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Retraitement du combustible

Procédés, ingénierie et usines


par Michel BOURGEOIS
Ingénieur de l’École nationale supérieure des industries chimiques de Nancy (ENSIC)
Ancien Conseiller auprès du Directeur du cycle du combustible
au Commissariat à l’énergie atomique

1. Évolution du procédé PUREX ............................................................... BN 3 652 - 2


2. Autres procédés de retraitement ........................................................ — 3
2.1 Procédés par voie aqueuse......................................................................... — 3
2.2 Procédés par voie non aqueuse ................................................................. — 3
2.2.1 Procédés de volatilisation des fluorures........................................... — 3
2.2.2 Procédés pyrométallurgiques............................................................ — 4
3. Cycle du thorium...................................................................................... — 4
3.1 Caractéristiques ........................................................................................... — 4
3.2 Filières de réacteur concernées.................................................................. — 5
3.3 Retraitement des combustibles au thorium .............................................. — 5
3.3.1 Combustibles des réacteurs à eau ordinaire.................................... — 5
3.3.2 Combustibles des réacteurs à haute température........................... — 5
3.3.3 Combustibles des réacteurs à sels fondus ....................................... — 5
4. Spécificité de l’ingénierie...................................................................... — 5
4.1 Principes généraux de sûreté ..................................................................... — 6
4.2 Équipements des usines ............................................................................. — 6
4.2.1 Fiabilité des installations.................................................................... — 6
4.2.2 Maintenance des installations ........................................................... — 7
4.3 Instrumentation et contrôles ...................................................................... — 7
4.4 Structure des usines.................................................................................... — 7
4.5 Implantation des usines .............................................................................. — 7
4.6 Autorisation de création.............................................................................. — 7
5. Usines de retraitement........................................................................... — 7
5.1 Situation du retraitement dans le monde.................................................. — 7
5.2 Situation du retraitement en France .......................................................... — 9
Pour en savoir plus........................................................................................... Doc. BN 3 653

D epuis sa première mise en œuvre industrielle en 1954 à Savannah River


aux États-Unis, le procédé de retraitement PUREX a fait la preuve de ses
facultés d’adaptation à l’évolution des combustibles. Il reste encore ouvert à
d’autres possibilités d’amélioration, avec notamment comme objectif la dimi-
nution des coûts et de l’impact sur l’environnement.
Le développement et les succès du procédé PUREX n’ont pas empêché d’étu-
dier en parallèle d’autres procédés très différents, tout particulièrement en
milieux non aqueux, comme les procédés de volatilisation des halogénures ou
les procédés pyrométallurgiques ou pyrochimiques.
Un changement radical de procédé ne pourrait se justifier que pour répondre
à des choix de combustibles se prêtant mal au procédé PUREX, comme par
exemple des alliages à base de zirconium particulièrement difficiles à mettre en
solution nitrique ou des sels fondus. Un regain d’intérêt pour les procédés
pyrochimiques se manifeste cependant aujourd’hui dans le cadre de la réduc-

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tion des éléments à vie longue dans les déchets provenant des usines de retrai-
tement.
Le thorium est susceptible, comme l’uranium, d’alimenter un cycle de
combustible à des fins de production d’énergie. Plus répandu que l’uranium,
d’où son attrait pour certains pays comme l’Inde et le Japon, le thorium ne pos-
sède pas d’isotope fissile. Il doit donc être nécessairement associé à de l’ura-
nium ou du plutonium pour obtenir un combustible nucléaire. Les difficultés de
mise en œuvre du cycle, liées en particulier à la présence d’émetteurs gamma
très énergiques dans les produits récupérés au retraitement (uranium 233 et
thorium), ont largement freiné son application.
Les usines de retraitement ne ressemblent en rien à celles de l’industrie clas-
sique du fait des précautions draconiennes nécessitées par la manipulation de
matières très radioactives dont certaines sont en plus fissiles. Le confinement
de la radioactivité, la prévention des risques de criticité et les choix faits, en
matière d’entretien et de maintenance des installations, conditionnent notam-
ment fortement leur structure.
Le retraitement est parvenu à maturité industrielle avec la mise en service en
1990 de l’usine commerciale UP3 de la COGEMA à La Hague suivie en 1994 de
celle de l’usine anglaise Thorp à Sellafield et de l’usine UP2-800 à La Hague, et
la construction de l’usine japonaise de Rokkasho-Mura, dont le démarrage est
prévu vers 2005.
Les performances atteintes en matière de capacité, de rendement et de qua-
lité des produits dans les usines modernes sont excellentes, avec des rejets de
radioactivité dans l’environnement bien inférieures aux quantités autorisées. La
grande fiabilité du procédé et des appareils, la prévision des opérations
d’entretien et de maintenance ont permis, en évitant d’avoir recours à des
interventions directes, une diminution constante des équivalents de dose reçus
par le personnel. Le volume des déchets contenant des éléments à vie longue
est également en constante diminution.
Si les usines françaises couvrent largement les besoins nationaux, ce qui per-
met d’offrir des services à des clients étrangers, la capacité totale des usines
dans le monde est loin d’être à la hauteur des quantités de combustibles
déchargés.

L’étude complète du sujet comprend les articles :


— BN 3 650 – Retraitement du combustible. Principales opérations ;
— BN 3 651 – Retraitement du combustible. Traitement des déchets ;
— BN 3 652 – Retraitement du combustible. Procédés, ingénierie et usines (le présent article) ;
— Doc. BN 3 653 – Retraitement du combustible.

1. Évolution du procédé PUREX Des modifications plus importantes du procédé peuvent être
envisagées dans une perspective à plus long terme de réalisation
de nouvelles usines, modifications dont l’application dans les usi-
nes actuelles n’est toutefois pas à exclure a priori, avec comme
Depuis sa première application à grande échelle, le procédé objectifs la diminution des coûts d’investissement (usines plus
PUREX n’a cessé d’évoluer, tout en conservant ses grandes lignes. compactes par la simplification des schémas et le choix des appa-
Cette évolution, étroitement liée à celle des combustibles et à la reils) et de fonctionnement (augmentation des capacités unitaires
part de plus en plus importante prise par la gestion des déchets, se et des taux de charge) pour les opérations de retraitement propre-
poursuit encore actuellement dans les usines, avec notamment le ment dites et pour la gestion des déchets, tout en prenant en
souci de réduire le plus possible le volume de déchets B (compac- compte l’évolution des combustibles (augmentation des teneurs en
tage des coques, suppression des enrobés bitume) et la quantité plutonium et des taux de combustion, additifs, nouveaux maté-
d’éléments à vie longue (programme SPIN). Comme dans toute riaux de gainage, etc.).
industrie, les exploitants cherchent constamment à tirer le plus
grand parti possible des installations pour améliorer la sûreté et Les principales pistes sont les suivantes :
pour diminuer les coûts de fonctionnement, en particulier par — la séparation des pièces d’extrémité avant le cisaillage des
l’optimisation ou par l’amélioration des procédés mis en œuvre. assemblages, évitant ainsi leur contamination ;

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— la réduction de la quantité de sodium dans les effluents (400 oC) et de réduction de ce dernier en UO2 (600 oC) ; la fusion de
liquides de manière à pouvoir incorporer, à capacité égale des ins- zone ou la volatilisation sous vide à très haute température pour
tallations de vitrification, une plus grande masse de produits de les combustibles métalliques. Nous nous bornerons à décrire
fission dans le verre : en piégeant directement l’iode sur des pro- brièvement les deux types de procédés les plus importants : les
duits solides au lieu de solutions sodiques dans le traitement des procédés de volatilisation des fluorures et les procédés pyro-métal-
effluents gazeux ; en utilisant des sels destructibles du type carbo- lurgiques.
nate d’hydrazinium au lieu de carbonate de soude dans le traite-
ment des solvants ;
— l’utilisation la plus large possible de méthodes électrochimi- 2.2.1 Procédés de volatilisation des fluorures
ques photochimiques ou sonochimiques (ultrasons) ;
— l’utilisation d’extracteurs centrifuges plus compacts et mieux Ces procédés sont basés sur les propriétés physiques et chimi-
adaptés, du fait des faibles temps de séjour réduisant les effets de ques, et en particulier les tensions de vapeur, des fluorures des élé-
la radiolyse, aux fortes activités spécifiques alpha, dans le sens de ments présents dans les combustibles irradiés [43]. L’hexafluorure
l’évolution des combustibles vers l’augmentation des teneurs en d’uranium UF6 , composé très stable utilisé dans les usines d’enri-
plutonium et des taux de combustion ; chissement par diffusion gazeuse, se sublime à température relati-
— l’emploi de pompes et de vannes fiables ou de maintenance vement basse : 56 oC. Pratiquement seuls les hexafluorures de
facile pour accroître la compacité des installations ; plutonium PuF6 , de neptunium NpF6 , de technétium TcF6 et de
— la simplification du procédé en ayant recours à des méthodes molybdène MoF6 ont une volatilité voisine de celle de l’hexafluo-
de précipitation pour la purification des matières nucléaires au lieu rure d’uranium. Quelques produits de fission ont des fluorures plus
de cycles d’extraction : procédé IMPUREX (IMproved PUREX ) pro- volatils (TeF6 , IF7), mais la plupart comme les alcalins, les alcalino-
posé par les Allemands [36]. Ce procédé repose sur une clarifica- terreux, les lanthanides, le niobium, possèdent des fluorures beau-
tion la plus poussée possible et sur la saturation maximale du coup moins volatils. Comme dans le procédé PUREX, le ruthénium
solvant afin d’obtenir la décontamination de l’uranium et du pluto- se singularise par l’existence de plusieurs composés fluorés et oxy-
nium en un seul cycle, impliquant une conduite particulièrement fluorés peu stables tels que RuOF4 .
pointue pour éviter les fuites à l’extraction ; Ces procédés sont très marqués par le comportement du pluto-
— l’utilisation plus systématique de mesures en ligne pour le nium. Très voisin de l’hexafluorure d’uranium sur le plan de la
contrôle du procédé qui, combinées avec des systèmes experts, volatilité, l’hexafluorure de plutonium en diffère beaucoup sur le
permettent d’obtenir une automatisation plus poussée du fonction- plan de la stabilité. PuF6 est en effet un composé très instable, se
nement des installations ; décomposant en tétrafluorure PuF4 solide :
— le développement de l’analyse en ligne par des méthodes
physiques donnant des réponses rapides tout en contribuant à PuF 6 ! PuF 4 + F 2 avec ∆G = – 1,7 kJ
diminuer la production (non négligeable) des effluents analytiques.
Le rapport molaire F2/PuF6 est voisin de 100 à 500 oC et de 450
à 300 oC. L’hexafluorure de plutonium est donc d’autant plus stable
que la température est élevée. Cependant, à des températures infé-
rieures à 100 oC, la vitesse de décomposition est suffisamment fai-
2. Autres procédés ble pour le stabiliser (état métastable). Pour le former, la
température de fluoration à l’aide de fluor devra donc être la plus
de retraitement élevée possible et, pour le conserver, les gaz devront être trempés
au plus tôt (le Laboratoire américain de Los Alamos a montré que
l’utilisation de FOOF, composé très instable, comme agent de fluo-
Le procédé PUREX n’a pas été le premier en date et son déve- ration permet la formation de PuF6 à basse température). En revan-
loppement et ses succès n’ont pas empêché d’étudier en parallèle che, des températures de l’ordre de 300 oC sont utilisées pour le
d’autres procédés. Les procédés de retraitement sont générale- décomposer thermiquement et ainsi séparer le plutonium sous
ment classés en procédés par voie aqueuse et procédés par voie forme PuF4 solide de l’uranium restant sous forme UF6 gazeux.
non aqueuse (appelée aussi voie sèche ). L’hexafluorure de plutonium se décompose également par radio-
lyse, en particulier sous l’effet de son propre rayonnement alpha
(de l’ordre de 1 à 2 % par jour en phase condensée).
La séparation des autres éléments fait appel à la distillation frac-
2.1 Procédés par voie aqueuse tionnée des fluorures et à la formation de complexes avec des fluo-
rures métalliques (NaF, MgF2).
Ces procédés, ayant la particularité commune avec le procédé Ces procédés ont vu le jour aux États-Unis au début des années
PUREX d’utiliser les milieux nitriques, ont été ou peuvent être 1950 dans les laboratoires d’Argonne, avec l’utilisation de fluorures
associés de manière complémentaire au procédé PUREX en faisant d’halogènes (BrF3 , BrF5 , CIF3-HF), et d’Oak-Ridge, en milieu fluoru-
appel à des techniques d’échange d’ions, de précipitation et res fondus, évidemment bien adapté au cas des réacteurs à sels
d’extraction par solvant, (en utilisant un solvant autre que le TBP). fondus. Les procédés aux fluorures d’halogènes étudiés en France
dès 1957 par le CEA avec la collaboration de la Société Ugine ont
été rapidement abandonnés au profit d’un procédé de fluoration
par le fluor gazeux dont la mise en œuvre, beaucoup plus simple,
2.2 Procédés par voie non aqueuse présente moins de risques. Ce procédé, préconisé par le labora-
toire américain de Brookhaven, utilise des lits fluidisés de corindon
Des procédés très différents du procédé PUREX ont été envisa- pour évacuer la chaleur produite par les réactions de fluoration très
gés dès les années 1950 aux États-Unis, en cherchant à réduire le exothermiques. Après une campagne de retraitement de
nombre des opérations et le volume des installations en éliminant combustibles irradiés UZr à base d’uranium très enrichi, trente
l’eau et les composés organiques par l’utilisation de réactifs miné- aiguilles irradiées (UPu)O2 provenant du réacteur rapide Rapsodie
raux très stables aux radiations et moins contraignants du point de ont été ainsi retraitées dans la cellule ATTILA de Fontenay-aux-
vue de la criticité. Un certain nombre d’entre eux n’apportent que Roses, l’uranium étant récupéré purifié alors que le plutonium pré-
de très faibles facteurs de décontamination, comme par exemple le sentait une forte contamination en ruthénium. Par la suite, des
procédé AIROX (Atomics Internantional Reduction Oxidation ) améliorations ont porté notamment sur l’utilisation de réacteurs à
consistant à effectuer plusieurs cycles d’oxydation de UO2 en U3O8 flamme permettant d’atteindre des températures beaucoup plus

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élevées pour la fluoration des oxydes mixtes, aboutissant au nobles et surtout de l’électrolyte renfermant la majorité des pro-
schéma suivant, prenant en compte les fruits d’une collaboration duits de fission ainsi qu’une fraction des actinides récupérable
avec la Russie dans ce domaine : dans une phase métallique réductrice (mélange Cd-Li).
— dégainage des combustibles par fusion de la gaine en acier Le traitement des combustibles oxydes des réacteurs à eau ordi-
inoxydable ou par un procédé mécanique de broyage-tamisage ; naire est envisagé par dissolution et réduction dans un mélange
— réduction en poudre du combustible par oxydation à l’air biphasique sel (CaCl2-CaF2) et métal (CuMg + Ca). La phase métal
dans le cas du dégainage thermique ; recueille les métaux nobles, les actinides, les lanthanides, et la
— fluoration de l’oxyde par du fluor dans un réacteur à flamme phase sel les autres produits de fission. Les transuraniens sont
(> 1 000 oC) surmontant un réacteur de fluoration à lit fluidisé fonc- transférés de l’alliage CuMg à un alliage MgCd par l’intermédiaire
tionnant à 500 oC pour parachever la conversion du plutonium en d’un sel (mélange de MgCl2 , NaCl, KCl) puis récupérés par distilla-
hexafluorure ; tion de l’alliage MgCd et dirigés sur le cycle du combustible IFR.
— réduction thermique sélective de PuF6 en PuF4 à 300 oC ; L’alliage CuMg, contenant l’uranium et les métaux nobles, est
— purification de UF6 par distillation et par passage sur fluorure considéré comme un déchet. Une variante de ce procédé utilise un
de magnésium (élimination de NpF6 et de TcF6) ; alliage UFe pour la réduction des oxydes.
— purification du plutonium par dissolution du tétrafluorure
dans un bain de fluorures fondus et élimination du ruthénium par
dépôt sur du nickel. Parmi les arguments avancés en faveur des procédés non
À l’heure actuelle, ces procédés ne semblent plus étudiés. aqueux, il faut citer la compacité des installations, due en parti-
culier au nombre très restreint d’opérations et à la possibilité de
travailler avec des concentrations élevées en matières nucléai-
2.2.2 Procédés pyrométallurgiques res, l’excellente tenue des réactifs aux radiations permettant de
retraiter des combustibles très irradiés et peu refroidis,
Appelés aussi procédés pyrochimiques, ces procédés utilisent l’absence ou la faible production d’effluents liquides, l’activité
des sels et des métaux fondus. Un procédé de ce type a été appli- se retrouvant presque exclusivement directement sous forme
qué pour retraiter le combustible du réacteur EBR 2, prototype de de déchets solides.
réacteur surgénérateur à combustible métallique (alliage d’ura- En revanche, la mise en œuvre de ces procédés soulève de
nium enrichi à 45 %, à 0,1 % de plutonium et à 5 % de métaux nombreuses difficultés technologiques liées à l’utilisation de
nobles de fission). Après dégainage mécanique, l’alliage est fondu réactifs généralement très agressifs (agents de fluoration, sels
dans un creuset de zircone sous atmosphère inerte. Tous les élé- et métaux fondus) à des températures élevées, à la manipula-
ments plus électropositifs que le zirconium sont oxydés par la zir- tion de produits solides le plus souvent pulvérulents. Les ris-
cone et se retrouvent avec une partie de l’uranium sous forme de ques élevés de corrosion et de bouchage des appareils
scories restant adhérente au creuset lors de la coulée du métal. imposent de prévoir leur maintenance à distance. Les perfor-
Pendant cette opération, les gaz rares et une partie de l’iode sont mances de ces procédés (rendements et facteurs de décontami-
volatilisés. Le combustible est refabriqué à distance par moulage nation) sont généralement inférieures à celles obtenues avec le
sous pression dans des tubes de silice. procédé PUREX, impliquant alors la refabrication à distance des
combustibles. Ces procédés nécessitent encore des efforts de
Les scories qui contiennent 5 à 10 % de l’uranium, du plutonium
Recherche et de Développement importants, en particulier dans
et des produits de fission sont traitées, après dissolution dans un
le domaine de la gestion des déchets, pour établir des
mélange de chlorures de calcium et de magnésium fondus,
comparaisons technico-économiques valables avec le procédé
d’abord par du zinc liquide pour extraire les métaux nobles, puis
PUREX en prenant en compte la totalité du cycle du
par un alliage MgZn à 5 % en Mg pour extraire l’uranium.
combustible.
Ces procédés ont eu un regain d’intérêt avec le développement
aux États-Unis, relayé par le Japon dans le cadre de leur pro-
gramme OMEGA pour la séparation et l’incinération des actinides,
du programme IFR (Integral Fast Reactor) de réacteur rapide à
combustible métallique avec un cycle du combustible intégré, 3. Cycle du thorium
comme EBR 2. Le combustible est un alliage UPuZr à 10 % en Zr,
gainé d’acier inoxydable pouvant subir des taux de combustion de
l’ordre de 18 %. IFR est également présenté comme un incinérateur 3.1 Caractéristiques
d’actinides produits dans des réacteurs à eau [44].
Le procédé a subi quelques évolutions. Le traitement, basé Le thorium est un actinide 3 à 4 fois plus abondant dans la
essentiellement sur l’électrolyse en milieu de chlorures fondus, croûte terrestre que l’uranium. À la différence de l’uranium et du
comprend les principales étapes suivantes [45] : plutonium, il ne possède pas d’isotope fissile. Cependant, l’isotope
— cisaillage des aiguilles en tronçons de quelques centimètres 232, qui est pratiquement le seul présent dans le thorium naturel,
placés dans un panier, servant d’anode, immergé dans le bain de est, comme l’uranium 238, fertile. Il donne en effet naissance,
chlorures fondus (mélange eutectique NaCl-LiCl contenant 5 % après capture d’un neutron et deux désintégrations bêta successi-
d’UCI3 à 500 oC) ; ves, à un noyau d’uranium 233 fissile dont les propriétés neutro-
— électrolyse pour déposer l’uranium sous forme solide (dendri- niques se comparent favorablement à celles des noyaux fissiles
tes) sur une cathode solide ; d’uranium et de plutonium [50] (figure 1).
— après évacuation de la cathode avec son dépôt d’uranium, La réaction (n, 2n) conduit à la formation d’uranium 232, émet-
électrolyse de l’uranium et du plutonium sur une cathode de cad- teur alpha de 1,62 × 105 ans de période donnant du thorium 228,
mium liquide ; lui-même émetteur alpha de 1,91 an de période et qui comporte
— fusion des dendrites d’uranium pour éliminer le sel occlus par dans sa descendance des émetteurs gamma très pénétrants
décantation et le cadmium par distillation ; comme le bismuth 212 (1,62 MeV) et le thallium 212 (2,61 MeV) ou
— évaporation du cadmium de la cathode liquide et récupéra- gazeux comme le radon 220 [50].
tion du mélange UPu fondu ; Le cycle thorium/uranium 233 doit donc être nécessairement
— refabrication du combustible par injection de l’alliage dans amorcé en associant au thorium des matières fissiles uranium 235
des tubes en quartz. ou plutonium dans les combustibles de première génération. Par
Les déchets de procédé sont constitués principalement des gai- rapport au cycle uranium-plutonium, il se caractérise par une pro-
nes, d’une phase cadmium contenant le zirconium et les métaux duction beaucoup moins élevée d’actinides mineurs due à la posi-

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228 Th
α(
232Th (n, γ) 233Th

β– (22 min)
70

Chaîne des
an

descendants
(n, 2n)
s)

se terminant à 232 233


Pa Pa
208 Pb

β-- (1,3 j) β-- (27 j)

232U (n, 2n) 233U (n, γ) 234U (n, γ) 235U


Figure 1 – Formation d’uranium 233 à partir
de thorium

tion moins élevée du thorium dans la classification périodique des 3.3.2 Combustibles des réacteurs à haute température
éléments, et, dans le cas d’utilisation d’uranium très enrichi, par
une faible production de plutonium. Ils se présentent de manière très différente des précédents. Ils
sont constitués généralement de particules fissiles et de particules
Il implique cependant des opérations de retraitement et de refa- fertiles de 1 mm de diamètre environ.
brication beaucoup plus compliquées du fait de la présence dans
l’uranium 233 et le thorium récupérés de radionucléides très irra- Les particules fertiles contiennent un noyau de dioxyde de tho-
diants et de la nécessité, si l’on veut éviter les mélanges isoto- rium de 500 µm de diamètre recouvert de deux couches de pyro-
piques, de gérer deux flux d’uranium : uranium 233 et uranium carbone, la première poreuse, la seconde étanche (particules
enrichi en isotope 235. « biso »).
Les particules fissiles comportent un noyau de carbure d’ura-
nium (uranium très enrichi en isotope 235 ou, par la suite, uranium
3.2 Filières de réacteur concernées 233), de plus petit diamètre que les fertiles, recouvert successive-
ment de trois couches : pyrocarbone poreux, carbure de silicium et
Depuis le début des années 1960, l’utilisation de combustibles au pyrocarbone étanche (particules « triso »).
thorium a été expérimentée dans les différentes filières de Les combustibles se présentent soit sous la forme de blocs pris-
réacteurs : eau ordinaire bouillante comme Elk River, sous pression matiques à section hexagonale (Fort Saint-Vrain), soit sous la
comme Shippingport ou Indian Point aux États-Unis, à eau lourde forme de boulets sphériques (AVR, THTR-300) [52].
aux États-Unis et en Inde, à haute température (RHT) comme
Peach Bottom et Fort Saint-Vrain aux États-Unis ou AVR à Jülich et Avant de mettre en œuvre le procédé THOREX, les éléments fis-
THTR-300 à Uentrop en Allemagne, à sels fondus (Molten Salt siles et fertiles doivent être mis en solution nitrique, ce qui néces-
Reactor Experiment – MSRE –) à Oak Ridge aux États-Unis. Envi- site la mise à nu des particules d’oxydes ou de carbures.
sagé pour les réacteurs à neutrons rapides, le cycle du thorium Le graphite ainsi que le pyrocarbone peuvent être éliminés par
l’est également pour les nouveaux concepts de réacteur sous-cri- incinération après broyage des éléments combustibles, mettant à
tique associé à un accélérateur de particules [51]. Les réacteurs nu les noyaux fertiles et les particules fissiles jusqu’à la couche de
japonais Fugen et chinois (HTR 10 en construction) pourraient éga- carbure de silicium restée intacte. La séparation fissile/fertile peut
lement utiliser ce combustible [50]. être réalisée soit par dissolution sélective des noyaux fertiles, les
noyaux fissiles restant protégés par le carbure de silicium, soit par
des procédés basés sur les différences de caractéristiques physi-
3.3 Retraitement des combustibles au thorium ques (élutriation par exemple).
La coquille de carbure de silicium peut être cassée mécanique-
Le retraitement des combustibles au thorium doit évidemment ment afin de pouvoir récupérer l’uranium et/ou le plutonium
tenir compte de leurs caractéristiques qui dépendent également de contenus dans les particules fissiles, par dissolution après
la filière concernée. conversion des carbures en oxydes par action de l’oxygène à haute
température.
3.3.1 Combustibles des réacteurs à eau ordinaire
3.3.3 Combustibles des réacteurs à sels fondus
Les combustibles devant être semblables, ils peuvent subir les
mêmes traitements mécaniques que les combustibles classiques. Ces combustibles étant généralement composés de mélanges de
En revanche, contrairement au dioxyde d’uranium, le dioxyde de tétrafluorures d’uranium et de thorium, et de fluorures de lithium
thorium, tout comme le dioxyde de plutonium, est difficilement et de béryllium, il semble tout indiqué de s’adresser à des procé-
soluble dans l’acide nitrique. Comme ce dernier, il nécessite l’ajout dés de volatilisation des fluorures.
d’ion fluorure, dont l’action corrosive doit être tempérée en le
complexant (avec des ions Al3+ par exemple), excluant l’utilisation
La fermeture du cycle du thorium nécessite donc des installa-
de zirconium comme matériau de construction des dissolveurs.
tions spécifiques très compliquées. L’expérience en matière de
Le thorium ne possède qu’un seul état d’oxydation : + 4. La sépa- retraitement des combustibles au thorium est des plus limitées.
ration uranium-thorium s’effectue facilement par extraction
liquide-liquide analogue au procédé PUREX, le procédé THOREX
qui a été exploité de nombreuses années à Oak Ridge et utilisé à
l’atelier pilote de Marcoule pour récupérer, à l’échelle du kilo-
gramme, de l’uranium 233 à partir de thorium métal irradié dans 4. Spécificité de l’ingénierie
un réacteur UNGG.
À part les problèmes de protection, les produits finis (dioxydes La spécificité des usines de retraitement découle des contraintes
d’uranium 233 et de thorium) peuvent être élaborés respectivement imposées par la mise en œuvre de matières très radioactives, dont
de la même façon que ceux d’uranium enrichi et de plutonium. certaines sont en plus fissiles et sensibles du point de vue de la

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prolifération des armes nucléaires : une usine de 800 t/an comme — soit par des mesures à prendre au cours de l’exploitation
UP3 doit, par exemple, traiter chaque année près de 1 milliard de nécessitant des contrôles redondants par des méthodes différentes
curie (37 exabecquerels) d’émetteurs bêta-gamma et environ 8 t de en fixant des limitations de masse, de concentration en matières
plutonium. fissiles, en utilisant des poissons neutroniques homogènes (gado-
Des précautions draconiennes, impliquant la mise en place de linium) ou en tenant compte d’une teneur minimale en isotope 240
programmes d’assurance de la qualité (prenant notamment en neutrophage dans le plutonium.
compte l’arrêté ministériel relatif à la qualité de la conception, de En général, on utilise une combinaison de ces contraintes : par
la construction et de l’exploitation des installations nucléaires de exemple, une géométrie sous-critique avec limitation de
base du 10/08/1984 publié au Journal officiel du 22/09/1984), doi- concentration ou de teneur en plutonium 240.
vent donc être prises à tous les stades pour garantir la production
conformément au cahier des charges pendant toute la durée de vie ■ Les risques d’origine non nucléaire et leurs implications sur les
de l’usine sans exposer les travailleurs et sans risque pour précédents doivent être évidemment pris en compte :
l’environnement [37]. — risques internes comme l’incendie, les explosions, les
conséquences d’événements tels que la défaillance d’alimentation
électrique ou de circuits de refroidissement, la rupture de barrières
4.1 Principes généraux de sûreté de confinement ;
— risques externes comme les séismes, les inondations ou la
Pour plus de détails, le lecteur se reportera à l’article Sûreté des
chute d’aéronefs.
laboratoires et usines nucléaires de ce traité.
Ces dispositions prises en vue de la prévention des risques énu-
La protection du personnel et de l’environnement repose sur la
mérés ci-dessus doivent être complétées par la mise en place de
prévention, la surveillance et la limitation des conséquences d’un
systèmes de surveillance pour vérifier en permanence leur effica-
incident ou d’un accident éventuel.
cité, comme par exemple :
■ Les risques directement liés à la mise en œuvre de matières — le contrôle de l’activité de l’air de ventilation des cellules pour
radioactives sont la contamination, l’irradiation et la criticité. surveiller l’intégrité de la première barrière de confinement ;
— le contrôle de rejets liquides et gazeux dans l’environnement ;
● Contamination
— le contrôle de l’activité atmosphérique et des débits de dose
La prévention de ce risque est assurée par le confinement des dans les différents locaux de travail ;
matières radioactives empêchant leur dissémination dans les — le contrôle dosimétrique du personnel ;
zones d’accès du personnel et dans l’environnement. Les systèmes — les alarmes de sûreté-criticité.
de confinement se composent de barrières emboîtées les unes
dans les autres :
— un premier système pour la protection du personnel
4.2 Équipements des usines
comportant deux barrières efficaces en fonctionnement normal ; L’impossibilité d’accéder directement aux appareillages implan-
— un deuxième système entourant le premier pour la protection tés dans les zones de forte irradiation (sauf au prix de très longues
de l’environnement comportant au moins une barrière. opérations de décontamination, d’irradiation du personnel d’inter-
La première barrière est constituée par l’appareillage (par les vention et de production importante de déchets) conditionne, avec
gaines dans le cas des combustibles) complété par les dispositifs l’objectif de répondre au cahier des charges fonctionnel, leur choix,
de traitement des évents, les filtres, les gardes hydrauliques. Les leur conception, leur réalisation et leur mode d’exploitation et de
barrières suivantes sont formées par les parois des enceintes qui maintenance.
abritent les appareils, par les murs de protection de ces enceintes La disponibilité des usines va donc dépendre, en plus du bon
et enfin par les murs des bâtiments. Les différentes zones sont fonctionnement et de la souplesse du procédé, de la fiabilité des
maintenues en dépression par des systèmes de ventilation afin installations, de l’existence ou non d’appareils de secours et des
d’éviter toute propagation de contamination vers l’extérieur en cas possibilités de maintenance rapide.
de défaillance accidentelle de l’une des barrières (confinement
dynamique). 4.2.1 Fiabilité des installations
Tous les effluents liquides ou gazeux sortant de l’usine sont trai-
tés, filtrés et contrôlés avant tout rejet dans l’environnement. Cette fiabilité des installations est recherchée :
— en choisissant des appareils, si possible statiques, déjà éprou-
● Irridation vés par l’expérience en usine ou ayant fait l’objet de procédures
Les enceintes contenant les matières irradiantes doivent être très rigoureuses de qualification, qui dans la plupart des cas néces-
entourées d’écrans de protection denses, épais et homogènes sitent une expérimentation très poussée à froid en installation
(béton, béton baryté, fonte, plomb, verre au plomb, etc.) calculés pilote à l’échelle 1 complétée si possible par des essais en pilote
pour que les équivalents de dose reçus par les travailleurs soient actif ;
inférieurs à la valeur maximale admissible. En 2000, conformément — en évitant, dans toute la mesure du possible, les systèmes
aux recommandations de la Commission Internationale de Protec- mécaniques malgré les complications de conception et d’implanta-
tion Radiologique (CIPR), cette limite va être abaissée de 50 à tion (utilisation de gardes hydrauliques plutôt que des vannes,
20 mSv / an (20 mSv / an en moyenne sur 5 ans, avec un maximum éjecteurs, air-lifts ou relevage sous vide plutôt que des pompes,
de 50 mSV sur un an) [38] [39]. etc.) ;
Pour UP3, un facteur de sécurité de 10 par rapport à l’ancienne — en choisissant les matériaux les plus résistants à la corrosion
norme a été pris et les doses effectivement reçues par le personnel (zirconium dans les milieux très oxydants par exemple) [41] et à
sont environ 100 fois plus faibles (< 0,5 mSv/an). l’action des rayonnements (métalliques ou minéraux) ;
— en exerçant un contrôle très sévère des matériaux et de leur
● Criticité mise en œuvre (radiographie des soudures, etc.)
Ce risque [40] doit être pris en compte partout où des quantités Par surcroît de prévoyance, notamment dans les parties les plus
significatives de matières fissiles sont présentes. Il peut être pré- actives et les plus complexes de l’usine, la fiabilité intrinsèque des
venu de plusieurs manières selon les parties du procédé : équipements peut être renforcée :
— soit par des mesures prises au stade de la conception : géo- — par une surcapactié des appareils ;
métrie des appareils, utilisation de poisons neutroniques hétérogè- — par une redondance, en général par une duplication, des
nes (matériaux borés, hafnium, cadmium, etc.) ; composants, des appareils ou des ateliers ;

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— par des volumes servant de tampon entre les unités pour évi- La tendance actuelle est de diminuer le nombre de ces prélève-
ter l’arrêt complet de l’usine en cas d’incident dans l’une d’entre ments en privilégiant l’utilisation de capteurs physiques placés sur
elles. la ligne du procédé, permettant d’avoir des réponses beaucoup
plus rapides ouvrant la voie à une automatisation poussée de la
conduite des installations. Les usines sont évidemment pourvues
4.2.2 Maintenance des installations
de nombreux capteurs soit pour les mesures classiques (tempéra-
Quel que soit le degré de fiabilité des installations, la question ture, pression, niveau, débits, etc.), soit pour les mesures nucléai-
de leur maintenance (entretien normal, réparations, remplace- res (activité alpha, bêta, gamma ou neutrons).
ment) doit se poser. Les principes retenus pour effectuer ces opé- Pour plus de détails, le lecteur se reportera aux articles spéciali-
rations peuvent cependant être très différents. sés de la rubrique Instrumentation et contrôle-commande de ce
■ Il peut s’agir d’ériger en système la téléopération (télé-entretien traité.
et télédémontage) pour la totalité des ateliers de haute activité de
l’usine ; c’est le concept REMOTEX prôné par les Américains ou
FEMO envisagé par les Allemands pour leur usine de Wackersdorf
4.4 Structure des usines
dont le projet a été abandonné. L’atelier pilote de Marcoule avait été Le confinement de la radioactivité impose la division des instal-
conçu à l’origine avec ce concept, repris à l’atelier de vitrification de lations en plusieurs zones : la norme NF M 60-101 en distingue
Marcoule (AVM). L’appareillage est réparti en modules interchan- quatre (cf. article Sûreté des laboratoires et usines nucléaires de ce
geables appelés également racks, ce qui nécessite des manchettes traité) suivant les risques d’irradiation et de contamination. Ces
de liaison déconnectables (ou des robots de soudure). Ces modules zones sont maintenues en légère dépression (quelques millibars)
sont généralement nappés contre les parois latérales des cellules en les unes par rapport aux autres par les systèmes de ventilation pro-
réservant la partie centrale aux engins de télémanipulation (cellules tégés par des filtres de très haute efficacité avec un gradient allant
type canyon : Hanford, Savannah-River). de la zone la moins active vers la plus active.
■ Une autre solution est comme dans UP3, d’adapter le degré de Les installations diffèrent totalement selon le principe de main-
téléopérabilité aux besoins des ateliers selon le type d’équipe- tenance retenu :
ments.
— un très grand bâtiment arbitrant la ou les grandes cellules
● Les appareils chaudronnés et soudés du procédé chimique type canyon contenant les équipements pour les usines entière-
conçus pour la durée de vie de l’usine sont implantés dans des cel- ment téléopérées ;
lules dépourvues de moyens de téléopération. Des doubles enve- — une série de bâtiments arbritrant pratiquement chacun un
loppes, permettant de former des bouchons cryogéniques par seul atelier correspondant à une partie du procédé pour les usines
circulation d’azote liquide, ont été installées préventivement sur des du type UP3. Dans le cas de duplication de lignes, chacune occupe
portions de tuyauteries présentant des risques de bouchage, afin de séparément une cellule.
pouvoir les déboucher en appliquant une pression hydraulique. Des
mesures sont également prises pour faciliter une intervention
exceptionnelle en cas d’incident. Des opérations de réparation 4.5 Implantation des usines
même très délicates peuvent être envisagées dans de telles cellules
à l’aide de robots spécialement conçus à cet effet, à l’exemple de la Outre les critères habituels de toute implantation industrielle, le
remise en état des deux dissolveurs de l’usine japonaise de Tokai- choix du site d’une usine de retraitement doit prendre en compte
Mura effectuée en 1984 et 1986. les contraintes d’ordre nucléaire, impliquant notamment :
● Certains composants, qui doivent être soumis à un entretien ou — un éloignement suffisant d’une zone à densité de population
à un changement périodique comme les pompes, les vannes, les élevée ;
éjecteurs, les filtres, etc., sont conçus de manière à pouvoir être — des possibilités de rejets d’éffluents liquides dans des
démontés, évacués et remplacés sans rupture de confinement et conditions de dilution suffisante, c’est-à-dire la proximité d’un
sous protection à l’aide de dispositifs spéciaux (EMEM – Enceinte cours d’eau important ou mieux de la mer ;
mobile pour enlèvement de matériel –, en anglais MERC Mobile — un régime de vents favorables pour la dilution et la dispersion
Equipment Replacement Cask ) [42]. rapide des rejets gazeux ;
● Les équipements comportant des pièces mécaniques comme — une région de faible sismicité.
les cisailles, les dissolveurs, les fours de calcination et de vitrifica- À ce titre, le site de la Hague est exemplaire.
tion doivent être conçus pour permettre l’entretien et le remplace-
ment à distance des parties les plus sollicitées : lames des cisailles,
galets de roulement des cisailles et des dissolveurs, etc. ou 4.6 Autorisation de création
contribuant à la sûreté ou au contrôle du procédé (capteurs de
mesure). Ces opérations sont réalisées au moyen de ponts roulants, Comme pour toute installation nucléaire de base (INB), la créa-
de systèmes porteurs d’outils, de télémanipulateurs maître-esclave tion d’une usine de retraitement est subordonnée à une procédure
ou électroniques. Des cellules atelier sont associées aux cellules aboutissant à un décret de création pris par les organismes gou-
procédé pour y effectuer des travaux de démontage, de réparation vernementaux (cf. article Réglementation de la sûreté nucléaire de
ou de démantèlement. ce traité).

4.3 Instrumentation et contrôles


Les usines de retraitement doivent être équipées de très nom- 5. Usines de retraitement
breux systèmes de contrôle tant pour le suivi du procédé que pour
la protection des travailleurs et de l’environnement.
Le contrôle du fonctionnement de l’usine, l’établissement des 5.1 Situation du retraitement
bilans, la détermination des caractéristiques des produits à l’entrée dans le monde
et à la sortie de l’usine sont assurés par des analyses effectuées
sur des échantillons prélevés sur les différents flux au moyen de Le tableau 1 présente les principales installations de retraite-
bancs de prise d’échantillons automatisés et transférés par circuit ment connues actuellement en opération, en construction ou qui
pneumatique à un laboratoire central. ont fonctionné dans le monde.

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Tableau 1 – Principales installations de retraitement


Capacité Filière
Pays Site Dénomination Société Démarrage Remarques
(t/an) (combustible)
UP1 COGEMA 800 1958 graphite-gaz arrêt 1997
Marcoule rapides
APM CEA 5 1962 arrêt 1997
eau ordinaire
AT 1 CEA 1 kg/j 1969 rapides arrêt 1979
France
UP2 COGEMA 800 1966 graphite-gaz
La Hague UP2-400 COGEMA 400 1976
UP2-800 COGEMA 800 1994 eau ordinaire
UP3 COGEMA 800 1990
Windscale BNFL 1 500 1964 graphite-gaz
Sellafield
Royaume-Uni Thorp BNFL 700-1 200 1994 eau ordinaire AGR
Dounreay DRP UKAEA 10 1960 rapides modification 1972
Tokai-Mura TRP PNC 100 1977 eau ordinaire
Japon
Shimokita Rokkasho-Mura JNFS 800 2005 eau ordinaire en construction
Russie Tcheliabinsk RT1 MAYAK 400 1976 eau ordinaire
Trombay Trombay IDAE 100 1975 recherche
eau ordinaire
Tarapur PREFRE IDAE 100 1977
Inde eau lourde
eau lourde
Kalpakkam IDAE 100 en construction
rapides
eau ordinaire
Allemagne Karlsruhe WAK DWK 35 1971 arrêt 1991
eau lourde
États-Unis West Valley NFS NFS 300 1966 eau ordinaire arrêt 1972
Belgique Mol Eurochemic Eurochemic 0,35 t/j 1966 divers arrêt 1974
AGR : Advanced Gas cooled Reactor.
APM : Atelier Pilote de Marcoule.
BNFL : British Nuclear Fuels Ltd.
DRP : Dounreay Reprocessing Plant.
DWK : Deutsche Gesellschaft für Wiederaufarbeitung von Kernbrennstoffen mbH.
IDAE : Indian department of Atomic Energy.
JNFS : Japan Nuclear Fuel Service Co Ltd.
NFS : Nuclear Fuel Services.
PNC : Power and reactor fuel development corporation.
PREFRE : Power Reactor Fuel Reprocessing.
TRP : Tokai Reprocessing Plant.
UKAEA : United Kingdom Atomic Energy Authority.
WAK : Wiederaufarbeitungsanlage Karlsruhe.

Les pays peuvent être classés en quatre catégories selon la stra- gré un parc de centrales nucléaires très important, les États-Unis
tégie retenue pour la gestion de leurs combustibles usés : ne disposent plus d’usine civile depuis l’arrêt en 1976 de celle de
— les pays dotés comme la France de leurs propres la Nuclear Fuel Services à West Valley dans l’État de New York.
installations : Royaume-Uni, Japon, Russie, Inde ; L’usine de General Electric à Morris dans l’Illinois a été arrêtée dès
— les pays qui font retraiter leurs combustibles à l’étranger (en les premiers essais pour des raisons techniques liées à l’utilisation
France ou au Royaume-Uni) : Belgique, Pays-Bas, Suisse, Japon d’un procédé mixte voie aqueuses-voie sèche (Aquafluor), tandis
(en attendant leur usine de Rokkasho-Mura). L’Allemagne, qui en que celle de l’Allied General Nuclear Services à Barnwell dans la
faisait partie, a annoncé en 1998 son intention de limiter l’aval du Caroline du Sud n’a pas reçu les autorisations nécessaires. Un pro-
cycle au stockage direct ; jet d’usine étudié par Exxon a été abandonné.
— les pays qui ont choisi le stockage direct : Suède, États-Unis ; La position des pays de l’Est est déterminée par l’acceptation ou
— les pays qui n’ont pas encore fait un choix définitif : Corée du non de la Russie de retraiter leurs combustibles.
Sud, Taiwan, Espagne. La comparaison des quantités de combustibles déchargés
La situation des États-Unis est un peu particulière depuis la déci- annuellement dans le monde à la capacité totale des usines de
sion prise en 1977 par le Président Carter d’ajourner le retraitement retraitement en exploitation et en projet montre que l’industrie du
afin d’éviter les risques de prolifération des armes nucléaires. Mal- retraitement est en sous-capacité : 7 000 t de combustibles oxydes

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sont déchargés annuellement dans le monde en dehors des pays Une nouvelle usine conçue dès 1976 a été mise en service en
de l’Est (700 au Japon, 2 100 aux États-Unis et 3 200 en Europe de 1990 : UP3, d’une capacité annuelle de 800 t, affectée pendant
l’Ouest, dont 1 200 en France), alors que la capacité totale des usi- 10 ans au retraitement des combustibles des clients étrangers [46].
nes ne dépassera pas 4 000 t avant 2005.
À côté de ces installations industrielles, il faut mentionner :
— l’atelier AT1 de la Hague de capacité 1 kg/j, qui a retraité de
5.2 Situation du retraitement en France 1969 à 1979 plus d’une tonne de combustible provenant essentiel-
lement du réacteur expérimental à neutrons rapides Rapsodie ;
La première usine française, UP1, destinée à l’origine au retrai-
tement des combustibles des réacteurs plutonigènes G1, G2 et G3, — l’atelier pilote de Marcoule (APM), mis en service en 1962 et
a démarré à Marcoule en 1958. Son activité s’est terminée en 1997, adapté en 1974 au retraitement des combustible oxydes (combus-
après avoir retraité près de 18 600 t de combustibles usés, prove- tibles à uranium enrichi provenant des réacteurs Phénix de Mar-
nant principalement de réacteurs uranium naturel graphite-gaz. coule et KNK1 de Karlsruhe, combustibles au plutonium de
Phénix), a été fortement modifié pour augmenter sa capacité en la
La deuxième usine, UP2, a été mise en service à La Hague en portant à 5 t/an de combustibles oxydes rapides ou à eau ordinaire
1966 pour traiter les combustibles UNGG des réacteurs électro- et ses possibilités en matière de recherche et de développement.
gènes d’EDF. Sur cette usine a été greffée la tête HAO (Haute Acti- Cet atelier a été mis à l’arrêt en 1997.
vité Oxydes ), démarrée en 1976, permettant de retraiter à hauteur
de 400 t/an les combustibles issus de réacteurs à eau ordinaire, À la fin de l’année 1999, les quantités totales cumulées de
d’où le nom de UP2-400. Jusqu’en 1987, date à laquelle le retraite- combustibles oxydes retraités dans les installations françaises
ment des combustibles métalliques a été repris par UP1, l’usine a s’élevaient à environ :
fonctionné par campagnes alternées sur combustibles UNGG (au — 15 100 t de combustibles UO2 provenant des réacteurs à eau
total, près de 4 900 t y ont été traitées) et eau ordinaire. À signaler ordinaire (8 800 t dans UP2-400 et UP2-800 ; 6 300 t dans UP3) ;
également le retraitement dans cette installation de 10 t de
combustibles du réacteur à neutrons rapides Phénix, de 1979 — 12 t de combustibles MOX (10 t dans UP2-400 et 2 t dans
à 1984. La capacité de cette installation à été portée à 800 t/an l’APM) ;
en 1994, par l’adjonction de nouveaux ateliers (usine UP2-800) — 30 t de combustibles de réacteurs à neutrons rapides, dont
pour traiter les combustibles des centrales EDF. Une autre étape 25 t à base de plutonium (10 t à UP2-400, 14 t à l’APM et 1 t à AT1)
devrait lui permettre de retraiter les combustibles MOX. et 5 t à base d’oxyde d’uranium enrichi à l’APM).

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