Étude expérimentale de la stabilité d’une bulle unique

de cavitation acoustique : application à la nucléation de

la glace déclenchée par cavitation
William Montes Quiroz

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William Montes Quiroz. Étude expérimentale de la stabilité d’une bulle unique de cavitation acous-
tique : application à la nucléation de la glace déclenchée par cavitation. Génie des procédés. Ecole
des Mines d’Albi-Carmaux, 2014. Français. <NNT : 2014EMAC0002>. <tel-01077927>

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 THÈSE
En vue de l’obtention du

DOCTORAT DE L’UNIVERSITÉ DE TOULOUSE

Délivré par :
l’École Nationale Supérieure des Mines d’Albi-Carmaux conjointement avec l’INP Toulouse

Présentée et soutenue le jeudi 20 février 2014 par :

William Montes Quiroz
Étude expérimentale de la stabilité d’une bulle unique de cavitation
acoustique : application à la nucléation de la glace déclenchée par
cavitation

JURY
Henri Delmas Professeur, Laboratoire Génie Président du Jury
Chimique ENSIACET
Bertrand Dubus Directeur de recherche, Institut Rapporteur
Supérieur d’Électronique du Nord
Frédéric Gruy Professeur, École des Mines de Rapporteur
Saint-Étienne
Fabien Baillon Maître assistant, École des Mines Examinateur
d’Albi-Carmaux
Fabienne Espitalier Professeur, École des Mines Directeur
d’Albi-Carmaux
Loïc Hallez Maître de conférence, Université Examinateur
de Franche-Comté
Stéphane Labouret Ingénieur de recherche, LAGEP Examinateur
Université de Lyon 1
Olivier Louisnard Maître assistant, École des Mines co-Directeur
d’Albi-Carmaux
École doctorale et spécialité :
MEGEP : Génie des procédés et de l’Environnement
Unité de Recherche :
Centre RAPSODEE, CNRS - UMR 5302, École des Mines d’Albi-Carmaux
Directeur(s) de Thèse :
Fabienne Espitalier et Olivier Louisnard
Rapporteurs :
Bertrand Dubus et Frédéric Gruy
 Remerciements

En primer lugar quisiera agradecer a mis profesores, por brindarme la oportunidad

de formar parte del grupo SONONUCLICE.
Al profesor Olivier L, que compartió conmigo sus bastos conocimientos en física
experimental y química, por ser un apoyo en mi desarrollo experimental y por las
innumerables “cartas blancas”, para poder realizar todas las ideas locas que no
siempre dieron buenos resultados. Mis agradecimientos mas sinceros con el profesor
Fabien, por sus siempre oportunas palabras de apoyo, gracias por su completa versión
de este template de Latex y por compartir conmigo su experiencia en programación
y a la profesora Fabienne muchas gracias por su constante apoyo, por el animo que
me transmitió, por su gran paciencia al explicarme un poco de química (que es un
tema muy oscuro para mi) no podría imaginar una jefa mas buena que ella.
Quisiera agradecer a mis amistades de Francia, en estos momentos tan difíciles y
lejos de casa, en realidad son mucho mas que amistades, son mi familia. . . gracias
por compartir conmigo todos esos momentos de felicidad, risas, viajes, tristezas y
desesperanza a ratos. Gracias sinceramente por todos esos tan bellos momentos Maria
Gracial (MG), Stéphane Griffiths, Jacqueline Azevedo, Nayane Macedo, Wellington
Betencurte – Aline Bettencurte (gracias por esos almuerzos de los domongos a los
dos), Flavio, Analice Costacurta, Paulo Oliveira, Jérémie y particularmente a Noemie
Girot (por esos cafés interminables) y gracias a todos los que no pude nombrar, pero
que siempre están en mi corazón.
Finalmente quisiera agradecer a mi Familia, por toda la ayuda que me han brindado
en este tiempo, por el amor que me han entregado y el animo que me han transmitido,
por ultimo quisiera agradecer a la persona que se la ha siempre jugado por mi, por
todo su amor incondicional, por haber cambiado mi vida, por eso digo sin mas gracias
Tania Silva, amor de mi vida
Doy gracias a Dios por las personas que puso en mi camino y las oportunidades que
me ha dado.

iii
 Table des matières

Introduction 1

1 Contexte et objectifs 3
1.1 Contexte : La cristallisation de l’eau . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3
1.1.1 Intérêt de l’étude de la sono-congélation . . . . . . . . . . . . 4
1.1.2 Qui sommes-nous ? et notre histoire avec la sono-cristallisation 4
1.2 Lyophilisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
1.2.1 Principe de la lyophilisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
1.2.2 Les différentes étapes de la lyophilisation . . . . . . . . . . . . 5
1.3 À propos de cette thèse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7

2 Cristallisation 9
2.1 La cristallisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9
2.2 Nucléation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
2.2.1 La force motrice . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
2.2.2 La nucléation primaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11
2.2.3 La nucléation secondaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
2.2.4 Facteurs influençant la nucléation secondaire . . . . . . . . . . 15
2.3 Cristallisation assistée par ultrasons . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
2.3.1 Les hypothèses de l’effet des ultrasons sur la cristallisation . . 18
2.3.2 Le cas de la glace . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23
2.3.3 Une nouvelle interprétation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25

v
3 Cavitation acoustique 27
3.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
3.1.1 L’importance des bulles de cavitation : le puzzle des bulles . . 27
3.1.2 Un peu d’histoire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28
3.2 Dynamique radiale de la bulle de cavitation . . . . . . . . . . . . . . 29
3.2.1 Tension superficielle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
3.2.2 Rayon ambiant . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
3.2.3 Seuil de Blake . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
3.2.4 Modélisation de la dynamique radiale de bulle . . . . . . . . . 34
3.2.5 Dynamique d’une bulle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
3.3 La bulle unique en lévitation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
3.3.1 Observations expérimentales d’une bulle en lévitation. . . . . . 40
3.3.2 Conditions de stabilité d’une bulle unique . . . . . . . . . . . 43
3.3.3 Synthèse sur la bulle unique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56

4 Mise au point du montage expérimental 63

4.1 Principe de la double cellule . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
4.2 Système de refroidissement et de dégazage . . . . . . . . . . . . . . . 65
4.2.1 Système de dégazage et refroidissement des liquides . . . . . . 65
4.2.2 Système de refroidissement des cellules . . . . . . . . . . . . . 69
4.3 Système électronique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69
4.3.1 Le transformateur d’impédance . . . . . . . . . . . . . . . . . 69
4.3.2 Bobine d’adaptation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71
4.3.3 Pilotage et acquisition . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
4.4 Système Acoustique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73
4.4.1 Bibliographie sur les cellules de cavitation acoustique . . . . . 73
4.4.2 Cellules de cavitation carrées en plastique . . . . . . . . . . . 78
4.4.3 Cellules de cavitation carrées en verre . . . . . . . . . . . . . 81
4.5 Système optique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89
4.5.1 Système d’enregistrement . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89
4.5.2 Système d’éclairage . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 93

vi
 Table des matières

5 Résultats et discussions 97
5.1 La cellule de géométrie sphérique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97
5.1.1 Détection acoustique de la bulle de cavitation . . . . . . . . . 97
5.1.2 Corrélation croisée et caractérisation de la bulle . . . . . . . . 98
5.1.3 Perturbation de la dynamique de la bulle . . . . . . . . . . . . 102
5.1.4 Images d’une bulle de cavitation acoustique . . . . . . . . . . 103
5.1.5 Dynamique de la bulle dans une cellule de géométrie sphérique 106
5.2 Validation de la cellule verre à base carrée . . . . . . . . . . . . . . . 108
5.2.1 Dynamique de la bulle dans une cellule de géométrie cubique . 108
5.2.2 Perturbation d’une bulle dans une cellule cubique . . . . . . . 108
5.3 Rampes de pression acoustique. Exploration des régimes de lévitation 110
5.4 Détection acoustique d’objets au voisinage d’une bulle de cavitation . 115
5.5 Dimensionnement de la petite cellule . . . . . . . . . . . . . . . . . . 119
5.5.1 Principe de base . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 119
5.5.2 Variation de la hauteur de la petite cellule . . . . . . . . . . . 121
5.5.3 Influence d’une différence de niveau entre les cellules . . . . . 123
5.5.4 Synthèse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 123

6 Conclusion 127

Table des figures 131

Bibliographie 141

vii
 Introduction

Fig. 1 – Photographies de cristaux de glace générés dans une solution de saccharose,

par une sonotrode commerciale : (a) Les premiers cristaux de glace apparaissent juste
après l’émission de l’onde ultra-sonore, (b) Cristaux observés 5 s plus tard. (Chow,
Blind et R. Chivers, 2005)

Différents travaux ont montré l’impact des ultrasons sur la cristallisation ou la

précipitation de produits minéraux ou organiques : notamment leur effet sur le
temps d’induction, la largeur de la zone métastable, la taille et le faciès des cristaux
formés (castro et Priego-capote, 2007 ; J.Dodds et al., 2007 ; Lyczko, 2000 ;
Nakagawa et al., 2006). Bien que ces effets présentent un grand intérêt tant sur le
plan fondamental que pour des applications industrielles, leur origine reste encore
mal connue. Ils sont cependant généralement attribués à la cavitation acoustique,
phénomène décrivant l’apparition de bulles de gaz/vapeur subissant des oscillations
radiales violentes dans un champ acoustique. Dans ce travail nous nous intéressons à
la cristallisation de cristaux de glace, présentant un enjeu majeur dans les opérations
de congélation et de lyophilisation. L’application d’ultrasons pendant la congélation
de la glace permet par exemple de travailler à des sous-refroidissements plus faibles
et d’obtenir des cristaux plus gros (Saclier, Peczalski et Andrieu, 2010).
Il y a quelques années, plusieurs travaux ont été menés pour étudier la cristallisation
de la glace induite par l’immersion d’une sonotrode dans des liquides sous-refroidis, en
présence d’un nombre important de bulles. Les nombreux événements de nucléation

1
induits par les bulles de cavitation acoustique rendent impossible une observation
détaillée de la nucléation (figure 1). Une autre difficulté expérimentale majeure de
cette méthode est la nucléation hétérogène inévitable à la surface du transducteur
plongé dans le liquide sous-refroidi, comme l’indiquent Ohsaka et Trinh (1998).
Il est possible de s’affranchir de ces difficultés en se plaçant dans des conditions où
une seule bulle de cavitation est générée, et maintenue isolée pendant des heures.
Cette technique, initiée par F. Gaitan et al. (1992), consiste à faire léviter une bulle
dans une cellule résonante produisant une onde stationnaire.
La technique a largement été utilisée depuis dans le cadre d’études sur la sono-
luminescence (M. Brenner, 2002). Ces expériences constituent la base de notre
étude pour explorer le phénomène de nucléation de la glace induite par une bulle
unique de cavitation acoustique dans de l’eau sous-refroidie. Cette technique devrait
permettre de déterminer l’effet d’une bulle de cavitation sur la nucléation de cristaux,
et d’apporter des réponses sur les effets observés en situation multi-bulles (telles
que celle de la figure 1). Il est à noter que les résultats et les modèles théoriques
concernant ces expériences sont à ce jour contradictoires (Hickling, 1994 ; Ohsaka
et Trinh, 1998 ; Saclier, Peczalski et Andrieu, 2010).
Cette étude présente la mise au point du dispositif expérimental pour l’étude de la
cristallisation de la glace dans de l’eau sous-refroidie en présence d’une bulle unique
de cavitation acoustique.

2
 1
Contexte et objectifs

Sommaire
1.1 Contexte : La cristallisation de l’eau . . . . . . . . . . . . 3
1.2 Lyophilisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
1.3 À propos de cette thèse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7

1.1 Contexte : La cristallisation de l’eau

La cristallisation est un phénomène thermo-physique important durant lequel une

substance précipite en milieu sursaturé. Ce phénomène se compose de deux princi-
pales étapes : la nucléation et la croissance de cristaux. La nucléation est la formation
d’un nouveau cristal, et dans le cas de l’eau, elle est considérée comme un facteur
déterminant pour l’optimisation des procédés industriels liés à la congélation (Naka-
gawa et al., 2006). De plus, la morphologie et la distribution de taille des cristaux
sont fortement liées à la nucléation. Cependant, la nucléation de la glace se produit
de façon spontanée et stochastique dans une vaste gamme de températures. Elle est
affectée par plusieurs facteurs comme : les impuretés, les aspérités, les propriétés
de surfaces, etc. En général ces facteurs ne peuvent pas être facilement contrôlés
(Nakagawa et al., 2006). Autrement dit, la prédiction précise de la température de
nucléation est difficile. Par conséquent, une méthode pour contrôler le phénomène de
nucléation d’une façon reproductible et prévisible serait prometteuse pour l’industrie
de la congélation (Kiani et Sun, 2011) . Pour cela, il existe de nouvelles techniques
comme : la cristallisation par détente haute pression (Norton et Sun, 2007), par
champ électrique (Orlowska, Havent et Le-Bail, 2009), par champ magné-
tique (Freitas et al., 1999), par laser pulsé (Soare et al., 2011) et par ultrasons
(Ruecroft et al., 2005a). La technique par ultrasons, dite « sono-congélation » ou
« sono-cristallisation », est celle que nous avons étudiée dans cette thèse.

3
1.1.1 Intérêt de l’étude de la sono-congélation

Tant dans le milieu industriel que celui de la recherche, le phénomène de la cristal-

lisation de l’eau doit être contrôlé, reproductible et d’un coût relativement faible.
Nous nous proposons d’étudier la cristallisation assistée par ultrasons, qui est une
méthode relativement nouvelle. La première application à l’échelle du laboratoire a
été rapportée en 1927 (Ricards et Loomis, 1927). Ensuite, on peut citer des travaux
visant à augmenter l’échelle des expériences : échelle du laboratoire (Kapustin,
1963), et échelle industrielle (Ruecroft et al., 2005a).
La sono-congélation joue un rôle important dans les procédés de l’industrie agroali-
mentaire et de la lyophilisation. Cette technique n’ajoute pas d’éléments artificiels
ou synthétiques à la congélation. Dans le cas de la lyophilisation (expliqué plus loin),
cette méthode réduit le coût de l’opération.
Alors que l’utilisation des ultrasons comme méthode de nucléation et de congélation
est bien connue, les mécanismes mis en jeu sont complexes et restent non maîtrisés.
Plusieurs hypothèses ont déjà été proposées (voir section 2.3.1 page 18) pour les
expliquer (Hickling, 1994 ; Hunt et Jackson, 1966 ; Ohsaka et Trinh, 1998 ;
Saclier, Peczalski et Andrieu, 2010).

1.1.2 Qui sommes-nous ? et notre histoire avec la sono-cristallisation

Le laboratoire RAPSODEE est un centre de recherche basé à ALBI (France), concerné

par les processus industriels de traitement des particules solides : poudres, matière
granulée, déchets solides et biomasse.
Depuis plusieurs années, RAPSODEE a développé une expertise dans le champ de la
sono-cristallisation des solutés, d’un point de vue expérimental et théorique (J.Dodds
et al., 2007). Cette expertise est particulièrement développée dans l’acoustique
linéaire théorique, la cavitation acoustique et la cristallisation (J.Dodds et al., 2007 ;
Louisnard, 2012a,b ; Louisnard et Gonzales-Garcia, 2007).
Différentes expériences réalisées au centre RAPSODEE ont montré l’influence des
ultrasons sur la cristallisation/précipitation de produits minéraux ou organiques, leur
effet sur le temps d’induction, la largeur de la zone métastable, la taille et le faciès
des cristaux formés (Hassen Harzali, 2011 ; Lyczko, 2000). Le centre RAPSODEE
a aussi mené des études fondamentales d’une bulle unique de cavitation (Grossier,
2006).
Dans cette thèse, suite à ces recherches, nous nous intéressons à élucider le(s)
mécanisme(s) de sono-congélation au travers d’une expérience simplifiée. L’objectif
est de concevoir un dispositif expérimental permettant à terme de visualiser et de
détecter la formation de cristaux de glace en présence d’une bulle unique de cavitation.
Une fois ce dispositif mis au point, il s’agit ensuite de faire varier les paramètres,
pression acoustique et température de sous-refroidissement afin d’éclaircir, si possible,
les mécanismes par lesquels les ultrasons déclenchent la nucléation.

4
 Contexte et objectifs

1.2 Lyophilisation

1.2.1 Principe de la lyophilisation

La lyophilisation, appelée autrefois cryo-dessiccation, est l’opération de déshydrata-

tion d’un produit préalablement surgelé, dans une matrice aqueuse (normalement un
mélange d’eau et d’alcool), par sublimation. Cette transformation se fait sans passer
par une étape de fusion (du solide au liquide), ni par une étape d’évaporation (du
liquide au gaz).
La lyophilisation est devenue une pratique industrielle dans les années 30, la tech-
nologie et les équipements utilisés sont constamment améliorés au fil des décennies,
mais le développement de la lyophilisation dans l’industrie est cependant limité
par son coût. En fait son développement demeure bien inférieur à celui du séchage
convectif, par atomisation ou par contact. La faible productivité en lyophilisation
est due au fonctionnement sous vide poussé (de 10 à 200 Pa selon le produit) et à
basse température (de −40 à −80 ◦C selon le produit), et à la nature le plus souvent
discontinue de l’opération, avec des durées de traitement très importantes (d’une
dizaine d’heures à plusieurs jours). Tous ces facteurs combinés conduisent aussi à
des frais d’exploitation extrêmement élevés (consommation énergétique de 1500 kW h
pour éliminer une tonne d’eau). En conséquence, la lyophilisation n’est mise en oeuvre
que pour des produits ayant une forte valeur ajoutée, notamment dans les secteurs de
la pharmacie (vaccins, sérums, anticorps, hormones) et de la biotechnologie (enzymes,
levains) (Butchaiah et Rao, 1988 ; Cherian et Corona, 2006).
Ce procédé présente des avantages. Les produits lyophilisés n’ont pas besoin de réfri-
gération, et peuvent être conservés à température ambiante. Le produit se réhydrate
« instantanément », lors de son utilisation. Son aspect est conservé, et sa qualité
biochimique est bien supérieure à celle des produits séchés conventionnellement.

1.2.2 Les différentes étapes de la lyophilisation

Le procédé de lyophilisation se décompose en trois étapes : la congélation, la dessic-

cation primaire, et la dessiccation secondaire (LABCONCO, 2004) .

Congélation

La congélation (solidification de l’eau) est la première étape de la lyophilisation.

Cette phase est essentielle, car elle doit garantir que le produit à lyophiliser ne sera
pas altéré. Cette première étape consiste à congeler les produits pour que l’eau qu’ils
contiennent soit transformée sous forme de glace (dans le cas où elle se trouvait à
l’état liquide). Le procédé de congélation et la température finale du produit congelé
peuvent affecter la réussite du processus de lyophilisation.
Il est important de mentionner que la transition liquide-solide ne s’effectue pas à 0 ◦C,
mais à une température inférieure. L’eau passe donc par un état liquide métastable

5
lors du refroidissement, et la température à laquelle la transition s’effectue est
stochastique, dont la loi de probabilité ne peut être obtenue que par répétition d’un
grand nombre d’expériences dans des conditions identiques (Nakagawa et al., 2006).
La température de solidification, qui peut descendre jusqu’à −10 ◦C dans certains
cas, est cruciale, car la taille des cristaux générés, et donc la taille des pores du solide
après sublimation de la glace, lui est directement corrélée : plus la température de
congélation est basse, plus les cristaux seront petits.
La température de cristallisation dépend de la vitesse de refroidissement. Un re-
froidissement rapide conduit à une température de cristallisation plus basse. Ainsi
un refroidissement rapide entraîne la formation de petits cristaux de glace, ce qui
conduit à un produit plus difficile à lyophiliser, ou parfois dénaturé. Au contraire,
si la congélation est lente, les cristaux sont plus gros et la nature du produit est
conservée.

Dessiccation primaire

La deuxième étape, la dessiccation primaire permet la sublimation de la glace. La

sublimation est un principe physique simple. C’est le passage d’une substance de
l’état solide à l’état gazeux directement. On dessèche donc le produit en le mettant
sous vide : la glace devient de la vapeur et elle est ensuite récupérée. La vapeur
d’eau est condensée par un « piège froid » ou dans un condenseur (appareil dont la
fonction principale consiste à transformer un gaz en liquide). La déshydratation du
produit se poursuit dans le même temps.
Pour la phase de sublimation, on apporte de la chaleur au produit afin que la
glace se sublime. Cette chaleur est apportée principalement par radiation. Pendant
cette opération, la température peut varier suivant le produit. Le niveau de vide, la
température du produit et le temps de dessiccation sont trois paramètres importants
qui permettent de déterminer le flux de sublimation à l’intérieur de la machine
(lyophilisateur). Un flux de vapeur trop élevé pourrait altérer le produit que l’on
cherche à lyophiliser. Un cycle trop court laisserait trop d’eau dans le produit, qui
pourrait alors être dégradé lors de la dessiccation secondaire et un cycle trop long
pourrait détériorer certaines molécules du produit. Lorsque la plus grande partie de
l’eau a été sublimée, le produit initial a perdu 80 à 90% de son eau.

Dessiccation secondaire

Cette dernière étape débute lorsque toute la glace est sublimée. Les produits sont
alors séchés. La phase de dessiccation secondaire consiste à désorber l’eau qui est
encore présente dans le produit. Cette eau résiduelle forme des liaisons chimiques
avec la matrice solide et elle est donc plus difficile à extraire du milieu. C’est une
étape délicate, car poussée trop loin, elle peut dénaturer le produit. Dans cette étape,
le vide est poussé jusqu’aux environs de 5 µbar. On maintient ou on augmente la
température du produit jusqu’à des valeurs positives. Une température variant entre
20 et 70 ◦C pendant deux à six heures permet d’amener l’humidité résiduelle entre

6
 Contexte et objectifs

2 et 8%. Les molécules d’eau qui restent en surface du produit sont arrachées. Le
produit est maintenant sec à 95% ou plus.

1.3 À propos de cette thèse

Le but de ce travail de thèse est de concevoir un dispositif expérimental permettant

de générer une bulle unique de cavitation acoustique et de la visualiser. Dans une
première partie (chapitre 2 page 9), nous abordons le phénomène de cristallisation,
et plus particulièrement la cristallisation assistée par ultrasons. Dans le chapitre 3
page 27 nous présentons les bases théoriques de la cavitation acoustique. Le montage
expérimental est abordé dans le chapitre 4 page 63, où nous décrivons l’évolution de
ce montage étape par étape en indiquant les problèmes rencontrés et les « solutions »
proposées. Dans le chapitre 5 page 97 nous montrons les résultats de nos expériences
de bulle unique. Et pour finir, nous développons les conclusions et perspectives à ce
travail (page 127).

7
 2
Cristallisation

Sommaire
2.1 La cristallisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9
2.2 Nucléation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
2.3 Cristallisation assistée par ultrasons . . . . . . . . . . . . 15

2.1 La cristallisation

La cristallisation est un important phénomène thermo-physique, qui se produit

lorsqu’une espèce initialement en phase liquide passe en phase solide, parce qu’elle
y est plus stable. La cristallisation est une transition de phase du premier ordre,
ce qui implique que lors de la solidification, le liquide ou la solution est dans un
état métastable, elle est aussi dite sursaturée. La cristallisation commence par la
nucléation de cristaux, et continue par leur croissance (Kashchiev, 2000 ; Mullin,
2001). Ce processus est mis en oeuvre dans beaucoup de domaines industriels comme
la pharmacie, la chimie de spécialité, la cosmétique ou l’industrie pétrolière. La
cristallisation est une étape essentielle, influençant directement les propriétés du
produit final comme la distribution de tailles des cristaux, les phases cristallines, la
nucléation et la croissance (castro et Priego-capote, 2007 ; Mullin, 2001).
Le point de départ pour toute opération de cristallisation est l’obtention d’un état
métastable. Cet état de sursaturation peut être atteint de différentes façons, telles
que l’évaporation du solvant ou le refroidissement de la solution par exemple.
Comme cela vient d’être mentionné, la cristallisation est composée de deux étapes
principales, la nucléation et la croissance de cristaux. L’étape de nucléation est définie
comme la formation de nouveaux cristaux et se produit, soit dans une solution sans
cristaux préexistants (nucléation primaire), soit en présence de cristaux de même
nature que le solide qui cristallise (nucléation secondaire). La nucléation primaire

9
peut être soit homogène (la solution ne contient pas de particules étrangères ou de
cristaux), soit hétérogène (des particules ou surfaces étrangères sont présentes).
Un résumé des types de nucléation est présenté à la figure (2.1).

Fig. 2.1 – Mécanismes de nucléation (Mersmann, 2001).

Après la formation des germes (nuclei), l’étape suivante du processus de cristallisation

est la croissance des cristaux, tant que la solution reste sursaturée. Les germes
apparus lors de la nucléation fournissent un modèle structural sur lequel toute la
matière se dépose (Mersmann, 2001). Toutefois la nucléation et la croissance de
cristaux peuvent se produire simultanément. En outre, les germes initialement formés
peuvent être très nombreux, provoquant la limitation de la croissance de chaque
cristal. Par conséquent, ces deux étapes vont définir la distribution de taille des
cristaux (Mersmann, 2001). Par ailleurs, de nombreux facteurs affectent la formation
et la croissance, en particulier la concentration, la température, les impuretés, les
transferts de masse et de chaleur dans le système et les caractéristiques de la matière
à cristalliser. Ces facteurs doivent être considérés lors de l’étude d’un processus de
cristallisation.
Nous allons maintenant nous intéresser plus particulièrement à la nucléation.

2.2 Nucléation

C’est l’étape de formation des premiers cristaux. Nous détaillerons successivement la

nucléation primaire et la nucléation secondaire.

2.2.1 La force motrice

La nucléation primaire est l’apparition localisée d’une nouvelle phase, ici le solide, au
coeur d’une ancienne phase sursaturée, ici le liquide. La sursaturation est nécessaire
car elle est la principale force motrice pour la création ou le dépôt d’une phase solide
à partir d’une phase liquide (Mullin, 2001).

10
 Cristallisation

La sursaturation est calculée à partir de la différence ∆µ entre le potentiel chimique

du constituant à cristalliser dans la phase liquide, et le potentiel chimique de ce
même constituant dans la phase solide.
Pour une cristallisation en solution, c’est-à-dire la cristallisation d’un soluté initiale-
ment dissous dans un solvant, la force motrice, ou écart de sursaturation, est souvent
exprimée comme la différence entre la concentration en soluté C et la concentra-
tion en soluté à l’équilibre C ∗ à la température et à la pression considérée. Cette
sursaturation est appelée sursaturation absolue, et notée ∆C (∆C = C − C ∗ ).
Dans le cas de la cristallisation d’un fondu, ici de l’eau à partir de sa phase liquide,
la solution est sursaturée si la phase est à l’état liquide à une température en dessous
de son point de fusion. Dans ce cas, la sursaturation dans une eau sous-refroidie peut
se calculer par
(Tf (P ) − T )
∆µeau = LS→L , (2.2.1)
Tf (P )
où Tf (P ) est la température de fusion à la pression considérée P , T la température
de l’eau sous-refroidie et LS→L l’enthalpie de fusion de la glace.

2.2.2 La nucléation primaire

L’apparition d’une nouvelle phase commence par la formation d’une interface

construite à partir de germes cristallins. Les germes se forment à partir de fluc-
tuations spontanées de la composition ou de la masse volumique au sein de la
solution métastable : elles sont les responsables de l’apparition de l’interface. La for-
mation des germes est un processus résultant de la concurrence entre deux processus :
l’agrégation et la dissociation de molécules ou d’ions constituant le solide.
À température et pression constantes, la théorie classique de la nucléation primaire
définit le travail total W nécessaire pour créer un noyau comme étant la somme du
travail de formation de surface, Ws , et du travail requis pour former le volume (bulk)
de la particule, Wv (Mullin, 2001 ; Myerson, 2002).
W = Ws + Wv , (2.2.2)
Ws est une quantité positive, car les molécules doivent se réorienter pour créer une
nouvelle interface, et Wv est une quantité négative parce que l’état dans le volume
est plus stable, et une certaine quantité d’énergie se libère lors de la fixation de
la molécule au cristal. La nucléation implique donc deux phénomènes compétitifs,
l’un en volume et l’autre en surface. Le terme de volume traduit un processus
exothermique conduisant à une réduction de l’énergie libre de Gibbs. Ce terme
favorise donc la nucléation. A contrario, le terme de surface agit contre la nucléation.
Il permet à des ensembles moléculaires de se dissoudre ou d’utiliser une certaine
quantité d’énergie pour la nucléation. L’équation (2.2.2) peut donc être réécrite, en
se basant sur l’énergie de Gibbs selon Kashchiev (2000), Kiani et Sun (2011) et
Mullin (2001) :
∆G = ∆Gs + ∆Gv , (2.2.3)

11
où ∆G est la variation d’enthalpie libre lors de la transformation de l’espèce considérée
de l’état liquide à l’état solide à température et pression constantes et conduisant à
une particule de taille L. ∆Gs représente la variation d’enthalpie libre de surface, et
∆Gv est la variation d’enthalpie libre de volume (assemblage des molécules). ∆Gs
est une quantité positive proportionnelle à L2 . Dans une solution sursaturée, ∆Gv
est une quantité négative proportionnelle à L3 , ainsi
α 3
∆G = ∆Gs + ∆Gv = βL2 γ − L ∆µ, (2.2.4)
ν0
où γ est l’énergie interfaciale cristal/solution, β et α sont respectivement les facteurs
de forme en volume et en surface (basés sur la longueur caractéristique L), ν0 le
volume moléculaire du cristal et ∆µ la sursaturation. Pour les noyaux sphériques, L
étant le diamètre, le facteur de forme en volume α vaut π6 , et le facteur de forme en
surface β vaut π.
Les deux termes de droite de l’équation (2.2.4) sont de signes opposés et dépendent
différemment de L. Le tracé de l’enthalpie libre de formation (∆G) en fonction de L
montre que ∆G passe par un maximum (voir figure 2.2). Cette valeur maximale, ∆Gc
correspond au noyau critique, Lc , et elle est obtenue en maximisant l’équation (2.2.4),
∂∆G
c’est-à-dire pour = 0.
∂L

4γν
Lc = . (2.2.5)
∆µ0
Pour cette taille critique, le germe est en équilibre instable avec la solution. Si on lui
enlève un monomère, c’est-à-dire un élément constitutif du germe, alors L < Lc , et
le germe se dissout ; si on lui ajoute un monomère, alors L > Lc , et le germe croît.
En substituant l’équation (2.2.5) dans (2.2.4), nous obtenons l’énergie libre de
formation d’un embryon de taille critique comme :

16πγ 3 ν02
∆Gc = , (2.2.6)
3∆µ2
appelé aussi « travail de nucléation ». C’est la barrière d’énergie que les fluctuations
thermiques dans le liquide doivent franchir pour pouvoir former un germe de solide.
Puisque seuls les noyaux ayant des rayons plus grands que le noyau critique (nucleus)
peuvent se développer spontanément jusqu’à la taille macroscopique, le taux de
nucléation B est défini comme le nombre de noyaux stables formés dans le système
par unité de temps et par unité de volume ou de surface. Ce taux de nucléation
dépend généralement de propriétés thermodynamiques et physiques différentes telles
que la température, le nombre de noyaux stables formés par unité de temps et par
unité de volume, le coefficient de diffusion DAB , la sursaturation ∆µ, la densité du
solide, etc (Rogerson et Cardoso, 2003). À sursaturation constante, le nombre
de noyaux stables formés suit une distribution de probabilité, et il peut être décrit
par le modèle d’Arrhenius. La nucléation primaire, c’est-à-dire la formation d’un
nucleus de rayon supérieur au rayon critique, n’arrive pas soudainement, car les

12
 Cristallisation

Fig. 2.2 – Variation d’enthalpie libre en fonction de la taille L expliquant l’existence

d’un noyau critique.

germes inférieurs à la taille critique se dissolvant spontanément, seul un nombre

suffisant de fluctuations peut conduire à la formation d’un nucleus.
Les groupes de molécules sont d’abord créés par des attachements de molécules dus
à des collisions par des mouvements aléatoires qu’elles subissent ; ces groupes de
molécules forment des embryons. La taille des embryons ne respecte pas les critères de
formation du cristal, cependant de nouvelles collisions entre les embryons aboutissent
à la formation de noyaux stables (Gunton, 1999 ; Rogerson et Cardoso, 2003).
La formule la plus souvent utilisée pour le taux de nucléation B stationnaire provient
de la théorie classique (Kashchiev, 2000) et est donnée par :

� �
−∆Gc
B = A exp , (2.2.7)
kB T

avec le terme pré-exponentiel A défini par :

A = zf ∗ C0 , (2.2.8)

où kB est la constante de Boltzman, T est le température, f ∗ est la fréquence

d’attachements d’un monomère au noyau (qui est liée à la surface de l’agrégat, au

13
coefficient de diffusion des molécules, à la température et à la concentration), C0 est
la concentration de sites de nucléation et z qui traduit la courbure de ∆G(L) pour la
taille critique L = Lc . Si l’on note n le nombre de molécules dans un cluster, et nc ce
nombre dans un noyau critique, ce coefficient, appelé facteur de Zeldovich, s’écrit :

� �1/2
π d2 ∆G
z= − (nc ) . (2.2.9)
2kT dn2

L’équation (2.2.7) implique que la nucléation est un phénomène statistique et que

plus la saturation est élevée, plus important est le taux de nucléation. La probabilité
de nucléation dépend aussi d’autres paramètres, comme le montre l’équation (2.2.8),
via le terme pré-exponentiel A.
L’équation (2.2.7) peut être utilisée pour toutes les sortes de nucléation moyen-
nant quelques modifications (Lyczko, 2000 ; Mersmann, 2001 ; Mullin, 2001 ;
Rogerson et Cardoso, 2003 ; Saclier, Peczalski et Andrieu, 2010).
À sursaturation fixée, pour la cristallisation de la glace, on peut par exemple citer
pour la vitesse de nucléation stationnaire l’expression donnée par Kashchiev (2000)
pour un milieu fondu :

 � �
2(γkB T )0.5 C0 exp − ∆H
� � � �
crist
kB T ∆µ 16πν02 γ 3
B=  exp exp − , (2.2.10)
3πd20 η kB T 3kB T ∆µ2

avec d0 le diamètre du monomère moléculaire, et η la viscosité de la solution.

De cette équation, on peut conclure que le taux de nucléation dépend de la sursatu-
ration, de la température, de la tension interfaciale liquide-solide, et de la viscosité
de la solution. Cependant, malgré l’existence de différentes expressions pour le taux
de nucléation, ce dernier doit en pratique être mesuré et corrélé empiriquement pour
chaque système.

2.2.3 La nucléation secondaire

Les cristaux déjà créés sont capables de catalyser le phénomène de nucléation, et par
conséquent, le taux de nucléation secondaire est généralement plus élevé que celui de
la nucléation primaire. De plus, la nucléation secondaire se produit à un rapport de
sursaturation inférieur. On trouve sur ce sujet plusieurs théories et recherches dans
la littérature, mais les mécanismes ne sont pas entièrement élucidés (Mullin, 2001).
Il existe différents types de nucléation secondaire qui dépendent de la source à partir
de laquelle elle a été induite : la nucléation secondaire vraie, la nucléation secondaire
apparente et la nucléation de contact. Lorsque la nucléation secondaire est provoquée
par des interactions cristal-solution, on parle de nucléation secondaire vraie. Lorsque
ce sont des interactions cristal-cristal ou cristal-appareillage, on parle de nucléation

14
 Cristallisation

secondaire de contact. Lorsque la nucléation résulte de l’ensemencement (des cristaux

de même nature que le solide qui cristallise sont volontairement introduits dans la
solution), on parle de nucléation secondaire apparente. En effet, à la surface des
cristaux utilisés comme semences se trouvent parfois des micro-cristallites qui se
détachent dès que les cristaux sont introduits dans le cristallisoir. Une fois détachés,
ces fragments présentent des sites de croissance. Cette nucléation est dite apparente,
parce qu’il n’y a pas réelle naissance de germes.

2.2.4 Facteurs influençant la nucléation secondaire

La nucléation secondaire dépend de différents facteurs tels que la sursaturation

(Bhamidi, Skrzypczak-Jankun et Schall, 2001), la température (Melia et
Moffitt, 1963), la pureté des cristaux (Melia et Moffitt, 1963), la vitesse
d’agitation de la solution et la force de gravité (Scaife, Cavoli et Suib, 1990), la
densité en cristaux dans la solution et la rugosité des cristaux.
La sursaturation peut agir sur la nucléation secondaire selon deux modes :

1. La micro-rugosité du cristal parent augmentant avec la sursaturation, plus de

micro-cristallites pourront être arrachés par les impacts à sursaturation élevée ;

2. Les micro-cristallites, existant à la surface du cristal et ayant une taille supé-

rieure à celle du nucleus critique pour une sursaturation donnée, vont survivre
et grossir dans la solution. Quand la sursaturation augmente, le rayon critique
diminue, et la fraction de particules qui pourront se développer augmente donc.

Les vitesses de nucléation secondaire sont le plus souvent données par des lois
empiriques de la forme :

B2 = K2 MTj N t ∆C b , (2.2.11)

où B2 est le taux de nucléation secondaire, K2 un constante de vitesse, MT la densité

de la suspension, N l’intensité de l’agitation dans le cristallisoir (dans le cas d’un
cristallisoir agité) et ∆C la sursaturation absolue. Les coefficients j, t et b varient en
fonction des conditions opératoires.

2.3 Cristallisation assistée par ultrasons

La cristallisation sous ultrasons couple deux phénomènes de nucléation : celui qui

donne naissance aux cristaux, et celui à l’origine de l’apparition de bulles de cavitation
au sein de la solution. La distribution des bulles dans une expérience de cavitation
est inconnue, ainsi que leurs interactions. Ajouté au phénomène de cristallisation,
ceci fait de la cristallisation assistée par ultrasons une technique encore difficilement
extrapolable au niveau industriel ou même d’une expérimentation à une autre.

15
Industriellement l’utilisation des ultrasons pourrait pourtant représenter une alter-
native à l’ensemencement, méthode classique de contrôle de la nucléation et des
propriétés des cristaux produits. Mais comme il n’existe pas d’outil de simulation
permettant de dimensionner et d’optimiser des sono-cristallisoirs, cette technique
n’est que très peu développée à l’échelle industrielle.
Cependant, la sono-cristallisation semble pouvoir offrir un contrôle accru de certaines
caractéristiques des cristaux obtenus : taille, dispersion, structure cristalline, repro-
ductibilité comme le montrent des travaux antérieurs (Gatumel, 1997 ; Hassoun,
2003 ; Lyczko, 2000 ; Lyczko et al., 2002).
L’action des ultrasons a été comparée à celle de l’agitation mécanique sur des solutions
sursaturées d’alun de potassium. Il a été observé que la distribution de taille obtenue
sous ultrasons est plus resserrée. La taille moyenne des cristaux obtenus sous ultrasons
est inférieure de 50% à la taille obtenue sous agitation mécanique (A. English et
Dole, 1950). Amara (Amara, 2002) a mené une étude sur l’alun de potassium à une
fréquence de 20 kHz et a confirmé que l’uniformité de taille obtenue sous ultrasons
était plus importante en comparaison avec une cristallisation sans ultrasons.
Les ultrasons sont aussi reconnus pour assurer une meilleure pureté des cristaux
(Ratsimba, Biscans et Delmas, 1999). Par exemple, lors de la cristallisation
en milieu fondu, des impuretés peuvent se déposer à la surface du cristal et être
redistribuées dans le réseau cristallin par substitutions (Sirinivasan, Shirgaonkar
et Pandit, 1995). Les auteurs de cette étude ont proposé un mécanisme rendant
compte d’une meilleure pureté du produit cristallisé sous ultrasons. Celui-ci est basé
sur l’existence de points chauds au moment de l’implosion des bulles de cavitation,
qui, bien qu’ayant une durée de vie éphémère (quelques nanosecondes), permettaient
de dissoudre les impuretés présentant des points de fusion plus faibles.
Un des problèmes liés à la sono-cristallisation est l’effet de volume. Des expériences
de cristallisation assistée par ultrasons dans des conditions expérimentales similaires
(même produit à cristalliser, à même sursaturation, et à température identique), mais
réalisées dans des réacteurs de volumes différents ne donneront pas les mêmes résultats
(Li et al., 2003). La taille des cristaux obtenus dans le réacteur de volume plus
important est plus élevée. Plusieurs explications quant à l’origine de ce phénomène
sont proposées :

1. La pénétration de l’onde est moins importante dans un plus grand volume ;

2. Les vibrations acoustiques et le phénomène de cavitation sont plus faibles, car

des zones mortes existent dans un grand réacteur.

Louhi-Kultanen a étudié la cristallisation de la glycine α. Les ultrasons permettent

de produire un produit plus pur, plus fin et présentant des grains de morphologie
uniforme, avec une distribution granulométrique monomodale (Louhi-Kultanen
et al., 2006).
Dans une étude sur la cristallisation de l’hexa-acétate de sorbitol, Price (1997)
présente une alternative à l’ensemencement. En effet, grâce à l’application des

16
 Cristallisation

ultrasons, l’auteur déclenche la nucléation du produit à des sursaturations plus faibles

qu’en l’absence d’ultrasons. L’auteur a montré que l’application des ultrasons, pour
initier la nucléation de l’hexa-acétate de sorbitol, permet d’obtenir de simples cristaux
non agglomérés, alors que sans ultrasons on obtient de nombreux cristaux agglomérés.
Dans cette étude, trois autres points sont abordés : la nucléation, la croissance et la
dissolution préférentielle des impuretés. L’auteur rappelle que l’implosion des bulles
de cavitation au voisinage des cristaux peut entraîner la formation ou l’arrachement
de cristallites, engendrant de la nucléation secondaire. Le mécanisme par lequel les
ultrasons affectent la croissance des cristaux reste mal connu.
Une étude de l’effet des ondes ultrasonores sur la taille des particules et la distribu-
tion de taille des cristaux, à partir de solutions sursaturées d’aluminium refroidies
lentement, montre que les ultrasons permettent d’obtenir une meilleure homogénéité
des distributions de taille des cristaux par rapport à une agitation mécanique seule,
et d’obtenir une taille moyenne plus faible (Enomoto, Sung et Nabagawa, 1992).
Une étude sur la cristallisation de solution de saccharose sous ultrasons a permis de
montrer la possibilité de former des cristaux répondant aux exigences de l’industrie
sucrière (Hassoun, 2003 ; Tai-quin, 1993). Le champ ultrasonore permet de dimi-
nuer la barrière énergétique à l’aide des bulles de cavitation, et provoque ainsi la
nucléation primaire du saccharose. Cette dernière peut donc être obtenue à de faibles
sursaturations en présence d’ultrasons, et la distribution de taille ainsi obtenue est
plus resserrée que lorsqu’il n’y a pas d’ultrasons.
Une étude sur la précipitation du sulfate de baryum a permis de mettre en évidence
les effets des ultrasons sur la nucléation (Gatumel, 1997). Les expériences menées en
cristallisoir continu ont montré que les ultrasons permettent de s’affranchir des effets
de mélange et d’obtenir des cristaux plus petits. La taille et la forme des cristaux
obtenues avec ultrasons sont beaucoup moins dispersées que lors de la précipitation
sans ultrasons. L’étude de la morphologie des cristaux laisserait à penser à une
nucléation proche de la nucléation secondaire de contact. Cette dernière serait liée
aux ondes de chocs provoquées par l’implosion des bulles de cavitation, ou les jets
de liquide provoqués par une implosion près d’un solide dans le cas d’une étude en
cristallisation en continue. L’effet mécanique des ultrasons serait essentiellement un
arrachement des agrégats moléculaires sur les cristaux parents.
Les ultrasons permettent d’obtenir des cristaux de K2 SO4 de diamètre moyen en
volume plus faible que sans ultrasons. Ils agissent aussi sur la surface des cristaux.
En effet, quelle que soit la puissance ultrasonore dissipée dans la solution et le type
de sonde ultrasonore utilisée, l’application des ultrasons rend les cristaux de sulfate
de potassium poreux. Les ultrasons ont un effet sur la nucléation primaire du sulfate
de potassium et sur les caractéristiques des cristaux obtenus (Lyczko, 2000). Un
autre paramètre important est la réduction drastique du temps d’induction.
Le temps d’induction est défini comme le temps de latence entre le moment où la
sursaturation est créée et le moment où les premiers cristaux apparaissent. Ce temps
est la somme de trois temps : le temps nécessaire pour obtenir une distribution de
clusters stables (quelques nanosecondes), le temps nécessaire pour la formation de
nuclei et le temps requis pour que les nuclei formés grossissent jusqu’à une taille

17
détectable. Dans des conditions classiques de cristallisation, le premier temps est
négligé.

Fig. 2.3 – Courbe sursaturation / temps d’induction pour la cristallisation par

refroidissement du sulfate de potassium K2 SO4 pour différentes puissances ultrasonores
(Lyczko et al., 2002).

La figure 2.3 montre l’évolution du temps d’induction en fonction de la sursaturation

absolue dans le cas de la cristallisation du sulfate de potassium par refroidissement
(solution aqueuse), avec et sans ultrasons. Elle met en avant un aspect important de
la cristallisation : le temps d’induction évolue à l’inverse de la sursaturation, et ce en
présence d’ultrasons ou non. Si l’on regarde les points sans ultrasons et les points
avec ultrasons, on voit que l’utilisation d’ultrasons est particulièrement appropriée au
cas des faibles sursaturations. Dans cette zone, en l’absence d’ultrasons, la naissance
d’un cristal est plus qu’improbable dans un temps court. Les ultrasons permettent
d’accélérer la nucléation de cristaux dans cette zone (Lyczko et al., 2002). Cette
diminution du temps d’induction a aussi été observée dans le cas du saccharose
(comme le montre la figure 2.4), dans le cas de la glycine (Louisnard et Espitalier,
2007), et dans le cas du sulfate de zinc (H. Harzali, Baillon et al., 2011).

2.3.1 Les hypothèses de l’effet des ultrasons sur la cristallisation

Les ultrasons de puissance engendrent dans un liquide la naissance et l’oscillation très

violente de milliards de petites bulles de gaz, phénomène appelé cavitation. Le cycle
d’une de ces bulles sur une période acoustique consiste en une phase explosive suivie
d’une implosion violente, à la fin de laquelle la température du gaz peut atteindre
10 000 K, et la pression 1 GPa (voir chapitre 3). Ce phénomène très violent pourrait
être à l’origine des effets observés, et plusieurs hypothèses sur les mécanismes mis
en jeu sont proposées dans la littérature (H. Harzali, Baillon et al., 2011 ; H.

18
 Cristallisation

Fig. 2.4 – Courbe sursaturation / temps d’induction pour la cristallisation par

refroidissement du saccharose pour différentes puissances ultrasonores (Hassoun,
2003).

Harzali, Espitalier et al., 2009 ; J.Dodds et al., 2007 ; Ruecroft et al., 2005b ;
Virone et al., 2006)

1. Refroidissement important au voisinage de la bulle ;

2. Effet de la pression au voisinage de la bulle ;

3. Évaporation rectifiée ;

4. Ségrégation des espèces au voisinage de la bulle.

Nous allons maintenant détailler chacune de ces hypothèses.

Refroidissement important au voisinage de la bulle

Les oscillations de volume de la bulle engendrent des compressions et des détentes

du gaz qu’elle renferme. On peut donc penser que lors de la longue expansion
précédant l’implosion, le gaz se refroidit dans la bulle, et refroidit par conduction une
fine couche de liquide au voisinage de l’interface. Ce refroidissement pourrait donc
engendrer, dans le cas de produits présentant une solubilité croissante en fonction
de la température, des sursaturations locales très importantes (Ruecroft et al.,
2005b). Il est cependant à noter que la couche de diffusion thermique autour de
la bulle est très petite (Louisnard, 1998 ; B. Storey et A. Szeri, 2000) et que
ces températures extrêmes ne sont atteintes que lors d’une portion réduite du cycle
d’oscillations d’une bulle (figure 2.5). D’autre part, les simulations de dynamique de

19
bulle prenant en compte les effets thermiques montrent qu’à 20 kHz cette expansion
est quasi-isotherme, car le temps caractéristique de diffusion est bien plus court que
le temps caractéristique d’évolution du rayon (B. Storey et A. Szeri, 2000), ce qui
semblerait infirmer l’hypothèse de refroidissement lors de l’expansion de la bulle. Une
variante de cet effet lors des rebonds de la bulle est toutefois à l’étude au laboratoire
et conduit à une interprétation alternative plausible de la nucléation de la glace par
une bulle de cavitation.

Fig. 2.5 – Effet du refroidissement (H. Harzali, Espitalier et al., 2009).

Effet de la pression

Lors de la fin de la phase d’implosion, la pression dans le liquide au voisinage de la

bulle augmente. Cette augmentation de la pression déplace l’équilibre liquide-solide
et par conséquent la sursaturation locale (Virone et al., 2006).
Si le soluté est plus dense que la phase cristalline (cas par exemple du saccharose et
du sulfate d’ammonium), une augmentation de pression conduira à une augmentation
de la sursaturation et donc de la vitesse de nucléation.
Ainsi, l’effet de pression pourrait favoriser la nucléation. C’est le cas pour la sono-
cristallisation du sulfate d’ammonium (Virone et al., 2006), pour lequel le temps
d’induction est réduit en présence d’ultrasons.
Mais d’autre part, la forte réduction du temps d’induction sous ultrasons a été
observée pour d’autres cristaux tels que le sulfate de potassium (Lyczko et al.,
2002), qui à l’inverse, est moins dense en phase solide que sous forme de soluté. Enfin,
H. Harzali, Baillon et al. (2011) ont montré que le temps d’induction dans le cas
de la cristallisation du ZnSO4 est fortement réduit en présence d’ultrasons, alors que
la solubilité de cette espèce est quasiment indépendante de la pression. Ces derniers
résultats démontrent donc que l’effet de la pression ne suffit pas à expliquer tous les
phénomènes observés expérimentalement.

20
 Cristallisation

Évaporation rectifiée

B. Storey et A. Szeri (2000) ont montré que la vapeur d’eau entrant dans la bulle
de cavitation est piégée par un blocage diffusionnel lors de l’implosion, et qu’une
partie de cette vapeur est décomposée chimiquement. H. Harzali, Baillon et al.
(2011) ont mentionné que cet effet pouvait conduire à un appauvrissement en eau
dans la solution au voisinage de la bulle, et donc l’enrichir localement en soluté, ce
qui augmenterait localement la sursaturation. Cet effet reste à modéliser et il n’existe
aucune vérification expérimentale à ce jour.

Ségrégation au voisinage de la bulle

Les fortes accélérations du liquide au voisinage de la bulle à la fin de la phase d’im-

plosion sont susceptibles de ségréger un mélange soluté-solution par un phénomène
de diffusion moléculaire forcée suite à un gradient de pression (utilisé notamment en
ultracentrifugation). Le calcul de Louisnard, Gomez et Grossier (2007) montre
que cette ségrégation est très efficace et peut conduire à des sur-concentrations
transitoires. Par conséquent, cet effet serait susceptible d’accélérer la nucléation
primaire homogène.
Le chemin d’énergie minimale pour la transition liquide-solide, d’après la théorie
classique de la nucléation, est l’agrégation progressive de molécules du soluté, nom-
mées « monomères », menant à la formation de clusters. Nous avons vu que le temps
d’induction, ou de nucléation, est globalement le temps statistiquement requis pour
qu’un cluster parvienne à la taille critique (dès lors dénommé nucleus), au delà de
laquelle il ne pourra plus que croître, et former un cristal stable (Kashchiev, 2000).
Ainsi tout effet microscopique intervenant sur le taux de formation de ces nuclei peut
affecter notablement ce temps d’induction.
Ce mécanisme d’agrégation peut être présenté sous forme d’un équilibre chimique
entre la nouvelle phase et l’ancienne phase, et deux « chemins réactionnels » sont
envisageables :

Cn + C1 ⇐⇒ Cn+1 , (2.3.1)

ainsi que

Cn + Cm ⇐⇒ Cn+m , (2.3.2)

où C1 est une molécule de soluté, ou « monomère », et Cn est le cluster formé de n

monomères.
L’agrégation directe (Eq. (2.3.2)) de multimères Cn et Cm apparaît comme plus
efficace. Cependant, la probabilité de rencontre de tels clusters est faible, si bien
que seul l’équilibre de l’équation (2.3.1) est généralement pris en compte, comme
schématisé sur la figure (2.6). La création d’un cluster se fait donc très majoritairement
par agrégation d’un monomère C1 et d’un multimère Cn dans des conditions de
nucléation usuelles.

21
En présence d’ultrasons, la forte accélération dans le liquide au voisinage de la
bulle à la fin de l’implosion (de l’ordre de 1012 g) est susceptible de ségréger les
multimères existant au sein de la solution. Cette ségrégation peut conduire à des
surconcentrations transitoires des multimères au voisinage de la bulle favorisant
ainsi les agrégations du type de celles exprimées par l’équation 2.3.2 (figure 2.6)
(Grossier, Louisnard et Vargas, 2007). Cet effet serait susceptible d’accélérer
l’attachement des agrégats moléculaires précurseurs des cristaux et donc d’accélérer
la nucléation primaire homogène.

Fig. 2.6 – Accroissement de taille d’un cluster par agrégation d’un monomère C1 et
d’un n-mère Cn . L’agrégation directe entre n-mères et m-mères présente une très faible
probabilité, du fait de leur faible nombre relativement aux monomères présents dans
la solution(Grossier, Louisnard et Vargas, 2007).

Fig. 2.7 – Accroissement de taille d’un cluster en présence d’une bulle de cavitation : la
diffusion de pression concentre les clusters de taille moyenne aux environs de l’interface
de bulle à chaque implosion, favorisant ainsi les probabilités d’agrégation décrite par
l’équation (2.3.1), et augmentant possiblement l’agrégation directe de clusters de
taille raisonnable comme décrit par l’équation (2.3.2). Les clusters les plus larges sont
expulsés loin de la bulle (Grossier, Louisnard et Vargas, 2007).

22
 Cristallisation

Notons que les clusters sont plus qu’un outil conceptuel, et ont été mis en évidence
expérimentalement dans des solutions sursaturées (Larson et Garside, 1986).
Cependant, l’effet de ségrégation n’est pour l’heure supporté que par des calculs théo-
riques et n’a jamais été mis en évidence expérimentalement. La thèse de Grossier
(2006) avait pour objet de mettre en évidence cet effet dans une cellule de lévitation
de bulle unique comparable à celle que nous avons utilisé dans notre étude, mais
l’effet n’a pas pu être encore observé. D’autre part, il est important de mentionner
que l’effet de ségrégation n’est possible que si la phase solide est plus dense que le
liquide, ce qui est le cas en général pour les solutés, mais pas pour certains fondus,
et en particulier l’eau.
L’effet de ségrégation ne peut donc être invoqué pour expliquer la nucléation de la
glace dans de l’eau sous-refroidie.

2.3.2 Le cas de la glace

Historiquement, deux théories sont susceptibles d’expliquer le déclenchement de la

nucléation de la glace par la cavitation acoustique. Les deux théories reposent sur
l’effet de pression, dans un cas lors d’une dépression (Hunt et Jackson, 1966),
dans l’autre cas lors d’une compression (Hickling, 1965, 1994). Les deux théories
sont basées sur le fait qu’à la suite de l’implosion de la bulle, une onde de pression
divergente se propage dans le liquide, cette onde étant constituée d’un front compressif,
suivi d’une forte dépression dans le domaine des pressions négatives.
La température de fusion d’un corps dépend de la pression. De même que dans le
cas des solutés, la règle générale est que si le solide est plus dense que le liquide, une
augmentation de pression favorise la formation du solide, et à l’inverse si le solide
est moins dense que le liquide. On peut exprimer cette règle de façon équivalente
en mentionnant que la température de fusion augmente avec la pression si le solide
est plus dense que le liquide, et que dans le cas inverse elle diminue avec la pression,
ce qui est le cas pour la glace normale, dite glace I. Cette règle n’est en fait que
la traduction de la loi de Clausius-Clapeyron, qui spécifie la pente de la courbe
d’équilibre :
dp LS→L
= , (2.3.3)
dT T (vL − vS )

où LS→L est l’enthalpie de fusion, vL le volume molaire du liquide, vS le volume

molaire du solide, et dp/dT est la dérivée, sous-entendue le long de la courbe
d’équilibre. Cette dernière est bien négative dans le cas de la glace I puisque vL < vS .
Hunt et Jackson (1966) ont mis au point une expérience de cavitation non
acoustique dans un tube fermé, et montrent clairement que la glace nuclée pendant
ou après l’implosion de la bulle. En accord avec la règle ci-dessus pour la glace I, ils
ont postulé que seule la partie dépressive de l’onde émise par l’implosion de la bulle
pouvait augmenter la température de fusion de la glace et donc la sursaturation du
liquide.

23
Hickling (1965, 1994) considère quant à lui que c’est bien le pic de compression qui
est responsable de l’augmentation de la température de fusion, ce qui va à l’encontre
de la loi de Clausius-Clapeyron pour la glace I. Pour résoudre le paradoxe, il note
que la pente de la courbe d’équilibre p(T ) change de signe pour les glaces à haute
pression (figure 2.8), dont la formation est envisageable puisque la pression du liquide
augmente considérablement dans l’onde de pression émise à la fin du collapse. La
glace nucléée serait donc de la glace V, VI ou VII, se retransformant en glace normale
une fois les conditions redevenues normales.

Fig. 2.8 – D’après Hickling (1994) : courbe d’équilibre des différentes phases de la
glace (courbe en traits pleins). Les courbes en traits pointillés représentent l’évolution
de l’état du liquide après une implosion, pour différentes températures initiales de
l’eau (0, 30 et 60 ◦C).

Les expérimentations en bulle unique de Ohsaka et Trinh, 1998 semblent favoriser

l’interprétation de Hickling, et cette dernière fait en général l’unanimité. Des calculs
plus récents basés sur ce modèle ont été réalisés par l’équipe du LAGEP, associée
à RAPSODEE dans le cadre du projet ANR soutenant la présente étude (Cogné,
Peczalski et Louisnard, 2013 ; Saclier, Peczalski et Andrieu, 2010). Le prin-
cipal défaut de ce modèle est qu’il doit invoquer la nucléation d’une forme cristalline
différente sur des temps très courts, ce qui est difficile à vérifier expérimentalement.

24
 Cristallisation

2.3.3 Une nouvelle interprétation

Des calculs menés parallèlement à cette étude dans le cadre de l’ANR SONONU-
CLICE montrent que la température au coeur de la bulle chute largement en dessous
de 0 ◦C lors des rebonds après l’implosion (Fig. 2.9, Louisnard et al., 2014, en pré-
paration), sur une échelle de temps de l’ordre de 500 ns, ce qui est court, mais bien
plus long que le temps caractéristique d’implosion (typiquement de l’ordre de 1 ns).
La vapeur d’eau piégée dans la bulle serait donc susceptible de former des germes de
glace, qui une fois re-disséminés dans le liquide sous-refroidi pourraient y déclencher
facilement la nucléation.

40
a
R (µm)

20

0
28 30 32 34
t (µs)

40 b
20
T (◦C)

0
−20
−40
28 30 32 34
t (µs)
Fig. 2.9 – En haut, zoom sur les rebonds d’une bulle de cavitation inertielle au cours
du temps. Le premier minimum de la courbe R(t) correspond à la fin de l’implosion
principale. En bas, température calculée au coeur de la bulle. Les points marqués en
rouge correspondent aux phases où la température en◦C est négative.

25
 3
Cavitation acoustique

Sommaire
3.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
3.2 Dynamique radiale de la bulle de cavitation . . . . . . . 29
3.3 La bulle unique en lévitation . . . . . . . . . . . . . . . . 40

3.1 Introduction

3.1.1 L’importance des bulles de cavitation : le puzzle des bulles

La cavitation décrit l’oscillation radiale de bulles microscopiques remplies de gaz

et/ou de vapeur sous l’influence de variations de pression extérieure. Ces variations
de pression peuvent être dues à une onde acoustique, généralement dans le domaines
des ultrasons, auquel cas on parle de cavitation acoustique, ou bien résulter d’un
effet Bernoulli dans un écoulement accéléré, auquel cas on parle de cavitation
hydrodynamique. Bien que présentant des différences notables, les deux types de
cavitation partagent un grand nombre de points communs, le principal étant une
phase de croissance radiale explosive dans la phase de dépression, suivie d’une phase
d’implosion dans la recompresssion.
Les bulles de cavitation sont observables dans beaucoup de domaines. Par exemple :

Les bulles sont responsables de la destruction des hélices de bateaux (Rayleigh,

1917) ;

La crevette pistolet est un animal marin de quelques centimètres de longueur, qui

fait claquer rapidement une pince spécialisée, produisant une bulle cavitation,
qui s’effondre violemment. L’effondrement de cette bulle provoque une onde de

27
 choc que la crevette utilise pour briser la coquille de sa proie, l’étourdir ou la
tuer (Versluis et al., 2000) ;

L’apparition de bulles de cavitation limite aussi la vitesse des imprimantes

rapides (fabriquées avec des matériaux piezo-électriques) ;

Elles sont présentes dans des applications médicales (elles augmentent le

contraste dans des images générées par ultrasons (D. Lohse, 2006) ;

La cavitation trouve de nouvelles applications dans l’industrie pétrolière et du

gaz naturel, entre autres pour éliminer l’accumulation de paraffine dans les
puits de production et la tuyauterie, sans contact direct (Wilkey, Peters et
Furness, 2000).

Dans ce chapitre, nous présenterons les principaux mécanismes physiques régissant

la cavitation acoustique, en nous focalisant sur la physique d’une bulle unique stable
oscillant de façon périodique pendant plusieurs milliards de périodes dans une cellule
de lévitation. L’obtention d’une telle bulle est conditionnée par plusieurs critères de
stabilité que nous passerons en revue. Le mécanisme de rectification de l’argon, par
lequel une bulle initialement remplie d’air pyrolyse ce dernier pour laisser place à
une bulle d’argon pur sera décrit, et les instabilités chimiques liées à cette transition
seront mentionnées.

3.1.2 Un peu d’histoire

La cavitation acoustique est un phénomène qui apparaît lorsque des échantillons

liquides sont soumis à un champ acoustique. Lorsque la pression de l’onde sonore est
plus grande que la pression ambiante, la pression locale devient négative, mettant le
liquide sous tension. À tension assez grande, le liquide se brise (cavitation), créant
des nuages de bulles instables (Ida, 2009 ; Leighton, 1997). Après ce processus, les
bulles peuvent grossir, osciller de façon non linéaire se fragmenter ou bien coalescer, et
migrer dans le liquide à des vitesses de l’ordre de 1 m/s sous l’influence des forces de
Bjerknes. Ce comportement dynamique dépend fortement des propriétés du liquide
(tension superficielle, masse volumique et viscosité), du champ acoustique (intensité
et fréquence, ondes continues ou pulsées), et des bulles elles-mêmes (quantité de gaz
et de vapeur contenue) (Leighton, 1997 ; Mettin, 2005, 2007). Dans cette situation,
les bulles s’auto-organisent souvent dans des structures dendritiques (Mettin, 2005,
2007). Ces nuages de cavitation s’effondrent avec une énorme force, assez puissante
pour faire de graves dommages à la surface de corps solides présents à leur voisinage
(Rayleigh, 1917). Les bulles génèrent aussi de la lumière, un phénomène appelé
sonoluminescence en multi-bulles (MBSL, multi-bubble sonoluminescence) (Barber
et al., 1997 ; M. Brenner, 2002).
C’est seulement en 1990 qu’on a pu mieux comprendre le phénomène, grâce à Felipe
Gaitan (F. Gaitan, 1990 ; F. Gaitan et al., 1992), alors étudiant à l’université du
Mississippi. Ce dernier réussit à produire une seule bulle à la fois, en la piégeant dans
un récipient sphérique, dont l’eau a été préalablement dégazée autour de 20% de sa

28
 Cavitation acoustique

saturation en oxygène, avec une onde de pression stationnaire imposée. Cette bulle
unique a été maintenue pendant des heures en lévitation, dans une configuration
acoustique résonante, et elle a pu émettre de la lumière. Depuis lors, ce phénomène a
été appelé luminescence par une bulle unique (SBSL, single-bubble sonoluminescence)
et est connu pour une gamme de fréquences acoustiques allant de 20 à 50 kHz et
une pression acoustique comprise entre 1 et 1.5 bar (Sirvastava et al., 2003). Il est
important de dire que dans le cas de SBSL, la bulle doit être nucléée extérieurement
soit par l’intermédiaire d’une seringue, d’une micro-pipette, ou à l’aide d’un fil
métallique (Ni−Cr) chauffé ou par un laser. En effet, la bulle ne peut pas nucléer
spontanément sous l’influence de l’onde acoustique, comme c’est le cas dans les
expérimentations classiques en multi-bulles.
L’expérience fondatrice de Gaitan a déclenché une vague de recherche sur la bulle
unique, les conditions de son obtention et les propriétés de l’émission lumineuse.
L’un des enjeux a été notamment de comprendre pourquoi le spectre lumineux était
continu pour la SBSL alors qu’il comporte des raies dans la MBSL. Les différents
challenges ont été clairement établis dans la revue préliminaire de Barber et al.
(1997), et leur résolution dans la décennie suivante est bien résumée par exemple
dans les revues de M. Brenner (2002), Hammer et Frommhold (2001) et T. J.
Matula (2000).
Notons qu’un autre axe de recherche parallèle, plus éloigné de nos travaux, concerne
l’auto-organisation des champs multi-bulles en une grande variété de structures
(Campos-Pozuelo et al., 2005 ; Doinikov, 2005 ; Mettin, 2005, 2007 ; Mettin
et Doinikov, 2009 ; Parlitz, Mettin et al., 1999).

3.2 Dynamique radiale de la bulle de cavitation

Une étude détaillée du mécanisme physique montre que de nombreuses propriétés

physiques et phénomènes doivent être pris en compte pour décrire la cavitation. Cette
liste inclut : la tension superficielle, le gaz dissous, la conductivité thermique du gaz, le
rayonnement acoustique, la viscosité, le micro-mélange autour de la bulle, le caractère
non linéaire de l’oscillation de la bulle, la fragmentation et coalescence de bulles
(Young, 2004), ce qui rend ce phénomène difficile à décrire. Cependant l’analyse des
résultats expérimentaux et théoriques montre qu’on peut obtenir une information
quantitative raisonnablement correcte sur la dynamique radiale d’une bulle à partir
de considérations thermo-hydrodynamiques classiques, que nous détaillons dans cette
section.

3.2.1 Tension superficielle

La tension superficielle est une propriété liée aux forces d’attraction entre des
molécules identiques. Comme telle, elle se manifeste à la surface d’un milieu dense
(liquide ou solide) ou à l’interface entre deux milieux denses. Les forces entre molécules
dans la masse d’un milieu dense sont toujours égales dans toutes les directions, et
par conséquent, aucune force nette n’est exercée sur les molécules. Cependant, à

29
une interface, il existe un déséquilibre de ces forces. Si nous supposons une interface
liquide/gaz, les molécules sont attirées plus fortement par le côté liquide que par le
côté gaz ; la résultante des forces s’exerçant sur les molécules de la surface est donc
dirigée vers l’intérieur du liquide. C’est donc un effet au sein du liquide qui amène
la surface à se déformer comme une membrane élastique. Comme les molécules de
liquide au voisinage de l’interface sont attirées vers le cœur du liquide, la pression
exercée par le liquide est plus faible que si cette attraction n’existait pas. La pression
pb dans la bulle est donc supérieure à celle du liquide p0 (Kondepudi et Prigogine,
2002 ; Potter et Wiggert, 2002).
La tension superficielle σ s’exprime en unité de force par unité de longueur N/m. La
loi de Laplace permet de calculer la différence ∆p = pb − p0 en fonction du rayon de
la bulle R et de la tension superficielle σ.
On peut retrouver ce saut de pression par un raisonnement énergétique. Pour
augmenter l’interface de la bulle, il faut fournir de l’énergie car il faut amener de
nouvelles molécules depuis le cœur du liquide vers l’interface, où elles sont moins
stables. La variation d’énergie de surface lors d’une variation de surface dS est donc
σ dS.
Si on augmente le rayon R de la bulle de dR, son volume augmente de S dr = 4πR2 dR,
où S est la surface de la bulle. Le travail des forces de pression exercées par le liquide
dW0 et par le gaz dWb au cours de cette opération d’expansion s’écrivent :

dW0 = −p0 4πR2 dR,

dWb = pb 4πR2 dR. (3.2.1)

Le travail des forces de pression dW = (pb − p0 )4πR2 dR doit égaler la variation

d’énergie de surface σd(4πR2 ) = σ8πRdR, soit :

(pb − p0 )4πR2 dR = σ8πRdR. (3.2.2)

Il s’ensuit que la surpression ∆P dans la bulle est une fonction inverse du rayon de
la bulle.
2σ
∆P = pb − p0 = . (3.2.3)
R

Cette surpression n’a pas beaucoup d’importance pour de grandes bulles, mais
elle augmente quand R s’approche de la valeur de 2σ/p0 (Ronald A. Roy, 1999).
Par exemple, pour une bulle d’air dans de l’eau à la pression atmosphérique (σ =
0.072 N/m, p0 = 0.1 MPa ), 2σ/p0 vaut 1.44 µm, et ainsi les effets de la tension
superficielle seront importants pour des rayons inférieurs ou égaux à cette valeur.
C’est précisément l’ordre de grandeur des bulles impliquées dans la cavitation, de
sorte que l’on peut soupçonner que la tension superficielle va jouer un rôle important
sur la cavitation acoustique.

30
 Cavitation acoustique

3.2.2 Rayon ambiant

Le rayon ambiant est l’expression indirecte de la quantité de gaz contenue dans une
bulle. On suppose que la bulle contient un gaz non condensable et est à l’équilibre
avec son environnement (mécanique et thermodynamique). Le figure 3.1 montre un
schéma de la situation.

Fig. 3.1 – Bulle à l’équilibre avec son environnement, à la pression p0 et à la tempé-

rature T0 . pb est la pression dans la bulle de rayon R0 .

La loi des gaz parfaits s’écrit :

pb V0 = n0 Rg T0 , (3.2.4)

où T0 est la température du liquide à l’infini, Rg la constante universelle des gaz, n0

la quantité de matière contenue dans la bulle et V0 le volume de la bulle, supposée
sphérique.
Injectons l’équation (3.2.3) dans le équation (3.2.4). On obtient :

� �
2σ 4 3
p0 + πR = n0 Rg T0 . (3.2.5)
R0 3 0

Cette équation du troisième degré donne le rayon ambiant de la bulle R0 pour une
pression et une température du liquide données.

3.2.3 Seuil de Blake

Le seuil de Blake est la clé de la cavitation acoustique dite « transitoire » ou « forte »

ou « instable » ou plus exactement « inertielle », qui conduit à une implosion de la
bulle et engendre des phénomènes chimiques et mécaniques violents.

31
Une onde acoustique engendrant une variation périodique de la pression locale, on
peut commencer par se demander ce que devient l’équilibre mécanique décrit par
l’équation (3.2.5) lors d’une dépression, la pression dans le liquide diminuant de p0 à
p0 − pa suffisamment lentement pour que l’expansion de la bulle soit isotherme, et
en négligeant les échanges de gaz entre la bulle et le liquide. En notant R le rayon
d’équilibre de la bulle, la pression dans la bulle vaut p0 − pa + 2σ/R, et en injectant
ces valeurs dans l’équation des gaz parfaits (3.2.4), l’équation d’équilibre devient
alors (Harkin, Nadim et Kaper, 1998 ; Sacha Hilgenfeldt et al., 1998 ; Ida,
2009 ; Louisnard et Gonzales-Garcia, 2007 ; Young, 2004) :

� �� �3
2σ R0 2σ
p0 + − = p0 − pa , (3.2.6)
R0 R R
� �� �
pp

où pp est la pression dans le liquide au niveau de la paroi de la bulle.

L’équation (3.2.6) reliant la pression du liquide et le rayon de la bulle est illustrée
à la figure 3.2. Nous pouvons voir que si la pression externe diminue à une valeur
inférieure à p0 − pcrit
a l’équilibre mécanique est impossible. La pression pp est alors
forcement supérieure à p0 − pa , le liquide subit une accélération centrifuge et la bulle
commence une expansion explosive.

Fig. 3.2 – Courbe de l’évolution du rayon d’équilibre R comme une fonction de la

pression du liquide p0 − pa (Louisnard et Gonzales-Garcia, 2007).

Le valeur critique pcrit

a , qui dépend de R0 , est appelée la « pression de Blake » et
peut être calculée en cherchant le minimum du membre de gauche de l’équation 3.2.6,
conduisant à (Louisnard et Gomez, 2003 ; Louisnard et Gonzales-Garcia,
2007) :
� �1/2
4 α3
pcrit
a = p0 1+ , (3.2.7)
27 1 + α

avec α = 2σ/p0 R0 , la tension superficielle adimensionnelle.

32
 Cavitation acoustique

Si on considère maintenant que la détente provient d’une onde acoustique imposant

un champ de pression p0 − pa sin(ωt), on comprend alors que si l’amplitude crête de
cette onde pa dépasse le seuil de Blake, la bulle subira une expansion explosive dans
la phase de tension. La bulle grossit dans ce cas de plusieurs fois son rayon initial,
et sa pression interne devient très faible. Si le mouvement centrifuge du liquide est
arrêté par la recompression (lorsque p0 − pa sin(ωt) ré-augmente, rien n’empêche le
liquide de converger à nouveau vers la bulle, de façon très violente. C’est la phase
d’implosion, appelée également collapse. Ces deux phases d’explosion, implosion
sont essentiellement contrôlées par l’inertie du liquide (Sacha Hilgenfeldt et al.,
1998 ; Louisnard, 2008 ; Thomas J Matula, 1999) et l’on parle alors de cavitation
inertielle lorsque l’amplitude du champ acoustique est supérieure au seuil de Blake.
Sur la figure 3.3, on peut voir le seuil de Blake dans le plan pa vs R : en dessous de la
courbe, on aura de la cavitation stable ou quasi-statique, impliquant des oscillations
de faible amplitude, au dessus, on aura de la cavitation inertielle où la bulle oscille
violemment par l’action du champ de pression. Ainsi, même en présence d’un forte
dépression, l’expansion d’une bulle de gaz très petite reste limitée à cause de la
tension superficielle, qui est inversement proportionnelle au rayon de la bulle. On
peut donc obtenir des oscillations quasi-linéaires pour une telle bulle malgré une
pression acoustique de l’ordre de 1 atm. Au-delà du seuil, la tension superficielle ne
peut plus contrôler l’expansion, et la bulle subit alors une phase explosive (qui sera
suivie par une implosion lors de la phase de recompression de l’onde acoustique).

Fig. 3.3 – Seuil de Blake pour une bulle d’air dans l’eau dans des conditions ambiantes
(p0 = 101325 Pa, σ = 0, 0725 N m−1 d’après Louisnard et Gonzales-Garcia (2007).

La figure 3.4 illustre cette transition brutale entre deux régimes à la traversée du
seuil de Blake. La même bulle (R0 = 1 µm) est forcée par trois champs acoustiques
d’amplitudes quasiment identiques. La courbe en traits pleins est une bulle iner-
tielle, la courbe en traits-points est une bulle stable. On voit ainsi que des champs
acoustiques très similaires mais de chaque côté du seuil de Blake engendrent des
dynamiques radicalement différentes.

33
 8

6
R (µm)
4

0
0.2 0.4 0.6 0.8
200
pexc (kPa)

100
0
ï100
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1
t/T

Fig. 3.4 – Graphe du haut : dynamiques d’une bulle de 1 µm à f = 20 kHz, forcée

par des champs acoustiques d’amplitude pa = 142 kPa (ligne traits-points), 143.5 kPa
(ligne pointillée), et 144 kPa (ligne pleine). La transition entre oscillations stables et
inertielles est clairement illustrée. Le graphe du bas représente l’évolution temporelle
des trois champs acoustiques moteurs, qui sont quasiment identiques.

3.2.4 Modélisation de la dynamique radiale de bulle

Une bulle immergée dans un liquide est un problème de frontières libres dans lequel
le comportement mécanique et thermique du fluide (liquide et de gaz) est décrit par
des équations de conservation couplées par des conditions appropriées à l’interface
gaz-liquide (Prosperetti et Hao, 1999).
Considérons une bulle de rayon R plongée dans un liquide soumis à des variations
de pression. On note Ṙ la vitesse radiale de la paroi, et ṙ la vitesse radiale dans le
liquide à une distance r du centre de la bulle. Si on suppose le liquide incompressible,
on a :
R2 Ṙ
ṙ = . (3.2.8)
r2
Le potentiel de vitesse est :
� ∞
R2 Ṙ
φ=− ṙdr = − , (3.2.9)
r r
et l’équation du mouvement du liquide est donnée par l’équation de Bernoulli :
p − p∞ ∂φ 1 2 2RṘ + R2 R̈ 1 R4 Ṙ2
= − u = − , (3.2.10)
ρ ∂t 2 r 2 r4

34
 Cavitation acoustique

où p est la pression dans le liquide de densité ρ à une distance r, et p∞ est la pression

à l’infini, éventuellement variable au cours du temps. Le mouvement de la paroi de
la bulle s’obtient en écrivant cette équation en r = R :
pp − p∞ 3
= RR̈ + Ṙ2 , (3.2.11)
ρ 2
où pp est la pression dans le liquide au niveau de la paroi de la bulle.
Le problème a été initialement abordé par Rayleigh (1917) qui a considéré une
bulle vide (appelée « cavité ») implosant dans un liquide incompressible sous une
pression constante, (auquel cas pp = 0 et p∞ = cte ), le but de l’étude étant la
détermination du champ de pression engendré au voisinage d’une bulle de vapeur
lorsqu’elle implose, dans le cadre de l’érosion des hélices de bateau. Si la bulle contient
du gaz incondensable, ce dernier agira comme un coussin emmagasinant l’énergie
du liquide au fur et à mesure de l’implosion et finira par arrêter complètement le
mouvement vers l’intérieur. Pour prendre en compte ce phénomène, Noltingk et
Neppiras (1950) et Neppiras et Noltingk (1951) ont supposé un comportement
de gaz parfait adiabatique dans la bulle et pris en compte la tension superficielle.
Dans ces conditions l’équation (3.2.11) devient :
�� �� �3k �
3 1 2σ R0 2σ 4µṘ
RR̈ + Ṙ2 = p0 + − − − p∞ (t) , (3.2.12)
2 ρ R0 R R R
où k est le rapport Cp /Cv des capacités caloriques à pression et à volume constant
du gaz. Le terme en µṘ/R, ajouté par Poritsky (1952), représente les effets de
la dissipation visqueuse dans le liquide et µ est la viscosité du liquide. La grandeur
p∞ (t) = p0 − pa sin(ωt) est la pression infiniment loin de la bulle imposée par le
champ acoustique.
L’équation (3.2.12) est communément appelée équation de Rayleigh-Plesset.

Prise en compte de la compressibilité du liquide

L’hypothèse de d’incompressibilité du liquide utilisée dans les modèles précédents est

incompatible avec la notion d’onde acoustique puisqu’elle impliquerait une vitesse
du son infinie. De nombreux auteurs ont corrigé l’équation de Rayleigh-Plesset pour
prendre en compte une vitesse du son finie (Gilmore, 1952 ; Hickling et M. S.
Plesset, 1964 ; Keller et Miksis, 1980). Le problème n’admet pas de solution
analytique et toutes ces équations sont des approximations, généralement à l’ordre
1 en fonction du nombre de Mach Ṙ/cl , où cl est la vitesse du son dans le liquide
(Prosperetti et Lezzi, 1986). Nous mentionnons pour information l’équation de
Keller, couramment utilisée dans les études théoriques sur la sonoluminescence, et
utilisée en interne dans les simulations réalisées dans notre laboratoire :
� � � �
Ṙ 3 Ṙ
RR̈ 1 − + Ṙ2 1 − =
cl 2 3cl
�� � � (3.2.13)
1 Ṙ R d 2σ Ṙ
1+ + (pg − p∞ (t)) − − 4µ ,
ρl cl cl dt R R

35
où pg est la pression dans la bulle.
Physiquement les termes correctifs par rapport à l’équation de Rayleigh-Plesset sont
importants dans la phase finale du collapse, et rendent compte de la vitesse finie de
l’onde de pression divergente propagée dans le liquide à la fin du collapse. La prise
en compte de ces termes prédit par ailleurs des valeurs de vitesse finale plus réalistes,
bien que très sensibles à l’équation choisie (Prosperetti et Lezzi, 1986).

Équation d’état du gaz

En raison de la forte densité du gaz dans la bulle à la fin de l’implosion, l’hypothèse

de gaz parfait est trop restrictive et prédit un rayon beaucoup trop petit en fin
d’implosion, et par conséquent une pression interne maximale beaucoup trop grande.
En réalité, le volume moléculaire dans la bulle approche le volume d’exclusion b de
van der Waals si bien que de nombreux auteurs utilisent une équation de van der
Waals pour le (ou les) gaz dans la bulle, sans le terme attractif, et souvent dans
l’hypothèse soit isotherme, soit adiabatique (Barber et al., 1997) :

� �k
R03 − h3
pg = pg0 , (3.2.14)
R3 − h3

où k = 1 ou k = Cp /Cv selon l’hypothèse isotherme ou adiabatique. h représente

le rayon de sphère dure de la bulle, et est lié au volume molaire d’exclusion b par
4
3
πh3 = nb, où n est le nombre de moles de gaz dans la bulle. Typiquement R0 /h
vaut = 8.54 pour une bulle d’air.

Comportement thermique du gaz

Le comportement dynamique de la bulle, à savoir le rayon R(t), est finalement assez

peu dépendant des hypothèses faites sur le comportement thermique du gaz, par
exemple isotherme ou adiabatique. En revanche les études sur la sono-luminescence
sont directement concernées par la température interne atteinte en fin de collapse.
L’évaluation rigoureuse de cette température est délicate et requiert la résolution de
l’équation de conservation de l’énergie dans le gaz. Cette dernière est une équation
aux dérivées partielles dont la résolution est possible mais fastidieuse (Kamath et
Prosperetti, 1989 ; Kamath, Prosperetti et Egolfopoulos, 1993 ; Louis-
nard, 1998 ; Sochard, Wilhelm et Delmas, 1998) et l’on perd alors l’avantage
d’une modélisation par de simples équations différentielles. Par ailleurs, une modéli-
sation purement isotherme ou purement adiabatique est irréaliste pour la cavitation
inertielle, puisque l’on rencontre ces deux comportements extrêmes lors d’un cycle
complet de la bulle.
Une alternative simple et efficace, proposée indépendamment par Toegel et al.
(2000) et B. Storey et A. Szeri (2000), consiste à supposer que les gradients de
température dans la bulle sont confinés dans une couche de diffusion au voisinage de

36
 Cavitation acoustique
√
la paroi, dont l’épaisseur varie comme χg tbulle , où χg est la diffusivité thermique
du gaz et tbulle = R/|Ṙ| le temps caractéristique instantané de l’oscillation (Fig. 3.5).
Sous cette approximation, le champ de température est simplement représenté par la
valeur de la température au centre de la bulle et le bilan d’énergie s’écrit simplement
sous la forme d’une équation différentielle. La résolution de cette équation fournit la
température Tg (t) au centre, ce qui permet d’évaluer la pression pg dans l’équation
(3.2.13) par une équation de van der Waals :

nRTg
pg = , (3.2.15)
4/3π(R3 − h3 )

Fig. 3.5 – Modélisation du champ de températures dans la bulle par une couche de
diffusion.

Les simulations de dynamique de bulle à 20 kHz avec ce modèle montrent que

l’expansion explosive de la bulle est quasiment isotherme, tandis que la fin du
collapse est essentiellement adiabatique. Les températures obtenues avec ce modèle
simplifié sont en accord raisonnable avec les simulations Navier-Stokes complètes
dans le gaz B. Storey et A. Szeri (2000).

Évaporation / condensation de l’eau à l’interface

Lors de la phase de détente, de l’eau s’évapore dans la bulle, et cette vapeur se

condense dans la phase de compression. La bulle est donc remplie non seulement de
gaz incondensable (typiquement de l’air), mais aussi de vapeur d’eau.
Le rôle de la vapeur d’eau sur la température finale en fin d’implosion est crucial, car sa
présence dans la bulle diminue le rapport Cp /Cv du mélange et refroidit l’implosion
(B. Storey et A. Szeri, 2000 ; Toegel et al., 2000). Il a été ainsi clairement
démontré que la présence d’eau dans la bulle constituait l’une des principales limites
dans la quête d’une sonoluminescence plus intense. Par ailleurs (B. Storey et A.

37
Szeri, 2000) ont montré que l’eau évaporée lors de l’expansion ne se recondensait pas
entièrement lors de l’implosion, parce que les molécules d’eau dans la bulle doivent
diffuser à travers le gaz incondensable pour se recondenser à la paroi, et que cette
diffusion est limitée par la dynamique très rapide du collapse.
La prise en compte dans les modèles présente la même difficulté que celle des effets
thermiques, car le champ de concentration de vapeur dans la bulle obéit à une
équation aux dérivées partielles. Cette difficulté est contournée de la même manière
que pour les effets thermiques, en supposant que les gradients de concentration en
eau sont présents
√ uniquement dans une couche de diffusion au voisinage de la paroi
d’épaisseur Dtbulle , où D est le coefficient de diffusion de la vapeur à travers le gaz
incondensable. L’équation de conservation de la vapeur d’eau prend alors la forme
d’une équation différentielle ordinaire fournissant à tout instant le nombre de moles
de vapeur d’eau dans la bulle (Louisnard, 2004 ; B. D. Storey et A. J. Szeri,
2001 ; Toegel et al., 2000).

3.2.5 Dynamique d’une bulle

L’analyse précédente montre que, outre les propriétés physiques du gaz et du liquide,
l’espace des paramètres pour décrire une bulle de cavitation est :

le rayon ambiant R0 ,

la pression acoustique pa ,

la fréquence ω/2π.

Cet espace des paramètres a été largement exploré dans la littérature (Lauterborn,
1976 ; Lauterborn et Mettin, 1999 ; Lauterborn et Parlitz, 1988 ; Parlitz,
V. English et al., 1990) et la dynamique de la bulle présente une vaste diversité
de comportements (bifurcations, chaos). Nous verrons plus loin que cet espace des
paramètres est en revanche limité dans le cadre d’une bulle unique en lévitation
et nous présentons rapidement quelques aspects caractéristiques de la cavitation
inertielle. La figure 3.6, montre l’onde sinusoïdale de pression à laquelle est soumise
la bulle, ainsi que l’évolution de son rayon dans le cas inertiel, c’est-à-dire pour une
pression acoustique supérieure au seuil de Blake. On voit clairement que la bulle
n’oscille pas linéairement. On peut décomposer cette dynamique en 5 parties :

I/ Partant de son rayon d’équilibre, de l’ordre de quelque microns, la bulle va

croître sous l’effet de la diminution de la pression acoustique. Cette phase
correspond à peu de choses près à l’expansion quasi-statique envisagée dans la
section 3.2.3 pour introduire le seuil de Blake. L’inertie du liquide est négligeable
lors de cette phase.

II/ La pression acoustique traverse le seuil de Blake (p0 − pa sin(ωt) < p0 − pcrit
a ).
Le liquide accélère de façon centrifuge et la bulle commence alors son expansion

38
 Cavitation acoustique

Fig. 3.6 – Dynamique d’une bulle unique. En ordonnée à gauche, le rayon de la bulle
en micromètres, en ordonnée à droite l’amplitude de l’onde de pression acoustique
imposée dans le liquide de la cellule (sinusoidale), et en abscisse le temps.

explosive, qui va être saturée par la remontée de la pression acoustique. A la

fin de la phase II, la vitesse radiale de la bulle est nulle. Les phases I et II
constituent une grande partie du cycle d’oscillation de la bulle.
III/ C’est la phase du collapse. Au départ, la pression régnant dans la bulle est très
faible, et la pression acoustique croît à nouveau. La bulle va donc s’effondrer
sur elle même très rapidement, et atteindre ainsi un rayon de l’ordre du demi-
micron, de telle sorte que son volume decroît d’un facteur d’un million ! Le gaz
peut alors être ionisé et porté à des températures estimées à plus de 5000 K
(Young, 2004), conduisant à l’émission d’un flash de lumière durant quelques
centaines de pico-secondes (M. Brenner, 2002). Ces conditions thermiques
sont également à l’origine de la sonochimie. L’effondrement s’arrête, stoppé par
les forces répulsives de van der Waals régnant entre les atomes ou molécules
présents dans la bulle.
A la fin de cette phase, une onde de choc est émise dans le liquide, se déplaçant à
une vitesse de l’ordre de 4000 ms−1 (Pecha et Gompf, 2000), et l’accélération
de l’interface de la bulle atteint 1012 g (Barber et al., 1997). Le premier
effet est présumé responsable de la nucléation de la glace par le mécanisme
de Hickling, 1994 (Saclier, Peczalski et Andrieu, 2010, cf. Sec. 2.3.2),
tandis que le second est responsable de l’effet de ségrégation (Louisnard,
Gomez et Grossier, 2007, cf. Sec. 2.3.1), invoqué pour la sono-cristallisation
en solution Grossier, Louisnard et Vargas, 2007 ; H. Harzali, Baillon
et al., 2011.
IV/ Lorsque la bulle est à son rayon minimum, elle a emmagasiné une partie de

39
 l’énergie cinétique du liquide sous forme d’énergie potentielle de compression,
et a dissipé le reste par viscosité dans le liquide, transferts thermiques dans le
gaz, et rayonnement dans le liquide. Elle restitue l’énergie de compression au
liquide en rebondissant et en implosant plusieurs fois, à peu près à sa fréquence
de résonance. Elle rejoint ensuite asymptotiquement son rayon ambiant, duquel
elle s’éloigne peu pendant la phase V.
V/ La bulle oscille de moins en moins, retrouvant son rayon ambiant, puis le cycle
se répète.

3.3 La bulle unique en lévitation

3.3.1 Observations expérimentales d’une bulle en lévitation.

Les expériences de lévitation ont pour origine l’étude de la sonoluminescence, bien

connue dans des champs multi-bulles jusqu’en 1992, lorsque Felipe Gaitan, dans le
cadre de sa thèse sous la direction de Larry Crum, monte une expérimentation pour
l’étudier systématiquement (F. Gaitan et al., 1992). Ce type d’expérimentation
constitué par un résonateur sphérique était déjà connu dans des études précédentes
de Crum, car il a l’avantage de concentrer les bulles de cavitation en son centre
(L. A. Crum, 1983 ; L. A. Crum et A. I. Eller, 1970).
Au fil de divers essais, Gaitan a constaté qu’en dégazant l’eau à environ 20% de
la saturation en air à la pression atmosphérique, et pour des pressions acoustiques
d’amplitude supérieure à 1 bar (impliquant que le liquide subit une tension pendant
une partie du cycle), les bulles se réduisaient à une bulle unique de l’ordre de la dizaine
de microns, stabilisée au centre de la cellule, présentant des oscillations parfaitement
périodiques ET inertielles, et émettant de la lumière à chaque implosion.
Ce résultat contrastait avec les études précédentes, dans lesquelles les bulles avaient
une durée de vie limitée, et se déplaçaient de façon chaotique dans le liquide, ce qui
interdisait l’observation d’une bulle en particulier. Comme nous le verrons, ci-après,
le dégazage de l’eau est un point clé pour obtenir une bulle stable. Ces observations
remettaient également en question la distinction bulle stable / bulle “transitoire”,
basée sur le credo que l’implosion fragmentait nécessairement la bulle. Pour cette
raison le terme “inertiel” est désormais employé (Thomas J Matula, 1999).
L’espace des phases observé par Gaitan pour un dégazage suffisant de l’eau est
présenté Fig. 3.7 :

1. pour des pressions acoustiques inférieures à environ 110 kPa, la bulle oscille de
façon stable, mais se dissout progressivement en quelques secondes,
2. pour 110 kPa < pa < 120 kPa, la bulle a un mouvement erratique autour du
centre du résonateur, se fragmente parfois, mais reste toujours visible. C’est le
régime dansant. Le mouvement erratique de la bulle est de plus en plus violent
lorsque la pression acoustique augmente ;

40
 Cavitation acoustique

Fig. 3.7 – Espace des paramètres d’une bulle unique de cavitation acoustique.

3. à partir de pa � 120 kPa, la bulle se stabilise brusquement au centre du

résonateur et oscille radialement de façon périodique, sans se dissoudre ni
croître. Une légère augmentation consécutive de la pression a pour effet de
diminuer le rayon de la bulle, qui semble même disparaître autour de 130 kPa.
La bulle n’émet alors pas de lumière ;

4. pour 130 kPa < pa < 145 kPa, la bulle est toujours stable au centre du
résonateur, et sa taille augmente notablement lorsque l’on augmente la pression
acoustique. Elle émet des pulses de lumière de façon parfaitement périodique,
appelée « sonoluminescence de bulle unique (SBSL) ». L’intensité lumineuse
augmente avec la pression acoustique ;

5. autour de pa � 140 kPa, la bulle disparaît subitement.

Les observations secondaires ont également été reportées :

si la pression acoustique est d’abord augmentée jusque dans le régime de SBSL

puis à nouveau diminuée en dessous du seuil de stabilité, la bulle reste stable
pour des pressions acoustiques où elle avait auparavant un comportement
dansant. Il y a un effet d’hystéresis.

41
 Si la teneur en air dissous est élevée, on observe un régime où il y a émission
de lumière mais la phase et l’intensité du pulse de lumière varie sur une échelle
de l’ordre de quelques secondes, suivant des courbes en dent de scie. C’est le
régime de SBSL instable.

Notons que les valeurs des seuils indiqués dans la description ci-dessus sont indicatifs
et dépendent de la concentration en air dissous.
La figure 3.8 montre les dynamiques de bulles mesurées par diffusion de Mie (Barber
et al., 1997) pour différentes pressions acoustiques dans la zone de stabilité. Ces
courbes correspondent à des expériences réalisées avec de l’air dissous. On observe
clairement les phases 3 (pas de SL, courbes sur fond blanc) et 4 (SL, courbes sur
fond gris) de la description précédente.

Fig. 3.8 – D’après Barber et al. (1997). Dynamique de la bulle en lévitation dans
le régime stable en fonction de la pression acoustique. Les courbes grisées sont les
dynamiques de bulles émettant de la SL. La courbe latérale en traits épais indique
l’intensité de cette dernière en unités arbitraires.

L’objectif des sections suivantes est d’expliquer ces résultats sur la base de la
littérature des années 90, abondante sur le sujet, et de la théorie rappelée dans la
section précédente. La compréhension des phénomènes impliqués est importante
d’une part pour la conception de la cellule de lévitation, et d’autre part pour sa
validation. Pour une couverture assez exhaustive du sujet, nous renvoyons le lecteur
à la revue de M. Brenner (2002).

42
 Cavitation acoustique

3.3.2 Conditions de stabilité d’une bulle unique

Ayant examiné le comportement dynamique des oscillations radiales d’une bulle,

nous passons maintenant en revue les conditions de stabilité d’une bulle dans une
cellule de lévitation.
Le mot « stabilité » sous-entend ici que la bulle doit, dans des conditions fixées
dans le temps, présenter la même dynamique radiale pendant des milliards de cycles,
son centre de masse restant toujours à la même position. Toutes les expériences de
SBSL respectent ces conditions, et imposent bien sûr de plus que la bulle émette des
photons. Cette dernière condition est optionnelle dans notre cas.
La notion de stabilité se décline donc sous les conditions suivantes :

1. la bulle doit être stable en translation, ce qui implique que la somme des forces
s’exerçant sur elle doit être nulle ;

2. la bulle doit maintenir son rayon ambiant constant au cours du temps. Ce

dernier étant l’image de la quantité de gaz à l’intérieur, cela sous-entend
qu’en moyenne sur une période, la bulle n’échange pas de gaz avec le liquide
environnant ;

3. le contenu de la bulle doit être stable chimiquement, et s’il ne l’est pas, les
réactions chimiques et la diffusion doivent se compenser pour assurer un rayon
ambiant constant. Ce point est assez subtil et d’une grande importance dans
l’histoire de la SBSL et des présents travaux ;

4. la bulle doit rester sphérique.

Les deux premières conditions sont clairement contre-intuitives, puisqu’une bulle au

repos montre une tendance naturelle à monter dans le liquide et à se dissoudre. Nous
allons voir qu’il en est autrement pour une bulle oscillant radialement.

Stabilité translationnelle. Force de Bjerknes primaire.

Un objet plongé dans un liquide, subit une force de la forme F = −V ∇P . Cette

force est connue comme la force d’Archimède si le gradient de pression est induit par
la gravité.
En présence d’une onde acoustique, l’accélération du fluide engendre un gradient de
pression additionnel, oscillant à la fréquence de l’onde acoustique (Magnaudet et
Eames, 2000). Donc la force nette sur la bulle est la moyenne sur un cycle de F et
appelée « force de Bjerknes primaire », FB : (Bjerknes, 1906).

FB = −�V (t)∇P (t)�, (3.3.1)

où �...� dénote la moyenne temporelle sur une période acoustique.

43
Physiquement, la force de Bjerknes résulte d’une différence de pression (gradient) sur
les parois de la bulle. La figure 3.9 illustre ceci dans le cas d’une pression acoustique
faible et une bulle plus petite que la taille de résonance. Pendant la partie négative du
champ acoustique, la bulle grossit. Il y a une force de pression sur la bulle due à une
légère différence de pression exercée de chaque côté de sa surface, qui la dirige vers le
ventre de pression. Pendant la phase de compression du champ acoustique, la bulle
est petite, et la force est dirigée vers le noeud de pression. Cependant, puisque le
volume correspondant est plus petit, cette force est aussi petite, et donc, sur un cycle
acoustique la force moyenne (Bjerknes) amène la bulle vers le ventre de pression.

Fig. 3.9 – Graphes illustrant le changement de signe de la force de Bjerknes selon la

taille de la bulle. Les flèches indiquent la direction de la force. Les bulles plus petites
que la taille de résonance sont attirées vers les ventres de pression, contrairement
aux bulles plus grandes que la taille de résonance qui sont attirées vers les noeuds de
pression. Les lignes solides sont la pression acoustique et les lignes pointillées sont le
gradient de pression (T. Matula et al., 1997).

Dans la littérature, on trouve différentes évaluations de la force de Bjerknes, avec

différents degrés de complexité (Louisnard, 2008 ; T. Matula et al., 1997 ; Mettin,
2007). Un traitement simple est présenté par Akhatov et al. (1996). Supposons une
bulle sphérique dans un champ acoustique stationnaire, l’équation (3.3.1) s’écrit :
4
FB = − π�R3 (t)∇P (t)�. (3.3.2)
3

Dans une onde stationnaire à géométrie sphérique, présentant un ventre en r = 0, le

champ de pression prend la forme :
sin(kr)
p(r, t) = p0 + pa (t), (3.3.3)
kr
où p0 est la pression statique, pa (t) = −pa sin ωt est la pression acoustique au centre,
r est la coordonnée radiale, ω et k = Cωl sont la fréquence et le nombre d’onde de

44
 Cavitation acoustique

le champ acoustique, Cl étant la vitesse du son dans le liquide. Si on considère

le comportement de la bulle au voisinage du ventre, la distribution de pression
(équation (3.3.3)) peut être estimée par :
� �
(kr)2
p(r, t) = p0 + 1 − pa (t), (3.3.4)
6
et le gradient de pression vaut alors :
1
∇P = − k 2 pa (t)r, (3.3.5)
3
si bien que l’équation 3.3.2 prend la forme :
4
FB = fB r fB = π�R3 (t)∇P (t)�. (3.3.6)
9

Près du voisinage du ventre de pression, la force de Bjerknes primaire agit donc

comme un ressort linéaire, avec une « constante de raideur » fB qui peut changer de
signe. Si �R3 (t)∇P (t)� est négative le coefficient fB est < 0, et la force de Bjerknes
est dirigée vers le ventre de l’onde stationnaire, et la bulle est piégée. Si �R3 (t)∇P (t)�
est positif, fB > 0, la bulle est repoussée, et le ventre est un point d’équilibre pour
la bulle.
Pour pa � p0 le rayon de la bulle R(t) oscille comme un oscillateur harmonique.
La courbe Rmax /R0 en fonction du rayon d’équilibre R0 présente, un maximum au
rayon de résonance :

�
1 3κp0
Rres = , (3.3.7)
ω ρ

pour une fréquence ω, une densité ρ et un exposant polytropique donnés. Les bulles
plus petites que la taille de résonance linéaire oscillent en opposition de phase avec le
champ acoustique (lorsque la pression acoustique croît, la bulle se contracte), tandis
que les bulles plus grandes que la taille de résonance oscillent en phase. Donc les
bulles de rayon d’équilibre R0 < Rres expérimentent une force de Bjerknes négative
(fB < 0) et se déplacent vers le ventre de pression, les bulles de rayon R0 > Rres
expérimentent une force positive (fB > 0) et se déplacent vers le noeud de pression
comme indiqué figure 3.10 (Young, 2004).
Ce comportement pour des bulles oscillant linéairement est en accord avec l’expérience
(L. A. Crum et A. I. Eller, 1970). En revanche, son extrapolation à des bulles
inertielles n’est pas immédiate et la force de Bjerknes doit dans ce cas être évaluée à
partir d’une dynamique de bulle calculée numériquement.
Akhatov et al. (1996) ont montré que pour une bulle de l’ordre de 5 µm à 20
kHz, typique des expériences de lévitation, et donc bien plus petite que la taille de
résonance, la force de Bjerknes primaire au ventre de pression était effectivement
attractive. En revanche, elle change de signe pour une pression acoustique de l’ordre

45
 Fig. 3.10 – Force de Bjerknes primaire agissant sur des bulles dans un champ d’ondes
stationnaires (Young, 2004).

de 1.7 bar, de telle sorte qu’il serait impossible de stabiliser une bulle au centre d’une
cellule de lévitation pour des pressions acoustiques supérieures. Louisnard (2008) a
affiné ce résultat par une solution semi-analytique, et montré que le seuil d’inversion
pour la pression acoustique peut être écrit sous la forme universelle :
pinv
a 2σ
= 0.269 + 1.62, (3.3.8)
p0 R0 p0

où σ est la tension superficielle et p0 la pression statique, ce qui donne pinv

a = 1.70 bar
pour une bulle de 5 µm dans l’eau, conformément aux résultats numériques.

Stabilité diffusionnelle

Une bulle au repos dans un liquide de pression p0 , saturé en air à cette pression, a
une tendance naturelle à la dissolution à cause de la tension superficielle (Epstein
et M. Plesset, 1950). En effet, la loi de Henry impose que la concentration en gaz
p0 + 2σ/R0
dissous à la paroi de la bulle vaut , où k est la constante de Henry, alors
k
p0
qu’elle vaut infiniment loin de la bulle. Il y a donc un gradient de concentration
k
centripète, qui entraîne une diffusion de gaz centrifuge. La bulle doit donc perdre son
gaz pour maintenir ce flux de gaz dissous dans le liquide. Epstein et M. Plesset
(1950) montrent que la variation de gaz dans une bulle de rayon R0 s’écrit :
p0 + 2σ/R0
dn − C∞
= −4πR02 D k , (3.3.9)
dt R0

46
 Cavitation acoustique

pour une concentration à l’infini C∞ quelconque. Si C∞ < p0 /k le liquide est sous-

saturé (ou « dégazée »), si C∞ > p0 /k le liquide est sursaturé (c’est le cas des boissons
gazeuses). À la saturation, C∞ = p0 /k, donc dn/dt est clairement < 0 et la bulle se
dissout.
À mesure que la bulle se dissout, la différence de pression entre la bulle et le liquide
augmente (on peut voir dans l’équation (3.2.3) que la différence de pression est
inversement proportionnelle à la taille de la bulle). Dans ces conditions, comment
une bulle de gaz peut-elle rester stable pendant de nombreuses heures dans un
liquide ? Nécessairement, la tendance naturelle à la dissolution doit être compensée
par un effet engendrant un flux net de gaz du liquide vers la bulle. Cela est possible
pour une bulle oscillant radialement, qui au-delà d’un certain seuil, peut gagner une
faible quantité de gaz dissous à chaque période d’oscillation. C’est le phénomène
de diffusion rectifiée (L. A. Crum, 1980 ; A. Eller et Flynn, 1965 ; Fyrillas et
A. Szeri, 1994 ; Leighton, 1995). Il existe deux mécanismes impliqués dans ce
processus.
Le premier mécanisme est l’effet de surface (voir figure 3.11). Pendant la phase
d’expansion de la bulle, la pression du gaz à l’intérieur diminue, donc il y a un
transfert de gaz du liquide vers la bulle. En revanche, durant la phase de contraction
de la bulle, la pression du gaz à l’intérieur de la bulle augmente et le gaz diffuse de
la bulle vers le liquide. Le phénomène n’est pas à moyenne nulle car dans la phase
d’expansion, où le gaz diffuse vers la bulle, la surface d’échange est plus grande et le
flux l’est donc également. La bulle tend donc à gagner un peu de gaz à chaque cycle.

Fig. 3.11 – Cycle du mécanisme de surface. On peut voir que le flux de masse n’est
pas équilibré. R est le rayon instantané et pg,e la pression d’équilibre à l’intérieur de la
bulle (Leighton, 1995).

47
Le second mécanisme est l’effet de couche (« shell effect »). Il se produit parce que le
flux diffusif est proportionnel au gradient de concentration du gaz dissous d’après la
loi de Fick. Or une couche de liquide de volume constant au voisinage de la paroi va
s’affiner durant l’expansion, augmentant ainsi le gradient de concentration, tandis
que ce dernier diminuera dans la phase de contraction. Le flux sera donc plus grand
en valeur absolue pendant la phase d’expansion, lors de laquelle il est dirigé vers vers
la bulle. Cet effet va donc dans le même sens que l’effet de surface.

(a) (b) (c)

Fig. 3.12 – (a) La bulle est à sa taille initiale R0 , (b) La bulle se dilate, et le liquide
se contracte en couche mince, (c) La bulle se contracte, et le liquide se dilate en couche
épaisse (Leighton, 1995).

Des solutions analytiques de ce problème ont été obtenues par A. Eller et Flynn
(1965) et plus récemment par Fyrillas et A. Szeri (1994). La variation temporelle
du nombre de moles dans la bulle est égale à :

�pg �4
dn − C∞
= −4πR02 D k , (3.3.10)
dt δ
où �pg �4 est une moyenne temporelle non-linéaire de la pression dans la bulle :
�t
pg (s)R4 (s) ds
�pg �4 = 0
�t
4
, (3.3.11)
0 R (s) ds

et δ une épaisseur de diffusion s’exprimant sous la forme d’une intégrale dépendant

de la dynamique de bulle, mais généralement approximée par le rayon maximum de
la bulle Rmax (Barber et al., 1997 ; M. Brenner, 2002) ou par d’autres expressions
simples de Rmax plus précises (Louisnard et Gomez, 2003).
Le point important est que les deux lois (3.3.9) et (3.3.10) sont formellements
identiques entre elles et constituent une loi de Fick simplifiée sur une couche de
diffusion R0 dans le premier cas et δ dans le second. Pour une bulle en oscillation
radiale, l’expression (3.3.10) montre que tout se passe comme si la pression dans la
bulle était la moyenne �pg �4 . Clairement, si cette pression moyenne est suffisamment
faible, dn/dt peut devenir positif et la bulle peut gagner du gaz dissous au cours du
temps, ce que nous avons montré qualitativement plus haut.

48
 Cavitation acoustique

2σ
On voit de plus que pour une bulle oscillant faiblement, �pg �4 � p0 + et on peut
R0
montrer que δ � R0 , de telle sorte que l’équation (3.3.10) se réduit à celle pour une
bulle au repos (3.3.9). En revanche, pour une bulle inertielle qui passe une grande
partie de son cycle en expansion, la pression moyenne �pg �4 est très faible et dn/dt
peut devenir positif.
Physiquement, cela indique qu’une bulle oscillant faiblement suit la loi naturelle
d’une bulle au repos. Dans un liquide à saturation, une bulle oscillant faiblement va
donc se dissoudre, tandis qu’elle va croître si son oscillation radiale est suffisamment
élevée. Il est donc intéressant de tracer les courbes dn/dt = 0 (la bulle conserve une
quantité de gaz constante en moyenne sur un cycle) dans l’espace des paramètres
(pa , R0 ) pour diverses concentrations C∞ , par résolution numérique.
La figure 3.13 montre le résultat pour différents taux de saturation C∞ /C0 où
C0 = p0 /k. Pour une teneur en gaz donnée C∞ /C0 , un point à gauche de la courbe
représente une bulle qui se dissout (donc R0 diminue), un point à droite une bulle
qui croît (donc R0 augmente).
Par conséquent :

Les branches décroissantes sont des courbes d’équilibre instable. Dans une
telle situation, la bulle ne peut que se dissoudre si la pression acoustique est
inférieure au seuil, ou croître si la pression acoustique est supérieure. On appelle
classiquement une telle branche « seuil de diffusion rectifiée » ;

Les branches croissantes sont des courbes d’équilibre stable. On parle alors
d’équilibre diffusionnel ou de stabilité diffusionnelle. Les branches croissantes
sont donc les points de fonctionnement qui nous intéressent puisqu’en ces points,
la bulle gardera sa quantité de gaz interne constante, et donc également son
rayon ambiant R0 . De plus, à pression acoustique donnée, on voit que si on
nuclée une bulle suffisamment grande, elle ira naturellement « se bloquer » sur
une branche croissante où elle restera indéfiniment.
C’est pourquoi il existe une grande variété de méthodes pour nucléer une bulle
unique : dépôt d’une goutte entraînant une poche de gaz, ébullition par un fil
chauffé, etc. La moindre poche de gaz ou de vapeur évoluera naturellement
vers une bulle diffusionnellement stable.

Nous voyons en revanche que ces branches stables ne peuvent être obtenues que si le
liquide est dégazé. Elles n’existent pas par exemple pour C∞ /C0 = 0.5.
Les conclusions de cette section sont donc les suivantes :

1. il existe des régimes dans l’espace des paramètres permettant d’obtenir des bulles
diffusionnellement stables, dont le rayon ambiant reste constant indéfiniment,

2. ces régimes ne peuvent s’obtenir que si le liquide est convenablement dégazé.

49
 Fig. 3.13 – Courbes dn/dt = 0 dans l’espace des paramètres (pa , R0 ) (d’après S.
Hilgenfeldt, D. Lohse et M. P. Brenner (1996). Des flèches (en rouge pour
C∞ /C0 = 0.5, en bleu pour C∞ /C0 = 0.002) ont été rajoutées pour indiquer le sens
de variation de n(t) dans les différentes zones du plan. Une flèche vers le haut est une
bulle dont le rayon ambiant R0 croît en moyenne sur plusieurs cycles, une flèche vers
le bas une bulle qui se dissout.

Cas des bulles d’air. Dissociation de l’air et rectification de l’argon.

Un point important dans la discussion sur la figure 3.13 est que ces courbes sont
théoriquement valables quel que soit le gaz dissous considéré (air, azote, gaz noble)
et l’on devrait donc obtenir des bulles stables avec les mêmes teneur en gaz quel
que soit le gaz dissous utilisé. En fait, ces courbes sont en bon accord avec la réalité
expérimentale pour des expériences réalisées avec des gaz nobles. On obtient par
exemple des bulles d’Argon diffusionnellement stables pour des teneurs en gaz C∞ /C0
de l’ordre de 0.002 de la saturation.
En revanche pour des expériences réalisées avec de l’air comme gaz dissous, il existe
un fort désaccord entre ces prédictions et les observations expérimentales. On obtient
en effet très aisément des bulles diffusionnellement stables pour des teneurs en
air dissous C∞ /C0 comprises entre 0.1 et 0.3. La figure 3.14 montre des résultats
expérimentaux obtenus avec de l’eau avec une teneur en air dissous de 0.2 (J. A.
Ketterling et R. E. Apfel, 2000). Pour cette teneur, la courbe dn/dt = 0 (en
traits pleins) ne présente pas de branche croissante, et on ne devrait pas observer de

50
 Cavitation acoustique

bulle diffusionnellement stable. C’est pourtant le cas, et on observe deux groupes de

points :

des bulles petites, de rayon ambiant décroissant avec la pression acoustique,

diffusionnellement stables et n’émettant pas de lumière (cercles noirs) ;

des bulles plus grosses, de rayon ambiant croissant avec la pression acoustique,
diffusionnellement stables et émettant de la lumière (triangles). Curieusement
ces points s’alignent sur la courbe théorique C∞ /C0 = 0.002 (traits pointillés),
au lieu de 0.2.

Physiquement, cela signifie que la bulle réussit à évacuer le surplus d’air pénétrant à
l’intérieur, ce que Barber et al. (1997) ont formulé par « A yet unexplained ejection
mechanism » dans leur revue.

Fig. 3.14 – (d’après J. A. Ketterling et R. E. Apfel, 2000). Points expérimentaux

dans l’espace des paramètres (pa , R0 ) correspondant à des bulles diffusionnellement
stables dans de l’eau contenant de l’air dissous à 20 % de la saturation. Les cercles noirs
correspondent à des bulles n’émettant pas de SL, les triangles à des bulles émettant de
la SL. La courbe en traits pleins est la courbe dn/dt = 0 calculée pour C∞ /C0 = 0.2,
celle en traits pointillés pour C∞ /C0 = 0.002. La zone indiquée « Dancing » indique
des bulles présentant des mouvements erratiques en raison d’instabilités de surface.

Des résultats similaires avaient été trouvés par Hiller et al. (1994) qui avaient
montré que si l’émission de lumière était observable avec de l’air à 20 % de la

51
saturation, elle disparaissait totalement avec de l’azote pur (Fig. 3.15 courbe verte)
à la même saturation, ou bien avec un mélange 20% O2 / 80% N2 . Un dopage en
Argon, même léger, dans de tels mélanges rétablissait l’apparition de la SL (Fig. 3.15
courbe rouge).

13 % 26 % 39 % 53 % 66 %

Fig. 3.15 – (d’après Barber et al. (1997). Intensité de la SL mesurée pour différents
gaz ou mélanges de gaz dissous, à différentes teneurs C∞ /C0 . Pour faciliter la lecture,
nous avons ajouté (en bleu) les abscisses en pourcentage de la saturation, et la courbe
correspondant à un mélange 1 % Ar / 99 % N2 (respectivement de l’azote pur) a été
repassée en rouge (respectivement en vert).

Ces résultats ont conduit l’équipe de Lohse à conjecturer que les bulles diffusionnel-
lement stables observées lorsque l’on travaillait avec de l’air dissous (par exemple les
triangles Fig. 3.14) étaient en fait des bulles d’Argon, et que l’équilibre diffusionnel
avait lieu non pas entre l’air dissous et l’air présumé dans la bulle, mais entre le 1 %
d’Argon de l’air dissous et de l’Argon pur dans la bulle (M. Brenner, 2002). L’air
initialement présent dans les bulles est dissocié par les fortes températures à la fin
du collapse, et les produits de réaction (notamment de l’acide nitrique), très solubles
dans l’eau diffusent aisément de la bulle vers le liquide (D. Lohse, M. P. Brenner
et al., 1997).
Cette hypothèse de dissociation chimique de l’air ou « rectification de l’Argon » a
été largement vérifiée depuis, et lève toutes contradictions observées. En fait la
dissociation de l’air s’effectue progressivement à mesure que la pression acoustique
augmente. Ainsi, les cercles noirs sur la figure (3.14) correspondent à des bulles ayant
déjà commencé à dissocier l’air, mais pas complètement. Elles n’émettent pas de
lumière parce que l’air ayant un Cp /Cv faible, le collapse est encore trop froid pour

52
 Cavitation acoustique

émettre de la lumière. Leur rayon ambiant diminue lorsque la pression acoustique

augmente parce qu’un peu plus d’air est dissocié à chaque fois. Les points représentés
par des triangles sont en revanche des bulles d’Argon pur, et elles suivent la courbe
C∞ /C0 = 0.002 parce qu’elles sont en équilibre diffisionnel avec le 1 % d’Argon
présent dans l’air dissous à C∞ /C0 = 0.2.
Par conséquent, lorsque l’on augmente la pression acoustique, une bulle d’air dans un
liquide saturé à C∞ /C0 = 0.2 est initialement sur la courbe d’équilibre diffusionnel
C∞ /C0 = 0.2 et à mesure que l’air est dissocié, elle traverse les courbes d’équilibre
diffusionnel à des concentrations de plus en plus faibles jusqu’à atteindre la courbe
d’équilibre diffusionnel C∞ /C0 = 1% × 0.2 = 0.002 lorsque l’air est complètment dis-
socié et que seul l’Argon subsiste dans la bulle. Ensuite lorsque la pression acoustique
augmente, les points suivent cette dernière courbe qui est une branche croissante
dans le plan (R0 , pa ). Ce comportement, aux incertitudes près, est clairement dé-
montré sur la figure 3.16, obtenue pour des expérimentations avec une teneur en air
C∞ /C0 = 0.14 (D. F. Gaitan et Holt, 1999).

Fig. 3.16 – (D’après D. F. Gaitan et Holt, 1999). Cette figure est similaire à la
figure 3.14 mais les axes sont inversés. Les carrés noirs sont des bulles d’air en cours de
dissociation, et n’émettent pas de SL. Les carrés blancs sont des bulles d’Argon pur,
ayant brulé tout leur air, et émettent de la SL. Les courbes en traits pleins sont les
courbes d’équilibre diffusionnel dn/dt = 0 pour différentes teneurs en gaz dissous. Les
branches stables sont tracées en traits épais. La courbe en traits pointillés (S.I.) est le
seuil d ’instabilités de surface déterminé expérimentalement et extrapolé.

53
Stabilité sphérique.

Le modèle de bulle présenté plus haut (section 3.2.4) repose sur l’hypothèse d’une
bulle conservant une géométrie sphérique. Ce n’est qu’une hypothèse et en effet,
même en présence d’un champ acoustique parfaitement isotrope, une bulle peut
développer des modes d’oscillations en surface, non sphériques. Le problème est
connu depuis longtemps et les images présentées figure. 3.17 montrent des exemples
d’oscillations non-sphériques.

Fig. 3.17 – (D’après Kornfeld et Suvorov, 1944). Images de bulles subissant des
oscillations non sphériques. Les images sont intégrées sur plusieurs cycles, de telle sorte
que les déformations visibles sont en fait des superpositions de deux déformations
consécutives. Ainsi, la bulle « carrée » est en fait une bulle subissant des déformations
oblongues, tantôt dans un sens tantôt dans l’autre.

Les déformations possibles de la bulle sont des modes propres appelés harmoniques
sphériques (similaires aux fonctions propres impliquées dans le calcul des orbitales
atomiques). Les modes de déformation sont indicés par un entier n et une équation
générale de la surface de la bulle peut s’écrire
∞
�
r(θ, φ, t) = R(t) + an (t)Yn (θ, φ), (3.3.12)
n=1

où Yn est la nème harmonique sphérique, et an son amplitude.

Le mode n = 1 correspond à une translation « en bloc » de la bulle sans déformation,
le mode n = 2 conduit à un étirement de la bulle en 2 lobes, et ainsi de suite. Une
étude hydrodynamique du problème montre que l’évolution temporelle de l’amplitude
d’une harmonique an est régie par l’équation différentielle suivante : (en négligeant
la densité du gaz, M. S. Plesset, 1954) :
� �
3Ṙ R̈ σ
än + ȧn − (n − 1) − (n + 1)(n + 2) an = 0, (3.3.13)
R R ρl R 3

où R(t) est le rayon de la bulle, σ la tension superficielle et ρl la densité du liquide.

Hao et Prosperetti (1999) et Prosperetti et Seminara (1978) ont généralisé
cette équation en prenant en compte la viscosité du liquide.
Cette équation différentielle est une équation linéaire dont les coefficients sont des
fonctions périodiques du temps, à travers le rayon de la bulle R(t). Elle peut donc, à
partir d’une valeur initiale infime, causée par une fluctuation microscopique, admettre
des solutions périodiques d’amplitude croissant un peu plus à chaque période, on

54
 Cavitation acoustique

parle alors d’instabilité paramétrique. Les premières études expérimentales de ce type

d’instabilité remontent à L. A. Crum et A. I. Eller (1970), mais pour des pressions
acoustiques inférieures à 0.5 bar. Les seuils d’instabilité mesurés dans le plan (R0 , pa )
par les auteurs sont en bon accord avec la théorie.
Une autre instabilité, dite « instabilité de Taylor » peut intervenir lorsque le gaz
est accéléré vers le liquide, donc quand R̈ > 0. Ceci se produit quand l’implosion
commence à ralentir à cause de la compression du gaz dans la bulle. On peut le
comprendre plus ou moins intuitivement au vu de l’équation (3.3.13), qui est alors de
la forme än − β ȧn − Gan = 0 avec G > 0 si R̈ est suffisamment grand, et admettrait
donc des solutions exponentielles croissantes si les coefficients étaient constants.
Ces travaux assez anciens ont retrouvé un regain d’intérêt dans le cadre des expé-
riences de lévitation, pour expliquer d’une part le régime dansant, et d’autre part la
disparition systématique de la bulle pour des pressions acoustiques proches de 1.5 bar.
S. Hilgenfeldt, D. Lohse et M. P. Brenner, 1996 ont calculé théoriquement
la frontière entre bulles sphériquement stables et instables dans l’espace des phases
(PA , R0 ). Ils considèrent en plus une troisième instabilité qui est amplifiée paramétri-
quement par les rebonds de la bulle (« afterbounce instabilities »). Le mode le plus
instable est toujours le mode 2. Les résultats sont visibles Fig. 3.18. La courbe bleue
représente le seuil d’instabilité paramétrique (« P.I. ») et la courbe rouge les seuils
combinés de Rayleigh-Taylor et afterbounce (« R.T. + A.B. »). A gauche de ces
courbes une bulle oscille de façon sphérique, à droite elle développe une instabilité de
surface. La zone grisée labellée « S.L. » est la zone dans laquelle les auteurs prédisent
l’émission de photons par une bulle.
On voit sur la figure que le seuil PI limite la zone de sphéricité pour des rayons
ambiants croissants, tandis que le seuil RT + AB la limite pour des pressions
acoustiques croissantes. Le premier point est lié à l’existence du régime dansant,
tandis que le second explique la disparition de la bulle en lévitation au-delà d’une
certaine pression acoustique, comme nous le détaillons dans la prochaine section.
Les mesures du seuil de stabilité (D. F. Gaitan et Holt, 1999) confirment qualitati-
vement les prédictions théoriques (Fig. 3.19). Notons que les points intéressants dans
le cadre des expérimentations de lévitation de bulles inertielles sont ceux obtenus
pour une pression acoustique supérieure à 1 bar. On voit sur la figure que des bulles
de tailles supérieures à environ 6 µm sont instables dans cet intervalle de pressions
acoustiques. Ces conclusions réduisent donc l’espace des paramètres à explorer dans
l’étude de telles bulles.
Notons pour conclure que de nombreux raffinements ont été ajoutés à ce modèle.
Brièvement, ces seuils sont tout d’abord sensibles au modèle utilisé pour calculer la
dynamique radiale R(t). La prise en compte des effets thermiques dans la bulle a
tendance à réduire l’importance des instabilités RT et AB (Hao et Prosperetti,
1999 ; Holzfuss, 2008), simplement parce que ces effets ralentissent le collapse et
diminuent le nombre de rebonds. Plus important, la prise en compte de la densité
du gaz est importante à la fin du collapse car la bulle est très comprimée, ce qui a
pour effet aussi de limiter l’instabilité de RT (Holzfuss, 2008 ; Lin, B. D. Storey
et A. J. Szeri, 2002).

55
 R.T. + A.B.

pa / atm
Fig. 3.18 – (Adapté de S. Hilgenfeldt, D. Lohse et M. P. Brenner, 1996). Seuils
d’instabilité paramétrique (« P.I. », courbe bleue) et de Rayleigh-Taylor / Afterbounce
(« R.T. + A.B. », courbe rouge) dans l’espace des phases (pa , R0 ).

3.3.3 Synthèse sur la bulle unique

Les régimes de lévitation expliqués en un graphe

Les sections précédentes délimitent la zone de stabilité d’une bulle en lévitation,

et permettent d’expliquer les observations de F. Gaitan et al. (1992) rappelées
dans la section 3.3.1. Nous raisonnons sur la figure 3.20 adaptée de D. Lohse et
S. Hilgenfeldt (1997), dans le cas d’une expérience avec de l’eau ayant une teneur
en air de 20 % de la saturation (C∞ /C0 = 0.2) :

La courbe A représente la courbe dn/dt = 0 pour C∞ /C0 = 0.2 et représente

le seuil de diffusion rectifiée pour une bulle d’air.

La courbe C représente la courbe dn/dt = 0 pour C∞ /C0 = 0.002. Sa branche

croissante est stable et représente donc l’équilibre diffusionnel pour une bulle
d’Argon.

La courbe B est la courbe pour laquelle la quantitée d’air qui rentre dans la
bulle sur un cycle est exactement égale à la quantité d’air dissociée par réaction
chimique sur un cycle. D. Lohse et S. Hilgenfeldt (1997) indiquent que
cette branche est stable.

56
 Cavitation acoustique

Fig. 3.19 – (D’après D. F. Gaitan et Holt, 1999). Seuils d’instabilité mesurés dans
l’espace des phases (R0 , pa ). Les points correspondant à des bulles inertielles sont ceux
placés au-delà de pa = 1 bar (à gauche du graphique).

Enfin les courbes PI (bleue) et RT (rouge) sont les seuils d’instabilité de

surface présentés plus haut, à droite/au dessus desquels la bulle développe des
oscillations non sphériques.

Nous considérons plusieurs pressions acoustiques de plus en plus élevées (lignes

verticales pointillées numérotées de 1 à 6) pour balayer ce diagramme de gauche à
droite :

1 : Imaginons qu’on nuclée une bulle d’air d’un peu plus de 3 µm. Pour une
pression acoustique trop faible (point 1), on tombe sous la courbe de diffusion
rectifiée A et la bulle se dissout.
2 : Pour une pression acoustique un peu supérieure (point 2), on tombe au-dessus
de A et la bulle croît, jusqu’à ce qu’elle heurte le seuil d’instabilité PI, où elle
va se fragmenter. Au moins une bulle issue de cette fragmentation tombe au-
dessus du seuil A et croît à nouveau1 . Le résultat visuel est une bulle subissant
régulièrement des instabilités de surface et des fragmentations, ce qui lui donne
un mouvement erratique autour du ventre de l’onde stationnaire.
Notons que l’on ne maîtrise pas la taille des bulles que l’on nuclée, de telle
sorte que la frontière entre les deux régimes dissolution/ dansant n’est pas
précisément définie.
1
Bien que non démontré théoriquement, le fait qu’il reste toujours une bulle suffisamment grosse
à l’issue de la fragmentation est un fait expérimental.

57
3, 4, 5 : Au delà du seuil de stabilité, la courbe B qui est stable passe sous le seuil PI.
La bulle initialement dansante peut donc s’y bloquer (point 3) et la suivre à
mesure que la pression acoustique augmente (points 4 et 5). Ces bulles sont
constituées essentiellement d’air, mais l’air rentrant par diffusion rectifiée sur
une période y est dissocié par les réactions chimiques lors du collapse. Le rayon
ambiant de la bulle diminue avec pa car elle contient de moins en moins d’air,
mais le collapse reste quand même trop froid pour que la bulle émette de la SL.
6 : Au-delà du seuil noté « Air/Argon » correspondant au point de tangence
verticale de la courbe C, il y a deux équilibres stables : la courbe B et la
branche croissante de la courbe C. Cette dernière est en général plus stable
(mais voir Sec 3.3.3) et la bulle « saute » de la branche B à la branche C
(point 6). Physiquement on passe brusquement d’une bulle contenant encore
de l’air à une bulle d’Argon en équilibre diffusionnel avec l’argon dissous dans
l’eau. L’augmentation brusque de R0 visible sur le graphe est effectivement
observée dans les expérimentations.
7 : La bulle d’argon suit la branche C, jusqu’à ce que cette dernière croise le seuil
d’instabilité RT. L’oscillation non-sphérique alors développée est alors assez
violente pour détruire la bulle.

Nous voyons que cette analyse sur un seul graphique permet de retrouver les compor-
tements initialement décrits par Gaitan (Sec. 3.3.1). Nous verrons plus loin que notre
système expérimental nous permet de retrouver une signature acoustique simple de
ces différents régimes.

Diagramme des phases de la SBSL

L’utilisation des théories exposées dans cette section ont permis au groupe de Lohse
(M. Brenner, 2002) de prédire les différentes zones de stabilité de la bulle et de
la SBSL dans l’espace des paramètres contrôlables expérimentalement, à savoir la
teneur en gaz et la pression acoustique. La figure 3.21 représente le diagramme des
phases calculé pour des expériences avec de l’Argon dissous dans le plan [pa , CC∞0 (%)].
La figure de droite est un zoom sur celle de gauche sur lequel les auteurs ont rajoutés
des points expérimentaux, correspondants tous à des bulles de lévitation stables. Les
points noirs émettent de la SL, les blancs n’en émettent pas.
En vertu de l’hypothèse de dissociation, ces graphiques peuvent être transposés à
des expériences avec de l’air, à condition de multiplier les ordonnées par 100. Les
deux lignes de points expérimentaux du bas de la figure de droite correspondraient
donc respectivement à des teneurs en air dissous de 10 et 20% de la saturation, qui
est effectivement la fourchette classiquement utilisée dans les expériences de SBSL
avec de l’air.

Instabilités chimiques

Nous avons vu dans la section 3.3.3 que la transition d’une bulle stable n’émettant
pas de SL à une bulle stable en émettant correspond à une transformation brusque

58
 Cavitation acoustique

Seuil Seuil Seuil

Stabilité Air/Argon Instabilité
Sphérique Stable Air Stable Ar Pas de
Dissolution Dansant Pas de SL SL bulle
1 2 3 4 5 6

RT

PI

Fig. 3.20 – (Adapté de S. Hilgenfeldt, D. Lohse et M. P. Brenner, 1996 ; D.

Lohse et S. Hilgenfeldt, 1997). La courbe A est le seuil de diffusion rectifiée pour
C∞ /C0 = 0.02. La courbe C est le le seuil de diffusion rectifiée pour C∞ /C0 = 0.0002.
Sa branche croissante est stable. La courbe B, calculée par D. Lohse et S. Hilgenfeldt
(1997) est une branche stable, correspondant à une bulle dissociant chimiquement
exactement la quantité d’air qu’elle reçoit du liquide par diffusion rectifiée sur une
période. Les courbes « RT » (rouge) et « PI » (bleue) sont les seuils d’instabilité de
surface décrits plus hauts. Au dessus/à droite de ces seuils, la bulle développe des
modes surfaciques. Voir texte pour les autres annotations.

d’une bulle contenant encore de l’air à une bulle d’argon. Nous avions indiqué lors
de l’analyse de la figure. 3.20, que les courbes B et C co-existaient dans un certain
intervalle de pressions acoustiques et que la bulle « sautait » de la branche B à la
branche C.
En fait la co-existence de ces branches induit des comportements complexes au
voisinage de la transition, qui ont été étudiés en détail par Thomas, R. A. Roy
et Holt (2004). La figure 3.22 issue de ces travaux montre l’évolution du rayon
maximum d’une bulle stable dans un liquide avec une teneur en air de 18%, mesuré
lors d’une augmentation (symboles pleins) et d’une diminution (symboles creux) de
la pression acoustique. Les deux branches de stabilité prédites par la figure 3.20
apparaissent, celle de gauche correspond à des bulles d’air n’émettant pas de lumière,

59
 3

Fig. 3.21 – (D’après M. Brenner, 2002) Diagramme des phases de la SBSL pour
des expériences réalisées avec de l’Argon dissous. En abscisse, pression acoustique, en
ordonnée, concentration en Argon dissous, en pourcentage de la saturation. La figure
de droite est un zoom sur celle de gauche. Les points noirs correspondent à des bulles
stables émettant de la SL, les cercles blancs à des bulles stables mais n’émettant pas de
SL. Pour des expérimentations avec de l’air, en raison du phénomène de dissociation,
le graphique reste valable si on multiplie les ordonnées par 100 et qu’on interprète ces
dernières comme la concentration en air dissous.

celle de droite à des bulles d’Argon en émettant. On voit clairement que la transitions
entre les deux branches s’effectuent pour des pressions acoustiques différentes selon
le sens de balayage, il y a donc un hystérésis. Ce dernier indique qu’une fois tout
l’air dissocié lors du balayage croissant, cette bulle d’argon est suffisamment robuste
pour pouvoir subsister à des pressions acoustiques inférieures à la transition.
Pour des concentrations en gaz dissous plus importantes, un phénomène plus curieux
apparaît : des oscillations de la valeur de Rmax , lentes par rapport à la période
acoustique (de l’ordre de quelques secondes), sont détectées au voisinage de la
transition. La figure 3.23, obtenue avec un taux de gaz dissous de 36%, montre
l’amplitude de cette oscillation (symboles carrés). Comme sur la figure 3.22, les
diamants indiquent des bulles stables. On peut voir que l’hystérésis a disparu. Les
auteurs mentionnent que les oscillations de la taille de la bulle sont accompagnées
par des translations synchrones de la bulle dans le résonateur.
Ces oscillations disparaissent pour des taux d’air plus élevés, ainsi que la branche de
gauche, tandis que la largeur de la branche de droite, donc de la zone de stabilité
des bulles SL, diminue également.
Holzfuss (2008) a retrouvé ces oscillations par des calculs théoriques et a montré
qu’elle résulte de la co-existence de deux régimes, correspondant aux deux branches B
et C de la figure 3.20 : une bulle contenant de l’air et dissociant le surplus reçu par
diffusion rectifiée lors du collapse, et une bulle d’argon pur en équilibre diffusionnel
avec l’argon dissous. En fait, pour des concentrations en air dissous ces deux régimes
sont instables et le système bascule en permanence de l’un à l’autre.
Nous mentionnons ce phénomène ici car nous verrons plus loin que nos expériences le

60
 Cavitation acoustique

Fig. 3.22 – Rayon maximal d’une bulle stable en fonction de la pression acoustique,
pour un taux d’air dissous de 18% et une fréquence de 14620 hertz. Les symboles
pleins sont obtenus pour des variations de pression acoustique dans le sens croissant,
et les symboles vides pour des variations dans le sens décroissant. d’après Thomas,
R. A. Roy et Holt (2004).

mettent en évidence très clairement, et nous avions pris initialement cette oscillation
pour une instabilité mécanique de la cellule.

61
 Fig. 3.23 – Idem figure 3.22 pour une concentration en air dissous de 36% de la
saturation. Les symboles carrés indiquent en plus les amplitudes crête des oscillations
du rayon maximum de la bulle.

62
 4
Mise au point du montage
expérimental

Sommaire
4.1 Principe de la double cellule . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
4.2 Système de refroidissement et de dégazage . . . . . . . . 65
4.3 Système électronique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69
4.4 Système Acoustique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73
4.5 Système optique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89

Fig. 4.1 – Montage expérimental global.

63
Notre montage a été pensé et conçu pour l’étude de la cristallisation de la glace en
présence d’une bulle unique de cavitation acoustique. Des expériences de cristallisation
de glace ont déjà été réalisées dans la littérature (Chow, Atkins et al., 2006 ; Ohsaka
et Trinh, 1998). Ces résultats montrent la faisabilité de ce type d’expérimentation,
mais les images obtenues sont de qualité moyenne et aucune information dynamique
sur la croissance des cristaux n’est présentée. Par ailleurs, l’espace des paramètres n’a
pas été balayé systématiquement par les auteurs, et il serait intéressant de pouvoir
travailler avec plusieurs types de bulles, les bulles stables dans les cellules de lévitation
couvrant une certaine gamme de taille et de contenu gazeux, comme nous l’avons vu
au chapitre précédent.
Notre expérimentation vise donc à améliorer ces résultats. L’objectif est d’obtenir
à terme une expérimentation suffisamment bien contrôlée et reproductible, nous
permettant de retracer le mieux possible l’histoire du cristal en train de se former.
La difficulté inhérente à cet objectif est que l’on ne sait pas quand le cristal va se
former et que le déclenchement de la caméra doit se faire au moment opportun pour
capturer au mieux les images de ce cristal.
L’idée fondatrice, sous-tendue par les résultats expérimentaux de la littérature
(Chow, Atkins et al., 2006) est que dès que le cristal a atteint une taille suffisante,
il va perturber la bulle, voire la faire disparaître, alors que cette dernière peut osciller
de façon reproductible sur des milliards de cycle dans des conditions normales. Il
est donc prévu « d’écouter » la bulle, et de mettre au point un critère suffisamment
robuste sur son émission acoustique pour diagnostiquer une perturbation ou sa
disparition en temps réel. Une fois en possession de cette fonctionnalité, il suffira
d’envoyer un signal de « trigger » à la caméra pour pouvoir lire dans sa mémoire les
images immédiatement antérieures à ce signal. Clairement, ce protocole sous-entend
que :

1. la cellule soit assez stable en l’absence de perturbation pour ne pas détecter de

« fausses alertes » ;
2. le cristal perturbe la bulle suffisamment pour pouvoir détecter acoustiquement
cet évènement.

L’essentiel de nos travaux s’est concentré sur ces deux points, qui se sont avérés assez
délicats. Tout d’abord, plusieurs types de cellules ont été testés, l’objectif à terme
étant de travailler dans une cellule cubique, pour des raisons optiques évidentes. Ces
dernières s’avérant délicates pour diverses raisons, nous avons construit parallèlement
une cellule sphérique, plus facile à mettre en oeuvre, qui nous a servi à vérifier la
faisabilité du second point. Concernant celui-ci, nous avons été amenés à vérifier si
la présence d’un objet suffisamment petit était en mesure de perturber ou de faire
disparaître la bulle. Pour ce faire nous avons utilisé un micro-fil de carbone que nous
approchons de la bulle à une distance contrôlée, tout en écoutant cette dernière.
Nous détaillons dans ce chapitre les différentes phases de la construction de l’expéri-
mentation et les problèmes rencontrés. Bien que n’ayant pas à ce jour de résultats
sur la cristallisation de glace dans la cellule par manque de temps, nous exposerons
les différents éléments constitutifs de l’expérimentation dédiés à cet objectif ultime.

64
 Mise au point du montage expérimental

4.1 Principe de la double cellule

L’une des difficultés inhérentes à cette expérimentation est d’éviter la nucléation avant
que la bulle ne soit présente. Comme le nombre de nuclei formés est proportionnel
au volume (Kashchiev, 2000), le principe est de diminuer le volume alloué à la
nucléation. On doit donc utiliser un volume d’eau sous-refroidie le plus petit possible.
Malheureusement les tailles des cellules de lévitation sont imposées par la fréquence
de résonance, et la dimension caractéristique d’une cellule à 20 kHz est de l’ordre
de c/f où c � 1500 m/s est la vitesse du son dans le liquide, soit environ 7.5 cm à
20 kHz.
Nous adoptons donc la solution préconisée par Ohsaka et Trinh (1998) qui consiste à
utiliser une petite cellule en plastique immergée dans une cellule de lévitation classique.
Cette dernière contient de l’eau glycolée que l’on peut porter à des températures très
négatives, et seule la petite cellule est remplie d’eau pure sous-refroidie. Sur le plan
acoustique cette solution fonctionne, car les parois en plastique de la petite cellule
sont quasiment transparentes aux ondes acoustiques. Ce point sera examiné plus
loin à l’aide de simulations d’acoustique linéaire. Tout se passe donc du point de vue
de l’acoustique comme si nous avions une cellule de lévitation « normale » remplie
d’eau, alors que du point de vue de la cristallisation, la nucléation de la glace ne
peut se produire que dans le volume d’eau de la petite cellule.
Le montage peut être divisé en quatre systèmes principaux (voir figure 4.1) : système
de refroidissement et de dégazage (lignes rouges), système électronique (lignes vertes),
système acoustique (lignes bleues) et système optique (lignes violettes).

4.2 Système de refroidissement et de dégazage

Comme mentionné précédemment, notre système utilise des liquides dégazés partiel-
lement (pour obtenir le bon régime de bulle unique). Ces liquides doivent également
pouvoir être refroidis à une température contrôlée. Deux systèmes de refroidissement
sont employés : l’un pour abaisser la température des liquides avant leur utilisation,
et l’autre pour maintenir cette température dans la cellule de lévitation.

4.2.1 Système de dégazage et refroidissement des liquides

Ce système est composé de deux cuves de refroidissement/dégazage :

l’une de 400 ml pour un mélange eau - éthylène glycol concentré à 30% massique,
l’éthylène glycol a été choisi car son point de fusion est de −12.9 ◦C ;

et l’autre de 200 ml pour l’eau ultra pure déminéralisée (obtenue avec un

purificateur « ELGA »).

65
Refroidissement du liquide

Chaque cuve possède une double-enveloppe, dans laquelle circule un fluide refroidi
par un bain « LAUDA ». Une sonde de température externe (P T 100), plongera
dans la cellule d’éthylène glycol afin de réguler la température des deux fluides en la
comparant à celle du liquide de refroidissement.

Système de dégazage du liquide en ligne et remplissage de la cellule de cavi-

tation

En plus de ces deux cuves le système de dégazage en ligne comporte aussi une
pompe à vide (figure 4.2). La pompe à vide nous permet de contrôler la pression
de gaz dans les cuves, et ainsi le taux de saturation en gaz dissous. Un système
d’acquisition développé avec le logiciel LabVIEW nous permet de mesurer en temps
réel la pression dans chacune des cellules avec une précision instrumentale de ±10
Pa et ainsi d’avoir une bonne reproductibilité dans l’opération de dégazage, pour
une température donnée.

Fig. 4.2 – Dispositif du système de refroidissement/dégazage. Les cuves sont refroidies

par le fluide refroidi dans le bain LAUDA, la pompe à vide permet de contrôler
l’oxygène dissous dans les cuves. La pression interne des cuves est réglée grâce aux
vannes et aux capteurs de pression.

Nous avons vu que pour avoir une bulle unique dans le régime de SBSL, il était
nécessaire d’avoir un liquide correctement dégazé (Micheal Brenner, Sascha Hil-
genfeldt et Detlef. Lohse, 1996). Nous rappelons Fig. 4.3 un graphe présenté au
chapitre précédent montrant le domaine de stabilité des bulles, émettant de la sono-
luminescence ou non, en fonction de la concentration en Argon dissous. En raison du
phénomène de dissociation de l’air détaillé dans la section 3.3.2, on peut interpréter
ce diagramme pour des expérimentations avec de l’air dissous en multipliant les
ordonnées par 100 (il y a 1 % d’Argon dans l’air).
Nous voyons donc que la concentration en air dissous se situe idéalement dans
l’intervalle de 10 à 40 %. Cette dernière valeur est une limite ultime et non souhaitable,
car la zone de stabilité est alors très réduite et les travaux de Krefting, Mettin

66
 Mise au point du montage expérimental

Fig. 4.3 – D’après M. Brenner (2002) : Zones de stabilité de bulles dans des
expériences réalisées avec de l’Argon dissous. En abscisse pression acoustique, en
ordonnée concentration en Argon dissous, en pourcentage de la saturation. Les bulles
sont stables seulement dans les zones notées « No SL » et « stable SL ». Les points
noirs correspondent à des bulles stables émettant de la SL, les cercles blancs à des
bulles stables mais n’émettant pas de SL. Pour des expérimentations avec de l’air, en
raison du phénomène de dissociation, le graphique reste valable si on multiplie les
ordonnées par 100 et que l’on interprète ces dernières comme la concentration en air
dissous.

et Lauterborn (2003) montrent alors que la bulle devient facilement instable pour
des taux de gaz aussi importants. Par conséquent, pour avoir une bulle dans les
meilleures conditions expérimentales possibles, le dégazage de l’eau doit amener à une
concentration en air comprise entre 10% et 20% de la concentration en air à saturation
(M. Brenner, 2002). Comme il faut un niveau précis et reproductible de dégazage,
différentes expériences de dégazage et de remplissage de la cellule de cavitation ont
été réalisées (figure 4.4). Dans ces expériences, nous avons étudié l’influence de la
forme des agitateurs magnétiques (figure 4.5 page 69), le temps de mise sous vide
par la pompe pour atteindre l’équilibre et la méthode de remplissage de la cellule
(pompe péristaltique, pipetman ou siphonage), pour empêcher la re-gazéification du
liquide.
À partir de ces expériences, la pression de consigne a été établie à 65 mbar, soit 6% de
la saturation. Une fois que la pression est atteinte, le liquide est agité pendant 50 min
avec un agitateur magnétique (disque, figure 4.5(c) page 69). Ensuite, pour valider la
reproductibilité du dégazage, nous mesurons le taux d’oxygène dissous dans le liquide
avec un oxymètre « LDO », puis nous remplissons la cellule de cavitation avec la
technique du siphonage (voir figure 4.6 page 70) afin de ne pas trop modifier le taux
de dégazage obtenu précédemment. Ce dernier point a été vérifié avec l’oxymètre.

67
 Fig. 4.4 – Différentes expériences de dégazage et de remplissage : � indique le taux
en oxygène obtenu avec l’agitateur de type croix avant la phase de remplissage, ∗
celui après la phase de remplissage pour l’agitateur de type croix, � celui obtenu pour
l’agitateur de type disque avant la phase de remplissage, � celui après la phase de
remplissage pour l’agitateur de type disque. pp1 et pp2 sont les pompes péristaltiques
1 et 2, respectivement. Les nombres indiquent la durée de la phase de dégazage et la
vitesse de rotation de la pompe (rpm) utilisée lors de la phase de remplissage. Les
lignes droites marquent l’espace de travail pour avoir une bulle en SL. À noter que
seule la méthode de remplissage par siphonage permet de maintenir le taux en oxygène
dans la plage souhaitée à 20 ◦C.

68
 Mise au point du montage expérimental

(a) Barreau (b) Croix

(c) Disque

Fig. 4.5 – Le type d’agitateur magnétique influe sur la concentration et la distribution

d’oxygène dissous dans le liquide. Les différents types d’agitateur magnétique utilisés
dans ce travail sont : (a) Barreau, (b) Croix, (c) Disque.

4.2.2 Système de refroidissement des cellules

Ce système a pour but de réduire et/ou de maintenir la température des fluides

des cellules de cavitation (grande et petite). La turbine souffle de l’air séché (grâce
à une étape de déshumidification) et froid dans une boucle fermée (voir figure 4.1
page 63), l’air est refroidi dans un échangeur dans lequel circule de l’éthanol dont la
température est régulée par un bain thermostaté. Cet air refroidit l’eau glycolée, qui
par transfert de chaleur refroidit l’eau dans la petite cellule. L’air froid est séché afin
d’éviter la condensation sur les parois de la grande cellule en PMMA pour permettre
l’observation de la bulle en lévitation.

4.3 Système électronique

Lorsque nous parlons du système électronique, nous nous référons à toutes les parties
du montage qui comportent circuits, équipements et programmes de contrôle, et qui
permettent le pilotage et le fonctionnement de l’expérimentation.

4.3.1 Le transformateur d’impédance

L’impédance électrique mesure l’opposition d’un circuit électrique au passage d’un

courant alternatif (AC, alternating current). Quantitativement, c’est le rapport de

69
 Fig. 4.6 – Montage du système de siphonage. La technique de siphonage consiste
à aspirer le liquide dans la cellule de refroidissement/dégazage à travers une pompe
péristaltique, puis on ferme la vanne côté pompe et on ouvre celle vers la cellule de
cavitation. Finalement, le liquide s’écoule par gravité.

la tension sur le courant dans un circuit AC. L’impédance est une extension au
concept de la résistance, son unité dans le système international (S.I.) est donc le
ohm (Ω). C’est un nombre complexe, en général noté Z. Dans les circuits AC, en plus
de la résistivité, il y a d’autres mécanismes qui s’opposent au passage du courant :
l’induction de tension dans les inductances, et le stockage électrostatique de charges
par les tensions entre les conducteurs d’un condensateur. L’impédance provoquée par
ces deux effets est dénommée réactance. Elle est constituée de la partie imaginaire
de l’impédance, tandis que la résistance constitue la partie réelle.
Comme la sortie de notre amplificateur AR 75A250A a une impédance nominale de
50 Ω et que la charge (système constitué de la bobine d’adaptation et de la cellule
de cavitation) a une impédance mesurée de 4 kΩ, il y a un décalage d’impédance,
c’est-à-dire qu’une partie de l’énergie est renvoyée de la charge vers l’amplificateur
(AR Application note p.d.), ce qui se traduit par une perte de puissance. Pour réduire
cette perte, nous devons utiliser un transformateur d’impédance (ou adaptateur
d’impédance). Nous pouvons voir à la figure 4.7 l’effet des différentes adaptations,
par un transformateur d’impédance sur la puissance nette (Net Power, en anglais,
est la puissance absorbée moins la puissance réfléchie) en fonction de l’impédance à
la charge. Donc avec un décalage de 1 :8, c’est-à-dire pour une charge de 400 Ω, la
puissance sera réduite presque de moitié ! L’utilisation d’un transformateur est donc
impérative. Comme l’impédance de notre charge est en dehors de la gamme commer-

70
 Mise au point du montage expérimental

ciale (2 kΩ d’adaptation maximale chez AR), nous avons construit un transformateur

d’impédance adapté à nos besoins (figure 4.8). Pour cela, on utilise :

1. Une ferrite EPCOS de type « UI » et de classification 93/76/30 ;

2. Deux bobines de fil de cuivre émaillé (également « faites maison »).

Fig. 4.7 – Effet des adaptations d’impédance par un transformateur variable, sur une
charge fixe à 50 Ω. (AR Application note p.d.)

Fig. 4.8 – Transformateur conçu pour avoir une adaptation à 4 kΩ.

4.3.2 Bobine d’adaptation

Un système électromécanique résonant peut être représenté par un système RLC série,
lui-même connecté en parallèle sur un condensateur Cb , qui représente la capacité

71
statique du PZT (figure 4.9). À la fréquence de résonance, le circuit RLC série se
réduit à la résistance R, mais qui reste connectée en parallèle sur Cb . La forte valeur
de Cb (typiquement quelques nF), fait que la charge est fortement réactive. Il faut
donc compenser cette capacité par une bobine, soit en parallèle, soit en série. C’est
cette dernière configuration que nous adoptons. Dans notre cas, on utilise une bobine
adaptable entre 2.06 mH à 270 mH. En raison de ses caractéristiques très spécifiques,
cette bobine a également été conçue dans le laboratoire, avec les mêmes ferrites UI
que celles utilisées pour le transformateur. Le positionnement variable de la ferrite I
sur celle en U permet de faire varier l’inductance obtenue.

Fig. 4.9 – Système RLC série connecté en parallèle sur un condensateur Cb

4.3.3 Pilotage et acquisition

Afin de piloter facilement l’expérimentation depuis un ordinateur unique, nous

utilisons un rack National Instrument PXI, composé de 4 cartes pouvant communiquer,
et entièrement pilotables par LabVIEW :

une carte générateur de signaux, que nous utilisons pour générer un signal
sinusoïdal de fréquence et d’amplitude contrôlées, envoyé à l’entrée de l’ampli-
ficateur,

une carte oscilloscope 8 voies, qui nous permettent d’acquérir la tension aux
bornes du PZT (via un point diviseur par 100), la réponse du microphone
(directe et filtrée par un filtre passe-haut analogique), les puissances émises et
réfléchies par l’amplificateur (via un module de mesure fourni par le fournisseur
de l’amplificateur), les différents signaux de synchronisation.

une carte compteurs/ timers utilisée essentiellement pour engendrer les signaux
de synchronisation et de trigger de la caméra.

72
 Mise au point du montage expérimental

une carte d’acquisition multi-usages, que nous utilisons pour l’instant pour la
mesure des pressions dans les cuves de dégazage, et à terme pour les mesures
de température.

L’expérimentation comporte également une platine de déplacement vertical motorisée

et pilotable par LabVIEW via un port USB, avec une résolution de moins de 0.1 µm.
Cette platine est elle-même montée sur deux platines micrométriques manuelles XY,
et sera utilisée pour approcher un micro-fil de la bulle.
L’expérimentation est pilotée par un programme LabVIEW essentiellement constitué
d’une boucle au sein de laquelle les différents signaux sont échantillonnés sur N
périodes acoustiques exactement, l’échantillonnage étant calé sur une phase donnée
du générateur. L’amplitude du générateur peut être incrémentée ou décrémentée
à chaque boucle afin de réaliser des balayages en amplitude. De même la position
verticale de la platine peut être incrémentée à chaque boucle.
La caméra rapide (MIRO M310) peut assurer une vitesse de 2000 images par seconde
avec une résolution de 1280 par 720 pixels. Le temps d’ouverture de l’obturateur
peut descendre jusqu’à 1 µs. Elle fonctionne sur le principe d’une mémoire circulaire :
la caméra enregistre en permanence des images dans cette mémoire, soit automati-
quement, soit sur un signal de synchronisation externe SYNC. Les images les plus
anciennes dans la mémoire circulaire sont effacées au fur et à mesure par les plus
récentes. On peut ensuite déclencher l’acquisition des images proprement dites par
un signal TRIG, ici encore interne ou externe. On peut positionner ce signal de TRIG
au début, au milieu ou à la fin de la mémoire circulaire, ce qui permet d’enregistrer
éventuellement des images antérieures au signal de TRIG. C’est cette fonctionnalité
que nous utiliserons à terme pour détecter le cristal ou les cristaux. Le programme
LabVIEW utilise des compteurs-timers pour verrouiller les signaux de SYNC sur la
phase du générateur. Cela permet par exemple de « geler » l’image de la bulle, ou bien
de reconstituer sa dynamique, en introduisant un léger déphasage entre deux signaux.
Les signaux TRIG sont générés ou bien manuellement, ou bien automatiquement
avec des stratégies différentes selon l’expérimentation.

4.4 Système Acoustique

4.4.1 Bibliographie sur les cellules de cavitation acoustique

Une cellule carrée de lévitation acoustique est l’élément central du montage expéri-
mental. Elle permet l’obtention d’un régime de bulle unique de cavitation en son
milieu, stable durant plusieurs heures.
Pour obtenir une bulle de cavitation dans cette cellule, il est tout d’abord nécessaire
d’employer de l’eau pure (distillée et déminéralisée) dont le taux de saturation en gaz
est contrôlé (entre 10% et 20% de sa saturation en oxygène) (M. Brenner, 2002).
Ceci est réalisé par un système de dégazage (voir la partie 4.2.1 page 65), puis il
faut générer une onde de pression stationnaire tridimensionnelle au sein du volume

73
d’eau. Toute bulle créée au sein de ce volume fluide ira se positionner au ventre de
pression par l’action de la force de Bjerknes (Akhatov et al., 1996), et y effectuera
des cycles d’oscillations radiales à la fréquence du champ acoustique imposé.
Historiquement les cellules de cavitation ont une géométrie sphérique (Young, 2004),
mais depuis plusieurs configurations ont été expérimentées. Chaque type de cellule
possède ses propres avantages et inconvénients (Geisler, Kurz et Lauterborn,
1999). Les cellules de géométrie sphérique sont les plus communément utilisées à ce
jour. Elles présentent l’avantage de créer des ondes stationnaires stables : de par
leur symétrie sphérique, elles s’approchent au mieux du cas de volume de fluide sans
interaction (c’est-à-dire que ses parois ne jouent pas un rôle important). Cependant,
elles présentent quelques inconvénients : le collage précis de PZT n’est pas aisé sur
une surface courbe, et pour effectuer des mesures optiques (par laser ou avec une
caméra), la diffraction engendrée par ces mêmes surfaces courbes pose un problème,
tout comme l’alignement (L. Crum, 1999 ; Lepoint et Lepoint-Mullie, 1999) et
la fréquence de résonance est très sensible au niveau de fluide dans le col de la cellule.
Néanmoins, ce sont les plus utilisées, et les mieux documentées dans la littérature,
du fait de leur « ancienneté » et de leur construction relativement simple (Geisler,
1996).
Les cellules de géométrie cylindrique (Barber et al., 1997 ; F. Gaitan et al.,
1992 ; Jeffrey A. Ketterling et Robert E. Apfel, 1998) présentent des problèmes
similaires notamment au niveau optique, mais dans ces systèmes, il est possible
d’atteindre une grande reproductibilité expérimentale, lorsque le système est scellé
(comme celui présenté à la figure 4.10), le volume de liquide et la concentration en
gaz dissous peuvent être contrôlés avec précision, puisque que la surface libre est
éliminée après le remplissage de la cellule cylindrique.
Enfin, pour les expérimentations qui impliquent des systèmes optiques (pour l’acquisi-
tion d’images et l’utilisation de laser), les géométries à section carrée sont préférables
(Chow, Atkins et al., 2006 ; Lauterborn, Kurz et al., 2007), mais elles présentent
des problèmes de stabilité en amplitude et en fréquence comme le mentionnent F.
Gaitan et al. (1992). Remarquons que des cellules de géométrie non symétriques
n’excluent pas la lévitation d’une bulle (Thomas J Matula, 1999). De plus les
matériaux pour la construction de la cellule doivent être de qualité optique, et ne
pas présenter d’absorption dans le domaine spectral utile à notre expérimentation.
L’épaisseur de matériau doit être de l’ordre de 3 mm, afin de diminuer son influence
sur le trajet du chemin optique. Ces matériaux peuvent donc être soit du polycarbo-
nate (il existe des expériences de lévitation dans des cellules en acrylique (Seely et
Joens, 1998), soit du verre optique d’une façon plus classique. Un travail important
a été fourni pour la conception de notre cellule, pour déterminer ses dimensions, le
matériau nécessaire pour sa construction et pour optimiser sa résonance.

74
 Mise au point du montage expérimental

Fig. 4.10 – Cellule de cavitation cylindrique pour avoir une bulle de SL dans un
système scellé. Ceci est important pour le contrôle de la teneur en gaz dissous dans le
liquide à l’intérieur du résonateur. Le fil de NiCr est utilisé pour créer une bulle, par
ébullition du liquide localement (Barber et al., 1997).

Détermination des dimensions de la cellule et du volume du fluide

Les équations de l’acoustique linéaire sont obtenues par linéarisation des équations
d’Euler pour des variations de densité faible devant la densité au repos du fluide :
∂p −
→→
+ �c2 ∇.−
u = 0, (4.4.1)
∂t
et
∂−
→u −
→
� + ∇p = 0, (4.4.2)
∂t
où c est la vitesse du son dans le fluide au repos. En combinant ces deux équations,
on obtient l’équation de propagation

1 ∂p2
∇2 p − = 0. (4.4.3)
c2 ∂t2

Si on suppose une onde mono-harmonique à la pulsation ω, toutes les grandeurs

varient en exp (iωt) :

p(x, y, z, t) = P (x, y, z)eiωt , (4.4.4)

75
où P est une amplitude complexe. L’équation 4.4.3 se simplifie alors en une équation
de type Hemholtz :

∇2 p + κ2 p = 0, (4.4.5)

où le nombre d’onde κ est défini par

ω
κ= . (4.4.6)
c

On cherche les fréquences de résonance d’un parallélépipède de dimensions latérales

L × L et de hauteur H. Les parois latérales sont supposées infiniment souples, ainsi
que la paroi en z = 0. La paroi en z = H sera supposée soit infiniment souple, soit
infiniment rigide.
Les conditions aux frontières sont donc les suivantes :

P (0, y, z) = P (L, y, z) = P (x, 0, z) = P (x, L, z) = 0, (4.4.7)

P (x, y, 0) = 0, (4.4.8)
∂P
P (x, y, H) = 0 (paroi souple) ou (x, y, H) = 0 (paroi rigide). (4.4.9)
∂z

La résolution du problème constitué par les équations (4.4.5) à (4.4.9) par la méthode
de séparation des variables fournit les valeurs et fonctions propres de vibration de la
cavité, indicées par trois entiers l,m,n.
Pour une paroi en z = 0 infiniment souple, on obtient :
� �2 � �2 � �2
lπ mπ nπ
κ2lmn = + + , (4.4.10)
L L H

et un profil de pression donné par

� � � � � �
lπx mπy nπz
Plmn (x, y, z) = sin sin sin . (4.4.11)
L L H

Pour une paroi en z = 0 infiniment rigide, on obtient :

� �2 � �2 � �2
lπ mπ (2n + 1)π
κ2lmn = + + , (4.4.12)
L L 2H

et un profil de pression donné par :

� � � � � �
lπx mπy (2n + 1)πz
Plmn (x, y, z) = sin sin sin . (4.4.13)
L L 2H

Les fréquences propres correspondantes sont obtenues par :

κlmn
flmn = . (4.4.14)
2π

76
 Mise au point du montage expérimental

Les expériences de lévitation utilisent le mode (1,1,1) en supposant une paroi supé-
rieure infiniment souple. On obtient dans ces conditions un maximum de pression au
centre de la cellule. Nous recherchons donc des valeurs possibles de L et H de telle
sorte que f111 soit égale à la fréquence de travail souhaitée.
Cette dernière doit être située idéalement dans l’intervalle de fréquences 20 kHz -
30 kHz dans lequel de nombreuses expériences de sonoluminescence ont été reportées
dans la littérature (Lepoint et Lepoint-Mullie, 1999 ; Shin-ichi, 2011). La borne
inférieure est par ailleurs dictée par un bon confort de travail auditif. D’autre part,
il n’est pas souhaitable d’augmenter trop la fréquence afin de garder des dimensions
suffisamment grande, et aussi parce que la théorie prédit que la zone d’observation
de la SBSL décroit avec la fréquence (Prosperetti et Hao, 1999).
La figure 4.11 indique les courbes f = cte dans le plan (L, H) obtenues à partir de
l’équation 4.4.12 pour une paroi supérieure infiniment souple. Les légendes en haut à
droite indiquent la fréquence en Hz correspondant à chaque courbe (de haut en bas).
La droite bissectrice correspond au choix d’une cellule cubique H = L. On voit ainsi
qu’une cellule cubique résonant vers 23 kHz doit avoir une arête L égale à 6 cm et H
égale à 5.1 cm.

Fig. 4.11 – Courbes iso-fréquences obtenues dans le plan (L, H) par l’équation ( 4.4.12
page précédente). La droite indique les lieux des points pour une cellule cubique
(L = H).

Il convient de noter que les fréquences et les profils de pression ainsi calculés supposent
des parois souples sur toutes les faces. Concernant les parois latérales, c’est une bonne
approximation. Des faces peu épaisses se comportent approximativement comme

77
telles, comme en attestent les expériences de lévitation dans des ballons à distiller
sphériques, désormais classiques.

4.4.2 Cellules de cavitation carrées en plastique

Même s’il est relativement simple d’avoir une bulle en régime de SBSL dans une cellule
sphérique (façon classique proposée par Geisler (1996)), cela pose des problèmes
optiques : pour réussir à enregistrer la bulle, il est préférable d’avoir une cellule aux
parois planes, comme celle en géométrie cubique. Plusieurs options quant aux choix
du matériau des parois de la cellule s’offrent à nous.

Conception de cellules carrées en plastique

Pour la conception de cellules de cavitation, nous cherchons un matériau avec une

bonne transmission optique, une bonne résistance à basse et haute température, une
bonne flexibilité ; il doit aussi être facile à travailler et ne pas être très cher. Pour
répondre au mieux à toutes ces contraintes, nous avons donc choisi le polycarbonate
comme matériel constitutif de ce type de cellule, et pour transmettre l’onde de
pression, nous avons utilisé pour les deux premiers modèles de cellules un PZT
annulaire (comme celui de la figure 4.13 page 81).
Avec notre première cellule, appelée « prototype » (voir figure 4.12(a)) de dimension
L = 4.4 cm et H = 4 cm, nous avons observé qu’il est possible de piéger une bulle.
De plus, avec un hydrophone, nous avons vérifié expérimentalement que l’onde
stationnaire a l’allure correspondant à son mode principal de résonance. Cependant
celui-ci est difficile à trouver car la cellule a comme fréquences de résonances : F1 =
28.694 kHz, F2 = 28.579 kHz et F3 = 27.847 kHz. Comme les fréquences sont très
proches, il est difficile de discerner la fréquence correspondant au mode principal.
Nous pensons que la raison pour laquelle ces fréquences sont aussi proches est
l’irrégularité des finitions de la cellule, car les parois ont été coupées « à la main ».
C’est pourquoi les cellules suivantes on été conçues avec des parois usinées et de
dimensions plus grandes.
Pour la deuxième version de la cellule de cavitation en plastique, avec H = 5 cm et
L = 7 cm (voir figure 4.12(b)), la base était usinée pour l’amincir et pour améliorer la
transmission de l’onde de pression. De plus cette base était équipée d’un tuyau pour un
remplissage sans regazage de l’eau et pour une vidange plus simple. Malheureusement
au-delà d’une certaine tension d’excitation sur le PZT, le tuyau rentre en résonance,
ce qui produit un changement de l’onde de pression, détruisant la bulle. Cette
configuration a donc été abandonnée.
Pour le troisième modèle de cellule en plastique (voir figure 4.12(c)), le tuyau de la
base a été éliminé. De plus, la base n’a pas été amincie, parce qu’il semble que cette
solution n’améliore pas particulièrement la résonance. Le PZT a été changé pour
un autre modèle (voir figure 4.14 page 82), sans trou au centre et plus épais que le
précédent, afin d’augmenter le déplacement de la surface radiante. Il est à noter que
cette cellule a été optimisée dans sa construction et sa résonance, et même s’il est

78
 Mise au point du montage expérimental

(a) Cellule prototype (b) Cellule modifiée avec un tuyau fixé à la

base

(c) Cellule plastique définitive

Fig. 4.12 – Cellules de cavitation en plastique.

possible de faire léviter une bulle et la tenir pendant plusieurs heures, il n’est pas
possible d’obtenir un régime de SBSL, ce qui indique que l’onde de pression n’est
pas assez forte. Ainsi, malgré nos efforts, nous concluons que ce type de cellule en
plastique ne peut pas être utilisé.

Enseignements des premiers modèles de cellules en plastique

Avec notre système composé d’une cellule de lévitation en plastique, d’un transforma-
teur d’impédance et d’une bobine d’adaptation, nous sommes capables d’atteindre le
régime dansant de la bulle en imposant une tension zéro-crête de 250 V. Bien qu’en
théorie on pourrait atteindre des régimes plus élevés dans l’espace de paramètres, en
augmentant la tension imposée sur le PZT, ce n’est pas possible dans la pratique,
car au-delà des 250 V le système commence à surchauffer, ce qui endommage le PZT
et la bobine d’adaptation.

79
L’expérience acquise dans la réalisation de ces systèmes a été utilisée pour les
nouveaux designs, tels que :

Le transformateur d’impédance : un des problèmes majeur des cellules en plas-

tique est l’optimisation de la résonance. Grâce à un transformateur d’impédance
(fonctionnement expliqué à la section 4.3 page 69), nous sommes capables de
transmettre le maximum de la puissance vers la cellule ; mais malheureusement,
la puissance transmise n’est pas suffisante pour atteindre le régime de SL.
Cependant l’expérience acquise avec ces différentes cellules a été transposée
sur les cellules en verre avec des résultats positifs.
Les piézoélectriques : si une tension de courant alternatif de fréquence variable
est appliquée à un PZT, on peut observer qu’à une fréquence déterminée le
PZT produit une forte vibration. Cette fréquence est appelée « fréquence de
résonance » (fr ). Elle dépend de la constante élastique de vibration, qui est
fonction de la forme et des dimensions du PZT (Morgan 2007).
Les PZT ont plusieurs modes de vibration, chacun de ces modes ayant sa
fréquence de résonance propre. Dans le cas du mode d’épaisseur pour un PZT
de forme annulaire (comme celui de la figure 4.13) ou disque (comme celui de
la figure 4.14) la résonance est donnée par l’équation (Murata Manufacturing
2002) :
Nt
fr = , (4.4.15)
thk
où thk est l’épaisseur du PZT et Nt est la constante de fréquence, qui est
calculée à partir de la vitesse du son dans le matériau.
Le déplacement « statique » dans le mode d’épaisseur pour les PZT disques ou
anneaux se calcule par l’équation :
∆thk = d33 V, (4.4.16)

où d33 est le coefficient de charge, les indices « 3 » indiquant la direction

considérée, ici l’axe de symétrie de la rondelle ou du disque. Plus généralement
la composante du tenseur dij représente la déformation induite suivant l’axe j
par unité de champ électrique appliqué dans la direction i. On peut relier ces
composantes à une grandeur caractéristique de la conversion électromécanique,
le coefficient de couplage k. Pour les vibrations d’un disque en épaisseur,
on peut relier d33 à un tel coefficient, à la compliance S33E
(en quelque sorte
la « souplesse ») à champ électrique constant et à la permittivité relative à
contrainte constante �T33 :
�
d33 = k33 �T33 S33
E
. (4.4.17)

Enfin, il est utile de connaître la capacité statique du PZT, puisque c’est celle
que l’on doit éliminer au moyen de la bobine d’adaptation. Dans le cas d’un
disque :
�T33 �0 πR2
Cb = ,
thk

80
 Mise au point du montage expérimental

où R est le rayon du disque, et dans le cas d’une rondelle :

� �
�T33 �0 π OD2 − ID2
Cb = ,
thk
où OD et ID sont respectivement les diamètres externes et internes de la
rondelle.
Pour les PZT disponibles dans le laboratoire, ceux de forme de disques ont un
∆thk plus important, de sorte qu’ils produisent une onde de pression avec une
amplitude plus grande, mais ils doivent utiliser une bobine d’adaptation avec
une valeur supérieure. A titre d’exemple, pour un PZT (disque) d’épaisseur
6 mm on a utilisé une bobine jusqu’à 270 mH, mais pour un PZT rondelle de
6.4 mm d’épaisseur, on a utilisé une bobine jusqu’à 78 mH.

Le soudage et le collage : un autre facteur crucial est l’alignement du PZT collé

à la base de la cellule : il doit être collé de la façon la plus « plane » possible,
car dans le cas contraire, cela peut compromettre le fonctionnement de la
cellule (même si elle est en verre). Afin d’améliorer cet aspect, nous sommes
passé du soudage direct sur le PZT, qui présente l’inconvénient de toujours
laisser l’épaisseur de la soudure après le collage sur la base de la cellule (voir
figure 4.13), à une méthode où on colle une lame de cuivre sur une face du PZT
avec une colle conductrice, afin d’avoir une surface plane en parfait contact
avec la base de la cellule de lévitation (voir figure 4.14).

Fig. 4.13 – Un piézoélectrique prêt à l’emploi, avec ses fils soudés sur ses électrodes
positive et négative. Sur la face destinée à être collée sur la cellule, nous soudons 2 fils
« de secours » au cas où le fil casserait.

4.4.3 Cellules de cavitation carrées en verre

Comme la cellule en plastique ne nous a pas permis d’atteindre le régime de SBSL,

nous avons décidé de changer le matériel constitutif pour du verre. Nous nous sommes
cependant interrogés sur le pourquoi de cet échec, et par ailleurs, il était nécessaire
de s’assurer que l’emploi d’une cellule en verre conduirait à des résultats convenables.

81
 Fig. 4.14 – Deux piézoélectriques : Un prêt à l’emploi, avec lame de cuivre collée et
ses fils soudés, et l’autre sans fils. Ici également, nous prévoyons un fil de secours.

Simulation COMSOL de cellules de lévitation

Nous avons mis en oeuvre un modèle COMSOL d’acoustique linéaire, couplé à

un modèle d’élastodynamique pour les parois solides, et un modèle piézoélectrique
pour les PZT. Les équations utilisées sont classiques en acoustique linéaire, et
clairement exposées dans la documentation COMSOL. Elles sont exposées en détail
par Decarpigny (1984), et une brève synthèse peut également être trouvée dans
Louisnard, González-García et al. (2009).
Comme nous le verrons plus loin, ces simulations, bien que tardives dans le dérou-
lement de cette étude, nous ont également permis de comprendre d’une part les
problèmes inhérents à la fixation des cellules cubiques, et d’autre part de valider
théoriquement le principe de la double cellule.
Concernant l’identification du problème sur les cellules en plastique, la problématique
est d’identifier d’une part les résonances de la cellule, et d’autre part de calculer le
champ de pression acoustique au centre de la bulle pour une résonance donnée. Le
premier point est aisé à réaliser avec une recherche des modes propres. Le second
nécessite des calculs de réponse fréquentielle autour des fréquences de résonance
identifiées. En l’absence de pertes introduites dans le modèle, la réponse est théo-
riquement infinie aux résonances. Il est donc nécessaire de définir des pertes pour
les calculs de réponse fréquentielle, en théorie dans tous les milieux participant aux
vibrations : l’eau, les parois et les piezoélectriques. Les plastiques sont en général très
dissipatifs en vibration, et comme nous soupçonnons que cela est la cause principale
de la mauvaise réponse des cellules en plastique, nous limitons la définition des pertes
aux parois de la cellule, en utilisant un facteur de perte isotropique χ.
La même géométrie de cellule a été simulée avec des parois en plastique et des parois
en verre. Seules les propriétés physiques du matériau changent : module d’Young
Y , densité ρ, nombre de Poisson ν, et facteur de perte χ. Concernant cette dernière
grandeur, nous avons utilisé les données suivantes :

pour le plastique (PMMA), nous avons utilisé les résultats de Corn et al.

82
 Mise au point du montage expérimental

(2009), obtenus par différentes méthodes, jusqu’à des fréquences de 1000 Hz.
D’après leur travaux, nous prenons comme valeur conservative un facteur de
pertes χ = 0.1 ;
pour le verre, une valeur de χ = 0.001 semble communément admise (Pascal,
2009).

La géométrie est une cellule d’arête L = 6 cm, de parois d’épaisseur 2 mm, contenant
une hauteur d’eau H = 5 cm, en géométrie 3D. Pour les constantes piezoélectriques,
nous utilisons dans un premier temps les matériaux pré-définis dans COMSOL les
plus proches de nos disques piezoélectriques (PZT 8 pour l’émetteur et PZT 2 pour
le micro). L’exploitation des symétries nous permet de ne représenter qu’un quart de
la cellule. Un microphone est collé sur chaque face pour respecter cette symétrie.
Nous commençons par présenter les résultats des calculs de fréquences propres. Les
champs fournis par ce type de calcul ont une amplitude arbitraire puisque ce sont
des fonctions propres. Pour identifier la ou les résonances correspondant au mode
111 du liquide, nous divisons la valeur de la pression acoustique au centre de la
cellule par la moyenne des pressions acoustiques au niveau des parois, cette grandeur
devant être infinie pour une cellule idéale avec des parois infiniment souples. La
figure 4.15 montre les résultats obtenus entre 18 kHz et 22 kHz pour les deux types
de cellules. Les résonances correspondant au fonctionnement recherché de la cellule
correspondent aux deux pics les plus élevés : f =21.284 kHz pour le plastique, et
f =21.570 kHz pour le verre.

10

8
parois
/p

6
centre

4
p

0
18 19 20 21 22
f (kHz)

Fig. 4.15 – Pression acoustique au centre de la cellule rapportée à la pression

acoustique moyenne au niveau des parois pour les différentes fréquences propres
calculées. Symboles ◦ (rouge) : cellule en verre ; Symboles × (bleu) : cellule en PMMA.
La grandeur représentée serait théoriquement infinie pour une cellule idéale.

Les profils de pression acoustique et de déformation correspondant sont visibles sur

la figure 4.16, qui confirme qualitativement la présence d’un ventre de pression au

83
centre. On constate également que les ondes de flexion stationnaires sur les parois
ont une longueur d’onde bien plus courte dans le plastique que dans le verre, ce qui
est dû au fait que le module d’Young, et donc la vitesse du son, du plastique est bien
plus faible que celui du verre.

(a) (b)

Fig. 4.16 – Résultats de Simulation COMSOL en 3D : (a) : Cellule en plastique,

avec une fréquence principale de 21.284 kHz. (b) Cellule en verre, avec une fréquence
principale de 21.570 kHz.

Nous effectuons maintenant des calculs de réponse fréquentielle autour de ces deux
points pour chaque cellule. Une tension de 100 V crête est appliqué dans les deux cas
au PZT émetteur. La figure 4.17 montre la pression crête au centre de chaque cellule
obtenue autour de sa résonance. On voit clairement que la résonance de la cellule est
fortement amortie, en raison du fort coefficient d’amortissement du plastique.
On peut définir la sensibilité d’une cellule comme le rapport de la pression acoustique
au centre et de la tension crête appliquée à l’émetteur. Le calcul précédent montre
qu’elle est de l’ordre de 83.3 Pa/V pour la cellule en PMMA et de 958 Pa/V pour la
cellule en verre. Pour obtenir de la SBSL, il faut une pression acoustique de l’ordre
de 130 kPa au centre, ce qui donnerait une tension PZT de 136 V pour la cellule en
verre, et de 1560 V pour la cellule en PMMA !
Ces simulations, même si elles n’ont qu’une valeur indicative (propriétés piezo
approximatives, nonlinéarités négligées, coefficient de perte du PMMA approximatif),
montrent clairement que la sensibilité des cellules en plastique est insuffisante pour
couvrir tout le domaine de stabilité d’une bulle, mais qu’en revanche celle de la
cellule en verre est parfaitement viable. Le calcul précédent est cela dit probablement
pessimiste quant aux pertes dans le plastique, puisque nous avons réussi à y observer

84
 Mise au point du montage expérimental

5
10
PMMA
Verre

(Pa)
centre

4
10
p

21.1 21.2 21.3 21.4 21.5 21.6 21.7

f (kHz)

Fig. 4.17 – Pression acoustique au centre de la cellule pour une paroi en verre
(symboles ◦, rouge) et en PMMA (symboles × ,bleu). La tension crête aux bornes du
PZT émetteur est de 100 V.

une bulle dans le régime dansant (pa � 100 kPa) pour une tension de 250 V aux
bornes du piezo émetteur.
Ces résultats nous ont conduit à abandonner définitivement le concept de cellules en
plastique.

Conception de cellules carrées en verre

Pour la construction de notre cellule, nous utilisons une cuve en verre optique à
5 faces polies de dimension interne 60 × 60 × 60 mm avec une épaisseur de paroi de
2.5 mm (référence chez Hellma : 704.004 − OG).
Pour réaliser notre montage expérimental, nous devons « suspendre » la cellule de la
façon la moins invasive possible. Elle ne peut pas être perforée, car cela abîmerait le
verre, et elle ne peut pas être fixée ou serrée avec une pince, car cela affecterait la
résonance.
Nous avons donc choisi de coller avec de l’Araldite 2011� (spéciale pour faire des
unions verre-céramiques) des « pattes » de polycarbonate de 20 × 20 mm aux quatre
faces de la cellule de lévitation (voir figure 4.18). Les dimensions et la position idéale
pour les pattes ont été déterminées avec COMSOL, afin d’interférer le moins possible
avec la résonance principale de la future cellule. Le microphone et le PZT sont collés
sur les faces extérieures de la cellule, en utilisant la même méthodologie que pour les
cellules en plastique. Une cellule en verre est visible Fig. 4.19.
Après la construction de la cellule, celle-ci est testée avec de l’eau dégazée. On fait

85
 (a) (b)

(c) (d)

Fig. 4.18 – Protocole de fixation de pattes sur la cellule pour le système de suspension :
(a) Patte de polycarbonate de 20 × 20 mm. (b) Nous utilisons un gabarit pour coller
les pattes d’une façon symétrique et reproductible. (c) Pendant que l’Araldite sèche, la
patte est maintenue avec une pince (d) Finalement les pattes sont perforées.

Fig. 4.19 – Cellule en verre à base carrée.

léviter une bulle à une fréquence de 20.300 kHz, on observe qu’elle atteint le régime
de SBSL.

86
 Mise au point du montage expérimental

Bien que ce type de cellule fonctionne correctement et permet une bonne reproduc-
tibilité expérimentale, avec le temps les signaux des microphones ont commencé à
présenter des problèmes de stabilité, jusqu’au jour où la cellule a cessé de résonner.
Dans un premier temps, nous avons pensé que ce problème était dû au désaccouple-
ment de la colle conductrice à la lame de cuivre. Pour résoudre ce problème, nous
avons fait l’acquisition de nouveau PZT dont les deux électrodes sont disponibles
sur la même face (PI Ceramics « wrapped electrode »). Ainsi les deux soudures
peuvent être faites sur la face extérieure, et la face non soudée peut être collée bien
à plat contre la base de la cellule en verre. Une nouvelle cellule en verre a été ainsi
construite. Cette nouvelle cellule a aussi atteint le régime de SBSL. Malheureusement
nous avons constaté le même type de problèmes de reproductibilité des résultats au
fil du temps.
Nous avons conclu que les cellules en verre fixées par des pattes présentent des
symptômes caractéristiques de mauvais fonctionnement :

baisse significative de la réponse de la cellule, au bout d’un certain temps

d’utilisation ;

battements du signal micro à une fréquence de l’ordre de la seconde ;

sifflement aigu de la cellule, d’amplitude variable dans le temps ;

observation à l’oeil nu d’un aérosol constitué par des gouttes minuscules au

niveau des pattes ;

finalement, dans les cas critiques, la cellule cesse de résonner.

Comme ces symptômes ont été observés dans les deux modèles de cellules suspendues,
nous concluons que la source du problème n’est pas le PZT, ni la façon de le coller.
Dans un second temps, nous avons constaté que la façon de fixer la cellule a une
influence sur la fréquence de résonance et sur l’amplitude de l’onde de pression
imposée dans la cellule. Nous avons donc expérimenté différentes méthodes de la
maintenir. Initialement, la cellule était suspendue par des câbles électriques fins
passés dans des trous percés dans les pattes, afin de limiter la transmission de l’onde
au niveau du contact entre les pattes et le support. En effet, nous pensions qu’un
serrage rigide au niveau des pattes aurait eu pour conséquence de faire vibrer tout le
système supportant, jusqu’à la table optique elle-même. Ensuite, face aux symptômes
présentés ci-dessus, nous avons suspendu la cellule en passant simplement des vis
métalliques par les trous, sans les serrer par un écrou. Puis nous avons remplacé les
vis métalliques par des vis en nylon, et enfin nous avons serré ces dernières avec des
écrous en nylon. Dans ce dernier cas, la cellule présentant des comportements de plus
en plus erratiques, nous avons constaté le décollement d’une patte (voir figure 4.20)
à l’issue de quelques heures d’utilisation. Après recollage les symptômes ont malgré
tout persisté, et nous avons temporairement conclu à la rupture d’une des arêtes de
la cellule.

87
Nous en avons conclu que la méthode de maintien de la cellule de lévitation par
des pattes est insatisfaisante à long terme, quelle que soit la façon dont les pattes
sont fixées. Nous avons donc cherché d’une part une autre solution pour maintenir
la cellule et d’autre part essayé malgré tout de comprendre l’origine du problème à
l’aide de simulations.

Fig. 4.20 – Patte d’une cellule en verre complètement décollée.

Simulations de la cellule avec pattes de fixation

Nous avons simulé la vibration de la cellule équipée de pattes. La modélisation

des conditions aux frontières sur ces dernières est délicate, puisqu’elles constituent
l’interface entre la cellule et la structure externe. Toute autre condition qu’une
condition libre (contrainte nulle) ou bien au contraire fixée (déplacement nul) est
impossible, car elle sous-entendrait la modélisation de la structure extérieure (support,
vis micro-métrique, table optique et ainsi de suite). Nous nous sommes limités à
simuler le cas où la partie supérieure de la patte (sur 1 cm) était maintenue fixe, ce
qui est proche du cas où la patte est maintenue dans la gorge du support à l’aide
d’une vis et d’un écrou en nylon.
Les résultats sont présentés sur la figure 4.21 (gauche). La partie supérieure des
pattes fixée est clairement visible et les parties restantes sont entrainées en flexion par
les déformations de la cellule. La figure de droite montre un zoom de la déformation
de la patte de gauche, et les couleurs codent la contrainte de Von Mises. Le gros-
sissement montre clairement des zones de fortes déformations. Une forte contrainte
est observable sur l’arête supérieure de la face collée à la cellule. Il est probable que
c’est cette contrainte qui entraîne le décollement de la patte.
Nous conjecturons que ce décollement commence dès la première utilisation de la
cellule et s’amplifie par petites touches. À mesure que le décollement progresse, la
cellule présente des réponses erratiques. L’aérosol observé est probablement constitué
de petites gouttes de colles éjectées par la vibration de la patte, éventuellement
chauffée par la dissipation de l’énergie mécanique de déformation dans la patte et/ou
dans la couche de colle.
Pour des pattes non fixées, par exemple simplement suspendues par une vis ou un fil,
le problème est probablement plus complexe. La patte entre peut-être épisodiquement
en contact partiel avec le support et lui transmet alors de l’énergie acoustique et

88
 Mise au point du montage expérimental

lorsque le contact est rompu, la transmission s’arrête. Cela pourrait expliquer les
oscillations à basse fréquence visible sur l’amplitude du microphone.

Fig. 4.21 – Déformation instantanée de la cellule et des pattes de fixation (seul 1/4
de la cellule est représenté). À droite, zoom sur une de pattes. Les couleurs codent la
contrainte de Von Mises.

À l’issue de ces simulations (assez récentes) et de différents tests, nous avons décroché
la cellule, que nous pensions cassée et l’avons simplement posée sur un coussin en
mousse. La réponse a été alors parfaite et le fonctionnement reproductible. Nous
avons donc élaboré un nouveau support moins invasif.

Design d’un nouveau support

Finalement, nous avons modifié la méthode de maintien de la cellule de lévitation :

au lieu de la suspendre par des pattes, on la pose sur quatre bases de plastique, afin
de ne pas interférer avec la résonance principale de la cellule (voir figure 4.22). Le
résultat de ces modifications est un succès pour une bulle en lévitation à 21.300 kHz,
ce qui est plus en accord avec les simulations de COMSOL. Ce modèle définitif a été
finalisé en décembre 2013 et présente une bonne reproductibilité expérimentale, avec
des signaux stables de microphone.

4.5 Système optique

Le but du système optique est d’éclairer et d’enregistrer des images de la bulle, de sa

dynamique et de l’apparition de cristaux. Pour ce faire, les trois cellules (l’enceinte
de refroidissement, la grande cellule et la petite cellule) ont des parois transparentes
de qualité optique. Le système optique est composé par un système d’enregistrement
et un système d’éclairage.

4.5.1 Système d’enregistrement

Ce système vise à enregistrer des vidéos des différentes expériences effectuées. Pour
cela, on a utilisé une caméra rapide et un objectif de type microscope longue distance.

89
 Fig. 4.22 – Modèle définitif d’une cellule de lévitation en verre (décembre 2013).

1. Caméra rapide.
Parce que les phénomènes de cavitation acoustique et d’apparition de cristaux
ont lieu en des temps très courts, nous employons une caméra appropriée pour
enregistrer ces évènements. C’est pourquoi nous avons choisi une caméra « phan-
tom miro M310 » (voir figure 4.23) : une caméra rapide compacte et modulaire
qui intègre un capteur de 1 MégaPixel pour une sortie de 3.2 GigaPixels/seconde
(Gpx/s). Cela correspond à 3200 images/sec en pleine résolution de 1280x800
(research, 2012). Le temps d’exposition minimal est de 1 µs, ce qui la rend
idéale pour l’observation des phénomènes énoncés.

Fig. 4.23 – Caméra phantom miro M310 (l’objectif présenté ici n’est pas celui utilisé
pour notre étude).(research, 2012)

Avec cette caméra, nous sommes capables de filmer la stabilité d’une bulle de
cavitation acoustique en régime stable, c’est-à-dire qu’à partir de ces images
nous pouvons trouver la position du centroïde et le rayon de la bulle au cours
du temps. Une autre expérience réalisable est de filmer la dynamique de la
bulle dans les différentes régimes de l’espace des paramètres.
Une autre caractéristique importante pour notre application est que cette

90
 Mise au point du montage expérimental

caméra enregistre des images en permanence sur une mémoire circulaire : la

caméra remplit sa mémoire de l’image 1 à l’image N , puis l’image suivante N +1
vient remplacer l’image 1, l’image N + 2 remplace l’image 2, et ainsi de suite de
façon circulaire. A tout instant, on peut envoyer un « ordre » (« TRIG ») pour
transférer le contenu de la mémoire circulaire dans un fichier video. Ce signal
de TRIG peut être manuel ou constitué par un signal numérique externe.
L’originalité réside dans le fait que l’on peut indiquer à la caméra l’interprétation
qu’elle doit faire du signal de TRIG par rapport à la mémoire circulaire. Pour
fixer les idées imaginons que cette dernière ait une capacité de N = 10 images.
Si on positionne le TRIG au début (position 1), la caméra va enregister 10
images à partir de la réception du signal et les sauver dans le fichier. Au
contraire, si on le positionne à la fin (position 10), la caméra va transférer les
10 images les plus récentes avant réception du signal vers le fichier. Si comme
indiqué Fig. 4.24 on le positionne en « 8 », la caméra va transférer les 7 images
antérieures au signal de TRIG et enregistrer 3 images immédiatement après
pour compléter.
L’intérêt est évident pour notre application : si dans une expérience de sono-
congélation on détecte une instabilité de la bulle provoquée par un cristal en
train de croître, on envoie immédiatement un signal de TRIG à la caméra, en
le positionnant à la fin de la mémoire circulaire. On enregistrera alors les N
images précédant la perturbation, donnant une information éventuelle sur la
croissance du cristal avant qu’il ne soit assez gros pour perturber la bulle.
Notons pour finir qu’avec la mémoire embraquée dans notre caméra, nous dis-
posons de N � 9000 images dans la mémoire circulaire en plein résolution, soit,
avec une fréquence de 2000 images par secondes, environ 4.5 s d’enregistrement
vidéo.

SYNC
1 2 3 4 5 6 7 8 9 10

TRIG

Fig. 4.24 – Principe de la mémoire circulaire de la caméra et de la stratégie de

déclenchement (TRIG). Ici on a supposé que la mémoire circulaire contenait N = 10
images. Le signal de TRIG est placé à la position 7. Le fichier contiendra les 7 dernières
images avant le signal et les 10 − 7 = 3 suivantes.

2. Objectif de type microscope longue distance.

Après avoir choisi la caméra, nous devons la coupler à un objectif approprié,
pour les conditions de travail imposées par l’expérimentation. En effet, la scène
à visualiser est de l’ordre de 300 µm de diamètre, ce qui nous rapproche de
la microscopie. Mais à la différence de celle-ci, le montage expérimental nous

91
 empêche d’approcher à moins de 40 mm, puisque que la bulle est au milieu de
la cellule de lévitation. Nous sommes donc aux limites des objectifs classiques
de microscope.

Fig. 4.25 – Image d’une mire de 1 mm, sous conditions de travail.

Nous avons donc utilisé un télescope optimisé courte-distance (Questar QM-100,

Polytech). Celui-ci, moyennant l’utilisation d’une lentille de Barlow 3X et d’une
lentille abaissant la distance de travail à 10 cm, permet la visualisation d’une
scène de 1000 µm de diamètre, comme on peut le constater sur la figure 4.25
en conditions de travail, c’est-à-dire avec la cellule de cavitation remplie d’eau
dégazée et la mire à la position focale du microscope. Après un traitement de
l’image, on peut faire une équivalence entre le nombre de pixels et la dimension
d’un objet. Dans nos conditions de travail, 1 pixel est égal à 1.1 µm ± 0.1 µm.
Pour conclure, le QM-100 couplé à la caméra Miro M310 (voir figure 4.26) nous
donne une résolution spatiale de l’ordre du micron.

Fig. 4.26 – Schématisation de la caméra miro M310 couplée au microscope longue

distance QM-100.

92
 Mise au point du montage expérimental

4.5.2 Système d’éclairage

Le système d’éclairage est composé de deux parties : le système optique et le

stroboscope.

1. Le système optique.
L’objectif de ce système est de concentrer la lumière émise par une LED de
haute puissance (LUXEON Rebel LXML-PWC2 1W) sur la bulle de cavitation
acoustique. Le système optique est composé d’un dissipateur de chaleur monté
sur une platine micrométrique (selon l’axe z) - c’est sur ce dissipateur qu’est
collé une LED de haute puissance - , d’une lentille optique plan-convexe et
d’une lentille optique biconvexe. Toutes ces pièces sont montées sur un rail
optique, fixé sur une autre platine micrométrique (voir figure 4.27) pour aligner
précisément la LED avec l’axe optique de la caméra.

Fig. 4.27 – Montage du système optique.

La LED de puissance émet une lumière très puissante, mais dispersée dans un
angle de 108°. Pour refocaliser la lumière, nous utilisons la lentille plan-convexe
positionnée à sa distance focale. La lumière qui traverse la lentille sort projetée
parallèlement (voir figure 4.28), jusqu’à la lentille convexe qui refocalise la
lumière à sa distance focale. Finalement, à la focale, sur l’axe optique, et en
un même point, nous avons le point focal de la caméra, la bulle de cavitation
acoustique et la lumière de la LED concentrée (voir figure 4.29).

2. Le stroboscope.

93
 Fig. 4.28 – Schématisation montrant que la source lumineuse est projetée à l’infini.

Fig. 4.29 – Schématisation montrant la position de la bulle par rapport à l’axe optique.
La taille de la bulle est volontairement exagérée pour illustrer le propos.

L’idée est de pulser la LED avec des pulses très courts mais très puissants pour
pouvoir abaisser le temps d’exposition artificiellement. Ceci est particulièrement
utile si l’on veut imager la bulle, car en éclairage continu, nous devons fixer le
temps d’exposition de la caméra à 3 µs pour avoir une image correcte, ce qui
fournit une image de la bulle « floutée ».

94
 Mise au point du montage expérimental

La LED de puissance est donnée par le constructeur pour un courant nominal

de 700 mA en continu, que l’on peut pousser à 1 A au prix d’une durée de vie
réduite, à cause de l’échauffement. Avec un régime pulsé, il est connu que l’on
peut alimenter les LEDs avec des courants 3 ou 4 fois plus élevés.
Nous avons donc réalisé un driver de LEDs capable de générer des pulses
d’amplitude 3 A et de largeur 500 ns dans la LED, synchronisés sur un signal
de contrôle externe. Nous utilisons un transistor de puissance rapide et le courant
est fourni par la décharge d’un condensateur. Pour vérifier que la largeur des
pulses lumineux était suffisamment faible, nous avons également réalisé un
détecteur de flash à l’aide d’une photodiode amplifiée par des amplificateurs
opérationnels ultra-rapides. Nous avons ainsi pu vérifier que le système dans sa
configuration actuelle nous permettait d’obtenir des flashs de largeur 1 µs, et
ce système est encore en cours de développement.

95
 5
Résultats et discussions

Sommaire
5.1 La cellule de géométrie sphérique . . . . . . . . . . . . . . 97
5.2 Validation de la cellule verre à base carrée . . . . . . . . 108
5.3 Rampes de pression acoustique. Exploration des ré-
gimes de lévitation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 110
5.4 Détection acoustique d’objets au voisinage d’une bulle
de cavitation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 115
5.5 Dimensionnement de la petite cellule . . . . . . . . . . . 119

5.1 La cellule de géométrie sphérique

Les problèmes avec les cellules en plastique mentionnés au chapitre précédent ne

nous permettant pas d’observer de la SBSL, nous avons construit et testé une cellule
en verre de géométrie sphérique (figure 5.1), à mi-parcours de nos travaux. De telles
cellules, basées sur le site Geisler, 1996 avaient déjà été construites avec succès au
laboratoire ces dernières années et nous avons pu observer le phénomène de SBSL à
l’œil nu dès la mise sous tension.
Cette cellule « provisoire » nous a permis de vérifier la procédure de dégazage de
l’eau, de mettre au point le programme de contrôle, et de valider le principe d’écoute
acoustique de la bulle, parallèlement au perfectionnement des cellules carrées.

5.1.1 Détection acoustique de la bulle de cavitation

Dans un liquide dégazé, même en présence d’un champ acoustique, aucune bulle ne se
formerait naturellement. C’est pourquoi il est nécessaire de la générer artificiellement.
Nous utilisons pour l’instant une micro-pipette, non pas pour insuffler de l’air dans

97
 Fig. 5.1 – Cellule conçue en verre classique.

l’eau, ce qui aurait pour effet de la regazer très vite, mais simplement pour toucher la
surface de l’eau. Ceci suffit à créer une petite poche d’air qui auto-ajuste naturellement
sa quantité de gaz interne comme expliqué au chapitre 3 et vient se bloquer au ventre
de l’onde stationnaire. Selon la valeur de la pression acoustique, la bulle ainsi créée
se dissout lentement, entre dans le régime dansant, dans l’un des régimes stables, ou
bien disparaît.
Même si la bulle en lévitation est observable à l’oeil nu, le signal enregistré à l’aide
d’un microphone donne des informations plus riches qu’une simple observation
visuelle. Cependant, ces informations ne sont pas directes : la différenciation entre
une trace avec ou sans bulle (voir figure 5.2(a) et figure 5.2(c)) n’est pas évidente
a priori. À partir de ce signal, nous pouvons isoler les informations spécifiquement
dues à la présence d’une bulle, en utilisant un filtre passe-haut pour supprimer la
composante du champ acoustique imposé par le PZT. Le signal du microphone
filtré est fortement lié à la dynamique de la bulle, et peut révéler sa présence (voir
figures 5.2(b) et 5.2(d)).

5.1.2 Corrélation croisée et caractérisation de la bulle

La corrélation croisée, aussi appelée covariance croisée, est une fonction du temps
calculée entre deux signaux temporels. Elle trouve de nombreuses applications comme
la reconnaissance de régularités, la cryptanalyse et la mesure de similitudes entre
deux signaux.

98
 Résultats et discussions

(a) (b)

(c) (d)

Fig. 5.2 – Signal caractéristique de la trace d’un microphone au cours du temps, en

présence d’un champ acoustique (a) sans bulle (c) avec une bulle. Signal filtré à la
fréquence d’excitation du PZT (b) sans bulle, et (d) avec une bulle.

Pour des fonctions continues f et g, la corrélation croisée est définie par :

� +∞
(f ⊗ g)(t) = f ∗ (τ )g(t + τ ) dτ, (5.1.1)
−∞

où f ∗ désigne le complexe conjugué de f . Si les deux fonctions sont identiques, on

parle d’auto-corrélation. La variable t est appelée « décalage » (ou « lag »). Si t = 0,
la grandeur calculée est dite « moment d’ordre 0 ».
Pour mettre au point la méthode, nous avons effectué plusieurs essais avec des
signaux artificiels construits sous Matlab. Si nous considérons par exemple un signal
trapezoïdal (figure 5.3 page suivante) parfaitement périodique et si nous calculons
l’auto-corrélation du signal, (fonction Matlab xcorr), on obtient les coefficients de
corrélation indiqués figure 5.3 : le moment d’ordre zéro correspond à l’abscisse 0, les
autres pics sont les lags positifs et négatifs. Cette procédure revient à effectuer la
corrélation entre le signal d’origine et lui-même, décalé d’un temps positif ou négatif
donné.
Considérons maintenant un signal original auquel on ajoute un bruit aléatoire du
type :

bruit = Abruit ∗ randn(size(t)), (5.1.2)

où la fonction « randn » génère un vecteur de valeurs aléatoires normalisées. La

variable « Abruit » est un nombre positif imposé afin de moduler et d’augmenter
les valeurs du bruit tout en gardant la forme générale du signal, et « size(t) » est

99
 Fig. 5.3 – Au-dessus : Signal trapézoïdal original. Au-dessous : Coefficients de corré-
lation : moment d’ordre zéro et 25 « lags » positifs et négatifs.

la longueur du signal d’origine. L’algorithme 1 dégrade progressivement le signal

d’entrée et l’auto-corrélation du signal résultant est calculée à chaque pas, nous
permettant d’observer à tout moment la détérioration du nouveau signal par rapport
au signal d’origine.

Algorithm 1 Ajouter du bruit au signal d’origine

X1 ← Signal d’origine
for pas = 1 : 1 : 10 do
bruit ← Abruit ∗ randn(size(t));
X2 = X1 + bruit; % nouveau signal avec bruit
Abruit ← Abruit + 0.1;
xcorr(X2 , X1 , 25,� coef f � );
end for

Pour une valeur de Abruit = 1.3, nous pouvons voir que le signal bruité est presque
méconnaissable par rapport à l’original (voir figure 5.4). De plus, les coefficients de
corrélations diminuent fortement en comparaison avec ceux obtenus pour le signal
original. À titre d’exemple, le moment d’ordre zéro prend la valeur de 0.49413, alors
qu’il valait 1 pour le signal original.
Nous voyons que le moment d’ordre 0 est par exemple une grandeur intéressante
pour évaluer la reproductibilité du signal. Nous utilisons donc les signaux en temps
réel du microphone filtré pour caractériser la dynamique de la bulle, en calculant le
coefficient de corrélation croisée entre le signal d’un cycle acoustique et celui d’un
cycle ultérieur (voir Figs 5.5 et 5.6).
Pour que les valeurs de coefficients de corrélation soient représentatives, la séparation

100
 Résultats et discussions

Fig. 5.4 – Au-dessus : Signal trapézoïdal bruité avec Abruit = 1.3. Au-dessous,
coefficients de corrélation : moment d’ordre zéro et 25 « lags » positifs et négatifs.

entre les cycles acoustiques utilisés :

ne doit pas être trop courte. Si cette séparation est inférieure à cinq cycles
acoustiques (environ 175 µs), la variation du signal n’est pas suffisante et la
corrélation reste égale à 1 même si la bulle n’a pas un mouvement périodique.
Ne doit pas être trop longue, (> 10000 cycles acoustiques, soient 350 000 µs),
la corrélation ratant alors des phénomènes de courte durée.

Le coefficient de corrélation C est calculé par la relation

� �� �
V1,n − V¯1 V2,n − V¯2
�N
n=1
C=� � �2 �� � �2 , (5.1.3)
V1,n − V¯1 V2,n − V¯2
�N N
n=1 n=1

où V1,n et V2,n représentent les valeurs acquises sur les deux périodes distantes, V¯1 et
V¯2 leurs valeurs moyennes du signal sur une période et N le nombre de points dans
la série. Dans la suite, V1,n et V2,n sont séparés par 400 cycles acoustiques (14 000 µs),
ce qui est un délai raisonnable pour détecter des variations dans la dynamique de
la bulle. Si le coefficient de corrélation est égal à 1, cela indique que les signaux
sont égaux, ce qui implique un phénomène périodique, donc la bulle est dans un
régime stable de l’espace de paramètres (figure 5.5). Dans le cas opposé, si les signaux
sont différents, le coefficient devient inférieur à 1, ce qui indique que la bulle a une
dynamique non-stable (figure 5.6).
De cette façon, en suivant les variations du coefficient de corrélation pour différentes
pressions acoustiques imposées par le PZT, nous sommes capables de reconstruire

101
 0.4
a b
0.2 0.2
2
V ,V

V2
0
1

−0.2
−0.2
−0.4 −0.2 0 0.2 0.4
0 0.5 1 V
t/T 1

Fig. 5.5 – Signaux sur le micro filtré sur un cycle acoustique, recueillis à 400 cycles
d’intervalle dans le cas d’une bulle stable. A gauche, superposition des deux signaux
temporels. A droite tracé des deux signaux dans l’espace des phases.

0.5 0.5
c d
2
V ,V

V2

0 0
1

−0.5 −0.5
0 0.5 1 −0.5 0 0.5
t/T V1

Fig. 5.6 – Idem figure 5.5 dans le cas d’une bulle dansante

l’espace de paramètres dans son intégralité. Comme on peut le voir sur la figure 5.7,
lorsqu’une bulle est dans un état correspondant à la zone « dansante » (noire),
les coefficients de corrélation ont des valeurs chaotiques entre 0.9737 et 0.887, en
raison de la dynamique très fluctuante de la bulle. À l’inverse, dans la zone de
sonoluminescence stable (verte), la bulle a une dynamique périodique, ce qui se
traduit par une corrélation très proche de 1 (entre 0.9997 et 0.9949).

5.1.3 Perturbation de la dynamique de la bulle

Un fois que la bulle est dans le régime stable (SL stable, ligne verte dans la figure 5.7),
nous tentons de casser la périodicité du signal en utilisant un fil de 89.2 µm de diamètre
(voir figure 5.8), en causant une déstabilisation de la bulle, afin d’engendrer une

102
 Résultats et discussions

Fig. 5.7 – Evolution de la corrélation entre deux cycles distants de 400 cycles, calculée
tous les 1000 cycles acoustiques (� 35 ms).

variation du coefficient de corrélation. Dans cette expérience, nous approchons de la

bulle lentement le fil. Lorsque le fil est très proche, la bulle change sa dynamique,
comme l’indique la variation observée du coefficient de corrélation. Si nous retirons
lentement la fibre, la bulle revient dans le régime stable après un certain temps, et
récupère sa dynamique périodique, comme le montre la re-convergence du coefficient
de corrélation vers 1 (voir figure 5.9). Ce résultat indique la faisabilité de la détection
des cristaux de glace qui se formeraient très près de la bulle.
Ces résultats ont été présentés dans un poster au congrès ESS-13 en Ukraine (13th
European Society of Sonochemistry Meeting).

5.1.4 Images d’une bulle de cavitation acoustique

Parallèlement à la caractérisation du comportement de la bulle à partir des signaux

du microphone filtrés, notre système optique nous permet de filmer la bulle en
lévitation (voir section 4.5 page 89).
La première étape pour voir la dynamique de la bulle est de transformer un film de
la bulle en images au format JPEG. Pour récupérer les images nous utilisons Matlab.
Un exemple est présenté sur la figure 5.10. Cette image a été prise avec un temps
d’exposition de 1.9 µs et est assez sombre, en dépit de nos efforts pour réaliser un
système d’illumination correct.
Dans un deuxième temps, en utilisant Matlab, on charge individuellement les images,
on les convertit en niveaux de gris, et on réduit leur taille (voir figure 5.11) pour
minimiser la surface traitée afin de simplifier le processus de traitement d’images.

103
 Fig. 5.8 – Fil utilisé pour perturber la bulle, ce type de fil est utilisé pour nettoyer
des aiguilles de seringue d’HPLC.

Fig. 5.9 – Trace des coefficients de corrélation d’une bulle de cavitation dans la zone
stable. La perturbation est réalisée en approchant un fil, la stabilisation est récupérée
après éloignement de la fibre.

La troisième étape consiste à filtrer l’image avec un filtre qui préserve les bords.
Ensuite nous mesurons le niveau de gris de l’image filtrée, pour binariser l’image
de façon inverse et les pixels non-connexes sont éliminés, permettant d’obtenir une
image de la bulle similaire à celle présentée dans la figure 5.12.

104
 Résultats et discussions

Fig. 5.10 – Image extraite directement d’un film enregistré par la caméra : on peut
voir que la bulle occupe une petite portion de l’image.

Fig. 5.11 – Image réduite d’une bulle à son rayon maximal dans une cellule sphérique.

Enfin, à partir de cette image (figure 5.12), nous calculons la surface et le centroïde
de la bulle.
Nous répétons ce processus pour toutes les images, selon l’algorithme 2. Les valeurs
des surfaces, rayons et positions de centroïdes de chaque image sont sauvegardées
dans un fichier de sauvegarde MATLAB « .mat ».
Selon la méthode de synchronisation de la caméra, le film analysé représente soit la
dynamique d’une bulle sur une période, soit une vue de la bulle à phase acoustique
constante. A partir des données extraites du traitement d’image, nous pouvons donc

105
 Fig. 5.12 – Image de la bulle transformée en binaire inverse.

soit reproduire la dynamique du rayon de la bulle durant un cycle acoustique, soit

confirmer la stabilité de la bulle pendant de nombreux cycles.

Algorithm 2 Traiter une image de bulle

for i = 1 : 1 : end do
I ← Image(i)
IC ← Image(i) coupée et convertie en niveaux de gris
IF ← Image(i) filtrée
IB ← Image(i) binaire
R(i) ← garde le rayon de la bulle (i)
X(i) ← position X de le centroïde de la bulle (i)
Y (i) ← position Y de le centroïde de la bulle (i)
end for

5.1.5 Dynamique de la bulle dans une cellule de géométrie sphérique

Pour reproduire la dynamique de la bulle sur un cycle acoustique, nous synchronisons

la capture des images avec le début du cycle acoustique, en ajoutant un petit décalage
temporel δt à chaque image, jusqu’à avoir balayé une période entière. Deux images
consécutives de la bulle sont donc en apparence séparées de δt, mais sont en fait
séparées de nT + δt, où T est la période et n un entier dépendant de la vitesse
sélectionnée pour la caméra, ici n = 20.
En calculant pour chacune de ces images le rayon de la bulle, nous pouvons tracer un
graphique comme celui de la figure 5.13. Malheureusement, lorsque la bulle devient
petite, c’est-à-dire avec un rayon inférieur à 27 µm le code Matlab ne peut pas

106
 Résultats et discussions

déterminer la forme et le rayon de la bulle (figure 5.13). Cela est probablement dû à

la forme sphérique de la paroi de la cellule de cavitation, qui induit des aberrations
optiques. C’est pourquoi la figure 5.13 ne montre qu’une partie de la phase d’expansion
et le début du collapse de la bulle.

Fig. 5.13 – Dynamique de la bulle en SL dans une cellule sphérique : rayon en fonction
du numéro d’image. Seule les images où la bulle à un rayon suffisamment grand ont pu
être exploitées.

Fig. 5.14 – Image d’une bulle trop petite pour en déterminer son rayon.

Ce problème rend impératif l’usage de cellules à base carrée pour la suite de notre
étude.

107
5.2 Validation de la cellule verre à base carrée

Pour valider la construction et le fonctionnement de notre cellule en verre de base

carrée, nous y avons répété les expériences menées dans la cellule de lévitation
sphérique.

5.2.1 Dynamique de la bulle dans une cellule de géométrie cubique

Comme nous l’avons vu dans la section 5.1.4, il est très difficile de reconstruire la
dynamique d’une bulle sur un cycle acoustique dans une cellule sphérique, surtout pour
les petits rayons. En utilisant le même code Matlab pour des images capturées dans la
cellule carrée, il est possible d’augmenter la sensibilité pour détecter de petits rayons,
comme nous pouvons le voir dans la figure 5.15. Ainsi nous pouvons reconstruire la
dynamique d’une bulle sur un cycle complet, comme l’illustre la figure 5.16 page 110.
On peut clairement distinguer les étapes d’expansion, d’implosion et de rebonds,
décrites dans la section 3.2.5 page 38.
Notons malgré tout que la fin du collapse principal et des collapses secondaires lors
des rebonds ne sont toujours pas accessibles par cette méthode. En effet, la bulle
atteint comme nous l’avons vu des tailles de l’ordre du demi-micron dans ces phases,
et notre résolution est de 1 µm/pixel.

5.2.2 Perturbation d’une bulle dans une cellule cubique

Cette expérience est similaire à celle effectuée dans la cellule sphérique (expliquée
précédemment). Nous créons une bulle dans le régime stable, mais pour perturber la
bulle, nous utilisons maintenant une micro-fibre de carbone de diamètre inférieur à
8 µm (voir figure 5.17) collée sur un support pouvant être piloté par une platine à
trois axes située au-dessus de la cellule de lévitation.
Le déplacement vertical est contrôlé par ordinateur, et la fibre est descendue progres-
sivement le long de l’axe vertical passant par le centre de la bulle (voir figure 5.18).
Ainsi comme dans l’expérience avec la cellule sphérique, à partir d’une certaine
distance entre la fibre et la bulle, cette dernière perdra sa périodicité et son coefficient
de corrélation changera. Si la micro-fibre est éloignée du voisinage de la bulle, cette
dernière récupère sa périodicité et le coefficient de corrélation retourne à 1, comme
le montre la figure 5.19.
En comparant les signaux de corrélation et de perturbation des cellules sphérique et
cubique (voir figure 5.9 et figure 5.19), on observe que la perturbation des signaux
de corrélation pour la cellule sphérique est plus grande : les objets qui perturbent les
bulles sont différents en diamètre et en rigidité. On peut en conclure que l’intensité
de la perturbation est liée aux dimensions de l’objet : un objet de plus grande taille
engendre une plus grande perturbation. Un autre résultat important est que nous
pouvons maintenant assurer que nous sommes capables de détecter au voisinage de
la bulle des objets ayant une taille de l’ordre de 7 µm.

108
 Résultats et discussions

(a) très petite bulle (b) petite bulle

(c) moyenne bulle (d) grande bulle

Fig. 5.15 – Bulles de cavitation acoustique dans une cellule carrée avec un temps
d’exposition de 1.9 µs, la valeur à l’intérieur de l’image indique le rayon de la bulle (en
µm), la ligne rouge est la frontière calculée par le code.

Dans une autre expérience, on utilise également une bulle dans le régime stable,
mais dans ce cas la micro-fibre de 7.45 µm est approchée très rapidement. Sur la
figure 5.20, on observe que le signal n’est pas très stable, et nous pensons que cela
est dû au fait que le servomoteur ayant été programmé pour se déplacer rapidement,
il introduit des perturbations dans le système. Lorsque la bulle est détruite par la
micro-fibre, le signal du microphone filtré change radicalement, provoquant une forte
chute transitoire du coefficient de corrélation, puis le signal se re-stabilise une fois la
bulle disparue car la corrélation entre deux signaux sans bulle est aussi égale à 1.

109
 Fig. 5.16 – Dynamique de bulle obtenue expérimentalement dans une cellule de
géométrie cubique.

Fig. 5.17 – Micro-fibre utilisée pour perturber la bulle.

5.3 Rampes de pression acoustique. Exploration des régimes de

lévitation

Dans les premières expériences, pour traverser les différents régimes de lévitation
de la bulle, nous augmentions la tension appliquée au PZT manuellement. Par la
suite, nous avons programmé des rampes d’amplitude du générateur de signaux pour
augmenter lentement la tension aux bornes du PZT et donc la pression acoustique
imposée à la bulle.
Nous imposons d’abord une amplitude assez faible puis nous nucléons une bulle
dans le régime de dissolution. La bulle met plusieurs secondes à se dissoudre, ce qui

110
 Résultats et discussions

Fig. 5.18 – Montage expérimental de la perturbation de la bulle. On contrôle la platine

numérique avec LabVIEW pour réaliser des déplacements micrométriques maitrisés et
reproductibles. On utilise la caméra pour observer en temps réel les perturbations de
la bulle.

Fig. 5.19 – Trace des coefficients de corrélation d’une bulle de cavitation dans la zone
stable. La perturbation est réalisée en approchant une micro-fibre, la stabilisation est
récupérée après l’éloignement de la micro-fibre.

nous laisse le temps de lancer la rampe d’amplitude. L’amplitude du générateur est

augmentée automatiquement par petits pas. Pour chaque pas, nous attendons 400
cycles acoustiques pour que la bulle puisse s’adapter à ces nouvelles conditions de

111
 Fig. 5.20 – Signal d’une bulle approchée puis traversée par la micro-fibre.

pression. On effectue ensuite deux acquisitions du microphone filtré distantes de

400 périodes, on calcule ensuite la corrélation en temps réel entre ces deux signaux,
puis on augmente l’amplitude à nouveau. Ainsi, la bulle se déplace à travers tous les
régimes de lévitation, et son auto-corrélation est enregistrée pour chaque valeur de
l’amplitude.
Un exemple des valeurs des corrélations acquises durant un balayage est représenté
sur la figure 5.21 en fonction de la tension au PZT. Nous affichons « C 4 » à la place
de « C » afin d’accentuer les perturbations sur la corrélation (courbe supérieure,
ligne bleue) : dans la zone notée « A », la bulle est dans le régime dansant et la
corrélation « C » a des valeurs inférieures à 1. Puis dans la zone notée « B », la
bulle se stabilise, avec une corrélation proche de 1. Lorsque la tension atteint le
seuil marquée « AD » (près de 29 V), on observe une perturbation sur la corrélation.
Finalement, au deuxième seuil « SI », apparaît une autre perturbation. La bulle
disparaît à cause des instabilités de surface. Ce comportement est assez reproductible
sur des balayages successifs, tant que l’eau ne se regaze pas trop entre les deux essais.
Nous conjecturons que la perturbation de la corrélation notée « AD » (comme « Air
Dissociation ») correspond en fait au point de transition entre une bulle d’air et une
bulle d’argon, comme nous l’indiquerons plus loin.
En plus de la corrélation, nous calculons aussi en temps réel la transformée de
Fourier rapide (FFT) de l’un des signaux acquis pour calculer la corrélation, et
nous enregistrons systématiquement l’amplitude des 15 premières harmoniques de
ce signal lors les balayages. Nous avons constaté expérimentalement qu’au moins
une des harmoniques, entre l’harmonique 3 et l’harmonique 15, change de manière
significative lorsque la bulle parcourt la zone stable (entre la zone B et la zone C de
la figure 5.21). Nous avons observé que l’harmonique dominante dépend fortement

112
 Résultats et discussions

Fig. 5.21 – Courbe supérieure, échelle de gauche (ligne bleue) : corrélation entre
deux signaux de microphone filtré séparé par 400 cycles acoustiques, en fonction de la
tension au PZT. La courbe inférieure, échelle de droite (ligne verte) : valeur RMS de
l’harmonique dominante (ici l’harmonique 8) du microphone. Courbe du milieu (ligne
rouge), échelle de droite valeur H de l’équation (5.3.1). Zone A : Bulle dans le régime
dansant ; B : Régime de stabilité, bulle d’air ; C : Régime de stabilité, bulle d’argon ;
D : Pas de bulle ; AD : Seuil de dissociation de l’air ; SI : Disparition de la bulle par
instabilités de surface. La concentration en air dissous C∞ /C0 pour cette expérience
est de 18% de la saturation.

du taux d’air dissous : plus la teneur en air est grande, plus petite est l’harmonique
dominante. Pour disposer d’une grandeur plus générale et indépendante du choix
précis de l’harmonique dominante, nous avons calculé en temps réel la moyenne
quadratique des 15 premières harmoniques, en excluant les deux premières dont la
variation est toujours quasiment linéaire lors du balayage :
� 15 �1/2
�
H= Hn2 , (5.3.1)
n=3

où Hn est l’amplitude de l’harmonique n.

La courbe du milieu (ligne rouge) sur la figure 5.21 représente cette grandeur, la
courbe inférieure (ligne verte) est l’amplitude de l’harmonique dominante. On peut
voir que les deux grandeurs diminuent ensemble, lorsque la bulle disparaît (SI), et
que les deux montent ensemble après avoir franchi le seuil AD. Comme nous en

113
avons discuté dans la section 3.3.3, cette augmentation brusque a été observée pour
d’autres grandeurs caractéristiques de la bulle (rayon ambiant R0 , rayon maximal
Rmax et position de la bulle) (Thomas, R. A. Roy et Holt, 2004), et est associée à
la dissociation chimique d’une bulle d’air (Holzfuss, 2008). Nous pouvons donc
supposer que le seuil AD dans nos observations marque la transition entre une bulle
d’air et une bulle d’argon.
Cependant, sans un système de détection de SBSL (comme un photo-multiplicateur
par exemple), nous ne pouvons pas assurer que ce seuil AD indique la frontière entre
une bulle qui émet de la lumière et une autre qui n’en émet pas. Néanmoins nous
n’avons jamais observé à l’oeil nu de SBSL dans la zone B, et nous avons été capables
de l’observer dans la zone C, même avec une eau ayant une forte teneur en gaz.
Nous avons réalisé des expériences complémentaires avec des teneurs en air plus
élevées (C∞ /C0 � 25%), en nous intéressant à la transition AD. Nous avons observé
systématiquement des oscillations sur la grandeur H avec une période de l’ordre de
la seconde (figure 5.22) lors de la rampe d’amplitude, tout-a-fait similaires à celles
observées par Thomas, R. A. Roy et Holt (2004) (voir Sec. 3.3.3) sur le rayon
maximum de la bulle. Si nous figeons la tension PZT à une valeur dans l’intervalle
de la figure 5.22, nous observons une oscillation quasi-parfaite. La corrélation C est
également affectée et nous attribuons cette caractéristique non pas à des instabilités
de surface, mais à une translation de la bulle dans le champ stationnaire, que nous
observons d’ailleurs sur les images, et observées expérimentalement par Thomas,
R. A. Roy et Holt (2004).

1 20

Harm (mVRMS)
0.8

0.6
C4

10
0.4

0.2

0 0
42.32 42.34 42.36 42.38 42.4 42.42 42.44
V (V)
Fig. 5.22 – Idem figure 5.21, mais pour une concentration en air dissous C∞ /C0 = 25%
au voisinage de la transition AR. On observe clairement les oscillations chimiques sur
la quantité H. La quantité C est également affectée.

Ces résultats suggèrent fortement que la transition AD est bien liée à la dissociation
de l’air dans la bulle et que tous les phénomènes observés par Thomas, R. A. Roy
et Holt (2004) sont observables sur la grandeur H dans notre expérimentation.
Nous envisageons à court terme d’effectuer des rampes décroissantes d’amplitude
pour observer le phénomène d’hysteresis.

114
 Résultats et discussions

5.4 Détection acoustique d’objets au voisinage d’une bulle de

cavitation

Comme nous l’avons vu dans les sections 5.2.2 page 108 et 5.3 page 110, les coefficients
de corrélations en temps réel sont utiles pour détecter des changements dans la
dynamique d’une bulle unique de cavitation acoustique :

lors du passage d’une bulle d’un régime d’oscillations à un autre ;

lors de la transition d’une bulle d’air à une bulle d’argon ;

lors de l’approche d’un objet ;

lors de sa disparition brusque.

Tous ces changements se traduisent par un ou plusieurs pics dans les graphiques de
corrélations, lesquels sont d’amplitude faible. De plus, leur interprétation peut être
difficile. Comme nous nous intéressons à la détection rapide de cristaux près de la
bulle, nous avons besoin d’une méthodologie stable et répétable, avec des critères
clairs.
Pour cela, nous réalisons une méthode complémentaire de détection basée sur les
enseignements tirés des sections 5.2.2 et 5.3. Le protocole est le suivant :

1. En utilisant le montage de la figure 5.18 page 111, nous créons une bulle dans
la région C de la figure 5.21 page 113,

2. Nous focalisons l’image de la bulle et nous la positionnons dans le bas de la

fenêtre d’observation en déplaçant la cellule avec la platine micrométrique.

3. Nous ajustons ensuite la position de la micro-fibre de la figure 5.17 page 110

de sorte qu’elle se trouve dans le même plan focal que la bulle,

4. Ensuite nous déplaçons verticalement la fibre de telle sorte que son extrémité
se trouve dans la partie haute de la fenêtre d’observation et nous ajustons sa
position suivant y (dans la largeur de l’image) pour qu’elle soit à la verticale de la
bulle. La position en z de la micro-fibre est stockée comme position initiale, afin
de répéter l’expérience rapidement sans trop modifier les conditions initiales.

5. Finalement la micro-fibre est descendue par petits pas pour l’approcher de

la bulle par le haut, jusqu’à la disparition de la bulle. La corrélation, les
harmoniques, les signaux du microphone direct et filtré, et la tension au PZT
sont enregistrés. Des images sont enregistrées pendant la descente en fixant la
synchronisation de la caméra de telle sorte que l’on observe toujours le rayon
maximum de la bulle.

115
 Fig. 5.23 – Corrélation C, plus grande harmonique et grandeur H en fonction de la
position de la micro-fibre. Nous pouvons voir que les signaux permettent de détecter
la disparition de la bulle, avec une bonne précision sur la position de la micro-fibre.

La disparition de la bulle peut être détectée sans ambiguïté, grâce aux signaux
enregistrés (corrélation et harmoniques) (voir figure 5.23). Lors de la disparition de
la bulle, les deux signaux chutent distinctement.
Ce critère de détection peut être utilisé comme trigger de la caméra miro M310.
En utilisant sa mémoire circulaire, nous aurons une vidéo des derniers moments de
la bulle. Ceci peut être particulièrement utile si, un cristal (de glace par exemple)
apparaît suffisamment près de la bulle pour la détruire après l’avoir « touchée »
(comme cela a été rapporté par Chow, Atkins et al., 2006). Ceci signifie que nous
pourrions capturer les premiers instants du cristal ou des cristaux, la perturbation
que subit la bulle et finalement sa disparition.
Nous disposons également d’une vidéo avec l’approche de la micro-fibre (voir figure
5.24) et la disparition de la bulle. Nous avons constaté sur ces vidéos, que la bulle se
dirige toujours vers la micro-fibre avant de disparaître. En analysant chaque image
avec Matlab (comme dans la section 5.1.4 page 103), on obtient la position du centre
de la bulle, son rayon et la position de l’extrémité de la micro-fibre. Avec ces données,
nous pouvons calculer la distance « D » entre l’extrémité de la micro-fibre et le centre
de la bulle.
Un résultat typique est montré sur la figure 5.25, où chaque point (rouge) correspond
à une image. Le début de cette courbe est linéaire, car la micro-fibre se déplace à

116
 Résultats et discussions

(a) (b)

Fig. 5.24 – (a) Image de la position initiale de la bulle et de la micro-fibre. (b) Image
de la micro-fibre s’approchant de la bulle.

vitesse constante, et le centre de la bulle est stable. À une distance seuil, la bulle
est attirée vers la micro-fibre et la courbe s’incurve vers le bas (autour de 11 s,
figure 5.25). Finalement la bulle disparaît, ce temps correspond à la ligne verticale
en pointillés (ligne bleue).
La forme de la courbe (figure 5.25) suggère une distance critique à partir de laquelle la
bulle détecte un objet. Pour obtenir cette distance, nous avons effectué une régression
linéaire successive de la courbe en commençant à l’ extrême gauche, et en ajoutant à
chaque fois un point vers les temps croissants. L’ajustement qui donne le plus grand
coefficient de corrélation a ensuite été établi (ligne noire), et son intersection (cercle)
avec la ligne verticale est le dernier point calculée. La valeur correspondante lue sur
l’axe des ordonnées est définie comme la distance critique entre la micro-fibre et la
bulle, en dessous de laquelle la bulle disparaît.
Ce processus a été répété pour plusieurs bulles dans la zone C de la figure 5.21
page 113, pour différentes teneurs de gaz dissous (entre 15% et 28% de la saturation),
et différentes pressions acoustiques. La figure 5.26 montre la distance critique en
fonction de Rmax pour tous ces expériences.
Même si les barres d’erreur sont trop élevées et le nombre de points trop faible pour
postuler une loi d’échelle, nous voyons une tendance claire sur la courbe montrant
que la distance critique augmente avec le rayon maximum de la bulle. Autrement

117
 300

250

200
D (µm)

150

100

50
0 2 4 6 8 10 12
t (s)
Fig. 5.25 – Ligne pointillée (ligne rouge) : distance entre le bout de la micro-fibre et
le centre de la bulle, obtenue par analyse d’image. La ligne solide (ligne noire) est la
régression linéaire des N premiers points avec la corrélation la plus élevée. La ligne
pointillée verticale (ligne bleue) est le dernier point où la bulle est visible.

dit plus la bulle est énergétique, plus elles est instable vis-à-vis d’une perturbation.
La distance critique est de l’ordre de 3 à 4 fois rmax , l’objet perturbateur étant de
l’ordre de grandeur du rayon R0 .
Nous pouvons donc conjecturer, sur la bases de ces expériences, qu’un cristal d’une
dizaine de microns à une distance inférieure à 250 µm de la bulle perturbera pro-
bablement cette dernière et sera détecté. Il est possible qu’il en soit de même pour
un cristal plus petit apparaissant plus près de la bulle. Notre méthode de détection
du cristal par une écoute de l’émission acoustique de la bulle s’avère donc viable, et
nous pouvons envisager sereinement la poursuite de ces travaux.
L’étape suivante consisterait à tester le principe de la double cellule. Faute de temps,
nous n’avons pu hélas aborder cette partie, mais nous avons malgré tout réalisé des
simulations pour tester la viabilité de ce système.

118
 Résultats et discussions

250

200
dCrit (µm)

150

100

50
30 35 40 45 50 55 60
Rmax (µm)
Fig. 5.26 – Distance critique entre le centre de la bulle et l’extrémité de la micro-fibre,
en fonction du rayon maximal de la bulle.

5.5 Dimensionnement de la petite cellule

5.5.1 Principe de base

Nous rappelons que le principe de la double cellule consiste à introduire une cellule
en plastique de faible volume au milieu de la cellule de lévitation, et à faire léviter
la bulle dans cette petite cellule. Bien que Ohsaka et Trinh (1998) aient mis en
oeuvre une telle solution avec succès, son principe acoustique n’est pas intuitif, et il
nous a semblé important d’en vérifier la faisabilité. Nous avons donc eu recours à la
simulation avec COMSOL pour préparer la conception de cette cellule.
La petite cellule doit avoir des parois fines en plastique mais Ohsaka et Trinh (1998)
ne donnent pas plus de détails. Ses parois doivent être optiquement transparentes
afin de pouvoir observer la bulle. Après recherche de ce type de cellule sur le marché,
nous avons conclu que l’utilisation de cuvettes type analyseur à UV était la meilleure
solution. Nous avons pris des cuvettes en polystyrène d’arête intérieure 1.1 cm, et
d’épaisseur de paroi 0.1 cm. La hauteur de ce type de cuvette est normalisée à 4.5 cm
base comprise (figure 5.27).
La contrainte est de maintenir la bulle de cavitation à peu près au centre géométrique

119
 Fig. 5.27 – Photo d’une cuvette UV utilisée pour réaliser la petite cellule.

de la grande cellule, soit sur l’axe de symétrie à environ 2.5 cm du fond de la grande
cellule. Par ailleurs la petite cellule doit dépasser suffisamment au-dessus du niveau
de l’eau dans la grande cellule pour pouvoir être maintenue. Nous avons donc dans
un premier temps simulé une configuration où le fond de la petite cellule est placé à
1.5 cm au dessus de la base de la grande cellule. La figure 5.28 montre une coupe à
la moitié de la géométrie obtenue.

Fig. 5.28 – Vue en coupe de la première géométrie réalisée. Les parois de la petite
cellule sont représentées en orange, l’eau en bleu. Le fond de la petite cellule est à
1.5 cm au dessus du fond de la grande cellule.

Nous avons simulé le comportement acoustique de ce système avec COMSOL, selon

la méthodologie exposée à la section 4.4.3. La recherche de modes propres fournit la
résonance adéquate à 20 197 Hz. Un premier effet de la présence de la petite cellule
est de diminuer la fréquence de résonance de l’ensemble. Nous avons ensuite calculé
une réponse fréquentielle autour de cette fréquence, toujours pour une amplitude

120
 Résultats et discussions

crête de 100 V sur le piezo émetteur. La figure 5.29 (gauche) indique la structure
du champ de pression obtenu dans le liquide, et démontre clairement que l’onde
stationnaire dans le mode 111 est très peu modifiée par la présence de la petite cellule.
Cette dernière est donc effectivement quasiment transparente aux ondes acoustiques
dans ce mode, ce qui confirme la faisabilité du système.

140

120

100

p (kPa)
80

60

40

20

0
0 1 2 3 4 5
z (cm)

Fig. 5.29 – À gauche : champ de pression obtenue dans le liquide lorsque le fond
de la petite cellule est à 1.5 cm au dessus du fond de la grande cellule. Fréquence
de résonance = 20 197 Hz. À droite : champ de pression le long de l’axe médian en
fonction de la hauteur. La branche de gauche correspond à l’eau dans la grande cellule,
celle de droite à l’eau dans la petite cellule. Le saut de pression acoustique visible sur
la courbe correspond à l’épaisseur de la base de la petite cellule.

Cependant, afin de prédire la localisation précise de la bulle dans la petite cellule,

il est important de vérifier la position du ventre de pression sur l’axe médian de la
cellule (figure. 5.29, droite) : l’abscisse z = 0 cm correspond à la base de la grande
cellule, et l’abscisse z = 5 cm à la surface libre dans la petite cellule. La branche de
gauche est le champ de pression dans l’eau de la grande cellule, celle de droite le
champ de pression dans l’eau de la petite cellule. Le problème apparaît clairement :
le maximum de pression acoustique dans la petite cellule est localisé sur sa base, ce
qui indiquerait que la bulle serait poussée par la force de Bjerknes sur le fond de la
petite cellule. Cette solution n’est donc pas viable puisque la bulle doit être éloignée
de toute surface solide pour maintenir des oscillations radiales.

5.5.2 Variation de la hauteur de la petite cellule

Nous avons donc simulé une autre configuration dans laquelle la base de la petite
cellule est placée plus bas, à 0.5 cm du fond de la grande cellule (figure 5.30, comparer
avec la figure 5.28). La fréquence propre est déplacée à 20 253 Hz (au lieu de 20 197 Hz).
Les résultats sont présentés sur la figure 5.31. On voit que le champ de pression axial
présente maintenant un ventre à une hauteur de 2.1 cm, soit à 1.45 cm au-dessus du
fond de la petite cellule, et donc suffisamment loin de ce dernier. De plus, la réponse
globale de la cellule est meilleure, puisque l’amplitude au ventre est maintenant de
191 kPa (contre 135 kPa dans la configuration précédente).

121
 Fig. 5.30 – Vue en coupe de la seconde géométrie réalisée. Le fond de la petite cellule
a été baissé à 0.5 cm au dessus du fond de la grande cellule.

200

150
p (kPa)

100

50

0
0 1 2 3 4 5
z (cm)

Fig. 5.31 – Idem figure. 5.29 avec le fond de la petite cellule placé à 5 mm au-dessus
de la base de la grande cellule. La branche de droite, qui représente le champ de
pression acoustique dans la petite cellule, présente un ventre bien défini au voisinage
de z = 2.1 cm. Fréquence de résonance = 20 253 Hz.

Il apparaît donc que la solution n’est viable qu’à la condition de placer la petite cellule
suffisamment bas dans la grande. Le problème est que pour pouvoir maintenir la petite
cellule dans cette dernière configuration, cette dernière devrait avoir une hauteur
totale de 5.5 cm (comme c’est le cas sur la figure 5.30). La hauteur des cuvettes
UV étant normalisée à 4.5 cm, nous avons donc dû « rallonger » artificiellement ces
dernières. Pour cela, nous avons coupé le fond d’une cuvette puis nous l’avons collée
au chloroforme sur une cuvette normale.
Nous insistons sur le fait que le niveau de l’eau dans la petite cellule n’atteint pas

122
 Résultats et discussions

la soudure chimique, de telle sorte que cette dernière ne sera pas mouillée par l’eau
à congeler. Aussi, l’état de surface de cette soudure n’est pas critique quant à une
éventuelle nucléation hétérogène de glace à son voisinage. Cet état de surface a été
malgré tout examinée au microscope (voir figure 5.32).

(a)

Fig. 5.32 – (a) Une cuvette UV et la petite cellule collée au chloroforme (b) Soudure
chimique examinée au microscope.

5.5.3 Influence d’une différence de niveau entre les cellules

Pour finir, nous avons simulé la sensibilité du système de cellule double à une
différence de niveaux de remplissage entre la petite et la grande cellule. Nous avons
pris un niveau constant dans la grande cellule, et sur-rempli la petite cellule de 2 mm
de hauteur, puis de 5 mm. Les résultats respectifs sont présentés figure 5.33. On
voit qu’un sur-remplissage de 2 mm (figure de gauche) conserve essentiellement la
résonance. En revanche un sur-remplissage de 5 mm « casse » la résonance (figure de
droite) et il devient impossible d’obtenir un ventre bien défini dans la petite cellule.
Le problème semble être régi par une compétition entre le mode 111 de la grande
cellule et un mode longitudinal dans la petite. Pour un faible remplissage le mode 111
de la grande cellule est le mode maître (figure de gauche), mais pour une différence
de niveau trop importante, il peut devenir le mode esclave du mode longitudinal
dans la petite cellule (figure de droite). Nous n’avons pas creusé le problème plus
avant, mais sur un plan pratique, ces simulations montrent qu’un contrôle précis des
niveaux de remplissage est nécessaire. Notons que le couplage des deux modes est de
plus influencé par les oscillations de flexion de la petite cellule, et donc dépendant
des propriétés mécanique du plastique et de l’épaisseur des parois.

5.5.4 Synthèse

La figure 5.34 synthétise les courbes de réponse obtenues dans les différentes configu-
rations.

123
 Fig. 5.33 – Champs de pression acoustique prédits dans le cas où la petite cellule est
remplie de 2 mm d’eau en plus (à gauche), et de 5 mm en plus (à droite).

160
Cellule a 15 mm
Cellule a 5 mm
Cellule a 5 mm sur−remplie 2 mm
140

120
(kPa)

100
max
p

80

60

40
20.18 20.2 20.22 20.24 20.26 20.28
f (kHz)
Fig. 5.34 – Courbes de réponse fréquentielle avec petite cellule. Symboles × : petite
cellule avec base à 15 mm au dessus du fond ; Symboles + : petite cellule avec base à
5 mm au dessus du fond ; Cercles : petite cellule avec base à 5 mm au dessus du fond
sur-remplie de 2 mm.

Les simulations précédentes montrent qu’un ventre de pression acoustique d’amplitude

adéquate pour la lévitation de bulle peut être obtenu dans la petite cellule, et démontre
donc la faisabilité du système. Les simulations montrent que la hauteur à laquelle la
petite cellule est localisée a une importance fondamentale et que le niveau de liquide
dans les deux cellules doit être bien ajusté. Il reste à vérifier expérimentalement
l’obtention d’une bulle dans le régime SBSL dans cette configuration.

124
 Résultats et discussions

L’un des problèmes attendus est que la petite cellule n’est peut-être pas aussi
transparente aux hautes fréquences, et risque donc d’étouffer l’émission acoustique
de la bulle, de telle sorte que la détection par le micro collé à l’extérieur de la grande
cellule serait compromise.

125
 6
Conclusion

La cristallisation assistée par ultrasons apparaît comme une nouvelle technologie

prometteuse, mais encore difficilement extrapolable à une échelle industrielle. Ceci
découle entre autres d’un manque de connaissance des mécanismes fondamentaux
qui régissent la formation du solide en présence d’ultrasons.
L’étude menée vise à créer et à observer une bulle unique de cavitation acoustique,
afin d’isoler l’acteur essentiel de la sono-cristallisation, usuellement observée dans
des expériences impliquant des milliards de bulles. Pour cela, la majeure partie de
ce travail a été consacrée à la conception, la construction et la mise au point du
montage expérimental, conçu autour d’une cellule de lévitation de bulle. Différentes
cellules, sphérique, carrée en plastique, et carrée en verre ont été testées. L’expérience
acquise dans les modifications, les modélisations et la construction de différentes
types de cellules nous a permis d’améliorer le montage à chaque nouvelle version. En
particulier nous avons optimisé la réponse du système, d’un point de vue électrique
(voir section 4.3 page 69), du matériau constitutif de la cellule de lévitation (voir
section 4.4.3 page 85), et de la qualité des images (voir section 4.5 page 89). Finalement
un modèle définitif de cellule de lévitation carrée en verre a été retenu pour la
génération d’une bulle de cavitation unique stable sphériquement, émettant ou non
de la sonoluminescence (SL).
Ce modèle définitif de cellule de lévitation a été établi à partir de calculs théoriques
et de différents tests expérimentaux. Dans ce travail nous avons décrit la construction
de cette cellule étape par étape afin d’avoir une procédure de fabrication répétable
d’une cellule de lévitation carrée ayant une fréquence de résonnance dans un intervalle
donné (section 4.4.3 page 85). En plus de cette cellule de lévitation, il a été nécessaire
de développer différents systèmes :

le système de dégazage et de remplissage : nos efforts pour avoir une bonne

agitation du liquide et pour maintenir une étanchéité correcte dans les cuves
de dégazage ont donné des résultats positifs en ce qui concerne le taux de gaz

127
 dissous. Cependant nous avons constaté expérimentalement que le remplissage
de la cellule de cavitation pouvait regazer significativement le liquide. Aussi, le
remplissage à l’aide d’une pompe péristaltique a dû être abandonné au profit
d’un système de remplissage gravitaire. Avec ce système et le protocole décrit
à la section 4.2.1 page 66, nous avons obtenu un taux de saturation en gaz
dissous dans le liquide à l’intérieur de la cellule de l’ordre de 20 % à 20 ◦C.

système optique et éclairage : les premiers essais d’éclairage avec plusieurs

LEDs de puissance se sont avérés infructueux, car ils imposaient un temps
d’exposition minimal de 50 µs, bien trop long par rapport à la dynamique de
la bulle. Nous avons donc décidé de collimater une LED de puissance. Après
avoir testé plusieurs systèmes de collimation, nous avons finalement choisi
de focaliser la LED avec un jeu de deux lentilles. Avec ce système, le temps
d’exposition peut être abaissé à 1.9 µs. Ce système peut être amélioré en passant
d’un éclairage continu à un éclairage pulsé de type stroboscopique, en cours
d’optimisation.

Par ailleurs, nous avons développé une méthode alternative et complémentaire de

la caractérisation d’une bulle unique de cavitation acoustique (voir section 5.3) en
calculant deux grandeurs à partir du signal recueilli sur le microphone après filtrage :
l’auto-corrélation et les harmoniques. L’analyse de ces dernières en temps réel permet
de connaître le régime d’oscillations de la bulle de manière précise, sans observation
visuelle directe. Avec cette méthode, nous sommes capables de suivre la stabilité de la
bulle à tout moment. Ceci est particulièrement utile pour détecter des perturbations
dans la dynamique de la bulle, comme par exemple la transition d’une bulle d’air à
une bulle d’argon ou la disparition de la bulle. Cette disparition est une conséquence
directe de l’apparition d’instabilités de surface sur la bulle, soit parce que la pression
acoustique dépasse le seuil d’instabilité, soit provoquée par la présence d’un objet au
voisinage de la bulle. En utilisant ce principe, nous sommes capables d’enregistrer
des vidéos retraçant les derniers instants de la bulle, et cette méthode nous permet
donc de détecter des objets qui la perturbent.
Cette procédure a été validée en approchant une micro-fibre de 7 µm de diamètre
à une distance bien contrôlée de la bulle, dont la disparition est détectée sans
ambigüité au-dessous d’une distance critique. Cette distance critique a été mesurée
pour différentes bulles et semble croître avec le rayon maximum de la bulle.
La méthode de caractérisation et de détection des instabilités de la dynamique de
la bulle s’est révélée être indépendante de la géométrie de la cellule de cavitation
(sphérique et carrée). Nous nous proposons donc de l’utiliser pour :

confirmer que la transition brusque observée au milieu de la zone de stabilité lors

d’une rampe d’amplitude correspond bien à la transition entre une bulle d’air
n’émettant pas de SL à une bulle d’argon pur en émettant. Notre observation
d’oscillations lentes sur les harmoniques du microphone au voisinage de cette
transition suggèrent fortement que nous observons les oscillations chimiques
entre une bulle d’air et une bulle d’argon décrites dans la littérature.

128
 Conclusion

Détecter les premiers instants de la naissance d’un cristal (de glace par exemple)
au voisinage de la bulle de cavitation.

En vue de réaliser les expériences de cristallisation, nous devons utiliser un volume

d’eau faible. Pour cela, nous avons envisagé un système de double cellule. La cris-
tallisation sera réalisée dans une cellule de quelques millilitres, dénommée « petite
cellule ». Des simulations du champ de pression acoustique dans la petite cellule
plongée dans la cellule de lévitation carrée ont montré que la petite cellule est
transparente aux ondes acoustiques et qu’un ventre de pression existe en son sein. De
plus, ces simulations ont montré la nécessité de maîtriser d’une part la position de la
petite cellule dans la grande et d’autre part le niveau d’eau dans la petite cellule.
Différentes perspectives peuvent être envisagées. Dans un premier temps, des ex-
périences devront être menées avec la petite cellule, et par manque de temps nous
n’avons pu tester la faisabilité de cette approche. Cependant, sur la base de nos
simulations, nous pouvons dire qu’une attention particulière devra être portée sur
le système de maintien de cette cellule dans la cellule carrée et sur le remplissage
précis avec une eau dégazée afin d’éviter de modifier la résonance principale de
l’ensemble. Avec ce nouveau dispositif de double cellule, nous tenterons de répondre
expérimentalement aux interrogations suivantes :

Même si la théorie prédit un ventre de pression dans la petite cellule, est ce

que ce ventre existera expérimentalement ?

Est-ce que ce dispositif avec double cellule ne va pas atténuer l’émission de la

bulle et donc le signal recueilli par le microphone ?

Est-ce que la méthode du coefficient de corrélation et des harmoniques est

toujours applicable ?

Est-ce que la détection d’objets étranger est toujours envisageable ?

Si les réponses à ces questions sont positives, des expériences de cristallisation de

la glace dans de l’eau sous refroidie pourront être envisagées. Des expériences à
différentes températures et taux de dégazage pourront être menées afin d’étudier
l’influence d’une bulle de cavitation sur la cristallisation de la glace.
Le montage expérimental développé devrait donc permettre de répondre aux questions
suivantes :

Comment les bulles de cavitation se comportent-elles dans un liquide sous

refroidi ?

Les premiers cristaux apparaissent-ils au contact immédiat de la bulle ou bien

à une certaine distance ?

La bulle survit-elle à l’apparition des cristaux ?

129
À plus long terme, l’application de ce dispositif pourra être élargie par exemple
à des expériences de cristallisation en solution, à des études de ségrégation de
nanoparticules par une bulle de cavitation acoustique, à l’étude de l’interaction entre
une goutte et une bulle de cavitation, intéressante dans le cadre de l’émulsification,
ou bien celle entre une électrode électrochimique et une bulle de cavitation, dans le
cadre de la sono-électrochimie.

130
 Table des figures

1 Photographies de cristaux de glace générés dans une solution de

saccharose, par une sonotrode commerciale : (a) Les premiers cristaux
de glace apparaissent juste après l’émission de l’onde ultra-sonore, (b)
Cristaux observés 5 s plus tard. (Chow, Blind et R. Chivers, 2005) 1

2.1 Mécanismes de nucléation (Mersmann, 2001). . . . . . . . . . . . . 10

2.2 Variation d’enthalpie libre en fonction de la taille L expliquant l’exis-
tence d’un noyau critique. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13
2.3 Courbe sursaturation / temps d’induction pour la cristallisation par
refroidissement du sulfate de potassium K2 SO4 pour différentes puis-
sances ultrasonores (Lyczko et al., 2002). . . . . . . . . . . . . . . . 18
2.4 Courbe sursaturation / temps d’induction pour la cristallisation par
refroidissement du saccharose pour différentes puissances ultrasonores
(Hassoun, 2003). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
2.5 Effet du refroidissement (H. Harzali, Espitalier et al., 2009). . . . 20
2.6 Accroissement de taille d’un cluster par agrégation d’un monomère
C1 et d’un n-mère Cn . L’agrégation directe entre n-mères et m-mères
présente une très faible probabilité, du fait de leur faible nombre
relativement aux monomères présents dans la solution(Grossier,
Louisnard et Vargas, 2007). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
2.7 Accroissement de taille d’un cluster en présence d’une bulle de cavita-
tion : la diffusion de pression concentre les clusters de taille moyenne
aux environs de l’interface de bulle à chaque implosion, favorisant ainsi
les probabilités d’agrégation décrite par l’équation (2.3.1), et augmen-
tant possiblement l’agrégation directe de clusters de taille raisonnable
comme décrit par l’équation (2.3.2). Les clusters les plus larges sont
expulsés loin de la bulle (Grossier, Louisnard et Vargas, 2007). . 22
2.8 D’après Hickling (1994) : courbe d’équilibre des différentes phases
de la glace (courbe en traits pleins). Les courbes en traits pointillés
représentent l’évolution de l’état du liquide après une implosion, pour
différentes températures initiales de l’eau (0, 30 et 60 ◦C). . . . . . . . 24

131
 2.9 En haut, zoom sur les rebonds d’une bulle de cavitation inertielle au
cours du temps. Le premier minimum de la courbe R(t) correspond à
la fin de l’implosion principale. En bas, température calculée au coeur
de la bulle. Les points marqués en rouge correspondent aux phases où
la température en◦C est négative. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25

3.1 Bulle à l’équilibre avec son environnement, à la pression p0 et à la

température T0 . pb est la pression dans la bulle de rayon R0 . . . . . . 31
3.2 Courbe de l’évolution du rayon d’équilibre R comme une fonction de
la pression du liquide p0 − pa (Louisnard et Gonzales-Garcia,
2007). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32
3.3 Seuil de Blake pour une bulle d’air dans l’eau dans des conditions
ambiantes (p0 = 101325 Pa, σ = 0, 0725 N m−1 d’après Louisnard
et Gonzales-Garcia (2007). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
3.4 Graphe du haut : dynamiques d’une bulle de 1 µm à f = 20 kHz,
forcée par des champs acoustiques d’amplitude pa = 142 kPa (ligne
traits-points), 143.5 kPa (ligne pointillée), et 144 kPa (ligne pleine).
La transition entre oscillations stables et inertielles est clairement
illustrée. Le graphe du bas représente l’évolution temporelle des trois
champs acoustiques moteurs, qui sont quasiment identiques. . . . . . 34
3.5 Modélisation du champ de températures dans la bulle par une couche
de diffusion. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
3.6 Dynamique d’une bulle unique. En ordonnée à gauche, le rayon de la
bulle en micromètres, en ordonnée à droite l’amplitude de l’onde de
pression acoustique imposée dans le liquide de la cellule (sinusoidale),
et en abscisse le temps. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39
3.7 Espace des paramètres d’une bulle unique de cavitation acoustique. . 41
3.8 D’après Barber et al. (1997). Dynamique de la bulle en lévitation
dans le régime stable en fonction de la pression acoustique. Les courbes
grisées sont les dynamiques de bulles émettant de la SL. La courbe
latérale en traits épais indique l’intensité de cette dernière en unités
arbitraires. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42
3.9 Graphes illustrant le changement de signe de la force de Bjerknes
selon la taille de la bulle. Les flèches indiquent la direction de la force.
Les bulles plus petites que la taille de résonance sont attirées vers
les ventres de pression, contrairement aux bulles plus grandes que la
taille de résonance qui sont attirées vers les noeuds de pression. Les
lignes solides sont la pression acoustique et les lignes pointillées sont
le gradient de pression (T. Matula et al., 1997). . . . . . . . . . . . 44
3.10 Force de Bjerknes primaire agissant sur des bulles dans un champ
d’ondes stationnaires (Young, 2004). . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46

132
 Table des figures

3.11 Cycle du mécanisme de surface. On peut voir que le flux de masse n’est
pas équilibré. R est le rayon instantané et pg,e la pression d’équilibre
à l’intérieur de la bulle (Leighton, 1995). . . . . . . . . . . . . . . . 47
3.12 (a) La bulle est à sa taille initiale R0 , (b) La bulle se dilate, et le
liquide se contracte en couche mince, (c) La bulle se contracte, et le
liquide se dilate en couche épaisse (Leighton, 1995). . . . . . . . . 48
3.13 Courbes dn/dt = 0 dans l’espace des paramètres (pa , R0 ) (d’après
S. Hilgenfeldt, D. Lohse et M. P. Brenner (1996). Des flèches
(en rouge pour C∞ /C0 = 0.5, en bleu pour C∞ /C0 = 0.002) ont été
rajoutées pour indiquer le sens de variation de n(t) dans les différentes
zones du plan. Une flèche vers le haut est une bulle dont le rayon
ambiant R0 croît en moyenne sur plusieurs cycles, une flèche vers le
bas une bulle qui se dissout. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50
3.14 (d’après J. A. Ketterling et R. E. Apfel, 2000). Points expérimen-
taux dans l’espace des paramètres (pa , R0 ) correspondant à des bulles
diffusionnellement stables dans de l’eau contenant de l’air dissous à
20 % de la saturation. Les cercles noirs correspondent à des bulles
n’émettant pas de SL, les triangles à des bulles émettant de la SL. La
courbe en traits pleins est la courbe dn/dt = 0 calculée pour C∞ /C0
= 0.2, celle en traits pointillés pour C∞ /C0 = 0.002. La zone indiquée
« Dancing » indique des bulles présentant des mouvements erratiques
en raison d’instabilités de surface. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
3.15 (d’après Barber et al. (1997). Intensité de la SL mesurée pour
différents gaz ou mélanges de gaz dissous, à différentes teneurs C∞ /C0 .
Pour faciliter la lecture, nous avons ajouté (en bleu) les abscisses en
pourcentage de la saturation, et la courbe correspondant à un mélange
1 % Ar / 99 % N2 (respectivement de l’azote pur) a été repassée en
rouge (respectivement en vert). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52
3.16 (D’après D. F. Gaitan et Holt, 1999). Cette figure est similaire à
la figure 3.14 mais les axes sont inversés. Les carrés noirs sont des
bulles d’air en cours de dissociation, et n’émettent pas de SL. Les
carrés blancs sont des bulles d’Argon pur, ayant brulé tout leur air,
et émettent de la SL. Les courbes en traits pleins sont les courbes
d’équilibre diffusionnel dn/dt = 0 pour différentes teneurs en gaz
dissous. Les branches stables sont tracées en traits épais. La courbe en
traits pointillés (S.I.) est le seuil d ’instabilités de surface déterminé
expérimentalement et extrapolé. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
3.17 (D’après Kornfeld et Suvorov, 1944). Images de bulles subissant
des oscillations non sphériques. Les images sont intégrées sur plusieurs
cycles, de telle sorte que les déformations visibles sont en fait des
superpositions de deux déformations consécutives. Ainsi, la bulle
« carrée » est en fait une bulle subissant des déformations oblongues,
tantôt dans un sens tantôt dans l’autre. . . . . . . . . . . . . . . . . . 54

133
 3.18 (Adapté de S. Hilgenfeldt, D. Lohse et M. P. Brenner, 1996).
Seuils d’instabilité paramétrique (« P.I. », courbe bleue) et de Rayleigh-
Taylor / Afterbounce (« R.T. + A.B. », courbe rouge) dans l’espace
des phases (pa , R0 ). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
3.19 (D’après D. F. Gaitan et Holt, 1999). Seuils d’instabilité mesurés
dans l’espace des phases (R0 , pa ). Les points correspondant à des
bulles inertielles sont ceux placés au-delà de pa = 1 bar (à gauche du
graphique). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57
3.20 (Adapté de S. Hilgenfeldt, D. Lohse et M. P. Brenner, 1996 ;
D. Lohse et S. Hilgenfeldt, 1997). La courbe A est le seuil de
diffusion rectifiée pour C∞ /C0 = 0.02. La courbe C est le le seuil
de diffusion rectifiée pour C∞ /C0 = 0.0002. Sa branche croissante
est stable. La courbe B, calculée par D. Lohse et S. Hilgenfeldt
(1997) est une branche stable, correspondant à une bulle dissociant
chimiquement exactement la quantité d’air qu’elle reçoit du liquide
par diffusion rectifiée sur une période. Les courbes « RT » (rouge)
et « PI » (bleue) sont les seuils d’instabilité de surface décrits plus
hauts. Au dessus/à droite de ces seuils, la bulle développe des modes
surfaciques. Voir texte pour les autres annotations. . . . . . . . . . . 59
3.21 (D’après M. Brenner, 2002) Diagramme des phases de la SBSL
pour des expériences réalisées avec de l’Argon dissous. En abscisse,
pression acoustique, en ordonnée, concentration en Argon dissous, en
pourcentage de la saturation. La figure de droite est un zoom sur celle
de gauche. Les points noirs correspondent à des bulles stables émettant
de la SL, les cercles blancs à des bulles stables mais n’émettant pas de
SL. Pour des expérimentations avec de l’air, en raison du phénomène
de dissociation, le graphique reste valable si on multiplie les ordonnées
par 100 et qu’on interprète ces dernières comme la concentration en
air dissous. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60
3.22 Rayon maximal d’une bulle stable en fonction de la pression acoustique,
pour un taux d’air dissous de 18% et une fréquence de 14620 hertz. Les
symboles pleins sont obtenus pour des variations de pression acoustique
dans le sens croissant, et les symboles vides pour des variations dans
le sens décroissant. d’après Thomas, R. A. Roy et Holt (2004). . . 61
3.23 Idem figure 3.22 pour une concentration en air dissous de 36% de la
saturation. Les symboles carrés indiquent en plus les amplitudes crête
des oscillations du rayon maximum de la bulle. . . . . . . . . . . . . . 62

4.1 Montage expérimental global. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63

4.2 Dispositif du système de refroidissement/dégazage. Les cuves sont
refroidies par le fluide refroidi dans le bain LAUDA, la pompe à vide
permet de contrôler l’oxygène dissous dans les cuves. La pression
interne des cuves est réglée grâce aux vannes et aux capteurs de pression. 66

134
 Table des figures

4.3 D’après M. Brenner (2002) : Zones de stabilité de bulles dans des

expériences réalisées avec de l’Argon dissous. En abscisse pression
acoustique, en ordonnée concentration en Argon dissous, en pourcen-
tage de la saturation. Les bulles sont stables seulement dans les zones
notées « No SL » et « stable SL ». Les points noirs correspondent à
des bulles stables émettant de la SL, les cercles blancs à des bulles
stables mais n’émettant pas de SL. Pour des expérimentations avec
de l’air, en raison du phénomène de dissociation, le graphique reste
valable si on multiplie les ordonnées par 100 et que l’on interprète ces
dernières comme la concentration en air dissous. . . . . . . . . . . . . 67
4.4 Différentes expériences de dégazage et de remplissage : � indique le
taux en oxygène obtenu avec l’agitateur de type croix avant la phase
de remplissage, ∗ celui après la phase de remplissage pour l’agitateur
de type croix, � celui obtenu pour l’agitateur de type disque avant
la phase de remplissage, � celui après la phase de remplissage pour
l’agitateur de type disque. pp1 et pp2 sont les pompes péristaltiques
1 et 2, respectivement. Les nombres indiquent la durée de la phase
de dégazage et la vitesse de rotation de la pompe (rpm) utilisée lors
de la phase de remplissage. Les lignes droites marquent l’espace de
travail pour avoir une bulle en SL. À noter que seule la méthode de
remplissage par siphonage permet de maintenir le taux en oxygène
dans la plage souhaitée à 20 ◦C. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68
4.5 Le type d’agitateur magnétique influe sur la concentration et la distri-
bution d’oxygène dissous dans le liquide. Les différents types d’agita-
teur magnétique utilisés dans ce travail sont : (a) Barreau, (b) Croix,
(c) Disque. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69
4.6 Montage du système de siphonage. La technique de siphonage consiste
à aspirer le liquide dans la cellule de refroidissement/dégazage à travers
une pompe péristaltique, puis on ferme la vanne côté pompe et on
ouvre celle vers la cellule de cavitation. Finalement, le liquide s’écoule
par gravité. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
4.7 Effet des adaptations d’impédance par un transformateur variable,
sur une charge fixe à 50 Ω. (AR Application note p.d.) . . . . . . . . . 71
4.8 Transformateur conçu pour avoir une adaptation à 4 kΩ. . . . . . . . 71
4.9 Système RLC série connecté en parallèle sur un condensateur Cb . . . 72
4.10 Cellule de cavitation cylindrique pour avoir une bulle de SL dans un
système scellé. Ceci est important pour le contrôle de la teneur en
gaz dissous dans le liquide à l’intérieur du résonateur. Le fil de NiCr
est utilisé pour créer une bulle, par ébullition du liquide localement
(Barber et al., 1997). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75
4.11 Courbes iso-fréquences obtenues dans le plan (L, H) par l’équation ( 4.4.12
page 76). La droite indique les lieux des points pour une cellule cubique
(L = H). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 77

135
 4.12 Cellules de cavitation en plastique. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79
4.13 Un piézoélectrique prêt à l’emploi, avec ses fils soudés sur ses électrodes
positive et négative. Sur la face destinée à être collée sur la cellule,
nous soudons 2 fils « de secours » au cas où le fil casserait. . . . . . . 81
4.14 Deux piézoélectriques : Un prêt à l’emploi, avec lame de cuivre collée
et ses fils soudés, et l’autre sans fils. Ici également, nous prévoyons un
fil de secours. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82
4.15 Pression acoustique au centre de la cellule rapportée à la pression
acoustique moyenne au niveau des parois pour les différentes fréquences
propres calculées. Symboles ◦ (rouge) : cellule en verre ; Symboles ×
(bleu) : cellule en PMMA. La grandeur représentée serait théorique-
ment infinie pour une cellule idéale. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 83
4.16 Résultats de Simulation COMSOL en 3D : (a) : Cellule en plastique,
avec une fréquence principale de 21.284 kHz. (b) Cellule en verre, avec
une fréquence principale de 21.570 kHz. . . . . . . . . . . . . . . . . . 84
4.17 Pression acoustique au centre de la cellule pour une paroi en verre
(symboles ◦, rouge) et en PMMA (symboles × ,bleu). La tension crête
aux bornes du PZT émetteur est de 100 V. . . . . . . . . . . . . . . . 85
4.18 Protocole de fixation de pattes sur la cellule pour le système de
suspension : (a) Patte de polycarbonate de 20 × 20 mm. (b) Nous
utilisons un gabarit pour coller les pattes d’une façon symétrique et
reproductible. (c) Pendant que l’Araldite sèche, la patte est maintenue
avec une pince (d) Finalement les pattes sont perforées. . . . . . . . 86
4.19 Cellule en verre à base carrée. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86
4.20 Patte d’une cellule en verre complètement décollée. . . . . . . . . . . 88
4.21 Déformation instantanée de la cellule et des pattes de fixation (seul
1/4 de la cellule est représenté). À droite, zoom sur une de pattes. Les
couleurs codent la contrainte de Von Mises. . . . . . . . . . . . . . . . 89
4.22 Modèle définitif d’une cellule de lévitation en verre (décembre 2013). . 90
4.23 Caméra phantom miro M310 (l’objectif présenté ici n’est pas celui
utilisé pour notre étude).(research, 2012) . . . . . . . . . . . . . . . 90
4.24 Principe de la mémoire circulaire de la caméra et de la stratégie de
déclenchement (TRIG). Ici on a supposé que la mémoire circulaire
contenait N = 10 images. Le signal de TRIG est placé à la position
7. Le fichier contiendra les 7 dernières images avant le signal et les
10 − 7 = 3 suivantes. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 91
4.25 Image d’une mire de 1 mm, sous conditions de travail. . . . . . . . . . 92
4.26 Schématisation de la caméra miro M310 couplée au microscope longue
distance QM-100. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92
4.27 Montage du système optique. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 93

136
 Table des figures

4.28 Schématisation montrant que la source lumineuse est projetée à l’infini. 94

4.29 Schématisation montrant la position de la bulle par rapport à l’axe
optique. La taille de la bulle est volontairement exagérée pour illustrer
le propos. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94

5.1 Cellule conçue en verre classique. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98

5.2 Signal caractéristique de la trace d’un microphone au cours du temps,
en présence d’un champ acoustique (a) sans bulle (c) avec une bulle.
Signal filtré à la fréquence d’excitation du PZT (b) sans bulle, et (d)
avec une bulle. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 99
5.3 Au-dessus : Signal trapézoïdal original. Au-dessous : Coefficients de
corrélation : moment d’ordre zéro et 25 « lags » positifs et négatifs. . 100
5.4 Au-dessus : Signal trapézoïdal bruité avec Abruit = 1.3. Au-dessous,
coefficients de corrélation : moment d’ordre zéro et 25 « lags » positifs
et négatifs. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101
5.5 Signaux sur le micro filtré sur un cycle acoustique, recueillis à 400 cycles
d’intervalle dans le cas d’une bulle stable. A gauche, superposition
des deux signaux temporels. A droite tracé des deux signaux dans
l’espace des phases. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 102
5.6 Idem figure 5.5 dans le cas d’une bulle dansante . . . . . . . . . . . . 102
5.7 Evolution de la corrélation entre deux cycles distants de 400 cycles,
calculée tous les 1000 cycles acoustiques (� 35 ms). . . . . . . . . . . 103
5.8 Fil utilisé pour perturber la bulle, ce type de fil est utilisé pour nettoyer
des aiguilles de seringue d’HPLC. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 104
5.9 Trace des coefficients de corrélation d’une bulle de cavitation dans
la zone stable. La perturbation est réalisée en approchant un fil, la
stabilisation est récupérée après éloignement de la fibre. . . . . . . . . 104
5.10 Image extraite directement d’un film enregistré par la caméra : on
peut voir que la bulle occupe une petite portion de l’image. . . . . . . 105
5.11 Image réduite d’une bulle à son rayon maximal dans une cellule sphérique.105
5.12 Image de la bulle transformée en binaire inverse. . . . . . . . . . . . . 106
5.13 Dynamique de la bulle en SL dans une cellule sphérique : rayon en
fonction du numéro d’image. Seule les images où la bulle à un rayon
suffisamment grand ont pu être exploitées. . . . . . . . . . . . . . . . 107
5.14 Image d’une bulle trop petite pour en déterminer son rayon. . . . . . 107
5.15 Bulles de cavitation acoustique dans une cellule carrée avec un temps
d’exposition de 1.9 µs, la valeur à l’intérieur de l’image indique le rayon
de la bulle (en µm), la ligne rouge est la frontière calculée par le code. 109
5.16 Dynamique de bulle obtenue expérimentalement dans une cellule de
géométrie cubique. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 110

137
 5.17 Micro-fibre utilisée pour perturber la bulle. . . . . . . . . . . . . . . . 110
5.18 Montage expérimental de la perturbation de la bulle. On contrôle
la platine numérique avec LabVIEW pour réaliser des déplacements
micrométriques maitrisés et reproductibles. On utilise la caméra pour
observer en temps réel les perturbations de la bulle. . . . . . . . . . . 111
5.19 Trace des coefficients de corrélation d’une bulle de cavitation dans la
zone stable. La perturbation est réalisée en approchant une micro-fibre,
la stabilisation est récupérée après l’éloignement de la micro-fibre. . . 111
5.20 Signal d’une bulle approchée puis traversée par la micro-fibre. . . . . 112
5.21 Courbe supérieure, échelle de gauche (ligne bleue) : corrélation entre
deux signaux de microphone filtré séparé par 400 cycles acoustiques,
en fonction de la tension au PZT. La courbe inférieure, échelle de
droite (ligne verte) : valeur RMS de l’harmonique dominante (ici
l’harmonique 8) du microphone. Courbe du milieu (ligne rouge), échelle
de droite valeur H de l’équation (5.3.1). Zone A : Bulle dans le régime
dansant ; B : Régime de stabilité, bulle d’air ; C : Régime de stabilité,
bulle d’argon ; D : Pas de bulle ; AD : Seuil de dissociation de l’air ; SI :
Disparition de la bulle par instabilités de surface. La concentration en
air dissous C∞ /C0 pour cette expérience est de 18% de la saturation. 113
5.22 Idem figure 5.21, mais pour une concentration en air dissous C∞ /C0 =
25% au voisinage de la transition AR. On observe clairement les
oscillations chimiques sur la quantité H. La quantité C est également
affectée. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 114
5.23 Corrélation C, plus grande harmonique et grandeur H en fonction
de la position de la micro-fibre. Nous pouvons voir que les signaux
permettent de détecter la disparition de la bulle, avec une bonne
précision sur la position de la micro-fibre. . . . . . . . . . . . . . . . . 116
5.24 (a) Image de la position initiale de la bulle et de la micro-fibre. (b)
Image de la micro-fibre s’approchant de la bulle. . . . . . . . . . . . 117
5.25 Ligne pointillée (ligne rouge) : distance entre le bout de la micro-fibre
et le centre de la bulle, obtenue par analyse d’image. La ligne solide
(ligne noire) est la régression linéaire des N premiers points avec la
corrélation la plus élevée. La ligne pointillée verticale (ligne bleue) est
le dernier point où la bulle est visible. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 118
5.26 Distance critique entre le centre de la bulle et l’extrémité de la micro-
fibre, en fonction du rayon maximal de la bulle. . . . . . . . . . . . . 119
5.27 Photo d’une cuvette UV utilisée pour réaliser la petite cellule. . . . . 120
5.28 Vue en coupe de la première géométrie réalisée. Les parois de la petite
cellule sont représentées en orange, l’eau en bleu. Le fond de la petite
cellule est à 1.5 cm au dessus du fond de la grande cellule. . . . . . . 120

138
 Table des figures

5.29 À gauche : champ de pression obtenue dans le liquide lorsque le fond

de la petite cellule est à 1.5 cm au dessus du fond de la grande cellule.
Fréquence de résonance = 20 197 Hz. À droite : champ de pression le
long de l’axe médian en fonction de la hauteur. La branche de gauche
correspond à l’eau dans la grande cellule, celle de droite à l’eau dans
la petite cellule. Le saut de pression acoustique visible sur la courbe
correspond à l’épaisseur de la base de la petite cellule. . . . . . . . . 121
5.30 Vue en coupe de la seconde géométrie réalisée. Le fond de la petite
cellule a été baissé à 0.5 cm au dessus du fond de la grande cellule. . . 122
5.31 Idem figure. 5.29 avec le fond de la petite cellule placé à 5 mm au-dessus
de la base de la grande cellule. La branche de droite, qui représente
le champ de pression acoustique dans la petite cellule, présente un
ventre bien défini au voisinage de z = 2.1 cm. Fréquence de résonance
= 20 253 Hz. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 122
5.32 (a) Une cuvette UV et la petite cellule collée au chloroforme (b)
Soudure chimique examinée au microscope. . . . . . . . . . . . . . . 123
5.33 Champs de pression acoustique prédits dans le cas où la petite cellule
est remplie de 2 mm d’eau en plus (à gauche), et de 5 mm en plus (à
droite). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 124
5.34 Courbes de réponse fréquentielle avec petite cellule. Symboles × :
petite cellule avec base à 15 mm au dessus du fond ; Symboles + :
petite cellule avec base à 5 mm au dessus du fond ; Cercles : petite
cellule avec base à 5 mm au dessus du fond sur-remplie de 2 mm. . . . 124

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149
 Abstract
Experimental study of the stability of an acoustic single bubble. Appli-
cation to the ice nucleation induced by cavitation

This study of the stability of an acoustic cavitation bubble is part of an ANR project
started in September 2009 (SONONUCLICE ANR-09-BLAN-0040-02). It takes
place in the continuity of the works on the optimization process of lyophilisation
of pharmaceutical products conducted by the “Transferts couplés de matière et de
chaleur”team of LAGEP (ESCPE/UCB, Lyon) laboratory, which is the project’s
team leader, and the studies of ultrasound-assisted crystallization in the RAPSODEE
Centre. The application of power ultrasound into liquids produces thousands of
bubbles. This phenomenon is called acoustic cavitation. The bubbles formed don’t
have the same size, their oscillations are not in phase, and their spatial density in the
fluid is not homogeneous: this phenomenon is very complex and involves multiple
variables very difficult to isolate. Even if this phenomenon is chaotic, it allows to
observe macroscopic effects on the nucleation and crystal growth of ice in undercooled
solutions. These effects have a capital importance for industrial applications such
as freezing and lyophilisation (also called freeze drying). Although ultrasound has
a noticeable influence on crystallization, the origin of these effects remains unclear.
The multi-bubble approach doesn’t give any hint on the microscopic mechanisms
involved. In order to isolate the main actor of these effects, this study aims at
isolating a single cavitation bubble. To do that, a cubic levitation cell made of optical
glass was build. In this cell, an acoustic pressure is applied by a piezoelectric glued
to the bottom’s external face of the cell. With this cell is possible to rebuild all the
oscillations states of the bubble, and in combination with our optical system we can
see the bubble’s dynamics and its stages like: expansion, collapse and rebounds. For
the crystallization part of this study, a crystal’s detection system was developed. It
is based on the variations of the bubble’s periodicity (measured by a microphone pill)
introduced by the sudden appearance of a foreign body in its vicinity. This method
requires the correlation of the signals from a filtered microphone and the harmonics
signals from a microphone, in order to known the oscillation state of the bubble and
detect variations on the bubble’s dynamics. Experiments of bubble perturbations by
a thin wire were made. The detection system was used to trigger the image recording
of a fast camera, in order to capture the final moments of the bubble. This method
should be allowing the early detection of new crystals in the proximity of the bubble.
Around the levitation cell, various systems have been developed. A degassing and
filling system for the cavitation cell allow us to work with degased water around the
20 % of its saturated concentration of air. An illumination system based in a power
LED and a set of optical lenses was used to view the bubble correctly.
Keywords: Cavitation bubble - Acoustics - Crystallization - Ultrasound - Ice - Dynamics.
 Résumé
Étude expérimentale de la stabilité d’une bulle unique de cavitation acous-
tique. Application à la nucléation de la glace déclenchée par cavitation

Cette étude sur la stabilité d’une bulle unique de cavitation acoustique s’inscrit dans
le cadre d’un projet ANR démarré en septembre 2009 (SONONUCLICE ANR-09-
BLAN-0040-02). Elle se situe dans la continuité des travaux sur l’optimisation du
procédé de lyophilisation de produits pharmaceutiques menés par l’équipe « Transferts
couplés de matière et de chaleur » du laboratoire LAGEP (ESCPE/UCB, Lyon),
équipe porteuse du projet, et des travaux sur la cristallisation assistée par ultrasons
du laboratoire RAPSODEE. L’application des ultrasons de puissance dans un liquide
produit des milliards de bulles. Ce phénomène est appelé cavitation acoustique. Les
bulles formées ne font pas toutes la même taille, leurs oscillations ne sont pas en
phase, et leur densité dans le fluide est très inhomogène : ce phénomène très complexe
implique donc de nombreuses variables difficiles à isoler. Même si le phénomène est
chaotique, la cavitation permet d’observer des effets macroscopiques notables sur
la nucléation et la croissance des cristaux de glace dans une solution sous-refroidie.
Ces effets sont d’une importance capitale pour des applications de congélation ou de
lyophilisation. Bien que les effets des ultrasons présentent des intérêts certains sur
la cristallisation, leur origine reste mal connue. L’observation directe des milliards
de bulles ne fournit aucune piste sur les mécanismes microscopiques mis en jeu.
Afin d’isoler l’acteur essentiel de ces effets, l’étude menée vise à isoler une bulle de
cavitation acoustique. Pour cela, une cellule de lévitation carrée en verre a été conçue.
Le verre a été retenu comme matériau pour sa rigidité et sa transparence. Dans cette
cellule, une onde de pression acoustique est imposée par un piézoélectrique collé à
la base de la cellule. Il a été possible de reconstruire la dynamique de la bulle. Les
étapes d’expansion, d’implosion et de rebonds sont clairement visibles. En vue de
l’étude de la cristallisation, un principe de détection des cristaux a été spécifiquement
élaboré. Il repose sur le suivi de la modification de la périodicité de la bulle (mesurée
par un microphone) provoquée par l’apparition d’un corps étranger à son voisinage.
Une méthode utilisant la corrélation de signaux acoustiques du microphone filtré à la
fréquence d’excitation du PZT et les harmoniques du signal du microphone directe
a été développée. Elle permet de connaître le régime d’oscillation de la bulle et de
détecter toutes les modifications de sa dynamique. Des expériences de perturbation de
la bulle ont été menées à l’aide d’une micro fibre de 7 µm. Le principe de détection est
alors mis en œuvre pour déclencher l’enregistrement d’images par une caméra rapide
lors des derniers instants d’existence de la bulle. Cette méthode devrait permettre
de détecter l’apparition des premiers cristaux au voisinage de la bulle. Autour de la
cellule de lévitation, différents systèmes ont été développés. Un système de dégazage
et de remplissage de la cellule de cavitation ont permis de travailler avec de l’eau
ayant des teneurs en gaz dissous de l’ordre de 20 % de la saturation. Un système
d’éclairage avec une LED de puissance et un jeu de lentilles optiques a été conçu
pour visualiser correctement la bulle.
Mots-clés : Bulle de cavitation - Acoustique - Cristallisation - Ultrasons - Glace - Dynamique.