LES DECHETS RADIOACTIF S

A HAUTE ACTIVITÉ ET A VIE LONGUE /

RECHERCHES ET RESULTATS
LOI DU 30 DÉCEMBRE 199 1

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Séparatio n
et transmutatio n
des r4dionucLéide s
a vie lhngu e ,ffr

RAPPORT FINAL
DECEMBRE 2005
LES DECHETS RADIOACTIFS
À HAUTE ACTIVITÉ ET À VIE LONGUE /
RECHERCHES ET RÉSULTATS
LOI DU 30 DÉCEMBRE 1991

RAPPORT FINA L
DÉCEMBRE 2005


Sommaire/ ! /
SYNTHÈSE DES RÉSULTATS DES RECHERCHES SUR LES AXES 1 ET 3 4

INTRODUCTION 8
a Al Le contexte historique 11
A .2 Le cycle français du combustible nucléaire 12
* A .3 Les matières radioactives contenues dans les combustibles usés 1 3
• A .4 Les déchets radioactifs relevant de la loi du 30 décembre 1991 1 4
A .4-1 Classification et inventaire des déchets radioactifs 14
A .4-2 Principes actuels de gestion à long terme des déchets radioactifs 15
* A .5 Objectifs et programmes des recherches 1 6
• A .6 Le rôle du CEA, les collaborations, les moyens mis en oeuvre 1 7

LES RECHERCHES DE L'AXE 20

B • B .1 Objectif et stratégie des recherches de l'axe 1 2 2

B .1-1 Inventaire radiotoxique présent dans le combustible usé
B .1-2 Stratégie de séparation-transmutation ,
adaptée à l'inventaire radiotoxique du combustible usé
22

24
B .1-3 Enjeu des recherches de l'axe 1 24
* B .2 Programme des recherches de l'axe 1 2 6
B .2-1 Reprise des déchets existants 26
B .2-2 Séparation des radioéléments contenus dans le combustible usé 26
B .2-3 Transmutation des radioéléments 27
B .2-4 Etudes de scénarios 27
• B .3 Organisation du rapport 2 7

LES RÉSULTATS DES RECHERCHES SUR LA SÉPARATION POUSSÉE 30

• C .1 Introduction : objectifs des programmes Puretex et Actinex 3 2
® C .2 Procédé Purex actuel 3 3
• C .3 Faisabilité de la reprise des verres actuel s
et du conditionnement d'attente des calcinats 35
C .3-1 Reprise des verres 35
C .3-2 Conditionnement et entreposage d'attente des calcinats 36
C .3-3 Conclusion 36
* C .4 Résultats Actinex pour la séparation de l'américium et du curium 3 6
C .4-1 Introduction 36
C .4-2 Faisabilité scientifique de la séparation de l'américium et du curium 37
C .4-3 Faisabilité technique de la séparation de l'américium et du curium 45
C .4-4 Poursuite des études de base 51
C .4-5 Conclusion sur la faisabilité technique de la séparatio n
de l'américium et du curium 51
• C .5 Résultats Actinex pour la séparation du neptunium 5 1
C .5-1 Situation actuelle 51
C .5-2 Evolutions possibles du procédé 52
C .5-3 Conclusion 53
• C .6 Résultats Actinex pour la séparation du technétium 5 3
C .6-1 Situation actuelle 53
C .6-2 Evolutions possibles du procédé 54
C .6-3 Conclusion 55
* C .7 Résultats Actinex pour la séparation de l'iode 5 5
C .7-1 Situation actuelle 55
C .7-2 Evolutions possibles du procédé 56
C .7-3 Conclusion 57
* C .8 Résultats Actinex pour la séparation du césium 5 7
C .8-1 Introduction : l'objectif de la séparation du césium 57
C .8-2 Faisabilité scientifique 57
C .8-3 Conclusion 58
* C .9 Résultats des recherches sur l'entreposage intermédiair e
des actinides mineurs séparés 59
C .9-1 Conversion et élaboration du composé solide 60
C .9-2 Conditionnement 61
C .9-3 Concepts d'entrepôt 62
2


C .10 Procédé avancé de séparation poussée : la pyrochimie 65

C .10-1 Introduction 65
C .10-2 Applications envisagées en France 65
C .10-3 Programme de recherche 66
C .10-4 Collaborations et outils expérimentaux 66
C .10-5 Résultats expérimentaux 66
C .10-6 Conclusion et perspectives 68
C .11 Conclusion : évaluation de la séparation poussée 69
C .12 Futurs développements - Séparation 70

LES RÉSULTATS DES RECHERCHES SUR LA TRANSMUTATION 72

• D .1 Introduction 74
• D .2 Transmutation en réacteur 74
D .2-1 Physique de la transmutation 74
D .2-2 Bilan neutronique en réacteur 75
D .2-3 Transmutation et fonctionnement du réacteur 77
D .2-4 Capacité théorique de transmutation des actinides mineurs 78
D .3 Données et méthodes de calcul 78
D .4 Filières de transmutation 79
D .4-1 Modes de transmutation 80
D .4-2 Incidence de la gestion du plutonium 81
D .4-3 Transmutation des produits de fission à vie longue 81
D .4-4 Transmutation des actinides mineurs
en réacteurs électrogènes (rapide et thermique) 82
D .4-5 Transmutation des actinides mineurs en systèmes dédiés 86
D .4-6 Filière basée sur te cycle thorium-uranium 92
D .5 Fabrication des combustibles et cibles, et expériences de transmutation 94
D .5-1 Introduction 95
D .5-2 Etudes des matériaux de structure 95
D .5-3 Fabrication pour la transmutation en mode homogène 96
D .5-4 Fabrication pour la transmutation en mode hétérogène 99
D .5-5 Fabrication pour la transmutation en mode dédié 11 0
D .5-6 Cibles de transmutation des produits de fission à vie Longue en mode hétérogène 11 2
D .6 Conclusion : évaluation de la transmutation 11 3
D .7 Transmutation : développement durable et perspectives 11 4

LES SCÉNARIOS DE SÉPARATION - TRANSMUTATION 11 6

E .1 Possibilités théoriques : scénarios à l'équilibre 11 8
E .1-1 Scénarios étudiés 11 8
E .1-2 Inventaires de matières nucléaires dans le cycle 11 8
E .1-3 Inventaire radiotoxique des déchets 12 1
E .1-4 Thermique des colis de déchets 12 2
E .2 Scénarios transitoires 12 2
E .2-1 Évolutions des inventaires de matières en parc REP et en parc REP+RNR 12 3
E .2-2 Evaluation de la faisabilité techniqu e
du scénario transitoire avec un parc REP 12 5
E .2-3 Evaluation de la faisabilité technique d'un scénario transitoir e
avec un parc mixte composé de REP et de RNR de génération IV 12 6
E .2-4 Evaluation de la faisabilité technique d'un scénario comportan t
un parc REP complété par des réacteurs dédiés (ADS) 12 9
E .3 Etudes d'impact 13 0
E .3-1 Objectifs et méthodologie 13 0
E .3-2 Résultats des études du Forum environnemental 13 3
E .4 Technico-économie des scénarios (Dereco) 13 3
E .4-1 Introduction : présentation des scénarios 13 3
E .4-2 Hypothèses principales communes à tous les scénarios 13 4
E .4-3 Résultats obtenus 13 5
E .5 Conclusions des études de scénarios 13 6

PERSPECTIVES, CONCLUSIONS GÉNÉRALES 13 8

BIBLIOGRAPHIE 14 0

GLOSSAIRE 144

3
Synthèse des résultat s
des recherche s
sur les axes 1 et 3/
n raison de leur radioactivité très élevée e t
E durable, la gestion des combustibles usé s
est une question centrale tant pour l ' accep-
tation sociale de l'énergie nucléaire que sur un
plan technique . la radioactivité du combustible UO X
usé est due principalement aux produits de fis-
sion pendant environ trois centaines d ' années ,
aux actinides mineurs pendant environ ving t
mille ans et au plutonium produit pendant envi -
ron trois cents milliers d ' années . Tout comm e
la radiotoxicité, la puissance thermique rési-
duelle des combustibles UOX usés est dominé e
par celle des produits de fission pendant un siècle ,
du plutonium et de l'américium sur les quelque s
siècles suivants .
Les déchets de l ' énergie nucléaire sont caracté-
risés par des masses très petites en comparaiso n
des autres moyens de production d ' énergie . E n
effet, à quantité d'énergie produite identique ,
les réactions nucléaires provoquent la transfor-
mation de très faibles quantités de matières com -
parées aux réactions chimiques qui interviennen t
lors de la combustion du charbon ou du pétrol e
(un million de fois plus faibles) .
Néanmoins, leur toxicité potentielle nécessite de s
méthodes de gestion très spécifiques . La gestio n
de ces déchets est réalisée avec l'objectif de pro-
téger durablement l ' homme et l ' environnemen t
du risque associé .
Le cycle fermé, qui consiste à traiter les com-
bustibles usés pour séparer matières encor e
valorisables et déchets ultimes, permet actuel -
lement de récupérer, pour les recycler, les
4
matières énergétiques (uranium et plutonium) ,
et de conditionner de façon sûre et durabl e
(vitrification) les déchets de haute activité (pro -
duits de fission et actinides mineurs) qui repré-
sentent un faible volume . Dans cette option ,
les éléments radioactifs des déchets sont condi-
tionnés par intégration dans une matric e
vitreuse, elle-même entourée d ' une envelopp e
métallique de protection . Aujourd ' hui, tous le s
colis de déchets produits bénéficient de condi-
tionnements sûrs et durables . Ils sont placé s
dans des entreposages (installations industrielle s
permettant d ' isoler les déchets sur des durée s
d'au moins une cinquantaine d'années) . Au -
delà, leur mode de gestion à très long term e
doit les isoler durablement de l ' homme et d e
son environnement de telle sorte que leur retou r
dans la biosphère n'intervienne qu'en des temp s
où leur impact sanitaire et environnementa l
sera inoffensif.
À ce jour, aucun pays n ' a mis en service effec-
tif un stockage géologique de combustibles usé s
ou de colis de déchets vitrifiés comme mode d e
gestion à long terme .
La France s ' est engagée dans une première étap e
du cycle fermé en traitant les combustibles UO X
usés et en recyclant le plutonium extrait dan s
les réacteurs REP sous forme de combustibl e
MOX . Cette option, qui est le socle de la stratégi e
de minimisation des déchets ultimes, présent e
l ' avantage de consommer une fraction du plu-
tonium produit initialement, pour produire d e
l ' énergie, et de concentrer la fraction restant e
 Acquis des recherches sur les axes 1 et 3
> D'importants résultats scientifiques et techniques ont été obtenu s
de plutonium dans le combustible MOX usé e n
attendant son traitement ultérieur .
À partir de cette situation, la loi du 30 décembre 199 1
définit trois axes de recherche : séparation-trans -
mutation, stockage géologique, conditionnemen t
et entreposage de longue durée . Les études ,
menées de façon très soutenue depuis 1992, béné -
ficient d'importantes coopérations nationale s
(EDF, Areva, Andra, CNRS et universités . . .) ,
européennes et internationales .
Deux ouvrages font la synthèse des résultats de s
travaux coordonnés ou conduits par l e
Commissariat à l'énergie atomique, l'un sur "le s
solutions permettant la séparation et la trans -
mutation des éléments radioactifs à vie longu e
présents dans les déchets", l'autre sur "l'étud e
des procédés de conditionnement et d'entrepo-
sage de longue durée en surface des déchets " .
L' un de ces ouvrages est présenté dans les page s
suivantes .
D'importants résultat s
scientifiques et technique s
ont été obtenus
Pour l ' axe " procédés de conditionnement et entre -
posage de longue durée", la gestion industriell e
actuelle des déchets à haute et moyenne activit é
à vie longue ne pose pas de problèmes sanitaires .
Les déchets sont bien connus, entreposés de faço n
sûre, et font l ' objet d ' inventaires complets .
Pour les déchets produits avant l ' existence de s
usines actuelles de traitement du combustibl e
usé, ces inventaires sont établis grâce notammen t
au développement de méthodes et de système s
très complets de caractérisation et de contrôl e
des colis de déchets . Les acquis obtenus permet -
tent de disposer, en laboratoire et sur pilotes, d e
procédés de traitement et de conditionnement .
Par ailleurs, des moyens significatifs ont été consa -
crés à l ' étude de conditionnements spécifique s
pour chacun des radioéléments séparés . Par rap -
port au conditionnement existant dans un coli s
vitrifié et aux possibilités de la transmutation e t
du stockage géologique, l ' intérêt de cette voie d e
séparation et conditionnement n ' est pas établi .
Grâce aux recherches menées dans le cadre d e
la loi, les déchets de haute et moyenne activité à
vie longue produits actuellement et à venir dan s
les deux prochaines décennies auront bénéfici é
des technologies industrielles les plus avancée s
(minimisation du volume, confinements très per-
formants) . Les traitements et conditionnement s
industriels ont été optimisés, conduisant notam -
ment à une forte réduction du volume des déchets
solides produits à La Hague . Ces colis son t
durables . Le développement d'une véritabl e
science du comportement à long terme a permi s
de mettre au point et de qualifier des modèle s
permettant de prévoir le comportement de ces
colis pendant un entreposage de durée séculair e
ou à l ' échelle millénaire dans les conditions d ' u n
stockage géologique .
Les colis de déchets industriels ainsi fabriqué s
sont destinés à être stockés en l ' état, après un e
période d ' entreposage (notamment afin de tire r
profit de la décroissance thermique, dans le ca s
des déchets vitrifiés) .
La possibilité d'entreposer de façon sûre et robust e
dans la durée les matières radioactives (entrepo -
sage de déchets ultimes en attente de stockage ,
entreposage temporaire de matières en attent e
de recyclage) est acquise grâce à l ' expérience exis -
tante de l ' entreposage industriel et aux étude s
montrant que la durée de vie des entrepôts récent s
pourrait atteindre cent ans au moins . Ce résul-
tat apporte un élément utile de flexibilité dan s
la mise en oeuvre des stratégies de gestion d e
l'aval du cycle .
Par ailleurs, la possibilité existe de réaliser de s
entrepôts prévus, dès l ' origine, pour des durée s
séculaires . Elle s ' appuie notamment sur la réa-
lisation de démonstrateurs concrets regroupé s
au Centre d ' expertise sur le conditionnement e t
l'entreposage des matières radioactives (Cecer )
à Marcoule .
Une étroite coordination avec l ' Andra a permi s
d ' assurer la compatibilité d ' un mode de gestio n
par entreposage de longue durée avec le stockage .
Les entrepôts nécessitent une maintenance et un e
surveillance par la société ainsi que la reprise de s
déchets à la fin de la période d'entreposage . L a
pérennité de cette solution ne pourrait êtr e
effective qu ' au prix de renouvellements pério-
diques des entrepôts assurés par les génération s
futures . Il ne peut donc s'agir d'un mode de ges -
tion à très long terme .
En ce qui concerne l ' axe 1 " séparation-transmu -
tation " , au-delà de la pratique industrielle actuell e
de monorecyclage, le multirecyclage du pluto-
nium permettrait de réduire la radiotoxicité d'u n
facteur dix (à 500 ans) par rapport à celle d u
combustible usé non traité . L'objectif de l'axe 1
est d'aller plus loin en termes de réduction d e
l ' inventaire radiotoxique .
Compte tenu des résultats obtenus, il n ' est pa s
réaliste de récupérer les éléments radioactifs à
vie longue des verres déjà produits ou des autre s
déchets conditionnés . Les déchets du parc actuel
5
 continueront à être vitrifiés et la séparation n e
pourra s' appliquer qu ' aux déchets qui seront pro -
duits dans le futur à l'horizon de la mise en plac e
de nouveaux outils industriels de traitement .
Pour ces déchets du futur, la séparation des élé-
ments à vie longue est possible, et ce résulta t
constitue une avancée considérable . De nouvelle s
molécules et de nouveaux procédés d'extraction
ont été définis et testés en milieu radioactif .
Les performances de séparation en laboratoir e
sont très satisfaisantes et conformes aux objec-
tifs initiaux des recherches avec la récupératio n
des actinides mineurs et des produits de fissio n
(iode et césium) .
La transmutation des actinides mineurs dans le s
réacteurs à eau du parc actuel apparaît peu réa -
liste . Elle est par contre envisageable dans des réac -
teurs à spectre de neutrons rapides . La faisabilité
de la transmutation de l ' américium et du neptu-
nium a été établie à l'échelle d'une aiguille de com-
bustible dans un réacteur à neutrons rapides à
caloporteur sodium . Des matériaux aptes à êtr e
introduits dans ce type de réacteur pour réalise r
cette transmutation ont été testés avec succès ,
notamment dans le réacteur Phénix .
En complément d ' un parc de réacteurs produc-
teurs d'électricité, des systèmes hybrides (ADS )
dédiés à la transmutation des actinides peuven t
être envisagés pour réaliser la transmutation de s
actinides mineurs . La viabilité technique de ce s
systèmes (ADS) reste à démontrer pour la trans -
mutation des actinides mineurs .
Les études de scénarios consistent à prendre e n
compte toutes les étapes d ' un cycle de productio n
électronucléaire (fabrication du combustible, pas -
sage en réacteur, traitement du combustible usé ,
nouvelle fabrication . . .) et à en évaluer la faisabi-
lité et les résultats en termes de quantité et d e
nature des déchets produits .
6
Les scénarios étudiés permettent de juger des possi -
bilités de transition du parc de réacteurs actuel s
avec monorecyclage du plutonium vers différent s
parcs capables de pérenniser le recyclage de s
matières valorisables et en outre de transmuter le s
actinides mineurs . Ces scénarios indiquent auss i
les gains espérés en termes d ' inventaire radio -
toxique dans les déchets ultimes résultants . Pa r
rapport à la situation de multirecyclage du plu-
tonium, la séparation-transmutation des actinide s
mineurs pourrait permettre de gagner dans l e
futur un facteur dix supplémentaire à 500 ans su r
la radiotoxicité des déchets ultimes .
En cas de recours à long terme à l ' énergie nucléaire ,
les scénarios montrent que la séparation-trans-
mutation des actinides mineurs en sus du pluto-
nium et de l ' uranium trouve sa perspective de
mise en oeuvre, selon une logique de progrès pa r
étapes, dans les systèmes de 4' génération à neu-
trons rapides qui sont prévus pour recycler et gére r
dans la durée leurs propres actinides . Le déploie -
ment envisageable à l ' horizon 2040 des premier s
systèmes de 4' génération concrétise cet objecti f
de progrès, les déchets ultimes ne contenant plu s
alors que les seuls produits de fission pour lesquel s
les recherches ont montré que la transmutation
n'est pas une option industrielle raisonnable.
Une solution de gestion à long terme de ces déchets
ultimes et des déchets ultimes des réacteurs actuel s
demeure nécessaire . Grace à la barrière géologique ,
le stockage géologique définitif apparaît aujour-
d'hui aux yeux des experts comme la solutio n
passive et sûre .
Les importants résultats scientifiques et tech -
niques produits contribuent à la disponibilité d e
solutions pour les choix à venir sur les modes d e
gestion à long terme des déchets radioactifs à
vie longue .
 Acquis des recherches sur les axes 1 et 3
> D'importants résultats scientifiques et techniques ont été obtenu s

Centrale nucléaire d e
Nogent-sur-Seine - ED F

La centrale Phéni x
à Marcoule - CEA

L'installatio n
Atalante à
Marcoule - CEA

7
Introduction /


Introductio n

A > Sommair e

Al Le contexte historique 11

A.2 Le cycle français du combustible nucléaire 12

A.3 Les matières radioactives contenues dans les combustibles usés 13

• A.4 Les déchets radioactifs relevant de la loi du 30 décembre 1991 14

A .4-1 Classification et inventaire des déchets radioactifs 14
A .4-2 Principes actuels de gestion à long terme des déchets radioactifs 15

A.5 Objectifs et programmes des recherches 16

A.6 Le rôle du CEA, les collaborations, les moyens mis en oeuvre 17

9
 P optimisation de la gestion des déchets radio - et 3 au Commissariat à l'énergie atomique (CEA )

L actifs consistant à séparer et recycler le s

matières énergétiques valorisables, réduire ,
conditionner et stocker les déchets ultimes es t
associée à la production d ' énergie nucléaire e n
France depuis ses débuts .
Les opérations de traitement du combustible us é
permettent à la fois de réduire la radiotoxicité
des déchets par rapport à celle contenue dan s
le combustible usé, en retirant et en recyclan t
le plutonium, qui est une matière hautemen t
énergétique et aussi le principal contributeur à
la radiotoxicité à long terme, et de conditionne r
les déchets à vie longue de façon sûre et durabl e
et dans un volume très faible .
Néanmoins, la durée de décroissance de ce s
déchets reste longue et la préoccupation du publi c
relative à la question de leur gestion à long term e
a conduit le gouvernement, en 1990, à différe r
la mise en oeuvre de leur stockage géologique e t
à préparer une loi, votée le 30 décembre 1991 ,
demandant de mener à bien pendant une duré e
ne pouvant excéder quinze ans des recherche s
sur les déchets de haute activité et à vie longue .
Ces recherches sont continûment évaluées par l a
Commission nationale d ' évaluation (CNE), créé e
par la loi du 30 décembre 1991 .
En 1995, le gouvernement a précisé les respon-
sabilités respectives dans la conduite des recherche s
prévues par la loi : il confie le pilotage des axes l
qui contribue, depuis sa création en 1945, au déve -
loppement de l'énergie nucléaire en France et a
conçu à ce titre de nombreuses solutions en réponse
aux problèmes posés par les déchets radioactifs .
Le pilotage de l ' axe 2 est confié à l ' Agence natio -
nale pour la gestion des déchets radioactifs
(Andra), conformément au rôle qui lui a été assi -
gné par la loi du 30 décembre 1991 .
Les résultats acquis sur l ' axe 1 et sur l ' axe 3 on t
été présentés dans deux rapports préliminaire s
transmis par le CEA aux ministères de tutelle e n
juin 2005 .
Les résultats définitifs sont regroupés dans deu x
rapports de synthèse, un par axe d ' étude .
Ces documents de synthèse sont accompagné s
de documents scientifiques et techniques qui fon t
le point de façon détaillée sur les objectifs, le s
études conduites et les résultats obtenus sur u n
thème particulier. Les éléments généraux d e
présentation du contexte figurant dans l'intro-
duction des deux documents de synthèse son t
identiques .
Ce rapport final présente les résultats scientifique s
et technologiques obtenus jusqu'à fin 2005 de s
études menées sur la séparation et la transmuta -
tion des radionucléides à vie longue présents dan s
les déchets radioactifs à haute activité et à vi e
longue (axe 1) . A la demande du ministère d e

LA LOI DU 30 DÉCEMBRE 199 1

• La loi du 30 décembre 1991, rapportée parle député Christian Bataille et adoptée à l'unanimité, est aujour-
d'hui incorporée au code de l'Environnement (Chapitre II " Dispositions particulières aux déchets radio -
actifs" : articles L542-1 à L542-14) .
• À l'issue d'une période de recherche ne pouvant excéder quinze ans, les fondements scientifiques e t
technologiques d'une stratégie de gestion à long terme des déchets radioactifs à haute activité et à vi e
longue devront être fournis au gouvernement . A charge ensuite pour le Parlement de choisir la voie qui lu i
semblera la plus pertinente .
• Cette loi prévoit trois axes de recherche :
- «la recherche de solutions permettant la séparation et la transmutation des éléments radioactifs à vie longue
présents dans les déchets», c'est l'axe 1 ;
- «l'étude des possibilités de stockage réversible ou irréversible dans les formations géologiques profondes,
notamment grâce à la réalisation de laboratoires souterrains», c'est l'axe 2 ;
- «l'étude de procédés de conditionnement et d'entreposage de longue durée en surface de ces déchets », c'es t
l'axe 3 .
• En outre, la loi stipule que les modes de gestion des déchets en cours d'étude doivent assurer «le respec t
et la protection de la nature, de l'environnement et de la santé» et prendre en considération «les droits de s
générations futures» .
• La loi du 30 décembre 1991 crée la Commission nationale d'évaluation (CNE) dont la mission est d'éva-
luer les recherches et de préparer un rapport adressé chaque année au gouvernement et au Parlement .
Pour ce faire, elle organise périodiquement des auditions des différents acteurs de la recherche sur le s
sujets de son choix .
Le rendez-vous final est fixé au plus tard fin 2006 . «Un rapport global d'évaluation de ces recherches accompa-
gné d'un projet de loi autorisant, le cas échéant, la création d'un centre de stockage des déchets de haut e
activité et à vie longue» doit être fourni alors au législateur .
• Enfin, «L'Agence nationale pour la gestion des déchets radioactifs, établissement public industriel et commer-
cial, est chargée des opérations de gestion à long terme des déchets radioactifs, et notamment de concevoir ,
d'implanter et de réaliser les nouveaux centres de stockage . . . »

10
 Introductio n
A > Le contexte historiqu e
DÉCHET — DÉCHET ULTIM E
• La loi française donne les définitions d'un déche t
et d'un déchet ultime . Dans son article L541-1, l e
code de l'Environnement indique :
«Est considéré comme un déchet tout résidu d'u n
processus de production, de transformation ou d'uti-
lisation, toute substance, matériau, produit ou plus
généralement tout bien meuble abandonné ou qu e
son détenteur destine à l'abandon », et précise qu'es t
ultime «un déchet résultant ou non du traitemen t
d'un déchet, qui n'est plus susceptible d'être trait é
dans les conditions techniques et économiques d u
moment, notamment par extraction de la part valo-
risable ou par réduction de son caractère polluant o u
dangereux» .
• Selon ta définition de l'Agence internationale d e
l'énergie atomique (AIEA), est considérée comm e
déchet radioactif «toute matière pour laquelle aucun e
utilisation n'est prévue et qui contient des radionu-
cléides en concentration supérieure aux valeurs qu e
les autorités compétentes considèrent comme admis-
sibles dans des matériaux propres à une utilisation
sans contrôle» .
l'Industrie, les résultats de ce rapport sont éva-
lués par les experts internationaux de l ' OCDE .
A .1 Le contexte historiqu e
Après la Seconde Guerre mondiale, la Franc e
s ' engage dans un programme nucléaire importan t
clans les domaines militaire et civil .
Les développements industriels suivent rapidemen t
avec la construction, dans les années 1950-1960, d e
six réacteurs nucléaires de première génération, l a
filière uranium naturel graphite-gaz, ainsi que d e
la première usine de traitement du combustible usé .
Ces installations, arrêtées de 1973 à 1997, sont aujour -
d'hui en cours de déconstruction .
Quelques mois après le premier choc pétrolie r
de 1973, la France accélère la mise en place d'un e
deuxième génération de réacteurs électronu-
cléaires, la filière des réacteurs à eau sous pres-
sion (REP) . Entre 1977 et 2002, 58 réacteurs d e
900 MWe à 1 450 MWe sont construits .
Parallèlement aux développements de réacteurs ,
il est décidé de maîtriser la totalité du cycl e
du combustible, depuis l ' extraction du minera i
d ' uranium jusq u ' au recyclage du combustible us é
et à la gestion des déchets .
Pour mettre en oeuvre cette industrie du combus-
tible est créée, en 1976, la Compagnie générale de s
matières nucléaires, Cogema, issue du CEA . L a
même année, Cogema met en service l'usine d e
traitement des combustibles usés UP2 à La Hague .
Deux ans plus tard, Cogema démarre les première s
unités de l' usine de séparation isotopique et d ' enri -
chissement de l'uranium, Eurodif, située au Tricastin .
En 1973, le CEA et EDF mettent en service à
Marcoule le réacteur Phénix à neutrons rapide s
(RNR), d ' une capacité de 250 MWe, qui est l e
premier réacteur au monde à avoir effectué la sur-
génération . Ce type de réacteur tire de l'uraniu m
près de deux cent fois plus d 'énergie que ne le per -
mettent les REP. En septembre 1985, Super-Phénix ,
un RNR de 1 240 MWe, démarre .
Durant la même période, le CEA met au poin t
la technologie de fabrication des combustible s
mixtes uranium/plutonium (MOX) qui perme t
de recycler les matières valorisables présente s
dans le combustible usé tout en réduisant la radio -
toxicité des déchets ultimes .
Le premier recyclage de plutonium dans un combus-
tible MOX est réalisé dans le réacteur de Saint -
Laurent en 1987 . Quinze ans plus tard, 20 réacteur s
de 900 MWe consomment ce combustible contri-
buant ainsi à réduire les stocks de plutonium .
Parallèlement, le CEA développe des technologie s
de conditionnement destinées à stabiliser les déchet s
dans l'attente d'une solution définitive . La vitrifi -
cation est l ' option retenue pour les déchets de haut e
activité (HA) provenant du traitement des combus-
tibles usés . Le premier verre nucléaire est coulé à
Marcoule en 1963 . Le passage du laboratoire à l a
production de masse est ardu . L'atelier de vitrifi-
cation de Marcoule ne commencera les coulées à
cadence industrielle que quinze ans plus tard .
Des développements similaires sont réalisés pou r
les déchets à moyenne activité et à vie longu e
(MA-VL) . Les équipes du CEA conçoivent de s
procédés de conditionnement par bitumage et pa r
cimentation, qui sont mis en oeuvre sur les site s
industriels de Marcoule et de La Hague .
Le centre de stockage de la Manche, dédié au x
déchets de faible et moyenne activité à vie court e
(FMA-VC), ouvre en 1969 .
L'Agence nationale pour la gestion des déchet s
radioactifs (Andra) est créée au sein du CE A
en 1979 . Elle a pour rôle de définir la stratégie pour
la gestion à long terme des déchets nucléaires d e
haute activité et à vie longue . Le concept initiale -
ment retenu par l ' Agence est de les stocker à grand e
profondeur dans des couches géologiques étanches
(argile, sel, granite) . Rapidement, elle engage les
premières études, mais sur les sites pour lesquels le s
résultats des premiers forages s'annonçaient pro -
metteurs, l ' Agence se heurte, vers la fin des année s
1980, à une hostilité croissante des populations locales .
Le gouvernement décrète alors, en 1989, un mora -
toire sur ces recherches et confie au déput é
Christian Bataille une mission parlementaire, qu i
aboutira au vote de la loi du 30 décembre 1991 .
11
 partir d'un mélange d'oxydes d'uranium et d e
plutonium (combustible MOX) . Ces pastilles son t
placées dans des tubes métalliques maintenus e n
faisceau pour constituer un assemblage d e
combustible qui est introduit dans le réacteur .
L' irradiation en réacteur forme par réaction s
nucléaires une grande variété de radionucléide s
au sein du combustible et dans les éléments métal -
liques structurant l'assemblage . On ne dénombr e
pas moins de 300 radionucléides répartis selo n
une quarantaine d ' éléments chimiques de la clas-
sification périodique .
Parmi ces radionucléides, on distingue :
• le plutonium ;
• les " produits de fission " qui proviennent majori-
tairement de la scission en deux noyaux des noyau x
lourds, comme l ' uranium et le plutonium (c' est l a
fission), mais aussi de l ' irradiation des impureté s
contenues dans le combustible ;
• les " actinides mineurs " , notamment neptunium ,
américium et curium, qui se forment consécutive -
ment à la capture de neutrons par les noyaux lourds ;
• les "produits d'activation de structure" résultan t
de l ' irradiation neutronique pendant le passag e
en réacteur des noyaux des atomes constituant le s
éléments métalliques des assemblages .
Assemblage de combustible us é
Un assemblage d ' environ 500 kg de combustibl e
UOX usé(figure A .1), provenant aujourd ' hui d'u n
réacteur REP, contient en masse :
• 94 % d' uranium et 1% de plutonium, des élément s
au fort potentiel énergétique (équivalant pour le s
réacteurs actuels à environ 10 000 tonnes de pétrole )
qui ne sont pas considérés comme des déchets ;
• d'autres radionucléides, qui représentent aujour-
d'hui les déchets de la production d'énergie .
Une partie importante de ces radionucléides son t
des produits de fission à vie courte : la radioacti-
vité et le dégagement de chaleur du combustibl e
usé pendant quelques dizaines d ' années après sor-
tie du réacteur leur sont essentiellement dus . L a
période de décroissance radioactive de ces radio -
nucléides étant inférieure à trente ans, leur radio -
activité décroît rapidement (elle est divisée pa r
mille au bout de trois cents ans) ainsi que le déga-
gement de chaleur en résultant . Ce n ' est pas le ca s
des actinides mineurs (0,1 %) ou des produits de fis -
sion à vie longue (0,3 %) qui restent responsable s
d'une radioactivité résiduelle, certes plus faible qu e
celle des produits de fission à vie courte, pendan t
plusieurs milliers, voire plusieurs millions d'années .
Deux radionucléides (241 Am et 2O Pu) sont respon-
sables des dégagements thermiques à la suite de s
produits de fission ; ces dégagements thermiques per -
dureront environ un millier d 'années .

A.4 Les déchets radioactif s

relevant de la lo i
'-
Uranium
V
Plutonium
-
Radionucléide s
du 30 décembre 199 1
470 kg 5 kg 25 k g A .4-1 Classification et inventaire
(94%) (1%) (5% )
des déchets radioactifs
v v v
Recyclage Recyclage Déchets Les déchets radioactifs sont classés en différente s
catégories suivant leur niveau de radioactivité e t
Rejets gazeu x la période radioactive des radionucléides qu'il s
Gaz rares IKr, Ar . ..l Iode, tritium, 14 C , contiennent . Ils sont dits à vie longue lorsque leu r
Produits de fission, Produit s
Combustible usé d'activation d'impureté s
période dépasse trente ans, à vie courte dans le ca s
Produits Rejets liquide s contraire. La classification française comporte le s
catégories suivantes :
> Iode, tritium, 14 C ,
Produits de fission , • les déchets de très faible activité (TFA) ; ils contien-
Produits d'activatio n
d'impureté s nent une quantité très faible de radionucléide s
Produits d'activation (10 à 100 Bq/g) qui empêche de les considére r
Produits de fission, Produits de fission, Produits
de structure
Produits d'activatio n d'activation de structure , comme des déchets conventionnels ;
d'impuretés, U, Pu Actinides mineurs, Produits
d'activation d'impuretés, U, P u • les déchets de faible et moyenne activité à vi e
v V
courte (FMA-VC) ; le niveau de radioactivité d e
ces déchets se situe en général entre quelques cen -
taines et un million de Bq/g dont moins de di x
mille Bq/g de radionucléides à vie longue . Leur
radioactivité sera comparable à la radioactivité
Déchet s naturelle en moins de trois cents ans ;
• les déchets de faible activité à vie longue (FA -
Figure A.1 : matières radioactives contenues dans un assemblage de combustible usé . VL) ; cette catégorie est constituée des déchet s

14
 Introductio n
A > Les matières radioactives contenues dans les combustibles usés
> Les déchets radioactifs relevant de la loi du 30 décembre 199 1
"radifères" provenant de l'extraction de terre s
rares dans des minerais radioactifs et des déchet s
" graphites " provenant de la première génératio n
de réacteurs ;
• les déchets de moyenne activité à vie longu e
(MA-VL), très divers, que ce soit par leur origin e
ou par leur nature . Principalement issus des struc-
tures de combustibles usés (coques et embouts) o u
de l'exploitation et de la maintenance des installa -
tions, ils comprennent notamment :
—des déchets conditionnés lors des opérations d e
traitement du combustible usé . Depuis 2002, le s
déchets de ce type sont compactés et représen-
tent environ 200 m3 par an ;
— des déchets technologiques provenant de l'exploi -
tation ou de la maintenance courante des usine s
de production ou de traitement du combustible ,
des réacteurs nucléaires ou encore des centres d e
recherche (environ 230 m 3 par an) ;
—des boues de traitement d ' effluents (moins d e
100 m 3 par an) .
La plus grande partie de ces déchets dégage pe u
de chaleur ; certains d'entre eux sont susceptibles
de relâcher des gaz ;
• les déchets de haute activité (HA), qui contien-
nent les produits de fission et les actinides mineur s
séparés lors du traitement des combustibles usé s
et incorporés à chaud dans une matrice vitreuse .
Environ 120 m 3 de verre nucléaire sont coulé s
chaque année . Ces déchets contiennent l'essentie l
de la radioactivité et sont par conséquent le siège
d'un fort dégagement de chaleur qui demeure
significatif à l ' échelle de plusieurs siècles .
Globalement, les déchets radioactifs conditionné s
en France représentent moins de 1 kg par an e t
par habitant . Ce kilogramme se répartit ainsi :
• plus de 90% de déchets FMA-VC, qui ne contien -
nent que 5 % de la radioactivité totale ;
• pratiquement pas de déchets FA-VL ;
• 9% de déchets MA-VL ;
• moins de 1% de déchets HA .
Depuis 1991, l'Andra réalise annuellement un inven -
taire géographique des déchets présents sur le
territoire . En 2001, les pouvoirs publics ont demandé
à l ' Andra de compléter cet exercice d ' inventaire
géographique en l ' approfondissant dans le tripl e
objectif de caractérisation des stocks existants (éta t
de leur conditionnement, traçabilité des traitements) ,
de prospective sur leur production et d'informatio n
du public . Cet inventaire, baptisé " Inventair e
national " , est basé sur les principes suivants :
• la recherche de l'exhaustivité : il couvre l'inven-
taire le plus large possible de déchets, tant du poin t
de vue du niveau de radioactivité (des très faible -
ment actifs -usccu ' aux déchets de haute activité)
que de la provenance (déchets de l'électronucléaire,
de la recherche, de la Défense, des autres indus -
tries, de la médecine, etc .) ;
• la libre déclaration du producteur, c ' est-à-dir e
que c'est le producteur ou le détenteur du déche t
qui le déclare à l'Andra, celle-ci faisant des recou-
pements avec d'autres informations disponibles e t
faisant appel, le cas échéant, à d'autres source s
(administrations, associations, recoupements entr e
sources . . .), notamment pour des déchets histo-
riques ou orphelins .
L' Inventaire national des déchets radioactifs et de s
matières valorisables [AND-04] présente une visio n
géographique du stock de déchets présents sur l e
territoire, un regroupement de ces déchets pa r
familles, de manière à présenter des synthèses e t
des statistiques, ainsi q u ' une vision prospective de s
déchets français en 2010, en 2020, et une envelopp e
des combustibles usés produits au-delà de 2020 pa r
le parc actuel . Il présente également une estima -
tion du volume des déchets de démantèlement de s
installations existantes .
Pour les besoins des recherches correspondant au x
orientations définies dans la loi du 30 décembr e
1991, 1 ' Andra, en collaboration avec les produc-
teurs de déchets, a établi un Modèle d'inventair e
de dimensionnement (MID) [LAG-021 .
A.4-2 Principes actuels de gestio n
à long terme des déchets radioactif s
L'objectif de la gestion à long terme des déchet s
radioactifs est de protéger l'homme et son envi-
ronnement contre les effets des matières les consti -
tuant et notamment contre les risques radiologiques .
Il faut donc éviter toute émission ou dissémina-
tion de matières radioactives en isolant les déchet s
de l ' environnement . Sommairement, cette gestio n
obéit aux principes suivants :
• produire le moins possible de déchets ;
• réduire autant que possible le caractère dange-
reux des déchets ;
• prendre en compte les spécificités de chaque caté -
gorie de déchets ;
• choisir des dispositions qui minimisent les charge s
(de surveillance, de maintenance) pour les géné-
rations futures .
Comme pour l ' ensemble des activités nucléaire s
soumises au contrôle de l'Autorité de sûret é
nucléaire, des règles fondamentales de sûret é
(RFS) ont été édictées pour la gestion des déchet s
radioactifs : tri, réduction de volume, pouvoir d e
confinement des colis, mode d'élaboration, concen-
tration en radionucléides . Notamment, la RF S
III-2-f définit les conditions à remplir pour l a
conception et la démonstration de sûreté d'u n
stockage souterrain et constitue donc un guid e
de base pour les études sur le stockage .
15

GESTION DES DÉCHETS À VIE LONGUE —
SITUATION INTERNATIONAL E
• Sur le plan international, les experts de l'AIEA e t
de l'Agence de l'énergie nucléaire de l'OCDE ,
comme ceux de la Commission européenne ,
constatent que les déchets à vie longue produit s
dans les pays dotés d'un programme électro -
nucléaire sont aujourd'hui entreposés de faço n
sûre .
• Toutefois, ils reconnaissent le besoin d'une solu -
tion définitive de gestion à long terme de ce s
déchets . A leurs yeux NID-03], l'évacuation dan s
des formations géologiques profondes sembl e
pour le moment être le moyen le plus sûr de stoc-
ker de manière définitive les déchets nucléaire s
à vie longue .
Des solutions industrielles existent aujourd'hui pour :
• les déchets TFA . Depuis 2003, ils sont stocké s
dans un centre dédié, situé à Morvilliers dans l'Aube ;
• les déchets FMA-VC . Depuis plus de trente ans ,
ces déchets sont stockés de façon définitive et e n
toute sécurité dans les centres industriels spécia-
lisés de la Manche et de l'Aube .
Une solution pour les déchets FA-VL est en cour s
d'étude par l'Andra à la demande des producteur s
de déchets .
Les déchets MA-VL et HA, qui contiennent de s
radionucléides de période radioactive très longu e
(parfois supérieure à plusieurs centaines d e
milliers d'années), sont aujourd'hui conservé s
dans des installations d'entreposage placée s
sous le contrôle de l ' Autorité de sûreté nucléaire .
C'est leur devenir à long terme, au-delà de cett e
période d'entreposage, qui est l'objet de la loi d u
30 décembre 1991 .
Tout l'enjeu des recherches initiées par la loi d u
30 décembre 1991 est de fournir les éléments scien -
tifiques et techniques qui permettront de déter -
Vie court e
Période < 30 an s
pour les principaux éléments
Très faible activité Stockage dédié de Morvilliers (ouvert depuis 2003 )
(TFA)
Faible activité
(FA )
Centre de l'Aub e
(ouvert depuis 1992 )
Capacité : 1 million de m 3
Moyenne activit é
(MA)
Haute activité
(HA )
Tableau Al : catégories de déchets radioactifs et modes de gestion envisagés . La zone orangée indique le cham p
des recherches de la loi du 30 décembre 1991 .
16
miner les modes de gestion à long terme les plu s
appropriés pour maîtriser le risque présenté pa r
les déchets MA-VL et HA .
Le tableau A .1 identifie les différentes catégorie s
de déchets et indique, pour chacune d'elles, le s
conditions de leur gestion à long terme, telle qu e
pratiquée aujourd ' hui en France .
A.5 Objectifs et programme s
des recherche s
Les ministères concernés, les organismes d e
recherche et les industriels du secteur ont concl u
en 1993 à la nécessité de préciser la stratégie e t
les programmes de recherche associés à la lo i
du 30 décembre 1991 et de présenter les résul-
tats acquis au fur et à mesure de leur avance -
ment . Cela est présenté en détail dans les édition s
successives du document "Stratégie e t
Programmes des recherches " [MRN-04(, édit é
chaque année sous l ' égide du ministère charg é
de la Recherche .
Pour coordonner les recherches menées dans l e
cadre de la loi du 30 décembre 1991, ce ministèr e
a formé le Comité de suivi des recherches sur l 'ava l
du cycle (Cosrac), où se retrouvent les représen-
tants des ministères de l ' Industrie et d e
l'Environnement, l'Autorité de sûreté nucléaire ,
l'Institut de radioprotection et de sûreté nucléaire ,
les producteurs et les gestionnaires de déchets, le s
industriels et les organismes de recherche . Les pro -
positions d'orientation ou d'inflexion des recherche s
ont été débattues régulièrement au Cosrac .
Les principes généraux de la loi du 30 décembr e
1991 ont permis de définir les objectifs de s
recherches :
• à production d ' électricité constante, diminue r
autant que possible le volume et la radiotoxicité
des déchets radioactifs à haute activité et à vi e
Vie longu e
Période > 30 an s
Capacité : 650000 m 3
Stockage dédié à l'étud e
pour les déchets radifère s
(volume : 100000 m 3 )
et graphite s
(volume : 14000 m 3 1
Volume estimé MID : 78000 m 3
----------------------------------------------------------- -
Volume estimé MID : 7400 m3
 Introductio n
A > Les déchets radioactifs relevant de la loi du 30 décembre 199 1
> Objectifs et programmes des recherches
> Le rôle du CEA, les collaborations, les moyens mis en oeuvr e

longue . Les processus industriels actuels devron t
donc être optimisés et de nouvelles techniques mise s
au point ;
• proposer des modes de gestion adaptés à chaqu e
type de déchets ;
• évaluer la flexibilité et le degré de réversibilit é
des divers modes de gestion envisageables ;
• inventorier et proposer les critères permettan t
d ' apprécier et de comparer les modes de gestio n
préconisés ;
*contribuer à l ' élaboration de scénarios globau x
de gestion des déchets radioactifs combinant, d e
façon complémentaire et cohérente, les résultat s
des recherches conduites dans le cadre des troi s
axes prévus par la loi .
La stratégie et les programmes des recherches on t
été déterminés pour répondre à ces objectifs .
A.6 Le rôle du CEA ,
les collaborations ,
les moyens mis en oeuvre
Le pilotage des axes 1, séparation-transmutation ,
et 3, conditionnement et entreposage de longue
durée en surface, a été confié au CEA en 1995 .
Trois ans plus tard, le gouvernement demande
aussi au CEA d ' entreprendre l ' étude de l ' entre-
posage de longue durée en subsurface .
Ces recherches ont été principalement réalisées par
les équipes du CEA . Un important partenariat a
été mis en place avec le CNRS notamment su r
l'axe 1 ICNR-05] . Par ailleurs, le CEA et l'Andr a
ont étroitement coopéré afin d'assurer la cohérenc e
technique la plus complète possible en matière d e
gestion des colis, de l ' entreposage au stockage . E n
outre, Cogema, EDF et Framatome-ANP ont lar-
gement contribué aux travaux réalisés en mettan t
leur expérience industrielle au service de la recherche .
Le CEA a décliné en questions opérationnelle s
les objectifs associés aux axes 1 et 3 de la loi d e
1991 et structuré les programmes de recherch e
selon ces questions :
• Quels éléments radioactifs à vie longue peut-o n
séparer ? A partir de quels déchets ? Et comment ?
• Que peut-on faire de ces éléments une fois séparés ?
• Quels éléments séparés sont-ils transmutable s
en éléments stables ou à vie courte ? Et comment ?
• Quelles seraient les caractéristiques des déchet s
à long terme résultant de ces traitements ?
• Existe-t-il un procédé de conditionnemen t
permettant de réduire le volume des déchets ?
• Quel est le niveau de résistance de ces condition-
nements aux agressions subies au cours du temps ?

PARTENARIATS EN FRANCE ET COLLABORATIONS INTERNATIONALE S

• Sur l'axe 1, un partenariat important a été développé avec le CNRS . Cela s'est traduit par la créatio n
de groupements de recherche coordonnés dans le cadre du programme sur l'aval du cycle électronucléair e
(PACE) du CNRS . Ces groupements, qui rassemblent de nombreux partenaires, dont les industriels d u
secteur nucléaire, sont :
- Practis, puis Paris pour la séparation ;
- Gedeon, puis Gedepeon sur la transmutation et ses scénarios ;
- Nomade pour le conditionnement spécifique des éléments séparés et les cibles pour la transmutation .
• Dans le cadre des recherches sur les axes 2 et 3, l'Andra et le CEA ont travaillé en étroite collaboratio n
afin d'étudier le comportement des colis en situation de stockage et de garantir la compatibilit é
la plus efficace possible entre les stratégies d'entreposage apte à la longue durée et de stockag e
pour les colis de déchets à l'étude .
• Pour assurer la coordination entre les axes et permettre les échanges scientifiques et techniques néces -
saires, des comités techniques thématiques ont été mis en place dans le cadre de l'accord
de partenariat stratégique entre l'Andra et le CEA .
• Pour cette même raison, les industriels, essentiellement Cogema, EDF et Framatome-ANP, partenaire s
traditionnels du CEA dans le cadre des accords de recherche existants, ont également été des acteur s
importants . Ils ont permis d'enrichir les études de leur savoir-faire, notamment en matière de gestio n
de colis primaires de déchets, et de leur retour d'expérience en ce qui concerne les entrepôts existants .
Sur le plan international, une collaboration s'est engagée, d'une part, avec le Japon (JAERI, JNC )
qui poursuit des objectifs proches des nôtres et, d'autre part, avec les instituts russes sur la séparatio n
et les expérimentations de transmutation (dans le réacteur rapide BOR 60 notamment) . Les recherche s
sur la transmutation se sont enrichies de collaborations expérimentales auprès du réacteur HF R
à Petten, aux Pays-Bas . L'Institut des transuraniens (ITU) à Karlsruhe, en Allemagne, a contribu é
aux travaux sur les actinides . Des collaborations plus récentes avec les Etats-Unis (notammen t
avec les laboratoires de recherches dépendant du Département à l'Énergie) portent sur la séparatio n
et les irradiations de combustible, et plus récemment sur les cycles, dans le cadre du développemen t
des systèmes nucléaires du futur .
• D'importantes collaborations, menées dans le cadre des programmes-cadres européens de recherch e
et développement (PCRD) successifs, ont porté sur la séparation par voie aqueuse ou voie sèche, la trans -
mutation et le comportement à long terme des colis de déchets .

17

• Faut-il protéger ces conditionnements en le s
plaçant dans des conteneurs ? Et si oui, dans quel s
types de conteneurs ?
• L'entreposage est-il une solution viable ? Su r
quelle durée ?
• Quels scénarios de gestion des déchets peut-o n
proposer ? Comment les évaluer ?
Pour instruire ces différentes questions, le CE A
a mobilisé d'importants moyens humains, tech -
niques et financiers, et a également mis en plac e
de nouvelles coopérations avec les acteurs natio-
naux (universités, grandes écoles . . .), européen s
et internationaux . Depuis 1992, plusieurs cen-
taines de personnes ont travaillé dans des domaine s
très variés sur les trois axes de la loi de 1991 .
Dans les recherches sur l ' axe 1, certains aspect s
présentaient de vrais défis scientifiques . Avan t
de pouvoir séparer des atomes radioactifs au x
propriétés chimiques très voisines, il a fallu créer ,
fabriquer et expérimenter plus d'une centain e
de molécules d'extraction, un travail qui, à lu i
seul, représente plus de deux années d'efforts .
Pour les expériences de transmutation, telles qu e
celles réalisées dans le réacteur Phénix A Marcoule ,
il faut plus de cinq ans entre le moment où l'o n
conçoit l'expérience et l'obtention des premier s
résultats expérimentaux .
Pour ce qui est des recherches engagées dans l e
cadre de l'axe 3, il a fallu progresser tout à la foi s
dans la connaissance des différents domaines d u
conditionnement, du comportement à long term e
des colis de déchets et de l'entreposage de longu e
durée . Ces études nécessitent, notamment pour l a
connaissance du comportement des colis dans l a
durée, des essais qui se déroulent sur des période s
de plusieurs années . Nombre de ces essais n'on t
pu être commencés qu ' après la mise en oeuvre
d'installations conçues à cet effet, à l'intérieu r
d'Atalante à Marcoule ou de Chicade à Cadarache .
Le réacteur Phénix, les installations Atalante e t
Chicade ont fait l'objet d'investissements lourds
Axe 1
Acteurs dépenses (M€)
CEA 795,5
CNRS 66,1
Cogema 21,0
EDF 17,0
Framatome-ANP 7,5
Total Axe 1 907,1
Tableau A .2 : dépenses réalisées cumulées de début 1992 à fin 2005 .
18
pour les aménager afin de mener à bien certaine s
expérimentations .
Ainsi, cette période de treize ans était nécessaire
compte tenu de la diversité et de la difficulté de s
travaux à entreprendre .
De plus, il a été créé à Marcoule, en 2002, le Centr e
d'expertise sur le conditionnement et l'entre-
posage des matières radioactives (voir encadré)
qui a pour objectif de :
• regrouper et mettre à disposition des utilisa-
teurs, des régulateurs et des décideurs, les compé -
tences et les moyens du CEA dans le domain e
de la recherche et du développement pour l a
gestion des matières radioactives ;
• offrir une plate-forme d'essais et de dévelop-
pements scientifiques et technologiques pou r
mettre au point et qualifier des solutions concrète s
pour la gestion des matières radioactives ;
• contribuer, au travers d'une exposition perma-
nente, à renforcer les connaissances du public, des
élus et des associations dans ce domaine d'activité .
Le Cecer a pour vocation d'aborder la questio n
de la gestion des déchets dans son ensemble ,
depuis le déchet brut jusqu'au colis et aux instal-
lations d ' entreposage, et est à même d ' apporte r
une approche intégrée des problèmes de déchet s
et de leur impact sur l'environnement notam-
ment grâce aux études sur le comportement à
long terme des colis de déchets en conditions d e
stockage .
Des moyens financiers significatifs ont été mobi -
lisés par tous les acteurs sur la période de recherche
couverte par la loi du 30 décembre 1991 .
Les dépenses réalisées sur les axes 1 et 3 cumu-
lées sur cette période sont reportées dans le tablea u
A .2 : il importe de noter que ces montants cor -
respondent à des budgets d'exécution . Le finan-
cement de la recherche par les industriels es t
largement supérieur à ces valeurs, une partie d e
ce financement étant incluse dans les budget s
d ' exécution du CEA et du CNRS via des accord s
de coopération .
Axe 3
Acteurs dépenses (M€ )
CEA 657, 8
CNRS 27,0
Cogema 10, 2
EDF 25, 3
Framatome-ANP 3, 3
Total Axe 3 723,6
 Introductio n

A > Le rôle du CEA, les collaborations, les moyens mis en oeuvr e

CENTRE D'EXPERTISE SUR LE CONDITIONNEMENT ET L'ENTREPOSAG E

DES MATIÈRES RADIOACTIVE S
Créé à Marcoule en novembre 2002, le Centr e
d'expertise sur le conditionnement et l'entrepo-
sage des matières radioactives ICecer) s'inscrit
dans la continuité des études menées dans le cadr e
de la loi du 30 décembre 1991 .

Sa mission est triple :

• L'expertise : elle s'appuie sur les compétence s
et les moyens de recherche du CEA sur la gestio n
des matières radioactives, les procédés de traite -
ment et de conditionnement des déchets, l'étud e
et la qualification de conteneurs, le comportemen t
à long terme des colis de déchets, la conceptio n
et la sûreté d'installations d'entreposage de longu e
durée .

• La démonstration technologique : elle s'appuie ,

d'un côté, sur les installations de R&D déjà pré -
sentes sur Marcoule (en particulier le laboratoir e Pilote de creuset froid pour l'amélioratio n
chaud d'Atalante pour l'étude des déchets de haut e du procédé de vitrification .
activité et l'installation pour le développement de s
procédés d'incinération, de conditionnement et d e
vitrification) et, de l'autre côté, sur des moyens d e
développement technologique : plate-forme HER A
et galerie de démonstration d'entreposage de sub -
surface .

Galerie .

Démonstrateurs de conteneurs .

• L'information du public : Le Cecer participe au Centre d'information et de culture scientifique qui es t

destiné à répondre aux interrogations légitimes des populations sur les déchets nucléaires et à leu r
faire " toucher du doigt" les grands enjeux de cette question . Il doit aider à l'acceptabilité du nucléair e
et des décisions de 2006 .

Bâtiment d'accuei l
du public .

19
Les recherche s
de l'axe 1 /
 Les recherches de t'axe 1

B > Sommair e

• B .1 Objectif et stratégie des recherches de l'axe 1 22

B .1-1 Inventaire radiotoxique présent dans le combustible usé 22
B .1-2 Stratégie de séparation-transmutation ,
adaptée à l'inventaire radiotoxique du combustible usé 24
B .1-3 Enjeu des recherches de l'axe 1 24

• B.2 Programme des recherches de l'axe 1 26

B .2-1 Reprise des déchets existants 26
B .2-2 Séparation des radioéléments contenus dans le combustible usé 26
B .2-3 Transmutation des radioéléments 27
B .2-4 Études de scénarios 27

• B .3 Organisation du rapport 27

21

BI Objectif et stratégi e
des recherches de l'axe 1
Cc sont les radionucléides à vie longue conte -
nus dans les assemblages de combustibles usé s
qui sont responsables de la persistance de l a
radioactivité pendant plusieurs milliers, voir e
plusieurs millions d ' années . L' axe 1 de la loi d e
1991 demande de mener la recherche de solu-
tions permettant la séparation et la transmuta -
tion de ces éléments radioactifs à vie longu e
présents dans les déchets . Ce chapitre s ' attach e
à définir quels sont ces radionucléides et que l
est l ' intérêt d ' une stratégie de séparation-trans -
mutation les concernant .
Le tableau B .1 fournit la liste et les quantités de s
radionucléides à vie longue présents dans u n
combustible usé UOX (enrichi à 4,95 % en ura -
nium 235), déchargé à un taux de combustio n
de 60 GW j/t (la quantité du radionucléide, expri -
mée en grammes par tonne d ' uranium initial ,
et sa teneur isotopique sont données après un e
durée de cinq ans (le refroidissement suivant l e
déchargement du combustible) . Seuls sont men -
tionnés les principaux radionucléides dont l a
quantité est supérieure ou égale à 2 g par tonn e
d'uranium initial .
Un nombre limité de produits de fission pos-
sède un radionucléide à vie longue . Les actinide s
mineurs ont, pour leur part, au moins un iso-
tope à vie longue .
La diversité des propriétés des actinides mineur s
et des produits de fission à vie longue, qui repré -
sentent seulement le dixième de la masse des
déchets de haute activité, empêche leur gestio n
commune avec les techniques de l ' axe 1 . Dan s
un premier temps, une approche élément pa r
élément s ' avère donc nécessaire, ce qui néces-
site d'identifier au préalable ceux pour lesquel s
la stratégie de séparation-transmutation doi t
s ' appliquer en priorité .
B .1-1 Inventaire radiotoxiqu e
présent dans le combustible us é
Les radionucléides contenus dans les déchet s
radioactifs à haute activité émettent des rayon-
nements de nature variée (alpha, bêta et gamma )
qui engendrent différents effets biologiques su r
l'organisme humain . La mesure de la dangero-
sité des déchets radioactifs fait donc appel à un e
notion permettant de comptabiliser la contribu-
tion de chaque radionucléide à ces effets sur l'or -
ganisme humain : l ' inventaire radiotoxique .
La radioactivité est la propriété que possèden t
certains éléments d ' émettre spontanément de s
rayonnements lors de leur désintégration ; ell e
est mesurée par l ' activité qui décrit la dynamiqu e
de désintégration d'un radionucléide et s'ex-
prime en becquerels, nombre de noyaux se désin -
tégrant par seconde . L' évolution de l a
radiotoxicité des actinides mineurs est présen-
tée sur la figure B .1 . L' américium est le princi-
pal contributeur . Le niveau de radiotoxicité ,
exprimé en sieverts (Sv), des rayonnements émi s
par un radionucléide (inhalé ou ingéré) s ' obtien t
en multipliant son activité propre par un fac-
teur de dose . Les facteurs de dose, établis par l a
Commission internationale de protection radio -

Nature Radionucléides Périod e Quantit é Teneu r

(an) (g par tonn e isotopiqu e
d'uranium initial) (% )

Actinides Neptunium 237 ( 237 Np) 2 1 40 000 916 10 0

mineurs Américium 241 ( 241 Am) 432 490 62, 4
Américium 243 ( 243Am) 7 380 294 37, 4
Curium 245 ( 245 Cm) 8 530 11 8

Produits Sélénium 79 ( 79 Se) 1 100 000 8 8

de fission Zirconium 93 ("Zr) 1 500 000 1 250 24
Technétium 99 ( 99Tc) 210 000 1 410 10 0
Iode 129 ( 129 1) 15 000 000 308 82
Césium 135 (' 35 Cs( 2 300 000 769 17

Produit s Chlore 36 ( 36 C1) 301 000 2 8

d'activatio n
des impuretés

Produits Zirconium 93 ( 93 Zr) 1 500 000 81 0,0 4

d'activatio n Niobium 94 ( 94 Nb) 20300 2 0,4
de structure

Tableau B .1 : caractéristiques des radionucléides à vie longue d'un assemblage de combustible usé décharg é
à 60 GWj/t .

22


Les recherches de l'axe 1

> Objectif et stratégie des recherches de l' axe 1

Uranium minier pou r

le combustible initia l

1000 1000 0 10000 0 1 000 00 0

Temps (années)

Figure B .1 : évolution de l'inventaire radiotoxique des actinides mineurs présents dans une tonne de combustible usé U0 X
déchargé à 60 GWj/t .

100000000 0

10000000 0

10 000 00 0

1 000 00 0
Combustible usé

Plutoniu m
100 00 0
Actinides mineurs

10 00 0 4. Uraniu m

. ~ . Produits de fissio n
1 000
▪ Césiu m

Technétium

— Iod e
Produits d'activatio n
t des structures
1 000 1000 0 100000 1 000 000

Temps (années)

Figure B .2 : évolution de l'inventaire radiotoxique, exprimé en sieverts par tonne de métal lourd (uraniuml initial (Sv/tMLi )
d'un combustible usé U0X déchargé à 60 GWj/t .

23
 logique (CIPR), dépendent de la nature et d e
l'énergie du rayonnement des radionucléides ,
de leur action sur le métabolisme de l ' organism e
une fois ingérés ou inhalés et de la radiosensi-
bilité des tissus .
Le scénario d ' ingestion (ou d ' inhalation) consi -
dère que les éléments radioactifs sont potentiel -
lement libres et disponibles . Il faut souligne r
qu'un tel scénario a une probabilité très faibl e
de se produire compte tenu des différentes bar-
rières mises en place dans les filières de gestion :
déchet vitrifié, conteneur, barrière géologique .
L'inventaire radiotoxique correspond à l'addi-
tion des valeurs de toxicité de l ' ensemble de s
nucléides contenus dans le combustible usé .
L' évolution sur un million d ' années de l ' inven-
taire radiotoxique d ' une tonne de combustibl e
usé U0X déchargé à 60 GW j/t est indiquée su r
la figure B .2 . Les contributions de l ' uranium ,
du plutonium, des actinides mineurs, de l ' iode ,
(lu césium, du technétium et de l ' ensemble de s
produits de fission ont été reportées sur cett e
même figure, ainsi que la radiotoxicité des pro -
duits d ' activation des structures .
L'inventaire radiotoxique du combustible décroît
au cours du temps puisque son activité diminu e
par décroissance naturelle . La radiotoxicité de s
structures métalliques de l'assemblage (produits
d'activation des structures) est, très rapidemen t
par comparaison aux autres contributions, cen t
mille fois plus faible que celle du combustible usé .
Le niveau de radiotoxicité du combustible us é
provient essentiellement :
• du césium 137, du strontium 90 et du pluto-
nium jusqu ' à deux cents ans après décharge -
ment du réacteur ;
• du plutonium et des actinides mineurs (prin-
cipalement l ' américium) au-delà et jusq u ' à cen t
mille ans ;
• de l ' uranium, du plutonium et des actinide s
mineurs (principalement l ' américium et le nep-
tunium) à très long terme .
B .1-2 Stratégie de séparation -
transmutation, adaptée à [inven-
taire radiotoxique du combustibl e
usé
Le plutonium apparaît comme le contributeu r
principal à l ' inventaire radiotoxique du com-
bustible usé . La mise en place d ' une stratégi e
de séparation-transmutation des radionucléide s
à vie longue implique qu ' une stratégie de ges-
tion du plutonium soit mise en oeuvre au préa -
lable : le recyclage du plutonium en réacteur es t
en fait la première étape à franchir pour que l a
séparation-transmutation des autres élément s
contribuant à la toxicité des déchets ait un sens .
24
Une fois le plutonium séparé, les actinide s
mineurs, l ' américium tout d ' abord puis l e
curium et le neptunium, présentent la contri-
bution la plus significative à l ' inventaire radio -
toxique du combustible usé (figure B .2) . Il s
apparaissent donc comme les radioélément s
q u ' il est indispensable de gérer en priorité pa r
séparation-transmutation pour réduire utile -
ment et efficacement l'inventaire radiotoxiqu e
des déchets à long terme . De ce fait, ils sont a u
coeur des recherches menées dans le cadre d e
l ' axe 1 .
Les produits de fission et d ' activation à vi e
longue les plus abondants dans le combustibl e
usé sont : technétium, zirconium, césium et iode .
Le zirconium n ' a pas été pris en compte, car i l
ne se trouve pas dans la solution issue du trai-
tement du combustible usé ; en effet il se trouv e
majoritairement dans les insolubles de dissolu -
tion et dans les structures métalliques accom-
pagnant le combustible .
Le chlore 36, également mentionné comm e
potentiellement mobile, est présent dans le com-
bustible usé en quantité plus de mille fois infé -
rieure à celle des produits de fission, césium e t
technétium . Il n ' a pas été pris en compte dan s
les études de séparation-transmutation .
Au-delà de la première centaine d'années, le s
produits de fission même les plus abondants ,
ne contribuent plus que marginalement à l a
radiotoxicité du combustible usé .
Des études de modélisation du stockage géolo -
gique ont mis en évidence q u ' avant les actinide s
mineurs, les premiers radionucléides à rejoindr e
la biosphère après plusieurs centaines de mil-
liers d'années sont les produits de fission, notam -
ment l ' iode 129, le césium 135 et le technétiu m
99 : cela est dû aux propriétés physiques et chi -
miques particulières qu ' ils présentent, telle s
q u ' une grande solubilité dans l ' eau [CEA-03I .
Bien que l'impact potentiel calculé de ces élé-
ments sur la biosphère soit très en dessous d e
la limite réglementaire de dose, ces produits d e
fission ont néanmoins été considérés dans un e
stratégie de séparation-transmutation .
Sur la base des remarques précédentes, les si x
radionucléides suivants ont donc été retenu s
comme éléments d'intérêt des recherches d e
l ' axe 1 : américium, curium, neptunium, iode ,
césium et technétium .
Une démarche en deux étapes, comparable dan s
son principe à celle mise en oeuvre actuellemen t
pour gérer l ' uranium et le plutonium des com-
bustibles usés, a été proposée et étudiée pou r
réduire significativement la toxicité des déchets :
• extraction, du reste des radionucléides, d e
chacun des six éléments précités ; c'est l'étap e
de séparation poussée ;
 Les recherches de l'axe 1

B > Objectif et stratégie des recherches de l' axe 1

Temps (années )

Figure B .3 : évolution de l'inventaire radiotoxique exprimé en sieverts par tonne d'uranium métal initial (Sv/tMLil des déchet s
issus du traitement à cinq ans d'un combustible usé U0X déchargé à 60 GW j/t .

• élimination de ces derniers en transforman t
les noyaux de leurs atomes en noyaux non radio -
actifs ou à vie plus courte ; c'est l'étape de trans -
mutation .
B .1-3 Enjeu des recherches
de l'axe 1
Depuis plusieurs décennies, les usines d e
La Hague séparent l ' uranium et le plutoniu m
du combustible usé . Les déchets de haute acti-
vité sont vitrifiés dans les colis CSD-V, eux -
mêmes entreposés dans l'attente d'une destination
finale . Des déchets MA-VL résultent égalemen t
des opérations de traitement du combustible usé .
Pour mieux évaluer l ' enjeu des recherches d e
l ' axe 1, examinons l ' inventaire radiotoxique de s
différents déchets provenant du traitement d u
combustible usé, en considérant :
• le déchet vitrifié, tel que produit à l ' issue d u
traitement actuel du combustible usé ;
• les déchets de moyenne activité générés par c e
traitement ;
• le déchet vitrifié tel qu ' il pourrait être, san s
actinides mineurs .
L' évolution au cours du temps de l'inventaire
radiotoxique de ces différents déchets est repré -
sentée sur la figure B .3 . Celle de l'inventair e
radiotoxique d ' un combustible usé, s ' il n ' étai t
pas traité, est également reportée .
Il ressort de ces courbes trois constats :
• l'extraction de l'uranium et du plutoniu m
comme réalisée aujourd'hui réduit la radiotoxi -
cité des déchets de haute activité, d'un facteu r
trois à cent ans, d'un facteur dix à cinq cents
ans ;
• la presque totalité de l'inventaire radiotoxiqu e
du combustible usé se trouve dans le verre, le s
déchets de moyenne activité contribuant très fai -
blement à cet inventaire ;
• la séparation des actinides mineurs améliore -
rait encore davantage le bilan radiotoxique de s
verres, ce qui faciliterait la gestion des colis d e
ces déchets moins dangereux dans le temps .
Dans cette approche, on fait l ' hypothèse qu e
les techniques de séparation des actinides mineur s
atteindraient un niveau de performance com-
parable à celui atteint aujour d ' hui pour la sépa-
ration de l'uranium et du plutonium, n e
modifiant ainsi en rien la faible contribution de s
déchets MA-VL au bilan radiotoxique .

25
 En première approximation, la comparaiso n
entre les courbes du verre actuel et du verr e
exempt d'actinides mineurs établit donc direc-
tement le gain, en terme d'inventaire radio -
toxique, apporté par une stratégie de gestio n
conforme aux orientations de l'axe 1 . Pour illus -
trer ce gain en radiotoxicité, on a reporté sur l a
même figure B .3 le niveau de radiotoxicité d e
l'uranium initial (et de ses descendants radioac -
tifs à l'équilibre) extrait de la mine et nécessair e
pour la production électrique générant le s
déchets . La radiotoxicité de l'uranium minie r
initial est utilisée ici uniquement comme un indi -
cateur permettant de comparer les inventaire s
radiotoxiques à long terme ; l ' approche consi-
dérée ne porte que sur la dose susceptible d'êtr e
reçue alors qu ' en pratique d ' autres facteurs inter -
viennent (concentration des radionucléides ,
formes chimiques, modes d'incorporation . . .) .
La radiotoxicité du combustible usé rejoint cell e
de l'uranium utilisé au bout de deux cent mill e
ans, celle du verre actuel exempt d'uranium e t
de plutonium au bout de dix mille ans et cell e
du verre qui serait exempt d'uranium, de plu-
tonium et d'actinides mineurs en quelques cen -
taines d'années seulement .
L'analyse sommaire présentée ici met donc bie n
en lumière les avantages qui découleraient d'un e
stratégie de séparation-transmutation des élé-
ments à vie longue contenus dans les déchets d e
haute activité . Cette analyse, volontairemen t
simplificatrice, omet de tenir compte de la varia -
tion de la composition des déchets qu'induirai t
la mise en oeuvre de cette stratégie par multire -
cyclage et qui dépend des choix technologique s
retenus pour réaliser les étapes de séparation e t
de transmutation .
Télémanipulation d'une aiguille de combustible irradié dans un caisson à l'installatio n
Atalante, à Marcoule .
26
En outre, la réduction de l'inventaire radio -
toxique conduit à une diminution de la puis-
sance thermique des déchets, qui pourrai t
permettre de réduire le volume du stockage d e
façon plus ou moins importante selon le concep t
de stockage retenu .
Une évaluation plus détaillée est fournie dan s
ce document au chapitre présentant les résultat s
des études de scénario de séparation-transmu -
tation (cf chapitre E) .
B .2 Programm e
des recherches de l'axe 1
Les recherches ont été conduites de façon à dis -
poser, au terme de la loi du 30 décembre 1991 ,
d ' éléments de faisabilité pour les différentes opé -
rations associées à la séparation et à la transmu-
tation des actinides mineurs et des produits d e
fission à vie longue .
En outre, notamment pour répondre à l a
demande de la Commission nationale d ' évalua -
tion, un programme de développement de nou -
velles matrices de conditionnement pour de s
éléments séparés qui, ne pouvant être transmu -
tés, seraient entreposés, puis envoyés au stoc-
kage géologique, a été mis en place . Le conten u
et les résultats de ce programme sont détaillé s
dans le rapport de synthèse sur les études d e
l ' axe 3 [CEA-05c], dans le chapitre " Matrices d e
conditionnement dédiées aux éléments séparés" .
B .2-1 Reprise des déchets existant s
En France, le traitement-recyclage du combus-
tible usé est mis en oeuvre depuis plusieurs décen -
nies : de nombreux colis de déchets, HA o u
MA-VL, résultant de cette opération de traite -
ment ont déjà été fabriqués . Une analyse a don c
été menée afin de déterminer s'il est technique -
ment et économiquement envisageable de mettre
en oeuvre des solutions de traitement spécifique s
permettant d'extraire de ces colis les élément s
les plus radioactifs pour diminuer leur durée d e
vie ou leur radiotoxicité .
Pour les déchets MA-VL, qui résultent princi-
palement du traitement des combustible s
nucléaires usés et, pour une moindre part, d e
l ' activité d ' autres utilisateurs de radionucléides ,
notamment la recherche, cette analyse a conclu
qu ' un tel traitement n ' était pas pertinent . E n
effet, les radionucléides à vie longue étant for -
tement dilués au sein de ces déchets, leur sépa -
ration ne conduirait qu'à un gain faible quan t
 Les recherches de l'axe 1
B > Objectif et stratégie des recherches de l 'axe 1
> Programme des recherches de l'axe 1
Montage pour essais Sanex dans Atalante .
à leur radiotoxicité à long terme tout en étan t
techniquement difficile et économiquemen t
irréaliste compte tenu des volumes qu'il faudrai t
traiter .
Les déchets de haute activité provenant du trai-
tement des combustibles usés sont immobilisé s
dans une matrice vitreuse stable, formant ains i
des colis de déchets vitrifiés . Afin de mainteni r
confinés sur de longues périodes les déchets HA ,
cette matrice vitreuse possède des caractéris-
tiques physico-chimiques exceptionnelles de sta -
bilité sous irradiation et de résistance à l a
dissolution . Il en résulte que la reprise des déchets
vitrifiés nécessiterait la mise en oeuvre d'opéra -
tions complexes . Seule, une évaluation des dif-
ficultés techniques posées par ces opérations d e
reprise a été menée .
B .2-2 Séparatio n
des radioéléments contenu s
dans le combustible us é
Les recherches sur la séparation ont été menée s
très activement depuis 1991 dans le cadre de s
programmes Puretex et Actinex .
Le programme Puretex a concerné les applica-
tions réalisables à court terme dans les usine s
existantes en utilisant des technologies et pro -
cédés déjà maîtrisés pour la réduction du volum e
des déchets de moyenne activité et de l'activité
des rejets liquides, tout en visant une améliora -
tion des propriétés de confinement des colis cor -
respondants . Ses résultats sont présentés dans l e
rapport sur les études de l ' axe 3, au chapitr e
"Réduction de l'activité des rejets liquides e t
du volume des déchets MA-VL des usines d e
La Hague (programme Puretex) " .
Dans la continuité du traitement actuel de s
combustibles, le programme Actinex de recherch e
en séparation s ' est particulièrement concentré
sur les procédés hydrométallurgiques pour les -
quels on dispose d'un retour d'expérience indus -
trielle de plusieurs dizaines d'années avec l e
procédé Purex mis en oeuvre à l'usine de L a
Hague . Dans ce contexte, la séparation poussé e
a été envisagée comme une opération complé-
mentaire au traitement actuel des combustible s
usés qui serait mise en oeuvre à partir de la solu-
tion, destinée aujour d ' hui à la vitrification, qu i
renferme les éléments de haute activité .
Le procédé Purex actuel sépare les éléments ura -
nium et plutonium et possède des potentialité s
de séparation des radionucléides aux degré s
d 'oxydation pairs . Compte tenu des propriété s
chimiques très diverses des éléments à séparer,
les programmes de recherche ont été bâtis pou r
concevoir des modes de séparation individuell e
des éléments . La séparation de certains de ce s
éléments a nécessité la mise au point d'extrac-
tants spécifiques .
27
 Rapport Axe 2
Stockage géologique;
Déchets d u Déchets vitrifié s
traitemen t allégé s
Combustible s Traitemen t Séparation de s
usés des combustibles
éléments à vie longu e
chapitre C
Figure B .4 : synoptique reliant les étapes techniques attachées à l'axe 1 et les différents chapitres du rapport .
Des procédés pyrochimiques, plus prospectifs ,
ont aussi été évalués dans le cadre des recherche s
de l ' axe 1, en s ' appuyant notamment sur les expé -
riences internationales dans le domaine par l e
moyen de collaborations avec les États-Unis, l e
Japon et la Russie .
La mise en oeuvre industrielle de la transmuta -
tion des actinides mineurs ne pourra probable -
ment pas intervenir avant au mieux 2035, alor s
que leur séparation poussée à une échelle signi-
ficative est envisageable à l' horizon 2020 . Dan s
cette logique, il est apparu nécessaire d'étudier
la conception d'entrepôts destinés A. accueilli r
les actinides mineurs séparés pendant une périod e
de quelques dizaines d'années .
B .2-3 Transmutatio n
des radioélément s
La démonstration scientifique de la faisabilit é
de la transmutation par irradiation neutroniqu e
(capture neutronique et réaction de fission) d'u n
certain nombre de radioéléments était acquis e
dès avant la loi de 1991 . Elle s ' appuyait su r
l'excellent potentiel des spectres de neutron s
rapides à cet égard .
L'objectif des recherches a été d'apporter de s
informations pour éclairer la faisabilité tech -
28
Rapport Axe 3
Conditionnement et entreposag e
de longue duré e
Conditionnemen t
spécifiqu e
Entreposage de s
chapitre C
éléments séparé s
Transmutatio n • chapitre D
Scénari o
de séparation - • chapitre E
transmutation
nique de la transmutation en précisant les condi-
tions technologiques (réacteurs existants ou inno -
vants) dans lesquelles elle pourrait êtr e
concrètement réalisée et en évaluant le gain net
obtenu au niveau du bilan radiotoxique .
Pour ces études ont été considérés :
• comme réacteurs existants, les réacteurs d u
parc actuel et à venir (type REP) et les réacteur s
à neutrons rapides au sodium (type RNR), don t
la technologie est à ce jour maîtrisée ;
• comme systèmes innovants, les système s
nucléaires à neutrons rapides développés dan s
le cadre de l ' initiative international e
" Génération IV " pour la production d ' énergi e
à l ' horizon 2035, les systèmes dédiés à la trans -
mutation (système hybride constitué d'un coeu r
sous-critique couplé à un accélérateur) qui son t
notamment étudiés dans le cadre des pro-
grammes-cadres financés par la Commissio n
européenne .
Différents modes de recyclage des éléments sépa -
rés, qui peuvent être dilués dans le combustibl e
nucléaire (recyclage homogène) ou concentré s
dans des cibles spécifiques (recyclage hétéro -
gène), ont été également pris en compte .
Les recherches ont porté notamment sur :
• les connaissances fondamentales et la simula -
tion : acquisition de données nucléaires de base ,
 Les recherches de l'axe 1
> Programme des recherches de l'axe 1
> Organisation du rapport

étude neutronique de divers coeurs de réacteurs ;
• la tenue des matériaux constitutifs des com-
bustibles et des composants technologiques nou-
veaux, en s ' appuyant sur des expérience s
d'irradiation en réacteur ;
• les aspects technologiques relatifs aux système s
hybrides (ADS) exclusivement dédiés à la trans -
mutation .
Par ailleurs, le développement durable de l'éner -
gie nucléaire nécessite d ' examiner non seule -
ment la situation à court et moyen terme mai s
aussi celle, plus prospective, qui pourrait êtr e
envisageable à plus long terme, à l'horizon d'u n
siècle . Dans cette perspective, l'intérêt du cycl e
thorium-uranium qui nécessiterait des change-
ments lourds dans la structure industriell e
nucléaire existante a été évalué .
• les chapitres D .1 à D .7 concernent les résul-
tats des études sur la transmutation et aborden t
plus particulièrement :
—les filières de transmutation (cf chapitre D.4) ;
—la fabrication des combustibles et cibles e t
les expériences de transmutation (cf chapitre
D .5) ;
—dans les chapitres D .6 et D .7, respectivemen t
l'évaluation des résultats des recherches sur l a
transmutation et les perspectives futures e n
liaison avec le développement durable de l'éner -
gie nucléaire ;
• enfin, le chapitre E traite des scénarios de sépa -
ration-transmutation envisageables à des hori-
zons temporels rendant possible le recours à de s
réacteurs de type nouveau, notamment ceu x
dotés d'un coeur à neutrons rapides fonction-
nant en mode critique ou sous-critique .

B .2-4 Études de scénario s

Des études de scénarios de parc nucléaire, inté-

grant les aspects de fabrication et de traitemen t
de combustible, ont également été menées pou r
évaluer la faisabilité de certaines options et déter -
miner leur impact en termes de gain environne -
mental et de conséquences technico- économiques .
Ces études ont permis de préciser les évolution s
technologiques à apporter à l ' outil industriel e n
accord avec le scénario de gestion considéré .

B .3 Organisation du rapport
L' organisation du rapport est représentée schéma -
tiquement sur la figure B .4 . Les résultats de s
recherches sur l'axe 1 sont détaillés successive -
ment de la façon suivante :

• les chapitres C .1 à C .12 concernent les résul-

tats relatifs à la séparation poussée des combus-
tibles usés et décrivent :
—le procédé Purex de traitement actuel de s
combustibles usés (cf chapitre C.2) ;
—la reprise éventuelle des colis de déchets exis-
tants (cf chapitre C .3) ;
—les résultats de la séparation poussée par voi e
aqueuse des actinides mineurs et des produit s
de fission à vie longue (cf chapitres C .4à C .8) ;
—les résultats des évaluations sur l'entreposag e
intermédiaire des actinides mineurs séparé s
(cf chapitre C . 9) ;
—les résultats sur le procédé avancé de sépara -
tion par pyrochimie (cf chapitre C .10) ;
—dans les chapitres C .11 et C .12, respectivemen t
l'évaluation des résultats des recherches sur l a
Sépasadon poussée et les perspectives futures ;

29
Les résultat s
des recherche s
sur la séparatio n
poussée /
 Les résultats des recherches sur la séparation poussé e

C > Sommaire

• C.1 Introduction : objectifs des programmes Puretex et Actine x 32

• C .2 Procédé Purex actuel 33

C .3 Faisabilité de la reprise des verres actuel s

et du conditionnement d'attente des calcinats 35
C .3-1 Reprise des verres 35
C .3-2 Conditionnement et entreposage d'attente des calcinats 36
C .3-3 Conclusion 36

C .4 Résultats Actinex pour la séparation de l'américium et du curium 36

C .4-1 Introduction 36
C .4-2 Faisabilité scientifique de la séparation de l'américium et du curium 37
C .4-3 Faisabilité technique de la séparation de l'américium et du curium 45
C .4-4 Poursuite des études de base 51
C .4-5 Conclusion sur la faisabilité technique de la séparatio n
de l'américium et du curium 51

C .5 Résultats Actinex pour la séparation du neptunium 51

C .5-1 Situation actuelle 51
C .5-2 Évolutions possibles du procédé 52
C .5-3 Conclusion 53

C.6 Résultats Actinex pour la séparation du technétium 53

C .6-1 Situation actuelle 53
C .6-2 Évolutions possibles du procédé 54
C .6-3 Conclusion 55

C.7 Résultats Actinex pour la séparation de l'iode 55

C .7-1 Situation actuelle 55
C .7-2 Évolutions possibles du procédé 56
C .7-3 Conclusion 57

C .8 Résultats Actinex pour la séparation du césium 57

C .8-1 Introduction : l'objectif de la séparation du césium 57
C .8-2 Faisabilité scientifique 57
C .8-3 Conclusion 58
C .9 Résultats des recherche s
sur l'entreposage intermédiaire des actinides mineurs séparés 59
C .9-1 Conversion et élaboration du composé solide 60
C .9-2 Conditionnement 61
C .9-3 Concepts d'entrepôt 62
C .10 Procédé avancé de séparation poussée : la pyrochimie 65
C .10-1 Introduction 65
C .10-2 Applications envisagées en France 65
C .10-3 Programme de recherche 66
C .10-4 Collaborations et outils expérimentaux 66
C .10-5 Résultats expérimentaux 66
C .10-6 Conclusion et perspectives 68
C .11 Conclusion : évaluation de la séparation poussée 69
C.12 Futurs développements - Séparation 70

31

Cl Introduction :
objectifs des programme s
Puretex et Actine x
Les recherches sur la séparation poussée ont été menées
très activement depuis 1991 dans le cadre des pro -
grammes Puretex et Actinex pour séparer, au-delà
du plutonium et de l'uranium, plusieurs radionu-
cléides à vie longue (neptunium, américium, curium,
iode, césium et technétium, cf. chapitre B.1-1).
Le programme Puretex (terminé en 1998) a concern é
essentiellement les applications réalisables à cour t
terme dans les usines existantes en utilisant des tech-
nologies et procédés déjà maîtrisés . Il a rassembl é
les études relatives à l'optimisation des déchets résul -
tant des opérations de traitement du combustible
usé, l'objectif visé étant de réduire le volume des
déchets MA-VL et de diminuer l'activité rejetée dans
les effluents liquides. La nouvelle gestion des effluents
de faible et moyenne activité, étudiée en commu n
avec Cogema, a rationalisé fortement les résidu s
conditionnés par l' usine de La Hague en suppriman t
la production de colis de bitumes . La mise en ser -
vice de l'atelier de compactage des coques et embout s
a permis aussi d'arrêter la cimentation de ces déchets .
Enfin, grâce à la mise en place de la nouvelle ges-
tion des effluents, l'activité des rejets liquides du site
de La Hague a été notablement réduite bien en deç à
des limites autorisées . Le détail de ces résultats posi -
tifs et importants est présenté dans le rapport axe 3 .
Le programme Actinex a été mis en place pour étu-
dier sur le long terme les procédés de séparatio n
poussée des radionucléides à vie longue par extrac-
tion sélective en phase liquide . En effet, utilisée s
avec succès depuis des décennies, les techniques de
séparation chimique par solvant ont des rendement s
de récupération et de purification très élevés (supé -
rieurs à 99 %) et leur mise en œuvre génère peu de
déchets technologiques . La voie extraction en phas e
liquide a été privilégiée du fait de l ' expérience indus-
trielle existante afin d' obtenir des résultats signifi-
catifs à l'échéance de la loi .
Les séparations du neptunium, de l ' iode et du tech-
nétium ont été étudiées à partir de modifications du
procédé Purex alors que les séparations de l ' améri-
cium, du curium et du césium ont nécessit é
la recherche de procédés entièrement nouveaux . Les
recherches visent alors à déterminer des molécule s
capables d ' extraire sélectivement de la solution issu e
du procédé Purex ces radioéléments très radioac-
tifs et difficiles à séparer du fait de leurs propriété s
chimiques voisines (comme c ' est le cas par exempl e
pour les actinides et les lanthanides) .
Le niveau de performance assigné à la séparatio n
est de récupérer plus de 99 % du neptunium et d e
l 'iode, présents dans le combustible usé, et du tech-
nétium présent dans la solution de haute activit é
issue du procédé Purex . Cet objectif est similaire a u
niveau de performance actuel du procédé Pure x
pour la séparation de l ' uranium et du plutonium .
Pour les extractions de l'américium, du curium e t
du césium qui nécessitent des procédés nouveaux,
l ' objectif a été fixé de façon plus ambitieuse à u n
taux de récupération de 99,9 % . C ' est au prix de telles
performances que l ' on pourra effectivement évite r
l'introduction en quantités significatives de radionu-
cléides à vie longue dans les déchets vitrifiés . Ces per-
formances pourront être adaptées aux besoins dégagés
par les études de scénarios de gestion des déchets .
Les recherches ont été menées sur deux types d e
technologie de séparation :

LA SÉPARATION POUSSÉ E
• La séparation poussée permet d'extraire des déchets de haute activité les radionucléides présentant un risque radiotoxiqu e
à long terme dans le but de les transmuter. L'objectif est de récupérer, par des étapes successives, les produits de fission iode ,
technétium et césium et les actinides mineurs neptunium, américium et curium présents dans les combustibles usés .
• Deux voies de séparation poussée ont été explorées : l'hydrométallurgie, basée sur des procédés de séparation par sol-
vants en phase aqueuse, qui s'inscrit dans la continuité du procédé Purex actuel et la pyrochimie qui s'appuie sur des pro -
cédés de séparation en milieu sels fondus .
• Concernant l'hydrométallurgie, le programme de recherche Actinex a été mis en place afin d'étendre et de compléter le s
potentialités du procédé Purex, utilisé actuellement pour récupérer l'uranium et le plutonium des combustibles usés .
• De façon générale, le principe de la séparation par solvant(s) consiste à trouver les réactifs chimiques permettant d e
séparer le radionucléide d'intérêt de la solution de départ : c'est l'opération d'extraction, d'autant plus délicate que les élé-
ments à séparer sont chimiquement voisins (comme l'américium et le curium, par exemple) .
• Le niveau de performance assigné à la séparation poussée est de récupérer :
- 99,9% de l'américium et du curium contenus dans la solution de haute activité issue du traitement du combustible us é
par le procédé Purex ;
- plus de 99% du neptunium et de l'iode présents dans le combustible usé ;
- plus de 99% de la fraction du technétium et 99,9% de celle du césium contenus dans la solution de haute activité issu e
du traitement du combustible usé par le procédé Purex .
• Les procédés pyrochimiques (procédés à haute température entre 250 °C et 1 200 °C en milieu sel fondu) ont été étudié s
comme alternative innovante adaptée au traitement de certains combustibles et cibles de transmutation difficilemen t
solubles dans l'acide nitrique utilisé avec le procédé Purex .

32


Les résultats des recherches sur la séparation poussé e

—
C > Introduction : objectifs des programmes Puretex et Actinex
> Procédé Purex actue l

• les procédés de séparation chimique par solvan t

(programme Actinex) ; L'INSTALLATION ATALANT E
• la pyrochimie .
La séparation par solvant met en présence deu x
phases liquides non miscibles (une phase aqueus e
et une phase organique) renfermant des réactif s
appropriés ou " extractants " . Ces extractants on t
pour fonction de maintenir préférentiellemen t
dans l ' une des deux phases un ou plusieurs élé-
ments chimiques . En renouvelant l ' opération d e
nombreuses fois, on parvient à isoler dans l'un e
des deux phases l'élément à séparer . Différents
types d ' appareils, appelés contacteurs, sont employé s
en laboratoire et industriellementpour réaliser des
séparations par solvant . Ils assurent le mélang e
intime des deux phases liquides, favorisant ains i
les transferts de matière entre celles-ci, puis leu r
• Le projet Atalante a été engagé dès le début des années 1980 dans le but d e
séparation par décantation ou centrifugation . regrouper sur le site de Marcoule l'ensemble des moyens nécessaires au x
Technologiquement radicalement différente de l a recherches en chimie de haute activité conduites par le CEA. Ila nécessité u n
précédente, la pyrochimie est une alternative à l a investissement de 250 millions d'euros .
séparation chimique en voie aqueuse, mais ell e • L'installation, de 19000 m 2 de surface utile, comporte un bâtiment de bureaux ,
nécessite encore de nombreuses recherches pou r un bâtiment de services généraux (sans matière nucléaire) et cinq bâtiment s
que son potentiel soit correctement évalué . Basé e en zone active (zone équipée pour accueillir les matières nucléaires) .
sur la séparation des radioéléments en milieu sel s • Ces derniers comprennent :
- 15 laboratoires équipés de boîtes à gants (pour les études de radiochimie met -
fondus à haute température, cette famille de pro - tant en jeu des éléments transuraniens, essentiellement émetteurs de rayon -
cédés a comme intérêt de principe de pouvoir êtr e nement alpha peu pénétrants) ;
mise en oeuvre par des appareillages compacts e t - 7 chaînes blindées équipées de télémanipulateurs (permettant la mise e n
de pouvoir résister à des niveaux élevés de rayon- oeuvre d'échantillons de combustibles irradiés, émetteurs de rayonnements
nements . Encore peu avancées, ces technologie s béta, gamma et de neutrons, en plus des rayonnements alpha) .
pourraient connaître un important développemen t • Atalante est dotée des moyens les plus modernes de recherche et dévelop -
grâce aux recherches menées dans le cadre de l ' ini - pement et prend en compte les critères concernant, d'une part, la protectio n
de l'environnement et du personnel et, d'autre part, la gestion des effluent s
tiative Génération IV. Elles font l ' objet d ' une pre-
liquides et des déchets solides . Plus de 200 chercheurs utilisent cette instal-
mière étape d ' évaluation présentée au chapitre C .10 . lation, dont le fonctionnement est assuré par 70 personnes .
Ces recherches ont été conduites principalemen t
dans l'installation Atalante, à Marcoule .

pairs de ces éléments . Les principales étapes, repro-

C.2 Procédé Purex actue l
Le procédé mis en oeuvre pour traiter les combus-
tibles nucléaires usés est aujour d ' hui, de façon quas i
exclusive, le procédé Purex (pour Plutonium Uranium
RefiningEXtraction) . Basé sur l ' extraction sélective
de l ' uranium et du plutonium par un composé orga -
nique, le phosphate-tributylique (TBP), ce procéd é
est aujourd'hui fort d'un demi-siècle d'études et d e
développements . Après sa mise au point aux États -
Unis en 1945, la première ligne d ' extraction a été
mise en service en 1954 à l ' usine américaine d e
Savannah River . Plusieurs pays disposent aujour-
d ' hui de telles installations : États-Unis, Japon ,
Russie, Inde, Royaume-Uni et France .
Le procédé hydrométallurgique Purex consiste dan s
une première phase à mettre en solution l ' ensembl e
des éléments qui constitue le combustible usé, pui s
à extraire sélectivement l ' uranium et le plutonium
de cette solution en mettant à profit l'affinité d u
TBP (C 4H9 O) 3PO envers les degrés d'oxydation
duites sur la figure C .1, comprennent :
• les opérations dites de tête de procédé : réception ,
entreposage, cisaillage et dissolution du combus-
tible usé ;
• les opérations de séparation et de purificatio n
de l'uranium du plutonium à l'aide de cycles d'ex -
traction ;
• l'élaboration des produits finis qui sont en géné-
ral les oxydes d'uranium et de plutonium .
LE PROCÉDÉ PUREX ACTUE L
• Le procédé mis en oeuvre pour traiter les combustibles nucléaires usés es t
aujourd'hui, de façon quasi exclusive, le procédé Purex (Plutonium Uranium
Refining EXtraction) basé sur des cycles successifs d'extraction et de désextrac -
tion permettant à l'aide du phosphate tributylique (TBP) de récupérer et de puri -
fier l'uranium et le plutonium .
• Ce procédé hydrométallurgique est fort de plusieurs dizaines d'année s
d'études et de développements industriels dans plusieurs pays . La Franc e
dispose de deux usines en fonctionnement à La Hague, d'une capacité d e
800 tonnes par an chacune .

33

Produit s
de fission gazeux ,
dont iode
Combustibl e Cisaillage Dissolution
usé
Élément s Coques
de structure de dissolution ,,
/ \
Coques et embouts
Figure C .1 : schéma de principe du procédé Purex .
La première opération du traitement consiste à
rendre accessible le combustible pour que puiss e
s'effectuer son attaque chimique par l'acide nitrique.
Cette opération rompt la gaine étanche qui consti -
tue la première barrière de confinement pour l a
matière nucléaire contenue . Cette opération es t
réalisée par des procédés mécaniques . Les crayon s
sont tronçonnés en morceaux de quelques centi-
mètres de longueur au moyen de cisailles .
La dissolution dans l'acide nitrique à chaud es t
l'étape clef du procédé . Elle fait passer en solution
les éléments contenus dans le combustible . Ainsi,
l'uranium et le plutonium sont mis en solution sou s
forme de nitrates .
La dissolution des combustibles produit des effluent s
gazeux composés : des oxydes d' azote formés pa r
la réaction de l'acide nitrique sur le combustible ,
des produits de fission gazeux (Kr, Xe, I), des com -
posés volatils, des composés de produits de fissio n
comme l'oxyde de ruthénium RuO 4 , des aérosol s
radioactifs ainsi que des gaz de balayage ou d e
bullage de l'ensemble cisaillage-dissolution . Ce s
gaz doivent être traités avant leur rejet par l a
cheminée de l ' usine, par lavage pour arrêter les par -
ticules entraînées, transformer les oxydes d'azote
en acide nitrique et piéger l'iode .
Les opérations d'extraction de l'uranium et du plu-
tonium par le TBP, molécule très peu miscible dan s
l'eau, constituent le coeur du procédé Purex . L'analys e
des espèces mises en solution montre que l'uraniu m
est présent au degré d'oxydation (VI), le plutoniu m
essentiellement au degré d'oxydation (IV) et la plu -
part des actinides mineurs ainsi q u'une très large part
des produits de fission au degré d'oxydation (III) . Le
TBP extrait des molécules neutres ; les espèces métal -
liques sont ainsi extraites par l'intermédiaire d e
complexes neutres organophiles que forment leur s
nitrates avec le TBP selon :
M m* aq + m NO3 aq + n TBP org <=>M (NO3lm nTBPor9
34
Pu
Purification P u
T
Clarification Extraction 1 er cycle
Purification U
W
Résidu s Produits de fissio n
+ actinides mineur s
/
Verre s
Les espèces métalliques aux degrés d ' oxydatio n
(IV) et (VI), dont les nitrates sont fortemen t
complexés par le TBP, seront beaucoup plus faci-
lement extraites que celles aux degrés d'oxyda-
tion (I), (II), (III) et (V) . On tient ici le principe d e
base du procédé Purex : extraction des actinide s
majeurs (uranium et plutonium respectivemen t
hexavalent et tétravalent), non extraction pou r
l'essentiel des actinides mineurs et des produit s
de fission trivalents .
Pour l'uranium et le plutonium, l'extraction est réver -
sible par modification de certaines conditions chi -
miques (pour l'uranium, diminution de la teneur e n
nitrates du milieu en abaissant l'acidité et pour l e
plutonium, réduction à l'état trivalent) . Cette désex -
traction permet de ramener en phase aqueuse le s
espèces préalablement extraites en phase organique .
L' uranium et le plutonium subissent alors séparé -
ment d'autres cycles d'extraction-désextraction, c e
qui permet de les purifier . Le conditionnemen t
final des produits valorisables consiste à transfor-
mer le nitrate de plutonium en oxyde Pu0 2 pa r
précipitation sous forme d ' oxalate qui est ensuit e
décomposé par calcination . Le nitrate d'uranyl e
est parallèlement converti en oxyde .
Dans chaque cycle, après la désextraction, le sol-
vant est traité pour en éliminer les produits d e
dégradation formés sous l'effet de l'irradiation ,
régénéré puis recyclé .
Les cycles d' extraction et de décontamination sont
assurés dans plusieurs types de contacteurs : batte -
ries de mélangeurs décanteurs, extracteurs centri-
fuges ou colonnes pulsées .
Évidemment, la forme chimique et les nombreu x
états de valence des produits de fission compliquen t
ce schéma simplifié .
Les connaissances acquises depuis des décennie s
sur le procédé Purex sont capitalisées sous la form e
d'un modèle numérique (code Parex), développ é
 Les résultats des recherches sur la séparation poussé e
C > Procédé Purex actue l
> Faisabilité de la reprise des verres actuel s
et du conditionnement d'attente des calcinats
par le CEA avec le concours de Cogema, pour repro-
duire les différentes fonctions du procédé .
C .3 Faisabilité de la repris e
des verres actuels et d u
conditionnement d'attent e
des calcinat s
Actuellement, le traitement des combustibles usé s
permet de recycler les éléments valorisables qu e
sont l ' uranium et le plutonium . Considérés comme
des déchets, les autres radionucléides à vie longu e
(actinides mineurs et produits de fission) son t
confinés, après leur calcination, dans des verre s
qui possèdent des propriétés exceptionnelles d e
résistance à la dissolution et de stabilité sou s
irradiation . La reprise de ces déchets vitrifiés déj à
produits a été envisagée afin d'en extraire les acti-
nides mineurs et les produits de fission à vie longue
pour les traiter par séparation-transmutation .
L'évaluation de la faisabilité de cette reprise es t
l' objet des résultats qui suivent 1BER-001 .
Pour les déchets à venir qui seront conditionnés avan t
que la séparation poussée ne puisse être mise e n
oeuvre, une modification du matériau de condition-
nement a été étudiée pour que la reprise de ce maté -
riau soit moins difficile que celle des verres existants .
C.3-1 Reprise des verres
Différentes voies peuvent être envisagées pou r
extraire les éléments radioactifs à vie longue de s
verres déjà produits et les transférer dans un e
solution aqueuse compatible avec les procédés d e
séparation poussée . Deux familles de procédé s
ont été examinées sur le plan du principe :
• des procédés à température ambiante, consistan t
à dissoudre le verre en phase aqueuse après concas -
sage mécanique ;
• des procédés à haute puis basse température, consis -
tant à fondre le verre, à modifier sa composition, à
le fractionner par trempe à l 'eau et permettant in
fine la destruction rapide de sa structure en phas e
aqueuse .
Les méthodes par dissolution à température ambiant e
nécessitent l 'emploi de très grands volumes de solu-
tions très agressives (acide fluorhydrique, pa r
exemple) et ont des vitesses de dissolution faibles :
ces deux raisons rendent ce procédé incompatibl e
avec une industrialisation à un coût raisonnable .
Particulièrement résistant, le verre actuel ne peut êtr e
détruit q u' en modifiant sa composition chimique . Le
concept choisi consiste donc à " refondr e" le verre exis -
tant et à ajouter, toujours par fusion, des éléments qu i
vont favoriser sa mise en solution . Le sodium est
connu pour modifier la structure du verre en ce sens .
Il a également pour effet indirect (l'augmenter le p H
de la solution de dissolution et ainsi d 'accroître for -
tement la vitesse de mise en solution du verre .
Les études de faisabilité ont été menées sur un verre
sans matière radioactive simulant le verre réel pro-
duit à La Hague, auquel sont ajoutées des quanti -
tés croissantes de sodium pour obtenir de s
formulations contenant entre 30 et 50% de Na,O .
Les analyses par diffraction X, dilatométrie et réso -
nance magnétique nucléaire (RMN) montrent e n
effet que les propriétés du verre sodé évoluen t
dès lors que la concentration en Na2O atteint 45 % .
À ce stade, le réseau silicaté se dépolymérise .
L'augmentation (le la concentration en sodium ten d
à établir un ordre local à courte distance qui se tra-
duit par la présence d ' une phase cristalline N a2 Si O 3
dans le matériau . À une concentration de 50% d e
Na0O, les études RMN du silicium et du bore mon -
trent que les espèces polymérisées dans le verre on t
disparu . Ces résultats indiquent donc que le verr e
borosilicaté peut être transformé en un matéria u
partiellement cristallisé parle seul ajout d ' oxyde d e
sodium . Cette phase cristallisée, soluble dans l 'eau,
favorisera la dégradation du matériau par l ' eau .
La fusion du verre en présence de soude a lieu à
une température de 900 °C . Les essais de trempe
rapide par coulée du verre dans l'eau ont montr é
que l'on obtient un matériau suffisamment frac-
turé pour pouvoir le dissoudre directement san s
étape mécanique de concassage .
Des tests de dissolution dans l'eau du verre sodé on t
été réalisés pour évaluer les conditions de son altéra -
tion . Ces essais de lixiviation ont été menés à 90 ° C
pendant 24 heures sur des poudres avec des rapports
entre la masse de verre et le volume d'eau de 0,01 ;
0,05 et 0,25 g/ml . Pour le verre contenant 50% de
sodium, plus de 90%de la matrice vitreuse est dégra-
dée après une heure . Au bout de quatre heures, l ' alté -
ration est quasi complète, même dans le milieu l e
plus concentré . À l ' issue de cette opération, les élé -
ments constitutifs du verre se retrouvent dans la solu -
tion de dissolution et dans les produits d 'altératio n
précipités. Le césium se partage entre la solution e t
le précipité . Le technétium devrait probablemen t
présenter un comportement similaire . La quasi-tota -
lité des éléments lourds dont 99,9% (les éléments
simulant les actinides mineurs est localisée dans le s
produits d 'altération précipités .
Ces résultats montrent que seul un procédé à haute
température permet la reprise du verre borosilicaté
actuel, selon le mode opératoire suivant :
• extraction du conteneur et fusion du verre à 900 ° C
avec la quantité de soude nécessaire pour atteindr e
une concentration de 50% de Na,O dans le verr e
en fusion ;
• coulée du verre dans l'eau ;
• destruction du réseau vitreux par l'eau à un e
température de 90 °C ;
35
 • filtration de la solution et récupération dan s
l'extrait solide des actinides mineurs et de la majo-
rité des produits de fission ;
• dissolution des produits solides dans une solu-
tion acide compatible avec les étapes de séparatio n
poussée ;
• conditionnement des déchets secondaires .
Les différentes étapes de ce procédé paraissent acces -
sibles aux technologies existantes en milieu nucléaire .
Cependant, des essais de ce procédé sur un verr e
réel de type R7/T7 seraient indispensables pou r
valider sa faisabilité technique . D ' autre part, la pré-
sence d'impuretés, telle que la silice, en quantit é
significative dans la solution contenant les actinide s
mineurs et l'essentiel des produits de fission, pour -
rait s'avérer rédhibitoire vis-à-vis de la mise e n
oeuvre des procédés de chimie extractive de la sépa -
ration poussée . Ce procédé génère également un e
quantité significative de déchets secondaires don t
il faut tenir compte dans le bilan global .
Par ailleurs, l'industrialisation de ce procédé com-
plexe, à plusieurs étapes, nécessiterait d ' importants
développements pour bien maîtriser certains points
délicats, comme la coulée du verre dans l'eau . Elle
entraînerait la construction de plusieurs ateliers simi-
laires aux ateliers existants de La Hague, avec des
coûts importants d ' investissement et d ' exploitation .
C .3-2 Conditionnement et entreposag e
d'attente des calcinat s
Les solutions de haute activité issues du procéd é
Purex passent d'abord par une étape de calcinatio n
à 400 °C (produisant ainsi des " calcinats " ) avan t
d'être vitrifiées en ligne .
La reprise des verres s ' avérant complexe, on peut
se demander si la récupération des actinides mineur s
et des produits de fission à vie longue ne serait pa s
plus aisée à partir des calcinats formés avant l a
vitrification . Dans ce cas, les calcinats ne seraien t
plus vitrifiés mais devraient être conditionnés sous
une forme non dispersable et stable permettan t
leur entreposage et une reprise aisée, dans l ' attent e
de la mise en place des outils industriels de sépa-
ration-transmutation
La nature et les propriétés des calcinats (ayant un e
composition chimique mixte de nitrates et d ' oxydes ,
un état physique pulvérulent, une puissance ther-
mique élevée de 17 kW/ m 3 associée à une conduc -
tivité thermique faible de l' ordre de 0,1 à 0,15 W/m .K )
interdisent leur conteneurage et leur entreposag e
sans réaliser un traitement thermique préalable des-
tiné à les stabiliser . La solution la plus satisfaisant e
semble être l'élaboration à haute températur e
(1 000 °C) d ' un matériau composé de calcinats e t
d'oxyde de bore . Bien que ce matériau présente un e
conductivité thermique supérieure à celle des cal-
cinats, le refroidissement du colis dans l'entrepôt
36
demeure complexe et l'emploi d'un conteneur d e
géométrie adaptée reste nécessaire .
L' opération de reprise du matériau d ' entreposage
des calcinats nécessite une fusion et un broyage par
trempe à l'eau du matériau . Ces différentes étape s
étant comparables à celles définies pour la reprise
des verres actuels, l'opération s'avère donc auss i
complexe que la reprise des verres actuels .
C .3-3 Conclusio n
Si les différentes étapes envisagées pour la repris e
du verre sont aujourd'hui accessibles aux technolo-
gies existantes, la mise en oeuvre, à une échelle indus -
trielle, à la fois de procédés à haute température e t
de procédés en milieu aqueux radioactif demande -
rait des efforts conséquents, d'abord en matière d e
R&D puis en terme d ' exploitation . En outre, l e
nombre de colis de verres, certes allégés, générés pa r
cette opération de reprise serait, à cause de l'ajou t
de sodium, supérieur au nombre de colis initial .
De fait, les qualités de résistance et de durabilit é
des verres actuels rendent l ' opération de leur repris e
particulièrement complexe, lourde à réaliser e n
milieu nucléaire et génératrice de déchets secon-
daires importants .
La possibilité de différer la vitrification des déchet s
de haute activité à vie longue et de les entreposer a
été étudiée. Une telle opération serait au moins auss i
complexe que la récupération des actinides mineur s
dans les déchets vitrifiés déjà produits .
Compte tenu de l'ensemble de ces éléments, le s
études sur cette voie ne sont pas poursuivies .
C .4 Résultats Actinex pou r
La séparation de L'américiu m
et du curiu m
C .4-1 Introductio n
Après cinq ans de refroidissement, une tonne d e
combustible usé UOX déchargé à 60 GW j/t contient
785 g d ' américium (dont 62,4 % =41 Am, 37,4 % =4'Am
et 0,2 % ,4 Am, radionucléides à vie longue) e t
135 g de curium (8 %'4 'Cm,1 % '43Cm et 1 %' 46Cm ,
radionucléides à vie longue et 90 % 2 4 Cm à vi e
courte) . Pour récupérer ces deux éléments, la voie
mettant en oeuvre des procédés d ' extraction pa r
solvant a été privilégiée. Elle permet ainsi de conser-
ver une technologie similaire à celle, maintenan t
bien maîtrisée, du procédé Purex .
La recherche et développement des nouveaux pro -
cédés de séparation poussée a connu deux grande s
étapes . Une première entre 1992 et 2001, dite d e
"faisabilité scientifique", a consisté principalemen t
en des études exploratoires destinées à évaluer dif-
férents concepts dans le but de sélectionner les plu s

Les résultats des recherches sur la séparation poussé e
C > Faisabilité de la reprise des verres actuel s
et du conditionnement d'attente des calcinat s
> Résultats Actinex pour la séparation de l'américium et du curiu m
STRATÉGIE DE SÉPARATIO N
DES ACTINIDES MINEURS Am ET C m
• À l'issue du procédé de traitement Purex ,
l'américium et le curium sont les principau x
contributeurs à l'inventaire radiotoxique de s
solutions de produits de fission . L'objectif de s
études de séparation poussée est de récupére r
99,9% de l'américium et du curium, avec un e
teneur en impuretés lanthanides inférieure à
5% en masse pour permettre une mise en oeuvr e
ultérieure de la transmutation dans de bonne s
conditions . Cette séparation passe par plusieurs
étapes (chapitre C.4-2) :
- étape 1 Diamex : séparation des actinide s
(Am +Cm) et lanthanides des produits de fission ;
- étape 2 Sanex : séparation des actinide s
(Am + Cm) des lanthanides ;
- étape 3 : séparation de l'américium du curium .
• Un important volume d'études a tout d'abord ét é
consacré à la phase de faisabilité scientifique, ave c
la recherche de molécules d'extraction et l'exa-
men en laboratoire de différentes voies d'extra-
ction par solvant, puis à la phase de faisabilit é
technique menée à partir de quelques kilogramme s
de combustibles usés sur les concepts les plus pro -
metteurs .
• Les résultats obtenus montrent que la faisabi-
lité de la séparation des actinides mineurs pré-
sents dans les solutions de traitement de s
combustibles usés est acquise avec les rende-
ments visés .
performants . Une seconde étape, dite de "faisabi-
lité technique " , vise à démontrer d ' ici à 2006 la via-
bilité des procédés les plus prometteurs en les testan t
sur quelques kilogrammes de combustible usé .
La stratégie retenue repose sur une extraction liquide -
liquide en trois étapes . A chaque étape est employ é
un procédé différent, du fait des propriétés chi-
miques voisines des actinides et lanthanides triva-
lents, de la variété d'éléments présents dans le milie u
initial, de leurs concentrations respectives et de l a
forte acidité de la solution [VIA-95] . Au cours d'un e
première opération (figure C .2), on sépare conjoin -
U Pu Np
T T T T
Combustible usé -' Purex
Solution de haute activité
Figure C .2 : schéma de principe pour la séparation poussée .
tement actinides et lanthanides des autres produits
de fission à l ' aide du procédé Diamex (DIAMide
EXtraction) . Par la suite, le procédé Sanex (Selective
ActiNddes EXtraction) réalise la séparation simulta-
née de l'américium et du curium des lanthanides .
Enfin, on sépare l'américium du curium .
C .4-2 Faisabilité scientifique de l a
séparation de l'américium et du curiu m
• OBJECTI F
À ce stade, il s'agit de valider le concept de base, c'est -
à-dire d' identifier le système extractant qui perme t
d ' atteindre les performances requises, en termes d e
taux de récupération et de pureté des actinides sépa -
rés . Concrètement, cela revient à mettre en oeuvr e
le coeur du procédé (extraction-désextraction) à
échelle réduite au laboratoire sur des solutions simu -
lées ou réelles (issues du traitement de combustibl e
usé) et à mesurer les rendements de récupération.
En mettant au point les procédés les plus perfor-
mants, il faut également s'assurer au laboratoir e
qu' aucun point rédhibitoire n ' empêcherait l e
passage à l'étape de faisabilité technique en vu e
d'une industrialisation ultérieure .
• ÉTAPE 1 : DIAMEX (DIAMide EXtraction )
Le neptunium ayant été extrait au préalable pa r
le procédé Purex modifié (cf chapitre C .5), ce pre-
mier procédé Diamex permet d'extraire ensembl e
les actinides mineurs américium et curium et le s
lanthanides contenus dans la solution résultant
du procédé Purex modifié .
La phase organique appelée solvant est constitué e
d'un diluant et d'un extractant .
Pour extraire efficacement les actinides et les lan-
thanides présents dans la solution nitrique, les extrac-
tants doivent posséder les caractéristiques suivantes :
• être à "donneurs oxygénés", c'est-à-dire ayant un e
forte affinité pour les cations métalliques ;
• posséder deux fonctions de ce type, afin de renfor -
Tc I Am Cm
T
Séparation Am/Cm
américium+curiu m
4 Diame x
lanthanide s
4 Sane x
+ actinides mineur s
Produits de fission
W lanthanide s
Calixarene s
Produits de fission W
37

DIAMEX : SÉPARATION ACTINIDES + LANTHANIDE S
DES AUTRES PRODUITS DE FISSIO N
• Le neptunium a été extrait au préalable par le procédé Pure x
modifié (cf. chapitre C.5) . Le procédé Diamex (DlAmide
Extraction) permet d'extraire actinides mineurs et lanthanide s
résultant du procédé Purex modifié .
• L'objet des recherches était de déterminer le meilleu r
des extractants possibles . Celui-ci devait répondre à deu x
exigences : d'une part, permettre un taux de récupératio n
de 99,9% des actinides mineurs et des lanthanides ; d'autr e
part, être suffisamment stable sous irradiation pour pouvoi r
être recyclé dans le procédé .
• Finalement, les molécules de type diamide ont été retenues .
Après optimisation, celles-ci permettent d'atteindre le s
objectifs visés . A la sortie du procédé Diamex, la solutio n
destinée à la vitrification ne contient pour l'essentiel qu e
des produits de fission .
cet- l 'extraction des cations métalliques par rappor t
à celle de l 'acide nitrique.
Parmi les familles d ' extractants possédant les deu x
caractéristiques requises, le choix s ' est orient é
vers les diamides et plus particulièrement vers le s
rnalonamidesgure C .3), où les deux fonction s
sont séparées par un carbone central . Composé e
uniquement de carbone, d ' hydrogène, d 'oxygèn e
et d ' azote (concept (lit "LHON '), cette famille d e
molécules permet l ' incinération de ces composé s
organiques sans générer de cendres minérales.
Au sein de cette famille, le DMDBTDMA (N,N ' -
DiMéthyl-N,N'-DiButyl-Tétra Décvl Malon-Amide )
R2 R R2
' le DMDOHEMA dilué à 0,65 mol/1 dans le TP H
1 (diluant utilisé par le procédé Purex) avec leque l
N N
R1 R
0 0
Figure C .3 : formule générique de la famille de s
malonamides .
0 0
DMDBTDM A
„420 DiMéthyl DiButyl TétraDécyl MAlonamid e
CH
I 3 CH 3
0 0
DMDOHEM A
DiMéthyl DiOctyl Hexyl Ethoxy MAlonamide
Figure C .4 : molécules de diamide utilisées pour les essais .
38
a été retenu pour le premier test du procédé Diamex .
Celui-ci a eu lieu en 1993 sur un raffinat de haute
activité issu du traitement d ' un combustible usé pa r
le procédé Purex . Cet essai a servi de base à la démons -
tration de la faisabilité scientifique .
Cet essai a aussi permis d ' identifier les directions à
suivre pour améliorer les performances du procédé,
directions qui ont été testées entre 1994 et 2001, à
savoir :
• amélioration des propriétés du solvant en opti-
misant la formulation du diamide ;
• accroissement de la sélectivité, évitant ains i
d ' extraire de la solution acide d ' autres produits d e
fission .
Ainsi, la formulation de 1 'extractant a été amélio-
rée et a conduit à proposer le DMDOHEMA (N,N-
DiMethyl N,N-DiOctyl HexylEthoxyMalonAmide)
(figure C.4) comme molécule de référence du procéd é
Diamex . Cette dernière diffère du DMDBTDM A
du fait des caractéristiques suivantes :
• augmentation du nombre total des atomes d e
carbone, ce qui accroît la solubilité des complexe s
extraits et limite le risque de démixtion de la phas e
organique ;
• répartition plus uniforme des carbones sur le s
chaînes alkyle de substitution de la fonction malo-
namide afin qu'un traitement en phase aqueus e
élimine plus facilement les produits formés pa r
dégradation de l'extractant ;
• introduction d ' un groupement éthoxy sur la chaîn e
centrale. pour accroître l ' affinité du solvant pour les
actinides et les lanthanides .
Le solvant de référence du procédé Diamex est don c
on dispose de marges plus importantes pour l 'élabo -
ration de schémas de séparation .
Le procédé Diamex a évolué par ajout de lavage s
complexants, de façon à améliorer sa sélectivité pa r
rapport à l ' extraction d ' éléments parasites, tels que
le zirconium, le molybdène, le fer et le palladium .
Réalisés sur des batteries de mélangeurs-décanteur s
ou d ' extracteurs centrifuges de laboratoire, de nom -
breux essais (sept depuis 1993) sur des solutions d e
haute activité ou reconstituées ont prouvé la flexi -
bilité du procédé . Les principaux résultats de ce s
essais, dont celui réalisé en l ' an 2000 (figure C.5),
sont reportés sur le tableau C .1 . Ces tests ont démon -
tré l'efficacité d'un lavage combinant l'acide oxa-
lique (pour le zirconium, le molybdène, le fer) et
l'acide HEDTA (acide hydroxy-éthylène-diamine-
triacétique) (pour le palladium) et l ' obtention d e
taux de récupération des actinides proches ou supé-
rieurs à 99,9% .
Le solvant se dégrade sous l'effet de l'hydrolyse e t
de l ' irradiation . Cette dégradation a été étudiée e n
vue de mettre au point un traitement de régéné-
ration permettant de le recycler . Les résultats obte -


Les résultats des recherches sur la séparation poussé e

C > Résultats Actinex pour la séparation de l'américium et du curiu m

entré e

flux Pure x
produits de fissio n acides nitriqu e
+oxaliqu e acide nitrique )
+ américium + curiu m (
+ lanthanide s +HEDTA

sorti e
produits de fission
(

entré e sorti e
extraction lavage solvant désextractio n
solvant
13 étage s 6 étage s 8 étage s

production Diame x
américium + curiu m
+ lanthanides
( acide nitrique )
entrée

Figure C .5 : schéma de l'essai Diamex réalisé en 2000 sur un effluent de haute activité et en extracteur s
centrifuges .

nus en conditions simulées puis réelles montren t
que le solvant présente une stabilité satisfaisante .
Des lavages basiques sont efficaces pour élimine r
les produits de dégradation à caractère acide for-
més dans le solvant lors de chaque cycle d'extrac-
tion de lavage et de désextraction . Leur mise e n
oeuvre s'avérant incompatible avec les contacteur s
usuels, des appareils spécifiques de type extracteu r
centrifuge, dont le mélangeur a été adapté pou r
cette opération, ont été développés et validés .
• ÉTAPE 2 : SANEX (Selective ActiNides EXtraction )
La grande similitude des propriétés chimiques de s
actinides et des lanthanides rend leur séparatio n
particulièrement délicate . Ces éléments ont des affi-
nités pour les ligands à atomes donneurs, comme
l'oxygène, mais aussi l'azote et le soufre . Avec ce s
deux derniers éléments, les actinides et les lantha-
nides réagissent de façon légèrement différente, ce
qui permet leur séparation .
Après de nombreuses expériences, des donneurs azo-
tés ont été préférés car ils permettent une meilleur e
sélectivité entre actinides et lanthanides . Par ailleurs,
comme pour Diamex, l ' emploi de ces donneurs ,
composés uniquement de carbone, d'hydrogène ,
d'oxygène et d'azote rend possible leur destructio n
par incinération sans générer de cendres minérales .
Du fait de la difficulté de l'opération à accomplir ,
trois voies ont été explorées en parallèle :
• la voie de base, dite "BTP", réalise la séparatio n
entre actinides et lanthanides en aval du procéd é
Diamex . Cette opération est assurée par un e
extraction sélective des actinides sans ajustement

1993 1995 1997 1998 1998 1999 200 0

Solution Réelle Simulé e Simulé e Réell e Simulé e Réelle Réell e

Haute activité inactive inactive Haute activité + traces Haute activité Haute activit é

Durée 16h 22 h 18h 4h 11 h 45 h 38 h

Extractant DMDBTDMA DMDBTDMA DMDOHEMA DMDBTDMA DMDBTDMA DMDOHEMA DMDOHEM A

Charge MOX MO X U0X UOX UO X MOX MO X

simulé simulé simulé

Produit > 99,9% A m > 99,8% N d > 99,8% N d > 99,7% A m 98,9 % A m 99,9 % A m > 99,9% A m
- 99,9 % C m > 99,8% C e > 99,8% C e + Cm + Cm > 99,9% C m
99 % E u > 98,5% E u -18% Y 98,2 % E u - 60 %Y
86% Fe 73 % Fe 0,5 % F e
Zr, Mo < Id * <0,2%Z r
97,6 % M o < 0,3% M o
-85%P d -60%P d <0,2 %P d
-33%Ru 3,4% Ru -9%Ru 1 % Ru -10%Ru < 1,2% Ru

*ld : limite de détection de la méthode analytiqu e

Tableau C .1 : principaux résultats des essais réalisés avec le procédé Diamex .

39


SANEX : SÉPARATION ACTINIDES/LANTHANIDE S

• Cette étape de séparation est particulièrement délicate du fait de la grande similitude de comportement chimiqu e
des actinides et des lanthanides au degré d'oxydation (Ill) . Cependant, une différence de réactivité entre les ion s
actinides (III) et lanthanides (111) avec certains ligands tels que l'azote et le soufre a permis d'établir les base s
de la séparation de ces éléments . Plusieurs voies d'études ont été explorées en parallèle au laboratoire :
- la voie " BTP" utilise des molécules de la famille des bis-triazinyl-pyridines (ligands azotés) pour assure r
une extraction sélective des actinides, avec un excellent taux de récupération des actinides (environ 99,9% )
et de bonnes performances de décontamination en lanthanides (facteur de décontamination global de l'ordre de 150) .
Cependant, une dégradation trop importante de la molécule extractante ne permet pas de retenir cette voie san s
le développement d'une molécule plus robuste ;
- la voie " faible activité" repose sur les mêmes bases que la voie BTP, mais avec un ajustement d'acidité par ajout d'u n
réactif tampon . Elle conduit également à de très bonnes performances en termes de récupération des actinides (99,9% )
et de décontamination (facteur de décontamination de 200 à 1 500), mais est délicate à mettre en oeuvre du fait e n
particulier de sa sensibilité aux paramètres opératoires ;
- la voie " un seul cycle" est la plus complexe et nécessite l'enchaînement de cinq étapes successives de coextractio n
et de désextraction des actinides et des lanthanides . Elle conduit à de bonnes performances avec des taux d e
récupération de plus de 99,9% pour l'américium et plus de 99,7% pour le curium, et des facteurs de décontaminatio n
de plus de 800 . Malgré sa complexité et la production de volumes d'effluents aqueux importants, cette voie paraît
présenter de meilleures perspectives de progrès que les deux précédentes .
• La voie "un seul cycle" a été choisie . Elle constitue la base des essais de faisabilité technique .

(l'acidité intermédiaire, soit à une acidité nitriqu e
allant de 0,5 à 1 mol/1 . Ces études ont été conduite s
avec les ligands azotés, et notamment avec les molé -
cules de la famille des bis-triazinyl-pyridines (BTP) ;
• la voie "faible acidité" est très proche de la précédente
et n'en diffère que par l'ajout d'un réactif tampo n
qui diminue l'acidité de la solution, l'efficacité d e
séparation des systèmes connus de séparation des
actinides et des lanthanides étant maximale lorsque
le pH est supérieur à 2 ;
• la voie "un seul cycle" repose sur un concep t
différent des deux précédentes . Elle est basée su r
une désextraction sélective des actinides intégrée à
la fin du procédé Diamex . Cette caractéristiqu e
permet ainsi de réaliser en un cycle unique liquide -
liquide la coextraction et la séparation .
Sanex voie " BTP "
De nombreuses molécules azotées étant susceptibles
d'être utilisées, plus de cent molécules ont été tes-
tées . Ce sont finalement les bis-triazinyl-pyridine s
(BTP) qui ont été retenues . Ces molécules sont les
seules à pouvoir être employées sans le concours
d'un autre extractant acide, cette caractéristique
unique permettant de traiter des solutions dont l a
concentration en acide nitrique est supérieure à
1 mol/l . En outre, leur sélectivité entre l' américium
et l 'europium, représentant des lanthanides, est di x
fois plus grande que leurs concurrentes .
Les études de base effectuées sur les extractant s
BTP (courbes de partage, structures cristallines d e
complexes . . .) ont montré que l' extraction de s
nitrates d ' actinide au degré d' oxydation (III) pa r
les BTP est décrite par l' équilibre suivant :
An 3' aq + 3 NO3 aq + 3 BTP org <_> [AnBTP 3 1NO 3 1 3 ]org
La première molécule retenue pour tester ce pro -
cédé a été la nPr-BTP 2,6-bis-(5,6-di-n-propyl -
1,2,4-triazine-3-yl)-pyridine (figure C .6) .
Encourageants, les premiers essais réalisés sur solu-
tion de haute activité à Atalante et à l'ITU d e
Karlsruhe ont mis en évidence un manque de sta-
bilité de cette molécule, imputable à la positio n
de certains atomes de carbone . C ' est la raison pou r
laquelle l'iPr-BTP (2,6-bis- (5,6-di-isopropyl-1,2,4-
triazine-3-y))-pyridine), dont les chaînes alkyl e
sont mieux ramifiées que celles de la nPr-BTP,
lui a été préférée . Plus stable, la iPr-BTP néces-
site, pour être pleinement efficace, l'ajout dans l e
solvant d ' un catalyseur pour la réaction de trans-
fert de la phase aqueuse vers la phase organique .
Le catalyseur retenu est le DMDOHEMA du pro -
cédé Diamex . Toutefois, si la iPr-BTP, lors d ' u n
essai sur solution de haute activité (figure C .7), s ' est
révélée efficace en termes de récupération des acti -

N N N
N N
1
N N N
N N N

Figure C .6 : molécules BTP, nPr-BTP (à gauche) et iPr-BTP (à droite) utilisées lors des essais de haute activité .

40


Les résultats des recherches sur la séparation poussé e

C > Résultats Actinex pour la séparation de l' américium et du curiu m

entré e
-
f
flux Diamex acide nitriqu e
américium + curiu m + hydrazin e
i
+ lanthanides

sortie
(lanthanide s

entrée T sorti e
extractio n lavage solvant désextractio n
14 étages 2 étages 16 étage s Lolvan t

( production Sane x
américium + curium
acide glycolique )
entré e

Figure C .7 : schéma de l'essai Sanex iPr-BTP réalisé en 2001 sur un effluent de haute activité et en extracteur s
centrifuges .

nides (99,9 %) et de purification en lanthanides ,
elle présente une dégradation non négligeabl e
dans le solvant . Pour la voie Sanex BTP, des étude s
complémentaires sont donc nécessaires pour l e
développement d'une molécule plus stable .
Sanex " voie faible acidit é
Très proche de la précédente (elle utilise les même s
types de molécules), la voie faible acidité en diffère
par l ' ajout d ' un réactif tampon dans la phase aqueus e
issue de Diamex afin d ' en diminuer l ' acidité . La
plupart des extractants azotés étudiés ne sont plei -
nement efficaces que dans un milieu faiblemen t
acide . Cette fois, le système d ' extraction reten u
(figure C.8) comporte un solvant composé d ' un e
TMHADPTZ (la 2-(3,5,5-triméthylhexanoyla-
mino)-4,6-di(pyridine-2-yl)-1,3,5 triazine) et l 'acid e
octanoïque . L' acide glycolique est utilisé comm e
réactif tampon . Là encore, le procédé s ' est révél é
très efficace . Les performances mesurées son t
conformes aux objectifs : plus de 99,9 % du curium
et de l'américium sont récupérés . Les lanthanide s
sont très efficacement séparés des actinides (facteu r
de purification global voisin de 200) .
Dans l ' élaboration du schéma de ce procédé, la prin -
cipale difficulté est due à la forte sensibilité au p H
de la solution de la répartition des actinides et de s
lanthanides entre les deux phases, ainsi qu ' à de s
facteurs de séparation actinides (III) / lanthanides (III )
modestes (facteur de séparation entre l'américiu m
et l'europium de 7,5 et entre le curium et l'euro-
pium de 5) . L' optimisation du schéma a donc néces-
sité le développement et l'utilisation d'un code de
simulation, avec une prise en compte fine des prin -
cipaux équilibres chimiques intervenant lors d e
l'extraction des actinides (III) et lanthanides (III) ,
Le schéma ainsi optimisé (figure C.9) a été testé avec
succès sur solution reconstituée (lanthanides inac -
tifs, américium aux concentrations nominales e t
curium en traces), dans une cellule blindée d'Atalante .
Du fait de marges opératoires restreintes, la mise
en oeuvre de ce schéma a nécessité un pilotage fin
des paramètres opératoires du procédé, en particulie r
des débits et de l'acidité, pilotage obtenu par un suiv i
en ligne du pH et des concentrations d 'américiu m
et du néodyme représentant des lanthanides .
Sanex voie " un seul cycle "
La troisième voie explorée tire partie des première s
étapes du procédé Diamex. La coextraction des acti -
nides et des lanthanides est réalisée dans un milie u
à forte acidité nitrique, comme pour le procéd é
Diamex . Ensuite, l'américium et le curium son t
désextraits, c ' est-à-dire ramenés vers la phase aqueuse ,
N
N N„N /
TMHADPTZ
2-(3 , 5 , 5 -triméthylhexanoylaminoi-4,6-di - (pyridine-2 -yl1-1,3,5 triazin e
o
OH
Acide octandique
Figure C .8 : extractants du solvant Sanex " voie faible acidité" .

41


entré e
/
flux Diame x acide glycoliqu e
américium + curiu m concentration s
+ lanthanide s variable s

sortie
(lanthanides)

T
solva n extraction I lavages solvant désextractio n
12 étages I 12 étages 8 étage s
entrée sorti e
production Sane x
américium + curium l
acide glycolique )
entré e

Figure C .9 : schéma de l'essai Sanex voie " faible acidité" réalisé en 2001 sur une solution reconstituée .

sélectivement à l'aide d'un complexant aqueux de
type acide polyaminocarboxylique . Performant à
faible acidité, ce réactif doit être combiné à un extrac -
tant de type acide lipophile . Ce dernier réactif main -
tient en phase organique les produits de fission e t
notamment les lanthanides durant l ' étape de désex -
traction des actinides (III) . Parmi les nombreux
candidats lipophiles possibles, l ' acide di-2éthylexy l
phosphorique (HDEHP) a été retenu . La solu -
tion aqueuse, dans laquelle doit être réalisée l a
désextraction sélective des actinides est, quan t
à elle, composée d ' un mélange de HEDT A
(n-(2 -hydroxyéthyl)-éthylènediamine-triacétate )
tamponné par de l ' acide citrique .
Globalement, la voie en un seul cycle se déroule e n
cinq points (figure C .10) :
• point 1 : coextraction des actinides et des lantha-
nides (avec quelques autres produits de fission) ;

entré e
raffinat Pure x TMAOH ) ( acide citrique 3
sorti e produits de fissio n
produits + américium + curiu m sorti e
de fission + lanthanides Mo+Pd )
(
T
extractio n désextraction Mo, P d
8 étage s 8 étages
II
entré e entré e T
tolvant solvani

sorti e
(solvant
T~ d ésextraction désextractio n désextraction
Zr, F e ~II lanthanides actinides mineur s
8 étages 8 étage s 16 étage s
lanthanides ) production Sane x
( Zr +F e ( américium + curiu m
sortie sortie

acides nitriqu e acid e acide citriqu e

+ oxalique nitrique + HEDTA
/
entré e

Figure C .10 : schéma de l'essai Sanex voie " un seul cycle" réalisé en 2000 sur un effluent de haute activité .

42
 Les résultats des recherches sur la séparation poussé e
C > Résultats Actinex pour la séparation de l'américium et du curiu m
• point 2 : désextraction du molybdène, du palla-
dium et de l'acide nitrique par un tampon acid e
seulà pH >2 ;
• point 3 : désextraction des actinides à l'aide d e
HEDTA en milieu tampon à pH > 2 ;
• point 4 : désextraction des lanthanides en milie u
acide nitrique à 1 mol/l ;
• point 5 : désextraction des ions métalliques (zir-
conium et fer) restants dans le solvant en présence
d ' acide oxalique .
Les performances affichées par la voie "un seu l
cycle" sont excellentes . Les taux de récupératio n
sont supérieurs à 99,9% pour l' américium et à 99,7 %
pour le curium . Les facteurs de purification de s
actinides en lanthanides sont supérieurs à 800 .
Efficace, ce procédé manque néanmoins de simpli -
cité . Les cinq étapes, que requiert sa mise en oeuvre ,
en font un procédé complexe qui, de plus, produi t
plus d'effluents aqueux que les autres procédés .
• ÉTAPE 3 : SÉPARATION AMÉRICIUM/CURIU M
Comme lors des précédentes étapes, les perfor-
mances attendues pour le procédé de séparation d e
l ' américium et du curium sont très ambitieuses . Le
cahier des charges initial prévoit :
• que plus de 99,9% de l'américium et du curiu m
soient récupérés dans des flux spécifiques ;
• et que chacun des deux actinides présente moin s
de 1 % de trace de l ' autre .
Voie Sesam e
Durant une première phase (1992-2001), le procéd é
Sesame (Séparation par extraction sélective de l ' amé -
ricium par méthodes électrochimiques) a été étudi é
en priorité .
Ce choix s ' explique aisément car Sesame apporte un e
flexibilité supplémentaire . Ce procédé permet de trai -
ter les flux issus soit de Sanex, soit de Diamex, le concep t
étant d'extraire directement l'américium de ce s
effluents, le curium n ' étant pas séparé des produits de
fission . Sesame repose sur l' oxydation sélective de l' amé-
ricium (III), préalablement oxydé à l 'état d 'oxyda-
tion (IV) puis (VI) par électrolyse ; un hétéropolyanion
lacunaire est utilisé pour stabiliser, par complexation ,
l'état intermédiaire . Laméricium (VI) est alors aisémen t
extrait par le TBP, extractant du procédé Purex .
Entre 1994 et 2001, les recherches ont permis l a
mise au point du procédé, notamment en :
• acquérant les données de base relatives aux phéno -
mènes d'oxydation électrochimique de l'améri-
cium, ainsi qu ' à son extraction par solvant ;
• validant, par quatre essais en haute activité, diffé-
rentes opérations unitaires du procédé ;
• sélectionnant les réactifs .
Autant d ' avancées qui ont permis, à la fin 2001, l a
réalisation d'un essai (Sesame 5) de faisabilité scien -
tifique dans des cellules blindées d'Atalante
DIAMEX 2 : SÉPARATIO N
AMERICIUM/CURIU M
• Pour séparer l'américium du curium ,
un premier procédé fut mis au point . Baptis é
Sesame, il utilisait les potentialité s
de l'électrochimie . Cependant, se s
performances restaient inférieures à celle s
imposées par le cahier des charges .
• Aussi, les chercheurs ont concentré leurs
efforts sur une voie alternative, par extractio n
liquide-liquide. En utilisant, sur un gran d
nombre d'étapes de traitement, les même s
types d'extractants que dans le procédé Diamex,
les performances requises ont pu être atteintes .
Nommé Diamex 2, ce procédé est celui reten u
pour séparer l'américium du curium .
(figure C.17) . Réalisé en conditions réelles, ce test a
mis en oeuvre les étapes suivantes :
• oxydation préalable du flux entrant pour produir e
l'américium (VI) avec complexation de la valence (IV) ,
au moyen d'un électrolyseur continu fonctionnan t
en re-circulation jusqu ' à envoi vers l ' extraction ;
• extraction de l ' américium (VI) par le solvant TBP ;
• réoxydation de la fraction d'américium restan t
dans la solution aqueuse après trois étages d'extra -
ction . Ceci est réalisé par une étape d ' électrolyse e n
ligne, complétée par une extraction complémen-
taire de l'américium (VI) .
Les résultats de l' expérience Sesame 5 ne sont pa s
conformes aux prévisions de performances calculée s
à l ' aide d ' un modèle mis au point à partir des don -
nées acquises lors de précédents essais . Ainsi, pou r
l ' américium, on a mesuré :
• une récupération de 78 % de l'américium initial ,
avec une pureté de 99,5 % ;
• une perte de 13 % d'américium dans le catholyt e
au cours de l'électrolyse du flux entrant ; cette frac -
tion serait toutefois potentiellement recyclable ;
• une fuite de 7 à 8% d'américium dans l'étap e
d'extraction, due à une oxydation limitée en A m
(VI) dans le flux entrant, certainement liée à l a
présence d ' impuretés .
Pour le curium, la récupération est de 88 % dans l a
solution issue de la deuxième extraction et la pert e
de 14 % dans le catholyte de la première oxydation .
Ainsi, au terme de l'année 2001, le procédé Sesam e
n'a pas démontré son efficacité pour le traitemen t
de véritables effluents de haute activité .
Voie alternative par extraction liquide-liquid e
Les performances insuffisantes révélées par l'expé -
rience Sesame 5 ont conduit à lancer, dès la fin 2001 ,
le développement d'un procédé alternatif par extractio n
liquide-liquide, basé sur la sélectivité de certains extra-
ctants pour l 'américium (III) vis-à-vis du curium (III) .
Sélectifs, les extractants doivent, pour être utilisé s
ultérieurement à l' échelle industrielle, pouvoir être
43

entré e
flux Sane x
américium + curium
i
W
électrolyse Batch
lavage extraction lavag e
'r--
3 étages 3 étages I 3 étages
entré e
diluan t
(TPH)
extractio n
complémentair e
électrolys e 3 étages
en ligne
Figure C .11 : schéma de l'essai Sesame 5 .
aisément mis en oeuvre et ne pas générer de trop grandes
quantités de déchets secondaires . Deux types de sys -
tèmes répondent, a priori, à de telles contraintes :
• les diamides, à l ' instar du DMDOHEMA déj à
utilisé dans les procédés Diamex et Sanex ;
• les calixarènes, tels que Calix[4]arène-CMPO (CMPO
sigle pour Oxyde de CarbomoylMéthylPhosphine) .
Ce dernier, bien que le plus sélectif, n'a pas ét é
retenu pour l'essai de démonstration de la faisabi-
lité scientifique . Sa mise en oeuvre s'est révélée e n
effet plus délicate que prévue pour la récupératio n
en phase aqueuse de l ' américium extrait .
Réalisé dans l'installation Atalante à la fin de l'année
2002, l'essai sur solution représentative s ' est déroul é
selon le protocole suivant :
• le solvant est celui utilisé dans le procédé Diamex ,
c' est-à-dire DMDOHEMA à la concentration de
0,65 mol/1 dilué dans du TPH, la concentration en
acide nitrique du flux entrant étant fixée à 3 mol/1 ;
• l ' étape d ' extraction-lavage comprend quarante -
huit étages et celle de la désextraction en compte huit .
Sensible aux variations de température, de débit e t
d'acidité, l'essai a dû être conduit avec une grand e
rigueur. Un suivi spectrophotométrique en ligne d e
l ' américium, en cinq points stratégiques de l ' expé-
rience, a permis le pilotage de l'essai et l'obtentio n
des performances visées :
*99,9% des deux actinides sont récupérés ;
• le taux de contamination du curium par l'améri-
cium atteint 0,6% et celui de l' américium par le
curium ne dépasse pas 0,7 % .
Réussi, l'essai de décembre 2002 a démontré la fai-
sabilité scientifique de cette voie alternative basée
44
acide nitrique )
sorti e
solvan t
désextractio n
3 étage s
1
entré e
production américium acide nitriqu e
eau oxygéné e
entré e
C production curiu m
sur l'extraction liquide-liquide . Du fait de ses simi-
litudes avec le procédé Diamex, ce procédé a ét é
nommé Diamex 2 .
• CONCLUSION SUR LA FAISABILIT É
SCIENTIFIQUE DE LA SÉPARATIO N
DE L'AMÉRICIUM ET DU CURIU M
La faisabilité scientifique de l'extraction conjointe
des actinides mineurs et des lanthanides par le pro -
cédé Diamex est acquise [ROS-01] . Plus de 99,9 %
des actinides mineurs présents dans la solution de
dissolution des combustibles usés ont été récupéré s
lors d'essais à l'échelle du laboratoire .
Les trois voies Sanex explorées ( " BTP" , " faible aci-
dité", "un seul cycle") pour séparer les actinide s
mineurs des lanthanides ont été expérimentées avec
succès à l'échelle du laboratoire et conduisent su r
ces essais à un taux de récupération des actinide s
supérieurs à 99,7 % . Les facteurs de purification e n
lanthanides, pour chaque voie, sont respectivement
supérieurs à 150, 200 et 800 . La moindre stabilité
des extractants BTP et la difficulté de mise en oeuvre
de la voie "faible acidité" conduisent à retenir la
voie " un seul cycl e " comme base pour une démons-
tration de faisabilité technique .
La faisabilité scientifique de Sanex est acquis e
[ROS-01] .
Pour la séparation de l'américium du curium, l e
procédé Sesame a été étudié jusqu ' en 2001 . L a
complexité opératoire et le manque de résultat s
convaincants sur solution de haute activité de Sesam e
ont conduit à lui préférer une méthode plus sûre .

Les résultats des recherches sur la séparation poussé e
C > Résultats Actinex pour la séparation de l'américium et du curiu m
Cette voie, Diamex 2, basée sur l'extraction liquide -
liquide sépare l'américium du curium à leur état
d'oxydation (III), stable en milieu nitrique .
La faisabilité scientifique du procédé Diamex 2
ayant été démontrée en 2002, cette solution a été
choisie comme voie de référence [ROS-04] et doi t
être qualifiée techniquement .
C .4-3 Faisabilité technique de l a
séparation de l'américium et du curiu m
• OBJECTIF S
La faisabilité technique consiste à effectuer la vali-
dation complète des procédés dans l ' optique d ' un e
mise en oeuvre industrielle future [ROS-02] . Cett e
démonstration, basée sur les procédés de sépara -
tion retenus à l'issue des études de faisabilité scien-
tifique, implique :
• de mettre à l'épreuve simultanément toutes les étapes
des procédés, y compris le recyclage des solvants ;
• d'expérimenter ces étapes à une échelle et sur de s
durées représentatives des conditions industrielles ,
en particulier pour les points jugés les plus sensible s
(endurance du procédé) .
FAISABILITÉ TECHNIQU E
DE LA SEPARATIO N
DE L'AMÉRICIUM ET DU CURIU M
• La faisabilité technique consiste à effectuer l a
validation complète des procédés dans l'optiqu e
d'une mise en oeuvre industrielle future . Il s'agi t
notamment :
- de tester la résistance aux effets de l'irra-
diation des solvants utilisés dans les différent s
procédés ;
- de mettre au point des maquettes d'appa-
reillages reproduisant parfaitement les condi-
tions d'exploitation de contacteur de taille réelle ;
- de valider l'ensemble du procédé, à échelle
réduite, mais en traitant une solution réell e
sur la durée .
U Pu
Combustible usé — Purex
Solution de haute activité
Figure C .12 : procédés retenus pour la démonstration de faisabilité technique .
Cette étude doit être complétée par des étude s
technico-économiques, permettant d'obtenir un e
première évaluation du coût d'un atelier industrie l
de séparation poussée .
La démonstration de la faisabilité technique est basé e
sur la séparation de l'américium et du curium parl e
procédé Diamex-Sanex (figure C .12) . Ce procéd é
repose sur une extraction conjointe des lanthanide s
et de l'américium et du curium par un diamide, suiv i
d'une désextraction sélective des deux actinide s
mineurs, puis d ' une étape (Diamex 2) de séparatio n
américium/curium par le même solvant diamide .
Les études de faisabilité technique ont nécessit é
l'utilisation de nouvelles installations et équipe-
ments, conçus et mis en place à cet effet .
Mise en service en 2002, la boucle d ' irradiatio n
Marcel permet de tester la résistance des solvant s
aux effets de l'hydrolyse et de la radiolyse en simu-
lant des conditions d'utilisation industrielles . Elle
est conçue pour reproduire l'effet de l'hydrolys e
seule ou les effets couplés de l'hydrolyse et de la
radiolyse, et tester les traitements chimiques d e
régénération des solvants .
La Chaîne blindée procédé (CBP), plate-form e
complète d ' appareillages dans Atalante, a ét é
construite et mise en service pour tester en milie u
nucléaire de haute activité (cellules blindées, télé -
opération) les différents procédés permettant l a
séparation des actinides mineurs .
Une plate-forme complète d'appareillages e n
milieu non nucléaire a été créée pour évaluer, dan s
des équipements représentatifs de ceux de la CBP ,
le fonctionnement hydrodynamique des solvant s
utilisés dans les différents procédés .
• OPTIMISATION DU SCHÉMA D'EXTRACTIO N
DE L'AMÉRICIUM ET DU CURIU M
Le procédé Sanex voie " un seul cycle" (figure C.10)
retenu pour la démonstration de faisabilité techniqu e
comprend cinq opérations dont deux servent à désex -
traire le molybdène et le palladium, d'une part, et l e
Np Tc i Am Cm
T
Diamex 2
Am+C m
Diamex-Sanex
Produits de fission Lanthanide s
Cs
Calixarene s
Produits de fission W
45
 LA CHAÎNE BLINDÉE PROCÉDÉ (CBP )
• La Chaîne blindée procédé (CBP), construite dans Atalante ,
a été mise en service à la fin de l'année 2003 . C'est l'une de s
plus importantes installations du CEA pour l'expérimentatio n
sur des matières radioactives . Cet outil permet notamment d e
tester des procédés de traitement de combustibles usés su r
des quantités significatives (jusqu'à 80 kg) et sur de longue s
durées . La CBP est équipée d'une protection biologique consti-
tuée par 970 mm de béton à l'hématite et de 30 mm d'acier.
C'est dans cette installation que sera réalisé le test final d e
validation des procédés de séparation des actinides avant 2006 .
• Elle comporte plusieurs postes de travail :
- un double poste de réception des matières nucléaire s
(combustibles) et de réalisation d'éventuels traitements méca-
niques ou thermiques de ces matières (découpe, calcination) ;
- un double poste adapté au traitement des combustibles usés :
dissolution (dissolveur d'un volume de 8 à 16 litres), traite -
ment des gaz, clarification des solutions de dissolution pa r
centrifugation ou filtration spécifique ;
- un double poste comportant des contacteurs (batterie s
de mélangeurs-décanteurs et d'extracteurs centrifuges) et u n
poste de très grande hauteur (8,90 ml comportant trois colonne s
pulsées de quatre mètres de hauteur pour les études de sépa-
ration par voie hydrométallurgique ;
- un poste dédié au traitement et au conditionnement des déchets .
• Les différentes solutions utilisées lors des essais menés dans la CBP peuvent faire l'objet d'un suivi ana -
lytique en ligne par spectrophotométrie . Des équipements spécifiques ont été développés pour répondre à
ce besoin .
• La CBP est également équipée de plusieurs lignes de transfert pneumatique permettant la circulation d'échan-
tillons entre la CBP et les autres installations d'Atalante, en particulier la chaîne blindée d'analyse .

zirconium et le fer, d'autre part . Simplifier ce pro -
cédé en réduisant le nombre d'opérations de lavag e
aurait pour avantage de diminuer du même cou p
le volume des effluents destinés à la vitrification .
Des travaux ont été entrepris dans ce sens et u n
schéma de principe d ' un procédé, appelé Diamex-
Sanex en un cycle, a été défini (figure C.13) . Il uti-
lise, comme dans le cas du procédé Sanex "un seu l
cycl e " , deux extractants (le diamide DMDOHEMA
et un acide phosphorique) . Le diamide DMDO-
HEMA est utilisé à l ' étape d ' extraction des acti-
nides mineurs et des lanthanides pour reproduir e
l ' étape d ' extraction du procédé Diamex . L' acid e
phosphorique est ajouté au diamide à l'étape d e
désextraction des actinides mineurs pour mainte-
nir en phase organique les lanthanides . On repro -
duit ainsi le principe testé pour la désextractio n
sélective des actinides mineurs du procédé Sane x
" un seul cycl e " . Comme le diamide DMDOHEM A
est employé seul à l'extraction, il est nécessaire d e
le séparer de l ' acide phosphorique au sein du pro -
cédé . Après une série de tests, le choix s ' est porté
sur l'acide bis (1, 3-diméthyl)butyl phosphoriqu e
(HBDMBP) .
Malgré de nombreux travaux, l'étape de séparation
des extractants n'est pas encore totalement maîtri -
sée . Ainsi, pour l ' essai de qualification de 2005, u n
procédé Diamex-Sanex en deux cycles a été retenu .
Moins compacte, cette voie en deux cycles présent e
l'intérêt de limiter les risques de dysfonctionne-
ment lors de sa mise en oeuvre dans la CBP. Ell e
comprend, comme le montre le schéma de prin-
cipegure C.14) :
• un traitement de la solution de haute activit é
(issue de Purex) par le procédé Diamex qui per -
met d'extraire les actinides mineurs et les lantha-
nides sans extraire le zirconium, le molybdène, l e
fer et le palladium ;
• suivi d ' un traitement de la solution de produc-
tion du procédé Diamex par le procédé Sanex " u n
seul cycle" dans une version simplifiée puisqu'i l
devient inutile de mettre en place les opération s
destinées à éliminer le zirconium, le molybdène ,
le fer et le palladium .
Modulable, la voie en deux cycles pourra par l a
suite intégrer des améliorations, comme la sépa-
ration des extractants et se réduire à un schém a
Diamox-Sanex en un cycle (figure C .13) .
• VALIDATION DU TRAITEMENT DU SOLVAN T
DANS LA BOUCLE D'IRRADIATIO N
Le solvant employé dans les procédés de séparatio n
se dégrade sous l'effet de l'hydrolyse et de l'irradia -
tion (radiolyse) . Afin de garantir son recyclage dan s
le procédé, il est nécessaire d ' éliminer les produit s

46


Les résultats des recherches sur la séparation poussé e

C > Résultats Actinex pour la séparation de l'américium et du curiu m

entré e
/
flux Purex acide s
produits de fission nitrique acid e
+ américium + curium +oxalique nitriqu e 1
+ lanthanides + HEDTA
sorti e
( produits de fissio n
I ~

T W

U traitemen t extraction/lavage Diamex

- solvan t
séparati o n LDMDOHEMA
HBDMBP /DMDOHEM
T
solvan t
- HBDMB P
désextractio n désextractio n
lanthanides actinides mineurs
lanthanide
s J
sortie
production Diamex-Sane x
acide glycoliqu e I américium + curiu m
\( acide nitrique ) + HEDTA

entrée

Figure C .13 : schéma de principe du procédé Diamex-Sanex en un cycle .

1' cycle : Diame x

entré e sorti e
solvant solvant)
sorti e
produits
extraction/lavage Désextractio n
de fission
i

flux Purex acide s acid e acid e

produits de fissio n nitriqu e nitrique nitriqu e
+ américium + curiu m + oxaliqu e entré e
+ lanthanides + HEDTA
production Diame x
\ / f
américium + curiu m
entré e
------------------------------ -------------------------------- --------------- --------------------------- ----------------------- -
+ lanthanides

2e cycle : Sanex " un seul cycle" simplifi é

entré e sorti e
solvant) traiteme n solvant

extraction/lavag e
I solvant
T
sortie'E -
entre e
T solvant
production Diame x acid e
actinides mineurs nitriqu e
+ lanthanides
entrée désextractio n désextractio n
actinides mineurs lanthanides

T T
production Sanex soude ) acide citrique ' C lanthanides ) acid e
américium + curium ( + HEDTA
sortie nitriqu e
entrée / entré e

Figure C .14 : schéma de principe du procédé Diamex-Sanex en deux cycles .

47
 de dégradation par un traitement de régénératio n
adapté . Cette étape de traitement du solvant es t
classiquement réalisée au moyen d ' un lavage pa r
une base .
Le diamide DMDOHEMA, employé pour la sépa-
ration des actinides et des lanthanides, se dégrad e
majoritairement en amide acide, qui se dégrad e
lui-même en monoamide .
Pour le procédé Diamex, les propriétés du solvan t
ont été conservées pendant toute la durée du tes t
de 275 heures réalisé dans la boucle Marcel . C e
résultat prouve que l'amide acide est correctemen t
éliminé du solvant par le lavage à la soude . La for-
mation du monoamide s'en trouve réduite et s a
concentration dans le solvant reste suffisammen t
faible pour être sans effet sur les propriétés du sol-
vant et sur le fonctionnement du procédé .
Pour le procédé Sanex "un seul cycle", les opéra -
tions de traitement du solvant n'éliminent pa s
l'amide acide, probablement en raison d'une inter-
action entre ce dernier et l ' acide HDEHP. Dès
lors, le monoamide se forme . Un essai d e
700 heures dans la boucle Marcel a toutefois mon-
tré que la concentration des produits de dégra-
dation (amide acide et monoamide) rest e
suffisamment faible pour ne pas perturber le fonc-
tionnement du procédé .
Les études poursuivies en 2005 ont eu pour obje t
de consolider l'ensemble de la démarche visant à
anticiper les effets du vieillissement des solvant s
dans des unités industrielles .
Elles ont consisté notamment à éprouver l'endu-
rance du procédé Diamex incluant le traitemen t
continu du solvant et son recyclage pendant un e
période de 760 heures (représentant un à deux an s
de fonctionnement industriel selon le combustible
considéré) .
Les résultats de cette campagne montrent que l a
vitesse de dégradation du DMDOHEMA est, à
dose y intégrée équivalente, de l'ordre de quatr e
fois supérieure à celle du TBP. Les essais de radio -
lyse ci ont montré que, pour des conditions simi-
laires, la vitesse apparente de dégradation d u
DMDOHEMA est environ quatre fois plus faibl e
par radiolyse a que par radiolyse y .
En absence de traitement du solvant, la radiolys e
et l'hydrolyse du solvant conduisent à l'accumu-
lation d'amide-acide et de monoamide . Les vitesses
apparentes de formation de ces espèces ne sem-
blent pas accélérées par la radiolyse . En revanche ,
la mise en oeuvre du traitement du solvant perme t
d'éviter l'accumulation de ces deux composés mon -
trant ainsi son efficacité .
Ces résultats permettent de valider les perfor-
mances du traitement du solvant .
L'endurance du schéma Diamex a ainsi été prou-
vée pour une période représentant un à deux an s
de fonctionnement industriel .
48
• MISE EN OEUVRE DES PROCÉDÉ S
ET VALIDATION D'ENSEMBL E
Les solutions à traiter, issues du procédé Purex ,
peuvent contenir des matières en suspension . Il est
donc nécessaire d ' utiliser un contacteur tolérant l a
présence de tels solides, au moins pour la première
étape de coextraction des actinides et des lantha-
nides . La colonne pulsée est le contacteur le mieu x
adapté à une telle opération dans la perspectiv e
d ' un usage industriel .
Des essais hydrauliques, destinés à vérifier la bonne
circulation des phases aqueuse et organique, on t
été réalisés dans une colonne pulsée d'un diamètre
de 15 mm, taille minimale pour conserver un fonc-
tionnement représentatif d ' une installation indus-
trielle . Ces tests ont confirmé la possibilité d ' utilise r
de telles colonnes pour la majorité des opération s
du procédé Diamex-Sanex en deux cycles (figur e
C .15) et pour Diamex 2 .
Les essais réalisés en 2005 sur solutions inactive s
ont montré que les performances des colonnes pul -
sées ne permettaient pas d'atteindre les objectif s
visés pour les opérations de désextraction des acti-
nides mineurs et des lanthanides . Par conséquen t
leur mise en œuvre dans l'installation CBP n'a pa s
été retenue .
Des essais de plus courte durée ont été menés et
ont permis de montrer l'efficacité de cette étap e
de désextraction dans une batterie de mélangeur s
décanteurs telle que celle installée dans l ' installa -
tion CBP.
Le schéma finalement retenu pour l ' essai d e
démonstration Diamex dans la cellule CB P
comprend :
• deux colonnes pulsées en série pour la fonctio n
extraction ,
• une colonne pulsée pour la fonction de lavage ,
• une batterie de 8 étages de mélangeur-décanteu r
pour la fonction de désextraction ,
• 4 extracteurs centrifuges pour la fonction de trai -
tement du solvant .
Ce choix a été validé lors d'un dernier essai en inac -
tifde longue durée mettant en oeuvre le schéma com -
plet (choix et couplages entre appareils de géni e
chimique) dans une configuration très proche de cell e
de l 'installation CBP. Le taux de récupération des lan-
thanides atteint est supérieur à 99,9% . De plus, l ' ajout
de fer à une concentration élevée telle qu'observé e
dans la solution d'alimentation de la CBP n'a pas e u
d'impact sur les performances du procédé .
En 2005, une mise en oeuvre du procédé Diame x
ainsi validé en inactif a été effectuée avec succès su r
solutions réelles dans la CBP. Le procédé Sanex a
été testé dans une autre partie de l'installation Atalant e


Les résultats des recherches sur la séparation poussé e

C > Résultats Actinex pour la séparation de l'américium et du curiu m

sorti e
solvan t
DMDOHEMA
entré e
/
flux Pure x
produits de fissio n
+ américium + curiu m acid e acid e
+ lanthanide s nitriqu e nitrique j

acide s
nitriqu e
+ oxaliqu e traitement
+ HEDTA solvant
extractio n désextractio n (extracteur -
lavage (colonn e
(colonn e (colonn e centrifuge )
pulsée)
pulsée ) pulsée )

entré e sortie entré e

solvan t carbonate carbonat e
(
DMDOHEMA de sodiu m

W
sortie production Diame x
produits de fission américium + curiu m
(
+ lanthanides

Figure C .15 : principe de l'essai dans la CBP du procédé Diamex-Sanex en deux cycles (étape Diamex) .

traitement solvant II

flux Diame x i acide nitriqu e

+ acide nitriqu e soud e
+ HEDTA

solvan t
DMDOHEM A
+ HDEH P
+ TPH acid e
extraction/lavag e nitrique
(colonne Couette)

lavag e désextraction lanthanide s

lanthanides désextraction actinides

NI/ r
C actinide s HEDTA
_ + acide citrique lanthanides acid e
nitrique i

Figure C .16 : schéma de l'essai dans Cl 1/C12 du procédé Diamex-Sanex en deux cycles (étape Sanex " un seul cycle" simplifié) .

49

traitement solvan t
DMDOHEMA (extracteur centrifuge )
entrée sortie
soude ) ( soude ) sorti e
( Solvant
lavage curium (extracteur centrifuge)
extraction américiu m
(colonnes Couette ) nnnnnnnrtnnnnnnnn ,
flux Diamex-Sane x
américium + curium
entrée
productio n
curium
J
Figure C .17 : schéma de l'essai du procédé Diamex 2 de séparation Am/Cm .
(cellules appelées C11/C12) . Ces essais de longue
durée permettent de tester l'ensemble des étapes ,
dont le recyclage du solvant, la plus critique .
Pour l ' essai Sanex, le raffinat de l ' opération Diame x
est traité selon le schéma de la figure C .16 ave c
des colonnes de laboratoire (de type Couette) e t
des extracteurs centrifuges, dont certains adapté s
au traitement solvant .
Des essais hydrauliques des fonctions de désex-
traction des actinides d'une part et des lanthanide s
d'autre part ont été réalisés sur colonnes à effe t
Couette et ont permis de définir les condition s
opératoires de fonctionnement stable pour l'essa i
en actif. Les points de suivi analytique en lign e
(concentration en actinides et pH) ont aussi ét é
définis . Les mesures ont permis de piloter l'essa i
en actif et de connaître ses performances malgr é
des difficultés de fonctionnement d'une colonn e
Couette .
Les résultats de séparation obtenus pour américiu m
et curium sont satisfaisants par rapport aux objec -
tifs fixés. Ces résultats confirment sans surprise tou s
les acquis obtenus précédemment en laboratoire .
Pour la séparation américium/curium, la valida -
tion d ' ensemble dans les cellules C11/C12 consis -
tera en un essai du procédé Diamex 2 sur la solutio n
issue de l'essai Diamex-Sanex, selon le schéma d e
la figure C .17 .
50
désextraction Am T
(extracteur centrifuge )
nnnnnnn n
acide productio n acid e
nitrique \ américium nitrique j
entré e
• PREMIÈRES ÉTUDES DE CONCEPTIO N
D'ATELIER ET PERSPECTIVE S
Complémentaires aux résultats des études de fai -
sabilités scientifique et technique, des évaluation s
technico-économiques ont aussi été menées en par -
tenariat avec Cogema et SGN . Elles serviron t
notamment à évaluer le coût de construction e t
d'exploitation d'un futur atelier industriel de sépa -
ration poussée, en prenant en compte les résultat s
des essais définis précédemment ainsi que les aspect s
procédés, gestion de tous les effluents, sûreté de s
installations .
En 2001, une analyse de faisabilité et une première
évaluation économique d'un atelier industriel situ é
en aval d'une usine de traitement des combustible s
usés ont ainsi été réalisées, basées sur une défini -
tion des procédés non encore complètement fina -
lisée à cette époque .
En 2003 et 2004, l'ébauche d'un atelier de sépara -
tion poussée a été conçue, sur la base de l'ensembl e
des procédés finalement retenus . Ce travail a per -
mis d'établir :
• les schémas de fonctionnement et les descriptifs
des procédés et des équipements ;
• les schémas d'implantation .
À partir de ces données, le CEA a produit une pre-
mière évaluation du coût d'une installation de sépa-
ration poussée, avec à ce stade une incertitude d e
30 à 40 % . Il en ressort que la gestion des effluent s


Les résultats des recherches sur la séparation poussé e

> Résultats Actinex pour la séparation de l'américium et du curiu m
> Résultats Actinex pour la séparation du neptuniu m

liquides est la partie la plus coûteuse (1/3 du coû t
total), alors que les opérations Diamex-Sanex, celle s
de séparation de l'américium du curium et celle s
de concentration de flux de matières actives on t
chacune un coût d'un poids sensiblement équiva-
lent (1/5 du coût total), hors coût de conversion e n
produits finis . Au total, le coût d'investissemen t
de l'atelier de séparation poussée est du même ordr e
de grandeur que celui d ' un des ateliers de haut e
activité des usines UP3 ou UP2-800 .
séparation de l'américium et du curium est main -
tenant acquise [ROS-04, ROS-05a, ROS-05b] .
Une première image, certes incomplète, de ce qu e
pourrait être un atelier industriel de séparation d e
l'américium et du curium a été établie sur la bas e
des données expérimentales disponibles . Cette ana -
lyse préliminaire n ' a révélé aucun point bloquant ,
mais il convient maintenant de la compléter pou r
pouvoir conclure quant à la faisabilité industrielle .

C .4-4 Poursuite des études de bas e C .5 Résultats Actinex pou r

Accompagnant les développements techniques ,
des études de base se poursuivent, notamment dan s
le cadre du projet européen Europart. Elles visen t
à simplifier les conditions de mise en oeuvre de s
procédés de séparation des actinides . Par exemple ,
la coextraction des actinides (III) et des lanthanide s
(III) à partir de solutions concentrées est étudié e
en vue de réduire le volume des solutions à traite r
et, en conséquence, la taille des installations .
Des travaux sur des procédés plus innovants son t
également menés . Par exemple, le CNRS réalis e
des études de procédés d'extraction liquide-solide ,
grâce à des polymères "imprimés " ou par nanofil-
tration .
C .4-5 Conclusion sur la faisabilit é
technique de la séparatio n
de [américium et du curiu m
À partir des résultats positifs montrant que la récu -
pération de 99,9 % de l ' américium et du curiu m
est possible en laboratoire, une confirmation d e
faisabilité, sur quelques litres de solution de haut e
activité et avec des appareils d'extraction analogue s
à ceux utilisés industriellement, a été obtenue . Les
solvants ont été éprouvés quant à leur enduranc e
et à leur tenue sous irradiation . Les schémas d e
procédés ont été définis et mis en oeuvre dans l'ins -
tallation Atalante . La faisabilité technique de la
la séparation du neptuniu m
C .5-1 Situation actuelle
Après cinq ans de refroidissement, une tonne d e
combustible usé UOX déchargé à 60 GW j/t contien t
916 g de neptunium 237, dont la période radioactive
est de 2140000 ans . Le neptunium est entièremen t
dissous lors de la première étape du traitemen t
des combustibles usés . Son comportement dans le
SÉPARATION DU NEPTUNIU M
• L'objectif est de récupérer au moins 99 %
du neptunium contenu dans le combustible
usé . Cet objectif peut être atteint par un e
adaptation du procédé Purex actuel.
• En effet, le rendement d'extraction d u
neptunium, qui dépend directement de l a
vitesse de la réaction d'oxydation du neptuniu m
(Vl en phase aqueuse, peut être accru grâc e
à une acidification de la solution d'alimentatio n
du premier cycle d'extraction de Purex .
• Après la validation sur une solution réell e
de ces résultats acquis en combinan t
modélisation et expériences de laboratoire ,
l'extraction quantitative du neptunium es t
envisageable dans les ateliers de traitemen t
industriels moyennant des aménagements
qui resteraient limités .

entré e
Solvant = extraction U et Pu séparation U / P u =---->
Np (V) =>Np (VI) désextraction U
Np (VI) => Np (V) =>Np (IV)

T 1'
entré e entrée
solutio n ( réducteur
de dissolutio n
100 % Np

raffinat d'extractio n flux plutoniu m flux uraniu m

24 % Np 2 % Np 74% Np J

Figure C .18 : répartition du neptunium au premier cycle d'extraction de l'uranium et du plutonium .

51


premier cycle d'extraction de l'uranium et du pluto-
nium du procédé Purex est résumé sur la figure C .18 .
Des campagnes de prélèvements organisées dans
les usines de La Hague ont permis d 'établir :
• qu ' un quart environ du neptunium n ' est pas
extrait et reste dans le raffinat d'extraction d u
premier cycle ;
• que le reste, extrait avec l ' uranium et le pluto-
nium, se retrouve dans les étapes de purificatio n
de l'uranium (flux uranium) et de purification d u
plutonium (flux plutonium) .
Ce comportement s ' explique par la présence dan s
la solution de neptunium sous trois états d'oxyda-
tion (IV), (V) et (VI) aux propriétés chimique s
différentes . Ainsi, le neptunium à l ' état (IV) et (VI)
est extractible par la phase organique alors qu e
le neptunium (V) ne l ' est pas . Plus précisément,
dans les conditions de la solution de dissolution, l e
neptunium est majoritairement (80 à 90%) à l'éta t
d'oxydation (V) . Lors de l'extraction, l'équilibre
d ' oxydoréduction du système Np(V)/Np(VI) es t
déplacé vers la formation du neptunium (VI) ca r
cette forme est extraite par la phase organique .
Comme la vitesse d'oxydation du neptunium (V)
en (VI) est relativement faible, seulement 75 % d u
neptunium est extrait par cette opération .
Lors de la séparation de l ' uranium du plutoniu m
(partition uranium-plutonium), le milieu réducteu r
mis en oeuvre pour obtenir la désextraction sélectiv e
du plutonium réduit le neptunium à l'état d'oxyda -
tion (V) puis (IV) . Le neptunium majoritairement à
l'état (IV) reste dans le flux d'uranium . La faible par t
de neptunium à l'état (V) suit le flux de plutonium .
C .5-2 Évolutions possibles du procéd é
Pour accroître le rendement de récupération d u
neptunium [ROS-01], il est nécessaire de favori -
ser l'extraction du neptunium au premier cycl e
afin de réduire la part s'échappant dans le flu x
aqueux d'extraction .
Le rendement d ' extraction du neptunium est essen -
tiellement déterminé par la cinétique de la réac -
tion d ' oxydation du neptunium (V) dans la phas e
aqueuse . Une augmentation de l'acidité de la solu-
tion d ' alimentation du premier cycle a été étudié e
pour accélérer cette réaction et favoriser la forma -
tion de neptunium (VI) extractible .

solution de dissolutio n
100 % N p acid e
+ acide nitriqu e nitriqu e

E--
( NaNO 2 J J acid e
nitrique
l

lavage technétium /J
acid e
lavag e extraction principale lavag e nitrique
produits i
diluant
TBP 30% de fission
4/
PF1 PF2
-
E
extractio n
complémentaire i
U' V +N H
+ acide nitrique acid e
Na 2 CO3 soude
TBP 30 % i nitriqu e
I \ .A i

E-- -
E II
lavag e lavage uranium traitement solvant
partitio n T réextraction uraniu m
diluant TBP 30 %
W NHA + N H réintrodui t
plutoniu m + acid e acid e
dans le
+ neptuniu m nitriqu e uraniu m nitriqu e
procédé

Figure C .19 : schéma de principe du PUREX -Np .

52
 Les résultats des recherches sur la séparation poussé e
C > Résultats Actinex pour la séparation du neptuniu m
> Résultats Actinex pour la séparation du technétiu m
En 1994, ce principe a été testé lors d ' essais su r
une solution reconstituée dans le " pilote alpha "
du centre CEA de Fontenay-aux-Roses . Le ren -
dement d'extraction du neptunium a été nette -
ment amélioré par une augmentation de l'acidit é
de la solution d'alimentation . Ces essais ont éga-
lement mis en évidence l'effet positif joué pa r
l'acide nitreux sur les rendements d'extractio n
du neptunium : l' acide nitreux conditionnant for -
tement les cinétiques des réactions d'oxydoréduc -
tion du neptunium et par conséquent so n
extraction . En effet, au cours d'une des expéri-
mentations, de l ' acide nitreux a été introduit d e
façon à reproduire le phénomène de génératio n
de ce produit qui a lieu dans les solutions réelle s
par radiolyse de l'acide nitrique . Ces expérimen-
tations soulignent l ' intérêt de valider les perfor-
mances d ' extraction du neptunium à partir d ' essai s
sur solution réelle pour lesquels de l'acide nitreu x
est effectivement produit par radiolyse IROS-021 .
La recherche des conditions les plus favorables à
l'extraction du neptunium a été réalisée à l'aid e
du code de calcul Parex prenant en compte le s
données cinétiques des réactions d'oxydoréduc-
tion du système Np(V)/Np(VI) et notamment l e
rôle joué par l'acide nitreux . Les résultats de cett e
étude ont conduit à proposer d ' augmenter l a
concentration en acide nitrique de la solutio n
d ' alimentation du premier cycle à 4,5 N, tout e n
maintenant la concentration en uranium et plu-
tonium à 250 g/1, l ' ajout d ' acide nitreux restan t
un moyen complémentaire qu ' il est possible d e
mettre en oeuvre pour favoriser l'extraction d u
neptunium .
Début 2005, un essai a été mené sur une charge d e
46 litres de solution issue de la dissolution de s
16 kg de combustibles nucléaires usés dans la Chaîn e
blindée procédé d'Atalante dans le but de valide r
sur une solution réelle le changement de condi-
tions proposé pour une récupération accrue d u
neptunium . Les principales caractéristiques de ce t
essai sont les suivantes :
• deux colonnes pulsées sont dédiées à la fonctio n
extraction, une colonne pulsée est dédiée à la fonc -
tion lavage des produits de fission, les autres fonc -
tions du schéma sont assurées par des batteries d e
mélangeurs décanteurs ;
• changement d 'acidité de la solution d ' alimenta-
tion (concentration en acide nitrique portée à 4,5 N
en conservant celle de l'uranium à 250 g/1) ;
• ajustement de la quantité d'acide nitreux intro -
duite à l'étape d'extraction de façon à réduire la pert e
en neptunium dans le flux aqueux d'extraction .
Le schéma de fonctionnement proposé pour ce t
essai est représenté sur la figure C .19 et détaillé
dans un document technique [ROS-05c] .
Globalement, en termes de performances, les prin -
cipales conclusions sont :
• la séparation de l ' uranium et du plutonium pa r
le procédé Purex a été satisfaisante ;
• le rendement d'extraction du neptunium est supé -
rieur à 99,6 % ; il est à noter que ce résultat n'a pa s
nécessité l'introduction d'acide nitreux dans le ba s
des colonnes d ' extraction ;
• la désextraction du neptunium conjointement a u
plutonium s'est parfaitement déroulée et le neptu-
nium n'est pas détectable dans le flux uranium .
Tous ces résultats expérimentaux ont pu êtr e
confrontés avec succès avec le code PAREX .
C .5-3 Conclusio n
Grâce au traitement d ' une solution de dissolutio n
réelle, lors des essais en 2005 dans la Chaîn e
blindée procédé d'Atalante, l'objectif de récupé-
ration d ' au moins 99 % du neptunium a été attein t
IROS-05c1 .
Cette opération est envisageable dans les atelier s
actuels de traitement industriel au moye n
d'aménagements relativement limités .
C.6 Résultats Actinex pou r
la séparation du technétiu m
C .6-1 Situation actuell e
Après cinq ans de refroidissement, une tonne d e
combustible usé UOX déchargé à 60 GW j/ t
contient 1 410 g de technétium 99, émetteur bêt a
moins dont la période est de 210 000 ans . La mass e
du technétium formé est pratiquement propor-
tionnelle au taux de combustion du combustible .
Lors de l'étape de la dissolution du combustible ,
une partie du technétium reste dans les résidus d e
dissolution, constitués principalement par le s
"précipités métalliques" formés dans le combus-
tible, et le reste passe en solution . Sa distribution
(figure C .20) est la suivante :
• 20 à 50 % restent insolubles dans les résidus d e
dissolution ;
• pour le reste, solubilisé :
—plus de 95 % se retrouvent, sous forme d'io n
pertechnétate, dans le raffinat de l'extraction secon -
daire du premier cycle d'extraction de l'uraniu m
et du plutonium ;
—quelques pour cent accompagnent le raffinat d e
l'extraction principale de l'étape d'extraction d e
l'uranium et du plutonium ;
—quelques pour cent accompagnent le raffinat d e
l'étape de purification plutonium .
La fraction de technétium mise en solution dépen d
de la nature du combustible (UOX, MOX), des
53
 raffina t
I extraction principal e
actinides mineurs ,
produits de fissio n /
dont 1 à 5% Tc solution d e
dissolution
T
entré e extractio n
solvant principale
entré e
( solvant
extractio n
secondaire
raffina t
extraction secondaire
95%Tc
Figure C .20 : distribution du technétium dans le procédé Purex .
caractéristiques d ' irradiation (puissance linéiqu e
et température) et des conditions de dissolution .
Une analyse plus complète des résultats d'exploi-
tation des usines de La Hague est en cours, e t
devrait permettre de corréler les taux de dissolu -
tion aux taux de combustion du combustible traité .
SÉPARATION DU TECHNÉTIU M
• Au cours du traitement des combustible s
par le procédé Purex actuel, le technétium s e
trouve soit sous forme solide dans les résidu s
métalliques de dissolution, associé avec le s
éléments de la famille des platinoïdes dan s
une structure de type alliage métallique, soi t
en solution dans les raffinats d'extraction o u
de décontamination des divers cycles visant à
récupérer et purifier l'uranium et le plutonium .
La répartition du technétium entre ce s
différents flux dépend de nombreux facteurs ,
en particulier du taux de combustio n
du combustible usé traité .
• La très grande stabilité chimique des résidu s
métalliques rend très difficile leur dissolutio n
et donc la séparation poussée du technétiu m
de ces résidus . D'après le retour d'expérienc e
industriel, 50 à 80% du technétium son t
dissous dans les raffinats d'extraction .
• Plus de 95% du technétium soluble es t
récupéré actuellement dans un flux spécifiqu e
à partir du procédé Purex . L'adaptatio n
de schéma proposée devrait permettr e
une meilleure extraction du technétiu m
au premier cycle .
• La conversion du technétium sous form e
de carbure ou de métal est envisageabl e
par un procédé de précipitation suiv i
d'une décomposition thermique .
54
entré e
acid e
nitriqu e
lavag e
U, Pu ,
1à5 %Tc
lavage Tc
1\ 1\
entrée s
acid e
nitriqu e
C.6-2 Évolutions possibles du procéd é
Pour accroître le rendement de récupération d u
technétium, il convient :
• d ' augmenter la solubilisation des résidus d e
dissolution ;
• d 'améliorer l ' extraction du technétium au pre-
mier cycle pour limiter sa fuite dans le raffinat d e
l' extraction principale .
Par ailleurs, la purification du technétium sépar é
a été étudiée en vue de sa transformation en matrice
de transmutation ou de conditionnement .
Différentes études ont été menées dans ce sen s
[ROS-01], [ROS-02] .
Amélioration de la dissolutio n
L' attaque des résidus par l ' acide nitrique concen-
tré en présence de complexant ne solubilise qu e
très partiellement le technétium . La matrice d e
constitution des résidus, particulièrement stable ,
résiste aux agressions chimiques, ce qui rend dif-
ficile le développement d'une technique de disso-
lution poussée compatible avec le procédé actuel .
La recherche d'un autre mode de dissolution bas é
notamment sur des techniques électrolytiques n' a
pas abouti à ce jour. Ces recherches n'ont pas ét é
poursuivies .
Amélioration de l'extraction du technétiu m
au premier cycl e
Accroître l'acidité lors de l'extraction, à un niveau
comparable à celui préconisé pour la séparation
poussée du neptunium, devrait permettre un e
meilleure récupération du technétium . Ce point a
été suivi lors des essais de séparation du neptu -
 Les résultats des recherches sur la séparation poussé e
C > Résultats Actinex pour la séparation du technétiu m
> Résultats Actinex pour la séparation de l'iod e
nium réalisés dans la Chaîne blindée procédé (CBP )
d'Atalante début 2005 . Cette meilleure récupéra -
tion du technétium n'a pu être obtenue probable -
ment à cause d'une teneur résiduelle de zirconiu m
plus élevée qu'attendue dans le solvant perturbant
la désextraction du technétium . Ceci est attribué
à une efficacité insuffisante du lavage du zirco-
nium dans les conditions de l'essai .
Purification et conversion du technétiu m
séparé
Les flux contenant le technétium séparé contien-
nent également des traces d'autres produits de fis-
sion qui doivent être éliminés dans la perspectiv e
de l'élaboration ultérieure de composés de techné-
tium pour sa transmutation ou son conditionne -
ment . Pour ce faire, la purification du technétiu m
par électrodéposition a été étudiée . L' électrolys e
sur cathode de graphite, suivie d'une redissolutio n
anodique du dépôt dans le milieu de conversion ,
conduit à récupérer 92 % de l'élément et à produir e
une solution suffisamment pure pour q u ' elle puisse
être convertie en composé solide .
Les formes métal et carbure sont connues pou r
être les formes chimiques les plus stables du tech-
nétium solide . Pour les obtenir à partir d'u n
nitrate de technétium en solution, un procéd é
basé sur la précipitation des ions pertechnétat e
par les cations tétraalkylammonium a été étu-
dié . Ces sels forment avec le technétium des com-
plexes peu solubles, ce qui donne de bon s
rendements de précipitation . Un traitement ther-
mique transforme ces complexes en carbure d e
technétium dans une atmosphère d'oxyde de car-
bone ou en technétium métallique dans une atmo-
sphère d ' hydrogène .
Les procédés développés pour la purification (élec -
trodéposition) et la conversion (précipitation e t
décomposition thermique du solide) du techné-
tium ont été étudiés en laboratoire non nucléaire .
C .6-3 Conclusio n
La stabilité chimique des résidus métalliques inter -
dit la mise en solution du technétium insolubl e
contenu dans ces résidus par des techniques com-
patibles avec le procédé actuel .
Plus de 95 % du technétium soluble est récupér é
actuellement dans un flux spécifique à partir d u
procédé Purex . Pour améliorer sa récupération, il
convient de réduire les pertes au niveau du raffi-
nat de l'extraction principale du premier cycle, c e
qui aura pour effet d'accroître les quantités d e
technétium recueillies dans le flux spécifique.
L'adaptation de schéma étudiée [ROS-04], [ROS-05c ]
pour la séparation poussée du neptunium (cf cha-
pitre C.5) devait permettre une meilleure extrac-
tion du technétium au premier cycle et ainsi une
réduction de sa fuite dans le raffinat d'extractio n
principale renfermant les actinides mineurs et le s
autres produits de fission . Ce résultat n'a pu êtr e
obtenu probablement à cause d'une teneur rési-
duelle élevée de zirconium dans le solvant pertur-
bant la désextraction du technétium .
La conversion du technétium, sous forme de car -
bure ou de métal, est envisageable par un procéd é
de précipitation suivi d ' une décomposition ther-
mique . Une éventuelle purification préalable d e
ce flux par électrodéposition est également pos-
sible avec un rendement de 92 % .
C .7 Résultats Actine x
pour la séparation de l'iod e
C .7-1 Situation actuell e
Après cinq ans de refroidissement, une tonne d e
combustible usé UOX déchargé à 60 GW j/ t
contient 379 g d'iode, dont 71 g d'iode 127 stabl e
et 308 g d ' iode 129, isotope à vie longue de périod e
voisine de quinze millions d'années . Dans les usine s
SÉPARATION DE L'IOD E
• L'objectif principal des études de séparatio n
poussée de l'iode est de récupérer 99% de l'iod e
contenu dans le combustible usé .
• L'iode contenu dans le combustible usé es t
libéré lors de la dissolution du combustible dan s
le procédé Purex et se retrouve, pour enviro n
97%, dans les solutions de traitement des ga z
de dissolution ; cet iode est aujourd'hui rejeté e n
mer. L'objectif de récupération a été atteint pa r
la mise au point au laboratoire et sur un pilote
en environnement non nucléaire d'un procéd é
de piégeage sélectif de l'iode en solutio n
(réduction de l'iode par un nitrat e
d'hydroxylammonium), qui permet de récupére r
99,7% de l'iode initialement contenu dans le s
solutions de traitement des gaz de dissolution .
• Le reste du flux d'iode du procédé Purex (3 %
du bilan iode total) est pour les 2/3 immobilis é
sur les filtres à iode .
On cherche dans ce cas à le récupérer pou r
le renvoyer dans le flux principal . Un procéd é
de décontamination des filtres a été optimis é
en laboratoire non nucléaire et permet ,
selon les conditions opératoires retenues ,
soit de privilégier une récupération maximal e
de l'iode, soit de diminuer le nombre d'étapes
du procédé afin de simplifier la mise en oeuvre
industrielle éventuelle .
• La combinaison de ces deux procédés
(piégeage sélectif et décontamination des filtres )
pourrait être mise en oeuvre dans les usines
actuelles et permettre la récupératio n
d'au moins 99 % de l'iode contenu dans l e
combustible usé et sa séparation des autre s
radionucléides .
55
 actuelles, la majeure partie de cet élément est sépa -
rée dès les premières étapes du procédé afin d e
limiter sa dissémination dans l'ensemble de l'usine .
L'iode ainsi récupéré est rejeté en mer et se dilu e
dans le milieu marin .
Au cours de la dissolution du combustible usé, un e
grande part de l'iode passe à l'état gazeux avan t
d'être récupéré par le dispositif de traitement des
gaz de dissolution . La majorité est piégée dans un e
solution liquide avec d'autres éléments (comme l e
carbone 14 et quelques radiocontaminants bêta -
gamma) . Le reste est arrêté sur des filtres solide s
disposés à la base de la cheminée de rejet à l' atmo -
sphère . La part de l'iode restant dans la solutio n
de dissolution suit les différentes étapes du pro -
cédé de traitement du combustible et se retrouv e
majoritairement piégée par des filtres disposés su r
les différents flux gazeux de l'usine avant leur rejet .
Plus précisément, la répartition de l'iode dan s
l ' usine est la suivante :
• 0,2 à 0,3 % reste occlus dans les gaines à l ' issue de
l ' étape de dissolution des combustibles usés ;
• 97 % sont récupérés en solution liquide avan t
d ' être rejeté en mer ;
• 2 % sont immobilisés sur des filtres ;
• moins de 1 % est rejeté dans l ' atmosphère .
C .7-2 Évolutions possibles du procéd é
Deux voies de gestion de l' iode sont actuellemen t
à l'étude :
• sa transmutation (en xénon stable) par l'intermé-
diaire d'un composé iodé compatible avec le s
contraintes d ' un passage en réacteur ;
• son conditionnement dans un composé adapté
aux conditions d'un stockage géologique .
Dans la mesure où les spécifications sur la natur e
et la teneur en impuretés admissibles pour ces com -
posés ne sont pas encore connues, l'obtention d'u n
flux spécifique renfermant au moins 99 % de l'iod e
issu du combustible usé et purifié des autres radio -
nucléides est l ' objectif visé (ROS-01], [ROS-021) .
Atteindre ces performances nécessite, à partir d u
mode de gestion actuel, de mettre au point :
• le piégeage sélectif de l'iode en solution et s a
purification ;
• la récupération de l'iode piégé sur les filtres .
• PIÉGEAGE SÉLECTIF DE L'IODE EN SOLUTIO N
ET PURIFICATIO N
Dans le traitement actuel des gaz de dissolution ,
l ' iode est piégé dans une solution de soude qu i
arrête aussi une partie du gaz carbonique (absorb é
sous forme de carbonate) et des vapeurs nitreuse s
(absorbées sous forme de nitrite) . Cette solutio n
renferme également des émetteurs bêta-gamma
56
dont il convient de se défaire, avant rejet en mer ,
par réoxydation de la solution en milieu nitriqu e
et désorption des seuls composés volatils que son t
CO,, I2 et NO S . Ceux-ci sont à nouveau piégé s
dans une solution de soude .
Un moyen de récupérer exclusivement l ' iode e n
solution est d ' utiliser du nitrate d ' hydroxylammo -
nium (NHA) en milieu acide au lieu de soude .
Avec ce procédé, les vapeurs nitreuses forment pa r
hydrolyse de l'acide nitreux, puis par réduction d e
ce dernier un gaz inerte (le protoxyde d'azote) qu i
s'échappe de la solution . Les conditions d'emplo i
du NHA qui piège l'iode sous forme d'iodure mai s
ne retient pas le gaz carbonique ont été détermi-
nées par des essais de laboratoire : il a été possible
de piéger plus de 95 % de l ' iode présent et de réduire
plus de 95 % de l'acide nitreux .
Menées en réacteur fermé, ces études ont ét é
complétées par des essais à échelle pilote dans un e
configuration plus représentative du procédé indus -
triel reproduisant le lavage en continu d ' un flu x
gazeux par une solution de NHA . Les résultat s
obtenus dans ce cas ont montré que, moyennan t
le maintien du pH de la solution à une valeur voi -
sine de 5, il est possible de piéger 99% de l'iode .
La séparation de l'iode du gaz carbonique est éga -
lement particulièrement efficace ; un facteur d e
séparation vis-à-vis du carbone de l'ordre d e
500 a été relevé lors de ces expérimentations .
Pour la purification du flux d ' iode, les expériences
menées à l ' échelle du laboratoire ont établi qu e
l'ajout d'eau oxygénée dans la solution de piégeag e
réoxyde l'iode qui désorbe, oxyde l'acide nitreu x
résiduel en ions nitrate et détruit le NHA excé-
dentaire .
Les conditions opératoires pour le traitement d e
solutions représentatives ont été précisées par de s
expérimentations à l ' échelle pilote sur une solu-
tion synthétique de piégeage. Ainsi 99,7 % de l ' iod e
initialement contenu dans les gaz de dissolutio n
se retrouvent concentrés dans un flux gazeux n e
contenant que du protoxyde d 'azote .
Avec de tels résultats, la faisabilité du piégeag e
sélectif de l ' iode par une solution de NHA en milie u
acide suivi d'une désorption de l'iode par l'ajou t
d ' eau oxygénée est acquise .
• DÉCONTAMINATION DES FILTRES À IOD E
II s' agit de récupérer l ' iode piégé sur les filtres . Le s
travaux de laboratoire ont permis de mettre a u
point un procédé chimique de décontaminatio n
de ces filtres . Les résultats de ces études sont détaillé s
dans le rapport Axe 3 au chapitre " Réduction d e
l'activité des rejets liquides et du volume des déchet s
MA-NT des usines de La Hague (programm e
Puretex) " .

Les résultats des recherches sur la séparation poussé e
—
C > Résultats Actinex pour la séparation de l'iod e
> Résultats Actinex pour la séparation du césiu m
U Pu Np
T T
Combustible usé 4 Purex
Solution de haute activité
Cs
T Calixarène s
Figure C .21 : schéma de principe de la séparation poussée .
C .7-3 Conclusio n
La faisabilité de la récupération de 99% de l'iod e
contenu dans le combustible usé est démontrée .
Les procédés développés au laboratoire en milie u
non radioactif doivent être transposés à l'échell e
industrielle .Aprion, les études conduites n'ont mi s
en évidence aucun élément rédhibitoire vis-à-vi s
(le la mise en oeuvre des procédés développés dan s
les usines actuelles IROS-041 .
C .8 Résultats Actinex
pour la séparation du césiu m
C.8-1 Introduction :
l'objectif de la séparation du césiu m
Après cinq ans (le refroidissement, une tonne d e
combustible usé UOX déchargé à 60 GWj/t contien t
environ 4,6 kg de césium, dont 1,89 kg de césiu m
133 stable, 50 g de césium 134 (période de deux ans) ,
769 g de césium 135 (isotope à vie longue de périod e
de 2 300000 années) et 1,93 kg de césium 137 (périod e
de trente ans) .
L' objectif de la séparation poussée est la récupé-
ration de 99,9% du césium mis en solution pa r
l ' étape de dissolution des combustibles usés .
Dans le schéma général de la séparation poussé e
figure C.21), l ' étape de séparation du césium es t
mise en oeuvre sur le raffinat du procédé Diamex,
c'est-à-dire sur une solution de haute activité n e
contenant ni actinides ni lanthanides .
C .8-2 Faisabilité scientifiqu e
Au cours des recherches de nouvelles molécule s
susceptibles de séparer sélectivement le césium, le s
calixarènes sont apparus comme une solutio n
prometteuse [ROS-011 .
Les calixarènes sont des macrocycles, formés de
Tc I Am Cm
T T
Diamex 2
1' Am+C m
4 Diamex-Sanex
Produits de fission Lanthanide s
Produits de fission W H
quatre à huit groupements phénoliques cyclisé s
par des groupements méthylène, qui peuvent êtr e
fonctionnalisés sur le bord inférieur ou supérieur .
Le greffage d'éthers couronne sur ces structure s
exacerbe le pouvoir extractant et surtout la sélec-
tivité des éthers couronnes vis-à-vis du césium .
Les molécules de calixarène couronne ainsi obte-
nues ont démontré leur efficacité vis-à-vis d ' un e
extraction sélective du césium et leur supériorit é
vis-à-vis des systèmes classiques d'extraction d'al -
calins, ainsi que leur capacité à opérer dans u n
milieu plus acide .
La synthèse et la caractérisation des molécules d e
calixarène couronne ont été essentiellement réali -
sées dans le cadre des projets de recherch e
européens . Les premières mises en oeuvre des calixa -
rènes ont été faites en présence d'un diluant (l e
nitrophényl hexyl éther) dont les propriétés hydro -
dynamiques ne permettaient pas une transposi-
tion directe à un procédé d ' extractio n
liquide-liquide . On a donc dû employer le TP H
comme diluant . Mais alors, un modificateur es t
nécessaire pour solubiliser le calixarène dans l e
diluant . Le solvant est ici constitué du calixarène
et du modificateur, mélangés dans le diluant . Les
deux solvants retenus sont présentés sur l a
figure C .22 .
SÉPARATION DU CÉSIU M
• La mise au point d'un procédé de séparatio n
du césium a nécessité le développement d e
molécules spécifiques capables de complexe r
très efficacement le césium, les calixarènes
couronnes .
• Un procédé de séparation poussée basé su r
ces molécules a été mis au point en laboratoir e
et testé sur des solutions réelles de produit s
de fission, conduisant à une extractio n
de 99,9% du césium, conforme à l'objecti f
visé, démontrant ainsi sa faisabilité .
57


Système 1 Système 2

calixarène R1 4

1,3 [di-octyloxy] -2,4-couronne -6-calix [4]arèn e 1,3 [[2 -4 di éthyl -heptyléthoxy)oxy] -2,4- couronne -6-calix [4]arèn e

modificateur TBP 1,5 M H3C

modificateur // 1M
Phosphate de tributyle C
/N—
C 3 H 17 nq
\,
Méthyloctyl -2 diméthylbutanamid e
Dans un diluant aliphatique le TP H

Figure C .22 : solvants retenus pour la séparation du césium .

Le premier utilise un calixarène très facilement dis -
ponible, le calixarène octyl (ou calixarène octyloxy) .
Le modificateur employé est le phosphate de tri -
butyle (TBP) qui a le désavantage d'extraire le zir-
conium . Pour éviter cette extraction, il est nécessaire
d' introduire dans la solution aqueuse de l ' acide oxa-
lique . Ce réactif forme un complexe avec le zirco-
nium qu ' il maintient en phase aqueuse . C ' est c e
principe qui est appliqué à l ' étape de lavage du pro -
cédé Diamex pour empêcher l'extraction du zirco -
nium, du molybdène et du fer (cf chapitre C .4-2) .
Le second solvant met en oeuvre un calixarène d e
synthèse plus difficile (calixarène R14) et un modi -
ficateur de type monoamide qui ne présente pa s
l'inconvénient décrit précédemment .
Après acquisition des données de base, des calcul s
de schémas de procédé ont été effectués sur ce s
deux systèmes . Les tests expérimentaux ont été
pratiqués à partir de solutions simulées, sur de s
extracteurs centrifuges et des colonnes de labora-
toire de type Couette pour minimiser les volume s
de solution mis en oeuvre, puis sur des colonne s
pulsées de 15 mm de diamètre . En extracteurs cen -
trifuges, une extraction et une désextraction d u
césium supérieure à 99,9 % ont été obtenues confor-
mément aux prédictions du calcul . Les essais en
colonnes (pulsées ou de type Couette) ont révél é
un fonctionnement hydraulique satisfaisant ave c
les deux solvants . Toutefois, un comportement plu s
émulsif a été observé avec le calixarène R14 .
Ces résultats positifs ont conduit, pour chaque sol -
vant, à tester un schéma complet de procédé su r
un effluent réel (raffinat du procédé Diamex) dan s
l'installation Atalante . Un exemple de schéma est
donné sur la figure C .23 . Le pourcentage d ' extra-
ction obtenu pour le césium est très élevé, 99,9 %
et la sélectivité obtenue par rapport à l ' ensemble
des autres éléments est excellente .
La faisabilité scientifique d'une extractio n
sélective du césium par des calixarènes couronne s
est ainsi démontrée .
C .8-3 Conclusio n
Les études réalisées ont montré que les calixarène s
couronnes présentent une résistance notable au x

entré e
sorti e /
produit s flux Diame x acid e
de fissio n produits de fissio n nitriqu e
i
sans Cs + acide oxalique

1
extraction et lavage solvan t
9 étage s désextraction
solvan t solvan t
6 étage s
entré e sorti e

productio n acid e
césium nitriqu e
entré e

Figure C .23 : schéma de l'essai haute activité avec le premier solvant .

58

Les résultats des recherches sur la séparation poussé e

C > Résultats Actinex pour la séparation du césiu m

> Résultats des recherches sur l'entreposage intermédiair e
des actinides mineurs séparé s

Combustible 4
Purex
usé

4 Diamex-Sanex –~ Produits de fissio n

4 Diamex 2

Np

conversion

W
conditionnemen t

W W W
entrepô t

Figure C .24 : domaine des études sur le conditionnement et l'entreposage des actinides mineurs séparés .

conditions de radiolyse . Des études sont en cour s
pour caractériser la tenue à l'irradiation des sol-
vants (calixarène, modificateur et diluant) .
Des études préliminaires montrent que les pro-
priétés d'extraction des solvants ne seraient pa s
modifiées par les phénomènes d'hydrolyse .
Aucune différence notable de performance ne dépar -
tage actuellement les deux solvants étudiés, hormi s
dans quelques cas, un comportement hydrodyna-
mique plus favorable du calixarène octyl qui sembl e
devoir être retenu pour un développement industriel .
Pour choisir le solvant définitif, on tiendra aussi
compte de critères de nature économique . A ce stade ,
bien que la synthèse du calixarène octyl soit plu s
aisée et pratiquée par différentes sociétés de syn -
thèse, les coûts des deux calixarènes different peu .
En ce qui concerne le modificateur, le phosphate d e
tributyle, produit déjà industriellement, est moin s
cher que le monoamide . La production du mono-
amide à l'échelle industrielle devrait en réduire l e
prix . La faisabilité scientifique du procédé de sépa -
ration du césium est acquise conformément à l'ob -
jectif de récupération fixé à 99,9 % et la démonstratio n
de la faisabilité technique ne montre pas de diffi-
culté rédhibitoire [ROS-04], [ROS-02] .
C.9 Résultats des
recherches sur l'entreposag e
intermédiaire des actinide s
mineurs séparé s
Aujour d ' hui, le plutonium extrait du combustibl e
usé est conditionné sous forme d'oxyde dans de s
conteneurs métalliques et entreposé dans de s
installations sur le site de l'usine de traitement d e
combustible usé à La Hague avant d'être transféré
vers l'usine de fabrication de combustible MOX d e
Marcoule réutilisant ce plutonium .
Dans cette logique, des études ~gure C.24) ont été
menées sur le conditionnement et l' entreposag e
des actinides mineurs séparés afin de disposer d'un e
chaîne complète de traitement poussé du combus-
tible depuis les opérations de cisaillage jusqu'à l'en -
treposage dans l'attente de l'utilisation ultérieur e
des éléments séparés (fabrication de combustible s
ou de cibles pour la transmutation, notamment )
[POR-051 . Cet entreposage est supposé pouvoi r
durer quelques années, voire au plus quelque s
dizaines d'années . Dans ces études, les voies s'ap-
puyant sur des procédés industriellement éprou-
vés ont été privilégiées, notamment pour les concepts
d'entrepôts, car les durées visées sont tout à fai t
compatibles avec les entrepôts industriels exploi-
tés aujourd'hui pour les déchets HA ou pour le s
combustibles usés .
Le neptunium peut être extrait en même temp s
que le plutonium, grâce à la mise en oeuvre d e
modifications du procédé Purex actuel (cf. chapitre
C.5) . Cet élément peut alors être géré sous form e
pure ou conjointement avec le plutonium . Dan s
le premier cas, le comportement du neptuniu m
étant très similaire à celui du plutonium, les pro -
cédés aujourd'hui mis en oeuvre pour le condition -
nement et l ' entreposage du plutonium sépar é
peuvent être transposés sans difficulté prévisible :
cela n ' a donc pas donné lieu à un programme d e
R&D particulier . Dans le second cas, gestio n
conjointe du plutonium et du neptunium, la fai-
sabilité en a été validée par des études ponctuelle s
visant à compléter et à adapter les procédés d e
conversion utilisés pour le plutonium seul .
Pour l ' américium et le curium, les recherches por-
tent sur la démonstration de la faisabilité :
• de la conversion en composés solides des solu -

59
 L'ENTREPOSAGE INTERMÉDIAIRE DES ACTINIDES MINEURS SÉPARÉ S
• Les études menées sur le conditionnement et l'entreposage d'attente des actinides mineurs (après séparation et avan t
transmutation) ont porté sur :
- la conversion des solutions liquides de nitrates d'actinides issues des procédés de séparation poussée en composés solides ;
- la transformation éventuelle de ces composés en une forme physique appropriée è leur entreposage ;
- le conditionnement des composés sous forme de colis ;
- la conception d'entrepôts adaptés aux spécificités (thermique, radioactivité) des actinides mineurs séparés et prévus pou r
une durée de quelques dizaines d'années . La faisabilité d'un entrepôt conçu pour plus d'un siècle pour le cas spécifiqu e
du curium a aussi été examinée .
• Dans ces études préliminaires, les voies s'appuyant sur des procédés industriellement éprouvés ont été privilégiées .
• En conclusion générale, l'entreposage des actinides mineurs est faisable :
- l'américium et le neptunium peuvent être gérés comme l'est aujourd'hui le plutonium, sous réserve d'adaptation au x
problèmes spécifiques de criticité et de radioprotection ;
- l'entreposage sous eau, pendant quelques dizaines d'années, du curium, dilué avec de l'uranium, ou d'un mélang e
d'actinides mineurs, est faisable, moyennant quelques études complémentaires d'optimisation, notamment pour la gestio n
de la criticité et des situations dégradées ;
- l'entreposage du curium sur des durées supérieures au siècle pose un problème spécifique, dû à la décroissanc e
de sa puissance thermique . Toutefois, les premières options techniques d'un concept adapté ont pu être déterminées .

tions liquides de nitrates d ' actinides issues des pro-
cédés de séparation ;
• de la transformation éventuelle de ces composés e n
une forme physique appropriée à leur entreposage ;
• du conditionnement des composés sous form e
de colis ;
• d'entrepôts adaptés aux spécificités (thermique ,
radioactivité) des actinides mineurs, en s ' assuran t
à chaque étape de la possibilité de reprise des acti-
nides entreposés .
Un point complémentaire a été instruit pour l e
curium : en effet, il peut s'avérer intéressant d'en-
treposer le curium sur des durées bien plus longue s
car l'isotope à vie courte du curium ('"Cm), qui a
une période de dix-huit ans, va très vite se trans -
former en f4uPu . Le mélange ainsi obtenu aprè s
une dizaine de périodes (soit environ deux siècles)
sera moins complexe à gérer lors de la fabricatio n
du combustible de transmutation que le compos é
initial, riche en '44 Cm . Une étude préliminaire, lar-
gement inspirée des travaux menés sur l ' entrepo-
sage de longue durée au titre de l'axe 3 de la loi d u
30 décembre 1991, a donc été menée pour dispo-
ser d ' une première image d ' un entrepôt de curiu m
de durée supérieure au siècle .
C .9-1 Conversion et élaboratio n
du composé solid e
L'objectif est d'obtenir un composé solide à parti r
des solutions nitriques de neptunium, d'améri-
cium et de curium issues des procédés de sépara -
tion . La forme solide choisie est la forme oxyd e
qui présente une bonne stabilité et qui peut êtr e
aisément reprise par l ' acide nitrique ; en outre ,
l ' usage de cette forme est maîtrisé industriellemen t
pour l'uranium et le plutonium .
Le neptunium présente un comportement chi-
mique tout à fait similaire à celui du plutonium .
Il peut donc être converti en oxyde NpO2 et condi -
tionné sous cette forme comme l'est actuellemen t
l'oxyde PuO 2 . Toutefois, la possibilité de gére r
simultanément plutonium et neptunium (et éven -
tuellement uranium) sous la forme (Np,Pu)O 2
(éventuellement (Np, Pu,U) O Z ) a aussi été envisa -
gée : dans ce cas, la concentration en neptuniu m
dans le composé pourrait être ajustée .
Pour l' américium, la forme retenue est la form e
pure AmO> .
La gestion et l ' entreposage de curium sous form e
pure ne sont pas envisageables, en raison de l a
forte chaleur résiduelle à évacuer et de l'impor-
tant niveau de radioactivité de cet élément . Il a
donc été retenu de diluer le curium dans l'oxyd e
d'uranium sous forme d'oxyde mixte uranium -
curium (U,Cm)O7 à une concentration en curiu m
d'environ 10 % . Cette dilution est destinée à faci -
liter la mise en oeuvre des procédés de conversio n
et de mise en forme du composé ainsi que l ' éva-
cuation de la chaleur encore produite par cet élé-
ment pendant l'entreposage . L'oxyde d'uraniu m
joue dans ce cas le rôle de matrice stable sous irra-
diation et permet également d ' envisager des opé-
rations de reprise du curium après entreposage à
l'aide du procédé Purex .
La forme oxyde serait aussi adaptée dans le cas d e
la conversion groupée de l ' uranium, du plutoniu m
et des actinides mineurs .
Plusieurs techniques, en voie sèche ou en voi e
humide, ont été considérées pour la conversion de s
solutions nitriques en oxydes .
La dénitration thermique qui réalise, en une seul e
étape, l ' évaporation, la dénitration et la calcina -
tion, paraît aisée . Toutefois, la nécessité de traite r
un grand volume de gaz pouvant être chargé d e
fines particules d'actinides peut être un handica p
si l'élément traité est sous forme pure : en effet, ce s
fines particules peuvent se déposer sur les diffé -

60
 Les résultats des recherches sur la séparation poussé e
C > Résultats des recherches sur l'entreposage intermédiair e
des actinides mineurs séparé s
rents constituants de l'installation conduisant ains i
à une éventuelle contamination nécessitant d e
lourdes interventions de maintenance .
Parmi les procédés en voie humide, les procédé s
sol-gel et par imprégnation (pour le cas de l' oxyd e
mixte d'uranium et de curium) présentent un inté-
rêt pour fabriquer des particules d'actinide de taille
spécifiée . Néanmoins, leur niveau de dévelop-
pement est insuffisant et il ne sera pas possible d e
démontrer leur faisabilité scientifique avan t
l'échéance de la loi de 1991 .
Autre procédé en voie humide, le procédé d e
précipitation oxalique présente deux avantages :
• être déjà mis en oeuvre industriellement pour l a
conversion du plutonium issu du traitement actuel
des combustibles usés ;
• être largement utilisé dans les laboratoires pou r
la conversion d ' actinides mineurs en oxydes .
La comparaison des méthodes envisagées a condui t
à retenir, dans un premier temps, le procédé d e
précipitation oxalique pour les études de faisabi-
lité scientifique . Des études ont été conduites d e
façon à démontrer avant 2006 la faisabilité d ' ob-
tention d'oxydes d'américium, de plutonium -
neptunium et d' uranium-curium par cette voie .
En ce qui concerne l ' américium, celui-ci forme pa r
précipitation oxalique des composés de structur e
comparable à ceux du plutonium . Cette voie d e
conversion bénéficie donc de l ' expérience indus-
trielle acquise sur le plutonium et d ' une pratiqu e
à l ' échelle du laboratoire pour la fabrication d e
cibles ou de sources (de quelques dizaines à cen-
taines de grammes au maximum par lot) .
Récemment, cette voie a été utilisée avec succè s
dans l' installation Atalante pour la production d ' u n
lot de 100 g d ' oxyde d ' américium 241 dans le cadr e
du programme d ' irradiation de cibles de transmu-
tation (cf chapitre D.5) .
La coconversion oxalique du neptunium, du plu-
tonium et de l'uranium est possible notammen t
après réduction de ces trois éléments à leur plus ha s
degré d'oxydation . La réduction du neptuniu m
peut être réalisée à l'aide d'agents réducteurs et des -
tructeurs de l ' acide nitreux, tels le couple nitrat e
d ' hydroxylammonium (NHA)/nitrate d ' hydrazi-
nium (NH), en présence ou non de nitrate d ' ura-
nium (IV) . La faisabilité scientifique de l a
coconversion à partir d'une solution de nitrates d e
Pu(III), de Np(IV), de U(IV) et de U(VI) a ét é
démontrée en 2004 dans l ' installation Atalante . L e
rendement de précipitation du neptunium est supé -
rieur à 90 %, malgré la faible proportion de cet élé -
ment (vingt fois moins abondant que le plutonium) .
Il est constaté une répartition de manière homo -
gène du neptunium dans l ' oxyde issu de la cocon -
version (répartition proche ou équivalente à cell e
d'une solution solide) .
Les recherches pour la coconversion du curium e t
de l'uranium nécessitent une première phase d'étud e
sur simulants pour la définition des conditions d'éla-
boration des composés réels ; elles s'appuient sur le s
résultats des études de base et de procédés menée s
depuis 1998 dans l ' installation Atalante avec l e
soutien de Cogema dans l'objectif de développe r
des procédés de coconversion oxalique uranium -
plutonium . Ces études menées initialement sur l e
couple U(IV)-Pu(III) ont été récemment étendue s
à d'autres couples d'actinides ou d'actinide-lantha -
nide, en particulier Th(IV)-Pu(III), U(IV)-Ce(III) ,
Np(IV)-Pu(III), Pu(IV)-Ce(III), Pu(IV)-Am(III) .
Pour tous ces couples, hormis les couples Np(IV)-
Pu(III) et Pu(IV)-Am(III) pour lesquels la vérifi-
cation reste à faire, les composés obtenus lors de l a
précipitation correspondent à des oxalates mixte s
de structures analogues . La structure de l'oxalate
du couple U(IV)-Cm(III) s ' apparenterait plutôt à
ceux des couples U(IV)-Nd(III) et U(IV)-Sm(III) .
Les études sur les structures des oxalates U(IV) -
Ln(III) (Ln représentant Ce, Nd, Sm, Gd) sont e n
cours . L'étude de l'oxalate USmGd (structure e t
essais de précipitation batch et continu USmGd) a
donné des premiers résultats satisfaisants ce qu i
devrait conduire à valider (ou non) la possibilit é
d ' obtenir un oxalate mixte U(IV)-Cm(III) pa r
coconversion .
Par la suite, les études prévues mettront au poin t
des procédés permettant de donner au produi t
pulvérulent issu de la conversion des caractéris-
tiques (granulométrie, coulabilité, surface spéci-
fique) adaptées aux opérations de mise en form e
finale pour l ' entreposage .
En complément à ces travaux expérimentaux, les
conditions de mise en oeuvre industrielle du pro-
cédé de conversion doivent être précisées et un e
première image d ' un atelier de conversion définie .
C .9-2 Conditionnemen t
Seul, le cas des oxydes contenant du curium, qu i
pose les difficultés les plus grandes en terme s
d ' évacuation de la chaleur résiduelle et de radio -
protection, a été considéré . En effet, on estime que,
du fait des niveaux de puissance thermique à gérer,
l ' oxyde de neptunium (mélangé ou non au pluto-
nium) peut être géré comme l ' oxyde de plutoniu m
l'est actuellement de façon industrielle, c'est-à-dir e
conditionné sous forme de poudre d 'oxyde dan s
des boîtes entreposées à sec dans des puits . Il en est
de même pour l'oxyde d'américium .
En terme de thermique, le mélange d ' oxydes d ' ura -
nium et de curium est aussi plus contraignant qu e
le mélange des oxydes d'américium, de curium e t
de neptunium (dilué ou non) : c'est pourquoi l'étud e
a été menée sur l'oxyde mixte uranium-curium .
À partir de cet oxyde mixte, deux options sont envi -
61
 sageables pour constituer la forme conditionné e
au sein du colis :
• directement à partir de la poudre d'oxyde issu e
de l'étape de conversion, éventuellement aprè s
compactage ;
• à partir de pastilles obtenues par pressage et/o u
frittage .
L' option " pressé/fritté " permet d ' entreposer u n
matériau dense présentant une conductibilité ther-
mique supérieure à celle de la poudre, facteur favo-
rable pour le dimensionnement thermique .
Cependant, les caractéristiques du curium rendan t
indispensable de réaliser les opérations de pressag e
et de frittage des pastilles en enceinte blindée, l a
mise en oeuvre de cette solution est complexe . E n
outre, la durabilité dans le temps de ces pastille s
n'est pas démontrée aujourd'hui (notamment d u
fait des dégâts d'irradiation) .
La première option, " poudre " , est donc privilé-
giée . Les difficultés qu'elle présente, du fait du tra-
vail sur des produits pulvérulents, lors des opération s
de conditionnement (dispersion d'aérosols et d e
contamination) sont similaires à celles qui ont déj à
été résolues pour le conditionnement de l'oxyde
de plutonium à La Hague. Par principe, la faisa-
bilité de cette option est donc considérée comm e
acquise . De façon détaillée, la voie de référenc e
étudiée consiste à :
• remplir de poudre par écoulement gravitaire un e
boîte primaire fermée par un bouchon serti ;
• disposer quatre boîtes de ce type dans un étui ,
puis fermer cet étui, rempli à l ' hélium afin d e
réduire les risques de corrosion et favoriser le s
échanges thermiques, par un bouchon soudé pou r
constituer la première barrière de confinement .
Le dimensionnement doit prendre en compte le s
éléments suivants :
• la densité de la poudre entreposée, de l'ordre d e
30% de la densité théorique du matériau ;
• la masse linéique de curium de 150 g/m et la
puissance linéique de 3,5 W/cm ;
• la température maximale à coeur de la poudr e
conditionnée . La stabilité thermique de CmO 2
n ' est assurée, d ' après la littérature, que jusqu ' à
400 °C . Au-delà, l'oxyde se réduit en donnant de s
composés sous stoechiométriques et d'autres oxydes
tels que Cm,O 3 . Il n'existe aucune donnée de la
littérature sur le composé (U,Cm)O, . La contraint e
de température à coeur dans la poudre condition-
née a donc été fixée à 400 °C ;
• la tenue de l'étui à la pression interne . L'étui doi t
résister au relâchement total de l'hélium dû à l a
décroissance alpha du curium 244, conduisant à
une pression interne maximale de 45 bars .
Les principales caractéristiques du système reten u
en découlent :
• boîte primaire : diamètre interne 25 mm, hau-
teur 250 mm ;
62
• étui : diamètre extérieur 33,7 mm, épaisseu r
2,6 mm, hauteur 1 m ;
• boîte primaire et étui en acier inoxydable austé -
nitique du type 316 .
C .9-3 Concepts d'entrepô t
L'entreposage des colis d'oxyde d'américium et
d'oxyde de neptunium (sous forme pure ou dilu é
avec du plutonium et de l'uranium) peut être effec-
tué dans des installations similaires aux entrepôts
de plutonium existants : en effet, la puissance ther -
mique des oxydes à gérer est inférieure à celle d u
238Pu . Des contraintes supplémentaires sont certe s
à prendre en compte, en particulier en ce qu i
concerne la protection biologique : elles relèvent
de l ' ingénierie classique et ne nécessitent pas d e
R&D spécifique .
Il en va différemment de l'oxyde de curium don t
la puissance thermique, même sous forme mixt e
uranium-curium, est très largement supérieure à
celle de l'oxyde de plutonium : l'entreposage sous
eau apparaît alors intrinsèquement comme le plu s
performant pour ce qui concerne l ' évacuation d e
la chaleur. Ceci est aussi vrai pour l ' entreposag e
des actinides groupés .
Pour les entrepôts industriels (d'une durée de vi e
de quelques dizaines d'années), les études se son t
limitées à vérifier, par analogie, que le concep t
d ' entreposage sous eau, tel q u ' actuellement prati -
qué pour les combustibles MOX, est adaptable a u
cas du curium . Un bilan thermique montre que
dans un volume similaire à celui d'un assemblage
de combustible, on peut entreposer environ 11 k g
de curium sous forme d'oxyde mixte (U,Cm) O2 ,
dans les colis décrits au chapitre précédent . Sur la
base de 1000 tonnes de combustible usé traitée s
annuellement, la quantité annuelle de curiu m
séparé est de l'ordre de 0,15 tonne . Cet inventair e
annuel représente alors l'équivalent de 14 assem-
blages, à comparer à la capacité unitaire des pis -
cines de La Hague, qui est de 8000 assemblages .
Une estimation tout à fait préliminaire du coût d e
l'entreposage d'attente du curium aboutit à un e
valeur au moins 100 fois supérieure à celle d e
l'entreposage du combustible usé .
Cette solution apparaît donc comme applicable .
Une analyse bibliographique des données d e
base et des principes de dimensionnement d'un e
piscine a été effectuée . Deux configurations ,
l'une avec pompe de circulation et l'autre sans ,
sont envisageables de manière à optimiser l e
dimensionnement . Des configurations du typ e
" assemblage " (regroupement d ' étuis sur plu -
sieurs niveaux dans une structure) ont été défi -
nies (figure C .25) .
Pour valider le dimensionnement du concept d 'en -
trepôt de (U,Cm) O 2 sous eau, il a été procédé à un e
 C Les résultats des recherches sur la séparation poussé e
> Résultats des recherches sur l'entreposage intermédiair e
des actinides mineurs séparés

constitutio n
"assemblages "
pompe s
et échangeurs

o.00

arrivée étui s

remplissage paniers

Figure C .25 : schéma d'un entreposage type piscine de curium .

évaluation du risque de criticité . Le dénoyage es t
très pénalisant et doit être traité au niveau de l ' étud e
du concept d'installation . Par ailleurs, comme pou r
le cas de la poudre (U,Cm) O 7 , la présence de gado-
linium est indispensable et pose de manière géné-
rale au niveau du procédé la question de l a
caractérisation du milieu, la démonstration de cri -
ticité reposant sur cette présence et la conservatio n
du rapport Cm/Gd après la conversion .
Des points techniques resteraient à approfondir,
notamment sur la gestion du risque de criticité e t
sur les dispositifs pouvant être requis pour les ca s
incidentels (fuite d'eau, défaillance des système s
de refroidissement) .
Dans l'hypothèse où le curium serait entreposé su r
des durées supérieures au siècle, de façon à béné-
ficier de la décroissance radioactive de son isotop e
à vie court e ''- 44 Cm en 24OPu, l ' entreposage sous ea u
ne peut être retenu . En effet, un tel mode d'entre-
posage ne présente pas une robustesse suffisant e
vis-à-vis des différents aléas techniques et socié-
taux qui peuvent se produire sur de telles durées .
L'application directe au cas du curium des concept s
d ' entrepôts conçus pour de longues durées (jus -
qu'à 300 ans), en surface ou subsurface, étudié s
dans le cadre de l'axe 3 de la loi du 30 décembre
1991 [CEA-04 c] pour la gestion des colis déga-
geant de la chaleur a été envisagée . Deux types d e
concepts ont été évalués dans les études prélimi-
naires de l'axe 3 .
Le premier concept est basé sur le regroupemen t
des colis primaires (colis de déchets vitrifiés o u
combustibles usés) dans un conteneur dédié à l'en -
treposage de longue durée lui-même placé dan s
un entrepôt . La géométrie (cylindrique) du conte-
neur d'entreposage est conçue de façon à standar-
diser les colis à manipuler, à la fois en terme s
d'encombrement et en termes de dégagement ther -
mique . Ce résultat est obtenu en jouant sur l e
nombre de colis primaires par conteneur :un conte -
neur de hauteur 5,40 m et de diamètre extérieu r
1,20 m contient 7 assemblages de combustible us é
UOX ou 4 assemblages de combustible usé MOX .
Pour les colis de déchets vitrifiés, les dimension s
du conteneur sont de 2,70 m de hauteur et 1,20 m
de diamètre extérieur ; sa capacité est de 6 colis d e
déchets vitrifiés . Ce concept est adapté à la surface
et la subsurface .
Le second concept s ' appuie sur les résultats de l'éva-
luation de l ' aptitude à la longue durée de l ' entre-
pôt E-EV-SE de La Hague conduite par le CE A
et Cogema dans le cadre des études sur l'axe 3

63

984 ,
>
plénu m
A d'entré e
filtre
CI
grill e
anti-intrusion
>
A A
Figure C .26 : concept préliminaire pour l'entreposage de longue durée de curium (à gauche, disposition de s
colis dans deux puits ; à droite, vues de l'entrepôt) .
IGRA-00] . Cette étude a conclu qu ' une installa -
tion de type E-EV-SE présente les qualités, notam -
ment en terme de robustesse, qui permetten t
d'envisager une durabilité à l'échelle d'une cen-
taine d ' années au moins. Elle a aussi donné lieu à
des préconisations pour augmenter cette durée d e
vie . L' idée directrice est d ' utiliser le concept déj à
existant en minimisant les changements de géo-
métrie et en tirant partie des recommandation s
proposées .
Dans le cas particulier du curium, les contrainte s
liées au fort dégagement thermique initial de l'oxyd e
mixte uranium-curium ne permettent pas d e
mettre plus de trente étuis d'un tel oxyde dans u n
conteneur d'entreposage de longue durée de 5,4 m
de hauteur . Trente-trois conteneurs d ' entreposage
de longue durée sont alors nécessaires pour entre -
poser la quantité de curium annuellement sépa-
rée, ce qui conduit à un entrepôt très peu compact.
En effet, sachant qu'un étui contient 150 g d e
curium, on entreposerait alors 4,5 kg de curiu m
dans un volume d'environ 8 m' .
64
4
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38500
coupe A
En revanche, l ' extrapolation du concept basé su r
E-EV-SE conclut à la possibilité d ' entreposer l e
flux annuel de curium indiqué précédemment dan s
9 puits, ce qui est un bon compromis sur le pla n
de la compacité . Ce type d'entrepôt permet en outre
une gestion simple de la criticité (contrôle de l a
géométrie et de la masse) ; toutefois, la gestion des
cas d ' incidents et des éventuelles pertes de refroi -
dissement doit être évaluée précisément .
Afin de confirmer cette première analyse, qui a
été faite par analogie, une étude préliminaire d e
l ' adaptation du concept E-EV-SE au cas particu-
lier de l' entreposage de longue durée d ' oxyde mixte
uranium-curium a donné lieu à une première imag e
(figure C .26) d ' une installation d ' entreposage à se c
d'oxyde mixte d'uranium-curium, conçue pou r
durer plus d ' un siècle . Les étuis constitués lors d e
la phase de conditionnement sont regroupés pa r
dix dans un conteneur, de manière à constituer u n
ensemble manipulable pouvant être transporté e t
disposé dans les puits d'entreposage de l'installa -
tion . Ce conteneur constitue la deuxième barrièr e
de confinement et assure l'espacement géométriqu e
 Les résultats des recherches sur la séparation poussée
C > Résultats des recherches sur l'entreposage intermédiair e
des actinides mineurs séparés
> Procédé avancé de séparation poussée : la pyrochimi e
des étuis et leur protection en cas de chute, la par -
tie inférieure du conteneur pouvant constituer u n
amortisseur qui se déforme en cas d'impact. C e
concept est préliminaire et incomplet et nécessite
en conséquence des études complémentaires pou r
proposer une version optimisée de cet entrepôt .
C .10 Procédé avanc é
de séparation poussée :
la pyrochimie
C .10-1 Introductio n
La pyrochimie se caractérise par l'utilisation d e
solvants non aqueux comme les sels fondus ou le s
métaux liquides qui requièrent des température s
comprises entre 250 °C (fusion des nitrates) e t
1 200 °C (fusion des molybdates) bien plus élevée s
que celles utilisées généralement en hydrométal-
lurgie. Cette particularité permet d ' envisager de s
opérations impossibles par voie aqueuse, telles qu e
la production A. l ' état métallique et la purificatio n
d'éléments très réactifs comme les alcalins, le s
alcalino-terreux, les terres rares et les actinides .
La pyrochimie a déjà été utilisée dans le domain e
nucléaire pour des applications mettant en jeu de s
actinides . Deux voies ont fait l'objet de dévelop-
pements pré-industriels pour le traitement d e
combustible métallique (de type EBR-II ou asso-
cié au concept Integral Fast Reactor) à AN L
(Argonne National Laboratory) et le traitement d u
combustible oxyde des réacteurs rapides de l ' ex-
URSS au RIAR (Research Institute of Atomic
Reactors) . Dans les deux cas, les procédés font appe l
à une étape électrolytique en chlorures fondus (d e
500 à 700 °C) .
C .10-2 Applications envisagée s
en Franc e
Il a été proposé en France, au milieu des année s
1990, d ' évaluer les potentialités de la pyrochimi e
pour extraire les actinides mineurs présents dan s
un raffinat Purex .
L' incapacité des techniques pyrochimiques à sépa -
rer les actinides mineurs entre eux (notammen t
l'américium du curium) et les résultats positifs
rapidement acquis en hydrométallurgie ont fai t
choisir cette dernière comme voie de référenc e
dans la perspective d'une application industriell e
à moyen terme . Cependant, l'évaluation de la pyro -
chimie n'a pas été abandonnée . Un programme d e
recherche a été élaboré en 1999 IBRO-991, pui s
réorienté en 2003 . Les études ont pour objecti f
d'évaluer les performances de ces technictues pou r
traiter les cibles de transmutation (cf chapitre D .5)
LA PYROCHIMI E
• Plus compacts et mieux adaptés à de s
niveaux élevés d'irradiation ou à des composé s
insolubles en milieu aqueux que les procédé s
hydrométallurgiques, les procédé s
pyrochimiques (procédés à haute températur e
entre 250 °C et 1200 °C et en milieu fondu )
pourraient offrir une alternative ou u n
complément au procédé hydrométallurgiqu e
pour le traitement des cibles et des combustible s
de transmutation .
• Les études conduites en laboratoire
comparent les techniques pyrochimiques
capables de séparer sélectivement dans un se l
fondu d'halogénures les actinides des produit s
de fission . Parmi les trois techniques étudiées ,
l'extraction électrolytique sur cathode liquid e
et l'extraction réductrice sel/métal sont plu s
sélectives que les techniques de précipitatio n
fractionnée . Une expérimentation en haute
activité a démontré la faisabilité de l a
récupération électrolytique de l'américium su r
cathode de cadmium liquide à partir d'un e
solution LiCI-KCl . Une autre expérimentation a
montré que l'extraction réductrice dans le
milieu biphasique LiF-AIF3 / AlCu était une voi e
prometteuse pour la coextraction des actinide s
et leur séparation des lanthanides .
• Toutefois, un grand nombre d'incertitudes ,
liées aux performances de séparation et au x
difficultés technologiques de mise en oeuvre
des procédés à haute température et à la
corrosion des milieux, reste à surmonter avan t
d'envisager un déploiement de ces méthode s
à une échelle significative .
et les combustibles usés qui seront produits par l a
quatrième génération de réacteurs, actuellemen t
en cours de conception .
La pyrochimie est réputée présenter les avantage s
suivants : la compacité (nombre réduit d'opération s
sur des solutions concentrées), l ' utilisation de sol -
vants résistant A. l'irradiation (possibilité de traite r
des objets irradiés après des temps courts de refroi -
dissement), des contraintes de criticité plus favorable s
q u ' en milieu aqueux, enfin, l'aptitude à dissoudr e
des composés jugés insolubles en milieu aqueux .
Au vu de ces propriétés, la pyrochimie pourrai t
être utilisée pour traiter les combustibles et cible s
de transmutation, car on est alors amené à mani-
puler et à traiter des objets très irradiés, fortemen t
chargés en actinides mineurs et composés de maté -
riaux pouvant s ' avérer difficiles à traiter par le s
procédés aqueux .
Concernant le traitement des combustibles usé s
des réacteurs de quatrième génération, la pyro-
chimie pourrait compléter (voire à terme rempla-
cer) l'hydrométallurgie pour quatre des six concepts
aujourd'hui retenus . C'est notamment le cas pou r
la filière à sels fondus (cf chapitre D.4-6) où l'uti-
lisation du milieu sels fondus pour le traitement
65
 est évidente : on évite ainsi un changement d e
milieu, tout en réduisant le nombre de conversion s
chimiques .
C .10-3 Programme de recherch e
Pour les diverses applications potentielles, il étai t
nécessaire d'évaluer les performances en fonction d e
critères variés (performances en termes de récupé-
ration et de séparation, conditions opératoires ,
déchets . . .) .
La période 1999-2005 a été dédiée aux études de bas e
conduites à l'échelle du laboratoire en réduisant le s
développements technologiques à ce qui semblai t
nécessaire pour l'obtention de résultats représenta -
tifs et pour une juste appréciation des conditions opé -
ratoires . Le programme a donc été orienté autour
de quatre grands axes :
• consolidation des connaissances sur les concepts et
procédés pyrochimiques décrits et testés à l'étranger ;
• exploration de voies nouvelles par rapport à celle s
déjà connues ;
• réalisation d'expériences de démonstration sur de s
matériaux représentatifs, comme les cibles Ecri x
avant et après leur irradiation dans Phénix (cf cha-
pitre D.5-4) ;
• présélection de procédés adaptés aux cibles et combus-
tibles à traiter et études des systèmes associés .
C.10-4 Collaborations
et outils expérimentau x
Les équipes impliquées ont participé à la créatio n
de réseaux nationaux et internationaux regrou-
pant des chercheurs spécialistes des milieux sel s
fondus . Sur le plan national, on retiendra le s
collaborations CEA-CNRS-Universités via le s
groupements de recherche Practis-Paris et Gedeon -
Gedepeon .
Sur le plan international, on notera :
• les collaborations entre les principaux institut s
européens initiées par les projets de recherche euro-
péens et le réseau d'excellence Actinet ;
• les collaborations internationales avec les orga-
nismes étrangers permettant les échanges d'infor-
mation et de chercheurs entre des laboratoires ayan t
une longue expérience dans le domaine de la pyro -
chimie nucléaire : ANL (Etats-Unis), RIAR e t
1 ' Institute of High Temperature Electrochemistry
(Russie), JAERI-JNC et CRIEPI (Japon) .
Un ensemble d'outils pour des études électrochi-
miques, spectrophotométriques (UV-Visible, Laser
Induced Plasma Spectrophotometry), RMN à haut e
température et EXAFS a été spécifiquement adapt é
aux milieux sels fondus et métaux liquides . Il donn e
des informations thermodynamiques et structu-
rales sur les produits de fission et les actinides dan s
les milieux étudiés .
66
En parallèle, des appareillages instrumentés on t
été conçus en environnement non nucléaire, nucléa-
risés en boite à gants, puis en caisson blindé dan s
l'installation Atalante pour permettre la réalisa -
tion d'expériences de séparation par électrolys e
dans un sel fondu ou par extraction réductric e
sel/métal . De même, au CNRS, un programme d e
recherches sur les sels fondus a été mis en place a u
début de l'année 2004 .
C .10-5 Résultats expérimentau x
• GÉNÉRALITÉS
Les résultats des études de séparation des actinides
menées en France et à l ' étranger conduisent à pri-
vilégier le milieu halogénure fondu (chlorure et/ou
fluorure d'alcalins et/ou d'alcalino-terreux) dan s
une gamme de température allant de 400 à 900 °C .
La chimie de l'uranium, du plutonium et du nep-
tunium dans les halogénures fondus est décrite dans
la littérature ouverte . Celle de l'américium a fai t
l'objet de nombreuses études ces dernières année s
et est maintenant relativement bien connue dan s
les chlorures fondus . Difficile à mettre en oeuvr e
(coût, protection biologique), celle du curium n' a
pas encore été explorée .
En contrôlant le degré d'oxydation du bain sali n
(par ajout d'un métal ou d'ions fluorures), il sembl e
possible de stabiliser les actinides mineurs au degr é
(III) et d' envisager leur coextraction (à vérifier pou r
le curium) ; ceci peut être étendu au plutonium e t
permettre une coextraction de l'ensemble de s
transuraniens . Parmi les techniques séparatives
envisageables, la voie électrolytique et la voie pa r
extraction sel/métal présentent une meilleure sélec -
tivité que les précipitations fractionnées .
• SÉPARATION PAR VOIE ÉLECTROLYTIQU E
La technique de récupération/séparation d 'actinides
par électrodéposition sur cathode solide inerte dan s
LiCI-KC1 à 500 °C a été initialement abordée dan s
l'élaboration d'uranium métallique . L'américium ,
qui peut être présent dans le sel sous les deux degré s
d'oxydation (II) et (III), se partage suivant la réaction :
2 AmIIII)set+ Amdépôt <=> 3 Am ( II )Se t
De fait, sa récupération sous forme de métal à l a
cathode va être limitée . L'ajout d'ions fluorure s
déplace l'équilibre vers la formation d'américiu m
métallique (ce qui a un effet positif sur le taux d e
récupération), mais a l ' inconvénient de générer u n
sel à la fois chloré et fluoré, plus difficilemen t
gérable en terme de déchet .
L'utilisation d'une cathode liquide, active chimi-
quement, présente de nombreux avantages par rap -
port à celle d'une cathode solide inerte . Elle permet :
• de stabiliser l'américium dans le dépôt ;

Les résultats des recherches sur la séparation poussé e
C > Procédé avancé de séparation poussée : la pyrochimi e
• de rendre possible une extraction groupée du plu-
tonium, du neptunium et de l'américium, le com-
portement du curium n 'étant pas connu à ce jour ;
• d'éviter l'entraînement de sel dans les dépôts ;
• d'éviter les opérations de chargement/décharge-
ment liés à l'emploi de cathodes solides permet -
tant d'envisager la conception d'électrolyseur s
fonctionnant en régime semi-continu .
Les chercheurs américains de l'ANL ont reten u
comme matériau cathodique le cadmium, car facil e
à distiller ; les actinides peuvent être récupérés sou s
forme de lingot après distillation sous vide du dépô t
cathodique . La faisabilité de la récupération d u
plutonium sur cadmium liquide a ainsi été démon -
trée à ANL .
Un test similaire sur l'américium a été réalisé débu t
2003 à Atalante (figure C.27) .
Cet essai exploratoire, réalisé avec un électroly-
seur implanté en cellule blindée de haute activité ,
a montré que l'appareil était bien adapté à l'étud e
des mécanismes d'électrodéposition, mais ne conve -
nait pas pour une évaluation des performances d u
procédé du fait, d'un faible courant d'électro-
déposition, d'un renouvellement insuffisant d e
l'interface sel/cadmium et d'une dispersion d e
l'américium électro-déposé sur les différents maté-
riaux de la cathode liquide (creuset, pilon, ame-
née de courant) . La conception de l'électrolyseu r
doit donc être revue avant de lancer de nouvelle s
expériences de récupération d ' actinides seuls o u
en mélange .
Un essai de séparation électrolytique actinides/lan -
thanides (simulé par un mélange de plutonium e t
de néodyme) sur cathode de cadmium liquide a
également été réalisé fin 2003 (figure C.28) . Son but
est de récupérer le plutonium dans le cadmium e t
d ' évaluer la quantité de néodyme entraînée avec
le plutonium (le néodyme étant le plus pénalisan t
des lanthanides) . Mené avec une solution LiCI-
KC1-PuC 1 3 (1,55 % en masse)-NdC 1 3 (0,98% en
masse) et à potentiel contrôlé, cet essai révèle que
Figure C .28 : phases salines (LiCI-KCl-NdCl l-PuCt3l et métallique (Cd-Nd-Pul après refroidissement et démoulag e
(â gauche : bloc démoulé, à droite : vue de dessous de la phase métallique) .
AmO 2 (2,93 g )
si/
Cl2 + C Carbochloration de AmO 2 (450-500 °C) LiCI-KCl (400 g )
AmCl x (2,7 10- 2 mol/kg )
Électrodéposition de Am dans
Cd (25 g) Cd à potentiel imposé, à 500 ° C AmClx-LiCl -KC l
et pendant 60 h
Am-Cd (récupération Am -40%, rendement faradique -56% )
Figure C .27 : schéma de principe de l'expérimentation d'électrodépositio n
d'américium métallique dans le cadmium liquide .
seulement 79 % du plutonium sont récupérés dan s
le cadmium qui contient de plus environ un quar t
du néodyme présent initialement dans le sel . Ces
performances de séparation sont insuffisantes . Pour
la séparation américium/néodyme, les performances
s'annoncent encore plus faibles d'après les donnée s
thermodynamiques de la littérature . Le cadmiu m
n ' est donc pas approprié pour une séparation effi -
cace des actinides et des lanthanides .
La performance de la séparation actinides (III)/ lan-
thanides (III), dépend principalement de la nature
de la cathode métallique . Parmi les métaux à ba s
point de fusion, l ' aptitude à la séparation actinides/
lanthanides serait dans l'ordre suivant : aluminium
et gallium > bismuth > zinc > cadmium .
Le bismuth peut être écarté pour deux raisons :
d'une part, le gain sur la performance de sépara -
tion par rapport au cadmium est faible et, d'autr e
part, sa distillation pour la récupération des élé-
ments extraits est difficile . Le zinc, dont l ' apti-
tude à la séparation est inférieure à celle du bismuth ,
a de plus l'inconvénient de dissoudre faiblemen t
les actinides . L'aluminium semble prometteur,
bien que son point de fusion soit assez élevé (660 °C) .
L'aptitude du gallium à dissoudre les lanthanide s
(cérium) et les actinides (plutonium) a été mesu -
67
 rée en fonction de la température (500-800 °C) .
Ces données expérimentales, comparées à celle s
disponibles dans la littérature sur l'aluminium ,
permettent de conclure que l'aluminium est u n
meilleur solvant pour la séparation entre pluto-
nium et cérium que le gallium . Cette conclusio n
devrait être confirmée pour la séparation entr e
actinides et lanthanides .
'SEPARATION PAR EXTRACTIO N
RÉDUCTRICE SEL/MÉTA L
Cette technique consiste, après dissolution d u
combustible ou de la cible dans un bain salin, à
extraire dans un premier temps les métaux noble s
des produits de fission par un premier contact ave c
un métal peu réducteur (par exemple le zinc), pui s
à séparer sélectivement les actinides des produits
de fission restants (principalement les lanthanides )
par un second contact avec un alliage réducteu r
(réducteur chimique + solvant métallique) .
Dans son principe, la séparation par extraction réduc -
trice par pyrochimie est comparable à une opéra-
tion d'extraction liquide-liquide d'un procéd é
hydrométallurgique . Dans notre cas, on est en pré -
sence de deux phases liquides non miscibles (un e
phase saline et une phase métallique) qui sont mise s
en contact intime pour permettre le transfert de s
actinides de la phase saline vers la phase métallique .
Une étude comparative a montré que les meilleure s
performances de séparation actinides/lanthanide s
sont obtenues en milieu fluorure fondu plutôt qu'e n
milieu chlorure . Le système sel/métal a ensuite été
optimisé dans le but d'accroître la séparatio n
actinides/lanthanides : LiF-AI F 3 (85-15 % molaire) /
Al-Cu (78-22 % molaire) semble être le plus pro-
metteur. L'aluminium joue à la fois le rôle de réduc-
teur et de solvant métallique.
Les mesures entreprises avec ce système sel/méta l
à une température de 830 °C montrent que les acti-
nides tels que le plutonium et l'américium et le s
lanthanides se partagent entre les deux phases . O n
retrouve environ cent fois plus d'actinides dans l a
phase métallique que dans la phase saline alors qu e
les lanthanides restent de préférence dans la phas e
saline . Ainsi, plus de 99% du plutonium et d e
l ' américium peuvent être récupérés du bain sali n
en un seul contact (pour des masses de sel et d'al-
liage mises en oeuvre équivalentes) et séparés de s
lanthanides qui, en grande proportion, demeuren t
dans le sel .
En fin d'année 2003, un essai de séparatio n
(Pu+Am)/(Nd+La+Eu+Sm) a été réalisé à
Atalante . Les analyses des prélèvements des deu x
phases à l'issue de l'essai confirment les résultat s
obtenus antérieurement avec les éléments étudié s
séparément.
68
En 2005, un essai en haute activité a été réalisé afi n
de confirmer et de compléter les résultats obtenu s
en 2003 . Pour cette expérience, un contacteu r
liquide-liquide télé manipulable, adapté aux tem-
pératures visées, a été construit et installé à Atalante .
Les coefficients de distribution de l ' uranium et d u
neptunium ont été mesurés et celui du curiu m
estimé (en opérant sur des traces) . Ils sont du mêm e
ordre de grandeur que ceux du plutonium et d e
l'américium . Ces résultats confirment les poten-
tialités de ce système biphasique pour opérer de s
coextractions d'actinides mineurs ou de l'ensembl e
des actinides avec une séparation effective vis-à -
vis des lanthanides .
La présence de cuivre peut s ' avérer pénalisante
dans certaines voies de désextraction des actinides .
La substitution de l'alliage Al-Cu par de l'alumi-
nium pur a donc été étudiée . L'aluminium per -
met l'obtention de performances équivalentes e n
termes de récupération et de séparation .
En parallèle, une réflexion a été initiée sur la mis e
en oeuvre de contacteurs sel/métal à multi-étage s
et à haute température . Les principaux travaux su r
les contacteurs sel/métal ont été réalisés par ANL .
On retiendra que :
• le renouvellement de l'interface métal — sel es t
fondamental pour atteindre des performance s
d'extractions élevées ;
• la cinétique d'extraction semble suffisammen t
rapide pour ne pas être un critère à prendre e n
compte lors de la conception de l'appareillage ;
• les problèmes de corrosion liés à l'agressivité de s
phases en présence peuvent être résolus sans dif-
ficultés incontournables par la mise en oeuvre u n
bain salin chloruré ;
• les caractéristiques physico-chimiques des sys-
tèmes proposés laissent prévoir des dimension s
modestes d'appareillage, compte tenu des débit s
de traitement prévisibles .
Les quatre grands types de contacteurs, colonn e
gravitaire à garnissage, colonne à plateaux centri-
fuges, mélangeur — décanteur et extracteur cen-
trifuge sont possibles . Dans un premier temps, un e
colonne de 25 mm de diamètre et de 1 m de hau-
teur a été construite ; elle est actuellement en cour s
de caractérisation avec un système froid (galliu m
liquide-eau) . À terme, elle sera aménagée pou r
fonctionner à haute température sur les système s
sel/métal testés pour la séparation des actinides e t
des produits de fission .
C .10-6 Conclusion et perspective s
Les chercheurs disposent aujourd'hui de moyen s
analytiques et d'installations en milieu radioactif .
Ces outils sont employés à mieux comprendre l a
chimie des actinides et des produits de fission dan s

Les résultats des recherches sur la séparation poussé e
—
C > Procédé avancé de séparation poussée : la pyrochimi e
> Conclusion : évaluation de la séparation poussé e
les sels fondus et les métaux liquides de façon à
développer des techniques séparatives de manièr e
rationnelle .
La pyrochimie est évaluée en vue du traitemen t
des cibles ou combustibles dédiés à la transmuta -
tion d'une part, et des combustibles de Génératio n
IV, d ' autre part . Parmi les techniques pyrochi-
miques connues, les plus sélectives sont la sépara -
tion électrolytique en milieu chlorure fondu e t
l'extraction réductrice sel/métal .
Pour la récupération des actinides par voie élec-
trolytique, l' utilisation d ' une cathode liquide active
à la place d'une cathode solide inerte est sédui-
sante . Elle permettrait la coélectrodéposition d e
tous les actinides et réduirait l'entraînement de se l
avec les actinides . Le cadmium, proposé comm e
cathode liquide par ANL, ne semble pas appro-
prié pour une séparation des actinides des lantha-
nides . D'autres matériaux (aluminium, gallium )
ont fait l'objet d'évaluations et ont confirmé leur s
potentialités. La conception d'électrolyseurs ins-
trumentés, utilisables en téléopération, doit êtr e
également améliorée pour poursuivre les expéri-
mentations . Ce développement pourrait être men é
conjointement avec des organismes internationau x
ayant une longue expérience dans ce domaine, te l
que ANL .
En ce qui concerne la récupération des actinide s
par extraction réductrice sel/métal, il est possibl e
d'utiliser les chlorures ou les fluorures fondus ;
cependant, la séparation des actinides des lantha-
nides est plus sélective dans ces derniers, notam-
ment dans le système LiF-Al F3/Al . Cette techniqu e
semble la plus prometteuse pour récupérer, en u n
nombre d 'étapes réduit, 99,9 % des actinides san s
extraire les lanthanides . Toutefois, il n'existe pa s
encore aujourd'hui d'exemples industriels, met -
tant en oeuvre des contacteurs sel/métal à haut e
température et à multi-étages .
Malgré les progrès récents [LAC-05 J, un gran d
nombre d'incertitudes demeure encore quant au x
potentialités de la mise en oeuvre de la pyrochimi e
à grande échelle dans le domaine nucléaire e t
notamment concernant :
• les performances de séparation puisque la démons -
tration d ' une récupération de 99,9 % des actinide s
reste à faire ;
• la réextraction des actinides à partir de l'alumi-
nium et le comportement des produits de fissio n
autres que les métaux nobles et lanthanides (Zr ,
Cs . . .) ;
• le développement des contacteurs ;
• le coût des contraintes opératoires (installation s
en haute activité et sous atmosphère inerte) ;
• la corrosion des appareils qui ne pourra être réel -
lement abordée que lorsque le milieu salin aur a
été cié imttvement sélectionné ;
• la gestion des déchets secondaires : répercussion s
de la nature du sel (chlorure ou fluorure) sur le s
opérations de traitement et de confinement des sel s
usés, déchets technologiques d'un type nouvea u
provenant des étapes séparatives, mais surtout de s
étapes amont et aval (par exemple métaux et céra -
miques) . C ' est sur ces points que pourront porte r
les études à venir.
C .11 Conclusion : évaluatio n
de la séparation poussé e
Les recherches ont évalué la faisabilité de la sépa-
ration des actinides mineurs (américium, curiu m
et neptunium) et de certains produits de fissio n
(technétium, iode et césium) des solutions d e
haute activité issues du traitement des combus-
tibles usés . La démarche suivie a consisté, d'un e
part, à développer des procédés d ' extraction spé-
cifique et, d ' autre part, à adapter les opération s
du traitement actuel des combustibles usés .
Américium et curiu m
La faisabilité de la séparation poussée n'apparais-
sait pas facilement accessible lors de l'enclenche -
ment des recherches . En effet, la solution d e
dissolution du combustible usé est constituée d'es -
pèces chimiques qui présentent des propriétés trè s
voisines . C'est donc une nouvelle chimie de la sépa -
ration qu'il a fallu développer, en concevant, syn-
thétisant et testant, sur solutions radioactive s
représentatives, une centaine de nouvelles molé-
cules très sélectives .
Les résultats acquis à ce jour montrent que la récupé-
ration de 99,9% de l'américium et du curium en
vue d'une gestion différenciée est possible en labo -
ratoire, ce qui en démontre la faisabilité scientifique .
Une confirmation expérimentale, sur quelque s
dizaines de litres de solution de haute activité e t
avec des appareils d'extraction de taille représen-
tative de l'échelle industrielle, a été obtenue e n
2005 . Elle conforte la faisabilité technique .
Une première image, certes incomplète, de ce que
pourrait être un atelier industriel de séparatio n
de l'américium et du curium, a été établie sur l a
base des données expérimentales disponibles . Cett e
analyse préliminaire n'a révélé aucun point blo-
quant, mais il conviendrait maintenant de la com-
pléter pour conclure quant à la faisabilit é
industrielle .
Neptuniu m
Les expérimentations à échelle réduite prouven t
que la récupération de 99% du neptunium conten u
dans le combustible usé est envisageable en adap -
tant le procédé Purex .
En 2005, un essai à plus grande échelle sur plu -
sieurs dizaines de litres de solution de haute acti-
vité l'a confirmé .
69
 Technétium
Le procédé Purex adapté à la séparation du nep-
tunium devrait être aussi apte à extraire la part d u
technétium solubilisée lors de la première étape d e
traitement du combustible usé avec un taux d e
récupération supérieur à 95 % . L' expérimentatio n
à plus grande échelle sur le neptunium n ' a pas per -
mis de le confirmer, probablement à cause d' une
teneur résiduelle élevée de zirconium dans le sol-
vant perturbant la désextraction du technétium .
Pour la partie insoluble dont l'abondance est fonc-
tion de la nature du combustible et de son temp s
de passage en réacteur, la recherche de condition s
de mise en solution compatibles avec le procéd é
Purex reste infructueuse .
Iod e
Les résultats des expériences à l'échelle du labora-
toire et d ' un pilote montrent qu 'il est possible de
récupérer sélectivement plus de 99 % de l ' iod e
contenu dans le combustible usé .
Les méthodes proposées sont adaptées aux procé-
dés mis en oeuvre industriellement pour la gestion
de cet élément lors du traitement du combustibl e
usé . Les techniques mises au point pour piége r
l ' iode et décontaminer les filtres à iode sont poten-
tiellement industrialisables .
Césiu m
La récupération de 99,9 % du césium présent dan s
la solution de produits de fission a été réalisée ave c
succès en laboratoire . Les résultats des expérimen-
tations sont jugés compatibles avec un développe -
ment à une échelle plus importante . La récupératio n
du césium serait possible en mettant en oeuvre u n
procédé d ' extraction par solvant qui compléterai t
le procédé actuel de traitement des combustibles .
Les objectifs fixés aux études de séparation pous-
sée sont atteints .
Pour l'américium, le curium et le césium, le s
recherches ont été conduites en veillant constam-
ment à détecter les difficultés de mise en oeuvre .
Les voies qui semblaient délicates, voire rédhibi-
toires dans la perspective d ' une industrialisatio n
future, ont été écartées au cours des études, ce qu i
permet d'être confiant dans la viabilité des procé-
dés développés .
Les techniques étudiées pour la séparation du nep-
tunium, du technétium et de l'iode proviennen t
du procédé actuel de traitement des combustible s
usés . Leur aptitude à franchir les étapes condui-
sant à l'industrialisation est confortée par le retou r
d ' expérience d ' une pratique industrielle éprouvé e
depuis des décennies .
Après près de quinze ans de recherches, on dis -
pose donc de techniques de séparation validées su r
solutions réelles .
70
Futurs développements -
C .12
Séparatio n
Des développements conséquents sont encore néces -
saires en vue d ' une mise en oeuvre industrielle .
Dans un premier temps, les recherches s 'inscriron t
dans la continuité de celles menées ces dernière s
années pour démontrer la faisabilité technique de s
procédés . Pour la suite, l'objectif industriel devra
d ' abord être énoncé, puis précisé sous la forme d ' u n
cahier des charges fixant les performances atten-
dues, afin de cibler les actions nécessaires à la pour -
suite du développement .
De premières directions à suivre pour les recherche s
à venir sont présentées ci-après même si, dans l e
détail, elles seront fonction des décisions attendue s
à l'issue de la loi du 30 décembre 1991 et de l'envi-
ronnement économique qui prévaudra dans le futur .
La démonstration de la faisabilité technique de l a
séparation des actinides mineurs sera suivie de test s
conduits de façon à optimiser les procédés en fonc -
tion de l'objectif industriel . Pour les procédés nou-
veaux, il s'agira d'affiner l'enchaînement de s
différentes étapes et de déterminer les réactifs le s
plus performants . Basé sur des acquisitions expé-
rimentales associées à de la modélisation, ce pro -
gramme permettra d'estimer les performances d u
procédé dans des conditions opératoires variées .
Dans ce cadre, la nature de certains réactifs ou l a
formulation des molécules d'extraction sera, s i
nécessaire, modifiée pour réduire les coûts d'ap-
provisionnement ou s'affranchir de difficultés d e
gestion des effluents .
L'endurance des opérations de recyclage des sol-
vants est un point essentiel à garantir dans la pers-
pective d'une industrialisation du procédé . Teste r
l'endurance des solvants et des opérations de recy-
clage doit se poursuivre et pourrait conduire, le ca s
échéant, à développer des procédés de régénéra -
tion spécifiques .
Il semble possible de dimensionner la plupart des
appareils d'extraction conventionnels des procédé s
de séparation poussée . Certaines opérations, en par-
ticulier celles associées au recyclage des solvants, on t
nécessité le développement de contacteurs spéci-
fiques de petite taille . Le dimensionnement des appa -
reils industriels devra s'accompagner d'essais d e
qualification sur des maquettes de plus grande taille .
Dans une démarche de progrès par étapes, les sys-
tèmes étudiés dans le cadre de l ' initiativ e
Génération IV, dont les premiers pourraient êtr e
disponibles à l 'horizon 2035, ont notamment comm e
objectif de minimiser les déchets . Pour atteindre
cet objectif, une option envisagée pour certains de
ces systèmes serait de réaliser le recyclage intégra l
des actinides et donc de mettre en oeuvre la sépa-
ration groupée . Ces études bénéficieront des acqui s
 Les résultats des recherches sur la séparation poussé e

C > Conclusion : évaluation de la séparation poussé e

> Futurs développements - Séparatio n

des recherches de séparation conduites dans l e
cadre de l'axe 1 .
Sur la base de l ' expérience acquise lors de la réa -
lisation des usines de La Hague (UP2-S00 et UP3 )
ou de l'ajout d'ateliers à ces usines, il faut comp -
ter, a minima, une dizaine d'années de développe -
ment pour passer de la faisabilité technique à l a
phase de construction de l'atelier et cinq ans sup -
plémentaires pour la mise en service industrielle .
Ces durées sont à moduler en fonction des cahier s
des charges et des choix industriels . À l'horizon
2015-2020, une installation capable de sépare r
quelques kilogrammes d'actinides mineurs pour -
rait être mise en service dans le cadre d'une expé -
rimentation internationale de transmutation dan s
un réacteur à neutrons rapides .
Par ailleurs, les travaux relatifs aux procédés pyro -
chimiques ont permis d' explorer différentes voie s
et de retenir l'extraction par métal fondu comm e
la plus prometteuse pour répondre aux objectif s
de séparation . Le programme pourra se pour -
suivre dans l' objectif de démontrer la faisabilité
scientifique de cette voie, avec des expérimenta -
tions sur des combustibles ou cibles réels irradiés ,
issus des expériences de transmutation en cour s
dans Phénix .

71
Les résultat s
des recherche s
sur la
transmutation /


Les résultats des recherches sur la transmutatio n

> Sommaire

D .1 Introduction 74

D .2 Transmutation en réacteur 74
D .2-1 Physique de la transmutation 74
D .2-2 Bilan neutronique en réacteur 75
D .2-3 Transmutation et fonctionnement du réacteur 77
D .2-4 Capacité théorique de transmutation des actinides mineurs 78

D.3 Données et méthodes de calcul 78

D.4 Filières de transmutation 79

D .4-1 Modes de transmutation 80
D .4-2 Incidence de la gestion du plutonium 81
D .4-3 Transmutation des produits de fission à vie longue 81
D .4-4 Transmutation des actinides mineurs
en réacteurs électrogènes (rapide et thermique) 82
D .4-5 Transmutation des actinides mineurs en systèmes dédiés 86
D .4-6 Filière basée sur le cycle thorium-uranium 92

D.5 Fabrication des combustibles et cibles ,

et expériences de transmutation 94
D .5-1 Introduction 95
D .5-2 Études des matériaux de structure 95
D .5-3 Fabrication pour la transmutation en mode homogène 96
D .5-4 Fabrication pour la transmutation en mode hétérogène 99
D .5-5 Fabrication pour la transmutation en mode dédié 11 0
D .5-6 Cibles de transmutation des produits de fissio n
à vie longue en mode hétérogène 11 2
D.6 Conclusion : évaluation de la transmutation 11 3
D.7 Transmutation : développement durable et perspectives 114

73
D .1 Introductio n
Après la séparation poussée, la transmutation consist e
à éliminer les radionucléides à vie longue, en trans -
formant leurs noyaux en noyaux non radioactifs
ou à vie plus courte .
Cette transformation est réalisable en bombardant
les noyaux à transmuter par des particules élémen -
taires comme les photons, les protons ou les neutrons.
L' utilisation de photons n' est pas retenue, compte
tenu du rendement très faible de l'interaction pho-
ton-noyau . La transmutation par interaction directe
de protons n'est pas rentable car elle nécessite de s
protons de haute énergie pour vaincre la force d e
répulsion (entre deux charges électriques de mêm e
signe) qui s ' oppose à leur rapprochement du noyau .
Neutre électriquement, le neutron satisfait au mieu x
les critères recherchés pour la transmutation . Il est
présent et disponible en grande quantité dans le s
réacteurs nucléaires ; il est à ce titre remarquabl e
de constater que la meilleure voie de recyclage de s
radionucléides est de les réinjecter dans une instal-
lation du même type que celle qui les a créés .
La possibilité de cette transmutation à l ' aide d e
neutrons était acquise dès avant la loi d u
30 décembre 1991 . Les études ont été conduites
dans le but d'évaluer de façon approfondie les pos -
sibilités d'un recyclage en réacteur nucléaire de ces
éléments et de déterminer les domaines d'énergi e
des neutrons les plus appropriés pour la transmu-
tation des actinides mineurs (américium, curiu m
et neptunium) et de certains produits de fissio n
(technétium, iode et césium) .
Pour la mise en oeuvre de la transmutation ,
correspondant à sa faisabilité technique, les étude s
ont porté sur l'utilisation des filières de réacteur s
existants (réacteurs à eau sous pression du par c
actuel ou réacteurs à neutrons rapides à caloporteur
sodium) et de réacteurs de technologie innovante
comme les réacteurs à neutrons rapides à calo -
porteur gaz . Les systèmes hybrides (réacteur sou s
critique couplé à un accélérateur) et les réacteur s
à sels fondus ont aussi été étudiés . Le mode d e
recyclage des radionucléides, qui peuvent êtr e
dilués dans le combustible nucléaire (recyclag e
homogène) ou concentrés dans des cibles spéci-
fiques (recyclage hétérogène), a constitué l'un de s
paramètres d'étude .
La démonstration de la faisabilité technique a éga -
lement nécessité de développer de nouveaux type s
de combustibles adaptés à la transmutation et d e
mettre au point des cibles contenant des actinide s
mineurs et des produits de fission sous form e
concentrée. Les propriétés des matériaux consti-
tutifs des combustibles et des cibles et les procédé s
d'élaboration nécessaires ont été évalués . Un larg e
programme d ' irradiations en réacteurs (HFR ,
BOR 60, Phénix), utilisant notamment des flux
de neutrons rapides, a été engagé pour tester l e
comportement sous irradiation des combustible s
et cibles spécifiques .
D .2 Transmutatio n
en réacteu r
D .2-1 Physique de la transmutatio n
Lorsq u ' un neutron entre en collision avec un noyau ,
il peut rebondir sur le noyau ou bien pénétrer dan s
celui-ci . Dans ce second cas, le noyau, en capturan t
le neutron, acquiert un excès d'énergie qu'il v a
libérer de différentes manières :
• en éjectant des particules (un neutron par exemple )
et en émettant un rayonnement ;
• en émettant seulement un rayonnement ; on parl e
dans ce cas de réaction de capture puisque le neu-
tron reste captif du noyau ;
• en se scindant en deux noyaux de taille plus o u
moins égale et en émettant simultanément deux à
trois neutrons ; on parle ici de réaction de fissio n
durant laquelle une importante quantité d ' énergi e
est délivrée .
La probabilité q u ' un neutron a de provoquer un e
réaction de capture ou de fission est évaluée à par -
tir respectivement de la section efficace de captur e
et de la section efficace de fission . Les sections effi -
caces sont fonction de la nature du noyau et d e
l' énergie du neutron . Les noyaux de petite taille o u
noyaux légers (comme les produits de fission) n e
sont sujets qu ' aux réactions de capture, les noyau x
de grande taille ou noyaux lourds (comme les acti-
nides) aux réactions de capture et de fission . L'énergie
des neutrons émis par fission est d ' environ 2 MeV,
ce qui correspond à une vitesse de 20000 km/s . À
cette vitesse, ils interagissent peu avec les noyaux .
À plus faible vitesse, la probabilité qu'ils interagis -
sent avec un noyau augmente .
La figure D .1 donne, à titre d ' exemple, les sections
efficaces de l ' américium 241 . Pour un neutro n
d ' énergie inférieure à 1 eV (domaine des neutron s
lents ou thermiques), la section efficace de captur e
est prédominante ; la capture est environ cent foi s
plus probable que la fission . C'est également le ca s
pour une énergie allant de 1 eV à 1 MeV (domain e
des neutrons épithermiques où les captures o u
fissions se produisent à des niveaux précis d'éner -
gies, expliquant les oscillations). Au-delà de 1 Me V
(domaine des neutrons rapides), pour le noya u
241 Am, les fissions deviennent plus probables qu e
les captures .
La transmutation d ' un radionucléide peut se réa-
liser soit par capture d'un neutron, soit par fission .
Les noyaux des produits de fission, tels que le tech -
nétium, l ' iode et le césium, peuvent uniquement se
transformer par capture . Par exemple, le schéma


Les résultats des recherches sur la transmutatio n

> Introductio n
> Transmutation en réacteu r

section efficace (en barns )

A

10 00 0

1 00 0

10 0

10 MI
pw~~
MW p " ms.u
1

0, 1

0,01
i,
>
10- 5 10- 4 10-3 0,01 0,1 1 10 100 1 03 10 4 10 5 10 6 10 '
énergie (en eV )

Figure D .1 : sections efficaces de capture (en noir) et de fission (en rouget sur 241Am en fonction de l'énergie des
neutrons . Les sections efficaces, extraites de la base européenne JEFF-3 .0, sont données en barns (10- 24 cm 2 ) .

de transmutation du technétium 99 est reporté su r
la figure D .2 . Il donne, par capture d ' un neutron ,
du technétium 100 qui, après émission instantané e
de rayonnements gamma, se désintègre avec un e
période de 15,8 s en ruthénium 100 qui est stable .
Les actinides mineurs peuvent à la fois subir de s
réactions de fission et de capture . Par fission, il s
sont transformés en radionucléides, majoritaire -
ment à vie courte, voire en noyaux stables . En
moyenne, les noyaux provenant d'une fission subis -
sent quatre décroissances radioactives, de périod e
n ' excédant pas généralement quelques années, avan t
de devenir stables .
Par capture, ils sont transformés en d'autres radio -
nucléides, souvent à vie longue, qui se transformen t
eux-mêmes par désintégration naturelle, mais auss i
par capture et fission .
100 R u
stable
Dans le coeur d'un réacteur, les actinides mineurs
subissent un enchaînement complexe de transfor-
mations au cours duquel les réactions de fissio n
entraînent la disparition des radionucléides à vi e
longue . Pour transmuter les actinides en noyaux d e
période courte, il faut favoriser leur fission, plutô t
que la capture neutronique qui forme des radio -
nucléides presque toujours à vie longue . Les fis-
sions produisent des neutrons supplémentaires ,
utilisables pour entretenir les réactions nucléaire s
au coeur d'un réacteur.
Une représentation simplifiée de la chaîne d'évo-
lution de l'américium 241 dans un réacteur à neu-
trons thermiques est reportée sur la figure D .3 . Pa r
capture, 241 Am se transforme en 242 '''Am qui dispa -
raît majoritairement par fission, et en 24'_Am qui
décroît (période de 16 heures) principalement pa r
désintégration bêta en 242Cm . 242 Cm se transform e
par désintégration alpha en "'Pu et par capture e n
243 Cm qui, lui-même, disparaît majoritairemen t
par fission . "'Pu se transforme par capture e
. nquidsparîtmjoenfis

désintégratio n D .2-2 Bilan neutronique en réacteu r

bêta moin s
Dans le coeur d'un réacteur nucléaire est libéré e
l'énergie de fission des noyaux lourds comme ceu x
de l ' uranium 235 ou du plutonium 239 . L' uranium
99 Tc 1o0T c
capture 235 produit en fissionnant en moyenne 2,5 neu-
2 105 15, 8 trons qui pourront à leur tour provoquer une nou-
ans s velle fission s'ils heurtent un noyau d'uraniu m
235 . 'lest donc concevable qu ' une fois la premièr e
Figure D .2 : schéma de transmutation du technétium 99 . fission amorcée, une réaction en chaîne puisse s e

75
 capture -
fission z /
désintégratio n
bêta moin s
•
désintégratio n
alph a
capture
électronique
i 7%
239 P u
"'F u
87, 8 82% 2,4 10 ` 36% 4
6,51 0 3
ans an s
/64%
Figure D .3 : chaîne d'évolution de t'américium 241 dans un réacteur à neutrons thermiques (en bleu, tes radionucléide s
qui disparaissent par fission) .
développer et conduise par une succession de fis-
sions à un accroissement de la population de neu-
trons . Mais parmi les 2,5 neutrons produits par l a
première fission, certains sont capturés et ne don-
nent pas naissance à de nouvelles fissions .
Le nombre de fissions générées à partir d ' une fissio n
initiale est caractérisé par le facteur de multiplica-
tion effectif keff, égal au rapport des neutrons d e
fission produits sur les neutrons disparus. De l a
valeur de ce coefficient dépend le devenir de l a
population de neutrons :
• si kerf est nettement plus grand que 1, la populatio n
de neutrons augmente très rapidement ;
• si k eff est très légèrement supérieur à 1, la multipli-
cation des neutrons s'enclenche mais reste sou s
contrôle ; c'est cet état qui est recherché lors du démar -
rage d'un réacteur ;
• si k effest égal à 1, la population reste stable ; c'est l a
situation d'un réacteur en fonctionnement normal ;
• si k eff est plus petit que 1, la population de neutron s
décline et s'éteint (sauf si, comme dans un systèm e
hybride, une source extérieure apporte des neutrons) .
À partir du facteur de multiplication effectif, la
réactivité d'un réacteur est définie par le rappor t
(k eff- l ) / k eff• La condition de stabilité s'exprim e
alors par une réactivité nulle . Pour stabiliser la popu-
lation de neutrons, on joue sur la proportion d e
matériaux à forte section de capture de neutron s
(matériaux absorbants) au sein du réacteur.
Deux filières de réacteur sont possibles selon le domain e
d'énergie des neutrons dans lequel la majorité des
réactions de fission se produit : les réacteurs à neu-
trons thermiques et les réacteurs à neutrons rapides .
La filière des réacteurs à neutrons thermiques est
76
243C m
4% - 32
an s
/1 %
241 A m 242 A m 242m
Am
43 2 16 14 1
an s 12% h an s
/2 % 14%""- , /85 %
240 241
Pu Pu
98 % 24 %
4 14,4
an s ans
/2 % /69 %
celle qui équipe la France avec près de soixant e
réacteurs à eau sous pression . Dans un réacteur à
neutrons thermiques, les neutrons produits par fis-
sion sont ralentis (modérés) par des chocs contre de s
noyaux légers constitutifs de matériaux appelé s
modérateurs . Grâce au modérateur (eau ordinaire
pour les réacteurs à eau sous pression), la vitesse de s
neutrons diminue jusqu'à atteindre quelques kilo -
mètres par seconde, valeur pour laquelle les neu-
trons se trouvent en équilibre thermique avec l e
milieu . Les sections efficaces de fission de '- 35U e t
'"Pu induites par des neutrons thermiques étan t
très élevées, une concentration de quelques pou r
cent de ces noyaux fissiles est suffisante pour entre -
tenir la cascade de fissions . Le flux d'un réacteur à
neutrons thermiques est de l'ordre de 10 ' 8 neutrons
par mètre carré et par seconde .
Dans un réacteur à neutrons rapides, tel que Phénix ,
les neutrons issus des fissions produisent, directe -
ment sans être ralentis, de nouvelles fissions . Il n' y
a pas de modérateur dans ce cas . Comme dans c e
domaine d'énergie les sections efficaces sont faibles ,
il faut utiliser un combustible riche en radionu-
cléides fissiles (jusqu'à 20% d'uranium 235 ou d e
plutonium 239) pour que le facteur de multipli-
cation soit égal à 1 . Le flux d ' un réacteur à neu-
trons rapides est dix fois plus élevé (de l'ordre d e
10 1 ') neutrons par mètre carré et par seconde) qu e
celui d'un réacteur à neutrons thermiques .
La cinétique d ' un réacteur, c ' est-à-dire la rapidit é
à laquelle la population de neutrons (ou sa réac-
tivité) croît, est liée à la valeur du facteur de mul-
tiplication effectif et au laps de temps qui sépar e
deux générations successives de neutrons . Les neu -


Les résultats des recherches sur la transmutatio n

D > Transmutation en réacteu r

trons issus d'une fission se classent en deux caté-
gories : les neutrons prompts qui sont émis a u
moment même où le noyau père se scinde en deu x
noyaux fils et les neutrons retardés qui sont émi s
après quelques secondes par les noyaux fils à l a
suite d ' une désintégration bêta moins . Sans le s
neutrons retardés, la cinétique d'un réacteur serai t
très rapide puisque le temps d ' émission des neu-
trons prompts est de l ' ordre de la microseconde .
Avec les neutrons retardés, une génération de neu-
trons n ' est complète qu ' après plusieurs secondes .
Par exemple, l'uranium 235 produit 0,65 % de neu-
trons retardés qui sont émis en moyenne un e
dizaine de secondes après la fission . En laissant l e
temps aux systèmes de conduite et de sécurité d e
jouer leurs rôles, la proportion de neutrons retar-
dés est un élément essentiel pour la conduite de s
coeurs des réacteurs .
L'usure du combustible, par disparition de la matière
fissile et apparition de produits de fission capturan t
les neutrons, est à l ' origine d ' une perte lente de l a
réactivité du réacteur. Cette évolution est compen -
sée par le retrait progressif, hors du réacteur, d e
barres de matériaux absorbants . Dans les réacteur s
à eau sous pression, un contrôle fin de la réactivité
est assuré par un absorbant liquide (du bore sou s
forme d'acide borique) ajouté au modérateur (l'eau).
Les différents éléments de conception d'un réac-
teur (pourcentage de matières fissiles et d ' absor-
bants, proportion de modérateur pour un réacteu r
à neutrons thermiques) sont fixés de façon à assu-
rer la maîtrise de la réactivité .
Les évolutions les plus rapides de réactivité ont pou r
origine des variations de température au sein d u
réacteur. Lorsque le nombre de réactions de fissio n
augmente localement dans le combustible, un déga -
gement de chaleur supplémentaire se produit .
La température du combustible augmente alors, ce
qui a pour effet d'accroître le nombre de capture s
(dans le domaine épithermique) et d ' entraîner ins-
tantanément une diminution locale de la réactivité .
Cet effet, appelé effet Doppler, est particulièremen t
rapide et d ' autant plus puissant que la variatio n
de température est importante . C ' est un phéno-
mène essentiel d ' autostabilisation de la réactivité
d'un réacteur.
L'excès de chaleur provoque localement une varia -
tion de température du fluide caloporteur qui baigne
les assemblages de combustible . Par exemple, pou r
un réacteur à eau sous pression, le caloporteur (ea u
liquide contenant de l'acide borique) est à la fois l e
modérateur et un absorbant du fait de la présence
de bore . La dilatation du caloporteur entraîne un e
baisse locale de la modération, mais aussi une dimi-
nution des captures de neutrons . D'une part, le s
neutrons étant moins ralentis, la probabilité de fis-
sion devient plus faible mais d'autre part, plus nom -
breux sont les neutrons disponibles pour la fission .
Les réacteurs sont conçus pour que la baisse de l a
modération l ' emporte et que la réactivité chute . De s
dispositions sont également prises pour couvrir le ca s
extrême où le combustible ne baignerait plus dans
le caloporteur (effet de la vidange du caloporteur) .
D .2-3 Transmutatio n
et fonctionnement du réacteu r
L'introduction des éléments à transmuter dans u n
réacteur n'est pas sans conséquence sur le bila n
neutronique du coeur.
Le tableau D .1 illustre cet impact pour deux type s
de réacteur (réacteur à neutrons thermiques et réac -
teur à neutrons rapides) . Les valeurs de la quantit é
reportée sont négatives, lorsque la transmutatio n
consomme des neutrons, et positives lorsqu'elle e n
fournit .
Réacteur à neutron s Réacteur à neutron s
thermiques REP rapides RNR
"Tc -1 - 1
1291
-1 - 1
"'Cs -1 - 1
237 Np - 1,1 + 0, 6
241 Am - 1,1 +0, 5
243 Am - 0,3 + 0, 7
244Cm + 0,7 + 1, 5
245 Cm + 2,3 + 2, 7
Ensemble de s
actinides mineurs - 0,9 + 0,6
Tableau D .1 : nombre de neutrons consommés (valeurs négatives) ou produit s
(valeurs positives) parla transmutation de radionucléides à vie longue .
La transmutation des produits de fission, qui es t
réalisée par des réactions de capture neutronique ,
est consommatrice de neutrons . Il sera nécessair e
alors de compenser la perte de neutrons pa r
une augmentation du flux neutronique, et don c
un enrichissement en matière fissile du coeur d u
réacteur .
La transmutation des actinides mineurs est à l a
fois consommatrice (par des captures) et généra -
trice (par des fissions) de neutrons . Son impac t
dépend du type de réacteur considéré . Dans u n
réacteur à neutrons rapides, la transmutation d e
l'ensemble des actinides mineurs apporte un sur -
plus de neutrons alors qu'elle en consomme dan s
un réacteur à neutrons thermiques . Il est indis-
pensable de surenrichir le combustible du réac-
teur à neutrons thermiques en matière fissile pou r
transmuter les actinides mineurs .
Ce résultat est directement lié aux valeurs de sec -
tions efficaces des actinides mineurs reportées dan s
le tableau D .2 . Le rapport (Œ /Œf ) entre la sectio n
efficace de capture (crc ) et la section efficace de fis-
sion (Qt) est, hormis pour 245 Cm, environ dix foi s
plus faible dans un réacteur à neutrons rapide s

77


Réacteur à neutrons Réacteur à neutron s de la gestion des actinides mineurs et des produit s
thermiques REP rapides RN R de fission à vie longue sur la neutronique de s
Flux de neutrons Flux de neutron s réacteurs . C ' est dans cette optique que différentes
3 10 18 neutrons/s .m z 4 10 19 neutrons/s .m z
filières de transmutation ont été étudiées .
Qf o- c Qc / Qf O'f o-c Q c~ 0-f

99 Tc 9
0, 5
D .3 Données et méthode s
Np
237
241 Am
0,52 33 63 0,32 1,7 5, 3 de calcu l
1,1 110 100 0,27 2,0 7, 4
243 Am 0,44 49 111 0,21 1,8 8, 6 Les études de faisabilité, de conception ou de sûret é
244 Cm 1,0 16 16 0,42 0,6 1, 4
245 Cm 116 des systèmes de transmutation s'appuient sur de s
17 0,15 5,1 0,9 0,18
résultats de calculs obtenus à l'aide de logiciel s
Tableau D .2 : sections efficaces du technétium et des actinides mineurs . de simulation numérique . Ces derniers font appe l
à des bibliothèques de données, des modèle s
que dans un réacteur à neutrons thermiques . Le s physiques et numériques, et des expériences d e
actinides mineurs se transforment plus facilemen t qualification dont la qualité conditionne le nivea u
par fission que par capture dans un réacteur à d'incertitude associé aux diverses études .
neutrons rapides . Pour mener à bien l'évaluation des filières de trans-
mutation, il faut pouvoir disposer de donnée s
D .2-4 Capacité théorique d e nucléaires fiables qui permettront de disposer d e
transmutation des actinides mineurs résultats aussi précis et cohérents que possible .
Les données nucléaires sont obtenues par un pro-
La capacité de transmutation des actinides mineur s cessus long et complexe combinant des mesures e t
en réacteur est usuellement ramenée à l'énergi e des calculs de physique nucléaire théorique et de s
produite par le réacteur et exprimée en kg/TWhe . évaluations par des collèges de physiciens spécia-
On considère que tous les noyaux lourd s lisés . Elles sont rassemblées dans des bibliothèque s
fissionnent et que chaque fission libère un e de données nucléaires tels que les fichiers interna -
énergie moyenne de 200 MeV (soit 3,2 10 w J) . tionaux JEFF-3 (Europe) ou ENDF/B-VI (USA) .
Un TWh provient alors de la fission d e Différents logiciels de simulation numérique peu -
1,13 1 026 noyaux . Si toute l ' énergie produite par l e vent être utilisés . Les plus employés au CEA sont :
réacteur provient de la fission des actinides mineurs , Apollo2/Cronos2 pour les réacteurs à eau, Erano s
un TWh est libéré par la fission d'environ 45 k g pour les réacteurs à spectre rapides, Darwin pou r
d 'actinides mineurs . Pour un réacteur électrogèn e les calculs d'inventaires de matière et les codes
dont le rendement est compris entre 33 % et 40 % , Tripoli4, MCNP et MCNPX pour des calculs en
la capacité maximale de transmutation varie entr e géométrie complexe .
113 kg et 136 kg d ' actinides mineurs par TWhe . Les expériences de qualification, réalisées dans des
Cette valeur est la capacité théorique de transmu- installations d'essais de physique nucléaire et dan s
tation des actinides mineurs en réacteur . Elle n e des réacteurs de puissance, ont pour but de produir e
tient évidemment pas compte des conséquences des données expérimentales auxquelles son t

LES DONNÉES ET MÉTHODES DE CALCU L

• Pour évaluer par simulation les capacités de transmutation des réacteurs nucléaires, on utilise de s
logiciels de calcul reproduisant les phénomènes physiques se déroulant dans le coeur . Ces logiciels
de calcul neutronique font appel à trois grands sous-ensembles dont la qualité conditionne le nivea u
d'incertitude des résultats des calculs :
- des " bibliothèques de données", constituées à partir de grands fichiers internationaux de donnée s
nucléaires ,
- des programmes ou codes de calcul intégrant divers modèles physiques et numériques ,
- des expériences de qualification .
• À partir des outils de calcul existants, développés et qualifiés pour les applications aux réacteur s
classiques, des développements et extensions ont été réalisés sur chacun de ces sous-ensemble s
pour couvrir les spécificités des réacteurs transmuteurs de déchets .
• De nombreuses mesures nucléaires intéressant la transmutation ont été réalisées au cour s
de ces dernières années, la plupart dans le cadre de collaborations impliquant le CEA, le CNRS ,
des universitaires, ou dans le cadre de projets internationaux .
• Cet effort a permis de progresser considérablement dans la simulation des coeurs chargé s
en radionucléides à vie longue . Certaines mesures très spécifiques sont encore attendue s
à travers des programmes expérimentaux appropriés .

78
 Les résultats des recherches sur la transmutatio n
D > Transmutation en réacteu r
> Données et méthodes de calcu l
> Filières de transmutatio n
comparés les résultats des logiciels de simulation ,
ce qui valide ceux-ci .
Tant que la transmutation des déchets nucléaire s
à vie longue n'était pas l'un des objectifs de l a
conception des coeurs, les codes de calcul neutro -
nique reposaient sur des bibliothèques et de chaîne s
d'évolution ne couvrant qu'un nombre relativemen t
limité de noyaux et de réactions .
Pour y inclure les noyaux manquants, de nombreuse s
mesures nucléaires intéressant la transmutation on t
été réalisées au cours de ces dernières années, l a
plupart dans le cadre de collaborations impliquant
le CEA, le CNRS/IN2P3, des universités, ou dan s
le cadre de projets internationaux (HINDAS ,
n_TOF_ADS, groupes de travail de l'OCDE) . On
peut notamment citer :
• pour les sections efficaces aux énergies de neu-
tron inférieures à 20 MeV, les mesures à l'IRM M
Geel, au CERN, à l'ILL et au CENBG Bordeaux ;
• pour les énergies de neutrons supérieures à 20 Me V
induites par protons et neutrons, les mesures dan s
les laboratoires de Louvain-la-Neuve, Uppsala ,
KVI Groningen, LN Saturne Saclay, CERN et GS I
Darmstadt .
S'agissant des codes de calcul, des extensions des
logiciels existants, développés et qualifiés pour les
applications aux réacteurs classiques, ont été réa-
lisées afin de couvrir les spécificités des réacteur s
transmuteurs de déchets . Par exemple, en ce qui
concerne Eranos, de nouvelles méthodes de calcu l
spécifiques aux systèmes sous critiques ont ét é
développées . Pour ces systèmes, de nouveau x
modèles théoriques permettant de décrire l e
processus de cascade intranucléaire dans les cible s
de spallation ont été également mis au point .
Des expériences de qualification en réacteur on t
été effectuées ou sont en cours . Des mesures d e
fission d'actinides ont eu lieu dans les coeurs Mus e
du réacteur expérimental Masurca et d'autres son t
prévues dans le réacteur Minerve à Cadarache .
Les expériences Profil 1, Profil 2 et Trapu, déj à
effectuées dans Phénix, ont été essentielles pou r
disposer d'une base unique de données sur le s
isotopes du plutonium, du neptunium, de l ' amé-
ricium et du curium . Les expériences Profil-R ,
actuellement en cours dans Phénix, et Profil-M ,
en préparation, consistent à irradier des échan-
tillons d'actinides et de produits de fission ave c
un spectre de neutrons rapides ou avec de s
neutrons épithermiques . Elles apporteront u n
complément important d'informations sur le s
sections efficaces de capture et les filiations de s
noyaux considérés .
Par ailleurs, l'interprétation d'analyses de combus-
tibles irradiés à hauts taux de combustion a permi s
de préciser les incertitudes associées aux calcul s
d'inventaires isotopiques des combustibles RE P
U DX et MOX.
Pas à pas, les données nucléaires et les logiciels d e
simulation sont améliorés, ce qui rend de plus e n
plus fiable l'évaluation des différentes filières d e
transmutation . L'effort entrepris ces dernières année s
a permis de progresser considérablement dans l a
simulation des coeurs chargés en radionucléide s
à vie longue . Le niveau de fiabilité et de précisio n
des résultats obtenus est suffisant pour concevoi r
les coeurs de réacteur et calculer les inventaire s
associés après transmutation . Les calculs détaillé s
pour une réalisation effective nécessiteront des don -
nées affinées et certaines mesures très spécifique s
sont encore attendues à travers des programme s
expérimentaux appropriés .
D .4 Filières de transmutatio n
L'objectif principal est ici d ' évaluer la possibilité d e
détruire suffisamment de radionucléides à vie longu e
tout en conservant ou en ne modifiant que d e
manière acceptable les grandeurs caractéristique s
de la neutronique des coeurs . Cette possibilité dépen d
des radionucléides à transmuter et du type d e
réacteur hôte .
Il s ' agit d ' étudier dans le détail les modifications à
apporter au dessin et à la gestion des coeurs pou r
LES FILIÈRES DE TRANSMUTATIO N
• La transmutation des déchets nucléaires vis e
à en diminuer la radiotoxicité sur le long term e
en transformant des isotopes à vie longue e n
isotopes stables ou à défaut à durée de vi e
nettement plus courte .
• Les études ont consisté à évaluer les perfor-
mances des différentes filières de réacteurs
(électrogènes à neutrons thermiques ou rapides ,
ou dédiés à la transmutation) en termes d e
capacité de transmutation, afin d'aboutir à u n
bilan favorable (diminution de la radiotoxicité )
tout en respectant les critères de sûreté de s
réacteurs . Ces évaluations sont essentielle -
ment fondées sur des calculs de simulation .
• Deux modes de transmutation ont été explo-
rés : transmutation en mode homogène [dilu-
tion des actinides mineurs dans le combustibl e
des réacteurs) ou hétérogène (concentratio n
des isotopes à transmuter dans un assemblag e
spécifique) . De plus, deux modes de gestion son t
possibles : mono ou multirecyclage ; on considère
ici le nombre de passages du combustible dan s
le réacteur pour atteindre un rendement d e
transmutation le plus élevé possible .
• Un effort a été spécialement consacré à l a
mise au point des systèmes sous critique s
pilotés par accélérateur (ADS), permettant d e
charger fortement les coeurs en actinide s
mineurs à transmuter.
• Enfin, pour le long terme, le cycle thorium a
été globalement évalué .
79
 rendre possible la transmutation, ainsi que d'éva-
luer l'impact de ces dispositions sur des scénario s
globaux de transmutation (cf chapitre E) .
On condense dans ce chapitre les principales conclu-
sions et recommandations résultant des étude s
neutroniques effectuées depuis 1991 dans le cadr e
de la transmutation des radionucléides à vie longu e
[VAR-04a] . Les réacteurs étudiés sont les système s
présents ou à venir du parc électronucléaire français :
réacteurs à eau pressurisée (REP) ou réacteurs à
neutrons rapides (RNR) . Le cas des système s
hybrides est détaillé dans le chapitre D .4-5 e t
des éléments d'évaluation du cycle thorium son t
fournis au chapitre D .4-6.
D .4-1 Modes de transmutatio n
L'ajout d'actinides mineurs et de produits de fission
à vie longue dans le coeur d'un réacteur modifie
son comportement neutronique et peut de ce fai t
nécessiter de nouveaux dessins d'assemblages .
Deux modes de transmutations sont distingués :
• le mode homogène où les radionucléides A. trans -
muter sont mélangés au combustible du réacteur e t
sont de fait présents dans l'ensemble des installation s
du cycle ;
• le mode hétérogène pour lequel les radionu-
cléides A. transmuter sont séparés physiquemen t
du combustible proprement dit, ce qui permet d e
les concentrer sur un nombre limité de dispositif s
(cibles) .
Le choix entre ces deux modes dépend, d'une part,
du comportement de chaque élément dans l e
réacteur et, d'autre part, de son influence sur l e
cycle du combustible . Ainsi en mode homogène ,
on limite les teneurs initiales en actinides mineur s
pour minimiser les conséquences de leur présenc e
sur la neutronique du coeur . Cette voie a auss i
l'inconvénient d'aligner la durée d'irradiation de s
radionucléides à vie longue sur celle de l'irradiation
fabrication de s
4 combustible s
réacteu r
fabricatio n
des cible s
combustible s cibles
usés actinide s
actinides mineursT mineur s
traitement des
combustibles usés
déchets
Figure D .4 : principe de la transmutation des actinides en monorecyclage dans des cibles (à gauche) et e n
multirecyclage dans les combustibles (à droite) .
80
du combustible (qui peut être insuffisante s i
le rendement de transmutation est faible) e t
d'introduire ces radionucléides dans toutes le s
installations du cycle .
Dans le cas d ' un recyclage hétérogène, les impact s
sont localisés sur les installations associées à l a
gestion des cibles . Plusieurs variantes peuvent êtr e
considérées : soit tous les assemblages comporten t
quelques crayons contenant les radionucléides à
transmuter, soit tous les crayons de quelques assem-
blages contiennent ces radionucléides, soit enfin il s
peuvent être confinés dans des dispositifs spécifique s
gérés de façon indépendante des assemblage s
standards . Ainsi, les actinides mineurs sont concen -
trés dans des zones spécifiques du coeur avec de s
teneurs beaucoup plus élevées que celles du recy-
clage homogène . On peut jouer sur le nombre, l a
teneur et la position des cibles pour minimise r
leur impact sur la neutronique du coeur (effe t
sur le coefficient de réactivité, la distribution d e
puissance) sans toutefois réduire entièrement le s
perturbations apportées .
Une autre possibilité de gestion des actinide s
mineurs est de les concentrer dans des réacteur s
spécifiques, dits "réacteurs dédiés" à la transmu-
tation . Les systèmes hybrides (réacteur sous-cri-
tique couplé à un accélérateur et à une cible d e
spallation qui lui fournit des neutrons) renden t
théoriquement possible la gestion de coeurs trè s
chargés en actinides mineurs, à des teneurs (voisine s
de 50% en masse) bien supérieures aux possibilité s
des coeurs de réacteur classique (cf chapitre D.4-4) .
Ces systèmes dédiés à la transmutation sont asso-
ciés au parc de réacteurs électrogènes REP ou RN R
et constituent ainsi "une seconde strate" .
De plus, on peut envisager soit le monorecyclag e
(appelé aussi "once-through") soit le multirecyclage
des radionucléides à vie longue (figure D.4) .
Le monorecyclage consiste à transmuter en u n
seul passage en réacteur les radionucléides A . vie
fabrication des
4 combustibles
-4 réacteu r
traitement de s
combustibles usé s
•1
déchet s

D L es résultats des recherches sur la transmutatio n
> Filières de transmutatio n
Enrichissemen t Bilan en Pu et actinides mineur s
Concept en 2asU (%l (kg/TWhe )
Pu
MOX UE 3,2 - 59
APA 3,7 - 69
CORAIL 5,2 1,3
MIX 4,5 0 1,7
UOX 4,75 26
Tableau D .3 : performances de différents concepts d'assemblage en REP pour la gestion du plutonium .
longue . Dans ce cas, on cherchera à transforme r
la plus grande partie (au moins 90%) des radio -
nucléides, puisque la part non transmutée es t
destinée aux déchets . La réduction de la radio -
toxicité découle alors des performances de trans -
mutation du réacteur indépendamment des perte s
provenant du traitement des combustibles usés .
Le multirecyclage consiste à transmuter en plusieur s
passages en réacteur les radionucléides à vie longue .
Il aboutit évidemment à une réduction plu s
importante des quantités de radionucléide s
rejoignant les déchets, qui ne sont alors plu s
constitués que des seules pertes provenant d u
traitement des combustibles usés . Les quantité s
de radionucléides présents dans le cycle sont dan s
ce cas beaucoup plus importantes.
D.4-2 Incidence de la gestio n
du plutoniu m
La prépondérance du plutonium clans l ' inventair e
radiotoxique des combustibles REP usés ren d
inutile d ' envisager la transmutation des actinide s
mineurs et des produits de fission à vie longue ,
tant que l'on n'a pas au préalable décidé d'un e
gestion complète, forcément à moyen ou lon g
terme, de l ' inventaire en plutonium .
La régénération du plutonium dans les RNR perme t
de multiplier les ressources énergétiques, en tiran t
de l'uranium près de deux cents fois plus d'énergi e
que ne le permettent les REP actuels, ce qui préserv e
les ressources naturelles. L'inventaire en plutonium
doit être adapté aux besoins associés au déploiement ,
dans un avenir plus ou moins proche, des réacteur s
à neutrons rapides de 4'' génération .
Dans le cas d'un déploiement retardé de ce s
réacteurs futurs, des études ont donc porté sur une
stabilisation de l ' inventaire en plutonium à
travers un multirecyclage de celui-ci . Différent s
concepts d ' assemblages combustibles (assemblage s
courants MOX UE, MIX et Corail, crayons spéci -
fiques placés dans des assemblages APA de concep-
tion nouvelle) ont été étudiés pour maîtriser l'inventair e
en plutonium, dans un parc de réacteurs à ea u
pressurisée . Le multirecyclage du plutonium a pou r
effet de diminuer la "qualité isotopique" du pluto -
Np Am Cm
1,1 17,5 3, 9
0,8 11,5 5, 0
1,6 6,1 1, 7
4,5 2, 2
1,8 1,11 0,30
nium c ' est-à-dire le pourcentage d ' isotopes impairs
fissiles ( 20 Pu et '-"'Pu) du plutonium . Cette baiss e
de la matière fissile contenue dans le combustibl e
doit être compensée par un apport supplémentair e
en uranium enrichi . Les quantités de plutonium e t
d ' actinides mineurs produites (valeurs positives) o u
consommées (valeurs négatives) par ces concepts
ainsi que par un assemblage UOX sont reportée s
dans le tableau D .3 . Les valeurs sont données aprè s
quelques recyclages, les performances variant pe u
d ' un cycle à son suivant .
Le recyclage du plutonium amène un accroissemen t
de la production d'actinides mineurs en relatio n
avec une plus grande consommation du plutonium .
Par exemple, par rapport à un parc de réacteur s
utilisant des assemblages UOX (producteur de 26 kg
de Pu par TWhe), la production d'actinides mineur s
est multipliée par 2,9 pour le concept Corail (pro -
ducteur de seulement 1,3 kg de Pu par TWhe) e t
par 7 pour le concept MOX UE (consommateur d e
59 kg de Pu par TWhe) . Dès le premier recyclage ,
le combustible MOX usé contient plus d ' actinide s
mineurs (de l'ordre de sept fois plus d'américiu m
et de curium) que le combustible UOX usé .
D.4-3 Transmutation des produit s
de fission à vie longu e
Les isotopes des produits de fission à vie longue ,
dont on a évalué les possibilités de transmutation ,
sont '9 Tc, 135 Cs et '291 . Comme il a été montré a u
chapitre 1) .2-3, ces isotopes sont de purs capturant s
neutroniques . En REP, leur transmutation s ' avèr e
très difficile et nécessiterait un surenrichissemen t
du combustible. Les RNR peuvent être utilisés avec
des assemblages particuliers dans lesquels on modèr e
localement le spectre neutronique (chapitre D .5-4)
pour bénéficier des grandes sections efficaces de s
neutrons thermiques .
Le césium est constitué principalement d ' u n
mélange des deux isotopes' "Cs (teneur de 16 %) ,
à vie longue, et 13 Cs (non radiotoxique), pou r
lesquels seule la transmutation du ' 35 Cs radio -
toxique est utile .
Mais sous irradiation, le 133Cs est transformé e n
grande partie en 135 Cs et une séparation isotopique
81

TRANSMUTATION DES PRODUITS
DE FISSION A VIE LONGU E
• La transmutation des produits de fission à vi e
longue a été évaluée pour le technétium 99 ,
l'iode 129 et le césium 135 .
• Comme les produits de fission à vie longu e
sont de purs capturants neutroniques, leu r
transmutation en réacteur est très coûteuse
en termes de neutrons .
• Les études ont montré que la transmutatio n
en REP et RNR apparaît impossible pou r
le césium 135 sans une séparation isotopiqu e
préalable, très lourde à mettre en oeuvre .
• Pour l'iode 129 et le technétium 99, l a
possibilité la plus attractive serait de le s
incorporer dans des cibles en périphérie d'u n
coeur à spectre de neutrons rapides . Toutefois,
même dans ce cas, les taux de transmutatio n
restent faibles et la transmutation de l'iod e
et du technétium nécessite un grand nombre
de recyclages sur de longues durées pou r
un résultat modeste sur leur radiotoxicité .
des deux isotopes, comme préalable à leur transmu-
tation, est donc indispensable pour éviter de recrée r
au moins autant de ' Cs qu ' on en détruit . Cett e
séparation doit permettre d'atteindre une teneur
d'au moins 70 % de ' Cs . Différentes méthode s
d'enrichissement ont été évaluées, mais aucune n e
permet d'aboutir à des résultats satisfaisants à grand e
échelle . La transmutation du césium n ' est donc pa s
envisageable de façon réaliste et aucun développe -
ment pour sélectionner le composé de césium apte
à être irradié en réacteur n'a été mené .
La destruction du technétium et celle de l'iode son t
envisageables en RNR en les soumettant dans de s
cibles à un spectre de neutrons modérés . Toutefois ,
les calculs conduisent à des rendements de transmu-
tation faibles, même dans ces conditions neutroniques
optimisées . Par exemple, pour le cas le plus favorabl e
du technétium, il faut de dix-huit à trente-trois an s
d'irradiation pour réduire de moitié la quantité de
technétium . Pour atteindre des performances inté-
ressantes (réduction d 'un facteur dix), il faudrait recy-
cler les cibles plusieurs fois sur des durées séculaires .
La transmutation du technétium et de l'iode a donc
un caractère peu réaliste vis-à-vis de l ' objectif recher-
ché de la réduction de leur radiotoxicité . Les études
ont toutefois été menées pour sélectionner de s
composés susceptibles d'être irradiés (chapitre D .5-6).
D .4-4 Transmutation des actinide s
mineurs en réacteurs électrogène s
(rapide et thermique)
L'introduction en réacteur, en plus du plutonium ,
d'actinides mineurs consommant et produisan t
des neutrons modifie évidemment les paramètre s
neutroniques du coeur et en particulier dégrad e
certaines caractéristiques telles que le nombr e
de neutrons retardés émis, ou les coefficients d e
réactivité, influençant la sûreté du réacteur . De c e
point de vue, les teneurs admissibles (quelque s
pour cent en masse) par assemblage sont faible s
en cas de recyclage homogène (déchets mélangé s
au combustible), et notablement plus élevées en
cas de recyclage hétérogène ; elles sont plus faible s
en REP qu ' en RNR (le bilan et le flux neutro -
nique dans ce dernier étant, comme on l'a vu a u
chapitre D .2-3, plus favorables) .
Il est donc nécessaire d'optimiser à la fois le dessin
de l'assemblage et la quantité d'actinides à intro-
duire pour respecter les critères de sûreté des coeurs
tout en conservant des performances de transmu-
tation acceptables .
Les études menées se sont basées sur deux famille s
de réacteurs : les réacteurs à eau pressurisée du par c

TRANSMUTATION DES ACTINIDES MINEURS EN RÉACTEURS ÉLECTROGÈNE S

• Les études sur la transmutation des actinides mineurs en réacteurs électrogènes ont consisté à évalue r
dans un premier temps les performances intrinsèques des systèmes en respectant les contraintes de sûreté .
Dans un deuxième temps, des concepts d'assemblages de combustible ont été évalués, permettant d'optimise r
les performances de la transmutation .
• Pour les REP, les conclusions sont les suivantes :
- les quantités admissibles d'actinides mineurs en coeur restent faibles (1 % en masse environ) ,
- la présence d'actinides mineurs nécessite un surenrichissement pénalisant en 235U et a un effet sur la gestion du plutonium ,
- parmi les différentes options étudiées, l'option la plus favorable, basée sur le multirecyclage de l'américiu m
dans des combustibles MOX-UE, apparaît cependant peu réaliste ,
- le recyclage du curium est à éviter, car il génère du californium 252, source intense de neutrons .
• Pour les RNR, les conclusions sont les suivantes :
- les quantités admissibles d'actinides mineurs dans les combustibles se situent entre 2,5 et 5% en masse en fonctio n
des concepts ,
- le monorecyclage en cibles modérées et le multirecyclage en mode homogène ou hétérogène sont possibles ,
- l'option de multirecyclage en mode homogène est privilégiée pour les réacteurs futurs ,
- le recyclage du curium génère certes du californium 252 mais qui se stabilise à un niveau beaucoup plus faible
que dans les REP et, de ce fait, n'engendre pas de problèmes spécifiques .
• En conclusion, les réacteurs à neutrons rapides offrent une plus grande souplesse et autorisent des performance s
de transmutation largement supérieures à celles des REP .

82


Les résultats des recherches sur la transmutatio n

D > Filières de transmutatio n

Concept Matrice Rapport Nombre Enrichissemen t Teneur e n Teneur e n

de modération de crayon s en zasU * plutoniu m actinide s
d'actinide s (%) 1%) mineurs* *
mineurs pa r (% )
assemblage

MOX U E UO 2 Accru 264 3,97 8 1,1 3

Homogène

MOX U E UO 2 Accru 16 4,61 8 1,6 2

Hétérogène

APA Inert e Accru 36 4, 1 12 2, 9

CORAI L UO 2 Standard 84 5 10, 3 2, 1
MIX UO 2 Standard 264 4,7 2,8 0,9
_ sis _sois

*Valeur donnée pour les premiers recyclages, la teneur en -''U augmentant rapidement pour les recyclages ultérieurs .
**Valeur donnée pour les premiers recyclages, la teneur en actinides mineurs pouvant ensuite baisser afin de respecter les critère s
de sûreté pour un nombre important de recyclages .
Tableau D .4 : principaux concepts d'assemblage REP pour la transmutation .

Concept Réacteur Taux de combustio n Actinide s Performances (kg/TWhe )

(GWj/tl mineurs recyclés

Pu Np Am Cm

MOX UE EPR 60 Am - 35 1,3 -5,7 5, 3

APA EPR 45 Am, Cm - 53 0,9 0,1 0, 3
CORAIL REP 1300 45 Np, Am, Cm 5 0,1 0,7 0, 6
MIX REP 1300 60 Np, Am, Cm 0,5 0 0,1 0, 6

Tableau D .5 : performances de différents concepts d'assemblage en REP pour la transmutation des actinide s
mineurs .

électrogène français et les réacteurs à neutron s
rapides . Des études plus prospectives sont aussi e n
cours sur les concepts de type High Temperature
Reactor (HTR) .
• TRANSMUTATION DES ACTINIDES MINEUR S
EN RÉACTEURS À EAU SOUS PRESSIO N
La principale limitation à l'introduction d'actinide s
mineurs en réacteur de type REP est liée à leu r
impact direct et à celui de leurs descendants pa r
transmutation sur les coefficients de réactivité e t
cinétiques du coeur. Ceci se traduit par :
• une dégradation des coefficients de températur e
(effet Doppler) ;
• une réduction moindre de la réactivité liée à l a
vidange du caloporteur ;
• une diminution plus faible de la réactivité au cour s
du cycle en réacteur ;
• une dégradation de l'efficacité du bore soluble .
Les études ont été menées pour quantifier ces évo -
lutions des coefficients de sûreté dans la versio n
standard des REP ou dans des versions avec u n
rapport de modération accru (RMA), permettan t
justement d'adapter le spectre neutronique à de s
valeurs acceptables des coefficients de sûreté en pré -
sence d'actinides dans le coeur. On obtient ce rappor t
de modération accru dans un REP soit en enlevan t
quelques crayons clans l' assemblage (ce qui augmente
le volume d'eau modératrice), soit en repensant son
dessin . Les études les plus récentes ont porté sur le
réacteur EPR qui, par conception, donne des marges
supplémentaires sur certains paramètres de sûret é
du coeur par rapport aux REP actuels .
Les concepts d ' assemblage étudiés pour la trans -
mutation dérivent de ceux définis pour la gestio n
du plutonium et la plupart sont adaptés à la ges-
tion conjointe du plutonium et des actinides mineurs .
Ils permettent le multirecyclage en mode homo -
gène dans des assemblages courants (MOX UE,
MIX et Corail) et en mode hétérogène dans de s
assemblages courants (MOX UE) ou avec de s
crayons spécifiques placés dans des assemblages d e
conception nouvelle (APA) . Le tableau D .4 pré-
sente l'ensemble des concepts étudiés . Le multire-
cyclage en mode homogène a été le plus étudié, ca r
il perturbe moins le réacteur . En effet, dans le ca s
des réacteurs REP, toute hétérogénéité important e
de la géométrie du coeur génère des perturbation s
neutroniques qui peuvent engendrer des puissance s
et des températures locales rédhibitoires .
Le tableau D .5 récapitule les performances d e
transmutation des actinides mineurs pour le s
concepts présentés en regard d ' une gestion opti-
misée du plutonium .
La transmutation des actinides mineurs nécessite
une augmentation importante de l'enrichissemen t
en '°U par rapport au recyclage du plutonium

83
 seul . Le multirecyclage du plutonium généran t
une quantité croissante d'actinides mineurs, l a
transmutation de ces actinides mineurs se fait don c
au détriment du recyclage du plutonium . Le recy-
clage homogène des actinides mineurs apparaî t
tout à fait réalisable au sens neutronique dans le s
concepts présentés, tout du moins pour les premier s
recyclages, car sur des temps plus longs, la " qualit é
isotopique " du plutonium diminuant, les teneur s
admissibles en actinides mineurs doivent êtr e
réduites pour respecter les critères de sûreté .
Les études neutroniques préliminaires d ' impac t
sur le coeur ne laissent pas présager de problème s
particuliers pour le contrôle des coeurs : les teneur s
admissibles par assemblage sont suffisamment faible s
pour ne pas dégrader la sûreté des réacteurs . Parm i
les différents concepts étudiés, le concept MOX -
UE apparaît comme le plus facile à déployer a u
niveau d'un réacteur de troisième génération te l
qu'EPR, car il minimise les impacts sur le coeur e t
il n'implique qu'un nombre limité de réacteur s
dans le parc .
Il a également été vérifié que la présence d e
lanthanides, radionucléides susceptibles d'êtr e
présents sous forme d'impuretés avec les actinide s
mineurs à l' issue de la séparation poussée, es t
tolérable à des teneurs accessibles par les procédé s
spécifiques de séparation en cours de développement ,
en termes de performance de transmutation .
En mode hétérogène, le multirecyclage des actinide s
mineurs dans des cibles (au nombre de 16) placée s
dans des assemblages UOX a été également évalué .
Dans le cas de l'américium, les performances d e
transmutation sont pratiquement équivalentes a u
mode homogène. L' avantage de cette solution es t
de permettre l'introduction d'américium dans de s
REP UOX tout en dissociant la gestion d u
plutonium de celle des actinides mineurs . Toutefois ,
la fabrication d'assemblages UOX comportant de s
cibles américiées est un inconvénient majeur.
Lors de recyclage en REP impliquant le curium, les
captures neutroniques successives amènent à la for-
mation de radionucléides supérieurs qui s'accumulent ,
s ' ils ne sont pas séparés au cours des recyclages . U n
des isotopes du californium, le "'Cf est un émetteu r
intense de neutrons qui, bien que produit en faibl e
quantité, augmente l ' émission neutronique de s
matières manipulées d'un facteur cent à l'étape d e
traitement et d'un facteur environ huit mille à l'étap e
de refabrication par rapport à un combustible MOX .
Ceci nécessite de renforcer les postes du cycle pa r
des protections radiologiques supplémentaires e t
d ' évaluer les risques de criticité associés . Ce problèm e
n ' apparaît pas dans le cas des réacteurs à neutron s
rapides où les isotopes amenant au californiu m
fissionnent davantage et où ainsi la quantité de 252 Cf
se stabilise à des niveaux beaucoup plus bas, sans
conséquence sur les installations du cycle .
Les résultats des recherches sur la transmutatio n
D > Filières de transmutatio n
Pour chaque actinide mineur considéré indivi-
duellement, les capacités de transmutation dan s
le cas d'un multirecyclage en mode homogène on t
été évaluées en considérant une teneur massiqu e
limite maximale de 2,5 % . Le tableau D .6 récapi-
tule les performances du réacteur EFR et, à titr e
d'illustration, indique pour chaque actinide mineu r
la consommation potentielle qu'elle compare a u
nombre n de REP produisant cette quantité .
Ce tableau montre comment, dans le cas où o n
chercherait à absorber un stock résiduel d'acti-
nides mineurs provenant de réacteurs REP, on a
tout intérêt à éviter tout recyclage du plutoniu m
(pour l 'américium, un EFR ne permet " d ' absorbe r"
que la production venant de 0,5 REP MOX-U E
alors qu'il "accommode" la production de
6 REP UOX) .
Le réacteur EFR génère 3,8 kg d'actinides mineurs
par TWhe . En cas de recyclage en mode homogèn e
des actinides mineurs dans le coeur, la consommatio n
parvient à équilibrer la production avec une teneur
massique de 1,3% d'actinides mineurs dans le combus-
tible (bien inférieure à la teneur massique limite d e
2,5% déterminée plus haut) . Du fait d ' une réparti -
tion homogène dans le combustible, leur présence n' a
pas d'impact sur les distributions de puissance dan s
le coeur . La teneur massique en plutonium doi t
cependant être augmentée de 19,9 à 21,1%, à caus e
de la présence des actinides mineurs moins fissile s
que le plutonium . Ceci montre q u ' un réacteur à neu-
trons rapides est tout à fait apte à recycler ses propre s
déchets en mode homogène sans perturbation notoire .
Cependant, on peut vouloir minimiser le nombr e
d'assemblages chargés d'actinides mineurs en coeur ,
des études ont donc été menées pour évaluer le s
capacités maximales de transmutation en mod e
hétérogène .
Capacités de transmutation en mod e
hétérogène et multirecyclag e
Dans un réacteur à neutrons rapides, un flu x
important de neutrons s ' échappe du coeur et peu t
être utilisé pour :
• créer du plutonium en plaçant de l'uraniu m
appauvri dans les zones périphériques appelée s
couvertures (c'est la surgénération) ;
Élément (teneur 2,5 % ) Np
Consommation (en kg/TWhe ) 10
nombre n de REP UO X -6
nombre n de REP MOX -25
nombre n de REP MOX UE (Pu ) -9
*Sans prise en compte de Is production de 24 'Am par décroissance du id1 Pu .
Tableau D .6 : performances de transmutation d'un EFR en recyclage homogène .
Des études ont été réalisées au CEA, sur des concept s
de cible hétérogène en monorecyclage (Andiamo ,
Tigre) . Les résultats indiquent que les temps néces -
saires pour atteindre des taux de fission suffisammen t
élevés (90 % environ) sont particulièrement longs ,
de l'ordre de vingt-cinq à quarante ans .
• TRANSMUTATION DES ACTINIDES MINEUR S
EN RÉACTEURS À NEUTRONS RAPIDE S
Pour les réacteurs à neutrons rapides, les étude s
ont principalement utilisé, comme réacteur d e
principe, le projet européen EFR (European Fast
Reactor), réacteur refroidi au sodium de 1400 MW e
permettant une évaluation exhaustive des impacts
de la transmutation sur l'ensemble des paramètre s
du coeur nucléaire . L'ensemble des voies de trans -
mutation et leur mode associé de gestion on t
été étudiés . De nombreuses études ont montré la
possibilité de transmuter, ensemble ou séparément ,
les actinides . Dans ces réacteurs peuvent être auss i
placés des assemblages de cibles modérés : l e
modérateur envisagé est hydrogéné (hydrure d e
calcium ou de zirconium) .
Les études s'orientent maintenant sur les système s
de quatrième génération qui doivent autorecycle r
leurs propres actinides . Parmi les systèmes étudiés ,
figurent les réacteurs à neutrons rapides et à
caloporteur gaz .
Limite acceptable d'actinides mineurs
en RN R
Comme nous l'avons vu au chapitre D .2-3, le bilan
neutronique de la transmutation des actinides
mineurs est favorable dans le cas des réacteurs à
neutrons rapides . Cependant, leur introduction en
mode homogène dégrade les paramètres de sûret é
du réacteur . La limite acceptable se situe aux environ s
d'une teneur de 2,5 % (figure D.5) en masse d'acti -
nides mineurs pour des réacteurs de type EFR (ce
qui représente par exemple dans ce cas une tonn e
d'actinides mineurs dans le coeur) . Dans le cas d'u n
réacteur à neutrons rapides refroidi au gaz, cett e
limite pourrait être revue à la hausse ; en effet, dans
ce cas, la limite associée à la dégradation des critères
de sûreté neutroniques avoisine les 5 % .
Capacités de transmutation en mod e
homogène et multirecyclag e
Le mode homogène en réacteur à neutrons rapide s
apparaît comme la solution la plus favorable pou r
la transmutation du fait des avantages suivants :
• la distribution homogène dans le coeur ne per-
turbe pas les distributions de puissance ;
• le haut niveau de flux et le surplus de neutron s
accommodent facilement la présence d'actinide s
mineurs ;
• l'équilibre global du réacteur qui fonctionn e
initialement au plutonium se trouve peu perturbé .
20 variation (%)
10
0
-1 0 mmlu. D
- 2 0 mmmm
l
- 30
- 40
domai n
acceptable
MI.=
meur s rs
- 50 g
0 2 4 6 8 10
A : vidange B : doppler C : burn-up D : bêt a
sodiu m effecti f
Figure D .5 : variation des coefficients de réactivité en fonction de l a
teneur en actinides mineurs pour RNR sodium .
• consommer des actinides mineurs en position-
nant des cibles dans les zones périphériques d u
coeur ou en couverture, l'avantage de cette dis -
position étant de très peu modifier les coefficient s
de sûreté .
Le dessin des cibles pour la transmutation de s
actinides mineurs est similaire à celui des cou-
vertures utilisées pour l ' uranium appauvri . Ce s
cibles peuvent être sur matrice inerte ou su r
support uranium .
Leur comportement en cours d'irradiation es t
également assez proche de celui d'une couver-
ture en uranium appauvri . L' augmentation d e
la puissance libérée en cours d'irradiation, liée à
l'apparition d'isotopes fissiles, est toutefoi s
plus rapide en présence d ' actinides mineurs ,
ce qui limite leur teneur admissible dans le s
aiguilles, la puissance produite dans les zone s
périphériques devant rester faible devant cell e
du coeur . Une teneur de l'ordre de 20 à 40 % e n
volume dans les cibles satisfait à ce critère . Les
taux de transmutation massique sont d'enviro n
Am* Cm
9 6
-6 -2 0
-0,6 -2
-0,5 -1,5
85
 de 14 kg/TWhe pour l'américium (à une teneu r
de 40%), 12 kg/TWhe pour le neptunium (à un e
teneur de 20 %) . Le recyclage du curium seul n 'a
pas été évalué, car de par ses propriétés physique s
(émetteur de neutrons et de particules alpha à
haute énergie) et de sa faible proportion par rap -
port aux autres actinides mineurs, son recyclag e
ne se conçoit qu'associé à un autre actinide mineu r
(en l'occurrence l'américium) . Pour les cibles posi-
tionnées en couverture, les performances de trans -
mutation ont été calculées pour des teneur s
d'actinides mineurs comprises entre 40 et 80 %
en volume [VAR-051 .
Dans tous les cas, les consommations sont large -
ment supérieures à la production propre des réac-
teurs à neutrons rapides et dépassent légèremen t
les performances obtenues avec le multirecyclag e
en mode homogène .
Capacités de transmutation en mod e
hétérogène et monorecyclag e
Pour atteindre des performances de transmutatio n
suffisantes en un seul passage en réacteur, il fau t
soit laisser les cibles en coeur durant des temps trè s
longs, souvent incompatibles avec les durées de vi e
des assemblages, soit modifier localement le spectr e
des neutrons pour augmenter le taux de transmu-
tation afin d'accélérer le processus . Cette dernière
option a été prise en compte dans la définition de
cibles modérées en réacteur à neutrons rapides (don t
les démonstrateurs sont les expériences Ecrix dan s
le réacteur Phénix) . Cette approche permet, e n
modérant localement le spectre d'énergie des neu-
trons, d'augmenter les sections efficaces (cf. chapitre
D .2-1), tout en profitant du haut niveau de flux de s
RNR [VAR-04a1 .
Pour le réacteur EFR, un assemblage particulie r
(figure D.6) a été calculé, constitué de cibles d'oxyde s
d'actinides (Am + Cm)O, sur une matrice inert e
Figure D .6 : section d'un assemblage cible pour l a
gestion en monorecyclage de l'américium et du curiu m
dans EFR fen bleu, les aiguilles de modérateur, e n
rouge, les aiguilles cibles) .
86
et d'aiguilles modératrices formées de pastille s
d'hydrure d'yttrium (assemblage-cible) .
Afin de limiter les pics de puissance dans le coeur ,
la périphérie de cet assemblage peut être recouverte
de matériaux absorbant les neutrons thermiques ,
comme l'oxyde de gadolinium. Chaque assemblage-
cible contient environ 9 kg d ' actinides mineur s
(Am + Cm) ; la capacité de transmutation d'un te l
coeur chargé de ces assemblages-cibles est de l'ordr e
de 7,4 kg/TWhe. L'introduction des assemblages -
cibles ne remet pas en cause les critères globaux d e
sûreté du coeur des réacteurs EFR . Un tel assem-
blage modéré permet d'atteindre des taux de fis-
sion de l'ordre de 90 % (il ne reste donc après neu f
ans d'irradiation de l'assemblage en coeur que 10 %
de la masse initiale des noyaux lourds) . Par rappor t
aux cas de multirecyclage, l'avantage très clair d e
cette solution est de minimiser les flux d'actinide s
mineurs dans le cycle nucléaire .
D .4-5 Transmutation des actinide s
mineurs en systèmes dédié s
Comme on l ' a vu précédemment, une possibilité
de gestion des actinides mineurs est de les concen-
trer dans une "strate" spécifique utilisant de s
systèmes dédiés à la transmutation . Les quantité s
importantes d'actinides mineurs à transmuter fon t
privilégier les systèmes sous-critiques, appelé s
systèmes hybrides ou ADS pour Accelerator Driven
System . Les ADS associent les principaux éléments
suivants (figure D.7) :
• un accélérateur qui fournit un faisceau intense d e
protons de haute énergie (1 Gel') pour obtenir u n
rendement de spallation important ;
• une ligne de faisceau qui conduit les protons ver s
la cible de spallation, soumise à de fortes contraintes
de radioprotection ;
• une fenêtre, positionnée en bout de la ligne de fais -
ceau, qui isole l'accélérateur de la cible et permet d e
maintenir l'accélérateur sous vide . Traversée par l e
faisceau de protons, c'est une pièce sensible d u
système : sa durée de vie dépend de contrainte s
thermiques, mécaniques et de la corrosion . Il existe
toutefois des projets d'ADS sans fenêtre et, dan s
ces conditions, ce sont le confinement et l ' extrac-
tion des produits radioactifs de spallation qu i
doivent être pris en compte ;
• une cible de spallation, constituée d'un métal lour d
(plomb ou plomb-bismuth) : irradiée par le faiscea u
de protons, elle génère des neutrons d'énergie élevé e
(entre 1 MeV et 20 MeV) ;
• un coeur annulaire, fonctionnant en mode sous -
critique et en spectre rapide .
Le développement des ADS pour la transmuta -
tion des déchets nucléaires a été envisagé à parti r
du milieu des années 1990 dans un contexte euro-
péen, sous l'impulsion du professeur Carlo Rubbia .


Les résultats des recherches sur la transmutatio n

D > Filières de transmutatio n

TRANSMUTATION DES ACTINIDES MINEURS EN SYSTÈMES DÉDIÉ S

• Les systèmes dédiés à la transmutation des actinides mineurs (ADS) sont constitués d'un réacteur sous-critique coupl é
à une source externe de neutrons provenant d'un accélérateur . Le caractère sous-critique du réacteur permet de le charge r
fortement en actinides mineurs, tout en assurant son contrôle et sa sûreté, ce qui est un aspect favorable pour la transmutation .
• La complexité de ces systèmes ne permet pas, d'un point de vue économique, de les considérer comme des réacteur s
électrogènes . Leur mise au point passe par la conception d'éléments spécifiques de haute technicité :
- un accélérateur qui fournit un faisceau intense de protons de haute énergie : le choix du type d'accélérateur (linéaire )
a été fait, mais le problème de sa fiabilité n'est pas encore résolu ,
- une cible de spallation qui génère des neutrons de haute énergie sous l'effet des protons de l'accélérateur (et, selon la conceptio n
de la cible, une fenêtre qui isole la cible de l'accélérateur) : une voie de référence est proposée (cible liquide utilisant l'eutectiqu e
plomb-bismuth avec fenêtre), mais des problèmes de comportement des matériaux (corrosion par le métal liquide, irradiation ,
production de gaz) restent à résoudre ,
- un coeur de réacteur fonctionnant en mode sous-critique et en spectre rapide .
• Pour la première fois dans le monde, les principaux composants (la source externe de neutrons et le coeur sous-critique )
ont été assemblés avec succès, pour des études neutroniques de très faible puissance, dans le réacteur expérimental Masurc a
de Cadarache, au cours de l'expérience Muse conduite par le CEA et le CNRS .
• Les études d'ingénierie menées au niveau européen (projet PDS-XADS) ont confirmé l'absence de points rédhibitoire s
quant à la faisabilité de principe du système ADS pour des puissances de l'ordre de 100 MWth .
• Toutefois, de nombreux verrous technologiques subsistent encore et sont à lever pour juger de la viabilité d'un ADS d e
puissance ; des études seront menées en ce sens de 2005 à 2008 dans le cadre du projet européen intégré Eurotrans du b e PCRD .

En 2001, le CEA et le CNRS ont préparé et pré-
senté un dossier de motivation [CEA-01 ] pour u n
démonstrateur hybride . Les conclusions de c e
rapport confirmaient l ' intérêt des ADS pour l a
transmutation des actinides, en plaçant le rôle d e
)'ADS dans le cadre d'une stratégie de la "doubl e
strate" du cycle du combustible . Pour être intéres-
sante, cette stratégie doit reposer sur un nombr e
aussi limité que possible d ' ADS pour transmute r
l'ensemble des déchets générés par le parc électro -
nucléaire, ce qui motive l'objectif de charger forte -
ment les coeurs d'ADS en actinides mineurs ; l e
scénario du chapitre E .2-4 précise de façon quanti-
tative les résultats de cette stratégie . Le rapport CEA -
CNRS a également conclu que les ADS ne pouvaien t
pas contribuer de façon économique à la produc-
tion d ' électricité, de par leur complexité de
fonctionnement, leur rendement (une partie de l 'élec-
tricité générée doit alimenter l ' accélérateur) et leu r
coût . Ces résultats ont été confirmés par des études
française [DEL-05] et internationale [AEN-01] .
Ces études de motivation ont permis de préciser le s
objectifs assignés aux ADS et les besoins en R et D
nécessaires pour atteindre ces objectifs . Contrairement
aux réacteurs électrogènes pour lesquels on dispos e
désormais d'un très large retour d'expérience, aucu n
ADS de puissance n 'a été construit jusqu ' à présent.
Les études ont donc été basées sur une démarche pa s
à pas visant à démontrer la faisabilité de chaqu e
composant et de leur couplage [GRA-05] .
Les ADS fonctionnent en mode sous-critique, c e
qui permet :
• une garde de sûreté vis-à-vis des accidents d e
remontées accidentelles de réactivité (garde qu i

cible d e
fenêtre
spallatio n
fournissan t
les neutron s
source accélérateu r externes
de protons

Figure D .7 : schéma de principe d'un ADS .

87
 peut être d'autant plus importante que la source de
neutrons associée au système est plus intense) . I l
existe néanmoins des difficultés technologiques à
la réalisation de sources de neutrons de grand e
intensité : fiabilité de l'accélérateur de protons, tenu e
de la fenêtre et de la cible de spallation ;
• d'envisager des charges importantes d'actinide s
mineurs dont les contre-réactions thermiques (effe t
Doppler) et la proportion de neutrons retardé s
seraient rédhibitoires avec des coeurs critiques ;
• d ' accepter une plus grande variation de la compo-
sition isotopique du combustible, résultat de la trans -
mutation au cours du cycle, le système n'étant plu s
contraint à la criticité durant le temps de séjour d u
combustible en réacteur, la puissance du systèm e
étant maintenue par l'intermédiaire de la sourc e
de neutrons .
• LES CONCEPTS PRÉLIMINAIRES DAD S
DANS LE PROJET PDS-XAD S
Dans le cadre du 5' PCRD, le projet PDS-XAD S
mené entre 2001 et 2004 a fourni les concepts pré -
liminaires pour des systèmes ADS de 80 MWth ,
l ' un refroidi au plomb-bismuth et l ' autre au ga z
hélium . Le projet belge MYRRHA de puissanc e
plus modeste (de l'ordre de 50 MWth), refroidi a u
plomb-bismuth et avec l'option sans fenêtre, fai t
également partie de ces études .
Dans ce projet, les performances assignées à l ' accé -
lérateur sont de produire un courant de proton s
de 6 mA et une énergie des protons de 600 Me V
Le combustible choisi pour le premier coeur, des-
tiné A. la démonstration de la faisabilité du concep t
d'ADS, est un combustible MOX standard . La
possibilité de charger un grand nombre d'assem-
blages à base d'actinides mineurs est égalemen t
considérée, ce qui permet de chiffrer les perfor-
mances de transmutation de ces systèmes . Le s
nouveaux combustibles fortement chargés en acti-
nides mineurs nécessitent un effort important d e
R et D qui a été mené dans le cadre des projet s
connexes du 5 c PCRD : Future pour le combus-
tible oxyde et Confirm pour le combustible nitrure
(cf chapitre D .5-5) .
Le projet PDS-XADS a également pris en compt e
les études de fonctionnement et de sûreté liées a u
couplage de l'accélérateur et du réacteur sous-cri -
tique et à la présence de la cible de spallation . Pou r
cette dernière, il faut notamment démontrer qu e
le confinement des produits radioactifs et son refroi -
dissement sont assurés en toutes circonstances . D u
fait de la forte charge en actinides, les études on t
pris en compte des coefficients de sûreté qui son t
très différents de ceux utilisés pour les réacteur s
critiques : faible proportion de neutrons retardés ,
coefficients réduits de contre-réaction en tempéra -
ture, effet de vidange plus important.
88
En fonctionnement nominal, l'ADS bénéficie d'u n
système fiable d ' arrêt quasi instantané de la produc-
tion de puissance thermique par la commande d'ar -
rêt du faisceau de protons . Cette commande enlèv e
tout intérêt à l'insertion d'antiréactivité par de s
barres de sécurité utilisées classiquement dans le s
réacteurs critiques . Les concepts du PDS-XAD S
n'utilisent donc pas de barres de sécurité . Des élé-
ments absorbants restent toutefois nécessaires : il s
sont utilisés avec les moyens normaux de manu-
tention pour abaisser la réactivité lors de situation s
particulières d'exploitation de l'ADS, telle que l a
manutention du combustible .
Dans le cas du refroidissement parle plomb-bismuth ,
les études des transitoires de sûreté font apparaîtr e
des marges importantes, que le faisceau fonctionn e
ou pas . Dans l ' ADS refroidi au gaz, il a été montr é
que le système d ' évacuation de la puissance résiduell e
en cas d'accident de dépressurisation est suffisammen t
efficace quand le faisceau est arrêté .
• LES ÉTUDES DE NEUTRONIQU E
AVEC L'EXPÉRIENCE MUS E
Le coeur d'un système hybride esta priori de forme
annulaire pour permettre la mise en place de l a
source de neutrons en son centre . Ce positionnemen t
permet l ' utilisation optimale par le coeur sous-critique
des neutrons produits par la source .
Pour la transmutation, le combustible du coeur n e
devra pas contenir d ' uranium, afin d ' éviter la créa -
tion d'actinides mineurs par capture de neutron s
par '"U : les actinides mineurs à incinérer seron t
donc insérés dans des matrices inertes (cf chapitre
D.5-5) . Toutefois, la première charge d ' un futu r
ADS expérimental est aujour d ' hui prévue avec u n
combustible bien connu et qualifié de type MOX .
Le fonctionnement d ' un coeur neutronique est carac-
térisé par le facteur de multiplication k,.ff, égal a u
rapport des neutrons de fission produits (P) sur les
neutrons disparus (D) . Dans un ADS, les neutrons
générés par la source (S) s ' ajoutent aux neutrons d e
fission (P) produits par le coeur sous-critique et n e
représentent qu ' un faible pourcentage de l'ensembl e
(S + P) . La proportion de neutrons venant de l a
source est donnée par l ' équilibre des production s
(S + P) et des disparitions (D) de neutrons : S + P = D ,
soit la valeur S/P = D/P -1 . Cela revient à écrir e
S/P = (l /keff) - 1 .
Plus la valeur de keff est inférieure à 1, plus le coeu r
est sous-critique (moins il y a de neutrons de fission
produits par le coeur), et plus la puissance de l a
source externe de neutrons (donc de l ' accélérateur )
devra être importante .
La plage de sous-criticité est bornée :
• en valeur basse (k , ff éloigné de 1), par la puissanc e
de la source de neutrons nécessaire pour assure r
une puissance significative au système complet ;

Les résultats des recherches sur la transmutatio n
D > Filières de transmutatio n
1,0 0
Figure D .8 : expérience d'ADS Muse avec le réacteur Masurca et l'accélérateur Genepi ; puissance du systèm e
le long d'une ligne traversant le réacteur (en bleu : coeur critique sans source, en rouge : en mode sous-critiqu e
avec source] .
• en valeur haute (keff très proche de 1), par le s
contraintes de sûreté liées aux combustibles forte -
ment chargés en actinides mineurs : plus leur concen-
tration est élevée dans le coeur, plus les coefficient s
de sûreté sont réduits et plus il faut être " éloign é
de la criticité" .
Pour les systèmes actuellement étudiés, le facteur de
multiplication se situe aux environs de 0,97 pour l e
fonctionnement normal en puissance . La maîtrise d e
ce paramètre nécessite des techniques de mesure s
validées pour lesquelles les incertitudes devront êtr e
connues . Cet aspect a fait l'objet d'études importantes .
Dans le cadre du 5` PCRD, l ' expérience Muse, pre -
mière expérience couplant une source de neutron s
à un réacteur à neutrons rapides en configuratio n
sous-critique, a utilisé le réacteur Masurca du CE A
Cadarache . Le CNRS a conçu et réalisé l ' accéléra-
teur Genepi produisant des neutrons de différente s
énergies (jusqu 'à quelques MeV) . Le fonctionne -
ment de l ' ensemble couplégure D .8) Masurca-
Genepi a constitué une première mondiale en terme s
de développement des ADS .
Ce programme a porté, pour un même combus-
tible MOX, sur deux types de caloporteurs du coeur :
le sodium et le plomb-bismuth . Ses objectifs étaient :
• d ' améliorer la connaissance de la neutroniqu e
dans un milieu multiplicateur alimenté par un e
source externe de neutrons (régime dominé ou no n
par la source) ;
• de définir des méthodes expérimentales permettan t
de mesurer le niveau de sous-criticité, sans avoi r
besoin de faire référence ni de retourner à un éta t
critique ;
• de déterminer des schémas de calculs neutronique s
adaptés aux ADS, incluant les données nucléaires ,
les outils de calcul et les incertitudes résiduelles .
1,1 0
0,90
0,8 0
0,70
0,60
- 600 - 500 - 400 - 300 - 200 - 100 0 100 200 300 400 500 60 0
distance à partir du centre du coeur (mm )
Plusieurs méthodes dynamiques ont pu mesurer l e
niveau de réactivité des configurations sous -
critiques sans avoir besoin de passer par un e
configuration critique . Les valeurs de réactivit é
déterminées par ces diverses techniques ont ét é
ensuite comparées à celles obtenues en passant pa r
la configuration critique .
Une bonne cohérence est obtenue pour l'ensembl e
des méthodes et des configurations de mesure :
l ' écart obtenu sur le keff est inférieur à 0,01 . Le s
techniques basées sur l'exploitation de la répons e
du coeur à une impulsion externe de neutrons parais -
sent les mieux adaptées à une future mesure e n
ligne de la réactivité d'un ADS . De plus, certaines
d'entre elles sont exemptes de toute hypothès e
simplificatrice .
La cohérence des résultats permet d'affirmer qu e
la mesure de la sous-criticité d ' un ADS à spectr e
de neutrons rapides peut être effectuée sans avoi r
recours à la réalisation d'une configuration critique .
• LA CIBL E
Les neutrons constituant la source externe du coeu r
sont les produits des réactions de spallation induite s
par des protons dont l'énergie est de l'ordre du GeV,
sur une cible constituée de noyaux lourds (mercure ,
tungstène, plomb . . .) . Ces éléments lourds ont u n
rendement de spallation (nombre de neutrons pro -
duits par proton incident et par énergie de celui-ci )
élevé à cette énergie. Pour le plomb, ce rendemen t
est voisin de 30 neutrons par proton incident pou r
une énergie des protons d ' environ 1 GeV ; à cett e
énergie, la longueur du parcours moyen des pro -
tons entraîne un ordre de grandeur du dimension-
nement de la cible d'environ un mètre .
89
 Par ailleurs, une collaboration CEA-CNRS qu i
travaille sur les différents composants d ' un accélé-
rateur linéaire a déjà réalisé des cavités supra -
conductrices accélératrices dans lesquelles le cham p
accélérateur est suffisant pour cette application . Su r
ce point, il faut noter le retour d'expérience positi f
de l'accélérateur d'électrons de 4 GeV du TJLa b
(USA), où des cavités supraconductrices fonction -
nent de façon très satisfaisante . On dispose égale -
ment du retour d ' expérience d ' une vingtain e
d'années sur le Linac du Los Alamos Neutro n
Science Center qui produit depuis 1983 un fais-
ceau de protons de 1,2 mA à une énergie d e
800 MeV, sans toutefois utiliser de cavités supra -
conductrices .
Le programme de recherche et développement es t
donc complet pour disposer à terme de tous les équi-
pements élémentaires nécessaires à la construction
d'un accélérateur fiable pour alimenter un démons -
trateur d ' ADS .
• LES PROGRAMMES FUTUR S
D'ESSAIS EN COUPLAG E
Une large coopération internationale dans le cadre d u
projet intégré Eurotrans s'établit autour de :
• l ' amélioration de la connaissance du comporte -
ment dynamique en puissance des systèmes ADS ;
• la validation des méthodes de simulation numé-
rique des paramètres importants pour la sûret é
(importance de la source, pic de puissance, mesures
de sous-criticité) ainsi que des paramètres opéra -
tionnels (procédures marche-arrêt, relation puis-
sance coeur/courant de l'accélérateur, dynamiqu e
du système en présence de contre-réactions d e
température) .
Pour répondre à ces objectifs, l'Europe s'associe à
trois programmes expérimentaux : Reactor -
Accelerator Coupling Experiments (Race) aux États -
Unis, Sub-critical Assembly in Dubna (Sad) e n
Russie et Yalina en Biélorussie .
• Dans le programme Race un accélérateur d ' élec-
trons, une cible de photo-neutrons (environ 30 kW )
et le coeur sous-critique d ' un réacteur TRIGA (envi -
ron 100 kW) seront couplés à un niveau de puis-
sance suffisant pour étudier les effets thermique s
de contre-réaction .
• Le programme Sad prévoit de coupler un fais-
ceau de protons de 660 MeV, une cible de spallatio n
et un coeur sous-critique constitué de combustibl e
MOX . La première expérience de couplage est pré -
vue en fin 2009 . Des expériences préliminaires son t
projetées dans le cadre d'Eurotrans sur le réacteu r
BFS à Obninsk .
• Le programme Yalina sera développé de manièr e
à valider la relation entre la puissance du coeur e t
le courant de l' accélérateur .
92
• CONCLUSION ET PERSPECTIVE S
La démarche progressive de qualification est bie n
engagée sur les composants élémentaires de s
ADS : accélérateur, cible, coeur . Les études d u
PDS-XADS ont confirmé l ' absence de point s
rédhibitoires quant à la faisabilité de principe d u
système ADS pour des puissances de l ' ordre d e
100 MWth . Les programmes à venir vont s ' at-
tacher à démontrer expérimentalement la pos-
sibilité de contrôler le comportement en régime s
statique et dynamique d ' un ADS de puissance .
Toutefois, de nombreux verrous technologique s
subsistent encore et, pour les lever, des étude s
seront menées de 2005 à 2009 (WAR-03] dans l e
cadre du projet européen intégré Eurotrans d u
6` PCRD . Les objectifs de ce projet sont doubles :
mener l ' étude détaillée d ' un ADS d ' une puis-
sance inférieure à 100 MWth afin de démontre r
la faisabilité technique à court terme de la trans -
mutation en ADS et définir un dessin de réfé-
rence pour un transmuteur européen industrie l
d ' une puissance de quelques centaines de MWth .
Ce projet s ' attachera à :
• démontrer expérimentalement la possibilité d e
contrôler les comportements statique et dynamique
d'un ADS de puissance avec le contrôle de l a
réactivité et les techniques de mesures associées ;
• faire la preuve de la faisabilité technique de s
différents composants de LADS ;
• apporter des éléments liés à la sûreté, permettan t
d'engager le processus d'obtention de l'autorisatio n
d'un ADS par l'autorité de sûreté ;
• effectuer les études technico-économiques .
En 2009, à l ' issue du projet, toutes les réponses au x
interrogations techniques et financières devraien t
ainsi être disponibles pour juger de la viabilité d'u n
ADS de puissance et décider ou non du lancemen t
de la phase de construction d'un démonstrateu r
ADS européen de transmutation .
D .4-6 Filière basée sur le cycl e
thorium-uraniu m
Le travail de recherche demandé par la loi a porté
prioritairement sur les déchets déjà produits ou à
venir dans les installations nucléaires fonction-
nant aujourd'hui avec un cycle uranium-pluto-
nium . Néanmoins, le développement durable d e
cette énergie nécessite d'examiner non seulemen t
la situation à court et moyen terme, mais auss i
celles, plus prospectives, qui pourraient être envi-
sageables à plus long terme, à l'horizon d'un siècle .
L'autre cycle du combustible envisageable, évoqu é
dès les années 1950, est le cycle thorium-uraniu m
associé potentiellement à l'utilisation de réacteur s
à sels fondus IDAV-04] . Le thorium 232 est le noya u
fertile à l'identique de l'uranium 238 et l'uranium 23 3
 Les résultats des recherches sur la transmutatio n
D > Filières de transmutatio n
le noyau fissile comme l ' est le plutonium 239 . Tou t
changement de cycle entraîne des changement s
lourds dans la structure industrielle existante et n e
peut s ' envisager q u ' à un terme assez lointain d e
l'ordre du siècle .
Du fait d'une période de décroissance trois foi s
plus élevée que celle de l'uranium 238, on adme t
que les réserves de thorium sont plus importante s
(d'un facteur de l'ordre de quatre) et mieux répar -
ties dans la croûte terrestre .
Ce cycle permet de minimiser considérablemen t
le besoin de matière fissile en coeur . En spectr e
thermique, la concentration en matière fissile pa r
rapport à la matière fertile (condition de régéné-
ration) n'est que de l'ordre de 1,5 %, alors qu'ell e
dépasse 10 % dans le cas des cycles en spectre rapide.
Cette caractéristique permet de limiter en cycl e
thermique l'inventaire total de matière fissile d'u n
facteur dix environ, et fournit une très grand e
souplesse de déploiement de cette filière . Alor s
qu ' un réacteur rapide U/Pu de 1 GWe nécessit e
la totalité du plutonium produit par un REP pen-
dant cinquante ans (environ 12 tonnes), un réac-
teur à sels fondus thorium à spectre thermique n e
nécessite que 2 tonnes de matière fissile, qui doi t
cependant être produite en amont de cette filière .
Les réacteurs standards de type REP ne sont pa s
optimisés pour produire de l'uranium 233, mais char-
gés en combustible mixte thorium/plutonium, il s
seraient capables de démarrer plus de 5 réacteur s
thorium thermiques isogénérateurs pendant leur s
cinquante ans de fonctionnement .
Le dernier avantage potentiel du cycle thorium -
uranium est un inventaire radiotoxique en acti-
nides mineurs plus faible que celui d'un cycl e
uranium-plutonium sur des périodes inférieure s
à 10 000 ans .
L' inconvénient majeur du cycle uranium-thoriu m
est q u ' il ne contient pas au départ d ' isotopes fis -
siles, il faut donc nécessairement l ' amorcer avec
un corps fissile . C ' est l ' une des raisons qui a fai t
privilégier le cycle uranium au démarrage de l'uti -
lisation industrielle de l'énergie nucléaire . Le s
réacteurs REP seraient capables de produire de
l ' uranium 233 par irradiation d ' un combustibl e
MOX Th/Pu . Le bilan favorable des RNR U/P u
permet également d ' envisager une productio n
importante d ' uranium 233 dans des couverture s
thorium, tout en recyclant le plutonium issu de l a
filière actuelle . Cela permet d'envisager u n
déploiement souple de la filière thorium .
Une autre difficulté liée au cycle thorium est l a
formation en réacteur d ' uranium 232 qui pa r
décroissance conduit à deux émetteurs gamma d e
forte énergie (thallium 208 : 2,6 MeV et bis-
muth 212 : 1,8 MeV) qui posent des difficultés d e
radioprotection pour les opérations du cycle, essen -
tiellement lors d'utilisation de combustibles solides,
étape de toute façon incontournable même dan s
le cas d'une transition rapide vers des réacteurs à
sel fondu thorium/uranium .
L'avantage théorique des réacteurs à sel fondu es t
de pouvoir traiter en ligne le combustible par pro -
cédé pyrochimique et ainsi d'avoir une grand e
souplesse de gestion et une intégration complèt e
du cycle sur un seul site .
La difficulté est qu'en spectre de neutrons ther-
miques, l 'empoisonnement par les produits de fis-
sion est très importante, et donc pour atteindr e
1'isogénération, il est nécessaire d'extraire rapide -
ment les poisons neutroniques du coeur du réac -
teur. Le concept du réacteur à sel fondu offre cett e
possibilité, à condition que le traitement en lign e
du combustible soit faisable .
Le réacteur à sel fondu à spectre thermique s e
compose d ' une matrice de graphite, qui modèr e
les neutrons . Le combustible, sous forme de se l
fluorure, circule dans des canaux percés dans l a
matrice graphite et sert de caloporteur . Enviro n
un tiers du sel se situe hors coeur, dans le circui t
primaire et les échangeurs de chaleur.
Les études menées actuellement sur le concept de
réacteur à sel fondu au thorium s'appuient sur le s
résultats obtenus dans deux études faites aux Etats -
Unis, au Oak Ridge National Laboratory .
La première de ces études (1964-1969) est la Molte n
Salt Reactor Experiment (MSRE) qui a consisté à
construire un réacteur de faible puissance, et à
le faire fonctionner avec différents combustibles .
La deuxième étude, Molten Salt Breeder Reacto r
(MSBR) était l'extension de la première à une taille
industrielle . Le MSBR a été optimisé de manière
à obtenir le maximum de surgénération . Le trai-
tement consistait à retirer rapidement les produits
de fission et le protactinium 233 ; la totalité du sel
combustible devait être traitée tous les dix jours ,
soit un volume de 4 m ; par jour. Le temps rapid e
d'extraction des lanthanides et du protactinium a
été une très lourde contrainte sur le dimensionne -
ment de l'unité de retraitement associée au réacteur ,
et sur les différents procédés de séparation . L e
projet a été abandonné en 1976, au profit d ' u n
projet concurrent de réacteur à neutrons rapide s
à cycle uranium-plutonium, pour des raisons d e
choix d'investissement et à cause de certains obs -
tacles techniques .
Des activités de R et D se poursuivent dans le cadr e
français du groupement de recherche Gedepeo n
et dans le cadre européen (programme Most d u
5 c PCRD) .
Ces réacteurs à sel fondu, qui sont l'un des six concept s
retenus dans le cadre du forum internationa l
Génération IV, nécessitent encore une RetD trè s
importante tant sur les problèmes de corrosion li é
au sel que sur les procédés de traitement de leu r
combustible usé .
93
 Figure D .11 : position des huit assemblages (en jaune) contenant les expériences de transmutation dans le coeu r
de Phénix en début d'année 2004 .
Des gaines en EM12 ont été irradiées de façon satis -
faisante jusq u 'à 130 dpa dans le cadre de l ' expérience
Memphis 3 . Le projet d ' expérience Andromede, sus-
pendu au stade de la conception pour permettre l a
réalisation des expériences sur les combustibles, devait ,
d ' une part, prolonger l ' irradiation des gaine s
Memphis3 et, d ' autre part, apporter des informa -
tions sur le comportement du T91 .
D .5-3 Fabrication pou r
La transmutation en mode homogèn e
En recyclage homogène, les éléments à transmute r
sont "dilués" dans du combustible standard REP
ou RNR à une concentration de quelques pour cent .
Cette teneur en actinides mineurs est fixée par de s
paramètres liés au cycle du combustible et à la phy -
sique du coeur . Les études expérimentales porten t
sur les éventuelles conséquences de l'ajout d'acti-
nides mineurs sur le comportement du combustible ,
notamment du fait de la migration des espèces
fissiles et d'une production accrue d'hélium .
• ÉVALUATION DE LA TRANSMUTATIO N
HOMOGÈNE EN RE P
La transmutation en mode homogène en REP peu t
être envisagée avec des combustibles UOX, MOX ,
MIX (contenant 2,8 % en masse de plutoniu m
multirecyclé sur support uranium enrichi) ou MOX -
UE (analogue au MIX, mais à teneur massique e n
plutonium multirecyclé plus élevée de 9%) .
96
L'expérience Actineau dans le réacteur Osiris d e
Saclay prévoyait en 1994 l ' étude du recyclage e n
REP du neptunium et de l ' américium en mod e
homogène dans du combustible UOX ou MOX .
La conception des combustibles de cette expérienc e
a été réalisée de façon satisfaisante, mais cette irra-
diation n'a pas été effectuée du fait de la complexit é
du dispositif expérimental . Ce projet a ensuite ét é
repris dans le cadre de l ' expérience Dinamo .
L' irradiation Dinamo, également envisagée dan s
le réacteur Osiris en 2002, prévoyait de mieu x
connaître l ' influence sur le relâchement des gaz d e
fission de l'ajout d'américium dans un combustible
REP-MOX de référence . Cette irradiation a été
différée, car la réflexion s'est orientée depuis sur l a
transmutation réalisée avec les combustibles futurs
MOX-UE non encore disponibles .
Parallèlement à ces projets d'irradiation expérimen -
tale, une étude réalisée en 2002 a permis d 'évaluer l e
comportement sous irradiation d'un crayon combus-
tible MIX, contenant en masse 2,8% de plutonium ,
4,53 % d' uranium enrichi et 0,9 % d 'actinides mineur s
(0,12 % de neptunium, 0,32 % d'américium et 0,44 %
de curium) . Cette analyse a conclu que, pour respec-
ter le critère de pression interne du crayon REP en
fonctionnement, les taux de combustion devraien t
être limités à 60GWj/t. Dans le cas des EPR, cette
limitation n'interviendrait pas grâce à des volume s
libres plus importants des crayons de combustible s
prévus dès la conception .
Dans le cas des combustibles MOX-UE, les quan-
tités d'hélium produites deviennent incompatible s
 Les résultats des recherches sur la transmutatio n
D > Fabrication des combustibles et cibles, et expériences de transmutatio n
CONCEVOIR DES COMBUSTIBLE S
POUR LA TRANSMUTATIO N
EN MODE HOMOGÈN E
• Le mode homogène de transmutatio n
consiste à diluer les actinides mineurs, dan s
les combustibles classiques de réacteurs RE P
ou RNR, à une concentration de quelque s
pour cent d'actinides mineurs . Les étude s
portent sur les conséquences de ces ajout s
sur les comportements, éventuellemen t
modifiés, du combustible et du coeur .
L'objectif est de limiter au mieux ce s
conséquences afin que le fonctionnemen t
des réacteurs demeure inchangé .
• La transmutation " homogène" en RE P
de l'américium ou du neptunium est possible
(quoique peu efficace) avec des combustible s
UOX, MOX, MIX (contenant du plutoniu m
multirecyclé sur support uranium enrichi )
ou MOX-UE [analogue à MIX, mais à teneu r
en plutonium multirecyclé plus élevée), san s
qu'il en résulte une modification essentiell e
du comportement du combustible contenan t
les actinides mineurs . Ceci est vrai pour un e
teneur en américium qui doit rester limité e
(probablement à moins de 1,5%) . Aucun e
expérience de démonstration technique n' a
été jugée nécessaire pour valider ce résulta t
obtenu par simulation .
• La transmutation " homogène" en RNR a ét é
établie pour des combustibles oxyde ou métal .
Plusieurs expériences d'irradiation réalisée s
ou en cours, notamment dans le réacteur Phénix,
montrent que les performances habituelle s
du combustible sans actinides peuvent êtr e
conservées jusqu'à une teneur massiqu e
en actinides dans le combustible de 2,5% .
avec la conception actuelle envisagée pour les crayon s
d ' un réacteur EPR. Pour respecter le critère de pres-
sion interne, il convient de diminuer à la fois l a
teneur en américium, la pression interne initiale d e
l'hélium dans le crayon et la hauteur de la colonn e
de combustible . Une solution possible, dont il rest e
à évaluer les éventuels impacts sur le fonctionne -
ment du réacteur, est de limiter la teneur massiqu e
en américium à une valeur de l ' ordre de 1,1 % e t
de diminuer la quantité de combustible dans chaqu e
crayon de 5% environ .
Selon l ' intérêt avéré ou pas des résultats de s
études de scénarios incluant la transmutation de s
actinides mineurs en REP, la poursuite des étude s
de faisabilité technique impliquerait de réaliser un e
irradiation expérimentale du combustible REP conte -
nant la proportion adéquate d'actinides mineurs .
• ÉVALUATION DE LA TRANSMUTATIO N
HOMOGÈNE EN RN R
Dans un réacteur à neutrons rapides, plusieurs type s
de combustibles peuvent être envisagés .
'.wustible oxyd e
Superfact 1
Dès les années 1980, la transmutation des actinide s
neptunium, américium et curium en RNR a été pro -
posée . L'ITU (Institut des TransUraniens, Karlsruhe)
lance alors, en collaboration avec le CEA, l'expé-
rience Superfact 1 pour démontrer la faisabilité d e
la transmutation de "'Am et de 2C Np . L; ITU a réa-
lisé les aiguilles expérimentales et les caractérisation s
des combustibles fabriqués et le CEA les études de
dimensionnement, le montage du dispositif expéri-
mental d'irradiation (capsule) et l'irradiation dan s
Phénix . Les examens après irradiation et les inter-
prétations ont été réalisés conjointement par les deu x
partenaires . La préparation de l ' expérience s 'es t
déroulée de 1984 à 1986, l ' irradiation de 1986 à 198 8
et les examens après irradiation de 1989 à 1992 .
L' irradiation Superfact 1 a établi que les combus-
tibles de type oxyde homogène contenant en mass e
soit 2% de 2 Np, soit 2% de 24 'Am se comporten t
de façon quasi identique à un combustible standar d
à des taux de combustion respectifs de 6,6 at % e t
6,5 at %, correspondant à des taux de transmutatio n
des actinides mineurs de 30% . Ainsi, l'expérience
Superfact 1 fournit une première démonstration d e
faisabilité technique de la transmutation en mod e
homogène des actinides mineurs en RNR-Na . U n
résultat important à noter est également le relâche -
ment total parle combustible de l'hélium produit e n
cours d'irradiation .
Ces résultats permettent d ' affirmer que, grâce à
l'optimisation du dimensionnement des aiguilles
(jeu combustible-gaine, volume des vases d ' expan-
sion, épaisseur de gaine), les performances habi-
tuelles du combustible sans actinides mineurs peuven t
être conservées jusqu ' à une teneur massiqu e
d'actinides mineurs dans le combustible de 2,5% .
Par ailleurs, la fabrication pour Super-Phénix d e
l ' assemblage Nacre 1, contenant 251 aiguilles d e
combustible RNR avec 2 % de neptunium (e n
masse), a démontré la possibilité de fabriquer de
tels combustibles à l'échelle industrielle dans de s
installations existantes .
Trabant 1
L' expérience Trabant 1, réalisée dans le cadre du pro -
gramme Capra, est le fruit d' une collaboration entr e
CEA, ITU et FZK (Forschung Zentrum Karlsruhe) .
Le combustible de Trabant 1 a été irradié de juin 1996
à mai 1997 dans le réacteur HFR . II contenait en par -
ticulier une aiguille destinée à tester l ' incinération d u
neptunium 237 en présence de plutonium . Ce com-
bustible mélange d'oxydes, contenant en masse 40 %
de Pu et 5 % de Np, élaboré à )'ITU par le procéd é
sol-gel, a atteint un taux de combustion de 9,3 at % .
Les examens après irradiation ont montré que l e
combustible contenant le neptunium s'est comport é
de façon aussi satisfaisante que le combustible
97
 standard RNR (figure D.12) . Cette irradiatio n
confirme les conclusions tirées de l'expérienc e
Superfact 1 concernant la teneur en neptunium e t
les taux de combustion qu'il est possible d'atteindr e
pour la transmutation en mode homogène en RNR .
Combustible métalliqu e
On cherche ici à évaluer les performances d'u n
combustible RNR métallique contenant un faibl e
pourcentage d'actinides mineurs . Un tel combus-
tible présente un intérêt notamment pour des cycle s
utilisant la pyrométallurgie .
La démonstration de faisabilité s'appuie sur l'ex-
périence acquise aux Etats-Unis où la conception
des combustibles métalliques a été optimisée en
support au projet IFR (Integrated Fast Reactor) e t
repose sur les alliages 71 U-19Pu-1 OZr (valeurs en %
massique) et 90U-10Zr qui constituent les combus -
tibles fissiles et fertiles de référence .
Metaphix 1-2- 3
L'irradiation Metaphix, réalisée dans le cadre d'u n
contrat avec ITU pour le compte du Central Research
Institute of Electric Power Industry (CRI EPI )
japonais consiste à irradier un combustible métal -
lique UPuZr, dont certains lingots contiennent, dè s
le début de vie et en faible quantité, des actinide s
mineurs (américium, curium et neptunium) e t
des lanthanides (terres rares TR : néodyme ,
gadolinium, cérium et yttrium) .
Quatre alliages ont été fabriqués à l'ITU pour êtr e
irradiés dans Phénix :
• un alliage de référence de composition 71 U -
19Pu-1 OZr ;
• un alliage contenant en masse 2 % d'actinide s
mineurs AM (1,2 % de neptunium, 0,6 % d ' améri -
cium et 0,2 % de curium) et 2 % de terres rares TR ,
de composition 67U-19Pu-10Zr-2AM-2TR ;
• un alliage contenant en masse 5 % d'actinides
Figure D .12 : examen métallographique du combustible sans actinide (à gauche) comparé à celui du combustibl e
de l'expérience Trabant 1 (à droite) .
98
mineurs AM (3% de neptunium, 1,6% d ' améri-
cium et 0,4 % de curium) et 5 % de terres rares TR ,
de composition 61U-19Pu-10Zr-5AM-5TR ;
• un alliage contenant en masse 5 % d'actinide s
mineurs AM (3 % de neptunium, 1,6% d ' améri-
cium et 0,4 % de curium) de composition 66U-19Pu -
IOZr-5AM .
Chaque combustible sera examiné après un taux d e
combustion d ' environ 2,4 at % (Metaphix 1) quand
la restructuration du combustible métallique es t
intervenue, après un taux de combustion d'enviro n
7 at% (Metaphix 2) et après le taux de combustio n
maximum visé de 11 at % (Metaphix 3) . Les taux d e
transmutation attendus avec Metaphix3 sont de 40 %
pour le neptunium et de 50% pour l ' américium.
La conception de cette expérience et la réalisatio n
de son dossier de sûreté ont permis d'acquérir de s
compétences dans le domaine du dimensionnemen t
de combustibles peu étudié en France à ce jour . Cette
irradiation, qui a reçu l'accord de l'Autorité de sûret é
pour commencer fin 2003 dans le réacteur Phénix ,
est actuellement en cours ; Metaphix 1 a été déchar-
gée en août 2004, Metaphix 2 sera déchargée débu t
2006 et Metaphix 3 courant 2007 .
Pour Metaphix 1, les premiers examens après irra-
diation ne montrent aucune perte d'étanchéité de s
aiguilles . Les résultats des contrôles dimensionnel s
(déformation de la gaine inférieure à 0,2 %) laissen t
penser qu'un début d'interaction mécanique entr e
le combustible et la gaine s ' est produite au nivea u
des lingots contenant des actinides mineurs et a u
niveau de certains lingots contenant des terres rares .
Au-delà, le gonflement du combustible métallique
est accommodé par la gaine . Ceci est cohérent avec
le comportement calculé des combustibles Metaphi x
qui prévoyait une fermeture du jeu entre le com-
bustible et la gaine pour un taux de combustion envi -
ron égal à 1 at % . Des examens destructifs seron t
réalisés ultérieurement à l ' ITU .
 Les résultats des recherches sur la transmutatio n
D > Fabrication des combustibles et cibles, et expériences de transmutatio n
D .5-4 Fabrication pou r
la transmutation en mode hétérogèn e
Dans le mode hétérogène et en monorecyclage, o n
vise à atteindre un taux de fission d'au moins 90 %
du contenu initial en actinides mineurs . La faisa-
bilité scientifique, au plan de la physique du réac-
teur, d ' une telle option est établie : les étude s
neutroniques montrent que la solution optimal e
est de placer les actinides mineurs dans un spectr e
de neutrons localement modérés d ' un RNR (grâc e
à un niveau de flux élevé propre aux RNR et au x
plus grandes sections efficaces des neutrons ralentis) .
Au cas où le taux de fission de 90% ne pourrai t
être atteint du fait d'un endommagement exces-
sif des matériaux, une stratégie de multirecyclag e
reste tout à fait envisageable .
Dans le cas du recyclage hétérogène en RNR, le s
éléments à transmuter sont concentrés dans de s
assemblages dits "transmuteurs" composés d'ai-
guilles "cibles" contenant l'américium et le curiu m
(le neptunium étant recyclé sous forme homogèn e
dans le combustible) et d'aiguilles modératrice s
dont le rôle est d'améliorer le rendement de trans-
mutation . Dans les cibles, les actinides mineurs
sont dilués dans une matrice inerte du point d e
vue neutronique, c'est-à-dire dont l'absorptio n
neutronique est faible et ne conduit pas à la for-
mation de nouveaux éléments radioactifs . Cette
dilution offre la possibilité d'améliorer les proprié-
tés thermiques du matériau et de contrôler la puis-
sance volumique dégagée lors de la transmutation.
La transmutation en mode hétérogène en REP es t
également envisageable, les principales différences
par rapport aux RNR sont alors l 'absence de modé-
rateur spécifique à la transmutation et les aspect s
compatibilité entre les matrices inertes et l 'eau d u
caloporteur.
Ce mode de transmutation concentre la manipula -
tion de l'américium et du curium dans un nombr e
réduit de matières et d'objets . Ceci présente l'avan-
tage de ne perturber qu'une faible partie du cycle d u
combustible . Néanmoins, la méthode nécessite de fabri -
quer des objets hautement radioactifs et dégageant
une puissance thermique relativement pénalisante .
Comme le montre le tableau D .8, les conditions
auxquelles seront soumises les cibles de transmu-
tation diffèrent de celles subies par un combustibl e
standard RNR.
La conception des cibles et notamment le choix d u
matériau inerte doivent prendre en compte :
• la puissance dégagée lors de la transmutation ;
• le gonflement sous irradiation ;
• l ' évolution des propriétés thermiques ;
• l'interaction chimique entre la matrice et le composé
d'actinides ;
• l 'interaction chimique et mécanique entre les cible s
et la gaine ;
CONCEVOIR DES CIBLE S
POUR LA TRANSMUTATIO N
EN MODE HÉTÉROGÈN E
• Le mode hétérogène de transmutation consiste à
concentrer les radionucléides à transmuter (actinide s
mineurs ou produits de fission) dans un combustibl e
spécifique, appelé cible.
• Cette cible est constituée d'une matrice suppor t
(transparente aux neutrons et permettant d'ajuster l a
puissance volumique du combustible) et d'un compos é
chimique contenant l'élément à transmuter .
• La transmutation en mode hétérogène est possible en RE P
ou RNR . Elle est optimale en RNR lorsqu'on associe les flu x
élevés de neutrons disponibles dans ces réacteurs à un e
modération de l'énergie des neutrons rapides.
• Plusieurs expériences d'irradiation ont été réalisées o u
sont en cours pour :
- sélectionner le composé chimique d'actinides (oxyde ,
nitrure ou carbure), le matériau de la matrice (parm i
MgAlz0 4 , MgO, ZrYO 2 ) et le matériau du modérateur (B4 C ,
CaHx) ;
- étudier le mode de dispersion du composé d'actinides dan s
La matrice sous forme de particules (soit de taille inférieure à
quelques microns, soit de taille supérieure à quelque s
dizaines de microns) .
• Les procédés de fabrication des composites ont ét é
développés et permettent de produire des cibles don t
l'ensemble des propriétés respectent les critère s
d'irradiation en réacteur de puissance .
• Les résultats des examens après irradiation, déjà obtenu s
ou à venir, permettent d'optimiser la conception de ce s
cibles et donc l'augmentation des taux de transmutatio n
à chaque passage en réacteur.
• La faisabilité de la conception d'un assemblage RN R
" transmuteur" (associant des aiguilles contenan t
les actinides et des aiguilles contenant le modérateur )
est démontrée .
• la production et le relâchement d'hélium et de s
gaz de fission .
La microstructure des cibles a été identifiée comme
un paramètre important conditionnant notammen t
la répartition des dommages d'irradiation et le relâ -
chement des gaz produits lors de la transmutation .
Ainsi, trois concepts de cibles sont à l'étude : concept
à " solution solid e " , concept microdispersé et concep t
macrodispersé .
• Dans le concept à " solution solide " , l ' actinide est
intégré au réseau cristallin de la matrice, avec l'avan -
tage de la simplicité de fabrication, mais l'inconvé -
nient d ' un endommagement généralisé de la cibl e
sous irradiation. De plus, la solution solide conte-
nant l'actinide doit répondre elle-même à l'ensembl e
des éléments du cahier des charges .
• Dans le concept microdispersé, l ' actinide fai t
partie d'un composé, qui est dispersé sous forme d e
particules microscopiques dans le matériau de matric e
inerte . Comme le précédent, le procédé de fabrica-
tion reste proche de celui des combustibles usuels e t
l'endommagement sous irradiation est généralisé .
Cependant, dans ce concept, la matrice n ' a pas à
99


Cible de transmutation Combustible standard RN R

Composition 1 à 2 g d'actinides mineurs environ 1 g de P u

par cm 3 de cible par cm 3 de (U, Pu)O 2

Fluence (neutrons / mi 10 à 40 10 26 20 10 2 6

Puissance linéique (W/ cm) de 10 à 400 40 0

Température (°C) 500 à 2000 2 20 0

Taux de fission (%) > 90 17, 5

Production d'héliu m
(cm' / g de phase fissile) 36 0,1 5

Production de gaz de fissio n

(cm' / g de phase fissile) 20,6 3, 6

Dose sur la gaine (dpa) 200 150

Tableau D .8 : caractéristiques de fonctionnement comparées pour les cibles de transmutation et le combustibl e

standard RNR .

remplir la fonctionnalité de support de l'actinide e t
peut être optimisée vis-à-vis des propriétés recher -
chées (conductivité thermique, gonflement . . .) .
• Dans le concept macrodispersé, l 'actinide fait par -
tie d'un composé, qui est dispersé sous forme d e
particules "macroscopiques" d'une taille d'au moin s
plusieurs dizaines de microns . Le procédé de fabri-
cation est ici plus difficile à maîtriser, mais ce concep t
permet une réduction des effets d'endommage-
ment de la matrice par rapport aux précédents . E n
effet, l'endommagement sous irradiation reste limité
au seul voisinage des particules d'actinides et don c
à une faible proportion de la cible lorsque ces par-
ticules sont de taille suffisante (supérieure à 100 pm) .
Par exemple, comme indiqué sur la figure D .13 ,
pour une fraction volumique de 30 % d'inclusion s
contenant les actinides, l'endommagement de l a
matrice sera respectivement de 30 % pour des par-
ticules de taille 100 pm et de seulement 10 % pou r
des particules de taille 200 pm .
• SÉLECTION DES MATÉRIAUX MODÉRATEUR S
Des études de conception d'un assemblage trans-
muteur ont été menées en prenant comme réfé-
rence un assemblage EFR (European Fast Reactor)

100

80
--4— fraction volumique 40 %
d
.v
—Ii-- fraction volumique 30 %

fractionvolumique 10 %

25 50 75 100 125 150 175 200 225 250 275 30 0

diamètre des inclusions (pm )

Figure D .13 : fraction de matrice endommagée en fonction du diamètre des inclusions et de leur fraction volumique .

100
 Les résultats des recherches sur la transmutatio n
D > Fabrication des combustibles et cibles, et expériences de transmutation
et en visant à limiter le volume de modérateur néces -
saire par rapport au volume de cible . Ces étude s
ont permis de définir une conception de référenc e
constituée d'aiguilles modératrices dont le diamètr e
est compris entre 6,5 et 8 mm et d' aiguilles cible s
d ' un diamètre compris entre 4 et 6 mm .
De manière qualitative et schématique, d' un poin t
de vue neutronique, sont retenues deux familles d e
matériaux modérateurs :
• les substances solides ou liquides hydrogénées qu i
privilégient "l'efficacité" de la modération, tels le s
hydrures de métaux ou les hydroxydes ;
• les autres substances, moins absorbantes, permet -
tent de favoriser la "disponibilité" en neutron s
modérés, avec comme exemple l ' eau lourde (D,O) .
Elles ont cependant une moindre efficacité d e
modération .
Des études préliminaires, prenant en compte les
nombreuses contraintes spécifiques de fonctionne -
ment en RNR, ont conduit à ne retenir qu ' u n
nombre restreint de candidats dans chacune de ce s
deux familles, couvrant cependant les besoins neu -
troniques nécessaires à la transmutation des acti-
nides mineurs . Il s ' agit :
• de B 4 C, carbure de bore très fortement enrichi e n
bore 11 (> 99,65 at%), appartenant à la seconde
famille et qui présente l 'avantage d ' être immédia -
tement utilisable sur la base des connaissance s
acquises au cours de son utilisation comme maté -
riau absorbant dans les RNR ;
• de trois hydrures appartenant à la première famille :
— un hydrure ionique, l ' hydrure de calcium (Ca Hx) ,
sur lequel on dispose, grâce à Phénix, d ' un retou r
d'expérience quant à sa fabrication et à so n
comportement en réacteur ;
—et deux hydrures métalliques de zirconium e t
d ' yttrium (Zr H x et Y Hx), pour lesquels on ne dis -
pose d'aucune expérience industrielle .
Les hydrures sont des matériaux fragiles méca-
niquement, peu stables thermiquement et relâ-
chant de l'hydrogène, ce qui est très pénalisan t
en réacteur . Dans ce contexte, l'hydrure d'yttriu m
YH x semble être le meilleur candidat grâce à s a
plus grande stabilité thermique, même si sa den-
sité en atome d'hydrogène est moindre que cell e
de l'hydrure de zirconium . Pour éviter la perte
d'hydrogène, dont la diffusivité est très élevé e
dans les conditions de température de l'irradia -
tion, il semble inévitable d'avoir recours à u n
confinement par revêtement étanche des gaine s
des aiguilles modératrices .
En 2001, le projet d 'expérimentation Modix a per -
mis de réaliser la phase de conception pour l'étud e
du comportement sous irradiation de ces troi s
composés hydrogénés . Il n'a pas été jugé utile d e
réaliser l ' irradiation dans la mesure où une parti e
de ces matériaux est testée dans l'expérience Ecrix .
MATÉRIAUX MODÉRATEUR S
• Des études préliminaires basées sur la pris e
en compte des contraintes neutroniques on t
conduit à ne retenir qu'un nombre restrein t
de matériaux modérateurs : soit le carbure d e
bore, soit différents types d'hydrures, parm i
lesquels seul l'hydrure de calcium a déjà ét é
testé sous irradiation dans Phénix .
• Ces études ont démontré la meilleure
efficacité de l'hydrure de calcium par rapport
au carbure de bore . Des expériences dans
Phénix, dans les conditions d'irradiatio n
nécessaires à la transmutation, sont en cour s
pour le confirmer.
• CONCEPTION ET FABRICATIO N
D'ASSEMBLAGE PORTEUR MODÉRATEU R
Pour les expériences de transmutation dans Phénix,
des assemblages expérimentaux, appelés DMC1 e t
DMC2, ont été conçus et fabriqués pour permettre
une modération bien homogène localement, qu i
serait plus complexe à obtenir avec un modérateu r
sous forme d'aiguilles. Dans ces assemblages, u n
flux de neutrons modérés est créé au sein d'un cana l
central à l'intérieur duquel sont positionnées le s
aiguilles cibles .
Pour le DMC1, la conception s ' appuie sur la tech -
nologie des barres de commande en B 4C pour les -
quelles on dispose d'un large retour d'expérience .
Afin de tester un modérateur plus performant, l e
DMC 2 utilise l'hydrure de calcium . Ce matériau a
été retenu en se référant à l ' expérience acquise depui s
1988 vis-à-vis de son emploi dans les couverture s
radiales du coeur de Phénix . Des caractérisation s
complémentaires ont été menées pour confirmer le s
propriétés physiques et thermiques de ce matériau .
La meilleure efficacité de l'hydrure de calciu m
par rapport au carbure de bore est clairement mise
en évidence par les calculs . Avec une quantité
moindre (figure D .14), l ' hydrure de calcium per-
met d'atteindre un taux de fission donné en u n
temps plus court. Ainsi, pour obtenir un taux d e
fission de 30 at % d ' américium, 340 JEPP (Jou r
équivalent pleine puissance) seront nécessaire s
avec CaH, (assemblage DMC2) lors de l'irradia -
tion Ecrix H, alors qu'il faudra 670 JEPP ave c
B 4 C (assemblage DMC1) lors de l'expérience Ecri x
B . Le taux de transmutation sera supérieur pou r
Ecrix H (90 % contre 80 %) .
Ces dispositifs ont obtenu l'accord de l'Autorité d e
sûreté en mars 2003 et sont actuellement irradié s
dans Phénix (figure D.11) .
• SÉLECTION DES MATÉRIAUX DE MATRIC E
Les propriétés de la matrice inerte et leurs évolu -
tions sous irradiation sont déterminantes pour la
101
 ECRIX H
hydrure de calciu m
(Ca H 2 )
sodiu m
Figure D .14 : positionnement du modérateur et de [aiguille cible contenant les actinides mineurs dans un assem-
blage expérimental Phénix .
viabilité de ce concept à matrice et doivent être étu -
diées de façon détaillée .
La température au coeur de la matrice inerte est u n
paramètre à maîtriser lors des études de conceptio n
des cibles . Cette température dépend de la puissanc e
dégagée par la fission des actinides mineurs, de la
conductivité thermique du matériau et des échange s
thermiques entre la matrice et la gaine qui l'entoure .
Ces échanges sont d 'autant plus importants que l e
jeu entre la matrice et la gaine est petit . Un bon refroi -
dissement de la matrice impose donc de réduire ce
jeu au minimum . En contrepartie, la matrice inerte
gonfle sous irradiation et il convient de prévoir un
jeu suffisamment important pour limiter les interac-
tions chimiques et mécaniques qui pourraient inter -
venir entre la matrice et la gaine et qui pourraien t
entraîner une rupture de cette dernière . Ainsi, connaître
le comportement sous irradiation de la matrice es t
capital pour fixer les dimensions de la cible, en rela-
tion avec sa teneur en actinides mineurs.
La démarche consiste à effectuer d'abord une sélec -
tion des matrices inertes sur la base de leurs pro-
priétés physico-chimiques et thermodynamique s
(conductivité thermique, température de fusion ,
compatibilité chimique avec la gaine et le calopor -
102
ECRIX B
carbure de bore
(" B 4 C )
teur . . .) et de leur comportement sous irradiation .
Parmi les matrices présentanta priori des proprié-
tés intéressantes, l'alumine a tout d'abord été éva-
luée . Lors de l'irradiation T2bis, réalisée en 199 6
et 1997 dans le cadre EFTTRA, un gonflemen t
relativement élevé de 1,9 % a été mesuré pour un e
fluence faible en neutrons rapides (4,6 1025 neu-
trons/m2) . Pour une fluence (1,7 1022 neutrons/m 2)
plus en rapport avec des conditions de transmuta -
tion, obtenue au cours de l'expérience Santena y
dans Phénix, l'alumine a subi un gonflement consé -
quent de 28 % qui est jugé rédhibitoire pour u n
matériau de cible de transmutation . Au stade actuel ,
l'alumine est écartée .
Par la suite, en 1998, quatre composés réfractaire s
ayant une structure cubique (structure qui évoluer a
de façon isotrope face au rayonnement) ont été rete -
nus comme matériaux de référence : le spinell e
MgAl 2 O4 , la magnésie MgO, la zircone ytriée
(Zr,Y)07 et une structure de type pyrochlor e
An,Zr2 O 2
Parmi les quatre matrices retenues, le spinell e
MgAl 2 O 4 et la magnésie MgO sont celles qui on t
été le plus étudiées sous irradiation .
L'étude des dommages d'irradiation dans les maté -
 Les résultats des recherches sur la transmutatio n
> Fabrication des combustibles et cibles, et expériences de transmutatio n
riaux est très complexe et les données de base fon t
souvent défaut . Les matrices inertes subissent simul -
tanément les flux de neutrons nécessaires à la trans -
mutation, les effets des noyaux de recul chargés,
des produits de fission et des particules alpha .
Les interactions nucléaires à l'échelle atomique peu-
vent être à l'origine d'un gonflement des matériau x
causé par la création de cavités issues de l'évolutio n
des défauts de Frenckel . Les produits de fission sont
à l ' origine d ' interactions électroniques et produisent
des traces de structure très désordonnée et parfoi s
même amorphe. C'est de loin la cause la plus impor-
tante de l'endommagement des matrices . Cet endom-
magement reste limité à une zone de moins d'une
dizaine de microns autour de l'atome fissile . C'est pour
cette raison que le concept macrodispersé (présent é
dans l ' introduction du chapitre D.5-4) a été développé .
La sélection des matrices s ' appuie également su r
des études de modélisation par calculs ab initio o u
de dynamique moléculaire, des observations expé-
rimentales des dommages d'irradiation obtenu s
sous faisceaux de particules (irradiations aux ion s
lourds sur divers accélérateurs comme le Ganil) ou
des études de migration des produits de fission e t
de l'hélium . Ces tests analytiques (étude des effet s
découplés) sont utilisés pour la compréhension des
phénomènes élémentaires .
Après cette sélection, des expériences d ' irradiatio n
sont effectuées avec de l'oxyde d'uranium comm e
simulant du composé d 'actinide mineur . L' oxyd e
d'uranium a pour fonction de reproduire l'effet d e
la génération de produits de fission et de chaleu r
accompagnant les réactions de fission .
Cette étape permet, tout en s ' affranchissant de s
difficultés engendrées par la mise en œuvre d ' ac-
tinides mineurs, de contribuer à l'amélioration de s
procédés de fabrication et de tester les différent s
concepts de microstructure (solution solide, micr o
et macrodispersés) .
Enfin, une dernière étape avec les actinides mineur s
est nécessaire pour évaluer la diffusion d'héliu m
(produit par le composé d ' américium) dans l a
matrice et les réactions chimiques entre le composé
fissile et la matrice .
• RÉSULTATS ACQUIS EN IRRADIATION POU R
LA SÉLECTION DES MATÉRIAUX DE MATRIC E
Le premier retour d' expérience sur le comportemen t
sous irradiation des matrices a été issu entre autre s
des irradiations Matina 1 dans Phénix, T3 dans HFR ,
Thermet et Tanox dans Siloe ; ces résultats ont ensuit e
fait évoluer les critères de sélection des matériaux .
Matina 1
L' expérience Matina 1, initiée en 1993, concern e
l'irradiation, jusqu'à une fluence de neutrons rapide s
de 1,9510' neutrons/m' (E > 0,1MeV), de diffé-
rentes matrices seules MgO, MgA1,O4, Y 3 A1 5O,,,
TiN, W, V, Nb, Cr et de cibles de MgO et d e
MgAl 2 O4 contenant de l'oxyde d'uranium micro -
dispersé . Suite au déchargement en 1996, les exa -
mens non destructifs, après irradiation, des aiguille s
contenant les matrices inertes seules n'ont pas mi s
en évidence de gonflement excessif des matériaux .
La poursuite de l'irradiation de ces aiguilles a donc
été décidée (voir Matina IA) .
Les deux aiguilles cibles (MgO + UO2 e t
MgAl 7 O4 + UO2) ont, quant à elles, donné lieu à
des examens destructifs qui ont apporté les princi-
paux résultats suivants :
• aucune interaction entre le composite et la gain e
n'a eu lieu ;
• aucune fissure n ' est apparue dans les cibles pen-
dant l ' irradiation ;
• une légère augmentation de diamètre (enviro n
0,5%) est mesurée sur MgO + UO 2 ;
• une légère réduction de diamètre (environ 0,1 % )
est observée sur MgAl 2O 4 + UO 2 .
T2 bis et T 3
Des informations complémentaires sur la matric e
spinelle MgAl 2 O 4 sont issues d'irradiations faite s
dans le réacteur HFR sous la coordination d u
groupe EFTTRA . L' exploitation des résultats d e
l ' expérience T2bis, irradiée en 1996, révèle que l a
matrice spinelle (MgAl 2 0 4) présente une bonne
tenue aux neutrons rapides même à très haut e
fluence (supérieure à 2,2 102 ' neutrons/m '-) . E n
revanche, une amorphisation sous l'effet des pro -
duits de fission a été observée après l'irradiatio n
T3 qui s ' est déroulée en 1997 et 1998 à une fluenc e
de 7,6 10" neutrons/m = .
MATÉRIAUX DE MATRIC E
• La sélection des matrices s'est faite d'abor d
sur la base de leurs propriétés physico -
chimiques et thermodynamiques, ce qui a
conduit à retenir des composés réfractaire s
de structure cubique, puis en prenant e n
compte leur comportement sous irradiation ,
grâce à de nombreuses expérience s
d'irradiation en réacteur (Phénix ou Siloe) .
• Au stade actuel, l'alumine est abandonné e
pour cause de gonflement excessif sou s
irradiation de flux de neutrons rapides .
• Le spinelle est actuellement le matéria u
qui a fait l'objet des tests en irradiation les plu s
nombreux . L'utilisation d'une structure à
macrodispersion du composé d'actinides et/o u
de températures de fonctionnement élevées,
permettant un recuit in situ des défauts générés ,
n'a pas permis de pallier les phénomène s
importants de gonflement de cette matrice .
• Les résultats préliminaires obtenus su r
d'autres matrices (magnésie, zircone yttrié e
ou à structure type pyrochlore) sont positif s
et devraient permettre la sélection du matéria u
le mieux adapté à l'issue des tests en irradiatio n
en cours .
103
 Ces expériences montrent la sensibilité du spinell e
au phénomène de gonflement lié à l ' endomma-
gement par les produits de fission . Son utilisatio n
imposerait donc d'avoir recours à la macrodisper-
sion (figure D.16) et/ou à des températures de fonc-
tionnement élevées permettant un recuit in situ de s
défauts générés . Pour mieux comprendre les méca -
nismes conduisant aux gonflements observés, de s
études plus amont des processus de dégradation
des matrices inertes sous irradiation sont réalisée s
1 mm en collaboration dans le groupement de recherch e
Figure D .15 : examens post-irradiation Thermet : microdispers é Nomade . Dans ce cadre, de 1998 à 2003, le spinell e
(à gauche) et macrodispersé (à droite) . a été le matériau le plus étudié et est maintenant l e
mieux connu . Néanmoins, les gonflements impor-
Therme t tants obtenus en réacteurs demeurent non expli-
Un gonflement important, de l ' ordre de 20% volu - qués . Cette matrice présente pourtant un intérê t
mique, de la cible MgAl 2 O 4 + UO2 microdisper- pour une utilisation éventuelle en mode hétérogène
sée de l'expérience Thermet a en revanche été mi s de transmutation en REP grâce à sa compatibilité
en évidence à une fluence de 2,81 0 2' neutrons/ m 2 avec le caloporteur .
(figure D.15), contrairement à ce qui a été observ é La poursuite des expérimentations en réacteur s' es t
sur la cible macrodispersée de la même irradia - ensuite orientée vers :
tion, ce qui semble confirmer l'influence des pro - • la matrice MgO afin de compléter les connais-
duits de fission sur l'endommagement de la matrice . sances sur cette matrice ;
Un phénomène similaire a d 'ailleurs été observé lor s • des températures plutôt élevées de fonctionne -
de l'expérience Otto réalisée dans le cadre d'une col - ment des cibles au moins supérieures à 1200 °C ,
laboration entre Jaeri (Japan Atomic Energy Research afin de favoriser la restauration des défauts induits
Institute), PSI (Paul Scheiner Institute) et NRG (Nuclear sous irradiation et la diffusion de l ' hélium à l' exté-
Research and consultancy Group), et irradiée dans le rieur des pastilles ;
réacteur HFR entre 2000 et 2002 à une fluence d e • l' utilisation de nouveaux composés à base de zir -
3,3 1 0 2s neutrons/m' . En effet, un gonflement axia l cone stabilisée afin d 'élargir les possibilités de choix .
important d ' environ 5 % des cibles MgAl 2 O 4 + Ainsi, afin d'enrichir les informations sur la matric e
(Zr,Y,Pu,U)O2 microdispersées a été observé, contr e MgO, l' irradiation Matina lA est en cours dan s
environ 1,3 % dans le cas des cibles de même compo- Phénix et Matina 2-3 est en préparation .
sition macrodispersées . Là encore, le bo n Matina I A
comportement des cibles macrodispersées est attribu é Matina lA consiste à poursuivre l ' irradiation des
à la localisation de l'endommagement dû au x matrices déjà irradiées dans Matina 1 (61 JEPP) .
produits de fissions au voisinage des noyaux fissiles . Ce nouveau passage a atteint une fluence rapide d e
De plus, sur la cible MgA1,O 4 + UO2 microdisper - 6 1026 neutrons/m- . Les examens post-irradiatio n
sée de l' expérience Matina 1, irradiée à plus haute menés à partir de 2005 complétent les connaissance s
température, aucune dégradation notable de l a du comportement sous irradiation des matrice s
matrice ne s'est produite . potentiellement les plus intéressantes .
Les contrôles d ' aspect et dimensionnels montren t
que la capsule et les 19 aiguilles expérimentales
n ' ont subi aucune évolution géométrique . Aucun e
perte d'étanchéité des aiguilles n'a été détectée tou t
au long de l ' irradiation . Ces résultats confortent l a
validité des calculs de dimensionnement réalisé s
pour les deux capsules Matina 1 et 1A.
Les premières observations faites au terme d e
l' irradiation Matina lA (180 JEPP), à partir des
examens neutronographiques, des spectrométrie s
gamma et des radiographies X montrent :
• l'intérêt de l'utilisation d'un niveau de tempéra-
ture élevé pour contrecarrer l'amorphisation d u
spinelle et limiter le gonflement du matéria u
composite sous flux (tel qu ' observé dans les expé -
riences EFTTRA T4, T4 bis et T4ter menées dan s
Figure D .16 : macromasses d'UO 2 dispersées dans une matrice MgO . le réacteur HFR) ;

104

Les résultats des recherches sur la transmutatio n
D > Fabrication des combustibles et cibles, et expériences de transmutatio n
• la très bonne stabilité dimensionnelle des métau x
réfractaires Nb, W, Cr et V irradiés sans inclusion s
de matière fissile, et donc soumis aux seuls dom -
mages générés par le flux de neutrons ;
• l'absence de migration notable des produits d e
fission volatils tels que le césium en extrémité de s
colonnes expérimentales des trois aiguilles fissile s
à base d ' UO 7 , malgré un régime thermique élevé ;
• la bonne intégrité des matrices après irradiation ,
à l ' exception des pastilles de spinelle pour lesquelle s
des microfissures internes sont détectées .
Les premiers examens menés sur les pastilles indi -
viduelles extraites de 4 des 9 tronçons (MgO ,
MgAIzO 4 , Al2 0 3 et TiN) montrent essentiellemen t
la stabilité du spinelle, un léger gonflement de l a
magnésie et du nitrure de titane et un gonflemen t
significatif (environ 10% en volume) de l'alumine .
Matina 2- 3
Au-delà de Matina 1A, il est proposé, à travers la pré -
paration de Matina 2-3, de prendre en compte le s
principaux acquis des expériences passées . Les cibles
1,2 et 3 de cette expérience (tableau D.9) permettron t
de comparer, dans des conditions d ' irradiation stric-
tement identiques et pour des fluences (fluence e n
neutrons rapides voisine de 1,3 10" neutrons/m' )
supérieures à celles de Matina 1A, le comportemen t
de la magnésie soumise uniquement au dommag e
des neutrons (cible 3), aux dommages des neutron s
et des produits de fission sur l'ensemble de la matric e
(cible 2) et aux dommages des neutrons et des pro -
duits de fission localisés autour des macromasse s
(cible 1) .
Le procédé d'élaboration des composites à matric e
MgO et macromasses fissiles, qui a nécessité un e
recherche importante, est maintenant maîtrisé e t
permet l ' obtention de pastilles qui répondent au x
spécifications requises pour les cibles d'incinération .
L' influence de la température des cibles sur leu r
comportement sous irradiation sera étudiée e n
jouant sur la conductivité thermique du gaz emplis -
sant le jeu entre la gaine et les pastilles des aiguille s
des cibles 1 et 2, qui sera soit l ' hélium, soit un mélange
d ' hélium et d ' argon .
N° Types de Particules Nombre
pastilles fissiles (pm) d'aiguilles
1 MgO + UO 2 Macromasses 2 Les composés où les actinides sont incorporés dan s
de diamètre 70 urn
2 MgO + UO 2 Particules 2 ou dans une structure de type pyrochlore A m 7 Z r 2 O7
micrométrique s
3 MgO - 2
4 ( Zro .83, Y 017( 0 1 .92 - 2
5 MgO + Ce 2 Zr 2 0r - 1
Tableau D .9 : Descriptif des aiguilles de l'expérienc e
Matina 2-3 .
La zircone yttriée (cible 4) et le composé à struc-
ture de type pyrochlore dispersé dans la matric e
magnésie (cible 5) peuvent avoir des propriétés inté -
ressantes pour accueillir les actinides mineurs .
L'américium peut en effet s'insérer dans la zircon e
et jouer le rôle de stabilisant de la structure cubiqu e
ou dans la structure cristalline de type pyrochlor e
pour former le composé Am 2 Zr 2 O 7 .
Les résultats, obtenus fin 2005, des examens post-
irradiation de l ' expérience Bora-Bora, menée dans
le réacteur BOR-60 jusqu'à fin 2002, sur l e
composé MgO + PuO, ont permis de compléte r
les informations concernant le comportement sou s
irradiation de la matrice magnésie .
• SÉLECTION DES COMPOSÉS D'ACTINIDE S
Que ce soit pour choisir le composé d ' actinide d ' un e
cible d'incinération ou pour orienter les recherche s
de nouveaux combustibles, des études de base son t
particulièrement utiles . Elles permettent de déter-
miner les propriétés physico-chimiques des maté-
riaux (propriétés thermiques, thermomécaniques ,
structurales . . .) et de développer les procédés d e
leur fabrication .
Concernant les composés d'actinides, le programme
comprend de nombreuses études en collaboration
avec le Japon et les États Unis (irradiation Futurix /
FTA), la Russie (irradiation Bora-Bora) et l' Unio n
européenne (dans le cadre du groupe EFTTRA) .
Enfin, ce programme entre dans le cadre de s
projets européens du 5' PCRD Future (FUel fo r
Transmutation of transURanium Elements) e t
Confirm (Collaboration On Nitride Fuel Irradiatio n
and Modelling) .
Les oxyde s
Pour la transmutation des actinides mineurs, l'oxyd e
Am O X (1,5 < x < 2) s' est rapidement imposé comm e
" le" composé à évaluer en priorité en tant que sup-
port de l ' américium . Cet oxyde demeure aujour-
d'hui le composé d'actinide de référence pour les
cibles . Cependant, son diagramme de phase es t
très complexe et son potentiel d ' oxygène ainsi qu e
son activité chimique peuvent entraîner des inter -
actions avec les matrices inertes, les gaines ou encore
le caloporteur sodium .
une solution solide à base de zircone (Am, Zr, Y)O ,
ont été sélectionnés à partir d'études bibliographique s
et de mesures de propriétés thermodynamiques réa -
lisées dans le cadre d'une collaboration entre le CE A
et ORNL (Oak Ridge National Laboratory) . Étan t
donné que les structures cristallines de type fluo-
rine et de type pyrochlore peuvent toutes deu x
" accommoder" l'insertion d'éléments en quantit é
significative, l ' incorporation des produits de fission
10 5
 dans la structure d'accueil devrait être facilitée e t
éviter une modification trop importante des pro-
priétés des composés durant l'irradiation .
La démarche d'étude est progressive : études de s
voies de synthèse et propriétés physico-chimiques
sur matériaux avec simulant cérium, éventuelle-
ment passage au plutonium, puis à l 'américium . Les
études de synthèse et les mesures de propriétés (tem -
pérature de fusion, capacité calorifique, expansio n
thermique linéaire, conductivité thermique et poten -
tiel d'oxygène) de ces composés (Zr, Y, Am) O X conte -
nant 6 et 20 at% d'américium ont été réalisées .
Les nitrure s
Le principal intérêt des nitrures réside dans leu r
conductivité thermique plus élevée que celle de s
oxydes . Ils présentent toutefois un risque de disso-
ciation à haute température et de gonflement rela-
tivement important sous irradiation . Ces matériaux ,
qui ne réagissent pas avec le sodium, rendent pos-
sible de concevoir, pour des applications en RN R
à caloporteur sodium, des aiguilles au sein des -
quelles le jeu entre les pastilles et la gaine est rempl i
de sodium . Par l'introduction du sodium entre le s
pastilles et la gaine, les échanges thermiques son t
améliorés . T'est alors possible d'accroître l'espacement
entre les pastilles et la gaine afin d'accommoder u n
gonflement de la matrice qui peut être importan t
sous irradiation .
solutio n solutio n
E Zr+ Y
,
4
américiu m
conversion de s
gouttes en particule s
1 innovants, mieux adaptés que la métallurgie de s
calcinatio n
'
1 ,
4 nants, ont aussi été étudiés.
imprégnation de s
particules (40-150 Nm ) particules par la solutio n
zircone ytriée
,
4 gants de matériaux pulvérulents contenant d e
traitement thermiqu e
4,
,
4
frittag e
pastille s
(Zr, Y, Am10 „
Figure D .17 : description des étapes du procédé INRAM .
106
L' expérience Nimphe 1, combustible nitrure mixt e
(U,Pu)N, en géométrie standard, a été menée à so n
terme (7,5 at %) dans Phénix . Ce programme a
contribué de façon essentielle à la maîtrise des pro -
cédés de fabrication des nitrures par voies sèche e t
humide et les examens post-irradiation ont confirm é
le comportement attendu pour ce combustible .
Pour la transmutation des actinides mineurs, le s
nitrures constituent le matériau de transmutatio n
de référence au Japon et une solution possible au x
États-Unis . En Europe, ils sont considérés comm e
une solution de repli (fabrication plus difficile, moin s
de savoir-faire, nécessité d'un fort enrichissemen t
en 1 N pour limiter la production de ' 4 C . . .) .
Les carbure s
Parmi les composés d'actinides, les carbures on t
aussi été envisagés . Comme pour les nitrures, il s
présentent de bonnes propriétés thermiques . Il s
n'ont toutefois pas été actuellement retenus pou r
les études sur la transmutation, car le caractère hau -
tement pyrophorique des poudres de carbure ren d
leur fabrication délicate à mettre en oeuvre . Dan s
le cadre des recherches sur les combustibles pou r
les réacteurs à caloporteur gaz, ces composés son t
à nouveau étudiés .
• PROCÉDÉS DE FABRICATION DES COMPOSÉ S
D'ACTINIDE S
Quel que soit le type de composé réalisé, une atten-
tion particulière doit être accordée aux procédés de
fabrication qui peuvent en partie déterminer les pro -
priétés du matériau fabriqué . La métallurgie des
poudres, procédé traditionnellement utilisé pour la
fabrication du combustible nucléaire, est générale -
ment mise en oeuvre pour l ' élaboration des compo-
sés d'actinides mineurs . Toutefois, des procédé s
poudres aux spécificités de la manipulation de s
actinides mineurs très radioactifs et très contami-
Ainsi, afin de limiter la manipulation en boîte à
l ' américium, le procédé d ' imprégnation INRA M
(INfiltration of RAdioactive Materials) a été déve-
loppé par l'ITU pour l'élaboration du compos é
(Zr, Y, Am)O X . Ce procédé (figure D.17) consiste à
imprégner des billes (ou des pastilles) de zircon e
variée poreuse par une solution aqueuse contenan t
l'américium, puis à les traiter thermiquement afi n
d ' obtenir le composé souhaité . La teneur en amé-
ricium du produit fini est cependant limitée (d e
l ' ordre de 20 at %) .
Le procédé par voie humide sol-gel, dont l' intérêt
majeur est de permettre la synthèse de billes d'oxydes
d'actinides mineurs et d'éviter la manipulatio n
 Les résultats des recherches sur la transmutatio n

D > Fabrication des combustibles et cibles, et expériences de transmutatio n

sol 1 sol 2

Figure D .18 : dispositif mis au point à Atalante pour l'élaboration par co-précipitation de composés contenan t
des actinides mineurs .

d'une poudre pulvérulente particulièrement conta - • RÉSULTATS ACQUIS EN IRRADIATIO N

minante, est aussi étudié, car son application au x
combustibles à base de curium serait possible .
Le procédé par coprécipitation d ' oxydes de plu-
tonium et d'américium est actuellement en cour s
de développement : son intérêt est d'élaborer de s
composés dans lesquels la teneur en actinides mineurs
n ' est pas limitée . Des premières fabrications de (Pu ,
Am) OX , avec des teneurs en américium jusq u ' à 80 %
ont été réalisées avec succès à Atalante (figure D .18) .
Avec l'objectif de simplifier le procédé de fabrica-
tion, et notamment en vue de l'adapter à la problé -
matique du curium, l'élaboration de granulé s
d'AmO7 par un procédé voisin du procédé sol-ge l
est en cours de développement au RIAR (Research
Institute of Atomic Reactors) dans le cadre du pro -
gramme Amboine . Ce procédé produit directe -
ment des particules sphériques de diamètre contrôlé ,
adaptées à leur remplissage par écoulement gravi -
taire et vibration dans la gaine (procédé Vipac d e
vibro-compaction) . Ce procédé présente l ' avantage
d'éviter la manipulation de produits pulvérulents
et de supprimer les étapes de pressage et de frittage .
Il bénéficie de plus d'un retour d'expérience impor-
tant acquis par les chercheurs russes dans le cadr e
de leur programme sur les RNR à sodium .
POUR LA SÉLECTIO N
DES COMPOSÉS D'ACTINIDES MINEUR S
Au-delà de la validation du choix du compos é
d'actinides, les expériences d'irradiations permet -
tent aussi d'intégrer et de tester les options issue s
de l'ensemble des études spécifiques (modérateurs,
microstructures, matrices et composés d' actinides) .
La présence d ' américium amène à prendre e n
compte les productions élevées de gaz de fissio n
et d ' hélium . Ceux-ci entraînent, d ' une part, l e
gonflement des cibles et, d'autre part, la pollutio n
du joint gazeux selon l'importance du relâche -
ment des gaz de fission . Ces deux phénomène s
doivent être connus et maîtrisés, car ils ont tou s
deux une grande influence sur la température d e
fonctionnement des cibles . Les irradiations effec-
tuées à ce jour sont déjà riches d 'enseignements .
Leur apport est brièvement explicité ci-après .
Superfact 1
Une partie de cette expérience, commencée bien avan t
la loi de 1991 et qui s'est achevée en 1988, a consist é
à irradier des solutions solides à matrice U0 7 et à
fortes teneurs en actinides mineurs : ( U l a s, Npo 45) 0 7
et ( U() ,Amo z,Npo 2)Oz . Sur les matériaux utilisés lors

COMPOSÉS D'ACTINIDES POUR LA TRANSMUTATIO N

• L'oxyde d'américium est aujourd'hui le composé de référence des cibles de transmutatio n
de ce radionucléide .
• Les nitrures peuvent être considérés comme une solution de repli, intéressante du fai t
de leur conductivité thermique élevée . L'étude des carbures pour les cibles de transmutatio n
a été abandonnée car la fabrication de ces composés est délicate à mettre en oeuvre .
• Une partie des études est dévolue aux procédés de fabrication, avec l'objectif de trouver une alternativ e
au procédé classique de métallurgie des poudres très contaminant dans le cas de la manipulatio n
de l'américium et du curium . Des procédés par voie sol-gel, par coprécipitation ou permettant d e
produire directement des particules sphériques (qui remplissent alors l'aiguille dans le concept vibro-
compacté, évitant ainsi les opérations de pressage et de frittage des pastilles) sont actuellemen t
en cours de développement .
• La faisabilité expérimentale de la transmutation de l'américium a été démontrée par plusieurs expé-
riences d'irradiation, dont l'une a conduit à un taux de transmutation supérieur à 99% et de fission de 72% .

107

de cette irradiation, un fort gonflement accompagn é
de la formation d'une porosité très élevée, dès un taux
de combustion de 4,5 at %,a été observé . Il a condui t
à une interaction entre le combustible et la gain e
entraînant la déformation de celle-ci .
T4
Dans le cadre des études de transmutation de la lo i
de 1991, il s' agit de la première irradiation (1996 -
1997) d ' une cible contenant 0,68 gramme d ' oxyd e
d ' américium (AmO,) . Préparée par le groupe EFT -
TRA et réalisée dans le réacteur HFR, elle a mi s
en oeuvre AmO2 microdispersé dans une matrice
spinelle, sous une fluence comprenant un e
composante de neutrons rapides égale à 1,7 10'- 6
neutrons/m' . Un gonflement important du maté-
riau (de l'ordre de 18%) et une déformation de l a
gaine se sont produits : le gonflement est lié à la foi s
à l ' effet des dommages sur le spinelle (amorphi-
sation) et à la forte rétention, dans les porosités, de
l'hélium et des gaz produits par fission (figure D .19) .
En dépit du gonflement important des pastilles ,
il ne s'est produit ni rupture de gaine, ni fusio n
du combustible malgré des conditions de fabri-
cation et des propriétés du matériau non opti-
misées (imprégnation directe de pastille s
conduisant A. une certaine hétérogénéité, micro -
dispersion du composé fissile conduisant à l'endom -
magement total de la matrice) et des condition s
d'utilisation insuffisamment adaptées (tempéra-
ture trop faible pour permettre le relâchemen t
des gaz de fission) .
T4bi s
Lors de cette irradiation avec la même composi-
tion de cible que celle de T4, une fluence ayan t
une composante rapide égale à 3,1 10'-6 neutrons/m'-
a conduit à un taux de transmutation de l'améri-
cium supérieur à 99 % et à un taux de fission d e
72 % . Ainsi, six recyclages seraient suffisants pour
fissionner 99,9 % de l ' américium initial . Cette expé -
rience constitue A. ce jour le record mondial d e
taux de transmutation atteint sur une cible et
démontre la faisabilité expérimentale de la trans -
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• ~~ . .!~' TECHNIQUE DE LA TRANSMUTATIO N
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Figure D .19 : céramographie montrant la porosité des pastilles d e
l'expérience EFTTRA T4 . (a) périphérie de la pastille ; (hl zone d e
forte porosité voisine de la périphérie ; (c) zone de forte porosit é
voisine du centre ; (d) centre de la pastille .
108
mutation de l'américium . Une déformation dia-
métrale de la gaine et un gonflement des pastille s
(voisin de 24 %) ont cependant été observés, malgr é
une concentration initiale en américium peu élevé e
de 0,4 g/cm 3 , ce qui a conduit à rechercher de s
optimisations de ces cibles en termes de choix de s
matériaux, de leur structure (micro et macrodis-
persion) et des conditions d'irradiation .
Des examens destructifs ont été lancés sur les cible s
T4bis afin de vérifier l'impact d'une transmuta -
tion très poussée de l'américium sur les caracté-
ristiques physiques de ces cibles .
Le relâchement d'hélium à l'origine de la défor-
mation diamétrale de la gaine constatée pour c e
crayon est aujourd'hui à relier à la quantité impor -
tante de pores de taille nanométrique détectée .
Plusieurs fissures sont également perceptibles a u
centre des pastilles, mais celles-ci semblent avoi r
été comblées du fait de la viscoplasticité accrue d u
spinelle à cause de l'irradiation .
T5
En complément à ces irradiations, l'expérience T 5
qui débutera dans le réacteur HFR à partir de 200 5
a pour objectif de mieux comprendre la relatio n
entre le gonflement sous irradiation et le relâche -
ment partiel des gaz de fission et de l'hélium, avec
des teneurs en américium égales ou supérieures à
0,7 g/cm3 .
Deux voies seront testées pour favoriser le relâche -
ment de ces gaz :
• des cibles contenant de l'américium sous forme d e
structure pyrochlore, Am:Zr:07 , microdispersé dan s
une matrice MgO à porosité ouverte interconnectée ;
• des cibles contenant de l'américium sous forme d e
solutions solides (Am,Y, Zr) O2_X et (Am,Pu,Zr,Y) 07
soumises à des températures voisines de 1500 °C ,
contre 1000 °C pour les précédentes .
De plus, dans cette expérience, le comportement ,
peu connu à ce jour, du molybdène en tant qu e
matrice sera étudié . La conductivité thermique éle -
vée du molybdène permet de maintenir une tem-
pérature de cible voisine de 1 000 °C, même ave c
une concentration élevée en actinide mineur dan s
la cible . L'inconvénient du molybdène est qu'il doit ,
préalablement à l ' irradiation, être appauvri en 9S M o
(absorbant de neutrons) . Les cibles seront donc
constituées des composés (Am,Y,Zr)O Z_X e t
(Pu,Am)O 2_X, dispersés dans une matrice en molyb -
dène appauvri et correspondant à une concentra -
tion d ' américium supérieure à 0,7 g/cm 3 .
DES ACTINIDES MINEUR S
Ecrix B et H
L' expérience Ecrix (Expériences de cibles sous neu-
trons ralentis pour l'incinération dans Phénix), enga-
 ® Les résultats des recherches sur la transmutatio n
> Fabrication des combustibles et cibles, et expériences de transmutatio n

gée en 1998, comprend les irradiations Ecrix B et
Ecrix H, dont les cibles sont identiques et consti-
tuées d'oxyde d'américium microdispersé (parti -
cules d'AmO 7 _, d'une taille moyenne de quelques
microns) dans une matrice de magnésie . Comm e
décrit au chapitre D.5 .4, Ecrix B est irradié dans u n
assemblage DMC1, à neutrons modérés par "B 4 C ,
et Ecrix H dans un assemblage DMC2, à neutron s
modérés par Ca H X . Par rapport à l ' expérience T4bi s
précédemment décrite, la teneur en américium a
été augmentée à une valeur de 0,7 g/cm 3 .
Le dimensionnement des cibles a nécessité de mettr e
au point une méthodologie basée sur l'expérience
acquise dans le cadre du développement de la filièr e
RNR intégrant les spécificités de la transmutation .
Celle-ci s'appuie sur des calculs neutroniques fait s
majoritairement avec le code Eranos et permettan t
de déterminer, pour les cibles :
• les puissances dégagées ;
• les taux de fission et de transmutation ;
• les fluences ;
• les productions de Xe, Kr et He ;
• les compositions isotopiques en fin d ' irradiation .
Ces données sont utilisées pour effectuer l ' analyse
thermo-hydraulique de la capsule expérimental e
qui permet de calculer la Température nominal e
de gaine (TNG) . Cette température, nécessaire à
la démonstration de la tenue mécanique de la gaine ,
est obtenue en appliquant les règles de dimension-
nement développées dans le cadre de la filière RNR .
Le comportement de la cible est ensuite évalué d e
façon conservative afin, en particulier, de démontre r
l'absence de fusion, même locale, des matériaux et
d'interaction entre la cible et la gaine . Pour cela, de s
procédures de calculs aux éléments finis (figure D .21 )
utilisant le code Castem ont été développées . Elle s
prennent en compte la géométrie et les propriété s
thermiques des constituants de la cible, ainsi que
leurs évolutions estimées lors de l'irradiation.
Cette démarche de sûreté consiste à démontrer que,
à partir d'un ensemble de données et quel que soi t
le fonctionnement (normal, en mode incidentel o u
accidentel), des marges subsistent par rapport a u
dimensionnement du réacteur. Actuellement, d e
fortes incertitudes existent, en particulier sur l e
comportement de la magnésie . Elles conduisent à
limiter les teneurs en américium dans cette matrice .
À l'issue de l'étape de démonstration de faisabilit é
technique, les examens post-irradiation fourniron t
des éléments qui devraient permettre de diminuer
les incertitudes, améliorant ainsi le dimensionne-
ment et donc in fine les capacités de transmutatio n
des cibles .
Les résultats de ces études de dimensionnemen t
aboutissent à des cibles de diamètre égal à 5,25 m m
et de hauteur égale à 200 mm (figure D .20) contenan t
au total 2,75 g d ' américium .
Les cibles ont été obtenues par métallurgie de s
poudres puis caractérisées (température de fusion ,
capacité calorifique, expansion thermique linéaire ,
conductivité thermique, potentiel d ' oxygène) . L e
taux de fission visé est de 30 at % correspondant à
un taux de transmutation de 80 % pour Ecrix B et
de 90% dans le cas de Ecrix H .
1,7 mm >
cible Ecrix : o - 5,25 mm coupe céramographiqu e
Figure D .20 : pastille de l'irradiation Ecrix et coupe céramographique associée .

VAD - ISG
,,, 4,50E+0,2
<< 1,14E+0,3

s 1 . ist •b :

4,56E+0 2
4,89E+0 2
5,22E+0 2
5,56E+0 2
5.89E+0 2
6.22E+0 2
6,56E+0 2
6,89E+0 2
7.23E+0 2
7,56E+0 2
7,89E+0 2
8,23E+0 2
8,56E+0 2
8,90E+0 2
9,23E+0 2
9,56E+0 2
9,90E+0 2
1,02E+0 3
1,06E+0 3
1,09E+0 3
1,12E+0 3
1,16E+0 3

Figure U21 : Illô1«â(Je d' Un portion de cible Ecrix (à gauche) et iso valeurs de température (à droite) .

109
 Ces expériences, qui ont obtenu l'accord de l'Autorit é
de sûreté en avril 2003, sont actuellement en cour s
d'irradiation dans Phénix .
Camix-Cochi x
En 2001, les expériences Camix-Cochix ont été pro-
posées principalement pour ouvrir le champ à des
choix de composés et de concepts de cibles d'amé -
ricium optimisés par rapport à Ecrix .
Camix 1 (Composés d ' américium dans Phénix )
concerne l ' optimisation du composé d ' actinide . L e
composé retenu est la solution solide de structur e
cubique (Amom,,Zro, -s,Yo,i( ,)O2_ X, qui possède un e
conductivité thermique faible (de l'ordre d e
1,75 W/m/K de 1070 à 2000 °C) amenant poten-
tiellement une température de fonctionnement éle-
vée mais acceptable du fait d'une température d e
fusion élevée (évaluée à 2 700 °C) .
Camix 2 reprend le concept de microdispersion dan s
une matrice de magnésie testé dans Ecrix, mais uti -
lise le composé américié (A m0,2,Zr( ,Yo l4)O2 _X plu s
stable que l'oxyde simple . La taille des particule s
fissiles est comprise entre 40 à 60 mm, ce qui cor -
respond à une prévision de fraction volumique d e
matrice endommagée comprise entre 60 et 100 % .
Cochix (Conception optimisée vis-à-vis des micro -
structures dans Phénix) vise à tester en condition s
représentatives le concept de macrodispersion . Le
composé d 'actinide et la matrice sont les mêmes qu e
dans Camix 2, mais la taille des particules fissiles es t
comprise entre 100 et 125 mm, ce qui correspond à
une prévision de fraction volumique de matric e
endommagée comprise entre 25 et 30% .
Pour être directement comparables à Ecrix, les cible s
de ces expériences auront la même géométrie et l a
même teneur en américium (0,7 g/cm3 ) et seront irra-
diées dans un assemblage DMC2, dont le modéra-
teur de neutrons est de l'hydrure de calcium . L'objectif
est identique à celui d'Ecrix, soit un taux de fissio n
de 30 at % . Les composés seront obtenus par impré-
gnation (procédé INRAM) et les colonnes expéri-
mentales mesureront 100 mm de hauteur.
D .5-5 Fabrication pou r
La transmutation en mode dédi é
Les réacteurs dédiés (cf chapitre D.4-5) s ' insèren t
dans un scénario dans lequel le parc est constitué
de deux composantes : d'une part, des tranche s
électrogènes et, d'autre part, des réacteurs dédié s
brûlant les déchets . Ces derniers, dédiés spécifique -
ment à la transmutation des déchets, pourraien t
être des ADS . Dans cette option, le combustible n e
contient pas d'uranium et doit être très chargé e n
plutonium et en actinides mineurs .
Les combustibles dédiés ont des caractéristique s
très particulières qui les distinguent des combus-
tibles standards UOX ou MOX, mais aussi des cibles
110
FABRICATION ET TRANSMUTATIO N
EN MODE DÉDI É
• Le combustible des réacteurs dédiés tels qu e
les ADS, dont la fonction première est de brûle r
les actinides mineurs, doit être le plus chargé
possible en actinides mineurs . Ce s
radionucléides sont dilués avec du plutoniu m
pour assurer le fonctionnement correct du coeu r
et avec le moins possible d'uranium afin d'évite r
une nouvelle production de plutonium en
réacteur. Ces caractéristiques ont pou r
conséquence un relâchement élevé d'héliu m
(avec des répercussions importantes sur le
gonflement du combustible) et une dégradation
des propriétés thermiques par rapport au x
combustibles standards .
• Trois types de composés contenant jusqu' à
50% d'américium sont envisagés : des oxydes ,
des nitrures et des alliages métalliques . Il s
seront testés lors de l'expérience Futurix/FTA
prévue dans Phénix à partir de 2007 . L'objectif
visé est d'atteindre un taux de combustio n
de 100 GWj/t environ .
étudiées dans le concept hétérogène . Leurs spéci-
ficités sont les suivantes :
• combustibles sans uranium ou faiblement enri-
chis en uranium, afin de limiter la production d e
plutonium ;
• teneur en actinides (Pu, Am, Np, Cm) élevée .
A titre de comparaison, la concentration en acti-
nides peut atteindre des valeurs de plus de 6 g/c m 3 ,
alors qu'elle n'est que de 0,7 g/cm 3 dans de s
cibles comme Ecrix ou Camix-Cochix . Le rapport
Pu/(Pu + Am + Np + Cm) peut varier selon le s
concepts entre 20 et 50% ;
• vecteur isotopique du plutonium dégradé . Les
incinérateurs sont conçus pour recycler leurs propre s
actinides ainsi que ceux issus du parc des réacteur s
électrogènes . Ce recyclage se caractérise par un e
dégradation importante du vecteur isotopique ,
avec des teneurs en isotopes fissiles minoritaires ;
• relâchement élevé d ' hélium . La productio n
d'hélium, liée à la décroissance du curium 242, es t
ici particulièrement élevée du fait de la forte teneu r
en américium . Elle est plus de quatre fois supé-
rieure à celle du xénon et du krypton . L'impact su r
le gonflement du combustible ainsi que sur la tem-
pérature et la mise en pression de l'aiguille ser a
donc important ;
• propriétés thermiques dégradées . La suppressio n
de l'uranium et l'enrichissement en américiu m
conduisent à des composés d'actinides dont les pro-
priétés physiques et thermiques (température d e
fusion, conductivité thermique, stabilité thermiqu e
liée à la volatilité des espèces à base d'américium )
sont moins bonnes que celles d'un combustible stan-
dard . Cet aspect, combiné avec de fortes contrainte s
de conception, comme la nécessité de disposer d'u n
 Les résultats des recherches sur la transmutatio n
D > Fabrication des combustibles et cibles, et expériences de transmutatio n
large jeu combustible-gaine pour accommoder u n
gonflement qui pourrait être relativement élevé,
rend le comportement thermique de ces combus-
tibles tout à fait différent des combustibles précé-
demment décrits .
Les études de conception de combustibles pour l a
transmutation en mode dédié sont menées essentiel -
lement dans le cadre de collaborations internationales .
Bora-Bora
Le programme Bora-Bora, comprenant la fabrica-
tion, l'irradiation dans le réacteur à neutrons rapide s
russe BOR-60 et les examens post-irradiation, a été
lancé dès 1996, en partenariat entre le CEA et Minatom .
Les combustibles d'intérêt pour la transmutation e n
mode dédié sont les solutions solides, (Uii 55,Pup 45) N
et (Uo,4o,Puo,6o)N, et ceux à matrices inertes, Pu N
(40 %) + ZrN et PuO 2 (40 %) + MgO . Les nitrure s
ont été fabriqués par le VNIIM à Moscou et les oxyde s
par l ' IPPE à Obninsk . Ils ont été chargés en réacteu r
en août 2000 . L' irradiation s 'est achevée en octobre 2002
et les examens ont débuté en 2003 . Les combustibles
nitrures ont atteint des taux de combustion égaux à
5,4 et 7,0 at %, respectivement pour (U,Pu)N à 45 e t
60% de Pu, et environ 11,2 at % pour les combus-
tibles sans uranium . Cette irradiation apportera donc
sous peu des informations sur le comportement e n
flux de neutrons rapides de combustibles précurseurs
des combustibles pour ADS .
Confirm
Le projet Confirm du 5° PCRD a pour objectif d e
développer des méthodes de fabrication de combus-
tibles nitrures sans uranium et de modéliser et tester
leurs performances sous irradiation dans le réacteu r
thermique suédois R2 de Studvick . Deux solution s
solides sont étudiées : (Puo 3 ,Zro ,)N et (Puo 2,Zro 8)N.
Ace jour, des pastilles ayant une bonne tenue méca -
nique et une densité apparente égale à 97% de l a
densité théorique ont été fabriquées par métallurgi e
des poudres au PSI . Ces études confirment toutefoi s
que les conditions thermodynamiques requises pou r
former et densifier les solutions solides de nitrure son t
difficiles à maîtriser et conduisent souvent à de s
composés ayant des fortes teneurs en impuretés et
notamment en oxygène . Des échantillons ont ét é
caractérisés au CEA/Cadarache (LEFCA) . Les étude s
de comportement sous irradiation ont été faites et l a
mise en réacteur a été réalisée en 2004 . Dans le mêm e
temps, des études de synthèse du composé (Am,Zr) N
sont en cours à l'ITU.
Future
Le projet Future du 5` PCRD a pour objectif de com -
parer les performances des oxydes (Pu,Am)0 2 ,
(Th,Pu,Am)0 2 et (Pu,Am,Zr)0 2 comme combus-
tibles pour les ADS. La première phase de ce pro-
gramme consiste, d ' une part, à mettre au poin t
les méthodes de synthèse et à mesurer les propriété s
thermiques et chimiques à haute température de ce s
composés et,d'autle part, àéValuer les caractéristiques
de ces combustibles vis-à-vis du comportement d u
coeur (prise en compte des critères neutroniques d e
sûreté) . Les différents types de combustibles étudié s
sont constitués des composés fissiles cités ci-dessu s
sous forme de solution solide, de composites à matric e
MgO ou ZrO2 , ou encore de composites à matrice
tungstène, chrome ou vanadium . L'incorporation d e
curium dans ces composés est prise en compte dan s
l'évaluation des performances de ces combustibles .
En termes de matrices, les études neutroniques condui -
sent à favoriser la magnésie, la zircone, le chrome et
le molybdène qui permettent de conserver une frac -
tion volumique de matrice supérieure à 50 %, valeu r
limite basse nécessaire permettant la fabrication de s
composites . Les critères de conception, en particulie r
les marges à la fusion des combustibles, qui prennen t
en compte leur température limite de fonctionne -
ment mais également leur conductivité thermique ,
mettent clairement en avant l'intérêt de la magnésie ,
du chrome et du molybdène . La très mauvaise conduc-
tivité thermique de la zircone réduit sérieusemen t
ces marges . Les premiers essais de fabrication ayan t
fait apparaître des risques d'interaction entre le chrome
et la phase fissile, les études se concentrent mainte -
nant sur la magnésie et le molybdène .
Concernant les phases fissiles, l'objectif est d e
fabriquer des composés de composition proch e
de (Puo 5 ,Amo ,5)O 7 . Dans ce cadre, le CEA déve-
loppe à Atalante le procédé de coprécipitatio n
et a réalisé les premiers lots de compositio n
( Pu o,8,Am o,2) O2, (Puos,Amo ,,) O2 et ( Pu o,2, Am os) 07 .
Enfin, le programme d'irradiations Metaphix (décri t
au chapitre D.5-3) concernant la transmutation en
mode homogène en RNR a pour objectif d'étudie r
le comportement de combustibles métalliques conte -
nant une faible quantité d'actinides mineurs . Les
combustibles métalliques étant un support envi-
sagé, notamment aux États-Unis, pour la transmu-
tation en mode dédié, cette expérience, actuellemen t
dans le coeur de Phénix, constitue un élément d e
connaissance important .
Futurix/FTA
Dans le cadre d ' une collaboration entre CEA, DOE,
ITU et JAERI, l'expérience Futurix/FTA, prévu e
dans Phénix à partir de l ' année 2007, a pour objec-
tif de vérifier la faisabilité technique de la trans -
mutation des actinides mineurs en réacteur dédié .
Il est ainsi prévu d'irradier, dans des conditions d e
spectre et de flux neutroniques rapides représen-
tatives de celles des ADS, les différents concepts d e
combustibles mis en avant ci-dessus :
• les oxydes de type (Pu,Am)02 ou (Pu,Am,Zr)O 2
dilués dans une matrice en magnésie ou e n
molybdène ;
• les nitrures de type (Pu,Am,Zr)N ou (U, Pu,Am ,
Np)N ;
• les alliages métalliques de type Pu-Am-Zr e t
U-Pu-Am-Np .
111
 Les combustibles destinés aux ADS doivent compor -
ter le minimum, voire pas d'uranium . Dans le cas des
combustibles nitrure et métallique, l'absence d'ura -
nium est compensée par la présence de zirconiu m
qui permet d'accroître la température de fusion d u
composé et de stabiliser la phase cubique de l'alliage .
Parmi les combustibles testés, certains comporte-
ront une très faible quantité d'uranium, ce qui per -
mettra d ' avoir un premier retour d ' expérience sur
le comportement de combustibles précurseurs des -
tinés à des réacteurs incinérateurs de type GEN IV,
simultanément producteurs d'énergie et transmu-
teurs d'actinides mineurs .
La conception préliminaire de cette irradiation ,
comprenant les premiers calculs neutroniques e t
les évaluations des propriétés physico-chimique s
des matériaux, est en cours . L'objectif visé est d'attein -
dre un taux de combustion de 10 at % environ.
D .5-6 Cibles de transmutation
des produits de fission à vie longue
en mode hétérogèn e
Comparée à celle des actinides mineurs, la trans -
mutation des produits de fission, tels que l'iode, l e
césium ou le technétium, est du point de vue neu-
tronique peu favorable, car capturant des neutrons .
Cette transmutation se fait sans réaction de fissio n
et donc sans production d'énergie ou de chaleur, c e
qui doit être pris en compte pour le fonctionne -
ment du réacteur.
Suite aux résultats des études de filières de trans -
mutation (cf chapitre D.4-3), aucun développemen t
de cibles incorporant le césium n'a été réalisé . Les
options étudiées ont visé à transmuter le techné-
tium et l ' iode en RNR, dans un spectre de neutron s
localement modérés .
CIBLES DE TRANSMUTATION DES PRODUIT S
DE FISSION A VIE LONGU E
• D'un point de vue neutronique (cf chapitre D .4-3) ,
le césium n'est pas considéré comme transmutable
et seuls l'iode et le technétium ont fait l'objet d'étude s
de faisabilité technique de transmutation .
• En ce qui concerne l'iode, des expériences d'irradiatio n
avec divers composés ont montré que sa mise en oeuvr e
en réacteur de puissance est impossible de par l'instabilit é
thermodynamique des composés iodés .
• En ce qui concerne le technétium, ta cible peut êtr e
constituée simplement de technétium métallique pur . Un e
première expérience d'irradiation a d'ores et déjà permi s
d'atteindre un taux de transmutation de 15 at %, san s
gonflement volumique important ni changemen t
microstructural significatif du métal . Une nouvelle
expérience de démonstration de la faisabilité technique de l a
transmutation du technétium est en cours, avec le s
conditions favorables du RNR Phénix, et avec l'objecti f
d'atteindre un taux de transmutation d'au moins 20 at % .
112
• RÉSULTATS ACQUIS EN IRRADIATIO N
POUR LA TRANSMUTATION DU TECHNÉTIU M
Le technétium peut être transmuté sous forme d u
métal pur ou de l'un de ses alliages . La transmuta -
tion du technétium conduit à la formation de ruthé-
nium stable ; les propriétés de ces deux métaux ,
ainsi que leur totale miscibilité, permettent d ' envi -
sager un bon comportement sous irradiation .
T2
Une première expérience, T2, a démontré la pos-
sibilité de transmuter le technétium via
l'irradiation de six barreaux de cet élément sou s
forme métallique . Le taux de transmutation attein t
a été de 15 % sans gonflement volumique impor-
tant (inférieur à 1 %) ni changement micros-
tructural significatif.
Anticorp 1
La démonstration de la faisabilité technique de l a
transmutation du technétium dans un spectre d e
neutrons localement modérés repose sur l ' expé-
rience Anticorp 1 dans Phénix . L' objectif est d ' at -
teindre, dans un assemblage DMC2 comportan t
le modérateur CaHx, un taux de transmutatio n
au moins égal à 20 % .
La fabrication de trois lingots de technétium métal -
lique de 12 g chacun a été réalisée par coulée à
Veigure D.22) .
Cette expérience, qui a reçu l ' autorisation d e
l'Autorité de sûreté pour être irradiée duran t
720 JEPP (correspondant à un taux de transmuta -
tion voisin de 25 %), est actuellement dans Phénix .
Elle sera déchargée du réacteur en 2008 .
• RÉSULTATS ACQUIS EN IRRADIATIO N
POUR L'INCINÉRATION DE L'IOD E
Les études ont visé à démontrer expérimentale -
ment la faisabilité de l'incinération de l'iode ave c
des irradiations effectuées dans le réacteur HFR .
Les composés d ' iode synthétisables sont en géné-
ral peu stables en température . Seuls, ceux poten -
tiellement compatibles avec les températures d e
fonctionnement d ' un réacteur comme Cela, Nat ,
Pbh, CaI_L, CuI, NIgI : et YI3 ont été étudiés .
Ti
Dans le cadre du groupe EFTTRA, l' expérience
Ti a permis d ' irradier trois composés d ' iode Ce I 3,
Nat, et Pbt, sous forme de poudre . Le taux de trans-
mutation obtenu pour l ' iode est compris entre 5 e t
6 % . Lors de cette irradiation, une interaction impor -
tante entre le PbI, et le matériau de gainage a e u
lieu . Les comportements sous irradiation des com -
posés CeI 3 et NaI se sont révélés similaires mai s
Ce I3 présentant des difficultés particulières de mise
en oeuvre (réactions avec l ' oxygène et l ' eau), Na I
semble être, au vu des résultats de cette irradiation ,
un composé possible pour la transmutation de l'iode .
 Les résultats des recherches sur la transmutatio n
> Fabrication des combustibles et cibles, et expériences de transmutatio n
> Conclusion : évaluation de la transmutatio n

teur de puissance pratiquement impossible, notam -

ment en termes de démonstration de sûreté . Cela a
conduit à interrompre définitivement la préparatio n
de l 'expérience d ' irradiation Anticorp 2 dans Phénix ,
dont l'objectif était la démonstration de la faisabilit é
technique de la transmutation de l ' iode .

Figure D .22 : lingot de technétium après coulée et coup e
métallurgique .
Project I
L' expérience d ' irradiations Project I, terminée en
2002, sur des pastilles de Na!, Cat.? , Cul et MgI 2
a permis d'atteindre des taux de transmutation d e
l ' iode compris entre 6,6 et 7,3 % . Les examens aprè s
irradiation ont montré un gonflement volumiqu e
des pastilles allant de 14 % pour Cal : à 26,5 % pou r
Cul . Ce gonflement s ' est accompagné, dans le s
cas du Cul et du Mg I 2 , et dans une moindre mesure
dans celui de Na!, de la formation d ' une zon e
centrale poreuse . De plus, dans le cas de CuI, un e
forte interaction avec le matériau de gainage s ' es t
produite .
Sur la base des études précédentes, les deux compo -
sés Na! et CaI, ont été retenus pour une étude d e
fabrication et de caractérisation, ainsi que le com-
posé YI j dont les propriétés sont potentiellemen t
intéressantes (température de fusion, densité ,
stabilité sous air . . .) .
Celle-ci a notamment montré que :
• les trois composés doivent être manipulés en boîte
à gants sous atmosphère d ' argon sec ; toutefois, Na !
est manipulable sous air pendant de courtes périodes ;
• les trois composés ne réagissent pas avec la gaine ;
• Na! et CaI, fondent à une température inférieur e
à 800 °C ;
• YI3 présente des difficultés de fabrication lors d e
l'étape de pressage (formation d'éclats) .
Bien que la transmutation de l ' iode ait été démon-
trée expérimentalement, il ressort de ces études que
les problèmes liés à la stabilité thermodynamique des
COI11l)OS61ndéS Tendent leur mase en oeuvre en réac-
D .6 Conclusion : évaluatio n
de la transmutatio n
Les études sur la transmutation, qui avaient été ini-
tiées de fait avant la loi de 1991, ont permis de conclure
assez rapidement sur la faisabilité de la transmuta -
tion des actinides mineurs (américium, curium e t
neptunium), notamment en spectre de neutron s
rapides . Ceci est lié à la bonne connaissance des ren -
dements de transmutation (connaissance des sec -
tions efficaces, des périodes radioactives, des flux d e
neutrons . . .), issue des développements de la phy-
sique des réacteurs et de la qualification associée d e
l ' ensemble de ces données . Les meilleures condi-
tions pour la transmutation sont obtenues en spectre
de neutrons rapides .
Le programme de R&D qui a été mené apporte des
éléments sur la faisabilité technique de la transmu-
tation, concernant la fabrication et le comporte -
ment des combustibles et des cibles en réacteur ,
suivant les différentes filières de transmutation étu -
diées : mode homogène ou hétérogène, en REP, e n
RNR ou en réacteurs dédiés .
Concernant la transmutation des produits de fissio n
à vie longue, la transmutation (lu technétium 9 9
apparaît faisable et l ' expérience Anticorp 1 actuel -
lement dans le coeur de Phénix permettra de l e
confirmer, mais le gain en termes de radiotoxicité
serait faible . La transmutation du césium 135 à vi e
longue, sans une séparation isotopique préalable ,
n ' apporterait aucun gain radiotoxique du fait d e
l ' abondance de l ' isotope 133 du césium ; cette voi e
est abandonnée . Pour l'iode, il n'a pas été possibl e
de trouver un composé chimique stable sous irra-
diation qui permettrait l'introduction et le main -
tien de l ' iode 129 en réacteur pendant la duré e
nécessaire à sa transmutation ; les recherches su r
cette voie ont été suspendues . Finalement, la trans -
mutation des produits de fission à vie longue, tel s
que le technétium 99, l'iode 129 et le césium 135 ,
n ' apparaît donc que très peu attractive (réductio n
de radiotoxicité marginale par rapport à cell e
qu ' apporte la transmutation des actinides mineur s
et rendements de transmutation faibles) et faisabl e
uniquement pour le technétium 99 .
Du point de vue de la transmutation des actinide s
mineurs, le mode homogène en REP n ' a pas donn é
lieu à une expérimentation du fait des meilleure s
conditions de transmutation constatées en spectre d e
neutrons rapides . Lors de recyclage en REP impli -

113
 quant le curium, les captures neutroniques succes-
sives amènent à la formation rédhibitoire de radio -
nucléides supérieurs . Le combustible MOX UE (teneu r
en plutonium proche de 9% mélangé avec de l ' ura-
nium enrichi) est l'option la plus favorable pour l a
transmutation en REP. Toutefois, les quantités d ' hé-
lium générées conduiraient à limiter les teneurs e n
américium et les hauteurs de colonnes fissiles, ce qui
aurait un impact significatif défavorable sur les bilans
matières et sur le fonctionnement du réacteur . C e
mode de transmutation nécessiterait d'augmenter
l'enrichissement en uranium et de limiter la teneu r
en plutonium . Dans tous les cas, la fabrication de s
combustibles correspondants serait notablemen t
plus complexe que celle utilisée actuellement e t
nécessiterait la télé-opération .
En spectre de neutrons rapides, les réacteurs on t
été considérés avec des configurations de coeurs cri -
tique ou sous-critique .
Les réacteurs dédiés à la transmutation des acti-
nides mineurs ont été étudiés avec une configura-
tion de coeur sous-critique qui permet de charge r
fortement ce coeur en actinides mineurs, tout e n
assurant le contrôle et la sûreté de tels système s
ADS pilotés par accélérateur . Contrairement aux
réacteurs électrogènes, aucun ADS de puissanc e
n ' a été construit jusq u ' à présent. La démarche qu i
a été retenue pour leur qualification a bien pro-
gressé durant les dernières années sur les grand s
composants élémentaires : accélérateur, cible e t
coeur . Toutefois, de nombreux verrous technolo-
giques subsistent encore et sont à lever pour juge r
de la viabilité d'un ADS de puissance, avant d'en-
visager d ' ici à quelques années le lancement éven -
tuel de la phase de construction d'un démonstrateu r
européen à un niveau de puissance cohérent ave c
une capacité de transmutation industrielle .
Pour les configurations de coeur critique, les mode s
homogènes et hétérogènes ont été considérés .
En mode homogène et en RNR, la faisabilité tech -
nique de la transmutation des actinides mineur s
américium et neptunium a été démontrée par le s
irradiations Superfact 1 et Metaphix, réalisées dan s
Phénix . Pour l'oxyde, le combustible associé à c e
mode de transmutation qui peut contenir jusqu ' à
2,5 % en masse d'actinides mineurs diffère peu des
combustibles standards industriellement qualifiés .
La transmutation du curium a fait l'objet de la
seule expérience Metaphix, du fait de la très grand e
difficulté de manipulation de ce radionucléide .
Ce mode de transmutation impose de revoi r
l'ensemble du cycle du combustible du fait de l a
présence de curium et, dans une moindre mesure ,
d'américium .
Pour le mode hétérogène en RNR, les études neu-
troniques ont conduit à privilégier la transmuta -
tion en flux de neutrons localement modérés dan s
le réacteur . L'expérience T4bis, réalisée dans le
114
réacteur HFR, a démontré la faisabilité de la trans -
mutation de l ' américium avec l ' obtention d'un tau x
de fission de 72 % . La faisabilité technique est main -
tenant en voie d ' être acquise, grâce aux expérience s
actuellement dans le coeur de Phénix : Ecrix B e t
H pour l' américium . En effet, obtenir de l ' Autorit é
de sûreté l'autorisation de réaliser une expérienc e
d ' irradiation dans un réacteur à neutrons rapide s
couplé au réseau, tel que Phénix, démontre la qua -
lité et la maîtrise de la conception et de la fabrica-
tion des combustibles et cibles irradiés . Même s i
les examens après irradiation des expériences e n
cours et en préparation (Matina 2-3 et Camix -
Cochix pour l'optimisation des matériaux et des
concepts) ne seront réalisés qu'après 2005, ce résul -
tat concourt de façon essentielle à la démonstra-
tion de la faisabilité technique de la transmutation
des actinides mineurs .
Les résultats obtenus montrent que la faisabilit é
technique de la transmutation de l'américium e t
du neptunium est acquise dans les réacteurs élec -
trogènes de technologie actuelle . La transmutatio n
du curium nécessiterait de modifier l ' ensemble d u
cycle du combustible . Les meilleures condition s
pour la transmutation sont obtenues en spectre d e
neutrons rapides .
D .7 Transmutation :
développement durabl e
et perspective s
Le combustible nucléaire, à condition de profiter d e
toute l ' énergie disponible dans l ' uranium en utili -
sant le combustible plutonium dans des réacteurs à
neutrons rapides, ne connaît pas les mêmes contrainte s
de disponibilité que le pétrole ou le gaz qui sont le s
principaux émetteurs de gaz à effet de serre .
Les cycles futurs du combustible doivent prendre
en compte ces aspects de développement durabl e
(et les critères de compétitivité par rapport au x
autres sources d'énergie) et la problématique de s
déchets nucléaires . Les réacteurs devant répondre
de par leur conception à ces deux aspects sont les
réacteurs de quatrième génération (les REP actuel s
sont de deuxième génération, et l'EPR constitu e
la troisième génération) . Les réacteurs critique s
de quatrième génération à spectre de neutron s
rapides sont, par conception, régénérateurs et uti-
lisent le plutonium comme combustible . Ces sys-
tèmes sont ainsi associés à la poursuite d e
l' utilisation de l ' énergie nucléaire . Pour progres-
ser dans la gestion des déchets, ces réacteurs pour -
raient de plus recycler les actinides mineurs .
L'introduction d'actinides mineurs dans ces réac-
teurs ne pose en effet pas de problèmes de sûret é
du coeur nucléaire en dessous d'une teneur mas-
sique variable avec les concepts de 2,5 à 5 % .
 Les résultats des recherches sur la transmutatio n
D > Conclusion : évaluation de la transmutatio n
> Transmutation : développement durable et perspectives
Pour les prochaines décennies, compte tenu de s
temps caractéristiques associés aux investissement s
et à l'exploitation des usines, les cycles restent basé s
sur l'uranium-plutonium ; au-delà, les potentia -
lités du cycle basé sur le thorium-uranium son t
explorées .
Compte tenu du contexte de développemen t
durable et des résultats acquis sur la transmuta-
tion présentés dans ce rapport, il est possible d e
mentionner les grandes perspectives de recherch e
à court et moyen terme, sans souci d'exhaustivité .
Les études sur les conditions de fabrication et l e
comportement, sous flux de neutrons, des cibles et
combustibles, se poursuivront activement dans le s
prochaines années .
Des expériences sont en cours d'irradiation dan s
le réacteur expérimental Phénix pour compléter
la qualification des données neutroniques (expé-
riences Profil), tester des matrices d'irradiatio n
(expériences Matina) y compris dans des configu-
rations optimisées (expériences Ecrix et Camix -
Cochix), et tester des combustibles (expérience
Metaphix) dont certains sont des précurseurs d e
combustibles avancés envisagés pour les réacteur s
de 4` génération (expérience Futurix) .
Le planning des examens après irradiation pré -
voit l'obtention de résultats sur des combustible s
constitués :
• d'oxyde d ' américium finement dispersé dans un e
matrice de magnésie, à partir de 2006 et de 2008 ;
• de zircone yttriée dopée en américium et disper -
sée dans de la magnésie, à partir de 2007 .
Sur la base de ces résultats, il sera possible d'opti -
miser la conception de la cible (matrice, aiguille,
modérateur et assemblage) pour la transmutatio n
de l'américium en mode hétérogène .
L' examen des expériences (Metaphix et Futurix )
mettant en oeuvre des combustibles de transmu-
tation sous forme oxyde, nitrure et métallique ,
débutera à partir de 2009 . Ces résultats, relatifs
au comportement de combustibles pour certain s
fortement chargés en actinides, orienteront l e
choix de concepts pour les combustibles des sys -
tèmes du futur .
Ces études basées sur l ' américium devront s' étendre
au curium pour tenir compte des spécificités de
cet actinide mineur, notamment sur les aspect s
fabrication et manutention du combustible, afi n
de préfigurer une partie des cycles futurs envisa -
gés avec le recyclage intégral des actinides . Toute s
ces études de conception de combustibles et d e
cibles intègrent naturellement dans leur cahie r
des charges les contraintes associées au traitemen t
ultérieur du combustible usé .
Pour poursuivre les recherches concernant la trans -
mutation à une échelle significative, l ' étude d u
comportement d'un assemblage complet dans l e
coeur d'un réacteur à neutrons rapides (spectre
favorable à la transmutation) paraît indispensable .
Cette expérimentation, qui suppose la séparatio n
de quelques kilogrammes d ' actinides mineurs, l a
fabrication d'aiguilles contenant quelques pou r
cent d'actinides mineurs et la disponibilité d'u n
réacteur de puissance appropriée (du type du réac -
teur japonais MONJU) ne pourra être entrepris e
que dans le cadre de collaborations internatio-
nales . Cette irradiation devrait permettre d ' at-
teindre une qualification du combustible envisag é
et de valider une opération de recyclage intégra l
des actinides .
L'activité de développement d ' un ADS est sou -
tenue par la Commission européenne dans l e
projet intégré Eurotrans prévu de 2005 à 2009, e t
qui permettra l'étude des différentes composante s
de cet ADS (accélérateur, cible de spallation ,
combustible dédié) . L'objectif à cette échéance es t
de disposer d'un dossier de faisabilité comprenan t
les principales options d'un pilote de démonstra -
tion d ' une puissance voisine de 100 MWTh et le s
possibilités ultérieures en termes de puissance . Le s
conditions associées au cycle du combustibl e
doivent aussi y figurer.
Le développement des réacteurs électrogènes d u
futur s ' inscrit dans le cadre d ' une large collabo -
ration internationale (Forum Génération IV, lancé
en 2000 à l ' initiative des Etats-Unis) . Six filière s
sont à l ' étude pour répondre à des objectifs d e
compétitivité, de sûreté accrue, d ' utilisation opti -
male des ressources, de minimisation des déchet s
et de non prolifération . L' utilisation d ' un spectr e
de neutrons rapides et le recyclage intégral de s
actinides pour minimiser la radioactivité de s
déchets sont des caractéristiques de la majorité d e
ces systèmes . La France porte un intérêt particu -
lier aux systèmes à neutrons rapides à calopor-
teurs sodium ou gaz basés sur un cycle fermé . U n
démonstrateur est prévu à l ' horizon 2020 ouvran t
les perspectives du déploiement industriel des sys -
tèmes de quatrième génération au-delà de 2035 .
Ainsi, la transmutation, aujourd ' hui mise e n
oeuvre industriellement pour l ' uranium et le plu-
tonium, offre des possibilités intéressantes d e
réduction de la nocivité des déchets . Compte ten u
des importants résultats acquis, cette perspectiv e
apparaît tout à fait réaliste, mais ne peut se conce -
voir qu ' adossée à un nucléaire durable .
115
Les scénario s
de séparation -
transmutation /


Les scénarios de séparation - transmutatio n

> Sommaire

E.1 Possibilités théoriques : scénarios à l'équilibre 11 8

E .1-1 Scénarios étudiés 11 8
E .1-2 Inventaires de matières nucléaires dans le cycle 11 8
E .1-3 Inventaire radiotoxique des déchets 12 1
E .1-4 Thermique des colis de déchets 12 2

E .2 Scénarios transitoires 12 2
E .2-1 Évolutions des inventaires de matières en parc RE P
et en parc REP + RNR 123
E .2-2 Évaluation de la faisabilité technique du scénario transitoir e
avec un parc REP 125
E .2-3 Évaluation de la faisabilité technique d'un scénario transitoir e
avec un parc mixte composé de REP et de RNR de génération IV 12 6
E .2-4 Évaluation de la faisabilité technique d'un scénario comportan t
un parc REP complété par des réacteurs dédiés ADS 12 9

E.3 Études d'impact 13 0

E .3-1 Objectifs et méthodologie 13 0
E .3-2 Résultats des études du Forum environnemental 13 3
E .4 Technico-économie des scénarios (Dereco) 13 3
E .4-1 Introduction : présentation des scénarios 133
E .4-2 Hypothèses principales communes à tous les scénarios 134
E .4-3 Résultats obtenus 135
E .5 Conclusions des études de scénarios 136

117
 évaluation d'une solution de gestion de s
L déchets ne peut se faire qu'avec une vue glo-
bale du cycle (combustibles, réacteurs, usine s
du cycle) et non pas à la lumière des performance s
d ' un seul de ses maillons . A ce titre, les études d e
scénarios qui intègrent des hypothèses d'évolutio n
du cycle dans le temps sont essentielles pour éva-
luer l'intérêt et les possibilités de mise en oeuvre d e
la séparation-transmutation .
Les études de scénarios fournissent une vue d'en -
semble du cycle et des déchets produits à diffé-
rents moments, depuis la situation actuelle jusq u ' à
des situations d ' équilibre (décrites au chapitre
E.1), qui pourraient être atteintes en cas de fai-
sabilité après plusieurs décennies . Il faut don c
notamment évaluer des scénarios de transitio n
(cf chapitre E .2) et leur faisabilité à partir du par c
de réacteurs existant . Le CEA utilise le code d e
calcul COSI pour simuler le fonctionnement d u
cycle du combustible (réacteurs et installation s
du cycle), avec pour objectif de fournir, en fonc-
tion du temps, l'évolution des flux et des inven-
taires de matières nucléaires présentes dans l e
cycle et les caractéristiques des déchets produits .
Toutefois, au-delà des chiffres, un scénario n ' es t
considéré comme complet et donc porteur d ' in -
formation sur son intérêt que lorsque sont pri s
en compte les impacts radioactifs potentiels e t
les éléments environnementaux (cf chapitre E.3) ,
ainsi que les aspects économiques globau x
(cf chapitre E.4) .
E.1 Possibilités théoriques :
scénarios à l'équilibre
.À partir des résultats de transmutation obtenu s
avec les différentes filières (cf chapitre D.4), de s
scénarios, appelés scénarios " CN E " , ont été établi s
à partir de l ' année 2000 . Ils reposent sur l ' utilisa -
tion de réacteurs nucléaires de technologie maîtri -
sée, c' est-à-dire les REP et les RNR à caloporteu r
sodium (RNR-Na) .
E .1-1 Scénarios étudié s
Ces scénarios sont tous calculés pour un parc d e
réacteurs de puissance électrique équivalente à cell e
du parc français actuel produisant chaque année
400 TWhe . Plusieurs modes de gestion du pluto-
nium et des actinides mineurs sont considérés :
• multirecyclage du plutonium seul en parc RE P
de type EPR avec du combustible MIX (teneu r
massique en plutonium proche de 3 % sur suppor t
uranium enrichi) ;
• multirecyclage du plutonium et des actinide s
mineurs en parc REP de type EPR, avec du com-
bustible de type MIX ;
118
• multi recyclage, suivant deux modes de transmu-
tation du plutonium et des actinides mineurs e n
RNR-Na de type EFR . En mode homogène, tous
les actinides sont mélangés au combustible et e n
mode hétérogène, le neptunium est mélangé ave c
le plutonium au sein du combustible alors que l'amé -
ricium et le curium sont recyclés en un seul pas -
sage dans des cibles sous flux de neutrons localemen t
modérés . Pour la transmutation, cette dernièr e
configuration permet de cumuler les avantages d u
niveau de flux élevé des réacteurs à neutrons rapide s
et des sections efficaces plus importantes des spectre s
de neutrons ralentis (cf chapitre D .2-1) .
Par rapport aux réacteurs et au cycle actuels, ce s
scénarios prennent en compte de nouvelles fonc-
tionnalités : multirecyclage du plutonium, recy-
clage des actinides mineurs, mise en service d e
nouveaux types de réacteurs à spectre de neutron s
rapides .
La situation d ' équilibre est dite atteinte lorsque le s
quantités d 'actinides et leurs compositions isoto-
piques restent stationnaires ; elle correspond à un
équilibre théorique car il existe toujours de très
légères fluctuations autour de cet état, du fait d e
la puissance unitaire de chaque type de réacteur s
qui ne permet pas une régulation parfaitemen t
stable des flux .
Les hypothèses sont :
• la quantité de ces radionucléides mise au déchet
pour le long terme se limite aux pertes dans les dif -
férentes opérations du cycle ;
• le taux de récupération du plutonium et des acti-
nides mineurs lors des opérations de traitement
du combustible usé est fixé à 99,9 % ;
• le combustible reste sept ans hors réacteur (cinq an s
de refroidissement en sortie de réacteur avant trai -
tement, et deux ans pour la refabrication), ce qu i
correspond à une hypothèse réaliste .
Ces études de scénarios à l'équilibre permettent d e
situer les potentialités de chaque scénario du poin t
de vue de la réduction de l'inventaire radiotoxiqu e
des déchets et des besoins théoriques en capacité s
d'installations par rapport à la situation actuelle :
elles ne préjugent en rien de la faisabilité du scé -
nario considéré . De plus, l'atteinte de ces équi-
libres, en cas de faisabilité, nécessiterait plusieur s
cycles complets et la mise en service des usine s
nécessaires pour les réaliser, et donc des durées d e
plusieurs dizaines d'années .
E.1-2 Inventaires de matière s
nucléaires dans le cycl e
Les résultats [VAR-03] des cycles à l ' équilibre pou r
les quatre scénarios " CNE " sont présentés de l a
figure E.1 à la figure E .4 . On y trouve les flux annuels
de matières qui définissent les besoins en capacit é
de chaque installation du cycle .
 Les scénarios de séparation-transmutatio n
E > Possibilités théoriques : scénarios à l 'équilibr e

Ainsi, le scénario de recyclage dans les REP avec l e
combustible MIX conduit à un besoin de fabricatio n
annuelle de 820 tonnes de ce combustible au pluto-
nium, ce qui correspondrait à environ six fois la capa -
cité de l'usine Melox actuelle. De même, le recyclag e
du curium dans ce type de combustible conduirai t
à un flux annuel de curium de l'ordre de 3,6 tonne s
dans l ' usine de traitement et de fabrication des com-
bustibles MIX ; aujour d ' hui, le flux annuel de curiu m
à La Hague n ' est que de l ' ordre de 100 kg . On constate
donc que ce scénario implique des capacités et de s
performances beaucoup plus élevées des usines d u
cycle, par comparaison avec celles des usines actuelles .
Le tableau E .1 donne les valeurs des inventaires
dans le cycle (réacteurs et usines) et la valeur de l a
production de déchets ; pour comparaison sont éga-
lement données celles correspondant à un scénari o
à cycle ouvert. C'est une référence importante, ca r
c ' est le scénario adopté par plusieurs autres pays e t
la comparaison avec ce scénario donne la mesur e
des enjeux du traitement-recyclage du combustibl e
usé . On y trouve également les résultats qui corres-
pondent au traitement de tous les UOX et au recy-
clage, en un seul passage, du plutonium récupéré ;
les MOX, non traités, sont entreposés (Mono MOX) .
C' est aussi une référence pour évaluer le gain apport é
par les traitements des MOX et le multirecyclag e
du plutonium .

Bilan annuel du scénario de multirecyclage du Pu en REP (MIX )

Puissance électrique du parc : 60 G W
Production électrique annuelle : 400 TW h Déchets (kg )
Taux de combustion REP : 60 GWj/t Pu : 1 7
Pertes au traitement du combustible usé : 0,1 0/0 Np : 66 2
Am : 1 80 0
Cm : 90 0
U appauvr i
6 520 t ENRICHISSEMEN T U nature l
5,5 MUTS U
7320t
760 t

FABRICATION TRAITEMEN T
REP (MIX)
820 t 820 t

Pu
17 t

Figure E .1 : flux des matières avec multirecyclage du plutonium en REP .

Bilan annuel du scénario de multirecyclage du Pu, Np, Am et Cm en REP (MIX)

Puissance électrique du parc : 60 G W
Production électrique annuelle : 400 TW h Déchets (kg )
Taux de combustion REP : 60 GWj/t Pu : 2 3
Pertes au traitement du combustible usé : 0,1 % Np : 1
Am : 2, 6
Cm : 3, 6
U appauvr i
6 790 t ENRICHISSEMEN T U nature l T
5,7 MUTS 7 580 t

FABRICATIO N TRAITEMEN T
REP (MIX)
820 t 820 t

Pu :23t,Np :1 t
Am : 2,6 t, Cm : 3,6 t

Figure E .2 : flux des matières avec multirecyclage du plutonium et des actinides mineurs en REP.

11 9


Bilan annuel du scénario de multirecyclage du Pu, Np, Am et Cm en RNR (MOX )

Puissance électrique du parc : 60 GW
Production électrique annuelle : 400 TWh
Taux de combustion RNR : 140 GWj/ t
Pertes au traitement du combustible usé : 0,1 %
Déchets (kg )
Pu : 5 7
U appauvri Np : 0, 3
25 t Am : 2, 5
Cm : 0, 6

FABRICATIO N
Couverture radiale 25 t
T
FABRICATIO N
Coeur 272 t TRAITEMEN T
RNR (MOX (
Couverture axiale 60 t 357 t

1\1 T
Pu : 57 t, Np : 0,3 t
Am : 2,5 t, Cm : 0,6 t

Figure E .3 : flux des matières avec multirecyclage du plutonium et des actinides mineurs en RNR .

Bilan annuel du scénario de multirecyclage du Pu, Np et de monorecyclage du Am et Cm en RN R

Puissance électrique du parc : 60 G W
Production électrique annuelle : 400 TW h
Taux de combustion REP : 60 GWj/t
Taux de combustion RNR : 140 GWj/ t
Pertes au traitement du combustible usé : 0, 1

Am :1,5t ,
Déchets (kg )
Cm : 0,2 t
Pu : 35, 6
Np : 0, 8
Am : 1, 5
FABRICATIO N Rebuts 0,2 t
Cm : 0, 2
CIBLE S
Déchets cibles (kg ) T
U appauvr i
120 t
Pu : 6 0
Am : 1 5
Cm : 94
0
FABRICATION MO X TRAITEMEN T
RNR 33,4 GW e
157 t 519 t

T
Pu : 35,4 t
Np : 0,8 t

FABRICATION UO X
REP 26,6 GWe
362 t

ENRICHISSEMEN T U nature l
U appauvr i 2,8 MUTS 3 760 t
3 398 t

Figure E .4 : flux des matières avec multirecyclage du plutonium et du neptunium (mode homogène) et d e
l'américium et du curium (mode hétérogène) en RNR .

120


Les scénarios de séparation-transmutatio n

E > Possibilités théoriques : scénarios à l'équilibr e

Réacteur s RE P RE P RE P RE P RN R REP+RN R
Concept Cycle ouvert Mon o Multirecyclag e Multirecyclag e Multirecyclag e Multirecyclag e
MO X du Pu seul Pu et Pu e t Pu et N p
actinide s actinides Monorecyclag e
mineurs mineurs Am et C m

Inventaire permanent dans le cycle (tonnes ]

Pu 35 150 220 300 800 47 0

Np 2,4 6 5,3 13 4 11
Am 4 14 34 32 20
Cm 0,5 2 7,2 47 8 12

Masse d'actinides présents dans [es déchets [kg/an )

Pu 10 500 7 000* 17 23 57 96
Np 740 760 660 1,0 0,3 0, 8
Am 290 740 18 00 2,6 2,5 16
Cm 150 370 900 3,6 0,6 94

Gain en inventaire radiotoxique des déchets par rapport aux déchets du cycle ouvert

1 000 ans 1,2 3 390 210 70

10000 ans 1,5 3 350 150 50

* Pu entreposé en attente de traitement .

Tableau E .1 : inventaire théorique des actinides dans le cycle, production annuelle d'actinides dans les déchets et gain e n
radiotoxicité par rapport au cycle ouvert .

De la lecture du tableau E .1 ressortent les consta- Scénario s Temps (années) au bout Gain par rapport
tations suivantes : duquel la radiotoxicité est au cycle ouver t
équivalente à celle de l'Una t
• le multirecyclage du plutonium seul ne condui t
qu'à une réduction d'un facteur trois sur l'inven- Cycle ouvert 20000 0
taire radiotoxique des déchets, car il implique un e
Recyclage Pu en REP(MIX ) 4000 0 4
augmentation considérable de la masse d ' améri- 10
Recyclage Pu en RN R 20000
cium et de curium devant aller aux déchets ;
• le multirecyclage complet des actinides conduit à Recyclage en RNR ,
Pu+Np en homogène,
des gains importants en inventaire radiotoxique de s 2000 50
Am+Cm en un seu l
déchets (supérieurs à 100), quel que soit le type d e passage
réacteurs utilisés . En revanche, l ' inventaire en acti-
Recyclage homogèn e
nides mineurs circulant dans le cycle devient très (Pu+Np+Am+Cm ) 500 150
important, notamment dans le cas du scénario REP ; en RNR ou REP MX)
• l'utilisation de cibles d'actinides mineur s
(Am +Cm) atteignant de très forts taux de combus- Tableau E .2 : comparaison de l'inventaire radiotoxique des déchets produit s
tion en un seul passage en réacteur permet des gain s chaque année .
substantiels de 50 à 70, tout en se limitant à u n
monorecyclage des actinides mineurs .
d'inventaires radiotoxiques des déchets entre cen t
E .1-3 Inventaire radiotoxique des déchet s et un million d ' années, période au cours de laquelle,
suivant le scénario, la radiotoxicité devient équi-
À partir des calculs précédents, l'évolution, a u valente à celle de l'uranium naturel nécessair e
cours du temps, de l ' inventaire radiotoxique de s pour produire la même énergie que les parcs élec -
déchets (Pu, Np, Am, Cm et produits de fission ) tronucléaires étudiés . Pour chaque scénario, o n
produits, chaque année, par un parc électronu- donne dans le tableau E .2 le temps au bout duque l
cléaire à l'équilibre, est donnée sur les courbes d e les inventaires radiotoxiques des déchets sont équi -
la figure E .5 pour l'ensemble des actinides ; l a valents à celui de l'uranium naturel et, à cet ins -
radiotoxicité de l' uranium naturel nécessaire pou r tant, le gain sur l ' inventaire radiotoxique pa r
produire 400 TWhe par an en cycle ouvert y figur e rapport au cycle ouvert.
aussi . Pour tous les éléments, il s'agit d'une radio - On constate en RNR que le multirecyclage du plu-
toxicité potentielle par ingestion (calculée avec le s tonium seul permet un gain d ' un facteur dix pa r
coefficients de la CIPR 72) . rapport au cycle ouvert et que le multirecyclage d u
Pour luger de l'efficacité d'une politique de trans- plutonium et des actinides mineurs permet un gai n
mutation des actinides, on analyse ces courbes d'un facteur au moins dix supplémentaire .

12 1


E .1-4 Thermique des colis de déchet s

1 000 000 00 0
Les déchets figurant dans les inventaires précé-
100 000 00 0 dents ont une puissance thermique liée à leu r

BIFMMAMMENIIIME contenu en radioéléments . La réduction de l a

1000000 0

1 000 00 0 MIENIMMEMM 111 radiotoxicité du déchet, qui est l'objectif princi-

pal, amène aussi une réduction de leur puissanc e
thermique . L'évolution au cours du temps de cett e

iMI.-VeIANE
100 00 0 puissance thermique des colis de déchets produit s

=RiMihr annuellement par le parc électronucléaire dan s

1000 0

1 000 TOMMak1o. des situations d'équilibre est donnée sur l a

figure E .6 .
Après la décroissance de la contribution des pro -
100 duits de fission au-delà de trois cents ans de refroi -
10 0 1 000 10 000 100 000 1 000 00 0 dissement, la séparation des actinides plutonium ,
année s américium et, à un degré moindre, curium per -
met de gagner un facteur cent sur la puissanc e
Cycle ouvert
Recyclage Pu + Np + Am + Cm en RN R
résiduelle des colis de déchets par rapport au cycl e
_ Recyclage Pu en REP IMIX I
ouvert . Le multirecyclage du plutonium et d e
REP IUOXI + RNR : recyclage Pu en RN R
l ' américium en REP permet à mille ans de gagne r
Recyclage Pu + Np+Am+ Cm en REP (MIX ) REP (UOX) + RNR : recyclage Pu + N p
un facteur dix sur la thermique du colis de déche t
et monorecyclage Am+Cm en cible s
. _ _ Recyclage Pu en RNR
U nature l par rapport au seul recyclage du plutonium .
La diminution de la puissance thermique pour -
rait permettre de réduire le volume du stockag e
Figure E .5 : évolution de l'inventaire radiotoxique des déchets produits chaque anné e de façon plus ou moins importante selon le concep t
par un parc produisant 400 TWhe par an . de stockage retenu . La durée de l'entreposage d e
refroidissement nécessaire avant la mise en stoc-
kage est un élément complémentaire à étudie r
pour l ' optimisation globale de l ' entreposage et d u
stockage .

E.2 Scénarios transitoire s

MI- , 1 1
Les différentes situations d'équilibre décrites ci -
10000 1 SI Ï
I 1
dessus permettent de comparer différents parc s
de réacteurs du point de vue de la réduction de l a
100 0 radiotoxicité des déchets apportée par un recy-
I clage des actinides .
Trois études de scénarios transitoires à partir d u
1oo
parc actuel, qui est un parc REP, ont été menées .

10 11 Elles reposent sur :

• un parc REP prolongeant le parc actuel et fai-
sant du multirecyclage d'actinides ;
• un parc mixte composé de REP et de RNR d e
quatrième génération ; la transmutation des acti-
1%1 1 1 nides mineurs est effectuée uniquement dans ce s

0 .1 11001 derniers ;
• un parc REP complété par des réacteurs AD S
10 100 1 000 10 000 100 000 1 000 00 0
dédiés à la transmutation des actinides .
année s
La méthodologie des études comprend deu x
f Cycle ouvert Recyclage Pu+Am en REP C m
phases :
au CSD V • le calcul de l'évolution des inventaires depuis l a
- -Q- - Mono MOX
Recyclage Pu+Am situation actuelle du parc ;
- - O - - Recyclage Pu en RNR n en REP Cm entrepos é
• l ' évaluation de la faisabilité technique des prin-
Recyclage Pu +Np +Am+C m
- - - - Recyclage Pu en REP
en RNR cipales composantes du scénario (fabrication, réac -
teur, traitement, conditionnement et entreposag e
Figure E .6 : puissance thermique résiduelle . des déchets) lVAR-04bj .

12 2
 Les scénarios de séparation - transmutatio n
E > Possibilités théoriques : scénarios à l'équilibr e

> Scénarios transitoire s

E.2-1 Evolutions des inventaire s

de matières en parc RE P
et en parc REP + RN R 1 400

1 20 0
À partir de la situation du parc en 2010, on déploi e
les différentes options sélectionnées pour chacu n 1 00 0
des deux premiers scénarios . À partir de cette date ,
les réacteurs présents utilisent des combustible s 80 0
m
C
MOX pour gérer le stock de plutonium . Puis le s ° 60 0
réacteurs sont remplacés au rythme autorisé pa r
la disponibilité en plutonium . On associe au recy- 400
clage du plutonium celui des actinides mineurs e n
tenant compte des teneurs admissibles dans les réac- 200
teurs que les études de filières ont permis d'évalue r
0
(cf chapitre D .4) . On peut suivre ainsi l ' évolution, 2010 2020 2030 2040 2050 2060 2070 2080 2090 2100 2110 2120 213 0
au cours du temps, des inventaires en plutonium ,
américium et curium (figure E.7, figure E .8 e t année s
tableau E.3) contenus dans le cycle .
Les niveaux d ' inventaire et le temps nécessaire pou r —~-- Cycle ouvert Recyclage Pu+Np+Am+C m
en REPIMIX )
les atteindre dépendent évidemment des types d e f— Recyclage Pu+Np+Am+Cm en RN R
- - 1 - - Recyclage Pu en REPIMIX )
combustibles et de réacteurs utilisés . REPIUOX)+RNR : recyclage Pu + N p
et monorecyclage Am+Cm en cible s
On constate que, pour un parc de REP, on obtient
l ' inventaire en plutonium le plus faible : l ' utilisa -
tion de combustible MIX permet de stabiliser l e
plutonium à un niveau deux à trois fois plus faibl e Figure E .7 : inventaires en plutonium en fonction des scénarios transitoires .
que celui obtenu avec un parc de RNR refroidis a u
sodium à l'horizon 2100 . Ce scénario nécessite u n
parc composé à 100 % de REP chargés avec du com-
bustible MIX pour stabiliser l'inventaire en pluto-
nium et en actinides mineurs . Cela entraîne de s
besoins annuels en fabrication de combustibles a u
plutonium de l ' ordre de 800 tonnes pour un par c
produisant 400 TWhe par an, avec l'hypothèse d e
taux de combustion de 60 GWj/t.
Le concept MIX amène à une stabilisation en amé - 25 0
ricium et curium à un niveau supérieur d'u n
facteur deux à celui obtenu dans le cas du recyclag e 20 0
en RNR . Dans le cas du recyclage du plutonium seul ,
sous forme de MIX dans les REP, l ' inventaire e n
15 0
(américium + curium) en 2130 serait de l ' ordre d e a)C
370 tonnes . En ce qui concerne les isotopes supé - o
+
rieurs produits par capture neutronique des acti- 10 0
nides, la production cumulée d ' isotopes supérieur s
au curium 245 à partir de l'américium est très sen - 50
siblement moindre dans les RNR que dans les RE P
(dans un rapport 5 à 30) . Cela rend très difficile e n
0
terme de faisabilité le scénario de multirecyclag e 2010 2020 2030 2040 2050 2060 2070 2080 2090 2100 2110 2120 213 0
du plutonium et des actinides mineurs en REP sou s
forme de combustible MIX . année s
La figure E .10 et la figure E .1 I illustrent l'évolu-
t Cycle ouvert REPIUOXI+RNR : recyclage Pu+N p
tion des inventaires en californium 252 . L' évolution
et monorecyclage Am+Cm en cible s
Recyclage Pu+Np+Am+C m
de l ' inventaire en curium 248 est analogue . Le s en REPIMIXI ---~— Recyclage Pu+Np+Am+Cm en RN R
inventaires cumulés présentent un écart de plus d e
trois décades entre le recyclage en REP et en RNR
(multiplié par 2 500 après dix recyclages) .
Le recyclage du curium en REP n ' étant donc pa s
une option réaliste, il est plus intéressant de consi - Figure E .8 : inventaires en (américium + curium) en fonction des scénario s
dérer le recyclage de l'américium seul . transitoires .

123


Inventaires (tonnes) Multirecyclage Pu + Am en RE P Mono MOX en REP et multirecyclage globa l

(MOX-UE + Am) (Pu, Np, Am, Cm . . .) en RN R

2035 2050 2070 2100 2035 2050 2070 210 0

Besoin en uranium 8 160 / 8 060 / 8180 / 850 0 7850 / 4200 / 4200 / 0/

naturel (annuels - cumulés) 430 10 3 550 10 3 710 10 3 960 10 3 430 10 3 515 10 3 600 103 660 10 3
UTS (annuel, M UTS/an) 6 6 6,2 6,6 6 3,2 3,2 0
Plutonium (total)* 384 454 466 489 455 576 685 84 8
Neptuniu m 17 31 45 66 22 38 30 22
Américiu m 44 56 58 62 50 61 65 47
Curium 9 .5 14 28 43 4 7 10 17
Actinides mineurs (total) 71 101 131 171 76 96 105 86
Américiu m
+ curium (total ) 54 70 86 10 5 54 68 75 64

TransUraniens (total) 455 555 597 659 531 672 790 93 4

Plutonium (hors réacteur ) 283 323 309 33 1 406 355 478 45 5
Transuranien s
(hors réacteur) 338 405 418 47 9 476 427 559 49 9
Part de combustibl e
avec TRU dans le parc 23 % 39 % 48 % 48 0% 50 % 50 % 100 %

Transuranien s
au stockag e
ou en EL D
65 86 120 177 27 28 29 30
incluant 26,9 t
de déchet s
vitrifiés avant 2020* *

* Total = Entreposages, Réacteurs, Usines, Stockage . Ces valeurs incluent le Pu issu de la décroissance du Cm entreposé .
** Inventaire de TRU en tonnes (Pu, Np, Am et Cm) dans le stockage (déchets vitrifiés), dans les entreposages de longues durées de combustibles irradiés no n
recyclables selon le scénario ou de matières spécifiques . Pour un cycle ouvert, les valeurs en 2035, 2050, 2070 et 2100 sont respectivement : 573, 750, 984 et 1333 .

Tableau E .3 : évolution des inventaires en parcs REP et (REP+RNR) .

Le recyclage de l'américium seul utilisant le concep t
MOX-UE-Am amène également à générer un inven -
taire pratiquement double en américium + curium,
comparé à celui obtenu dans le cas du recyclage e n
RNR ; l' inventaire en curium est multiplié par u n
facteur deux et demi en 2100 . Seul le scénario
(REP+RNR) permet d'avoir un inventaire e n
actinides mineurs en baisse en 2100 (tableau E.3) .
Dans le cadre d'un groupe de travail regroupan t
différents acteurs et associations (Areva, CEA ,
CNRS, DGEMP, EDF, Global Chance, WISE -
Paris) sous l'égide de la Commission particulièr e
du débat public sur la gestion des déchets radio -
actifs, une comparaison a été faite par le CEA e t
le CNRS entre le scénario (REP + RNR) avec trans-
mutation des actinides mineurs en RNR à parti r

Actinides mineurs dans HA-VL Actinides mineurs dans le cycl e

30 0 30 0

20 0 20 0
u,N u,N
C C
C
0 o
100 10 0

0
sans transmutation avec transmutation
0 =MI
sans transmutation avec transmutatio n

Figure E .9 : effet de la transmutation sur les matières associées à un parc REP + RNR .

124


Les scénarios de séparation - transmutatio n

E > Scénarios transitoires

de 2040 et le même scénario avec un multirecyclag e

252 Cf (REP 1300 MWe )
du plutonium seul et sans transmutation des acti-
12 0
nides mineurs . La transmutation en 2040 perme t
de réduire d'un facteur cinq la masse des actinide s 10 0
mineurs envoyés aux déchets ultimes en 90 ans .
En revanche, la masse d'actinides mineurs dan s
le cycle augmente de 70 % (figure E.9) [GRO-051 . 60
Les caractéristiques physiques des réacteurs à neu-
trons rapides permettent d 'envisager un scénario 40
de transmutation des actinides mineurs avec u n
20
recyclage intégral des actinides sans accumulation
d'isotopes supérieurs, leur concentration tendan t
vers un équilibre . Cela est aussi vrai pour le scé- 0 2 4 6 8 10 12
nario utilisant les systèmes dédiés à la transmuta - nombre de cycle s
tion, tels que les ADS, qui fonctionnent en spectr e
de neutrons rapides . Figure E .10 : inventaire en réacteur du 252 Cf lors du multirecyclage en REP des acti-
La méthodologie des études comprend deu x nides (en mode homogène) .
phases . Après ce premier calcul, portant sur le s
inventaires de deux scénarios, les paragraphes sui -
vants décrivent l'évaluation de la faisabilité tech -
nique des principales composantes des troi s 252Cf (RNR 1500 MWe)

scénarios considérés . 0,0 5

0,0 4
E .2-2 Evaluation de la faisabilit é
technique du scénario transitoir e
0,0 3
avec un parc RE P E
E
0,0 2
Ce chapitre synthétise les résultats d'un scénari o m
transitoire de mise en oeuvre de la séparation de s
0,01
actinides à partir de 2020 avec entreposage du nep-
tunium et du curium et recyclage de l'américiu m
0
sous forme de MOX-UE en EPR dans un parc élec - 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 1 5
tronucléaire produisant 400 TWhe par an . nombre de cycles
Dans les usines de fabrication de combustible MO X
(du type Melox) ou de traitement (du type La Hague Figure E .11 : inventaire en réacteur du 252 Cf lors du multirecyclage en RNR des acti-
UP2 et UP3), les limitations sont liées : nides (en mode homogène) .
• aux puissances thermiques ;
• aux risques de criticité ;
• à la dosimétrie et à la radioprotection ; tée en fonction de l'ajout d'américium . Les calcul s
• à la qualification des procédés . des études de filières (cf chapitre D .4-4) donnen t
Ces contraintes limitent les flux massiques géré s des teneurs massiques, dès le premier recyclage ,
dans les ateliers et les installations du cycle ains i de 8 % en plutonium et de 1,13 % en américium .
que la composition des combustibles et leurs carac - Dans le combustible MOX-UE-Am pour les recy -
téristiques . Bien que ce scénario mette principale - clages ultérieurs, les teneurs massiques varient d e
ment en œuvre des procédés et des technologies la façon suivante :
connus, le passage en cellules blindées est à pré - *plutonium : 8 % à 6,7 % (teneur lors de l'atteint e
voir dans les différentes opérations du cycle . de l ' équilibre),
Concernant la fabrication, la somme des teneur s • uranium 235 : 2,9 % à 5,4 % ,
en plutonium et en américium ne respecte pas l a •américium : 1,13 % .
spécification qui permettrait de manipuler c e En ce qui concerne le comportement des combus-
mélange à l'usine de fabrication Melox . De plus , tibles sous irradiation, les difficultés sont liées à l a
la présence de plutonium 238 présente une péna- production d ' hélium qui peut entraîner, notam-
lité sur les capacités de cette usine . ment en REP, un non-respect du critère de pres-
Pour le traitement du combustible usé, un flux annue l sion interne dans le crayon . Dans ce cas, la conception
de 3,6 tonnes de curium séparé serait à prendre e n du crayon doit faire l ' objet d ' évaluations plu s
compte, à comparer à environ 100 kg manipulé s détaillées (adaptations de la hauteur de la colonn e
aujourd'hui à La Hague . de combustible et de la pression initiale d'héliu m
La conception du combustible MOX doit être adap - dans le crayon) (cf chapitre D .5-3) .

125

D'autre part, des changements de stoechiométrie
des composés d'oxyde d'américium peuvent appa -
raître dès 1 200 °C, sous irradiation et lors de la
fabrication . Il peut en résulter le besoin de déve -
lopper un procédé de fabrication spécifique pou r
le combustible MOX avec américium .
Durant ce scénario transitoire, les REP actuels son t
progressivement remplacés par des EPR . Le parc à
l'équilibre est atteint en 2055 avec :
• 52 % du parc constitué d ' EPR chargés de com -
bustible UOX ;
• 13 % du parc constitué d ' EPR chargés de com-
bustible MOX-UE recyclant du Pu ;
• 35 % du parc constitué d'EPR chargés de com-
bustible MOX-UE recyclant Pu et Am .
Par rapport à un scénario de monorecyclage du plu-
tonium sous forme de MOX dans les REP, le scé -
nario multirecyclage du plutonium et de l 'américiu m
en MOX-UE permettrait de gagner 40 % sur l ' in -
ventaire (Pu+Am+Cm) en 2100 mais en augmen-
tant la quantité de curium d ' un facteur quatre environ .
Dans l'hypothèse de la mise en oeuvre d'un te l
scénario, les nouveaux ateliers à construire pou r
une mise en service vers 2020-2025 seraient le s
suivants :
• un atelier, en tête de l'usine de traitement, adapt é
au traitement quantitatif du combustible MOX ;
• un atelier de séparation des actinides mineur s
incluant les fonctions Diamex, Sanex et Diamex 2 ;
il est équipé d' une fonction de traitement pour l e
recyclage des solvants organiques ;
• un atelier de co-conversion des actinides géran t
des flux uranium, neptunium, curium et un flu x
plutonium-américium ;
• un atelier de fabrication de combustible MOX o u
combustible MOX-UE avec américium ;
• un entreposage de neptunium et de curiu m
(figure E.12) .
60
50
-me- C m
40
30
o le recyclage intégral des actinides en mode homo -
20
10
0 Dans le cas du recyclage homogène, la faisabilité
2020 2030 2040 2050 2060 2070 2080 2090 210 0
année s
Figure E .12 : scénario de recyclage Pu et Am en REP(MOX-UE) : entreposage N p
et Cm après séparation .
126
Les enseignements principaux qui peuvent être tiré s
des études de ce scénario sont les suivants :
• le gain, évalué en 2100, sur les inventaires en acti-
nides (hors uranium) apporté par le recyclage d e
l'américium est limité ;
• une usine spécifique pour la fabrication de (MOX -
UE-Am) est nécessaire, dès la mise en oeuvre de s
combustibles américiés en 2020 en raison des limi-
tations actuelles de l'usine Melox ;
• un enrichissement de 3,3 % en 2a U est nécessaire
dès le premier recyclage (et 6 % en 2100) ;
• la fraction moyenne en '"Pu/Pu dépasse 10 % dans
le combustible usé à traiter dès le premier recyclage .
Cette valeur présente une pénalité sur les capacité s
d'une usine de type Melox pour la fabrication o u
celle d'UP2 pour le traitement ;
• l'inventaire en curium augmente très fortement :
40 t environ en 2100 dont environ 11 t de'45 Cm ,
dont la faible masse critique en solution aqueus e
(42 g) pourrait se révéler rédhibitoire .
Compte tenu de ces difficultés, la transmutation d e
l ' américium en REP apparaît peu réaliste .
E .2-3 Evaluation de la faisabilit é
technique d'un scénario transitoire
avec un parc mixte composé de RE P
et de RNR de génération IV
Ce scénario a été examiné en considérant que l e
RNR est un réacteur de quatrième génération ,
qui fait appel soit à l'utilisation de sodium liquid e
comme caloporteur dont la technologie est connu e
et maîtrisée (RNR-Na), soit à l'utilisation d'u n
caloporteur gaz de technologie innovante (RCG) .
L'introduction des systèmes de quatrième géné-
ration, tels que les RNR à caloporteur gaz, a u
cours du xxi' siècle répond aux objectifs de l'uti-
lisation optimale des ressources naturelles et de l a
minimisation de la production de déchets radio-
actifs à vie longue .
Pour le RNR-Na, dont les configurations de coeu r
sont déjà bien connues, deux modes de recyclag e
des actinides mineurs ont été examinés, le premie r
étant un recyclage hétérogène de l'américium et d u
curium dans des cibles, le second étant un recyclag e
homogène . Pour le RNR refroidi au gaz, dont le s
premières études ont commencé récemment, seu l
gène a été considéré .
• RNR À CALOPORTEUR SODIU M
technique est démontrée en ce qui concerne le s
opérations d ' enrichissement, de fabrication de s
combustibles MOX et le fonctionnement des réac-
teurs REP et RNR au sodium .
 Les scénarios de séparation-transmutatio n
E > Scénarios transitoires
À condition d ' être limitée à quelques pour cent ,
l'introduction des actinides mineurs en mod e
homogène dans le coeur des réacteurs RNR n ' a
qu ' un très faible impact sur les paramètres d e
sûreté, comme l'ont montré les études de filière s
(cf chapitre D .4-4) .
L'ajout de neptunium dans les combustibles MO X
des RNR-Na a déjà fait l'objet d'un test de fabri-
cation sans difficulté particulière avec la fabrica-
tion Nacre au CFCa . La faisabilité d'une fabricatio n
à l'échelle industrielle du combustible MOX a u
neptunium, en s ' appuyant sur les procédés mis e n
oeuvre en boîtes à gants dans les usines Cogem a
(Melox et CFCa) pour la fabrication des combus-
tibles MOX de Super-Phénix, moyennant un e
adaptation de la radioprotection, est considéré e
comme acquise . L' ajout d 'américium dans les com-
bustibles MOX nécessitera l ' utilisation de chaînes
blindées . Le cas spécifique de la fabrication ave c
ajout de curium reste à étudier .
Pour le traitement des combustibles usés, on consi -
dère une seule usine comportant deux chaînes dis -
tinctes en tête d ' usine : l' une pour les combustible s
UOX, dont les techniques sont issues des procédé s
de cisaillage et de dissolution continue de l'usin e
UP3 de La Hague, et l'autre pour les combustible s
MOX-RNR, dont les techniques s 'appuient sur l e
livre de procédés de l ' usine MAR600 (projet d' usin e
de traitement de combustibles RNR-Na élabor é
dans les années 1980) complété par une adaptatio n
du dissolveur discontinu mis en oeuvre à l'atelie r
pilote de Marcoule .
Dans le cas du recyclage hétérogène dans des cibles ,
le scénario mixte (REP + RNR) intègre certaine s
difficultés techniques dues à la gestion de l ' améri -
cium et du curium sur un minimum de flux de
matières . Ila donc fait l'objet d'études détaillées por -
tant sur les différents composants du cycle (fabrica-
tion des combustibles et cibles, passage en réacteur ,
traitement des combustibles usés, gestion des cibles) .
Les travaux ont donc porté sur :
• le traitement des combustibles usés avec sépara -
tion poussée ;
• la fabrication du combustible au neptunium ;
• la fabrication des cibles d'américium et de curium ;
• la conception de l'assemblage cible et ses consé-
quences sur la neutronique du coeur du RNR-Na ;
• la gestion des cibles irradiées considérées comm e
déchets à long terme .
Sur le premier thème, l'enchaînement des procé-
dés Purex, éprouvé à La Hague, puis Diamex e t
Sanex, développés dans les installations d'Atalant e
(cf chapitre C) devrait permettre de récupérer le s
flux d ' uranium et de (plutonium +neptunium) d 'une
part et le flux d'actinides mineurs (américium +
curium) d'autre part, avec une performance de récu-
pération de 99,9 9 pour ce dernier.
La solution de nitrates d'américium et de curiu m
issue de l'étape Sanex est convertie, après deu x
étapes de concentration, en oxyde mixt e
(Am + Cm)O 7 par un procédé sol-gel déjà mis e n
oeuvre (à l'échelle du laboratoire) pour la synthès e
de microsphères d'oxydes d'uranium et de pluto-
nium . Les caractéristiques radioactives de l'amé-
ricium étant proches de celles du plutonium, c e
procédé pourrait donc être extrapolé technique -
ment à la fabrication d ' AmO2 ; par contre, la pré -
sence du curium, présentant un fort dégagemen t
thermique (80 fois plus élevé que celui du mélang e
MOX à 12 % en teneur plutonium), nécessitera u n
saut technologique pour mettre en oeuvre ce pro -
cédé de conversion . Pour la fabrication des pas -
tilles cibles (Am+Cm) sur support MgO, le procéd é
par métallurgie des poudres est similaire à celu i
mis en oeuvre à Melox pour fabriquer les combus-
tibles MOX . La présence du curium, fort émet-
teur neutrons et alpha, impose l'utilisation d'atelier s
de fabrication avec cellules blindées et la faisabi -
lité technique du procédé dans ces conditions reste
à démontrer.
L' assemblage cible est constitué d ' aiguille s
d ' (Am+Cm)02+MgO et d ' aiguilles modératrice s
d ' hydrure d 'yttrium pour thermaliser le flux neu-
tronique en réacteur (cf chapitre D .5-4) .
Après le passage en réacteur, les cibles irradiée s
contiennent 90 % de produits de fission et 10 %
d ' actinides (Pu+Am+Cm) ; les assemblages son t
démantelés avant traitement comme les assem-
blages standards des RNR . Les deux types d ' ai-
guilles (cibles et modératrices) sont séparés e t
conditionnés dans un conteneur de stockage .
La faisabilité du recyclage de l'américium et d u
neptunium en combustible homogène dans u n
RNR-Na est acquise ; l ' ajout de curium nécessite
des études complémentaires . Pour les cibles, le recy -
clage hétérogène de l ' américium a été expérimenté
en réacteur avec succès ; l ' ajout de curium passe pa r
un saut technologique à étudier pour la fabrication .
• RNR À CALOPORTEUR GAZ
L'introduction des RNR à caloporteur gaz dépend
de la maturité industrielle de ces systèmes, envi-
sagée pour 2035 dans l ' état actuel des connaissances .
Cette date correspondant au besoin de renouvel-
lement des usines du cycle actuelles, cela devrai t
permettre de minimiser les investissements dan s
de nouvelles usines du cycle en réalisant les évo -
lutions nécessaires, atelier par atelier ou à traver s
une jouvence globale des usines .
Le premier renouvellement des réacteurs du par c
se fait de 2020 à 2050, selon les hypothèses d'ED F
(à partir de 2020 avec des EPR, puis à partir d e
2035 avec des RNR à caloporteur gaz) .
127


Puissance thermique 2400 MWt h Le plutonium est monorecyclé en REP jusqu ' en
(100 MW/m 3 du coeur ) 2025 (date d 'arrêt des REP 900 MWe recyclant l e
Puissance électrique 1158MWe
plutonium) . Afin de préserver les ressources e n
Gestion 3 x 744 JEP P
plutonium pour démarrer les RNR, celui-ci n ' es t
Taux de combustion 100GWj/t pas recyclé dans les EPR . De 2025 à 2035, les com-
Masse métal lour d bustibles usés UOX et MOX sont entreposés e t
52,86 tonne s traités . À partir de 2035, le plutonium et les acti-
dans le coeur
nides mineurs sont recyclés, sous forme homogène ,
Temps hors réacteu r 1 an (refroidissement )
+ 2 ans (refabrication ) dans les combustibles des RNR à caloporteur gaz ;
la séparation des actinides mineurs est mise e n
Tableau E .4 : caractéristiques du RNR à caloporteu r oeuvre en 2020 avec entreposage de ces derniers e n
gaz, utilisant du combustible à aiguilles, prises e n attente de recyclage .
compte dans les études de scénario .
Les RNR à caloporteur gaz recyclent de manièr e
homogène l'ensemble des actinides et résorbent l e
stock et la production du parc REP actuel .
En 2080 débute la deuxième phase de renouvel-
lement du parc, les EPR ayant atteint une duré e
de vie de soixante ans sont remplacés par des RN R
à caloporteur gaz qui composent l ' intégralité d u
90 0 parc en 2095 .
Plusieurs RNR à caloporteur gaz sont étudiés .
80 0
Celui pour lequel les études de neutronique et d e
70 0 comportement du combustible sous irradiatio n
sont aujour d 'hui les plus abouties a été retenu dan s
60 0
tu ce scénario . Ce RNR utilise une configuration d e
500
C
C Actinides mineurs combustible à aiguilles, appelée " solution solide " ,
o
400 et ses caractéristiques principales sont indiquée s
dans le tableau E .4 .
30 0
Les courbes de la figure E .13 et de la figure E .1 4
20 0 donnent l ' évolution de l ' inventaire en plutoniu m
100 et en actinides mineurs dans le parc électronu-
cléaire, et notamment en entreposage .
0
2010 2020 2030 2040 2050 2060 2070 2080 2090 2100 211 0
Les inventaires en plutonium et en actinide s
années
mineurs tendent A. se stabiliser vers respectivemen t
820 tonnes et 55 tonnes . La mise en service de s
Figure E .13 : évolution de l'inventaire total des actinides dans le cycle . RNR à caloporteur gaz dès 2035 permet de résor-
ber, en une quinzaine d'années, les actinides mineurs
entreposés à partir de 2020 suite au traitement de s
combustibles UOX et MOX des REP pour ali-
menter en plutonium les RNR .
35
Concernant les besoins en enrichissement, la valeur
30 maximale atteint 7,5 MUTS de 2025 à 2035 pui s
décroît à une valeur de 3 M UTS nécessair e
25 entre 2045 et 2080 . La mise en service des RNR à
entreposage actinides mineur s
caloporteur gaz permet de diminuer fortement ce s
â 20 besoins, jusqu' à les annuler en 2095 .
C
C
o Les graphes de la figure E .15 donnent les besoin s
15
annuels en traitement des combustibles REP (UO X
10 et MOX) et des combustibles RNR, de façon à satis -
faire les besoins en plutonium pour alimenter le s
RNR . Le traitement des MOX du parc actuel a
lieu sur une dizaine d'années entre 2025 et 2035 ;
0 le traitement des combustibles des RNR début e
2020 2040 2060 2080 210 0
vers 2045 .
année s Les usines spécifiques pour le cycle des RNR à
caloporteur gaz de quatrième génération sont à
Figure E .14 : quantité d'actinides mineurs à entreposer. introduire :

128


Les scénarios de séparation -transmutatio n

E > Scénarios transitoire s

• en 2030, pour la fabrication du combustible ;

• en 2040, pour le traitement du combustible e n
1 00 0
chaîne blindée, date de renouvellement prévisibl e
90 0
des usines de La Hague .
80 0
On peut concevoir une usine modulaire de traite - 70 0
ment avec des procédés hydrométallurgiques per -
60 0
mettant de traiter, à partir de 2040, les combustible s
c 50 0
UOX usés et, à partir de 2045, en plus le s o
combustibles usés des systèmes de quatrièm e 40 0

génération, sur la base d'une extraction sans sépa- 30 0

ration de l'ensemble des actinides (moyennant un e 20 0 .,- .. -y .v ♦
extraction préalable d'une partie de l'uranium) .
100
Deux ateliers équivalents à l ' atelier de cisaillage-
0
dissolution de La Hague seraient alors nécessaires , 2000 2020 2040 206 0 2080 210 0
chacun étant dédié à un type de combustible .
année s
L'atelier de traitement serait adapté à un procéd é
de séparation groupée de l'ensemble des actinides , --t— REPIUOXI —i— REPIMOXI ! RN R

après séparation partielle de l ' uranium . Les pro -

duits sortants seraient alors, d'une part, un flu x
Figure E .15 : besoins annuels en traitement .
d'uranium seul et d'autre part, un flux d'uraniu m
et de transuraniens . La fabrication des combus-
tibles des RNR de quatrième génération nécessit e
un mélange ajusté de ces deux flux . 45
Ce scénario permet de répondre à l'objectif d e 40
minimisation des actinides mineurs grâce au recy -
35
clage global des actinides qui est possible dans ce s
RNR . Ceux-ci ont la capacité de traiter leurs propre s 30
déchets ainsi que les actinides mineurs produit s
25
par le parc REP actuel . La faisabilité de princip e
d'un tel scénario associé à l'utilisation d'un spectre cu
3 20

de neutrons rapides est acquise . Toutefois, la mise 15

-------------------------------- -
en oeuvre de tels systèmes nécessite des études consé -
10
quentes pour lever les verrous technologiques asso-
ciés notamment à la sûreté des réacteurs à 5
caloporteur gaz, à la définition et à la fabricatio n 0
du combustible et au recyclage intégral par sépa- 203 5 2045 2055 2065 2075 208 5
ration groupée des actinides .
année s
E .2-4 Evaluation de la faisabilit é EPRIUOXI EPRIMOX-UEI ADS réacteur GEN IV

technique d'un scénari o

comportant un parc REP complét é Figure E .16 : puissance électrique installée du parc .
par des réacteurs dédiés ADS

Dans l ' hypothèse où le parc serait constitué des réac-

teurs actuels remplacés progressivement par de s
réacteurs de troisième génération EPR au cours d u
xxrr siècle, un scénario consisterait à déployer un e
"strate" d'ADS dédiée au recyclage des actinide s
mineurs produits par ce parc de RER On présent e
dans ce chapitre les résultats relatifs à un tel scéna -
rio transitoire avec les hypothèses suivantes :
• 2045, début de l'introduction des ADS (durée d e
vie : quarante ans) ;
• 2020, mise en oeuvre de la séparation des actinide s
mineurs ;
• recyclage du plutonium sous forme de MOX-U E
dans les EPR .
Avec une durée de vie de soixante ans des réacteur s
EPR, le remplacement des EPR intervient à parti r
de 2080 par des réacteurs de quatrième génération .
La figure E .16 donne la puissance installée par typ e
de systèmes.
L' ADS est constitué d ' un coeur à neutrons rapide s
refroidi au gaz ; les principales caractéristique s
sont données dans le tableau E .5 .
La limite envisageable aujourd ' hui pour l ' ADS es t
une puissance unitaire de 400 MWth .
Pour satisfaire le besoin électrique de 400 TWh e
par an, 375 réacteurs de ce type seraient nécessaires .
Cela montre bien que les ADS ne peuvent êtr e

129


Puissance thermique 400 MWt h En 2080, date supposée dans cet exercice de déploie -
Puissance électrique 160 MWe ment des systèmes de quatrième génération, l a
" strate " d ' ADS mise en service à partir de 204 5
Gestion 3 x 320 JEP P
permettrait de diminuer l'inventaire en actinide s
Masse métal lour d
9,3 tonne s mineurs d ' un facteur 2,3 par rapport à un scéna-
dans le coeur
rio de recyclage du plutonium seul en EPR et d ' u n
Temps hors réacteur 1 an (refroidissement )
facteur 1,5 par rapport à un scénario de recyclage
+ 2 ans [vieillissement ]
du plutonium et de l ' américium en EPR. Toutefois ,
Consommation moyenn e Np : - 22 kg/TWh e
pour ce scénario ADS, cet inventaire est plus élev é
en actinides mineurs su r Am : - 83 kg/TWh e
que dans le cas d'un recyclage homogène des acti-
la durée de vie de )'ADS Cm : - 4 kg/TWh e
nides mineurs en réacteur critique à neutron s
Tableau E .5 : caractéristiques de l'ADS, utilisant d u rapides .
combustible à aiguilles, prises en compte dans le s Ce scénario permet de répondre à l'objectif de réduc -
études de scénario . tion des actinides mineurs grâce aux ADS dédié s
à leur recyclage . Ces systèmes ne sont pas encor e
disponibles pour en tester la viabilité et les perfor-
considérés qu' en complément d ' un parc de réac- mances . Leur mise en oeuvre nécessite des étude s
teurs consacré à la production d ' électricité . conséquentes pour lever les verrous technologique s
Pour recycler les actinides mineurs produits pa r associés notamment au pilotage et à la sûreté d u
les REP et séparés à partir de 2020, le déploiemen t réacteur sous-critique, à la fiabilité de l ' accéléra-
de 33 ADS (fraction de 7 % du parc) serait néces - teur, à la tenue des matériaux et à la définition, l a
saire entre 2045 et 2060 . Ce nombre pénalise for- fabrication et le recyclage de combustibles conte-
tement cette option, compte tenu du coût estim é nant beaucoup d ' actinides . Quel que soit le résul-
élevé de ) ' ADS par rapport à celui d ' un RNR d e tat de ces études, ces systèmes resteront plu s
même puissance qui est aussi capable de recycle r complexes et plus coûteux que les réacteurs cri -
les actinides mineurs (l'ordre de grandeur de l'in- tiques à neutrons rapides .
vestissement pour une chaudière ADS est supé -
rieur de 50 % à celui d ' un RNR conventionnel) .
La figure E .17 donne l'évolution de l'inventair e E.3 Études d'impac t
en actinides (Am+Np+Cm) dans le parc élec-
tronucléaire dans ce scénario ADS en le com- E .3-1 Objectifs et méthodologi e
parant à ceux calculés dans le cas du recyclage
du plutonium seul dans les EPR sous forme d e L'article premier de la loi de 1991 stipule que u la
MOX-UE et dans le cas du recyclage du pluto- gestion des déchets radioactif à haute activité et à vie
nium et de l ' américium dans les EPR sous form e longue doit être assurée dans le respect de la protec-
de MOX-UE-Am . Les premiers recyclages tion de la nature, de l 'environnement et de la santé,
conduisent à transmuter les actinides vers de s en prenant en considération les droits des génération s
éléments supérieurs comme le Cm, Cf avan t futures , .
d ' atteindre un équilibre entre la production e t Le Forum d ' échange constitué par l ' Andra, le CEA,
la consommation in situ . Cogema, EDF, Framatome-ANP et l ' IRSN a entre-
pris, depuis 1998, de réaliser l ' évaluation environ -
nementale et sanitaire de différents cycle s
30 0
électronucléaires prospectifs, du point de vue d e
recyclage du Pu seul en MOX-U E
la gestion des déchets radioactifs à haute activit é
25 0 recyclage des actinides mineurs en ADS et à vie longue .
recyclage de l'Am en MOX-U E L'objectif est d'apporter des éléments de répons e
20 0
à des questionnements récurrents relatifs pa r
exemple :
15 0
co • aux enjeux écologiques et sanitaires associés à l a
filière électronucléaire ;
10 0
• aux caractéristiques environnementales et sani-
taires pertinentes d'une gestion des déchets radio-
50
actifs ;
• à la comparaison des différentes solutions de ges -
0
tion des déchets ;
2010 2020 2030 2040 2050 2060 2070 208 0
• à la prise en compte, dès la conception d'un cycle ,
année s
de la gestion des déchets radioactifs et de tous le s
Figure E .17 : inventaire total (Am+Np+Cm) dans le cycle . effets environnementaux à l'échelle locale et globale .

130
 Les scénarios de séparation-transmutatio n
E > Scénarios transitoire s
> Études d'impact

LE FORUM D'ÉCHANG E
• Le Forum d'échange constitué par l'Andra, le CEA, Cogema, EDF, Framatome -ANP et l'IRSN a entre -
pris, depuis 1998, de réaliser l'évaluation environnementale et sanitaire de différents cycles électro -
nucléaires prospectifs . Il s'agit d'examiner quels pourraient être les impacts de solutions de gestio n
contrastées des déchets radioactifs à haute activité et à vie longue, telles qu'elles pourraient êtr e
développées au cours des prochaines décennies . Cinq scénarios à l'équilibre et un scénario transi-
toire ont été retenus .
• L'originalité de la démarche d'évaluation retenue par le Forum repose sur la mise en cohérence e t
l'articulation inédites de trois composantes reconnues :
- la simulation neutronique du cycle électronucléaire (utilisation du code COSI) pour décrire le scéna-
rio et calculer l'évolution des inventaires de radionucléides et des déchets ;
- l'Analyse de Cycle de Vie (ACV) : pour l'évaluation des impacts environnementaux potentiels associé s
au bilan matière et énergétique de l'ensemble des étapes de la filière ;
- les études d'impact : pour l'évaluation des enjeux sanitaires locaux associés aux rayonnement s
ionisants des installations et des centres de stockage .
• Le Forum a retenu des critères pour chacune des trois composantes mentionnées pour l'évaluation envi-
ronnementale et sanitaire d'un cycle électronucléaire .
• Le résultat est que l'on ne peut pas différencier sur le plan environnemental (c'était le cahie r
des charges initial du Forum d'échange) les six scénarios sélectionnés en fonction de leur illus -
tration d'un type de gestion de déchets . Les principales différences enregistrées portent sur :
- l'économie de ressource en uranium générée par les scénarios utilisant des RNR ; l'utilisation de RN R
permet de réduire d'un ordre de grandeur la consommation d'uranium française ;
- la diminution des émissions de gaz à effet de serre, de par l'utilisation des RNR . Mais ce gain ne repré-
senterait que moins de 0,3 % du total des émissions françaises de gaz à effet de serre .

Ces éléments de réponse doivent constituer un e
base d'information reconnue par la communaut é
scientifique sur les enjeux environnementaux afi n
de s ' assurer que les risques sont bien identifiés e t
évalués .
La gestion des déchets radioactifs concerne la tota -
lité de l ' aval du cycle, indissociable de l ' amont d e
la filière : l'arrêt du traitement et recyclage, pa r
exemple, entraînerait A. moyen terme —à produc-
tion d ' électricité constante— un besoin accru e n
uranium naturel . La méthodologie des études d'im -
pact doit donc prendre en compte l'ensemble d u
cycle électronucléaire sous forme d ' évaluations d e
scénarios, dans lesquels quatre fonctions sont spé -
cifiquement dédiées aux déchets : conditionne -
ment, stockage, entreposage de longue durée e t
couple séparation-transmutation .
Un consensus technique semble se faire jour aujour -
d'hui sur le fait que la reprise des déchets MA-V L
et HA existants n ' offre pas d ' intérêt identifié . La
gestion de ces déchets devrait donc logiquemen t
faire appel aux fonctions entreposage, stockage .
Les choix apparaissent plus ouverts en ce qu i
concerne la gestion des déchets futurs . C'est don c
dans cette optique que le Forum a placé ses tra-
vaux . Il s ' agit d ' examiner quels pourraient être le s
impacts de solutions de gestion contrastées, telle s
qu ' elles pourraient être développées au cours de s
prochaines décennies .
Le Forum a choisi des scénarios décrivant des situa -
tions d'équilibre où le bilan massique du parc e t
les compositions isotopiques sont stables . L'avantage
de cette approche est de représenter correctemen t
le potentiel de différentes solutions de gestion ; s a
limite principale est q u ' à partir d ' un parc réaliste ,
il faut toujours des dizaines d'années (et parfois d e
l'ordre de cent ans ou plus) pour atteindre de tel s
états d ' équilibre . Il faut donc aussi évaluer des scé -
narios de transition à partir du parc existant . Ainsi ,
cinq scénarios à l ' équilibre et un scénario transi-
toire ont été retenus, basés sur les études dévelop -
pées dans le cadre des scénarios "CNE" (cf chapitres
E.1 . et E.2) .
La notion d'environnement est particulièremen t
complexe à appréhender. La norme international e
ISO 14001 précise q u ' évaluer l ' impact environne -
mental d'une activité humaine consiste à caracté-
riser toute modification de l'environnement ,
négative ou bénéfique, résultant totalement ou par -
tiellement de cette activité . Ces modifications d e
l'état de l'environnement peuvent être réversible s
ou irréversibles, locales ou globales .
L'élargissement du domaine d'investigation au
cycle de vie clans son intégralité présente un avan-
tage majeur : celui de prendre en compte les éven -
tuels déplacements d'impacts induits par l a
modification d'une caractéristique de la gestion d e
l' aval du cycle . Lors de l ' évaluation d ' une gestio n
de déchets seront pris en compte non seulemen t
l ' impact du stockage mais également les impact s
de l'ensemble des installations du cycle associé .
La volonté de prise en compte des déplacement s
éventuels de pollution introduit naturellemen t
une seconde notion : celle d'approche multicri -

131
 COS I
Code de calcul, outil de description Critères d'efficacité
d'un parc électronucléaire des scénarios
modélisation du cycle du combustible vis-à-vis de la réductio n
des déchets
/

Donnée s
technique s

Sélectio n
des scénario s Donnée s Donnée s
de gestion des déchets vironnementale générique s
radioactifs

c
Analyse de cycle de vie (ACV)
Impacts potentiel s
Description des entrant s sur l'environnemen t
et sortants de la filière
(effet de serre, etc .)
(modélisation des impacts /
potentiels sur l'environnement)

Donnée s
radiologique s
et chimique s

Études d'impac t
Caractérisation Analyse site par site
des coli s des impact s Impacts sanitaires direct s
dosimétriques des rejet s (impacts dosimétriques)
T
1 des installation s /
Conception du sit e
e stockage des déchets
radioactifs

Figure E .18 : schéma de la méthodologie pour les études d'impact .

tère des enjeux environnementaux et sanitaire s
(consommation de matières et d'énergies, émis-
sions dans l ' air et dans l ' eau, déchets), prenant e n
compte une première composante, (l ' ensembl e
des milieux — eau, air, sols —et des organisme s
vivants y compris l'homme) puis une second e
composante (l ' ensemble des étapes du cycle d e
vie des produits ou procédés) .
C ' est une telle approche multiétape et multicritèr e
qu'a souhaité développer le Forum en s'orientant,
dans un premier temps, vers une démarche de typ e
Analyse de cycle de vie (ACV) . L' ACV est une
technique d ' évaluation des impacts potentiels d ' un
système (produit, procédé, filière) sur l'environne -
ment mais, après évaluation, il s'est avéré que l'AC V
ne répondait qu' imparfaitement aux enjeux spé-
cifiques du secteur nucléaire .
Finalement, la démarche originale d'évaluation
retenue par le Forum a reposé sur la mise en cohé-
rence et l'articulation inédites de trois composante s
reconnues selon le schéma de la figure E .18 :
• la simulation neutronique du cycle électronu-
cléaire (utilisation du code COSI), pour décrire l e
scénario et calculer l'évolution des inventaires d e
radionucléides et des déchets ;
• l'Analyse de cycle de vie (ACV), pour l'évalua -
tion des impacts environnementaux potentiel s
associés au bilan matière et énergie de l'ensembl e
des étapes de la filière ;
• les études d ' impact, pour l' évaluation des enjeux
sanitaires locaux associés aux rayonnements ioni -
sants des installations et des centres de stockage .
Au stade actuel de développement des travaux, l e
Forum n'a considéré que des scénarios d'évolu-
tion normale sans prendre en compte des situa -
tions accidentelles .

132
 Les scénarios de séparation-transmutatio n
E > Études d'impact
> Technico-économie des scénarios (Dereco )
E.3-2 Résultats des étude s
du Forum environnementa l
Compte tenu de l'état actuel des connaissances scien -
tifiques, et dans le souci d'aboutir à des résultat s
opérationnels facilement exploitables pour la com -
paraison de scénarios de gestion du cycle et de s
déchets radioactifs, le Forum a retenu des critère s
pour chacune des trois composantes mentionnée s
pour l ' évaluation environnementale et sanitair e
d'un cycle électronucléaire . Afin de rendre opéra-
tionnelle la comparaison de cycles, on a cherché à
limiter le nombre d'indicateurs et à équilibrer leu r
répartition entre les trois composantes de la méthode .
Chaque scénario est caractérisé par 33 indicateurs :
10 indicateurs cycle, 12 indicateurs ACV représen-
tant les impacts environnementaux globaux poten -
tiels et 11 indicateurs de dose traduisant les impact s
environnementaux et sanitaires locaux .
Les principaux résultats, détaillés dans le docu-
ment [CEA-05b], sont les suivants :
• les résultats " inventaire cycle " permettent de dif-
férencier les scénarios étudiés . Mais il est a priori
difficile d'attribuer un sens environnemental à ce s
grandeurs, que l ' on ne peut pas relier à l ' impac t
sur l ' homme et l ' environnement ;
• les résultats ACV sont en relation (plus ou moins
directe) avec un enjeu environnemental et per -
mettent de dégager une hiérarchie claire entre le s
scénarios ;
• les résultats des études d'impact ont pour objec-
tif d'évaluer un impact sanitaire ou environne -
mental réel . Elles sont par construction inopérante s
pour quantifier la comparaison des cycles .
L' impact radiologique sur le public est très faibl e
quelles que soient les étapes du cycle et quels qu e
soient les scénarios étudiés ; les principales diffé -
rences enregistrées portent sur :
• l'économie de ressource en uranium générée pa r
les scénarios utilisant des réacteurs RNR .
L'utilisation de ces réacteurs permet de réduir e
d ' un ordre de grandeur la consommation d 'ura-
nium française (l'essentiel de l'uranium consomm é
en France l'est parla filière électronucléaire) . C ' est
environ 50 % de la consommation européenne ,
10 % à 15 % de la consommation mondiale ;
• la diminution des émissions de gaz à effet de serre
associée, également générées par l ' utilisation de
réacteurs RNR . En valeur brute, cette économi e
n'est pas négligeable : pour la production français e
d ' origine 100 % électronucléaire, elle représent e
environ 1,4 million de tonne d ' équivalent CO 2
(1,3 million de tonnes de CO,) . Mais ce gain repré -
senterait moins de 0,3 % du total des émissions d e
gaz à effet de serre françaises, dominées par l e
transport routier, le résidentiel/tertiaire et l'indus -
IT e (72 % des émissions totales) .
E .4 Technico- économi e
des scénarios (Dereco )
E .4-1 Introduction : présentatio n
des scénario s
Depuis septembre 2002, le CEA travaille sur l e
projet Dereco relatif à l ' évaluation économique d e
différentes stratégies de gestion des déchets radio -
actifs afin de fournir un complément aux étude s
scientifiques et techniques .
Les objectifs sont de fournir des moyens de compa -
raison de scénarios du cycle du combustible faisan t
intervenir les modes de gestion étudiés dans le cadr e
de la loi de 1991, et de mettre en évidence le coû t
de la gestion des déchets HA et MA-VL dans celu i
du cycle .
Le projet Dereco vise à caractériser, du point de vue
technico-économique, des scénarios prospectifs
contrastés et typiques de la situation française, ave c
LE PROJET DEREC O
• L'objectif du projet Dereco est de fournir de s
moyens de comparaison de scénarios du cycle d u
combustible en mettant en évidence le coût de s
modes de gestion des déchets étudiés dans l e
cadre de la loi de 1991 .
• Le projet Dereco s'inscrit dans la perspectiv e
d'une énergie nucléaire durable et donc d u
remplacement progressif du parc nucléair e
actuel par un parc plus moderne . Des scéna-
rios prospectifs contrastés sont étudiés sur l a
période 2000-2080 et vont de l'arrêt du traite -
ment des combustibles usés au traitemen t
poussé et au recyclage global de tous les acti-
nides dans des réacteurs rapides de nouvell e
génération . Ces scénarios sont considéré s
comme des outils de travail .
• Pour chaque scénario, les coûts détaillé s
(investissement, exploitation, démantèlement )
des usines du cycle ont été établis grâce au x
coûts de fonctions ou services élémentaire s
(extraction, enrichissement, fabrication . . . ,
entreposage, stockage) . Ces coûts de service
ont été recherchés dans les données industrielle s
ou bibliographiques disponibles les plu s
récentes . Des hypothèses technico-économique s
complémentaires relatives au dimensionnemen t
des installations, à l'échéancier des opération s
du cycle du combustible, au taux d'actualisatio n
et à la chronologie des dépenses, ont permi s
d'évaluer globalement les scénarios .
• Les ordres de grandeur connus des coûts d u
cycle sont retrouvés . Les incertitudes forte s
sur certains coûts détaillés ou coûts de ser -
vices élémentaires font que les résultats n e
peuvent être considérés dans l'absolu mai s
uniquement pour des comparaisons : il est ains i
possible de différencier sur certains point s
particuliers les scénarios entre eux à conditio n
que l'horizon temporel à considérer s'étend e
au-delà de 2080 .
133
 des éclairages au niveau européen et international .
Le projet Dereco s ' inscrit dans la perspective d ' un e
énergie nucléaire durable et donc du remplacemen t
progressif du parc nucléaire actuel par un parc plu s
moderne . Les scénarios prospectifs considérés son t
des outils de travail et s'inscrivent dans des contexte s
énergétiques différents . Les scénarios étudiés son t
les suivants :
• scénario 1 : scénario transitoire avec parc REP e t
RNR à gaz (cf chapitre E.2-3) ;
• scénario 2 : scénario transitoire avec parc RE P
et combustible MOX-UE-Am (cf chapitre E. 2-2) ,
et déploiement des RNR à gaz en 2080 ;
• scénario 3 : scénario de la poursuite de la straté-
gie actuelle, avec le monorecyclage du plutoniu m
en REP/EPR ;
• scénario 4 : scénario du cycle ouvert, avec arrêt d u
traitement des combustibles usés en 2015 ;
• scénario 5 : scénario d ' introduction des RNR à
sodium en 2035 avec multirecyclage du plutonium
seul .
E .4-2 Hypothèses principale s
communes à tous les scénario s
• HYPOTHÈSES TECHNIQUE S
En plus des hypothèses techniques similaires à
celles mentionnées pour les études de scénario s
transitoires du chapitre E.2, on considère que :
• les usines actuelles sont exploitées au mieu x
jusqu ' à leur fin de vie : par exemple, on suppos e
que l'exploitation de l'usine d'enrichissemen t
Georges-Besse s'achève en 2015, celle de l'usin e
de traitement de La Hague en 2040, et celle d e
l'usine Melox en 2030 ;
• les inventaires et flux de matières dimensionnen t
les nouvelles installations à construire : on suppose
que l'exploitation des nouvelles usines du cycl e
s' étale en moyenne sur quarante ans, l ' investissement
et le démantèlement sur dix ans ;
• l'entreposage industriel de curium s'effectue à
sec dans un entrepôt de type EVSE : avec une ges-
tion thermique identique, la capacité de l 'entrepô t
est de 6,5 t de curium ;
• l ' entreposage d ' américium et de neptunium s e
hase sur une analogie avec les entrepôts de plu-
tonium ;
• par rapport à un temps t = 0 à la productio n
d'l kWh, on suppose un échéancier de déroulemen t
des opérations du cycle du combustible : par exemple,
moins de trois ans pour l'extraction du minerai ,
moins d ' un an pour la fabrication des combustibles ,
plus de dix ans pour le traitement des combustible s
usés, plus de dix ans pour le stockage géologiqu e
des déchets MA-VL, plus de soixante ans pour celu i
des déchets HA et des combustibles UOX usés, plu s
de quatre-vingt-dix ans pour celui des MOX usés ;
134
• le centre de stockage géologique prévu sans bar -
rière ouvragée est disponible à partir de 2025 : c'es t
un centre unique, capable d ' accueillir tous le s
déchets existants et ceux produits par le parc futur ;
• les déchets MA-VL et HA peu thermiques son t
mis en stockage géologique dès son ouverture .
L' horizon temporel des scénarios a été prolongé
jusqu'en 2150 pour pouvoir examiner l'effet d u
déploiement d'un parc entier de nouveaux réac-
teurs sur le coût du cycle du combustible . On sup -
pose donc deux vagues de renouvellement du par c
nucléaire actuel, avec une durée de vie de 60 an s
pour les nouveaux réacteurs .
Concernant les volumes de déchets nucléaires à
long terme et de combustibles usés, les scénario s
s'appuient sur le modèle d'inventaire de dimen-
sionnement (MID) développé par l ' Andra .
• HYPOTHÈSES ÉCONOMIQUE S
Concernant les principales hypothèses écono-
miques communes à tous les scénarios, les élé-
ments de coûts unitaires ont été recherchés selo n
les axes préférentiels suivants :
• chiffrages effectués en interne CEA ;
• valeurs issues de sources françaises, soit dan s
des rapports publics, soit par le biais de commu-
nications faites dans des groupes de travail (EDF,
Cogema, etc .) ;
• données publiées dans un contexte d'études inter -
nationales (AEN/OCDE) ;
• retours d ' expériences industrielles .
Parmi les données de coûts unitaires recueillies, une
seule valeur a été retenue comme valeur de réfé-
rence ("coûts de service") pour les scénarios . Les
marges d'incertitude sont toutefois précisées lorsqu e
cela est possible pour laisser la possibilité de réali -
ser des études de sensibilité à divers paramètres .
Tous les coûts unitaires de référence sont consi-
dérés comme variables sur l'horizon des scénario s
pour prendre en compte le renouvellement de s
installations .
Cependant, faute d ' information suffisante ou pa r
manque de modèles de prévision, certains coûts
de service sont considérés comme constants d e
2000 à 2080, notamment pour les étapes suivantes :
• l'extraction de l'uranium naturel ;
• le transport de matières : les coûts de transpor t
étant marginaux dans le coût global des scénarios ,
il n'a pas été jugé utile d'établir des scénarios d e
localisation des installations ;
• l'entreposage industriel des matières ;
• le stockage géologique .
Pour l ' étape du stockage géologique, exploité d e
2020 à 2080, compte tenu du fait que le stockag e
est dimensionné par rapport aux inventaires figu -
 Les scénarios de séparation-transmutatio n
E > Technico-économie des scénarios (Derecoi
rant dans le MID, les derniers colis de déchet s
produits entre 2035 et 2040 ont une période d e
refroidissement d'au plus quarante/quarante-
cinq ans avant leur mise en stockage .
Une analyse de sensibilité sur la durée d'exploi-
tation du stockage géologique a donc été mené e
afin d'intégrer d'autres hypothèses de durée d'en-
treposage pour refroidissement avant stockag e
(soixante ans pour les déchets HA et les com-
bustibles UOX usés, quatre-vingt-dix ans pou r
les combustibles usés MOX), mais surtout pou r
pouvoir apprécier les conséquences de la sépa-
ration poussée — avec la production de colis d e
déchets HA allégés—sur le coût global du stoc-
kage . L'horizon temporel des scénarios a ains i
été repoussé de 2080 à 2180 pour prendre e n
compte la mise en stockage des déchets HA allé-
gés produits entre 2015 et 2080 . On suppose don c
que le dimensionnement du stockage s'adapte
aux inventaires de 2080 . Pour chaque type d e
colis, les estimations se basent sur les coûts moyen s
de service de stockage, sur des flux moyens d e
mise en stockage et sur une chronologie d e
dépenses d ' investissement et d ' exploitation inspi -
rée de celle utilisée dans le cas du stockage exploité
jusqu'en 2080 .
Pour toutes les étapes du cycle du combustible, le s
coûts détaillés (R & D, investissement, fonctionne -
ment, démantèlement) ne sont en général pas acces -
sibles . Ils ont toutefois été établis à partir des coûts
de service grâce à des hypothèses sur la durée d e
vie des installations et leur capacité de production .
Parmi ces coûts détaillés, certaines hypothèse s
résultant d'estimations très préliminaires ont été
retenues :
• le coût d ' exploitation d ' une usine Melox adap-
tée à la fabrication de combustibles MOX-UE-A m
serait de + 15 % par rapport au coût d ' exploita-
tion supporté pour la fabrication des combustible s
MOX actuels ;
• le traitement poussé des combustibles usé s
engendre un surcoût d ' environ + 15 % au nivea u
de l'exploitation et + 13,5 % au niveau du coû t
moyen de service ;
• le coût de démantèlement des nouvelles usine s
est estimé entre 15 % et 30 % du coût d ' investis -
sement ;
• les usines tournent à plein régime toute l ' année :
on ne prend pas en compte le taux d ' utilisatio n
des capacités de production ;
• un facteur de progrès est pris en compte pou r
une même technologie dans une nouvelle géné-
ration d ' usine .
Les coûts ont ensuite été actualisés par rapport à
l ' année 2006 pour différents taux afin d ' apprécie r
la sensibilité des résultats :
taux constant sur 2000-2080 : 0 %, 3 %, 6 %, 8 % ;
• taux variable : 4 % avant trente ans, 2 % au -
delà (hypothèse du rapport fait pa r
MM . Charpin, Dessus et Pellat sur les coût s
de la filière nucléaire 2000) .
Les résultats économiques globaux sont exprimé s
en dépenses totales et en coût du cycle rapport é
au coût de production du MWhe .
E .4-3 Résultats obtenu s
Quelques exemples de résultat préliminaires obte -
nus sont indiqués ci-dessous .
Pour les années 2000 à 2005 dans tous les scéna -
rios, les ordres de grandeur technico-économique
déjà connus sont retrouvés dans les résultats de s
calculs Dereco, ce qui permet de valider la métho -
dologie employée . Si l'on se réfère à un coû t
moyen de production nucléaire actuel d'enviro n
30 €/MWh, on retrouve un coût de cycle d'envi-
ron 20 % du coût du MWh .
Quand le taux d'actualisation pris en référenc e
passe de 0 % à 8 %, les résultats en termes de coût
total du cycle intégré sur 2000-2080 deviennen t
peu contrastés entre les quatre scénarios . Pou r
tous les scénarios, le poste dominant est le coû t
des réacteurs . Les postes principaux du coût d u
cycle du combustible sont d'abord le traitemen t
du combustible usé (excepté, naturellement, pou r
le scénario 4 cycle ouvert), puis la fabrication d e
combustibles neufs et l'enrichissement . Le coû t
du stockage géologique est nettement inférieu r
à ces coûts de cycle .
Sur l ' horizon 2020-2080, le coût total non actualis é
du stockage géologique est quasiment identiqu e
pour les scénarios avec traitement du combustibl e
usé du fait de la faible différence au niveau de s
inventaires et de l'utilisation des mêmes coûts d e
service pour toutes les catégories de déchets C .
Par hypothèse et pour tester la méthodologie, le s
différents scénarios ont été calculés jusq u' en 2080 .
Cette période de temps n'étant pas suffisante pou r
tirer des conclusions contrastées vis-à-vis du stockag e
géologique, l 'étude a pris en compte l ' horizon 218 0
pour la mise en stockage mais sur la base des inven -
taires calculés en 2080 . Le coût du stockage a été
estimé de façon arbitraire . Pour les verres allégés ,
le coût choisi est deux fois plus faible que celui des
verres actuels .
Dans tous les cas, le coût total non actualisé d u
stockage pour le scénario 4 cycle ouvert, avec stoc -
kage des combustibles usés, est pratiquement l e
double de celui du scénario 3 de monorecyclag e
du plutonium .
Pour une période d ' entreposage de cent ans avan t
le stockage, on constate que la séparation poussée
engendre une économie sur le coût (non actualisé )
du stockage entre les scénarios où elle est mise en
135
 oeuvre et le scénario de monorecyclage du pluto-
nium . Ce résultat, obtenu sous certaines hypo -
thèses, ne constitue à ce stade qu'un exercic e
donnant des indications qualitatives .
Afin de considérer partiellement les économie s
de ressources en uranium réalisées dans ces dif-
férents scénarios, une analyse de sensibilité a ét é
menée sur l ' année 2070 pour observer les effet s
d'une variation du coût de l'uranium naturel su r
le coût du cycle des différents scénarios . Les esti-
mations révèlent que le coût du cycle du scénari o
1 comprenant des réacteurs rapides est plus faibl e
que celui du scénario 4 cycle ouvert lorsque le coû t
de l'uranium naturel triple . Pour des valeurs non
actualisées, le triplement du coût d'extraction d e
l'uranium naturel engendre une augmentatio n
du coût du scénario 4 d ' environ 25 % en moyenn e
sur la période 2060-2070, alors q u ' elle n ' est que
de + 11,5 % en moyenne pour le scénario 1 .
Les incertitudes sur certaines données technique s
et économiques sont très fortes, notamment pou r
les postes suivants :
• durée de vie des différentes installations ;
• évolution du coût de l'extraction du minera i
d'uranium naturel ;
• fabrication de nouveaux combustibles en télé -
opération ;
• multirecyclage du plutonium et de l'américiu m
en EPR ;
• séparation des actinides au-delà du Purex ;
• entreposage d ' actinides séparés ;
• stockage géologique .
Par ailleurs, les coûts détaillés calculés (investis -
sement, exploitation, démantèlement) ne son t
pas tous connus et validés pour chaque fonctio n
élémentaire, ce qui introduit des incertitude s
supplémentaires .
Les résultats obtenus sont donc à considérer ave c
toute la prudence et le recul nécessaires . L'intérê t
de cet exercice réside dans la comparaison de diver s
scénarios entre eux en prenant les mêmes hypo -
thèses de base sans chercher à établir le coût absol u
de chacun d'entre eux, celui-ci étant trop dépen-
dant des hypothèses adoptées .
La poursuite de l ' exercice Dereco passerait pa r
des études de sensibilité sur les fonctions impor-
tantes dominant le coût du cycle et par la prolon-
gation de l'horizon temporel des scénario s
considérés . De plus, des travaux en collaboratio n
avec les industriels sont engagés afin d'améliorer
la pertinence des hypothèses prises .
Les comparaisons technico-économiques entr e
scénarios prospectifs à quelques dizaines d'an -
nées resteront toujours un exercice délicat .
Cependant, l'économie sera toujours un critère
136
important dans les décisions industrielles d u
nucléaire, notamment de l'aval du cycle . C'es t
pourquoi il convient de les préparer au mieu x
avec les outils disponibles à ce jour .
E .5 Conclusion s
des études de scénario s
L'introduction des options de séparation-transmu -
tation a été évaluée de façon détaillée depuis l'éta t
actuel jusqu'à des situations d'équilibre de parcs d e
réacteurs .
La séparation et la transmutation des actinides
mineurs conduiraient à produire des verres allégé s
avec un gain significatif sur l'inventaire radiotoxiqu e
(et sur la thermique) du colis .
La physique de la transmutation favorise le spectr e
de neutrons rapides .
La transmutation du neptunium, associée de faço n
homogène au recyclage du plutonium, ne présente
pas de difficulté particulière en termes de faisabi -
lité, mais cette opération n ' apporte pas de gain signi -
ficatif sur la gestion des déchets .
Pour le recyclage en REP de l ' ensemble des acti-
nides mineurs, l'apparition du californium (due a u
recyclage du curium) est rédhibitoire ; associé au
curium, il entraînerait notamment de grandes dif-
ficultés lors du recyclage et de la fabrication d u
combustible, du fait de la présence de curium et d e
californium (dégagement thermique important ,
émission intense de neutrons) .
Le recyclage en REP du seul américium appa-
raît peu réaliste . L ' introduction d ' américiu m
dans le combustible des REP nécessite, pour de s
raisons de sûreté de fonctionnement en réacteur,
un enrichissement en uranium 235 supplémen-
taire et ne permettrait alors que la valorisatio n
d ' une partie du pouvoir énergétique du pluto-
nium par rapport au seul recyclage de ce dernier.
De plus, cela ne permettrait pas de stabiliser l ' in -
ventaire d ' américium à l ' horizon 2100 et néces-
siterait des modifications importantes des usine s
du cycle existantes .
Les réacteurs à neutrons rapides sous-critique s
et pilotés par accélérateur, dédiés à la transmu-
tation des actinides mineurs, permettraient d e
transmuter l ' ensemble des actinides générés pa r
un parc de réacteur REP dans des combustible s
spécifiques très chargés en actinides . Ces système s
dédiés devraient être adossés à un parc électro -
générateur, seul capable de satisfaire des besoin s
énergétiques durables . Leur nombre devrait être
défini en fonction des besoins de transmutatio n
et de la puissance unitaire que pourraient atteindr e
ces machines .
 Les scénarios de séparation - transmutatio n

E > Technico- économie des scénarios (Dereco )

> Conclusions des études de scénarios

Les études de scénarios montrent que la solutio n
optimale pour la mise en oeuvre de la séparation -
transmutation est liée au déploiement de système s
à spectre de neutrons rapides comme ceux des sys -
tèmes de quatrième génération .
L' introduction des options de séparation-transmu -
tation faisant appel aux technologies des réacteur s
à spectre de neutrons rapides, mis en oeuvre au cours
du siècle, pour renouveler le parc actuel a fait l ' ob-
jet d ' une évaluation sur des scénarios transitoires
de parcs depuis la situation actuelle jusqu ' à de s
situations d'équilibre .
Les scénarios faisant appel aux systèmes de réac-
teurs critiques à neutrons rapides permettent d e
répondre à l ' objectif de minimisation des actinide s
mineurs grâce au recyclage global des actinides qui
est possible dans ces systèmes ; ceux-ci peuvent trai -
ter leurs déchets et les actinides mineurs produit s
par le parc REP actuel .
La mise en oeuvre de la séparation et de la trans -
mutation pour la gestion des déchets n'entraî-
nerait pas d ' impact sanitaire et environnementa l
dans des scénarios d'évolutions normales . De s
études technico-économiques comparatives pré -
liminaires montrent que la mise en oeuvre de l a
séparation poussée pourrait induire, toute s
choses égales par ailleurs, des économies sur l e
coût du stockage .
Pour progresser dans ces comparaisons de scéna-
rios, les études détaillées sur les différentes opé-
rations du cycle (fabrication, réacteurs, traitemen t
des combustibles usés, entreposages des actinide s
et des colis de déchets, stockage) sont à poursuivre .

137
 Perspectives ,
conclusions générales /
es recherches conduites au titre de l'axe ] d e
L la loi de 1991 ont porté sur la séparation e t
la transmutation des éléments radioactifs à
vie longue présents dans le combustible usé .
Très rapidement, les études ont montré que le s
déchets existants et engagés ne pourraient êtr e
repris de manière simple et économique pour s e
voir appliquer les technologies issues des recherche s
de l' axe 1 . De plus, cette reprise, compte tenu de s
déchets supplémentaires en résultant, n ' était pa s
susceptible d'entraîner un gain significatif en term e
de réduction de volume ou de toxicité des déchets .
Au-delà de ces déchets existants et engagés, les
déchets du futur qui résulteront des évolutions d e
l ' outil nucléaire et leurs possibilités de gestion on t
été examinés en relation avec les possibilités de l a
transmutation .
Les recherches sur les actinides mineurs ont conduit
à des résultats significatifs, répondant au x
objectifs initiaux . La faisabilité de l'opération d e
séparation-transmutation pour les actinides mineur s
est démontrée dans les réacteurs à spectre de neu-
trons rapides avec la possibilité de réduire encor e
la radiotoxicité des déchets par rapport à celle des
déchets produits actuellement . La voie de réfé-
rence pour la gestion à long terme de ces déchet s
demeurera cependant celle du stockage géologique .
Dans le cadre des opérations de séparation -
transmutation, les recherches qui pourraient êtr e
poursuivies après 2006 découlent de ces résultat s
et des perspectives de développement du nucléaire .
L'industrialisation de la séparation des actinide s
nécessite une démonstration de la faisabilité indus -
138
trielle de la séparation et une démonstration d e
transmutation et de recyclage dans un réacteur à
neutrons rapides . Cela inclurait différentes étapes :
• réalisation d ' une installation capable de sépare r
quelques kilogrammes d'actinides mineurs ;
• fabrication de combustibles incorporant les acti-
nides mineurs ;
• démonstration de transmutation puis de recy-
clage dans un réacteur à neutrons rapides, dans l e
cadre d'une collaboration internationale .
Les études permettant de définir le combustibl e
et le cycle à mettre en oeuvre pour ce recyclage e n
liaison avec les études des systèmes de quatrièm e
génération doivent être poursuivies et représen-
tent un verrou technologique à lever . Ces étude s
bénéficieront notamment des irradiations d e
combustibles et cibles en cours ou prévues dan s
Phénix et dont les examens se poursuivront aprè s
l'arrêt de ce réacteur.
Les études de séparation se poursuivront afi n
d'aboutir à un ou des schémas de procédés préin -
dustriels cohérents avec le recyclage e nv isagé pa r
transmutation .
Tous les déchets générés par ce nouveau cycle seron t
à définir, étudier, conditionner et spécifier vis-à-vi s
du stockage géologique. Ces travaux nécessiteront ,
comme aujourd'hui, l'engagement et la collabora -
tion de toute une communauté scientifique .
Les études de scénarios de séparation-transmuta -
tion intégrant les différents cycles possibles vis-à -
vis des actinides mineurs en liaison avec les réacteurs
du futur envisagés se poursuivront, afin de préci -
ser la nature et les quantités de déchets générés e t
les inventaires de matières présents dans le cycle .
 Perspectives, conclusions générale s
Les recherches à poursuivre concerneront égale -
ment les interactions entre les voies complémen-
taires de gestion que constituent une mise en oeuvr e
de la séparation-transmutation et le stockage géo -
logique précédé d ' une période d ' entreposage pou r
les déchets thermiques .
À l ' horizon 2015, tous ces éléments doivent per -
mettre d ' établir un bilan coût/bénéfice d ' une opé-
ration de séparation-transmutation des actinide s
mineurs dans le futur .
Ces perspectives s' appuient sur les résultats obtenus
à ce jour sur l'axe 1 de la loi du 30 décembre 1991 .
D'ores et déjà, et ce depuis le début de la produc-
tion d ' énergie nucléaire en France, avec l ' utilisa -
tion systématique des meilleures technique s
disponibles à chaque époque et développées grâc e
à un effort continu et important de recherche e t
développement, la gestion des déchets radioactifs ,
qui consiste à séparer et recycler les matières éner-
gétiques valorisables, réduire, conditionner e t
stocker les déchets à long terme, est optimisée .
Le traitement des combustibles usés est le socl e
de toute stratégie de minimisation des déchets à
long terme et d'utilisation durable des matière s
énergétiques .
Le recyclage du plutonium dans les réacteurs à
eau pressurisée actuels bénéficie d ' un retou r
d'expérience industriel démontré et permet d e
consommer, et de ne pas destiner aux déchets, cett e
matière, qui est à la fois hautement énergétiqu e
et radiotoxique à long terme . Ce recyclage, mi s
en oeuvre industriellement dans les usines actuelle s
de La Hague, permet de diminuer le volume de s
déchets produits aujourd'hui et d'en réduire l a
radiotoxicité par rapport à la radiotoxicité conte -
nue dans le combustible usé du cycle ouvert .
La séparation-transmutation des actinide s
mineurs dans le cadre d ' une utilisation durabl e
du nucléaire permettrait de diminuer d ' un fac-
teur dix supplémentaire la radiotoxicité de s
déchets du futur, et ainsi de progresser dans c e
domaine par rapport à la situation de l ' époqu e
du vote de la loi de 1991 .
À partir de cette situation, les recherches incluse s
dans la loi de 1991 ont été menées de façon très sou -
tenue depuis 1992 et bénéficient d ' importante s
coopérations nationales (EDF, Areva, Andra, CNR S
et universités . . .), européennes et internationales .
La séparation des actinides mineurs est possible ,
et ce résultat constitue une avancée considérable .
De IlOUVelles molécules et de nouveaux procédés
d'extraction ont été définis et testés en milieu radio-
actif. Les performances de séparation sont trè s
satisfaisantes (environ 99,9 % pour les actinide s
mineurs américium et curium) .
La faisabilité de la transmutation est établi e
dans des réacteurs à spectre de neutrons rapides .
Des matériaux aptes à être introduits en réacteu r
à caloporteur sodium pour réaliser la transmuta-
tion de l'américium et du neptunium ont été tes -
tés . Dans la perspective d'un recours durable à
l ' énergie nucléaire, les systèmes à neutrons rapide s
sont aptes à produire de l ' énergie et à réduire l a
radiotoxicité des déchets . Si la production d'éner-
gie nucléaire se poursuit avec des réacteurs à neu-
trons thermiques, alors la volonté d ' aller plus loi n
qu'actuellement dans une réduction de la radio-
toxicité des déchets pourrait passer par l'utilisa -
tion de systèmes hybrides (ADS) dédiés à l a
transmutation des actinides . Des études complé-
mentaires sont nécessaires pour tester la viabilité
et les performances de ces systèmes .
Le recyclage-transmutation des actinides autre s
que le plutonium et l ' uranium trouve sa perspec-
tive de mise en oeuvre, selon une logique de pro -
grès par étapes, dans les systèmes de quatrièm e
génération à neutrons rapides qui sont étudié s
pour recycler et gérer dans la durée leurs propre s
actinides . La perspective de déploiement à l'ho-
rizon 2035-2040 d ' une première série de tels sys-
tèmes conforte cet objectif de progrès : les déchets
à long terme seraient alors constitués des seul s
produits de fission, dont la radiotoxicité et la puis-
sance thermique décroissent considérablement e n
quelques centaines d'années .
Le stockage définitif des déchets à long terme, don t
la radiotoxicité est déjà fortement réduite du fai t
du recyclage du plutonium et pourrait l'être encor e
davantage lors de la mise en oeuvre de la quatrièm e
génération, demeure nécessaire notamment du fai t
de la présence résiduelle d ' éléments à vie longue .
Le stockage géologique apparaît aujourd ' hui au x
yeux des experts comme la solution de référenc e
qui offre la meilleure sûreté pour les déchets radio-
actifs de haute ou moyenne activité à vie longue .
Les importants résultats scientifiques et techniques
produits contribuent à la disponibilité de solutions
pour les choix à venir sur les modes de gestion à
long terme des déchets radioactifs.
139
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143
 Glossaire /
Actinides : radioéléments naturels et/ou artificiel s
de numéro atomique (nombre de protons du noyau )
compris entre 89 (actinium) et 103 (lawrencium) .
Actinides majeurs : noyaux lourds d'uranium et d e
plutonium présents ou formés dans le combustibl e
nucléaire .
Actinides mineurs : noyaux lourds formés e n
relativement faibles quantités dans un réacteur pa r
captures successives de neutrons à partir des noyau x
du combustible . Ces isotopes principalement à
vie longue sont le neptunium, l'américium et le curium .
Activation : action tendant à rendre radioactifs
certains nucléides, en particulier au sein des maté -
riaux de structure des réacteurs, par bombardemen t
par des neutrons ou d'autres particules .
Activité : nombre de désintégrations par unit é
de temps au sein d'un radionucléide ou d'u n
mélange de radionucléides . Elle est exprimée e n
becquerels (Bq), qui correspondent à une désinté-
gration par seconde et qui sont donc une unité
quasi-infinitésimale .
Activité de l'eau : l'activité de l'eau est un para -
mètre thermodynamique d'équilibre qui corres-
pond au rapport P/Po entre la pression de la vapeur
d'eau dans la solution (P) et la pression de la vapeur
de l ' eau pure à la même température (Po) .
ADS (. 1 ccelerator Driven Sestem) : système piloté
par accélérateur . C ' est un réacteur nucléair e
fonctionnant en configuration sous-critique, dan s
lequel une partie des neutrons nécessaires à l a
réaction en chaîne est fournie par bombardemen t
d'une source en métal lourd par un faisceau d e
protons accélérés .
AIEA (Agence internationale de l' énergie ato-
mique) : c'est une agence spécialisée de l ' ONU qu i
sert de forum intergouvernemental mondial pour
144
la coopération technique dans l'utilisation paci-
fique de technologies nucléaires et qui veille a u
respect des dispositions du traité de non-prolifé-
ration nucléaire par les pays signataires .
Alara (principe Alara : is Low as Reasonable '
.-Ic/aiecable) : se dit d'une démarche ou d'un prin-
cipe selon lesquels les dispositions de protection
contre les rayonnements ionisants sont conçues e t
mises en pratique de sorte que les expositions à ce s
rayonnements soient maintenues au niveau le plu s
bas que l'on puisse raisonnablement atteindre ,
compte tenu des facteurs économiques et sociaux .
Andra (Agence nationale pour la gestion des déchet s
radioactifs) : l'Agence nationale pour la gestion de s
déchets radioactifs est un établissement public indus -
triel et commercial créé par la loi du 30 décembr e
1991 . Indépendante des producteurs de déchets e t
placée sous la tutelle des ministères en charge d e
l'Industrie, de la Recherche et de l'Environnement ,
l'Andra est chargée de la gestion à long terme des
déchets radioactifs produits en France . Cet orga-
nisme répond à trois missions :
• la gestion industrielle des déchets radioactifs à
vie courte ;
• la recherche de solutions de gestion à très lon g
terme pour les déchets à vie longue ;
• l ' inventaire de l ' ensemble des déchets se trouvant
sur le territoire national .
Anion : ion chargé négativement .
ANL (Argonne national laboratory) : laboratoir e
américain du DOE .
Apollo/Cronos 2 : logiciel de simulation neutro -
nique développé par le CEA pour les réacteurs à
spectre de neutrons thermiques .
Arénisation : désagrégation d'une roche cristalline ,
comme le granite, en ses éléments minérau x
élémentaires formant alors un sable .
 Glossair e
Areva : créé le 3 septembre 2001, ce group e
industriel international réunit en particulier le s
activités de Cogema, de Framatome-ANP et d e
Technicatome .
Assemblage (combustible) : ensemble form é
d'éléments combustibles et chargé d'un seul tenan t
dans un réacteur nucléaire (constitué par exempl e
de 264 crayons combustibles dans le cas d'u n
réacteur à eau sous pression) .
Atalante (Atelier alpha et laboratoires pour ana -
lyses, transuraniens et études de retraitement) :
ensemble de laboratoires du CEA équipés d e
chaînes de cellules blindées, implanté sur le centre
de Marcoule et dédié aux études sur le traitemen t
des combustibles usés et le conditionnement de s
déchets de haute activité .
Autorité de sûreté nucléaire (ASN) : l'Autorité
de sûreté nucléaire assure, au nom de l'Éta t
français, le contrôle de la sûreté nucléaire et d e
la radioprotection pour la protection du public,
des travailleurs et de l'environnement des risque s
liés aux activités nucléaires civiles . Elle contri-
bue à l'information des citoyens . L'Autorité d e
sûreté nucléaire est constituée conjointement pa r
le ministre chargé de l'environnement, le ministr e
chargé de l'industrie et le ministre chargé de l a
santé . Ils peuvent déléguer au directeur généra l
de la sûreté nucléaire et de la radioprotectio n
tout ou partie de l'exercice de cette responsa-
bilité . Sur divers sujets techniques, concernan t
aussi bien les réacteurs à eau sous pression (REP )
que les autres installations nucléaires de bas e
(INB), l'Autorité de sûreté nucléaire émet de s
règles fondamentales de sûreté (RFS) . Ce son t
des recommandations qui définissent des objec-
tifs de sûreté et décrivent des pratiques qu e
l'Autorité de sûreté nucléaire juge satisfaisante s
pour respecter ceux-ci .
Barrières (d ' une installation pour la gestion de déchets
radioactifs) : dispositifs interposés entre les déchets
et le milieu qui les reçoit et capables d'empêcher o u
de limiter la dispersion des matières radioactives . I l
peut s'agir successivement de la matrice elle-mêm e
(cas des verres), du colis, des barrières ouvragées d e
remplissage et de scellement, chargées de protége r
les colis et d'empêcher ou de ralentir le flux de radio -
nucléides vers la géosphère en cas de dégradation ,
et enfin du milieu géologique d'accueil .
Bataille (Christian) : député du Nord . Il a été l e
rapporteur du projet de loi sur la gestion des déchet s
nucléaires à haute activité, loi désormais dénom -
mée loi du 30 décembre 1991 .
Becquerel (Bq) : du nom du physicien françai s
Henri Becquerel . Unité de mesure de l'activit é
nucléaire (lBq = 1 désintégration de noya u
atomique par seconde) . Le becquerel est une unit é
très petite ! L' activité nucléaire était précédem-
ment mesurée en curies : 1 Ci = 3,7 10 10 Bq .
Biosphère : ensemble des écosystèmes de la planète,
comprenant tous les êtres vivants et les milieux o ù
ils vivent .
Bq/g : activité nucléaire d 'une matière radioactiv e
rapportée à une masse élémentaire d' un gramme .
BOR-60 : réacteur expérimental russe à neutron s
rapides .
Calcul ab iaitio : calcul dont le but est de résoudr e
les équations de la physique quantique su r
l'ensemble des charges d'un système moléculair e
(électrons et noyaux) . Il permet notamment d e
déterminer les différentes fonctions d'onde s
électroniques . Le terme générique " ab initio "
recouvre un ensemble de techniques, statiques o u
dynamiques, qui font appel à différentes approxi -
mations pour résoudre les équations .
Calixarène : famille de molécules organiques, ayan t
une forme de calice, formées par quatre à hui t
groupements aryle ( C 6 H .4) cyclisés par des grou -
pements méthyle (CH 2 ) et sur lesquelles de s
radicaux fonctionnels peuvent être greffés pour l a
complexation de certains éléments .
Caloporteur : fluide (gaz ou liquide) utilisé pou r
extraire la chaleur produite par les fissions dan s
un réacteur nucléaire .
Capra : programme de recherche pour la Consom -
mation accrue de plutonium en réacteur rapide .
Capsule : dispositif permettant l'irradiation d e
combustible expérimental en réacteur .
Capture neutronique : absorption, par un noyau ,
d'un neutron libre ne conduisant pas à une fission .
Carneau : ouverture pratiquée dans la structure e n
béton d'une installation pour faire passer l'air chaud .
Castaing (Raymond) : auteur d ' un rapport, sorti
en 1996, sur Super-Phénix et la filière des réac-
teurs à neutrons rapides, sur l'énergie nucléaire e t
la gestion des déchets .
Cathode : électrode où ont lieu les réaction s
électrochimiques de réduction des cations .
145
 Catholyte : électrolyte en contact avec la cathod e
dans un électrolyseur où ont lieu les réaction s
électrochimiques de réduction des cations .
Cation : ion chargé positivement.
CBP (Chaîne blindée procédé) : ensemble de cel-
lules blindées faisant partie de l' installation Atalant e
du CEA à Marcoule dans lesquelles des expéri-
mentations sur matières radioactives sont possibles .
CEA (Commissariat a l ' énergie atomique) : le CE A
est un établissement public chargé de recherche e t
développement, notamment dans le domain e
nucléaire, impliquant 5 000 personnes .
CEC : coques et embouts cimentés .
Cecer (Centre d ' expertise sur le conditionnemen t
et l'entreposage des matières radioactives) : il dépend
du CEA et est situé à Marcoule .
Cellule blindée : enceinte destinée au traitement de
matières radioactives et assurant le confinement e t
la protection contre les rayonnements par des paroi s
blindées, constituées de matériaux spécifiques .
Centre de l'Aube : il s'agit du centre de stockag e
exploité par l'Andra qui recueille les déchets radio -
actifs de faible et moyenne activité à vie courte .
Cercer : matériau céramique intégré dans un e
matrice également céramique .
Cermet : matériau céramique intégré dans un e
matrice métallique .
CFB-C2 : type de colis de déchets radioactifs consti -
tué d'un conteneur réalisé en béton fibré (fibre s
métalliques) et contenant des déchets soit FA-VC
soit MA-VL .
CFCa (Complexe de fabrication de Cadarache) :
installation de COGEMA pour la fabrication d e
combustibles MOX .
Chaîne radioactive (ou de désintégration) d'u n
élément : succession des différents éléments appa -
raissant par transformation spontanée, au cour s
du temps, d'un noyau instable . Cette chaîne s e
termine par un élément stable (non radioactif) .
Champ proche : partie d'une installation d e
stockage de déchets radioactifs soumise à de s
perturbations thermiques, hydrauliques, méca-
niques et chimiques notables, par opposition a u
champ lointain, partie de la géosphère non sou -
mise à ce type de perturbations .
146
Charpin (Jean-Michel) : auteur d ' un rapport inti-
tulé "étude économique prospective de la filièr e
électrique nucléaire", réalisé avec Benjamin Dessu s
et René Pellat, et remis au Premier ministre en 2000 .
Château de transport : conteneur blindé utilisé pou r
le transport et éventuellement l'entreposage d e
matières radioactives (combustibles usés, déchet s
vitrifiés . . .), qui résiste à d'éventuels accidents .
Chicade : il s'agit d'une installation nucléaire de bas e
(INB) du CEA A Cadarache qui permet les inves-
tigations sur des déchets et des colis de déchets radio-
actifs dont l ' activité peut atteindre 15 TBq . Elle es t
constituée de deux unités, l 'une spécialisée pour la
faible activité, l'autre pour la moyenne activité .
Ciclad : installation expérimentale du CEA, pou r
l'étude de la technologie associée à l'utilisation d u
plomb-bismuth liquide dans un ADS .
Ciment : composé constitué essentiellement d'u n
mélange ternaire de CaO, Al 2 O 3 et Si O 2 . Les deux
principales catégories de ciments sont les ciment s
CPA (ciments CEM I) et les ciments CLC (ciment s
CEM V) . Les ciments CPA sont plus riches e n
Al20 3 qu'en Si O2 , les CLC sont plus riches en Si O2
qu ' en Al20 3 .
CIPR (Commission internationale de protection
radiologique) : la CIPR a été créée en 1928 à l a
demande de médecins radiologues . Elle publie le s
recommandations concernant l'ensemble des situa -
tions auxquelles l 'homme peut être confronté lors -
qu ' il est soumis aux rayonnements ionisant s
d'origine naturelle ou artificielle . Ces recomman-
dations servent de référence pour l ' élaboration d e
normes en matière de radioprotection dans l e
monde entier et sont pour l ' essentiel reprises e n
Europe sous formes de directives . Depuis sa pre-
mière recommandation en 1959, la CIPR a affin é
sa politique de protection et élargi son cham p
d'action afin de prendre en compte l'accroissemen t
considérable de l'utilisation des rayonnements e t
des produits radioactifs . Par ailleurs, les rapport s
de la CIPR rassemblent les connaissances scien-
tifiques et exposent les moyens techniques e t
pratiques pour appliquer ses recommandations .
Clavage : terme minier . Opération par laquelle un
remblai est mis en serrage contre les parois de s
cavités ouvertes pour s 'opposer aux mouvement s
de terrain éventuels .
CNE (Commission nationale d'évaluation) : la CN E
a été créée par la loi du 30 décembre 1991 et es t
chargée de l'évaluation scientifique et technique de s
résultats des recherches menées dans le cadre d e
 Glossaire
cette loi sur la gestion des déchets radioactifs à
haute activité et à vie longue .
CNRS : Centre national de la recherche scientifique .
Code d'évolution des assemblages : logiciel simu -
lant l'évolution du combustible (concentration de s
éléments constitutifs de l'assemblage) sous flu x
neutronique .
Coeur : région d ' un réacteur nucléaire à fissio n
comprenant le combustible nucléaire et agencé e
pour être le siège d'une réaction de fission en chaîne .
Cogema : Compagnie générale des matière s
nucléaires, filiale d'Areva .
Colimesta : installation du CEA permettant l'étud e
de la corrosion dans un ADS par le plomb -
bismuth en régime statique .
Combustible (nucléaire) : matière contenant de s
nucléides dont la consommation par fission dan s
un réacteur nucléaire permet d'v entretenir un e
réaction en chaîne .
Élément combustible : le plus petit constituant d'u n
coeur de réacteur, avant une structure propre e t
contenant du combustible .
Combustible usé : se dit d'un combustible qui n e
permet plus d ' entretenir la réaction nucléaire . I l
est alors déchargé du coeur du réacteur.
Complexation : formation, à partir des systèmes
extractants et des espèces à extraire, d'un édifice (o u
complexe) constitué par des ions et des molécules .
Comptage neutronique passif : comptage des neu -
trons spontanément émis par l ' objet mesuré .
Conditionnement : ensemble des opérations consis -
tant à mettre les déchets radioactifs sous une form e
convenant à leur transport, leur entreposage o u
leur stockage .
Conditionnement des combustibles : traitemen t
spécial du combustible usé en vue d'un entrepo-
sage intermédiaire ou d ' un dépôt définitif.
Conditionnement des déchets radioactifs : ensembl e
des opérations consistant à mettre les déchets radio -
actifs sous une forme convenant à leur transport ,
leur entreposage ou leur stockage .
Confinement : maintien des matières radioac-
tives à l'intérieur d'un espace déterminé grâce à
un ensemble de dispositions visant à empêcher
leur dispersion en quantités inacceptables au -
delà de cet espace .
Confirm : projet européen du cinquième pro-
gramme-cadre de recherche, consacré à l'étud e
des combustibles nitrures .
Contacteur : équipement de génie chimique met -
tant en contact deux liquides .
Conteneur primaire : il s ' agit de l ' enveloppe ,
métallique ou en béton, dans laquelle les déchets
conditionnés sont placés en fin de conditionne -
ment afin de permettre leur manutention .
Corrosion atmosphérique : régime de corrosio n
pour lequel l ' atmosphère terrestre à tempéra-
ture ambiante est le milieu corrosif (norm e
NF ISO 8044) .
Corrosion sèche : régime de corrosion atmosphé-
rique pour lequel la température d'une surface d e
l'élément soumis à la corrosion interdit tout e
condensation sous la forme d'un film d'eau .
Cosrac : le Comité de suivi des recherches sur l'ava l
du cycle regroupe, sous l'égide du ministère chargé
de la recherche, les organismes pilotes de s
recherches (CEA et Andra), les industriels (EDF,
Cogema et Framatome-ANP), des organismes d e
recherche (CNRS, IRSN et universités), les minis -
tères chargés de l ' industrie (DGEMP) et de l ' en-
vironnement (DPPR), et l'Autorité de sûret é
nucléaire (DGSNR) .
Couverture : zone périphérique d ' un coeur d e
réacteur à neutrons rapides constituée de matière
fertile permettant la surgénération .
Creuset froid : structure métallique refroidi e
(en général par circulation d'eau) à l'intérieu r
de laquelle des matériaux peuvent être fondu s
par circulation de courant électrique . Le creu-
set froid est généralement réalisé en plusieur s
secteurs séparés par une couche isolante d e
manière à pouvoir délivrer le courant directe -
ment à l'intérieur par induction : on parle alor s
de chauffage par induction directe . Le maté-
riau fondu se fige sur une fine couche au contac t
de la paroi froide formant ainsi un "autocreu-
set" de même composition que le matéria u
fondu .
Criticité : état d'un milieu dans lequel s'entre -
tient à niveau constant une réaction nucléaire e n
chaîne . Il se traduit par un équilibre exact entr e
les productions de neutrons par fission et les dis -
paritions par absorption ou fuite .
147
 CSD-V : conteneur standard dans lequel est coul é
le verre nucléaire produit à l ' usine Cogema d e
La Hague .
CU : abréviation pour combustible usé .
Cycle d'irradiation (en réacteur) : laps de temp s
qui sépare deux chargements de combustibl e
(partiels ou non) d'un réacteur nucléaire .
Cycle (du combustible) : ensemble des opération s
industrielles auxquelles est soumis le combustibl e
nucléaire . Il existe plusieurs étapes dans la vie d ' un
combustible fissile, de l ' extraction du minerai à l a
fabrication (amont du cycle) au traitement éven-
tuel du combustible usé et au stockage éventuel de s
déchets (aval du cycle) après utilisation en réacteur .
Le cycle est dit "fermé" lorsque le combustible us é
est traité à des fins de recyclage, " ouvert" dans l e
cas contraire .
Darwin : ensemble (appelé formulaire : schéma d e
calculs, données et qualification associée) simulan t
l'évolution détaillée des radionucléides pour l e
cycle du combustible .
Débit de dose : quotient de l'accroissement de dose
(énergie absorbée par la matière par unité de masse)
par la durée de l'intervalle de temps durant lequel i l
se produit . L' unité légale est le gray par seconde (Gy/s) .
Débit de dose équivalente (ou débit d ' équivalen t
de dose) : débit de quantité de dose absorbée ,
pondérée quant aux effets biologiques par des fac -
teurs de qualité différents selon les rayonnements .
S ' exprime en sieverts par seconde (Sv/s) .
Déconstruction : ensemble des opérations admi-
nistratives et techniques conduisant dans un déla i
donné, par une suite programmée de démantèle-
ments successifs, à l'élimination totale d'un e
installation nucléaire et à la complète réhabilita -
tion du site .
Démixtion : séparation des constituants d'u n
mélange .
Désintégration : transformation d'un noyau instabl e
en un noyau stable ou instable au cours de laquell e
le nombre et la nature des nucléons (neutron o u
proton, particules constitutives du noyau atomique)
sont modifiés .
DGSNR : Direction générale de la sûreté nucléair e
et de la radioprotection, direction de l'Admi-
nistration centrale placée sous la tutelle conjoint e
des ministères de l'Industrie, de la Santé et d e
l'Environnement .
148
Diamex (DIAMide EXtraction) : procédé de sépa-
ration des produits de fission de l'ensemble des
lanthanides et des actinides mineurs .
Diatomées : algue unicellulaire possédant u n
squelette siliceux d ' une taille variant de 20 à 100
microns . Les squelettes présentent des perforations
minuscules de l ' ordre du micron et sont largemen t
utilisés comme filtres ultra-fins .
Dispersion : mélange de petites particules (miné -
rales ou organiques) dans un milieu homogène .
DOE (Department of Energy) : ministère de l ' énergi e
américain, une administration fédérale .
Dose absorbée : quotient de l'énergie moyenn e
communiquée à un élément de matière exposée à
un rayonnement ionisant par la masse de cet élément .
S ' exprime en grays (Gy) : 1 gray correspond à une
énergie absorbée de 1 joule par kilogramme d e
matière .
Dose efficace : somme des doses équivalente s
délivrées aux différents organes et tissus d'u n
individu, pondérées par un facteur propre à chaque
organe ou tissu . S ' exprime en sieverts (Sv) .
Dose équivalente : produit de la dose absorbée dan s
un tissu ou un organe par un facteur de pondéra -
tion tenant compte de l'effet biologique lié à l a
nature et à l ' énergie du rayonnement . S ' exprim e
en sieverts (Sv) .
Dose intégrée (ou simplement dose) : terme employé
pour estimer, dans le cas d ' un matériau, le flux d e
neutrons intégré (ou fluence) au cours de so n
irradiation . S'exprime en n/m' .
dpa (déplacement par atome) : unité de dommag e
pour les matériaux métalliques de structure de s
réacteurs nucléaires qui signifie que tous les atome s
du matériau ont été déplacés n fois en moyenn e
pendant l'irradiation .
Dynamique moléculaire : technique de simula -
tion permettant de décrire pas à pas la dyna-
mique de l'ensemble des atomes d'un systèm e
moléculaire connaissant les forces exercées su r
chaque atome . Selon la méthode de calcul de s
forces, on parle de dynamique moléculaire o u
ab initio .
ECC : nom de l ' entrepôt situé à La Hague dan s
lequel sont entreposés les colis standards de déchets
compactés .
EDF : Électricité de France .
 Glossaire
Effet Doppler : diminution de la réactivité local e
d'un réacteur nucléaire par suite d'une augmen-
tation locale de la température du combustible . Ce t
effet immédiat est un facteur de sécurité importan t
pour un réacteur .
EFTTRA (European Feasibility of Target fo r
TRAnsmutation) : groupe européen composé d u
CEA, de EDF, FZK, ITU, HFR et NRG pou r
étudier et développer les cibles de transmutation .
EIP : nom de l ' entrepôt situé sur le centre d e
Marcoule dans lequel sont entreposés les colis d e
déchets bitumés produits par ce centre .
Electronvolt (eV) : unité d'énergie utilisée e n
physique nucléaire . 1 eV = 1,6 10-'`' joule .
Enrichissement : processus par lequel est accrue l a
teneur d'un élément chimique en l'un d e
ses isotopes . Dans le cas de l ' uranium, il perme t
d ' augmenter par divers procédés (diffusion gazeuse ,
ultracentrifugation, excitation sélective par laser )
la concentration de l ' isotope 235 par rapport à l 'iso -
tope 238 prédominant dans l ' uranium naturel.
Entreposage : dépôt temporaire de déchets radio -
actifs . «S 'entend de la détention de combustible us é
ou de déchets radioactifs dans une installation qui e n
assure le confinement, dans l 'intention de les récupé-
rer. » (Convention commune sur la sûreté de la ges -
tion du combustible usé et sur la sûreté de la gestio n
des déchets radioactifs signée le 5 septembre 1997) .
EPR (European Pressurized water Reactor) :concept
de réacteur à eau sous pression (REP) de nouvelle
génération, en cours de développement pa r
Framatome-ANP (groupe Areva) et des compa-
gnies d ' électricité, incluant de nombreuses
améliorations en matière de sûreté, d'utilisatio n
des combustibles et d'économie d'exploitation .
Ettringite : produit de cristallisation pouvant s e
former dans la pâte de ciment et provoquant u n
gonflement .
Eurodif : le nom de l'usine de séparation isotopiqu e
par diffusion gazeuse située à Pierrelatte, dans l a
vallée du Rhône . Elle s'appelle désormais usine
Georges Besse, du nom du premier PDG nomm é
à la tête de Cogema .
Europart : projet européen du sixième programme-
cadre de recherche, consacré à l'étude de la sépa-
ration des actinides mineurs .
Eurotrans : projet européen du sixième programme -
cadre de recherche, consacré à l ' étude des ADS .
Eranos : logiciel de simulation neutronique déve -
loppé par le CEA pour les réacteurs à spectre d e
neutrons rapides .
Eutectique : mélange de deux constituants dont l a
température de fusion est inférieure à celle d e
chacun des deux constituants .
EXAFS (Extended X-ray Absorption Fin e
Structure) : la spectroscopie d ' absorption X per -
met de mesurer les variations du coefficient d'ab -
sorption des rayons X dans un domaine d'énergi e
de quelques centaines d'électronvolts, au-delà d u
seuil d'ionisation d'un élément chimique .
L' EXAFS est une méthode structurale et spec-
troscopique, sensible à la position, à la nature e t
au nombre d'atomes situés à proximité d'un seu l
élément chimique .
Exutoire : débouché à l'extérieur d'un milieu assu -
rant l ' écoulement d ' une substance, en particulie r
l'eau .
Facteur de dose : coefficient permettant de calcu-
ler une dose à l'homme (en sieverts) correspondan t
à l'ingestion ou à l'inhalation d'une activité de 1 bec -
querel d'un radionucléide donné .
Facteur de multiplication (noté k) : rapport, pou r
un intervalle de temps donné, du nombre d e
neutrons produits par fission au nombre de neu-
trons disparus . Dans un milieu infini, et donc san s
fuite de neutrons, il est noté kinf ; dans un milie u
fini, et donc avec prise en compte des fuites d e
neutrons, il est qualifié d'effectif et noté k eff.
Faisabilité scientifique : validation en laboratoir e
de l'ensemble des concepts de base .
Faisabilité technique : validation à échelle signifi-
cative d'un procédé .
FA-VC (déchets FA-VC) : déchets radioactifs d e
faible activité et à vie courte .
FA-VL (déchets FA-VL) : déchets radioactifs d e
faible activité et à vie longue .
Fenton : voir Réactif de Fenton .
Fertile : se dit d ' un nucléide ou d ' une matièr e
susceptible d'être transformé, directement ou indi -
rectement, en un nucléide fissile par capture d e
neutrons (par exemple, l ' uranium 238, qui condui t
au plutonium 239) .
Fines : particules solides d'une dimension infé-
rieure au micron .
149
 Fissile : se dit d'un nucléide ou d'une matière don t
les noyaux sont susceptibles de subir une fission
sous l'effet de neutrons de toutes énergies, auss i
faibles soient-elles (par exemple, l ' uranium 235 ou
le plutonium 239) .
Fission : scission d ' un noyau lourd en deux mor-
ceaux, accompagnée d'émission de neutrons, d e
rayonnements et d ' un important dégagement d e
chaleur.
Fluage thermique : déformation irréversible d'un
matériau soumis à l'effet conjugué d'une contraint e
mécanique et de la température .
Fluence : intégrale d'une densité de flux de parti -
cules sur un intervalle de temps donné .
FMA-VC (déchets FMA-VC) : déchets de faibl e
et moyenne activité et à vie courte .
Formulation : établissement de la composition .
Framatome-ANP : filiale du groupe Areva e n
charge de la conception et de la construction d e
réacteurs nucléaires, de réacteurs de recherche, de s
services de maintenance associés à leur exploita -
tion, de conception, de la fabrication et de la four -
niture de combustibles nucléaires .
Future : projet européen du cinquième programme -
cadre de recherche, destiné à l'étude des combus-
tibles oxydes pour la transmutation.
Ganil(Grancl accélérateur national d 'ions lourds) :
accélérateur d'ions de masse élevée, utilisé pou r
irradier des matériaux, simulant ainsi une partie
des effets de l'irradiation en réacteur nucléaire .
Génération IV : désignation générique de réac-
teurs nucléaires susceptibles d'être mis en service
au-delà de 2035 . D'une conception avancée, ils
pourraient détruire leurs propres déchets radioac -
tifs à vie longue et ainsi minimiser la production
de déchets ultimes à vie longue .
Géosphère : partie de la Terre qui sert de suppor t
à l'ensemble des êtres vivants, comprenant l a
couche externe de la lithosphère, l'hydrosphèr e
et l'atmosphère .
HA (déchets HA) : déchets radioactifs de haut e
activité .
HFR : réacteur expérimental européen à haut flu x
de neutrons, situé à Petten (Pays-Bas) .
Hydrolyse : décomposition chimique par l'eau .
150
Hydrométallurgique (voie) : dans le traitemen t
des combustibles usés, celle-ci implique leur mis e
en solution en milieu acide et la mise en oeuvre d e
procédés d'extraction liquide-liquide .
ICP-AES (Inductively Coupled Plasma-Absoaptio n
Emission Spectroscopy) : spectrométrie d ' émissio n
atomique, couplée à une torche à plasma, utili-
sée pour la détermination des alcalins, des métau x
et des toxiques chimiques inorganiques dans un e
solution ou à partir d'une mise en solution d'u n
solide .
ICP-MS (Inductively Coupled Plasma-Mass
Spectroscopy) : spectrométrie de masse quadripo-
laire, couplée à une torche à plasma, utilisée pour
la détermination des métaux et des éléments chi -
miques, lanthanides et actinides présents à l ' état
de trace (concentrations faibles de 10-' à 10" g/1)
et leur détermination isotopique à partir d ' un e
solution ou d'une mise en solution d'un solide .
ICP-SFMS (Inductively Coupled Plasma-Secto r
Field Mass Spectroscopy) : spectrométrie de masse
à secteur magnétique, couplée à une torche à
plasma, utilisée pour la détermination des métaux ,
lanthanides et actinides présents à l'état d'ultra -
traces (concentrations très faibles de 1 0 =' à 10- ' 2 g/l )
et détermination isotopique à partir d ' une solu-
tion ou d'une mise en solution d'un solide .
Illitisation : transformation d'un minéral en u n
autre de la famille de l ' illite, argile potassiqu e
commune à structure feuilletée .
INB (Installation nucléaire de base) : installatio n
nucléaire qui, en raison de sa nature ou de l'acti -
vité totale des substances radioactives qu'ell e
détient, est soumise à autorisation par décret, fixan t
son périmètre et les prescriptions particulières à
respecter .
Incinération (d'un déchet radioactif) : procédé par
lequel les matières combustibles présentes dan s
un déchet radioactif sont détruites par combus-
tion, conduisant ainsi à un résidu minéral .
INEL : Idaho National Laboratory, laboratoir e
américain du DOE .
INRAM : procédé de fabrication de combustible s
et cibles de transmutation, par imprégnation d ' un e
solution liquide dans un composé solide .
Interrogation neutronique active : détection de s
particules émises suite aux réactions induites pa r
des neutrons issus d'une source extérieure à
l'objet mesuré .
 Glossaire
IPPE : institut de recherche nucléaire russe, bas é
à Obninsk .
IRSN (Institut de radioprotection et de sûret é
nucléaire) : organisme public apportant so n
expertise à l ' Autorité de sûreté nucléaire e n
France .
Isotopes : formes d'un même élément chimiqu e
dont les noyaux possèdent un nombre de proton s
identique et un nombre de neutrons différent .
ISTC : institut pour la promotion des projets d e
recherche entre l'Europe et la Russie .
ITU : institut des transuraniens de Karlsruhe : ins -
titut appartenant au centre commun de recherch e
de l'Union européenne .
JAERI (Japan Atomic Energy Research Institute) :
institut japonais de recherche sur l'énergie ato-
mique regroupé avec JNC au sein de JAEA depui s
le 1" octobre 2005 .
JEPP (Jour équivalent pleine puissance) : pour u n
réacteur, durée théorique du fonctionnement à
100 % de disponibilité .
JNC (Japan Nuclear Cycle Development Institute) :
institut japonais de recherche technologique su r
l ' énergie atomique regroupé avec JAERI au sei n
de JAEA depuis le 1" octobre 2005 .
Joyo : réacteur expérimental japonais à neutron s
rapides .
keff : facteur de multiplication effectif (voir Facteu r
de multiplication) .
La Hague : le cap de La Hague est le lieu, en bout
de la presqu'île du Cotentin, où se trouvent les usines
de traitement des combustibles usés de Cogema.
LANL (Los .1lamos National Laboratory) : labora-
toire américain du DOE .
Lanthanides : famille des éléments de numér o
atomique (nombre de protons du noyau) compri s
entre 57 (lanthane) et 71 (lutécium) .
Ligand : en hydrométallurgie, molécule ou ion pré -
sent dans une solution aqueuse et susceptible de se
lier à un ion métallique par des liaisons de coordina-
tion .
Linac : accélérateur linéaire de particules .
Lixiviation : dissolution lente par l'eau .
Loi de Fick : équation décrivant la diffusion de s
espèces chimiques . Le flux de diffusion est pro -
portionnel au gradient de concentration .
Masurca : réacteur expérimental du CEA à
Cadarache, fonctionnant à puissance presque nulle .
MA-VL (déchets MA-VL) : déchets radioactifs d e
moyenne activité et à vie longue .
MCNP et MCNPX : codes de simulation d u
transport des neutrons et des particules gamma, basé
sur des calculs de probabilité et développé par LANL .
MEB : microscope électronique à balayage .
Melox : nom de l'usine Cogema de fabrication de s
combustibles nucléaires MOX utilisant un mélang e
d'oxydes d'uranium et de plutonium ; elle es t
installée sur le centre de Marcoule .
MET : microscope électronique à transmission .
MID : modèle d'inventaire de dimensionnemen t
retenu par l ' Andra pour ses études d ' avant-proje t
de stockage (2002-2005) .
Minatom : ministère russe de l'énergie atomique .
Modélisation : représentation simplifiée d'u n
système ou d'un processus afin de le simuler, ras -
semblée dans un logiciel de calcul (souvent appel é
code), sous forme d'expressions mathématiques .
Modérateur : matériau formé de noyaux légers qu i
ralentissent les neutrons par diffusions élastiques .
Il doit être peu capturant afin de ne pas " gaspille r "
les neutrons et suffisamment dense pour assure r
un ralentissement efficace.
MOX (Alixed OXides) : mélange d ' oxydes d ' ura-
nium (naturel ou appauvri) et de plutonium .
Myrrha : projet du Centre de recherche belge d e
Mol, destiné à concevoir un ADS expérimental .
Neutrons épithermiques : neutrons situés dans l a
gamme d ' énergie de 10 eV à 20 keV environ et ayan t
une vitesse supérieure à celle des neutrons thermiques .
Neutrons rapides : neutrons libérés lors de la fission ,
se déplaçant à très grande vitesse (20 000 km/s) . Leur
énergie est de l'ordre de 2 millions d'électronvolts .
Neutrons retardés : neutrons émis par les frag-
ments de fission avec un retard de quelques seconde s
en moyenne après la fission . Bien que représen-
tant moins de 1% des neutrons émis, ce sont eux
151
 qui, par ce décalage dans le temps, permettent in
fine le pilotage des réacteurs .
Neutrons thermiques : également appelés neutrons
lents (ou thermalisés), neutrons en équilibre ther -
mique avec la matière dans laquelle ils se dépla -
cent à une vitesse de l'ordre de 2 à 3 km/s . Leu r
énergie est inférieure à 1 électronvolt .
Nombre de coordination : nombre de liaisons qu'u n
ion est capable d'établir avec des atomes donneur s
d ' électrons .
Noyau de recul : noyau qui, par suite d ' une réac -
tion nucléaire ou d'une émission radioactive, es t
doué d'une énergie cinétique due à cette réactio n
ou à cette émission . Dans le cas d ' une désintégra -
tion alpha, par exemple, l ' énergie libérée se retrouv e
sous forme d ' énergie cinétique partagée entre l a
particule alpha (98 %) et le noyau qui recule (2 %) .
Noyaux lourds : dénomination donnée aux iso -
topes des éléments dont le nombre de proton s
(numéro atomique) est égal ou supérieur à 80 . Tous
les actinides et leurs produits de filiation figuren t
dans ce groupe .
NRC (Nuclear Regulatory Commission) : il s'agit d e
l'organisme fédéral américain chargé du contrôl e
des activités nucléaires civiles et de la réglementation .
NRG : institut de recherche néerlandais pour le s
matériaux nucléaires .
Nucléide : matière constituée d'atomes dont le s
noyaux sont identiques, ayant donc le mêm e
numéro atomique (nombre de protons Z) et l e
même nombre de masse A (somme du nombre de
neutrons N et du nombre de protons Z) .
Nuhoms : il s ' agit d ' un concept particulier d ' en-
treposage à sec de combustibles usés utilis é
principalement aux États-Unis d ' Amérique .
OCDE (Organisation de coopération et de déve-
loppement économiques) : institution internatio-
nale, située à Paris, qui réunit trente pays membres ,
parmi les plus développés .
OPECST (Office parlementaire d'évaluation de s
choix scientifiques et technologiques) : il a été cré é
par la loi 83-609 du 8 juillet 1983 . Le législateur a
confié à l'Office le soin d'informer le Parlement des
conséquences des choix de caractère scientifique et tech-
nologique, afin, notamment, d'éclairer ses décisions » .
Osiris : réacteur piscine à neutrons thermique s
expérimental du CEA A Saclay.
152
Oxydant : qui fait perdre des électrons à un atom e
ou à un ion . L'oxydation est une réaction dan s
laquelle un atome ou un ion perd des électrons .
Passivité : se dit de systèmes fondés sur de s
forces naturelles comme la convection et la gra -
vité, qui rendent la sûreté d ' une installatio n
moins tributaire de systèmes et de composant s
actifs tels que des pompes, des moteurs, de s
soupapes, etc .
PDS-XADS : projet européen du cinquièm e
programme-cadre de recherche, destiné à l a
conception préliminaire d ' un ADS expérimental .
Période radioactive : temps nécessaire pour l a
désintégration de la moitié des atomes d'u n
échantillon du nucléide radioactif.
Phénix : le nom du seul réacteur à neutron s
rapides, situé sur le centre de Marcoule, qui rest e
en fonctionnement en France .
Plutonium : élément de numéro atomique 94 e t
de symbole Pu . Le plutonium 239, isotope fis-
sile, est produit dans les réacteurs nucléaires à
partir d ' uranium 238 .
Potentiel d ' oxygène : pression d ' oxygène, à tem -
pérature donnée, en équilibre avec un compos é
oxyde solide ou liquide et représentant le pou -
voir oxydant de celui-ci .
Procédé TIG : procédé de soudure mettant en
jeu une électrode en tungstène et un gaz inert e
qui empêche l'oxydation des parties fondues qu i
se soudent entre elles .
Produits de fission : nucléides générés soit direc -
tement par la fission nucléaire, soit indirecte -
ment par la désintégration des fragments de l a
fission .
PSI (Paul Scherrer Institute) : institut de recherche
suisse .
Purex (Plutonium Uranium Refining b y
EXtraction) : procédé hydrométallurgique d e
séparation de l'uranium et du plutonium d u
combustible usé .
Pyrochlore : le pyrochlore est le chef de file d u
groupe de minéraux du même nom qui sont de s
oxydes complexes cubiques de formule général e
A 1_2 B2O 6 (O,OH,F)•nH 2 O (avec A = Ba, Bi, Ca ,
Ce, Cs, K, Na, Pb, Sb, Sn, Sr, Th, U, Y, Zr et B
= Fe, Nb, Sn, Ta, Ti, W) . Ce type de minéra l
présente une très forte résistance à la lixiviation .
 Glossair e
Race (Reactor-Accelerator Coupling Experiments) :
expériences futures d'ADS qui seraient réalisée s
à INEL (Etats-Unis) .
Radier : revêtement, souvent en béton, couvran t
le sol d'une installation et servant de fondation .
Radioactivité : propriété que possèdent certain s
éléments naturels ou artificiels d'émettre sponta-
nément des particules alpha (noyaux d'hélium) ,
bêta (positons [émission bêta plus] ou électron s
[émission bêta moins]) et/ou un rayonnemen t
gamma (photons de haute énergie) . Est plus géné -
ralement désignée sous ce terme l'émission d e
rayonnements accompagnant la désintégratio n
d'un élément instable ou la fission .
Radioélément : élément dont tous les isotopes son t
radioactifs .
Radiolyse : décomposition de matière par de s
rayonnements ionisants .
Radionucléide : isotope radioactif, appelé auss i
parfois radio-isotope, d'un élément .
Radioprotection : terme couramment utilisé pou r
désigner la branche de la physique nucléaire qu i
concerne la protection des personnes contre le s
rayonnements ionisants . Par extension, le term e
"radioprotection" regroupe l'ensemble de s
méthodes et des moyens utilisés pour réaliser l a
protection sanitaire de la population et de s
travailleurs contre ces rayonnements et à assure r
le respect des dispositions légales .
Radiotoxicité potentielle ou inventaire radiotoxique :
produit de l'activité d'une certaine quantité de radio-
nucléides par des facteurs de dose . C'est donc l a
dose que recevrait un ensemble de personnes aprè s
avoir incorporé cette quantité de matière .
Rayonnement, Rayonnement ionisant : flu x
d'ondes électromagnétiques (comme les onde s
radio, les ondes lumineuses, les rayons UV ou X ,
les rayons cosmiques . . .), de particules de matièr e
(électrons, protons, neutrons . . .) ou de groupe -
ment de ces particules . Ces flux portent une éner -
gie proportionnelle à la fréquence des ondes o u
à la vitesse des particules . Leur effet sur les objet s
irradiés est souvent un arrachement d'électron s
aux atomes de ceux-ci, laissant sur leur trajec-
toire des atomes ionisés (porteurs de charges élec -
triques), d ' où leur nom générique d e
" rayonnements ionisants " .
R2-Studvick : réacteur expérimental norvégien à
neutrons thermiques .
Réacteur nucléaire : appareil permettant à volont é
de produire une réaction de fission en chaîne auto -
entretenue et d ' en régler l ' intensité . Le dégage -
ment de chaleur qui s ' ensuit est exploité pou r
former de la vapeur d'eau . Celle-ci est utilisée pour
actionner une turbine entraînant un générateu r
électrique . Il existe différents modèles de réac-
teurs, selon la nature du combustible, du modé-
rateur, qui permet de contrôler la réaction nucléaire ,
et du caloporteur, qui permet d'évacuer la cha-
leur produite . Le modèle actuellement utilisé pa r
EDF utilise l ' uranium légèrement enrichi en ura-
nium 235 comme combustible, et l'eau ordinair e
sous pression comme modérateur et caloporteu r
(REP : Réacteur à eau sous pression) .
Réactif de Fenton : le réactif de Fenton est u n
oxydant puissant constitué de peroxyde d'hydro -
gène (H,0 2 ) et d'ions ferreux (Fe'') .
Réaction en chaîne : suite de fissions nucléaires a u
cours desquelles les neutrons libérés provoquen t
de nouvelles fissions, à leur tour génératrices d e
nouveaux neutrons provoquant de nouvelles fis-
sions et ainsi de suite .
Recyclage : valorisation de matières réutilisable s
après un cycle de production . Dans un réacteu r
nucléaire, utilisation au sein d'un combustible d e
matières fissiles (plutonium généré, uranium 23 5
résiduel) issues d'un cycle précédent (monorecy -
clage pour une seule irradiation, multirecyclag e
dans le cas de plusieurs passages successifs) .
Réducteur : qui donne des électrons à un atome o u
A. un ion .
Réduction : réaction dans laquelle un atome ou u n
ion gagne des électrons .
REP (Réacteur à eau sous pression) : c' est le modèle
utilisé en France par EDF (voir Réacteur) .
Résonance : grande valeur de section efficace pou r
une valeur précise de l'énergie incidente appor-
tée au noyau par le neutron . Les résonances pro -
viennent de la structure des niveaux d'énergie d u
noyau composé (noyau modifié par l ' absorptio n
d'un neutron) .
RFS : voir Autorité de sûreté nucléaire .
RIAR : institut russe de recherche nucléaire .
RMN (Résonance magnétique nucléaire) : tech -
nique pour l'analyse des structures de nombreuse s
molécules chimiques . La méthode repose sur le
magnétisme nucléaire de certains noyaux qui
153
 possèdent un moment magnétique nucléaire e t
peuvent ainsi être identifiés .
RNR (Réacteur nucléaire à neutrons rapides) : réac-
teur dans lequel on limite la présence de matière s
pouvant ralentir les neutrons afin que les fissions
soient produites principalement par les neutron s
rapides . Phénix est le seul réacteur de ce type en
fonctionnement en France depuis la décisio n
d ' arrêt de Super-Phénix .
RNR-Na : réacteur à neutrons rapides, refroidi a u
sodium .
Sad (Subcriticcrl Assembly et Dubna) : expérienc e
future d'ADS qui serait réalisée à Dubna (Russie) .
Sanex (Séparation des actinides par extraction ou
Selective lctiNides EXtraction) : procédé de sépa-
ration des lanthanides et des actinides .
Section efficace : mesure de la probabilité d'inter -
action d'une particule avec un noyau-cible, expri-
mée en barns (1 barn = 10-" cm : ) . Dans le cas d u
neutron, par exemple, elle définit sa probabilité
d'interaction avec les noyaux de la matière des
différents constituants du coeur .
SIMS (Single Ion Mass Spectroscopy) : spectromé-
trie de masse, couplée à un système d'ionisatio n
par bombardement d'ions, utilisée pour la micro -
analyse d'éléments chimiques et d'isotopes su r
solide et l'étude des répartitions spatiales de l a
composition chimique et isotopique d ' un solide .
Smectite : nom d ' un groupe d 'argiles qui résulten t
le plus souvent de la décomposition des feldspaths ,
minéraux constitutifs des roches granitiques .
Solution solide : deux ou plusieurs phases miné -
rales forment une solution solide lorsqu'on pass e
progressivement de l ' une à l ' autre par des substi-
tutions de leurs éléments chimiques .
Solvant : substance capable de dissoudre un corps .
Sorption : phénomène d ' échanges entre une phase
gazeuse et une phase solide .
Sous-critique : un coeur de réacteur est qualifié d e
sous-critique lorsque le nombre de neutrons émi s
par fission est plus faible que le nombre de neu-
trons disparaissant par absorption et par fuite . Dan s
ce cas, le facteur de multiplication est inférieur à 1 .
Spéciation : identification des différentes espèce s
chimiques présentes d'un élément donné .
154
Spectre (neutronique) : distribution en énergie d e
la population des neutrons présents dans le coeu r
d'un réacteur .
Spectrométrie gamma : appareil qui permet, d ' un e
part, de mesurer exactement l ' énergie des photon s
gamma émis et, d'autre part, d'en comptabiliser l e
nombre pendant une certaine durée ; on peut alor s
identifier les radioéléments présents et détermi-
ner leur activité . Le rayonnement gamma, qui suit
généralement une émission alpha ou bêta, est iss u
du noyau de l'atome et correspond à une désexci -
tation de ce dernier. En effet, après une désinté-
gration alpha ou bêta, le nouveau noyau n 'est pa s
toujours dans un état d 'équilibre énergétique : i l
possède encore un " trop-plein d ' énergie " : on di t
qu'il est excité . Pour se débarrasser de cet excé-
dent, il va émettre un ou plusieurs rayonnement s
gamma d 'énergie déterminée et caractéristique du
noyau et donc de l'atome en présence . C'est e n
quelque sorte la signature du radionucléide .
Stockage de déchets radioactifs : dépôt organisé d e
colis de déchets radioactifs, conçu pour pouvoi r
être définitif.
Stockage en formations géologiques profondes :
système de stockage réalisé au sein de formation s
géologiques.
Stoechiométrie : proportions suivant lesquelles, au
cours d ' une réaction chimique, les réactifs s e
combinent et les produits se forment . Une réac-
tion est dite stoechiométrique lorsque les quanti -
tés de réactifs sont dans des proportions molaire s
identiques à celles de l'équation chimique .
Subsurface : lieu d 'implantation d ' un entreposage o u
d ' un stockage, situé à une profondeur de quelque s
dizaines de mètres, protégé par un milieu nature l
(par exemple, situé à flanc de colline) . Se distingue
d'un lieu situé en surface (protégé par un tumulus ,
par exemple) et d'un lieu en profondeur (typique -
ment 500 m) dans lequel le milieu géologique joue
pleinement un rôle de barrière .
Super-Phénix : prototype de réacteur de puissanc e
à neutrons rapides et refroidi au sodium, construi t
par un consortium européen à Creys-Malville e t
arrêté définitivement en 1998 .
Taux de combustion : rapport, habituellemen t
exprimé en pourcentage, du nombre de noyau x
atomiques d'un élément ou d'un ensembl e
d'éléments donnés qui disparaissent par combus-
tion nucléaire au nombre de noyaux initiaux pré-
sents dans le combustible . Il est alors exprimé e n
 Glossaire
at % . Couramment utilisé pour évaluer la quantité
d ' énergie thermique par unité de masse d e
combustible obtenue en réacteur entre le char-
gement et le déchargement du combustibl e
(combustion massique), il s ' exprime en gigawatt . jou r
par tonne (GWj/t) . La masse de combustible es t
généralement exprimée en tonnes de métal lour d
(uranium et plutonium) initial (tMli) . La relatio n
entre taux de combustion et combustion massiqu e
est pratiquement la suivante : 1 at % = 10 GWj/tMli.
TFA (déchets TFA) : déchets radioactifs de trè s
faible activité .
Thermalisation : ralentissement des neutron s
rapides afin de les mettre progressivement en équi -
libre thermique avec la matière du réacteur dan s
laquelle ils diffusent .
Tomographie : technique radiologique grâce à
laquelle chaque cliché représente une "coupe" d e
l ' objet étudié . Ainsi, plusieurs " coupe s " réalisées
en différents endroits de l'objet permettent d'e n
faire une description volumique .
Traitement des combustibles usés : opération de tr i
sélectif des matières contenues dans les combus-
tibles usés afin d'en extraire celles qui sont recy -
clables (uranium et plutonium) ou éventuellement
transmutables et de conditionner les différent s
déchets ultimes sous une forme apte au stockage .
Transmutation : transformation par une réactio n
nucléaire induite par des neutrons (capture, fis-
sion) d'un isotope en un autre . On fait appel à c e
type de réactions pour transformer des isotope s
radioactifs à vie longue en isotopes à vie courte o u
en isotopes stables en vue de réduire l ' inventair e
radiotoxique à long terme des déchets radioactifs .
Transuraniens : tous les éléments dont le numér o
atomique (nombre de protons du noyau) est supé -
rieur à celui de l ' uranium . En réacteur, noyau x
lourds issus de l ' uranium par capture neutroniqu e
ou désintégrations radioactives autres que la fission .
Ils constituent sept familles d'isotopes : uranium ,
neptunium, plutonium, américium, curium, ber-
kélium et californium .
Tripoli : logiciel de simulation neutronique déve -
loppé par le CEA pour les réacteurs à spectre d e
neutrons thermiques .
UNGG (Uranium naturel graphite gaz) : filièr e
de réacteurs utilisant de l'uranium naturel comm e
combustible, du graphite comme modérateur e t
du gaz carbonique comme caloporteur .
UOX : combustible standard des réacteurs à ea u
légère constitué d ' oxyde d ' uranium enrichi e n
uranium 235 .
Uranium : élément chimique de numéro atomiqu e
92 et de symbole U, possédant trois isotopes natu -
rels : '3'U, 235U et =35 U . 235 U est le seul nucléide fis-
sile naturel, une qualité qui explique son utilisation
comme source d'énergie .
Uranium appauvri : uranium dont la teneur e n
isotope 235, le seul fissile, est inférieure à son nivea u
naturel (0,72 % en masse) . Il est principalemen t
obtenu, d ' une part en tant que coproduit d ' un e
opération d ' enrichissement (autour de 0,3 % d e
235U), d ' autre part en tant que sous-produit (1 %
de ' 3 'U) d'un traitement de combustible usé aprè s
passage en réacteur .
Uranium enrichi : uranium dont la teneur e n
isotope 235, le seul fissile, a été portée de son faibl e
niveau naturel (0,72 % en masse) à, par exemple ,
3,5% pour un combustible destiné à un réacteu r
nucléaire à eau sous pression .
Uranium naturel : élément radioactif naturel, sous
forme de métal gris et dur, présent dans plusieur s
minerais, notamment la pechblende . L'uraniu m
naturel se présente sous la forme d'un mélang e
d ' isotopes comportant : '3s U fertile, dans la pro -
portion de 99,27 %,' °U fissile, dans la proportio n
de 0,72 %, et '"U à l ' état de trace inférieure à 0,01 % .
Valence : nombre de liaisons qu'un atome peu t
former. L'atome est monovalent s'il peut forme r
une liaison, divalent s'il peut en former deux ,
trivalent s'il peut en former trois .
Verre AVM : verre de conditionnement des déchet s
de haute activité de la première usine de vitrifi-
cation en France, du nom de l'atelier de vitrifica-
tion à Marcoule (AVM) .
Verre R7/T7 : verre de conditionnement des déchets
de haute activité produit par l ' usine Cogema à L a
Hague, du nom des deux ateliers de vitrificatio n
des installations UP2-800 (R7) et UP3 (T7) .
Verre UMo (Uranium-Molvbdène) : verre dont l a
mise au point permettra de vitrifier les produit s
de fission résultant du traitement des combus-
tibles usés des réacteurs graphite gaz .
Vipac : conception d'un combustible sous form e
de particules sphériques remplissant la gaine, l e
remplissage compact des sphères étant obtenu par
vibration de la gaine .
155
Vitrification (de déchets radioactifs) : procédé d ' in -
corporation de déchets radioactifs dans une matric e
de verre .

VNIIM : institut russe de recherche nucléaire .

Xanes (X-ray Absorption Near Edge Structure) : l a

spectroscopie d ' absorption X permet de mesu-
rer les variations du coefficient d'absorption de s
rayons X dans un domaine d ' énergie de quelque s
centaines d'électronvolts, au-delà du seui l
d'ionisation d'un élément chimique . Le Xane s
est une méthode qui renseigne sur les caracté-
ristiques électroniques (état d ' oxydation) de l'élé -
ment analysé .
La loi du 30 décembre '1991 sur la gestion des déchets radioactifs à haut e
activité et à vie longue arrive à son terme .
Ce document final de synthèse, traitant des recherches et de leur s
résultats obtenus sur l'axe 1 de la loi, fait état de l'information déjà pré-
sentée dans la version préliminaire du document publiée en juin 2005 ,
mais en l'actualisant par l'intégration des résultats obtenus jusqu'à l a
fin de l'année 2005 .
Un autre document de synthèse, couvrant quant à lui les recherche s
menées sur l'axe 3 de la loi, est publié parallèlement .
Un grand nombre de femmes et d'hommes appartenant à des organisme s
de recherche, notamment au Commissariat à l'énergie atomique et a u
Centre national de la recherche scientifique, ou à des organismes indus-
triels comme l'Andra, Areva ou l'EDF, se sont impliqués fortement dans l e
but de faire progresser les connaissances permettant ainsi de propose r
des solutions pour la gestion de ces déchets .
Que tous en soient ici remerciés .

Charles Courtois

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