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CHAPITRE

IV

Caractrisation de lcoulement et du mlange gnrs dans les cuves agites au sein desquelles se droule lopration de cristallisation

IV.1

Introduction

Lopration de mlange, galement appele communment lagitation, est une opration unitaire mcanique du Gnie des Procds pouvant prsenter divers types dapplications [13,59] . Il sagit probablement de lune des oprations les plus frquentes [60,61] . Le type dapplication considr dans le cadre de ce travail consiste dune part lhomognisation des divers composs (solut et solvant) dune solution et dautre part la mise en suspension des particules solides, ou, en dautres termes, lhomognisation des divers composs (cristaux et solution) dune suspension [13,59,62] . Dans la suite, nous utilisons le terme uide pour dsigner aussi bien une solution quune suspension. Le mlange se dnit comme lensemble des mcanismes physiques permettant dhomogniser les divers composs prsents au sein du uide. Ces mcanismes de mlange sont conditionns par lcoulement gnr au sein des cuves agites, lequel se dnit comme le mouvement du uide. Il est bien connu que les oprations de cristallisation ralises en cuves agites sont largement inuences tant par les types dcoulements que par les types de mlanges gnrs dans les quipements, quils soient de laboratoire ou industriels [63] . Ceux-ci ont en eet une inuence non ngligeable sur les processus de transfert de matire, dnergie thermique (chaleur) et dnergie cintique [13,61] . Ils aectent de ce fait, de faon signicative, les vitesses des divers phnomnes physico-chimiques prenant place lors des oprations de cristallisation, et ds lors, entre autres, les caractristiques des cristaux produits, dont le facis ou la distribution granulomtrique [61,63] (Annexe B). Les interactions entre les oprations de mlange et de cristallisation tant relativement complexes, nous comprenons donc que, an de les identier, il est important de sintresser, de faon indpendante, tant la comprhension de lopration de mlange qu celle de cristallisation. Ce chapitre, ainsi que les deux suivants, sont consacrs cette tche.

Caractrisation de lcoulement et du mlange gnrs dans les cuves agites au sein 156 desquelles se droule lopration de cristallisation

Ce quatrime chapitre est intgralement destin la caractrisation des mlanges et des coulements gnrs dans les cuves agites au sein desquelles se droule lopration de cristallisation. Au cinquime chapitre, nous nous intressons lidentication et la comprhension des phnomnes physico-chimiques sous-jacents lopration de cristallisation de purication de ltiracetam crude, consistant en lopration de cristallisation de rfrence tudie dans ce travail. Au sixime chapitre, nous prsentons, entre autres, quelques notions, issues dune revue de la littrature, permettant dtablir des liens entre les oprations de mlange et les oprations de cristallisation. Sur la base des rsultats exprimentaux obtenus, nous discutons par ailleurs, linuence des conditions dagitation sur lopration de cristallisation, cest--dire, tant sur les temps caractristiques des phnomnes physico-chimiques que sur les distributions granulomtriques des cristaux produits. Ce chapitre est divis en trois sections. La premire section est consacre la prsentation, sur base dune revue de la littrature, de notions relatives la caractrisation des coulements et des mlanges en cuve agite. Un travail de recherche complet pourrait tre ralis sur ce sujet. Dans cette premire section, nous ne prsentons que les concepts intressants en vue dtablir des liens entre lopration de mlange et lopration de cristallisation en cuve agite. A la deuxime section, nous prsentons la dmarche suivie, dans le cadre de ce travail, pour la caractrisation des coulements et des mlanges au sein des cuves agites utilises exprimentalement. Deux approches complmentaires sont utilises cette n : la ralisation dessais exprimentaux dune part et la ralisation de simulations de lcoulement par un outil numrique de mcanique des uides dautre part. Pour terminer, nous prsentons et discutons, la troisime section, les rsultats obtenus, en mettant en avant les grandeurs dintrt pour ltude, au chapitre 6, de linuence des conditions dagitation, entre autres, sur lopration de cristallisation.

IV.2 Revue bibliographique et dnitions

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IV.2

Revue bibliographique et dnitions

Cette revue bibliographique sarticule autour de trois points. Dans un premier temps, nous mettons en avant les caractristiques conduisant un choix judicieux des conditions dagitation permettant de satisfaire les contraintes imposes par les oprations de mlange et de cristallisation. Nous regroupons sous le terme de conditions dagitation, la combinaison dune part du systme dagitation, lequel se caractrise par le choix du type de mobile dagitation, du type de cuve de cristallisation (en particulier, sa forme et le nombre de chicanes), et du placement relatif entre le mobile dagitation et la cuve et dautre part de lintensit de lagitation, cest--dire la vitesse de rotation du mobile dagitation. Le choix des conditions dagitation se rpercute sur lcoulement gnr dans la cuve. Cet coulement a, par ailleurs, entre autres, la proprit de mlanger les divers lments constituant le uide, et ainsi de rduire les htrognits. Nous abordons ds lors, dans un deuxime temps, quelques notions relatives la caractrisation des coulements et, dans un troisime temps, quelques notions relatives la caractrisation des mlanges, ces derniers tant conditionns par lcoulement.

IV.2.1

Conditions dagitation : systme dagitation et intensit de lagitation

Si les conditions dagitation doivent tre adaptes lopration de mlange, elles doivent essentiellement permettre de satisfaire les contraintes imposes par lopration de cristallisation eectuer. IV.2.1.1 Systme dagitation

Le dimensionnement dun systme dagitation, et en particulier, du mobile dagitation, est extrmement complexe, tant donn la diversit des applications remplir de faon simultane (mise en circulation du uide, homognisation des composants du uide, que ce soit le solut et le solvant au sein dune solution ou les cristaux et la solution au sein dune suspension, transfert de matire, de chaleur et dnergie) dune part et les contraintes imposes (minimisation de la dure de lopration de cristallisation et bonne qualit des cristaux produits) dautre part [1,13,59,61,62,64,65] . Nous donnons ci-dessous un exemple mettant en vidence la relle complexit de la conception dun systme dagitation, en commenant par ne considrer que lopration de mlange. Un bon transfert de chaleur, entre le uide caloporteur, circulant gnralement au sein de la double enveloppe, et le uide au sein de la cuve, est favoris par un mobile dagitation grande capacit de pompage, autrement dit, par un mobile dagitation de grand diamtre mais galement susceptible de provoquer de la turbulence importante, essentiellement le long des surfaces dchange thermique. Des mobiles dagitation refoulement tangentiel conviennent parfaitement. Nous revenons sur cette notion plus loin dans le texte. Un bon transfert de matire est par contre favoris par une turbulence dveloppe importante au sein du volume du uide, laquelle contribue un mlange ecace. Des mobiles dagitation refoulement axial ou radial, de petit diamtre, sont largement prfrs dans ce cas. Nous revenons galement sur ces notions plus loin dans le texte. Il nest ds lors pas toujours vident dutiliser un mobile dagitation optimal tant dun point de vue du transfert de matire que du transfert de chaleur [13,59] .

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Le choix se complique davantage lorsquil sagit de prendre en considration lopration de cristallisation et les contraintes imposes [1,59] . Il est clair que, dans une cuve de cristallisation, il est ncessaire de rpartir, de faon uniforme, lensemble des constituants, y compris les cristaux qui ont gnralement tendance dcanter. Pour ce faire, il est prfrable dutiliser des mobiles dagitation refoulement axial vers le haut, tendant vers un maximum dhomognit [59] . En outre, lorsque nous parlons de cristallisation, nous devons considrer le uide comme tant un milieu complexe. En particulier, lorsque la fraction volumique de cristaux en suspension devient importante, le uide ne se comporte plus ncessairement comme un uide newtonien. Un certain nombre de systmes dagitation sont davantage adapts ces milieux complexes, tels que des rubans hlicodaux ou des vis dArchimde [59,60,62,66,67] . IV.2.1.2 Intensit de lagitation

Lintensit de lagitation joue galement un rle important. Laugmentation de la vitesse de rotation augmente certes les cintiques des phnomnes physico-chimiques, via laugmentation des divers types de transferts, mais elle contribue galement lapparition de phnomnes indsirables (germination secondaire ou brisure des cristaux) pouvant nuire la qualit des cristaux produits [1,59] . Ces considrations sont davantage dtailles au chapitre 6. Il est galement important de sassurer que la vitesse de rotation du mobile dagitation permet la mise en suspension de lensemble des particules solides. Cette vitesse minimale de mise en suspension peut tre estime au moyen de corrlations empiriques ou de modles thoriques [68] . Bien que de nombreux chercheurs travaillent sur le sujet, la premire corrlation empirique, tablie par Zwietering en 1958, reste la plus cite [59,68,69] . Cette corrlation, tablie pour une turbine de Rushton, est cependant peu satisfaisante pour les autres types de mobiles dagitation. Elle permet nanmoins de donner un ordre de grandeur de ces vitesses minimales de mise en suspension.

IV.2.2

Caractrisation du systme dagitation

A lensemble des considrations, contraintes ou applications voques prcdemment, vient galement sajouter les considrations nergtique et environnementale. En particulier, dans un souci permanent de gain conomique, il convient dutiliser des systmes dagitation ncessitant une puissance rduite. Cette information est obtenue via la connaissance de la courbe caractristique du mobile dagitation [59,60,70] . La puissance dissipe, P (W), dans le uide, correspond la puissance totale, PT (W), transmise laxe du mobile dagitation, cest--dire la puissance ncessaire lentranement du mobile dagitation, laquelle est soustraite la puissance vide, P (W) [59] . Elle sexprime au moyen de lquation IV.1. P = PT P = Np w3 d5 o Np est le nombre de puissance du systme dagitation ou encore le coecient de trane du mobile dagitation dans le uide (-) w est la vitesse de rotation du mobile dagitation (1/s) (IV.1)

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d est le diamtre du mobile dagitation (m) est la masse volumique du uide (kg/m3 ) Le nombre de puissance du mobile dagitation, Np , dpend dun grand nombre de variables telles que des caractristiques physico-chimiques du uide, des caractristiques dynamiques ou cinmatiques et des caractristiques du systme dagitation en lui-mme. Le thorme de Vaschy-Buckingham permet de rduire les 16 variables initialement considres, lesquelles sexpriment partir de trois units fondamentales, en 13 nombres sans dimension. Pour une famille de systmes dagitation en similitude gomtrique, le nombre de puissance, Np , est uniquement fonction des deux nombres sans dimension les plus couramment rencontrs dans le cadre de ltude des coulements en cuves agites : le nombre de Reynolds, Re, et le nombre de Froude, Fr. Pour une plage donne de nombres de Reynolds et de nombres de Froude, lexpression du nombre de puissance se rduit lquation IV.2 ou IV.3 [62] . Lquation IV.2 est lquation dune courbe appele courbe caractristique du mobile dagitation [13,28,60,70] . Lquation IV.3, donnant une relation entre les trois nombres sans dimension, est appele, dans le cadre de ce travail, la relation Np -Re-Fr du mobile dagitation. = Np = cRex Fry (IV.2)

Np = cRex Fry o

(IV.3)

c, x et y sont des constantes, sur la plage donne de nombres de Reynolds et de nombres de Froude (-) Le nombre de Reynolds du mobile dagitation, Re, caractrise le rapport entre les forces dinertie et les forces de viscosit. Il est donn par lquation IV.4. Le nombre de Froude du mobile dagitation, Fr, caractrise le rapport entre les forces dinertie et les forces de gravit. Il est donn par lquation IV.5. Re = wd2 w2 d g (IV.4)

Fr = o

(IV.5)

est la viscosit du uide (Pa.s) g est lacclration de la pesanteur (m/s2 ) Lorsque le uide ne prsente pas de dformation de sa surface libre, le nombre de puissance, Np , devient indpendant du nombre de Froude, Fr. De plus, il est admis que, pour des nombres de Froude infrieurs 300, les quations IV.2 et IV.3 relient Np Re uniquement [13,62,67] .

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Trois types de congurations possibles dcoulement autour dun objet solide, tel que le mobile dagitation par exemple, sont identies. Ces trois congurations se traduisent sur les reprsentations typiques des courbes caractristiques (quation IV.2) prsentes, de faon schmatique, dans un plan bilogarithmique ( en fonction de Re), la gure IV.1 [59,60] . pour de faibles nombres de Reynolds du mobile dagitation, lcoulement est dit rampant sur lobjet solide. La valeur du nombre de Reynolds en-dessous de laquelle cette conguration dcoulement se prsente est variable dun mobile dagitation lautre. La valeur de linconnue x des quations IV.2 et IV.3 est trs proche de -1 [59] . pour des nombres de Reynolds du mobile dagitation levs, lcoulement prsente un dcrochement et des tourbillons secondaires proximit de lobjet solide. La valeur du nombre de Reynolds au-dessus de laquelle cette conguration dcoulement se prsente est galement variable dun mobile dagitation lautre. La valeur de linconnue x des quations IV.2 et IV.3 est gale 0. Cette conguration dcoulement est en eet caractrise par des valeurs de et de Np indpendantes du nombre de Reynolds [59] . Cette stabilisation nest quasi jamais atteinte lorsque le systme dagitation ne prsente pas de chicane (gure IV.1). pour des nombre de Reynolds intermdiaires, lcoulement prsente un dcrochement proximit de lobjet solide. Cette conguration est extrmement complexe car elle dpend de manire importante de la gomtrie du systme dagitation [59] .

Figure IV.1 Courbes caractristiques typiques (quation IV.2) pour des systmes dagitation comportant ou non des chicanes prsentes schmatiquement dans un plan bilogarithmique : en fonction de Re.

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IV.2.3

Caractrisation de lcoulement

Comme prcis prcdemment, lcoulement, gnr par le systme dagitation au sein dune cuve agite, se dnit comme le mouvement de la solution ou de la suspension, cette dernire tant considre comme un milieu continu. Les deux quations de base dcrivant mathmatiquement le mouvement dun uide sont lquation de continuit et lquation de la conservation de la quantit de mouvement. Lorsquelle est crite pour un uide newtonien incompressible, cette dernire quation est appele quation de Navier-Stokes : elle est donne lquation IV.6. ui ui 1 p 2 ui + uj = + 2 t xj xi xj o est la masse volumique du uide (kg/m3 ) p est la pression (Pa) est la viscosit cinmatique du uide (m2 /s) xi et xj reprsentent les coordonnes spatiales i et j dans lespace cartsien (i et j = 1, 2, 3) (m) ui et uj sont les composantes du vecteur de la vitesse instantan en un point selon u respectivement xi et xj (m/s) Soit un coulement modlis par lquation IV.6 de Navier-Stokes, soit u, un ordre de grandeur des vitesses au sein de lcoulement, et, soit l, une taille caractristique de lcoulement (m). Un ordre de grandeur des termes non-linaires dans lquation de Navier-Stokes est u2 /l. Un ordre de grandeur des termes de viscosit molculaire est u/l2 . Le rapport entre ces deux ordres de grandeur, exprim lquation IV.7, dnit le nombre de Reynolds de lcoulement. Re = IV.2.3.1 ul u2 /l = u/l2 (IV.7) (IV.6)

Du rgime laminaire au rgime turbulent

Selon la valeur du nombre de Reynolds (quation IV.7), trois rgimes dcoulements se distinguent [13,71] : Lorsque Re est petit devant lunit, les termes non-linaires dans lquation IV.6 de Navier-Stokes sont petits par rapport aux termes de viscosit molculaire. Lquation de Navier-Stokes se transforme alors en une quation linaire : lcoulement est en rgime laminaire. En pratique, en cuves agites, le rgime laminaire est valable pour Re < 10. Il se traduit par labsence de mouvement du uide dans une direction dirente de celle impose par le mobile dagitation. Le seul mlange qui puisse se faire est d uniquement la diusion molculaire entre les lets de uide parallles. Lorsque Re est grand devant lunit, les termes non-linaires sont prpondrants dans lquation IV.6 de Navier-Stokes et un comportement chaotique est attendu : lcoulement est dit en rgime turbulent. En pratique, en cuves agites, le rgime turbulent stablit pour Re > 10z o z est denviron 4 pour un mobile dagitation refoulement radial et denviron 5 pour un mobile dagitation refoulement axial. Nous dnissons

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ces concepts plus loin dans le texte. Le rgime turbulent de lcoulement se caractrise par des mouvements du uide dans toutes les directions et donc par un bon mlange entre les lets de uide. Un rgime intermdiaire prend place pour Re [10 ; 10z ]. Il sagit du rgime dcoulement le plus frquemment rencontr en cuves agites. Le seul mcanisme capable de mettre en contact deux molcules, dans le cadre de linitiation de la germination, une molcule et un germe, dans le cadre de la germination, ou une molcule et un cristal, dans le cadre de la croissance, est la diusion molculaire (Annexe B). Le temps caractristique de cette diusion molculaire sexprime comme le rapport entre lpaisseur de la couche de diusion entre les deux entits mlanger et le coecient de diusion. An de diminuer le temps ncessaire la diusion molculaire, et donc, de diminuer le temps ncessaire lhomognisation du uide, il est ncessaire de rduire la taille des lments de uide non mlangs [71,72] . Dans ce but, le mlange est gnralement ralis en rgime turbulent. De ce fait, nous ne dtaillons davantage, dans la suite du texte, que ce type de rgime dcoulement. IV.2.3.2 coulement en rgime turbulent

Les coulements en rgime turbulent, ou plus simplement les coulements turbulents, prsentent un comportement chaotique. Ainsi, la vitesse instantane, en un point et en un instant donns, dire dune ralisation lautre. De mme, la vitesse instantane, en ce mme point et pour une ralisation donne, varie dans le temps. Il peut tre montr que, en ce point, la moyenne de la vitesse instantane sur lensemble des ralisations un instant donn est gale la moyenne temporelle de la vitesse instantane pour chacune des ralisations. Au sein dun coulement turbulent, le caractre chaotique de lquation de Navier-Stokes nous empche ds lors de traiter la vitesse instantane en un point, u, dune manire dterministe. Elle doit tre dcompose en deux contributions (quation IV.8) : dune part la vitesse moyenne du uide, u, sa valeur tant gnralement constante si le rgime dcoulement est stationnaire, et dautre part la uctuation de la vitesse, u , les valeurs moyennes dans le temps, pour une ralisation donne, de ces uctuations tant nulles [71] . Le mme type de dcomposition peut tre eectu pour la pression (quation IV.9). u = u + u (IV.8)

p = p + p

(IV.9)

La dcomposition de la vitesse et de la pression instantanes apparaissant dans lquation IV.6 de Navier-Stokes selon les quations IV.8 et IV.9, conduit lquation IV.10. ui u ui u ui u i + i + uj + u + uj i + u = j j t t xj xj xj xj 1 p 1 p + ui + u i xi xi

(IV.10)

IV.2 Revue bibliographique et dnitions

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En prenant la moyenne de lquation IV.10 et en considrant lquation de continuit pour un coulement incompressible, nous obtenons, lquation IV.11, lquation du mouvement moyen du uide, galement appele Reynolds-Averaged Navier-Stokes (RANS) equation. Nous dnissons par une ligne de courant, la trajectoire obtenue en suivant les tangentes aux champs de la vitesse moyenne du uide, u [71] . Ces lignes de courant nous servent dnir le type dcoulement gnr dans la cuve, tel que cela est prsent au point suivant. ui ui + uj = t xj xj p ij + uj ui + xj xi u u i j (IV.11)

u u , apparaissant lquation IV.11, quantie un transport de la quantit de mouvement i j par les mouvements rapides et alatoires de lcoulement turbulent. Ce transport se superpose au transport de la quantit de mouvement par la vitesse moyenne de lcoulement. u u i j sapparente galement une contrainte caractrisant linteraction entre les lments de uide voisins. Cette contrainte est dite turbulente ou de Reynolds par opposition aux contraintes visqueuses qui, elles, sont issues de lagitation thermique. Il apparat, dans la suite, que la prsence de ce terme supplmentaire contribue grandement un mlange ecace, et en particulier au micro-mlange [62] . La prsence de ce terme u u dans lquation IV.11 ncessite i j de complter les quations de transport de la quantit de mouvement par des quations supplmentaires, dites de fermeture, bases sur des hypothses ou des modles de fermeture. Par analogie avec la viscosit cinmatique molculaire, , Boussinesq propose que u u soit i j modlis par lquation IV.12 [71] . u u = t i j o t est la viscosit cinmatique turbulente (m2 /s) k est lnergie cintique turbulente (m2 /s2 ) t est souvent suprieure de plusieurs ordres de grandeur. Contrairement la viscosit cinmatique, , la viscosit cinmatique turbulente, t , nest pas une constante. Elle apparat de ce fait comme une nouvelle variable, fonction des caractristiques de lcoulement turbulent, devant tre dtermine partir dquations complmentaires de fermeture : des fermetures algbriques ou des fermetures par quations de transport sont proposes [71] . Le modle de turbulence retenu dans le cadre de ce travail est un modle deux quations de transport : celle de lnergie cintique turbulente, k (m2 /s2 ), et celle du taux de dissipation de lnergie cintique turbulente, (m2 /s3 ). Ces deux grandeurs sont dnies respectivement aux quations IV.13 et IV.14. Une analyse dimensionnelle nous montre par ailleurs que la relation entre les trois grandeurs, t , k et , est telle que celle donne lquation IV.15. 1 k = u u 2 i i = ui uj + 2 xj xi
2

ui uj + xj xi

2 kij 3

(IV.12)

(IV.13)

(IV.14)

Caractrisation de lcoulement et du mlange gnrs dans les cuves agites au sein 164 desquelles se droule lopration de cristallisation

t k2

=0

(IV.15)

IV.2.3.3

coulement moyen

Le type dcoulement gnr en cuve agite peut tre caractris sur la base de lanalyse des lignes de courant, celles-ci correspondant la trajectoire obtenue en suivant les tangentes aux champs de la vitesse moyenne du uide, u, dcrite par lquation IV.11. Nous distinguons ainsi lcoulement primaire, qui correspond la circulation globale du uide dans les zones priphriques de la cuve, lcoulement secondaire, qui correspond ljection du uide par le mobile dagitation, et lcoulement tertiaire, qui correspond des phnomnes localiss. Les divers types de mobiles dagitation se direncient essentiellement par lcoulement secondaire quils induisent au sein de la cuve, tel que cela est prsent schmatiquement la gure IV.2 [59] . Nous distinguons ainsi : les mobiles dagitation refoulement axial, pour lesquels lcoulement est principalement parallle laxe du mobile dagitation (gure IV.2(a)), les mobiles dagitation refoulement radial, pour lesquels la composante radiale des vecteurs de la vitesse prend de plus en plus dimportance par rapport aux composantes axiale et tangentielle (gure IV.2(b)), et les mobiles dagitation refoulement tangentiel, pour lesquels le uide se dplace essentiellement en un seul bloc en rotation autour de laxe du mobile dagitation (gure IV.2(c)).

(a) coulement axial.

(b) coulement radial.

(c) coulement tangentiel.

Figure IV.2 Prsentation schmatique des types dcoulements secondaires : axial (a), radial (b) et tangentiel (c) tire de la rfrence bibliographique [17] .

Cette composante moyenne de lcoulement turbulent conditionne les mcanismes de mlange prenant place lchelle macroscopique. Le macro-mlange dnit ce mcanisme de mlange.

IV.2 Revue bibliographique et dnitions

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IV.2.3.4

Fluctuations turbulentes

Lorsque lcoulement devient instable, il se prsente sous forme dun enchevtrement de tourbillons ayant des tailles et des orientations distribues de faon alatoire (gure IV.3). La turbulence est alors pleinement dveloppe [73] .

(a) Visualisation dun jet turbulent par Laser Induced Fluorescence (LIF), C. Fukushima and J. Westerweel, Technical University of Delft, The Netherlands.

(b) Identication des structures cohrentes au sein dun coulement turbulent en conduite cylindrique par la mthode Direct Lyapunov Exponent, M.A. Green, C.W. Rowley and G.Haller, Princeton University.

Figure IV.3 Images de la turbulence tires de la rfrence bibliographique [74] .

Une des raisons pour lesquelles la thorie de la turbulence dire des thories de la mcanique statistique classique est quil sagit dun phnomne dissipatif [73] . Ceci peut tre mis en vidence exprimentalement [73] . Or, lvolution temporelle de lnergie cintique, crite sous forme adimensionnelle lquation IV.16, prdit que, pour des nombres de Reynolds levs (Re ), tels que ceux caractrisant un coulement en rgime turbulent, lnergie cintique est conserve. Cette quation est obtenue partir de lquation de Navier-Stokes (quation IV.11) pour laquelle nous sommons sur les indices i et j, multiplions par ui , et intgrons sur le volume. Nous dnissons de plus de nouvelles variables sans dimension : v pour la vitesse, pour la coordonne spatiale et pour la coordonne temporelle. 1 2 3 1 |v| d = 2 Re |v|2 d3
V

(IV.16)

Le paradoxe concernant la dissipation de lnergie est lev, dans les annes 1940, par Kolmogorov qui introduit le concept de cascade dnergie. Il imagine que lnergie est initialement introduite dans les plus grands tourbillons prsents au sein de lcoulement turbulent (gure IV.3) [71,73] . Ceux-ci, devenant instables, transfrent leur nergie aux tourbillons de plus petite taille. Ce processus se rpte de tourbillon en tourbillon tel que cela est prsent la gure IV.4. A chacun de ces tourbillons sont associes une taille et une vitesse caractristiques, dnissant un nombre de Reynolds caractristique. Tant que les tourbillons sont de grande taille, il en est autant pour leur nombre de Reynolds caractristique (Re ) : lnergie cintique est

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conserve. Lorsque lnergie arrive au sein des plus petites structures de la turbulence (Re 0), le membre de droite de lquation IV.16 ne peut plus tre nglig : lnergie se dissipe alors sous forme de chaleur, sous leet de la viscosit. Le taux de transfert de lnergie cintique entre les tourbillons de grande taille, le long de la cascade dnergie, est constant (quation IV.16). Celui-ci est par ailleurs gal au taux de dissipation de lnergie cintique turbulente, traditionnellement not , au niveau de la plus petite chelle de la turbulence.

Figure IV.4 Prsentation schmatique, inspire dune reprsentation gurant au chapitre 5 de la rfrence bibliographique [73] , du concept de la cascade dnergie introduite par Kolmogorov. Mise en vidence des chelles caractristiques de lcoulement : L et K .

Bien quune trs large gamme dchelles de tourbillons existe, le spectre de lnergie cintique turbulente, galement appel le spectre des uctuations de la vitesse, prsentant lamplitude des uctuations de la vitesse en fonction de linverse de la taille des tourbillons au sein de lcoulement turbulent, permet de distinguer les deux types de tourbillons les plus caractristiques dun coulement turbulent [73,75] . Les macro-tourbillons sont les plus grands tourbillons prsents dans lcoulement turbulent. Leur taille, L , lie aux dimensions du systme dagitation, est galement appele lchelle intgrale de la turbulence. Ces macro-tourbillons sont les structures les plus nergtiques de lcoulement turbulent (gure IV.4). Les micro-tourbillons sont les plus petits tourbillons rencontrs dans un coulement turbulent. Leur taille, K , est galement appele la micro-chelle de Kolmogorov. Ces micro-tourbillons sont les plus petites structures de la turbulence au sein desquelles lnergie cintique turbulente se dissipe sous forme de chaleur sous laction des forces visqueuses. Leur nombre de Reynolds caractristique est gal 1 (gure IV.4).

La composante turbulente de lcoulement turbulent inuence les mcanismes de mlange prenant place lchelle microscopique. En particulier, le mso-mlange dnit le mcanisme de mlange se droulant principalement au sein des macro-tourbillons, tandis que le mcanisme de mlange rencontr lchelle des micro-tourbillons est le micro-mlange.

IV.2 Revue bibliographique et dnitions

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IV.2.4

Caractrisation du mlange

Comme prcis prcdemment, le mlange se dnit comme lensemble des mcanismes physiques permettant dhomogniser les divers composs prsents au sein du uide. Lorsque le type de uide considr est une solution, nous utilisons la notion de concentration, dnie au chapitre prcdent, pour caractriser les proportions relatives de solut et de solvant. Dans le cadre dune suspension, la notion de concentration totale, telle que dnie au chapitre prcdent, ou la notion de fraction volumique des cristaux, sont prfres. De faon gnrale, dans la suite, nous utilisons le terme concentration. IV.2.4.1 De lcoulement turbulent au mlange

Tel quvoqu prcdemment, lcoulement, et en particulier lcoulement en rgime turbulent, inuence sensiblement les mcanismes de mlange. Ainsi, de mme que lcoulement, le mlange doit tre dcrit dun point de vue spatial et temporel. Au sein dun coulement turbulent, de faon similaire la vitesse, la concentration instantane en un point de la cuve se dcompose en deux contributions : dune part la concentration moyenne du uide, et dautre part la uctuation de la concentration. Lhomognisation du uide se traduit alors, dune part, par lattnuation des uctuations de la concentration, jusqu leur disparition totale et, dautre part, par lgalisation de la concentration moyenne du uide en tout point. Le spectre des uctuations de la concentration met alors en vidence deux chelles de taille caractrisant, non plus lcoulement turbulent, mais le mlange turbulent. La macro-chelle de la concentration, C , caractrisant les plus grandes chelles du mlange turbulent, est du mme ordre de grandeur que lchelle intgrale de la turbulence, L , caractrisant les plus gros tourbillons au sein de lcoulement turbulent (gure IV.5). Cest cette chelle que seectue lhomognisation de la concentration moyenne au sein du volume occup par le uide. La micro-chelle de Batchelor, B , caractrisant les plus petites chelles du mlange turbulent, est infrieure la micro-chelle de Kolmogorov, K , caractrisant lcoulement turbulent (gure IV.5). Si lnergie cintique turbulente se dissipe la micro-chelle de Kolmogorov, les uctuations de la concentration persistent jusqu la micro-chelle de Batchelor o elles se dissipent leur tour [76] . IV.2.4.2 Du macro-mlange au micro-mlange

Diverses dnitions permettant de dnir et de caractriser le mlange, responsable de lattnuation des uctuations de la concentration, sont proposes dans la littrature. Nous nous basons, dans le cadre de ce travail, sur lapproche la plus couramment utilise, propose par Baldyga [76,77] . Cette approche est appele Engulfment-Deformation-Diusion (EDD) theory pour thorie dincorporation, de dformation et de diusion [78] . Baldyga distingue plusieurs mcanismes responsables du mlange, se droulant simultanment mais des chelles de taille et de temps direntes. Ceci est prsent schmatiquement la gure IV.6. le macro-mlange, ou le mlange par convection, est li aux caractristiques moyennes de lcoulement. Ce mcanisme de mlange est conditionn par la vitesse moyenne de lcoulement. le mso-mlange, ou le mlange inertiel-convectif, est li aux plus gros tourbillons de lcoulement turbulent, cest--dire lchelle intgrale de la turbulence, L . Ce mcanisme de mlange est conditionn par les contraintes turbulentes, u u (quation i j

Caractrisation de lcoulement et du mlange gnrs dans les cuves agites au sein 168 desquelles se droule lopration de cristallisation

IV.12), et ds lors par la viscosit turbulente, t (quation IV.15). le micro-mlange par incorporation, ou le mlange visqueux-convectif, est lis au plus petits tourbillons de lcoulement turbulent, cest--dire aux micro-tourbillons de Kolmogorov, K , et le micro-mlange par diusion, ou le mlange visqueux-diusif, est essentiellement contrl par le coecient de diusion molculaire, Dm . Ces deux mcanismes de mlange sont conditionns par les contraintes visqueuses, et ds lors par la viscosit molculaire du uide, .

Figure IV.5 Prsentation schmatique permettant la comparaison entre les chelles caractristiques de lcoulement turbulent (L et K ) et les chelles caractristiques du mlange turbulent (C et B ).

IV.2.4.3

chelle spatio-temporelle du macro-mlange

Le macro-mlange est responsable de la distribution macroscopique de la concentration au sein du volume agit [77,79] . Le mcanisme sous-jacent ce macro-mlange est un mcanisme convectif, lequel permet le transport, par lcoulement moyen, des paquets de uide initialement non mlangs an de rduire leur taille jusqu la macro-chelle de la concentration, C . Cette taille est dicile prdire : elle dpend, entre autres, des caractristiques du systme dagitation. En premire approximation, C ds lors souvent assimile lchelle intgrale de la turbulence, L , comme cela est exprim par lquation IV.17 [80] . Le temps caractristique associ au macro-mlange est plus vident valuer. Il peut, entre autres, tre donn par le temps de circulation, not tmacro , correspondant au temps mis par un lment du uide pour traverser le volume avant de repasser par une mme zone. La notion de temps de pompage est couramment utilise : ce temps correspond au rapport entre le volume occup par le uide et le dbit de pompage dni comme tant le dbit de liquide qui passe eectivement par le mobile dagitation [13,79] . Nous comprenons ds lors que lcoulement moyen, et essentiellement

IV.2 Revue bibliographique et dnitions

169

les boucles de circulation caractrisant lcoulement secondaire (gure IV.2), joue un rle particulirement important au niveau macroscopique des mcanismes de mlange. C L = IV.2.4.4 chelle spatio-temporelle du mso-mlange (IV.17)

Lorsque les paquets de uide sont distribus au travers du volume par lcoulement moyen, ils subissent galement des dformations lies aux uctuations de la vitesse, lesquelles sont caractristiques dun coulement en rgime turbulent. La turbulence contribue ainsi la dformation et la brisure des paquets de uide (gure IV.6). Le mcanisme sous-jacent au mso-mlange, galement appel mlange inertiel-convectif, consiste en une dsintgration des plus gros tourbillons de lcoulement turbulent, de taille L , permettant de rduire la taille des paquets de uide non mlangs de la macro-chelle de la concentration, C , jusquaux environs de la micro-chelle de Kolmogorov, K , dont la taille est donne par lquation IV.18 [77,79] . Le temps caractristique du mso-mlange, not tmso , est dni comme le temps ncessaire pour que la taille des paquets de uide passe de C K . Ce temps correspond galement au temps de retournement dun tourbillon de taille C , cest--dire au temps ncessaire pour quun lment du uide traverse le tourbillon. Le temps caractristique du mso-mlange est donn par lquation IV.19 [79,80] . Ce sont essentiellement les contraintes turbulentes, u u (quation IV.12), et la viscosit turbulente, t (quation i j IV.15), qui agissent au niveau du mso-mlange (quation IV.12) [79] . K = 3
1 4

(IV.18)
1 3

tmso

2 2 C =

(IV.19)

IV.2.4.5

chelle spatio-temporelle du micro-mlange

Le taux de dissipation de lnergie cintique turbulente, , joue un rle crucial au niveau microscopique des mcanismes de mlange (gure IV.6) [81] . De mme, les caractristiques du uide, en particulier, la viscosit molculaire, , et le coecient de diusion molculaire, Dm , deviennent importantes. La littrature montre que les tourbillons dont la taille est de lordre de 12 K sont relativement stables [76] . En eet, cette taille, les contraintes turbulentes, dominantes pour des tailles suprieures, et les contraintes visqueuses, dominantes pour des tailles infrieures, squilibrent. Ces tourbillons, dit incorporants, se prsentent sous la forme de lamelles, lesquelles ont la capacit dincorporer des paquets de uides non mlangs [77] . Pour des tailles infrieures 12 K , les contraintes visqueuses, responsables de la dissipation des uctuations de la vitesse, contribuent alors ltirement des structures lamellaires des tourbillons incorporants [77,80] (gure IV.6). Ce mcanisme caractrise le micro-mlange par incorporation, galement appel mlange visqueux-convectif. Il permet de rduire lpaisseur des structures lamellaires de 12 K

Caractrisation de lcoulement et du mlange gnrs dans les cuves agites au sein 170 desquelles se droule lopration de cristallisation

la micro-chelle de Batchelor, B , donne par lquation IV.20, endans la dure de vie des tourbillons incorporants, note tK et donne lquation IV.21 [79] . tant donn les normes distortions, les gradients de concentration locaux deviennent de plus en plus grands et leet de la diusion molculaire augmente [77] . B =
2 Dm
1 4

= K Sc 2
1 2

(IV.20) (IV.21)

tK 17 = o

Sc est le nombre de Schmidt dni comme tant le rapport entre la viscosit cinmatique, , et le coecient de diusion molculaire, Dm (-) A la micro-chelle de Batchelor, B , cest la diusion molculaire qui permet lattnuation des uctuations de la concentration [77] . Ce mcanisme caractrise le micro-mlange par diusion, galement appel le mlange visqueux-diusif. Le temps caractristique associ ce mcanisme, not tB , est donn lquation IV.22 [79] . tB =
1 2

ln(Sc)

(IV.22)

Nous donnons, la gure IV.6, les ordres de grandeur des chelles spatio-temporelle des divers mcanismes de mlange voqus ci-dessus.

Figure IV.6 Prsentation schmatique mettant en vidence les chelles spatiales et temporelle des divers mcanismes du mlange : macro-mlange, mso-mlange, micro-mlange par incorporation et micro-mlange par diusion.

IV.3 Matriel et Mthode

171

IV.3

Matriel et Mthode

Ltude de linuence des conditions dagitation sur les temps caractristiques des phnomnes physico-chimiques sous-jacents aux mcanismes prenant place lors de lopration de cristallisation et, ds lors, sur la distribution granulomtrique des cristaux des deux formes cristallographiques apparaissant lors de lopration de cristallisation tudie fait lobjet du chapitre 6. An de quantier les interactions entre lopration de mlange et lopration de cristallisation, tudie au chapitre 5, ce quatrime chapitre sintresse la caractrisation de lcoulement et du mlange, tous deux gnrs par les conditions dagitation utilises. Ainsi, nous commenons cette section par la prsentation et la description des conditions dagitation exprimentales utilises au chapitre 6.

IV.3.1

Conditions dagitation exprimentales

Linstallation complte, situe au Service TIPs de lULB, servant la ralisation des oprations de cristallisation de purication de ltiracetam crude, lchelle du laboratoire, est prsente, au chapitre 6, la gure VI.2. IV.3.1.1 Systme dagitation

Le systme dagitation est prsent la gure IV.7 : il sagit du systme dagitation mis notre disposition, par la Socit UCB, dans le cadre de ce travail. Il se compose dune cuve dun litre double enveloppe, ne prsentant pas de chicane et munie dun mobile dagitation.

(a) Cuve vide munie de lancre.

(b) Notations des grandeurs caractristiques.

Figure IV.7 Systme dagitation : cuve double enveloppe dun litre sans chicane munie dun mobile dagitation. Photo (a) et prsentation schmatique (b) (TIPs-ULB).

Caractrisation de lcoulement et du mlange gnrs dans les cuves agites au sein 172 desquelles se droule lopration de cristallisation

A la demande dUCB, linuence de trois types de mobiles dagitation sur les temps caractristiques des phnomnes physico-chimiques ainsi que sur les distributions granulomtriques des cristaux produits est tudie. Les trois mobiles dagitation, fournis par UCB, sont prsents la gure IV.8 : il sagit dune ancre (gure IV.8(a)), dune hlice 4 pales inclines 45, plus simplement appele hlice (gure IV.8(b)), et une turbine de Rushton 4 pales droites, plus couramment appele turbine de Rushton, ou plus simplement turbine (gure IV.8(c)). Les grandeurs caractristiques des trois systmes dagitation utiliss, mentionnes la gure IV.7(b), sont donnes au tableau IV.1.

(a) Ancre.

(b) Hlice.

(c) Turbine de Rushton.

Figure IV.8 Mobiles dagitation utiliss exprimentalement : Ancre (a), Hlice 4 pales inclines 45 (b) et Turbine de Rushton 4 pales droites (c) (TIPs-ULB).

Ancre gure IV.8(a) Cuve H D b hauteur du uide diamtre espace entre le bas du mobile dagitation et le fond de la cuve 10 cm 10 cm 2.5 cm

Hlice gure IV.8(b) 10 cm 10 cm 3.2 cm

Turbine gure IV.8(c) 10 cm 10 cm 3.2 cm

Mobile dagitation ed d w ew

diamtre de laxe diamtre hauteur paisseur

0.8 cm 8.9 cm 4.25 cm 0.6 cm

0.8 cm 7.5 cm 2 cm 0 cm

0.8 cm 7.9 cm 2 cm 0 cm

Table IV.1 Grandeurs caractristiques des trois systmes dagitation, cuve et mobile dagitation, utiliss exprimentalement.

IV.3 Matriel et Mthode

173

IV.3.1.2

Intensit de lagitation

Les vitesses de rotation utilises, au chapitre 6, dans le cadre de ltude de linuence de lintensit de lagitation sur les temps caractristiques des phnomnes physico-chimiques ainsi que sur la distribution granulomtrique des cristaux des deux morphes sont de 250 rpm, 350 rpm et 450 rpm. Lobjectif est de conserver des vitesses de rotation similaires au cours de ce quatrime chapitre an de caractriser lcoulement et le mlange dans des conditions telles que nous puissions interprter les rsultats obtenus au chapitre 6. La gomtrie des systmes dagitation utiliss dans le cadre de ce travail ntant pas standard, peu dinformations peuvent tre trouves dans la littrature [13,22] . Il convient ds lors de mettre en place une mthodologie gnrale dtude et de caractrisation tant du systme dagitation en lui-mme que de lcoulement et du mlange quil gnre. Nous prsentons ensuite successivement et de faon plus dtaille, les mthodologies relatives la caractrisation du systme dagitation dune part et la caractrisation de lcoulement et du mlange dautre part.

IV.3.2

Mthodologie gnrale

Lobjectif de ce chapitre consiste caractriser, dune part, le systme dagitation en luimme et, dautre part, lcoulement, lequel conditionne le mlange. Deux mthodologies complmentaires sont mises en place cette n : dune part, la ralisation dessais exprimentaux et dautre part, la ralisation de simulations numriques des coulements (gure IV.9).

Figure IV.9 Mthodologie gnrale dtude et de caractrisation du systme dagitation, de lcoulement et du mlange. Deux mthodologies complmentaires : essais exprimentaux et simulations numriques.

Caractrisation de lcoulement et du mlange gnrs dans les cuves agites au sein 174 desquelles se droule lopration de cristallisation

IV.3.2.1

Essais exprimentaux

Les essais exprimentaux nous permettent essentiellement de caractriser le systme dagitation et, en particulier, de dterminer la courbe caractristique du mobile dagitation. Ceci est eectu pour les trois mobiles dagitation : lancre, lhlice et la turbine de Rushton (gure IV.9). Concernant lcoulement, la ralisation dessais exprimentaux nous permet de mettre en vidence les zones mortes au sein de la cuve et, en particulier, de dterminer la dformation de la surface libre. Ceci nest ralis que pour les systmes dagitation dont les mobiles dagitation sont lancre et la turbine de Rushton et dont lcoulement est caractris par un nombre de Reynolds lev (gure IV.9). Les protocoles exprimentaux sont dcrits aux points respectivement consacrs ces deux tches. IV.3.2.2 Simulations numriques

La revue bibliographique met en vidence que le comportement, tant global que local, de lcoulement au sein des systmes dagitation prsente plusieurs intrts dans le cadre des oprations de cristallisation. Or, la caractrisation de lcoulement global au sein des cuves ncessite la connaissance du champ de la vitesse moyenne en tout point de la cuve. De plus, la caractrisation de lcoulement local, lequel permet de mettre en vidence les mcanismes du mso-mlange et du micro-mlange, ncessite lestimation des chelles caractristiques des tourbillons nergtiques, ainsi que du taux de dissipation dnergie cintique turbulente. Il est quasiment toujours impossible de dterminer une solution analytique de lquation de Navier-Stokes, donne par lquation IV.6, an davoir accs aux composantes de la vitesse instantane de lcoulement. Deux mthodes peuvent alors tre envisages : lune exprimentale, par Particle Image Velocimetry (PIV), par exemple, lautre numrique, via lutilisation dune mthode de rsolution numrique de lquation IV.6. Par souci de dvelopper une dmarche fort pouvoir dextrapolation, et, compte tenu de la forte anisotropie de la turbulence rendant lourde une analyse purement exprimentale par (PIV), lobjectif est dobtenir cette caractrisation globale et locale de lcoulement via lutilisation doutils de simulation numrique des coulements ou Computational Fluid Dynamics (CFD). A cette n, nous avons mis en place un projet dans le Ple dAttraction Inter-universitaire (PAI) TOURNESOL-Hubert Currien avec lquipe Transfert, Interface et Mlange (TIM) dirige par le Professeur Alain Lin au Laboratoire de lIngnierie des Systmes Biologique et des Procds (LISBP) de lInstitut National des Sciences Appliques (INSA) Toulouse. Cette quipe possde en eet un grand savoir-faire dans le traitement des coulements turbulents, que ce soit exprimentalement ou numriquement [75,8286] . La mthode gnralement utilise par les outils numriques de mcanique des uides est la mthode des volumes nis. Cette mthode fait intervenir une discrtisation spatiale du domaine tudi. Ce dernier est divis en une srie de volumes lmentaires appels mailles. Les quations de conservation sont alors intgres sur chacune de ces mailles. La discrtisation de ces quations permet, par ailleurs, de transformer le systme dquations aux drives partielles en un systme dquations algbriques [87] . Trois types de mthodes de simulation sont proposs [71] :

IV.3 Matriel et Mthode

175

La simulation directe, ou Direct Numerical Simulation (DNS), est extrmement coteuse en terme de temps de calcul. En eet, la discrtisation spatiale doit permettre de rsoudre lcoulement turbulent au sein des plus petites chelles de la turbulence, savoir au sein des micro-tourbillons de Kolmogorov. An de rduire le temps de calcul, une approche, plus simple, la Large Eddy Simulation (LES), propose de simuler des grandes chelles de la turbulence uniquement tandis que les plus petites dentre elles sont modlises. Enn, la mthode la moins coteuse en terme de temps de calcul, et accessoirement en terme de temps de post-traitement des donnes issues des simulations, est la rsolution de la RANS quation donne lquation IV.11. Celle-ci permet une rsolution de lcoulement moyen tandis que toutes les chelles de la turbulence sont modlises. Cette dernire approche de simulation est celle exploite dans le cadre de ce travail. Le code commercial GAMBIT 2.3 est utilis an, non seulement de crer les gomtries des systmes dagitation, mais galement de mailler le volume occup par le uide. Les gomtries des systmes dagitation correspondent celles utilises exprimentalement (gures IV.7 et IV.8). La hauteur totale de remplissage de la cuve est cependant 5 cm suprieure celle prcise au tableau IV.1. Ceci est prsent schmatiquement la gure IV.10. La raison de cette dirence de hauteur est voque dans la suite du texte.

Figure IV.10 Prsentation schmatique de la cuve, dont le volume total est spar en deux zones : la zone rotor et la zone stator. La partie suprieure de la zone stator est remplie dair tandis que la partie infrieure est remplie du uide.

Le volume total est ensuite spar en deux zones : lune tant la zone rotor, entourant le mobile dagitation, et lautre, consistant en la majorit du volume, est la zone stator. Ces deux volumes virtuels, prsents de faon schmatique la gure IV.10, sont spars par une interface, elle aussi virtuelle. Nous gnrons alors un maillage uniforme des deux zones au moyen de ttradres, de 1.5 mm de ct pour la zone rotor et, de 3 mm de ct pour la zone stator. La forme ttradrique des mailles est choisie an dassurer la qualit du maillage proximit des pales des mobiles dagitation, et, en particulier, proximit des pales inclines de lhlice. Les surfaces externes, mailles, des trois mobiles dagitation sont prsentes la gure IV.11. Le choix de la ralisation dun maillage non structur dcoule, lui, de pratiques courantes permettant davoir des rsultats davantage prcis proximit du mobile dagitation.

Caractrisation de lcoulement et du mlange gnrs dans les cuves agites au sein 176 desquelles se droule lopration de cristallisation

Enn, le choix de la taille des mailles dcoule dun rapide test dindpendance du maillage ralis dans le cadre dun travail prcdent [88] . Le volume total est ainsi partitionn en environ 500 000 mailles.

(a) Ancre.

(b) Hlice.

(c) Turbine de Rushton.

Figure IV.11 Mobiles dagitation cres et maills par GAMBIT 2.3 : Ancre (a), Hlice 4 pales inclines 45 (b) et Turbine de Rushton 4 pales droites (c).

La condition aux limites impose la surface du mobile dagitation (gure IV.11) ainsi qu la surface interne de la cuve est de type wall (composante normale de la vitesse nulle). Lutilisation de loption no slip prcise que la composante tangentielle de la vitesse est galement nulle. En ce qui concerne la surface libre (en jaune la gure IV.11(a)), la condition aux limites pressure inlet est choisie. Le code commercial FLUENT 6.3 permet la rsolution des quations de transport dont lquation de transport de la quantit de mouvement (quation IV.11). Ces quations sont intgres et discrtises sur chacune des mailles du volume. Nous prcisons ci-dessous les options slectionnes dans chacun des onglets du menu de FLUENT pour lesquelles le choix nest pas celui par dfaut. Lensemble de ces choix dcoule essentiellement de rgles de bonne pratique mentionnes dans le User Guide de FLUENT. Dans longlet Dene-Models-Solver, loption node-based est choisie pour la discrtisation des gradients de vitesse car elle est conseille pour des mailles de forme ttradrique. La simulation est ralise selon une velocity relative formulation. Cette approche est en eet celle prconise lorsque le rapport entre les diamtres du mobile dagitation et de la cuve est grand. La formulation First Order Upwind est le schma de discrtisation slectionn pour le temps, les simulations tant eectues en instationnaire. Dans longlet Dene-Models-Viscous model, le modle de turbulence k- standard est slectionn. Ce modle de fermeture pour la viscosit cinmatique turbulente, exprime lquation IV.15, entrane la rsolution de deux autres quations de transport venant sajouter lequation de le transport de la quantit de mouvement (RANS equation) : lquation de transport de lnergie cintique turbulente, k, et de son taux de dissipation, [71] . Loption retenue pour la rsolution de lcoulement dans la couche limite (y + < 300), se dveloppant sur les surfaces dont la condition aux limites est du type wall, est la Standard Wall Treatment. Dans longlet Dene-Models-Multiphase model, nous choisissons lexplicit Volume of Fluid (VOF) model. Celui-ci permet en eet de simuler la dformation de la surface libre. A cette n, la simulation doit tre dbute en sparant le volume de la zone stator

IV.3 Matriel et Mthode

177

en deux (gure IV.10). Dans la partie infrieure, sur une hauteur de 10 cm, la cuve est virtuellement remplie du uide tandis que dans la partie suprieure, entre 10 cm et 15 cm, la cuve est virtuellement remplie dair. Les caractristiques physico-chimiques des deux phases, du uide et de lair, de mme que la tension de surface entre elles, doivent tre prcises. Dans longlet Dene-Boundary Conditions, nous choisissons la technique de simulation Moving Mesh (Sliding Mesh) en vue de simuler le dplacement du uide au sein des deux zones. Cette technique est la seule pouvant tre utilise lorsque loption VOF est pralablement slectionne. Nous commenons par connecter les deux zones spares par linterface virtuelle (gure IV.10). Ensuite, nous dnissons un repre absolu xe, pour la partie stator : cette n, le modle stationary est slectionn. Pour la partie rotor, au contraire, nous dnissons un repre relatif, en rotation par rapport au repre absolu de la zone stator : nous prcisons le sens et la vitesse de rotation. Le sens de rotation doit correspondre celui utilis exprimentalement au chapitre 6. Ce sens na pas dimportance pour lancre et la turbine de Rushton : le sens pas dfaut, bien que ne correspondant pas au sens de rotation utilis exprimentalement, est utilis. En revanche, tant donn la gomtrie de lhlice, le sens de rotation du mobile dagitation inuence drastiquement lcoulement gnr. Le sens de rotation par dfaut ne peut ds lors tre utilis pour ce mobile dagitation. La surface interne de la cuve, de type moving wall, a, dans le repre absolu, une vitesse nulle. La surface externe de laxe du mobile dagitation comprise dans la zone stator, de type moving wall, tourne, dans le repre absolu, la vitesse de rotation impose la zone rotor. Enn, la surface externe du mobile dagitation, ainsi que la surface externe de laxe du mobile dagitation comprise dans la zone rotor, de type moving wall, ont, dans le repre relatif, une vitesse de rotation nulle. Dans longlet Solve-Controls-Solution, il sagit de prciser les schmas de discrtisation et les coecients de sous-relaxation. Le First Order Upwind est le schma de discrtisation utilis pour les quations de transport de la quantit de mouvement, pour lnergie cintique turbulente et pour le taux de dissipation de lnergie cintique turbulente. Le schma de discrtisation pour le modle VOF est Geo-Reconstruct. Enn, lalgorithme PISO, pour le couplage entre la vitesse et la pression, est celui retenu dans le cadre de ce travail car il est recommand pour la rsolution dcoulements fortement tourbillonnants. De mme, la rgle de bonne pratique pour la rsolution de tels coulements consiste slectionner le schma de discrtisation PRESTO ! pour la pression. Dans longlet Solve-Initialize, nous posons comme conditions initiales la simulation les conditions nales obtenues suite une simulation ralise pralablement, dans des conditions stationnaires, en ne considrant aucune dformation de la surface libre et en ayant slectionn le modle de rotation Moving Referance Frame (MRF) pour la zone rotor. Dans longlet Solve-Iterate, nous xons un pas de temps de 5 105 secondes. Ce pas de temps est calcul de sorte quil soit infrieur au rapport entre la taille moyenne des mailles et la valeur maximale de la vitesse moyenne de lcoulement pouvant tre atteinte dans le volume du uide. Par ailleurs, la valeur de ce pas de temps nous assure que le nombre de courant, caractrisant lecacit du modle VOF, ne dpasse pas 0.25. Enn, nous imposons un nombre maximum de 10 itrations par pas de temps. Nous nous assurons que, endans ce faible nombre ditrations, les rsidus associs lensemble des variables scalaires soient susamment faibles et, en pratique, infrieurs 104 .

Caractrisation de lcoulement et du mlange gnrs dans les cuves agites au sein 178 desquelles se droule lopration de cristallisation

Les simulations numriques sont uniquement ralises pour des coulements prsentant des nombres de Reynolds levs : coulement turbulent (gure IV.9). Le rgime intermdiaire nest pas investigu tant donn le manque de prcision des modles de turbulence lorsque la turbulence nest pas pleinement dveloppe. De mme, peu de rsultats concluants sont obtenus pour linstant lorsque lcoulement est en rgime laminaire : nous ne prsentons ds lors aucun rsultat. Un total de 9 simulations numriques est eectu. Pour chacun des trois mobiles dagitation, trois vitesses de rotation sont tudies : 150 rpm, 250 rpm et 350 rpm (gure IV.9). Les vitesses de rotation utilises numriquement sont similaires celles utilises exprimentalement, au chapitre 6, dans le cadre de ltude de linuence des conditions dagitation sur les temps caractristiques des phnomnes physico-chimiques ainsi que sur la distribution granulomtrique des cristaux des deux morphes, soit 250 rpm, 350 rpm et 450 rpm. Plusieurs tours de rotation du mobile dagitation sur lui-mme (360) sont eectus jusqu ce que la grandeur dintrt se stabilise. Le post-traitement eectu sur les rsultats bruts obtenus lissue de ces simulations numriques nous permet de dterminer des informations exploitables divers niveaux. Elles sont essentiellement utiles pour la caractrisation de lcoulement et du mlange au sein de trois systmes dagitation (gure IV.9). Dautre part, dans le cadre de la dtermination de la courbe caractristique du mobile dagitation et de la dtermination de la dformation de la surface libre gnre par sa rotation, lorsque lcoulement est en rgime turbulent, nous pouvons comparer les rsultats obtenus exprimentalement aux rsultats obtenus numriquement (gure IV.9).

IV.3.3

Caractrisation du systme dagitation

Les systmes dagitation utiliss exprimentalement, dans le cadre de ce travail, lchelle du laboratoire, pour la ralisation de lopration de cristallisation de purication de ltiracetam crude, ne correspondent pas aux cuves standards pour lesquelles de nombreuses informations peuvent tre trouves dans la littrature [13,22] . Il sagit ds lors de caractriser le systme dagitation, et en particulier de dterminer la courbe caractristique du mobile dagitation (quation IV.2). En pratique, nous prfrons travailler avec la relation Np -Re-Fr, donne lquation IV.3, et reprise la gure IV.12. La dtermination de la relation Np -Re-Fr peut seectuer en utilisant des uides newtoniens, dont la masse volumique, (kg/m3 ), et la viscosit, (Pa.s), sont connues (gure IV.12). La dtermination de la puissance dissipe dans ce uide, P (W), lorsquil est agit au moyen du mobile dagitation, de diamtre d (m) tournant une vitesse de rotation, w (1/s), permet de dterminer les trois nombres sans dimension : le nombre de Reynolds, Re (quation IV.4), le nombre de Froude, Fr (quation IV.5), et le nombre de puissance, Np (quation IV.1). La dtermination de la puissance dissipe dans le uide, P , peut seectuer exprimentalement ou numriquement (gures IV.9 et IV.12). Les trois paramtres inconnus, c, x et y, apparaissant dans la relation Np -Re-Fr (gure IV.12), sont dtermins par une mthode dajustement aux moindres carrs sur les donnes exprimentales.

IV.3 Matriel et Mthode

179

Figure IV.12 Mthodologie pour la dtermination de la courbe caractristique (ou de la relation Np -Re-Fr) du mobile dagitation. En vue de dterminer la relation Np -Re-Fr, pour les trois mobiles dagitation (gure IV.9), sur une gamme tendue de nombres de Reynolds, trois uides newtoniens sont utiliss lors des essais exprimentaux. Fluide Glycrine-eau Glycrine-eau Glycrine-eau Glycrine-eau Glycrine-eau Glycrine-eau Glycrine-eau Glycrine-eau Glycrine-eau Eau sale Eau sale Eau sale Eau sale Mthanol Temprature (T ) C 10 15 20 25 30 35 40 50 60 5 10 15 20 20 Masse volumique () kg/m3 1230 1230 1230 1220 1220 1220 1220 1210 1210 1239 1237 1234 1231 780 Viscosit () mPa.s 1372 1015 751 556 411 304 225 123 67 3.09 2.01 2.32 1.53 0.55

Table IV.2 Masse volumique et viscosit des uides newtoniens utiliss en vue de dterminer la courbe caractristique (relation Np -Re-Fr) des trois mobiles dagitation (Ancre, Hlice, Turbine de Rushton).

En vue de dterminer la relation Np -Re-Fr, pour de faibles nombres de Reynolds, nous utilisons un mlange de 97 % de glycrine et de 3 % deau diverses tempratures (10C, 15C, 20C, 25C, 30C, 35C, 40C, 50C et 60C). La masse volumique et la viscosit sont dtermines exprimentalement au Service TIPs (ULB) et prcises au tableau IV.2. La viscosit est dtermine au moyen dun viscosimtre chute de billes.

Caractrisation de lcoulement et du mlange gnrs dans les cuves agites au sein 180 desquelles se droule lopration de cristallisation

Diverses vitesses de rotation sont galement utilises (N = 100 rpm, 200 rpm, 300 rpm, 400 rpm et 500 rpm). De leau sale, raison de 300 g de sel par kg deau, direntes tempratures (5C, 10C, 15C et 20C) est utilise en vue de dterminer la relation Np -Re-Fr, pour des nombres de Reynolds intermdiaires. Les valeurs de la masse volumique et de la viscosit de cette eau sale, fournies par la Socit Solvay, sont prcises au tableau IV.2. Lunique vitesse de rotation du mobile dagitation utilise est 300 rpm. La dtermination de la relation Np -Re-Fr pour des valeurs leves du nombre de Reynolds seectue au moyen de mthanol temprature ambiante (20C). La masse volumique et la viscosit, obtenues via des tables trouves dans la littrature, sont prcises au tableau IV.2. De nombreuses vitesses de rotation sont utilises, allant de 100 rpm 450 rpm par pas de 50 rpm. Pour chaque exprience ralise, la cuve est remplie de 10 cm du uide newtonien (tableau IV.1 et gure IV.7(b)). La puissance dissipe dans le uide par la rotation du mobile dagitation, P (W), est dtermine en dduisant la puissance vide, P (W), de la puissance totale mesure, PT (W) [59,60,70] (gure IV.12). Divers principes de mesures, plus ou moins onreux et plus ou moins prcis, peuvent tre utiliss an de dterminer ces puissances [59,60] . Dans le cadre de ce travail, elles sont mesures exprimentalement via lutilisation dun multimtre (APPA 350). Les simulations numriques sont ralises selon la mthodologie dtaille prcdemment. La dtermination de la relation Np -Re-Fr par CFD seectue, pour les trois mobiles dagitation, pour des nombres de Reynolds levs uniquement (gure IV.9). A cette n, la cuve est virtuellement remplie de 10 cm de mthanol la temprature ambiante (20C). La masse volumique et la viscosit sont prcises au tableau IV.2. La tension de surface mthanol-air est de 0.0225 N/m. Les trois vitesses de rotation du mobile dagitation utilises sont 150 rpm, 250 rpm et 350 rpm (gure IV.9). Pour chaque simulation numrique ralise, la puissance dissipe dans le uide par la rotation du mobile dagitation, P (J/s) (gure IV.12), est dtermine en calculant le produit scalaire du moment total des forces par unit de surface, F (N/m2 ), F (Nm), sexerant sur la x surface du mobile dagitation, la partie de laxe plongeant dans le uide y compris, S (m2 ), par le vecteur de la vitesse de rotation, (1/s). Cette dtermination peut galement tre w eectue via le calcul de lintgration sur le volume V (m3 ) du produit du taux de dissipation de lnergie cintique turbulente, (m2 /s3 ), par la masse volumique du uide, (kg/m3 ). Ceci sexprime mathmatiquement lquation IV.23. P = w
S

dS = x F
V

dV

(IV.23)

IV.3.4

Caractrisation de lcoulement et du mlange

Les systmes dagitation utiliss exprimentalement, lchelle du laboratoire, ne comportant pas de chicane, une dformation de la surface libre du uide est attendue lors de sa mise en circulation par le mobile dagitation. Nous mettons ds lors en place une mthodologie permettant de dterminer linterface entre le uide et lair. Ensuite, nous nous focalisons sur la prsentation de la mthodologie permettant de caractriser lcoulement et le mlange au sein

IV.3 Matriel et Mthode

181

des systmes dagitation considrs. Ltude de lcoulement moyen, et du macro-mlange, fait lobjet du premier point tandis que ltude des uctuations turbulentes, du mso-mlange et du micro-mlange, fait lobjet du deuxime point. IV.3.4.1 Dformation de la surface libre

Lors de la mise en circulation du uide par le mobile dagitation, au sein dune cuve ne prsentant pas de chicane, tel que cest le cas dans ce travail, il sexerce une force centrifuge qui fait remonter le niveau du uide le long de la paroi et qui creuse un vortex, cest--dire que le uide sabaisse le long de laxe du mobile dagitation [59,60] . La littrature montre que la profondeur du vortex dpend de la vitesse de rotation, du diamtre du mobile dagitation, du positionnement du mobile dagitation par rapport au fond de la cuve, du diamtre de la cuve, de la viscosit du uide et de lacclration gravitationnelle [89] . Des corrlations nexistent cependant que pour des gomtries particulires des systmes dagitation. La caractrisation de ce vortex seectue ds lors gnralement dune part exprimentalement et dautre part via le post-traitement de simulations numriques [90,91] . Cette double approche complmentaire est suivie dans ce travail (gure IV.9). Nous ne dterminons la forme du vortex que lorsquil est gnr par la rotation de lancre et de la turbine de Rushton, lcoulement tant en rgime turbulent. A cette n, tant exprimentalement que numriquement, la cuve est remplie de 10 cm de mthanol. Les trois vitesses de rotation du mobile dagitation sont 150 rpm, 250 rpm, et 350 rpm (gure IV.9). Lors des essais exprimentaux de mise en circulation du mthanol, aux trois vitesses de rotation, nous dterminons la dformation de la surface libre via la prise de photos numriques. Lors des premiers essais concernant la turbine de Rushton, aucune attention particulire nest apporte la prise des photos de la dformation de la surface libre gnre par la rotation du mobile dagitation. Dans le cadre de la dtermination du vortex cre par la mise en circulation du mthanol par lancre, nous prenons soin de placer lappareil photo en face de la cuve, lobjectif et le milieu de la cuve (H/2) tant sur une horizontale (gure IV.7). Les simulations numriques sont ralises selon la mthodologie dtaille prcdemment. La masse volumique et la viscosit du mthanol sont prcises au tableau IV.2. La tension de surface mthanol-air est de 0.0225 N/m. La dtermination de la surface libre seectue en mettant en vidence la distribution spatiale, dans un plan vertical passant par laxe de rotation du mobile dagitation, des deux phases : le mthanol et lair. IV.3.4.2 coulement moyen & macro-mlange

Comme cela est mentionn la section consacre la revue de la littrature, la composante moyenne de lcoulement turbulent, autrement dit, lcoulement moyen, conditionne les mcanismes de mlange prenant place lchelle macroscopique, cest--dire le macro-mlange. En eet, lcoulement moyen permet, via le transport convectif des paquets de uide initialement non mlangs, la rduction de leur taille initiale jusqu la macro-chelle de la concentration, C . Le macro-mlange est ainsi responsable de la distribution macroscopique de la concentration au sein du volume agit. La caractrisation de cet coulement moyen, et du macro-mlange quil engendre, seectue uniquement via lutilisation de la CFD (gure IV.9).

Caractrisation de lcoulement et du mlange gnrs dans les cuves agites au sein 182 desquelles se droule lopration de cristallisation

Lanalyse des lignes de courant, qui, rappelons-le, correspondent la trajectoire suivie par les tangentes aux champs de vitesse moyenne du uide, permet la mise en vidence des divers types dcoulements. Lcoulement secondaire, qui correspond ljection du uide par le mobile dagitation, retient plus particulirement notre attention ici. En eet, les boucles de circulation caractrisant ce type dcoulement jouent un rle particulirement important au niveau macroscopique des mcanismes de mlange. Elles nous permettent, par ailleurs, dvaluer lordre de grandeur de la macro-chelle de la concentration, C . Nous choisissons, ds lors, de mettre en vidence ces boucles de circulation, par post-traitement des donnes brutes obtenues par CFD, en prsentant les vecteurs de la vitesse moyenne du uide projets sur le plan vertical correspondant au plan de symtrie du mobile dagitation. Nous compltons cette caractrisation de lcoulement moyen, en prsentant, sur ce mme plan vertical, la distribution spatiale des valeurs des composantes axiale, radiale et tangentielle de la vitesse moyenne. Le temps de circulation, qui, rappelons-le, correspondant au temps mis par un lment de uide pour traverser le volume avant de repasser par une mme zone, est galement une information intressante qui permet dvaluer lecacit du macro-mlange et, en particulier, destimer lordre de grandeur du temps caractristique du macro-mlange, tmacro . Nous procdons ainsi, par post-traitement, un lcher virtuel dune molcule de uide en un endroit donn de la cuve et observons le chemin et le temps mis par celle-ci pour revenir dans une zone restreinte proximit de lendroit du lch initial. Deux endroits initiaux sont choisis : ainsi, nous lchons une molcule de uide virtuelle en dehors de la zone balaye par le mobile dagitation dune part, et, en un endroit tel que la molcule de uide est trs rapidement en contact avec le mobile dagitation dautre part. IV.3.4.3 Fluctuations turbulentes & mso-mlange et micro-mlange

Comme cela est mentionn la section consacre la revue de la littrature, la composante turbulente de lcoulement turbulent, autrement dit les uctuations turbulentes, conditionne les mcanismes de mlange prenant place lchelle microscopique, cest--dire le mso-mlange et le micro-mlange. Linstabilit des uctuations de la vitesse donne naissance un coulement se prsentant sous forme dun enchevtrement de tourbillons. Au sein des plus grands dentre eux, les contraintes turbulentes conditionnent les mcanismes de mso-mlange, permettant de rduire la taille des paquets de uide non mlangs. Au sein des plus petits tourbillons, les contraintes visqueuses, devenant plus importantes que les contraintes turbulentes, contribuent ltirement des tourbillons en vue de former des structures lamellaires. D aux distortions normes, les gradients de concentration locaux deviennent de plus en plus grands et les eets de la diusion molculaire et du micro-mlange augmentent. La caractrisation des uctuations turbulentes, du mso-mlange et du micro-mlange est obtenue via le post-traitement de donnes brutes issues de simulations numriques de lcoulement (gure IV.9). Lecacit dun systme dagitation, dans le cadre dune opration de cristallisation notamment, dpend essentiellement des mcanismes de mlange aux chelles microscopiques, cest--dire de la macro-chelle de la concentration, C , aux micro-chelles de Kolmogorov, K , et de Batchelor, B . Or, ces deux dernires chelles dpendent du taux de dissipation de lnergie cintique turbulente, . Le degr dhtrognit de cette grandeur est, par ailleurs,

IV.3 Matriel et Mthode

183

galement un paramtre important. En vue de comparer lecacit des trois systmes dagitation entre eux, en termes de valeurs absolues et de degr dhtrognit du taux de dissipation de lnergie cintique turbulente, nous proposons une cartographique de cette grandeur scalaire sur le mme plan vertical quvoqu prcdemment, cest--dire le plan de symtrie du mobile dagitation. Nous donnons galement un ordre de grandeur de la micro-chelle de Kolmogorov, calcule sur base de la valeur moyenne, sur le volume occup par le uide, du taux de dissipation de lnergie cintique turbulente.

Caractrisation de lcoulement et du mlange gnrs dans les cuves agites au sein 184 desquelles se droule lopration de cristallisation

IV.4

Rsultats et Discussion

Cette section est consacre la prsentation des rsultats, tant exprimentaux que numriques, permettant la caractrisation du systme dagitation dune part et de la caractrisation de lcoulement et du mlange quil engendre dautre part (gure IV.9).

IV.4.1

Caractrisation du systme dagitation

La caractrisation du systme dagitation, et, en particulier, la dtermination de la relation Np -Re-Fr pour les trois mobiles dagitation utiliss, est eectue via la ralisation dessais exprimentaux dune part et de simulations numriques dautre part (gure IV.9 et IV.12). Nous commenons par analyser les rsultats obtenus par CFD avant de les comparer aux rsultats obtenus exprimentalement. a. Analyse des rsultats numriques La valeur du nombre de puissance, calcule sur base de lintgration volumique du produit du taux de dissipation de lnergie turbulente par la masse volumique du mthanol, est suprieure la valeur obtenue via lintgration sur la surface du mobile dagitation, axe y compris, du produit du moment des forces par la vitesse de rotation (quation IV.23). Ceci peut sexpliquer par lanalyse de la distribution spatiale du taux de dissipation de lnergie cintique turbulente au sein du volume occup par le uide. Nous observons que ce taux prsente une discontinuit linterface entre la zone rotor et la zone stator. Il sagit essentiellement dun problme numrique d la prsence dun maillage non structur des deux cts. La taille des mailles passe en eet, de faon abrupte, de 1.5 mm dans la zone rotor 3 mm dans la zone stator. Le passage linterface entrane plus que probablement de la diusion numrique errone. Nous observons ds lors de trop fortes valeurs de linterface entre les deux rgions (rotor et stator) alors que, physiquement, il ny a aucune raison. Ceci est prsent la gure VII.11(a) commente plus loin. Par la suite, nous ne calculons ds lors le nombre de puissance que sur base de lintgration, sur la surface du mobile dagitation, axe y compris, du produit du moment des forces par la vitesse de rotation (deuxime membre de lquation IV.23). An de comparer les rsultats numriques aux rsultats exprimentaux, il convient de sassurer que la stabilisation numrique de la grandeur dintrt est atteinte. A cette n, nous portons en graphique, la gure IV.13, lvolution du nombre de puissance en fonction du nombre de tours eectus par le mobile dagitation sur lui-mme. Le nombre de puissance est dtermin lors du post-traitement des rsultats bruts obtenus lissue des simulations numriques. Nous prsentons les rsultats obtenus pour les trois mobiles dagitation pour les simulations numriques pour lesquelles leur vitesse de rotation est de 350 rpm. Cest pour cette vitesse de rotation que le nombre de tours raliss est le plus grand et, en particulier, pour lancre. Nous observons ainsi, la gure IV.13, quun nombre minimum de 5 tours est ncessaire an datteindre une stabilisation numrique du nombre de puissance. Dans la suite, en vue de comparer les rsultats exprimentaux aux rsultats numriques, nous nutilisons ds lors que le nombre de puissance dtermin lissue du cinquime tour de rotation du mobile dagitation sur lui-mme, et ce, quel que soit le mobile dagitation utilis et quelle que soit la vitesse de rotation utilise virtuellement.

IV.4 Rsultats et Discussion

185

Figure IV.13 Rsultats de lvolution du nombre de puissance, dtermins lissue de la ralisation des simulations numriques de lcoulement par mcanique des uides, au cours des tours de rotation successifs pour les trois mobiles dagitation tournant 350 rpm. b. Discussion des rsultats exprimentaux et numriques Quels que soient la conguration dcoulement (rampant, dcrochement ou dcrochement et tourbillons secondaires) ou le rgime dcoulement considrs (laminaire, intermdiaire ou turbulent) dune part et quelle que soit la mthodologie utilise (essais exprimentaux ou simulations numriques) dautre part, le nombre de Froude est toujours infrieur 300. Il est alors admis que linuence de Fr sur le nombre de puissance est faible. Les rsultats de la relation Np -Re-Fr peuvent ds lors tre prsents dans un graphique en 2D, reliant le nombre de puissance au nombre de Reynolds uniquement [13,62,70] . Pour les trois mobiles dagitation tudis, les rsultats exprimentaux obtenus au moyen des trois uides newtoniens utiliss, le mlange glycrine-eau, leau sale et le mthanol, ainsi que les rsultats numriques sont prsents, la gure IV.14. Sur chacun des trois graphiques, les rsultats exprimentaux obtenus au moyen du mlange glycrine-eau sont reprsents par des losanges noirs, les rsultats exprimentaux obtenus au moyen de leau sale par des carrs gris foncs et les rsultats exprimentaux obtenus au moyen du mthanol par des triangles gris clairs. Nous y mettons en vidence, par des barres derreur exprimentale, la prcision sur ces mesures exprimentales. Par ailleurs, sur les trois graphiques de la gure IV.14, les rsultats numriques sont reprsents par des ronds. Le gris clair est utilis pour lancre (gure IV.14(a)), le gris fonc pour lhlice (gure IV.14(b)) et le noir pour la turbine de Rushton (gure IV.14(b)). Enn, en vue dune comparaison visuelle rapide entre les trois mobiles dagitation utiliss,

Caractrisation de lcoulement et du mlange gnrs dans les cuves agites au sein 186 desquelles se droule lopration de cristallisation

nous prsentons, sur chacune des gures consacres un mobile dagitation en particulier les courbes, en traits discontinus, sajustant au mieux aux rsultats exprimentaux pour les deux autres mobiles dagitation. Le code couleur utilis est le mme que ci-dessus : gris clair pour lancre, gris fonc pour lhlice et noir pour la turbine de Rushton.

(a) Ancre.

(b) Hlice.

(c) Turbine de Rushton.

Figure IV.14 Rsultats exprimentaux et numriques des relations Np -Re(-Fr) pour les trois systmes dagitation : Ancre (a), Hlice 4 pales inclines 45 (b) et Turbine de Rushton 4 pales droites (c).

Lobservation de la gure IV.14 met en vidence la trs bonne comparaison entre les rsultats obtenus exprimentalement et les rsultats obtenus par le biais des simulations numriques, pour des nombres de Reynolds levs, et ce pour les trois mobiles dagitation. Nous observons galement que les valeurs relatives des nombres de puissance obtenus pour les trois mobiles dagitation sont cohrentes avec les informations tires de la littrature : ainsi, le nombre

IV.4 Rsultats et Discussion

187

de puissance pour la turbine de Rushton est suprieur au nombre de puissance pour lhlice, lui-mme suprieur au nombre de puissance pour lancre [13,59,60,62,70] . Quel que soit le mobile dagitation considr, la gure IV.14 montre que, pour tout nombre de Reynolds, les valeurs des nombres de puissance sont nettement plus faibles que les valeurs mentionnes dans la littrature pour des cuves standards [13,59,60,62,70] . Deux raisons principales peuvent tre voques. Dune part, labsence de chicane, et ds lors la prsence dune dformation de la surface libre (mise en vidence au point suivant), limite de faon drastique le nombre de puissance [89] . Dautre part, il est vident que, comme ces mobiles dagitation travaillent prs de la paroi et prs du fond de la cuve, le nombre de puissance est fortement dpendant de la gomtrie du systme dagitation, rendant toute comparaison avec la littrature dicile [59,70] . tant donn cette dernire caractristique, nous devrions dailleurs, en toute rigueur, parler de la relation Np -Re(-Fr) caractristique du systme dagitation plutt que du mobile dagitation. Les valeurs des paramtres inconnus c et x de la relation Np -Re(-Fr) sont donnes au tableau IV.3 pour trois plages des nombres de Reynolds. Ces valeurs sont obtenues par une mthode dajustement aux moindres carrs sur les valeurs exprimentales du nombre de puissance, Np , en fonction du nombre de Reynolds, Re (gure IV.14). Les plages des nombres de Reynolds sont choisies de sorte eectuer le meilleur ajustement possible entre les rsultats exprimentaux et la relation Np -Re(-Fr). Np = cRex [0 ; c 83.81 82.68 58.34 500] x -1.37 -1.37 -1.27 [500 ; c 0.50 0.70 0.46 104 ] x -0.54 -0.57 -0.46 [104 ; c 0.02 0.02 0.03 106 ] x -0.17 -0.12 -0.15 (IV.24)

Re Ancre Hlice Turbine

Table IV.3 Valeurs des constantes c et x dtermines par une mthode dajustement aux moindres carrs sur les rsultats exprimentaux de la relation Np -Re(-Fr), donne lquation IV.24, pour les trois systmes dagitation tudis.

Pour de faibles nombres de Reynolds du mobile dagitation (0 < Re < 500), la valeur de x, proche de -1, laisse supposer la prsence dun coulement rampant autour du mobile dagitation (gure IV.1). Pour les trois mobiles dagitation, ce sont les erreurs exprimentales qui conduisent la dtermination dune valeur de linconnue x infrieure -1 (tableau IV.3). Pour les valeurs du nombre de Reynolds suprieures 500, lanalyse des rsultats exprimentaux conduit dterminer deux relations Np -Re(-Fr) : lune pour des nombres de Reynolds allant de 500 104 , lautre pour des nombres de Reynolds allant de 104 106 , tel que cela est prsent au tableau IV.3. Nous nobservons pas de stabilisation du nombre de puissance au-del dune certaine valeur du nombre de Reynolds, du moins dans la gamme des nombres de Reynolds tudie : ceci est une caractristique des cuves ne prsentant pas de chicane (gure IV.1).

Caractrisation de lcoulement et du mlange gnrs dans les cuves agites au sein 188 desquelles se droule lopration de cristallisation

La connaissance de la courbe caractristique des trois systmes dagitation tudis nous permet de dterminer lun des 6 paramtres mentionns droite de la gure IV.12 sous rserve de la connaissance des 5 autres [60] . En particulier, la constante de gravit, g, tant connue, nous sommes maintenant capables de dterminer, pour chacun des trois systmes dagitation tudis, la puissance dissipe, P , dans nimporte quel uide dont la masse volumique, , et la viscosit, sont connues, et ce quelle que soit la vitesse de rotation, w, du mobile dagitation, de diamtres, d. De mme, la constante de gravit, g, tant connue, nous pouvons utiliser lun des trois systmes dagitation tudis pour dterminer la viscosit, priori inconnue, dun uide, . A cette n, il sut de connatre sa masse volumique, , et de dterminer la puissance dissipe en son sein, P , par la rotation du mobile dagitation de diamtre d une vitesse de rotation w. Ce principe, davantage dtaill au chapitre 7, nest cependant possible que lorsque la relation Np -Re(-Fr) est bijective. Il sagit ici dune caractristique importante des systmes dagitation ne comportant pas de chicane (gure IV.1). Enn, la connaissance de la courbe caractristique des trois systmes dagitation tudis nous permet, prsent, de pouvoir calculer la vitesse de rotation idale, w, permettant de conserver, lchelle du laboratoire, la mme puissance dissipe, P , par unit de volume, ou du moins le mme ordre de grandeur, par rapport lchelle industrielle. Il sagit dun des nombreux critres de monte/descente en chelle concernant les cuves agites [65,92] . A cette n, nous galisons, pour les deux chelles, le rapport de la puissance, donne par lquation IV.1, et du volume. Les nombres de puissance pour des valeurs leves du nombre de Reynolds et la dimension des diamtres des trois mobiles dagitation lchelle du laboratoire sont donnes respectivement la gure IV.14 et au tableau IV.1. Ces mmes informations pour lchelle industrielle sont donnes au chapitre 1. Une vitesse de rotation des trois mobiles dagitation aux environs de 350 rpm est ainsi requise an de conserver, lchelle du laboratoire, la mme puissance dissipe par unit de volume qu lchelle industrielle.

IV.4.2

Caractrisation de lcoulement et du mlange

Dans un premier temps, nous prsentons les rsultats exprimentaux et numriques mettant en vidence la dformation de la surface libre. Dans un deuxime temps, nous nous focalisons sur la prsentation des rsultats, obtenus lissue des simulations numriques, permettant de caractriser tant lcoulement moyen et le macro-mlange que les uctuations turbulentes, le mso-mlange et le micro-mlange. IV.4.2.1 Dformation de la surface libre

La dtermination de la dformation de la surface libre, gnre par la rotation du mobile dagitation, tant lancre que la turbine de Rushton, est eectue via la ralisation dessais exprimentaux dune part et de simulations numriques dautre part (gure IV.9). Nous commenons par analyser les rsultats obtenus par CFD avant de les comparer aux rsultats obtenus exprimentalement. a. Analyse des rsultats numriques En vue de comparer les rsultats numriques aux rsultats exprimentaux, il convient de sassurer que la stabilisation numrique de la grandeur dintrt est atteinte. A cette n,

IV.4 Rsultats et Discussion

189

nous prsentons, la gure IV.15, lvolution de la dformation de la surface libre au cours des 8 premiers tours de rotation de lancre sur elle-mme, tournant 350 rpm, dans le plan vertical correspondant au plan de symtrie du mobile dagitation. Le code couleur donne la fraction volumique de mthanol : rouge pour 100 % et bleu pour 0 % (air 100 %). Nous observons, la gure IV.15, quun nombre minimum de 5 tours est ncessaire an datteindre une stabilisation numrique de la dformation de la surface libre. Nous supposons que ce nombre de tour minimum est indpendant du mobile dagitation utilis et de sa vitesse de rotation. Ainsi, dans la suite, en vue de comparer les rsultats exprimentaux aux rsultats numriques, nous nutilisons que la dformation de la surface libre dtermine lissue du cinquime tour de rotation du mobile dagitation sur lui-mme, et ce, quel que soit le mobile dagitation (ancre et turbine de Rushton) et quelle que soit la vitesse de rotation virtuellement utilise.

Figure IV.15 Rsultats de lvolution de la dformation de la surface libre, dans le plan vertical correspondant au plan de symtrie du mobile dagitation, dtermine lissue de la ralisation des simulations numriques de lcoulement par mcanique des uides, lorsque du mthanol est agit au moyen de lancre tournant 350 rpm au cours des tours de rotation successifs. La lgende colore donne la fraction volumique de mthanol : rouge pour 100 % et bleu pour 0 %.

b. Discussion des rsultats exprimentaux et numriques Nous prsentons, la gure IV.16, la comparaison entre les rsultats exprimentaux et numriques, dans le plan vertical correspondant au plan de symtrie du mobile dagitation, de la dformation de la surface libre gnre par la rotation de lancre pour les trois vitesses de rotation utilises. De faon similaire, nous prsentons les rsultats relatifs la turbine de Rushton la gure IV.17. Nous mettons en vidence, aux gures IV.16 et IV.17, par des segments de droite horizontaux en traits discontinus, le niveau minimal atteint par le vortex observ dune part sur les photos numriques prises lors des expriences et dautre part sur les reprsentations issues du post-traitement des simulations numriques.

Caractrisation de lcoulement et du mlange gnrs dans les cuves agites au sein 190 desquelles se droule lopration de cristallisation

Figure IV.16 Dformation de la surface libre lorsque du mthanol est agit au moyen de lancre tournant 150 rpm, 250 rpm et 350 rpm : comparaison des rsultats exprimentaux et numriques dans le plan vertical correspondant au plan de symtrie du mobile dagitation. La lgende colore donne la fraction volumique de mthanol : rouge pour 100 % et bleu pour 0 %.

Lobservation de la gure IV.16 met en vidence une bonne comparaison entre les rsultats obtenus exprimentalement et les rsultats obtenus par le biais des simulations numriques, pour les deux vitesses dagitation les plus faibles, savoir 150 rpm et 250 rpm. La comparaison entre les rsultats exprimentaux et numriques est nettement moins bonne lorsque la vitesse de rotation de lancre est de 350 rpm. La cause la plus probable voque lheure actuelle est la dicult, dun point de vue numrique, pour la surface de traverser linterface entre la zone stator et la zone rotor, tant donn le maillage non structur cr (gure IV.10).

IV.4 Rsultats et Discussion

191

Figure IV.17 Dformation de la surface libre lorsque du mthanol est agit au moyen de la turbine de Rushton tournant 150 rpm, 250 rpm et 350 rpm : comparaison des rsultats exprimentaux et numriques dans le plan vertical correspondant au plan de symtrie du mobile dagitation. La lgende colore donne la fraction volumique de mthanol : rouge pour 100 % et bleu pour 0 %. Lobservation de la gure IV.17 montre, au contraire, une excellente comparaison entre les rsultats exprimentaux et numriques pour les trois vitesses de rotation de la turbine de Rushton (150 rpm, 250 rpm et 350 rpm). tant donn que les qualits et prcisions des simulations numriques utilisant le modle VOF sont souvent critiques, ce rsultat est particulirement intressant. En vue dapporter des informations davantage quantitatives et prcises concernant la comparaison entre les rsultats exprimentaux et numriques, il convient, dun point de vue ex-

Caractrisation de lcoulement et du mlange gnrs dans les cuves agites au sein 192 desquelles se droule lopration de cristallisation

primental, de disposer dquipements de prises dimages de meilleure qualit et, dun point de vue numrique, de gnrer des maillages plus ns. Ainsi, par exemple, la dtermination de la dformation de la surface libre, dun point de vue exprimental, peut tre amliore via lutilisation dune camra par exemple [90] . Celle-ci, enregistrant lvolution du vortex au cours du temps, permet alors la dtermination de la surface libre sur base dun traitement statistique sur un nombre important de donnes. Dun point de vue numrique, an de permettre la mise en vidence de linterface entre le mthanol et lair de faon plus prcise, par post-traitement des donnes numriques, il convient de rduire la taille des mailles, et en particulier, dans la zone au sein de laquelle le vortex est susceptible de se former. Nous observons en eet, tant la gure IV.16 qu la gure IV.17, une diusion de linterface sur plusieurs mailles. Ceci est visible par la zone, dpaisseur non nulle, prsentant un gradient de couleur entre le rouge (fraction volumique de mthanol de 100 % : mthanol) et le bleu (fraction volumique de mthanol de 0 % : 100 % dair). Il est alors dicile de dterminer, de faon objective, la fraction volumique de mthanol optimale pour lisosurface de comparaison [90,91] . Tant la gure IV.16 que la gure IV.17 montrent une augmentation de la profondeur du vortex avec laugmentation de la vitesse de rotation du mobile dagitation. De mme, pour une vitesse de rotation donne, nous observons une profondeur de vortex du mme ordre de grandeur pour lancre (gure IV.16) et pour la turbine (gure IV.17). Bien que considrant des mobiles dagitation dirents, ceci peut sexpliquer par les similitudes dans les caractristiques gomtriques des deux systmes dagitation inuenant la profondeur du vortex : diamtre du mobile dagitation, positionnement du mobile dagitation par rapport au fond de la cuve, diamtre de la cuve, viscosit du uide et acclration gravitationnelle [89] . La gure IV.18 a pour objectif de comprendre la problmatique rendant la comparaison entre les rsultats exprimentaux et numriques plus mauvaise dans le cas de lancre (gure IV.16) que dans le cas de la turbine de Rushton (gure IV.17). Nous y prsentons les rsultats, exprimentaux et numriques, de la dformation de la surface libre gnre lorsque le mthanol est agit au moyen des deux mobiles dagitation considrs tournant 350 rpm.

Figure IV.18 Dformation de la surface libre lorsque du mthanol est agit au moyen de la turbine et de lancre tournant 350 rpm : comparaison des rsultats exprimentaux et numriques dans le plan vertical correspondant au plan de symtrie du mobile dagitation. La lgende colore donne la fraction volumique de mthanol : rouge pour 100 % et bleu pour 0 %.

IV.4 Rsultats et Discussion

193

Les rsultats exprimentaux, prsents la gure IV.18, montrent que, quel que soit le mobile dagitation utilis (lancre ou la turbine), la surface libre prsente un prol de dformation similaire : le vortex descend jusquau mobile dagitation en lui-mme. De mme, quel que soit le mobile dagitation utilis (lancre ou la turbine), les rsultats numriques, prsents la gure IV.18, montrent un crasement de la dformation de la surface libre linterface entre la zone rotor et la zone stator. D la hauteur relativement faible de la zone rotor pour le systme dagitation comportant la turbine de Rushton, la comparaison entre les rsultats exprimentaux et numriques est trs bonne. En revanche, les simulations numriques ralises pour les systmes dagitation comportant lancre conduisent rapidement des rsultats non physiques lorsque la vitesse de rotation du mobile dagitation augmente. Remarquons que cette conclusion mne revoir les questions de stabilisation numrique des grandeurs dintrt. En eet, nous nous basons sur les simulations numriques ralises avec lancre comme mobile dagitation tournant 350 rpm pour la dtermination du nombre de tours au bout desquels la stabilisation numrique est atteinte, car cest dans ces conditions que le nombre de tours raliss numriquement est le plus lev. Sur ces bases, nous dterminons un nombre minimum de 5 tours de rotation, tant pour la dtermination du nombre de puissance (gure IV.13) que pour la dtermination de la surface libre (gure IV.15). Or, nous mettons en vidence ici que cette stabilisation nest pas physique mais quelle est due un problme numrique (gure IV.18). De nombreux eorts de modlisation sont ds lors encore eectuer. Dune part, il sagit de remdier aux problmes quoccasionne le maillage non structur utilis dans le cadre de ce travail, et dautre part, il sagit de procder des tours de rotation supplmentaires an de dterminer lissue duquel la relle stabilit numrique, et physique, est atteinte et ce pour les trois mobiles dagitation considrs. IV.4.2.2 coulement moyen & macro-mlange

Concernant la caractrisation de lcoulement moyen et du macro-mlange, nous prsentons deux types de rsultats complmentaires. Dans un premier temps, nous mettons en vidence les lignes de courant permettant la caractrisation de lcoulement secondaire et, dans un deuxime temps, nous prsentons quelques rsultats permettant destimer le temps de circulation du uide dans la cuve. Les rsultats, obtenus par CFD, pour chaque systme dagitation, montrant des coulements comparables quelle que soit la vitesse de rotation considre, seuls ceux obtenus 250 rpm sont prsents ici. En vue de comparer rapidement, lil, les coulements gnrs dans les trois systmes dagitation, nous nous assurons que les chelles de couleur soient les mmes quel que soit le mobile dagitation. Ceci conduit parfois labsence de couleur, ou en dautres termes la prsence dun trou, sur les cartographiques, signiant que lamplitude de la grandeur reprsente est soit plus grande soit plus petite que la gamme des valeurs concernes. a. coulement secondaire An de discuter et comparer lcoulement secondaire caractristique de chaque mobile dagitation, nous prsentons, la gure IV.19, les vecteurs de la vitesse moyenne du uide projets sur le plan vertical correspondant au plan de symtrie du mobile dagitation. Sur ce mme plan vertical, nous prsentons ensuite la distribution spatiale des valeurs des composantes axiales (gure IV.20), radiales (gure IV.21) et tangentielles (gure IV.22) de la vitesse moyenne.

Caractrisation de lcoulement et du mlange gnrs dans les cuves agites au sein 194 desquelles se droule lopration de cristallisation

Nous traons, la gure IV.19, les boucles de circulation caractristiques sur base du champ de la vitesse moyenne. Nous observons ainsi, la gure IV.19(a), quil ny a pas vritablement de boucle de circulation dans le plan vertical, si ce nest proximit de lancre. Ceci est typiquement caractristique dun coulement refoulement tangentiel. Au contraire, les gures IV.19(b) et IV.19(c) mettent en vidence des boucles de circulation du uide plus marques dans le plan vertical passant par le mobile dagitation. Nous observons un coulement refoulement axial pour lhlice (gure IV.19(b)) tandis que la turbine de Rushton engendre plutt un coulement refoulement radial (gure IV.19(c)). Ces dbits de refoulement, que ce soit pour lhlice ou pour la turbine, ne sont cependant pas nettement marqus. Ceci est, entre autres, d au placement des mobiles dagitation prs de la paroi et prs du fond de la cuve. Dans ces conditions, le cisaillement (gradient de vitesse moyenne) augmente au dtriment du dbit de refoulement [59] . Remarquons par exemple, la gure IV.19(b), labsence de boucle de circulation en-dessous de lhlice, laquelle est visible lorsque le mobile dagitation est plac plus haut (gure IV.2(a)). Cette conguration gomtrique risque dentraner la prsence dune zone morte dans le fond de la cuve. La taille de ces boucles de circulation, de lordre de 102 m, observes la gure IV.19, nous donne par ailleurs une ide de lordre de grandeur de la macro-chelle de la concentration, C , elle-mme plus ou moins gale lchelle intgrale de la turbulence, L . An de poursuivre lanalyse des champs de la vitesse moyenne dans le plan vertical considr, observons les gures IV.20 et IV.21. Les cartographies de la vitesse axiale pour les trois mobiles dagitation sont globalement trs similaires (gure IV.20), si ce nest la prsence dune amplitude un rien plus marque dans le cas de lhlice (gure IV.20(b)). En revanche, les cartographies de la vitesse radiale pour les trois mobiles dagitation (gure IV.21) montrent que lancre (gure IV.21(a)) se dmarque de lhlice (gure IV.21(b)) et de la turbine (gure IV.21(c)). Ces deux derniers mobiles dagitation prsentent un coulement dont lamplitude de la composante radiale de la vitesse moyenne est nettement plus marque que dans le cas de coulement gnr par lancre. Ceci est cohrent avec les boucles de circulation mises en vidence la gure IV.19. Enn, les cartographies de la vitesse tangentielle montrent des similitudes quasi parfaites pour les trois mobiles dagitation (gure IV.22). Linversion des couleurs pour lhlice (gure IV.22(b)) par rapport aux deux autres mobiles dagitation rsulte de linversion du sens de rotation, tel que cela est voqu prcdemment. Signalons que, quel que soit le mobile dagitation considr, lamplitude de la composante tangentielle (gure IV.22) de la vitesse moyenne est de loin suprieure aux amplitudes des composantes axiales (gure IV.20) et radiales (gure IV.21) de la vitesse moyenne. tant donn la gomtrie particulire des systmes dagitation utiliss dans ce travail, que ce soit labsence de chicane et donc la prsence dun vortex ou le rapport lev entre les diamtres du mobile dagitation et de la cuve, lcoulement moyen gnr par la mise en circulation du uide ne semble pas signicativement dirent que le mobile dagitation utilis soit lancre, lhlice ou la turbine de Rushton. b. Temps de circulation Les gures IV.23 et IV.24 prsentent les trajectoires suivies par une molcule de uide lche respectivement en dehors de la zone balaye par le mobile dagitation et en un endroit tel que

IV.4 Rsultats et Discussion

195

(a) Ancre.

(b) Hlice.

(c) Turbine.

Figure IV.19 Rsultats numriques des champs de la vitesse moyenne projete sur le plan vertical correspondant au plan de symtrie du mobile dagitation pour lancre (a), lhlice (b) et la turbine (c). La lgende de couleur donne lamplitude de la vitesse : rouge pour lev et bleu pour faible.

Caractrisation de lcoulement et du mlange gnrs dans les cuves agites au sein 196 desquelles se droule lopration de cristallisation

(a) Ancre.

(b) Hlice.

(c) Turbine.

Figure IV.20 Rsultats numriques de la distribution spatiale de la vitesse axiale projete sur le plan vertical correspondant au plan de symtrie du mobile dagitation pour lancre (a), lhlice (b) et la turbine (c). La lgende de couleur donne lamplitude de la vitesse : rouge pour lev et bleu pour faible.

IV.4 Rsultats et Discussion

197

(a) Ancre.

(b) Hlice.

(c) Turbine.

Figure IV.21 Rsultats numriques de la distribution spatiale de la vitesse radiale projete sur le plan vertical correspondant au plan de symtrie du mobile dagitation pour lancre (a), lhlice (b) et la turbine (c). La lgende de couleur donne lamplitude de la vitesse : rouge pour lev et bleu pour faible.

Caractrisation de lcoulement et du mlange gnrs dans les cuves agites au sein 198 desquelles se droule lopration de cristallisation

(a) Ancre.

(b) Hlice.

(c) Turbine.

Figure IV.22 Rsultats numriques de la distribution spatiale de la vitesse tangentielle projete sur le plan vertical correspondant au plan de symtrie du mobile dagitation pour lancre (a), lhlice (b) et la turbine (c). La lgende de couleur donne lamplitude de la vitesse : rouge pour lev et bleu pour faible.

IV.4 Rsultats et Discussion

199

(a) Ancre.

(b) Hlice.

(c) Turbine.

Figure IV.23 Rsultats numriques de lcoulement moyen suivi par une molcule de uide lche en dehors de la zone balaye par lancre (a) , lhlice (b) et la turbine (c). La lgende de couleur donne le temps coul depuis le lch de la molcule de uide : bleu au dbut et rouge la n.

Caractrisation de lcoulement et du mlange gnrs dans les cuves agites au sein 200 desquelles se droule lopration de cristallisation

(a) Ancre.

(b) Hlice.

(c) Turbine.

Figure IV.24 Rsultats numriques de lcoulement moyen suivi par une molcule de uide lche dans la zone balaye par lancre (a), lhlice (b) et la turbine (c). La lgende de couleur donne le temps coul depuis le lch de la molcule de uide : bleu au dbut et rouge la n.

IV.4 Rsultats et Discussion

201

la molcule de uide est trs rapidement en contact avec le mobile dagitation. Ces gures nous permettent ainsi destimer le temps de circulation caractristique des trois systmes dagitation. La lgende de couleur donne le temps coul depuis le lch de la molcule de uide : lendroit initial du lcher, la trajectoire est bleue, elle vire vers les couleurs plus chaudes (rouge) au cours du temps. En vue de permettre une comparaison qualitative rapide, lil, les temps maximaux, en rouge, sont identiques quel que soit le mobile dagitation considr. Nous observons, la gure IV.23, que, lorsque la molcule de uide est lche en dehors de la zone balaye par le mobile dagitation, il lui faut un temps, tmacro , denviron 6 secondes, et comparable, quel que soit le mobile dagitation, pour parcourir le volume occup par le uide avant de revenir dans la zone do elle est initialement partie. Nous observons galement que, quelque soit le mobile dagitation, les trajectoires suivies par la molcule de uide sont trs similaires et en particulier que cette dernire, bien que dmarrant plus haut que le mobile dagitation, commence sa course dans le bas de la cuve avant de remonter. La gure IV.24 montre par contre des dirences dans les trajectoires suivies par la molcule de uide lorsquelle est lche en un endroit tel quelle est trs rapidement en contact avec le mobile dagitation. Le temps maximum (en rouge) est, ici, denviron 14 secondes. Lorsque lancre est utilise comme mobile dagitation, nous observons que la trajectoire seectue de faon circulaire sur un plan horizontal (gure IV.24(a)). Ce type de trajectoire est trs caractristique des mobiles dagitation refoulement tangentiel tel que nous lvoquons prcdemment lors de lanalyse de la gure IV.19(a). La molcule de uide lche dans le systme dagitation muni de lhlice (gure IV.24(b)) ou de la turbine (gure IV.24(c)) montre davantage de dplacements verticaux. Cependant, lorsque lhlice est utilise comme mobile dagitation, nous observons que la molcule de uide semble prouver des dicults remonter du bas de la cuve (gure IV.24(b)). Comme nous lvoquons prcdemment, lors de lanalyse de la gure IV.19(b), le bas de cuve peut tre vu comme une zone morte. Au contraire, lorsque la turbine est utilise comme mobile dagitation, nous observons que la molcule de uide passe directement dans le haut de la cuve et semble ne jamais passer dans le bas de la cuve (gure IV.24(c)). Le rapport lev entre les diamtres du mobile dagitation de la cuve rend en eet les dplacements verticaux du bas vers le haut de la cuve, et vice-versa, peu propices. De mme, d la dformation de la surface libre, le mouvement de rotation global devenant prpondrant, les autres mouvements radiaux et axiaux, qui favorisent les changes vers le haut et le bas de la cuve, deviennent ngligeables [59,89] . Lobservation de ces deux gures, IV.23 et IV.24, nous amne une conclusion similaire celle donne lissue de lobservation des gures IV.19, IV.20, IV.21 et IV.22 commentes prcdemment. Tant lcoulement moyen que le macro-mlange gnrs dans les trois systmes dagitation tudis ne sont pas signicativement dirents les uns des autres. La gomtrie non standard de ces systmes dagitation rend lcoulement essentiellement de type tangentiel et ce, quel que soit le mobile dagitation utilis. IV.4.2.3 Fluctuations turbulentes & mso-mlange et micro-mlange

Concernant la caractrisation des uctuations turbulentes et du micro-mlange, nous prsentons ici une cartographie du taux de dissipation de lnergie cintique turbulente sur le plan vertical de symtrie du mobile dagitation. Les rsultats, obtenus par CFD, pour chaque

Caractrisation de lcoulement et du mlange gnrs dans les cuves agites au sein 202 desquelles se droule lopration de cristallisation

systme dagitation, montrant des rsultats comparables quelle que soit la vitesse de rotation considre, seuls ceux obtenus 250 rpm sont prsents ici. En vue de comparer rapidement, lil, tant les valeurs absolues que le degr dhtrognit de la grandeur scalaire dans les trois systmes dagitation, nous nous assurons que les chelles de couleur soient les mmes quel que soit le mobile dagitation. Comme voqu prcdemment, ceci conduit parfois la prsence dun trou, sur les cartographiques, signiant que lamplitude de la grandeur reprsente est soit plus grande soit plus petite que la gamme des valeurs concernes. La caractrisation de la micro-chelle de Kolmogorov dcoule alors des donnes obtenues par CFD. a. Taux de dissipation de lnergie cintique turbulente Nous prsentons, la gure VII.11(a), la distribution spatiale du taux de dissipation de lnergie cintique turbulente dans le plan vertical de symtrie des mobiles dagitation. Nous observons que, pour une mme vitesse de rotation (250 rpm) et des diamtres des mobiles dagitation similaires (tableau IV.1), les valeurs les plus leves du taux de dissipation de lnergie cintique turbulente se trouvent aux extrmits des pales de la turbine (gure IV.25(c)). Ceci est cohrent avec la littrature [84] . De mme, quel que soit le mobile dagitation considr, nous observons, la gure VII.11(a), que les valeurs les plus leves du taux de dissipation de lnergie cintique turbulente sont essentiellement localises dans la zone de la cuve la plus proche du mobile dagitation. Les rsultats prsents la gure VII.11(a) prsentent de grandes similitudes avec des rsultats numriques obtenus pour des systmes dagitation comparables [93] . Quel que soit le mobile dagitation considr, nous observons par ailleurs des valeurs leves du taux de dissipation de lnergie cintique turbulente linterface entre la zone rotor et la zone stator. Cette observation, dj voque prcdemment, rsulte dun problme de diusion numrique, due un maillage dstructur de part et dautre de linterface virtuelle. Rappelons que cette problmatique nous empche de dterminer le nombre de puissance (quation IV.3), et ds lors, la puissance (quation IV.1), par le calcul de lintgration volumique du produit du taux de dissipation de lnergie cintique turbulente par la masse volumique du uide (quation IV.23). Aux cartographies prsentes la gure VII.11(a), nous prfrons la reprsentation graphique de la gure IV.26(a). Cette gure prsente les valeurs moyennes du taux de dissipation de lnergie cintique turbulente calcules dune part sur la surface du mobile dagitation, axe y compris (srie 1), dautre part dans le volume de la zone rotor (srie 2) et enn dans le volume total (srie 3), et ce, pour les trois mobiles dagitation (ton bleu pour lancre, ton rouge pour lhlice et ton vert pour la turbine) et les trois vitesses de rotation considres (150 rpm, 250 rpm et 350 rpm). Nous y observons que, quel que soit le mobile dagitation dune part et quelle que soit la srie considre, le taux de dissipation de lnergie cintique turbulente moyen augmente avec la vitesse de rotation. De mme, nous observons, la gure IV.26(a), que, quel que soit le mobile dagitation dune part et quelle que soit sa vitesse de rotation dautre part, le taux de dissipation de lnergie cintique turbulente moyen diminue lorsque la zone considre sloigne du mobile dagitation et de son axe. Ceci sobserve galement la gure VII.11(a).

IV.4 Rsultats et Discussion

203

(a) Ancre.

(b) Hlice.

(c) Turbine.

Figure IV.25 Rsultats numriques de la distribution spatiale du taux de dissipation de lnergie cintique turbulente sur le plan vertical correspondant au plan de symtrie du mobile dagitation pour lancre (a), lhlice (b) et la turbine (c). La lgende de couleur donne lamplitude du taux de dissipation de lnergie cintique turbulente : rouge pour lev et bleu pour faible.

Caractrisation de lcoulement et du mlange gnrs dans les cuves agites au sein 204 desquelles se droule lopration de cristallisation

Les valeurs des taux de dissipation de lnergie cintique turbulente sont cependant bien trop grandes par rapport aux valeurs relles. En particulier, la moyenne du taux de dissipation de lnergie cintique turbulente sur le volume total du uide (troisime srie la gure IV.26(a)) peut tre compare la valeur de la puissance dissipe dans le uide, P , par unit de masse, V (quation IV.23), porte en graphique la quatrime srie de la gure IV.26(a). La puissance dissipe, P , est calcule sur base du membre du milieu de lquation IV.23, savoir lintgration sur la surface du mobile dagitation, axe y compris, du produit scalaire de la vitesse de rotation par le moment total des forces par unit de surface.

(a) Avant transformation.

(b) Aprs transformation.

Figure IV.26 Rsultats numriques de la distribution spatiale (sur la surface du mobile dagitation, dans le volume de la zone rotor et dans le volume total) du taux de dissipation de lnergie cintique turbulente pour les trois systmes dagitation (ancre, hlice et turbine) en fonction de la vitesse de rotation (150 rpm, 250 rpm et 350 rpm). Avant transformation (a) et aprs transformation (b).

An de comparer les valeurs moyennes du taux de dissipation de lnergie cintique turbulente pour les trois systmes dagitation, nous choisissons de mettre chelle lensemble des valeurs des trois premires sries de la gure IV.26(a). A cette n, pour chaque mobile dagitation, et pour chaque vitesse de rotation, nous multiplions les valeurs moyennes du taux de dissipation de lnergie cintique turbulente, que ce soit sur la surface du mobile dagitation, axe y compris (srie 1), dans le volume de la zone rotor (srie 2) ou dans le volume total (srie 3), par le rapport des valeurs moyennes de des troisime et quatrime sries. Ceci est prsent la gure IV.26(b). Cette gure met en vidence que, pour une vitesse de rotation xe, la valeur absolue du taux de dissipation de lnergie cintique turbulente est relativement similaire, quel que soit le mobile dagitation considr. De mme, de faon similaire la gure IV.26(a), la gure IV.26(b) met en vidence le grand degr dhtrognit du taux de dissipation de lnergie cintique turbulente dans la cuve. Il semble que le mobile dagitation utilise davantage la puissance fournie faire de la circulation que de la turbulence [59] .

IV.4 Rsultats et Discussion

205

Daprs lanalyse de la gure IV.26, nous retenons un ordre de grandeur de 1 m2 /s3 pour le taux de dissipation de lnergie cintique turbulente, . Sur la base de lquation IV.23, et connaissant la masse volumique du mthanol (780 kg/m3 la temprature ambiante), nous obtenons de lordre de 1 KW/m3 , pour la puissance dissipe par unit de volume. Cet ordre de grandeur est celui couramment rencontr dans la littrature [13] . En connaissant la viscosit cinmatique, , du mthanol et en disposant dun ordre de grandeur pour le taux de dissipation de lnergie cintique turbulente, , ainsi que pour la macro-chelle de la concentration, C , nous pouvons dterminer les ordres de grandeur de lensemble des autres chelles spatiotemporelles du mso-mlange et du micro-mlange. Ces ordres de grandeur sont synthtiss dans la suite, au tableau IV.4. b. Micro-chelle de Kolmogorov La taille de la micro-chelle de Kolmogorov, K , se calcule partir de lquation IV.18, en connaissant le taux de dissipation de lnergie cintique turbulente, , et la viscosit cinmatique du uide, . Ceci est prsent la gure IV.27.

(a) Taux de dissipation de lnergie cintique turbulence.

(b) Micro-chelle de Kolmogorov.

Figure IV.27 Rsultats numriques de la distribution spatiale (sur la surface du mobile dagitation, dans le volume de la zone rotor et dans le volume total) de la micro-chelle de Kolmogorov pour les trois systmes dagitation (ancre, hlice et turbine) en fonction de la vitesse de rotation (150 rpm, 250 rpm et 350 rpm). Avant transformation (a) et aprs transformation (b).

La gure IV.27(a) prsente les valeurs moyennes de la micro-chelle de Kolmogorov calcules partir des valeurs moyennes du taux de dissipation de lnergie cintique turbulente prsentes, aux quatre sries, la gure IV.26(a). Les dirences entre les valeurs des deux dernires sries sont moins marques que dans le cas du taux de dissipation de lnergie cintique turbulente (gure IV.26) : ceci est directement li lexpression de lquation IV.18. Cependant, avant de comparer les valeurs moyennes de la micro-chelle de Kolmogorov pour les trois systmes

Caractrisation de lcoulement et du mlange gnrs dans les cuves agites au sein 206 desquelles se droule lopration de cristallisation

dagitation, nous choisissons de mettre chelle lensemble des valeurs des trois premires sries de la gure IV.27(a). A cette n, pour chaque mobile dagitation, et pour chaque vitesse de rotation, nous multiplions les valeurs moyennes de la micro-chelle de Kolmogorov, que ce soit sur la surface du mobile dagitation, axe y compris (srie 1), dans le volume de la zone rotor (srie 2) ou dans le volume total (srie 3), par le rapport des valeurs moyennes de K des troisime et quatrime sries. Ceci est prsent la gure IV.27(b). Nous observons logiquement, la gure IV.27(b), que, quel que soit le mobile dagitation considr, la taille de la micro-chelle de Kolmogorov diminue avec laugmentation de lintensit de lagitation. Cela se traduit par une augmentation de lecacit de la diusion molculaire et ds lors par une augmentation de lecacit du micro-mlange. De mme, la gure IV.27(b) montre que, pour une vitesse de rotation donne, la valeur moyenne de la micro-chelle de Kolmogorov est trs similaire pour les trois mobiles dagitation considrs. Cela revient dire que, pour une vitesse de rotation donne, le micro-mlange, gnr par les uctuations turbulentes de la vitesse au sein de lcoulement, est identique quel que soit le systme dagitation considr. Enn, contrairement la gure IV.26(b), la gure IV.27(b) montre que le degr dhtrognit de la micro-chelle de Kolmogorov dans la cuve est relativement faible ceci est encore une fois li lexpression de lquation IV.18. Lanalyse de la gure IV.27(b) nous permet, pour terminer, dvaluer lordre de grandeur de la micro-chelle de Kolmogorov, K : 105 m2 /s2 . IV.4.2.4 Synthse des chelles spatio-temporelles du mlange

Sur base des rsultats numriques prsents ci-dessus, nous synthtisons, au tableau IV.4, les ordres de grandeur des chelles spatio-temporelles du mlange, que ce soit le macro-mlange, le mso-mlange ou le micro-mlange. Macro-mlange Mso-mlange Micro-mlange par incorporation Micro-mlange par diusion chelle spatiale L , C 102 m = 12 K 104 m = B 106 m = chelle temporelle tmacro 10 s = tmso 101 s = tK 102 s = 104 s tB =

Table IV.4 Synthse des ordres de grandeur des chelles spatio-temporelles des divers mcanismes du mlange.

Nous observons que ces ordres de grandeur sont en trs bon accord avec les ordres de grandeur prdits par la littrature (gure IV.6).

IV.5 Synthse et Conclusions

207

IV.5

Synthse et Conclusions

A la premire section, nous prsentons quelques concepts permettant dtablir des liens entre lopration de mlange et lopration de cristallisation en cuve agite. Nous montrons ainsi que le choix et le dimensionnement dun systme dagitation, et en particulier du mobile dagitation, sont extrmement complexes, tant donn dune part la diversit des applications remplir de faon simultane (mise en circulation du uide, homognisation des composants de la solution ou de la suspension, transfert de matire, de chaleur et dnergie) et dautre part les contraintes imposes (minimisation de la dure de lopration de cristallisation et bonne qualit des cristaux produits). Nous donnons ensuite, dans un premier temps, quelques considrations thoriques lies la caractrisation du systme dagitation en lui-mme et, en particulier, nous introduisons la notion de relation Np -Re-Fr. Enn, dans un deuxime temps, nous abordons, via les quations de Navier-Stokes et les considrations de Kolmogorov, une description des coulements turbulents gnrs au sein des cuves agites, par la mise en rotation du mobile dagitation. Enn, dans un troisime temps, nous nous basons sur lapproche la plus couramment utilise, propose par Baldyga, pour dcrire les mcanismes de mlange, lesquels sont conditionns par lcoulement turbulent. Nous introduisons alors des notions telles que le macro-mlange, li lcoulement moyen, et le mso-mlange ou le micro-mlange, lis aux uctuations turbulentes de la vitesse. Tandis que le mso-mlange est essentiellement conditionn par les contraintes turbulentes, le micro-mlange dpend, lui, des contraintes visqueuses. La deuxime section dbute avec la prsentation des trois systmes dagitation utiliss exprimentalement, dans le cadre de ce travail, la demande de la Socit UCB. Il sagit dune cuve, dpourvue de chicane, dune capacit dun litre, et munie de trois mobiles dagitation dirents : une ancre, une hlice 4 pales inclines 45 ou une turbine de Rushton 4 pales droites. La particularit de ces trois systmes dagitation est dune part labsence de chicane, dautre part un rapport lev entre les diamtres du mobile dagitation et de la cuve, et enn un positionnement du mobile dagitation relativement proche du fond de la cuve. tant donn ces caractristiques non standards, nous ne trouvons que peu, voire pas, dinformations dans la littrature. La suite de la section est ds lors consacre la prsentation des dmarches suivies an de caractriser, dans un premier temps, les trois systmes dagitation utiliss exprimentalement, et, dans un deuxime temps, les coulements et les mlanges gnrs au sein de ceux-ci. Deux approches complmentaires sont utilises cette n : la ralisation dessais exprimentaux dune part et la ralisation de simulations de lcoulement par un outil numrique de mcanique des uides (GAMBIT et FLUENT). Enn, nous prsentons et discutons, la troisime section, les rsultats obtenus concernant la caractrisation des systmes dagitation dune part, et la caractrisation de lcoulement et du mlange dautre part. Les relations Np -Re-Fr des trois systmes dagitation sont dtermines via la ralisation dessais exprimentaux et via le post-traitement de donnes obtenues par les outils numriques de mcanique des uides. Les rsultats sont en trs bon accord entre eux. Ces relations tant quasiment identiques quel que soit le mobile dagitation considr, nous nobservons quune faible dirence de puissance dissipe par unit de volume pour les trois mobiles dagitation, toutes autres choses gales par ailleurs. Ainsi au chapitre 6, nous nous contentons dune reprsentation de linuence de lintensit, exprime en terme de vitesse de rotation, sur les cintiques

Caractrisation de lcoulement et du mlange gnrs dans les cuves agites au sein 208 desquelles se droule lopration de cristallisation

des phnomnes physico-chimiques et sur la distribution granulomtrique des cristaux des deux formes cristallographiques. Les nombres de puissance obtenus savrent tre signicativement plus faibles que ceux pouvant tre trouvs dans la littrature. Ceci est d aux caractristiques particulires voques ci-dessus des systmes dagitation utiliss, et en particulier la prsence dune dformation de la surface libre. tant donn les cuves agites non standards utilises dans le cadre de ce travail, la mise en rotation du mobile dagitation entrane en eet la formation dun vortex. Celui-ci est mis en vidence, pour deux des trois systmes dagitation. Bien que la comparaison entre les rsultats exprimentaux et numriques ne soit pas excellente et que de nombreux eorts de modlisation soient encore eectuer, ces rsultats sont nanmoins prometteurs. Jusqu prsent, la formation dun vortex est considre comme un phnomne indsirable dans lindustrie chimique, en particulier d la prsence de zones mortes et du mauvais mlange que ce vortex engendre. Cependant, si lopration peut tre ralise dans une cuve ne prsentant pas de chicane, cela peut tre dun intrt consquent. En eet, la faible demande en puissance pour ces systmes dagitation, ce qui a une retombe immdiate sur les bilans conomiques et nergtiques, montre lintrt de la formation de vortex dans les cuves agites [89,94] . Tant lhtrognit que les valeurs des grandeurs caractristiques de lcoulement (moyen et uctuations turbulentes) et du mlange (macro-mlange, mso-mlange et micro-mlange) ont des rpercussions sur les oprations de cristallisation. Si les htrognits sont essentiellement dpendantes du systme dagitation considr, les valeurs des grandeurs caractristiques (chelles spatio-temporelles du mlange entre autres) sont davantage dpendantes de lintensit de lagitation [72] . La caractrisation de lcoulement est uniquement ralise via des simulations numriques de la mcanique des uides. Cette section montre alors que non seulement les trois mobiles dagitation sont responsables dun degr lev dhtrognit au sein de la cuve mais que de plus cette htrognit est trs comparable dun systme dagitation lautre. En outre, quel que soit le systme dagitation considr, non seulement tant le macro-mlange que le micro-mlange augmentent avec lintensit de lagitation mais de plus ils sont caractriss par des chelles spatio-temporelles trs similaires dun systme dagitation lautre. Nous ne savons cependant pas, ce stade du travail, quelle chelle du mlange est rellement inuente pour lopration de cristallisation. A cette n, il convient de connatre la viscosit de la solution ainsi que la viscosit apparente des suspensions composes des cristaux de morphe I ou de morphe II. Ceci est abord au chapitre 7. Les caractrisations des systmes dagitation ainsi que de lcoulement et du mlange gnrs par la mise en rotation du mobile dagitation semblent ne pas aller en faveur dune optimisation de lopration de cristallisation. Le systme dagitation idal, propos pour une opration de cristallisation, est en eet compos dune cuve quipe de chicanes cartes de la paroi, pour permettre le passage du solide, et dun mobile dagitation de type hlice grandes pales minces (hlice de type Mixel TT par exemple) avec un rapport entre le diamtre du mobile dagitation et de la cuve de lordre de 0.5-0.6 et un rapport entre le positionnement par rapport au bas de la cuve, b, et le niveau du uide dans la cuve, H, de lordre 1/3 [59] . Ce systme dagitation a t construit au Service TIPs au cours de la dernire anne de la thse mais aucune exprience na encore pu tre ralise ce jour.

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