TH2010 Bahroun Sami

Modelisation et approche thermodynamique pour la
commande des reacteurs chimiques catalytiques

triphasiques continus et discontinus
Sami Bahroun
To cite this version:

Sami Bahroun. Modelisation et approche thermodynamique pour la commande des reacteurs
chimiques catalytiques triphasiques continus et discontinus. Autre. Universite Claude Bernard
- Lyon I, 2010. Francais. .
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abroad, or from public or private research centers. publics ou prives.
N dordre 248-2010 Anne 2010
THESE DE LUNIVERSITE DE LYON
Dlivre par
LUNIVERSITE CLAUDE BERNARD LYON 1
ECOLE DOCTORALE
EEA
DIPLOME DE DOCTORAT
(arrt du 7 aot 2006)
Spcialit : automatique
soutenue publiquement le 22/11/2010
par
M BAHROUN Sami
TITRE :
Modlisation et approche thermodynamique pour la commande des

racteurs chimiques catalytiques triphasiques continus et discontinus
Directeurs de thse :
Mme VALENTIN Claire (Directeur de thse)
M JALLUT Christian (Co-directeur de thse)
Mme COUENNE Franoise (Encadrant)
JURY : M DOCHAIN Denis (rapporteur)

Mme QUEINNEC Isabelle (rapporteur)
M CREFF Yann (examinateur)
M GOURDON Christophe (examinateur)
M THOMASSET Daniel (examinateur)
Mme COUENNE Franoise (Encadrant)
M JALLUT Christian (Co-directeur de thse)
Mme VALENTIN Claire (Directeur de thse)
UNIVERSITE CLAUDE BERNARD - LYON 1
Prsident de lUniversit M. le Professeur L. Collet
Vice-prsident du Conseil Scientifique M. le Professeur J-F. Mornex
Vice-prsident du Conseil dAdministration M. le Professeur G. Annat
Vice-prsident du Conseil des Etudes et de la Vie M. le Professeur D. Simon

Universitaire M. G. Gay
Secrtaire Gnral
COMPOSANTES SANTE
Facult de Mdecine Lyon Est Claude Bernard Directeur : M. le Professeur J. Etienne

Facult de Mdecine Lyon Sud Charles Mrieux Directeur : M. le Professeur F-N. Gilly
UFR dOdontologie Directeur : M. le Professeur D. Bourgeois
Institut des Sciences Pharmaceutiques et Biologiques Directeur : M. le Professeur F. Locher
Institut des Sciences et Techniques de Radaptation Directeur : M. le Professeur Y. Matillon
Dpartement de Biologie Humaine Directeur : M. le Professeur P. Farge
COMPOSANTES ET DEPARTEMENTS DE SCIENCES ET

TECHNOLOGIE
Facult des Sciences et Technologies Directeur : M. le Professeur F. Gieres

Dpartement Biologie Directeur : M. le Professeur C. Gautier
Dpartement Chimie Biochimie Directeur : Mme le Professeur H. Parrot
Dpartement GEP Directeur : M. N. Siauve
Dpartement Informatique Directeur : M. le Professeur S. Akkouche
Dpartement Mathmatiques Directeur : M. le Professeur A. Goldman
Dpartement Mcanique Directeur : M. le Professeur H. Ben Hadid
Dpartement Physique Directeur : Mme S. Fleck
Dpartement Sciences de la Terre Directeur : M. le Professeur P. Hantzpergue
UFR Sciences et Techniques des Activits Physiques Directeur : M. C. Collignon
et Sportives
Directeur : M. B. Guiderdoni
Observatoire de Lyon
Directeur : M. le Professeur J. Lieto
Ecole Polytechnique Universitaire de Lyon 1
Directeur : M. le Professeur C. Coulet
Institut Universitaire de Technologie de Lyon 1
Directeur : M. le Professeur J-C. Augros
Institut de Science Financire et d'Assurance
Directeur : M R. Bernard
Institut Universitaire de Formation des Matres
Je ddie cette thse mon dfunt pre qui a t le premier
mencourager aller si loin dans les tudes. Il ma inculqu le got du
travail, de la rigueur et de lambition.
Je ddie galement cette thse ma mre qui ma toujours apport son

soutien et ses encouragements dans les moments difficiles.
REMERCIEMENTS
Ce travail t ralis au sein du Laboratoire dAutomatique et de Gnie des Procds de

luniversit Lyon1 (LAGEP-UMR 5007) dans lquipe de recherche Dynamique des
Procds et commande base de lois de conservation , et dirig conjointement par Claire
VALENTIN, Professeur luniversit Lyon1, Christian JALLUT, Professeur luniversit
Lyon1 et Franoise COUENNE, charge de recherche (HDR) au Centre National de la
Recherche Scientifique.
Je remercie le directeur du laboratoire, Monsieur le Professeur Hatem FESSI de mavoir

accueilli au sein du laboratoire.
Je remercie Claire, Franoise et Christian pour leur encadrement et leurs valeureux

conseils qui mont permis de mener bien ce travail durant ces 3 annes.
Je remercie tous les membres de lquipe Dynamique des Procds et commande base
de lois de conservation .
Je remercie Isabelle QUEINNEC, Directeur de Recherche au Centre National de la

Recherche Scientifique et Denis DOCHAIN, Professeur luniversit Catholique de Louvain
davoir accept dvaluer ce travail.
Je remercie Yann CREFF, ingnieur de recherche IFP Energies nouvelles Lyon,

Christophe GOURDON, Professeur lEcole Nationale Suprieure des Ingnieurs en Arts
Chimiques Et Technologiques de Toulouse et Daniel THOMASSET, Professeur lInstitut
National des Sciences Appliques de Lyon, de mavoir fait lhonneur daccepter de participer
mon jury de thse.
Je remercie tous les membres du projet ANR PROPRESUR et en particulier Fabrice DE

PANTHOU, Jean JENCK, Laurent FALK, Michel CABASSUD et Nadine GABAS.
Je remercie tous les membres du LAGEP et en particulier Goma, Basile, Gg, Oudry,
Rachid, Abir, Stephinou, Sbastien et Pierre.
Je remercie ma sur, mes deux frres pour leurs soutiens et leurs encouragements malgr
la distance qui nous spare. Enfin, un grand merci Emilie pour ses conseils, son soutien et
ses encouragements.
TABLE DES MATIERES
Introduction gnrale....1
Chapitre 1- Commande des racteurs chimiques : tat de lart.............................7
1. Les racteurs chimiques ..................................................................................................... 8

2. Rappels et dfinitions ....................................................................................................... 11
2.1. Mthode indirecte de Lyapunov............................................................................... 12
2.2. Mthode directe de Lyapunov.................................................................................. 12
3. Commande des racteurs chimiques continus.................................................................. 13
3.1. Commande classique des RPAC .............................................................................. 13
3.2. Commande des racteurs catalytiques triphasiques ................................................. 21
3.3. Commande des racteurs chimiques base sur la thermodynamique ...................... 22
4. Commande des racteurs chimiques discontinus ............................................................. 24
4.1. Techniques de commandes des racteurs discontinus.............................................. 25
5. Estimation des vitesses de ractions................................................................................. 28
6. Conclusion........................................................................................................................ 30
Chapitre 2- Aspects thermodynamiques et dfinition dune fonction pour la

stabilisation des systmes thermodynamiques homognes simples hors quilibre
: la fonction de disponibilit....................33
1. Aspects thermodynamiques : rappels et dfinitions ......................................................... 34

1.1. Grandeurs thermodynamiques.................................................................................. 34
1.1.1. Grandeurs intensives et extensives................................................................... 34
1.1.2. Grandeurs dtat, changes et contraintes ........................................................ 34
1.1.3. Systmes et phases ........................................................................................... 35
1.2. Postulats et reprsentations de base des systmes simples de dimension finie........ 35
1.2.1. Postulats de la thermodynamique..................................................................... 36
1.2.2. Reprsentations de base des systmes simples de dimension finie.................. 37
1.2.2.1. Reprsentation nergtique ...................................................................... 37
1.2.2.2. Reprsentation entropique........................................................................ 38
1.2.3. Base de la modlisation des systmes thermodynamiques simples hors
dquilibre et hypothse de lquilibre local .................................................................... 39
1.2.3.1. Bilan dnergie dun systme simple ....................................................... 39
1.2.3.2. Bilan de matire dun systme simple...................................................... 40
1.2.4. Hypothse de lquilibre local.......................................................................... 41
2. Stabilit des systmes thermodynamiques isols lquilibre......................................... 42
2.1. Espace des configurations ........................................................................................ 42
2.2. Conditions de stabilit en reprsentation entropique ............................................... 43
2.3. Conditions de stabilit en reprsentation nergtique.............................................. 44
3. Principe de ltude de stabilit des systmes thermodynamiques lquilibre vis--vis de
perturbations spatiales de ltat ................................................................................................ 45
4. Concavit de lentropie et dfinition dune fonction de Lyapunov candidate : la fonction
de disponibilit pour ltude de la stabilit des systmes ouverts de dimension finie loin de
lquilibre ................................................................................................................................. 49
4.1. Fonction de disponibilit thermodynamique : dfinition et proprits .................... 49
4.2. Concavit de la fonction dentropie et utilisation de la disponibilit comme
fonction de Lyapunov candidate .......................................................................................... 53
5. Conclusion........................................................................................................................ 58
Chapitre 3- Modlisation des racteurs catalytiques triphasiques gaz-liquide-

solide........61
1. Etude des ractions catalytiques gaz-liquide-solide......................................................... 62

1.1. Description des diffrentes tapes de transfert......................................................... 63
1.2. Rtentions de phases ................................................................................................ 64
1.2.1. Rtention gazeuse............................................................................................. 64
1.2.2. Rtention liquide .............................................................................................. 64
1.3. Transfert de matire ................................................................................................. 65
1.3.1. Absorption et transfert de matire gaz-liquide................................................. 65
1.3.2. Transfert de matire liquide-solide .................................................................. 67
1.4. Transfert de chaleur.................................................................................................. 67
1.5. Modles cintiques en catalyse htrogne.............................................................. 68
2. Etude et modlisation des racteurs parfaitement agits.................................................. 69
2.1. Bilan de matire dans les racteurs chimiques......................................................... 70
2.1.1. Bilan de matire dans les RPAC ...................................................................... 70
2.1.2. Bilan de matire dans les racteurs semi ferms parfaitement agits .............. 71
2.2. Bilan dnergie dans les racteurs chimiques .......................................................... 72
2.2.1. Bilan dnergie dans les RPAC ........................................................................ 73
2.2.2. Racteur semi-ferm parfaitement agit : bilan dnergie ............................... 74
3. Modlisation dun racteur slurry catalytique triphasique intensifi continu .................. 75
3.1. Principe du modle................................................................................................... 75
3.2. Modle dynamique ................................................................................................... 77
3.3. Simulation en boucle ouverte................................................................................... 80
3.4. Etude de scurit ...................................................................................................... 83
4. Modlisation dun racteur semi-ferm catalytique triphasique ...................................... 87
4.1. Modle dynamique du racteur ................................................................................ 87
4.2. Simulation du modle en boucle ouverte ................................................................. 89
4.2.1. Rduction du modle pour la commande......................................................... 91
4.2.2. Comparaison du modle complet et du modle rduit..................................... 92
5. Conclusion........................................................................................................................ 93
Chapitre 4- Optimisation et contrle dun mini-racteur catalytique triphasique

intensifi continu de type slurry..........95
1. Objectifs et problmatique de la stratgie de commande................................................. 96

1.1. Point de fonctionnement et contraintes .................................................................... 97
1.2. Etude de sensibilit................................................................................................... 98
2. Structure de contrle applicable industriellement .......................................................... 102
2.1. Principe................................................................................................................... 103
2.2. Analyse du bloc optimisation................................................................................. 105
2.2.1. Formulation du problme doptimisation....................................................... 105
2.3. Analyse du bloc contrle et synthse de loi de commande.............................. 106
2.4. Rsultats de simulation et analyses ........................................................................ 109
2.5. Comparaison avec un schma de contrle se basant sur un rgulateur PID .......... 118
2.5.1. Calcul de rgulateur ....................................................................................... 119
2.5.2. Rsultats de simulation................................................................................... 121
3. Conclusion...................................................................................................................... 123
Chapitre 5- Commande dun racteur catalytique triphasique semi-ferm...127
1. La disponibilit thermique comme fonction de Lyapunov ............................................ 128

1.1. Prliminaire ............................................................................................................ 128
1.2. La disponibilit thermique ..................................................................................... 131
2. Commande dun racteur catalytique triphasique semi ferm en utilisant la disponibilit
thermique................................................................................................................................ 134
2.1. Synthse de loi de commande ................................................................................ 134
2.2. Simulation .............................................................................................................. 138
2.2.1. Principe........................................................................................................... 138
2.2.2. Rsultats et discussion.................................................................................... 139
2.3. Estimation de la vitesse de raction en utilisant un observateur grand gain .......... 141
3. Commande dun racteur catalytique triphasique semi ferm en utilisant la disponibilit
thermique et un observateur grand gain ................................................................................. 146
3.1. Commande du racteur en utilisant lestimation de la cintique de raction......... 146
3.2. Robustesse face aux incertitudes de modlisation et face aux bruits de mesures et
rejet de perturbation de type chelon ................................................................................. 148
4. Conclusion...................................................................................................................... 152
Conclusion gnrale... 155
Bibliographie.. 159
Annexes I 179
Annexes II...181
NOMENCLATURE1
a aire inter-faciale (m-1)

CA concentration du ractif A (mole/m3)
C A* solubilit du ractif A (mole/m3)
*
C Ag concentration du ractif A dans la phase gaz linterface (mole/m3)
CB concentration du ractif B (mole/m3)

Cp capacit calorifique massique (J/ K/kg)
F dbit molaire (mole/s)
H enthalpie (J)
He constante de HENRY (Pa m3/mole)
h coefficient de transfert de chaleur du racteur (W/m2/K)
h enthalpie molaire partielle (J/mole)
hs coefficient de transfert de chaleur (W/m2/K)
h0 constante (Pa m3/mole)
hj coefficient de transfert de chaleur global avec la double enveloppe (W/m2/K)
K constante de vitesse (mole/kg/s)
K constante dadsorption (m3/mole)
kg coefficient de transfert de masse gaz-liquide cot gaz (m/s)
kl coefficient de transfert de masse gaz-liquide cot liquide (m/s)
ks coefficient de transfert de masse liquide-solide (m/s)
L longueur du racteur (m)
N nombre de moles
Nb nombre de bulles de gaz
PFS point de fonctionnement statique
p pression (Pa)
p* pression partielle de lespce soluble dans la phase gaz (Pa)
pext pression extrieure (Pa)
1
Certaines notations peuvent reprsenter parfois plusieurs notions diffrentes suivant le contexte
q dbit volumique (m3/s)
Q& puissance thermique reue de lextrieur (W)
R vitesse de raction (mole/ kg s)

R constante des gaz parfaits (J/mole/K)
rb rayon des bulles de gaz (m)
S surface dchange (m2)
ST section (m2)
S entropie (J/K)
s entropie molaire partielle (J/Kg/K)
T temprature (K)
T temprature des phases (K)
U nergie interne (Joule)
V vitesse du gaz (m/s)
V volume (m3)
& puissance non thermique reue de lextrieur (W)
Lettres grecque
rH enthalpie de raction (J/mole)

H abs enthalpie dabsorption (J/mole)
coefficient stchiomtrique
effet de rtromlange
densit (Kg/m3)
l rtention liquide
g rtention gazeuse
s rtention solide
flux dabsorption du ractif A (mole/s m3)
s flux de matire linterface liquide-solide (mole/s m3)
potentiel chimique (J/mole)

Indice
A ractif A
B ractif B
e entre
s sortie
g phase gaz
j double enveloppe
k numro de la priode dchantillonnage
l phase liquide
s phase solide
slv Solvant
ref Rfrence
Exposant
k numro du racteur
Introduction gnrale
Introduction gnrale
Lanalyse des systmes et la conception dalgorithmes de commande font appel

diffrentes thories du contrle et notamment la thorie de Lyapunov qui est base sur
lexistence dune fonction lie une notion dnergie. Par consquent, il est naturel de
considrer les thories de la thermodynamique pour la conception de contrleurs pour les
procds chimiques. Cependant, contrairement aux systmes lectriques et mcaniques o il
est assez facile de trouver une fonction de Lyapunov qui reprsente lnergie, la recherche
dune fonction de Lyapunov pour lanalyse de stabilit et la synthse de lois de commande
pour les systmes ractionnels nest pas vidente [Favache-2009] tant donn que lnergie de
ces systmes est conserve, selon le premier principe de la thermodynamique [Glansdorff-
1971].
Durant ces dernires annes, B.E. Ydstie et ses collaborateurs ont combin la
thermodynamique, la passivit et la thorie de Lyapunov. Ils ont dvelopp des travaux sur
lentropie et lexistence dune fonction de stockage non ngative appele : fonction de
disponibilit thermodynamique [Ydstie-1997 ; Ruszkowski-2005]. A travers cette approche
entropique, ils ont ouvert la voie des synthses de lois de commande bases sur des
fonctions issues de la thermodynamique.
Durant ces quatre dernires annes, lquipe de recherche Dynamique des procds :
modles, structure des modles et commande du LAGEP, sest intresse la commande
entropique pour les procds chimiques. Les travaux de N. Hoang [Hoang-2007, 2009] ont
propos une approche entropique base sur lutilisation de la fonction de disponibilit
thermodynamique comme fonction de Lyapunov pour la synthse de lois de commande pour
un racteur continu parfaitement agit sige dune raction simple de type A B .
1
Modlisation et approche thermodynamique pour le contrle des racteurs catalytiques triphasiques continus et discontinus
Dans cette thse, nous nous intressons lapplication de la commande entropique pour
des racteurs beaucoup plus complexes : les racteurs catalytiques triphasiques avec une
raction de type A Ag + B Bl C Cl . En effet, les racteurs catalytiques triphasiques sont
utiliss dans diffrentes applications, notamment dans les procds dhydrognation et
doxydation. Ce sont des systmes fortement non linaires, multivariables et siges de
ractions exothermiques [De Toledo-2001].
Nous traitons dabord le cas dun systme de dimension infinie : le racteur catalytique
triphasique intensifi continu de type slurry. La modlisation et la commande entropique de
ce racteur reprsentent nos deux premires contributions dans cette thse.
Nous nous intressons par la suite lapplication de la commande entropique dans le cas
dun systme de dimension finie : le racteur catalytique triphasique discontinu. En effet, de
nombreux procds dans lindustrie fonctionnent en mode discontinu. De plus, la commande
de ce type de racteur est une tche difficile. En effet, dans un procd discontinu, depuis le
dmarrage jusqu' larrt de lappareil, toutes les phases de fonctionnement se droulent en
rgime transitoire. Par consquent, il nexiste pas de consigne constante ou dtat stationnaire
autour duquel nous pouvons rguler les variables dtat. Ainsi, le contrle dun racteur
discontinu est beaucoup plus complexe que celui dun racteur qui fonctionne en mode
continu [Corriou-2003]. Ceci reprsente notre troisime contribution dans cette thse.
Par ailleurs, une partie de ce travail sinscrit dans le cadre dun projet de recherche ANR
(Projet PROPRESUR : Procds propres et srs, vers l'atelier chimique du futur,
impliquant le Laboratoire de Gnie Chimique de Toulouse, le Laboratoire de Ractions et
Gnie des Procds de Nancy, les socits AETGROUP et Enki Innovation et le Laboratoire
dAutomatique et de Gnie dEs Procds de Lyon). Lobjectif du projet ANR vise tudier la
possibilit de remplacer les racteurs discontinus par des racteurs continus intensifis qui
associent des mlangeurs performants avec des changeurs thermiques efficaces comme dans
le racteur dvelopp par la socit AETGROUP sous le nom de RAPTOR ( Racteur
Agit Polyvalent Transfert Optimis Rectiligne ). La scurit et la problmatique du
contrle - commande font partie des questions qui se posent pour juger de lintrt dun
passage discontinu continu.
La modlisation dynamique peut tre un outil trs efficace dans ce contexte. Le

dveloppement de modles efficaces et fiables pour ce type de racteur triphasique est
toujours une tche difficile car cela implique la modlisation de nombreux aspects savoir le
transfert de matire gaz-liquide-solide, le transfert de chaleur et la cintique de raction. Les
ractions d'hydrognation sont largement utilises industriellement et sont choisies pour
illustrer notre dmarche.
2
Introduction gnrale
Nos deux premires contributions dans cette thse ont port sur la modlisation et la
commande du RAPTOR. Ce procd est un mini-racteur intensifi continu tubulaire de
type slurry. Gnralement, les racteurs tubulaires, en raison de leur gomtrie, sont
reprsents dans la plupart des cas par des quations aux drives partielles (EDP) non
linaires dont ltat dpend la fois de lespace et du temps [De Toledo-2001]. Lapproche
couramment utilise pour rsoudre des problmes de commande de ce type dquations est de
discrtiser spatialement par une mthode dapproximation dquations ou par une mthode
dapproximation de solutions des EDP, afin dobtenir un systme dquations aux drives
ordinaires (EDO) voire un systme dquations algbro-diffrentielles et ainsi de pouvoir
exploiter numriquement le modle et appliquer par la suite des commandes en dimension
finie [Melo-2009; Ding-2009]
Le RAPTOR est un racteur qui a un comportement diffrent de celui des racteurs

ferms, semi-continus ou continus non intensifis, du fait que ce racteur permet de travailler
dans des conditions extrmes de temprature et de pression et sans solvant. De plus, la
prsence dun systme dagitation performant et la nature tubulaire du racteur considr,
nous ont permis de modliser lcoulement dans le racteur par une association en srie de J
racteurs parfaitement agits continus avec un effet de rtro-mlange, selon une dmarche
habituelle en gnie des procds [Choulak-2004]. Cette dmarche a t confirme par des
mesures de distribution de temps de sjour fournies par la socit AETGROUP.
Le modle reproduit les principales caractristiques du comportement dynamique du

racteur intensifi en boucle ouverte. Il permet de simuler des scnarios daccident en
labsence de systmes de commande et de barrires de scurit. Il permet en particulier
dvaluer le temps disponible un oprateur pour ragir certains dysfonctionnements ou
certaines drives du systme. Ce travail concernant la modlisation et ltude de scurit du
RAPTOR a donn lieu deux articles publis [Bahroun1-2009] et [Li-2010].
Le modle dvelopp permet aussi le suivi du comportement dynamique du mini-racteur

en mode normal et la mise au point de lois de commande en boucle ferme. Une stratgie de
commande du mini-racteur continu est propose. Elle est compose de deux couches, une
couche doptimisation qui utilise les algorithmes de programmation squentielle quadratique
(PQS) et calcule une consigne optimale pour la couche contrle. Cette dernire est base sur
la concavit de la fonction dentropie et lutilisation de la disponibilit thermodynamique
comme fonction de Lyapunov. Ce travail donn lieu un article publi [Bahroun1-2010].
Nous nous sommes intresss dans la deuxime partie de cette thse lapplication de
lapproche entropique pour la synthse de lois de commande pour le contrle de la
temprature dun racteur semi-continu, sige dune raction catalytique triphasique. Aprs
avoir dvelopp un modle dynamique du racteur, nous avons trait le problme
3
dasservissement de temprature de ce dernier. Pour ce faire, nous avons utilis une loi de
commande avec retour de sortie incorporant une loi dadaptation paramtrique pour
lestimation de la vitesse de raction. La loi de commande dveloppe a permis de raliser
une poursuite dun modle de rfrence de temprature. La loi dadaptation paramtrique est
base sur un observateur de type grand gain [Farza-1999], qui a permis une estimation de la
vitesse de raction.
Ce mmoire est dcompos en cinq chapitres :
Dans le chapitre 1, nous prsentons une tude bibliographique concernant les techniques de
commande des racteurs chimiques continus et discontinus. Nous nous intressons tout
dabord la commande des racteurs continus parfaitement agits, bases du modle du
RAPTOR que nous avons dvelopp. Par la suite, nous nous intressons la commande des
racteurs catalytiques triphasiques continus de type slurry. Enfin, une tude concernant la
commande et lobservation des racteurs semi-continus est ralise.
Dans le chapitre 2, nous commenons par rappeler quelques notions de thermodynamique.

Nous analysons par la suite le principe dextremum de lentropie pour dfinir des conditions
de stabilit des systmes thermodynamiques ouverts en dimension finie. A partir de ces
analyses, nous montrons comment on peut dfinir une fonction de Lyapunov pour les
systmes thermodynamiques homognes : la fonction de disponibilit thermodynamique .
Dans le chapitre 3, nous tudions dabord les ractions catalytiques gaz-liquide-solide.

Nous dveloppons par la suite deux modles dynamiques : un modle pour un racteur
catalytique triphasique continu intensifi et un modle pour un racteur catalytique
triphasique semi-continu.
Dans le chapitre 4, loptimisation et la commande dun mini-racteur catalytique

triphasique intensifi continu sont prsentes. Une stratgie de contrle deux couches est
utilise pour contrler la temprature et la concentration du produit la sortie du racteur en
prsence de perturbations lentre du racteur. Les performances du contrleur mis en place
sont compares celles dun rgulateur PI.
Dans le chapitre 5, nous dduisons, partir de la fonction de disponibilit

thermodynamique, une autre fonction de Lyapunov plus adapte aux racteurs semi-continus :
la disponibilit thermique. Nous mettons en place par la suite une loi de commande pour
contrler la temprature dun racteur semi-continu sige dune raction catalytique
triphasique. Un observateur grand gain est utilis pour estimer la cintique de raction partir
des mesures de la temprature du milieu ractionnel. Cette estimation est injecte ensuite dans
le calcul de la loi de commande mise en place. La robustesse du schma de contrle est teste
4
Introduction gnrale
en simulation face des incertitudes de modlisation, des perturbations et des bruits de

mesures.
Enfin, une conclusion aux travaux exposs dans ce mmoire est propose suivie de
quelques perspectives.
5
6
Chapitre 1 - Commande des racteurs chimiques : tat de lart
1 Commande des racteurs chimiques :
tat de lart
Ce chapitre est consacr ltude bibliographique sur la commande des racteurs

chimiques. Aprs une brve prsentation des racteurs chimiques et un rappel sur ltude de
stabilit des systmes non linaires au sens de Lyapunov, notre tude va dabord porter sur les
diffrentes techniques de commande des racteurs chimiques continus. Ensuite, nous nous
intressons la commande des racteurs catalytiques triphasiques continus de type slurry,
lobjet de la premire partie de cette thse. Enfin, nous prsentons une tude concernant
lobservation et la commande des racteurs discontinus, objets de la deuxime partie de cette
thse. Lobjectif de cette tude bibliographique est de montrer que la recherche dune fonction
de Lyapunov pour lanalyse de stabilit et la synthse de loi de commande pour les systmes
ractionnels nest pas vidente tant donn que lnergie des systmes ractionnels est
conserve selon le premier principe de la thermodynamique.
7
1. Les racteurs chimiques

Un racteur chimique est dfini comme un appareil mettant en uvre des ractions
chimiques.
Les racteurs chimiques peuvent tre classifis selon divers critres :
a) Mode dexploitation :
Ce critre nest pas spcifique des racteurs chimiques mais pour tout procd de
fabrication. En effet, une fabrication peut tre continue : le racteur est continment aliment
en ractif, les produits en tant extraits continument. On dit alors que le racteur est continu
ou ouvert ( continuous reactor en anglais).
Lorsque la fabrication est discontinue, on parle de racteur ferm ou discontinu ( batch

reactor en anglais). Ce mode sapparente au traitement par lots, do la terminologie
anglaise. Il existe des variantes du fonctionnement en discontinu lorsque par exemple un
ractif est pralablement charg, lautre tant introduit en cours de raction : on parle alors de
racteur semi-ferm ou semi-continu ( fedbatch reactor en anglais).
b) Gomtrie :
On distingue deux grandes catgories de racteurs : le racteur agit et le racteur

tubulaire.
Le racteur agit ( stirred tank en anglais) est une cuve dans laquelle un fluide est agit
laide dun systme mcanique constitu dun arbre en rotation supportant un agitateur. Les
racteurs agits sont exploits en mode continu et discontinu.
Le racteur tubulaire ( tubular reactor en anglais) est simplement constitu dune

canalisation, en gnral assez longue (jusqu plusieurs dizaines de mtres). Il est par nature
exploit en mode continu.
Nous pouvons citer dautres critres de classification tels que les phases en prsence (on
distingue alors les racteurs homognes et les racteurs htrognes), le mode dactivation
(racteurs catalytiques), le mode dexploitation thermique (double enveloppe ou changeur
thermique).
8
c) Illustration des principes de modlisation des racteurs chimiques :
Systme dagitation
Racteur
Alimentation du racteur
Alimentation de
la double enveloppe
Systme
dvacuation
Double enveloppe
Figure 1-1. Racteur chimique agit continu.
Une tape importante lors de la conception dun schma de contrle de tout systme est le
dveloppement dun modle mathmatique du procd [Bequette-1991]. La modlisation du
comportement dynamique dun racteur chimique consiste en ltablissement dquations de
bilan dnergie et de matire. Ainsi lvolution dynamique de ces systmes est dcrite par des
quations diffrentielles ordinaires (EDO), des quations algbro-diffrentielles ou encore
des quations aux drives partielles (EDP), suivant la gomtrie du racteur [Luyben- 1990].
Nous allons nous intresser aux racteurs continus parfaitement agits (lhypothse
dagitation parfaite nest quune hypothse de modlisation) et aux racteurs agits semi-
ferms qui appartiennent la classe des racteurs dcrits par des EDO.
Un racteur chimique peut tre dcrit par un ensemble de (K+1) variables dtats, le
nombre de moles des diffrents ractifs (N 1 , , N K ) qui interagissent travers M ractions
chimiques (R1 , , RM ) et lnergie U.
Si on considre un racteur parfaitement agit continu (RPAC) homogne, figure I.1,

ltablissement de bilans de matire conduit au systme dquations suivant :
N& = YRV + Fe Fs (I.1)
O :
N = (N 1 , , N K ) : vecteur du nombre de moles des ractifs R+ (mole) ;
K

Fe = (Fe1 , , FeK ) : vecteur des flux molaires en entre du racteur R+ (mole/s) ;

K

9
Fs = (Fs1 , , FsK ) : vecteur des flux molaires en sortie du racteur R+ (mole/s) ;

K

Y : matrice des coefficients stchiomtriques, de dimension K*M ;

R = (R1 , , R M ) : vecteur des vitesses de ractions R+ (mole/s/m3) ;
K

V : volume du racteur R +* (m3).
Ltablissement du bilan dnergie conduit lquation suivante, dans lhypothse o la

capacit calorifique Cp est constante et o la puissance non thermique reue par le racteur est
nglige :
Q&
D(T Te )
1
T& = r H T R (I.2)
C pV C p
O :
T : temprature dans le racteur R (K) ;
Te : temprature dentre du racteur R (K) ;
r H T = ( r H 1 ,..., r H M ) : vecteur des enthalpies de raction R M (J/mole) ;
: masse volumique du milieu ractionnel R + (kg/m3), suppos constante ;
C p : capacit calorifique massique du milieu ractionnel R + (J/kg/K) ;
D : facteur de dilution R (s-1) ;
Q& : puissance thermique reue de lextrieur R (W).
A noter que Q& , puissance thermique reue de lextrieur, est donn par lquation suivante :
Q& = h j S (T j T ) (I.3)
O :
T j : temprature de refroidissement (ou de chauffe) R (K) ;
S : surface de transfert de chaleur R (m2) ;
hj : coefficient de transfert de chaleur R (W/m2/K) ;
Le modle mathmatique dun racteur peut aussi inclure le dispositif de refroidissement

(double enveloppe) pour tenir compte de la dynamique de sa temprature Tj. Cette dynamique
peut tre dcrite par le bilan dnergie relatif la double enveloppe donn par lquation
suivante :
10
h j S (T T j )
T& j = +
qj
(T Tj ) (I.4)
j C pjV j
je
Vj
O :
T je : temprature de refroidissement (ou de chauffe) lentre R (K) ;
qj : flux volumique du fluide rfrigrant lentre de la double enveloppe
R (m3/s) ;
j : masse volumique du fluide rfrigrant R + (kg/m3) ;
C pj : capacit calorifique massique du fluide rfrigrant R + (J/kg/K) ;
Vj : volume de la double enveloppe R (m3).
Remarque I.1: dans le cas des racteurs ferms les flux molaires Fe et Fs sont nuls. Dans
le cas dun fonctionnement en mode semi-continu, seul le flux molaire de sortie Fs est nul.
Remarque I.2: dans le cas des racteurs ferms le terme Fe = 0. Par consquent, le terme
D(T Te ) est nul.
Nous nous intressons plus en dtail la modlisation des racteurs chimiques dans le
chapitre 3.
Aprs avoir dcrit les principes de modlisation dun racteur chimique homogne
parfaitement agit, nous nous intressons par la suite aux notions de stabilit des systmes
non linaires au sens de Lyapunov.
2. Rappels et dfinitions
Dans cette partie nous rappelons quelques notions de stabilit au sens de Lyapunov pour
les systmes non linaires. Nous nous intressons plus particulirement aux systmes
autonomes de type x& = f ( x ) .
Ltude de stabilit au sens de Lyapunov des systmes non linaires autonomes peut se
faire par deux mthodes : la mthode indirecte (utilisation du linaris tangent) et la mthode
directe (utilisation de fonctions scalaires dpendantes de ltat du systme).
11
2.1. Mthode indirecte de Lyapunov
La mthode indirecte de Lyapunov est base sur les proprits du linaris tangent du
systme non linaire autour dun tat dquilibre (x 0 = 0) et peut dans certains cas apporter
une rponse au problme de stabilit locale.
Thorme I.1
Si le systme linaris est exponentiellement stable (toutes les valeurs propres sont
dans le demi-plan complexe gauche) alors le point d'quilibre du systme non-
linaire est localement stable.
Si le systme linaris est instable (au moins une des valeurs propres est dans le
demi-plan complexe droit) alors le point d'quilibre du systme non-linaire est
instable.
Si le systme linaris est en limite de stabilit (toutes les valeurs propres sont dans
le demi-plan complexe gauche et au moins une d'entre elles est sur l'axe imaginaire)
alors on ne peut rien conclure sur la stabilit du systme non-linaire.
La stabilit asymptotique du systme linaris tangent permet de conclure la stabilit

asymptotique locale du systme initial, sans toutefois nous renseigner sur les domaines de
stabilit. La mthode directe de Lyapunov permet de dfinir des domaines dans lespace
dtat o la convergence des trajectoires vers un tat dquilibre est garantie.
2.2. Mthode directe de Lyapunov
La stabilit au sens de Lyapunov est une traduction mathmatique d'une constatation

lmentaire : si l'nergie totale d'un systme se dissipe continument alors ce systme tend
atteindre un tat d'quilibre. La mthode directe cherche donc tudier les variations dune
fonction scalaire pour conclure quant la stabilit du systme [Khalil-1996].
Thorme I.2
Ltat dquilibre (x 0 = 0) est localement asymptotiquement stable, si dans une boule BR0
autour du point dquilibre, il existe une fonction scalaire V(x) dont les drives partielles
dordre un sont continues, et que :
V ( x ) est localement dfinie positive dans BR0 ;

V& ( x ) est localement dfinie ngative dans BR0.
12
Si V& ( x ) est dfinie semi-ngative alors ltat dquilibre x 0 = 0 est localement stable.
Thorme I.3
Ltat dquilibre (x 0 = 0) est globalement asymptotiquement stable, si dans une boule BR0
autour du point dquilibre, il existe une fonction scalaire V(x) dont les drives partielles
dordre un sont continues, et que :
V ( x ) est globalement dfinie positive dans BR0 ;

V (x ) quand ||x|| ;
V& ( x ) est globalement dfinie ngative.
Si V& ( x ) est dfinie globalement semi-ngative alors ltat dquilibre (x 0

= 0 ) est
globalement stable.
Aprs avoir rappel quelques notions de stabilit au sens de Lyapunov, nous nous
intressons par la suite ltat de lart de la commande des racteurs chimiques.
3. Commande des racteurs chimiques continus

Le racteur parfaitement agit continu (RPAC) que nous utilisons dans ce travail appartient
une classe de racteurs idaux o les conditions hydrodynamiques et physiques sont
supposes idalises et bien dtermines. Ce type de racteur permet dapprocher le
fonctionnement des racteurs industriels et constitue la base des modles utiliss pour les
dcrire. Cest pour ces raisons que la communaut scientifique sest beaucoup intresse la
commande de ce type de racteur.
Nous nous intressons dans cette section la commande des racteurs continus. Nous
prsentons dabord une synthse des tudes de commande des RPAC, puis des racteurs
catalytiques triphasiques continus. Nous prsentons ensuite une tude montrant le lien entre la
thermodynamique et la synthse de loi de commande des racteurs chimiques continus.
3.1. Commande classique des RPAC
Une des caractristiques des racteurs chimiques qui pose un problme pour leur contrle
est la non-linarit inhrente de leurs modles. En dpit de cette non-linarit, de tels
procds ont souvent t contrls avec des outils bass sur l'analyse des systmes linaires.
L'approche commune est de ngliger les effets des non linarits par une linarisation autour
13
dun point de fonctionnement, puis d'appliquer la thorie linaire pour la conception des
contrleurs linaires [Uppal-1976 ; Aris-1958].
Une des principales raisons de l'utilisation de cette technique est l'existence d'une solution
analytique, ce qui signifie que l'analyse de stabilit par les mthodes de Lyapunov peut tre
ralise presque immdiatement ; de plus les exigences de calcul pour les systmes linaires
sont gnralement trs faibles par rapport aux systmes non linaires.
Le rgulateur Proportionnel Intgral Driv (PID) a t largement utilis durant plusieurs

dcades et ce depuis 1930 quand il t commercialis pour la premire fois [Bennett-2001].
Lalgorithme du PID est le suivant :
1 t d (t )
u (t ) = K p (t ) + ( )d + Td
Ti 0 dt (I.5)
(t ) = ( yc (t ) y(t ))
Avec :
yc : consigne
y : sortie du systme
u : entre
Kp, Ti et Td : paramtres de rglage reprsentant respectivement le gain
proportionnel, la constante de temps dintgration et la constante de temps de
drivation
Gnralement, les RPAC fonctionnent proximit ou des points d'quilibre instables qui
correspondent un rendement optimal ou une productivit optimale du racteur [Viel-1997 ;
Luyben-1990]. Une grande majorit des contrleurs dans l'industrie chimique sont des
rgulateurs classiques PI. Gnralement, un contrle utilisant un rgulateur PI est bas sur
lutilisation dun modle linaris tangent autour dun tat dquilibre. Aris et Amundson
[Aris-1958] ont tudi la stabilit locale autour dun tat stationnaire instable et ont propos
un contrleur PI pour le contrle dun RPAC double envelopp sige dune raction unique.
Cependant une question importante se pose sur la capacit des rgulateurs PI donner des
rsultats de stabilisation globale.
Alvarez-Ramirez et ses collaborateurs ont tendu ce rsultat de stabilit locale un rsultat

de stabilit globale des systmes non linaires utilisant des contrleurs PI [Alvarez-Ramirez-
1999 ; Alvarez-Ramirez-2000 ; Alvarez-Ramirez-2001].
14
Diffrentes techniques de commande non linaires classiques ont t appliques aux

RPAC, parmi lesquelles nous pouvons citer lapproche par gomtrie diffrentielle.
Un grand apport de la thorie de la commande non linaire a t obtenu par Herman et

Krener [Herman-1977 ; Hunt-1983], et Isidori [Isidori-1989], qui ont propos des techniques
issues de la gomtrie diffrentielle. Leurs travaux ont permis de gnraliser des concepts et
des outils de la thorie linaire pour une classe de systmes non linaires. Un expos des
mthodes gomtriques pour le contrle des procds est propos dans [Kravaris-19901,2].
Il existe diffrents moyens pour la conception dune transformation par retour dtat pour
le contrle des procds :
linarisation des quations dtats du systme non linaire (galement connue sous
le nom de State equation linearization en anglais) en rendant le systme en
boucle ferm linaire [Hunt-1983]. Lide consiste tablir un changement de
coordonnes de telle sorte que la relation entre les tats et lentre du systme soit
linaire. Un contrle par placement de ples est gnralement utilis [Hoo-1985];
linarisation Entres/Sorties (E/S) (galement connue sous le nom de

Input/Output linearization ou sous le nom de Global Linearization Control
en anglais) en rendant le systme en boucle ferm au sens Entres/Sorties linaire
[Kravaris-1987]. Lide consiste tablir un changement de coordonnes de telle
sorte que la relation entre la sortie et lentre du systme soit linaire.
linarisation partielle (galement connue sous le nom de Partial or approximate

Linearization en anglais) en trouvant une transformation qui linarise le systme
non linaire en un systme linaire dordre 2 ou plus [Krener-1984].
Alvarez-Gallegos [Alvarez-Gallegos-1988] a utilis une linarisation des quations dtat

dans le cas dun RPAC sige dune raction de fermentation, pour le contrle de la
concentration de la biomasse en utilisant la concentration du substrat en entre comme
variable manipuler. Etant donne que la concentration du substrat nest pas mesurable en
ligne, un estimateur a t utilis.
Henson et Seborg [Henson-1990] ont synthtis plusieurs contrleurs pour le contrle de la

productivit dans un RPAC sige dune raction de fermentation en manipulant la vitesse de
dilution et la concentration en entre du substrat dans le cadre dun contrle mono
entre/mono sortie. En comparant les contrleurs mis en place, ils ont constat que la
linarisation des tats du systme peut tre utilise si la concentration en entre du substrat est
manipule. Cependant un comportement oscillatoire est observ. Ils ont aussi constat que la
15
vitesse de dilution ne peut pas tre utilise dans le cas dune linarisation des tats du
systme.
Alvarez et ses collaborateurs [Alvarez-1990] ont utilis une linarisation E/S pour un
contrle multi-entres/multi-sorties dun RPAC sige dune raction de polymrisation. En
effet, la temprature du racteur et la conversion du monomre (le mthacrylate de mthyle)
taient contrles en utilisant le dbit dinitiateur et le dbit de refroidissement comme
variables manipules.
Wu [Wu-2000] a utilis une linarisation E/S pour le contrle dun RPAC non isotherme
ayant un comportement chaotique, sige dune srie de ractions A
k1
B
k2
C , o la
premire raction est exothermique et la deuxime endothermique. La temprature du fluide
caloporteur a t utilise comme variable manipuler. Il a conclu quune stabilit
asymptotique peut tre obtenue en bornant la temprature du fluide caloporteur.
Jana et ses collaborateurs [Jana-2005] ont synthtis un contrleur pour le contrle dun
RPAC adiabatique en utilisant une linarisation E/S. Les performances du contrleur mis en
place couples avec un observateur ont t compares avec celle dun rgulateur PI. De
meilleures performances ont t obtenues avec le schma de contrle (contrleur et
observateur coupls).
Doyle et Morari [Doyle-1988] ont synthtis des contrleurs en utilisant la linarisation

des tats, la linarisation E/S, la linarisation partielle et un contrle linaire (rgulateur PI).
Leffet des perturbations non mesurables et les erreurs de modlisation sur les performances
et la stabilit dun RPAC oprant un tat stationnaire instable ont t tudis.
La commande par modle gnrique (GMC) a t aussi applique aux RPAC. Jana [Jana-
2007] a utilis la commande GMC dans le cas dun CSTR sige dune raction : A

k
B,
et oprant un point stationnaire instable. Le contrleur a t coupl avec un estimateur
adaptatif permettant destimer la concentration du ractif A en utilisant la mesure de
temprature du milieu ractionnel.
Durant les dernires dcades la commande prdictive a t largement utilise pour le

contrle des procds. Les travaux de [Richalet-1978, 1976] et [Cutler-1979, 1980], issus de
la recherche industrielle, constituent les publications fondatrices de la commande prdictive.
Toute commande en boucle ferme est dtermine avec une complexit variable partir
d'une consigne ou d'un objectif prdfini et des variables d'tat mesures ou estimes. La
commande prdictive diffre dans le sens o avec une certaine connaissance du modle, elle
envisage le comportement du procd dans le futur en fonction des objectifs atteindre.
16
La stratgie de mise en uvre de la commande prdictive s'articule autour de quatre points

clefs [Boucher-2006], figure I.2 :
un critre d'optimisation traduisant l'objectif de fonctionnement souhait du

procd et ventuellement les diffrentes phases pour y parvenir ;
des caractristiques de fonctionnement sur les actionneurs et les sorties qui

engendrent des contraintes ;
un modle mathmatique de prdiction du procd commander ;
une mthode de rsolution du problme d'optimisation (solveur), qui partir de

l'cart entre le comportement constat et dsir va trouver la commande future
appliquer pour atteindre l'objectif tabli.
La rsolution du problme d'optimisation constitue la pierre angulaire de la commande

prdictive. Cependant, il s'appuie sur le principe de base de ce type de commande : la
prdiction. Le rgulateur labore un projet de commande sur un horizon futur fini, en
s'efforant de faire concider le comportement prdit partir du modle, et le comportement
souhait.
Figure I.2. Structure dun rgulateur prdictif.
Richalet et ses collaborateurs [Richalet-1978] ont dvelopp un algorithme d'identification

et de commande (IDCOM). Cette approche utilise la rponse impulsionnelle exprimentale du
systme en guise de modle. Le calcul de la commande bas sur un algorithme itratif
heuristique est considr comme le problme dual de l'identification. A la mme poque, les
ingnieurs de la compagnie ptrolire Shell ont dvelopp leur propre commande prdictive :
Dynamic Matrix Control (DMC). L'objectif du contrleur DMC, partir d'un modle linaire
issu de la rponse indicielle, est de conduire la sortie du procd au plus proche de la
17
rfrence [Cutler-1980]. Ces dmarches utilisent un modle de comportement, mais ne

tiennent pas encore compte des contraintes.
Cette premire gnration de commande prdictive a eu un norme impact sur la commande
des procds industriels et a permis de dfinir le paradigme de la commande prdictive base
de modle.
Afin de satisfaire les exigences de rgulation, mais avant tout de production, il s'avre
indispensable de dfinir des contraintes sur les commandes, les sorties du procd et
ventuellement sur des grandeurs internes au systme. Garcia et Morshedi [Garcia-1986]
donnent une description dtaille de l'algorithme de la Quadratic Dynamic Matrix Control
(QDMC). Cette formulation sous forme de problme quadratique implmente directement les
contraintes d'entre et de sortie et apparat comme la seconde gnration de cette varit de
commande.
Le lecteur peut se reporter [Qin-2003] pour suivre la gnalogie des algorithmes et pour
obtenir de plus amples prcisions sur les volutions technologiques et industrielles de la
commande prdictive.
La commande prdictive a t largement utilise pour le contrle des RPAC [Patwardhan -

1990 ; Pinheiro-1999 ; Kittisupakorn-2000 ; Nagrath-2002 ; Thornhill-2003 ; Pannocchia-
2004].
Pinheiro et Kershenbaum [Pinheiro-1999] ont utilis la commande prdictive pour le

contrle de la temprature dun RPAC sige dune raction irrversible exothermique de
premier ordre et oprant un point stationnaire instable, en manipulant la temprature du
fluide caloporteur. Le contrleur a permis aussi de rejeter des perturbations sous forme
dchelon sur le dbit dentre du ractif.
Kittisupakorn et Hussain [Kittisupakorn-2000] ont utilis la commande prdictive couple

avec un filtre de Kalman tendu pour le contrle de la concentration dans un RPAC double
envelopp sige dune raction irrversible de premier ordre, A

k
B , en manipulant la
temprature du fluide caloporteur. Le schma de contrle prsent est robuste face aux
incertitudes de modlisation (erreur de 20% sur le coefficient dchange de chaleur et sur la
constante de vitesse de raction) et en prsence de contraintes sur la temprature du racteur.
La commande adaptative a t aussi utilise pour la commande des RPAC. Queinnec et ses
collaborateurs ont appliqu diffrentes mthodes adaptatives pour le contrle dun RPAC
sige dune raction de fermentation [Roux-1994, 1996]. Dans [Roux-1994] un schma de
contrle adaptatif non linaire temps discret a t utilis pour le contrle de la concentration
18
du substrat (glucose) en manipulant la vitesse de dilution dans laffluent. Les performances du

schma de contrle ont t compares celle dun rgulateur PI.
Lapproche hamiltonienne a t utilise pour le contrle des RPAC en utilisant la mthode

IDA-PBC ( Interconnexion and Damping Assignment-Passivity Based Control en anglais)
[Ramirez-2009]. La mthode IDA-BPC a t introduite par Ortega et ses collaborateurs
[Ortega-2002] comme une mthode de contrle des systmes physiques dcrits par des
modles hamiltoniens port. Ramirez et ses collaborateurs ont utilis la mthode IDA-PBC
pour le contrle en mono entre/mono sortie dun RPAC non minimum de phase, sige de
ractions en srie et en parallles : A
k1
B
k 21
C ; A
k3
D (raction de type Van der
Vusse). La concentration du ractif B et la temprature du racteur taient contrles en
manipulant la vitesse de dilution et lnergie par unit de volume fournie au racteur.
La commande par mode glissant ( Sliding mode en anglais) a t applique au contrle

des RPAC [Chen-2005 ; Camacho-2000 ; Colantonio-1995]. La synthse de commande par
cette mthode passe par deux tapes : dabord le choix dune surface stable (surface de
commutation), fixant la dynamique de glissement et ensuite la conception dune loi de
commande qui forcent les tats du systme vers la surface choisie en un temps fini
[Bandyopadhyay-2009 ; Smaoui-2004].
Colantonio et ses collaborateurs [Colantonio-1995] ont combin la linarisation E/S et la

commande par mode glissant pour contrler la temprature dun RPAC sige dune raction
exothermique irrversible de premier ordre en prsence de perturbations non mesurables sur
la temprature dalimentation et la concentration dalimentation.
Durant ces dernires annes plusieurs tudes ont t consacres la recherche de

procdures rcursives pour la mise au point de lois de commande, comme la technique du
backstepping . Cette dernire, reprsente lune des techniques de commande avances qui
a suscit lintrt de beaucoup de chercheurs durant ces dernires annes [Smaoui-2006]. Le
backstepping est une technique qui se base essentiellement sur lutilisation des fonctions
de Lyapunov. En effet, la recherche de fonctions de Lyapunov joue un rle important dans la
stabilisation des systmes non linaires. Elle reprsente un outil de synthse de lois de
commande puisque la recherche dune loi de commande stabilisante peut tre rduite la
recherche dune fonction de Lyapunov. Le backstepping reprsente donc une mthode qui
permet de concevoir de puissants outils de contrle des systmes non linaires [Khalil-1996].
Pour le contrle des RPAC, cette technique a t applique dans le cadre de mthodes
adaptatives et non adaptatives dans [Dochain-2003 ; Salehi-2009 ; Zhang-2005, 2001 ;
Gopaluni- 2003].
19
Salehi et Shahrokhi [Salehi-2009] ont appliqu une mthode adaptative pour le contrle de
la temprature dun RPAC sige dune raction irrversible et oprant un point dquilibre
instable. En effet, un schma de contrle est dvelopp utilisant la technique de backstepping,
couple avec un estimateur par rseaux de neurones utilisant la mesure de temprature pour
lestimation de la concentration et dautres paramtres utiliss dans la loi de commande.
Zhang et Guay [Zhang-2005] ont appliqu une mthode adaptative pour la commande de la
concentration dans un RPAC suivant une trajectoire donne en manipulant le dbit de la
double enveloppe qui agit sur le coefficient dchange avec le racteur. La technique de
backstepping est combine dans ce cas aussi avec un estimateur par rseaux de neurones
estimant une fonction inconnue utilise dans la loi de commande mise en place.
Dochain et Perrier [Dochain-2003] ont appliqu la technique de backstepping pour des

mthodes adaptatives et des mthodes non-adaptatives pour la conception de deux contrleurs
non linaires pour le contrle de la concentration de la biomasse dans un RPAC en
manipulant la concentration du substrat dans laffluent.
A noter que les fonctions de Lyapunov choisies dans ces exemples sont bases sur des
considrations purement mathmatiques et non physiques.
Les mthodes directes de Lyapunov ont t utilises pour la stabilisation de la temprature

dun RPAC double envelopp sige dune raction de type Van der Vusse en prsence
dincertitudes sur les paramtres cintiques et de contraintes sur les variables manipules
[Antonelli-2003]. Plusieurs variables manipules ont t proposes : lnergie fournie la
double enveloppe ; lnergie fournie la double enveloppe et la temprature dalimentation
du racteur ; lnergie fournie la double enveloppe et le taux de dilution en entre du
racteur. A noter que la fonction de Lyapunov considre se compose de deux termes : un
premier terme bas sur des considrations physiques et li lnergie du procd (carts par
rapport ltat stationnaire dsir des contributions nergtiques du racteur et de la double
enveloppe). Le deuxime terme se base sur des considrations purement mathmatiques :
existence dune fonction dfinie positive, qui dpend des carts par rapport ltat
stationnaire des concentrations, et dont la drive temporelle est ngative.
Nous allons nous intresser par la suite ltat de lart concernant la commande de
racteurs plus complexes : les racteurs catalytiques triphasiques. En effet, ce type de
racteurs prsente de fortes non linarits dues aux transferts de matire gaz-liquide et liquide
solide, aux transferts de chaleur, ainsi qu la cintique de raction, ce qui rend son contrle
difficile.
20
De tels procds ralisent des ractions complexes avec des contraintes sur la stabilit
thermique et/ou la slectivit, par exemple, les ractions d'hydrognation. Nous allons
expliquer plus en dtails ces diffrents phnomnes physiques dans le chapitre 3 qui portera
sur la modlisation de ce type de racteur.
3.2. Commande des racteurs catalytiques triphasiques

Nous allons nous intresser dans cette section la commande des racteurs catalytiques
triphasiques continus. La littrature concernant la commande de ce type de racteur nest pas
trs riche notre connaissance tant donn le caractre non linaire de ce type de racteur. En
effet une seule quipe de recherche brsilienne dirige par Rubens Maciel Filho sest
intresse au contrle de ce type de racteur.
Les racteurs catalytiques triphasiques peuvent tre utiliss dans diffrents cas, notamment
pour des hydrognations ou oxydations. Ils consistent en un systme fortement non linaire,
multi-variable et sige de ractions exothermiques dans un milieu multiphasique [De Toledo-
2001].
Rezende et ses collaborateurs [Rezende-2004] ont valu une approche deux couches
pour le contrle dun racteur catalytique triphasique industriel sige dune raction
dhydrognation catalytique de lo-crsol. Une couche doptimisation calcule une consigne
pour la couche de contrle. Le contrleur implment est un contrleur prdictif DMC. Le
problme doptimisation est rsolu en utilisant les algorithmes de Programmation Quadratique
Squentielle (PQS) et utilise un modle simplifi du racteur obtenu par analyse factorielle.
Le contrle de la temprature du milieu ractionnel et de la conversion de lo-crsol (fonction
de la concentration de lo-crsol en phase liquide et en rgime stationnaire) est tabli en
manipulant la temprature du ractif en entre. Rezende et ses collaborateurs [Rezende-2006]
ont utilis le mme schma de contrle mais en utilisant les algorithmes gntiques (AG) dans
la phase doptimisation.
Melo et ses collaborateurs [Melo-2005] ont utilis un schma de contrle deux couches
utilisant un contrleur prdictif non linaire QDMC pour le contrle dun racteur catalytique
triphasique sige dune raction dhydrognation de lo-crsol. Lide principale est de dfinir
lensemble des consignes et des variables manipuler dans la couche doptimisation et de les
utiliser par la suite dans la couche contrle. La couche optimisation est base sur lutilisation
des algorithmes de LevenbergMarquardt et PQS et utilise un modle dterministe bas sur
une modlisation classique (bilans de matire et bilans dnergie) du racteur en rgime
stationnaire [De Toledo-2001]. Le contrle de la conversion de lo-crsol a t effectu en
manipulant la temprature du fluide caloporteur en entre en prsence de perturbations sur les
21
concentrations dalimentation en hydrogne et en o-crsol et aussi sur la temprature

dalimentation de lo-crsol.
Melo et ses collaborateurs [Melo-2008] ont valu diffrentes stratgies de contrle de la

temprature et de la conversion dun racteur catalytique triphasique sige dune raction
dhydrognation de lo-crsol : stratgie par retour dtat, par anticipation et une combinaison
des deux. La stratgie par retour dtat se base sur lutilisation du contrleur prdictif QDMC.
La phase danticipation est calcule dans le but de minimiser lerreur quadratique entre la
temprature du racteur en sortie et la consigne pour cette variable et utilise un modle
statistique simplifi obtenu par analyse factorielle. Les rsultats obtenus ont montr que la
configuration utilisant la combinaison des deux stratgies prsente de meilleurs rsultats que
pour chaque stratgie spare. Ils ont constat dans le cadre de lutilisation de la combinaison
des deux stratgies, que le choix de la temprature du fluide caloporteur en entre nest pas
judicieux dun point de vue conomique et que la temprature dalimentation de lo-crsol en
entre serait un meilleur choix et ce en prsence de perturbations lentre du racteur.
Melo et ses collaborateurs [Melo-2009] ont valu plusieurs mthodes (algorithmes)

doptimisation (LevenbergMarquardt, PQS et AG) dans le cadre du contrle en deux
couches dun racteur catalytique triphasique sige dune raction dhydrognation de lo-
crsol afin de maintenir ou de maximiser la conversion de lo-crsol la sortie du racteur. La
couche contrle est base sur le contrleur prdictif QDMC. Les rsultats de simulation
obtenus montrent que le schma de contrle utilisant chacune des mthodes doptimisation a
permis de contrler la conversion malgr la prsence de perturbations en entre du racteur.
Cependant ils ont constat que le temps de simulation en utilisant les algorithmes gntiques
ne permet pas une application en ligne.
En analysant les diffrentes stratgies de contrle concernant les RPAC et les racteurs
catalytiques triphasiques, nous pouvons constater quelles font appel des outils
mathmatiques et de contrle et ne prennent pas en considration les aspects
thermodynamiques et physiques du racteur. Notre objectif dans cette thse est de regarder le
problme de contrle des racteurs chimiques sous un autre angle en synthtisant des lois de
commande bases sur la thermodynamique irrversible.
3.3. Commande des racteurs chimiques base sur la

thermodynamique
Le lien entre la thermodynamique et ltude des procds a commenc avec Warden et ses
collaborateurs [Warden-1964] dans le cas de lanalyse de stabilit par la mthode directe de
Lyapunov dun RPAC sige dune raction irrversible de premier ordre et en prsence de
perturbations importantes (les cas de ractions du 2me ordre et de ractions non-isothermes du
22
premier ordre sont traits) et avec Dammet et Tells [Dammer-1974] pour un RPAC prsentant
des tats stationnaires stables et instables loin de lquilibre thermodynamique.
Georgakis [Georgakis-1986] a donn une interprtation physique aux modes lents et

rapides de diffrents racteurs chimiques en considrant leurs modles linariss. Il a not que
pour les racteurs chimiques, linterprtation physique dun mode instable est due la
dviation de la vitesse de raction de son tat stationnaire. Il a aussi propos une structure de
contrle qui utilise les variables thermodynamiques extensives pour le contrle de la vitesse
de raction dans un RPAC non adiabatique. Favache et Dochain [Favache-2009] ont prsent
une extension des travaux de Georgakis pour lanalyse de stabilit des RPAC base sur la
mthode indirecte de Lyapunov. Ils ont aussi propos diffrentes fonctions de Lyapunov
candidates en relation avec la thermodynamique et base essentiellement sur lentropie, la
production dentropie et lnergie interne.
B.E. Ydstie et ses collaborateurs ont combin la thermodynamique, la passivit et la

thorie de Lyapunov [Alonzo-1996 ; Alonzo-2001 ; Alonzo-2002 ; Farschman-1998 ;
Hangos-1999 ; Ruzkowski-2005 ; Ydstie-2002] en mettant en vidence le caractre passif
dun systme partir de bilans sur des variables extensives non ngatives : les variables
dinventaires. Les bilans sur ces variables comportent un terme source qui peut tre positif
pour lentropie puisquil correspond la production irrversible dentropie, et nul pour les
quantits conservatives telle que lnergie.
Rcemment B.E. Ydstie et ses collaborateurs ont dvelopp des travaux sur lentropie et
lexistence dune fonction daccumulation non ngative appele fonction de disponibilit
thermodynamique, pour la synthse de lois de commande pour des racteurs en dimension
finie [Ruszkowski-2005] et en dimension infinie [Alonso-2001]. Cette fonction reprsente
dun point de vue gomtrique la distance entre la fonction dentropie et son plan tangent en
un tat de rfrence donn. Cette fonction a t utilise aussi dans [Hoang-2008, 2009] pour
la synthse de loi de commande stabilisante dans le cas dun RPAC double envelopp sige
dune raction de premier ordre A

k
B , oprant un tat stationnaire instable et
rcemment dans nos contributions dans le cas du contrle dun racteur plus complexe :
racteur catalytique triphasique de type slurry sige dune raction dhydrognation de lo-
crsol en prsence de perturbations lentre du racteur [Bahroun S1,2,3-2010].
Nos diffrents travaux publis sont exposs tout au long de ce manuscrit. Ces travaux
reprsentent notre premire contribution dans cette thse et prsentent une nouvelle approche
base sur la thermodynamique des systmes irrversibles et lutilisation de la fonction de
disponibilit comme fonction de Lyapunov pour la synthse de loi de commande pour les
racteurs catalytiques triphasiques continus.
23
Nous allons nous intresser par la suite une autre problmatique de commande :
commande des racteurs discontinus. En effet, dans un procd discontinu, depuis le
dmarrage jusqu' larrt de lappareil, toutes les phases de fonctionnement se droulent en
rgime transitoire. Par consquent, le contrle dun racteur discontinu est beaucoup plus
complexe que le contrle dun racteur qui fonctionne en continu [Corriou-2003]. Notre
deuxime contribution dans cette thse porte donc sur la commande par approche
thermodynamique des racteurs discontinus sige dune raction catalytique triphasique.
4. Commande des racteurs chimiques discontinus

Les racteurs ferms ou semi ferms sont frquemment utiliss pour la fabrication de
produits forte valeur ajoute dans l'industrie pharmaceutique et en particulier pour les
ractions exothermiques. En effet, lutilisation dune grande quantit de solvant et la prsence
dun dispositif de refroidissement permet dvacuer lnergie libre par la raction. Ainsi,
leurs flexibilits et les conditions opratoires similaires celles dun racteur lchelle dun
laboratoire, rendent leur utilisation intressante.
Dun point de vue mathmatique, un racteur discontinu suppos parfaitement agit est un
systme non linaire dcrit par des quations aux drives ordinaires (EDO). Les racteurs
discontinus (en mode-ferm ou semi-ferm) diffrent des racteurs continus par le fait quil
ny a pas de rgime stationnaire durant les phases de fonctionnement, par consquent il
nexiste pas de consigne constante ou de point stationnaire autour duquel on peut rguler les
variables dtat du systme [Srinivasan-2003].
Le principal objectif dans le cadre des oprations discontinues n'est donc pas de maintenir
le systme une consigne optimale constante, mais plutt d'optimiser une fonction cot qui
exprime les performances du systme.
Une approche intressante consiste rechercher les profils optimaux, dans le temps ou
dans lespace, des variables de commande du racteur qui optimisent un critre donn (temps,
slectivit, consommation dnergie) sous des contraintes spcifies (scurit, limitations
physiques). Cette recherche des profils optimaux peut seffectuer aussi bien en boucle
ouverte (optimisation dynamique) quen boucle ferme (commande optimale) [Corriou-
2003].
Nous allons nous intresser dans cette section ltat de lart concernant la commande des
racteurs discontinus.
24
4.1. Techniques de commande des racteurs discontinus
Les objectifs de contrle pour les racteurs discontinus sont gnralement diviss en deux
catgories : loptimisation du rendement et le contrle de la qualit du produit [Kravaris-
1989]. Pour satisfaire les objectifs de contrle, une stratgie de contrle est tablie en forant
les sorties du systme suivre au mieux des trajectoires de rfrence (ou optimales).
Les racteurs discontinus ont t traditionnellement contrls en utilisant les rgulateurs

PID. Jutan et Uppa [Jutan-1984] ont utilis un rgulateur PID avec des paramtres de rglage
fixes pour le contrle de la temprature dun racteur ferm double envelopp sige dune
raction exothermique. Plusieurs mthodes avances pour le rglage des paramtres des PID
ont t utilises. Iwasa et ses collaborateurs [Iwasa-1997] ont utilis un rgulateur PID
autorgul en utilisant les rseaux de neurones pour le contrle de la temprature dun
racteur ferm de polymrisation. Altinten et ses collaborateurs [Altinten-2008] ont optimis
les paramtres de rglages dun PID en utilisant les algorithmes gntiques pour le contrle de
la temprature (poursuite dune temprature optimale) dun racteur ferm de polymrisation.
Diffrentes techniques de commande non linaires classiques ont t appliques aux

racteurs discontinus. Bhat et ses collaborateurs [Bhat-1991] ont utilis une linarisation E/S
globale (GLC) pour obtenir un modle linaire dcoupl dun racteur semi-ferm sige dune
raction exothermique : A + B

k
C + D . Un contrle par modle interne a t ensuite
appliqu pour la commande en MIMO du racteur. La concentration du ractif B et la
temprature du racteur sont contrles en manipulant le dbit de refroidissement et le dbit
de ractif lentre du racteur. Lobjectif de contrle vis est de terminer la raction le plus
rapidement possible sans pour autant dpasser une temprature du milieu ractionnel fixe.
Chang et Hseih [Chang-1995] ont propos une suite des travaux de Bhat et ses
collaborateurs [Bhat-1991]. Ils ont synthtis un contrleur non linaire en utilisant une
linarisation E/S globale [Kravaris-1987] couple avec une phase doptimisation dynamique.
Le problme doptimisation propos est constitu dune fonction cot (dure minimum pour
une conversion de 99%) sujette des contraintes sur les variables manipules (dbit de
refroidissement et dbit de ractif lentre du racteur) et aussi sur la temprature et le
volume du racteur. Le problme est rsolu par les techniques de programmation dynamique.
Soroush et Kravaris [Soroush-1992] ont synthtis un contrleur non linaire pour le

contrle de la temprature dun racteur de polymrisation en utilisant une linarisation E/S
globale. Le contrleur mis en place permet de suivre une trajectoire optimale de rfrence pr-
calcule. Le contrle de la temprature est ralis en manipulant la puissance de chauffe
lectrique et le dbit de fluide de refroidissement. Un observateur est utilis pour lestimation
25
de la concentration de linitiateur et du monomre. Les performances du contrleur sont

compares celle dun rgulateur PID.
La commande par modle gnrique (GMC) a aussi t applique aux racteurs

discontinus. Aziz et ses collaborateurs [Aziz-2000] ont utilis un contrle par GMC dun
racteur semi ferm sige de deux ractions en parallle : A + B
k1
C ; A + C
k2
D,
dans le cas dune poursuite de trajectoire optimale de temprature calcule hors ligne par
optimisation. Le problme doptimisation dynamique a t rsolu par les techniques PNL en
utilisant les algorithmes PQS et avait pour objectif de dterminer le profil de temprature
optimale permettant de maximiser la conversion du ractif C avec un temps de raction fixe.
Le contrleur mis en place a t coupl avec un estimateur se basant sur les rseaux de
neurones pour lestimation de lnergie libre par la raction.
Arpornwichanop et ses collaborateurs [Arpornwichanop-2005] ont appliqu la commande

GMC un racteur semi ferm sige de la mme raction que dans le cas de Aziz et ses
collaborateurs [Aziz-2000]. Dans ce cas, la temprature est calcule en ligne par optimisation
dynamique. Le problme doptimisation est rsolu en utilisant les mthodes PNL. Le schma
de contrle propos est compos dun contrleur GMC coupl avec un filtre de Kalman
tendu permettant destimer lnergie libre par la raction et utilisant un modle simplifi
du racteur. Il est aussi compos dune phase doptimisation dynamique qui permet de
dterminer en ligne une consigne de temprature optimale et est coupl avec un filtre de
Kalman tendu permettant destimer les concentrations des diffrents ractifs au pas
dchantillonnage k en utilisant les mesures de concentrations au pas dchantillonnage k-1.
La commande prdictive non linaire est devenue durant ces dernires annes lune des
techniques de commandes les plus utilises pour le contrle des procds. Cependant le
nombre dapplications de la commande prdictive aux racteurs discontinus est plus faible par
rapport au cas des racteurs continus [Qin-2003]. Ce nombre peut sexpliquer principalement
par les caractristiques spciales des racteurs discontinus qui rendent leur contrle trs
intressant [Bonvin-2006].
Plusieurs schmas de commande prdictive ont t appliqus aux racteurs discontinus.
Peterson et ses collaborateurs [Peterson-1992] ont utilis la commande prdictive base sur
les DMC non linaires pour le contrle de la temprature dun racteur ferm de
polymrisation.
zkan et ses collaborateurs [zkan-1998] ont tudi exprimentalement et thoriquement

des algorithmes de commande prdictive gnralise (GPC) pour le contrle de la temprature
dun racteur ferm double envelopp de polymrisation du styrne. La loi de commande
GPC est labore partir de la minimisation dun critre quadratique construit sur lerreur
26
entre la sortie et le signal de rfrence et la commande pondre et est base sur le modle
ARIMAX : Auto Regressive Integrated Moving Average with eXogeneous input [Clarke-
1987]. Les performances du contrleur mis en place sont compares celle dun rgulateur
PID classique. Les rsultats obtenus ont montr que la commande prdictive a donn de
meilleurs rsultats.
La commande prdictive fonctionnelle introduite par Richalet et ses collaborateurs

[Richalet-2004] a t utilis par Bouhenchir et ses collaborateurs [Bouhenchir-2006] pour le
contrle de la temprature dun racteur semi-ferm double envelopp sige dune raction
exothermique, neutralisation acide-base entre lacide hydrochlorique et lhydroxyde de
sodium, en manipulant la temprature du fluide caloporteur.
Dautres techniques de commande ont t appliques aux racteurs discontinus. Nous

pouvons citer la commande par mode glissant [Mihoub-2009] dans le cadre du contrle de la
temprature dans un racteur semi-ferm sige dune raction destrification, la commande
adaptative [Queinnec-1992] dans le cadre dun racteur semi ferm sige dune raction de
fermentation et la commande par lapproche Lyapunov (mthode indirecte) dans le cadre du
contrle du pH dans un racteur semi ferm [Barraud-2009].
A notre connaissance, il nexiste pas de travaux dans la littrature concernant la commande

des racteurs catalytiques triphasiques en mode discontinu. Les rares travaux existant sur la
commande des racteurs catalytiques triphasiques concernent le mode continu et non pas le
mode discontinu. En effet, le caractre trs non linaire de ce type de racteur (transfert de
matire entre diffrentes phases, vitesse de raction,), en plus de la complexit de
commande en mode discontinu, rendent le contrle des racteurs catalytiques triphasiques en
mode discontinu trs difficile.
En analysant les diffrentes stratgies de contrle concernant les racteurs discontinus,

nous pouvons constater encore une fois quelles font appel des outils mathmatiques et de
contrle et ne prennent pas en considration les aspects thermodynamiques et physiques du
racteur. Notre deuxime contribution dans cette thse est de synthtiser des lois de
commande pour les racteurs catalytiques triphasiques discontinus se basant sur une approche
physique et thermodynamique.
Le contrle des racteurs chimiques ncessite de connatre chaque instant la valeur des
tats du systme. Une partie de ces tats est mesure en ligne laide de capteurs matriels.
Pour le reste des variables, et dans la mesure du possible, il est ncessaire de construire un
capteur logiciel pour estimer ces grandeurs. Une des solutions qui peut tre utilise pour
remdier ce problme est lutilisation des observateurs.
27
5. Estimation des vitesses de ractions

Un observateur est un systme dynamique constitu dune copie du modle et dun terme
de correction permettant de faire converger lestimation vers ltat rel du systme, figure I.3.
U (entres) y (sorties)
Systme
x (tats)
x (tats estims)
Observateur
Figure I.3. Schma de principe dun observateur.
Dans le cas dun systme linaire, ltude de lobservabilit est indpendante des entres
appliques au systme. Luenberger [Luenberger-1971] et Kalman et Bucy [Kalman-1961]
sont des pionniers dans le domaine de la synthse dobservateurs pour ce type de systmes.
Une extension du filtre de Kalman peut tre utilise dans le cas dun systme non linaire.
Elle ncessite des linarisations successives autour des points de fonctionnement, ce qui
ramne travailler sur une approximation du systme original. Les domaines dutilisation du
filtre de Kalman sont trs varis, une des applications de ce filtre peut tre lestimation de
diffrents paramtres inconnus en ralisant un systme dquations augment [Ljung-1979].
Le contrle des racteurs chimiques dune faon fiable et rentable est une question cl lors
de la mise en place de schmas de commande. Toutefois, il semble que dans de nombreuses
applications, nous disposons seulement de la mesure en ligne de quelques lments
importants participant la construction de la loi de commande (tempratures, dbits,...),
tandis que les valeurs des concentrations des ractifs ou produits, des vitesses de ractions,...
sont souvent disponibles seulement hors ligne. Un moyen intressant pour rsoudre ce
problme, est lutilisation de capteurs logiciels (ou estimateurs dtats). Lalgorithme de ce
dernier est bas sur un modle dynamique du procd et lutilisation dun ensemble limit de
mesures pour reconstruire des variables dtats non mesures et des paramtres mal connus du
procd tout en tenant compte de limperfection du modle et des bruits de mesure. Un
estimateur peut apporter durant toute la raction une connaissance des caractristiques du
produit trs utile pour la supervision.
Le filtre de Kalman tendu (FKE) est lune des techniques destimation les plus populaires
et largement tudie dans le domaine de lestimation de ltat des systmes dynamiques non
28
linaires. Ce filtre tendu consiste utiliser les quations du filtre de Kalman standard sur le
modle non linaire linaris par la formule de Taylor au premier ordre. Ce type destimateur
appartient une premire classe dobservateurs qui est base sur une connaissance parfaite du
modle du procd. Plusieurs travaux se basent sur lutilisation du FKE dans le cadre des
racteurs (bio) chimiques [Lee-1992 ; Dimitratos-1989]. Lutilisation de ce type
dobservateur donne lieu gnralement un algorithme non linaire complexe [Farza-1999].
De plus les preuves de stabilit et de convergence tablies dans le cas des systmes linaires
ne peuvent tre tendues de manire gnrale au cas des systmes non linaires. Une
discussion sur les limitations du FKE est donne dans [Dochain-1992].
Une deuxime classe dobservateurs dits observateurs asymptotiques [Bastin-1990 ;

Dochain-1992] a t utilise pour les racteurs chimiques. Ce type dobservateur est bas sur
lide que les incertitudes dans les modles des procds se situent dans le modle de la
cintique du procd. La conception de ce type dobservateurs est base sur des bilans
dnergie et de matire sans pour autant connaitre la cintique du procd.
Durant ces dernires dcades, plusieurs travaux ont t consacrs au dveloppement

dobservateurs dtat pour lestimation des vitesses de ractions en utilisant les techniques de
calorimtrie.
La calorimtrie est une technique permettant de dterminer une quantit ou un flux de

chaleur. Elle est base sur des mesures de temprature et sur un bilan dnergie du racteur.
En effet, si la capacit calorifique de toutes les substances prsentes, et les coefficients
d'change thermique avec l'environnement du racteur sont connus, alors la quantit de
chaleur libre par la raction chimique peut tre facilement calcule en exploitant le bilan
dnergie du racteur. Lutilisation de la calorimtrie pour lestimation des vitesses de
raction a eu un grand intrt pour la communaut scientifique [Bonvin-1989 ; Bastin-1990 ;
De Buruaga-1997].
Bastin et Dochain [Bastin-1990] ont dvelopp une mthode consistant estimer les
variables dtat indisponibles et les vitesses de raction en utilisant une approche deux
tapes. La premire tape sert estimer les variables dtat indisponibles en utilisant un
estimateur asymptotique conu sans aucune connaissance de lexpression de la vitesse de
raction. Dans la deuxime tape, les variables dtat estimes sont considres comme des
mesures et par consquent, toutes les variables dtat du systme sont considres connues et
par la suite elles sont utilises pour lestimation en ligne de la vitesse de raction.
Lobservateur mis en place est simple mettre en uvre, cependant la calibration des
paramtres de rglage reste difficile [Farza-1994]. En effet, lobservateur dvelopp
ncessitant N concentrations pour lestimation de M vitesses de ractions, utilise 2*N
29
paramtres de rglage. Un autre inconvnient est que la vitesse de convergence de

lestimation dpend des conditions opratoires [Farza-1999].
Farza, Hammouri et leurs collaborateurs [Farza-1999] ont dvelopp un estimateur de la

vitesse de raction bas sur lapproche grand gain introduite par Gautier et ses collaborateurs
[Gautier-1992]. Cet observateur a t utilis pour lestimation de la vitesse de raction dans le
cas dune production de lacide lactique dans un racteur ferm puis dans le cadre dune
raction destrification dans un racteur semi ferm.
Lobservateur mis en place est bas sur un modle rduit du systme tudi et ne prend en
compte que la dynamique des tats mesurs. Cet observateur est simple puisquil est constitu
dune copie du systme rduit (tats mesurs) et lexpression du terme de correction est
explicitement donne. La caractristique principale de cet observateur est que son rglage est
rduit la calibration dun seul paramtre de rglage, quelque soit le nombre de vitesses de
ractions estimer. Il admet aussi les proprits suivantes : quand la vitesse de raction est
constante, lerreur destimation converge exponentiellement ; dautre part, dans le cas o la
dynamique de la vitesse de raction est borne, une erreur asymptotique peut tre fixe en
choisissant une valeur suffisamment grande du seul paramtre de rglage. Cependant, de trs
grandes valeurs doivent tre vites du fait que lestimateur devient alors sensible aux bruits
de mesure. Par consquent, un compromis doit tre trouv entre la convergence et la
sensibilit aux bruits pour le choix de la valeur du paramtre de rglage.
Nous allons utiliser cet observateur dans le chapitre 5 de ce manuscrit, pour lestimation de
la vitesse de raction dans un racteur semi ferm sige dune raction catalytique triphasique.
Cette estimation sera par la suite injecte dans la loi de commande de ce racteur.
6. Conclusion
Dans ce chapitre nous nous sommes intresss ltat de lart de la commande des
racteurs chimiques continus et discontinus.
Nous avons prsent dabord un tat de lart des techniques de commande des RPAC puis
des racteurs catalytiques triphasiques continus. Ltude effectue nous a permis dabord de
conclure que les techniques de commande utilises se basent dans la plupart des cas sur des
outils purement mathmatiques et ne prennent pas en considration les aspects physiques et
thermodynamiques de ces racteurs. Nous avons pu aussi constater que pour les systmes
chimiques, la recherche de fonctions de Lyapunov pour la synthse de lois de commande
nest pas vidente.
Ltude effectue nous a montr ensuite quil nexiste que trs peu de travaux dans la
littrature concernant la commande des racteurs catalytiques triphasiques continus. En effet,
30
ce type de racteur consiste en un systme fortement non linaire, multi-variables et sige de

ractions exothermiques [De Toledo-2001] ce qui rend son contrle trs difficile. Nous allons
exposer dans le chapitre 4 nos travaux publis [Bahroun-20101, 2, 3] qui reprsentent notre
premire contribution dans cette thse, portant sur la commande de ce type de racteur base
sur une approche thermodynamique et utilisant la fonction de disponibilit thermodynamique
introduite par E.B. Ydstie et ses collaborateurs [Ruszkowski-2005] comme fonction de
Lyapunov pour la synthse dune loi de commande de ce racteur.
Nous nous sommes intresss ensuite aux racteurs discontinus. Nous avons pu constater
que le contrle dun racteur discontinu est beaucoup plus complexe que le contrle dun
racteur qui fonctionne en mode continu [Corriou-2003]. En effet, les racteurs discontinus
diffrent des racteurs continus par le fait quil ny a pas de rgime stationnaire durant les
phases de fonctionnement, par consquent il nexiste pas de consigne constante ou de point
stationnaire autour desquels on peut rguler les variables dtat du systme [Srinivasan-2003].
Encore une fois, ltude effectue concernant les techniques de commande de ce type de
racteur se base sur des outils purement mathmatiques qui ne prennent pas en considration
les aspects physiques et thermodynamiques de ces racteurs. Nous allons exposer dans le
chapitre 5, notre deuxime contribution dans cette thse concernant la commande et
lobservation des racteurs catalytiques triphasiques semi ferms en utilisant la fonction de
disponibilit thermodynamique comme fonction de Lyapunov.
Nous allons prsenter dans le chapitre suivant une tude de stabilit des systmes
thermodynamiques simples de dimension finie. A partir de cette tude, nous dduisons une
fonction associe lentropie qui servira ltude de stabilit des systmes
thermodynamiques simples de dimension finie : la fonction de disponibilit
thermodynamique.
31
32
Chapitre 2 - Aspects thermodynamiques et dfinition dune fonction pour la stabilisation des systmes thermodynamiques
homognes simples hors quilibre : la fonction de disponibilit
2 Aspects thermodynamiques et
dfinition dune fonction pour la stabilisation
des systmes thermodynamiques homognes
simples hors quilibre : la fonction de
disponibilit
Ce chapitre est consacr ltude de la stabilit des systmes thermodynamiques simples1

de dimension finie. Nous commenons dabord par rappeler quelques notions de la
thermodynamique. Par la suite nous analysons le principe dextremum de lentropie, qui
dcoule du second principe de la thermodynamique, pour dfinir des conditions de stabilit
des systmes thermodynamiques simples isols lquilibre. Une tude de stabilit des
systmes thermodynamiques simple ouverts lquilibre est ensuite tablie. A partir de ces
analyses et en se basant sur lhypothse de lquilibre local, nous dduisons ensuite une
fonction associe lentropie qui servira ltude de stabilit des systmes
thermodynamiques simple ouverts hors de lquilibre : la fonction de disponibilit
thermodynamique. Nous montrons enfin comment cette fonction peut tre utilise comme
fonction de Lyapunov pour la stabilisation des systmes thermodynamiques simples hors
quilibre.
1
Un systme simple est un systme homogne, isotrope, non charg, non soumis des champs (lectrique,
magntique,).
33
1. Aspects thermodynamiques : rappels et dfinitions

Dans cette partie, nous allons commencer par quelques rappels concernant les grandeurs
thermodynamiques. Ensuite, les reprsentations de base des systmes thermodynamiques sont
prsentes, ainsi quune formulation mathmatique des principaux postulats de la
thermodynamique.
1.1. Grandeurs thermodynamiques

Les grandeurs rencontres en thermodynamique sont assez nombreuses. Les grandeurs
pertinentes dpendent du systme tudi et des transformations auxquelles il est soumis.
1.1.1. Grandeurs intensives et extensives

Les grandeurs thermodynamiques peuvent tre classes de la manire suivante : les
grandeurs extensives quon notera par la suite Zi (nergie interne U, volume V, entropie S,
masse M,) et les grandeurs intensives quon notera par la suite wi (temprature T, pression
p, potentiel chimique ,).
Une grandeur extensive est additive : si un systme est compos de plusieurs sous-
systmes disjoints, les grandeurs extensives qui le caractrisent sont gales la somme de
celles des sous-systmes qui le composent. Une grandeur extensive est proportionnelle la
taille du systme.
Une grandeur intensive permet de dfinir la notion dquilibre entre deux systmes : par
exemple, lquilibre thermique lorsque les tempratures sont gales. Elle ne dpend pas de la
quantit de matire considre.
Les grandeurs intensives sont construites partir des grandeurs extensives. En gnral une
grandeur intensive et une grandeur extensive sont associes pour former des couples de
variables conjugues dans le sens o leur produit est une nergie.
Le rapport de deux variables extensives est une variable spcifique (ex. : masse / volume)
qui ne dpend pas non plus de la taille du systme. Il est donc toujours possible de caractriser
un systme par un jeu de grandeurs ne dpendant pas de la taille ou de la quantit de matire
que contient ce systme.
1.1.2. Grandeurs dtat, changes et contraintes

Les grandeurs dtat (p, V, T, S,) caractrisent ltat thermodynamique dun systme.
Elles se diffrencient des grandeurs changes (la chaleur Q et le travail W) lors de la
34
transformation que subit le systme. Parmi toutes les grandeurs dtat, certaines sont amenes
jouer le rle de fonctions et dautres le rle de variables suivant les problmes traits et le
mode de reprsentation choisi.
Les grandeurs pouvant schanger travers une frontire sont nombreuses : la masse, la
charge lectrique, ...mais notons bien que certaines frontires permettent les changes tandis
que dautres les empchent ou les ralentissent. Si une frontire est restrictive vis--vis du
transfert dune grandeur extensive, nous parlons de contrainte du systme.
On appelle variable interne toute grandeur extensive permettant de caractriser les

contraintes internes au systme (par exemple la position dun piston).
1.1.3. Systmes et phases

Selon la nature des frontires entre un systme et son environnement, ce systme peut
changer de lnergie ou de la matire. Nous pouvons distinguer :
Systme isol : nchange pas dnergie ni de matire avec lenvironnement ;

Systme ferm : change seulement de lnergie avec lenvironnement ;
Systme ouvert : change de lnergie et de la matire avec lenvironnement.
Une phase est une rgion de lespace dans laquelle toutes les grandeurs intensives et
spcifiques sont continues. Un systme est dit homogne sil comporte une seule phase. Il est
htrogne sil en comporte plusieurs.
Un systme simple est un systme qui est : homogne, isotrope, non charg, non soumis
des champs (lectrique, magntique,). Lorsque le systme nest pas simple, il est qualifi de
systme complexe.
1.2. Postulats et reprsentations de base des systmes simples de

dimension finie
La thermodynamique est une science axiomatique. Elle est base sur quatre axiomes ou
postulats qui peuvent tres noncs de diffrentes faons [Callen-1985]. Lun dentre eux
parle de lexistence dtats dquilibres thermodynamiques stables pour les systmes isols.
Lanalyse dun systme thermodynamique peut tre conduite dans diffrentes

reprsentations. Nous allons nous limiter aux deux reprsentations de base couramment
utiliss : la reprsentation entropique et la reprsentation nergtique.
35
Dans cette partie nous allons dabord prsenter les quatre postulats dcrivant la
thermodynamique. A partir de ces postulats nous allons prsenter les reprsentations
thermodynamiques de base servant lanalyse dun systme thermodynamique. Finalement
nous allons analyser le principe dextremum qui dcoule du postulat II pour dfinir une
condition mathmatique dun tat dquilibre thermodynamique stable.
1.2.1. Postulats de la thermodynamique

La thermodynamique repose sur quatre postulats [Callen-1985]. Nous allons prsenter ces
postulats de manire mathmatique afin de donner un caractre formel aux phnomnes
thermodynamiques.
Postulat I
Pour un systme simple, il existe des tats particuliers, appel tats dquilibres, qui
macroscopiquement, sont compltement dtermins par un nombre limit de grandeurs
extensives Zi. En particulier, si on considre un systme c composants, les tats dquilibre
sont dtermins par la connaissance de lnergie interne U, du volume V et du nombre de
moles de chaque composant Nk.
Postulat II
Pour tout systme ayant c composants, il existe une fonction des grandeurs extensives de
classe C2, S : Rc++ 2 R + , appele entropie, dfinie pour tous les tats dquilibres et ayant la
proprit suivante : pour un systme isol, les valeurs prises par les grandeurs extensives en
labsence de contraintes internes sont celles qui maximisent lentropie sur lensemble des
tats dquilibres contraints.
Postulat III
Lentropie possde les proprits suivantes:
Lentropie dun systme composite est additive. Donc lentropie est une variable
extensive. Par consquent, lentropie dun systme simple c composants est une
fonction positive homogne de degr 1 par rapport aux autres variables extensives
(U ,V , N , N ,..., N ) :
1 2 c
S (U , V , N1 , N 2 ,..., N c ) = S (U ,V , N1 , N 2 ,..., N c ), constante positive (II.1)
Lentropie est une fonction continue, diffrentiable et est monotone strictement

croissante de lnergie interne U. Par consquent :
S
>0 (II.2)
U Z i
36
Une consquence du point prcdent est que nous pouvons inverser S par rapport U. Ce
ci implique que U est une fonction dfinie, continue, diffrentiable, de S , V , N 1 , N 2 ,..., N C .
Postulat IV
Lentropie est nulle dans ltat tel que :
S
=0 (II.3)
U Z i
Ce postulat attribue une origine lentropie, ce qui nest pas le cas pour lnergie par
exemple.
1.2.2. Reprsentations de base des systmes simples de dimension finie

Nous prsentons lanalyse dun systme thermodynamique en quilibre suivant les deux
reprsentations de base couramment utilises : la reprsentation nergtique et la
reprsentation entropique.
1.2.2.1. Reprsentation nergtique

En reprsentation nergtique, lnergie interne U joue le rle dune fonction et toutes les
autres grandeurs extensives quon note Z iu , jouent le rle de variables :
U = U (Z 0u , Z 1u ,..., Z ku ) = U (S , V , N 1 , N 2 ,..., N c ) (II.4)
La diffrentielle totale exacte de lquation (II.4) est :
c +1 U
dU = i=0 u dZ iu (II.5)
Z i Z i
u
j
U
Le terme wiu = u dfinit alors une variable intensive. Les variables intensives
Z i Z uj
correspondant aux systmes simples et en reprsentation nergtique sont :
U
La pression : p = (II.6)
V Z u
j
U
La temprature : T = (II.7)
S Z u
j
U
Le potentiel chimique : i = (II.8)
N
i Z u
j
37
La relation fondamentale de la thermodynamique qui relie les variables extensives

Z =(S, V, Nk) aux variables intensives wu=(T, -p, k ) est la relation de Gibbs qui lquilibre,
u
a la forme suivante dans la vision nergtique [Sandler-1999]:
c T
dU = TdS pdV + k dN k = w u dZ u (II.9)
k =1
U est une fonction homogne de degr 1 par rapport aux variables extensives Z u [Callen-
1985]. En utilisant le thorme dEuler [Vidal-2003 ; Callen-1985 ; De Groot-1984], nous
pouvons alors crire explicitement lnergie U :
U = wuT Z u (II.10)
U
Les variables intensives wiu = u sont des fonctions homognes de degr 0 de Z u . Par
Z i Z uj
consquent, partir des quations (II.9) et (II.10), nous pouvons crire :
dwuT Z u = 0 (II.11)
1.2.2.2. Reprsentation entropique
En reprsentation entropique, lentropie joue le rle dune fonction et toutes les autres
grandeurs extensives notes Z i , jouent le rle de variables :
( )
S = S Z 0 , Z 1 ,..., Z k = S (U ,V , N 1 , N 2 ,..., N c ) (II.12)
La diffrentielle totale exacte de lquation (II.12) est :
c +1 S
dS = i=0 dZ i (II.13)
Z i Z i
u
j
En reprsentation entropique, le vecteur des variables extensives est dfini

par Z = (U ,V , N1 , N 2 ,..., N c ) . Le vecteur des variables intensives est dfini par

S S S 1 p
wT = , , = , , i
.
U V , Ni V U , N i N i V , N ji T T T
i =1:c i =1:c
j i
38
Le postulat III stipule que la temprature est strictement positive [Callen-1985]. La relation
de Gibbs lquilibre admet la forme suivante dans la vision entropique [Sandler-1999]:
1 p c

dS = dU + dV i dN i (II.14)
T T i =1 T
Daprs le postulat III, S est une fonction homogne de degr 1 des variables extensives Z,
nous pouvons alors rcrire explicitement lentropie S laide du thorme dEuler [Vidal-
2003 ; Callen-1985 ; De Groot-1984]:
S = wT Z (II.15)
A partir des quations (II.13) et (II.14), nous pouvons crire :
dwT Z = 0 (II.16)
Le postulat II stipule que la connaissance de la relation fondamentale

S = S (U ,V , N1 , N 2 ,..., N c ) permet de connaitre toutes les proprits du systme considr. Le
postulat II, quon peut nommer aussi principe dextremum dentropie, stipule aussi que pour
un systme isol, les valeurs prises par les grandeurs extensives en labsence de contraintes
internes sont celles qui maximisent lentropie sur lensemble des tats dquilibres contraints.
1.2.3. Base de la modlisation des systmes thermodynamiques simples

hors dquilibre et hypothse de lquilibre local
Les tats dun systme thermodynamique changent en raison des interactions entre le
systme et son environnement. Ces interactions sont reprsentes par les flux de variables
extensives Z = (U ,V , N 1 , N 2 ,..., N c ) qui entrent ou sortent du systme. La premire tape
pour la modlisation du comportement dynamique dun systme thermodynamique consiste
alors en ltablissement dquations de bilan dnergie et de matire.
Nous tablissons les quations de bilan dnergie et de matire pour un systme

thermodynamique simple ouvert constitu de c espces en phase liquide. Ces quations se
trouvent dans de nombreux ouvrages de gnie des procds [Villermaux-1996; Luyben-1990].
Nous allons les expliquer plus en dtail au chapitre III.
1.2.3.1. Bilan dnergie dun systme simple
La conservation de lnergie exige qu chaque instant, il existe la relation suivante :
39
c c
dU dV
= Q& + Fke hke Fks hks p (II.17)
dt k =1 k =1 dt
o :
U est lnergie interne du systme (Joule) ;
Q& est le flux dchange de chaleur avec le milieu extrieur ;
Fke et Fks sont respectivement les dbits molaires entrants et sortants ;
hke est lenthalpie molaire partielle dalimentation de lespce k ;
hks est lenthalpie molaire partielle de sortie de lespce k ;
Dans lquation (I.2), les nergies associes au mouvement densemble de la matire sont
ngliges devant celles relatives la matire elle-mme. A noter que lquation (I.2) est
construite partir de lquation (II.17).
1.2.3.2. Bilan de matire dun systme simple
La conservation de la matire exige qu chaque instant et pour toute espce k, existe la

relation suivante dans lhypothse de lexistence dune raction chimique :
dN k
= Fke Fks + k Rk V (II.18)
dt
O :
Fke est le dbit molaire dalimentation pour lespce k ;
Fks est le dbit molaire de sortie pour lespce k ;
k est le coefficient stchiomtrique de lespce k. Ce coefficient est sign : il est
positif pour un produit et ngatif pour un ractif ;
Rk est la vitesse de raction.
A noter que lquation (I.1) est construite partir de lquation (II.18).
Le volume V peut sexprimer en fonction du nombre de moles total des espces chimiques
par lquation suivante en application du thorme dEuler:
c
V ( p, T , N k ) = v k N k (II.19)
k =1
O :
Nk est le nombre de mole de lespce k ;
vk est le volume molaire partiel de lespce k.
40
Lvolution du volume dun systme est donne par lquation suivante :
c c
dV dN k dv
= vk + Nk k (II.20)
dt k =1 dt k =1 dt
1.2.4. Hypothse de lquilibre local
Lquation de Gibbs donne par lquation (II.14) en reprsentation entropique, stipule que
pour un systme thermodynamique simple en quilibre, la variation de lentropie S entre deux
tats dquilibres infiniment proches est fonction des variables U (nergie interne), V
(volume) et Nk (nombre de moles par espce chimique).
La thermodynamique des processus irrversibles est une description des phnomnes

thermodynamiques hors-quilibre. Lquation (II.14) peut tre tendue aux systmes
thermodynamiques hors quilibre ds lors que lhypothse de lquilibre local est invoque.
En effet, lhypothse de lquilibre local stipule que ltat dun systme simple en volution
peut tre caractris par les mmes variables dtats qu lquilibre et ceci quelle que soit
lvolution du systme [De Groot-1984]. En dautres termes, lvolution relle du systme
peut tre associe une succession dtats dquilibres.
Lquation de Gibbs (II.14) est alors rpute aussi valable pour un systme
thermodynamique hors quilibre. Soit :
dS 1 dU p dV c
dN k
= + k (II.21)
dt T dt T dt k =1 T dt
La variation temporelle de lentropie du systme ainsi que les variations de son nergie
interne, de son volume et des nombres de moles Nk donnes par lquation (II.17), (II. 18) et
(II.20) satisfont lquation (II.21).
La reprsentation entropique dun systme thermodynamique hors quilibre utilise aussi

comme variables dtat lnergie interne U, le volume total V, le nombre de moles par espce
1 p
Nk avec les variables adjointes associes , et k . Le produit dune variable par sa
T T T
variable adjointe a la dimension dune entropie.
41
2. Stabilit des systmes thermodynamiques isols

lquilibre
Dans cette partie nous allons utiliser le principe dextremum pour ltude de stabilit dun
tat dquilibre dun systme thermodynamique isol. Pour cela nous allons commencer par
reprsenter la relation fondamentale S = S (U , V , N 1 , N 2 ,..., N c ) dans lespace des
configurations. Ensuite, nous allons exprimer le principe dextremum dans la vision
entropique et nergtique et ainsi dfinir des conditions de stabilit dun point dquilibre
thermodynamique.
2.1. Espace des configurations
Lespace des configurations est utilis pour dcrire et caractriser les tats
thermodynamiques dun systme.
Si on considre un systme simple isol, lespace des configurations est dfini par un
espace abstrait des coordonnes S et des variables extensives Z = (U, V, N1,, Nc) du systme
[Callen-1985]. reprsente un sous ensemble convexe de Rc++2 .
Figure 2-1. Lhyper surface entropique dans lespace des configurations dun systme
simple [Callen-1985].
La relation fondamentale S = S (U ,V , N1 , N 2 ,..., N c ) est reprsente dans par une hyper-

surface (figure 2-1). Cette hyper-surface vrifie que U est une fonction continue inversible de
S et que :
42
S
>0 (II.22)
U Zi
Chaque point de lespace des configurations reprsente un point dquilibre du systme.
Nous allons maintenant dfinir des conditions de stabilit dun point dquilibre
thermodynamique dans le cas dun systme isol.
2.2. Conditions de stabilit en reprsentation entropique
En reprsentation entropique, un tat dquilibre stable est caractris par une entropie S
maximale. Ainsi le principe de maximum issu du postulat II, implique :
dS = 0 (II.23)
d 2S < 0 (II.24)
Lquation (II.23) dcoule du fait que S est un extremum, quant lquation (II.24), elle
dcoule du fait que cet extremum est un maximum.
Considrons maintenant un systme isol composite constitu de deux sous systmes

identiques, reprsents chacun par la relation fondamentale S = S (U ,V , N ) et spars par une
paroi permettant tout change, figure 2-2. Lentropie de ce systme vaut : S tot = 2S (U , V , N )
puisque S est une variable extensive.
Fluctuations
U U U-U U+U
Figure 2-2. Systme composite subissant une fluctuation.
Supposons maintenant quau cours du temps, le systme subisse des fluctuations dnergie
interne : une quantit Z passe du sous systme de gauche au sous systme de droite2.
Lentropie de ce systme vaut S totf = S (U U ,V , N k ) + S (U + U ,V , N k ) . La rponse du
systme face cette fluctuation est :
Si S totf S tot , le systme revient ltat initial. Le systme est dit alors stable. En effet,
daprs le deuxime principe de la thermodynamique, le systme tant isol, le retour
lquilibre se fait avec cration dentropie ;
2
La grandeur Z peut tre U, V, Nk dans le cas dun systme simple.
43
Si Stotf > Stot , le systme intensifie le transfert de Z crant des inhomognits internes.
Le systme est dit alors instable.
Proposition 2.1. Daprs le postulat II, la stabilit de ltat dun systme est observe si lune
des propositions quivalentes suivantes est remplie [Callen-1985]:
Z , lextremum de S = S (Z ) = S (U ,V , N1 , N 2 ,..., N c ) est de type maximum, c'est-
-dire d 2 S < 0 .
Z , lhyper-surface S = S (Z ) = S (U ,V , N1 , N 2 ,..., N c ) est concave par rapport
toutes ses variables extensives, c'est--dire quelle est situe sous ses hyper-plans
tangents.
Nous exposons plus en dtail cette proposition dans la section 3 de ce chapitre.
2.3. Conditions de stabilit en reprsentation nergtique

Dans la reprsentation entropique, ltat dquilibre stable est caractris par une entropie
maximale. Dans la reprsentation nergtique, ltat dquilibre stable est caractris par une
nergie minimale. Par analogie la reprsentation entropique, un systme est dit stable si:
U (S + S ,V + V , N k + N k ) + U (S S ,V V , N k N k ) 2U (S ,V , N k ) (II.25)
Ainsi le principe de maximum issue du postulat II, implique que :
dU = 0 (II.26)
d 2U > 0 (II.27)
En rsum, le principe dextremum sexprime indiffremment dans la reprsentation

nergtique et dans la reprsentation entropique. Ainsi, le fait quun systme soit dans un tat
dquilibre stable sexprime de la manire suivante :
En reprsentation entropique, lentropie S est maximale pour U, V, Nk donnes.

En reprsentation nergtique, lnergie U est minimale pour S, V, Nk donnes.
44
3. Principe de ltude de stabilit des systmes

thermodynamiques lquilibre vis--vis de
perturbations spatiales de ltat
Dans cette partie nous allons exposer le principe dextremum dentropie pour ltude de
stabilit dun systme thermodynamique proche de lquilibre.
Daprs le postulat II, S est une fonction de lnergie interne U, du volume V et du nombre
de moles Nk du composant k (S = S (U ,V , N k )) pour une phase homogne. Cette relation
permet de calculer l'entropie de la phase considre. Lquation (II.24), donne une condition
de stabilit vis--vis des perturbations spatiales pour les systmes isols. Cependant cette
situation nest pas gnrale. Cette quation pourra toutefois tre utilise pour dfinir des
conditions que la fonction S = S (U ,V , N k ) doit satisfaire, si le systme considr est suppos
homogne [Callen-1985].
Ainsi, des conditions de stabilit par rapport la diffusion et les cintiques de ractions
chimiques des points d'quilibre sont classiquement drives [Glansdorff-1971]. Ces
conditions de stabilit se limitent aux petites perturbations. Dans ce cas, la phase est dite
stable ou mtastable.
Dautres rsultats plus gnraux sont aussi valides pour de grandes perturbations [Callen-
1985] : un point dquilibre est stable si la fonction dentropie est partout sous lhyper-plan
tangent lhyper-surface entropique au point dquilibre.
Une proprit fondamentale dune phase homogne stable (voir proposition 2.1) est que
son entropie est concave (II.24). Inversement, si lentropie dun systme est suppose
concave, une fonction peut tre alors dfinie permettant ltude de stabilit des systmes
proches de lquilibre. Cette faon de procder est conforme au principe de l'quilibre local,
qui est largement utilis dans le cadre de la modlisation des processus irrversibles [Bird-
2002 ; De Groot -1962].
Supposons que S soit de classe C2. Le dveloppement au second ordre de l'entropie au

voisinage d'un point d'quilibre dfini par Z eq = (U eq ,Veq , N keq ) est donn par:
45
S (U ,V , N ) = S (Z eq )
S S S
+ dU + dV + dN k
U Zeq V Zeq k N k Zeq
2S 2S 2S

2
(dU )2
+

2
(dV )2
+ (dN k )(dN i ) (II.28)
1 U Zeq V Zeq k , i N k N i Zeq

+
2 2S 2S 2S
+ 2 UV dUdV + 2 UN dUdN k + 2 VN dVdN k
Zeq k k Zeq k k Zeq
( )
+ dZ 3
O : dU = (U U eq ) , dV = (V Veq ) et dN k = (N k N keq ) .
S
S S
Le premire partie de lquation (II.28) S (Zeq ) + dU + dV + dNk ,
U Z eq V Z eq k Nk Z

eq
reprsente lquation du plan tangent la surface entropique valu au point dquilibre Zeq.
Les quantits S ,U ,V et N i sont lies par lquation de Gibbs (quations (II.9) et (II.14)).
Ainsi, les drives suivantes au point dquilibre sont donnes par :
S 1
=
U Zeq Teq
S p eq
= (II.29)
V Zeq Teq
S
= ieq
N i Zeq Teq
Lhyper-surface entropique devant se situer partout sous lhyper-plan tangent l'quilibre

pour tre stable, la deuxime partie de l'quation (II.28) est ngative:
2S
2 (dU )2 + S2 (dV )2 + S (dN k )(dN i )
2 2

U V N N
1 2 1 Zeq Zeq k ,i k i Z eq
d S= <0
2 2 2S 2S 2S (II.30)
+ 2 dUdV + 2 dUdNk + 2 dVdNk
UV Z k UN k Z k VN k Z
eq eq eq
1 P
Lquation (II.30) peut sexprimer suivant les variations de , et de k , en utilisant
T T T
lquation (II.29) :
46

1 1

1

T
T T
U dU + V dV + N dN k dU +

k
k

Z eq Z eq Z eq

p p p

1 2
d S = T dU + T dV + T dN k dV <0 (II.31)
2 U V N
k
k
Z eq Z eq Z eq

k k k

T dU + T dV + T dN dN
U V
k N k k
k k

Z eq
Z eq
Z eq
On peut rcrire lquation (II.31) de la manire suivante :
1 2 1 p
d S = d dU + d dV d k dN k < 0 (II.32)
2 T T k T
Ce critre a t utilis par Glansdorff et Prigogine [Glansdorff-1971] pour effectuer des

tudes de stabilit dans le cas de petites perturbations. Pour de grandes perturbations, une
distance finie entre le plan tangent et la fonction entropie peut tre dfinie:
S (U ,V , N k ) = S (U eq , Veq , N keq )
+
1
(U U eq ) + peq (V Veq ) keq (N k N keq )
Teq Teq k Teq (II.33)
1 1 p p eq
+U +V N k k keq
T T T T k T Teq
eq eq
Cette quation est obtenue en considrant S = S (U ,V , N k ) comme tant une fonction

homogne dordre 1 des variables extensives (Postulat III) et en appliquant le thorme
d'Euler [Vidal-2003 ; Callen-1985 ; De Groot-1962]:
S S S 1 p
S = S (U ,V , N k ) = U + V + N k = U + V k N k (II.34)
U Zeq V Zeq k N k Zeq T T k
La condition (II.35) doit alors tre satisfaite pour que la phase homogne soit stable, y
compris pour de grandes perturbations.
47
1 1 P
U + V P eq N k k keq < 0 (II.35)
T T T T k T Teq
eq eq
Pour de petites perturbations, lquation (II.32) et (II.35) sont similaires. En effet, si on

considre lquation (II.35) dans le cas de petites perturbations :

(U eq + dU )d + (Veq + dV )d (N keq + dN k )d k < 0
1 P
(II.36)
T T k T
1 P
U eq d + Veq d N keq d k
T T k T
(II.37)
1 P
+ (dU )d + (dV )d (dN k )d k < 0
T T k T
1 P
Le premier terme de lquation (II.37) est gal zro Ueqd + Veqd Nkeqd k .
T T k T
Ceci est d lquation de Gibbs-Duhem (II.16) qui est obtenue en drivant lquation (II.33)
et en considrant lquation (II.15)
1 P
Ud + Vd N k d k =0 (II.38)
T T k T
Enfin, si on considre l'oppos de la distance entre la fonction dentropie et son plan

tangent donne par l'quation (II.35), cette quantit devient alors positive pour une phase
stable:
1 1 P P
U + V eq N k keq k > 0 (II.39)
T T
eq T Teq T k Teq
Cette quantit a t dfinie dans le contexte du contrle des procds comme tant la
disponibilit thermodynamique A [Hangos-1999 ; Ruszkowski-2005] et rcemment utilise
par [Hoang-2009] et [Bahroun-2010] pour le contrle des racteurs chimiques:
1 1 P P
A= U + eq V keq k N i > 0 (II.40)
T T T
eq T eq T k Teq
Dans la partie suivante nous allons utiliser le concept de disponibilit pour la conception de
lois de commande stabilisantes dans le cadre de la thorie de Lyapunov. En effet, nous allons
montrer que la fonction de disponibilit thermodynamique peut tre une fonction de
Lyapunov candidate.
48
4. Concavit de lentropie et dfinition dune

fonction de Lyapunov candidate : la fonction de
disponibilit pour ltude de la stabilit des systmes
ouverts de dimension finie loin de lquilibre
La fonction de disponibilit est fortement lie la notion de production irrversible
dentropie. Elle existe par ailleurs et est souvent appele exergie ou travail disponible
[Keenan-1951] et a t utilise par A. Alonzo et E. Ydstie pour la stabilisation des systmes
thermodynamiques [Alonso-1996 ; Ydstie-1997] et [Hangos-1999 ; Ruszkowski-2005].
Dans cette partie, la fonction de disponibilit en dimension finie pour les systmes ouverts
hors quilibre est prsente. Nous allons monter par la suite comment cette fonction peut tre
une fonction de Lyapunov candidate.
4.1. Fonction de disponibilit thermodynamique : dfinition et

proprits
On se propose dtudier une phase homogne stable, ceci implique que la condition dfinie
par lquation (II.40) est satisfaite. Cette condition peut aussi tre utilise comme un critre de
stabilit pour les systmes ayant un tat stationnaire loin de l'quilibre.
L'tat stationnaire dun systme ouvert hors quilibre n'est pas un tat d'quilibre
thermodynamique, mais, selon lhypothse de l'quilibre local, l'quation (II.40) peut tre
utilise, puisqu'elle est considre comme une proprit du systme tudi.
Nous allons adopter les notations qui suivent pour la suite de ce manuscrit. Si on considre
un tat de rfrence fixe dfini par :
Z = (U ,V , N ), Z (II.41)
et
1 P
wT = , , (II.42)
T T T
Avec : N = (N1 ,..., N c ) et = (1 ,..., c ) .
49
Lquation (II.40) peut tre rcrite comme suit :
1 1 P P
A = U + V k k N k > 0 (II.43)
T T T T k T T
En utilisant lquation (II.15), on peut aussi rcrire lquation (II.43) comme suit :
1 P
A= U + V i i N i S > 0 (II.44)
T T T
Dfinition 1.1. La fonction de disponibilit thermodynamique A est une fonction dfinie pour
tout couple de vecteurs Z , Z comme suit :
A(Z ) = S (Z ) + w T (Z Z ) S (Z ) (II.45)
En utilisant lquation (II.15), nous pouvons crire la fonction de disponibilit de la

manire suivante :
A(Z ) = (w w) Z
T
(II.46)
Figure 2-3. La fonction de disponibilit dfinie par rapport un tat de rfrence fixe
Dun point de vue gomtrique, la fonction de disponibilit dune phase homogne

reprsente la distance de la fonction entropie S lhyper-plan tangent pris en Z , figure 2-3. En
effet, ce dernier est donn par lquation suivante :
S S c
S
S (Z ) + (U U ) + (V V ) + (N k N k ) = S (Z ) + w T (Z Z ) (II.47)
U U V V k =1 N k Nk
50
Pour de petites perturbations, la fonction de disponibilit A reprsente la variation du

second ordre du dveloppement en srie de -S autour du point de rfrence dfini par le
couple de vecteurs (Z , w ) .
On peut donc crire A de la manire suivante dans ce cas:
T 2 S
A = (Z Z ) (Z Z ) (II.48)
Z i Z j Z =Z
2S
Lentropie S dune phase homogne tant concave, son hessien est symtrique

Z i Z j
dfini ngatif. On en dduit bien alors que A est positif. On retrouve ainsi le rsultat local
nonc par Prigogine pour tudier la stabilit pour de petites perturbations [Glansdorff-1971].
Ainsi, la fonction de la disponibilit A est lextension de ce dveloppement des grandes
dviations par rapport ltat dquilibre.
Intressons nous maintenant aux proprits de la fonction de disponibilit pour une phase
homogne stable:
Proprit 1.1.
Z, Z
A > 0, Z Z (II.49)

A = 0, Z = Z
Preuve.
Cette proprit dcoule du fait que lentropie dune phase homogne stable est concave des
variables extensives, ce qui implique que lhyper-surface entropique se trouve sous son hyper-
plan tangent en Z .
Proprit 1.2.
Z , Z , la fonction de disponibilit A est convexe en Z.
Preuve.
La drive seconde de A est positive et est donne par :
d2A d 2S
= 0 (II.50)
dZ 2 dZ 2
51
Proprit 1.3.
Z , Z , la fonction de disponibilit A est homogne de degr 1 par rapport Z.
A(Z ) = A(Z ), constante positive (II.51)
Preuve.
A(Z ) = S (Z ) + w T (Z Z ) S (Z ) = (w w) Z
T
(II.52)
A(Z , Z ) = (w w)T Z = A(Z , Z )
Proprit 1.4.
Z , Z , il existe une fonction non ngative g A (Z ) = w (Z ) w Z '( ( )) (Z

T '
)
Z , telle que la
fonction de disponibilit A soit borne suprieurement.
Preuve.
Lquation de la tangente la fonction A passant par Z, figure 2-4, est donne par :
A( Z )

Z
( ) ( )
Z Z ' + A Z ' , Z , Z , Z , Z ' (II.53)
Z =Z '
La fonction de disponibilit est convexe par rapport Z. Nous pouvons alors crire :
A( Z , Z )
A(Z ) ( ) ( )
Z Z ' + A Z ' , Z , Z , Z , Z ' (II.54)
Z Z = Z '
Cette ingalit est valable aussi pour Z , nous pouvons alors rcrire lquation (II.53) de la
manire suivante :
A( Z )
( ) ( )
Z Z ' + A Z ' , Z 0, Z , Z ' (II.55)
Z Z = Z '
Daprs lquation (II.46), nous avons alors :
A( Z )
= (w (Z ) w(Z ))
T
(II.56)
Z
Lquation (II.55) devient alors :
52
(w (Z ) w(Z )) (Z Z ) + A(Z , Z ) 0, Z , Z , Z
' T ' ' '
(II.57)
Nous pouvons alors crire :
( ) (
A Z ' w (Z ) w Z ' ( )) (Z T '
)
Z , Z , Z ' (II.58)
On obtient ainsi une fonction gA(Z) telle que :
( )
0 A Z ' g A ( Z ), Z , Z (II.59)
A(Z) Tangente la fonction A passant par Z ':

A
(Z Z ') + A(Z ')
Z Z =Z '
A(Z)
Z Z' Z
Figure 2-4. La fonction de disponibilit A et son plan tangent passant par Z.
4.2. Concavit de la fonction dentropie et utilisation de la

disponibilit comme fonction de Lyapunov candidate
Afin d'utiliser la notion de disponibilit selon lapproche propose par A. Alonzo et E.

Ydstie [Alonso-1996 ; Ydstie-1997] et [Hangos-1999 ; Ruszkowski-2005] et celle rcemment
propos par Hoang [Hoang-2009], pour la stabilisation des racteurs parfaitement agits non
dA( Z (t ))
isothermes, la drive temporelle de A doit tre calcule et les conditions dans
dt
lesquelles A(Z ) = 0 est satisfaite doivent tre analyses.
Si on considre une phase homogne, son entropie S (U, V, Nk) n'est pas strictement
concave. Soit lhyper-plan tangent S au point dquilibre Z , dfini par
1 p (U ,V , N k ) (U ,V , N k )
w T = k .
T (U ,V , N k ) T (U ,V , N k ) T (U ,V , N k )
53
Etant donne que T (U ,V , N k ), p(U ,V , N k ) et k (U ,V , N k ) sont des fonctions homognes de

degr zro de (U ,V , N k ) , nous avons alors :
Z (U ,V , N k ) et constante positive
T (U , V , N i ) = T (U ,V , N i ) (II.60)

p (U , V , N i ) = p (U ,V , N i )
(U , V , N ) = (U ,V , N )
i i i i
Une consquence directe de lquation (II.60) est que la condition A(Z ) = 0 n'est pas
seulement vrifie pour l'tat d'quilibre Z (U ,V , N k ) , mais aussi pour tous les
points Z i (U i ,Vi , N ki ) , satisfaisant les conditions donnes par lquation (II.60) [Bahroun-
2010]. Ainsi la disponibilit A sannule sur un sous espace de dimension (c-1) dans lespace
dtat .
Afin dassurer la stricte concavit de lhyper-surface entropique et par consquent le fait

que la condition A(Z ) = 0 doit tre uniquement vrifie pour le point stationnaire dfini
par Z (U ,V , Nk ) , nous devons imposer une contrainte sur les variables extensives comme par
exemple :
U = constante
V = constante

N k = constante (II.61)
N (nombre de mole total) = constante

m(masse totale) = constante
Dans ce cas il sera possible dutiliser la disponibilit pour la stabilisation.
Exemple
Soit une fonction F de classe C1 dfinie de R+2 dans R+ . F est homogne de degr 1 par
rapport ( x, y ) :
( x, y ) R+2
xy (II.62)
F ( x, y ) =
x+ y
Lquation du plan tangent cette fonction en un point dfini par Z T = (x , y ) est :
54
F F
( x x ) + ( y y ) + F ( x , y ) (II.63)
x Z T y Z T
Soit :
F y2
w1 ( x, y ) = = (II.64)
x ( x + y )
2
F x2
w2 ( x, y ) = = (II.65)
y ( x + y )
2
On peut facilement montrer que w1 et w2 sont des fonctions homognes de degr zro
de ( x, y ) .
La distance entre la fonction F et son plan tangent au point Z T = (x , y ) est donne par
lquation suivante :
F F
D ( x, y ) = F ( x , y ) + (x x ) + ( y y ) F ( x, y )
x y
2 2 (II.66)
y x xy
= x + y
x+ y x+ y x+ y
Ainsi nous pouvons vrifier que :
D( x , y ) = 0
(II.67)
D(x , y ) = 0, constante positive
Figure 2-5. La fonction F et son plan tangent en ZT.
55
La figure 2-5 prsente la surface de la fonction F et son plan tangent en ZT. On remarque
bien quil existe une infinit de points tangente commune vrifiant :
y x
= = (II.68)
y x
Figure 2-6. Evolution de la fonction D, distance entre F et son plan tangent en ZT
Figure 2-7. Stricte concavit de la fonction F avec une contrainte de type (II.61)
(y = constante, courbe verte).
56
Par consquent, lensemble des points tangente commune vrifiant D(x, y ) = 0 est une
droite telle que:
y
y= x, x 0 (II.69)
x
La figure 2-6 prsente la surface de la fonction D qui reprsente la distance entre la

fonction F et son plan tangent en ZT. On remarque que cette fonction sannule bien pour une
droite vrifiant lquation (II.69).
Dans le but de rendre la fonction F strictement concave et par consquent pour que la
fonction D sannule pour un seul point Z T = (x , y ) , nous imposons une contrainte de type
(II.61) (y=constante). Ainsi, la fonction F se restreint la courbe verte et par consquent D
sannule seulement pour Z T , figure 2-7.
Nous avons vu que si une contrainte de type (II.61) est impose au systme, lutilisation de
dA
la fonction de disponibilit devient possible. Intressons nous maintenant au calcul de .
dt
On considre dabord que A est de classe C1. Etant donne que la fonction de disponibilit
est homogne de degr 1 de Z et en utilisant lquation de Gibbs donne par lquation (II.14),
la diffrentielle totale exacte de A est donne par :
1 1 p p c
dA = dU + dV dN k k k (II.70)
T T T T k =1 T T
Dans le cas o on veut utiliser explicitement lentropie, lquation (II.70) peut tre rcrite
de la manire suivante :
dU p c

dA = + dV k dN k dS (II.71)
T T k =1 T
dA
Ainsi pour calculer , nous devons calculer les bilans relatifs aux variables U, V et Nk
dt
ainsi que ceux relatifs la variable S, si lquation (II.71) est utilise.
Dans la suite de ce manuscrit nous allons adopter la forme donne par lquation (II.70)
dA
pour le calcul de .
dt
57
5. Conclusion
Dans ce chapitre, nous avons dabord rappel les principaux rsultats concernant la
stabilit thermodynamique des points dquilibres des systmes isols simples. Cette tude
peut tre largie aux systmes simples proches de lquilibre en appliquant le principe de
ltat dquilibre local [De Groot-1962 ; Bird-2002]. Nous avons vu par la suite quune
fonction peut tre dfinie pour ltude de stabilit des systmes loin de lquilibre: la fonction
de disponibilit thermodynamique. Enfin, sous certaines hypothses, nous avons montr que
cette fonction joue le rle dune fonction candidate de Lyapunov.
Nous allons utiliser cette fonction par la suite pour la synthse de lois de commande
stabilisantes non linaires pour le contrle dun mini-racteur intensifi continu de type slurry
(chapitre 4) et pour le contrle dun racteur semi ferm (chapitre 5). La raction
dhydrognation catalytique de lo-crsol sera utilise pour illustrer notre dmarche.
58
59
60
Chapitre 3 - Modlisation des racteurs catalytiques triphasiques gaz-liquide-solide
3 Modlisation des racteurs catalytiques
triphasiques gaz-liquide-solide
Le dveloppement des procds catalytiques impose une modlisation aussi prcise que
possible afin de limiter les expriences pilotes longues et coteuses. Cette modlisation
ncessite une connaissance approfondie des diffrents phnomnes intervenant dans une
raction catalytique.
Dans ce chapitre, nous allons dabord tudier les diffrents phnomnes intervenant dans
une raction catalytique gaz-liquide-solide. Nous allons par la suite prsenter un rappel
concernant la modlisation des racteurs idaux qui nous servira de base pour la modlisation
des racteurs catalytiques triphasiques. Nous dvelopperons ensuite deux modles
dynamiques : un modle pour un racteur catalytique triphasique continu intensifi et un
modle pour un racteur catalytique triphasique semi ferm. Les modles sont dvelopps
pour permettre le suivi du comportement dynamique de chacun des deux racteurs. Ceci
permettra donc davoir de meilleures prdictions du comportement des deux systmes et une
tude plus efficace pour leur contrle.
61
1. Etude des ractions catalytiques gaz-liquide-solide

Lindustrie chimique utilise largement les ractions catalytiques polyphasiques
(hydrognation, oxydation, etc). Pour ce type de ractions, lactivit et la slectivit du
catalyseur rsultent du couplage entre lhydrodynamique du racteur, les phnomnes de
transfert de matire et de chaleur (externe et interne au grain du catalyseur) et lacte
catalytique lui-mme.
Il existe plusieurs types de racteurs multiphasiques : les racteurs slurry, les racteurs lit
fixe, les racteurs lit fluidis, les racteurs lit mobile, etc. Le choix dun type de racteur
dpend des contraintes imposes par le systme ractionnel savoir : taille des particules,
intensit des changes thermiques, ncessit de mlangeage, nature du mlange ractionnel,
etc. Le systme multiphasique auquel on sintresse est le racteur catalytique triphasique
gaz-liquide-solide agit.
Un racteur catalytique triphasique est un systme dans lequel un gaz et un liquide sont
mis en contact avec un solide poreux servant de support catalytique. Dans la plupart des
applications, la raction se produit entre un gaz dissous et un ractif en phase liquide la
surface du catalyseur support par les grains poreux [Ramachandran-1983].
Film liquide-solide
Film gaz-liquide
Gaz Liquide Solide
Figure 3-1. Raction catalytique triphasique [Bahroun1-2009].
Les ractions catalytiques triphasiques gaz-liquide-solide sont caractrises par la ncessit

de raliser le transfert des diffrents ractifs depuis leur phase dorigine, gaz ou liquide,
jusquaux sites ractionnels dans les pores du catalyseur, figure 3.1, o se ralise le vritable
acte catalytique. Le transfert des produits forms est ensuite ralis dans le sens oppos.
62
1.1. Description des diffrentes tapes de transfert
Une raction pour un systme triphasique peut tre reprsente par un schma de raction
de type Ag + B Bl Produit. Gnralement, le ractif A est prsent dans la phase gazeuse et
le ractif B est prsent dans la phase liquide. La raction se produit dans les pores du
catalyseur.
Diffrentes tapes doivent se produire afin que le ractif A soit converti en produit. Pour
atteindre la surface externe de la particule du catalyseur, le ractif A doit surmonter dabord
les rsistances de transfert linterface gaz-liquide. Une fois le ractif A dissous dans la phase
liquide, il doit surmonter ensuite les rsistances de transfert liquide-solide rsultant de la
couche limite entourant les particules du catalyseur.
Figure 3-2. Etapes dune raction catalytique htrogne [Villermaux-1995].
Si on considre le cas dun catalyseur dpos sur un support poreux, lacte catalytique
proprement dit a lieu sur des sites de la surface interne des pores. Laccomplissement de la
raction implique plusieurs tapes en srie, figure 3.2 [Villermaux-1995] :
1) Le transport externe : diffusion travers la couche limite entourant les particules du

solide ;
2) Le transport interne : diffusion au sein du solide poreux ;
3) Adsorption des ractifs ;
4) Raction chimique ;
5) Dsorption des produits ;
6) Le transport interne : diffusion au sein du solide poreux des produits ;
7) Le transport externe : diffusion travers la couche limite entourant les particules du
solide des produits.
63
La connaissance prcise des rgimes dcoulement est un facteur clef pour le

fonctionnement dun racteur gaz-liquide-solide, car ils jouent un rle trs important sur leurs
performances. En effet, les paramtres hydrodynamiques, les rtentions des phases et les
coefficients de transfert de matire et de chaleur sont fortement lis au rgime dcoulement.
1.2. Rtentions de phases

Un racteur gaz-liquide-solide est constitu de trois phases. On peut ainsi dfinir un
volume ou un ratio de volume (rtention) pour chacune de ces trois phases.
1.2.1. Rtention gazeuse

La rtention gazeuse est un paramtre de conception et de conduite fondamental pour un
grand nombre de procds industriels impliquant les systmes gaz-liquide-solide. Cette
rtention de gaz peut tre dfinie comme le rapport du volume de gaz au volume du racteur :
Vg
g = (III.1)
V
Lvolution de la rtention gazeuse est diffrente dun systme lautre. On trouve dans la
littrature plusieurs travaux qui tudient la rtention de gaz en fonction des conditions
opratoires [Chern-1984 ; Fan-1985].
1.2.2. Rtention liquide

La rtention liquide est dfinie par le rapport du volume de la phase liquide au volume du
racteur :
Vl
l = (III.2)
V
Dans les systmes gaz-liquide-solide, les rtentions gazeuse, liquide et solide vrifient la
relation suivante :
g + l + s = 1 (III.3)
O s reprsente la rtention solide.
64
1.3. Transfert de matire
La modlisation du fonctionnement dun racteur en rgime quelconque o il faut tenir

compte du couplage diffusion/raction, requiert la connaissance de tous les paramtres qui
entrent en jeu. En raison de limportance des tapes de transfert de matire sur le droulement
de la raction, une tude prcise de ces tapes est donc essentielle.
1.3.1. Absorption et transfert de matire gaz-liquide

Labsorption est un procd physico-chimique prsentant un aspect thermodynamique
(quilibres liquide-gaz) et cintique (transfert de matire).
1.3.1.1. Modlisation de lquilibre liquide-gaz
La solubilisation dun gaz dans un liquide est la rsultante dun ensemble de forces
lectrostatiques sexerant entre le solut et la solution. Plus ces forces dattraction sont
importantes, plus la solubilit est grande.
tant donn que la dissolution du gaz obit la relation dquilibre de HENRY, la

concentration de lespce soluble dans le liquide, note C Al
*
, est donne par la relation
suivante lorsque les deux phases liquide et gaz sont lquilibre :
P*
C Al
*
= (III.4)
He
Lquilibre thermodynamique liquide-gaz est fortement dpendant de la temprature.

Ainsi, la variation de la constante de HENRY He avec la temprature est donne par la
relation suivante :
H abs
He = h0 exp (III.5)
RT
1.3.1.2. Modlisation du transfert de matire gaz-liquide
Le coefficient volumique de transfert de matire joue un rle important dans le

droulement de la raction et par consquent reprsente un paramtre cl prendre en
considration pour la modlisation des racteurs.
Plusieurs modles ont t dvelopps pour reprsenter le transfert de matire gaz-liquide.
Nous pouvons citer : le modle du double film, propos par [Lewis-1924] et le modle de la
pntration de Higbie [Higbie-1935]. Le modle du double film est le plus utilis dans la
littrature. Nous allons donc nous intresser par la suite ce modle.
65
Lewis et Whitman [Lewis-1924] ont considr quil existe, dans chaque phase au
voisinage de linterface, un film immobile dans lequel se localise une rsistance au transfert
de matire par diffusion molculaire (figure 3-3). Ce modle repose sur les hypothses
suivantes :
le rgime est permanent (les profils diffusifs sont tablis) ;

les phases sont parfaitement mlanges lextrieur du double film ;
le transfert de matire est purement diffusionnel dans le film ;
les phases liquide et gazeuse sont en quilibre thermodynamique linterface.
Interface
Film liquide
Film gaz
Phase gaz Phase fluide
C Ag C Ag* C Al* C Al
Figure 3-3. Modle du double film.
Si on considre une raction de type A + B B Produit, telle que lhydrognation de lo-

crsol, le transfert de matire du ractif A en phase gaz vers la phase liquide est exprim par
les quations suivantes o les flux sont exprims par unit de volume de racteur :
A linterface gaz-liquide (cot gaz) :
g = k g a (C Ag C Ag
*
) (III.6)
A linterface gaz-liquide (cot liquide) :
l = k l a (C Al* C Al ) (III.7)
Les coefficients de transfert de matire gaz-liquide kla et kga sont souvent obtenus par
corrlations de donnes exprimentales sous forme de relation entre nombres sans dimension
[Hichri-1990].
66
1.3.2. Transfert de matire liquide-solide

Le transfert de matire liquide-solide est compos de deux tapes : une tape de transport
externe et une de transport interne (les termes externe et interne sexpriment par rapport au
grain de catalyseur).
1.3.2.1. Transport externe

Pour atteindre la surface externe de la particule du catalyseur, le ractif dissous dans la
phase liquide doit surmonter les rsistances de transfert de matire liquide-solide rsultant de
la couche limite entourant les particules du catalyseur. Ainsi, on peut dfinir un flux de
matire par unit de volume caractrisant le transfert de matire dun ractif A traversant le
film liquide-solide par:
s = k ls als (C Al C As ) (III.8)
Le coefficient de transfert de matire liquide-solide klsals est souvent obtenu par

corrlations de donnes exprimentales sous forme de relation entre nombres sans dimension
[De Toledo-2001 ; Nienow-1975].
1.3.2.2. Transport interne

Lacte catalytique proprement dit a lieu sur des sites de la surface interne des pores.
Laccomplissement de la raction implique plusieurs tapes en srie dcries dans le
paragraphe 1.1. Dans ce travail, on supposera une concentration uniforme dans les pores du
catalyseur, ltape de diffusion tant prise en compte dans le coefficient de transfert kls (III.8).
1.4. Transfert de chaleur
Les mcanismes de transfert de chaleur dpendent fortement de la temprature. Le transfert

de chaleur dans un milieu ractionnel peut se faire selon diffrents mthodes : convection,
conduction, rayonnement.
Le transfert de chaleur par convection se fait gnralement entre deux phases de natures
diffrentes. La convection intervient, par exemple, la surface de sparation entre un solide et
un fluide (liquide ou gaz), ou aussi bien, la surface libre entre un liquide et un gaz.
Le transfert de chaleur reprsente un dbit de chaleur, c'est dire une quantit de chaleur
transmise par unit de temps. Il a donc la dimension d'une puissance et sexprime en Watt. La
Loi de NEWTON donne la puissance change entre une surface S de temprature T et un
fluide de temprature Tf :
67
c = hS (T T f ) (III.9)
O h reprsente le coefficient d'change superficiel entre le fluide et la surface S.
La relation (III.9) est analogue dans son principe celles utilises en transfert de matire
(relation (III.7) ou (III.8)).
1.5. Modles cintiques en catalyse htrogne
La vitesse dune raction chimique est une fonction dtat, qui sexprime en fonction de la
composition locale et instantane du mlange ractionnel et des variables dtat physiques
[Villermaux-1995]. Ltablissement dun modle cintique reprsentatif constitue une phase
importante dans le dveloppement dun procd et la mise au point dun modle de racteur
[Froment-1990].
La dtermination de la cintique dune raction catalytique fait intervenir un grand nombre

de paramtres. Considrons le cas dune raction irrversible simple reprsente par
lquation suivante :
A A + B B C C (III.10)
La cintique de la raction peut tre prsente sous la forme dun modle simple de type
puissance totalement empirique [Biardi-1999 ; Madon-1978] :
R = kC A C B (III.11)
Cependant la littrature concernant les hydrognations catalytiques montre que ce type de

corrlation est assez rare [Salmi-2000 ; Julcour-1999 ; Hichri-1990; Zwicky-1978]. En effet,
les auteurs parviennent, dans leurs quations cintiques, tenir compte des processus
dadsorption laide de modles cintiques dcrivant de faon plus raliste les processus
lmentaires de catalyse htrogne : il sagit du modle de LANGMUIR-HINSHELWOOD.
Ce type de modle tient compte du fait que la raction a lieu entre plusieurs espces, dont
lune au moins est adsorbe sur les sites catalytiques et que ltape la plus lente contrle le
processus global.
Nous retenons pour la suite de ce travail, la modle cintique propose par Hichri [Hichri-
1990] pour lhydrognation catalytique de lo-crsol donn par lquation suivante :
K A K B C AC B
R=k
(1 + K A C A )(1 + K B C B ) (III.12)
68
A noter que la variation de la constante de vitesse k avec la temprature du catalyseur est

donne par la relation dArrhenius. KA et KB, les constantes dadsorption lquilibre, voluent
exponentiellement en fonction de la temprature. Ces constantes sont invoques dans les
mcanismes de type LANGMUIR-HINSHELWOOD qui incluent les tapes lmentaires
dadsorption.
Dans ce travail, on sintresse la modlisation et commande dun racteur catalytique

triphasique semi ferm et dun racteur catalytique triphasique intensifi tubulaire de type
slurry tels que le RAPTOR. Gnralement, les racteurs tubulaires, en raison de leur
gomtrie, sont reprsents par des quations aux drives partielles (EDP) non linaires dont
ltat dpend la fois de lespace et du temps [De Toledo-2001].
Lapproche couramment utilise pour rsoudre des problmes de commande de ce type

dquations est de discrtiser spatialement par une mthode dapproximation dquations ou
de solutions des EDP, afin dobtenir un systme dquations diffrentielles ordinaires (EDO)
voire un systme dquation algbro-diffrentiel et ainsi pouvoir exploiter numriquement le
modle et appliquer par la suite des commandes en dimension finie [Melo-2009; Ding-2009].
La prsence dun systme dagitation performant et la nature tubulaire du RAPTOR,

nous ont guid vers le choix dune modlisation de lcoulement dans le racteur par une
association en srie de J racteurs parfaitement agits continus avec un effet de rtro-mlange,
selon une dmarche habituelle en gnie des procds [Choulak-2004]. Nous approximons
donc le systme de dimension infinie de dpart par un systme de dimension finie.
Nous allons nous intresser donc par la suite la modlisation des racteurs parfaitement
agits qui reprsentent la base des modles dvelopps dans ce travail.
2. Etude et modlisation des racteurs parfaitement

agits
Les racteurs idaux sont des configurations dcoulement simples, o les conditions
hydrodynamiques et physiques sont supposes idalises et bien dtermines. Le racteur
parfaitement agit que nous utilisons est tel que les variables dtat qui le dcrivent sont
uniformes do la terminologie dagitation parfaite.
Ces configurations idales permettent dapprocher le fonctionnement des racteurs

industriels et de comprendre linfluence des paramtres critiques pour leur fonctionnement.
En outre, les racteurs idaux constituent la base des modles utiliss pour dcrire des
69
racteurs rels en les reprsentant comme des associations de racteurs idaux. Cest cette
faon de faire que nous appliquons dans ce travail.
La modlisation du comportement dynamique dun racteur consiste en ltablissement

dquations de bilan dnergie et de matire. Nous nous intressons dans cette partie la
modlisation des racteurs parfaitement agits continu (RPAC) et celle des racteurs semi
ferms uniformes ( semi-batch reactor en anglais). Ces exemples sont tirs du livre de
Villermaux [Villermaux-1995].
2.1. Bilan de matire dans les racteurs chimiques
Considrons un volume V sige dune transformation chimique, et un constituant Ak. La

conservation de la matire exige qu chaque instant existe la relation suivante :
Dbit Dbit
Flux de A k Dbit de Flux de A k
+ = + d' accumulation + de consommation
entrant production A k sortant
de A k de A k
Les quations ont t crites pour la premire fois de manire systmatique par Damkhler
en 1936 et cites par Villermaux [Villermaux-1994].
Nous allons appliquer la relation dcrite prcdemment aux racteurs parfaitement agits
continu (RPAC) et aux racteurs semi ferms parfaitement agits.
2.1.1. Bilan de matire dans les RPAC

Le RPAC se caractrise par un tat instantan du mlange ractionnel suppos homogne
parfaitement uniforme dans tout le volume, figure 3-4. Cet tat dagitation parfaite est
reprsent par la prsence de lagitateur qui peut correspondre un agitateur rel ou ntre
quun symbole dans le cadre de la modlisation dun racteur rel par agencement de RPAC.
Luniformit de composition et de temprature et le fait que le dbit de transformation

chimique du ractif Ak soit le mme en tous points du volume ractionnel V, permet dcrire le
bilan de matire instantan comme suit :
dN k
Fke + kVR = Fks + (III.13)
dt
O :
Fke : flux molaire dentre du ractif Ak (mole/s) ;
Fks : flux molaire de sortie du ractif Ak (mole/s) ;
70
V : Volume du racteur (m3) ;

Nk : nombre de moles du ractif Ak (mole) ;
R : vitesse de raction chimique (mole/m3/s) ;
k est le coefficient stchiomtrique de lespce k. Ce coefficient est sign : il est
positif pour un produit et ngatif pour un ractif.
Fke Fks
Figure 3-4. Racteur parfaitement agit continu
Si on se place dans le cadre dune raction en phase homogne A

R
produit et si on
considre que le volume du racteur V ainsi que le dbit volumique sont constants, lquation
(III.13) peut tre alors rcrite ainsi pour le constituant A :
d (C A )
qC A0 VR = qC A + V (III.14)
dt
O :
q : dbit volumique de liquide (exprim en m3/s) ;
CA0 : concentration du ractif A lentre (exprim en mole/m3) ;
CA : concentration du ractif A dans le racteur (exprim en mole/m3) ;
2.1.2. Bilan de matire dans les racteurs semi ferms parfaitement agits
Le racteur semi-ferm est un dispositif extrmement utilis dans lindustrie de la chimie
fine en particulier. Certains ractifs sont introduits en cours de raction partir dun contenu
initial du racteur, figure 3-5.
71
Fke
Figure 3-5. Racteur semi ferm uniforme.
Soit Fke le flux molaire dun ractif Ak ajout en cours de raction. Le bilan de matire
instantan est donn par lquation suivante :
dN k
Fke + kVR = (III.15)
dt
Si on se place dans le cadre dune raction en phase liquide A

R
produit , lquation
(III.15) peut tre alors rcrite comme suit pour le ractif A :
d (VC A )
q e C A0 VR = (III.16)
dt
2.2. Bilan dnergie dans les racteurs chimiques
La modlisation du comportement dynamique dun racteur ncessite aussi ltablissement

dquations de bilan dnergie. En effet, un systme en volution chimique est le sige de
phnomnes thermiques et peut (ou non) changer avec le milieu extrieur.
Les bilans nergtiques relient la chaleur dgage ou absorbe par les ractions chimiques et
les changes dnergie avec le milieu extrieur.
Si lon considre, par exemple, un racteur ouvert en rgime quelconque, figure 3.4, en
application du premier principe de la thermodynamique, le bilan nergtique exprime que la
quantit dnergie lentre du racteur (nergie transporte par le mlange, travail des forces
de pression) est gale la quantit dnergie sortante augmente de la quantit dnergie
interne saccumulant dans le racteur.
Dans les flux dentre/sortie, le flux dnergie interne se regroupe avec celui qui rsulte du
travail des forces de pression pour donner les flux denthalpie transports par le mlange
72
lentre et la sortie [Villermaux-1995]. En ngligeant les nergies cintique et potentielle

des flux de matire en mouvement, le bilan dnergie scrit :
dU dV
&3
12 + Q& = Fs hs Fe he + + p ext
123 1
42 43 1424 3 dt4
puissance non thermique puissance thermique flux flux 1
42 3 142dt 43 (III.17)
reu de l'extrieur reu de l'extrieur d'enthalpie d'enthalpie accumulation travai l de force
sortant entrant d'nrgie interne de pression vis vis
dans le racteur du milieu extrieur
O :
Q& : puissance thermique reue par le racteur de la part du milieu extrieur (W) ;
& : puissance non thermique reue par le racteur soit sous forme mcanique
(agitation) lectrique... (W) ;
Fe et Fs : flux molaire respectivement dentre et de sortie (mole/s) ;
he et hs : enthalpie molaire respectivement dentre et de sortie (J/mole) ;
U : nergie interne (Joule) ;
V : volume (m3) ;
pext : pression extrieure (Pa).
2.2.1. Bilan dnergie dans les RPAC

Si on considre un RPAC double envelopp (avec une double enveloppe la temprature
Tj), figure 3-6, pression p constante =pext, lquation (III.17) peut tre rcrite ainsi compte
tenu de la dfinition de lenthalpie H = U+pV :
dH
& + Q& = Fs hs Fe he + (III.18)
dt
Figure 3-6. RPAC double envelopp.
73
Si on se place dans le cadre dune raction en phase liquide A

R
produit , tant donn
que le mlange de sortie a la mme composition et la mme temprature que dans le racteur
et tenant compte du bilan de matire dcrit par lquation (III.13), lquation (III.18) peut tre
rcrite comme suit compte tenu du fait que et dans lhypothse o la capacit calorifique cp
du milieu est suppose constante (pour les dtails de calcul nous renvoyons le lecteur
[Villermaux- 1995]) :
( ) ( )
Q& = h j S T j T = qe c p (T Te ) + VR r H + V c p
dT
dt
( ) (III.19)
O :
Te : temprature du ractif A lentre (K) ;
T : temprature du ractif A dans le racteur (K) ;
Tj : temprature du fluide dans le caloporteur (K) ;
cp : capacit calorifique massique pression constante (J/K/kg), suppos constante ;
: masse volumique du liquide A (Kg/m3) , suppos constante ;
r H : enthalpie de raction (J/mole) ;
hj : coefficient de transfert de chaleur global avec la double enveloppe (W/K/m2) ;
S : surface dchange (m2).
2.2.2. Racteur semi-ferm parfaitement agit : bilan dnergie

Considrons un racteur semi ferm double envelopp (double enveloppe de temprature
Tj) sige dune raction en phase liquide, figure 3.7, la pression constante = pext. En tenant
compte du bilan de matire dcrit par lquation (III.15), lquation (III.17) peut tre rcrite
ainsi compte tenu du fait que Fs = 0 et & = 0 dans lhypothse o cp = Cte :
Q& = hde S (T j T ) = (qe c p )(T Te ) + VR r H + (Vc p )

dT
(III.20)
dt
Figure 3-7. Racteur semi ferm double envelopp.

74
Les racteurs idaux permettent dapprocher le fonctionnement des racteurs industriels.

Leurs modles constituent la base pour la description du comportement dynamique des
racteurs plus complexes tels que les racteurs catalytiques tri-phasiques.
Dans la suite de ce chapitre, nous allons nous intresser la modlisation dun racteur
catalytique triphasique intensifi continu de type slurry et la modlisation dun racteur
catalytique triphasique semi ferm.
3. Modlisation dun racteur slurry catalytique

triphasique intensifi continu
L'objectif de cette partie est de proposer un modle dynamique dun racteur catalytique
triphasique continu intensifi de type slurry, tels que le RAPTOR, acronyme de Racteur
Agit Polyvalent Transfert Optimis Rectiligne , rcemment dvelopp par la socit
AETGROUP. Ce racteur est particulirement efficace pour faire face aux limitations de
transfert de masse au cours de ractions catalytiques triphasiques en raison de son systme
d'agitation trs efficace. Il est galement bien adapt aux processus d'intensification avec des
pressions et des conditions de temprature extrmes (jusqu' 300 C et 250 bar), ce qui permet
daccomplir des ractions compltes avec un temps de sjour de quelques minutes seulement.
Ce modle est dvelopp pour permettre le suivi du comportement dynamique du racteur.
Ceci permettra donc davoir de meilleures prdictions du comportement du systme et une
tude plus efficace pour le contrle de ce type de racteur. Une tude de scurit base sur le
modle dvelopp est aussi prsente la fin de cette partie [Li-2010].
3.1. Principe du modle
Le modle est utilis pour dcrire le comportement dynamique dun racteur triphasique
continu intensifi tel que le RAPTOR, au cours de l'hydrognation catalytique en phase
liquide de lortho-crsol laide dun catalyseur nickel dpos sur silice (Ni/SiO2), raction
prise comme exemple pour illustrer notre dmarche. Cette raction est reprsente par
lquation suivante :
3H 2 + C 6 H 4 OHCH 3 Ni/SiO
2 C 6 H 10 OHCH 3 (III.21)
Dans la suite, A dsigne lhydrogne, B lo-crsol et C le mthylcyclohxanone.
Les ractions d'hydrognation sont largement utilises en milieu industriel. Le

dveloppement de modles efficaces et fiables pour les racteurs triphasiques est toujours une
tche difficile car cela implique la modlisation de nombreux aspects savoir le transfert de
75
matire gaz-liquide-solide, le transfert de chaleur et la cintique de raction [Bergault- 1997].

Dans la littrature, nous trouvons diffrentes tudes concernant la modlisation des racteurs
catalytiques triphasiques de type slurry [Pinto Mariano-2005 ; De Toledo-2001 ; Santana-
2001 ; Wrn-1996 ; Ramachandran-1977]. Cependant notre connaissance, il nexiste pas
dtudes concernant la modlisation des racteurs catalytiques triphasiques continus
intensifis. En effet ce type de racteur a un comportement diffrent de celui des racteurs
ferm, semi-ferm et continu non intensifi, du fait que ce racteur permet de travailler dans
des conditions extrmes de temprature et de pression et sans solvant.
La prsence dun systme dagitation performant et la nature tubulaire du racteur

considr, nous ont permis de modliser lcoulement dans le racteur par une association en
srie de J racteurs parfaitement agits continus avec un effet de rtromlange, caractris par
le paramtre (les paramtres J et sont confidentiels), figure 3.8, selon une dmarche
habituelle en gnie de procds [Choulak-2004].
Cette manire de modliser les flux dans le racteur est trs flexible et conduit un modle
de dimension finie. Ceci permet de considrer les trois phases (gaz, liquide, solide) et aussi de
tenir compte de la dispersion axiale dans le racteur. De la mme manire, lcoulement
contre-courant dans le fluide caloporteur est trait comme une association en srie de J
racteurs parfaitement agits continus.
Une caractristique des racteurs intensifis est limportante masse du corps du racteur
par rapport celle du milieu ractionnel. Ceci permet de travailler dans des conditions
extrmes de temprature et de pression en toute scurit. Par consquent, la masse mtallique
du racteur joue un rle important dans le comportement thermique du systme [Benaissa-
2008]. Cette caractristique nous a amen dcomposer le corps du racteur en J morceaux
ayant chacun une temprature uniforme, figure 3.8, chacun associ une cuve agite pour le
milieu ractionnel et une cuve agite pour la double enveloppe.
76
1 K-1 K K+1 J
Figure 3-8. Discrtisation spatiale du mini racteur [Bahroun1-2010].
3.2. Modle dynamique
Le modle est compos dquations de bilan de matire et d'nergie pour les particules du
catalyseur, la phase gazeuse et la phase liquide, et galement dquations de bilan d'nergie
pour le corps du racteur et pour le fluide de refroidissement circulant dans la double
enveloppe [Bahroun-2009; Bahroun1-2010 ; Shi-2010).
Le modle cintique retenu est donn par lquation (III.11), o A reprsente lhydrogne,
B reprsente lo-crsol et C le methylcyclohexanole. k, la constante de vitesse, KA et KB qui
reprsentent respectivement les constantes dadsorption des ractifs A et B varient
exponentiellement en fonction de la temprature [Hichri-1990]:
k = 5,46 .10 8 exp( 82220 / RT s ) (III.22)
K A = 10,55.10 3 exp(+5003 / RTs ) (III.23)
K B = 7,54.10 6 exp(+16325 / RTs ) (III.24)
77
Ts reprsente la temprature de grains de catalyseur qui est suppose uniforme. Les

paramtres KA et KB sont des constantes d'quilibre d'adsorption qui diminuent avec la
temprature.
Les hypothses suivantes ont t considres pour ltablissement du modle :

Hypothses III.1
La temprature de la phase gaz et de la phase liquide sont considres uniforme et

gale Tf ;
Le transfert dhydrogne de la phase gaz vers la phase liquide est reprsent par un
coefficient global de transfert kla ;
Les rsistances de transfert de masse et de chaleur la surface et dans les pores du
catalyseur sont reprsents par respectivement par un coefficient global de transfert de
masse kls als et un coefficient global de transfert de chaleur hls als ;
Le bilan matire dans la phase gazeuse, qui est suppose tre de l'hydrogne pur, est
crit en rgime stationnaire ;
Les capacits calorifiques molaires cpk sont supposes constantes.
La variation de pression P est ngligeable.
Considrons d'abord la partie dynamique du modle. Les quations de bilan sont crites
pour chacun des trois volumes lmentaires, savoir, le milieu ractionnel V k , le liquide de
refroidissement dans le caloporteur V jk et le corps mtallique du racteur V mk , dsign par
l'indice k (voir figure 3.8). Le volume ractionnel V k est compos de trois phases : le volume
de la phase liquide lkV k , le volume de la phase gazeuse gkV k et le volume de la phase solide
sVk (avec s + lk + gk = 1 (III.3)). La rtention gazeuse gk (III.1) et par consquent laire

interfaciale aglk sont supposes varier le long de l'axe du racteur cause de la consommation
d'hydrogne. Par consquent, le dbit volumique de gaz le long du racteur varie selon lindex
k, alors que le dbit volumique de phase liquide ql et celui de la phase solide qs sont supposs
tre constants.
Bilan de matire du ractif A
phase liquide
( ) ( )
k
dCAl
lkVk = (1+)qlCAl
k1 k +1
+qlCAl (1+ 2)qlCAl
k
Vk (klsals )A CAl
k k
CAs +Vkklak C*Alk CAl
k
(III.25)
dt
La solubilit de lhydrogne linterface gaz-liquide est calcule en utilisant la constante

dHenry (III.4) [Hichri-1990] :
78
p
C *k
Al = (III.26)
He k
phase solide
( )
k
dCAs
sV = (1+ )qs CAs
k k 1
+qs CAsk +1
(1+ 2 )qs CAs
k
+V k (kls als ) A CAl
k k
CAs
dt (III.27)
A s sV k R(CAs
k
, CBsk
, Tsk )
Bilan de matire du ractif B
phase liquide
k
dC Bl
lk V k k 1
= (1 + )ql C Bl k +1
+ ql C Bl (1 + 2 )ql C Bl
k
V k (k ls als ) B (C Bl
k k
C Bs ) (III.28)
dt
phase solide
( ) ( )
k
dCBs
sV k
= (1+)qsCBs
k1 k+1
+qsCBs (1+ 2)qsCBs
k
+Vk (klsals)B CBl
k k
CBs Bs sVk R CAs
k k
,CBs,Tsk (III.29)
dt
Bilans dnergie
Phase fluide (gaz et liquide)1
dT fk
V k
(
gk AC pA + lk l C pl ) dt
( )
= hS k Tmk T fk + V k hs als (Tsk T fk )
(
+ AC pA (1 + )q gk 1T fk 1 + q gk +1T fk +1 (1 + 2 )q gk T fk ) (III.30)
+ l C pl ((1 + )q T
l
k 1
f + ql T fk +1 (1 + 2 )ql T fk )
Phase solide1
sV k s C ps
dTsk
dt
( ) ( (
= V k hs als T fk Tsk s C ps (1+ )qs Tsk Tsk 1 + qs Tsk Tsk +1 ) ( ))
(III.31)
(
sV k s r HR C Ak ,s , CBk ,s , Tsk )
Corps mtallique du racteur1
Vmk m C pm
dTmk
dt
( )
= hS k T fk Tmk + h j S k T jJ k +1 Tmk ( ) (III.32)
Fluide caloporteur
1
Sk : Surface dchange (m2); h : coefficient de transfert de chaleur (w/K/m2)
79
dT jk
V jk j C pj
dt
( ) (
= h j S k TmJ k +1 T jk j C pj q j T jk T jk 1 ) (III.33)
Afin de prendre en compte la consommation d'hydrogne en phase gazeuse, le bilan de

matire est crit en rgime stationnaire2 :
(1 + 2 ) gk ST J Ag + Vk k l a k (C Alk* C Alk ) = (1 + ) gk 1 ST J Ag + gk +1 ST J Ag (III.34)
La consommation dhydrogne est suppose rduire seulement la rtention gazeuse gk dans

lquation (III.33), ce qui signifie que la densit de flux dhydrogne J Ag est suppose
constante. Le nombre de bulles dhydrogne N bk , supposes sphriques avec un rayon

constant rb (rb = 0.3 mm ) , reprsente la rtention gazeuse gk suivant lquation suivante :
4
gk V k = N bk rb3 (III.35)
3
Laire interfaciale a glk dpend du nombre de bulles dhydrogne N bk suivant lquation :
a k V k = N bk 4rb2 (III.36)
3.3. Simulation en boucle ouverte
Le modle mis en place permet de reproduire les principales caractristiques du

comportement dynamique du mini-racteur continu intensifi en boucle ouverte.
Les conditions opratoires et certains paramtres du modle ont t fournis par la socit
AET (dimension du racteur, enthalpie de raction, les coefficients dchange de chaleur et le
coefficient de transfert de matire gaz-liquide lentre du racteur). Les autres paramtres du
modle, sont tirs de la littrature [Hichri-1990 ; De Toledo-2001]. Toutes ces valeurs sont
fournies dans lannexe I.
Le point de fonctionnement nominal obtenu par des donnes exprimentales d'un pilote du
RAPTOR est dfini par les conditions suivantes. Le catalyseur dispers dans l'o-crsol
liquide est introduit dans le racteur avec de l'hydrogne une pression P de 200 bar. Le
fluide caloporteur est introduit une temprature Tj0.
Les conditions opratoires ont permis davoir une conversion3 suprieure 98%, qui est
un objectif continuellement recherch dans lindustrie, figure 3.9.
2
ST : surface (m2)
80
100
90 Conversion %
80
70
60
Conv ers ion %
50
40
30
20
10
0
0 L
Longeur du racteur
Figure 3-9. Evolution de la conversion en rgime stationnaire le long du racteur.
270
250 Temprature du catalyseur

Temprature du fluide
Temprature du mtal
Tem pratures de s ortie (C)
230 Temprature du fluide caloporteur
210
190
170
150
0 200 400 600 800 1000 1200 1400 1600 1800 2000
Temps (s)
Figure 3-10. Evolution dynamique des tempratures la sortie du racteur.
3
La conversion en phase liquide , sexprime en fonction de la concentration en phase liquide en entre C Bl0 et
C Bl0 C BlJ
de la concentration en phase liquide en rgime stationnaire C Bl , comme suit : =
J
.
C Bl0
81
Figure 3-11. Evolution temporelle et spatiale de la temprature du milieu ractionnel Tf
La figure 3-10, prsente le comportement dynamique des tempratures de sortie ds que

lhydrogne est introduit dans le racteur. Nous remarquons que la temprature du milieu
ractionnel est trs limite et augmente seulement de 102C. La temprature de la phase
solide est lgrement plus leve que celle du milieu ractionnel car la raction a lieu dans les
pores de catalyseur.
Nous observons galement que la temprature du caloporteur reste quasiment constante,

tandis que la temprature du corps du racteur ne slve que de seulement de 63C. En effet,
compte tenu de la trs faible valeur du rapport des inerties thermiques milieu ractionnel-mtal
caractrisant ce type de racteur, le niveau de temprature atteint dans le mtal est faible. Ainsi,
limage dun systme mcanique, le corps mtallique joue le double rle dun absorbeur et dun
amortisseur dnergie. Nous pouvons conclure que la masse mtallique du racteur joue un rle
important dans le comportement thermique du racteur [Benaissa-2008]. Ceci va nous amener
par la suite utiliser cette caractristique pour la conception dune loi de commande de ce
racteur.
La figure 3-11 prsente lvolution temporelle et spatiale de la temprature du milieu

ractionnel. Les rsultats obtenus montrent quil nexiste pas de point chaud. Par consquent,
nous pouvons constater que le corps du racteur a tendance stocker l'nergie libre par la
82
raction et que le racteur peut fonctionner dans des conditions ractionnelles svres, mais
sans danger. Nous pouvons aussi remarquer que la zone du racteur o les tempratures sont
les plus leves est la sortie du racteur.
Nous allons maintenant utiliser le modle dvelopp pour raliser des tudes de scurit
concernant le mini racteur.
3.4. Etude de scurit

Cette partie de notre travail sinscrit dans le cadre du projet de recherche ANR
PROPRESUR . Rappelons que lobjectif de ce projet vise tudier la possibilit de
remplacer les racteurs discontinus par des racteurs continus intensifis qui associent des
mlangeurs performants avec des changeurs thermiques efficaces et des racteurs, tels que le
RAPTOR. La scurit des ateliers de production fait partie des questions qui se posent pour
juger de lintrt dun passage discontinu continu.
Les racteurs intensifis sont gnralement prsents comme intrinsquement plus srs que
les cuves agites grce leur excellente capacit de refroidissement et leur volume rduit. Il
nexiste cependant pas dtude systmatique qui prcise les conditions damlioration en
matire de scurit. Ainsi, les conditions opratoires des racteurs intensifis sont telles que
dautres risques potentiels lis lintensification peuvent apparatre (fuites sous haute
pression, concentrations leves) [Bahroun S2-2009]. Ainsi une tude HAZOP (HAZard
OPerability) a t ralise par les membres du projet pour comparer deux ateliers
dhydrognation, continu intensifi et semi-batch en cuve agite.
Lintensification peut conduire des niveaux de pression et de temprature trs levs, ce

qui peut crer des problmes de scurit. Cependant il existe trs peu dtudes sur la scurit
des procds intensifis dmontrant que les mini-racteurs intensifis sont intrinsquement
srs.
La mthode HAZOP a t dveloppe par la socit Imperial Chemical Industries (ICI) au

dbut des annes 1970. Cest un outil utilis et dvelopp depuis plusieurs annes pour
analyser les risques potentiels associs l'exploitation d'une installation industrielle [Royer-
2009]. Pour certains carts de fonctionnement potentiellement dangereux, notamment pour les
racteurs chimiques, l'quipe menant une tude HAZOP ne peut pas toujours valuer les
actions correctives pertinentes correspondantes. Une analyse de scurit HAZOP assiste par
un modle dynamique du procd tudi, peut tre considre en ralisant des simulations
numriques afin de trouver des actions correctives efficaces.
83
350
T em prature du c orps du rac teur (C )

300
Tmmax =250C
250
Phase I: Rgime Phase II: Arrt de la

stationnaire pompe du caloporteur
200
0 200 400 600 800 1000 1200
Temps (s)
Figure 3-12. Evolution temporelle de la temprature du corps du racteur (associ au

Jme racteur de la discrtisation) suite un arrt de la pompe du caloporteur.
Dans cette partie nous prsentons quelques rsultats de ltude de scurit HAZOP assiste
par le modle dynamique du mini-racteur qui a t dvelopp prcdemment. Cette tude est
effectue en ralisant des simulations numriques afin dvaluer lefficacit dactions
correctives dans le but de remdier aux consquences dune drive de linstallation. A noter
que ce travail donn lieu a un article publi [Li-2010].
On se place dans le cas o le racteur a atteint le rgime stationnaire. Ltude va porter sur
la temprature du corps du Jme racteur et ce en raison du fait que la temprature du corps du
racteur est limite par une temprature maximale de 250C (valeur impose par les joints
utiliss dans le racteur) et aussi suite aux rsultats des simulations en boucle ouverte qui ont
montr que la zone la plus chaude est la sortie du racteur (racteur J).
La figure 3-12 reprsente un arrt soudain de la pompe dalimentation du fluide de

refroidissement (qj=0) survenu t=500s. Nous pouvons constater que la temprature du corps
du Jme racteur crot et atteint rapidement une valeur maximale de 250C (valeur impose par
les joints utiliss dans le mini racteur) au bout de 165 secondes. Cette valeur met en exergue
le caractre sr de ce type de racteur. En effet, les technologies actuelles (automates
programmables) peuvent agir en beaucoup moins de temps.
84
Trois actions correctives sont proposes :
Arrt de lalimentation en hydrogne ;

Arrt de lalimentation en o-crsol ;
Arrt de lagitation dans le but de diminuer le transfert de matire gaz-liquide.
La figure 3-13 permet la comparaison des performances des trois actions proposes. Elles
sont appliques sparment linstant t=665 secondes, lorsque la temprature du mtal du
dernier racteur a atteint la valeur maximale tolre (250C). Nous remarquons que laction
darrt de lagitation et celle de larrt de lalimentation en gaz lentre sont trs efficaces et
permettent dagir immdiatement afin de refroidir la temprature du corps du racteur.
Dans le cas des racteurs semi-ferm ou ferm, quand un tel effet exothermique est dtect,
il peut tre trop tard, en raison de la masse et de l'inertie thermique. De plus mme si la drive
est dtecte rapidement, les actions correctives peuvent ne pas tre assez rapides pour viter
un emballement thermique car des ractifs ont pu saccumuler dans le racteur.
260
Phase II:
Arrt de la arrt du liquide
255 pompe du
Tmmax =250C caloporteur
250
Tem prature du c orps du rac teur (C)
arrt du gaz
245
arrt de
l'agitation
240
235
Phase III:
actions
230
correctives
225
220
Phase I: Rgime
stationnaire
215
210
0 200 400 600 800 1000 1200
Temps (s)
Figure 3-13. Consquence des actions correctives sur lvolution temporelle de la

temprature du corps du racteur (associ au Jme racteur de la discrtisation) suite
un arrt de la pompe du caloporteur.
Une autre caractristique de scurit intrinsque du racteur est limportant ratio (masse du
corps du racteur / masse de la phase pseudo fluide). En effet, le corps du racteur joue un
85
rle important dans la dynamique du systme ds lors quil permet daccumuler lnergie
libre par la raction chimique durant une drive de procd. Ce comportement thermique
confre au mini racteur une caractristique supplmentaire qui participe sa proprit
dappareil intrinsquement plus sr.
Une fois le comportement du systme en boucle ouverte simul, une tude de sensibilit
est effectue dans le chapitre 4. Ceci nous permettra non seulement de vrifier la cohrence
du modle, mais aussi de vrifier la sensibilit du modle par rapport aux variations des
entres du mini-racteur pour ensuite mettre en place une loi de commande pour le contrle
de la conversion de lo-crsol la sortie du racteur.
4. Modlisation dun racteur semi-ferm

catalytique triphasique
L'objectif de cette partie est de proposer un modle dynamique dun racteur catalytique
triphasique semi-ferm. Ce modle est dvelopp pour permettre le suivi du comportement
dynamique du racteur. Sous certaines hypothses, un modle rduit est ensuite propos en
vue de sa commande.
4.1. Modle dynamique du racteur
Le systme tudi est un racteur semi ferm parfaitement agit sige de la mme
raction : lhydrognation catalytique de lo-crsol, figure 3.14.
Gaz
Gaz Liquide
(solvant)
P=15 bar
Solide
Tj
Figure 3-14. Racteur semi ferm sige dune raction dhydrognation catalytique.
86
Les hypothses suivantes ont t considres pour ltablissement de ce modle :
Hypothses III.2
La phase liquide est suppose idale et parfaitement agite de telle sorte que les
variable dtats CAl et CBl sont spatialement uniforme.
Le transfert dhydrogne de la phase gaz vers la phase liquide est reprsent par un
coefficient global de transfert kla ;
La temprature de la phase gaz et de la phase liquide sont considres uniforme et
gale Tf ;
Les rsistances de transfert de masse et de chaleur la surface et dans les pores du
catalyseur sont reprsents par respectivement par un coefficient global de transfert de
masse k ls als et un coefficient global de transfert de chaleur hls als ;
Le volume de la phase liquide Vl est constant ;
La pression P est constante ;
Lalimentation du racteur se fait par de lhydrogne pur ;
Le nombre de moles Nslv est constants ds lors que le solvant ne participe pas la
raction ;
Les capacits calorifiques molaires cpk sont supposes constantes.
Bilans de matire pour le ractif A :
Phase gaz
Vg
dC Ag
dt
= q g0
P
RT Ae
(
Vl k l a C *Al C Al ) (III.37)
Phase liquide
Vl
dC Al
dt
( ) (
= Vl kl a C *Al C Al Vl (kls als ) A C Al C As ) (III.38)
Phase solide
Vs
dC As
dt
( )
= Vl (kls als ) A C Al C As A sVs R(C As , C Bs , Ts ) (III.39)
Bilans de matire pour le ractif B :
Phase liquide
Vl
dC Bl
dt
(
= Vl (k ls als )B C Bl C Bs ) (III.40)
87
Phase solide
Vs
dCBs
dt
( )
= Vl (kls als )B C Bl C Bs B sVs R(C As , C Bs , Ts ) (III.41)
Bilans dnergie
Bilan dnergie dans la phase pseudo-fluide
dT f
(N Bl c pBl + N slv c pslv + N Al c pAl + N Ag c pAg ) dt
=
(III.42)
(
hS T j T f ) (
+ Vl hs als (Ts T f ) + FAe c pA T Ae T f )
Bilan dnergie dans la phase solide
( sVs C ps ) dTdts = Vl hs als (T f Ts ) Vs s r H R(C As , C Bs , Ts ) (III.43)
( )
A noter que la vitesse de raction R C As , C Bs , Ts est donne par lquation (III.11). La
solubilit de lhydrogne C *Al est donne par lquation (III.26).
4.2. Simulation du modle en boucle ouverte
On considre un racteur semi ferm de volume V=6m3. 2/3 du racteur est rempli
initialement par le ractif B (o-crsol) et le solvant (isopropranol), soit 4m3. Le liquide
ractionnel est initialement compos de 70% en volume de solvant et de 30% en volume do-
crsol pur et est prchauff 100C. Le reste du racteur, soit 2m3, est occup par le ractif A
(H2). Le catalyseur occupe 4% du volume de la phase liquide. La raction a lieu une
pression constante P de 15 bar (les paramtres du modle ainsi que les conditions opratoires
sont donnes dans lannexe II).
En utilisant les conditions opratoires prcdentes, nous simulons le comportement du

racteur. Les figures 3-15 et 3-16, prsentent lvolution des concentrations du ractif B et des
tempratures dans la phase liquide et dans le catalyseur.
Nous remarquons que la concentration du ractif B dans les deux phases est presque
identique (sauf pour le dbut de raction). Nous remarquons aussi que la temprature du
milieu pseudo-fluide et celle du catalyseur sont similaires.
88
3000
liquide
catalyseur
2500
2000
C B (m o le / m 3 )
1500
1000
500
0
0 1 2 3 4 5 6 7 8
Temps (h)
Figure 3-15. Evolution de la concentration du ractif B dans la phase liquide et dans le

catalyseur.
125
liquide
catalyseur
120
115
T ( C )
110
105
100
0 1 2 3 4 5 6 7 8
Temps (h)
Figure 3-16. Evolution de la temprature du milieu pseudo-fluide et du catalyseur.
89
50
45
liquide
40 catalyseur
35
30
C A (m o le / m 3 )
25
20
15
10
0
0 1 2 3 4 5 6 7 8
Temps (h)
Figure 3-17. Evolution de la concentration du ractif A dans la phase liquide et dans le

catalyseur.
La figure 3-17 prsente lvolution de la concentration du ractif A dans les phases liquide
et solide. Nous remarquons que les concentrations du ractif A dans les phases liquide et
solide sont identiques (sauf pour le dbut de raction).
Daprs les figures 3-15 -3-17, nous pouvons procder une rduction du modle, dans le
but dobtenir un modle simplifi pour la commande en temprature du racteur.
4.2.1. Rduction du modle pour la commande

Dans le but dutiliser un modle simplifi pour la commande et en se basant sur les
constatations des figures 3.15-3.17, nous allons procder une rduction du modle. Pour
cela, nous allons supposer les hypothses suivantes :
Hypothses III.3 :
La phase solide et la phase liquide sont supposes tre en quilibre ;

Le bilan de matire dans la phase gaz est crit en rgime stationnaire.
La premire hypothse implique que les concentrations des composants A, B et C ainsi que
les tempratures sont supposes tres gales dans la phase liquide et la phase solide. Par
90
consquent, les deux phases peuvent tres supposes homognes. La vitesse de raction peut
K A (T ) K B (T )C Al C Bl
alors tre donne par : R (C Al , C Bl , T ) = k (T ) .
(1 + K A (T )C Al )(1 + K B (Ts )C Bl )
La deuxime hypothse permet dcrire que le flux lentre du racteur FAe est gale au
( (
flux de matire entre la phase gaz et la phase liquide k lg a lg C *Al (T ) C Al V l . ) )
Le modle simplifi est compos de bilan de matire pour les composants A, B et C dans la
phase liquide et dun bilan dnergie. Le modle est donn par les quations suivantes :
Bilans de matire :
Ractif A
Vl
dC Al
dt
( )
= Vl k l a C *Al C Al A sVs R(C Al , C Bl , T ) (III.44)
Ractif B
dC Bl
Vl = B sVs R(C Al , C Bl , T ) (III.45)
dt
Produit C
dCCl
Vl = c sVs R(C Al , C Bl , T ) (III.46)
dt
Bilan dnergie :
(N Al c pAl + N Bl c pBl + N slvc pslv + NCl c pCl + N Ag c pAg + N s c ps ) dT

dt
=
(III.47)
( )
hS T j T + FAec pA (TAe T ) Vs s H r R(C Al , CBl , T )
A noter que la solubilit de lhydrogne C *Al est donne par lquation (III.44).
4.2.2. Comparaison du modle complet et du modle rduit

Nous simulons les deux modles en utilisant les conditions opratoires dcrites au dbut de
la partie (4.2). Pour cela, nous faisons varier la temprature du caloporteur Tj et nous
observons le comportement des deux modles (MC : modle complet ; MR : modle rduit).
91
La figure 3.18 prsente lvolution des concentrations des deux ractifs A et B et de la

temprature de la phase pseudo fluide et liquide suite des variations de la temprature du
caloporteur Tj. Nous remarquons que le comportement dynamique du modle rduit suit bien
celui du modle complet. Leffet de la variation de la temprature du caloporteur est reproduit
par le modle rduit.
Nous allons utiliser ce modle dans le chapitre 5, pour la construction dune loi de
commande en temprature du racteur semi ferm.
Figure 3-18. Comparaison du Modle Complet et du Modle Rduit suite

des variations de Tj.
5. Conclusion
Dans ce chapitre nous avons dabord donn les caractristiques principales des ractions
catalytiques gaz liquide solide. Nous avons ensuite dvelopp un modle pour un mini-
racteur catalytique triphasique continu intensifi. Le modle dvelopp a permis le suivi du
comportement dynamique du racteur en boucle ouverte. Nous avons par la suite soulign
limportance de la modlisation dynamique dans les tudes de scurit des installations
industrielles.
92
Les simulations en boucle ouverte du mini racteur continu intensifi, nous ont permis de
constater le rle important du corps mtallique du racteur dans le comportement thermique
du systme, grce son importante inertie thermique [Benaissa-2008]. Cette influence est due
limportante masse du corps du racteur compare celle du milieu ractionnel. Le corps
mtallique du racteur est un corps pur, donc il est homogne. Par consquent, sa
disponibililit peut tre calcule facilement. De plus son nombre de moles et son volume sont
constants. Nous allons donc utiliser cette caractristique dans le chapitre 4, pour mettre en
place une loi de commande dans le but de contrler la conversion de lo-crsol la sortie du
racteur. Ce contrle sera donc effectu par le biais du contrle de la temprature du corps du
racteur.
Dans la deuxime partie de ce chapitre, nous avons dvelopp un modle dun racteur
catalytique triphasique semi ferm. Sous certaines hypothses et en se basant sur les
constatations des simulations en boucle ouverte du racteur semi ferm, nous avons
dvelopp un modle rduit du racteur, qui caractrise un systme monophasique homogne.
Ceci implique que la disponibilit de cette phase homogne peut tre calcule. Ce modle
sera utilis dans le chapitre 5 pour dvelopper une loi de commande pour le contrle en
temprature du racteur semi ferm.
Dun point de vue commande, les racteurs semi-ferms se diffrent des racteurs continus
par le fait quil ny a pas de rgime stationnaire durant les phases de fonctionnement, par
consquent il nexiste pas de consigne constante ou de point stationnaire autour duquel on
peut rguler les variables dtat du systme.
Dans les chapitres 4 et 5, nous allons donc mettre en place des lois de commande, pour le
contrle de ces deux racteurs, bases sur la concavit de la fonction dentropie des systmes
homognes et lutilisation de la fonction de disponibilit thermodynamique introduite par E.
Ydstie et A. Alonzo [Alonso-1996; Ydstie-1997]. Dans le cas du racteur continu
(RAPTOR) lobjectif de contrle sera de rguler la conversion de lo-crsol autour de la
valeur obtenue en boucle ouverte (figure 3-9). Dans le cas du racteur semi ferm lobjectif
sera de contrler la temprature du racteur suivant une consigne de temprature donne.
93
94
Chapitre 4 - Optimisation et contrle dun mini-racteur catalytique triphasique intensifi continu de type slurry
4 Optimisation et contrle dun mini-
racteur catalytique triphasique intensifi
continu de type slurry
Ltude bibliographique prsente dans le chapitre 1 concernant la commande des

racteurs catalytiques triphasiques continus de type slurry, a montr que la plupart des
approches proposes se basent sur des outils purement mathmatiques et ne prennent pas en
compte les aspects nergtiques et thermodynamiques dans llaboration des lois de
commande. Notre objectif dans ce travail est de synthtiser des lois de commande reposant
sur la thermodynamique irrversible pour le contrle de ce type de racteur.
Les racteurs catalytiques triphasiques ont un comportement complexe qui est d aux
interactions entre lnergie, la matire et la cintique de raction. Ceci implique un caractre
fortement non linaire de ce type de racteur. Par consquent, lutilisation dune stratgie de
contrle avec des techniques doptimisation serait une opportunit pour faire face au
problme de fonctionnement de ce racteur, un niveau lev de performance et de scurit
[Young-2006].
Ce chapitre prsente le contrle entropique dun mini-racteur intensifi continu agit de

type slurry. Un pilote du RAPTOR sige dune raction dhydrognation catalytique de lo-
crsol, est pris comme exemple pour illustrer notre dmarche.
Ce chapitre sarticule comme suit. Nous prsentons dabord la problmatique de

commande. Par la suite, une tude de sensibilit est tablie dans le but de slectionner de
95
Modlisation et approche thermodynamique pour le contrle des racteurs catalytiques triphasiques continus et discontinu
manire pertinente les variables dentres/sorties. Nous analysons par la suite le schma de
contrle du racteur. En effet, une stratgie de commande hirarchique deux couches est
propose pour la rgulation de la conversion de lo-crsol la sortie du racteur : la rsolution
dun problme doptimisation, qui calcule une trajectoire optimale de temprature, est
combine avec un algorithme de commande utilisant la fonction de disponibilit
thermodynamique comme fonction de Lyapunov. Enfin, des simulations montrant lefficacit
et la robustesse du schma mis en place sont prsentes.
1. Objectifs et problmatique de la stratgie de

commande
Le choix dune stratgie de contrle dpend des objectifs oprationnels : fonctionnement
en toute scurit, un produit de haute qualit, des conomies dnergie, des contraintes
conomiques ou environnementales [Etchells-2005].
Lun des premiers problmes que lon doit rsoudre lorsque lon veut tablir une stratgie
de commande est de slectionner [Van de Wal -2001 ; Skogestad-2000 ; Foss-1973] :
les variables contrler ;

les variables manipuler,
les variables mesurer ;
le schma de contrle (structure qui interconnecte les mesures, les consignes et les
variables manipules) ;
le type de contrleur (PID, commande prdictive, commande adaptative).
La slection du schma de contrle se base essentiellement sur la connaissance du degr

dinfluence des variables dentre (variables manipules et perturbations) sur le
comportement du systme tudi. Ltude des caractristiques statiques peut tre une mthode
efficace pour dterminer leffet de variations de ces variables sur le comportement du
systme.
Lhydrognation catalytique de lo-crsol est une raction fortement exothermique. En

milieu industriel, la maximisation de la conversion de lo-crsol en phase liquide 1 la sortie
du racteur tout en vitant tout cart de scurit (emballement thermique) est un objectif
continuellement recherch. Lobjectif de commande est donc la rgulation de la conversion de
1
La conversion en phase liquide , sexprime en fonction de la concentration en phase liquide en entre C Bl0 et
C Bl0 C BlJ
de la concentration en phase liquide en rgime stationnaire C Bl , comme suit : =
J
.
C Bl0
96
lo-crsol en manipulant la temprature du fluide caloporteur lentre du racteur, qui est

une pratique couramment utilise industriellement, avec un fonctionnement en toute scurit,
figure 3.8.
Nous ralisons dans cette partie une analyse des caractristiques statiques du modle du
mini-racteur dvelopp dans la section 3 du chapitre 3. Ceci nous permettra non seulement
de vrifier la cohrence du modle mis en place mais surtout de connaitre la sensibilit des
sorties (tempratures et concentrations) aux variations des entres du racteur
(tempratures, dbits).
Notre tude va donc porter donc sur le comportement statique de la conversion de lo-
crsol, de la temprature du milieu ractionnel T fJ et du corps du racteur TmJ , la sortie du
racteur, ainsi que sur la temprature du fluide caloporteur contre courant la sortie du
circuit de refroidissement T jJ .
1.1. Point de fonctionnement et contraintes
Tout dabord, nous nous intressons aux variables mesures. Elles dpendent des capteurs
existants et habituellement mis en uvre dans les industries de procds. Nous considrons
que la temprature du milieu ractionnel T fJ , la temprature du corps du racteur TmJ la
sortie du racteur ainsi que la temprature du fluide caloporteur en sortie du circuit de
refroidissement T jJ , peuvent tre facilement mesures en ligne. Par contre la mesure en ligne
de la conversion nest pas une pratique courante. La conversion nest mesure que hors ligne,
sauf cas particulier. Par consquent, un contrle en ligne de la concentration C BlJ ne peut donc
pas tre ralis directement.
La temprature du corps du racteur, note Tmk admet un maximum de 523.15 K impos

par les joints utiliss. Cela cre une contrainte qui ne doit pas tre dpasse.
Temprature du milieu Temprature du Temprature du Conversion de lo-

J
ractionnel corps du racteur T m
fluide caloporteur crsol la sortie
J
T (K)
f (K) T jJ (K) (%)
545.5 486.2 454.45 98.23
Tableau 4-1. Point de fonctionnement (PFS) obtenu exprimentalement.
Les conditions opratoires (annexe I) dfinies pour un pilote du RAPTOR ont permis
dobtenir exprimentalement en rgime stationnaire le point de fonctionnement sur lequel va
97
porter ltude des caractristiques statiques du racteur, quon notera PFS. Le point de
fonctionnement est donn par le Tableau 4-1.
Variables en entre Valeurs Plages de variations
Temprature du fluide caloporteur en entre T j0 (K) 438.15 0.95 * T j0 T j0 1.05 * T j0

Temprature du milieu ractionnel en entre
438.15 0.95 * T f 0 T f 0 1.05 * T f 0
T f 0 (K)
Dbit du milieu ractionnel en entre ql (m3/s) 4.167 e- 0.7 * ql ql 1.3 * ql

7
Dbit de lhydrogne en entre q g 0 (m3/s) 1.1e-5 0.7 * q g 0 q g 0 1.3 * q g 0
Dbit du fluide caloporteur en entre q j (m3/s) 1.22e-4 0 .7 * q j q j 1 .3 * q j
Tableau 4-2. Conditions opratoires permettant dobtenir PFS.
Le Tableau 4-2 prsente les valeurs des entres qui ont permis dobtenir ce point de
fonctionnement. Ltude de sensibilit va consister dterminer si leurs variations en entre
du racteur influent sur les variables de sortie dfinies prcdemment (on considrera une
plage de variations de +-5% sur les tempratures en entre du racteur et de +-30% sur les
dbits volumiques en entre du racteur). Ceci permet de dterminer les perturbations les plus
gnantes lentre du racteur et de montrer la pertinence dutiliser la temprature du fluide
caloporteur en entre, T j0 , comme actionneur.
1.2. Etude de sensibilit
Dans le cas des racteurs intensifis, o la raction a lieu haute temprature, la double
enveloppe joue un double rle dans l'volution de la raction. D'une part, elle est lie des
problmes de scurit puisquelle permet le refroidissement de la temprature du corps du
racteur afin d'viter un emballement thermique. D'autre part, elle permet le contrle indirect
de la conversion travers le contrle de la temprature du milieu ractionnel.
La figure 4-1 illustre la sensibilit des tempratures de sortie et de la conversion par

rapport aux variations l'entre de la temprature du fluide caloporteur (variations allant de -
5% +5% autour de Tj0). Nous remarquons que les tempratures de sortie ainsi que la
conversion sont trs sensibles aux variations de Tj0. Par consquent, la temprature du fluide
caloporteur serait un excellent choix en tant que variable manipuler pour contrler la
conversion. Ce phnomne est souvent observ dans lindustrie.
98
TJf
TJm
540 TJj
PFS
520
Temprature (K)
500
480
460
440
420
-5% -4% -3% -2% -1% Tj0 +1% +2% +3% +4% +5%
Temprature (K)
100
99
98
Conversion (%)
97
96 PFS
95
94
93
-5% -4% -3% -2% -1% Tj0 +1% +2% +3% +4% +5%
Temprature (K)
Figure 4-1. Sensibilit des tempratures et de la conversion la sortie du mini-racteur

par rapport aux variations en entre de la temprature du fluide caloporteur Tj0.
540
TJf
520 PFS
TJm
Temprature (K)
500 TJj
480
460
440
-5% -4% -3% -2% -1% Tf0 +1% +2% +3% +4% +5%
Temprature (K)
100
98
Conversion (%)
Conversion
96
PFS
94
92
-5% -4% -3% -2% -1% Tf0 +1% +2% +3% +4% +5%
Temprature (K)

par rapport aux variations en entre de la temprature du fluide en entre Tf0.
99
La figure 4-2 prsente la sensibilit des tempratures de sortie et de la conversion par

rapport aux variations de la temprature du fluide ractionnel en entre (variations allant de -
5% +5% autour de Tf0). Nous remarquons que la conversion est sensible aux variations en
entre de Tf0. En effet, une diminution de 5% de Tf0 entraine une diminution de plus de 8% de
la conversion. Par consquent une diminution en entre de la temprature du fluide
ractionnel, entraine une dgradation de la qualit du produit en sortie du mini-racteur.
TJf
540
TJm
520
Temprature (K)
TJj PFS
500
480
460
440
-30% -25% -20% -15% -10% -5% ql +5% +10% +15% +20% +25% +30%
dbit volumique (m3/s)
100
Conversion
Conversion (%)
95
90 PFS
85
80
-30% -25% -20% -15% -10% -5% ql +5% +10% +15% +20% +25% +30%

par rapport aux variations en entre du dbit volumique du fluide en entre ql.

rapport aux variations en entre du dbit volumique do-crsol (variations allant de -30%
+30% autour de ql). Nous remarquons que les tempratures de sortie ainsi que la conversion
sont sensibles aux variations de ql. En effet une diminution du dbit do-crsol en entre
permet dobtenir une meilleure conversion ( 99.9%) avec de meilleures conditions
thermiques. Toute fois, ce rsultat conduit une baisse de la productivit et par consquent
prsente un intrt moindre.

rapport aux variations en entre du dbit volumique dhydrogne qg0 (variations allant de -
30% +30% autour de qg0). Nous remarquons que la conversion est plus sensible que les
tempratures de sortie aux variations de qg0. A noter quune diminution du dbit volumique
dhydrogne qg0 en entre du racteur de 30% entraine une baisse de la conversion de 2%
environ.
100
540
TJf
520 PFS
Temprature (K)
TJm
500
TJj
480
460
440
-30% -25% -20% -15% -10% -5% qg0 +5% +10% +15% +20% +25% +30%
99
98.5
Conversion (%)
98
Conversion
97.5 PFS
97
96.5
96
-30% -25% -20% -15% -10% -5% qg0 +5% +10% +15% +20% +25% +30%

par rapport aux variations en entre du dbit dhydrogne qg0.
540
TJf
520 PFS
TJm
Tem prature (K )
500
TJj
480
460
440
420
-30% qj +30%
dbit volumique(m3/s)
98.27
conversion
98.26
PFS
Conv ers ion (% )
98.25
98.24
98.23
98.22
-30% qj +30%

par rapport aux variations en entre du dbit du fluide caloporteur qj.
101
La figure 4.5 prsente la sensibilit des tempratures de sortie et de la conversion par

rapport aux variations en entre du dbit du fluide caloporteur qj (variations allant de -30%
+30% autour de qj). Nous remarquons que les tempratures de sortie ainsi que la conversion
ne sont pas sensibles aux variations de qj. En effet, le dbit du fluide caloporteur qj est trs
lev, pour permettre une vacuation trs rapide de la quantit de chaleur dgage par la
raction. Une marge importante a t prise dans les conditions opratoires pour garantir le
fonctionnement du racteur en toute scurit.
Les rsultats obtenus grce la caractrisation statique du modle, nous permettent aussi
de conclure sur la cohrence du modle mis en place. Dautre part, ltude effectue nous a
permis de constater la sensibilit de la conversion de lo-crsol aux variations du dbit
dhydrogne qg0, du dbit et de la temprature de lo-crsol en entre du racteur
(respectivement ql et Tf0). Par consquent, une perturbation sur ces variables affectera la
conversion de lo-crsol et ainsi diminuera la qualit du produit en sortie du racteur. Elle
peut conduire aussi des problmes de scurit. A noter que ces trois variables reprsentent
des perturbations mesurables. En effet, les deux ractifs A et B (hydrogne et o-crsol) sont
des corps purs. Par consquent, leurs dbits peuvent tre mesurs facilement en milieu
industriel.
La figure 4-1 nous a permis de constater que les variables de sortie (tempratures et
conversion) sont trs sensibles aux variations en entre de la temprature du fluide
caloporteur, T j0 . Ainsi, ce rsultat conforte notre choix dutiliser cette variable comme un
actionneur efficace pour contrler le comportement du mini-racteur.
Aprs avoir donn les objectifs de commande et identifi les variables manipuler ainsi
que les perturbations en entre du racteur, intressons nous la synthse dun schma de
contrle qui tient compte des proprits des systmes thermodynamiques irrversibles.
Notre objectif est de rguler la conversion du ractif B la sortie du racteur tout en vitant
lemballement thermique. Il sagit donc de rechercher une mthode de commande stabilisante,
ce qui implique la recherche dune fonction de Lyapunov base sur des caractristiques
nergtiques du racteur tudi.
2. Structure de contrle applicable industriellement

Nous proposons dans cette partie un schma de contrle hirarchique mono entre/mono
sortie (SISO) par retour de sortie deux couches pour le mini racteur intensifi continu.
Ltude des performances du contrleur sera teste en simulation. Pour cela, nous prsentons
tout dabord le principe du schma de contrle. Nous expliquons ensuite en dtail le
fonctionnement des deux couches du schma de contrle. Des simulations montrant
102
lefficacit du schma de contrle face des perturbations en entre du racteur sont ensuite
prsentes. Enfin une comparaison du schma de contrle mis en place avec un outil
couramment utilis en milieu industriel, le rgulateur PID est effectue en simulation.
2.1. Principe
Les deux principaux objectifs sont une conversion leve du ractif B (o-crsol) avec un
fonctionnement en toute scurit. Ce dernier est obtenu en imposant une contrainte sur la
temprature du corps du racteur, note Tmmax . Cette valeur est impose par le type de joints
utiliss dans le mini-racteur. En outre, le contrleur doit rejeter les perturbations mesures,
sur le flux d'entre du ractif A (qg0) ainsi que le flux et la temprature dentre du ractif B (ql
et Tf0).
Etant donn que la conversion de lo-crsol la sortie du racteur est non mesurable en
ligne (ou mesurable avec des capteurs qui ont un cot trs lev), nous proposons de contrler
la temprature du milieu ractionnel la sortie du racteur, T fJ , par le biais du contrle de la
temprature du corps du racteur, TmJ (figure 3.8). Le corps du racteur joue un rle important
dans le comportement thermique dynamique du racteur. En effet, le volume du corps
mtallique du racteur est trs grand par rapport au volume du milieu ractionnel et par
consquent le rapport des inerties thermiques est trs grand (ratio > 10). De plus la
temprature du corps du racteur est une variable quon peut mesurer facilement dans les
ateliers de production industriels.
A limage dun systme mcanique, le corps du racteur joue le double rle dun absorbeur
et dun amortisseur dnergie. Cette caractristique des racteurs intensifis a t utilise par
Benaissa et ses collaborateurs [Benaissa-2008] dans le cas du racteur/changeur continu
intensifi de type Open Plate Reactor (OPR) comprenant une structure modulaire par blocs,
sige dune raction fortement exothermique.
Toutes ces caractristiques nergtiques du mini-racteur sont bien adaptes pour la

conception de lois de commande bases sur des concepts thermodynamiques telle que la
fonction de disponibilit thermodynamique quon pourra utiliser comme fonction de
Lyapunov.
Dans l'industrie ptrolire et chimique, le contrle et l'optimisation de nombreux systmes

sont bass sur une structure hirarchique [Young-2006]. Le contrleur que nous proposons
repose sur une approche base sur deux couches hirarchiques : une couche doptimisation,
qui calcule une trajectoire optimale de la temprature du corps du racteur TmJ et une couche de
103
contrle, qui calcule la temprature du fluide caloporteur Tj0 appliquer au racteur, figure
4.6.
Figure 4-6. Schma de contrle deux couches [Bahroun1-2010].
La loi de commande par retour de sortie propose est base sur des mesures quon peut
obtenir facilement en milieu industriel : la temprature du milieu ractionnel en sortie du
racteur, TfJ , la temprature du corps du racteur la sortie, TmJ ainsi que les perturbations en
entre du racteur (le flux d'entre du ractif A (qg0), le flux et la temprature dentre du
ractif B (ql et Tf0)).
Ltude des caractristiques statiques (figure 4.1) a soulign la sensibilit du racteur aux
variations de la temprature du fluide caloporteur en entre, T j0 , et a confort notre choix de
lutiliser comme variable manipuler, conformment aux pratiques industrielles.
Le schma de contrle (figure 4.6) est compos tout dabord dun bloc Racteur . Ce
bloc est constitu du modle dynamique dvelopp dans le chapitre 3 et est reprsent par les
quations (III.22-III.36) pour les besoins de ltude en simulation prsente.
Lobjectif usuel dans une phase doptimisation est la minimisation ou la maximisation de

quelques caractristiques ou performances du modle du procd tudi en rgime
stationnaire (minimisation des cots dexploitations, maximisation de la production) tout en
satisfaisant un certain nombre de contraintes (bornes sur les variables de contrle, )
[Chachuat-2008].
Le bloc Optimiseur du schma de contrle est compos du mme modle que le bloc
processus mais en rgime stationnaire. Il comprend aussi une fonction objectif minimiser
qui reprsente, en termes de performance du mini-racteur tudi, la valeur de la conversion
104
C Bl0 C Bl

du ractif B en phase liquide la sortie du racteur en rgime stationnaire = .
C Bl0
Ce bloc contient aussi les limites oprationnelles du racteur (les joints utiliss par le racteur
imposent une contrainte suprieure sur la temprature du corps du racteur, note Tmmax ) .
Enfin, le bloc contrleur est compos dune loi de commande non linaire base sur
lutilisation de la fonction de disponibilit thermodynamique comme fonction de Lyapunov.
2.2. Analyse du bloc optimisation
Diffrents types doptimisations sont utiliss en gnie des procds :
loptimisation dun point de fonctionnement en rgime stationnaire [Krstic-2000;

Marlin-1996] ;
loptimisation des profils des entres du procd [Kadam-2004 ; Srinivasan-2001].
La premire classe est traite comme un problme doptimisation statique (systme oprant
en rgime stationnaire). La deuxime classe ncessite des outils doptimisation dynamique.
Loptimisation statique joue un rle important en milieu industriel du fait de la grande taille
des quipements et des volumes de production associs ces appareils [Gros-2007]. Nous
nous intressons cette mthode pour la rsolution du problme doptimisation trait.
Diffrents algorithmes numriques doptimisation, tels que les techniques de

Programmation Non Linaire (PNL), permettant de rsoudre un problme doptimisation
statique de dimension finie. Les algorithmes de programmation quadratique squentielle
(SQP) font sans nul doute partie des mthodes les plus rpandues pour rsoudre les problmes
de type PNL [Betts-2001].
Nous analysons dans la section suivante la couche doptimisation du schma de contrle.

Le problme doptimisation rsolu dans cette couche est de type PNL. Les algorithmes SQP
ont t utiliss pour rsoudre ce problme.
2.2.1. Formulation du problme doptimisation

Lanalyse de sensibilit effectue dans la partie 2.2 a montr que la conversion du ractif B
en phase liquide la sortie du mini-racteur est sensible aux perturbations en entre quon
notera Dm (dbit volumique qg0, temprature et dbit volumique du fluide, Tf0 et ql).
105
La couche optimisation minimise une fonction convexe de la concentration du ractif B

(C ) en rgime stationnaire tout en satisfaisant un certain nombre de contraintes. La phase
J
Bl
d'optimisation calcule un point de consigne optimal, TmJ , afin de garantir une convergence
rapide du taux de conversion du ractif B une conversion dsire quon peut exprimer en
concentration de sortie dsire en rgime stationnaire C Bl (cf Tableau 4-1).
Le bloc optimiseur de la figure 4.6 est compos dune fonction objectif convexe non
linaire donne par lquation (IV.1), du modle non linaire dvelopp dans le chapitre 3 pris
en rgime stationnaire (quon notera F) (IV.2) et des limitations oprationnelles linaires
exprimes sous formes de contraintes ingalits donnes par lquation (IV.3). Ces
contraintes reprsentent une temprature maximale que le corps du racteur ne doit pas
dpasser, note Tm_max . Ainsi, le problme doptimisation sous contraintes est exprim
comme suit :
min
J
Tm
(
J = C BlJ C Bl )
2
(IV.1)
avec :
F =0 (IV. 2)
k
Tm Tm _ max (IV. 3)
k{1.. J }
Le problme doptimisation a t rsolu numriquement par le solveur de la boite outils

optimisation de loutil logiciel Matlab, FMINCON en utilisant les algorithmes SQP.
2.3. Analyse du bloc contrle et synthse de loi de commande

Lobjectif premier du contrleur propos est de rguler la valeur de la conversion du ractif
B la sortie du racteur, malgr la prsence de perturbations en entre Dm. La couche
optimisation fournit une consigne optimale, la temprature du corps du racteur la
( )
sortie TmJ , au bloc contrle qui calcule la valeur de la temprature du fluide
caloporteur (T j0 ) appliquer lentre du racteur. Nous pouvons donc considrer le problme
de commande comme tant un problme de commande optimale de dimension finie.
Nous distinguons deux types de mthodes numriques en contrle optimal : les mthodes
directes et les mthodes indirectes. Les mthodes indirectes consistent rsoudre
numriquement un problme aux valeurs limites obtenu par application du principe du
maximum qui donne une condition ncessaire doptimalit et affirme que toute trajectoire
optimale est la projection dune extrmale [Betts-2001]. Les mthodes directes consistent
106
discrtiser ltat et le contrle, et rduisent le problme de commande optimale un problme

doptimisation non linaire (PNL) de dimension finie. Nous utilisons cette mthode pour la
rsolution de notre schma de contrle.
[ ]
Considrons une subdivision de lintervalle t0 , t f : t0 = t 0 < t1 < ... < t k < t k +1 < ... < t n = t f .
Nous considrons aussi un contrle Tj0 constant par morceaux selon cette subdivision.
Durant chaque priode dchantillonnage k : [t k , t k +1 ] , la couche doptimisation calcule une
consigne optimale TmkJ fixe correspondant la temprature du corps du racteur la sortie par
rapport la position axiale, (figure 3-8), partir dun modle du systme en rgime
stationnaire. TmkJ reprsente une entre de la couche contrle . Cette dernire calcule la
valeur de lentre T j0 , appliquer lentre du racteur durant la priode dchantillonnage
suivante.
La couche de contrle stabilisant mise en place utilise la disponibilit thermodynamique

comme fonction de Lyapunov. Nous avons montr dans le chapitre 2 que cette fonction
reprsente une fonction de Lyapunov candidate intressante pour ce type de systme.
tant donn que la masse du milieu ractionnel est trs faible par rapport celle du corps du
racteur, nous pouvons considrer que la disponibilit du racteur et de son contenu, A, est
gale celle du corps du racteur, Am. Le corps du racteur est un corps pur donc il est
homogne, par consquent sa disponibilit thermodynamique peut tre calcule. De plus, son
volume Vm et son nombre de moles Nm sont constants (les variables extensives Vm et Nm
satisfont les contraintes de type (II.60)), ce qui implique la stricte concavit de la fonction
dentropie Sm relative au corps du racteur. Cette condition nous permet donc dutiliser la
fonction de disponibilit pour la stabilisation du racteur. Ltape suivante consiste donc
synthtiser une loi de commande de telle sorte que la drive temporelle de Am soit ngative.
Soit le problme de stabilisation globale suivant :
Problme de stabilisation 1 : Trouver une loi de commande Tj0 pour la stabilisation

globale asymptotique de la temprature du corps du racteur J en boucle ferme autour
dAmJ
de TmJ de telle sorte que 0;
dt
La disponibilit thermodynamique du tronon de corps du racteur associ au Jme RPAC,
dfinie par rapport la consigne optimale TmJ est donne par lquation suivante :
107
1 1 P P J J
AmJ = J J UmJ + J J VmJ NmJ mJ mJ > 0 (IV. 4)
Tm Tm Tm Tm Tm Tm
Daprs le Problme de stabilisation 1, lobjectif est de trouver une loi de commande

dAmJ
durant lhorizon de commande t k < t < t k +1 , telle que < 0, TmJ TmJ . Ds lors que le
dt
volume Vm et son nombre de moles Nm sont constants, la drive temporelle de AmJ est donne
par lquation suivante :
dA mJ 1 1 dU mJ
= J J
dt
(IV. 5)
dt Tm Tm
Le bilan dnergie tabli pour le tronon de corps du racteur associ au Jme RPAC donne
par lquation (III.32) peut tre rcrit comme suit 2:
dU mJ
= hS k (T fJ TmJ ) + h j S k (T j0 TmJ ) (IV.6)
dt
Daprs lquation (IV.5), nous pouvons rcrire lquation (IV.6) ainsi 2 :
dAmJ 1 1
dt
( ( )
= J J hS k T fJ hS k + h j S k TmJ + h j S k T j0

) (IV.7)
Tm Tm
La proposition 4.1 suivante donne alors une solution au Problme de stabilisation 1 :
Proposition 4.1 :
En choisissant la commande non linaire par retour de sorties (IV.8), le temprature du

corps du racteur J en boucle ferme est alors asymptotiquement stable autour de TmJ :2

T j0 =
1
( )
hS k T J + hS k + h S k T J K 1 1
c J J
(IV.8)
h j S k
f j m
Tm Tm
avec Kc constante strictement positive.
2
Sk : surface dchange (m2) ; h : coefficient de transfert de chaleur (W/m2/K)
108
Preuve.
En intgrant lquation (IV.8) dans lquation (IV.5), la drive temporelle de la fonction

de disponibilit est donne par lquation suivante :
2
dAmJ 1 1
= K c J J (IV. 9)
dt Tm
Tm
Nous avons alors :
dAmJ dAmJ
< 0, siTmJ TmJ et = 0, siTmJ = TmJ
dt dt
Aprs avoir analys le schma de contrle, nous proposons maintenant de tester lefficacit
de ce dernier en prsence de perturbations en entre du racteur. En effet, ltude des
caractristiques statiques du modle nous a montr que la conversion du ractif B en phase
liquide la sortie du racteur est sensible aux variations en entre du dbit volumique de gaz,
qg0, du dbit volumique du fluide ql et de la temprature du fluide Tf0.
2.4. Rsultats de simulation et analyses
Nous allons dabord nous intresser au comportement du racteur en boucle ferme dans le
cas o le contrleur synthtis par lapproche entropique est utilis, pour un rejet de
perturbation sur le dbit volumique de gaz qg0 (Nous considrons pour tous les exemples que
nous traitons, que le systme est en rgime stationnaire t=0).
La figure 4-7 prsente lvolution temporelle en boucle ferme de la conversion du ractif

B en sortie du racteur face une perturbation sur qg0 survenue linstant t=500s. Daprs
cette figure, nous pouvons constater que le contrleur mis en place a permis de bien rejeter
cette perturbation.
La figure 4-8 prsente lvolution de la temprature du corps du racteur TmJ et lvolution

de la consigne optimale TmkJ correspondante. La couche optimisation calcule pour chaque
nouvelle priode dchantillonnage une nouvelle consigne de telle sorte que la conversion
reste aussi prs que possible de la valeur de la conversion fixe. La figure 4-8 montre aussi
que le contrleur permet la temprature du corps du racteur TmJ de bien suivre la consigne
TmkJ sans dpasser la contrainte impose et ainsi de rejeter la perturbation sur qg0. Nous
pouvons ainsi conclure que les deux objectifs de contrle, savoir la rgulation de la
conversion du ractif B et un fonctionnement en toute scurit, sont atteints dans ce cas.
109
-6
x 10
12
D bit v olum iqu e (m3 /s )

perturbation sur qg0
10
6
0 500 1000 1500 2000 2500
Temps (s)
98.5
C on v ers ion (% )
98
97.5
97
96.5
0 500 1000 1500 2000 2500
Temps (s)
Figure 4-7. Comportement du racteur en boucle ferme face une perturbation sur qg0.
505
T e m p ra tu re d u m ta l (K )
500
TJm
495 Consigne
490
485
0 500 1000 1500 2000 2500
Temps (s)
455
T e m p ra tu re (K )
450
Tj0
445
440
435
0 500 1000 1500 2000 2500
Temps (s)
Figure 4-8. Temprature du corps du racteur et temprature du fluide caloporteur suite

une perturbation sur q g 0 .
110
440
435 perturbation sur Tf0
Temprature (K)
430
425
420
415
0 500 1000 1500 2000 2500
Tamps (s)
99
98.5
Conversion (%)
98
97.5
97
0 500 1000 1500 2000 2500
Temps (s)
Figure 4-9. Comportement du racteur en boucle ferme face une perturbation

sur T f 0 .
515
Temprature du mtal (K)
510
505
TJm
500
Consigne
495
490
485
0 500 1000 1500 2000 2500
Temps (s)
465
460
Tj0
455
Temprature (K)
450
445
440
435
430
0 500 1000 1500 2000 2500
Temps (s)
Figure 4-10. Temprature du corps du racteur et temprature du fluide caloporteur

suite une perturbation sur T f 0 .
111
Nous nous intressons ensuite au comportement du systme boucl dans le cas dune
perturbation sur la temprature du fluide Tf0 en entre du racteur survenue linstant t=500 s.
La figure 4-9 prsente lvolution de la conversion dans ce cas et montre comment le
contrleur permis de compenser la perturbation lentre du racteur et ainsi de maintenir la
conversion la valeur dsire.
La figure 4-10 prsente lvolution de la temprature du corps du racteur TmJ , de la

consigne optimale TmkJ et de la variable manipule T j0 . Nous pouvons remarquer que TmJ suit
bien la consigne TmkJ avec une volution satisfaisante qui garantit une volution applicable
industriellement de la variable manipule T j0 .
Nous nous intressons enfin au comportement du systme boucl dans le cas dune
perturbation sur ql lentre du racteur survenue linstant t=500 s. La figure 4-11 montre
que le contrleur mis en place a permis de rejeter cette perturbation. La figure 4-12 montre
aussi que le comportement de la consigne optimale TmkJ et de la variable manipule Tj0 sont
applicables industriellement.
-7
x 10
4.5
D bit v olum ique (m3 /s )
4.4
4.3
4.2
4.1
0 500 1000 1500 2000 2500
Temps (s)
98.5
C onv ers ion (% )
98
97.5
97
0 500 1000 1500 2000 2500
Temps (s)
Figure 4-11. Comportement du racteur en boucle ferme face une perturbation ql .
112
510
T e m p ra ture d u m ta l (K )
500
TJm
Consigne
490
480
0 500 1000 1500 2000 2500
Time (s)
460
T e m p rature (K )
450 Tj0
440
430
0 500 1000 1500 2000 2500
Temps (s)

suite une perturbation sur ql .
-7
x 10
Dbit volumique (m3/s)
4.4
4.2
4
0 500 1000 1500 2000 2500
Temps (s)
440
Temprature (K)
430
420
0 500 1000 1500 2000 2500

Tamps (s)
99
Conversion (%)
98
97
96
95
0 500 1000 1500 2000 2500
Temps (s)
Figure 4-13. Comportement du racteur en boucle ferme face deux perturbations

sur ql et T f 0 .
113
530
Temprature du mtal (K)

520
510
TJ
m
500 Consigne
490
480
0 500 1000 1500 2000 2500
Temps (s)
480
470
Temprature (K)
Tj0
460
450
440
430
0 500 1000 1500 2000 2500
Temps (s)

suite deux perturbations sur ql et T f 0 .
Intressons nous maintenant au cas o plusieurs perturbations ont lieu au mme moment
(t=500s) lentre du racteur. La figure 4-13 dcrit le comportement de la conversion du
ractif B dans le cas dune perturbation sur ql0 et dune perturbation sur Tf0 survenue au mme
instant lentre du racteur.
La figure 4-14 prsente lvolution de la temprature du corps du racteur TmJ , de la

consigne optimale TmJ et de la variable manipule T j0 . Nous pouvons constater que dans le cas
de plusieurs perturbations survenues lentre du racteur, le contrleur synthtis par
lapproche entropique a permis encore une fois de bien rejeter ces perturbations avec une
volution satisfaisante de la consigne et de la variable manipule applicable industriellement.
A noter que ce schma de contrle ne prend pas en compte les perturbations non
mesurables et les erreurs de modlisation. Cependant, ltude de sensibilit a montr que
seules ces perturbations affectent le comportement du racteur. Lhydrogne et lo-crsol sont
des corps purs lentre du racteur, par consquent la mesure de leurs tempratures et/ou de
leurs dbits peut tre obtenue facilement en milieu industriel. Concernant les erreurs de
modlisation, le racteur est sensible aux variations de certains paramtres tels que le
coefficient volumtrique de transfert de matire gaz-liquide kl a0 et le coefficient de transfert
de chaleur hj [Svandov-2008]. Dans le cas de cette application, ces deux paramtres ont t
obtenus exprimentalement.
114
Nous nous intressons maintenant plus en dtail au comportement du bloc contrle et

plus prcisment de la fonction de disponibilit thermodynamique AmJ . Les courbes de la
figure 4-15 la figure 4-18 3 prsentent respectivement le comportement de AmJ dans le cas
dune perturbation sur qg0, Tf0, ql et enfin sur Tf0 et ql.
Pour chaque nouvelle priode dchantillonnage k, avec t k t t k +1 , la couche
optimisation calcule une nouvelle consigne optimale TmJ pour la couche contrle . Par
J
consquent, une nouvelle fonction de disponibilit Amk (t) est dfinie chaque instant t k ,
comme le prsente la figure 4-19 par une nouvelle tangente dfinie par rapport la nouvelle
consigne TmJ .
PE: Priode d'Echantillonnage

-3
x 10
8
0.018 Perturbation sur gg0
7.8
0.016
7.6
0.014
7.4
0.012
7.2
0.01
A Jm
7
0.008
PE k
6.8
0.006
0.004 6.6
PE k+1
0.002 6.4
0 6.2
0 500 1000 1500 2000 2500 1100 1105 1110 1115 1120
Temps (s) Temps (s)
Figure 4-15. Evolution de la fonction de disponibilit AmJ suite une perturbation

sur q g 0 .
3
PEk : priode dchantillonnage k.
115
0.04
Perturbation sur Tf0
0.035 0.02
0.03 0.019
0.025 0.018
A Jm
0.02 0.017
PE k
0.015 0.016
PE k+1
0.01 0.015
0.005
0.014
0
0 500 1000 1500 2000 2500 1100 1105 1110 1115 1120
Temps (s) Temps (s)

sur T f 0 .

-3
x 10
0.025 11
Perturbation sur ql
10.5
0.02
10
0.015
A Jm
9.5
PE k
0.01
0.005
8.5
0 8
0 500 1000 1500 2000 2500 1100 1105 1110 1115 1120
Temps (s) Temps(s)
Figure 4-17. Evolution de la fonction de disponibilit AmJ suite une perturbation sur ql .
116
0.09
0.039
Perturbation sur ql et Tf0
0.08
0.038
0.07
0.037
0.06
0.036
0.05
0.035
A Jm
0.04 PE k
0.034
0.03
0.033
PE k+1
0.02
0.032
0.01
0.031
0
0 500 1000 1500 2000 2500 1105 1110 1115 1120
Temps (s) Temps(s)

sur ql et T f 0 .
Amk+1(tk )
Amk (tk+1)
Umk (tk +1) U Umk+1

mk Um
Umk+1(tk )
Figure 4-19. fonction de disponibilit AmJ et plan tangent durant chaque nouvelle priode
dchantillonnage.
117
J
La fonction Amk (t) croit soudainement chaque instant t k pour ensuite dcroitre durant
chaque priode dchantillonnage k. Ce comportement est reprsent par les courbes de la
figure 4-15 la figure 4-18. Comme nous pouvons le constater la fonction de disponibilit
converge vers zro lorsque le systme boucl arrive atteindre le rgime stationnaire. La
J
drive temporelle de Amk (t) reste ngative durant chaque priode dchantillonnage k. Ainsi
la fonction de disponibilit joue bien le rle dune fonction de Lyapunov.
2.5. Comparaison avec un schma de contrle se basant sur un

rgulateur PI
Le but de cette partie est de proposer la mme stratgie de contrle mais avec un contrleur
couramment utilis en milieu industriel : le rgulateur PI. Pour cela nous gardons les mmes
objectifs de contrle que lors de la section prcdente, savoir, un contrle indirect de la
conversion du ractif B, en contrlant la temprature du corps du racteur, TmJ , en utilisant la
temprature du fluide caloporteur, T j0 , comme variable manipule, figure 4-20. Le bloc
doptimisation est donc maintenu pour garantir que la consigne du bloc de contrle, TmJ ,
correspond bien au point de fonctionnement dsir, C Bl quelles que soient les perturbations.
Les paramtres du correcteur PI sont dtermins partir de lidentification dune fonction

de transfert par une mthode classique prsente dans [Borne-1993 ; Stephanopoulos-1984].
Figure 4-20. Schma de contrle hirarchique utilisant un rgulateur PI.
118
2.5.1. Calcul de rgulateur
Nous considrons la fonction de transfert G(p) reliant la temprature du corps du racteur

la sortie et la temprature du fluide caloporteur lentre, donne par lquation suivante :
TmJ
G ( p) = (IV. 1)
T j0
Les caractristiques statiques de la temprature du corps du racteur en sortie, TmJ , en

fonction de la temprature du fluide caloporteur T j0 sur une plage limite autour du point de
fonctionnement PFS est donne par la Figure 4-21.
Daprs la figure 4-21 le comportement entre/sortie autour du point de fonctionnement

PFS est linaire. Nous appliquons maintenant un chelon damplitude +8.5 K sur T j0 et nous
observons la rponse de la sortie TmJ , figure 4-22.
510
505
500
PFS
495
490
TJ (K)
485
m
480
475
470
465
460
420 425 430 435 Tj0 440 445 450 455 460
Temprature (K)
Figure 4-21. Caractristique statique de TmJ en fonction de T j0 .
119
X: 1403
8 Y: 7.597
6
X: 171.1
variation de TJm(K)
Y: 4.77
5
0
0 500 1000 1500
Temps (s)
0.015
variation de TJm(K)
0.01
0.005
0
0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1
Temps (s)
Figure 4-22. Rponse de TmJ un chelon de T j0 damplitude 8.5 K.
Sur la figure 4-22, nous constatons que la rponse du systme est celle dun systme
apriodique de second ordre ou plus. En effet, nous pouvons constater que la tangente
l'origine est nulle. Etant donne la dynamique du systme, nous pouvons admettre que le
systme admet une constante de temps leve par rapport aux autres constantes de temps et
par consquent, nous pouvons considrer que cette rponse est proche dune rponse dune
fonction de transfert du premier ordre, de la forme:
K
G ( p) = (IV.10)
1 + p
Nous pouvons dterminer les paramtres de la fonction de transfert du premier ordre

partir de la figure 4-22.
K (gain statique) =0.8938 ;

(constante de temps) : 171.1 secondes ;
La fonction de transfert reprsentant le comportement entre/sortie du racteur autour du

point de fonctionnement qui nous intresse, est donc la suivante :
120
TmJ 0.8938
G ( p) = = (IV.11)
T j0 1 + 171.1 p
Nous utilisons alors la mthode des ples dominants et nous souhaitons diviser le temps
de rponse de la fonction de transfert par 3 (plusieurs essais ont t tablis pour avoir un
compromis entre la rapidit et la stabilit du systme).
La fonction de transfert du correcteur est donne par lquation suivante :
1
C ( p ) = 3.35651 + (IV.12)
171.1 p
Nous nous proposons par la suite de comparer les performances du schma de contrle PI
avec celui utilisant la commande synthtise par lapproche entropique.
2.5.2. Rsultats de simulation

Le but de cette partie est de comparer les performances de la commande entropique (EC)
avec celle dun outil couramment utilis en milieu industriel qui est le rgulateur PI. Pour
cela, nous comparons les performances des deux schmas de contrle mis en place dans le
cas, dabord dune perturbation sur Tf0 puis dune perturbation sur ql,.
Le racteur est ltat stationnaire (dfinit par PSF) et une perturbation sur Tf0 (-5% sur
Tf0) arrive linstant t=500 s.
La figure 4-23 prsente dabord lvolution de la conversion du ractif B avec le schma de

contrle PI (en trait bleu continu) et avec le schma de contrle entropique EC (trait
discontinu rouge). Nous remarquons que les deux schmas de contrle arrivent bien rejeter
la perturbation en entre du racteur. La figure 4-23, prsente aussi le comportement de la
variable manipule Tj0.
Nous pouvons remarquer que la temprature du caloporteur, T j0 , calcule par le schma de

contrle PI prsente des oscillations qui nest pas le cas de la commande entropique.
121
440
430
Tf0 (K)
420
410
0 500 1000 1500 2000 2500 3000
Temps (s)
99.5
PI
99 CE
Conversion (%)
98.5
98
97.5
97
96.5
0 500 1000 1500 2000 2500 3000
Temps (s)
475
470 PI
465 CE
460
T0j (K)
455
450
445
440
435
0 500 1000 1500 2000 2500 3000
Temps (s)
Figure 4-23. Comportement de la conversion en boucle ferme et de la temprature du

fluide caloporteur face une perturbation sur T f 0 .
Intressons nous maintenant au cas dune perturbation sur ql. Le racteur est ltat
stationnaire (dfinit par PSF) quand une perturbation sur ql (+5% sur ql) arrive linstant
t=500 s. La figure 4-24 prsente lvolution des variables du racteur face cette perturbation
en utilisant les deux schmas de contrle. Nous remarquons que les deux schmas ont permis
de bien rejeter cette perturbation. Nous pouvons aussi remarquer que la commande entropique
permet dobtenir un comportement plus stable que le schma PI avec les valeurs des
paramtres choisies, de la variable manipule Tj0 .
122
-7
x 10
4.4
4.3
ql (m3/s)
4.2
4.1
0 500 1000 1500 2000 2500 3000
Temps (s)
99
PI
CE
Conversion (%)
98.5
98
97.5
0 500 1000 1500 2000 2500 3000

Temps (s)
470
PI
460 CE
Tj0 (K)
450
440
430
0 500 1000 1500 2000 2500 3000
Temps (s)
Figure 4-24. Comportement de la conversion en boucle ferme et de la temprature du

fluide caloporteur face une perturbation sur ql .
3. Conclusion
Dans ce chapitre, nous avons dvelopp un schma de contrle pour un mini-racteur
intensifi continu de type slurry sige dune raction catalytique triphasique, lhydrognation
catalytique de lortho-crsol. Ce schma est bas sur les proprits de la thermodynamique
des systmes irrversibles. Cette approche est bien adapte aux spcificits nergtiques de ce
123
type de racteur intensifi continu qui sont lies la valeur leve du ratio (masse du corps du
racteur) / (masse de la phase ractionnelle).
Les objectifs de contrle taient une rgulation de la conversion avec un fonctionnement

en toute scurit, malgr la prsence de perturbations lentre du racteur. Conformment
aux pratiques industrielles, la temprature du fluide caloporteur, Tj0 , a t utilise comme
variable manipuler. Ce choix a t confirm par une tude des caractristiques statiques du
modle du mini-racteur.
Le schma de contrle que nous avons mis en place prsente une structure hirarchique
deux couches ncessit par lapproche indirecte. Une couche doptimisation utilisant les
algorithmes SQP permet de calculer une consigne optimale pour la couche de contrle. Cette
dernire est base sur la concavit de la fonction dentropie et lutilisation de la disponibilit
thermodynamique comme fonction de Lyapunov. Les rsultats obtenus nous ont montr
lefficacit de ce schma de contrle pour le rejet de perturbations mesurables en entre du
racteur.
Nous allons nous intresser dans le chapitre suivant lapplication de lapproche

entropique pour la synthse dune loi de commande pour le contrle en temprature dun
racteur semi-batch, sige dune raction catalytique triphasique. Elle est base sur lexistence
dune nouvelle fonction de Lyapunov issue de la fonction de disponibilit thermodynamique
quon nommera la disponibilit rduite.
124
125
126
Chapitre 5 - Commande dun racteur catalytique triphasique semi-ferm
5 Commande dun racteur catalytique
triphasique semi-ferm
Les racteurs discontinus (en mode ferm ou semi ferm) diffrent des racteurs continus
par le fait quil ny a pas de rgime stationnaire durant les phases de fonctionnement, par
consquent il nexiste pas de consigne constante ou de point stationnaire autour duquel on
peut rguler les variables dtat du systme [Srinivasan-2003]. Ainsi le contrle dun racteur
discontinu est beaucoup plus complexe que le contrle dun racteur qui fonctionne en mode
continu [Corriou-2003].
Dans ce chapitre nous nous intressons la commande non linaire dun racteur semi
ferm sige dune raction catalytique triphasique. Nous traitons le problme
dasservissement de temprature de ce racteur. Pour ce faire, nous utilisons une loi de
commande avec retour de sortie incorporant une loi dadaptation paramtrique pour
lestimation de la vitesse de raction. En effet, un problme crucial est attach ce contexte, il
concerne la modlisation des vitesses de ractions. Plusieurs lois empiriques ont t
proposes, cependant ces lois restent incertaines pour permettre de raliser de bonnes
performances. Pour pallier ce manque de connaissances, des lois dadaptation paramtriques
ont t considres dans le contexte dobservation de systmes non linaires.
La commande par retour de sortie est obtenue en utilisant lapproche entropique

dveloppe dans le chapitre 2. Elle permet de raliser une poursuite dun modle de rfrence
127
de temprature. La loi dadaptation paramtrique est base sur un observateur de type grand
gain [Farza-1999], qui permet une estimation de la vitesse de raction.
Ce chapitre sarticule comme suit. Nous dmontrons dabord lexistence dune fonction
dfinie non ngative issue de la fonction de disponibilit thermodynamique : la disponibilit
thermique. Dans certains cas en effet, lutilisation de la fonction de disponibilit
thermodynamique comme fonction de Lyapunov savre problmatique (commandes
oscillantes avec des dynamiques rapides) [Hoang-2009]. Il serait donc intressant danalyser
plus en dtails la fonction de disponibilit thermodynamique pour la conception de lois de
commande stabilisantes.
Nous synthtisons ensuite une loi de commande par retour de sortie base sur lutilisation
de la disponibilit thermique comme fonction de Lyapunov. La section suivante est consacre
au problme dasservissement de la temprature du racteur. Une amlioration du schma de
commande est ensuite prsente travers la connaissance acquise de la vitesse de raction en
utilisant un observateur grand gain. Des rsultats de simulation montrent les performances du
schma de commande (commande par retour de sortie coupl un observateur) face des
perturbations et des incertitudes de modlisation de type chelon ainsi que des bruits de
mesures sont enfin prsents.
1. La disponibilit thermique comme fonction de

Lyapunov
Nous montrons dans cette section comment partir de la fonction de disponibilit
thermodynamique A, nous pouvons dduire une fonction de Lyapunov : la fonction de
disponibilit thermique. Pour cela, nous commenons par quelques prliminaires introduisant
les potentiels chimiques. A partir de cette analyse nous dduirons la fonction de disponibilit
thermique.
1.1. Prliminaire
En thermodynamique, le potentiel chimique dun constituant k dans un mlange de c

composants est dfini par :
k = hk Ts k (V. 1)
O :
k : potentiel chimique de lespce k (J/mole) ;
hk : enthalpie molaire partielle de lespce k (J/mole) ;
128
T : temprature (K) ;
s k : entropie molaire partielle (J/mole K).
Si on considre un mlange idal, et dans lhypothse o on nglige linfluence de la

pression sur lenthalpie, lenthalpie molaire partielle dun constituant k peut sexprimer
comme suit dans les mmes hypothses :
( )
hk = c p k T Tref + hkref (V. 2)
O :
c pk : capacit calorifique molaire de lespce k considre constante (J/mole/K) ;
T : temprature (K) ;
Tref : temprature de rfrence (K) ;
hkref : enthalpie molaire partielle de rfrence (J/mole).
Lentropie molaire partielle dun constituant k peut sexprimer comme suit :
T
s k = c p k ln + s kref R ln N k
Tref N (V. 3)
tot
O :
skref : entropie molaire partielle de rfrence (J/mole/K) ;
R : constante des gaz parfaits (J/mole/K)
Nk : nombre de moles de lespce k (mole) ;
Ntot : nombre de mole total du mlange (mole).
En utilisant les quations (V.2)-(V.3), nous pouvons rcrire lquation (V.1) comme suit :
T
k = c p k (T Tref ) + hkref T c p k ln + s kref R ln N k
N (V. 4)
Tref

tot
Soit un tat de rfrence statique caractris par son vecteur de variables extensives
1 p
Z = (U ,V , N ) et son vecteur de variables intensives w T = , , . En utilisant
T T T
lquation (V. 4), nous pouvons exprimer son potentiel chimique par lquation suivante :
129
T
( )
k = c p k T Tref + hkref T c p k ln
Tref

+ s kref R ln N k
N (V. 5)

tot
Nous dfinissons les deux fonctions suivantes :
1 1
w1 = (V. 6)
T T

w2 k = k k (V. 7)
T T
w1 exprime un cart de temprature du mlange par rapport une temprature donne T .

w2 exprime un cart par rapport un tat donn des potentiels chimiques.
En utilisant lquation (V.4), lquation (V.5) et lquation (V.6) nous rcrivons

lquation (V.7) comme suit :
( ) T N N
w2 k = w1 c p k Tref hkref + c p k ln + R ln k tot

(V. 8)
T N k N tot
Nous dfinissons les deux fonctions suivantes:
( ) T
Fk (T ) = w1 c p k Tref hkref + c p k ln (V. 9)
T
c
N N N
N k k =1 k
G k ( N k ) = R ln k tot = R ln

(V. 10)
N k N tot c N Nk
k
k =1
Fk (T ) est une fonction qui dpend de la variable T (temprature du mlange, T est dfinie
dans R+* [Callen-1985]). G k ( N k ) est une fonction du nombre de mole Nk de lespce k ( N k est
dfini dans R + ).
En utilisant les quations (V.9) et (V.10), nous pouvons exprimer lquation (V. 7) comme
suit :
130

w2 k = k k = Fk (T ) + G k ( N k ) (V. 11)
T T
Nous allons par la suite utiliser cette tude pour la dduction de la fonction de disponibilit
thermique AT partir de la fonction de disponibilit thermodynamique A.
1.2. La disponibilit thermique
Nous considrons une phase homogne constitue de c composants et satisfaisant une des
contraintes de type (II .60) (volume constant par exemple). Nous considrons aussi que cette
phase est pression constante. Nous tablissons la fonction de disponibilit thermodynamique
A pour ce mlange :
1 1 c
A = H k k N k (V. 12)
T T k =1 T T
En utilisant la dcomposition donne par lquation (V.11), nous rcrivons lquation

(V.12) comme suit :
1 1 c c
A = H + Fk (T )N k + G k ( N k )N k (V. 13)
T T k =1 k =1
Nous dfinissons les deux fonctions suivantes:
1 1 c
AT = H + Fk (T )N k (V. 14)
T T k =1
c
AM = G k ( N k )N k (V. 15)
k =1
Nous pouvons alors dcomposer la disponibilit A en une fonction, AT, qui reprsente la
contribution thermique et une autre fonction, AM, qui reprsente linfluence du mlange
comme suit :
A = AT + AM (V. 16)
Intressons nous maintenant la contribution thermique de la fonction A, la fonction AT

donne par lquation (V.14).
131
Proprit V.1 la fonction AT est une fonction dfinie positive

Preuve.
Lenthalpie H du mlange considr peut tre exprime comme suit :
k =1
c
( ( )
H = hk N k = c p k T Tref + hkref N k
k =1
) (V. 17)
En utilisant lquation (V.11) et lquation (V.17) nous rcrivons la disponibilit thermique

comme suit :
c
( ( ) )
c
( )
T
AT = w1 c p k T Tref + hkref N k + w1 c p k Tref hkref + c p k ln N k
k =1 k =1 T
(V. 18)
T T
= c pk N k ln 1
c
k =1 T T
c
Le terme c pk N k = C p est positif ds lors que la capacit calorifique molaire c pk dune
k =1
phase stable est positive [Sandler-1999]. Etudions maintenant le signe de la fonction

( x ) donne par lquation suivante :
T
( x ) = x ln( x ) 1, x = R+
*
(V. 19)
T
( x ) est une fonction dfinie positive R . Sa positivit est dduite directement de la

*
+
concavit de la fonction logarithme.
On en dduit alors que T R+* et T R+* fixe , la fonction AT est dfinie positive.
Lanalyse prcdente nous permet de conclure que la fonction AT peut tre considre
comme fonction de Lyapunov candidate. Nous allons maintenant calculer sa drive
temporelle. Pour cela nous allons nous intresser dabord aux proprits de la fonction AM .
Proprit V.2 la fonction AM est une fonction homogne de degr 1 par rapport au nombre
de moles Nk.
Preuve.
La drive partielle de AM par rapport au nombre de mole Nk est donne par lquation
suivante :
132
c c
N k
N N j N k c
AM N
= R ln c k k =1 +R j =1
N + R
j
N
N k N c k
j =1, j k c j
(V. 20)
Nk k
Nk N j N j Nk

144 k =1
42444 3 1444j =4 1

444442444444444
k =1
3

=G ( N )
k k
=0
Ainsi nous pouvons rcrire lquation (V. 15) comme suit :
c AM c
AM = N k = G k ( N k )N k (V. 21)
k =1 N k k =1
Intressons nous maintenant au calcul de la drive temporelle de la fonction de

disponibilit thermique AT. En utilisant la dcomposition donne par lquation (V. 16), nous
pouvons crire la drive temporelle de la fonction AT comme suit :
dAT dA dAM
= (V. 22)
dt dt dt
A tant une fonction homogne de degr 1 par rapport aux variables extensives (H, N), sa
drive temporelle est donne par lquation suivante :
dA 1 1 dH c k k dN k
=
dt T T dt k =1 T T dt
(V. 23)
dH c dN c dN
= w1 + Fk (T ) k + G k ( N k ) k
dt k =1 dt k =1 dt
Daprs la proprit V.2, AM est une fonction homogne de degr 1 par rapport au nombre
de mole Nk, sa drive temporelle est donne par lquation suivante :
dAM c dN
= G(N k ) k (V. 24)
dt k =1 dt
En utilisant les quations (V.23) et (V.24), la drive temporelle de AT est donne par :
dAT dH c dN
= w1 + Fk (T ) k (V. 25)
dt dt k =1 dt
En conclusion de cette partie, les rsultats prsents permettent de dfinir une nouvelle
fonction de Lyapunov candidate : la fonction de disponibilit thermique. Le but par la suite
133
est de synthtiser des lois de commande stabilisantes pour le contrle de phases homognes
siges dune raction de type A Al + B Bl C C l . Nous allons prendre comme exemple un
racteur semi ferm sige dune raction dhydrognation catalytique de lo-crsol pour
illustrer notre dmarche. A rappeler que lors du chapitre 3, nous avons dvelopp un modle
simplifi de ce racteur. Ce modle, suivant les hypothses admises, reprsente une phase
homogne.
2. Commande dun racteur catalytique triphasique

semi ferm en utilisant la disponibilit thermique
Nous prsentons dans un premier temps dans cette partie une mthode de synthse
dasservissement de temprature dans les racteurs chimiques semi ferms double envelopps
siges dune raction catalytique triphasique. La fonction de disponibilit thermique AT est
utilise comme fonction de Lyapunov pour la synthse de loi de commande permettant une
poursuite dun modle de rfrence de temprature. Nous prsentons dans un second temps
une amlioration de la premire mthode de commande en proposant une seconde mthode
qui combine lutilisation de la fonction de disponibilit thermique AT comme fonction de
Lyapunov et lutilisation dun observateur grand gain qui permet de raliser une estimation de
la vitesse de raction.
2.1. Synthse de loi de commande
Nous considrons un racteur semi ferm sige dune raction catalytique triphasique de
type A Al + B B C C l . Lors du chapitre 3, nous avons dvelopp un modle simplifi de
ce racteur. Ce modle peut sexprimer sous la forme suivante :
dN Al
dt
~
( )
= F Ae A R ( N Al , N Bl , T ) = k l a N *Al N Al A R ( N Al , N Bl , T )
~ (V. 26)
dN Bl
dt
~
(
= B R N Al , N Bl , T ) (V. 27)
dN Cl
dt
~
(
= C R N Al , N Bl , T ) (V. 28)
dN slv
=0 (V. 29)
dt
dT
=

dt C p
Tj T +(FAe c pA
Cp
) H
(T Ae T ) r R~(N Al , N Bl , T )
Cp
(V. 30)
134
O :
NA , NB, NC et Nslv: nombre de moles respectivement du ractif A, du ractif B, du
produit C et du solvant.;
T: temprature du mlange ;
FAe : flux molaire de ractif A lentre (mole/s). A rappeler que

(
F Ae = k l a N Al N Al
*
) 1
= k l a
p
H abs

N A . A noter aussi que tant donne
l h0 exp
V

RT
que kla est une constante dfinie positive, le nombre de moles N Al est borne
suprieurement par la solubilit N Al . Par consquent F Ae R + ;

*
R ( N Al , N Bl , T ) :
~
dbit de transformation (mole/s). A rappeler que
K A (T ) K B (T )C Al C Bl
R ( N A , N B , T ) = sVs R(C A , C B , T ) = sVs k (T )
~
;
(1 + K A (T )C Al )(1 + K B (Ts )C Bl )
: coefficient dchange ;
C p = N Alc pAl + NBlc pBl + Nslvc pslv + NClc pCl + N Agc pAg + Nsc ps .
Les hypothses III.2 et III.3 utilises lors du chapitre III nous permettent dcrire les points
suivant :
(P1) le nombre de mole du ractif A, NAl= Vl C Al (t ) , est une fonction borne dfinie positive
P
sur R+. 0 Vl C Al (t ) Vl C *Al (T ) = Vl . En effet, ds lors que le
h
k 0 exp abs
RT
coefficient de transfert de matire kla est positif par dfinition, C Al (t ) est borne par
C Al * (T ) ;
(P2) le nombre de mole du ractif B, NBl, est une fonction borne dfinie positive sur R+.
0 N Bl (t ) N Bl
0 0
. N Bl est une constante positive qui reprsente la nombre de mole
initial du ractif B ;
(P3) le nombre de mole du produit C, NCl, est une fonction borne dfinie positive sur R+.
0 N Cl (t ) N Bl
0
. A noter que les coefficients stchiomtriques du ractif B et du
0
produit C sont gaux. Par consquent, nous pouvons borne NCl par N Bl .
Rappelons que lors du dveloppement de ce modle dans le chapitre 3, nous avons fait
lhypothse que ce modle dcrit une phase homogne. Par consquent sa fonction de
disponibilit peut tre calcule. Nous avons aussi considr que le racteur fonctionne une
135
pression P constante et nous avons fait aussi lhypothse dun volume V constant (hypothses
III.2 et III.3).
Nous allons mettre en place par la suite une stratgie de commande pour le contrle de la
temprature du racteur semi ferm tudi en utilisant la fonction de disponibilit thermique
AT. Nous nous fixons dabord comme objectif le contrle de la temprature du milieu
ractionnel du racteur, T. Nous choisissons ensuite la temprature du fluide caloporteur, Tj,
comme variable manipule. Nous considrons enfin que la temprature du milieu ractionnel
T est mesurable.
Nous allons donc nous focaliser par la suite au systme dcrit par (V.30). Nous
considrons que NA, NB, NC et Nslv sont des entres du systme (V.30) et que ce sont des
fonctions qui varient dans le temps.
Pour cela nous allons dmontrer dabord AT est fonction de Lyapunov candidate par
rapport T. Ensuite nous allons synthtiser une loi de commande de telle sorte que la drive
temporelle de AT suivant les trajectoires de T, soit borne [Khalil-1996].
Proposition V. 1 la fonction AT satisfait t 0 et T R +* , min (T ) AT (t , T ) max (T ) o

min (T ) and max (T ) sont deux fonctions dfinies positives sur R +* .
Preuve.
Soit AT (t , T ) : [0, ) R+* R+ , fonction continue et drivable. Daprs lquation (V.18), la
fonction de disponibilit thermique AT du systme tudi est donne par :
T T
(
AT (t , T ) = ln 1 c pAl N Al (t ) + c pBl N Bl (t ) + c pCl N Cl (t ) + c pslv N slv ) (V. 31)
T T
(P4) - daprs la proprit V.2, AT est dfinie positive sur R+ .

(P5) - AT est borne par min (T ) et max (T ) , qui sont deux fonctions continues positive
dfinies sur R+* :
T
T
* min (T ) = ln ( )
1 min c pk N tot min
T T k
T T
( )
* max (T ) = ln 1 max c pk N tot max
T T k
O Ntot min et N tot max reprsentent respectivement le nombre de moles minimum et
maximum des composants prsent dans la phase tudi (ractif A, ractif B, produit C et le
136
solvant). N tot min est suprieure zro ds lors que Nslv est toujours prsents dans le racteur.
A noter aussi que N tot max est borne (P1)-(P3) et que min (T ) est radialement non borne.
Enfin, en utilisant la proposition V.1 la fonction AT devient alors une fonction de Lyapunov
candidate pour T.
La drive temporelle de AT est donne par lquation (V.25). Pour cela, nous allons
calculer dabord la drive temporelle de lenthalpie H qui est donne par lquation du bilan
dnergie suivant :
dH
dt
( ) ( ( )
= Q& + F Ae h Ae = T j T + F Ae c p A T Ae Tref + h Aref ) (V. 32)
En utilisant lquation (V.32), (V.26)-(V.29) ainsi que lquation (V.9) pour les
composants A, B et C, la drive temporelle de la fonction de disponibilit thermique AT est
alors donne par :
dAT (t , T ) T
dt
( ) T
( ) ~
= w1 T j T + w1 c pAg F Ae T Ae + c pA g F Ae ln w1 3c pAl + c pBl c pCl T ref R
(V. 33)
~ T
~
( )
. w1 r H R 3c pAl + c pBl c pCl R ln
T
Avec r H lenthalpie de la raction une rfrence donne :

r H = 3h Aref h Bref + hCref (V. 34)
Aprs avoir calcul la drive temporelle de la disponibilit thermique, le but est de

construire une loi de commande utilisant la temprature de la double enveloppe, Tj, comme
variable manipuler afin que la drive temporelle de la fonction AT soit ngative.
Proposition V. 2 le systme dcrit par lquation (V.30) est uniformment asymptotiquement

stable avec le retour de sortie suivant :

( )
~ ~
Kw1 + 3c pAl + c pBl c pCl Tref R + r HR c pAg FAeT Ae

1
Tj = T +

( )
j . 1 c pAg FAe ln T 3c pAl + c p c p R~ ln T
w
(V. 35)
T
Bl Cl
1 T
Avec Kc paramtre de rglage, constante strictement positive.
137
Preuve.
En utilisant lquation (V.35), nous pouvons rcrire lquation (V.33) comme suit :
dAT (t , T )
2
1 1
= K c w12 = K (V. 36)
dt T T
Soit (T ) une fonction continu positive dfinie sur R+* :

(T ) : R+* R+*

1
2
(V. 37)
(T ) = K c , T R+ et > 1
*
T T
Lquation (V.36) peut tre rcrite comme suit:
dAT (t , T )
2
1 1
= K c (T )
dt T T
Par consquent, t 0 et T R+* , ds lors que Kc est strictement positif, le systme dcrit
par (V.30) est uniformment asymptotiquement stable.
Remarques :
La loi de commande donne par lquation (V.34) est bien dfinie pour T = T . En
1
T
lim c pAg F Ae ln

( )
~ T
3c pAl + c p Bl c p Cl R ln =
effet, T T w1 T T
(
T F Ae c pAg ( ))
~
3c p Al + c p Bl c p Cl R .
Le nombre de moles du solvant Nslv est constant ; de plus le volume V du milieu

ractionnel est considr constant, ceci assure que lentropie du systme tudi est
strictement concave. La convergence vers ltat dsir dcrit par T est donc unique.
2.2. Simulation
2.2.1. Principe
Comme nous lavons mentionn au dbut de cette section, nous cherchons rsoudre un
problme dasservissement de la temprature du racteur semi ferm modlis par lquation
(V.30), i.e. maintenir la temprature du racteur T dans un voisinage dune trajectoire de
temprature T (t ) en agissant sur la temprature du fluide caloporteur Tj. Pour ce faire, nous
utilisons la loi de commande donne par lquation (V.35).
138
Considrons maintenant une subdivision t 0 = t 0 < t1 < ... < t k < t k +1 < ... < t n = t f de
lintervalle [ t 0 , t f ]. Nous considrons que la consigne de rfrence est constante par
morceaux. Ainsi, durant chaque priode dchantillonnage k : [t k , t k +1 ], une consigne fixe Tk

est donne au contrleur qui calcule par la suite la valeur de Tj appliquer durant la priode
dchantillonnage suivante. Nous considrons aussi un contrle Tj constant par morceaux
selon la subdivision de temps considre.
Nous considrons trois phases simuler :
Phase de dmarrage : la temprature du milieu ractionnel T est augmente suivant

une rampe de temprature donne T (t ) , sans ajout de ractif A. Cette phase dure 2
heures ;
Phase de maintien : le racteur est aliment en ractif A et la temprature du milieu
ractionnel T est maintenue une valeur donne. Cette phase dure 2 heures et demi ;
Phase de refroidissement : refroidissement du milieu ractionnel en suivant une rampe
de temprature donne par T (t ) . Cette phase dure 2 heures.
2.2.2. Rsultats et discussion

Nous simulons le racteur durant les trois phases dcrites prcdemment. Les paramtres
de simulations sont donns dans lannexe II.
La figure V-1 prsente le comportement entre sortie du racteur, i.e. la temprature du

fluide caloporteur Tj et la temprature du racteur T. La squence de rfrence de temprature
T est aussi prsente. Nous pouvons remarquer que le contrleur permet la temprature du
milieu ractionnel de bien suivre la consigne de rfrence donne. Nous pouvons aussi
remarquer que le contrleur mis en place calcule pour chaque priode dchantillonnage k la
valeur de Tjk appliquer au racteur pour que la temprature du milieu ractionnel T, atteigne
la consigne Tk .
Intressons nous maintenant au comportement de la fonction de disponibilit thermique AT

pendant les trois phases de simulation, figure V-3. Nous pouvons remarquer que pendant
chaque priode dchantillonnage k, la fonction de disponibilit AT reste positive et dcroit.
Elle prend une nouvelle valeur pour chaque nouvelle priode dchantillonnage, pour ensuite
dcroitre et sannuler lorsque le systme atteint la rfrence T . Ainsi, la drive temporelle de
la fonction AT durant chaque phase reste ngative. Ceci confirme que AT joue bien le rle
dune fonction de Lyapunov.
139
La figure V-2 montre que durant la phase de dmarrage et la phase de refroidissement, le

systme admet une petite erreur sur lasservissement de temprature et par consquent la
fonction de disponibilit reste positive non nulle (un intgrateur pourra tre ajout afin
dannuler lerreur de trainage). Durant la phase de maintien, le systme a russi atteindre la
consigne donne et par consquent la fonction AT devient nulle.
La loi de commande que nous avons dveloppe se base sur la connaissance de la mesure
de la vitesse de raction. Cette mesure est trs difficile obtenir en temps rel en milieu
industriel. Pour cela il est indispensable dutiliser un observateur permettant destimer la
vitesse de raction.
350
Temprature du milieu ractionnel
340 Temprature de consigne
T em prature(K )
330
320
310
300
0 50 100 150 200 250 300 350 400 450

Temps (mn)
360
Temprature du fluide caloporteur
T em prature(K )
340
320
300
280
0 50 100 150 200 250 300 350 400 450
Temps (mn)
Figure V-1 : Squence de rfrence et performance entre sortie du racteur.
140
340
T
330 Tconsigne
Tem perature(K )
320
310
300
0 50 100 150 200 250 300 350 400 450

Temps (mn)
ErreurT=T-Tconsigne
1
Tem perature(C)
0.5
-0.5
-1
0 50 100 150 200 250 300 350 400 450
Temps (mn)
Figure V-2 : Ecart de la temprature du milieu ractionnel par rapport la consigne.

30
20
T
A
10
0
0 50 100 150 200 250 300 350 400 450
Temps (mn)
23
22
T
A
21 PE k PE k+1
71.65 71.7 71.75 71.8 71.85 71.9 71.95 72

Temps (mn)
16
14
T
A
PE k' PE k'+1
12
303.65 303.7 303.75 303.8 303.85 303.9 303.95

Temps (mn)
141
2.3. Estimation de la vitesse de raction en utilisant un

observateur grand gain
Nous nous proposons dans cette partie dutiliser un observateur grand gain [Farza-1999],
qui permet destimer la vitesse de raction partir de la mesure de temprature du milieu
ractionnel T.
Lobservateur grand gain propos par Farza et ses collaborateurs est bas sur un modle
rduit du systme tudi et ne prend en compte que la dynamique des tats mesurs. Cet
observateur est simple puisquil est constitu dune copie du systme rduit (tats mesurs) et
lexpression du terme de correction est explicitement donne.
Nous considrons alors le systme S1 suivant :
dT H ~ + F Ae c pA g F c
= r R T + T j + Ae pA g T Ae
dt Cp Cp Cp Cp

~
dR
S1 = (t ) (V. 38)
dt
y = T

Avec (t ) une fonction borne qui peut dpendre de la temprature, des entres, du bruit
~
Lobservateur permettant lestimation de R est donn par le systme S2 :
dT H ~ + F Ae c pA g + F Ae c pA g
= r R

T + hS T j +

T Ae 2 T T ( )
dt Cp Cp C p C p
S2 ~ (V. 39)
dR Cp 2
dt H T T
= ( )
r
Avec est un paramtre de rglage de lobservateur.
Lune des principales caractristiques de cet observateur est que son rglage est rduit la
calibration du paramtre de rglage . Cet observateur a aussi les caractristiques
suivantes [Farza-1999]:
142
~
Quand la vitesse de raction R est constante, lerreur destimation converge
exponentiellement ;
Si la dynamique de la vitesse de raction est borne, une erreur asymptotique peut
tre obtenue en imposant une grande valeur . Cependant, de grandes valeurs de
peuvent rendre lestimateur sensible aux bruits de mesures. Un compromis alors
doit tre trouv entre convergence et sensibilit au bruit pour le choix de .
Nous allons tablir par la suite des simulations en boucle ouverte afin dabord de montrer
comment cet observateur va nous permettre destimer la vitesse de raction et pour ensuite
tester sa robustesse. Le tableau V.1 donne les conditions de simulations.
- T0 = 298 K
Cas 1 - R0 = 0
- Pas de bruit de mesure sur T
- T0 = T0*0.98
Cas 2 - R0 = 0
- Pas de bruit de mesure sur T
- T0 = 298 K
Cas 3 - R0 = 0
- Un bruit de mesure sur T
Tableau V. 1 : Paramtres de simulation de lobservateur

Cas 1
Vitesse de raction(mole/s)
0.06
R
Restime
0.04
0.02
0
0 50 100 150 200 250 300 350 400 450
Temps(mn)
340
T
330
Temprature(K)
Testime
320
310
300
0 50 100 150 200 250 300 350 400 450

Temps (mn)
Figure V-4 : Evolution de la vitesse de raction et de la temprature du milieu

ractionnel et leurs estimations respectives (cas 1).
143
Cas 2
1
R
Restime
0.5
0
0 50 100 150 200 250 300 350 400 450
Temps(mn)
0.8 R
Restime
0.6
0.4
0.2
0
0 5 10 15 20 25
Temps(mn)
340
T
330 Testime
Temprature(K)
320
310
300
290
0 50 100 150 200 250 300 350 400 450
Temps (mn)
302
T
Temprature(K)
300 Testime
298
296
294
0 5 10 15 20
Temps (mn)

144
Cas 3
V ites s e de rac tion(m ole/s )

0.08
R
0.06 Restime
0.04
0.02
0 50 100 150 200 250 300 350 400 450

Temps(mn)
340
T
330
T em prature(K )
Testime
320
310
300
290
0 50 100 150 200 250 300 350 400 450
Temps (mn)

~
La figure V-4 prsente lvolution de la vitesse de raction R et de la temprature du
milieu ractionnel T ainsi que leurs estimations respectives dans le cas 1. Nous pouvons
remarquer que lorsque la vitesse de raction est constante, nous obtenons une convergence
~ ~
exponentielle de lestimation R vers la vitesse de raction R (phase de dmarrage et phase de
maintien). Nous pouvons remarquer aussi que pendant la phase de refroidissement,
~ ~
lestimation R tend converger vers R .
La figure V-5 et la figure V-6 prsentent ltude de robustesse de lobservateur pour

lestimation de la vitesse de raction ainsi que la temprature du milieu ractionnel dans le cas
2 (erreur sur la condition initiale) et le cas 3 (bruit de mesure sur T : le bruit est issue dune
squence alatoire uniformment distribue de moyenne -0.0031 et de variance 0.3331). Nous
pouvons constater que dans chacun des deux cas lobservateur arrive bien estimer ces deux
variables.
Daprs les constatations faites sur les figures V-4, V-5 et V-6, le choix de la valeur de (
= 0.005) reprsente bien un compromis entre la vitesse de convergence et la sensibilit aux
bruits de mesures sur T.
145
Aprs avoir mis en place un observateur pour lestimation de la vitesse de raction, nous
proposons par la suite de linclure dans le schma de commande.
3. Commande dun racteur catalytique triphasique

semi ferm en utilisant la disponibilit thermique et
un observateur grand gain
Nous prsentons dans cette section une amlioration du schma de commande dvelopp
dans la section 2. En effet la loi de commande (V.35) mise en place se base sur la
connaissance de la valeur de la vitesse de raction R. Pour cela, nous proposons dutiliser un
observateur grand gain permettant destimer la vitesse de raction et dinjecter par la suite
cette estimation dans la loi de commande.
Nous allons dabord prsenter le nouveau schma de commande. Nous prsentons ensuite
quelques simulations valuant les performances du contrleur mis en place face des
incertitudes de modlisation et des perturbations de type chelon puis face des bruits de
mesures.
3.1. Commande du racteur en utilisant lestimation de la

cintique de raction
Nous utilisons dans cette partie lestimation de la cintique de raction R dans le calcul de
la loi de commande Tj. La loi de commande donne par lquation (V. 35) devient alors :
~) ~)
1 (
Kw + 3c + c c T R
pAl pBl pCl ref ) + r HR c pAg FAeT Ae
1
Tj = T + )
( )
(V. 40)
j . 1 c pAg FAe ln T 3c pAl + c p c p R~ ln T
w T Bl Cl T
1
~ ~
Avec R reprsente lestimation de la vitesse de raction R donne par lobservateur grand
gain (V.39).
Nous simulons le comportement du racteur semi ferm suivant les mmes conditions
opratoires que dans la partie 2.2. Lobjectif de commande est donc le mme, contrler la
temprature du milieu ractionnel T en suivant une squence de temprature de rfrenceT .
146
350
T em prature(K )
330
320
310
300
0 50 100 150 200 250 300 350 400 450

Temps (mn)
340 Temprature du fluide caloporteur

T em prature(K )
320
300
280
0 50 100 150 200 250 300 350 400 450 500
Temps (mn)
La figure V-7 prsente le comportement entre sortie du racteur, i.e. la temprature du

fluide caloporteur Tj et la temprature du racteur T. La squence de rfrence de temprature
T est aussi prsente. Nous pouvons remarquer que les bonnes performances du contrleur,
~
utilisant lestimation de R , permettent au racteur de bien suivre la consigne de
..
temprature T . Nous pouvons aussi constater que la temprature du fluide caloporteur Tj

admet un comportement ralisable en milieu industriel.
La figure V-8 prsente lvolution de la fonction de disponibilit AT. Nous pouvons

remarquer que pendant chaque priode dchantillonnage k, la fonction de disponibilit AT
reste positive et dcroit. Elle prend une nouvelle valeur pour chaque nouvelle priode
dchantillonnage, pour ensuite dcroitre et sannuler lorsque le systme atteint la
rfrence T . Ainsi, la drive temporelle de la fonction AT durant chaque phase reste
ngative.
147
PE: Priode d'echantillonnage

100
80
60
AT
40
20
0
0 50 100 150 200 250 300 350 400 450
Temps (mn)
22
21
AT
20
19 PE k+1
PE k
33.35 33.4 33.45 33.5 33.55 33.6 33.65

Temps (mn)
66
65
AT
64
63 PE k' PE k'+1
62
342.35 342.4 342.45 342.5 342.55 342.6 342.65

Temps (mn)
3.2. Robustesse face aux incertitudes de modlisation et face aux

bruits de mesures et rejet de perturbation de type chelon
La loi de commande dfinie par lquation (V.37) ainsi que lobservateur dfini par le
systme S2 (V.39), utilisent le coefficient dchange , lenthalpie de raction r H ainsi que
la temprature du ractif A (hydrogne) en entre TAe.
148
Nous tudions en simulation la robustesse du schma de commande mis en place face ces
incertitudes sur de type chelon. Nous traitons aussi le cas dun rejet de perturbation de
type chelon sur la temprature du ractif A en entre du racteur, TAe.
Nous considrons les cas suivants :
Echelon de perturbation sur

Cas 5
t = 60 mn ( *0.8)
Echelon de perturbation sur Tg0
Cas 6
t = 60 mn (Tg0 *1.05)
Tableau V-2: Paramtres de simulation de lobservateur.
Nous simulons tout dabord une erreur sur le coefficient dchange de type chelon.
Cas 5
340 Temprature du milieu ractionnel

Temprature de consigne
330
Temprature(K)
320
310
300
0 50 100 150 200 250 300 350 400 450

Temps (mn)
350
340
Temprature(K)
330
320
310
300
290
0 50 100 150 200 250 300 350 400 450
Temps (mn)
Figure V-9 : performance entre sortie du racteur suite un chelon sur .
149
Cas 6
350
Tem prature(K )
330
320
310
300
0 50 100 150 200 250 300 350 400 450
Temps (mn)
360
Tem prature(K )
340
320
300
280
0 50 100 150 200 250 300 350 400 450
Temps (mn)
Figure V-10 : squence de rfrence et performance entre sortie du racteur suite un

chelon sur TAe.
350
Temprature(K)
330
320
310
300
0 50 100 150 200 250 300 350 400 450

Temps (mn)
350
340
Temprature(K)
330
320
310
300
290
0 50 100 150 200 250 300 350 400 450
Temps (mn)
Figure V-11 : performance entre/sortie du racteur en prsence de bruits de mesures

sur T.
150
Daprs les constatations de la figure V-9 le contrleur mis en place est robuste face ces
incertitudes de modle.
Nous simulons maintenant une perturbation de type chelon sur la temprature du ractif A
en entre (TAe). La figure V-10 prsente le comportement du racteur dans le cas dune
augmentation de 5% de TAe. Nous pouvons constater que le schma de commande permet au
racteur de suivre la consigne malgr ce problme de rgulation de temprature de TAe.
Nous tudions maintenant la robustesse du schma de commande en prsence de bruit de

mesure sur la temprature du milieu ractionnel. Pour cela nous simulons un bruit issu dune
squence alatoire uniformment distribue de moyenne 3.5917 10-4 et de variance 0.3325.
La figure V-11 prsente le comportement entre-sortie du racteur en prsence de bruit de

mesure sur T. Nous pouvons encore une fois remarquer les bonnes performances du
contrleur mis en place.
Daprs les constatations issues de cette partie nous pouvons conclure que le contrleur
mis en place est robuste en prsence dincertitude de modlisation, de perturbation et de bruit
de mesure.
4. Conclusion
Lors de ce chapitre nous avons dvelopp une tude sur la disponibilit thermodynamique
qui nous a permis de dduire une fonction de Lyapunov issue de cette fonction : la
disponibilit thermique AT . En effet, en utilisant les quations des potentiels chimiques, nous
avons dcompos la disponibilit thermodynamique A en deux contributions : une
contribution molaire AM et une contribution thermique AT. Nous avons montr par la suite que
la fonction AT est une fonction positive et quelle joue le rle dune fonction de Lyapunov.
Nous avons dvelopp ensuite une loi de commande qui permet lasservissement en
temprature dun racteur semi ferm sige dune raction catalytique triphasique. Les
simulations effectues ont montr lefficacit de la loi de commande contrler la
temprature du racteur semi-ferm suivant une trajectoire de temprature dsire donne.
La loi de commande propose dpend de la vitesse de raction R qui est une mesure trs
difficile obtenir en ligne. Afin de rendre le contrleur mis en place plus raliste, nous avons
utilis un observateur grand gain dans le but destimer la cintique de raction partir de la
mesure de la temprature du milieu ractionnel. Cette estimation est injecte par la suite dans
la loi de commande. Nous avons test en simulation la robustesse du schma de commande
dabord en prsence dincertitude de modlisation et de perturbation de type chelon, puis en
151
prsence de bruit de mesure sur la temprature du milieu ractionnel. Ces simulations ont
montr lefficacit de la loi de commande mise en place.
152
153
154
Conclusion gnrale
Conclusion gnrale
Durant cette thse nous avons trait plusieurs thmatiques : la synthse de lois de
commande stabilisantes pour les systmes ractionnels, la modlisation dynamique des
procds et la thermodynamique.
Nous nous sommes dabord intresss la modlisation et la commande par approche

entropique dun systme de dimension infinie, savoir un racteur catalytique triphasique
continu de type slurry. Par la suite, nous avons appliqu cette approche entropique pour la
commande dun systme de dimension finie, en traitant le cas dun racteur catalytique
triphasique semi-continu.
Les racteurs catalytiques triphasiques sont utiliss dans diffrentes applications,

notamment dans les procds dhydrognation et doxydation. Ce sont des systmes fortement
non linaires, multivariables et sige de ractions exothermiques [De Toledo-2001]. Le
dveloppement de modles efficaces et fiables pour ce type de racteur est toujours une tche
difficile car cela implique la modlisation de nombreux aspects savoir le transfert de matire
gaz-liquide-solide, le transfert de chaleur et la cintique de raction.
Ltude bibliographique effectue dans le chapitre 1, nous a montr quil existe trs peu de
travaux concernant la commande des racteurs catalytiques triphasiques en mode continu et
quil nexiste pas de travaux concernant la commande de ce type de racteur en mode
discontinu. En effet, le contrle de ce type de racteur, que ce soit en mode continu ou en
mode semi-continu, est une tche difficile. La plupart des techniques de commande proposes
pour les racteurs chimiques se basent sur des outils mathmatiques et de commande qui ne
prennent pas en considration les aspects thermodynamiques et nergtiques, car,
contrairement aux systmes lectriques et mcaniques o il est assez facile de trouver une
155
fonction de Lyapunov qui reprsente lnergie, la recherche dune fonction de Lyapunov pour
lanalyse de stabilit et la synthse de lois de commande des systmes ractionnels nest pas
vidente car lnergie de ces systmes est conserve selon le premier principe de la
thermodynamique.
Nous avons effectu par la suite une tude de la stabilit thermodynamique des systmes
thermodynamiques simples de dimension finie. A partir de cette tude et en se basant sur
lhypothse de lquilibre local, nous avons dduit une fonction associe lentropie qui sert
ltude de stabilit des systmes thermodynamiques simples ouverts hors de lquilibre : la
fonction de disponibilit thermodynamique. Nous avons montr enfin comment cette fonction
peut tre utilise comme fonction de Lyapunov pour la stabilisation des systmes
thermodynamiques simples hors quilibre.
Nous avons utilis cette fonction par la suite pour la synthse de lois de commande
stabilisantes non linaires pour le contrle dun mini-racteur intensifi continu (chapitre 4) et
pour le contrle dun racteur semi-continu (chapitre 5).
Pour le contrle du mini-racteur catalytique triphasique intensifi continu, nous avons

propos un schma de contrle prsentant une structure hirarchique deux couches. Une
couche doptimisation utilisant les algorithmes SQP permet de calculer une consigne optimale
pour la couche de contrle. Cette dernire est base sur la concavit de la fonction dentropie
et lutilisation de la disponibilit thermodynamique comme fonction de Lyapunov. Les
rsultats obtenus ont montr lefficacit de ce schma de contrle pour le rejet de
perturbations mesurables en entre du racteur. Ce travail a donn lieu un article publi
[Bahroun1-2010].
Dune manire gnrale, le contrle dun racteur discontinu est plus difficile que celui
dun racteur continu [Corriou-2003]. De plus lorsque ce type de racteur est sige dune
raction catalytique triphasique, son contrle devient alors une tche trs difficile.
Dans certains cas, lutilisation de la fonction de disponibilit thermodynamique comme

fonction de Lyapunov savre problmatique (commandes oscillantes avec des dynamiques
rapides) [Hoang-2009]. A partir dune tude de cette fonction de disponibilit
thermodynamique, nous avons dduit une nouvelle fonction de Lyapunov : la fonction de
disponibilit thermique. Nous avons utilis cette fonction de Lyapunov pour la mise en place
dun schma de contrle du racteur semi-ferm sige dune raction catalytique triphasique.
Nous avons utilis une loi de commande avec retour de sortie incorporant une loi dadaptation
paramtrique pour lestimation de la vitesse de raction. La loi de commande dveloppe
permis de raliser la poursuite dun modle de rfrence de temprature. La loi dadaptation
156
Conclusion gnrale
paramtrique est base sur un observateur de type grand gain [Farza-1999], qui a permis une
estimation de la vitesse de raction.
Nous avons test en simulation la robustesse du schma de commande, dabord en

prsence dincertitudes de modlisation et de perturbations de type chelon, puis en prsence
de bruits de mesures sur la temprature du milieu ractionnel. Ces simulations ont montr
lefficacit de la loi de commande mise en place.
En perspective court terme, il nous semble pertinent dajouter une phase didentification
pour le schma de contrle du mini-racteur continu afin damliorer sa robustesse face aux
perturbations non mesurables et aux incertitudes de modlisation. Ensuite nous proposons
dajouter une phase doptimisation pour le schma de contrle du racteur semi-ferm pour
calculer un profil optimal de temprature selon des critres donns (maximiser la conversion,
minimiser le temps de raction).
A long terme, il serait intressant dabord de reformuler la fonction de disponibilit en

tenant compte dun tat de rfrence variant continument au cours du temps Z (t ) . Il serait
aussi intressant de formuler la fonction de disponibilit pour les systmes multiphasiques et
enfin dtendre la commande entropique des systmes de dimension infinie en formulant
ainsi la fonction de disponibilit thermodynamique pour ce type de systme.
157
158
BIBLIOGRAPHIE
BIBLIOGRAPHIE
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176
BIBLIOGRAPHIE
177
BIBLIOGRAPHIE
178
Annexe I : Paramtres et conditions
opratoires du RAPTOR
1.1. Donnes cintiques [Hichri-1991,1990]
Paramtres
k : Constante de vitesse 5.46e8 (mole/kgcat/s)
kA : Constante dadsorption du ractif A 10.55e-3 (m3/mole)
kB : Constante dadsorption du ractif B 7.54e-6 (m3/mole)
Ear : Energie dactivation de la raction -82220 (j/mole)
HadsA : Enthalpie dadsorption du ractif A 5003 (j/mole)
HadsB : Enthalpie dadsorption du ractif B 16325 (j/mole)
1.2. Coefficients de transfert de matire [De Toledo-2001]
Paramtres
(Ksa)A : Coefficient de transfert de matire liquide-solide 5.6 (s-1)
(Ksa)B : Coefficient de transfert de matire liquide-solide 3 (s-1)
1.3. Solubilit [Hichri-1991]
Paramtres
HabsA : Enthalpie dabsorption du ractif A 4990 (J/mole)
h0 : Constante dhenry 11538 (mole/Pa/m3)
p : Pression [AET] 200e5 Pa
1.4. Coefficients dchange de chaleur
Paramtres
h : coefficient dchange de chaleur cot milieu ractionnel 800 (W/K/m2)
hj : coefficient dchange de chaleur cot double enveloppe 800 (W/K/m2)
hsals : coefficient dchange de chaleur fluide catalyseur 20e5 (W/K/m3)
179
1.5. Donnes thermodynamiques
Paramtres
CpA : capacit calorifique massique du ractif A 14266 (J/kg/K)
CpB : capacit calorifique massique du ractif B 2093.4 (J /kg/K)
Cps : capacit calorifique massique du catalyseur (Ni/Sio2) 150 (J /kg/K)
Cpm : capacit calorifique massique du corps du racteur 500 (J /kg/K)
g : masse volumique du ractif A 11 (kg/m3)
l : masse volumique du ractif B 1050 (kg/m3)
s : masse volumique du catalyseur [Hichri-1991] 1547 (kg/m3)
m : masse volumique du ractif A 8000 (kg/m3)
rH : enthalpie de raction [AET] -200e3 (J/mole)
1.6. Conditions opratoires et dimensions du racteur [AET]
Pour des raisons de confidentialit, nous nous limitons ces donnes.
Paramtres
Tf0k : Temprature initiale du fluide dans le racteur 438.15 (K)
Ts0k : Temprature initiale du catalyseur dans le racteur 438.15 (K)
Tmk : Temprature initiale du corps du racteur 423.15 (K)
Tj0k : Temprature initiale du fluide caloporteur 438.15 (K)
CBl0k : Concentration initiale du ractif B 9700 (mole/m3)
q g0 : dbit dhydrogne dentre 1.1e-5 (m3/s)
ql : dbit du milieu ractionnel en entre 4.167e-7 (m3/s)

q j : dbit du fluide caloporteur en entre 1.22e-4 (m3/s)
T f0 : Temprature du milieu ractionnel en entre 438.15 (K)
Ts0 : Temprature du milieu catalyseur en entre 438.15 (K)
0
T : Temprature du fluide caloporteur en entre (en BO)
j 438.15 (K)
V : volume du racteur 2.4e-3 (m3)
180
Annexe II : Paramtres et conditions
opratoires du racteur semi ferm
1.1. Donnes cintiques [Hichri-1991,1990]
Paramtres
k : Constante de vitesse 5.46e8 (mole/kgcat/s)
kA : Constante dadsorption du ractif A 10.55e-3 (m3/mole)
kB : Constante dadsorption du ractif B 7.54e-6 (m3/mole)
Ear : Energie dactivation de la raction -82220 (J/mole)
HadsA : Enthalpie dadsorption du ractif A 5003 (J/mole)
HadsB : Enthalpie dadsorption du ractif B 16325 (J/mole)
1.2. Coefficient de transfert de matire [De Toledo-2001]
Paramtres
(Kla)A : Coefficient de transfert de matire gaz-liquide 0.025 (s-1)
(Ksa)A : Coefficient de transfert de matire liquide-solide 5.6 (s-1)
(Ksa)B : Coefficient de transfert de matire liquide-solide 3 (s-1)
1.3. Solubilit [Hichri-1991]
Paramtres
HabsA : Enthalpie dabsorption du ractif A 4078 (J/mole)
h0 : Constante dhenry 8302.3 (mole/Pa/m3)
P : Pression 15e5 (Pa)
181
1.4. Coefficients dchange de chaleur
Paramtres
h : coefficient dchange de chaleur 400 (W/K/m2)
hsals : coefficient dchange de chaleur fluide catalyseur 30e4 (W/K/m3)
1.5. Donnes thermodynamiques
Paramtres
CpA : capacit calorifique massique du ractif A 14266 (J/kg/K)
CpB : capacit calorifique massique du ractif B 2093.4 (J /kg/K)
Cps : capacit calorifique massique du catalyseur (Ni/Sio2) 150 (J/kg/K)
Cpslv : capacit calorifique massique du solvant 2562 (J/kg/K)
g : masse volumique du ractif A 0.9747 (kg/m3)
l : masse volumique du ractif B 1050 (kg/m3)
s : masse volumique du catalyseur [Hichri-1991] 1547 (kg/m3)
slv : masse volumique du solvant 786 (kg/m3)
1.6. Conditions opratoires et dimensions du racteur
Paramtres
Tf0 : temprature initiale du fluide dans le racteur 298.15 (K)
Ts0 : temprature initiale du catalyseur dans le racteur 298.15 (K)
CBl0 : Concentration initiale du ractif B 2910 (mole/m3)
T g0 : Temprature dhydrogne dentre 298.15 (K)
V : volume du racteur 6 (m3)

S : surface dchange 12 (m2)
hAref : enthalpie molaire partielle de rfrence du ractif A 0 (J/mole)
hBref : enthalpie molaire partielle de rfrence du ractif B 0 (J/mole)
hCref : enthalpie molaire partielle de rfrence du produit C -200e3 (J/mole)
Tref : temprature de rfrence 298.15 (K)
rH : enthalpie de raction [AET] -200e3 (J/mole)
182
Titre :
Modlisation et approche thermodynamique pour la commande des racteurs chimiques catalytiques triphasiques
continus et discontinus.
Rsum :
Lobjet de cette thse est la modlisation et la commande par approche thermodynamique des racteurs
catalytiques triphasiques en mode continu et en mode discontinu. Ce type de racteur consiste en un systme
fortement non linaire, multivariable et sige de ractions exothermiques. Nous utilisons les concepts de la
thermodynamique irrversible pour la synthse de lois de commande stabilisante pour ces deux types de
racteurs chimiques. En effet, la stricte concavit de la fonction dentropie nous a permis de dfinir une fonction
de stockage qui sert de fonction de Lyapunov candidate : la disponibilit thermodynamique. Nous utilisons cette
fonction de disponibilit thermodynamique pour la synthse de lois de commande stabilisante dun mini-racteur
catalytique triphasique intensifi continu. Une stratgie de contrle deux couches (optimisation et contrle) est
utilise pour contrler la temprature et la concentration du produit la sortie du racteur en prsence de
perturbations lentre du racteur. Les performances du contrleur mis en place sont compares en simulation
celles dun rgulateur PI. Dans certains cas, lutilisation de la fonction de disponibilit thermodynamique savre
problmatique. Une autre tude effectue sur cette fonction nous permet de dterminer une nouvelle fonction de
Lyapunov : la disponibilit thermique. Nous utilisons par la suite la fonction de disponibilit thermique pour la
synthse de lois de commande stabilisante dun racteur catalytique triphasique semi-ferm. Un observateur
grand gain est utilis pour estimer la vitesse de raction partir des mesures de la temprature du milieu
ractionnel. Cette estimation est injecte ensuite dans le calcul de la loi de commande mise en place. La
robustesse du schma de contrle est teste en simulation face des incertitudes de modlisation, des
perturbations et des bruits de mesure.
Mots cls :
Commande non linaire, fonction de Lyapunov, modlisation dynamique, thermodynamique des systmes
irrversibles, racteur catalytique triphasique.
Title:
Thermodynamic control approach and modeling of three phase catalytic continuous and discontinuous reactors.
Abstract:
The goal of this thesis is the modeling and thermodynamic based control of three-phase catalytic reactor working
in continuous or discontinuous modes. These types of reactors are highly nonlinear, multivariable and
exothermal processes. We use the concepts of irreversible thermodynamics for the synthesis of stabilizing
control laws for these two types of chemical reactors. Indeed, the strict concavity of the entropy function has
allowed us to define a storage function used as a candidate Lyapunov function: the availability function. We use
this availability function for the synthesis of control laws for stabilizing a three-phase catalytic continuous
intensified mini-reactor. A control strategy with two layers (optimization and control) is used to control the
temperature and concentration of the product at the outlet of the reactor in the presence of disturbances. The
performances of the controller are compared by simulation to those of a PI controller. In some cases, the use of
the availability function may cause some problems. A new Lyapunov candidate function is then derived from the
original availability function: the thermal availability. We use this thermal availability for the synthesis of
stabilizing control laws for a three-phase catalytic fed-batch reactor. A high gain observer is used to estimate the
chemical reaction rate from the measurements of the temperature. This estimate is then used for the control law
implementation. The robustness of the control scheme is tested in simulation against modelling uncertainties,
disturbances and noise measurements.
Keywords :
Non-linear control, Lyapunov function, dynamic modelling, irreversible thermodynamics, three phase catalytic
reactor.

TH2010 Bahroun Sami

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Modelisation et approche thermodynamique pour la

commande des reacteurs chimiques catalytiques

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HAL is a multi-disciplinary open access Larchive ouverte pluridisciplinaire HAL, est

THESE DE LUNIVERSITE DE LYON

LUNIVERSITE CLAUDE BERNARD LYON 1

(arrt du 7 aot 2006)

soutenue publiquement le 22/11/2010

Modlisation et approche thermodynamique pour la commande des

JURY : M DOCHAIN Denis (rapporteur)

Prsident de lUniversit M. le Professeur L. Collet

Vice-prsident du Conseil Scientifique M. le Professeur J-F. Mornex

Vice-prsident du Conseil dAdministration M. le Professeur G. Annat

Vice-prsident du Conseil des Etudes et de la Vie M. le Professeur D. Simon

Facult de Mdecine Lyon Est Claude Bernard Directeur : M. le Professeur J. Etienne

COMPOSANTES ET DEPARTEMENTS DE SCIENCES ET

Facult des Sciences et Technologies Directeur : M. le Professeur F. Gieres

Je ddie galement cette thse ma mre qui ma toujours apport son

Ce travail t ralis au sein du Laboratoire dAutomatique et de Gnie des Procds de

Je remercie le directeur du laboratoire, Monsieur le Professeur Hatem FESSI de mavoir

Je remercie Claire, Franoise et Christian pour leur encadrement et leurs valeureux

Je remercie Isabelle QUEINNEC, Directeur de Recherche au Centre National de la

Je remercie Yann CREFF, ingnieur de recherche IFP Energies nouvelles Lyon,

Je remercie tous les membres du projet ANR PROPRESUR et en particulier Fabrice DE

Chapitre 1- Commande des racteurs chimiques : tat de lart.............................7

1. Les racteurs chimiques ..................................................................................................... 8

Chapitre 2- Aspects thermodynamiques et dfinition dune fonction pour la

1. Aspects thermodynamiques : rappels et dfinitions ......................................................... 34

Chapitre 3- Modlisation des racteurs catalytiques triphasiques gaz-liquide-

1. Etude des ractions catalytiques gaz-liquide-solide......................................................... 62

Chapitre 4- Optimisation et contrle dun mini-racteur catalytique triphasique

1. Objectifs et problmatique de la stratgie de commande................................................. 96

Chapitre 5- Commande dun racteur catalytique triphasique semi-ferm...127

1. La disponibilit thermique comme fonction de Lyapunov ............................................ 128

Conclusion gnrale... 155

a aire inter-faciale (m-1)

CB concentration du ractif B (mole/m3)

R vitesse de raction (mole/ kg s)

rH enthalpie de raction (J/mole)

potentiel chimique (J/mole)

Lanalyse des systmes et la conception dalgorithmes de commande font appel

La modlisation dynamique peut tre un outil trs efficace dans ce contexte. Le

Le RAPTOR est un racteur qui a un comportement diffrent de celui des racteurs

Le modle reproduit les principales caractristiques du comportement dynamique du

Le modle dvelopp permet aussi le suivi du comportement dynamique du mini-racteur

Ce mmoire est dcompos en cinq chapitres :

Dans le chapitre 2, nous commenons par rappeler quelques notions de thermodynamique.

Dans le chapitre 3, nous tudions dabord les ractions catalytiques gaz-liquide-solide.

Dans le chapitre 4, loptimisation et la commande dun mini-racteur catalytique

Dans le chapitre 5, nous dduisons, partir de la fonction de disponibilit

en simulation face des incertitudes de modlisation, des perturbations et des bruits de

1 Commande des racteurs chimiques :

Ce chapitre est consacr ltude bibliographique sur la commande des racteurs

1. Les racteurs chimiques

Les racteurs chimiques peuvent tre classifis selon divers critres :

Lorsque la fabrication est discontinue, on parle de racteur ferm ou discontinu ( batch

On distingue deux grandes catgories de racteurs : le racteur agit et le racteur

Le racteur tubulaire ( tubular reactor en anglais) est simplement constitu dune

c) Illustration des principes de modlisation des racteurs chimiques :

Figure 1-1. Racteur chimique agit continu.

Si on considre un racteur parfaitement agit continu (RPAC) homogne, figure I.1,

N& = YRV + Fe Fs (I.1)

Fe = (Fe1 , , FeK ) : vecteur des flux molaires en entre du racteur R+ (mole/s) ;