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Aérosols atmosphériques

Propriétés et impacts climatiques

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Olivier Boucher

Aérosols atmosphériques
Propriétés et impacts climatiques

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Olivier Boucher
Laboratoire de météorologie dynamique
Tour 45-55, 3e étage, Case courrier 99
Université Pierre et Marie Curie
4, place Jussieu
75252 Paris Cedex 05
France

ISBN 978-2-8178-0054-7 Springer Paris Berlin Heidelberg New York

© Springer-Verlag France, Paris, 2012


Imprimé en France

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La maison d’édition décline toute responsabilité quant à l’exactitude des indications de dosage et des modes
d’emplois. Dans chaque cas il incombe à l’usager de vérifier les informations données par comparaison à la
littérature existante.

Maquette de couverture : Jean-François Montmarché


Photos de couverture : en haut : Tempête de sable au Sahel, aussi appelée haboob sahélien.
Photographie prise à Agoufou au Mali en 2004 © Patricia de Rosnay, Cesbio/CNRS. En
Bas : épaisseur optique des aérosols produits par une réanalyse qui assimile les données Modis
dans un modèle global d’aéorols pour le mois de juillet 2004. D’après Morcrette et al.
(2009) et Benedetti et al. (2009) © ECMWF.

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Ingénierie et développement durable
Dirigée par Bruno Sportisse

Le développement durable est devenu en quelques années un


enjeu majeur, au cœur de questions économiques, sociales ou
politiques posées à nos sociétés.

Dans ce contexte, l’expertise scientifique et technique a tou-


jours joué un rôle clé permettant de diagnostiquer des états ou
d’anticiper des évolutions – comme le débat autour du change-
ment climatique en témoigne – ou d’avancer dans la recherche
et l’expérimentation de solutions.

Comment estimer les impacts des activités humaines sur l’envi-


ronnement ? Quelles adaptations économiquement viables sont
envisageables pour réduire les impacts négatifs ? L’objet de
cette collection est de proposer des ouvrages qui répondent à
ces questions.

L’approche peut être scientifique (lorsque les sujets relèvent


encore pour partie de la recherche) ou technique. Les trans-
ports, l’habitat, la production d’énergie, la gestion urbaine, la
gestion de l’eau ou le management des risques sont les
domaines privilégiés de ces ouvrages.

Déjà paru dans la même collection :


Pollution atmosphérique - Des processus à la modélisation
Bruno Sportisse, 2008

À paraître :
Hydrologie quantitative - Processus, modèles et applications
Jacques Miquel, Pierre-Alain Roche, Éric Gaume

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Sommaire

1 Introduction générale 1
1.1 Le système climatique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1
1.2 Bilan énergétique et composition de l’atmosphère . . . . . . . 2
1.3 Le cycle de l’eau . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3
1.4 Aérosols et changement climatique . . . . . . . . . . . . . . . . 4
1.5 Plan de cet ouvrage . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5

2 Les aérosols atmosphériques 7


2.1 Définitions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
2.2 Les sources d’aérosols et de précurseurs d’aérosols . . . . . . . 9
2.2.1 Les sels marins . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9
2.2.2 Les poussières désertiques . . . . . . . . . . . . . . . . . 9
2.2.3 Les aérosols volcaniques . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
2.2.4 Les aérosols biogéniques . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
2.2.5 Les aérosols de combustion de la biomasse . . . . . . . . 10
2.2.6 Les aérosols de combustion des fuels fossiles . . . . . . . 11
2.3 Distribution spatiale et temporelle des aérosols . . . . . . . . . 12
2.4 Interactions aérosol-nuage-rayonnement . . . . . . . . . . . . . 13
2.5 Effets climatiques des aérosols . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15

3 Propriétés physiques, chimiques et optiques des aérosols 17


3.1 Mode fin, mode d’accumulation, mode grossier . . . . . . . . . 17
3.2 Distribution en taille . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18
3.3 Composition chimique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
3.3.1 Notion de mélange d’aérosols . . . . . . . . . . . . . . . 21
3.3.2 Aérosols inorganiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
3.3.3 Aérosols de carbone suie . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
3.3.4 Aérosols organiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
3.4 Indice de réfraction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23
3.5 Déliquescence, efflorescence, phénomène d’hystérésis . . . . . . 24
3.6 Définition des paramètres optiques . . . . . . . . . . . . . . . . 26

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viii Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

3.6.1 Sections efficaces d’absorption et de diffusion . . . . . . 26


3.6.2 Épaisseur optique et coefficient d’Ångström . . . . . . . 27
3.6.3 Fonction de phase . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28
3.6.4 Fraction de diffusion vers le haut . . . . . . . . . . . . 29
3.7 Calcul des propriétés optiques des aérosols . . . . . . . . . . . 30
3.8 Un mot sur les particules non sphériques . . . . . . . . . . . . 33
3.9 Aérosols et visibilité atmosphérique . . . . . . . . . . . . . . . 33

4 Modélisation des aérosols 37


4.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
4.2 Émissions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
4.2.1 Généralités . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
4.2.2 Combustibles fossiles, biocarburants et autres sources
anthropiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
4.2.3 Feux de végétation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39
4.2.4 Sels marins . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
4.2.5 Poussières désertiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
4.2.6 Diméthylsulfure . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43
4.2.7 Composés organiques volatils biogéniques . . . . . . . . 45
4.2.8 Resuspension . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
4.3 Processus atmosphériques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46
4.3.1 Nucléation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46
4.3.2 Condensation de composés semi-volatils . . . . . . . . . 47
4.3.3 Coagulation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48
4.3.4 Production d’aérosols dans les nuages . . . . . . . . . . 49
4.3.5 Dépôt humide ou lessivage . . . . . . . . . . . . . . . . . 50
4.3.6 Dépôt sec . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52
4.3.7 Sédimentation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52
4.3.8 Transport des aérosols . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 54
4.4 Approches de modélisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 54
4.4.1 Approche massique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 54
4.4.2 Approche sectionnelle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
4.4.3 Approche modale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57
4.5 Exemple : le cycle du soufre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57

5 Interactions matière-rayonnement et transfert radiatif 61


5.1 Le rayonnement électromagnétique . . . . . . . . . . . . . . . . 61
5.1.1 Généralités . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61
5.1.2 Définitions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63
5.2 Interactions rayonnement-matière . . . . . . . . . . . . . . . . 65
5.2.1 Matière, énergie et spectre de raies . . . . . . . . . . . . 65
5.2.2 Intensité des raies spectrales . . . . . . . . . . . . . . . 70
5.2.3 Forme des raies spectrales . . . . . . . . . . . . . . . . . 71
5.2.4 Processus d’interaction rayonnement-matière . . . . . . 72
5.3 Modélisation des processus d’interaction . . . . . . . . . . . . . 74

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Sommaire ix

5.3.1 Coefficient d’absorption moléculaire . . . . . . . . . . . 74


5.3.2 Fonction de phase de diffusion . . . . . . . . . . . . . . 75
5.3.3 Diffusion moléculaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76
5.3.4 Absorption et diffusion par les aérosols . . . . . . . . . . 77
5.3.5 Fonction d’émission . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
5.4 Transfert radiatif dans l’atmosphère . . . . . . . . . . . . . . . 82
5.4.1 Équation du transfert radiatif . . . . . . . . . . . . . . . 82
5.4.2 Extinction seule . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84
5.4.3 Milieu diffusant . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 85
5.4.4 Atmosphère plan parallèle . . . . . . . . . . . . . . . . . 85
5.4.5 Résolution de l’équation de transfert . . . . . . . . . . . 86
5.5 Bandes d’absorption, aspects énergétiques, flux actiniques . . . 89
5.5.1 Principales bandes d’absorption des molécules
atmosphériques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89
5.5.2 Flux radiatif . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 91
5.5.3 Méthodes à deux flux . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92
5.5.4 Loi de Stefan-Boltzmann . . . . . . . . . . . . . . . . . 93
5.5.5 Bilan radiatif . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 93
5.5.6 Flux actiniques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95
5.5.7 Polarisation du rayonnement . . . . . . . . . . . . . . . 97

6 Mesure des aérosols par télédétection et techniques in situ 101


6.1 Introduction à la télédétection des aérosols . . . . . . . . . . . 101
6.2 Télédétection passive : mesure de l’extinction . . . . . . . . . . 105
6.2.1 Principes généraux . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105
6.2.2 Photométrie depuis le sol . . . . . . . . . . . . . . . . . 105
6.2.3 Mesure d’occultation depuis l’espace . . . . . . . . . . . 107
6.2.4 Mesure de la distribution en taille . . . . . . . . . . . . 108
6.3 Télédétection passive : mesure de la diffusion . . . . . . . . . . 108
6.3.1 Principes généraux . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 108
6.3.2 Mesure du rayonnement diffus depuis le sol . . . . . . . 109
6.3.3 Mesure du rayonnement diffus depuis l’espace . . . . . 110
6.4 Mesure du rayonnement infrarouge . . . . . . . . . . . . . . . . 113
6.4.1 Principes généraux . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 113
6.4.2 Mesure du rayonnement infrarouge au nadir . . . . . . 114
6.4.3 Mesure du rayonnement infrarouge au limbe . . . . . . 116
6.5 Méthodes actives : lidar . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 116
6.5.1 Principes généraux . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 116
6.5.2 Équation du signal lidar . . . . . . . . . . . . . . . . . . 116
6.5.3 Le lidar Raman . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 118
6.6 Mesures in situ des aérosols . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 118
6.6.1 Mesures de la concentration en aérosols . . . . . . . . . 119
6.6.2 Mesures de la composition chimique en aérosols . . . . . 120
6.6.3 Mesures de la diffusion par les aérosols . . . . . . . . . . 120
6.6.4 Mesures de l’absorption par les aérosols . . . . . . . . . 121

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x Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

6.7 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 121

7 Effets radiatifs des aérosols 125


7.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 125
7.2 Effet direct des aérosols . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 127
7.2.1 Formule simplifiée pour les aérosols diffusants . . . . . . 127
7.2.2 Formule simplifiée pour les aérosols absorbants . . . . . 129
7.2.3 Calcul de transfert radiatif . . . . . . . . . . . . . . . . 131
7.2.4 Estimations globales et sources d’incertitudes . . . . . . 132
7.3 Effet semi-direct des aérosols . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 134
7.4 Impact radiatif des aérosols sur la neige et la glace . . . . . . . 137

8 Effets indirects des aérosols 141


8.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 141
8.2 Premier effet indirect sur les nuages d’eau liquide . . . . . . . 143
8.2.1 Pression de vapeur saturante de l’eau . . . . . . . . . . 143
8.2.2 Effet Kelvin . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 144
8.2.3 Loi de Raoult . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 144
8.2.4 Théorie de Köhler . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 145
8.2.5 Extensions de la théorie de Köhler . . . . . . . . . . . . 146
8.2.6 Noyaux de condensation et sursaturation dans le nuage 148
8.2.7 Effets radiatifs et dynamiques dans les nuages . . . . . . 149
8.2.8 Principe du premier effet indirect . . . . . . . . . . . . . 150
8.2.9 Observations et quantification du premier effet indirect 151
8.3 Second effet indirect sur les nuages d’eau liquide . . . . . . . . 154
8.3.1 Principe du second effet indirect . . . . . . . . . . . . . 154
8.3.2 Paramétrisation du taux d’autoconversion . . . . . . . . 154
8.3.3 Estimations du second effet indirect . . . . . . . . . . . 155
8.4 Aérosols et nuages de glace . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 156
8.4.1 Microphysique de la phase glace . . . . . . . . . . . . . 156
8.4.2 Impact des aérosols anthropiques sur la phase glace . . 157
8.5 Aérosols et nuages dus à l’aviation . . . . . . . . . . . . . . . . 158
8.5.1 Émissions par les avions . . . . . . . . . . . . . . . . . . 158
8.5.2 Formation des traînées de condensation . . . . . . . . . 158
8.5.3 Estimation de l’impact climatique des traînées . . . . . 160

9 Réponse du climat aux forçages par les aérosols 163


9.1 Forçage radiatif, rétroactions et réponse climatiques . . . . . . 163
9.1.1 Forçage radiatif . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 163
9.1.2 Rétroactions climatiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . 164
9.1.3 Réponse du climat au forçage par le CO2 et efficacité
climatique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 166
9.1.4 Rétroactions rapides et rétroactions lentes . . . . . . . . 166
9.2 Réponse du climat aux forçages par les aérosols . . . . . . . . 168
9.2.1 Réponse à l’équilibre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 168

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Sommaire xi

9.2.2 Emissions passées . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 170


9.2.3 Détection et attribution de l’impact des aérosols . . . . 170
9.2.4 Scénarios d’émissions futures . . . . . . . . . . . . . . . 171
9.3 Hiver nucléaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 172

10 Effets biogéochimiques et rétroactions climatiques 175


10.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 175
10.2 Impact des aérosols sur les écosystèmes terrestres . . . . . . . 176
10.2.1 Rayonnement diffus et productivité primaire . . . . . . 176
10.2.2 Aérosols comme source de nutriments . . . . . . . . . . 177
10.2.3 Acidification des précipitations . . . . . . . . . . . . . . 177
10.3 Impact des aérosols sur les écosystèmes marins . . . . . . . . . 178
10.4 Lien entre aérosols et chimie atmosphérique . . . . . . . . . . . 179
10.4.1 Lien entre aérosols et chimie troposphérique . . . . . . . 179
10.4.2 Impact des aérosols stratosphériques sur la couche d’ozone
et le rayonnement ultraviolet . . . . . . . . . . . . . . . 181
10.5 Rétroactions climatiques impliquant les aérosols marins . . . . 181
10.5.1 Aérosols issus du DMS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 181
10.5.2 Aérosols de sels marins . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 183
10.5.3 Autres aérosols primaires et secondaires d’origine océanique184
10.6 Rétroactions climatiques impliquant les aérosols continentaux . 184
10.6.1 Aérosols organiques secondaires . . . . . . . . . . . . . . 185
10.6.2 Aérosols primaires d’origine biogénique . . . . . . . . . 186
10.6.3 Aérosols des feux de végétation . . . . . . . . . . . . . . 187
10.6.4 Poussières désertiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 188
10.7 Rétroactions impliquant les aérosols stratosphériques . . . . . 190

11 Aérosols stratosphériques 191


11.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 191
11.2 Cycle des aérosols stratosphériques . . . . . . . . . . . . . . . . 191
11.2.1 Sources d’aérosols stratosphériques . . . . . . . . . . . . 191
11.2.2 Transport dans la stratosphère . . . . . . . . . . . . . . 193
11.3 Physico-chimie des aérosols . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 194
11.4 Historique des aérosols volcaniques . . . . . . . . . . . . . . . . 196
11.4.1 Aérosols volcaniques sur la période 1750–2010 . . . . . . 196
11.4.2 Quelques éruptions climatiques récentes . . . . . . . . . 196
11.4.3 Méga-éruption . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 198
11.5 Rôle des aérosols stratosphériques sur le climat . . . . . . . . . 198

12 Ingénierie climatique planétaire 201


12.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 201
12.2 Injection d’aérosols stratosphériques . . . . . . . . . . . . . . . 203
12.3 Ensemencement des nuages bas au-dessus des océans . . . . . 204
12.4 Rôle des rétroactions rapides et lentes . . . . . . . . . . . . . . 205
12.5 Réflexion sur les échelles de temps . . . . . . . . . . . . . . . . 205

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xii Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Bibliographie 209

Annexes 233

A Unités et constantes physiques 235

B Propriétés de la distribution log-normale 237

C Théorie de Mie 239


C.1 Calcul du facteur d’extinction et du paramètre d’asymétrie . . 239
C.2 Calcul de la fonction de phase . . . . . . . . . . . . . . . . . . 241
C.3 Extension de la théorie de Mie et autres théories . . . . . . . . 242

D Impact radiatif des aérosols sur la neige et la glace 243

Index 245

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Remerciements
Je souhaite remercier Bruno Sportisse pour son invitation à écrire un ou-
vrage pour la collection « Ingénierie et développement durable » des Éditions
Springer. Ce livre est le fruit de nombreuses années de travail d’apprentissage,
de recherche et d’enseignement dans le domaine des sciences du climat. Il est
donc naturel de remercier toutes les personnes qui ont contribué directement ou
indirectement à l’accumulation des connaissances présentées dans ce livre. Plus
particulièrement, je souhaite remercier les collègues et amis avec qui j’ai tra-
vaillé pendant de nombreuses années et qui reconnaîtront certains des résultats
qui apparaissent dans le livre.
Je remercie tous ceux qui m’ont autorisé à reproduire leurs illustrations
ou ont accepté de préparer des figures pour ce livre. Je pense en particulier à
Thierry Fouchet (figures 5.6 et 5.7), Nicolas Bellouin (figure XXII du cahier
central), Johannes Quaas (figure de l’encadré), Andy Jones (figures XVII et
XVIII du cahier central), Angela Benedetti (figure V du cahier central), Fede-
rica Pacifico (figure VIII du cahier central), Didier Tanré (figures 6.2 et VI du
cahier central), Paola Formenti (figures 2.1 et XII du cahier central), le centre
de traitement de données ICARE (figures VI, VII et XI du cahier central).
Nicolas Bellouin du Met Office m’a gentiment fourni les données pour réaliser
les figures XIII et XIV du cahier central ; de même pour Andy Jones également
du Met Office (figure XVI du cahier central), Philippe Dubuisson du Labo-
ratoire d’optique atmosphérique (figure 5.14), Jean-Paul Vernier de la Nasa
(figure 11.3) et Glen Frick (figure 2.2). Christoforos Tsamalis m’a par ailleurs
donné quelques mesures de l’instrument Iasi pour rendre l’exercice sur les lumi-
nances atmosphériques plus réaliste. Je suis aussi reconnaissant au Met Office,
au Groupe intergouvernemental d’experts sur l’évolution du climat (Giec, aussi
connu sous le nom d’IPCC) et à de nombreux journaux scientifiques d’avoir au-
torisé la reproduction de figures protégées par le copyright.
Je remercie les Éditions Belin pour avoir autorisé la reproduction du cha-
pitre « Interactions matière-rayonnement et transfert radiatif » précédemment
publié dans le livre « Physique et Chimie de l’Atmosphère ». Ce chapitre avait
été écrit en association avec Michèle Vesperini qui nous a quittés depuis et pour
qui j’ai une pensée ici.
Finalement, merci beaucoup à Nicolas Bellouin du Met Office pour sa relec-
ture complète et à Charles Ruelle des Éditions Springer pour ses conseils d’édi-
tion. Tous les deux ont fortement contribué à améliorer le manuscrit. Johannes
Quaas de l’université de Leipzig, Paola Formenti du Laboratoire interuniversi-
taire des systèmes atmosphériques, Didier Tanré du Laboratoire d’optique at-
mosphérique, Slimane Bekki du Laboratoire atmosphères, milieux, observations
spatiales et Patricia de Rosnay du Centre européen de prévision météorologique
à moyen terme ont également effectué une relecture partielle.

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xiv Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

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Chapitre 1

Introduction générale

1.1 Le système climatique


Le climat désigne les caractéristiques statistiques des conditions météoro-
logiques pendant une période donnée. Cette période doit être suffisamment
longue (typiquement 30 ans) de manière à ce que ces conditions météorologiques
soient bien échantillonnées. La climatologie se distingue de la météorologie qui
concerne l’étude du temps à court terme. Le système climatique comprend plu-
sieurs composantes que sont l’atmosphère, l’océan, les surfaces continentales,
la cryosphère (terme désignant l’ensemble des glaces présentes sur la planète),
la biosphère (terme désignant l’ensemble des espèces vivantes) terrestre et ma-
rine. Le climat résulte des propriétés intrinsèques de ces composantes et des
multiples interactions qui existent entre elles compte tenu des conditions aux
limites qui sont imposées à ce système.

L’atmosphère est avec l’océan une des deux composantes principales du


système climatique et celle qui nous intéresse plus particulièrement dans cet
ouvrage. L’air sec se compose de 78% de diazote (N2 ), de 21% de dioxygène
(O2 ), d’argon et d’autres gaz traces. On retrouve aussi de la vapeur d’eau dans
des proportions très variables dans l’espace et le temps. La pression et la densité
de l’air diminuent avec l’altitude. On peut distinguer plusieurs étages qui vont
de la surface au sommet de l’atmosphère :
– la troposphère s’étend de la surface à environ 8–15 km d’altitude (suivant
la latitude). C’est une région de l’atmosphère où la température diminue
avec l’altitude et où la convection joue un rôle important pour mélanger
les masses d’air sur la verticale. C’est dans la troposphère que l’on ren-
contre la quasi-totalité des nuages. La couche limite atmosphérique est
la portion de la troposphère qui est directement influencée par la surface
terrestre ; elle a une hauteur qui est en général de l’ordre de 1 à 2 km. Le
reste de la troposphère s’appelle la troposphère libre et s’étend jusqu’à la
tropopause ;

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2 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

– la stratosphère s’étend du haut de la troposphère jusqu’à environ 50 km.


La température y augmente avec l’altitude si bien que cette région de
l’atmosphère est plus stratifiée que la troposphère. La densité de l’air
continue de décroître avec l’altitude et y est beaucoup plus faible que
dans la troposphère. C’est aussi là que se situe ce qu’on appelle la couche
d’ozone. La stratosphère est une région relativement sèche ;
– la mésosphère située au-dessus de la stratosphère s’étend jusqu’à 80–
100 km. La température y décroît avec l’altitude ;
– la thermosphère s’étend de 80–100 km jusqu’à environ 600 km. La com-
position chimique n’y est plus uniforme ;
– l’exosphère est le dernier étage de l’atmosphère. La densité de l’air y est
extrêmement faible.
Nous nous intéresserons ici principalement aux deux premiers étages que sont
la troposphère et la stratosphère.

1.2 Bilan énergétique et composition


de l’atmosphère
Le climat dépend fortement des conditions aux limites qui sont appliquées
au système climatique, et en premier lieu du rayonnement solaire reçu par la
planète. Celui-ci dépend du rayonnement émis par le Soleil et des paramètres de
l’orbite de la Terre autour du Soleil. L’activité volcanique est une autre condi-
tion aux limites qu’il convient de prendre en compte pour expliquer certains
aspects du climat. Il est pertinent de voir le système climatique comme une
machine qui convertit le rayonnement solaire (de courtes longueurs d’onde) ab-
sorbé par l’atmosphère et la surface en rayonnement tellurique (de plus longues
longueurs d’onde) émis par la surface et l’atmosphère. Le rayonnement tel-
lurique peut être rayonné vers l’espace ; lorsque le système climatique est à
l’équilibre, la quantité de rayonnement solaire entrant est égale à la quantité
de rayonnement tellurique sortant. La figure 1.1 montre les différents proces-
sus impliqués dans le bilan énergétique de la Terre. Le rayonnement solaire et
le rayonnement tellurique interagissent tous les deux avec la surface terrestre
et l’atmosphère. La composition de l’atmosphère est un paramètre clé pour
comprendre les interactions avec le rayonnement. On distingue trois formes de
matière dans l’atmosphère qui jouent chacune un rôle dans le bilan d’énergie :
– les molécules de gaz. Le diazote (N2 ) et le dioxygène (O2 ), qui repré-
sentent à eux deux plus de 99% du volume de l’atmosphère, diffusent
le rayonnement solaire. D’autres gaz en concentrations plus faibles (gaz
traces) peuvent aussi absorber et émettre du rayonnement. Les molécules
de gaz qui peuvent absorber et émettre du rayonnement tellurique sont
appelées gaz à effet de serre ;
– les nuages. Ils sont composés de gouttelettes d’eau liquide et de cristaux de
glace en suspension dans l’atmosphère. Les nuages interagissent fortement
avec le rayonnement ;

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1. Introduction générale 3

Rayonnement
infrarouge
235 sortant
Rayonnement
solaire réfléchi Rayonnement solaire
incident
107
342 Rayonnement infrarouge
165 transmis au travers de la
Rayonnement infrarouge fenêtre atmosphérique
Réfléchi par les 30 40
nuages, aérosols émis par l’atmosphère
et l’atmosphère Absorbé par l’atmosphère Gaz à effet de serre
77 67
324

40
350

Réfléchi par la
surface 30
168 24 78
Absorbé par la surface Chaleur Chaleur 390 324
sensible latente Rayonnement Rayonnement
infrarouge infrarouge
émis par la absorbé par la
surface surface

Figure 1.1 – Bilan d’énergie dans l’atmosphère terrestre (en W m−2 ). Les chiffres
donnés ici sont indicatifs puisqu’ils ne sont connus qu’à quelques W m−2 près. Voir
le chapitre 5 pour une discussion plus approfondie de cette figure. Figure reproduite
avec l’autorisation des Éditions Belin.

– les aérosols. Ce sont de petites particules en suspension dans l’atmosphère


qui peuvent exister sous forme liquide ou solide. Les aérosols sont en faible
quantité dans l’atmosphère. Eux aussi interagissent avec le rayonnement.

1.3 Le cycle de l’eau


Le cycle de l’eau est un aspect particulièrement important du climat à la
fois parce qu’il est intimement lié à toutes les composantes du système clima-
tique mais aussi parce que c’est un élément indispensable à la vie sur Terre. La
figure 1.2 montre le cycle de l’eau dans le système climatique et les échanges
entre les différents réservoirs que sont l’océan, l’atmosphère, les surfaces conti-
nentales et la cryosphère. Schématiquement, l’eau s’évapore des océans et dans
une moindre mesure des surfaces continentales. Elle peut subir plusieurs cycles
de condensation-évaporation dans l’atmosphère avant de retomber à la surface
par précipitation. L’eau se trouve dans l’atmosphère sous les phases gazeuse,
liquide et solide. De même, les précipitations peuvent être liquides (pluie) ou
solides (neige et grêle). Le cycle de l’eau est très lié au cycle de l’énergie : d’une
part le changement de phase est associé à une absorption ou un dégagement de
chaleur latente, d’autre part la vapeur d’eau et les nuages interagissent avec le
rayonnement solaire et tellurique (figure 1.1). Les cycles biogéochimiques (car-

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4 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Figure 1.2 – Cycle de l’eau dans le système climatique.

bone, azote, soufre) sont aussi centraux dans l’évolution passée et future du
climat terrestre dans la mesure où les espèces chimiques carbonées, azotées et
soufrées affectent la composition chimique de l’atmosphère et les écosystèmes.

1.4 Aérosols et changement climatique


Le climat de la Terre varie sur de nombreuses échelles de temps. Celles-ci
vont des très longues périodes géologiques aux cycles glaciaires-interglaciaires
qui ont été observés sur le dernier million d’années, aux périodes plus courtes
générées par des facteurs extérieurs (volcanisme) ou de manière interne au
système (oscillations provenant du couplage entre l’atmosphère, l’océan et la
cryosphère). L’activité humaine est venue modifier les cycles et les variations
naturelles du climat. Les émissions anthropiques de gaz à effet de serre ont
modifié la composition chimique de l’atmosphère bien au-delà des variations
observées non seulement sur les derniers millénaires mais aussi sur les derniers
cycles glaciaires et interglaciaires. Parmi les gaz à effet de serre anthropiques
on compte le dioxyde de carbone, le méthane et le protoxyde d’azote qui sont
responsables d’un effet de serre additionnel capable de réchauffer le climat
(figure 1.3). Il a été observé que la planète s’est réchauffée depuis le début de
l’ère industrielle mais plus particulièrement et à un rythme plus rapide depuis
les années 1950. Le réchauffement observé ne peut être expliqué à partir des
facteurs naturels seuls mais nécessite la prise en compte dans les modèles de
climat des facteurs anthropiques dont celui des gaz à effet de serre (figure I du
cahier central). C’est pourquoi Hegerl et al. (2007) sont arrivés à la conclusion
que le changement climatique observé sur le dernier siècle est très probablement

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1. Introduction générale 5

380
1800

360

Concentration en CH4 (ppbv)


1600
Concentration en CO2 (ppmv)

340 1400

1200
320

1000
300

800
280
600
1750 1800 1850 1900 1950 2000 1750 1800 1850 1900 1950 2000
Année Année
320
Concentration en N2O (ppbv)

310

300

290

280

270
1750 1800 1850 1900 1950 2000
Année

Figure 1.3 – Évolution temporelle des concentrations des principaux gaz à effet
de serre anthropiques : dioxyde de carbone (CO2 , ppmv), méthane (CH4 , ppbv) et
protoxyde d’azote (N2 O, ppbv) pour la période de 1765 à 2005.

en partie dû à des facteurs anthropiques.


Les aérosols atmosphériques font partie intégrante du système climatique et
interagissent à la fois avec l’atmosphère, la cryosphère et la biosphère. Les aé-
rosols interagissent aussi fortement avec le cycle de l’eau et un certain nombre
de cycles biogéochimiques. Les gaz à effet de serre ne sont en effet pas les seuls
facteurs anthropiques de modification du climat. Il est maintenant largement
admis que les aérosols anthropiques ont masqué une partie de l’effet réchauf-
fant des gaz à effet de serre depuis le début de l’ère industrielle. Cet ouvrage
passe en revue les différentes interactions entre aérosols, rayonnement et cycle
hydrologique et met en relief le rôle des aérosols naturels et anthropiques dans
le système climatique. On verra aussi comment les aérosols jouent un rôle aussi
bien dans le cycle de l’eau que dans certains cycles biogéochimiques.

1.5 Plan de cet ouvrage


Cet ouvrage est organisé de la manière suivante. Les chapitres 2 et 3 dé-
finissent les aérosols atmosphériques et décrivent leurs propriétés physiques,
chimiques et optiques. Le chapitre 4 fournit ensuite les bases de la modélisa-
tion des aérosols dans les modèles de climat. Le chapitre 5 décrit de manière
succincte les interactions entre les aérosols et le rayonnement, ainsi que la théo-

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6 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

rie du transfert radiatif dans l’atmosphère, ce qui est utile pour comprendre les
techniques de télédétection et les impacts climatiques des aérosols. Le chapitre
6 couvre les techniques de télédétection des aérosols ainsi que les principales
techniques d’observation in situ. Les trois chapitres qui suivent passent en re-
vue les différents impacts que les aérosols exercent sur le climat, à savoir les
effets radiatifs des aérosols sur le rayonnement (chapitre 7) et les effets indi-
rects des aérosols sur les nuages (chapitre 8). Le chapitre 9 discute la réponse
du climat aux forçages exercés par les aérosols. Le chapitre 10 passe ensuite
en revue comment les aérosols interagissent avec les grands cycles biogéochi-
miques ainsi que les différentes rétroactions climatiques qui pourraient venir
modifier les cycles naturels des aérosols dans le futur. Le chapitre 11 traite des
spécificités des aérosols stratosphériques. Finalement, le dernier chapitre évalue
les perspectives d’utilisation des aérosols dans le cadre des projets d’ingénierie
planétaire qui ont été proposés récemment.
Le livre est complété par une liste de références et quatre annexes. L’an-
nexe B présente les propriétés de la loi lognormale qui est beaucoup utilisée
pour décrire les aérosols. L’annexe C présente brièvement la théorie de Mie qui
permet de calculer les propriétés optiques d’aérosols sphériques. L’annexe D
explicite le calcul de l’impact radiatif des aérosols dans le manteau neigeux.

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Chapitre 2

Les aérosols atmosphériques

2.1 Définitions
On définit de manière générale un aérosol comme étant une particule solide
ou liquide en suspension dans un gaz. Cette définition n’est cependant pas tout
à fait adaptée à l’atmosphère pour laquelle on souhaite distinguer les particules
nuageuses des autres types de particules. Nous définissons donc un aérosol
comme une particule solide ou liquide en suspension dans l’air, à l’exception de
tous les hydrométéores (gouttelettes d’eau nuageuse, cristaux de glace dans les
nuages, gouttes de pluie, grêlons et flocons de neige).
Les aérosols sont toujours présents dans l’atmosphère mais dans des concen-
trations extrêmement variables. Cela est dû à la grande hétérogénéité des
sources d’aérosols et à la durée de vie relativement courte de ceux-ci dans
l’atmosphère (de l’ordre de quelques heures à quelques semaines). La grande
majorité des aérosols ne peut être vue à l’œil nu en raison de leur taille micro-
scopique mais on peut aisément voir leurs effets collectifs dans l’atmosphère dès
lors que les concentrations sont assez élevées. Par exemple, une brume sèche
qui réduit la visibilité et blanchit l’atmosphère n’est autre qu’un ensemble d’aé-
rosols qui interagit avec le rayonnement solaire. Un panache de fumée, quant à
lui, est composé d’aérosols microscopiques qui proviennent de la combustion in-
complète de combustibles carbonés et dont l’effet collectif est d’obscurcir le ciel
(figure II du cahier central). Les aérosols peuvent aussi être visibles lorsqu’ils
sont en grandes quantités sur la surface terrestre comme cela est le cas lorsque
des poussières sahariennes se déposent sur le manteau neigeux (figure III du
cahier central). On peut en revanche « voir » les aérosols un par un à l’aide d’un
microscope électronique comme illustré sur la figure 2.1. On remarque déjà la
variété de tailles, de formes et d’aspects parmi les aérosols atmosphériques.
Les quantités et les propriétés des aérosols sont extrêmement variables dans
l’espace et dans le temps. C’est pourquoi on s’intéresse généralement dans la
nature à une population d’aérosols. Les caractéristiques les plus importantes

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8 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Figure 2.1 – Photographies d’aérosols atmosphériques réalisées au microscope élec-


tronique : débris végétal (à gauche) et particule de suie à côté d’un agrégat minéral
(à droite). 
c Lisa/CNRS.

d’une population d’aérosols sont sa distribution en taille, la composition chi-


mique des particules qui la composent et la forme des particules. Il est utile de
classer les aérosols en différentes catégories en fonction de leurs propriétés. Il y
a plusieurs classifications possibles :

1. On parle d’aérosols primaires quand les particules sont émises dans l’at-
mosphère en tant que telles. C’est le cas des aérosols produits par un effet
d’arrachement (friction du vent sur l’océan ou la surface de la terre) et des
aérosols émis lors d’une combustion incomplète. Les aérosols secondaires
désignent les aérosols qui n’ont pas été émis sous forme particulaire mais
qui proviennent de processus de condensation de composés gazeux dans
l’atmosphère. Les composés gazeux, qui peuvent subir diverses transfor-
mations chimiques avant de pouvoir se condenser et former de la matière
particulaire, s’appellent des précurseurs d’aérosols. L’origine primaire ou
secondaire de l’aérosol offre donc une première possibilité de catégorisa-
tion de l’aérosol atmosphérique.
2. Les propriétés des aérosols varient spatialement et certaines de leurs ca-
ractéristiques peuvent varier de manière cohérente suivant le type d’envi-
ronnement. On peut ainsi parler d’aérosol urbain, périurbain, continental,
désertique, marin, volcanique ou encore stratosphérique. C’est une catégo-
risation imparfaite dans la mesure où les aérosols sont transportés par les
vents et ne sont pas forcément représentatifs du milieu où ils se trouvent.
On peut donc rencontrer des aérosols marins au-dessus des continents et
des aérosols continentaux au-dessus des océans. Lorsque les effets locaux
dominent, il peut néanmoins être utile de se référer à ces types d’aérosols.
3. Les aérosols peuvent aussi être classés en fonction de leur source. On dis-
tingue les sources naturelles et les sources anthropiques. Parmi les sources
naturelles, on trouve les émissions par l’océan, les sols, la végétation, les
feux, ou encore les volcans. Les sources anthropiques sont largement do-
minées par la combustion de combustibles fossiles (tourbe, charbon et

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2. Les aérosols atmosphériques 9

pétrole), de biocarburants (agrocarburants, bois, déchets d’animaux) ou


de feux de végétation provoqués par l’homme. Les activités industrielles,
le transport, le chauffage, voire les émissions domestiques dues à la cuis-
son des aliments dans les pays en voie de développement sont des sources
importantes d’aérosols. Certaines activités industrielles et agricoles gé-
nèrent aussi des aérosols primaires appelés poussières.
Aucune de ces classifications ne permet de caractériser l’aérosol de manière
systématique et complète. En effet, les différentes populations d’aérosols se mé-
langent et interagissent dans l’atmosphère si bien que certains termes introduits
précédemment peuvent être des abus de langage.

2.2 Les sources d’aérosols et de précurseurs


d’aérosols
Nous passons en revue les différentes sources d’aérosols de manière plus
systématique dans les pages qui suivent. Le tableau 2.1 résume les quantités
d’aérosols et de précurseurs d’aérosols émis par les différentes sources.

2.2.1 Les sels marins


La friction du vent sur la surface de l’océan éjecte de fines particules d’eau
salée dans l’atmosphère. Une partie de l’eau s’évapore, si bien que la concen-
tration en sel augmente pour donner des particules de sels marins plus ou
moins hydratées en fonction de l’humidité ambiante. Les aérosols de sels ma-
rins couvrent des tailles allant typiquement de 100 nanomètres (nm) à plusieurs
dizaines de micromètres (μm). Les particules les plus grosses retombent très
rapidement à la surface et sont donc de moindre importance.

2.2.2 Les poussières désertiques


La friction du vent sur la surface terrestre peut arracher des particules de
sol et les mettre en suspension dans l’atmosphère. Cela est particulièrement
le cas dans les zones désertiques ou arides où le vent n’est pas freiné par une
végétation qui est soit absente soit clairsemée. L’émission de particules de sol
nécessite aussi une humidité du sol réduite de manière à ce que les forces de
cohésion entre les particules soient amoindries. Comme pour les sels marins,
les poussières désertiques couvrent des tailles allant typiquement de 100 nm
à plusieurs dizaines de μm. Des particules plus grosses peuvent être soulevées
mais retombent très vite. On désigne aussi les poussières désertiques sous le
nom de poussières minérales ou aérosols minéraux. Les émissions de poussières
désertiques dépendent des conditions environnementales et tendent à se pro-
duire par épisodes. La figure XI du cahier central montre un tel épisode de
poussières sahariennes advectées au-dessus de l’océan Atlantique pendant une
période de 3 jours.

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10 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

2.2.3 Les aérosols volcaniques


Les volcans peuvent émettre des fines particules de roches et de minéraux de
tailles allant du micromètre au millimètre et qu’on appelle cendres volcaniques.
Ces cendres peuvent être transportées sur plusieurs centaines ou milliers de
kilomètres mais tendent à retomber assez rapidement. Les volcans émettent
aussi des gaz soufrés (en particulier du dioxyde de soufre, SO2 , et du sulfure
d’hydrogène, H2 S) qui s’oxydent dans l’atmosphère pour former des aérosols
soufrés submicroniques. Si le SO2 est émis dans la troposphère, la durée de
vie des aérosols soufrés reste courte, de l’ordre de quelques semaines. Quand
l’éruption est suffisamment puissante pour injecter le dioxyde de soufre dans
la stratosphère, les aérosols soufrés d’origine volcanique ont une durée de vie
beaucoup plus longue, de l’ordre de quelques mois à plus d’un an.

2.2.4 Les aérosols biogéniques


La végétation émet des pollens et des spores qui peuvent être transportés par
le vent sur des distances plus ou moins longues. Les micro-organismes comme
les virus ou les bactéries sont également relâchés dans l’atmosphère. On qualifie
toutes ces particules d’aérosols biogéniques primaires.
Les écosystèmes terrestres et marins sont aussi une source importante de
précurseurs d’aérosols. Certaines espèces de phytoplancton produisent du di-
méthylsulfure (DMS), un composé gazeux qui s’oxyde dans l’atmosphère pour
former des aérosols soufrés. Les plantes émettent des composés organiques vo-
latils qui s’oxydent dans l’atmosphère et peuvent former des aérosols composés
de matière organique. On parle alors d’aérosols biogéniques secondaires. Les
tailles de ces aérosols sont typiquement de l’ordre de quelques dixièmes de
micromètre.

2.2.5 Les aérosols de combustion de la biomasse


En écologie, la biomasse désigne la masse de matière du monde vivant mais
on étend ici la définition à l’ensemble de la matière biologique (organique)
qui provient du monde vivant et qui est susceptible de brûler (végétation, bois
mort, excréments d’animaux, tourbières) tout en excluant les combustibles dits
fossiles (charbon, gaz et pétrole) qui se sont formés sur des échelles de temps
géologiques. La combustion de la biomasse génère des aérosols primaires qui
proviennent de la combustion incomplète de la matière organique. Les aérosols
de combustion de la biomasse comprennent du carbone dit organique, qui est
associé à des atomes d’hydrogène et d’oxygène, et du carbone suie, pour lequel
le contenu en carbone est plus élevé. Ces aérosols sont généralement de taille
submicronique et sont visibles à proximité des sources (figure II du cahier cen-
tral). Les sources sont à la fois naturelles et anthropiques. La combustion de
la biomasse émet aussi des composés gazeux qui peuvent être des précurseurs
d’aérosols comme des composés organiques volatils et le dioxyde de soufre.

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2. Les aérosols atmosphériques 11

Type d’aérosol Flux d’émission (par an)


Aérosols primaires naturels
Poussières désertiques 1000–3000 Tg
Sels marins 1000–6000 Tg
Aérosols de feux de biomasse 20–35 Tg
Aérosols primaires biogéniques 1000 Tg
dont bactéries 40–1800 Gg
dont spores 28 Tg
Précurseurs d’aérosols secondaires naturels
DMS 20–40 Tg S
SO2 volcanique 6–20 Tg S
Terpènes 40–400 Tg
Aérosols primaires anthropiques
Poussières industrielles 40–130 Tg
Aérosols de feux de biomasse 50–90 Tg
Carbone suie (combustibles fossiles) 6–10 Tg
Carbone organique (combustibles fossiles) 20–30 Tg
Précurseurs d’aérosols secondaires anthropiques
SO2 70–90 Tg S
Composés organiques volatils 100–560 Tg C
NH3 20–50 Tg N

Tableau 2.1 – Flux approximatifs d’émission des principaux types d’aérosols pri-
maires et des précurseurs aux aérosols secondaires. Il est à noter que l’importance
climatique des aérosols ne dépend pas seulement des flux d’émissions mais aussi de
leurs caractéristiques (taille et composition chimique). D’après Penner et al. (2001),
Dentener et al. (2006), Guenther et al. (1995), Jaenicke (2005), Burrows et al. (2009),
Heald et Spracklen (2009). Tg = 1012 g = 1 million de tonnes. Gg = 109 g = 1 millier
de tonnes. C = carbone, S = soufre, N = azote.

2.2.6 Les aérosols de combustion des fuels fossiles

La combustion du charbon et des dérivés du pétrole produit aussi des aé-


rosols de carbone suie et de carbone organique, ainsi que du dioxyde de soufre
qu’on retrouve ensuite sous forme d’aérosols soufrés. Il s’agit là de particules de
taille submicronique qui sont en partie responsables de la pollution de l’air dans
les pays industrialisés et les pays en voie de développement. Les problèmes de
qualité de l’air par les particules, mais aussi par des composés gazeux comme
l’ozone et les oxydes d’azote, ont un impact sur la santé humaine avec des effets
prouvés en termes de maladies respiratoires et cardio-vasculaires. Les aérosols
et les dépôts acides sont aussi responsables de dommages sur les bâtiments (cf.
figure IV du cahier central).

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12 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

2.3 Distribution spatiale et temporelle


des aérosols
Différents types d’aérosols séjournent plus ou moins longtemps dans l’atmo-
sphère. Il est utile d’introduire la notion de temps de résidence que l’on définit
comme :
τ = B/S = B/P (2.1)

où B est la colonne d’aérosol, S le terme source et P le terme puits en moyenne


sur le globe. Sources et puits s’équilibrent dès lors que ces quantités sont moyen-
nées sur une durée suffisamment longue. Les aérosols troposphériques ont un
temps de résidence dans l’atmosphère qui n’excède pas quelques semaines. Leur
distribution spatiale et temporelle dépend donc fortement de la manière dont les
sources, le transport et les puits d’aérosols interagissent. Par puits, on entend
ici les processus qui contribuent à diminuer les concentrations atmosphériques
en aérosols, comme le dépôt sec des aérosols à la surface et le dépôt humide
des aérosols par les précipitations. La figure V du cahier central montre les
quantités d’aérosols prédites par un modèle d’aérosols contraint par des obser-
vations satellitaires. On reconnaît les panaches d’aérosols d’origine industrielle
sur l’Asie et dans une moindre mesure sur l’Europe et l’Amérique du Nord, des
panaches d’aérosols de combustion de la biomasse au-dessus de l’Amérique du
Sud et de l’Afrique lors de la saison sèche, et des poussières désertiques au large
du Sahara. La taille des panaches d’aérosols reflète la durée de vie des aérosols
dans l’atmosphère. On note une variation saisonnière des quantités d’aérosols
(ici entre les mois de janvier et de juillet) mais aussi une variation interannuelle
(ici entre les années 2004 et 2007) qui sont dues aux variations d’intensité des
sources et des puits en réponse aux variations de la météorologie et des activités
humaines.

Les propriétés des aérosols évoluent au cours du transport dans l’atmo-


sphère. À titre d’exemple, on montre les distributions en taille (en nombre
et en volume) à trois endroits différents au-dessus de l’océan Atlantique (fi-
gure 2.2). On peut remarquer que la taille moyenne des aérosols augmente au
fur et à mesure que les aérosols sont advectés au large. Dans le même temps,
la concentration en aérosols diminue en raison des dépôts sec et humide. Une
définition de la distribution en taille sera donnée dans le chapitre 3.

Les concentrations et les propriétés des aérosols varient aussi sur la verticale.
La plupart des sources d’aérosols étant situées à la surface de la Terre, on
s’attend à ce que la concentration des aérosols diminue avec l’altitude. Les
concentrations sont en général plus élevées dans la couche limite atmosphérique
que dans la troposphère libre. Cependant, il arrive souvent que des panaches
d’aérosols soient transportés dans la troposphère libre (cf. figure XII du cahier
central). Il existe aussi un maximum local de concentration dans la stratosphère
où les aérosols sont piégés par des puits moins efficaces (cf. chapitre 11).

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2. Les aérosols atmosphériques 13

6 4 2
10 10 10

1
5
10
10
3
10

dV/d ln r ( m /cm )
3
0
dN/dr (cm / m )

10
-1

dN/d ln r (cm )
-3
4
10

3
-3

2 -1
10 10

3
10
-2
10
1
10
2
10 -3
10

1 0 -4
10 10 10
0.001 0.01 0.1 1.0 0.001 0.01 0.1 1.0 0.001 0.01 0.1 1.0

(a) dN/dr (b) dN/dln r (c) dV /dln r

Figure 2.2 – Exemples de distributions en nombre et en volume des populations


d’aérosols mesurées par Hoppel et al. (1990) lors d’une campagne de mesures sur
l’océan Atlantique. Ces distributions illustrent la transition entre un environnement
continental et un environnement maritime. Les symboles 2, ,  et + représentent
quatre points de mesure entre la côte américaine et le milieu de l’océan Atlantique.
Données fournies par Glen Frick.

2.4 Interactions aérosol-nuage-rayonnement


Les interactions entre les aérosols, les nuages et le rayonnement électroma-
gnétique sont schématisées sur la figure 2.3. Tout d’abord, les aérosols inter-
agissent avec le rayonnement électromagnétique qui se propage dans l’atmo-
sphère. Le rayonnement solaire qui interagit avec les aérosols est dévié dans
toutes les directions de manière anisotrope. Ce processus est appelé diffusion.
Certains aérosols absorbent le rayonnement solaire et transforment l’énergie
électromagnétique en une autre forme d’énergie. Les aérosols diffusent et ab-
sorbent le rayonnement tellurique émis par la Terre et l’atmosphère, et en
réémettent également. Ces interactions seront décrites plus en détail dans les
chapitres 3, 5 et 7.

Les aérosols agissent sur les propriétés microphysiques des nuages d’eau li-
quide, en particulier sur la taille et la concentration des gouttelettes, car ils
servent de noyaux de condensation sur lesquels la vapeur d’eau peut se conden-
ser. La composition chimique des aérosols peut aussi déterminer le degré d’aci-
dité des gouttelettes d’eau nuageuse et contrôler les vitesses des réactions chi-
miques qui ont lieu à l’intérieur de ces gouttelettes. Les aérosols modifient aussi
les propriétés microphysiques des nuages de glace car ils servent de noyaux gla-
çogènes qui favorisent l’apparition de la phase glace. Pour les mêmes raisons, les
aérosols viennent modifier les propriétés des nuages dit mixtes (qui contiennent
à la fois des gouttelettes d’eau liquide et des cristaux de glace). Ces interactions
seront décrites plus en détail dans le chapitre 8.

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14 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Rayonnement
solaire
incident

* *
**

Evaporation
Evaporation Transport
convectif
Aérosols
Précurseurs

Noyaux de Oxydation du SO 2 Oxydation du SO 2


Aérosols condensation

Dépôt humide
Activation
Rayonnement Dépôt humide
infrarouge SOURCES précurseurs

Figure 2.3 – Schéma des interactions aérosols-nuage-rayonnement.

Réciproquement, les nuages agissent sur les populations d’aérosols. Lorsque


les nuages précipitent, les gouttes de pluie éliminent de l’atmosphère les aé-
rosols sur lesquels les gouttelettes s’étaient formées et en capturent d’autres
pendant leur chute. Les nuages constituent donc un puits important d’aéro-
sols par dépôt humide. Lorsqu’ils ne précipitent pas, les nuages s’évaporent et
relâchent dans l’atmosphère les résidus des gouttelettes, qui pourront à nou-
veau servir de noyaux de condensation dans un prochain cycle de condensa-
tion/évaporation. En raison de l’oxydation du SO2 en sulfate dans les goutte-
lettes, de la capture d’aérosols interstitiels par les gouttelettes et du processus
de coalescence dans le nuage, les populations d’aérosols qui ont subi un cycle
condensation/évaporation voient leurs caractéristiques physico-chimiques (dis-
tribution en taille et composition chimique) changer. Ceci est particulièrement
vrai lorsque les nuages convectifs, capables d’activer de petits aérosols, relâchent
dans l’atmosphère des aérosols pouvant être activés dans d’autres nuages.
Les nuages réfléchissent et absorbent une partie du rayonnement solaire.
Cela résulte en un refroidissement du système climatique. Ils absorbent et ré-
émettent le rayonnement tellurique, créant ainsi un effet de serre, dont l’effet
est de réchauffer le climat. On appelle forçage radiatif des nuages la différence
de flux radiatif au sommet de l’atmosphère avec et sans les nuages :

FRN = F tout ciel − F ciel clair ≈ f (F ciel nuageux − F ciel clair ) (2.2)

où f est la couverture nuageuse. Cette quantité peut se décomposer en une


composante ondes courtes (de signe négatif) et une composante ondes longues
(de signe positif). Pour les nuages bas, la composante ondes courtes l’emporte
et leur effet net est de refroidir le système climatique. À l’inverse, l’effet des
nuages hauts est en géneral de réchauffer le climat. L’amplitude de ces effets
dépend des propriétés microphysiques et macrophysiques des nuages.

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2. Les aérosols atmosphériques 15

Réciproquement, le rayonnement est un facteur important dans l’évolution


du nuage. Le réchauffement (par absorption de rayonnement) et le refroidis-
sement (par émission de rayonnement tellurique) viennent modifier le profil
vertical de température dans le nuage et donc sa stabilité.

On a donc un jeu complexe d’interactions entre aérosols, nuages et rayon-


nement électromagnétique. Ces processus sont importants pour comprendre la
physico-chimie de l’atmosphère et jouent un rôle dans l’évolution du climat de
la Terre.

2.5 Effets climatiques des aérosols


Les aérosols agissent sur le climat de plusieurs manières.
1. Ils diffusent et absorbent le rayonnement solaire. La rétrodiffusion vers
l’espace de ce rayonnement solaire cause un refroidissement du système
climatique. L’absorption du rayonnement solaire s’accompagne d’un ré-
chauffement dans la couche d’aérosols. Cet effet s’appelle l’effet direct des
aérosols. Cet effet se manifeste principalement, mais pas uniquement, en
l’absence de nuage.
2. L’absorption du rayonnement solaire vient modifier le profil vertical de
température. Cela a un impact sur l’humidité relative, la stabilité de
l’atmosphère et donc sur la formation des nuages. Cet effet s’appelle l’effet
semi-direct des aérosols.
3. Les aérosols servent de noyaux de condensation dans les nuages d’eau
liquide. Ce sont donc en partie les aérosols qui contrôlent les propriétés
physiques et optiques des nuages. Un accroissement de la concentration
en aérosols peut induire un accroissement de la concentration en noyaux
de condensation et donc de gouttelettes d’eau nuageuse. Cela s’accom-
pagne d’une réduction de la taille des gouttelettes et d’une augmentation
de la réflectivité des nuages. Nous sommes là en présence d’un effet de re-
froidissement du système climatique. Cet effet est appelé le premier effet
indirect des aérosols.
4. La modification des propriétés microphysiques des nuages peut entraîner
une dynamique différente dans la génération de pluie par le nuage avec
des conséquences sur l’évolution et la durée de vie du nuage. Cet effet est
souvent appelé le second effet indirect des aérosols.
5. Les aérosols peuvent aussi modifier les propriétés des nuages de glace.
On parle d’effet indirect des aérosols sur les nuages de glace ou d’effet de
glaciation.
6. Les aérosols absorbants qui se déposent sur la neige et sur la glace rendent
ces surfaces plus absorbantes, ce qui contribue à réchauffer la surface et
donc le climat. Cet effet est appelé effet des aérosols sur la neige.

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16 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

On peut regrouper ces multiples effets en deux catégories : les effets d’origine
radiative (effet direct, effet semi-direct, effet sur la neige) et les effets d’origine
nuageuse (premier effet indirect, second effet indirect, effet de glaciation). C’est
ainsi que nous présentons les effets des aérosols dans les chapitres 7 et 8. Mais
il nous faut d’abord dans les chapitres suivants introduire les outils nécessaires
à l’étude des aérosols sur le climat et à la quantification de ces effets.

Exercices

1. Le flux de poussières désertiques est estimé à 1000 Tg par an. Leur temps
de résidence moyen est de 2 jours. Calculer la colonne moyenne de poussières
en Tg et en mg m−2 . Le rayon de la Terre sera pris égal à 6370 km.

2. Le flux de SO2 dans l’atmosphère est égal à 80 Tg S par an. Seul 75% du
SO2 est oxydé en aérosols de sulfate, le reste est déposé à la surface par dépôt
sec et humide dans un rapport 4:1. Quel est le dépôt humide moyen de SO2 en
mol S m−2 an−1 et en mg SO2 m−2 an−1 ?

Solutions

1. B = 5,5 Tg = 11 mg m−2 .

SO2
2. Fhumide = 2,5 10−4 mol S m−2 an−1 = 16 mg SO2 m−2 an−1 .

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Chapitre 3

Propriétés physiques,
chimiques et optiques
des aérosols

« À partir d’une certaine hauteur, la fumée mêlée à l’air chargé


de poussière revêt de plus en plus l’aspect d’un nuage sombre, au
sommet duquel la fumée est plus visible que la poussière. La fumée
prend une teinte bleutée et la poussière conserve sa couleur natu-
relle. Ce mélange d’air de fumée et de poussière semble nettement
plus clair du côté d’où vient la lumière que du côté opposé. »
Léonard de Vinci, Manuscrit A (1490 environ)

Ce chapitre introduit de manière relativement simplifiée les propriétés phy-


siques, chimiques et optiques des aérosols. Le lecteur qui préfère une approche
plus complète de l’optique des aérosols pourra faire des allers-retours avec le
chapitre 5 qui traite du transfert radiatif dans l’atmosphère.

3.1 Mode fin, mode d’accumulation,


mode grossier
Les aérosols sont avant tout caractérisés par leur distribution en taille. Celle-
ci varie dans un très large intervalle allant de quelques nanomètres pour des aé-
rosols fraîchement produits par nucléation, à plusieurs dizaines de micromètres
pour certaines particules telles les poussières d’origine désertique. Il est possible
de distinguer plusieurs classes d’aérosols suivant leurs tailles. Plus spécifique-
ment, on distingue en général quatre modes par ordre croissant de taille : le
mode ultrafin (ou mode de nucléation), le mode fin (ou d’Aitken), le mode d’ac-
cumulation et le mode grossier. Chacun de ces modes correspond par définition

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18 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

3
Distribution en nombre 2
Distribution en surface 2
Distribution en volume
10 10 10

2
10

dv* / d ln r (um cm )
ds* / d ln r (um cm )

-3
-3
1 1
dn* / d ln r (cm )

10 10
-3

1
10

3
2
0 0 0
10 10 10

-1
10
-1 -1
10 10
-2
10

-3 -2 -2
10 0.01 0.1 1 10 10 0.01 0.1 1 10 10 0.01 0.1 1 10
Rayon (micromètre) Rayon (micromètre) Rayon (micromètre)

Figure 3.1 – Schéma illustratif des 3 modes de la distribution d’aérosols. Le mode


fin domine la distribution du nombre d’aérosols (n∗ (r) = dN/d ln r, le mode d’accu-
mulation domine la distribution de la surface (s∗ (r) = dS/d ln r) et le mode grossier
domine la distribution du volume (v ∗ (r) = dV /d ln r). On a utilisé la superposition
de trois distributions log-normales de rayon géométrique moyen rg valant 0,01, 0,1
et 1 μm, d’écart type géométrique σg valant 2 avec des concentrations totales valant
respectivement 1000, 200 et 1 cm−3 .

à un maximum relatif de la distribution en taille des aérosols (figure 3.1). Le


mode de nucléation et le mode fin apparaissent dans la distribution du nombre
d’aérosols, avec des particules de rayon compris entre quelques nanomètres et
0,05 μm. Le mode d’accumulation apparaît le plus souvent dans la distribution
de la surface et parfois dans la distribution du nombre. Il est constitué de par-
ticules qui ont un rayon allant de 0,05 à 0,5 μm. Le mode grossier domine en
général la distribution du volume des aérosols. Il englobe les particules au-delà
de 0,5 μm de rayon (1 μm de diamètre).

3.2 Distribution en taille


La distribution en taille des aérosols est représentée par une fonction n(r)
qui est le nombre d’aérosols par unité de volume dont le rayon r est compris
entre r et r + dr. La concentration totale en aérosols s’obtient en intégrant
la distribution en taille : N0 = n(r) dr. Une population d’aérosols couvre
plusieurs ordres de grandeur de taille si bien qu’il est souvent plus pratique
d’utiliser une échelle logarithmique pour décrire la taille des aérosols. Dans
ce cas, on note n∗ (r) le nombre de particules par unité de volume dont le
logarithme du rayon, ln r, est compris entre ln r et ln r +d ln r. La concentration
totale en aérosols s’obtient par intégration : N0 = n∗ (r) d ln r.
Comme pour toute distribution statistique, on définit un certain nombre de
paramètres. Le rayon médian est tel que la moitié des particules a un rayon
plus petit et l’autre moitié a un rayon plus grand que ce rayon médian. Le
mode est le rayon pour lequel n(r) est maximum. Il peut y avoir plusieurs
maxima relatifs, auquel cas on parle de distribution bimodale, trimodale ou
multimodale. Par définition, le moment d’ordre i de la distribution vaut :
 
Mi = r n(r) dr = ri n∗ (r) d ln r
i
(3.1)

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3. Propriétés physiques, chimiques et optiques des aérosols 19

Le rayon moyen de la distribution est donné par :



n(r) r dr
rmoyen =  · (3.2)
n(r) dr

Le rayon surfacique moyen vaut :


  12   12
n(r) r2 dr M2
rsurface =  = · (3.3)
n(r) dr M0

Le rayon volumique moyen quant à lui s’exprime comme :


  13   13
n(r) r3 dr M3
rvolume =  = · (3.4)
n(r) dr M0

Toutefois, ces quantités sont peu utilisées pour décrire les distributions log-
normales. On rencontre plus souvent la notion de rayons géométriques moyens.
Le rayon géométrique moyen (en nombre), noté rg ou parfois rgn , vérifie :

ln r n∗ (r) d ln r
ln rgn =  ∗ · (3.5)
n (r) d ln r

Le rayon volumique géométrique moyen vérifie :



ln r r3 n∗ (r) d ln r
ln rgv =  3 ∗ · (3.6)
r n (r) d ln r

Enfin, le rayon effectif et la variance effective sont définis par



r π r2 n(r) dr
re =  (3.7)
π r2 n(r) dr
et 
(r − re )2 π r2 n(r) dr
ve =  . (3.8)
re2 π r2 n(r) dr

Diverses distributions en taille ont été proposées pour représenter les aérosols.
La loi de Junge décrit simplement la distribution en taille des aérosols par
une simple dépendance de n∗ (r) en r−α , où α est généralement compris entre 2
et 3 et r est compris entre deux rayons r1 et r2 . Si on note N0 la concentration
totale en aérosols, la loi de Junge s’exprime par :
α r1α r2α −α
n∗ (r) = N0 r . (3.9)
r2α − r1α
Cette loi rend bien compte de la dépendance spectrale de la diffusion de la
lumière dans le spectre visible mais ne permet pas d’étendre la distribution vers
les petites tailles (r < 0,1 μm), ni de décrire une distribution multimodale.

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20 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

La loi Gamma modifiée permet de décrire un grand nombre de distributions


rencontrées dans la nature grâce à un nombre important de paramètres. La
superposition de plusieurs distributions permet de représenter les distributions
multimodales. Cependant le nombre de paramètres peut être prohibitif. On y
préfère la loi Gamma qui a un nombre limité de paramètres et pour laquelle le
rayon effectif et la variance effective sont facilement identifiables. La loi Gamma
se met sous la forme :
N0 β α+1 α
n(r) = r exp(−β r) (3.10)
Γ(α + 1)

où α et β sont deux paramètres, et Γ est la fonction mathématique Gamma


qui généralise la notion de factorielle aux nombres réels. Alternativement, on
peut écrire la loi Gamma de la manière suivante :

N0 (ab)(2b−1)/b (1−3b)/b
n(r) = r exp(−r/ab) (3.11)
Γ[(1 − 2b)/b]

où a et b sont deux paramètres ajustables qui contrôlent la taille moyenne et la


largeur de la distribution. On peut montrer en différenciant n(r) que le mode
de la distribution est égal à a(1 − 3b). L’avantage de cette formulation est que
le rayon effectif et la variance effective sont précisément égaux à a et b.
La loi log-normale est la loi de distribution la plus utilisée d’autant plus
qu’elle apparaît comme étant relativement universelle quand il s’agit de décrire
les distributions en taille observées. Elle permet de représenter de manière
adéquate des distributions qui s’étalent sur plusieurs ordres de grandeur de
taille. Elle est entièrement déterminée par le choix de deux paramètres, un
rayon caractéristique r0 et un écart type σ0 :
  2 
∗ dN 1 1 ln(r/r0 )
n (r) = = N0 √ exp − . (3.12)
d ln r 2π σ0 2 σ0

Il se trouve que r0 est égal au rayon géométrique moyen, et que σg = exp(σ0 )


est l’écart type géométrique. De plus, cette distribution a des propriétés mathé-
matiques intéressantes : la distribution des différents moments suit aussi une
loi log-normale, tandis que la médiane et le mode sont égaux à r0 . On peut
calculer que le rayon effectif, re , vaut r0 exp 25 σ02 et que la variance effective
vaut exp(σ02 ) − 1. Les paramètres et les propriétés de la loi log-normale sont
décrits plus en détail dans l’annexe B.

3.3 Composition chimique


La composition chimique de l’aérosol est un autre paramètre fondamental
qui contrôle l’hygroscopicité de l’aérosol (sa capacité à grossir lorsque l’humidité
relative de l’air augmente), la facilité avec laquelle il pourra être lessivé par la

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3. Propriétés physiques, chimiques et optiques des aérosols 21

Figure 3.2 – Trois types de mélange d’aérosols.

pluie, son efficacité à servir de noyau de condensation ou de noyau glaçogène,


ou encore ses propriétés optiques.

Le chapitre précédent nous a déjà donné une idée de la composition chimique


de certains aérosols (sels marins, aérosols minéraux, aérosols de combustion).
On introduit ici la notion de mélange et on donne un peu plus de détail sur
la composition chimique des aérosols inorganiques et organiques, ainsi que les
propriétés du carbone suie.

3.3.1 Notion de mélange d’aérosols


On distingue habituellement mélange externe et mélange interne. Dans un
mélange externe, les particules sont chimiquement pures et le mélange com-
prend des particules de composition chimique différentes. On peut différencier
les particules par leur composition chimique (aérosols de carbone suie, aérosols
soufrés, sels marins, etc). Dans ce cas, on peut définir autant de distributions en
taille que de types d’aérosols. Pour un mélange interne, différentes espèces chi-
miques sont mélangées dans chaque particule. Si le mélange interne est parfait,
toutes les particules ont la même composition chimique et la population d’aéro-
sols peut être caractérisée par une seule distribution en taille. Les mélanges ex-
terne et interne sont des modèles conceptuels : la réalité se trouve quelque part
entre ces deux modèles extrêmes. En règle générale, la composition chimique
des aérosols varie à la fois en fonction de la taille (on trouve préférentiellement
certains composés chimiques dans certaines gammes de taille) et à l’intérieur
d’une classe de taille (on trouve différents degrés de mélange pour une taille
donnée). Ces différents types de mélange sont illustrés sur la figure 3.2.

Le mélange d’aérosols se fait par coagulation de particules de différentes


compositions chimiques entre elles, à l’extérieur ou à l’intérieur des nuages, et
par condensation de composés semi-volatils sur les aérosols préexistants. Les
aérosols primaires non solubles tels que le carbone suie ou les aérosols minéraux
peuvent par exemple se recouvrir d’un revêtement de composés solubles.

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22 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

3.3.2 Aérosols inorganiques


Il est très fréquent de trouver de la matière inorganique dans les aérosols.
C’est le cas bien sûr des sels marins composés principalement de NaCl, mais
aussi des aérosols soufrés dont la composition chimique dépend du degré de
neutralisation de l’acide sulfurique. Leur composition chimique évolue donc
entre l’acide sulfurique pur (H2 SO4 ), le bisulfate d’ammonium (NH4 HSO4 ) et
le sulfate d’ammonium ((NH4 )2 SO4 ). D’autres ions peuvent aussi se combiner
aux ions sulfates (SO2− +
4 ) et ammonium (NH4 ) comme l’ion nitrate NO3 si

−2 + −
bien qu’un mélange SO4 –NH4 –NO3 est courant. Les propriétés physiques et
optiques des aérosols inorganiques sont relativement bien connues. Les aérosols
inorganiques sont en règle générale très hygroscopiques et peu, voire pas du
tout, absorbants dans les longueurs d’onde du visible.

3.3.3 Aérosols de carbone suie


Le carbone suie est un composé qui a des propriétés uniques. Il est pro-
duit lors de la combustion de matières contenant du carbone là où le mélange
combustible-air est riche en carbone et pauvre en oxygène (ce qui est le cas dans
certaines parties des moteurs ou de fourneaux). La chaîne de réactions com-
mence avec des hydrocarbures aromatiques polycycliques qui servent de noyaux
pour former de petites particules sphériques d’une dizaine de nanomètres avec
des couches de graphite et un rapport C:H élevé. Ces sphères coagulent pour
former des chaînes de carbone suie. La masse volumique du carbone suie est
mal connue. Bond et Bergstrom (2006) recommandent une valeur de 1,7 à
1,9 g cm−3 . La taille des particules de carbone suie varie avec la source mais
est typiquement de 100 nm. Très vite, les particules de carbone suie acquièrent
un revêtement constitué de carbone organique et de sulfates qui se condensent
à leur surface. Cela a pour effet de constituer un mélange interne qui modifie
les propriétés microphysiques et optiques du carbone suie qui devient alors plus
hygroscopique.

3.3.4 Aérosols organiques


Les mesures de spectrométrie de masse ont permis de faire des progrès
substantiels dans la caractérisation et la compréhension des aérosols orga-
niques. Ceux-ci contiennent une variété extraordinaire de composés chimiques
(alcanes, alcènes, alcools, composés aromatiques, composés carbonylés, acides
organiques, amines, composés organosulfurés) dont il est illusoire de vouloir
représenter toute la complexité. Il faut donc chercher à simplifier la manière de
caractériser la composition chimique de ces aérosols. On peut distinguer les aé-
rosols organiques dont l’origine provient des combustibles fossiles (hydrocarbon-
like organic aerosols) ou de la combustion de la biomasse (biomass burning
organic aerosols). De nombreux aérosols organiques contiennent des composés
plus riches en oxygène que l’on appelle aérosols organiques oxygénés. Le rap-
port O:C dans ces aérosols dépasse 0,25 et peut atteindre 1 pour les aérosols

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3. Propriétés physiques, chimiques et optiques des aérosols 23

les plus âgés. Jimenez et al. (2009) ont montré que les aérosols organiques de-
viennent de plus en plus oxydés, de moins en moins volatils et de plus en plus
hygroscopiques lorsqu’ils vieillissent dans l’atmosphère. Il y a une relation assez
nette entre l’hygroscopicité de l’aérosol et le rapport atomique O:C (figure IX
du cahier central). Jimenez et al. (2009) montrent aussi qu’il existe une relation
inverse entre volatilité de l’aérosol organique et rapport atomique O:C.
La figure X du cahier central montre la composition chimique de l’aéro-
sol sub-micronique non réfractaire en différents endroits de l’hémisphère Nord
(Jimenez et al., 2009). Il apparaît très clairement que l’aérosol inorganique et
l’aérosol organique sont tous deux importants et que l’un ou l’autre domine la
concentration en masse suivant les endroits. Les anions sulfates restent un com-
posé important de l’aérosol inorganique qui est systématiquement accompagné
de cations ammonium. Les nitrates sont présents en quantités très variables. Les
aérosols organiques se partagent principalement entre composés semi-volatils
et composés à basse volatilité. Des composés moins âgés issus des combustibles
fossiles sont également présents.

3.4 Indice de réfraction


L’indice de réfraction des particules est un paramètre important car sa
connaissance associée à celle de la taille et de la forme des particules permet
en principe de caractériser leurs propriétés optiques (voir la section 3.7).
L’indice de réfraction d’un milieu caractérise la manière dont ce milieu,
liquide ou solide, interagit avec le rayonnement électromagnétique. L’indice de
réfraction est par définition un nombre complexe noté m = nr − ini (le signe
moins qui est utilisé ici résulte d’une convention). La partie réelle, nr , est le
rapport entre la vitesse de la lumière dans le milieu et celle dans le vide. Elle
est, à quelques rares exceptions près, un nombre plus grand que 1. La partie
imaginaire caractérise le degré d’absorption du milieu. L’indice de réfraction
d’un milieu est fonction de la longueur d’onde du rayonnement.
L’indice de réfraction d’un aérosol dépend de sa composition chimique. Il
peut être mesuré en laboratoire pour des composés inorganiques, si bien que l’on
connaît avec une bonne précision les indices de réfraction des sels inorganiques
en fonction du contenu en eau (qui lui-même dépend de l’humidité relative).
C’est le cas par exemple de différents sels de sulfate et de nitrate (Tang et Mun-
kelwitz, 1994 ; Tang, 1997) et des sels marins (Tang et al., 1997). L’approche
des réfractions molaires partielles (partial molar refraction approach) permet
d’estimer la partie réelle de l’indice de réfraction d’un mélange sous certaines
conditions (Stelson, 1990). On montre sur la figure 3.3 la variation spectrale de
l’indice de réfraction de sel de sulfate d’ammonium et de l’eau pure.
L’indice de réfraction des aérosols organiques et de carbone suie est beau-
coup plus variable et incertain. Des mesures réalisées en laboratoire ne sont

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24 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

pas forcément représentatives des aérosols atmosphériques ambiants. En consé-


quence, on ne sait pas bien caractériser l’indice de réfraction pour ces aérosols
d’autant plus qu’il varie selon les sources d’aérosols. On peut citer une valeur
typique de 1,95-0,79i pour le carbone suie dans les longueurs d’onde du rayon-
nement visible ce qui implique une forte absorption qui lui est caractéristique
(Bond et Bergstrom, 2006). L’indice de réfraction des poussières désertiques
varie avec la composition minérale qui elle-même varie avec la zone source. On
montre sur la figure 3.3 la variation spectrale de l’indice de réfraction telle qu’il
a été estimé par Balkanski et al. (2007).
Pour un aérosol en mélange interne, on essaye de définir un indice de ré-
fraction équivalent pour le mélange d’aérosol à partir des propriétés et de la
concentration de chacun des constituants. Ces modèles physiques, plus ou moins
empiriques, sont appelés théories des milieux effectifs (Chýlek et al., 1988). La
plus simple de ces théories consiste à estimer l’indice de réfraction équivalent
du mélange, me , comme la moyenne volumique des indices de réfraction des
différentes composantes de l’aérosol. Dans le cas d’une aérosol composé d’une
matrice diffusante d’indice m1 avec des petites inclusions d’indice m2 , l’indice
de réfraction équivalent s’écrit :

m e = v 1 m1 + v 2 m2 (3.13)

où v1 et v2 sont les fractions volumiques des deux composantes (v1 + v2 = 1).


Cette approximation n’est pas très précise et on préfère en général d’autres
approximations comme le modèle de Bruggeman ou l’équation de Maxwell-
Garnett. Cette dernière détermine l’indice de réfraction équivalent pour une
matrice avec des inclusions par la relation suivante :

m22 + 2m21 + 2v2 (m22 − m21 )


m2e = m21 (3.14)
m22 + 2m21 − v2 (m22 − m21 )

et est réputée plus précise.

3.5 Déliquescence, efflorescence, phénomène


d’hystérésis
Le comportement hygroscopique des aérosols (c’est-à-dire la modification de
leur taille et de leurs propriétés physiques et optiques avec l’humidité relative)
est une autre caractéristique essentielle des aérosols en ce qui concerne leur rôle
climatique. L’hygroscopicité de l’aérosol est directement liée à sa solubilité et
on peut distinguer les aérosols non ou peu solubles des aérosols solubles même
si dans la réalité il existe un spectre de solubilité.
La croissance de l’aérosol avec l’humidité relative est due au transfert de
molécules d’eau de la phase gazeuse à la phase particulaire. Ce n’est ni une
fonction linéaire, ni une fonction continue de l’humidité relative. Au contraire,

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3. Propriétés physiques, chimiques et optiques des aérosols 25

3
0

Indice de réfraction (partie imaginaire)


10
Indice de réfraction (partie réelle)

-1
2,5 10

-2
10
2
-3
10

-4
1,5 10

-5
10
1
-6
10

-7
0,5 10
0,1 1 10 0,1 1 10
Longueur d’onde (micromètres) Longueur d’onde (micromètres)
1,6 0
10
Indice de réfraction (partie imaginaire)

-1
Indice de réfraction (partie réelle)

10
1,5
-2
10
1,4 -3
10
-4
10
1,3
-5
10
1,2 -6
10
-7
10
1,1
-8
10
-9
1,0 10
0,1 1 10 0,1 1 10
Longueur d’onde (micromètres) Longueur d’onde (micromètres)
3
Indice de réfraction (partie imaginaire)

0
10
Indice de réfraction (partie réelle)

2,5
-1
10
2

-2
10
1,5

-3
1 10

0,5 -4
0,1 1 10 10 0,1 1 10
Longueur d’onde (micromètres) Longueur d’onde (micromètres)

Figure 3.3 – Parties réelles (colonne de gauche) et imaginaires (colonne de droite) de


l’indice de réfraction du sulfate d’ammonium (Toon et al., 1976 ; graphiques du haut),
de l’eau pure (Hale et Querry, 1973 ; graphiques du milieu) et de poussières désertiques
sahariennes (Balkanski et al., 2007 ; graphiques du bas). Les longueurs d’onde et la
partie imaginaire de l’indice de réfraction sont sur des échelles logarithmiques.

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26 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

2.5

2.25

2.0
D/D0

1.75

1.5

1.25

1.0
0 25 50 75 100

Figure 3.4 – Facteur d’augmentation de la taille de particules de sulfate d’ammonium


(trait gras) et de bisulfate d’ammonium (trait fin). Le phénomène d’hystérésis est
représenté par des traits pleins pour les humidités croissantes et des traits pointillés
pour les humidités décroissantes. D’après les données de Tang et Munkelwitz (1994).

l’aérosol subit un changement de taille soudain à son point de déliquescence, où


il passe de la phase solide à la phase liquide. Les variations subies par l’aérosol
sont différentes pour des humidités relatives croissante et décroissante donnant
lieu à un phénomène d’hystérésis. Pour des humidités relatives décroissantes, la
cristallisation n’a pas lieu au point de déliquescence. Au contraire, l’aérosol reste
dans un état métastable jusqu’à ce que l’humidité relative atteigne une valeur
critique appelée humidité d’efflorescence ou de cristallisation. Ces phénomènes
sont illustrés sur la figure 3.4, ils sont bien connus et s’observent aussi bien
sur des aérosols de sel pur en laboratoire que pour des aérosols atmosphériques
ambiants. Il est intéressant de noter qu’aux points de déliquescence et d’efflo-
rescence, la particule n’est pas en équilibre avec l’environnement (la pression
de vapeur saturante sur l’aérosol décroît subitement au point de déliquescence
et augmente au point d’efflorescence).

3.6 Définition des paramètres optiques


3.6.1 Sections efficaces d’absorption et de diffusion
Les aérosols interagissent avec le rayonnement électromagnétique pour l’ab-
sorber et le diffuser. Les sections efficaces d’absorption et de diffusion, sdif et
sabs , représentent la surface de la particule qui interagit avec le rayonnement et

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3. Propriétés physiques, chimiques et optiques des aérosols 27

mesurent le degré d’interaction d’une particule avec ce rayonnement. Les fac-


teurs de diffusion et d’absorption, Qdif et Qabs , sont définis comme les rapports
entre les sections efficaces de diffusion et d’absorption, et la section géométrique
sg de la particule (sg = πr2 pour une particule sphérique de rayon r) :

sdif sabs
Qdif = et Qabs = . (3.15)
sg sg

L’extinction étant la somme de la diffusion et de l’absorption, le facteur d’ex-


tinction vaut Qext = Qabs + Qdif . On définit l’albédo de diffusion simple, o ,
comme le rapport entre diffusion et extinction : o = Qdif /Qext .

3.6.2 Épaisseur optique et coefficient d’Ångström


Pour une population de particules de distribution en taille n(r), on intègre
les facteurs d’absorption et de diffusion pour obtenir les coefficients de diffusion
et d’absorption (unité m−1 ) de la manière suivante :
⎧ dif  ∞
⎨ σ = 0 π r2 Qdif (r) n(r) dr
(3.16)
⎩ abs  ∞
σ = 0 π r2 Qabs (r) n(r) dr.

De plus, le coefficient d’extinction s’écrit :

σ ext = σ dif + σ abs . (3.17)

Les coefficients de diffusion, d’absorption et d’extinction pour les aérosols


sont des propriétés locales de l’atmosphère. L’intégrale du coefficient d’extinc-
tion sur la verticale est appelée épaisseur optique en aérosols
 sommet de l’atmosphère
τ= σ ext (z) dz. (3.18)
surface

Les paramètres optiques et donc l’épaisseur optique des aérosols dépendent


de la longueur d’onde du rayonnement. Le coefficient d’Ångström, aussi appelé
paramètre d’Ångström, décrit la dépendance spectrale de l’épaisseur optique
(ou du coefficient d’extinction) des aérosols. Il se calcule de la manière suivante :

ln(τ1 /τ2 )
α=− (3.19)
ln(λ1 /λ2 )
où τ1 et τ2 sont les épaisseurs optiques des aérosols aux longueurs d’onde λ1 et
λ2 . En toute rigueur, le coefficient d’Ångström varie avec le choix des longueurs
d’onde, λ1 et λ2 , mais cette variation est relativement faible tout du moins sur
le spectre visible. En pratique, l’épaisseur optique à une longueur d’onde λ peut

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28 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

donc être estimée à partir de l’épaisseur optique, τ1 , à une longueur d’onde λ1


et du coefficient d’Ångström avec la formule :
 −α
λ
τ = τ1 . (3.20)
λ1

Le coefficient d’Ångström contient de l’information sur la taille du diffuseur.


À la diffusion par les molécules correspond un coefficient d’Ångström de 4. Des
particules du mode d’accumulation ont un coefficient d’Ångström d’environ 2,
alors que des valeurs proches de 0, voire négatives, caractérisent les aérosols du
mode grossier. Il n’y a cependant pas une correspondance exacte entre taille
des aérosols et coefficient d’Ångström car l’indice de réfraction des aérosols joue
aussi un rôle dans la dépendance spectrale de l’extinction.

3.6.3 Fonction de phase


Les facteurs de diffusion et d’absorption ne suffisent pas à caractériser l’in-
teraction du rayonnement avec les particules. On a besoin de connaître la ma-
nière avec laquelle le rayonnement est diffusé. Pour une particule sphérique, la
fonction de phase, qui décrit la répartition angulaire du rayonnement diffus, ne
dépend que de l’angle entre la direction du rayonnement incident et la direction
du rayonnement diffusé. Cet angle est appelé angle de diffusion et il est noté Θ.
On écrit alors la fonction de phase P (Θ) de manière à ce qu’elle soit normalisée
à une valeur de 2 :  π
P (Θ) sin Θ dΘ = 2. (3.21)
0
On préfère souvent définir la fonction de phase P en fonction du cosinus de
l’angle de diffusion, μ = cos(Θ), auquel cas
 1
P (μ) dμ = 2. (3.22)
−1

On renvoie le lecteur au chapitre 5 pour une définition plus générale de la


fonction de phase qui peut s’appliquer aux particules non sphériques.
Le paramètre d’asymétrie est estimé à partir de la fonction de phase et vaut
 1
g= P (μ) μ dμ. (3.23)
−1

Il mesure la symétrie avant-arrière de la fonction de phase. Si g vaut 1, tout


le rayonnement est diffusé vers l’avant ; si g vaut −1, tout le rayonnement est
diffusé vers l’arrière ; si g vaut 0, il y a autant de diffusion vers l’avant que
vers l’arrière. Il est à noter que le paramètre d’asymétrie, g, ne rend compte
que d’une partie de l’information contenue dans la fonction de phase. Pour
un milieu optiquement fin, un calcul précis du rayonnement diffus nécessite de
prendre en compte les moments d’ordre supérieur de la fonction de phase.

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3. Propriétés physiques, chimiques et optiques des aérosols 29

Rayonnement
incident Rayonnement
diffusé vers le haut

θ
Plan horizontal
Φ

θ0
Figure 3.5 – Schéma explicatif de la fraction de diffusion vers le haut. L’angle zénithal
est mesuré par rapport à la normale descendante. La fraction de diffusion vers le haut
correspond donc à la fraction de rayonnement diffusé avec un angle zénithal compris
entre 90 et 180◦ .

3.6.4 Fraction de diffusion vers le haut


Les fractions de diffusion vers le haut donnent une image plus intuitive de la
non-symétrie avant-arrière de la fonction de phase des aérosols (figure 3.5). On
définit la fraction de diffusion vers le haut monodirectionnelle comme étant la
fraction de l’énergie diffusée qui est diffusée vers le haut pour un rayonnement
incident d’angle zénithal θ0 mesuré ici par rapport à la normale descendante :

 0  2π
1 1 1 1
β(μ0 ) = P (μμ0 + (1 − μ2 ) 2 (1 − μ20 ) 2 cos Φ) dΦ dμ (3.24)
2 −1 2π 0

où μ0 = cos θ0 , μ = cos θ et Φ est l’angle azimuthal. Wiscombe et Grams (1976)


ont montré que l’équation 3.24 pouvait se mettre sous la forme :

β(μ0 ) = 1  π2 +θ0
2π π2 −θ0 arccos(cotanθ0 cotanθ) P (cos θ) sin θ dθ +
(3.25)
1 π
2 π2 +θ0 P (cos θ) sin θ dθ.
On rencontre souvent la notation :
 0
1
b = β(1) = P (μ) dμ (3.26)
2 −1

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30 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

0.5

0.4

0.3
( )

0.2

0.1

0.0
0.0 0.25 0.5 0.75 1.0

Figure 3.6 – Fraction de diffusion vers le haut β(μ) en fonction du cosinus de l’angle
zénithal μ pour des distributions log-normales de sphères homogènes d’indice de ré-
fraction réel m = 1,33, avec un diamètre volumique géométrique moyen (du haut vers
le bas) de 0,1, 0,2, 0,3, 0,4 et 0,5 μm, et σg =1,4.

pour la fraction de diffusion vers le haut quand le Soleil est au zénith. Le para-
mètre b s’appelle aussi fraction de diffusion vers l’arrière. La fraction isotrope
de diffusion vers le haut (c’est-à-dire pour un rayonnement descendant isotrope
de μ moyen 1/2) est :
 1
β= β(μ) dμ . (3.27)
0

Wiscombe et Grams (1976) ont montré que β peut s’exprimer comme intégrale
simple de la fonction de phase :
 1
1
β= arccos(μ) P (μ) dμ . (3.28)
2π −1

Les fonctions β(μ) sont représentées sur la figure 3.6 pour des distributions de
sphères.

3.7 Calcul des propriétés optiques des aérosols


Le calcul des propriétés optiques de l’aérosol est relativement aisé lorsque
l’aérosol est une sphère homogène car on peut appliquer la théorie de Mie. On
sait aussi traiter analytiquement le cas de sphères homogènes concentriques, de
chaînes de sphères adjacentes, de sphères contenant une inclusion sphérique non
centrée et de quelques types de particules non sphériques comme des sphéroïdes
ou des ellipsoïdes. Des géométries plus complexes nécessitent de résoudre les

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3. Propriétés physiques, chimiques et optiques des aérosols 31

4 4

3 3

Qsca Qabs Qext


Qext

2 2

1 1

0 0
0.1 1.0 10.0 100.0 0.1 1.0 10.0 100.0

(a) m = 1, 33 − 0, 0i (b) m = 1, 33 − 0, 5i

Figure 3.7 – Facteurs d’extinction, de diffusion et d’absorption en fonction du pa-


ramètre de taille, x = 2πr/λ, pour des sphères homogènes. (a) L’indice de réfraction
est réel m = 1, 33, par conséquent le facteur d’extinction est égal au facteur de dif-
fusion et il n’y a pas d’absorption. Dans le régime de Rayleigh (x petit et x(m − 1)
petit), on a Qsca ∝ x4 . (b) L’indice de réfraction complexe m = 1, 33 − 0, 5i implique
une forte absorption. Le facteurs d’extinction est représenté par un trait plein. Les
facteurs d’absorption et de diffusion apparaissent en pointillé (le facteur d’absorption
domine pour les petits x et le facteur de diffusion pour les grands x). Dans le régime
de Rayleigh, le facteur d’extinction est dû à l’absorption et Qext ∝ x.

équations de Maxwell de manière numérique, ce qui devient hors de portée pour


des populations d’aérosols. On se référera à l’annexe C pour plus de détails sur
la théorie de Mie.
La théorie de Mie a été formulée par Mie en 1908 et vient combler le vide
qui existait entre la théorie de Rayleigh qui s’applique aux particules dont la
taille est très petite par rapport à la longueur d’onde, et l’optique géométrique
qui s’applique aux particules dont la taille est très grande par rapport à la
longueur d’onde. La théorie de Mie prédit donc rigoureusement l’interaction de
la lumière avec des sphères de taille arbitraire. Le lecteur est renvoyé à van de
Hulst (1982) et Bohren et Huffman (1983) pour des exposés de la théorie. Un
algorithme est aussi présenté dans l’annexe C. Une limitation importante de la
théorie de Mie est qu’elle ne s’applique qu’à des particules sphériques. D’après
la théorie de Mie, les propriétés optiques ne dépendent que du paramètre de
taille x = 2πr/λ et de l’indice de réfraction complexe m de la particule. À
indice de réfraction constant, la dépendance des propriétés optiques en la taille
de l’aérosol est donc inverse de celle en la longueur d’onde.
On a représenté le facteur d’extinction en fonction du paramètre de taille
pour une particule non absorbante sur la figure 3.7a. On voit que Qext est pro-

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32 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

10.0 10.0

(m cm )
-3
(m cm )
-3

2
7.5 7.5
2

aV
sV

absorber
diffuser

5.0 5.0
Efficacit

Efficacit
2.5 2.5

0.0 -2 -1 0 1 2
0.0 -2 -1 0 1 2
10 10 10 10 10 10 10 10 10 10

(a) αs−V (b) αa−V

Figure 3.8 – Efficacité (a) à diffuser, αs−V , et (b) à absorber, αa−V par unité de
volume (m2 cm−3 ) de sphères homogènes d’indices de réfraction m = nr − i ni avec
nr = 1,50 et ni = 0, 0,1, 0,2, 0,3, 0,4, 0,5 (de haut en bas pour (a) et de bas en haut
pour (b)).

portionnel à x4 pour des petits paramètres de taille et tend vers 2, la valeur


prédite par l’optique géométrique, lorsque x tend vers +∞. Il existe des phé-
nomènes de résonance avec Qext qui peut valoir jusqu’à des valeurs de 4 pour
certains paramètres de taille. Si la particule est absorbante, ces phénomènes de
résonance disparaissent. Le facteur d’extinction est proportionnel à x, atteint
un maximum et tend vers 2 (figure 3.7b).
La figure 3.8a montre l’efficacité à diffuser par unité de volume pour des
sphères homogènes dont on a fait varier le degré d’absorption. L’efficacité à
diffuser par unité de volume présente un pic pour des paramètres de taille
compris entre 2 et 5. Ce maximum dépend des parties réelles et imaginaires
de l’indice de réfraction et est d’autant plus marqué que la particule est non
absorbante. Il est remarquable que, pour les longueurs d’onde du spectre visible,
le paramètre de taille où l’efficacité à diffuser est maximum correspond à des
tailles d’aérosols typiques du mode d’accumulation (figure 3.9).
L’efficacité à absorber par unité de volume présente également un maximum,
mais celui-ci est beaucoup moins marqué (figure 3.8b). Contrairement à ce
qui se passe pour la diffusion, l’efficacité à absorber tend vers une valeur non
nulle, lorsque x tend vers 0. Cela veut dire, qu’à masse ou volume constant, la
distribution en taille des particules absorbantes importe peu du moment que les
particules ne sont pas trop grosses. Ces calculs n’ont qu’une valeur illustrative
mais sont cohérents avec les observations. Par exemple, les mesures indiquent
une efficacité d’absorption par unité de masse de l’ordre de 7,5 m2 g−1 à 550
nm pour du carbone suie frais. Au fur et à mesure que le carbone suie vieillit
et devient plus hygroscopique, le mélange interne augmente l’absorption par
unité de masse de carbone suie qui atteint de 10 à 15 m2 g−1 .

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3. Propriétés physiques, chimiques et optiques des aérosols 33

10.0
diffuser (m /g(SO4 ))
2-

7.5
2

5.0
Efficacit

2.5

0.0
0.01 0.1 1.0 10.0

Figure 3.9 – Efficacité à diffuser (m2 (g SO2− 4 )


−1
en fonction du rayon r en μm
de particules de sulfate d’ammonium d’indice de réfraction réel m=1,53 et pour une
longueur d’onde λ = 0,53 μm.

3.8 Un mot sur les particules non sphériques


La théorie de Mie ne s’applique qu’aux particules sphériques. Les particules
non sphériques de taille comparable à la longueur d’onde possèdent des pro-
priétés de diffusion qui peuvent être très différentes des particules sphériques.
En particulier, la fonction de phase ne possède pas de pic de rétrodiffusion vers
180◦ , ni de minimum très marqué vers 120◦ . Plusieurs théories ont été déve-
loppées qui permettent de calculer de manière exacte les propriétés optiques de
particules non sphériques de composition homogène. Des mesures permettent
aussi de confirmer ces propriétés. La figure 3.10 illustre cela à partir d’une com-
paraison entre observations et théorie de Mie pour des poussières désertiques.

3.9 Aérosols et visibilité atmosphérique


La visibilité atmosphérique est la distance à laquelle un objet peut être
distingué clairement. La présence d’aérosols peut sérieusement limiter la vi-
sibilité qui correspond toujours à une distance horizontale. Celle-ci peut être
approximée à partir du coefficient d’extinction totale (molécules et aérosols) en
utilisant l’équation de Koschmeider :
3, 912
x= (3.29)
σext

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34 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Figure 3.10 – (a) Fonction de phase de poussières désertiques en fonction de l’angle


de diffusion et (b) fraction de diffusion vers le haut en fonction de l’angle zénithal
selon les mesures de Volten et al. (2001) en comparaison avec la théorie de Mie pour le
même indice de réfraction et une distribution en taille équivalente. (Source : Bellouin
et al. (2004). 
c Royal Meteorological Society)

où x est la visibilité en m et σext le coefficient d’extinction moyennée sur les


longueurs d’onde du spectre visible en m−1 . Dans la pratique, σext peut être pris
à 520 ou 550 nm. Au niveau de la mer, sans aérosols, le coefficient d’extinction
vaut 13,2 10−6 m−1 , ce qui correspond à une visibilité d’environ 300 km. La
visibilité augmente en altitude et décroît avec le contenu en aérosols (ou la
présence de brouillard ou de nuage).

Exercices

1. Une population d’aérosols suit une loi log-normale avec un rayon géométrique
moyen r0 = 0, 15 μm et un écart type géométrique σg = 2. Calculer le rayon
moyen, la médiane, le rayon moyen surfacique, le rayon moyen volumique et les
rayons géométriques en nombre, surface et volume. Les classer du plus petit au
plus grand. On pourra s’aider de l’annexe B.

2. Soit une couche verticale de 1 km d’aérosols monodispersés de taille r =


0, 175 μm, de concentration 50 μg m−3 , de densité 1,7 g cm−3 , d’indice de ré-
fraction 1,50–0,1i. Calculer les épaisseurs optiques de diffusion, d’absorption et
d’extinction à 550 nm en s’aidant de la figure 3.8.

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3. Propriétés physiques, chimiques et optiques des aérosols 35

3. Une couche d’aérosols a une épaisseur optique de 0,5 à 550 nm et un coeffi-


cient d’Ångström de 1,8. Calculer son épaisseur optique à 440 et 870 nm.

Solutions

1. r0 = rmédian = rg0 = 0,15 < rmoyen = 0,19 < rsurface = 0,24 < rvolume = 0,31
< rgs = 0,39 < rgv = 0,63 μm.

2. x ≈ 2, αs−V ≈ 5,7 m2 cm−3 , αa−V ≈ 2,8 m2 cm−3 , τs ≈ 0,17, τa ≈ 0,08 et


τ = τs + τa ≈ 0,25.

3. τ440 = 0,75 et τ870 = 0,22.

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Chapitre 4

Modélisation des aérosols

4.1 Introduction
La modélisation des aérosols, à quelque échelle que ce soit, nécessite de
représenter les sources, les processus d’évolution, le transport et les puits des
aérosols et de leurs précurseurs. L’importance relative des différents processus
dépend de l’échelle considérée. Certains processus importants à petite échelle
le sont moins à grande échelle et inversement. Ce chapitre présente les fonda-
mentaux de la modélisation des aérosols à grande échelle.

Le sort d’un traceur dans l’atmosphère est gouverné par l’équation de


conservation qui s’applique à la concentration en nombre ou en masse rap-
portée à un volume, notée c :

∂c
+ div (c V ) = div (Km −→
∇c) + S − P (4.1)
∂t

− est le champ
où div représente l’opérateur divergence, ∇ l’opérateur gradient, V
de vents, Km le coefficient de diffusion, S le terme source (émission et produc-
tion chimique) et P le terme puits (dépôt et puits chimiques). Il y autant
d’équations de conservation qu’il y a de variables que l’on souhaite prédire. On
forme donc un système de n équations aux dérivées partielles qui est résolu
numériquement (cf. Sportisse, 2007). Dans le cas d’une espèce qui a une durée
de vie beaucoup plus courte que le pas de temps que l’on souhaite résoudre,
on peut faire une hypothèse de stationnarité et négliger le transport, ce qui
revient à calculer l’équilibre entre les termes sources et puits.

Si l’on adopte une description en rapport de mélange C = c/ρ où ρ est la


masse volumique de l’air sec, l’équation de conservation s’écrit sous la forme :

∂C − → 1 →
− S−P
+ V · ∇C = div (Km ∇ρ C) + . (4.2)
∂t ρ ρ

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38 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Cette équation s’obtient à partir de l’équation 4.1, de l’équation de conser-


vation de la masse d’air (aussi appelée équation de continuité) sous sa forme
eulérienne :

∂ρ →

+ div (ρ V ) = 0 (4.3)
∂t
→ →

et du fait que div (a x ) = a div −

− →
x + ∇a · −x.
Il y a autant d’équations 4.1 ou 4.2 qu’il y a de variables à prédire. Alors
qu’il suffit d’une variable pour décrire la concentration d’un gaz trace dans
l’atmosphère, prédire l’évolution des aérosols nécessite un nombre de variables
qui augmente avec le degré de complexité de l’aérosol (taille, composition chi-
mique et mélange) que l’on veut représenter. Le nombre d’espèces choisies doit
être un compromis entre la complexité que l’on souhaite résoudre, la résolution
spatiale, le nombre de simulations numériques que l’on veut réaliser et leurs
durées, et la capacité de calcul dont on dispose. Un grand nombre de proces-
sus jouent un rôle dans l’évolution des aérosols et doivent être pris en compte
dans les termes sources et puits. Nous en donnons une description rapide ici et
fournissons quelques équations de base pour certains processus.

4.2 Émissions
4.2.1 Généralités
La modélisation des aérosols doit commencer par une bonne caractérisa-
tion du terme source. Malheureusement, il s’agit d’un terme qui est souvent
mal connu. La modélisation s’appuie soit sur des inventaires (ou cadastres)
d’émissions, soit sur des paramétrisations physiques pour chaque type d’aéro-
sol ou précurseur d’aérosol. Nous donnons ici une vue générale de l’estimation
des sources pour différents types d’aérosols. Les flux globaux d’aérosols et de
précurseurs d’aérosols ont été fournis dans le tableau 2.1 du chapitre 2.

4.2.2 Combustibles fossiles, biocarburants et autres


sources anthropiques
Pour les sources anthropiques provenant de la combustion des combustibles
fossiles ou de biocarburants, on estime les quantités émises à partir des in-
ventaires d’utilisation par secteur d’activité et type de combustible (indice
i ci-dessous) et de la connaissance des facteurs d’émission pour chaque type
d’émission. Le flux d’émission (en kg m−2 s−1 ) pour une espèce donnée s’écrit
donc :

E= Ai FEi (1 − αi ) (4.4)
i

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4. Modélisation des aérosols 39

où Ai est la consommation de combustibles pour l’activité i (kg par unité de


temps et de surface), FEi le facteur d’émission pour l’activité i (en kg kg−1 ) et
αi l’efficacité de la technologie de réduction d’émission (αi vaut 0 en l’absence
de mesure de réduction). L’enjeu consiste à disposer de bonnes statistiques qui
soient aussi désagrégées que possible en temps, en espace et en type d’acti-
vité. Dans la pratique, on travaille avec des statistiques annuelles auxquelles
on applique un facteur correctif pour les variations saisonnières, hebdomadaires
et diurnes des émissions. De même, on essaye de disposer de statistiques sur
les quantités Ai à une échelle spatiale de l’ordre de la résolution à laquelle on
souhaite modéliser les aérosols. Les facteurs d’émissions, FEi , sont compilés à
partir de mesures effectuées à la source : voiture à moteur essence, voiture à mo-
teur diesel, camion, autres types de véhicules, cimenterie, centrale électrique au
charbon, aciérie, etc. Pour les sources mobiles, ces facteurs d’émission doivent
représenter une moyenne sur une flotte de véhicules et inclure la contribution
des super-émetteurs, ces véhicules vieux ou mal réglés qui contribuent de ma-
nière disproportionnée à certaines émissions.
L’équation ci-dessus peut être généralisée pour inclure tous les types d’ac-
tivités et non seulement celles liées à la combustion de combustibles fossiles et
des biocarburants. Dans ce cas, Ai est la quantité d’activité par unité de temps
et de surface et FEi est le facteur d’émission par unité d’activité (comme par
exemple l’agriculture).

4.2.3 Feux de végétation


Pour les sources provenant de feux de végétation, on estime les quantités
émises à partir des surfaces brûlées et des facteurs d’émissions. Le flux émission
d’une espèce (en kg m−2 s−1 ) peut s’écrire :

E= Ai Bi Ci FEi (4.5)
i
où Ai est la fraction de surface brûlée par unité de temps pour l’écosystème
i (m2 m−2 s−1 ), Bi la quantité de biomasse susceptible de brûler (kg m−2 ),
Ci est la fraction de matière qui brûle (efficacité de la combustion) et FEi
est le facteur d’émission (kg kg−1 ) pour l’espèce i. En règle générale, Ai est
obtenu par surveillance satellitaire alors que les autres paramètres proviennent
de mesures in situ lors de campagnes de terrain. FEi est une moyenne des
facteurs d’émission pendant les phases de feu ardent et de feu couvant1 .
De par leur température élevée, les feux émettent du rayonnement électro-
magnétique qui peut être mesuré par les satellites d’observation de la Terre
dans les fenêtres atmosphériques du proche infrarouge (voir section 5.5.1). Ces
mesures satellitaires permettent ainsi d’accéder à l’intensité radiative des feux
qui est un bon indicateur de la quantité d’énergie libérée par le feu si bien que
le flux d’émission peut être approximé par :
1 Feu couvant et feu ardent sont les traductions des phases de flaming et de smoldering.

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40 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

E = m IRF FCO2 FE/FECO2 (4.6)


où IRF est l’intensité radiative des feux (en W m−2 ) mesurée par le satellite
ou extrapolée dans le temps entre deux mesures satellitaires, m est un facteur
multiplicatif plus grand que 1 pour prendre en compte les feux les plus petits
non visibles par l’imagerie satellitaire, FCO2 est le facteur d’émission de CO2
par unité d’énergie rayonnée mesurée par le satellite (kg J−1 ) et FE/FECO2 est
le rapport des facteurs d’émission de l’espèce considérée et du CO2 (par unité
de végétation brûlée).
Dans les deux cas, il est important de bien résoudre le cycle saisonnier des
émissions qui prédominent pendant la saison sèche. Les feux, tout du moins les
plus petits d’entre eux, ont aussi un cycle diurne qu’il peut être important de
modéliser dans la mesure où ce cycle interagit avec le cycle diurne de la convec-
tion. On notera aussi qu’il peut être important de répartir les émissions des feux
de végétation sur la verticale de l’atmosphère car l’énergie dégagée par les feux
génère un mouvement convectif. Ceci peut être fait de manière ad-hoc ou avec
un modèle de panache de feux qui dépend des conditions environnementales.

4.2.4 Sels marins


L’océan est une source de particules liquides composées d’eau de mer qui,
une fois dans l’atmosphère, s’évaporent partiellement et s’enrichissent en sels.
C’est pourquoi on appelle ces particules des aérosols de sels marins. Deux prin-
cipaux mécanismes sont responsables de l’émission de particules de sels marins
dans l’atmosphère : l’éclatement de bulles d’air formées par des vagues qui dé-
ferlent et la friction du vent sur la crête des vagues. Lorsque la vitesse du vent
est suffisamment élevée, la friction du vent sur la surface de l’océan déplace
l’eau à la surface plus rapidement que l’eau sous la surface, ce qui cause un dé-
ferlement de la vague. Cela incorpore des bulles d’air dans l’océan qui peuvent
ensuite remonter à la surface, former de l’écume et éclater. Cet éclatement
donne lieu à la production de particules via deux mécanismes distincts. Des
gouttelettes se forment lors de l’éclatement du film d’eau autour de la bulle.
Ce processus éjecte des particules de petite taille dans toutes les directions.
Des gouttelettes sont aussi éjectées verticalement quand le vide laissé par la
bulle d’air se remplit d’eau, en formant un jet vertical. Ce processus éjecte
seulement quelques gouttelettes par bulle d’air mais il y a un grand nombre de
bulles d’air dont la taille est optimale pour donner lieu à l’émission de goutte-
lettes par ce processus. Finalement, lorsque le vent est suffisamment élevé, des
gouttelettes peuvent se former par écrêtage du sommet des vagues par le vent.
Les gouttelettes formées par ce dernier mécanisme sont plus grosses que par les
autres.

La vitesse du vent de surface est donc le premier facteur qui influe sur le taux
de production de gouttelettes de sels marins. Les paramétrisations existantes

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4. Modélisation des aérosols 41

a) b) c)

Figure 4.1 – Description schématique des différentes sources de sels marins : a)


production par rupture du film d’eau d’une bulle d’air, b) production par projection
d’un jet d’eau après éclatement de la bulle, c) production par écrêtage d’une vague.
Adapté de Lewis et Schwartz (2004).

relient empiriquement, à partir d’observations de terrain ou de laboratoire, la


vitesse du vent de surface (pris typiquement à 10 mètres et noté U 10 ) aux
quantités émises de sels marins à une taille donnée r. Le flux d’émission de
particules (en particules m−2 μm−1 s−1 ) est souvent approximé par une formule
du type :
dF
= f (U 10 , r). (4.7)
dr
Il est important de bien préciser l’altitude du vent utilisée car la vitesse du vent
varie rapidement vers la surface selon l’équation :
 
U∗ z
U (z) = ln (4.8)
κ z0

où U ∗ est la vitesse de friction (qui exprime le flux turbulent de surface dans


la couche limite sous la forme d’une vitesse équivalente), z0 est la longueur
de rugosité de la surface (c’est-à-dire l’altitude où U (z) est nul, en général de
l’ordre du dixième de la taille des obstacles) et κ est la constante de von Kar-
man (κ ≈ 0,35 à 0,40). On renvoie le lecteur à l’ouvrage de Lewis et Schwartz
(2004) pour une revue des paramétrisations existantes. Un autre facteur im-
portant est la stabilité atmosphérique qui gouverne les mouvements verticaux
et donc la capacité des gouttelettes émises à la surface à être entraînées verti-
calement et à rester en suspension dans l’atmosphère. La pluie ou la présence
d’un film de substances organiques à la surface de l’océan jouent aussi un rôle
dans le processus d’émission de sels marins. L’état de la mer est un paramètre
important sur lequel il serait approprié de baser les paramétrisations. Cepen-
dant il n’existe pas encore de paramétrisation des émissions de sels marins qui
utilise l’information disponible à partir d’un modèle de vague.

4.2.5 Poussières désertiques


« ...Voici comment il faudrait représenter ce phénomène : quoique
lourde, parce que constituée de terre, la poussière peut aisément
s’élever et se mêler à l’air, en raison de sa finesse ; toutefois, elle ne
tarde pas à retomber au sol. Ce sont les éléments les plus fins qui

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42 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

s’élèvent le plus haut ; ces éléments sont donc les moins visibles et
ils prennent la couleur même de l’air. »
Léonard de Vinci, Manuscrit A (1490 environ)

Les déserts et les zones semi-arides sont une source importante de particules
minérales, appelées communément poussières désertiques, et dont le mécanisme
d’émission est schématisé sur la figure 4.2. La friction du vent sur un sol sec
dépourvu de végétation entraîne un flux horizontal de grosses particules qui
cassent les agrégats de sol quand elles retombent à la surface. Le vent peut
alors générer un flux vertical de particules qui sont suffisamment petites pour
être entraînées dans la couche limite. Les émissions de poussières désertiques
dépendent de l’humidité des sols (qui doivent être suffisamment secs), de l’ab-
sence de végétation et de la vitesse du vent de surface.
L’article de Marticorena et Bergametti (1995) fournit un bon point de dé-
part pour comprendre la physique du processus de mise en suspension des
poussières désertiques. Le mouvement d’une particule de sol est contrôlé par
la somme des forces qui s’appliquent sur celle-ci, à savoir la force de friction
du vent, la force de gravité et les forces de friction et de cohésion avec les
particules voisines. Il existe un seuil de vitesse du vent au-delà duquel une par-
ticule se met en mouvement. Cette vitesse seuil est fonction de la taille des
particules et passe par un minimum pour une taille typique de 50 μm car les
forces de cohésion entre particules augmentent lorsque la taille des particules
diminue, alors que la force de gravité augmente avec la taille de la particule.
Seules les particules les plus fines (< 60 μm) peuvent être transportées vers le
haut par les tourbillons du vent alors que les particules plus grosses (> 60 à
2000 μm) ne sont guère soulevées au-delà d’un mètre avant de retomber. Ces
dernières, ainsi que les plus grosses particules qui peuvent « rouler » sur le
sol, contribuent au flux horizontal. On distingue donc le processus de mise en
suspension (par lequel les particules les plus fines entrent en suspension dans
l’atmosphère) du processus de bombardement (par lequel les plus grosses par-
ticules bombardent et cassent les agrégats de sol, générant ainsi de plus petites
particules qui peuvent ensuite être soulevées à leur tour).
Des mesures expérimentales ont montré que le flux horizontal dépend d’une
puissance de la vitesse de friction au-delà d’une vitesse de friction seuil notée
Ut∗ . La présence d’éléments non érodables vient modifier le mécanisme d’émis-
sion des poussières désertiques. Ceux-ci influent sur la vitesse seuil de deux
manières : d’abord en limitant la surface du sol qui peut s’éroder et contribuer
à l’émission de poussières et ensuite en « freinant » le vent, diminuant ainsi la
quantité de mouvement du vent disponible pour éroder les parties érodables.
Cet effet peut être décrit physiquement en partitionnant la friction du vent
entre éléments érodables et non érodables ou empiriquement en ajustant les
vitesses seuils en fonction de la région et des types de sol. Marticorena et Ber-
gametti (1995) ont montré que le flux horizontal de particules peut s’exprimer
sous la forme

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4. Modélisation des aérosols 43

Figure 4.2 – Description schématique du processus d’émission de poussières déser-


tiques : reptation (creeping) des plus grosses particules qui roulent sous l’effet du vent,
bombardement (saltation) des particules soulevées par le vent et qui retombent au
sol, et mise en suspension des plus petites particules.

   
ρa ∗ 3 Ut ∗ Ut∗ 2
G=c U 1+ 1− (4.9)
g U∗ U ∗2
où c est une constante, ρa est la masse volumique de l’aérosol, g est la constante
gravitationnelle et U ∗ la vitesse de friction. Dans la pratique, le flux horizontal
est fonction de la taille des particules et l’équation doit être intégrée analytique-
ment ou numériquement sur la taille des particules du sol. Le flux d’émission
de poussières désertiques, aussi appelé flux vertical ou F , est composé des par-
ticules les plus fines et représente la masse de particules qui passe par unité
de temps et par unité de surface au travers d’une surface horizontale située
suffisamment haute pour que les aérosols puissent être considérés comme étant
rentrés dans la couche limite. On considère généralement que le flux vertical
est proportionnel au flux horizontal intégré sur les tailles. Le flux vertical a une
distribution en taille qui dépend de la distribution en taille des particules du
sol mais qui est différente de celle du flux horizontal en raison du processus de
bombardement décrit précédemment. Le rapport entre flux vertical et flux ho-
rizontal, F/G, dépend de la composition minéralogique du sol et en particulier
du contenu en argile dans le sol. Gillette (1979) a montré que le rapport F/G
augmente avec le contenu en argile jusqu’à des valeurs de 20%. Les sols conte-
nant beaucoup d’argile peuvent par contre développer une croûte qui empêche
l’érosion de particules et rend inefficace le processus de bombardement.

4.2.6 Diméthylsulfure
Le diméthylsulfure (DMS ou sulfure de diméthyle) est un composé orga-
nosulfuré de formule moléculaire CH3 SCH3 . C’est un produit d’oxydation du
diméthylsulfidepropionate (DMSP) qui provient du phytoplancton marin. Le
DMS produit dans l’océan peut être émis vers l’atmosphère ou détruit dans
l’océan par le rayonnement ultraviolet qui y pénètre. Si l’on connaît la concen-
tration de DMS dans les eaux de surface de l’océan, soit à partir d’une clima-

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44 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

tologie, soit à partir d’un modèle de biologie marine, on peut estimer le flux de
DMS vers l’atmosphère avec une des paramétrisations des flux air-mer dispo-
nibles dans la littérature. De manière générale, le flux de DMS océanique vers
l’atmosphère s’exprime par :

FDMS = K(T ) cDMS,océan − kDMS H
pDMS,atm ≈ K(T ) cDMS,océan (4.10)

où K(T ) est la vitesse de transfert du DMS au travers de l’interface air-mer


(en m s−1 ), cDMS,océan est la concentration de DMS dans l’océan de surface (en
mol m−3 ), pDMS,atm est la pression atmosphérique du DMS (en Pa) et kDMS H
−3 −1
est la constante de Henry pour le DMS (exprimée ici en mol m Pa ). La
solubilité du DMS étant faible, le flux de DMS ne dépend que de la vitesse de
transfert et de la concentration de DMS dans l’océan. La vitesse de transfert
peut être paramétrée en fonction de la vitesse du vent de surface (U 10 par
exemple) et des caractéristiques de l’interface air-mer (Liss et Merlivat, 1986 ;
Kettle et Andreae, 2000).
Il existe de nombreuses mesures in situ de la concentration en DMS océa-
nique, mais leur couverture n’est pas suffisante si bien que les climatologies de
DMS à l’échelle globale reposent sur des hypothèses un peu grossières. Il est
possible de mesurer le contenu en chlorophylle de l’eau de mer par imagerie
satellitaire et de relier cette quantité au phytoplancton et à la productivité
primaire marine, mais il est difficile de convertir ces quantités en concentration
de DMS car différentes espèces de phytoplancton produisent du DMS en quan-
tités très différentes. Les coccolithophores2 par exemple produisent de grandes
quantités de DMS par rapport aux autres espèces. De manière générale, les
non-diatomées, dont les coccolithophores font partie, produisent plus de DMS
que les diatomées.
La modélisation de la biologie marine pour l’étude du climat reste embryon-
naire. La plupart des modèles actuels reposent sur l’approche NPZD qui simule
les concentrations en nutriments (N), phytoplancton (P), zooplancton (Z) et
détritus (D). Certains modèles commencent à incorporer une représentation de
la compétition entre espèces, soit entre diatomées et non-diatomées, soit de
manière plus générale entre un nombre prédéfini de familles d’espèces qui par-
tagent certaines fonctions biologiques. La concentration de DMS dans l’océan
peut ensuite être modélisée soit de manière empirique à partir de la concen-
tration en phytoplancton et de la profondeur de la couche de mélange, soit
de manière pronostique en résolvant l’équilibre entre les sources (phytoplanc-
ton) et les puits (destruction par le rayonnement ultraviolet et émission vers
l’atmosphère).
On se référera également au chapitre 10 pour en savoir plus sur la réponse
du DMS au changement de climat.

2 Les coccolithophores sont des algues unicellulaires microscopiques qui protègent leur

cellule sous une couche de plaques de calcite.

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4. Modélisation des aérosols 45

4.2.7 Composés organiques volatils biogéniques


La végétation est une source de composés organiques volatils (COV) qui
sont émis en quantités très variables selon les types de plante. La fonction de
ces émissions n’est pas complètement élucidée mais celles-ci pourraient être liées
à des mécanismes de protection des plantes contre des agressions extérieures.
Le principal composé émis est l’isoprène dont seulement une infime partie peut
s’oxyder en composés semi-volatils susceptibles de former des aérosols secon-
daires organiques. Les composés qui conduisent à la formation d’aérosols se-
condaires organiques de manière plus systématique incluent les monoterpènes
et les sesquiterpènes. Les émissions de COV ont été mesurées pour un certain
nombre d’écosystèmes si bien que des paramétrisations plus ou moins empi-
riques ont été formulées. De manière générale, le flux de COV à l’échelle de la
feuille s’exprime par la relation suivante :

FCOV = k (pfeuille − pair )/R (4.11)


où k est le coefficient de diffusion, pfeuille et pair sont les pressions de vapeur du
COV dans la feuille et dans l’atmosphère, et R est la résistance au transfert. Les
termes de cette équation sont difficiles à évaluer, ce qui limite son applicabilité
à grande échelle. On y préfère des paramétrisations semi-empiriques où le flux
de COV s’exprime en fonction de paramètres macroscopiques :

FCOV = fTFP FTFP (T, PAR, CO2 ) (4.12)
TFP

où TFP désigne les différents types fonctionnels de plante, fTFP la fraction de


surface couverte par ce type de plante, FTFP est le flux de COV qui dépend
de la température T , du rayonnement photosynthétiquement actif PAR et de
la concentration en CO2 (figure VIII du cahier central). Arneth et al. (2007)
ont en effet montré qu’une concentration plus élevée en CO2 est susceptible de
diminuer les émissions de COV. Cet effet est particulièrement important pour
le climat futur (voir chapitre 10). Au final, le flux d’émission de COV par unité
de surface d’un type de plante s’écrit :
NPP
FTFP = Ffeuille,TFP,standard fT fCO2 IFTFP (4.13)
NPPstandard
où Ffeuille, TFP, standard est le flux par unité de surface de feuille dans des condi-
tions standard, NPP/NPPstandard est le rapport entre la productivité primaire
simulée et la productivité primaire dans les conditions standard, fT est un fac-
teur correctif pour la température, fCO2 un facteur correctif pour le CO2 et IF
est l’indice foliaire (le rapport entre la surface de feuille et la surface au sol).

4.2.8 Resuspension
Dans certaines conditions, comme pour l’environnement urbain ou à proxi-
mité de fortes sources de poussières, il peut être nécessaire de considérer la

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46 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

resuspension d’aérosols déposés au sol comme une source additionnelle d’aéro-


sols.

4.3 Processus atmosphériques


Une fois émis, les aérosols et les précurseurs d’aérosols subissent un certain
nombre de processus qui déterminent leur séjour dans l’atmosphère.

4.3.1 Nucléation
On appelle nucléation la transformation de matière d’une phase en une
autre qui résulte en l’apparition de noyaux. Dans le cas des aérosols atmosphé-
riques, la nucléation désigne la transformation de molécules de la phase gazeuse
en un agrégat de molécules appelé embryon ou noyau d’aérosol. Ce processus
est parfois appelé nucléation homogène pour le différencier de la nucléation
hétérogène où le changement de phase prend place sur une surface étrangère.
Cependant, nous préférons ici réserver le terme de nucléation à la nucléation
homogène et qualifions de condensation le processus parfois appelé nucléation
hétérogène. On distingue la nucléation homomoléculaire qui implique une seule
espèce gazeuse (comme l’acide sulfurique) de la nucléation hétéro-moléculaire
qui implique plusieurs espèces gazeuses (comme l’acide sulfurique et la vapeur
d’eau).
La nucléation reste un processus complexe et mal compris même si la mesure
de très petites particules a permis de mieux appréhender les conditions dans
lesquelles de nouvelles particules peuvent se former. Ce processus est cependant
très important si l’on veut bien comprendre la dynamique de la granulométrie
des populations d’aérosols et de noyaux de condensation, et donc l’effet indirect
des aérosols sur les nuages.
D’un point de vue théorique, la nucléation requiert une sursaturation de
la phase gazeuse (c’est-à-dire que la pression de vapeur du gaz doit excéder
la pression de vapeur saturante qui est généralement prise par rapport à une
surface plane). Cependant, tous les embryons d’aérosols qui se forment par col-
lision ne deviennent pas forcément des aérosols. Il faut pour cela que la taille de
ces embryons excède une taille critique au-delà de laquelle il y a plus de nou-
velles molécules qui se condensent sur l’embryon que de molécules de l’embryon
qui s’évaporent. En toute rigueur, il faudrait donc distinguer la nucléation des
aérosols de la formation de nouvelles particules dans la mesure où un noyau
formé par nucléation peut se défaire avant d’avoir pu donner lieu à la forma-
tion d’une nouvelle particule stable. Nous ne ferons pas cette distinction dans
la suite de ce chapitre.
Ce processus peut être décrit à partir des lois de la thermodynamique. Plus
la sursaturation de la phase gazeuse est élevée et plus le rayon critique est petit.

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4. Modélisation des aérosols 47

La nucléation se produit avant tout quand la surface totale de particules pré-


existantes qui sont disponibles pour la condensation est petite. Cependant, les
observations montrent que la nucléation est un phénomène plus fréquent dans
l’atmosphère que ne le laisse supposer la théorie. En particulier, on pensait que
la nucléation ne se produisait que dans la stratosphère et dans la troposphère
libre dans des conditions très propres, alors qu’il est maintenant établi que des
événements de nucléation se produisent dans la couche limite continentale, et
en particulier au-dessus des forêts.
Les paramétrisations pour la nucléation d’aérosols sont encore en pleine
évolution. Elles sont en général basées sur des modèles théoriques validés ou
ajustés à partir d’observations du taux de nucléation réalisées soit en labora-
toire, soit en conditions ambiantes. On citera en exemple la paramétrisation
de Vehkamäki et al. (2002) pour la nucléation d’acide sulfurique qui s’exprime
comme une fonction de la concentration gazeuse en acide sulfurique, [H2 SO4 ],
de la température, T , et de l’humidité relative, HR :

J(cm−3 s−1 ) = f (H2 SO4 , HR, T ). (4.14)

Le taux de nucléation J est représenté sur la figure 4.3. Il augmente très


fortement avec la concentration en acide sulfurique et fortement avec l’humidité
relative qui favorise l’apparition de noyaux suffisamment larges. Des expériences
plus récentes ont souligné le rôle important de l’ammoniac (NH3 ), de certains
composés organiques et des ions qui favorisent fortement la nucléation (Kirkby
et al., 2011).

4.3.2 Condensation de composés semi-volatils


Les composés semi-volatils vont venir préférentiellement se condenser à la
surface d’aérosols préexistants et il s’agit là d’un processus dominant par rap-
port à la nucléation. Parmi les composés semi-volatils, on peut citer l’acide
sulfurique (H2 SO4 ), dont la pression de vapeur saturante est basse, le métha-
nesulfonate (MSA) et un certain nombre de composés organiques comme les
monoterpènes.
Le taux de condensation de ces espèces semi-volatiles sur une particule
donnée est fonction de la pression de l’espèce gazeuse, sa pression de vapeur
saturante, du rayon de courbure de la particule et de l’affinité entre le gaz et
la particule (par exemple le caractère hydrophile de la particule pour un gaz
soluble dans l’eau). La condensation d’une espèce gazeuse est plus facile sur
une surface plane que sur une surface bombée et plus facile donc sur un aérosol
de grosse taille qu’un aérosol de petite taille. Cela s’exprime par l’effet Kelvin
qui donne la pression de vapeur saturante au-dessus d’une surface courbe :
 
2σ M
Psat,r = Psat exp (4.15)
ρRT r

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48 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Figure 4.3 – Taux de nucléation en fonction de l’humidité relative pour différentes


valeurs de température (en K) et de la concentration gazeuse en acide sulfurique
(molécules cm−3 ). (Source : Vehkamäki et al. (2002). 
c American Geophysical Union)

où r est le rayon de la particule (en m), σ est la tension de surface (en J m−2 ),
M est la « masse moléculaire » de l’aérosol (en kg mol−1 ), ρ est la masse
volumique de la solution (en kg m−3 ), R = 8,314 J mol−1 K−1 est la constante
des gaz parfaits et T est la température. La concentration du gaz à l’équilibre
au-dessus d’une surface courbe est donc :
Psat,r M
csat,r = (4.16)
RT
où M est la masse moléculaire du gaz en question (kg mol−1 ). Psat,r et csat,r
sont plus élevées que Psat et csat et tendent vers ces valeurs quand r tend vers
l’infini.
Le taux de condensation (en kg s−1 ) s’exprime alors de la manière suivante :
J = 4π r D f (Kn, a) (c − csat,r ) (4.17)
où c est la concentration de l’espèce gazeuse dans l’atmosphère (en kg m−3 ),
D est le coefficient de diffusion de l’espèce gazeuse (en m2 s−1 ), f est un terme
de correction qui dépend du nombre de Knudsen Kn (qui détermine le régime
d’écoulement du gaz) et du coefficient d’accomodation a.

4.3.3 Coagulation
La coagulation est le processus par lequel les aérosols s’agglomèrent entre
eux pour former des particules plus grosses. Le mouvement brownien des aé-

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4. Modélisation des aérosols 49

rosols induit par l’agitation thermique est la cause principale de coagulation


dans l’atmosphère. La coagulation conduit à déplacer la distribution en taille
des aérosols vers les plus grosses particules. C’est un processus particulière-
ment important quand les concentrations sont élevées, ce qui est le cas des
plus petites particules en particulier dans les régions polluées. Dans la tropo-
sphère, la coagulation est un processus qui conduit aussi à augmenter le degré
de mélange des aérosols. La coagulation est aussi importante pour les aérosols
du mode d’accumulation dans la stratosphère car le temps de résidence des
aérosols y est plus long que dans la troposphère. Ce processus permet de faire
grossir la taille des particules jusqu’à des tailles où le puits par sédimentation
(discuté un peu plus loin) devient significatif.
L’équation d’évolution de la concentration en nombre c(m, t) de particules
de masse m à l’instant t due à la coagulation est donnée par :

∂ c(m, t) 1
 m−m0
= 1m≥2m0 2 K(m , m − m ) c(m , t) c(m − m , t) dm
∂t m0

∞
−c(m, t) m0
K(m, m ) c(m , t) dm
(4.18)
où m0 est la masse du plus petit aérosol (typiquement la masse des aérosols
provenant de la nucléation), 1m≥m0 est une fonction qui vaut 1 quand m ≥ m0
et 0 sinon, K(m1 , m2 ) est le noyau de coagulation qui décrit la coagulation
entre deux aérosols de masse m1 et m2 . Le premier terme du membre de droite
décrit le gain de particules de masse m par coagulation de particules de masse
m et m − m , alors que le second terme décrit la perte de particules de masse
m par coagulation avec toutes les autres particules. Le noyau de coagulation
est exprimé en unité de volume par unité de temps (m3 s−1 ). Le lecteur est
renvoyé à Sportisse (2007) pour une description plus détaillée du processus de
coagulation.

4.3.4 Production d’aérosols dans les nuages


Des espèces solubles peuvent se dissoudre dans l’eau nuageuse, y subir des
transformations chimiques et être incorporées dans les aérosols lorsque l’eau
nuageuse se réévapore. C’est le cas en particulier du dioxyde de soufre, dont
une grande partie est oxydée en phase aqueuse dans les nuages pour former des
sulfates. Quantifier cet effet requiert de modéliser non seulement le transfert
de masse entre la phase gazeuse et l’eau nuageuse mais aussi les réactions
chimiques en phase aqueuse qui prennent place dans le nuage. Certaines de ces
réactions chimiques dépendent du pH (potentiel hydrogène) de l’eau nuageuse3
L’équilibre entre phase gazeuse et phase aqueuse pour un gaz soluble répond
à la loi de Henry. Celle-ci s’écrit :
aq = kH patm
cX X X
(4.19)
3 pH = − log10 [H+ ] où [H+ ] est la concentration en cation H+ dans l’eau en mol l−1 .

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50 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

−3
où cXaq est la concentration de l’espèce X en phase aqueuse (en mol m ), pX
atm
est la concentration atmosphérique de l’espèce X en phase gazeuse (en Pa) et
kHX
est la constante de Henry pour l’espèce X (en mol m−3 Pa−1 ). On notera
que si l’espèce X se dissocie en phase aqueuse, c’est bien la concentration en X
et non la concentration totale en X et produits de dissociation qui intervient
dans l’équation 4.19. Dans la pratique, on considère souvent que le transfert
de masse entre les phases gazeuse et aqueuse est suffisamment rapide pour que
l’équilibre soit atteint à tout moment mais cela n’est pas toujours le cas pour
certaines espèces.
D’autres processus contribuent à l’évolution des propriétés des aérosols in-
corporés dans les nuages. Des aérosols interstitiels peuvent coaguler avec les
gouttelettes d’eau liquide et augmenter la masse de matière soluble et insoluble
dans les gouttelettes. Celles-ci entrent aussi en collision les unes avec les autres
et coagulent. Lorsqu’une gouttelette d’eau nuageuse s’évapore, elle relâche le
noyau de condensation qui était à son origine et toute la matière soluble et
insoluble qui a été collectée par la gouttelette dans le nuage. Ce processus est
particulièrement important pour les nuages stratiformes non précipitants mais
aussi, dans une moindre mesure, des nuages précipitants et des nuages convec-
tifs qui détraînent une partie de leur eau liquide en dehors du nuage. L’effet
est de déplacer la distribution en taille des aérosols vers les plus grosses tailles,
à augmenter le degré de mélange des aérosols et, par conséquent, à augmen-
ter la concentration en noyaux de condensation. La figure 2.2 illustre l’impact
de ces processus sur les distributions en taille d’aérosols dans une masse d’air
continentale polluée advectée au-dessus de l’océan Atlantique.

4.3.5 Dépôt humide ou lessivage


Le principal puits d’aérosols dans l’atmosphère, tout du moins pour les
espèces solubles, est le dépôt humide aussi appelé lessivage. Il comprend à la
fois le lessivage dans les nuages lors de la formation de la précipitation et le
lessivage sous les nuages dû au flux descendant de précipitation.
Quand un nuage d’eau liquide se forme dans l’atmosphère, une fraction
des aérosols est incorporée dans la phase aqueuse, soit en tant que noyau de
condensation (la vapeur d’eau se condense autour d’un aérosol hydraté et de-
vient gouttelette), soit par impaction (un aérosol interstitiel est incorporé dans
la phase aqueuse lors d’une collision avec une gouttelette). Si les gouttelettes
d’eau nuageuse grossissent jusqu’à atteindre des tailles où les vitesses de sédi-
mentation sont suffisamment élevées, le nuage donne alors lieu à des précipita-
tions et les aérosols incorporés dans les gouttes de pluie sont lessivés jusqu’à la
surface.
Lors de leur chute, les gouttes de pluie balayent un volume d’air et impactent
une fraction des aérosols de ce volume d’air. C’est ce qu’on appelle le lessivage
sous les nuages, qui est un processus moins efficace que le lessivage dans les
nuages, mais qui peut être important sous certaines conditions. Il convient

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4. Modélisation des aérosols 51

bien entendu de prendre aussi en compte la réévaporation de la pluie qui relâche


des aérosols dans l’atmosphère. Cet effet est particulièrement important dans
les situations de bruine où les gouttes de pluie sont relativement petites et
peuvent réévaporer plus facilement. On assiste dans ce cas à une redistribution
de l’aérosol sur la verticale.
En première approximation, on peut paramétrer le lessivage dans le nuage
à partir du flux de précipitation :

Flessivage intérieur = W c = β f x c (4.20)


où W est le taux de lessivage dans le nuage (en s−1 ), β est le taux de conversion
d’eau liquide en pluie (en kg kg−1 s−1 ), f est la fraction volumique de nuage,
x est la fraction d’aérosol dans la phase aqueuse et c est la concentration at-
mosphérique en aérosol. Le paramètre x dépend de la solubilité de l’aérosol.
Il vaut 0 pour un type d’aérosol complètement interstitiel et 1 pour un type
d’aérosol suffisamment soluble et gros pour servir de noyau de condensation.
Le taux de conversion β peut être calculé à partir des paramètres nuageux :

divz Pr
β=− (4.21)
ρair f ql
où divz est l’opérateur divergence sur la verticale, Pr est le profil vertical du
taux de précipitation (kg m−2 s−1 ), ρair est la masse volumique de l’air (kg m−3 )
et ql est le contenu en eau liquide du nuage (kg kg−1 ).
Le lessivage sous le nuage dépend lui aussi du flux de précipitation. Il peut
être paramétré en intégrant le volume balayé par une population de gouttes de
pluie en train de précipiter :

3 Pr α
Flessivage sous nuage = K c = c (4.22)
4 Rr ρeau
où K est le taux de lessivage sous le nuage (en s−1 ), Rr est le rayon des gouttes
de pluie, ρeau est la masse volumique de l’eau et α est l’efficacité avec laquelle
les aérosols sont collectés par les gouttes de pluie ou la neige. Cette efficacité
est relativement faible car les aérosols tendent à suivre le flot d’air qui est
dévié autour de la goutte de pluie. L’efficacité dépend de la taille respective
des aérosols et des gouttes de pluie ou des cristaux de neige. Pruppacher et
Klett (1997) donnent des valeurs typiques de 0,001 pour les gouttes de pluie et
0,01 pour les flocons de neige.
Il convient aussi de relâcher une partie de l’aérosol qui est lessivé quand
la pluie se réévapore en traversant des couches de l’atmosphère qui sont plus
sèches. Ce processus peut être important dans certaines régions ou certaines
conditions météorologiques.
Les nuages de glace et les hydrométéores solides jouent aussi un rôle dans
le cycle des aérosols mais ils constituent un puits moindre pour les aérosols.

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52 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Seule une fraction des aérosols ont la capacité de servir de noyaux glaçogènes
sur lesquels les cristaux de glace peuvent se former. Les aérosols peuvent aussi
entrer en collision et se coller aux cristaux de glace qu’ils soient précipitants ou
non.

4.3.6 Dépôt sec


Si le dépôt humide est un puits efficace pour les aérosols, il est bien évi-
demment très dépendant de la présence de précipitations dont la distribution
spatiale et temporelle est très hétérogène. En l’absence de précipitations, le dé-
pôt direct d’aérosols à la surface terrestre, dit dépôt sec, joue un rôle important.
On peut distinguer le dépôt à la surface dû au flux turbulent d’aérosols et celui
dû au flux de sédimentation. Le premier domine pour les petits aérosols alors
que le second domine pour les plus gros aérosols. Ce flux peut être représenté
par le produit d’une vitesse de dépôt et de la concentration de surface :

Fsec = vdépôt sec csurface . (4.23)

La figure 4.4 montre la vitesse de dépôt en fonction de la taille de l’aérosol


pour trois masses volumiques différentes. On remarque qu’il y a un minimum
dans la vitesse de dépôt pour les particules de taille intermédiaire (entre 0,1
et 1 μm). Ce minimum correspond au mode d’accumulation dans l’atmosphère
qui domine la concentration en aérosols en l’absence de processus de nucléation
ou de production de grosses particules.
Des modèles plus complexes existent pour représenter le dépôt sec des es-
pèces chimiques à la surface. Certains reposent sur une analogie avec les cir-
cuits électriques, la surface terrestre (sol et végétation) étant représentée par
une combinaison de résistances qui agissent en série ou en parallèle.
Les aérosols peuvent aussi se déposer à la surface lors des épisodes de
brouillard. Dans ce cas, les aérosols se déposent à la surface avec les fines
gouttelettes d’eau qui constituent le brouillard.
On a déjà noté que la resuspension d’aérosols déposés à la surface peut jouer
un rôle dans les régions polluées et/ou les régions sèches.

4.3.7 Sédimentation
La sédimentation des aérosols est un processus important non seulement
parce qu’elle constitue un puits d’aérosols à la surface, mais aussi parce qu’elle
redistribue les aérosols sur la verticale. Si on néglige les autres processus, la
sédimentation s’exprime de la manière suivante dans l’équation de conservation
des aérosols :

∂ ρC
+ divz (ρ C Vsed ) = 0 (4.24)
∂t

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4. Modélisation des aérosols 53

-1
10
-3
500 kg m
Vitesse de dépôt (ms )
-1

-3
-2 1500 kg m
10 -3
3000 kg m

-3
10

-4
10

-5
10 -9 -8 -7 -6 -5
10 10 10 10 10
Rayon de l’aérosol (m)
Figure 4.4 – Vitesse de dépôt sec (m s−1 ) en fonction de la taille des particules pour
trois valeurs de la masse volumique de l’aérosol. Reproduit à partir du code fourni
par Kerkweg et al. (2006).

où C désigne la concentration en aérosols en rapport de mélange et Vsed est la


vitesse de sédimentation de l’aérosol.
La sédimentation est un processus lent pour les particules du mode d’ac-
cumulation. Dans la troposphère, le transport à grande échelle, le transport
convectif et le dépôt humide sont les processus dominants. Cependant, dans la
stratosphère, où les échanges verticaux sont plus lents et où la durée de vie des
aérosols est beaucoup plus longue, la sédimentation est un processus important
pour transporter les aérosols dans la troposphère.
La sédimentation est aussi importante pour les particules du mode grossier
dans la troposphère. En particulier, les poussières désertiques peuvent être
soulevées à des altitudes élevées et la sédimentation contribue à ramener les
aérosols vers la surface où ils sont déposés. La sédimentation est également un
puits important pour les sels marins du mode grossier.
C’est la vitesse de sédimentation qui contrôle le processus de sédimenta-
tion. Une particule d’aérosol subit la force de gravité et une résistance aéro-
dynamique de sens opposé à sa vitesse. L’amplitude de la force de résistance
aérodynamique est proportionnelle à la taille de la particule. Lors de la des-
cente d’une particule, la force de gravité et la force de résistance s’équilibrent
et l’on peut calculer la vitesse terminale de chute de la particule :

(ρp − ρa ) Dp2 g Cc
Vs = . (4.25)
18 μ

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54 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Cette relation est connue sous le nom de loi de Stokes ou vitesse de Stokes, où ρp
est la masse volumique de la particule, ρa est la masse volumique de l’air, Dp est
le diamètre aérodynamique de la particule, g est la constante gravitationnelle,
μ est la viscosité de l’air et Cc est un facteur correctif. Ce facteur correctif
s’exprime sous la forme :
  
2λ −0,55Dp
Cc = 1 + 1,257 + 0,4 exp (4.26)
Dp λ
où λ est le libre parcours moyen de la particule dans l’air.

4.3.8 Transport des aérosols


Il faut bien évidemment prendre en compte le transport des aérosols. On
distingue plusieurs mécanismes de transport. Les aérosols sont advectés par les
vents. Il existe de nombreux schémas numériques d’advection dont une discus-
sion serait hors du propos de ce livre. On privilégie un schéma numérique qui
conserve la masse et ne crée pas de valeurs négatives de concentrations, sans
être toutefois trop diffusif. Il faut aussi prendre en compte le mélange dans la
couche limite qui a un impact direct sur la manière dont les émissions et le
dépôt sec viennent modifier les concentrations. Enfin, si la convection n’est pas
résolue par le modèle mais paramétrée comme processus sous maille, il faut
prendre en compte le transport convectif des aérosols et de leurs précurseurs.
Seule une fraction des espèces solubles peut s’échapper du panache convectif
(un processus appelé détraînement), le reste étant lessivé.

4.4 Approches de modélisation


On a vu qu’il faut résoudre l’ensemble des processus décrits ci-dessus pour
une population d’aérosols. Plusieurs approches sont possibles. On peut ne cher-
cher qu’à modéliser la masse d’aérosol et faire l’hypothèse d’une distribution en
taille constante (approche massique). C’est une approche simple mais qui a ses
limites et qui tombe maintenant en désuétude. Si au contraire l’on cherche à
représenter la distribution en taille de l’aérosol, deux approches sont possibles :
une approche sectionnelle et une approche modale. Dans le premier cas, on
discrétise les aérosols par segment ou intervalle de taille et on représente expli-
citement l’évolution de la distribution en taille de l’aérosol en suivant la concen-
tration d’aérosols dans chaque segment. Dans le second cas, on fait l’hypothèse
qu’il existe un certain nombre de modes d’aérosols prédéfinis dont seules cer-
taines des propriétés (typiquement composition chimique et taille moyenne)
peuvent varier.

4.4.1 Approche massique


Les modèles d’aérosols de première génération ne cherchent pas à représen-
ter de manière explicite la distribution en taille ou le degré de mélange des

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4. Modélisation des aérosols 55

aérosols. Seules les concentrations en masse des différentes espèces chimiques


sont des variables du modèle pour lesquelles on résout l’équation de conserva-
tion :
∂ci ) = div(Km −
+ div(ci V

∇ci ) + Si − Pi (4.27)
∂t
où Si et Pi représentent respectivement l’ensemble des sources et des puits de
l’espèce chimique i.
Le modèle fait l’hypothèse d’une distribution en taille typique pour repré-
senter les processus qui dépendent de la taille des aérosols, comme la sédimen-
tation, le lessivage ou l’interaction avec le rayonnement. Les concentrations en
noyaux de condensation sont reliées de manière empirique aux concentrations
en masse des aérosols solubles.
La coagulation des aérosols, le dépôt de composés gazeux solubles ou semi-
volatils sur la surface d’aérosols préexistants sont des processus qui ne peuvent
pas être représentés explicitement dans un tel modèle. Ils doivent donc être
paramétrés dans le cadre de cette approche simplifiée. Le processus de vieillis-
sement est particulièrement important pour le carbone suie et l’aérosol de com-
bustion de la biomasse. Cela est généralement fait en incluant deux classes
d’aérosols, le carbone suie frais hydrophobique et le carbone suie âgé hydrophi-
lique, et en transférant la masse d’une classe à l’autre avec une constante de
temps fixe, λ :
d[BChydrophilique ] d[BChydrophobique ] [BChydrophobique ]
=− = . (4.28)
dt dt λ

L’approche massique permet de rendre compte des différents types d’aé-


rosols et de leurs variations spatiales et temporelles à grande échelle mais ne
permet pas une caractérisation fine des aérosols. Elle peut être appropriée pour
modéliser l’aérosol du mode d’accumulation mais rencontre très vite ces limites
pour les aérosols du mode grossier où la taille influe fortement sur les processus
de dépôt.

4.4.2 Approche sectionnelle


La taille des aérosols étant importante pour certains processus, une ap-
proche plus détaillée consiste à discrétiser la distribution en taille en n classes
de rayon rj et de masse mj (j = 1, n) (voir figure 4.5). Le nombre de classes de
taille peut varier de quelques-unes à plusieurs centaines selon la précision sou-
haitée. On modélise l’évolution de la concentration de chaque classe d’aérosols
de taille j par l’équation de conservation :
∂cj ) = Sj − P j
+ div(cj V (4.29)
∂t
où cj est la concentration en nombre de l’aérosol de classe de taille j et S j et
P j sont les termes sources et puits.

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56 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Figure 4.5 – Représentation schématique de l’approche sectionnelle de modélisation


des aérosols. La distribution en taille est discrétisée et la concentration en aérosol
dans chaque section est une variable du modèle.

Figure 4.6 – Représentation schématique de l’approche modale de modélisation des


aérosols. Les flèches indiquent comment les différents processus transfèrent l’aérosol
d’un mode à l’autre.

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4. Modélisation des aérosols 57

Le terme de coagulation est à la fois un puits de petites particules et une


source de plus grosses particules. Si la discrétisation en taille est telle que
mj + mk = mj+k , l’équation de coagulation s’écrit tout simplement :

∂cj 1
k=j−1
k=n
= k
Kk,j−k c c j−k
−c
j
Kj,k ck (4.30)
∂t 2
k=1 k=1

où Kj,k est le noyau de coagulation pour les aérosols de masse mj et mk .


L’approche sectionnelle prédit le nombre (ou la masse) de particules de
différentes compositions chimiques dans chaque classe de taille mais ne donne
pas d’information quant au degré de mélange dans chaque classe à moins de
multiplier les classes d’aérosols.

4.4.3 Approche modale


L’approche modale résulte d’un compromis qui permet de représenter à la
fois l’évolution du mélange et de la taille des aérosols avec un coût numérique
réduit mais en faisant un certain nombre d’hypothèses. On considère que les
aérosols atmosphériques peuvent être représentés comme la superposition de n
modes prédéfinis (figure 4.6). Le nombre de modes est variable mais plusieurs
modèles considèrent que l’on peut raisonnablement bien représenter l’aérosol
atmosphérique à l’échelle globale avec 7 modes (Stier et al., 2005). Ces modes
sont le mode de nucléation, deux modes d’Aitken, deux modes d’accumulation
et deux modes grossiers.
Pour chacun de ces modes, on prédéfinit un mode insoluble et un mode so-
luble. Chaque mode est représenté par plusieurs variables, à savoir une concen-
tration en nombre et les concentrations en masse des différentes espèces chi-
miques attribués au mode en question. La forme et la largeur de la distribution
en taille pour chaque mode sont fixées sur la base d’observations. Les différents
processus contribuent à faire évoluer la distribution en taille de chaque mode
à l’intérieur d’un intervalle donné. Le vieillissement des aérosols est paramétré
comme un transfert entre modes insolubles et modes solubles. La coagulation
des aérosols diminue les concentrations en nombre et transfère de la masse
d’aérosols entre les modes.

4.5 Exemple : le cycle du soufre


Le lecteur est renvoyé à la littérature scientifique pour connaître les résultats
de modèles complets d’aérosols. Nous illustrons sur la figure 4.7 le cas particu-
lier du cycle des aérosols soufrés selon un modèle atmosphérique relativement
simple. Les principales sources de soufre (hors sulfates des sels marins) com-
prennent le diméthylsulfure (DMS) et le dioxyde de soufre (SO2 ). Les sources de
DMS sont exclusivement naturelles alors qu’il y a à la fois des sources naturelles
et anthropiques de SO2 . On prend aussi en compte une petite source de H2 S

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58 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

combustion de la biomasse : 3
volcans : 5
combustibles fossiles : 63
71

stratiforme : 34
convectif : 25
Sec Humide Sec
Humide
22.5 6 7 59
OH 14
OH 11 1.2 5.5
H2O2 28
SO2 SO4
NO3 5 03 21
0.3 0.8

OH OH
1.5 3
3
1.1
DMS 4.4
OH 3
0.06 H2S
0.0037
0.1 4.7
OH
DMSO MSA
0.002 1 0.01
19 Humide
3 0.2
Sec Humide Sec Humide
0.3 0.2 0.1 0.9

Figure 4.7 – Bilan du cycle atmosphérique des espèces soufrées. Les flux (puits et
sources) sont donnés en Tg S an−1 , les réservoirs atmosphériques sont donnés en Tg
S. Les temps de résidence sont donnés en jours. D’après Boucher et al. (2002).

d’origine biogénique et industrielle. On considère aussi qu’une partie du SO2 est


oxydée très rapidement à la source (lors ou tout de suite après la combustion)
si bien qu’il existe une petite source directe de sulfates d’origine anthropique.
Le soufre suit une chaîne d’oxydation allant du DMS, vers le DMSO et le SO2 ,
les sulfates (SO2−
4 ) et le méthanesulfonate (MSA), ces deux dernières espèces
se retrouvant principalement sous forme particulaire. Les principaux oxydants
considérés ici sont le radical hydroxyle (OH), le radical nitrate (NO3 ), l’ozone
(O3 ) et le péroxyde d’hydrogène (H2 O2 ). Toutes les espèces soufrées sont su-
jettes au dépôt sec et les espèces solubles (SO2 , H2 S, DMSO, sulfates et MSA)
sont également sujettes au dépôt humide.
Le bilan de masse présenté sur la figure 4.7 est particulièrement utile pour
comprendre la dynamique des espèces soufrées. Dans tout modèle, il est im-
portant de s’assurer tout d’abord que la masse de S est conservée, c’est-à-dire
que pour chaque espèce les flux sources équilibrent les flux puits dès lors que
l’on considère une moyenne sur une période suffisamment longue et que l’on
a atteint un état stationnaire. On peut constater qu’en l’absence de dépôt sec
et humide, le DMS est entièrement oxydé et la grande majorité du DMS est
convertie en SO2 . Une partie du SO2 est déposée à la surface mais la majorité

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4. Modélisation des aérosols 59

est oxydée en sulfates. Seule une petite fraction du SO2 oxydé l’est en phase
gazeuse. En phase aqueuse, l’oxydation par H2 O2 l’emporte sur l’oxydation
par O3 qui prend le relais lorsque les concentrations en H2 O2 sont faibles, ce
qui est le cas au-dessus des moyennes latitudes en hiver ou dans les zones très
polluées où H2 O2 est consommé par le SO2 . Les sulfates étant une espèce d’aé-
rosol très soluble, le dépôt humide l’emporte largement sur le dépôt sec. Les
réservoirs atmosphériques (indiqués en Tg S) permettent d’apprécier les quan-
tités respectives d’espèces soufrées et il apparaît clairement que les sulfates et
le SO2 dominent les concentrations. Le rapport entre la colonne moyenne d’une
espèce et la somme des flux sources (ou la somme des flux puits) est égal par
définition au temps de résidence atmosphérique moyen de l’espèce. Les temps
de résidence moyens sont d’environ 1 jour pour le DMS et le SO2 , d’environ 4
jours pour le H2 S et d’environ 5 jours pour les espèces particulaires comme les
sulfates et le MSA. La durée de vie des espèces peut varier suivant les sources
et la partie de l’atmosphère considérée.

Exercices

1. Déduire l’équation 4.2 à partir de l’équation 4.1.

2a. Une couche d’aérosols de rapport de mélange c est lessivée sous le nuage
par la pluie. On note R le rayon des gouttes de pluie et N0 leur concentration.
La vitesse de chute des gouttes de pluie obéit à la loi
  12
ρ0 1
V (R) = k R2 .
ρair

Calculer le volume d’air balayé par une goutte de pluie par unité de temps et en
déduire le taux de lessivage de l’aérosol. On fera l’hypothèse d’une distribution
monodisperse des gouttes de pluie (de rayon R) et on introduira un paramètre
α pour représenter l’efficacité de collection des aérosols par la pluie. Exprimer
le résultat en fonction de c, R, ρ0 , de la masse volumique de l’air ρair , de la
masse volumique de l’eau ρeau et du contenu en pluie qr (unité kg kg−1 ).

2b. Les gouttes de pluie sont distribuées selon une loi de Marshall-Palmer

N (R) = N0 exp(−R/Rm ).

Exprimer le taux de lessivage de l’aérosol en fonction de c, Rm , qr , ρ0 , ρair et


ρeau .

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60 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

On utilisera le fait que


 ∞
tz−1 exp(−t) dt = Γ(z)
0

où Γ est la fonction Gamma qui étend la notion de factoriel aux nombres réels.

3. On considère une masse d’air où la concentration atmosphérique en SO2


est [SO2 ] = 50 ppbv. La température est de 298 K. Un nuage se forme dans
cette masse d’air avec un contenu en eau liquide ql = 1 g m−3 , ce qui entraîne
la dissolution partielle du SO2 suivie d’une dissociation partielle en HSO−3 et
SO2−
3 . Calculer la nouvelle concentration atmosphérique en SO2 à l’équilibre
en faisant l’hypothèse qu’il n’y a pas de source ou de puits de SIV (=somme
du SO2 , HSO− 2−
3 et SO3 ) dans la masse d’air et que le pH de l’eau nuageuse
après dissociation du SO2 est de 5. On donne la constante de Henry à 298 K
pour le SO2 , KH SO2
= 1,4 mol m−3 Pa−1 , et les constances de dissociation à
298 K du SO2 en HSO− 3 , K1 = 1,3 10
−2
mol l−1 , et du HSO− 2−
3 en SO3 , K2 =
−8 −1
6,6 10 mol l . Faire attention aux unités !

Solutions
1 1
3 α k ρ02 ρair
2
c qr
2a. Flessivage = 1 .
4 ρeau R 2

1 1
Γ(7/2) α k ρ02 ρair
2
c qr
2b. Flessivage = 1 .
8 ρeau Rm
2

3. On calcule la concentration en cations H+ (h = 10−5 mol l−1 ) puis on ex-


prime le contenu total en SIV dans l’eau nuageuse en fonction de la concen-
tration aqueuse en SO2 et des constantes de dissociation. On écrit ensuite la
conservation de la masse totale de SIV dans la même unité (par exemple en
ppbv), ce qui donne
 [SO2 ] 
[SO2 ] =  9 ppbv.
SO2 K1 K 1 K2 ql R T
1 + KH 1+ +
h h2 ρeau

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Chapitre 5

Interactions
matière-rayonnement
et transfert radiatif

Le rayonnement électromagnétique dans les domaines de longueurs d’onde


de l’ultraviolet, du visible et de l’infrarouge joue un rôle fondamental dans de
très nombreux processus atmosphériques. Il constitue la source initiale d’éner-
gie pour de nombreux mécanismes physiques et interagit avec les aérosols at-
mosphériques et les nuages. On a vu aussi que le climat et le changement
climatique peuvent s’expliquer en termes de bilan radiatif. Par ailleurs, les in-
teractions entre la matière et le rayonnement électromagnétique au sens large
sont à la base des techniques de télédétection et de certaines mesures in situ des
espèces chimiques gazeuses et des aérosols. Ce chapitre vise donc à introduire
les différents processus radiatifs qui ont lieu dans l’atmosphère du point de vue
des espèces gazeuses et des aérosols et les bases de la modélisation du transfert
du rayonnement électromagnétique dans l’atmosphère. Il nous donne aussi les
bases pour expliquer les principes de la mesure des aérosols qui sont exposés
dans le chapitre 6. La description du processus d’absorption par les molécules
va au-delà de ce qu’il est nécessaire de savoir pour la compréhension des effets
climatiques des aérosols mais constitue un ajout utile à ce chapitre.

5.1 Le rayonnement électromagnétique


5.1.1 Généralités
Le rayonnement électromagnétique est un vecteur important de transfert
d’énergie dans l’atmosphère. Il se présente sous la forme d’ondes de champ élec-
tromagnétique qui se propagent toutes dans le vide à la même vitesse qui est
celle de la lumière. Le spectre électromagnétique couvre les domaines des rayons

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62 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Microondes
Ultraviolet

Infrarouge
Rayons X

Visible
Rayons
gamma
Ondes radio

−10 −8 −6 −4 −2 0 2 4
10 10 10 10 10 10 10 10 λ (m)
18 16 14 12 10 8 6 4
3 10 3 10 3 10 3 10 3 10 3 10 3 10 3 10 f (Hz)
Figure 5.1 – Les différents domaines du spectre électromagnétique en longueurs
d’onde (en m) et en fréquences (en Hz).

gamma, des rayons X, de l’ultraviolet, du rayonnement visible et infrarouge,


des micro-ondes et des ondes radio (figure 5.1). L’œil humain est uniquement
sensible au rayonnement visible (du violet au rouge en passant par le bleu, le
vert et le jaune). La nature étant bien faite, cela correspond au pic d’émis-
sion de rayonnement par le Soleil ! Nous nous intéressons ici aux rayonnements
ultraviolet, visible et infrarouge qui dominent les échanges énergétiques dans
l’atmosphère. On mentionnera également brièvement le rayonnement micro-
onde qui, bien qu’étant négligeable dans le bilan énergétique, est utile pour la
télédétection de l’atmosphère et de la surface.
On caractérise généralement le rayonnement électromagnétique dans les do-
maines ultraviolet, visible et infrarouge par sa longueur d’onde, λ, exprimée en
nm ou en μm. En spectroscopie, on préfère cependant souvent utiliser le nombre
d’onde, ν :
ν = 1/λ. (5.1)
Il est généralement exprimé en cm−1 et directement proportionnel à l’énergie
de l’onde. On peut garder à l’esprit la formule suivante qui permet de convertir
longueur d’onde en nombre d’onde dans les unités habituelles :

ν [cm−1 ] = 104 /λ [μm] (5.2)

si bien que des longueurs d’onde de 0,5, 1, 10 et 50 μm correspondent respec-


tivement à des nombres d’onde de 20 000, 10 000, 1000 et 200 cm−1 . Enfin,
notons que le rayonnement micro-onde est généralement caractérisé par sa fré-
quence, f = c/λ = c ν, généralement exprimée en GHz (où c est la vitesse de
la lumière égale à 2,9979 108 m s−1 dans le vide).
Le rayonnement électromagnétique présente également un aspect corpus-
culaire sous la forme de photons, particules (sans masse) d’énergie radiative.
On utilisera alternativement l’aspect ondulatoire ou corpusculaire de la lumière
dans la suite de ce chapitre selon la facilité que nous procurera l’un ou l’autre
concept pour une explication donnée.

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5. Interactions matière-rayonnement et transfert radiatif 63

r S

+
O
ω

a) b)

Figure 5.2 – Définition a) d’un angle solide et b) d’un angle solide élémentaire en
coordonnées sphériques (θ, ϕ).

5.1.2 Définitions
Géométrie sphérique On se repère dans l’espace en coordonnées sphériques
(0, θ, ϕ) (voir figure 5.2b). Les angles θ et φ repérant la direction (OM) sont
appelés respectivement angle zénithal et angle azimutal. L’angle zénithal est
souvent repéré par la coordonnée μ = cos θ. Différentes conventions peuvent
s’appliquer. Autant que possible, θ sera compté entre 0 et 90◦ pour les directions
montantes (μ > 0) et entre 90 et 180◦ pour les directions descendantes (μ < 0).

Angle solide Un angle solide, ω, est défini par un point O et une surface
sphérique centrée en O (figure 5.2a). Il est égal au rapport entre la surface
et le carré du rayon de la sphère si bien que ω = S/r2 . L’angle solide est
exprimé en stéradians (abréviation sr). Si la surface est la sphère complète,
c’est-à-dire si l’angle solide englobe toutes les directions, celui-ci prend la valeur
de 4π. En s’aidant de la figure 5.2b, il est aisé de montrer que l’angle solide
élémentaire défini en coordonnées sphériques par sa direction (O, θ, ϕ) et les
angles élémentaires dθ et dϕ vaut

dω = sin θ dθ dϕ. (5.3)

On considère souvent l’énergie radiative d’un faisceau de lumière confinée à un


angle solide élémentaire.

Flux radiatif Pour traduire le phénomène de propagation de l’onde (ou des


photons), le rayonnement est quantifié par rapport à la surface qu’il traverse.
On introduit la notion de flux radiatif, noté F et exprimé en W m−2 , qui re-
présente une énergie par unités de temps et de surface.

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64 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques


i

dS
dA
Figure 5.3 – La luminance est la quantité d’énergie provenant d’un angle solide
élémentaire et traversant une surface élémentaire. Voir le texte pour la définition
exacte.

Luminance électromagnétique Le champ de rayonnement en tout point


M de l’espace est décrit par la luminance directionnelle L(θ, ϕ). Le flux d’éner-
gie traversant un élément de surface perpendiculaire porté par l’élément d’angle
solide dω au voisinage du point M est donc dF = L(θ, ϕ) dω. La grandeur de
base pour modéliser le transfert radiatif est en fait la luminance monochroma-
tique. On la note Lλ (θ, ϕ) pour une longueur d’onde donnée λ. La luminance
monochromatique permet donc de décrire la directionnalité du rayonnement
électromagnétique et peut être vue comme une quantité d’énergie par unité de
temps, de surface, de longueur d’onde et d’angle solide (en W m−2 sr−1 μm−1 ),
soit :
dEλ dEλ
Lλ = = (5.4)
dt dS dλ dω dt cos i dA dλ dω
où dEλ est l’énergie radiative de longueur d’onde comprise entre λ et λ + dλ
qui traverse en un intervalle de temps dt un élément de surface dA depuis des
directions limitées à un angle solide élémentaire dω qui est orienté avec un angle
i par rapport à la normale de dA (figure 5.3). De manière équivalente, dEλ est
l’énergie qui traverse une surface élémentaire dS perpendiculaire à la direction
de l’angle solide (dS = cos i dA). La luminance monochromatique peut aussi
être exprimée par unité de nombre d’onde (en W m−2 sr−1 (cm−1 )−1 ). Dans ce
cas, et avec dν et dλ tous deux comptés positifs, nous avons :

Lν dν = Lλ dλ

si bien que
Lν = λ2 Lλ = ν −2 Lλ .

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5. Interactions matière-rayonnement et transfert radiatif 65

5.2 Interactions rayonnement-matière


L’émission de rayonnement provient à la base de l’agitation thermique des
molécules et atomes qui constituent autant d’oscillateurs harmoniques. La lu-
mière qui atteint notre œil ne provient en général pas directement d’une source
(le Soleil ou une lampe) mais indirectement après avoir été diffusée dans dif-
férentes directions. La diffusion est un processus physique fondamental qui
intervient à toutes les longueurs d’onde dans des proportions variables. Le ciel
apparaît bleu car le rayonnement des longueurs d’onde correspondant à la cou-
leur bleue est plus efficacement diffusé que celui des autres longueurs d’onde
du spectre visible. Dans l’atmosphère, le rayonnement solaire est diffusé par
les molécules, les aérosols et les particules des nuages. On parle de diffusion
simple si le rayonnement incident n’est diffusé qu’une seule fois et de diffusion
multiple lorsque le rayonnement est diffusé plus d’une fois.
La diffusion est souvent accompagnée du processus d’absorption. L’énergie
radiative absorbée est transformée sous une autre forme et n’est donc plus
disponible à sa longueur d’onde d’origine. Si l’herbe apparaît verte, c’est que
le rayonnement correspondant aux couleurs rouge et bleu a été absorbé alors
que celui correspondant à la couleur verte a été préférentiellement diffusé.

5.2.1 Matière, énergie et spectre de raies


Niveaux d’énergie et transitions
En dehors des processus nucléaires, l’énergie interne de la matière composée
d’atomes et de molécules se présente sous forme d’énergie cinétique (ou de
translation) due à l’agitation thermique (Ec ), d’énergie électronique (Ee ) et
d’énergie de rotation et de vibration (Er et Ev ). Pour une molécule isolée, on
a donc
E = Ec + Ee + Er + Ev . (5.5)
Les trois dernières formes d’énergie sont quantifiées : l’énergie stockée ne
peut prendre que certaines valeurs bien déterminées et dépendantes des ca-
ractéristiques des molécules (niveaux d’énergie). L’émission ou l’absorption de
rayonnement correspondent à une transition entre deux niveaux donnés, la
longueur d’onde étant reliée à la différence d’énergie de la transition. Chaque
molécule possède donc un certain nombre de transitions possibles qui donnent
un spectre de raies qui lui est propre.
Pour se faire une idée du mécanisme de l’émission (ou de l’absorption) par
un atome ou une molécule, le modèle de l’atome de Bohr reste utile. Il est
totalement insuffisant (et d’ailleurs faux) si on s’intéresse à la spectroscopie
proprement dite, mais il est simple et permet de comprendre l’essentiel de
ce qui concerne les transitions électroniques et on l’extrapole assez aisément
pour obtenir une compréhension des spectres moléculaires rencontrés dans le
contexte présent.

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66 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Les processus d’absorption et d’émission sont symétriques. Pour qu’il y ait


absorption ou émission, il faut que la matière interagisse avec le rayonnement
électromagnétique. Les molécules neutres sont électriquement équilibrées, ce-
pendant les mouvements des atomes et des électrons dans leurs orbites autour
des atomes créent une structure dipolaire (dipôle électrique ou magnétique)
ou éventuellement quadripolaire. L’action de l’onde électromagnétique sur la
molécule correspond à celle des champs oscillants qui constituent l’onde sur
cette structure électrique ; il s’ensuit une modification de cette structure qui
correspond à un changement de niveau d’énergie.
Si E(J  ) représente l’énergie du niveau supérieur de la transition et E(J  )
celle du niveau inférieur, la fréquence centrale, fo , et le nombre d’onde associé,
νo , de la transition sont donnés par
h fo = h c νo = E(J  ) − E(J  ) (5.6)
où h est la constante de Planck (h = 6,62607 10−34 J s). On identifie souvent en
spectroscopie le nombre d’onde à la différence d’énergie entre les deux niveaux.

Énergie électronique Les transitions électroniques requièrent des énergies


assez élevées qui correspondent aux longueurs d’onde ultraviolette et visible.
En pratique, lors d’une transition électronique, se produisent également des
transitions de vibration et de rotation (voir ci-après). Il y a donc à partir de la
longueur d’onde correspondant à l’énergie du niveau électronique une succession
de raies dont les longueurs d’onde associées sont de plus en plus petites. Si
l’énergie apportée par le photon permet la dissociation de la molécule, l’énergie
restante peut être thermalisée ou les radicaux issus de la dissociation peuvent
être dans des états excités.

Énergie rotationnelle L’énergie rotationnelle d’une molécule rigide linéaire


est de la forme
Erot = h c F (J) = h c B J (J + 1) (5.7)
où B est une constante, inversement proportionnelle au moment d’inertie de la
molécule et J est un nombre quantique prenant uniquement des valeurs entières
(J = 0, 1, 2, . . .). Pour simplifier, on assimile souvent BJ(J + 1) à l’énergie,
qui est alors exprimée en cm−1 .
L’énergie rotationnelle d’une molécule non linéaire mais présentant un axe
de symétrie se met sous la forme
Erot = h c (B J (J + 1) + (A − B)K 2 ) (5.8)
où K est un second nombre quantique (K ≤ J). Les molécules de structure
plus complexe sont évidemment plus difficiles à traiter. Pour les molécules sans
axe de symétrie, il est impossible de donner une formule analytique générale
décrivant l’énergie des niveaux rotationnels. Il y intervient cependant toujours
le nombre quantique rotationnel J qui peut prendre les valeurs 0, 1, 2, . . . associé
à une énergie caractéristique B.

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5. Interactions matière-rayonnement et transfert radiatif 67

Figure 5.4 – Modes de vibration des molécules triatomiques linéaires et non linéaires.

Énergie vibrationnelle Le nombre de modes de vibration dépend du type


de molécule : 1 pour une molécule linéaire à 2 atomes, 3 pour une molécule non
linéaire triatomique (H2 O par exemple), 4 pour une molécule linéaire triato-
mique, mais seulement 3 dont une double si la molécule présente une symétrie
(CO2 par exemple). Les modes de vibration pour des molécules triatomiques
sont explicités sur la figure 5.4 et sont notés νi 1 ; le nombre quantique associé
est noté vi . Sous l’hypothèse de l’oscillateur harmonique, l’énergie vibration-
nelle se met sous la forme
 1

Evib = h c vi + νi (5.9)
i
2

où vi et νi sont les nombres quantiques et les nombres d’onde associés.

Règles de sélection
Nous ne tenons pas compte dans la suite des énergies électronique et ciné-
tique, mais seulement des énergies de vibration et de rotation qui interviennent
dans le spectre infrarouge. Comme indiqué précédemment les raies moléculaires
sont le résultat d’une transition entre deux niveaux d’énergie. Cependant, au
premier ordre, seules les transitions qui modifient le moment dipolaire de la
molécule donnent lieu à l’émission ou à l’absorption d’un photon. Ces tran-
sitions sont dites autorisées et obéissent à des règles de sélection. Les autres
transitions sont dites interdites. En général, une transition autorisée doit obéir
aux règles de sélection suivantes :

Δvi = ±1 pour un seul i, ΔJ = 0 ou ± 1 et ΔK = 0. (5.10)

Les transitions de vibration-rotation sont explicitées sur la figure 5.5. L’en-


semble des transitions dont le niveau d’énergie vibrationnelle inférieur a pour
1 On utilise traditionnellement la même notation pour désigner le mode de vibration et

son nombre d’onde associé.

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68 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

J’’ 5

4 v’’=v’+1
3

2
1
0

J’ 5 v’
4

2
1
0
R Q P

Figure 5.5 – Transitions de vibration-rotation (branches P, Q, et R).

nombre quantique vi = 0 et pour niveau d’énergie vibrationnelle supérieur


vi = 1 font partie de la bande appelée νi (appelée fondamentale). À l’intérieur
d’une bande, à un nombre quantique rotationnel J au niveau inférieur d’une
transition peut correspondre un nombre quantique J + 1, J − 1 ou J au niveau
supérieur. Dans le premier cas, les raies ont pour fréquences νi +2B, νi +4B, . . .
et sont regroupées dans la branche R. Dans le deuxième cas, les raies ont pour
fréquences νi − 2B, νi − 4B, . . . et sont regroupées dans la branche P. Enfin,
dans le troisième cas, toutes les transitions devraient avoir la même fréquence
νi . Tel n’est pas le cas, en raison d’une légère dépendance de l’énergie de vibra-
tion avec le nombre rotationnel J. Ceci est clairement visible sur la figure 5.6
qui présente la bande ν5 de la molécule 12 C13 CH2 . L’ensemble de ces dernières
transitions est regroupé sous le nom de branche Q.

L’ensemble des transitions entre le niveau vibrationnel inférieur vi = 1 et


le niveau supérieur vi = 2 sera nommé 2νi − νi . Une légère anharmonicité de

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5. Interactions matière-rayonnement et transfert radiatif 69

Nombre d’onde (cm−1 )

Figure 5.6 – Intensité des raies de la bande ν5 de 12 C13 CH2 à 296 K. D’après Fouchet
(2000).

la vibration moléculaire entraîne une déviation de l’énergie vibrationnelle par


rapport à l’équation 5.9 : la fréquence de la bande 2νi − νi sera légèrement
inférieure à celle de la bande νi . Par exemple dans le cas de CH4 , la fréquence
de la bande ν3 est de 3019 cm−1 , celle de la bande 2ν3 −ν3 de 2933 cm−1 . Enfin,
si la transition a lieu entre un niveau vibrationnel inférieur vi = 0, vj = 1 et un
niveau supérieur vi = 1, vj = 1 la bande sera nommée νi + νj − νj .

Il existe également des transitions entre les niveaux rotationnels inférieurs


J et supérieurs J + 1, tous les nombres quantiques vibrationnels de la molécule
restant nuls (vi = 0, i = 1, 2, . . .) par ailleurs. On parle dans ce cas de raies
purement rotationnelles de la molécule.

Les règles de sélection données ci-dessus souffrent d’assez nombreuses excep-


tions, liées en général à des symétries de la molécule. La non-harmonicité peut
autoriser le saut d’une bande (Δvi > 1) ou la combinaison de deux transitions
(Δvi = 1 pour deux vi ). Il faut également tenir compte de l’existence d’isotopes
pour chacune des molécules présentes dans l’atmosphère entre lesquels les raies
d’absorption varient légèrement.

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70 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

5.2.2 Intensité des raies spectrales


L’intensité d’une raie spectrale est proportionnelle à l’intensité de la tran-
sition et au nombre de molécules qui se trouvent dans l’état initial J  . La suite
de cette section s’applique sous l’hypothèse d’un équilibre thermodynamique
local (ETL). Celle-ci est valable lorsque la pression est suffisamment grande
et que les collisions entre molécules répartissent l’énergie entre les différentes
molécules. C’est le cas dans l’atmosphère terrestre jusqu’à des altitudes de 50
à 60 km selon les molécules. Le problème est beaucoup plus complexe dans
des conditions de non-ETL. Puisque le peuplement des niveaux dépend de la
température, l’intensité des raies varie en fonction de la température. D’après
la loi de Maxwell-Boltzmann, à l’équilibre thermodynamique le nombre de mo-
lécules dans un état d’énergie En et de poids statistique gn est proportionnel
à gn e−En /kB T où kB est la constante de Boltzmann et T la température. Le
nombre total de molécules est alors proportionnel à :

Q= gn e−En /kB T . (5.11)
n

La quantité Q est appelée la fonction de partition. Ici, seuls les termes dus aux
niveaux d’énergie rotationnels et vibrationnels sont pris en compte, qui sont
indépendants en première approximation. La fonction de partition est alors
le produit de la fonction de partition vibrationnelle Qv et de la fonction de
partition rotationnelle Qr .
La fonction de partition vibrationnelle s’écrit :

Qv = v1 v2 ... e−(ν1 v1 +ν2 v2 +··· )hc/kB T
  (5.12)
−ν1 v1 hc/kB T −ν2 v2 hc/kB T
= v1 e × v2 e × ··· .
En sommant sur tous les vi et en tenant compte du degré de dégénérescence di
de la vibration νi , on obtient :
Qv = (1 − e−ν1 hc/kB T )−d1 (1 − e−ν2 hc/kB T )−d2 · · · . (5.13)
Il est impossible de donner une formule générale pour la fonction de partition
rotationnelle sauf si la température est suffisamment élevée pour que l’inégalité
kB T
hcB soit vérifiée. Dans ce cas, la fonction de partition Qr est propor-
tionnelle à T pour les molécules linéaires, et à T 3/2 pour les autres molécules.
Dans les autres cas, il faut calculer numériquement la fonction de partition
rotationnelle.
Comme indiqué plus haut, l’intensité d’une raie dépend de la tempéra-
ture, puisqu’elle est proportionnelle à la fraction de molécules dans le ni-
veau d’énergie inférieur E(J  ) de la transition, c’est-à-dire proportionnelle à
e−hcE/kB T /Q(T ). On doit donc modifier l’intensité S(T ) des raies suivant la
formule :
 α   
Qv (To ) To hcE 1 1
S1 (T ) = S(To ) exp − − (5.14)
Qv (T ) T kB T To

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5. Interactions matière-rayonnement et transfert radiatif 71

où α est un exposant qui dépend de la linéarité de la molécule et T0 une


température de référence qui dépend de la base de données considérée. Une
deuxième correction doit être appliquée pour tenir compte de l’émission induite.
L’intensité définitive de la raie à la température T vaut alors :

− hcνo
1−e k TB
S(T ) = S1 (T ) −hcνo (5.15)
1−e kB To

où νo est le nombre d’onde de la raie.

5.2.3 Forme des raies spectrales


D’après l’équation 5.6, une raie spectrale est une fonction de Dirac au
nombre d’onde νo . En fait, plusieurs processus provoquent un élargissement
de la raie.

Largeur naturelle En premier lieu, les niveaux d’énergie des molécules ne


sont pas déterminés de façon absolument unique. En vertu du principe d’incer-
titude d’Heisenberg, si un état excité a une durée de vie limitée Δt, l’énergie E
du niveau présente une incertitude ΔE = h/2π Δt, et donc, le nombre d’onde
de la transition présente une incertitude Δνo = 1/(2πc) Δt. Cette source d’élar-
gissement (tous les nombres d’onde compris entre νo − Δνo et νo + Δνo corres-
pondent à la même transition) est très faible, de l’ordre de 10−12 cm−1 pour
la bande du CO2 vers 15 μm.

Élargissement Doppler Si une molécule émettrice (ou absorbante) a une


vitesse dont la composante suivant la direction de propagation du rayonnement
est u, il y a un changement de nombre d’onde lié à l’effet Doppler : Δν = νo u/c.
Dans ce cas, la forme de raie suit la fonction :
 
1 (ν − νo )2
gD (ν − νo ) = √ exp − 2 (5.16)
αD π αD

où 
νo 2kB T
αD = (5.17)
c m
m étant
 la masse de la molécule. La demi-largeur de la raie à mi-hauteur vaut
αD ln(2). Pour l’oxygène atomique à 557,7 nm, αD  3,3 10−2 cm−1 à 300 K.
Pour la transition de rotation de H2 O vers 200 cm−1 , αD  3,5 10−4 cm−1 .

Élargissement collisionnel Le nombre d’onde associé à une transition dé-


pend de l’état d’énergie initial et de l’état d’énergie final par h c νo = E(J  ) −
E(J  ). Lorsque deux molécules entrent en collision, ou plus exactement inter-
agissent (par exemple, le champ électrique créé par le dipôle de l’une modifie

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72 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

légèrement la position des charges de l’autre), les niveaux d’énergie sont mo-
difiés et il s’ensuit que νo varie. Cette cause d’élargissement est prépondérante
dans la troposphère.
La raie prend alors la forme de Lorentz
αL
gL (ν − νo ) = 2] (5.18)
π[(ν − νo )2 + αL

où αL est la demi-largeur de raie à mi-hauteur. Le paramètre αL est propor-


tionnel au nombre de collisions par unité de temps et varie donc en fonction de
la pression et de la température, soit approximativement selon l’expression
 n
p To
αL = αL,0 (5.19)
po T

où n est un indice compris entre 0,3 et 1 suivant la molécule.

Forme de Voigt Lorsque l’élargissement collisionnel et l’élargissement Dop-


pler sont du même ordre, les deux types d’élargissement n’étant pas corrélés,
la forme de raie est égale à leur convolution, c’est-à-dire
 ∞
gV (ν − νo ) = gD (ν − ν  ) gL (ν  − νo ) dν  . (5.20)
0

L’élargissement collisionnel est plus important dans la troposphère ; les deux


types d’élargissement prennent des valeurs similaires vers 33 km d’altitude pour
le CO2 , 31 km pour H2 O et 30 km pour O3 .
Une raie de Voigt consiste en fait en une partie centrale Doppler et des
ailes lorentziennes (figure 5.7). Si la raie est saturée, son profil au voisinage
du centre (là où la transmission est nulle) a peu d’importance, comme on le
verra plus loin. Enfin, il faut noter que loin du centre de la raie, le profil
lorentzien surestime en général le profil réel de la raie. Ces ailes lointaines sous-
lorentziennes sont généralement modélisées par un profil composite, lorentzien
jusqu’à une distance ν − νo du centre de la raie (20 ou 30 cm−1 ), puis nul
au-delà. Des modélisations plus précises que cette coupure sous-lorentzienne
peuvent être utilisées.
Les caractéristiques d’intensité et de forme de raies pour les différents gaz
sont disponibles sous forme de bases de données spectroscopiques, qui sont
actualisées régulièrement par les spectroscopistes.

5.2.4 Processus d’interaction rayonnement-matière


Milieu gazeux Lorsque le milieu est gazeux l’interaction entre la matière et
le rayonnement peut être décrite à l’échelle des molécules. Lors de l’interaction
entre un photon et une molécule, deux cas peuvent se présenter.

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5. Interactions matière-rayonnement et transfert radiatif 73

Figure 5.7 – Comparaison des profils lorentzien (trait plein), Doppler (trait tireté)
et de Voigt (trait pointillé) pour αL = αD = 1 cm−1 . D’après Fouchet (2000).

1. L’interaction se fait sans qu’aucune forme d’énergie interne ne soit per-


turbée : on a affaire à un processus de diffusion simple (c’est approxima-
tivement le cas si les niveaux d’énergie de la matière sont quantifiés et
l’énergie du photon incident très éloignée des différences d’énergies entre
ces niveaux). En général, il y a interaction plus ou moins forte. Cependant
on peut encore souvent considérer le processus comme un processus de
diffusion lorsque l’absorption d’un quantum provoque une transition vers
un niveau excité et que ce niveau a une durée de vie limitée si bien que le
quantum absorbé est ré-émis à la même fréquence (la conversion en éner-
gie de translation est négligeable). On parle alors de diffusion cohérente.
Si le retour à l’état initial a lieu à travers une cascade de transitions, il
s’agit de diffusion incohérente.

2. L’absorption a lieu lorsque des collisions moléculaires prennent place

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74 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

avant que la ré-émission n’ait lieu, c’est-à-dire durant la durée de vie de


l’état excité. L’énergie radiative est alors transformée en énergie cinétique
(thermique). Le processus d’absorption correspond donc à la transforma-
tion d’énergie radiative en énergie cinétique. Le processus d’émission est
le processus inverse : transfert d’énergie cinétique en énergie radiative.
L’agitation moléculaire étant aléatoire, les processus d’absorption et d’émission
sont isotropes, la diffusion en revanche est anisotrope.

Milieu dense Lorsque le milieu est dense (matière solide ou liquide), il n’est
plus possible de décrire les processus à l’échelle moléculaire du fait de la mul-
titude d’interactions entre toutes les molécules. C’est le cas des aérosols en
suspension et des gouttes d’eau ou cristaux de glace des nuages. On décrit
alors le milieu à l’échelle macroscopique par un ensemble de particules en pré-
cisant leur forme (sphérique ou non), leur distribution en taille et leur indice de
réfraction, paramètres qui permettent de modéliser les propriétés absorbantes
et diffusantes du milieu.
La diffusion par des particules beaucoup plus petites que la longueur d’onde
peut être expliquée par la théorie de Rayleigh, celle par des particules sphé-
riques par la théorie de Mie (parfois appelé théorie de Lorenz-Mie). Il faut
recourir à d’autres méthodes pour caractériser la diffusion par des particules
non sphériques dont la taille est de l’ordre de grandeur (ou plus grande) que la
longueur d’onde. La modélisation des propriétés d’absorption et de diffusion a
été brièvement décrite dans le chapitre 3, elle sera décrite avec plus de détail
plus loin dans ce chapitre et dans l’annexe C.

5.3 Modélisation des processus d’interaction


Pour être intégrés dans l’équation du transfert radiatif, les processus d’in-
teraction rayonnement-matière décrits précédemment sont modélisés et on in-
troduit un certain nombre de paramètres.

5.3.1 Coefficient d’absorption moléculaire


Les molécules représentent une cause importante d’absorption du rayonne-
ment électromagnétique dans l’atmosphère. Du fait des spectres de raies ré-
sultant des transitions d’énergie et des processus d’élargissement décrits plus
hauts, l’absorption moléculaire présente des variations spectrales très rapides.
Dans le cas théorique d’une raie spectrale isolée, la section efficace d’absorption
(noté k abs (ν) d’unité cm2 molécule−1 ) s’écrit à partir des quantités explicitées
plus haut :
k abs (ν) = S g(ν − νo ) (5.21)
où S représente l’intensité de la raie (en cm molécule−1 ), νo le nombre d’onde
associé à la transition (hcνo = E(J  ) − E(J  )) et g(ν − νo ) représente la forme

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5. Interactions matière-rayonnement et transfert radiatif 75
Coefficient d’absorption (cm /molécule)

-21 1
12 10
-21 0,9
11 10 1 km
-21 9 km
10 10 0,8
-21 15 km
2

9 10 0,7 1 km

Transmission
-21
8 10 9 km
-21 0,6
7 10 15 km
6 10
-21 0,5
-21
5 10 0,4
-21
4 10 0,3
-21
3 10 0,2
-21
2 10
-21 0,1
1 10
0 0
0,9427 0,9428 0,9429 0,9430 0,9431 0,9427 0,9428 0,9429 0,9430 0,9431
Longueur d’onde (μm) Longueur d’onde (μm)

Figure 5.8 – Section efficace d’absorption (cm2 molécule−1 ) et transmissivité atmo-


sphérique au travers d’une couche de 1 km d’épaisseur pour la vapeur d’eau pour
plusieurs altitudes et à très haute résolution spectrale.

de la raie, normalisée, telle que


 +∞
g(ν − νo ) dν = 1.
−∞

Le coefficient d’absorption moléculaire exprime la section efficace d’absorp-


tion par unité de volume (ou de masse) :
σ abs (ν) = k abs (ν) U abs (5.22)
où U abs est la concentration de gaz (en molécules cm−3 ou molécules kg−1 ).
L’unité typique de σ abs est donc le cm2 cm−3 (ou le cm2 kg−1 ). Ce coefficient
(exprimé par unité de volume) traduit la variation linéaire de l’absorption le
long du chemin optique (loi de Bouguer). Multiplié par une distance, le coeffi-
cient d’absorption moléculaire équivaut à l’épaisseur optique d’absorption (voir
section 4.1).
Du fait de la dépendance en température et en pression de l’intensité et de
la forme de raie, k abs (ν) varie en fonction de l’altitude. La figure 5.8a montre
la section efficace d’absorption de la vapeur d’eau dans trois couches de l’atmo-
sphère, près de la surface et à des altitudes de 9 et 15 km. On voit très nettement
que les raies sont plus intenses et plus pointues en altitude. La figure 5.8b sera
discutée par la suite.

5.3.2 Fonction de phase de diffusion


Le caractère directionnel de la diffusion est décrit par la fonction de phase de
diffusion qui donne la probabilité pour qu’un photon incident dans la direction
s i soit diffusé dans la direction s d , les directions étant repérées par leurs angles
zénithaux et azimutaux θi , ϕi , θd , ϕd . Elle est habituellement normalisée à 4π :
  2π  π
p(ω) dω = p(θd , ϕd ) sin θd dθd dϕd = 4π (5.23)
ω 0 0

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76 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

z z
Rayonnement Rayonnement
incident
θd Rayonnement
diffusé
incident
θs θv Rayonnement
diffusé

θi
Θ Θ
y y

ϕi
ϕ
x ϕd x
a) b)

Figure 5.9 – Géométrie de l’angle de diffusion, Θ. a) Si le cosinus de l’angle zé-


nithal est respectivement compté négatif et positif pour le rayonnement descen-
dant et montant, l’angle de diffusion s’exprime à partir des angles zénithaux et azi-
mutaux du rayonnement incident et diffusé par la formule cos Θ = cos θi cos θd +
sin θi sin θd cos(ϕd − ϕi ). b) En télédétection, on compte parfois tous les cosinus des
angles zénithaux positifs. Dans ce cas et avec les notations de la figure de droite la
formule devient cos Θ = − cos θs cos θv − sin θs sin θv cos ϕ.

où la fonction de phase ne dépend ici que des angles de sortie. Lorsque la dif-
fusion est due à des particules sphériques (ce qui est généralement le cas pour
des aérosols hydratés ou des gouttelettes d’eau nuageuse) ou lorsque les par-
ticules sont orientées de manière aléatoire dans l’espace, la fonction de phase
ne dépend que de l’angle de diffusion, Θ = s  i , s d , indépendamment de l’ori-

gine du repère, et on la note P (Θ) = 0 p(θ, ϕ) dϕ, de telle manière que
π 1
0
P (Θ) sin Θ dΘ = −1 P (μ) dμ = 2 où μ = cos(Θ). La définition de l’angle
de diffusion dans le cas général est donnée sur la figure 5.9. On peut définir un
certain nombre de paramètres qui rendent compte de la fonction de phase (frac-
tion de diffusion arrière ou vers le haut, moments de Legendre). Le plus courant
1
est le paramètre d’asymétrie qui est donné par l’intégrale g = −1 P (μ) μ dμ
et mesure le degré de symétrie avant-arrière de la fonction de phase.

5.3.3 Diffusion moléculaire


Il s’agit de l’interaction entre le rayonnement électromagnétique et le dipôle
électrique des molécules. La théorie a été développée par Rayleigh. La fonction
de phase pour la diffusion par les molécules est pratiquement indépendante de
la longueur d’onde. Elle s’écrit :

3
P (Θ) = (1 + cos2 Θ). (5.24)
4

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5. Interactions matière-rayonnement et transfert radiatif 77

La fonction de phase étant symétrique avant-arrière, son paramètre d’asymétrie


est nul, ce qui est caractéristique de particules très petites par rapport à la
longueur d’onde.
La section de diffusion (unité m2 ) d’une molécule d’air est

24 π 3 (m2 − 1)2
λ (λ) =
sdif (5.25)
N 2 λ4 (m2 + 1)2

où m est l’indice de réfraction de l’air et N la densité de molécules (en m−3 ).


Typiquement, l’épaisseur optique (définie à la section 4) de diffusion pour l’at-
mosphère peut être approximée par

δλdif (λ)  0, 01 λ−4 (5.26)

où λ est donné en μm et pour une pression de surface po = 1013 hPa. Pour une
pression de surface p
p dif
δλdif (p) = δ (po ). (5.27)
po λ
En fait, la dépendance en λ est légèrement plus importante due à une petite
dépendance de l’indice de réfraction de l’air avec la longueur d’onde.

5.3.4 Absorption et diffusion par les aérosols


Pour une particule seule, on a l’habitude d’introduire les paramètres sui-
vants :
– les facteurs de diffusion et d’absorption, Qdif et Qabs , sont les rapports
entre les sections efficaces de diffusion et d’absorption, sdif , sabs , et la
section géométrique sg de la particule :

sdif sabs
Qdif = et Qabs = . (5.28)
sg sg

L’extinction étant la somme de la diffusion et de l’absorption, on a

Qext = Qabs + Qdif ;

– l’albédo de diffusion simple, o , est le rapport entre diffusion et extinc-


tion : o = Qdif /Qext ;
– le paramètre d’asymétrie, déjà défini dans le chapitre 3, ou les fractions
de diffusion vers le haut, rendent compte de la forme de la fonction de
phase.
La théorie de Mie a été formulée par Gustav Mie en 1908 et vient combler
le vide qui existait entre la théorie de Rayleigh qui s’applique aux particules
dont la taille est très petite par rapport à la longueur d’onde et l’optique géo-
métrique qui s’applique aux particules dont la taille est très grande par rapport
à la longueur d’onde. La théorie de Mie se base sur l’optique ondulatoire pour

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78 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

prédire rigoureusement l’interaction de la lumière avec des sphères de taille ar-


bitraire. Schématiquement, la théorie de Mie développe en harmoniques sphé-
riques les ondes électromagnétiques dans la particule et hors de la particule, et
les conditions de passage à la surface permettent de déterminer l’onde diffusée.
Généralement, on s’intéresse à la solution loin de la particule. Pour une parti-
cule homogène sphérique, les propriétés d’absorption et de diffusion dépendent
uniquement de son indice complexe de réfraction m = nr − ini , qui en général
dépend de la longueur d’onde, et de son paramètre de taille défini par
2πr
x= (5.29)
λ
où r est le rayon de la particule et λ la longueur d’onde considérée. Les fac-
teurs d’extinction, de diffusion et d’absorption s’obtiennent en calculant des
séries faisant intervenir des sommes et des produits de coefficients an et bn que
l’on peut calculer de manière récursive (van de Hulst, 1982 ; Bohren et Huff-
man, 1983). Le calcul de la fonction de phase fait également intervenir d’autres
coefficients πn et τn qui dépendent de l’angle de diffusion.
Pour une population de particules de distribution en taille n(r) (n(r) dr est
la concentration de particules par unité de volume dont le rayon est compris
entre r et r + dr), on calcule les coefficients de diffusion et d’absorption (unité
m−1 ) et la fonction de phase moyenne p(μ) de la manière suivante :
⎧ dif  ∞ 2
⎪ σ = 0 π r Q (r) n(r) dr
dif



⎨ ∞
σ abs = 0 π r2 Qabs (r) n(r) dr (5.30)



⎪ ∞

P (μ) = σ1dif 0 π r2 Qdif (r) P (r, μ) n(r) dr .

Il est important de noter que les moyennes sur la fonction de phase, le paramètre
d’asymétrie, ou les fractions de diffusion vers le haut doivent tous être pondérés
par Qdif (r).
On a représenté le facteur d’extinction d’une particule sphérique en fonction
du paramètre de taille sur la figure 3.7 du chapitre 3. On a vu que Qext (x) tend
vers 2, la valeur prédite par l’optique géométrique, lorsque x tend vers l’infini.
L’effet de l’absorption est de décroître le maximum atteint par Qext et de lisser
la dépendance de Qext en x.
On définit également les efficacités à diffuser et à absorber comme étant les
coefficients de diffusion et d’absorption par unité de masse ou de volume d’aéro-
sol (notations αdif et αabs ; unités respectives m2 g−1 ou m2 cm−3 ). L’efficacité
à diffuser par unité de volume présente un pic et décroît rapidement autour
de ce pic. La valeur du maximum dépend des parties réelles et imaginaires de
l’indice de réfraction (figure 3.8 du chapitre 3). Il faut noter ici que le pic de
αdif se produit précisément pour des paramètres de Mie de particules du mode
d’accumulation pour le rayonnement visible. L’efficacité à absorber par unité

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5. Interactions matière-rayonnement et transfert radiatif 79

1000
x=0.1
100 x=1
Fonction de phase (sr )
-1

x=10
x=100
10

0,1

0,01

0,001
-1 -0,5 0 0,5 1
cos (angle de diffusion)
Figure 5.10 – Fonction de phase P (μ) pour des sphères homogènes de paramètres
de Mie croissants (x = 0,1, 1, 10 et 100) et un indice de réfraction m = 1,45−0,0i).

de volume présente également un maximum, mais contrairement à ce qui se


passe pour la diffusion, elle tend vers une constante non nulle et peu différente
du maximum, lorsque x tend vers 0.

La fonction de phase calculée à partir de la théorie de Mie pour des aérosols


de différentes tailles est reportée sur la figure 5.10. On remarque que la fonction
de phase devient de plus en plus asymétrique au fur et à mesure que la particule
grossit, avec un pic avant de plus en plus pointu. On notera également la
présence d’un petit pic en rétrodiffusion (Θ = 180◦ ou μ = −1).

Pour les longueurs d’onde petites par rapport à la taille des gouttelettes
d’eau nuageuse, on peut traiter la diffusion et l’absorption par celles-ci sans
faire appel à la théorie de Mie car les règles de l’optique géométrique s’ap-
pliquent. Pour les particules non sphériques et toujours pour des longueurs
d’onde petites par rapport à la taille des particules, on peut faire appel à la
méthode d’optique géométrique de lancer de rayons, c’est le cas par exemple
des cristaux de glace dans le spectre visible. Il faut parfois prendre en compte
la diffraction et l’interférence entre deux rayons sortant dans la même direc-
tion. Pour les aérosols non sphériques, les choses se compliquent et il faut avoir
recours à des techniques plus sophistiquées (voir la bibliographie).

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80 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

5.3.5 Fonction d’émission


Corps noir et loi de Kirchhoff
On considère une enceinte supposée imperméable au rayonnement, mainte-
nue à température constante ; elle est vide ou remplie d’un milieu homogène
isotrope et peut contenir des corps dont l’état ne dépend que de la température.
Il s’établit un état d’équilibre où tous les corps ont la même température. Le
champ radiatif dans l’enceinte ne dépend que de la température, il est isotrope,
indépendant de la forme et des parois de l’enceinte. Nous le caractérisons par
sa luminance monochromatique Bλ .
Soit un corps A dans l’enceinte. Sur un élément de surface dS, il reçoit
pendant le temps dt dans un pinceau dω autour d’une direction faisant l’angle
θ avec la normale à dS une énergie dWλi = Bλ dλ dS cos θ dω dt. Il en ab-
sorbe une partie dWλa = αλ dWλi , où αλ (≤ 1) est l’absorptance, et en ren-
voie dWλr = (1 − αλ ) dWλ . Si Lem
λ est sa luminance, le corps émet dWλe =
Lλ dλ dS cos θ dω dt. Le deuxième principe de la thermodynamique (un
em

corps
  ne  peut
 pas s’échauffer spontanément) appliqué à l’énergie totale W =
Δλ S Ω Δt
dW pour des domaines d’intégration quelconques implique l’éga-
lité :
λ = αλ Bλ .
Lem
Le corps A à la même température et sous l’hypothèse d’équilibre thermodyna-
mique local émet la même quantité de rayonnement qu’il soit placé à l’intérieur
ou à l’extérieur de l’enceinte. Il en découle un certain nombre de propriétés :
– si αλ = 1 pour toutes les longueurs d’onde, le corps est dit corps noir ;
– la luminance, Lem λ , d’un corps quelconque est inférieure ou égale à celle
du corps noir, Bλ , à la même température ;
– le rapport Lem λ /Bλ , appelé émissivité du corps et noté ελ , est égal à
l’absorptance du même corps, αλ .
Cette dernière propriété (ελ = αλ ) est appelée loi de Kirchhoff. Il convient
de bien en comprendre la portée. Un corps ne peut émettre que les radiations
qu’il est capable d’absorber. Il ne faudrait pas pour autant en déduire que dans
l’atmosphère l’énergie émise à une longueur d’onde est nécessairement égale
à l’énergie absorbée à la même longueur d’onde. L’atmosphère émet dans un
domaine de longueur d’onde en fonction aussi de sa température suivant la
fonction de Planck décrite ci-dessous.

Loi de Planck
On a vu que l’émission de rayonnement par les molécules se fait sous forme
d’un spectre de raies. Dans le cas d’un milieu opaque, on décrit l’émission par la
fonction de Planck. En considérant que l’émission par la matière (approximée
par des oscillateurs harmoniques) ne pouvait qu’être quantifiée, Max Planck a
établi la relation qui donne la luminance du corps noir à la température T . On

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5. Interactions matière-rayonnement et transfert radiatif 81

14

sr μm )
-1
6
Fonction de Planck ( Wm sr μm )

25 10
-1

5750 K 320 K
12 300 K

-1
280 K
-1

6
20 10
10

-2
-2

Fonction de Planck ( Wm
6
15 10 8

6
6
10 10
4
6
5 10
2

0
0 1 4
0
0,5 1,5 2 2,5 3 3,5 5 10 15 20 25 30 35 40
Longueur d’onde (μm) Longueur d’onde (μm)
Fréquence (GHz)
300 100 10 3
1e-06
Fonction de Planck (Wm sr μm )
-1

1e-07
-1

1e-08
-2

1e-09

1e-10

1e-11

1e-12

1e-13

1e-14
0,1 1 10
Longueur d’onde (cm)

Figure 5.11 – Fonctions de Planck pour diverses températures du corps noir. Le


graphique en haut à gauche montre l’émission dans le domaine solaire pour une tem-
pérature de 5750 K. Le graphique en haut à droite montre l’émission dans le domaine
thermique pour des températures de 280, 300 et 320 K. Le graphique du bas montre
la queue du graphique du haut à droite pour le domaine des micro-ondes en échelle
logarithmique et pour une température de 300 K.

peut exprimer cette relation par unité de nombre d’onde ou de longueur d’onde
sachant que Bν (T ) dν = Bλ (T ) dλ :

2 h c2 ν 3 2 h c2
Bν (T ) =   et Bλ (T ) =     (5.31)
hcν hc
exp −1 λ5 exp −1
kB T kB T λ

où les valeurs des constantes sont kB = 1,38065 10−23 J K−1 (constante de


Boltzmann) et h = 6,62607 10−34 J s (constante de Planck). Bν et Bλ sont en
général exprimés respectivement en W m−2 sr−1 (cm−1 )−1 et W m−2 sr−1 μm−1 .
La figure 5.11 donne les fonctions Bλ pour diverses températures. On peut re-
marquer que les diverses courbes ne se croisent pas. De plus, il y a une très nette
distinction entre les domaines de longueur d’onde correspondant aux émissions
solaire (T  5750 K, figure 5.11a) et terrestre (T  220–320 K, figure 5.11b). La
figure 5.11c montre, sur une échelle logarithmique, la queue de la distribution
du rayonnement terrestre émis aux très grandes longueurs d’onde (domaine

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82 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

micro-onde utile à la télédétection de l’atmosphère et de la surface). Pour ces


longueurs d’onde élevées, la fonction de Planck peut être réduite à l’approxi-
mation de Rayleigh-Jeans en λ−4 et est proportionnelle à la température, ce
qui permet d’exprimer le rayonnement directement sous forme de température
de brillance.

5.4 Transfert radiatif dans l’atmosphère


L’équation du transfert radiatif permet de modéliser le rayonnement dans
un milieu hétérogène, décrit par les paramètres d’émissivité, d’absorption et de
diffusion qui viennent d’être définis.

5.4.1 Équation du transfert radiatif


Soit Lλ (l, s) la luminance monochromatique à la longueur d’onde λ en un
point M dans l’angle solide dω centré sur la direction s. Pour alléger l’écriture,
on omettra dans la suite l’indice λ. Considérons un élément de volume cylin-
drique axé sur s de surface dS et de longueur dl. Choisissons un axe le long
de s et notons L(l, s) et L(l + dl, s) les luminances à l’entrée et à la sortie du
cylindre. Les photons qui sortent du cylindre dans la direction s peuvent avoir
trois origines (figure 5.12).
1. Parmi les photons issus de L(l, s), certains ont été absorbés par l’élément
de volume ou diffusés dans une autre direction. Ces processus concourent
à l’extinction du rayonnement incident et la fraction transmise à la sortie
du cylindre est :

L(l, s) + dLext avec dLext < 0 (5.32)

2. Des photons incidents dans l’élément de volume sous une direction s dif-
férente de s ont pu être diffusés dans la direction s. Soit dLdif la luminance
correspondante.
3. Enfin, des photons peuvent également avoir été émis dans l’élément de
volume. Soit dLemi la luminance correspondante.
D’où le bilan

L(l + dl, s) = L(l, s) + dLext + dLdif + dLemi . (5.33)

Terme d’extinction L’absorption et la diffusion étant des processus linéaires


et statistiquement indépendants, on écrit le terme d’extinction comme :

dLext = −σ ext L(l, s) dl avec σ ext = σ abs + σ dif (5.34)

où σ abs et σ dif sont les coefficients d’absorption et de diffusion (m−1 ) définis


précédemment.

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5. Interactions matière-rayonnement et transfert radiatif 83

dif
dL emis
L Lt
Diffusion dL
Extinction Emission
t ext
L=L+dL
Figure 5.12 – Les différents processus radiatifs : extinction, diffusion, émission.

Terme d’émission Suivant la loi de Kirchhoff, un corps ré-émet la fraction


de rayonnement qu’il est capable d’absorber :

dLemi = B(T ) σ abs dl = B(T ) dελ (5.35)

où dελ = σ abs dl est l’élément d’émissivité monochromatique.

Terme de diffusion Pour le gain de photons diffusés, il faut intégrer la


fonction de phase sur toutes les directions d’incidence possibles et pondérer
par le coefficient de diffusion σ ext :
  
σ ext
dL dif
= p( s, si ) L(l, si ) dωi dl (5.36)
4π 4π

où le facteur 4π permet de normaliser la fonction de phase par rapport à l’angle


solide sphérique.

L’équation 5.33 devient alors

dL(l, s) = L(l + dl, s) − L(l, s)

= −σ ext L(l, s) dl + σ abs B(T ) dl


  
σ ext
+ p( s, si ) L(l, si ) dωi dl
4π 4π

que l’on peut séparer en un terme d’extinction et un terme de source (émission


et gain par diffusion des autres directions) :

dL(l, s) = −σ ext L(l, s) + J(l, s) dl. (5.37)

On appelle fonction source la somme


  
σ ext
J(l, s) = σ abs B(T ) + p( s, si ) L(l, si ) dωi . (5.38)
4π 4π

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84 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

5.4.2 Extinction seule


Loi de Beer-Lambert Si l’on considère d’abord le terme d’extinction seul,
ce qui est le cas d’un milieu sans diffusion ni émission, l’équation du transfert
radiatif se réduit à :

dL(l, s) = −σ ext (l) L(l, s) dl. (5.39)

L’intégration de dL/L entre deux positions données lo et l1 donne :


  
l1
L(l1 , s) = L(lo , s) exp − σ ext (l ) dl . (5.40)
lo

Épaisseur optique et transmission On appelle épaisseur optique le long


du chemin [lo , l1 ] la quantité :
 l1
δ(lo , l1 ) = σ ext (l ) dl (5.41)
lo

et la transmission :
t(lo , l1 ) = e−δ(lo , l1 ) (5.42)
de sorte que

L(l1 , s) = L(lo , s) e−δ(lo ,l1 ) = L(lo , s) t(lo , l1 ). (5.43)

La transmission t(lo , l1 ) = e−δ(lo ,l1 ) traduit la décroissance exponentielle


due à l’extinction de la luminance initiale L(lo , s).

Calcul de transmission gazeuse σ abs étant le produit du coefficient d’ab-


sorption massique k abs par la quantité de gaz, sa variation en altitude résulte à
la fois de la variation de k abs (due aux variations de densité et de température)
et de celle du profil vertical de quantité de gaz. Si l’on reprend l’exemple des
raies d’absorption de la vapeur d’eau, on peut calculer la transmission corres-
pondante des trois couches choisies à 1, 8 et 15 km (figure 5.8). L’intensité
de raie est plus forte à 15 km mais la très faible quantité de vapeur d’eau à
cette altitude implique une transmission proche de 1. L’essentiel de l’effet de
l’absorption de la vapeur d’eau sur la transmission provient donc des couches
les plus basses.
De manière plus générale, la fonction exponentielle fait que si l’on est en
régime d’absorption forte (soit à la longueur d’onde d’une raie très intense, soit
du fait d’une forte quantité d’absorbant), l’augmentation de la quantité de gaz
n’a que peu d’effet sur la transmission qui sature à zéro. Par contre en absorp-
tion faible (pour les raies peu intenses ou pour des gaz traces), l’augmentation
de la quantité de gaz diminuera la transmission. Pour la même raison, si la raie
est saturée, le profil des ailes a plus d’importance que celui au voisinage du
centre de la raie.

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5. Interactions matière-rayonnement et transfert radiatif 85

5.4.3 Milieu diffusant


On effectue un changement de variable en posant

dδ = σ ext dl (5.44)

et on introduit la coordonnée chemin optique δ(l) telle que :


 l
δ(l) = σ ext (l ) dl . (5.45)
x

Avec ces conventions, le chemin optique est compté à partir de la limite x


pour laquelle δ(x) = 0 (extinction nulle), jusqu’à la position l. L’équation de
transfert du rayonnement (ETR) établie plus haut peut alors s’exprimer au
moyen du chemin optique δ au lieu de l et devient :

dL(δ, s) = −L(δ, s) dδ + J(δ, s) dδ (5.46)

avec
J(δ, s) = J(l, s)/σ ext . (5.47)
On multiplie l’équation ci-dessus par e−(δ1 −δ) , on intègre entre δo et δ1 et on
procède à une intégration par parties. On obtient alors :
 δ1
−(δ1 −δo )
L(δ1 ) = L(δo ) e + J(δ, s) e−(δ1 −δ) dδ. (5.48)
δo

La luminance au point d’observation résulte donc de la luminance initiale


L(δo , s) atténuée le long du chemin optique par le facteur de transmission
e−(δ1 −δo ) et de la somme des fonctions sources de chaque élément de volume
elles-mêmes atténuées par le facteur de transmission correspondant.

5.4.4 Atmosphère plan parallèle


L’atmosphère est supposée homogène sur l’horizontale et on néglige l’effet
de la sphéricité. L’atmosphère se limite donc à la dimension verticale, qui peut
être repérée par la coordonnée z dirigée vers le haut (z = 0 à la surface). Le
chemin optique δ défini ci-dessus et dirigé vers le bas (δ = 0 au sommet de
l’atmosphère) est aussi appelé profondeur optique2 . L’angle zénithal est mesuré
par rapport à la verticale (axe z). Le signe de μ = cos(θ) permet de se référer
au rayonnement descendant (μ < 0 pour θ > 90◦ ) ou montant (μ > 0 pour
θ < 90◦ ). L’élément de chemin optique dans la direction s repérée par μ, ϕ est

2 Noter la différence entre épaisseur optique et profondeur optique : l’épaisseur optique

s’entend pour une couche entre lo et l1 ; c’est donc la différence entre les profondeurs optiques
δ(lo ) et δ(l1 ).

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86 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

donc au signe près dl = dz/ cos(θ) = dz/μ. Avec ces conventions, l’intégration
de l’ETR devient pour le rayonnement descendant :
   δ  
↓ ↓ δ  δ − δ dδ 
L (δ, μ, ϕ) = L (0, μ, ϕ) exp − + J(δ , μ, ϕ) exp −
−μ 0 −μ −μ
(5.49)
et pour le rayonnement montant :
   δs   
δs − δ δ − δ dδ 
L↑ (δ, μ, ϕ) = L↑ (δs , μ, ϕ) exp − + J(δ  , μ, ϕ) exp − .
μ δ μ μ
(5.50)
Dans ces expressions, L↓ (0, μ, ϕ) est la luminance descendante dans la di-
rection (μ, ϕ) au sommet de l’atmosphère où se situe l’origine de la profondeur
optique δTOA = 0. L↑ (δs , μ, ϕ) est la luminance montante à la surface et δs
est la profondeur optique à la surface ou, de manière équivalente, l’épaisseur
optique totale de l’atmosphère.
L’interprétation physique de ces solutions est simple : la luminance des-
cendante (montante) qui arrive à la profondeur δ est la luminance à la limite
supérieure (inférieure) atténuée le long de son parcours (d’où le terme en expo-
nentielle) plus la somme des fonctions sources J dδ/μ de chaque couche d’épais-
seur optique effective dδ/μ, elles-mêmes atténuées.

5.4.5 Résolution de l’équation de transfert


Pour calculer le rayonnement pour une situation donnée, il faut décrire les
propriétés radiatives de l’atmosphère, c’est-à-dire, fournir dans chaque couche
les quantités de chaque absorbant que l’on veut prendre en compte et les ca-
ractéristiques de diffusion (δ, λ , p(μ, ϕ, μi , ϕi )). Si plusieurs diffusants sont
présents (molécules, aérosols, nuages), il faut combiner leurs fonctions de phase
en pondérant par les fractions respectives d’épaisseur optique de chaque diffu-
sant. Différentes applications nécessitent différentes approches pour la résolu-
tion de l’équation de transfert radiatif dans l’atmosphère. On peut avoir besoin
ou non d’intégrer spectralement ou de calculer les flux par une intégration an-
gulaire. Différentes techniques de résolution sont utilisées suivant les besoins
en précision et vitesse de calcul.

Rayonnement direct (transmis)


Pour chaque longueur d’onde, on commence par le calcul des épaisseurs op-
tiques d’absorption et de diffusion de chaque couche, qui permettent de calculer
les luminances à chaque niveau à partir de la luminance incidente au sommet de
l’atmosphère (pour le rayonnement descendant) et à la surface (pour le rayonne-
ment montant) et des termes d’atténuation (e−δ/μ ). Le coefficient d’absorption
doit prendre en compte la quantité et la section efficace de chaque absorbant
dans chaque couche. Pour calculer les coefficients d’absorption, la méthode dite

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5. Interactions matière-rayonnement et transfert radiatif 87

raie par raie est la plus précise. Elle consiste à additionner les contributions
à chaque longueur d’onde de chaque raie d’absorption de chaque gaz pris en
compte. Compte tenu de leur largeur, des raies très éloignées de la longueur
d’onde de travail doivent être prises en compte ce qui rend les calculs très
coûteux. Différentes méthodes permettent d’approximer les transmissions sur
des bandes de longueur d’onde (modèles de bandes, somme d’exponentielles,
k-sum) pour diminuer le temps d’exécution.

Rayonnement diffus
Méthode des ordres successifs de diffusion La diffusion est le processus
dominant aux courtes longueurs d’onde, la fonction source est
 
λ 1 2π
J(δ, μ, ϕ) = pλ (μ, ϕ, μ , ϕ ) L(δ, μ , ϕ ) dμ dϕ . (5.51)
4π −1 0

Une solution physiquement naturelle consiste à développer la fonction source


suivant les diffusions successives. La fonction source des photons qui subissent
leur ne diffusion est :
 
λ 1 2π
J (n) (δ, μ, ϕ) = pλ (μ, ϕ, μ , ϕ ) L(n−1) (δ, μ , ϕ ) dμ dϕ (5.52)
4π −1 0

où L(n−1) (δ, μ , ϕ ) correspond aux photons qui ont subi n−1 diffusions. L’ordre
0 correspond au rayonnement direct qui n’a subi aucune diffusion. On l’obtient
à partir de la loi de Beer-Lambert 3 :
 
(0) 0 δ
L (δ, μ, ϕ) = Fλ exp − δ(μ − μo ) δ(ϕ − ϕo ) (5.53)
−μo
∞
où δ est la fonction de Dirac ( −∞ δ(x) dx = 1 et δ(x) = 0 si x = 0) et Fλ0
le flux solaire incident au sommet de l’atmosphère dans la direction (μo , ϕo ).
Physiquement, la luminance à la profondeur δ provient de toutes les profondeurs
où elle a été diffusée de la direction (μo , ϕo ) dans la direction (μ, ϕ). On conserve
la notation selon laquelle le cosinus de l’angle solaire zénithal μo est négatif.
La luminance montante à la profondeur δ, correspondant au premier ordre de
diffusion, est donc :
 δs     
↑(1) 0 δ λ δ − δ dδ 
L (δ, μ, ϕ) = Fλ exp − p (μ, ϕ, μo , ϕo ) exp − .
δ −μo 4π λ μ μ
(5.54)
Cette expression peut aisément être étendue à la luminance descendante et au
second ordre de diffusion puis aux suivants.

3 On néglige ici le fait que le rayonnement solaire incident n’est pas complètement colli-

maté mais est contenu dans un cône de demi-angle 0,5◦ qui correspond au disque solaire.

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88 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Approximation de diffusion primaire L’approximation de diffusion pri-


maire consiste à négliger la contribution des diffusions multiples. Cette approxi-
mation est d’autant meilleure que le nombre de particules diffusantes est faible,
c’est-à-dire que l’épaisseur optique totale de l’atmosphère est faible. Dans ce
cas, la luminance qui émerge au sommet de l’atmosphère peut être approximée
par
 
L↑(1) (δ = 0, μ, ϕ) = λ F 0 p (μ, ϕ, μ , ϕ ) 1 1 − 1 −1 ×
4π λ λ 
o o μ μ μo
  (5.55)
1 1
1 − exp − μ − μo δs

et si δo 1
λ 0 δs
L↑(1) (0, μ, ϕ) ≈ Fλ pλ (μ, ϕ, μo , ϕo ) . (5.56)
4π μ

Méthode des ordonnées discrètes La résolution précise de la diffusion


multiple fait appel à des méthodes numériques variées. La première étape
consiste à décomposer la luminance en série de Fourier dans sa variable d’azi-
mut.
2N
−1
L(δ, μ, ϕ) = L(m) (δ, μ) cos mϕ. (5.57)
m=0

La fonction de diffusion est elle-même décomposée en série de fonctions de


Legendre associées

2N −1
2N −1 

 
pλ (μ, ϕ, μ , ϕ ) = (2 − δ0m ) (2l + 1)gl Plm (μ)Plm (μ ) cos m(ϕ−ϕ )
m=0 l=m
(5.58)
où δ0m vaut 1 si m = 0 et 0 sinon. L’équation de transfert se décompose
ainsi en 2N − 1 équations intégro-différentielles indépendantes de l’azimut ϕ
correspondant à chaque ordre m. Pour obtenir des solutions analytiques des
2N −1 équations intégro-différentielles, les intégrales angulaires sont remplacées
par des quadratures de Gauss. On obtient ainsi pour chacune de ces équations
un système de 2N différentielles linéaires, N étant l’ordre de la quadrature.
Pratiquement N est très dépendant de l’anisotropie de la fonction de diffusion.

Méthode adding-doubling Cette méthode consiste à doubler et ajouter des


couches diffusantes en calculant l’influence des réflexions multiples à l’interface.
Le calcul est initialisé avec une couche très mince pour laquelle l’approximation
de diffusion primaire est excellente (typiquement δ0 = 2−30 ). On double tout
d’abord des couches identiques et l’on calcule ainsi successivement les réflec-
tances et transmittances de couches diffusantes d’épaisseurs optiques doubles
jusqu’à δ1 ou δ2 , etc. On additionne ensuite les couches de caractéristiques

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5. Interactions matière-rayonnement et transfert radiatif 89

R1 T 1R 2T 1 T 1R 2R 1R2T 1

δ
1

T1
T 1R 2R ’1 T 1R 2R 1R 2R ’1
δ T 1R 2
T 1R 2R ’1R 2
2

T 1T 2 T 1R 2R 1’T 2 T 1R 2R ’1R 2R ’1T 2

Figure 5.13 – Illustration de la méthode adding-doubling de résolution du trans-


fert radiatif. T1 et T2 sont les transmittances des couches 1 et 2. R1 et R2 sont les
réflectances des couches 1 et 2.

optiques différentes suivant le même principe. Le principe de la résolution est


indiqué sur la figure 5.13. Ici Ti et Ri représentent la transmittance (somme
des transmittances pour le rayonnement direct et diffus) et la réflectance de la
couche i. La combinaison des contributions des réflexions multiples à l’interface
entre les deux couches donne une série géométrique qui converge rapidement
pour les couches minces mais beaucoup plus lentement pour les couches épaisses
et peu absorbantes.

5.5 Bandes d’absorption, aspects énergétiques,


flux actiniques
Nous discutons ici d’autres aspects du transfert radiatif dans l’atmosphère
et en particulier des aspects énergétiques.

5.5.1 Principales bandes d’absorption des molécules


atmosphériques
Compte-tenu de sa composition chimique, l’atmosphère absorbe dans de
nombreuses longueurs d’onde. Les transmissions atmosphériques dans les do-
maines visible et infrarouge sont données sur les figures 5.14 et 5.15 pour diffé-
rents gaz traces. L’absorption atmosphérique se présente sous forme de bandes,
avec des variations rapides de l’absorption avec la longueur d’onde, ou de conti-
nuum, où les variations sont beaucoup plus lisses. Les régions spectrales où il
y a peu d’absorption sont connues sous le nom de fenêtres atmosphériques.
Aux courtes longueurs d’onde, les principaux absorbants sont l’oxygène ato-
mique et l’ozone responsables de l’absorption des ultraviolets. Le rayonnement
solaire de longueur d’onde inférieure à 310 nm n’atteint pas la surface terrestre.
L’ozone absorbe également légèrement entre 0,4 et 1 μm (bandes de Chappuis)

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90 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Ozone Dioxygène Vapeur d’eau


1 1 1

Transmission de H2OVap
Transmission de O2
Transmission d’ O3

0,8 0,8 0,8

0,6 0,6 0,6

0,4 0,4 0,4

0,2 0,2 0,2

0 0 0
0 0,5 1 1,5 2 2,5 3 3,5 4 0 0,5 1 1,5 2 2,5 3 3,5 4 0 0,5 1 1,5 2 2,5 3 3,5 4
Longueur d’onde ( μm ) Longueur d’onde ( μm ) Longueur d’onde ( μm )

Dioxyde de carbone Méthane Protoxyde d’azote


1 1 1

Transmission de N2O
Transmission de CH4
Transmission de CO2

0,8 0,8 0,8

0,6 0,6 0,6

0,4 0,4 0,4

0,2 0,2 0,2

0 0 0
0 0,5 1 1,5 2 2,5 3 3,5 4 0 0,5 1 1,5 2 2,5 3 3,5 4 0 0,5 1 1,5 2 2,5 3 3,5 4
Longueur d’onde ( μm ) Longueur d’onde ( μm ) Longueur d’onde ( μm )

Dioxyde d’azote Dioxyde de soufre Monoxyde de carbone


1 1 1
Transmission de NO2

Transmission de CO
Transmission de SO2

0,8 0,8 0,8

0,6 0,6 0,6

0,4 0,4 0,4

0,2 0,2 0,2

0 0 0
0 0,5 1 1,5 2 2,5 3 3,5 4 0 0,5 1 1,5 2 2,5 3 3,5 4 0 0,5 1 1,5 2 2,5 3 3,5 4
Longueur d’onde ( μm ) Longueur d’onde ( μm ) Longueur d’onde ( μm )

Figure 5.14 – Transmissions atmosphériques dans le domaine solaire pour le dioxy-


gène et différents gaz traces.
Vapeur d’eau Dioxyde de carbone Méthane

1 1 1
Transmission de H2O

Transmission de CO2

Transmission de CH4

0,8 0,8 0,8

0,6 0,6 0,6

0,4 0,4 0,4

0,2 0,2 0,2

0 0 0
7 8 9 10 11 12 13 14 7 8 9 10 11 12 13 14 7 8 9 10 11 12 13 14
Longueur d’onde (μm) Longueur d’onde (μm) Longueur d’onde (μm)
Protoxyde d’azote Ozone

1 1
Transmission de N2O

0,8 0,8
Transmission de O3

0,6 0,6

0,4 0,4

0,2 0,2

0 0
7 8 9 10 11 12 13 14 7 8 9 10 11 12 13 14
Longueur d’onde (μm) Longueur d’onde (μm)

Figure 5.15 – Transmissions atmosphériques dans la fenêtre du domaine infrarouge


pour différents gaz traces. Un profil tropical typique a été utilisé.

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5. Interactions matière-rayonnement et transfert radiatif 91

alors que l’oxygène absorbe vers 0,69 et 0,76 μm. La vapeur d’eau présente de
nombreuses bandes d’absorption vers 0,93, 1,87, 2,7 μm, etc. Dans la tropo-
sphère, l’absorption est très faible dans la fenêtre du visible, c’est-à-dire de 0,4
à 0,67 μm. Il existe également des fenêtres atmosphériques plus ou moins larges
à 1,06, 1,22, 2,2 et 3,7 μm.
Les gaz absorbant dans le domaine infrarouge sont connus sous le nom de
gaz à effet de serre. Le principal gaz à effet de serre est la vapeur d’eau, H2 O,
dont la bande de rotation s’étend depuis environ 12 à 13 μm jusqu’aux lon-
gueurs d’onde millimétriques. L’absorption du CO2 vers 15 μm est due à la
transition fondamentale de vibration-rotation à laquelle se superposent toutes
les transitions entre des états de vibration dont les énergies sont telles que
leurs différences conduisent à des fréquences voisines (celles des isotopes et
celles des transitions des niveaux de vibration 1 vers 2, 2 vers 3 ou tout autre
combinaison). Une bande de vibration-rotation de la vapeur d’eau est centrée
à 6,3 μm et s’étend approximativement de 4 à 8 μm. Entre ces deux bandes de
la vapeur d’eau, l’absorption est nettement plus faible et l’atmosphère présente
une transparence. Cette fenêtre atmosphérique s’étend d’environ 8 à 12 μm
mais n’est pas complètement transparente. Son rôle dans les échanges radia-
tifs est d’autant plus important que c’est à ces longueurs d’onde que se situe
le maximum d’émission du corps noir aux températures usuelles dans l’atmo-
sphère (voir figure 5.11b). La bande de rotation de l’ozone est située au centre
de la fenêtre atmosphérique (9,6 μm), les gaz à effet de serre comme le CO2
(bandes faibles), les chlorofluorocarbures (CFC), le méthane (CH4 ) présentent
des bandes dans la fenêtre dont l’absorption bien que faible est très efficace,
d’une part parce que l’atmosphère n’est pas opaque, d’autre part du fait de
la proximité du maximum d’émission de l’atmosphère et de la surface. Une
conséquence évidente de la position « stratégique » de ces bandes d’absorption
est que l’augmentation de la concentration atmosphérique en méthane et en
CFC augmente beaucoup plus efficacement l’effet de serre de la planète que
celle du CO2 . Le principal absorbant dans la fenêtre est cependant constitué
par le continuum d’absorption de la vapeur d’eau dû à la superposition des
ailes de raie (c’est-à-dire la forme des raies loin du centre) des bandes de l’eau
qui entourent la fenêtre.
Les fenêtres atmosphériques sont utilisées pour la télédétection de la surface,
des aérosols et des nuages. La télédétection des différentes espèces chimiques
se fait aux longueurs d’onde où elles absorbent. Le sondage atmosphérique des
profils de température et d’humidité est réalisé à différentes longueurs d’onde
où la vapeur d’eau et un gaz (dont le profil sur la verticale est connu) absorbent
le rayonnement infarouge.

5.5.2 Flux radiatif


Pour tous les aspects énergétiques, on est plus intéressé par le calcul du flux
radiatif que celui des luminances. Le flux radiatif monochromatique au travers

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92 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

F (z+dz) F (z+dz)

F (z) F (z)

Figure 5.16 – Illustration de la méthode à deux flux de résolution du transfert


radiatif. F ↑ et F ↓ sont respectivement les flux montant et descendant.

d’une surface dA est égal à la composante normale de la luminance intégrée


sur la totalité de l’angle solide sphérique :

Fλ = Lλ cos θ dω. (5.59)
ω

Il s’exprime en W m−2 μm−1 .


Dans l’atmosphère on distingue souvent les flux radiatifs montant et des-
cendant qui s’écrivent simplement en coordonnées sphériques à partir des lu-
minances montantes et descendantes :
 2π  π/2

Fλ = L↑λ (θ, ϕ) cos θ sin θ dθ dϕ (5.60)
0 0
 2π  π/2
Fλ↓ = L↓λ (θ, ϕ) cos θ sin θ dθ dϕ. (5.61)
0 0

Si le rayonnement est isotrope, alors on peut montrer que le flux radiatif


s’écrit :
Fλ↑ = π L↑ . (5.62)
Le flux radiatif monochromatique peut être intégré sur un intervalle de lon-
gueur d’onde (rayonnement solaire, rayonnement infrarouge, filtre de réponse
spectrale d’un radiomètre) pour donner un flux radiatif en W m−2 .

5.5.3 Méthodes à deux flux


Les méthodes dites à deux flux sont rapides et adaptées au calcul des quan-
tités moyennes telles que les flux plans (figure 5.16). Elles ne permettent en
revanche pas de restituer de façon satisfaisante la distribution angulaire des
luminances dans le cas des atmosphères diffusantes. Il en existe de nombreuses
variantes, leur précision est typiquement de l’ordre de 5% par rapport aux

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5. Interactions matière-rayonnement et transfert radiatif 93

méthodes numériques plus précises qui calculent explicitement le champ de


luminances. Les différentes méthodes se distinguent par le choix de l’approxi-
mation censée représenter la dépendance angulaire de la luminance. Dans les
méthodes à deux flux proprement dites
 2π
L(δ, ±μ) = L(δ, μ, ϕ) dϕ = L± (δ) ∀μ. (5.63)
0

Dans la méthode d’Eddington


 2π
L(δ, μ) = L(δ, μ, ϕ) dϕ = Lo (δ) + μL1 (δ). (5.64)
0

L’intégration angulaire de l’équation de transfert permet d’obtenir des expres-


sions analytiques simples.

5.5.4 Loi de Stefan-Boltzmann


Dans le cas d’un corps noir émettant du rayonnement, la luminance intégrée
sur tout le spectre est
 +∞  +∞
2 π 4 kB4
B(T ) = Bλ (T ) dλ = Bν (T ) dν = 2 3
T4 (5.65)
0 0 15 c h

(expression que l’on obtient en effectuant le changement de variable x = hc/kB λT


 +∞
dans la première intégrale sachant que 0 x3 /(ex − 1) dx = π 4 /15). Le rayon-
nement émis étant isotrope, l’intégration angulaire de la fonction de Planck sur
un demi-espace donne l’émittance spectrale :

Mλ (T ) = Bλ (T ) cos θ dω = π Bλ (T ). (5.66)

En intégrant sur toutes les longueurs d’onde, on obtient l’émittance


 +∞
M (T ) = Mλ (T ) dλ = σ T 4 (5.67)
0

où σ = 2π 5 kB
4
/15c2 h3 = 5, 67 10−8 W m−2 K−4 . Cette équation est connue
sous le nom de loi de Stefan-Boltzmann.

5.5.5 Bilan radiatif


Le modèle climatique le plus simple que l’on puisse construire consiste à
écrire que les sources et puits d’énergie du système terre-océan-atmosphère
doivent s’équilibrer. En fait, la quasi-totalité des échanges d’énergie entre le
système climatique et son environnement a lieu sous forme radiative (on peut
considérer que l’énergie d’origine géothermique est globalement négligeable).

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94 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

4
σT (émis)
α F (réfléchi)
0

(1−α) F 0
(absorbé)
F (incident)
0

σT4

Figure 5.17 – Bilan d’énergie simplifié dans l’atmosphère terrestre.

L’équilibre thermique implique donc que la Terre rayonne la quantité d’énergie


qu’elle absorbe. Du fait des différences de température d’émission par le Soleil
et par la Terre, la source d’énergie correspond aux courtes longueurs d’onde et
le puits d’énergie aux grandes longueurs d’onde.
La quantité totale d’énergie reçue par la Terre est π R2 F0 où R est le
rayon de la Terre et F0 la quantité totale d’énergie reçue du Soleil par unité
de surface (figure 5.17). Cette quantité est le flux reçu par une surface uni-
taire perpendiculaire à la direction du Soleil, on l’appelle la constante solaire
(F0 ≈ 1368 W m−2 ). Une partie de cette énergie est réfléchie par la Terre.
Si α est l’albédo de la planète dans le domaine des courtes longueurs d’onde
(α ≈ 0, 30), la quantité totale d’énergie solaire absorbée est

Qabs = π R2 (1 − α)F0 . (5.68)

La quantité totale d’énergie émise par la Terre, assimilée à un corps noir dans
l’infrarouge, est
F ↑ = 4 π R2 σ T 4 . (5.69)
L’équilibre radiatif implique que

Qabs − F ↑ = 0 (5.70)

soit
4 σ T 4 = (1 − α) F0 . (5.71)
Avec ce modèle, la température obtenue est 255 K, beaucoup trop faible puisque
la température moyenne à la surface de la Terre est voisine de 288 K. La
différence est due à l’effet de serre lié à l’absorption du rayonnement de grandes
longueurs d’onde par l’atmosphère principalement par la vapeur d’eau.
La figure 1.1 du chapitre 1 illustre la complexité du bilan radiatif terrestre.
Le rayonnement solaire incident est de F0 /4 = 342 W m−2 . Sa réflexion est

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5. Interactions matière-rayonnement et transfert radiatif 95

due à la fois à l’atmosphère (molécules, aérosols et nuages) pour 77 W m−2


et à la surface pour 30 W m−2 . Le reste du rayonnement solaire est absorbé
dans l’atmosphère pour 67 W m−2 et la surface des océans et des continents
pour 168 W m−2 . Le rayonnement infrarouge sortant (235 W m−2 ) compense
exactement l’absorption de rayonnement solaire. Il provient en grande partie
de rayonnement émis par l’atmosphère elle-même (165 W m−2 par les gaz et
30 W m−2 par les nuages). Seule une petite partie du rayonnement émis par
la surface (40 W m−2 sur les 390 W m−2 ) traverse l’atmosphère sans y être
absorbée. Cela est dû au fait qu’en dehors d’une petite fenêtre atmosphérique
dans le domaine infrarouge, l’atmosphère y est très absorbante. On remarquera
l’importance de l’effet de serre puisque le flux infrarouge descendant à la sur-
face (324 W m−2 ) n’est que légèrement inférieur au flux infrarouge émis par la
surface (390 W m−2 ). Les bilans d’énergie ne seraient pas fermés à la surface
et dans l’atmosphère si on ne comptabilisait pas les flux de chaleur sensible
(24 W m−2 abandonnés à l’atmosphère par la surface) et de chaleur latente
(78 W m−2 correspondant à l’évaporation de l’eau à la surface et restituée à
l’atmosphère lors de la condensation de la vapeur d’eau).

5.5.6 Flux actiniques


La réflexion diffuse du rayonnement par les surfaces et par les nuages et les
aérosols accroît notablement la quantité de rayonnement disponible pour les
réactions photochimiques. Dans ce cas, c’est le rayonnement incident sur un
point (molécule) et non le rayonnement qui traverse une surface qui importe.
Cette quantité est appelé flux actinique.
Considérons d’abord le cas d’une atmosphère non diffusante. Dans ce cas, la
lumière est totalement collimatée. Si Fo est l’irradiance sur une surface perpen-
diculaire à la direction du Soleil, c’est-à-dire le flux transporté par le faisceau
de rayonnement solaire, alors la luminance vaut
Fo
Lo = δ(μ − μo ) δ(ϕ − ϕo ) (5.72)
Δω
si bien que Lo = 0 en dehors de la direction du faisceau solaire d’angle solide
Δω. Le flux actinique est

Φo = Lo dω = Lo Δω = Fo . (5.73)

Supposons que la même quantité de rayonnement descendant soit entièrement


isotrope :
L(μ, ϕ) = Ld ∀μ, ∀ϕ. (5.74)
La même quantité d’énergie, Fo , est partagée entre toutes les directions, l’irra-
diance vaut alors 
Fo = Ld cos i dω = πLd (5.75)

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96 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Figure 5.18 – Amplification du flux actinique à l’intérieur d’un nuage de type stra-
tocumulus.

et le flux actinique est



φd = Ld dω = 2πLd = 2Fo . (5.76)

Un rayonnement diffus complètement isotrope est donc deux fois plus efficace
pour la photochimie qu’un rayonnement collimaté. En conséquence, en atmo-
sphère claire, la réflexion diffuse par une surface peut augmenter le flux acti-
nique jusqu’à un facteur 3 (le direct plus le réfléchi qui, s’il est entièrement
isotrope, est deux fois plus efficace que le collimaté) par rapport au flux solaire
direct. La réflexion spéculaire quant à elle augmente le flux actinique par, au
plus, un facteur deux (incident plus réfléchi). Dans des conditions nuageuses,
le rayonnement descendant est lui-même diffus. L’amplification peut donc at-
teindre théoriquement un facteur quatre. Naturellement, cela impliquerait un
rayonnement parfaitement diffus et l’absence d’absorption dans le nuage. La
figure 5.18 présente la variation du flux actinique à l’intérieur d’un stratocu-
mulus. Le flux est normalisé au flux incident. Les calculs ont été effectués avec
la méthode des ordonnées discrètes. L’épaisseur optique totale du nuage est

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5. Interactions matière-rayonnement et transfert radiatif 97

δ = 50. L’angle zénithal du Soleil est θ0 = 0. Dans la partie haute du nuage,


l’amplification du flux actinique approche effectivement un facteur 4.

5.5.7 Polarisation du rayonnement


Nous n’avons pas mentionné jusque-là le fait que le rayonnement atmo-
sphérique pouvait être polarisé, c’est-à-dire que les champs électriques et ma-
gnétiques oscillent préférentiellement selon une certaine direction (dans le cas
d’une polarisation linéaire). Le rayonnement solaire incident n’est pas polarisé,
mais le phénomène de diffusion (par les particules ou la surface) induit une
polarisation du rayonnement. L’effet de la polarisation est petit (mais pas nul)
dans le calcul des intensités mais il peut être intéressant de l’observer, et donc
de le modéliser, dans le cadre de la télédétection atmosphérique (des aérosols
dans le spectre visible, ou des nuages dans les spectres visible et micro-onde
par exemple).

Considérer la polarisation requiert de représenter le rayonnement non plus


par sa seule intensité (L) mais par un vecteur, appelé vecteur de Stokes, de
dimension 4. La diffusion dans une direction donnée n’est plus donnée par
un scalaire mais par une matrice de dimension 4 × 4. De même que pour les
intensités, des codes de résolution du transfert radiatif existent qui permettent
de tenir compte de la polarisation dans l’atmosphère.

Exercices

1a. Cet exercice est partiellement inspiré de l’article de Dufresne et Treiner


(2011). La distance moyenne Terre-Soleil est de 150 106 km. Le rayon du Soleil
est de 1,4 106 km. À cette distance, une surface perpendiculaire au rayonnement
solaire reçoit un flux S = 1370 W m−2 . Estimer la température d’émission du
Soleil.

1b. La Terre est en équilibre radiatif. Son albédo moyen est α = 0, 30. Calculer
la température moyenne d’émission en faisant l’hypothèse d’un corps noir et
en supprimant l’atmosphère. Comparer cette température à la température de
surface de la Terre qui est de 288 K et donner une explication pour la différence.

1c. On peut représenter l’effet de serre de la Terre à l’aide d’un modèle simplifiée
comprenant la surface et une couche atmosphérique. On note T1 la température
de l’atmosphère que l’on suppose homogène et transparente au rayonnement
visible, mais qui se comporte comme un corps noir dans l’infrarouge. Calculer
la température de surface de la Terre T0 .

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98 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

1d. Même question que 1c, mais l’on fait maintenant l’hypothèse qu’une fraction
β = 0,2 du rayonnement solaire absorbé l’est par l’atmosphère.

1e. Même question que 1d, mais on considère aussi que la couche atmosphérique
a une absorptivité (et donc une émissivité ) de 0,90.

2. Intégrer l’équation 5.60 pour retrouver l’équation 5.62.

3. On considère un modèle de transfert radiatif deux flux classique. L’atmo-


sphère est supposée plan-parallèle. Le rayonnement est soit descendant (If )
soit montant (Ib ) à l’exclusion de toute autre direction. Ib et If sont tous deux
comptés positivement. On utilise l’épaisseur optique τ comme coordonnée ver-
ticale prise égale à 0 au sommet de l’atmosphère et dirigée vers le bas.

On note β la fraction de diffusion vers l’arrière et  l’albédo de diffusion simple


(on utilisera les indices 1 et 2 pour le modèle à deux couches).

3a. On se place dans une couche donnée. Exprimer la loi de Beer-Lambert pour
Ib et If sous forme différentielle compte tenu de l’approximation deux flux (la
diffusion vers l’avant ne contribue pas à atténuer le rayonnement).

3b. On pose E = Ib + If (flux total) et F = Ib − If (flux net). Réécrire le


système d’équations pour les variables E et F . Vérifier que

E = 2 β F0 τ + E0
F = F0

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5. Interactions matière-rayonnement et transfert radiatif 99

est une solution dans le cas diffusif ( = 1) et que



⎨ E = E0 exp(γτ ) + E0 exp(−γτ )
⎩ F = 1−
E0 exp(γτ ) − 1−
E0 exp(−γτ )
γ γ

où γ = (1 − )(1 −  + 2  β) est une solution dans le cas non diffusif
( < 1).

3c. On considère le modèle à une couche (figure de gauche). Exprimer les condi-
tions aux limites au sommet de la couche et à la surface pour en déduire les
constantes E0 et E0 .

3d. En déduire l’albédo du système surface-atmosphère α = Ib (0)/If (0) et le


comparer à α.

3e. Répéter les questions 3c et 3d pour un modèle à deux couches (figure de


droite) dont seule la couche du bas est absorbante. Il faudra écrire les conditions
aux limites au sommet et à la base de chacune des deux couches pour les
solutions données ci-dessus.

3f. Même question, mais seule la couche du haut est absorbante.

Solutions

1a. Tsoleil = 5770 K.

1b. Tterre = 255 K. Cette estimation néglige l’effet de serre atmosphérique.

1c. T1 = 255 K et T0 = 303 K.

1d. T1 = 255 K et T0 = 295 K.



S (1 − α)(β +  − β)
1e. T1 = 4
= 250 K
 4  σ (2 − )
S (1 − α)(2 − β)
T0 = 4 = 288 K.
4 σ (2 − )

3. La solution à cet exercice peut être trouvée dans l’appendix E de Boucher


(1995).

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Chapitre 6

Mesure des aérosols


par télédétection
et techniques in situ

Un sujet aussi vaste que la mesure des aérosols nécessite bien plus que le
présent chapitre pour être abordé en profondeur. Nous nous limitons donc ici
aux principes de la télédétection et des techniques in situ mais nous essaierons
dans la limite du possible de mentionner au passage quelques exemples concrets.
En ce qui concerne la télédétection des aérosols, on a fait le choix de pré-
senter en premier lieu les techniques les plus développées mais de mentionner
aussi brièvement des techniques moins classiques quand celles-ci ont le poten-
tiel de fournir des informations complémentaires sur les aérosols. Un choix de
références relativement complet est également présenté, qui contient à la fois
les références originales et les développements plus récents où les lecteurs pour-
ront trouver les compléments nécessaires au présent exposé. On mentionne un
certain nombre d’instruments satellitaires, parmi lesquels des capteurs dédiés
à la télédétection des aérosols et d’autres non dédiés mais qui ont trouvé une
application dans la télédétection des aérosols.

6.1 Introduction à la télédétection des aérosols


Le mot télédétection recouvre toutes les mesures qui sont faites à distance de
l’objet à observer, l’information entre l’observé et l’observateur étant véhiculée
par des ondes électromagnétiques (cf. figure 5.1). Si l’onde électromagnétique
est initialement émise de manière artificielle, on parle de télédétection active
dont les applications les plus connues sont le lidar (dans le domaine optique)
ou le radar (dans le domaine des micro-ondes). Dans le cas contraire où l’ob-
servation est basée sur le rayonnement ondes courtes émis par le Soleil ou du

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102 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

rayonnement émis par le système terrestre, on parle de télédétection passive.


La séparation du rayonnement entre ondes courtes et ondes longues intro-
duite précédemment reste pertinente dans le problème de la télédétection. Les
processus en jeu sont l’absorption et la diffusion du rayonnement solaire ainsi
que l’absorption et l’émission de rayonnement tellurique. Les aérosols étant
essentiellement transparents dans le domaine des micro-ondes, nous pouvons
donc nous limiter aux longueurs d’onde allant de l’ultraviolet à l’infrarouge
tellurique. Ces considérations nous amènent à classifier les méthodes passives
de télédétection en trois catégories qui s’appuient respectivement sur (1) l’ex-
tinction du rayonnement ondes courtes, (2) la diffusion du rayonnement ondes
courtes, et (3) l’émission de rayonnement tellurique. Des approches plus sophis-
tiquées peuvent combiner plusieurs méthodes.
Les méthodes basées sur l’extinction du rayonnement solaire incident in-
cluent les mesures d’épaisseur optique par photométrie depuis le sol (figure 6.1a)
et les mesures satellitaires par occultation (figure 6.1b). L’observation du rayon-
nement solaire diffus est à la base de techniques très diverses utilisant la mesure
des luminances depuis le sol (figures 6.1c et d) ou depuis l’espace avec un poin-
tage vers le bas (figure 6.1e) ou tangent à la haute atmosphère (figure 6.1f).
Dans ce dernier cas, on parle de mesures au limbe. Les techniques reposant sur
l’observation du rayonnement solaire sont de loin les plus populaires pour la
télédétection des aérosols car elles sont très sensibles à la présence d’aérosols.
Nous verrons aussi que l’information contenue dans la polarisation du rayon-
nement solaire réfléchi peut se révéler très utile pour caractériser l’aérosol. Les
méthodes basées sur l’émission de rayonnement ondes longues et la mesure
de celui-ci dans la fenêtre atmosphérique sont utiles pour détecter la présence
d’aérosols désertiques dont les quantités injectées dans l’atmosphère peuvent
être substantielles (figure 6.1g) ou d’aérosols stratosphériques en particulier par
mesure au limbe (figure 6.1h). L’ensemble de ces techniques est résumé dans le
tableau 6.1.
Le signal reçu à la surface est presque exclusivement une signature de l’at-
mosphère alors que le signal reçu par un satellite, à l’exception des mesures
au limbe, contient les contributions de la surface et de l’atmosphère. Dans ce
dernier cas, il faudra chercher à mesurer des quantités pour lesquelles la contri-
bution de la surface est faible et corriger si nécessaire l’effet de la surface. Dans
la mesure où l’on cherche à mesurer les propriétés des aérosols, les mesures
seront effectuées à des longueurs d’onde correspondant aux fenêtres atmosphé-
riques (0,35–0,80 μm dans le visible et 8–12 μm dans l’infrarouge). Les fenêtres
atmosphériques dans le visible et le proche infrarouge sont illustrées sur la
figure 6.2.

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z z

θ
δ

(a) Mesure de l’extinction (b) Mesure de l’extinction (c) Mesure de la diffusion (d) Mesure de la diffusion
depuis le sol par occultation depuis le sol depuis le sol dans l’auréole
z z

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(e) Mesure de la diffusion (f) Mesure de la diffusion (g) Mesure du rayonnement (h) Mesure du rayonnement
depuis l’espace au limbe infrarouge au nadir infrarouge au limbe
6. Mesure des aérosols par télédétection et techniques in situ

Figure 6.1 – Schéma des différentes techniques d’observation des aérosols en télédétection passive. Les techniques (a) à (f) utilisent
le rayonnement solaire alors que les techniques (g) et (h) utilisent le rayonnement infrarouge. Les flèches vers le satellite indiquent le
rayonnement qui est mesuré. Les flèches pointillées indiquent une contribution qui doit être corrigée pour la mesure des aérosols.
103
104

Principe de télédétection Section Exemples d’instruments Références


Mesure de l’extinction du rayonnement Fig. 6.1a Aeronet Shaw (1983)
solaire depuis le sol Section 6.2.2 Holben et al. (1998)
Mesure de l’extinction du rayonnement Fig. 6.1b Sage, Osiris Kent et al. (1991)
solaire depuis l’espace Section 6.2.3 Gomos, Maestro
Mesure de la diffusion du rayonnement Fig. 6.1c, 6.1d Aeronet Twitty (1975), Nakajima et al.
solaire depuis le sol Section 6.3.2 (1983), Dubovik et al. (2000)
Mesure de la diffusion du rayonnement Fig. 6.1e AVHRR, Modis, Misr, Rao et al. (1989), Herman et al.
solaire depuis l’espace Section 6.3.3 Polder, ATSR, Seviri (1997), Remer et al. (2005)
Fig. XI du cahier central
Mesure du rayonnement infrarouge Fig. 6.1g Meteosat, Seviri Ackerman (1997), Legrand et al.
au nadir Section 6.4.2 Airs, Iasi (1989), Pierangelo et al. (2004)
Mesure du rayonnement infrarouge Fig. 6.1h Thomas et al. (1983)
au limbe Section 6.4.3

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Tableau 6.1 – Résumé des différentes techniques de télédétection et des principaux instruments satellitaires qui y sont associés. On
a ajouté quelques articles de référence pour chaque technique.
Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques
6. Mesure des aérosols par télédétection et techniques in situ 105

De manière générale, le problème de la télédétection est un problème in-


verse, plus difficile à résoudre que le calcul direct du transfert radiatif dans une
atmosphère dont on connaît la composition. Diverses techniques d’inversion ont
été développées pour cela. Notre but est de donner quelques bases physiques à
la télédétection des aérosols plutôt que de rentrer dans le détail des méthodes
mathématiques utilisées.

6.2 Télédétection passive :


mesure de l’extinction
6.2.1 Principes généraux
Cette technique peut s’appliquer à la fois depuis le sol avec un photomètre
ou depuis l’espace avec un spectromètre. Une gamme relativement large de
longueurs d’onde peut être utilisée, allant de l’ultraviolet au proche infrarouge.
Le rayonnement solaire mesuré par le photomètre ou spectromètre peut
s’écrire :
Eλ = fλ exp(−τλ ) (6.1)
où fλ est l’irradiance solaire au sommet de l’atmosphère et τ est l’épaisseur
optique totale (molécules, aérosols, nuages) le long du chemin optique. En pra-
tique, cette mesure est effectuée dans différents canaux qui correspondent à de
fines bandes spectrales. Il convient d’abord d’éliminer les scènes contaminées
par les nuages, ce qui se fait généralement en filtrant les scènes où la cohérence
temporelle des mesures est faible (les propriétés des nuages varient plus que
celles des aérosols sur des échelles de temps de quelques minutes). On peut
ensuite corriger de l’effet des molécules si l’on connaît la pression de surface et
la colonne des gaz traces qui contribuent éventuellement à l’absorption dans la
bande spectrale considérée.

6.2.2 Photométrie depuis le sol


Il y a une longue histoire de mesures de photométrie depuis le sol avec
les travaux précurseurs du français Pierre Bouguer dont le but initial était de
mesurer la turbidité de l’atmosphère (Shaw, 1983). Ces travaux se sont pour-
suivis et la photométrie est maintenant une technique mature qui peut fournir
des mesures de très bonne qualité. Dans le cas d’une mesure au sol selon un
angle zénithal θ, l’épaisseur optique τ de l’équation 6.1 est reliée aux épaisseurs
optiques verticales due aux molécules, τm , et aux aérosols, τa :

τ = (τm + τa )/ cos θ = m (τm + τa ) (6.2)

où m = 1/ cos θ est le facteur de masse d’air. Il faut noter que cette expression
n’est valable que pour des angles d’incidence pas trop élevés et qu’il faut

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106 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Figure 6.2 – Transmittance sur un chemin optique vertical pour une atmosphère
typique (dite US62). Le calcul a été réalisé à partir du modèle 6S (Vermote et al.,
1997). Les fenêtres atmosphériques correspondent aux intervalles spectraux où la
transmittance est proche de 1.

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Figure I – Évolution temporelle de l’anomalie de température du globe observée
(trait plein noir) et simulée par les modèles de climat (trait de couleur accompagné
d’une enveloppe qui représente la variabilité) en réponse à tous les facteurs naturels
et anthropiques (en haut) et aux seuls facteurs naturels (en bas). (Source : Figure 9.5
de Hegerl et al. (2007). c Giec/IPCC)

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Figure II – Feu de végétation en montagne par temps couvert. On remarque la
couleur bleutée du panache de fumée alors que les nuages apparaissent plus blancs.
La couleur bleutée est due à la petite taille des aérosols présents dans le panache qui
diffusent plus dans les courtes longueurs d’onde du spectre visible.

Figure III – Événement de poussières sahariennes au-dessus des Alpes. La couverture


neigeuse a pris une couleur orangée due au dépôt d’aérosols désertiques. Photographie
prise en avril 2002.

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Figure IV – Panneau de surveillance de la qualité de l’air à l’entrée du Taj Mahal
en Inde. La pollution de l’air a des effets néfastes sur la santé humaine. Celle due aux
espèces acides peut être particulièrement néfaste pour les bâtiments.

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ECMWF/GEMS Reanalyis Global Monthly Mean January 2004 ECMWF/GEMS Reanalyis Global Monthly Mean January 2007
Aerosol Optical Depth at 550 nm Aerosol Optical Depth at 550 nm
160°W 140°W 120°W 100°W 80°W 60°W 40°W 20°W 0° 20°E 40°E 60°E 80°E 100°E 120°E 140°E 160°E 160°W 140°W 120°W 100°W 80°W 60°W 40°W 20°W 0° 20°E 40°E 60°E 80°E 100°E 120°E 140°E 160°E
3 3
80°N 80°N
0.9 0.9

60°N 0.83 60°N 0.83

0.75 0.75
40°N 40°N
0.68 0.68

20°N 0.61 20°N 0.61

0.54 0.54
0° 0°
0.46 0.46

20°S 0.39 20°S 0.39

0.32 0.32
40°S 40°S
0.25 0.25

60°S 0.17 60°S 0.17

0.1 0.1
80°S 80°S
0 0
160°W 140°W 120°W 100°W 80°W 60°W 40°W 20°W 0° 20°E 40°E 60°E 80°E 100°E 120°E 140°E 160°E 160°W 140°W 120°W 100°W 80°W 60°W 40°W 20°W 0° 20°E 40°E 60°E 80°E 100°E 120°E 140°E 160°E

ECMWF/GEMS Reanalyis Global Monthly Mean July 2004 ECMWF/GEMS Reanalyis Global Monthly Mean July 2007
Aerosol Optical Depth at 550 nm Aerosol Optical Depth at 550 nm
160°W 140°W 120°W 100°W 80°W 60°W 40°W 20°W 0° 20°E 40°E 60°E 80°E 100°E 120°E 140°E 160°E 160°W 140°W 120°W 100°W 80°W 60°W 40°W 20°W 0° 20°E 40°E 60°E 80°E 100°E 120°E 140°E 160°E
3 3
80°N 80°N
0.9 0.9

60°N 0.83 60°N 0.83

0.75 0.75
40°N 40°N
0.68 0.68

20°N 0.61 20°N 0.61

0.54 0.54
0° 0°
0.46 0.46

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20°S 0.39 20°S 0.39

0.32 0.32
40°S 40°S
0.25 0.25

60°S 0.17 60°S 0.17

0.1 0.1
80°S 80°S
0 0
160°W 140°W 120°W 100°W 80°W 60°W 40°W 20°W 0° 20°E 40°E 60°E 80°E 100°E 120°E 140°E 160°E 160°W 140°W 120°W 100°W 80°W 60°W 40°W 20°W 0° 20°E 40°E 60°E 80°E 100°E 120°E 140°E 160°E

Figure V – Épaisseur optique des aérosols produit par une réanalyse qui assimile les données Modis dans un modèle global d’aérosols
c ECMWF.
pour les mois de janvier et juillet des années 2004 et 2007. D’après Morcrette et al. (2009) et Benedetti et al. (2009). 
Figure VI – Épaisseur optique du mode d’accumulation obtenue à partir des mesures
de l’instrument Polder sur le satellite Parasol pour les mois de mars 2007 et septembre
2007.  c Cnes/LOA/LSCE/Icare.

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Figure VII – Images satellitaires des feux du mois d’août 2007 qui ont particulière-
ment touché la Grèce. L’image du haut montre une composition colorée des données
Modis du satellite Aqua à laquelle ont été superposées les localisations des feux (en
rouge). L’image du bas montre les données du lidar satellitaire Calipso sur un transect
vertical allant de (34,5◦ N, 18,1◦ E) à (39,9◦ N, 16,5◦ N). 
c Nasa/Icare.

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Figure VIII – Dépendance des émissions d’isoprène par la végétation en fonction
du flux de rayonement (en μmol m−2 s−1 ), de la température de la feuille (en K) et
de la concentration atmosphérique en CO2 (ppmv). D’après Pacifico et al. (2009). 
c
British Crown Copyright 2009, Met Office.

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Figure IX – Relation entre l’hygroscopicité des aérosols et le rapport atomique O:C
dans des aérosols ambiants et de laboratoire. L’hygroscopicité est caractérisée ici par
le facteur de croissance de taille à 95% (échelle de droite) ou le facteur κ (échelle de
gauche). (Source : Jimenez et al. (2009). Reproduit avec l’autorisation de l’AAAS)

Figure X – Concentration (μg m−3 ) et composition chimique de la partie non ré-


fractaire (inorganique et organique) de l’aérosol sub-micronique à différentes loca-
lisations de l’hémisphère Nord. HOA : hydrocarbon-like organic aerosols, SV-OOA :
semi-volatile oxygenated organic aerosols, LV-OOA : low-volatility oxygenated organic
aerosols. (Source : Jimenez et al. (2009). Reproduit avec l’autorisation de l’AAAS)

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22 juin 2007 23 juin 2007 24 juin 2007

Figure XI – Épisode de poussières désertiques traversant l’océan Atlantique les 22,


23 et 24 juin 2007. Épaisseur optique des aérosols au-dessus des océans à 550 nm.
c Icare/LSCE.

Figure XII – Profils verticaux du coefficient de diffusion, σ diffusion (z), à 450, 550
et 700 nm (respectivement traits bleus, verts et rouges) pour des poussières déser-
tiques pendant la campagne de mesure Amma en Afrique de l’Ouest. Les trois profils
correspondent à a) des poussières transportées à 14◦ N au sud de la discontinuité in-
tertropicale dans la couche d’air saharienne entre 1,5 et 5,5 km, b) des poussières
désertiques transportées dans la couche limite saharienne au nord de la discontinuité
intertropicale et c) des poussières désertiques émises dans le Sahel au sud de la discon-
tinuité intertropicale à la suite du passage d’un système convectif méso-échelle. Les
données sont exprimées en Mm−1 aux conditions standard de pression et température
(1 Mm−1 = 10−6 m−1 ).  c Lisa/CNRS.

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a) b)

Figure XIII – Effet radiatif direct (W m−2 ) sur le spectre solaire simulé par le modèle Streamer pour différents types d’aérosols a)
au sommet de l’atmosphère et b) dans l’atmosphère. Les effets radiatifs sont tracés en fonction de l’angle solaire zénithal (ASZ) pour
un albédo de surface et une épaisseur optique donnés, en fonction de l’épaisseur optique pour un albédo de surface et un ASZ donnés
et en fonction de l’albédo de surface pour une épaisseur optique et un ASZ donnés. Les épaisseurs optiques en aérosols sont données à
550 nm. Les résultats pour les aérosols de sels marins ne sont présentés que pour un albédo de surface qui est celui de l’océan. D’après
les calculs de Bellouin et al. (2005).
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a) b)

Figure XIV – Effet radiatif direct (W m−2 ) sur le spectre solaire simulé par le modèle Streamer pour différents types d’aérosols à
la surface pour a) le rayonnement direct et b) le rayonnement diffus. Les épaisseurs optiques des aérosols sont données à 550 nm. Les
résultats sont présentés de la même manière que pour la figure XIII. D’après les calculs de Bellouin et al. (2005).
Figure XV – Relation entre la concentration en noyaux de condensation nuageux
à 0,4% (CCN0.4 en cm−3 ) et l’épaisseur optique en aérosols à 500 nm (AOT500 ).
(Source : Andreae (2009). Licence Creative Commons Attribution 3.0)

Figure XVI – Taux d’autoconversion (en g eau précipitante (kg air)−1 s−1 ) en
fonction du contenu en eau liquide (en g eau liquide (kg air)−1 ) pour trois différentes
valeurs de la concentration en gouttelettes (Nd ). D’après une compilation de données
d’Andy Jones.

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Figure XVII – Réponse de la température de surface aux forçages radiatifs des
aérosols soufrés (SO4), des aérosols de combustion de la biomasse BB), des aérosols
de carbone suie (BC) et d’un doublement de la concentration de CO2 (CO2). D’après
Jones et al. (2007). 
c British Crown Copyright 2007, Met Office.

Figure XVIII – a) Émission (mg C m−2 yr−1 ), b) colonne (mg C m−2 ), c) forçage
radiatif direct (W m−2 ) et d) réponse de la température de surface de la planète
(K) pour le carbone suie provenant de la combustion des combustibles fossiles et des
biofuels. D’après Jones et al. (2007). 
c British Crown Copyright 2007, Met Office.

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Figure XIX – Photographie de l’éruption du Pinatubo le 12 juin 1991. 
c U.S.
Geological Survey.

Figure XX – Évolution temporelle de l’épaisseur optique en aérosol stratosphérique


à 550 nm par bande de latitude pour la période 1850 à 2000. On y remarque les
grandes éruptions volcaniques. 
c Nasa Giss.

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Figure XXI – Réponse du climat à la perturbation radiative due aux aérosols volca-
niques suivant l’éruption du Pinatubo. De haut en bas : anomalie du flux de rayonne-
ment solaire au sommet de l’atmosphère (W m−2 ), anomalie du flux de rayonnement
infrarouge au sommet de l’atmosphère (W m−2 ), anomalie de la température de sur-
face (K), anomalie de la colonne de vapeur d’eau (mm d’eau), anomalie de la colonne
de vapeur d’eau dans la haute troposphère (mm d’eau). Le résultat d’un modèle de
climat (en rouge) est superposé à ces observations (en noir). (Source : Soden et al.
(2002). 
c American Geophysical Union)
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Figure XXII – Distribution spatiale des émissions de dioxyde de soufre
(kg S m−2 s−1 ), aérosol de combustion de la biomasse (kg C m−2 s−1 ), carbone suie
et aérosol primaire organique (kg C m−2 s−1 ) issus des combustibles fossiles selon l’in-
ventaire d’émission préparé pour le GIEC pour l’année 2000. D’après les données de
Lamarque et al. (2010).

Figure XXIII – Évolution temporelle de l’anomalie de température moyenne de


surface de la Terre pour le scénario A1B et pour un scénario où la réflectivité des
nuages des trois principales régions de stratocumulus a été augmentée de manière
arbitraire en 2000. La courbe verte montre l’évolution de la température moyenne
globale si l’ingénierie planétaire est arrêtée en 2025. D’après Jones et al. (2009). 
c
British Crown Copyright 2009, Met Office.

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6. Mesure des aérosols par télédétection et techniques in situ 107

prendre en compte la réfraction dans l’atmosphère pour des incidences très ra-
santes. En l’absence d’absorption moléculaire, la connaissance de la pression de
surface permet d’estimer τm en fonction de la longueur d’onde et donc d’accé-
der à la mesure de τa à plusieurs longueurs d’onde. L’inversion se complique si
la mesure est effectuée dans un canal qui est sensible à l’absorption moléculaire
(ozone ou vapeur d’eau). Si l’absorption est faible, on pourra faire l’hypothèse
d’un profil vertical typique pour corriger la mesure de l’épaisseur optique d’ab-
sorption moléculaire. Dans le cas contraire, il faudra soit utiliser une mesure
complémentaire (données auxiliaires), soit utiliser d’autres canaux pour estimer
simultanément l’épaisseur optique des aérosols et l’absorption moléculaire.
En fait, les photomètres mesurent un signal numérique, V (λ), et l’équation
prend la forme :
V (λ) = V0 (λ) exp(−m τλ ) (6.3)
où V0 (λ) est le signal qui serait mesuré au sommet de l’atmosphère. L’inversion
de l’équation 6.1 nécessite donc que l’instrument soit bien étalonné, c’est-à-dire
qu’il mesurerait effectivement fλ s’il était placé au sommet de l’atmosphère.
L’étalonnage des photomètres est donc crucial, en particulier pour les mesures
en réseau dont le but est de surveiller les aérosols à l’échelle globale ou régionale
et d’étalonner les mesures par satellite. L’étalonnage s’effectue généralement sur
un site très peu pollué et en altitude. Il consiste à mesurer le signal numérique
V (λ) pour plusieurs facteurs de masse d’air (c’est-à-dire à différentes heures de
la journée). Une régression linéaire de V (λ) avec la massse d’air m = 1/ cos θ
permet d’extrapoler V0 (λ) pour une masse d’air de zéro qui correspondrait à
une mesure au sommet de l’atmosphère. Cette méthode s’appelle la méthode
de Bouguer-Langley. Comme il s’agit là d’une procédure un peu lourde, il est
d’usage d’étalonner un instrument de manière absolue et d’étalonner les autres
instruments par rapport à cet instrument.
Il existe plusieurs réseaux de photomètres à travers le monde. Le réseau
Aeronet1 , couplé au réseau français Photons2 , est particulièrement étendu et
fournit des mesures brutes et des inversions de qualité. D’autres stations contri-
buent au programme Global Atmospheric Watch de l’Organisation météorolo-
gique mondiale3 . Ces réseaux jouent un rôle déterminant dans notre compré-
hension des aérosols atmosphériques.

6.2.3 Mesure d’occultation depuis l’espace


Depuis l’espace, on peut utiliser le principe de l’équation 6.1 pour mesu-
rer l’épaisseur optique des aérosols au limbe en pointant l’instrument vers le
Soleil. Des mesures successives d’occultation, alors que le satellite poursuit sa
trajectoire, permettent d’accéder au profil vertical des aérosols à condition de
faire l’hypothèse que les aérosols varient peu sur l’horizontale. Cette technique
1 http://aeronet.gsfc.nasa.gov
2 http://loaphotons.univ-lille1.fr
3 http://www.gaw-wdca.org

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108 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

est appropriée pour mesurer les aérosols dans la stratosphère mais ne permet
pas de descendre très bas dans la troposphère en raison du chemin optique qui
augmente rapidement quand on sonde les couches inférieures et du risque accru
de rencontrer un nuage.
C’est le principe des instruments de la série des satellites Sage qui ont me-
suré des profils stratosphériques d’aérosols pendant de nombreuses années ou
encore de l’instrument Maestro qui a été mis en service depuis. Le même prin-
cipe peut être utilisé mais en pointant l’instrument vers des étoiles à condition
d’avoir un spectromètre assez sensible, comme c’est le cas de l’instrument Go-
mos.

6.2.4 Mesure de la distribution en taille


La variation spectrale de l’épaisseur optique contient de l’information sur
la distribution en taille des aérosols car les plus petites particules (quelques
dixièmes de micromètre de rayon) diffusent la lumière solaire de manière plus
sélective que les particules les plus grosses. L’épaisseur optique d’une population
d’aérosols de propriétés homogènes sur la verticale et occupant une couche
d’épaisseur Δz s’écrit :

τa (λ) = Δz πr2 Qext (r, λ, m) n(r) dr (6.4)

où Qext (r, λ, m) est l’efficacité d’extinction et est fonction du rayon de l’aérosol,


de la longueur d’onde, λ, et de l’indice de réfraction m, et n(r) est la distribu-
tion en taille que l’on recherche. Ce type d’équation, où l’inconnue est sous le
signe de l’intégrale, est une équation de Fredholm du premier type et peut être
résolue mathématiquement. Si τa (λ) est mesurée à plusieurs longueurs d’onde
du spectre visible et proche infrarouge, une distribution en taille approxima-
tive peut être inversée (King et al., 1978). L’inversion ne permet cependant
pas d’atteindre les particules avec un rayon supérieur à 3–4 μm. Une inversion
plus fine de la distribution en taille nécessite d’exploiter l’information contenue
dans la diffusion du rayonnement solaire et pas seulement dans l’extinction, ce
qui est l’objet de la section suivante.

6.3 Télédétection passive :


mesure de la diffusion
6.3.1 Principes généraux
La fonction de phase de l’aérosol dépendant fortement de la distribution
en taille de l’aérosol, il est judicieux d’utiliser l’information contenue dans la
distribution angulaire du rayonnement diffus pour estimer les propriétés phy-
siques de l’aérosol. On fait ici l’hypothèse de diffusion simple (c’est-à-dire qu’on

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6. Mesure des aérosols par télédétection et techniques in situ 109

néglige les diffusions multiples) et d’une surface noire (c’est-à-dire qu’il n’y a
pas de rayonnement provenant de la surface), si bien que la luminance à un
angle Θ du rayonnement solaire incident s’écrit :

λ τλ Pλ (Θ)
Lλ (Θ) = fλ (6.5)
4πμ

où λ , τλ et Pλ (Θ) sont l’albédo de diffusion simple, l’épaisseur optique et la


fonction de phase du mélange molécules et aérosols à la longueur d’onde λ,
μ est le cosinus de l’angle zénithal d’observation. La fonction de phase peut
donc être approximée à partir de la mesure de la luminance corrigée de l’effet
moléculaire. L’équation à résoudre s’écrit donc :

Pλaérosol (Θ) = P (Θ, r, m) n(r) dr (6.6)

où P (Θ, r, m) est la fonction de phase d’une particule de rayon r et d’indice


de réfraction m. L’équation ci-dessus est une autre équation de Fredholm du
premier type. Dans la pratique, l’inversion est compliquée par le fait qu’il faut
prendre en compte les diffusions multiples, l’absorption par les molécules, les
contributions venant de la surface et éventuellement le profil vertical de l’aéro-
sol, tout du moins dans les courtes longueurs d’onde du visible.

6.3.2 Mesure du rayonnement diffus depuis le sol


Il y a plusieurs avantages à effectuer la mesure de la dépendance spectrale
du rayonnement solaire diffus depuis le sol. Tout d’abord, on peut avoir ac-
cès à une grande gamme d’angle de diffusion allant de l’auréole (figure 6.1c)
jusqu’aux angles de rétrodiffusion quand le Soleil est bas dans le ciel. Ensuite,
la contribution de la surface au rayonnement diffus reste faible même quand
l’albédo de surface est élevé. C’est pourquoi la plupart des photomètres dont
on a parlé dans la section précédente incluent des mesures de lumimance dans
le ciel en supplément de la mesure du rayonnement direct effectuée en pointant
vers le Soleil. En général, les mesures sont effectuées dans l’almucuntar, c’est-
à-dire dans un cône d’angle zénithal égal à l’angle solaire zénithal. Certains
instruments mesurent avec précision le rayonnement diffusé dans un petit cône
autour du Soleil, une région appelée auréole caractérisée par de petits angles
de diffusion et une grande sensibilité aux grosses particules. Les algorithmes
des photomètres du réseau Aeronet combinent l’information provenant de la
mesure du rayonnement direct et des luminances du rayonnement diffus à plu-
sieurs longueurs d’onde. Cela permet d’estimer une distribution en taille des
aérosols qui est représentative de la colonne d’air, ainsi que l’albédo de diffusion
simple de l’aérosol (Dubovik et al., 2000, 2002).

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110 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

6.3.3 Mesure du rayonnement diffus depuis l’espace


Contribution de la surface
La télédétection des aérosols depuis l’espace est compliquée par le fait que
la surface terrestre vient contaminer le signal atmosphérique qui nous intéresse
plus particulièrement. La figure 6.3 montre de manière schématique comment
le signal satellitaire peut se décomposer entre signal atmosphérique, contribu-
tions dues à la surface et autres contributions dues aux nuages. Ces dernières
sont en général supprimées en éliminant les scènes situées trop près de nuages.
En ce qui concerne la contribution de la surface, l’enjeu est de choisir des condi-
tions de visée et de longueurs d’onde qui permettent soit de minimiser cette
contribution, soit de construire un modèle de réflectance de surface de manière
à pouvoir corriger le signal satellitaire.
Dans le cas d’une surface lambertienne qui diffuse de manière isotrope, on
montre que la réflectance mesurée au sommet de l’atmosphère peut s’écrire :
ρ
ρ∗ (θ0 , θv , ϕv ) = ρa (θ0 , θv , ϕv ) + T (θ0 ) T (θv ) (6.7)
1−ρ S
où ρa est la luminance intrinsèque de l’atmosphère exprimée sous forme de
réflectance, ρ est la réflectance de surface, S est l’albédo sphérique de l’atmo-
sphère, T (θ) est la transmittance atmosphérique totale, θ0 et θv sont les angles
zénithaux solaire et de visée, et ϕv est la différence d’angle azimutal entre le
rayonnement incident et le rayonnement réfléchi. L’information sur les aérosols
est contenue essentiellement dans le premier terme du membre de droite même
si les aérosols affectent aussi les transmittances atmosphériques.

Analyse du signal atmosphérique


Si l’on néglige la diffusion multiple dans l’atmosphère, l’équation de transfert
radiatif (sans source d’émission) peut se simplifier ainsi :
μ dL1 (τ, μ, ϕ) 
= L1 (τ, μ, ϕ) − p(τ, μ, ϕ, μ0 , ϕ0 ) fλ exp(τ /μ0 ) (6.8)
dτ 4π
où L1 est la luminance pour le premier ordre de diffusion, τ est l’épaisseur op-
tique que l’on utilise comme coordonnée verticale avec pour origine le sommet
de l’atmosphère et μ est le cosinus de l’angle zénithal compté négativement
pour du rayonnement descendant. Si la surface est noire (c’est-à-dire si la ré-
flectance de surface est nulle), l’équation peut être résolue analytiquement et
la luminance au sommet de l’atmosphère s’obtient par :
 τ P (Θ) fλ
L↑τ =0 = (6.9)
4 π μv
ce qui donne en termes de réflectance :
π L↑τ =0  τ P (Θ)
ρa = = (6.10)
|μ0 | fλ 4 |μ0 | μv

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Capteur Capteur Capteur

Scene Scene Scene

(a) Toutes les contributions (b) Contribution atmosphérique (c) Contribution directe de la surface

Capteur Capteur Capteur

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Scene Scene Scene
6. Mesure des aérosols par télédétection et techniques in situ

(d) Contribution indirecte de la surface (e) Contribution des surfaces environnantes (f) Autre contribution de l’environnement

Figure 6.3 – Description schématique des diverses contributions au signal mesuré par le capteur du satellite. Adapté de Tanré et al.
111

(1979) pour la télédétection atmosphérique.


112 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Figure 6.4 – Contributions à la réflectance de surface de l’océan (de gauche à droite) :


diffusion dite spéculaire ou de Fresnel, diffusion par l’écume, diffusion du rayonnement
entrant dans l’océan.

où Θ est l’angle de diffusion. Dans la pratique, il convient bien entendu de


prendre en compte la diffusion multiple, l’absorption moléculaire et la réflec-
tance de surface.

Modélisation des réflectances de l’océan


Au-dessus des océans, la réflectance de surface provient de la réflexion spé-
culaire (ou de Fresnel), de la réflexion par l’écume et de la lumière qui entre
dans l’océan, et qui est rétrodiffusée par les molécules d’eau et les particules
en suspension (figure 6.4). La réflexion spéculaire est responsable de la réver-
bération du Soleil sur l’océan. Elle se produit autour de la direction θv = θ0 ,
ϕv = ϕ0 + 180◦ et son étendue dépend de la direction des vagues et de la
distribution de leurs pentes. Il convient donc d’éviter à la fois les géométries
de visée correspondant à la diffusion spéculaire et les scènes où la présence
d’écume est trop importante (ce qui peut être diagnostiqué à partir de la vi-
tesse du vent de surface). Dans les autres cas, la réflectance de surface dépend
de la quantité de plancton (figure 6.5) et pour les eaux côtières de la quantité
de sédiments en suspension. On voit que les réflectances de surface sont plus
faibles dans le vert (longueurs d’onde 500–600 nm) que dans le bleu (longueurs
d’onde 400–500 nm).

Modélisation des réflectances des continents


La situation est différente au-dessus des continents et plusieurs techniques
existent pour minimiser ou corriger l’impact de la surface sur le signal me-
suré. Certaines techniques sélectionnent les cibles les plus sombres. C’est le cas
par exemple de la végétation, en particulier des forêts, autour de 650 nm et
pour des longueurs d’onde inférieures à 500 nm (figure 6.6). On se rapproche
alors du principe d’une inversion au-dessus des océans (Soufflet et al., 1997).
D’autres techniques consistent à utiliser plusieurs directions de visée et à faire
l’hypothèse d’un modèle sur la forme de la réflectance bidirectionnelle de sur-
face (c’est-à-dire que cette fonction est connue à un facteur près). On peut
alors inverser simultanément la réflectance de surface et les propriétés optiques

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6. Mesure des aérosols par télédétection et techniques in situ 113

Réflectance de surface à 443 nm Réflectance de surface à 550 nm

Figure 6.5 – Réflectances de la surface de l’océan en fonction de la concentration de


pigment (mg m−3 ). (Source : Gordon et al. (1988). 
c American Geophysical Union)

des aérosols. On peut aussi faire l’hypothèse d’un rapport constant entre les
réflectances de surface à deux longueurs d’onde différentes. Kaufman et Tanré
(1996) ont proposé utiliser la réflectance de surface à 2,2 μm (où les aérosols du
mode d’accumulation sont presque transparents) pour estimer la réflectance de
surface dans le visible. Une dernière technique consiste à construire un modèle
de réflectance bidirectionnelle de surface à partir de mesures réalisées quand les
concentrations en aérosols sont faibles et à utiliser ce modèle de surface dans
les jours qui suivent.

Apport de la polarisation

L’analyse de la polarisation du rayonnement solaire réfléchi fournit un com-


plément intéressant aux techniques décrites ci-dessus. Le rayonnement émis par
le Soleil n’est pas polarisé mais il se polarise par réflexion sur la surface et par
diffusion par les molécules et les aérosols. Si la réflectance de surface est connue,
on peut corriger la contribution moléculaire et isoler le signal dû aux aérosols.
La mesure des luminances polarisées permet d’accéder à la quantité d’aérosols
du mode d’accumulation et à une estimation de l’indice de réfraction (Herman
et al., 1997). La figure VI du cahier central montre l’épaisseur optique du mode
d’accumulation obtenu à partir des mesures de l’instrument Polder qui mesure
la polarisation aux longueurs d’onde de 670 et 865 nm.

6.4 Mesure du rayonnement infrarouge


6.4.1 Principes généraux
La télédétection dans l’infrarouge exploite le fait que l’atmosphère absorbe
et émet du rayonnement infrarouge le long d’un profil vertical de température.

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114 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Figure 6.6 – Réflectance pour différents types de surface. 


c 1992, IEEE. Reproduit
avec autorisation à partir de Kaufman et Tanré (1992).

En dehors de la fenêtre atmosphérique, l’atmosphère est opaque et le rayonne-


ment infrarouge émis par la surface va être absorbé et réémis plusieurs fois par
les gaz à effet de serre, si bien que l’information contenue dans le rayonnement
infrarouge ne permet pas ou peu de pénétrer dans l’atmosphère. À l’intérieur de
la fenêtre atmosphérique et en l’absence de nuages ou d’aérosols, une grande
partie du rayonnement infrarouge émis par la surface traverse l’atmosphère.
Les nuages et les aérosols absorbent et réémettent ce rayonnement infrarouge,
ce qui permet d’accéder à certaines de leurs propriétés. La mesure du rayon-
nement infrarouge dans une région spectrale où l’opacité de l’atmosphère varie
permet aussi d’accéder au profil vertical de l’atmosphère.

Les radiomètres infrarouges mesurent une luminance dans des canaux qui
peuvent être larges (radiomètre à bande large) ou étroits (sondeur infrarouge,
interféromètre de Fourier). Par souci de simplicité, la luminance Bλ est expri-
mée par une température de brillance Tb (λ) qui correspond à la température
qu’aurait un corps noir émettant le même rayonnement et qui vérifie donc :

2 h c2
Bλ = . (6.11)
λ5 (ehc/kB Tb (λ)λ − 1)

6.4.2 Mesure du rayonnement infrarouge au nadir


L’atmosphère et les aérosols n’étant pas des corps noirs, la température
de brillance observée est fonction de la longueur d’onde. La température de

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6. Mesure des aérosols par télédétection et techniques in situ 115

brillance au sommet de l’atmosphère est plus petite pour une atmosphère char-
gée de poussières que pour une atmosphère de ciel clair.

Les sondeurs atmosphériques de nouvelle génération permettent d’accéder


à des informations beaucoup plus précises sur les poussières désertiques. Une
fois les profils verticaux de température et d’humidité connus, on peut utiliser
plusieurs canaux pour lesquels on connaît l’indice de réfraction de l’aérosol et
chercher à minimiser une fonction coût qui est fonction de la distribution en
taille des poussières et de leur altitude (Pierangelo et al., 2004).

Luminances et réflectances

Soit Φ = dQ/dt le flux radiatif, c’est-à-dire l’énergie radiative émise, transpor-


tée ou reçue par unité de temps. On définit la luminance L par

d2 Φ
L=
dω dΣ
où d2 Φ est le flux radiatif traversant une surface dΣ perpendiculaire au
rayon lumineux dans un angle solide dω. L’unité d’une luminance est donc
le W m−2 sr−1 . La donnée de la distribution angulaire de L en un point définit
le champ radiatif en ce point. La densité de flux radiatif sur une surface orientée
dS est donnée par  
E= L(s) cos θ dω.

Si l’on repère la direction de propagation par les angles (θ, ϕ), l’élément d’angle
solide prend la forme dω = sin θ dθ dϕ et la densité de flux devient
 2π  π/2
E= L(θ, ϕ) cos θ sin θ dθ dϕ.
0 0

Il est à noter que dans le cas d’un rayonnement isotrope de luminance constante
L0 , on aura simplement :
E = π L0 .
Ces notations s’appliquent aussi bien pour une surface dS réceptrice ou émet-
trice. On définit de même une luminance spectrale (en W m−2 sr−1 μm−1 ).

Les réflectances bidirectionnelles sont données par

π L(θ0 , θ, ϕ)
ρ(θ0 , θ, ϕ) =
E0 cos θ0
où θ0 est l’angle solaire zénithal.

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116 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

6.4.3 Mesure du rayonnement infrarouge au limbe


Il s’agit là d’une technique peu utilisée pour l’observation des aérosols mais
qui peut compléter une mesure d’occultation au limbe dans le cas de grandes
concentrations d’aérosols stratosphériques (Thomas et al., 1983).

6.5 Méthodes actives : lidar


6.5.1 Principes généraux
Le principe du lidar est d’envoyer une brève impulsion de lumière avec un
laser et de mesurer l’intensité (et éventuellement la polarisation) de la lumière
rétrodiffusée par l’atmosphère (molécules, aérosols, hydrométéores). Le signal
qui revient de l’atmosphère est analysé en fonction du temps qui suit l’impulsion
laser, si bien que l’on connaît avec précision l’altitude de la mesure connaissant
la vitesse de propagation de la lumière dans l’atmosphère. Le lidar peut être
utilisé à la surface et pointé vers l’atmosphère, ou à partir d’un avion ou d’un
satellite où il pointe vers le bas mais pas forcément de manière verticale. La
technique lidar permet donc d’accéder de manière unique au profil vertical de
certaines propriétés de l’atmosphère comme la diffusion par les aérosols ou
l’absorption par les aérosols et les molécules.

6.5.2 Équation du signal lidar


Le signal mesuré par le lidar peut s’écrire :
  z 
A
SL(z, λ) = C0 (λ) 2 β(z, λ) exp −2 σ(z  , λ) dz  (6.12)
z 0

où C0 (λ) est l’intensité lumineuse émise par le laser à la longueur d’onde λ,


A est l’aire du télescope, si bien que A/z 2 est l’angle solide de réception du
signal, β(z, λ) est le coefficient de rétrodiffusion (en m−1 sr−1 ) et σ(z, λ) est le
coefficient d’extinction (en m−1 ). Le coefficient de rétrodiffusion est égal à :

β(z, λ) = P180  σ(z, λ) = P180


R
σR + P180
a
a σ a (6.13)

où l’indice R désigne le terme dû à la diffusion par les molécules (diffusion


Rayleigh) et l’indice a désigne le terme dû à l’extinction par les aérosols. Le
terme en exponentielle de l’équation 6.12 reflète l’extinction du signal lidar sur
le chemin aller et retour. En pratique, le signal lidar doit être étalonné si bien
que l’équation du signal lidar peut être réécrite sous la forme :

SL(z, λ) = C1 P R σ (z, λ) + P a  σ (z, λ) ×


180 R 180
z2
a a
(6.14)
 z
exp −2 0 (σR (z  , λ) + σa (z  , λ)) dz  .

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6. Mesure des aérosols par télédétection et techniques in situ 117

Figure 6.7 – Rapport entre l’extinction et la rétrodiffusion (sr) en fonction du dia-


mètre géométrique volumique, Dgv , pour différents indices de réfraction. On a su-
perposé quatre points correspondant à quatre aérosols typiques. On a utilisé des
distributions en taille log-normale d’écart type géométrique σg = 2.

L’équation 6.14 peut être résolue de proche en proche, la connaissance de


σa (z, λ) entre le lidar et une altitude donnée permettant d’avoir accès à la
rétrodiffusion à l’altitude suivante. Cela sous-entend que l’on connaît la valeur
de la fonction de phase à 180◦ , P180a
. Cette quantité, égale au rapport entre
la rétrodiffusion et l’extinction, est un paramètre clé dans la résolution de
l’équation lidar. Malheureusement, elle varie beaucoup avec le type d’aérosol.
La figure 6.7 illustre ces variations pour le rapport entre l’extinction et la
a
rétrodiffusion (c’est-à-dire l’inverse de P180 ) en fonction de la taille des aérosols
et de leur indice de réfraction. Ce paramètre peut être supposé constant mais le
prix à payer est une large incertitude dans l’inversion du coefficient d’extinction
des aérosols. On peut aussi essayer d’inverser ce paramètre quand les mesures
lidar sont réalisées à plusieurs longueurs d’onde et/ou dans plusieurs directions
(Althausen et al., 2000).
La figure VII du cahier central montre les données brutes du lidar satellitaire
Calipso sur un transect vertical au-dessus de la mer Méditerranée pendant un

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118 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

épisode de feux de forêts.

6.5.3 Le lidar Raman


On a vu qu’il est difficile de résoudre l’équation lidar sans information sup-
plémentaire sur l’aérosol. Le lidar Raman vise à remédier à cette difficulté en
utilisant le principe de l’effet Raman. Cet effet est un phénomène optique dé-
couvert par le physicien indien Chandrashekhara Venkata Raman en 1928. La
diffusion du rayonnement est généralement élastique, c’est-à-dire sans chan-
gement de la fréquence du rayonnement, comme c’est le cas pour la diffusion
Rayleigh. L’effet Raman, lui, résulte de la diffusion inélastique du rayonnement
par laquelle la fréquence du rayonnement diffusé par une molécule peut être
légèrement modifiée. Ce léger décalage en fréquence est dû aux vibrations des
molécules et est associé à un petit échange d’énergie entre le photon incident et
la molécule. L’intensité des raies Raman dépend de la répartition des molécules
entre les différents modes vibrationnels. L’intensité de ces raies est très petite
par rapport à celles de la diffusion Rayleigh et il faut donc pouvoir mesurer
précisément cet effet pour l’exploiter dans la mesure par lidar.
Le lidar Raman mesure le rayonnement qui a été rétrodiffusé avec un déca-
lage en longueur d’onde, ce qui permet de détecter le profil vertical des espèces
moléculaires (N2 , O2 ou H2 O). L’équation lidar qui décrit la composante Ra-
man du signal lidar s’écrit :
  z 
A
SLR(z, λr ) = C0 (λ) 2 βRaman (z, λr ) exp − (σ(z  , λ) + σ(z  , λr )) dz 
z 0
(6.15)
où βRaman est le coefficient de rétrodiffusion moléculaire dû à l’effet Raman.
L’intégrale dans l’exponentielle correspond à la longueur d’onde λ pour le
rayonnement montant et à la longueur d’onde modifiée λr pour le rayonnement
descendant. Comme βRaman n’est affecté que par la diffusion moléculaire et non
par la diffusion par les aérosols, il est possible de séparer les deux contributions.
Le lidar Raman permet donc de mesurer la rétrodiffusion et l’atténuation des
aérosols de manière indépendante, ce qui permet une inversion plus précise de
l’équation du signal lidar (Ansmann et al., 1990 ; Ferrare et al., 1998). Il existe
différentes configurations pour un lidar Raman mais en général celui-ci opère
à plusieurs longueurs d’onde et une longueur d’onde est équipée de la capacité
à détecter l’effet Raman pour une ou plusieurs molécules atmosphériques.

6.6 Mesures in situ des aérosols


Cette section ne prétend pas fournir une vue exhaustive des techniques per-
mettant de mesurer les aérosols mais plutôt une vue d’ensemble des techniques
les plus utilisées ainsi qu’une courte description de techniques plus récentes.
On distingue les méthodes qui collectent les aérosols sur des filtres, permettant

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6. Mesure des aérosols par télédétection et techniques in situ 119

de faire une mesure une fois qu’une quantité suffisante d’aérosols a été accu-
mulée sur le filtre, et les mesures dites en ligne qui échantillonnent l’aérosol en
continu.

6.6.1 Mesures de la concentration en aérosols


Impacteur en cascade
Il s’agit d’une technique largement utilisée pour mesurer la granulométrie de
l’aérosol qui repose sur le différentiel d’inertie des particules en fonction de leur
taille. Un flux d’air est dirigé dans un impacteur constitué de différents étages
reliés entre eux par un conduit dont le diamètre diminue au fur et à mesure
des étages. À chaque étage, l’air chargé en particules est dévié par la plaque
d’impaction mais les particules les plus grosses dont l’inertie est trop grande
viennent s’impacter sur la plaque. La succession des étages (typiquement de 4
à 10) permet de séparer et classer les particules en fonction d’un diamètre dit
diamètre aérodynamique. La masse d’aérosols impactés sur les filtres disposés à
chaque étage permet d’accéder à la granulométrie de l’aérosol. C’est un appareil
relativement simple dont la précision peut être bonne s’il est bien utilisé.

Compteur de particules
C’est un instrument simple permettant de mesurer le nombre de particules
en ligne dans un flux d’air qui échantillonne l’atmosphère. Il mesure le nombre
de particules qui obscurcissent un rayonnement lumineux. Un compteur de
particules à condensation humidifie les aérosols pour les faire grossir jusqu’à
une taille suffisamment grande pour que les particules puissent être détectées
avec facilité.

Analyseur différentiel de mobilité électrique


Le principe de cet instrument est de séparer les particules en fonction de
leur mobilité dans un champ électrique avant de les mesurer par détection op-
tique. Les aérosols sont échantillonnés dans l’atmosphère, on leur applique une
charge électrique avant de les faire circuler dans un champ électrique. Les aéro-
sols migrent en fonction de leur masse et seules les particules possédant la taille
appropriée se dirigent vers la sortie de l’analyseur pour entrer dans un comp-
teur de particules. On peut séparer les particules en différentes classes de taille
en faisant varier le champ électrique dans l’analyseur. Il convient d’appliquer
la même charge à toutes les particules ce qui peut être réalisé avec un neu-
tralisateur de charge. Malheureusement, les particules les plus grosses peuvent
conserver plusieurs charges et il peut être plus pratique de les supprimer du flux
d’air en insérant un impacteur à l’entrée. Pour de très petites particules (de
l’ordre de 10 nm), il faut prendre en compte le mouvement brownien des par-
ticules dans l’analyseur, ce qui complique l’algorithme d’inversion de la taille

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120 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

des aérosols. L’utilisation de deux analyseurs de mobilité différentiel en tan-


dem permet de mesurer l’hygroscopicité des aérosols. On insère un appareil de
contrôle de l’humidité avant chaque analyseur de manière à mesurer la taille
de l’aérosol sec et de l’aérosol hydraté. Le système permet d’estimer le facteur
d’hygroscopicité, D/D0 , en fonction de la taille des particules.

6.6.2 Mesures de la composition chimique en aérosols


Mesures sur filtre
Les aérosols peuvent être collectés sur des filtres et le dépôt sur le filtre peut
ensuite être pesé et analysé. Cela permet d’accéder à la composition chimique
d’une population d’aérosols ou d’une classe de taille de la population d’aérosols
si la collecte est effectuée par impaction. La collecte sur filtre permet de visua-
liser les particules par microscopie électronique et de déduire la composition
chimique de certaines des particules.
La quantité totale de carbone dans l’aérosol peut être mesurée en volatilisant
et en brûlant le matériel déposé sur un filtre, puis en mesurant la quantité de
CO2 émise. Généralement, le filtre est d’abord chauffé en l’absence d’oxygène,
ce qui permet de volatiliser et de mesurer le carbone organique, avant d’être
chauffé de nouveau en présence d’oxygène pour dégager le carbone suie (ou
carbone élémentaire) qui est dit réfractaire. Le filtre peut aussi être chauffé
progressivement pour mesurer le carbone par classe de volatilité. Il faut veiller
à ce que le carbone organique ne se « caramélise » pas pendant le chauffage.

Spectrométrie de masse
C’est une mesure en ligne par laquelle les aérosols sont bombardés en entrée
de système, ce qui les casse en petits morceaux qui peuvent ensuite être mesurés
par spectrométrie de masse. Cet instrument permet d’accéder à la composition
chimique de l’aérosol de manière semi-quantitative.

6.6.3 Mesures de la diffusion par les aérosols


Passive Cavity Aerosol Spectrometer
C’est un instrument de la classe des compteurs optiques mais qui mesure
le rayonnement diffusé par les particules dans un intervalle d’angle de diffusion
allant de 35 à 165◦ . La connaissance de l’indice de réfraction des aérosols permet
de remonter à une distribution en taille équivalente, sur une gamme typique
allant de 0,1 à 30 μm.

Néphélomètre
C’est un instrument qui mesure le rayonnement diffusé ou rétrodiffusé par
les aérosols. La géométrie de l’instrument permet seulement de mesurer une

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6. Mesure des aérosols par télédétection et techniques in situ 121

fraction du rayonnement diffusé (typiquement de 7 à 170◦ ) ou rétrodiffusé (de


90 à 170◦ ) si bien qu’une correction doit être appliquée pour les angles man-
quants. Une autre correction doit être appliquée pour corriger l’effet de la dif-
fusion par les gaz, les parois et la lumière parasite. Plusieurs instruments sont
commercialisés par exemple par TSITM et Radiance ResearchTM .

6.6.4 Mesures de l’absorption par les aérosols


Mesures optiques sur filtre
L’absorption des aérosols peut être mesurée comme la différence de trans-
mission de la lumière à travers un filtre après et avant dépôt de l’aérosol. Plu-
sieurs instruments sont disponibles dans le commerce comme le Particle Soot
Absorption PhotometerTM ou l’AethelometerTM . Ces techniques doivent cor-
riger la diminution de la transmission due aux aérosols diffusants se trouvant
sur le filtre.

Mesures photo-acoustiques d’absorption


Le principe de la mesure consiste à envoyer un rayon laser dans un petit
volume contenant des aérosols. Les aérosols qui absorbent le rayonnement à
la longueur d’onde du laser vont se réchauffer et émettre une onde acoustique
qui peut ensuite être mesurée. Le système peut être étalonné avec un gaz dont
la concentration et les propriétés d’absorption sont connues. L’avantage de
cette technique est qu’elle permet de mesurer directement l’absorption par les
aérosols.

Single Particle Soot Photometer (SP2)


Cette méthode consiste à illuminer un volume contenant un flux de parti-
cules d’aérosol avec un rayon laser et à mesurer le rayonnement émis par les
particules qui absorbent suffisamment d’énergie pour chauffer à plusieurs mil-
liers de K et émettre du rayonnement dans le spectre visible. Le rayonnement
de corps noir émis par les particules qui rougeoient est typiquement mesuré
à deux longueurs d’onde du spectre visible. Seules les particules contenant du
carbone suie s’échauffent à des températures suffisantes pour que le rayonne-
ment émis dans le visible puisse être mesuré. Cette méthode permet donc de
mesurer la concentration en masse de carbone suie présent dans l’air.

6.7 Conclusions
Les mesures in situ depuis le sol ou les avions de recherche fournissent des
informations précises sur les aérosols mais ne peuvent couvrir une fraction suf-
fisante de l’atmosphère pour caractériser la variabilité spatiale et temporelle
de l’aérosol. La télédétection des aérosols par satellite est donc un passage

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122 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

obligé pour la compréhension du rôle des aérosols atmosphériques sur l’atmo-


sphère et de manière plus générale sur le climat. Seules les mesures satellitaires
permettent en effet de mesurer les aérosols à l’échelle globale, mais elles ne
permettent pas d’accéder à toutes les propriétés de l’aérosol. En particulier,
l’information disponible sur le profil vertical reste limitée malgré l’arrivée de
lidars spatiaux.
Des techniques mathématiques existent qui permettent de combiner l’infor-
mation (imparfaite) venant des modèles et celle (incomplète en particulier en
termes d’échantillonnage) venant des mesures satellitaires. Ces techniques sont
connues sous le nom de méthodes d’assimilation des données. On montre sur
la figure V du cahier central les épaisseurs optiques en aérosols simulées par un
modèle de prévision numérique du temps dans lequel sont assimilées les me-
sures bi-journalières d’aérosols provenant des instruments Modis des satellites
Terra et Aqua (Morcrette et al., 2009 ; Benedetti et al., 2009).

Exercices

1a. L’instrument Iasi mesure des luminances de 0,0700 et 0,0913 W m−2 sr−1 cm
aux nombres d’onde de 711,0 et 965,5 cm−1 . Calculer les longueurs d’onde
correspondant à ces nombres d’onde. Calculer les températures de brillance
correspondantes. Pourquoi diffèrent-elles ?

1b. En présence de poussières, les luminances mesurées sont de 0,0699 et


0,0881 W m−2 sr−1 cm. Calculer les températures de brillance correspondantes.
Expliquer.

2. Un instrument satellitaire mesure une luminance de 0,35 W m−2 sr−1 nm−1


au-dessus d’une surface noire à une longueur d’onde de 500 nm et pour un angle
de diffusion de 120◦ . L’angle zénithal de visée vaut 30◦ . La fonction de phase
moyenne des aérosols (qui sont non absorbants) vaut 0,2 sr−1 . L’irradiance
solaire au sommet de l’atmosphère à 500 nm vaut 2 W m−2 nm−1 . La pression
de surface vaut 1013 hPa. Estimer l’épaisseur optique et la fonction de phase
par les molécules en s’aidant du chapitre 5. Estimer l’épaisseur optique verticale
des aérosols.

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6. Mesure des aérosols par télédétection et techniques in situ 123

Solutions

1a. Tb (711,0 cm−1 ) = 247,7 K, Tb (965,5 cm−1 ) = 291,0 K. La différence est


due au fait que le premier canal est sensible à la présence de vapeur d’eau et
d’ozone.

1b. Tb (711,0 cm−1 ) = 247,6 K, Tb (965,5 cm−1 ) = 288,8 K. Seul le deuxième


canal est sensible à la présence de poussières désertiques.

2. δmol = 0,16, Pmol (120◦ ) = 0,937 sr−1


4 π μv L↑
δmol Pmol (120◦ ) + δaer Paer (120◦ ) = = 0,19
 fλ
δaer = 0,2.

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Chapitre 7

Effets radiatifs des aérosols

7.1 Introduction
Comme on l’a vu dans le chapitre 2, l’effet direct des aérosols résulte de la
diffusion et de l’absorption du rayonnement solaire (effet parasol) et dans une
moindre mesure de l’absorption et de la réémission de rayonnement infrarouge
(effet de serre). Ce dernier effet étant faible, sauf pour les poussières désertiques
et les aérosols stratosphériques, nous allons nous concentrer dans ce chapitre
sur l’effet direct des aérosols dans la partie solaire du spectre électromagné-
tique. Les chapitres 3 et 5 fournissent les bases théoriques pour appréhender de
manière quantitative l’effet direct, que nous décrivons ici à l’aide de formules
simplifiées.
L’effet direct des aérosols est essentiellement un effet de ciel clair car c’est en
l’absence de nuage que les aérosols peuvent renvoyer le mieux le rayonnement
solaire vers l’espace. Cependant, la présence de nuage n’annule pas forcément
l’effet direct des aérosols, soit parce que le nuage est suffisamment fin, soit parce
que l’aérosol est absorbant. La figure 7.1 schématise les différentes facettes de
l’effet direct des aérosols. Celui-ci dépend non seulement de la quantité et des
propriétés des aérosols, mais aussi de la quantité et des propriétés du rayonne-
ment qui interagit avec ces aérosols. C’est pourquoi l’angle solaire zénithal, les
propriétés des aérosols et de la surface, mais aussi la présence et les propriétés
des nuages importent tant.
On distinguera dans la suite l’effet direct qui s’applique à tous les aérosols
du forçage radiatif direct qui correspond aux seuls aérosols d’origine anthro-
pique. Le calcul du forçage radiatif direct des aérosols implique de connaître
non seulement les paramètres nécessaires au calcul de l’effet direct, mais aussi la
fraction des aérosols qui est d’origine anthropique, et dans le cas d’un mélange
interne les propriétés qu’auraient eues les aérosols en l’absence d’émissions an-
thropiques. Compte tenu de l’ubiquité des aérosols anthropiques, il n’est pas
facile de caractériser l’aérosol naturel à partir des observations seules. C’est

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126 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Figure 7.1 – Schéma de l’effet direct des aérosols. Les aérosols diffusent le rayon-
nement solaire dans toutes les directions ; ils peuvent aussi absorber le rayonnement
solaire. La quantité et les propriétés du rayonnement qui interagit avec les aérosols
dépend de la surface et de la présence de nuages.

pourquoi toutes les estimations du forçage radiatif direct des aérosols implique
d’une manière ou d’une autre l’utilisation de modèles.

L’effet direct des aérosols se mesure généralement en W m−2 au sommet


de l’atmosphère. Un impact radiatif négatif correspond à une perte d’énergie
pour le système climatique, donc à un refroidissement. Inversement, un impact
radiatif positif correspond à un gain d’énergie pour le système climatique, donc
à un réchauffement. Il est à noter, et c’est quelque chose sur lequel nous re-
viendrons dans le chapitre 9, que pour un forçage hétérogène comme celui des
aérosols, les régions de forçage négatif ne sont pas forcément les régions qui se
refroidissent. Ce chapitre ne discute que l’impact radiatif des aérosols et non
la réponse du climat à ce forçage. Si l’impact radiatif des aérosols se mesure
au sommet de l’atmosphère, car c’est la quantité qui importe du point de vue
du bilan radiatif, il peut être également utile d’estimer l’impact radiatif des
aérosols à la surface et dans l’atmosphère.

Ce chapitre discute également l’effet semi-direct qui résulte de l’effet radiatif


direct et de l’effet des aérosols sur la neige qui est un autre effet radiatif.

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7. Effets radiatifs des aérosols 127

θ
0

Figure 7.2 – Schéma explicatif de la diffusion vers le haut par un aérosol. Le trait
gras indique la direction du rayonnement solaire incident (angle solaire zénithal θ0 ).
La fonction de phase est représentée par un ellipsoïde qui intercepte le plan de l’ho-
rizontale. Les flèches en trait fin indiquent le rayonnement diffus qui participe à la
diffusion vers le haut. Il apparaît que plus l’angle solaire zénithal est élevé, plus la
diffusion avant contribue à la diffusion vers le haut.

7.2 Effet direct des aérosols


7.2.1 Formule simplifiée pour les aérosols diffusants
Nous considérons ici une couche d’aérosols non absorbants, d’épaisseur op-
tique τa et dont la fraction de diffusion vers le haut est βa (θ0 ). Nous négligeons
pour le moment la présence d’une atmosphère. Il y a plusieurs effets à prendre
en compte pour comprendre la dépendance de l’effet direct avec l’angle solaire
zénithal θ0 . Tout d’abord, la quantité d’énergie radiative disponible est égale
à S cos θ0 où S est la constante solaire. Elle diminue donc avec cos θ0 lorsque
l’angle solaire zénithal croît de 0 (soleil au zénith) à 90◦ (soleil à l’horizon).
Cependant, l’épaisseur optique traversée par le rayonnement est τa / cos θ0 et
augmente donc avec 1/ cos θ0 quand l’angle solaire zénithal croît. On peut donc
considérer, tout du moins tant que l’hypothèse de diffusion simple s’applique,
que ces deux effets se compensent. Bien entendu, lorsque θ0 s’approche de 90◦ ,
l’hypothèse de diffusion simple n’est plus valable et l’effet direct doit donc
tendre vers 0 puisqu’il n’y a plus d’énergie radiative disponible. Il nous reste
donc à considérer la dépendance de la fraction de diffusion vers le haut avec
l’angle solaire zénithal (cf. section 3.6.4). Pour des particules sphériques du
mode d’accumulation, la fraction de diffusion vers le haut diminue d’une valeur

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128 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

d’environ 0,1 pour un angle solaire zénithal nul à la valeur de 0,5 pour un angle
solaire zénithal de 90◦ (cf. figure 3.6). On peut noter que la valeur pour θ0 = 0
dépend fortement de la taille des aérosols et de l’indice de réfraction des par-
ticules. Cette valeur diminue pour les aérosols du mode grossier qui diffusent
plus vers l’avant. En revanche, la valeur de 0,5 pour θ0 = 90◦ est commune à
tous les aérosols puisqu’elle correspond à la symétrie haut-bas d’une particule
illuminée à l’horizontale. La figure 7.2 illustre le fait qu’au fur et à mesure
que l’angle solaire zénithal augmente, une plus grande partie de la diffusion
avant (c’est-à-dire pour des angles de diffusion plus petits que 90◦ ) contribue
à la diffusion vers le haut. Au final, l’effet direct d’une fine couche d’aérosols
va augmenter avec l’angle solaire zénithal jusqu’à ce que les effets de diffusion
multiple et la décroissance du rayonnement incident l’emportent.
Plaçons maintenant cette couche d’aérosols non absorbants dans une atmo-
sphère sans nuage et notons βa la fraction de diffusion vers le haut en ignorant
cette fois délibérément la dépendance en angle solaire zénithal. Cette couche
d’aérosols est placée entre la surface d’albédo Rs et une couche d’atmosphère
de transmission T (qui représente l’absorption gazeuse). L’angle solaire zéni-
thal est noté θ0 comme auparavant. La réflectance de la couche d’aérosols seule
peut être approximée par
Ra ≈ βa τa / cos θ0 (7.1)
et sa transmittance

Ta = 1 − Ra ≈ 1 − βa τa / cos θ0 . (7.2)

La réflectance du système couplé surface-aérosols s’obtient en décomptant les


réflexions successives qui sortent du système :
2
Ras = Ra + Ta Rs T a + Ta Rs Ra Rs Ta + Ta (Rs Ra ) Rs Ta + ...
2 ∞
= Ra + T a R s i=0 (Rs Ra )
i
(7.3)
Ta2 Rs
= Ra + 1 − R R
s a

où on a fait l’hypothèse que la réflectance par la couche d’aérosols est la même


pour le rayonnement montant que pour le rayonnement descendant. La modi-
fication de la réflectance due à la couche d’aérosol est égale à
(1 − Ra )2 Rs
ΔRas = Ras − Rs = Ra + − Rs ≈ Ra (1 − Rs )2 (7.4)
1 − Rs R a
sous l’hypothèse que Ra 1.
Le changement de rayonnement réfléchi dû à une couche d’aérosol à un
endroit donné et à un moment donné peut donc être approximé par :

ΔF = −S cos θ0 T 2 ΔRas ≈ −S (1 − Rs )2 T 2 τa βa . (7.5)

On voit donc que l’effet direct augmente linéairement avec l’épaisseur optique
des aérosols et la fraction de diffusion vers le haut, et tend vers 0 quand l’albédo

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7. Effets radiatifs des aérosols 129

de surface tend vers 1. Si l’on considère en première approximation que le


forçage radiatif est nul en ciel nuageux et que les différents paramètres rentrant
dans le calcul ne sont pas corrélés, on peut intégrer l’équation 7.5 sur l’espace et
le temps pour obtenir une estimation du forçage radiatif global par les aérosols :

1 2
ΔF = − S T (1 − Ac ) (1 − Rs )2 βa τ (7.6)
2
où Ac est la couverture nuageuse. Les barres désignent donc une moyenne sur les
conditions atmosphériques rencontrées, sauf pour β qui est la fonction isotrope
de diffusion vers le haut définie dans le chapitre 3. Le facteur 1/2 apparaît car
tout point du globe est plongé dans la nuit la moitié du temps en moyenne
sur une année. Cette formulation, qui est due à Charlson et al. (1991), reste
très approximative et néglige les corrélations éventuelles entre les différents
paramètres.
Pour l’aérosol de sulfate qui, historiquement, a été le premier à être étudié
pour ses liens avec le climat, on peut relier τa aux propriétés de l’aérosol soufré,
si bien que :

1
ΔF = − S (1 − Ac ) T 2 (1 − Rs )2 β αSO2− f (RH) QSO2 YSO2− τSO2−
 2
4 4 4
       
géophysique microphysique géochimique
(7.7)
où αSO2− est l’efficacité à diffuser par unité de masse à 30% d’humidité rela-
4
tive, f (RH) un facteur correctif pour tenir compte de la croissance des aérosols
avec l’humidité relative, QSO2 (en moles S/an) le flux anthropique de SO2 dans
l’atmosphère, YSO2− la fraction de SO2 qui est convertie en sulfates, τSO2− est
4 4
le temps de résidence (en années) du sulfate dans l’atmosphère. On a omis
les barres (sauf pour β) pour simplifier l’expression. Les accolades horizontales
isolent (de manière non exclusive) les différents types de paramètres impliqués
dans ce calcul : géophysiques, microphysiques et géochimiques. Il est donc im-
portant de pouvoir caractériser avec précision l’ensemble de ces paramètres
et leurs covariations pour pouvoir estimer le forçage radiatif des aérosols de
sulfates.

7.2.2 Formule simplifiée pour les aérosols


absorbants
Les formules 7.5 et 7.6 ne sont valables que pour un aérosol non absorbant.
Nous savons néanmoins que l’aérosol atmosphérique peut être plus ou moins
absorbant en particulier en raison de la présence de carbone suie dans l’aérosol
industriel ou l’aérosol de combustion de la biomasse.
On peut généraliser la formulation précédente de manière à inclure l’effet
de l’absorption par les aérosols (Haywood et Shine, 1995). Dans ce cas, la

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130 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

réflectance et la transmittance s’écrivent



⎨ Ra ≈ βa a τa / cos θ0
(7.8)

Ta = 1 − Ra − Aa ≈ 1 − βa a τa / cos θ0 − (1 − a )τa / cos θ0
où Aa est l’absorptance dans la couche d’aérosols et a est l’albédo de diffusion
simple de l’aérosol. L’équation 7.4 devient
 
Ta2 Rs Aa
ΔRas = Ra + − Rs ≈ Ra (1 − Rs )2 − 2Rs . (7.9)
1 − Rs R a Ra
Le forçage instantané pour une fine couche d’aérosols en ciel clair peut donc
s’approximer de la manière suivante :
 
2Rs (1 − a )
ΔF ≈ −S T 2 a βa τa (1 − Rs )2 − . (7.10)
βa a
On remarque que cette expression se réduit à la forme de l’équation 7.5 lorsque
a = 1.
Il apparaît que c’est le triplet de paramètres (βa , a , Rs ) qui détermine
le signe de l’effet radiatif direct des aérosols. L’impact radiatif des aérosols a
d’autant plus de chance d’être positif (ce qui correspond à un réchauffement
du système climatique) que l’albédo de surface Rs est élevé, que la fraction de
diffusion vers le haut est faible ou que l’albédo de diffusion simple de l’aérosol
est faible. On peut voir que l’équation 7.10 produit un forçage radiatif positif
dès que l’albédo de diffusion simple de l’aérosol est plus petit qu’une valeur
critique :
2 Rs
a < ac = . (7.11)
βa (1 − Rs )2 + 2 Rs
L’albédo de diffusion simple critique, ac , diminue lorsque βa augmente ou/et
lorsque Rs diminue. Si Rs = 0, alors ac = 0 et l’aérosol ne peut qu’augmenter
la réflectance du système surface-atmosphère-aérosol. Il est plus facile de créer
un forçage radiatif positif au-dessus d’une surface réflective telle qu’une surface
enneigée, de la glace de mer ou s’il y a un nuage sous la couche d’aérosol. Les
positions relatives de l’aérosol absorbant et des nuages est donc un paramètre
critique dans le calcul de l’effet direct des aérosols.
Les formules précédentes font l’hypothèse que i) les transmittances dans
la couche atmosphérique sont les mêmes pour le rayonnement montant et le
rayonnement descendant, ii) les réflectances de la couche d’aérosols sont les
mêmes pour le rayonnement montant et le rayonnement descendant et iii) on
peut travailler en moyenne sur le spectre solaire. Aucune de ces hypothèses n’est
vraiment justifiée. Une formule encore plus générale doit prendre en compte les
variations spectrales et différencier les transmittances :

ΔF (μ0 ) = − μ0 FT (λ) T ↓ (λ, μ0 ) ΔRas (λ, μ0 ) T ↑ (λ) dλ (7.12)

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7. Effets radiatifs des aérosols 131


où μ0 est le cosinus de l’angle zénithal, FT (λ) dλ est la constante solaire,
T ↓ (λ, μ0 ) et T ↑ (λ) sont les transmittances de l’atmosphère située au-dessus de
l’aérosol pour le rayonnement incident descendant et pour le rayonnement mon-
tant diffusé par l’aérosol. La variation de la réflectivité de l’ensemble surface-
atmosphère-aérosol due aux aérosols est donnée par :

Ta (μ0 ) Rs (μ0 ) Ta
ΔRas (λ, μ0 ) = Ra (μ0 ) + − Rs (μ0 ) (7.13)
1 − Rs Ra
où Ra (μ0 ) est la réflectance de la couche d’aérosols pour le rayonnement inci-
dent qu’on peut relier à la fraction de diffusion vers le haut monodirectionnelle
βa (θ0 ), Ra est la réflectance de la couche d’aérosols pour le rayonnement diffus
qu’on peut relier à la fraction de diffusion vers le haut isotrope βa , Rs (μ0 ) et
Rs sont les réflectivités du sol pour les rayonnements incident et diffus.

7.2.3 Calcul de transfert radiatif


Rayonnement solaire
Les formules simplifiées présentées ci-dessus ont leurs limites et qui veut
estimer l’effet radiatif direct des aérosols se doit d’utiliser une méthode numé-
rique de résolution de l’équation du transfert radiatif. Nous montrons sur les
figures XIII et XIV du cahier central comment l’effet radiatif direct varie en
fonction de l’angle solaire zénithal, de l’albédo de surface et de l’épaisseur op-
tique en aérosol. Ces calculs ont été réalisés par Bellouin et al. (2005) dans les
règles de l’art et sont présentés ici pour différents types d’aérosols : sels marins,
poussières désertiques, aérosol de pollution peu absorbant, aérosol de pollution
absorbant, aérosol de combustion de la biomasse.
On peut tout d’abord examiner sur la figure XIIIa la dépendance de l’effet
radiatif direct estimé au sommet de l’atmosphère avec l’angle solaire zénithal.
Pour une surface relativement sombre comme celle de l’océan, l’effet direct
passe par un minimum (maximum de réflectivité) pour un angle solaire zé-
nithal d’environ 60–70◦ , ce qui confirme l’interprétation qualitative faite plus
haut. Pour une surface plus brillante (Rs = 0,5), le minimum se produit pour
un angle solaire zénithal plus élevé et l’effet direct est positif pour les angles
solaires zénithaux plus faibles. On peut aussi remarquer qu’à épaisseur op-
tique constante, sels marins et poussières désertiques produisent un effet direct
plus marqué que les aérosols du mode d’accumulation malgré une fraction de
diffusion vers le haut moindre. Cela est dû au fait que les aérosols du mode
d’accumulation voient leur épaisseur optique décroître fortement dans le proche
infrarouge à l’inverse des sels marins et poussières désertiques. La dépendance
avec l’albédo de surface est également cohérente avec les formules simplifiées
discutées ci-dessus. On voit par contre que l’effet direct n’évolue pas linéaire-
ment avec l’épaisseur optique en aérosol, ce qui est dû aux effets de diffusion
multiple.

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132 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

On montre sur les figures XIIIb, XIVa et XIVb l’effet radiatif direct dans
l’atmosphère et à la surface pour le rayonnement direct et diffus. Les aérosols
diminuent le rayonnement direct à la surface mais augmentent la quantité de
rayonnement diffus. Au total, ils diminuent la quantité de rayonnement solaire
reçu par la surface (somme du rayonnement direct et diffus). Une partie de
l’énergie radiative qui n’est pas absorbée par la surface en raison des aérosols
l’est par l’atmosphère. L’effet radiatif des aérosols dans l’atmosphère est égal
à la différence entre effet radiatif au sommet de l’atmosphère et à la surface :

ΔFatm = ΔFsommet − ΔFsurf = ΔFsommet − ΔFsurf direct − ΔFsurf diffus (7.14)

On verra dans le chapitre 9 que l’impact radiatif dans l’atmosphère (qui est
de signe positif) contrôle la réponse du cycle de l’eau aux aérosols. L’impact
radiatif au sommet de l’atmosphère (qui peut être de signe positif ou négatif)
contrôle la réponse de la température de surface tant que les aérosols sont situés
dans la troposphère. Cela est dû au fait que la surface et la troposphère sont
en équilibre radiatif-convectif et c’est donc la somme des forçages à la surface
et dans l’atmosphère qui importe pour la réponse en température.

Rayonnement infrarouge
Les aérosols sont aussi responsables d’un effet de serre. Celui-ci dépend
des concentrations en aérosols, de leurs propriétés optiques dans l’infrarouge,
de leur répartition verticale et des conditions environnantes (température et
émissivité de la surface, profil vertical de température et d’humidité, et position
des nuages). Dans la pratique, il faut des concentrations suffisamment élevées
pour que l’impact radiatif des aérosols dans l’infrarouge soit significatif. Il faut
aussi que les aérosols aient une altitude suffisamment élevée afin qu’il y ait
une différence de température entre la surface et la couche d’aérosols. L’impact
radiatif dans l’infrarouge n’est donc important à prendre en compte que pour les
aérosols désertiques dont la masse dans l’atmosphère peut être importante et les
aérosols volcaniques stratosphériques dont l’altitude est élevée. Pour les aérosols
volcaniques stratosphériques, l’effet parasol (négatif) dans le solaire l’emporte
sur leur effet de serre (positif). Pour les poussières désertiques, l’effet de serre
l’emporte généralement au-dessus des continents alors que l’effet parasol dans
le solaire peut l’emporter au-dessus des océans où l’albédo de surface est plus
faible.

7.2.4 Estimations globales et sources d’incertitudes


L’impact radiatif des aérosols dépend des propriétés des aérosols mais aussi
de la quantité et des propriétés du rayonnement incident. Le rayonnement inci-
dent est en premier lieu déterminé par la distribution spatiale et temporelle de
l’angle solaire zénithal. Celui-ci varie en fonction de la latitude, de l’heure de la
journée et de la saison. L’angle solaire zénithal prend en moyenne des valeurs

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7. Effets radiatifs des aérosols 133

(a)
Forcage direct
90 0 0 -1
-0.2-0.4.60 -0.2

-1.100
.4

.8 0
-1.0
0 -1.50 0
-0 -0.4

-0
60

-1.20 -1.3
-0 0
.60

-1.10
0
-0
.80
Latitude

30

0
.2
-1
-1.
00
.10
-1 -1.10
-1.10
0
J F M A M J J A S O N D
Mois de l’annee

(b)
Forcage direct
90 -0.2
-0-.04.8-0 .6
-21.0 -1.6 -0.
-1.
60 -1. 4 --00.6.42
-1 -0.8
.2
-2.0

-1.
0
-1.4
Latitude

-1.8
30 -1.6
-1.4
-1.0 -1.2
-0.8 -1.0
-0.8
-0.6 -0.6
-0.4 -0.4
-0.2 -0.2
0
J F M A M J J A S O N D
Mois de l’annee

Figure 7.3 – Forçage radiatif direct (W m−2 ) en ciel clair en fonction de la latitude
et du mois de l’année pour (a) une distribution uniforme de l’épaisseur optique en
aérosols et (b) une distribution latitudinale de l’épaisseur optique qui est propor-
tionnelle à sin(2φ) où φ est la latitude. Dans les deux cas, le forçage radiatif direct
est arbitrairement normalisé à une valeur moyenne de −1 W m−2 dans l’hémisphère
Nord.

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134 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

plus élevées aux hautes latitudes qu’aux basses latitudes. Comme l’impact ra-
diatif des aérosols passe par un maximum pour des angles solaires zénithaux
de 60–70◦ , cela compense la moindre quantité d’énergie radiative reçue par
les hautes latitudes. La figure 7.3a montre l’évolution au cours de l’année de
l’impact radiatif d’une distribution uniforme d’aérosols sur l’hémisphère Nord.
On remarque que l’impact est maximum aux hautes latitudes pendant l’été,
minimum aux hautes latitudes pendant l’hiver et relativement constant aux
tropiques. La figure 7.3b présente le cas d’un aérosol qui suit une distribution
latitudinale en sin(2φ), où φ est la latitude, et qui passe donc par un maximum
à une latitude de 45◦ et s’annule pour φ = 0 et 90◦ . Cette distribution repré-
sente de manière idéalisée un aérosol industriel émis dans les pays développés
de l’hémisphère Nord. On remarque que l’impact radiatif est maximum entre
30 et 60◦ selon les saisons.
Le Groupe intergouvernemental d’experts sur l’étude du climat (Giec) uti-
lise l’ensemble des résultats obtenus par les modèles globaux d’aérosols et les
observations et un jugement d’expert pour estimer le forçage radiatif direct des
aérosols et son incertitude. Le forçage est défini comme étant la perturbation
radiative au sommet de l’atmosphère dû au changement des concentrations
d’aérosols atmosphériques entre le début de l’ère industrielle (année 1750) et
la période actuelle :
ΔFdirect = ΔFactuel − ΔF1750 . (7.15)
Le GIEC a fait une synthèse des études portant sur l’effet direct des aérosols. Le
tableau 7.1 rapporte les estimations faites par le GIEC en 2007 pour les diffé-
rents types d’aérosols anthropiques. Il est possible que les activités anthropiques
aient contribué à la désertification du Sahel et aient causé une augmentation
des émissions de poussières désertiques. C’est pourquoi le tableau montre aussi
un forçage radiatif pour les poussières désertiques même si celui-ci est parti-
culièrement incertain. Il est à noter que les poussières désertiques ont aussi un
effet de serre dans l’infrarouge qui compense partiellement l’effet de diffusion
dans le rayonnement solaire.
Les estimations présentées dans le tableau 7.1 sont entachées d’incertitudes
relativement larges. Celles-ci sont dominées par les incertitudes sur les concen-
trations et les propriétés des aérosols. La position relative entre les nuages et les
aérosols est une des causes majeures d’incertitude dans le calcul du forçage ra-
diatif direct par les aérosols absorbants. Le transfert radiatif dans l’atmosphère
est aussi source d’incertitude car on doit souvent effectuer certaines hypothèses
sur les conditions environnantes (albédo de surface, nuages), la manière de
résoudre l’équation de transfert radiatif et de l’intégrer sur le spectre solaire.

7.3 Effet semi-direct des aérosols


L’effet semi-direct résulte de l’impact de l’absorption du rayonnement so-
laire par les aérosols sur les nuages. Cette absorption réchauffe l’atmosphère

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7. Effets radiatifs des aérosols 135

Type d’aérosol Forçage radiatif Incertitude


net (W m−2 ) (W m−2 )
Sulfates −0,40 ±0,20
Carbone organique −0,05 ±0,05
Carbone suie +0,20 ±0,15
Combustion de la biomasse +0,03 ±0,12
Nitrates −0,10 ±0,10
Poussières désertiques −0,10 ±0,20

Tableau 7.1 – Forçage radiatif global dû à l’effet direct des aérosols anthropiques par
type d’aérosol. L’incertitude couvre un intervalle de 90% (entre 5 et 95%). D’après
Forster et al. (2007).

localement et vient modifier le profil vertical de température, ce qui a un im-


pact sur l’humidité relative, la stabilité de l’atmosphère et donc sur le cycle de
vie des nuages. Il a été postulé par Hansen et al. (1997) que le carbone suie, un
aérosol absorbant par nature, pouvait dissiper les couches nuageuses basses en
les chauffant. Il s’agit là d’un effet réchauffant puisque les nuages bas ont un
effet refroidissant sur le climat. Les modèles à petite échelle nous incitent à plus
de prudence quant au signe de cet effet car les choses sont plus compliquées.
Johnson et al. (2004) ont utilisé un modèle à aire limitée pour simuler un
champs de stratocumulus et y ont introduit une couche d’aérosols absorbants
à différentes altitudes. Ils ont montré que l’effet de l’absorption par les aérosols
pouvait soit renforcer, soit affaiblir une couche nuageuse de stratocumulus se-
lon que la couche d’aérosols est positionnée au-dessus ou à l’intérieur du nuage.
Quand l’aérosol est situé au-dessus du stratocumulus, le réchauffement vient
renforcer l’inversion de température au sommet du nuage, ce qui diminue l’en-
traînement d’air sec de la troposphère dans le nuage de couche limite et ralentit
le processus d’érosion au sommet du nuage. Si en revanche, l’aérosol est situé
dans le nuage, il augmente la température dans le nuage, ce qui, à contenu en
vapeur d’eau constant, diminue l’humidité relative et tend à évaporer l’eau li-
quide dans le nuage. Le réchauffement diminue aussi l’inversion de température
avec un effet contraire à celui d’un aérosol situé au-dessus du nuage. Quand
l’aérosol est situé sous le nuage, l’effet est de même signe que celui d’un aérosol
situé dans le nuage car dans les deux cas le réchauffement a lieu dans la couche
limite qui est relativement bien mélangée.
Koch et Del Genio (2010) ont conceptualisé l’ensemble des mécanismes liés
à l’effet semi-direct (figure 7.4). Le premier effet discriminant est la position
relative de l’aérosol et du nuage. Dans le cas où l’aérosol est situé au-dessus du
nuage, l’effet dépend aussi du type de nuage et de la situation météorologique.
Dans le cas d’un stratocumulus caractérisé par un refroidissement radiatif im-
portant et une inversion de température au sommet du nuage, l’absorption par
le carbone suie vient renforcer le nuage, ce qui contribue à un forçage radia-
tif négatif. Ce cas de figure peut se rencontrer dans le cas des stratocumulus

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136 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Figure 7.4 – Mécanismes à l’œuvre dans les modèles en réponse à l’effet d’absorption
par les aérosols. Adapté de Koch et Del Genio (2010).

au large de la Namibie, qui peuvent être affectés par les aérosols de combus-
tion de la biomasse provenant du continent africain. Dans le cas d’une zone
de convergence à plus grande échelle, l’absorption par les aérosols augmente
le mouvement vertical de l’air et la formation de nuage, ce qui résulte en un
forçage négatif. Lorsque l’aérosol est situé dans le nuage, on s’attend à une
réduction de la couverture nuageuse avec un forçage radiatif dont le signe dé-
pend de l’altitude du nuage. Lorsque l’aérosol est positionné sous le nuage,
deux effets sont possibles selon le degré de stratification de la couche limite.
Si la couche limite est bien mélangée, c’est l’effet de dissipation du nuage par
réchauffement qui l’emporte. Si la couche limite est mal mélangée, l’absorption
par les aérosols peut venir aider la convection et augmenter la couverture par
les nuages bas. Il faut garder à l’esprit que ces processus restent incertains et
mal modélisés, en particulier dans les modèles à grande échelle. Les modèles à
petite échelle permettent de contraindre les modèles à plus grande échelle sur
des cas d’études.

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7. Effets radiatifs des aérosols 137

Figure 7.5 – Albédo de la neige en fonction de la longueur d’onde pour quatre conte-
nus en carbone suie différents. On a utilisé ici le modèle présenté dans l’annexe D. Les
paramètres utilisés sont les suivants : épaisseur de neige L = 10 mm équivalent eau,
cristaux supposés sphériques de taille R = 100 μm, angle solaire zénithal θ0 = 60◦ ,
albédo de la surface sous-jacente pris égal à zéro.

7.4 Impact radiatif des aérosols sur la neige


et la glace
Les aérosols se déposent sur les surfaces terrestres, les océans et la glace de
mer. Lorsque les aérosols sont absorbants et se déposent sur une surface cou-
verte de neige ou de glace, ils peuvent venir modifier l’albédo de cette surface.
La neige et la glace sont en effet très réfléchissantes dans les longueurs d’onde
du rayonnement visible. L’absorption par les aérosols à la surface et dans les
premiers centimètres de la couverture neigeuse vient diminuer l’albédo de ces
surfaces. Cet effet contribue à réchauffer la surface et donc le climat ; il est ap-
pelé effet des aérosols sur la neige et la glace. Le lecteur est renvoyé à l’article
de Warren et Wiscombe (1980) et à l’annexe D pour la description d’un mo-
dèle simplifié de transfert radiatif qui permet d’estimer cet effet d’absorption
en fonction des paramètres physiques et optiques de la neige et des aérosols.
Dans ce chapitre, on se contente de décrire cet effet de manière qualitative.

Il y a de nombreux paramètres à prendre en compte pour estimer cet effet.


D’un point de vue purement radiatif, la réduction de l’albédo de surface due

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138 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

à la présence d’aérosol absorbant dans la neige va dépendre du profil vertical


de l’aérosol qui s’est déposé et mélangé dans le manteau neigeux, de son degré
d’absorption, de la taille des cristaux de glace, de la présence éventuelle d’autres
aérosols ou d’impuretés dans la neige et des caractéristiques du rayonnement
solaire incident à la surface (angle solaire zénithal et répartition entre rayonne-
ment direct et rayonnement diffus). La diffusion par les aérosols importe peu
car la neige et la glace sont déjà des milieux très diffusants. Le paramètre le
plus à même de caractériser l’effet des aérosols sur la neige est donc l’épaisseur
optique d’absorption et, contrairement à l’effet direct dans l’atmosphère, il n’y
a pas un albédo de diffusion simple critique pour lequel le signe du forçage
change. Certaines composantes de l’aérosol qui absorbent le rayonnement so-
laire légèrement peuvent donc avoir un effet refroidissant sur le climat quand ils
sont dans l’atmosphère mais un effet réchauffant une fois qu’ils sont mélangés
au manteau neigeux. La réduction d’albédo de surface est moindre en présence
de cristaux de neige plus gros (donc moins réfléchissants) ou d’impuretés. Par
exemple, l’effet du carbone suie sera moindre s’il se dépose sur une neige qui
contient déjà un autre aérosol absorbant comme des poussières minérales ou
un aérosol de combustion de la biomasse. Enfin, si la couche neigeuse est peu
épaisse, la réduction d’albédo due à l’aérosol dépend aussi de l’épaisseur du
manteau neigeux et de l’albédo de la surface qui se trouve sous le manteau
neigeux. La figure 7.5 illustre les variations spectrales de l’albédo d’une couche
neigeuse en présence de quantités variables de carbone suie.
Une fois la réduction d’albédo de surface connue, on peut estimer le forçage
radiatif dû à l’effet des aérosols sur la neige et la glace en réalisant un calcul
de transfert radiatif dans l’atmosphère afin de déterminer l’impact radiatif au
sommet de l’atmosphère. Les effets saisonniers de cet impact sont très impor-
tants puisque les régions de neige et de glace se trouvent préférentiellement aux
hautes latitudes qui restent plongées dans l’obscurité pendant l’hiver. Flanner
et al. (2007) ont estimé que le forçage radiatif dû à l’effet sur la neige du carbone
suie anthropique est de l’ordre de 0,05 W m−2 .
Au-delà de l’effet radiatif de noircissement de la surface neigeuse par le
carbone suie ou les poussières, il existe un certain nombre de rétroactions qui
viennent amplifier ou réduire cet effet. La figure 7.6 illustre les processus en jeu
et met en évidence trois boucles de rétroaction dénotées a, b et c.
a) Tout d’abord, le noircissement de la neige augmente l’absorption du
rayonnement solaire dans les couches supérieures du manteau neigeux, ce qui
réchauffe la neige et accélère son vieillissement (un processus appelé transfor-
mation de la neige). En particulier, les cristaux de glace deviennent plus gros,
ce qui réduit fortement la réflectivité de la neige et amplifie fortement le forçage
initial.
b) Ensuite, le réchauffement à l’intérieur et au-dessus du manteau neigeux
accélère la fonte et la sublimation de la neige. Cela a deux effets distincts.
D’une part, les particules de carbone suie peuvent venir s’accumuler à la sur-
face du manteau neigeux, là où leur impact radiatif est maximum. D’autre

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7. Effets radiatifs des aérosols 139

Figure 7.6 – Processus gouvernant les rétroactions des aérosols absorbants sur le
manteau neigeux et l’albédo de surface. Les processus physiques sont indiqués par
des losanges et les paramètres physiques par des rectangles. Les lettres a, b et c
désignent les trois principales boucles de rétroaction qui sont discutées dans le texte.

part, le réchauffement vient réduire l’épaisseur du manteau neigeux et peut


accélérer sa disparition par endroit, ce qui diminue rapidement l’albédo de la
surface. Ce deuxième effet est particulièrement important lorsque l’épaisseur
de neige est déjà faible. On a là une deuxième rétroaction positive qui amplifie
la perturbation initiale de l’aérosol absorbant.
c) Enfin, cet effet des aérosols sur la neige peut venir modifier le climat
localement. Un réchauffement peut en particulier conduire à une diminution
des précipitations solides et une augmentation des précipitations liquides, ce
qui peut là encore venir renforcer une diminution de la quantité de neige et de
l’albédo (Bellouin et al., 2010).

Au final, il existe des boucles de rétroactions positives très fortes qui viennent
renforcer la perturbation initiale due aux aérosols absorbants. On estime que
la réponse climatique par unité de forçage radiatif est 2 à 4 fois plus efficace
pour l’effet des aérosols sur la neige que pour l’effet de serre ou d’autres types
de forçage (cf. chapitre 9).

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140 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Exercices

1. Utiliser l’équation 7.10 pour estimer l’effet radiatif direct instantané au som-
met de l’atmosphère d’une couche d’aérosols d’épaisseur optique 0,10, d’albédo
de diffusion simple 0,95, de fraction de diffusion vers le haut de 0,15. L’al-
bédo de surface et la transmittance de l’atmosphère seront respectivement pris
égaux à 0,10 et 0,80. Quel est l’impact d’une incertitude de ±0,01 sur chacun
des paramètres ?

2. On prend maintenant en compte le fait que la fraction de diffusion vers le


haut varie avec l’angle solaire zénithal et qu’elle est différente pour le rayon-
nement descendant et le rayonnement montant. Cela implique que même dans
l’approximation de diffusion simple, le forçage radiatif dépend de l’angle solaire
zénithal. Estimer le forçage radiatif pour les cas μ0 = 0,5, 0,75 et 1. On prendra
βa (0,5) = 0,25, βa (0,75) = 0,15 et βa (1) = 0,10 en accord grossier avec la fi-
gure 3.6. Les autres paramètres sont βa = 0,20, a = 0,95, T ↓ (μ0 ) = T ↑ = 0,80
et Rs (μ0 ) = Rs = 0,10. On s’aidera de l’équation 7.13. Pourquoi ce modèle
n’est-il pas adapté pour les plus angles solaires zénithaux plus élevés ?

3. Utiliser l’annexe D et effectuer un programme qui estime l’albédo d’une


couche neigeuse, as (μ0 ), en fonction de l’épaisseur optique τ (intervalle 0,1 à
1000) pour les valeurs suivantes du co-albédo de diffusion simple, 1 −  =
10−5 , 10−4 , 10−3 , 10−2 et 10−1 . On prendra une valeur de g égale à 0,9 et un
angle solaire zénithal de 60◦ . À partir de quelles valeurs de τ l’albédo de la
couche s’approche-t-il de sa valeur asymptotique ?

Solutions

1. ΔF = −9,2 W m−2
δa = ±0,01−→ δΔF = ±0,03 W m−2
δβa = ±0,01−→ δΔF = ±0,07 W m−2
δτa = ±0,01−→ δΔF = ±0,09 W m−2
δRs = ±0,01−→ δΔF = ±0,03 W m−2
δT = ±0,01−→ δΔF = ±0,02 W m−2

2. Ra = βa (μ0 ) a τa / cos θ0 , Ra = 2 βa a τa compte tenu du fait que la


moyenne du cosinus de l’angle zénithal pour le rayonnement diffus vaut 0,5.
ΔF (μ0 =0,5) = −16 W m−2
ΔF (μ0 =0,75) = −8 W m−2
ΔF (μ0 =1) = −3 W m−2
Ce modèle ne prend pas en compte la diffusion multiple qui devient importante
et réduit le forçage radiatif quand l’angle solaire zénithal augmente.

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Chapitre 8

Effets indirects des aérosols

« Des gouttes se forment dans l’air, parmi les brumes ou les


nuages à la suite de divers mouvements, lorsqu’elles se rencontrent
et se condensent ou s’unissent dans le mouvement d’un même nuage,
dans une même direction, si une partie du nuage est plus rapide ou
plus lente que l’autre ; car la plus rapide, quand elle est derrière la
plus lente, la rattrape et la dépasse dans sa course, puis la condense
et transforme de nombreuses petites gouttes en une grande, qui
acquiert du poids et tombe. Mais à moins que les gouttes ne soient
de grosseur considérable, elles se consument dans leur frottement
avec l’air traversé. »
Léonard de Vinci, Carnets

8.1 Introduction
Les aérosols influencent les propriétés microphysiques des nuages de nom-
breuses manières. C’est pourquoi on ne parle pas de l’effet indirect mais d’effets
indirects des aérosols sur les nuages. Ces effets indirects sont compliqués et en-
core mal compris malgré les recherches qui y ont été consacrées. Comme illustré
sur la figure 8.1, on distingue :
– le premier effet indirect des aérosols sur les nuages d’eau liquide qui
consiste en une augmentation du nombre des gouttelettes d’eau nuageuse
quand les concentrations en aérosols augmentent. À contenu en eau li-
quide constant, il en résulte une diminution de la taille des gouttelettes
d’eau nuageuse qui conduit à une augmentation de la réflectivité des
nuages. Cet effet est aussi appelé effet Twomey du nom de Sean Two-
mey qui a été le premier à observer ce processus dans des nuages pollués
(Twomey, 1974) ;
– le second effet indirect, par lequel la moindre taille des gouttelettes dans
le nuage conduit à un retard dans le développement des précipitations et

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142

Rayonnement Sommet de l’atmosphère


solaire incident

* * * ***** **** * * *
*

12
9 3
6

Surface
Augmentation du Suppression ou retard Augmentation de Augmentation de la Effet indirect
nombre de gouttelettes de la précipitation l’épaisseur du nuage durée de vie du nuage sur les nuages
à contenu en eau constant Augmentation du contenu de glace
(effet "Twomey") en eau liquide
Premier effet indirect Second effet indirect

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Figure 8.1 – Schéma représentant les effets indirects des aérosols : premier effet indirect (ou effet Twomey), second effet indirect, effet
de glaciation sur les nuages mixtes et de glace.
Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques
8. Effets indirects des aérosols 143

donc à une augmentation de la durée de vie des nuages (Albrecht, 1989).


Celle-ci peut s’accompagner d’un développement vertical et horizontal
plus important du nuage et d’une modification des caractéristiques des
précipitations ;
– l’effet de glaciation des aérosols sur la formation des nuages de glace
(composés de cristaux de glace) et des nuages mixtes (composés de gout-
telettes d’eau et de cristaux de glace).
Ce chapitre passe en revue ces différents effets en s’appuyant sur quelques
éléments de physique des nuages et en présentant des résultats d’observations. Il
faut bien garder à l’esprit que les champs de nuages sont extrêmement variables,
que la formation des nuages et des précipitations est avant tout gouvernée
par des processus dynamiques de grande échelle, si bien que les aérosols n’ont
qu’un rôle secondaire sur les propriétés des nuages. Pour ces raisons, il est très
difficile d’attribuer l’impact des aérosols sur les nuages et les précipitations.
Cela explique pourquoi le forçage radiatif indirect des aérosols et la réponse
climatique associée restent extrêmement mal caractérisés.

8.2 Premier effet indirect sur les nuages


d’eau liquide
8.2.1 Pression de vapeur saturante de l’eau
La pression de vapeur saturante de l’eau, PHsat 2O
, est définie comme la pres-
sion d’équilibre entre la vapeur d’eau et l’eau liquide. D’un point de vue ther-
modynamique, si la pression partielle de l’eau, PH2 O , excède la pression de
vapeur saturante, alors il y a condensation de vapeur d’eau jusqu’à ce que
PH2 O = PHsat2O
. Si au contraire la pression partielle de l’eau est moindre que la
pression de vapeur saturante, alors il y a évaporation d’eau liquide jusqu’à ce
que PH2 O = PHsat 2O
. La pression de vapeur saturante de l’eau augmente avec la
température : plus il fait chaud, plus les molécules de vapeur d’eau ont d’éner-
gie et plus il faut de molécules de vapeur d’eau avant qu’il n’y ait condensation.
Cet effet est exprimé par la loi de Clausius-Clapeyron. On définit l’humidité
relative (noté RH que l’on exprime en %) comme étant le rapport entre la
pression partielle de vapeur d’eau et la pression de vapeur saturante :
PH2 O
RH = 100% × (8.1)
PHsat
2O

et la sursaturation (aussi en %) comme :


 
PH2 O
S = 100% × − 1 = RH − 100%. (8.2)
PHsat
2O

Il est important de noter que la pression de vapeur saturante, ainsi que l’humi-
dité relative et la sursaturation, sont définies par rapport à une surface plane

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144 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

d’eau pure. Ces quantités sont en effet différentes par rapport à une surface
courbe, ce qui est à l’origine de l’effet Kelvin, discuté dans la section suivante.
La pression de vapeur saturante de l’eau diffère aussi selon qu’elle est définie
par rapport à l’eau liquide ou à la glace.

8.2.2 Effet Kelvin


La pression de vapeur saturante sur une surface convexe comme une gout-
telette d’eau nuageuse est plus élevée que la pression de vapeur saturante sur
une surface plane. Cet effet, connu sous le nom d’effet Kelvin, traduit le fait
que la vapeur d’eau requiert une énergie supplémentaire pour se condenser
sur une surface bombée comme une gouttelette d’eau. La pression à l’équilibre
au-dessus d’une gouttelette s’écrit :
 
sat, courbe 2 σ Mw
PH2 O = PH2 O exp
sat
(8.3)
ρw R T r

où r est le rayon de la gouttelette (en m), σ est la tension de surface à l’in-


terface eau/air (en J m−2 ), Mw est la masse moléculaire de l’eau (égale à
0,018 kg mol−1 ), ρw est la masse volumique de l’eau liquide (en kg m−3 ), T
est la température (en K) et R = 8,314 J mol−1 K−1 est la constante des gaz
parfaits (R = kB Av où kB = 1,38 10−23 J K−1 est la constante de Boltzmann
et Av = 6,02 1023 molécules mol−1 est le nombre d’Avogadro). La pression
à l’équilibre au-dessus de la gouttelette augmente fortement quand le rayon
de la gouttelette s’approche de zéro en raison de la dépendance exponentielle
dans l’équation 8.3. La sursaturation à l’équilibre est d’environ 1% pour une
gouttelette de 100 nm et de 10% pour une gouttelette de 10 nm.

8.2.3 Loi de Raoult


La pression de vapeur d’eau à l’équilibre au-dessus d’une solution composée
de matériel soluble et d’eau est au contraire diminuée par rapport à la pres-
sion de vapeur d’eau saturante au-dessus de l’eau pure. Cela veut dire que la
condensation de vapeur d’eau est facilitée au-dessus d’un aérosol soluble. La
loi de Raoult pour un mélange idéal peut s’écrire :

PHsat,
2O
solution
= xw PHsat
2O
(8.4)

où xw est la fraction molaire de l’eau liquide. La loi de Raoult stipule donc que
la réduction relative de la pression de vapeur saturante de l’eau au-dessus d’une
solution supposée idéale est proportionnelle à la fraction molaire du soluté.
La réduction de pression de vapeur saturante est plus importante encore
quand la solution n’est pas idéale, c’est-à-dire en présence d’interactions entre le
solvant (l’eau) et le soluté (l’aérosol sec). Dans ce cas, on substitue l’activité de
l’eau, aw = γw xw , à la fraction molaire de l’eau liquide, xw , dans l’équation 8.4,
où γw est le coefficient d’activité de l’eau.

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8. Effets indirects des aérosols 145

8.2.4 Théorie de Köhler


La théorie de Köhler, qui doit son nom à Hilding Köhler, résulte de la
combinaison de l’effet Kelvin et de la loi de Raoult (Köhler, 1921). D’une part, la
pression de vapeur saturante au-dessus d’une gouttelette est plus élevée qu’au-
dessus d’une surface plane. D’autre part, la pression de vapeur saturante au-
dessus d’une solution est plus faible qu’au-dessus de l’eau pure. La pression de
vapeur saturante au-dessus de l’aérosol s’écrit :
 
2 σMw
PHsat,
2O
aérosol
= aw exp PHsat
2O
. (8.5)
ρw R T r
Le premier terme (aw ) exprime la loi de Raoult, alors que le deuxième terme
en exponentielle décrit l’effet de courbure de Kelvin. La figure 8.2 illustre ces
deux effets pour une gamme de taille d’aérosol sec (de 0,01 à 1 μm). La courbe
pointillée donne la sursaturation au-dessus d’une gouttelette d’eau pure (ef-
fet Kelvin). Celle-ci augmente exponentiellement lorsque la taille diminue, ce
qui explique pourquoi les plus petits aérosols ne peuvent servir de noyaux de
condensation dans des conditions atmosphériques. Lorsque la gouttelette at-
teint un rayon de quelques micromètres, la pression de vapeur saturante au-
dessus de sa surface tend vers la pression de vapeur saturante au-dessus d’une
surface plane : la gouttelette peut donc être considérée comme étant plane.
Dans le cas d’un aérosol soluble et lorsque la matière soluble qui compose
l’aérosol est peu diluée, la réduction de la pression de vapeur saturante due
à la présence du matériel soluble est plus importante que l’augmentation de
la pression de vapeur saturante due à la courbure de la surface de l’aérosol
(courbes pleines de la figure 8.2). On remarque en effet qu’un aérosol peut
commencer à s’hydrater à des sursaturations négatives. C’est ainsi qu’un aérosol
sec de 0,01 μm de rayon possède un rayon à l’équilibre de 0,03 μm pour une
sursaturation de −1%.
On remarque aussi que la pression de vapeur saturante au-dessus de l’aérosol
passe par un maximum qui correspond à un rayon critique. On dit que l’aérosol
a été activé lorsque son rayon a dépassé ce rayon critique qui dépend de la
taille ou de la masse de l’aérosol sec. Prenons l’exemple d’une sursaturation de
0,5%. Les aérosols secs qui sont soumis à cette sursaturation voient leur taille
augmenter. Si l’aérosol est trop petit (courbes 1 et 2 sur la figure), il ne peut
franchir le rayon critique et sa taille prendra la valeur à l’équilibre pour cette
sursaturation. L’aérosol est hydraté mais non activé. Si au contraire, l’aérosol
est suffisamment gros (courbes 3 à 6 sur la figure), il peut franchir le rayon
critique et continuer à grossir indéfiniment. Dans ce cas, l’aérosol est activé et
devient gouttelette d’eau nuageuse.
Pour chaque sursaturation et composition chimique de l’aérosol correspond
donc une taille minimale d’activation de l’aérosol. Les aérosols qui sont activés
à une sursaturation S sont appelés noyaux de condensation nuageuse1 pour la
1 L’abréviation CCN est souvent utilisée pour cloud condensation nuclei.

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146 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Figure 8.2 – Sursaturation S (en %) à l’équilibre au-dessus d’une gouttelette d’eau


pure (trait pointillé) et au-dessus de gouttelettes de solution contenant des masses
croissantes de matière soluble (traits pleins) en fonction du rayon de la gouttelette
hydratée. Le paramètre rs qui étiquette chacune des courbes est le rayon de l’aérosol
sec constitué uniquement de matière soluble, supposée être ici du sulfate d’ammonium.

sursaturation S. Puisque tous les aérosols ne sont pas activés à la même sur-
saturation, on parle de spectre de noyaux de condensation en fonction de la
sursaturation. On donne en général les concentrations en noyaux de condensa-
tion pour des sursaturations typiquement égales à 0,4 et 1%.
John Aitken a été le premier en 1880 à démontrer la nécessité de la pré-
sence de noyaux de condensation dans l’air pour permettre la condensation de
la vapeur d’eau aux rapports de mélange de vapeur d’eau que l’on rencontre ty-
piquement dans l’atmosphère terrestre (Aitken, 1880, 1891, 1900, 1910). C’est
pourquoi les aérosols capables de nucléer une gouttelette d’eau sont parfois
appelés noyaux d’Aitken.

8.2.5 Extensions de la théorie de Köhler


La théorie de Köhler s’applique à un aérosol de composition homogène. La
présence de gaz solubles, comme l’acide nitrique, ou de substance peu solubles
dans l’aérosol, comme de la matière organique, viennent modifier l’équation de
Köhler. Différents auteurs ont développé des extensions à la théorie de Köhler
(Laaksonen et al., 1998) ou ont réalisé des calculs exacts de l’activation des
aérosols en présence d’autres espèces chimiques (Nenes et al., 2002). Ces calculs
se heurtent néanmoins à la complexité de l’aérosol atmosphérique et au manque

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8. Effets indirects des aérosols 147

de connaissance des propriétés chimiques des composants de l’aérosol.


Petters et Kreidenweis (2007) ont proposé une extension semi-empirique de
la théorie de Köhler qui repose sur le paramètre d’hygroscopicité κ de l’aérosol.
Pour un composé pur, κ s’exprime comme

i ρ Mw
κ= (8.6)
ρw M

où i, ρ et M sont respectivement le facteur van’t Hoff, la masse volumique et


la masse moléculaire du composé, et ρw et Mw sont la masse volumique et la
masse moléculaire de l’eau. Le paramètre κ vérifie

Vw
aw = (8.7)
Vw + κ V s
et exprime comment l’activité de l’eau dévie du simple rapport du volume de
l’eau, Vw , et du volume total de l’eau et de la particule sèche, Vw + Vs .
Pour un mélange de plusieurs substances solubles, Petters et Kreidenweis
font l’hypothèse que le volume d’eau s’exprime commela somme des volumes
d’eau associés à chaque composant de l’aérosol (Vw = i Vwi ) si bien que
aw aw aw
Vw = κi Vsi = Vs i κi = Vs κ (8.8)
1 − aw i 1 − aw i
1 − aw

où i est la fraction volumique du composant i dans l’aérosol sec et κ = i i κi .
En introduisant le volume total de la particule, VT , approximé par VT = Vw +Vs ,
et les rayons de l’aérosol sec, rs , et de l’aérosol humide, r, on peut écrire une
variante de l’équation de Köhler sous la forme :
 
r3 − rs3 2 σMw
PHsat, aérosol
= exp PHsat . (8.9)
2O
r3 − rs3 (1 − κ) ρw R T r 2O

L’avantage de cette formulation est qu’elle permet de décrire les propriétés


hygroscopiques de l’aérosol avec un seul paramètre qui combine les propriétés
chimiques de l’aérosol (masse moléculaire, masse volumique et facteur de van’t
Hoff) et qui peut être relativement facilement estimé à partir des mesures
d’hygroscopicité de l’aérosol ou son aptitude à servir de CCN. Le paramètre κ
vaut 0 pour de l’eau pure. Il prend des valeurs typiques de ≈1,4 pour un sel très
hygroscopique comme le chlorure de sodium, ≈0,5 pour le sulfate d’ammonium
et les autres sels inorganiques rencontrés dans l’aérosol atmosphérique et des
valeurs plus faibles, typiquement comprises entre 0 et 0,2, pour des composés
organiques peu solubles.
La figure 8.3 montre comment la sursaturation critique varie en fonction de
la taille de l’aérosol sec et le paramètre d’hygroscopicité κ. La composition du
mélange et la taille des aérosols sont donc les paramètres clés qui déterminent

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148 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Figure 8.3 – Sursaturation critique en fonction du diamètre de l’aérosol sec pour


une gamme de valeurs de κ entre 0,001 et 1. (Source : Petters et Kreidenweis (2007).
Licence Creative Commons Attribution 3.0)

la fraction d’aérosols qui pourra être activée. Les aérosols du mode d’accumu-
lation fournissent d’habitude la majorité des noyaux de condensation car leur
taille est suffisante et leur concentration est élevée. Parmi les aérosols d’origine
anthropiques, les aérosols de sulfate sont particulièrement réputés pour être de
très bons noyaux de condensation, mais les aérosols organiques peuvent aussi
être activés. Les aérosols du mode grossier, même s’ils sont moins nombreux,
peuvent aussi servir de noyaux de condensation quand ils sont solubles (comme
les sels marins) ou recouverts de matériel soluble (comme ce peut être le cas
pour les poussières désertiques). Enfin, les aérosols du mode fin peuvent aussi
contribuer aux concentrations de CCN si la sursaturation est élevée.

8.2.6 Noyaux de condensation et sursaturation


dans le nuage
Sur la base de mesures, Twomey (1959) a introduit la formulation empirique
suivante pour l’expression de la concentration de CCN actifs à la sursaturation
S (exprimée en %) :
CCN(S) = c S k (8.10)
où c est la concentration de CCN actifs à 1% de sursaturation et k est un para-
mètre. Pour les aérosols atmosphériques, le paramètre k dépend de la compo-

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8. Effets indirects des aérosols 149

sition chimique et de la distribution en taille des aérosols ; il prend des valeurs


typiques de 0,4 à 0,8. Le paramètre c dépend essentiellement des concentrations
en aérosols.
Twomey (1959) a proposé un modèle semi-analytique qui décrit l’activation
des aérosols se trouvant dans une parcelle d’air ascendante. Celle-ci subit une
détente adiabatique si bien que la température diminue et l’humidité relative
augmente au fur et à mesure de l’ascension. Il existe un niveau où l’air est
sursaturé en eau qui correspond à l’altitude à laquelle le nuage va se former. À
l’intérieur du nuage, le niveau de sursaturation résulte de la compétition entre
deux processus antagonistes : la diminution de la pression de vapeur d’eau
saturante au fur et à mesure que la température de l’air décroît (selon la loi de
Clausius-Clapeyron) et la condensation de vapeur d’eau sur les aérosols et les
gouttelettes d’eau du nuage qui retire l’eau de phase gazeuse. La condensation
de la vapeur d’eau relâche de la chaleur latente (Ll = 2,5 106 J kg−1 ), ce qui
permet à l’ascension de la parcelle de continuer. En résolvant l’équation de
conservation de l’eau dans la parcelle, Twomey montre que la sursaturation
maximale qui est atteinte peut s’écrire sous la forme :
  k+2
1
V 3/2
Smax ∝ (8.11)
c k B(3/2, k/2)

où V est la vitesse verticale de la parcelle et B(x, y) est la fonction mathé-


matique bêta complète. La concentration de gouttelettes d’eau correspond au
nombre d’aérosols qui a été activé à cette sursaturation et s’écrit :
  k+2
k
2 V 3/2
N =c k
Smax ∝c k+2 . (8.12)
k B(3/2, k/2)

On voit donc que le nombre d’aérosols activés augmente moins vite que le
nombre d’aérosols puisque k > 0 et dépend beaucoup de la vitesse verticale
dans le nuage.
Le modèle simplifié de Twomey exposé ci-dessus fait l’hypothèse que les
aérosols sont à chaque instant en équilibre thermodynamique avec la pression
de vapeur d’eau. Des calculs plus complexes montrent que, même si l’aérosol a
le potentiel d’être activé à la sursaturation maximale atteinte dans le nuage, il
n’est pas forcément soumis à cette sursaturation suffisamment longtemps pour
être activé. Cet effet cinétique est accentué en présence de certains compo-
sés gazeux semi-volatils comme l’acide nitrique ou de matière organique dans
l’aérosol (Nenes et al., 2002).

8.2.7 Effets radiatifs et dynamiques dans les nuages


La condensation de vapeur d’eau sur les aérosols est le mécanisme de for-
mation du nuage. Il y a un certain nombre de processus qui gouvernent la vie

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150 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

du nuage ainsi formé. La section précédente prend le cas d’une parcelle d’air
qui subit une détente adiabatique sans échange de matière et d’énergie avec
les parcelles environnantes. En réalité, la parcelle nuageuse échange à la fois
de la matière et de l’énergie avec l’extérieur. De l’air environnant peut venir se
mélanger au nuage et le diluer, diminuant ainsi la sursaturation dans le nuage
par effet d’entraînement. Inversement, de l’air nuageux peut sortir du nuage
et l’eau liquide peut s’évaporer par effet de détraînement. Le nuage échange
de l’énergie radiative avec l’environnement. Bien que très réfléchissant, il ab-
sorbe un peu du rayonnement solaire qui le chauffe. Le nuage absorbe et émet
du rayonnement infrarouge. L’absorption du rayonnement infrarouge contri-
bue à le chauffer alors que l’émission de rayonnement infrarouge le refroidit.
Tous ces processus radiatifs viennent modifier la température dans le nuage
et donc l’humidité relative, ce qui influe sur la microphysique. Un autre pro-
cessus important est la formation de précipitations qui est discuté plus loin
dans le chapitre. Les nuages sont donc très sensibles aux conditions météoro-
logiques qui ont conduit à leur formation avec un impact très visible sur leur
apparence macrophysique qui différencie les différents types de nuages (stratus,
stratocumulus, cumulus, etc.).

8.2.8 Principe du premier effet indirect


Il est bien établi que l’épaisseur optique du nuage augmente avec la concen-
tration en gouttelettes. D’un point de vue théorique, l’épaisseur optique d’un
nuage s’écrit :
 zs 
τnuage (λ) = π r(z)2 Qext (r, λ) n(r, z) dr dz (8.13)
zb

où zb et zs sont les altitudes de la base et du sommet du nuage et n(r, z) est


la distribution en taille de gouttelettes à l’altitude z. Le facteur d’extinction
pour une gouttelette d’eau est sensiblement égal à 2 sur tout le spectre solaire
car on se trouve dans l’approximation de l’optique géométrique (paramètre de
Mie élevé). Pour une couche de nuage pas trop épaisse où r et n(r) sont à peu
près constants avec l’altitude, l’équation précédente se réduit à
2
τnuage = 2π rsurface NCDNC Δz (8.14)

où rsurface est le rayon surfacique moyen de la distribution en taille de gout-


telettes, NCDNC la concentration en gouttelettes (en m−3 ) et Δz l’épaisseur
géométrique du nuage (en m). Le contenu en eau liquide du nuage intégré sur
la verticale (kg m−2 ) s’écrit quant à lui
 zs 
4 4
L= π r3 ρw n(r) dr dz = π rvolume
3
ρw NCDNC Δz (8.15)
zb 3 3

où rvolume est le rayon volumique moyen de la distribution de gouttelettes. On


peut combiner les deux équations pour réécrire l’épaisseur optique du nuage en

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8. Effets indirects des aérosols 151

fonction des propriétés du nuage :

3L
τnuage = (8.16)
2 ρw re

où re est le rayon effectif de la distribution introduit dans le chapitre 3. On


remarque qu’à contenu en eau liquide intégré constant, l’épaisseur optique des
nuages est inversement proportionnelle au rayon effectif dans le nuage. Le rayon
effectif étant en première approximation proportionnel au rayon volumique
moyen, on peut éliminer le rayon effectif de l’équation ci-dessus et établir que
2 1 1
τnuage ∝ L 3 N 3 Δz 3 . (8.17)

À contenu en eau liquide constant, l’épaisseur optique est proportionnelle à


la racine cubique de la concentration en gouttelettes. Cependant, cette dépen-
dance peut être masquée par le fait que les nuages les plus pollués ont tendance
à être les plus fins car ils proviennent de masses d’air plus continentales et donc
en général moins humides (Brenguier et al., 2003).
Finalement, les nuages étant très peu absorbants, une augmentation de
l’épaisseur optique conduit automatiquement à une augmentation de leur al-
bédo. Hansen et Lacis (1974) montrent en effet que l’albédo du nuage peut
s’approximer par :
τnuage
A . (8.18)
7, 7 + τnuage
Cela conclut notre démonstration du fonctionnement du premier effet indirect.

8.2.9 Observations et quantification du premier effet


indirect
Il y a de nombreuses observations qui témoignent que le premier effet indi-
rect est à l’œuvre dans de nombreuses régions du monde. Tout d’abord, les ob-
servations montrent que la concentration en noyaux de condensation augmente
avec la concentration de l’aérosol dominant, qu’il soit naturel ou anthropique
(Ayers et Gras, 1991 ; Hegg, 1994). La figure XV du cahier central rassemble
un grand nombre d’observations qui traduisent une relation entre épaisseur op-
tique en aérosol (une mesure intégrée sur la verticale qui est surtout sensible au
mode d’accumulation des aérosols) et la concentration de noyaux de conden-
sation à la sursaturation de 0,4% à la surface. Il est remarquable que cette
relation soit valable sur plusieurs ordres de grandeur en concentration et en
épaisseur optique, même si elle n’est sans doute pas universelle (par exemple
en présence de poussières désertiques).
Les observations montrent aussi que la concentration en gouttelettes d’eau
nuageuse augmente avec la concentration en aérosols et en noyaux de condensa-
tion, mais qu’il existe un phénomène de saturation aux concentrations élevées.

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152 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

1000 1000
(cm-3)

(cm-3)
CDNC (cm

CDNC (cm
100 100

10 -2 -1 0 1 2
10 -2 -1 0 1 2
10 10 10 10 10 10 10 10 10 10

a) b)

Figure 8.4 – Concentration en gouttelettes d’eau nuageuse (cm−3 ) en fonction de la


concentration en sulfate dissous dans l’eau nuageuse pour a) des nuages stratiformes
maritimes et b) des nuages continentaux. D’après Leaitch et al. (1992) et Boucher
(1995).

Cette saturation est due au fait que les noyaux de condensation sont en compé-
tition pour la vapeur d’eau disponible, comme on l’a expliqué précédemment.
La figure 8.4 montre comment la concentration en gouttelettes augmente avec
la concentration en sulfate d’origine anthropique dissous dans l’eau nuageuse
d’après un ensemble de mesures réalisées par Leaitch et al. (1992). Le premier
effet indirect est aussi corroboré par des observations qui montrent une augmen-
tation très nette des concentrations en gouttelettes dans les stratocumulus qui
sont perturbés par les émissions d’aérosols provenant des bateaux (Ackerman
et al., 2000).
Si l’augmentation de la réflectivité des nuages avec la concentration en gout-
telettes a fait l’objet de beaucoup d’observations, il n’en reste pas moins qu’il
est difficile de quantifier le premier effet indirect des aérosols sur les nuages à
l’échelle globale. Cela est dû au fait que les nuages sont extrêmement variables
en temps et en espace ; il est donc difficile d’y détecter l’effet des aérosols qui
est souvent du deuxième ordre par rapport aux variations dues à la météorolo-
gie et aux types de nuages. Le forçage radiatif associé au premier effet indirect
sur la période industrielle peut être estimé à partir de modèles de climat qui
représentent les aérosols et leurs interactions avec la microphysique des nuages
(Boucher et Lohmann, 1995 ; Lohmann et Feichter, 2005) ou de l’analyse d’ob-
servations satellitaires des aérosols et des nuages en lien ou non avec un modèle
de climat (Quaas et Boucher, 2005 ; Quaas et al., 2008). Le GIEC a estimé
que le forçage radiatif associé au premier effet indirect est de −1 ± 0,5 W m−2
(Forster et al., 2007).

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8. Effets indirects des aérosols 153

Cycle hebdomadaire des aérosols et des nuages

Les aérosols ayant une durée de vie relativement courte dans l’atmosphère,
on peut observer au-dessus des régions industrialisées un cycle hebdomadaire
dans les concentrations qui reflète le cycle hebdomadaire qui existe dans les
émissions. Ce cycle a été mis en évidence par plusieurs auteurs (par exemple
Bäumer et al., 2008) à partir des données des réseaux de mesure Aeronet et
Emep. La figure ci-dessous montre le cycle hebdomadaire de la concentration
en SO2 et en sulfates en moyenne sur la période 2000–2006. Le minimum de
concentration en SO2 précède celui de la concentration en sulfates d’environ
1 jour. Il se propage sur l’épaisseur optique en aérosols et la concentration en
gouttelettes d’eau nuageuse.

6 (a) 3 (b)
4 2
SO2 [%]

SO4 [%]

2 1
0 0
-2 -1
-4 -2
-6 -3

Di Lu Ma Me Je Ve Sa Di Lu Ma Me Je Ve Sa

3 (c) 3 (d)
2 2
Nd [%]

1 1
τa [%]

0 0
-1 -1
-2 -2
-3 -3

Di Lu Ma Me Je Ve Sa Di Lu Ma Me Je Ve Sa

Écarts des concentrations journalières a) en SO2 et b) en sulfates par rapport à la


moyenne (en %) sur le réseau Emep et la période 2000–2006. c) Écarts des épaisseurs
optiques en aérosols et d) des concentrations en gouttelettes dans les nuages d’eau
liquide par rapport à la moyenne dans les données satellitaires Modis. Adapté de
Quaas et al. (2009).

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154 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

8.3 Second effet indirect sur les nuages


d’eau liquide
8.3.1 Principe du second effet indirect
Lorsque deux gouttelettes d’eau nuageuse entrent en collision, elles peuvent
s’agréger et former une gouttelette de taille supérieure. Les collisions sont dues
à la turbulence dans le nuage mais aussi au fait que des gouttelettes de tailles
différentes ont des vitesses de chute différentes et ont donc un différentiel de
vitesse verticale dans le nuage. Les gouttelettes les plus grosses vont donc col-
lecter les gouttelettes les plus petites. Ce processus s’appelle coalescence et a
pour effet de décaler la distribution en taille des gouttelettes d’eau vers les plus
grosses tailles. Les gouttelettes qui atteignent des tailles de 100 μm à 1 mm sont
suffisamment grosses pour précipiter : ce sont des gouttes de pluie. Le processus
de coalescence résulte donc en l’autoconversion d’eau nuageuse (composée des
gouttelettes de diamètre plus petit que 100 μm) en eau précipitante (composée
des gouttes de diamètre plus grand que 100 μm). Le processus de coalescence
est plus lent pour une distribution de taille de gouttelettes plus étroite car il y
a moins de différences entre les vitesses de chute des gouttelettes. Le processus
est aussi plus lent pour une distribution de taille plus petite car les vitesses de
chute sont plus faibles.

Si la présence d’aérosols conduit à une diminution de la taille des goutte-


lettes d’eau nuageuse, il s’ensuit que le processus de coalescence va prendre plus
de temps pour former des gouttelettes d’eau de taille suffisante pour précipiter.
Il se peut aussi que le nuage s’évapore avant d’avoir eu le temps de précipiter.
Dans ce cas, la vapeur d’eau ira se condenser plus tard dans l’atmosphère et
aura une chance supplémentaire de précipiter. Au final, le second effet indirect
des aérosols induit un retard dans le développement des précipitations et une
augmentation de la durée de vie des nuages. Celle-ci peut s’accompagner d’un
développement vertical et horizontal plus important du nuage. Si le second ef-
fet indirect peut modifier la distribution des précipitations à l’échelle locale, il
n’implique pas forcément une diminution des précipitations à l’échelle globale
car le flux de précipitation doit équilibrer le flux d’évaporation.

8.3.2 Paramétrisation du taux d’autoconversion


L’équation de continuité pour l’eau liquide nuageuse, ql , en rapport de mé-
lange s’écrit sous la forme

∂ql 1 −

+ div(ρair ql V ) = C − Rll − Rlr (8.19)
∂t ρair


où C est le taux de condensation, V la vitesse du vent, Rll le taux d’auto-
conversion et Rlr le taux de collection de l’eau liquide par l’eau précipitante.

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8. Effets indirects des aérosols 155

Kessler (1969) a proposé une paramétrisation du taux d’autoconversion qui


peut se généraliser sous la forme :

Rll = c ql H(y − yc ) (8.20)

où c est un coefficient empirique et H est la fonction de Heaviside (en marche


d’escalier) qui représente l’existence d’un seuil au-dessus duquel l’autoconver-
sion est négligeable. La variable y utilisée dépend de la paramétrisation et peut
désigner le contenu en eau liquide, ql , comme dans la paramétrisation originelle
de Kessler ou un rayon moyen de la paramétrisation (Liou et Ou, 1989 ; Bou-
cher et al., 1995). Ces paramétrisations restent très incertaines car i) il existe
de nombreux processus de petite échelle qui ne sont pas résolus, ii) les hété-
rogénéités des nuages sont mal ou pas prises en compte et iii) les paramètres
ajustables de la paramétrisation restent mal contraints par les observations.
La figure XVI du cahier central montre une compilation des paramétrisations
existantes pour le taux d’autoconversion en fonction du contenu en eau liquide
dans le nuage pour différentes concentrations en gouttelettes (sans inclure le
seuil de l’équation ci-dessus). On constate que le taux d’autoconversion est très
faible pour de faibles valeurs du contenu en eau liquide et augmente rapide-
ment ensuite. Sa sensibilité à la concentration en gouttelettes pour un contenu
en eau liquide donné varie énormément entre les paramétrisations.
Le taux d’autoconversion peut aussi être modélisé explicitement si l’on re-
présente la distribution en taille des gouttelettes d’eau nuageuse par un modèle
sectionnel (cf. chapitre 4). Plus le nombre de classes de la distribution est élevé
et mieux on peut représenter la transition entre gouttelettes d’eau et gouttes de
pluie. Ces paramétrisations explicites sont très utiles dans les modèles à petite
échelle et servent à étalonner les paramétrisations plus simples qui s’appuient
sur l’approche de Kessler décrite ci-dessus ou une approche modale (cf. cha-
pitre 4). Rotstayn et Liu (2003) ont montré que le taux d’autoconversion est
aussi sensible à la largeur de la distribution en taille qui ne peut être considérée
comme constante quand la concentration en noyaux de condensation augmente.

8.3.3 Estimations du second effet indirect


Le second effet indirect des aérosols ne peut pas s’exprimer par un forçage
radiatif au sens strict du terme puisqu’il ne peut être diagnostiqué instantané-
ment mais nécessite une évolution dans le temps pour se manifester. En effet,
le second effet indirect induit une modification du profil vertical du contenu en
eau liquide du nuage et des autres variables du modèle. On peut en revanche
estimer un pseudo-forçage radiatif, aussi appelé perturbation du flux radiatif ou
forçage radiatif ajusté, comme la différence de flux radiatifs au sommet de l’at-
mosphère entre deux simulations atmosphériques, l’une avec tous les aérosols
et l’autre avec les seuls aérosols naturels. Les estimations existantes du second
effet indirect dû aux aérosols anthropiques sont très incertaines et probable-
ment encore plus incertaines que celles du premier effet indirect. On considère

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156 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

habituellement que le second effet indirect pourrait doubler le forçage radiatif


dû au premier effet indirect (Lohmann et al., 2010).

8.4 Aérosols et nuages de glace


Outre des nuages d’eau liquide, on rencontre dans l’atmosphère des nuages
mixtes (eau liquide-glace) et des nuages de glace. La phase glace est composée
de cristaux de tailles et de formes très variables. Les cirrus forment le principal
type de nuage de glace. Ils jouent un rôle important dans le bilan radiatif de
la planète de par leur effet de serre qui est plus important que leur effet de
diffusion du rayonnement solaire (Hartmann et al., 1992), si bien que les cirrus
ont un effet réchauffant sur le climat. Les effets des aérosols sur les nuages
contenant la phase glace sont encore moins bien compris que leurs effets sur les
nuages d’eau liquide.

8.4.1 Microphysique de la phase glace


L’eau liquide peut exister jusqu’à des températures d’environ −35◦ C. Cette
eau liquide est dans un état métastable qu’on appelle aussi eau surfondue. Au-
dessous de −35◦ C, on ne trouve en général que la phase glace. La présence
d’eau surfondue est toutefois rare au-dessous de −15 à −20◦ C.
Il y a différents mécanismes de formation des cristaux de glace dans l’at-
mosphère. Les cristaux de glace peuvent se former par congélation homogène
(spontanée) d’une gouttelette d’eau liquide qui intervient en général autour de
−35◦ C. Plus la gouttelette d’eau est petite, plus elle nécessitera une tempéra-
ture froide pour se congeler car il est moins probable qu’un embryon de cristal
se forme à l’intérieur de la gouttelette compte tenu de la tension de surface. La
nucléation hétérogène nécessite la présence d’un aérosol que l’on appelle noyau
glaçogène qui va déclencher la formation d’un cristal de glace. Seuls certains
types d’aérosols peuvent servir de noyaux glaçogènes : c’est le cas des pous-
sières désertiques, des aérosols biogéniques primaires tels que les bactéries et
les spores (Pratt et al., 2009) et peut-être certaines formes de carbone suie. La
congélation hétérogène peut être initiée à la surface d’une gouttelette d’eau li-
quide surfondue par la collision d’un noyau glaçogène (congélation par contact),
à l’intérieur de la gouttelette par immersion d’un noyau glaçogène (congélation
par immersion) ou par dépôt direct de vapeur d’eau sur le noyau glaçogène
(congélation par dépôt de vapeur). En raison de la plus grande difficulté que
l’eau a à se congeler qu’à se condenser dans l’atmosphère, les concentrations en
cristaux de glace dans les nuages sont beaucoup plus faibles que les concentra-
tions en gouttelettes habituellement rencontrées dans les nuages d’eau liquide.
Plusieurs autres mécanismes permettent la conversion de la phase liquide
en phase glace. Quand une gouttelette d’eau surfondue se congèle, elle peut
se fragmenter et éjecter un grand nombre de petits cristaux qui vont à leur

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8. Effets indirects des aérosols 157

tour heurter des gouttelettes d’eau liquide et provoquer leur congélation. Par
ailleurs, les cristaux suffisamment gros pour sédimenter au travers d’un nuage
qui contient de l’eau surfondue viennent collecter l’eau et l’agréger à leur sur-
face. Enfin, dans un nuage mixte, les cristaux peuvent grossir aux dépens des
gouttelettes d’eau liquide simplement parce que la pression de vapeur saturante
de la vapeur d’eau par rapport à l’eau liquide est plus élevée que par rapport à
la glace (cf. figure 8.5). Cette différence est maximale autour de −15◦ C. En pré-
sence de noyaux glaçogènes ou de cristaux de glace préexistants, la vapeur d’eau
ambiante se condense sur ceux-ci, ce qui fait baisser la pression de vapeur d’eau
sous la vapeur saturante par rapport à l’eau liquide, si bien que les gouttelettes
d’eau surfondue peuvent s’évaporer. Ce processus est particulièrement efficace
pour transférer l’eau de la phase liquide à la phase glace via la phase gazeuse, et
est connu sous le nom de processus de Wegener-Bergeron-Findensein, d’après
le nom des trois scientifiques qui ont contribué à établir la théorie (Wegener,
1911 ; Bergeron, 1935 ; Findensein, 1938). Comme la concentration en cristaux
de glace est généralement plus faible que la concentration en gouttelettes d’eau
liquide, les cristaux peuvent continuer à grossir jusqu’à atteindre une taille où ils
peuvent sédimenter. Le processus de Wegener-Bergeron-Findensein peut donc
conduire à créer des précipitations sans que le phénomène de coalescence soit
nécessaire, et ainsi donc à raccourcir la durée de vie d’un nuage et à diminuer
la couverture nuageuse.

8.4.2 Impact des aérosols anthropiques sur la phase glace


Les premier et second effets indirects peuvent influencer indirectement la
phase glace car la plupart des cristaux se forment à partir de la phase liquide).
Les propriétés microphysiques des nuages mixtes et des nuages de glace sont
donc influencées par l’impact des aérosols sur l’évolution passée du nuage.
Il a aussi été suggéré que les aérosols anthropiques pouvaient augmenter
la durée de vie des nuages convectifs (Koren et al., 2005 ; Lebo et Seinfeld,
2011). En limitant la précipitation, les aérosols font que le nuage se développe
plus verticalement et peut franchir le niveau où l’eau peut se congeler. Cela
libère de la chaleur latente de congélation (la chaleur libérée correspond à
la différence entre les chaleurs latentes de condensation liquide et solide, soit
Lc = 0,35 106 J kg−1 ) et renforce ainsi le mouvement de convection. Des goutte-
lettes plus petites peuvent aussi freiner la congélation et augmenter l’extension
verticale du nuage jusqu’à ce que les gouttelettes atteignent une altitude plus
haute et donc plus froide où elles peuvent congeler. La précipitation pourrait
être augmentée localement mais l’impact à plus grande échelle reste incertain.
Une question fondamentale est de savoir si les émissions anthropiques d’aé-
rosols et de précurseurs d’aérosols ont modifié les concentrations de noyaux
glaçogènes dans l’atmosphère, soit en modifiant les propriétés des noyaux glaço-
gènes naturels, soit en apportant de nouveaux noyaux glaçogènes. Il est possible
que les aérosols de carbone suie servent de noyaux glaçogènes, en particulier

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158 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

en l’absence de poussières désertiques qui sont connues pour être de meilleurs


noyaux glaçogènes. Cependant, il semblerait que la capacité d’un aérosol à
servir de noyau glaçogène diminue lorsque le degré de mélange avec des es-
pèces solubles augmente. C’est ainsi que le carbone suie émis par les moteurs
d’avion pourrait fournir des noyaux glaçogènes plus efficaces que le carbone
suie émis à la surface qui lui a le temps de se recouvrir de composés solubles
(Hendricks et al., 2005). Il est possible aussi que la capacité des poussières
désertiques à servir de noyaux glaçogènes soit diminuée par la condensation
d’espèces solubles d’origine anthropique. En conclusion, on ne sait pas en l’état
actuel des connaissances, si les émissions anthropiques contribuent à diminuer
ou augmenter la concentration de noyaux glaçogènes dans l’atmosphère et le-
quel des phénomènes de glaciation ou de désactivation domine (Lohmann and
Hoose, 2009). L’effet indirect des aérosols sur les nuages mixtes et les nuages de
glace reste donc encore très incertain, mais il est possible que l’effet de glacia-
tion vienne partiellement compenser l’effet indirect des aérosols sur les nuages
d’eau liquide.

8.5 Aérosols et nuages dus à l’aviation


Les traînées et les cirrus induits représentant le plus visible, et sans doute le
plus important, des effets des émissions des moteurs d’avion sur l’atmosphère,
ils méritent d’être considérés ici. Même si les traînées de condensation sont
des nuages de glace, leur processus de formation est quelque peu différent des
autres nuages et cela justifie de les examiner séparément.

8.5.1 Émissions par les avions


La combustion du kérosène dans les moteurs d’avion produit du dioxyde de
carbone, de la vapeur d’eau, des oxydes d’azote, des précurseurs d’aérosols (en
particulier du SO2 ) et des aérosols (en particulier des aérosols de carbone suie
qui pourraient servir de noyaux glaçogènes).

8.5.2 Formation des traînées de condensation


Les traînées d’avion (ou traînées de condensation) ne sont pas directement
liées aux aérosols émis par les avions, même si ceux-ci jouent un rôle dans leur
formation, mais sont dues à l’émission de vapeur d’eau. Comme la pression de
vapeur d’eau saturante au-dessus d’une surface plane d’eau liquide, Pl (T ), est
plus grande qu’au-dessus d’une surface plane de glace, Pg (T ), il est courant que
l’atmosphère soit sursaturée en vapeur d’eau par rapport à la glace, mais non
saturée par rapport à l’eau liquide aux altitudes de croisière des avions (entre
10 et 13 km). Ces régions de l’atmosphère ne donnent pas forcément naissance
à des nuages en raison d’une carence en noyaux glaçogènes. C’est le passage de
l’avion qui déclenche la formation de cristaux de glace.

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8. Effets indirects des aérosols 159

Figure 8.5 – Diagramme pression de vapeur d’eau-température. On a indiqué la


pression de vapeur saturante par rapport aux phases liquide et glace. Les points A,
N et P indiquent les conditions de fond. Les droites indiquent la trajectoire que suit
une parcelle d’air sortant du moteur d’avion et qui se dilue avec de l’air ambiant.

Le critère de formation des traînées d’avion a été établi indépendamment


par Schmidt (1941) et Appleman (1953). La théorie a été reprise par Schu-
mann (1996) qui a pris en compte l’effet du rendement des moteurs de l’avion.
La combustion du kérosène chauffe le mélange formé d’air et de carburant et
produit de la vapeur d’eau. L’air chaud et humide qui sort du moteur se dilue
progressivement dans l’air froid et sec de l’atmosphère. Ce mélange suit une
droite dans un diagramme (PH2 O , T ) comme indiqué sur la figure 8.5. Cette
droite de dilution aboutit au point correspondant aux conditions ambiantes
de température et d’humidité (par exemple, le point A pour la droite Δ1 ). Sa
pente dépend uniquement du type de carburant, du rendement des moteurs et
de la pression ambiante. On définit alors le point S comme étant le point de la
courbe de pression de vapeur saturante par rapport à l’eau liquide, Pl (T ), où la
tangente Δ2 à cette courbe a pour pente celle de la droite de dilution. La droite
Δ2 , les courbes de vapeur saturante, Pl (T ) et Pg (T ), et les axes délimitent les
zones grisées de la figure. Pour les points (PH2 O , T ) situés dans ces zones grisées,

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160 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

la droite de dilution coupe la courbe de pression de vapeur saturante Pl (T ) ; le


mélange devient alors sursaturé par rapport à l’eau liquide et il y a condensa-
tion puis congélation. En ciel clair, ce phénomène donne lieu à l’apparition de
traînées de condensation à une certaine distance derrière l’avion. L’air chaud
et humide continuant à se diluer dans l’air froid et sec, l’humidité et la tempé-
rature du mélange tendent vers celles de l’air ambiant. Pour un point N situé
dans la zone gris foncé du diagramme et après un certain temps de dilution,
la traînée se sublime car il n’y a plus saturation ni par rapport à l’eau liquide
(trait plein) ni par rapport à la glace (trait tireté). Pour un point P situé dans
la zone gris clair, l’air ambiant est sursaturé par rapport à la glace, la traînée
peut se congeler et persister.
Les observations montrent que le passage par la phase liquide est néces-
saire à la formation de traînées. Il ne suffit pas que la droite de dilution coupe
la courbe de pression saturante par rapport à la glace pour qu’une traînée
se forme. Aux altitudes habituelles de vol des avions et pour les moteurs ac-
tuels, les traînées de condensation apparaissent à des températures générale-
ment comprises entre –40◦ C et –57◦ C suivant l’humidité ambiante. Le rende-
ment des moteurs de l’avion est défini comme étant le rapport entre l’énergie
servant à la propulsion de l’avion et l’énergie totale libérée par la combustion.
De l’ordre de 0,2 au début de l’aviation civile et de 0,3 pour la flotte actuelle, ce
rendement va continuer d’augmenter dans le futur en raison des progrès tech-
nologiques. Un rendement plus élevé implique une température moindre des
gaz d’échappement, donc une pente plus élevée de la droite de dilution. Cela a
pour conséquence d’élargir les zones grisées de la figure et donc les régions de
l’atmosphère propices à la formation de traînées.
Lorsque les conditions ambiantes permettent à la traînée de persister, celle-
ci peut s’étendre pendant plusieurs heures, évoluer en un cirrus et devenir
indiscernable d’un nuage naturel (Minnis et al., 1998 ; Haywood et al., 2009).
À terme, la traînée est constituée en grande partie de la vapeur d’eau ambiante
qui s’est déposée sur les cristaux de glace apparus peu après le passage de
l’avion. Les traînées de condensation « fraîches » peuvent coexister avec des
traînées plus anciennes et des cirrus.

8.5.3 Estimation de l’impact climatique des traînées


Pour quantifier l’impact des traînées de condensation sur l’atmosphère et
le climat, il faut connaître leurs propriétés microphysiques (taille et forme des
cristaux, contenu en glace), leur couverture spatiale et leur épaisseur, leur alti-
tude, mais aussi leur répartition entre le jour et la nuit, qui influence les contri-
butions relatives des forçages ondes courtes (généralement négatif) et ondes
longues (positif). Les observations satellitaires, reposant sur la reconnaissance
de la forme linéaire des traînées, indiquent une quantité trois fois plus im-
portante de traînées le jour que la nuit, tout du moins au-dessus de l’Europe
(Mannstein et al., 1999), en accord avec les variations diurnes du trafic aérien.

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8. Effets indirects des aérosols 161

Les estimations du forçage radiatif des traînées linéaires (c’est-à-dire avant leur
transformation en cirrus) ont été révisées à la baisse depuis les premières études
(Fahey et al., 1999) avec un forçage radiatif inférieur à 0,01 W m−2 (Rap et
al., 2010a) et un impact climatique très petit (Rap et al., 2010b). Le forçage
radiatif dû aux traînées évoluant vers des cirrus induits est sans doute plus im-
portant comme en témoignent plusieurs études qui indiquent une augmentation
des cirrus dans les couloirs aériens (Boucher, 1999 ; Stubenrauch et Schumann,
2005). Burkhardt et Kärcher (2011) évaluent ce forçage radiatif entre 0,01 et
0,08 W m−2 . Un éventuel impact climatique qui proviendrait des propriétés de
noyaux glaçogènes du carbone suie émis par les avions (Jensen et Toon, 1997 ;
Hendricks et al., 2005) n’a pas été quantifié.

Exercices

1a. On considère une couche nuageuse homogène de contenu en eau liquide


q = 0,2 gm−3 , de concentration en gouttelettes N = 100 cm−3 et d’épaisseur
géométrique H = 300 m. Calculer la taille des gouttelettes d’eau nuageuse
en faisant l’hypothèse d’une distribution monodisperse. Estimer l’épaisseur op-
tique du nuage, τn , et l’albédo du nuage, An , dans le visible.

1b. Estimer la diminution de la taille des gouttelettes, l’augmentation d’épais-


seur optique, Δτn , et d’albédo du nuage, ΔAn , pour une augmentation de la
concentration en gouttelettes ΔN = 50 cm−3 à contenu en eau liquide constant.

1c. L’albédo de la surface est As = 0,1. Calculer l’albédo du système surface-


nuage, A, et son augmentation, ΔA, pour la perturbation ΔN ci-dessus. On
s’inspirera du chapitre 7 pour exprimer l’albédo du système surface-nuage en
fonction des albédos du nuage et de la surface en négligeant les effets de l’at-
mosphère.

1d. Même question que 1c mais pour un albédo de surface As = 0,4.

1e. Répéter les calculs des questions 1a, 1b, 1c et 1d, mais pour une concentra-
tion en gouttelettes N = 400 cm−3 . Conclure.

Solutions

1a. R = 7,8 μm, τn = 11,5, An = 0,6.

1b. ΔR = −1 μm, Δτn = 1,7, ΔAn = 0,032.

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162 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

(1 − A )2 A
1c. A = An + 1 − An A s A = 0,616, ΔA = 0,029.
n s

1d. A = 0,684, ΔA = 0,020.

1e. R = 4,9 μm, τn = 18, An = 0,7, Δτn = 0,7, ΔAn = 0,008, A = 0,713,
ΔA = 0,008, A = 0,752, ΔA = 0,006. Conclusion : le forçage radiatif indirect
sature quand les gouttelettes du nuage sont petites et que le nuage est déjà
optiquement épais.

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Chapitre 9

Réponse du climat aux


forçages par les aérosols

9.1 Forçage radiatif, rétroactions


et réponse climatiques
9.1.1 Forçage radiatif
Il est utile de définir et de différencier les concepts de forçage radiatif, ré-
troaction et réponse climatiques. Pour ce faire, nous nous plaçons dans le cadre
d’un système climatique à l’équilibre, pour lequel l’énergie qui sort du système
sous forme de rayonnement infrarouge est égale à l’énergie qui rentre dans le
système sous forme de rayonnement solaire, comme nous l’avons illustré sur
la figure 5.17. Cet équilibre n’est réalisé qu’en moyenne sur une période de
plusieurs décennies car le système climatique génère une variabilité interne na-
turelle qui est importante. En présence d’une nouvelle perturbation, le système
climatique évolue vers un nouvel équilibre pour lequel le bilan radiatif mais
aussi les autres paramètres du système diffèrent de l’équilibre initial.
En réalité, le système climatique n’est jamais à l’équilibre car il subit un
certain nombre de perturbations externes qui agissent à des échelles temporelles
très variées. Certaines perturbations sont d’origine naturelle comme l’évolution
des paramètres orbitaux de la Terre autour du Soleil, les variations spectrales
du rayonnement solaire ou l’activité volcanique. D’autres ont une cause an-
thropique comme les émissions de gaz à effet de serre à longue durée de vie, les
émissions d’aérosols et de précurseurs d’aérosols ou des changements dans l’uti-
lisation des sols. Toutes ces perturbations se superposent et le climat est donc
en perpétuelle évolution. Néanmoins, comme on l’a vu dans l’introduction, les
perturbations anthropiques sont maintenant devenues plus importantes et plus
rapides que les perturbations naturelles et ont contrôlé l’évolution récente du
climat.

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164 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Les perturbations climatiques, aussi appelées forçages climatiques, sont sou-


vent d’origine radiative et peuvent être caractérisées à l’aide d’une quantité
appelée forçage radiatif. Un forçage radiatif, que l’on note ΔF , correspond au
déséquilibre radiatif (mesuré en W m−2 ) causé par une perturbation climatique.
Il est souvent estimé au niveau de la tropopause avant que la troposphère et la
surface terrestre ne répondent à cette perturbation (c’est-à-dire avec des profils
verticaux de température, d’humidité et de nuage fixes) mais après ajustement
de la stratosphère qui est essentiellement en équilibre radiatif (Forster et al.,
2007). Dans la pratique, on effectue un double appel au code de rayonnement
dans un modèle de climat avec et sans la perturbation radiative (après ajuste-
ment de la stratosphère). La différence de flux radiatif au sommet de l’atmo-
sphère ou de la tropopause est alors égal au forçage radiatif. On reviendra un
peu plus loin sur cette définition.

9.1.2 Rétroactions climatiques


Le système climatique répond à une perturbation via un grand nombre de
mécanismes que l’on appelle rétroactions climatiques. Une rétroaction implique
une modification de l’état de l’atmosphère, de l’océan ou de la cryosphère qui
vient amplifier (rétroaction positive) ou réduire (rétroaction négative) la per-
turbation initiale due au forçage radiatif (cf. figure 9.1).
La principale rétroaction climatique négative est celle qui contribue à aug-
menter le rayonnement infrarouge sortant de l’atmosphère quand la surface de
la planète et l’atmosphère se réchauffent. Cette rétroaction est appelée rétroac-
tion du corps noir car elle obéit au premier ordre à la loi de Stefan-Boltzmann
d’émission du corps noir qui spécifie que le rayonnement émis par un corps
noir de température T est égal à σT 4 (voir chapitre 5). Si l’on fait l’hypothèse
que le système Terre peut être approximé par un corps noir, l’incrément de
température, ΔT0 , nécessaire pour contrecarrer un forçage radiatif ΔF vérifie

ΔF = 4 σ Te3 ΔT0 (9.1)

où Te est la température moyenne d’émission de la planète (qui correspond à la


température moyenne de l’atmosphère à une altitude d’environ 5 km) que l’on
peut prendre égale à 255 K. En l’absence de toute autre rétroaction climatique,
le rapport entre changement de température de surface et forçage radiatif, que
l’on appelle sensibilité climatique, est donc égal à :

λ0 = ΔT0 /ΔF = (4 σ Te3 )−1 = 0, 26 K (W m−2 )−1 . (9.2)

Les autres rétroactions sont en général exprimées en fonction de la rétro-


action du corps noir. Elles sont souvent proportionnelles au changement de
température de surface et viennent à leur tour modifier l’équilibre radiatif de
la planète si bien que leur impact sur le changement moyen de température de

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9. Réponse du climat aux forçages par les aérosols 165

Entrée : Δ F Sortie : ΔTs

Gain g

Figure 9.1 – Représentation schématique des rétroactions climatiques.

surface peut se mettre sous la forme


 

ΔT = λ0 ΔF + ci ΔT (9.3)
i

où ci sont les paramètres de rétroaction (en W m−2 K−1 ). Ces paramètres


peuvent être directement comparés au paramètre de rétroaction du corps noir
égal à −1/λ0 . L’équation précédente peut se réécrire :
λ0 ΔF ΔT0
ΔT =  =  (9.4)
1 − λ0 i ci 1 − i gi

où les gi = λ0 ci désignent les paramètres de rétroactions normalisés


 (sans
dimension). Le système climatique ne peut être stable que si i gi reste plus
petit que 1. Le facteur de gain associé à la rétroaction i vaut
ΔTi 1 1
Gi = = = (9.5)
ΔT0 1 − λ0 ci 1 − gi
où ΔTi est le changement moyen de température de surface en présence de la
rétroaction i et de la rétroaction fondamentale du corps noir. Il est important
de noter que les paramètres de rétroactions, ci et gi , sont additifs mais les gains
Gi ne le sont pas. Il existe un grand nombre de rétroactions climatiques parmi
lesquels on peut citer :
– la rétroaction de la vapeur d’eau. Plus il fait chaud, plus la concentration
en vapeur d’eau est élevée et plus l’effet de serre est renforcé. Il s’agit là
d’une rétroaction positive très puissante (gH2 O ≈ 0,5) ;
– les rétroactions des nuages. L’effet de serre et le changement climatique
modifient à la fois la quantité et les propriétés des nuages bas, moyens et
hauts, avec des effets différenciés selon les régions, les régimes de circu-
lation et les types de nuage. Le signe de la rétroaction totale des nuages
reste incertain mais est probablement positif ;
– la rétroaction de l’albédo de surface. Le réchauffement cause la fonte de
la neige et de la glace de mer, ce qui diminue l’albédo de la surface et
renforce le réchauffement dans les hautes latitudes.

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166 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

La quantité
λ0
λ =  (9.6)
1 − λ0 i ci

est appelée la sensibilité du climat et se mesure en K (W m−2 )−1 . Les modèles


montrent que la relation entre ΔT et ΔF est généralement linéaire, c’est-à-
dire que λ est relativement constant pour une gamme de forçages radiatifs pas
trop grande. La sensibilité du climat est également relativement constante pour
différents types de forçage radiatif, c’est-à-dire qu’à quelques exceptions près,
ΔF est un bon prédicteur du changement moyen de température de surface
quelle que soit la cause du changement climatique. On estime que la sensibilité
climatique se situe dans une fourchette allant de 0,4 à 1,2 K (W m−2 )−1 (soit
un réchauffement de 1,5 à 4,5◦ C pour un doublement de la concentration en
CO2 ). Cette relation entre ΔF et ΔTeq n’est vérifiée qu’à l’échelle globale et
n’est pas valable à l’échelle régionale car le système climatique peut redistribuer
l’énergie de manière très efficace.

9.1.3 Réponse du climat au forçage par le CO2


et efficacité climatique
La figure XVIId du cahier central représente le changement de température
de surface en réponse à un doublement de la concentration atmosphérique en
CO2 . On remarque que le réchauffement n’est pas homogène. Il est plus impor-
tant au-dessus des continents qu’au-dessus des océans et il est amplifié dans
les régions polaires. L’amplification du réchauffement aux hautes latitudes est
dû à l’existence de la rétroaction de l’albédo de la neige et de la glace de mer,
mais aussi au fait qu’il y fait plus froid et que la loi de Stefan-Boltzmann re-
quiert une augmentation plus élevée de la température pour évacuer l’excédent
d’énergie.
En réalité, les rétroactions dépendent en partie du type du forçage radiatif
si bien que la sensibilité climatique varie un peu avec le type de forçage. C’est
en comprenant les différences entre les processus qui régissent les rétroactions
que nous pourrons appréhender les particularités de la réponse climatique aux
forçages radiatifs par les aérosols. Il est d’usage de comparer la sensibilité cli-
matique à un forçage donné, λi , à celle au forçage du CO2 , λCO2 . Le rapport
λi /λCO2 est appelé efficacité climatique pour le forçage i. On donne les effica-
cités climatiques pour les forçages par les aérosols dans la section suivante.

9.1.4 Rétroactions rapides et rétroactions lentes


Il est utile dans ce contexte de distinguer les rétroactions rapides, qui sont
une conséquence directe du forçage radiatif, et les rétroactions lentes qui se ma-
térialisent au fur et à mesure que la réponse climatique se développe (Gregory
et al., 2004). Les rétroactions rapides sont principalement liées au rétablisse-
ment de l’équilibre énergétique de l’atmosphère qui a été rompu par le forçage.

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9. Réponse du climat aux forçages par les aérosols 167

Compte tenu de la faible capacité thermique de l’atmosphère et de la rapidité


du cycle atmosphérique de l’eau, l’échelle de temps associée à ces rétroactions
rapides est de l’ordre de quelques jours à quelques semaines au plus. Les ré-
troactions lentes, quant à elles, sont plutôt liées à l’augmentation progressive
des températures de surface. Comme les différents forçages radiatifs agissent
selon des modes opératoires très différents, les rétroactions rapides qui leur sont
associées sont différentes, alors que les rétroactions lentes sont plus similaires
(Andrews et al., 2010).

Le forçage radiatif par le CO2 a une composante atmosphérique qui est im-
médiatement compensée par une réduction de la chaleur latente de condensa-
tion dans l’atmosphère, afin de rétablir l’équilibre énergétique de l’atmosphère
(Andrews et Forster, 2008). La vapeur d’eau et l’eau liquide ayant des courtes
durées de vie dans l’atmosphère, cette réduction de la condensation de la vapeur
d’eau est immédiatement compensée par une réduction du taux de précipita-
tion et du taux d’évaporation à la surface. La réponse rapide du climat au
forçage du CO2 entraîne donc une modification des nuages et une réduction
du taux global de précipitation, alors que la réponse lente résulte en une aug-
mentation du taux d’évaporation et de précipitation au fur et à mesure que
la température de surface augmente. Pour un forçage radiatif qui augmente
progressivement année après année, c’est la réponse lente qui domine, mais
pour un forçage radiatif (théorique) qui augmenterait de manière très rapide,
la réponse rapide domine jusqu’à ce que la réponse lente s’impose. Les aéro-
sols diffusants n’exercent qu’un très faible forçage radiatif dans l’atmosphère et
ont donc un faible impact direct sur les précipitations. Les aérosols absorbants
au contraire chauffent l’atmosphère et les rétroactions rapides contribuent à
réduire les précipitations.

La distinction entre rétroactions rapides et lentes offre l’opportunité de


redéfinir le concept de forçage radiatif comme étant le déséquilibre radiatif au
sommet de l’atmosphère après les ajustements rapides de l’atmosphère et de la
surface mais avant que la température moyenne de surface n’ait été modifiée.
Cette contrainte peut être réalisée dans un modèle de climat en maintenant
les températures de surface de l’océan constantes (Hansen et al., 2005) ou en
imposant une variation instantanée du forçage dans un modèle couplé océan-
atmosphère. Dans ce dernier cas, on régresse le changement de flux radiatif
au sommet de l’atmosphère contre le changement moyen de température à la
surface de manière à interpoler le changement de flux pour ΔT = 0 (Gregory
et al., 2004). Dans la pratique, on utilise la différence de flux radiatifs entre une
simulation qui inclut la perturbation et une simulation de contrôle de manière
à éliminer une dérive résiduelle éventuelle du bilan radiatif du modèle.

Cette nouvelle définition a le mérite de la simplicité. Comme elle inclut les


ajustements rapides de l’atmosphère et de la surface dans le concept de forçage
radiatif, elle est un meilleur prédicteur du changement global de température
que le forçage radiatif classique (Hansen et al., 2005). Le concept est aussi

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168 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Figure 9.2 – Forçages radiatifs naturels et anthropiques sur la période 1750 à 2005.
Les colonnes indiquent les autres caractéristiques des forçages radiatifs : efficacité
climatique, échelle de temps des perturbations si les émissions s’arrêtent, échelle spa-
tiale et niveau de compréhension scientifique. (Source : Figure 2.20A de Forster et al.
(2007).  c Giec/IPCC)

attrayant pour les aérosols. L’effet semi-direct peut être vu comme une rétro-
action rapide liée à l’effet direct. On peut aussi facilement estimer un forçage
radiatif pour le premier et le second effet indirect des aérosols sur les nuages. Les
effets indirects peuvent en effet être interprétés comme des ajustements rapides
des nuages à une modification de la concentration en noyaux de condensation.
Lohmann et al. (2010) ont montré que les deux définitions du forçage radiatif
étaient équivalentes pour le premier effet indirect.

9.2 Réponse du climat aux forçages


par les aérosols
9.2.1 Réponse à l’équilibre
La figure 9.2 résume l’ensemble des forçages radiatifs naturels et anthro-
piques en 2005 par rapport à la période pré-industrielle fixée à 1750. On voit
que les effets directs et indirects des aérosols sont responsables d’un forçage ra-
diatif négatif d’amplitude suffisante pour occulter une partie du réchauffement

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9. Réponse du climat aux forçages par les aérosols 169

Type de forçage Forçage radiatif ΔT λ Efficacité


(W m−2 ) (K) (K (W m−2 )−1 ) climatique
CO2 +3,83±0,06 +3,82±0,04 1,01 100%
Sulfates (D + I) −1,15±0,06 −1,16±0,02 1,01 101%
Biomasse (D + I) −0,29±0,07 −0,25±0,03 0,86 87%
Carbone suie (D) +0,39±0,06 +0,28±0,03 0,71 71%
Carbone suie (N) +0,06 +0,08 1,4 230%

Tableau 9.1 – Forçage radiatif, température moyenne de surface à l’équilibre, sen-


sibilité climatique et efficacité climatique pour un doublement de la concentration
en CO2 atmosphérique et pour l’augmentation des différents types d’aérosols anthro-
piques entre 1860 et 2000. D = Direct, I = Indirect, N = Neige. Les incertitudes
correspondent à la méthode d’évaluation du forçage radiatif et de la réponse clima-
tique dans le modèle et non à l’incertitude absolue sur ces quantités. Selon Jones et
al. (2007) et Flanner et al. (2009).

attendu par l’augmentation des gaz à effet de serre. Le forçage par les aérosols
est beaucoup plus hétérogène que celui dû aux gaz à effet de serre. Cela est dû
à l’hétérogénéité des émissions et donc des concentrations des principaux aéro-
sols et précurseurs d’aérosols d’origine anthropique (cf. figure XXII du cahier
central).

Le tableau 9.1 résume les éléments de la réponse climatique aux forçages


radiatifs par les aérosols. On remarque la plus faible efficacité climatique pour
l’effet direct du carbone suie (due à un effet semi-direct négatif) et la forte effi-
cacité climatique pour l’effet du carbone suie sur la neige. Ces valeurs globales
cachent une forte variabilité spatiale. La réponse de la température de surface
comprend une composante régionale liée (mais pas forcément identique) à la
répartition spatiale du forçage et une composante globale. Par exemple, pour
le forçage par les aérosols de sulfate, essentiellement concentré sur les régions
industrielles de l’hémisphère Nord, on observe une réponse à l’équilibre qui en-
globe l’hémisphère Nord et présente même une amplification dans les hautes
latitudes nord (figure XVIIa du cahier central). Pour le forçage par les aérosols
de combustion de la biomasse, plutôt limité aux régions tropicales, la réponse
est plus faible et limitée aux mêmes régions (figure XVIIb).

Pour le forçage au carbone suie, la réponse est globalement similaire à celle


des aérosols de sulfate mais de signe opposé et l’amplification polaire aux ef-
fets direct et semi-direct y est moindre que pour les sulfates (figure XVIIc).
La figure XVIII du cahier central illustre comment les distributions des émis-
sions, des concentrations, du forçage radiatif direct et de la réponse climatique
diffèrent les unes des autres pour l’aérosol de carbone suie.

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170 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

9.2.2 Emissions passées


Les réponses climatiques décrites ci-dessus restent à titre d’illustration car
elles proviennent d’un modèle climatique particulier alors qu’il faudrait consi-
dérer plusieurs modèles pour jauger les incertitudes. De plus, il convient de
moduler ces réponses à l’équilibre avec les variations des émissions passées des
aérosols de par les différentes régions du monde.
Schématiquement on peut dire que les émissions d’origine industrielle ont
augmenté régulièrement au cours du xxe siècle (figure 9.3), tout du moins
jusqu’au début des années 1980 dans les régions dites industrialisées. Les pré-
occupations environnementales sur les « pluies acides » (voir chapitre 10) puis
la prise de conscience de l’impact d’une mauvaise qualité de l’air sur la santé hu-
maine ont incité les autorités sanitaires à imposer une réduction des émissions
de dioxyde de soufre, mais aussi des autres sources d’aérosols. À titre d’exemple,
nous montrons sur la figure 9.4 l’évolution des concentrations d’aérosols soufrés
en Europe et des dépôts de sulfates aux États-Unis sur la période 1980–2000.
Ces réductions ont été substantielles et ont continué au début du xxie siècle.
Selon toute vraisemblance, les émissions de dioxyde de soufre et autres aérosols
d’origine industrielle ont continué à augmenter rapidement dans les pays en
voie de développement, en particulier en Asie.
Il est plus difficile de connaître avec précision l’historique des émissions d’aé-
rosols de combustion de la biomasse car celles-ci peuvent être à la fois d’origine
naturelle et anthropique. Les émissions ont fortement augmenté dans les ré-
gions où la déforestation a été poursuivie de manière très active (en particulier
en Amazonie). On ne sait pas bien comment la quantité de feux et les émis-
sions ont évolué pour les écosystèmes dont le feu est un processus naturel de
régénérescence, comme les savanes. Il est possible que la pression anthropique
y ait augmenté les émissions mais dans un ratio incertain. Dans les régions
boréales, il est maintenant admis que les politiques d’entretien des forêts ont
conduit à une réduction significative des feux et des quantités émises. Dans l’en-
semble, l’évolution de cette source d’aérosol sur le dernier siècle n’est pas très
bien connue même si les fortes variabilités interannuelles dues à la variabilité
climatique et aux activités humaines sont maintenant bien documentées.

9.2.3 Détection et attribution de l’impact des aérosols


On peut se demander si l’on peut détecter l’impact des aérosols sur l’enre-
gistrement climatique du dernier siècle et en particulier sur les températures
de surface. C’est une question légitime car l’on sait que les modèles climatiques
ne peuvent pas reproduire l’évolution des températures de surface observées
sans prendre en compte les forçages par les gaz à effet de serre. Les techniques
de « détection et attribution » consistent à simuler la réponse climatique pour
chaque groupe de forçages pris séparément (forçages naturels, gaz à effet de
serre, aérosols) et à trouver la combinaison optimale de forçages pour repro-
duire les variations spatiales et temporelles observées de l’enregistrement clima-

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9. Réponse du climat aux forçages par les aérosols 171

45

40 Emissions hautes de SO2


Emissions basses de SO2
35 Emissions totales de carbone-suie
Emissions totales de carbone organique
Emissions hautes d’aérosols de biomasse
Emissions (Tg/an)

30 Emissions basses d’aérosols de biomasse

25

20

15

10

0
1860 1880 1900 1920 1940 1960 1980 2000
Année
Figure 9.3 – Évolution passée des émissions anthropiques de dioxyde de soufre, de
carbone suie, d’aérosol organique primaire et d’aérosols de combustion de la biomasse
sur la période de 1850 à 2000. D’après l’inventaire historique développé par Lamarque
et al. (2010).

tique. La connaissance de la variabilité naturelle permet d’estimer la confiance


que l’on peut avoir quant à l’attribution de l’effet d’un forçage particulier dans
un enregistrement climatique.
Stott et al. (2006) ont montré que la signature spatiale et temporelle du
refroidissement par les aérosols tel que simulé par trois modèles de climat pou-
vait être détectée dans les observations de la température de surface. L’analyse
comparée des modèles et des observations suggère un forçage total par les aé-
rosols de l’ordre de –0,4 à –1,4 W m−2 . Jones et al. (2011) ont par ailleurs
trouvé une signature du réchauffement par les aérosols de carbone suie dans les
observations mais seulement sur la période 1950–2000.

9.2.4 Scénarios d’émissions futures


On ne peut prédire avec certitude ce que seront les émissions d’aérosols
dans le futur mais on peut réaliser des scénarios valables sous certaines hy-
pothèses socio-économiques. Ces scénarios reposent sur des modèles couplés
économie-climat qui prédisent l’évolution régionale des émissions sous certaines
contraintes de politiques climatiques et de politiques de qualité de l’air. On a
reproduit sur la figure 9.5 les émissions de CO2 et d’aérosols pour trois scé-

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172 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques
Concentration en sulfates (micrograms S m )
-3

2 650

600

Flux de depot (mg S/m /an)


1.5

2
550

500
1
450

Observations EMEP Observations NADP


Fit (1980-1990) 400 Fit (1980-1990)
0.5
Fit (1990-1998) Fit (1990-1998)
350

0 300
79 80 81 82 83 84 85 86 87 88 89 90 91 92 93 94 95 96 97 98 99 79 80 81 82 83 84 85 86 87 88 89 90 91 92 93 94 95 96 97 98 99
19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19

a) b)

Figure 9.4 – a) Évolution temporelle des concentrations d’aérosols soufrés mesurée


par le réseau européen EMEP. b) Évolution temporelle des dépôts de sulfates mesurée
par le réseau américain NADP. Adapté de Boucher et Pham (2002).

narios représentatifs du futur avec des degrés divers de politique d’atténuation


du changement climatique. On y voit que les émissions globales en aérosols ont
atteint ou vont atteindre un plateau, puis amorcer une décroissance qui est d’au-
tant plus rapide que la politique climatique est agressive. L’ammoniac (NH3 )
est une exception et la croissance des émissions de NH3 accompagnée d’une
décroissance des émissions de SO2 peuvent induire une modification sensible
de la composition chimique de l’aérosol inorganique dans le futur et renforcer
le rôle des nitrates. On peut s’attendre néanmoins à un réchauffement accéléré
dans le futur au fur et à mesure que les émissions en aérosols diminueront.

9.3 Hiver nucléaire


L’impact climatique des aérosols est aussi pertinent dans le contexte d’un
hypothétique conflit nucléaire à moyenne ou grande échelle. L’explosion d’une
bombe nucléaire à la surface du globe forme un champignon atomique dans
lequel de grandes quantités de matière sont pulvérisées et transportées jusque
dans la stratosphère. Une série d’explosions nucléaires serait suivie de larges
concentrations d’aérosols dans l’atmosphère qui pourraient refroidir le climat
pendant une période suffisamment longue pour avoir un impact sur les écosys-
tèmes et la société. Cela est d’autant plus vrai si les explosions se produisent
dans les villes où les quantités de matériaux inflammables sont grandes. Ce
phénomène est connu sous le nom d’hiver nucléaire (Turco et al., 1983).
La possibilité d’un hiver nucléaire a d’abord été évoquée à l’heure de la
guerre froide, période à laquelle les grandes puissances ont accumulé un grand

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9. Réponse du climat aux forçages par les aérosols 173

30 12
11
Emissions de CO2 (Pg C)

Emissions de CO2 (Pg C)


25 RCP4.6 Asie
RCP3
10 Amérique latine
RCP8.5 9 Moyen Orient et Afrique
20 8 Pays de l’OCDE
7 Pays en transition économique
15 6 Monde entier
5
10 4
3
5 2
1
0 0
2000 2010 2020 2030 2040 2050 2060 2070 2080 2090 2100 2000 2010 2020 2030 2040 2050 2060 2070 2080 2090 2100
120 120
Emissions de SO2 (Tg)

Emissions de SO2 (Tg)


RCP4.6 Asie
100 RCP3
100 Amérique latine
RCP8.5 Moyen Orient et Afrique
80 80 Pays de l’OCDE
Pays en transition économique
60 60 Monde entier

40 40

20 20

0 0
2000 2010 2020 2030 2040 2050 2060 2070 2080 2090 2100 2000 2010 2020 2030 2040 2050 2060 2070 2080 2090 2100
Emissions de carbone-suie (Tg)

9 Emissions de carbone-suie (Tg) 10


8 9
Asie
7 8 Amérique latine
Moyen Orient et Afrique
6 7
RCP4.6 Pays de l’OCDE
RCP3 6 Pays en transition économique
5 RCP8.5 Monde entier
5
4
4
3 3
2 2
1 1
0 0
2000 2010 2020 2030 2040 2050 2060 2070 2080 2090 2100 2000 2010 2020 2030 2040 2050 2060 2070 2080 2090 2100
Emissions de carbone organique (Tg)

Emissions de carbone organique (Tg)

40 40
35 35 Asie
Amérique latine
30 30 Moyen Orient et Afrique
RCP4.6 Pays de l’OCDE
25 RCP3 25 Pays en transition économique
RCP8.5 Monde entier
20 20
15 15
10 10
5 5
0 0
2000 2010 2020 2030 2040 2050 2060 2070 2080 2090 2100 2000 2010 2020 2030 2040 2050 2060 2070 2080 2090 2100

90 60
80
Emissions de NH3 (Tg)

Emissions de NH3 (Tg)

Asie
50 Amérique latine
70
Moyen Orient et Afrique
60 40 Pays de l’OCDE
Pays en transition économique
50 Monde entier
30
40 RCP4.6
RCP3
30 RCP8.5 20
20
10
10
0 0
2000 2010 2020 2030 2040 2050 2060 2070 2080 2090 2100 2000 2010 2020 2030 2040 2050 2060 2070 2080 2090 2100
240 250
220
Emissions de COV (Tg)

Emissions de COV (Tg)

200 200
180
Asie
160 Amérique latine
140 150 Moyen Orient et Afrique
120 Pays de l’OCDE
RCP4.6
100 Pays en transition économique
RCP3 100
RCP8.5 Monde entier
80
60
40 50
20
0 0
2000 2010 2020 2030 2040 2050 2060 2070 2080 2090 2100 2000 2010 2020 2030 2040 2050 2060 2070 2080 2090 2100

Figure 9.5 – Scénarios futurs d’émission pour le CO2 , le SO2 , le carbone suie, l’aé-
rosol carboné primaire, le NH3 et les composés organiques volatils. On montre ici les
scénarios RCP3-PD (atténuation rapide), RCP4.5 (atténuation lente) et RCP8.5 (pas
d’atténuation du changement climatique) de Moss et al. (2008). La colonne de droite
montre les émissions par région pour le scénario intermédiaire RCP4.5.

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174 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

nombre de têtes nucléaires. Turco et al. (1990) ont estimé que l’épaisseur op-
tique d’absorption par les aérosols pouvait atteindre 2 voire plus, avec un refroi-
dissement de 5 à 20◦ C et une diminution dramatique des précipitations dans
les mois qui suivent une guerre nucléaire totale. Dans ce cas, les aérosols ab-
sorbants refroidissent le climat car ils sont émis à une altitude et en quantité
suffisantes pour stabiliser l’atmosphère et refroidir la surface en diminuant for-
tement le rayonnement solaire incident. Les panaches de poussières initialement
contenus dans l’hémisphère Nord peuvent diffuser vers l’hémisphère Sud et le
refroidissement peur durer pendant plusieurs années. Il y a bien sûr d’autres
facteurs à considérer pour évaluer l’amplitude et la durée d’un hiver nucléaire. Il
faut en particulier prendre en compte les processus microphysiques de coagula-
tion entre particules dans la stratosphère, la possibilité que des concentrations
élevées d’aérosols viennent modifier la circulation stratosphérique, ou encore
l’impact du dépôt des poussières sur la neige et la glace qui peut persister
pendant plusieurs années (Warren and Wiscombe, 1985).
Le sujet est tombé quelque peu en désuétude avec l’effondrement de l’Union
Soviétique et la fin de la guerre froide, mais il revient sur le devant de la scène
avec l’émergence de nouvelles puissances nucléaires et de tensions géopolitiques
régionales. Toon et al. (2007) ont calculé que l’explosion d’une centaine de
bombes de la taille de celle d’Hiroshima (ce qui représente seulement 0,03%
de l’arsenal atomique mondial) dans les tropiques injecterait entre 1 et 5 Tg
de carbone suie dans la stratosphère. Robock et al. (2007) ont utilisé la limite
supérieure de cette estimation dans un modèle de climat. Ils calculent que la
durée de vie du carbone suie dans la stratosphère est de 6 ans, ce qui est
beaucoup plus long que celle des aérosols d’origine volcanique. Le carbone suie
qui réside dans la stratosphère induirait un refroidissement d’environ 1◦ C et une
réduction des précipitations de 10% dont les effets pourraient mettre plus de 10
ans à disparaître. La réduction du rayonnement solaire à la surface terrestre, la
réduction des précipitations et des températures conduiraient à une diminution
de la productivité primaire qui affecterait la production alimentaire à l’échelle
mondiale.

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Chapitre 10

Effets biogéochimiques
et rétroactions climatiques

10.1 Introduction

On a vu que l’environnement naturel est une source majeure d’aérosols,


que ce soient des poussières, des aérosols primaires biogéniques, des aérosols
organiques secondaires d’origine biogénique, des aérosols provenant des feux de
biomasse et des sulfates provenant des émissions de diméthylsulfure (DMS).
Ces aérosols ont un impact sur le climat via leurs effets directs sur le rayonne-
ment (chapitre 7) et leurs effets indirects sur les nuages (chapitre 8). Ils peuvent
aussi influencer d’autres composantes du système climatique, comme la cryo-
sphère, mais aussi les écosystèmes marins et continentaux, et interagir avec un
certain nombre de cycles biogéochimiques. Par ailleurs, les processus physiques
et biologiques qui produisent ces aérosols sont susceptibles d’être modifiés par
le changement climatique. Il y a donc là possibilité de rétroactions climatiques
qui peuvent jouer un rôle à la fois dans les variations naturelles du climat (par
exemple dans la succession de cycles glaciaires et interglaciaires) ou dans le
contexte du changement climatique. On commence seulement à appréhender
la complexité des mécanismes par lesquels les aérosols influencent les cycles
biogéochimiques dont le cycle du carbone. Le but de ce chapitre est de fournir
une brève description des processus à l’œuvre et de discuter les rétroactions
possibles.

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176 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

10.2 Impact des aérosols sur les écosystèmes


terrestres
10.2.1 Rayonnement diffus et productivité primaire
Les aérosols naturels et anthropiques modifient le rayonnement solaire inci-
dent à la surface. Cela couvre en particulier la gamme de longueurs d’onde de
0,45 à 0,75 μm, qui correspond au rayonnement qui est utilisé par le feuillage
vert des plantes lors de la photosynthèse (appelé rayonnement photosynthéti-
quement actif). Pour cette raison, les aérosols peuvent avoir un impact direct
sur la productivité des écosystèmes et donc sur le cycle du carbone.
Plus précisément, les aérosols exercent des effets antagonistes sur les écosys-
tèmes continentaux. Tout d’abord, ils diminuent la quantité totale de rayon-
nement incident à la surface, ce qui peut conduire à une diminution de la
photosynthèse là où la lumière est le facteur limitant. Cependant, comme on
l’a vu précédemment (figure XIV du cahier central), les aérosols contribuent
aussi à augmenter le rayonnement diffus à la surface. Or il est prouvé que le
rayonnement diffus augmente la productivité primaire sur Terre car les plantes
peuvent faire un meilleur usage du rayonnement à tous les étages de la canopée.
Le rayonnement diffus pénètre en effet plus profondément dans la canopée que
le rayonnement direct et peut illuminer une plus grande fraction des feuilles.
Pour des épaisseurs optiques modérées, l’effet positif dû à l’augmentation du
rayonnement diffus l’emporte sur l’effet négatif dû à la diminution du rayonne-
ment total. Cela a été vérifié pour différents types d’écosystèmes (Rocha et al.,
2004 ; Mercado et al., 2009). On estime que l’augmentation du rayonnement
diffus qui a suivi l’éruption volcanique du Pinatubo en 1991 est en partie res-
ponsable de l’augmentation du puits de carbone continental qui a été observée
par la suite (Gu et al., 2003). Il est à noter que le refroidissement qui a suivi
l’éruption volcanique est responsable de l’autre partie de l’augmentation de
puits de carbone via une diminution de la respiration des sols.
Si les aérosols stratosphériques peuvent avoir un impact sur la productivité
primaire, il est concevable qu’il en soit de même pour les aérosols anthropiques.
Mercado et al. (2009) ont montré que l’augmentation continue des concentra-
tions en aérosols depuis le milieu du xxe siècle est responsable d’une petite
augmentation du puits de carbone par la végétation et les sols. Lorsque l’aug-
mentation des concentrations en aérosols s’arrête, l’effet sur la productivité
primaire persiste mais l’impact sur le puits de carbone s’estompe car le cycle
du carbone trouve son équilibre. La quantité de carbone stockée dans la végé-
tation et les sols n’augmente plus et le carbone est recyclé dans l’atmosphère.
Si les concentrations en aérosols diminuent, ce qui a commencé à se produire
au-dessus de l’Europe et de l’Amérique du Nord, alors la productivité primaire
retourne à sa valeur d’origine et le puits de carbone se transforme en source.
C’est ce qui pourrait se passer lors du xxie siècle alors que les politiques de
qualité de l’air vont réduire davantage les concentrations en aérosols.

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10. Effets biogéochimiques et rétroactions climatiques 177

a) b)

Figure 10.1 – Productivité primaire (μmol m−2 s−1 ) en fonction du rayonnement


photosynthétiquement actif pour le rayonnement direct (triangles) et le rayonnement
diffus (cercles) pour a) une forêt tempérée décidue (formée d’arbres à feuilles ca-
duques) et b) une forêt tempérée de résineux. Adapté de Mercado et al. (2009).

10.2.2 Aérosols comme source de nutriments


Il existe d’autres interactions entre le cycle des aérosols et les cycles biogéo-
chimiques du carbone et du méthane. Les dépôts (secs et humides) d’aérosols
à la surface terrestre contribuent à l’apport de nutriments, comme l’azote ou
le phosphore, qui sont nécessaires à la bonne santé des écosystèmes. Les ap-
ports anthropiques d’azote (dont une partie provient du dépôt des aérosols)
ont contribué à fertiliser les écosystèmes et à augmenter le stockage de car-
bone dans la végétation et les sols au cours du dernier siècle (Thornton et al.,
2007). L’Amazonie est une région où l’apport des nutriments par les aérosols est
particulièrement bénéfique, en particulier pour le phosphore contenu dans les
poussières minérales (Okin et al., 2004). Il a été montré que le Sahara était une
source importante de poussières pour la forêt amazonienne (Reichholf, 1986 ;
Koren et al., 2006). Par ailleurs, les aérosols provenant des feux de végétation
contiennent aussi une partie des minéraux contenus dans les plantes. Les feux
naturels, voire la déforestation de certaines parties de l’Amazonie, peuvent ainsi
contribuer à fertiliser d’autres parties de la forêt amazonienne.
Le dépôt des aérosols sur les feuilles peut aussi altérer l’humidité à la surface
des feuilles, les échanges avec l’atmosphère, la photosynthèse et la sensibilité
aux agents pathogènes.

10.2.3 Acidification des précipitations


Les gouttes de pluie contiennent un certain nombre d’espèces traces, cer-
taines acides, d’autres basiques, qui proviennent des aérosols et qui déterminent
le pH des précipitations. On considère que des pluies non polluées ont un pH
autour de 5–6, même si des pH beaucoup plus faibles peuvent se rencontrer

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178 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

dans certains milieux naturels. La pluie devient acide en présence de deux


acides forts : l’acide sulfurique (H2 SO4 ) et l’acide nitrique (HNO3 ). Les acides
organiques et des bases comme l’ammoniac (NH3 ) et le carbonate de calcium
(CaCO3 ) jouent aussi un rôle dans la détermination du pH des précipitations.
Il en résulte des variations géographiques substantielles de l’acidité des préci-
pitations.
Les émissions anthropiques de SO2 ont conduit à une acidification des pluies
avec des pH typiques de 4 au-dessus de l’Amérique du Nord et de l’Europe,
et des valeurs minimales de 2 dans les régions les plus polluées. Pluies acides
et dépôt sec d’espèces acides conduisent à l’acidification des sols et des lacs
avec des effets délétères sur certains types de végétation qui sont connus depuis
les années 1970 (Likens et Bormann, 1974). La sévérité des effets dépend à la
fois du degré d’acidité des précipitations et de la sensibilité des sols à l’apport
d’acidité (Rodhe et al., 2002). Les dépôts acides, parfois appelés pluies acides,
ont ainsi endommagé de nombreuses forêts en Amérique de Nord, Europe du
Nord et en Europe centrale avec un impact sur le cycle du carbone.
Les dépôts acides ont aussi un impact sur les zones humides où ils auraient
contribué à diminuer les émissions de méthane. En milieu anaérobique (c’est-
à-dire en l’absence d’oxygène), le dépôt de soufre favorise en effet les bactéries
sulfato-réductrices aux dépens des bactéries méthanogènes. Gauci et al. (2004)
ont estimé que les dépôts acides ont diminué la source de méthane provenant
des zones humides de 8% depuis l’ère pré-industrielle. Si les dépôts acides di-
minuent dans le futur, les émissions de méthane pourraient alors augmenter.
Les mêmes processus s’appliquent aux zones humides anthropisées comme les
rizières (Gauci et al., 2008).

10.3 Impact des aérosols sur les écosystèmes


marins
Les aérosols ont aussi un impact sur les écosystèmes marins, principalement
par apport de nutriments. Dans les zones côtières, l’apport de nutriments est
souvent dominé par les rivières, mais dans les zones hauturières, l’apport par les
aérosols peut être essentiel en complément du recyclage local des nutriments. Le
rôle des aérosols est particulièrement important dans les régions riches en nu-
triments mais pauvres en chlorophylle. On pense en effet que c’est le manque de
fer, un micronutriment dont le phytoplancton a besoin pour la photosynthèse,
qui est alors le facteur limitant de la production primaire. De telles régions ont
été observées dans l’océan Austral et les parties équatoriales et subarctiques
de l’océan Pacifique. Or il se trouve que les poussières désertiques contiennent
du fer et le dépôt de poussières peut constituer un apport de fer essentiel pour
le phytoplancton (Jickells et al., 2005 ; Mahowald et al., 2005), y compris dans
certaines régions océaniques très éloignées des sources continentales de pous-
sières. Le fer contenu dans les poussières désertiques est relativement insoluble

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10. Effets biogéochimiques et rétroactions climatiques 179

mais voit sa composition chimique se modifier et devient plus soluble au cours


du transport atmosphérique. Ce processus, essentiel à son utilisation par le
phytoplancton, n’est pas encore bien compris, mais semble impliquer des ré-
actions chimiques autour de la particule en présence d’un revêtement d’acide
sulfurique ou d’acides organiques. Cet apport de fer par les aérosols est de na-
ture à venir modifier la production primaire par le phytoplancton et peut donc
affecter les flux de carbone entre l’atmosphère et l’océan. Il a certainement joué
un rôle, en particulier dans l’océan Austral, dans les périodes glaciaires pendant
lesquelles les concentrations en poussières y étaient beaucoup plus importantes
qu’aujourd’hui et ont pu stimuler la photosynthèse et le puits de carbone dans
l’océan. Watson et al. (2000) estiment que ce processus peut expliquer une di-
minution de 40 ppm de la concentration atmosphérique en CO2 entre périodes
glaciaires et interglaciaires.
Les aérosols peuvent aussi venir modifier la quantité et la qualité du rayon-
nement solaire qui entre dans l’océan et qui est nécessaire à la croissance
du phytoplancton. L’océan étant un milieu très diffusant, la répartition entre
rayonnement direct et diffus à la surface n’est pas important pour les écosys-
tèmes marins à l’inverse des écosystèmes continentaux. Par contre, la quantité
de rayonnement ultraviolet (cf. encadré) qui pénètre dans l’océan peut venir
moduler le phytoplancton et la production de DMS (Larsen, 2005).

10.4 Lien entre aérosols et chimie atmosphé-


rique
10.4.1 Lien entre aérosols et chimie troposphérique
Les aérosols interagissent avec la chimie de la troposphère. Certains précur-
seurs d’aérosols, comme le DMS, le SO2 et les composés organiques volatils,
doivent être oxydés en composés moins volatils qui peuvent se condenser dans
la phase particulaire. Les concentrations en oxydants contrôlent donc le cycle
des précurseurs et la formation de certains types d’aérosols comme les sulfates
et les aérosols organiques secondaires. La concentration en oxydant peut être un
facteur limitant de la production de sulfates, si les concentrations en SO2 sont
très élevées et/ou si les concentrations en oxydants sont faibles comme c’est le
cas en hiver aux moyennes et hautes latitudes. Il est plus rare en revanche que
les aérosols consomment des oxydants au point de réduire leurs concentrations
de manière significative. C’est le cas cependant pour le péroxyde d’hydrogène
(H2 O2 ) qui oxyde le SO2 en phase aqueuse et dont la production est limitée
surtout pendant les hivers des régions polluées.
Les émissions de certains composés gazeux peuvent donc venir modifier
les concentrations en aérosols secondaires via une modification de la capacité
oxydante de l’atmosphère. Unger et al. (2006) ont montré que les émissions de
NOx sont responsables d’une augmentation des concentrations de sulfates.

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180 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Le rayonnement ultraviolet

Compte tenu de la température des couches externes du Soleil, l’énergie solaire


est essentiellement rayonnée dans les domaines ultraviolet, visible et proche
infrarouge. Le rayonnement électromagnétique est avant tout caractérisé par
sa longueur d’onde. Le rayonnement ultraviolet (UV) ne représente qu’une
petite fraction de l’énergie qui est rayonnée par le Soleil, mais il joue un rôle
important dans l’atmosphère. On distingue :
– les UV-C, de longueurs d’onde de 100 à 280 nm, sont très énergétiques mais
sont absorbés très haut dans l’atmosphère et n’arrivent pas à la surface ter-
restre ;
– les UV-B, de longueurs d’onde de 280 à 315 nm ; la quantité reçue à la surface
de la Terre dépend de la quantité d’ozone stratosphérique mais peut être mo-
dulée par la nébulosité, l’ozone troposphérique, les aérosols troposphériques
et stratosphériques ;
– les UV-A de longueurs d’onde de 315 à 400 nm sont peu absorbés par l’ozone
et la quantité reçue à la surface dépend essentiellement de la nébulosité et
de la concentration en aérosols (troposphériques et stratosphériques).

La quantité d’UV-A et d’UV-B à la surface dépend également de l’altitude (il


y a plus de rayonnement ultraviolet à la montagne qu’au niveau de la mer),
de la position du soleil dans le ciel (qui elle-même dépend de la latitude, de
la saison et de l’heure dans la journée) et de la réflectivité de surface (les
surfaces réfléchissantes comme la neige, certaines sortes de sable ou une mer
agitée peuvent augmenter le rayonnement UV à la surface). La quantité d’UV
reçue par une surface dépend aussi de son orientation. Selon la position du soleil
dans le ciel, une surface horizontale peut recevoir plus ou moins de rayonnement
qu’une surface verticale. Plus la longueur d’onde du rayonnement est courte,
plus ce rayonnement est énergétique et donc dangereux pour la santé humaine
et pour les écosystèmes. L’efficacité du rayonnement est maximale entre 280 et
300 nm et décroît de manière exponentielle entre 300 et 340 nm. Une dose d’une
unité d’UV à la longueur d’onde 300 nm a le même effet qu’une dose de 5000
unités à la longueur d’onde 340 nm. Il convient donc de pondérer le spectre de
rayonnement UV à la surface avec un spectre d’action pour prendre en compte
de manière différenciée les différentes longueurs d’onde. On utilise généralement
pour cela un spectre d’action typique pour la peau, appelé spectre d’action
érythémale. Les UV-B sont prépondérants, mais les UV-A ne peuvent pas être
négligés pour autant. On définit la fonction érythémale comme l’intégrale sur le
spectre ultraviolet du rayonnement à la surface pondéré par ce spectre d’action
érythémal. Multipliée par un facteur arbitraire de 40, cette fonction érythémale
fournit un indice UV, qui est facile d’utilisation, puisqu’il varie sur une échelle
allant typiquement de 0 à 16, même si des valeurs plus élevées sont possibles.
On peut associer une durée maximale d’exposition avant que ne survienne un
coup de soleil pour chaque indice UV et chaque type de peau.

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10. Effets biogéochimiques et rétroactions climatiques 181

Les aérosols sont aussi le siège de réactions chimiques à leur surface qui
peuvent venir modifier les concentrations de certaines espèces chimiques tro-
posphériques. Cette chimie dite hétérogène constitue un puits pour l’ozone
troposphérique et d’autres espèces réactives. L’amplitude de ce puits dépend
de la surface d’aérosols disponible pour ces réactions chimiques, du coefficient
de fixation de l’ozone sur la particule, et de l’éventuelle désactivation des sites
actifs sur la particule lorsque celle-ci vieillit et voit ses propriétés de surface
s’altérer.

Enfin, les aérosols modifient la distribution du rayonnement solaire dans


l’atmosphère et donc les flux actiniques (voir section 5.5.6 et figure 5.18) avec
un impact sur les taux de photolyse et donc sur les concentrations de certaines
espèces chimiques comme l’ozone.

10.4.2 Impact des aérosols stratosphériques sur la couche


d’ozone et le rayonnement ultraviolet
L’ozone stratosphérique offre une protection indispensable contre le rayon-
nement ultraviolet qui provient du Soleil (voir encadré). Les aérosols strato-
sphériques participent à la formation des nuages stratosphériques polaires. Les
particules dans les nuages sont le siège de réactions chimiques à leur surface, qui
jouent un rôle central dans la destruction de l’ozone par les composés chlorés
issus des chlorofluorocarbures.

En l’absence de nuage stratosphérique polaire, les aérosols stratosphériques


peuvent aussi donner lieu à des réactions de chimie hétérogène à leur surface
qui conduisent à activer les composés chlorés et à détruire l’ozone stratosphé-
rique. Un certain nombre de mesures confirment que les fortes concentrations
en aérosols stratosphériques qui ont fait suite à l’éruption du volcan Pinatubo
ont été responsables d’une destruction accrue de la couche d’ozone au début
des années 1990 (Solomon, 1999).

10.5 Rétroactions climatiques impliquant


les aérosols marins
10.5.1 Aérosols issus du DMS
Le diméthylsulfure trouve son origine dans la décomposition du diméthylsul-
foniopropionate (DMSP) produit par des organismes marins, en particulier le
phytoplancton. On le trouve en concentrations très variables dans l’eau de mer
à la surface de laquelle il est émis dans l’atmosphère. L’oxydation du DMS dans
l’atmosphère conduit à la formation d’aérosols. Cette oxydation commence par
la réaction du DMS avec les radicaux OH et NO3 mais la chaîne d’oxydation im-
plique aussi l’ozone (O3 ), le radical HO2 et le péroxyde d’hydrogène (H2 O2 ) et

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182 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

conduit à la production de dioxyde de soufre (SO2 , qui peut se déposer à la sur-


face ou continuer à s’oxyder), de l’acide méthanesulfonique (MSA) et de l’acide
sulfurique (H2 SO4 ) qui peuvent ensuite se condenser sur des particules préexis-
tantes ou nucléer pour former de nouvelles particules. L’impact climatique du
DMS dépend essentiellement de la capacité de ses produits d’oxydation à servir
de noyaux de condensation et à produire un effet indirect amplificateur sur les
nuages (Charlson et al., 1987). L’idée est que les émissions de DMS modifient
les concentrations en noyaux de condensation, les propriétés des nuages et donc
le climat, auquel le phytoplancton va pouvoir répondre, ce qui conduira à une
modification des émissions de DMS. Cette boucle de rétroaction est connue
sous le nom d’hypothèse de CLAW (des initiales des auteurs de l’étude). Elle a
souvent été présentée comme une boucle de rétroaction négative par laquelle le
phytoplancton vient stabiliser le climat (climat plus froid, moins d’émissions de
DMS, moins de noyaux de condensation, nuages moins réfléchissants, et donc
réchauffement qui vient stabiliser le climat) mais le signe de cette rétroaction
est incertain et a été présenté comme tel par Charlson et al. (1987). On ne
sait pas si cette boucle de rétroaction est importante dans les climats passées,
mais si c’est le cas, elle est certainement beaucoup moins active dans le climat
présent en particulier dans l’hémisphère Nord et les régions polluées de l’hé-
misphère Sud où le cycle du soufre est complètement dominé par les émissions
anthropiques de SO2 . Par ailleurs, plus cette boucle de rétroaction est étudiée
et plus on réalise sa complexité (figure 10.2). Par exemple, le changement cli-
matique associé à une modification des émissions de DMS pourrait être non
seulement responsable d’un changement des températures mais aussi des vents
à la surface des océans qui vont venir modifier les échanges entre l’océan et
l’atmosphère ainsi que la hauteur de la couche de mélange océanique. Si la
stratification de l’océan augmente et que la couche de mélange voit sa hau-
teur réduite, comme ce pourrait être le cas avec le réchauffement climatique,
cela concentrera le phytoplancton dans des eaux de surface, où la quantité de
rayonnement solaire disponible est plus importante, ce qui pourrait contribuer
à augmenter la production primaire. Il a en effet été montré que la production
de DMSP augmente avec la quantité de rayonnement solaire disponible pour
le phytoplancton. À l’inverse, une augmentation de la stratification de l’océan
peut entraîner une réduction de l’apport de nutriments par les eaux profondes,
avec un effet opposé sur la production primaire et la production de DMS. Le
changement climatique peut aussi entraîner un déplacement des équilibres entre
espèces de phytoplancton. Finalement, une modification des vents de surface
peut venir jouer dans un sens ou dans l’autre sur la hauteur de la couche de
mélange ou le flux de DMS. D’autres processus pourraient aussi jouer un rôle :
– la retraite de la glace de mer expose une surface plus grande de l’océan
au rayonnement solaire, ce qui peut conduire à une production accrue de
DMS (Gabric et al., 2005) ;
– l’acidification des océans peut venir perturber les équilibres et les émis-
sions de DMS. Cependant, la réponse des différentes variétés de phyto-
plancton au changement de pH des eaux de mer est mal comprise ;

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10. Effets biogéochimiques et rétroactions climatiques 183

– une modification des apports en fer dus aux poussières désertiques pour-
rait avoir un impact sur la production primaire dans certaines régions
limitées en fer ;
– le niveau de rayonnement ultraviolet peut venir modifier à la fois la pro-
ductivité primaire et le taux de destruction du DMS dans l’eau de mer ;
– une modification du transport et du mélange dans l’atmosphère pour-
raient venir modifier l’efficacité avec laquelle le DMS est converti en
noyaux de condensation.

Les quelques simulations qui ont été réalisées avec des modèles de système
Terre incluent certains mais en aucun cas tous les processus mentionnés ci-
dessus. Dans leur ensemble, ces simulations prédisent une augmentation mo-
dique du flux de DMS vers l’atmosphère avec le réchauffement climatique (Bopp
et al., 2004 ; Vallina et al., 2007 ; Kloster et al., 2007). Les variations régionales
sont grandes et il n’est pas exclu que la boucle de rétroaction CLAW puisse
modifier le climat à l’échelle régionale.

10.5.2 Aérosols de sels marins


Les aérosols de sels marins constituent de bons noyaux de condensation et
sont en quantité assez grande pour venir modifier les propriétés des nuages
sous certaines conditions. Leur taux de production dépend principalement de
la vitesse du vent de surface et dans une faible mesure de la température de
l’océan. Un changement dans l’intensité des vents en réponse au changement
climatique pourrait donc venir modifier les émissions de sels marins.

La vitesse des vents de surface a augmenté de manière significative dans


les moyennes et hautes latitudes de l’hémisphère Sud, avec un impact sur les
échanges air-mer de dioxyde de carbone (Le Quéré et al., 2007). Il pourrait
s’agir là d’une réponse à la diminution de la couche d’ozone stratosphérique
qui sera donc réversible lors du rétablissement de la couche d’ozone prévu
pour la décennie 2050. Il est possible que les émissions de DMS et de sels
marins augmentent également en réponse à cette augmentation des vents de
surface (Korhonen et al., 2010). Les observations satellitaires montrent que
l’augmentation des vitesses de vent de surface n’est pas restreinte aux hautes
latitudes de l’hémisphère Sud (Young et al., 2011). Les processus responsables
de cette augmentation ne sont pas connus.

Penner et al. (2001) ont montré que certains modèles prédisaient une aug-
mentation de l’intensité des vents de surface alors que ce n’est pas le cas dans
d’autres modèles comme celui de Jones et al. (2007). En revanche, ces auteurs
ont montré que la fonte de la glace de mer augmentera mécaniquement les
émissions de sels marins, et ce d’autant plus que la longueur de rugosité sur
l’océan est plus faible que sur la glace de mer, ce qui augmente la vitesse du
vent à la surface.

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184 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Figure 10.2 – Rétroactions du système Terre impliquant les aérosols d’origine ma-
rine. Adapté de Carslaw et al. (2010).

10.5.3 Autres aérosols primaires et secondaires d’origine


océanique
L’océan peut être une source d’aérosols organiques primaires mais aussi se-
condaires. La corrélation entre aérosols organiques et chlorophylle ainsi que le
cycle saisonnier important des concentrations en aérosols organiques suggèrent
une origine biogénique pour cette matière organique (O’Dowd et al., 2004).
Cette source d’aérosols est encore très incertaine et on ne peut que spéculer sur
leurs impacts radiatifs et leur rôle éventuel dans des rétroactions climatiques.
Spracklen et al. (2008) ont estimé une source de carbone organique marin de
8 Tg par an. Il est possible que l’aérosol organique marin vienne modifier les
propriétés de noyaux de condensation des aérosols marins (sulfates et sels ma-
rins).

10.6 Rétroactions climatiques impliquant


les aérosols continentaux
La biosphère terrestre émet des aérosols primaires d’origine biologique et
des gaz traces qui s’oxydent pour donner des produits dont certains peuvent se
condenser et former des aérosols organiques secondaires. La biosphère terrestre
émet aussi de larges quantités d’aérosols lors des feux de biomasse.

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10. Effets biogéochimiques et rétroactions climatiques 185

Figure 10.3 – Rétroactions du système Terre impliquant les aérosols d’origine bio-
génique terrestre. Adapté de Carslaw et al. (2010).

10.6.1 Aérosols organiques secondaires


La biosphère émet des composés organiques volatils biogéniques (COVB)
dont l’isoprène, des terpènes, l’acétone et le méthanol avec une source globale
de carbone estimée à 1100 Tg par an (Guenther et al., 1995). Le flux global
d’isoprène est compris entre 400 et 600 Tg C par an et le flux de monoterpènes
est compris entre 30 et 130 Tg C par an. Ces composés réagissent dans l’at-
mosphère pour former des aérosols organiques avec une source estimée entre
12 et 70 Tg par an, mais qui pourrait être largement supérieure compte tenu
des incertitudes sur les processus régissant la formation de ces aérosols. Il a
été montré que les aérosols organiques d’origine biogénique peuvent être l’aé-
rosol dominant dans certaines régions continentales boisées peu affectées par
les émissions anthropiques. De plus, les aérosols organiques sont en général de
taille sub-micronique et peuvent servir de noyaux de condensation.

La figure 10.3 montre les boucles de rétroactions possibles associées aux


aérosols organiques secondaires. Le climat contrôle fortement les émissions de
COVB. On pense que l’augmentation de la température conduira à une aug-
mentation des émissions, une augmentation des aérosols et donc à un refroidis-
sement. On a là une boucle de rétroaction négative. Cependant, la concentration
atmosphérique en aérosols organiques n’est pas contrôlée uniquement par les
émissions de COVB. Par exemple, la condensation des composés organiques

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186 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

semi-volatils diminue avec la température. De plus, les émissions de COVB ne


dépendent pas uniquement de la température. Des mesures en laboratoire et
des expériences de terrain ont montré que les émissions sont contrôlées par un
jeu complexe de variables dont la température des feuilles, le rayonnement, la
disponibilité des nutriments, l’humidité du sol, le type de végétation, la quan-
tité de biomasse ou encore la composition atmosphérique. Des mesures sug-
gèrent que la concentration atmosphérique en CO2 aurait un effet inhibiteur
sur les émissions d’isoprène (Arneth et al., 2007), ce qui pourrait contrecarrer
la boucle de rétroaction négative évoquée ci-dessus (cf. figure VIIIc du cahier
central). Palmer et al. (2006) ont détecté des variations interannuelles des émis-
sions d’isoprène au-dessus des États-Unis du Sud-Est de l’ordre de 20 à 30%,
qu’ils attribuent essentiellement aux variations de température. C’est ainsi qu’à
végétation constante, plusieurs études suggèrent une augmentation des émis-
sions d’isoprène de 20 à plus de 50% d’ici à 2100. Il y a moins d’études qui
s’intéressent aux émissions de monoterpènes mais celles-ci pourraient augmen-
ter également. La réponse propre de la végétation au changement climatique
pourrait augmenter les émissions de COVB au-delà de l’augmentation due au
changement de température seul. Par contre, le remplacement de la végéta-
tion naturelle par des cultures pourrait diminuer les émissions d’isoprène par
rapport à la situation actuelle. Mais certaines espèces utilisées pour produire
du biocarburant pourraient contribuer à augmenter les émissions. Il n’est pas
clair que des concentrations plus élevées de CO2 puissent inhiber les émissions
de monoterpènes comme c’est le cas pour les émissions d’isoprène. Au final,
les incertitudes sont grandes, mais des estimations grossières indiquent que le
changement climatique pourrait augmenter les concentrations d’aérosols orga-
niques secondaires de 25 à 150% d’ici à 2100. Cela conduirait à une perturbation
radiative en ciel clair négative de l’ordre de quelques dixièmes de W m−2 .

10.6.2 Aérosols primaires d’origine biogénique


Les écosystèmes continentaux émettent différents types d’aérosols primaires
dont des virus (diamètres inférieurs à 0,3 μm), des bactéries (diamètres entre
0,3 et 10 μm), des spores (diamètres entre 1 et 30 μm), du pollen (diamètres
entre 10 et 100 μm) et des débris de plantes. Les sources de ces aérosols sont
très mal quantifiées et les facteurs contrôlant les émissions restent mal connus.
Il est donc difficile d’estimer comment le changement climatique pourrait venir
modifier les concentrations d’aérosols primaires d’origine biogénique. La rétro-
action climatique due à l’effet direct de ces particules sur le bilan radiatif est
probablement très faible. Cependant, il faut noter leur capacité à servir de
noyaux glaçogènes qui peut leur faire jouer un rôle important dans le cycle de
l’eau.
Le rôle des vents de surface dans le processus d’émission des aérosols pri-
maires biogéniques n’est pas connu mais il est convient de garder à l’esprit
que, tout comme sur l’océan, le changement climatique peut venir modifier les
vitesses de vent de surface. Vautard et al. (2010) ont montré un ralentissement

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10. Effets biogéochimiques et rétroactions climatiques 187

des vents au-dessus des surfaces continentales qu’ils ont attribué en partie à
une augmentation de la vitesse de rugosité due à la végétation.

10.6.3 Aérosols des feux de végétation


Les aérosols des feux de végétation sont également importants en raison de
leurs propriétés d’absorption de la lumière. Il y a encore une incertitude sur
le signe du forçage radiatif qui est d’ailleurs faible si bien que les aérosols de
combustion de la biomasse ont un impact climatique qui est sans doute plus
régional que global. Outre leur effet direct sur le rayonnement, les aérosols
de combustion de la biomasse ont des effets indirects sur les nuages, sur la
végétation et sur l’albédo de la neige et de la glace (pour les feux dans les
régions boréales).
Il est clair que le climat contrôle la fréquence et la sévérité des feux natu-
rels de végétation. La plupart des études qui ont été publiées suggèrent une
augmentation des feux naturels dans le futur. Cependant, on ne sait pas très
bien comment les boucles de rétroaction peuvent agir (voir figure 10.4). Dans
la région arctique, il est possible que les feux de végétation viennent accélérer
la fonte de la neige en raison du dépôt de particules absorbantes sur la neige,
ce qui renforcerait la fréquence des feux.
Il est important de souligner que la distinction entre feu de végétation na-
turel et anthropique n’est pas simple. On peut dire schématiquement que i) les
émissions dues à la déforestation dans les tropiques ont augmenté avec la popu-
lation au cours des deux derniers siècles, ii) les feux de forêt dans les moyennes
latitudes de l’hémisphère Nord ont diminué au cours du siècle dernier en raison
des efforts de protection contre les incendies, iii) certains écosystèmes comme
les savanes sont essentiellement régulés par les feux et brûleraient même en
l’absence de pressions anthropiques mais peut-être à une fréquence moindre.
Les feux de végétation sont extrêmement variables d’une année sur l’autre,
en particulier en réponse à la sécheresse associée au phénomène El Niño (van
der Werf et al., 2004). Des variations décennales ont été aussi observées dans
certaines régions (Westerling et al., 2006). Les variations sur les plus longues
échelles de temps sont liées à la fois au changement climatique et aux activités
anthropiques (Marlon et al., 2008).
Les feux de végétation requièrent la présence de combustible, des conditions
favorables pour que ce combustible puisse brûler et une source d’ignition. L’hu-
midité est la variable climatique la plus importante en relation avec les feux de
végétation et les indices de sécheresse sont utilisés comme indice de risque pour
les feux. Plusieurs études simulent une augmentation des feux de végétation
dans un climat futur, que ce soit aux États-Unis et au Canada (Flannigan et
al., 2009), en Russie (Stocks et al., 1998) ou en Europe (Moriondo et al., 2006).
Cependant, toutes ces études ne prennent pas en compte une éventuelle mo-
dification de la végétation. Il est possible aussi que le changement climatique

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188 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Figure 10.4 – Rétroactions du système Terre impliquant les aérosols de combustion


de la biomasse. Adapté de Carslaw et al. (2010).

conduise à une augmentation du nombre d’impacts de la foudre et donc des


sources de feux. Même si une majorité d’études suggèrent une augmentation
des feux de végétation, quelques études simulent une diminution des surfaces
brûlées dans certaines régions, comme l’est du Canada, en raison d’une aug-
mentation de la pluviométrie (Flannigan et al., 2001).
Les émissions d’aérosols augmentent avec l’augmentation des feux de végé-
tation. Toutefois, les émissions ne vont pas forcément augmenter aussi vite que
les surfaces brûlées car il pourrait y avoir une rétroaction négative par laquelle
un accroissement des feux entraîne une diminution de la quantité de biomasse
susceptible de brûler.
L’interaction entre feux et climat ne se résume pas aux aérosols. Pour une
approche plus globale, il convient de prendre en compte les émissions de gaz à
effet de serre, les émissions d’aérosols, la modification de l’albédo de surface, les
éventuels rétroactions sur la végétation et la production de COVB (Randerson
et al., 2006 ; Spracklen et al., 2008).

10.6.4 Poussières désertiques


Les poussières désertiques interagissent avec le rayonnement solaire, ce qui
contribue à refroidir le climat, et avec le rayonnement terrestre, ce qui contri-

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10. Effets biogéochimiques et rétroactions climatiques 189

Figure 10.5 – Rétroactions du système Terre impliquant les aérosols de poussières.


Adapté de Carslaw et al. (2010).

bue à augmenter l’effet de serre et à réchauffer le climat. L’impact relatif de


ces deux effets dépend de la taille des particules, de la composition minérale
des poussières, de leur altitude et de l’albédo de surface. Les effets indirects des
poussières sur les nuages sont beaucoup moins bien connus. Les poussières ac-
cumulent les composés solubles à leur surface et se transforment en noyaux de
condensation géants qui peuvent jouer un rôle dans le déclenchement des préci-
pitations. Les poussières peuvent aussi diminuer les concentrations en noyaux
de condensation en condensant les espèces solubles à leur surface plutôt que
sur un plus grand nombre de petites particules. Les poussières désertiques sont
aussi connues pour être de bons noyaux glaçogènes. Leur dépôt sur des surfaces
enneigées ou glacées vient diminuer l’albédo de surface et donc réchauffer la sur-
face (Krinner et al., 2006). Enfin, les poussières désertiques sont une source de
nutriments pour certains écosystèmes.
La vitesse du vent de surface, l’humidité du sol et la couverture végétale
sont trois facteurs importants qui gouvernent les émissions de poussières. Ces
facteurs varient sur de multiples échelles de temps, à la fois pour des raisons
naturelles et anthropiques. Attribuer les variations récentes des poussières dé-
sertiques à une cause naturelle ou anthropique est donc difficile et le choix d’une
période de référence pour les émissions est essentiellement arbitraire. Certaines
études ont attribué une part significative de l’augmentation des poussières dé-
sertiques au changement d’utilisation des sols au Sahel (Moulin et Chiapello,
2006 ; Mulitza et al., 2010). Toutefois, cette augmentation pourrait aussi être
due à des modes de variabilité naturelle du climat. Les mesures de poussières

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190 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

aux Barbades ont montré une multiplication par quatre des concentrations de-
puis 1965 et les variations interannuelles et interdécennales des concentrations
de poussières ont pu être reliées aux indices de sécheresse au Sahel (Middleton,
1985) et à l’indice de l’oscillation nord-atlantique (Chiapello et Moulin, 2002).
On ne sait pas si le changement climatique contribuera à augmenter ou
diminuer les émissions de poussières (figure 10.5). Woodward et al. (2005) si-
mulent une augmentation d’un facteur 3 d’ici à 2100 en raison de la diminution
de la couverture végétale simulée par leur modèle en réponse au changement
climatique. En revanche, Mahowald et al. (2006) prédisent une diminution de
60% des émissions pour un doublement de CO2 . L’effet de fertilisation du CO2
sur la végétation pourrait augmenter la couverture végétale dans les régions
semi-arides et diminuer les surfaces de sol nu.
Un changement dans le cycle des poussières pourrait avoir un impact sur les
écosystèmes marins. Des cas d’étude montrent des corrélations entre dépôt de
poussières et productivité primaire dans les régions limitées par les nutriments.
Il est donc tout à fait possible que les variations futures du cycle des poussières
viennent moduler la rétroaction DMS-sulfate-nuage-rayonnement (Kloster et
al., 2007).

10.7 Rétroactions impliquant les aérosols


stratosphériques
On a vu dans le chapitre 11 que les aérosols stratosphériques formaient
une fine couche entre la tropopause et 25 km d’altitude. En conditions non
volcaniques, cette couche est très fine avec une épaisseur optique de 0,005 à
550 nm. Il est donc difficilement imaginable qu’une rétroaction venant diminuer
ou augmenter cette couche d’aérosol ait un effet climatique significatif.
Le changement climatique ne va sans doute pas modifier la fréquence ou
l’intensité des éruptions volcaniques explosives de manière significative. Il est
concevable cependant que le changement climatique modifie le sort de ces aé-
rosols volcaniques une fois injectés dans la stratosphère, ce qui modulerait leur
impact climatique. Le changement climatique pourrait en effet venir modifier
le transport et le mélange des aérosols dans la stratosphère. Butchart et Scaife
(1991) ont montré que les échanges entre la stratosphère et la troposphère vont
augmenter avec le réchauffement. Cette augmentation se retrouve dans beau-
coup de modèles climatiques avec une valeur moyenne de 2% par décennie.
L’augmentation de la circulation de Brewer-Dobson pourrait donc résulter en
une légère diminution de la durée de vie des aérosols stratosphériques.

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Chapitre 11

Aérosols stratosphériques

11.1 Introduction
Les processus qui gouvernent le cycle des aérosols stratosphériques et leurs
interactions avec le climat sont essentiellement les mêmes que pour les aéro-
sols troposphériques. Cependant, l’importance relative des différents processus
y est différente que dans la troposphère car les conditions météorologiques qui
prévalent dans la stratosphère sont particulières. En premier lieu, l’absence de
dépôt humide et le peu d’échange entre la troposphère et la stratosphère font
que la durée de vie de l’aérosol stratosphérique est typiquement de 6 mois à 2
ans alors qu’elle est de 1 à 2 semaines dans la troposphère. Cette plus longue
durée de vie mérite que l’on consacre un chapitre distinct aux aérosols stra-
tosphériques. On va décrire ici leurs propriétés physico-chimiques, l’équilibre
entre sources et puits, leur évolution temporelle au cours du passé récent et
leur rôle sur le climat.

11.2 Cycle des aérosols stratosphériques


11.2.1 Sources d’aérosols stratosphériques
Le transport d’air de la troposphère vers la stratosphère se fait presque
exclusivement dans les tropiques. Cet air est généralement très froid et très
sec, si bien qu’il contient peu d’aérosols d’origine troposphérique car ceux-ci
ont été préalablement lessivés. La quantité d’aérosols troposphériques qui pé-
nètrent dans la stratosphère n’est pas connue avec précision mais on pense
qu’elle contribue peu au bilan d’aérosols stratosphériques. Certains gaz précur-
seurs d’aérosols sont en revanche suffisamment insolubles pour être transportés
jusque dans la haute troposphère et dans la stratosphère. On peut citer le di-
méthylsulfide (DMS) émis par les océans, le sulfure d’hydrogène (H2 S) et le
dioxyde de soufre (SO2 ). Cependant, ces trois gaz ont une durée de vie relati-

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192 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Figure 11.1 – Bilan des espèces chimiques soufrées jouant un rôle dans le maintien
d’une couche d’aérosol stratosphérique de fond.

vement courte dans la troposphère, de l’ordre de 1 jour, en raison de l’oxydation


par le radical OH. De plus, ces gaz ne sont pas complètement insolubles. Leurs
concentrations dans la haute troposphère et le flux dans la stratosphère sont
donc relativement faibles.
Le principal gaz précurseur d’aérosols stratosphériques hors périodes volca-
niques est l’oxysulfure de carbone, de formule chimique COS (Chin et Davis,
1995). Le COS est relativement stable dans la troposphère où il a une durée
de vie d’environ 4-5 ans. Il est donc relativement bien mélangé et peut être
transporté dans la stratosphère. Les sources de COS dans l’atmosphère sont
essentiellement naturelles (1,3 Tg par an en provenance des océans, sols, zones
humides et de l’oxydation du DMS et du sulfure de carbone de formule chimique
CS2 ) mais il y a également une petite source anthropique de l’ordre de 0,1 Tg
par an (Watts, 2000). L’oxysulfure de carbone peut être facilement photodisso-
cié en SO2 dans la stratosphère et fournit une fraction importante des espèces
soufrées dans cette région de l’atmosphère en l’absence d’éruption volcanique
majeure. Le produit final de l’oxydation de espèces soufrées est l’acide sulfu-
rique (H2 SO4 ) qui a une pression de vapeur saturante très faible aux faibles
températures qui règnent dans la basse stratosphère. Pour cette raison, l’H2 SO4
gazeux condense avec l’eau pour former des aérosols de sulfate. La figure 11.1
illustre le bilan du soufre dans la stratosphère et les processus chimiques qui
maintiennent une couche d’aérosol stratosphérique de fond.
Les éruptions volcaniques sont une source importante mais sporadique de
gaz et d’aérosols dans l’atmosphère. Les petites éruptions émettent dans la
troposphère et ont un impact limité sur le climat au regard des émissions an-

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11. Aérosols stratosphériques 193

thropiques de soufre à la surface (Andres et Kasgnoc, 1998). Par contre, les


plus grosses éruptions peuvent atteindre la stratosphère quand le panache issu
du volcan a assez de flottabilité pour traverser la tropopause. Les quantités de
matières émises par les volcans varient énormément d’une éruption à l’autre,
tout comme le rapport entre les émissions de cendres volcaniques et de gaz
précurseurs d’aérosols que sont le H2 S et de SO2 . La durée de vie des cendres
dans la stratosphère est beaucoup plus courte que celle des composés sou-
frés si bien que ce sont les émissions de gaz soufrés qui gouvernent la réponse
à plus long terme du climat à une éruption volcanique. Une petite éruption
stratosphérique riche en soufre peut donc avoir autant d’impact sur la couche
d’aérosol stratosphérique et le climat qu’une grosse éruption pauvre en soufre.
Les éruptions tropicales sont plus efficaces que les injections extra-tropicales en
raison de la plus grande durée de vie des espèces chimiques qui entrent dans
la stratosphère tropicale. Un cas d’étude particulièrement spectaculaire nous
a été offert avec l’éruption du Pinatubo en juin 1991 (figure XIX du cahier
central), mais d’autres éruptions plus modestes contribuent aussi à influencer
les concentrations en aérosols stratosphériques (Vernier et al., 2011).

11.2.2 Transport dans la stratosphère


À l’inverse de la troposphère où les mouvements verticaux sont importants,
la stratosphère est très stratifiée du fait de l’inversion du gradient vertical
de température. Elle est séparée de la troposphère par la tropopause qui agit
comme une barrière entre ces deux composantes de l’atmosphère. La circulation
atmosphérique dans la stratosphère est très zonale, avec des vents pouvant être
très rapides. La composante méridionale (c’est-à-dire latitudinale) de la cir-
culation stratosphérique est appelée circulation de Brewer-Dobson. Schémati-
quement, elle trouve son origine à la tropopause équatoriale où les masses d’air
associées à la convection profonde pénètrent dans la stratosphère. La circulation
de Brewer-Dobson consiste alors en une lente ascendance des masses d’air qui
sont advectées vers les moyennes latitudes et les régions polaires des deux hé-
misphères où elles redescendent vers la troposphère. Le retour des masses d’air
vers les tropiques se fait dans la basse stratosphère et via la troposphère suite
aux intrusions d’air stratosphérique dans la troposphère aux hautes latitudes.
Le temps de transit d’une masse d’air à travers la stratosphère est typiquement
de l’ordre de plusieurs années. Le moteur de la circulation de Brewer-Dobson
n’est pas la convection profonde pour la partie entrante ou les intrusions pour
la partie sortante mais est dû au déferlement et à la dissipation d’ondes de
gravité dans la stratosphère et la mésosphère.
Le mélange dans la stratosphère est beaucoup plus rapide longitudinalement
que latitudinalement. Une éruption volcanique à une latitude donnée conduit
donc assez rapidement à des concentrations homogènes sur cette bande de la-
titude. Une éruption aux moyennes et hautes latitudes conduit à une augmen-
tation des concentrations d’aérosols dans ces régions et à leur transport vers
les pôles mais à peu de transport vers les tropiques. En revanche, une éruption

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194 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

tropicale tend à conduire à une augmentation des concentrations en aérosols à


toutes les latitudes.

Un autre aspect de la circulation stratosphérique à considérer est l’oscil-


lation quasi biennale par laquelle le vent zonal de la stratosphère équatoriale
alterne d’est en ouest avec une période d’environ 2 ans. Cette oscillation dans
le régime des vents trouve son origine dans la haute stratosphère à une pression
d’environ 3 hPa et se propage vers le bas à une vitesse approximative de 1 km
par mois jusqu’à la tropopause. L’amplitude de la phase des vents d’est est plus
importante que celle des vents d’ouest. La phase de l’oscillation quasi biennale
a un impact direct sur la manière et la vitesse avec laquelle les espèces chi-
miques injectées dans la stratosphère tropicale sont transportées verticalement
ou se dispersent vers les moyennes latitudes.

11.3 Physico-chimie des aérosols


Il existe quelques particularités quant aux processus qui gouvernent les pro-
priétés physico-chimiques des aérosols dans la stratosphère. Le dépôt humide
ne joue pas car il n’y pleut pas ; le dépôt sec y est absent car il n’y a pas de sur-
face. La coagulation et la sédimentation deviennent importantes même pour les
aérosols du mode d’accumulation en raison de la durée de vie plus importante.
Plusieurs processus contribuent aux puits d’aérosols dans la stratosphère : i) la
sédimentation lente mais continue des aérosols dans la stratosphère et jusque
dans la troposphère, ii) le transport vertical à travers la tropopause (en par-
ticulier lors des épisodes de plissement de la tropopause), et iii) la diffusion
verticale turbulente dans la basse stratosphère. L’échelle de temps caractéris-
tique associée au transport vertical est de l’ordre de plusieurs années et est
nettement plus longue que celle associée à la sédimentation qui est d’environ
une année.

Comme les principaux précurseurs des aérosols stratosphériques sont des


gaz soufrés, les aérosols stratosphériques sont essentiellement composés d’eau
et d’acide sulfurique. Les aérosols se trouvent essentiellement dans la basse
stratosphère, entre la tropopause et 30–35 km. Bien que la basse stratosphère
soit très froide, les aérosols d’acide sulfurique sont liquides. Au-dessus de 30–
35 km, comme la température est plus élevée, les aérosols s’évaporent, ce qui
limite fortement l’extension verticale de la couche d’aérosols stratosphériques.
On peut noter que les aérosols servent aussi de noyaux de condensation aux
nuages stratosphériques polaires qui, comme leur nom l’indique, se forment dans
les régions polaires en hiver. Les équilibres thermodynamiques entre phases
se font à des températures plus extrêmes qui nécessitent de bonnes bases de
données pour déterminer la composition chimique de l’aérosol en fonction des
concentrations gazeuses d’acide sulfurique (H2 SO4 ), de vapeur d’eau (H2 O) et
d’acide nitrique (HNO3 ).

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11. Aérosols stratosphériques 195

Cas typique volcanique


1 Cas typique non volcanique
10
dn /d ln r (cm )
-3

0
10

-1
10
*

-2
10

-3
10 -2 -1 0
10 10 10
Rayon (micromètre)
Figure 11.2 – Distributions en taille typiques de la population d’aérosols stratosphé-
riques en période non volcanique et volcanique. D’après les données de Deshler et al.
(2003).

La distribution en taille des aérosols stratosphériques fluctue spatialement et


temporellement en fonction des variations saisonnières de la circulation strato-
sphérique et de l’importance relative des processus microphysiques. La distribu-
tion des aérosols fluctue aussi à l’échelle interannuelle sous l’effet des variations
de sources, en particulier celles causées par des grandes éruptions volcaniques.
La figure 11.2 montre des distributions en taille typiques pour l’aérosol strato-
sphérique en période volcanique et non volcanique.

Schématiquement, une éruption volcanique massive injecte de grandes quan-


tités de gaz soufrés dans la stratosphère qui sont ensuite oxydés progressivement
en acide sulfurique. Ce gaz peut nucléer ou se déposer sur des aérosols préexis-
tants. Les aérosols stratosphériques grossissent progressivement sous l’effet de
la coagulation. Au fur et à mesure que les aérosols grossissent, le processus de
sédimentation prend plus d’importance. Sous l’effet de ces deux processus, la
distribution en taille, monomodale en période non volcanique, devient bimodale
dans les mois qui suivent une éruption volcanique (figure 11.2).

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196 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

11.4 Historique des aérosols volcaniques


11.4.1 Aérosols volcaniques sur la période 1750–2010
À l’échelle du mois, l’aérosol stratosphérique est bien mélangé longitudina-
lement (c’est-à-dire à une latitude donnée). Il suffit alors de disposer de mesures
assez bien distribuées en latitude et en altitude pour construire une climato-
logie. Si la période récente est couverte par des mesures satellitaires et des
mesures lidar depuis le sol, il faut en revanche estimer les concentrations pour
le passé plus distant à partir de mesures de l’activité volcanique. La figure XX
du cahier central montre comment l’épaisseur optique de l’aérosol stratosphé-
rique a varié au cours de la période 1750–2000. Ces variations sont calculées à
partir de séries temporelles d’indicateurs des éruptions volcaniques tels que la
concentration de sulfate dans les carottes glacières. On remarque que la strato-
sphère tend à se relaxer vers une couche d’aérosol très fine, qui s’épaissit chaque
fois qu’une éruption volcanique vient remplir le réservoir stratosphérique. La
constante de temps associée à la relaxation (supposée exponentielle) d’un état
volcanique à un état non-volcanique est d’environ une année ce qui signifie
qu’il faut plusieurs années après une grande éruption volcanique pour revenir à
une charge en aérosols proche de celle non-volcanique. En l’absence d’éruption
volcanique majeure pendant de nombreuses années après celle du Pinatubo en
juin 1991, la couche stratosphérique a probablement atteint un minimum qui
n’avait pas été atteint depuis longtemps.
La figure 11.3 prolonge l’évolution de la moyenne de l’épaisseur optique sur
une période plus récente. Quelques éruptions récentes en 2009 et 2010 ont mis
fin à de nombreuses années sans éruption majeure mais celles-ci ont eu lieu aux
moyennes latitudes de l’hémisphère Nord (comme l’éruption du Sarychev en
2010) et sont bien moins efficaces que les éruptions tropicales pour induire une
perturbation durable de l’aérosol stratosphérique.

11.4.2 Quelques éruptions climatiques récentes


Quelques éruptions ont marqué le climat récent de la Terre. Il est utile de
les mentionner ici à la fois pour comprendre le climat passé de la Terre et les
risques sur le climat futur. Chaque éruption est différente en termes de quantités
d’aérosol émises, de l’emplacement du volcan et de l’altitude d’émission.
Le Laki est un volcan islandais à 64◦ N, qui s’est réveillé en juin 1783 et a
connu une éruption qui a duré jusqu’en février 1784. On estime que le volcan a
injecté 120 Mt de SO2 et 8 Mt de fluorure d’hydrogène (HF) dans l’atmosphère.
Les émissions de SO2 représentent un peu moins que la totalité des émissions
mondiales actuelles d’origine anthropique pendant un an. Plusieurs émissions
explosives de plus de 10 Mt de SO2 se sont superposées à des émissions conti-
nues dans la troposphère (Oman et al., 2006). Les émissions de HF et de SO2
ont causé un brouillard acide qui s’est déplacé au-dessus de l’Europe, avec un
accroissement notoire de la mortalité et de la morbidité. On estime que le Laki

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11. Aérosols stratosphériques 197

0.2
Epaisseur optique à 550 nm

0.15

0.1

0.05

0
1860 1880 1900 1920 1940 1960 1980 2000
Années
Figure 11.3 – Épaisseur optique en aérosols stratosphériques (à 550 nm) pour la
période 1850 à 2009. On a combiné la climatologie de Sato de 1850 à 1985 avec celle
de Vernier et al. (2011) de 1985 à 2009. On a corrigé la climatologie de Sato avant
1960 pour prendre en compte l’aérosol stratosphérique de fond.

est responsable d’une augmentation des concentrations d’aérosols stratosphé-


riques dans l’hémisphère Nord, mais aussi d’une augmentation substantielle des
noyaux de condensation qui n’a peut être pas été limitée à l’hémisphère Nord.
L’hiver 1783–1784 a été sévère au-dessus de l’Europe et de l’Amérique du Nord
et a affecté le climat d’autres régions. Cependant, on ne dispose pas d’une vue
globale sur la réponse du climat à l’éruption du Laki.
Le Tambora est un stratovolcan d’Indonésie à 8◦ S qui a connu une éruption
explosive majeure en avril 1815. De grandes quantités de SO2 ont atteint la
stratosphère, ce qui a causé un refroidissement d’environ 1◦ C dans l’hémisphère
Nord en 1816, qui est connue comme l’année sans été en Europe.
Le Krakatoa est un autre volcan indonésien à la latitude de 6◦ S dont la der-
nière éruption date de 1883. Comme pour le Tambora, il s’agit d’une éruption
explosive qui a injecté une grande quantité de SO2 dans la stratosphère. L’Indo-
nésie est décidément une région très active du point de vue volcanique puisque
l’Agung a aussi laissé son empreinte sur la couche d’aérosols stratosphériques
suite à l’éruption de 1963.
El Chichón est un volcan mexicain situé à 17◦ N qui a émis environ 7 Mt de
SO2 lors de son éruption en avril 1982. Celle-ci n’a pas été suivie d’un refroi-

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198 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

dissement du climat sans doute car elle a coïncidé avec un événement El Niño.
L’hiver 1982–1983 a été plus chaud que la normale au-dessus de l’Amérique du
Nord, de l’Europe et de la Sibérie.
Le Pinatubo est un volcan des Philippines (15◦ N) qui est entré en éruption
le 15 juin 1991. C’est sans doute l’éruption volcanique la plus importante du
xxe siècle et celle qui a été la plus étudiée quant à son impact sur le climat. On
estime que l’éruption du Pinatubo a injecté 20 Mt de SO2 dans la stratosphère.
On a pu mesurer la diminution du flux solaire incident à la surface terrestre et
un refroidissement de l’ordre de 0,6◦ C dans l’hémisphère Nord et de 0,4◦ C en
moyenne globale.

11.4.3 Méga-éruption
La Terre a sans doute connu des éruptions volcaniques bien plus importantes
que celles décrites dans la section précédente. On estime que l’éruption de Toba
en Indonésie, qui date d’il y a environ 70 000 ans, pourrait être la plus grande
éruption explosive des derniers millions d’années. La quantité de soufre émise
pourrait être 100 fois plus importante que pour l’éruption du Pinatubo. La
possibilité que l’éruption de Toba ait pu modifier le climat de manière prolongée
fait toujours l’objet de débat (Robock et al., 2009).

11.5 Rôle des aérosols stratosphériques


sur le climat
L’aérosol stratosphérique a un impact climatique qui est avant tout dû à
l’effet direct puisqu’il n’y a pas de nuage avec un impact radiatif substantiel
dans la stratosphère. L’effet direct des aérosols stratosphériques conduit à un
forçage radiatif négatif car l’aérosol est généralement très diffusant. Pour l’érup-
tion du Pinatubo, on a mesuré une anomalie du rayonnement ondes courtes qui
a atteint un maximum de l’ordre de –4 à –5 W m−2 (figure XXI du cahier cen-
tral). Il faut tenir compte du fait que les aérosols stratosphériques contribuent
aussi à l’effet de serre car ils absorbent et ré-émettent le rayonnement infra-
rouge à une température qui est beaucoup plus froide que celle de la surface
terrestre. Cet effet de serre additionnel vient modérer l’effet direct de l’aéro-
sol à hauteur d’environ un tiers mais le degré de compensation entre l’effet
d’albédo et l’effet de serre est dépendant de la granulométrie de l’aérosol et
donc fonction du temps après une éruption volcanique majeure. Typiquement,
on considère que le forçage radiatif net par unité d’épaisseur optique est de
l’ordre de –20 W m−2 . Il a été suggéré que les aérosols stratosphériques qui
sédimentent dans la haute troposphère peuvent influer la formation de cirrus
mais cela reste une hypothèse non validée.
Le forçage radiatif transitoire causé par une éruption volcanique telle que
celle du Pinatubo est responsable d’un refroidissement temporaire et d’une di-

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11. Aérosols stratosphériques 199

minution du contenu en vapeur d’eau dans l’atmosphère, qui sont illustrés sur
la figure XXI du cahier central. Bien que le forçage radiatif soit relativement
homogène, le refroidissement associé ne l’est pas, à la fois parce qu’il n’y a
pas lieu que la réponse soit aussi homogène que le forçage et ensuite parce
que nous ne pouvons pas savoir dans une réponse climatique temporaire ce qui
relève de la réponse au forçage et ce qui est de la variabilité naturelle. L’érup-
tion du Pinatubo a été suivie d’un hiver plutôt chaud au-dessus de l’Eurasie
et de l’Amérique du Nord. Cela ayant été le cas pour de nombreux hivers
suivant d’autres éruptions volcaniques dans le passé, on pense qu’il s’agit là
d’une réponse dynamique (Robock et Mao, 1992). La couche d’aérosol chauffe
d’abord la stratosphère tropicale puis l’anomalie de température évolue vers
les moyennes latitudes. Cet effet augmente le gradient de température entre
les moyennes latitudes et le pôle Nord et la circulation zonale dans la strato-
sphère. Cette anomalie de vents d’ouest se propage ensuite dans la troposphère
et induit une modification de la circulation troposphérique qui favorise un hiver
chaud dans certaines régions. L’éruption du Pinatubo a aussi été suivie d’une
diminution du contenu en vapeur d’eau de l’atmosphère, d’une diminution des
précipitations. Par ailleurs, on a vu précédemment que les aérosols stratosphé-
riques induisaient une augmentation du rayonnement diffus à la surface et une
augmentation du puits de carbone dans les écosystèmes terrestres.

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Chapitre 12

Ingénierie climatique
planétaire

12.1 Introduction
Devant les difficultés rencontrées pour réduire les émissions de gaz à ef-
fet de serre et atténuer le changement climatique, il a été suggéré qu’il était
envisageable de refroidir artificiellement le climat de la Terre de manière à
compenser l’effet de serre d’origine anthropique. Cette modification artificielle
du climat est connue sous le nom d’ingénierie climatique planétaire. Le terme
de régulation climatique est parfois utilisé. Il n’existe pas de consensus sur
ce qui relève ou non de l’ingénierie climatique mais nous pouvons adopter ici
la définition suivante. L’ingénierie climatique planétaire désigne un ensemble
de techniques visant à modifier le fonctionnement du système Terre à grande
échelle de manière délibérée dans le but de combattre le changement clima-
tique. Cette définition exclut donc les techniques dont l’impact reste confiné à
petite échelle (comme les techniques de modification du temps), celles dont le
but premier n’est pas de refroidir le climat ou encore celles visant à réduire les
émissions de gaz à effet de serre à la source. Comme illustré sur la figure 12.1,
on peut classifier les techniques d’ingénierie planétaire en deux grandes catégo-
ries : celles visant à réduire l’effet de serre en capturant ou en détruisant les gaz
à effet de serre présents dans l’atmosphère (techniques de suppression des gaz
à effet de serre) et celles cherchant à rééquilibrer le bilan radiatif de la planète
en réduisant la quantité de rayonnement solaire absorbée par l’atmosphère et
la surface terrestre (techniques de gestion du rayonnement solaire). Dans le cas
du dioxyde de carbone, la capture et la séquestration peut se faire de manière
biologique par la biosphère terrestre ou océanique, ou de manière chimique soit
en augmentant artificiellement le puits par l’océan ou les roches, soit de ma-
nière purement industrielle. La deuxième catégorie de techniques d’ingénierie
planétaire est celle qui nous intéresse plus particulièrement dans ce chapitre car

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202 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Figure 12.1 – Différentes catégories d’ingénierie climatique planétaire.

les techniques les plus réalistes sont celles qui s’appuient sur les effets directs
et indirects des aérosols atmosphériques en profitant en quelque sorte de leur
effet de levier.

Plusieurs techniques ont ainsi été proposées pour diminuer la quantité de


rayonnement solaire absorbée par la planète. La première technique consisterait
à réduire la quantité de rayonnement solaire atteignant le sommet de l’atmo-
sphère en disposant des petits miroirs dans l’espace. Cette technique, bien que
techniquement possible, serait sans doute coûteuse et difficilement réversible si
bien que nous ne l’abordons pas dans ce livre. Les autres techniques visent à
accroître la fraction de rayonnement solaire qui est réfléchie vers l’espace par le
système Terre. Cela pourrait être réalisé en produisant de manière artificielle
des aérosols de sels marins au-dessus des océans afin de réfléchir le rayonnement
solaire par ciel clair (effet direct) et ensemencer les nuages bas pour les rendre
plus réflectifs (effets indirects). Il a aussi été suggéré que l’on pourrait injecter
des aérosols ou des précurseurs d’aérosols dans la stratosphère pour y réfléchir
le rayonnement solaire à la manière des aérosols volcaniques naturels. D’autres
techniques consistent à augmenter la réflectivité de la surface terrestre, soit
au-dessus des océans, soit au-dessus des continents (cultures génétiquement
modifiées ou blanchiment des structures humaines). Le potentiel de cette der-
nière technique reste incertain. C’est pourquoi nous discutons ici tour à tour la
faisabilité, les avantages et les inconvénients des deux techniques qui reposent
sur l’injection d’aérosols atmosphériques.

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12. Ingénierie climatique planétaire 203

12.2 Injection d’aérosols stratosphériques


Crutzen (2006) a proposé d’injecter artificiellement des gaz précurseurs d’aé-
rosols ou des aérosols dans la stratosphère afin de limiter le réchauffement glo-
bal. L’idée n’était pas neuve et était déjà évoquée dans les années 1970 par le
russe Budyko. Il existe aussi un analogue naturel puisque les explosions vol-
caniques peuvent générer un refroidissement planétaire transitoire lorsque de
grosses quantités de soufre sont émises dans la stratosphère (voir chapitre 11).
Il suffirait donc en quelque sorte d’imiter la nature mais de manière continue.
Plusieurs solutions techniques ont été envisagées pour envoyer les précurseurs
d’aérosols dans la stratosphère : largage par avion, dispersion depuis un tuyau
suspendu par un ballon géant ou encore injection par artillerie. Si la faisabilité
technique de certaines options est discutable, il est indéniable qu’un largage par
une flotte d’avions dédiée est possible. De plus, de grandes quantités de soufre
sont actuellement disponibles, ne serait-ce que parce que les combustibles fos-
siles sont largement désulfurisés avant ou après être brûlés. Les quantités d’es-
pèces soufrées requises pour refroidir le climat sont en effet bien inférieures aux
quantités émises dans la troposphère par la combustion de combustibles fossiles.
Cela est dû à la grande différence de durée de vie entre aérosols troposphériques
et aérosols stratosphériques.
On peut se poser la question de la stratégie optimale d’injection d’aérosols
stratosphériques. La durée de vie des aérosols stratosphériques est beaucoup
plus longue quand ceux-ci sont injectés au-dessus de la tropopause dans les
tropiques. Une injection aux moyennes latitudes a un impact moindre et ne
permet pas véritablement de réduire l’altitude d’injection. Le système d’injec-
tion doit donc permettre d’atteindre des altitudes de l’ordre de 20 km pour être
optimal. On peut envisager d’émettre plus ou moins d’aérosols à certaines lati-
tudes pour créer un forçage radiatif dont la distribution latitudinale compense
au mieux celui des gaz à effet de serre. Le potentiel maximal de la méthode n’est
pas vraiment connu. Au fur et à mesure que le taux d’émission de précurseur
d’aérosols augmente, la coagulation entre les particules devient importante. On
peut donc s’attendre à un effet de saturation sur le forçage au-delà de quelques
W m−2 .
L’injection artificielle d’aérosols stratosphériques est loin d’être une solution
parfaite en réponse au problème du réchauffement climatique. Le risque sani-
taire des aérosols de sulfates est réputé être faible puisque les quantités émises
seraient bien plus petites que les quantités émises dans la troposphère. Par
contre, les aérosols risquent de réduire l’épaisseur de la couche d’ozone strato-
sphérique et d’augmenter les niveaux de rayonnement ultraviolet à la surface.
De plus, le rayonnement solaire à la surface serait modifié avec moins de rayon-
nement direct et plus de rayonnement diffus, et au total moins de rayonnement
incident. Cela pourrait être bénéfique pour certains écosystèmes terrestres en
termes de productivité primaire mais les impacts à plus long terme et ceux sur
la biosphère marine ne sont pas connus. On peut aussi se poser la question

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204 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

des impacts que causerait une éruption volcanique majeure en présence d’une
couche artificielle d’aérosols stratosphériques.

12.3 Ensemencement des nuages bas au-dessus


des océans
Latham et al. (2008) ont suggéré d’injecter des aérosols de sels marins dans
la couche limite marine afin d’y augmenter le nombre de noyaux de conden-
sation et de rendre les nuages bas plus réfléchissants. Il s’agit donc d’utiliser
l’effet indirect des aérosols dans le but de refroidir le climat à grande échelle.
Latham et al. (2008) et Salter et al. (2008) ont étudié certains aspects de cette
méthode, à la fois en ce qui concerne la taille optimale des aérosols de sels ma-
rins qui doivent être générés et la faisabilité technique de navires producteurs
de sels marins. La fabrication et la dispersion d’aérosols de rayon de l’ordre du
dixième de micromètre à partir de l’eau de mer présente un défi technologique
compte tenu des impuretés qui se trouvent dans l’océan.

Du point de vue climatique, la méthode présente un certain nombre d’avan-


tages. Tout d’abord, les aérosols de sels marins sont naturels et leur dépôt
est sans incidence sur les écosystèmes marins. L’impact sur les écosystèmes
terrestres n’est pas connu mais pourrait être limité en n’ensemençant pas les
régions côtières. Dans ces conditions, leur impact sur la santé humaine serait
probablement minime, à l’inverse des aérosols organiques et inorganiques d’ori-
gine anthropique.

Comme nous l’avons vu dans un chapitre précédent, les processus gouver-


nant les effets indirects des aérosols sont incertains et par conséquent le mé-
canisme gouvernant la méthode d’ingénierie planétaire de Latham et al. l’est
tout autant. Les traînées laissées par les bateaux dans les champs de nuages
donne une certaine base pour ce concept. Néanmoins, il n’est pas certain que
l’ensemencement marche dans toutes les régions et toutes les conditions mé-
téorologiques. Il est possible que l’ensemencement ait un effet opposé à celui
cherché pour certains types de nuages ou de conditions. Il est utopique de croire
que ce mécanisme puisse produire un forçage radiatif qui soit homogène dans
le temps et l’espace. En effet, le forçage induit par l’injection de sels marins
va dépendre de la présence ou non de nuages, des systèmes météorologiques
rencontrés par les bateaux émetteurs de sels marins, de leur susceptibilité et
de la durée de vie des sels marins. Il est envisageable que le forçage qui ré-
sulte de l’injection de sels marins soit hétérogène avec des maxima locaux de
forçage dans les régions de stratocumulus ou la couverture nuageuse est quasi
permanente et les nuages sont non précipitants. Si l’effet indirect des aérosols
fonctionne comme nous le pensons, il a été montré qu’il est possible de produire
un forçage radiatif suffisamment important pour contrecarrer le forçage radiatif
dû aux gaz à effet de serre, tout du moins en moyenne globale (Jones et al.,

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12. Ingénierie climatique planétaire 205

2009). L’injection de sels marins peut aussi induire un forçage radiatif dans les
régions de ciel clair par effet direct.

12.4 Rôle des rétroactions rapides et lentes


On peut imaginer compenser le forçage radiatif des gaz à effet de serre en
modifiant l’albédo de la planète mais en aucun cas on ne parviendra à compen-
ser complètement la réponse climatique aux gaz à effet de serre. Tout d’abord,
il sera difficile de produire un forçage radiatif qui ait la même distribution
spatiale que celui des gaz à effet de serre même s’il est possible de s’en rap-
procher pour les aérosols stratosphériques. Les deux forçages auront aussi une
distribution temporelle différente, ne serait-ce qu’en ce qui concerne leur cycle
diurne.
Par ailleurs, même s’il était possible de compenser l’augmentation de tempé-
rature due aux gaz à effet de serre en augmentant la concentration en aérosols,
il serait impossible de compenser le changement attendu de précipitations. Il
y a une raison fondamentale à cela. On a vu dans le chapitre 9 que la réponse
du climat à une perturbation radiative peut se décomposer en une composante
rapide et une composante lente. La composante lente correspond aux rétro-
actions qui sont pilotées par l’augmentation de température à la surface du
globe. La composante rapide en revanche est indépendante de l’augmentation
de température à la surface terrestre mais représente une réponse directe de
l’atmosphère à un forçage. Cette réponse est en général d’ordre thermodyna-
mique mais peut aussi inclure une composante non thermodynamique selon le
type de forçage. En particulier, le forçage radiatif des gaz à effet de serre est
différent à la surface et au sommet de l’atmosphère. Il induit donc une diver-
gence d’énergie dans l’atmosphère qui est compensée par une réduction du flux
de chaleur latente dans l’atmosphère et à la surface, et donc par une réduc-
tion du flux de précipitation. En revanche, le forçage dû aux aérosols diffusants
qui est dominé par une réduction du flux solaire incident n’implique pas une
modification de la structure verticale de l’atmosphère et ne donne pas lieu à
une réponse rapide du cycle hydrologique. La combinaison des deux forçages
donne donc lieu à une réponse rapide qui n’est pas neutre mais qui implique
une réduction de la précipitation.

12.5 Réflexion sur les échelles de temps


Si la capture du dioxyde de carbone a un effet définitif en termes de forçage
radiatif évité, il n’en est pas de même des techniques qui consistent à réduire
la quantité d’énergie solaire absorbée par le système climatique. En effet, un
schéma d’ingénierie planétaire n’aurait d’effet que pendant la période où il est
appliqué. Dès que le schéma est arrêté, le réchauffement dû au forçage par les
gaz à effet de serre va se matérialiser et la planète va se réchauffer pendant

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206 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

plusieurs décennies à un rythme plus rapide que celui qui aurait eu lieu sans
l’intervention d’ingénierie planétaire. Cela est illustré sur la figure XXIII du
cahier central qui montre l’évolution de la température globale pour un scéna-
rio A1B (qualifié de business as usual) avec et sans intervention d’ingénierie
planétaire, ainsi que dans le cas où l’intervention de géo-ingénierie est stoppée
après 30 ans. Le taux de réchauffement est alors beaucoup plus rapide, ce qui
pourrait poser des problèmes d’adaptation beaucoup plus importants (Boucher
et al., 2009).
De plus, les techniques de gestion du rayonnement solaire ne règlent pas le
problème de l’acidification de l’océan qui est induit par l’augmentation de la
concentration atmosphérique en CO2 . Le CO2 atmosphérique se dissout dans
l’océan où il peut s’associer avec une molécule d’eau pour former de l’acide
carbonique (H2 CO3 ) qui se dissocie en ions bicarbonate (HCO− 3 ) et carbonate
(CO2−3 ) avec pour effet de libérer des cations H +
et donc de diminuer le pH.
On estime que le pH a diminué d’environ 0,1 unité depuis le début de l’ère
industrielle et pourrait diminuer de 0,3 à 0,5 unité d’ici à 2100. Un pH de l’océan
un peu moins basique pourrait être problématique pour certains organismes
marins.
En conclusion, on peut dire que la gestion du rayonnement solaire, même
si elle peut effectivement contribuer à refroidir le climat, présente deux incon-
vénients majeurs. D’abord, toutes les techniques existantes imposent un en-
gagement à long terme puisque les concentrations atmosphériques de CO2 ne
peuvent diminuer que très lentement compte tenu de la dynamique du cycle du
carbone. Ensuite, la gestion du rayonnement solaire ne résout par le problème
de l’acidification de l’océan. Pour ces deux raisons, ces techniques ne peuvent
s’envisager sérieusement que dans le cadre de politiques ambitieuses d’atténua-
tion du changement et dans un contexte de sensibilité climatique élevée. Dans
ce cas, l’augmentation de température de la surface pourrait dépasser les ni-
veaux souhaités malgré les efforts réalisés à des niveaux de CO2 atmosphérique
relativement faibles pour lesquels l’acidification de l’océan est un problème plus
limité. Par ailleurs, l’acceptabilité sociale de cette approche est certainement
problématique.

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12. Ingénierie climatique planétaire 207

Exercice

1. Estimer la quantité de SO2 qu’il serait nécessaire d’injecter dans la stra-


tosphère de manière continue pour établir un forçage radiatif de –1 W m−2 .
On fera l’hypothèse que tout le SO2 est converti en sulfates et que l’aérosol
a une durée de vie de 1 an dans la stratosphère et une efficacité radiative de
–100 W (g SO2−4 )
−1
. Comparer ce taux d’émission à la quantité de SO2 émise
par le Pinatubo lors de son éruption de 1991.

Solution

1. E = 2,5 Tg SO2 an−1 .

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Kluwer Academic Publishers, Revised and enlarged edition, 976 pp., 1996.
R. R. Rogers and M. K. Yau, A Short Course in Cloud Physics, Third Edition,
Butterworth-Heinemann, 1989.
C. F. Bohren and B. A. Albrecht, Atmospheric Thermodynamics, Oxford Uni-
versity Press, 402 pp., 1998.
Physique du climat
J. P. Peixoto and A. H. Ort, Physics of Climate, Springer, 564 pp., 2007.
K. McGuffie and A. Henderson-Sellers, A Climate Modelling Primer, Third
Edition, Wiley, 296 pp., 2005.

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Annexes

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Annexe A

Unités et constantes
physiques

Nom Valeur Unité


Av Nombre d’Avogadro 6,022 1023 molécules mol−1
c Vitesse de la lumière dans le vide 2,99792 108 m s−1
g Constante de la gravité au sol 9,81 m s−2
h Constante de Planck 6,62607 10−34 Js
κ Constante de von Karman 0,35–0,40
kB Constante de Boltzmann 1,38065 10−23 J K−1
r Distance moyenne de la Terre au Soleil 1,496 1011 m
R Constante des gaz parfaits (= kB Av ) 8,314 J mol−1 K−1
Rt Rayon de la Terre 6,370 106 m
ρw Masse volumique de l’eau 1000 kg m−3
S Constante solaire 1370 W m−2
σ Constante de Stefan-Boltzmann 5,67 10−8 W m−2 K−4

Tableau A.1 – Constantes et données physiques.

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236 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Préfixe Symbole Facteur


téra T 1012
giga G 109
méga M 106
kilo k 103
milli m 10−3
micro μ 10−6
nano n 10−9

Tableau A.2 – Préfixes d’unités.

Symbole Nom Masse


molaire
H Hydrogène 1
C Carbone 12
N Azote 14
O Oxygène 16
S Soufre 32

CH3 SCH3 Diméthylsulfure 62


CH4 Méthane 16
CO Monoxyde de carbone 28
CO2 Dioxyde de carbone 44
COS Oxysulfure de carbone 60
CS2 Sulfure de carbone 76
H2 O Eau 18
H2 S Sulfure d’hydrogène 34
HNO3 Acide nitrique 63
H2 SO4 Acide sulfurique 98
N2 Diazote 28
NH3 Ammoniac 17
NH+ 4 Ion ammonium 18
NO− 3 Ion nitrate 62
O2 Dioxygène 32
O3 Ozone 48
SO2 Dioxyde de soufre 32
SO2−
4 Ion sulfate 64

Tableau A.3 – Symboles et masses molaires (g mol−1 ) pour quelques éléments, mo-
lécules et ions.

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Annexe B

Propriétés de la
distribution log-normale

La distribution log-normale étant très largement utilisée dans la science


des aérosols, il n’est pas inutile d’en rappeler les différentes définitions et leurs
applications. La distribution log-normale n∗ (r) non normalisée s’écrit sous la
forme :   2 
∗ N 1 ln r − ln r0
n (r) = √ exp − (B.1)
2π σ0 2 σ0

où n∗ (r) d ln r est le nombre de particules dont le logarithme du rayon est


compris entre ln r et ln r + d ln r, N est la concentration totale en aérosols,
r0 est un rayon caractéristique et σ0 est une mesure de la dispersion de la
distribution.

La distribution de la variable aléatoire z = rn (puissance n du rayon) suit


aussi une loi log-normale :

n2 σ02
  2 
N r0n exp( 2 ) 1 ln r − ln(r0 exp(n σ02 ))
fz∗ (r) = √ exp − (B.2)
2π σ0 2 σ0

fz∗ (r) d ln r est la « quantité de z » pour laquelle le logarithme du rayon est


compris entre ln r et ln r + d ln r. On retrouve bien la distribution n∗ (r) quand
n = 0. La quantité totale de z intégrée sur la distribution en taille est :
 
n2 σ02
M0z = N r0n exp . (B.3)
2

Le mode et la médiane de la puissance n du rayon sont égaux et valent la


quantité r0 exp(n σ02 ).

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238 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

Pour une distribution log-normale, les différents moments s’obtiennent par


un double changement de variable :
   2 2
n ∗ ∗ n σ0
r = r n (r) d ln r/ n (r) d ln r = r0 exp
n n
(B.4)
2

si bien que le rayon équivalent du moment d’ordre n est :


 
1 n σ02
rn = (rn ) n = r0 exp . (B.5)
2

La moyenne géométrique du rayon (noté rg , rg0 ou parfois rgN ) vérifie



ln r n∗ (r) d ln r
ln rg =  ∗ (B.6)
n (r) d ln r

et vaut précisément r0 pour une distribution log-normale. C’est-à-dire que le


mode, la médiane et le rayon géométrique sont égaux pour une distribution
log-normale. L’écart type géométrique vérifie
  2
2 2 ∗ ∗
(ln σg ) = (ln r) n (r) d ln r − ln r n (r) d ln r . (B.7)

Pour une distribution log-normale, on peut calculer que

ln σg = σ0 . (B.8)

Enfin, les rayons géométriques d’ordre supérieur rgn qui s’écrivent



ln r n∗ (r) rn d ln r
ln rgn =  ∗ (B.9)
n (r) rn d ln r

s’obtiennent à nouveau par un double changement de variable et valent :

rgn = r0 exp(n σ02 ) = r0 exp(n (ln σg )2 ). (B.10)

Le rayon géométrique d’ordre n est donc aussi la médiane et le mode de la


distribution de la puissance n du rayon.

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Annexe C

Théorie de Mie

C.1 Calcul du facteur d’extinction


et du paramètre d’asymétrie
Nous adoptons les notations de van de Hulst (1957) pour décrire la théorie
de Mie. Nous définissons le paramètre de taille par
2πr
x= (C.1)
λ
où r est le rayon de la particule et λ est la longueur d’onde. Les facteurs
d’extinction, de diffusion et d’absorption sont des combinaisons de sommes et
de produits des coefficients an et bn . L’expression habituelle de ces coefficients
est donnée par :

⎪ ψ  (y) ψn (x) − m ψn (y) ψn (x)

⎪ an = n
⎨ ψn (y) ξn (x) − m ψn (y) ξn (x)
(C.2)

⎪  
⎪ b =
⎩ m ψ n (y) ψ n (x) − ψn (y) ψn (x)
n
m ψn (y) ξn (x) − ψn (y) ξn (x)
où m est l’indice complexe de réfraction et y = m x. Les fonctions ψ et ξ de la
variable complexe sont les fonctions de Ricatti-Bessel définies par

⎪ πz J
⎨ ψn (z) =
⎪ 2 n+1/2 (z)
(C.3)


⎩ ξn (z) = π z H (2) (z)
2 n+1/2

(2)
où Jn+1/2 et Hn+1/2 sont respectivement les fonctions de Bessel du premier et
du troisième type.
Les facteurs d’extinction et de diffusion, et le paramètre d’asymétrie d’une
particule ayant un paramètre de taille x s’écrivent :

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240 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

⎧ ∞


⎪ Q = 2 (2n + 1) Re(an + bn )

⎪ ext
x2 n=1







⎨ ∞
Qsca = 22 (|an |2 + |bn |2 )

⎪ x

⎪ n=1



⎪  

⎪ ∞
n(n + 2)

⎪ 4 ∗ ∗ 2n + 1 ∗
⎩ g = x2 Q (2n + 1) n + 1 Re(an an+1 + bn bn+1 )+
n(n + 1)
Re(an bn )
sca n=1
(C.4)
où Re est la partie réelle d’un complexe et z ∗ désigne le conjugué de z.
Le calcul des an et des bn peut être obtenu par l’algorithme de Kattawar et
Plass (1967) :
⎧  

⎪ ψn (x) Dn (y) − m Dn (x)

⎪ a =

n
ξn (x) Dn (y) − m Gn (x)
  (C.5)



⎪ ψn (x) m Dn (y) − Dn (x)
⎩ bn =
ξn (x) m Dn (y) − Gn (x)
où les fonctions Dn et Gn sont définies par :

Dn (z) = [ln ψn (z)]
(C.6)
Gn (z) = [ln ξn (z)] .

On peut utiliser une récurrence montante pour déterminer Gn (x) :



G0 (x) = −i
!n "−1 (C.7)
Gn (x) = − n
x + x − Gn−1 (x) .

La même relation de récurrence est vérifiée par Dn (z) mais il n’y a pas conver-
gence de la récurrence montante. On doit donc adopter une récurrence descen-
dante pour déterminer Dn (x) et Dn (y) :
#
DN0 (z) = 0
 −1 (C.8)
Dn (z) = n + 1
z −
n+1 +D
z n+1 (z) .

Les relations de récurrence données par Toon et Ackerman (1981) per-


mettent le calcul de ψn (x) et ξn (x) :


⎪ ξ−1 (x) = cos x − i sin x
⎨ ξ (x) = sin x + i cos x
0
2n − 1 ξ (C.9)

⎪ ξ (x) = n−1 (x) − ξn−2 (x)
⎩ n x
ψn (x) = Re[ξn (x)].

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Annexe C 241

Le nombre de termes nécessaires pour calculer les sommes de l’équation (C.4)


est donné par Wiscombe (1980) :

⎨ E(x + 4 x1/3 + 1) si 0.02 ≤ x ≤ 8
N= E(x + 4.05 x1/3 + 2) si 8 < x < 4200 (C.10)

E(x + 4 x1/3 + 2) si 4200 ≤ x ≤ 20000.
N0 peut être pris égal à N + 10 pour le calcul de la récurrence descendante.

C.2 Calcul de la fonction de phase


Le calcul de la fonction de phase nécessite le calcul d’autres coefficients,
que l’on notera πn (μ) et τn (μ), où μ est le cosinus de l’angle de diffusion. Ces
coefficients sont définis par

πn (μ) = Pn (μ)
(C.11)
τn (μ) = μ πn (μ) − (1 − μ2 ) πn (μ)
où Pn est le polynôme de Legendre d’ordre n.
Les relations de récurrence de Wiscombe (1980) s’écrivent :


⎪ π0 (μ) = 0

⎪ π1 (μ) = 1


⎨ s = μ π (μ)
n
= − πn−1 (μ) (C.12)

⎪ t s

⎪ (μ) = n t − πn−1 (μ)

⎪ τ n

πn+1 (μ) = s + n + 1
n t.

Les suites de coefficients πn (μ) et τn (μ) permettent de calculer les ampli-


tudes complexes de diffusion S1 et S2 pour les deux directions orthogonales de
la polarisation du rayonnement incident :
⎧ ∞

⎪ 2 n + 1 [a π (μ) + b τ (μ)]

⎪ S1 (μ) =

⎨ n (n + 1) n n n n
n=1
(C.13)

⎪ ∞


⎪ 2 n + 1 [a τ (μ) + b π (μ)].

⎩ 2
S (μ) =
n (n + 1) n n n
n=1

Si l’on ne tient pas compte dela polarisation, la fonction de phase de diffu-


1
sion normalisée (c’est-à-dire que −1 P (μ) dμ = 2) s’écrit alors :

4 
P (μ) = 2 |S1 (μ)|2 + |S2 (μ)|2 . (C.14)
x Qsca

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242 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

On utilise le même nombre de termes dans le calcul de S1 (μ) et S2 (μ) que


dans le calcul de Qext et g.
On obtient les fractions monodirectionnelles et isotrope de diffusion vers le
haut par des intégrations appropriées de la fonction de phase. Afin de s’assurer
que la discrétisation de P (μ) est suffisamment fine, on peut également calcu-
ler g par intégration de P (μ) et comparer la valeur obtenue à celle calculée
directement à partir des coefficients an et bn .
Lorsque l’on s’intéresse aux propriétés optiques d’une distribution d’aéro-
sols, les coefficients an , bn , πn (μ) et τn (μ) doivent être calculés pour chaque
rayon et les différents paramètres sont calculés par des moyennes appropriées
sur la distribution.

C.3 Extension de la théorie de Mie et autres


théories
Toon et Ackerman (1981) ont étendu la théorie de Mie à des sphères concen-
triques stratifiées. Ce modèle permet par exemple de calculer les propriétés
optiques d’un aérosol solide recouvert d’un revêtement liquide. Fuller (1994,
1995a) a établi la théorie pour des agrégations de sphères. Fuller (1995b) traite
de sphères contenant des sphérules non centrées. Enfin, Mishchenko et Travis
(1994) ont dévelopé une technique pour calculer les propriétés optiques de sphé-
roïdes allongés et aplatis. Tous ces développements sont en dehors du périmètre
de ce livre.

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Annexe D

Impact radiatif des aérosols


sur la neige et la glace

Wiscombe et Warren (1980) ont proposé une paramétrisation de l’albédo de


la neige que nous avons utilisée pour produire la figure 7.5. Il faut tout d’abord
calculer les propriétés d’absorption et de diffusion du mélange cristaux de neige
et aérosols. Les cristaux de neige étant très diffusants, seul l’absorption par les
aérosols importe. De manière générale, on estime les propriétés du mélange de
la manière suivante :


⎪ τ = τneige + τaérosol
⎨ ω τ +ω τ
ω = neige τneige + τaérosol aérosol (D.1)
neige aérosol

⎩ g = gneige ωneige τneige + gaérosol ωaérosol τaérosol .

ωneige τneige + ωaérosol τaérosol
Wiscombe et Warren utilisent ensuite l’approximation delta-Eddington qui
consiste à supprimer la pointe de diffusion vers l’avant des cristaux de neige
en redimensionnant les paramètres épaisseur optique, τ , albédo de diffusion
simple, ω, et facteur d’asymétrie, g, en τ ∗ , ω ∗ et g ∗ selon les équations :
⎧ ∗ g

⎪ g = 1+g

(1 − g 2 ) ω
⎪ ω∗ = (D.2)

⎩ ∗ 1 − g2 ω
τ = (1 − g 2 ω) τ.
On remarque que cette couche équivalente diffuse moins vers l’avant (g ∗ < g),
est plus absorptive (ω ∗ < ω) et plus fine optiquement (τ ∗ < τ ) mais elle
possède la même épaisseur optique d’absorption que la couche initiale car
(1 − ω) τ = (1 − ω ∗ )τ ∗ .
Pour du rayonnement solaire direct d’angle zénithal θ0 = arccos μ0 et une
surface sous-jacente lambertienne d’albédo A, Wiscombe et Warren donnent

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244 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

la formule qui permet de calculer l’albédo sous l’hypothèse deux-flux de delta-


Eddington :
  
1 2 P (1 − γ + ω ∗ b∗ ) + ω ∗ (1 + b∗ ) γμ0 − P exp(−τ ∗ /μ )
as (μ0 ) = Q 0
1 − 2 μ20
 
Q+ Q−
−ω ∗ b∗ (Q+ − Q− ) + ω ∗ (1 + b∗ ) 1 + μ0 − 1 − μ0
(D.3)

⎧ ∗

⎪ a = 1 − ω∗ g∗

⎪ b∗ =g ∗ /a∗





⎪  = 3a∗ (1 − ω ∗ )

P = 2/(3a∗ )
(D.4)

⎪ γ = (1 − A)/(1 + A)



⎪ Q+ = (γ + P ) exp(τ ∗ )



⎪ Q− = (γ − P ) exp(−τ ∗ )

Q = (1 + P )Q+ − (1 − P )Q− .

Quand τ vers l’infini, l’albédo as (μ0 ) tend vers une valeur asymptotique
a∞
s (μ0 ) qui vaut :

ω ∗ 1 − b∗  μ0
a∞
s (μ0 ) = . (D.5)
1 + P 1 +  μ0
L’albédo d’une couche neigeuse pour du rayonnement incident diffus iso-
trope peut être calculé à partir de l’intégrale :
 1
ad = 2 μ0 as (μ0 ) dμ0 (D.6)
0

pour laquelle Wiscombe and Warren (1980) fournisse une solution analytique
que nous ne reproduisons pas ici.

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urbain, 8
volcanique, 8, 10
albédo
de diffusion simple, 26, 77, 108
de la neige, 243
de surface, 127
Index almucuntar, 109
ammoniac, 47
analyseur différentiel de mobilité élec-
trique, 119
angle solide, 63
absorptance, 80 approximation de delta-Eddington, 243
acide sulfurique, 22, 46, 47, 194 assimilation de données, 122
acidification auréole, 109
océans, 206 autoconversion, 154
pluies, 177 aviation, 158
activation, 145
activité de l’eau, 144, 147 bandes d’absorption, 89
Aeronet, 107 bilan radiatif, 3, 93, 163
aérosol, 3 bombardement, 42
carbone suie, 22
combustion de la biomasse, 10, 187 chaleur latente, 149
continental, 8 chimie hétérogène, 181
définition, 3 chlorophylle, 44, 178
définition, 7 circulation de Brewer-Dobson, 190, 193
désertique, 8, 9 coagulation, 48, 194, 203
distribution, 12 coefficient d’absorption
émissions, 11 aérosol, 26, 78
inorganique, 22 molécule, 74
marin, 8 coefficient d’Ångström, 27
mélange, 21 coefficient d’extinction
non sphérique, 33, 242 aérosol, 26, 78
organique, 22 coefficient de diffusion
organique secondaire, 185 aérosol, 26, 78
primaire, 8 composés organiques volatils, 185
primaire biogénique, 10, 186 compteur de particules, 119
puits, 12, 194 condensation
secondaire, 8 composés semi-volatils, 47
secondaire organique, 10 constante de Boltzmann, 144, 235
sels marins, 9, 40, 53, 183 constante des gaz parfaits, 144, 235
sources, 11 corps noir, 80, 114
stratosphérique, 176, 181, 190, 191, rétroaction du, 164
196, 203 couche d’ozone, 1, 181, 203
sulfate, 181 couche limite atmosphérique, 1
temps de résidence, 12 cristallisation, 24

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246 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

cycle biogéochimique, 4, 175 second, 141, 154


cycle de l’eau, 4 effet Kelvin, 47, 144
cycle du soufre, 57 effet parasol, 125
stratosphère, 191 effet Raman, 118
cycle hebdomadaire, 153 effet Twomey, 141
efficacité à absorber, 32
déforestation, 187 efficacité à diffuser, 32
déliquescence, 24 efficacité climatique, 166, 169
dépôt efflorescence, 24
humide, 50 émission, 38
sec, 52 aérosol biogénique, 10
vitesse de, 52 combustibles fossiles, 38
diamètre aérodynamique, 119 combustion de la biomasse, 10
diffusion composés organiques volatils, 45
de Mie, 74 diméthylsulfure, 10, 43
de Rayleigh, 74 feux de végétation, 39, 170
diffusion multiple, 65, 88 future, 171
diffusion simple, 88, 108 passée, 170
diffusion spéculaire, 112 poussières désertiques, 9, 41
diméthylsulfidepropionate, 43 sels marins, 9, 40, 183
diméthylsulfure, 10, 43, 57, 181, 190, volcans, 10
192 émissivité, 80, 132
dioxyde de soufre, 57, 191, 192 ensemencement des nuages, 204
distribution en taille, 12, 18, 108, 194, épaisseur optique, 84, 105
237 aérosol, 27, 127
molécule, 77
eau surfondue, 156 nuage, 150, 161
écart type géométrique, 20, 237 équation de conservation, 37
écosystèmes équation de continuité, 37
marins, 178, 190 équation de Koschmeider, 33
terrestres, 39, 176, 185–187 équation de Maxwell-Garnett, 24
effet éruption
de glaciation, 15, 143, 156 Agung, 197
direct, 15 El Chichón, 197
indirect, 15 Krakatoa, 197
semi-direct, 15, 134 Laki, 196
sur la neige, 15, 137, 174, 243 Pinatubo, 176, 181, 198
effet de serre, 3, 97 Tambora, 197
aérosol, 132 Toba, 198
effet direct, 15, 127 volcanique, 192
calcul exact, 131 étalonnage photomètre, 107
formule simplifiée, 127, 129
effet indirect, 15, 141 facteur
de glaciation, 15, 143, 156 d’absorption, 26, 31, 77, 239
premier, 141, 150 d’extinction, 26, 31, 77, 239

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Index 247

de diffusion, 26, 31, 77, 239 longueur d’onde, 61


facteur de van’t Hoff, 147 luminance, 64, 80, 105, 108, 110, 115
fenêtre atmosphérique, 89, 102, 106
feu de végétation, 39, 170, 187 mélange des aérosols, 21
flux actinique, 95, 181 mesure in situ, 118
flux radiatif, 63, 91, 164 méthode de Bouguer-Langley, 107
fonction de phase, 28, 75, 79, 108 Mie
fonction Gamma, 20, 60 extension de la théorie de, 242
forçage radiatif, 163, 164 paramètre de, 30, 77, 239
forçage radiatif des nuages, 14 théorie de, 30, 77, 239
forçage radiatif direct, 134 modèle de Bruggeman, 24
formation de nouvelles particules, 46 mode
fraction de diffusion vers l’arrière, 29 d’accumulation, 17
fraction de diffusion vers le haut, 29, d’Aitken, 17
127 de nucléation, 17
fin, 17
gaz à effet de serre, 3, 91, 163 grossier, 17
ultrafin, 17
hiver nucléaire, 172 modélisation des aérosols, 54
hygroscopicité, 24, 119, 147
hystérésis, 24 néphélomètre, 120
nombre d’onde, 61
impacteur, 119 noyau d’Aitken, 146
indice de réfraction, 23, 74, 108 noyau de condensation, 145, 148
indice foliaire, 45 noyau glaçogène, 156
ingénierie climatique, 201 nuage, 3, 49, 50, 141
intensité radiative des feux, 39 nuage stratosphérique polaire, 194
isoprène, 185 nucléation, 46
hétéro-moléculaire, 46
lessivage, 50 homogène, 46
lidar, 116 homomoléculaire, 46
Raman, 118 nutriments, 177, 190
limbe, 102, 107
loi de Beer-Lambert, 84, 87 occultation, 107
loi de Bouguer, 75 oscillation nord-atlantique, 190
loi de Clausius-Clapeyron, 143 oscillation quasi biennale, 194
loi de Henry, 49 oxysulfure de carbone, 192
loi de Junge, 19
loi de Kirchhoff, 80 paramètre d’Ångström, 27
loi de Planck, 80 paramètre d’asymétrie, 28, 77, 239
loi de Raoult, 144 paramètre d’hygroscopicité, 147
loi de Stefan-Boltzmann, 93 paramètre de rétroaction, 164
loi de Stokes, 53 pH
loi Gamma, 20 eau nuageuse, 49
loi Gamma modifiée, 20 océan, 206
loi log-normale, 20, 237 pluie, 177

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248 Aérosols atmosphériques - Propriétés et impacts climatiques

photomètre, 105, 109 vapeur d’eau, 165


Photons, 107
photosynthèse, 176 section efficace, 26
phytoplancton, 43, 178, 181 absorption, 26
Pinatubo, 176, 181, 198 diffusion, 26
pluies acides, 177 extinction, 26
polarisation, 97 section géométrique, 26
poussière désertique, 9, 177, 178, 188 sédimentation, 52, 194
poussière minérale, 9 sels marins, 9, 40, 53, 183, 202
pression de vapeur saturante, 143 sensibilité climatique, 164, 166
processus de Wegener Bergeron Fin- spectre d’action, 180
densein, 156 spectromètre de masse, 120
stratosphère, 1, 191, 193, 203
raie d’absorption, 65 sulfate d’ammonium, 22
forme, 71 sulfure d’hydrogène, 57, 191
intensité, 70 surface lambertienne, 110, 243
rapport de mélange, 37 sursaturation, 143, 158
rayon maximale, 149
effectif, 19 système climatique, 1
géométrique moyen, 237
médian, 18 taux d’autoconversion, 154
moyen, 18 taux de photolyse, 181
surfacique moyen, 18 télédétection, 101
volumique géométrique moyen, 19, active, 101, 116
237 passive, 101, 105
tension de surface, 47
volumique moyen, 18
théorie de Köhler, 145
rayonnement
théorie de Mie, 31, 77, 239
absorption, 13, 73
théorie des milieux effectifs, 24
diffus, 131, 176
traînée d’avion, 158
diffusion, 13, 72, 74, 76, 108, 109
transfert radiatif, 82
photosynthétiquement actif, 176
transmission atmosphérique, 89
ultraviolet, 180, 181, 203
transport des aérosols, 54
rayonnement diffus, 109
tropopause, 1, 193, 203
réchauffement climatique, 5
troposphère, 1
réflectance, 110, 115
réflectance de surface, 110 UV, 180
réponse climatique, 163, 166
reptation, 42 visibilité, 33
resuspension, 45 vitesse de Stokes, 53
rétroaction climatique, 163, 164, 181,
184, 190
albédo de surface, 165
lente, 166, 205
nuage, 165
rapide, 166, 205

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