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SPECTROMÉTRIE

D'ABSORPTION ATOMIQUE
TOME 1
COLLABORATEURS

BARROIN Guy - Ingénieur Agronome I. N. A. Institut National de la


Recherche Agronomique. Station d'Hydrobiologie Lacustre, 13, quai
de Rives, 74-Thonon-les-Bains.
BAUDIN Guy - Chef de la Section de Chimie Analytique Appliquée
au Département de Chimie. Commissariat à l'Énergie Atomique. Centre
d'Études Nucléaires, 92-Fontenay-aux-Roses.
BELLANGER Jacques - Ingénieur. Institut National de la Recherche
Agronomique. Station de Physiopathologie de la Nutrition. Theix, 63-Saint-
Genès-Champanelle.
BoITEUX Henri - Sous-Directeur du Laboratoire Aimé Cotton. Centre
National de la Recherche Scientifique. Faculté des Sciences, 91-Orsay.
BoUCETIA Mohamed - Chef du Laboratoire de Spectrométrie Optique
d'Absorption. Direction du Service Géologique National. Bureau de
Recherches Géologiques et Minières, 45-Orléans-La Source.
ECREMENT François - Chef des Laboratoires de Chimie et de Spectro-
graphie. Société pour la Mise en Valeur Agricole de la Corse. Montesorro,
2o-Bastia.
FRITSCHE Jean - Chef du Laboratoire de Méthodologie. Direction du
Service Géologique National. Bureau de Recherches Géologiques et
Minières, 45-0rléans-La Source.
Goux Robert - Ingénieur E. N. S. I. C. Laboratoire de Recherche.
Société Française des Pétroles BP. Raffinerie de Lavéra, 13-Lavéra.
KOVACSIK Georges - Adjoint au Chef des Laboratoires de la Compagnie
Nationale d'Aménagement du Bas-Rhône-Languedoc, 685, route d'Arles,
3O-Nimes.
KUHN Vsevolod - Chef de la Division des Études Physico-Chimiques.
Centre Technique des Industries de la Fonderie, 44, avenue de la Division-
Leclerc, 92-Sèvres.
LAPORTE Jean - Chef des Laboratoires de la Compagnie Nationale
d'Aménagement du Bas-Rhône-Languedoc, 685, route d'Arles, 30-Nîmes
MARIÉE Michel- Ingénieur à l'Union des Industries Chimiques, 64, ave-
nue Marceau, 75-Paris VIlle.
NORMAND (Mme) Jacqueline - Chargée de l'Absorption Atomique à la
Section de Chimie Analytique Appliquée, du Département de Chimie.
Commissariat à l'Énergie Atomique. Centre d'Études Nucléaires, 92-Fon-
tenay-aux-Roses.
PINTA Maurice - Directeur de Recherches. Chef du Laboratoire de
Spectrographie. Office de la Recherche Scientifique et Technique Outre-Mer,
70, route d'Aulnay, 93-Bondy.
RIANDEY Christian - Ingénieur C. N. A. M. Laboratoire de Spectro-
graphie. Office de la Recherche Scientifique et Technique Outre-Mer,
70, route d'Aulnay, 93-Bondy.
ROPERT (Mlle) Marie-Édith - Ingénieur C. N. A. M. Chef du Groupe
Spectroscopie Atomique au Service de Minéralogie D. R. M. Direction
des Productions. Centre d'Études Nucléaires, 92-Fontenay-aux-Roses.
ROUSSELET François - Maitre de Conférences Agrégé. Laboratoire de
Biochimie Appliquée. Faculté de Pharmacie, 4, avenue de l'Observatoire,
75-Paris VIe.
VOINOVITCH Igor - Chef du Service Chimie. Laboratoire Central des
Ponts et Chaussées, 58, boulevard Lefèvre, 75-Paris xv e ,
SPECTROMÉTRIE
D'ABSORPTION ATOMIQUE

TOME 1

PROBLÈMES GÉNÉRAUX

PAR

Maurice PINTA

AVEC LA COLLABORATION DE

G. BARROIN, G. BAUDIN, J. BELLANGER, H. BOITEUX, M. BOU-


CElTA, F. ECREMENT, J. FRITSCHE, R. GOUX, G. KOVACSIK,
V. KUHN, J. LAPORTE, M. MARIÉE, J. NORMAND, C. RIANDEY,
M.-E. ROPERT, F. ROUSSELET et I. VOINOVITCH

MASSON ET Cie, ÉDITEURS O. R. S. T. O. M.


120, Boulevard Saint-Germain, Paris VIe 24, Rue Bayard, Paris VIlle
1971
Tous droits d'adaptation, de traduction
et de reproduction par tous procédés,
y compris la photographie et le microfilm,
réservés pour tous pays.

© 1971, par Masson et oe, Paris


(Imprimé en France)
PRÉFACE

A MÉTHODE D'ANALYSE PAR ABSORPTION ATOMIQUE a pris une impor-


L tance considérable au cours de ces toutes dernières années.
Sa spécificité, sa sensibilité, sa relative simplicité et sa rapidité
d'exécution grdce aux appareils commerciaux actuellement existants en font
l'une des méthodes les plus utiles en analyse chimique.
Quelques ouvrages étrangers sont déjà parus sur ce sujet. Ici il s'agit de
tout autre chose. M. PINTA, aidé de 17 collaborateurs, tous qualifiés dans
des domaines variés, nous présente une œuvre monumentale, parfaitement
équilibrée, extrêmement soignée, et dans laquelle tous les aspects de la
méthode sont abordés sans aucune exception.
Les principes de la méthode sont très clairement développés. L'appareil-
lage, si important lorsqu'il s'agit de faire un choix, a été étudié d'une façon
critique à propos de 30 types de spectrophotomètres commerciaux.
Un chapitre tout particulièrement important et original traite de la chi-
mie dans la flamme.
La méthode est appliquée à tous les cas connus d'analyse et souvent
comparée aux autres procédés de dosage. Sont envisagés les roches, les
minerais, les métaux et alliages, les eaux, les végétaux, les produits pétro-
liers, etc...
Une bibliographie très importante et des index alphabétiques complètent
heureusement l'ouvrage.
Cette œuvre très impressionnante, parfaitement réalisée jusque dans les
détails, dans laquelle aucun aspect théorique ou pratique n'est négligé sera
indispensable à tous ceux qui mettent en œuvre la méthode d'analyse par
absorption atomique, et ceux-ci sont de plus en plus nombreux dans le
monde entier.
A ce nouvel ouvrage réalisé sous la direction de M. PINTA, nous souhai-
tons le plus vif succès.
G. CHARLOT
Membre de J'Institut
INTRODUCTION
par

M. PINTA
Office de la Recherche Scientifique et Technique Outre-Mer.

« Tout corps chimique peut absorber les radiations qu'il émet lui-même
dans des conditions déterminées »; cette loi établie par KIRcHHOFF en 1859
revêt aujourd'hui une importance considérable puisqu'elle est le fondement
même d'une méthode d'analyse chimique: la spectrométrie d'absorption ato-
mique.
C'est l'examen du soleil qui a conduit à la découverte des raies d'absorption:
WOLLASTON observait en 1802 que le spectre de lumière blanche du soleil,
considéré primitivement comme continu était en fait sillonné de raies « noires ».
Si WOLLASTON se bornait à faire cette constatation remarquable, un peu plus
tard en 1814 FRAUNHOFER fit la même découverte et entreprit une étude très
étendue de ce spectre. Il révélait ainsi dans la région visible du spectre solaire
une suite de raies, et classait alphabétiquement les principales (tableau 1) sans
d'ailleurs se soucier de leur origine chimique: c'est ultérieurement qu'elles
ont été attribuées aux éléments chimiques indiqués. BREWSTER étudiant en
1832 l'absorption de la lumière par différentes vapeurs, émit l'hypothèse que
les raies de FRAUNHOFER devaient être dues à la présence, dans l'atmosphère
solaire de certaines vapeurs.
En conséquence un gaz qui dans certaines conditions émet certaines radia-
tions, est capable de les absorber. Ainsi dans les spectres d'émission classique
au lieu des raies brillantes se détachant sur un fond sombre, peut-on observer
le phénomène inverse, c'est-à-dire des raies sombres sur un fond lumineux. Ce
phénomène peut se produire dans l'arc ou l'étincelle électrique: la source de
lumière est entourée de vapeurs atomiques de la substance même qui émet le
spectre; ces vapeurs d'atomes absorbent les radiations qu'elles sont capables
elles-mêmes d'émettre.
KIRCHHOFF en 1860 allait utiliser les résultats de FRAUNHOFER pour déduire
des raies d'absorption du spectre solaire la présence de certains éléments; avec
BUNSEN (1861) il jetait les bases d'une nouvelle méthode d'analyse chimique.
PINTA. 1.
2 INTRODUCTION

Tableau 1. - RAIEs D'ABSORPTION OBSERVÉES PAR FRAUNHOFER


DANS LE SPECTRE SOLAIRE VISIBLE

Notation de Longueurs Région spectrale Éléments chimiques


Fraunhofer d'onde nm

A 759,40 extrême rouge oxygène


B 686,75 rouge oxygène
C 656,30 rouge hydrogène
D Dl 589,61 jaune sodium
D 2 589,02 jaune sodium
E El 527,04 vert fer
E~ 527,05 vert calcium
E2 526,97 vert fer
F 486,15 bleu hydrogène
G G 1 430,81 indigo fer
G 2 430,79 indigo calcium
H 396,866 extrême violet calcium

En même temps FOUCAULT, en France mettait en évidence le phénomène de


renversement des raies.
Nous verrons chapitre prentier que lorsqu'une vapeur atomique n'est sou-
mise à aucune excitation, ses atomes se trouvent dans leur état normal (état
fondamental ou neutre). Les seules raies qui puissent être absorbées dans ces
conditions sont celles qui dans le processus de l'émission correspondent à
une transition électronique aboutissant au niveau d'énergie le plus bas.
L'expérience faite par WOOD en 1902 qui reprend d'ailleurs celles de KIR-
CHHOFF et FOUCAULT, illustre l'ensemble du phénomène émission-absorption
(WOOD, 1913 et 1919); elle est schématisée figure 1 : Dans un ballon B se trouve
un morceau de sodium sous basse pression que l'on vaporise en le chauffant

FIG. 1. - Le phénomène cc émission-absorption ».


Expérience de WOOD.
INTRODUCTION 3

sur la flamme!: aucun phénomène n'apparaît. Si l'on éclaire ensuite le ballon


avec le flux émis par la flamme F contenant du sodium et qui émet en particu-
lier les raies D (589,0 et 589,6 nm) on constate une illumination du sodium du
ballon qui émet dans toutes les directions une lumière jaune (spectre du sodium):
les atomes de sodium dans le ballon, initialement à l'état neutre (E o) absorbent
un quantum de l'énergie excitatrice et passent à l'état énergétique supérieur E i ;
si l'on masque le flux émis par la flamme F, l'excitation cesse dans le ballon B.
Une seconde observation met en évidence l'absorption de la radiation excita-
trice par les atomes de sodium : si, avant de vaporiser le sodium du ballon B
on examine au spectroscope (ou mieux au spectrophotomètre) les raies de
sodium émises par la flamme F, on constate qu'elles ont une intensité lo;
lorsqu'on chauffe légèrement le ballon on observe avec la vaporisation et
l'excitation des atomes de sodium, une réduction d'intensité des raies initiales
qui devient 1 (l < lo). En chauffant plus fortement le ballon l'augmentation
du nombre des atomes neutres s'accompagne d'un accroissement de l'absorp-
tion.
Par analogie avec les phénomènes acoustiques WOOD qualifia de résonance
les phénomènes ayant leur siège dans le ballon B, puis raies de résonance les
raies émises et absorbées par les atomes de sodium.
WOOD a étudié expérimentalement les effets de résonance pour montrer la
possibilité d'exploiter ces phénomènes à la détection des traces très faibles de
mercure : c'est probablement l'un des premiers résultats analytiques obtenus
par spectrométrie d'absorption atomique.
Les travaux de WOOD ne paraissent cependant pas séduire les chimistes
ni les spectrographistes, beaucoup plus attirés semble-t-îl par les méthodes
spectrales par émission. Le principe de l'absorption atomique n'est pourtant
pas ignoré : les phénomènes de renversement des raies sont bien connus en
analyse spectrale, mais plutôt comme une difficulté à laquelle on se heurte dans
la mesure des raies. Les physiciens au contraire l'exploitent pour déterminer
la température des flammes et des vapeurs lumineuses.
Rares sont les chercheurs s'intéressant aux phénomènes d'absorption ato-
mique et à leurs applications : les publications sont très peu nombreuses à
cette époque, en 1924 ANGERER et Joos avaient étudié les spectres d'absorption
atomique des métaux du groupe du fer et en 1926 FRAYNE et SMITH, les spectres
d'absorption des vapeurs d'indium, aluminium, gallium, thallium. Ces tra-
vaux ont peu d'échos; on semble s'intéresser plutôt au mercure: en particulier
HUGUES et THOMAS (l927) étudient les propriétés d'absorption et de résonance
des vapeurs de mercure; un peu plus tard MUELLER et PRINGSHEIM (l930)
publient un dosage de mercure dans l'air, par absorption atomique, rejoignant
ainsi les travaux de WOOD.
Les résultats de KIRCHHOFF, BUNSEN, FOUCAULT, WOOD intéressent en
revanche les astronomes qui utilisent l'absorption atomique pour étudier la
4 INTRODUCTION

composItIOn chimique des atmosphères solaires et stellaires (RUSSELAND,


1936; UNSOLD, 1938).
C'est en fait aux travaux de WALSH en Australie (1955), ALKEMADE aux
Pays-Bas (1955) et de leurs collaborateurs que l'on doit les premières applica-
tions analytiques de l'absorption atomique (fig. 2). Tandis que WALSH en

Amplificateur

\
\
Photomultlpllcateur
Flamme Galvanométre
d'électrons
Lampe a
cathode creuse

FIG. 2. - Principe d'un spectromètre d'absorption atomique


(d'après RUSSEL, SHELTON et WALSH, 1957).

Australie publiait dans Spectrochimica Acta, « The applications of atomic


absorption spectra to chemical analysis », ALKEMADE et MILATZ présentaient,
indépendamment de WALSH, dans le Journal of Optical Society of America,
leur spectrophotomètre d'absorption atomique à double faisceau fonctionnant
avec deux flammes, la première comme générateur de radiations la seconde
comme source d'atomisation.
Depuis lors la technique n'a cessé de se développer, en Australie, aux
États-Unis, en Angleterre, en Allemagne, en France: un très grand nombre de
publications paraissent chaque année dans les revues de chimie et de physique.
Elles intéressent les milieux naturels, les roches, les sols, les eaux, les plantes,
les milieux biologiques, les produits industriels, les minerais, les métaux, les
produits chimiques, les produits nucléaires. Plusieurs ouvrages ont paru ces
dernières années: Atomic absorption spectrophotometry, par ELWELL et GJDLEY,
1966; Atomic absorption spectroscopy, par ROBINSON, 1966; L'analyse par
absorption atomique (en russe), par L'vov, 1966; Spectrophotométrie par
absorption atomique appliquée à la biologie, par ROUSSELET, 1966; Atomic
absorption spectrophotometry in geology, par ANGINO et BILLINGS, 1967; Atomic
absorption spectroscopy and analysis by atomic absorption flame photometry, par
RAMIREz-MUNoZ, 1968; Atomic absorption spectroscopy, par SLAVIN, 1968;
Atomic absorption spectroscopy, A. S. T. M., 1969; Atomic absorption spec-
trometry, par RUBESKA et MOLDAN, 1969 (Édition originale en tchèque, 1968);
Flame emission and atomic absorption spectrometry, par DEAN et RAINS, 1969.
Ces ouvrages à l'exception de ceux d'ANGINO, BILLINGS et de ROUSSELET
traitant respectivement des applications en géologie et en biologie et du livre
INTRODUCTION 5

récemment publié par l'A. S. T. M. qui traitent de quelques problèmes précis


sont plutôt des traités fondamentaux posant les principes de base de la spectro-
métrie d'absorption atomique tout en envisageant d'une façon générale les
applications pratiques.
Le présent ouvrage doit au contraire être considéré comme un traité d'appli-
cation réunissant un ensemble de méthodes d'analyse classées en fonction
du milieu analysé, mises au point et sélectionnées par des spécialistes. Il ne
fallait pas pour autant négliger les fondements physiques et instrumentaux de
l'absorption atomique, aussi les applications sont-elles précédées de quelques
considérations générales réunissant les principes et les données essentielles à
l'exploitation.
TERMINOLOGIE
par

M.MARIÉE
Union des industries chimiques.

D~FINITION DES TERMES D'USAGE COURANT


EN SPECTROM~TRIE D'ABSORPTION ATOMIQUE
AVEC INDICATION DE L'EXPRESSION G~N~RALEMENT UTILJS~E
EN LANGUE ANGLAISE

Spectrométrie d'absorption atomique (atomic absorption spectrophotometry) :


Méthode de dosage d'éléments chimiques fondée sur l'absorption de radiations en
phase vapeur.
Spectrométrie de fluorescence atomique (atomic fluorescence spectrophotometry) :
Méthode de dosage d'éléments chimiques, fondée sur la réémission de radiations
absorbées en phase vapeur.
Radiation caractéristique (characteristic radiation) : Radiation qui est absorbée
spécifiquement par une forme de l'élément dosé, en phase vapeur.
Générateur de radiations (radiation generator) : Dispositif de production de radia-
tions caractéristiques.
Nébulisation (nebulization) : Transformation d'un liquide en un brouillard.
Chambre de nébulisation (spray chamber) : Récipient dans lequel le nébuliseur
transforme le liquide en brouillard.
Chambre de triage (flow-spoiler) : Dispositif de condensation des gouttelettes
les plus grosses du brouillard, ne laissant qu'un aérosol.
Rendement de nébulisation (nebulizer efficiency) : Rapport du débit du liquide qui
passe effectivement dans le brO:leur sous forme d'aérosol au débit total du liquide
arrivant au nébuliseur.
Brûleur à injection directe (direct injection bumer) : BrO:leur dans lequel le liquide
est nébulisé directement dans la flamme.
Brûleur à prémélange (premix bumer) : BrfJ.leur dans lequel l'aérosol est mélangé
aux gaz combustible et comburant avant le front de flamme.
Brilleur à/ente axiale: BrfJ.leur à prémélange dont l'orifice de sortie est une fente
parallèle à la direction de propagation du faisceau de radiations.
18 TERMINOLOGIE

1 Hauteur d'observation (observation height) : Distance verticale entre l'axe optique


du monochromateur et le plan horizontal supérieur du brC1leur,
Brûleur à fentes transversales : BriUeur à prémélange dont les orifices de sortie
sont des fentes perpendiculaires à la direction de propagation du faisceau de radiations.
Vapeur atomique (atomic vapour) : Vapeur contenant des atomes libres de l'élé-
ment dosé.
Atomisation (atomization) : Conversion d'un composé de l'élément dosé en vapeur
atomique.
Source d'atomisation (atomizer) : Lieu où se produit l'atomisation (ne pas confon-
dre avec nébuliseur).
Combustible (fuel) : Corps réducteur dont la combinaison avec le comburant
fournit l'énergie nécessaire à l'atomisation.
Comburant (oxidant) : Corps oxydant dont la combinaison avec le combustible
fournit l'énergie nécessaire à l'atomisation.
Flamme séparée (separated flame) : Flamme dans laquelle la zone de diffusion
(panache) est séparée de la zone de combustion primaire (dard).
Niveau fondamental d'un atome (ground level) : Niveau d'énergie minimale,
Niveau de résonance d'un atome (resonance level) : Niveau excité d'énergie mini-
male pouvant se combiner avec le niveau fondamental par une transition de caractère
dipolaire électrique.
Radiation de résonance (resonance radiation) : Radiation correspondant à la
transition entre le niveau de résonance et le niveau fondamental.
Épaisseur optique: Épaisseur du milieu absorbant mesurée le long de la propaga-
tion du faisceau de radiations dans le milieu.
Facteur de transmission (transmission) : Rapport du flux énergétique du faisceau
de radiations transmis par le milieu absorbant, ~, au flux énergétique du faisceau
"
de rad IatIons " dent, ~0:
mCI l' li> .
=~
o
Facteur d'absorption (absorption) : Rapport du flux énergétique du faisceau
de radiations absorbé par le milieu, ({Jo - ~, au flux énergétique incident ~o :
~o- ~
IX=~,

Densité optique (optical density) : Cologarithme de base 10 du facteur de trans-


~ ~o
mission : D = colog ~ = log CD .
o
Transmittance relative (1) (transmittance) : Rapport du facteur de transmission du
milieu absorbant contenant l'élément chimique dosé et tous les corps qui l'accompa-
gnent dans l'analyse (T essai) au facteur de transmission du milieu absorbant ne conte-
nant que les corps qui accompagnent dans l'analyse l'élément chimique dosé (T blanc).
Les deux facteurs de transmission sont mesurés dans les mêmes conditions et, en

(1) On emploie également le terme « transmittance ».


TERMINOLOGIE 9

principe, à la longueur d'onde d'une radiation caractéristique de l'élément dosé

T _ or essai _ «1> essai


- or blanc - «1> blanc

Absorbance relative (1) (absorbance) : Cologarithme de base 10 de la transmit-


tance relative:
A=colog - -
or essai
ou A = 10 «1>blan~
or blanc g «1> essai

Perturbation (interference) : Modification de l'absorbance relative à une concen-


tration déterminée par suite de la présence d'un corps accompagnant l'élément dosé
dans l'échantillon à analyser.
Dépression (suppression) : Perturbation où l'absorbance relative est diminuée.
Exaltation (enhancement) : Perturbation où l'absorbance relative est augmentée.
Superposition : Perturbation ayant son origine dans un phénomène spectral.
Effel de matrice : Perturbation ayant son origine dans une modification de l'ato-
misation.
Interaction chimique: Effet de matrice provenant de la formation d'un composé
peu dissociable de l'élément à doser.
Perturbation de nébulisation : Perturbation ayant son origine dans la nébulisation.
Tampon spectral (spectroscopie buffer) : Substance faisant partie de l'échantillon
ou ajoutée à celui-ci afin de réduire les perturbations.
Tampon d'interaction chimique (ou correcteur) (releasing agent) : Tampon spectral
qui corrige ou minimise les interactions provoquées par la formation, dans la source
d'atomisation, de composés peu dissociables.
Tampon d'ionisation (ou désioniseur) (ionisation buffer) : Tampon spectral qui
réduit et stabilise l'ionisation des atomes libres de l'élément dosé.
Détecteur à résonance (resonance detector) : Détecteur dans lequel les atomes
d'une vapeur atomique sont excités par un faisceau de radiations caractéristiques de
ces atomes, faisceau dont on mesure le flux énergétique par la mesure du flux éner-
gétique des radiations de flUorescence produites.
Méthode directe d'étalonnage (direct standardization) : Étalonnage effectué à
partir d'une série de solutions synthétiques de concentrations connues en l'élément
à doser selon une gamme convenable croissante.
Méthode d'étalonnage par encadrement: Étalonnage consistant à encadrer l'absor-
bance relative A mesurée sur la solution analysée de concentration C par deux mesures
faites à partir de solutions étalons synthétiques de concentration Cl et ~ voisines,
donnant des absorbances relatives Al et A 2 :

(1) On emploie également le terme « absorbance )~.


10 TERMINOLOGIE

Méthode d'étalonnage par ajouts dosés (addition method) : La solution d'analyse


sert de milieu d'étalonnage : trois aliquotes de même volume sont utilisées, on y ajoute
respectivement les quantités 0, qlo q2 de l'élément dosé et l'on complète au même
volume; l'étalonnage est donné par la variation de l'absorbance relative en fonction
des « ajouts ».
Numériseur (digitalizer) : Appareil de lecture de la transmittance relative ou de
l'absorbance relative dans lequel la lecture s'effectue en observant une suite de chiffres.
La lecture dure pendant un intervalle de temps choisi et connu appelé temps de tota-
lisation.
Calculateur de concentration: Dispositif permettant de lire directement et linéaire-
ment la concentration en l'élément dosé, même quand celle-ci n'est pas proportionnelle
à l'absorbance relative.
Sensibilité (sensitivity) : Quotient de l'accroissement de la grandeur mesurée (LU)
par l'accroissement correspondant de la concentration en l'élément chimique dosé
(I1C). Se définit à partir d'une concentration précisée; s'exprime par ~~.
Sensibilité inverse (reciprocal sensitivity) : Quotient de l'accroissement de la
concentration en l'élément chimique dosé (I1C) par l'accroissement correspondant
de la grandeur mesurée (l1x). Se définit à partir d'une concentration précisée; s'exprime
I1C
par LU .
En pratique: concentration de l'élément chimique dosé à laquelle correspond
une absorbance relative de 0,0044 (transmittance relative de 99 % soit 1 % d'absorp-
tion).
Limite de détection (limit of detection) : Concentration minimale de l'élément dosé
qui peut être détectée avec une probabilité de 95 %' Elle est égale à la concentration
pour laquelle l'absorbance relative a une valeur double de celle de l'écart quadratique
moyen d'une suite d'au moins 10 valeurs mesurées de l'absorbance relative de l'essai
à blanc.
Justesse (accuracy) : Au voisinage d'une valeur donnée de la concentration en
l'élément chimique dosé : étroitesse de l'accord entre la valeur vraie de cette concen-
tration et la moyenne d'un grand nombre de valeurs mesurées de cette même concen-
tration.
Fidélité (precision) : Au voisinage d'une valeur donnée de la concentration en
l'élément chimique dosé : étroitesse de l'accord entre les valeurs expérimentales obte-
nues au cours d'un ensemble de déterminations effectuées dans des conditions données.
Répétabilité: Se mesure de manière inverse au voisinage d'une valeur donnée de la
concentration en l'élément chimique dosé par le double de l'écart-type de la distribu-
tion des valeurs de cette concentration mesurées successivement par un opérateur
pratiquant la méthode de dosage au moyen d'un appareillage et d'une gamme de
produits.
Reproductibilité (reproducibility, precision) : Se mesure de manière inverse au
voisinage d'une valeur donnée de la concentration en l'élément chimique dosé par
le double de l'écart-type de la distribution des valeurs de cette concentration mesurées
par plusieurs opérateurs pratiquant la méthode de dosage, chacun avec son appa-
reillage et sa gamme de produits.
TERMINOLOGIE 11

Précision (precision) : Qualité globale d'une méthode qui dépend à la fois de la


justesse, de la fidélité et de la sensibilité.
Solidité (ruggedness) : Qualité d'une méthode d'analyse conduisant à des résul-
tats peu affectés par la variation des facteurs secondaires non fixés dans le protocole
et intéressant aussi bien la méthode que l'appareillage.

NOTE

Les définitions ci-dessus sont présentées comme une proposition pouvant faire
l'objet d'une discussion en vue d'aboutir à leur officialisation. Les documents sui-
vants ont servi de base à ce glossaire :
Terminologie de la spectrophotométrie de flamme: Meth. Phys. Anal. (G. A. M. S.),
1966, nO 1, p. 91.
Vocabulaire international de l'éclairage (3 e édition) : Pub. Comité Électrotechnique
Français, Paris, VIlle.
Grandeurs et servitudes de la normalisation, par J. LAURENT, Chimie Anal., 1968
(50), nO 5, p. 267.
Documents de travail de l'Association Française de Normalisation (A. F. N. O. R.).
Tentative proposais for the definition of terms used in atomic absorption spectro-
scopy. International atomic absorption spectroscopy conference, Sheffield, 1969.
CHAPITRE PREMIER

NOTIONS DE BASE
DE SPECTROSCOPIE
PRINCIPE DE L'ABSORPTION
ATOMIQUE (*)
par

H. BOITEUX

Centre National de la Recherche Scientifique.

1. - NOTIONS THÉORIQUES

NIVEAUX O'I§NERGIE ATOMIQUE

Existence des niveaux. - Chaque atome est constitué essentiellement


d'un noyau où est concentrée pratiquement toute la masse M de l'atome qui
porte Z charges positives élémentaires, et d'un cortège électronique formé de
Z électrons, orbitant autour du noyau, dans le champ électrique créé par le
noyau.
Le phénomène fondamental non prévu par la Physique classique, est qu'un
tel système ne peut exister d'une manière stable que si son énergie possède
certaines valeurs bien déterminées, appelées niveaux d'énergie quantifiés. Ceci

(*) Ce chapitre suppose connus les principes de base de la structure atomique et


de la théorie spectrale; pour tous compléments d'information le lecteur pourra se
reporter aUx ouvrages suivants: Les radiations, par C. FABRY, éd. A. Colin, Paris
(1946); Optique, par A. KASTLER (1959), éd. Masson et Cie; L'analyse spectrale quan-
titative par la flamme, par MAVRODINEANU et BOITEUX, éd. Masson, Paris (1954);
Flame spectroscopy, par MAVRODINEANU et BOITEUX, éd. J. Wiley N. Y. (1965).
14 NOTIONS DE BASE DE SPECTROSCOPIE

a été mis en évidence par Bohr, en 1913, sur l'atome d'hydrogène, puis étendu
à tous les atomes (et molécules) et interprété théoriquement par la Mécanique
Quantique.
Parmi tous ces niveaux, l'un d'entre eux, appelé niveau ou état fondamental
(en anglais : ground level), possède l'énergie minimale. Pratiquement, à la
température ordinaire, tous les atomes (s'ils peuvent exister à l'état libre) et
toutes les molécules sont dans leur état fondamental. Les autres niveaux sont
appelés des niveaux excités. Le passage d'un atome de l'état fondamental à
un état excité ne peut se faire que par un apport d'énergie : énergie mécanique
ou énergie électromagnétique. Par exemple le choc d'un atome à l'état fonda-
mental par une particule suffisamment rapide, peut mettre l'atome dans un
état excité, l'énergie nécessaire étant prélevée sur l'énergie cinétique des parti-
cules avant le choc. L'excitation d'origine électromagnétique, c'est-à-dire par
absorption de rayonnement, est la base même de l'analyse par absorption
atomique et sera traitée ci-dessous.

Identité des niveaux. - Chaque niveau possède une fiche d'identité


comprenant un certain nombre de caractéristiques. La première d'entre elles
est la position du niveau au-dessus du fondamental. On l'exprime le plus géné-
ralement en électron-volt: par exemple le premier niveau excité de l'atome de
sodium est situé à 2,102 eV, celui du potassium à 1,610 eV, celui du calcium
à 2,932 eV, etc. On voit sur ces exemples que les énergies mises en jeu dans les
niveaux d'énergie des atomes sont de quelques électron-volts seulement. On
représente ces niveaux par des diagrammes (diagrammes de Grotrian), où
chaque niveau est représenté par un trait horizontal, les ordonnées étant gra-
duées en énergie (fig. 1.1).
Une deuxième caractéristique est un nombre représenté habituellement par
la lettre J, qui représente le moment cinétique total (en multiples de li = 2~'
h constante de Planck) de l'ensemble des électrons; ce moment cinétique total
est la résultante des moments cinétiques des électrons sur leurs orbites et de leurs
spins. Ce nombre J est un nombre entier pour les atomes contenant un nombre
pair d'électrons, un nombre entier plus un demi pour les autres atomes.
Par exemple :
Sodium état fondamental . J = 1/2,
niveau à 2,102 eV . J = 1/2,
niveau à 2,104 eV . J = 3/2.
Potassium état fondamental J = 1/2,
niveau à 1,610 eV . J = 1/2,
niveau à 1,617 eV . J = 3/2.
Calcium état fondamental. J =0,
niveau à 2,932 eV . J = 1.
NIVEAUX D'ÉNERGIE ATOMIQUE 15

Volt 2S1/2 2p1/2 2Pl1/2 2D 2F .fil


5.12 f-----:=---"""""=------;"""'-----r---,-------l v't
5.0 II-cm- 1 lB
Ù
5F 5.0
5000
4.0
42F
55 3.65
4.0
10000

3.0

15000
45 2.64
3.0 2.5

20000

2.1 25000 2.12


2.0
2.0

30000

1.0
35000

1.7

40000
o 325-'-...........- - 1.63

1.6
45

FIG. 1.1. - Diagramme de niveaux d'énergie du sodium.

On constate que les valeurs de J sont en général peu élevées, et sont les
mêmes pour les atomes d'une même famille du tableau périodique. L'expli-
cation de cette propriété obligerait à entrer beaucoup plus avant dans la méca-
nique de l'atome. Disons simplement que tous les électrons d'un atome ne
sont pas équivalents; à chacun d'eux est attribué un ensemble de 4 nombres
quantiques et un ensemble donné ne peut appartenir qu'à un électron (principe
d'exclusion de Pauli). Parmi cet ensemble de nombres, figure le nombre quan-
tique principal n, qui fixe les valeurs maximales que peuvent prendre les autres
nombres. L'application du principe de Pauli montre alors qu'il y a au plus 2n 2
électrons qui possèdent la même valeur de n (n = 1 : 2 électrons; n = 2 : 8 élec-
trons, etc.). Cet ensemble de 2n 2 électrons forme une couche saturée ou com-
16 NOTIONS DE BASE DE SPECTROSCOPIE

pIète, dont le moment cinétique résultant est toujours nul. Il en résulte que le
moment cinétique total des électrons se réduit à celui des électrons ne faisant
pas partie d'une couche complète. Ces électrons portent le nom d'électrons
optiques (dans la majorité des cas, ce sont les électrons de valence). Ainsi dans
les alcalins, il n'y a qu'un électron ne faisant pas partie d'une couche com-
plète; dans les alcalino-terreux, il n'yen a que deux, etc.
La troisième caractéristique d'un niveau est sa parité. On peut séparer
les niveaux d'énergie d'un atome en deux groupes, les niveaux pairs, et les
niveaux impairs. Ceci a d'abord été démontré expérimentalement par Laporte
sur le spectre du fer, puis interprété théoriquement : la parité est celle de la
somme arithmétique des moments cinétiques orbitaux des électrons optiques
(les autres n'interviennent pas car la somme correspondante est toujours paire).

Sodium état fondamental pair (+),


niveau à 2,102 eV . impair (-),
niveau à 2,104 eV . impair (-).
Potassium état fondamental pair (+),
niveau à 1,610 eV . impair (-),
niveau à 1,617 eV . impair (-).
Calcium état fondamental . pair (+),
niveau à 2,932 eV . impair (- ). )
Bore, azote, fluor, état fondamental. impair (-).

Dans les tables, un niveau impair porte le signe 0 en exposant.


Avec ces trois grandeurs (valeur numérique de l'énergie d'un niveau,
moment cinétique total J, parité), nous n'avons pas épuisé toutes les caracté-
ristiques que l'on peut attacher à un niveau. Mais les autres caractéristiques
dépendent des modes de cc couplage » des électrons entre eux et n'ont pas le
même caractère de généralité que celle dont nous venons de parler. Il n'en sera
pas question ici.

Niveaux de résonance. - Nous pouvons maintenant définir le niveau


de résonance d'un atome: c'est le premier niveau excité de parité opposée à celle
du fondamental et dont le J diffère au plus d'une unité de celui du fondamental.
Les exemples cités plus haut montrent que le niveau à 2,932 eV pour le
calcium est son niveau de résonance, ainsi que celui à 2,102 eV pour le sodium,
ou à 1,610 eV pour le potassium; dans ces deux derniers cas, il existe des niveaux
d'énergie très voisins (2,104 eV pour Na; 1,617 eV pour K) possédant les mêmes
propriétés et qu'on appelle parfois à tort niveaux de résonance.
En fait, la notion de niveau de résonance a été étendue dans la pratique à
tout niveau ayant les mêmes caractéristiques que celles définies ci-dessus
(parité opposée à celle du fondamental et J différant au plus d'une unité de celui
du fondamental).
TRANSITIONS SPECTRALES 17

TRANSITIONS SPECTRALES

a) Loi de Bohr.

Émission. - L'émission de lumière se fait par transition spontanée de


l'atome d'un niveau excité (énergie: Eh) à un niveau moins excité (énergie: Eb).
L'énergie perdue par l'atome, Eh - Eb , se retrouve intégralement sous forme
d'énergie rayonnante; plus précisément sous forme d'un photon de fréquence v,
transportant l'énergie hv (fig. 1.2 a). Le principe de la conservation de l'énergie
se traduit par la relation de Bohr :

(1)

(h = 6,62.10- 34 unités M. K. S. A. ou 6,62.10- 27 unités C. G. S.). On peut


encore l'écrire en faisant intervenir la
longueur d'onde correspondante

(2)

Emission Absorption
où c est la vitesse de la lumière dans le
vide (c = 2,99793.10 8 mis). La longueur
d'onde du rayonnement émis est d'autant
plus petite que la différence d'énergie des
deux niveaux concernés est plus grande.
Numériquement: FIG. l.2. - Émission-absorption.
a: Émission d'une raie de fré-
, (' ) 1,23978
IL mIcrons = AE (eV) (3) Eh - E b
quencev = h

Ainsi la transition entre le niveau de b : Absorption de la même raie.


résonance du sodium (Eh = 2,102 eV) et
le fondamental (E b = 0) fournit la radiation de longueur d'onde (raie D)

1,23978 .
À = 2 102
, = 0,5896 Ji. = 589,6 nm

Notons en passant que les spectroscopistes introduisent une autre grandeur,


le nombre d'ondes, (1, qui est l'inverse de la longueur d'onde:

(4)
18 NOTIONS DE BASE DE SPECTROSCOPIE

Le nombre d'ondes d'une radiation est ainsi proportionnel à la différence


d'énergie des niveaux concernés. L'unité de nombres d'onde couramment
utilisée est le cm -1, encore appelé Kayser. Il résulte de la formule ci-dessus que
les différences d'énergie, donc les énergies, peuvent s'exprimer en unité de
nombres d'onde. C'est l'usage courant en spectroscopie d'exprimer les énergies
en cm -1, la correspondance étant :

1 eV = 8065,9 cm- 1
(ou 1 cm- 1 = 1,23978.10- 4 eV) (5)

Par exemple le niveau à 2,102 eV du sodium est à 16956 cm- 1 du fonda-


mental.

Absorption. - L'absorption de rayonnement par un ensemble d'atomes


se fait aussi au niveau individuel: l'absorption se fait photon par photon par
les atomes, chaque atome n'absorbant qu'un photon. Quand un photon de
fréquence v arrive sur un atome au niveau d'énergie E b , celui-ci peut éventuelle-
ment l'absorber; il possède alors l'énergie Eb + hv. Mais ceci n'est possible que
si cette énergie correspond à un des niveaux excités de l'atome; supposons cette
condition réalisée (fig. 1.2, b), et soit Eh l'énergie de ce niveau, nous avons
alors:
(6)
c'est-à-dire :
(7)

Nous retrouvons exactement la relation (1) donnant les fréquences des raies
d'émission:
Un atome ne peut absorber que les radiations qu'il est capable d'émettre.
Nous verrons que cette propriété est mise à profit dans la méthode d'absorp-
tion atomique.
Les propriétés d'émission et d'absorption sont donc en un certain sens
complémentaires. Il y a néanmoins une différence: pour qu'il y ait émission
d'une radiation donnée, il faut qu'il y ait suffisamment d'atomes dans l'état
supérieur de la transition, c'est-à-dire dans un état excité; il y a donc nécessité
d'une excitation préalable, phénomène de base de la spectrographie d'émission.
Au contraire, pour qu'il y ait absorption de cette même radiation, c'est le
niveau inférieur de la transition qui doit être suffisamment peuplé. Si on a le
choix de la radiation, rien n'empêche d'en choisir une dont le niveau inférieur
soit le niveau fondamental; il n'y a alors plus besoin d'excitation. Ceci expli-
que l'intérêt de la méthode d'absorption atomique quand on la compare à la
méthode d'analyse par émission de flamme.
TRANSITIONS SPECTRALES 19

b) Probabilités de transition et durées de vie.

La formule (2) permet de calculer a priori les longueurs d'onde caracté-


ristiques d'un atome dès qu'on a établi le tableau de ses niveaux d'énergie.
Mais quand on fait un tel calcul, on s'aperçoit que beaucoup des longueurs
d'onde ainsi calculées n'ont jamais été observées.
Ainsi alors qu'une radiation observée a une fréquence qui, au facteur h
près, se présente toujours comme la différence d'énergie entre deux niveaux, la
réciproque n'est pas exacte : la différence d'énergie entre deux niveaux ne
correspond pas toujours à une radiation. Les niveaux d'énergie ne doivent
donc pas être combinés de n'importe quelle manière; il Y a des règles de sélec-
tion qui interdisent certaines combinaisons. Ces règles de sélection ont été
établies empiriquement, puis justifiées par la Mécanique Quantique à partir
de la considération des probabilités de transition.

COEFFICIENT n'EINSTEIN

Émission. - On définit la probabilité A d'émission spontanée d'une


transition entre les niveaux Eh et Eb comme la fraction d~:->b du nombre
d'atomes dans l'état supérieur, qui transitent spontanément vers le niveau
d'énergie Eb pendant l'unité de temps.
Si, à l'instant t, le nombre d'atomes dans l'état supérieur est N h , le nombre,
dNh -+ b , qui effectue une transition vers le niveau inférieur dans l'intervalle de
temps (t, t + dt) s'écrit :
(8)

où A est un coefficient de proportionnalité, appelé probabilité d'émission


spontanée ou coefficient d'Einstein pour l'émissioll.
Une raie d'émission est d'autant plus intense, toutes choses égales d'ail-
leurs, que sa probabilité de transition est plus grande. Les raies les plus intenses
correspondent à des valeurs de A de l'ordre de 108 à 109 S-l (au point de vue
des unités, l'équation (8) montre que A a les dimensions de l'inverse d'un
temps).

Absorption. - Si on envoie sur Nb atomes dans l'état inférieur de la tran-


sition, un faisceau de rayonnement de fréquence v donnée par la formule (1)
et de densité spectrale volumique p(v), le nombre d'atomes dNb->h qui pendant
le temps dt va absorber des photons du faisceau, est proportionnel à Nb, p(v)
et dt, et s'écrit:
(9)
20 NOTIONS DE BASE DE SPECTROSCOPIE

OÙ Bbh est un coefficient de proportionnalité, appelé probabilité d'absorption,


ou coefficient d'Einstein pour l'absorption.
On démontre qu'il existe une relation de proportionnalité entre B et A;
plus intéressante dans la pratique est une relation entre B et un nombre,
désigné par fbh' introduit par la physique classique comme nombre d'électrons
par atome intervenant dans l'absorption de la raie considérée. Bien sûr, cette
définition n'a plus aucune signification maintenant, mais ce nombre a été
conservé sous le nom de force d'oscillateur, parce que c'est un nombre pur,
indépendant donc du système d'unités, et dont la valeur numérique ne fait
intervenir que de faibles puissances de 10. La relation est la suivante :
ne2 À.
B bh = --hh
mhc
(10)

où e et m sont la charge et la masse de l'électron, et À. la longueur d'onde de la


transition considérée.
Par exemple, les forces d'oscillateur des raies D du sodium valent respecti-
vement 0,23 et 0,47, celles des raies correspondantes du potassium 0,35 et 0,70.

Durée de vie radiative. - En l'absence de toute action extérieure, la


population d'un niveau excité décroît d'elle-même par suite de l'émission
spontanée de photons, suivant une loi exponentielle :

où • est un paramètre, appelé durée de vie du niveau, qui est lié aux probabilités
des transitions issues de ce niveau. Si ce niveau est le niveau de résonance, la
relation est simplement :

.=- 1
A

où A est la probabilité de transition de cette raie de résonance. La durée de


vie d'un niveau de résonance est donc de l'ordre de 10- 8 s; c'est le temps
nécessaire pour que la population du niveau soit divisée par e = 2,718, en
l'absence de toute action extérieure, et de toute autre cause de dépeuplement.

c) Règles de sélection.

La Mécanique Quantique permet de calculer théoriquement les coefficients


d'Einstein A et B. Mais pour cela, il faut faire des hypothèses sur ce qui se
passe dans l'atome au moment de l'émission (ou de l'absorption). On a été
ainsi conduit à distinguer plusieurs catégories de rayonnement : dipolaire
électrique, dipolaire magnétique, quadrupolaire électrique, etc. Les lois pour A
et B dépendent de la catégorie considérée. Les rayonnements les plus intenses,
FORME ET LARGEUR DES RAIES SPECTRALES 21

c'est-à-dire ceux qui sont observés dans les conditions habituelles, sont tous de
la catégorie dipolaire électrique.
Pour cette catégorie, les coefficients A et B ne sont a priori différents de
zéro que si les conditions suivantes sont réalisées :
10 Les niveaux qui se combinent doivent être de parité opposée.
20 Le nombre J ne peut varier au maximum que d'une unité (avec la res-
triction qu'une transition entre niveaux ayant tous deux J = 0 est interdite):
M = 0, ± 1 (O~O)

Telles sont les règles de sélection générales, indépendantes du couplage


entre les électrons de l'atome. A ces règles, s'ajoutent des règles particulières
dépendant du couplage, et que nous n'énoncerons pas ici.

d) Niveau et raie de résonance.

La définition des niveaux de résonance que nous avons donnée page 16,
jointe à ces règles de sélection, permet d'en donner une nouvelle définition :
Le niveau de résonance d'un atome est le niveau excité d'énergie minimale
pouvant se combiner avec le niveau fondamental par une transition de caractère
dipolaire électrique.
La radiation correspondant à la transition entre le niveau de résonance
et le fondamental s'appelle la raie de résonance. Exemples:
- dans le doublet D du sodium la raie À. 1 = 589,6 nm reliant les niveaux
oet 2,102 eV est une raie de résonance, la raie À.2 = 589,0 nm reliant les niveaux
o et 2,104 eV n'est pas une raie de résonance;
- la raie À. = 422,6 nm du calcium reliant les niveaux 0 et 2,932 eV est de
résonance;
- dans le doublet du cuivre À. 1 = 327,4 oro, reliant les niveaux 0 et 3,786 eV,
est une raie de résonance, la raie À. 2 = 324,7 nm reliant les niveaux 0 et 3,817 eV
n'est pas de résonance (dans le cas du Cu, il existe des niveaux plus proches
du fondamental, à 1,389 et 1,742 eV respectivement, mais qui ne peuvent pas
se combiner avec lui).
Les raies de résonance présentent souvent les forces d'oscillateur les plus
élevées. Elles sont souvent choisies comme raies d'analyses, si elles sont dans
le domaine d'utilisation des appareils habituels (200,0 à 600,0 nm).

FORME ET LARGEUR DES RAIES SPECTRALES

Causes d'élargissement. - Il n'existe pas de raie monochromatique au


sens strict du terme. L'énergie émise sur une raie spectrale recouvre toujours
22 NOTIONS DE BASE DE SPECTROSCOPIE

un certain domaine de longueurs d'onde, en présentant en général un maximum


(quelquefois un minimum) pour une certaine longueur d'onde ,1.0 (fig. 1.3)

FIG. 1.3. - Forme


d'une raie spectrale.
En ordonnées I(J.) raie d'émission,
k(J.) raie d'absorption.

avec une décroissance symétrique de part et d'autre. II en est de même d'une


raie d'absorption : le coefficient d'absorption monochromatique k). (défini
comme la diminution relative du flux transporté par un faisceau de longueur
d'onde À. après avoir parcouru une distance unité dans le milieu) présente un
maximum k o pour ,1.0' avec décroissance symétrique. Pour caractériser la lar-
geur de la raie, on définit la largeur à mi-hauteur, comme la distance A2 qui
sépare les deux points où l'intensité (ou le coefficient d'absorption) est égale à la
moitié de la valeur maximale.
Toute raie, que ce soit en émission ou en absorption, a donc une forme et
une largeur. Les origines de cette forme sont de divers ordres:
a) élargissement « naturel »;
b) élargissement par effet « Doppler »;
c) élargissement par pression (effet Lorentz);
d) élargissement par effet de champ, électrique ou magnétique.
Ce dernier effet, en dehors du cas où l'on place la source ou le gaz absor-
bant dans un champ, n'est sensible qu'en milieu fortement ionisé, ce qui n'est
pas le cas en absorption atomique. Nous n'en parlerons donc pas.

Élargissement naturel. - Ceci est une conséquence de la durée de vie


limitée des niveaux d'énergie, via le principe d'incertitude d'Heisenberg :
chaque niveau recouvre en fait un petit domaine d'énergie; il en résulte que
la raie résultant de la combinaison de deux niveaux présente une incertitude
sur sa position. Cet effet est extrêmement faible : quelques millionièmes de
nanomètre à 250,0 nm, à quelque dix millièmes de nanomètre à 1 000 nm (l Jl.),
et est parfaitement négligeable devant les effets qui suivent, dans les conditions
habituelles de travail.

Élargissement par effet Doppler. - Cet effet est une conséquence


du déplacement des atomes du gaz émetteur ou absorbant. Si un atome effec-
tuant une transition de longueur d'onde ,1.0 se déplace avec la vitesse radiale v
FORME ET LARGEUR DES RAIES SPECTRALES 23

par rapport à l'observateur celui-ci constate une longueur d'onde  différente


de Âo et déplacée de :
(12)

où c est la vitesse de la lumière dans le vide.


Si les atomes sont en équilibre thermique à la température T, la distribu-
tion de leurs vitesses est donnée par la loi de Maxwell. On démontre alors que
le coefficient d'absorption monochromatique s'écrit en fonction de  :

(13)

où Ln est le symbole des logarithmes népériens, AÂ.o , la largeur à mi-hauteur,


liée à T et à la masse atomique M de l'élément par la relation :

L\Âo = 7,16.1O-7Âo~ (14)

La raie a donc une forme gaussienne (fig. 1.4, courbe a). Le tableau 1.1
donne les valeurs calculées de AÂ.o pour diverses raies à 2 0000 K, 2 500 0 K, et
30000 K. On voit que ces largeurs sont de l'ordre de quelques dizaines de
milliangstroms.

Tableau 1.1. - LARGEURS DOPPLER AÂ.o ET LoRENTZ AÂ.L


(en milliangstroms)
DE QUELQUES RAIES A T = 2 0000 K, 2 5000 K et 3 0000 K
(1 mA = 0,0001 nm)
(d'après MAVRODINEANU et BoITEUX, 1965).

T = 2 ()()()<> K T= 2 5000K T=30000K


Longueur
Masse
Élément atomique d'onde
(en A) L\ÀD L\ÀL L\ÀD L\ÀL âÀD L\ÀL
(mA) (mA) (mA) (mA) (mA) (mA)
-- ---- -- --
Na 23 5 896 39 32 44 29 48 27
Ba 137 5 536 15 32 17 28 18 26
Sr 88 4607 16 26 17 23 19 21
Ca 40 4 227 21 15 24 13 26 12
Fe 56 3 720 16 13 18 11 19 12
Co S9 3 527 13 16 15 14 16 13
3 383 10 15 11 13 13 12
Ag
Cu
108
63
l 3 281
3 247
10
13
15
9
11
14
14
8
12
16
13
7
1
24 NOTIONS DE BASE DE SPECTROSCOPIE

I(À) KIÀ]

FIG. lA. - Variation, avec la longueur


d'onde, de l'intensité (et du coefficient
d'absorption monochromatique).
a: Cas d'une raie élargie par effet Doppler
pur.
b: Cas d'une raie élargie par effet Lorentz
pur.
(Les deux courbes sont dessinées à largeur
et surface égales).

Élargissement par pression (effet LorentzJ. - La présence de molé-


cules d'un gaz étranger va se manifester par des chocs sur les atomes qui nous
intéressent. Ces chocs vont avoir pour effet de changer l'état d'excitation des
atomes, c'est-à-dire de diminuer la durée de vie des niveaux. Il va donc en
résulter un élargissement analogue à l'élargissement naturel, mais en général
de valeur beaucoup plus élevée. Le coefficient d'absorption monochromatique
s'écrit:

k(2) = [2 (2 - 2 0 )] 2 (15)
1+ A2L
où k o est le coefficient maximal (pour 2 = 20 ), et A2L la largeur à mi-hauteur.
La forme de cette distribution est donnée figure lA, courbe b; on y voit que la
décroissance est beaucoup moins rapide que dans le cas d'une distribution
Doppler.
La largeur à mi-hauteur A2 L est liée à la fréquence Z des chocs par relation :

A2 = Z
L
2~
nc
(16)

A son tour, Z dépend de la pression, de la température et de la section


efficace de choc. Cette dernière quantité est en général inconnue et c'est la
mesure de AÀL qui permet de la déterminer. Le tableau 1.1 indique les valeurs
de AÀL mesurées par Hinnov et Kohn sur diverses radiations émises dans une
flamme air-acétylène à la pression atmosphérique (température 24800 K,
arrondie à 25000 K dans le tableau; les valeurs à 20000 K et 30000 K ont
été extrapolées). On voit que dans ces conditions, ces largeurs sont de l'ordre
de quelques dizaines de milliangstroms, c'est-à-dire du même ordre que celles
dues à l'effet Doppler pur.

Cas général..- En fait, la forme des raies d'absorption dans les conditions
d'emploi de l'analyse par absorption atomique, dépend autant de l'effet
CONDITIONS DE SENSIBILITÉS 25

Lorentz que de l'effet Doppler. L'expression du coefficient d'absorption mono-


chromatique prend une forme assez compliquée :

(17)

(I8)

où ~ est la distance au point  où l'on calcule k(Â), et k o le coefficient maximal.


Cette formule n'est donnée que pour montrer combien le calcul est compliqué,
mais nous ne l'utiliserons pas explicitement.
Elle fournit des courbes présentant un maximum à Â = Âo avec décrois-
sance symétrique, qui se traduit entre les courbes a et b de la figure 1.4 si on
norme leur surface à l'unité.
Il faut remarquer que ces phénomènes d'élargissement ne déplacent pas
la raie: le maximum se situe toujours à Âo• Ceci est extrêmement utile, comme
nous le verrons par la suite. Mais il faut noter que cette propriété n'est vraie
qu'en première approximation : à des pressions beaucoup plus élevées, on
constate un déplacement du maximum et une asymétrie de la raie.

RECHERCHE DES MEILLEURES CONDITIONS THéoRIQUES


DE SENSIBILITés

Relation entre définition classique et définition quantique du


coefficient d'absorption. - Nous avons donné, p. 19, une définition
quantique de l'absorption par l'introduction de la probabilité d'absorption B.
Nous avons donné également des lois de distribution qui font intervenir le
paramètre k b , coefficient d'absorption maximal obtenu pour  = Âo, mais
dont nous ne connaissons pas encore l'expression.
La jonction se fait par l'intermédiaire du coefficient d'absorption intégré:

(19)

l'intégrale étant étendue sur tout le domaine de longueurs d'onde où k(Â) est
différent de zéro.
26 NOTIONS DE BASE DE SPECTROSCOPIE

En effet, on démontre que :


hÀ. o
K= -BbhNb (20)
C

où Bbh est la probabilité d'absorption pour la raie considérée, et Nb la popula-


tion du niveau inférieur par unité de volume. En remplaçant Bbh par son expres-
sion en fonction de la force d'oscillateur/"h (formule 10), on obtient la relation:

(21)

La relation entre K et k o dépend de la forme de la raie :


forme Doppler :

(22)

forme Lorentz :
(23)

forme générale :
(24)

où a est un coefficient numérique dépendant de la forme de la raie, et compris


entre les valeurs 1,064 pour une raie de forme Doppler et 1,571 pour une raie
de forme Lorentz.
Ces formules permettent d'exprimer k o donc k(À.) en fonction de la popu-
lation de l'état absorbant et de la force d'oscillateur de la transition (on remar-
que que les grandeurs Nb et/"h n'interviennent que par leur produit) :

(25)

Influence de la largeur LUs du domaine spectral utilisé. - Sup-


posons qu'à l'aide d'un monochromateur on isole une région spectrale de lar-
geur LUs, englobant la raie d'absorption à mesurer, et supposons, pour sim-
plifier, que l'intensité spectrale ;0 soit constante. En l'absence d'absorption,
le récepteur reçoit l'énergie :

).0+ )'AS

10 =
1
).0-
~ iodÀ. = ioÂÀ.s = aire du rectangle ABC D (fig. 1.5)
"'2
(26)
CONDITIONS DE SENSIBILITÉS 27

lai

---- ----
A 0

À - ~À s À ~ + ~ Às À - ~Às À À + ~Às
o 2 0 "0 2 o 2 0 0 2
FIG. 1.5. - Répartition spectrale de l'énergie reçue par le récepteur
sans gaz absorbant: aire du rectangle ABCD,
avec gaz absorbant: aire hachurée.
(a) : Intervalle utile ~À.s très supérieur à la largeur de la raie.
(b) : Intervalle utile ~À.s très inférieur à la largeur de la raie.

Si on place sur une longueur 1 du faisceau un gaz absorbant homogène de


coefficient d'absorption monochromatique k(À), l'énergie dans l'intervalle À,
À + dÀ, qui atteint le récepteur devient :
dl = i o exp [- lk(À)]dÀ (27)
La répartition spectrale d'énergie atteignant le récepteur a la forme indi-
quée (fig. 1.5). L'énergie reçue par le récepteur devient:

1 ~ r:z 2
10 exp [- lk(.l)]d.l (28)

Elle est représentée par l'aire hachurée sur la figure 1.5. L'énergie absorbée
par le gaz est 10 - 1 (partie non hachurée du rectangle ABC D) et le facteur
d'absorption lX s'écrit:
1 _ 1 f i o { 1 - exp [- lk(À)] } dÀ
lX =-
0
- = ~-------=------- (29)
10 fiodÀ

Dans nos hypothèses simplificatrices, où io est indépendant de À, ceci


devient:
f { 1 - exp [- lk(À)] } dÀ
lX = :::...-------=------ (30)
fdÀ
28 NOTIONS DE BASE DE SPECTROSCOPIE

Il suffit de remplacer k(A) par son expression générale (formule 17) pour
obtenir (X en fonction de N, f, 1 (qui n'interviennent que par leur produit) et
de AAs. Le calcul est extrêmement compliqué. Nous sommes intéressés ici par
la variation de (X avec AAs.
Nous allons nous placer dans le cas particulier où le coefficient d'absorption
monochromatique maximal k o est suffisamment faible pour que l'on puisse
faire l'approximation :
exp [- Ik(A)] = 1 - Ik(A) (31)
Alors
(.to+ lo.tS/2
1J; k(A) dA
.to-lo.tS/2 (32)
(X = AAs

Si l'on suppose que la raie d'absorption a une forme pure (Lorentz ou


Doppler), on obtient :
cas Lorentz pur: (X - Ik Arctg (AAs/AAR) (33)
- 0 AÀ.s/AAR

cas Doppler pur :


(34)

avec:
e (x) = L+: exp (_ X;) dx
où AAR désigne la largeur de la raie (respectivement AAL ou AAD ). La figure 1.6
représente la variation de (X/lk o en fonction de AAs/AAR. On voit qu'au fur et
à mesure qu'on augmente l'intervalle utilisé, supposé toujours centré sur ..1.0 ,
le facteur d'absorption (X diminue : la portion non hachurée du rec-
tangle ABC D devient proportionnellement de plus en plus petite, car quand
on s'éloigne de ..1.0 , le coefficient k(A) diminue et l'énergie absorbée diminue en
valeur relative.
Dans le cas d'une raie de forme combinée Lorentz-Doppler, on aura une
courbe située entre les deux.
Dans tous les cas, on voit que (X diminue quand on augmente AAs. On
obtiendra donc la meilleure sensibilité relative en utilisant un intervalle spec-
tralle plus petit possible, nul à la limite. Cependant on remarque qu'au départ
la courbe a une tangente horizontale; cela veut dire qu'on obtient pratique-
ment la :même sensibilité qu'avec un intervalle nul, en utilisant un intervalle
spectral inférieur à la largeur de la raie, mais non nul. En pratique, on obtient
CONDITIONS DE SENSIBILITÉS 29

a./lk o = 0,98 pour !lÀs/I1),R = 0,25. Cela veut dire qu'en utilisant un intervalle
spectral égal au quart de la largeur de la raie d'absorption, le facteur d'absorp-
tion n'est inférieur à sa valeur maximale que de 2 %; ce résultat est pratique-
ment indépendant de la forme de la raie. Cette diminution d'absorption est

FIG. 1.6. - Varia- CL

tion du facteur lli


1,0
d'absorption .............
a./lko, avec l'in-
tervalle spectral 0,8
~
utilisé ~À.s. ~~
(a) : Dans le cas O,b
~
d'une ra ie
~~
d'a bsorption
de forme Dop-
pler.
(b) : Dans le cas
0,4

r,z
- ~
~
d'une raie
d'a bsorption o
de forme Lo- o
rentz.

parfaitement négligeable, et autorise à utiliser des intervalles spectraux de lar-


geur faible, mais non nulle, à condition d'avoir des sources de luminance
suffisante. Nous verrons que ceci est réalisé en particulier avec les sources à
cathode creuse.

Variation dufacteur d'absorption Tnaxirnal avec le produit Nfl. -


La valeur du facteur d'absorption 'maximal s'obtient dans tous les cas en
considérant un intervalle de travaill1À.g très petit devant la largeur de la raie et
centré sur la raie. Dans cet intervalle, k()') peut être considéré comme constant
et égal à k o• L'expression de 1 (formule 28) se simplifie et devient

(35)

ce qui, comparé à 10 donnée par la formule (26), permet d'écrire:


1
-
10
= exp ( - lk o) (36)

et ceci quelle que soit la forme de io en fonction de ),; d'où


a.max = 1 - exp ( - lk o) (37)

La variation de Œmax avec lk o est représentée figure 1.7. Aux faibles valeurs
de lk o, c'est-à-dire de Nfl, Œmax lui est égal, comme nous l'avions déjà vu,
30 NOTIONS DE BASE DE SPECTROSCOPIE

puis lXmax croît moins vite et tend asymptotiquement vers la valeur 1. Le facteur
d'absorption maximal n'est donc pas une fonction linéaire de lk o•

FIG. 1.7. - Variation du


facteur d'absorption maxi-
mal en fonction de lko•
lk o

Le seul paramètre dont dépend lXmax est donc lk o, qui peut s'écrire (for-
mule 25) :
_ ! (7re Â22) Nfl
lk o -
2

A 1 (38)
a me il.ll.R

Facteur d'absorption et densité optique. - Une autre manière de


traduire ces résultats consiste à considérer le logarithme décimal de l'inverse
de la transmission 1/10 du milieu, c'est-
à-dire la densité optique. 0,5,---------:-------,

1 .21- 0,4
D = log -1J0 = log - -
1 - lX
(39)
c>
~ 0,3 Cd 228,8 nm
.,
Dans la région où le facteur d'absorp- "cr 0,2
~
0
tion lX est faible et égal à lko, on obtient ~
"in 0,1
sensiblement : l:
QI
C

Nfl 20 40 60 80 100
D = 0,43429 lk o = '}' AÂ (40)
Concentration \L9/ml
R

où '}' est une constante numérique. On voit FIG. 1.8. - Variation de la densité
optique avec la concentration en
que la densité optique est proportionnelle
atomes (RUSSEL et al., 1957).
à la concentration en atomes libres, quand
celle-ci est faible. Pour des valeurs plus
élevées, la courbe s'incurve vers l'axe des concentrations. Ceci est visible
surla figure 1.8, où l'on a porté la densité optique en ordonnée et en abscisse
la concentration de l'élément à doser dans la solution.
En résumé, l'équation (40) montre que, tant que l'intervalle spectral uti-
lisé AÀ.s est petit devant la largeur de la raie, et pour des concentrations faibles,
la densité optique est proportionnelle au nombre d'atomes par unité de volume
et à l'épaisseur du milieu traversé (c'est-à-dire, au nombre total d'atomes ren-
contrés par le faisceau).
SOURCES D'ATOMES UTILISÉES 31

Conclusions. - La meilleure sensibilité s'obtient donc:


a) en utilisant une raie dont le niveau inférieur ait la plus forte population
possible,
b) s'il existe plusieurs raies d'absorption partant de ce niveau, en choi-
sissant celle qui a la plus grande force d'oscillateur,
c) en utilisant un milieu dont la longueur dans le sens du faisceau soit la
plus grande possible,
d) en utilisant une source émettant une raie de même longueur d'onde
qu'une raie d'absorption du gaz atomique, et de largeur nettement plus faible.
Nous verrons que dans les conditions habituelles de travail, les conditions
a et b se traduisent souvent par l'emploi de la raie de résonance de l'élément à
doser, si celle-ci se situe dans le domaine d'utilisation des spectrographes
courants.

II. - PROPRIÉTÉS
DES SOURCES D'ATOMES UTILISÉES
EN ABSORPTION ATOMIQUE

1NTRODUCTIO.N

Au départ l'élément à doser est sous forme d'une combinaison chimique,


dont il faut le séparer pour obtenir un gaz d'atomes libres. Le procédé utilisé
doit évidemment fournir des résultats reproductibles. Ceci est réalisé par la
dissociation thermique, que l'on peut effectuer dans un four ou dans une
flamme.
L'emploi d'un four présente un certain nombre d'avantages, en particulier
la possibilité de contrôler l'atmosphère pour éviter des réactions secondaires
(voir chapitre 3). Mais son emploi en routine est actuellement plus difficile
que celui d'une flamme. Et jusqu'à présent, il n'est pas employé dans les
appareils commerciaux. Nous nous attacherons donc, plus particulièrement,
au cas de la flamme.

CONSTITUTION D'UNE FLAMME

Une flamme est le résultat de la réaction exothermique d'un combustible


et d'un comburant, tous deux gazeux. Pour pouvoir la contrôler, les gaz passent
32 ABSORPTION ATOMIQUE

à travers un brûleur à la sortie duquel a lieu la combustion; l'écoulement des


gaz doit être suffisamment rapide pour que la réaction ne remonte pas à l'inté-
rieur du brûleur.
Pour obtenir une bonne précision dans les mesures, la flamme doit être très
stable. Ceci est obtenu en régulant la pression des gaz et en choisissant des
conditions telles que l'écoulement dans le brûleur soit laminaire, ce qui
exige, entre autres, que les parois internes du brûleur soient parfaitement
lisses.
Les combustibles utilisés le plus couramment sont : l'acétylène, le pro-
pane, le butane, l'hydrogène, etc.; les comburants: l'air, l'oxygène pur, le
protoxyde d'azote..., il résulte un certain nombre de flammes utilisables.

_-+--- panache

Dard

A
B

FIG. 1.9. - Brûleurs utilisés en spectrométrie de flamme.


A : type « émission »; B: type « absorption ».

On distingue plusieurs zones dans une flamme où le comburant et le combus-


tible ont été mélangés au préalable (fig. 1.9) :
a) une zone de réaction, souvent appelée dard, de forme conique, qui pré-
sente une émission de couleur bleue quand le combustible contient du car-
bone;
b) ce dard est surmonté d'une colonne de gaz chauds, appelée panache,
de forme cylindro-conique, aux limites assez :mal définies.
Le dard est la zone où se produisent les réactions entre les produits issus
du combustible et du comburant et où a donc lieu le dégagement d'énergie
sous forme d'espèces chimiques fortement excitées. Celles-ci ne sont pas dans
un état d'équilibre thermique et il est impossible de définir une température
pour cette région.
SOURCES D'ATOMES UTILISÉES 33

L'épaisseur du dard est très faible (quelques dixièmes de millimètre) tandis


que sa hauteur est fonction du diamètre du brftleur. On réduit facilement cette
hauteur en insérant une grille au-dessus de l'orifice du brûleur, la hauteur est
de l'ordre de grandeur du côté des mailles de la grille (quelques millimètres).
Le panache est constitué par les gaz issus du dard et sa hauteur est de
l'ordre de plusieurs centimètres. Il s'y produit des réactions secondaires entre
certains de ces gaz (CO) et l'oxygène de l'air ambiant (combustion par diffu-
sion). Mais, le phénomène le plus important réside dans l'égalisation des éner-
gies des diverses espèces chimiques sous ses diverses formes: énergie de trans-
lation, de rotation, d'excitation électronique. Le panache est le siège d'un
équilibre thermique (et d'équilibres chimiques) à une température définie en
chacun de ses points. Cette température est maximale à quelques millimètres
au-dessus du dard, puis décroît lentement au fur et à mesure qu'on s'élève dans
le panache.
Cette température, d'autre part, dépend du rapport combustible-combu-
rant et passe en général par un maximum pour le mélange stœchiométrique.
Cela ne veut pas dire obligatoirement que ce soit ce mélange qui fournisse la
meilleure sensibilité en analyse, eu égard aux réactions secondaires entre l'élé-
ment et les espèces chimiques du panache. Le tableau 1.2 indique les tempéra-
tures maximales atteintes pour divers couples comburant-combustibles de
composition stœchiométrique à mélange préalable.

Tableau 1.2. - TEMPÉRA11JRES MAXIMALES


DANS LE PANACHE DE DIVERSES FLAMMES DE COMPOSITION STŒCHIOMÉTRIQUE

Hydrogène 1Air. . 2000° C


26600C
ou 2275°K
Oxygène 2935°K
G az de VI
'11e 1Air.
Oxygène .
1840° C
2740° C
2115°K
3015°K
1Air. . 1925° C 22000 K
Propane Oxygène 28500 C 3125°K

Butane 1Air. . 1900° C 2175° K


Oxygène 2900° C 3175° K

Acétylène l~t~xycie d·'~te


Oxygène . .
:
.
21000 C
2900° C
3110° C
2395°K
3175°K
3385° K

Les espèces chimiques présentes dans le panache sont: H 2 0, CO 2 , CO, H 2 ,


02' H, 0, OH, et N 2, N, NO si l'on utilise de l'air ou du protoxyde d'azote
comme comburant.
PINTA. 1. 2
34 ABSORPTION ATOMIQUE

L'éMISSION PROPRE DE LA FLAMME

Le rayonnement lumineux émis par une flamme dépend fortement de la


région de la flamme considérée :

Émission du dard. - Cette région est très riche en rayons émis, dont les
molécules responsables sont, pour les flammes d'hydrocarbures:
OH : têtes de bandes à 260,9,281,1 et 306,4 nm (cette dernière étant de beaucoup la
plus intense,
CH : têtes de bandes à 314,4,315,7,362,8,387,2 et 431,2 nm,
Ca : têtes de bandes à 339,9, 358,8, 385,2 nm et dans tout le domaine visible (bandes
de Swann),
CN : têtes de bandes à 358,4 et 386,2 nm,
NH : têtes de bandes à 336,0 et 337,1 nm.

Émission du panache. - L'émission se réduit à celle de la bande de


OH à 306,4 nm.

L'éLéMENT A DOSER DANS LA FLAMME

Pulvérisation. - L'élément est présent sous forme de composés chimiques


dans une solution (aqueuse ou organique) à une certaine concentration c.
Son introduction dans la flamme se fait par pulvérisation dans le gaz combu-
rant, en utilisant le phénomène de Venturi (fig. 1.10) : le gaz traverse un orifice
., ,,
1 1
1 1

,; ~\
,, ,
\

BrOleur------+-
\ ,;

______~/S \,

FIG. 1.10. - Principe des nébuliseurs.

étroit, à la sonie duquel il acquiert une très grande vitesse; il en résulte en cet
endroit une diminution importante de pression. Si l'on y place l'extrémité
SOURCES D'ATOMES UTILISÉES 35

d'un tube plongeant dans la solution, celle-ci est aspirée à débit constant, et se
fractionne dans le jet gazeux en gouttelettes de diamètre variable, mais centré
autour d'une valeur de l'ordre de quelques dizaines de microns. Le jet chargé
de gouttelettes traverse un récipient sur les parois duquel se déposent les grosses
gouttelettes (qui créeraient des instabilités dans la flamme), puis est envoyé
dans le brOleur.
Le nombre N d'atomes envoyés dans la flamme sous forme de combinaison
chimique est proportionnel à la concentration de la solution, le facteur de
proportionnalité dépendant d'un grand nombre de facteurs : vitesse du jet
gazeux, viscosité de la solution, etc. On a pu montrer que le rendement des
pulvérisateurs est actuellement très faible, de l'ordre de 1 %'

Atomisation. - Les gouttelettes arrivent ainsi au niveau du dard où


l'énergie dégagée par combustion les vaporise et dissocie le composé chimique
contenant l'élément. Cette phase est extrêmement brève (quelque dix millièmes
à quelques millièmes de seconde), et certains composés réfractaires n'ont pas
toujours le temps de s'y dissocier. Comme pour les espèces chimiques propres
de la flamme, les atomes ainsi libérés n 'y sont pas en équilibre thermique;
certains niveaux excités sont peuplés en excès, ce qui se manifeste par une émis-
sion importante de certaines raies de l'élément (chimiluminescence).
L'équilibre thermique, et chimique éventuellement, s'établit au niveau
du panache, où on a pu montrer que la répartition des atomes entre le niveau
fondamental et les niveaux excités correspond bien à celle prévue pour la tem-
pérature du panache. Mais cet équilibre ne s'établit pas instantanément et la
concentration des atomes dans le panache varie souvent avec la hauteur
au-dessus du dard (voir p. 38 et 213).

État électronique des atomes neutres dans le panache. - Par suite


des chocs avec les espèces chimiques présentes dans la flamme, l'équilibre
thermique va s'établir entre les divers niveaux d'énergie de l'atome. Le rapport
des populations de deux niveaux dont l'énergie diffère de E est donné par la loi
de Boltzmann :
N Ch
- h = - exp ( - !lE/kT)
Nb Cb

où N h représente le nombre d'atomes par unité de volume dans l'état d'énergie


le plus élevé;

Nb : représente ce même nombre pour l'état d'énergie le plus bas,


Ch : = 2J + l, ou J est le nombre quantique du moment cinétique total, pour l'état
d'énergie le plus élevé (C s'appelle un poids statistique),
Cb : = même définition pour l'état d'énergie le plus bas,
k : est la constante de Boltzmann 0,38.10-18 erg/o K),
36 ABSORPTION ATOMIQUE

T : est la température absolue (en degrés Kelvin),


(numériquement, si ilE est exprimé en électron-volt :

AE
kT =
AE)
11 600. T (eV)

L'application de cette formule au niveau de résonance et au niveau fonda-


mental fournit les résultats numériques contenus dans le tableau 1.3. On
constate que la population du niveau de résonance est une fraction extra-
ordinairement faible de celle du niveau fondamental de l'atome. Ceci est afor-
tiori encore plus vrai des populations des autres niveaux excités. Il en résulte
que, pratiquement, tous les atomes sont dans leur état électronique fondamental.

Tableau 1.3. - POPULATIONS RELATIVES DU NIVEAU FONDAMENTAL


ET DU NIVEAU DE RÉSONANCE DE DIVERS ATOMES,
A L'ÉQUILIBRE THERMIQUE A T = 2 0000 K, 2 5000 K ET 3 000 0 K

Nr/No
Élément  ilE
gr/go
(nm) (eV)
20000 K 25000 K 3OO00 K
---

Na 589,0 2,104 2 0,99 x 10-5 1,14 X 10-4 5,83 X 10-4


Ba 553,6 2,239 3 6,83 x 10-6 3,19 X 10-5 5,19 X 10-4
Sr 460,7 2,690 3 4,99 x 10-7 1,13 X 10-5 9,07 X 10-5
Ca 422,7 2,932 3 1,22 x 10- 7 3,67 X 10-6 3,55 X 10-5
Cu 324,7 3,817 2 4,82 x 10-10 4,04 X 10-8 6,65 X 10- 7
Zn 213,9 5,795 3 7,45 x 10-15 6,22 X 10-12 5,50 X 10-10

C'est ce fait qui explique la supériorité de la méthode d'absorption (à condi-


tion d'utiliser une raie issue du niveau fondamental) sur la méthode d'émission
dans la flamme, qui fait intervenir la population du niveau excité. Un des
exemples les plus spectaculaires est celui du zinc, pour lequel la méthode
d'émission dans la flamme est inutilisable car il n'y a pratiquement aucune
émission (voir tableau 1.3), alors qu'il se dose facilement par la méthode
d'absorption atomique.
Les raies utilisées sont en général les raies de résonance, si elles tombent
dans le domaine utile des monochromateurs spectrographes, puisqu'elles
partent d'un niveau très peuplé et qu'il leur correspond des forces d'oscillateur
relativement élevées.

Les équilibres auxquels participe l'élém,ent dans la flam,m,e. -


Si nous admettons, pour simplifier les choses, que l'élément à considérer sort
du dard entièrement sous formes d'atomes libres, cela ne veut pas dire que
SOURCES D'ATOMES UTILISÉES 37

tous ces atomes resteront libres dans le panache. En effet, ils peuvent participer
à des équilibres chimiques avec les espèces chimiques présentes dans le panache,
et former divers composés du type MO, MOH ou MH, M désignant l'élément
considéré, suivant des réactions du type :
MA~M+A

avec une constante d'équilibre:


K _ [M].[A]
A - [MA]
où A désigne 0, H, ou OH, etc.
Ils peuvent s'ioniser suivant l'équilibre d'ionisation:
M~M+ + e-
avec la constante de Saha

Tous ces équilibres ne peuvent que diminuer la quantité d'atomes neutres


présents, donc diminuer la sensibilité. CeBe-ci peut même dans certains cas
être nulle s'il se forme un composé pratiquement indissociable à la température
de la flamme, ou si tous les atomes introduits sont ionisés.
Si l'on désigne par Ntotalle nombre total d'atomes de l'élément par unité de
volume sous quelque forme que ce soit, et N le nombre d'atomes libres, on
peut montrer que le rapport f3 = N/Ntota1 est fonction de NtotaJ/I et du paramètre:
[A] [B]
<I> = KA + Ku + ...
(dans l'hypothèse où la quantité d'élément introduite est suffisamment faible
pour que les concentrations de A, B, etc., ne soient pas sensiblement modifiées
par ces équilibres) suivant des courbes représentées (fig. l.U).

l6- 1
=0
l.--::::::: =1
;~
FIG. 1.11. - Va- 10- 1 ~= 9
~
riation de
N , '/
p = N total
, y ---- ~=gg

N total
avec --1-
pour diverses
valeurs de <Il.
,v
10' - 10 3 - -2
10 10 - 1 1 10
N total
1
38 ABSORPTION ATOMIQUE

On y voit qu'aux faibles valeurs du rapport NtotadI, {3 est proportionnel


à N totab l'ionisation est prépondérante.
Au contraire, aux fortes valeurs de
NtotaJI, {3 tend vers une valeur constante
qui dépend du paramètre cI> :
1
{3= 1 + <l>

Seules interviennent alors les combinaisons moléculaires.


C'est l'art de l'analyste de choisir des conditions de milieu telles que {3 soit
le plus grand possible : choix de la nature de la flamme, flamme oxydante
ou réductrice...
L'élimination de l'ionisation, ou du moins la diminution de son effet peut
se faire par l'addition d'un élément plus facilement ionisable, de manière à
reculer l'équilibre d'ionisation.
Finalement, nous pouvons résumer cette discussion en écrivant les relations:
N total = kc
où k est le rendement de la pulvérisation, c, la concentration de l'élément dosé, et :

N = {3Ntotal
où {3 tient compte de tous les équilibres dans la flamme. On obtient alors :
N = k{3c

Variation de N avec la hauteur dans la flamme. Profil de flamme.


- Nous avons déjà indiqué que la température n'est pas constante dans le
panache, mais décroît au fur et à mesure que l'on s'éloigne du dard. Or {3,
donc N, dépend de la température, c'est-à-dire du point de la flamme consi-
déré, par l'intermédiaire des constantes d'équilibre. D'autre part, ces équilibres
ne s'établissent pas instantanément.
L'absorption observée dépend donc du point de la flamme utilisé, le sens
de la variation dépendant des propriétés chimiques de l'élément considéré
(voir chapitre 5). La courbe représentant la variation de l'absorbance relative
avec la position du faisceau dans la flamme s'appelle le profil de la flamme
pour l'élément considéré.

Forme de flamme donnant la meilleure sensibilité. - Nous avons


vu que le facteur d'absorption est une fonction croissante de 1 toutes choses
égales d'ailleurs. Ceci suggère d'utiliser une flamme plate, allongée dans le
sens du faisceau. On l'obtient facilement, par exemple à partir d'un brüleur
dont la buse de sortie est rectangulaire, l'orifice pouvant être une simple
fente (fig. 1.9). C'est la méthode la plus couramment utilisée dans les appareils
commerciaux.
SOURCES D'ATOMES UTILISÉES 39

On peut aussi utiliser un braIeur ordinaire de forme cylindrique surmonté


d'un adaptateur en forme de T (fig. 1.12), dont la partie horizontale, par-
courue par le faisceau lumineux rend le panache parallèle à ce faisceau et
augmente ainsi le trajet du faisceau dans la flamme.

FIG. 1.12. - Brûleur surmonté d'un adaptateur.


A : adaptateur en T (diam. 2,5 à 3 cm), B: bIilleur classique, C: évacuation des gaz,
D: fenêtres quartz.

Une solution qui a été préconisée consiste à faire passer plusieurs fois le
faisceau dans la flamme (méthode des passages multiples) par un jeu de réflexions
sur des miroirs. Cette méthode n'augmente pas toujours la sensibilité autant
qu'on pourrait l'espérer. En effet, les divers trajets ne pouvant se faire à la
même hauteur dans la flamme, pour des raisons évidentes, le résultat va dépen-
dre du profil de la flamme pour l'élément en question. D'autre part, un tel
dispositif complique fortement le montage et les réglages optiques. L'expé-
rience montre que, si l'on peut concevoir son emploi dans des montages de
laboratoire, il n'est pas avantageux pour des analyses de routine.

Influence de l'émission. - Un certain nombre d'atomes se trouve porté


par suite des chocs dans la flamme à divers niveaux d'excitation, en particulier
au niveau de résonance. Bien que la proportion d'atomes dans ce niveau soit
faible, leur émission par retour au fondamental peut ne pas être négligeable
(c'est cette émission qui est le plus souvent utilisée en spectrographie d'émis-
sion en flamme), et cette émission va se faire sur la longueur d'onde de mesure.
Si l'on ne prend pas de précaution particulière, elle va fournir un signal S
qui, se superposant à l'intensité 1 du faisceau à la sortie de la flamme, Vfl dimi-
nuer le facteur d'absorption, donc la sensibilité.
En effet, le détecteur recevant 1 + S au lieu de l, on obtiendra un facteur
d'absorption apparent:
10 - (1 + S) S
cxapp =
10
= CXréel - -
10
40 ABSORPTION ATOMIQUE

en posant:
10 - 1
(lréel = ~

On a donc bien :
(lapp < CXréel

On peut supprimer cette diminution apparente d'absorption, en modulant


le faisceau issu de la source et en faisant une amplification sélective à la fré-
quence de la modulation du signal venant du détecteur. L'émission de la flamme
n'étant pas modulée va être transformée par le détecteur en un signal continu
qui est arrêté par l'amplificateur.

III. - PROPRIÉTÉS DES GÉNÉRATEURS


DE RADIATIONS UTILISÉES
EN ABSORPTION ATOMIQUE

INTRODUCTION

Nous avons vu l'intérêt d'utiliser un intervalle spectral aussi étroit que


possible, centré sur la raie d'absorption, pour obtenir l'absorption la plus
grande possible. Étant donné les largeurs des raies d'absorption aux tempé-
ratures où sont les atomes (de 5 à 50 mA ou 0,0005 - 0,005 nm environ sui-
vant l'élément à doser et la température de la flamme), la largeur A~ doit être
de l'ordre de 1 à 10 mA (0,0001 à 0,001 nm). Ceci peut s'obtenir de deux façons:
a) en utilisant une source à spectre continu dans lequel on « découpe » la
largeur A~ à l'aide d'un spectrographe ou d'un spectromètre à haute résolu-
tion,
b) en utilisant une raie d'émission, centrée sur À- o, émise dans des conditions
telles que sa largeur A~ soit de l'ordre de grandeur voulue; ceci est obtenu
par l'emploi d'un tube à décharge à cathode creuse (voir chapitre 3).

EMPLOI D'UN SPECTRE CONTINU


ET D'UN APPAREILLAGE A HAUTE R~SOLUTION

Cette méthode est théoriquement possible. Mais elle se heurte à des diffi-
cultés importantes, si l'on utilise comme disperseur un appareil classique, car
les fentes doivent être très peu ouvertes. II s'agit d'abord de conserver l'inter-
PROPRIÉTÉS DES GÉNÉRATEURS DES RADIATIONS 41

valle utilisé bien centré sur À- o pendant toute la durée des mesures, ce qui
exige une très bonne stabilité mécanique et une très bonne constance de la
température. Mais surtout le flux lumineux reçu par le récepteur est très faible :
il est proportionnel à ~ pour un spectromètre et à (L\À.J2 pour un spectro-
graphe; il en résulte des fluctuations importantes (bruit de photons) qui peu-
vent empêcher toute mesure précise.
Ces inconvénients peuvent en principe être surmontés facilement en rem-
plaçant les appareils à fente par des spectromètres interférentiels, comme
l'étalon Fabry-Perot. Mais leur mise en œuvre est plus délicate que celle d'un
appareil à fentes et demande encore un personnel entraîné. Ils n'ont été uti-
lisés à notre connaissance en absorption atomique que pour des études théori-
ques (profils de raies), mais non pour des analyses de routine, encore que rien
ne s'y oppose.
En effet, le même résultat peut être obtenu en utilisant comme source un
tube à décharge à cathode creuse, communément appelé « cathode creuse n.

EMPLOI D'UNE CATHODE CREUSE

Description. - Il peut sembler a priori difficile d'obtenir une raie d'émis-


sion dont la longueur d'onde coïncide exactement avec celle de la raie à absor-
ber. En fait, rien n'est plus facile si l'on utilise le spectre d'émission de l'élément
lui-même à doser, car nous avons vu qu'un atome ne peut absorber que les
radiations qu'il est capable d'émettre. On emploie donc une source fournis-
sant le spectre d'émission du sodium pour doser le sodium, etc.
Mais on ne peut utiliser n'importe quel type de source, car nous avons vu
que, pour obtenir la meilleure sensibilité possible, la largeur de la raie émise
par la source doit être faible devant celle de la raie d'absorption. Ceci est
réalisé dans les tubes à décharge à cathode creuse, mis au point pour la pre-
mière fois par Schmer : ils ont une émission relativement intense, pour une
largeur de raie faible (de l'ordre de quelques milliangstroms pour un tube
fonctionnant à la température ordinaire).
Une « cathode creuse» contient une anode de forme quelconque (en général
un fil) et une cathode en forme de cylindre creux, dans lequel on a mis l'élément
dont on veut obtenir le spectre d'émission (fig. 1.13). Le tube, préalablement

FIG. 1.13. - Schéma +


d'une cathode creuse A
scellée.
A: anode, c: cathode o F

creuse, F: fenêtre c
transparente, G: gaz
inerte.
42 ABSORPTION ATOMIQUE

évacué, est rempli d'un gaz inerte (hélium, néon ou argon) appelé gaz porteur,
sous une pression de l'ordre du millimètre de mercure. Face à la cathode, le
tube contient une fenêtre transparente au rayonnement désiré.

Fonctionnement. - En appliquant une tension suffisante entre l'anode


et la cathode, la décharge se produit dans le gaz suivant les lois classiques,
l'espace sombre (où le champ électrique est nul) étant situé à l'intérieur de la
cathode. Les ions en provenance des gaz inertes ont un double rôle :
a) ils bombardent la cathode et pulvérisent l'élément qu'on y a introduit,
qui passe à l'état gazeux; éventuellement si l'élément a été introduit sous forme
de combinaison chimique celle-ci est détruite, et on obtient des atomes libres,
ce que prouve le spectre de la lumière émise;
b) la vapeur métallique ainsi formée est elle aussi bombardée par les ions
et les électrons; il se produit des chocs dites « de seconde espèce» dans lesquels
tout ou partie de l'énergie des ions est transférée aux atomes vaporisés les
conduisant à divers états d'excitation. Par retour à un état d'énergie infé-
rieure, ceux-ci émettent les raies caractéristiques de leur spectre.
Ceci représente les grandes lignes du mécanisme de l'émission par un tube
à cathode creuse, mais les détails du phénomène sont encore mal connus. En
fait, on n'a pas encore expliqué que l'intensité d'une raie donnée est très
sensible à la pression du gaz porteur et présente un maximum pour une
certaine pression; pour un même élément et un même gaz porteur, cette pres-
sion optimale varie d'une raie à l'autre.
Au début du fonctionnement du tube, le spectre du gaz porteur est émis
avec une intensité notable, puis son intensité diminue au fur et à mesure que
celui de l'élément apparaît. Il faut un temps de l'ordre de un quart d'heure à
une demi-heure pour que l'émission de l'élément se stabilise, en même temps
que la tension aux bornes du tube diminue légèrement.

Luminance des raies émises. - La luminance des raies est une fonc-
tion croissante du courant qui traverse le tube. Pour des courants compris
entre 0 et 50 mA environ, la luminance varie comme le carré de l'intensité;
au-delà la variation devient pratiquement linéaire (fig. 1.14).
Pour avoir des raies suffisamment fines, il faut alimenter le tube en courant
relativement faible (sans toutefois que la luminance devienne trop faible; il
fait trouver le bon compromis). On est alors dans la région quadratique et il
est nécessaire de très bien stabilise r l'intensité du courant pour éviter des fluc-
tuations de luminance qui ne peuvent que diminuer la précision de la mesure.
Une autre méthode consiste à mesurer à chaque instant 10 et 1 par un système
à double faisceau et à enregistrer directement le rapport 10 /1, qui est en principe
indépendant des fluctuations de la source.
PROPRIÉTÉS DES GÉNÉRATEURS DE RADIATIONS 43

FIG. 1.14. - Variation de


la luminance C d'une
raie en fonction du
courant dans le tube.

Largeur spectrale des raies émises. - Les raies émises par un tube
à cathode creuse sont remarquablement fines. Un tube non refroidi, parcouru
par un courant faible, émet des raies ayant pratiquement la largeur Doppler
à une température à peine supérieure à la température ambiante, c'est-à-dire
une largeur de l'ordre de quelques milliangstrôms. On est donc dans le cas où
la largeur spectrale utilisée ~ est quatre à cinq fois plus faible que celle de la
raie d'absorption. L'absorption relative est donc très voisine de sa valeur
maximale (voir fig. 1.7).
Cette faible largeur provient de ce que :
a) la température des atomes émetteurs reste voisine de l'ambiante;
b) la pression du gaz porteur est suffisamment faible pour que la largeur
Lorentz soit négligeable devant la largeur Doppler ;
c) le champ électrique dans la région où a lieu l'émission de l'élément est
nul; il n'y a donc aucun élargissement par effet Stark.
On peut encore diminuer la largeur de la raie en travaillant à basse tempé-
rature (azote liquide) avec des tubes
spécialement conçus à cet effet.
Mais l'amélioration de sensibilité
quien résulte est extrêmement faible
et ne compense pas les inconvénients
de l'emploi d'azote liquide.
La largeur de la raie est une
fonction croissante de l'intensité du

FIG. 1.15. - Auto-absorption


d'une raie de résonance (schématique).
(a) : Raie non auto-absorbée.
(b) : Raie moyennement auto-absorbée.
(c) : Raie renversée.
44 ABSORPTION ATOMIQUE

courant traversant le tube. Ceci provient, non pas d'un échauffement des atomes,
mais de l'auto-absorption de la raie dans le tube. En effet la région émettrice est
entourée d'une gaine plus froide d'atomes non excités, qui absorbent la partie
centrale de la raie de résonance, l'élargissant ainsi d'une manière nota-
ble (fig. I.l5), le phénomène peut même aller jusqu'à l'absorption complète
de la partie centrale, donnant à la raie l'aspect d'un doublet. Il résulte de ceci
que la sensibilité de la méthode diminue quand on augmente le courant. Cepen-
dant on a noté dans certains cas un accroissement de la sensibilité avec le cou-
rant; ce phénomène n'a pas encore reçu d'explication (voir chapitres 3 et 5).
CHAPITRE 2

APPAREILLAGE (*)

par

M. MARIÉE et J. LAPORTE

Union des Industries Chimiques, Compagnie Nationale d'Aménagement


de la Région du Bas-Rhône Languedoc.

I. - APPAREILS CLASSIQUES

1NTRODUCTION

Le présent chapitre est consacré à l'appareillage d'analyse, c'est-à-dire au


spectromètre d'absorption atomique tout entier, réunion d'organes décrits
ailleurs dans ce livre. Comme spectromètres d'absorption atomique, nous
n'avons retenu comme matière de notre étude (à deux exceptions près, ins-
tructives) que les spectromètres commerciaux, c'est-à-dire ceux qui sont
fabriqués en série pour être vendus. Nous n'avons pas retenu les spectromètres
d'absorption atomique construits par tel ou tel chercheur (home made) tout
simplement parce qu'il nous semble qu'à l'heure actuelle l'analyste chimiste
le plus exigeant, qu'il soit exploitant ou chercheur, peut être pleinement satis-
fait s'il choisit l'un des appareils proposés sur le marché. Il pourra ainsi se
consacrer pleinement à sa tâche qui est l'analyse chimique; l'objectif unique
de ce livre est de l'aider dans cette tâche.
En conséquence, les sources de documentation du présent chapitre sont
presque exclusivement des documents provenant des constructeurs. Nous
adressons ici aux firmes qui vendent les spectromètres d'absorption atomique
en France et aux firmes constructrices (toutes sont mentionnées dans les tableaux
des p. 58 et suivantes) nos remerciements pour les renseignements et les
notices qu'elles nous ont fait parvenir sur notre demande. Nous présentons

(*) La première partie de ce chapitre concerne les appareils commerciaux, et est


traitée par M. MARIÉE, la seconde partie: l'automatisation en absorption atomique,
par J. LAPORTE:
46 APPAREILLAGE

au lecteur et à ces firmes nos excuses pour toute erreur ou omission qu'ils
pourraient relever dans le présent chapitre. Celui-ci a d'ailleurs un but unique:
l'information et l'enseignement du lecteur; son contenu ne peut en aucune
manière engager notre responsabilité ni celle d'aucune firme vis-à-vis de qui-
conque et il ne peut pas être utilisé par une partie engagée dans un litige : il
n'aurait aucune valeur pour cela.

DISPOSITIONS DES éléMENTS CONSTITUTIFS


D'UN SPECTROM~TRE D'ABSORPTION ATOMIQUE

a) Disposition type.

La figure 2.1 montre, à titre d'exemple, une disposition convenablement


représentative du type dit « monofaisceau » pour une raison que le lecteur
comprendra en se reportant p. 47 ci-après. Le générateur de radiations S
est le plus souvent une lampe à cathode creuse émettant les radiations de
l'élément à doser. Le faisceau de radiations émis est modulé par le modula-
lateur Md qui est un obturateur à secteurs tournant à vitesse constante. Ce
modulateur n'existe pas quand le générateur de radiations S est alimenté en
courant alternatif ou pulsé. Le faisceau de radiations est rendu convergent
dans la flamme, portée par le brfileur Br, au moyen de la lentille LI diaphragmée
par D. Le brftleur représenté sur la figure 2.1 est pourvu de fentes perpendicu-

Br

FIG. 2.1. - Schéma optique du spectromètre d'absorption atomique


monofaisceau « Delta » de Jobin et Yvon (d'après JOBIN et YVON).

laires à l'axe du faisceau de radiations; cette intéressante structure se rencontre


chez plusieurs constructeurs mais elle est moins fréquente que la structure à
fente axiale (parallèle à l'axe). Le faisceau de radiations, modifié par la tra-
versée de la flamme et divergeant à nouveau, converge grâce à la lentille L 2 sur
la fente d'entrée Fe du sélecteur de radiation.
Cet appareil, souvent appelé aussi monochromateur, est, dans l'exemple
choisi, pourvu d'un réseau R et de deux miroirs Ml et M 2 grâce auxquels
APPAREILS CLASSIQUES 47

l'image de la fente d'entrée Fe est projetée sur la fente de sortie F•. Mais, alors
que le faisceau divergeant de la fente Fe transporte toutes les radiations émises
par le générateur de radiations, le faisceau convergeant sur la fente F. ne trans-
porte plus que la radiation d'analyse dont le flux énergétique a été diminué
par l'absorption atomique dans la flamme. La lame absorbante (ou filtre
optique) La sert à éliminer les radiations autres que la radiation d'analyse
que le sélecteur de radiation pourrait transmettre par suite de la diffraction
par le réseau en second ordre, par exemple, quand la diffraction de la raie
d'analyse est prévue en premier ordre. Le faisceau divergeant à la sortie de la
fente F. est collecté par la lentille L 3 et aboutit enfin sur la surface photosensible
du photomultiplicateur P. M. Le signal électrique issu de celui-ci est introduit
dans un circuit, à atténuation réglable, accordé en fréquence et en phase avec
la modulation du faisceau de radiations émis par le générateur de radiations S;
le signal sinusoïdal issu de ce circuit est redressé (opération appelée « détec-
tion ») en synchronisme avec cette même modulation. Ces importantes pré-
cautions électroniques permettent d'éliminer le signal électrique parasite issu
du photomultiplicateur et dü à un faisceau de radiations dont nous n'avons
point parlé: celui qu'émet la flamme elle-même et qui n'est pas modulé à la
fréquence spécifique de modulation du faisceau de radiations émis par le géné-
rateur de radiations S.

b) Exemples de dispositions spéciales.

L'objet du présent paragraphe est d'expliquer deux notions importantes


et qu'il importe de bien différencier : celle de « nombre de faisceaux » et celle
de « nombre de canaux ».
Le nombre de faisceaux ne peut être que un ou deux. La figure 2.2 présente,
à titre d'exemple, la disposition d'un spectromètre à double faisceau. On y
retrouve le générateur de radiations S; le faisceau de radiations qu'il émet,
après réflexions sur les miroirs M l2 et Mw est modulé par le modulateur MST
qui est un obturateur tournant à miroir (MIO)' lequel donne naissance à deux
faisceaux: l'un, « transmis », parvient directement sur le miroir semi-argenté Ms
après trois réflexions (M 9 , Ms, M 7); l'autre, « réfléchi », parvient après une
autre réflexion (M 6 ) et après la traversée de la flamme FL sur le même miroir
semi-argenté Ms. Après celui-ci, le faisceau de référence n'ayant pas traversé
la flamme et le faisceau de mesure l'ayant traversée poursuivent le même
parcours : diaphragme D, miroirs M 4 et M 3 , lentille collectrice LC, sélecteur
de radiation à réseau R et fentes d'entrée Fe' de sortie F•. Les deux faisceaux,
ne transportant plus que la radiation d'analyse, parviennent alternativement
au photomultiplicateur P. M. Le signal électrique de celui-ci est nul quand la
flamme n'absorbe pas la radiation d'analyse; autrement, sa mesure conduit à
la mesure de l'absorption par la flamme.
48 APPAREILLAGE

FIG. 2.2. - Schéma optique simplifié du spectromètre d'obsorl1iion stlm'liqlœ


double faisceau « Perkin-Elmer 303 )) (d'après PERKIN-ELMER).

Pour répondre à l'interrogation du lecteur concernant les avantages res-


pectifs du simple faisceau (p. 46) et du double faisceau, nous citerons le bulle-
tin de la firme Beckman que nous avons référencé dans le tableau de la
page 58 : « le double faisceau compense les variations d'intensité du généra-
teur de radiations; il permet le travail immédiat, sans préchauffage de la lampe
à cathode creuse; il économise la vie des lampes. Le simple faisceau permet le
travail quand l'énergie disponible est faible, et ceci à un niveau de bruit de
fond réduit et avec une fente étroite ». Nous ajouterons que « l'énergie dis-
ponible, faible» dont il s'agit est celle du faisceau de radiation d'analyse. Cette
énergie est faible lorsque le générateur de radiations émet la radiation d'ana-
lyse avec une faible intensité, ce qui est le cas pour certains éléments qui sont
par suite difficiles à doser. Le lecteur qui doit doser des éléments peu « classi-
ques )) en absorption atomique accomplira soigneusement les essais que nous
prescrivons ci-après (voir p. 56), sur plusieurs spectromètres d'absorption
atomique à double et à simple faisceau.
Le nombre de canaux se trouve, dans les appareils commercialisés, n'être
que un ou deux. Le nombre de canaux est tout simplement égal au nombre
de générateurs de radiations appelés à fonctionner ensemble pour accomplir
une unique analyse, celle-ci pouvant selon les cas donner une ou plusieurs
valeurs de mesure. Nous avons retenu trois exemples de spectromètres d'absorp-
tion atomique à deux canaux.
APPAREILS CLASSIQUES 49

Le premier exemple consiste en un spectromètre d'absorption atomique


à double faisceau Perkin-Elmer (modèle 303 ou 403) pourvu d'un cc correcteur
de fond spectral à lampe au deutérium ». Lorsque ce dispositif optionnel,
dfiment monté en usine, est mis en fonction par l'opérateur (qui peut aussi le
mettre hors fonction à volonté), le spectromètre à double faisceau et à un canal
devient un spectromètre à simple faisceau et à deux canaux. Le modulateur
à miroir MST-M lo (fig. 2.2) sert alors à diriger vers la flamme, alternativement,
le faisceau de radiations issu de la lampe à cathode creuse et le faisceau de
radiations issu du second générateur de radiations, la lampe au deutérium.
Ces deux faisceaux traversent alternativement la flamme et sont ensemble
décomposés par le sélecteur de radiation d'où sort, alternativement, le faisceau
de la radiation d'analyse, atténué par l'absorption totale (due à tous les compo-
sants de la flamme, atomes de l'élément à doser et autres composants) et un
faisceau de radiations de largeur spectrale égale à la bande passante du sélec-
teur de radiation, découpée dans le spectre continu de la lampe au deutérium.
Ce second faisceau n'est pas atténué de façon sensible par l'absorption spéci-
fique (due aux atomes de l'élément à doser) car sa largeur spectrale est trop
grande. Il n'est atténué que par l'absorption non spécifique (due aux autres
composants de la flamme). Or la grandeur que l'on veut mesurer est l'absor-
bance spécifique égale à la différence entre l'absorbance totale et l'absorbance
non spécifique. Justement, le photomultiplicateur reçoit alternativement les
deux faisceaux correspondants si bien que la mesure du signal électrique qui
en est issu conduit à la mesure de l'absorbance spécifique.
Le second exemple est le spectromètre d'absorption atomique à double
faisceau et à deux canaux Instrumentation Laboratory (fig. 2.3). Dans ce spec-
tromètre, le faisceau modulé à 500 Hz issu de la lampe à cathode creuse Sl
et le faisceau modulé à 1000 Hz issu de la lampe à cathode creuse S2 (ces deux
lampes sont alimentées en courant pulsé) sont envoyés ensemble par le miroir
semi-argenté Ml dans la flamme F (parcours Ml, M 3 , MST) et dans un espace
libre (parcours Ml> M 2, MST). Le faisceau mixte de mesure (flux énergétique I)
et le faisceau mixte de référence (flux énergétique 10 ) parviennent sur le miroir
à secteurs MST dont la rotation est liée photoélectriquement à la modulation
des deux faisceaux mixtes. Ceux-ci parviennent sur le sélecteur de radiation MR
(à réseau) suivi d'un photomultiplicateur (PM) et sur le sélecteur de radia-
tion MF (à filtre interférentiel) suivi également d'un photomultiplicateur (PM).
Le redressement (détection ou démodulation) du signal provenant du PM du
sélecteur MR est synchronisé sur la modulation de Sl (à 500 Hz) et le redresse-
ment du signal provenant du PM du sélecteur MF est synchronisé sur la modu-
lation de S2 (à 1 000 Hz). Ainsi est accomplie la discrimination des deux canaux.
En résumé, la mesure du signal du PM de MR conduit à la mesure de l'absorp-
tion par la flanune de la radiation d'analyse de Sl et la mesure du signal du PM
de MF conduit à la mesure de l'absorption par la flamme de la radiation d'ana-
50 APPAREILLAGE

lyse de S2' Ces deux mesures ont lieu selon le principe du double faisceau. On
peut ainsi obtenir simultanément deux valeurs de mesure correspondant au
dosage de deux éléments différents du même échantillon. On peut aussi n'obte-
nir qu'une seule valeur de mesure car le spectromètre permet, si on le désire,
d'obtenir directement le rapport du signal du PM de MR au signal du PM de

P.M.

MR ~

FIG. 2.3. - Schéma optique simplifié du spectromètre d'absorption atomique double


faisceau, double canal « Instrumentation Laboratory 153» (d'après INSTRUMENTA-
TION LABORATORY).

MF. Ceci peut servir à la correction du fond spectral par un procédé calqué
sur celui décrit dans le premier exemple ci-dessus. Ceci peut servir aussi à la
pratique de l'étalonnage interne: la valeur de mesure dont on déduit la concen-
tration à mesurer est alors la différence entre l'absorbance pour l'élément à
doser et l'absorbance pour un autre élément. On compense ainsi les change-
ments, d'un échantillon à l'autre, de viscosité des solutions et les fluctuations
de la forme de la flamme, de la composition de celle-ci et du débit instantané
de la nébulisation. On ne compense pas les perturbations du dosage d'un élé-
APPAREILS CLASSIQUES 51

ment causées par les différences de composition des échantillons à analyser.


Le troisième exemple est le spectromètre Research and Control Instruments.
Celui-ci n'a été construit que comme appareil expérimental et n'a jamais été
commercialisé mais sa structure (fig. 2.4) est intéressante. Il comporte quatre

Isceau de référence

FIG. 2.4. - Schéma optique du spectromètre d'absorption atomique « Research and


Control Instruments » (d'après Flame Spectroscopy, MAVRODlNEANU et BOI-
TEUX, 1966).

générateurs de radiations d'analyse: Ch C 2 , C 3 , C4 • Ceux-ci ne peuvent pas


fonctionner simultanément mais successivement au cours de l'analyse d'un
échantillon : ils ne constituent donc que l'équipement d'un premier canal;
chacun d'eux est mis en œuvre au moyen de l'un des obturateurs Oh O2 , 0 3 , 0 4 ,
Quand la lampe C 3 par exemple est utilisée, les radiations qu'elle émet éclai-
rent la fente d'entrée qui lui correspond et qui est placée de manière que
seule la radiation d'analyse du sodium (À. 589 nm) puisse, après diffraction
par le réseau R, sortir par la fente de sortie et parvenir sur le miroir à secteurs
tournant M. Ce miroir envoie dans la flamme, alternativement, tantôt la
radiation monochromatique d'analyse (et elle seule, contrairement à tous les
autres spectromètres), tantôt les radiations d'un faisceau réfléchi par le miroir M 2
et qui constitue le second canal. Comme le spectromètre d'absorption atomique
Perkin-Elmer avec « correcteur de fond spectral n, ce spectromètre ne peut
donner qu'une seule valeur de mesure, différence entre l'absorbance de la
flamme vis-à-vis de la radiation d'analyse et l'absorbance de la flamme vis-à-vis
du rayonnement de référence. On remarquera enfin que ce spectromètre
52 APPAREILLAGE

d'absorption atomique utilise la technique du double passage : l'unique


faisceau mixte traverse deux fois la flamme avant d'atteindre le photomulti-
plicateur PM, grâce au miroir Ml'

c) Un détecteur particulier: le détecteur à résonance.

Dans toutes les dispositions analysées dans les pages 46 et suivantes, le


sélecteur de radiation est un dispositif classique à réseau. Dans les spectro-
mètres d'absorption atomique comparés par les tableaux des pages 58 et
suivantes, le lecteur rencontrera d'autres sélecteurs de radiation à réseau,
un sélecteur à réseau-échelette et des sélecteurs à prisme : tous ces sélec-
teurs possèdent un organe dispersif. Or il en existe un qui ne contient pas un tel
organe dispersif: c'est le détecteur à résonance (Sullivan et Walsh, 1965 et 1968).
Dans un spectromètre d'absorption atomique équipé d'un tel détecteur, le
faisceau de radiations modifié par la traversée de la flamme entre dans une
ampoule contenant le même métal que celui qui est à doser, maintenu à l'état
de vapeur riche en atomes libres, par exemple par chauffage électrique d'un
petit cylindre de ce métal. La vapeur atomique de l'ampoule absorbe par
résonance seulement la radiation d'analyse, dont le flux énergétique a été dimi-
nué par absorption atomique dans la flamme; la vapeur atomique réémet par
fluorescence atomique cette même radiation avec une intensité proportionnelle
au flux énergétique absorbé. En mesurant au moyen d'un photomultiplicateur
le flux énergétique de cette radiation de fluorescence, on mesure le flux éner-
gétique de la radiation d'analyse.
Nous venons de décrire un spectromètre d'absorption atomique avec détec-
teur à résonance capable de doser un seul élément. Pour doser deux éléments,
on peut placer deux détecteurs à résonance l'un derrière l'autre. De plus, un
détecteur à résonance peut contenir un mélange de deux vapeurs atomiques
pourvu que les radiations de fluorescence atomique des métaux correspondants
puissent être facilement séparées au moyen de filtres optiques. L'avantage
important du détecteur à résonance est que, en tant que sélecteur de radiation,
il a une bande passante bien plus étroite que celle de n'importe quel sélecteur
de radiation usuel à système dispersif: on peut évaluer la résolution effective
d'un détecteur à résonance à 0,001 nm.

LA S~CURIT~ DES MANIPULANTS ET DES APPAREILS

Nous rappelons ici quelques précautions de sécurité élémentaires destinées


à mettre les manipulants et les appareils à l'abri des accidents dus à l'emploi
de gaz combustibles et de gaz comburants. Pour le propane, le butane et l'air,
les précautions usuelles de toutes les alimentations en gaz par l'intermédiaire
de tubes souples suffisent: tubes prévus pour résister à la pression mise en jeu et
APPAREILS CLASSIQUES 53

renouvelés à la moindre détérioration; colliers de serrage à tous les raccorde-


ments, en excluant formellement le fil de fer; lubrification des raccordements
de tubes en caoutchouc à l'eau exclusivement car l'huile dissout le caoutchouc,
et la glycérine lubrifie trop (pour la bouteille de propane, voir ci-après). Pour
l'oxygène et le protoxyde d'azote, n'employer que du matériel (tubes souples,
manomètres, détendeurs, débitmètres) vendu spécialement pour l'oxygène
ou le protoxyde d'azote et n'ayant jamais servi pour un autre gaz; on sera ainsi
sOr qu'aucun dépôt d'huile ne s'y est produit; ne mettre sur les raccordements
ni filasse, ni graisse, ni huile, ni mastic, ni joint en fibre ou en cuir; ces pré-
cautions sont motivées par l'inflammation spontanée fréquente de nombreuses
matières organiques dans l'oxygène pur sous pression. Pour l'hydrogène,
l'étanchéité de la canalisation doit être particulièrement rigoureuse et vérifiée
systématiquement; la bouteille doit être placée dans une armoire étanche
vis-à-vis du laboratoire d'analyses et communiquant avec le dehors par une
lucarne d'aération, car son robinet n'est jamais étanche. La même disposition
doit être prise pour la bouteille de propane.
Quand le spectromètre d'absorption atomique n'est pas pourvu de dispo-
sitifs spéciaux d'allumage et d'extinction de la flamme (voir tableaux, p. 61,
Sécurité), quelques règles doivent être observées. Pour allumer la flamme,
alimenter le brOleur en comburant sous la pression ou le débit prescrit, puis en
combustible de même, enfin présenter l'allumeur. Pour éteindre, couper
d'abord le co:mbustible : la flamme est soufflée instantanément; couper ensuite
le comburant. Il n 'y a d'exception à ces règles que pourla flamme N 2 0 - C2 H 2 :
allumer d'abord la flamme normalement à l'air et à l'acétylène; faire arriver
le N 2 0; enrichir la flamme en acétylène; fermer progressivement l'air en
amenant progressivement les pressions ou débits en N 2 0 et C 2 H 2 aux valeurs
prescrites; pour éteindre, ouvrir l'air; enrichir la flamme en acétylène; fermer
le N 2 0; fermer l'acétylène; fermer l'air.
Au cas où, malgré ces précautions, un commencement d'incendie viendrait
à se produire sur le spectromètre d'absorption atomique, fermer d'abord la
bouteille de combustible; fermer ensuite l'arrivée de comburant; intervenir
enfin sur le feu avec un extincteur à neige carbonique. Il est. indispensable de
mettre en place à l'avance les robinets ou clés de fermeture nécessaires, très
accessibles, ainsi que l'extincteur déverrouillé car une intervention extrêmement
rapide limite beaucoup les dégâts.

DESCRIPTION COMPARATIVE
DE 30 SPECTROMèTRES D'ABSORPTION ATOMIQUE COMMERCIAUX

a) Présentation de la description.

Vu le nombre imposant de spectromètres d'absorption atomique que l'on


trouve sur le marché mondial, il nous a semblé utile d'en présenter une des-
54 APPAREILLAGE

cription dans laquelle se trouvent étudiées, une par une et comparativement,


diverses caractéristiques intéressant l'analyste chimiste. Ces caractéristiques
s'étant révélées elles aussi nombreuses, le seul moyen de présenter l'ensemble
était un jeu de tableaux; l'inconvénient est que certains renseignements sont
alors fort succincts; si le lecteur trouve que, parfois, cet inconvénient n'est
pas atténué par les commentaires des pages 64 à 74, il consultera certaine-
ment avec fruit la firme constructrice ou la firme vendant l'appareil en France.
Le but de cette description comparative est d'aider le lecteur qui n'a pas
encore de spectromètre d'absorption atomique à s'équiper en conformité
exacte avec ses objectifs donc de l'aider à être ensuite pleinement satisfait du
spectromètre qu'il aura acquis. Le but est aussi de permettre au lecteur déjà
équipé d'adjoindre judicieusement à son spectromètre les accessoires conformes
à ses besoins. Il faut donc qu'avant tout le lecteur définisse complètement ses
objectifs d'analyse chimique. En voici une liste qui n'est pas limitative:
- état physico-chimique de5 substances à analyser : solides très difficiles
à mettre en solution qui invitent à recourir à une source d'atomisation admet-
tant les solides; solutions aqueuses très concentrées pour lesquelles il existe des
nébuliseurs et des brûleurs spécialement conçus; liquides très visqueux rele-
vant de nébuliseurs particuliers;
- ordre de grandeur des concentrations à déterminer pour chaque élément
à doser : il importe de situer cet ordre de grandeur par rapport à la sensibilité
inverse relative à cet élément, exprimée en mg/l pour 1 % d'absorption; si les
deux valeurs sont proches, la limite de détection du spectromètre d'absorption
atomique est une caractéristique primordiale et, si les concentrations à déter-
miner sont très supérieures, d'autres caractéristiques sont à considérer d'abord;
- répétabilité des mesures : si une excellente répétabilité est véritablement
exigée pour, avec une justesse sans défaillance due à une méthode raffinée,
atteindre la précision maximale, il faudra recourir aux appareils de lecture
les plus élaborés, aux automatismes de lecture et à un personnel très qualifié.
Nous pensons néanmoins que la haute précision, après que sa nécessité a été
dûment prouvée, est chère et n'est rentable que si la dépense correspondante
est amortie sur de grandes séries d'analyses;
- nombre d'analyses en série à effectuer par journée: si ce nombre est très
élevé, l'investissement en un appareillage d'analyse par absorption atomique
totalement automatisé est pleinement justifié;
- existence d'une méthode d'analyse chimique par absorption atomique,
éprouvée pour le problème analytique posé: si une telle méthode n'existe pas
encore et qu'il faut la mettre au point, la souplesse d'emploi du spectromètre
d'absorption atomique passe en premier.
Une fois définis les objectifs, le lecteur pourra consulter les tableaux com-
paratifs, pages 58 à 63, les compléter en interrogeant les firmes et effectuer des
APPAREILS CLASSIQUES 55

essais de divers spectromètres d'absorption atomique comme l'y invite la page 56.
Quels sont les constructeurs de spectromètres d'absorption atomique que
nous avons retenus dans les tableaux ? Au moins tous ceux, sans exception,
qui font de la publicité pour de tels instruments dans les revues scientifiques et
techniques reçues couramment en France. Tous les spectromètres d'absorption
atomique proposés fin 1969 par ces constructeurs sont répertoriés. Néanmoins,
nous présentons nos excuses pour toute erreur ou omission. Les sources des
renseignements inclus dans les tableaux sont référencées dans la colonne
Documents. Par priorité, la source est la Réponse à un questionnaire que nous
avons envoyé à toutes les firmes vendant les spectromètres d'absorption ato-
mique en France ou aux firmes constructrices. La situation technique « photogra-
phiée » par les tableaux est celle qui prévalait fin 1969; les documents nous sont
parvenus entre le 14 octobre et le 23 décembre, à l'exception de celui de la ligne 30.
Les tableaux n'ont pas pour seul but de fournir des renseignements tout
prêts au lecteur; de toute manière, la technique aura évolué lorsque celui-ci
les consultera. Ils ont le but permanent de présenter une grille d'appréciation
rationnelle des services que peut rendre un spectromètre d'absorption atomique,
grille que le lecteur achèvera de remplir et mettra à jour avec les documents
qu'il aura à sa disposition et en interrogeant les firmes.

b) Caractéristiques retenues dans la description


et caractéristiques non retenues.

Nous avons introduit dans les tableaux la plupart des caractéristiques que
nous avons pu trouver dans les Documents référencés.
Il y a néanmoins des exceptions notables et d'abord les éléments chimiques
dosables: ceux-ci dépendent des lampes à cathode creuse qui sont fabriquées;
il n'y a aucun problème pour les éléments classiques de l'analyse par absorp·
tion atomique; pour les éléments peu classiques, les lampes à cathode creuse
sont en progrès incessant en vue d'améliorer l'intensité absolue et l'intensité
relative de la radiation d'analyse émise, la stabilité dans le temps de cette émis-
sion et la durée de vie; une intensité absolue élevée permet de travailler avec
une valeur faible du gain réglable et, partant, de lire une indication exempte
de fluctuations: la répétabilité de la mesure de la concentration en bénéficie;
une intensité relative élevée, par rapport aux radiations de longueur d'onde
très voisine de celle de la radiation d'analyse elle-même, permet d'obtenir la
meilleure sensibilité possible et donc la meilleure répétabilité de la concentra-
tion mesurée; une intensité absolue élevée et une intensité relative élevée condui-
sent à la meilleure limite de détection possible; le lecteur appréciera tous ces
facteurs par des essais portant sur son problème précis.
Nous n'avons pas relevé les nombreux dispositifs, souvent extrêmement
56 APPAREILLAGE

utiles, destinés à améliorer la commodité du travail analytique : citons parmi


eux le moteur à plusieurs démultiplications enc1enchable sur la commande des
longueurs d'onde et permettant d'explorer automatiquement le spectre,
l'allumage électrique de la flamme (nous le signalons quand il fait partie d'un
dispositif de sécurité), les cartes de graduations interchangeables de l'appareil
de lecture, etc.; nous n'avons pas relevé non plus la machine imprimant auto-
matiquement les résultats analytiques ou l'organe de liaison avec un ordina-
teur; le lecteur s'informera lui-même sur ces catégories d'accessoires essen-
tiellement extensibles, en consultant les documents dont il dispose.
Nous avons surtout laissé totalement de côté les caractéristiques qui ne se
peuvent pas déduire des documents mais seulement des essais des spectromètres
d'absorption atomique. Justement, il nous semble que ces essais, que nous invi-
tons avec insistance le lecteur à effectuer, doivent obéir à un certain nombre
de règles. La première est d'effectuer l'essai dans d'excellentes conditions; il
faut s'entendre avec le vendeur qui présente l'appareil en démonstration pour
que celui-ci soit installé de manière aussi soignée que s'il l'était à demeure dans
un laboratoire. La seconde est que les essais doivent porter sur les problèmes
analytiques vrais du client: corps à analyser, éléments à doser, quantité d'échan-
tillon disponible, domaine des concentrations à déterminer, vitesse d'analyse
nécessaire, etc. La troisième condition est moins évidente mais tout aussi
impérieuse et concerne la précision des analyses: celle-ci est la résultante de la
justesse et de la répétabilité; la justesse est fonction de la méthode d'analyse,
c'est l'affaire du client aidé par les chapitres de méthodes du présent livre,
même lorsque le vendeur de l'appareil apporte son concours efficace comme
c'est souvent le cas; les essais du spectromètre d'absorption atomique ne doi-
vent porter que sur la répétabilité de la mesure de la concentration dans les
conditions exactes du problème analytique à résoudre, mais ils doivent être
programmés pour permettre au client de déterminer cette répétabilité de façon
rigoureuse et de vérifier si elle est conforme à ses besoins.
D'un essai, l'on déduit donc la répétabilité mais aussi beaucoup d'autres
caractéristiques importantes :
- pour la partie nébuliseur-brûleur : sa résistance à la corrosion par des
solutions acides très chargées en sels; sa parfaite accessibilité pour les nettoyages
et les changements de pièces; la rigidité mécanique du support du brûleur et
la qualité des dispositifs de réglage de la position de celui-ci, lesquelles ont
d'autant plus d'importance que la précision nécessaire des analyses est plus
élevée; la bonne protection de l'opérateur contre la chaleur intense dégagée
par la flamme N 20 - C 2 H 2 ; la charge saline maximale d'une solution aqueuse,
admissible en conservant la répétabilité exigée : nous signalons dans les
tableaux (voir p. 60) les brûleurs spéciaux pour solutions concentrées, sans
indication de la concentration maximale qui dépend d'ailleurs de la nature de
la charge saline pour un ensemble nébuliseur-brûleur donné;
APPAREILS CLASSIQUES 57

- pour la partie optique : la parfaite accessibilité du générateur de radia-


tions et la facilité du réglage à effectuer lors de la mise en place d'une nouvelle
lampe;
- pour la partie électronique : la facilité du dépannage si le client prévoit
de devoir l'effectuer lui-même; l'efficacité du stabilisateur de la tension du
secteur : le client doit connaître les variations de tension de son secteur et les
appliquer au spectromètre d'absorption atomique essayé, pendant une lecture
dont les variations doivent être alors inférieures à celles qui sont tolérables vu
la répétabilité exigée.

c) Les spectromètres d'absorption atomique convertibles


pour la fluorescence atomique.

Deux constructeurs, cités dans les tableaux, proposent un spectromètre


convertible :
- Aztec qui prescrit comme accessoires une lampe à décharge sans élec-
trodes pour chaque élément à doser, un générateur haute fréquence, une cavité
à micro-ondes et une tête de brOleur à flamme cylindrique de faible diamètre;
- Heath qui utilise comme générateur de radiations une lampe à cathode
creuse à haute intensité.
Par ailleurs, la firme Jarrell-Ash a mis cette conversion à l'étude.

d) Légende générale des tableaux comparatifs.

Pour faciliter l'emploi de ces tableaux, nous avons prévu une légende
complète pour chacune des colonnes, contenant en particulier la signification
des abréviations de la colonne à l'exception des abréviations évidentes. Les
colonnes sont indépenda;ntes les unes des autres si bien que le lecteur peut
commencer la consultation des tableaux par n'importe laquelle, pourvu qu'il
ait lu la légende de cette colonne et pris connaissance de l'identification des
spectromètres d'absorption atomique au moyen des abréviations de la colonne
répétée B : l'explication des abréviations de la colonne répétée B se trouve
dans les colonnes 1 et suivantes.
Il y a une mention commune à la plupart des légendes particulières, la
mention « Question ». Elle implique que la caractéristique étudiée dans la
colonne avait fait l'objet d'une question dans le questionnaire envoyé aux
firmes.
Quand une case est blanche, ceci signifie que le renseignement relatif à
l'accessoire concerné, ou à la donnée visée dans la colonne, ne figurait pas dans
les documents signalés sur la ligne, colonne 5. Le lecteur est invité à interroger
la firme citée colonne 4 (voir p. 58).
58 APPAREILLAGE

Tableau 2.1. - CARACTÉRISTIQUES COMPARÉES DES DIFFÉRENTS

t 1
_Co_B_D_E_

(Az)
AAA 3
1\-"_~-_D-_-tsI~_G-_N-I_A~TI-_-O_-N_-_~ ~-Co_-_-_N~STR~ :~CTE~ ~UR~-I p:n 1-----F
AAA 3 atomic
anatyzer
Il,

Aztec Instru-
ments Inc.
U. S. A. Tecbmation
4
-N-Ç-AJSE-----
-IRME--FRA-

113 rue Lamarck 75-Paris (IBO)


--Doc--~--NTS--I
Notice AAA 3
Réponse
- I---~__,____--I :::--------:---:-_-----;- - - 1
I-::..::..::.--=-=--==~~-=-=~~:....:....-I--=--=-=-=----
2 ~~J AC 2-20 Bausch and Lomb U. S. A. FlCA 33-2 22S-{) 469
1 7_B-_Le
__ M_es_niI_'-_Sain~'_t_-D_e_D1S_' I --'R_é--'p--'o_nse_
(Be) 979
3 979 1

448
(Be) Beckman
4
448 Instruments Bulletin F-
- - - - I------:-:-c---- Beckman U. S. A. France 7 164-5()()..(,9
_5 <Jt]
440 1 71 rue Marx-Dormoy
75-Paris (1BO)
Réponse

~ ~ 444 1--- 1------


(EEL) 140 Evans 1 14O.92.003-B
7 140 El Cambridge S. A. Réponse
- ectro_ G.-B. 8 rue Villaret-<le-Joyeuse -------
8 (EE L) 240 Selenium 75-Paris (170) 1 Bull. 7/09..(,9
24O
_ Ltd. I--=---=---=--=---=::c------::::-:---
1 Réponse
9 (H) Atornspek Rank Precision G.-B. R. P. I. France. Hilger et Watts CJ 140/8
ASPEK 1_,----_----;-_::-:=_I_I_fi::-d:-;-llS_tr:;-ies::c-::_L-,-td--'--. 43 rue Beaubourg 75-Paris (3 0) Réponse
(Hi) Accessoire 0420 Hitachi Ltd. 1 Japon S'adresser au constructeur: Ramirez-Munoz
10 0420 pour spectrom. 139 New Marunouchi Tokio (1968)
(II) 1
1=-------'--1'"'5"'3--- '"'Ins,----t-rurn--e-n-ta-t::-io-n- U. S. A. R. Delhomme et Cie IL 153-1968
11 153 Laboratory Inc. 0
30 Boul. Saint-Jacques 75-Paris (14 ) Réponse
12 DIAL(Ja) 2 Dialatom Il 1 Bull. 26 A B/68
Réponse

~ ~ DELTA 5089..(,..(,9
DELTA Jobin Jobin et Yvon Réponse
- I----;-;-;-;;;-:-c;o;---I F 26 rue Berthollet
16 ------aYl VARAF et Yvon 94-Arcueil Liste de caracté-
n -(~ VARAF

DENSA
ristiques Réponse
I-----=D;O;-ensa-::-to-=-·'""c--I---=O,-p-ti'""ca----=S""".-A:-.'"'S;:-.- \--;;1- I--;SO,---;;fr,-an--:-ie-.'"'2---rue--;;P:-occar-----,d.---p-ro-,l,-o-ng-ëe.---- 1~~B~U~II=.~D~e::n=sa":t::o_~
92-Levallois-Perret mic Réponse
18 -----cPe) 1----=-29~0-:-B~--I------1 SP 46810
_ 290-B Perkin-Elmer France Réponse
19 ~ 303 Perk in- U.S.A. 19 rue des Peupliers ------gp-~
303 Elmer 92-Bois-Colombes Réponse
20 ~ 403 CP 36910..(,9
403 Réponse
; ; ~ SPAA avec mono_
_ AA chromateur spécial Réponse
SAFAS
22 ~
1800
SPAA 1800 1 SAFAS Mo-
naco
lOQuai An toine-Io, Notices SPAA
Monaco-Principauté 1 BOO et 1900
23 ~ SPAA 1900 Réponse
1900
24 -----csor A 3 000 I-----,SO.---u-t~h-ern---I-G=-._~B:-. Jouan, 1 Avenue Carnot
A 3 000 Analytical Ltd. 1 9:.:1=---:.:M::ass=y'---- R=ép,,:o::n=se=-_I
25 ~ I-S""p-ec---:-tr-as-pan-:-I"'O""I-
S 101 Spectrametrics S'adresser au constructeur : Notice
- -S)- S In U.S.A. 2nd Av., North West Park Spectraspan
26 (p pectraspan 201 c. 1 Burlington (Mass.) 01803
S201
-; ~ AA 5 Varian-Techtron AUS Varian. Quartier de Courtabœuf Prelim. Bull. G05.
_ AA 5 PTY Ltd. 91-Orsay 11.68 Réponse
28 ~ SP 90-2 pye-Unicam G.-B. Philips-France 536/9 m/10.69
90-2 105 rue de Paris 93-Bobigny Réponse
-; ~ FA 2 Carl Zeiss D Carl Zeiss Instruments 50.625. I. F. WV.
FA 2 34 Champs-Élysées 7S-Paris (8 0) 69 Réponse
30 ~ 703 Heath Co U. S. A. Schlumberger Co Anal. Chem.
703 (Schlumberger CO) 57 rue de Paris 92-Bagneux 41, 129 A (1970)
APPAREILS CLASSIQUES 59

SPECTROMÈTRES D'ABSORPTION ATOMIQUE COMMERCIAUX

6 7 8 9 10 Il 12 13 14 15 16
-- - 1

--- ---
PRIx NB LAMPES A Pat- ALIMEN- OBTURATION LAMPES L. à NÉBu- NÉB. BaULEua
FX CAT. CREUSE CHAUP. TATION IIŒCANIQUE DIVERSES DtCH. LISEUR UL.S.
-- - --- --- ---
7 S40 1 Atomie Sp. L. 2 C.A. - H. F. et arc oà 10 FA
S Westingh. Opt.+3 400 Hz au xénon C. C. OSRAM m1/mn
- --- -- ---
42631 1 Westing-
bouse
2 C.A.
133 Hz
- Réglable
1
FA
-- - --- --- ---
47940 1 2 c.e. OUI H. F. OUI
-- - --- --- --
32480 1 2 c.e. OUI H. F. OUI FA
Westing- 1 à 5 protégé
--
43300
-1 house ---
2
-c.e.
-- H. F.
OSRAM ml/mn
-- par
ouKern OUI OUI gaz
-- -2 --- --- -- inerte
51300 2 c.e. OUI H. F. OUI
ou 1
-- - --- --- 1
-- -- -
20000 1 EEL 0 C.A. - 3 FA
Opt.3
50 Hz m1/mn
-- - --- -- ---
36000 1 EEL 3 C.A. - H. F. OUI 3 FA
350 Hz m1/mn
-- - --- -- ---
23744 1 Hilger
et Watts
3 C. A.
400 Hz
- 2
m1/mn
FA
-- - --- -- ---
1 C.A. - FA
-- - -- ---
70433 2 Westing- 5 Put. Canal 1 : 500 Hz 4 à 12 FA
bouse Canal 2 : 1000Hz m1/mn
-- - -- - FA
--
20 402 1 1 Put. -
-- -1 --- --- --- ---
41 192 Westing.
honse
2
Opt.+3
Put. - FA
-- - --- ---
53692 1 2 FA
Opt.+3
-- - --- --- ---
39415 1 2 c.e. 125 Hz H. F. OUI Fr
- Jobin Oà4
21415 1 et Yvon --0- ----c:c:-
Opt.2 - - -
250 Hz H. F.
---
m1/mn OUI ~
-- -1 -n-
31835 Fivre- Inutile c.e. 1000Hz 6 à 10
Optica m1/mn
18845
-
1 0
---
C.A.
- -- - - --- --
~
Opt.2 50 Hz
--
46 881 2 Perkin- --0-
----c:c:- 2 à 6
-- -FA
--
Obturateur OSRAM
Elmer Opt.2 tournant m1/mn
-- - --0- - -- -- ---
67608 2 c.e. à H. F. et arc FA
Opt.2 miroir au xénon C. C.
24083
-
1 1
--- -----
c.e. 300 Hz
---
OUI
-- ~
-- - --1- --
42243 1 c.e. 300 Hz OUI 3 à 5,5 ~
Hanau m1/mn
--
29 383
-
1
--- ---
1 c.c. -- -
300 Hz OUI
-- ---
FA
-- --- --- ---
21000 1 Atomie 3 C.A. - 4,5
Spectral Lamps 400 Hz m1/mn
-- - --- -- ---
12410
S
1 - - ---c.c:- -0l:Jx- Arc au
xénon Ine.
-
-- 1 Haute 2 ---c.c:- OUI
--- Réglable -- ---
-
intensité
- - - -C.A.
-- --- - ---
38.500 1 Atomie
Spectral Lamps
3
285 Hz
- OSRAM 4m1/mn
Opt.là5
FA
-- T Pye-Unicam
- - - ------pur.-
0 - 3
-- ---
FA
Opt.2 50 Hz m1/mn
------pur.- --- --
33901 1 Zeiss, Kern, Opt. - 3
m1/mn
~
-
Westinghouse
-50-Hz- --- -- ~
23000 Haute 3 OUI
intensité
60 APPAREILLAGE

Tableau 2.1

A B 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27
- --- -- -- -- -- -- -- - - -- --
ND CoDE PAS- E. air Rair E.air E. air E. air E. N,O E. N,O E.O, BROLEURS SPÉCIAUX
RÉGLAGE
SAGE H, C,H, C,H. C.H .. saz C,H, Div. Ar. H, DES GAZ
- -(Az)
-- -- -- -- -- -- -- - - --- --
1 10 10 10 5 OUI A tête en titane 2 robinets
1 AAA 3 pour flamme réductrice
- -- -- -- -- -- -- - - -- --
(Ba) 1 10 OUI 5 MFA air-C,H, Robinets
2 2-20
- -1- -- -- -- -- -- --- - - ---
(Be) 7 10 10 10 7 7 7 ID Sol. conc. Détendeurs
3 979 H, avec air auxiI.
- -- -- -- -- -- -- - - - -
10 10 7 7
-7- 2° 3 inj.
(Be) 1 7 10 Détendeurs
4 448 H.
- 1
(Be) 7
-- --
10
-~

10
-- -- - -
10 7 7
--
7 Détendeurs
5 ou 3
440 H,
- -- -- -- -- -- -- -- --
(Be) 1 7 10 10 10 7 7 7 Détendeurs
6 444 ou 3 H,
---- -- -- -- -- -- - ~
--- - - --
10 5 Sol. conc.
7 (BEL)
140
1 10 10 Robinets
- (EEL) -1- -10- -- -- -- -- - - - - --
10 5
8 240
- -- -- -- -- -- -- - - -- --
(H) 1 13 10 9 Robinets
9 ASPEK
- -- -- -- -- -- -- -- -- --
(Hi)
10 0420 1 OUI
- (Il)
-- - ~
- 7- - - -- -- --
6
-- --
1° MFA Robinets
II 2° Inj.
153
----
(Ja)
-- --
1 10
--
10
-- -- --
10
--
5
-- --
Inj. Ioc. Robinets
12 DlAL2
- -- -- -- -- -- -- --- -- --
Inj. Ioc.
(Ja)
13 ASORB 1 10 10 10 5 Robinets
ou 3
-
(Ja)
--
1,3
-10- - - - - - - - -
10 10
-5- - - --
Inj. Ioc. Robinets
14 ou 5
MVAA
-
(Jy)
-- -- -- -- -- -- -- - -
-5,5 --
Sol. conc. avec FA (C)
15 DELTA 1 11 11 11
de l, 2 et 5 cm
- -1- - - -11- - - -11- -- -- --
16 ~VARAF
5,5 OUI
C,H 10
Ioj. Robinets
-
------coJ- -- -- -- -- --
5 5
-- ---
5
---
RéSul. diff.
17 DENSA (B) à robinets
- (Pë)
18 290-B
--
1
- ~

10
-- --
5 et
10
10 ----ro - - --
5
---
10 Robinets
- (P ë)
-~

1
--
10 set
--
10
~
-
10
-~

--
5
-- --
10 1° Ioj. Robinets
19 303 10 2° MFA
- -- -- --- - - - - 3° Sol. conc.
----o>e> III
- ~
-~

20 1 10 5 et 10 5 10 Robinets
403 10
- (SIi) 1
-- - ~

----ro -- - ~
-- - - -- --
5
21
AA -1_-
- -- -- -- - - -- 3 détendeurs
22 ~
-~ -~

1 10 5 et
1800 2 robinets
- -- -- -~ -~
-5- - - ---
23 ~
- ~ - ~

1 10
1900
- --
12
- ~

-- -- --- -- ---
24 ~
-~

12 12 12 12 5 Robinets
A3000
- -- -- -- -- --- - - ---
- - - - - -
- ~

25 ~ - -
- ~

1 -
S lOI
- -- --
- -
-~
-- -- -- --
- --
-
- -

26 ~
S 201
1 - - - - -
- -- -- -- -- -- -- -- --
27 ~ 10
1 10 10 10 5 Air 1 détendeur
AA5 auxil. 2 robinets
- -1- -- -- -- -- -- - - - - ---
28 ~
90-2
10 10 5 10
C,H,
MFA pour sol. conc.
avec air auxil.
2 robinets
- -3- -5- - - -- -- -- -- --- ---
29 ~
FA2
5 5 5 3 1 détendeur
2 robinets
- -- -- -- -- -- -- - - --- ---
30 ~
703
Inj. Inc. 2 robinets
APPAREILS CLASSIQUES 61

(suite)

28 29 30 31 32 33 34 1
35
1 1 1
CoNfRÔLE 1 PRÉPARATION DISPOSITIFS AUTItESSOURCES 1 RÉSEAu OUVER- AUTRE ÉLÉM. DISPERSION
DES GAZ DE L'AÉROSOL DE SÉCtJRlTÉ D'ATOMISATION tjmm TURE DISPERSIF nmjmm

2 débit-
mètres
2 vannes
de transition
1200 FjlO - 1,6
--- ---
Débit-
mètres
Ch. de mél.;
Trieur
Ch. éj.;
vanne d'urgence
1200 FjlO - 1,5
----
Mano-
mètres
1220 -
---
Mano- Ch. de nébuli- Capsule éj.;
1
1220 -
mètres sation chauf- Arrêt auto sur
fée; conden- --- ----

_1 -
1

Mano- seur refroidi chauffage et sur 1 1220


mètres par eau gaz combustible
--- ---
Mano-
mètres
1220 -
576 -
1

Mano- Ch. de mél. 1


6,6
mètres 1

---
Débit-
mètres
Ch. de mél. ---s76 - 6,6
--- ---
Débit- • Brise-jet; - Prisme sîlice 1,7
mètres Ch. de triage 60<' (G) à 200 nm
----
Débitm. et OUI -
manam.
---
Mano- Brise-jet (D) (E) Canal 1 : Fj9 Canal 2 : 2,5
mètres 1200 (F)
Débit-
mètres
Brise..jet;
Trieur
Vannes d'urgence - 1 180 Fj7,5 3,3
-1- - ----
Débit-
mètres
Brise-jet;
Trieur ,Vannes d'urgence
Fj3,6 - 180 3,8
et vanne de trao.. --- ----

Débit-
mètres
Brise-jet;
Trieur
sition air-N,O OUI - 1,6
----
~4manom.
Déb. Opt.
Ch. de
détente
Torche
à plasma
1200 - 1,2
1
---
Débit-
mètres
--Ch.de--
détente
Capsule éj.
Alarme
1200 - 1
1,8

Débit-
mètres
Ch. d'homo 600 -----pj9 - 5
~illll.':.- ---
Débitm. et
maDam.
Nacelle dans ---.--soo - 1,2
la Damme;
Débitm. et Hélices Mèl. de l'éch. 2880 - - - - 0,65 U. V.
manam. de triage solid. avec comp. 1440 1,30 Vis.
------
-
1

pyrotechnique ~ ~ Fj6,5

1
Débitm. et Dép. et arrêt 0,65 U. V.
manom.

3 mano-
mètres et Deux écrans
auto (E) briUant lOs. 1440
OUI

OUI
=1_-- -
1,30 Vis.

5
5

=1
2 débit- de triage 1

mètres OUI - 5

Débit- 640 - 6
mètres
Allumage auto Plasma d'arc à - Jiïi"O Échelette à 0,12 U. V.
argon ine. 73 tjmm en 0,25 Vis.
----
Allumage auto pour écho solid.
ou liquides
- ~ 100· ordre +
prisme croisé
1 0,12 U. V.
0,25 Vis.
1 manom.
et 2 débitm.
~ l'7iO - 3,3

2 débit-
mètres
Aillettes
de triage
Soupapes
antiretour
- ------pj4 Prisme silice
300 argenté
12
à 300 nm
--- ---
-
1

2 débit- Ch. de triage Arrêt au t. sur Prisme quartz 0,71


mètres à doub. paroi gaz combustible à 300 nm
2 mano- Vannes d'urgence
---
mètres
1
62 APPAREILLAGE

Tableau 2.1

20

T. ou A. Jq.7 s 10
APPAREILS CLASSIQUES 63

(suite)

44 4S 46
1
1 47 48 1 49 SO SI S2 1 I-S-6-
1 ~ ~~
ExP. TOTAL. -AFP--.-u-cr-.- --L-INÉAR1TÉ--- -A-UTQ--MA-TISM.lS---1C--JU.lB-. SENS. LIM. ÉMIS- PAS- LAR- PRo- PRÉ-
_ENa_. _NUM
_ _._ OPTIONNEL Al'P.OPT. DE LECTURE ENa. _JNV_. _D_ET_. SION SEUR GEUR ~I SENT.

0,2 à Numériseur T. ou A. Moy. de 2 à 10 ou !ne. 8S S7 Mono-


100_8_ 1_,-;:.à~4::,..:e~h:.... _ \~o~u~Co=n:::e'~1 ~16:....::m::es::.:..-a~v:.:•...:n::um::::-. 1 000
____
Numériseur 1000 1,4 -1- !ne. --1-- --- bloc
~1:::

--1 --Ëèii:proj:- -A-:-oü--Cônë:"


100 0,1
_ _ _ _ _ ' 1 - - - - - - - 1 - - __
---- --- 0,01 Opt.
_
Spec.
+Acc.
100 0,1 0,01 Opt. Opt. lOS 4S Modu-
laire
-- --- 1-----1-----1-------1--
100 0,1 0,01 Opt. Opt. lOS 4S Modu-
Retardateur laire
__ 2 à 30 8 1 - - - - - ' , - - - - - - 1 de mesure de
S à IS S 100 0,1 0,01 Opt. Opt. lOS 4S Modu-
laire
Numériseur 1 ou S -2- O;J Opt. Opt. '"39 ---;j(j Mono-
ou 10 bloc
Numériseur A. ou Cone. 1,3 0,1 Ine. Opt. Mono-
bloc
Numériseur 10 1 0,2 ' Opt. Opt. 110 46 Mono-
---1-----' ----1------ - - -- bloc
Spec.

10 à40 8 A. zéro;
(K)
100
-- ----
o;J"""" Opt. --IIOS 1

4S
+Acc.
Mono-
bloc
10
-- I_N_um_é_n_·se_ur_ _ - - - - - 1 __ _ __ !ne. 6S 3_S_ _-M=bl=::"=o-=
I
Numériseur 10 1 Ine. 98 40 Mono-
--1----',----1------1-- - - - bloc
Numériseur 10 1 Ine.

Numériseur A. ou Cone. 10 !ne. Opt. 2

Numériseur T. ou A. 10 !ne.
--
Opt.
-- -- -blocs
--
à 4 ch. ou Cone.
-10- 10 à 40 S Numériseur 1 211- -2- o;s !ne. Opt. ISO 40 Modu-
--16 - - - "NumérISe'ur - - - - -

I--------I-~I=OO
10 -1-,3- -0-,2-
laire
Mono- - - Opt. "62 38""""
bloc
100 Jq. Numériseur A. ou Cone. Moy. de 4 à fO T,3 Opt. 89 -ST Mono- W --
408 à4eh. 16 mes. av. num. bloc
100 A. zéro; Moy. 10 T,3 O,OS !ne. Opt. ITO "66" Mono-
___ 1 1 de 10 ou 100 mes. _____ bloc
-1- o;t Opt. ModU:-
__ _ _ _ _ laire
-1- ~ Opt. Spec.
--1---
-- 1-----1-----1-------_
-1- (f,l Opt. 1-
_ _ _ _ +Acc.

__
S-
+1:'.
A. zéro 2 à T,2 0;2 Ine. - - - - ---
ISO
- - -_I~N~um-é~nse~·-_-ur_-I------I-------I--
1

- - - - -In-e-. Opt. -9-1 -4-1- Mono-


1 1 1___ __ __ _ _ _ _ _ bloc
Ine. Opt. 91 41 Mono-
bloc
liiO "IifIiiS Numériseur T. ou A.; 1 A. zéro 10 -1- o:TS Opt. Opt. 137 ~ Modu-
Cone. en 8Up. laire
-----W-"T.S O,3S Ine. Opt. ~"""4'7 Mono-

--1
bloc
A. zéro Opt. --S- 7 -1- Ine. - - 100 6S Spec.
-- ---I----I-----I-------I""""iïlif" - - -- - - - - - - ~~:
2S0 laire
64 APPAREILLAGE

e) Légendes particulières
à chacune des 56 colonnes des tableaux comparatifs
(une colonne par caractéristique).

Colonne A : N°
Numéro de la ligne. - Nous consacrons une ligne à chacun des spectromètres
d'absorption atomique décrits par les constructeurs.

Colonne B : Code :
Code de désignation abrégée du spectromètre d'absorption atomique décrit. - Ce
code comporte entre parenthèses le monogramme que nous avons attribué au cons-
tructeur. Les lignes sont disposées dans l'ordre alphabétique de ce monogramme,
sauf la 30e , puis, pour un même constructeur, dans un ordre arbitraire.

COLONNE 1 : Désignation:
Désignation du spectromètre d'absorption atomique dans les documents cités
colonne 5.

CoLONNE 2 : Constructeur :
Raison sociale de la firme qui construit le spectromètre d'absorption atomique. -
La qualité de firme constructrice est attribuée à la firme signataire du document
référencé colonne 5 ou à la firme nommée comme telle dans la réponse (colonne 5)
de la firme colonne 4.

COLONNE 3 : Pays :
Pays où est située la maison mère de la firme constructrice. - Ce pays est celui que
désignent les documents cités colonne 5.

COLONNE 4 : Firme française :


Firme vendant l'appareil en France. - Quand le mot Réponse figure colonne 5,
cette réponse provient de la firme colonne 4.

CoLONNE 5 : Document :
Documents utilisés comme sources des renseignements contenus dans les tableaux. -
Ces documents sont :
- la réponse de la firme colonne 4 ou de la firme constructrice à notre question-
naire, signalée par le mot Réponse;
- une notice reçue en même temps que la réponse. Elle est référencée le plus
précisément possible;
- pour la ligne 10 : un livre;
-- pour les lignes 25 et 26 : une notice reçue en réponse à notre questionnaire;
- pour la ligne 30 : une insertion publicitaire.
APPAREILS CLASSIQUES 65

COLONNE 6 : Prix (Question) :


Prix en P, hors taxes, sauf mention contraire ($), en vigueur le 1 er septembre 1969
(pour les lignes 27 et 30, prix au 1er janvier 1970). - Ce prix est extrait de la réponse
au questionnaire, sauf pour les lignes 1 et 25 où nous l'avons déduit au mieux du
document.
Voici la question posée: « nous vous demandons d'indiquer le prix, hors taxes,
en Francs, pris en votre magasin en France, de l'appareil muni de l'accessoire per-
mettant le préchauffage et l'interchangeabilité facile des lampes. A part cet accessoire,
l'appareil sera seulement muni de l'équipement nécessaire et suffisant (lampe à
cathode creuse comprise) pour le dosage de l'aluminium avec les performances indi-
quées (colonnes 50 et 51). Cet équipement ne comporte pas d'enregistreur. Si le dis~
positif d'absorption atomique que votre firme propose est un accessoire pour un spec-
trophotomètre, veuillez inclure dans le prix le spectrophotomètre nécessaire et suffi-
sant pour pratiquer le dosage indiqué (colonnes 50 et 51), au voisinage de la limite de
détection. Signaler le type de spectrophotomètre par son appellation commerciale ».
Nous ajouterons que les prix indiqués ne sont pas des devis complets d'installation.
Il faut ajouter au prix du spectromètre d'absorption atomique au moins les prix :
- des sources et dispositifs d'alimentation en gaz combustibles et comburants
qui doivent délivrer sur l'appareil ces gaz avec un débit régulé dont la stabilité est
celle que l'on obtient avec un détendeur double de précision. Certains constructeurs
incorporent au spectromètre d'absorption atomique les détendeurs secondaires et
l'un d'eux les détendeurs doubles (ligne 15, colonne 27). Autrement, les dispositifs
nécessaires doivent être acquis auprès de la firme colonne 4 ou du fournisseur habi-
tuel de matériel pour gaz comprimés;
- du dispositif d'évacuation des gaz brûlés;
- du matériel de laboratoire et des produits requis pour la préparation des échan-
tillons et des étalons;
- des accessoires optionnels convenant aux analyses à faire; certains sont signa-
lés dans les tableaux.

CoLONNE 7 : NB FX (Question) :
Nombre de faisceaux. - Le chiffre 1 signale un spectromètre monofaisceau
(voir p. 46). Le chiffre 2 signale un spectromètre double faisceau (voir p. 49 et p. 47
où sont décrits à titre d'exemple les spectromètres d'absorption atomique des
lignes 11 et 19).

CoLONNE 8 : Lampes à cat. creuse (Question) :


Marques ou types de lampe à cathode creuse conseillés par le constructeur. - A la
ligne 25 figure un tiret: il s'agit du seul spectromètre d'absorption atomique commer-
cial où le générateur de radiations n'est pas une lampe à cathode creuse mais un arc
au xénon (colonne 12), source à spectre continu dans lequel un monochromateur spé-
cial découpe une bande suffisamment étroite (0,0015 DOl de largeur à 300 Dm par
exemple).
Tous les constructeurs admettent d'autres marques que celles conseillées sauf pour
l'appareil de la ligne 17 : ses lampes à cathode creuse sont refroidies par l'eau. Le
constructeur procède ainsi afin que les lampes atteignent plus vite leur fonctionnement
de régime, que le préchauffage soit inutile et que l'émission soit plus stable.
PINTA. [. 3
66 APPAREILLAGE

CoLONNE 9 : Préchauf. (Question) :


Nombre de lampes à cathode creuse que l'on peut mettre en préchauffage. - Pen-
dant qu'une lampe est en service (elle n'est pas comptée dans le nombre indiqué),
on peut « préchauffer» un certain nombre de lampes, c'est-à-dire y faire passer le
courant électrique qui leur convient, pour qu'elles soient en fonctionnement de régime
lorsqu'on en a besoin.
Abréviation :
Opt. = accessoire optionnel.

CoLONNE 10 : Alimentation (Question) :


Nature du courant d'alimentation de la lampe de travail.
Abréviations :
C. C. = Courant continu;
C. A. = Courant alternatif;
Pul. = Courant pulsé, succession d'impulsions de formes variées suivant les
constructeurs;
Hz = Hertz ou période par seconde;
Ligne Il, Canal 1 et Canal 2 : voir page 50.

CoLONNE Il : Obturation mécanique


Dans cette colonne figure un tiret lorsque la lampe de travail est alimentée en
courant alternatif: il n'y a pas lieu à obturation mécanique.
Quand la lampe de travail est alimentée en courant continu, nous indiquons la
fréquence d'obturation en Hertz du faisceau émis par le générateur de radiations,
au moyen d'un obturateur tournant situé nécessairement entre le générateur de
radiations et la flamme.
Abréviation :
. OUI = Il y a obturation mécanique mais les documents de la colonne 5 n'en indiquent
pas la fréquence.

CoLONNE 12 : Lampes diverses (Question) :


Lampes diverses, autres qu'à cathode creuse, utilisées comme générateurs de radia-
tions. - Ces lampes sont toujours des accessoires optionnels, sauf dans un cas (ligne 25)
où l'arc au xénon est incorporé au spectromètre d'absorption atomique (Inc.); voir
commentaire de la colonne 8.
Abréviations :
H. F. = Lampes sans électrodes à excitation en très haute fréquence, autrement dit
« par micro-ondes » ; elles ont une intensité de rayonnement supérieure à celle
des lampes à cathode creuse;
C. C. = Courant continu.

CoLONNE 13 : L. à déch. (Question) :


Lampes à décharge dans la vapeur du métal {volatil}, utilisées comme générateurs
de radiations de ce métal. - Dans ces lampes, la décharge n'est pas localisée dans la
cathode mais occupe toute l'ampoule. Elles ont une intensité de rayonnement supé-
APPAREILS CLASSIQUES 67

rieure à celle des lampes à cathode creuse mais donnent des raies moins fines. Ces
lampes sont toujours des accessoires optionnels.
Abréviations :
OSRAM = marque de lampes à décharge;
OUI = les documents de la colonne 5 mentionnent des lampes à décharge mais
n'en indiquent pas la marque.

CoLONNE 14 : Nébuliseur (Question) :


Débit du nébuliseur incorporé au spectromètre d'absorption atomique standard. -
Ce débit est exprimé en millilitre/minute d'eau. Quand il y a deux valeurs, ce sont les
limites de débit d'un nébuliseur réglable.
Abréviation :
Opt. = avec un nébuliseur optionnel.

COLONNE 15 : Néb. ul.-s.


Nébuliseur à ultra-sons. - OUI signifie que les documents colonne 5 signalent
comme accessoire optionnel un nébuliseur à ultra-sons. Ligne 15 : le nébuliseur à
ultra-sons est spécialement prévu pour les liquides visqueux.

CoLONNE 16 : BrtUeur :
Type de brûleur usuel pour air-acétylène.
Abréviations :
FA = BrOleur à fente axiale unique, c'est-à-dire parallèle à l'axe optique du mono-
chromateur;
Fr = BrOleur à fentes transversales multiples.
Ces deux types de brOleurs sont à prémélange et à écoulement quasi-laminaire.
- = Tiret. La source d'atomisation n'est pas une flamme de combustion; voir
colonne 31;
(A) = La flamme est protégée par une arrivée d'air mtré.

CoLONNE 17 : Passage :
Nombre de passages du faisceau de radiations à travers la flamme. - Ce nombre
est parfois 3 ou 5 grâce à un jeu de miroirs.

CoLONNE 18 à 25 :
Épaisseur E en centimètre de la flamme (Question). - Cette épaisseur est l'épais-
seur optique mesurée dans la direction du faisceau de radiations. Le parcours optique
égale l'épaisseur optique multipliée par le nombre de passages.
Abréviations :
Colonne 22, titre, GAZ désigne le gaz de ville. Examiner avec la firme colonne 4 la
régulation de débit appropriée à la distribution dont on dispose;
Colonne 24, titre, DIV. : gaz divers indiqués, parmi lesquels (B) désigne une flamme de
5 cm d'épaisseur alimentée en acétylène et en mélange Air - NaO en proportions
choisies; on peut ainsi choisir la température de la flamme dans un assez large
intervalle;
68 APPAREILLAGE

Colonne 25, titre, Dg - Ar - Hg : le bro.leur est alimenté en hydrogène et en un


mélange argon-oxygène; la flamme demeure laminaire; son fond continu spectral
est très faible, vu l'absence de carbone et d'azote;
Toutes colonnes, OUI: la flamme citée est prévue mais les documents colonne 5 n'en
indiquent pas l'épaisseur;
= tiret: la source d'atomisation n'est pas une flamme de combustion; voir
colonne 31.
Certaines flammes exigent des bro.leurs qui sont des accessoires optionnels;
néanmoins, il ne faut pas autant de bro.leurs que de flammes.

CoLONNE 26 : Brilleurs spéciaux :


Brûleurs spéciaux optionnels sauf mention [ne. incorporé dans le spectromètre
d'absorption atomique standard.
Abréviations :
FA et FT : voir colonne 16. Une valeur en centimètre indique l'épaisseur de la
flamme au sens des colonnes 18 à 25;
MFA = Bro.leur multifente (à plusieurs fentes axiales, 3 en général); la flamme
est plus large dans le sens perpendiculaire à l'axe si bien que sa zone
centrale est plus à l'abri de l'oxygène de l'air ambiant et que des condi-
tions réductrices peuvent y être mieux maintenues;
Inj. = Brûleur à injection directe de la solution dans la flamme, autrement
dit « brüIeur-pulvérisateur » à écoulement turbulent. Permet la flamme
oxygène-hydrogène ou la flamme oxygène-acétylène;
3 inj. = trois bro.Ieurs à injection directe alignés, pour augmenter le parcours
optique;
Sol. conc. = Bro.Ieur spécial pour analyse de solutions concentrées en sels. Inter-
roger la firme colonne 4;
Auxil. = auxiliaire. L'air auxiliaire est une arrivée d'air comburant au bro.leur,
qui vient en supplément de l'air porteur de l'aérosol;
= tiret: la source d'atomisation n'est pas une flamme de combustion.

COLONNE 27 : Réglage des gaz (Question) :


Dispositifs de réglage et de régulation du débit des gaz combustible et comburant
incorporés dans le spectromètre d'absorption atomique standard. - La mension Robi-
nets désigne des robinets à pointeau de précision permettant un réglage très fin.
La mention Détendeurs désigne des détendeurs de précision à employer comme
détendeurs secondaires, après les détendeurs primaires. Ces détendeurs secondaires
doivent, à moins que le constructeur en ait décidé autrement, être placés de manière
que leur membrane soit horizontale. Le détendeur primaire pour NgO doit être
accompagné d'un réchauffeur électrique spécial.
Abréviations :
Imp. = imposé. Le débit imposé est régulé, mais n'est pas réglable;
(C) = Le spectromètre d'absorption atomique standard comporte quatre robinets
à pointeau ainsi que les détendeurs secondaires et primaires nécessaires.

COLONNE 28 : Contrôle des gaz (Question) :


Dispositifs de contrôle ou de mesure du débit des gaz combustible et comburant.
APPAREILS CLASSIQUES 69

incorporés dans le spectromètre d'absorption atomique standard (sauf exception signa-


lée par Opt. : optionnel).

COLONNE 29 : Préparation de l'aérosol (Question)


Dispositif placé entre le nébuliseur et le brûleur pour transformer le brouillard en
aérosol par triage, c'est-à-dire élimination des gouttes trop grosses. - Le triage est
souvent accompagné d'une amélioration du mélange gaz-aérosol (Mél.) ou homo-
généisation (Hom.) dans une chambre (Ch.) appropriée.

COLONNE 30 : Dispositifs de sécurité :


Abréviations :
Ch. = Chambre;
Éj. = Éjectable;
Aut. = Automatique;
Dép. = Départ.
Transition = passage progressif du mélange air-acétylène au mélange NaD-acétylène
et inversement, permettant ainsi d'éviter d'allumer ou d'éteindre le
mélange NaO-acétylène, opération entrainant quelquefois une petite
explosion;
(Dl = Allumage air-acétylène, transition à NaD-acétylène, transition inverse,
extinction air-acétylène automatiques; capsule déchirable;
(E) = Photocellule contrôlant la flamme et commandant un arrêt automa-
tique en cas d'anomalie.

COLONNE 31 : Autres sources d'atomisation (Question) :


Source d'atomisation autre qu'un ensemble nébuliseur-brûleur. - Cet accessoire
est optionnel sauf lignes 25 et 26 (mention Inc.).
Abréviations :
Éch. = Échantillon;
Mél. = Mélange;
Comp. = Composition.

COLONNE 32 : Réseau tjmm :


Nombre de traits par millimètre du ou des réseaux du monochromateur principal. -
Cette caractéristique influe au premier chef sur la dispersion du monochromateur.
Le pouvoir de résolution de celui-ci est gouverné par le nombre total de traits du réseau.
Abréviations :
= tiret : le monochromateur principal n'est pas à réseau, voir colonne 34.
OUI = le monochromateur principal est à réseau mais le nombre de traits par
millimètre ne figure pas dans les documents colonne 5.

COLONNE 33 : Ouverture :
Ouverture de l'optique du monochromateur principal. ~ Cette ouverture, exprimée
ici comme celle d'un objectif photographique, est une des caractéristiques qui influent
sur la luminosité du monochromateur.
70 APPAREILLAGE

CoWNNE 34 : Autre élém. dispersif (Question) :


Élément dispersif du monochromateur principal s'il n'est pas à réseau, ou du mono-
chromateur secondaire du canal 2 du spectromètre ligne 11 et référence (F). - Ce der-
nier monochromateur est à filtre interférentiel (voir p. 50).
Abréviations :
(G) = avec compensation thermique.

CoLONNE 35 : Dispersion nm/mm (Question) :


Dispersion inverse du monochromateur principal, mesurée sur la fente de sortie, en
nanomètre par millimètre.
Abréviation :
Vis. = dans le spectre visible.

CoWNNE 36 : Justesse de lecture (nm) (Question) :


Justesse de lecture de la longueur d'onde, en nanomètre. - C'est l'écart maximal,
en plus ou en moins, entre la longueur d'onde lue sur le dispositif de lecture du mono-
chromateur et la longueur d'onde moyenne vraie de la bande passante.
Abréviations :
(1) = il n'y a pas de lecture de la longueur d'onde d'analyse, il y a sélection auto-
matique de celle-ci; .
(J) = 10 longueurs d'onde d'analyse sélectables;
Vis. = dans le spectre visible.

CoLONNE 37 : Limites monoch. (Question)


Limites en nanomètre du domaine de longueurs d'onde couvert par le monochroma-
teur. - Deux domaines sont indiqués quand on peut choisir lors de l'achat du spectro-
mètre d'absorption atomique.

CoLONNE 38 : Limites pm. st. (Question) :


Limites en nanomètre du domaine de longueurs d'onde couvert par le détecteur livré
normalement avec l'appareil (photomultiplicateur standard). - Il s'agit des limites
pratiques à l'intérieur desquelles un dosage normal est possible.
Nous indiquons, quand les documents colonne 5 la citent, la marque du photo-
multiplicateur: EMI (G.-B.), HTV (Japon), RCA (U. S. A.).

COLONNE 39 : Limites pm. sp. (Question) :


Mêmes informations et observations que colonne 38 pour les détecteurs spéciaux
optionnels (photomultiplicateurs spéciaux).

CoLONNE 40 : App. iecture incorporé (Question) :


Appareil de lecture de la valeur mesurée, incorporé au spectromètre d'absorption
atomique standard.
Abréviations :
Éch. ou Échelle = galvanomètre à aiguille et échelle graduée (la longueur de
celle-ci est parfois indiquée) permettant la lecture directe de
APPAREILS CLASSIQUES 71

la valeur mesurée. L'échelle est presque toujours graduée en


transmittance et en autres grandeurs. Dans un cas (ligne 7),
elle est graduée en absorbance (notée A);
Miroir = miroir de parallaxe;
Numériseur = dispositif faisant apparaitre les chiffres constituant la valeur
mesurée;
Ch. = chiffre;
Éch. projetée = galvanomètre à miroir tournant projetant l'échelle sur un
écran dépoli où elle se déplace devant un repère;
Compensation man. = la lecture n'est pas directe. Elle implique un équilibrage
manuel contrôlé au moyen d'un galvanomètre de zéro.

CoLONNE 41 : Linéarité app. inc. (Question) :


Grandeur mesurée en laquelle la déviation du galvanomètre de lecture ou le nombre
lu sur le numériseur est linéaire (Concerne l'appareil de lecture incorporé, colonne 40).
Abréviations :
T. = transmittance. Dans un certain nombre d'appareils, la lecture en
transmittance ne sert plus pour l'absorption atomique. Elle équivaut
à une lecture en flux énergétique reçu et sert pour l'émission ou la
fluorescence ;
A = absorbance;
Conc. = concentration; cette mention signifie que le constructeur a prévu un
dispositif (calculateur) qui permet d'obtenir à volonté la linéarité en
concentration, même quand la courbe: A = f (Conc.) s'écarte nota-
blement d'une droite;
Fac. d'abs. = facteur d'absorption (100 moins transmittance en %);
Opt. = la linéarité indiquée n'est possible qu'avec un accessoire optionnel.

COLONNE 42 : Const. de temps (Question) :


Constante de temps de l'appareil de lecture incorporé (colonne 40) en seconde
(mention Opt. = un accessoire optionnel est nécessaire). - L'augmentation de la
constante de temps amortit les fluctuations de l'indication mais augmente le temps
de lecture.
Abréviation :
Jq. = jusqu'à.
COLONNE 43 : Expans. d'écho (Question) :
Facteur maximal d'expansion d'échelle de l'appareil de lecture incorporé
(colonne 40) (mention Opt. = un accessoire optionnel est nécessaire, ou bien il
s'agit de l'appareil de lecture optionnel, colonne 46). - On peut en général dilater
n'importe quelle partie de l'échelle pour accroître la précision de lecture.
Abréviations :
T. = transmittance;
A = absorbance.

COLONNE 44 : Exp. em.


Facteur maximal d'expansion d'échelle de l'enregistreur optionnel.
72 APPAREILLAGE

CoLONNE 45 : Total. num. :


Temps de totalisation du numériseur. - Il s'agît du temps, sélectable, pendant lequel
les circuits électroniques du numériseur sont connectés au photomultiplicateur par
l'intermédiaire de l'amplificateur. On obtient ainsi une valeur mesurée moyenne
pendant ce temps. Le numériseur concerné est aussi bien celui de la colonne 40 que
celui de la colonne 46.
Abréviations :
Jq. = jusqu'à.

COLONNE 46 : App. lect. optionnel :


Appareils de lecture de la valeur mesurée, disponibles comme accessoires optionnels.
Abréviations :
voir colonne 40.

COLONNE 47 : Linéarité app. opt. :


Grandeur mesurée en laquelle la déviation du galvanomètre de lecture ou le nombre
lu sur le numériseur est linéaire (concerne l'appareil de lecture optionnel, colonne 46).
Abréviations :
voir colonne 41;
Conc. en sup. : la linéarité en concentration est obtenue au moyen d'Un accessoire en
supplément de l'appareil colonne 46.

COLONNE 48 : Automatismes de lecture :


Automatismes adjoints à l'appareil de lecture incorporé (colonne 40) sauf mention
Av. num. = avec numériseur optionnel colonne 46.
Abréviations :
A. zéro = Absorbance zéro. Un automatisme permet d'effectuer, en appuyant sur
un bouton, le tarage de l'absorbance égale à zéro pour la solution de réfé-
rence;
Moy. = moyenne;
Mes. = mesure;
Opt. = avec un accessoire supplémentaire optionnel;
(K) = sur le canal 1 de l'appareil, ligne 11, à 2 canaux, un automatisme permet
de refaire l'étalonnage pour une valeur choisie, =F 0, de l'absorbance.

CoLONNE 49 : Calib. enr. (Question) :


Calibre en millivolt de l'enregistreur graphique de mesure (optionnel sauf lignes 21,
22,23) adaptable au spectromètre d'absorption atomique. - Quand plusieurs valeurs
sont indiquées, l'enregistreur a un calibre variable. L'enregistreur est toujours un
potentiomètre automatique à impédance d'entrée supérieure à quelque 20 ka. Tous
les constructeurs proposent un enregistreur.
Notes : Ligne 7 : le constructeur propose un enregistreur logarithmique.
Lignes 15 et 16 : le constructeur propose un enregistreur qui est linéaire en trans-
mittance ou en absorbance, à volonté.
Ligne 19 : entre l'enregistreur et le spectromètre d'absorption atomique doit être
placé un convertisseur électronique spécial.
APPAREILS CLASSIQUES 73

COLONNE 50 : Sens. inv. (Question) :


Sensibilité inverse en milligramme d'aluminium par litre. - Voici la question posée :
« A titre d'exemple, nous vous demandons d'indiquer pour le dosage de l'aluminium
dans une solution acide aqueuse de chlorure d'aluminium :
-la sensibilité inverse (en milligramme/litre pour 1 % de facteur d'absorption);
- la limite de détection avec la définition que vous proposez pour celle-ci (en
général (I), concentration donnant une lecture égale au double des fluctuations du
fond). C'est la limite de détection qui est la performance fondamentale ».

CoLONNE 51 : Lim. dét. (Question) :


Limite de détection avec l'appareil de lecture incorporé (colonne 40) en milligramme
d'aluminium par litre. - Voir question ci-dessus. La limite de détection est en général
abaissée si on utilise le numériseur optionnel (colonne 46) ou les automatismes de
lecture (colonne 48) ou l'enregistreur (colonne 49). Pour l'aluminium, elle est 10 fois
plus basse environ par spectrométrie d'émission de flamme N 20 - C 2H 2 que par
spectrométrie d'absorption de la même flamme.

COLONNE 52 : tmission (Question) :


Existence d'un jeu d'accessoires pour pratiquer la spectrométrie d'émission en rem-
placement immédiat de la spectrométrie d'absorption. - Ce jeu d'accessoires comporte
essentiellement un obturateur tournant, s'il n'est pas déjà inclus-dans le spectromètre
d'absorption atomique standard. Cet obturateur tournant est placé entre la source
(flamme par exemple) et le monochromateur. Il est synchronisé avec le redressement
du signal alternatif de sortie de l'amplificateur.
Abréviations :
Inc. = le jeu d'accessoires est incorporé au spectromètre d'absorption atomique
standard. Dans plusieurs instruments, on peut passer instantanément, en
appuyant sur un bouton, de l'absorption à l'émission;
Opt. = le jeu d'accessoires est optionnel.

CoLONNE 53 : Passeur (Question) :


Existence, chez le constructeur de l'appareil, d'un passeur automatique d'échantillons
adaptable immédiatement au spectromètre d'absorption atomique (accessoire toujours
optionnel: Opt.).

COLONNE 54 : Largeur :
Largeur frontale en centimètres de la base du spectromètre d'absorption atomique
standard.

COLONNE 55 : Profond. :
Profondeur d'avant en arrière en centimètres de la base colonne 54.

(1) Un constructeur (ligne 28) utilise une autre définition: déviation de 1 % de


facteur d'absorption avec un bruit de même valeur.
74 APPAREILLAGE

CoLONNE 56 : Présent. :
Présentation du spectromètre d'absorption atomique standard.
Abréviations :
Monobloc = entièrement rassemblé sous une carrosserie unique;
Modulaire = constitué de blocs séparés reliés entre eux;
Spec. + Ace. = constitué d'un spectromètre d'absorption d'usage général et d'un
jeu d'accessoires pour absorption atomique, et éventuellement émis-
sion (colonne 52).

II. - AUTOMATISATION, ACQUISITION


ET TRAITEMENT DES DONNÉES

Le développement de l'Informatique au niveau de l'Entreprise passe par


l'intégration du laboratoire d'analyses ou de contrôle dans un système logique
de traitement de l'Information, les données analytiques provenant du labora-
toire n'étant qu'un cas particulier de cette information.
L'analyse instrumentale en général, la spectrométrie de flamme, d'absorp-
tion moléculaire et d'absorption atomique en particulier, se prêtent à cette
« intégration des automatismes » qu'est l'automatisation ou, pour employer
un anglicisme: « l'automation », terme dont l'usage se généralise malgré sa
condamnation par l'Académie des Sciences et l'Académie Française.
L'alimentation automatique des appareils de mesure est le point de départ
indispensable de cette intégration; le choix d'un système d'acquisition des
données analogiques conditionnera le degré d'évolution du traitement de
l'information. La description des différents composants et des systèmes d'exploi-
tation qui leur sont liés laisse apparaître, en fait, plusieurs étapes dans cette
intégration. Le niveau d'automatisation auquel doit atteindre le laboratoire
pour assurer sa rentabilité dépend de son volume de travail, du degré d'évolu-
tion de l'Entreprise, de sa volonté et de sa possibilité d'investir.

ALIMENTATION AUTOMATIQUE

Passeur d'échantillons. - Première étape de l'automatisation des


appareils de mesure, le passeur d'échantillons est actuellement un accessoire
très répandu (voir appareils commerciaux).
DESCRIPTION DE L'APPAREIL. - Il comporte:
- Un plateau généralement circulaire portant une ou deux rangées d'échan-
AUTOMATISATION, ACQUISITION El' TRAITEMENT DES DONNÉES 75

tillons disposés dans des récipients spéciaux. La capacité des plateaux est très
variable (de 25 à plusieurs centaines d'échantillons).
- Un bras de prélèvement équipé d'un tube relié directement ou indirec-
tement à l'appareil de mesure. Entre chaque échantillon, un rinçage à l'eau dis-
tillée est généralement prévu.
PRINCIPE DE FONCTIONNEMENT. - Le cycle de travail de l'appareil est pro-
grammé par une minuterie : mise en position du bras, descente du tube de pré-
lèvement, durée de prélèvement variable, remontée du tube, mise en position
et descente du tube de prélèvement dans un récipient fixe de rinçage, avance
d'un pas du plateau, etc.
Afin de permettre l'intégration du passeur d'échantillons dans un ensemble
d'automatismes plus complexe, le cycle de travail doit pouvoir être commandé
par un signal extérieur.

Dilution et ajout de réactifs. - Entre le tube de prélèvement et l'appa-


reil de mesure, on peut réaliser une dilution automatique ou l'addition de
divers réactifs.
Les pompes « proportionnantes péristaltiques », proposées par de nom-
breux constructeurs, permettent à partir d'un même prélèvement de réaliser
différentes d~lutions et additions (eau, réactifs spéciaux, « tampons », etc.) et
d'alimenter plusieurs appareils différents : absorption atomique et photo-
métrie de flamme par exemple. Dans les systèmes continus, le rinçage est
automatiquement assuré lors de la remontée du tube de prélèvement, l'eau et
les divers réactifs continuant à alimenter le brftleur.

ACQUISITION DES DONN~ES ANALOGIQUES

Signal analogique. - Les appareils de spectrométrie sont le plus souvent


équipés d'un photomultiplicateur relié à un étage d'amplification.
Le signal de sortie est généralement analogique (courant ou tension pro-
portionnels au flux reçu par le photomultiplicateur).
Sans entrer dans les détails, rappelons que le signal analogique varie dans
le temps:
Après un temps de montée (variable avec l'appareillage et les conditions de
travail), le signal se stabilise suivant un plateau. En fait, la stabilité du signal
au niveau du plateau n'est pas rigoureuse.
- Quelle que soit la perfection de l'appareillage, le signal analogique
(courant continu) est souvent parasité par une composante alternative de
fréquence 50 Hz (secteur).
- Les irrégularités dans l'alimentation de la flamme, la nébulisation et

.1
76 APPAREILLAGE

l'atomisation entraînent des variations en plus ou en moins du signal analo-


gique, variations qui, sauf exception, se compensent grossièrement.

Mesure du signal. - Les méthodes de mesure employées doivent tenir


compte de ces différentes perturbations possibles.
INTÉGRATION. - Associés à un détecteur de pente indiquant le début du
palier, certains voltmètres électroniques intègrent la mesure du signal pendant
un temps réglable de l'ordre de quelques secondes. Les fluctuations mineures
dues à la composante alternative et aux faibles variations sont assez bien éli-
minées, mais rien ne permet de s'assurer qu'aucune variation importante n'a
faussé la mesure.
ÉCHANTILLONNAGE. - Une autre méthode consiste à effectuer, au niveau
du palier, une série de plusieurs mesures espacées dans le temps; la dispersion
des résultats peut être élevée, mais le calcul de la moyenne et de l'écart-type
de ces différentes valeurs permet de vérifier si la mesure est valable.
ÉCHANTILLONNAGE ET INTÉGRATION. - L'échantillonnage avec un voltmètre
intégrateur permet de conserver les avantages de la première méthode et de
diminuer les risques de dispersion de la seconde. Le temps d'intégration choisi
correspond à une période du secteur (20 ms).
Une série de 5 mesures de 20 ms, espacées de 0,5 ou 1 s, conduit à des coeffi-
cients de variation très favorables.

Convertisseur analogique-numérique. - Le convertisseur électro-


nique transforme le signal analogique en une série d'impulsions dont le nombre
est proportionnel à la hauteur du signal. Par comptage de ces impulsions, on
obtient donc une donnée numérique.
Cette donnée numérique peut être :
- décodée et visualisée sur des tubes indicateurs numériques;
- imprimée sur machine imprimante;
- perforée sur carte ou ruban;
- transmise à un calculateur ou à un ordinateur.

Centralisateur de mesures. - Dans le cas de l'automatisation d'un


laboratoire comportant plusieurs appareils émettant des signaux analogiques,
il est possible, soit d'équiper chaque appareil de son propre convertisseur (avec
système de visualisation et imprimante), soit de centraliser toutes les mesures
analogiques sur un même convertisseur analogique-numérique.
Telle est la fonction du Centralisateur de mesures (Schéma d'un centrali-
sateur de mesures : fig. 2.5).
PRINCIPE. - A chacun des divers signaux analogiques en provenance de
plusieurs appareils de mesure est affecté une voie (mesure par intégration) ou
AUTOMATISATION, ACQUISITION Er TRAITEMENT DES DONNÉES 77

un ensemble de voies (mesure par échantillonnage). Une tête de commutation de


voies recueille successivement les divers signaux et les aiguille vers le conver-
tisseur analogique-numérique. Après conversion et visualisation, chaque mesure
numérique est dirigée vers un organe de traitement ou de sortie (voir ci-dessous).

Machine
- a
écrire

----1 Imprimante

COMMUTATEUR
~ Perforatrice
- VISUALISATEUR

-Mesures DE

-
VOIES
CONVERTISSEUR
Terminai
analogiques analogique/ numérique

--- sa voles

extensible
a
1
1
Clavier

1
1000 vOies 1 Imprimante
1
1
1 1
1 1
1 1

l------1~_P __
R_O__
G_R_A_M
__M__
A_T_E__
U_R__ ~f------j
FIG. 2.5. - Centralisateur de mesures.

A la fin du cycle de mesures correspondant à la lecture de tous les appareils


en service, le centralisateur de mesures peut commander l'avance du passeur
d'échantillons.
Tous ces automatismes sont commandés par un Programmateur qui permet
de choisir la vitesse de commutation, la durée du cycle, la gamme de mesures
propre à chaque voie, la mi~e en route des organes de sortie, etc.

TRAITEMENT DES DONNÉES NUMÉRIQUES

a) Les composants.

IMPRIMANTE, MACHINE A ÉCRIRE. - Le centralisateur de mesures peut pro-


voquer l'impression des résultats numériques sur une imprimante ou une
78 APPAREILLAGE

machine à écrire spéciale. On obtient ainsi une liste de résultats identifiés par
les numéros de la voie ou des voies affectées à chaque mesure.
PERFORATRICE. - De la même manière, les résultats peuvent être perforés
sur bande ou sur carte pour un traitement ultérieur sur calculateur (traitement
différé).
CALCULATEUR. - Il est en général possible de relier directement le centra-
lisateur à un calculateur électronique programmé qui traite les données numé-
riques au fur et à mesure de leur arrivée (traitement en temps réel).
Les résultats définitifs sont dirigés vers un organe de sortie (machine à
écrire, imprimante).
ORDINATEUR. - La différence entre le calculateur électronique et l'ordina-
teur réside moins dans les possibilités de calcul ou dans le temps de réponse
que dans la capacité de stockage propre à l'ordinateur (mémoire principale,
mémoire à accès rapide ou mémoire lente).
La liaison directe centralisateur de mesures-ordinateur permet le traitement
en temps réel, le stockage, la « gestion » des données analytiques (voir système
d'exploitation).
Hormis les cas exceptionnels, l'emploi exclusif d'un ordinateur au labora-
toire ne se justifie pas. Par contre, le développement des techniques de « temps
partagé » permet au laboratoire de disposer d'un terminal relié à l'ordi-
nateur.
Le terminal peut être équipé de son propre système de centralisation de
mesures (analogiques et numériques), ou être relié à un centralisateur.
Le terminal comporte un clavier de machine à écrire associé à un organe
d'impression ou à un écran cathodique pour la visualisation des informa-
tions.
- L'opérateur peut ainsi, au début du travail, appeler les programmes,
fournir à l'ordinateur des paramètres d'identifications et de calculs, etc.
- L'ordinateur imprime ou affiche sur écran les listes de demandes
d'analyses, les résultats partiels, les demandes de contrôles, les observa-
tions, etc.
Il s'établit en fait un véritable dialogue entre le laboratoire et l'ordinateur
par l'intermédiaire des organes de communication du terminal.

b) Configurations et systèmes d'exploitation (fig. 2.6).

A partir des éléments constitutifs décrits ci-dessus et compte tenu de la


configuration adoptée, il est possible de définir divers systèmes d'exploitation.

Configuration nO 1. - Il s'agit ici d'une simple acquisition des données


d'un seul appareil de mesure.
AUTOMATISATION, ACQUISmON ET TRAITEMENT DES DONNÉES 79

Configuration nO 2. - Dans cette configuration, chaque appareil de


mesure peut être relié au centralisateur par un groupe de voies identifiées
(5 voies par appar~il dans l'exemple cité).
Pour un cycle de mesures (un tour de scrutation du commutateur de voies)

~---------~Imprimamœ

~ Imprimante 1
1

FIG. 2.6. - Configurations.


80 APPAREILLAGE

on a donc 5 données analogiques par appareil de mesure et par échantillon.


Après conversion analogique-numérique, l'organe de sortie imprime ou
perfore par groupe de cinq les données relatives à chaque appareil. Traitement
différé: la lecture de la bande perforée par un calculateur permet par exemple
d'effectuer la moyenne des 5 données numériques, l'écart-type et le coefficient
de variation. Le calculateur peut, par programme, comparer le coefficient de
variation trouvé à un coefficient de référence correspondant à la précision
souhaitée.
Si le coefficient de variation est correct, la moyenne est imprimée sur l'organe
de sortie; dans le cas contraire, le calculateur peut éliminer une valeur aber-
rante, effectuer une nouvelle moyenne (sur 4 données). Si le nouveau coefficient
de variation est correct, on peut supposer qu'une seule des données a été per-
turbée, la moyenne étant valable.
Si ce nouveau coefficient est incorrect, le calculateur peut l'indiquer par
un signe conventionnel (demande de contrôle).
Le calculateur imprime une liste des moyennes obtenues pour chaque
appareil de mesure (identifié par le calculateur grâce au numéro des voies
affectées à cet appareil).

Configuration nO 3. - Analogue à la configuration nO 2 au niveau de


l'acquisition des données, cette configuration permet le traitement en temps réel.
Le train d'information en provenance du centralisateur est traité au fur et
à mesure par le calculateur. Le résultat définitif d'une mesure étant indiqué
avant le début de la mesure suivante, on peut aussi utiliser des échantillons
témoins de composition connue.
- Calcul de la moyenne de 5 données pour chaque appareil et pour chaque
échantillon.
- Calcul de l'écart-type et du coefficient de variation, élimination d'un
résultat aberrant.
- Alarme éventuelle au niveau de l'appareil de mesure.
- Impression des résultats.
Sans entrer dans les détails, il faut noter que grâce à la liaison calculateur-
centralisateur de mesures - appareils de mesure - plateaux distributeurs
d'échantillons, on peut concevoir des systèmes d'exploitation préservant
l'autonomie de chaque appareil de mesure qui peut ainsi garder son rythme
propre de travail (le cycle de scrutation du centralisateur est plus court que le
temps élémentaire d'une mesure, et seuls les appareils réellement en service
sont lus).

Configuration nO 4. - La substitution d'un ordinateur au calculateur


électronique entraîne une extension considérable des possibilités de traitements.
AUTOMATISATION, ACQUISITION ET TRAITEMENT DES DONNÉES 81

ENTRÉE: L'ordinateur est chargé d'établir un fichier général « clients », et


de rédiger les feuilles de demandes d'analyses.
TRAITEMENT : le traitement des données est effectué de la même manière
que sur un calculateur, mais la puissance de travail de l'ordinateur permet de
lui confier l'étalonnage des appareils de mesure et un contrôle beaucoup plus
évolué.
ÉTALONNAGE: on communique à l'ordinateur le nombre, la concentration
et la nature d'une série de solutions étalons soumise à la mesure. Sur pro-
gramme, l'ordinateur après les opérations déjà décrites (moyenne, écart-
type, etc.) calcule la courbe d'étalonnage du dosage considéré (voir program-
mation).
Les paramètres de la courbe d'étalonnage sont stockés et serviront aux
calculs des concentrations des échantillons inconnus, compte tenu des indica-
tions complémentaires communiquées à l'ordinateur pour chaque série (dilu-
tion, volume, etc.).
CONTRÔLE PAR ÉCHANTILLONS TÉMOINS : Des échantillons témoins de
concentration connue sont intercalés dans les séries de mesures.
En dehors du contrôle de la valIdité des moyennes, l'ordinateur peut com-
parer les valeurs trouvées pour ces échantillons témoins à celles qui lui ont été
communiquées. Une discordance peut entraîner une demande de re-étalonnage.
CONTRÔLE PAR RECHERCHE DE CONTRADICTIONS: Il est assez exceptionnel
qu'une seule détermination soit effectuée sur un échantillon. En règle générale,
à défaut de proportionnalité entre les divers paramètres mesurés sur un même
échantillon, il est tout de même possible de déceler d'éventuelles contradictions
(pH-acidité, conductivité-concentration, etc.).
- De même, à l'intérieur d'une série d'échantillons de même nature, les
divers paramètres émdiés varient généralement dans des limites connues.
- Certains laboratoires d'analyses ou de contrôle effectuent les mêmes
analyses sur des prélèvements de même origine échelonnés dans le temps. Il est
intéressant d'effectuer une comparaison entre les divers résultats d'un même
échantillon.
Ce type de contrôle, presque impensable avec des moyens humains, est au
contraire le domaine de prédilection de l'ordinateur et n'est limité que par
l'imagination de l'utilisateur et le talent du programmeur. Ces contrôles sont
effectués si nécessaire, en temps différé, avant la sortie des résultats définitifs.
STOCKAGE : Après réalisation des contrôles, les données analytiques défi-
nitives (corrigées par les vérifications éventuelles) sont regroupées par l'ordi-
nateur en fonction des demandes d'analyses déjà enregistrées. Le fichier général
« clients» est mis à jour et stocké. Les informations qu'il contient \,ourront
82 APPAREILLAGE

être exploitées pour des calculs statistiques, des comptes rendus partiels, des
contrôles, etc.
SORTIES: Dès que les différents « dossiers de demandes d'analyses » sont
complétés, l'ordinateur se charge de l'impression définitive des résultats
(reproduits à un certain nombre d'exemplaires ou réalisés sur un support
propre à la reproduction) accompagnés, si besoin est, de la facture...
Cette impression est effectuée sur l'imprimante rapide de l'organe central,
généralement en temps différé (en fin de journée par exemple).

c) Aperçu sur les programmes de traitement.

Calculs de moyenne, écart-type, coefficient de variation. - Ces


programmes de calculs pour calculateur ou pour ordinateur, sont généralement
établis par l'utilisateur dans un langage très proche du langage mathématique
(Fortran).
Moyenne: x= ~x
n
Écart-type : a = vv
. ~(x - X)2 100 a
VarIance: v = --- Coefficient de variation : a % = -_-
n-1 x

Calcul des courbes d'étalonnage. - Il peut être établi à partir de


différentes formules d'interpolation. Exemple : formule d'interpolation de
Newton
y = go(xo) + (x - XO)gl(X I ) + (x - xo)(x - XI )g2(X2)
+ (x - xo)(x - xl)(x - X2)g3(X3) + ...
+ (x - xo)(x - Xl) ... (x - xn-l)gn(xn).

Ces différents programmes de traitement sont en fait des sous-programmes


qui sont appelés à tour de rôle par le programme principal.

Programme principal. - Le programme principal est établi en fonction


de la configuration et du système d'exploitation choisi.
Relativement simple dans le cas d'un traitement en différé sur calculateur
ou sur ordinateur, son écriture exige une étroite collaboration entre l'utilisa-
teur (laboratoire) et l'analyste-programmeur (centre de calcul) dans le cas du
traitement en temps réel et surtout en « temps partagé » avec multi-program-
mation sur ordinateur.

Exemple d'ordinogramme. - La figure 2.7 est un exemple d'ordino-


gramme du traitement des données numériques fournies par un centralisateur
de mesures relié à « N » (ou moins) appareils.
Le programme principal et les sous-programmes de calculs correspondant
AUTOMATISATION, ACQUISITION ET TRAITEMENT DES DONNÉES 83

Lecture de Nappareils en service


IIdentlflcatlon, nombre et valeurs
des points de gammes d'étalonnage)
COmparaison : nombre d'appareils lus
nombre d'appareils en service
OUI
Lecture des données analytiques lmVJ des
points de gammes et des échantillons
compteur de boucles lnombre de points de
gammes piUS nombre d'échantillons traités)
calculs préliminaires
(moyenne, écart-type, coefficient de varlatlonl

COmparaison : nombre d'appareils lus


nombre d'appareils en service
NON
Table des valeurs des points de gammes

CALt COURBE calcul des paramètres des courbes d'étalonnage

comparaison : nombre des points de gammes


et compteur "C"

TAB. VALEURS Table des valeurs a traiter


CALt CONCENT. calcul des concentrations
TAB. TRAITES Table des résultats traités

OUI comparaison :.
nombre "M" d'échantillons atraiter
nombre "T" d'échantillons traités
NON
Table des résultats d'analyses
calcul et table des valeurs réelles

COmparaison : nombre d'appareils lus


nombre d'appareils en service
OUI
Impression des résultats

FIG. 2.7. - Ordinogramme du traitement des données numériques.

à cet ordinogramme permettent d'effectuer les calculs des moyennes (plusieurs


données pour une même mesure), des paramètres des « N» courbes d'étalon-
nage, de la concentration en différents éléments de « M » échantillons soumis à
l'analyse.
Les divers contrôles ne sont p as reproduits sur ce schéma.
84 APPAREILLAGE

CONCLUSION

A côté d'avantages nombreux et décisifs, l'introduction de l'Informatique


au niveau du laboratoire présente quelques dangers.
Il serait en effet tentant de confier à l'ordinateur la correction des imper-
fections d'un appareillage ou d'une méthode (dérive anormale d'un appareil,
mauvaise courbe d'étalonnage, extrapolations, etc.). De même, la précision du
calcul ne doit pas masquer l'imprécision d'une technique de mesure.
Il est au contraire souhaitable de « re-investir » dans le laboratoire même,
une partie de l'important gain de temps réalisé grâce à l'ordinateur, ceci par
des étalonnages plus nombreux à partir de points de gammes plus serrés, par
répétitions des mesures pour un même échantillon, par augmentation et diver-
sification des contrôles analytiques (échantillons témoins), contrôles a poste-
riori, etc.
Les solutions proposées ci-dessus, ne sont évidemment pas les seules qui
permettent de résoudre les problèmes posés par l'automatisation des techni-
ques spectrométriques d'absorption atomique.
Dans les installations importantes de type industriel, d'autres possibilités
existent:
- Un centralisateur de mesures de type industriel peut assurer à la fois, la
programmation très complète de l'acquisition des données, leur traitement
et l'impression des résultats définitifs.
- L'ordinateur, avec une configuration et un programme spécialisé, peut
assurer lui-même la centralisation et le traitement des données à la fois ana-
logiques et numériques.
- L'ordinateur, équipé d'entrées et de sorties analogiques et numéri-
ques, peut assurer le contrôle et la régulation des principaux paramètres
intervenant dans la répétabilité des mesures d'un appareil tel que le spectro-
mètre d'absorption atomique: pression des fluides utilisés, alimentation élec-
trique, débit des pompes de dilution et d'alimentation, température des fours
et enceintes de préchauffage, etc.
En fait, il faut tenir compte de la très rapide évolution du matériel et des
techniques d'exploitation qui est un des traits caractéristiques du domaine de
l'Informatique.
CHAPITRE 3

GÉNÉRATEURS DE RADIATIONS
SOURCES DJATOMISATION (*)
par

F. ROUSSELET

Faculté de Pharmacie, Paris,

M. E. ROPERT G. BAUDIN
C. E. N., Fontenay-aux-Roses, C. E. N., Fontenay-aux-Roses.

1. - GÉNÉRATEURS DE RADIATIONS

QUALITI!5S EXIGI!5ES DES RADIATIONS UTILlsl!5ES


EN SPECTROMI!5TRIE D'ABSORPTION ATOMIQUE

Les considérations théoriques montrent que la précision d'une mesure sera


d'autant meilleure que la radiation devant être absorbée par la population
atomique est :
a) Plus strictement monochromatique, c'est-à-dire étroitement centrée
sur la longueur d'onde de la raie de résonance. En effet, la raie d'absorption
est extrêmement fine (de l'ordre de 10- 3 nm) et toute l'énergie rayonnée en
dehors de la zone spectrale d'absorption ne pouvant être absorbée corres-
pondra à une véritable lumière parasite, diminuant les variations du rapport
(1 0 - la)
1 mesuré.
0
(10 = énergie de la radiation incidente, la = valeur de l'énergie absorbée par
les atomes).

(>l<) La première partie de ce chapitre Générateurs de radiations est traitée par


F. ROUSSELET, la seconde partie Sources d'atomisation avec flamme, par M. E. ROPERT,
la troisième partie Sources d'atomisation sans flamme, par G. BAUDIN.
86 GÉNÉRATEURS DE RADIATIONS

b) Plus stable. Il s'agit là d'une condition essentielle pour les photomètres


monofaisceau, mais qui reste très précieuse pour les instruments à mesure
différentielle.
c) Plus intense. En effet, plus la brillance de la source est élevée moins il
devient nécessaire d'augmenter le facteur d'amplification du signal de mesure,
et plus le bruit de fond apparaît réduit.
Les conditions c et a se trouvent souvent en contradiction, dans le cas des
générateurs de raies isolées. En effet, pour obtenir une intensité lumineuse
importante, on est tenté d'augmenter les facteurs d'excitation de la source, ce
qui entraîne le plus souvent un élargissement des radiations émises. Il est donc
généralement nécessaire d'étudier les conditions opératoires correspondant
au meilleur compromis possible entre a et c.

Conséquences pratiques. Utilisation des sources à fond continu


d'émission. - L'utilisation des sources à fond continu d'émission (au deu-
térium ou au xénon dans l'ultraviolet et à filament de tungstène ou à iode dans
le visible), n'apparaît possible, en absorption atomique, qu'associée à celle
d'un monochromateur de très grande résolution (inférieure à 10- 2 nm), donc
très coilteux. Dans ces conditions mêmes, les résultats obtenus ne semblent
pas plus favorables que ceux qu'autorise l'emploi des sources émettant spéci-

<IJ <Il
A B

(1) 1(2J

).0 _t Ào ÀOit Ào
lCM\;UeUrS d'onde LOnauaurs c'once

FIG. 3.1. - Comparaison des absorptions par résonance,


spécifiques et non spécifiques.
A : Absorption atomique spécifique, B: absorption non spécifique; 10 source à fond
continu, 20 source de raies.
La zone hachurée correspond à l'énergie lumineuse absorbée.
Dans le cas A (absorption atomique spécifique), le taux d'absorption de la lumière
émise par la source à fond continu apparaît négligeable, alors que dans le cas B
(absorption non spécifique), il est comparable à celui de l'absorption de la raie.
SOURCES A SPECTRES DE RAIES 87

fiquement les radiations de résonance: Alkemade et Milatz (1955), Gibson


et al. (1962), Fassel et al. (1966), Ivanov et al. (1964).
McGee et Winefordner (1967) ont récemment obtenu des sensibilités
satisfaisantes en combinant un générateur de radiation continue avec un mono-
chromateur de résolution moyenne (2,5. 10- 2 nm) mais en utilisant un dispo-
sitif d'absorption de grande longueur (tube de 35 cm).
Une utilisation intéressante des sources à fond continu d'émission réside
au contraire dans la possibilité d'apprécier les absorptions non spécifiques
(diffusion par les particules solides dans la flamme par exemple). Il suffit de
comparer les valeurs des absorptions obtenues respectivement avec la source
à raie et avec la source à fond continu, la résolution du monochromateur
restant constante et moyenne (de l'ordre du nm); en présence d'une absorption
spécifique pure par résonance atomique, la seconde est très faible devant la
première. Au contraire, une absorption non spécifique se traduira par des
valeurs comparables des deux mesures : figure 3.1 (Kahn, 1968).

SOURCES A SPECTRES DE RAIES

Le principe général de ces sources consiste à faire émettre la radiation de


résonance par l'élément même qu'on veut doser. Dans ces conditions, il suffit
que le monochromateur isole la raie utile des raies non réversibles : générale-
ment la résolution nécessaire reste moyenne, et il devient même possible
d'employer des filtres interférentiels.
En limitant les paramètres d'excitation des atomes émetteurs, la largeur
spectrale des radiations produites reste du même ordre que celle des raies
d'absorption.
Il est donc nécessaire que les sources fonctionnent :
- à une température aussi basse que possible pour éviter l'élargissement
par effet Doppler;
- sous faible pression (effet Lorentz).
En outre, il convient d'essayer de réduire les phénomènes de self-absorption
qui, dans le cas des lampes à cathode creuse en particulier, constituent la
principale cause d'élargissement des raies.

a) Lampes à vapeur métallique.

Ces lampes fonctionnent par passage d'un arc électrique dans la vapeur du
métal: ce principe ne s'applique donc en pratique qu'aux métaux présentant
un bas point d'ébullition: le mercure et les alcalins. Généralement, ces lampes
comportent un dispositif annexe d'amorçage constitué par une résistance dont
88 GÉNÉRATEURS DE RADIATIONS

l'échauffement permet à la vapeur métallique d'atteindre une pression suffi-


sante (fig. 3.2). Elles doivent en outre, être mises en série avec un limitateur
d'intensité (résistance ou self) car la résistance de l'arc
en fonctionnement devient très faible.
L'émission de ce type de source est assez intense
lorsque l'équilibre thermique de fonctionnement est atteint
(15 mn environ après l'allumage), mais souvent assez peu
stable. D'autre part, la température de la vapeur métal-
lique étant assez élevée, les radiations émises présentent
une largeur spectrale non négligeable.
C'e:>t la raison pour laquelle ces sources sont de plus
en plus abandonnée:> au profit des lampes à cathode
creuse d'emploi beaucoup plus général.

R FIG. 3.2. - Lampe à vapeur métallique.


e: Électrodes principales, r: résistance d'amorçage, i: inter-
rupteur du circuit d'amorçage, R: ballast limitant l'intensité
de fonctionnement.

b) Lampes à cathode creuse.

Ces sources représentent à 1'heure actuelle, la solution la plus fréquemment


adoptée, bien que loin d'avoir atteint la perfection. De nombreux travaux
montrent que les recherches se poursuivent pour améliorer les qualités de ces
instruments.

Principe de fonctionnement. - Le principe des lampes à cathode


creuse dérive de celui des tubes de Geissler, dans lesquels la pression des gaz
est du même ordre de grandeur. On sait que, dans les tubes à gaz raréfiés, la
cathode reçoit un afflux positif, formé par l'ionisation du gaz qui remplit le
tube. Ces ions acquièrent une grande vitesse à proximité de la cathode (espace
« obscur » de Crooks) et peuvent, dans certaine:> conditions de pression et
d'excitation, y produire une luminescence observable.
Les atomes ionisés du gaz de remplissage peuvent atteindre une énergie
suffisante pour arracher les atomes du métal qui constitue la cathode. Si
celle-ci est creuse, l'atmosphère atomique reste confinée à l'intérieur de la
cavité et les atomes métalliques y subissent divers états d'excitation (chocs de
seconde espèce), en émettant les radiations correspondantes.
Les lampes à cathode creuse ont été utilisées, depuis environ quarante ans,
soit comme procédé d'excitation de l'échantillon pour l'analyse spectrogra-
SOURCES A SPECTRES DE RAIES 89

phique, soit pour les études des structures spectrales hyperfines. Dans ce cas,
il s'agit souvent de lampes non fermées dans lesquelles la pression appropriée
est maintenue par un pompage constant. Des modèles de ce type restent parfois
employés dans les mesures d'absorption atomique, mais c'est un des grands
mérites de Walsh et de ses collaborateurs d'avoir construit des lampes scellées,
d'emploi pratique: Russel et Walsh (1959), Jones et Walsh (1960).
Ces lampes à décharge froide dans les gaz rares (helium, néon, argon en
particulier) à basse pression (de l'ordre d'un millimètre de mercure) ne com-
portent que deux électrodes. L'anode est généralement un simple fil de tungstène
soudé dans le verre de la lampe, la cathode un cylindre creux taillé dans le
métal étudié et dont l'axe de révolution correspond à l'axe optique de l'appareil.
Quand une tension suffisante se trouve appliquée entre l'anode et la cathode,
l'intérieur de celle-ci s'illumine. La couleur de la lueur dépend du gaz de em-
plissage (violet mauve pour l'argon, orangé pour le néon); mais le spectre
montre, en outre, les raies caractéristiques du métal de la cathode, preuve de
l'arrachement et de l'excitation des atomes métalliques par le bombardement
ionique. On obtient donc une émission mixte, comportant les raies du métal
et celles du gaz. La lueur anodique, d'ailleurs très faible, est éliminée du fais-
ceau lumineux par le décentrement de l'anode.
Ce spectre se rapproche davantage du spectre d'arc que du spectre d'étin-
celle, c'est-à-dire qu'il correspond, dans les conditions habituelles, à des tran-
sitions électroniques au niveau d'atomes neutres, non ionisés.

Description des lampes à cathode creuse. - a) Enveloppe de la


lampe.- Les lampes doivent posséder une fenêtre fermée par un disque trans-
parent à faces planes et parallèles travaillées optiquement. Ce disque peut être
en verre dur pour le strontium (A. = 460,7 nm), le lithium (A. = 670,8 nm), le
baryum (A. = 553,6 nm), le calcium (A. = 422,7 nm). Un verre spécial de type
« Uviol », transparent à l'U V proche, suffit pour le chrome (A. = 357,9 nm),
par exemple.
Pour les autres métaux dont la raie de résonance se trouve en général infé-
rieure à 330 nm, il convient d'utiliser un disque en quartz. Du fait des diffi-
culté;; des soudures quartz/verre, le disque est, le plus souvent, scellé sur un
rodage plan prévu à cet effet sur la carcasse de la lampe. La colle utilisée peut
être une résine polymérisable, mais certains constructeurs préfèrent employer
la piscéine, qui conserve une certaine plasticité, rendant le joint moins fragile
aux chocs mécaniques ou thermiques. De plus ce type de colle est soluble dans
les solvants organiques, comme le chloroforme ou le trichloréthylène et rend
par suite, le démontage et la récupération des lampes vieillies plus faciles.
L'enveloppe des lampes revêt deux formes différentes:
- laforme « ballon » utilisée à l'origine principalement pour les montages
90 GÉNÉRATEURS DE RADIATIONS

de laboratoire : un ballon de 500 ml à col rodé comporte un second rodage


diamétralement opposé. Le premier sert au passage de la cathode, soudée sur
un bouchon correspondant, le second au passage de l'anode.
Sur un diamètre perpendiculaire à l'axe des cols, on prévoit la fenêtre, sur
laquelle on scelle le disque de quartz et, à l'opposé, un ajutage permettant de
faire le vide dans l'enveloppe et l'introduction du gaz rare. Cet ajutage est
fermé à la flamme, quand la préparation de la lampe se trouve achevée (fig. 3.3).
Ce modèle assez encombrant, a
donné d'excellents résultats lorsque le
montage est correctement effectué :
- la forme « tube » a remplacé la
précédente, surtout pour les modèles
industriels.
Il s'agit d'un cylindre de 30 à 50 mm
de diamètre environ et de 120 à 190 mm
de long. Une de ses extrémités porte un
Disque de quartz
cathode creuse
rodage plan destiné à recevoir le disque
de quartz, l'autre est fermé par une paroi
dans laquelle on soude l'anode (excentri-
quement) et la cathode (axialement). Les
FIG. 3.3. - Lampe à cathode creuse
(forme ballon). opérations de pompage se pratiquent
par un ajutage ménagé sur cette paroi.

b) L'anode. - L'anode est généralement constituée par un simple fil de


tungstène de 8 à 12/10 de millimètre de diamètre soudé dans le verre et dépas-
sant intérieurement de 5 à 50 mm.
Le point délicat reste évidemment la soudure verre-métal, qui doit se
montrer non seulement solide, mais parfaitement étanche.

c) La cathode. - La cathode creuse a fait l'objet de nombreuses recherches


pour augmenter son rendement lumineux.
Pour les métaux courants, suffisamment durs mais facilement usinables
(cuivre, fer, etc.), on peut utiliser un cylindre travaillé dans la masse, fermé
ou non à une extrémité. L'emploi de métaux frittés conduit généralement à des
résultats supérieurs.
Les métaux mous et fusibles, tels le cadmium, le plomb, le zinc ne présen-
teraient pas une résistance mécanique suffisante pour permettre la réalisation
d'une cathode massive. On utilise alors une matrice en aluminium à l'intérieur
de laquelle on plaque une feuille de métal utile. On opère de même pour les
métaux précieux (or, platine, palladium).
La géométrie même des cathodes a été améliorée. Le diamètre intérieur se
trouve le plus souvent réduit à 5 ou 6 mm, cette réduction conduisant à une
SOURCES A SPECTRES DE RAIES 91

brillance plus élevée. Dans le cas des métaux relativement fusibles, il est même
possible, d'obtenir de meilleurs résultats en diaphragmant l'ouverture de la
cathode à l'aide d'un disque non conducteur (Manning et Vollmer, 1967).
Cette disposition s'applique en particulier aux éléments qui peuvent se trouver
à l'état fondu (Vollmer, 1966) au cours du fonctionnement de la lampe (étain
en particulier).
Il est possible d'utiliser des cathodes en alliage ou constituées par un mélange
de métaux frittés. Citons en particulier les cathodes « multi-éléments » sui-
vantes (Sebens et al., 1964) :
Ca + Mg; Fe + Cr + Ni + Co + Mn;
Na + K + Li; Cu + Zn; Zn + Ca.

d) Gaz de remplissage. - Les seuls gaz utilisables sont les gaz rares. Il est
évident qu'il faut disposer d'un corps qui ne réagisse pas avec le métal de la
cathode ou de l'anode et dont le spectre soit aussi pauvre que possible. Les
éléments employés sont essentiellement l'argon et le néon.
Pour un certain nombre de métaux, les résultats obtenus avec l'un ou l'autre
de ces gaz apparaissent sensiblement équivalents. A titre d'exemple, nous don-
nons (fig. 3.4 et fig. 3.5) les spectres fournis par deux lampes à cathode de calcium,

c. (422,7)

FIG. 3.4. - Spectre d'une


lampe calcium/argon
(de 380 à 640 nrn).
Intensité : 10 mA. Fente :
1 mm. Résolution
0,65 nrn.

640 380
1
92 GÉNÉRATEURS DE RADIATIONS

l'une remplie d'argon, l'autre de néon; les raies d'émission du néon, très
intenses et nombreuses sont situées au-delà de 570 nm denc assez loin de la raie
du calcium (424 nm), qui reste bien isolée dans l'un et l'autre cas.

r-I
c. (422,7)

FIG. 3.5. - Spectre


d'une lampe cal-
cium/néon.
Intensité : 10 mA.
Fente : 1 mm. Ré-
solution : 0,65 nm.

Pour d'autres, au contraire, le néon conduit à une émission plus intense.


Enfin, dans certains cas, l'argon semble seul utilisable quand il existe des raies
du néon proches de la raie de résonance (sodium par exemple).
La pression semble assez critique : au-dessus de 3 mm. de mercure, la
décharge est pratiquement impossible à obtenir dans l'argon. Quand la pression
diminue, la tension d'amorçage passe par un minimum situé entre 1,5 et 1 mm
de mercure, puis augmente assez vite au fur et à mesure que l'atmosphère se
raréfie. Il est bon que la pression définitive du gaz à l'intérieur de l'ampoule
soit fixée au minimum de la tension d'amorçage. Dans le cas du néon, les pres-
sions optimales atteignent 3 à 5 mm de mercure.
La pureté du gaz a une grande importance: en effet, les gaz tels que l'azote
ou l'oxygène, qui d'ailleurs se combinent entre eux sous l'influence de la
décharge électrique, donnent lieu à un fond continu d'émission, qui diminue
ou dissimule entièrement les raies de résonances émises par le métal de la
cathode. Un tel défaut se détecte facilement en établissant le spectre de la lampe
SOURCES A SPECTRES DE RAIES 93

en partant des courtes longueurs d'ondes (180 nm par exemple) où le fond


continu, s'il existe, est minimum.

Différents types de lampes à cathode creuse. - De nombreuses


dispositions ont été essayées et décrites dans le but d'accroître le pouvoir
émissif des lampes:
- en limitant l'intensité du courant d'excitation: dans ces conditions, la
durée de vie de lampe est augmentée en fonction de la diminution des phéno-
mènes de volatilisation du métal de la cathode;
- en diminuant les irrégularités d'émission et en améliorant la pureté du
spectre.
Les premières lampes commerciales correspondaient au schéma de la
figure 3.6. La cathode était généralement un cylindre d'assez fort diamètre
intérieur (8 à 10 mm), simplement soudé ou vissé sur une tige ou une
armature plus complexe destinée à la fois à maintenir en place la cathode
proprement dite et à conduire le courant.

FIG. 3.6. - Lampe


à cathode creuse nue.
a: Anode, cc: cathode cc f
creuse, J: fenêtre en
quartz ou en verre
plané.

Cette disposition présente un grave défaut : en effet, bien que la décharge


se produise essentiellement à l'intérieur du cylindre, l'extérieur de la cathode
et toute l'armature non isolés électriquement, peuvent participer au phéno-
mène cathodique, entraînant comme inconvénients :
- de dissiper en pure perte une partie de l'énergie;
- de rendre le fonctionnement de la lampe irrégulier.
En effet, quand la lampe s'échauffe, certaines parties de l'armature, jus-
que-là obscures, s'illuminent soudain par une brusque ionisation du gaz qui
les entoure. Comme l'alimentation des lampes doit être stabilisée en intensité,
l'ionisation parasite, souvent transitoire, provoque une diminution parallèle
de l'énergie à l'intérieur de la cathode et par suite, une chute du flux lumineux
efficace.
Plusieurs solutions ont été proposées pour limiter ces incon vénients :
- Isolement de la cathode et de son armature par un manchon en
verre (Rousselet (1966)) (fig. 3.7), ou par un tube de céramique et des
94 GÉNÉRATEURS DE RADIATIONS

disques en mica (fig. 3.8). Ces modèles sont actuellement les plus fré-
quemment construits industriellement.

FIG. 3.7. - Lampe


a
à cathode protégée.
m: manchon isolant de
verre, a: anode, cc:
cathode.

FIG. 3.8. - Lampe


à cathode protégée.
m: manchon de cérami-
que, d: disque de mica.
a: anode, c: cathode,

- Suppression de l'armature par la disposition de la cathode à l'extérieur de


l'enveloppe de la lampe (fig. 3.9). Ce modèle qui donne d'excellents résultats,
est le plus facile à construire au laboratoire (Rousselet (1966)). Il présente trois
avantages principaux :
Régularité de fonctionnement : pratiquement seule la cavité de la
cathode communique avec l'intérieur de la lampe. Les phénomènes d'ionisa-
tion parasite de l'armature de la cathode précédemment signalés ne peuvent
se produire.
Facilité de construction : la cathode est solidement maintenue sans
armature compliquée ni soudures délicates à réaliser pour supporter le poids

Ailettes
Fenêtre de uartz

FIG. 3.9. - Lampe à cathode creuse externe, coupe longitudinale.


SOURCES A SPECTRES DE RAIES 95

de celle-ci. Il n'existe plus qu'une soudure verre-métal, correspondant à


l'anode.
Possibilité d'émission intense: en effet, bien qu'il s'agisse d'une source
de lumière « froide », l'échauffement de la cathode n'est pas négligeable, la
chute de tension se produisant presque intégralement au voisinage de celle-ci.
Pour une différence de potentiel de 200 V, une intensité de 10 mA correspond
donc à une puissance de 2 W pratiquement dissipée sous forme de chaleur.
Or l'échauffement de la cathode entraîne une augmentation de la pression
interne qui se traduit, comme nous l'avons vu, par un élargissement des raies
émises, et, éventuellement, par des phénomènes de self-absorption. Les blocs
métalliques constituant les cathodes, se trouvant au sein d'une atmosphère
très raréfiée (1 mm de mercure), donc bien isolés thermiquement, ne peuvent
être refroidis dans ces conditions. Une chemise d'eau en verre, entourant la
gaine de la cathode dans les modèles conventionnels n'a pas prouvé d'effica-
cité réelle.
L'intensité maximale du courant utilisable, même pour les métaux très peu
fusibles, reste donc limitée. La faible intensité lumineuse qui en résulte oblige
à augmenter le rapport d'amplification du détecteur et, par suite, le bruit de fond.
Avec les lampes à cathode externe, le refroidissement de la cathode appa-
rait, par contre, très facile à réaliser par divers procédés. Dans la plupart des
cas, un simple radiateur à ailettes permet d'obtenir grâce à l'air ambiant,
éventuellement soufflé par un petit ventilateur, un refroidissement suffisant.
Mais il est possible de refroidir plus énergiquement la cathode par circulation
d'eau, soit dans une chemise, soit même directement à l'intérieur du bloc
métallique; la cathode restant maintenue au potentiel de la masse de l'appareil,
il n'y a en principe, aucune objection à ce mode de refroidissement. Il est même
posc;ible de maintenir la cathode à des températures plus basses encore en
utilisant les propriétés de l'effet Peltier, ou des gaz liquéfiés.

Fabrication dès lampes à cathode creuse au laboratoire (d'après


Butler (1962), Goodfellow (1967), Rousselet (1966), Strasheim et Butler (1962),
Thilliez (1964)). - a) Enveloppe. - L'enveloppe, quel, que soit le modèle
choisi, est soufflée dans un verre résistant à la pression et permettant des sou-
dures verre/métal parfaitement étanches. En pratique, les verres boro-silicatés
type « Pyrex» donnent de bons résultats et permettront une bonne mise en
place des électrodes.
On reconnaît la qualité d'une soudure verre/tungstène à la couleur rouge-
orangé que prend ce dernier métal le long de la gaine de verre qui l'entoure;
celle-ci doit atteindre plusieurs millimètres de longueur.
La tubulure de pompage, munie d'un robinet à vide, subit un étirement à
proximité immédiate du corps de la lampe, destiné à faciliter le scellement final.
96 GÉNÉRATEURS DE RADIATIONS

b) Préparation. - Le verre est soigneusement nettoyé par lavages succes-


sifs à l'eau, l'alcool et l'éther, puis séché à l'étuve à 60° C pendant plusieurs
heures.
On fixe autour de l'anode un fragment de magnésium, par exemple une
tournure façonnée en cylindre et enfoncée, à force, sur le fil de tungstène (dia-
mètre 8/10 ou 1 mm). Puis on introduit dans l'ampoule un disque de mica
(ou de fer selon les premières indications de Thilliez). Ce disque, destiné à
empêcher le magnésium de déposer sur la fenêtre de quartz lors de la « métalli-
sation de la lampe », doit rester parfaitement mobile dans l'intérieur
de l'ampoule, mais pouvoir s'appliquer aussi exactement que possible sur le
disque de quartz.
La cathode est ensuite mise en place.
. Dans le cas des lampes à cathode interne, celle~ci est vissée sur la tige
filetée prévue à cet effet.
. Dans le cas des cathodes externes, le bloc métallique enduit d'une mince
couche d'Araldite « F » est maintenu en place par une armature élastique
pendant la durée de la polymérisation, qu'on peut accélérer par séjour de 24 à
48 h dans une étuve à 60° C.
Il ne reste plus alors qu'à fixer la fenêtre de quartz soit avec de la piscéine,
oit avec de l'Araldite.

c) Pompage de la lampe. - Cette opération revêt une extrême importance,


car elle conditionne les qualités de la lumière émise.
ApPAREILLAGE. - L'installation, d'une grande simplicité, est schématisée
sur la figure 3.10.
Elle comporte un ballon d'une capacité de 1 litre, destiné à stocker sous
pression normale une certaine quantité de gaz rare préalablement purifié. Il
apparaît en effet nécessaire d'éliminer les traces d'oxygène ou de vapeur d'eau
que peuvent contenir les gaz industriels.

~)====;;#H== --- vers la pompe à vide

Lampe "

1>====1J=====Cix~x~x~x~- Gaz rare


Filtre Cu. Mg

n
o
FIG. 3.10. - Installation
de pompage et de rem-

Ré"~ d""
plissage des lampes à
cathode creuse. R: ro-
binet à 3 voies.
SOURCES A SPECTRES DE RAIES 97

La méthode la plus classique consiste à faire passer le gaz dans un récipient


renfermant du perchlorate de magnésium anhydre, puis dans un tube rempli
de pastilles de soude (Tolansky, 1957). Un piège à air liquide, préconisé par
de nombreux auteurs, permet un assèchement encore meilleur du gaz.
On peut intercaler, plus simplement, dans la conduite d'amenée du néon
ou de l'argon, un tube de cuivre rouge de 80 cm de long environ, façonné en U
et contenant des copeaux de magnésium dans sa partie basse.
Après une purge soigneuse des canalisations, on chauffe vers 400° C la
partie centrale du tube de cuivre et on laisse passer lentement le gaz rare.
L'oxygène et la vapeur d'eau, réagissant dans ces conditions sur le magnésium
et sur le cuivre chauffés, se trouvent par conséquent éliminés. Les différents
robinets, du type « à vide », sont lubrifiés avec des graisses spéciales à faible
tension de vapeur.
La pompe employée doit pouvoir fournir un vide correspondant à
1. 10- 3 mm de mercure, ou mieux 1. 10 - s. On peut utiliser une bonne pompe à
double étage ou une pompe à simple étage couplée avec une pompe à diffusion.
Ce vide élevé n'est pas exigé par la dépression finale à obtenir, mais par la
nécessité de dégazer parfaitement l'intérieur de la lampe et en particulier les
électrodes. On sait en effet que les métaux placés dans le vide laissent échapper
des gaz inclus, phénomène qui s'accélère d'ailleurs avec l'élévation de tempé-
rature.
Ce dégazage doit évidemment se trouver pratiquement terminé avant
la fermeture définitive de la lampe. Celle-ci, munie de son robinet, se raccorde
à l'appareillage par un tube de caoutchouc à vide légèrement graissé.

d) Pompage et remplissage. - La pompe est mise en route et laissée en


fonctionnement pendant 2 h au moins avant d'effectuer un premier remplis-
sage avec le gaz choisi. Après un nouveau pompage de 20 mu, on opère deux
rentrées successives de gaz. A partir de ce troisième remplissage, on applique
entre les électrodes une tension continue de 450 V environ : dès que la pression
du gaz devient inférieure à 2 mm de mercure, la décharge s'établit. Il faut régler
le débit de l'alimentation électrique pour que le courant ne dépasse pas 20 mA.
En effet, à cette phase, des arcs s'amorcent fréquemment: la résistance de la
lampe chute alors brusquement, et sans régulation, l'intensité peut dépasser
1 A. L'énergie dissipée atteint alors plusieurs centaines de watts et l'élévation
de température résultante peut détruire rapidement la lampe. Si ces décharges
restent contrôlées et de courte durée elles peuvent, par contre, accélérer le
dégazage de la cathode.
On laisse fonctionner la lampe pendant 1 h environ de façon à chauffer la
cathode et favoriser ainsi son dégazage, puis on reprend le pompage pendant
quelques heures.
Après une nouvelle mise en pression, on alimente encore la lampe pendant
PINTA. J. 4
98 GÉNÉRATEURS DE RADIATIONS

une dizaine d'heures, avec une intensité de courant de l'ordre de 10 à 20 mA,


dépendant de la nature de la cathode. Après un nouveau pompage de quelques
heures, on effectue deux ou trois remises en pression pendant lesquelles on
peut étudier les caractéristiques de la lampe (tension d'amorçage en fonction
de la pression, courbes intensité/potentiel, etc.). Enfin, on procède à la mise en
pression définitive et on scelle au chalumeau la tubulure de pompage.

e) Métallisation. - La lampe se trouve alors en principe terminée, mais,


quelles que soient les précautions prises pour purifier le gaz de remplissage
et la qualité du pompage, il est inévitable que l'atmosphère de l'ampoule
contienne encore quelq ues impuretés, d'origine atmosphérique en particulier :
oxygène, azote, vapeur d'eau. Il faut donc éliminer ces corps qui donnent lieu
à un fond d'émission continu et diminuent de ce fait, les qualités de la lampe.
Les mêmes problèmes se posent d'ailleurs dans l'industrie électronique, lors
de la fabrication des lampes diodes, triodes, pentodes, etc., dites « à vide
poussé n.
La solution généralement adoptée dans ce cas est le chauffage jusqu'à
volatilisation d'une pastille de baryum : le métal se dépose sur les parois de
verre sous forme d'un miroir, après avoir, au passage, éliminé les gaz sous
forme de combinaisons chimiques solides.
Dans le cas des lampes à cathode creuse, où il n'existe pas de filament de
chauffage, le meilleur procédé consiste à volatiliser un peu de magnésium,
selon la technique décrite par Thilliez (1964).
Après inversion des connexions de la lampe (l'anode fonctionnant comme
cathode) et le disque de protection en mica étant mis en place contre la fenêtre
de quartz, on établit un courant de l'ordre de 10 à 20 mA. Après quelques
dizaines de minutes de passage du courant, le magnésium entourant la cathode
diffuse et se dépose sur les parois de l'ampoule, qui prennent un éclat métallique.
Une métallisation poursuivie pendant 20 à 30 mn suffit généralement.

Caractéristiques électriques des lampes à cathode creuse. - Ces


lampes, lorsque le gaz est suffisamment pur et sous une pression convenable,
se caractérisent, au point de vue électrique, par trois constantes : tension d'amor-
çage, tension de fonctionnement, intensité maximale admissible.
La tension d'amorçage se trouve généralement supérieure d'une centaine
de volts à la tension de fonctionnement qui peut varier, selon la géométrie des
électrodes, la pression et la nature du gaz, de 180 à 300 V environ.
Quand la décharge a pris son régime normal, ces lampes fonctionnent
comme des stabilisateurs de tension, c'est-à-dire que leur résistance apparente
diminue très vite pour une faible élévation de la différence de potentiel appli-
quée entre les électrodes. C'est la raison pour laquelle ces lampes doivent être
équipées d'une alimentation régulée en intensité.
SOURCES A SPECTRES DE RAIES 99

L'intensité maximale admissible dépend du point de fusion du métal de la


cathode et varie entre 10 mA pour les métaux fusibles (zinc, plomb par exemple)
à 30 ou 40 mA pour les éléments plus réfractaires comme le fer ou le nickel.
Il convient toutefois d'observer que l'intensité utilisée doit rester aussi faible
que le permettent les qualités optiques de la source et la sensibilité du sys-
tème de mesure : en effet, cette limitation augmente à la fois, comme nous
l'avons vu, la durée de la lampe et la sensibilité des mesures.
Il est possible également d'alimenter les lampes à cathode creuse non plus
avec un courant continu mais avec un courant pulsé stabilisé. Comme la réma-
nence de ces lampes est très brève l'émission devient discontinue et cette dis-
position permet d'éviter l'installation d'un dispositif mécanique de modulation
du faisceau lumineux.

Étude des qualités optiques d'une lampe à cathode creuse.-


Avant de mettre en service une lampe à cathode creuse, il convient d'étudier les
caractéristiques de la lumière qu'elle émet.
L'enregistrement du spectre permet d'observer les valeurs relatives des
différentes raies et l'aspect de la ou des raies de résonance. Ces dernières doi-
vent se trouver bien isolées et dans une région spectrale dépourvue de fond
continu d'émission.
Le tracé du spectre peut s'effectuer automatiquement sut les appareils
munis d'un système de déillement continu des longueurs d'onde, mais avec
les instruments ne possédant pas cet accessoire; il reste généralement possible
de commander la rotation du prisme ou du réseau par un moteur synchrone
très démultiplié, celui d'une petite horloge électrique, par exemple.
L'examen comparatif des diagrammes obtenus avec différentes largeurs de
fente du monochromateur permet, en outre, de choisir pour une raie donnée
la meilleure définition, compatible d'une part avec la richesse du spectre et,
d'autre part, avec l'énergie correspondant à la raie que l'on cherche à isoler.

Utilisation et durée de vie des lampes à cathode creuse. - Les


lampes modernes fournissent généralement un service supérieur à 500 h,
dépassant parfois 1 000 h, sauf pour les éléments les plus fusibles comme les
alcalins. Dans le cas des cathodes mixtes sodium-potassium, on a souvent
observé que les raies du potassium disparaissaient plus vite que l'émission du
doublet du sodium.
La durée de vie est considérablement augmentée si les lampes restent ali-
mentées avec une intensité bien inférieure à l'intensité maximale indiquée par
le fabricant. Les garanties, parfois indiquées en ampères/heure ne semblent
pas avoir, en fait, grande signification, et dans ce cas particulier ne peuvent
jouer qu'en fonction de la bonne foi réciproque du fabricant et de l'utilisateur.
Enfin, il est bon que les lampes à cathode creuse fonctionnent assez sou-
100 GÉNÉRATEURS DE RADIATIONS

vent: c'est pourquoi il y a tout intérêt à ce que les lampes rarement employées
soient mises sous tension au moins quelques heures tous les mois, sur une ali-
mentation indépendante du spectromètre éventuellement. Il sera toujours utile
de vérifier la pureté et la constance du spectre émis après chaque interruption
de service prolongé.
La lumière émise n'acquiert son maximum qu'après au moins 15 mn de
fonctionnement sous l'intensité électrique d'utilisation normale, le flux restant
alors sensiblement constant ou ayant tendance à diminuer lentement pour
quelques métaux, alcalino-terreux notamment. Cette caractéristique rend les
instruments comportant la possibilité de préchauffer simultanément plusieurs
lampes particulièrement commodes, lorsque plusieurs métaux doivent être
dosés successivement sur les mêmes échantillons.
Le vieillissement des lampes se manifeste soit par une baisse de l'intensité
des radiations émises, souvent sous l'influence du noircissement des parois
par dépôt métallique, soit par une irrégularité dans l'émission, généralement
provoquée par l'amorçage d'arcs secondaires entre les surfaces qui se métalli-
sent progressivement.
Dans certains cas, le vieillissement se traduit par l'apparition d'un fond
continu d'émission dfi à un dégazage progressif des parois ou des électrodes.
Il est alors possible de « régénérer» la lampe en opérant comme indiqué
page 98 si toutefois l'anode a été munie d'un élément facilement diffusible
(magnésium, bismuth, etc.).

Lampes à haute intensité. - Comme nous l'avons vu, il n'est pas


possible d'accroître beaucoup le pouvoir émissif des lampes à cathode creuse
en augmentant l'intensité du courant d'alimentation. En effet, à partir de 10 mA
pour la plupart des lampes, le phénomène de self-absorption provoque un
élargissement des raies néfaste à la sensibilité des mesures par absorption ato-
mique et, au-delà de 50 mA, l'énergie lumineuse n'augmente plus de manière
significative.
En effet, le courant d'alimentation de la lampe a, rappelons-le, deux fonc-
tions : créer une vapeur atomique par arrachement des atomes formant la
cathode et exciter ceux-ci. Or c'est seulement la deuxième de ces fonctions qu'il
convient d'activer si on veut éviter les inconvénients précédents.
Sullivan et Walsh (l965) ont eu l'idée d'exciter les atomes métalliques,
arrachés par le bombardement gazeux, par une décharge entre deux électrodes
auxiliaires, indépendantes électriquement du circuit principal. Deux tubes
de verre parallèles à l'axe de lampe et portant deux ouvertures symétrique
au niveau de la cathode entourent les électrodes auxiliaires et canalisent le
flux d'élections au niveau de l'ouverture de la cathode.
Certains fabricants ont encore amélioré le procédé en augmentant le débit
de la source d'électrons par l'utilisation d'une cathode auxiliaire chaude :
SOURCES A SPECTRES DE RAIES 101

celle-ci est alors un filament porté à haute température sous l'influence d'un
courant électrique annexe (fig. 3.11).
Dans ces conditions, la raie de résonance peut atteindre, sans élargissement,
une intensité plusieurs fois supérieure à celle que fournissent les lampes conven·

FIG. 3.H. -Lampe à cathode BT


creuse « haute intensité » à
cathode auxiliaire chaude.
a : Anode principale, cc :
cathode creuse, aa : anode
auxiliaire, ca: cathode
auxiliaire, BT: circuit
aa
basse tension pour le
chauffage de la cathode
+
auxiliaire. Les alimenta-
tions des circuits principaux et auxiliaires sont électriquement indépendantes.

tionnelles. Par ailleurs, le spectre émis est beaucoup plus simple (Cartwright
et al., 1966).
Ces sources permettent d'améliorer notablement le rapport signal/bruit et
rendent sensiblement linéaires les courbes traduisant la densité optique en
fonction de la concentration en élément à doser.
Ces lampes n'ont pas toujours justifié les espoirs mis en elles après l'enthou-
siasme des premières publications : le gain obtenu est souvent modeste en
regard de la complication supplémentaire de l'appareillage, et de plus le fonc-
tionnement apparaît fréquemment irrégulier. Ces constatations expliquent que
l'emploi de ces lampes est resté limité.

c) Lampes à excitation haute fréquence (sans électrodesJ.

On a constaté qu'il était possible d'exciter des atomes métalliques en les


plaçant dans le champ d'une source émettant des ondes de haute fréquence
(supérieures à 2 GHz, par exemple 2450 MHz, soit une longueur d'onde de
12,5 cm). La lampe elle-même devient très simple: il s'agit d'un tube en quartz
de quelques millimètres de diamètre intérieur et d'environ 4 cm de long. Ce
tube contient quelques centigrammes d'un mélange du métal et d'iodure de ce
métal et un gaz rare sous faible pression.
La lampe est placée soit dans une cavité de résonance 1/4 ou 3/4 d'onde,
soit dans le champ d'une antenne directionnelle accordée à la fréquence du
générateur.
Les radiations lumineuses produites par ce type de lampe apparaissent
particulièrement intenses sur un fond continu d'émission remarquablement
102 SOURCES D'ATOMISATION AVEC FLAMME

faible. Mais la stabilité de ces sources, parfois très supérieure à celle des
lampes à cathode creuse, laisse souvent à désirer.
De nombreux travaux se poursuivent actuellement pour déterminer les
possibilités de ces nouvelles sources et améliorer leur durée de vie. Mais dès à
présent les résultats sont excellents avec certains métaux (mercure en parti-
culier) et témoignent sans doute d'une solution proche de la perfection pour les
sources de radiations utilisées en spectrométrie d'absorption atomique (Dag-
nall et al., 1967, Zacha et al., 1968, Aldous et al., 1969, Browner et al., 1969).

II. - SOURCES D'ATOMISATION


AVEC FLAMME

Si nous considérons le cas le plus général en absorption atomique, le maté-


riau à analyser est une solution. La création, à partir de celle-ci, d'une vapeur
atomique, capable d'absorber le rayonnement qui la traverse, se décompose
en deux temps :
- la nébulisation, improprement appelée pulvérisation: c'est la dispersion
en un fin brouillard du liquide à analyser;
- l'atomisation ou dissociation en atomes du composé chimique
dissous.
Les moyens les plus classiques de réaliser ces phénomènes sont les flammes
En fait, la plupart du temps, les brllleurs sont couplés à des nébuliseurs et
l'ensemble constitue l'atomiseur proprement dit.
Pour obtenir d'une flamme un bon rendement d'atomisation, c'est-à-dire
de dissociation des molécules introduites, on commence par produire des
gouttes petites et calibrées : petites, afin que l'évaporation, ou transformation
en résidu sec, soit la plus rapide possible; et calibrées, de sorte que s'établisse
un équilibre énergétique dans le temps.

N~BULISATION

a) Nébulisation pneumatique.

Boiteux et Mavrodineanu (1965) décrivent en détail différents moyens


de nébuliser en spectrométrie de flamme. Les mêmes impératifs guident la
NÉBULISATION 103

construction des nébuliseurs d'absorption atomique avec, en plus, la nécessité


d'alimenter de façon rigoureusement homogène une flamme répartie sur
100 mm de longueur. En fait, seule la technique pneumatique est commercia-
lisée, avec des géométries fonction du brfileur et de la flamme utilisés. Le prin-
cipe consiste à exposer la surface d'un
liquide au repos à l'action d'un jet gazeux,
animé d'une vitesse importante (fig. 3.12).
Ce jet peut être soit le comburant seul,
soit le mélange comburant-combustible
dont la vitesse sera importante, à cause
de la distribution par des orifices très
liquide
petits.
Dans la pratique, on utilise des buses
FIG. 3.12. - Schéma
concentriques; le plus souvent, le liquide
de principe d'un nébuliseur.
est amené par le conduit central : on a
alors une nébulisation externe. Pour en
augmenter l'efficacité, on utilise des chambres où les gouttes arrivent à grande
vitesse et, projetées contre les parois, éclatent en gouttes plus petites entraînées
préférentiellement vers le brfileur. Leur dimension est fonction des gradients
de pression dans la veine gazeuse. Ces chambres servent aussi à éliminer par
gravité des grosses gouttes tout au long de leur trajet ou par recondensation
sur les parois. Herman (1962) a étudié en détaille volume de ces chambres et

Flamme

FIG. 3.13. - Ensemble


Air auxiliaire brûleur-nébuliseur avec
chambre (PERKIN-EL-
Solution =~~g§r MER).

r~
Comburant j
Evacuation

il arrive encore que des constructeurs augmentent les performances de leurs


appareils en en modifiant les dimensions. Dans le même but interviennent
les dispositifs à ailettes (fig. 3.13) ainsi que le chauffage de l'aérosol dans la
chambre (Beckman).
L'échantillon est entraîné dans le capillaire par des différences de pression
104 SOURCES D'ATOMISATION AVEC FLAMME

dans le jet gazeux (Stupar, 1969). Le débit de solution QI répond à la loi de


Poiseuille
QI = "R'àP
87JI
où àP pression différentielle (dyne/cm2);
7J viscosité g/cm.sec;
1 longueur du capillaire cm.

On admet généralement, et pour les solutions aqueuses en particulier, que


le diamètre des gouttes formées par nébulisation pneumatique satisfait la
relation empirique de Nukiyama (1939) :

d = 585~- + 597 ( - 7J
- )O"5( 1 000 Q/)3/2
- •
v p ~ Qa

Les valeurs sont ici exprimées par les auteurs de la manière suivante : d en
microns, v vitesse de l'air en rn/s, u tension superficielle dyne/cm, p densité en
g/cm3 , 1'/ viscosité en g/crn. sec.

35

30

wr3 25 FIG. 3.14. - Courbe théorique de la


;;" zo variation du diamètre moyen des
E gouttes, en fonction du débit de
.~ 15
C solution - nébulisation pneuma-
10 tique (d'après STUPAR) (1969).

1 l 4
Débit ml min •

On suppose que le liquide issu du capillaire est mis en vibration dans le


jet de gaz à vitesse sonique. En faisant varier QI Stdpar (1969) a tracé la courbe
théorique de variation de do (fig. 3.14).
Pour un nébuliseur classique où
v = 333 mis;
Qa = 8,5 liron;
d = 13,1 micron.

Il apparaît donc, en dernier ressort, que pour un utilisateur, les seules varia-
bles intéressantes pour améliorer le diamètre des gouttes d'un nébuliseur donné
sont: la longueur du capillaire et le débit du gaz nébuliseur; les autres para-
mètres étant imposés par le constructeur et par la nature du liquide à ana-
lyser.
NÉBULISATION 105

La nébulisation pneumatique, sans doute à cause de sa simplicité d'emploi,


a été généralisée sur les br6leurs commerciaux. Cependant, nous avons vu que
la formation de gouttes exige une certaine vitesse d'amenée des gaz; pour que
celle-ci soit compatible avec le bon fonctionnement de la flamme, on agit sur
les buses d'arrivée et les capillaires d'introduction. Ceci impose par conséquent
le diamètre des gouttes et la densité du brouillard, donc la quantité de liquide
introduit, et tout est remis en question lorsqu'intervient un changement de
viscosité, de concentration ou, tout simplement, de nature et de charge du sol-
vant. TI faut donc concevoir un générateur d'aérosol complètement indépen-
dant de la flamme.
Depuis quelques années, des auteurs utilisent les ultra-sons comme un
moyen souple et pratique pour obtenir un brouillard injectable dans des
sources d'excitation ou d'atomisation. L'aérosol étant formé en dehors de
celles-ci, il devient possible de le modifier sans intervenir sur le chimisme de la
flamme.

b) Nébulisation par ultra-sons.

Pratiquement, on peut procéder par deux moyens différents :


- soit déposer goutte à goutte la solution sur une surface vibrante
(fig. 3.15 a); la nébulisation est alors immédiate;

-a

l
FIG. 3.15. - Deux types
de nébuliseurs à ultra-sons.
s: Solution à nébuliser,
a : extraction de l'aéro-
sol, e ou d: liquide ou
matériau de couplage,
c: sonde à ultra-sons,
g: introduction d'air.

- soit soumettre la totalité du liquide à la vibration (fig. 3.15 b).


Les études théoriques sur le sujet furent effectuées dans un but thérapeu-
106 SOURCES D'ATOMISATION AVEC FLAMME

tique (Bisa et al., 1954) ou analytique. Il s'agissait dans ce dernier cas d'intro-
duire le liquide nébulisé :
- entre des électrodes pour la spectrographie d'émission (Dunken et al.,
1964, 1965, Gersten et al., 1962);
- dans une torche à plasma (West et Hune, 1964, Mermet, 1968);
- dans un brfileur d'absorption atomique (Stupar, 1968, 1969, Spitz et
Uny, 1968, Rensburg et al., 1968, Ropert, 1967, 1968).
Quels qu'aient été leurs buts, ces travaux expliquent certaines améliorations
apportées par ce système de nébulisation en absorption atomique.

Conditions opératoires. - On forme un aérosol par ultra-sons, à partir


d'une fréquence excitatrice de 20 kHz; mais, pour obtenir un rendement conve-
nable, il faut au moins 800 kHz (Stupar, 1968), avec une puissance de quelques
centaines de watts. Les cristaux répondant à ces normes seront des piézo-
électriques (quartz, tourmaline, niobate de plomb) et des électrostrictifs ou
ferro-électriques (titanate de baryum, zirconate de plomb), plus communé-
ment appelés céramiques (Crawford, 1959). Excités à 50 périodes, ils vibrent
à des fréquences élevées, fonction des dimensions du cristal et de la vitesse
du son dans ce milieu. Par exemple, pour un cristal de quartz de coupe 90°,
on calcule que la fréquence
f= 2.700 kHz
e
où e est l'épaisseur du cristal, exprimée en millimètres (Crawford, 1959).
Les puissances appliquées sont limitées par la fragilité du cristal; en outre,
la dilatation thermique et la constante diélectrique sont affectées par la tem-
pérature et agissent de ce fait sur la fréquence de résonance.
Pour nébuliser dans de bonnes conditions, on peut choisir le quartz ou les
titanates. Les fréquences utilisées varient entre 800 kHz et 3,5 MHz; cependant,
elles ne sont en général pas filtrées et leurs harmoniques peuvent jouer un rôle
non négligeable.
Deux phénomènes interviennent dans le mécanisme de formation de l'aéro-
sol, sans que les auteurs soient unanimes pour en désigner la cause prépondé-
rante :
la cavitation dite du second type. D'après Crawford, il se forme trois sortes
de bulles à l'intérieur du liquide: d'abord bulles d'air (qui existait dissous),
bulles de vapeur (ébullition à basse température) et bulles vides. A l'appui de
ceci, on constate qu'au-dessus d'un liquide dégazé se forme un brouillard plus
dense; mais il faudrait admettre que la bulle de vapeur représente la solution
et non pas son distillat;
les ondes capillaires à l'interface liquide-air et surtout en enveloppe du
NÉBULISATION 107

geyser provoquent l'éclatement des ventres de vibration et le diamètre d des


gouttes formées répondrait dans ce cas à l'équation:
.. lM
d='V 4PJï
où pet (1 sont la densité et la tension superficielle du liquide et/la fréquence
de vibration.
Si l'on admet la formule de Nukiyama (citée plus haut pour la nébulisation
pneumatique), pour des valeurs de v de l'ordre de 100 à 200 mis et pour de
l'eau par exemple, d est de l'ordre de 20 microns. On voit qu'avec une sonde
ultrasonique travaillant autour de 80 kHz, on peut obtenir des résultats iden-
tiques (Stupar, 1969).
En fait, ces formules ne sont qu'approchées : dans la première, il faut
absolument tenir compte de l'énergie dissipée au sein du liquide et la seconde
n'est valable que pour des valeurs de (1, p et 1'[ comprises entre certaines limites.
Dunken (1965) a montré qu'il existe, dans le cas du montage de la
figure 3.15 h, un niveau du liquide tel que le point focal du système corresponde
à la surface de séparation liquide-air. Dans ce cas, le geyser a une hauteur
maximum et la densité de brouillard est la plus grande. Pour une bonne repro-
ductibilité, il faut maintenir cette valeur constante.
Les céramiques commerciales ayant des formes et des caractéristiques
différentes, il faut calculer cette hauteur pour chaque système et pour chaque
liquide : la propagation de la vibration s'effectue à des vitesses diffé-
rentes et le point focal dépendra donc des impédances des milieux traversés
(céramique, liquide de couplage, verre ou mylar, liquide
à nébuliser).

Application à l'absorption at01nique. - Les


auteurs trouvent à ce procédé les avantages suivants :
- quantité et densité d'aérosol complètement indé-
pendantes des débits gazeux exigés par le brilleur et par
conséquent maîtrise totale du liquide injecté;
- gouttelettes de taille plus faible et surtout calibrées.
Il en découle pratiquement :
- une augmentation de sensibilité; FIG. 3.16. - Dispo-
sitif imaginé par
- une possibilité d'étudier des solutions concentrées; WOOD pour né-
- un net recul des effets de matrice. buliser les pro-
duits visqueux,
Il est cependant très difficile de nébuliser certains pro-
cité par CRAw-
duits visqueux (Wood et al., 1922,imaginent pour les huiles FORD (1959).
un dispositif amplificateur où le liquide est déposé sur s: Liquide à nébu-
la partie étirée de l'ampoule) (fig. 3.16). liser.
108 SOURCES D'ATOMISATION AVEC FLAMME

- Quantité d'aérosol. - On a vu l'intérêt de modifier les quantités d'aérosol


sans influencer la stœchiométrie de la flamme et donc sa température, et la
nature des réactions chimiques qui s'y passent.
On prévoira donc d'alimenter le brfileur sur le modèle de la figure 3.17 :
Deux arrivées de comburant permettent l'une (A) de véhiculer l'aérosol avec
le débit choisi, l'autre (B) de régler la flamme par compensation. La quantité
d'aérosol fournie conditionne le rendement de l'atomisation. On obtient la plu-
part du temps une utilisation quasiment totale du liquide injecté dans un
brûleur à pré-mélange, alors qu'en injection pneumatique on ne consomme
qu'environ 10 % dans les meilleurs cas.

Brûleur
FIG. 3.17. - Dispositif de
compensation pour l'ali-
mentation en comburant
du brûleur. A et B:
B arrivées du comburant.

Rensburg et Zeeman (1968) montrent que le débit d'aérosol le plus favo-


rable est différent suivant les éléments à doser : ainsi, toutes choses égales par
ailleurs, il recommande par exemple 5 Ilmn sur la voie A pour le palladium et
4,2 Vmn pour le platine.

- Dimensions et répartition des gouttes. - Gersken et al. (1962), Bisa


et al. (1954), etc., ont mesuré le diamètre des gouttes obtenues et leur spectre
de dimension (ceci pour des fréquences supérieures à 1 MHz). Plus récemment,
Stupar (1969) l'a fait pour des fréquences relativement faibles. Il est difficile
de comparer ces résultats car, d'une sonde à l'autre, la puissance appliquée et
la focalisation du transducteur varient.
Les chiffres se recoupent très bien pour des solutions aqueuses.

Auteur f Diamètre

BISA (1954) 1 MHz 3,3.10--6 m


GERSKEN (1962) 2,7 MHz 2 .10--6 m
SPITZ (1968) 1 MHz 3-4.10--6 m
STUPAR (1969) 3 MHz 1,7.10-8 m
115 kHz 15,8.10--6 m
70 kHz 22 .10--6 m
NÉBULISATION 109

Le diamètre des gouttes varie avec la fréquence de vibration et la puissance


appliquée au transducteur (Bisa) (fig. 3.18 et 3.19).

E 3 3
:L
E

i :i.

~E
~
.!!
c
ë'"

2 3 4 5 6 20
1,~,----:-:!!~!
500 1000 1500

Fréquence MHz PuIssance VA

FIG. 3.18. - Courbe théorique de FIG. 3.19. - Courbe théorique de


la variation du diamètre des la variation du diamètre des
gouttes, en fonction de la fré- gouttes, en fonction de la
quence de vibration (d'après puissance appliquée (d'après
BISA et al.) (1954). BISA et al.) (1954).

En utilisant la technique de Hounam (1965), dite « cascade centripeter »,


on a mesuré le diamètre des gouttes issues de trois générateurs travaillant à
1 MHz, avec des énergies excitatrices équivalentes. On obtient les répartitions
suivantes:
Diamètre Sonde nO 1 Sonde nO 2 Sonde nO 3

> 12.10-8 m 95 % 2 40
3,5 à 12 2,5 20 25
1,2 à 3,5 2 50 30
< 1,2 0,5 28 5

100,------------------,

FIG. 3.20. - « Cascade


centripeter 0 (d'après
HOUNAM et SHERWOOD,
1965).
Collection des gouttes (en
aérosol %) sur quatre
étapes, en fonction de
leur diamètre (en
10 m).
110 SOURCES D'ATOMISATION AVEC FLAMME

Pour la Sonde nO 1, les mesures exigeaient une quantité de liquide supé-


rieure à la focalisation maximum (Ropert, 1968).
Ce procédé de mesure consiste à entraîner l'aérosol formé dans un courant
d'air: les gouttes se répartissent en fonction de leur poids, suivant la figure 3.20.

Avantages en absorption atOlnique. - a) Sensibilité. - Dans la


nébulisation par ultra-sons, appliquée à l'absorption atomique, les auteurs
reconnaissent d'abord une augmentation de la sensibilité (tableau 3.1)

Tableau 3.1.

Type de nébulisation
Auteur Élément Pneumatique Ultrasonique

SPITZ (1968) Cu O,l.ug/ml O,Ol.ug/ml


Ni 0,1 0,01
Fe 0,3 0,03
Zn 0,05 0,004
Mg 0,02 0,0025
Ag 0,1 0,01
Pb 0,5 0,03
ROPERT (1967) Cd 0,1 0,003
Cu 0,05 0,005
Cr 1 0,02
RENSBURG (1968) Au 0,13 0,03
Pd 0,09 0,02
Pt 1,1 0,3
Rh 0,1 0,03

Stupar n'a obtenu qu'une faible amélioration par rapport à la nébulisation


pneumatique, mais il apparaît nettement, dans son ouvrage, que la sensibilité
est directement liée à la taille des gouttes, toutes choses égales par ailleurs;
en effet, il a réalisé une nébulisation pneumatique dont les performances sont
équivalentes au point de vue diamètre des gouttes. Pour la nébulisation réalisée
avec des fréquences faibles (70-115 kHz), les gouttes étant plus grosses, la sen-
sibilité est inférieure à celle d'un nébuliseur pneumatique.

b) Analyse des solutions concentrées. - La quantité de liquide à analyser


qui arrive dans la flamme ne dépend plus de sa viscosité ni de sa densité,
puisque l'aérosol est créé indépendamment. Le générateur à ultra-sons doit
avoir une puissance réglable, car les solutions concentrées demandent plus
NÉBULISATION 111

d'énergie, et il serait utile de prévoir sur le circuit d'introduction une mesure


néphélométrique permettant de régler la densité du brouillard.

c) Recul des effets de matrice. - Cette amélioration est due au fait que la
concentration de la solution n'influe pas sur la quantité d'aérosol fournie au
brOleur et que d'autre part cet aérosol est à peu près totalement consommé.
A remarquer aussi la très régulière répartition du liquide tout au long du
br01eur; on peut la constater en plaçant le brOleur perpendiculaire au faisceau
lumineux. Ceci nous a permis d'alimenter un brOleur air-propane de 195 mm
de flamme, dont l'efficacité était sensiblement double de celle d'un brOleur
équivalent de 95 mm.
En conclusion, malgré le prix relativement élevé que constitue une sonde
à ultra-sons par rapport à certains appareils d'absorption atomique, son
utilisation apparaît comme nettement bénéfique. TI est à regretter que ces dis-
positifs soient restés jusqu'à présent des montages de laboratoire, car leur
commercialisation ouvrirait sans doute la voie à des développements intéres-
sants.

c) Autres procédés de nébulisation.

Nous citerons, pour mémoire, d'autres moyens de nébulisation. A notre


connaissance, ils n'ont pas été utilisés en absorption atomique:
-l'étincelle électrique,
- l'injection directe, où le liquide est projeté à grande vitesse dans un gaz
au repos, par exemple déposé sur un disque tournant à grande vitesse. Les
gouttes obtenues auront un diamètre d compris entre 5 et 15.10- 6 m

d- 3,80 ....
-w'V DP
ru
co vitesse angulaire et D diamètre du disque;
(ftension superficielle et p densité du liquide.
L'alimentation de la flamme en produit solide est pratiquée en absorption
atomique de trois manières différentes :

d) Techniques excluant la nébulisation.

LA TECHNIQUE DU SOLID-MIX (Venghiattis, 1967). - Les échantillons


pulvérulents ou même liquides sont mélangés à la poudre SM. 1 (perkin-Elmer)
(dont la chaleur de combustion est de 1 300 cal) en présence d'un agent oxy-
dant. La température de la flamme est de l'ordre de 3 000° K. On constate la
nécessité de faire une correction de fond de flamme avec une raie non absorbée
112 SOURCES D'ATOMISATION AVEC FLAMME

voisine. En travaillant environ 5 cm au-dessus de la pastille, les auteurs ont


obtenu un écart-type relatif de 2,4 - pour le Pb.
Par ce procédé ont été dosés avec succès : Ni, Hg, Bi, Ag, CUl Fe, Pb.

- UNE AUTRE TECHNIQUE, DITE DU « BATEAU» OU « SAMPLING BOAT»


(Kahn, 1968), a été mise au point par la même firme.
On place directement le résidu séché d'un micro-prélèvement dans la flamme,
1 ml de solution déposée dans une cuve de tantale est évaporée, puis' directe-
ment atomisée dans la flamme. Le « pic» d'absorption est très étroit: il faut
donc une électronique appropriée, c'est-à-dire à réponse extrêmement rapide.
Ce procédé s'adresse à des éléments faciles à atomiser, et les sensibilités
sont intéressantes :
Exemple Cd 10 - 4 J1.g/ml
Tl 10- 3
Zn 3.10- 5
On peut analyser directement certains produits, mais le fond de flamme impor-
tant exige, pour compenser, l'utilisation de la lampe au deutérium (Berman,
1964).
- Une troisième technique (Coudert, 1969) alimente la flamme en poudre
de charbon entraînée par le comburant; les auteurs dosent ainsi le palladium.
Nous avons donc à notre disposition de multiples techniques d'introduction
de l'échantillon; il s'agit de choisir celle qui convient le mieux au problème
à résoudre. Voyons maintenant la deuxième partie du phénomène, ou atomi-
sation proprement dite. Elle est réalisée dans différentes flammes et par d'autres
moyens moins classiques.

ATOMISATION

Pour les notions théoriques d'atomisation par la flamme, nous renvoyons


au début de cet ouvrage et, quant à sa réalisation pratique, le sujet est traité
dans la description du matériel commercial. Nous nous bornerons ici à citer les
flammes qui furent et sont utilisées pour l'absorption atomique, avec leurs
avantages et leur efficacité dans tel ou tel problème.

a) Les flammes classiques et leurs brûleurs.

La loi d'absorption qui régit cette méthode d'analyse est la suivante:


1• -- 1ol!? -kvcl
Nous voyons que la longueur de la cellule d'absorption 1 règle la construction
du brûleur. A peu de chose près 1 est généralement de 100 mm.
ATOMISATION 113

Une flamme se définit de par la manière dont comburant et combustible


arrivent dans la zone de combustion :
- flamme de diffusion, où le mélange se fait aux lèvres du brftleur,
- flamme de mélange préalable, beaucoup plus utilisée actuellement.
,.
L'une et l'autre seront laminaires ou turbulentes, suivant la vitesse d'arrivée
des gaz. Trois considérations entrent enjeu: d'abord la vitesse de déflagration
qui conditionne le temps de passage des atomes dans la cellule d'absorption,
ensuite, la température de la flamme responsable de l'évaporation de la goutte
puis de la dissociation de la molécule, enfin, l'environnement oxydant ou réduc-
teur qui influe sur l'atomisation. Le tableau 3.2 donne les températures et les
vitesses de propagation des principales flammes utilisées; elles ont été calculées
pour un bIilleur cylindrique de 25 mm de diamètre.

Tableau 3.2.

Vitesse
Combus- Combu- Calo- de défia- Tempé-
rant Réaction ries gration r~t':.e
tible
mis 1

Gaz de
ville
air GV+0,98 0.+3,9 N. CO.+H.0+3,9 N. 108790 ~I~
-
----I,---~--------------I--- ----
C4 H 10 +6,5 0.+26 N. 687940 0,82 2170
Butane air
4CO.+5 H.0+26N. 1 _

Propane air C.H 8 +5 0.+20 N. CO.+4H.0+20N. 530570 0,82 2200

106500 2,66 2600


---
----I---I~--------------I--- --
106500 11,30C*) 3 300
Acétylène 24,80
----I---I---------------I--~ --- ---
Acétylène N.O C.H.+2 N.O 2 CO+H.+2 N. 106500 1,80 3220

Acét lè 50 % O. C.H.+N.+O. 2 CO+H.+N. 106500 6,40 3090


y ne 50 %N.

air H.+1/2 0.+2 N. H.0+2 N. 58000 4,40 2275


----1---1----------------1--- --- - -
o. H.+ 1/2 o. H.O 5800037 2825

C*) La vitesse de déflagration n'est pas uniforme.

Les brûleurs. - AIR-GAZ DE VILLE, AIR-BUTANE OU PROPANE. - Leur


avantage réside dans la faible vitesse de propagation. De ce fait, ils sont extrê-
mement favorables dans le cas d'un nébuliseur indépendant du brftleur. Nous
114 SOURCES D'ATOMISATION AVEC FLAMME

avons vu que la sensibilité peut être accrue dans les cas de dosage de Cu, Zn,
Cd... et ceci parce que les atomes restent dans la flamme pendant un temps
relativement long;

- AIR-ACÉTYLÈNE. - La vitesse est supérieure, mais la température plus


élevée : cette flamme convient pour la plupart des dosages, compte tenu du
fait qu'en modifiant, dans certaines limites, les débits gazeux, on obtient
une flamme non stœchiométrique soit oxydante, soit plus généralement
réductrice ;

- PROTOXYDE D'AZOTE-ACÉTYLÈNE. - Ce type permet d'atomiser des


éléments formant dans la flamme des oxydes réfractaires. La température y est
élevée, mais la vitesse plus faible que la précédente : certains auteurs auraient
tendance à la préférer dans des cas (Sr, par exemple) où pourtant air-acétylène
donne satisfaction. Les brfileurs commerciaux n'ont que 50 mm de longueur.
Citons les essais de NO et N0 2 comme comburant.

- OXYGÈNE-ACÉTYLÈNE, OXYGÈNE-
HYDROGÈNE. - Avec ces flammes, on
observe un débit turbulent plus difficile
à maîtriser que dans les cas précédents.
On connaît pour ces deux dernières une
réalisation où trois brfileurs sont dispo.

-Ir r
\ 1 \ 1 \,'

~;,\
sés en parallèle avec, éventuellement,
passage multiple dans la zone absorbante
(fig. 3.21), mais ceci à des niveaux diffé-
rents, donc avec des populations atomi-

--,=- --- -- --- -- 'l'


ques hétérogènes; nous verrons dans les
modes opératoires l'importance de telle
ou telle partie de la flamme dans chaque
FIG. 3.21. - Dispositif de passages cas de dosage. Remarquons malgré tout
multiples dans les flammes (JAR- que ce phénomène a moins d'impor-
RELL-AsH). tance dans le cas de flamme turbulente.

b) Autres types de flammes.

Allongées artificiellement sur toute leur hauteur (Fuwa et Vallée,


1963). - La technique consiste à forcer une flamme turbulente, généralement
H 2 + O 2 dans un tube de céramique (fig. 3.22).
On trouve une amélioration importante de la sensibilité de certains élé-
ments; cependant, les problèmes de matrice et la nature de l'échantillon condi-
tionnent le profil de la flamme.
ATOMISATION 115

4
1

FIG. 3.22. - Dispositif de flamme forcée


(d'après FuwA et VALLÉE, 1963).
1 : monochromateur, 2: brfileur, 3: tube de céramique-cellule d'absorption,
4 : cathode creuse.

A zone préférentiellement étirée (Hingle et al., 1968). - Si l'on étudie


les zones de la flamme, il apparaît qu'elles sont le siège de phénomènes complè-
tement différents, fonction des températures et des natures chimiques. On
distingue généralement le cône ou zone de réaction primaire dans lequel on
trouve CO, H et H 2 0, et le panache, milieu de diffusion, où agit l'oxygène de
l'air, d'où présence de CO 2 et H 2 0. La partie la plus chaude se situe immédia-
tement au-dessus du cône (Mavrodineanu et Boiteux, 1965).
Hingle et al. (1968) utilisent la flamme laminaire d'un briHeur à pré-mélange,
tel qu'il est utilisé en émission. La zone intermédiaire, située entre le cône et le
panache, est étirée dans un tube en pyrex, dit « séparateur », terminé par deux
fenêtres de quartz. Une amenée d'hydrogène est prévue à l'une des extrémités,
pour stabiliser les flammes très oxydantes. Le cône est contenu dans le tube
inférieur, le panache et les gaz d'échappement sont aspirés par le tube supé-
rieur. Un micro-four fonctionnant entre 3000 et 1 1000 permet une température
compatible avec le maximum de population atomique en élément à doser,
compte tenu de la dilatation du gaz qui raréfie la concentration dans la cellule
d'absorption (fig. 3.23).

E
t
E
F

----=..:.....jA 1 ê~_-\--------=----+,-,----A
~8
FIG. 3.23. - Dispositifsimplifié du montage de HINGLE et al. (1968).
A: Fenêtres de la cellule d'absorption, E: évacuation des gaz, B: briUeur, F: fou
116 SOURCES D'ATOMISATION AVEC FLAMME

Les études systématiques des conditions optimales de fonctionnement


montrent:
1° que la température du four n'a pas une importance considérable, mais
que - l'argent excepté - les valeurs d'absorbance décroissent légèrement
au-dessus de 700°; ceci dépend de la tension de vapeur;
2° que le débit de combustible doit être choisi pour chaque élément; pour
un débit d'acétylène inférieur à 1,2 llmn, il faut suppléer avec l'hydrogène de
stabilisation;
3° que les anions sulfate, nitrate, chlorure, acétate n'ont pratiquement pas
d'influence, mais dès que les concentrations en acides correspondants attei-
gnent quelques pour-cent, il est nécessaire de faire des blancs aux teneurs
prévues.
A cette méthode, les auteurs trouvent les avantages suivants :
- augmentation de la sensibilité;
- suppression de l'émission dans la flamme des bandes OH, ce qui agit
aussi sur la sensibilité autour de 300 nm;
- stabilité de la flamme et donc précision des mesures.
Il semble que cette technique soit appelée à des développements importants,
à cause de ce troisième point.

FIG. 3.24. - Dispositif de ZELYUK.OVA et POLUEKTOV (1963).


: monochromateur, 2 : cathode creuse, 3 : brû.leur, 4 : cellule d'absorption.

Nous rapprocherons de cette technique une méthode plus ancienne de


Zelyukova (1963) qui utilise (fig. 3.24) comme milieu atomique les gaz de
combustion issus de la flamme et forcés dans un tube de pyrex. Cette tech-
nique exige une bonne nébulisation et les auteurs soufflent les gaz de combus-
tion, chargés de la solution, à travers une paroi poreuse en verre.

c) La torche à plasma.

Assez répandue en émission pour l'analyse des solutions, elle existe en des
versions différentes et nous en décrirons deux.
Wendt et al. (1966) ont adapté à l'absorption atomique une torche qu'ils
ATOMISATION 117

avaient étudiée pour l'émission (fig. 3.25), en utilisant le dispositif optique de


multiples passages dans la décharge (fig. 3.21).
L'aérosol créé par une sonde à ultrasons est entraîné par le canal central au
moyen d'argon. Le plasma est maintenu
en sortie de tube par un champ magné-
tique haute fréquence, dans un courant
laminaire d'argon à la pression atmos-
phérique.
A l'équilibre thermique, on peut
atteindre une température de 16 0000 K, f\ Décharge
il devient donc nécessaire de refroidir les
parois extérieures.
c:::::J
00 000
Uc::::::J
00000

Les débits d'argon sont les suivants: \lrcultHF

- refroidissement 221/minute;
- plasma 0,41/minute; Tubes quartz
- porteur d'aérosol 0,5lfmînute conte-
PYrex
nant 0,12 ml solution/minute.
_Argon
L'ignition de la décharge s'opère au
moyen d'une électrode de graphite des- Ecran
cendue dans le champ magnétiquejusqu'à L-.I L.----.../ - Argon
ce que le plasma se forme; elle est ensuite
enlevée.
Une autre torche a été étudiée par fAérosol
Aldous et al. (1968).
Dans ce cas, l'hydrogène passe à tra- FIG. 3.25. - Torche à plasma
utilisée par WENDT et F ASSEL
vers un arc avec électrodes en tungstène;
(1966).
les atomes libres se recombinent au-des-
sus, les surfaces métalliques catalysant
le phénomène reçoivent la chaleur additionnelle. L'atmosphère y est hautement
réductrice et la température dépasse 35000 K; ce sont des paramètres impor-
tants pour atomiser certains éléments.
Un autre avantage de cette technique, noté par Wendt (1966), est la durée
du passage de l'aérosol plus grande qu'avec les flammes ordinaires, augmentant
ainsi l'efficacité de l'atomisation.
Ce mode de dosage convient évidemment aux éléments difficiles et
les auteurs donnent des résultats intéressants pour Al, Ca, Nb, Ti, W,
Y, Yb, etc.
Toutes les techniques d'atomisation que nous venons de voir sont actuelle-
ment très concurrencées par les méthodes dites « sans flamme» et dont il va
être question plus loin.
118 SOURCES D'ATOMISATION AVEC FLAMME

III. - SOURCES D'ATOMISATION


SANS FLAMME

D'une manière générale, la spectrométrie d'absorption est appliquée aux


dosages d'éléments en solution, l'atomisation étant réalisée par flamme.
Un tel processus, s'il permet la réalisation d'appareillage simple et d'utilisa-
tion commode, réduit, pour les raisons ci.dessous, les performances de la
méthode quant aux limites de détection; donc, son intérêt en micro-analyse.

FACTEUR D'ÉLÉVATION DE LIMITE DE DÉTECTION


DANS LA MÉTHODE CLASSIQUE

Influence du passage par l'état liquide. - Les limites de détection


intéressantes pour l'analyse des solides sont généralement exprimées soit en
p. p. m. (10- 6 ), soit en p. p. b. (10- 9 ). Le simple fait de passer en solution va
entraîner une dilution de l'échantillon; entre les valeurs exprimées en fJ.g/ml et
en p. p. m., interviendra un facteur diviseur important.
Dans le meilleur des cas - utilisation d'un brûleur à fente large ou du type
Boling - les solutions admises sans inconvénient par les brûleurs contiennent
au plus 20 mg/ml de métal; par suite, pour une analyse directe de la solution,
on a:
L D - = L. D(pg/ml)
• '(p. p. m.) 50

Il faut toutefois remarquer que le passage par l'état liquide autorise des
traitements chimiques modifiant favorablement ce facteur (extraction par
solvant, séparation sur résines...).

Influence de la flamme. - Les limites de détection pour un élément et


une radiation donnés sont directement proportionnelles à la densité des atomes
dans la flamme.
La relation établie par Winefordner et Vickers (1964) permet une estimation
du rôle des divers facteurs, soit :

N = 3.1021 X ~~;~. C
N = concentration en atomes cm-3 ;
F = débit de solution;
FACTEUR D'ÉLÉVATION DE LIMITE DE DÉTECTION 119

e = rendement de nébulisation;
(J = rendement d'atomisation;
ng, nT = nombre de moles des gaz dans la flamme à température R ambiante et
à 'fa;
Q = débit des gaz;
T = température de la flamme.

Examinons les trois plus importants: F,8, Q.


- Le facteur Q est toujours élevé; en effet, il est nécessaire d'opérer avec
un débit gazeux suffisamment élevé pour obtenir à la sortie du brüleur une
vitesse des gaz supérieure à la vitesse de combustion du mélange combustible-
comburant, ceci afin d'éviter une explosion par retour de flamme.
Il en résulte que le temps de séjour de l'atome dans la partie utile de la
flamme est très bref, de l'ordre de 10- 4 s.
- Le rendement de la vaporisation est toujours très inférieur à l'unité pour
les systèmes pneumatiques; il peut être plus proche pour les systèmes à ultra-
sons, donc, seule une fraction de la quantité d'éléments présents dans la solu-
tion est réellement transformée à l'état d'atome.
- L'augmentation de la densité N pour une augmentation du débit de
solution est fixée dans des limites assez étroites par la construction du brüleur :
l'élévation de F est souvent obtenue par une augmentation du débit des gaz
et s'accompagne d'une diminution de 8, et de la stabilité de la flamme.

En général, les débits varient de 1 à -10 ml/mn.


Tous ces facteurs contribuent à limiter la densité d'atomes dans les
flammes donc à réduire notablement la sensibilité et les limites de détec-
tion.

Problème des micro-échantillons (micro-analyse). - La lecture


du signal d'absorption fourni par l'appareil n'est pas instantanée; quelques
dizaines de secondes sont nécessaires pour l'ob~ention d'un régime
d'équilibre puis pour lire le signal avec une précision suffisante. Ceci
conduit à disposer d'un volume d'échantillon minimal de 0,5 ml; en fait,
pour des raisons de facilité de manipulation, il est raisonnable de disposer
de 5 ml.
Dans le cas de microanalyse (biologie, produit radioactif), la disponibilité
n'est que de quelques dizaines de microlitres, il faudra donc diluer abondam-
ment; par suite, pour ces dernières analyses, on s'intéressera moins aux limites
de détection relative (exprimée en JLg/ml) qu'aux limites de détection absolUe
(exprimée en JLg).
Toutes ces raisons ont amené le développement des systèmes d'atomisation
sans flamme préconisés à l'origine par L'Vov.
120 SOURCES D'ATOMISATION SANS FLAMME

DESCRIPTION DES DIVERS APPAREILLAGES PRopods

On peut les répartir en deux familles selon qu'ils travaillent en régime continu
(cathode creuse, bombardement électronique sur matériaux massifs) ou dis-
continu (cuvette de graphite, baguette...).
Le point commun à toutes les réalisations est une atomisation en enceinte
close ou semi-close, en vue de limiter la dilution spatiale des atomes.

a) Volatilisation en continu.

Ces systèmes ont été développés plus dans un but d'analyse directe des
solides que dans l'optique d'obtention d'une sensibilité maximale.
Ils utilisent l'atomisation par bombardement de la surface métallique par
des électrons. Le matériau est utilisé comme paroi d'une cathode creuse par
Gatehouse et Wals (1960), Goleb et Brody (1963), Goleb (1968), ou sert de
cible aux faisceaux délivrés par un canon à électrons (Biancifiori et Bordonali,
1969).
L'avantage d'utiliser directement des solides est partiellement limité par la
nécessité de disposer d'une pièce métallique de géométrie définie pour les sys-
tèmes de pulvérisation cathodique; de plus, le problème d'obtention des résul-
tats reproductibles et l'étalonnage est délicat; pour le bombardement électro-
nique l'appareillage est assez complexe.

b) Volatilisation en discontinu.

De tels appareillages ont été développés aux fins de microanalyse. L'échan-


tillon (quelques microlitres, voire quelques nanolitres) est introduit globale-
ment puis volatilisé, en, général, par effet thermique; il s'ensuit qu'en raison de
la consommation des produits on ne lit pas un signal constant mais variable
(David, 1962).
Nous examinerons l'incidence de ce fait après la description des divers
montages.

Cuvette de graphite. - MONTAGE DE L'Vov (L'Vov, 1969, Nikolaiev


et al., 1963). - L'échantillon déposé sur une électrode de graphite est volati-
lisé et atomisé par un arc électrique alternatif, les vapeurs s'expandent par
convection dans un tube de graphite maintenu à haute température par effet
Joule et qui servira de cellule d'absorption.
L'ensemble de la cellule (fig. 3.26) est placé dans une enceinte étanche rem-
APPAREILLAGES PROPOSÉS 121

plie d'argon sous pression réduite; sa conception pennet l'analyse d'une série
d'échantillon (6 à 8) sans ouverture.

FIG. 3.26. - Chambre de L'Vov


(Réalisation C. E. A., M. CHAPUT).

La volatilisation par arc permet d'atteindre des températures élevées;


par suite, la réduction de pratiquement tous les oxydes réfractaires est possible.
Le principal inconvénient est la complexité de l'appareillage qui est toute-
fois vraisemblablement le mieux adapté à l'analyse des solides.

MONTAGE DE MASSMANN (Massmann, 1967-1968) (fig. 3.27 et 3.28). -


L'échantillon est ici introduit directement à l'intérieur du tube de graphite
(0 6 à 8 mm, longueur 50 à 60 mm), à l'aide d'une micro-seringue, sa volatili-
sation étant assurée par un chauffage à haute température du tube (2 500 0 C)
par effet Joule (350 à 500 A, sous 5 à 10 V). Un léger courant d'argon (1 l/mn)
protège le tube (fig. 3.28).
Sa réalisation est simple et pennet de faire varier facilement le régime de
chauffe du four et d'obtenir des températures stables et reproductibles, en
particulier si l'on régule l'intensité.
L'utilisation d'un tube en graphite vitreux (Baudin, 1969) améliore les
perfonnances et la durée de vie de l'appareillage.
122 SOURCES D'ATOMiSATiON SANS FLAMME

FIG. 3.27. - Four de MASSMANN


(Réalisation C. E. A.).

La volatilisation est plus lente que dans le cas précédent; de plus, J'inertie
thennique de l'appareillage réduit les cadences d'analyse au niveau d'une
détermination, toutes les 5 à 10 mn.

FIG. 3.28. - Schéma du four


de MASSMANN.
a: Tube en graphite, b: disques en
acier (arrivée du courant élec-
trique),' c: ouverture pour intro-
duction de l'échantillon, d.' sup-
port, g: isolants en plastique.

C'est actuellement le système qui a été le plus étudié et pour lequel une
réalisation industrielle est envisagée (Welz, 1969). Il a été transformé en sys-
tème continu (Woodriff et al., 1968) par introduction d'un aérosol produit
par pulvérisation ultrasonique de l'échantillon.
APPA REILLAGES PROPOSÉS 123

Entrée de l'échantillon
Baguette de graphite (West
Entrée d'argon
et Williams, 1969). - Un micro-
litre de la solution est placé sur
une baguette de graphite (0 env. Fenêtre de
quartz
6 mm) puis chauffé sous argon
Vis de s e r r a g /
par passage d'un courant élevé Filament de
(fig. 3.29). carbone
Un tel système est de réalisa-
tion simple, son inertie est faible; Barres de
toutefois, la volatilisation très brève tungsténe

impose une électronique très ra~


pide.
Pour les métaux volatils, un
filament métallique peut rempla-
cer le graphite (Brandenberger et
Bader, 1967) (fig. 3.30).
FIG. 3.29. - Chambre d'atomisation
Bombardement électro- de WPEr.
nique (Rousselet et al., 1968).
- Quelques nanolitres d'échantillon sont placés dans une nacelle en tungstène
et volatilisés par un faisceau d'électrons produit par un filament situé au

FIG. 3.30. - Dispositif de


BRANDENBERGER pour
le dosage du mercure.
1 : Filament servant de
cathode d'électrolyse,
II : chambre d'atomi-
sation, b et a: entrée
et sortie de l'argon.

voisinage de la nacelle, l'ensemble étant placé dans une enceinte sous vide
(fig. 3.31).
L'avantage théorique du bombardement électronique est une grande
souplesse dans le choix du régime de chauffe.

Système flash (Nelson et Kuebler, 1963). - Il consiste à volatiliser


l'échantillon (en forme de filament ou disposé sur un tel support) avec une
124 SOURCES D'ATOMISATION SANS FLAMME

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FIG. 3.31. - Atomisation par bombardement électronique.


1 : Canon à électrons, 2 : enceinte à vide, 3 : porte-échantillon en tungstène, 4 : pla-
teau tournant, 5 : fenêtres en quartz, 6 : manette de commande du plateau,
7 : faisceau d'électrons accélérés, 8 : axe optique.

puissance instantanée importante. Peu de résultats ont été publiés avec ces
2 systèmes encore en cours de développement.

Laser. - L'impact d'un faisceau de lumière homogène provenant d'un


laser sur une surface entraîne la volatilisation d'une faible quantité de matière.
La température du nuage de vapeur est suffisante pour obtenir une atomi-
sation; cette technique est bien adaptée à l'analyse locale (0 > 5 Il). Par sa
sensibilité, la spectrophotométrie d'absorption atomique permet une judi-
cieuse utilisation de la faible quantité d'atome disponible (Mossoti et al.,
1967).

Plasmas. - La haute température et le choix du milieu permettent une


atomisation facile des éléments, en particulier, ceux formant des oxydes réfrac-
taires; cependant, l'ionisation peut être importante et limite la sensibilité.
On distingue deux types de plasmas : les « arcs soufflés » (plasma-jet) et
ceux produits par une excitation par haute fréquence (Biancifiori et Bordonali,
1967); ces derniers sont les plus étudiés (Brech, 1965, Butler, 1965). La diffi-
culté d'introduction de la matière a été résolue par la formation des aérosols à
l'aide d'ultrasons. La méthode a été appliquée avec succès au niveau du Ilg/ml
pour des éléments tels que: Al, Nb, W, Ti (Wendt et Fassel, 1966) (voir p. 117).
TRAITEMENTS DES SIGNAUX 125

Dans le cas des gaz, ceux-ci sont excités dans une ampoule fermée (Hudson,
1964, Shin-Piaw Choong et al., 1964).
)

Fours divers. - Divers types de fours constitués généralement d'un


tube de quartz (Mislan, 1964), quelquefois d'un tube métallique chauffé par
un four basse tension ou par haute fréquence (Tomkins et Ercoli, 1967), ont
été utilisés comme cellule d'absorption atomique à des fins autres qu'analy-
tiques; par exemple, pour déterminer des tensions de vapeur ou des propriétés
physiques (f, gA...) (Cooper et Vidal, 1969, Hudson, 1964).

PROBLèMES PARTICULIERS AUX TRAITEMENTS DES SIGNAUX

Comme nous l'avons vu, le fait d'introduire la totalité de l'échantillon


dans la cellule va conduire à mesurer une absorption variable dans le temps
(fig. 3.32). En effet, les vapeurs ne restent pas confinées en totalité dans
le tube d'absorption, ne serait-ce qu'en raison des mouve-
ments de convection des gaz résultant des températures très
variables entre les divers points de l'appareillage.
L'allure de ces courbes d'absorption en fonction du temps
- semblable à celle d'un pic de chromatographie en phase
gazeuse - diffère sensiblement selon la volatilité de l'élément,
sa quantité, et surtout de l'appareillage.
Avec la cuvette de graphite, la durée du signal est de
l'ordre de quelques dizaines de secondes; elle n'est que de
quelques dixièmes avec la baguette de graphite.
Le facteur analytique utilisé pour tracer les courbes de
dosage en fonction de la concentration sera, soit la hauteur
du pic, soit son aire.
L'Vov (1969), a montré la validité de chacune des deux o u----'-__+
méthodes et leur limitation. 35
Temps 5
Si l'on néglige toute interférence (formation de compo-
sés, ionisation), le signal dépend des facteurs suivants : FIG. 3.32.-
Enregis-
No : nombre total d'atomes introduits;
treur du si-
Tl : durée de transfert de la phase solide à la phase gazeuse;
gna/ d'ab-
T2 : le temps moyen de résidence d'un atome dans le faisceau
sorption.
lumineux;
Ta : le temps de réponse de l'ensemble de mesure.

Si l'on mesure l'intégrale du signal par rapport au temps, sa valeur ne dépend


que du produit NoT2 et est indépendante de Tl' Ceci signifie que la reproduc-
tibilité n'est liée qu'à la fluctuation du temps de transfert et de l'atomisation.
126 SOURCES D'ATOMISATION SANS FLAMME

La durée de transfert Tl> c'est-à-dire en fait l'influence de la matrice, n'inter-


viendrait pas.
Si on mesure la hauteur maximale du pic, celle-ci n'est proportionnelle
à la quantité No que si la constante de temps du circuit de mesure est faible,
mais alors, le bruit augmente. Un compromis satisfaisant est obtenu lorsque
cette constante est équivalente à T 2'
Dans le cas de la baguette de graphite une électronique rapide est néces-
saire; elle l'est moins dans le cas des divers montages cc dit » à cuvette de gra-
phite. L'intégration est généralement adoptée par les utilisateurs de cuvette
de graphite, les mesures sont alors plus reproductibles; de plus, on s'affranchit
théoriquement de l'effet de matrice.

INTERACTIONS, ~TALONNAGE, PR~CISION, SENSIBILITé

Absorption moléculaire. - Jusqu'alors, nous avons considéré que le


flux de photons émis par la source (cathode creuse, lampe sans électrode) dans
le domaine À-o ± LU était uniquement absorbé par les atomes d'un élément A.
En fait, il est bien connu que de nombreuses molécules (chlorures, oxydes de
carbone...) présentent des bandes d'absorption moléculaire dans le visible et
l'ultraviolet; si l'une d'entre elles comprend le domaine À-o ± LlÀ., on aura
interférence.
Il n'est pas rare lorsque l'on vaporise un élément dans une cuvette de gra-
phite à partir d'une solution, de rencontrer plusieurs pics; en particulier, dans
le cas de coïncidence avec les bandes OH, on voit successivement apparaître
le pic correspondant à l'évaporation de l'eau résiduelle, puis de l'eau de cris-
tallisation à mesure que la température croît.
Deux méthodes de correction ont été proposées pour éliminer ces inter-
actions:
- La lecture simultanée avec un appareil à deux canaux des absorptions
sur la raie à mesurer et une raie adjacente autre que les raies de résonance.
Ce système est peu satisfaisant.
- La méthode préconisée par Pickett et Koirtyohann (1965).
On mesure alternativement l'absorption d'un flux de photons discret puis
continu (lampe à hydrogène, à iode ou à filaments).
Le domaine d'absorption est défini, dans le cas de la source continu, par
la bande passante de l'appareil pour la largeur de fente utilisée. Ce domaine
est très supérieur à celui de la radiation discrète et, par suite, l'absorption dans
la plage correspondante (À- + LU)u par l'élément A est négligeable devant
l'absorption moléculaire. Celle-ci étant connue, à l'aide d'un montage élec-
tronique approprié, on va obtenir un signal corrigé correspondant uniquement
à l'absorption produite par les atomes de l'élément A.
INTERACTIONS, ÉI'.ALONNAGE, PRÉCISION 127

Il n'est pas rare que ce signal représente seulement une dizaine de pour-cent
du signal total.

Effet de matrice. - L'hypothèse de calcul de L'Vov (absence d'inter-


férence en phase gazeuse) est fréquemment infirmée; on aura donc une influence
de la matrice, soit par modification du temps de transfert, soit par réaction en
phase gazeuse. On peut rapidement classer ces diverses interférences comme
suit :
- Formation de composé moléculaire absorbant: par exemple l'oxyde de la
matrice réagit avec le carbone de la cuvette pour former un oxyde de carbone;
on est ramené au problème précédent, la correction élimine l'effet de matrice.
- L'élément réagit avec le tube de graphite pour former un carbure réfrac-
taire: cas du fer, de l'uranium, etc., pour certains éléments, la dilution dans
une matrice élimine l'interaction.

Étalonnage. - Le fait que l'effet de matrice soit nul, possible à corriger


ou faible, élimine la nécessité de s'étalonner avec un milieu identique à celui
de l'échantillon.
Ainsi, Baudin (1970), a montré que le signal obtenu pour une quantité
donnée d'argent est indépendant de la quantité de cuivre présent entre 10 et
400 jJ.g dans la prise d'essai; de même, Nikolaiev et al. (1963) ont analysé l'alu-
minium dans des aciers, des titanes, des nickels, avec un même étalonnage.
En l'absence d'effet de matrice, on peut même montrer que la méthode est
« absolue » (L'Vov, 1969).

Précision. - La reproductibilité des mesures est inférieure à celle obtenue


avec une flamme; notre expérience nous a conduit à des valeurs d'écart-type
relatif de 5 à 8 % en intégrant, et à une dizaine de pour-cent en mesurant les
hauteurs de pics.
Une partie de ces erreurs est due aux mesures des faibles volumes utilisés
dont la contribution est de 1 à 3 %'
L'Vov (1969) a amélioré cette précision au prix d'une complexité plus
grande de l'appareillage : un système à 2 canaux et 2 sources permet d'utiliser
un élément comme standard interne.

Sensibilité et seuil de sensibilité. - Les performances dans ce domaine


sont supérieures à celles obtenues avec les flammes pour les raisons indiquées
plus haut.
Elles sont comparables à celles obtenues avec les méthodes les plus sensibles,
telles que l'analyse par activation neutronique.
Le tableau 3.3 donne une idée des valeurs obtenues en seuil de sensibilité
absolue, c'est-à-dire les plus faibles quantités de matière détectable, ceci pour
des prises d'essai de 1 à 40 pl.
128 SOURCES D'ATOMISATION SANS FLAMME

Tableau 3.3.

Éléments p.g pour 1 % d'absorption

Cd 10- 6
Zn 8 10-7
X
Ag 10- 6
Mn 8 X 10- 6
Cu 10-5
Pb 2 X 10-6
Sb 10-'
Bi 5 x 10-'
Hg 5 x 10-'
In 5 x 10-'

Toutefois, il Y a lieu ici encore de considérer les sensibilités relatives c'est-


à-dire rapportées à la matrice; dans le cas d'un passage en solution les résultats
sont nettement moins favorables et on peut estimer en général qu'ils sont
inférieurs à ceux obtenus avec une flamme, ce qui, dans les faits, signifie que la
méthode trouve surtout son application en microanalyse. Cependant, si l'on
admet un travail sous pression, avec un appareillage connu pour éviter la dis-
persion par les vapeurs de la matrice, on peut obtenir des sensibilités relatives
3 à 4 fois supérieures.

POSSIBILITÉS DANS LE DOMAINE DES ÉroDES PHYSIQUES. - Les systèmes sans


flamme ont trouvé leur application dans divers domaines de mesure physique,
citons:
la mesure des forces d'oscillateurs,
la mesure de l'effet Lorentz,
la mesure des coefficients de diffusion des atomes en phase vapeur.

CONCLUSION

Si l'absorption atomique avec flamme en raison de sa simplicité de l'appa-


reillage gardera la prépondérance dans l'analyse classique, par contre, les sys-
tèmes sans flamme semblent devoir connaître un avenir brillant dans le domaine
de la microanalyse, en particulier dans la biologie; la commercialisation d'un
ensemble paraît devoir favoriser ce développement futur.
CHAPITRE 4

INTERACTIONS
par

C. RIANDEY
Office de la Recherche Scientifique et Technique Outre-Mer.

I. - INTRODUCTION

Définitions. - Parmi les difficultés rencontrées en spectrométrie d'absorp-


tion atomique, les plus sérieuses proviennent notamment des perturbations
causées par les corps qui accompagnent un élément dans l'échantillon à ana-
lyser.
On nomme interaction, l'influence d'un ou plusieurs éléments du milieu
analysé sur l'élément à doser. Cette action peut provoquer une erreur régu-
lière (ou irrégulière) lors de la détermination d'un élément.
D'une façon plus générale on entend par « effet de matrice» l'ensemble
(plus exactement la résultante) des effets d'un milieu complexe sur l'élément
dosé.

Étapes franchies. - Depuis les premières applications de la méthode


les étapes suivantes ont été successivement franchies :
- en se basant surtout sur des considérations théoriques concernant le
phénomène fondamental, on a tout d'abord pensé que l'absorption atomique
était pratiquement exempte d'interactions;
- puis, on a découvert les premières interactions;
- on a alors recherché, d'une façon assez empirique, les moyens de les
corriger;
- on s'applique actuellement à élucider leurs mécanismes d'action.
La compréhension de ces phénomènes doit permettre d'une part, dans une
PINTA. 1. 5
130 INTERACTIONS

certaine mesure, de prévoir les interactions et d'autre part, de faciliter leur


correction par le moyen le plus approprié.

Les interactions, facteurs lirnitants. - Comme toute méthode, la


spectrométrie d'absorption atomique a ses limites. On doit mentionner le.>
interactions parmi les principales limitations. En effet, les interactions sont des
facteurs limitant la justesse, la sensibilité et la fidélité.
L'erreur de justesse provient des erreurs systématiques. L'absorption ato-
mique, méthode comparative, comme toutes les méthodes physico-chimiques
d'analyse, est sujette aux erreurs systématiques causées par un étalonnage
défectueux. La connaissance des effets interéléments est bien entendu essen-
tielle, dans le choix d'étalons convenables.
De même, les interactions diminuent fréquemment l'absorption, donc la
sensibilité. Une sensibilité moindre va d'une part, diminuer la précision finale
et d'autre part, conduire à une limite de détection moins satisfaisante, ce qui
sera particulièrement gênant pour la détermination des éléments-traces.
Notons aussi que certaines interactions provoquent une augmentation de
l'absorption, propriété qui est alors utilisée pour améliorer la sensibilité de
certaines déterminations.
Nous allons voir que les interactions peuvent varier avec les conditions
opératoires (conditions de flamme notamment) et par conséquent entraîner
une erreur irrégulière, la fidélité (répétabilité et reproductibilité) en est affectée.
On conçoit donc la très grande importance de la connaissance des effets
interéléments puisque la précision finale d'une méthode (Laurent, 1968)
dépend des trois critères sur lesquels nous venons d'examiner leur influence.

Classification générale des perturbations. - Plusieurs classifications


des perturbations ont été proposées dans les terminologies de la spectrométrie
d'émission de flamme ou par certains auteurs (Allan, 1962; Gilbert, 1962).
On observe:
· Des perturbations spectrales: ce sont toutes des superpositions (de raies
ou de bandes d'absorption ou d'émission).
· Des perturbations physiques : ce sont des modifications des propriétés
physiques des solutions, produisant en particulier une variation de la quantité
de solution nébulisée dans la flamme. Elles ne sont pas spécifiques.
· Des perturbations chimiques: elles sont spécifiques. Elles sont provoquées
par des réactions chimiques dans les flammes.

A ce groupe, nous rattachons des perturbations causées par des phénomènes


physico-chimiques, telle l'ionisation. Rappelons que ces effets sont gouvernés
par la composition chimique des échantillons analysés.
Les perturbations chimiques seront étudiées en détail dans ce chapitre.
INTRODUCTION 131

Perturbations spectrales. - On distingue plusieurs types de perturba-


tions spectrales :
- superposition de raies d'émission de la source d'émission,
- superposition de raies d'absorption dues aux éléments introduits dans
la flamme,
- superposition de raies d'émission et d'absorption dues aux éléments
introduits dans la flamme,
- superposition d'une bande d'émission à une raie d'absorption dues aux
éléments introduits dans la flamme.

Dans les cathodes multiélémentaires, et même monoélémentaires si elles


contiennent des impuretés, deux éléments différents peuvent émettre deux
radiations (à des longueurs d'onde voisines) qui seront absorbées dans la
flamme par les atomes d'un même élément. Jaworowski et Weberling (1966),
signalent deux cas : une cathode cérium émet aussi la radiation du calcium qui
est absorbée par les atomes de cérium dans la flamme (à 422,6 nm); le fer peut
perturber de la même façon le nickel à 232,0 nm. Slavin et Sattur (1968) signa-
lent que le plomb (à 216,9 nm) absorbe les radiations de l'antimoine à 217,0 nm
et même à 217,5 nm. Mais ce sont là des perturbations d'ordre instrumental.
Inversement, en milieu complexe, dans la flamme, les atomes de deux
éléments différents peuvent absorber la même radiation. Autrement dit, deux
éléments distincts peuvent présenter des raies d'absorption à des longueurs
d'onde voisines. Fassel et al. (1968) donnent quatre exemples typiques. Le
vanadium à 308,21 nm peut absorber la radiation de l'aluminium à 308,15 nm.
De la même façon, on observe une interaction du vanadium (250,69 nm) sur
le silicium (250,68 nm), du platine (271,902 nm) sur le fer (271,903 nm) et de
l'europium (324,753 nm) sur le cuivre (324,754 nm). Manning et Femandez
(1968) signalent aussi l'interaction du cobalt sur le mercure. Pour éliminer ces
effets on emploie un monochromateur à grande dispersion.
Les éléments facilement excités par les flammes émettent une radiation
intense qui d'une part s'ajoute à l'émission des cathodes correspondantes et
d'autre part, se superpose à leurs raies d'absorption. Il se produit donc simul-
tanément une augmentation et une diminution de l'émission mesurée.
Par exemple, l'émission à 422,6 nm du calcium excité par la flamme peut
compenser presque totalement son absorption. Cette perturbation est éliminée
grâce à la modulation. Toutefois, si on considère le processus de la fluorescence
atomique, il est clair que la réémission qui résulte de l'absorption d'une radia-
tion modulée sera elle aussi modulée. Le système récepteur détectera donc
cette réémission. Cette perturbation n'a pas été encore signalée, mais théorique-
ment du moins, elle doit se produire. Il faut remarquer que l'énergie d'excita-
tion transportée par les photons émis par les lampes à cathode creuse, est
suffisamment faible pour que la fluorescence atomique soit souvent négligeable.
132 INTERACTIONS

Quant aux superpositions de bandes, elles donnent lieu à des phénomènes


d'absorption moléculaire. Nous verrons enfin que l'émission due à des molé-
cules excitées par la flamme peut perturber par exemple le dosage du baryum en
présence de calcium.

Perturbations physiques. - Ces effets ont été étudiés en détail par


Mavrodineanu et Boiteux (1965). Les propriétés physiques des solutions ana-
lysées interviennent à deux niveaux :
a) ACTION SUR LA NÉBULISATION: Cette action ou cet ensemble d'actions
se contrôle en mesurant le débit de nébulisation qui dépend des facteurs sui-
vants (fig. 4.1) :
Salinité, Tension superficielle,
Viscosité, Densité...

a b

~.------------- H20
--.--.--.

- 1
2,5 7,5 10 2,5 7,5
La g/l00 ml (LaCI,) HCI ou H2S04 concentrés ~;,

FIG. 4.1. - Influence des propriétés


c: physiques des solutions sur la
j nébulisation.
.,:; (0) Effet de la salinité.
~ 2
CD
"D
(b) Effet des acides.
(c) Effet des substances organiques.
~ o'---25:':---:SO':--=75----:-:!IOO
Alcool ou acétone %

b) ACTION SUR LA FLAMME L'aérosol qui parvient à la flamme modifie


ses propriétés
Température, Transparence,
Composition, Homogénéité...

Les variations de pression ou de débit des gaz, par exemple, ne sont pas
prises en considération ici, puisque nous étudions avant tout les effets du milieu
analysé.
INTRODUCTION 133

Méthodes d'étude des interactions. - Plusieurs méthodes peuvent


être appliquées :

Spectrométrie d'absorption atomique. - a) MÉTHODE DU RAPPORT MOLAIRE.


- A une concentration donnée de l'élément dosé, on ajoute des concentrations
croissantes de l'élément dont on veut étudier l'effet. Elle donne des indications
le plus souvent qualitatives ou semi-quantitatives, car elle permet de déterminer
l'erreur relative moyenne susceptible d'être commise (voir p. 152 à 171).
Toutefois, dans certains cas, l'existence et la composition stœchiométrique
du composé ou complexe formé (responsable de l'interaction) peuvent en être
déduites.
b) MÉTHODE DES DEUX NÉBULISEURS (Poluektov et Nikonova, 1958). - La
solution de l'élément à doser est introduite dans la flamme par l'un des nébu-
liseurs et celle de l'élément perturbateur par l'autre. On compare les résultats
obtenus avec ceux de la méthode classique dans laquelle on nébulise la solution
du mélange élément dosé + élément perturbateur. Cette méthode permet de
déterminer si l'interaction se produit en phase vapeur ou avant la vaporisation,
c'est-à-dire en phase condensée (liquide ou solide). En effet, par nébulisation
séparée, les éléments contenus dans les deux aérosols ne pourront plus réagir
qu'à l'état de vapeur, les gouttelettes les entraînant séparément dans la
flamme.
c) MÉTHODE DES VARIATIONS CONTINUES (Job, 1928; Babko, 1955). - Des
méthodes semblables à celles utilisées pour l'étude des complexes en solution
permettent de déterminer la composition des composés dont on soupçonne la
formation (voir p. 193 à 197).

Spectrométrie d'émission de flamme. - Ce sont les atomes libres qui vont


être excités, par conséquent les interactions en émission et en absorption de
flamme offrent beaucoup de similitudes.

Mesure de la conductivité électrique de la flamme (Gaydon et Wolfhard,


1953). - Certains atomes dans certaines flammes sont ionisés et on observe
une augmentation de la conductivité électrique de la flamme.

Analyse par diffraction des rayons X. - Nous avons mis au point une
méthode permettant de recueillir dans les flammes des solides cristallisés, à
partir des solutions qui y sont introduites. On les identifie ensuite par les
rayons X (voir p. 193 à 199).

Spectrométrie de fluorescence atomique. - Cette méthode est susceptible


de fournir des informations complémentaires intéressantes.
134 INTERACTIONS

II. - DYNAMIQUE DES RÉACTIONS


DANS LES FLAMMES

Avant d'étudier les équilibres auxquels les éléments participent dans les
flammes, examinons les processus physico-chimiques dont elles sont le siège.
Notons tout de suite que le temps de passage des produits à travers la flamme
est très bref (quelques millisecondes). Il faut donc tenir compte de la vitesse
des réactions, mais cette cinétique est encore très mal connue. Néanmoins on
sait que certains sels (des chlorures notamment) sont volatilisés plus rapidement
qu'ils ne sont décomposés en oxydes, et ceci est très important.

PRODUCTION D'ATOMES LIBRES DANS LES FLAMMES


(absorbants ou émetteurs)

Rappelons que l'absorbance (Log ~) est proportionnelle à N, nombre


d'atomes libres par unité de volume (et à l'épaisseur du milieu traversé). Il
reste à relier N à la concentration C de l'élément dosé (voir chapitre l, p. 38).
Nous nous proposons d'examiner dans ce chapitre, l'incidence de certains
phénomènes sur la relation N = f(C).

a) Milieu simple.

Lorsque la solution du sel d'un élément est nébulisée dans une flamme, le
processus physico-chimique peut être décomposé comme suit, en une sue-
cession de réactions où M + est un cation et A - un anion :
- Nébulisation de la solution : formation d'un aérosol;
- Évaporation du solvant dans la flamme :
M+ + A- (nébulisat) ~ MA (solution sursaturée) ~ MA (solide);
- Fusion et vaporisation (ou sublimation) :
MA (solide) ~ MA (liquide) ~ MA (vapeur);
- Dissociation, excitation, ionisation :
MO + AO (atomes neutres),
M°tl< + A°tl< (atomes excités),
MA (vapeur) ~ MAti< (molécules excitées),
M+ + A- (ions),
M+* + A-* (ions excités);
DYNAMIQUE DES RÉACTIONS DANS LES FLAMMES 135

- Réactions secondaires dans la flamme entre atomes, radicaux et molécules : les


produits de dissociation peuvent réagir, avec comburant et combustible ou leurs pro-
duits de combustion.
Exemples. - Formation de composés gazeux.
Oxydes : M+O ? MO
M+OH ? MO+H
M + HaO ? MO + Ha
Hydroxydes : M+OH ? MOH
Hydrures.

- Formation de composés solides, notamment oxydes MyO z , et carbonates. Si


dans les flammes on recueille l'oxyde de magnésium, pour le calcium et le strontium
on ne récupère pas les oxydes mais les carbonates correspondants. Si les carbonates
ne sont pas décomposés à cette température, c'est que la pression partielle de COa est
assez élevée pour déplacer la réaction d'équilibre dans le sens 1 :
1
MO + COs? MCOa
2

Les réactions qui se produisent après la dissociation, sont assez bien connues.
Il n'en est pas de même pour celles qui interviennent avant. Les seules études
quantitatives ne concernent encore que les éléments alcalins, le magnésium,
les alcalino-terreux et quelques autres éléments.
A partir de la solution d'un sel, les atomes libres peuvent être obtenus par
trois voies, selon les éléments considérés :

PREMIER PROCESSUS : les sels sont fondus, puis volatilisés et leurs molécules
gazeuses dissociées en atomes.
C'est le cas des éléments alcalins. Le chlorure de sodium est fondu
(P. F. 801° C) puis vaporisé (P. E. 1 413°) facilement. Les molécules gazeuses
du sel seront alors totalement dissociées en atomes ainsi que les mesures de
Huldt (1948), sur le potassium et le césium le montrent. Il ne se forme donc pas
d'oxyde avec les éléments alcalins. Ce résultat est d'ailleurs indépendant de
l'anion: on obtient la même absorption pour une même concentration de potas-
sium, sous forme de chlorure, de bromure ou d'iodure.

DEUXIÈME PROCESSUS: les sels sont décomposés en oxydes. Il s'agit de la


formation d'oxydes avant la dissociation et non de la recombinaison des atomes
libres avec l'oxygène. Par évaporation les solutions de chlorure d'aluminium
conduisent à l'hydroxyde, puis par élévation de la température au mono-
hydrate, à l'alumine y et enfin Œ. Dans la flamme, il se forme aussi de l'alumine,
ainsi que le confirme l'analyse par diffraction X du produit recueilli quand on
nébulise la solution d'un sel d'aluminium.
Ces oxydes doivent à leur tour être décomposés. Par exemple, décomposi-
tion thermique de Al 2 0 3 en AlO et Al. En fait, ce sont alors les micro-cristaux
136 INTERACTIONS

d'oxydes qu'il faut fondre, puis vaporiser. Ce qui paraît difficile, même en
flamme protoxyde d'azote-acétylène pour Al 2 0 3 (P. E. 29800 C) et impossible
pour CaO (P. E. 28500 ) et MgO (P. E. 36000 ) en flamme air-acétylène. Herr-
mann et Alkemade (1963, p. 28-29) sont toutefois de l'avis contraire. Dans les
flammes chaudes MgO peut se sublimer complètement avant de fondre. Il
faut souligner aussi que la température définie pour un milieu représente une
valeur moyenne, mais qu'un nombre appréciable de particules de ce milieu
possèdent des températures beaucoup plus basses ou beaucoup plus élevées que
la moyenne.
On sait que par calcination on obtient Al 2 0 3 aussi bien à partir du sulfate
que de l'oxinate d'aluminium. Si on obtient le même oxyde avec les divers
sels d'un même élément, l'absorption sera identique, quel que soit l'anion
puisqu'il faudra dissocier la même molécule d'oxyde. Ce n'est pas ce que l'on
observe expérimentalement.
La production d'atomes libres ne paraît donc pas passer uniquement
par les oxydes. Toutefois, l'oxyde Mo0 3 qui provient de la calcination du
molybdate d'ammonium est facilement volatilisable (P. E. l 155 0 C). Cette
voie peut donc être empruntée par des éléments formant des oxydes volatils.
Remarquons aussi que des réductions, notamment par le carbone atomique
(Singhal et Chakrabarti, 1967) peuvent se produire
MO+C ~ M+CO
La décomposition thermique et la réduction des oxydes gazeux constituent,
ainsi, la deuxième phase de la génération des atomes à partir des oxydes formés
(Dean, 1966).
TROISIÈME PROCESSUS: c'est le plus général. Les molécules des sels introduits
dans la flamme sont partiellement volatilisées, avant d'être décomposées en
oxydes. Les atomes des métaux qui entrent dans la composition des molécules
d'oxydes (ou autres molécules, d'ailleurs) sont perdus pour l'absorption ou
l'émission si la flamme ne peut pas vaporiser et dissocier ces molécules.
Huldt (1948), Huldt et Lagerqvist (1950), ont calculé pour quelques éléments
à certaines concentrations, les pressions partielles des atomes libres, d'après
les mesures de l'intensité des radiations émises : elles étaient proportionnelles
à ces concentrations. Ces pressions correspondaient aux pourcentages d'atomes
libres du tableau 4.1 (flamme air-acétylène).
Une faible quantité de métal se trouve donc sous forme d'atomes libres.
Le spectre des oxydes accompagnant toujours celui des atomes libres, quel que
soit le sel employé, le reste existe surtout sous forme d'oxyde (Mavrodineanu
et Boiteux, 1954). Reid et Sugden (1962) montrent que pour le manganèse il y a
autant d'oxyde que de métal, pour le cuivre il y a dix fois plus de l'un que de
l'autre, les alcalino-terreux formant cent fois plus d'oxydes que d'atomes
(flamme N 2 - O 2 - H 2 ).
DYNAMIQUE DES RÉACTIONS DANS LES FLAMMES 137

Tableau 4.1

POURCENTAGES D'ATOMES LffiRES DES ÉLÉMENTS DU GROUPE Il A

Proportion
Sel
1

Concentration Longueur d'onde 1


d'atomes libres
Éléments (nm)
(moles/l) (%)
1
1

Mg MgCla 10-1 285,2 1

1,44
Ca CaCIa 10-8 422,6 8,55
Sr SrCla 10-4 460,7 19,6
Ba BaCla 10-8 455,4 0,84

Il Ya peu de preuves spectrales de l'existence de molécules de sels dans les


flammes (excepté les monohalogénures). Toutefois Rink (Traité de Chimie
Minérale de Pascal, Tome IV) signale la coexistence, à 10000 C, de CaCl z
avec CaCl et Ca dans la vapeur de CaCl z. A plus haute température on ne
trouve plus que des molécules di ou tri-atomiques (les composés plus com-
plexes ne sont alors plus stables). Ne manifestent guère leur présence que des
monoxydes, monohydroxydes, monohydrures gazeux et des ions. Les rayons X
nous ont révélé par ailleurs la présence de molécules solides de monoxydes
et d'oxydes supérieurs. D'après Thom et Winslow (1967), on trouve des
sesquioxydes solides dans un certain nombre de cas mais on ne les observe
généralement pas à l'état gazeux.

b) Milieu complexe.

On sait que les interactions les plus gênantes dans les flammes sont dues à
la formation de molécules d'halogénures (AlF3), de sels d'acides oxygénés
[CaS04, Ca3(P04)z1 ou d'oxydes complexes (MgAl z0 4, CaTi0 3). Ces molé-
cules se forment en phase condensée, liquide, ou solide (expérience à deux
nébuliseurs) :
- par dessiccation de la solution du mélange des sels (au moment de la
formation des micro-cristaux),
- par réaction entre solides,
- par fusion partielle.
Les oxydes complexes (oxydes doubles métalliques ou sels d'acides oxy-
génés que l'on peut regarder comme des oxydes doubles mixtes) ont des points
de fusion élevés (on ne connait pas leurs points d'ébullition) : CaA1 Z0 4 :
1 6000 C, Ca3 (P04h : 1 670°, MgA1Z04 : 2 135°...
138 INTERACTIONS

Ces composés sont donc difficiles à vaporiser, puis à dissocier. Ainsi aux
atomes engagés déjà dans des molécules d'oxydes simples, en milieu simple,
vont s'ajouter les atomes engagés dans les molécules d'oxydes complexes,
accroissant encore le déficit d'atomes libres. C'est pourquoi on observe fré-
quemment une diminution de l'absorption. Au contraire, une augmentation de
l'absorption peut être enregistrée si la nouvelle combinaison de l'élément est
plus facilement atomisable que le sel de référence. En définitive, dans les
flammes, la chaîne des réactions ci-après, prend place simultanément et évolue
soit dans le sens 2, soit dans le sens 1 :
sens 1
--------+

Oxyde complexe ~ Monoxyde ou oxyde ~ Atome libre


supérieur
MgO
Exemples 1 CrsOs
+---s-en-s~2---

Le sens qui prévaut dépend d'une certain nombre de facteurs, tels que
J'espèce chimique considérée, les conditions de flamme et naturellement la
composition chimique de l'échantillon.
Il s'agira soit d'empêcher la formation de molécules difficiles à atomiseJl,
soit d'essayer de les atomiser.

Conclusions. - Les atomes libres sont produits soit directement par


dissociation du sel, soit par l'intermédiaire des autres composés qu'il forme dans
les flammes :
Mo +-- MA ->- MO
t tt
MB ~ MO
M = métal, A et B = anions

La température d'ébullition des éléments n'a pas grande signification.


L'argent (P. E. 1 9500 C) se montre plus sensible que le cadmium (P. E. 7670 C),
le tungstène (P. E. 5 9000 C) a une faible sensibilité mais il peut cependant être
dosé (Rousselet, 1968). Ce sont les points d'ébullition des composés dans les-
quels ils sont engagés qui interviennent. Le molybdène, réfractaire (P. E.
37000 C) mais dont l'oxyde Mo0 3 est volatil (P. E. 1 1550 C) est dosé dans une
flamme air-acétylène incandescente, tandis que l'aluminium (P. E. 20570 C)
ayant un oxyde AI 2 0 3 réfractaire (P. E. 29800 C) nécessite une flamme non
seulement réductrice mais surtout beaucoup plus chaude : flamme oxy-acé-
tylénique incandescente (David, 1964), ou mieux protoxyde d'azote-acétylène.
On note une certaine corrélation entre les points de fusion ou les points
d'ébullition, mais ces derniers ne sont pas tous connus, des sels de calcium
(perchlorate, nitrate, chlorure, sulfate, phosphate, fluorure, silicate) et les
DYNAMIQUE DES RÉACTIONS DANS LES FLAMMES 139

pourcentages d'interaction correspondants ou les sensibilités relatives. Les


énergies de dissociation de ces molécules interviennent également et il existe
une corrélation entre les énergies de liaison de certaines molécules et la sensibilité
observée (Mandelstam, 1939).
La dissociation joue un rôle aussi déterminant que la vaporisation. D'ail-
leurs ces deux facteurs sont liés, une élévation de température, et donc de la
pression partielle de la molécule, favorisent toutes deux sa dissociation. Ces
réactions dans les flammes ont été étudiées tout récemment d'une façon com-
plète par Alkemade (1969).

I§QUILIBRES AUXQUELS LES I§LI§MENTS PARTICIPENT


DANS LES FLAMMES

On distingue trois équilibres principaux :


dissociation (atomisation)-combinaison,
. recombinaison-dissociation,
. ionisation-désionisation.
(Voir le schéma général de la figure 4.2, suivi d'un exemple en milieu simple,
figure 4.3, et de deux exemples en milieu complexe, figure 4.4 et 5. Ces schémas
sont inspirés de celui établi par Poluektov (1961, p. 22), lui-même repris par
Ramirez-MuÎioz (1968, p. 32)).

a) Les équilibres en milieu simple.


Interaction éléments-flammes.

]0 L'équilibre de dissociation-combinaison, en milieu simple,


pour un composé donné ne dépend que des conditions de flamme, et notam-
ment de la température. Toutes les méthodes utilisent les chocs pour dissocier
les combinaisons. Il suffit que les énergies cinétiques soient supérieures aux
énergies de liaison. En absorption atomique on utilise surtout des méthodes
thermiques et classiquement c'est la flamme qui fournit l'énergie de dissocia-
tion. Si l'énergie communiquée est suffisante les atomes des molécules sont
complètement séparés :
solide )
MA liquide +t M (vapeur)
( vapeur
+ A (SOlide
liquide
)
(1)
vapeur
On peut appliquer la loi d'action de masse aux pressions partielles
pM.pA
pMA = K..t (Qe d e diSSoclatlon
")

quand pMA augmente (vaporisation) la dissociation est favorisée.


140 INTERACTIONS

Etat
Ionisé
extté

1j
PROCESSUS
PROCESSUS MOLECULAIRES
ATOMIQUES

Etat
Ionisé

Vapeur
Etats

8J M,oIM,O~
Q;c:
neutres
exltés c: :g~ 1 IM,AI
a
p
.!!!~

'~,ff
~

i~9
c
B
+ lf ~
-~ -k!
~
Recombinaison 11
Etats 1+0 ouOH •••)

~
neutres
non 1 M,a IM,OHI
exltés Dissociation
Vapeur
atomique

M,Ax
solide
MWIAxOz)
Aérosol liquide
gaz MWOz
M,yM2X OZ

( liquide 1
Sublimation
et
1t",00,:\,"'"
entraînement

[M,', t
entraînement
Fusion

M,yIAxOz)
solide MWIAxOz) (composés)
Aérosol M,yOz
gaz MWOz résiduels
M,yM2XOz
M,yM2XOZ

Aérosol
liquide tEvaporation
gaz
Nébulisation t~ Condensation

Solution 1M,.+ M2.+A,IAxOz)


- -1

FIG.Schéma général des réactions dans les flammes


4.2. -
en milieu simple et complexe.
Ml : métal déterminé; M 2 : métal perturbateur; M~ : métal déterminé libre; A : élé-
ment non métallique (halogène ou autre, excepté l'oxygène); (AxO z) : anion d'oxo-
acide; 0 : oxygène; x, y, z = 1, 2, 3...

Notons que les molécules peuvent également être dissociées par réaction
chimique. L'aluminium offre un exemple de l'effet de la température sur la
DYNAMIQUE DES RÉACTIONS DANS LES FLAMMES 141

dissociation. En flamme air-acétylène, même très réductrice, les raies atomiques


sont faibles tandis que le spectre de AJO est intense; dans les flammes oxy-
acétylénique et protoxyde d'azote-acétylène, plus chaudes, on constate l'effet
inverse et l'aluminium devient dosable.

caCI-

FIG. 4.3. - Réactions de


CaCIa dans les flam-
mes en milieu simple.

FIG. 4.4. - Réactions de


CaCIa dans les flam-
mes en présence de
phosphore.

cacl -
FIG. 4.5. - Réactions de
CaCIa dans les flam-
mes en présence d'alu-
minium..
142 INTERACTIONS

2° L'équilibre de recombinaison-dissociation est plus particulière-


ment influencé par la composition de la flamme (oxydante, stœchiométrique,
réductrice) c'est en fait, essentiellement, un équilibre d'oxydo-réduction. En
effet, les atomes qui ne sont pas libres se trouvent sous forme d'oxydes. Ils
participent à l'équilibre suivant:
1
M + O+tMO (2)
2

caractérisé par une constante :

pM.pO -K
pMO - 0

On considère ici les oxydes formés par recombinaison des atomes libres avec
l'oxygène (après l'atomisation, sens 1). Il est évident que les oxydes formés
avant l'atomisation, donnant lieu à la réaction inverse (dans le sens 2, ce qui
ramène à l'équilibre (1)) sont également concernés. En fait, si avant l'atomi-
sation, il s'agit de réduire les oxydes formés, après elle il s'agit surtout d'empê-
cher leur for-mation, par recombinaison des atomes libres. Les flammes réduc-
trices ont la propriété de déplacer cet équilibre vers la libération d'atomes de
métal : le chrome et le molybdène sont peu ou pas atomisés dans une flamme
air-acétylène normale, alors qu'ils le sont si cette même flamme est très réduc-
trice. Dans ce cas le milieu réducteur est plus déterminant que la température,
et ce d'autant plus qu'il en résulte encore un petit abaissement de tempéra-
ture (fig. 4.6 et 7).

Profil de flamme Composition de la flamme

2150 Stœchiométrique
y .~

1"00 (
oxydante
'\ réductrice

20J 1,1 1 \

10 13 16 0,2 1,0 1,2 1,4 1,b 1,8 2,0


Hauteur d'observation mm. Débit de C2H2 I/mln

FIG. 4.6. - Variation de la tempé- FIG. 4.7. - Variation de la tem-


rature de la flamme air-C2 H 2 pérature de la flamme air-
avec solution aqueuse, en fonc- ~H2 avec solution aqueuse,
tion de la hauteur d'observation en fonction de sa composition.
(d'après GIRAUD et ROBIN, Le débit d'air est constant
1967). (ll,21/minute)(d'après ALlŒ-
MADE et al., 1963).
DYNAMIQUE DES RÉACTIONS DANS LES FLAMMES 143

3° L'équilibre d'ionisation.désionisation, pour un élément donné,


dépend de la température. L'atome présent dans la flamme peut être ionisé
si son potentiel d'ionisation est bas ou si la température de la flamme est élevée.
D'après Saha, l'ionisation thermique se produit suivant la réaction d'équilibre :

(3)

On applique les lois de l'équilibre chimique:

Dans les conditions les plus défavorables pour le césium, 96 % des atomes
sont ionisés (d'après Dean, 1960; Sassoulas, 1967; Amos et Willis, 1966)
(tableau 4.2).

Tableau 4.2. - DEGRÉ D'IONISATION


DES ÉLÉMENTS ALCALINS ET ALCALINO-TERREUX DANS LES FLAMMES

Proportion % d'atomes ionisés


Potentiel
Élément d'ionisation
(eV) Flamme Flamme Flamme
1
Flamme
air-propane air - CaHa 0a- Ha NaO- CaHa
19250 C 21000 C 26600 C 29000 C

Lithium 5,37 0,01 - 1 16


Sodium 5,12 0,3 - 5 26
Potassium 4,32 2,5 - 31 82
Rubidium 4,16 13,5 - 44 89
Césium 3,87 28,3 - 69 96
Calcium 6,11 - 3 (1) 1 7-43 (1)
Strontium 5,69 - 13 (1) 2,7 17-84 (1)
Baryum 5,21 - - 8,6 42-88 (1)

(1) Valeurs indiquées par AMos et WILLlS.

Dans la flamme air-acétylène les atomes sont assez peu ionisés, excepté
ceux des éléments alcalins.
Pour de faibles concentrations d'éléments qui donnent des oxydes réfrac-
taires, Manning (1966) a évalué le pourcentage d'atomes ionisés dans la flamme
protoxyde d'azote-acétylène (tableau 4.3).
144 INTERACTIONS

Tableau 4.3. - POURCENTAGE D'ATOMES IONISÉS D'ÉLÉMENTS


NÉCESSITANT LA FLAMME PROTOXYDE D'AZOTE-ACÉTYLÈNE

Atomes ionisés
Élément
(%)

Lanthanides 35 à 80
Thorium 50
Uranium 45
Yttrium 25
Aluminium 15
Titane 15
Hafnium 10
Vanadium 10
Zirconium 10

40 L'équilibre absorption-émission (pour mémoire)

REpRÉSENTATION GRAPHIQUE DE CES PHÉNOMÈNES. - Les figures 4.8, 9, 10


et Il illustrent les variations de l'absorption en fonction des conditions de
flamme (nature, région, composition), c'est-à-dire finalement avec sa tempé-

a. Profil de flamme b. Composition de la flamme

0,5 0,5

CD
0,4 CD
0,4

~.
~ ~
e
CD
u
0,3 e'"
CD
u
0,3
.~.~ /0
.L:
1: 1:
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---
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b:~~.
51
! 0,1
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ce 0,1
/
~o/• 0

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~~/
e.....r,:;::;-.==.._+
~ .
a 1 1

4 10 13 16 l,a 1,2 1,4 1,6 l,a 2,0


Hauteur d'observation mm. Débit de C2 H2 Ilmln

FIG. 4.8. - Variation de l'absorbance relative du magnésium 0,5 f-lg/ml (MgC12


- 285,2 nm), calcium 3 f-lg/ml (CaC1 2 - 422,6 nm), strontium 4 f-lg/ml (SrC1 2
- 460,7 nm) et baryum 100 llK/ml (BaC1 2 - 553,6 nm), en fonction des conditions
de flamme. Le débit d'air est constant (10,5 I/minute).
(a) Débits de ~H2 : Mg 1,21/minute - Ca 1,2I/minute,
Sr 1,21/minute - Ba l,8I/minute.
(b) Hauteurs d'observation: Mg 8 mm - Ca 7 mm,
Sr 7 mm-Ba 6 mm.
DYNAMIQUE DES RÉACTIONS DANS LES FLAMMES 145

a. Profil de flamme b. Composition de la flamme

0,5
0", o'sr
CD
>
oz:;
0,4
A
0
A\.
~
'P
0,4 "--.
'--r--6~A~A
c _o
(Q .~.6 Cu .. "",,0
~ ~
g
..
of
0,3

0,2
.--.~
\ - _ _. _ .
Zn
t>~_o_ - - .
---h ~
~
~
0,3

0,2
--.--0L.
/
o'Mn

----0---0---0

Zn
o
~
ct 0,1
Mn o
........ ~ 0,1 /0
"0 .............
1
10 13 ' 16 1,0 1,2 1,4 1,6 1,8 2,0
Hauteur d'observation mm. Débit de C2 H2 I/mln

FIG. 4.9. - Variation de l'absorbance relative du cuivre 5 pg/ml (CuCI2 - 324,7 nm),
zinc 1 pg/ml (ZnCI 2 - 213,8 nm) et manganèse 4 pg/ml (MnCI2 - 279,8 nm),
en fonction des conditions de flamme. Le débit d'air est constant (10,5 l/minute).
(a) Débits de G.!H2 : Cu 1,2 l/minute - Zn 1,2 l/minute,
Mn 1,21/minute.
(b) Hauteurs d'observation: Cu 4 mm - Zn 7 mm,
Mn 7 mm.

rature et sa qualité. Mais température et caractère réducteur, par exemple,


sont liés, et ce dernier peut s'obtenir, soit en agissant sur la composition (excès
de combustible) soit en choisissant la zone réductrice d'une flamme de compo-
sition stœchiométrique, qui coïncide d'ailleurs avec la région de la plus haute
température (zone interconale).

a. Profil de flamme b • Composition de la flamme

0,5 0,5

CD
>
0,4
.,.>
CD
0,4 .1
~
~


CD
u
c:
0,3

0,2
. /0,\
Mo ~
ec:
.
-e

0,3

0,2 /"/ 7°\


>;~,- .""~>...,
0
1l 0,1 ct 0,1
ct

0
/ <>

4 7 10 13 16 1,0 2,0 3,0 4,0


Hauteur d'observation mm. Débit de C2H2 I/mln

FIG. 4.10. - Variation de l'absorbance relative du chrome 20 pg/ml (K2Cr207-357,9 nm)


et du molybdène 50 pg/ml (N~Mo04 - 313,3 nm), enfonction des conditions de
flamme. Le débit d'air est constant (10,5 l/minute).
(a) Débits de G.!H2 : Cr 1,2 l/minute,
Mo 3,5 l/minute.
(b) Hauteurs d'observation: Cr 7 mm,
Mo 7 mm.
146 INTERACTIONS

a, Profil vertlcal de flamme b , COmposltlon de la flamme C, Profil horizontal de flamme

.....-......
0,1\
. 0,15 / 0,1\

~
~
1/\
j
~ D,ID .1-
/1"-' ' \
f D,ID l'l

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"'-",- 1-.. . ( 1

1 4 10 lJ 16 J,O J,\ 4,0 ", 1 DM 0 0,0\ 1


Hauteur d'observation mm Débit de e,H2 Ilmin Distance de l'axe optiQue mm.

FIG. 4.11. - Variation de l'absorbance relative de l'aluminium 100 p.g/ml (A1Cls


- 309,2 nm) et du titane 200 p.g/ml (KsTiFo - 364,3 nm), en fonction des condi-
tions de flamme. Le débit de protoxyde d'azote est constant (5,0 l/minute).
(a) Débits de C 2 H 2 : Al 3,5 l/minute,
Ti 3,5 l/minute.
(b) Hauteurs d'observation: Al 5 mm,
Ti 4 mm.
(c) Al : 3,5 l/minute,
5 mm.

D'une façon générale on constate que l'absorption augmente quand la hau-


teur d'observation diminue. Les courbes correspondantes représentent la dis-
tribution des atomes absorbants dans le profil de flamme. La concentration a
aussi, par ailleurs, un effet sur la hauteur optimale d'observation (De Wae1e
et Harjadi, 1969). Pour les éléments qui ont tendance à former des oxydes,
réfractaires ou non, l'absorption augmente considérablement avec le débit
d'acétylène. Le cuivre et le zinc, par contre, sont plus sensibles en flamme oxy-
dante. Les éléments alcalins sont naturellement insensibles au milieu réducteur.
Remarquons que pour les éléments nécessitant la flamme protoxyde d'azote-
acétylène, la région de la flamme (cône rose) est très critique.

b) Les équilibres en milieu complexe.


Effets interélérnents.

Tous les équilibres peuvent être perturbés par les autres éléments présents
dans le milieu et entraîner des variations du nombre d'atomes libres par rapport
au milieu simple.

]0 L'équilibre de dissociation est perturbé. - a) Par la présence


dans la flamme d'un excès de l'un des produits de dissociation (provenant
d'un autre composé présent), ce qui fait rétrograder la dissociation. Borovick-
Romanova (1938) observe une diminution de l'émission du rubidium sous
DYNAMIQUE DES RÉACTIONS DANS LES FLAMMES 147

forme de chlorure (10 flg/ml) en présence de fortes concentrations de chlorure


de sodium ou de potassium, de bromure ou iodure de sodium. On a :

RbCI +t Rb + Cl
avec
pRb.pCI_ K
pRbCI - 4

L'augmentation de la concentration des atomes de chlore (par addition


d'un autre chlorure) déplace l'équilibre dans le sens de la recombinaison des
atomes de rubidium au chlore (effet d'anion commun, fig. 4.12, courbe 2). Mais
on observe le même phénomène par addition d'atomes de brome.
Mandelstam (1939) a calculé les constantes de dissociation de divers halo-
génures (tableau 4.4) et montré que ces sels, facilement dissociables, réduisaient
la pression partielle des atomes de rubidium.

Tableau 4.4. - CONSTANTES DE DISSOCIATION DES HALOGÉNURES

,
Kd
1

Halogénures
(gazeux) 1727°C

RbCl 6,3.10-8
RbBr 4,0.10-·
RbF 4,0.10- 9
NaCl 6,3.10-8
NaBr 1,1.10-4
NaF 4,0.10- 9
KCI 2,5.10-8

Conformément aux constantes de dissociation on observe pour KCl un


effet moins prononcé que pour NaCl. Les fluorures moins dissociables d'ailleurs,
n'ont pas d'effet de ce type car le fluor libéré est fixé par les molécules d'eau
présentes dans la flamme.
Le rubidium présente en outre les deux autres types principaux d'inter-
action. En effet, si la température de la même flamme est plus élevée (composi-
tion et région convenables) on observe alors une interaction électronique
(fig. 4.12, courbe 1).
Enfin, le fer et l'aluminium diminuent l'absorption du rubidium (d'autant
plus que la température est moins élevée) vraisemblablement par formation de
molécules difficiles à vaporiser et à dissocier (fig. 4.13).
148 INTERACTIONS

+ 50
."".---'

o ~~--------------

500
"--z..
- 50 L...L_ _----L
2500
"--+
-'----_ _-.J
5000

Na !Jo g/ml INaCIl


7500
- 1oo'---'---.--L-----'------_---J
500 2500 5000 7500

AI ou Fe p.g/ml lAICI 3 0u FeCI 3 )

FIG. 4.12. - Variation de l'interaction FIG. 4.13. - Variation de l'interaction


du sodium sur le rubidium 4 p.g/ml de l'aluminium (courbes 1 et 2)
(RbCl - 780,0 nm) en flamme air- et du fer (courbes 3 et 4) sur le
CgHg refroidie, en fonction des rubidium 4 p.g/ml (RbCl- 780,0 nm)
conditions de flamme. en flamme air-~Hg refroidie, en
Flamme stœchiométrique fonction des conditions de flamme.
- hauteur d'observation: 4 mm, 1 et 3 Flamme stœchiométrique
2 Flamme oxydante - hauteur d'observation: 4 mm,
- hauteur d'observation: 7 mm. 2 et 4 Flamme oxydante
- hauteur d'observation: 7 mm.

b) Par formation de composés difficiles à dissocier: soit un composé MI A


dans lequel MI est l'atome absorbant:
1
MIA + MgB ~ MIB + MgA (4)
2
MIB ~ Ml +B
Mg = cation; A = anion; B anion perturbateur (F-, P04 3-, AlOg-, etc.).
Un certain nombre de ces composés ont été identifiés (p. 194), ce sont des
oxydes doubles métalliques, des sels d'acides oxygénés (qui peuvent être consi-
dérés comme des oxydes doubles mixtes) ou des halogénures.
Nous sommes d'accord avec Pungor et Szasz (1967) (émission de flamme)
pour constater qu'il n'y a pas de réduction significative de l'interaction de Al
sur Ca quand la hauteur d'observation dans la flamme varie (fig. 4.14).
Par contre, juste au-dessus du cône bleu les absorptions du calcium seul
et en présence d'aluminium varient et passent par des maxima qui coïncident.
Mais le pourcentage d'interaction diminue peu dans la région la plus chaude
pour un rapport donné des concentrations de Al/Ca, car les variations de la
température sont faibles dans le profil de flamme. Il faudra une flamme plus
chaude (protoxyde d'azote-acétylène) pour réduire et même supprimer ces
interactions.

20 L'équilibre d'oxydation-réduction. - Quoique beaucoup plus fai-


ble, l'absorption du calcium en présence d'aluminium (formation de CaAl 2 0 4 )
subit les mêmes variations, en fonction de la composition de la flamme, que
DYNAMIQUE DES RÉACTIONS DANS LES FLAMMES 149

FIG. 4.14. - Variation de


l'interaction de l'alumi-
nium sur le calcium
(422,6 nm) avec la
région de la flamme
(air : 10,5 l/minute
- C 2H 2 : 1,81/minute).
Courbe 1: Ca 5 jlg/ml
(CaC1 2).
Courbe 2: Ca 5 jlg/ml
+ Al 250 jlg/ml (AlCIJ.
Courbe 3: pourcentage
d'interaction. Hauteur d'observation mm,

le calcium en milieu simple (formation de CaO). L'interaction est minimale


pour une flamme légèrement réductrice (C 2 H 2 = 1,6 l/mn) ensuite la tempé-
rature s'abaisse trop (fig. 4.15).

FIG. 4.15. - Variation de


l'interaction de l'alu-
minium sur le calcium
(422,6 nm) avec le dé-
bit de ~H2 (air :
10,5 l/minute - hau-
teur d'observation :
7 mm).
Courbe 1: Ca 5 jlg/ml
(CaC1 2).
Courbe 2: Ca 5 jlg/ml
ol.L
....~1-L-L-.l..-.l..-...L--'----...L--'-------L----'------LJ_ - 100
+Al250jlg/ml (AlCIJ.
1.0 2.0 3.0
Débit de C2H2"1/mln ,
Courbe 3: pourcentage
d'interaction.

Lors de comparaisons de l'action de diverses flammes, seront présentés des


exemples de réduction des interactions plus spectaculaires (flammes à la fois
chaudes et réductrices).
Par ailleurs, il peut y avoir aussi compétition pour la formation d'oxydes
(Robinson et al., 1967). En effet, en présence d'un autre élément M 2 également
oxydable, l'équilibre:

est déplacé dans le sens de la réaction (2). Autrement dit l'oxygène peut être
fixé par cet autre élément:
M2 +0 +t M 2 0
et
ISO INTERACTIONS

3° L'équilibre d'ionisation-désionisation. - Quand deux métaux


ionisables Ml et M 2 sont présents dans la flamme, entre atomes ions et élec-
trons s'établissent les équilibres habituels où
pM l T = pe-
pM 2 + = pe-
et
pe- = pM l + + pM 2 +
Par conséquent, la pression électronique augmente dans la flamme, faisant
rétrograder l'ionisation des deux métaux, qui ayant récupéré leurs électrons
retournent à l'état fondamental. Ces interactions électroniques majorent donc
l'absorption.
L'équilibre d'ionisation-désionisation est aussi perturbé par les acides en
excès. Il est alors déplacé soit dans un sens soit dans l'autre :

a) DANS LE SENS IONISATION: Poluektov (1962) a mesuré la conductivité


électrique des flammes air-propane ou air-acétylène quand on y introduit
uniquement la solution du sel d'un élément alcalin et lorsque de l'acide phos-
phorique est ajouté à cette solution. Il trouve une importante augmentation de
la conductivité électrique en présence d'acide phosphorique. L'ionisation du
métal s'est donc accrue. L'équilibre (3) (p. 143) est déplacé dans le sens de
l'ionisation par la réaction suivante (où A est l'acide phosphorique) ;
M+ +A +:t MA+

b) DANS LE SENS DÉSIONISATION : Amos et Willis (1966) observent que


l'acide phosphorique augmente l'absorption du calcium en flamme protoxyde
d'azote-acétylène. Étant donné que cet effet disparaît par addition d'un élé-
ment facilement ionisable (potassium) on doit conclure que l'acide phospho-
rique est capable de réduire l'ionisation du calcium.
N'oublions pas enfin que si la température favorise la dissociation, elle
favorise aussi l'ionisation. Il conviendra d'assurer la désionisation en particu-
lier dans les flammes chaudes.

III. - INTERACTIONS CHIMIQUES

Les interactions se traduisent par une différence entre les absorptions d'un
élément en milieu simple et en présence d'un corps gênant. Dans cette étude,
l'élément dosé sera introduit le plus souvent possible sous forme de chlorure.
Ce sera donc le sel de référence, servant à l'étalonnage.
INTERACTIONS CHIMIQUES 151

Pour éviter la superposition de plusieurs effets, l'élément gênant sera aussi


un chlorure. Il est fait en sorte que l'effet dominant, du moins, ne puisse être
attribué qu'à l'élément ajouté. Quand on étudie l'action de l'aluminium. sur
le calcium (CaCI 2 ), si on ajoute du sulfate d'aluminium on observe simulta-
nément l'action des sulfates. Il est inévitable cependant qu'aux concentrations
élevées des perturbations physiques voire même spectrales se superposent aux
perturbations chimiques.
Quand on ajoute des corps perturbateurs, à des concentrations importantes
par rapport à celles de l'élément dosé, il convient de choisir des produits
extrêmement purs. L'utilisation de solutions témoins ne permet que de cons-
tater la présence d'impuretés: en effet s'il y a interaction on n'a pas le droit de
retrancher le témoin car celui-ci subit aussi l'interaction.

ESSAI DE CLASSIFICATION DES INTERACTIONS CHIMIQUES

A chaque équilibre perturbé, correspond un ou plusieurs types d'inter-


actions dont la représentation graphique est caractéristique (fig. 4.16).

FIG. 4.16. - Courbes schématiques corres-


pondant aux différents types d'inter-
actions.
1 a) Interaction électronique d'un cation très
ionisable sur un autre.
b) Interaction chimique d'un anion ou d'un
cation.
2 a) Interaction électronique d'un cation peu
ionisable sur un autre.
b) Interaction chimique d'un anion ou d'un
cation.
-+
ConcentratIon de l'élément perturbateur

3 Interaction d'anion commun ou non par un ion halogénure en excès (excepté F-).
4 Interaction chimique d'un anion.
5 Interaction chimique d'un cation ou d'un anion + cation.

Interactions atomiques (en phase vapeurJ. - Les interactions par


excitation, qui peuvent d'ailleurs être moléculaires, y compris la fluorescence,
ont été classées perturbations spectrales.
Il ne reste donc que les interactions par ionisation (dites aussi électroniques)
si on ne les considère pas comme des perturbations physiques.

Interactions moléculaires. - Ce sont les interactions chimiques pro-


prement dites, toutes provoquées par la formation de molécules. Il y a chaque
152 INTERACTIONS

fois perturbation des équilibres de dissociation soit avant, soit après la disso-
ciation.
a) En phase vapeur,
1° par excès d'anion (halogénure),
2° par recombinaison avec les atomes, radicaux et molécules ou pertur-
bation de l'équilibre.
b) En phase condensée, formation au moment de la dessiccation, de compo-
sés oxygénés (solutions solides) dont la dissociation est difficile,
1° interaction anionique par formation de sels oxygénés,
2° interaction cationique par formation d'oxydes complexes doubles
(métalliques).

éTUDE SEMI.SYSTéMATIQUE DES INTERACTIONS CHIMIQUES

Les brüleurs utilisés sont à prémélange et à fente axiale, excepté en flamme


O2 - H 2 pour laquelle le brûleur est à injection directe (voir Terminologie, p. 7).
Il s'agit essentiellement des interactions rencontrées dans l'analyse des
milieux naturels (roches, minerais, minéraux, argiles, sols et extraits, plantes,
eaux, etc.). Les ions étudiés se trouvent naturellement dans d'autres milieux,
mais généralement à des concentrations différentes. Les concentrations maxi-
males des ions perturbateurs sont celles auxquelles conduit la mise en solution
de ces milieux en vue de l'analyse de3 éléments-traces. La prise d'essai étant
importante par rapport au volume final réduit (2,5 g dans 100 ml) les teneurs
en éléments majeurs de la solution spectrométrée sont alors relativement éle-
vées. Quoi qu'il en soit, bon nombre des interactions que nous allons examiner
se produisent dans d'autres milieux, ce qui confère à cette étude un caractère
assez général.
Les résultats obtenus sont bien entendu qualitatifs ou semi-quantitatifs car un
grand nombre de paramètres interviennent. Ils sont exprimés en pourcentage
d'interaction, c'est-à-dire, d'erreur relative susceptible d'être commise sur le
dosage au voisinage des concentrations et rapports de concentrations indiqués.
Examinons successivement l'action d'un certain nombre d'anions, puis de
cations. Les ions sont réunis par type d'effets dominants dans l'ordre des groupes
de la classification périodique. Les autres types d'interactions seront signalés
le moment venu. Les éléments pour lesquels une éventuelle perturbation a été
recherchée sont classés aussi selon les groupes de la classification périodique,
c'est-à-dire, ou bien nécessairement sur plusieurs périodes ou bien à l'intérieur
d'une même période (un groupe particulier étant réservé aux éléments néces-
sitant la flamme protoxyde d'azote-acétylène) : Li, Na, K, Rb, Cs - Mg, Ca,
Sr, Ba - Cu, Zn, Mn - Fe, Co, Ni - Pb - Cr, Mo - AI, Si, Ti, V.
INTERACTIONS CHIMIQUES 153

a) Effet des anions.

Si on ajoute à une solution de sulfates (sans acide sulfurique libre) un


excès d'acide chlorhydrique, tout se passe en absorption atomique comme si on
avait une solution de chlorures. Conformément à la loi d'action de masse
l'acide en excès déplace de leurs sels les autres acides. Par conséquent, l'effet
des acides (fig. 4.17 et 4.18) peut être confondu avec celui des anions corres-
pondants.

1,0

0,3 • HCH COO


• -- 3

~ ~.--------------- CaCI 2
~ 0,2 - - - - - 0 ° HCI
o HN03
~ +----------+ H2SO.
E
~ 0,1
.c 0 _ _0 0 H PO•
«
3

10 15 10
lIcides concentres % Cal-'glml

FIG. 4.17. - Interaction des acides sur le FIG. 4.18. - Variation de l'étalonnage
calcium 5 pg/ml (CaCJ 2 - 422,6 nm) du calcium (CaCI 2 - 422,6 nm)
en flamme air-G.JH2 • avec la nature de l'acide (acides
concentrés 5 %).

]0 Interactions chimiques en phase condensée (anioniques). -


EFFET DES BORATES. - On signale généralement que le bore diminue l'absorp-
tion du magnésium et des métaux alcalino-terreux. Aux concentrations ren-
contrées dans les milieux naturels il y a peu ou pas d'action.

EFFET DES SILICATES. - La silice perturbe peu les métaux alcalins, le man-
ganèse, le fer, le cuivre et le zinc. Par contre, elle diminue considérablement
l'absorption du magnésium et des métaux alcalino-terreux et ce d'autant plus
que leur numéro atomique est plus élevé (fig. 4.19). Il y a même disparition totale
de l'absorption du strontium.
En flamme protoxyde d'azote-acétylène l'aluminium est, aussi, affecté par
les silicates (fig. 4.20). L'erreur relative par défaut produite par une concen-
tration de 750 J1.g/ml de Si0 2 sur 100 J1.g/ml d'aluminium est d'environ 50 %'
La concentration apparente de l'aluminium ne dépasse pas 50 J1.g/ml.
154 INTERACTIONS

+ 50 + 50

~
c
o

tl_~
~ - 50

- 100 L ,L---Z..L------=5U1l':-----=]50
so SO

Sf02lLg/ml INa2SI0 5 -Na et CI constan~) 5102 ""g/ml INa2510 5 - Na et CI constan~)

FIG. 4.19. - Interaction de la silice FIG. 4.20. - Interaction de la silice


sur des éléments du groupe II A en flamme NzO - CzH z sur le
en flamme air-Ca Hz. calcium et l'aluminium.
Mg 0,5 /lg/ml (MgCl z - 285,2 nm). Ca 4 /lg/ml (CaCl z - 422,6 nm).
Ca 4 /lg/ml (CaCl z - 422,6 nm). Al 100 /lg/ml (AICl a - 309,2 nm).
Sr 8 /lg/ml (SrCl z - 460,7 nm).

EFFET DES NITRATES. - Si les sels de référence sont des chlorures, les nitrates
ont un effet dépressif sur l'absorption du magnésium et des métaux alcalino-
terreux. Les expériences à deux nébuliseurs indiquent que cette interaction
se produit en phase condensée. Dans une flamme plus chaude que la flamme
air-acétylène on observe au contraire une absorption du calcium plus forte
en présence d'acide nitrique. Celui-ci empêcherait donc l'ionisation du cal-
cium.

EFFET DES PHOSPHATES. - Sur la figure 4.21, on compare les effets du phos-
phore sur le magnésium et les métaux alcalino-terreux. La dépression croît avec
le numéro atomique de l'élément. Les interactions du phosphore, de la silice,
des sulfates et de l'aluminium sur le magnésium (premier élément dosé par
absorption atomique) ont été très étudiées (David, 1960; Platte et Marcy, 1965;
Fishman et Downs, 1966). Halls et Townshend (1966) en ont déterminé la
nature en travaillant avec la flamme air-propane. Il est certain aujourd'hui que
le phosphore n'a pas d'action sur le magnésium en flamme air-acétylène voi-
sine de la stœchiométrie.
Les phosphates majorent légèrement l'absorption atomique du sodium,
zinc, manganèse et fer. Celle du potassium passe par un maximum pour de
faibles concentrations en phosphore. Il y a là superposition de deux effets
opposés. Poluektov (1962) a montré que l'acide phosphorique déplaçait l'équi-
libre d'ionisation des alcalins, le potassium étant davantage ionisé, son absorp-
tion diminue.
En flamme protoxyde d'azote-acétylène, l'absorption de l'aluminium dimi-
INTERACTIONS CHIMIQUES 155

nue tandis que celle du calcium augmente (fig. 4.22). L'acide phosphorique
désionise le calcium dans les flammes chaudes (Amos et Willis, 1966). C'est
le phénomène inverse de celui que nous venons d'examiner pour le potassium.
Le phosphore présente donc des interactions de différentes natures.

+ 50 +100

1:
o
~====~====:7.:====:::::Jl.
~o--o o
M9
ca
~ +50
a
B

1- ~:_--50 ---:, :~ 1
~
~

------+AI
0 Ca

-50 1---,---,_ _.LI_ _-----'I_ _-----.J


50 50 250 500 750

FIG.4.21. - Interaction duphosphore FIG. 4.22. -Interaction duphosphore


sur des éléments du groupe II A en flamme NaO - ~Ha sur le
en flamme air-CaHa. calcium et l'aluminium.
Mg 0,5 Jlg/ml (MgCl a - 285,2 nm). Ca 4 Jlg/ml (CaCIa - 422,6 nm).
Ca 4 Jlg/ml (CaCIa - 422,6 nm). Al 100 Jlg/ml (AICls - 309,2 nm).
Sr 8 Jlg/ml (SrCla - 460,7 nm).
Ba 50 Jlg/ml (BaCla - 553,6 nm).

EFFET DES SULFATES. - Les interactions des sulfates sont semblables à


celles des phosphates, bien que moins importantes.

EFFET DES PERCHLORATES. - L'acide perchlorique Uusqu'à 5 % d'acide


concentré du commerce) n'a pas d'effet sur les éléments suivants: Na, K, Mg,
Ca, Zn, Mn, Fe. Le strontium en flamme air-acétylène subit une faible inter-
action par défaut (10 %) ainsi que l'aluminium dans la flamme au protoxyde
d'azote.
REMARQUES SUR LES EFFETS DES ACIDES. - Par interaction chimique en phase
condensée la diminution de l'absorption du calcium (sel de référence, le per-
chlorate) se produit dans l'ordre suivant:

par ailleurs, les acides perturbent tous plus ou moins les équilibres d'ionisation.

EFFET DES FLUORURES. - Les fluorures n'ont pas d'action sur Na, Sr, Zn,
Mn, Fe. On observe une faible exaltation de l'absorption de K et Mg.
Dans la flamme air-acétylène le calcium subit une interaction considérable,
156 INTERACTIONS

par défaut, presque aussi importante que celle due à la silice. Cette interaction
n'est pas sensiblement modifiée dans la flamme au protoxyde d'azote (fig. 4.23
et 4.24). Sur le titane et l'aluminium, ainsi que sur le zirconium, on enregistre
l'effet inverse (fig. 4.24).
+ 50 , ..... -----+-------+ n
1
1 ._---- AI
1
1 _ - - - - - - - . Mg 1
r----, - - - - . 51"

---.0-0---__ 0
ca
- 11lOL...L------'------' ca
D.I 0.5 o.' 0,5
HF concentré % HF concentré %

FIG. 4.23. - Interaction des fluorures FIG. 4.24. - Interaction des fluorures
sur des éléments du groupe II A en flamme NaO - CiRa sur le
en flamme air-CiRa. calcium, l'aluminium et le titane.
Mg 0,5 J.lg/ml (MgCla - 285,2 nm). Ca 4 J.lg/ml (CaCia - 422,6 nm).
Ca 4 J.lg/ml (CaCIa - 422,6 nm). Al 100 J.lg/ml (AlCla - 309,2 nm).
Sr 8 J.lg/ml (SrCl a - 460,7 nm). Ti 200 J.lg/ml (KaTiF6 - 364,3 nm).

2° Interactions chimiques en phase vapeur (effet d'anion commun


ou en excès). - EFFET DES CHLORURES. - Les chlorures perturbent tous les
éléments étudiés. Il y a toujours réduction de l'absorption (fig. 4.25,4.26,4.27

+50

.,
:---~~ ---------
~.~~
• .~+K
o ~------

.~o
·~o
-----. Mg

~ • Na ·~oca
-50 ·~.Rb -50
• 6r

5 10 20 10 20
HCI concentré ~\ HCl concentré ~\

FIG. 4.25. - Interaction des FIG. 4.26. - Interaction des


chlorures sur des éléments du chlorures sur des éléments du
groupe l A en flamme air- groupe II A en flamme air-
CaRa. CiRa·
Na 4 J.lg/ml (NaCI- 589,0 nm). Mg 0,5 J.lg/ml (MgCla - 285,2 nm).
K 4 J.lg/ml (KCI- 766,5 nm). Ca 4 J.lg/ml (CaCIa - 422,6 nm).
Rb 4 J.lg/mi (RbCI - 780,0 nm). Sr 8 J.lg/ml (SrCIa - 460,7 nrn).
INTERACTIONS CHIMIQUES 157

+50

• Q
"""-.A
-A__
2-0~-----­

-D~

o~_Zn-Mn

----a-Cu
'Mo
c:
o
~
l!l
a ~-=~==0~:=
t::::::"::i
-0 ~--=-~ca
-
.
Ba Il

Al
E • V

- - - . Fe
- 50 -50

10 20 la 20
HCI concentré"" HCI concentré ";

FIG.4.27. - Interaction des chlo- FIG. 4.28. - Interaction des chlo-


rures sur des éléments des 4 e et rures en flamme NaO - CaHa
je périodes en flamme air-G.!Ha. sur le calcium, l'aluminium, le
Cu 4 p.gJml (CuCla - 324,7 mu). baryum et le vanadium.
Zn 1 p.gJml (ZnCla - 213,8 mu). Ca 4 p.gJml (CaCIa - 422,6 mu).
Mn 4 p.gJml (MnCl a - 279,8 mu). Ba 8 p.gJml (BaCla - 445,4 nm).
Fe 12 p.gJml (FeCla - 248,3 nm). Al 100 p.gJml (AlCla - 309,2 nm).
Mo 50 p.gJml V 60 p.gJml
(NaaMo04 - 313,3 mu). (NH4VOa - 318,4 nm).

et 4.28). Le rubidium est le plus affecté par cette interaction (voir Borovick-
Romanova, 1938; Mandelstam, 1939). Enfin on remarque que l'équilibre
d'ionisation du potassium est perturbé par l'acide chlorhydrique.

3° Effets comparés des anions. - Le calcium, sensible à l'action de tous


les anions courants est généralement choisi pour effectuer ces comparaisons.
L'importance relative des interactions de divers anions sur le calcium est
schématisée figure 4.29, le sel de référence étant le chlorure.

BO,---
FIG. 4.29. - Effets compa- Cl-
Br-
rés schématiques des NO;
anions sur le calcium 5°4--
(CaCIa - 422,6 nm) P04---
en flamme air-CaHa. F-
510;-
.....±..
Concentration des anions

b) Effet des cations.

Anions et cations se trouvent généralement dans cette étude sous forme


de chlorures. Pour neutraliser l'action des chlorures nous avons adopté uni-
158 INTERACTIONS

formément un milieu à 5 % d'acide chlorhydrique ce qui correspond d'ailleurs


à l'acidité moyenne à laquelle conduit la mise en solution.
Les conditions de flamme sont généralement optimales du point de vue de
la sensibilité de l'élément dosé. Il se trouve que pour le calcium ces conditions
(flamme réductrice) coïncident avec celles qui provoquent le minimum de per-
turbations. Ce n'est pas le cas du fer, pour lequel la flamme réductrice adoptée
ici, permet d'obtenir une grande sensibilité, mais fait apparaître des interactions.
En flamme air-acétylène stœchiométrique ou oxydante, le fer est peu perturbé.
On le compare souvent, de ce point de vue, au manganèse. Les conditions de
flamme idéales résultent donc d'un compromis entre maximum de sensibilité
et minimum d'interaction.

]0 Interactions d'ionisation (ou électroniquesJ. - Elles augmentent


généralement l'absorption atomique des éléments qui y sont sensibles du fait
du retour à l'état fondamental des atomes correspondants ionisés.

EFFET DU SODIUM. - L'interaction sur les métaux alcalins est d'autant plus
importante que leur potentiel d'ionisation est moins élevé (fig. 4.30). L'absorp-

+100 +100

~ +50
g-0

5
-1- 50
0,,---0---. ---_o. Rb 5
~ 1C---.--- K
;EI! 1-I~-S.~~~o ca
~ 0 ------------------- 0
:-L;;'; "':g
1

-J-.J,'-----_---L-__----'-__-::-:'I - 50 . - ' - - - - ' - - - - - - ' - - - - - ' ,


500 2500 5000 7500 500 2500 5000 7500

Na p.g/mIINaCIl NafMl/mllNaCIl

FIG. 4.30. - Interaction du sodium FIG. 4.31. - Interaction du sodium


sur des éléments du groupe 1 A sur des éléments du groupe II A
en flamme air-C 2 H 2 • en flamme air-C 2H 2•
K 4 Jl,g/ml (KCI- 766,5 nm). Mg 0,5 Jl,g/ml (MgCl2 - 285,2 nm).
Rb 4 Jl,g/ml (RbCI- 780,0 nm). Ca 4 Jl,g/ml (CaCI2 - 422,6 nm).
Sr 8 Jl,g/ml (SrCl2 - 460,7 nm).

tion des métaux alcalino-terreux, peu ionisés en flamme air-acétylène, varie


peu (fig. 4.31) mais dans une flamme plus chaude l'interaction du sodium sur
le calcium dépasse + 100 % (fig. 4.33). Il n'y a pas d'effet sur Al, Zn, Mn et
Mo. Le fer en flamme air-acétylène réductrice se comporte comme s'il était
ionisé (fig. 4.32).
INTERACTIONS CHIMIQUES 159

+100

A""-A ' AFe +100

o --- ----=:i
0---0--_ -- AI Il Ba
- 50'-'---.-1-----'------'
500 2500 7500 500 2500 5000 7500
Na !-,-9/ml INaCIl

FIG. 4.32. - Interaction du sodium FIG. 4.33. - Interaction du sodium


sur des éléments des 4e et en flamme NaO - CaHa sur le
je périodes en flamme air-CaH a. calcium, le baryum et l'alumi-
Zn 1 JLg/ml (ZnCIa - 213,8 nm). nium.
Mn 4 JLg/ml (MnCIa - 279,8 nm). Ca 4 JLg/ml (CaCIa - 422,6 nm).
Fe 12 JLg/mi (FeCIa - 248,3 nm). Ba 8 JLg/ml (BaCl a - 445,4 nm).
Mo 50 JLg/mi Al 100 JLg/mi (AICIa - 309,2 nm).
(NaaMo04 - 313,3 nm).

Reconsidérons l'équilibre d'ionisation :

Si on augmente trop (e-), la réaction est déplacée dans le sens 2, en vertu


des lois du déplacement de l'équilibre et l'ionisation sera plus importante aux
faibles concentrations de sodium, l'absorption des éléments perturbés s'en
trouve donc exaltée. C'est pourquoi certaines courbes passent par des maxima.

EFFET DU POTASSIUM. - Il est tout à fait comparable à celui du sodium,


mais encore plus considérable, conformément aux potentiels d'ionisa-
tion (fig. 4.34, 5.35, 4.36 et 4.37). L'interaction sur l'atome de baryum
(Ba 1 - 553,6 nm) atteint pondérablement + 300 % (pour 100 Jlg/ml de
baryum la concentration apparente est de 400 Jlg/ml). Par contre, l'ion baryum
(Ba II - 445,4 nm) par désionisation voit sa concentration et par suite son
absorption diminuer.
Pour des concentrations supérieures à 1 000 Jlg/mlles radiations du potas-
sium à 766 et 770 nm gênent le rubidium à 780 nm. Il conviendra
donc d'employer de préférence du sodium comme tampon d'ionisation.

20 Interactions chimiques en phase condensée (cationiquesJ. -


EFFET DU MAGNÉSIUM. - Les effets chimiques de cet élément sont peu impor-
160 INTERACTIONS

+100 +100

.. +50
c
o ,--0- Rb
"+50
c
o
0----..., Ca

~.,
o
tl
f! - - - - - Bal
~
oI...!!._o--_a_-=---=:..-..::.;. U
s =====!::~9

- 50 I l ! ! - SOLI.L'_-'-----_ _.L' -.J'


250 1000 2 seo 5000 250 1000 2500 5000
KI-'-9jmllKCn KfL9jml (KCn

FIG. 4.34. - Interaction du po- FIG. 4.35. -Interaction du potassium


tassium sur des éléments du sur des éléments du groupe II A
groupe 1 A en flamme air-C!H a• en flamme air-C!H a•
Li 4 J.lg/rnl (LiCI- 670,8 nm). Mg 0,5 J.lg/ml (MgCla - 285,2 nm).
Na 4 J.lg/ml (NaCl - 589,0 nm). Ca 4 J.lg/ml (CaCIa - 422,6 nm).
Rb 4 J.lg/rnl (Rb Cl - 780,0 nm). Sr 8 J.lg/ml (SrCI2 - 460,7 nm).
Ba 50 J.lg/ml (BaC1a - 553,6 nm).

_ _- - - A B a l
+300
lJ.~lJ.-
, '} - - Fe

,- + 50
e_ _ .... Zn

==~-=-~===-=~~~n

+____ ,AI
- 50 LL- L - - - - ' - - - - - - - - - - - l _ _4----'--=--=--=--=--=--=-=_4_ -Ba Il
o LI.Lî-_.L;-
250 1000 2500 5000 250 1000 2500 5000
K fL9jml (KCn KI-'-9jml IKcn

FIG. 4.36. - Interaction du potassium FIG. 4.37. - Interaction du potassium


sur des éléments de la 4e période en flamme N 20 - C aH 2 sur le
en flamme air-C2 H 2• calcium, le baryum et l'alumi-
Zn 1 J.lg/ml (ZnCI 2 - 213,8 nm). nium.
Mn 4 J.lg/ml (MnCI2 - 279,8 nrn). Ca 4 J.lg/rnl (CaCI2 - 422,6 nm).
Fe 12 J.lg/ml (FeCI3 - 248,3 nm). Ba 1 100 J.lg/rnl (BaC12 - 553,6 nm).
Cr 16 J.lg/ml Ba II 8 J.lg/ml (BaC1 2 - 445,4 nm).
(K2 Cr20 7 - 357,9 nm). Al 100 J.lg/ml (AlCI3 - 309,2 nm).

tants. Néanmoins les combinaisons du magnésium - ainsi que celles du calcium


et du strontium - avec l'aluminium notamment, ont pour résultat de diminuer
le nombre d'atomes libres de ce dernier. Le magnésium a toutefois sur l'alu-
INTERACTIONS CHIMIQUES 161

minium beau(;Oup moins d'effet que l'aluminium sur le magnésium et les élé-
ments alcalino-terreuJe.
Rocchiccioli et Townshend (1968) signalent une inhibition du calcium par le
magnésium, Halls et Townshend (1966), une exaltation du magnésium par le
calcium en flamme air-propane. En flamme air-acétylène nous observons les
effets inverses, ceci suggère que les solutions solides formées au moment de la
dessiccation par le mélange de ces deux éléments et par un seul d'entre eux,
ont des volatilités différentes, et variables suivant les conditions de flamme.

EFFET DU CALCIUM (fig. 4.38 et 4.39). - Il diminue modérément l'absorption


atomique des éléments suivants: K, Mg, Sr, Mn. Il n'a pas d'action Sllr le
chrome en flamme réductrice. En flamme incandescente il forme une combi-
naison particulièrement difficile à atomiser avec le molybdène, aussi l'absorp-
tion de celui-ci est presque totalement supprimée. Les concentrations apparentes
du fer et du zinc sont majorées.

+ +
.. Fe
,===:~.zn

T-== ---, ---0


---. Mn Cr

~l! • Mg
~
- -50

,0,,-
-100'-'----'-------'--------J
-100 o-o ::s Mo
500 2500 5000 7500 50lI 2500 5000 7500

calMI/mi (taCl:zI

FIG. 4.38. - Interaction du calcium FIG. 4.39. - Interactjpn du calcium sur des
sur des éléments du groupe II A éléments deJ,'iq 43>j~riod8jenflamme air-CaHa•
en flamme air-CaHa• Zn 1 pg/ml (ZnCla - 213,8 nm).
Mg 0,5 pg/ml (MgCla-285,2 nm). Mn 4 pg/ml (MnCla - 279,8 nm).
Sr 8 pg/ml (SrCla -460,7 nm). Fe 12 pg/ml (FeCla - 248,3 nm).
Cr 16 pg/ml (KaCra07 - 357,9 nm).
Mo 50 pg/ml (NauMo04 - 313,3 nm).

Sur le baryum deux types de pertUrbations spectrales seraient susceptibles d'inter-


venir en particulier si la concentration en calcium est importante, ce qui est souvent le
cas. Dans la flamme, il y a formation de l'hydroxyde CaOH, dont la bande d'émission
qui présente un maximum aux environs de 554 nm, se superpose à la raie d'atome du
baryum (Ba I) à 553,5 nm. La modulation est donc indispensable afin d'éliminer une
perturbation par excitation. Toutefois la modulation n'empêche pas cette émission
de saturer le détecteur quand la concentration en calcium est élevé!=. Il en résulte un
bruit de fond intense qui gêne les mesures. Par ailleurs, la bande CaOH peut éventuel-
lement absorber la radiation du baryum Ba 1 à 553,5 nm. Ces perturbations par absorp-
PINTA. 1. 6
162 INTERACTIONS

tion moléculaire sont causées le plus souvent par des éléments alcalino-terreux (consul-
ter BiIling, 1965; Koirtyohann et Pickett, 1966). Mais si absorption moléculaire il
y a, elle est faible, même en flamme air-acétylène. L'absorption de Ba 1 augmente
bien, mais en raison de sa désionisation par le calcium, de même que celle de l'ion
baryum Ba II à 455,4 nm (qui lui n'est plus perturbé par CaOH) diminue pour la
même raison.
Des phénomènes analogues se produisent également en présence de lanthane
(tête de bande LaO 553,6 nm) et de strontium.
1

Cet élément est étudié en raison de son utilisation


EFFET DU STRONTIUM. -
en tant que tampon spectral. Il a ses interactions propres (fig. 4.40 et 4.41).
Remarquons la superposition d'un effet électronique sur le calcium dans
la flamme au protoxyde d'azote.

1
00-----------------
r::
o
B
----+ AI
~
r::
fi
o .5
tl - 50 - 50
!.5
- 100 L - - - L _ - - L - o Ca
--'
-.100 LI- - - ' - - - - ' - - - - - - - - - '
1
Sr 9/100 ml (SrCI,) Sr 9/100 mllSrCl,'

FIG.4.40. -Interaction du strontium FIG. 4.41. -Interaction du stron-


sur des éléments du groupe Il A tium en flamme NaO - CaHa
en flamme air-C:aHa• sur le calcium et l'aluminium.
Mg 0,5 Jlgfml (MgCla - 285,2 nm). Ca 4 Jlgfml (CaCl a-422,6 nm).
Ca 4 Jlgfml (CaCIa - 422,6 nm). AI 100 Jlgfml (AICl a -309,2 nm).

EFFET DE L'ALUMINIUM (fig. 4.42, 4.43, 4.44 et 4.45). - Les effets de l'alu-
minium, classés parfois comme interactions anioniques (anion AlO z -), sur les
éléments du groupe II A, sont désormais classiques. Il n'en est pas de même
de son action sur le vanadium, lequel dans la flamme conduit à l'équilibre
1
VO =4± V +0
z
L'aluminium, plus oxydable que le vanadium, déplace l'équilibre dans le
sens de la réaction 1 (Robinson et al., 1967).
INTERACTIONS CHIMIQUES 163

+ 50 + 50

- - -..- - - - . Na

"'-.' - --- .--=====~


.:::::::- i -

-
---
~
• Rb
~

.,.
0 ------------------

• - . - - - - - - . Mg

- 100 L-J.--,''-::------'----......J
~_:-==-
__~=====;~ ~f -
- '00 L l-':-:OOOl..:----::2.....l500,.,-------......J
Sr
250 1000 2500 5000 25O 5000
AI""g/ml tAICI,' Al""g/ml tAlCl,l

FIG. 4.42. - Interaction de l'alu- FIG. 4.43. - Interaction de l'alu-


minium sur des éléments du minium sur des éléments du
groupe 1 A en flamme air-CaH2 • groupe II A en flamme air-CaH2 •
Li 4 Jlg/ml (LiCI- 670,8 nm). Mg 0,5 Jlg/ml (Mg02- 285,2 nrn)
Na 4 Jlg/ml (NaCI- 589,0 nm). Ca 4 Jlg/ml (Cao2- 422,6 nrn).
K 4 Jlg/ml (KCI- 766,5 nm). Sr 8 JlgJml (Sr02- 460,7 nm).
Rb 4 Jlg/ml (RbCI- 780,0 nm). Ba 50 Jlg/ml (BaC12 - 553,6 nrn).

+lCla

- - - - , Fe ~ + 50 ....-.----4:1--__
~ 1 -v

o
e-
;r,;
_ _ . J I - - - - -e Zn
=~====:::lI-Mn-CcH\Il j 0 ~:2~=~===-::=:!!o Ca
-.---.---- ~~ ............
...............
- - - - - - - . . TI
_ 501-L-,'L-_----' ......J - 50 I-L_'-_----' -'
25'J '000 2500 5000 250 1000 2500
AI IJ-ll/ml L~ICI,) AI!"9/ml tAICI,)

FIG. 4.44. - Interaction de l'aluminium FIG. 4.45. - Interaction de l'alu-


sur des éléments de la 4e période en minium en flamme N 20 - CaH2
flamme air-CaH 2• sur le calcium, le titane et le
Cu 5 Jlg/ml (CuCI 2 - 324,7 nm). vanadium.
Zn 1 Jlg/ml (ZnCI 2 - 213,8 nm). Ca 4 Jlg/ml (CaCI 2- 422,6 nm).
Mn 4 Jlg/ml (MnCI2 - 279,8 nrn). Ti 200 Jlg/ml (K2TiFe - 364,3 nm).
Fe 12 Jlg/ml (FeCla - 248,3 nm). V 60 Jlg/ml (NH.tVO a-318,4nm).
Co 8 Jlg/ml (CoCI2 - 240,7 nm).
Ni 4 Jlg/ml (NiC12 - 232,0 nm).
Cr 16 Jlg/ml (K2Cr207 - 357,9 nm).

Malheureusement, cette interaction se produit en phase condensée (il n'y a


pratiquement pas de différence d'absorption lorsque les deux éléments sont
introduits séparément dans la flamme). On doit donc en'conclure que l'augmen-
164 INTERACTIONS

tation de l'absorption du vanadium résulte de la formation d'une combinaison


avec l'aluminium plus facilement dissociée. Cette interaction est assez bien cor-
rigée par le lanthane.
En flamme réductrice, l'interaction de l'aluminium sur le fer signalée aussi
par Reuter (1967), se produit en phase vapeur. On peut donc penser à une compé-
tition pour la formation d'oxydes, l'aluminium déplaçant l'équilibre:
1
FeO ~ Fe+O
2

dans le sens 1 (Pinta et Riandey, 1968). Cette interaction n'est d'ailleurs que
partiellement corrigée par le lanthane.

EFFET DU LANTHANE. - Utilisé comme tampon spectral, il a tout comme le


strontium, des effets spécifiques (fig. 4.46), son action sur le calcium et même
sur l'aluminium en flamme protoxyde d'azote-acétylène (fig. 4.47) montre
qu'il peut aussi jouer le rôle de tampon d'ionisation, en raison de son faible
potentiel d'ionisation (voir p. 144, tabl. 4.3 et chap. 5, p. 206, tabl. 5.2).

+100
~o~
a Ca

+-+---
c:
o
~ + 50
l':l
.!:
+ AI

-50

1 2
la g/100 ml (laCI.' La g/100 ml (LaC'.)

FIG. 4.46. - Interaction du lan- FIG. 4.47. - Interaction du lan-


thane sur des éléments du thane enflamme N 20 - C2 H 2
groupe II A en flamme air- sur le calcium et l'aluminium.
C!Ha• Ca 4 Jlg/ml (CaCl a--422,6 nm).
MgO,5 Jlg/ml (MgCl a-285,2 nm). Al 100 Jlg/ml (AlCl a-309,2 nm).
Ca 4 ~'Jlg/ml (CaCla--422,6nm).
Sr 8 Jlg/ml (SrCla--460,7 nm).

EFFET DU TITANE. - Même en faible concentration il supprime totalement


l'absorption atomique du sodium et des éléments alcalino-terreux (fig. 4.48).

EFFET DU MANGANÈSE. - Aux concentrations rencontrées dans les milieux


naturels il a peu ou pas d'action.
INTERACTIONS CHIMIQUES 165

+50

FIG. 4.48. - Interaction du titane o +-----------------


sur des éléments du groupe II A ';--'"""---- ----0 Mg
en flamme air-CaH2 •
Mg 0,5 Jlg/ml (MgCI 2 - 285,2 nm).
Ca 4 Jlg/ml (CaCI2 - 422,6 nm).
Sr 8 Jlg/ml (SrCI2 - 460,7 nm).
Ba 50 Jlg/ml (BaC12 - 533,6 nm). Ca

-lOOL.::l:......,;;::a;:::-..--à---L~~
50 250 500 750
1

EFFET DU FER. - Il perturbe presque tous les éléments étudiés sauf le cuivre,
cobalt, nickel et plomb (fig. 4.49, 4.50, 4.51 et 4.52). Les absorptions atomiques
du lithium et du chrome sont fortement réduites par la formation de compo-
sés difficiles à atomiser; nous préciserons lesquels lors de l'étude des méca-
nismes d'action des interactions (p. 197). En ce qui concerne l'interaction du
fer sur le titane, les résultats varient suivant la nature et la concentration de
l'acide contenu dans la solution nébulisée. Amos et Willis (1966) constatent
que le fer accroît l'absorption du titane en présence d'acide fluorhydrique.
Bowman et Willis (1967) observent au contraire une dépression dans l'acide

+50

o •
o~.::.~~.
o",",-
---------
Rb ~ .
Na
--0.................. "K
-oU

-100 L -'------Z5'-00
~ 5OO 5000 7500

FIG. 4.49. - Interaction du fer sur FIG. 4.50. - Interaction du fer sur
des éléments du groupe 1 A en des éléments du groupe II A en
flamme air-CaH2 • flamme air-CaH2 •
Li 4 Jlg/rnl (LîCI- 670,8 nm). Mg 0,5 Jlg/ml (MgCI 2 - 285,2 nm).
Na 4 JlgJrnl (NaCl- 589,0 nm). Ca 4 Jlg/rnl (CaCI 2 - 422,6 nm).
K 4 Jlg/rnl (KCl- 766,5 nm). Sr 8 Jlg/ml (SrCI 2 - 460,7 nm).
Rb 4 Jlg/rnl (RbCI- 780,0 nm).
166 INTERACTIONS

sulfurique à une concentration inférieure à la normalité. Une majoration de


l'absorption dans l'acide chlorhydrique 4N est rapportée par Van Loon et
Parissis (1968). Enfin dans un milieu Hel 5 % nous enregistrons une forte
interaction par défaut (fig. 4.52).

. 50
o Ca

o ------------------
:.:;-+ + AI
"c: --. -·v
B
i- 50 '.. .
\Je
_ +---+--_. Ti

-100 L
500 1500 5000 7500

FIG. 4.51. - Interaction du fer sur FIG. 4.52. - Interaction du fer en


des éléments des 4e et 5e périodes flamme NaO - G.aHa sur le cal-
en flamme air-G.aHa• cium, l'aluminium, le titane et le
Cu 4 J.lg/ml (CuCla - 324,7 nm). vanadium.
Zn 1 J.lg/ml (ZnCIa - 213,8 nm). Ca 4 J.lg/ml (CaCIa - 422,6 nm).
Mn 4 J.lg/ml (MnCl a - 279,8 nm). Al 100 J.lg/ml (AlCls - 309,2 nm).
Co 8 J.lg/ml (CoCla - 240,7 nm). Ti 200 J.lg/ml (KaTiF o - 364,3 nm).
Ni 4 J.lg/ml (NiCIa - 232,0 nm). V 60J.lg/ml(NH4VOs-318,4nm).
Cr 16J.lg/ml(KaCra07-357,9nm).
Mo 50 J.lg/ml (NaaMo04 -313,3 nm).

Dans la flamme au protoxyde d'azote on sait que le calcium est ionisé, mais
sa désionisation par le fer, du moins à l'état atomique (potentiel d'ionisation:
7,87 eV) peut difficilement être prise en considération.

INTERACTIONS COMPARÉES DANS DIVERSES FLAMMES

}O Flammes oxhydrique et air-acétylène. - Les interactions clas-


siques de quelques ions sur le calcium dans ces deux flammes sont comparées
figure 4.53. Malgré sa température, la flamme oxhydrique ne minimise pas les
effets, bien au contraire. La flamme air-acétylène donne de meilleurs résultats
notamment pour l'interaction du fer.

2° Flammes air-acétylène stœchiométrique refroidie, réductrice


et protoxyde d'azote-acétylène (fig. 4.54 a, b et c). - Toutes les Înterac-
INTERACTIONS CHIMIQUES 167

tions chimiques en phase condensée diminuent considérablement l'absorption


atomique du calcium en flamme air-acétylène stœchiométrique refroidie, seuls
le perchlorate et l'acétate conduisent à une meilleure atomisation du calcium
que le chlorure.

oL----------------_ oL------- _

5
'fj
l'I - 50
&
.5

- 100 '--------L..._ _--'-_ _----...J


- 1 0 0 ' - - - - ' - - - - ' - - - _.....
5 15 25
S'foLg/mIINa2SIO,)

1
o ---------------- O+-~---------------
~.

- 50 ::::::. _ i -" '''-.~.


-------- !l
.5

-100 L........l -'----- ....l -lOO~----<-----....l


50 250 500 50 250 500
AlfoL9/m11AICI,' Fe foL9/ml (FeC',)

FIG. 4.53. - Calcium 4 pg/ml (CaCIa -422,6 nm).


Variation des interactions avec la nature de la flamme.

La flamme air-acétylène réductrice permet d'obtenir de meilleurs résultats


tant du point de vue de la sensibilité que de celui des interactions. Il y a correc-
tion des effets du phosphore, du fer et de certains acides, mais peu d'amélio-
ration en présence de silice, d'acide fluorhydrique et d'aluminium. Néanmoins,
cette flamme convient parfaitement au calcium. Remarquons que les interac-
tions d'ionisation (par Na, K) sont insensibles au milieu réducteur.
Si la flamme au protoxyde d'azote corrige les effets chimiques en phase
condensée, elle les remplace aussi par des interactions d'ionisation (Manning
et Capacho-Delgado, 1966; Fulton et Butler, 1968). Augmentent également
l'absorption du calcium, les éléments ionisés dans cette flamme (Na, K, Sr, Al,
168 INTERACTIONS

+100

'" +50

+o~
l:
0
"il
e
!il

~
E

,
o~S
- 50 L--'- -'- -' -100
50
I~'i
500 750
5 10 150
B fL9/ml IH,BO,J SiC2fL9/ml INa2 SiO,-Naet CI constants)

+100 ... SOr


1 ,., + +-+
""
l: +50 l:
.2
1
0 O:::..=.=.=..0 ':""-"="='=-0-..:...=..=...=.o-
~ t;
~ ~
2l !il
E E
+
0 0 50
0
0---0----0

- 501 1 -100! 1 1 ! 1
3 50 250 500 750
HNO, concentre ",. P fLQ/ml IH,PO.i

T 50

'"
<:
0
0 0
.. "·r
l:
.Q
+ 5~,
+
--=t
~e

~
t;
e :;::::::=== 0

2l 2l
E - 50 E 0

-J ,
0.2 1
H;ZS04 concentre °/"
3
HCIO. concentré %

Flamme air·C 2H 2 réductrice 0--0 Flamme alr.C,H, stœchlomttrlque refroidie

+ - - + Flamme N,O.C,H,

FIG. 4.54 a. - Calcium 4 pc/ml (CaCls - 422,6 nm).


Variation des interactions avec les conditions de flamme.
INTERACTIONS CHIMIQUES 169

+100 + 50

~ + 50
c:
o
~
f
.5 o ------------------

-i!i
- 50 '--------'-----'-------' - 100 '---'------------'-------'
0,5

HCH 3COO concentré % HF concentré 0


0

+100

c:
B
Œ'
e +50
.5

~" .=- j ~
_ 100 '---'-----' c':- ----"
oC-----,- - - ---,------ .,
10 20 500 2500 5000 7500

HCI concentré "Jo Na !J-9/ml INaCIi

~ 100
+ 200

-j-50- ~+
.. +100

~"
c:
~~.
~ p,~
.
o

..._~
,r----250 1000
m n

2500
-
m

5000
- 50
O·L·--~·
50 250 500 1000

K tJ.9/mIIKCII M9 tJ.9/mIIM9CI,' .

0-- 0 Ramme alr.C 2H2 réductrice • - - . Flamme alr.C 2H2 stœehlometrfque refroidie

FIG. 4.54 b. - Calcium 4 pg/ml (CaC12 - 422,6 nm).


Variation des interactions avec les conditions de flamme.
170 INTERACTIONS

La, Fe) ainsi que les acides oxygénés (HN0 3 , H 3 P04 , H 2 S04 ). En définitive,
cette flamme ne dispense nullement de l'emploi d'un tampon, il sera simple-
ment différent.

+100 1- 50

- 200 "----'-------;------i

Sr 9 '100 ml (SrCI 2)

+ 200

.--+----". §
-l 50

+/~
---.-.
- 100"----'-------'----------'
iJ~:--= 1
, , l

500 2500 5000 7500


Fe fL9/ml (FeCI,'

•- • Flamme alr-C2H2 stœchiométrique refroidie

FIG. 4.54 c. - Calcium 4 pg/ml (Cao 2 - 422,6 nm).


Variation des interactions avec les conditions de flamme.

3° Flammes air-propane et air-acétylène. - Le zinc est un peu


plus sensible en flamme air-propane. Mais suivant le milieu analysé, il peut être
avantageux de le doser en flamme air-acétylène dans laquelle il est moins per-
turbé (fig. 4.55).
L'ensemble des résultats discutés dans ce paragraphe est consigné dans le
tableau récapitulatif des interactions (tableau 4.5),
INTERACTIONS CHIMIQUES 171
+50 + 100

0 i
~
c
0
B + -+---+ +
l'!
o ~~ ~
:s'" - 50
û

- 100 L :'-0--2:-'-5Q------,,500-'------'750
5 50

+,œ +100

r
+50t +
~

i J~~~~==:
1

- 50 L:'-_ _- - ' -_ _----'-_ _- - - '


250 1000 2500 5000 500 2500 5000 7500
AI !,-9/ml IAICI,) Fe !,-9/ml IFeCI,)

+-+ Flamme air-propane

FIG. 4.55. - Zim: 1 /lg/ml (ZnCI 2 - 213,8 nm).


Variation des interactions avec la nature de la flamme.

~TUDE BIBLIOGRAPHIQUE DES INTERACTIONS

Les références ont été classées de telle sorte que les constatations suivantes
puissent être faites (tableau 4.6) :
10 Certains éléments sont pratiquement exempts d'interaction (Co, Cu,
Ni, Pb...).
2° L'intérêt du choix de conditions de flamme (nature, région, composition)
convenables puisqu'elles permettent de supprimer certaines perturbations.
3° L'examen de ces travaux montre qu'en matière d'interaction il convient
de préciser les conditions d'obtention, tout au moins les paramètres essentiels:
- nature de l'anion du sel de référence,
- forme sous laquelle l'espèce chimique testée est introduite,
172 INTERACTIONS

Tableau 4.5. -

Espèces chimi
Élément
BOa SiOa NOa P04 1

S04 Cl04 F Cl CHaCOO


---- ---- -- -- -- --

Li
Na - 0 + 0 0 0 - 0
K 0 + + +- + + + +- +
Rb --
Cs
Mg 0 -- - 0 0 0 + - +
Mg (1) -
Ca a) 0 -- - -- -- + -- -- +
Ca b) + -- 0 - - 0 -- - +
Ca (2) + - + + + + -- - +
Ca (3) -- --
Sr 0 -- - - - 0 - 0
Sr (2)
Bal -- -
Ba 1 (2)
Ba II (2) 0
La (2) -
Ti (2) ++
V (2) -
Cr
Mo -
Mn 0 + 0 + + 0 0 0 +
Fe + 0 + + + + + - +
Co
Ni
Cu 0 - -
Zn 0 0 0 + 0 0 0 0 +
Zn (1) + - + + + + + + +
Al (2) - -- - - - - + - -
Si (2)
Pb
><

(0) = Interaction nulle ou négligeable (de - 5 % à + 5 %),


(-) ou (+) = Interaction moyenne respectivement par défaut ou par excès
(de ± 5 % à ± 30 %),

(--) ou (++) = Interaction importante respectivement par défaut ou par excès


(> ± 30 %),

(+-) ou ( ++- -) = Interaction passant par un maximum.


INTERACTIONS CHIMIQUES 173

RÉCAPITULATION DES INTERACTIONS

ques testées
Élément
1
Na K Mg
1

Ca Sr Al La Ti Mn Fe
- -- --- - -- - --- -

0 - - -- Li
X + + 0 -- 0 - -- 0 - Na
+ X + - - - -- + - K
++ ++ -- - Rb
++ ++ Cs
+ + X - -- -- - - 0 - Mg
X -- -- Mg (1)
+ ++ 0 >< -- -- - + -- Ca a)
+ ++ + X -- -- - -- 0 - Ca b)
++ ++ ++ ><
X
++-- +
--
++ + ++
--
Ca (2)
Ca (3)
+ + 0 +- X -- +- -- 0 -- Sr
+ X - Sr (2)
+ -- -- BaI
++ Ba 1 (2)
- - 0 - Ba II (2)
- X La (2)
+- X -- Ti (2)
++ - V (2)
0 0 - -- Cr
+ -- +- Mo
0 0 0 - 0 - X - Mn
++ ++ ++ + + ++ + ++ + X Fe
0 0 Co
0 0 Ni
0 - Cu
+ + + + ++ + + + + ++ Zn
0 + 0 + + + + + 0 + Zn (1)
0 0 - - - X ++ 0 0 - Al (2)
+ + + Si (2)
0 0 Pb
1

Les interactions sont observées en flamme air - C2 H 2 , excepté :


(1) = flamme air-propane,
(2) = flamme N 2 0 - C2 H 2,
(3) = flamme O2 - H 2 •
Les conditions de flamme sont généralement optimales, les interactions sur Ca sont
données pour deux combinaisons :
a) flamme stœchiométrique refroidie-hauteur d'observation 3 mm,
b) flamme réductrice-hauteur d'observation 7 mm.
174 INTERACTIONS

Tableau 4.6. - ÉTUDE BffiLIOGRAPHIQUE DES INTERACTIONS

( +) = Interaction par excès. - (0) = Interaction nulle ou négligeable. -


( -) = Interaction par défaut.

Élément Flammes Espèces chimiques testées Action Références


--

Al Og-Ng-CaHg Ca, Cu, Mg, Na, Pb, P04, 0 AMos, THoMAS, 1965.
S04' Zn.

a,Fe. -
NgO-CaHg SiOs' - PRICE,1969.
--
- -
Ba Og-Hg P04. - Yom et al., 1963.

Og-Ng-CaHg P04. 0 FASSEL, BECKER, 1969.

NgO-CaHg P04,K. + MANNING, CAPACHO-


DELGADO, 1966.

NgO-CaHg K. + AMos, WILLIS, 1966.

Cd Og-Hg B40 7, SiOs'" - RAMAKIusHNA et al.,


1967.
--
- -
Ca Air-CaH g Al, NOs, P04, SiOs, S04' - DICKSON, JOHNSON, 1966.

K, La, Li, Na, Mg, Sr. +


0
-
Og-Hg P04, S04' - GIBSON et al., 1963.

CI04. +
Og-Ng-CaHg BOs, P0 4, S04' 0 FASSEL, BECKER, 1969.
NgO-CaH g

NgO-CaH g P04· + AMos, WILLIS, 1966.

NgO-CaHg K. + AMos, WILLIS, 1966.

Cs Air-CaH g Na,K,Rb. + JANAUER et al., 1967.

Cr Air-CaHg Fe. - KINsoN et al., 1963;


BARNES, 1966.

Co Air-CaH2 Cr, Cu, Mn, Mo, Ni, P04, 0 McPHERSON,1965.


SiOs, S04' Ti, W, V.
INTERACTIONS CHIMIQUES 175

Tableau 4.6 (Suite)

Élément Flammes Espèces chimiques testées Action


1 1 Références
--
Cu Air-CaHa NOa, Ca, Cl, Mg, PO", 0 Du PREEz, 1966.
K, Na.

SO". -
°a-Ha NOa, Cl, CIO", SO". - RAMAKRISHNA et al.,
1967.

Fe Air-CaHa SiOa• - PRIeE, 1969; P1.A'ITE,


MARCY, 1965.
--
- -
Li Air-CaHa NOa, Ca, Cl, Mg, Na, K, 0 FISHMAN, DOWNS, 1966.
SO".

Sr. -
--
- -
Mg Air-gaz F. - BOND, O'DoNNELL
de houille 1968.

Air-CaHa Al. 0 HARRISON, WADLIN,


- 1969.

NaO-CaHa Al, Ti. +


0
-

°a-Na-CaMa PO". 0 FASSEL, BECKER, 1969.

NaO-CaHa Al. + AMos, WILLIS, 1966.

Mn Air-CaHa SiOa· - PRIeE, 1969.

Air-CaHa Mo, SiOa, W. - SPRAGUE,SLAVTN,1964,


1965.
-
---

Mo Air-CaH a Ba, Ca, Fe, Mn, Sr. - DAVID,1961.


--
- -

Ni Air-CaH a Al, NOa, Cl, Cr, Co, Cu, 0 K1NSON, BELCHER, 1964.
Mo, PO", SO", W, V.
--
- -
Pb Air-propane Al, Be, Th, ZX. - DAGNALL, WEST, 1964.

Air-CaHa Cr, Mn, Mo, Ni, SiOa. 0 McPHERSON, 1965.


176 INTERACTIONS

Tableau 4.6 (Suite)

Élément Flammes Espèces chimiques testées Action Références

Pb - Al, NO a, Ca, Cl, CIO" a ELWELL, GIDLEY, 1961.


Cu, Sn, Fe, Mg, Ni,
SiOa, Na, Zn.
K Flammes Cs, Rb. + MANNING et al., 1965.
cc froides »
1

Air-CaHa Cs, Rb, Na. + BAKER, GARTON, 1961.


--
Rb Air-gaz Na. a SLAYIN et al., 1965; JA-
de pétrole NAUERetal.,1967.

Air-CaHa Na,K. +
Si NaO-CaH a Al, Ca, Fe. + PRICE, 1969.
Na Flammes Cs, Rb. + MANNING et al., 1965.
« froides »
Sr Air-CaH a Al, PO" SiOa, SO,. - DAVID, 1962.

Oa-Ha PO,. - YOFÉ et al., 1963.

°a-Na-CaHa PO,. a FASSEL, BECKER, 1969.

NaO-CaHa K. + AMos, WILLlS, 1966.


Ti °a-Na-CaHa Fe, F. + AMos, WILLlS, 1966.
NaO-CaHa

NaO-CaHa Al. + BOWMANN, WILLlS,


--- 1967.
Fe. -

NaO-CaHa Cl. - VAN LOON, PARISSIS,


--- 1968.
Al, Ca, Fe, Mg, Na. +
V NaO-CaHa Al, Bi, Cr, Cs, Fe, K, Li, + ROBINSON et al., 1967.
Na, PO" Ti.
--
- -
Zn Air-CaHa NOa, Ca, Cl, Mg, PO" a Du PREEz, 1966.
K, Na.

SO,. -
Air-CaH a NOa, NO a, BOa, Ca, Cr, a PLATI'E, MARcy, 1965.
Fe, Mg, Mn, Ni, PO"
Pb, SiOa, Na, SO,.
INTERACTIONS CHIMIQUES 177

Tableau 4.6 (Fin)

Élément Flammes 1_' cJùm/que, ""te.,' A'tion Références

Zn 02- H 2 1B..0,· po.. Sio,. - IRAMAnuSHNA


1967.
et al.•

Zr 02- N 2- C2H 2 Fe, F. + AMos. WILLIS. 1966.


N20-C2~

N 2O-C2H 2 F. + BOND, O'DONNELL,


1968.
N 2O-C2H 2 K. + SLAVIN et al.• 1966.
1

- concentrations respectives des Corps en présence et rapport des concen-


trations,
- conditions de flamme, etc.•
sinon on risque d'aboutir à des conclusions en apparence divergentes et même
contradictoires.

EFFET DES SUBSTANCES ORGANIQUES

Les corps organiques sont également capables d'exalter ou d'inhiber


l'émission ou l'absorption atomique des éléments. La littérature propose un
certain nombre d'explications pour ces phénomènes:
- action sur la nébulisation ou effet physique (tension superficielle de la
solution, viscosité...) (Smit et al., 1951; Giraud, 1967; Wanninen et Lindholm,
1967);
- action sur la température de la flamme ou effet thermique. Il y a accrois-
sement de l'énergie thermique disponible dans la flamme;
- influence réductrice des composés organiques sur la formation des
oxydes, ou effet réducteur (Fasse! et al., 1962).
Mais, il existe un autre processus très important: l'effet chimique propre-
ment dit.
Plusieurs effets peuvent se faire sentir, mais comme pour les substances
inorganiques, à des degrés divers. Afin de mettre en évidence l'influence
dominante, il convient de distinguer les substances organiques qui forment des
complexes ou chélates, avec l'élément à doser. et celles qui sont plus inertes
chimiquement. Pour les premières, l'effet chimique est prépondérant tandis que
pour les secondes c'est l'effet thermique, celui-ci étant lié aux chaleurs de
178 INTERACTIONS

combustion des molécules. Dans les deux cas, l'effet réducteur est faible.
Le propanol, par exemple, à raison de 50 %, exalte l'absorption atomique
de certains éléments. Mais, si on introduit dans la flamme des volumes égaux
d'une solution aqueuse d'un élément et de propanol, par deux nébuliseurs
différents, l'exaltation attendue ne se produit plus. L'interaction des sub-
stances organiques se produit donc en phase condensée.

Effet des solvants organiques (m,iscibles à l'eau ou non). -


Les solvants non miscibles permettent d'extraire l'élément à doser en le sépa.
rant de la matrice et en le concentrant. Cependant, il est souvent nécessaire de
former un complexe avant l'extraction, ce qui ramène au cas des réactifs
organiques.
Robinson (1960) rapporte que l'absorption atomique du nickel à 341,4 nm,
peut être augmentée plus de trente fois par l'acétone (voir chap. 5, tableau 5.2).
Lockyer et al. (1961) ont étudié l'action de quelques alcools sur certains
éléments, en flamme air-gaz de houille (tableau 4.7 et 4.8).

Tableau 4.7. - EFFET DES ALCOOLS


SUR L'ABSORBANCE DU MAGNÉSIUM (à 285,2 nm).

Nature des alcools 1

Alcool 1

(%)
MeOH EtOH 1
PrOH 1
BuOH AmOH
1

0,187 0,181 0,185 0,180 0,180


°
8
15
-
-
-
-
-
0,332
0,348
-
0,270
-
33 0,326 0,389 0,447 - -
50 0,390 0,448 0,447 - -
66 0,450 0,502 0,447 - -
1

L'hexone (méthylisobutylcétone) augmente environ trois fois l'absorption


des éléments suivants : Ag, Cd, Cu, Fe, Mn, Ni, Pb, Pd (Takeuchi et al.,
1966).
Dans les flammes plus chaudes (protoxyde d'azote-acétylène) l'exaltation
est due principalement à l'amélioration du rendement de la nébulisation. Avec
la méthylisobutylcétone ce rendement peut facilement être de 80 % contre
10 % environ pour la solution aqueuse. En diluant le fuel avec du toluène, on
peut multiplier par 50 la sensibilité du vanadium par rapport à la phase aqueuse,
dans la flamme au protoxyde d'azote.
INTERACTIONS CHIMIQUES 179

Tableau 4.8. - EFFET DE 50 % D'ISOPROPANOL


SUR L'ABSORPTION DE QUELQUES ÉLÉMENTS

Élément Radiation Facteur de multiplication

Ni 341,4 2
Cs 852,1 1-3
Ag 328,1 2
Ca 422,6 3
Fe 248,3 8-10
Zn 213,8 2

Effet des acides organiques. - L'acide acétique par exemple, aug-


mente l'absorption d'un grand nombre d'éléments, si le sel de référence est le
chlorure. Le sel d'origine est vraisemblablement converti en acétate au moment
de l'évaporation. On sait que les acétates sont facilement dissociés dans la
flamme (destruction de l'anion par combustion). Signalons aussi l'effe~ exal-
tateur des acides citrique et tartrique.

Effet des constituants organiques des rnilieus biologiques. -


Les protéines diminuent l'absorption atomique de certains éléments, soit par
interaction chimique - combinaison métal-protéine non dissociée dans la
flamme - soit par perturbation physique (augmentation de la viscosité). Nous
renvoyons le lecteur au chapitre 10.

Effet des réactifs organiques. - Voinovitch et al. (1966), ont étudié


l'effet, sur l'émission de l'aluminium, de molécules organiques linéaires ou
cycliques. Selon ces auteurs, il existe une relation entre la structure moléculaire
et la sensibilité. Les molécules cycliques confèrent une plus grande sensibilité
que les molécules linéaires. Si on relie les sensibilités obtenues aux chaleurs de
combustion de ces molécules, on constate qu'il est difficile d'imputer à ce seul
facteur les améliorations obtenues. De toute façon, la chaleur de combustion
d'une molécule est liée à sa structure. Le mécanisme d'action des molécules
organiques sur l'exaltation de la sensibilité est aujourd'hui en partie élucidé:
les sensibilités anormalement élevées sont dues au fait que les molécules cor-
respondantes forment des complexes avec l'aluminium. A l'effet thermique
s'ajoute alors un effet chimique important. Debras-Guédon (1968), démontre
que l'aluminium forme un complexe identifiable avec l'oxine (hydroxy-8-qui-
noléine). L'augmentation de l'émission de l'aluminium par l'oxine est due
essentiellement à un effet chimique, l'effet thermique est comparable à celui
180 INTERACTIONS

d'autres molécules organiques, chimiquement inertes, l'effet réducteur étant


négligeable par rapport aux deux premiers.
Hartlage (1967), indique que les amines provoquent une interaction sur les
métaux, notamment le cobalt. Il explique la diminution de l'absorption ato~
mique par la formation de complexes métal-amine, non dissociés dans la flamme
air-acétylène.
Quand le complexe organique d'un élément est extrait par un solvant
convenable, à l'effet chimique peut se superposer un effet thermique plus
important, ce dernier se trouvant renforcé par le solvant.

AUTRES MILIEUX

Certains éléments à l'état de traces, dans les milieux naturels par exemple,
peuvent être des constituants majeurs dans d'autres milieux et vice versa.
Quand la concentration de l'élément perturbateur augmente et devient au
moins égale à celle de l'élément à doser, une interaction apparaît. Par consé-
quent, dans les autres milieux on peut rencontrer de nouveaux exemples d'inter-
actions. Quant à leur nature, ces effets peuvent toujours être rattachés à l'un
des types d'interactions étudiés précédemment.
Le molybdène qui se trouve à de très faibles concentrations dans les roches
et les sols ne peut pas gêner. Mais, dans le fer et les aciers, il perturbe le dosage
du nickel (Takeuchi et al., 1963) et du manganèse (Sprague et Slavin, 1964).
Pour le métallurgiste il s'agit de doser les impuretés ou les éléments alliés,
en présence d'un très grand excès du constituant majeur. La méthode d'absorp-
tion atomique classique n'est pas toujours suffisamment sensible, d'où néces-
sité de solubiliser des quantités importantes d'échantillon. Dans ces conditions
il est bien rare de ne pas observer, au moins, des perturbations physiques (dues
à la forte concentration en acide et en constituant majeur) (consulter le chap. 12).
Dans des milieux très particuliers, comme ceux des semi-conducteurs, le
silicium et le germanium perturbent pratiquement tous les éléments. S'il est
impossible de volatiliser complètement le silicium et le germanium, on s'efforce,
du moins, de les éliminer partiellement.

IV. - CORRECTION DES INTERACTIONS

Lorsque plusieurs éléments perturbateurs sont présents simultanément,


l'effet global n'est pas égal à la somme, même algébrique, des interactions par-
ticulières. Généralement l'élément le plus gênant impose son effet s'il est à
CORRECTION DES INTERACTIONS 181

une concentration suffisante. Heureusement, souvent aussi, en milieu complexe


les interactions sont minimisées en raison de la présence d'espèces antagonistes.
Par exemple, la dépression produite par Al 2 (S04h sur le calcium est environ
10 à 15 % inférieure à la somme des dépressions de Al + S04 seuls. Deux
tiers éléments, inactifs séparément, peuvent avoir une influence liée à leur
présence simultanée. Il est intéressant alors de faire appel à l'analyse factorielle
pour étudier de tels problèmes (Levert, 1968). Cependant, malgré leur com-
plexité, il est parfaitement possible de tenir compte de tous ces effets, souvent
même d'une façon très simple.

MOYENS DE CORRECTION DES INTERACTIONS

a) Interaction des acides.

Les acides sont introduits généralement dans le milieu lors de la solubilisa-


tion ou de tout autre traitement de l'échantillon. Pour neutraliser leurs actions
il suffit donc de tamponner les solutions d'étalonnage et d'analyse avec les
mêmes acides aux mêmes concentrations. D'une façon générale il y a intérêt
à travailler en milieu chlorhydrique ou nitrique.

b) Interactions chimiques en phase condensée


(anioniques ou cationiquesJ.

Pour libérer l'atome M, il existe quatre possibilité3 :

]0 Augmenter la température : la décomposition croît exponentielle-


ment avec la température.

20 Employer une flamme réductrice, permettant de réduire les oxydes


simples ou complexes formés, ou d'empêcher leur formation. L'augmentation
de la population d'atomes libres dans les flammes riches en combustible, a été
attribuée aux propriétés réductrices du carbone atomique, exemples :
MgO+C~Mg+CO
AlO + C ~ Al + co
TiO + C ~ Ti + CO

Dans la flamme protoxyde d'azote-acétylène, la dissociation des oxydes


réfractaires est possible grâce à l'action de radicaux tels que CN et NH (CN sur-
tout est présent dans la région du cône rose) qui diminuent la pression partielle
de l'oxygène atomique (Kirkbright et al., 1967 et 1968).
L'influence des conditions de flamme sur les interactions de Al, Ti et Zr
sur Mg a été examinée par Harrison et Wadlin (1969).
182 INTERACTIONS

3° Combiner l'élément perturbateur avec un correcteur (C) fonnant


un composé plus stable.
2
MB + CA ? MA + CB (5)
1

M = élément dosé; A = anion formant un composé normalement disso-


ciable; B = anion perturbateur (F-, P04 3 -, AI0 2 - , etc.).
La réaction (4) (page 148) évoluait dans le sens 1. Si on ajoute un excès
de correcteur (par exemple 1 g/100 ml de lanthane ou de strontium) en vertu de
la loi d'action de masse, l'équilibre (5) est déplacé dans le sens 2. L'élément
à doser se trouve alors engagé dans une combinaison facile à dissocier, il est en
quelque sorte libéré.

a) Correction par le lanthane. - C'est le correcteur (releaseur pour les


Anglo-Américains) le plus employé.
MAGNÉSIUM: Le lanthane corrige bien l'interaction de faibles concentra-
tions de silicium. Pour de fortes doses d'aluminium une concentration en lan-
thane de 0,1 g/lOO ml est insuffisante. Quand le silicium et l'aluminium sont
présents simultanément, la correction est satisfaisante à partir de 0,5 g de lan-
thane pour 100 ml de solution nébulisée (fig. 4.56 à 4.58).

~

4 •
~"---P---P"La19/1ooml
• •
gU~
?-La001 9/100 ml
•• FIG. 4.56. - Correction
de l'interaction du sili-
~ 0,2 " La 5 9/100 ml cium sur le magné-
u
~ b. •
sium 0,5 pg/ml (MgCI 2
ofo - 285,2 nm) par des
~ 00' ' - - . -_ _ • sans La concentrations crois-
santes de lanthane
(LaCIa).
OL-~2-~----.,Jl0=------;'~5 ----.!zo
SIl-'-9/ml IN3 2SIO,)

4.57. - Correction J
~ 1

l",---' .
FIG.
de l'interaction de l'alu- La 0,5 9/100 ml
~ t=~=sS ~ ~~~ _La 19/100 ml
minium sur le magné- .. 0,2 Q_ ... La 5 9/100 ml

~1i.
sium 0,5 pg/ml (MgCl z
- 285,2 nm) par des
concentrations crois-
~
0.1
- - " ---6. g.""••'
sans la

santes de lanthane
(LaCI a).
o 100 250 500 750 1000
AI !,-9/ml IAICI,I
CORRECTION DES INTERACTIONS 183

~
FIG. 4.58. - Correction
simultanée des inter-
actions du silicium 0'3l La 0.5 9/100 ml
.!Si _, ~ , , La 1 9/100 ml
(NaaSiOs) et de l'alu-
minium (AICla) sur le
f 02ljL 0 -~ -L----~ La 5 91100 ml

magnésium (Mg CI a j~ . Ar"A -A---A-__A_.c. La 0.1 9/100 ml

sansLa

~ 0'0
- 285,2 nm) par des 1
concentrations crois-
santes de lanthane
(LaCis). -2~'--s!c-'-------;:io:;------~i5-------.:20 Si P.9/ml
100 250 500 750 1000 AI P.91ml

CALCIUM : La détermination de la dose de lanthane nécessaire et suffisante


pour corriger les interactions du silicium, du phosphore, de l'aluminium et du
fer sur le calcium est étudiée sur les figures 4.59, 4.60, 4.61,4.62 et 4.63. L'action
du phosphore est facilement neutralisée. Le lanthane déplace les éléments
alcalino-terreux de leurs phosphates. La présence concomitante des quatre
éléments nécessite une concentration minimale de 1 g de lanthane pour 100 ml
de solution. Mais il faut attirer l'attention sur le fait qu'un milieu plus complexe
encore, ou plus concentré, exige une dilution simultanée de la solution d'atta-
que. Si on néglige cette précaution, la correction risque de n'être que partielle.

CD
~
~
0,3
~
A_O
=
o=~lj=~=1"i=====:'li'li_;;;;;;;::=;'i:-U
0 0
+,'La D,5 9/100 ml

0' u
1 g/1oo ml
D,1 g/1oo ml
La 5 g/1oo ml
FIG. 4.59. - Correction de
l'interaction du silicium
..g
of
0,2 sur le calcium 5 pg/ml
(CaCia - 422,6 nm)
B
<1: 0,1
A"'A----A _
par des concentrations
croissantes de lanthane
(LaCIs).
"' _ _ A sansLa
oL-+--+-----:l~0----;1';-5-----:t2'o

FIG. 4.60. - Correction


_~;.
0,3~ •
."La D,1 g/1oo ml
...--La D,5 g/1oo ml
de l'interaction du ~.. • • "La 1 g/1oo ml
phosphore sur le cal- ~ 0.2f\0--0---0--_0_-_0 La 5 g/1OOml

cium 5 pg/ml (CaCia


- 422,6 nm) par des
concentrations crois-
santes de lanthane
1 0,1 A\ A A A A sans La

(LaCIs).
oL...-+-""2.5~--+---~7,"5-----tl'O
184 INTERACTIONS

i ~t
~ ê_
J, =====:Jj===:
:------.===
e t;~La t;
W b"
"La 0,5 g/1oo ml
1 g/1OO ml
La 5 9/100 ml
FIG. 4.61. - Correction de
l'interaction de l'alumi-
- 0,2 .....La 0.1 g/1oo ml
nium sur le calcium 5 pg/
."'---.6.__
0 0 -
8c:
ml (CaCIa - 422,6 nm)
~
B 0,1
6 ----
• sans La
par des concentrations
ce croissantes de lanthane
(LaCIs).
o 50 250 500 150 1000
AI !Lg/mIIAlCI,)

0'3L La 0,1 g/1oo ml


FIG. 4.62. - Correction de -_~ -;. • • ?La 0.5 g/1oo ml
1 g ....... La 1 g/1oo ml
l'interaction du fer sur ~ B~a a - D_La 5 g/100 ml
le calcium 5 pg/ml
~ 0'2t .~.
(CaCIa - 422,6 nm)
par des concentrations 1
ce 0,1
~ ~La
croissantes de lanthane 1
(LaCIs).
01 1 1 J J 1
50 125 250 375 500

., ,"-=========0 FIG. 4.63. - Correction


La 1 g/100 ml
- + La 0,5 g/100 ml simultanée des inter-
La 5 g/1oo ml actions du silicium
i
0_0

- _ _ooJ'" La 0.1 g/1oo ml (NaaSiOs), du phos-


f
8 0,4 phore (HsPO.), de l'alu-
~ . _ . • l>. sansLa minium (AlCI s) et du
j
ce 0.2
fer (FeCIs) sur le cal-
cium 15 p,g/ml (CaCIa
- 422,6 nm) par des
concentrations crois-
2 10 15 20 Si !Lg/ml
1 2,5 5 7,5 tO PIJ-9/ml santes de lanthane
100 250 500 750 1000 AIIJ-9/ml (LaCIs).
50 125 250 375. 500 Fe!Lg/ml

En ce qui concerne les éléments alcalino-terreux, consulter Yofé et al.


(1963); Adams et Passmore (1966).
CHROME : Son absorption atomique en présence de fer, même à forte dose,
est très bien restaurée par le lanthane, à raison de 1 g/lOO ml (fig. 4.64).
VANADIUM : La correction par le lanthane de la perturbation de l'alumi-
nium n'est pas suffisamment indépendante de la concentration en aluminium
pour être satisfaisante (fig. 4.65). Dans ce cas, il est préférable d'ajouter l'élé-
CORRECTION DES INTERACTIONS 185

ment gênant, puisqu'il augmente l'absorbance, plutôt que le correcteur. A par-


tir d'une concentration en aluminium de 300 p.g/ml, l'absorption atomique du
vanadium ne varie plus (palier). On établit une gamme d'étalonnage en consé-
quence. Ainsi dans certains cas une espèce perturbatrice peut être ajoutée volon-
tairement (exemple aussi du fluor pour doserle titane). Mais, toujours en flamme
protoxyde d'azote-acétylène, on fait réapparaître l'absorption de l'aluminium
supprimée par le silicium, en ajoutant du lanthane (Price, 1969).

FIG. 4.64. - Correction de


'•.,1
" A-;: '"O--- ----0-- 0 La 1 9/100 ml

~
l'interaction du fer sur l!l 0,2 A--- - - - - ----A sans La
<:
le chrome 16 pg/ml co
of
(K 2Cr 20 7 - 357,9 nm) ~
OC( 0,1
par le lanthane (LaCIs)

~
~
0'2~ .6,
O-O===~Q~==o
A A A
La 19/100 ml
sans La
FIG. 4.65. - Correction de
l'interaction de l'alumi-
nium sur le vanadium
60 pg/ml (NH"VOs
- 318,4 nm) par le

J"r lanthane (LaCIs) en


flamme N 20 - C2H2 •
o -:!slI:---~rio~-----;:5CO±;',----------d.,l~=----,.-.!OOO

b) Correction par le strontium. Réciprocité des effets élément perturbé -


élément gênant - correcteur? - SYSTÈME Ca - Al - Sr : Sur la figure 4.66,
on constate que les interactions de l'aluminium sur le calcium et le strontium
en flamme air-acétylène sont corrigées respectivement par le strontium et le
calcium. Ainsi l'élément perturbé peut servir de correcteur. Vis-à-vis de l'alu-
minium, les éléments alcalino-terreux jouent le rôle soit de l'élément perturbé,
soit du correcteur. L'absorbance du calcium est augmentée par le strontium
et vice versa. Mais l'addition d'un excès d'aluminium ne corrige pas ces inter-
actions. Au contraire, c'est l'excès de l'un des alcalino-terreux qui empêche
l'aluminium de perturber l'autre. Néanmoins lorsqu'il s'agit de doser un élé-
ment sensible à l'action d'un alcalino-terreux on peut empêcher ce dernier de
186 INTERACTIONS

0,5 1 bis
2 __ -+--- -8- -0---0_
ca
............ --------Tbis:~-.::.:;

----..--- -
...- ,.......-:z bis
0,3

0,2
. --+ -.-""'2
2
+--::::;:--
bis
1 +-
-+--

-···--7~--·--·-----ëÏl-·---··-------·----·----

0 ..
0,1 0,1

o 50 250 500 750 1000 o 50 250 500 750 1000


Sr ou AI!hg/ml Sr ou AI !hg/ml

.. ---- -- - - -- --- --- - ----~~ -- -- - -- ---- - - - - - - --- 0,3


---0-- 3 bis
-0-- __ _
0 0

250 500 750 1000


o 5<1 250 500 750 1000
Ca ou AI!-'-g/ml
Ca ou AI !hg/ml

FIG. 4.66. - Système Ca - Al - Sr.


Effets réciproques élément perturba-
teur - élément perturbé - correcteur
d'interaction enflamme air-C2 H 2 • Tous
les éléments sont sous forme de O10 6 bis

chlorures. , fb<----~--- a - - - a -... . . ----:-


5 ~.---=
a -_ _a _
0,08 -·----------------------------·-A'------ --------
1 : Interaction de Al sur Ca.
2 : Interaction de Sr sur Ca. 0,06
3 : Interaction de Al sur Sr.
4 : Interaction de Ca sur Sr. 0.04
1 bis: Interaction de Al sur Ca - cor-
0,02
rection par Sr (1 g/l00 ml).
2 bis: Interaction de Sr sur Ca - addi-
tion de Al (0,1 g/l00 ml). 5<1 25<1 500 75<1 1000

3 bis: Interaction de Al sur Sr - correc-


tion par Ca (1 g/l00 ml).
4 bis: Interaction de Ca sur S - addition de Al (0,6 g/l00 ml).

FIG. 4.67. - Système Ca - Al - Sr. Effets réciproques élément perturbateur -


élément perturbé - correcteur d'interaction en flamme N 20 - ~H2' Tous les
éléments sont sous forme de chlorures.
CORRECTION DES INTERACTIONS 187

nuire en le combinant avec l'aluminium, ion gênant, qui agit alors en tant que
correcteur.
L'aluminium nécessitant la flamme au protoxyde d'azote, les essais ci-des-
sus sont repris dans cette flamme (fig. 4.67). Mais ici les interactions d'ionisa-
tion l'emportent sur les effets chimiques. Les interactions chimiques, en phase
condensée, du calcium et du strontium sur l'aluminium sont mises en évidence
page 162. Les perturbations de l'aluminium par un élément alcalino-terreux
peuvent être corrigées par un excès d'un autre alcalino-terreux, ces éléments
dans les flammes chaudes se comportent aussi bien comme des tampons
d'ionisation que comme des correcteurs d'interactions en phase condensée.

4° Form.er un complexe organo-rnétallique. - Ce procédé n'est


vraiment efficace qu'avec les brftleurs à injection directe (voir Terminologie,
p. 7). On peut complexer l'élément dosé, l'élément gênant ou les deux.
Il est bien connu que l'EDTA forme des complexes stables avec les élé-
ments alcalino-terreux, même en présence de phosphates. L'action du phosphore
ne se fera donc plus sentir et la molécule organo-métallique du complexe est
facilement dissociable. Mais l'EDTA forme des complexes encore beaucoup
plus stables avec des ions perturbateurs comme At 3+ , Ti3+ , Fe3+, etc. (Char-
lot, 1966). Ces complexes empêchent l'aluminium par exemple d(réagir avec
le calcium pour former des oxydes doubles complexes difficilement atomisables.
L'oxine forme avec l'aluminium un oxinate qui le protège contre les effets
tiers-éléments. Les éléments susceptibles d'être perturbés par l'aluminium se
trouvent aussi protégés. L'oxine comme l'EDTA sont des protecteurs.
D'autres réactifs sont également utilisés. Le phénol par exemple possède
même un effet protecteur supérieur à celui de l'oxine (Voinovitch et al., 1967).

FIG. 4.67 (suite).

1 : Interaction de Al sur Ca.


2 : Interaction de Sr sur Ca.
3 : Interaction de Al sur Sr.
4 : Interaction de Ca sur Sr.
S : Interaction de Ca sur Al.
6 : Interaction de Sr sur Al.
1 bis: Interaction de Al sur Ca - correction par Sr (l g/l00 ml).
2 bis: Interaction de Sr sur Ca - addition de Al (0,1 g/l00 ml).
3 bis: Interaction de Al sur Sr - correction par Ca (l g/l00 ml).
4 bis: Interaction de Ca sur Sr - addition de Al (0,6 g/l00 ml).
S bis: Interaction de Ca sur AI- correction par Sr (l g/l00 ml).
6 bis: Interaction de Sr sur Al- correction par Ca (l g/l00 ml).
188 INTERACTIONS

c) Interaction par compétition


pour la formation d'oxydes en phase vapeur.

On sait que les oxydes gazeux de la plupart des métaux sont des monoxydes.
L'équilibre FeO ~ Fe + 0 dépend du rapport des débits combustible-combu-
rant, mais la présence d'éléments, qui forment des oxydes réfractaires (alu-
minium, titane...) en se combinant aux atomes d'oxygène, en diminue la pres-
sion partielle. Il y a donc augmentation du nombre des atomes libres de fer.
Cet effet est sensible surtout en flamme air-acétylène réductrice. Par conséquent
on peut soit modifier la composition de la flamme, soit ajouter de l'aluminium
ou du lanthane qui en se combinant à l'aluminium l'empêche de pertur-
ber (fig. 4.68).

~ 0'3~
~ 02 0 - 0 - 0 - 0 - 0
sans La FIG. 4.68. - Correction de
e' 0 - 0 - - - 0 - - -0 - - -
0 La 19/100 ml l'interaction de l'alumi-
c: nium sur lefer 12 pg/ml
~ ~ (FeCI 3 - 248,3 nm)

§ "l , par le lanthane (LaCIs)'

100 2~ sOO 7~0 1000


AIl'-9/mllAICI,1

d) Interaction d'ionisation.

Le désioniseur est un élément facilement ionisable. Son potentiel d'ionisa-


tion doit donc être le plus bas possible sauf si la température de la flamme est
très élevée. Pratiquement on emploie beaucoup les chlorures de sodium ou de
potassium. Il faut souligner que le lanthane est également un excellent désio-
niseur en flamme chaude, son action est donc double. La désionisation conduit
généralement à un palier. Il suffit d'ajouter un excès de tampon (1 000
à 5 000 p,gjml de K + par exemple) pour assurer le maximum de désionisation
dans les étalons aussi bien que dans les échantillons.

MÉTHODES GÉNÉRALES DE CORRECTION DES PERTURBATIONS

David (1962), a passé en revue les moyens dont on dispose pour éliminer
les perturbations en spectrométrie d'absorption atomique. D'après ce que nous
savons des mécanismes d'action, il est possible de classer les moyens de cor-
rection de la façon suivante :
CORRECTION DES INTERACTIONS 189

1° Autocorrection. - Certains milieux contiennent déjà le correcteur conve-


nable. C'est le cas des ciments dans lesquels les interactions' sur le magnésium sont
supprimées par la présence de calcium en forte concentration.

20 Séparation des espèces perturbatrices :

- Volatilisation (Si, Ge);


- Précipitation (Si02 - Al, Fe, Ti par l'ammoniaque);
- Extraction : solvant,
échange=d'ions.

3° Additions :

Additifs dont l'effet est mesuré.


- Méthode de l'étalon interne;
- Méthode d'addition.

Additifs dont l'effet n'est pas mesuré.

a) Volatiliseurs : b)Réactifs : c) Tampons :


- physiques, - correcteurs, - désioniseurs,
- chimiques. - chélateurs. - saturateurs.

L'action des correcteurs et des chélateurs ajoutés est naturellement faci-


litée par la dilution préalable ou mieux simultanée de la solution d'ana-
lyse.
Le volatiliseur physique est un solvant organique qui agit uniquement
par effet thermique. Les volatiliseurs chimiques sont des acides, des sels, des
substances organiques. Avec l'élément dosé ces corps forment ou conduisent
à la formation de molécules facilement volatilisables. L'effet du chlorure
d'ammonium par exemple, peut s'expliquer par la formation de sels d'ammo-
nium. Les interactions qui affectent le molybdène se trouvent éliminées du fait
que le molybdate d'ammonium formé est très facilement décomposé en oxyde
Mo0 3 volatil. La formation de chlorures volatils a été invoquée. Il ne semble
pas que les ions chlorures interviennent puisque les interactions sur le molyb-
dène persistent en milieu HCI 5 %' En présence d'acide fluorhydrique,
l'aluminium forme AlF 3 qui est plus volatil que l'oxyde Al Z0 3 • Les vola-
tiliseurs chimiques peuvent donc être considérés aussi comme des pro-
tecteurs.
Le correcteur libère l'élément dosé des combinaisons réfractaires dans
lesquelles il est engagée en formant préférentiellement un autre composé avec
l'ion gênant. C'est donc un tampon d'atomisation. Il restaure l'absorption
atomique d'origine, à son interaction propre près.
190 INTERACTIONS

Tableau 4.9. - ADDITIFS

Espèces Éléments 1
Types Réactifs perturbatrices dosés Références

Correcteurs La Al, PO" SiOa, SO,. Mg, Ca. DAVID, 1960.

PO,. Ca, Sr, Ba. YoFÉ et al., 1963.

SO" SiOa• Sr. DICKSON, JOHNSON, 1966.


1

SiOa• 1 Al. PRICE, 1969.

Protéines. Ca. ROUSSELET, 1968.

Sr Al, PO" SiOa, SO,. Mg, Ca. DAVID, 1960.

Al, SiOa• Ca. DICKSON, JOHNSON, 1966.

Ca Al. Mg. LEITHE, HOFER, 1961.

Al, PO,. Mg, Sr. BRABSON, WILHIDE, 1954;


ROCCHICCIOLI, Tow-
SHEND, 1968.
Mg Al, PO" SiOa, SO,. Ca. ROCCHICCIOLI, Tow-
SHEND, 1968.
Al Ca, Sr, Ba. Mo. DAVID, 1968.
1

Chélateurs- EDTA Al, PO" SO,. Mg, Ca. RAMAKRISHNA et al.,


protecteurs 1966.
Oxine Al. Mg,Ca. MARsHALL, WEST, 1967.

Al, SO,. lea. Sr. DEBRAS-GUÉDON, 1968.

Oxîne, Ca, Fe. Al. VOINOVITCH et al., 1967.


phénol

Glycérol PO,.
1 Ca. RAINS etai., 1963.

Volatiliseurs NH,Cl Fe. Cr. GIAMMARISE,1966.

Fe,Mn. Mo. MoSTYN, CuNNINGHAM,


1966; DAVID, 1968.

HF Oxydes. Al, Ti, W,


Zr.
1
CORRECTION DES INTERACTIONS 191

Tableau 4.9 (Fin)

Espèces Éléments
Types Réactifs perturbatrices dosés Références

DéoionUeunlNa, ~ Rb'les, Na, K, Rb. Na, K,Cs,


Pb.
Na Cs,Na,K. Rb.
Na, K, Ca, Ca, Cs, Na, K, Rb, Ca, Sr. (flammes chaudes).
Sr, La Sr.

K Cs, Na, K, Rb. Ba.


La Al, Ca, Fe. Si. PRICE, 1969.

Le chélateur est un réactif organique qui protège, en complexant, soit


l'élément dosé, soit l'ion gênant, ou encore les deux.
Le désioniseur augmente toujours l'absorption et doit permettre de la
stabiliser à un certain niveau, identique bien sUr, dans les étalons et les échan-
tillons.
Le saturateur est un ion gênant ajouté en excès dans les solutions d'analyse
de façon que sa concentration et par conséquent son effet puissent être
considérés comme constants.
Quelques exemples d'utilisation de ces additifs sont donnés dans le
tableau 4.9.
Il faut se souvenir que l'absorption atomique est une méthode comparative.
Donc les étalons doivent d'une part être le plus possible semblables aux échan-
tillons et d'autre part, ces derniers doivent être semblables entre eux. On peut
être amené à ajouter les ions gênants aux étalons seulement ou aussi à certains
échantillons de façon à égaliser les concentrations. Si l'égalisation est difficile
on se contente de compenser les étalons par les ions perturbateurs eux-mêmes
ou par des corps dont l'effet est comparable: les simulateurs. En définitive,
il s'agit avant tout d'étalonner. On utilise donc en dernier ressort différentes
méthodes d'étalonnage : méthode d'addition, méthode des étalons natu-
rels (voir chap. 5, p. 231 et 240). Mais ces derniers sont rares: il faut constituer
soi-même une gamme d'étalons naturels à l'aide de méthodes de référence.
Après traitement convenable de quelques solutions d'analyse, l'une des métho-
des de référence peut d'ailleurs être la spectrométrie d'absorption atomique
elle-même.
192 INTERACTIONS

V. MÉCANISMES DES INTERACTIONS

Il a été établi que les principales interactions résultent des perturbations


de la dissociation, soit en phase condensée, soit en phase vapeur (consulter
le schéma général des réactions dans les flammes, page 140). Robinson et Kevan
(1962), ont résumé le mécanisme de la production des atomes dans les flammes,
en indiquant dans quelles régions les réactions se produisent. Ce mécanisme
est transposé, ici, en milieu complexe :

Tableau 4.10. - MÉCANISME DE PRODUCTION DES ATOMES


DANS LES FLAMMES EN MILIEU COMPLEXE

Région Forme physique Facteurs


de laflamme de l'échantillon Réaction contrôlant la réaction

Panache Oxydes Équilibre Composition de la flamme,


t avec les atomes stabilité des oxydes
métalliques MO +t: 0 + M
1
Zone de réaction Atomes Oxydation Composition de la flamme,
t stabilité des oxydes.
1

Cône bleu Particules solides Atomisation Température de la flamme,


t anions, combinaisons.
1
Base Gouttelettes Évaporation Dimension des gouttelet-
tes, solvants, tempéra-
ture de la flamme, rende-
ment de nébulisation. 1

a) Interactions chimiques en phase vapeur.

Les mécanismes des perturbations de la dissociation et des phénomènes


d'ionisation en phase vapeur ont été étudiés précédemment. Ajoutons simple-
ment que l'ionisation peut se produire aussi selon d'autres processus, notam-
ment par chimiionisation. C'est le cas du plomb dont l'atome n'est pas ionisable
mais qui forme une espèce ionisée suivant la réaction:

Pb + OH ~ PbOH+ + e-
MÉCANISMES DES INTERACTIONS 193

Une partie de l'énergie libérée par la réaction de recombinaison est uti-


lisée pour ioniser le produit de cette réaction. Naturellement on ne doit
craindre des interactions d'ionisation provoquées par le plomb que s'il se
trouve en très forte concentration (Rubeska, 1969).
Certaines perturbations observées, telle la désionisation du calcium dans
la flamme au protoxyde d'azote par des éléments à hauts potentiels d'ionisa-
tion (magnésium et fer), peuvent être expliquées en faisant appel à des réac-
tions analogues. L'ionisation dans les flammes n'est donc pas uniquement
d'origine purement thermique.

b) Interactions chimiques en phase condensée.

Ces interactions ont suscité de très nombreuses recherches dont les conclu-
sions sont très diverses. On sait aujourd'hui qu'elles résultent de la formation
de combinaison dont certaines ont été identifiées. Lorsque ces combinaisons
sont des halogénures ou des complexes organo-métalliques, elles se forment en
phase liquide et les réactions qui se produisent seraient alors celle de la chimie
en solution. Mais certains auteurs contestent la formation de chélates en solu-
tion très acide. Ceux-ci se formeraient alors durant l'évaporation. Quant aux
oxydes complexes ou autres composés assimilés, ils se forment au moment
de la dessiccation ou en phase solide. Nous ne reviendrons pas sur la manière
dont ces composés nouveaux peuvent perturber l'atomisation. Pour en déter-
miner la composition stœchiométrique trois méthodes sont utilisées (voir p. 133).

Méthode du rapport molaire. - Les courbes d'interactions présentent


parfois un point d'inflexion très net pour un certain rapport des concentrations
élément gênant/élément dosé. Ceci se produit lorsqu'il se forme un sel.

Méthode des variations continues. - Soit deux solutions équimolaires:


l'une de l'élément dosé, l'autre de l'élément testé. Mélangeons un volume x de
la première avec un volume (1 - x) de la seconde. Cherchons pour quelle
composition du mélange l'interaction est la plus importante, c'est-à-dire la
teneur en composé formé la plus grande possible. Cette méthode a parfois été
utilisée en émission de flamme, mais, à notre connaissance, non en absorption
atomique. Les courbes qui sont présentées ont été obtenues en flamme air-
C2 H 2 • Il va sans dire que les phénomènes sont plus nets si on choisit une flamme
qui favorise les interactions, telle la flamme air-propane.
On a pensé que ces combinaisons entre éléments, notamment entre métaux,
pourraient se faire par l'intermédiaire d'atomes d'oxygène.

Diffraction aux rayons X. - Elle a permis de vérifier l'existence et la


composition stœchiométrique des composés à structure d'oxygène, formés dans
PINTA. 1. 7
194 INTERACTIONS

la flamme. Dans ces structures les particules compensatrices peuvent être soit
des éléments non métalliques et des métaux, soit uniquement des métaux
comme dans le cas des oxydes doubles métalliques du type spinelle et perowskite.
Rappelons que les structures spinelle ou perowskite correspondent à deux
principaux types cristallins appartenant à de très nombreux composés dont la
°
formule générale est AxB,O" (ou A et B sont des métaux et l'oxygène). La
maille élémentaire contient ce groupe.
Nous recueillons les produits formés sous forme de dépôt sur une surface
placée dans la fiamme. Il est évident qu'entre le moment de la formation de
certains composés et celui de sa récupération de nouvelles réactions peuvent
se produire. Ainsi les gaz de combustion (C0 2), l'oxygène de l'atmosphère,
peuvent réagir avec ces composés. L'obtention d'un dépôt est longue. aussi
celui-ci subit-il un chauffage prolongé. Les micro-cristaux formés peuvent
fondre dans la flamme et recristalliser sur la surface de récupération. C'est le
cas de CaAl20 4, aussi ce n'est pas cette combinaison que l'on parvient à iden-
tifier sur les diffractogrammes mais d'autres oxydes doubles de calcium-
aluminium de composition sensiblement différente.
Cette méthode a été très peu utilisée dans ce but, probablement en raison
des difficultés de récupération des produits dans la flamme et de leur identifi-
cation. Nous indiquons ci-dessous les composés dont la formation a pu être
mise en évidence lorsque l'élément dosé se trouve en présence des espèces
chimiques suivantes:

Silicates. - Par la méthode des variations continues, avec le calcium il


semble que le maximum d'interaction se produise pour un mélange de volumes
égaux des solutions équimolaires (fig. 4.69). Le composé formé contient donc
un atome de silicium pour un atome de calcium, ce qui conduit à la formule
CaSi0 3 (CaO + Si0 2).
Phosphates. - La courbe d'interaction de la figure 4.60 (p. 183) présente
une cassure pour des concentrations qui correspondent à un rapport 2 P : 3 Ca.
La figure 4.70 indique aussi un rapport PICa = 2/3, ce qui correspond au
composé Ca3(P04h. Mais par les rayons X on identifie Ca2P207 (fig. 4.75).
Le pyrophosphate provient probablement de la calcination inévitable du dépôt
sur la surface de récupération dans la flamme. Par émission de flamme Poluek-
tov (1962), trouve que les éléments des terres rares: erbium, yttrium, europium
et ytterbium, forment des sels de formule MP04.

Sulfates. - Avec erbium et yttrium le composé a pour formule MiS04h


et avec europium et ytterbium MS04.

Fluorures. - Avec le calcium on trouve CaF2, avec l'aluminium AlF3 et


avec le titane TiF4'
MÉCANISMES DES INTERACTIONS 195

FIG. 4.69. - Détermina-


tion du rapport molaire
du composé Ca - Si.
Méthode des variations
continues.
1 : Courbe d'étalonnage
de Ca. 50

2 : Mélanges de solutions
équimolaires avec :
1 Ca2+ 1 + 1 Si(1V) 1
= Cte = 2.10-4 M.
3 : Courbe déduite (écarts
entre les courbes 1 o~=-----L----'-------l---'-_L---'----'--_----l_---""
0% 1/1 Ca-100 %
et 2). 100 %-51 Rapport molaire 511Ca 0'10

100

FIG. 4.70. - Détermina-


tion du rapport molaire
., du composé Ca - P.
~
'"
~ Méthode des variations
'"uc: continues.
'"0
of: 50 1 : Courbe d'étalonnage
JS de Ca.
'"
'0
2 : Mélanges de solutions
"'"
E équimolaires avec :
::1

1 Ca2+ 1 + 1 P(V) 1
'C
~
= Cte = 2.10-4 M.
o~=I::.:...----'-------l_ _L---L--'--_----l_~ 3 : Courbe déduite.
0% 2/3 Ca-100 %
100 %-P Rapport molaire PICa 0%

100

FIG. 4.71. - Détermina-


tion du rapport molaire
du composé Ca - Mo.
Méthode des variations
continues.
: Courbe d'étalonnage 50
de Mo.
2 : Mélanges de solutions
équimolaires avec :
1 Ca2+ 1 + 1 Mo(VI) 1
= Cte = 10-3 M.
3 : Courbe déduite.
0% 1n Mo-1oo %
100 %-Ca Rapport molaire CalMo 0%
196 INTERACTIONS

100

'/ FIG. 4.72. - Détermina-


tion du rapport molaire
1ii
e
CD
>

..-1' du composé Ca - Al.


Méthode des variations

./·Y·
CD
u
c: continues.
€ 0 50 1 : Courbe d'étalonnage
.lS
'0 "'
)/

"'
E /.// de Ca.
2 : Mélanges de solutions
équimolaires avec :
./.~---
:s
u
1 CaH 1 + 1 Ala+ 1
.' Al5- -
07 1
o 0 -o-
3"'-0 ___ = Cte = 2.10- 4 M.
"1 ,i~1 3 : Courbe déduite.
o
0% 2/1 Ca-100 %
100 %-AI Rapport molaire AI/Ca 0%

100
FIG. 4.73. - Détermina-
tion du rapport molaire
du composé Al - V.
Méthode des variations
continues.
: Courbe d'étalonnage 50
de V.
2 : Mélanges de solutions
équimolaires avec :
1 V(V) 1 + 1 Ala+ 1
= Cte =
2.IO-a M.
3 : Courbe déduite. o ~::::::::'----..--L----L --,----L_----L_~

o% 1/2 V----'lOO .~
100 ",_AI Rapport molairp "I/v 0 ';

100

FIG. 4.74. - Détermina-


tion du rapport molaire
du composé Ca - Ti.
Méthode des variations
continues.
50 : Courbe d'étalonnage
de Ca.
2 : Mélanges de solutions
équimolaires avec :
1 CaH 1 + 1 Ti(IV) 1
= Cte = 2.10-4 M.
3 : Courbe déduite.
1/1
Rapport molaire TI/Ca
MÉCANISMES DES INTERACTIONS 197

Calcium. - La méthode des variations continues conduit, avec le molyb-


dène, à la combinaison suivante: CaM0 20 7 (fig. 4.71). Par émission, Poluektov
trouve qu'il se forme Ca(Sr)Mo04.

Aluminium. - Il est bien établi que l'interaction de cet élément sur le


magnésium est due à la formation du spinelle MgAl204 (Rubeska et Moldan,
1967), confirmée par l'analyse par diffraction aux rayons X (fig. 4.75). Les
mêmes composés sont obtenus avec le calcium (CaAl 20 4) et le strontium
(SrAl 20 4) mais les courbes sont très aplaties (fig. 4.72). D'ailleurs on ne trouve
pas CaAl 20 4 sur les diagrammes de rayons X mais on peut identifier les com-
posés suivants: (3 CaO - Al 20 3), (5 CaO - 3 Al 20 3) et (3 CaO - 5 Al 20 3).
La composition semble dépendre des concentrations relatives du calcium et de
l'aluminium.
En flamme protoxyde d'azote-acétylène, la combinaison avec le vanadium
a pour formule AlV20 4 (fig. 4.73).

Lanthane. - Ses combinaisons avec les éléments gênants présentent un


grand intérêt du point de vue du mécanisme de correction des interactions.
Avec l'aluminium il semble se former AlLa0 3. La détermination du rapport
Lai Al est difficile en raison notamment de l'ionisation de ces deux éléments
dans la flamme au protoxyde d'azote. Mais la correction complète de l'inter-
action de l'aluminium sur le magnésium nécessite un atome de lanthane pour
un atome d'aluminium.

Titane. - Avec le magnésium et les éléments alcalino-terreux il se forme


des oxydes doubles métalliques dont la structure est du type perowskite. Le
calcium donne donc le trioxyde double de calcium-titane CaTi03 (fig. 4.74)
ce que confirment les rayons X (fig. 4.75). Sastri et al. (1969) indiquent BaTi03
et probablement MgTi0 3 et SrTi03.
Comme le titane le zirconium donne des composés de formule générale
MZr03 avec le magnésium et les alcalino-terreux.

Vanadium. - En émission de flamme Poluektov signale une interaction sur


le calcium et le strontium, qu'il attribue à la formation de Ca2V207 et Sr2V207'

Fer. - Avec le calcium les rayons X permettent d'identifier une combi-


naison dont la composition est Ca2Fe207 (fig. 4.75). Le chrome semble conduire
à FeCr204 et le lithium à Li2Fe204 ou LiFesOs.

Oxine. - Debras-Guédon (1968) démontre que l'effet de l'oxine est dû à la


combinaison formée avec l'aluminium: AliOX)3 dont la constante de disso-
ciation dans la flamme est environ 10- 6 • Du point de vue correction des inter-
actions la supériorité des combinaisons correcteur-chélateur prouve que ces
198 INTERACTIONS

3.00 1.43

1.85

1.55

5,97

1 ï
15 10
DegréS e

1.b7 1,70

2.79

1.91

1.55

1.94

~ 15 10 15
, ,
10
Degrès a
40 35 10

FIG. 4.75. - Diagrammes de diffraction aux rayons X (anticathode en cobalt)


de composés formés dans la flamme air-CBH2 •
1 : Formation de Ca2P 20 7 (mélange CaCl2 + HsPOJ.
2 : Formation du spinelle MgA1204 (mélange MgC12 + AlCIs)'
3 : Formation du ferrite Ca2Fe205 (mélange CaCl2 + FeCls).
4 : Formation de la perowskite CaTiOs (mélange CaCl2 + TiCIs).
PRÉVISION DES INTERACTIONS 199

réactifs agissent différemment. Des doses plus faibles de chacun d'eux sont
alors suffisantes (Ex. : La = 0,1 g/IOO ml; oxine = 1 g/lOO ml). Rubeska et
Moldan (1967), pensent que le chélateur gêne la décomposition du sel en oxyde
et empêche ainsi la formation d'oxyde double. Le chélate formé serait volatilisé
avant de se décomposer en oxyde.
Ces quelques exemples confirment que les interactions en phase condensée
doivent être attribuées à la formation de combinaisons en solution ou dans la
flamme.
Lorsqu'à deux éléments capables de se combiner pour donner un oxyde
complexe provoquant une interaction, on ajoute un correcteur Oanthane ou
strontium) il est alors difficile d'identifier les composés formés sur les dia-
grammes de rayons X. On constate seulement qu'on ne trouve plus le composé
responsable de l'interaction.

VI. - PRÉVISION DES INTERACTIONS

Il est bien rare que l'on ne possède pas quelques indications même très
sommaires sur la composition des échantillons à analyser. Notre connaissance
des perturbations en absorption atomique doit permettre aujourd'hui, de
déterminer dans bien des cas a priori, quels vont être les éléments gênants. On
peut donc, d'emblée, remédier aux perturbations éventuelles avec une bonne
probabilité de réussite.
Les interactions d'ionisation sont faciles à prévoir: on connaît les potentiels
d'ionisation des éléments ainsi que la température des flammes.
Les interactions en phase condensée, par contre, ne se laissent pas prévoir
aussi facilement. Des règles générales sont difficiles à énoncer. Remarquons que
la grande majorité des éléments gênants appartient aux 3e et 4e périodes. D'une
façon générale le magnésium et les alcalino-terreux sont d'autant plus pertur-
bés que leur numéro atomique est plus élevé. Au contraire, l'effet des éléments
du sous-groupe IV B (Ti, Zr, Hf) augmente quand leur numéro atomique
diminue. La chimie minérale nous enseigne les conditions de formation des
solutions solides et des oxydes doubles en relation avec les rayons ioniques des
métaux considérés; ces composés se forment d'ailleurs le plus souvent entre
métaux di- tri- et tétravalents. Si donc on peut prévoir qualitativement la for-
mation de certains composés, il reste à déterminer si leur stabilité thermique
est très différente de celle du sel de référence, c'est-à-dire si oui ou non il y aura
interaction; on ne le sait qu'expérimentalement. En effet le calcul des cons-
tantes de dissociation à la température de la flamme de tels composés (et même
200 INTERACTIONS

de composés plus simples, nous l'avons vu) entraînerait certaines suppositions


et ne fournirait, actuellement, que des résultats très approximatifs.
En ce qui concerne les substances organiques on sait que les molécules
cycliques ont un pouvoir exaltateur et protecteur plus important que les molé-
cules linéaires. Le calcul des constantes de dissociation dans les flammes des
combinaisons formées par les réactifs organiques et les espèces présentes, avec
l'élément dosé, permettra de prévoir leur action.
La correction des interactions en phase condensée se fait ess entiellement en
vertu de la loi d'action de masse (réactif en excès). Mais il ne fait aucun doute
que les correcteurs, comme d'ailleurs les éléments dosés, se combinent préfé-
rentiellement avec les ions gênants. Pratiquement il faut savoir que quelques
métaux forment les composés les plus stables. La stabilité semble suivre l'ordre:
La > Sr > Ca > Mg...
Au lanthane, on peut ajouter l'yttrium et quelques lanthanides (Pr, Nd, Sm).
Dans certains cas, le strontium a été jugé plus efficace que le lanthane.
En conclusion, on peut dire qu'à défaut d'une théorie complète qui com-
mence seulement à se dessiner, on possède de nombreuses informations. Celles-ci
autorisent une certaine prévision surtout étant donné l'extension de la spectro-
métrie d'absorption atomique à l'analyse de milieux spéciaux. C'est dans ces
cas particuliers, en dehors de considérations fondamentales qu'une telle étude
trouve toute son utilité. A la suite de ces recherches, un grand nombre de métho-
des de dosage ont été mises au point en ce qui concerne principalement l'analyse
des milieux naturels (cf. Pinta et Riandey, 1969, 1970 et chap. 6).
Avant de terminer signalons que les interactions ne présentent pas que des
inconvénients. A côté de la très intéressante action des réactifs organiques,
elles sont également exploitées à des fins analytiques: dosage de l'aluminium
(pinta et Aubert, 1957), des fluorures (Bond et O'Donnell, 1968) (voir quel-
ques applications, chap. 15).
Si l'étude des interactions est le plus souvent effectuée en vue des appli-
cations il ne faut pas oublier qu'elle revêt certainement une importance plus
grande encore en ce qui concerne l'étude générale des réactions dans le « sol-
vant » flamme. De telles recherches doivent donc avoir aussi pour objet de
faire avancer nos connaissances dans ce domaine.
CHAPITRE 5

RECHERCHE DES CONDITIONS


OPTIMALES DE L'ANALYSE
par

M. PINTA
Office de la Recherche Scientifique et Technique Outre-Mer.

1. - INTRODUCTION

GéNéRALITés

Les considérations exposées ci-dessous posent les prmclpes généraux


devant guider la mise au point d'une analyse par absorption atomique : il
s'agit du dosage d'un élément chimique dans un milieu déterminé. L'analyse
ou plus précisément le résultat de l'analyse est caractérisé par certaines pro-
priétés fondamentales qui sont en fait des critères de qualité : justesse, fidélité,
sensibilité, précision. Ces propriétés (voir Terminologie en tête de ce livre)
sont définies de façon très précise par « l'Association Française de Normali-
sation » (AFNOR); c'est dans ce sens que nous les considérons : la valeur
intrinsèque d'une méthode analytique est fondée sur ces critères essentiels.
Cependant ceux-ci ne sont pas les seuls à considérer, il en est d'autres que nous
qualifierons de secondaires qui sont néanmoins à envisager et qui peuvent
prendre une importance dans de nombreux cas. Il s'agit de la spécificité, de
la simplicité, de la rapidité, de la rentabilité des conditions opératoires. Ces
propriétés concernent les cas individuels: par exemple lorsqu'il s'agit d'analyse
de routine, la simplicité du mode opératoire, le prix de revient de l'analyse
(rentabilité) peuvent passer en tête des exigences. Dans un contrôle en cours de
fabrication (élaboration d'un alliage par exemple) la rapidité est essentielle.
Nous étudierons en conséquence les différentes phases de l'analyse en dis-
202 CONDITIONS OPTIMALES D'ANALYSE

cutant chaque fois leur incidence sur les qualités exigées. Mais nous nous bor-
nerons aux conditions opératoires classiques de l'absorption atomique à savoir,
atomisation dans les flammes, radiations émissives obtenues à partir des lampes
à cathode creuse, monochromateurs à prisme ou réseau, récepteurs de mesure
à photomultiplicateur d'électrons.

LES DIFF~RENTS FACTEURS DE L'ANALYSE

Le milieu analysé est en général un milieu complexe composé d'un certain


nombre d'éléments chimiques en quantité plus ou moins importante; le ou les
éléments à déterminer y sont dans une gamme de concentrations définies. On
a vu chapitre 4 que l'absorption atomique dans les flammes est soumise à de
multiples interactions de tous ordres qui sont des causes d'erreur importante si
l'on n'en tient pas compte. En d'autres termes il importe, préalablement à toute
analyse, de les connaître, notamment par des essais préliminaires. Les conditions
d'atomisation sont également fonction de la flamme utilisée, certains éléments
(Al, Si, V, Mo...) ne sont pratiquement pas atomisés en flamme air-acétylène
ou air-propane, en revanche l'atomisation est réelle en flamme protoxyde-
d'azote acétylène. Plus précisément encore on peut dire que le rapport des
débits combustible/comburant présente une influence importante sur l'ato-
misation de la plupart des éléments.
La flamme est un milieu très complexe où les éléments sont en mouvement,
la température y varie dans de larges proportions, la région de la flamme à
utiliser est un facteur important. La sensibilité définie par le rapport M/~C
de la variation de l'absorbance relative à la variation de la concentration est
fonction des conditions expérimentales, en particulier de l'intensité de la source
d'émission (cathode creuse), des paramètres du monochromateur (fente, dis-
persion, résolution) enfin des conditions d'utilisation du récepteur de mesures.
Un autre facteur important à envisager est la raie d'analyse, en général les
conditions proposées par les constructeurs d'appareils ne font état que d'une
seule raie utilisable: le plus souvent il s'agit de la raie de résonance ou de la
raie présentant l'absorption la plus sensible, mais les possibilités de « l'absorp-
tion atomique» sont plus étendues, bien d'autres raies sont possibles; il y a là
encore, un choix à faire.
Les conditions opératoires ainsi définies, l'analyse n'est pas pour autant
résolue, on doit rechercher l'étalonnage qui convient à chaque dosage; la jus-
tesse et par la suite la précision du résultat en dépendent.
Les chapitres d'applications qui suivent présentent de nombreuses méthodes
largement éprouvées et qui résultent de minutieuses mises au point; mais le pré-
sent ouvrage ne prétend pas résoudre tous les problèmes, et l'on doit se garder
de considérer comme absolus les protocoles qui y sont présentés.
INTRODUCTION 203

Tableau 5.1. - CONDITIONS GÉNÉRALES CLASSIQUES

Limite Domaine
Raies Flamme Type de détection des dosages
Éléments nm pg/ml pg/ml

Ag 328,1 air - CsH I , air - CsHs ox 0,05 0,1- 10


Al 309,3 NIO - CIH I red. 2 10 -500
As 193,7 air - CIHI , air - HI ox. 3 20 -200
Au 242,8 air - CIH I , air - CsHs red. 0,02 0,1- 5
Ba 553,6 air - CsH I red. 5 10 ·200
455,4 NsO - CIH I red.
Be 234,9 NsO - CsH s ox. 0,02 0,2- 10
Bi 223,1 air - CsH I ox. ousto. 1 10 -100
Ca 422,7 air - CsHs. N sO - CsH I red. 0,02 1 - 10
Cd 228,8 air - CsHs. air - CsHs ox. 0,1 0,5- 5
Co 240,7 air - CsH s ox. 0,5 4 -40
Cr 357,9 air - CsH a red. 0,15 2 - 20
air - HI sto.
Cs 852,1 air - CsH s, air - CsHs ox. 0,2 8 - 80
Cu 324,7 air - CsH I ox. 0,1 2 - 20
Fe 248,3 air - CsH s ox. 0,3 2 - 20
Hg 253,7 air - CsH s ox. 10 20 -200
K 766,5 air - CsH s, air - CsHs ox. 0,1 1 - 10
La 392,8 NIO -CsHs
Li 670,8 air - CsHs. air - CsH. ox. 0,1 1 • 10
Mg 285,2 air - CIH a sto. 0,01 0,1- 5
Mn 279,5/8 air - CsH s ox. 0,05 1 - 10
Mo 313,3 air - CsH I red. 0,5 5 -100
NaO - CsH a
Na 589,0/6 air - CSH I , air - CsHs ox. 0,03 0,3- 30
Nb 405,9 NsO - CsH a sto. 20
Ni 232,0 air - CsH s ox. 0,2 2 - 20
Pb 283,3 air - CsH s, Os - CsH z ox. ou sto. 0,5 5 - 50
Pd 244,7 air - CsH s, air - CsH s sto. 0,3 1 - 10
Pt 214,8 air - CsH s, air - CsHs sto. 2 10 ·100
Rb 780,0 air - CsH s, air - CsHs ox. 0,2 2 - 20
Rh 343,5 air - CsH s, air - CsHs sto. 0,3 4 ·40
Ru 349,8 air - CaH s sto. 0,25
Se 196,1 air,-H s ox. 0,5
Si 251,6 NsO - CsH a red. 1,2 20 -200
Sn 286,3 air -HI red. 0,1 1 • 25
Sr 460,7 air - CsH s red. 0,1 2 - 20
Te 214,3 air - CsH s red.
Ti 364,3 NsO - CsH s red. 2 20 -500
Tl 377,6 air - CsH s ox. 1
V 318,4 NsO - CsH s red. 1,2 S -100
W 255,1 NsO - CsH s red. 17
Zn 213,9 air - CsH s ox. 0,05 0,5- 10
Zr 360,1 NsO - CsH I red.
U 424,4 NsO - CsH s red.
204 CONDITIONS OPTIMALES D'ANALYSE

C'est en partant des données générales classiques aujourd'hui bien connues


en absorption atomique que l'on poursuivra les recherches des conditions
optimales de l'analyse.

DONNéES GéNéRALES CONNUES EN ABSORPTION ATOMIQUE

La littérature scientifique contient un ensemble de travaux concernant le


type de flamme à utiliser, le seuil de détection dans la solution d'analyse, le
domaine des concentrations dosables (en milieu complexe), la raie recomman-
dée. Ces conditions classiques sont résumées tableau 5.1; on y trouve donc
à côté de l'élément, la raie en nanomètres, la plus utilisée par les auteurs
ou la plus recommandée par les constructeurs, la flamme donnant le meilleur
rendement dans l'atomisation avec indication du type réducteur (riche en
combustible), stœchiométrique ou oxydant (pauvre en combustible) préconisé,
la limite de détection en Jlg/ml d'élément en solution simple et donnant une
absorbance relative mesurable, c'est-à-dire supérieure ou égale à deux fois le
bruit de fond, enfin l'étendue de la gamme dans un milieu complexe, permet-
tant un dosage suffisamment précis et sans qu'il soit nécessaire de diluer ou
concentrer la solution préparée.

II. - RECHERCHE DES INTERACTIONS

CLASSIFICATION DES INTERACTIONS

On a vu chapitre 4 que dans la flamme l'atomisation d'un élément à partir


d'une solution est le résultat d'équilibres thermochimiques entre les divers
éléments et ions présents. Ainsi la dissociation d'un sel de calcium aboutit à la
formation d'atomes libres (absorbants), mais le calcium se trouve également à
l'état de combinaisons, avec l'oxygène (CaO), les anions et autres radicaux
présents : une part importante du calcium peut se trouver sous forme de molé-
cules. Le dosage du calcium introduit dans la flamme à partir d'un milieu
complexe doit tenir compte de ces équilibres. On peut en conséquence classer
les interactions rencontrées dans l'analyse par absorption atomique : inter-
actions dues aux anions provenant de la mise en solution, interactions dues aux
cations du milieu analysé, interactions par phénomènes d'ionisation (en par-
RECHERCHE DES INTERACTIONS 205

ticulier dans le cas des métaux alcalins et alcalino-terreux), interactions enfin


lorsque l'élément donne des oxydes réfractaires.
La nature et la concentration des anions de la solution d'analyse régissent
l'atomisation : on a vu de nombreux exemples chapitre 4. La figure 5.1 montre
l'absorbance relative de solutions de calcium à 10 J1.g Ca/ml en présence de
divers anions en quantités croissantes : les ions sulfates, fluorures, phosphates,
silicates réduisent l'absorbance du calcium de façon importante, l'effet des ions
chlorures ou nitrates est beaucoup plus faible. Ceci conduit à faire un choix
parmi les acides utilisés à la préparation et la mise en solution de l'échantillon:
par exemple dans le cas du calcium les acides chlorhydrique et nitrique sont
préférables. En général ces interactions sont d'autant plus marquées dans les
flammes de basse température (flammes air-propane, air-gaz de ville).
La présence de cations en quantité relativement importante peut per-
turber les équilibres thermochimiques de la flamme et modifier l'absorbance
relative des cations dosés : l'aluminium, le fer, le titane, le zirconium... dépri-
ment l'absorption des alcalino-terreux, du magnésium (fig. 5.2). Connaissant
les éléments principaux du milieu analysé et leur concentration il importe de
rechercher et mettre en évidence ces interactions; on verra plus loin les remèdes
à apporter.

Ca : 10 !kg/ml HCI04

>
:p
. HN03
.!l! HCI

..
f
u
c:
Mg: 5 !kg/ml

-e H2 S0 4
5l
.0
Ca: 4 !kg/ml
« H3P04

HF
1 •

0 4 1000 2500 5000


COncentration acide ml p .100 Concentration AI!k9 ml

FIG. 5.1. - Influence des acides FIG. 5.2. - Influence de l'alumi-


sur l'absorbance relative du nium sur l'absorbance relative
calcium. du calcium et du magnésium.

Certains éléments, en particulier les métaux alcalins ou alcalino-terreux


sont ionisables dans les flammes, autrement dit à côté des atomes neutres
(absorbants), il existe des atomes ionisés (atomes ayant perdu un électron
périphérique) et donc n'absorbant pas la raie de résonance. L'équilibre entre
ces deux catégories d'atomes est perturbé par la présence de tout autre atome
ionisable par suite d'un transfert d'électrons: par exemple, si à côté du cal-
cium mesuré, on ajoute des quantités croissantes de césium, métal facilement
206 CONDITIONS OPTIMALES D'ANALYSE

ionisable, il Y aura déplacement d'électrons du césium, captés par le calcium


avec formation d'atomes neutres de calcium; ceci a pour conséquence l'aug-
mentation de l'absorbance relative du calcium en fonction du césium. L'effet
est particulièrement important avec les éléments à bas potentiel d'ionisation;
en particulier les alcalins, alcalino-terreux, l'aluminium, les terres rares... Le
tableau 5.2 donne les potentiels d'ionisation en électron-volt (énergie néces-

Tableau 5.2. - POTENTIELS D'EXCITATION ET POTENTIELS D'IONISATION

Potentiels Potentiels Raies


Raies de Potentiels
Éléments d'excitation résonance d'ionisation de résonance de résonance
de résonance Dm eV de ['atome ionisé de ['atome ionisé
eV eV nm

Lithium 1,848 670,8 5,391 62,22 -


Sodium 2,104 589,0 5,139 33,32 -
Potassium 1,617 766,5 4,340 20,638 -
Rubidium 1,589 794,8 4,177 15,677 -
Césium 1,455 894,3 3,894 13,378 -
Magnésium 4,346 285,2 7,646 4,422 280,3
Calcium 2,932 422,7 6,113 3,123 396,9
Strontium 2,690 460,7 5,694 2,940 421,5
Baryum 2,239 553,6 5,211 2,512 455,4
Aluminium 3,143 394,4 5.986 7,420 -
Gallium 3,073 403,3 5,998 8,765 -
Lanthane 1,644 753,9 5,61 1,754 -

saire à l'élimination d'un électron) comparés au potentiel d'excitation de la raie


de résonance (voir chapitre premier, p. 21). Ces valeurs signifient que les
éléments à faible potentiel d'ionisation (4 à 6 eV) sont susceptibles d'être ioni-
sés dans les flammes de haute température: le tableau 5.3 donne les pourcen-
tages d'atomes ionisés dans quelques flammes.
Ainsi certains éléments peuvent perturber l'atomisation des éléments à
déterminer, par effet d'ionisation ou de désionisation. L'interaction doit être
mise en évidence quantitativement à partir d'échantillons synthétiques.
Un autre type d'interactions intéresse les éléments donnant des oxydes
réfractaires: Al, Si, Ti, V, Be, W, difficilement dissociables dans les flammes
air-acétylène, air-propane mais atomisés de façon sensible en flamme protoxyde
d'azote acétylène. L'équilibre de dissociation oxyde-élément : par exemple
V + a ~ va est soumis à la présence de tout autre élément oxydable (alu-
minium...) on constate que l'absorbance relative du vanadium augmente avec
l'aluminium présent (voir p. 163).
RECHERCHE DES INTERACTIONS 207

Tableau 5.3. - POURCENTAGES D'ATOMES IONISÉS


DANS LA FLAMME EN FONCTION DU POTENTIEL D'IONISATION

Potentiel Flamme Flamme Flamme protoxyde


d'ionisation air-propane oxygène-hydrogène d'azote-acétylène
(eV) 19250 C 26600C 29ÜOOC

Lithium 5,391 0,01 1 16


Sodium 5,139 0,3 5 26
Potassium 4,340 2,5 31 82
Rubidium 4,177 13,5 44 89
Césium 3,894 28,3 69 96
Calcium 6,113 - 1 7
Strontium 5,694 - 2,7 17
Baryum 5,211 - 8,6 42

CORRECTION DES INTERACTIONS

Étalonnage. - Les interactions étant connues qualitativement et quanti-


tativement, il est possible d'une façon générale de réduire l'erreur qui en résulte
sur le dosage, à l'aide d'un étalonnage contenant à une concentration conve-
nable les éléments perturbants (anions et cations) : ceci n'est pas toujours facile
car il faudrait connaître la concentration des principaux éléments du milieu.

Séparation. - On peut séparer chimiquement les éléments gênants, ou


encore l'élément à déterminer. Les procédés qui aboutissent souvent à une
concentration de l'élément recherché dans la solution d'analyse sont employés
dans le dosage des traces (p.p.m dans le milieu analysé). Les principales
méthodes exploitées en absorption atomique sont les suivantes :
L'extraction sous/orme de complexe organique: des métaux tels que Zn, Cd,
Hg, Al, Sn, Pb, Cr, Mo, Fe, Co, Ni... sont extractibles sous forme de complexe
avec la dithizone, l'hydroxyquinoléine, les dithiocarbamates... dans des sol-
vants tels que la méthylisobutylcétone, l'acétate d'éthyle, l'acétylacétone...,
solvants pouvant être introduits dans les flammes des brûleurs classiques. Ces
extractions ont encore l'avantage d'augmenter l'absorbance relative pour une
concentration donnée dans un facteur de 2 à 20 par rapport à la solution
aqueuse (voir p. 211). De nombreux exemples concernant en particulier les
eaux, les milieux végétaux et biologiques, les minerais sont décrits dans les
chapitres d'applications.

A consulter: BUTLER et al., 1966; SACHDEV et al., 1967; CHAKRABARTI et al., 1963.
208 CONDITIONS OPTIMALES D'ANALYSE

Les séparations sur échangeurs d'ions sont également utilisées avec succès,
soit pour isoler l'élément à doser, soit pour séparer les éléments gênants. Pré-
cisons qu'en absorption atomique lorsqu'on fait appel à des séparations ou
extractions chimiques, le point essentiel est la séparation quantitative de
l'élément dosé, en général la sélectivité de la séparation importe peu.
D'une façon générale tous les procédés chimiques ou physiques: précipita-
tion, volatilisation, distillation, séparation électrolytique... peuvent être envisagés.

Utilisation d'un tampon spectral. - Dans bien des cas l'interaction


de l'absorbance relative de l'élément dosé par un élément étranger aboutit à
un palier à partir d'une certaine concentration de l'élément perturbateur, ainsi
peut-on être conduit à « tamponner» le milieu, c'est-à-dire les solutions d'ana-
lyse et les solutions d'étalonnage avec le ou les éléments perturbateurs; cette
méthode est applicable dans la mesure où elle ne réduit pas la sensibilité : par
exemple la figure 5.3 montre la différence et la baisse de sensibilité des étalon-
nages du calcium en solutions pures et en présence d'ions phosphates. Dans
certains cas il y a augmentation de la sensibilité : pour le dosage du calcium en
présence de métaux alcalins (Na, K...) il y a augmentation de l'absorbance
relative (interaction par effet électronique) et on a intérêt à tamponner les
solutions avec une concentration uniforme d'un métal alcalin (tampon d'ioni-
sation) qui n'est d'ailleurs pas nécessairement celui présent dans les solutions
analysées: le césium, du fait de son bas potentiel d'ionisation (tableau 5.2) est
particulièrement efficace (fig. 5.4).

Concentration Ca IJ-g/ml Concentration Ca IJ-g.'ml

FIG. 5.3. - Influence des ions FIG. 5.4. - Influence du


phosphates sur l'étalonnage césium sur l'étalonnage
du calcium. du calcium.

Les interactions résultant de la formation de composés moléculaires stables


dans la flamme peuvent être corrigées par addition d'un tampon spectral
convenable, stabilisant les équilibres thermochimiques dans les solutions d'ana-
lyse et d'étalonnage. Ainsi par exemple, l'interaction dépressive de l'alumi-
nium et du fer sur l'absorbance relative du magnésium est considérablement
RECHERCHE DES INTERACTIONS 209

réduite, voire même pratiquement supprimée par la présence d'un sel de stron-
tium ou de lanthane en quantité suffisamment importante. La figure 5.5 montre
la correction des interactions de l'aluminium et du fer sur le magnésium par le
lanthane à la concentration de 1 000 J1.g La/ml. On explique cette disparition
de l'interaction si l'on admet que le lanthane donne avec le fer et l'aluminium
des composés stables dans les flammes, libérant ainsi le magnésium. Précisons
en outre que le lanthane corrige aussi les interactions de certains anions :
P0 4J -, S04 2 - sur les alcalino-terreux. Par contre les interactions dues au sili-
cium (SiO J 2 -) sur calcium, strontium, sodium, potassium... ne sont que très
partiellement corrigées. Il faut noter que le lanthane, facilement ionisable dans
les flammes (tableau 5.2) est également utilisé comme tampon d'ionisation.

A B
Mg = 5 !-'-g/ml

~ 0.5 La ; 1000 !-'-g/ml


~

La ~ 0

20 40 60 2 4 6
Concentration AI, Fe p.g/ml Concentration Mg p.g/ml

FIG. 5.5. - Correction des interactions de l'aluminium et du fer sur le magnésium par
le lanthane: courbes A : absorbance du magnésium en fonction du fer et de l'alu-
minium, avec et sans lanthane; courbes B: étalonnages 1, Al = 0, La = 0;
2, Al = 50, La = 1 000; 3, Al = 100, La = 0 (pgjml).

On a vu chapitre 4la réciprocité dans la correction de l'interaction de l'alu-


minium sur le calcium par la présence de strontium: l'interaction de l'alumi-
nium sur le strontium est corrigée par addition de calcium.
En règle générale le tampon correcteur d'interaction doit être à une concen-
tration 20 à 50 fois supérieure à celle des éléments perturbateurs.
On utilise également comme correcteurs d'interactions les sels de potassium,
de rubidium, les terres rares, certains corps organiques tels que l'oxine, l'EDTA
(voir chap. 4).

Laflarnrne. - Le choix de la flamme permet d'éviter ou réduire certaines


interactions: en effet, dans la flamme « froide » (air-propane, air-butane) les
interactions dues aux anions et aux cations sont plus importantes que dans les
flammes plus « chaudes » (air-acétylène, oxygène-acétylène...). Certaines inter-
actions disparaissent en flamme protoxyde d'azote-acétylène: c'est le cas de
l'interaction des phosphates sur le calcium.
210 CONDITIONS OPTIMALES D'ANALYSE

Remarques. - Enfin d'une façon générale les interactions sont réduites


en solutions diluées: dans la mesure du possible, c'est-à-dire lorsque la sensi-
bilité le permet il y a intérêt à diluer la solution d'analyse.
Lorsque l'on ne parvient pas à corriger totalement une interaction et c'est
souvent le cas, on doit avoir recours, en plus des procédés précédents à un
étalonnage convenable, contenant à une concentration fixe et moyenne les élé-
ments gênants, mais ceci n'élimine pas pour autant l'addition de tampon spec-
tral. Le problème de l'étalonnage est étudié ci-après page 229.

III. - PRÉPARATION DES ÉCHANTILLONS


MISE EN SOLUTION

Le seuil de détection exigé d'un dosage définit la prise d'essai de l'échantillon


et le volume final de la solution, qui ne doit pas de toute façon être inférieur à
10 ml, volume minimal utile. En cas d'impossibilité pratique on a recours à une
séparation chimique quantitative de l'élément étudié.

PRODUITS MINt5RAUX SOLIDES

L'échantillon doit être homogène, finement broyé (100 Il), sec et non hygro-
scopique. La prise d'essai (entre 0,1 et 10 g) est déterminée en fonction de la
sensibilité du dosage, comme on vient de le dire, mais également en fonction
de la représentativité de l'échantillon (voir chap. 9).
Les produits minéraux sont en général solubilisés par attaque acide (HCl,
HN0 3 , H 2 S0 4 , HCI0 4 •••); il convient finalement de n'avoir qu'un anion en
excès et à une concentration bien définie (l, 2,5, ou 5 % d'acide par exemple);
les acides chlorhydrique et nitrique sont ceux donnant les meilleures sensibilités
pour de nombreux éléments. La présence de silicium est souvent gênante (sili-
cates, roches, sols, ciments, céramiques...) pour le dosage de certains éléments
(Ca, Mg, Sr...). Dans ce cas la mise en solution comporte l'élimination de la
silice (volatilisation de l'anion fluosilicique ou précipitation).
La solubilisation de certains échantillons exige parfois une fusion alcaline
préliminaire (voir chap. 6) à l'aide de l'hydroxyde de sodium, de carbonates,
de borates.... L'analyse par absorption atomique est ensuite possible à condi-
tion de respecter le milieu de la fusion dans les solutions d'étalonnage; toute-
fois il convient de veiller à ce que la salinité de la solution nébulisée ne dépasse
PRÉPARATION DES ÉCHANTILLONS MISE EN SOLUTION 211

pas certaines limites: les nébuliseurs classiques n'admettent pas les solutions
trop chargées; généralement il ne faut pas dépasser 2 à 2,5 g de sels minéraux
totaux dans 100 ml de solution.

MILIEUX ORGANIQUES

Les milieux animaux et végétaux peuvent exiger la destruction de produits


organiques, et la reprise du résidu par un acide minéral convenable (voir chap. 9
et 10).
Les produits tels que les huiles, les plastiques peuvent être solubilisés et
dilués dans des solvants organiques. Les essences et pétroles sont souvent
analysés directement ou après simple dilution (voir chap. Il).
Il est facile et souvent intéressant de travailler sur solutions organiques;
d'une façon générale la sensibilité de l'absorbance relative est meilleure en solu-
tion organique qu'en solution aqueuse : ceci résulte de l'augmentation de
l'énergie exothermique de la flamme par suite de la combustion de milieu orga-
nique et du caractère réducteur du milieu de l'atomisation. Le tableau 5.4

Tableau 5.4. - ABSORBANCE RELATIVE DU NICKEL


EN MILIEU ORGANIQUE

Solvants Absorbance relative (xk)

Eau 1
Xylène 7
Acétate d'éthyle 8
Cyclohexane 9
Monochlorobenzène 9
Benzène 10
Méthyléthylcétone 12
Acétylacétone 12
Méthanol 12
n-hexyléther 13
Tétrachlorure de carbone 16
n-pentane 16
Nitrobenzène 18
Acétone 36

(d'après Robinson, 1960) montre le gain de sensibilité de l'absorbance relative


du nickel (raie 341,4 nm) dans divers solvants.
Ainsi il est théoriquement possible d'augmenter la sensibilité dans un fae-
212 CONDITIONS OPTIMALES D'ANALYSE

teur de 10 à 36 par rapport à la solution


Cu
aqueuse, mais on verra plus loin que
cette augmentation est cependant limi-
~
p
co
tée par le « bruit de fond» plus impor-
~ tant à partir des solutions organiques
QI
u
C
co (fig. 5.6).
of! Cu
B
«

O.2p.g/ml
M.LB.C.
1L1p.g/ml
eâU
FIG. 5.6. - Enregistrement de l'ahsor-
bance du cuivre en solution aqueuse
et dans la méthy/isobutylcétone.

IV. - CONDITIONS D'UTILISATION


DE LA FLAMME

RI!PARTITION DES ATOMES DANS LA FLAMME

Il Y a formation d'atomes dans les flammes par suite de décomposition


thermique, mais du fait du mouvement des gaz, de leur vitesse, de leur réaction,
de leur température, leur durée de vie est limitée; en outre leur production
dépend de l'environnement ou de la complexité du milieu; le type de combus-
tible, le rapport combustible comburant conditionnent également l'atomisa-
tion, mais également leur recombinaison. Les mesures d'absorbance se font
en général dans le panache de la flamme, où il est important de connaître le
gradient de répartition des atomes neutres. Rann et Hambly (1965) ont mis en
évidence le gradient de distribution de quelques éléments atomisés en flamme
air-acétylène, soit oxydante (excès d'air), soit réductrice (excès d'acétylène).
Pour mettre en évidence cet effet, les auteurs utilisent un faisceau de rayonne-
ment incident parallèle et diaphragmé à 1 mm de diamètre (fig. 5.7); il permet

1 r 1

I~- ---·+i\:-\-f=~~==j---+t
Falsc~au

Flamme
païaiiole

------::"'" Source

\
Fente OnRce1 mm'"

FIG. 5.7. - Dispositif optique


pour l'étude de la répartition des atomes dans la flamme.
CONDITIONS D'UTILISATION DE LA FLAMME 213

d'explorer la flamme dans sa largeur et dans sa hauteur, mais c'est la réparti-


tion des atomes dans la hauteur de la flamme qui est la plus instructive (fig. 5.8).

2 .
FIG. 5.8. - Répartition des
atomes de strontium dans
la flamme.

...L

Flammes
oxydante réductrice

Les résultats sont représentés graphiquement figure 5.9, en ordonnée : la hau-


teur explorée en centimètres à partir de la base du briUeur, en abscisse: l'absor-
bance; pour chaque élément présenté la répartition est donnée en flamme
réductrice et en flamme oxydante. Ainsi il apparaît que les divers éléments
ont un comportement différent dans la flamme, cette répartition est également
fonction du rapport des gaz comburant-combustible.

ca
Sr
Ba
E
u

/)
11000 19000 21lJOo
Absorbance relative
Température de la flamme

FIG. 5.9. - Représentation graphique de la répartition des atomes


et variation de la température dans la flamme air-acétylène.
R: Flamme réductrice, 0: flamme oxydante.
214 CONDITIONS OPTIMALES D'ANALYSE

Partant du brûleur et s'élevant dans le panache de la flamme la densité des


atomes à l'état fondamental augmente avec la hauteur jusqu'à ce que la vola-
tilisation soit complète, ensuite il y a réduction de la population atomique du
fait de combinaisons chimiques et de la dilution dans ll~s produits de combustion.
On peut préciser que les éléments alcalins ont une distribution semblable
à celle du magnésium, le strontium et le baryum, semblable à celle du calcium.
Le chrome se présente de façon analogue au molybdène. L'étude de Rann et
Hambly méritrait d'être poursuivie et étendue aux autres éléments. En consé-
quence, la détermination des conditions optimales de mesure exige la connais-
sance de cette répartition atomique dans la flamme, autrement dit la durée de
vie des atomes, de manière à ajuster ensuite la largeur et la hauteur du faisceau
de rayonnement incident : prenons par exemple le cas du molybdène, en flamme
oxydante (pauvre en combustible) il convient de limiter la hauteur du faisceau
incident à 0,4 cm et d'effectuer la mesure à 0,5 cm du brftleur, il y a en effet une
recombinaison rapide des atomes dans la zone supérieure. En flamme réduc-
trice la mesure doit être faite à 1 cm avec un faisceau incident de 1 cm de hau-
teur. Inversement, si pour des raisons d'appareillage, on ne peut réduire la
hauteur du faisceau incident à moins de 1 cm il y a intérêt à utiliser une flamme
réductrice pour avoir la meilleure sensibilité.

A consulter: GIBSON et al., 1963; DE W ABLE et HARJADI, 1969.

INFLUENCE DU RAPPORT DES DéBITS COMBURANT COMBUSTIBLE

Le débit de comburant (air, oxygène, protoxyde d'azote) est fixé en général


pour les conditions optimales de la nébulisation; une augmentation du débit
d'air entraîne une augmentation de la nébulisation mais il n'en résulte pas
obligatoirement une augmentation de l'atomisation en raison notamment de
la chute de température qui peut en résulter. La variation du débit de combus-
tible (butane, propane, acétylène, hydrogène) conduit à une atomisation dont
la population est fonction du rapport des gaz. La figure 5.10 montre la variation

0,5

AI100!,-B/ml FIG. 5.10. - Influence du débit


d'acétylène sur l'absorbance
de l'aluminium en flamme
protoxyde d'azote-acétylène
(NzO : 4,3 l/minute).
o ' - - L _ _----I. ----'- _

3,2 3,4 3,6


Acétyléne I/mn
CONDITIONS D'UTILISATION DE LA FLAMME 215

d'absorbance de l'aluminium en flamme protoxyde d'azote-acétylène lorsque


le débit de combustible varie de 3,2 à 3,6 l/mn (débit de protoxyde d'azote:
4,3 l/mn), l'absorbance tend dans le cas présent vers un palier. Pour d'autres
éléments cette courbe passe par un maximum. L'amélioration de sensibilité
n'est parfois qu'apparente car une augmentation du bruit de fond peut en résul-
ter ce qui limite le seuil de détection. Le débit optimal est en réalité celui don-
nant la meilleure fidélité de mesure. Ainsi sur la figure 5.10 on constate qu'au
débit d'acétylène de 3,6 l/mn une variation de O,ll/mn a moins d'influence sur
l'absorbance qu'à 3,3 l/mn.
En conséquence il est important de connaître l'incidence dl! débit de combus-
tible non seulement sllr la sensibilité mais également sur la fidélité des mesures.

CHOIX DE LA FLAMME

Les différentes flammes. - Les différentes flammes utilisées en absorp-


tion atomique (également en « émission de flamme ») sont les suivantes:

air-gaz de ville, oxygène-hydrogène,


air-butane et air-propane, oxygène-acétylène,
air-acétylène, oxygène-cyanogène,
air-hydrogène, protoxyde d'azote-acétylène.

Certaines ne sont pas toujours d'un maniement commode, aussi actuelle-


ment utilise-t-on surtout les flammes air-acétylène parfois air-propane ou air-
hydrogène et protoxyde d'azote-acétylène; on a vu de plus p. 203 et 2131'exploi-
tation des flammes non stœchiométriques.
On se reportera au tableau 5.1 pour choisir la flamme convenable, bien
entendu il y a lieu ensuite de déterminer les conditions optimales de son fonc-
tionnement (débit des gaz), la région utile de la flamme et également longueur de
flamme traversée par le rayonnement; on a montré chapitre premier (voir p. 38)
que l'absorbance était en effet fonction de la longueur de la source d'atomisa-
tion. Pratiquement le dispositif le plus courant est la flamme air-acétylène de 5
ou 10 cm de longueur; si les appareils classiques ne prévoient pas de brftleur
pour flamme supérieure à 10 cm, en revanche il est facile de la réduire à moins

'~ 1
1
1
1
1 1
1.--5 tm----'
FIG. 5.11. - Variation du trajet du faisceau à travers la flamme.
216 CONDITIONS OPTIMALES D'ANALYSE

de 5 cm (2,5 ou 1 cm). On peut aussi incliner l'axe de la flamme par rapport à la


direction du faisceau incident (fig. 5.11); ceci permet d'étendre vers les grandes
concentrations les gammes du dosage.

Tableau 5.5. - ABSORPTION ATOMIQUE DES ÉLÉMENTS EN FLAMME


PROTOXYDE D'AZOTE-ACÉTYLÈNE

Nébulisation
Éléments Raie C : chaude Type Sensibilité Seuil
Dm
F : froide de flamme !Lg/ml de détection

Ba 553,6 C oxydante 0,47 0,065


F 36 4,8
Be 234,9 C oxydante 0,048 0,010
F 1,1
Bi 223,1 F oxydante 1,2
Ce 520,0 C oxydante 83 13
Cr 357,9 C oxydante 0,037 0,0072
F 1,5 0,46
Eu 459,4 F très oxydante 0,21 0,019
Ge 265,2 F réductrice 0,43 0,11
Fe 248,3 F oxydante 0,Q78 0,046
Sc 391,2 F oxydante 0,20 0,023
Sn 286,3 F réductrice 0,73 0,13
Ta 271,5 F réductrice 6,2 2,6
Th 324,5 F réductrice 850 181
Ti 364,3 F oxydante 0,4 0,012
C 18
W 255,1 F réductrice 2,4 0,71
Zr 360,1 F réductrice 8,8 1,6

LaJlamme protoxyde d'azote-acétylène. - De plus en plus utilisée,


cette flamme est aujourd'hui commercialisée par pratiquement tous les cons-
tructeurs. En complément des données du tableau 5.1 on peut mentionner les
résultats obtenus par Shifrin et al. (1969). Ces auteurs utilisant un brfileur
« Beckman » avec possibilité de préchauffage de la chambre de pulvérisation
rapportent les valeurs de seuils de détection et de sensibilités (concentration
pour 1 % d'absorption) données tableau 5.5. Mais cette liste d'éléments n'est
pas limitative; Amos et Willis (1965) ont donné les sensibilités (absorbance
relative pour 1 % d'absorption) de 27 éléments. Voici quelques valeurs corn·
pIétant les chiffres précédents (en JLg/ml) : aluminium l, bore 50, silicium 2,5,
uranium 0,8, vanadium 1,5; les terres rares ont également une absorption
atomique sensible dans cette flamme.
A consulter: BUTLER et al. (1968); DAGNALL et al. (1968).
217

V. - RAIES D'ANALYSE
ET GÉNÉRATEURS DE RADIATIONS

RAIES D'ANALYSE

Théoriquement ce sont les raies de résonance (chap. 1er, p. 21) qui sont les
plus utilisées, mais cette remarque n'est pas absolue, de nombreuses raies
présentent également un phénomène de renversement, des tables de longueurs
d'onde l'indiquent. A partir de ces tables (Harrison, Kayser, N. B. S., Landolt...)
qui donnent également l'intensité relative dans l'arc, l'énergie des niveaux et
l'ordre du spectre, un choix est à faire.
Ainsi Robinson (1966) indique cinq raies possibles (fig. 5.12) pour le dosage
du cuivre qui permettent de couvrir les gammes de dosages allant jusqu'à
10000 J.lg Cu/ml.

100

<: 10
o
FIG. 5.12. - Étalonnages
à partir de diverses raies
de cuivre.
l..
'c

o 10 100 1000 10000

Concentration Cu p.9/ml

Le tableau 5.6 (d'après Mariée, 1966) donne les caractéristiques spectrales


de quelques éléments, comportant les raies principales, l'intensité que pré-
sentent ces raies dans l'arc électrique (d'après les tables de Harrison et du
National Bureau of Standards, N. B. S.) l'ordre du spectre: atome (I) ou ion (II),
les énergies des niveaux des transitions correspondantes (d'après les tables
N. B. S.), l'indication de la raie de résonance pour chaque élément, compte
tenu du fait qu'il peut s'agir soit de l'atome, soit de l'ion (atome ayant perdu
un électron périphérique), l'indication des raies renversées dans l'arc électrique,
les forces d'oscillateur (chap. 1er, p. 20) (d'après les tables de Landolt), la
sensibilité observée à partir de chacune des raies, en absorption atomique
(d'après Siavin, 1968, Robinson, 1966 et Ramirez-Munoz, 1968).
Tableau 5.6. - LES RAIES UTILISABLES EN ABSORPTION ATOMIQUE ET DOMAINE D'APPLICATION -
l',)

co

Sensibilité
Énergie en absorption
Éléments Intensité Spectre des niveaux Raie Raie Force atomique Gamme
raies dans l'arc atome (1) de résonance renversée d'oscillateur de dosages
en Kayser Jlg/ml
nm (NBS) ion (II) cm-1 (atome ou ion) dans l'arc (Landolt)
1 %
Jlg/ml
absorption

Aluminium
396,1 900 1 112-25 348 non non 0,13 0,9 P.A.A. 20 - 500
394,4 450 1 0-25 348 oui non 0,13 1,4 P.A.A. 20 -
500
309,3 650 1 112-32 437 non non 0,71 0,7 P.A.A. 10 - 200
308,2 320 1 0-32 435 non non 0,71 1,0 P.A.A. 10 - 200
257,5 48 1 112-38 929 non oui - 6,1 P.A.A. -
237,3 36 1 112-42 234 non oui - 2,3 P.A.A. -
236,7 18 1 0-42 234 non oui - 2,8 P.A.A. -

Arsenic
197,2 28 1 0-50 694 oui - - 2 A.A. 20 - 200
193,7 17 1 0-51 610 non - - 3 A.A. 20 - 200

Baryum
553,6 650 1 0-18 060 oui oui 2,10 0,4 A.A. 10 - 200
455,4 6500 II 0-21 952 oui oui - 0,4 P.A.A. 5 - 100

Cadmium
326,1 32 1 0-30 656 oui non 0,0019 20 A.A. -
228,8 1500 1 0-43 692 non oui 1,19 0,03 A. A. 0,5- 5
226,5 110 II 0-44 136 oui non - -
Calcium
422,7
239,9
1 100
4
1
1
0-23 652
0-41 679
oui
non
oui
oui
2,27
-
0,05A.A.
20 A.A.
1 -
-
10

396,9 2200 JI 0-25 192 oui oui - - -


Cés iurn
894,3 800 [ 0-11 178 oui oui - - A.A. -
852,1 1 500 [ 0-11 732 non oui 0,67 O,15A.A. 8 - 80
455,5 40 [ 0-21 947 non oui 0,012 20 A.A. -
Chrorne
425,4 1 700 [ 0-23 499 oui oui 0,084 0,5 A.A. 10 - 100
359,3 2 100 [ 0-27 820 non oui - 0,15 A. A. 2 - 20
357,9 2400 [ 0-27 935 non oui - - -
Cobait
352,7 400 [ 0-28 346 oui oui - 3 A.A. 30 - 300
345,3 1 300 1 3 483-32 431 non oui - 4 A.A. 30 - 300
252,1 180 1 0-39 649 non oui - 0,5 A.A. 4 - 40
242,5 130 1 0-41 226 non oui - 0,3 A.A. 4 - 40
241,2 140 1 816-42 269 non oui - 0,7 A.A. 10 - 100
240,7 140 1 0-41 529 non oui - 0,2 A.A. 4 - 40
Cuivre
327,4 2500 1 0-30 535 oui oui 0,37 0,2 A. A. 4 - 40
324,7 5000 1 0-30 784 non oui 0,62 0,1 A.A. 2 - 20
249,2 36 1 0-40 114 non oui - 9 A.A. -
224,4 25 1 0-44 558 non non - 22 -A.A. -
222,5 3,5 1 0-44 916 non non - 2 A.A. 40- 400
Fer
372,0 600 1 0-26 875 non oui 0,013 1 A.A. 10 - 100
271,9 260 1 0-36 767 non oui - 0,4 A.A. 2 - 20
252,7 140 1 416-39 970 non oui - 0,6 A.A. 5 - 50
252,3 280 1 0-39 626 non oui - 0,2 A.A. 2 - 20
248,8 260 1 416-40 594 non oui - 0,2 A.A. 2 - 20
248,3 280 1 0-40 257 non oui - 0,3 A.A. 2 - 20
Litmum
670,8 3600 1 0-14 904
323,3 17 1 0-30 925
oui
non
oui
oui
0,71
0,009
0,07 A.A.
15 A.A.
1 - 10
-

A. A. : flamme air-acétylène, P. A. A. : flamme protoxyde d'azote-acétylène.


-
N
I I:)
Tableau 5.6 (Suite)

Sensibilité
Énergie en absorption
Éléments Intensité Spectre des niveaux &ie &ie Force atomique Gamme
raies dans l'arc atome (1) en Kayser de résonance renversée d'oscillateur pg/ml de dosages
nm (NBS) ian (II) (atome ou ion) dans l'arc (Landolt) pg/ml
cm- 1%
absorption

Magnésium
285,2 6000 1 0-35 051 oui oui 1,745 0,01 A.A. 0.1- 5
279,6 1 000 II 0-35 761 oui non - 5 A.A.

Manganèse
403,1 2000 1 0-24 802 non oui - 0,8 A.A. 10 - 100
280,1 480 1 0-35 690 non oui - O,15A.A. 2 - 20
279,8 650 1 0-35 726 non oui - 0,05A.A. 1 - 10
279,5 800 1 0-35 770 non oui - 0,08A.A. 1 - 10

Mercure
253,7 1 500 1 0-39 412 oui oui 0,026 10 A.A. 20 - 200
185,0 1 0-54 066 non - 1,184 - - -

Molybdène
390,3 1 800 1 0-25 614 oui oui - 3 A.A. 20 - 200
379,8
319,4
3200
950
1
1
0-26
0-31
321
300
non
non
oui
oui
-
-
2
2
A.A.
A.A.
20
20 .- 200
200
317,0 1 100 1 0-31 533 non oui - 1,7 A.A. 20 - 200
313,3 1 800 1 0-31 913 non oui - 0,5 A.A. 5 - 100

Nickel
352,4 750 1 205-28 569 non oui - 2,5
3,
A.A. 30 -
300
341,5 750 1 205-29 481 non oui 0,02 A.A. 30 - 300
232,0 44 1 0-43-090 non oui - 0,2 A.A. 2 -20
231,1 30 1 0-43'259 non oui - 0,4 A.A. 4 - 40
Plomb
217,0 1 000 1 046 069 non oui - - -
283,0 500 1 0-35 287 oui oui - 0,5 A.A. 2 - 10
Potassium
766,5 1 800 1 0-13 043 oui oui 0,70 0,1 A.A. 1 - 10
404,4 32 1 0-24 720 non non 0,014 5 A.A. 100 -1 000
Rubidium
780,0 3000 1 0-12 817 oui oui - 0,2 A.A. 2 - 20
420,2 32 1 0-23 793 non oui - 10 A.A. -
Silicium
252,8 200 1 223-39 760 non non - 3,7 P.A.A. -
251,6 360 1 223-39 995 non non - 1,2 P.A.A. 20 - 200
251,4 160 1 0-39 760 oui non - 3,8 P.A.A. -
220,7 2 1 045 276 non non - 16 P.A.A. -
Sodium
589,0 2000 1 0-16 973 oui oui 0,67 O,03A.A. 0,3- 30
330,2 30 1 0-30 273 non oui 0,014 4 A.A. 100 -1 000
Strontium
460,7 650 1 0-21 698 oui oui - 0,1 A.A. 2 - 20
407,8 4600 Il 0-24 517 oui oui - 3,5 P.A.A. -
Titane
399,9 650 1 387-25 388 non non - 3 P.A.A.
364,3 550 1 170-27 615 non non - 2 P.A.A. 20 - 500
363,5 400 1 0-27 499 oui non - 2,5 P.A.A. -
335,5 340 1 170-29 971 non non - 2,2 P.A.A. -
Vanadium
437,9 950 1 2 425-25 254 non oui - 15 P.A.A. -
370,4 400 1 2 425-29 418 non oui - 7 P.A.A. -
0-31 399 oui oui -
318,4 700 1 1,2 P.A.A. 5 - 100
1 323-31 722 non oui -
306,6 320 1 553-33 155 non oui - 7 P.A.A.
Zinc
307,6 26 1 0-32 502 oui non 0,0016 150 A.A. -
213,9 1 000 1 046 745 non oui - O,05A.A. 0,5- 10
A. A. flamme air-acétylène, P. A. A. : flamme protoxyde d'azote-acétylène.
-
~
222 CONDITIONS OPTIMALES D'ANALYSE

Les règles générales et théoriques permettant de définir la raie la plus


sensible en absorption atomique sont les suivantes : haute sensibilité dans l'arc,
raie d'atome, raie de résonance (correspondant à la plus faible transition avec
le fondamental), renversée dans l'arc, force d'oscillateur élevée. Ceci est valable
en particulier pour les éléments alcalins et alcalino-terreux, le magnésium, le
fer... Mais ces règles souffrent de nombreuses exceptions.
Pour certains éléments la raie la plus sensible n'est pas la raie de résonance.
Des raies (non de résonance) correspondant à des transitions n'aboutissant
pas au fondamental peuvent pour certains éléments être les plus sensibles :
Al 309,3 nm, Si 251,6 nm, Ti 364,3 nm, Cd 228,8 nm, Cr 357,9 nm, Cu 324,7 nm.
Lorsque, dans le spectre, des raies correspondent à des niveaux d'énergie
voisins, et à des transitions aboutissant au fondamental ou à un niveau voisin,
c'est la raie présentant la plus grande force d'oscillateur qui est la plus sensible:
par exemple la raie AI 309,3 nm est plus sensible que 394,4 nm, la première
a une force d'oscillateur de 0,71 la seconde de 0,13; dans le cas du cuivre la
raie à 324,7 nm (/= 0,62) est plus sensible que la raie de résonance 327,4 nm
(/ = 0,32). La connaissance de la force d'oscillateur serait de la plus haute
importance, malheureusement on manque encore très souvent de données. Les
données du tableau 5.6 montrent en effet que ce sont les raies présentant les
plus grandes valeurs de f qui sont les plus sensibles en absorption atomique
(dans la mesure ou elles correspondent à des niveaux d'énergie voisins). Le cas
du mercure paraît en contradiction: la raie Hg 185,0 nm (1= 1,184) serait
nettement moins sensible que Hg 253,7 nm (1 = 0,026), mais ceci peut s'expli-
quer par le manque de sensibilité des récepteurs photoélectriques à 185,0 nm.
Il faut enfin rappeler le cas des raies de résonance des atomes ionisés (Ca, Sr,
Ba, Mg) utilisables également en absorption atomique (voir p. 206, tableau 5.2
et 5.3), en particulier en flamme protoxyde d'azote, leur sensibilité y est très
grande et comparable aux sensibilités des raies d'atomes en flamme air-acéty-
lène.

LE G~N~RATEUR DE RADIATIONS

a) Examen préliminaire.

Les propriétés du rayonnement incident sont responsables pour une part


importante de la sensibilité, du seuil de détection, de la fidélité de mesure et de
la spécificité du dosage. La première qualité exigée du rayonnement c'est-
à-dire de la source, qui est généralement une lampe à cathode creuse, est le
rapport signal/bruit de fond qui doit être le plus élevé possible, le fond (défini
plus précisément par les fluctuations du bruit de fond) étant le plus réduit pos-
sible. Le rapport dépend de l'élément de la cathode mais également de la fabri-
RAIES D'ANAL YSE 223

cation et des caractéristiques de la lampe (voir chap. 3); en effet dans le cas
général 1'utilisateur n'y peut rien sauf lorsqu'il s'agit d'une lampe démontable.
De façon pratique on examine plutôt le rapport du signal d'absorption
au bruit de fond, ceci à partir d'une concentration moyenne de l'élément à
étudier, atomisé dans une flamme convenable.
De toute façon avant la mise en service d'une lampe un examen préliminaire
permet de vérifier sa qualité. L'enregistrement du spectre (dans les conditions
de fonctionnement prévues par le constructeur) et dans la région spectrale
retenue (c'est en général la raie présentant la plus grande sensibilité) permet
d'observer les différentes raies présentes; ceci est fait en l'absence de flamme et
avec une largeur de fente moyenne du monochromateur. Cet examen permettra
ensuite de déterminer les conditions spectrophotométriques optimales, en par-
ticulier, la résolution spectrale (voirp. 227). Un second examen consiste à vérifier
la stabilité de la radiation qui sera utilisée. Précisons toutefois qu'une lampe
neuve doit souvent fonctionner quelques heures avant d'atteindre sa stabilité
normale. C'est après ce fonctionnement initial que l'on vérifie la stabilité, en
particulier avec le spectrophotomètre (( monofaisceau ». Pratiquement la qualité
et la stabilité d'une lampe à cathode creuse doivent être essayées dans les condi-
tions pratiques de fonctionnement c'est-à-dire dans les conditions donnant la
meilleure sensibilité (par exemple se rapprochant des données des tableaux 5.1
et 5.6), c'est dans ces conditions que l'on met en évidence la (( dérive ». On doit
considérer que, s'il y a dérive, il ne faut pas obligatoirement l'imputer entière-
ment à la source, le récepteur peut en être partiellement responsable; la
figure 5.13 permet de déterminer les qualités d'une lampe: l'enregistrement
concerne par exemple l'absorption du rayonnement (Cu 324,7 nm) d'une lampe

Temps
5 p.g/ml

r
Q)

~fJ r 1
~
1
c: s
.§€t s
<{

FIG. 5.13. - Enregistrement de l'absorbance relative


d'une série de solutions de cuivre à 5 et 1 Jlg/ml pendant 60 minutes.
S: Signal d'absorbance de la solution à 5 Jlg/ml, B : bruit de fond, D : dérive de l'appa-
reil après une heure de fonctionnement.
224 CONDITIONS OPTIMALES D'ANALYSE

à cathode creuse par des solutions à 1 et 5 Jlg Cu/ml atomisées en flamme air-
acétylène. Le signal d'absorption est S, le bruit de fond B : une lampe correcte
doit donner dans ces conditions un rapport ~ ~ 50. Quant à la dérive, définie
sur le graphique par la valeur 0 après un temps donné (1 heure par exemple),
elle ne présente un inconvénient que s'il en résulte une variation dans les gran-
deurs du signal S, c'est pourquoi ce test doit être effectué en présence d'un
milieu absorbant. La variation que l'on peut admettre sur S pendant un temps
donné dépend du nombre d'analyses à effectuer en routine : de toute façon
dans la pratique courante pour un dosage individuel exigeant 1 à 2 mn, il
convient que la variation éventuelle sur le signal soit inférieure après 5 mn à
1 %. En analyse de routine on doit être plus exigeant, le signal correspondant
à l'étalon maximal (Cu, 5 Jlg/ml) ne doit pas varier de plus de 2 % après 1
ou 2 h par exemple. Cet essai est, en fait, un test caractéristique de l'ensemble
de l'appareillage.
La durée de vie limitée d'une lampe à cathode creuse exige de répéter
périodiquement cet essai : par exemple tous les mois ou toutes les cinquante
heures de fonctionnement. Certaines lampes peuvent fonctionner plus de
1 000 h, d'autres à peine quelques centaines d'heures (éléments alcalins par
exemple).
Au cou~ de la vie d'une lampe l'intensité du faisceau varie avec le vieillis-
sement de la cathode, provoquant ainsi une dérive du signal. Ceci est dû à
l'absorption par les particules de la cathode du gaz inerte de la lampe, qui
s'accompagne d'une diminution de la pression du gaz. Ainsi la stabilité du
rayonnement dans le temps varie avec l'âge. On distingue les lampes à élément
peu volatil : Al, Ca, Co, Cu, Fe, Mg, Mo, Ni, Si, Ti qui se décompose en fines
particules, et celles à élément volatil : Bi, Cd, ln, Pb, Sb, Sn qui s'évapore
lentement. Or comme la pression de fonctionnement de la lampe diminue avec
le temps, l'émission des éléments peu volatils diminue, alors qu'elle augmente
pour les autres avant de provoquer un arrêt brusque de l'émission (Marucic
et Voinovitch, 1969).

b) Recherche des paramètres expérimentaux.

Les deux facteurs à la disposition de l'utilisateur sont le €ourant de la


lampe, les dimensions utiles du faisceau absorbé.

Le courant de la lampe. - Le courant de fonctionnement de la lampe


à cathode creuse définit l'intensité 10 du rayonnement incident; autrement dit
(voir chap. 1er, p. 42) la luminance des raies est une fonction croissante du
courant : entre 0 et 50 mA la luminance varie comme le carré de l'intensité.
RAIES D'ANALYSE 225

Du point de vue théorique on a vu également qu'il y a augmentation de la


sensibilité quand diminue le courant de la lampe. La courbe de l'absorbance
(pour une concentration atomique donnée) en fonction du courant de lampe
est donnée figure 5.14, A pour le cadmium (20 J1.g/ml), d'après Russel, Shelton
et Walsh. Toutefois il est évident que l'on ne peut réduire le courant lampe
au-delà d'une certaine limite car la fluctuation du rayonnement (la) devien-
drait trop importante; la courbe (fig. 5.14, A) montre qu'à 5 mA une faible
variation du courant de lampe entraine une variation importante de l'absor-
bance.

~ 0,50 0,25 0,25


til
~
CI>
u
r:::

~ 0,20 0,10 0,10
<t

o '------'-----'----'--
10 20 30 20 30 40 50 8 12 16 20

Courant d'alimentatIon en mA

FIG. Influence du courant d'alimentation des lampes à cathode creuse


5.14. -
sur l'absorbance relative.
A: Cd 228,8 nm, 20 pg/m1; B: Pb 283,3 nm, 100 pg/m1; C: Al 309,3 nm, 100 pg/ml.

Mais la règle énoncée plus haut n'est pas toujours valable dans la pratique:
Elwell et Giddley (1961) ont des conclusions différentes pour le plomb
(fig. 5.14, B). L'absorbance de 100 J1.g de Pb/ml varie en raison inverse du cou-
rant de lampe. Pour leur part Amos et Thomas (1965) étudiant l'absorbance
de l'aluminium (100 J1.g/ml) en flamme oxygène-acétylène en fonction du cou-
rant de lampe ont des courbes présentant un maximum (fig. 5.14 C).
Il en résulte la nécessité de connaître le courant optimal de fonctionnement :
dans le cas de la figure 5.14, C c'est celui correspondant au maximum de la
courbe (8 mA).
Une étude très complète des conditions de fonctionnement et d'utilisation
des lampes à cathode creuse et du monochromateur a été publiée par Marucic
et Voinovitch (1969). Partant des conditions de fonctionnement données par le
constructeur, les auteurs constatent qu'une sous-alimentation de 10 % pour
les lampes à élément volatil et de 10 à 50 %pour celles à élément difficilement
volatil donne une meilleure stabilité.
Le choix entre la lampe à un seul élément et la lampe multi-éléments peut
se poser fréquemment : les lampes mixtes sont plus économiques. Marucic
et Voinovitch font observer qu'elles doivent être chauffées au courant corres-
pondant à l'élément le plus volatil, en outre le courant est inférieur d'environ
PINTA. 1. 8
226 CONDITIONS OPTIMALES D'ANALYSE

50 %à celui de la lampe à un élément: il en résulte une baisse de l'émission de 30


à 70 %' Par ailleurs la durée de vie est plus courte pour l'élément le plus volatil.
Lorsque l'on exige une grande sensibilité la lampe à un élément est préférable.

Dimensions du faisceau de rayonneTnent. - La répartition des


atomes dans la flamme (voir p. 213) doit permettre de définir le diamètre du
faisceau incident : celui-ci doit en effet traverser la plus large région possible
où la population atomique est la plus dense; en d'autres termes il convient de
déterminer la largeur ou le diamètre optimal du faisceau, centrée dans la région
de plus grande densité atomique, qui conduit à l'absorbance maximale, ceci
résulte des graphiques des figures 5.9.
Remarquons également que la largeur optimale du faisceau dépend du
rapport comburant-combustible : pour les éléments dont l'atomisation est
meilleure en flamme oxydante (pauvre en combustible) la zone de densité ato-
mique maximale est plus près de la base du brilleur et de dimension plus
réduite (Ag, As, Bi, Cd, Cs, Cu, K, Li, Mn, Na, Ni, Tl, Zn...) que pour les
éléments atomisés en flamme réductrice : le point de densité maximale est
plus haut dans la flamme et la zone d'atomisation plus large (Al, Au, Ba, Ca,
Cr, Mo, Sb, Si, Sn, Sr, Ti, V...) (fig. 5.8).

VI. - LE SPECTROPHOTOMÈTRE,
MONOCHROMATEUR, RÉCEPTEUR

PRINCIPES GéNéRAUX

Pratiquement les monochromateurs équipant les appareils commerciaux


ont été étudiés pour permettre l'analyse classique; leurs propriétés (dispersion,
résolution, luminosité) permettent de couvrir la plupart des problèmes prati-
ques, on se reportera au chapitre 2 pour tout ce qui concerne les caractéristiques
des spectrophotomètres.
Quelques principes généraux doivent cependant être rappelés. Les varia-
tions brusques de température sont préjudiciables à l'optique et à l'électronique
de l'appareil, la figure 5.15 montre la corrélation entre la variation de tempé-
rature ambiante et la valeur du signal de mesure. On en déduit que la tempé-
rature du spectrophotomètre doit être constante à ± 10 C. Une isolation ther-
mique (en polystyrène expansé) de l'appareil améliore la stabilité.
Les vibrations mécaniques sont aussi des causes de déréglage et de dérive
de l'appareil.
SPECTROPHOTOMÈFRE, MONOCHROMATEUR, RÉCEPTEUR 227

92 A ~

i ~I-_____ ~ 1
----:---------------/-:: ~
20

;
_ ' I I

Temps en h

FIG. 5.15. - Influence de la température amhiante sur l'absorbance.


A : Absorbance en fonction du temps, B: température en fonction du temps.

Les variat ions hygrométriques perturbent à la fois l'optique et l'électronique


de mesure.
La recherche des meilleures conditions d'utilisation porte sur la longueur
d'onde convenable, la largeur de fente, des sensibilités du récepteur. Le choix
de longueurs d'onde a été discuté page 217.

LA LARGEUR DE FENTE DU SPECTROPHOTOM~TRE

Celle-ci définit la résolution spectrale et par suite la sensibilité, la fidélité


et la justesse des mesures.
Une augmentation de la largeur de fente conduit à un accroissement de
la « bande passante» donc à une réduction de la résolution, accompagnée paral-
lèlement d'une réduction de sensibilité. Le tableau 5.7 (d'après Robinson, 1962)

Tableau 5.7. - INFLUENCE DE LA LARGEUR DE FENTE


SUR LA LIMITE DE DÉTECTION DU NICKEL

Largeur de fente Bande passante Seuil de détection


(mm) (nm) 1
(pg/ml)

0,03 0,32 5
0,05 0,32 5
0,075 0,39 6
0,10 0,47 6
0,20 0,77 6
0,30 1,18 7
0,40 1,61 7
0,60 2,47 10
1,0 plus de résolution 50
1,5 plus de résolution 100
228 CONDITIONS OPTIMALES D'ANALYSE

le montre à propos du nickel (raie 341,4 nm) : les seuils de détection sont donnés
pour des conditions instrumentales déterminées.
Ainsi met-on en évidence une largeur de fente à ne pas dépasser. Si une fente
trop large conduit à un défaut de sensibilité par suite d'une résolution insuffi-
sante, une fente trop étroite est aussi déconseillée car elle laisserait passer un
signal insuffisant sur le récepteur photo-électrique, il résulterait aussi bien un
manque de fidélité qu'un manque de sensibilité.
La largeur optimale de la fente du monochromateur définit également le
rapport signal-bruit de fond du photomultiplicateur. On peut dans certains cas
réduire le bruit de fond en décalant la
longueur d'onde du monochromateur.
C'est le cas lorsque le fond de la
source d'émission est différent de part et
d'autre de la raie (fig. 5.16) : Marucic et
Voinovitch (1969). En décalant la bande
passante AS vers les courtes longueurs
d'onde on diminue le bruit de fond.
Dans le cas des lampes à faible
às bruit de fond dans le domaine spec-
FIG. 5.16. -Profil de raie d'émission, tral considéré on augmente le rapport
bande passante. signal-bruit de fond en élargissant la
fente. Pour les lampes à fort bruit de
fond (bruit de lampe supérieur au bruit du photomultiplicateur) il con-
vient de réduire la fente et d'augmenter le gain du récepteur.

PHOTOMULTIPLICATEUR ET RI!CEPTEUR DE MESURE

L'augmentation du gain du photomultiplicateur (donc de la sensibilité du


récepteur) par une élévation de tension entre électrodes a pour conséquence
une augmentation du bruit de fond. Une autre caractéristique du récepteur
est sa stabilité. Le bruit de fond et l'instabilité (dérive) proviennent de défauts
inhérents au photomultiplicateur et à l'amplificateur, mais également de para-
sites externes transmis par le secteur. Un antiparasitage et une mise à la terre,
un stabilisateur de tension à l'entrée sont un remède efficace. Il faut noter
également la sensibilité des récepteurs de mesure aux variations de température
et d'humidité dans le laboratoire : l'effet de l'humidité est particulièrement
sensible au-dessus de 50 % d'humidité relative, par exemple pour un taux
d'humidité relative de 65 % on observe une variation du signal de mesure de
3 % après 8 h (Marucic et Voinovitch, 1969).
On doit maintenir la température ambiante à ± 2° et l'humidité à une
valeur inférieure à 55 %.
ÉTALONNAGE 229

VII. - CONTRÔLE GÉNÉRAL


DU SPECTROPHOTOMÈTRE

Compte tenu des observations précédentes, un contrôle sur le principe donné


page 222 à propos des sources d'émission peut être fait sur l'ensemble de
l'appareillage comprenant la source de rayonnement, la flamme alimentée avec
une solution de l'élément à la concentration désirée, le spectrophotomètre et
son récepteur. Les paramètres expérimentaux étant déterminés on examinera
successivement la réponse du récepteur pendant un temps convenable: 30 mu
à 1 h dans les conditions suivantes :
la Le récepteur seul (sans rayonnement et sans flamme) : cet essai renseigne
sur le bruit (courant d'obscurité) du récepteur.
20 Le récepteur recevant le flux incident (lampe à cathode creuse) à la lon-
gueur d'onde d'analyse: on obtient les caractéristiques « signal-bruit de fond»
du couple source-spectrophotomètre.
30 Le récepteur avec la source de rayonnement et la flamme : ceci montre
l'influence de la source d'atomisation sur le bruit de fond, cet essai est fait éga-
lement en présence du solvant (essai à blanc).
40 Enfin l'essai effectué avec successivement le solvant et une solution
d'analyse et cela avec une vingtaine ou une cinquantaine de répétitions, per-
mettra de juger de la sensibilité, de la fidélité (répétabilité) de l'ensemble.
Ces enregistrements montrent dans chaque cas le bruit de fond et ses fluc-
tuations, et la dérive du signal de mesure.

VIII. - ÉTALONNAGE ET RECHERCHE


DE LA JUSTESSE D'UN DOSAGE

DOSAGE EN SOLUTION AQUEUSE

Un point capital en spectrométrie d'absorption atomique est l'étalonnage.


Compte tenu des essais préliminaires : milieu étudié, gamme utile des dosages,
interactions, sensibilité, on est amené à utiliser une gamme de solutions syn-
230 CONDITIONS OPTIMALES D'ANALYSE

thétiques ayant la même concentration acide que les solutions d'analyses.


Plusieurs types d'étalonnages sont à envisager :
1° SOLUTIONS SIMPLES : c'est-à-dire ne contenant que l'élément dosé et
l'acide convenable; cet étalonnage est utilisable pour certains dosages (Zn, Fe,
Mn...) lorsque les solutions d'analyses sont très diluées pour l'ensemble des
éléments.
2° SOLUTIONS COMPLEXES: contenant à côté de l'élément dosé les principaux
éléments du milieu analysé, et à une concentration moyenne s'il s'agit d'analyses
de routine. L'étalonnage à partir de solutions complexes est utilisé dans l'ana-
lyse de routine des alliages, des produits industriels dont la composition de base
est constante et où seuls les éléments traces varient.
3° SOLUTIONS SIMPLES AVEC CORRECTEUR D'INTERACTION: on utilise une
gamme de solutions à teneurs croissantes de l'élément dosé et contenant toutes
une teneur fixe d'un tampon spectral : lanthane, strontium, potassium. C'est
la méthode la plus utilisée dans l'analyse des milieux naturels : roches, sols,
plantes pour la détermination de Ca, Mg, Zn, Mn, Fe...
40 SOLUTIONS COMPLEXES AVEC CORRECTEUR D'INTERACTION : cet étalon-
nage est utilisé lorsque l'on ne parvient pas à corriger complètement les inter-
actions, par exemple dans le dosage de très faibles teneurs en calcium dans les
sols où subsistent malgré les fortes teneurs en lanthane ajoutées des interactions
du fer et de l'aluminium; il faut alors ajouter aux solutions d'étalonnage une
quantité moyenne de fer et d'aluminium et éventuellement de tout autre élé-
ment.
5° DÉTERMINATION DE LA CONCENTRATION: les méthodes précédentes per-
mettent de tracer la courbe de l'absorbance relative (A) (ou du %d'absorption,
voir p. 237) en fonction de la concentration de l'élément dosé (C), C étant la
concentration dans la solution d'analyse CJlg/ml) ou dans l'échantillon de base
(p. p. m., %...) cette courbe n'est pas toujours une droite (fig. 5.17).

A2

'"
.~ Ax

~
A,
FIG. 5.17. - Détermina-
l'l<:
tion graphique d'une
'"
1: concentration.
~
J:l
<!

a
Concentration
ÉTALONNAGE 231

L'interpolation de la concentration C", est faite soit graphiquement (fig. 5.17),


soit par le calcul; il est nécessaire d'encadrer C", (absorbance A",) par deux
étalons Cl et C 2 voisins donnant les absorbances Al et A 2 •
Ona

Cette expression peut être programmée pour une calculatrice.


6° ÉTALONS DE RÉFÉRENCE NATURELS OU FABRIQUÉS: on entend par là des
échantillons semblables aux échantillons analysés mais de composition connue;
ce sont des produits : roches, sols, plantes, minerais, alliages, ciments... dont
l'analyse résulte d'étude collaborative inter-laboratoires. Ce peut être aussi
des échantillons analysés au laboratoire selon des méthodes autres mais éprou-
vées et dignes de confiance. En fait l'utilisation d'échantillons « naturels »
permet plutôt de contrôler une méthode, de vérifier un étalonnage. Cette ques-
tions est discutée ci-dessous page 240.

7° ÉTALONNAGE PAR LA MÉTHODE DES ( AJOUTS DOSÉS » : on peut retenir la


méthode décrite et commentée par Mariée et Armspach (1968) : on mesure
l'absorbance de la flamme, A, valeur due exclusivement à l'élément E à doser,
quand on pulvérise la solution à analyser Sl (teneur en E : x = Xl) et plusieurs
solutions (Sl +'" Sl +2", etc.) ne différant de Sl que par la teneur en E qui est:
x = Xl + a, X = Xl + 2a, etc. La valeur a est un incrément connu, choisi.
La fonction A = f(x) doit être, à l'incertitude des mesures près, de la forme
A = x.tg IX (au moins dans l'intervalle 0 < X < 4x l ) pour que la méthode
soit applicable. On y parvient toujours en diluant suffisamment la solution
initiale pour préparer la solution à analyser.
On a alors:
A(x1 + 2a) -
-~--~---=-~~
A(x 1 + a) = etc ...
a
puis

A s'obtient comme la différence de deux termes:

A=T-C

T : absorbance (( totale », C : absorbance ( parasite ».


T = log %0 , où cIl o est le flux transmis par la flamme lorsqu'on pulvérise de
l'eau pure et cIlle flux transmis par la flamme lorsqu'une des solutions S est
pulvérisée. cIl varie d'une solution S à l'autre. La longueur d'onde À.E de cIl o
232 CONDITIONS OPTIMALES D'ANALYSE

et de cI> est celle de la raie d'absorption choisie pour le dosage de l'élément E.


C = log ~ , où F o et F ont la même signification que cI>0 et cI>, mais à une
longueur d'onde Àe , dite cc de contrôle », suffisamment différente de ÀE pour que
l'élément E ne soit pas cause de l'absorption produisant F. La cause de cette
absorption parasite réside dans l'ensemble des tiers constituants des solutions S,
dissous ou""OOmbmés oans la flamme. Cet ensemble de constituants est rigoureu-
sement le même pour les diverses solutions S. li doit bien sûr absorber de
manière égale les rayonnements de longueurs d'onde ÀE et Àc. On ne peut pas
le vérifier exactement; on le vérifie avec une très bonne approximation en pre-
nant plusieurs longueurs d'onde de contrôle et en vérifiant qu'elles donnent la
même valeur pour C.
La figure 5.18 illustre la méthode à propos du dosage du zinc, les solutions
SI' S1+o, Sl+2o'" de concentration x = Xl' Xl + 0,1, Xl + 0,2, Xl + 0,3...
présentent les absorbances totales T xl , TXI+O,l' T XI + O,2'" celles-ci permettent le
tracé de la courbe pointillée.

0,20

0,15

FIG. 5.18. - Détermina-


li
2 0,10 tion d'une concentra-
li T(XI + 0 , 1 r - - - - - - - - : ; ; f ' tion (Zn) par la méthode
~
ce des ajouts.
0,05

C
O........'-"'::....L::........IC-----.L.._ _' - - _ - - ' -_ _'---_ _

XI XI +O,l XI +O,2 XI +O,3 X1+O,4


Concentration p.g/ml

Les absorbances A dues au zinc sont A = T - C, C étant déterminé comme


indiqué. On trace finalement la droite passant par les absorbances T x - C,
T XI +0,1 - C... (courbe en trait ,plein) qui coupe l'axe des X à l'origine 0,
cette droite a pour pente tg ex. La concentration X = Xl est donnée sur l'axe
des abscisses à partir de l'origine 0, selon l'échelle définie.
On peut aussi déterminer Xl par le calcul, ainsi dans l'exemple précédent:

tg ex _ TXIO
+ I
, - T XI T XI + O,2 - T X1 = 040
0,1 0,2 '
puis
Xl = A X1 = 0,080 Il g/ml
tg ex
ÉTALONNAGE 233

En règle pratique il convient de déterminer Xl de façon approchée de


manière à choisir les valeurs des ajouts (a, 20, 3a), a étant du même ordre
de grandeur que Xl'
La détermination de l'absorbance parasite C est faite à une longueur
d'onde voisine de la raie d'analyse : le tableau 5.8 donne quelques raies
utilisables.

Tableau 5.8. - RAIEs D'ANALYSE ET RAIES DE CONTRÔLE

Rayonnement de contrôle
Éléments Raies d'analyse
(nm)
Éléments Raies (nm)
1

Zn 213,9 Al 217,4
Mg 285,2 Fe 284,3
Li 670,8 Ne 671,7
Cu 324,7 Fe 322,6
Mn 279,5 Fe 278,8
Ca 422,7 Fe 426,0
Fe 248,3 Fe 247,8

Il est à remarquer que l'on peut utiliser comme raie de contrôle une
raie du gaz support : pour le lithium on recommande la raie de néon
671,7 nm.
Les avantages de la méthode des ajouts sont les suivants : compensation
des effets de matrice, inutilité de produits purs servant à constituer une matrice
comme dans les cas d'étalonnages précédents. Un inconvénient théorique
résulterait de la présence dans la flamme de deux états différents de l'élément
des ajouts et de l'échantillon. Enfin il doit y avoir proportionnalité entre
l'absorbance relative et les concentrations mesurées, selon un domaine com-
prenant l'échantillon et les ajouts.

REMARQUES SUR LA PR~PARATION DES SOLUTIONS


D'~TALONNAGE

On trouvera dans les chapitres d'application les conditions propres à chaque


méthode d'analyse.
Un certain nombre de précautions doivent être rappelées :
- Utiliser des réactifs « purs pour analyse » pour les acides, les éléments
234 CONDITIONS OPTIMALES D'ANALYSE

dosés, les éléments principaux du milieu, servant à préparer des solutions de


base.
- La pureté des composés utilisés est essentielle en particulier pour les
constituants de base du milieu (autres que le ou les éléments dosés).
- Les éléments à déterminer sont introduits dans les solutions étalons à
partir de composés chimiques parfaitement définis : stables, non hygroscopi-
ques, solubles dans les acides convenables; le tableau 5.9 indique quelques-uns
des produits commerciaux à utiliser.

Tableau 5.9. - COMPosÉS UTILISÉS


POUR LA PRÉPARATION DES SOLUTIONS DE BASE D'ÉTALONNAGE
(Éléments classés par N° atomique)

É/é- É/é- É/é-


ments Composés ments Composés ments Composés

--
Li LiCI Mn Mn + HCI Sn SnCl4, 5 HaO
Be BeCOa Fe Fe + HNO a Sb KCOa(CHOH)aCOaSbO,
ou BeS04' 4 RaOI Ni Ni + HCI 0,5 HaO
Na NaCI ou NiCla, 6 HaO Cs CsCl
Mg MgS04 Co CoCla,6HaO Ba BaCOa +HCI
Al Ala(SOJa, 18 RaO +HCI
Si NaaSiOa, 9 HaO Cu CuS0 4,5HaO La LaaOa + HCI
P KHaPO, +HCI W Na aWOa,2HaO
S KaS04 Zn Zn + HCI Pt Pt + HCI + HNO a
K KCI Ga Ga + HCI Au HAuCl4, 3 HaO
Ca Cacoa + HCI As AsaO a + OHNa +HCI
Ti KaTiFo,HaO Rb RbCI Hg HgCla + HaS04
+ RaSO, Sr SrCOa + HCI Tl TINOa +HNOa
V VaOs +OHNa Mo MoO a +OHNa Pb PbNOa
+ RaSO, Ag AgNOa +HNOa Bi Bi +HNOa
Cr CrOa ou KaCrO, Cd Cd+ HCI UOaSO" 3,5 HaO
1 U

Dans le cas d'analyse minérale comprenant des extractions de complexes


métalliques organiques, les étalons doivent être préparés dans les mêmes
conditions de traitement des solutions des échantillons; par exemple si l'ana-
lyse comporte l'extraction de Ni, Co, Mo, Ag, Cu... à partir d'une solution
minérale composée (solution de roche ou de minerais) sous forme d'ammo-
nium pyrrolidine dithiocarbamates, dans la méthylisobutylcétone, les étalons
sont préparés à partir de solutions composées, comprenant les éléments du
milieu, les éléments Ni, Co, Mo, Ag, Cu couvrant le domaine de dosage :
ces solutions sont extraites dans les conditions de l'analyse; ce sont les extraits
qui servent d'étalons. En général ces solutions ne se conservent pas longtemps
il convient de les préparer lors de chaque série de dosages.
ÉTALONNAGE 235

SOLUTIONS ORGANIQUES

L'absorption atomique permet l'analyse directe de liquides organiques:


huiles, pétroles, solvants..., de milieux en solution organique : graisses, plasti-
ques... Dans ces cas il importe que l'échantillon soit dilué dans un solvant
organique convenable (tableau 5.4) pour amener les éléments à déterminer
dans la gamme optimale de dosages (voir chap. 11).
On a vu également qu'en analyse minérale on pouvait être conduit à séparer
les éléments à déterminer sous forme de complexes organiques (chélates) solubi-
lisés dans un solvant organique:convenable[(méthylisobutylcétone par exemple).
Le problème de l'étalonnage doit être spécialement étudié dans les deux cas.
Lorsqu'il s'agit de liquides organiques à analyser (huiles, pétroles) on pré-
pare les étalons à partir de sels organométalliques que l'on solubilise dans
le liquide correspondant raffiné, selon la gamme désirée; le produit est ensuite
dilué dans le solvant convenable.
Voici à titre d'exemple quelques sels organométalliques utilisés en « absorp-
tion atomique» (tableau 5.10).

Tableau 5.10. - COMPosÉS ORGANOMÉTALLIQUES UTILISÉS


POUR LA PRÉPARATION DES SOLUTIONS ÉTALONS ORGANIQUES
(d'après N. B. S., 1962)

Al 2-éthylhexanoate d'aluminium.
Ba Cyclohexanebutyrate de barYum.
B Méthyl borate.
Cd Cyclohexanebutyrate de cadmium.
Ca 2-éthylhexanoate de calcium.
Cr Tri(l-phényl-l,3-butanedione) chrome (III).
Co Cyclohexanebutyrate de cobalt.
Cu Cyclohexanebutyrate de cuivre (III).
Fe Tri(l-phényl-l,3-butanedione) fer (III).
Pb Cyclohexanebutyrate de plomb.
Li Cyclohexanebutyrate de lithium.
Mg Cyclohexanebutyrate de magnésium.
Mn Cyclohexanebutyrate de manganèse (II).
Hg Cyclohexanebutyrate mercurique (II).
Ni Cyclohexanebutyrate de nickel.
P Triphénylphosphate.
Si Octaphénylcyclotétrasiloxane.
K Erucate de potassium.
Ag 2-éthylhexanoate d'argent.
Na Cyclohexanebutyrate de sodium.
Sr Cyclohexanebutyrate de strontium.
Sn Bi(2-éthylhexanoate) dibutylétain.
V Bi(1-phényl-l,3-butanedione) oxovanadium (IV).
Zn Cyclohexanebutyrate de zinc.
236 CONDITIONS OPTIMALES D'ANALYSE

DOSAGE AVEC éTALON INTERNE

La technique de « l'étalon interne» d'usage courant en spectrographie


d'émission est préconisée dans certains cas en absorption atomique. L'appareil
doit être conçu avec un canal de référence comportant une source de rayonne-
ment, un sélecteur de radiations, un récepteur photo-électrique : un tel dispo-
sitif est décrit chapitre 2 et schématisé figure 2.3.
On mesure le rapport des absorbances de l'élément dosé et de l'étalon
interne, en fonction de la concentration de l'inconnu. Smith et al. (1968),
Fcldman et al. (1969) ont étudié les avantages de la technique qui concernent
la correction ou la réduction de certaines erreurs, en particulier celles dues aux
variations dans les débits de gaz, dans la nébulisation, et à certains effets de
matrice. Pour corriger valablement les interactions chimiques il convient de
choisir convenablement l'étalon interne: il doit avoir dans la flamme un com-
portement comparable à l'élément dosé. Par exemple le strontium convient
pour déterminer le calcium et corriger dans une certaine mesure les interactions
de l'aluminium ou des phosphates. Les auteurs cités plus haut recommandent
les conditions suivantes pour l'analyse de quelques matériaux:

bronzes d'aluminium, dosages de Cu 249,2 nm, étalon interne Cd 228,8 nm,


Fe 358,1 nm, étalon interne Mn 403,1 nm, Al 396,1 nm, étalon interne Cr 357,9 nm;
ciments, dosages de Mg 285,2 nm, étalon interne Cd 228,8 nm, Al 396, 1 nm éta-
lon interne Cr 357,9 nm;
laitons, dosages de Cu 249,2 nm, étalon interne Mn 403,1 nm, Zn 307,6 nm,
étalon interne Mn 403,1 nm.

Le principe de l'étalonnage interne paraît intéressant car il améliore la


linéarité des courbes d'étalonnage et de la fidélité des mesures.

EXPRESSION DES MESURES, CALCUL DES CONCENTRATIONS

Les spectromètres d'absorption atomique (chapitre 2) donnent à la sortie


un signal exprimant soit l'absorbance relative (densité optique), soit le pour-
centage d'absorption (ou de transmission).
On peut rappeler quelques définitions : si 10 est le flux énergétique incident,
1 le flux énergétique transmis à travers une population atomique on a les expres-
sions suivantes :
. . la
F acteur de transmISSIon " = 1

Facteur d'absorption
ÉTALONNAGE 237

Densité optique Jo
D =log-
1

enfin si D b1anc et D essai sont les densités optiques correspondant au cc blanc»


et à cc l'essai» analysé on définit l'absorbance relative

Iblanc
A = Dessai - D bIanc = 1og Iessaï

Pratiquement la grandeur issue du spectromètre est soit une densité opti-


que (D) ou une absorbance (A), soit un pourcentage d'absorption (œ x 100);
par exemple si 10 = 100 :
100 - 1
Le pourcentage d'absorption est 100 x 100 = 100 - 1

Si l'on a besoin de comparer les performances et résultats de divers appareils


il importe de comparer les mêmes grandeurs : absorbance ou pourcentage
d'absorption: le tableau 5.1 1 donne la correspondance entre facteur de trans-

Tableau 5.11. - FACTEUR DE TRANSMISSION ET D'ABSORPTION,


POURCENTAGE D'ABSORPTION, ABSORBANCE RELATIVE

~
Facteur Facteur Absorbance
% d'absorption
de transmission d'absorption Cl relative

100 1 0 0 0
95 0,95 0,05 5 0,02
90 0,90 0,10 10 0,046
80 0,80 0,20 20 0,097
70 0,70 0,30 30 0,154
60 0,60 0,40 40 0,222
50 0,50 0,50 50 0,300
40 0,40 0,60 60 0,398
30 0,30 0,70 70 0,523
20 0,20 0,80 80 0,700
10 0,10 0,90 90 1
5 0,05 0,95 95 1,30

1
° 0 1 100 00

mission, facteur d'absorption, % d'absorption, absorbance relative (ou densité


optique), ceci pour une valeur 10 = 100 et des valeurs de 1 de 0 à 100 (sans
expansion d'échelle ni gain de sensibilité).
238 CONDITIONS OPTIMALES D'ANALYSE

Si les galvanomètres des appareils commerciaux sont en général gradués


soit en absorbance, soit en % d'absorption, l'utilisation d'un enregis-
treur graphique peut exiger l'étalonnage de la déviation de l'enregis-
treur en fonction de la mesure délivrée par le récepteur galvanomé-
trique.
Dans certains cas au lieu des étalonnages A = f(c) ou % Abs. = f(c)
(c : concentration de l'élément) on utilise parfois les courbes % Abs. = log c
ou log A = log c + log m (m : constante) qui permettent une linéarité plus
étendue.

IX. - CONTROLE DE LA VALIDITÉ


D'UNE MÉTHODE

Le contrôle porte sur la sensibilité, la fidélité (répétabilité et reproducti-


bilité) la justesse et la précision (Laurent, 1968). A ces caractéristiques on peut
ajouter la rapidité et la rentabilité.

CONTROLE DE SENSIBILIT~

La sensibilité d'une analyse par absorption atomique est, au vOlsmage

d'une concentration donnée, l'expression = ~~ (variation de l'absorbance


relative par rapport à la variation de la concentration). La sensibilité dépend
de l'élément dosé, du milieu étudié, des conditions inttrumentales. Après avoir
défini les conditions opératoires (chimiques et physiques) un essai sur solutions
synthétiques couvrant le domaine des dosages permet de constater si les valeurs
de sensibilité qui en résultent sont conformes aux exigences. On a vu dans les
paragraphes précédents les paramètres permettant l'amélioration de la sensi-
bilité dans le cas des appareils classiques. Dans les problèmes de traces il
arrive que l'on soit au-dessous de la gamme optimale de dosages, c'est-à-dire
au voisinage du seuil de détection (concentration donnant dans le cas pratique
un signal au moins égal à deux fois les fluctuations du bruit de fond : source
d'émission-flamme-récepteur); il s'agit dans ce cas de réduire l'ensemble du
bruit de fond mais ceci entraîne en général une réduction de la sensibilité, un
compromis est à trouver dans ce cas. On peut se reporter à l'étude théorique
de Winefordner et Vickers (1964), et aux résultats expérimentaux de Wine-
fordner et al. (1967).
CONTROLE DE LA VALIDITÉ D'UNE MÉTHODE 239

CONTROLE DE FID~LITt!

La fidélité d'une méthode d'analyse est caractérisée, au voisinage d'une


valeur donnée de la grandeur mesurée, par l'étroitesse de l'accord entre les
valeurs expérimentales obtenues avec cette méthode sur un ensemble de déter-
minations. Deux tests permettent de juger la fidélité d'une méthode : la répé-
tabilité et la reproductibilité, exprimés par l'écart-type et le coefficient de varia-
tion. L'écart-type est donné par l'expression

Xo valeur réelle (ou moyenne), x valeurs individuelles, n nombre de répétitions;


le coefficient de variation est C. V. = ~ x 100 (appelé aussi écart quadratique
Xo
moyen relatif). La répétabilité est l'expression de la fidélité à l'intérieur d'un
laboratoire où l'on travaille avec les mêmes appareils, les mêmes réactifs. La
reproductibilité concerne un ensemble de laboratoires exploitant la même
méthode avec des moyens différents.
Le test de répétabilité est en fait le plus classique pour juger du résultat
final mais aussi pour rechercher toutes causes d'erreur au cours de l'analyse:
en effet il est facile d'effectuer les répétitions soit au départ de l'échantillon
soit au cours des phases intermédiaires de l'analyse.
Précisons que si l'écart-type est qla répétabilité est généralement exprimée
par ± 2q pour une probabilité de 0,95. Inversement, les exigences de l'analyse
définissant l'écart-type autorisé, on en déduira le nombre de répétitions à
effectuer soit sur l'ensemble de l'analyse, soit uniquement sur la mesure.
La reproductibilité est le test interlaboratoire, il permet un jugement plus
valable en particulier lorsque les résultats sont appelés à être exploités par des
gens autres que ceux responsables de l'analyse. On connaît de nombreux
exemples d'études coopératives sur les roches, les minerais, les métaux et
alliages, les ciments... ; elles sont plutôt considérées comme test de justesse et de
précision (voir p. 240); il est cependant tout à fait possible de les appliquer à
une méthode déterminée, par exemple l'absorption atomique.

CONTROLE DE LA JUSTESSE

La justesse d'une méthode d'analyse ou plus exactement d'un résultat


d'analyse est, au voisinage d'une valeur donnée de la grandeur mesurée,
l'étroitesse de l'accord entre la valeur vraie et la moyenne des résultats qui
seraient obtenus en appliquant la méthode un grand nombre de fois. Le défaut
240 CONDITIONS OPTIMALES D'ANALYSE

de justesse provient d'erreurs systématiques et en particulier de l'étalonnage,


ou d'un défaut de préparation de l'échantillon.
Ainsi apparaît toute l'importance de l'étalonnage. Malgré les précautions
prises pour l'élaboration des solutions d'étalonnage on peut toujours craindre
un effet de matrice propre à telle solution d'analyse. On dispose de trois moyens
pour vérifier la justesse d'une analyse : la méthode des « ajouts dosés », on l'a
vu, est en général un contrôle sûr de l'étalonnage, elle ne permet pas cependant
de juger de la mise en solution; le second moyen, bien classique est la compa-
raison avec une méthode de référence, enfin le procédé qui tend à se développer
de plus en plus est l'utilisation d'échantillons naturels (ou fabriqués lorsqu'il
s'agit de produits industriels) : il s'agit là de produits dont l'analyse est connue
et digne de confiance. On admet à cet effet comme valeur « juste » la moyenne
arithmétique des résultats obtenus par un grand nombre de laboratoires exploi-
tant des techniques différentes, tous résultats aberrants étant évidemment éli-
minés. Dans cet esprit, plusieurs organismes nationaux et internationaux
proposent des échantillons étalonnés.
Le Centre de Recherches Pétrographiques et Géochimiques (Nancy)
fournit une série de roches : granites, basaltes, diorites, serpentines, micas...
analysées par de nombreux laboratoires, et accompagnées d'une analyse très
complète portant sur les majeurs et les traces (Roubault et al., 1966). L'U. S.
Geological Survey (u. S. A.) délivre également six échantillons de granite,
granodiorite, andésite, péridotite, dunite, basalte avec un bulletin d'analyse
portant sur 14 éléments majeurs et 57 éléments traces (Flanagan, 1969). Le
Comité Inter-Instituts pour l'Analyse Foliaire (1969) a publié une série de
méthodes de référence pour l'analyse des végétaux, il prépare un échantillon-
nage d'une vingtaine de plantes analysées par quinze laboratoires français
et étrangers et destinés à l'étalonnage des méthodes d'analyses (éléments
majeurs et oligo-éléments). On peut également citer la chaîne « Fourrage »
organisée par l'Institut National de la Recherche Agronomique-Paris qui dis-
tribue périodiquement aux laboratoires intéressés deux fourrages aux fins
d'analyses et pouvant servir en suite d'étalons. Le National Bureau of Stan-
dards (U. S. A.) commercialise des échantillons étalons de minerais, de
ciments, céramiques, aciers, fontes, alliages cuivreux... avec leur bulletin d'ana-
lyse. L'1. R. S. 1. D. (Institut de Recherche Sidérurgique), le G. A. M. S.
(Groupement pour l'Avancement des Méthodes Physiques d'Analyse), la
C. E. E. (Communauté Économique Européenne, Bruxelles) fournissent, dans
des domaines divers, des échantillons étalons.

CONTROLE DE LA PRéCISION

La précision est la qualité globale d'une analyse, comprenant la fidélité,


la sensibilité, la justesse; elle est établie selon les critères ci-dessus indiqués à
CONTROLE DE LA VALIDITÉ D'UNE MÉTHODE 241

partir d'échantillons « étalons» définis à propos du contrôle de la justesse.


La précision est valable bien entendu, pour un travail déterminé et pour un
élément donné.
Il est en effet difficile, d'établir des conditions optimales théoriques valables
dans tous les cas d'analyse et susceptibles de servir de référence. Ainsi par
exemple Rousselet (1966) propose pour caractériser la sensibilité maximale des
éléments chimiques de définir une « absorption atomique spécifique » : ce
serait « la mesure en densité optique de l'absorption atomique provoquée par
la nébulisation d'une solution contenant 1 fLg/ml de l'élément avec un débit
réel de 1 ml par minute dans une flamme de 1 dm de longueur utile », mais
cette définition est fonction des conditions expérimentales (débit de nébulisa-
tion, vitesse de la flamme...) aussi Rousselet propose-t-il de définir une « absorp-
tion atomique spécifique relative » comme le rapport entre l'absorption spé-
cifique de l'élément considéré et celle d'un élément choisi comme référence,
ces valeurs étant établies dans des conditions opératoires identiques; le magné-
sium présentant l'absorption atomique spécifique la plus élevée pourrait servir
d'élément de référence en lui attribuant la valeur 1 dans les conditions opéra-
toires optimales.
La spectrométrie d'absorption atomique étant, comme pratiquement toutes
les méthodes physiques d'analyse, une méthode comparative a besoin de para-
mètres de référence aussi bien du point de vue théorique que pratique.

A consplter : recherches des conditions optimales d'analyse: CELLIER et STRACE


(1966); utilisation des méthodes statistiques: LARK (1954), CHARLOT (961), DOERF-
FEL (1961), GILLET (1969); normalisation des méthodes d'analyses: LAURENT (1968);
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élément: PRUVOT (1970).
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INDEX ALPHABÉTIQUE DES AUTEURS
CITÉS DANS LE TOME I

ABBEY, S., 243. McAULIFEE, J. J., 245. BERNAS, R, 246.


ADAMS, P. B., 184, 243. AVNI, R., 284. BERRY, W. L., 246.
ADDA, J., 257. BERTHELAY, J. C., 246.
AFRICAN, S., 251. BABKO, A. K., 133, 245. BERTILSSON, G. O. B., 263.
AGAZZI, J. E., 243. BACHMANN, R. W., 245. BERTRAND, D., 246.
ALCOCK, N. W., 243. BADER, H., 123, 248. BEmGE, O., 246.
ALDOUS, K. M., 102, 117, BAKER, C. A., 176,245. BETREMIEUX, R., 249.
243. BAKER, J. H., 245. BEZIER, D., 250.
ALDRICH, D. G., 243. BALZANO, B., 245. BIANCIFIORI, M. A., 120,
ALESKovSKII, V. R, 269. BANERJEE, D. K., 245, 277. 124.
ALKEMADE, C. T. J., 4, 87, BANERJI, AC., 277. BIECHLER, D. G., 246.
136, 139, 142, 243, 277. BARBARAS, R., 281. BILLINGS, G. K., 4, 162,
ALLAIRE, R. P., 243. BARNES, L., 174, 245. 244, 246, 247.
ALLAN, J. E., 130, 243, BARNEY, J. E., 245. BINNERTS, W. T. J., 247.
244. BARON, H., 245. BISA, K., 106, 108, 109,
ALTHAUS, E., 244. BARRAS, R. C., 245. 247.
AMIEL, c., 274. BARTER, D. H., 282. BITTEL, R., 247.
AMos, M. D., 143, 150, BAUDEL, 253. BLAKEMORE, L. C., 247.
154, 165, 174, 175, 176, BAUDIN, G., 121, 127,245. BLASI, J. A., 255, 277.
177, 216, 225, 244, 273· BAYENS, J., 245. BLIJENBERG, B. G., 247.
ANAVI, Z., 261. BAZHOV, A. S., 245. BOBER, A., 247.
ANoERSEN, N. R., 244. BEALE, P. A. A, 253. BOCHKOVA, O. P., 247.
ANDERSEN, S.!., 271. BEAR, F. E., 245. BoDKIN, J. B., 267.
ANou, c., 258. BECKER, D. A., 174, 175, BOITEUX, H., 23, 102, 115,
ANDREASEN, A. A, 279. 176, 254. 132, 136, 267.
ANGERER, E., 3, 244. BECKMAN, 245. BOKOWSKI, D. L., 247.
ANGINo, E. E., 4, 244. BEDRICH BERNAS, 245. BOLTZ, D. F., 251, 252,
ANONYME (1923), 244. BEER, W. J., 282. 260, 261, 274.
ANONYME (1956), 244. BEGUINOT, J., 258. BOND, A M., 175, 176,
ANONYME (1969), 244. BELCHER, C. R, 175, 245, 200, 247.
ARAS, A, 253. 246,262,266,280. BONIG, G., 247.
ARCHBOLD, R. O., 259. BELCHER, R., 246. BOOM, W. G., 247.
ARIYOSHI, S., 267. BELEY, J., 246, 249. BoRDONALI, C., 120, 124,
ARHEWER, M. E., 244. BELLOMY, R R., 255. 246.
ARHENS, L. H., 244. BELT, C. B., Jr., 246. BOROVICK-RoMANOV A,
ARMsPACH,231. BENFORO, K., 246. T. F., 146, 157, 247.
A. S. T. M., 4, 5, 244. BENHAMOU, A., 255. BoSNES, R., 256.
ATSUYA, 1., 244, 257. BERGER, K. c., 278. BOSSHART, R. E., 255.
AUBERT, H., 200, 270. BERMAN, E., 112, 246. BOmMA, C. I. C., 279.
Il INDEX ALPHABÉTIQUE DES AUTEURS (Tome 1)

BOUCElTA, M., 247, 258. CARLTON, J. K., 282. CRAWFORD, A., 106, 107,
BOUGHTON, L., 255. CARLTON, A. B., 249. 251.
BOULD, c., 247, 248. CARROLL, J. E., 279. McCREADY, R. M., 271.
BOURDON, R., 247. MCCARTHY, J. H., 282. CRooKE, 1., 251.
BOVE, c., 270. McCARTHY, W. J., 283, CRooKE, W. M., 251.
BOWEN, H. J. M., 247. CARTWRIGHT, J. S., 250. CROWDER, R. D., 283.
BOWMAN, J. A., 165, 176, CATOUL, P., 250. CROWE, R. E, 261.
247. CELLIER, K. M., 241, 250. CUNNINGHAM, A. F., 190,
BRABSON, J. A., 190, 248. CHABOT, H., 266. 268.
BRACCO, D. J., 261. CHABOVSKII, L. P., 264. CuNNINGHAM, R. K., 251.
BRACHElT, F. P., 243. CHAKRABARTI, C. L., 136, CURRY, A. S., 261.
BRADFIELD, E. G., 247, 207,250, 275, 277. CURRY, R. H., 254.
248. CHAMBERS, W. E., 266.
BRADFORD, G. R., 243. CHAPMAN, H. D., 250. DAGNALL, R. M., 102,
BRANDENBERGER, H., 123, CHARLOT, G., 187, 241, 175,216,243,246,249,
248. 250. 251, 252.
BRATZEL, M. P., 284. CHAN, K. M., 250. DALTON, E. E, 252.
BRAY, H. M., 246. CHAT, G., 250. DANCHIK, R. S., 252.
BRAY, R. H., 245. CHEEK, D. B., 250. DAVID, D. J., 120, 138,
BRECH, E, 124, 248. CHow, T. J., 250. 154, 175, 176, 188, 190,
BREY, M. E., 254. CHRISTIAN, G. D., 251, 252, 282.
McBRIDE, C. H., 248. 255. DAWSON, J. B., 253, 279.
BRINHALL, W. H., 248. DEAN, J. A., 4, 136, 143,
CLARKE, G. M., 247.
BRINK, D., 249. 253, 254.
CLEARY, J. J., 258.
BRINK, J. A., 284. DEBRAS-GUÉDON, J., 179,
DE CLIPPELEIR, G., 251.
BRISCOE, A. M., 248. 190, 197,253,281.
CLYME, R. S., 257.
BRODY, J. K., 120, 257. DECKER, C. E, 253.
COATES, J. T., 283.
BROOKS, K. A., 246, 248. DECKER, L. R., 253.
CoCKRELL, C. E, 269.
BROWN BOVERI, 248. DE DONER, A., 280.
CoHORT, G., 281.
BROWNER, R. F., 102,249. DELAUGHTER, B., 253.
COLLIER, R. E., 251.
BROYER, T. C., 249. DELMAS, J., 253.
COLLINSON, W. J., 251.
BRUNEL, A., 249. DEMOLON, A., 253.
BUCHANAN, J. R., 249.
Comité Inter-Instituts
DENSHAM, A. B., 253.
BUFFEREAU, M., 249.
pour l'Étude des Tech-
DESCUBE, J., 253.
BURDElT, R. A., 249.
niques Analytiques du
DEWERDT, 266.
BURREL, D. C., 249.
Diagnostic Foliaire, 240,
DHUMWAD, R., 255.
BURELLI, F. P., 249.
251.
DIRNAGL, K., 247.
BURRIEL-MARTI, F., 249. CONIL, L., 251.
DICKSON, R. E., 174, 190,
BURROWS, J. A., 249. CONNOLY, J. D., 251.
253.
BUTLER, L. R. P., 95, 124, CooKE, W. D., 256.
DINIUS, R. H., 270.
167, 207, 216, 244, 249, COOPER, J., 125, 251.
DOERFFEL, K., 241, 253.
255, 279, 284. CoPPENET, M., 251.
DOLEZAL, J., 253.
CoRDONNIER, R., 251.
DOWLING, E B., 250.
CoRDOVA, V., 277. DOWNS, S. C., 154, 175,
CAIN, D. A., 276.
CALKINS, R. C., 249. CoRNFIELD, A. H., 262, 255.
CALVEZ, J., 251. 269. DREUX, c., 256.
CAPACHo-DELGADO, L., COTTENIE, A., 251. DROLL, H. A., 284.
167, 174,249,250,266, COUDERT, M., 112, 251. DROUHIN, N., 258.
285. CoWLEY, T. G., 255. DROUINEAU, G., 253.
CARE, A. D., 250. McCRAKAN, M., L., 251. DRUCKMAN, D., 253.
INDEX ALPHABÉTIQUE DES AUTEURS (Tome 1) ID

DUCAY, E. D., 271. FREEOMAN, R. W., 270. GOODFELLOW, G. 1., 95,


Du CHAFFAUT, J., 245. FREIER, E. F., 258. 257.
DUNCAN, D. L., 275. FREISER, H., 268. GOTO, H., 244, 257.
vonDUNKEN,H., 106, 107, FREY, S. W., 255. GoURDIN, A., 251.
253. FRlTsCHE, J., 247. Goux, R, 257.
DUREN, S. c., 259. FuLTON, A., 167, 255. GoVINDARAJU, K., 257,
DURHAM, J. S., 253. FURLAN, J., 279. 274.
DuvAL, c., 253. FUWA, K., 114, 255, 272. GRAMBLE, L. W., 257.
DVORAK, J., 254. GRAYSTONE, J. E., 250.
DYMOND, J. A., 247. GABRIEL, R., 251. GREAND, M., 266.
GAILLOT, J., 255. GREAVES, M. C., 258, 273.
ECREMENT, P., 249, 254. GAMBRILI, C., 255. GREWLING, T., 245.
EDDY, R. D., 261. GANGULY, A. K., 270. GRlFFIN, G. F., 258.
EowARDs, H. W., 254. GANIVET, M., 255. GRIFFITHS, N., 273.
EINAGA, H., 260. GARNER, J. c., 260. GRIGG, J. L., 258.
EISEN, J., 254. GARTON, F. W. J., 176, GRILLOT, H., 258.
ELROD, B. B., 254. 245. GROENEWALD, T., 258.
ELWELL, W. T., 4, 176, GROSSMAN, W. E. L., 254,
GASSMANN, A. G., 255.
225, 254. GATEHOUSE, B. M., 120,
256.
EMMEL, H. W., 266. GUOZINOWlCZ, B. J., 258.
256.
ENDO, Y., 254. GUILLAUMIN, R., 258.
GAYDON, A. G., 133, 256.
BRCOLl, B., 125, 280. GUPTA, P. L., 258.
McGEE, W. W., 87, 256.
ERDEY, L., 254. GUTENMANN, W. H., 258.
GEFFROY, J., 255.
EsCHE, R, 247.
GENTY, C., 249.
EsHELMAN, H. C., 254. HAAs, T., 265.
GERSKEN, J. E., 106, 108,
von Euw, M., 251. HAGENAH, W. D., 268.
256.
EZELL, J. B., 254. HALL, R. J., 258.
GEYER, R., 253.
HALLS, D. J., 154, 161,
GIAMMARlSE, A., 190, 256.
FABRICAND, B. P., 254. 258.
GIBSON, J. H., 87, 174,
FARRAR, B., 254. HALsTED, J. A., 271.
214, 256.
FASSEL, V. A., 87, 117, HAINSIG, Z., 258.
GIDLEY, J. A., 4, 176,225,
124, 131, 174, 175, 176, HAMBLY, A. N., 212, 214,
177, 254, 255, 268, 282. 254, 256. 273.
FEAST, E. c., 279. GILBERT, M., 246. HAMEAu, G., 258, 281.
FELDMAN, C., 255, 263. GILBERT, P. T., 130, 256. HAMEs, G. E., 265.
FELDMAN, F. J., 236, 251, GILLET, R., 241, 256. HAMILTON, E. 1., 258.
255,277. GIMBLET, E. G., 256. HAMILTON, T. S., 278.
FELDMANN, M., 250. GINZBURG, V. L., 256. HAMMAR, H. E., 251, 258.
F'ERGUSON, M., 272. GIRARD, M. L., 253, 256, HANSEN, J. L., 258.
F'ERNANDEZ, P., 131, 266. 257, 274, 281. HANSEN, J., 258.
FIJALKOWSKI, J., 245. GIRAUD, J. L., 142, 177, HARGlS, L. G., 252.
FISHMAN, M. J., 154, 175, 257. HARJADI, W., 146, 214,
255,268. GLASS, J. R., 268. 281.
FISKELL, J. G. A., 284. GLAZER, 1., 279. HARMs, T. F., 269.
FIXMAN, M., 255. GOECKE, R, 257. HARRIS, R. M., 258.
FLANAGAN, F. J., 240, 255. GOLDBERG, E. D., 250. HARRISON, W. W., 175,
FLEET, B., 255. GOLDMAN, C. R., 245. 181,258,261.
FLEMING, L. W., 278. GOLEB, J. A., 120, 257. HARRISON, M., 217, 258.
FRANK, C. W., 262. GOLTERMANN, H. L., 257. HARTLAGE, F. R., 180,
FRAYNE, J. G., 3, 255. GOMEZ, C. D., 257. 258.
PINTA. J. 10
IV INDEX ALPHABÉTIQUE DES AUTEURS (Tome 1)

HARTLEY, E. R., 258, 259. HURD-KARRER, A. M., JOUIS, B., 261.


HARVEY, R. J., 281. 260. JULIANO, P. O., 261.
HAsHIMOTO, A., 276. HURFORD, T. R., 260. JUNGREIS, F., 261.
RATA, T., 254. HUTCHINSON, F., 278. JURION, R., 261.
RATCH, W. R., 259. HWANG, J. Y., 260. JURSIK, M. L., 261, 262.
RAYASHI, Y., 284.
HEADRlDGE, J. B., 259. ICHIDA, T., 260. KAHN, H. L., 87,112,262.
HEATON, F. W., 253. bDA, C., 260. KAHANE, E., 262.
HECKMAN, M., 259. IKEDA, S., 244,257. KAHNKE, M. J., 262.
HEERDT, J. C., 249. lMAI, T., 269. DE KALB, E., 271.
HEFFERNAN, B. J., 259. IMBIMBO, E. S., 254. KAPLAN, I. R., 248.
HEIGENER, H., 247. INGLE, D. N., 260. KATZ, A., 262.
HELD, A. M., 283. INGLlS, A. S., 258,259. McKAy, R., 255.
HELFER, E., 274. INKSON, R. H. E., 251. McKEE,262.
HELL, A., 276. McINTYRE, A. B., 243, KEMP, N., 251.
HELLENDOORN, H. B. A., 253. KENNETH, E., 262.
280. INTOUTI, R., 260. McKENzIE, W. F., 281.
HENKENS, C. H., 259. I. P., 260. KERBER, J. D., 262.
HENRIKSEN, A., 259. ISHII, H., 260. KEVAN, L. J., 192, 274.
HERRMANN, R., 103, 136, ISHII, T. M., 260. KEYWORTH, D. A., 270.
243,259. ISMAA, O. J., 282. KHAN, F. R., 262.
HEssEL, D. W., 259. lTO, J., 260. KINNUNEN, J., 262.
HICKEY, L. G., 259. IVANOV, N. P., 87, 261. KINSON, K., 174, 175, 246,
HIME, W. G., 251. IVANTSOV, L. M., 256. 262, 266.
HINGLE, D. N., 115, 259. KIRCHHOFF, H., l, 2, 3,
HINSON, W. H., 259. JACKSON, M. L., 261. 262.
HODGES, R. J., 262. JAKUBIEC, R. J., 261. KIRKBRlGHT, G. P., 181,
JAKUBIEC, R., 261. 259, 260, 262, 263.
HODGKINS, C. R., 258.
HOFER, A., 190, 265. JAMES, G. S., 276. KIRSTEN, W. J., 263.
HOFFMAN, F., 259. JANAUER, G. E., 174, 176, KLAVIS, G., 265.
HOLMGREN, G. G. S., 259. 261. KLESCH, K., 279.
HOLT, A. B., 250. JANSEN, A. V., 276. KNIGHT, D. M., 263.
HOMMEY, R., 251. JARREL AsH., 261. KNIGHT, N. H., 270.
HONEGGER, N., 260. JAWOROWSKI, R. J., 131, KNISELEY, R. N., 254.
HOOVER, W. L., 259, 260, 261. KNooP, P., 269.
267. JENKINS, S. H., 246. KNOTT, A. R., 251.
JHONSON, C. M., 249, 261. KNOX, R. J., 284.
HORWITZ, W., 260.
JOB, P., 133, 261. KOELBEL, G., 281.
HoUIN, C., 249.
JOHNSON, A. J., 276. KOIRTYOHANN, S. R., 126"
HOUNAM, R. F., 109,260.
JOHNSON, C. M., 174, 190, 162, 263, 270.
HOWARD, P. A., 267.
246, 253. KOKA, P. A., 245.
HOWIE, R. A., 282. JOHNSTON, J. M., 268. KOLTAI, L., 254.
HUBBARD, D. P., 259.
JoNES, D. H., 261. KOMETANI, T. Y., 263.
HUDSON, R. D., 125, 260. JoNES, J. L., 261. KONIG, P., 263.
H~, C., 260.
JoNES, J. T., 256. KOROSIN, J., 279.
HUG~, A. L., 3, 260. JoNES, L. C., 249. KORRENOI, E. P., 284.
HULDT, L., 136, 260. JoNES, L. H., 261. KosTIN, I. B., 256.
HUME, D. N., 106, 244, JoNES, W. G., 89, 261. KOVACSIK, G., 263.
282. JoNES, W. H., 257. KOzyRlJVA, N. A., 261.
HUMPHREY, J. R., 260. von Joos, G., 3, 244. KUEBLER, N. A., 123,269.
INDEX ALPHABÉTIQUE DES AUTEURS (Tome 1) Y

KUMAMARU, T., 263, 284. LoUVRIER, J., 251, 264, MAY, 1., 267.
KURTZ, L. T., 281. 281. MAzOYER, R., 253.
KUZNETSOY, Y., 264. LoWE, R. H., 265. MEANS, G. A., 267.
LUCIANO, V. J., 258. MEDLIN, J. H., 267.
LAcmCA, G., 264. LUNDEGARDH, H., 265. MELSTED, S. W., 245, 269.
LACY, J., 264. LUTWAK, L., 274. MELToN, J. R., 267.
LAFLAMME, Y., 264. L'VoY, B. V., 4, 119, 120, MENIS, O., 254, 267.
LAGERQVIST, A., 136,260. 125, 127,265. MENSIK, J. D., 260.
LAINE, B., 245. LYLES, G. R., 250. MERANGER, J. C., 267.
LAMAND, M., 264. MERCIER, M., 247.
LANG, R. J., 264. MCMAHON, J., 266. MERMET, J. M., 106, 267.
LANG, W., 259. McMILLAN, B., 265. MERTZ, W., 276.
LANGMYHR, P. J., 264. MAGEE, R. J., 265. MESHKOYA, S. B., 267.
LAPADU-HARGUES, P., 264. MAGNY, J., 266. Méthodes officielles d'ana-
LAPORTE, J., 263. MAHONEY, J. P., 266. lyses des vins et des
LAQUA, K., 268. MALANOSKY, A. J., 252. moûts, 268.
LARK, P. D., 241, 264. MALISSA, H., 266. MIAUD, P., 268.
LASZLO, A., 273. MALMSTADT, H. J., 266. MIcmKI, H., 279.
McLAUGHLIN, B. L., 266. MAMAN,266. MIDGETT, M. R., 268.
LAURENT, J., 130, 238, MANDELSTAM, S. L., 139, MIKKELEIT, W., 253.
241, 264. 147, 157, 266. MILATZ, J. M. W., 4, 87,
LAZAREY, J. A., 245. MANGAN, J., 261. 243.
MANNING, D. C., 91, 131, MILLER, A. G., 268.
LECACHEUX, M. T., 261.
LEE, D. A., 264. 143, 167, 174, 176,266, MILLER, P. S., 274.
277, 278, 280. MILLS, A. L., 247.
LEE, R. B., 264.
MANSBACH, L., 285. MILNER, O. 1., 268.
LEE ThUNG TRAM, 251. MANSELL, R. B., 266. MINEGISm, H., 276.
LEGRAND, G., 251, 264, MANSFIELD, J. M., 266, MINSKI, M. J., 258.
281. 283, 284. MISLAN, J. P., 125, 268.
LEHMANN, V., 265. MARCEC, M. V., 266. MITCHELL, R. L., 268, 281.
LEHNERT, G., 265. MARCY, V. M., 154, 175, MOLDAN, B., 197, 199,
LEIJNSE, B., 247. 176, 271. 275.
LEITRE, W., 190, 265. MARIÉE, M., 217, 231, 267. MONTAGUST, M., 268.
LENC, J., 265. MARNEY, A. P., 256. MOORE, B. J., 268.
LEVERT, J. M., 181, 265. MARSHALL, G. B., 190, MORGAN, M. B., 268.
LEVINE, S. L., 265. 267. MORRISON, G. H., 268.
LIBERTY, K. V., 255. MARUCIC, J., 224, 225, MORROW, B. H., 274.
LINDHOLM, A., 177, 282. 228, 267. MOSSOTI, V. G., 124, 254,
LINDNER, R. C., 265. MASON, B., 267. 268.
LINDSJo, O., 262. MASsEY, H. P., 265. MosTYN, R. A., 190, 268.
LING, G., 265. MASSMANN, H., 121, 122, MOTOJIMA, K., 268.
LISK, D. J., 258. 267. MOTOKI, M., 267.
LIYSmC, D. M., 256. MASUMARA, T., 267. MOUNTJOY, W., 268.
LoADHOLT, C. B., 251. MATHEWS, P. M., 249, 279. MUELLER, K., 3,268.
LocKER, R., 265. MATIOR RAHMAN, A. K., MULFORD, C. E., 269.
LocKYER, R., 178,265. 265. MÜLLER, P. H., 269.
LooMIs, A. L., 283. MATSUO, T., 267. MÜLLER, R. H., 269.
VANLooN,J. c., 166, 176, MAURAT, J. P., 267. MULLER, G., 253.
265. MAVRODINEANU, R., 23, MUNEMORI, M., 269.
LoTT, P. P., 284. 102, 115, 132, 136,267. MUNEMORI, S. M., 260.
PINl'A. 1. 10·
VI INDEX ALPHABÉI'IQUE DES AUTEURS (Tome 1)

MURAOKA, T. T., 249. PAPPAS, E. G., 270. PROTZ, R., 272.


MUSHA, S., 269. PARKER, H. E., 270. PRUVOT, P., 241, 272.
MUTER, R. B., 269. PARSONS, M. L., 283. PULIDO, P., 255, 272.
P ARsaNS, F. B., 260. PuNGOR, E., 148, 272.
NADIRSHAW, M., 269. PARISSIS, C.,166, 176,265. PuRnY, W. C., 255.
NAIDENOV, B. M., 245. PASSMORE, W. O., 184, PYBus, J., 272.
NAKAGAWA, H. M., 269, 243. PvZYNA, M. K., 263.
280. PATASSY, F. Z., 270.
NAKAHARA, Y., 254. PATTERSON, K., 264. RAAD, A., 272.
NAKANISHJ, Y., 269. PAUS, P. E., 264. RADDE, 1., 243.
N. B. S., 217, 235, 240, PEARSON, G. A., 261. RADER, L. F., 260.
269. PERKIN-ELMER, 270. RAGAN, C., 248.
NELSON, J. L., 269. PERKINS, J., 270. RAGLAND, P. c.,
272.
NELSON, L. S., 123, 269. PERRY, C. J., 270. RAINS, T. C., 4, 190,254,
NESBIlT, R. W., 269. PETERS, M. K., 262. 267, 272.
NEWBRUN, E., 269. PETERSON, G. E., 262, 270. :RAMAKRISHNA, T. V., 174,
NEYBON, R., 269. PETROVA, N. 1., 270. 175, 176, 190,272,282.
NIKOLAIEV, G.I., 120, PEYNAUD, E., 273. RAMIREZ-MuNOZ, J., 4,
127, 269. PFORR, G., 253. 139,217,249,272,273,
NIKONOVA, M. P., 133, MCPHERSON, G. L., 174, 276.
271. 175, 270. RANN, C. S., 212, 214,
NISHIMURA, K., 269. PICCOLO, B., 270. 273.
NOBUOKA, M., 260. PICKElT, E. E., 126, 162, RASMUSON, J. O., 255.
NOISElTE, G., 269. 263,270. RATCLIFFE, D., 267.
NORMAND, J., 245. PINTA, M., 164,200, 270, RAUTERBERG, E., 273.
NORMAND, X., 269. 271. RAWLING, B. S., 273.
NORVAL, E., 279. PIPER, C. S., 271. RAYNAUD, C., 273.
NUKIYAMA, S., 104, 270. PLATTE, J. A., 154, 175, RAzJAPov, A. Z., 270.
NUMATA, M., 260. 176, 271. READ, J. P., 251.
PODOBNIK, B., 279. REAGOR, J. C., 259, 260.
OBERLEAS, D., 271. POHL, F. A., 271. REBA, R., 250.
OBERMILLER, E. L., 270. POLLOCK, E. N., 271. REICHEL, W., 273.
O'CoNNOR, R. T., 270. POLUEKTOV, N. S., 116, REID, R. W., 136, 273.
O'DONNELL, T. A., 175, 133, 139, 150, 154, 194, REITH, J. W. S., 268.
176, 200, 247. 197, 267, 271, 284. VAN RENSBURG, H. c.,
OKAMOTO, N., 263. PORA, E., 271. 106, 108, 110, 273.
OLSON, M., 270. PORTAL, E., 271. REUTER, W., 164, 273.
OHATA, H., 254. POTTER, A. L., 271. RExACH DE LIZARDUY,
OMENElTO, N., 258. POVONDRA, P., 253. M. L., 249.
O'NIELL, W. R., 255. POWELL, G. K., 250. REY-CoQUAIS, B., 269.
ORIOLS, J., 268. PRAsAD, A. S., 271. RHODES, C.
OSOLINSKI, T. W., 270. PRATZ, R., 271. RIANDEY, C., 164, 200,
OSTRING, M., 273. Du PREEZ, P., 175, 176, 271.
OTANI, Y., 263. 271. RIBEREAU-GAYON, J., 273.
OTANI, T., 284. PREsLEY, B. J., 248. RIECKEN, F. F., 271.
OlT, W., L., 259. PRICE, V., 272. R1EnERS, F., 277.
PRICE, W. J., 174, 175, RILEY, J. P., 250, 273.
PAGE, N. R., 258. 176, 185, 190, 191, 270, ROACH, A. G., 273.
PALMER, R., 253. 272. ROBERTS, E. D., 276.
PANDAY, V. K., 270. PRINGSHEIM, P., 3, 268. ROBIN, J., 142, 2~7, 268.
INDEX ALPHABÉTIQUE DES AUTEURS (Tome 1) VII

ROBINSON, J. W., 4, 149, SASTRI, V. S., 197, 275. SIMSON, T. P., 245.
162, 176, 178, 192, 211, SATARINA, G. L, 256. SINGHAL, K. c., 277.
217,227, 272, 274, 275, SATTUR, T. W., 131, 277. SINGHAL, S. P., 136, 277.
282. SCAlPE, P. H., 270. SINHA, R. C. P., 277.
ROCCHICCIOLI, C., 161, SCARBOROUGH, J. M., 275. SLADE, S., 265.
190,274. SCHACHTER, M. M., 276. SLAVIN, S., 131, 175,277.
DE LA ROCHE, H., 274. SCHALLER, K. H., 265. SLAVIN, W., 4, 176, 177,
RODGERS, C. R., 274. SCHALLIS, J. E., 262. 180, 217, 250, 266, 276,
RODGERSON, D. O., 274. VON SCHARRER, K., 276. 277, 278, 280, 281.
RODlER, J., 274. SCHEffiE, F., 276. SMALL, W., 266, 277.
RODRIGUEZ, E., 268. SCHMITZ, K. H., 263. SMIT, J., 177, 277.
ROE, D. A., 274. SCHOEFFMAN, E., 265.
SMITH, A. M., 262, 263.
RONALD, Jr., 264. SCHOLES,1. R., 254.
SMITH, A. W., 3, 255.
Roos, J. T. H., 272, 274. SCHOLES, P. H., 276.
SMITH, E., 262.
ROPERT, M. E., 106, 110, SCHONIGER, W., 276.
SMITH, F. R., 261.
274. VAN SCHOUWENBURG,
SMITH, H. W., 245.
ROPPARS, 274. J. Ch., 276.
SMITH, P. S., 278.
ROQUES, N., 253, 255. SCHMIDT, W., 276.
SMITZ, R., 280.
ROSE, S. A., 274. SCHROEDER, W. W., 249.
SMITH, S. B., 236, 255, 277.
ROSENBERG, L. A., 270. SCHROPP, W., 276.
Sodium Symposium, 278.
ROSSI, G., 258. SCHULER, U. C. 0.,276. SoLLNER, K., 278.
ROTH, M. E., 272, 273. SCHWAB, H., 276. SoMERS, E., 267.
ROUBAULT, M., 240, 274. SCHWARZ, K., 276. Soo-SAM SIM, 284.
ROUQUEITE, C., 258. SCOTT, J. E., 265. SoUILLARD, G., 251.
ROUSSELET, F., 4, 94, 95, SCOTT, R. O., 268. SPARKS, R. W., 282.
123, 138, 190, 241, 253, SCOTT, T. c., 276. SPECTOR, H., 278.
256, 257, 267, 274, 281. SEBENS, c., 91, 250, 276. SPIELHOLTZ, G. I., 278.
Roussas, G. G., 274. SECO, A., 257. SPINCER, D., 248.
ROUTCHENKO, W., 253. SECO, J., 257. SPITZ, J., 106, 108, 110,
ROWE, J. J., 267. SELIGSON, D., 285.
278.
RUBESKA, I., 4, 193, 197, SHAFER, J. T., 243. SPITZER, H., 278.
199, 274, 275. SHAFrO, R. G., 276.
SPRAGUE, S., 175, 180,
RUHLAND, W., 275. SHAM, L., 276.
RUSSEL, F. C., 275.
250,266,277,278.
SHAPIRO, L., 276.
RUSSEL, B. J., 4, 30, 89, STACCmNl, 260.
SHEPHBRD, G. A., 276.
225, 275. STAMM, D., 259.
SHELTON, J. P., 4, 225, 275.
RUSSELAND, S., 4, 275. SHERWOOD, R. J., 109,260.
Standard Methods for the
RUTTEN, P., 263. SIDFRIN, N., 216, 276.
examination of water
VAN RYSSELBERGE, J., 251. SHIMA.ZU, M., 276. and wastewater, 278.
SHIMIZU, H., 280. STARY, J., 278.
SAAS, A., 275. SInDA, H., 267. STEWART, J. A., 278.
SACHDEV, S. L., 207, 274, SmN-P1Aw CHOONG, 125, STEWART, W. K., 278.
275. 276. STILLER, M., 284.
SABA, M. N., 143, 275. SHLEJKHER, N. B., 270. SroNE, R. W., 283.
SAMUEL, B. W., 265. SHon, T., 257. SroUT, P. R., 249, 261.
SAMUELSON, O., 275. SHREYDER, E. Y., 247. STRACE, H. C. T., 241, 250.
SANDERSON, P., 273. VAN SICKLE, G. H., 280. STRASHEIM, A., 95, 244,
SARGENT, K., 266. SIMA, A., 258. 249, 279.
SARGENT, M., 262. SIMMONS, E. c., 277. STRELOW, F. W. E., 279.
SASSOULAS, R., 143, 275. SIMONlAN, J. V., 277. STRUNK, D. H., 279.
VIII INDEX ALPHABÉTIQUE DES AUTEURS (Tome 1)

STUPAR, J., 104, 106, 107, TREFFRY, T. B., 280. WANNINEN, B., 177, 282.
108, 279. 'TRÉMILLON, B., 280. WARD, F. N., 269.
SUOARAWA, M., 267. TRENT, D. J., 266, 277, WATKINSON, J. H., 282.
SUGDEN, T. M., 136, 273. 280, 281. WAUGHN, W. W., 282.
SUHR, N. H., 267. TRUSSEL, F. C., 281. WEBB, H. J., 251.
SULCEK, Z., 253, 275. TUCKER, T. C., 281. WEBERLING, R. P., 131,
SULLIVAN, J. V., 52, 100, TYou, P., 250. 261, 275.
279. WEDEL, V., 276.
SUNDERMAN, F. W., 279. UNDERWooD, B. J., 281. WELZ, B., 122, 282.
SUZUKI, M., 279, 280, 284. UNY, G., 106, 278. WENDT, R., 116, 124, 282.
SVEENS, S., 264, UNSOLD, A., 4, 281. WERDMANN, J. F., 262.
SVEHLA, G., 254. UPOR, B., 279. WESSELS, G. J., 279.
SwANSON, G. A., 284. URE, A. M., 281. WEST, C. D., 106, 282.
SYLIVIA, L. C., 285. WEST, F. K., 282.
SZALAY, J., 279. V AJNSHTEJN, B. B., 280. WEST, P. N., 282.
SZASZ, A., 148, 272. VALLÉE, B. L., 115, 255, WEST, P. W., 272, 274,
272. 275, 276, 282.
TAKEUCHI, T., 178, 180, VANSELOW, A. P., 243. WEST, T. S., 123, 175, 190,
279, 280, 284. VENGHIATTIS, A. D., 111, 243, 246, 249, 251, 252,
TAGHAMONTY, J. J., 260. 277, 281. 255, 259, 262, 263, 267,
TAMURA, N., 268. VERGNAUD, J. M., 251. 278, 282.
TANAKA, T., 260. VERSCHURE, J. C. M., 277. WESTON, J. A., 254.
TANASAWA, Y., 270. VICKERS, T. J., 238, 259, WHEAT, J. A., 282.
TAO, B., 263. 283. WHITE, R. A., 282.
TASKAEVA, T. P., 280. VIDAL, C. R., 125, 251. WILHIDE, 190, 248.
TAVENIER, P., 280. DE VIRO, P. J., 281. WILKINSON, B., 282.
TAYLOR, D., 273. VITA, O. A., 281, 282. WILLIAMS, C. H., 282.
TAYLOR, M. L., 280. VITKUN, R. A., 271. WILLIAMS, D. R., 273.
TENOUTASSE, N., 280. VOINOVITCH, 1. A., 179, WILLIAMS, H. P., 273.
TEsIK, G., 278. 187, 190, 224, 225, 228, WILLIAMS, T. R., 282.
THIEMANN, B., 263. 251, 264, 267, 281. WILLIAMS, X. K., 123, 282.
TmLLlEZ, G., 95, 98, 280. VOLLMER, J., 91, 266, 276, WILLlS, J. B., 143, 150,
THOMAS, A. R., 3, 260. 283. 154, 165, 174, 175, 176,
THOMAS, P. B., 174, 225, VOSKIAN, H., 281. 177, 216, 244, 247, 249,
244. 250, 283.
THOMAS, R. L., 272. WADLlN, W. H., 175, 181, WILLlS, D. B., 275.
THOMAS, T. A., 261. 258. WILSON, H. W., 283.
THOMPSON, C. B., 269, WADSWORTH, G. A., 282. WILSON, L., 283.
280. DE W ABLE, M., 146, 214, WINEFORDNER, J. D., 87,
THOMPSON, K. c., 243, 281. 238, 256, 266, 283, 284.
251, 252. WAGMAN, J., 264. WINSLOW, G. H., 137,280.
THORN, R. J., 137, 280. WAHLBERG, J. S., 268. DE WITT, W. G., 255.
TINDALL, F. M., 280. WALKER, C. R., 281, 282. WITTLOCK, L., 281.
TITAKENCHI,280. WALL, H., 282. WITTRIG, J. J., 283.
TOLANSKY, S., 97, 280. WALLACE, F. J., 282. WOLF,262.
TOMKINs, F. S., 125, 280. WALSH, A., 4, 52, 89, 100, WOLFHARD, H. G., 133,
TORALBALLA, G. C., 278. 120, 225, 256, 261, 275, 256.
TOWNSHEND, A., 154, 161, 279, 282. WOOD, R., 263.
190, 258, 274. WALSH, J. N., 282. WOOD, R. W., 2, 3, 283.
TOYOGUCHI, T., 280. WANG LooNG-SEGN, 276. WOOD, W. R., 107, 283.
INDEX ALPHABÉI'IQUE DES AUTEURS (Tome 1) IX

WooDRlFF, R., 122, 283. YOFE, J., 174, 176, 184, ZAIDEL, A. N., 284.
WOODS, A. E., 283. 190, 284. ZAINO, E. C., 284.
Wu, J. Y., 284. YOUDEN, W. J., 241, ZAuGG, W. S., 284.
284. ZEEMAN, P. B., 108, 273,
y AMAMOTO, Y., 263, YOUNG, P., 252. 284.
284. Yu-Hou WONG, 284. ZELYUK.OVA, Y. V., 116,
YAMASAKI, K., 260. YUAN, J. J., 284. 267, 284.
Y ANAGISAWA, M., 280, YULE, J. W., 284. ZETrNER, A., 285.
284. ZITTEL, H. E., 272.
YIU-KEE CHAu, 284. ZACHA, K. E., 102, 284. VAN ZYL, C. R., 279.
INDEX ALPHABÉTIQUE DES MATIÈRES
DU TOME 1

Absorbance relative, 9, 236. Diagramme de GROTRIAN, 14.


Absorption atomique (spécifique), 49, Dissociation dans les flammes, 31, 139,
86, 241. 147.
- - (non spécifique), 49, 86, 87. Double faisceau (spectromètre), 47, 48,
Absorption moléculaire, 126. 49,50,65.
Acides organiques (effet des), 179. Durée de vie des lampes à cathodes
Adaptateur pour brüleur, 39, 115, 116. creuses, 99, 224.
Air-hydrogène (flamme), 215. Échantillons étalonnés, 240.
Alimentation des lampes à cathode Effet (( DOPPLER »,22,24, 87.
creuse, 225. - interéléments, 146.
Aluminium (interaction due à l'), 162, - « LoRENTZ », 22, 24, 87, 128.
197, 209. - de matrice, 9, 111, 126, 127, 129.
Atomisation, 8, 112. Électrons optiques, 16.
Automatisation, 84. Énergie des niveaux, 217.
Étalon interne, 236.
Baguette de graphite (atomisation sur), Étalonnage, 229.
123, 126. État fondamental, 14.
Bombardement électronique (atomisa- Excitation haute fréquence, 101, 124.
tion par), 123. Expansion d'échelle, 71.
Borates (interaction due aux), 153. Extraction de complexes organiques, 207.
Brüleur à injection directe, 7.
- à prémélange, 7. Facteur d'absorption, 8, 30.
- - maximal, 29.
Calcium (interaction due au), 161, 197. - de transmission, 8. Il
Centralisateur de mesures, 76, 77, 84. Fer (interaction due au), 165, 197, 209.
Chimiluminescence, 35. Fidélité, 10, 130, 201, 239.
Chlorures (interaction due aux), 156. Flamme air-propane, 170, 209, 215.
Coefficient d'absorption, 25, 28. - oxhydrique, 166.
- - intégré, 25. - séparée, 8.
- d'EINSTEIN, 19. Flash (atomisation par), 123.
- de variation analytique, 82. Fluorescence atomique, 7, 52, 57.
Constante de PLANCK, 14. Fluorures (interactions due aux), 155,
- de SAHA, 37. 194.
Correcteur d'interaction, 209. Force d'oscillateur, 20, 26, 31, 128,217,
Correction des interactions, 181, 209. 222.
Cuvette de graphite (atomisation en), Four (atomisation en), 125.
120, 125, 126.
Détecteur à résonance, 52. Générateur de radiations, 7, 217, 222.
Xli INDEX ALPHABÉTIQUE DES MATIÈRES (Tome 1)

Ionisation, 134, 139, 143, 150, 188. Potassium (interaction due au), 159.
Interactions chimiques, 9, 193. Potentiels d'excitation, 206.
- d'ionisation, 199. - d'ionisation, 206, 207.
- moléculaires, 151. Pourcentage d'absorption, 236, 237.
Précision, Il, 127, 201, 202, 240.
Justesse, 10, 130, 201, 202, 229, 239. Principe d'incertitude d'HEISENBERG, 22.
- de lecture, 70. Probabilités de transition, 19.
Lampes à cathode creuse, 41. 65, 88, 89, Profil de la flamme, 38, 145.
95, 98, 222. Protoxyde d'azote-acétylène (flamme),
- à décharge, 66, 89. 141, 143, 146, 152, 166, 215, 216.
- à haute intensité, 100, 101.
- sans électrodes, 66. Radiation caractéristique, 7.
Lanthane (interaction due au), 164, 197. - de résonance, 8.
Largeur de fente, 227. Raie d'analyse, 202, 217, 218.
Largeur des raies, 21, 43. - de résonance, 3, 36, 217, 222.
Laser (atomisation par), 124. Réactifs organiques (effet des), 179.
Limite de détection, 10, 73, 118, 130,204. Récepteur de mesure, 228.
Loi de BOLTZMANN, 35. Règles de sélection, 19, 20.
- de MAXWELL, 23. Renversement des raies, 2.
Luminance, 42, 43, 224. Répartition des atomes dans la flamme,
212.
Magnésium (interaction due au), 159.
Répétabilité, 10, 54, 55, 130.
Manganèse (interaction due au), 164.
Reproductibilité, 10, 130.
Méthode des « ajouts dosés », 231, 240.
Micro-échantillons, 119.
Milieux organiques (mise en solution), Sensibilité, 10, 201, 217, 238.
- inverse, 10, 73.
211.
Monofaisceau, 46, 65. Seuil de sensibilité, 127.
Signal analogique, 75.
Nébulisation, 7, 102, 111, 134. Silicates (interaction due aux), 153, 194.
- pneumatique, 102, 104. Silicium, 209.
- par ultra-sons, 105, 124. Sodium (interaction due aux), 158.
Nitrates (interaction due aux), 154. Solidité, 11.
Niveau d'énergie, 13, 14. SOLIO-MIX,l11.
- fondamental d'un atome, 8. Solutions organiques (analyse des), 235.
- de résonance, 8, 16, 39. Solvants organiques (effet des), 178.
Sources d'atomisation, 69.
Oxine, 197. Spectromètre double canal, 48, 50.
Oxydes doubles, 137. - - double faisceau, 47, 48, 49, 50, 65.
Strontium (interaction due au), 162.
Parité, 16. Sulfates (interaction due aux), 155, 194.
Passeur d'échantillons, 73, 74.
Perchlorates (interaction due aux), 155. Tampon d'ionisation, 9, 188.
Perturbations, 9. - d'interaction, 9, 150.
- chimiques, 130. - spectral, 9, 162, 164,208.
- physiques, 130, 132. Temps partagé (traitement des données
- spectrales, 130, 131. en),82.
Phosphates (interaction due aux), 154, Titane (interaction due au), 164, 197.
194. Torche à plasma, 116.
Plasma, 117, 124. Traitement de l'information, 74.
Poids statistiques, 35. - en différé, 82.
INDEX ALPHABÉTIQUE DES MATIÈRES (Tome 1) XlII

Traitement en temps réel, 82. Vanadium (interaction due au), 197.


Transitions spectrales, 17. Vapeur atomique, 8.
Transmittance relative, 8. Volatilisation en continu, 120.
Tube de graphite (atomisation en), 120, - en discontinu, 120.
121.

1
TABLE DES MATIÈRES
TOME 1

PRÉFACE • V

INTRODUCTION, par M. PINTA. 7


TEIDWNOWGœ,parM.M~. 7

CHAPITRE PREMIER. - Notions de base de spectroscopie. Principe


de l'absorption atomique, par H. BoITEux. 13
Notions théoriques. 13
Niveaux d'énergie atomique. 13
Transitions spectrales. 17
Loi de Bohr. 17
Probabilité de transition et durée de vie. 19
Règles de sélection. 20
Niveau et raie de résonance. 21
Forme et largeur des raies spectrales. 21
Recherche des meilleures conditions théoriques de sensibilité. 25
Propriétés des sources d'atomes utilisées en absorption atomique. 31
Introduction 31
Constitution d'une flamme. 31
L'émission propre de la flamme. 34
L'élément à doser dans la flamme. 34
Propriétés des générateurs de radiations utilisées en absorption atomique. 40
Introduction 40
Emploi d'un spectre continu et d'un appareillage à haute résolution. 40
Emploi d'une cathode creuse. 41

CHÀPITRE 2. - Appareillage, par M. ~ et J. LAPORTE. 45


Appareils classiques. 45
Introduction 45
Disposition des éléments constitutifs d'un spectromètre d'absorption
atomique . 46
Disposition-type . 46
XVI TABLE DES MATIÈRES

Exemples de dispositions spéciales. 47


Un détecteur particulier, le détecteur à résonance. 52
La sécurité des manipulants et des appareils. 52
Description comparative de 30 spectromètres d'absorption atomique
commerciaux . 52
Présentation de la description. 53
Caractéristiques retenues dans la description et caractéristiques
non retenues. 55
Les spectromètres d'absorption atomique convertibles pour la
fluorescence atomique. 57
Ugende générale des tableaux comparatifs. 57
Ugendes particulières à chacune des 56 colonnes des tableaux
comparatifs (l colonne par caractéristique). 64
Automatisation, acquisition et traitement des données. 74
Alimentation automatique . 74
Acquisition des données analogiques 75
Traitement des données numériques 77
Composants. 77
Configurations et systèmes d'exploitation. 78
Aperçu sur les programmes de traitement. 82
Conclusion 84

CHAPITRE 3. - Générateurs de radiations, sources d'atomisation, par


F. ROUSSELET, M. E. ROPERT et G. BAUDIN 85
Générateurs de radiations. 85
Qualités exigées des radiations utilisées. 85
Sources à spectres de raies. 87
Lampes à vapeur métallique . 87
Lampes à cathode creuse . 88
Lampes à excitation haute fréquence. 101
Sources d'atomisation avec flamme. 102
Nébulisation 102
Nébulisation pneumatique. 102
Nébulisation par ultra-sons. 105
Autres procédés de nébulisation. 111
Techniques excluant la nébulisation. 111
Atomisation. 112
Les flammes classiques et leurs brfileurs. 112
Autres types de flammes 114
La torche à plasma. 116
Sources d'atomisation sans flamme 118
Facteur d'élévation de limite de détection dans la méthode clas-
sique . 118
Description des divers appareillages proposés. 120
Volatilisation en continu 120
Volatilisation en discontinu. 120
TABLE DES MATIÈRES XVII

Traitement des signaux. 125


Interactions, étalonnage, précision, sensibilité. 126
Conclusion 128

CHAPITRE 4. - Interactions, par C. RIANDEY. 129


Introduction . 129
Définitions . 129
Étapes franchies 199
Les interactions, facteurs limitants. 130
Classification générale des perturbations. 130
Perturbations spectrales . 131
Perturbations physiques . 132
Méthodes d'étude des interactions. 133
Dynamique des réactions dans les flammes. 134
Production d'atomes libres dans les flammes. 134
Milieu simple. 134
Milieu complexe. 137
Équilibres auxquels les éléments participent dans les flammes. 139
Les équilibres en milieu simple. Interaction éléments-flammes. 139
Les équilibres en milieu complexe. Effets interéléments . 146
Interactions chimiques . 150
Essai de classification. . 150
Étude semi-systématique. 152
Effet des anions. 153
Effet des cations. 157
Interactions comparées dans diverses flammes. 166
Étude bibliographique des interactions. 171
Effet des substances organiques. 177
Autres milieux. 180
Correction des interactions. 180
Moyens de correction. 181
Méthodes générales de correction des perturbations. 188
Mécanismes des interactions. 192
Interactions chimiques en phase vapeur. 192
Interactions chimiques en phase condensée. 193
Prévision des interactions. 199

CHAPITRE 5. - Recherche des conditions optimales de l'analyse,


par M. PINTA 201
Introduction . 201
Généralités . 201
Les différents facteurs de l'analyse. 202
Données générales connues en absorption atomique