Single-nanoparticle phase transitions visualized

by four-dimensional electron microscopy

Renske M. van der Veen1, Oh-Hoon Kwon1, Antoine Tissot2, Andreas Hauser2 and Ahmed H. Zewail1*

Nature Chem 5, 395–402 (2013).

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Single-spin crossover nanoparticles

MOF Fe(pyrazine)Pt(CN)4

S=0 S=2
La distance M-L augmente autour de 0.2 Å

Expansion de 13% du volume de la maille

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3
Les nanoparticules

001

4
Le principe de la microscopie électronique « à 4 dimensions »

Illumine l’échantillon après Dt

Commence le changement de structure à t = 0

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Résultats
Caractéristiques à l’équilibre

DRX d’une seule particule en fonction de la température

(sans excitation laser)
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 Courbe moins prononcée

• Tension induite par l’interface

• Pas de nanoparticules autour
= pas de propagation de la
transition de phase coopérative

Une nanoparticule
Plusieurs nanoparticules

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Note : images en « champ brillant » et « champ sombre »

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 Visualisation spatiotemporelle

Enregistrement stroboscopique à 600 Hz, T = 90 K

Le changement de contraste vient probablement du changement de morphologie
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La synthèse se fait à haute température,
refroidissement → distorsion

Le changement de contraste peut être

reproduit en chauffant lentement

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Dynamique dépendante de la particule

Des orientations différentes donnent lieu à des dynamiques différentes

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