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des neutrons
L e neutron est une particule neutre qui, ignorant les cortèges électroniques
des atomes, interagit avec leur noyau et leur moment magnétique. La diffu-
sion des neutrons est utilisée pour déterminer la structure statique et dynamique
de la matière condensée de façon très analogue aux techniques de diffusion et
de diffraction de lumière et de rayons X. Les temps de mesures sont d’ailleurs
analogues (de 10 min à 10 h). Comme les sources de neutrons sont difficiles
d’accès, cette technique est réservée aux expériences où elle est indispensable,
c’est-à-dire, essentiellement :
— pour situer la position dans l’espace et dans le temps des atomes d’hydro-
gène, surtout au sein de systèmes comprenant des atomes lourds ;
— lorsque le contraste entre les noyaux permet seul l’expérience ou que la
substitution isotopique est utilisée comme méthode de marquage ;
— pour déterminer la structure spatio-temporelle des moments magnétiques
d’un échantillon ;
— pour déterminer les courbes de dispersion de phonons ou de magnons ;
— lorsque l’opacité de l’échantillon ne permet pas son étude en diffusion de
lumière ou que l’expérience nécessite une épaisseur d'échantillon trop impor-
tante pour utiliser la diffraction de rayons X.
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1. Rappels théoriques Notons, pour éviter une confusion dangereuse, que les spécialis-
tes des rayons X utilisent pour K un vecteur s [15] qui diffère de
la convention adoptée par les neutroniciens d’un facteur 2p soit
k = 2p s .
Ce sont les travaux de E. Fermi, C.G. Shull et N.B. Brockhouse [1,
2, 3] qui sont essentiellement à l’origine de la diffraction et de la Le nombre de neutrons diffusés par unité d’angle solide, par unité
spectrométrie des neutrons. Cette technique est devenue une de transfert d’énergie et par unité de flux incident est la section effi-
cace de diffusion S÷ ( K , w ) . Cette fonction rend compte de la proba-
méthode classique [4, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 11, 12, 13, 14] d’étude de la
structure microscopique de la matière très analogue à celles, plus bilité qu’un neutron diffusé ait perdu l’énergie , w et le moment K .
anciennes, de diffusion de lumière et de rayons X (cf. articles [67, 68] Les expériences donnent une mesure de cette section efficace en
des Techniques de l’Ingénieur) dont elle complète bon nombre fonction de K et w, de laquelle est déduite l’organisation spatiotem-
d’applications. Son originalité provient des propriétés des neutrons. porelle des atomes de l’échantillon.
Un neutron est une particule dont la masse m = 1,675.10-27 kg est ■ Le caractère spécifique de cette technique provient de la gamme
1 836 fois celle de l’électron, dont la charge électrique est nulle et des valeurs de K et w qu’elle est susceptible de déterminer (§ 2) et
dont le spin s est 1/2. L’énergie d'un neutron E est reliée à sa des poids que le rayonnement neutronique attribue aux différents
1
vitesse v par la relation E = --- mv 2 . À cette particule est associée atomes. Ces poids sont directement liés à la nature des interactions
2
une onde plane de vecteur d’onde k et de longueur d’onde l. Le neutrons-matière [16]. Rappelons que, pratiquement, pour des neu-
vecteur k a la direction du faisceau et a pour module k = 2p ¤ l . trons non polarisés, deux types d’interactions sont prédominants :
L’énergie E s’exprime également suivant les relations : — lorsque les atomes du système ne comportent pas de
moments magnétiques, les neutrons n’interagissent qu’avec les
,2 k2 h2 noyaux de ces atomes ; cette interaction nucléaire correspond à une
E = ----------- = ---------------- (1)
2m 2 ml 2 section efficace de diffusion nucléaire S÷ N ( K , w ) ;
— par contre, si les atomes sont porteurs de moments magnéti-
avec h constante de Planck, ques (d’origine électronique), il faut ajouter à l’interaction nucléaire
, = h ¤ 2p = 1,055.10 Ð34 J.s une interaction magnétique due à l’existence du spin du neutron. À
Les sources de neutrons utilisées en diffraction et spectrométrie cette dernière interaction correspond une section efficace de diffu-
neutronique sont rares. Ce sont les réacteurs nucléaires (cf. article sion magnétique S÷ M ( K , w ) .
[69] des Techniques de l’Ingénieur) et les sources à spallation [6, 7] Bien que mettant en jeu des potentiels d’interaction totalement
qui permettent de disposer de faisceaux de neutrons dont l’énergie différents, ces deux sections efficaces sont, en général, du même
est comprise entre 0,2 et 500 meV (1 meV = 1,602.10-22 J), les lon- ordre de grandeur.
gueurs d’onde correspondantes variant de 2 nm à 0,04 nm
(1 nm = 10-9 m). Pour donner un ordre de grandeur, notons qu’un
neutron dont la longueur d’onde est de 0,4 nm a une énergie de
5 meV et une vitesse de 1 000 m.s-1. Dans cette gamme d’énergie, 1.1 Diffusion nucléaire
les neutrons sont donc des particules non relativistes.
■ L’expérience consiste à envoyer sur l’échantillon un faisceau de Pour plus de détails, le lecteur se reportera aux références [4, 5,
neutrons dont la direction et la longueur d’onde l sont bien définies 6, 7, 8, 9].
(figure 1) puis à mesurer, en fonction de l’angle de diffusion q, le
Lors d’une collision avec un noyau, le neutron est soit absorbé,
nombre de neutrons de longueur d’onde l¢ diffusés dans un angle
soit diffusé.
solide dW autour de l’angle q. Ces paramètres permettent de définir
le vecteur d’onde k et l’énergie E du faisceau incident ainsi que le ■ L’absorption (ou capture) a des applications importantes pour
vecteur d’onde k ¢ et l’énergie E ¢ du faisceau diffusé. Le transfert de l’analyse par activation (cf. [69]) et pour la radiographie des neu-
moment K et le transfert d’énergie , w , définis par les relations : trons [6, 7] mais n’a que peu d’intérêt en spectrométrie neutronique.
Il est, par contre, important de noter que, pour la plupart des maté-
K = k Ð k¢ ; ,w = E Ð E ¢ (2) riaux, un neutron peut traverser une épaisseur de matière d’environ
1 cm avant d’être absorbé, épaisseur d’environ 103 à 105 fois supé-
traduisent les interactions entre les neutrons et les atomes de l’échantillon. rieure à celle exigée par les techniques de diffraction de rayons X et
d’électrons.
■ La diffusion nucléaire est régie par le potentiel d’interaction neu-
tron-noyau dont la portée est d’environ 10-6 nm. À l’échelle de
(k ',E ') 0,1 nm (longueur d’onde des neutrons, distance interatomique) ce
potentiel peut être considéré comme ponctuel et caractérisé par une
dW constante de l’ordre de 10-5 nm : la longueur de diffusion. L’ampli-
q
tude de diffusion et la section efficace de ce noyau sont respective-
( k, E ) ment proportionnelles à cette longueur et à son carré.
La longueur de diffusion ai dépend de l’isotope et de l’état de spin
Système du i e noyau. Le calcul de la section efficace de diffusion nucléaire
÷S ( K , w ) pour un ensemble de N atomes fait donc intervenir les
N
moyennes de ces longueurs de diffusion sur les différents isotopes
(k, E ) vecteur d'onde et énergie du faisceau incident
et les états de spin des noyaux d’un élément naturel du tableau de
(k ',E ') vecteur d'onde et énergie du faisceau diffusé Mendeleïev. Il va ainsi introduire par élément une longueur de diffu-
q angle de diffusion sion cohérente b et son écart quadratique moyen noté comme le
dW angle solide élémentaire carré d’une longueur de diffusion incohérente (binc)2.
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Elle procède d’un mécanisme totalement différent de la diffusion r nombre d’atomes par unité de volume,
nucléaire, car elle a pour origine l’interaction du moment magnéti- b longueur de diffusion cohérente moyenne
que du neutron m n avec les champs magnétiques qu’il traverse :
Dans le cas d’un milieu magnétique orienté, un terme magnétique
e, s’ajoute qui correspond à deux indices n+ et n- correspondant aux
m n = g n --------- s deux états de spin du neutron :
mc
avec e charge de l’électron, r
n ± = 1 Ð ------- l 2 ( á b i ñ ± C á m ^j ñ ) (8)
c vitesse de la lumière, 2p
gn rapport gyromagnétique du neutron (gn = 1,91), Ces propriétés sont essentiellement utilisées en réflectométrie
[18, 19]. Il n’y a réflexion totale que si le deuxième terme de (8) est
s spin du neutron < 0, et que si le faisceau tombe sur une surface avec un angle d’inci-
Plaçons-nous dans l’hypothèse où les propriétés magnétiques du dence q inférieur à un angle critique qc tel que cos qc = n. Comme
système proviennent seulement du spin d’un électron non apparié n - 1 est de l'ordre de 10-6, la valeur de n est extrêmement voisine
du cortège électronique de chacun de ses atomes. Dans ces condi- de 1 et celle de qc est très faible : de l’ordre de 10 mrad/nm. Ce phé-
tions, l’interaction ne dépend que de l’aimantation due aux nomène est utilisé pour propager les neutrons loin de leur source
moments magnétiques m i des atomes (c’est-à-dire celui de leur (50 m environ) à l’aide de guides à neutrons. La relation (8) est à
électron actif). Pour localiser ces moments, il faut tenir compte de la l’origine d’une méthode permettant de séparer la polarisation des
probabilité qu’a l’électron actif d’être à une distance , du noyau neutrons par réflexion totale.
( , » 0,1 nm ) . Il faut se ramener, pour localiser ces moments, de la En réflectométrie spéculaire, la variation de l’intensité réfléchie
position des électrons à celle des noyaux. Ce changement de coor- R (q) pour q > qc se calcule en utilisant la loi de Fresnel.
données fait intervenir dans la fonction de diffusion magnétique un
facteur de forme magnétique f ( K ) (très semblable au facteur de Q Ð Q¢ 2
R ( q ) = -----------------------
forme atomique observé en rayons X). La fonction de diffusion Q + Q¢ 2
magnétique s’écrit [10] :
Q et Q ¢ sont les composantes normales à la surface des vecteurs
N,N d’onde dans l’air et dans le milieu réflecteur respectivement :
SM ( K , t ) = C å f i ( K ) f j ( K ) á m ^i exp(i K . r i ( 0 )) m ^j exp ( Ð i K . rj ( t ) ) ñ
Q = æè -------öø sin q
i,j 2p
(6) l
où m ^i est la composante de m i normale au vecteur K . La Q ¢ = nQ
constante C vaut 0,0270 nm lorsque les moments m ^ sont exprimés
en nombre de magnétons de Bohr. Pour un milieu réflecteur infiniment profond (e > 500 nm), R (q )
ne dépend que de l’indice. Si ce milieu a une épaisseur e finie, celle-
Ainsi, la diffusion magnétique donne une image des orientations ci crée des interférences entre les ondes réfléchies par les deux sur-
et des positions relatives des moments magnétiques de l’échan- faces parallèles qui permettent de déterminer e.
tillon. Le facteur de forme magnétique est une fonction décrois-
sante, lorsque K augmente, sur environ 60 nm-1. Si l’interface est un profil de densité, son coefficient de réflexion
est obtenu en approximant ce profil par des fonctions échelon.
La relation (6) peut être généralisée aux atomes porteurs de plu-
sieurs électrons non appariés (isolants, métaux de transition). Dans
le cas des métaux, les électrons actifs sont délocalisés. Ce sont alors
des variations relatives des fluctuations des densités spatiales de
spin qui sont observées. Le facteur de forme magnétique a, dans ce 2. Appareillage
cas, une décroissance plus rapide que dans le cas précédent.
Pour les études de magnétisme, il s’avère utile d’utiliser des fais-
En France (1996) les spectromètres ont pour caractéristique com-
ceaux de neutrons polarisés qui ne comportent que les neutrons
mune d’utiliser les neutrons délivrés par les réacteurs nucléaires de
dont l’état de spin est le même. Leur emploi permet une analyse
recherche [4, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 11, 12, 13, 14] dont la liste se trouve en
beaucoup plus fine des phénomènes magnétiques et de séparer
[Doc. PE 1 095]. Le principe de fonctionnement de la plupart d’entre
sans ambiguïté la diffusion magnétique de la diffusion nucléaire.
eux et leurs performances sont décrits maintenant.
Les fonctions de diffusion plus complexes qui en résultent [6, 7, 11,
17] ne seront pas décrites ici. D’un canal percé dans la protection biologique d’un réacteur ou
d’une source à spallation sort un faisceau de neutrons dont la distri-
Ces différentes propriétés font de la diffusion de neutrons une
bution en flux par unité de longueur d’onde dF / d l est maxwel-
sonde magnétique unique en son genre.
lienne (figure 2).
La première opération consiste à prélever dans ce faisceau une
distribution étroite de longueur d'onde (partie hachurée en figure 2)
1.3 Réflectivité des neutrons centrée sur la longueur d’onde l0 choisie en fonction de la mesure à
réaliser. Cette sélection est souvent effectuée par un monocristal
servant de monochromateur. Il suffit d’ajuster l’angle qB entre le
L’optique neutronique [6] est caractérisée par un indice de réfrac- faisceau et une famille de plans réticulaires du cristal de telle sorte
tion n caractéristique du milieu dans lequel se propage l’onde asso- que la loi de Bragg soit satisfaite :
ciée aux neutrons.
2 d sin q B = l 0
Pour un milieu non magnétique, et en négligeant l’absorption,
l’indice du milieu est donné par : avec d équidistance de ces plans réticulaires
rb Le reste de l’appareillage [5, 6, 7, 8, 9] diffère suivant l’objet de la
n = 1 Ð ------- l 2 (7)
2p mesure : lorsque l’on s’intéresse aux structures, c’est-à-dire aux
positions relatives moyennes des atomes du système, on utilisera
avec l longueur d’onde du neutron, un diffractomètre destiné aux études statiques (§ 2.1). Si, par contre,
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df R
dl
P
2q B P
M
P
q
l0
0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 P
l (nm)
C
Les valeurs numériques correspondent à une température du modérateur
de l'ordre de 300 k.
C compteur R cœur du réacteur
Figure 2 – Distribution en longueur d’onde l des neutrons E échantillon q angle de diffusion
du faisceau délivré par un réacteur M monochromateur q B angle de Bragg
P protection biologique (béton lourd)
Figure 3 – Diffractomètre
ce sont les mouvements propres des atomes qui sont recherchés, il
faut pouvoir analyser les transferts d’énergie qu’ils ont provoqués ;
on utilisera alors les spectromètres destinés aux études dynamiques
(§ 2.2). Comme les flux des neutrons sont relativement faibles, la dence q entre 2 et 50 mrad. Cette méthode suppose négligeables les
majorité de ces appareils utilisent des multicompteurs [20] qui per- transferts d’énergie.
mettent d’enregistrer simultanément les intensités diffusées dans
un large domaine angulaire. Ils ne figurent pas dans les schémas
des spectromètres, afin d’en simplifier la description.
2.2 Spectromètres destinés aux études
dynamiques
2.1 Spectromètres destinés aux études
statiques Ces appareils permettent simultanément une analyse angulaire
du faisceau diffusé et une analyse des énergies des neutrons qu’il
contient. Ils sont essentiellement de deux types.
Le schéma de principe d’un tel appareil est donné sur la figure 3.
Le faisceau monochromatique tombe sur l’échantillon et tous les
neutrons diffusés par ce dernier à l’angle q sont recueillis dans le 2.2.1 Spectromètres à temps de vol
compteur, quelle que soit leur énergie. La mesure est effectuée en
faisant une analyse angulaire du faisceau diffusé de manière tout à Dans un tel appareil (figure 4), le faisceau monochromatique inci-
fait analogue aux mesures faites avec les rayons X. Les dimensions dent arrive sur l’échantillon par bouffées successives. Celles-ci sont
d’un tel appareil peuvent être appréciées sachant que la distance créées par un hacheur (chopper) constitué d’un disque tournant, en
échantillon-compteur est de l’ordre de un mètre. La gamme de matériau très absorbant, dans lequel est percée une fenêtre. Un neu-
valeurs de K varie de 1 nm-1 à 100 ou 500 nm-1 suivant les spec- tron provenant d’une bouffée sera diffusé par l’échantillon avec une
tromètres et les sources de neutrons. vitesse v ¢. Il mettra donc un temps t = D / v ¢ pour parcourir la dis-
Cette gamme peut être élargie du côté des faibles valeurs en utili- tance échantillon-compteur D (de l'ordre de 4 m). Le compteur est
sant des spectromètres de diffusion centrale. Ces derniers enregis- relié à un analyseur multicanaux qui classe les impulsions du comp-
trent l’intensité diffusée pour de très faibles valeurs de l’angle q tage en fonction de leur temps t d'arrivée ou en fonction de leur
(» 1,5 mrad) obtenues le plus souvent en augmentant la distance vitesse, donc de l’énergie des neutrons diffusés.
échantillon-compteur (de 2 à 20 m suivant les spectromètres), utili-
sant en outre des faisceaux de grandes longueurs d’onde (0,5 à
2 nm) ; ils permettent d’obtenir des valeurs de K variant de 10-2 à 2.2.2 Spectromètres à trois axes
5 nm-1.
Dans ce montage (figure 5), le faisceau diffusé par l’échantillon E
■ Un réflectomètre est un type d’appareil particulier permettant la
est analysé par un deuxième monocristal (analyseur). Celui-ci pré-
mesure des faisceaux réfléchis par une surface. Il fonctionne soit
lève par réflexion de Bragg les neutrons de longueur d’onde l f de ce
comme un spectromètre de diffusion centrale en utilisant une lon-
faisceau, permettant de déduire ainsi sa distribution en énergie. Les
gueur d’onde fixe et des angles compris entre 1 et 50 mrad, soit en
trois axes de cet appareil sont celui du monochromateur M autour
utilisant une technique de temps de vol. Dans ce cas, un hacheur
duquel peut tourner l’échantillon E, celui de l’échantillon autour
remplace le monochromateur, et envoie des bouffées de neutrons
duquel peut tourner l’analyseur A et celui de l’analyseur autour
comprenant toutes les longueurs d’ondes sur l’échantillon. Elles
duquel tourne le compteur C.
sont alors séparées en fonction de leur temps d’arrivée sur le comp-
teur donc de leur longueur d’onde. Sans déplacement ni du comp-
teur ni de l’échantillon, on mesure ainsi simultanément toute une
gamme de K . On change de gamme en changeant l’angle d’inci-
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E
M
q
k'f
C compteur k
Kf k'
D k
D distance échantillon-compteur k'
k'
E échantillon
H hacheur à neutrons q
M monochromateur C k K
q angle de diffusion a analyse à angle b analyse à vecteur
Figure 4 – Spectromètre à temps de vol de diffusion q constant de diffusion K constant
Les hachures sur le vecteur k ' indiquent des longueurs variables k'f
de celui-ci
l0
2.2.4 Spectromètres à haute résolution
Figure 5 – Spectromètre à trois axes ■ L’appareil d'écho de spin [22] : dans celui-ci, le faisceau de neu-
trons monochromatique est polarisé. Il traverse des bobines de cha-
que côté de l’échantillon (figure 7). Le champ magnétique H dans
une bobine est perpendiculaire à la polarisation incidente Px du fais-
2.2.3 Comparaison ceau, il induit une précession des spins des neutrons à la fréquence
de Larmor et donc une polarisation qui dépend de la vitesse des
Ces appareils ont des performances similaires puisqu’ils sont sus- neutrons. Un choc inélastique avec un échantillon va donc engen-
ceptibles de mesurer des transferts de moment et d’énergie dans les drer une modification des précessions effectuées. Comme l’appareil
domaines suivants : est symétrique, on mesure alors, grâce à un analyseur, la réduction
de la polarisation correspondant à une différence d’énergies.
0,5 < K < 150 nm Ð1 , 2 ´ 10 Ð2 < , w < 120 meV Cette technique d’échos de spins diffère des techniques mention-
nées précédemment, car elle permet de déterminer directement la
Mais, par principe, ils sont destinés à des études différentes. fonction de diffusion S ( K , t ) en fonction du temps. En outre, c’est
Lors d’une mesure de temps de vol (figure 6 a), le vecteur d’onde un spectromètre à très haute résolution ; utilisant une méthode de
incident k est fixé. Pour un angle d’observation q, à chaque neutron zéro, il permet de mesurer des changements relatifs de vitesse de
diffusé de vitesse vf correspond un vecteur d’onde k f¢ et donc un 10-4. La fenêtre en temps correspond à des temps extrêmement
vecteur de diffusion K f . À chaque point du spectre relevé dans lents de 1 à 100 ns (10-4 à 10-2 meV), gamme relativement étroite.
l’analyseur multicanaux correspond donc un vecteur K f différent. Celle des vecteurs de diffusion, 0,1 à 10 nm-1, en fait un spectromè-
C’est une méthode d’analyse à angle de diffusion constant et à K tre très complémentaire de ceux de diffusion de la lumière.
variable. Elle sera donc surtout utilisée pour des mesures où la La liste des spectromètres implantés autour des réacteurs et leurs
dépendance en K n’est pas très brutale (diffusion inélastique inco- performances peuvent être obtenues sur demande aux laboratoires
hérente). qui en ont la charge (cf. [Doc. PE 1 095]).
Le grand nombre de degrés de liberté du spectromètre à trois
axes permet de faire varier les longueurs d’onde incidente l0 et
finale lf de façon à réaliser toutes les combinaisons de transfert
d’énergie ( , w = k ¢ 2 Ð k 2 ) et du vecteur de diffusion K . Cela permet
en particulier de conserver K constant en module et en direction
(figure 6 b). C’est une méthode d’analyse surtout utilisée pour des
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Compteur
B2
B1 Analyseur
B2 H de polarisation
,
Px
l0
,
H
q
Polariseur
des neutrons
Échantillon
B2 bobine p /2 B1 bobine p q angle de diffusion H champ magnétique Figure 7 – Spectromètre à échos de spin
3. Applications principales couches électroniques. Des mesures effectuées par ces deux techni-
ques doivent permettre d’obtenir la position relative des électrons et
des noyaux d’un système.
Les applications de la diffusion de neutrons sont liées d’une part La différence essentielle entre ces deux techniques provient donc
aux caractéristiques de la diffusion nucléaire et magnétique (§ 1.1 et du facteur de structure du motif de la maille cristalline, qui dépend
1.2) et, d’autre part, aux domaines des vecteurs de diffusion et de ici des longueurs de diffusion cohérente b et non des facteurs de dif-
transferts d’énergie accessibles. La possibilité de mesurer des dis- fusion des atomes. Il est ainsi possible de distinguer la position du
tances caractéristiques de 5 x 10-3 nm à 100 nm et des temps carac- proton dans un motif contenant un atome lourd comme le thorium
téristiques de 10-8 à 10-14 s fait de cette technique un outil [12] ou d’un atome de fer dans un motif contenant du cobalt (cf.
privilégié d’étude de l’organisation nanométrique de la matière. Il tableau 1). Cela n’est pas possible en diffraction de rayons X, car la
est essentiellement utilisé pour établir la correspondance entre les différence entre les facteurs de diffusion de ces atomes est trop forte
propriétés macroscopiques et les corrélations statiques (§ 3.1) ou dans le premier cas et trop faible dans le second.
dynamiques (§ 3.2) des atomes et des moments magnétiques des Le fait de pouvoir observer les protons est largement utilisé pour
systèmes physiques, chimiques ou biologiques. l’étude de structures chimiques [24, 25] et, en biologie, celle de la
structure des protéines [26]. Notons, à ce sujet, que la détermination
de telles structures est très facilitée par la deutériation sélective de
protons dont un avantage complémentaire est de diminuer le bruit
3.1 Études dans l’approximation statique de fond incohérent dû aux protons.
Exemple : C’est ainsi que la structure de la liaison hydrogène a été
Ces études sont effectuées à l’aide des spectromètres (§ 2.1) qui déterminée par une expérience de diffraction de neutrons sur un
intègrent les énergies de tous les neutrons diffusés à l’angle q. monocristal de glace lourde D2O [8]. Le long de chaque vecteur O ... O
L’approximation statique consiste à admettre que tous les transferts de 0,276 nm, il est apparu deux pics correspondant à des demi-deu-
d’énergie sont ainsi pris en compte ( , w << E ) comme dans le cas de tons correspondant à une distance O - D = 0,101 nm et à une distance
la diffusion des rayons X. Elle permet d’écrire la fonction de diffu- D - O de 0,074. L’expérience avec de la glace légère est beaucoup plus
sion en posant t = 0 dans les relations (4) et (6) : délicate, car le bruit de fond est quarante fois plus élevé.
À cet effet de contraste, il faut ajouter que la diffraction de neu-
S( K ) = å bi bj á exp [i K .( r i Ð r j ) ] ñ + S M ( K ) + å ( b i inc )
2 (9) trons permet d’obtenir, grâce à ses grandes longueurs d’onde, une
i,j i meilleure résolution que celle obtenue avec un diffractomètre X. En
effet, deux pics de Bragg, à peine séparés sur un spectre obtenu
4p q
k¢ = k ; K = ------- sin --- avec une longueur d’onde de 0,154 nm seront beaucoup mieux
l 2 séparés avec une longueur d’onde de l’ordre de 0,4 nm.
Le terme de diffusion incohérente n’intervient ici que comme un Ces propriétés font de la diffraction nucléaire de neutrons une
bruit de fond isotrope. Dans l’approximation statique, n’intervien- technique complémentaire, souvent indispensable, de celle des
nent que les positions relatives des atomes à un instant donné et rayons X.
non les positions relatives moyennes. Dans les cristaux, les écarts
entre la position instantanée des atomes et leur position à l’équilibre
seront pris en compte par le facteur de Debye-Waller. 3.1.2 Diffraction magnétique
L’approximation statique est bien vérifiée pour la diffraction et la
diffusion aux petits angles mais nécessite des corrections (correc- Au-dessous d’une certaine température (température critique), les
tion de Placzek [4]) pour la diffusion diffuse (§ 3.1.4). moments magnétiques des atomes d’un corps forment une struc-
ture ordonnée (ferromagnétique ou antiferromagnétique par exem-
ple) [10, 27, 28]. En général, cette structure est définie par une maille
3.1.1 Diffraction nucléaire [9] magnétique qui est le plus souvent un multiple de la maille
nucléaire. Cette structure apparaît en diffraction de neutrons sous
Le premier terme de la relation (9) est très semblable à l’expres- forme de pics de Bragg magnétiques qui se superposent au spectre
sion utilisée en diffraction de rayons X [15]. Il est donc normal de des raies de diffraction nucléaire. Si la détermination du facteur de
déterminer de la même façon en diffraction de neutrons les paramè- forme est possible, elle permet de déduire des informations précises
tres d’un réseau cristallin et son motif (cf. [68] des Techniques de sur la distribution spatiale des électrons célibataires.
l’Ingénieur). Mais, dans ce cas, ce sont les positions moyennes La détermination des structures magnétiques est une application
(w = 0, t = ¥) des noyaux que l’on détermine et non celles de leurs tout à fait originale de la diffraction de neutrons. C’est, en effet, cette
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technique qui a permis de mettre expérimentalement en évidence du solvant par exemple) peut faire de cette différence algébrique
l’existence des structures antiferromagnétiques [29] ou hélimagné- une somme des valeurs absolues. La longueur de contraste ainsi
tiques [30] et plus récemment la quantification du flux magnétique obtenue intervenant par son carré donne lieu à une intensité diffu-
sous forme de ligne de vortex à l’intérieur de certains corps supra- sée très importante permettant, par exemple, d’étudier des solu-
conducteurs [31]. tions organiques de particules à de très faibles concentrations
C’est maintenant une méthode classique de mesure des paramè- (» 10-3 g.cm-3). De telles études sont extrêmement difficiles en dif-
tres de ces structures [32]. La différenciation des raies magnétiques fusion de rayons X, faute de contraste.
et nucléaires peut se faire en augmentant la température de l’échan- Ces propriétés donnent lieu à de multiples applications, telles les
tillon au-delà de sa température critique ; celui-ci passe alors à l’état études de défauts dans les solides, des amas dans les alliages [40]
paramagnétique où seule sa structure magnétique est détruite. Pour et de polymères en solution, dans leur solide ou aux interfaces [13,
les corps ferro- et ferrimagnétiques, elle peut être obtenue en appli- 41].
quant sur l’échantillon un champ magnétique saturant > 1 T En jouant sur la substitution isotopique des atomes de solvant (ou
orienté de façon à annuler l’intensité des raies magnétiques. Cette de soluté), les expérimentateurs peuvent changer les valeurs des
méthode est plus délicate d’emploi pour les corps antiferromagnéti- longueurs de contraste de ces atomes. Ils disposent ainsi d’une
ques ou hélimagnétiques. méthode de marquage sélectif sans équivalent, car elle a l’immense
La précision de ces mesures est améliorée et leur champ d’appli- avantage de conserver les propriétés chimiques des atomes déco-
cation étendu par l’utilisation de faisceaux de neutrons polarisés rés, donc de minimiser la perturbation apportée. Pour l’étude des
indispensables pour l’étude des phénomènes de faible intensité. Ils corps organiques, c’est la substitution hydrogène-deutérium qui est
permettent d’augmenter le contraste des raies magnétiques, de la plus souvent adoptée.
séparer directement les raies nucléaires des raies magnétiques et
d’obtenir la phase relative du facteur de structure magnétique par Exemple : cette méthode a permis de suivre l’évolution de la con-
rapport au facteur de structure nucléaire. Leur emploi est essentiel formation d’un polymère deutérié de la solution diluée (solvant
pour déterminer les distributions spatiales de spins des métaux et hydrogène) jusqu’au sein du solide des mêmes polymères (hydrogè-
des alliages [33]. nes) permettant de comprendre le mécanisme d’interpénétration [42].
Lorsque le système étudié n’est pas magnétique, les faisceaux de Cette technique est également utilisée en biologie, mais la
neutrons polarisés sont essentiellement sensibles aux spins nucléai- méthode d’investigation la plus puissante de ces macromolécules
res dont les moments magnétiques sont environ mille fois plus fai- complexes est la variation de contraste.
bles que ceux des atomes. Cette propriété est appliquée [4] pour La variation de contraste [43, 44] est utilisée lorsque le solvant est
différencier la diffusion cohérente de la diffusion incohérente de de l’eau (ou un solvant organique). Elle consiste à prendre comme
spin. Elle permet également des mesures de la distribution de la paramètre la proportion x d'eau lourde (D2O) ajoutée à l’eau légère
polarisation nucléaire d’une cible et des mesures extrêmement pré- (H2O). La longueur de diffusion cohérente moyenne b 0¢ ( x ) du
cises de longueur de diffusion [34]. C’est par cette méthode que mélange devient alors une fonction linéaire de x permettant une
l’antiferromagnétisme nucléaire a été mis en évidence [35]. variation continue de la longueur de contraste B [relation (8)]. Dans
le cas de l’eau, il se trouve que la variation de b 0¢ ( x ) est suffisam-
ment étendue pour permettre l’annulation du contraste d’un grand
3.1.3 Diffusion aux petits angles nombre de molécules biologiques élémentaires (ADN, ARN, protéi-
nes, acides aminés) dans la gamme accessible des valeurs de x
En diffusion aux petites valeurs du vecteur K ( K < 2 nm Ð1 ) ( 0 < x < 1 ).
[36], sont étudiées des particules de grande taille ( > 1 nm ) dissémi-
Exemple : Afin d’apprécier la portée de la méthode, prenons
nées dans un milieu de nature chimique différente (solvant) consi-
l’exemple de la détermination précise de la structure d’un virus de la
déré à cette échelle comme un fond continu. Le but des expériences
tomate [45] formé d’une longue chaîne d’ARN et de protéines. Dans
est d’obtenir la taille et la forme de ces particules et, dans la mesure
cette étude, l’extinction du signal des protéines a permis de montrer
du possible, leur organisation en fonction de leur concentration. Les
que l’ARN est répartie essentiellement sur deux couches sphériques
techniques les plus utilisées pour ces mesures sont celles de diffu-
concentriques dont la couche extérieure est comprise entre 8 et
sion de rayons X aux petits angles [37, 38] et de lumière (cf. article
11 nm. L’annulation du signal de l’ARN a montré que les protéines
[67] des Techniques de l’Ingénieur) dont les méthodes d’analyse ont
occupent la couche externe (comprise entre les rayons 11 et 15 nm) du
été adoptées en diffusion de neutrons.
virus mais également une couche interne comprise entre les rayons 5
La diffusion de neutrons permet (§ 2.1) des mesures de longueurs et 8 nm. La position relative de ces composantes est déduite de l’inten-
dans un domaine de valeurs peu accessibles aux techniques de dif- sité totale.
fusion de photons précitées. Elle permet, en effet, d’obtenir des
valeurs de rayon de giration jusqu’à 50 nm et des distances de Cette méthode, très générale, est également appliquée avec suc-
Bragg jusqu’à 300 nm environ. C’est un premier avantage de cette cès aux études de copolymères, de solutions micellaires et de
technique mais le plus important est lié à la notion de contraste microémulsions et, plus généralement, aux interactions polymères-
inhérente aux systèmes multicomposants. colloïdes [46]. Dans le cas d’une interface formée de macromolécu-
les (m) adsorbées sur un solide plan (s), il est possible d’obtenir [47]
Pour ces systèmes, à cette échelle spatiale, les fluctuations de
le profil de concentration, soit la fraction de volume F (z ) des macro-
concentration rendent négligeables les fluctuations de densité. Ce
molécules à une distance z du solide par l’intermédiaire du terme
phénomène se traduit par une section efficace cohérente [39] analo-
croisé de la fonction de diffusion Sms (K ) :
gue à la relation (5) où seuls les atomes de soluté sont pris en
compte, pondérés maintenant par leur longueur de contraste. ¥
ò
S
La longueur de contraste Bi est la longueur de diffusion cohérente S ms ( K ) = B m B s 2p ---- K Ð3 dz F ( z ) sin ( Kz )
V 0
du i e atome de soluté plongé dans le solvant. C’est la différence
entre la longueur de diffusion cohérente bi de cet atome et de celle obtenu par variation de contraste. S est la surface de l’interface et V
d’un atome de solvant ramené au même volume (notée b 0¢ ) : le volume de l’échantillon. Ici, contrairement à la réflectométrie, il
n’est pas nécessaire que l’interface soit plane pour obtenir ce profil.
B i = b i Ð b 0¢
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3.1.4 Applications diverses Dans un cristal, la compétition entre l’agitation thermique et les
interactions interatomiques se traduit par des mouvements collec-
Comme les neutrons sont relativement peu absorbés par un tifs d’oscillations des atomes autour de leur position moyenne. Ces
grand nombre de matériaux, ils permettent des mesures originales mouvements sont décrits par la superposition d’excitations thermi-
de topographie et de textures dans la masse des échantillons étu- ques élémentaires (phonons) sous forme d’ondes planes périodi-
diés. Ajoutons que cette propriété permet d’utiliser des porte-échan- ques de vecteur d’onde q et de fréquence fixée par w. Les valeurs
tillons suffisamment résistants pour effectuer des mesures qui de w et de q ne sont pas indépendantes et la loi w = f (q ) traduit la
exigent des contraintes mécaniques importantes sur le système étu- dynamique du réseau qui dépend des interactions interatomiques et
dié (effets de température et de pression). des caractéristiques électroniques. Cette loi fournit les équations
des courbes de dispersion w = f (q ) qui ont la périodicité du réseau
La diffusion diffuse permet ainsi d’obtenir l’organisation à courte réciproque. La figure 8 en donne un exemple dans une demi-zone
distance (» 0,1 nm) dans les systèmes plus désordonnés que sont de Brillouin pour un cristal à deux atomes par maille dont le pas est
les gaz, les liquides ordinaires [48] et les métaux liquides [49], et a dans la direction d’observation.
enfin les inhomogénéités atomiques [50] ou magnétiques [51].
Notons également les études de l’ordre moléculaire à deux
dimensions obtenues en prenant comme échantillon des empile-
ments de molécules adsorbées sur du graphite [52].
"w
3.1.5 Réflectométrie
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DIFFRACTION ET SPECTROMÉTRIE DES NEUTRONS ___________________________________________________________________________________________
ò
S÷ ( K , w ) = d t exp ( Ð i wt ) å ( b i
i
inc )
2 á exp [i K . r
i ( 0 ) ]. exp [ Ð i K . r i ( t )] ñ dépendance en K 2 de la largeur Dw = DK 2 de ce pic est une mesure
classique de la constante de diffusion de translation de la molé-
cule observée. La gamme de valeurs de D accessibles (10-7 à
10-4 cm2.s-1) est bien adaptée aux mouvements de translation de
La réponse du système est donc produite par le déplacement d'un molécules hydrogénées, de taille inférieure à 2 nm, dans leur liquide
même atome au cours du temps. Comme S ÷ ( K , w ) est proportion-
ou dans un autre environnement [58].
nelle au carré de la longueur de diffusion incohérente b inc des ato-
mes, que cette longueur est très supérieure à celles des autres
atomes dans le cas de l’hydrogène, ce sont très souvent les mouve-
ments moyens des protons des systèmes organiques, solides ou
liquides, qui sont observés par cette méthode. Notons enfin que les S (K, w )
variations de l’intensité en fonction du vecteur de diffusion sont con-
tinues, contrairement aux cas précédents et les mesures sont donc
effectuées le plus souvent par une méthode de temps de vol.
Les mouvements d’un atome dans un système moléculaire sont
très complexes et leur analyse doit être faite en les découplant. On
décompose donc la position r i ( t ) en fonction de la position
c i ( t ) du centre de masse de la molécule auquel il appartient, de la
distance , i ( t ) de sa position moyenne par rapport au centre de
masse et de sa position u i ( t ) par rapport à cette position moyenne,
soit :
r i ( t ) = ci ( t ) + ,i ( t ) + ui ( t )
0 10 20 30
hw (meV)
Les mouvements de u i ( t ) sont les vibrations de l’atome, dont l’amplitude
S (K, w ) intensité diffusée K » 1 nm –1
est inférieure à 0,1 nm, ceux de , i ( t ) (distance inférieure à 5 nm) sont ceux Figure 10 – Spectre quassi élastique théorique
de rotation autour du centre de masse et ceux de c i ( t ) sont ceux de la trans-
lation de la molécule (inférieure à 10 nm).
■ Les mouvements de rotation des molécules apparaissent sous
■ Les vibrations de l’atome sont analysées en modes propres de forme de bosses dans une gamme d’énergie de 10-2 à 10 meV envi-
fréquence et c’est leur densité g (w) que l’on observe sous forme de ron. L’interprétation de la mesure exige d’utiliser un modèle comme
spectre de raies (figure 9). L’intensité de ces pics est au premier celui de la rotation libre (cas des gaz) ou celui de la rotation gênée
ordre proportionnelle à K 2, aussi sont-ils observés aux grands (diffusion de rotation) [59, 60]. Comme les temps caractéristiques
angles ( K » 20 nm Ð1 ) dans une gamme d’énergie comprise entre des rotations et des translations sont souvent du même ordre de
20 et 125 meV. Ces résultats sont très semblables à ceux obtenus grandeur, c’est la convolution de ces mouvements qui apparaît sur
avec une bien meilleure résolution, par absorption infrarouge. le spectre, ce qui en complique le dépouillement. Ce dernier pro-
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blème n’intervient pas lors de l’étude de cristaux moléculaires. C’est minimiser les phénomènes de diffusion multiple qui peuvent rendre
avec de tels cristaux qu’ont été mis en évidence des niveaux de les résultats inexploitables.
libration de groupes méthyl délocalisés par effet tunnel [61]. b ) La très grande sensibilité de la diffusion de neutrons à de nombreux phé-
La diffusion incohérente des neutrons connaît un grand dévelop- nomènes nucléaires et magnétiques est également un inconvénient car, si la
pement pour l’étude des mouvements de molécules hydrogénées, technique donne le même poids à tous ces phénomènes, les résultats seront
de la plus simple aux plus complexes. C’est ainsi que sont étudiés pratiquement impossibles à interpréter. C’est par le choix d’atomes ayant les
longueurs de diffusion adéquates que la prédominance d’un phénomène peut
les mouvements de l’hydrogène dans les métaux [58], du méthane
être obtenue. Il est ainsi recommandé d’éviter la forte diffusion incohérente
dans les zéolithes [62], des cristaux liquides [63] et des polymères des protons (par deuteriation par exemple) pour les études de diffusion cohé-
[41, 64]. rente [relation (4)] telles la diffraction par une poudre, la diffusion diffuse ou la
diffusion inélastique cohérente ; ce phénomène étant de moindre importance
pour la diffraction par un monocristal ou la diffusion aux petits angles lorsque
3.2.4 Systèmes désordonnés les valeurs des longueurs de contraste sont élevées. Ce souci d’isoler le phé-
nomène recherché doit également intervenir dans le choix du porte-échan-
La diffusion inélastique de neutrons est également utilisée avec tillon du spectromètre et de son domaine d’analyse en K et , w .
succès pour les études de systèmes désordonnés autres que les sys-
tèmes moléculaires. Ce sont les changements de phase [7], en parti- Le récipient contenant l’échantillon doit être le moins absorbant
culier les phénomènes magnétiques critiques et la transition possible. Pour la diffusion classique, le matériau choisi est souvent
vitreuse [65]. soit l’aluminium qui donne des pics de Bragg parasites bien locali-
sés, soit le vanadium qui donne un bruit de fond plat. En diffusion
centrale, les joints de grain et les défauts de ces matériaux les ren-
dent inutilisables, et c’est le quartz amorphe ou le saphir qui sont
utilisés le plus couramment.
4. Conditions expérimentales
■ Le choix du spectromètre est principalement déterminé par une
évaluation du domaine des valeurs de K et , w où doit apparaître le
Lorsqu’un problème physique, chimique ou biologique semble phénomène recherché (§ 2). Il est d’ailleurs souvent utile de réduire
pouvoir être résolu par une mesure de diffusion de neutrons, il se ce domaine afin de mieux interpréter la mesure. Il est, par exemple,
pose à l’expérimentateur un certain nombre de questions pratiques plus simple de déterminer le coefficient de diffusion de translation
concernant la faisabilité de l’expérience, le choix de l’échantillon, du d’un liquide moléculaire sur un spectromètre à haute résolution à de
spectromètre et du réacteur. Autant de problèmes délicats pour des faibles valeurs de K que dans un domaine plus classique où les
non-spécialistes. L’objet de cet article est de décrire quelques critè- rotations des molécules pourraient perturber l’interprétation des
res essentiels au bon déroulement d’une expérience. Mais ces pro- résultats (§ 3.2.3).
blèmes ne pourront être complètement résolus que par des
■ Notons que les temps de mesures sont souvent rendus raisonna-
discussions avec des membres des laboratoires (cf. [Doc. PE 1 095])
bles (de l’ordre de quelques heures) en n’utilisant pas les collima-
chargés de l’exploitation des faisceaux de neutrons.
tions nécessaires à une excellente résolution instrumentale. Les
■ Faisabilité de l’expérience : comme les sources de neutrons sont mesures ainsi obtenues doivent donc être corrigées en utilisant les
peu nombreuses et relativement peu intenses, la disponibilité des programmes d’informatique mis au point pour chaque instrument. Il
spectromètres est faible. C’est pourquoi, en règle générale, les est nécessaire d’en avoir pris connaissance avant une expérience
mesures ne sont faites avec ce rayonnement que si aucune autre car ils exigent fréquemment des mesures d’étalonnage indispensa-
technique ne permet d’atteindre plus aisément le même résultat. bles.
■ Choix des échantillons : il passe d’abord par le critère d’un ■ Deux mots enfin sur la radioprotection ; lors de la capture d’un
volume minimal (0,05 à 5 cm3 suivant l’expérience à réaliser) pour neutron, la conservation de l’énergie implique le plus souvent
des raisons de flux, puis par celui de sa composition qui impose de l’émission de rayons g ou b nuisibles à l’organisme. C’est la raison
consulter les tables de sections efficaces et de longueurs de diffu- des protections biologiques en plomb ou en béton qui entourent les
sion [16]. spectromètres et des consignes de sécurité données aux utilisateurs
des faisceaux de neutrons. Ces consignes ne doivent être ni suresti-
a ) L’échantillon ne doit pas être trop absorbant, un coefficient de
mées ni négligées.
transmission de 0,3 correspond à une intensité diffusée maximale.
Les atomes très absorbants comme le cadmium ou le gadolinium En conclusion, la spectrométrie neutronique est une méthode de
naturels sont à proscrire ou à remplacer par des isotopes moins mesure très efficace pour l’étude microscopique des systèmes phy-
absorbants. En diffusion centrale (l > 0,5 nm) il faut envisager de siques, chimiques ou biologiques. Mais sa sensibilité à un grand
remplacer le chlore par du brome. Si l’absorption n’est pas le phéno- nombre de phénomènes nécessite beaucoup de soin, dans le choix
mène d’atténuation du faisceau de neutrons prédominant, il est pré- des échantillons et des conditions expérimentales ainsi que dans
férable d’avoir un coefficient de transmission supérieur à 0,3 afin de l’interprétation des résultats, afin d’être certain d’avoir pu isoler le
phénomène recherché.
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P
O
U
Diffraction et spectrométrie R
des neutrons
E
N
par Jean-Pierre COTTON
Docteur ès sciences
Physicien au laboratoire Léon-Brillouin (CEA-CNRS)
S
Commissariat à l'énergie atomique (CE Saclay)
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