Bourse de thèse

Mécanique et rhéologie d’empilements de chaînes granulaires : étude: étude

numérique d’un système modèle de polymère athermique
At Lab. PMMH (www.pmmh.espci.fr), CNRS/ESPCI/Paris 6/Paris 7, Paris, France
Profil
Vous êtes motivé et vous êtes profondément engagé dans la recherche. Vous êtes capable de
travailler de manière autonome et en équipe. Vous êtes doté d'un esprit analytique et critique et vous
communiquez de manière claire et concise.
Qualification
Maîtrise en physique et mécanique ou formation connexe et compétences de programmation en
physique computationnelle (p. ex. C/C++, Python, Matlab) expérience en simulations de particules
(SPH, DEM).
Candidature
Un seul pdf comprenant votre parcours scientifique, votre lettre de motivation, votre CV et, le cas
échéant, une liste de vos publications. Merci d'adresser votre candidature à sylvain.patinet@espci.fr.
Les candidatures seront étudiées jusqu'au 1er septembre.
Résumé du sujet
L’objectif de cette thèse consiste à étudier numériquement les propriétés mécaniques d’un analogue
athermique des polymères : un empilement de chaînes granulaires. En tirant parti de l’analogie,
polymère/chaîne de grain, nous étudions l’effet de la longueur des chaînes et de leur concentration
dans ce système original, permettant une comparaison directe avec l’expérience.
La première partie de cette thèse sera dédiée à la détermination des propriétés mécaniques statiques
des empilements, en s’intéressant notamment à l’étude de la transition de blocage. Le deuxième
objectif de ce sujet de thèse se concentrera sur la compréhension des propriétés dynamiques des
chaînes granulaires. Pour cela, deux types de protocoles seront mis en œuvre : la vibration de
l’empilement et son cisaillement pour différent taux de déformation afin d’étudier la variation de la
viscosité effective du système.
Les simulations seront réalisées à partir d’un code de dynamique de particules que nous venons de
développer et valider. Elles seront mises en regard d’expériences modèles réalisées en collaboration
avec le Laboratoire Interfaces et Fluides Complexes de l’Université de Mons en Belgique.

Contexte
En comparaison d’autres matériaux, notre compréhension du lien entre phénomènes microscopiques
et propriétés mécaniques macroscopiques est bien moins avancée pour les polymères. Cet état de
fait provient essentiellement des verrous auxquels se heurtent la modélisation à l’échelle atomique
de ces systèmes. La première difficulté réside dans la fiabilité, relativement faible, des potentiels
interatomiques utilisés dans les simulations atomistiques eut égard à la taille des systèmes en jeu et
à la complexité chimique des polymères. Surtout, les systèmes polymériques sont composés de
macromolécules extrêmement longues, pouvant atteindre plusieurs centaines de milliers de
monomères, et possèdent le plus souvent une structure amorphe. Dans ces conditions, être
seulement capable de pouvoir simuler une structure représentative des expériences, et/ou à
l’équilibre thermodynamique, constitue un problème encore ouvert particulièrement prégnant. À ces
difficultés techniques s’ajoute également un constat : les polymères n’ont jusqu’à présent que peu
bénéficié d’analogies macroscopiques en comparaison d’autres systèmes amorphes. Ces analogies
sont pourtant particulièrement fécondes lorsqu’on songe par exemple aux travaux réalisés ces
dernières décennies pour comparer les verres et les matériaux granulaires athermiques, la similitude
de leurs processus microscopiques de relaxation, la transition vitreuse et la transition de blocage…
En outre, l’utilisation d’un analogue macroscopique athermique permet un accès expérimental à la
dynamique des particules bien plus aisé.
Le sujet de thèse proposé vise à répondre à ces deux verrous en proposant d’étudier numériquement
les propriétés mécaniques et rhéologiques d’un système composé de chaînes granulaires. Pour cela,
nous proposons de mettre en œuvre des simulations d’éléments discrets où les monomères des
chaînes sont modélisés comme des grains interagissant via des lois de contacts frottants classiques,
comme celle de Hertz ou de Hooke. Le long des chaînes, les grains adjacents sont également liés
entre eux par des liaisons attractives et des potentiels angulaires afin de rendre compte des efforts
longitudinaux et de la rigidité en flexion de la chaîne. La dynamique est celle d’un système
granulaire classique, avec ou sans dissipation. Ce système simplifié revêt plusieurs avantages. Le
premier d’entre eux réside dans la possibilité d’une comparaison direct entre simulations et
expériences macroscopiques. D’une part, les potentiels d’interaction sont en effet bien connus et
leurs paramètres peuvent être mesurés aisément. D’autre part, les configurations initiales de
l’empilement des chaînes utilisées dans la simulation peuvent être soit reproduites à partir des
conformations expérimentales mesurées, soit, plus simplement, être générées en suivant le protocole
expérimental. Enfin et surtout, ce système de chaînes granulaires, jouant le rôle de molécules
athermiques, permet une analogie forte avec les polymères.
Cette approche a déjà porté ses fruits. En étudiant expérimentalement et théoriquement la raideur
mécanique de ces assemblages de chaînes granulaires, nous avons pu dans un premier travail
comprendre leur résistance à la déformation en fonction de la longueur des chaînes [1]. Les liaisons
entre les grains d'une chaîne donnée produisent des contraintes topologiques pour d'autres chaînes
qui aboutissent à des points de verrouillage. Leur modélisation a été réalisée avec une analogie
puissante dans laquelle les chaînes granulaires sont considérées comme des chaînes de polymère,
dans l’état fondu ou en solution. Il s’agit maintenant de tirer parti de ce premier résultat en profitant
des possibilités offertes par les simulations numériques.
Objectifs
Nous proposons dans cette thèse d’étendre cette démarche en utilisant des simulations numériques
de chaînes granulaires, nous permettant d’avoir accès à la statistique des contacts afin d’établir les
liens entre microstructure et propriétés mécaniques.

Figure 1 : Forme d’un empilement de chaîne granulaire à l’équilibre statique après retrait d’un conteneur cylindrique
obtenue numériquement (gauche) et expérimentalement (droite) pour des chaînes constituées respectivement de 5
(gauche) et 30 grains (droite). Le système présente une transition entre écoulement et préservation de sa forme d’origine
en fonction de la longueur des chaînes dans l’empilement.

L’approche consistera à étudier systématiquement l’effet de la longueur des chaînes ainsi que leur
concentration. Nous considérerons dans un premier temps les propriétés mécaniques statiques puis,
dans un deuxième temps, les propriétés dynamiques à travers l’étude de la rhéologie des
empilements. Les simulations seront confrontées aux expériences menées par nos partenaires du
Laboratoire Interfaces et Fluides Complexes de l’Université de Mons en Belgique avec lesquels
nous avons déjà collaboré sur ce sujet [1]. Une étude préliminaire sur cette problématique a permis
de développer le code de calcul (massivement parallèle) et de poser les bases d’une comparaison
quantitative. Un exemple traitant de l’angle de repos d’un empilement de chaîne granulaire est
reporté sur la figure 1.
La première partie de cette thèse sera dédiée à l’étude des propriétés mécaniques statiques des
empilements. En exploitant l’analogie entre les matériaux granulaires denses et les liquides
thermiques, nous déterminerons pour quels paramètres le système passe d’un état « mou » à un état
« solide » (et acquière un module de cisaillement fini) en faisant varier la densité et la longueur des
chaînes. Nous étudions l’évolution du nombre de contraintes macroscopiques en regard du nombre
de degrés de liberté du système afin de déterminer un diagramme de phase de cette transition de
blocage. Là aussi, cette étude bénéficiera de l’analogie avec les polymères pour lesquels on observe
une variation de la température de transition vitreuse avec la taille des chaînes. La seconde
configuration statique étudiée concernera plus directement la problématique du stockage de
matériaux granulaires athermiques. Nous nous pencherons sur le cas d’un silo rempli de particule,
dont la hauteur est grande devant sa largeur typique, et qui montre un poids apparent mesuré au
fond sous-estimant largement le poids total de grains qu’il contient. Il s’agit de l’effet Janssen qui a
été relativement peu étudié dans le cas des particules non sphériques.
Une fois les propriétés statiques des empilements déterminées, le deuxième objectif de ce sujet de
thèse se concentrera sur la compréhension des propriétés dynamiques des chaînes granulaires. Pour
cela, deux types de protocoles seront mis en œuvre : la vibration de l’empilement et son cisaillement
pour différent taux de déformation. Les configurations vibrées permettront d’étudier dans le cas des
polymères athermiques les phénomènes classiquement associés aux systèmes vitreux, tel que la
relaxation ou le vieillissement. Concernant la rhéologie des empilements de chaînes, nous étudions
comment varie la viscosité effective de l’empilement des chaînes granulaire en fonction de leur
longueur. Cette approche permettra d’interroger à nouveau les modèles d’Edwards d’une chaîne de
polymère et de son tube de confinement ainsi que le modèle de reptation proposé par de Gennes. En
fonction de l’avancée du projet, on pourra tenter d’étendre l’étude à l’influence de la topologie des
chaînes, par exemple dans le cas de polymères étoilés montrant des temps de relaxation et des
viscosités exponentiellement grands en fonction du nombre d'enchevêtrements par bras.
Résultats attendus
À terme, les approches développées devront permettre d’apporter une meilleure connaissance des
phénomènes mis en jeu. En étudiant une limite de type sphères dures, ce travail, pourrait ainsi servir
de base à une meilleure compréhension des propriétés mécaniques des polymères. Au-delà de
l’aspect académique, l’étude des matériaux granulaires présentes également un fort intérêt pratique.
Ils sont de fait largement répandus dans la nature et utilisés fréquemment dans l’industrie, puisqu’ils
se prêtent bien au transport, au stockage et au conditionnement. Les travaux concernant les milieux
granulaires ont en revanche été jusqu’ici souvent cantonné à des particules sphériques idéales,
parfois allongées, mais très rarement sous forme de chaîne. Ces systèmes pourraient donc être
intéressant dans d’autres domaines tels que les textiles, les fibres biologiques, les nouveaux
matériaux de construction…
Références
[1] D. Dumont, M. Houze, P. Rambach, T. Salez, S. Patinet and P. Damman, Phys. Rev. Lett. 120,
088001 (2018) [COVER, NEWS & VIEWS, PHYSICS, PRL EDITORS’ SUGGESTION, CNRS,
ESPCI PARIS, LOMA] (pdf).