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1/1/2020 Producción de hidrógeno mediante el uso de ferrita de manganeso: evidencias y beneficios de un mecanismo de reacción de múltiple…

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Revista Internacional de Energía de Hidrógeno 31 (2006) 2217–2222


www.elsevier.com/locate/ijhydene

Producción de hidrógeno mediante el uso de ferrita de manganeso: evidencias y


beneficios de un mecanismo de reacción de múltiples pasos
C. Alvani a , A. La Barbera a , ∗ , G. Ennas b , F. Padella a , F. Varsano a
a Casaccia ENEA-CR, Via Anguillarese 301, 00060 Roma, Italia
b Dipartimento di Scienze Chimiche, Università di Cagliari, SS: 554 bivio per Sestu, 09042 Monserrato (Cagliari), Italia

Recibido el 17 de julio de 2005; recibido en forma revisada el 8 de febrero de 2006; aceptado el 23 de febrero de 2006
Disponible en línea el 15 de mayo de 2006

Resumen

La producción de hidrógeno mediante la división del agua con el sistema MnFe 2 O 4 / Na 2 CO 3 se estudió a 973 K. Una fase intermedia, que resultó
de la descarbonatación de la mezcla MnFe 2 O 4 / Na 2 CO 3 en atmósfera inerte, demostró ser eficaz en la reducción de hidrógeno de
agua con rendimiento estequiométrico. La presencia de una fase intermedia altamente reactiva sugiere la viabilidad de una alta eficiencia,
ciclo termoquímico de tres pasos para la producción de hidrógeno. De hecho, la posibilidad de obtener CO 2 por separado de los gases.
La mezcla mejora dramáticamente la eficiencia del proceso.
2006 Asociación Internacional de Energía de Hidrógeno. Publicado por Elsevier Ltd. Todos los derechos reservados.

Palabras llave : división del agua; Hidrógeno; Ferrita de manganeso; Ciclo termoquímico

1. Introducción En tal caso, la división del agua se produce de acuerdo con lo siguiente
bajas reacciones [9]:
La producción de hidrógeno se puede lograr a partir de la energía solar.
2MnFe 2 O 4 ( s ) + 3Na 2 CO 3 ( s ) + H 2 O
ergy mediante el uso de ciclos termoquímicos que dividen el agua
[1]. Entre ellos, los procesos de división del agua en dos pasos. = 6Na ( Mn 1 / 3 Fe 2 / 3 ) O 2 ( s ) + 3CO 2 ( g )
que utilizan óxidos metálicos parejas redox ( MO rojo / MO ox ) son
muy prometedor [2]. El sistema químico está en principio +H2 973 K, (1)
muy simple: MO rojo es oxidado por el agua para proporcionar
duce hidrógeno; posteriormente un paso de liberación de oxígeno 6Na ( Mn 1 / 3 Fe 2 / 3 ) O 2 ( s ) + 3CO 2 ( g )
regenera la forma reducida inicial del óxido. Sev
= 2MnFe 2 O 4 ( s ) + 3Na 2 CO 3 ( s )
Se han propuesto y probado pares redox erales como
FeO / Fe 3 O 4 [3,4], CoO / Co 3 O 4 [5], TiO 2− x / TiO 2 [6],
+ 0 . 5O 2 873.973 K. (2)
Zn / ZnO [7] y ferritas mixtas [8].
Una ruta alternativa a los ciclos de ferrita mixtos hace En la reacción (1), la ferrita de manganeso reacciona con agua va-
uso de ferrita de manganeso MnFe 2 O 4 / Na 2 CO 3 mezcla. por y carbonato de sodio para producir hidrógeno, carbono
dióxido y una ferrimanganita de sodio [10–12]. El lat-
∗ Autor correspondiente. Tel .: +390630483807; ter reacciona con dióxido de carbono en el segundo paso re
Fax: +39 06 30483327. generando MnFe 2 O 4 , carbonato de sodio y liberando
Dirección de correo electrónico: labarbera@casaccia.enea.it (A. La Barbera). oxígeno.

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0360-3199 / $ 30.00 2006 Asociación Internacional de Energía de Hidrógeno. Publicado por Elsevier Ltd. Todos los derechos reservados.
doi: 10.1016 / j.ijhydene.2006.02.025

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Un aspecto crítico, debido a la termodinámica del sistema. medir con precisión la cantidad de hidrógeno y carbono
tem, está representado por un gran exceso de agua en orden El dióxido evolucionó durante la reacción (1). La reacción
para observar una conversión completa de Mn (II) –Mn (III). A La cámara está hecha de cuarzo. Se llena con la reacción
973K, la relación entre el par de hidrógeno producido polvo y gases fluyen a través de él. El portador
La presión parcial y la presión parcial del agua es mayor que gases, Ar (gas alfa N60) y él (gas alfa N60)
1:70 [13]. antes de ser introducidos en el sistema, se pudieron seguir
Un exceso tan grande no debería ser un ciclo limitante rified utilizando captadores de oxígeno para evitar no deseados
factor de eficiencia si fuera posible reutilizar agua no reaccionada reacciones de oxidación Concentración de agua en el portador.
ter vapor sin pérdidas térmicas en ciclos sucesivos. el gas se mantiene constante e igual a 11 000 l / l, en grandes cantidades
Surgen dificultades para separar el agua del hidrógeno y cess con respecto a la cantidad estequiométrica requerida
dióxido de carbono. Mientras que el hidrógeno podría ser recogido por en la reacción (1). Los gases que salían del reactor eran
utilizando membranas difusoras de separación, agua y carbono separados antes de ser analizados cuantitativamente.
la separación de dióxido requiere necesariamente una condensación Las mezclas sólidas se analizaron mediante difractome de rayos X
paso. Por lo tanto, la mezcla gaseosa de salida, después de la hidro- intente con radiación Mo K (Seifert PAD VI con LiF
paso de separación gen, debe enfriarse a temperatura ambiente monocromador en haz difractado). Para evitar cualquier
Intente separar el CO 2 del agua líquida. Una vez H 2 O y teracción entre las fases investigadas y el aire durante
El CO 2 se separa y debe ser calentado nuevamente Exposición a XRD, las muestras de polvo se sellaron en vidrio
temperatura de reacción a reutilizar en las reacciones (1) y capilar.
(2) Esto provoca una pérdida drástica de energía debido a la recuperación. La identificación de las fases se realizó sobre la base de
capaz de calor latente de vaporización de agua y evita Base de datos JCPDS – ICDD. El análisis de Rietveld fue per-
La posibilidad de un proceso de alto rendimiento térmico global. formado usando el programa Maud [15] para semi-cuanti
El paso de separación, que tiene un fuerte impacto en el exceso composición de la muestra tativa y parámetros estructurales
toda la eficiencia resulta ser un punto clave para el futuro evaluación.
explotación del ciclo termoquímico de separación de agua
cle basado en ferrita de manganeso.
Nuestros estudios previos sobre fermentación de nanocompuestos 3. Resultado y discusión
rito / sistema de carbonato [11, 12] evidenció una hipertensión significativa
producción de drogen solo después de un tiempo de inducción durante 3.1. Evidencias de TPD
cuyo hidrógeno apenas se detectó. El presente trabajo,
Analizando los fenómenos que ocurren durante el tiempo de inducción, En la Fig. 1 desprendimiento de hidrógeno y dióxido de carbono de
ofrece una idea sobre el mecanismo de generación de hidrógeno. la mezcla de reacción se informa en función de la
Un estudio de la mezcla de ferrita / carbonato nanocompuesto grado de reacción a 973K de acuerdo con la reacción (1). UN
comportamiento a 973 K, en ambiente inerte y reactivo es Se observa un comportamiento diferente para los dos gases. Mientras
reportado.

1.0 Evolución de gas (TPD)

CO 2
2. Experimental T = 973 K
0.8

Las mezclas de MnFe 2 O 4 y Na 2 CO 3 nanosized fueron ) H2


-1
preparado por molienda de bolas en un aparato Spex 8000. los 0.6

los polvos se colocaron en un vial de acero inoxidable con (min


α
Bolas de 10 mm (proporción de polvo a bola de 1:10 en peso), luego 0.4 0.4

sellado al vacío y molido durante dos horas.


Ferrita de manganeso nanoestructurada (di cristalita 0.2 0.2
tiempo de inducción
mensiones ∼5 nm) se sintetizó mecanoquímicamente
a partir de óxidos precursores Fe 2 O 3 y MnO, ac- 0.0
00 50 100 150
de acuerdo con un procedimiento descrito en otra parte [11,14].
Tiempo (min)
El carbonato de sodio fue tratado mecanoquímicamente para
reduce su tamaño de partícula y se mezcla sucesivamente con Fig. 1. Evolución de las fases gaseosas a 973K del fernes de manganeso.
ferrita de manganeso en cantidad estequiométrica. rito / sistema de carbonato de sodio en presencia de agua, de acuerdo con
Un TPD / TPR modificado (temperatura programada acción (1). La cantidad de gas producido se traza como grado de reacción
desorción / reducción) Micrometrics 2900, se utilizó para (rendimiento acumulado instantáneo / rendimiento total).

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2.0x10 -4 1.8x10 -5

[H 2 ]

[CO 2 ] 1.5x10 -5

1.5x10 -4

1.2x10 -5

1.0x10 -4 9.0x10 -6
]2/ dt (mol / min)
]2/ dt (mol / min)

UN 6.0x10 -6 d [H
d [CO si
5.0x10 -5

3.0x10 -6
agua en

0.0 0.0
00 50 100 150 200 250
Tiempo (min)

Fig. 2. Cinética de evolución (por mol de ferrita) de CO 2 y H 2 del sistema de ferrita de manganeso / carbonato de sodio. La temperatura del sistema es
se mantuvo constante a 973 K y se agregó agua al portador de gas después de 60 minutos.

se detecta una cantidad significativa de hidrógeno después de 25 minutos siguientes reacciones:


desde la entrada de agua, la evolución del dióxido de carbono comienza casi
inmediatamente y alcanza un nivel cercano a su máximo Na 2 CO 3 + MnFe 2 O 4 = ( Na 2 O · MnFe 2 O 4 ) + CO 2 , (3)
valor después de 25 min. ( Na 2 O · MnFe 2 O 4 ) + H 2 O
A medida que la producción de hidrógeno se vuelve detectable solo a
Al final de la evolución del CO 2 , es razonable suponer = Na ( Mn 1 / 3 Fe 2 / 3 ) O 2 + H 2 . (4)
que la reacción (1) consiste en dos pasos consecutivos. UN
reacción preliminar donde evoluciona la mezcla de partida 3.2. Análisis de rayos X
en nuevas fases descarbonatadas y un segundo paso donde el
las fases intermedias pueden producir hidrógeno a partir de El análisis de rayos X en polvo se realizó en el reac-
agua. Tal imagen es apoyada por la observación tive en polvo en diferentes etapas de reacción. Una comparación
que el carbonato de sodio puro se descompone significativamente en entre espectros XRD de la muestra de mezcla de partida
CO 2 y Na 2 O solo a temperaturas superiores a su punto de fusión (Fig. 3a) y de muestras seleccionadas en diferentes reacciones
valor en puntos (1124K) [16], mientras que la mezcla reactante tiempo (las muestras etiquetadas A y B en la Fig. 2 se informan en
libera la mayor parte del CO 2 esperado a una temperatura como Fig. 3byc, respectivamente) da más información
tan bajo como 973 K como resultado de una fuerte interacción química sobre la naturaleza de la fase intermedia y sobre la
de carbonato con la fase inicial de ferrita. Para confirmar mecanismo de generación de hidrógeno. XRD patrón de
Tal hipótesis se llevó a cabo un segundo experimento. la mezcla inicial de MnFe 2 O 4 / Na 2 CO 3 (Fig. 3a) era
El sistema de polvo nanocompuesto MnFe 2 O 4 / Na 2 CO 3 indexado según la fase cúbica de Jacobsita MnFe 2 O 4
se hizo fluir, a 973 K, con argón seco durante 60 min, y (JCPDS 10-319) y Na 2 CO 3 fase de natrita (JCPDS 37-
luego se añadió agua al gas portador. Los resultados re 451). Grandes picos típicos de un material nanoestructurado
portado en la Fig. 2 muestra que la mayor parte del CO 2 se libera antes producido por la técnica de molienda de bolas se observan.
inserción de agua anterior. Después de completar la liberación de CO 2 , En la figura 3c, el patrón XRD del resultado de la muestra
se agregó agua en el sistema y la evolución de hidrógeno ing al final de H 2 evolución (punto B en la Fig. 2)
fue detectado de inmediato. corresponde al producto de H 2 reacción de generación,
Desde la cantidad total de hidrógeno producido después Na ( Mn 1 / 3 Fe 2 / 3 ) O 2 . Este patrón es bastante similar al
un paso preliminar de desorción de CO 2 fue el mismo en de hexagonal -NaFeO 2 (JCPDS 82-1495). Fer de sodio
comparación con el paso de reacción única, el general rito constituye el prototipo de estructuras lamelares de O 3
H 2 rendimiento se encontró que era dependiente sólo por la oxida- (ver Fig. 4) compuesto de láminas de metal-oxígeno acumuladas
paso de la sección ( Mn II → Mn III ) . Resultados de los experimentos. de octaedros para compartir bordes [FeO 6 ] apilados a lo largo del
reportado en la Fig. 2 se puede describir de acuerdo con el eje c, e iones de sodio insertados entre láminas de FeO 2

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(un)
MnFe 2 O 4 / Na 2 CO 3 mezcla
˚

˚# #
## ˚
˚ # #˚ ˚
### ˚ ˚

(si)
**
+
mezcla descarbonada

**

** **
*+ * +
** ** +
* ** *
Intensidades / au **
(C)
** **
mezcla oxidada

** ** ** **
** **
** ***** **

55 10 15 20 25 30 35 40
2 Θ / grados

Fig. 3. Patrones de DRX de los polvos reactivos (a), fase intermedia


(b) y producto final (c). ( * ) O 3 estructura laminar; ( + ) MnO; Fig. 4. Estructura del prototipo de NaFeO 2 en capas de O 3 laminar
( ◦ ) MnFe 2 O 4 ; (#) Na 2 CO 3 .
compuestos. Software libre "Bolas y palos" ver. 1.51 por Sung J.
Kang y Tadashi K. Ozawa.

con un entorno octaédrico (O). El número de


hojas en el embalaje es 3. Análisis de Rietveld realizado contenidos en la fase intermedia mantienen su menor
sobre la base de este modelo estructural, teniendo en cuenta estado de oxidación (II) y son responsables de la recuperación de hidrógeno
que un tercio de los átomos de hierro están sustituidos con man- ducción del agua. Pequeños picos debido a MnO cúbico (JC-
ganese (III), da los siguientes parámetros de celda a = PDF 7-230) también fueron detectables en la XRD de la Fig.3si.
2 . 983 ˚A c = 16 . 254 ˚A. Comparando estos datos con aquellos El análisis de Rietveld en la fase intermedia da
de -NaFeO 2 (a = 3 . 022 Å , c = 16 . 082 Å ) Muestra que Los siguientes parámetros de celda a = 3 . 024 ˚A, c =
la presencia de manganeso (III) provoca un alargamiento de 16 . 196 ˚A. Sobre la base de consideraciones químicas,
la celda unitaria a lo largo de la dirección c . Este efecto, apenas Se puede escribir la siguiente fórmula estequiométrica:
+3 = 0 . 58 ˚A, Na ( Mn 1 / 3 Fe 2 / 3 ) O 2- con acercarse a 1
explicable sobre la base de radios iónicos (Mn 6 6. El inter-
+3 = 0 . 55 ˚A) [17] es el resultado del efecto Jahn – Teller en la fase media es una ferrita de sodio parcialmente sustituida
Fe
el [MnO 6 ] octaedro. High spin de Mn (III) en octaédrica donde el manganeso mantiene el número de oxidación (II). Elec-
los sitios se estabilizan por distorsión que toma la forma de una la troneutralidad se salva a través de una deficiencia de oxígeno
alargamiento a lo largo de un eje. que explica la alta reactividad del intermediario
Es interesante notar que el patrón de difracción de comió fase hacia el agua, generando fácilmente H 2 . Más lejos
la fase intermedia (muestra tomada en el momento A de Se están realizando estudios para resolver inter
Figura 2) es similar a la de la ferrita de sodio final mediar en la estructura de fase y aclarar el camino de reacción.
Na ( Mn 1 / 3 Fe 2 / 3 ) O 2 ; esto representa una fuerte indicación
que las fases intermedia y final tienen una fase similar 4. Alguna consideración sobre la eficiencia de conversión
estructura. El proceso de descarbonatación conduce a una estructura
reordenamiento tural de polvos reactivos, a partir de una espinela La eficiencia de un ciclo termoquímico para
a una fase lamelar ( tipo -NaFeO 2 ). Átomos de manganeso La producción de hidrógeno por termólisis del agua puede ser

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H 2 , 973 K

CO 2 , H 2 , H 2 O
Cámara de reacción
Separación
MnFe 2 O 4 + Na 2 CO 3
973 K 973 K

H2O 973 K 973 K CO 2 , H 2 O

298 K
Calentador Condensador
H2O

H 2 O, 298K CO 2 , 298 K

(un)

CO 2 , 973 K

MnFe 2 O 4 + Na 2 CO 3
973 K
descarbonatación

H 2 , 973 K

Cámara de reacción H2,H2O


Fase intermedia Separación
973 K 973 K

H 2 O, 298K
H 2 O, 973K

(si)

Fig. 5. Bocetos de etapas de separación de gases en relación con el proceso de generación de hidrógeno mediante el uso de un ciclo mixto de ferrita de carbonato / manganeso: (a)
proceso de producción según la reacción (1) donde la separación agua-dióxido de carbono se logra mediante condensación; (b) proceso de producción
lo que implica un ciclo de varios pasos de acuerdo con las reacciones (3) y (4).

calculado por (5) Para calcular la eficiencia, cualquier producción


Q H 2→ H 2O El proceso debe referirse a una hipótesis de la planta. Desde el
= ∑ ∑ , (5) proceso en estudio todavía está en su primera etapa de desarrollo,
Q+ W
puede ser suficiente en nuestro caso una evaluación de las diferencias
donde Q H 2 → H 2 O es la entalpía recuperada por reversible ferencia, en términos de energía, entre dos caminos posibles
recombinación a 298K de hidrógeno y oxígeno en ∑ formas. El primero, donde los gases que provienen del reactor
un mol∑de agua (286kJ / mol) y las sumas Q están separados por un paso de condensación y circulan
y W representa el consumo de energía térmica y según la reacción (1) y (2), y el segundo camino,
el trabajo necesario para producir un mol de hidrógeno considerado como un ciclo de tres pasos, de acuerdo con la sección de reacción
para la planta dada. quence (3), (4), (2).

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En la figura 5a las etapas de separación de gases necesarias para el [2] Steinfeld A. Producción termoquímica solar de hidrógeno: un

Se dibujan los ciclos "tradicionales". La separación de revisión. Sol Energy 2005; 78 (5): 603–15.
[3] Nakamura T. Producción de hidrógeno a partir del agua que utiliza energía solar.
dióxido de carbono de los gases procedentes del reactor
calor a altas temperaturas. Sol Energy 1977; 19 (5): 467–75.
exige, sobre la base de las tecnologías actuales, el
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[4] Steinfeld A, Sanders S, Palumbo R. Aspectos de diseño de la energía solar
condensación de la mezcla de H 2 O / CO 2 . Calentamiento de la ingeniería termoquímica: un estudio de caso: agua en dos pasos
los gases siguen a la separación antes de que puedan regresar al división del ciclo utilizando el sistema redox Fe 3 O 4 / FeO. Sol Energy

reactores Considerando que el calentamiento de un exceso de agua 1999; 65 (1): 43–53.


[5] Lundberg M. Cálculos del modelo en algunos pasos factibles de dos pasos
de 70 mol tiene un costo energético igual a 2870kJ / mol
procesos de división del agua. Int J Hydrogen Energy 1993; 18 (4):
H 2 , el calor latente de vaporización del agua irrecuperable 369-76.
reduce la eficiencia a valores de aproximadamente 10%. [6] Palumbo R, Rouanet A, Pichelin G. La energía solar térmica
Por el contrario, de acuerdo con el bosquejo de la Fig. 5poco descomposición de TiO 2 a temperaturas superiores a 2200 K y su

es posible obtener CO 2 y H 2 O por separado y leer uso en la producción de Zn de ZnO. Energía 1995; 20 (9):
857-68.
Reutilizable en el ciclo termoquímico con un mínimo
[7] Palumbo R, Lédé J, Boutin O, Elorza Ricart E, Steinfeld
pérdidas en la eficiencia del ciclo. A, Möller S. y col. La producción de Zn de ZnO en
un proceso de enfriamiento por descomposición solar a alta temperatura-I.
El marco científico para el proceso. Chem Eng Sci
5. Conclusiones 1998; 53 (14): 2503–17.
[8] Tamaura Y, Steinfeld A, Kuhn P, Ehrensberger K. Producción
de hidrógeno solar por una novedosa división de agua en 2 pasos
Un estudio del comportamiento de TDP del fernes de manganeso
ciclo termoquímico Energy 1995; 20 (4): 325-30.
rito / sistema de carbonato de sodio reveló la existencia [9] Tamaura Y, Ueda Y, Matsunami J, Hasegawa N, Nezuka M,
de una reacción intermedia en la producción de hidrógeno Sano T y col. Producción de hidrógeno solar mediante el uso de ferritas. Sol
del agua Dicha fase intermedia está formada por Energy 1999; 65 (1): 55–7.

Evolución del CO 2 a partir de un ferro de manganeso nanocompuesto [10] Kaneko H, Hosokawa Y, Gokon N, Kojima N, Hasegawa N,
Kitamura M. y col. Mejora del paso de liberación de O 2 con
rito / sistema de carbonato de sodio. Esta fase parece
Fe 2 O 3 en el agua dividida por el sistema MnFe 2 O 4 - Na 2 CO 3 .
ser isoestructural con la ferrita de sodio oxidada final
J Phys Chem Solids 2001; 62 (7): 1341–7.
fase Na ( Mn 1 / 3 Fe 2 / 3 ) O 2 y muestra una alta reactividad [11] Padella F, Alvani C, La Barbera A, Ennas G, Liberatore
hacia el agua que produce hidrógeno en estequiométrica R, Varsano F. Mecanosíntesis y caracterización de procesos

rendimiento. de ferrita de manganeso nanoestructurada. Mater Chem Phys


2005; 90: 172–7.
Los resultados informados permiten concluir que es posible
[12] Alvani C, Ennas G, La Barbera A, Marongiu G, Padella F,
proponer un proceso termoquímico, para hidrógeno Varsano F. Síntesis y caracterización de nanocristalinos
producción usando ferritas, hechas de una reacción triple MnFe 2 O 4 : avances en la división termoquímica del agua. Int J
secuencia: una etapa de acondicionamiento, donde el manganeso cúbico Hydrogen Energy 2005; 30 (13–14): 1407–11.

la ferrita se transforma en hexagonal bajo estequiométrica [13] Kaneko H, Ochiai Y, Shimizu K, Hosokawa Y, Gokon N,
Tamaura Y. Estudio termodinámico basado en el diagrama de fases.
ferrimanganita de sodio; una etapa de producción, donde el
de la Na 2 O-MnO-Fe 2 O 3 sistema para H 2 producción en
la fase intermedia reacciona con agua generando hidro- división del agua en tres pasos con Na 2 CO 3 / MnFe 2 O 4 / Fe 2 O 3 . Sol
gen; un paso de liberación de oxígeno, donde los materiales de partida Energy 2002; 72 (4): 377–83.
se vuelven a generar. De tal manera es posible obtener [14] Padella F, Alvani C, La Barbera A, Ennas G, Petrucci L,

CO 2 a alta temperatura separado de los otros gases. Colella C. Materiali ferritici nanostrutturati per la produzione
di idrogeno dall'acqua. Pat italiana. RM2003A000322.
La hipótesis de las tres etapas mejora el ciclo térmico.
[15] Lutterotti L, Matthies S, Wenk HR. MAUD (análisis de material
eficiencia de manera decisiva.
usando difracción): un programa Java fácil de usar para Rietveld
Análisis de textura y más. Actas del duodécimo
conferencia internacional sobre texturas de materiales (ICOTOM-12)
Expresiones de gratitud 1999, vol. 1: 1599. 〈http://www.ing.unitn.it/∼luttero / maud〉.
[16] Liptay G. Atlas de curvas termoanalíticas Londres: Heyden &
Son Ltd .; vol. 2 de 1971.
Este estudio fue apoyado por ENEA Solar Thermo-
[17] HSC Chemistry 5.11, Outokumpu Research Oy, Pori, Finlandia.
Proyecto dinámico y MIUR (PRIN 2003039323_004).

Referencias

[1] Funk JE. Producción termoquímica de hidrógeno, pasado y


presente. Int J Hydrogen Energy 2001; 26 (3): 185–90.

https://translate.googleusercontent.com/translate_f 6/6

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