menos densas que las cristalinas de manera tal que al someter el material natural a la fuerza
de la hidrólisis ácida (que es mayor que la de la homogeneización y reticulación), las regiones
amorfas se rompen liberando las moléculas cristalinas o celulosa nanocristalina (CNC). Existen
diferentes tipos de hidrólisis pero en general el coeficiente de esbeltez de las nanocelulosas
cristalinas cambian con respecto a la fuente natural de celulosa (Syverud et al., 2011). En la Tabla
1.2, se presenta un cuadro resumen de las principales formas de obtención de nanocelulosa a
partir de recursos lignocelulósicos.

Actualmente, los estudios de obtención de nanocelulosa están centrados en la síntesis microbiana,

donde Kubiak et al., (2016) junto a nueve investigadores del Instituto de Bioquímica de la
Universidad Tecnológica de Lodz en Polonia, estudiaron la secuencia completa del genoma del
productor de nanocelulosa bacteriana (BNC) - Gluconacetobacter xylinus E25, una cepa aislada. El
análisis preliminar de la secuencia reveló la complejidad de la estructura del genoma con base
genética de las propiedades productivas de la cepa E25. El genoma consiste en un cromosoma y
cinco plásmidos. Esta secuenciación de todo el genoma ha abierto nuevas perspectivas para
futuros estudios experimentales en bioinformática y que permiten la elucidación de los

5
mecanismos moleculares responsables de la regulación de la producción de nanocelulosa
bacteriana. Lina et al., (2014) biosintetizaron nanocelulosa bacteriana (BNC) por
Gluconacetobacter xylinus. Caracterizaron el área superficial, la estructura físico-química y la
morfología de los materiales. Este estudio proporcionó un método para una producción eficiente de
BNC uniforme, que es beneficioso para la caracterización rápida y su evaluación. La rápida cito-
toxicidad in vitro de los materiales se evaluó por la proliferación, la adhesión, la viabilidad y la
morfología de las células NIH/3T3. Se observó baja cito-toxicidad del BNC, y las micrografías
demostraron una buena proliferación y adhesión de células NIH/3T3 en BNC. El objetivo principal
del estudio resultó en apósitos preliminares de BC para heridas. Los experimentos mostraron un
efecto curativo, hacia la curación de tejido epitelial. Las BC permiten la obtención de un polímero
natural prometedor con aplicaciones médicas en apósitos para heridas.

Tabla 1.2 Principales formas de obtención de nanocelulosa a partir de recursos lignocelulósicos

Pulpa kraft de
Plátano (tallo), el
celulosa de Bagazo de caña
Materia Prima yute (tallo) y fibra de Fibras de algodón
álamo de azúcar
hoja de piña.
blanqueada
Pre Molienda 20
Tratamiento alcalino Blanqueado
tratamiento mesh Nanocristales de
Tratamiento de Hidrolisis ácida celulosa a partir
Obtención de agua destilada y
blanqueo con con ácido de cultivo
Celulosa ácido
dióxido de cloro sulfúrico 64%. microbiano
Obtención de Hidrólisis con ácido Dilución de las Líquido iónico anaeróbico.
Nanocelulosa oxálico suspensiones BmimCl
Rendimiento,
(FTIR), (TGA), (FTIR), (TGA),
densidad de (FTIR), (SEM) y
Caracterización (DSC), (DRX), (DSC), (DRX),
carga superficial, (SPM).
(SEM), y (TEM). (SEM), y (TEM).
cristalinidad
7 días de
Rendimiento incubación: de
90%
desde celulosa 56% de celulosa,
58 a 67% 80 a 86% nanocristales de
como materia 12% de
celulosa.
prima nanocristales de
celulosa.
Satyamurthy P. y
Referencia Abraham et al., Qinghua X. et al., Jihua L. et al.,
Vigneshwaran N.
Bibliográfica (2011). (2013). (2012).
(2013).

Muchos de los trabajos que se desarrollan hoy en día, dicen relación con la búsqueda de
aplicaciones para la nanocelulosa. Abdul Khalil et al., (2016) prepararon una revisión completa
sobre biocompuestos en forma de películas de quitosano-nanocelulosa. Las películas se
aplicaron sobre la superficie de carne para evaluar su desempeño en términos reales. Los
nanocompuestos quitosano-nanocelulosa mostraron alta resistencia a temperaturas por sobre los
90°C, manteniendo su estado sólido. Relacionado con el método de difusión en disco, se

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demostró que los nanocompuestos tenían efectos inhibidores contra bacterias tanto gram-
positivas (S. aureus) y gram-negativas (E. coli y S. enteritidis) a través de su área de contacto. La
aplicación de nanocompuestos de quitosano-nanocelulosa en la carne molida disminuyó la
población de bacterias ácidos lácticos en comparación con muestras de nylon envasadas hasta
1.3 y 3.1 ciclos logarítmicos en 3 y 25°C después de 6 días de almacenamiento,
respectivamente.

La mayoría de los materiales utilizados actualmente para el envasado de alimentos no son

degradables y generan problemas ambientales. Varios biopolímeros han sido estudiados como de
materiales ecológicos para el envasado de alimentos. Sin embargo, el uso de biopolímeros se ha
limitado debido a sus pobres propiedades mecánicas y de barrera de vapor. Estas propiedades
pueden ser mejoradas mediante la adición de nanocompuestos de refuerzo. Azeredo et al., (2009)
publicó una completa revisión bibliográfica con los principales usos de nanopartículas de arcillas,
silicatos y nanocelulosas como refuerzos de matrices para envases de alimentos. Entre los
trabajos presentados, los envases reforzados con nanocelulosas presentaron buenos resultados,
tal como disminución de actividad antimicrobiana, la inmovilización de enzimas y biosensores.

Nair et al. (2014) realizaron una revisión de la literatura científica, la cual tenía como finalidad
presentar los últimos estudios de nanocelulosa (cristalina y microfibrilar) y su aplicación en
nanotejidos como “green barriers” (barreras verdes). Las propiedades de traspaso de oxígeno y de
barrera de vapor fueron los más analizados. La celulosa nanocristalina (CNC) y nanofibrilada
(CNF) han abierto nuevas posibilidades de la utilización de los materiales a base de celulosa. El
uso de CNF en películas, composites y biotejidos utilizados en revestimientos para materiales de
construcción redujo sustancialmente la permeabilidad al oxígeno. La eficiencia de barrera al
oxígeno de las películas puras de CNF es muy competitiva e incluso comparable con polímeros
sintéticos comerciales. La mejora de las propiedades de barrera de oxígeno por CNF se puede
atribuir a la red densa formada por nanofibrillas con dimensiones uniformes más pequeñas. A
pesar de que las CNC tienen mayor cristalinidad que CNF, se encontraron que las películas
fibriladas tienen menor permeabilidad al oxígeno que las CNC. Además, los dos formatos (CNC y
CNF) presentaron un efecto de gran reducción en la difusión del vapor de agua debido a su
tamaño. El uso de nanocelulosa en varios polímeros naturales en forma de composites ha
reducido sustancialmente la permeabilidad al gas dentro de diversas matrices.

La diversidad de aplicaciones de la nanocelulosa aún impresiona a investigadores en todo el

mundo, además de beneficios comprobados en la industria alimentaria y de revestimiento, existen
también reportes de considerable importancia en eficiencia energética, como lo han demostrado

7
Miettunen et al., (2014). Ellos desarrollaron un nuevo método para depositar el electrolito en las
celdas solares colorantes (CSC) introduciendo una membrana de hidrogel de nanocelulosa en la
pantalla impresa del electrodo contador, además de un producto liofilizado para formar un aerogel
de nanocelulosa altamente poroso, que actúa como una esponja absorbente para el electrolito
líquido. Con el nuevo método no hay necesidad de orificios de llenado de electrolito lo que
simplifica significativamente el sellado de las células y elimina una vía común para las fugas. Los
análisis fotovoltaicos mostraron que la adición de la membrana aerogel de nanocelulosa no tenía
un efecto estadísticamente significativo sobre la eficiencia de la célula, la difusión en el electrolito o
transferencia de carga en el electrodo contador. Hubo, sin embargo, una clara diferencia en la
densidad de corriente de corto circuito y voltaje de circuito abierto entre las celdas llenas con el
método de aerogel y en las células de referencia llenas con el método convencional, el cual
parecía estar causada por las diferencias en el relleno de electrolito en lugar de la propia
nanocelulosa. Por otra parte, las pruebas de envejecimiento acelerado a 40°C para 1000 h
mostraron que las células de nanocelulosa eran tan estables como las CSC convencionales.

La nanotecnología ha demostrado que tiene potencial para desarrollar nuevos materiales

compuestos de madera con propiedades mejoradas. Candan y Akbulut (2014) investigaron la
mejora de las características físicas y mecánicas en paneles de madera contrachapada con
refuerzos de nanopartículas en los adhesivos. Los hallazgos indicaron que es posible producir
nuevos materiales compuestos que tiene propiedades mejoradas de rendimiento mediante el uso
de la nanotecnología.

Productos de ingeniería obtenidos por la tecnología de Electrospinning

La técnica de electrohilado (electrospinning en inglés) proviene de los primeros experimentos en

electrospray de Rayleigh en 1897 y del estudio detallado de Zeleny en 1914. Sin embargo fue
Formhals quien la patentó en 1934. Formahls inventó el aparato electrostático de electrohilado,
donde a una solución polimérica se le aplicó un campo eléctrico proveniente del electrodo de
polaridad negativa para formar fibras delgadas que eran atraídas a un electrodo móvil de polaridad
positiva. Un dispositivo con una cinta segmentada recolectaba las fibras astilladas, que luego eran
removidas con un cilindro (Huang et. al, 2001).

Formahls electrohiló acetato de celulosa disuelto en etilenglicol, a un voltaje de 57kV.

Posteriormente, se le dio el nombre a la técnica como electrohilado en 1994, término que se deriva
de “hilado electrostático”. Esto fue en base al trabajo de Taylor en 1969 sobre chorros dirigidos a

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un colector mediante la influencia de un campo eléctrico. Como es posible notar, a pesar que el
término electrohilado es reciente, sus orígenes son antiguos (Huang et. al, 2003).

El proceso de electrospinning permite obtener fibras por medio de estiramiento coaxial de una
solución viscoelástica (Teo & Ramakrishna, 2006). Las fibras que se obtienen poseen diámetros
que van de las sub micras a los nanómetros, dimensiones en las que es posible encontrar
características únicas, entre las que se encuentra; un área superficial muy grande en relación al
volumen (Tong et al., 2012) en el caso de las nanofibras, esta relación puede ser hasta de 103
veces más que una microfibra (Huang et al., 2003), flexibilidad en la superficie, alta porosidad (Ma
et al. 2005, Li et al., 2006), poros interconectados (Jiang et al., 2005) y un rendimiento mecánico
superior comparado con otras formas ya conocidas del material hilado o tejido. Estas
características hacen que las nanofibras, sean observadas con interés para una variedad
importante de aplicaciones, entre ellas; ingeniería de tejidos (Gomes et al. 2012), textiles (Xue et
al. 2012), elementos para cubrir heridas, medios de filtración y diversas aplicaciones médicas
(Chronakis, 2009) tales como reemplazo de huesos, implantes dentales, sistemas de liberación de
fármacos, injertos vasculares, vasos sanguíneos artificiales entre otros.

La técnica consiste en hacer pasar soluciones de polímero a través de altos campos eléctricos,
aplicando suficiente fuerzas eléctricas que permitan superar las fuerzas de la tensión superficial en
la solución de polímero cargado. De esta forma y a un voltaje determinado, finos chorros de
solución son expulsados desde el capilar hasta el plato colector, en el cual las microfibras pueden
ser depositadas en forma orientadas o al azar. Posteriormente el chorro se mueve en la dirección
del campo eléctrico, alongándose de acuerdo a las fuerzas externas e internas y experimentando
inestabilidad en algunas ocasiones (Chew et al. 2006). El disolvente se evapora y los segmentos
de fibras son depositados en el sustrato o colector.

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REFERENCIAS BIBLIOGRÁFICAS

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