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5, 1153-1157, 2007 USO DA CASCA DE COCO VERDE COMO ADSORBENTE NA REMOO DE METAIS TXICOS Francisco W. Sousa e Sarah A. Moreira Departamento de Engenharia Hidrulica e Ambiental, Universidade Federal do Cear, Campus do Pici s/n, 60455-760 Fortaleza - CE, Brasil Andr G. Oliveira, Rivelino M. Cavalcante e Ronaldo F. Nascimento* Departamento de Qumica Analtica e Fsico-Qumica, Universidade Federal do Cear, Campus do Pici s/n, 60455-760 Fortaleza - CE, Brasil Morsyleide F. Rosa Embrapa Agroindstria Tropical-CE, R. Dra. Sara Mesquita, 2270, 60511-110 Fortaleza - CE, Brasil Recebido em 20/6/06; aceito em 24/1/07; publicado na web em 24/7/07

THE USE OF GREEN COCONUT SHELLS AS ADSORBENTS IN THE REMOVAL OF TOXIC METALS. Green coconut shells were treated with acid, base and hydrogen peroxide solutions for 3, 6, 12 and 24 h for removing toxic metals from synthetic wastewater. The removal of ions by the adsorbent treated with 0.1 mol L-1 NaOH/ 3h was 99.5% for Pb2+ and 97.9% for Cu2+. The removal of Cd2+, Ni2+, Zn2+, using adsorbent treated with 1.0 mol L-1 NaOH/3 h, was 98.5, 90.3 and 95.4%, respectively. Particle size, adsorbent concentration and adsorption kinetics were also studied. An adsorbent size of 60-99 mesh and a concentration of 30-40 g/L for 5 min exposure were satisfactory for maximum uptake of Pb2+, Ni2+, Cd2+, Zn2+ and Cu2+ and can be considered as promising parameters for treatment the aqueous effluents contaminated with toxic metals. Keywords : green coconut shells; toxic metals; wastewater.

INTRODUO O Brasil um dos maiores produtores mundiais de coco verde e a regio Nordeste destaca-se pela produo e consumo, sendo responsvel por 75% da produo nacional1. O pas produziu uma quantidade de 1,9 bilhes de coco verde em 2004, ficando atrs da ndia, terceiro maior produtor mundial2. O agronegcio do produto no Brasil destaca-se principalmente pelo consumo do lquido do fruto in natura3, porm so conhecidas mais de 360 modalidades de aproveitamento industrial1. Entretanto, o agroresduo do fruto imaturo do coco verde tem como um de seus principais problemas ambientais a gerao de resduos slidos. Estima-se que cerca de 2 milhes de toneladas anuais de cascas so geradas em decorrncia do consumo de gua de coco verde no Brasil2. Atualmente tm sido realizados esforos para encontrar novas aplicaes economicamente viveis das cascas de coco verde. Neste contexto, a utilizao das cascas de coco verde como adsorbente para tratar efluentes contaminados um campo de atuao vivel, devido abundncia e o baixo custo deste material4,5. A literatura relata a utilizao de diversos materiais agroindustriais como potenciais adsorbentes na remoo de ons metlicos de guas residuais6-11. Entretanto, a maioria dos estudos investiga o processo de preparao de bioadsorbente carbonizado visando o emprego no tratamento de efluentes aquosos contaminados por metais pesados12,13. Porm, o processo de reciclagem do material carbonizado bastante oneroso14. Por outro lado, poucos pesquisadores tm se dedicado ao estudo de adsorbentes no carbonizados15. Neste contexto, a utilizao da casca de coco verde como adsorbente na remoo de metais txicos uma alternativa barata e simples para minimizar os problemas de poluio urbana e ambiental gerados pela disposio destes resduos, bem como diminuir os custos no tratamento de efluentes provenientes de pequenas indstrias.
*e-mail: ronaldo@ufc.br

O objetivo deste trabalho foi investigar a eficincia de diversos tratamentos qumicos dados casca de coco verde, visando emprego no tratamento de efluentes aquosos contaminados por metais txicos. Aps o tratamento do material foram estudados os parmetros de concentrao do adsorbente, efeito da granulometria e cintica de adsoro em soluo aquosa sinttica multielementar de ons metlicos. PARTE EXPERIMENTAL Materiais Solues estoque 1000 mg/L de ons metlicos foram preparadas a partir de seus respectivos sais Cu(NO3)2.6H2O, Zn(NO3)2.6H2O, Cd(NO3)2.6H2O, Pb(NO3)2 e Ni(NO3)2.6H2O de grau analtico Merck (So Paulo, Brasil) utilizando-se gua deionizada. A partir da soluo estoque foi preparada uma soluo padro multielementar (100 mg/L em pH 5,0) para o estudo de adsoro em batelada. cido clordrico (HCl), cido ntrico (HNO3), cido fosfrico (H3PO4), hidrxido de sdio (NaOH) e perxido de hidrognio (H2O2) (Merck, SP, Brasil) foram usados para o estudo do tratamento do adsorbente. Soluo tampo de acetato de sdio e cido actico glacial em pH 5,0 foi utilizada para remoo de traos de NaOH 0,1 mol L-1. As concentraes dos ons metlicos foram determinadas por espectrofotometria de absoro atmica (EAA) modelo GBC 933 plus. Obteno da casca de coco verde As cascas de coco verde foram fornecidas pela Embrapa Agroindstria Tropical-CE (EMBRAPA/CE). Inicialmente, as cascas foram dilaceradas (em triturador com facas de corte e martelos desintegradores), em seguida, foram prensadas em prensa PRH (prensa de rolos horizontais) e classificadas de forma a se obter duas fraes: p e fibra16. Anlises de microscopia eletrnica de

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varredura (MEV) foram realizadas para observao das caractersticas moforlgicas do material. Preparao do material adsorbente

multielementar 100 mg/L e mantidas sob agitao durante 1 h. Em seguida, foram analisadas e determinadas as capacidades de adsoro, de acordo com a Equao 117. Estudo do efeito da granulometria

O material obtido foi submetido a um processo de separao granulomtrica para obteno de diferentes fraes do resduo. As fraes foram separadas em faixas granulomtricas de 60 a 325 mesh (0,246 0,043 mm) utilizando-se peneiras adequadas (padro ABNT). Estas fraes foram ativadas com solues cidas (HCl 0,1 e 1,0 mol L-1, HNO3 0,1 e 1,0 mol L-1 e H3PO4 0,1 e 1,0 mol L-1), solues bsicas (NaOH 0,1 e 1,0 mol L-) e perxido de hidrognio (H2O2 0,1 e 1,0 mol L-1) por 3, 6, 12 e 24h temperatura ambiente. Posteriormente foram lavadas com gua destilada, soluo tampo (pH 5,0) e colocadas para secar a temperatura ambiente. Em seguida, as fraes foram deixadas no dessecador a vcuo at a realizao dos experimentos de adsoro. Capacidade de adsoro do adsorbente Os experimentos para estimar a capacidade de adsoro do material foram realizados em duplicata utilizando-se erlenmeyers, contendo massa adequada do adsorbente tratado e no tratado e 10,0 mL de soluo sinttica multielementar (Pb+2, Ni+2, Cd+2, Zn+2 e Cu+2) em uma concentrao de 100,0 mg/L, em pH 5,0, mantidos sob agitao temperatura ambiente durante 24 h. A capacidade de adsoro do adsorbente, Qe (mg do metal/ g do adsorbente) foi determinada com base na diferena de concentrao dos ons metlicos, usando-se a Equao 117: (1) onde Co concentrao do soluto na soluo inicial (mg/L); Ce, concentrao do soluto no equilbrio (mg/L); V, volume da soluo (L); m, massa do adsorbente (g). Estudo do efeito de dosagem O efeito da concentrao de adsorbente na remoo dos ons metlicos foi verificado para concentraes de adsorbente tratado com NaOH 0,1 mol L-1 por 3 h em 10, 20, 30, 40 e 50 g/L temperatura ambiente, soluo multielementar de 100 mg/L e pH 5,0. Foram adicionadas para cada concentrao 10 mL de uma soluo

Erlenmeyers contendo 2,0 g de cada uma das diferentes fraes do adsorbente (60-99; 100-149; 150-199 e 200-325 mesh) e 50 mL de NaOH 0,1 mol L-1 foram colocados sob agitao em temperatura ambiente durante 3 h para aumentar a capacidade de adsoro do material. Aps este procedimento, cada uma das diferentes fraes do adsorbente foi lavada com gua deionizada e soluo tampo (pH 5,0), para retirar o excesso e traos de NaOH remanescentes. Em seguida, 0,3 g de cada uma das diferentes fraes do material tratado foi mantida em contato com 10 mL de uma soluo sinttica multielementar (Pb+2, Ni+2, Cd+2, Zn+2 e Cu+2) em uma concentrao de 100 mg/L, em pH 5,0, sob agitao em temperatura ambiente durante 24 h e analisadas em seguida. Os experimentos foram realizados em duplicata. Estudo de cintica O estudo de cintica foi conduzido em sistema de batelada. Uma srie de frascos (erlenmeyer de 125 mL) contendo 0,4 g do adsorbente tratado (60-99 mesh) foi colocada em contato com 10 mL de soluo inica multielementar (Pb+2, Ni+2, Cd+2, Zn+2 e Cu+2) em uma concentrao de 100 mg/L, em pH 5,0, sob agitao. Em intervalos pr-determinados foram retiradas alquotas, filtradas e suas concentraes residuais foram determinadas por espectrofotometria de absoro atmica. RESULTADOS E DISCUSSO Seleo do material O p da casca de coco verde foi submetido a diferentes tratamentos qumicos com o objetivo de aumentar sua capacidade de adsoro e os resultados obtidos so apresentados na Tabela 1. Podese constatar que os valores de capacidade de adsoro do material submetido aos tratamentos T1 e T2 foram mais expressivos em relao aos outros tratamentos. Tambm observou-se que o tempo de tratamento do material investigado (3-24 h) no influenciou na sua performance de adsoro. As percentagens de remoo dos ons metlicos pelo adsorbente

Tabela 1. Capacidade de adsoro dos ons metlicos pelo p de coco verde com diversos tratamentos qumicos Pb+2 6h 12h 24h 3,07 2,93 3,00 2,91 2,98 3,00 2,98 2,92 2,94 2,94 2,92 3,06 2,67 3,00 2,99 2,99 3,03 3,00 2,98 3,02 2,96 2,61 3,07 3,06 3,01 3,01 2,99 2,29 3,01 2,83 2,98 2,87 2,94 Ni+2 6h 12h 24h 3,05 3,11 1,95 1,73 2,29 2,43 1,91 1,70 1,77 2,03 1,89 2,96 2,99 2,06 2,06 2,15 2,51 2,38 2,15 2,58 2,67 0,72 2,79 2,88 2,39 2,51 2,16 0,38 2,50 1,79 2,02 1,96 1,95 Q(mg/g) Cd+2 3h 6h 12h 24h 3,66 3,68 2,65 2,95 2,62 2,56 2,91 2,78 2,98 3,08 2,49 3,39 3,51 2,50 2,85 2,97 3,09 2,17 2,58 2,74 3,11 2,50 3,51 3,59 2,97 2,91 2,86 3,16 3,13 2,92 3,40 3,49 1,79 3,38 3,44 2,97 3,08 2,82 0,96 3,23 2,36 2,97 2,90 2,56 Zn+2 6h 12h 24h 2,36 2,42 1,50 1,14 1,56 1,71 1,47 1,34 1,28 1,50 1,51 2,31 2,16 1,64 1,53 1,59 1,90 1,81 1,62 1,99 2,07 1,52 2,01 2,11 1,71 1,43 1,69 1,60 1,43 Cu+2 6h 12h 24h 2,76 2,59 2,65 2,49 2,59 2,66 2,45 2,51 1,98 1,88 2,04 2,74 2,29 2,62 2,56 2,41 2,51 2,41 2,46 2,19 2,15 1,11 2,73 2,68 2,70 2,70 2,58 1,37 2,63 2,53 2,26 1,89 2,04

3h T1 T2 T3 T4 T5 T6 T7 T8 T9 T10 T11 3,06 2,94 2,97 2,99 2,91 2,96 2,96 2,92 2,96 3,01 2,91

3h 2,79 3,17 1,73 2,11 1,70 1,75 2,11 2,01 2,20 2,26 1,89

3h 2,21 2,50 1,43 1,62 1,35 1,37 1,42 1,34 1,53 1,57 1,48

3h 2,75 2,64 2,59 2,62 2,47 2,50 2,56 2,53 2,47 2,37 2,04

T1 NaOH 0,1 M; T2 NaOH 1,0 M; T3 HCl 0,1 M; T4 HCl 1,0 M; T5 HNO3 0,1 M; T6 HNO3 1,0 M; T7 H3PO4 0,1 M; T8 H3PO4 1,0 M; T9 H2O2 0,1 M; T10 H2O2 1,0 M; T11 Bruto; (-) resultados insignificantes.

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tratado e no tratado so mostradas nas Figuras 1-5. As Figuras 1 e 2 mostraram que o p da casca de coco verde aps o tratamento T1 removeu 99,5 e 97,9% de ons Pb+2 e Cu+2, respectivamente. Entretanto, para os ons Cd+2, Ni+2e Zn+2 remoes de 98,5, 90,3 e 95,4%, respectivamente, foram obtidas aps o tratamento T2 (Figuras 3 a 5). Assim, constatou-se que os tratamentos T1 e T2 dados ao p da casca de coco verde apresentaram melhores resultados que o material bruto e os demais tratamentos correspondentes. Entretanto, o tratamento T1 foi escolhido para o desenvolvimento do trabalho, devido facilidade operacional e por questo de custo. O tempo selecionado para tratamento do p da casca de coco verde foi de 3 h, uma vez que no houve uma variao significante na adsoro dos ons metlicos em relao aos demais tempos de tratamentos estudados.

Figura 3. Percentual de remoo do on Cd+2 na soluo multielementar utilizando diferentes tratamentos para os tempos de contato de 3, 6, 12 e 24 h
Condies de tratamento de T1-T11 ver legenda da Figura 1

Figura 1. Percentual de remoo do on Pb+2 na soluo multielementar utilizando diferentes tratamentos para os tempos de contato de 3, 6, 12 e 24 h
Tratamentos: T 1 NaOH 0,1 M; T2 NaOH 1,0 M; T3 HCl 0,1 M; T4 HCl 1,0 M; T5 HNO3 0,1 M; T6 HNO3 1,0 M; T7 H3PO4 0,1 M; T8 H3PO4 1,0 M; T9 H2O2 0,1 M; T10 H2O2 1,0 M; T11 Bruto

Figura 4. Percentual de remoo do on Ni+2 na soluo multielementar utilizando diferentes tratamentos para os tempos de contato de 3, 6, 12 e 24 h
Condies de tratamento de T1-T11 ver legenda da Figura 1

Figura 5. Percentual de remoo do on Zn+2 na soluo multielementar utilizando diferentes tratamentos para os tempos de contato de 3, 6, 12 e 24 h Condies de tratamento de T1-T11 ver legenda da Figura 1 Figura 2. Percentual de remoo do on Cu+2 na soluo multielementar utilizando diferentes tratamentos para os tempos de contato de 3, 6, 12 e 24 h
Condies de tratamento de T1-T11 ver legenda da Figura 1

Uma vez que no houve um significante efeito da granulometria (60-199 mesh) na eficincia de remoo dos ons metlicos, a faixa de 60-99 mesh foi escolhida para o desenvolvimento do trabalho, devido facilidade de obteno e operao. Estudo da superfcie do material adsorbente

Estudo do efeito da granulometria O efeito da granulometria do adsorbente foi estudado para a faixa de tamanho de partculas de 0,246-0,043 mm (60-325 mesh). Os resultados, apresentados na Figura 6, mostram um aumento similar no percentual de remoo dos ons metlicos para as faixas 60-99, 100-149, 150-199 mesh, enquanto que para a faixa 200-325 mesh observa-se pequena diminuio. Torem e colaboradores4, investigando a remoo de ons Cd+2 em casca de coco verde no tratada, tambm observaram perda da eficincia de remoo com tamanho de partculas de 200-325 mesh.

O material tratado com NaOH 0,1 mol L-1 e o material bruto, ambos com granulometria de 60-99 mesh, foram analisados utilizando-se a tcnica de microscopia eletrnica de varredura (MEV), com o intuito de verificar as caractersticas morfolgicas do adsorbente (Figuras 7 e 8). De modo geral, observa-se que o material extremamente poroso e apresenta uma superfcie bastante irregular. Na Figura 7, pode-se observar que o material bruto constitudo por uma super-

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Figura 6. Percentual de remoo dos ons metlicos para diferentes faixas de tamanho de partculas, pH 5,0 e temperatura ambiente

fcie porosa com dimetro dos poros variando de 40-60 m. Na Figura 8 observa-se que a superfcie do material tratado composta de poros com faixa de dimetro menor que o material bruto, o que favorece a melhor reteno dos ons metlicos.

Figura 9. Percentagem de remoo dos ons metlicos em diferentes concentraes de adsorbentes, pH 5,0 e temperatura ambiente

Cintica de adsoro dos ons metlicos A cintica de adsoro foi estudada com uma soluo multielementar (100 mg/L em pH 5,0) dos ons Pb+2, Ni+2, Cd+2, Zn+2 e Cu+2 e o resultado pode ser visto na Figura 10. Observouse que o tempo de equilbrio de adsoro bastante rpido, ocorrendo dentro dos primeiros 5 min para todos os ons metlicos estudados.

Figura 7. Superfcie do material bruto de 60-99 mesh. Dimetro dos poros igual a 40-60 m

Figura 10. Percentual de remoo dos ons metlicos em soluo multielementar (100 mg/L) dos ons Pb+2, Ni+2, Cd+2, Zn+2 e Cu+2, em pH 5,0 e temperatura ambiente

Os dados experimentais da cintica de adsoro foram analisados usando-se os modelos de cintica de pseudo-primeira ordem, pseudo-segunda ordem e difuso intrapartcula18. Para isto foram utilizadas as Equaes de Lagergren de primeira ordem (Equao 2) e segunda ordem (Equao 3) e a Equao de difuso intrapartcula (Equao 4). (2)
Figura 8. Superfcie do material tratado com NaOH 0,1 mol L-1 de 60-99 mesh. Dimetro dos poros igual a 40-42 m

(3) (4)

Estudo do efeito de dosagem Para determinao da quantidade mnima de material adsorbente necessria para a mxima remoo dos ons metlicos, foi realizado o estudo de dosagem com concentraes variando de 10, 20, 30, 40 e 50 g/L de adsorbente. Neste estudo, foi encontrado que uma dose de 40 g/L do material suficiente para um mximo de remoo dos ons metlicos Zn+2, Ni+2, e Cd+2 nas condies mencionadas. Para os metais Pb+2 e Cu+2 a remoo mxima foi verificada com uma concentrao de adsorbente de 30 g/L (Figura 9). onde, Qe e Qt so as capacidades de adsoro no equilbrio e a capacidade individual em um determinado tempo (em mg/g), enquanto que K1, K2 e Kf so as constantes de primeira ordem, segunda ordem e difuso intrapartcula e t o tempo em min. A validao dos modelos foi verificada pelo grfico linear de log (Qe Qt) versus t para a equao de pseudo-primeira ordem, t / Qt versus t para pseudo-segunda ordem e Qt versus t0,5 para difuso intrapartcula. As constantes K1, K2 e Kf mostradas na Tabela 1 foram calculadas atravs dos coeficientes angulares e lineares das

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Tabela 2. Parmetros de cintica de adsoro no p da casca de coco verde tratada com NaOH 0,1 mol L-1 e granulometria de 60-99 mesh on Pb+2 Ni+2 Cd+2 Zn+2 Cu+2 Co (mg/L) 79,04 80,05 107,0 97,68 85,71 Qe(exp) (mg/g) 1,941 1,923 2,654 2,386 2,037 Primeira Ordem Qe(cal) K1 (mg/g) (min-1) 1,935 1,921 2,654 2,386 2,034 0,040 0,232 0,034 0,354 0,105 R 0,895 0,917 0,984 0,760 0,954 Qe(cal) (mg/g) 1,935 1,921 2,654 2,386 2,037 Segunda Ordem K2 (g/mg min) 23,00 41,36 236,4 292,6 54,72 R 1,00 1,00 1,00 1,00 1,00 Difuso Intrapartcula Kf R (g/mg min1/2) 2,3E-3 3E-4 7E-5 6E-4 2E-3 0,867 0,024 0,065 0,422 0,984

retas dos grficos obtidos (no mostrados). Os resultados mostraram que o valore experimental (Qe) apresenta concordncia com o valore calculado (Qc ), para os modelos de pseudo-primeira ordem e pseudo-segunda ordem. Entretanto, a correlao linear de ambos os modelos (R) indica que os resultados de pseudo-segunda ordem esto mais bem correlacionados que o de pseudo-primeira ordem. Estes resultados indicam que a cintica de adsoro do p da casca de coco verde para uma soluo sinttica multielementar segue o modelo de pseudo-segunda ordem. O modelo de difuso intrapartcula foi verificado para o grfico de Qt versus t0,5, o qual preconiza que se o grfico linear e passa pela origem o mecanismo de adsoro predominante o de difuso18. Neste estudo, o comportamento do grfico de Qt versus t 0,5 (no mostrado) e o valor do coeficiente de correlao mostraram que no h uma boa correlao linear, nem, uma reta que passe pela origem (Tabela 2). CONCLUSES O tratamento bsico dado ao p da casca de coco verde com NaOH 0,1 mol L-1/3 h promoveu um aumento na capacidade de adsoro dos metais txicos Pb+2, Ni+2, Cd+2, Zn+2 e Cu+2 em soluo aquosa sinttica multielementar. O estudo do efeito da granulometria mostrou que a performance de adsoro do material no influenciada para tamanho de partculas variando de 60 a 99 mesh. Uma concentrao de adsorvente de 40 g/L suficiente para um mximo de adsoro dos ons metlicos Zn+2, Ni+2 e Cd+2, enquanto que para os metais Pb+2 e Cu+2 a mxima capacidade de adsoro do adsorvente foi verificada com uma concentrao de material de 30 g/L. O processo de adsoro segue uma cintica de pseudo-segunda ordem. A casca de coco verde, resduo agroindustrial biodegradvel e de fonte renovvel, pode ser uma alternativa vivel de bioadsorbente de baixo custo para tratamento de efluentes industriais contaminados por metais txicos. Baseado nos respectivos resultados, estudos de batelada de adsoro e leito fixo esto em fase de finalizao.

AGRADECIMENTOS Ao Laboratrio de Microscopia Eletrnica e Embrapa Agroindstria Tropical-CE, pela concesso do aparelho para a realizao das micrografias eletrnica por varredura-MEV que viabilizaram a execuo deste trabalho. REFERNCIAS
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