Etude du comportement des radiolments de la famille de luranium en milieu continental :application au dpartement de la Haute-Vienne (Limousin).

Charlotte Cazala. LSCE domaine du CNRS Av. de la Terrasse 91198 Gif sur Yvette. charlotte.cazala@lsce.cnrs-gif.fr

Problmatique Les radiolments de la famille de luranium sont utiliss en tant que traceurs chimiques mais aussi cintiques dans de nombreuses tudes environnementales. Dans ce contexte, il est important de comprendre leur transfert dans lenvironnement afin de dfinir les conditions de leur utilisation. Le second intrt de ce travail est en relation avec la sant publique. Actuellement la rglementation sur les eaux de boisson impose une activit alpha totale maximale de 100mBq/l. En cas de dpassement de cette valeur, des analyses complmentaires doivent tre entreprises. La valeur de 100mBq/l est faible et peut tre atteinte dans les eaux superficielles naturelles. Il est donc ncessaire didentifier les sources de radiolments et de comprendre les modalits de leur transfert ou de leur rtention au sein dun bassin versant afin de slectionner les retenues les plus adaptes lalimentation en eau des populations. La prsence dun sous sol granitique (roche riche en uranium) et de mines duranium dans le dpartement de la Haute-Vienne en font un site cole pour tudier limpact de la prsence duranium et de mines duranium sur la qualit radiologique des eaux de surface. Le bassin versant slectionn est donc celui de la Vienne et plus particulirement sa partie haute o sont localises les mines (25 km au nord de Limoges). Stratgie Pour ce travail, jai choisi lapproche de terrain, complmentaire de travaux de chimie fondamentale mens en laboratoire. Pour comprendre les modalits du transport, la forme physique (et non chimique) des radiolments t tudie en plusieurs points du bassin versant. Les fractions slectionnes sont : les particules (>0,45m), les collodes (0,45m-10kD) et la fraction dissoute 10kD. En terme de transport, la diffrence fondamentale entre les radiolments associs la fraction particulaire et ceux associs aux fractions collodale et dissoute est que les premiers seront plus facilement retenus dans le bassin versant via le processus de sdimentation. Le transfert des radiolments vers le compartiment sdimentaire a t tudi laide de piges particules et de prlvements de sdiment de surface. La prennit du stockage a t tudie laide de carottes sdimentaires. Sites Lunit hydrologique slectionne pour ce travail (figure 1) est compose dune premire retenue situe en amont des rejets miniers : ltang du Gouillet (site de rfrence). Cet tang alimente un petit ruisseau : le Ritord, qui collecte cinq rejets miniers sur une distance de cinq kilomtres. Le Ritord alimente son tour le lac de St Pardoux, lac artificiel cr en 1976 sur le cours de la Couze. Les points danalyse retenus sont : le Gouillet, le Ritord laval du dernier rejet minier, le lac de St Pardoux au niveau de larrive du Ritord dans le lac et la Couze laval du lac de St Pardoux. Mthode Leau prleve en chaque point est filtre et ultrafiltre au laboratoire (CEMRAD). Les fractions ainsi obtenues (eau brute, particules, eau filtre 0,45 m, collodes [0,45m-10kD] et fraction dissoute 10kD) ont t analyses en spectromtrie gamma au Laboratoire Souterrain de Modane (LSM, CEA-IN2P3) laide de dtecteurs germanium de type puits dont le volume de Ge est compris entre 215 et 930cm3. Limplantation de ces dtecteurs dans ce laboratoire en a probablement fait linstallation la plus performante actuellement en service dans le monde pour la mesure de radioactivit trs bas bruit de fond. Les chantillons solides (particules) sont simplement schs avant analyse tandis que les chantillons liquides sont concentrs par vaporation en prsence de

traceurs afin dobtenir une source dont le volume est compatible avec la taille des puits des dtecteurs. Les radiolments ainsi dtermins sont 210Pb, 234Th, 238U, 226Ra, 228Ra, 228Th, 7Be, 40K et 137Cs. Des analyses complmentaires en spectromtrie alpha ont t ralises au Laboratoire des Sciences du Climat et de lEnvironnement (LSCE, CEA-CNRS) pour dterminer le rapport 234U/238U. Dans lensemble des chantillons analyss, le rapport est proche de lunit.

Transport des radiolments La figure 1 prsente les activits moyennes en uranium, radium et plomb pour la priode 2001-2002, dtermines sur les diffrents sites.
Est

Rejets Ritord
100 0

Ouest

Gouillet
100 0

St Pardoux
100 0 100 0

Couze

mBq/l

10 0

10 0

10 0

10 0

10

10

10

10

1 U Ra Pb

1 U Ra Pb

1 U Ra Pb
238 U, 226 Ra

1 U
210 Pb

Ra

Pb

Figure 1 : sites de prlvement et activits moyennes en filtre pour la priode 2001 -2002.

et

dtermines dans leau non

Sur le site hors influence des rejets miniers (tang du Gouillet), lactivit en uranium est de lordre de 10mBq/l et les rapports dactivit 226Ra/238U et 210Pb/226Ra sont suprieurs lunit. Dans le Ritord (juste en aval des rejets miniers) les activits en uranium et en radium sont beaucoup plus leves que sur le site de rfrence (un ordre de grandeur) tandis que lactivit en 210Pb est comparable celle dtermine dans ltang du Gouillet (site de rfrence). La signature minire se traduit donc par une activit leve en uranium et radium et des rapports dactivit 226Ra/238U et 210Pb/226Ra infrieurs ceux du site de rfrence. Plus bas dans le bassin versant, la signature minire est conserve mais son importance diminue rapidement. Ltude de la rpartition des radiolments entre les fractions particulaire, collodale et dissoute dans les eaux de surface a rvl que le radium est beaucoup plus soluble que luranium est le plomb. De ce fait, le radium, sera plus facilement transport au sein du bassin versant. Cette diffrence de solubilit est observes sur lensemble des sites (hors et sous influence), nanmoins, les rejets miniers modifient la distribution des radiolments entre les diffrentes fractions puisque le pourcentage dactivit en uranium, radium et plomb associ la fraction particulaire est nettement plus lev dans le Ritord que dans ltang du Gouillet (rsultat non illustr). Cela signifie que les radiolments issus des rejets miniers seront plus facilement retenus dans le bassin versant par le processus de sdimentation. Une srie de prlvements suivant une ligne entre le Ritord (alimentation du lac) et la Couze (exutoire) a montr que la diminution dactivit observe entre ces deux points est gouverne par la disparition de lactivit associe la fraction particulaire (figure 2).

A = Ritord 0

B 450

C 525 Particules >0,45m

D = St Pardoux 625

E 750

F 1250

G = Couze 5000

sites mtres

300
Eau brute

mBq/l

200
Eau filtre <0,45m

238U 238U 238U

100 0 200

226Ra 226Ra 226Ra

mBq/l

100

0 200
210Pb 210Pb 210Pb

mBq/l

100

Figure 2 : Activits en 238 U, 226 Ra et 210 Pb dtermines dans leau brute, les particu les et leau filtre 0,45m en 7 points suivant une ligne entre le Ritord (A) et la Cou ze (G).

Transfert des radiolments vers le sdiment Lanalyse des particules en cours de sdimentation au niveau de larrive du Ritord dans le lac et des sdiments de surface confirme que le radiolments prsents sous forme particulaire dans le Ritord sont exports vers le compartiment sdimentaire ds leur arrive dans la retenue. Les sdiments lacustres en cours de formation constituent, par consquent, un pige pour les radiolments dorigine minire. Cela est confirm par le fait que les caractristiques minires dtermines dans les eaux (forte activit en uranium et radium et rapports dactivit 226Ra/238U et 210Pb/226Ra plus faible que dans sur le site de rfrence) se retrouvent dans le sdiment de surface (tableau 1).
Tableau 1 Activits et rapports dactivit des particules en cours de sdimentation et du sdiment de surface.

23

226

Prennit du stockage des radiolments dans les sdiments Le prlvement de carottes sdimentaires permet dtudier la prennit du stockage des radiolments. Lanalyse en spectromtrie gamma (226Ra, 210Pb) et alpha (238U, 230Th) rvl les profils prsents dans la figure 3. Pour lensemble des radiolments tudis, les profils sont comparables : lactivit augmente de la surface jusqu une profondeur de 15 cm environ. Entre 15 et 35 cm, lactivit diminue et devient stable au del. La prsence dun maximum dactivit une profondeur de 15 cm rsulte de la remobilisation des radiolments dans la colonne sdimentaire aprs dpt ou la variation de la qualit radiologique des particules qui se sont dposes au cours du temps. En dautres termes, les profils peuvent tre gochimiques ou historiques.
kBq/kg
226 Ra

kBq/kg 30 20 10 0 10 20 30 40 50 60 cm
238 U

12
230 Th

210 Pb

4 0

Figure 3 : Profils duranium-238, de radium-226 de plomb-210 et de thorium-230 dans les sdiments du lac de Saint-Pardoux au niveau de larrive du Ritord dans le lac.

Luranium est soluble en milieu oxydant et insoluble en milieu rducteur. De ce fait, luranium contenu dans les eaux interstitielles du sdiment peut saccumuler dans une couche sdimentaire rductrice. Au contraire, le plomb et le thorium sont trs peu remobilisables. La similitudes des profils entre les diffrents lments est donc un argument en faveur de linterprtation historique des profils. Dautres arguments, non dvelopps ici, viennent renforcer cette interprtation : i) labsence danomalie dans les profils dautres lments sensibles au potentiel rducteur (Mn, Fe) la profondeur de 15 cm et ii) le fait que le rapport de deux isotopes dun mme lment (230Th/232Th ou 210 Pb/Pb total), qui devraient avoir le mme comportement gochimique, prsente une anomalie la profondeur de 15cm. A laide du taux de sdimentation (de lordre de 2cm/an) dtermin partir de lpaisseur de vase accumule depuis la cration du lac en 1976, la profondeur de 15 cm pu tre mise en relation avec la fin des annes 80 et le dbut des annes 90. Cette poque correspond celle de la fermeture des principales mines du secteur tudi et leur ennoiement. A cette occasion, les poussires et les gels dvelopps sur les parois des galeries et ayant concentr des radiolments issus des eaux de percolation ont probablement t rods et sont venu enrichir les eaux dexhaure. Conclusion Actuellement, les particules qui se dposent dans le lac laval des rejets miniers sont beaucoup moins radioactives quelles ne ltaient au moment de la remise en eau des mines. Cela rsulte probablement de lpuisement des stockes de radiolments lessivables dans les galeries mais aussi lamlioration des traitements effectus par lexploitant. Une tude plus grande chelle spatiale montre que : bien que limpact de la prsence de mines duranium sur la qualit radiologique des eaux est non ngligeable proximit des sites exploits, le parcours des radiolments dans le bassin versant est relativement court ce qui permet des prserver la qualit des eaux lchelle du bassin versant. En effet, les activit mesures dans la Vienne en aval de la confluences des cours deau qui drainent le secteur minier (Gartempe Creuse) lactivit des radiolments est comparable celle dtermine en amont.