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Combustibles solides.

Charbon
Origine, constitution, classification
par Georges PRUDHON
Ingénieur de l’École nationale supérieure des industries chimiques (ENSIC) de Nancy
François JACQUESSON
Ingénieur de l’École nationale d’ingénieurs de Metz (ENIM)
Ingénieur thermicien à CDF Énergie
Juliette LETE
Ingénieur de l’École nationale de chimie de Mulhouse
Chef de projet au Centre de pyrolyse de Marienau
et Stéphanie PARIS
Technicienne chimiste
Pétrographe au Centre de pyrolyse de Marienau

Ce dossier est une réédition de « Combustibles solides. Caractéristiques. Propriétés. Analyse »


de Georges PRUDHON, paru en 1996. La mise à jour est de François JACQUESSON, Juliette
LETE et Stéphanie PARIS.

1. Genèse de la formation des combustibles solides fossiles ......... BE 8 531 - 2


1.1 Cycles du carbone ....................................................................................... — 2
1.2 Diversité des combustibles fossiles........................................................... — 2
1.3 Nature du paléovégétal............................................................................... — 2
1.4 Dépôt et enfouissement des débris organiques : diagenèse................... — 3
1.5 Fossilisation de la matière organique : catagenèse.................................. — 4
1.6 Phase tardive de la fossilisation : métagenèse ......................................... — 5
1.7 Évolution artificielle des charbons par chauffage ..................................... — 5
2. Caractéristiques génétiques des combustibles
solides fossiles ......................................................................................... — 6
2.1 Pétrographie et typologie ........................................................................... — 6
2.1.1 Méthodes d’observation .................................................................... — 6
2.1.2 Propriétés des macéraux ................................................................... — 6
2.1.3 Composition pétrographique ............................................................ — 8
2.2 Degré de houillification et rang .................................................................. — 9
2.2.1 Représentation des chemins d’évolution.......................................... — 9
2.2.2 Mesure du pouvoir réflecteur. Réflectogramme .............................. — 10
2.2.3 Variation des caractéristiques des houilles avec le rang................. — 11
3. Classification............................................................................................. — 11
3.1 Intérêt d’une classification .......................................................................... — 11
3.2 Classification internationale des houilles .................................................. — 12
3.3 Classification internationale en vigueur .................................................... — 14
3.4 Classifications nationales diverses ............................................................ — 14
3.5 Classement des charbons à coke du Centre de pyrolyse
de Marienau ................................................................................................. — 14
4. Utilisation du charbon ............................................................................ — 14
Pour en savoir plus ........................................................................................... Doc. BE 8 531

’appellation combustible solide dépasse la notion familière de charbon ou


L de houille et permet de raccorder l’ensemble des ressources carbonées
naturelles (biomasse, bois, charbon de bois, etc.) aux combustibles solides
d’origine paléovégétale. La caractéristique commune des combustibles solides

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ainsi définis est de renfermer une proportion élevée de carbone. Cette


apparente unité recouvre pourtant une très grande diversité de caractéristiques
et de propriétés, principales causes des défis technologiques que posent les
combustibles solides dans leurs applications modernes.
Grâce à l’accumulation rapide des connaissances de base et au rythme
soutenu des progrès technologiques, la physionomie des installations de
combustion du charbon et celle des cokeries ont été bouleversées au cours des
dernières décennies, et particulièrement depuis le choc pétrolier au début des
années soixante-dix. Ces bouleversements se sont traduits essentiellement par
un accroissement de la capacité unitaire des installations, par un recours accru
aux techniques d’automatisation et par la faculté d’utiliser une gamme de plus
en plus large de charbons, à mesure de l’ouverture de nouvelles mines et de
l’apparition de nouveaux pays producteurs et exportateurs.

1. Genèse de la formation Tableau 1 – Répartition du carbone dans la biosphère


des combustibles Forme Gisement Quantité
solides fossiles (Gt)
Lithosphère carbonates 40 000
1.1 Cycles du carbone kérogène 10 000

Existante carbone non 10 000


La matière organique est condamnée à périr et à renaître dans sédimentaire
un mouvement de renouvellement perpétuel qui caractérise les Non
cycles de la biosphère. On distingue pour le carbone : récupérable Hydrosphère (carbonates et 40
dioxyde de carbone dissous)
— le cycle court, où la matière végétale déposée est transformée
directement par oxydation bactérienne aérobie en dioxyde de Atmosphère (dioxyde de 0,8
carbone et en eau, qui est de loin prépondérant ; carbone gazeux)
— le cycle moyen, où une partie des sédiments organiques a Récupérable Biomasse 1à2
échappé à l’oxydation totale et s’est trouvée enfouie dans le
sous-sol, pour conduire à la formation de la matière organique Gisements de combustibles 8 à 10
sédimentaire dispersée ou kérogène [1] et, exceptionnellement, fossiles concentrés
pour former des gisements concentrés et exploitables de Production photosynthétique 0,1 à 0,2
combustibles solides ; ce cycle retiendra plus particulièrement annuelle
notre attention ;
— le cycle long, où le carbone, qu’il soit d’origine biotique
(organique) ou d’origine abiotique (minéral), est emprisonné dans
la lithosphère, pour aboutir à la « perfection inerte » du graphite ou 1.2 Diversité des combustibles fossiles
du diamant.
L’étude des combustibles fossiles n’est pas dissociable de leur
L’équilibre stationnaire des multiples échanges qui se produisent
genèse, qui permet d’expliquer la filiation et la grande diversité
dans la biosphère est réalisé grâce aux réserves énergétiques et
des roches sédimentaires organiques, dont les caractéristiques
nutritives contenues dans les trois grands réservoirs de la
dépendent de trois groupes de facteurs :
biosphère : l’atmosphère, l’hydrosphère (mers et océans) et la
lithosphère superficielle (croûte terrestre et eaux douces). Le — la nature du paléovégétal ;
tableau 1 donne la répartition quantitative du carbone dans la — les circonstances du dépôt et de l’enfouissement ;
biosphère. (0) — la fossilisation.
Les réserves de combustibles fossiles récupérables, évaluées à La figure 1 donne une représentation globale simplifiée du
10 Tt de carbone, représentent la production de la biomasse de chemin de houillification.
150 années, ce qui est fort peu au regard des 500 millions d’années La figure 2 illustre la genèse comparée des charbons et des
d’existence de l’activité photosynthétique intense. hydrocarbures naturels.
On constate que le cycle moyen du carbone intervient très peu
dans le fonctionnement de la machine photosynthétique qui tourne
pratiquement sur elle-même dans le cycle biologique court. 1.3 Nature du paléovégétal
La production photosynthétique annuelle est estimée entre
100 Gt et 200 Gt de carbone, ce qui est très largement supérieur Comme la biomasse actuelle, la paléobiomasse offrait une
aux besoins totaux de l’activité humaine. Même en tenant compte grande variété d’espèces que l’on peut classer en deux grandes
du fait que seule une faible fraction de ce total est effectivement catégories :
utilisable, il faut souligner que la biomasse représente potentiel- — la flore marine, en majorité algale ;
lement un atout important pour la couverture des besoins — la flore continentale, à dominante arborescente, d’origine
énergétiques et des besoins en matières premières carbonées de marine mais qui s’est différenciée et spécialisée, en prenant une
l’humanité. structure ligno-cellulosique.

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Minéraux
Rayonnement
solaire

Schistes

Ro
es
Paléo- Schistes Schistes

ch
CO2

iqu
biomasse charbonneux bitumineux

es
m

sa
hu

pr
Cycle

es

op
biologique Charbons Charbons

ch

éli
court (sol sec) humiques sapropéliques

Ro

qu
Dépôts organiques schisteux schisteux

es
CO2 Attaque biologique Sapropélites
aérobie, oxydation CO2 dissous Charbons humiques
Cannels Bogheads

CH4 , NH3 , H2S Lignocellulose


- Vase putrescente Spores Algues marines
continentale
Activité anaérobie
Évolution diagénétique
de la matière organique
CO2 , N2
- Tourbe H2O (gazeuse)
Bassins houillers Bassins pétroliers
Diagenèse
Défonctionnalisation Enfoncement Tourbe CH4 Gaz issus de la
Désoxygénation CH4 fermentation
Cycle progressif mat
du paléosol Lignite CO2 méthanique
sédimentaire CO2 brillant
de végétation CO2
moyen - Lignite : sédiment compact CH4 Pétrole liquide
(dépôts sous (subsidence) flambante CH4 à C4H10 et gaz humides
une épaisseur Catagenèse Houille grasse CO2
d'eau) Déshydrogénation maigre Bitumes et asphaltes
Bitume CH4 CH4 Gaz secs
Stratification interstitiel Anthracite Graphite
Graphite
- Charbons :
flambant, flambant gras, Figure 2 – Genèse comparée des hydrocarbures
gras, gras à coke, et des charbons (d’après [2])
trois quarts gras,
demi-gras, maigre CH4

Métagenèse
structures sont reconnaissables dans le kérogène, mais aussi dans
les houilles où ils sont dispersés et imbriqués dans une matrice
- Anthracite o r ga n i q u e p l u s o u m o i n s g é l i fi é e q u i d é r i v e d e s t i s s u s
ligno-cellulosiques.

Figure 1 – Formation du charbon et de la matière organique


sédimentaire
1.4 Dépôt et enfouissement des débris
organiques : diagenèse
On peut schématiquement associer la structure du vivant à la La préservation partielle des débris végétaux s’est faite dans des
typologie de la matière organique sédimentaire : circonstances exceptionnelles, mais elle a, dans tous les cas, néces-
— protides : ils donnent des protéines qui sont défonction- sairement eu lieu sous une faible épaisseur d’eau, qui a protégé la
nalisées et détruites ; matière organique contre l’oxydation totale par l’oxygène de l’air.
— lipides : ils produisent des structures paraffiniques retrouvées Le processus de dépôt ne s’est pas déroulé de la même manière
dans les roches mères des pétroles et dans l’exinite des houilles (§ en milieu marin et sur la plate-forme continentale.
2) ; Dans le premier cas, la biomasse s’est déposée lentement, en
— glucides : ils fournissent la ligno-cellulose rencontrée dans la subissant une dégradation intense, sur les fonds marins où elle
vitrinite et dans l’inertinite des houilles (§ 2). s’est mélangée avec une quantité appréciable de matières miné-
Cette explication, extrêmement simplifiée, vise à fournir une vue rales alluvionnaires de fine granulométrie. La matière organique
synthétique de la genèse de la matière organique sédimentaire [2]. sédimentaire d’origine marine est souvent très dispersée dans la
La flore marine a acquis certains caractères généraux relatifs à la lithosphère : c’est le kérogène, qui formera les roches mères
protection contre l’eau salée et à la flottaison, qui lui confèrent une pétrolières.
structure chimique paraffinique (acides gras), qui désigne la Les circonstances du dépôt de la paléoflore continentale sont
matière algale comme le principal précurseur du kérogène et des plus complexes. La formation de couches de charbon s’explique
hydrocarbures naturels. par le mouvement relatif du paléosol de végétation et du niveau
Ce type de structure organique particulièrement résistante à la d’accumulation des débris organiques.
biodégradation a été transmis comme héritage aux végétaux Le paléosol s’est enfoncé progressivement ; ce phénomène
continentaux et est retrouvé dans les organes reproducteurs appelé subsidence compense l’accumulation de la matière orga-
(spores, pollens) et les organes protecteurs (cires, résines, nique qui demeure ainsi recouverte d’une mince couche d’eau sur
pigments, exines, épidermes, cuticules, etc.). Les vestiges de ces de longues périodes.

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Un enfoncement relativement rapide a entraîné une augmen- Le cours des phénomènes sera très influencé par la teneur en
tation de la profondeur de la couche d’eau qui a empêché la végé- oxygène du matériau initial, de sorte que les comportements
tation de se développer. La matière organique s’est trouvée respectifs des dépôts organiques à dominante algale (ou à domi-
recouverte par des apports minéraux alluvionnaires sur lesquels un nante exinitique) et des dépôts ligno-cellulosiques seront fonda-
nouveau sol de végétation pouvait se reformer. La reproduction du mentalement différents.
phénomène a donné lieu à la physionomie des gisements de houille Les premières étapes de la catagenèse se caractérisent par la
qui comportent généralement plusieurs couches (ou veines) de poursuite de l’expulsion d’eau interstitielle et de l’élimination des
charbon superposées et séparées par des bandes stériles de schiste fonctions carboxyliques à l’état de dioxyde de carbone.
et de grès.
Ces étapes, conjuguées avec l’accroissement de la compaction
Dans les premiers stades du dépôt, les débris végétaux ont été du sédiment, entraînent un changement de couleur des lignites qui
profondément altérés sous l’influence de l’action bactérienne, des passent du brun au noir.
conditions physico-chimiques du milieu et de l’accessibilité de
l’oxygène de l’air. L’augmentation de la température du gisement au fur et à
mesure de l’enfoncement provoque une accélération des réactions.
La matière organique a connu :
Le départ d’eau et de dioxyde de carbone contribue au dévelop-
— une destruction par hydrolyse des fonctions vitales pement d’une microporosité très importante dans les sédiments
protéiniques azotées ; encore peu évolués.
— une désorganisation des structures ligno-cellulosiques sous
Les étapes les plus marquantes de la fossilisation débutent, dans
l’effet de réactions biochimiques dont les agents actifs sont des
des conditions de température et de pression déterminées (on
bactéries et des champignons aérobies en surface et des bactéries
parle de maturation ou macération), avec la rupture des liaisons
anaérobies en profondeur ; la dégradation aérobie libère du
carbone-carbone des chaînes aliphatiques, la cyclisation des
dioxyde de carbone et de l’eau ; la fermentation anaérobie produit
chaînes paraffiniques et l’aromatisation (ou condensation) de la
de l’hydrogène sulfuré, de l’ammoniac et du méthane ;
phase carbonée.
— un confinement du milieu ambiant, sous l’effet du déga-
gement d’hydrogène sulfuré et de l’absence d’oxygène, qui À l’échelle géologique, les phénomènes sont assez soudains ; ils
conduit finalement à la destruction des micro-organismes ; marquent le premier saut de houillification.
— enfin, la compaction avec expulsion d’eau qui la met La catagenèse correspond à la pétroléogenèse ou à la fenêtre
désormais à l’abri des influences atmosphériques ; la formation à cokéfiable suivant la teneur en oxygène, qui est liée à l’origine
plus ou moins longue échéance d’une couverture de stériles marine ou continentale des dépôts précurseurs.
achève à jamais l’incorporation de la matière organique dans la
lithosphère où elle ne sera plus exposée qu’aux trois facteurs Dans la série houillère, qui prolonge le stade lignite, on observe
température, pression et temps. une poursuite de l’élimination de l’oxygène ; toutefois, la teneur en
hydrogène ne diminue que très peu pendant cette longue période
Au terme de la diagenèse, la matière organique n’est plus de fossilisation qui caractérise la catagenèse. Il n’y a pas à
exposée aux influences atmosphériques. Elle se présente comme proprement parler expulsion d’hydrocarbures, sinon d’un peu
un protokérogène, ou géopolymère insoluble dans les solvants d’eau, mais l’hydrogène se répartit différemment dans la structure
ordinaires (benzène, alcools), dont la typologie ou l’aspect visuel chimique de la macromolécule.
au microscope métallographique n’évolueront plus guère au cours
des phases ultérieures. Le degré de réduction du carbone augmente avec le départ
d’oxygène.
On observe un accroissement relatif des liaisons carbone-hydro-
La tourbe est un protokérogène qui possède encore la mor- gène aromatiques, au détriment des liaisons carbone-hydrogène
phologie et les caractères des tissus végétaux et qui représente saturées de type méthylénique (paraffinique).
l’état de la matière organique déposée dans les dernières pha-
ses de la diagenèse. La tourbe se place à la transition entre les Pour l’ensemble de la matière organique sédimentaire,
matières végétales et les sédiments organiques fossiles. l’observation du kérogène au moyen du microscope électronique
Les tourbières actuelles sont surtout répandues dans les révèle que le franchissement du premier saut de houillification
régions tempérées et froides de l’hémisphère Nord. Il est peu s’accompagne de l’apparition de cristallites élémentaires dont la
probable qu’elles conduisent à long terme à des formations taille est remarquablement homogène et dont la structure se
houillères. compose de deux ou trois feuillets superposés de molécules poly-
On distingue plusieurs sortes de tourbe en fonction de la aromatiques renfermant sept à huit cycles chacun. L’orientation des
nature de la paléoflore (tourbe herbacée, tourbe arborescente) cristallites est distribuée au hasard dans la macromolécule
et du comportement mécanique du sédiment (tourbe fibrique, organique [3].
tourbe hémique, tourbe saprique). Tandis que les lignites noirs offrent une résistance mécanique
Le meilleur paramètre de classement diagénétique des élevée, celle-ci amorce une chute relative, consécutive à la désor-
tourbes est la capacité de rétention d’eau [BE 8 532]. La teneur ganisation de la structure du polymère, au cours de la catagenèse.
en eau du produit à l’état naturel est très élevée, elle peut Les houilles présentent alors un comportement viscoélastique.
dépasser 90 % en masse. La limite entre la tourbe et le lignite se
Le cours de la maturation géothermique des houilles peut être
situe aux environs de 75 % en masse d’eau. En fonction du
altéré à des degrés divers par la tectonique (failles, fractures,
degré de compaction, la couleur de la tourbe varie du brun clair
plissements) et par des variations soudaines du gradient géo-
au brun foncé ; il existe des tourbes noires.
thermique (intrusions volcaniques, tectonique). Dans un horizon
donné, le degré d’évolution augmente généralement avec la
profondeur.
1.5 Fossilisation de la matière organique : Au terme de la catagenèse, les amas de matière organique
catagenèse fossile prennent des configurations diverses :
— sur les continents, les houilles proviennent des plantes supé-
Le sédiment organique fraîchement formé subira au cours de la rieures (cellulose et lignine) et forment la série ligno-cellulosique
fossilisation, ou catagenèse, de profondes mais très progressives des charbons humiques, où l’on reconnaît, à l’œil nu, une alter-
transformations chimiques, qui affecteront notamment la texture nance de lits brillants (tiges, racines : vitrinite, inertinite) et de lits
poreuse et la structure carbonée résiduelle. mats (spores : exinite, minéraux) ;

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— en bordure de continent, on rencontre un classement granu- Le coke obtenu à partir des charbons moins évolués (de rang
lométrique du matériel détritique qui renferme en majorité des faible), mais néanmoins cokéfiables, apparaît isotrope au micro-
microspores dans les cannels-coals (altération de candle-coals, scope optique. Entre les deux extrêmes, il existe des solutions de
charbon de bougie, car ces charbons donnent une flamme fuli- continuité parmi lesquelles la texture en mosaïque, de faible
gineuse analogue à celle de la paraffine) et des algues dans les anisotropie.
bogheads (littéralement « têtes de marécages ») ; Les houilles qui présentent la faculté de donner un coke à texture
— dans les lacs et les mers épicontinentales, on trouve des optique fortement anisotrope fournissent les meilleurs charbons à
algues, des spores, du pollen, des phytorestes et des zoorestes coke, et les cokes correspondants présentent une aptitude à la
mélangés à des proportions importantes de matière minérale. graphitisation supérieure à celle des anthracites.
Lorsque la concentration en kérogène est supérieure à une valeur
de 4 à 5 % en masse, on a affaire aux schistes bitumineux. Les
schistes bitumineux sont des roches mères pétrolières.
1.7 Évolution artificielle des charbons
par chauffage
1.6 Phase tardive de la fossilisation :
Une élévation de température au laboratoire prolonge et
métagenèse accélère le processus géologique, le charbon se ramollit aux
alentours de 300 oC, température qui coïncide avec une génération
À partir d’un certain degré d’évolution que l’on situe vers un de cristallites élémentaires analogues à celles décrites au
pouvoir réflecteur de la vitrinite de 1,5 % (§ 2.2.2), on observe une paragraphe 1.5.
modification relativement rapide de la structure chimique de la
Le comportement thermoplastique des charbons a lieu pour un
matière organique, qui correspond au second saut de houilli-
certain intervalle de degré d’évolution qui caractérise la fenêtre
fication. Les transformations se caractérisent par un ensemble de
cokéfiable et qui est l’équivalent de la fenêtre pétrolière dans les
phénomènes concomitants :
roches mères riches en hydrogène et pauvres en oxygène.
— une baisse de la teneur en hydrogène, expulsé sous forme de
méthane (et jamais sous forme d’hydrogène gazeux dans les Lorsque l’on poursuit le chauffage au-delà de 300 oC, à une vitesse
conditions de pression qui règnent dans la couche sédimentaire) ; de quelques kelvins par minute, analogue à celle qui est réalisée
dans les fours à coke, on accélère la vitesse de rupture des liaisons
— un réarrangement de la phase carbonée, caractérisé par
carbone-carbone paraffiniques, ou de craquage. La macromolécule
l’extension de la condensation des cycles carbonés et la disparition
se dépolymérise et les fragments les plus légers, ou goudrons, sont
de la viscoélasticité ; la dureté mécanique croît à nouveau et le
pratiquement liquides et agissent comme solvant du charbon. Deux
charbon ne présente plus de comportement thermoplastique par
types de réactions antagonistes entrent en compétition :
suite de la disparition des structures paraffiniques ; l’oxygène
résiduel se dégage sous forme d’oxyde de carbone ; — les réactions de craquage, qui consomment de l’hydrogène
— le développement d’une porosité très fine, comme pour saturer les radicaux libres formés ;
conséquence du départ de gaz légers. — les réactions de condensation de la phase carbonée qui, au
contraire, libèrent de l’hydrogène.
L’événement le plus original qui marque le début de la méta-
genèse est l’apparition (sur les images de diffraction sur fond noir Le cours des phénomènes est régi par l’équilibre du bilan
au microscope électronique) du phénomène de l’orientation hydrogène et par les conditions de pression et de température.
moléculaire, qui affecte les cristallites élémentaires. Ces cristallites La phase plastique peut être isolée à chaud des matières
ont tendance, à l’échelon local, à s’orienter parallèlement les unes minérales et de la matière organique infusible, par différents
aux autres sur des étendues variables selon les charbons. Les moyens (par exemple par filtration), puis elle peut être observée et
dimensions de ces étendues sont comprises entre 5 nm environ analysée. Cette phase plastique apparaît tout d’abord isotrope au
pour les charbons à haute teneur en oxygène et 200 nm environ microscope optique en lumière réfléchie, puis elle donne lieu à un
pour les kérogènes riches en hydrogène et pauvres en oxygène [4]. phénomène de démixtion de gouttelettes fluides, ou mésophase,
La formation des nuages d’orientation moléculaire marque la qui apparaissent comme des empilements de feuillets graphitiques
disparition des structures paraffiniques relativement riches en rendus extrêmement mobiles dans le milieu plastique.
hydrogène et l’extinction corrélative des propriétés cokéfiantes La coalescence des gouttelettes a lieu au détriment de la phase
dans la série houillère (ou l’aptitude à la libération d’hydrocarbures isotrope, tandis que des composés gazeux, ou matières volatiles,
liquides dans les roches mères pétrolières). se dégagent au sein de la masse.
Dans la période postérieure au second saut de houillification, la La fluidité du charbon augmente d’abord sous l’effet conjugué
phase carbonée acquiert sa structure définitive. Les plages d’orien- de l’accroissement de la température et de l’augmentation de la
tation moléculaire juxtaposées et dirigées au hasard dessinent une vitesse de formation des goudrons, puis la fluidité passe par un
texture en forme de papier froissé, aplatie dans une direction maximum, pour diminuer ensuite, à mesure de l’épuisement du
parallèle au plan de stratification et perpendiculaire à la poussée milieu en fonctions hydrogénées. La vitesse de condensation du
des terrains sus-jacents. Les plages d’orientation moléculaire carbone l’emporte alors sur celle de craquage et le charbon se
constituent les parois des micropores. resolidifie pour former du semi-coke.
Au début de la métagenèse, la teneur en matières volatiles du Le phénomène de démixtion de la mésophase est fondamental
charbon [BE 8 532] se situe aux environs de 15 à 20 % en masse dans l’acquisition des propriétés cokéfiables. Cette aptitude est
suivant les gisements, et cette teneur descend aux environs de 4 favorisée par la fluidité et par la stabilité de la couche plastique,
à 7 % en masse dans les anthracites qui représentent le stade celle-ci elle-même avantagée lorsque le charbon de départ contient
ultime de la carbonification naturelle. moins d’oxygène, autrement dit lorsqu’il a acquis un degré
d’évolution assez élevé dans la catagenèse. Les gouttes de méso-
La structure carbonée de l’anthracite préfigure celle du graphite, phase restent figées dans la structure du semi-coke, c’est-à-dire du
mais elle présente encore de nombreux défauts de planéité et de solide formé immédiatement après la resolidification du charbon,
torsion. L’anthracite offre néanmoins une bonne aptitude à la et chaque goutte présente une orientation moléculaire dont l’exten-
graphitisation. sion peut dépasser largement celle acquise dans les anthracites
Exceptionnellement, dans les zones perturbées par des naturels. Ces plages peuvent atteindre 20 µm et sont parfaitement
intrusions magmatiques, on peut rencontrer du graphite, et même visibles au microscope optique. En lumière polarisée, l’orientation
(rarement) du diamant naturel. moléculaire donne lieu à une anisotropie texturale caractéristique.

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Au cours de l’essai de pyrolyse au laboratoire, la resolidification,


donc la formation du semi-coke, se produit relativement bruta-
lement, à une température qui, contrairement à celle de ramol-
lissement, varie avec la nature du charbon de départ. Cette
température croît avec l’aptitude du charbon à former une méso-
phase, donc avec la stabilité de la phase plastique et elle varie en
sens inverse de la teneur en oxygène. La teneur résiduelle en
matières volatiles du semi-coke ne dépend guère que de la tempé-
rature et elle se situe aux environs de 15 % en masse ; elle est donc
assez voisine de la teneur en matières volatiles des houilles situées
à la transition entre la catagenèse et la métagenèse, c’est-à-dire à
l’extinction de la fenêtre cokéfiable.
La température de resolidification du semi-coke varie, selon la
nature des charbons, entre 460 et 520 o C. La poursuite du
chauffage du semi-coke s’accompagne d’une expulsion de gaz a spore de fougère b pollen
légers (méthane, oxyde de carbone, hydrogène) provoquant une
contraction volumique du matériau, qui évolue progressivement
vers le coke aux environs de 900 à 1 000 oC. À ces niveaux de Figure 3 – Observations au microscope optique en lumière transmise
température, le coke ne contient guère plus que du carbone avec
les matières minérales et sa teneur en matières volatiles est
inférieure à 2 ou 3 % en masse.
Pour des raisons qui découlent du développement précédent, les
cokes ont des caractéristiques texturales et structurales bien diffé-
rentes de celles des anthracites malgré des compositions élémen-
taires semblables. De plus, en modifiant les conditions opératoires
et en utilisant des houilles de degrés d’évolution variés, on peut à
volonté fabriquer une large gamme de produits, allant des substi-
tuts au charbon de bois, très poreux, légers et réactifs, aux cokes
métallurgiques, mécaniquement très résistants et aux matériaux
réfractaires, destinés à être utilisés dans les technologies de pointe.

2. Caractéristiques génétiques
des combustibles solides Figure 4 – Exemple d’observation des différents groupes
fossiles de macéraux sur une particule de charbon

2.1 Pétrographie et typologie Il est ainsi possible d’établir la pétrographie des houilles et
d’introduire le concept de macéral, dérivé de la macération, ou
2.1.1 Méthodes d’observation maturation, par analogie (ou par opposition) à celui de minéral. Les
L’ e x a m e n d e l a m a t i è r e o r g a n i q u e a u m i c r o s c o p e macéraux observés (figure 4) représentent les vestiges plus ou
optique [R 6 712] apporte une grande richesse d’informations sur la moins reconnaissables des composants de la paléoflore.
genèse du kérogène.
2.1.1.3 Fluorescence
2.1.1.1 Lumière transmise Dans ce cas, le microscope doit être équipé de lentilles en quartz
L’observation classique entre lame et lamelle révèle la présence car on emploie une longueur d’onde courte, située dans le proche
de spores et pollens (figure 3) dont l’étude relève de la palynologie ultraviolet. Certains macéraux, principalement ceux qui constituent
et permet de décrire la paléoflore. l’exinite et dont la structure est à caractère paraffinique, réagissent
au rayonnement incident en renvoyant un signal de fluorescence
2.1.1.2 Lumière réfléchie dans la lumière visible (figure 5). Le phénomène de fluorescence
est caractérisé par la couleur et l’intensité du signal émis, et par
2.1.1.2.1 Principe l’évolution au cours du temps de ces caractères, qui peut être
Un échantillon de charbon broyé (granulométrie inférieure à positive ou négative [2].
1 mm) est enrobé dans une résine spéciale. Le bloc ainsi formé L’observation du signal fluorescent du kérogène apporte des
présente deux faces planes parallèles dont le contour peut être informations particulièrement intéressantes en matière de
circulaire ou carré. La face plane soumise à l’observation est recherche pétrolière. Elle permet aussi d’expliquer certains
soigneusement polie. Pour améliorer la qualité de l’observation, on comportements des houilles et, en particulier, des charbons à coke.
emploie un objectif à immersion d’huile.
On utilise généralement une lumière monochromatique dont la 2.1.2 Propriétés des macéraux
longueur d’onde est de 546 nm.
2.1.2.1 Propriétés optiques et thermoplastiques
2.1.1.2.2 Observation
Elle permet d’identifier des plages caractéristiques (de quelques 2.1.2.1.1 Groupe de la vitrinite
micromètres à quelques dizaines de micromètres d’étendue) dont Les macéraux de la vitrinite (figure 6) forment des plages relati-
la typologie se distingue principalement par la forme, par la vement homogènes et étendues de télocollinite et de gélocollinite,
couleur et par la texture ou morphologie. dont la brillance, ou pouvoir réflecteur (§ 2.2.2), augmente de

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25 µ

Figure 5 – Exinite sous fluorescence Figure 6 – Particule de vitrinite

manière continue avec le degré de fossilisation. Cette variation du


pouvoir réflecteur au cours de la houillification est notamment en
relation avec le réarrangement de la phase carbonée (aroma-
tisation et condensation).
Les plages de gélocollinite sont particulièrement nettes et faci-
lement reconnaissables. La vitrinite est issue des tissus ligno-cellu-
losiques et présente une structure colloïdale gélifiée. Elle s’est
formée dans des conditions diagénétiques favorables à sa préser-
vation vis-à-vis de la dégradation oxydative. C’est pourquoi ce
macéral, qui contient moins d’oxygène, présente un comportement
thermoplastique dans la fenêtre cokéfiable dont l’influence est pré-
pondérante sur les propriétés des charbons à coke.

2.1.2.1.2 Groupe de l’inertinite


Les macéraux de l’inertinite (figure 7) dérivent également des
tissus ligno-cellulosiques de la paléobiomasse, mais l’inertinite a
subi une biodégradation oxydative plus intense que la vitrinite. La
structure de l’inertinite est rigidifiée par une aromatisation précoce
et par l’existence de liaisons oxygénées pontées de type hydroxyle,
qui offrent une grande stabilité au cours de la fossilisation.
On reconnaît dans les macéraux de l’inertinite des squelettes de Figure 7 – Observation des constituants élémentaires du groupe
structures cellulaires figurées caractéristiques. L’inertinite, comme des inertinites (I : inertinite)
son nom l’indique, n’a pas de comportement thermoplastique au
cours du chauffage. Elle joue le rôle d’amaigrissant dans les
charbons cokéfiables.
Tableau 2 – Quelques propriétés de macéraux
Le pouvoir réflecteur de l’inertinite (§ 2.2.2) est supérieur à celui
de la vitrinite et sa teneur en matières volatiles [BE 8 532] est Masse Teneur
inférieure. Macéral MV (1) volumique massique
réelle en hydrogène
2.1.2.1.3 Groupe de l’exinite (%) (g/cm3) (%)
Les macéraux de l’exinite sont les moins abondants, mais les Exinite 75 à 85 1,05 à 1,10 8à9
plus réactifs. La structure à dominante paraffinique confère à ce
groupe une fusibilité élevée au cours du chauffage. En dépit de Vitrinite 32 à 35 1,25 à 1,30 5,5 à 6
l’abondance relativement faible de l’exinite dans les houilles, elle Inertinite 8 à 12 1,40 à 1,50 3,5 à 4
peut avoir un rôle très actif sur la thermoplasticité, ou rhéologie,
des charbons cokéfiables. (1) Teneur massique en matières volatiles rapportée au produit pur.

Le pouvoir réflecteur de l’exinite est inférieur à celui de la


vitrinite et sa teneur en matières volatiles est plus élevée. On constate notamment que les propriétés des macéraux sont très
différenciées dans les charbons peu évolués, et que les courbes se
2.1.2.2 Autres propriétés rapprochent au cours de la fossilisation. En fait, les trois groupes
de macéraux sont très proches les uns des autres dans les phases
Les trois groupes de macéraux présentent des propriétés tardives de la métagenèse et ils ne sont plus guère discernables
mécaniques également distinctes. L’exinite et l’inertinite sont plus dans les anthracites. On introduit alors la notion de rang, assez bien
résistantes que la vitrinite ; certains macéraux de l’inertinite, caractérisée par la teneur en matières volatiles [BE 8 532].
comme la fusinite, sont friables. Les masses volumiques augmen- Néanmoins, les propriétés des phases carbonées, et par exemple
tent dans l’ordre : exinite, vitrinite, inertinite (tableau 2). (0) l’aptitude à la graphitisation, peuvent être très variables, selon les
La figure 8 montre l’évolution comparative de la teneur en matiè- macéraux, à l’échelle microscopique et dépendre fortement, à
res volatiles [BE 8 532] des trois groupes de macéraux en fonction l’échelle macroscopique, c’est-à-dire en pratique, de la proportion
du degré de houillification (§ 2.2) repéré par le pouvoir réflecteur. respective des macéraux dans le charbon.

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80
Teneur massique en MV (%)

70 EXINITE
60
*
Ex
ini

50
te

40

30
*Vit
rin
ite Figure 9 – Observation d’exinite au microscope optique

20
* Inert
inite
10

0
0,5 1,0 1,5 2,0
Pouvoir réflecteur (%)

* Charbon gras
La teneur en matières volatiles est rapportée au produit pur.

Figure 8 – Variation de la teneur en matières volatiles des macéraux


avec le rang

2.1.3 Composition pétrographique


La composition pétrographique représente un outil précieux Figure 10 – Observation de lithotypes
pour prévoir et interpréter les propriétés du charbon dans ses
utilisations variées, et principalement en cokéfaction [5].
La détermination de cette composition est effectuée au moyen Le tableau 3 donne des exemples de composition macérale de
du microscope métallographique, ou réflectomètre, dont l’objectif quelques charbons de diverses provenances. (0)
est pointé sur une plage de macéral qui est identifiée et compta-
bilisée par l’opérateur. Après chaque pointage, l’opérateur effectue Les groupes de macéraux (figure 9) forment des associations
des translations successives du porte-objet d’incrément 0,5 ou microscopiques privilégiées que l’on appelle microlithotypes
1 mm et note à chaque fois la nature du macéral observé. Le (vitrite, clarite, durite, fusite, etc.) et que l’on retrouve dans les lits
quadrillage de la surface polie comprend 200 à 500 relevés élé- mats ou brillants, observables à l’œil nu, dans les lithotypes
mentaires à partir desquels on détermine le pourcentage volumi- (figure 10) aux appellations plus familières que sont le vitrain, le
que moyen des macéraux et des minéraux. clarain, le durain et le fusain (tableau 4) [6]. (0)

Tableau 3 – Composition macérale de quelques houilles


Composition macérale
Désignation Provenance PRV (1) MV (2)
Vitrinite Exinite Inertinite (3)
(%) (%) (%) (%) (%)
Ramsey États-Unis 0,99 30,3 70 6 24
Elkview Canada 1,22 21,6 60 1 39
Buchanan États-Unis 1,52 17,7 80 0 20
South Walker Australie 1,66 13,5 58 0 42
Creek
Coppabella Australie 1,65 12,6 55 0 45
(1) Pouvoir réflecteur moyen de la vitrinite.
(2) Teneur massique en matières volatiles sur produit pur.
(3) Comprenant inertodétrinite, fusinite et semi-fusinite.

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Tableau 4 – Nomenclature macérale des houilles


Observation
Observation microscopique
macroscopique

Mélanges de macéraux
Constituants élémentaires Groupes Composition macérale Lits visibles à l’œil nu
en lits microscopiques
ou macéraux de macéraux analogues des microlithotypes (1) ou lithotypes
ou microlithotypes
(suffixe inite ) (suffixe ite ) (% vol.) (suffixe ain )
Collinite
Télinite Vitrinite (V) Vitrite ................................. V > 95 % Vitrain ou lit brillant
Vitrodétrinite Vitrinertite ......................... V + I (E < 5 %)
Sporinite (spores)
Cutinite (cuticules) Clarite ................................ V + E (I < 5 %)
Alginite (algues) Exinite (E) Clarodurite ........................ V + I + E (V > I) Clarain ou lit semi-brillant
Résinite (résines) Duroclarite......................... I + V + E (I > V)
Liptodétrinite, etc.
Fusinite
Semi-fusinite Durite ................................. I + E (V < 5 %) Durain ou lit mat
Sclérotinite Inertinite (I)
Micrinite Microïte ............................. I (micrinite > fusinite)
Macrinite
Inertodétrinite Fusite ................................. I (fusinite > micrinite) Fusain ou lit fibreux
(1) Les macéraux composant les microlithotypes sont cités dans l’ordre des teneurs décroissantes.

2.2 Degré de houillification et rang


8
Teneur massique en hydrogène (%)
60 38

)
2.2.1 Représentation des chemins d’évolution

(%
36
PC

MV
50 34 S(
La notion de rang, ou degré de houillification, découle direc- 7 MJ

en
32 /kg
tement de l’évolution de la matière organique sédimentaire décrite )

ue
40 30
au paragraphe 1 et repose sur le fait que les phénomènes naturels siq
présentent une grande similitude, quelle que soit la province
as

6
30
rm

géographique d’appartenance.
eu

On a recherché depuis longtemps à quantifier la notion de rang Tourbe


n

20
Te

en recourant à des critères appropriés, bien qu’aucun d’eux ne 5


puisse être rigoureux. Les caractéristiques des charbons, qui
varient de façon monotone et continue au cours de la fossilisation, 10 Lignite
sont notamment : 4 Flambant gras
— la capacité de rétention d’eau ; 5 Gras à coke
— la teneur en carbone ; Anthracite
— la teneur en hydrogène ; 3
— la teneur en oxygène ;
— la teneur en matières volatiles ;
— le pouvoir réflecteur de la vitrinite ; 2
— le degré d’aromaticité ;
— le pouvoir calorifique.
La teneur en matières volatiles [BE 8 532] est l’un des paramè- 1
tres les plus couramment utilisés comme indice de rang mais,
s’agissant d’une mesure globale, sa signification est altérée par les
variations de la composition macérale. On lui préfère géné- 0
ralement le pouvoir réflecteur de la vitrinite, qui présente une 100 90 80 70
sélectivité acceptable dans tout l’intervalle de houillification Teneur massique en carbone (%)
postérieur au premier saut de houillification.
Les teneurs en hydrogène, en carbone, en matières volatiles, ainsi
La teneur en eau de rétention et le pouvoir calorifique supérieur que le pouvoir calorifique supérieur sont rapportés au produit pur.
(PCS) caractérisent bien le degré d’évolution diagénétique des L'échelle de la teneur massique en MV n'est pas linéaire.
sédiments récents (tourbe et lignites). Dans les phases tardives de
la fossilisation (métagenèse), la teneur en matières volatiles et la
teneur en hydrogène sont des critères de rang sélectifs. Seyler a Figure 11 – Diagramme de Seyler : influence de la pyrolyse
été l’un des premiers à illustrer, sur un diagramme portant en progressive du charbon sur la composition élémentaire
ordonnée la teneur en hydrogène et en abscisse la teneur en
carbone, la bande caractéristique de la série houillère repérée en pyrolyse au laboratoire. On constate que la carbonisation artificielle ne suit pas le chemin
d’évolution naturelle et qu’elle provoque une élimination relativement rapide de l’hydro-
bleu sur la figure 11. gène. C’est pourquoi il est exclu, dans les conditions de la cokéfaction industrielle, de trans-
Nota : on a également représenté sur la figure 11, par les droites convergeant vers la former un charbon peu évolué, riche en oxygène, de type lignite ou flambant gras, en
valeur 100 % en masse de carbone, l’évolution de la composition élémentaire du résidu de charbon à coke.

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2,0

Rapport atomique H/C


Rapport atomique H/C

Huile de
Série sapropélique schiste
Alginite
1,5 Birthline
Série bitumeuse 1,6
* Désalkylation Sporopollénine
*

Exinite
1,2
(PRV = 0,5 %) Déshydroxylation
Série humique Lignite
1,0 Micrinite
Maximum de
*
production 0,8
d'huile Vitrinite
(PRV = 1,0 %) Diagenèse

Fenêtre
pétrolière Fenêtre Décarboxylation
cokéfiable 0,4
0,5 Catagenèse Fusinite
Courbes
(PRV = 2,0 %) d'isocarbonification

Deadline
Métagenèse 0
0 0,1 0,2 0,3 0,4
Rapport atomique O/C
Courbe de pyrolyse
0 Évolution naturelle (carbonification ou houillification)
0 0,1 0,2 0,3 Évolution artificielle (carbonification ou pyrolyse)
Rapport atomique O/C
La désalkylation correspond à la formation d'huile (CnHm),
PRV : pouvoir réflecteur de la vitrinite la déshydroxylation à la formation d'eau et la décarboxyla-
Les termes birthline et deadline définissent le début et tion à la formation de dioxyde de carbone.
la fin de la libération des hydrocarbures.
Figure 13 – Chemins d’évolutions naturelle et artificielle.
Application aux différents macéraux et aux têtes de lignée
Figure 12 – Diagramme de Van Krevelen

quantités d’huile notables à partir des schistes bitumineux. On constate aussi que les che-
Van Krevelen a amélioré la présentation des chemins d’évolution mins d’évolution des composants de l’inertinite (fusinite et micrinite) suivent la courbe de
pyrolyse du lignite et sont très distincts de ceux de l’exinite et de la vitrinite.
en utilisant un diagramme portant en ordonnée le rapport
atomique hydrogène/carbone, et en abscisse le rapport atomique
oxygène/carbone (figures 12 et 13). 2.2.2 Mesure du pouvoir réflecteur. Réflectogramme
Sur ces diagrammes, les points figuratifs de l’ensemble des L’observation au microscope en lumière réfléchie permet de
sédiments organiques se répartissent sur trois bandes distinctes reconnaître le type des houilles au travers de la composition macé-
qui tendent à se confondre lorsque la teneur en carbone devient rale ou pétrographique (§ 2.1.2 et 2.1.3), et de déterminer le rang du
élevée (90 à 95 % en masse). Les trois bandes se différencient par charbon par la mesure du pouvoir réflecteur des plages de vitrinite.
la teneur en oxygène et la typologie du matériau d’origine. On Nota : sur la brillance, ou pouvoir réflecteur, voir § 1.1 de l’article Revêtements en
distingue : production industrielle : contrôles spécifiques [M 1 681].
— la lignée I, ou série sapropélique, formée de dépôts
organiques marins de type algal ; 2.2.2.1 Principe
— la lignée II, ou série bitumeuse, formée principalement de Les déterminations du pouvoir réflecteur de la vitrinite (PRV)
matériel exinitique (spores, pollen, etc.) ; ainsi que celle de la composition macérale d’un échantillon de
— la lignée III, ou série houillère ou humique, caractérisée par charbon se réalisent sur un même bloc présentant une surface soi-
une teneur élevée en oxygène. gneusement polie qui sera soumise aux différentes observations.
Les lignées I et II possèdent un potentiel de génération d’hydro- Dans le cas de la mesure du PRV, le microscope est équipé d’un
carbures naturels. photomultiplicateur d’électrons qui quantifie et convertit la lumière
réfléchie. Il lui est également adjoint un bloc d’enregistrement et de
La direction des flèches dessinées sur la figure 13 renseigne sur
comptage du signal.
le mode prépondérant de transformation de la matière :
désalkylation pour la lignée I, déshydroxylation pour la lignée II et Le PRV est exprimé en pourcentage, représentant le rapport de
décarboxylation pour la lignée III. la lumière réfléchie à la lumière incidente. (0)
Nota : on a représenté en bleu sur la figure 12 la fenêtre pétrolière et la fenêtre
cokéfiable. On remarque qu’elles appartiennent à un intervalle de rang caractérisé par un 2.2.2.2 Pouvoir réflecteur moyen
pouvoir réflecteur de la vitrinite (PRV) compris entre 0,5 ou 0,7 % et 2 %. Le maximum de
production d’huile et le maximum de fluidité des charbons cokéfiables sont obtenus pour La détermination du pouvoir réflecteur sur une surface polie
un PRV voisin de 1 %. demande entre 200 et 500 mesures sur des plages de vitrinite
La figure 13 présente les chemins d’évolution des principaux groupes de macéraux sur différentes, selon le degré d’hétérogénéité du charbon examiné. Les
lesquels on a superposé le chemin de pyrolyse de la sporopollénine, du lignite et de l’huile
de schiste [3]. La courbe du lignite s’écarte de la bande naturelle, tandis que celle de la moyennes arithmétiques des valeurs individuelles représentent le
sporopollénine emprunte le chemin d’évolution naturelle. Il est ainsi possible d’extraire des pouvoir réflecteur moyen, qui caractérise l’échantillon examiné.

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Tableau 5 – Caractéristiques de quelques combustibles naturels solides en fonction de leur degré d’évolution

Qualité Composition massique élémentaire (1) MV (1) PCS (1)


Carbone Hydrogène Oxygène
(%) (%) (%) (%) (MJ/kg)
Tourbe II............................................................ 57,5 5,5 35,0 67,1 20,92
Tourbe III .......................................................... 61,0 5,6 31,0 62,0 24,41
Lignite I ............................................................. 68,7 5,9 24,9 58,1 26,13
Lignite II ............................................................ 74,8 5,6 18,1 51,3 29,99
Lignite III ........................................................... 78,5 6,4 12,6 49,9 34,77
Houille I ............................................................. 83,6 5,4 8,8 39,2 34,71
Houille II ............................................................ 86,9 5,1 5,8 31,9 35,84
Houille III........................................................... 88,1 5,2 4,3 24,0 36,70
Maigre ............................................................... 91,2 4,3 2,1 13,5 36,63
Maigre anthraciteux ......................................... 91,7 3,6 2,1 8,2 35,82
Anthracite.......................................................... 96,0 1,4 1,5 4,4 34,12
(1) La composition élémentaire, la teneur en matières volatiles et le pouvoir calorifique supérieur sont rapportés au produit pur.

Il est commode et courant d’établir des corrélations entre les


30 20
principales caractéristiques des houilles et le degré de houilli-
Nombre de points par

Nombre de points par

fication pour faire apparaître et pour expliquer des singularités


0,05 % de PRV (%)

0,05 % de PRV (%)

24 16 éventuelles dans les propriétés de telle veine ou de tel gisement.


Quelques corrélations sont présentées sur la figure 15 en fonction
18 12
du PRV.
12 8 L’interprétation de l’allure des courbes découle directement,
6 4 dans la plupart des cas, de la description qualitative des phéno-
mènes qui accompagnent la fossilisation de la matière organique
0 0 sédimentaire (§ 1). On remarque que bon nombre de caracté-
0 0,5 1,0 1,5 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5
ristiques passent par un ou plusieurs extremums.
PRV (%) PRV (%)
b charbon non homogène
Ces extremums sont en rapport avec l’apparition puis la dis-
a charbon homogène
(mélange) parition de la fenêtre pétrolière ou de la fenêtre cokéfiable selon la
nature du matériau d’origine. La figure 16 déduite des travaux du
CERCHAR (Centre d’études et de recherches des Charbonnages de
Figure 14 – Réflectogrammes France) [7] illustre de façon remarquable la relation entre le rang des
charbons et l’aptitude à la graphitisation. Cette dernière est repérée
par la surface de la microporosité mesurée au cours de la pyrolyse
La distribution en fréquence des valeurs individuelles du PRV est de cinq charbons conduite jusqu’à des températures de près de
traduite par un histogramme classique, ou réflectogramme (figure 14), 3 000 oC. L’aptitude à la graphitisation est d’autant meilleure que la
qui présente l’allure d’une courbe de Gauss et dont la forme apporte surface interne massique est plus faible aux hautes températures.
des informations pratiques précieuses sur le degré d’homogénéité Aux températures inférieures à 1 000 oC, la surface massique a
du charbon, caractérisé par l’écart-type de la distribution. été mesurée par adsorption de la vapeur d’eau. Aux températures
Dans le cas d’un mélange de charbons de rangs différents, supérieures à 1 000 oC, il a fallu recourir à la diffusion des rayons
l’existence de plusieurs maximums de fréquence permet, X pour avoir accès à la porosité fermée.
connaissant la composition macérale des constituants individuels, L’examen du diagramme montre que l’aptitude à la graphi-
de calculer, avec une précision relative, les pourcentages respectifs tisation augmente comme le rang des charbons dans le sens
des charbons dans le mélange. flambant sec, gras B, maigre et anthracite, excepté le gras à coke,
On mesure ainsi le pouvoir réflecteur moyen de la vitrinite. placé sur le chemin d’évolution entre le gras B et le maigre, qui
offre pourtant la meilleure aptitude à la graphitisation. Cette
2.2.2.3 Pouvoir réflecteur maximal déviation est la conséquence du phénomène de démixtion de la
mésophase dans l’intervalle de plasticité (§ 1.7).
L’observation en lumière monochromatique polarisée révèle une
variation du PRV lorsque l’on tourne la platine du microscope
centrée sur une plage de vitrinite donnée ; on recherche alors la
valeur maximale du PRV. L’écart entre cette dernière valeur et celle
du PRV moyen croît avec le rang des charbons. Cette anisotropie 3. Classification
optique est liée à l’aromaticité de la structure moléculaire des
houilles, et augmente à mesure de la restructuration de la phase
carbonnée dans les phases tardives de la fossilisation.
3.1 Intérêt d’une classification
La classification des combustibles solides a été appliquée aux
2.2.3 Variation des caractéristiques des houilles houilles dont la grande variété des qualités a rendu nécessaire, à
avec le rang l’échelle des pays producteurs, l’établissement d’une classification
nationale qui facilite les comparaisons et les échanges. Les classi-
Le tableau 5 donne quelques paramètres de rang pour les fications utilisées diffèrent suivant les pays, en fonction de la
combustibles solides naturels. nature des réserves locales et des modes d’utilisation.

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C (% en masse)

H/C
A
100
B 1,0
90 Phase plastique
C 0,8
80
0,6 Charbon
70
0,4
0 1 2 3 0 1 2 3 0 1 2 3
a PRV (%) d PRV (%) g PRV (%)

50 5

Spectre RPE
MV (% en masse)

η (% en masse)
50
40 4 40
30 3 30
20 2 20
10 1 10
0 0 0
0 1 2 3 0 1 2 3 0 1 2 3
b PRV (%) e PRV (%) h PRV (%)
H (% en masse)

D (N/mm2)

S (m2/g)
100 1000
800
75 800
600
50 600
400
25 400
200
0
0 1 2 3 0 1 2 3 0 1 2 3
c PRV (%) f PRV (%) i PRV (%)

A bande 1710 cm-1 (fonctions oxygénées) : l'intensité de cette raie a fonctions oxygénées, hydrocarbures saturés et hydrocarbures
varie suivant le nombre de fonctions oxygénées aromatiques
b matières volatiles sur produit pur
B hydrocarbures saturés : la variation est fonction du nombre de
liaison C-H paraffiniques c humidité de rétention
d teneur en carbone
C hydrocarbures aromatiques : la variation est fonction du nombre e largeur de bande du spectre RPE
de liaisons C-H aromatiques f microdureté
g rapport atomique H/C
L'échelle portée en ordonnée est arbitraire (figure 15a).
Phase plastique : variation du rapport H/C dans la phase plastique
extraite du charbon
h rendement d'extraction par la pyridine
i surface massique des micropores
La catagenèse correspond à un PRV (pouvoir réflecteur de la vitrinite) compris, environ, entre 0,5 et 2 %.

Figure 15 – Variation des propriétés physico-chimiques des charbons en fonction du degré de houillification

3.2 Classification internationale masse et du pouvoir calorifique supérieur [BE 8 532] au-delà d’un
taux de matières volatiles de 33 % ;
des houilles — le deuxième chiffre (variable de 0 à 3), qui représente le
groupe, dépend de l’indice de gonflement [BE 8 532] ou de l’indice
Les classifications proposées par les différents pays ne sont pas Roga [BE 8 532] jugé équivalent et peu usité en France ;
toujours comparables et, sous l’impulsion de la Communauté — le troisième chiffre (variable de 0 à 3), qui représente le
économique européenne, une première étape de classification sous-groupe, dépend de l’essai dilatométrique Audibert-Arnu
internationale, dite classification de Genève, a été proposée [BE 8 532] ou de l’essai Gray-King [BE 8 532] jugé équivalent.
en 1956.
La manipulation des codes chiffrés n’est pas toujours aisée et,
Cette classification internationale (figure 17) définit les houilles pour faciliter les échanges, on a superposé à la classification
par un code à trois chiffres qui traduisent les plages de variation internationale, en 1988, un classement dit commercial dont les
des paramètres de classification les plus couramment utilisés à seuls paramètres sont le taux de matières volatiles et l’indice de
l’époque : gonflement (codes I à VII, avec sous-divisions, figure 17). Ce
— le premier chiffre (variable de 0 à 9), qui représente la classe, dernier usage est plus proche de la classification française
dépend du taux de matières volatiles [BE 8 532]) jusqu’à 33 % en (NF M10-001).

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1400
Surface interne massique (m2/g)

1200
Carbones
non graphitables
1000 Diffusion des
rayons X
Carbones
800 graphitables

600
Adsorption de la Flambant sec
vapeur d'eau
Gras B
400
Flambant sec
Fermeture des micropores
Gras B Maigre
200 Disparition des pores
Gras à coke
Anthracite Gras à coke
Maigre
0
0 500 1000 1500 2000 2500 3000
Température (°C) Figure 16 – Étude de la texture poreuse de
vitrains de houille. Relation entre le rang, la
plasticité et l’aptitude à la graphitisation

Groupes Sous-groupes
(déterminés d'après le pouvoir agglutinant
Nombres conventionnels (déterminés d'après le pouvoir cokéfiant)

Paramètre de détermination Le premier chiffre du nombre conventionnel indique la classe, déterminée Paramètres de détermination du
du groupe (au choix) d'après l'indice MV. sous-groupe (au choix)
N° du N° du
groupe Le deuxième chiffre indique le groupe, déterminé d'après le pouvoir agglutinant. sous-
Indice de gonflement Le troisième chiffre indique le sous-groupe, déterminé d'après le pouvoir cokéfiant. Essai Essai
Indice Roga groupe dilatométrique Gray-King
au creuset

435 535 635 5 > 140 > G8


VC
334 434 534 634 4 50 à 140 G5 à G8
3 >4 > 45 VA VB
533 633 733 3 0 à 50 G1 à G4
333 433
VD
332 332
432 532 632 732 832 2 <0 EàG
a b

323 423 523 623 723 823 3 0 à 50 G1 à G4


VIA
2 2,5 à 4 20 à 45 322 422 522 622 722 822 2 <0 EàG
IV
321 421 521 621 721 821 1 Contraction BàD
seulement
VIB
212 312 412 512 612 712 812 2 <0 EàG
1 1à2 5 à 20
211 311 411 511 611 711 811 Contraction
1 seulement BàD
III VII
I 100 II 200 300 400 500 600 700 800 900 0 Ne se ramolissant A
0 0 à 0,5 0à5
A B pas
N° de la classe 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 À titre d'indication, les classes
3 à 10 ci-après ont environ l'indice MV
Matières volatiles (matières volatiles) suivant :
Paramètre de (produit sec exempt de cendres) 0à3 3 à 6,5 10 à 14 14 à 20 20 à 28 28 à 33 >33 >33 >33 >33
6,5 à10 Classe 4 .... 33 à 41 %
détermination 7 .... 33 à 44 %
Paramètre du pouvoir 7200 6100 5700
de la classe calorifique (en kcal/kg) >7750 8 .... 35 à 50 %
à 7750 à 7200 à 6100 9 .... 42 à 50 %
(produit humide exempt de cendres)

Classes
(charbons contenant jusqu'à 33 % de MV) ou par paramètre de pouvoir calorifique (charbons contenant plus de 33 % de MV).

Figure 17 – Classification internationale des houilles de 1956, modifiée en 1988

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Ainsi, on trouvera par ordre croissant de classement, les déno- — en ordonnée : le pourcentage de vitrinite, avec quatre caté-
minations suivantes, longtemps utilisées dans les transactions gories, de la basse à la haute teneur ;
commerciales en France, avec leur code simplifié correspondant : — dans un deuxième temps, la teneur en cendres, découpée en
— anthracite : .................................. I ; cinq tranches venant compléter les données ci-avant.
— maigre : ....................................... II ;
— quart gras :.................................. III ; 3.4 Classifications nationales diverses
— demi-gras : .................................. IV ;
Les grands pays producteurs restent cependant attachés à des
— trois quarts gras : ....................... VA ; textes nationaux. Ainsi, les États-Unis utilisent la norme
— gras à coke :................................ VB ; ASTM D 388. La Chine utilise la norme GB5751-86 et l’Allemagne
— gras A : ........................................ VC ; privilégie la norme DIN EN 13847. On retrouve souvent des
— gras B : ........................................ VD ; analogies avec la classification internationale, avec cependant des
particularités en terme de critères, dépendant de certains usages
— flambant gras A :........................ VIA ; industriels typiques ou catégories de charbons présents le plus
— flambant gras B : ........................ VIB ; fréquemment dans chacun des pays producteurs.
— flambant sec : ............................. VII.
Mais à la suite du développement du commerce international de 3.5 Classement des charbons à coke
charbon, il est apparu que cette classification présentait des limites
car elle ne permettait pas de situer convenablement des produits du Centre de pyrolyse de Marienau
de l’hémisphère austral, ne couvrait pas des produits en marge des Le Centre de pyrolyse de Marienau (CPM), à Forbach (Moselle)
charbons traditionnels (schistes bitumineux par exemple) et enfin est la station d’essais nationale de l’industrie cokière française
avait peut-être cherché la simplicité au détriment de la précision. pour les usages en sidérurgie. Au fil des ans et en s’appuyant sur
les résultats d’un vaste champ d’expérimentation, le CPM a été
amené à établir pour son propre usage un classement, ou échelle,
3.3 Classification internationale des charbons sous l’angle des propriétés cokéfiantes, en
en vigueur privilégiant la précision et la pertinence vis-à-vis de ces usages. Les
critères suivants sont retenus :
L’International Organization for Standardization (ISO) a, à la fin — pouvoir réflecteur de la vitrinite ;
des années 1990, travaillé sur un projet de classification des — teneur en matières volatiles sur pur ;
charbons qui est à l’heure actuelle validé sous forme de la norme — indice de gonflement ;
ISO 11760:2005. — température de resolidification ;
Schématiquement, ce classement des houilles utilise comme — dilatométrie.
paramètres, le rang, la composition pétrographique et la pro- Une corrélation peut être réalisée avec les dénominations
portion ou la nature des matières minérales. commerciales ainsi que par rapport à d’autres classifications (inter-
Les propriétés suivantes sont retenues : nationale, ASTM, etc.).
— le pouvoir réflecteur de la vitrinite ;
— le pourcentage de vitrinite qui désigne la composition
pétrographique ;
— la teneur en cendres.
4. Utilisation du charbon
Cela permet de caractériser les charbons sur un diagramme qui Le tableau 6 présente de manière simplifiée les corrélations entre
porte : les caractéristiques les plus pertinentes des charbons et les deux
— en abscisse : le pouvoir réflecteur de la vitrinite, dans des principales familles d’utilisation, l’usage thermique (charbon
valeurs croissantes, permettant de balayer les grandes familles de vapeur) – production d’électricité essentiellement, à laquelle s’ajoute
combustibles solides, depuis les lignites jusqu’aux anthracites en ponctuellement une utilisation industrielle – et l’usage comme matière
passant par les charbons sous-bitumineux et les bitumineux ; première pour la sidérurgie, en transformant le charbon en coke.

Tableau 6 – Paramètres critiques selon les deux secteurs principaux d’utilisation


Usage thermique « charbon vapeur » Usage sidérurgique « charbon à coke »

Essentiel Secondaire Négligeable Essentiel Secondaire Négligeable


Humidité x x
Cendres x x
Matières volatiles x x
Fusibilité x x
Pouvoir calorifique x x
Broyabilité x (1) x
Propriétés cokéfiantes
Gonflement x x
Agglutination x x
Plastométrie, dilatométrie x x
(1) Hormis dans les applications utilisant les technologies du charbon pulvérisé où ce paramètre est essentiel.
Pour les différents paramètres, se référer au document [BE 8 532] pour toute précision.

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