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‫الجـجمجـجهـــوريـةجالـجــزائـــــريـــةجالـــديـمـقـــراطجـــجيةجالجـجشجـجعجـجبجـجيـة‬

‫وزارةجالجـجتجـجعجـجلجـجيـمجالـعـايلجوجالجـجبـحـثجالـعـلـمـي ج‬
‫جـــــامـعـةجوهــــرانجللـعـلــومجوجالجـجتجـجكجـجنولـوججـجياجحمـمـدجبــوضجـــجيـاف ج‬

Présenté par : Mokhtar Khaldi


Intitulé
Modélisation micromécanique de la propagation des fissures aux
interfaces fibre d’alfa/résine époxy d’un composite unidirectionnel

Faculté : Génie mécanique


Département : Génie Mécanique
Spécialité : Génie Mécanique
Option : Construction Mécanique

Devant le Jury Composé de :


Membres de Jury Grade Qualité Domiciliation
IMINE Bachir Pr Président USTMB Oran
SEREIR Zouaoui Pr Encadreur USTMB Oran
VIVET Alexandre MC HDR Co-encadreur UNICAEN France
HAMOUDI Benameur Pr USTMB Oran
ADDA BEDIA El Abbes Pr Examinateurs UDL Sidi Bel Abbes
AOUR Benaoumeur Pr ENP Oran

Année Universitaire : 2016/2017


Remerciements

Remerciements

Toute la partie expérimentale de cette thèse a été réalisée au sein de l'équipe des
Propriétés Mécaniques et Economie d'Energie (PM2E) du Centre de Recherche sur
les Ions, les Matériaux et la Photonique CIMAP-Alençon UMR 6252 CNRS CEA
ENSICAEN UNICAEN France. Je tiens à remercier tous les membres permanents
de l'équipe PM2E (Alexandre, Bessem, Christophe, olivier et Chen), qui m’ont
accueilli entre Novembre 2013 et Mai 2015 et pour leur disponibilité, le personnel
administratif de l'IUT d'Alençon (Bruno, Fabrice, Florence, Hermine et Sylvie) pour
sa gentillesse et son efficacité, et l’ensemble des chercheurs non permanents que j’ai
eu le bonheur de côtoyer au cours de mon séjours à l'IUT d'Alençon.
Ce sujet de thèse a été dirigé par M. Zouaoui Sereir et M. Alexandre Vivet. Je les
remercie de m’avoir fait profiter de leur expérience, et de la confiance qu’ils m’ont
témoignée dans l’orientation et la poursuite de ces travaux de recherche.
Je tiens à remercier M. Alain Bourmaud (LIMATB) de l'Université de Bretagne
Sud qui est à l’origine des résultats de nanoindentation.

Je remercie M. Imine Bachir président de mon jury de thèse, ainsi que tous les
membres de jury M. Adda Bedia El Abbes, M. Hamoudi Benameur et M. Aour
Benaoumeur.

Je profite de cette occasion pour ré-exprimer toute mon affection et ma gratitude à


mes parents et à ma femme et mes enfants pour leur exemple et leur soutien
inconditionnel, ainsi qu’aux amis qui ont partagé de près ou de loin cette
expérience.
‫‪Résumé‬‬

‫الـمـلـخـــص‪:‬‬
‫في هــذه األطــروحة قـدمـت عــرضا مـفـصـال حــول المـواد المركـبة الـقـائـمـة على‬
‫األلـيـاف الـنـباتـية و مــــادة اإليــــبــوكسي‪ .‬ثــم تـطـرقـــت ألحدث الـتـقـنـيات‬
‫الـتـجــريـبـية الـمـتـمثلة فـي تـقـــنية الـنانـوتـسـنـن لـتـحـديــد الـخـصـائـص‬
‫الـمـيكانـيـكـية لأللـيـاف الــــنـبـاتــية من الـحـلـــفاء و مــــادة اإليــــبــوكسي و السـطـح‬
‫الـبـيـني بــيـنــهــما‪ .‬حـيـث تـم انــجـاز الـعــديــد من اخــــتـبارات الــشـد لـتـحــديـد‬
‫مـعامل يـــونغ الطولي لـكل مـن ألـياف الحـلفاء و مــــادة اإليــــبــوكسي‪ .‬بـمــا أن ألياف‬
‫الــحـلـفـاء‪ ،‬كـــكل األلـياف الـنـباتـية‪ ،‬مـتـبايـنة الخواص‪ ،‬ارتـأيـــت من الضروري‬
‫تحـديـد معامل يـــونغ الـعرضي لـهـــذ ه األلـياف‪.‬‬
‫و فـي الـخــتام تـم اسـتـعـمال نــتـائج الـتــوصيف الــتجــريبية الـمـحـصل عـلـيها‪ ،‬فـي‬
‫تـغـذيــة نموذج مـيــكرومـيـكانـيـكي و إجراء ســـلـسلة من عمليات المحاكاة بـواسـطـة‬
‫تـقـنـية العناصر المــنــتـهـــة لـلــتـنـبؤ بـبــدء األضرار وتـقــديــر شـروخ الـتـصدع‬
‫عـلى مـسـتـوى السـطـح الـبـيـني في مـركب ألــياف الـحـلـفـاء ‪ /‬مــــادة اإليــــبــوكسي‪.‬‬
‫وذلك باســتـخـدام مـــبــدأ مـعـدل الـطــاقـــة الـمـحــررة‪.‬‬
‫الـكـلمات المـفـتاحـية‪:‬‬
‫المواد المركبة ‪ /‬ألـــيـاف الــحـلـفاء‪ /‬الـخـواص الـمـيكانـيـكـية ‪ /‬اإليــــبــوكسي ‪/‬‬
‫الـسـطـح الـبـيـني‪.‬‬

‫‪ABSTRACT:‬‬
‫‪In this thesis, we first review state-of-the-art experimental techniques and‬‬
‫‪measurements to characterize the mechanical properties of anisotropic vegetal alfa‬‬
‫‪fibers, epoxy-resin, and the behavior of the interphase between the matrix and alfa‬‬
‫‪fibers. Second, we conduct experimental tests to determine the mechanical‬‬
‫‪properties of fibers, resin, and the interface. Third, we carry out a series of finite‬‬
‫‪element simulations to predict damage initiation and to estimate crack propagation‬‬
‫‪in alfa-fiber/epoxy-resin (AFER) composites. Different tests to determine the‬‬
‫‪longitudinal Young’s modulus of alfa fibers and epoxy resin as well as‬‬
‫‪nanoindentation tests to obtain the transverse stiffness of the fibers are presented.‬‬
‫‪Experimental results from the characterization are introduced in a micromechanical‬‬
‫‪model to estimate, using the concept of the energy release rate (ERR), the matrix‬‬
‫‪crack, and its interaction with interfacial debonding. The wettability problems in the‬‬
‫‪preparation of vegetable composites and their effect on fiber-matrix interfacial‬‬
‫‪debonding are also addressed.‬‬
‫‪KEYWORDS: Composites; Alfa fibers; Mechanical properties; Resins; Interphase.‬‬
‫‪i‬‬
Résumé

Résumé :
Dans cette thèse nous présentons, en premier lieu, une revue de l'état de l'art des
techniques expérimentales pour caractériser les propriétés mécaniques des fibres
végétales anisotrope d’alfa, de la résine époxy, et du comportement de l'interface
entre les fibres d’alfa et de la matrice. Deuxièmement, (nous effectuons des tests
expérimentaux pour déterminer les propriétés mécaniques des fibres, de la résine, et
de l'interface). Troisièmement, nous réalisons une série de simulations par éléments
finis pour prédire l'initiation de l’endommagement et d'estimer la propagation des
fissures dans un composite fibre d’alfa / matrice époxy. Différents tests de traction
sont réalisés pour déterminer le module de Young longitudinal des fibres d'alfa et de
la résine époxy. Pour obtenir la rigidité transversale des fibres et la rigidité de
l’interface fibre/matrice des essais de nanoindentation ont été effectués.
Les résultats expérimentaux de la caractérisation sont introduits dans un modèle
micromécanique pour estimer, en utilisant le concept du taux de restitution
d'énergie, l’évolution de la fissure matricielle, et son interaction avec une
décohésion interfaciale. Les problèmes de mouillabilité dans la préparation des
composites à base de fibres végétales et de leurs effets sur la décohésion interfaciale
sont également pris en compte.
Mots clés : Composites ; fibres d’alfa ; propriétés mécanique ; résine ; interphase.

ii
Liste des figures

Liste des figures


Chapitre 1
Figure 1.1 : Classification des fibres naturelles et synthétiques. 8
Figure 1.2 : Différents types de porosité dans les composites à fibres végétale. 13
Figure 1.3 : Section transversale d’un composite à fibres végétales. 13
a) Microscopie optique.
b) Microscope électronique à balayage (MEB).
Figure 1.4. a) Fibre montrant les différentes couches. 15
b) Structure cristalline de la cellulose constituant les microfibrilles
Figure 1.5 : Modélisation simplifiée d'une fibre végétale. 17
Figure 1.6 : Structure chimique de la cellulose. 18
Figure 1.7 : Structure chimique d’hémicelluloses. 20
Figure 1.8 : Exemple de structure chimique de lignine. 21
Figure 1.9 : Exemple de structure d’une chaine de pectine. 22
Figure 1.10 : Morphologie de la plante d’Alfa. 23

Chapitre 2
Figure 2.1 : Champ de collecte de l’alfa. 35
Figure 2.2 : Récapitulatif du procédé d’extraction des fibres. 36
Figure 2.3 : Variation du diamètre sur la longueur de la feuille. 37
(a) image optique.
(b) Mesure effectuée sur 7 tiges tous les 5 cm le long de la longueur.
Figure 2.4 : Extraction mécanique des fibres végétales. 38
Figure 2.5 : Image MEB d’un faisceau de fibres alfa. 40
Figure 2.6 : a) Moule en Aluminium. 42
b) Eprouvettes Haltères selon la norme 527-2.
Figure 2. 7 : Illustration du test de déchaussement. 46
Figure 2. 8 : Microgoutte de PLA sur fibre unitaire de lin. 47
Figure 2. 9 : a) Test micromécanique de la « microgoutte ». 47
b) Comportement typique enregistré lors du déchaussement.
Figure 2.10 : Schéma de l'éprouvette pour le test de fragmentation. 49
Figure 2.11 : Procédé du moulage par infusion. 53
Figure 2.12 : Mini-scie diamanté. 53
Figure 2.13 : Microscope Electronique à Balayage. 54
Figure 2.14 : Microscope optique. 55

Chapitre 3
Figure 3.1 : Banc de traction Model INSTRON 8801. 59
Liste des figures

Figure 3.2 : Géométrie et dimensions des éprouvettes époxy 60


selon la norme ISO 727-2.
Figure 3.3 : Essais de traction d’une éprouvette CT 62
a) Eprouvette CT.
b) Montage de l'éprouvette sur la machine de traction.
Figure 3.4 : banc de traction MTS Criterion Model 43. 63
Figure 3.5 : Support de fibres végétales. 63
Figure 3.6 : montage des fibres végétales. 64
Figure 3.7 : Nanoindenteur XP. 65
Figure 3.8 : Technique de mesure par nanoindentation. 66
a) Système de nanoindentation,
b) Empreintes d’indenteur Berkovich.
Figure 3.9 : Principe d’une indentation. 67
a) Schématisation d’une indentation
b) Courbe typique d’indentation.
Figure 3.10 : Modélisation du contact 70
Figure 3.11 : Polisseuse Struers. 73

Chapitre 4
Figure 4.1 : Paramètres de Dunders en déformation plane pour quelques 78
combinaisons de matériaux.
Figure 4.2 : Evolution du taux de restitution d’énergie lors de la propagation 80
d’une fissure vers l’interface.
Figure 4.3 : éléments 2D à 4 nœuds. 83
Figure 4.4 : éléments 2D à 8 nœuds. 83
Figure 4.5 : Paramètres de la technique de fermeture virtuelle 85
de fissure (VCCT).
Figure. 4. 6 : Modèle et conditions aux limites utilisées pour analyser 86
la propagation d’une fissure matricielle.

Chapitre 5
Figure 5.1 : Tests de traction des éprouvettes en résine époxy. 90
Figure 5.2 : Evolution du chargement en fonction du déplacement 92
a
pour une longueur relative d'entaille  0.3 .
W
Figure. 5.3: Fluage de la résine époxy sous différents niveaux 94
de contraintes à la rupture.
Figure. 5.4: Evolution de la déformation visqueuse 95
en fonction de la contrainte.
Figure. 5.5 : Essai de relaxation de contraintes sur la résine époxy. 96
Figure 5.6 : Evolution du module d'élasticité en fonction du temps. 96
Liste des figures

Figure 5.7 : Evolution du module de cisaillement en fonction 97


du temps de relaxation
Figure. 5.8: observations au MEB des fibres d’alfa. 98
a) Vue longitudinale.
b) Vue de la section transversale.
Figure 5.9 : Cliché MEB d’une section transversale d’une fibre d’alfa. 99
Figure 5.10 : Comportement mécanique en traction des fibres unitaires d’alfa. 101
Figure 5.11 : Tests de traction réalisés sur les fibres d’alfa. 102
Figure 5.12: Résultats du test de nanoindentation sur les fibres d’alfa. 104
Figure 5.13 : Evolution du module de rigidité de l’interface. 105
Figure 5.14 : Evolution de la dureté de l’interface. 106
Figure 5. 15: Jeux d’éprouvettes découpées à 0°, 90° et 45° 107
par rapport à l’axe des fibres.
Figure 5.16 : Evolution des propriétés d’un UD 0° pour differents 108
taux de renfort.

Figure 5.17: Algorithme de calcul. 109


Figure 5.18: Evolution dutaux de restitution d’energie de la fissure 110
matricielle de bord pour differentes longueurs de décohésion.
Figure 5.19: Evolution du taux de restitution d’energie de la fissure 111
matricielle interne pour differentes longueurs de décohésion.
Figure 5.20 : Evolution du taux de restitution d’énergie en fonction 112
du taux de renfort dans la matrice.
Liste des tableaux

Liste des tableaux

Chapitre 1
Tableau 1.1 : Composition chimique de différentes fibres végétales. 17
Tableau 1.2 : Rigidité de la cellulose naturelle. 19
Tableau 1.3 : Rigidité de l’hémicellulose. 20
Tableau 1.4 : Rigidité de la lignine à 60% d’hygrométrie. 21

Chapitre 2
Tableau. 2.1 Liaisons interatomiques. 43

Chapitre 5
Tableau 5.1: Propriétés mécaniques de la matrice époxy 91
Tableau 5.2 : Valeurs de KIc calculées sur les éprouvettes de traction 92
a
compactes en fonction de la vitesse d'essai, avec  0,3 .
w
Tableau 5.3 : Valeurs de KIc calculées sur les éprouvettes de traction 93
a
compactes en fonction de la vitesse d'essai, avec  0,2 .
w

Tableau5.4: Propriétés longitudinales des fibres d’alfa. 102


Tableau 5.5: Valeurs des modules et dureté mesurés par nanoindentation. 103
Tableau 5.6: Modules de Young longitudinal et transversal des fibres végétales. 104
Tableau 5.7 : propriétés élastiques et ultimes d’un UD alfa/époxy. 107
Sommaire

Sommaire :
Introduction Générale …………………………………………………................ 1
CHAPITRE 1 : GENERALITES SUR LES COMPOSITES 6
BIOSSOURCES
1.1. Introduction ……………………………………………………………........ 7
1.2. AVANTAGES ET INCONVENIENTS DES FIBRES VEGETALES …..... 10
1.2.1. Avantage écologique et économique ……………………………………… 10
1.2.2. Bonnes propriétés mécaniques spécifique ………………………………... 10
1.2.3. Bonne isolation thermique et acoustique …………………………………. 10
1.2.4. Faible tenue thermique …………………………………………………… 11
1.2.5. Présence de défauts ………………………………………………………. 11
1.2.6. Présence de porosité ………………………………………………………. 12
1.2.7. Faible interface …………………………………………………………… 13
1.2.8. Variabilité des propriétés …………………………………………………. 14
1.3. STRUCTURE DES FIBRES VEGETALES ……………………………….. 14
1.4. COMPOSITION CHIMIQUE DES FIBRES VEGETALES ………………. 17
1.4.1. La cellulose ……………………………………………………………….. 17
1.4.2. L’hémicellulose …………………………………………………………... 19
1.4.3. La lignine…………………………………………………………………. 20
1.4.4. Les pectines ……………………………………………………………..... 21
1.4.5. Les cires …………………………………………………………………… 22
1.5. LA FIBRE D’ALFA………………………………………………… 22
1.5.1. Présentation générale ……………………………………………………... 22
1.5.2. Répartition géographique de l’alfa ………………………………….. 23
1.5.3. Morphologie de l’alfa………………………………………………… 24
1.5.3.1. Partie aérienne…………………………………………………………... 24
1.5.3.2. La partie souterraine ………………………………………………. 26
1.6. COMPOSITES A FIBRE VEGETALE ……………………………………. 27
1.6.1. Choix de la matrice ……………………………………………………..... 27
1.6.2. L'interface fibre/matrice dans les composites à fibre végétale …………… 28
Sommaire

Références bibliographiques …………………………………………………….. 29

CHAPITRE 2 : MATERIAUX ET TECHNIQUES DE MISE EN ŒUVRE 33


DES CONSTITUANTS
2.1. Introduction …………………………………………………………………. 34
2.2. Le renfort ……………………………………………………………………. 35
2.3. Procédé d’extraction des fibres d’alfa …………………………………….. 35
2.3.1. Les prétraitements ………………………………………………………. 35
2.3.2. Extraction mécanique …………………………………………………… 37
2.3.3. Traitement chimique ……………………………………………………… 38
2.3.4. Les post traitements …………………………………………………….... 40
2.4. La Matrice ….. ……………………………………………………………… 41
2.5. Interface fibre/matrice ………………………………………………………. 42
2.5.1. Définition …………………………………………………………………. 43
2.5.2. L’adhésion ………………………………………………………………… 44
2.5.3. Corrélations adhésion/adhérence …………………………………………. 44
2.5.4. Mesure des propriétés mécaniques de la liaison fibre/matrice …………… 45
2.5.4.1. Essai sur composites ……………………………………………………. 45
2.5.4.2. Essais micromécaniques ………………………………………………... 45
2.5.4.2.1. Le test de déchaussement ou « pull-out » …………………………….. 46
2.5.4.2.2. Le test de microgoutte ………………………………………………… 46
2.5.4.3. Le test de fragmentation…………………………………………………. 48
2.6. Elaboration des composites …………………………………………………. 50
2.6.1. Moulage par infusion …………………………………………………….. 50
2.6.2. Protocole expérimentale …………………………………………………. 51
2.6.3. Découpe des éprouvettes ……………………………………………….... 53
2.7. OBSERVATION MICROSTRUCTURALE …………………………….... 53
2.7.1. Microscopie électronique à balayage …………………………………….. 54
2.7.2. Microscopie optique …………………………………………………....... 54
Références bibliographiques …………………………………………………….. 56
Sommaire

CHAPITRE 3 : CARACTERISATION D’UN COMPOSITE


BIOSOURCE… 58
3.1. CARACTERISATION DE LA MATRICE ………………………………… 59
3.1.1. Essai de traction …………………………………………………………... 59
3.1.2. Géométrie des éprouvettes utilisées ………………………………………. 59
3.1.3. Essai de fluage ……………………………………………………………. 59
3.1.4. Essai de relaxation de contraintes ………………………………………… 61
3.1.5. La traction des éprouvettes CT …………………………………………… 61
3.2 CARACTERISATION DES FIBRES ………………………………………. 61
3.2.1. Mesure des diamètres ……………………………………………………... 62
3.3. Essais de traction d’un composite unidirectionnel ………………………….. 64
3.4. Caractérisation mécanique par nanoindentation …………………………... 64
3.4.1. Détermination de la dureté et du module d’élasticité .................................. 64
3.4.2. Modèle d’Oliver et Pharr ………………………………………………… 67
3.5. Identification des propriétés mécaniques des fibres alfa et de l’interphase 69
entre les fibres et la matrice par nanoindentation ………………………………..
Références bibliographiques …………………………………………………….. 72

CHAPITRE 4 : TECHNIQUES DE MODELISATION D’UNE FISSURE


INTERFACIALE 75
4.1. Mécanique de la rupture interfaciale ……………………………………….. 76
4.2. Propagation de fissure au voisinage d’une interface ……………………….. 77
4.3. MODELISATION NUMERIQUE …………………………………………. 80
4.3.1. Technique de fermeture virtuelle de fissure (VCCT) ……………………. 82
4.3.2. Modèle numérique ………………………………………………………. 82
4.4. Références bibliographiques ………………………………………………. 85

CHAPITRE 5 : RESULTATS ET DISCUSSION 89


5.1. CARACTERISATION DE LA MATRICE ………………………………… 90
5.1.1. Propriétés élastiques de la résine époxy ………………………………….. 90
5.1.2. Traction compacte ……………………………………………………....... 90
Sommaire

5.1.3. Propriétés viscoélastiques de la résine époxy……………………………... 91


5.2. PROPRIETES MECANIQUES DES FIBRES D’ALFA …………………. 93
5.2.1. Méthode de caractérisation géométrique des fibres d’alfa ……………….. 97
5.2.2. Comportement mécanique ………………………………………………... 97
5.2.3. Essai de traction ………………………………………………………..... 99
5.2.2. Essai de nanoindentation ……………………………………………….... 101
5.2.3. Propriétés mécaniques de l’interphase fibre / matrice …………………… 102
5.3. ANALYSE DE L’ENDOMMAGEMENT D’UN COMPOSITE A 104
MATRICE THERMODURCISSABLE RENFORCEE DE FIBRES 106
D’ALFA……………………………......................................................................
5.3.1. Analyse de la rupture des composites UD alfa/époxy …………………... 107
5.3.2. Influence du taux des fibres d’alfa ………………………………………. 108
5.4. ANALYSE DE L’ENERGIE DE RUPTURE A L’ECHELLE 108
MICROMECANIQUE……………………………………………………………
5.4.1 Fissure matricielle de bord……………………………………………….... 109
5.4.2. Fissure matricielle interne……………………………………………….... 110
5.4.3. Influence du taux de fibres sur l’évolution de l’énergie de rupture. ……… 111
Références bibliographiques …………………………………………………… 112

CONCLUSION GENERALE 115

ANNEXE: PUBLICATION
Damage analysis of composites reinforced with alfa fibers : Viscoelastic
behavior and debonding at the fiber/matrix interface
Introduction générale

1
Introduction générale

INTRODUCTION GENERALE
Les matériaux composites à matrice Polymère renforcés par des fibres synthétiques
comme les fibres d’aramide, les fibres de carbone ou les fibres de verres sont
largement utilisés dans divers domaines d’application, comme ceux de
l’automobile, de la construction, de l’aéronautique, et des sports. Les fibres de
verres sont actuellement les plus utilisées, dans le secteur des composites de grande
distribution, grâce à leur faible coût, leur facilité de production et leurs propriétés
mécaniques spécifiques importantes. Cependant, le problème rencontré lors de
l’utilisation de ces matériaux vient de leurs impacts négatifs pour l’homme et pour
l’environnement. Tout d’abord la matrice Polymère est basée sur des ressources non
renouvelables, de plus la production de la résine et des renforts nécessite une forte
quantité d’énergie pour être produite. Par ailleurs lors de la fabrication des
composites, des émissions de composés organiques volatils apparaissent provoquant
des allergies de la peau, des cancers pulmonaire…etc. Enfin, il n’existe à l’heure
actuelle aucune solution économiquement viable enfin de vie et sans transfert de
pollution[Le Duigou 2011].

La recherche actuelle est orientée plutôt vers l’utilisation de la biomasse, en tant que
matière première de substitution aux matières premières fossiles, dans les secteurs
de l’énergie et des matériaux. Il s’agit, dans cette démarche, d’exploiter le potentiel
de photosynthèse de la plante pour réaliser des économies d’énergie, diversifier
l’agriculture, réduire les émissions de gaz à effet de serre, mettre au point des
techniques et produits compatibles avec l’environnement et au final créer des
emplois. La production de biomatériaux à partir de la biomasse s’inscrit dans le
contexte d’une industrie qui devient plus respectueuse de l’environnement. Les bio-
composites, les composites bio-sourcés ainsi que les autres matériaux
biodégradables ou à base de produits naturels sont aujourd’hui en pleine expansion
ce qui se ressent largement dans la littérature scientifique.

Actuellement, les fibres naturelles sont utilisées plutôt comme des charges de
matrice polymère ou dans des pièces subissant de très faibles sollicitations comme
les panneaux de portes ou les tablettes de coffres de voitures. De plus il s’agit
actuellement des co-produits de la filière traditionnelle de valorisation des fibres
2
Introduction générale

naturelles. L’utilisation de fibres naturelles techniques comme renfort de pièces


structurelles subissant des contraintes mécaniques élevées est encore à la phase de
développement voire même de recherche. Néanmoins, les fibres naturelles
possèdent des propriétés intrinsèques très intéressantes, avec des densités
particulièrement faibles, des propriétés mécaniques suffisantes et des coûts de
production potentiellement bas [Khaldi 2014]. Comparées aux fibres synthétiques
utilisées dans le renforcement des composites telles que les fibres de verre, les
fibres naturelles possèdent des propriétés mécaniques plus faibles. Cependant, ces
fibres ont des densités moins élevées, et donc des rapports spécifiques
propriétés/densité comparables aux fibres de verre. On peut les utiliser dans des
pièces où les sollicitations sont limitées et où la légèreté est un critère important.

Les performances mécaniques des matériaux composites résultent des


caractéristiques du renfort (nature, géométrie, orientation et fraction volumique) et
de celles de la matrice, le principe étant d’associer des propriétés complémentaires.
Sous chargement transversal, le comportement des matériaux composites est
conditionné dès l’état initial par la microstructure de la matrice et de l’interface ou
se produit le transfert de charge entre les fibres et matrice. Généralement, l’interface
n’est pas une phase à part, comme elle n’a pas de frontière claire [Bouzouita 2011].
L’interface peut être composée de plusieurs couches comme dans le cas de
l’ensimage de fibres de verre. Si cette dernière est mauvaise, la distribution efficace
des charges n'est pas atteinte et les propriétés mécaniques des composites sont
altérées. Une caractérisation de chaque constituant du système composite est donc
nécessaire afin de pouvoir séparer leurs contributions respectives à l’état initial.

L’objectif principal de ce travail de thèse est d’étudier les mécanismes


d’endommagement d’un système époxy/fibres végétale d’alfa sous sollicitations
mécaniques transversales. Nous nous focaliserons également sur ce qui se passe
dans les zones d’interfaces fibres/matrice. Pour cela, nous avons couplé une série de
techniques de caractérisation (nanoindentation, essais de traction, fluage et
relaxation de contraintes) qui nous permettent d’obtenir des informations d’ordre
mécaniques des différents constituants de notre matériau composite. Par la suite, les
résultats de la caractérisation ont été utilisés pour alimenter nos calculs en tenant en
3
Introduction générale

compte des problèmes de mouillabilité qui génèrent des zones de non adhésion
entre les fibres et la matrice et d’un comportement viscoélastique de la matrice
couplé à un comportement anisotrope des fibres d’alfa. Afin d’atteindre cet objectif,
nous avons structuré cette thèse en cinq chapitres.
Le premier chapitre comporte une revue bibliographique assez large qui va de la
description générale des fibres végétales à la constitution et la composition fine de
la fibre d’alfa.

Dans le second chapitre nous présenterons une étude approfondie des techniques
d’extraction des fibres végétales ainsi que les techniques de mise en œuvre des
éprouvettes en composite à base de fibres d’Alfa.

Le troisième chapitre est consacré à la caractérisation des constituants, fibres


végétales d’alfa et matrice thermodurcissable époxy. Des essais expérimentaux, de
traction sur les fibres et la matrice ainsi que de fluage et de relaxation de contraintes
pour l’identification du comportement viscoélastique de la matrice sont effectués.
Enfin de la nano-indentation est faite pour mesurer les propriétés transversales des
fibres et de l’interphase fibre/matrice.

Le modèle numérique a fait l’objet du quatrième chapitre. Dans ce chapitre une


modélisation par la méthode des éléments finis sous ANSYS a été effectué pour
décrire le comportement micromécanique en présence d’une décohésion interfaciale
fibres/matrice.

Finalement, le cinquième chapitre est dédié à la discussion des résultats.

4
Introduction générale

Références bibliographique

[Bouzouita 2011] Sofien Bouzouita. "Optimisation des interfaces fibre-matrice de


composites à renfort naturel". Thèse Ecole Centrale de Lyon; Ecole Nationale
d’Ingénieurs de Monastir, 2011.
[Khaldi 2014] Khaldi M, Vivet A, Poilâne C, Ben Doudou B, Chen J, Bourmaud
A, Sereir Z. "Etude en rupture d’un composite à fibres végétales d’Alfa".
Conférence Matériaux 2014 - Colloque Ecomatériau, Nov 2014, Montpellier,
France. Collection ECOMATERIAU, 2014. ‹hal-01141555›
[Le Duigou 2011] Le Duigou A, Bourmaud A, Davies P and Baley C, "Etude des
mécanismes d’adhérence entre une fibre de lin et le PLLA- Influence d’un
traitement faiblement impactant à l’eau", Comptes Rendus des JNC 17 - Poitiers
2011.

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Chapitre 1 : Généralités sur les composites biosourcés

GENERALITES SUR LES COMPOSITES


BIOSOURCES

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Chapitre 1 : Généralités sur les composites biosourcés

CHAPITRE 1 : GENERALITES SUR LES COMPOSITES BIOSOURCES

1.1. INTRODUCTION
Un matériau composite résulte de l’association de deux matériaux différents aussi
bien par leurs formes que par leurs propriétés mécaniques ou chimiques, pour tenter
d’accroître leurs performances. Les deux constituants du composite sont la matrice
et le renfort qui se combinent pour donner un matériau hétérogène souvent
anisotrope. Donc, les propriétés diffèrent d’une direction à l’autre. Les matériaux
constituant le composite sont généralement choisis en fonction de l’application que
l’on souhaite en faire par la suite. Les critères de choix peuvent être, par exemple,
les propriétés mécaniques requises, la résistance à la chaleur ou à l’absorption
d’eau, ou même l’endurance pour les applications à longs termes.

La matrice est la phase continue du composite, elle assure la liaison des éléments, la
dureté, l’étanchéité, la résistance au flambement et à la compression, et elle
commande les conditions de mis en œuvre. La matrice d’un matériau composite a
pour rôle :

▪ D’enrober les renforts, les protéger du milieu extérieur.


▪ D’assurer une répartition spatiale homogène des renforts.
▪ De transmettre aux renforts les efforts extérieurs et de les répartir.
▪ De conférer la forme à la pièce en matériau composite.
Selon la littérature, les deux types de résine les plus utilisés sont les
thermodurcissables et les thermoplastiques. Les résines thermoplastiques possèdent
la propriété de pouvoir être mises en forme plusieurs fois par chauffages et
refroidissements successifs. Ces résines peuvent donc être récupérées et facilement
recyclées. Par contre, les résines thermodurcissables ne peuvent être mises en forme
qu'une seule fois. Ainsi, les résines thermodurcissables possèdent des propriétés
mécaniques et surtout thermomécaniques plus élevées que les résines
thermoplastiques, notamment celles de la famille des époxys qui dominent parmi les
thermodurcissables [Berthelot 2012].

Les renforts confèrent aux composites leurs caractéristiques mécaniques : rigidité,


résistance à la rupture, dureté, etc. Ces renforts permettent également d'améliorer

7
Chapitre 1 : Généralités sur les composites biosourcés

certaines propriétés physiques, le comportement thermique, la tenue en température,


la tenue au feu, et la résistance à l'abrasion des composites. Les caractéristiques
recherchées pour les renforts sont : des caractéristiques mécaniques élevées, une
masse volumique faible, une bonne compatibilité avec les résines, une bonne
facilitée de mise en œuvre, un faible coût, etc. En fonction des utilisations, les
renforts peuvent être d'origines diverses : végétale, minérale, artificielle,
synthétique, etc. Toutefois, les renforts les plus utilisés se présentent sous forme de
fibres ou sous formes dérivées, et constituent une fraction volumique du matériau
composite. La figure 1.1 illustre les principaux types de renforts fibreux des
matériaux composites.

Figure1.1 : Classification des fibres naturelles et synthétiques [Salmén 2004].


Il faut ajouter l’interface fibre/matrice qui assure aussi :
▪ La continuité et la transmission des efforts entre les fibres et la matrice.
▪ Elle arrête ou dévie les fissures en cas de rupture des fibres ;

8
Chapitre 1 : Généralités sur les composites biosourcés

▪ Elle protège les fibres de la corrosion principalement de l’attaque par


l’eau.

De nos jours, l’utilisation des fibres végétales dans les matériaux composites
devient de plus en plus fréquente. Ces matériaux proviennent de ressources
renouvelables, leur utilisation est devenue une nécessité car, avec l’épuisement des
ressources fossiles, l’émission des gaz à effet de serre et le problème de la gestion
des déchets, il est indispensable de trouver des solutions pour le respect de
l’environnement. C’est dans ce cadre, que de nouveaux matériaux, résultant du
mélange de ses constituants provenant de la biomasse avec les matériaux plastiques,
de plus en plus performants sont mis au point. Ces matériaux ont l’avantage d’être
biodégradables, renouvelables, ….[Salmén 2004] . Autrement dit, ces fibres
constituent une alternative aux fibres synthétiques (verre, carbone, aramide, …) en
raison de leur recyclabilité. Néanmoins leurs propriétés doivent être encore
améliorées. Les fibres naturelles telles que le lin, le chanvre, l’alfa, le sisal, le jute et
le palmier ont certains avantages technico-économiques et écologiques par rapport
aux fibres synthétiques (verre, carbone, …). La combinaison intéressante de leurs
propriétés mécaniques et physiques ainsi que leur caractère respectueux de
l'environnement a suscité un intérêt dans un certain nombre de secteurs industriels,
notamment l'industrie automobile.

L'incorporation de fibres végétales (bois, lin, chanvre) dans les matrices


thermoplastiques ou thermodurcissables en remplacement des fibres de verre est un
concept déjà commercialisé [Persson 2000]. Concernant le secteur de l’automobile,
du chanvre, du lin, voire du sisal sont incorporés dans les accoudoirs, les tablettes
arrières, les dossiers de sièges ou dans les boucliers de moteurs. L'utilisation des
fibres naturelles par l'industrie automobile en Europe est estimée à 100 000 tonnes
en 2010.
Pratiquement, tous les grands constructeurs automobiles en Allemagne (Daimler
Chrysler, Mercedes, Volkswagen, Audi Group, BMW, Ford et Opel) utilisent
maintenant des fibres naturels dans les composites dans les différentes applications
et dans certaines séries de BMW, on peut retrouver jusqu'à 24 kg de lin et de sisal
[Agarwal 2006 ; Åkerholm et Salmén 2003].
9
Chapitre 1 : Généralités sur les composites biosourcés

1.2. AVANTAGES ET INCONVENIENTS DES FIBRES VEGETALES


Les fibres végétales présentent de nombreux avantages qui les rendent attractives
pour une application industrielle, mais elles ont aussi de nombreux inconvénients.
Des études ont montré que les composites à base de fibres naturelles sont bien plus
respectueux de l’environnement que ceux à fibres synthétiques. Les composites à
fibres naturelles utilisent, au cours de leur cycle de vie, 45% de moins d'énergie que
les composites à fibre de verre, et conduisent à moins d'émissions atmosphériques
[Joshia 2004]. La production des fibres naturelles a un impact environnemental plus
faible que celles des fibres de verre

1.2.1. Avantages écologiques et économiques


Les avantages écologiques et économiques des fibres végétales reposent sur
plusieurs points. Il s'agit tout d'abord de matériaux renouvelables et disponibles,
dont la production peut être adaptée à la demande. Ensuite les fibres naturelles
présentent un bilan énergétique neutre en fin de vie, contrairement aux fibres
synthétiques qui ne peuvent pas être recyclées ou incinérées [Baillie 2004]. La
production de ces fibres nécessite également moins d'énergie que celle des fibres
synthétiques [Baley 2005], et ont une innocuité physiologique pendant le traitement
et l'utilisation [Baltazar et al 2008]. La densité plus faible des fibres naturelles
comparée à celle des fibres synthétiques permet de réduire la masse des structures,
notamment dans les transports, ce qui diminue donc la consommation des véhicules.

1.2.2. Bonnes propriétés mécaniques spécifiques


Diverses études ont montré les bonnes propriétés mécaniques des fibres végétales,
en particulier leurs caractéristiques spécifiques élevées grâce auxquelles elles
peuvent rivaliser avec certaines fibres synthétiques en termes de raideur [Baltazar et
al 2008]. L’étude de Barre et Benzeggagh [Barre et Benzeggagh 1994] montre que
les propriétés spécifiques des fibres naturelles (rigidité et résistance) sont dans
certains cas supérieurs à celles des fibres de verre.

1.2.3. Bonne isolation thermique et acoustique


Lors de la réhabilitation d’une habitation ou au moment de bâtir, il est important de
connaître les dangers propres aux matériaux ordinairement utilisés : fibres

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Chapitre 1 : Généralités sur les composites biosourcés

allergènes des laines de verre et de roche, émanation de gaz toxiques du polystyrène


sous l’action de la chaleur. Les matériaux d’isolation écologiques (laine de bois,
chanvre, lin, laine de coton, liège, ouate de cellulose..) sont issus de végétaux dont
la production n’entraîne pas de pollution pour l’environnement. Ils sont élaborés
selon des procédés nécessitant de faibles dépenses d’énergie, reçoivent des ajouts
minéraux non toxiques tels que les silicates qui sont destinés à les protéger contre
les insectes, champignons, rongeurs et risques du feu. A savoir : la fabrication de la
ouate de cellulose consomme 3 fois moins d’énergie que celle du polystyrène. Les
isolants écologiques à la différence des matériaux synthétiques favorisent la
respiration des parois, c'est-à-dire échange thermique entre l’extérieur et l’intérieur
du bâtiment. Ils sont même capables de réguler le taux d’hygrométrie en absorbant
et restituant une partie de la vapeur d’eau constituée dans les locaux.

1.2.4. Faible tenue thermique


La dégradation thermique des fibres végétales a reçu une attention particulière des
chercheurs ces dernières années [Placet 2009, Gassan 2001, Van De Veld 2001]. La
stabilité thermique limitée des fibres végétale représente un inconvénient majeur
pour l’utilisation de ces fibres en tant que renfort dans les matériaux composites. A
partir d’une température de 170 °C, le premier constituant de la fibre,
l’hémicellulose commence à se décomposer, suivi par la cellulose et la lignine
[Gassan 2001, Szabo 1996]. Van de Veld et al [Van De Veld 2001] ont trouvé que,
après exposition des fibres de lin à une température de 180 °C durant 2 heures
entraine une diminution de la résistance comprise entre 32% à 36% et une
diminution de la déformation de 40% et 56%.

1.2.5. Présence de défauts


Dans les fibres végétales, les défauts (genoux, nœuds, …) sont crées d’une façon
irréversible soit au cours de la croissance de la plante [Satta 1986], soit pendant la
décortication lors de la séparation des fibres [Davies 1998]. Les propriétés
mécaniques de la fibre (rigidité et résistance) sont affectées par les défauts en
provoquant une rupture prématurée sous chargement [Baley 2004a, Bos 1999]. Les
défauts existent tout au long de la fibre avec une répartition non homogène, il est
très difficile de contrôler la quantité de défauts, cela peut être l’une des raisons pour
11
Chapitre 1 : Généralités sur les composites biosourcés

laquelle on trouve des variations importantes dans les propriétés mécaniques des
fibres végétales [Van De Weyenberg 2005]

1.2.6. Présence de porosités


Les composites à fibres végétales contiennent généralement une grande quantité
relative de porosité, ce qui influe considérablement sur les propriétés et les
performances des composites. Madsen et al [Madsen 2007] affirment que la plus
grande partie de la porosité dans les matériaux composites à fibres végétales est
causée par un certain nombre de facteurs :
✓ Existence de cavités dans les fibres végétales,
✓ Chimie de surface complexe des fibres végétales qui compliquent la
compatibilité fibre/matrice,
✓ Forme et dimensions des fibres végétales hétérogènes qui restreignent
l’imprégnation de la matrice.
✓ Bulles d’air emprisonnées dans la matrice (Figure 1.2 et 1.3). Cette porosité
dans la matrice peut être due à la présence d'air résiduel ou de micro-bulles
d'eau gazeuse provenant des fibres et piégées au cours du processus de
fabrication [Beg et Pickering 2008].

12
Chapitre 1 : Généralités sur les composites biosourcés

Figure 1.2 Différents types de porosité dans les composites à fibres végétale
[Madsen 2007].

Figure 1.3 : Section transversale d’un composite à fibres végétales.


a) Microscopie optique. b) Microscope électronique à balayage (MEB) [Madsen
2007].
1.2.7. Faible interface
Les problèmes d'adhésion entre la fibre hydrophile et la matrice généralement
hydrophobe qui conduisent à des propriétés mécaniques affaiblies sont également
13
Chapitre 1 : Généralités sur les composites biosourcés

un problème qui mérite d'être étudié pour que des améliorations soient apportées
[Madsen 2007]. Le travail de [Hbib 2011] a révélé une corrélation linéaire entre les
paramètres de rigidité interfaciale et le critère d’endommagement. Ce résultat
suggère que l'amélioration des propriétés d'interface permet un meilleur contrôle de
l'apparition de l’endommagement. En effet, de nombreuses études ont mis en
évidence l'influence de divers types de modification de la surface des fibres
[Madsen 2007].

1.2.8. Variabilité des propriétés


L'utilisation des fibres végétales dans les composites pour des applications
structurales est limitée par des paramètres encore mal connus ou aléatoires. La
variété de la plante cultivée, la densité de la plantation, la qualité de la terre, le
climat, l'exposition au soleil, la fertilisation ou la période de récoltes ont autant de
variables, difficilement contrôlables ou incontrôlables, qui influent sur les propriétés
de la fibre et donc du composite final.

1.3. STRUCTURE DES FIBRES VEGETALES


Les fibres végétales sont constituées de cellules individuelles ou cellules de base. La
plupart des fibres naturelles sont multicellulaires formées en fait d’un faisceau de
fibres individuelles [Batra 1985]. Les cellules sont constituées de micro fibrilles
cristallines à base de cellulose et reliées sur une couche entière de lignine amorphe
et d’hémicellulose (figure 1.4). L’empilement de ces couches forme ainsi les parois
cellulaires multicouches. Les dimensions des cellules de base varient d’une fibre à
l’autre. Cependant, ces derniers dépendent du degré de maturité de la partie de la
plante pour la même fibre. On note aussi que les dimensions et l’arrangement des
cellules individuelles ou de base déterminent l’ultra structure et les propriétés
mécaniques des fibres [Mukherjee 1986, Henriksson 1997]. En général, les cellules
individuelles des fibres végétales présente un vide central appelé lumen. La forme
(circulaire, polygonale ou elliptique) du lumen dépend de l’origine de la fibre et de
l’épaisseur de la paroi [Kirby 1963]. Le lumen justifie en grande partie la faible
densité et l’isolation acoustique et thermique de la fibre. (Figure 1.4).
Une fibre élémentaire est constituée de plusieurs couches. On parle généralement de
deux parties principales ; les parois cellulaires primaire et secondaire (Figure 1.4a).
14
Chapitre 1 : Généralités sur les composites biosourcés

La première joue le rôle de colle et permet de relier les fibres libériennes entre elles.
Cette paroi est relativement mince (0,2 µm). Elle est essentiellement constituée de
pectine, de lignine et de diverses substances chimiques. La deuxième partie
comprend trois couches (S1, S2 et S3) et représente la majeure partie du volume de
la fibre. Chaque paroi cellulaire contient une matrice de lignine et d'hémicellulose,
entourée par des micro-fibrilles de cellulose. Celles-ci sont arrangées selon les
directions différentes par rapport à l'axe longitudinal de la fibre avec un angle
constant dans chaque couche mais différent entre les différentes couches cellulaires
[Person 2000]. Parfois, dans la littérature, l’ensemble des couches intercellulaire et
primaire est appelé lamelle moyenne. Les parois cellulaires d’une même cellule
diffèrent de l’une à l’autre par leurs compositions (rapport entre la teneur en
cellulose et la lignine ou hémicellulose), leur épaisseur et par l’orientation des
micro-fibrilles.

Figure 1.4. (a) Fibre montrant les différentes couches.


(b) Structure cristalline de la cellulose constituant les microfibrilles [Baillie 2004]
Les micro-fibrilles, illustrées dans la figure 1.5, possèdent une organisation en
spirale. L'angle entre les micro-fibrilles et l’axe longitudinal est l’un des facteurs les
plus déterminants des propriétés mécaniques des fibres naturelles [McLaughlin
1980]. [Page et El-Hosseiny 2011] ont pu mettre en évidence l’influence de l’angle
de micro-fibrille sur les propriétés en traction des fibres de bois. Pour des angles

15
Chapitre 1 : Généralités sur les composites biosourcés

variant de 1° à 46°, les contraintes à la rupture ainsi que les modules d’élasticité
chutent. Plus cet angle est faible plus les propriétés mécaniques sont meilleures. La
paroi de la cellule de base est un composite multicouche. De l'extérieur vers
l'intérieur, on observe, sur la figure 1.4, la lamelle mitoyenne, la paroi primaire P et
la paroi secondaire S.

✓ Lamelle moyenne : C'est la partie la plus externe de la paroi. C'est elle qui
se forme la première et elle est constituée de la pectine. Elle aide à faire
adhérer les cellules végétales ensembles grâce à la présence de la lignine.

✓ Paroi primaire P : Elle est très mince de 1 à 3 microns d'épaisseur,


extensible, ce qui permet la croissance cellulaire. Cette paroi est constituée
principalement de cellulose.

✓ Paroi secondaire S : Elle est plus épaisse que la paroi primaire. La paroi
secondaire est composée de micro-fibrilles de cellulose, disposées de façon
régulière décrivant des hélices très redressées par rapport au grand axe de la
cellule, logées dans une matrice de lignine. Elle se décompose en deux sous
couches : une première couche S1 dans laquelle les micro-fibrilles font un
angle de 90° avec la verticale et une deuxième S2 dans laquelle l'angle est
d'une trentaine de degrés. La cellulose, est un constituant important de cette
paroi, se dépose généralement en plusieurs couches, présentant une
orientation différente des micro-fibrilles et formant une structure semblable à
celle du contre-plaqué, ce qui lui confère sa rigidité. L'autre constituant
important de la paroi secondaire est la lignine, une molécule complexe
renforce la rigidité, et qui se ramollisse par une augmentation de la
température. La cutine, la subérine et les cires sont, en revanche, des
substances grasses et imperméables qui se déposent sur les parois des
cellules de revêtement afin de limiter les pertes d'eau de la plante. Une
couche dite gélatineuse composée uniquement de cellulose fortement
cristalline.

16
Chapitre 1 : Généralités sur les composites biosourcés

Figure 1.5 : Modélisation simplifiée d'une fibre végétale [Baley 2005].

1.4. COMPOSITION CHIMIQUE DES FIBRES VEGETALES


Les fibres végétales, comme les fibres d’alfa, sont principalement constituées de
cellulose, d’hémicellulose, de lignine et de pectine. Les proportions de chaque
constituant dépendent de la nature de la plante source ainsi que des méthodes
utilisées pour son extraction [Assouline 2000]. La majeure partie des fibres est
constituée de cellulose. Les fibres naturelles sont généralement hydrophiles. Les
proportions d’humidité sont non négligeables et peuvent être parfois très élevées
suivant la provenance de la fibre. Le Tableau. 1.1 résume les compositions
chimiques des fibres naturelles les plus utilisées.
Tableau 1.1 : Composition chimique de différentes fibres végétales [Paiva 2007].
Fibres Cellulose Hémicellulose Lignine Pectine Cire
Alfa 45 - 50 22.15 - 28 17.71 - 24 5 2
Lin 71 18.6 – 20.6 2.2 2.3 1.7
Chanvre 70 -74 17.9 – 22.4 3.7 – 5.7 0.9 0.8
Jute 61.1 – 71.5 13.6 – 20.4 12 - 13 0.2 0.5
Ramie 68.6 – 76.2 13.1 – 16.7 0.6 – 0.7 1.9 0.3
Sisal 66 - 78 10 - 14 10 - 14 10 2
Coco 32 - 43 0.15 – 0.25 40 - 45 3–4 -
La proportion de ces différents constituants procure à chaque fibre végétale ses
propriétés spécifiques.

17
Chapitre 1 : Généralités sur les composites biosourcés

1.4.1. La cellulose
La cellulose constitue d’un homopolymère linéaire (C6H10O5)n constitué de
successions d’unités [Baillie 2004]. L’unité structurale de la cellulose est appelée
cellobiose (Figure 1.6).

Figure 1.6. Structure chimique de la cellulose.

La structure cristalline de la cellulose naturelle est de la forme cellulose I et celle


régénérée, de la forme cellulose II [Baley 2005]. La cellulose peut contenir des
successions de zones cristallines et des zones amorphes. Le taux de cristallinité
généralement constaté dans la cellulose est de l’ordre de 80%. Cette valeur n’est pas
fixe et dépend de la zone de récolte, de la méthode d’extraction des fibres de la
plante et des traitements thermiques et chimiques appliqués [Baltazar 2008].

Les groupes hydroxyles (OH) sont susceptibles d’être impliqués dans la formation
de liaisons intra et inter chaines de cellulose et confèrent à celle-ci ses propriétés
mécaniques (rigidité et résistance). La forte densité de liaisons hydrogènes entre les
chaines permet une orientation des zones cristallines et empêche la pénétration de
solvants. Cependant, les zones amorphes possèdent moins de liaisons hydroxyles
inter-chaines et peuvent réagir avec les molécules de l’eau. Les zones cristallines
possèdent des densités plus élevées que celles amorphes et sont plus résistantes à
l’eau [BARRE 1994]. La cellulose est résistante aux fortes solutions basiques, mais
elle est facilement hydrolysée par les solutions acides. La cellulose est aussi
relativement résistante aux agents oxydants [Beckermann 2007].

Les propriétés mécaniques d’une fibre naturelle dépendent de son type de cellulose
dont les propriétés présentées au tableau 1.2. Car, chaque type a sa propre géométrie
cellulaire, et ce sont ces conditions géométriques qui déterminent les propriétés
mécaniques. Fink et al. [Fink 2001] ont reproduit des mesures effectuées par
différents auteurs, et les méthodes d’essai employées dans le but de comparer les
modules d’Young des celluloses. La cellulose solide forme une structure

18
Chapitre 1 : Généralités sur les composites biosourcés

microcristalline avec les zones de degré supérieur, c’est-à-dire des régions


cristallines, et des zones de degré inférieur, c’est-à-dire des zones amorphes. La
résistance à la traction des micro-fibrilles de cellulose est très élevée, étant donné
qu’elle est le matériau le plus résistant [Beckermann 2009].

Tableau 1.2 : Rigidité de la cellulose naturelle [Barre 1994]


Propriété Valeur
Plage à 12% à 20%
d’humidité 20 °C d’humidité 20 °C
E11 (GPa) 134,0 – 170,0 134 134
E22 (GPa) 15,0 – 27,2 27,2 27,2
G12 (GPa) 3,0 – 6,0 4,4 4,4
ν21 0,01 – 0,02 0,02 0,02
ν32 0,50 0,50 0,50

1.4.2. L’hémicellulose
Les hémicelluloses sont différentes des celluloses par leurs multiples variétés de
saccharides constituant le polymère qui sont différents d’une plante à une autre. Ils
présentent un degré considérable de ramification de chaînes, tandis que la cellulose
est un polymère linéaire. Aussi, l’hémicellulose est rarement cristalline, elle est très
sensible aux variations d’hygrométrie, ce qui fait que sa rigidité est souvent donnée
dans la littérature comme fonction du taux d’humidité ambiant. Le tableau 1.3
contient les valeurs des rigidités proposées pour ce constituant et est responsable de
la sensibilité des fibres à l’eau à travers l’interface (groupes hydroxyles). Ce tableau
contient les valeurs des rigidités proposées pour ce constituant [Beckermann 2007].
Ceci augmente le risque de la dégradation sous l’effet des agents extérieurs
(bactéries, acides…, etc.) (Figure 1.7). L’hémicellulose est très sensible aux
variations d’hygrométrie, ce qui fait que sa rigidité est souvent donnée dans la
littérature comme fonction du taux d’humidité ambiant.

19
Chapitre 1 : Généralités sur les composites biosourcés

Figure1.7. Structure chimique d’hémicelluloses [Beckermann 2007]


Tableau 1.3 : Rigidité de l’hémicellulose [Beckermann 2008]
Propriétés Valeur
Plage à 12% d’humidité à 20% d’humidité
20 °C 20 °C
E11 (GPa) 2,0 – 8,0 2 0,02
E22 (GPa) 8,0 – 4,0 0,8 0,008
G12 (GPa) 1,0 – 2,0 1 0,01
ν21 0,08 – 0,1 0,08 0,08
ν32 0,4

1.4.3. La lignine
La présence de la lignine dans la paroi cellulaire rend les fibres végétales
mécaniquement très résistantes. La quantité de lignine présente dans les différentes
espèces de plantes est très variable. Les feuillus en contiennent 18 à 25%, alors que
les résineux en contiennent plus, soit 25 à 35%. La lignine est un polymère
hydrocarboné de structure très complexe en trois dimensions constitué d’éléments
aliphatiques et aromatiques. La lignine joue le rôle de gaine entourant les
microfibrilles et les fibres et améliore ainsi leur résistance à la compression
[Madsen 2007]. Par analogie avec les matériaux composites, cette ‘colle’ joue le
rôle de matrice. Elle permet aux plantes de former une structure rigide et aux arbres
de grande hauteur de rester debout. La lignine est répartie à travers les parois
cellulaires primaires et secondaires, avec la plus forte concentration se trouvant au
niveau de la lamelle mitoyenne. La lignine agit également comme une barrière pour
l’eau, limitant sa pénétration à travers la paroi cellulaire. Elle possède des propriétés

20
Chapitre 1 : Généralités sur les composites biosourcés

mécaniques largement inférieures à celle de la cellulose, environ 4 GPa en module


élastique alors que pour la cellulose cette valeur peut aller jusqu’à 135 GPa selon
Bledzki et Gassan [Bledzki 1999]. L’élimination de la lignine devient donc
souhaitable pour de meilleures propriétés mécaniques des fibres unitaires. La
lignine est considérée comme un polymère thermoplastique, présentant une
température de transition vitreuse de l'ordre de 90°C et une température de fusion
d'environ 170°C la lignine est le constituant qui a le moins d’affinité avec l’eau.
Pendant les traitements d’élimination de l’eau des parois cellulaires des fibres, tel
que le séchage, la lignine peut être éliminée. La lignine est aussi sensible aux ultras
violets (UV) ainsi qu’aux agents chimiques. Le tableau 5 résume les propriétés de la
lignine. La Figure 1.8 présente un exemple de structure chimique de lignine.
Tableau 1.4 : Rigidité de la lignine à 60% d’hygrométrie [Beckermann 2007]
Coefficient, unité Valeur
E (GPa) 2,0 – 3,5
ν 0,33

Figure 1.8. Exemple de structure chimique de lignine [Beckermann 2008].

1.4.4. Les pectines


Les pectines regroupent les hétéro-polysaccharides qui se trouvent généralement
dans les parois cellulaires primaires des fibres végétales sauf le bois. La structure
des pectines dépend de l’espèce végétale et les proportions des différents types
varient en fonction de leur position dans les parois cellulaires [Madsen 2007].

21
Chapitre 1 : Généralités sur les composites biosourcés

Les pectines sont les composés les plus hydrophiles dans les fibres végétales en
raison de la présence de groupes acide carboxylique. La Figure 1.9 présente un
exemple de structure de pectine.

Figure 1.9. Exemple de structure d’une chaine de pectine.

1.4.5. Les cires


Les cires sont des constituants des fibres naturelles, qui peuvent être extraits avec
des solutions organiques. Ces matériaux se composent de différents types d'alcools
insolubles dans l'eau et de plusieurs acides tels que l'acide palmitique, l’acide
oléagineux et l’acide stéarique [Bledzki 1999].

1.5. LA FIBRE D’ALFA


1.5.1. Présentation générale
L'alfa est une graminée de genre stipa et correspondant à l'espèce Tenacissima L.
La connaissance approfondie de l’alfa « Stipa tenacissima L » a préoccupé depuis
longtemps plusieurs chercheurs. Son étude, sa biologie et son écologie ont attiré
dès 1889 l’attention de nombreux auteurs [Trabut 1889, Metro 1947, Killian 1948,
Boudy 1950, Lacoste 1955, Pouget 1980, Achour 1983, Abdelkrim 1988, Djebaili
1988, Nedjraoui 1990, Bouazza 1991 et Aidoud 1996].
L'alfa joue un rôle essentiel dans la lutte contre l'érosion pluviale. Implanté en
étouffes (figure 1.10), elle protège le sol du ruissellement et contribue par son
système racinaire à stocker l'eau en profondeur. Les nappes alfatières ont aussi un
rôle important contre l'érosion éolienne. Les feuilles arrêtent les éléments fins
apportés par le vent qui se déposent dans la touffe. Socialement l'alfa a pu stabiliser
des populations dans les régions soumises à des conditions climatiques dures et
capricieuses. [Zeriahene 1978].

L'alfa ne supporte pas la salinité du milieu et se développe mieux sur des sols
neutres ou légèrement basiques. L'eau est un facteur très important pour la

22
Chapitre 1 : Généralités sur les composites biosourcés

production et le développement de l'alfa. Cette plante utilise chaque goutte d'eau


mise à sa disposition. Dès qu'il y a de la pluie la végétation démarre [Le Houerou
1995]. L'alfa est une plante qui s'adapte vis à vis des variations de la température.
C'est une caractéristique qui lui permet de vivre dans les climats steppiques très
chauds en été, très froid en hiver. L'activité végétative de cette graminée est
optimale pour une température se situant entre (15 et 25) °C. L'alfa est une plante de
lumière où le soleil joue un rôle important dans le processus de floraison.

Jusqu'à la fin du 19e siècle, les artisans en faisaient des nattes, tapis, paniers,
corbeilles, chaussures, gargoulettes, ficelle et liens divers. A la fin de 19 e et au
début du 20e siècle est apparu le papier d'alfa, sa renommée mondiale lui a donné
une grande importance économique et cette plante est devenue une source
importante d'emploi. Pendant une dizaine d'année, une quantité importante d'alfa
servait à la confection de caisses d'emballage. On utilisait aussi l'alfa comme
combustible dans les chaudières.

Figure 1.10 : Morphologie de la plante d’Alfa [Hellal 1991]

1.5.2. Répartition géographique


Stipa tenacissima L. est une herbe vivace typiquement méditerranéenne appartenant
à la sous-région écologico-floristique ibéro-maghrébine, qui fait partie intégrante de
la région méditerranéo-steppique s'étendant de la moyenne vallée de l'Èbre jusqu’à
celle de l’Indus [Le Houérou 1990]. Par ailleurs, c'est l'une des espèces xérophiles

23
Chapitre 1 : Généralités sur les composites biosourcés

qui caractérise le mieux les milieux arides méditerranéens à l'exclusion des secteurs
désertiques. Sa terre d'élection est l'Afrique du Nord, et tout particulièrement les
Hauts Plateaux du Maroc et de l'Algérie. Mais cette espèce est présente en Espagne
orientale et méridionale, au Portugal méridional, aux Baléares, et elle s'étend vers
l'Est jusqu'en Égypte.

En Algérie, l’alfa est abondante dans la région oranaise, depuis le littoral jusqu’aux
monts des Ksours, sur les haut plateaux de la région de Ksar Chellala, Djelfa, autour
de Bou Saada, jusqu’aux montagnes de Ouled Nail et autour de Laghouat. A l’est,
elle se répartit surtout dans les régions ouest et sud de Sétif et les bibans. Elle
couvre également une partie importante des versants de montagnes du massif des
Aurès. [Boudy 1948 et Ozenda 1954].

La répartition territoriale connue à ce jour est estimée à [PAM 2002] :


✓ Algérie: 4.000.000 ha ;
✓ Maroc: 3.186.000 ha ;
✓ Tunisie: 600.000 ha ;
✓ Lybie: 350.000 ha ;
✓ Espagne: 300.000 ha

1.5.3. Morphologie de l’alfa.


L'alfa est une graminée caractérisée par une tige droite qui peut atteindre 1 mètre de
hauteur et des feuilles effilées et disposées en touffes. Chaque touffe est espacée de
quatre ou cinq centimètres et le tout forme un immense tapis vert. C'est une plante
vivace. La hauteur et le diamètre de sa partie aérienne dépend de l'âge de la plante
et du milieu dans lequel elle vit. Sa partie souterraine est touffue et rameuse. Grâce
à sa morphologie particulière bien adaptée, l'alfa supporte les très fortes chaleurs
puisqu'elle présente une faible surface foliaire, des stomates portés sur la surface
interne de la feuille et une cuticule cireuse qui limite l'évaporation.

1.5.3.1. Partie aérienne


La partie aérienne est constituée par des rameaux portant des gaines surmontées de
limbes de 30 à 120 cm, qui, par l’effet de la sécheresse, se recourbent en gouttières
et prennent l’aspect d’une feuille de jonc [Boudy 1952 ; Bensid 1990].

24
Chapitre 1 : Généralités sur les composites biosourcés

✓ La feuille : La feuille d'alfa est constituée par un limbe dont la face


inferieure porte de fortes nervures, l’une et l’autre sont recouvertes d’une
cire isolante qui permet à la plante de résister à la sécheresse [Metro 1947].
Les feuilles d’Alfa sont persistantes, durant au moins deux à trois ans, elles
se divisent en deux parties : la gaine et le limbe réunis par une articulation.

✓ La gaine : C’est la partie inférieure de la feuille, elle est lisse, luisante et a


des bords scarieux et minces. Elle est enroulée et attachée vers le bas
directement au rameau issu d'un entre-nœud du rhizome. Vers le haut, la
gaine porte le limbe de la feuille. Elle présente deux faces d’épidermes très
différentes sur la face externe, l’épiderme présente de nombreuses cellules
exothermiques, doublées d’une assise de fibres hypodermiques. Sur la face
interne, plusieurs racines parenchymateuses incolores constituant l’épiderme.
Les faisceaux sont entourés de parenchyme chlorophyllien. [Trabut 1889].

✓ La ligule : Appendice sur la face interne de la feuille s'insérant contre la


tige et situé au point de jonction de la gaine et du limbe. La ligule a une
forme pointue, biauriculaire, velue et prolongée de chaque côté par une
subulé de 10 à 12 mm de longueur.

✓ Le limbe : Formant la partie supérieure et exploitable de la feuille d'alfa, le


limbe prend des longueurs variables allant de 1 cm, à l'apparition de la gaine,
jusqu'à 100 cm à l'âge d'exploitation. Il présente une pointe fine avec une
teinte blanchâtre à jaunâtre. La face interne ou supérieure du limbe est
argentée, relevée de sept fortes nervures couvertes de villosité [Ghrab 1981].

✓ Chaumes : le chaume est une succession d'entre-nœuds creux et de nœuds


pleins. Il est solide et strié, sa longueur varie de 50 à 130 cm.

✓ La Fleur : La fleur est protégée par deux glumes d’égale longueur. La


glumelle supérieure bifide au sommet, velue dorsalement, porte une arête et
la glumelle inférieure est plus fine. Généralement, les fleurs apparaissent
vers la fin avril, début mai, La fleur unique est articulée et se détache
facilement à la maturité.

25
Chapitre 1 : Généralités sur les composites biosourcés

La floraison a lieu à partir de la fin du printemps et durant tout l’été. Cette


espèce est hermaphrodite (présentant les 2 sexes sur la même fleur).

✓ Le fruit : Le fruit de l'alfa est un caryopse enfermé dans les glumelles qui
mesure à maturité entre 5 et 8 mm de longueur et 1 mm de largeur linéaire,
allongé avec un hile formant un sillon longitudinal. Sa partie supérieure est
brune et porte souvent les stigmates desséchés.

✓ Le caryopse est un fruit sec, indéhiscent, à une seule graine dont le


tégument est intimement soudé au péricarpe du fruit.

1.5.3.2. La partie souterraine


La partie souterraine de la touffe d'alfa est constituée par l'ensemble des rhizomes et
des racines adventives touffues et étalées sur toute la section de celle-ci descendant
à des profondeurs variables suivant la nature des terres. La racine présente une
coiffe à son extrémité ; au-dessus de la coiffe on a les poils radicaux, abondants,
longs, à surface hérissée. Elle présente une biomasse racinaire très importante,
supérieure à sa biomasse aérienne. [Pouget 1980 et Hellal 1991].

✓ Le rhizome : Le rhizome est une tige souterraine à partir de laquelle se


développent les racines et la partie aérienne. Il est caractérisé par ses entre-
nœuds très courts et par ses ramifications très importantes.

✓ Les racines : Le système racinaire de l'alfa est très ramifié et touffu. La


quasi-totalité du système racinaire de l'alfa (jusqu'à 90 %) s'étend en surface
et pénètre en profondeur jusqu'à la croûte calcaire qui fait un obstacle aux
racines. Examinée de près, la racine présente une coiffe à son extrémité ; au-
dessus de la coiffe, les poils radicaux sont longs, abondants, et leur surface
est hérissée pour adhérer facilement aux particules de la terre. L’alfa présente
une biomasse racinaire très importante, supérieure à sa biomasse aérienne.
[Pouget 1980 ; Hellal 1991].

1.6. COMPOSITES A FIBRES VEGETALES


Des études ont été réalisées pour développer des composites à base de fibres
végétales dans une matrice époxy, polyester ou PVC. Ce recours aux fibres

26
Chapitre 1 : Généralités sur les composites biosourcés

naturelles se produit de plus en plus de nos jours afin de réaliser des composites
biodégradables avec de bonnes performances mécaniques et acoustiques et avec
moins d’impact sur l’environnement. Mais ce type d’application connait quelques
difficultés pour la mise en œuvre telles que des problèmes de cohésion avec la
matrice utilisée [Benbrahim 2007 ; Vermeulen 2008].

1.6.1. Choix de la matrice


La première condition à satisfaire pour l'utilisation des fibres végétales en tant que
renfort pour les matériaux composites est le choix d'une matrice transformable à une
température inférieure à celle du début de dégradation des fibres. Cette température
est estimée à 200 °C environ. Les deux types de résine polymère thermodurcissable
et thermoplastique, [Joshi 2004] sont des candidats potentiels pour remplir cette
condition.

1.6.2. L'interface fibre/matrice dans les composites à fibre végétale


L'interface ou l’interphase fibre/matrice constitue une zone clé pour l'optimisation
des propriétés des composites. Les modèles d'adhésion peuvent être classés selon
trois catégories principales : mécanique, physique et chimique. Le modèle
mécanique fait appel au phénomène d'ancrage mécanique de la matrice, dans les
pores et les rugosités du renfort après solidification. Le modèle physique met en
avant l'absorption thermodynamique avec critère de mouillabilité des fibres par la
résine, ou des corrélations entre les propriétés du composite et les caractéristiques
de mouillage, telles que l'angle de contact et l'énergie superficielle et interfaciale. Le
modèle chimique considère la formation de liaisons covalentes entre le renfort et la
matrice. Cette dernière approche est souvent adoptée pour interpréter le mécanisme
des agents de couplage tels que le silane [Bathias 2005].
En ce qui concerne les fibres végétales, afin de réussir à produire un matériau
composite, la deuxième difficulté à surmonter après le choix de la matrice est
l'incompatibilité entre la matrice polymère et les fibres. Celle-ci est attribuée à la
présence d'impuretés en surface de la fibre (pectine, lignine, hémicellulose, petites
particules de cire et de graisse). Ces impuretés, en particulier les particules de cire
qui présentent un caractère hydrophobe, empêchent la formation de liaisons fortes
entre la matrice polymère et les fibres de cellulose. Ceci se traduit par une mauvaise
27
Chapitre 1 : Généralités sur les composites biosourcés

interface fibre/matrice. Dans le cas des résines thermoplastiques, une difficulté


supplémentaire peut être ajoutée. Elle est associée au caractère hydrophobe ou
apolaire de la résine, sachant que la fibre présente une nature hydrophile (polaire).
Par ailleurs, les travaux de Sreekala et al [Sreekala 2002] ont révélé que la réduction
des interactions entre la fibre et la matrice peut conduire à la formation de porosités
au niveau de l'interface, ce qui affaiblit davantage les propriétés des composites à
fibre végétale.

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Chapitre 1 : Généralités sur les composites biosourcés

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32
Chapitre 2 : Matériaux et techniques de mise en œuvre des constituants du composite

MATERIAUX ET TECHNIQUES DE MISE


EN ŒUVRE DES CONSTITUANTS

33
Chapitre 2 : Matériaux et techniques de mise en œuvre des constituants du composite

2. 1. Introduction.
Les caractéristiques d’un matériau composite dépendent de celles de ses
constituants qui sont la matrice et le renfort. L’interface, issue de l’interaction des
constituants, ne peut être analysée qu’après mise en œuvre du composite.
L’association de la meilleure fibre et de la meilleure résine ne peut garantir que la
meilleure interface. Inversement, une performance médiocre du composite ne peut
pas toujours lui être attribuée si les constituants à l’origine ne donnent pas entière
satisfaction. L’étude de l’interface passe tout d’abord par le choix des différents
matériaux constitutifs. Dans un composite chacun des constituants a une fonction
bien spécifique : la matrice apporte la cohésion au matériau en répartissant les
efforts appliqués au composite sur toutes les fibres, le renfort apporte la résistance
mécanique, la structure étant conçue pour que l’essentiel des contraintes soit
supporté par les fibres, Ce transfert des contraintes se fait à travers une zone de
contact qui est, suivant l’échelle considérée, bidimensionnelle (interface) ou
tridimensionnelle (interphase). Nous nous intéressons dans notre étude aux
matériaux composites à matrice thermodurcissable renforcée de fibres végétales.
Nous détaillons dans cette partie les caractéristiques des différents constituants,
matrice, renfort, et nous précisons leur procédé d’élaboration.

2.2. Le renfort
Les fibres présentent une configuration particulièrement intéressante pour profiter
au mieux des propriétés mécaniques des matériaux. Sous cette forme, le module et
surtout la contrainte de rupture peuvent être très supérieurs à ceux des matériaux
massifs. La résistance à la rupture n'est effectivement pas une propriété intrinsèque
au matériau mais est fortement liée à la présence de défauts en surface ou dans le
volume de matière. L'exemple le plus parlant est le cas du verre. Sous sa forme
massive, il est très fragile en raison de la présence de nombreux défauts
(microfissures) qui sont le siège de concentrations de contraintes importantes. Une
fois étiré sous forme de fibre, le verre va voir sa résistance augmenter
considérablement car il présente nettement moins de défauts. En revanche, l'étirage
du verre ne modifie pas sa rigidité car il est vitreux et isotrope. Cette particularité de
l'étirage de la matière est encore plus significative dans le cas des fibres organiques.
34
Chapitre 2 : Matériaux et techniques de mise en œuvre des constituants du composite

Le fait d'orienter des chaînes macromoléculaires suivant l'axe de la fibre va


largement augmenter sa contrainte de rupture mais aussi son module d'élasticité.
Les fibres obtenues à partir de polymères organiques comme les fibres d'aramides
(Kevlar 49) sont par contre très anisotropes et leurs performances mécaniques
dépendent énormément du mode de sollicitation (traction ou compression suivant
des directions axiales ou radiales).
Les fibres utilisées dans cette étude sont des fibres d’alfa récoltées dans les hauts
plateaux de l’ouest algérien dans la localité de Bouktob, wilaya d’El Bayadh.

Figure 2.1. Champ de collecte de l’alfa.


Après la récolte, les fibres sont prétraitées et traitées suivant les étapes habituelles :
Nettoyage, découpage, trempage, extraction mécanique et chimique.

2.3. Procédé d’extraction des fibres d’alfa


Le procédé d’extraction des fibres d’alfa est récapitulé dans l’organigramme
suivant [Dellal 2013].

35
Chapitre 2 : Matériaux et techniques de mise en œuvre des constituants du composite

Prétraitements

Nettoyage

Découpage

Trempage

Extractions

Extraction mécanique

Extraction chimique

Extraction enzymatique

Post traitements

Calandrage

Peignage

Séchage

Figure 2.2 : Récapitulatif du procédé d’extraction des fibres [Dellal 2012].

2.3.1. Les prétraitements


C’est un travail préliminaire qui s’impose avant de commencer l’extraction des
fibres, pour mieux préparer les tiges aux différents traitements, cette préparation
facilite et augmente l’efficacité des opérations d’extraction qui suivent [Hanana
2015].

36
Chapitre 2 : Matériaux et techniques de mise en œuvre des constituants du composite

La première opération consiste à éliminer toutes les impuretés et les corps étrangers
de façon à n’avoir que des tiges propres et utilisables. Ensuite, les extrémités des
tiges sont découpées parce qu’elles présentent la variation la plus importante du
diamètre. D’un côté, l’extrémité supérieure a la forme de pointe assez aigue et de
l’autre côté, l’extrémité inférieure a la forme d’un pied courbé très rigide (figure
2.3). Il est très important de les éliminer parce que ces crochets, après extraction,
deviennent des noeuds et les fibres fines se mettent autour pour former une sorte de
«Neps»: une masse de fibres irrémédiablement emmêlée. Dans certains cas, où la
variation du diamètre entre extrémité supérieure et inférieure est très importante, il
est préférable de découper et ne travailler que sur la partie centrale des tiges afin
d’avoir un effet identique sur toute la longueur.

Figure 2.3 : Variation du diamètre sur la longueur de la feuille. (a) image optique.
(b) Mesure effectuée sur 7 tiges tous les 5 cm le long de la longueur. [Hanana
2015].
Enfin, toutes les tiges sont immergées dans un bain d’eau salée pendant 24 heures à
une température de 60°C, la concentration du bain est de 35 g de NaCl dans un litre
d’eau, ou dans l’eau de mer. Cette opération a pour but de gonfler légèrement les
fibres, de les nettoyer et d’extraire les cires de la paroi extérieure, les fibres sont
ainsi mieux préparées à l’extraction proprement dite [Msahli 2002].

2.3.2. L’extraction mécanique


L’extraction mécanique consiste à brosser mécaniquement les tiges d’alfa, illustrées
dans la figure 2.4, à l’aide d’un peigne aux dents métalliques. Le peigne est déplacé
dans le sens longitudinal des tiges qui compte tenu de leur diamètre, vont être
réduites pour pouvoir passer à travers les dents. Après cette action, nous obtenons

37
Chapitre 2 : Matériaux et techniques de mise en œuvre des constituants du composite

des faisceaux de fibres longs plus fins que les tiges d’Alfa et moins rigides, qui
présentent toutefois des proportions importantes de matières non cellulosiques.
Cette première extraction va permettre l’ouverture des tiges afin d’augmenter
l’accessibilité des agents chimiques.

Figure 2.4 : Extraction mécanique des fibres végétales.

2.3.3. Traitement chimique.


Une extraction réussie consiste à dégrader les constituants non cellulosiques de la
plante en toute adéquation rapidité et conservation des propriétés des fibres et en
respectant les exigences environnementales [Msahli 2002 ; Bouiri 2010 ; Bessadok
2007 ; Akchiche 2007]. Nous avons choisi l’extraction par action alcaline, puisque
la soude peut répondre à toutes ces contraintes, à condition de bien maitriser le
procédé.
Ce processus conduit aussi à une dégradation de la paroi cellulaire, ce qui est
préjudiciable pour les propriétés mécaniques des fibres isolées. Selon Rokbi [Rokbi
2011], une forte concentration d'hydroxyde de sodium (NaOH) peut attaquer les
fibres et diminuer leurs propriétés mécaniques. Les propriétés expérimentalement
déterminées sont dans l'ordre de grandeur de 5 à 20 GPa pour la rigidité et de 50 à
250 MPa, pour la contrainte à la rupture par traction. Selon la littérature, [Ben
brahim 2007; Dallel 2012 ; Bessadok 2009] montrent que de hautes propriétés
mécanique peuvent être atteintes (résistance à la traction supérieure à 1400 MPa et
le module de Young à 70 GPa) si le processus de défibrage est optimisé.
[Dallel 2012] a réaliser un plan d’expérience pour un nombre total de 480
combinaisons d’expériences avec un pas de 0.25N pour la concentration, de 10°C

38
Chapitre 2 : Matériaux et techniques de mise en œuvre des constituants du composite

pour la température et de 30 min pour la durée. Les premières investigations, ont


permis de déterminer les conditions expérimentales qui conduisent visuellement aux
meilleurs résultats en termes d’extraction chimique.
Suite à cette étude effectuée à l’air libre, et à pression atmosphérique, les conditions
optimales pour extraire les fibres d’Alfa seraient : une solution de soude de
concentration égale à 3N, pendant 2 heures sous une température de 100°C, et en
présence d’un réducteur, dans ce cas le dithionite de sodium 1% de Na2S2O4 connu
pour son pouvoir réducteur et de blanchiment. En milieu fermé, une extraction
optimale semble se faire à une concentration de 0.25N de NaOH à une température
de 130°C pendant une durée de 90 minutes [Dellal 2012].

Dans une publication récente [Khaldi 2016], les fibres sont extraites dans les
conditions suivantes : un bain de soude de concentration égale à 5%, pendant 90
minutes sous une température de 160°C, en présence de 1% d’une réductrice
anthraquinone, l’extraction a été effectuée dans un milieu fermé.
Nous avons adopté ce protocole pour gagner en termes de durée d’extraction et
éventuellement avoir des fibres meilleures, ayant un diamètre au alentour de 6 à 10
µm. Les fibres sont illustrés sur le cliché MEB de la figure 2.5.

Selon le cliché MEB illustré dans la figure 2.5, les fibres végétales d’alfa ont des
irrégularités importantes au niveau de la finesse, nous observons donc des zones
parfois plus fines ou plus grosses que le reste de la fibre. Il est également très
fréquent de voir de nombreux défauts présents à la surface et dans le volume d’une
fibre végétale. Certains sont produits durant la croissance de la plante, mais le
procédé d’extraction peut engendrer également des défauts (genoux, noeuds,
dislocation). Ces défauts sont répartis de façon hétérogène sur la longueur d’une
fibre et jouent un rôle important dans la détermination de son comportement
mécanique parce qu’ils sont souvent à l’origine de la rupture et représentent les
points faibles de la fibre [Tephany 2014].
Pour les propriétés mécaniques nous avons obtenu un module de Young
longitudinal moyen de 28,43 ± 4,07 GPa et une résistance à la rupture de 474 ± 103
MPa.

39
Chapitre 2 : Matériaux et techniques de mise en œuvre des constituants du composite

Figure 2.5 : Image MEB d’un faisceau de fibres alfa [Khaldi 2016].

2.3.4. Les post traitements


 Calandrage : A la suite de ces traitements, les fibres sont délignifiées et
souples, cependant, elles sont souvent collées les unes aux autres en paquets
qu’il faudra ouvrir, individualiser. Dans ce but, les fibres passent dans une
calandreuse à 2 rouleaux en caoutchouc contrarotatifs. L'écartement des
rouleaux est réglable et plusieurs passages entre les cylindres peuvent être
réalisés. Cette action possède 2 objectifs, le premier est d’extraire l’excès
d’eau présente dans les fibres (une fibre imbibée d’eau est très cassante),
quant au deuxième, c’est pour casser et faciliter la séparation d’éventuels
matériaux non cellulosiques encore présents dans la structure.
 Le peignage : Le peignage est la dernière étape de transformation, c’est une
opération qui consiste à faire passer les fibres à travers un peigne, elles sont
ainsi parallélisées et individualisées. C’est l’opération qui va donner aux
fibres leur aspect final juste avant la filature. Les fibres longues et moyennes
seront stockées et utilisées pour la filature, tandis que les fibres courtes
auront une autre utilisation comme matière première pour filaments
synthétiques à base d’Alfa.
 Le séchage : Les fibres sont ensuite séchées à l’air libre pendant 24 heures
pour être prêtes à l’utilisation et/ ou soumises aux tests de caractérisation.

2.4. La matrice

40
Chapitre 2 : Matériaux et techniques de mise en œuvre des constituants du composite

La matrice utilisée dans ces travaux est à base d’une résine thermodurcissable (ou
thermodurcissable) Comme leur nom l'indique, les thermodurcissables sont
transformées par la chaleur et conduisent à la réalisation d'un solide infusible et
insoluble. La réaction de réticulation est néanmoins irréversible et le recyclage est
extrêmement difficile en fin de vie. Les résines thermodurcissables jouent un rôle
important dans l'industrie en raison de leur grande flexibilité pour adapter les
propriétés ultimes désirées, conduisant à leur module élevé, durabilité, et les
résistances thermiques et chimiques tel que prévu par la densité de réticulation
élevée [Gourichon 2008].
La matrice utilisée dans ces travaux est une résine époxy qui appartient à la classe
des polymères thermodurcissables, fruit d’une réaction de polycondensation à chaud
entre les monomères et un durcisseur pour former les ponts chimiques (réticulation)
nécessaire à la formation d’un réseau tridimensionnel, non cristallin et infusible. A
haute densité de réticulation [Gourichon 2008], les matrices époxy ont un
comportement viscoélastique fragile. La matrice époxy joue le rôle de liant vis-à-vis
des fibres, assure le transfert de charge d’une fibre à l’autre et d’un pli à l’autre du
stratifié et protège les fibres. Elle confère au composite son comportement
viscoélastique. Celui-ci, au sein du composite, est généralement peu visible
macroscopiquement, mais fondamental à l’échelle microscopique car, et c’est un
point crucial de notre travail de le quantifier finement. Il est responsable du report
de charges différées des fibres rompues aux fibres voisines. Ainsi, l’identification
du comportement viscoélastique de la matrice nécessite des essais de fluage et de
relaxation de contraintes. Ces essais seront réalisés sur des échantillons massifs de
taille manipulable.

La résine utilisée dans notre étude est une résine bifonctionnelle standard à base de
diglycidyl-ether de bisphénol A. C’est un système développé par la société
Hunstman. Ce système est de l’araldite LY 1564 SP associé à un durcisseur amine
de type Aradur 3487. L’araldite et le durcisseur sont mélangée avec un rapport
massique 100 / 34 (Pour 100g de résine on ajoute 34 g de durcisseur) selon la notice
du fournisseur [Huntsman Advanced Materials].
Le mode opératoire est décrit ci-dessous :

41
Chapitre 2 : Matériaux et techniques de mise en œuvre des constituants du composite

 Préchauffer l’aradilte LY 1564 SP à T = 25 – 30 °C.


 Ajouter le durcisseur Aradur 3487 (T = 20 – 25 °C).
 Mélanger pour obtenir une émulsion homogène.
 Dégazer dans une cloche à vide pendant une durée d’une heure pour éliminer
les bulles d’air emprisonnées.
 Couler la résine dans le moule. (Figure 2.6a)
 subir ensuite un second dégazage d’une durée de 1 heure.
 Réticulation dans une étuve suivant un palier de cuisson à 80 °C pendant huit
heures (8 h) puis refroidissement.

(b)
(a)
Figure 2.6 : a) Moule en Aluminium. b) Eprouvettes Haltères selon la norme 527-2.

2.5. Interface fibre/matrice


2.5.1. Définitions
Il est naturel de penser que les performances des matériaux composites sont
fonction des propriétés des constituants de base rentrant dans leur composition.
Cependant, ceux ci n'existeraient pas si les fibres et la matrice ne pouvaient
s'associer. L'interface est le siège de cette association et constitue une véritable
région stratégique capable d'assurer notamment le transfert des charges de la
matrice aux renforts. Les caractéristiques de l'interface dépendent quant à elles de la
qualité de la liaison fibre/matrice ce qui fait appel à la notion d'adhésion. Par
définition, l'adhésion est le phénomène qui crée l'adhérence. L'adhérence est l'état
d'une chose qui colle, qui tient à une autre. Pratiquement, l'adhésion peut s'expliquer
42
Chapitre 2 : Matériaux et techniques de mise en œuvre des constituants du composite

par la physico-chimie tandis que l'adhérence se mesure par des tests [DARQUE
2001]. La difficulté réside souvent à trouver des corrélations entre adhésion et
adhérence. Dans la suite de ce paragraphe, les principaux facteurs de l'adhésion sont
présentés ainsi que des tests permettant de mesurer les propriétés d'adhérence entre
fibre et matrice.

2.5.2. L'adhésion
Pour comprendre les phénomènes d'adhésion, il faut tout d'abord s'intéresser à la
notion de surface. Une surface est un lieu thermodynamiquement instable privilégié
pour des contacts et des réactions chimiques. Notons que les solides ne peuvent
réagir qu'à travers leur surface. En simplifiant, l'adhésion entre deux matériaux, ou
l'affinité entre deux surfaces, peut résulter de différents facteurs :
- L'ancrage mécanique ; une rugosité ou une porosité importante sont des éléments
favorables à l'adhésion car elles permettent d'accroître la surface de contact entre
deux matériaux.
- L'interdiffusion dans le cas de deux polymères.
- La création de liaisons physico-chimiques à l'interface ; il existe des liaisons
interatomiques de faible et de forte énergie (Tableau 2.1).
Energie de la liaison Distance
Type de liaison
(KJ/mol) interatomique (A°)
Ionique 600 – 1000 5
Covalente 130 – 820 4
Métallique 100 - 500 5
Vander Waals (Interaction de
4 - 20 3-5
Debye Keesom, London)
Tableau. 2.1 Liaisons interatomiques.
L'énergie de surface d'un solide ou d'un liquide γ est le travail nécessaire pour créer
de manière réversible l'unité de surface du milieu considéré. Soit A et B, deux corps
qui présentent des surfaces libres permettant d'effectuer des liaisons. D'un point de
vue thermodynamique, l'adhésion est définie par la diminution d'énergie libre du
système A + B lorsque A et B se lient sur une surface S. Si on effectue un bilan
énergétique, l'énergie d'adhésion Wadh de Dupré est définie par :
43
Chapitre 2 : Matériaux et techniques de mise en œuvre des constituants du composite

Wadh = γA + γB – γab (2.1)


avec γA l'énergie de surface du corps A, γB l'énergie de surface du corps B et γAB
l'énergie nécessaire pour créer une interface. On peut remarquer que lorsque A = B
nous sommes en présence de l'énergie de cohésion Wcoh = 2γ. Lors de la
transformation d'un matériau composite, des renforts solides sont imprégnés d'une
résine liquide. Il est donc intéressant d'évoquer la question du mouillage qui peut
s'expliquer aussi en termes d'adhésion. La relation de Dupré s'applique pour un
système liquide/solide et s'écrit :
Wadh = γS + γL − γSL (2.2)
où γS, γL et γSL sont respectivement les énergies de surface du solide dans l'air, du
liquide dans l'air et de l'interface solide/liquide. En utilisant l'angle de mouillage ϑ
des fibres par la matrice, l'énergie d'adhésion s'exprime aussi par la relation de
Young-Dupré :
Wadh = γL(1 + cosϑ) (2.3)
Cette relation illustre le fait qu'un bon mouillage se caractérise par des angles de
contacts fibre/matrice faibles et permet d'accroître l'énergie d'adhésion. Par
exemple, la mouillabilité peut être améliorée à l'aide de traitements de surface des
fibres (agents de couplage, ensimage).
2.5.4. Corrélations adhésion/adhérence et micro/macro
La relation entre énergie d'adhésion et résistance au cisaillement de l'interface à été
étudiées par plusieurs auteurs [Mader 1994, Nardin 1996, Pisanova 2000, Pisanova
2001]. Ils montrent qu'une augmentation de l'énergie d'adhésion se traduit par une
augmentation de la résistance au cisaillement de l'interface. Nardin et Schultz
[Nardin 1996] ont proposé un modèle permettant de relier l'énergie d'adhésion Wadh,
mesurée par chromatographie gazeuse inverse, à la contrainte de cisaillement
interfaciale τ, déterminée par des essais de fragmentation. Le transfert de charge
entre fibre et matrice est supposé élastique et linéaire à l'interface et la relation
s'écrit :
12
 E  Wadh
  m  (2.4)
E  
 f 

44
Chapitre 2 : Matériaux et techniques de mise en œuvre des constituants du composite

où, Em et Ef sont les modules d'Young respectifs de la matrice et de la fibre et δ une


distance indépendante du système étudié, elle est égale à 0,5 nm. Pour des systèmes
verre/époxy et carbone/époxy, plusieurs auteurs [Herrera-Franco 1991, Keush 1998]
constatent que l'amélioration de la liaison fibre/matrice conduit à une augmentation
de ces propriétés macroscopiques pour des sollicitations de traction transverse, de
traction à ± 45° et de cisaillement interlaminaire. L'amélioration de ces propriétés
macroscopiques n'est en revanche que rarement proportionnelle à l'amélioration des
propriétés microscopiques car interviennent aussi les propriétés de la matrice.

2.5.3. Mesure des propriétés mécaniques de la liaison fibre/matrice


2.5.3.1. Essais sur composites
La première solution pour mesurer les propriétés mécaniques de la liaison
fibre/matrice est d'utiliser des essais macroscopiques sur composites. Les renforts
employés sont souvent unidirectionnels. Dans cette configuration, il est
effectivement possible de choisir un angle de sollicitation par rapport aux fibres afin
de faire intervenir la qualité des liaisons interfaciales. On peut citer, les essais de
traction sur composites à ± 45° et de traction transverse sur des composites
renforcés de fibres unidirectionnelles. Les essais de flexion trois points avec appuis
rapprochés (cisaillement interlaminaire) permettent aussi de qualifier les interfaces.
Ils sont simples à réaliser mais plus difficiles à analyser en raison de la répartition
complexe des contraintes au sein de l'éprouvette.

2.5.3.2. Essais micromécaniques


De nombreux travaux concernant l'interface fibre-matrice reflètent l'importance
accordée à cette partie du composite. En effet, l’interface s'est avérée être un
élément primordial pour la compréhension du comportement mécanique. Les
traitements des fibres dans un matériau composite renforcé ont fait l'objet d'un
grand nombre d'études. La multiplicité des problèmes d'analyse engendrée par ces
matériaux complexes fait qu'il est devenu nécessaire de considérer le comportement
mécanique, spécifiquement à l'interface fibre-matrice, et non plus de manière
globale. Dans cette optique, quelques tests micromécaniques ont été développés,
faisant intervenir une matrice en présence d'un monofilament. Le but recherché est
d'évaluer l'effet de traitements de surface ou de changements dans la matrice, sur
45
Chapitre 2 : Matériaux et techniques de mise en œuvre des constituants du composite

une éventuelle amélioration de l'adhésion fibre-matrice ou encore de mesurer des


valeurs de contrainte de cisaillement interfaciale (τ).
Les tests micromécaniques les plus utilisés pour étudier 1'interface fibre-matrice
sont :
 Méthode de déchaussement (ou « pull-out »).
 Test de fragmentation sur composite monofilamentaire.
D'autres tests micromécaniques comme la microindentation [Ahlstrom 1991] et la
compression sur haltère existent. Les difficultés expérimentales engendrées par ces
tests font que ces deux techniques ne seront pas utilisées pour la caractérisation de
l'interface fibre/matrice.
2.5.3.2.1. Le test de déchaussement ou« pull-out».
Une contrainte uniaxiale est exercée sur un monofilament enchâssé dans une
matrice sur une partie de sa longueur jusqu'à provoquer la décohésion fibre-matrice
et l'extraction du filament. Dans le test de déchaussement classique, la matrice a la
forme d'un disque ou d'un cylindre (Figure 2. 7).

Monofilament

Fibre enchâssé

Matrice

Figure 2. 7 : Illustration du test de déchaussement


2.5.3.2.2. Le test de microgoutte
Un autre test, mettant en oeuvre le même principe que le déchaussement de la fibre,
est le test dit de la « micro goutte » développé par Miller [Miller 1991]. Il est basé
sur le même principe que le test précédent mais dans ce cas, une petite quantité de
résine est déposée le long de la fibre (Figure 2. 8).

46
Chapitre 2 : Matériaux et techniques de mise en œuvre des constituants du composite

Figure 2. 8 : Microgoutte de PLA sur fibre unitaire de lin[Le Duigou2011]

Lorsque l'on a obtenu une goutte correcte, l'une des extrémités de la fibre est
introduite entre les mors d'un micro étau (Figure 2. 9 A) qui font obstacle à
1'entraînement de la goutte par la fibre. Une force est exercée à l'extrémité de la
fibre jusqu'à ce que la fibre se déchausse de la goutte de résine déposée sur la fibre.
La force enregistrée augmente jusqu'à ce que le déchaussement intervienne (Figure
2. 9 B). Le sommet de cette courbe est défini comme la force de déchaussement
(Fd).

F
A B

Mors d’un
Micro étau

Goutte de résine
Fibre

Figure 2. 9 : A) Test micromécanique de la « microgoutte ». B) Comportement typique


enregistré lors du déchaussement.
La courbe de la force en fonction du déplacement (Figure 2.9 B) contient
généralement 3 zones types [Zhandarov and Mäder, 2005].
La première partie (0 ≤ F ≤ Fd) est linéaire et correspond à une sollicitation élastique
de l’ensemble : fibre, matrice et interface. La force atteint sa valeur critique au point
Fd à partir duquel la pente de la courbe diminue et il y a amorçage de fissure.

47
Chapitre 2 : Matériaux et techniques de mise en œuvre des constituants du composite

Pour la partie (Fd ≤ F ≤ Fmax), la fibre commence à s’extraire de la matrice par


propagation de la fissure, ce qui explique la diminution de la pente, jusqu’au point
Fmax. A partir de ce point, toute la partie entourée de matrice se trouve déchaussée et
on assiste à une décohésion totale. Seuls des efforts de frottement entre fibre et
matrice sont alors enregistrés à partir de ce moment.
La force de déchaussement (Fd) et la longueur d'enchâssement (Le) de la fibre dans
la matrice sont alors déterminées. La contrainte moyenne de cisaillement à
l'interface (τmoy) peut être déterminée par l'équation (2.5) suivante :
Fd
 moy  (2.5)
2 rf Le
Fd : force de déchaussement,
Le : longueur d'enchâssement,
Rf : rayon de la fibre,
L'avantage de ce test est de pouvoir tracer la force de déchaussement en fonction de
la longueur d'enchâssement.
2.5.3.4. Le test de fragmentation
Le test de fragmentation est l'un des tests les plus utilisés pour évaluer la capacité de
transfert de charge entre fibre et matrice. Ce test est mis en oeuvre sur une
éprouvette de traction d'un composite monofilamentaire. La matrice est soumise à
des contraintes de tension qui sont transmises à la fibre par des forces de
cisaillement à l'interface fibre-matrice (Figure 2.10).
Lorsque la déformation de la fibre est suffisante par rapport à celle de la matrice, le
renfort casse en deux fragments au point le plus faible. Si la force de traction
appliquée augmente, le processus de fragmentation se poursuit jusqu'à ce que la
contrainte dans la fibre ne permette plus de casser celle-ci. Ce comportement n'est
vérifié que dans la mesure où la matrice possède un allongement à la rupture
nettement supérieur à celui de la fibre. Ainsi, la fibre se rompt en fragments de plus
en plus courts, jusqu'à ce qu'une valeur limite soit atteinte. Cette longueur limite
définit alors une longueur critique lc des fragments. Aucune nouvelle rupture ne sera
possible lorsque les fragments ont une longueur inférieure à la longueur critique lc.

48
Chapitre 2 : Matériaux et techniques de mise en œuvre des constituants du composite

Le moment où l'interface ne peut plus transférer la charge est appelé « point de


saturation».

Figure 2.10 : Schéma de l'éprouvette pour le test de fragmentation


A la fin du processus de fragmentation, la longueur critique lc est définie en accord
avec Kelly et Tyson [Kelly 1965a] [Kelly 1965b] :
4
lc  l (2.6)
3
( l ) Représentant la longueur moyenne des fragments est théoriquement
caractéristique de la qualité de l'adhésion interfaciale. Ainsi des fragments courts
témoignent d'une bonne adhésion, alors que des fragments longs démontrent le
contraire. L'analyse la plus simple des résultats est celle proposée par Kelly et
Tyson [Kelly 1965a] [Kelly 1965b]. Cette approche se situe dans un domaine
purement élastique. La contrainte moyenne de l'interface fibre/matrice est donnée
par :

rf
  lc (2.7)
lc
r f : rayon de la fibre,
1c : longueur critique,
σ1c : contrainte de tension appliquée sur une fibre de longueur critique (lc).
La longueur critique (lc) classiquement inférieure au millimètre, exclut d'effectuer
des essais de traction sur la fibre dans de telles conditions. Pour contourner ce
problème, on utilise généralement une statistique de Weibull, à partir d'essais de

49
Chapitre 2 : Matériaux et techniques de mise en œuvre des constituants du composite

traction sur la fibre avec une longueur de sollicitation de l'ordre de L= 20 mm, afin
de déterminer σ1c.
Divers systèmes ont déjà été étudiés par cette technique : Fibre de Lin/PLLA [Le
Duigou2011], fibre de carbone-résine époxy [Baillie 1998] [Varelidis 1998]
[Tripathit 1998] et fibre de verre-résine époxy [Tripathit 1993].
La valeur de la contrainte de cisaillement interfaciale, τ, dans un système fibre-
polymère dépend essentiellement de la technique utilisée [Wagner 1993, Pisanova
1993]. Différents facteurs peuvent être à 1'origine de cette différence au niveau des
résultats selon le test utilisé :
 l'interprétation des résultats issus des différents tests a nécessité le
développement de modèles différents pour étudier la distribution de
contrainte à l'interface.
 les géométries des tests micromécaniques cités précédemment ne sont pas
identiques. Ceci engendre des modes de ruptures différents sous une
contrainte.
A partir de calculs analytiques ou numériques, il est possible de remonter à des
contraintes de rupture en cisaillement de l'interface. Pour les essais de
déchaussement qui sont fréquemment utilisés, la contrainte de cisaillement
apparente moyenne τ à l'interface admet une expression analytique de la forme :
τ = F πdl (2.8)
avec, F la force appliquée, d le diamètre de la fibre et l la longueur de la fibre
enchâssée.
2.6. ELABORATION DES COMPOSITES

2.6.1 Moulage par infusion


Les plaques en composite unidirectionnel alfa/époxy, de différents taux volumique
de fibres, ont été réalisées par un procédé de moulage par infusion. L’infusion est
un procédé moderne de mise en œuvre des matériaux composites. Elle consiste à la
mise sous vide, dans un moule fermé par une bâche, des renforts secs qui sont
imprégnés par la suite avec l'arrivée de résine qui est aspirée par la dépression créée
dans le moule. Cette technologie autorise la réalisation de pièces monolithiques
(faible et forte épaisseur), pseudo sandwich et sandwich.

50
Chapitre 2 : Matériaux et techniques de mise en œuvre des constituants du composite

Les avantages de l'infusion par rapport au moulage au contact sont :


 un taux de fibre plus élevé car on utilise que la juste quantité de résine
nécessaire, donc meilleur rapport résistance/poids.
 la réalisation de pièces de grande taille.
 une reproductibilité en production de pièce.
 une meilleure protection des opérateurs aux émissions de solvants tels
le styrène.
 Cette technologie autorise l'usage de différentes matrices : polyester
insaturé, vinylester et époxy.

2.6.2. Protocole expérimentale


Les faisceaux de fibres d’alfa ont été découpés manuellement aux ciseaux, puis
séchées en étuve pendant environ 1h 30 à 60°C. Ce cycle présente un assez bon
compromis entre séchage des fibres et conservation de propriétés mécaniques
[Baley 2012]. Les différents plis secs sont positionnés manuellement selon la
séquence d’empilement souhaitée directement sur un moule plan et lisse
préalablement ciré. Les fibres sont recouvertes d’un tissu d’arrache et d’un milieu
drainant comportant un film micro perforé. L’ensemble est ensuite placé sous une
bâche étanche fixée sur le moule par un adhésive approprié. Le vide est réalisé par
un tuyau inséré dans le dispositif et relié à une gaine spiralée de sortie. L’arrivée de
résine est assurée par un tuyau d’entrée relié à une gaine spiralée, permettant une
avancée frontale de la résine. Avant l’infusion, le vide maximal est maintenu
pendant une durée d’environ 1heures, afin de permettre le dégazage de la préforme.
L’infusion est ensuite réalisée à une dépression de 0.4 bar. Une fois la préforme
totalement imprégnée, le moule est introduit dans une étuve sous un pallier
thermique pendant 8h.
Les plaques en composite unidirectionnel (UD) sont élaborées selon les étapes de la
configuration du procédé schématisé par la (figure 2.12) comme suit :
 Cirage du moule.
 Pose d’un scotch double face sur les extrémités du moule
 Empilement des faisceaux de fibre dans le moule
 Pose des cales ajustées permettant de choisir l’épaisseur de la plaque.

51
Chapitre 2 : Matériaux et techniques de mise en œuvre des constituants du composite

 Pose d’une plaque en verre pour limiter la surface supérieure de la plaque et


avoir un bon état de surface de la plaque moulée.
 Pose d’adhésive sur le contour du moule et des conduites pour l’aspiration de
la résine et refoulement de l’air (figure 2.11.c figure 2.11.d).
 Pose de la bâche en plastique.
 Vide puis infusion de la résine.
 Cuisson en étuve pendant 8 heures à 80 °C.
 Refroidissement à l’air ambiant et démoulage de la plaque composite.

a) empilement des fibres, b) pose des cales et plaque de verre, c et d) Pose d’adhésive,
e et f) Pose de la bâche, g) cuisson en étuve.

52
Chapitre 2 : Matériaux et techniques de mise en œuvre des constituants du composite

Figure 2.11 : Procédé du moulage par infusion.


2.6.3. Découpe des éprouvettes
Les plaques sont finement découpées à la mini-scie diamantée refroidie à l’eau,
pour obtenir des éprouvettes selon les dimensions voulues. (Figure 2.12)

Figure 2.12 : Mini-scie diamanté

2.7. OBSERVATION MICROSTRUCTURALE


Les observations de la microstructure portent sur des faciès de rupture des
éprouvettes testées, elles sont effectuées par microscopie optique et par microscopie

53
Chapitre 2 : Matériaux et techniques de mise en œuvre des constituants du composite

électronique à balayage. Pour ce faire les échantillons sont recouverts d’une fine
couche d’or ou carbonisés, vu le caractère non conducteur des fibres végétales et la
résine époxy.
2.7.1. Microscopie électronique à balayage
La microscopie à électronique balayage (MEB) est une technique très répandue
pour mener des investigations concernant la morphologie de la surface comme la
rugosité ou la porosité (à partir des électrons secondaires) et la composition
chimique (à partir des électrons rétrodiffusés) de la plupart des matériaux solides.
En effet, un faisceau d’électrons émis par une cathode vient bombarder un
échantillon, ensuite l’interaction entre ces électrons et la surface fournit des signaux
qui seront détectés, amplifiés et serviront à reconstruire l’image que nous voyons
sur l’écran.
Pour cette étude, un microscope MEB EDAX SUPRA 55 avec les caractéristiques
suivantes (figure 2. 13) :
_ Room size: F5330 mm and h 5270 mm
_ Acceleration voltage: 0.1–30 kV
_ Magnification: 12-9000003 in SE mode and 100-9000003 in AsB mode

_ Focal length: 1–50 mm All

Figure 2.13 : Microscope Electronique à Balayage.

2.7.2. Microscopie optique.


Les observations de coupe transversales ont été réalisées à l’aide d’un microscope
optique Nicon Eclipse E 600 avec des agrandissements allant de X5 à X100 (figure
54
Chapitre 2 : Matériaux et techniques de mise en œuvre des constituants du composite

2. 14). Ce dispositif est équipé d’une caméra CCD et d’un logiciel de traitement
d’image développé en interne.

Figure 2.14 : Microscope optique.

55
Chapitre 2 : Matériaux et techniques de mise en œuvre des constituants du composite

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Chapitre 2 : Matériaux et techniques de mise en œuvre des constituants du composite

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57
Chapitre 3 : Caractérisation des constituants d’un composite biosourcé

CARACTERISATION D’UN COMPOSITE


BIOSOURCE

58
Chapitre 3 : Caractérisation des constituants d’un composite biosourcé

CHAPITRE 3 : CARACTERISATION D’UN COMPOSITE BIOSOURCE


3.1. CARACTERISATION DE LA MATRICE
3.1.1. Essai de traction
L’essai de traction est la principale technique utilisée pour étudier les Propriétés
mécaniques des matériaux. Cet essai permet de déterminer le module de Young, la
limite élastique, la contrainte et la déformation à la rupture.
Pour la caractérisation mécanique de la matrice, nous avons utilisé une machine de
traction INSTRON (Model INSTRON 8801 servohydraulique) équipée d’une
cellule de force de 5 KN et de mors mécaniques auto-serrant, permettant une bonne
tenue des éprouvettes (figures 3.1).

Figure 3.1 : Banc de traction Model INSTRON 8801.

3.1.2. Géométrie des éprouvettes utilisées


Les éprouvettes utilisées pour les essais, de traction, de fluage et de relaxation de
contraintes, sont des éprouvettes moulées de type haltère, conforme à la norme ISO
527-2. Leur géométrie et dimensions sont illustrées sur la figure 3.2.

59
Chapitre 3 : Caractérisation des constituants d’un composite biosourcé

Figure 3.2 : Géométrie et dimensions des éprouvettes époxy selon la norme ISO
727-2.

Les essais de traction jusqu’a la de rupture ont été menés sur des éprouvettes de
traction (CT) (Figures 3.4. a et 3.4. c)
Tous les essais sont effectués à une température ambiante (23±1 °C). L’éprouvette
est fixée entre les deux mors. Le pilotage est effectué avec une consigne en
déplacement avec une vitesse de 2 mm/mn conformément à la norme ISO 527-2.
La mesure de force est effectuée en temps réel via un capteur de force. Les
déformations sont mesurées via un extensomètre Instron. Dans ce cas, la
déformation est calculée à partir des mesures d’allongement selon la relation
suivante :
l  l0
 (%)  .100 (3.1)
l0

Ou l est la longueur instantanée et l0 la longueur de jauge initiale (25 mm).


La contrainte est déterminée par le rapport entre la force appliquée et la section de
l’éprouvette :
F
 (3.2)
S0

Ou F et S 0 sont respectivement la charge en N et la section initiale en mm2 de


l’éprouvette.
Le module de Young est mesuré à partir de la pente linéaire élastique donnée par le
rapport entre la contrainte et la déformation (Loi de Hooke).

60
Chapitre 3 : Caractérisation des constituants d’un composite biosourcé

3.1.3. Essai de fluage


L'essai de fluage consiste à imposer une contrainte constante qui varie de 30 à 50%
de la contrainte de la rupture et de suivre le comportement du matériau en fonction
du temps.

3.1.4. Essai de relaxation de contraintes


La relaxation de contraintes consiste à porter rapidement une éprouvette à une
déformation  0 et à l'y maintenir, en condition isotherme. On enregistre alors la
décroissance de la contrainte au cours du temps afin d’établir graphe la relation
aboutissant au module de relaxation :
 t 
E t   (3.3)
0
Une modélisation analogique de la relaxation de contrainte consiste à schématiser le
comportement viscoélastique des résines à l'aide d'éléments mécaniques simples.
Dans le modèle rhéologique de Maxwell, la déformation élastique du spécimen
étant représentée par un ressort de raideur E et la composante anélastique par un
amortisseur de constante de temps  . Les deux éléments sont exprimés en forme
exponentielle pour décrire le module de relaxation :

Et   E exp  t 

(3.4)


où   est appelé temps de relaxation.
E

3.1.5. La traction des éprouvettes CT


Les essais sur éprouvettes de traction (CT) sont faits sur la matrice époxy. Les
éprouvettes de taille W = 40 mm ont été moulées conformément à la norme
ASTME561 (figure 3.3a).
Le déplacement du point d'application de la charge est mesuré à l'aide du capteur
inductif placé entre les deux axes utilisés pour le chargement. Les essais ont été
réalisés à différentes niveaux de vitesses de chargement.

61
Chapitre 3 : Caractérisation des constituants d’un composite biosourcé

B (mm) épaisseur de l’éprouvette


W (mm) largeur utile de l’éprouvette
Wt (mm) largeur totale de l’éprouvette
L (mm) distance entre le plan de la
fissure et le point
d’application de la force pour
l’éprouvette CT
Lt (mm) longueur totale de
l’éprouvette
H (mm) demi-longueur totale de
D (mm) l’éprouvette CT
diamètre du trou (éprouvettes
h (mm) CT ou CCT)
longueur utile de l’entaille
e (mm) usinée
largeur de l’entaille usinée
Figure 3.3 a) Eprouvette CT

Figure 3. 3. b) Montage de l'éprouvette sur la machine de traction.


Figure 3.3 : Essais de traction d’une éprouvette CT

3.2. CARACTERISATION DES FIBRES


Les essais de traction des fibres végétales suivent la norme ASTM D 882 et ASTM
D 3379-75, préconisant l’utilisation d’une vitesse d’avance de 1 mm/min. Pour
caractériser les fibres d’alfa, nous avons utilisé une machine de traction de type
MTS Criterion Model 43 équipée d’une cellule de charge de 50 N (figure 3.4). Les
essais ont été réalisés à une température (23 ± 1 °C) et une humidité relative

62
Chapitre 3 : Caractérisation des constituants d’un composite biosourcé

contrôlée (48 %). Les essais de traction menés dans nos échantillons peuvent être
appliqués sur des fibres élémentaires, ainsi que des faisceaux de fibres.

Figure 3.4 : banc de traction MTS Criterion Model 43

Les fibres élémentaires échantillonnées et testées sont extraites manuellement à


partir des faisceaux de fibres. Une méthode spécifique est employée pour permettre
le montage, l’alignement et le maintien de la fibre. Les fibres sont collées sur un
support en papier qui est percé au milieu par un trou rectangulaire montré sur la
figure 3.5. Pour ces essais, la longueur du trou est estimé à L1 = 10 mm.
Les longueurs L2, L3 et L4 ont été fixées respectivement à 60, 10 et 20 mm, ce qui
permet de faciliter le montage du support sur la machine de traction.
Point de collage

Fibre d’alfa

L3 L4

5 mm L1 5 mm

L2

Figure 3.5 : Support de fibres végétales.

Une fois l’éprouvette montée sur la machine d’essai, le cadre en papier est coupé en
son milieu avant essai (figure 3.6). Les éprouvettes qui se sont rompues au niveau
des extrémités ne sont pas prises en compte.

63
Chapitre 3 : Caractérisation des constituants d’un composite biosourcé

Figure 3.6 : montage des fibres végétales

3.2.1. Mesure des diamètres


Différentes méthodes sont utilisées pour mesurer le diamètre ainsi que la section
transversale. Parmi les méthodes, nous pouvons cités, la méthode de la diffraction
de la lumière utilisée par C. Romão [Romão 2004], la microscopie électronique à
balayage utilisée par L.Y. Mwaikambo [Mwaikambo 2006], la méthode de mesure
locale le long de la fibre dont la section transversale est définie comme étant
circulaire utilisé par R. Schledjewski [Schledjewski 2006] et la méthode de mesure
locale qui tient en compte de la non circularité de la section transversale utilisée par
S. Munawar [Munawar 2007].

3.3. ESSAIS DE TRACTION D’UN COMPOSITE UNIDIRECTIONNEL


Les essais de traction statiques ont été effectués, au laboratoire CIMAP UMR 6252
de l’université de Caen, dans un environnement contrôlé (T= 23 ± 1 °C et HR = 48
%, selon la norme NF T 57-101 sur une machine d'essai de type MTS Criterion
Model 43. La vitesse de chargement est de 1 mm / min. Un extensomètre MTS a été
utilisé pour mesurer la déformation, avec une longueur nominale de 25 mm. Au
Pour chaque type d’essais, au minimum dix échantillons ont été testés, et les
résultats ont été moyennés arithmétiquement.

3.4. CARACTERISATION MECANIQUE PAR NANOINDENTATION


La nanoindentation est une technique d’indentation instrumentée qui s'est
développée durant les années 70 à 80 du siècle dernier. Elle permet la détermination
des propriétés mécaniques locales des matériaux. La nanoindentation consiste à
mesurer la profondeur d’enfoncement d’un indenteur de géométrie connue dans un

64
Chapitre 3 : Caractérisation des constituants d’un composite biosourcé

matériau dans le but d’obtenir ses propriétés élastoplastiques. Durant un test


d’indentation, un système d’acquisition enregistre la force appliquée en fonction de
la profondeur de pénétration de la pointe. Ces deux paramètres sont continuellement
mesurés lors d’une phase de charge et d’une phase de décharge. Le résultat est une
courbe charge-déplacement.
Tout en gardant le principe traditionnel d’indentation, l’essai de nanoindentation
consiste, à enfoncer sur la surface d’un échantillon, une pointe (généralement en
diamant) supposée indéformable et qui peut avoir différentes formes géométriques.
Les géométries d’indenteur les plus répandues dans les essais de nanoindentation
sont la pointe de type Berkovich et de type Vickers. L'indenteur Berkovich est une
pointe pyramidale à base triangulaire (voir figure 3.6.b). C'est l'indenteur le plus
utilisé sur les machines de nano-indentation. Cependant, la pointe Berkovich
présente un avantage dû à la possibilité d’avoir un rayon de courbure très petit du
fait de l’existence de seulement trois arêtes.

Figure 3.7 : Nanoindenteur XP

65
Chapitre 3 : Caractérisation des constituants d’un composite biosourcé

Figure 3.8 : Technique de mesure par nanoindentation


a) Système de nanoindentation, b) Empreintes d’indenteur Berkovich.
Le nanoindenteur suit continuellement l’évolution de l’enfoncement de la pointe
avec la charge d’indentation au cours des phases de charge et de décharge afin
d’observer la réponse plastique et élastique du matériau. Le résultat est une courbe
charge-profondeur présentant le cycle charge-décharge appliqué (figure 3.9.b).

En fait, il existe deux modes de fonctionnement d’un essai d’indentation : en


contrôle de force ou en contrôle de déplacement de l’indenteur. Le choix dépend du
comportement mécanique et de l’épaisseur de la couche étudiée.

La courbe d’indentation (figure 3.9 b) présente deux parties distinctes. La première


partie de charge correspond à l’enfoncement de la pointe d’indentation jusqu’à la
pénétration maximale hmax, représentant à la fois les contributions élastique et
plastique et ne peut donc pas être exploitée directement pour le calcul de la dureté.
La deuxième partie de décharge représente le retrait de la pointe d’indentation en
laissant une empreinte résiduelle de profondeur hf. La courbe de décharge
représente la restitution élastique du matériau dont la pente initiale (au début de la
décharge) présente la raideur de contact S.

66
Chapitre 3 : Caractérisation des constituants d’un composite biosourcé

a) Schématisation d’une indentation

b) Courbe typique d’indentation.

Figure 3.9 : Principe d’une indentation.

3.4.1. DETERMINATION DE LA DURETE ET DU MODULE


D’ELASTICITE
La détermination des propriétés mécaniques par indentation était le point d’intérêt
de plusieurs chercheurs pendant des décennies. La dureté d’un matériau a été
définie comme étant la résistance à la déformation plastique. Elle s’exprime alors
par le rapport entre la force maximale appliquée par l’indenteur et l’aire déformée
plastiquement. Cette dernière présente éventuellement l’aire de contact, entre
l’indenteur et le matériau, projetée sur la surface ; une entité qui n’était pas
exploitable dans les essais classiques de dureté. Oliver et Pharr[Oliver 1992, Oliver
2004] ont établi un modèle analytique pour la mesure de la dureté par l’indentation
instrumentée en exploitant cette grandeur. Ils définissent donc la dureté par
l’équation suivante :
Fmax
H (3.5)
Ac

Où Fmax est la force maximale appliquée et Ac est l’aire de contact projetée.

67
Chapitre 3 : Caractérisation des constituants d’un composite biosourcé

L’analyse du comportement élastique entre deux solides en contact établie par


Hertz, représente la base de tous les travaux menés sur la caractérisation du
comportement élastique des matériaux par indentation. La relation établie par Hertz
[Hertz 1881, Hertz 1882] déterminant le module d’élasticité équivalent de deux
solides en contact. Elle a été utilisée par Sneddon [Sneddon 1965] pour définir un
module effectif, ou module réduit Er, qui prend en compte à la fois, la déformation
élastique de l’échantillon et de l’indenteur. Le module d’élasticité équivalent
s’exprime par la relation suivante :
1 1  2 1  ind
2
  (3.6)
Er E Eind

Où Eind et E sont respectivement les modules de Young de la pointe d’indentation et


du matériau testé, tandis que νind et ν sont leurs coefficients de Poisson.

En considérant que la décharge infinitésimale d’un indenteur axisymétrique


quelconque est décrite par le même comportement que la décharge d’un indenteur
sphérique de même aire de contact, Sneddon [Sneddon 1965] établi une relation
entre le module d’élasticité équivalent et la raideur de contact S déterminée
expérimentalement de la courbe de décharge, par l’équation suivante :
 F  E
S     2.a  r 2 (3.7)
 h  hmax 1 

Où a est le rayon de la zone de contact, qui peut être exprimé par l’équation (4) :
Ac
a (3.8)

Avec Ac : l’aire de contact projetée sur la surface indiquée dans la figure 3.7.a.
Les travaux de Bulychev et al [Bulychev 1975, Bulychev 1976, Bulychev 1982]
montrent que cette relation peut être appliquée à n’importe quel type d’indenteur
(Sphère, Vickers, Berkovich….). Il suffit d’introduire un facteur correctif β qui
prend en compte le caractère non axisymétrique des indenteurs autres que
sphériques ou cylindriques plats. Ainsi, ils proposent l’équation suivante :
Er
S  2. .a  (3.9)
1  2

68
Chapitre 3 : Caractérisation des constituants d’un composite biosourcé

Où β est égale à 1 pour une symétrie de révolution, 1.034 pour une symétrie
triangulaire et 1.012 pour une symétrie carrée [Oliver 1992].

Les équations ci-dessus montrent que pour déterminer la dureté et le module de


Young d’un matériau, il est indispensable de connaitre les deux paramètres clés qui
sont la raideur de contact S et l’aire de contact projetée Ac. Cependant, l’aire de
contact entre l’indenteur et le matériau à indenter peut être définie comme étant une
fonction d’aire qui dépend de la hauteur de contact entre le matériau et la pointe
notée hc. Cette dernière est une caractéristique géométrique de la pointe. Pour des
pointes de types Vickers et Berkovich, la relation géométrique A=f(hc) est très
proche et donnée par:

Ac  24,5hc2 (3.10)
Plusieurs modèles d’analyse des courbes d’indentation ont été développés pour
déterminer l’aire de contact Ac, par conséquent la dureté et le module d’élasticité.
Leur objectif principal consiste à pouvoir séparer les contributions élastiques de la
réponse du système couche-substrat afin de rendre possible le traitement de la partie
élastique à l’aide des équations analytiques fournies par Sneddon [Sneddon 1965].
La validité des résultats pour la dureté et le module de Young dépendent largement
de la procédure utilisée. Ainsi dans la partie suivante, une méthode d’analyse des
courbes d’indentation sera présentée : la méthode d’Oliver et Pharr.

3.4. MODELE D’OLIVER ET PHARR

La méthode développée par Oliver et Pharr en 1992 puis revue en 2003 [Oliver
1992 ; Oliver 2003], est le modèle d’interprétation de la courbe d’indentation le plus
rigoureux actuellement, et qui fait aujourd’hui référence pour tous les appareillages
de nanoindentation.

À partir des expériences d’indentation réalisées sur six matériaux différents, Oliver
et Pharr ont montré que l’hypothèse de la linéarité du début de la courbe de
décharge n’est pas satisfaite. Sneddon [Sneddon 1965] suggère un modèle prenant
en compte les caractéristiques géométriques du contact entre l’indenteur et le
matériau. Leur modèle propose une relation entre la force et la profondeur de

69
Chapitre 3 : Caractérisation des constituants d’un composite biosourcé

pénétration par une loi de puissance (équation 3.11) pour mieux représenter la
courbe de décharge et déterminer ainsi la raideur de contact S.
F    h  hf 
m
(3.11)

Ainsi, un simple calcul par dérivation permet d’évaluer la raideur de contact au


point de profondeur maximale :
 F 
S      .m  hmax  h f 
m 1
(3.12)
 h  hs

Avec h, hf et hmax sont respectivement la profondeur, la profondeur résiduelle, et la


profondeur maximale d’indentation. α et m sont des constantes déterminées par
ajustement en fonction des données expérimentales où l’exposant m varie entre 1.2
et 1.6 en fonction de la géométrie de l’indenteur.
Connaissant la raideur de contact, il ne reste que la détermination de l’aire de
contact pour l’évaluation de la dureté et le module de Young. Oliver et Pharr ont
pris en compte dans leur modèle, la déflexion élastique de la surface sous
l’enfoncement de l’indenteur. Une modélisation de la déflexion élastique est
illustrée dans la (figure 3.7). De ce fait, la profondeur de contact hc peut être
déterminée à partir de la courbe d’indentation par la relation suivante :
hc  hmax  hs (3.13)
Où hs est la profondeur traduite par la déflexion élastique comme indique la figure
3.10)

hmax
hc hs

Ac

Figure 3.10. Modélisation du contact d’après [Oliver et Pharr 2004].

Puisque hmax est mesurable expérimentalement, la clé de l’analyse devient hs. Oliver
et Pharr supposent que la surface de déflexion qui est à la fois à la limite de contact
est suffisamment loin de la zone plastique, d’où la déflexion hs peut être considérée

70
Chapitre 3 : Caractérisation des constituants d’un composite biosourcé

comme purement élastique. En reprenant les travaux de Sneddon [Sneddon 1965]


sur la déflexion élastique d’une surface sous un indenteur conique et sphérique, une
relation entre la profondeur hs, la force maximale, la raideur de contact et la
géométrie de la pointe d’indentation est donnée par :
Fmax
hs   (3.14)
s
Avec ε un paramètre traduisant la géométrie de la pointe : ε = 0.72 pour un cône,
pour une sphère ε = 0.75 et ε = 1 pour un poinçon plat.

En déterminant la profondeur hs, il est donc possible d’évaluer, à partir des données
expérimentales, l’aire et la rigidité du contact entre la pointe d’indentation et le
matériau indenté.

Par ailleurs, la détermination de l’aire de contact nécessite une prise en


considération de l’imperfection géométrique de l’indenteur due à son usure. Oliver
et Pharr proposent des corrections permettant de mieux évaluer les données issues
de l’essai de nanoindentation en introduisant des coefficients prenant en compte
l’imperfection même minime de la pointe d’indentation dans l’équation (3.10).
L’aire de contact devient donc exprimée par l’équation suivante :
Ac  24.5hc2  C1hc  C2hc 2  .......  C8hc 128
1 1
(3.15)
Les coefficients C1,…, C8 sont déterminés par une calibration à partir d’une série
d’expériences d’indentation réalisée sur un matériau donné.
De nombreuses études récentes portent une attention particulière à l’évaluation du
facteur correctif β de la relation (3.11) [Field 1993; Suresh 1999]. Oliver et Pharr
[Oliver et Pharr 2003] proposent des valeurs tirées des travaux de King [King 1987]
où elles sont évaluées par simulation numérique. Leurs recherches montent que la
valeur du coefficient géométrique β dépend non seulement de la géométrie de la
pointe, mais aussi du coefficient de Poisson du matériau indenté. β est compris entre
1.02 et 1.08 pour un indenteur de type Berkovich. Le module de Young est ainsi
explicité d’une façon précise et directe à l’aide de la méthode d’Oliver et Pharr.
Quant à la dureté mesurée par cette méthode, elle prend en compte les déformations
élastiques et plastiques à force maximale.

71
Chapitre 3 : Caractérisation des constituants d’un composite biosourcé

3.5 IDENTIFICATION DES PROPRIETES MECANIQUES DES FIBRES


D’ALFA ET DE L’INTERPHASE PAR NANOINDENTATION.

Le dispositif d’essai est disponible au Laboratoire d'Ingénierie des Matériaux de


Bretagne (LIMATB) de l’université de Bretagne sud à Lorient.
Les mesures de nanoindentation ont été réalisées à l’aide d’un nanoindenteur
commercial (Nanoindenter XP, MTS Nano Instruments) à une température
ambiante (23°C). Ce nanoindenteur est équipé d’un mode de mesure en continu de
la raideur de contact (CSM) technique. Avec cette technique, une force oscillatoire
à une fréquence et une amplitude contrôlées est sur imposée durant la période de
l’essai. Le matériau, qui est en contact avec cette force, fournit une réponse en
phase et amplitude.
Une pyramide à trois faces (Berkovich) en diamant est utilisée comme indenteur
pour ces essais sur fibres végétales. La fonction d’aire, qui permet de calculer l’aire
de contact Ac en fonction de la profondeur hc, est soigneusement calibrée en
utilisant un matériau modèle (verre en général).
La vitesse de déformation est maintenue à 0.05s-1 pour tous les échantillons pendant
la charge. Nous utilisons une amplitude de 3 nm et une fréquence de 70 Hz. Les
essais sont menés suivant la séquence suivante: Dans un premier temps, après que
l’indenteur ait touché la surface, il pénètre dans le matériau avec une vitesse de
déformation constante jusqu’à la profondeur imposée. En ce qui concerne les fibres
végétales, les essais que nous réalisons sur des sections de fibres sont généralement
effectués à une profondeur de 120 nm. Cette profondeur modeste permet de réaliser
plusieurs essais sur une même section compte tenu de la faible taille des empreintes.
Dans un second temps, la force est maintenue à sa valeur maximale pendant environ
60 s puis l’indenteur est retiré du matériau.
Compte tenu de la géométrie de cet indenteur et de ses flancs inclinés, le module
mesuré pourra être considéré comme un compromis entre le module longitudinal et
transverse ; sa valeur ne pourra donc pas être directement comparée à celle obtenue
en traction conventionnelle. Néanmoins, cette méthode de mesure permet aisément
de comparer des fibres entre elles ainsi que d’obtenir des valeurs de propriétés

72
Chapitre 3 : Caractérisation des constituants d’un composite biosourcé

mécaniques pour des éléments de longueurs très faibles qu’il serait impossible de
caractériser en traction.
Sous indentation, ce module fluctue jusqu’à se stabiliser à une certaine valeur (en
raison de l’état de surface de l’échantillon ; moins la rugosité sera importante et plus
les perturbations précédant la stabilisation du module seront faibles).
L’indenteur utilisé est de type Berkovich, les essais étant effectués sous le mode
sinus mesurant la rigidité de contact en continu, permettent d’étudier l’évolution des
propriétés mécaniques dans l’interphase et les fibres d’alfa. L’essai de
nanoindentation est par nature extrêmement sensible aux impuretés présentes dans
le matériau, ainsi que la rugosité de surface. Pour cette raison, les échantillons sont
polis avec un drap enduit d’une pate diamanté jusqu’à 1µm et lubrifiés à l’alcool.
L’appareil utilisé dans cette opération est une polisseuse Struers (figure 3.11).

Figure 3.11 : Polisseuse Struers.

Plusieurs indentations à différents endroits de l’interface fibre/matrice ont été


réalisées pour avoir une dispersion de résultats que nous étudierons la moyenne.

73
Chapitre 3 : Caractérisation des constituants d’un composite biosourcé

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Chapitre 3 : Caractérisation des constituants d’un composite biosourcé

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75
Chapitre 4 : Techniques de modélisation d’une fissure interfaciale

TECHNIQUES DE MODELISATION
D’UNE FISSURE INTERFACIALE

76
Chapitre 4 : Techniques de modélisation d’une fissure interfaciale

CHAPITRE 4 : TECHNIQUES DE MODELISATION D’UNE FISSURE


INTERFACIALE

4.1. MECANIQUE DE LA RUPTURE INTERFACIALE


Les problèmes de la rupture dans les matériaux composites ont été étudiés par
Erdogan [Erdogan. 1972], Sih [Sih. 1982] et par Lu et Erdogan [Lu et Erdogan.
1983]. En termes de contraintes, Sih et Rice [Sih et Rice. 1964] ont étudié le
comportement des fissures interfaciales d’un matériau composite. Ils ont montré
que, en pointe de fissure, les champs de contraintes et de déformations sont
oscillatoires. Comninou [Comninou. 1977] montre que le problème oscillatoire ne
se produit que si l’on tient compte de l’hypothèse de frottement des lèvres de fissure
dans le comportement local. Dunders [Dunders. 1969] a constaté que le champ de
contraintes dans un matériau, formé de deux constituants élastiques parfaitement
liés, peut être décrit par deux paramètres adimensionnels α et β.

(4.1)

Où Em, Ef sont respectivement les modules d’élasticité de la matrice et de la


fibre, νm, νf, sont les coefficients de poisson de la matrice et de la fibre.
La valeur de α vérifie
En déformation plane, on a :

Le champ de contrainte en pointe de fissure d’un matériau homogène isotrope


possède une singularité en 1 r . La présence de l’interface au sein d’un composite
induit une singularité de puissance λ.

Toutes les combinaisons de matériaux sont contenues dans un parallélogramme


défini sur la figure 4.1 [Dunders. 1969].

77
Chapitre 4 : Techniques de modélisation d’une fissure interfaciale

Figure 4.1 : Paramètres de Dunders en déformation plane pour quelques


combinaisons de matériaux. [Dunders. 1969]
Une fissure interfaciale se propage en mode mixte. Le couplage entre le mode I et II
est défini par une mixité modale de paramètre adimensionnel m, où l’angle de
mixité modale , qui dépond du rapport entre contrainte tangentielle et contrainte
normale en amont de la pointe de fissure. L’angle dépond des propriétés des
constituants du matériau, mais également de l’orientation du chargement appliqué
[He and Hutchinson. 1989].

; (4.2)

En approche énergétique, la propagation d’une fissure de longueur a est définie par


le critère de Griffith [Griffith. 1920]. Ce critère repose sur la conservation de
l’énergie qui s’écrit, avant et après avancée d’une fissure dans une structure :
(4.3)
Où désigne la variation de l’énergie potentielle entre les deux états, est la
variation de l’énergie cinétique et est l’énergie consommée pour accroitre la
surface de fissure de ; le coefficient de proportionnalité est appelé ténacité du
matériau.

Si nous écartons les chargements dynamiques, la structure est initialement dans un


état quasi statique, il ne peut donc y avoir que création d’énergie cinétique pendant

78
Chapitre 4 : Techniques de modélisation d’une fissure interfaciale

la phase de croissance du défaut donc . De cette inégalité en déduit par


passage à la limite que :

(4.4)

G est appelé taux de restitution d’énergie ou énergie de fissuration.


Dans le cas d’une fissure entre deux matériaux, il est fréquent que celle-ci se
propage dans son plan qui est celui de l’interface [He and Hutchinson. 1989]. Le
taux de restitution d’énergie G prend la forme générale suivante :

(4.5)
Le coefficient réel C ne dépend que des propriétés élastiques des deux matériaux.
Lorsque ceux-ci sont isotropes, on a en déformations planes :
(4.6)

La rupture peut intervenir quand G atteint une valeur critique Gc (tenacité). Lorsque
la fissure est en ouverture pure, Wang [Wang. 1990] a montré expérimentalement
que Gc dépend du mode de sollicitation de l’interface et varie de GIc pour une
sollicitation en ouverture pure à une valeur GIIc pour une sollicitation de
cisaillement pure. Hutchinson et Suo [Hutchinson and Suo.1992] ont proposé la
relation suivante :

(4.7)

Où ; a est un paramètre définit entre 0 et 1.


Pour a = 0, Gc ne dépend pas de la mixité modale Gc = GIc

Si a = 1, aucune rupture n’est autorisée lorsque c’est le mode II pure, la


tenacité Gc correspondante tend vers l’infini.

Pour une fissure perpendiculaire à l'interface soumise à une charge parallèle à


l'interface, les taux de restitution d'énergie en fonction de l'évolution de la fissure ad
le long de l'interface et ap dans la fibre sont déterminés par les équations suivantes
[Liechti. 1992].
79
Chapitre 4 : Techniques de modélisation d’une fissure interfaciale

(4.8)

4.2. PROPAGATION DE FISSURE AU VOISINAGE D’UNE INTERFACE


Dans un bimatériau constitué de deux matériaux élastiques caractérisés par leurs
modules de Young (E1, E2), leurs coefficients de poisson ( 1 , 2 ) et leurs énergies de
ruptures (G1c , G2c ) , l’interface entre les deux constituants est supposée parfaite. Pour
une fissure de longueur a située dans le premier constituant, on suppose que la
fissure se propage perpendiculairement vers l’interface sous l’action d’un
chargement uniaxial σ. Dans ces conditions, le taux de restitution d’énergie de la
fissure G(a) suit l’évolution représentée schématiquement par la figure 4.2 [Martin
1998].

Figure 4.2 Evolution du taux de restitution d’énergie lors de la propagation d’une


fissure vers l’interface [Martin 1998].

On observe que G(a) atteint des valeurs élevées au niveau de l’interface (a = ai)
si E1 E2 , mais devient faible si E1 E2 .

Une analyse énergétique est utilisée pour décrire le processus de propagation des
fissures de la matrice sous chargement monotone. La condition nécessaire pour la
propagation d'une fissure préexistante dans une structure est calculée selon la
relation (4.4).

80
Chapitre 4 : Techniques de modélisation d’une fissure interfaciale

Le taux de restitution d'énergie est considérée comme l'énergie nécessaire pour la


propagation d’une fissure par unité de longueur de fissure créée (ou par unité de
surface en 3D). L'objectif est de comparer le taux de restitution d'énergie G calculé
avec sa valeur critique Gc.

Le comportement d’une rupture micromécanique d’un composite est décrite à l'aide


des principes de la mécanique de la rupture. La propagation de la fissure matricielle
de longueur a dans un solide fragile devient possible lorsque le taux de restitution
d'énergie de la matrice Gm est égale ou supérieure à la valeur critique Gc, comme
indiqué par l'expression suivante:

Gm  a,    Gmc (4.9)
Où σ est la contrainte de charge appliquée sur une composite fissuré à l’échèle
micromécanique. En l'absence de contraintes résiduelles, le taux de restitution
d'énergie dans la matrice peut être exprimé comme suit:

Gm  a,    Am  a   2 Ec2
(4.10)
Où Am(a) est le taux de restitution d'énergie normalisée qui dépend de paramètres
géométriques et matériels, Ec est le module de Young de la cellule non-
endommagée et ε est la déformation appliquée. Dans le voisinage de l'interface fibre
/ matrice (a proche de ai), le paramètre Am(a) peut être écrit comme suit : [Leguillon
1992]

2  1
 a 
Am  a   K m   (4.11)
 a 
Où Km est un facteur d'intensité de contrainte qui est seulement liée à des
paramètres géométriques. ∆a est la distance de la pointe de la fissure à l'interface; λ
est le coefficient de singularité. Lorsque la pointe de la fissure est à l'interface, La
1
valeur de λ est différente de 1/2, (    1 ), et ne dépend que du module de Young
2
et coefficient de Poisson des composants des matériaux [Leguillon 1987].

A partir de l'équation (4.5) et (4.6) l'expression du taux de restitution d'énergie de la


fissure à proximité de l'interface peut être exprimée en tant que [Leguillon 1992]:
81
Chapitre 4 : Techniques de modélisation d’une fissure interfaciale

2  1
a a
G a  K  i  2 (4.12)
 ai 

K est le facteur d'intensité de contrainte, il ne dépend que de la géométrie de


l'éprouvette, tandis que λ est le coefficient de singularité.

Dans le cas d’un matériau homogène avec E1 = E2, la valeur de λ est 1/2.
1
Lorsque E1 E2 , il s’agit d’une singularité forte avec  tandis que le cas E1 E2
2
1
définit une singularité faible avec  . L’équation (4.5) montre qu’une fissure est
2
repoussée par une interface avec un milieu plus rigide alors qu’elle est attirée par
une interface avec un milieu plus souple.

4.3. MODELISATION NUMERIQUE


Les années 1970 ont vu le développement de modèles numériques, basés sur
l’intégrale de Rice-Cherepanov, permettant la prédiction de l’initiation et de la
propagation de fissures. Depuis, plusieurs autres modèles ont été développés et
implantés dans des logiciels d’éléments finis comme Abaqus, Ansys, Nastran et
Nisa Composites. Le modèle utilisé pour prédire la fissuration des matériaux
composites est clairement défini dans la section qui suit.

4.3.1. Technique de fermeture virtuelle de fissure (VCCT)


Les fondements de la technique de fermeture virtuelle de fissure ont été proposés
par Irwin [Irwin 1997]. Cette approche repose sur l’hypothèse que l’énergie
nécessaire pour faire propager une fissure de longueur a à une longueur a + ∆a est
la même que pour refermer la fissure a + ∆a à une longueur a [Krueger 2004]. Un
avantage d’utiliser une approche énergétique est d’éviter la singularité en bout de
fissure de type 1 r rencontrée avec le calcul de contraintes. Une deuxième
hypothèse importante est de négliger tout changement significatif de l’état des
contraintes et des déformations en bout de fissure lors d’une progression de ∆a. Les
figures 4.3 et 4.4 illustrent le fonctionnement de cette méthode ainsi que le maillage
en bout de fissure pour la modélisation d’une fissure en deux dimensions avec des
éléments solides à quatre et à huit nœuds [Krueger 2004]. La longueur des éléments

82
Chapitre 4 : Techniques de modélisation d’une fissure interfaciale

en bout de fissure est donnée par ∆a. Les forces sont données par X et Z au nœud i
en bout de fissure ainsi que pour le nœud suivant j. Les déplacements u et w sont
donnés aux nœuds précédant le bout de la fissure : l, l*, m et m*.

Figure 4.3 : éléments 2D à 4 nœuds [Krueger 2004]

Figure 4.4 : éléments 2D à 8 nœuds [Krueger 2004]


Le taux de restitution d’énergie de déformation est donné par le travail fait en bout
de fissure divisé par les surfaces créées lors d’une avancée de la fissure. En
considérant une largeur d’échantillon unitaire, les équations (4.13) et (4.14)
permettent de trouver les taux de restitution d’énergie de déformation pour les
éléments à quatre nœuds et les équations (4.15) et (4.16) pour les éléments à huit
noeuds [Krueger 2004].

83
Chapitre 4 : Techniques de modélisation d’une fissure interfaciale

1
GI   Z i  wl  wl   (4.13)
2a
1
GII   X i  ul  ul   (4.14)
2a
1
GI    Z i  wl  wl    Z j  wm  wm  
2a 
(4.15)

1
GII    X i  ul  ul    X j  wm  wm  
2a 
(4.16)

Pour le calcul du taux de restitution d'énergie dans le logiciel ANSYS, il existe deux
méthodes automatisées. La première méthode est la méthode basée l’intégrale J.
L’intégral J a été présenté par Rice [Rice 1968], il a montré la voie à l'indépendance
de cette intégrale et sa relation directe avec le taux de restitution d'énergie.
L’évaluation de l’intégrale J, dans le code ANSYS est basée sur la méthode
intégrale de domaine par Shih [Shih 1986].

La deuxième méthode automatisée, pour le calcul du taux de restitution d'énergie G


dans ANSYS, est basée sur la technique de fermeture de fissure virtuelle (VCCT).

Pour le calcul automatisé de G, ANSYS utilise la méthode de fermeture de fissure


modifiée sur la base de (VCCT) et suppose que les états de contraintes autour de la
pointe de la fissure ne changent pas de manière significative lorsque la fissure se
développe par une petite quantité ∆a, comme le montre la Figure 4.2. Pour une
fissure 2-D la géométrie avec un maillage d'éléments d'ordre inférieur, le taux de
restitution d'énergie est défini comme suit:

1
GI   RY v
2 a
(4.17)
1
GII   R X u
2 a

où GI et GII sont les modes I et II des taux de restitution d'énergie respectivement


Δu et Av sont les déplacements relatifs entre les nœuds supérieurs et inférieurs de la
face de fissure dans coordonnées locales x et y, respectivement, RX et RY sont des
forces de réaction de la fissure au nœud de pointe, ∆a est l'extension de la fissure

84
Chapitre 4 : Techniques de modélisation d’une fissure interfaciale

comme le montre la figure 4.5, prise à partir du manuel d’utilisation du code de


calcul ANSYS.

Figure 4.5 : Paramètres de la technique de fermeture virtuelle de fissure (VCCT)


[ANSYS]

4.3.2. Modèle numérique


Comme on le voit sur la figure 4.6, le modèle est un volume élémentaire
représentatif (VER) constituée d'une fibre unique d’alpha de forme circulaire de 10
µm de diamètre incluse dans une matrice époxy. L’arrangement des fibres dans la
matrice est de type carré. La fraction volumique des fibres est d'environ 40%.
L'adhésion entre la fibre et la matrice est supposée parfaite, compte tenu des
problèmes de mouillabilité; une zone de non adhésion est générée au niveau de
l'interphase entre fibre et matrice. Le VER est modélisé en utilisant des conditions
aux limites appropriées. Le VER est soumis à une charge transversale uniaxial σ =
8,5 MPa.

La fibre est maillée avec 2310 éléments isoparamétriques ordinaires (PLANE 82


sous ANSYS). L'interphase est maillée avec seulement 454 éléments
isoparamétriques (PLANE 82). L'épaisseur de l'interphase est supposé égale à 1 µm
et elle est supposée totalement cohésive qui signifie que les déplacements nodaux à
l'interphase sont identiques quelle que soit la nature du matériau.

La matrice est maillée en utilisant l’élément structurel solide 2-D-6 nœuds (PLANE
183 sous le logiciel ANSYS). Cet élément est défini par 6 nœuds ayant deux degrés
de liberté à chaque nœud et a des capacités de mettre en œuvre des comportements
viscoélastiques. Environ 2118 éléments sont utilisés pour le maillage de la matrice.
La pointe de la fissure est finement maillée. Un maillage particulier est adopté afin

85
Chapitre 4 : Techniques de modélisation d’une fissure interfaciale

d'avoir une meilleure convergence. La taille de l'élément a été sélectionnée après


avoir mené une étude de convergence où le taux de restitution d'énergie obtenu à
partir du modèle actuel a été comparé avec les études précédentes. Jusqu'à
l’obtention de la convergence, d'autres analyses par éléments finis ont été réalisées
et les études paramétriques ont été effectuées le long du front de fissure. Ces
résultats sont présentés et discutés dans le chapitre des résultats.

(a) (b)

(c)
Fissure de bord b) Fissure Interne c) Maillage du VER
Figure. 4. 6 : Modèle et conditions aux limites utilisées pour analyser la
propagation d’une fissure matricielle

86
Chapitre 4 : Techniques de modélisation d’une fissure interfaciale

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88
Chapitre 5 : Résultats et discussions

RESULTATS ET DISCUSSIONS

89
Chapitre 5 : Résultats et discussions

CHAPITRE 5 : RESULTATS ET DISCUSSIONS


5.1. CARACTERISATION DE LA MATRICE
5.1. 1.Propriétés de la résine époxy
Les essais de traction ont confirmé le comportement fragile de la résine époxy
Araldite LY 1564/Aradur 3487. Une rupture soudaine de l’éprouvette avec un faciès
lisse, ce résultat est caractéristique d’une propagation rapide de la fissure initiée sur
un défaut en bord d’éprouvette. Une dispersion non négligeable est observée sur les
déformations et contraintes à rupture (Tableau 5.1). L’écart est cependant nettement
plus conséquent au niveau de la déformation. Ce phénomène est probablement lié à
l’adoucissement du matériau par l’apparition de déformations inélastiques et à la
présence de défauts plus ou moins critiques sur les bords de l’éprouvette. Ainsi, les
mesures des propriétés élastiques ont été effectuées sur la partie linéaire de la
courbe contraintes/déformations par interpolation linéaire entre 0 et 1 % de
déformation (Figure 5.1). Les moyennes des résultats établissent le module
d’Young et le coefficient de Poisson moyens de la résine époxy :
✓ E0 = 2.995 ± 0.07 GPa ;
✓ ν = 0.35 ± 0.02.
70
Contrainte (MPa)

60

50
Test 1

Test 2
40
Test 3
30 Test 4

Test 5
20

10

0
0 2 4 6 8
Déformation (%)

Figure 5.1 : Tests de traction des éprouvettes en résine époxy.

90
Chapitre 5 : Résultats et discussions

Tableau 5.1: Propriétés mécaniques de la matrice époxy

Test E [GPa] σr [MPa] εr %

1 2.871 66.2 6.66

2 2.982 62.11 5.65

3 3.041 61.9 5.72

4 3.026 62.01 7.58

5 3.053 60.5 6.12

Moyenne 2.995 62.54 6.35

Ecart type 0.074 2.15 0.80

Données fournisseur 2.94 – 3.1 72 - 76 8.0 - 9.0

5.1.2. Essai de traction d’une éprouvette CT


Les éprouvettes compactes de traction (CT) de dimension caractéristique W = 40
mm, munies d'une même longueur relative d'entaille a = 0,3 ont été sollicitées à la
rupture à différentes vitesses de chargement. Les courbes de chargement étant
toutes parfaitement linéaires jusqu'à la rupture (figure 5.2).

Les valeurs de KIc ont été calculées à partir de la longueur d'entaille à l'aide de
l'expression :

K I .c 
P 
 2   . 0.886  4.64  13.32 2  14.72 3  5.6 4
   (5.1)
B W  1    2

3
 

Où :

a0

W

P : la charge

a
Condition de validité  0.2
W

Les résultats obtenus sont présentés aux tableaux 5.2 et 5.3.

91
Chapitre 5 : Résultats et discussions

Figure 5.2 : Evolution du chargement en fonction du déplacement pour une


a
longueur relative d'entaille  0.3 .
W

Tableau 5.2 : Valeurs de KIc calculées sur les éprouvettes de traction compactes en
a
fonction de la vitesse d'essai, avec  0,3 .
w
Vitesse d'essai B Charge à Rupture KIc
[mm/min] [mm] [N] [ MPa m]
2 7.94 863.55 3.1
4 7.26 774.22 3
6 7.19 762.69 2.98
8 6.31 755.52 3.36
12 7.56 996.47 3.07
16 7.32 895.73 3.14
20 6.35 620.13 2.75
30 7.26 939.54 3.24

92
Chapitre 5 : Résultats et discussions

Tableau 5.3 : Valeurs de KIc calculées sur les éprouvettes de traction compactes en
a
fonction de la vitesse d'essai, avec  0,2 .
w

Vitesse d'essai B Charge à Rupture KIc


[mm/min] [mm] [KN] [ MPa m]
1 7.84 1.59 3.10
3 7.03 1.35 2.94
6 6.81 1.33 2.99

Dans la gamme des vitesses de charge entre 1 et 6 mm/min pour une longueur
a
relative d'entaille  0.2 , on remarque qu'il n'y a pas d'effet de la vitesse de
W
sollicitation sur l'évolution du facteur d'intensité de contrainte KIC qui est de l'ordre
a
de 3.01 MPa m . Pour une longueur relative d’entaille  0.3 , le facteur d'intensité
W

de contrainte KIC qui est de l'ordre et de 3.08 MPa m dans une gamme de vitesses
de charge allant de 2 mm/mn à 30 mm/mn.

5.1.3. Propriétés viscoélastiques de la résine époxy.


Le comportement de la matrice est viscoélastique, c'est-à dire qu’il existe une
correspondance fonctionnelle entre l’évolution des contraintes σ(t) et l’évolution
des déformations ε(t). Le comportement viscoélastique se caractérise dans le
domaine temporel par les fonctions de fluage J et de relaxation R. Elles peuvent
s’exprimer, pour un comportement uniaxial, respectivement à l’aide des intégrales
de Boltzmann suivantes :


t
 t    J t   d (5.2)
0



t
 t    R t   d (5.3)
0


L’identification de la loi associée à ce type de comportement nécessite la réalisation


de plusieurs essais expérimentaux. En complément d’un essai de traction monotone,

93
Chapitre 5 : Résultats et discussions

les essais de fluage et de relaxation mettent en évidence le comportement visqueux


de la résine.

Pour identifier ce comportement, des essais de fluage à différents niveaux de la


contrainte de rupture moyenne ont été réalisés. A partir de ces essais, nous avons
tracé l’évolution de la déformation visqueuse en fonction de la contrainte de fluage
en soustrayant la déformation élastique à la déformation totale (Figure 5.3).
La comparaison de la déformation visqueuse cumulée à différents pourcentages de
contrainte, pour trois temps de fluage donnés, révèle un comportement
viscoélastique non linéaire (Figure 5.4). Cependant, nous constatons également que
la courbe d’interpolation linéaire des premiers points passant par l’origine pour un
temps de fluage de 1 heure se révèle acceptable tout au moins jusqu’ à un niveau de
contrainte de 34 MPa qui correspond à 50% de la contrainte de rupture. En dessous
de ce seuil, le comportement de la matrice peut être considéré comme viscoélastique
linéaire.

0.7
Visqouse (%)

0.6

0.5

0.4
30 % Sr
0.3
40 % Sr
0.2
50 % sr

0.1

0
0 10 20 30 40 50 60
Temps (h)

Figure. 5.3: Fluage de la résine époxy sous différents niveaux


de contraintes à la rupture.

94
Chapitre 5 : Résultats et discussions

Figure. 5.4: Evolution de la déformation visqueuse en fonction de la contrainte.

La figure 5.5 illustre les caractéristiques de la courbe de relaxation de contraintes. A


partir de cette essai, les modules de cisaillement et de compressibilité de la matrice
viscoélastique peuvent être définit par les expressions de séries de Prony :

 n
 t

G  t   G0 1  g k 1  e  k  (5.4)
 k 1  

 n
 t

K  t   K 0 1  kk 1  e  k  (5.5)
 k 1  

Avec gk, et kk sont les coefficients adimensionnels des modules respectifs de


cisaillement et de compressibilité.
k est le temps de relaxation du matériau.
K0 et G0 sont les modules instantanés de cisaillement et de compressibilité du
matériau viscoélastique linéaire. Les coefficients de Prony sont déterminés en
utilisant un modèle de régression non-linaire implanté dans le code ANSYS (curve
fitting) de l’évolution temporelle des modules de cisaillement et de compressibilité.

95
Chapitre 5 : Résultats et discussions

Figure. 5.5 : Essai de relaxation de contraintes sur la résine époxy.

1,2
E [GPa]

0,8

0,6

0,4

0,2
Temps [s]
0
0,00E+00 1,00E+05 2,00E+05 3,00E+05 4,00E+05 5,00E+05
Figure 5.6 : Evolution du module d'élasticité en fonction du temps.

96
Chapitre 5 : Résultats et discussions

0.4

G [GPa]
0.35

0.3

0.25

0.2

0.15

0.1

0.05

0
0 100000 200000 300000 400000 500000

Temps [s]

Figure 5.7 : Evolution du module de cisaillement en fonction du temps de relaxation

5.2. PROPRIETES MECANIQUES DES FIBRES D’ALFA


La morphologie de la fibre d’alfa utilisée comme renfort a été caractérisée par
microscopie électronique à balayage (MEB) dont l’objectif est de vérifier le
caractère fibrillaire. La figure 5. 8 montre une fibre d’alfa à différents
grossissements et dispositions. Il est clairement observé que l’alfa possède un
caractère fibrillaire et peut être utilisée comme renfort dans une matrice polymère.
A partir de la figure 5. 8, nous avons pu déterminer le diamètre fibrillaire pour l’alfa
qui est en moyenne de 7 µm.

5.2.1. Méthode de caractérisation géométrique des fibres d’alfa.


Les fibres d’alfa sont extraites d’une ressource naturelle et par conséquence, elles
présentent une section non-constante. Le diamètre varie le long de la fibre, ainsi le
profil de la fibre n’est pas constant comme le montre la photo MEB illustrée dans la
figure 5.8. De plus la section transversale de la fibre, dans certain cas, n’est pas tout
le temps parfaitement circulaire, le diamètre change en fonction de l’orientation
angulaire considérée, comme le montre la photo MEB de la fibre unitaire d’alfa
illustrée dans la figure 5.9.

97
Chapitre 5 : Résultats et discussions

Plusieurs fibres unitaires ont été mesurées (une cinquantaine). Les fibres unitaires
d’alfa caractérisées dans cette partie ont un diamètre moyen qui est non-uniforme
variant entre 24 et 32 μm. La longueur de référence de la fibre testée est de 10 mm.
Pour les essais suivants, une seule longueur a été étudiée. Une certaine variation du
diamètre des fibres est constatée même si celles-ci sont toutes issues de la partie
centrale de la plante.

(a)Vue longitudinale.

(b)Vue de la section transversale.


Figure. 5.8: observations au MEB des fibres d’alfa.

98
Chapitre 5 : Résultats et discussions

Figure 5.9 : Cliché MEB d’une section transversale d’une fibre d’alfa.
Un diamètre moyen des trois diamètres mesurés pour chaque orientation (0°, 45° et
90°). La section moyenne de la fibre considérée circulaire est calculée comme suit :
2
  3
 
S     Di  3 
4   i 1  

Où Di est le diamètre moyen de la fibre pour une orientation angulaire et i est le


numéro de l’orientation angulaire variant de 1 à 3.
Cette méthode a plusieurs avantages :
✓ Conserver à postériori un historique des mesures effectuées pour chaque
fibre. Les historiques de mesures sont toutes les informations géométriques
de la fibre à l’état initial avant essai.
✓ Connaître localement le long de la fibre une donnée géométrique et ceux
même après que les essais de caractérisation ont été menés.
5.2.2. Comportement mécanique
La Figure 5.10 montre un comportement typique de traction d’une fibre unitaire
d’alfa. L’évolution de la contrainte de traction en fonction de la déformation
longitudinale dans l’axe de traction est quasi-linéaire jusqu’à la rupture de
l’échantillon. La rupture d’une fibre unitaire est fragile, la contrainte à rupture chute
instantanément après avoir atteint sa valeur maximale. En regardant de plus près le
comportement mécanique d’une fibre unitaire, nous constatons que son

99
Chapitre 5 : Résultats et discussions

comportement peut être divisé en trois parties, comme il a déjà été illustré dans la
littérature pour les fibres de lin [CHARLET 2007].
Ces trois parties sont la conséquence d’une variation de l’incrément de contrainte
par rapport à l’incrément de déformation. Le rapport Δσ/Δε n’est pas constant au
cours de la sollicitation.
✓ La zone I est non-linéaire et représente l’alignement des micro-fibrilles
constituants la fibre et la mise en tension, des défauts et des zones amorphes
présents dans la fibre. Par conséquent, la rigidité de la fibre évolue de
manière non-proportionnelle en fonction de la déformation et augmente
lentement. Ce comportement peut être interprété par le glissement des
microfibrilles ainsi que leur alignement progressif avec l'axe des fibres. Ce
même phénomène a été observé pour les fibres de lin [Chawla 1979 ;
Bourmaud 2012]. Comme nous venons déjà de l’observer, qu’en raison du
faible diamètre de la fibre d’alfa (de 5-8 µm) (figure 5.8.b), les échantillons
testés peuvent être assimilés à des faisceaux de fibres ou de cellules
composées. Il est notable que le comportement en traction est également
dépendant des interactions et de la disposition des fibres à l’intérieure du
faisceau des fibres. Ces interactions sont principalement influencées par le
nombre de fibres de chaque faisceau testé, mais aussi par le degré de
rouissage local influençant la qualité de la lamelle moyenne et de la cohésion
entre les fibres.
✓ La zone II représente un comportement élasto-viscoplastique de la fibre.
✓ La zone III correspond à la zone élastique du comportement de la fibre et
cela jusqu’à rupture de la fibre.
De manière générale, la zone I représente un faible pourcentage de la déformation
totale à rupture de la fibre, environ 12%. La zone II représente une part plus
importante de la déformation de 10 à 35% en fonction de la fibre testée. Et la zone
III représente la majorité de la déformation à rupture avec plus de 50% de la
déformation totale. Ces deux dernières parties étant linéaires et la fibre ayant un
comportement fragile, la contrainte et la déformation à rupture sont déterminées par
la rigidité de la fibre.

100
Chapitre 5 : Résultats et discussions

I II III
I

Figure 5.10 : Comportement mécanique en traction des fibres unitaires d’alfa.


5.2.3. Essai de traction
La figure 5.11 représente les tests de traction réalisés sur les fibres d’alfa. A partir
de ces tests, nous avons constaté qu’avec nos techniques d’extractions et de
caractérisation, que le module de Young longitudinal moyen et la résistance à la
rupture moyenne sont respectivement estimées à 28,43 ± 4,07 GPa et 474 ± 103
MPa, la déformation à la rupture est de 2,43 ± 0.58%. Comme souvent remarqué
sur les fibres végétales, une dispersion modérée peut être observée parce que les
fibres d’alfa sont des produits naturels et elles présentent de nombreux défauts,
surtout après leurs extractions.
La dispersion des propriétés (le module de Young longitudinale, la résistance
ultime et déformation et contrainte à la rupture) pourrait également être expliquée
par des variations induites par la zone de collecte des fibres de la plante, qui
pourrait être un facteur important comme en témoigne Charlet et al. [CHARLET
2007]. En outre, dans notre cas, des essais de traction ont été réalisées
principalement sur des faisceaux de fibres et, comme le montre la micrographie
obtenue par microscope électronique à balayage(SEM) sur la Fig. 5.8a, le diamètre
n’est pas toujours le même le long de ces faisceaux. Ceci sera certainement source
d’importantes dispersions dans l'estimation du diamètre moyen et, ce qui influe
101
Chapitre 5 : Résultats et discussions

considérablement sur les propriétés mécaniques de la fibre (module ou contraintes


et déformation à la rupture par traction).
Le tableau 5.4 présente les propriétés de traction longitudinale des fibres d’alfa. Le
coefficient de Poisson = 0.34 est tirée de la littérature [Ben Brahim 2007].

Figure 5.11 : Tests de traction réalisés sur les fibres d’alfa.


Tableau5.4: Propriétés longitudinales des fibres d’alfa.
References EL[GPa] σr [MPa] εr %
Présent travail 28.43 ± 4.07 474.43 ± 103.44 2,43 ± 0.58
Ben Brahim et al. 2007 21.5 247 1.96
Bessadok et al. 2009 71 ± 23 1480 ± 800 2.8 ± 2
Hanana et al. 2015 58 ± 17 1327 ± 342 2.4 ± 0.6

5.2.4 Essai de nanoindentation


À l'aide de la nanoindentation, le module d'élasticité longitudinal mesuré, en tant
que valeur moyenne de 12 indents sur les fibres seules, est de l'ordre de 20.8 ± 1.4
GPa. Les résultats trouvés sont comparable à ceux de la littérature sur les fibres de
lin [Marrot 2013, Bourmaud 2012, Bourmaud 2010]. Cependant, ces résultats
doivent être pris avec prudence, car la petite taille des cellules peut conduire à une
surestimation de la mesure des propriétés mécaniques dues à des différences de
hauteur de l'échantillon près des bords des parois des cellules végétales. Le tableau

102
Chapitre 5 : Résultats et discussions

5.5 présente les valeurs moyennes obtenues séparément pour la matrice époxy et les
fibres d’alfa. Ces valeurs ont été obtenues en calculant les valeurs moyennes du
module et de la dureté pour des étendus des profondeurs de 1200 à 1400 nm pour la
résine et de 250 et 300 nm pour les fibres d’alfa.

Tableau 5.5: Valeurs des modules et dureté mesurés par nanoindentation.

Nombrede Module d’Young


Echantillon Dureté (MPa)
points (GPa)
Resine 15 3.3 ± 0.2 262 ± 23
Fibre 12 20.8 ± 1.4 370 ±54

La figure 5.12 présente l’évolution du module de Young transversal des fibres d'alfa
obtenu à l'aide de la nanoindentation avec un coefficient de Poisson de 0.34 utilisé
pour tous les calculs. Un module transversal de 4.3 ± 1.4 GPa a été obtenu en tant
que valeur moyenne de 38 indents. Par conséquent, le taux d'anisotropie de la fibre
d’alfa est de (EL traction/ET nano) 6.61. Ce ratio est comparable à celui des autres
fibres végétales. Dans ce contexte, Bourmaud et Baley [Bourmaud 2009] ont trouvé
un rapport d'anisotropie de 8.94 pour le chanvre et 6.50 pour le sisal, tandis que
Baley [Baley 2002] ont estimé que le taux d'anisotropie de la fibre de lin autour de
7.38. Charlet et al [Charlet 2002] ont montré que les propriétés mécaniques des
fibres de lin Hermes sont fonction de leur emplacement dans la tige. Cichocki et
Thomason [Cichocki 2002] ont souligné l’anisotropie de la fibre de jute en utilisant
un modèle micromécanique et semi-empirique pour estimer les propriétés élastique
de cette fibre. Ils ont trouvé un module de Young transversal de 5.5 GPa et une
rigidité longitudinale de 39.4 GPa. Ces différentes études ont montré que les fibres
végétales possèdent de bonnes propriétés mécaniques et peuvent être utilisées
comme renforcement dans les polymères. Le tableau 5.6 résume les rigidités
longitudinales et transversales de nos fibres et d'autres fibres végétales issues de la
littérature.

103
Chapitre 5 : Résultats et discussions

Tableau 5.6: Modules de Young longitudinal et transversal des fibres


végétales.
Fibre EL[GPa] ET[GPa] EL/ET References
Alfa 28.43 ± 4.07 4.3 ± 1.4 6.61 [Khaldi 2016]
Flax 59 8 7.38 [Baley 2002]
chanvre 44,52 ± 19,1 4,98± 1,52 8,94 [Bourmaud 2009]
Sisal 25,01 ± 12,9 3,85 ± 0,87 6,50 [Bourmaud 2009]
Jute 39,4 5,5 7,16 [Cichocki 2002]
Bocell (cellulose) 46,6 ± 6,5 6,7 ± 0,3 7,17 [Gindl 2004]
Lyocell A
31,2 ± 1,5 4,9 ± 0,2 6,37 [Gindl 2004]
(cellulose)

Figure 5.12: Résultats du test de nanoindentation sur les fibres d’alfa.

5.2.4. Propriétés mécaniques de l’interphase fibre / matrice


Les figures 5.13 et 5.14 représentent l’évolution du module de la rigidité et de la
dureté au niveau de l’interphase fibre/matrice. Nous pouvons noter une évolution
claire pour le module de rigidité avec des valeurs voisines de celles mesurées dans
les fibres seules. Une légère progressivité dans la chute de ce module est notée à
l’interface. Néanmoins celle ci doit être appréhendée avec précaution, car des effets
de bord ou des micropores peuvent perturber les mesures.

104
Chapitre 5 : Résultats et discussions

En ce qui concerne la dureté, la tendance est moins nette ; on distingue une chute
suivie d’une remontée dans la zone d’interphase qui pourrait laisser penser qu’un
espace peut être présent entre les fibres et la matrice. De nombreux auteurs se sont
intéressés à la comparaison de la dureté et de la rigidité en nanoindentation. Des
études sur des parois végétales de bois [Eder 2013, Gindl 2004, Hosseinaei 2011]
ont montré que le module mesuré en nanoindentation était essentiellement influencé
par les fibrilles de cellulose (cristallinité ou taux de cellulose) alors que la dureté
mesurée était essentiellement conditionnée par la matrice polysaccharidique
(hémicelluloses et pectines). Ainsi, les valeurs importantes mesurées sur les fibres
peuvent être causées par un taux plus important de polysaccharides structuraux
[Konnerth 2009] ou une lignification des parois.
Les modules mesurés sur les fibres seules sont de l’ordre de 20 GPa. Elles sont
voisines des données de la littérature sur du lin par exemple [Bourmaud 2010,
Bourmaud 2012, Marrot 2013]. A partir de ces tests, un module moyen de 17.157 ±
5.07 GPa a été obtenu.
Cependant ces résultats sont à prendre avec précaution car la faible taille des
cellules peut engendrer une surestimation de la mesure des propriétés mécaniques
en raison de différences de hauteur de l’échantillon près des bords des parois
végétales.
30
Module 1
25 Module 2
Module (GPa)

20

15

10

0
0 5 10 15 20
Position (µm)

Figure.5.13 : Evolution du module de rigidité de l’interface.


105
Chapitre 5 : Résultats et discussions

0.9

0.8 Dureté 1

Dureté (GPa)
Dureté 2
0.7

0.6

0.5

0.4

0.3

0.2

0.1

0
0 5 10 15 20
Position (µm)

Figure.5.14 : Evolution de la dureté de l’interface.

5.3. ANALYSE DE L’ENDOMMAGEMENT D’UN COMPOSITE A


MATRICE THERMODURCISSABLE RENFORCEE PAR DES FIBRES
D’ALFA

Cette étude expérimentale a pour objet de décrire les mécanismes


d’endommagement survenant dans un composite à matrice polymère renforcée par
des fibres végétales d’alfa à l’échelle macroscopique.
Des plaques éco-composites à matrice thermodurcissable renforcée par des fibres
continues d’alfa, mis en œuvre par infusion de résine époxy (AralditeLY 1564 /
Aradur 3487), ont été réalisées avec une fraction volumique des fibres de 38 %
selon le protocole expérimentale détaillé au paragraphe 2.4 du chapitre 2. Dans cette
étude trois séries d’éprouvettes, de composite unidirectionnel à fibres d’alfa, ont été
préparées selon différentes orientations (figure 5.15).
✓ Composite UD0° : Une série d’éprouvettes unidirectionnelles coupées dans
le sens des fibres.

✓ Composite UD45° : Une série d’éprouvettes unidirectionnelles découpées à


45° par rapport à l’axe des fibres.

✓ Composite UD90° : Une série d’éprouvettes unidirectionnelles découpées à


90° par rapport à l’axe des fibres.

106
Chapitre 5 : Résultats et discussions

Figure 5. 15: Jeux d’éprouvettes découpées à 0°, 90° et 45° par rapport à l’axe des
fibres.
Après découpe, les éprouvettes ont été séchées en étuve. Afin de cerner les
mécanismes d’endommagement mis en jeu, des essais de traction uni-axiale ont été
réalisés. Les résultats obtenus sont présentés au tableau 5.7.

Tableau 5.7 : propriétés élastiques et ultimes d’un UD alfa/époxy.

Propriétés élastiques Propriétés à la rupture


EUD 0° (GPa) 12.15 ±1.72 σUD 0°(MPa) 215.3 ± 11.2
EUD 90° (GPa) 4.4 ± 0.6 σUD 90°(MPa) 18.09 ± 1.07
EUD 45° (GPa) 8.27 ± 0.3 σUD 45°(MPa) 27.24 ± 1.53
ν12 0.35

5.3.1. Analyse de la rupture des composites UD alfa/époxy


L’observation visuelle et au microscope optique des profils de rupture des
différentes éprouvettes testées permet de faire une première synthèse des
mécanismes d’endommagement ayant eu lieu.
✓ Les éprouvettes UD90° présentent une rupture nette et droite
perpendiculairement à l’axe de sollicitation. Néanmoins, après rupture,
les deux moitiés de l’éprouvette restent reliées par quelques fibres dont
on peut noter un déchaussement progressif si l’on continue l’essai.
✓ La rupture des éprouvettes UD45° a lieu pour des valeurs de charge plus
élevées. La rupture est nette et rectiligne, orientée à 45° par rapport à
l’axe de traction, et les deux moitiés de l’éprouvettes présentent là aussi
quelques fibres déchaussées.
✓ Les éprouvettes UD0° rompent pour un niveau de chargement beaucoup
plus élevé. La rupture s’initie dans la zone utile de l’éprouvette et se
107
Chapitre 5 : Résultats et discussions

propage transversalement sur quelques millimètres, et se propage aussi


dans le sens longitudinal des fibres.
5.3.2. Influence du taux des fibres d’alfa.
Pour mettre en évidence l’influence du taux de renfort sur le comportement des
composites unidirectionnels alfa/époxy, nous avons découpé des éprouvettes dans le
sens des fibres sur des différents taux massiques de fibres allant de 17 % à 39 %.
Les résultats des tests de traction sont présentés sur la figure 5. 16. Nous
remarquons que plus le taux de renfort est élevé, plus le comportement du
composite et meilleur.

250
Contrainte (MPa)

39%
200
30%
25%
150 17%

100

50

0
0 0.5 1 1.5 2 2.5
Déformation (%)
Figure 5.16 : Evolution des propriétés d’un UD 0° pour differents taux de renfort.
5.4. ANALYSE DE L’ENERGIE DE RUPTURE A L’ECHELLE
MICROMECANIQUE.
Pour analyser le comportement à la rupture transverse d’un composite
unidirectionnel (UD) renforcé par des fibres végétales d’alfa, nous avons considéré
un modèle micromécanique constitué d’une fibre d’alfa noyée dans une matrice
époxy. La fibre est idéalisée cylindrique. La démarche suivie est détaillée dans
l’algorithme de la figure 5.17.

108
Chapitre 5 : Résultats et discussions

Figure 5.17: Algorithme de calcul.

5.3.1 Fissure matricielle de bord.


Pour qu’une fissure matricielle se propage, il faut que son taux de restitution
d’énergie G soit supérieur au taux d’énergie critique Gc. Dans le cas d’une fissure
matricielle de bord, les résultats illustrés dans la figure 5.18 montrent que sous
l’action d’un chargement uniaxial, transversal par rapport à la fibre, une fissure
initiée dans la matrice se propage perpendiculairement au sens de la sollicitation.
Au voisinage de l’interface, le taux de restitution d’énergie diminue et ce taux est

109
Chapitre 5 : Résultats et discussions

plus important en présence de grandes zones de non adhésion entre fibre et matrice,
il est environ cinq fois plus élevé lorsque la longueur de la zone de non adhésion
passe d’une longueur de décohésion de 0.87 µm à une longueur de 2.62 µm.

ai

Figure. 5.18: Evolution dutaux de restitution d’energie de la fissure matricielle de


bord pour differentes longueurs de décohésion.

5.4.2. Fissure matricielle interne.


La figure 5.19 illustre l’évolution de l’énergie de rupture pour une fissure
matricielle interne. Dans ce cas, l’évolution du taux de restitution d’énergie est
moins importante que dans le cas des fissures de bord, cela implique une
dégradation lente de la structure à l’échelle microscopique. Pour une longueur de
décohésion correspondant à 2.62 µm, nous constatons que la matrice devient plus
sensible à la fissuration et le rapport du taux de restitution d'énergie G / Gc
augmente de façon exponentielle et atteint un maximum de 2.75. Pour un défaut de
longueur de 0.87 µm, la valeur maximale du rapport G/Gc est de 0.5.Dans ce cas la
fissure matricielle ne se propage pas.

110
Chapitre 5 : Résultats et discussions

ai

Figure. 5.19: Evolution du taux de restitution d’energie de la fissure matricielle


interne pour differentes longueurs de décohésion.
5.3.3. Influence du taux de fibres sur l’évolution de l’énergie de rupture.
Dans cette étude nous avons considéré trois modèles micromécaniques présentant la
même taille de la zone de non adhésion. Nous avons garder les mêmes conditions de
chargement et les mêmes conditions aux limites, la seule diffirence réside dans la
variation du taux de fibres dans la matrice ( fraction volumique) qui sont de l’ordre
de 45%, 50 % et 55 % respectivement.
Les résultats des calculs obtenus, montrent que l’energie de rupture est trop
importante dans le cas des faibles taux de renfort, ce qui entraine une acceleration
de la propagation des fissures. Les résultats illustrés dans la figure 5.20 montrent
que pour un taux de fibre de 45 %, le taux de restitution d’energie est trois fois plus
grand que celui de 55 %.

111
Chapitre 5 : Résultats et discussions

Figure 5.20 : Evolution du taux de restitution d’énergie en fonction du taux de


renfort dans la matrice.

112
Chapitre 5 : Résultats et discussions

Réferences bibliographiques

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Chapitre 5 : Résultats et discussions

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Cracking Strain in Cross-Ply Laminates. J. Reinf Plast and Comp, 11: pp. 708-728,
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114
Conclusion générale

115
Conclusion générale

Conclusion générale

L’objectif principal de cette thèse a été de caractériser, en premier lieu, les fibres
végétales d’alfa avant de les incorporer dans une matrice thermodurcissable époxy
pour fabriquer un composite à base de fibres naturelles. Pour mieux comprendre le
comportement de chaque constituant, une compagne d’essais a été menée sur les
fibres Alfa (anisotropie, propriétés élastique et de rupture), de la matrice
thermodurcissable époxy et de l’interface fibre/matrice.
Avant d’arriver à la phase de caractérisation, une extraction des fibres végétales
d’alfa s’est avérée indispensable. Différents procédés mécaniques et chimiques ont
étés utilisés pour extraire des meilleures échantillons. Par la suite, nous avons
réalisé de nombreux essais de traction et de nanoindentation pour déterminer la
rigidité transversale et longitudinale des fibres végétales d’alfa.
Par la suite, nous avons aussi caractérisé une résine thermodurcissable époxy pour
déterminer ces propriétés élastiques, viscoélastique et de rupture. Nous avons aussi
déterminé les propriétés de l’interface entre fibre et matrice. Les résultats de la
nanoindentation, nous a permis d’identifier avec précision suffisante, le module de
Young transversal et la caractérisation de la zone d’interface.

Les résultats expérimentaux obtenus ont été utilisés, pour alimenter notre code de
calcul par éléments finis (ANSYS), pour estimer l’évolution de l’énergie de rupture
dans un composite unidirectionnel renforcé par fibres végétales en utilisant un
modèle micromécanique. Le modèle développé nous a permis de mettre en cause
l’effet des problèmes de mouillabilité qui génèrent des zones de non adhésion entre
fibres et matrice. Ce phénomène a été idéalisé par une fissure matricielle de bord ou
interne et sollicité en traction transverse ainsi que leurs conséquences sur l'intégrité
des structures. Pour étudier, son comportement micromécanique à la rupture, une
cellule constituée d’une fibre entourée d’une matrice a été judicieusement maillée
pour mettre en valeur l’effet de l’interface et de la propagation de fissure. A partir
des résultats obtenus, nous avons constaté que la croissance de la taille de la
décohésion entre les fibres et la matrice provoque la sensibilité de la matrice à la
rupture.

116
Conclusion générale

Pour la compréhension et l’anticipation des mécanismes d’endommagement qui


sont indispensables en vue de toute utilisation semi-structurelle ou structurelle, nous
avons réalisé un composite unidirectionnel à base de ces fibres à différent taux de
renfort. En se servant d’une machine de traction, nous avons vérifié que
l’incorporation des fibres d’Alfa augmente la rigidité d’un composite
unidirectionnel. Dans cette optique, notre étude a proposé une analyse des
mécanismes d’endommagement survenant dans le composite.

L’étude menée à notre niveau méritera d’être développée dans le futur. En


particulier, il conviendra mieux de réaliser des essais sur des éprouvettes d’un
composite stratifié selon différentes séquences d’empilement pour trouver la
séquence optimale. Il est possible d’analyser la chronologie de l’endommagement
de ces composites pour mieux maitriser les mécanismes d’endommagement les plus
courants. Un contrôle par émission acoustique permettra de mieux contrôler le
phénomène d’endommagement.

Il conviendra aussi de réaliser des essais de traction sous un environnement contrôlé


de température et d’humidité, en se servant d’une enceinte hygrothermique car les
fibres naturelles sont très sensibles aux conditions d’environnement. Il est possible
d’envisager des essais de fatigue ou d’impact sur des composites à base fibres
d’Alfa.

117
Damage analysis of composites reinforced with Alfa fibers:
Viscoelastic behavior and debonding at the fiber/matrix interface
Mokhtar Khaldi,1,2,3 Alexandre Vivet,2 Alain Bourmaud,4 Zouaoui Sereir,1 Belkacem Kada5
1
LSCMI, BP 1505 EL M’Naouer, Oran, Algeria, Faculte
 De Ge
nie Me
 canique Universite
 Des Sciences Et De La Technologie
Mohamed Boudiaf
2
CIMAP, F-14032 Caen; CNRS, UMR 6252, CEA, Ensicaen; Normandie Universite
 , France
3
Mustapha Stambouli University, Mascara, Algeria
4
LIMATB, Universite
 Europe
enne De Bretagne, France
5
King Abdulaziz University, Jeddah, KSA
Correspondence to: M. Khaldi (E - mail: khaldimokhtar@gmail.com)

ABSTRACT: In this article, we first review state-of-the-art experimental techniques and measurements to characterize the mechanical
properties of anisotropic vegetal alfa fibers, epoxy-resin, and the behavior of the interphase between the matrix and alfa fibers. Sec-
ond, we conduct experimental tests to determine the mechanical properties of fibers, resin, and the interphase. Third, we carry out a
series of finite element simulations to predict damage initiation and to estimate crack propagation in alfa-fiber/epoxy-resin (AFER)
composites. Different tests to determine the longitudinal Young’s modulus of alfa fibers and epoxy resin as well as nanoindentation
tests to obtain the transverse stiffness of the fibers are presented. Experimental results from the characterization are introduced in a
micromechanical model to estimate, using the concept of the energy release rate (ERR), the matrix crack, and its interaction with
interfacial debonding. The wettability problems in the preparation of vegetable composites and their effect on fiber-matrix interfacial
debonding are also addressed. The analysis of the damage behavior of AFER composites demonstrates that under load transverse to
the fiber axis, a crack initiated in the matrix is propagated perpendicular to the direction of the load. Near the interface, the ERR
decreases and this energy is higher in the presence of interfacial debonding areas generated by problems of fiber wettability. V C 2016

Wiley Periodicals, Inc. J. Appl. Polym. Sci. 2016, 133, 43760.

KEYWORDS: composites; fibers; mechanical properties; resins; surfaces and interfaces

Received 10 November 2015; accepted 7 April 2016


DOI: 10.1002/app.43760

INTRODUCTION
renewable raw materials to develop renewable resources for a
Natural fibers (NF) have been successful in acquiring an
sustainable lifestyle.
increasing interest as reinforcement in composites. This is due
to their outstanding properties, particularly their low density, However, NFRCs lack strong fiber-matrix adhesion, exhibit sig-
reduced vibrations, increased acoustic behavior, ease of process- nificant anisotropy, and show fewer mechanical properties in
ing, and low production cost. Such weight-related properties comparison to conventional synthetic fibers used in the rein-
make NF-reinforced composite (NFRC) lightweight materials forcement of composite materials such as carbon fibers and
with high specific properties.1,2 In addition, the use of NF in glass fibers. The structure and properties of NF, particularly
composite materials, especially with thermoplastic resins, plant fibers, are influenced by several conditions such as the
presents ecological advantages, NF-reinforced plastics using bio- region of growth, climate, age of the plant, and cellulosic con-
degradable polymer resin are the most environmentally friendly tent.3–5 The hydrophilic character of NF causes toughness deg-
materials, since they can be composted at the end of their life radation of a NFRC that then produces a decrease in strength, a
cycle.3 NFRC or bio-composites are commonly used in various weakness in matrix-to-fiber load transfer, and early crack initia-
fields that require lightweight, strong, and cheap reinforcements. tion. Hence, the integration in one framework, of advanced pre-
Applications of NFRCs are found in biomedical, sport, automo- diction models such as micromechanical models. Accurate
tive, construction, aircraft, aerospace, and maritime industries numerical methods such as the Finite Element Method (FEM)
among others. It is worth noting that today NFRCs are used as and reliable tests are of prime importance to investigate and

C 2016 Wiley Periodicals, Inc.


V

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enhance the fiber-matrix interfacial bonding, fiber reinforcing reduction in fatigue life and an increase the sensitivity of the
capacity, and mechanical priorities of NFRCs. composite to environmental conditions.
The behavior of plant fibers has been recently investigated in One of the most complex micro-scale failure mechanisms of a
the literature. Baley et al.6,7 studied the mechanical properties of VFRC under transverse loading is associated to the matrix and
flax fibers using micromechanical expressions, it was demon- fiber-matrix interphase failure. The present work focuses on the
strated that the longitudinal Young’s modulus is of the order first two steps of this failure mechanism: micro-crack initiation,
of 59 GPa and its transverse modulus is of the order of 8 GPa. and growth at the matrix-fiber interphase experiencing a defect
Cichocki and Thomason8 used a micromechanical semi- during impregnation (wettability problems), that generates a
empirical model to estimate the anisotropy of Jute fiber. Based partial debonding at the fiber-matrix interphase. The visco-
on their simulation results, the Jute fiber reinforced composite elastic behavior of the matrix, coupled with the anisotropic
has a longitudinal stiffness of 39.4 GPa and a transverse Young’s behavior of alfa fibers is investigated.
modulus of 5.5 GPa. Bourmaud and Baley9 used tensile and
EXPERIMENTAL
nanoindentation tests to characterize the anisotropic behavior
of hemp and sisal fiber-reinforced composites. The tests showed Matrix
that the longitudinal and transversal moduli are 5.0 61.5 GPa The matrix used in this study is an epoxy resin obtained by a
and 3.9 6 0.9 GPa, respectively. Gindl et al.10 used the same mixture of primary resin referenced Huntsman Araldite LY
tests to measure the properties of cellulose. The tests revealed 1564, with a hardener referenced Huntsman Aradur 3487; with
anisotropy of the order of 6.37. These investigations, and others, a weight ratio of 100/34 (For 100 g of resin 34 g of hardener is
have shown that vegetal fibers have good mechanical properties added) according to Huntsman Advanced Materials.19 This mix-
and may be used as reinforcements in polymer matrices to pro- ture is then subjected to a total degassing process for half an
duce low specific mass composites. Nevertheless, the high level hour to remove trapped air bubbles. Subsequently the mixture
of moisture absorption by the vegetal fibers (i.e., their poor is cast in aluminum molds to obtain specimens of the desired
wettability) as well as the insufficient adhesion between dimensions and thickness. The molds filled with the mixture
untreated fibers and the polymer matrix leads to debonding sequentially undergo a second degassing for a period of 1 h, a
with age.11 heat cycle with a firing step at 808C for 8 h (8 h) in a holding
oven, and then cooling. Through the reaction of the resin on
The interfacial area between the fiber and matrix is of a prime the curing agent (polymerization) thermoset epoxy is obtained.
importance in the characterization of composite materials and
their performance, as it ensures the load transfer between the The behavior of the matrix is viscoelastic, as there is a func-
fibers and matrix and provides materials with a high mechanical tional connection between the history of stress r(t) and the
performance. It is worth noting that many complex phenomena, history of deformation e(t). The viscoelastic behavior is charac-
such as creating links, interdiffusion, and physical interactions terized in the time domain by creep and relaxation functions, J
may arise and interact in this area. and R, respectively. These functions can be expressed, for a uni-
axial behavior, by the following Boltzmann’s integral equations:
Few studies have investigated the influence of the complex ðt
structure of the plant fibers on the adhesion properties to poly- @r
eðt Þ5 J ðt2sÞ ds (1)
mer matrices. Most of the work carried out on adhesion analy- 0 @s
ðt
sis between a plant fiber and a polymer matrix are often @e
rðt Þ5 Rðt2sÞ ds (2)
satisfied by the determination of an apparent interfacial shear 0 @s
stress and do not take in account the stiffness of the inter-
The identification of the law associated with this type of behav-
phase.12–18 The interphase plays a crucial role in the charge
ior requires the implementation of several experimental tests. In
transfer and the toughness of the prepared composite.
addition to a monotonic tensile test, the creep, and relaxation
Currently, there are several ongoing studies regarding the stiff- tests demonstrate the viscous behavior of the matrix.
ness of Vegetable Fibers Reinforced Composites (VFRC). How-
Alfa Fibers
ever, the understanding of the damage mechanisms occurring in
Alfa fibers are extracted from the Stipa tenacissima or esparto
these composites on different scales is still relatively sparse and
grass plant, which grows in the North of Africa. The Esparto
lacks systematic development. Hence, further investigations of
plant can also be found in the central and southeastern regions
these mechanisms using enhanced approaches and techniques
of Spain. It belongs to the Gramineae family and grows to a
are required to reduce the present high level of uncertainty in
height of about 1 m.
the prediction of failure loads during the design stage.
Alfa strands were submitted to a chemical treatment with
The implementation of composite materials by processes like
NaOH and anthraquinone. For this purpose, Alfa strands were
RTM (Resin Transfer Molding) can lead, if it is poorly man-
poured into the reactor and mixed with a solution of sodium
aged, to a poor impregnation of the fiber preform and can gen-
hydroxide (5%) and a solution of anthraquinone (0.1%). The
erate areas of nonadhesion between the fiber and matrix.
fiber suspension was kept at 160 8C for 90 min with constant
It is now well known that the presence of defect has adverse stirring. After this process the reaction medium was filtered and
effects on the mechanical properties of organic matrix compo- the alfa fibers were thoroughly washed with distilled water until
sites. Generally, the presence of the defect is correlated with a neutralization. Finally, the alkali treated fibers were kept in the

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25 mm with a maximum opening of 65 mm is fixed on the


test piece in the calibrated zone. The specimens used for the
experimental tests (creep, stress relaxation, and tensile tests) are
shown in Figure 2.
To define the elastic components and the fracture behavior of
the matrix, tensile tests were performed on the specimens
according to ISO 527-2.27 The loading speed was 2 mm/min
and the tests were carried out at least five times.
To characterize the viscoelastic behavior of the matrix, two
modes of deformation were used:

 The stress relaxation test consists of imposing a deformation


level on the specimen and observing the evolution of the
stress versus time.
 The creep test consists of imposing a stress level and observ-
ing the evolution of the deformation as a function of time.
The creep tests were performed at different levels of the aver-
age breaking stress.
Tensile Tests on Alfa Fibers
The alfa filaments were manually separated. In this work, and
to simplify the analysis, each filament was considered as being
perfectly cylindrical, many authors when working on plant
fibers28–30 formulate this hypothesis. An optical microscope was
used to measure the apparent diameter of the filaments. The
average diameter of each filament was taken at three different
regions with three measurements for each region. The values of
the average diameter (of 24–32 lm) obtained from the tested
filaments and the small dimensions of single alfa fibers [Figure
1(b)] indicate that they are mainly small bundles composed of
several elementary fibers.
Figure 1. SEM observations of alfa fibers: longitudinal view (a) and cross-
The alfa filaments were clamped on a universal MTS Criterion
section view (b). [Color figure can be viewed in the online issue, which is
available at wileyonlinelibrary.com.]
tensile testing machine type 43 equipped with a 50 N capacity
load cell. The filaments were loaded at a constant crosshead dis-
placement rate of 1 mm/min up to rupture according to NT
fridge at about 70% humidity in order to be used as reinforce-
T25-503-3. The tensile tests were performed at a temperature of
ment for the preparation of the composites.20
23 8C and 50% relative humidity. At least 50 filaments were
Alfa fibers have a heterogeneous structure consisting mainly of cell- tested.
ulose (43.9250%), lignin (17.71224%), hemicellulose (22.152
Nanoindentation Tests
28%), and 5% wax.21–25 Consequently, these fibers are highly ani-
To measure the transverse and longitudinal Young’s moduli of
sotropic as are most natural fibers. Alfa fibers are circular in section
the alfa fiber and the rigidity of the interphase, nanoindentation
with a hollow central region as shown in the SEM pictures in Fig-
ure 1(b). With a low density (1400 kg/m3) according to NF T 20- tests were carried out. Nanoindentation testing requires an
053 Standards,26 they are biodegradable and they come from a adequate sample preparation because accurate results are
renewable source. Alfa fibers are actually used in the rough for obtained only if the indentations are significantly deeper than
handmade objects and are extracted in this state for the paper
industry. Alfa plants used in this work were collected in October
2013 in the locality of Bouktob in the province of El Bayed in the
west of Algeria.
Characterization of the Epoxy Resin
The characterization of the elastic and viscoelastic behavior of
the epoxy resin (Araldite LY 1564/Aradur 3487) was performed
at room temperature (23 6 1 8C) using an Instron tensile
machine model 8801 equipped with a capacity load cell of 5 Figure 2. Geometry and dimensions of epoxy specimens according to
KN. The loading curves (force-elongation) are obtained from standards ISO 727-2. [Color figure can be viewed in the online issue,
the load cell signals (P) and an axial extensometer base of which is available at wileyonlinelibrary.com.]

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the surface topography of the specimen. A meticulous prepara-


tion can significantly reduce the uncertainty in determining the
surface property when performing the nanoindentation test.31
The smooth surface state is obtained with a microtome modular
system equipped with a glass knife. The section is progressively
cut until a nearly perfect surface state is obtained, controlled by
the optical microscope. Samples are mounted on aluminum cyl-
inders using wax for subsequent indentation tests. The nanoin-
dentation measurements were performed using a Commercial
nanoindenter (Nanoindenter XP, MTS Nano Instruments) at
room temperature (23 8C) according to Li et al.32 The calcula-
tion method for determining the sample module is based on
the work of Oliver and Pharr.33 Tests were carried out at a
depth of between 250 and 300 nm on sections of the alfa fibers. Figure 3. Parameters for VCCT for a 2D crack geometry.38 [Color figure
Note that due to the very small size of single alfa fibers it is can be viewed in the online issue, which is available at wileyonlinelibrary.
very difficult to be certain of the positioning of the indenter in com.]
the heart of the wall S2. Uncertainty exists at this level and leads
to a dispersion of results. Secondly, to estimate the quality of
 
the interphase between alfa fibers and the matrix, samples of ai 2a 2k21 2
vegetable fibers were encompassed in an epoxy resin, then two G ðaÞ5K r (4)
ai
lines of 20 indents were made at the interphase between the
Where r is the loading stress applied on the cracked microcom-
epoxy resin and alfa fibers. The indentation depth was set at
300 nm and the gap between each indent was 1mm to avoid any posite, K is the stress intensity factor depending only on the
overlap between the indents. In fact, the ratio of the depth and geometry of the specimen, while k is the singularity coefficient.
width of the footprint is about 7 for the Berkovich indenter. In this case the interphase is more rigid than the matrix (EInterphase >
EMatrix), which defines a weak singularity with (0:5 < k < 1), the
Scanning Electron Microscopy (SEM) crack is pushed back by the interface (Interphase/Matrix).
The surfaces of the specimens were examined using a scanning
electron microscope (SEM) EDAX SUPRA 55 with the following For calculating the energy release rate in ANSYS software, there
characteristics: are two automated methods. The first method is J-integral
based method. J-integral was presented by Rice,36 he showed
 Room size: F 5 330 mm and h 5270 mm the path-independence of this integral and its direct relation to
 Acceleration voltage: 0.1–30 kV energy release rate. J-integral evaluation in ANSYS is based on
 Magnification: 12-9000003 in SE mode and 100-9000003 in the domain integral method by Shih.37
AsB mode
 Focal length: 1–50 mm All The second automated method for calculation of the energy
release rate G in ANSYS is based on virtual crack closure tech-
Prior to the SEM observations, a thin layer of carbon was nique (VCCT). For automated calculation of G, ANSYS uses
deposited on all samples. modified crack closure method based on VCCT and assumes
Modeling Technique that stress states around the crack tip do not change signifi-
An energetic analysis was used to describe the matrix crack cantly when the crack grows by a small amount Da, as shown
propagation process under monotonic loading. The necessary in Figure 3. For 2D crack geometry with a low-order element
condition for the growth of a pre-existing crack in a structure is mesh, the energy release rate is defined as:
calculated according to the following relationship. 1
GI 52 RY Dv
deltaWp 2Da
2 5G  Gc (3) (5)
deltaS 1
GII 52 RX Du
This inequality is the Griffith criterion,34 where deltaWp is the 2Da
change in potential energy, deltaS is the crack increment sur- where GI and GII are mode I and II energy release rates respec-
face, G is the energy release rate (ERR), Gc is the fracture energy tively, Du and Dv are relative displacements between the top
per unit surface, the so-called toughness. The ERR is perceived and bottom nodes of the crack face in local coordinates x and
to be the energy required to propagate the crack per unit along y, respectively, RX and RY are reaction forces at the crack tip
the length of the crack. The objective is to compare the ERR G node, Da is the crack extension as shown in Figure 3 taken
calculated with its critical value Gc 5 GIC. The reason for the from Ref. 38.
use of an ERR lies mainly in the fact that it gives an overall To simulate the evolution of the ERR of the matrix crack propa-
quantity of assumptions about the behavior of the material, so gation, the modified crack closure method based on VCCT is
it is not restricted to linear elastic theory.
used. As shown in Figure 4, the model is a representative vol-
Using an asymptotic analysis, Leguillon et al.35 demonstrate that ume element (RVE) consisting of a single alfa fiber with an
near the interface the ERR of the crack can be expressed as: idealized circular shape of 10 mm in diameter and an epoxy

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Figure 4. Model and boundary conditions used to simulate matrix crack propagation. [Color figure can be viewed in the online issue, which is available
at wileyonlinelibrary.com.]

matrix. The array of the fibers is a square type. The fiber vol- singularity, a particular mesh is adopted in order to have a better
ume content is about 40%. The adhesion between the fiber and convergence. The element size was selected after conducting a
the matrix is assumed to be perfect, given the wettability prob- convergence study where the ERR from the present model was
lems; the debonding area is generated at the interphase between compared with previous studies. Following the identification of a
the fiber and matrix. The RVE is modeled using appropriate significant mesh size dependency, additional finite element analy-
boundary conditions, and is subjected to a uniaxial transverse ses were conducted and the parametric studies were performed
load r 5 8.5 MPa. along the front of the crack. These results are presented and dis-
The fiber is meshed with 2310 ordinary isoparametric elements cussed in the Results and Discussion section under subsection
(PLANE 82 under ANSYS). The interphase is meshed with only Analysis of the Energy Release Rate.
454 isoparametric elements (Plane 82). The thickness of the
interphase is assumed to be 1 mm and it is also assumed to be RESULTS AND DISCUSSION
totally cohesive, meaning that the nodal displacements at the Mechanical Properties of Alfa Fibers
interphase are the same regardless of the nature of the material. Figure 5 depicts the typical stress–strain curve and the evolution
The matrix is meshed using a 2D-6 node structural solid element of the longitudinal Young’s modulus of the alfa fiber. The
(PLANE 183 using ANSYS software). This element is defined by 6 stress–strain curve shows a nonlinear region in the early stage
nodes having 28 of freedom at each node and is capable of imple- of the loading, this behavior may be explained by the sliding of
menting viscoelastic behavior. About 2118 elements are used to the microfibrils along their progressive alignment with the fiber
mesh the matrix. The crack tip is finely meshed with singular ele- axis as reported for flax fibers.4,39 In our case, as highlighted in
ments or the quarter point elements. To simulate the crack tip the experimental section, due to the small diameter of the alfa

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Table II. Values of Modules and Hardness Measured by Nanoindentation

Number Young’s
of modulus Hardness
Sample points (GPa) (MPa)
Resin 15 3.3 6 0.2 262 6 23
Fibers 12 20.8 6 1.4 370 654

obtained for the epoxy matrix and the fibers. These values were
obtained by calculating the average values of the module and
hardness between depths of 1200 to 1400 nm for the resin and
between 250 and 300 nm for the alfa fibers.
Figure 6 shows the transversal Young’s modulus of alfa fibers
using nanoindentation with a Poisson’s ratio of 0.34 for all cal-
Figure 5. Typical stress–strain curve of alfa fiber. [Color figure can be
viewed in the online issue, which is available at wileyonlinelibrary.com.]
culations. A transversal modulus of 4.3 6 1.4 GPa was obtained
as the average value of 38 indents. Therefore, the anisotropy
ratio of alfa fiber is 6.61. This ratio is comparable than the
ratios of others plant fibers; Bourmaud and Baley9 calculated an
fiber, around 528 mm [Figure 1(b)], the tested samples can be
assimilated to fiber bundles and not single cells. Consequently, anisotropy ratio of 8.94 for hemp and 6.50 for sisal, while Baley
the tensile behavior is also dependant of the interactions within et al.6,7 have estimated the anisotropy ratio of flax fiber to be
the fiber bundles. These interactions are mainly influenced by around 7.38. Table III summarizes the longitudinal rigidities
the number of fibers in the tested bundle and also by the local and transverse modulus of our fibers and other plant fibers
retting degree influencing the middle lamella quality and the taken from the literature.
cohesion between the fibers. Mechanical Properties of the Interphase Fiber/Matrix
Table I presents the longitudinal tensile properties of alfa fibers, Figure 7 presents the evolution of the rigidity and the hardness
Poisson’s ratio m 5 0.34 is taken from the literature.21 From of the interphase between alfa fibers and epoxy resin using
these tests, an average longitudinal Young’s modulus and nanoindentation. From these tests, an average Young’s modulus
strength at break of 28.43 6 4.07 GPa and 474 6 103 MPa, of 17.157 6 5.07 GPa was obtained. We observe a clear trend for
respectively, were obtained. As often seen on plant fibers, a the module with values close to those measured in single fibers.
moderate scattering can be observed; alfa fibers are natural A slight escalation in the drop is noted at the interphase. How-
products and they exhibit many defects, particularly after the ever this must be noted with caution, edge effects or holes can
fiber’s extraction. disturb the measurements.

Dispersion of the properties (Young’s modulus, ultimate Regarding the hardness, the trend is less clear; we can see a
strength, and failure strain) could also be explained by varia- drop followed by a rise in the interphase area which might sug-
tions attributable to the area in which the fibers were taken gest that a space may be present between the fibers and the
from the plant which could be an important factor as evidenced matrix. Many authors are interested in comparing the hardness
by Charlet et al.39 Furthermore, in our case, tensile tests were and rigidity in nanoindentation. Studies on wood walls43–45
mainly conducted on fiber bundles and, as shown in the SEM have shown that the modulus measured by nanoindentation
micrograph on Figure 1(a), the diameter varies along these bun- was mainly influenced by the cellulose fibrils (crystallinity or
dles, causing a significant discrepancy in the estimation of the cellulose rate) while the measured hardness was primarily deter-
average diameter and in the modulus or tensile strength results. mined by the polysaccharide matrix (hemicelluloses and

Using nanoindentation, the longitudinal modulus measured on Table III. Longitudinal and Transversal Young’s Modulus of Vegetable
the fibers alone is of the order of 20.8 6 1.4 GPa. This result is Fibers
comparable of flax modulus.40–42 However, these results should
be noted with caution because the small size of the cells can Fiber EL (GPa) ET (GPa) EL/ET Ref.
lead to an overestimation of the measurement of mechanical
properties due to differences in the height of the sample near Alfa 28.43 6 4.07 4.3 6 1.4 6.61 —
the edges of the plant cell walls. Table II shows the mean values Flax 59 8 7.38 5
Hemp 44,52 6 19,1 4,986 1,52 8,94 7
Table I. Longitudinal Properties of Alfa Fiber Sisal 25,01 6 12,9 3,85 6 0,87 6,50 7
Jute 39,4 5,5 7,16 6
EL (GPa) m rr (MPa) er % Bocell (cellulose) 46,6 6 6,5 6,7 6 0,3 7,17 8
28.43 6 4.07 0.34 474.43 6 103.44 2,43 6 0.58 Lyocell A (cellulose) 31,2 6 1,5 4,9 6 0,2 6,37 8

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Table IV. Properties of Epoxy Resin (Araldite LY 1564/Aradur 3487)

Test E (GPa) rr (MPa) er %


1 2,871 66,2 6,66
2 2,982 62,11 5,65
3 3,041 61,9 5,72
4 3,026 62,01 7,58
5 3,053 60,5 6,12
Average 2,995 62,54 6,35
Standard deviation 0,074 2,15 0,80
Manufacturer’s data19 2.94–3.1 72–76 8.029.0

tion of the creep stress by subtracting the elastic deformation


from the total deformation.
Figure 6. Results of the nanoindentation test on alfa fiber. [Color figure
Figure 10 shows the characteristics of a relaxation curve. From
can be viewed in the online issue, which is available at wileyonlinelibrary.
this test, the shear and bulk moduli of the viscoelastic matrix
com.]
material are defined by a Prony series expansion:
" #
Xn  
pectins). Thus, greater measured values of the fiber can be 2t
=s
G ðt Þ5G0 12 gk 12e k (6)
caused by a higher rate of structural polysaccharides46 or a wall k51
lignification. " #
X
n  2t

=s
Mechanical Properties of the Matrix K ðt Þ5K0 12 kk 12e k (7)
k51
Figure 8 presents the representative conventional tensile test
curves of five specimens. Table IV summarizes the results Where gk, and kk are the dimensionless shear and bulk modulus
obtained. Tensile tests have confirmed the brittle behavior of the respectively and sk is the time relaxation material parameter. K0
epoxy resin. A significant dispersion is observed on the strains and G0 are the instantaneous shear and bulk moduli of the lin-
and stresses at break. However, the difference is more consistent ear viscoelastic material. Prony coefficients are then determined
in terms of strain. This phenomenon is due to the presence of using a nonlinear regression model implemented in the ANSYS
defects at the edges of the specimen. The measurements of elas- code for which a curve fitting the temporal evolutions of bulk
tic properties were performed on the linear portion of the curve and shear moduli are required. Table V summarizes the results
stress/strain by linear interpolation between 0 and 1% strain. obtained.
The averaged results establish the Young’s modulus of the epoxy
resin to be E 5 2.995 6 0.074 GPa. For the fracture properties,
Analysis of the Energy Release Rate
the average values of the fracture toughness K1C and the critical
The first form of damage in laminates is usually matrix micro-
ERR G1C of the epoxy (Araldite LY 1564/Aradur 3487) are in
cracks. Recent works have proposed energy methods or a frac-
the range of 1 6 0.5 MPam2 and 280 6 25 J/m2, respectively.19
ture mechanics approach to predict microcracking.47,48 Most
Figure 9 shows the results obtained by creep tests at different energy models use a finite fracture mechanics model49,50 in
levels of the average breaking stress. From these experiments, we which the microcrack is predicted to form when the total
have drawn the evolution of the viscous deformation as a func- energy released by the formation of that microcrack reaches the

Figure 7. Evolution of the interphase (modulus and hardness). [Color figure can be viewed in the online issue, which is available at wileyonlinelibrary.
com.]

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Figure 8. Tensile tests of epoxy resin (Araldite LY 1564/Aradur 3487). Figure 9. Creep tests of epoxy resin at different levels of breaking stress.
[Color figure can be viewed in the online issue, which is available at [Color figure can be viewed in the online issue, which is available at
wileyonlinelibrary.com.] wileyonlinelibrary.com.]

critical ERR Gc, or the microcracking toughness. Matrix micro-


cracks are the first form of failure in many laminates.
Matrix Edge Crack. For matrix crack propagation, it is neces-
sary for the ERR G at the crack tip to be greater than the criti-
cal ERR Gc in the range of 255–305 J/m2.19 In other words,
Gc 5 280 6 35 J/m2 is a material property that characterizes the
sensitivity of microcracking. In the case of a matrix edge crack,
the results illustrated in Figure 11 show that under the action of
a uniaxial load transverse to the fiber axis, a crack initiated in
the matrix is propagated perpendicular to the direction of the
loading, in this case the interphase and the fiber are stiffer than
the matrix. Near the interphase, we observe that G(a) becomes
very small at the interface (a 5 ai) and the ratio (G/Gc) of the
ERR decreases. The results obtained are consistent with the
asymptotic analysis of Leguillon et al.35 expressed by eq. (4). In
this case the interphase is more rigid than the matrix (EInterphase >
Figure 10. Epoxy resin relaxation test. [Color figure can be viewed in the
EMatrix), which defines a weak singularity with (0:5 < k < 1), the online issue, which is available at wileyonlinelibrary.com.]
crack is pushed back by the interface (Interphase/Matrix). In the
presence of a large area of non-adhesion between fiber and matrix,
this rate is higher. This ratio is more than five times higher when
the length of the debonding area reaches 2.61 lm, so the matrix
becomes more susceptible to cracking.
Internal Matrix Crack. Figure 12 presents the evolution of the
ERR for an internal matrix crack. The change in this energy is
lower than in the case of edge cracks involving a slow degrada-
tion of the structure at the microscopic level. (G/Gc) decreases

Table V. Viscoelastic Property of Epoxy Resin

sk ðsÞ gk kk
0.1 0.2179153 0. 6537459
1 0,37984685 1,13954055
10 0,4269061 1,2807183
100 0,37996924 1,13990772
Figure 11. Evolution of the ERR of a matrix edge crack for different
1000 0,33096027 0,9928808
debonding lengths. [Color figure can be viewed in the online issue, which
10000 0,2952962 0,8858886 is available at wileyonlinelibrary.com.]

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Figure 12. Evolution of the ERR of an internal matrix crack for different 9. Bourmaud, A.; Baley, C. Polym. Degrad. Stabil. 2009, 94,
debonding lengths. [Color figure can be viewed in the online issue, which 297.
is available at wileyonlinelibrary.com.] 10. Gindl, W.; Reifferscheid, M.; Adusumalli, R.-B.; Weber, H.;
R€
oder, T.; Sixta, H., Sch€
oberl, T. Polymer 2008, 49, 792.
near the interface and a more stable propagation can be 11. Bledzki, A. K.; Reihmane, S.; Gassan, J. J. Appl. Polym. Sci.
expected which is in good agreement with the asymptotic analy- 1996, 59, 1329.
sis of Leguillon et al.35 expressed by eq. (4). For a debonding
12. Park, J.-M.; Kim, P.-G.; Jang, J.-H.; Wang, Z.; Hwang, B.-S.;
length that corresponds to 2.61 lm, the ERR G is about three
Devries, K. L. Compos. Part B: Eng. 2008, 39, 1042.
times higher than the toughness of the matrix. For debonding
lengths corresponding to 0.87 mm the maximum value of the 13. Towo, A.; Ansell, M.; Pastor, M.; Packham, D. Compos.
ratio (G/Gc) is less than 1, which precludes matrix crack Interfaces 2005, 12, 77.
propagation. 14. Pommet, M.; Juntaro, J.; Heng, J.; Mantalaris, A.; Lee, A.;
Wilson, K.; Kalinka, G.; Shaffer, M.; Bismarck, A. Biomacro-
CONCLUSIONS molecules 2008, 9, 1643.
First, a thermosetting polymer resin has been characterized by 15. Czigany, T.; Morlin, B.; Mezey, Z. Compos. Interfaces 2007,
tensile tests. The transverse Young’s modulus of the alfa plant 14, 869.
fiber that can be used for the reinforcement of composites and 16. Adusumalli, R.; Weber, H.; Roeder, T.; Sixta, H.; Gindl, W.
the rigidity of the interphase were determined by nanoindenta- J. Reinforced Plast. Compos. 2010, 29, 2356.
tion tests. The properties of alfa fiber (longitudinal Young’s
17. Baley, C.; Busnel, F.; Grohens, Y.; Sire, O. Compos. Part A:
modulus, ultimate strength, and failure strain) were obtained by Appl. Sci. Manufact. 2006, 37, 1626.
tensile testing. The study demonstrated that nanoindentation is
a suitable technique for the characterization of the transverse 18. Le Duigou, A.; Bourmaud, A.; Davies, P.; Baley, C., “Etude
module of the vegetal fibers. Both characterizations have shown des mecanismes d’adherence entre une fibre de lin et le
PLLA- Influence d’un traitement faiblement impactant a
high anisotropy of plant fibers using experimental means. Then,
l’eau”, Comptes Rendus des JNC 17 - Poitiers, 2011.
the experimental results were introduced in a micromechanical
model using finite element calculations to estimate the evolu- 19. Huntsman Advanced Materials. Available at: http://www.
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