FRANCK MICHAUD

RHÉOLOGIE DE PANNEAUX COMPOSITES

BOIS/THERMOPLASTIQUES
SOUS CHARGEMENT THERMOMÉCANIQUE :
Aptitude au postformage

Thèse de doctorat présentée en cotutelle

à la Faculté des Études Supérieures de l'Université Laval, Québec
dans le cadre du programme de sciences du bois
pour l’obtention du grade de Philosophiae Doctor (Ph.D.)

FACULTÉ DE FORESTERIE ET DE GÉOMATIQUE

UNIVERSITÉ LAVAL
Québec, Canada

et

UNIVERSITÉ BORDEAUX I
Bordeaux, France
pour l’obtention du grade de Docteur ès Sciences

DÉCEMBRE 2003

© Franck Michaud, 2003

Remerciements
Je tiens tout d’abord à exprimer ma gratitude et mes profonds remerciements à mes
directeurs de thèse Messieurs P. Castéra et B. Riedl qui par leur collaboration ont permis
l’existence de ce projet franco-québécois.

Je remercie le Pr. Bernard Riedl pour son accueil au sein du département des
sciences du bois de l’Université Laval, pour sa patience, pour son soutien constant et la
confiance qu’il m’a temoignée. Je le remercie de m’avoir apporter toute son expérience et
ses compétences sans lesquelles ce travail n’aurait pas pu aboutir. Je lui suis reconnaissant
de m’avoir enseigné de nouvelles méthodes de travail et une autre vision de la recherche. Je
suis très sensible à l’attention qu’il a manifesté tant pour ce travail que pour l’équilibre de
vie de son étudiant.

Je remercie le Dr. Patrick Castéra qui est à l’origine de ce projet de m’avoir offert
cette grande opportunité. Il m’a permis de découvrir de nombreux aspects liés à la
recherche. Je tiens aussi à le remercier pour le dynamisme, l’inventivité et l’esprit
d’ouverture qu’il a manifesté. Ces compétences furent un des atouts majeurs de cette étude.
Je lui sais gré de la confiance qu’il m’a accordée.

Je suis très reconnaissant aux Prof. D. Rodrigue et R. Guyonnet d’avoir accepté

d’être les rapporteurs de cette thèse malgré la charge de travail supplémentaire imposée par
cet exercice.

Je tiens à remercier l’ensemble des membres du jury, MM P. Castera, A. Cloutier,

S. Grelier, R. Guyonnet, B. Riedl et D. Rodrigue, pour avoir accepté de donner une partie
de leur précieux temps en tant qu’examinateurs et d’avoir ainsi partagé une partie de leur
savoir.

J’aimerai remercier l’ensemble des personnes du Laboratoire de Rhéologie du Bois

de Bordeaux ainsi que du Département des sciences du bois et de la forêt, qui m’ont aidé
tout au long de cette étude, pour leur support technique et pour les contacts humains que
nous avons pu partager.

Je souhaite aussi remercier les différents organismes qui ont permis la réalisation
technique de ce travail : le CERSIM (Centre de Recherche en Science et Ingénierie des
 ii

Macromolécules, Canada), le nouveau CRB (Centre de Recherche sur le Bois, Canada), le

LRBB (Laboratoire de Rhéologie du Bois de Bordeaux, France) et Forintek Corp (Québec,
Canada). Je remercie également le Ministère de l’Éducation Nationale et de la Recherche,
la direction du LRBB, le prof. B. Riedl et les Universités Laval et Bordeaux I pour leur
soutien financier.

Enfin, je tiens à associer ma famille et tous les personnes qui me sont proches à ce
travail afin de les remercier de m’avoir accompagné toutes ces années.

Para Giana…
 iii

Résumé
Ce travail est une étude exploratoire sur la possibilité de réaliser un composite bois
polymère ou WPC, rencontrant certaines exigences, notamment la post-thermoformabilité.
Nous avons élaboré un panneau composite fibre de bois/thermodurcissable/thermoplastique
dans la logique d’un « éco-matériau ». Ce matériau innovant est destiné à un usage
structurel ou décoratif. Il est fabriqué selon un procédé de pressage à chaud d’un matelas
fibreux. La problématique de l’incompatibilité d’interface entre le bois et le
thermoplastique, récurrente pour bon nombre de WPC, a été résolue grâce au
développement d’une technique originale d’amélioration de l’adhésion par enrobage. Les
améliorations ont permis d’obtenir des caractéristiques physico-mécaniques semblables aux
panneaux de densité moyenne. La composante thermoplastique nous a permis d’octroyer
une aptitude de post-thermoformabilité à ce matériau. L’analyse détaillée de la composition
des panneaux WPC, de leurs propriétés à différentes températures, ainsi qu’un travail de
modélisation expliquent, en partie, le comportement complexe de ce nouveau WPC.
 iv

Abstract
This project deals with a new type of Wood Polymer Composite (WPC) able to be post
moulded. Based on wood industry processing we developed different
wood/adhesive/thermoplastic fibreboards. This exploratory work leads to an innovative
WPC fibreboard dedicated to structural or decorative use. In order to reach sufficient
mechanical properties we managed to improve the cohesion properties. In fact, weak
interfacial adhesion is a recurrent problem of all Wood/Thermoplastic products. An original
coating process of MAPP onto PP fibres gave great interfacial adhesion enhancement and
mechanical properties similar to MDF panels. The post thermoforming ability was
measured with an original thermoforming test. These investigations, through
characterisation and modelling, allowed us to determine the role of different factors and
their interactions. Our post mouldable composite WPC fibreboards are porous and made-up
of a fibre network which showed a complex rheological behaviour. Morphology,
concentration, distribution of each components and surface interactions between them
explain this behaviour.
 v

Résumé long
Ce travail est une étude exploratoire sur la possibilité de réaliser un composite bois
polymère ou WPC, rencontrant certaines exigences, notamment l’aptitude au post-
thermoformage. Contrairement aux WPC à matrice thermoplastique, il n’a pas été question
d’incorporer une composante bois à titre de charge ou de renfort dans un produit plastique.
Nous avons réalisé un composite WPC, sur la base d’un panneau MDF, qui bénéficie des
propriétés de thermoformabilité du thermoplastique tout en conservant la rigidité
structurelle des panneaux de fibres à base de bois. De plus, le composite fibre de
bois/thermodurcissable/thermoplastique est conçu dans la logique d’un « éco-matériau »
soit un matériau à fort pourcentage de bois et avec un véritable aspect bois. Ce matériau
innovant est destiné à un usage structurel ou décoratif. Il est fabriqué selon un procédé de
pressage à chaud d’un matelas fibreux, technique bien maîtrisée par l’industrie du bois.

La problématique de l’incompatibilité d’interface entre le bois et le thermoplastique,

récurrente pour bon nombre de WPC, a été résolue par le développement d’une technique
originale d’amélioration de l’adhésion par enrobage. Ce procédé permet de concentrer les
effets de l’agent de couplage (MAPP) à l’interface qui est le lieu privilégié du transfert des
contraintes. Ces améliorations ont permis d’obtenir des caractéristiques physico-
mécaniques semblables aux panneaux de densité moyenne (MDF).

La composante thermoplastique nous a permis d’octroyer une aptitude supplémentaire à ce

matériau : la post-thermoformabilité. La mesure de cette capacité a fait l’objet du
développement d’un essai de thermoformage original. Cet essai est un test de flexion en 5
points, qui permet une évaluation satisfaisante et il est assez facile à mettre en œuvre. Seuls
quelques composites ont présenté de réelles propriétés de post-thermoformage.

L’architecture du réseau fibreux, la nature du mélange, la morphologie des constituents et

leurs interactions se sont avérées des facteurs influençant fortement le comportement
rhéologique de nos WPC, et ce au même titre que les proportions du mélange. L’analyse
détaillée de la composition des panneaux WPC, de leurs propriétés à différentes
températures, ainsi qu’un travail de modélisation expliquent, en partie, le comportement
très complexe de ce nouveau WPC.
Table des matières
Remerciements........................................................................................................................ i
Résumé.................................................................................................................................. iii
Abstract ................................................................................................................................. iv
Résumé long........................................................................................................................... v
Table des matières................................................................................................................. vi
Liste des tableaux.................................................................................................................. ix
Liste des figures .................................................................................................................... xi
Lexique................................................................................................................................ xiv
Glossaire............................................................................................................................. xvii
Introduction générale ............................................................................................................. 1
1. Les composites bois polymère : étude bibliographique ................................................. 5
1.1 Introduction .................................................................................................................. 5
1.2 Les fibres naturelles ..................................................................................................... 5
1.3 Les polymères synthétiques ....................................................................................... 10
1.3.1 Les résines thermodurcissables ........................................................................... 10
1.3.2 Les thermoplastiques........................................................................................... 12
1.4 Procédés de fabrication des composites..................................................................... 13
1.4.1 Les techniques plasturgistes................................................................................ 13
1.4.2 Les techniques de l’industrie bois : Consolidation d’un matelas fibreux ........... 14
1.5 Les composites bois/polymères.................................................................................. 15
1.5.1 Les composites bois/thermoplastique ................................................................. 15
1.5.2 Les Matelas Naturels renforçant des Thermoplastiques : NMT ......................... 28
1.5.3 Comparaison entre les WPC et les produits commerciaux usuels ...................... 31
1.6 Conclusion ................................................................................................................. 32
Références chapitre 1 ....................................................................................................... 33
2. Matériel expérimental .................................................................................................. 45
2.1 Introduction ................................................................................................................ 45
2.2 Analyse des constituants ............................................................................................ 45
2.2.1 Les fibres de bois ................................................................................................ 45
2.2.2 Les polymères synthétiques ................................................................................ 55
2.3 Mise au point des plans d’expériences....................................................................... 59
2.3.1 Plan d’expérience préliminaire ........................................................................... 60
2.3.2 Second plan d’expérience ................................................................................... 62
2.4 Élaboration des composites bois/plastique................................................................. 63
2.4.1 Élaboration d’un panneau de fibres de moyenne densité.................................... 63
2.4.2 Calcul des proportions des différents mélanges.................................................. 64
2.4.3 Préparation de l’ébauche (matelas fibreux encollé) ............................................ 68
2.4.4 Processus de consolidation par thermocompression ........................................... 70
2.5 Conclusion ................................................................................................................. 76
Références chapitre 2 ....................................................................................................... 77
3. Adhésion des WPC : Amélioration de l’interface........................................................ 82
3.1 Interface d’un matériau composite : notion d’adhésion............................................. 82
3.1.1 Interface bois/polymère....................................................................................... 83
3.1.2 Modification de l’interface bois/thermoplastiques.............................................. 86
3.1.3 La mise en œuvre des modifications................................................................... 93
 vii

3.1.4 Caractérisation de l’adhésion, de l’interface et des surfaces............................... 93

3.1.5 Résumé sur l’adhésion des WPC ........................................................................ 95
3.2 Méthode originale d’amélioration de l’interface........................................................ 96
3.2.1 Conception d’un « enrobeur »............................................................................. 96
3.2.2 Procédé d’enrobage : « coating » ........................................................................ 97
3.2.3 Analyse des fibres PP enrobées de MAPP : produit de l’enrobage .................... 99
3.3 Angle de contact et capacité d’adhésion des WPC2 ................................................. 103
3.4 Conclusion ............................................................................................................... 108
Références chapitre 3 ..................................................................................................... 110
4. Caractérisation physico-mécanique à température ambiante des WPC..................... 117
4.1 Méthodes de caractérisation physico-mécanique statique ....................................... 117
4.1.1 Echantillonnage................................................................................................. 117
4.1.2 Profil de densité ................................................................................................ 118
4.1.3 Essais physico-mécaniques ............................................................................... 120
4.1.4 Analyse statistique des données ........................................................................ 123
4.2 Propriétés physico-mécaniques................................................................................ 124
4.2.1 Estimation de la porosité et des fractions volumiques ...................................... 124
4.2.2 Caractérisation mécanique des WPC1 ............................................................... 127
4.2.3 Caractérisation des panneaux composites MDF/pMDI de référence................ 128
4.2.4 Caractérisation des panneaux composites WPC2 .............................................. 129
4.3 Conclusion ............................................................................................................... 138
Références chapitre 4 ..................................................................................................... 140
5. Mise en forme et comportement rhéologique ............................................................ 142
5.1 Thermoformage : matelas fibreux bois/polymère .................................................... 142
5.1.1 Généralités sur le thermoformage ..................................................................... 142
5.1.2 Le thermoformage des composites fibreux bois/polymère ............................... 143
5.2 Caractérisation rhéologique de la mise en forme..................................................... 146
5.2.1 Essais de flexion en température....................................................................... 146
5.2.2 Essais de traction en température...................................................................... 148
5.2.3 Estimation de la température réelle des échantillons ........................................ 148
5.3 Caractérisation dynamique des WPC2 ...................................................................... 150
5.3.1 Échantillonnage................................................................................................. 151
5.3.2 Essais dynamiques ............................................................................................ 151
5.4 Comportement rhéologique...................................................................................... 154
5.4.1 Résultats des essais de thermoformage : flexion cinq points............................ 154
5.4.2 Résultats des essais statiques à température de thermoformage ....................... 158
5.4.3 Résultats dynamiques........................................................................................ 166
5.5 Conclusion ............................................................................................................... 175
Références chapitre 5 ..................................................................................................... 178
6. Modélisation............................................................................................................... 180
6.1 Modélisation d’un matériau composite.................................................................... 180
6.1.1 Modélisation analytique .................................................................................... 182
6.1.2 La théorie des stratifiés (ou théorie des laminés).............................................. 187
6.1.3 Modélisation numérique ................................................................................... 195
6.1.4 Modélisation d’un réseau fibreux...................................................................... 199
6.1.5 Rhéologie : modèles mécaniques simples......................................................... 200
6.2.1 Le processus de modélisation ........................................................................... 202
6.2 Modélisation analytique des WPC2 .......................................................................... 203
 viii

6.3 Modélisation rhéologique des WPC ........................................................................ 206

6.4 Conclusion ............................................................................................................... 210
Références chapitre 6 ..................................................................................................... 213
Conclusion générale ........................................................................................................... 219
Annexes.............................................................................................................................. 223
Annexe A: Analyse statistique (ANOVA) ............................................................... 224
Annexe B: Analyse XPS .......................................................................................... 229
Annexe C: Courbes de traction à 20°C et 180°C ..................................................... 231
Annexe D: Complément à la modélisation............................................................... 232
Annexe E: Complément modélisation rhéologique ................................................. 236
 ix

Liste des tableaux

Tableau 1-1 : Caractéristiques des fibres naturelles (Bledzki et Gassan, 1999 ; Rowell et al, 1997).................7
Tableau 1-2 : Propriétés de différentes essences (Jodin, 1994)...........................................................................8
Tableau 1-3 : Caractéristiques des résines thermodurcissables (Gay, 1991 ; Dorlot, 1986) .............................11
Tableau 1-4 : Caractéristiques des thermoplastiques (Osso, 1999 ; Gay, 1991) ...............................................12
Tableau 1-5 : Classification des études sur les WPC selon le polymère utilisé ................................................17
Tableau 1-6 : Suite de la classification des études sur les WPC selon le polymère utilisé................................18
Tableau 1-7 : Études à caractère général sur les WPC ......................................................................................19
Tableau 1-8 : Influence du taux de renfort sur les propriétés mécaniques des WPC ........................................21
Tableau 1-9 : Propriétés mécaniques de WPC selon le thermoplastique (Bledzki et al, 1998b)......................23
Tableau 1-10 : Effets du MA sur des composites bois/thermodurcissable (d’après Aranguren et al, 2000)....26
Tableau 1-11 : Liste des travaux expérimentaux sur les NMT..........................................................................28
Tableau 1-12 : Propriétés mécaniques de quelques NMT .................................................................................29
Tableau 1-13 : Propriétés physiques de quelques NMT....................................................................................30
Tableau 1-14 : Comparaison de différents WPC (adapté des données EinWoodTM) ........................................31
Tableau 2-1 : Dimensions des fibres F.L (données Delisée et al, 2001) ..........................................................47
Tableau 2-2 : Caractéristiques d’un bois rétifié et d’un bois naturel (May et al, 1990 cité par Osso et al, 1999)
...............................................................................................................................................................48
Tableau 2-3 : Composition chimique en masse des fibres de bois ....................................................................49
Tableau 2-4 : Composition élémentaire surfacique des fibres de bois (analyse XPS) ......................................51
Tableau 2-5 : Analyse XPS détaillée de la déconvolution du pic carbone C1s pour les fibres de bois............54
Tableau 2-6 : Plan d’expérience préliminaire (WPC1)......................................................................................61
Tableau 2-7 : Plan d’expérience (seconde élaboration : WPC2)........................................................................62
Tableau 2-8 : Concentrations prédéfinies selon le plan d’expérience ...............................................................65
Tableau 2-9 : Concentrations et masses de PP2 et MAPP .................................................................................66
Tableau 2-10 : Composition massique des matelas fibreux de mélange homogène..........................................67
Tableau 2-11 : Indexation des composites rattachés au second plan d’expérience ...........................................69
Tableau 3-1 : Composition élémentaire de surface des fibres PP modifiées (XPS) ........................................100
Tableau 3-2 : Angles de contact dynamiques des WPC2 avec l’eau (méthode de la goutte)...........................105
Tableau 4-1 : Estimation de la porosité et des fractions massiques des WPC2 ...............................................127
Tableau 4-2 : Données mécaniques sur les panneaux MDF1/UF (Michaud, 1999).........................................127
Tableau 4-3 : Contrainte de cisaillement longitudinale des WPC1..................................................................128
Tableau 4-4 : Propriétés mécaniques des panneaux MDF/pMDI référence (WPC2 : 0,100,0)........................129
Tableau 4-5 : Cohésion des panneaux WPC2 .................................................................................................131
Tableau 4-6 : Comparaisons simples sur les propriétés de cohésion et gonflement des WPC2 (contrastes
qualitatifs par ANOVA).......................................................................................................................132
Tableau 4-7 : Flexion 3 points à température ambiante des WPC2 ................................................................134
Tableau 4-8 : Contrastes sur les WPC2 en flexion 3 points à température ambiante (ANOVA)....................135
 x

Tableau 4-9 : Traction à température ambiante des WPC2..............................................................................136

Tableau 4-10 : Contrastes sur les WPC2 en traction à température ambiante (ANOVA) ...............................137
Tableau 5-1 : Propriétés de quelques composites fibreux bois/thermoplastiques ...........................................145
Tableau 5-2 : Estimation du temps nécessaire pour atteindre une température d’équilibre ............................150
Tableau 5-3 : Spécificité du thermoformage selon la nature du WPC1 ...........................................................157
Tableau 5-4 : Thermoformabilité des WPC1 ...................................................................................................157
Tableau 5-5 : Flexion 3 points à température de thermoformage (180°C)......................................................158
Tableau 5-6 : Contrastes sur les WPC2 en flexion à 180°C (ANOVA)...........................................................159
Tableau 5-7 : Traction à température de thermoformage (180°C) sur les WPC2 ...........................................160
Tableau 5-8 : Contrastes sur les WPC2 en traction à 180°C (ANOVA)..........................................................161
Tableau 6-1 : Données issues de la simulation par un milieu aléatoire de panneaux MDF (Michaud, 1999 ;
Delisée et al, 2001ab)...........................................................................................................................198
Tableau 6-2 : Estimations des propriétés dans le plan des WPC2 à température ambiante .............................206
Tableau A-1 : ANOVA sur IB ........................................................................................................................224
Tableau A-2 : ANOVA sur IB après gonflement ............................................................................................224
Tableau A-3 : ANOVA sur gonflement en épaisseur......................................................................................225
Tableau A-4 : ANOVA sur MOE en flexion 3 points.....................................................................................225
Tableau A-5 : ANOVA sur MOR en flexion 3 points.....................................................................................225
Tableau A-6 : ANOVA sur MOE à 180°C en flexion.....................................................................................226
Tableau A-7 : ANOVA sur MOR à 180°C en flexion ....................................................................................226
Tableau A-8 : ANOVA sur MOE en traction..................................................................................................226
Tableau A-9 : ANOVA sur MOR en traction .................................................................................................227
Tableau A-10 : ANOVA sur MOE à 180°C en traction..................................................................................227
Tableau A-11 : ANOVA sur MOR à 180°C en traction..................................................................................227
Tableau A-12 : ANOVA sur les angles de contact des WPC..........................................................................228
Tableau D-1 : Données collectées pour la modélisation .................................................................................232
Tableau D-2 : Propriétés des laminés unidirectionnels équivalents selon Halpin-Tsai...................................232
Tableau D-3 : Module transverse des laminés unidirectionnels équivalents selon Nielsen ............................233
 xi

Liste des figures

Figure 1-1: Structure du bois (observations multi échelles: d'après Harrington, 1998) ......................................6
Figure 1-2 : Molécule de la cellulose (n répétitions du motif cellobiose) ...........................................................7
Figure 1-3 : Classification des composites WPC (d’après Schneider(1994) et Callister(1994) dans Osso et al,
1999) ......................................................................................................................................................16
Figure 2-1 : Dimensions des fibres MDF1, (adapté de Nyangiro, 1999) ...........................................................46
Figure 2-2 : a. Tamisage des fibres MDF2 (Garcia, 2001) ; b. Tamisage de la sciure B.R ...............................47
Figure 2-3 : Thermogravimétrie des constituants employées dans les WPC ....................................................50
Figure 2-4 : Déconvolution du pic C1s pour les fibres longues F.L (XPS).......................................................52
Figure 2-5 : Déconvolution du pic C1s pour la sciure de bois rétifié B.R (XPS)..............................................53
Figure 2-6 : Viscosité en régime permanent η des thermoplastiques employées à l’état fondu (170°C :
température de thermoformage).............................................................................................................56
Figure 2-7 : Viscosité dynamique η* des thermoplastiques à l’état fondu (170°C : température de
thermoformage ; déformation utilisé : 5% ; domaine LVE) ..................................................................56
Figure 2-8 : Les trois types de WPC réalisés (a. mélange homogène b. stratifié c. mixte) ...........................60
Figure 2-9 : Délamination d’un panneau MDF .................................................................................................61
Figure 2-10 : Vue intérieure du mélangeur rotatif ; matelas fibreux (LRBB, France) ......................................68
Figure 2-11 : Principaux paramètres influençant les composites à base de bois pendant et après mise en forme
(adapté de Bolton et Humphrey, 1988) ..................................................................................................71
Figure 2-12 : Dispositif expérimental de thermocompression (LRBB, Université Bordeaux I) ......................72
Figure 2-13 : Cycle de consolidation schématique d’un mélange WPC1 ( I: densification; II: épaisseur finale;
III: relaxation due à l’UF; IV: relaxation due au thermoplastique).......................................................73
Figure 2-14 : Optimisation du cycle de presse des panneaux MDF2/pMDI comparaison avec le cycle des
WPC2 calqué sur le MDF2/pMDI référence...........................................................................................74
Figure 2-15 : Courbes expérimentales de la température au cœur des panneaux 15,75,0 B.R lors du cycle de
presse .....................................................................................................................................................75
Figure 3-1 : Comparaison de l’adhésion bois/thermodurcissables (adapté de Frazier et Jianwen, 1998) ........84
Figure 3-2 : Formation d’un uréthanne par réaction cellulose-isocyanate ........................................................85
Figure 3-3 : Liaison chimique MAPP / matière lignocellulosique (adapté de Matuana et al, 2001)................89
Figure 3-4 : Dispositif expérimental d’enrobage (Université Laval) ................................................................97
Figure 3-5 : Mise en solution du MAPP dans du toluène..................................................................................98
Figure 3-6 : Analyses DSC de l’enrobage a. Comparaison des analyses DSC des constituants du PP enrobé de
MAPP b. Mise en évidence de la présence de MAPP sur les fibres PP (DSC), en bas........................101
Figure 3-7 : Photos MEB de la modification des fibres par enrobage au MAPP ............................................103
Figure 3-8 : Goutte d’eau à l’équilibre sur une surface solide (adapté de Kinloch, 1987) ..............................104
Figure 3-9 : Mesure de l’angle de contact des WPC2 ......................................................................................104
 xii

Figure 4-1 : Profil de densité d’un panneau MDF expérimental (8% pMDI) .................................................118
Figure 4-2 : Profils de densité schématisés des WPC2 avec B.R ou F.L. ......................................................119
Figure 4-3 : Éprouvette de traction en haltère, WPC2 ....................................................................................121
Figure 4-4 : Essai de cisaillement longitudinal (NF B 51-003).......................................................................122
Figure 4-5 : Hypothèse de déformation de la section d’une fibre de bois .......................................................125
Figure 4-6 : Histogramme comparatif des propriétés de cohésion des WPC2 à gauche IB spécifique soit IB /
densité ; à droite IB sur les mêmes composites (1 à 6) (données issues du tableau 4-5, erreur type =
0.098) ...................................................................................................................................................130
Figure 4-7 : Photographies des éprouvettes IB après gonflement ..................................................................134
Figure 5-1 : Produits commerciaux WPC (Quickform© : produit thermoformé) ...........................................146
Figure 5-2 : Définition de la thermoformabilité (critère du plan d’expérience préliminaire)..........................147
Figure 5-3 : Dispositif expérimental de thermoformage (LRBB, Université Bordeaux I) ..............................148
Figure 5-4 : Comportement viscoélastique schématique de différents matériaux (adapté de Gearing, 1999)150
Figure 5-5 : Schéma de l’essai de torsion rectangulaire dynamique ...............................................................153
Figure 5-6 : Essai de thermoformabilité sur les composites WPC1 (flexion 5 points à 180°C) a. Courbes sur
les WPC1 mixtes et stratifiés b. Courbes sur les mélanges homogènes ............................................156
Figure 5-7 : Photographie du thermoformage réussi du composite MDF-B.R(70)/PP(30) avec schématisation
des contraintes lors de l’essai...............................................................................................................158
Figure 5-8 : Schématisation des comportements possibles en contrainte-déformation ...................................162
Figure 5-9 : Comportement force-déplacement en flexion des WPC2 à température ambiante (courbes
expérimentales à 25°C ± 3°C)..............................................................................................................163
Figure 5-10 : Comportement force-déplacement en flexion des WPC2 à 180°C (courbes expérimentales) ...163
Figure 5-11 : Comparaison du comportement en déformation des WPC2 en flexion et traction entre 20 et
180°C ...................................................................................................................................................165
Figure 5-12 : Module de perte dynamique vs température des WPC2 soumis à une flexion 3 points (lissage
par moyenne mobile 5 points)..............................................................................................................168
Figure 5-13 : Module de stockage dynamique vs température des WPC2 soumis à une flexion 3 points (lissage
par moyenne mobile 5 points)..............................................................................................................168
Figure 5-14 : tan δ vs température des WPC2 soumis à une flexion dynamique 3 points (lissage par moyenne
mobile sur 20 points) ...........................................................................................................................169
Figure 5-15 : Etude du facteur de perte sur du bois massif vs température (en incrustation le comportement du
bois d’après Kelley et al, 1987) ...........................................................................................................170
Figure 5-16 : Log du module de stockage G’ des WPC2 vs température (cisaillement par torsion dynamique)
.............................................................................................................................................................173
Figure 5-17 : Log G’’ vs température pour les WPC2 (essai de torsion).........................................................174
Figure 5-18 : Grandeurs mesurées vs température pour les WPC2 (essai torsion) a. Tan δ (G’’/G’) en fonction
de la température b. Coefficient de dilatation thermique linéaire mesuré sous légère tension c.
Viscosité complexe soit le rapport G* sur la fréquence angulaire.......................................................175
Figure 5-19 : Courbe contrainte vs déformation typique des thermoplastiques ..............................................177
 xiii

Figure 6-1 : Exemple de stratifié composé de couches unidirectionnelles......................................................195

Figure 6-2 : Simulation d’un modèle 3D de fibres (droites de Poisson), Delisée et al 2001b.........................197
Figure 6-3 : Comportement viscoélastique simple selon le modèle de Burger. ..............................................201
Figure 6-4 : Modèle non linéaire de corps élasto-visco-plastique (Bingham).................................................202
Figure 6-5 : Processus de modélisation des propriétés dans le plan des WPC2 à température ambiante .......205
Figure 6-6 : Modèle rhéologique du comportement à haute température des WPC........................................207
Figure 6-7 : Schématisation du comportement rhéologique des WPC à haute température de post-
thermoformage pour une sollicitation simple en traction.....................................................................209
Figure B-1 : Analyse de surface du bois rétifié (XPS) ....................................................................................229
Figure B-2 : Analyse de surface des fibres longues (XPS) .............................................................................229
Figure B-3 : Analyse de surface des fibres MDF industrielles (XPS).............................................................230
Figure C-1 : Comportement contrainte-déformation en traction des WPC2 à température ambiante (25°C ±
3°C)......................................................................................................................................................231
Figure C-2 : Comportement contrainte-déformation en traction des WPC2 à 180°C......................................231
Figure D-1 : Influence des paramètres de cisaillement des matières premières sur l’estimation des propriétés
du WPC................................................................................................................................................233
Figure D-2 : Influence de l’estimation du module transverse via les propriétés IB sur la modélisation des
propriétés du WPC...............................................................................................................................234
Figure D-3 : Influence des MOE des matières premières sur l’estimation des propriétés du WPC ................234
Figure E-1 : Modélisation empirique du comportement lors d’un essai de post-thermoformage réussi sur les
WPC1 (mélange homogène).................................................................................................................236
Figure E-2 : Modélisation du comportement rhéologique (Maxwell+Bingham) des WPC à 180°C – Partie
jusqu’au plateau visqueux selon l’équation 6-48 .................................................................................236
 xiv

Lexique
α niveau de confiance (statistique, sans unité)
αd coefficient de dilatation thermique (K-1)
αt coefficient de dilatation thermique linéaire lors de l’essai de torsion (°C-1)
β facteur des équations de Cox
δ angle de déphasage entre la sollicitation et la réponse en mode dynamique (°)
δh dimension caractéristique de l’hétérogénéité
∂Ω frontière du domaine géométrique
∆Ea énergie d’activation (J.mole-1)
∆Η chaleur de réaction totale (enthalpie en J.g-1)
ε déformation normale (sans unité)
ε& vitesse de déformation normale (s-1)
φmax facteur des équations Halpin-Tsai tenant compte de l’agencement du renfort
γ déformation de cisaillement interfacial (sans unité)
γij déformation de cisaillement selon (i,j) (sans unité)
γm énergie libre de la matrice (J)
γLv énergie libre de surface au point de contact liquide/vapeur (erg/cm2)
γsL énergie libre de surface au point de contact solide/liquide (erg/cm2)
γsv énergie libre de surface au point de contact solide/vapeur (erg/cm2)
η viscosité (Pa.s)
η facteur des équations Halpin-Tsai pour les modules
’
η facteur des équations Halpin-Tsai pour les résistances
ϕ facteur des équations Halpin-Tsai modifiées
κi flexion d’un laminé selon la direction i (sans unité)
κij torsion d’un laminé selon (i,j) (sans unité)
ν fractions volumiques (sans unité)
νPoisson coefficient de Poisson (sans unité)
θ angle géométrique (°)
θt angle de contact sur une surface au temps t (°)
ρ densité (sans unité)
σ contrainte (MPa)
σ& vitesse de mise sous contrainte (MPa.s-1)
 xv

τ contrainte de cisaillement (MPa)

τI contrainte de cisaillement interfacial (MPa)
ω féquence angulaire (s-1)
Ω domaine géométrique
ζ facteur des équations Halpin-Tsai prenant en compte les fibres
Aij coefficients liés à la traction ou la compression plane (théorie des stratifiés)
Bij coefficients liés aux couplages (théorie des stratifiés)
Ci concentration (sans unité)
Cij coefficients des complaisances (MPa)
CLT théorie classique des stratifiés
d diamètre (m)
dl degré de liberté (sans unité)
Dij coefficients liés à la flexion (CLT)
E module d’élasticité (MPa)
Eθ module d’élasticité selon l’angle θ (MPa)
Eij module d’élasticité selon les directions (i,j) (MPa)
F valeur de F (statistique, sans unité)
F Force (N)
F.E.M méthode des éléments finis
G module de cisaillement (MPa)
H teneur en humidité (%)
H0 hypothèse statistique (associé à l’erreur de première espèce)
H1 hypothèse statistique (associé à l’erreur de seconde espèce)
H.R humidité relative de l’air (%)
IB Internal Bond (traction perpendiculaire aux faces du panneau en MPa)
IB-G Internal Bond après le test de gonflement (MPa)
K facteur des équations Halpin-Tsai
ℓ longueur (m)
ℓc longueur critique (m)
LVE région viscoélastique linéaire
N,M contraintes et moments résultants d’un laminé (théorie des stratifiés)
M masse (kg)
M module de Young (MPa)
 xvi

MC Moyenne des carrés (statistique, sans unité)

Mpoint point matériel
Mw masse moléculaire (g.mol-1)
p probabilité (valeur comprise entre 0 et 1, sans unité)
pH mesure du potentiel acide/base (sans unité)
Qij coefficients de la matrice réduite
Sij coefficients de souplesse (MPa-1)
SC somme des carrés (statistique, sans unité)
t temps (s)
T température (°C)
Tg température de transition vitreuse (°C)
Tf température de fusion (°C)
TS gonflement dans l’épaisseur (%)
u,v,w déplacements spaciaux suivant un repère dans l’espace
V.E.R volume élémentaire représentatif
W teneur en humidité du matériau (%)
WA absorption d’eau (%)
Wad travail d’adhésion (J)
 xvii

Glossaire
AA anhydride acétique
ABS acrylonitrile butadiène styrène
AFM microscope à force atomique
B.R bois rétifié
CERSIM Centre de recherche en sciences et ingénierie des macromolécules (Université Laval, Canada)
CF fibres cellulosiques
CP pâte chimique
CRB Centre de recherche sur le bois (Québec, Canada)
CTMP pâte thermomécano chimique
DF fibres de bois issues de la démolition
DMTA analyse thermomécanique dynamique
DSC analyse enthalpique différentielle (differential scanning calorimetry)
EFPG Ecole Française de Papeterie et des Industries Graphiques
EPMA méthacrylate d’époxy-propyle
ESCA spectroscopie électronique pour l’analyse chimique
EWP engineering wood products (produits de génie du bois)
F.L fibres longues
FTIR transformation de Fourier des IR
GMA méthacrylate de glycidyle
GMT matelas de fibres de verre renforçant un thermoplastique
HDPE polyéthylène haute densité
IGC chromatographie gazeuse inversée
IR infrarouge
LDPE polyéthylène basse densité
LLDPE polyéthylène linéaire basse densité
LRBB Laboratoire de rhéologie du bois de Bordeaux (France)
LVL Laminate veener lumber
MA anhydride maléique
MAA acide méthacrylique
MAPE polyéthylène maléaté
MAPP polypropylène maléaté ou polypropylène modifié à l’anhydride maléique
MDF panneaux de fibres de densité moyenne
MEB microscope à balayage électronique
MMA méthyle méthacrylate
MOE module d’élasticité
 xviii

MOR module de rupture

MP pâte mécanique
NMT matelas fibreux lignocellulosique renforçant un thermoplastique
OSB panneaux de lamelles orientées
PE polyéthylène
PET polyéthylène téréphtalique
PF phénol formaldéhyde
PHA anhydride phtalique
pMDI polyméthylène polyphényl isocyanate
PMMA poly (méthacrylate de méthyle)
PP polypropylène
PS polystyrène
PR résine phénolique
PVC polychlorure de vinyle
RMN résonance magnétique nucléaire
RPET polyéthylène téréphtalique recyclé
RTM resin transfer moulding (moulage par transfert de résine)
SA anhydride succinique
SMA poly (styrène-co-anhydride maleique)
SEBS poly (styrène-éthylene/butylène-styrène)
SEBS-MA styrène-éthylène/butylène-styrène tribloc copolymère greffé avec de l’anhydride maléique
TG analyse thermogravimétrique
TMA analyse thermomécanique
TMP pâte thermomécanique
UF urée formaldéhyde
VHDPE polyéthylène haute densité vierge
VPET polyéthylène téréphtalique vierge
WF fibres de bois
WFa farine de bois
WPC wood polymer composite (composite bois/polymère)
XPS spectroscopie des photoélectrons (X-ray Photoelectron Spectroscopy)
Introduction générale
Le développement et les changements rapides des produits, des pratiques
technologiques et industrielles sont accompagnés par de nouvelles générations de
matériaux. Parmi ces matériaux, les composites ne cessent d’évoluer vers des produits qui
sont, soit le moins coûteux possible, soit le plus performant, ou bien les deux à la fois. De
plus, dans un souci de protection de l’environnement et de santé publique, les composites
tendent à intégrer un caractère écologique (ex : matières recyclées ou biodégradables).

L’utilisation du bois, au sens large des matériaux cellulosiques, dans la conception des
matériaux composites permet d’associer un matériau résistant, léger, abondant, non abrasif,
structuré et à faible coût avec de nombreux matériaux tels que les métaux, les plastiques,
les fibres synthétiques et les bétons. Ces associations peuvent prendre diverses formes que
ce soit des mélanges, des stratifiés ou autres produits d’ingénierie.

Les matériaux d’ingénierie à base de bois (EWP : Engineering Wood Products) sont très
largement utilisés et font l’objet d’un développement constant depuis de nombreuses
années. Il s’agit de produits comme les lamellés collés, les poutres en I, le LVL ainsi que
tous les panneaux à base de bois que sont les agglomérés, les contre-plaqués, les panneaux
de fibres de densité moyenne, les panneaux gaufrés, etc. L’idée essentielle de cette
approche étant de s’affranchir de certains défauts du bois, comme sa forte variabilité, par la
reconstitution de produits via l’usage d’adhésifs spécifiques à chaque type de produits
réalisés. Un produit comme le lamellé collé permet en effet d’obtenir des pièces structurales
de grandes dimensions et possédant des caractéristiques modulables (forme, mise en œuvre
etc.). En ce qui concerne les panneaux reconstitués à base de bois que cela soit des fibres,
copeaux ou autres, ils permettent l’exploitation de bois impropre au sciage et la fabrication
de produits de qualité constante répondant, selon les besoins, à des caractéristiques
spécifiques (usage structural, usage décoratif, ameublement, etc.).

Ce type de matériau représente la majorité des EWP cependant nous allons nous intéresser
plus particulièrement aux composites associant le bois sous forme de fibre ou de farine avec
des polymères thermoplastiques ou thermodurcissables. Dans cette catégorie de matériaux
 2

composites bois/polymère (WPC : Wood Polymer Composite) on distingue deux sortes de

produits : les composites utilisant le bois comme une charge afin de réduire leur coût et leur
poids (en remplacement des charges habituelles que sont les micas et autres minéraux) ; et
les composites dans lesquels le bois est un renfort qui permet l’amélioration des propriétés
mécaniques (en remplacement des fibres de verres, fibres de carbone et autres renforts).

Depuis de nombreuses années, le bois est principalement utilisé comme charge en

remplacement des traditionnelles charges minérales. En revanche, c’est seulement depuis
peu de temps que l’intérêt de certains secteurs industriels, comme l’industrie de l’emballage
et du transport, pour des matériaux ayant une bonne aptitude à la mise en forme et de
bonnes performances, a conduit à l’utilisation de fibres cellulosiques (Sherman, 1999 ; voir
références du chapitre 1). Ces dernières sont apparues en lieu et place de la fibre de verre
ou des fibres synthétiques dans des composites à matrice polymère renforcés par des fibres.
C’est donc à cette dernière catégorie de matériaux qu’appartiennent les matériaux réalisés
et caractérisés lors de ce projet de thèse de doctorat.

La fabrication des composites à matrice polymère renforcée par des fibres cellulosiques
diffère selon l’usage du composite produit. Il existe deux principaux modes de
fabrication pour ces composites: les techniques de type plasturgiste et les techniques de
conformation puis consolidation d’un matelas fibreux. Ces deux modes bien qu’ils
recouvrent plusieurs techniques sont pour le premier, principalement, un usage du bois
comme charge et pour le second des pratiques de l’industrie du bois qui permettent des
fractions massiques de bois très importantes (allant jusqu’à 95% comme dans les panneaux
structuraux).

La diversité des techniques, des constituants et de leurs caractéristiques, que ce soit les
polymères ou les fibres naturelles, laisse présager un immense choix dans la constitution
des WPC. Cependant les fibres naturelles, bien qu’elles possèdent de nombreuses qualités,
présentent certains défauts majeurs lorsqu’il s’agit de les associer aux polymères
thermoplastiques. En effet la matière ligneuse possède une forte affinité avec l’eau
(caractère hydrophile fort) ce qui crée une incompatibilité d’interface entre le bois et les
thermoplastiques à caractère fortement hydrophobe. L’objectif d’un matériau composite est
de combiner deux ou plusieurs matériaux tout en créant une synergie entre ces différents
 3

matériaux afin qu’il en résulte un composite plus performant que chacune des composantes
prise individuellement. L’antagonisme entre le bois et certains polymères, comme les
thermoplastiques, est une difficulté majeure sachant que l’interface est le lieu privilégié du
transfert des contraintes entre le renfort et la matrice. De façon plus générale, l’interface
bois/polymère est par conséquent le point stratégique des activités de recherche menées sur
les composites WPC. L’autre difficulté majeure provient de la très grande diversité et
surtout variabilité des fibres naturelles qui en font une matière première aux caractéristiques
difficiles à maîtriser.

L’objectif de ce projet est double : d'un coté développer des matériaux formables à
usage décoratif ou structural utilisant la fibre de bois comme élément structurant et
répondre ainsi à la demande des industries du bois ; de l'autre coté rester dans une logique
d'éco-matériau en privilégiant la proportion de fibres végétales par rapport au plastique et
en gardant un aspect bois aux produits élaborés.

Les objectifs scientifiques sont les suivants : la conception, la compréhension et la

modélisation du comportement rhéologique en grandes déformations de mélanges
fibres/thermoplastique.

Pour mener à bien cette étude à caractère exploratoire, plusieurs approches sont nécessaires.
La conception et l'élaboration de composites bois/plastique, dans des proportions où la fibre
est majoritaire, sous forme de stratifiés ou de mélange homogène tiennent à la fois de la
science des matériaux et du génie des procédés. Les problèmes d'adhérence de l'interface
bois/plastique relèvent du domaine de la physico-chimie. L'aspect caractérisation et l'aspect
modélisation du comportement en température, des propriétés élastiques et de
l'endommagement nécessitent une approche rhéologique du composite.
 Chapitre 1
Les composites bois polymère :
étude bibliographique
1. Les composites bois polymère : étude bibliographique

1.1 Introduction
Dans cette étude bibliographique, nous nous proposons de présenter les différents
constituants entrant dans la combinaison des composites WPC en les regroupant par
grandes catégories. Les différentes techniques de fabrication seront explicitées et mises en
relation avec les types de constituants utilisés. Connaissant la constitution et la réalisation
des WPC, une sélection des WPC ayant fait l’objet de recherches préalables sera présentée
en essayant de recouvrir une large gamme de composites, et ce tout en insistant sur ceux
qui sont de par leur nature ou leur application proches de nos préoccupations. Des revues de
littérature plus spécifiques à certains aspects particuliers (adhésion et interface,
thermoformage, modélisation) seront présentées au début des chapitres concernés.

Au vu de la quantité de domaines impliqués dans l'examen d’un matériau composite

aux différentes étapes de sa vie, il n’est pas réaliste de penser qu’une étude bibliographique,
aussi complète soit elle, puisse être exhaustive sur le sujet. Nous nous sommes attachés à
être le plus complet possible, tout en ciblant et portant notre attention sur les aspects à
même d’accompagner et guider notre démarche.

1.2 Les fibres naturelles

Les fibres naturelles sont des structures biologiques principalement composées de
cellulose, hémicelluloses et de lignine (Jodin, 1994). Dans une proportion beaucoup plus
faible elles contiennent aussi des extractibles, des protéines et certains composés
inorganiques (Rowell et al, 1997). Il existe différentes classifications de ces fibres. Les
fibres dures forment un groupe à par entière qui représente 90% de la production mondiale.
Ce sont ces fibres dures ou rigides qui sont utilisées lors de la fabrication des WPC.

La proportion d’holocellulose (cellulose, hémicelluloses) et de lignine varie beaucoup selon

les fibres naturelles (jute, bois, sisal, kenaf, etc.). Chaque fibre se présente sous la forme
d’un composite multicouches dans lequel la lignine joue le rôle d’une matrice enrobant un
élément structurant très rigide qu’est la cellulose.
 6

Figure 1-1: Structure du bois (observations multi échelles: d'après Harrington, 1998)

Contrairement aux autres composantes des fibres qui possèdent une structure
amorphe, la cellulose possède une structure en grande partie cristalline. La cellulose
cristalline est l’un des polymères ayant le module d’élasticité le plus élevé, soit environ 136
GPa à comparer au 75 GPa de la fibre de verre. Cette rigidité provient de la structure
cristalline qui suit un agencement supramoléculaire hélicoïdal très ordonné. Il est important
de noter que cette structure moléculaire particulière entraîne lors d’une élongation des
fibres, un couplage torsion/traction qui peut avoir des conséquences sur l’interface, sur la
déformation ou sur les mécanismes de rupture du composite. A l’intérieur de la fibre, les
chaînes cellulosiques sont réunies en micro fibrilles qui en s’agglomérant forment des
fibrilles sur plusieurs couches (figure 1-1). L’angle qui existe entre ces éléments très
structurés et l’axe de la fibre conditionne la rigidité de la fibre (Pavithran et al, 1987 ;
Mukhersee et Satyanarayana, 1986). Les liaisons hydrogènes qui s’établissent le long et
entre les chaînes cellulosiques sont à la base des bonnes propriétés des fibres cellulosiques
(English et al, 1994). Ce sont ces différences, constitutives ainsi qu’anatomiques, qui vont
 7

donner la grande variabilité des propriétés physico-mécaniques des fibres naturelles

(Rowell et al, 1997 ; Banks et Lawther, 1994).

Figure 1-2 : Molécule de la cellulose (n répétitions du motif cellobiose)

Les propriétés des fibres isolées de cellulose ou de bois ont fait l’objet de nombreux
travaux (Page et El-Hosseiny, 1976 ; Page et al, 1977 ; Kompella et Lambros, 2002 ; Wild
et al, 1999 ; Groom et al, 1995). Le rôle de la paroi cellulaire apparaît essentiel pour
expliquer les propriétés hygro-mécaniques des fibres de bois selon Yamamoto et Kojima
(2002). Le comportement de rupture a été mis en relation avec l’arrangement moléculaire
(Mott et al, 1995 ; Mukhersee et Satyanarayana, 1986). De plus, la reconstitution par
modélisation informatique tridimensionnelle de la fibre a été entreprise (Shaler et al, 1995).

Tableau 1-1 : Caractéristiques des fibres naturelles

(Bledzki et Gassan, 1999 ; Rowell et al, 1997)
Longueur de la Facteur de Module de Déformation
Diamètre
Fibres fibre technique forme (ℓ/d) traction maximale
(µm)
(mm) Cell.Élem.* (GPa) (%)
Coton 25 12-25 2000 6-10 6-8
Lin 4-8,5 12-30 1500 50-70 1,3-3,3
Chanvre 5-40 16-50 550-960 30-60 1,7-2,7
Kenaf 2,5-4,5 14-33 60 1,7-2,1
Jute 2,5 5-25 110 20-55 1,5-2
Sisal 100-125 100-400 100 9-22 3-14
Banane 4,5-10 50-250 7-20 1,8-3,5
Abaca 60+ 50-280 2,1-2,4
* Cellule élémentaire pour les fibres

Un des aspects importants des fibres est leur grand degré de variabilité tant du point de vue
des propriétés que du point de vue morphologique. Cette variabilité existe entre les espèces,
à l’intérieur d’une espèce ainsi que pour un même individu (tableaux 1-1 et 1-2).
 8

Par exemple, la porosité de la fibre (principalement son lumen) est un bon exemple de
dispersion interspécifique. La fibre de palmier a une porosité de 10% alors que le coton
peut atteindre des valeurs de porosité supérieures à 90%.

Tableau 1-2 : Propriétés de différentes essences (Jodin, 1994)

Module
Longueur % de Densité moyenne d’élasticité Taux de
Essences de fibre fibres (à 12% H) longitudinal lignine (%)
(mm) (de soutien)
(GPa)
Pin maritime 2,7 -- 0,550 11,3 --
Épicéa commun 3,2 95 0,450 11,3 24
Pin sylvestre 3,0 93 0,525 11,9 27
Bouleau 1,1 65 0,660 14,6 24
Hêtre 1,1 37 0,720 13,7 17

Les propriétés thermiques de la cellulose sont d’une importance capitale. En effet, la

dégradation thermique est un facteur limitant des procédés de fabrication à chaud des WPC.
La plupart des fibres naturelles perdent de leur rigidité dès 160°C et on voit la lignine se
dégrader aux alentours de 200°C. Stamm (1956) a observé des effets de dégradation
irréversible par la chaleur comme le changement de viscosité, l’augmentation de la
dégradation avec l’oxydation. Les conditions de chauffage sous vapeur peuvent conduire
aux mêmes types d’effets. Néanmoins, la destruction de l’ordre cristallin n’apparaît qu’au-
dessus de 320°C par agitation thermique des molécules (Kim et al, 2001). La conductivité
thermique du bois est faible puisqu’elle est de l’ordre de 0,12 à 0,23 W/m.K, ce qui est
caractéristique d’un bon isolant (Besset, 1986). Les variations dimensionnelles du bois sont,
néanmoins, essentiellement dues à l’humidité. L’expansion thermique est extrêmement
faible : 2-6x10-6 K-1 longitudinalement et dix fois plus transversalement (Mark et al, 1989)
et elle est relativement indépendante de l’essence considérée. Suleiman et al (1999)
décrivent bien les influences que peuvent avoir la température, la densité, la porosité et
l’anisotropie, sur les propriétés de conduction (Lewis, 1967) et de diffusivité d’un bois
scandinave. Même si la densité et la porosité sont les facteurs influençant de façon
prédominante les transferts de chaleur, ceux-ci sont aussi influencés par la conduction via la
paroi cellulaire.
La légèreté et les capacités acoustiques, comme l’isolation phonique, font aussi partie des
avantages de l’utilisation de fibres végétales dans les WPC.
 9

Il existe toutefois des inconvénients majeurs à l’utilisation des fibres naturelles dans
les WPC notamment la forte propension des fibres à la rétention d’humidité, leur photo-
dégradation, leur biodégradabilité ainsi que la forte incompatibilité de l’interface
bois/thermoplastique. La chimie de la matière ligneuse explique ces caractéristiques. En
effet l’holocellulose, pour laquelle ce sont les groupes hydroxyles qui régissent les
interactions possibles, est responsable de l’absorption d’humidité par le biais des liaisons
hydrogènes (figure 1-2). L’eau dans le bois modifie, de par son évolution, les propriétés
thermiques et mécaniques du matériau. La teneur en eau, notée W, représente le rapport de
la masse d’eau contenue dans un échantillon sur sa masse anhydre. L’eau dans le bois prend
trois formes (Kollmann et Côté, 1984 ; Siau, 1971). L’eau de constitution appartient aux
molécules des fibres cellulaires et ne peut s’extraire que par une dégradation thermique de
ces dernières. L’eau liée se situe au niveau de la paroi cellulaire grâce aux ponts
hydrogènes ou à des liaisons de type van der Waals. Enfin, l’eau libre est reliée à la
porosité du bois, puisqu’elle se trouve maintenue, sous forme liquide, dans les lumens par
des phénomènes de capillarité. Ces précisions permettent de mieux appréhender l’influence
de l’eau sur le comportement du matériau lignocellulosique en général. La plupart des
études s’intéressent à la stabilité dimensionnelle des matériaux bois, et donc essentiellement
au comportement hygroscopique du bois et de sa surface. Les traitements prodigués ont
pour objectif de réduire l’impact des interactions eau-bois (Norimoto et Gril dans Shiraishi
et al, 1993). La lignine, qui ne gouverne pas le comportement hygroscopique du bois, a
quant à elle, une fonction d’adhésif de la paroi cellulaire.

Un certain nombre de solutions, récemment proposées et testées sur une variété de

composites à base de fibres végétales, permet de contourner ou contrôler les difficultés
rencontrées. Il faut tout de même garder à l’esprit, que la surface du bois est un système
compliqué, qui répond différemment selon la sollicitation. Néanmoins, ses propriétés sont
gouvernées par l’oxygène contenu dans ses groupes fonctionnels (Liu et Rials, 1998).

La production des fibres est une étape importante qui modifie ses caractéristiques.
Les fibres qui entrent dans la composition des WPC sont obtenues par un défibrage
thermomécanique (TMP) ou thermo-mécano-chimique (CTMP). Ces deux modes de
défibrage entraînent une altération de la fibre et une dégradation plus ou moins importante
de la lignine notamment le défibrage CTMP qui induit une dégradation partielle ou quasi-
 10

totale de cette dernière (Holmberg et al, 1999). Il faut aussi noter qu’il existe d’autres
catégories de fibres préparées par des techniques de pâte à papier, ce sont les pâtes
mécaniques (MP) et les pâtes chimiques (CP).

Les composites WPC peuvent comporter de nombreuses fibres végétales, en

particulier de fibres de bois qui sont souvent transformées en farine respectant un grain
standard. Le fait qu’elle soit sous forme de farine conduit à un usage davantage comme
charge dans une matrice plutôt qu’un renfort mécanique réellement efficace.

1.3 Les polymères synthétiques

Les polymères synthétiques sont à la base des matériaux plastiques qui sont de plus
en plus utilisés, et ce dans un nombre toujours croissant d’applications. Il existe une grande
variété de polymères synthétiques et de nombreuses façons de les associer, chaque
plastique répondant à des besoins spécifiques en terme de caractéristiques physiques,
mécaniques ou même électriques. Deux grandes catégories de polymères sont utilisées pour
élaborer des composites WPC : les matériaux polymères réticulés dits thermodurcissables
(époxy, polyuréthanne, colles phénoliques) et les thermoplastiques qui contrairement aux
précédents ont la capacité d’être moulés, mis en forme une fois leur température
suffisamment élevée (PP, PE, PVC).

1.3.1 Les résines thermodurcissables

Les résines thermodurcissables représentent la grande majorité des résines adhésives. Les
colles, ou polymères thermodurcissables, sont largement utilisées pour le collage du bois ou
dans les composites à base de bois (Pizzi, 1983), en particulier ceux à base de fibres
cellulosiques (Gillespie, 1984). Ces résines servent à lier les fibres entre elles dans les
panneaux reconstitués afin d’assurer la cohésion de l’ensemble. L’essentiel des colles
employées sont l’urée formaldéhyde (UF ; Dunky, 1998), les résines phénoliques (phénol
formaldéhyde : PF) et les colles isocyanates (ex : pMDI, Kawai et Sasaki, 1986 ; Zhuang et
Steiner, 1993 ; Rosthauser et al, 1997).

La nature de la distribution des résines thermodurcissables sur les fibres revêt différents
aspects selon le type de colle utilisée et selon la nature des matériaux encollés. Les liens
 11

créés par l’UF montrent une tendance à la formation de zones de concentration de résine
i.e. une distribution de petits paquets de colle dispersés sur les fibres (moins de 5% de
recouvrement selon Xing, 2003). La résine PF se distribuerait de façon beaucoup plus
uniforme sur des fibres similaires (Donaldson et Lomax, 1989).

Tableau 1-3 : Caractéristiques des résines thermodurcissables (Gay, 1991 ; Dorlot, 1986)

résine ρ E G νPoisson σr Tmax αd

(densité) (GPa) (MPa) (MPa) (°C) (10-5 K-1)
Époxyde 1,2 4,5 1600 0,4 130 90-200 0,3-1,6
Phénolique 1,3 3 1100 0,4 70 120-200 1,0-2,3
Uréthane 1,1 0,7-7 30 100 -
Polyester 1,2 4 1400 0,4 80 60-200 0,4-1,6
UF 1,2-1,5 6-10 - - 40-80 140 0,7-1,1
PF 1,1-1,3 3-4 - 0,36 35-60 80-300 -
pMDI 1,24 - - - - 230 -
αd : coefficient de dilatation thermique, Tmax : température maximale d’utilisation.

L’aspect primordial concernant les résines thermodurcissables est principalement dû à leur

mise en œuvre. Lors de cette mise en œuvre, i.e. lors du procédé haute température ou lors
de l’usage d’un agent durcisseur, ce sont les effets couplés de la température, de l’humidité
et du temps qui régissent la qualité des liaisons créées par réticulation (Humphrey et Ren,
1989 ; Steiner, 1987 ; Wang et al, 1995 ; Pratt et al, 1985 ; Harper et al, 2001). En effet, la
polymérisation de la colle n’aboutira pas aux mêmes propriétés pour une réticulation à
110°C pendant 15 minutes et pour une autre à 180°C pendant 5 minutes bien qu’elle soit
considérée comme complète dans les deux cas. La réticulation chimique permet la
formation d’un réseau tridimensionnel amorphe irréversible par multiplication et fusion
d’agrégats. Les effets induits par l’humidité doivent aussi être pris en compte bien qu’ils
diminuent fortement avec l’augmentation de la température. Un autre aspect important des
résines thermodurcissables est l’effet de la masse moléculaire moyenne de ces polymères
sur les performances des composites WPC (Park et al, 1998 ; Kamoun et Pizzi, 2000).
Ainsi la cinétique thermique de réticulation des résines montre que l’énergie thermique
totale de prise et l’énergie d’activation de la polymérisation diminuent avec l’augmentation
de la masse moléculaire de la résine. De plus, la taille des molécules affecte la viscosité de
la colle et sa capacité de pénétration dans les fibres naturelles. De nombreux travaux
traitent des composites à base de bois utilisant une résine thermodurcissable comme agent
liant (Park et al, 1998, 1999, 2001ab ; Park, 1999 ; Amen-Chen et al, 2002).
 12

La nature des liaisons, entre les colles et les fibres naturelles, sera détaillée dans la partie
réservée à l’interface bois/polymère, au chapitre 3.

1.3.2 Les thermoplastiques

Les thermoplastiques sont dérivés de monomères linéaires ou légèrement ramifiés
qui forment le motif de base d’une chaîne où ils sont maintes fois répétés. Sous l’action de
la chaleur, le thermoplastique se ramollit conduisant à l’apparition de mouvements à longue
portée dans les chaînes moléculaires. Le thermoplastique peut alors être solidifié par
refroidissement en prenant la forme souhaitée. Ce processus de ramollissement par
excitation thermique et de durcissement par refroidissement peut être répété indéfiniment
car, contrairement aux résines thermodurcissables, quasiment aucune modification
chimique ne vient altérer les thermoplastiques. Il s’agit plutôt d’une modification de
l’agencement intermoléculaire (le volume libre). Cette aptitude confère aux déchets
thermoplastiques des propriétés de recyclage très intéressantes.

Tableau 1-4 : Caractéristiques des thermoplastiques (Osso, 1999 ; Gay, 1991)

Module
Polymère Tg Tf Thermoformage Densité σt αd à 20°C
(°C) (°C) (°C) (MPa)
élastique (10 -5
K-1)
(GPa)
PP 5 165 150-195 0,92 30 1,2 9
HDPE -100 134 130-205 0,95 28 1,1 3,4-4,0
PVC 75-105 160-220 100-180 1,39 58 2,9 1,6-7,7
PS 90-100 130-155 1,05 55 3,2 1,8-2,4
PET 70 255-265 120-170 1,30 47 2,6
ABS 90-120 130-200 1,05 50 2,5
PMMA 100 150-190 1,18 72-80 3,3 1,6-2,8
PP : polypropylène à l’état semicristallin PET : polyéthylène téréphtalique semi cristallin
HDPE : polyéthylène à haute densité ABS : acrylonitrile butadiène styrène à l’état amorphe
PVC : polychlorure de vinyle amorphe PMMA : poly méthacrylate de méthyle à l’état amorphe
PS : polystyrène à l’état amorphe

Les principales familles de thermoplastiques sont les polyoléfines (les polyéthylènes, les
polypropylènes), les plastiques à base de polychlorure de vinyle, les acryliques et les
polystyrènes. Certains polymères cellulosiques ayant fait l’objet de modification chimique
se retrouvent parmi les thermoplastiques comme les acétates de cellulose. La chaîne
élémentaire de l’essentiel des thermoplastiques vinyliques est constituée d’un axe carbone-
carbone (polymère vinylique) dont les radicaux changent en fonction des différentes
 13

familles. Cette structure conduit à différentes propriétés notamment en ce qui concerne le

polypropylène. Ce dernier est, de par sa composition et sa structure, chimiquement inerte,
résistant à l’humidité (hydrophobe) et à la putréfaction. Il possède aussi une bonne
résistance à la fissuration ou aux chocs. Sa plage de thermoformage, située entre 110-130°C
(Osso, 1999), est assez élevée pour un polyoléfine mais elle convient toutefois aux fibres
cellulosiques qui se dégradent réellement à partir d’une température supérieure à 200°C.

1.4 Procédés de fabrication des composites

Les composites bois/polymère (WPC) revêtent différentes formes et constituants
selon leur usage. Ces multiples associations nécessitent plusieurs procédés de fabrication. Il
existe deux grandes techniques de fabrication des WPC que nous noterons, les techniques
plasturgistes et les techniques de l’industrie du bois.

1.4.1 Les techniques plasturgistes

Les techniques plasturgistes ont pour point commun la réalisation du mélange des
matières premières à une température correspondant à une phase liquéfiée des plastiques.
Ce mélange à chaud (melt-blending) est obtenu de plusieurs manières et conduit à
différents modes de fabrication.

L’utilisation d’un dispositif de mélange thermocinétique permet de réaliser un mélange

homogénéisé à haute température de fibres cellulosiques et d’un thermoplastique. Une fois
le mélange réalisé, il est possible de fabriquer le produit par thermoformage (moulage sous
compression/injection/extrusion). Il est important de noter que les paramètres de fabrication
comme la vitesse de rotation du mélangeur, la température, le temps, l’humidité et autres,
influencent les propriétés du composite produit.

L’extrusion d’un mélange de fibres cellulosiques et d’un thermoplastique est une technique
qui permet la réalisation complète du composite (Delorenzi et al, 1991). Les fibres sont
incorporées au thermoplastique fondu à l’aide d’un système de vis. L’ensemble ressort de
l’extrudeuse sous la forme d’un profilé. Cette fois encore, les paramètres machines
gouvernent les propriétés du composite. La conception et le développement d’un
équipement spécifique à l’usage des matières cellulosiques (Woodtruder©, Université du
Maine, États-Unis) montrent bien l’intérêt et les difficultés rencontrées par ce type de
 14

procédé appliqué aux fibres naturelles (principalement des farines de bois ou bien des fibres
de bois relativement courtes). Les mêmes remarques sont applicables au moulage par
injection.

L’injection ou procédé RTM « Resin Transfer Moulding » est une autre façon de produire
des WPC. Le fait qu’il soit question d’un moulage nécessite l’utilisation de fibres plus
longues et généralement implique une matrice thermodurcissable.

1.4.2 Les techniques de l’industrie bois : Consolidation d’un matelas

fibreux
L’industrie du bois ne possède pas les infrastructures nécessaires au développement
de composites WPC par des techniques plasturgistes. Par contre, depuis de nombreuses
années elle a acquis une compétence dans la fabrication de composites à base de bois par
compression d’un matelas de fibres, de copeaux ou particules liées par un adhésif. Cette
technique est celle des réseaux nontissés (air-laid web technology). Une large variété de
fibres de bois ou synthétiques peut être assemblée en un matelas aléatoire ou bien orienté. Il
s’agit, à la suite de la conformation du matelas par dépôt de couches successives, de réaliser
la consolidation thermomécanique grâce à des presses multi-plateaux ou continues. Le
matelas peut se composer comme un mélange homogène ou un stratifié. Les composites
produits sont en majorité des panneaux bien que l’on puisse fabriquer des pièces moulées.
Pour les panneaux, il est possible d’ajouter une étape supplémentaire de mise en forme par
post-thermoformage, ce qui est l’un des objectifs de ce travail.

Les produits fabriqués par la technique des nontissés ont un potentiel supérieur en
ce qui concerne leurs propriétés mécaniques et leur capacité à épouser des formes
complexes. La structure des nontissés permet d’obtenir des matériaux rigides et légers.
C’est pourquoi, l’usage de fibres naturelles longues dans des moulages par compression est
en constante croissance dans l’industrie automobile.

A l’échelle du laboratoire, l’absence d’équipement lourd a amené les chercheurs à

utiliser une technique plus simple à mettre en œuvre. Cette technique est similaire à celle
des nontissés. Elle diffère essentiellement lors de la phase de conformation du matelas. La
 15

conformation se fait dans ce cas de façon manuelle (« handsheet forming » ; Mc Laughlan,

1996 ; Gillah et al, 2000).

1.5 Les composites bois/polymères

De nombreux auteurs ont étudié les composites bois/polymères. Chaque composite
présente une constitution propre, un objectif de performance propre, et par conséquent il
n’est pas toujours aisé de les comparer. En effet, dans les sections précédentes, nous avons
vu qu’il y a de nombreux polymères, de nombreux types de bois et plusieurs façons de les
associer ensemble avec ou sans modification de l’interface. Cette diversité se retrouve aussi
dans la littérature au niveau du choix des caractéristiques mesurées et des méthodes
employées. Compte tenu de ces observations, la présentation de ces travaux sera faite en
ayant le souci de regrouper les résultats, selon l’influence que certains facteurs peuvent
avoir sur la performance des WPC.

Afin de conserver une certaine clarté, deux groupes de composites bois/polymères

seront distingués. Le premier groupe sera celui des composites à base de bois utilisant une
résine thermodurcissable comme adhésif (en assez faible proportion : panneaux de
particules, OSB, MDF, etc.). Les composites à fibres lignocellulosiques noyées dans une
matrice thermodurcissable sont exclus de ce premier groupe. Ce groupe ne fera pas l’objet
d’une discussion si ce n’est qu’au travers de comparaisons avec les composites du second
groupe. Ce premier groupe sera plutôt abordé comme une source de caractéristiques de
référence. En effet, nos matériaux auront une conception proche des composites de ce
dernier type, avec pour objectif certaines des aptitudes des composites
bois/thermoplastiques. Le second groupe comprend l’ensemble des composites
bois/thermoplastiques. Les composites à matrices thermodurcissables, exclus du premier
groupe, seront brièvement présentés. Les matériaux bois/thermoplastique avec un adhésif
thermodurcissable feront aussi partie de cette discussion. Ils constituent le sous-groupe (des
composites dit hybrides) auquel nos matériaux appartiennent.

1.5.1 Les composites bois/thermoplastique

Ce sont les composites bois/polyoléfine, fabriqués par le procédé du « melt-
blending », qui sont les plus étudiés à ce jour, et donc sur lesquels la littérature est la plus
 16

abondante. Étant donné le nombre d’études, les tableaux 1-5, 1-6 et 1-7 présentent une
classification des composites WPC rencontrés les plus fréquemment.

Les composites WPC font l’objet de différentes méthodologies. La figure 1-3 présente une
vision claire des différentes possibilités.

com pos it e bois- polym ère

re nfort p articula ire re nfort fibr eux impr égn é

str atifi é

gr osse s très fin es contin ue discon ti nue lamé llé pa nne au Fibr es bo is
pa rticu les pa rticu les (fibre s lo ngu es) (fibre s cou rtes) sand wich pa rticu les massif

or ientée s alé atoire s

cellulaires

Figure 1-3 : Classification des composites WPC

(d’après Schneider(1994) et Callister(1994) dans Osso et al, 1999)

Le tableau 1-5 (page suivante) contient la partie de la littérature consacrée aux

polymères synthétiques les plus communs. Le classement se fait, tout d’abord, par
polymère, puis en fonction du procédé et de la nature des fibres biologiques employées. Un
bref aperçu des préoccupations des auteurs y est associé. Le tableau 1-6 est du même ordre
que le tableau 1-5, avec cette fois des polymères et des mélanges moins fréquemment
étudiés pour les WPC.

Afin de simplifier la lecture et d’alléger la rédaction, les études à caractère plus

général, ou regroupant un ensemble d’informations conséquent sur un sujet donné, sont
regroupées dans le tableau 1-7. Par la suite, nous allons faire référence aux divers auteurs
sans toutefois spécifier, de nouveau, les caractéristiques contenues dans les tableaux 1-5, 1-
6 et 1-7.
 17

Tableau 1-5 : Classification des études sur les WPC selon le polymère utilisé
Polymère Procédé Renfort spécificités Auteurs
PE Mélange fibres de bois greffage, conditions extrêmes Kotka et al 1986
propriétés thermiques Oladipo et al 1999
modification, pptés physiques Beshay et al 1985
résistance au feu Oladipo et Wichman 1999
pptés mécaniques Yam et al 1998
farine de bois effets des procédés Bledzki et al 1998a
adhésion, élastomère, DMTA Oksman et Lindberg 1998
MAPP, T° d’extrusion sur pptés Myers et al 1993
MAPE, MAPP, SEBS-MA Lai et al 2003
cellulose agents, pptés physiques Dalväg et al 1985
rhéologie (acide cellulosique ester) Jandura et al 2001
déchets agricoles comportement de gonflement, MA Mishra et Naik 1999
lignocellulosiques différents traitements d’interface Colom et al 2003
PE Réseau fibres de bois stratifié « air laid » Faessel 1999
fibreux déchets agricoles comportement de gonflement, MA Mishra et Naik 1999
lignocellulosiques papier : interactions, IGC Chtourou et al 1997
fibres naturelles hybride (fibre de verre) : pptés (T°) Kalaprasad et al 2000
papier encapsulation, pptés, photos Marchessault et al 1979
PET Réseau fibres de bois (MDF/PF) pptés méca + stabilité Yang et al 1994
fibreux (MDF/PF) déformation, moulage Yang et Sasaki 1994
fibres naturelles ciguë + PF pptés physiques Youngquist et al 1992
PP Mélange fibres de bois (MAPP, silane) + pptés + %bois Coutinho et Costa 1999
effets des fibres, Stark et Sanadi 2000
interface, modification, pptés Kazayawoko et al 1999ab
(PP+MAPP), pptés, plan factoriel Costa et al 2000
« electron beam », pptés (T°) Czvikovszky 1996
MAPP, pptés (T°), cristallinité Sain et al 1994
farine de bois Effets de tailles (mesh) Stark 1997
effets de tailles, facteur de forme Stark et Sanadi 2000
effet fibres, pptés (MAPP) Myers et al 1991
MAPP, T° d’extrusion sur pptés Myers et al 1993
pptés, morpho, MAPP, élastom Oksman et Clemons 1998
pptés (MAPP) Krzysik et al 1991
Silane, MAPP, Melt Index Ichazo et al 2001
Concentration en bois, MAPP Côté 2002
cellulose (fibres) fibres, fracture Clemons et al 1999
morpho+pptés DMTA, DSC Amash et Zugenmaier 2000
fibres naturelles Kenaf, injection, pptés Sanadi et al 1995
hybride (verre), noix de coco, pptés Rozman et al 1999
Flax, interface IGC, Xray, acétylat° Zafeiropoulos et al 2002
Sisal, problèmes de degradations Jayaraman 2003
Sisal, agents, zone transcristalline Joseph et al 2003ab
PP Réseau fibres de bois pptés Yoon 1997
fibreux influence du taux de compression Geimer et al 1993
hybride (PF), pptés, MA, SA Mahlberg et al 2001
pptés physiques (MAPP) Krzysik et al 1991
papier recyclé Stratifié, pptés, adhésion Riedl et Dubois 1997
fibres naturelles NMT, pptés, T°, autres renforts Oksman 2000
Pptés : propriétés, T° : température, Morpho : morphologie, Acétylat° : acétylation, Elastom : élastomère, méca :mécaniques, MA :
anhydride maléique, SA : anhydride succinique, MAPP : polypropylène maléaté, MAPE :polyéthylène maléaté, SEBS-MA : styrène-
éthylène/butylène tribloc copolymère greffé avec de l’anhydride maléique, PP : polypropylène, PE : polyéthylène, PET : polyéthylène
téréphtalique, IGC : chromatographie gazeuse inverse, DMTA : analyse dynamique thermomécanique, DSC : analyse enthalpique
différentielle, MDF : panneau de fibres de moyenne densité, PF : phénol formaldéhyde, Melt Index : indice de fusion, Xray : analyse aux
rayons X, NMT : matelas naturel renforcant un thermoplastique, Hybride : composite hybride possédant 3 constituants principaux
 18

Tableau 1-6 : Suite de la classification des études sur les WPC selon le polymère utilisé
Polymère Procédé Renfort spécificités Auteurs
PVC Mélange farine de bois effets bois, pptés, tenue à l’eau Takatani et al 2000
fibres de cellulose greffage, adhésion Canché-Escamilla et al 1999
PS Mélange fibres de bois interface, acétylation, adhésion Liu et al 1994
sorption de carbone Doroudiani et Kortschot 1999
effets « coating » Maldas et Kotka 1990
effets procédés (sciure) Bledzki et al 1999
thermoplasticisation, DMTA Hon et Chao 1993
(sciure)
pptés méca, xanthation Kotka et al 1983
farine de bois pptés, %bois Klason et al 1984
effets bois, pptés, tenue à l’eau Takatani et al 2000
MA (%) Aranguren et al 2000
cellulose pptés, % Klason et al 1984
PS Réseau pâte à papier pptés, capacité de formage Gomez-Bueso et al 1999a
Gomez-Bueso et al 1999b
Styrène Mélange fibres de bois MA, pptés + DMTA, adhésion Simonsen et al 1998
Polyester Mélange fibres naturelles ppté, compare verre, mica Sanadi et al 1985
Jute, pptés méca (époxy) Shah et Lakkad 1981
fibres de bois biopolymère, pptés Peterson et al 2002
Polyester Réseau fibres naturelles pptés dynamiques (jute) Saha et al 1999
PMMA Mélange cellulose (fibres) pptés matrice rigide Canché-Escamilla et al 2002
greffage Canché-Escamilla et al 1999
sciure de bois MA, GMA, pptés (eau), images Timar et al 1999
MMA fibre de bois pptés méca, T°, humidité Khan et Idriss 1993
fibre de bois traitement, silane, pptés Elvy et al 1995
PF Réseau fibres naturelles hybride (banane/verre) Seena et al 2002
adhésion, effets fibres
(palmier à huile), silane, alkali, Agrawal et al 2000
cristallisation; pptés Sreekala et al 2002
Epoxy jute absorption d’eau, pptés méca Costa et D’Almeida 1999
jute/verre Anisotropie thermique des Cichocki et Thomason 2002
fibres naturelles, DMTA
Pptés : propriétés, Méca : mécaniques, DMTA : analyses dynamiques thermomécaniques, MA : anhydride maléique, GMA : méthacrylate
de glycidile, PVC : polychlorure de vynile, PS : polystyrène, PMMA : poly (méthacrylate de méthyle), MMA : méthyle méthacrylate,
PF : phénol formaldéhyde

Il est généralement admis qu’un composite bois/polymères contient dans la plupart

des cas entre 30 et 70% de matières plastiques. Même si les composites bois/polymères
thermodurcissables contiennent une dizaine de % de polymère, ce sont aussi des WPC mais
ils seront pour la majeure partie classés parmi les panneaux composites reconstitués à base
de bois. Nous allons donc nous concentrer sur les composites dont au moins le quart de la
masse est, un ou des polymères synthétiques. Il y a aussi beaucoup de brevets et de sites
internet commerciaux sur le sujet mais il n’en sera pas question dans notre discussion.
 19

Tableau 1-7 : Études à caractère général sur les WPC

Sujet de l’étude sur les WPC auteurs

1. Études générales WPC aux USA : Clemons 2002
marketing, conception, production, perspectives
Association bois/non-bois : Youngquist et Rowell 1989
état de l’art, conception, marchés
2. Études scientifiques État de l’art sur les charges et renforts cellulosiques : Klason et al 1984
effets des fibres, procédés Cruz-Ramos 1986
Caractérisation des fibres naturelles pour les composites Nechwatal et al 2003
État de l’art des agents de couplage :
procédé, modification d’interface, propriétés Dalväg et al 1985
Bledzki et al 1998b
Bledzki et Gassan 1999
Lu et al 2000
3. Laminé WPC Fibres de bois/polymères synthétiques : traitement Michell et al 1978
Fibres de cellulose/polyoléfine : papier, modélisation Michell et Willis 1978
Polyoléfine/papier : propriétés de rupture (sec, humide) McKenzie et Yuritta 1979
4. Matières recyclées Comparatif complet avec matières vierges : Youngquist et al 1995
fabrication, propriétés, recyclage
Stabilité dimensionnelle, propriétés, recyclage Boeglin et al 1997
Adhésion Boeglin et al 1996
5. Brevets Coran et Patel 1982
Duchateau 1981
Osso et al 1999
6. Composite au sisal État de l’art : Interface, traitement, propriétés, Li et al 2000
dégradation, modélisation
7. Procédé « RTM » Comparaison fibres naturelles et fibres synthétiques, Rowell et al 1995a
sur fibres naturelles propriétés/influence de l’angle des microfibrilles.

1.5.1.1 Le renfort : les matériaux lignocellulosiques

Le renfort d’un matériau composite est supposé améliorer les propriétés
structurelles ou mécaniques. Toutefois, bien qu’ils soient définis comme des renforts, les
matériaux lignocellulosiques ne sont en réalité, souvent, que des charges bon marché ayant
pour but l’allégement de la masse et du coût des WPC. Les nombreuses formes que peut
prendre le renfort permettent, parallèlement au rôle de charge, de les utiliser de manière
efficace dans une recherche de performance. Les problèmes, les difficultés, les bénéfices,
les possibilités offertes, en somme les effets affectants ou produits par le renfort seront
divisés en différentes parties. Ces parties sont distinctes bien qu’il existe de fortes
interactions entre elles et qu’il s’agisse, en réalité, souvent d’un couplage de ces différents
effets.
 20

1.5.1.1.1 L’influence de l’humidité et de la température

L’humidité est un point crucial qui évolue et intervient tout au long de la vie du
composite WPC par l’intermédiaire du renfort. Les fibres naturelles sont, à l’origine, très
sensibles aux conditions hygroscopiques. Cette sensibilité joue un rôle important sur
l’adhésion, mais aussi sur les caractéristiques mécaniques et physiques du produit. Le
gonflement, la résistance à l’eau ou au feu sont fortement dépendants du renfort (Oladipo et
Wichman, 1999 ; Mishra et Naik, 1999 ; Takatani et al, 2000 ; Khan et Idriss, 1993 ;
Cichocki et Thomason, 2002). La solution la plus courante pour stabiliser les matériaux
WPC est l’acétylation des fibres de bois.

1.5.1.1.2 L’influence de la quantité de renfort

L’augmentation du pourcentage de renforts lignocellulosiques améliore quasi
systématiquement les performances mécaniques des WPC. Cependant, une trop grande
quantité de bois implique une adhésion plus difficile qui conduit à une baisse de
performance dans certains cas (tableau 1-8). Il faut aussi souligner, qu’il existe une
proportion de renfort au-delà de laquelle des difficultés majeures apparaissent, notamment
au niveau du mode de fabrication. Il est effectivement assez peu fréquent de trouver dans la
littérature, des composites WPC fabriqués par des techniques plasturgistes contenant un
pourcentage de bois supérieur à 50-60%, pour lesquels il n’y aurait pas l’apparition de
nombreuses difficultés lors du moulage et ces difficultés sont croissantes dans l’ordre
compression-extrusion-injection. Klason et al (1984) observent, qu’à partir de 50%, le
matériau devient rugueux et la surface présente des ruptures. De trop grandes quantités de
bois créent aussi des problèmes techniques de mélange des constituants. Toutefois, de
nouveaux matériaux mélangés, contenant jusqu’à 60% voir davantage de bois, sont apparus
récemment (EinWoodTM). Le cas des matelas consolidés est différent puisqu’il existe
depuis plusieurs décennies des matériaux contenant jusqu’à 95% de bois.

L’augmentation de la proportion de fibres lignocellulosiques a aussi pour

conséquence directe, la multiplication des problèmes liés à l’usage d’un matériau
biologique hygroscopique et putrescible. Les propriétés d’élongation, la résistance à
l’impact sont amoindries par l’accroissement de la quantité de bois.
 21

Tableau 1-8 : Influence du taux de renfort sur les propriétés mécaniques des WPC
Polymère Renfort % de bois E (GPa) Auteurs
HDPE WFa 20 1,45
40 2,15 Klason et al 1984
60 3,00
LLDPE + silane WF (sapin) 10 0,065
Beshay et al 1985
40 0,164
LLDPE WF (sapin) 10 0,16
Kotka et al 1986
greffé au PE 40 0,58
PP Fibres de 10 1,33
Rozman et al 1999
noix de coco 30 1,66
PP + MAPP (3%) WF 70 4,08
80 4,80
Krzysik et al 1991
PP + MAPP (1%) WF 70 4,79
80 4,51

1.5.1.1.3 L’influence de la morphologie du renfort

L’aspect le plus important de la morphologie du renfort est probablement le facteur
de forme. En effet, à partir d’une certaine limite les fibres discontinues peuvent être
considérées et analysées, d’un point de vue mécanique, comme des filaments continus. Le
facteur de forme donne donc une information sur le comportement mécanique du renfort.
Lors de nombreux travaux, la comparaison entre des farines, des particules et des fibres a
montré, que les renforts se comportent comme des charges pour des facteurs de forme
faibles, alors que les renforts à fort facteur de forme (>10) permettent un bien meilleur
usage de leurs bonnes caractéristiques mécaniques.

La taille de l’élément renforçant a naturellement une influence sur le procédé de

fabrication mais aussi sur les propriétés mécaniques du WPC. Ceci a été mis en évidence
par Stark (1997) lors d’un travail sur les effets de la taille des particules de farine de bois,
i.e. indépendamment du facteur de forme. Ils ont observé une meilleure résistance à la
propagation de fissures pour de plus grandes particules alors que dans le même temps il y
avait une diminution de la résistance à l’initiation de fissures (la concentration des
contraintes est plus importante). Concernant la résistance à la traction, la résistance à la
flexion, le module d’élasticité et l’allongement, il semblerait qu’il existe une taille optimale
de 0,25 mm. Tout éloignement de cette valeur, dans la gamme 0,05-0,6 mm, ayant conduit
 22

à une diminution de performance. Une étude plus approfondie sur l’arrangement ou la

distribution des particules aurait peut-être permis d’expliquer plus précisément ces
dernières observations. En effet, Oksman et Clemons (1998) notent que de petites particules
bien dispersées augmentent généralement les propriétés de résistance.

Stark et Sanadi (2000), lors d’une étude sur des WPC ont abouti à la conclusion que
c’est bien le facteur de forme qui est le paramètre prépondérant influençant les propriétés
mécaniques. Par ailleurs, ceci est confirmé par Sanadi et al (1995) et Shaler (1993) qui
distinguent les particules, qui améliorent la rigidité, des fibres qui elles améliorent aussi la
résistance mécanique.

1.5.1.1.4 L’influence de l’orientation et de la dispersion du renfort

Il est évident que la dispersion du renfort qui conduit à un mélange plus ou moins
intime des composants est un paramètre qui influence les propriétés physico-mécaniques du
WPC. En effet les particules ou fibres lignocellulosiques ont tendance à se regrouper et à
s’agglomérer ce qui crée des défauts. L’orientation des fibres génère une anisotropie, qui
détermine des axes forts, pour le matériau, selon lesquelles les fibres seront sollicitées
longitudinalement (direction la plus résistante de la fibre).

Klason et al (1984) ont étudié à l’aide de deux extrudeuses le rôle de la dispersion

des renforts (farines, fibres). Les deux types de mélanges ont été réalisés afin de déterminer
l’importance du ratio géométrique et de l’homogénéisation du mélange. Les résultats
montrent que l’amélioration du processus de mélange permet une augmentation, du module
d’élasticité et de l’élongation à la rupture, supérieure à 10%.

1.5.1.2 La matrice
Les propriétés de chaque polymère sont variables, et par conséquent la matrice
n’apporte pas les mêmes performances, qu’il s’agisse de PE haute densité, basse densité, de
PP rigide ou souple ou de PVC. La proportion de plastique joue aussi un rôle au même titre
que la proportion de bois, ces quantités étant toutefois complémentaires. Le tableau 1-9
adapté de Bledzki et al (1998b) donne une idée des variations des propriétés mécaniques
dues à la matrice.
 23

Tableau 1-9 : Propriétés mécaniques de WPC selon le thermoplastique

(Bledzki et al, 1998b)

WPC Proportions E flexion σ flexion E

(%) (GPa) (MPa) (GPa)
Bois / PP 55/45 2,3 41,2 2,6
Bois / PE 55/45 2,3 28,4 2,4
Bois / PVC souple 50/50 0,5 14,5 0,5
Bois / PVC-souple/PVC-rigide 50/25/25 2,7 40,0 2,6
Bois naturel 100 9,4 87,9 10,1
MDF 100 3,9 36,7 3,1

Les problèmes liés à l’humidité sont amoindris par le thermoplastique, qui améliore les
propriétés mécaniques sous conditions humides du WPC. Les résultats de cette étude
montrent bien cette tendance. La comparaison qu’ils ont effectuée avec le MDF est
éloquente. Après un séjour identique dans l’eau, le gonflement du MDF est d’environ 50%
pour seulement 3 à 9% dans le cas des WPC. La résistance à la flexion après 28 jours dans
l’eau est réduite de 95% pour le MDF alors que les WPC n’ont subi une baisse que de 8 à
35%, respectivement pour le PP et le PVC. Le choix du polymère est crucial car il influe
aussi sur les modifications d’interface envisageables et sur leur efficacité.

1.5.1.3 Les matières recyclés

L’usage de matériaux recyclés dans les composites WPC est un souci croissant. Le
caractère écologique de ce type de démarche, et l’intérêt économique qu’il suscite, a
conduit au développement de recherche sur le sujet. Nous allons séparer le recyclage des
matières biologiques et celui des matières plastiques, en oubliant volontairement de traiter
les problèmes de recyclage qui sont propres aux mélanges de constituants. Dans les faits,
l’utilisation de matières recyclées est possible et la réutilisation des WPC pour en fabriquer
de nouveaux est aussi possible. Par contre, la séparation de mélanges hybrides (bois,
plastiques, résines adhésives) intimement liés n’est en général pas évoquée et semble assez
complexe de prime abord. Les WPC sont envisagés, pour l’essentiel, comme un débouché
pour le recyclage des matières plastiques.

Les fibres naturelles comme les déchets agricoles, les déchets de construction en
bois ou les papiers recyclés, peuvent être utilisées dans les WPC. Elles se comportent alors,
 24

sensiblement de la même manière que les autres fibres naturelles, à l’exception près
qu’elles peuvent avoir subi un traitement supplémentaire qui risque de les avoir altérées.

Les polymères synthétiques ne sont pas tous recyclables mais les thermoplastiques
le sont en général. Leurs propriétés peuvent, cependant, être modifiées de façon plus ou
moins importante (cristallinité), bien des polymères lorsque mélangés sont incompatibles et
le produit recyclé doit être de qualité. Ainsi les produits recyclés au niveau industriel ont
une qualité plus constante et reproductible que ceux de type post-consommation.
Les études réalisées sur les WPC constitués de matériaux recyclés montrent qu’il n’y a pas
de chute significative des propriétés mécaniques des composites. Pour les composites
fabriqués par consolidation d’un matelas fibreux, Youngquist et al (1995) ont même
observé de légères améliorations. Dans le cas des mélanges, le produit est assez stable, avec
une légère baisse lorsque le composite est recyclé plusieurs fois. Le peu d’influence de
l’usage de matière plastique recyclé est confirmé par l’étude de Yam et al (1998). Les
études de English et al (1996) et Mishra et Naik (1999) démontrent la faisabilité de
composites à partir de matières recyclées.

1.5.1.4 Les effets des modifications de l’interface

Les différents types de modifications seront présentés au chapitre sur l’adhésion
(§3.1.2). Il est difficile de comparer telles ou telles modifications car elles sont, en général,
faites sur des composites différents. Certaines études, assez complètes, vont nous permettre
d’estimer l’intérêt d’un traitement par rapport à un autre. Les autres études, plus
spécifiques, vont nous permettre de voir la réelle efficacité des modifications sur les
propriétés physico-mécaniques des WPC.

1.5.1.4.1 Comparaison entre les différents traitements

Lors de leur étude sur les agents de couplage dans les WPC, Lu et al (2000) ont mis
en lumière le fait que les agents organiques génèrent une bien meilleure adhésion que les
agents inorganiques. Les agents les plus polaires sont les isocyanates, les anhydrides, les
silanes et les copolymères maléatés.

Le travail de Dalväg et al (1985) est très intéressant puisqu’il contient une grande quantité
de données comparables sur différents WPC ayant tous subi les mêmes modifications. Les
 25

modifications entreprises ont été classées en deux groupes : les effets des additifs dispersifs
et des élastomères ; les agents de couplage. Les résultats montrent de manière évidente les
améliorations, détériorations, obtenues ou pas, en fonction de la quantité, d’additif ou
d’agent, introduite. D’une manière générale, il est possible d’améliorer la résistance à
l’impact grâce à une grande quantité d’additif (10%), et cela est d’autant plus facile pour les
fibres cellulosiques que pour les fibres de bois. L’élongation à la rupture est améliorée, ce
qui vient corroborer les résultats concernant la dispersion du renfort (§1.5.1.1.4). Le
module d’élasticité baisse dans de nombreux cas, alors que la résistance à la rupture est de
façon systématique fortement diminuée par la présence d’un additif. Les agents de couplage
sont le MAPP et un titanate, ce dernier étant bien moins efficace que le MAPP. Les
propriétés d’élongation, de résistance et d’impact sont toutes améliorées par le MAPP (ceci
est confirmé par Krzysik et al, 1991 ; Krzysik et Youngquist, 1991). La résistance à la limite
élastique présente un plateau dès 2 à 3% de MAPP alors que les autres propriétés croissent
avec le pourcentage de MAPP. Cette valeur limite de 2 à 3% de MAPP est reprise par de
nombreux auteurs, qui observent même pour certains, une chute des propriétés au-delà de
cette valeur optimale (Krzysik et al, 1991 ; Costa et al, 2000 ; Yoon, 1997). Ceci n’est pas
étonnant puisque le MAPP n’est habituellement pas un polymère de haute masse molaire.

1.5.1.4.2 Quelques études récentes sur des modifications spécifiques

Aranguren et al (2000) se sont occupés de WPC composé de farine de bois de pin
et d’eucalyptus. Le polymère est une résine polyester non saturée. Les fibres subissent des
traitements à la soude et à l’anhydride maléique. Les résultats sur les propriétés physiques
et les caractéristiques chimiques sont réunis dans le tableau 1-10. Les effets des traitements
ne sont pas égaux. Le traitement à la soude augmente le caractère hydrophile du bois alors
que c’est le contraire pour le MA. Toutefois, l’apport du MA sur les propriétés mécaniques
est quasi nul, voire déficitaire. Ceci démontre bien, la nécessité d’adapter le choix de son
traitement à l’ensemble des composantes du matériau.

Lai et al (2003) ont réalisé une étude comparative sur différentes polyoléfines
maléatées employées dans des composites PE/WFa fabriqués par extrusion. Chacun se
révèle améliorer en partie les propriétés mécaniques. Cependant, les polyéthylènes maléatés
démontrent une meilleure adhésion (résultats MEB, DMTA), le SEBS-MA présente une
 26

grande capacité d’amélioration de la résistance à l’impact comme souvent et le MAPP, qui

est moins compatible, n’apporte guère de changements positifs si ce n’est un plus grand
module d’élasticité (le squelette du PP est plus rigide que celui du PE). Cette étude
confirme le fait que le rôle de l’agent dépend de son association à la matrice et de
l’application destinée au produit fini.

Les récents travaux de Colom et al (2003) montrent au travers d’analyses FTIR et

MEB que pour un composite HDPE/fibres lignocellulosiques, un agent comme le silane
peut être globalement plus efficace que du MAPP. C’est la présence prédominante de liens
chimiques de type liaisons covalentes à l’interface avec le silane qui explique ces résultats.
Cet article souligne la multiplicité des réactions à l’interface et la spécificité de chacun
d’entre eux.

Tableau 1-10 : Effets du MA sur des composites bois/thermodurcissable

(d’après Aranguren et al, 2000)
2
Acid Number / W (%) E σ maximum
Composites1 Traitement
saponific values 60% H.R (GPa) (MPa)
UPE -- -- -- 2,9 93,5
Pin -- -- 7,82 5,2 60,9
NaOH --/43,5 9,60 -- --
MA 89,5/253,0 5,74 5,2 62,0
Eucalyptus -- -- 11,28 5,4 54,1
NaOH --/82,3 21,69 -- --
MA 75,3/214,1 9,81 5,2 52,8
MA 120,9/337,2 8,54 5,1 51,3
(7 heures)
UPE : résine polyester non saturé
1
composite à base de 40% de farine de bois, 2 seulement sur la composante bois

1.5.1.5 Les effets couplés

Peu d’auteurs ont examiné l’ensemble des facteurs capables d’influencer les
propriétés physiques et mécaniques des WPC. Un tel travail est délicat car cela nécessite la
prise en compte d’une multitude de paramètres. C’est pourquoi, généralement la plupart des
études se concentrent sur un seul ou deux paramètres sachant que ces paramètres possèdent
déjà plusieurs modalités. Toutefois certains auteurs se sont attachés à étudier plusieurs
paramètres et leurs interactions. Les interactions posent des difficultés qui souvent
masquent le rôle exact des paramètres sur la performance du composite.
 27

Myers et al (1991) ont réalisé une étude assez complète intégrant comme facteur : la
proportion de polymère, la granulométrie d’une farine de bois, la présence d’un agent de
couplage (MAPP : Epolène E-43) et le nombre d’extrusions employées lors de la
fabrication. L’analyse statistique de ce plan factoriel a abouti au classement hiérarchique
des facteurs et interactions entre les facteurs comme suit :
1. La quantité de MAPP est le facteur prépondérant. Son absence empêche une bonne
adhésion.
2. L’interaction MAPP/granulométrie vient en second. La distribution des liens créés
par l’agent est liée à la dispersion de la farine.
3. L’interaction MAPP/nombre d’extrusions est moins importante.
4. Les autres paramètres ou interactions influent à un niveau moindre.
L’agent de couplage apparaît au cœur de chacun des points présentés ci-dessus, ceci
confirme l’obligation d’avoir une bonne interface. Il faut remarquer que le peu de variation
(10% seulement) accordé à la proportion de polymère, et par voie de conséquence à la
quantité de bois, ne permet pas de mettre en relief, le rôle important qui est généralement
dévolu à ce facteur.

Costa et al (2000) proposent eux aussi une étude basée sur un plan d’expérience. Cette
fois, les variables sont le taux de fibres (10-30%), le taux d’agent de couplage (MAPP : 2 et
10%) et enfin le type de matrice (PP ou MAPP). Le rôle de la proportion de fibre est
prépondérant dans cette étude. Cependant il est dommage que le taux de fibres n’ait pas
dépassé les 30%. En effet, au-delà d’une certaine proportion, de nombreux problèmes
comme l’intimité du mélange et la faiblesse des liens mécaniques apparaissent, et ce bien
que l’augmentation de la quantité de bois s’avère bénéfique si elle est accompagnée d’une
amélioration de l’adhésion. Ceci explique probablement, le fait que l’importance de
l’interaction MAPP/taux de fibres, apparaisse très faible dans cette étude. Le MAPP est le
second facteur, son rôle est bien sûr, moins apparent dans les WPC à matrice MAPP.

Ces deux travaux sont très intéressants car ils dévoilent une partie du rôle joué par
différentes interactions. Ils sont aussi didactiques car ils présentent certaines limites et nous
indiquent comment tenir compte au mieux d’un facteur en choisissant judicieusement ses
modalités. Enfin, ils mettent en perspective la complexité et l’étendue des facteurs et
mécanismes impliqués dans la performance d’un WPC.
 28

1.5.2 Les Matelas Naturels renforçant des Thermoplastiques : NMT

Les NMT ou « Natural fiber Mat reinforced Thermoplastics » sont des WPC
élaborés par consolidation d’un matelas fibreux. Ce sont en général des composites
hybrides puisqu’ils contiennent des fibres lignocellulosiques, un polymère thermoplastique
et un adhésif. Les avantages et désavantages liés à l’usage de fibres naturelles sont
comparés à l’usage des fibres de verre par Van den Oever et al (2000). Dans certain cas, il
n’y a pas de colle thermodurcissable dans la composition du matériau. Les NMT sont
beaucoup moins étudiés et moins nombreux que les composites issus des techniques
plasturgistes. Les composites que nous avons conçus lors de ce projet de recherche font
partie des NMT. A cet égard, l’examen des travaux suivants a pour objet de présenter les
performances et spécificités de ce type de matériau.

L’un des atouts majeurs des NMT provient de leur densité. La densité de ce type de
produit dépend pour beaucoup du processus de consolidation. Ceci permet d’obtenir
aisément, des matériaux allant de densité très faible à des densités proches des matériaux
bruts (environ 0,1-1,2).

Tableau 1-11 : Liste des travaux expérimentaux sur les NMT

Auteurs Spécificités Indexation
Youngquist et al, 1995 composites PET/WF/résine phénolique [NMT1]
Youngquist et al, 1992 composites PP/polyester/PF/WF, densité variable [NMT2]
Oksman, 2000 composites commerciaux comparés à GMT * [NMT3]
Krzysik et al, 1991 composites PP/WF avec MAPP [NMT4]
Saha et al, 1999 composites jute/polyester (cyanoéthylation) [NMT5]
Yoon, 1997 composites PP/WF avec MAPP [NMT6]
* GMT : matelas de fibres de verre renforçant un thermoplastique

Le tableau 1-11 est un récapitulatif des différentes études sur des NMT auxquelles
nous allons faire référence dans cette section.

Les performances mécaniques couvrent, comme le montre le tableau 1-12, une large
gamme de valeurs. L’étude de Youngquist et al (1992) souligne l’importance du rôle de la
densité du matériau sur ces propriétés, résultat mis en évidence dans de nombreux travaux
sur les composites à base de bois (Rowell et al, 1995b ; Michaud, 1999 ; Schulte et
Fruhwald, 1996ab). Le tableau ne présente aucun composite de type isolant, ceux-ci sont
 29

souvent mécaniquement faibles à cause de leur très faible densité, mais ce n’est pas un
défaut comme chez le polystyrène expansé.

Tableau 1-12 : Propriétés mécaniques de quelques NMT

Matériau σf σt Ef Et ρ Réf.
(MPa) (MPa) (GPa) (GPa)
WF (80%) / VPET (10%) / PR (10%) 50,6 33,0 3,66 4,84 - [NMT1]
DF (80%) / RPET (10%) / PR (10%) 47,8 30,0 3,74 4,56 -
WF(60%)/VHDPE (30%)/VPET(5%)+MAPP(5%) 16,8 10,8 2,01 2,81
DF(60%)/VHDPE (30%)/VPET(5%)+MAPP(5%) 19,1 12,4 1,75 2,12
WF (80%) / PP (10%) / PR (10%) 5,5 3,4 0,46 0,58 0,40 [NMT2]
WF (80%) / PP (10%) / PR (10%) 49,3 27,7 3,57 5,07 0,75
WF (80%) / PP (10%) / PR (10%) 76,4 42,2 5,42 7,80 1,20
Symalit (25% de fibres naturelles) - 20-30 - 2,9-4,6 1,00 [NMT3]
Danflax (50% de fibres naturelles) - 35-40 - 5,0-6,5 1,16
Symalit GMT (50% de fibres de verre) - 74-77 - 5,1-5,4 1,24
WF (70%) / PP - 14,6 - 3,24 1,0 [NMT4]
WF (70%) / PP / MAPP (1%) - 26,0 - 4,79 1,0
WF (70%) / PP / MAPP (3%) - 22,8 - 4,08 1,0
WF (85%) / PP - 15,7 - 3,95 1,0
WF (85%) / PP / MAPP (1%) - 21,5 - 4,51 1,0
WF (85%) / PP / MAPP (3%) - 24,2 - 4,8 1,0
Jute non modifié /résine polyester (30%) - 565 - 27,2 0,75 [NMT5]
Jute modifié (traitement 1h) / polyester (30%) - 453 - 26,3 0,75
Jute modifié (traitement 4h) / polyester (30%) - 402 - 26,0 0,75
Résine polyester 122,6 69 3,6 3,2 -

Les NMT commerciaux étudiés par Oksman (2000) sont de bonne qualité puisqu’ils
peuvent quasiment rivaliser avec les GMT (fibres de verre) tout en étant plus légers. Les
NMT réalisés par Youngquist et al (1992,1995), possèdent des propriétés comparables ou
supérieures aux propriétés des panneaux MDF commerciaux (voir tableaux 1-11 et 1-12).
Ce résultat est confirmé par l’étude de Garkhail et al (2000).

Les performances aux tests d’énergie d’impact quantifient la capacité du matériau à

absorber un choc. Les résultats de la littérature, compilés dans le tableau 1-12, montrent
que la densité, comme pour la plupart des propriétés mécaniques, influence fortement
l’énergie d’impact. Cette dernière peut aussi être améliorée significativement par l’addition
d’un agent comme le MAPP mais cela nécessite une certaine quantité d’agent (3%). Il faut
noter que comparativement aux GMT, les NMT possèdent des résistances à l’impact plus
faibles (Garkhail et al, 2000 ; De Bruijn, 2000).

La stabilité dimensionnelle des NMT est beaucoup plus problématique que celle des
WPC fabriqués par mélange à chaud. En effet, les NMT sont poreux et sont plus facilement
 30

sujet à des variations liées à l’humidité. Ceci est souligné par les valeurs d’absorption d’eau
obtenues par Youngquist et al (1992) pour des composites de différentes densités (tableau
1-13). La densité est, dans ce cas, intimement liée à la porosité. L’influence de l’agent de
couplage MAPP est moins évidente à la vue des résultats, avec toutefois une légère
amélioration avec l’augmentation du pourcentage de MAPP. Cette amélioration apparaît, de
façon beaucoup plus marquante, lorsque la proportion de thermoplastique augmente car
c’est un composé hautement hydrophobe. Le thermoplastique, tout comme le MAPP, agit
comme une barrière. Il y a encapsulation de la fibre ce qui interdit l’absorption d’humidité.
Cet effet semble prépondérant par rapport au blocage des sites hydrophiles par l’agent de
couplage. Le gonflement en épaisseur vient corroborer ces résultats, à l’exception près du
rôle de la densité. L’augmentation de la matière ligneuse à volume égal induit un plus grand
gonflement puisque ce dernier est exclusivement dû au gonflement de la paroi cellulaire.

La nature du thermoplastique et sa capacité de protection joue aussi son rôle si l’on

compare le PP et le polyéthylène haute densité vierge. L’ajout d’une résine
thermodurcissable comme une résine phénolique s’avère un facteur non négligeable. La
résistance à l’eau est améliorée par la résine phénolique. Les études sur les composites à
base de bois utilisant un agent liant montrent les bénéfices des adhésifs. Il faut noter que les
isocyanates améliorent d’ailleurs davantage la résistance à l’eau que les phénoliques.

Tableau 1-13 : Propriétés physiques de quelques NMT

Matériau Energie d’impact WA TS Réf.

(J) 24h (%) 24h (%)
WF (80%) / VPET (10%) / PR (10%) 36,1 43,4 25,2 [NMT1]
DF (80%) / RPET (10%) / PR (10%) 30,7 44,1 26,9
WF(60%)/VHDPE (30%)/VPET(5%)+MAPP(5%) 27,6 54,9 43,8
DF(60%)/VHDPE (30%)/VPET(5%)+MAPP(5%) 30,9 58,7 45,2
WF (80%) / PP (10%) / PR (10%) (densité 0,4) 16,6 219,8 16 [NMT2]
WF (80%) / PP (10%) / PR (10%) (densité 0,75) 27,9 97,1 19
WF (80%) / PP (10%) / PR (10%) (densité 1,2) 36,6 28,4 23,6
WF (70%) / PP 10,8 23,4 14,4 [NMT4]
WF (70%) / PP / MAPP (1%) 9,2 11,4 15,3
WF (70%) / PP / MAPP (3%) 15,7 20,2 18,3
WF (85%) / PP 10,3 45,8 35,4
WF (85%) / PP / MAPP (1%) 15,8 38,3 28,9
WF (85%) / PP / MAPP (3%) 17,7 41,8 31,7
WA : absorption d’eau après 24h d’immersion, TS : gonflement dans l’épaisseur après 24h d’immersion
 31

L’étude d’Oksman (2000) sur des NMT commerciaux montre les avantages de ces produits
mais dénonce aussi, le manque d’adhésion à l’interface de ces derniers par rapport aux
GMT.

1.5.3 Comparaison entre les WPC et les produits commerciaux usuels

Les données sur les WPC ne sont pas toujours comparables car l’objectif du
matériau n’est pas forcément d’améliorer systématiquement les mêmes propriétés. La
société Ein Engineering Co, Ltd propose un comparatif de ses produits composés de PP,
poudre de bois et d’un agent renforçant appelé « antiwear additive», avec les composites à
base de bois usuellement rencontrés (MDF, OSB, etc.). Nous avons donc adapté leur
tableau de données en essayant d’incorporer quelques résultats expérimentaux, tirés de la
littérature, qui contribuent à la comparaison (tableau 1-14).

Tableau 1-14 : Comparaison de différents WPC (adapté des données EinWoodTM)

WPC Résistance à la flexion Module en flexion Absorption

(MPa) (GPa) ρ d’eau
transversale 1 transversale 2 transversale 1 transversale 2 (%)
EinWoodTM
58 59 4,2 4,1 1,1 0,2
PP/WFa (55%)
WPC conventionnel
8,7 - 1,21 - 0,91 -
PP/poudre de bois
MDF1 24 24 2,4 2,4 0,75 81
Panneau de particules 18,1 18,3 2,3 2,4 0,7 65
OSB 37 18,2 7,4 2,5 0,65 45
Contreplaqué 48 58 5,2 4,8 0,6 25
PP/WF (40%) 47,9 - 3,25 - 1,03 -
PP/WFa (40%) 44,2 - 3,03 - 1,05 -
PP/WF (40%)
72,4 - 3,22 - 1,03 -
+ agent (3%)
MAPP/WF (30%)
57,4 57,4 5,16 5,16 - -
+ agent (2%)
VHDPE/WF (60%)
- - 2,01 2,01 54,9
+ MAPE (5%)
transversale 1,2 : directions de la sollicitation dans le plan transversale (si 1 vaut 0° alors 2 vaut 90°, 1 est la direction forte du matériau)
1. données ANSI A208.2-19942
2. résultats expérimentaux pris dans la littérature

Les données collectées dans ce tableau, représentent un petit échantillon de la

variabilité des WPC. Les propriétés mécaniques et physiques de ce type de composite sont
fonction des orientations choisies lors de sa conception. L’étendue des possibilités est
 32

grande et il existe déjà, des WPC commerciaux possédant d’excellentes propriétés

mécaniques et physiques. Falk et al (1999) ont réalisé une étude comparative entre un WPC
de type plasturgiste et les panneaux composites à base de bois standard. Leurs résultats
confirment le fait que les WPC de ce dernier type possèdent de plus faibles performances
mécaniques.

1.6 Conclusion
Le propos de ce chapitre était de définir ce que sont les composites bois polymère
ou WPC, ainsi que de situer le contexte de développement et d’utilisation de ces produits
relativement récents. La nature des constituants, les interactions existant entre ces derniers,
au même titre que l’agencement de leur combinaison, sont autant de paramètres dont il faut
tenir compte. Les travaux passés montrent toute la complexité de ces nouveaux matériaux.
Cette revue de littérature montre la diversité des WPC tant au niveau de leur conception que
de leur fabrication ou bien de leur usage. Les composites, que nous nous proposons
d’étudier, sont des composites bois/thermoplastique/thermodurcissable présentés comme
des NMT (matelas de fibres naturelles renforçant un thermoplastique). Il s’agit donc de
composites hybrides fabriqués de façon similaire à celle des panneaux à base de bois (en
l’occurrence le MDF) par une compression à chaud. Ce procédé est bien maîtrisé et
couramment employé par l’industrie du bois. L’objectif du thermoplastique est dans notre
cas d’ajouter une capacité de post-thermoformage à ce nouveau WPC qui a l’avantage
d’être un matériau de densité moyenne (0,7) comparativement à la plupart des WPC
existants ou étudiés qui sont plus denses (0,9-1,3). Le domaine d’application de ce matériau
hybride s’inscrit dans une logique de produits d’ameublement plutôt que dans le domaine
des produits d’usage extérieur que représente la majorité des composites bois/plastique. Les
WPC sont généralement soit les composites à base de bois liés par une résine
thermodurcissable soit les composites bois/thermoplastique obtenus par les techniques
plasturgistes qui se sont développées ces dernières années. Les travaux scientifiques
réalisés sur les WPC font très peu état de composites hybrides, ce qui justifie et renforce
l’originalité du travail entrepris. L’omniprésence des problèmes d’adhésion et d’interfaces
rencontrés dans les travaux sur les WPC nous a conduit à leur consacrer un chapitre entier
(chapitre 3).
Références chapitre 1
Agrawal R, Saxena N.S, Sharma K.B, Thomas S : Activation energy and crystallization kinetics of
untreated and treated oil palm fibre reinforced phenol formaldehyde composites. Mater. Sci. Eng.,
A277, 77-82, (2000)

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 Chapitre 2
Matériel expérimental
2. Matériel expérimental

2.1 Introduction
Les propriétés d’un matériau composite sont plus avantageuses que la somme de
celles des parties qui le compose. Toutefois, il est indispensable comme nous l’avons vu au
chapitre précédent de bien connaître ces différentes parties et l’histoire de leur assemblage
pour espérer comprendre, interpréter et éventuellement optimiser le comportement du
composite. C’est dans cette optique que ce chapitre sur le matériel expérimental a été
conçu.

Le projet d’étude que nous présentons est réalisé sous la forme d’un partenariat.
Ceci a conduit à la fabrication de matériel expérimental dans deux laboratoires distincts
(l’Université Laval à Québec, Canada et le Laboratoire de Rhéologie du Bois de Bordeaux,
Université Bordeaux, France). Par conséquent, des constituants diffèrent en partie d’un
endroit à l’autre. En fait, seules certaines fibres de bois ont été importées de France. Outre
le matériel, les méthodes de fabrication et les composites sont un peu différents. Ils seront
présentés sous la forme de deux plans d’expérience distincts avec la dénomination de WPC1
et WPC2, le second étant le résultat des observations et conclusions du plan préliminaire sur
les WPC1. Le mode de fabrication est similaire pour les deux groupes de composites avec
toutefois des équipements plus complets et la possibilité d’un contrôle de fabrication plus
important lors de la réalisation du deuxième plan d’expérience à l’Université Laval.

2.2 Analyse des constituants

Dans cette étude les composites fabriqués comportent différents constituants de
nature variée. Il y a les polymères naturels, les polymères thermoplastiques et les polymères
thermodurcissables.

2.2.1 Les fibres de bois

Les polymères naturels sont les fibres MDF, les fibres longues et la sciure de bois
rétifié©. Les fibres MDF utilisées lors du plan d’expérience préliminaire ont été fournies
encollées avec une teneur en urée formaldéhyde de 10%. Ce groupe de fibres de pin
maritime (Pinus pinaster), noté MDF1, provient de l’usine Willamette Europe à Morcenx,
 46

France. Lors de la mise en œuvre du second plan d’expérience, les fibres MDF ont été
fournies par l’entreprise Panneaux MDF La-Baie, Québec, Canada. Ces fibres, notées
MDF2, sont composées d’un mélange de bois résineux constitué à 90% d’épinette noire
(Picea mariana) et 10% de sapin baumier (Abies balsamea). Ce deuxième groupe de fibres
est, malheureusement, systématiquement préencollé à l’urée formaldéhyde même si cette
dernière a été identifiée par Xing (2003) comme n’étant plus active lors de son usage a
posteriori. L’humidité des fibres fournies était de 12%, elles ont été entreposées entre 8 et
10% de contenu en humidité pour les fibres MDF1 et à environ 5% de contenu en humidité
pour le second groupe MDF2 (séchage à l’air libre sous les conditions ambiantes).

Dimensions des
Dimensions des fibres
fibresMDF1
MDF(d'après Nyangiro 1999)
1 (d’après Nyangiro, 1999)

70
60
50 distribution des longueurs
% de fibres

40
30
20
10
0
0-0.2
1 0.2-0.5
2 0.5-1
3 1-3
4 3-7
5

longueur (mm)

Figure 2-1 : Dimensions des fibres MDF1, (adapté de Nyangiro, 1999)

La figure 2-1 donne une bonne idée des dimensions des fibres MDF1 qui constituent la
majeure partie de nos composites (Nyangiro, 1999). Quelque soit la provenance des fibres
MDF, elles sont toujours le résultat d’un mélange de simples fibres et d’amas de fibres ou
bûchettes. Les bûchettes MDF1 représentent 8 à 20% de la masse totale, leurs dimensions
moyennes sont de 1,4-1,8 mm en longueur et 225-282 microns en diamètre. Les fibres
MDF1 ont une longueur moyenne de 1,58 mm et un diamètre compris entre 20 et 40
microns (fibres isolées). Ces fibres ou bûchettes sont dites transformées mais leur
composition chimique n’est pas altérée.

Les dimensions des fibres MDF2 n’ont pas été mesurées avec la même précision. Toutefois,
Garcia (2001) a effectué, lors d’une étude sur la perméabilité de panneaux MDF, à
l’Université Laval, un tamisage de ces mêmes fibres. Les résultats sont présentés sur la
figure 2-2a. Il semble raisonnable de considérer qu’il existe peu de changements entre les
 47

fibres MDF1 et MDF2 même si nous ne disposons pas de données suffisantes pour ces
dernières.

a. Tamisage des fibres MDF2 (d’après Garcia, 2001)

Figure 2-2 : a. Tamisage des fibres MDF2 (Garcia, 2001) ; b. Tamisage de la sciure B.R

Les fibres longues ou fibres thermisorel© ont été fournies par la société Isoroy©
(Casteljaloux, France). Ce sont des fibres obtenues par un défibrage thermomécanique
grossier (160°C avec une pression de vapeur saturée de 6 bars) provenant en grande partie
de résineux, complétée par environ 20% de feuillus. Ces fibres longues (F.L) sont
habituellement utilisées pour la fabrication de panneaux isolants produits par des procédés
humides. Les dimensions des F.L sont nettement plus importantes que celles des fibres
MDF notamment en ce qui concerne leur longueur. Les fibres longues ont été divisées en
deux groupes de longueurs lors de leur caractérisation par l’EFPG (École Française de
Papeterie et des Arts Graphiques) avec les mêmes techniques que pour les fibres MDF1.
Les fibres de longueur inférieure à 7 mm représentaient 33,5% en masse de la population
totale, le reste étant des bûchettes ou des faisceaux de fibres (tableau 2-1).

Tableau 2-1 : Dimensions des fibres F.L (données Delisée et al, 2001)
Longueur < 7 mm Longueur > 7 mm
Longueur Écart-type Diamètre Écart-type Longueur Écart-type Diamètre Écart-type
(mm) (mm) (µm) (µm) (mm) (mm) (µm) (µm)
F.L 0,58 0,29 31,6 14,1 11,06 7,5 582 134

La sciure de bois rétifié© (B.R) complète l’ensemble des fibres à base de bois. Cette
sciure est un mélange de poussières et de copeaux, plus ou moins gros, de pin maritime
(voir granulométrie figure 2-2b). Le bois rétifié est un bois qui a subi un traitement
 48

thermique haute température sous la forme d’une pyrolyse ménagée. Les propriétés
mécaniques sont conservées de manière suffisante, car en général, le traitement n'excède
pas des températures de 250°C et ce pour des périodes de 6 à 8 heures. Grâce à ce procédé,
il y a un appauvrissement du bois en oxygène, hydrogène et en matières volatiles, de plus il
y a destruction en partie des hémicelluloses. Des liaisons insaturées conjuguées
éthyléniques et carbonyles apparaissent au niveau de la lignine. Ce procédé assure au bois
une meilleure stabilité dimensionnelle, une résistance aux micro-organismes et le matériau
est plus hydrophobe. Il a aussi une meilleure tenue en température. La porosité augmente
légèrement, la tension de surface diminue, les forces polaires et de dispersion diminuent
également. La surface a subi une modification. Cet ensemble de changements a des
répercussions sur les propriétés mécaniques, ne serait-ce que par l’augmentation de la
densité du matériau traité (Nebesarova et Guyonnet, 1995 ; Jaziri et al, 1987 ; Avat et al,
1990 ; Avat, 1993 ; Bourgois et Guyonnet, 1988 ; Bourgeois et al, 1989 ; Guyonnet, 1994 ;
May et al, 1990 ; Alén et al, 2002 ; Kamdem et al, 2002).

Il est intéressant de noter que si l’interaction entre le bois rétifié et les matrices polymères
croît à mesure que la matrice est polaire (augmentation des liaisons π ou autres), selon May
et al (1990), il n’en est pas de même pour les matrices apolaires (comme le PP, qui est plus
cristallin). Cela peut dans ce dernier cas conduire à une diminution des contraintes de
rupture en traction et en flexion par rapport à du bois non traité. Le rôle de l’interface sera
discuté de façon plus complète au chapitre 3 sur l’adhésion.

Tableau 2-2 : Caractéristiques d’un bois rétifié et d’un bois naturel

(May et al, 1990)
Caractéristiques Pin naturel Pin rétifié
C (%) 47,62 53,78
O (%) 46,75 40,66
H (%) 6,35 6,01
Volatiles (%) 80,10 74,31
Humidité (%)
10,12 3,16
(20°C, 60%HR)
Lignine (%) 22,95 33,99
Hémicellulose (%) 10,66 2,25
Extractibles (%) 14,71 19,36
Densité apparente moyenne 0,554 0,45
Densité réelle moyenne 1,155 1,343
Porosité (%) 0,52 0,66
 49

L’analyse chimique et physique des fibres de bois a permis de les quantifier et

qualifier au niveau de leur structure. Les différences de composition en masse et en surface
ont été identifiées respectivement par extraction, thermogravimétrie et analyse de surface
(ESCA ou XPS).

2.2.1.1 Analyse chimique par extraction et thermogravimétrie (TG)

L’objectif de l’extraction est de quantifier les extractibles, la lignine et
l’holocellulose contenus dans les fibres de bois. Cette analyse a été effectuée selon un
protocole précis qui peut se découper en trois grandes étapes :

1. Extraction à l’éthanol / toluène et concentration des extraits

2. Extraction à l’eau chaude
3. Détermination du contenu en lignine

Afin d’éviter les erreurs de manipulation, toutes les expériences ont été doublées. Le suivi
du taux d’humidité des échantillons, tout au long de l’analyse, est nécessaire à la
détermination exacte des proportions au tableau 2-3.

Les résultats obtenus ne présentent pas de différences véritablement significatives

entre la constitution des F.L et celle de la sciure B.R. Au regard de la littérature ce type de
composition apparaît assez classique pour des essences résineuses. Il est toutefois
intéressant de remarquer que le taux de lignine du B.R correspond aux données du tableau
2-2 pour le pin rétifié. En effet, cette augmentation due au pourcentage de lignine est
favorable à l’adhésion des WPC. Les valeurs obtenues pour les F.L sont moins aisément
comparables car elles contiennent une certaine quantité de feuillus. Ce sont des valeurs
moyennes. Il est fort possible que les compositions de surface soient différentes. Ce point
sera traité par la suite lors des analyses de surfaces XPS.

Tableau 2-3 : Composition chimique en masse des fibres de bois

Produits Bois tendre* B.R F.L
Extraits (%) < 10 6,76 8,26
Lignine soluble à l’acide (%) 0,24 0,18
25-35
Lignine (%) 30,88 27,26
Holocellulose (%) 60-65 62,12 64,30
* : données de la littérature (Roberts, 1997)
 50

La thermogravimétrie, quant à elle, permet de suivre la perte de masse d’un

échantillon lors d’une cinétique de chauffage à taux constant (°C/min). Le comportement
des composés lors de cet essai a abouti à la détermination d’une température seuil à partir
de laquelle les fibres de bois subissent une réelle dégradation (figure 2-3). Cette
température seuil est supérieure à la température maximale de 205°C utilisée lors des
processus de thermocompression ou thermoformage.

Figure 2-3 : Thermogravimétrie des constituants employées dans les WPC

Les courbes de thermogravimétrie du bois rétifié ou des fibres MDF montrent une perte de
masse quasi instantanée qui correspond à la perte d’eau du bois, puis il n’y a apparition
d’une dégradation thermique significative que pour des températures supérieures à 225°C.
Les comportements des fibres de MDF, de la sciure de B.R ou des fibres F.L sont
similaires.

2.2.1.2 Analyse de surface par spectroscopie des photoélectrons (ESCA ou XPS)

La spectroscopie des photoélectrons ou XPS est une technique d’analyse des
surfaces. L’analyse porte seulement sur les couches superficielles d’un échantillon sur une
profondeur de cinq nanomètres. Dans un premier temps, nous avons analysé les fibres
 51

MDF2, la sciure de B.R et les fibres longues F.L. Les résultats sont résumés dans le tableau
2-4 (graphes XPS en annexe B).

La composition relative apparente est exprimée en pourcentage atomique. Elle est qualifiée
d’apparente car on suppose l’échantillon homogène en composition dans le volume analysé,
qui est de l’ordre de 50 mm2 par 5 nm.

Tableau 2-4 : Composition élémentaire surfacique des fibres de bois (analyse XPS)

Produits Carbone Oxygène Azote Rapport

C (en %) O (en %) N (en %) O/C

Fibres MDF2 encollées à l’UF (1) 96,2 (0,3) 2,7 (0,2) 1,0 (0,2) 0,03
Fibres MDF2 encollées à l’UF (2) 97,2 (0,2) 2,3 (0,2) 0,5 (0,1) 0,02
Fibres longues F.L 79,7 (0,3) 20,3 (0,3) Non mesurable 0,25
Sciure de B.R 77,6 (0,4) 22,4 (0,4) Non mesurable 0,29
Cellulose* 57,0 43,0 --- 0,75
Lignine* 77,4 22,6 --- 0,30
Extractibles* 91,0 9,0 --- 0,10
Surface du bois* 77,1 22,9 --- 0,30
Bois calculé ** 64,8 35,2 0,54
(1) première série de mesure * données de la littérature (de Lange et Mahy, 1995)
(2) deuxième série de contre mesure ** : composition 65% cellulose, 30 % lignine et 5% extractibles

En ce qui concerne les F.L et la sciure B.R, l’analyse révèle des taux de carbone et
oxygène qui concordent avec ce qui peut être attendu pour un matériau bois. Il n’y a pas de
différences importantes de composition surfacique pour ces deux matériaux. Les résultats
obtenus pour les fibres de MDF1 préencollées à l’UF sont eux plus surprenants. En effet, les
fibres présentent une surface complètement carbonée ce qui ne correspond ni à la
composition chimique du bois, ni à celle de la résine thermodurcissable. L’explication la
plus plausible est la suivante : il semble que lors du procédé de « flash drying » (effectué à
l’usine avant la conformation du matelas) la surface des fibres préencollées ait été brûlée au
moins sur les 50 premiers Angströms. Ceci est confirmé par le faible taux d’azote.
Normalement il devrait y avoir environ 3 % d’azote, or il n’y en a que 0,5 à 1 %. Il est
possible aussi qu’il ait été brûlé ou évaporé.
 52

Les données fournies par de Lange et Mahy (1995) mettent en évidence la

différence de composition de la surface par rapport à la composition en masse du matériau
bois. La surface présente une composition similaire à la lignine, en tout cas bien inférieure
à la quantité d’oxygène dans la cellulose. Les phénomènes de migration des extractibles
hydrophobes vers les surfaces, rapportés par Gardner et al (1995) peuvent expliquer ces
observations.

Figure 2-4 : Déconvolution du pic C1s pour les fibres longues F.L (XPS)

La résolution instrumentale est insuffisante pour séparer les différentes composantes

des signaux du carbone (C1s, tableau 2-5). Les F.L et la sciure B.R semblent donc assez
identiques sur ce point ce qui est un peu surprenant. Il en est de même pour les rapports
O/C (0,25 pour les F.L et 0,29 pour le B.R). Ces valeurs sont assez similaires aux résultats
de Hon (1984) qui obtient un rapport oxygène sur carbone (O/C, tableau 2-4) de 0,27 pour
une surface de bois (Liriodendron tulipifera ou bois jaune). Toutefois, le rapport O/C, plus
élevé pour le B.R, traduit une surface où le rôle de l’oxygène est un peu plus important que
pour la surface des F.L. L’analyse du rapport O/C s’avère malgré tout insuffisante, dans
notre cas. La décomposition par la méthode de synthèse des pics de carbone, assistée d’une
évaluation statistique de la qualité de l’ajustement entre l’enveloppe calculée et le spectre
expérimental (figures 2-4 et 2-5), a permis de raffiner l’analyse de surface. Cette analyse
 53

(Adnot, 2002) permet d’extraire les différentes composantes C1-C4 qui peuvent se grouper
selon les types de liaisons associées aux espèces mentionnées (tableau 2-5).

Figure 2-5 : Déconvolution du pic C1s pour la sciure de bois rétifié B.R (XPS)

Les différents pics de carbone du tableau 2-5 sont associés à différentes possibilités de
liaisons. Le pic C1 correspond à des liaisons carbone-carbone ou carbone-hydrogène (C-C,
C-H). Ce type de liaisons est fortement présent dans les extractibles et la lignine. Le pic C2
correspond à des liaisons carbone-oxygène (C-O) beaucoup plus présentes dans la
cellulose. Le pic C3 est caractéristique des liaisons carbone-oxygène cétoniques et des
liaisons carbone-oxygène non cétoniques (C=O, O-C-O, de Lange et Mahy, 1995). Le pic
C4 correspond aux liaisons carbone-oxygène plus complexes (O=C-O). Ces deux derniers
pics représentent de faibles pourcentages.

Le tableau 2-5 montre la différence pouvant exister entre la surface des F.L et la surface de
la sciure B.R. Les types de liaisons présentes sont les mêmes, toutefois l’abondance de
chacune d’elle change, avec par exemple 12,5% de C2 pour les F.L et plus du double pour
le B.R soit 27,3%. Les figures 2-4 et 2-5 mettent l’emphase sur cette observation avec un
 54

deuxième pic nettement plus prononcé pour la sciure de B.R. Cette prépondérance en
surface des C2, typique de la cellulose cristalline, pourrait être due à la destruction en
surface des extractibles, très riche en C1, et de la lignine. Ces observations traduisent le fait
que la surface de B.R est riche en cellulose, alors que les surfaces de bois et des F.L sont
plus riches en extractibles. L’augmentation des extractibles à la surface des F.L est en
accord avec les résultats sur les phénomènes de migration des extractibles à la surface du
bois (Gardner et al, 1995). La comparaison de nos résultats avec les analyses de Hon
(1984) montre que le B.R se rapproche des valeurs observées pour une surface de bois jaune
(tulipier) alors que pour les F.L on voit le pourcentage de C1 augmenter et celui de C2
diminuer. La remontée du C2 correspond pour Hon à des surfaces de bois veillies par
exposition à des intempéries et aux U.V (« etching »). Ceci caractérise une forte oxydation
de la surface qui est riche en cellulose et plus hydrophobe. Ainsi, tout en ayant plus de C2,
ces surfaces, comme le B.R, sont plus hydrophobes. C’est précisément le cas avec les
surfaces de bois vieillies qui presentent néanmoins un taux de C2 beaucoup plus élevé
(56%, tableau 2-5).

Tableau 2-5 : Analyse XPS détaillée de la déconvolution du pic carbone C1s

pour les fibres de bois
Composante du carbone C1s
Echantillon C1 C2 C3 C4 M Q
E L A E L A E L A E L A
(eV) (eV) (%) (eV) (eV) (%) (eV) (eV) (%) (eV) (eV) (%)
Fibres MDF 285,0 1,5 7,3 286,4 1,5 89,3 288,4 1,5 3,4 -- -- -- 0,41 0,11
avec UF
F.L 285,0 2,1 81,4 286,8 2,1 12,5 -- -- -- 289,0 2,1 6,1 0,73 0,98
B.R 285,0 2,0 67,8 286,9 2,0 27,3 -- -- -- 288,9 2,0 4,9 0,49 0,97
Cellulose* 17% 64% 19%
Lignine* 68% 29% 3%
Extractibles* 95% 0% 5%
Bois(calculé)* 36% 50% 14%
Surface bois* 65% 29% 7%
Poudre bois* 47% 44% 9%
Surface
18% 56% 26%
cellulose**
Surface bois** 64% 26% 10%
Surface de
27% 56% 17%
bois veillie**
* données de la littérature de de Lange et Mahy (1995), ** données de Hon (1984)
E : énergie de liaison corrigée en eV ; L : largeur à demi hauteur en eV ; A : abondance en %
Q : estimateur statistique de la qualité de l’ajustement (significatif entre 0,005 et 0,995)
M : rapport Gauss-Lorentz
 55

2.2.2 Les polymères synthétiques

2.2.2.1 Les thermoplastiques

Le principal thermoplastique utilisé est le polypropylène sous forme de fibres de
deux sortes : les fibres PP1 d’environ 15 mm obtenues à partir de corde de polypropylène et
les fibres PP2 de dimensions techniques 5 mm, 2,2 denier avec une masse volumique de
0.91 g/cm3 (fournies par la compagnie FiberVisions). Les analyses enthalpiques
différentielles (DSC) et thermogravimétriques (TG) ont montré que le PP2 a un point de
fusion de 165°C (167°C pour le PP1) et qu’il ne se dégrade pas pour des températures de
205°C (figure 2-3).

Le second thermoplastique employé lors du plan expérimental préliminaire se

présente sous la forme de films de polyéthylène basse densité (LDPE) d’épaisseurs
variables (100 ou 600 microns) de type commercial. Sa température de fusion est de l’ordre
de 140°C.

Le polypropylène modifié à l’anhydride maléique (MAPP) est utilisé en tant

qu’agent de couplage. Il est fourni, en granulés, sous le nom commercial de Fusabond®
MD-353D par la société Dupont®. Il s’agit d’un copolymère aléatoire greffé (>1%wt)
possédant un point de fusion compris entre 130-160°C et une densité de 0,88-0,98.

Les thermoplastiques employés voient leurs propriétés changer de façon

conséquente dès que la température d’usage dépasse la zone de ramollissement et encore
plus au-delà du point de fusion. L’opération de thermoformage s’apparente à un
écoulement de matière qui peut être caractérisé en partie par la viscosité η du matériau. Les
figures 2-6 et 2-7 présentent la viscosité en régime permanent (η) et dynamique (η*) du
polypropylène et du MAPP à l’état fondu pour différentes fréquences de sollicitations ou
vitesses de déformation. Les mesures ont été effectuées sur un rhéomètre ARES de
Rheometric Scientific (CERSIM, Université Laval) lors d’essais de torsion de pastilles
entre deux plaques métalliques (∅ = 25 mm). Les pastilles sont fabriquées à partir des
fibres ou granulés par moulage par compression à chaud.
 56

1,00E+05

PP2
MAPP
1,00E+04 PP1
MAPPbis

1,00E+03
Eta (Pa.s)

1,00E+02

1,00E+01

1,00E+00
0,001 0,01 0,1 1 10 100
taux de déformation (1/s)

Figure 2-6 : Viscosité en régime permanent η des thermoplastiques employées

à l’état fondu (170°C : température de thermoformage)

1,00E+05

MAPP
PP
1,00E+04 2
PP
1
Eta* (Pa.s)

1,00E+03

1,00E+02

1,00E+01
0,01 0,1 1 10 100
fréquence hz (ou 1/s)

Figure 2-7 : Viscosité dynamique η* des thermoplastiques à l’état fondu

(170°C : température de thermoformage ; déformation utilisé : 5% ; domaine LVE)
 57

Le MAPP est beaucoup moins visqueux que le PP1 et le PP2. Le point de fusion du MAPP
est plus bas et les molécules sont de plus basses masses moléculaires. C’est le taux de
cristallinité et la structure moléculaire qui sont vraisemblablement à l’origine des
différences mesurées sur les deux polypropylènes.

2.2.2.2 Les adhésifs

Les colles thermodurcissables choisies pour ce projet sont l’urée formaldéhyde et la
colle isocyanate appelée polyméthylène polyphényl isocyanate (pMDI sous forme liquide).

La colle urée formaldéhyde est la plus largement utilisée des résines employées
dans les composites à base de bois. Dans notre projet, l’urée formaldéhyde était déjà
présente sur les fibres MDF1 et MDF2. La colle sur les MDF1 (10% de la masse totale
anhydre) a été activée lors de la fabrication. Cependant sa durée de vie est limitée à cause
de la polymérisation à température ambiante. Au-delà d’une quinzaine de jours de
conservation en milieu contrôlé, il n’est plus raisonnable d’utiliser la fibre préencollée
comme telle. Chaque jour qui suit l’encollage, la colle perd de son pouvoir adhérent, les
propriétés en sont donc affectées. Les MDF2 sont encollées de nouveau avec un autre
adhésif (pMDI), l’UF étant inactive (Xing, 2003). La polymérisation de l’UF nécessite, à
des fins d’optimisation, de travailler à une température et une humidité bien définies (en
général pour ce type de matériau (MDF) la polymérisation se fait avec un minimum de 100-
110°C au cœur du matériau et une teneur en humidité H comprise entre 8% et 14%).

La colle pMDI est un isocyanate dont l’encollage est effectué en laboratoire. Il

s’agit du produit commercial Isobind® 1088 polymeric MDI de la société canadienne Dow
Chemical Company. Elle est composée à 100% de poly méthylène polyphényl isocyanate
contenant du 4,4’ méthylène bisphényl isocyanate majoritairement. Ce produit, sous forme
d’un liquide brun visqueux à température ambiante, est relativement dangereux tant du
point de vue des contacts cutanés que des inhalations. La mise en oeuvre par encollage
nécessite donc des installations appropriées. La masse volumique du pMDI est de 1,28
g/cm3, sa viscosité à 25°C est de 150-250 cP et le pourcentage de groupements isocyanate
est d’environ 31%.
 58

2.2.2.3 Les interactions des constituants avec la colle pMDI

Grâce aux analyses DSC, les interactions entre la colle pMDI et les autres
polymères ont été étudiées. En effet, l’analyse enthalpique différentielle est un outil
commun à de nombreuses méthodes thermiques. Cela permet la mesure de la chaleur
associée à un processus chimique donné. Il existe trois principales techniques d’analyse
thermique disponibles pour les études dynamiques DSC : « single-heating rate », « multi-
heating rate » et « isothermal method ». La méthode « single-heating rate », que nous avons
employée, fournit une information cinétique à partir d’un unique balayage dynamique.
L’information obtenue peut se présenter sous la forme de la chaleur de réaction totale (∆H),
de l’énergie d’activation (∆Ea), l’ordre de la réaction (n) et le pic de température (Tp) de la
réaction. Le ∆H est obtenu par l’intégration de l’aire sous la courbe exo ou endothermique
du thermogramme DSC divisée par la masse sèche de l’échantillon. L’énergie d’activation
∆Ea est calculée par un modèle cinétique à l’ordre nième (Riedl, 2002).

L’ensemble des balayages dynamiques réalisés pour les différents échantillons est effectué
à un taux de 10°C/min et sur une échelle allant de la température ambiante (20-25°C)
jusqu’à 220-250°C. La masse des échantillons varie de 3 à une dizaine de milligrammes.
Dans le cas des adhésifs, la DSC nous renseigne sur la vitesse de réticulation d’une résine
thermodurcissable ou encore sur le nombre de liens chimiques établis. Les
thermodurcissables requièrent souvent un apport de chaleur pour polymériser. Cette
réticulation chimique entraîne la formation d’un réseau tridimensionnel macromoléculaire.
La plupart des adhésifs/résines thermodurcissables suivent une cinétique simple en
première approximation (Equation 2-1) :

∂α
= K 0 exp −∆Ea / RT (1 − α ) n Éq. 2-1
∂T
α = % d’avancement de la réaction (fractionnal conversion)
∆Ea énergie d’activation (J/mole), K0 facteur pré-exponentielle (s-1), n ordre de la réaction, T température en
K et R constante des gaz (8,314 J/mole K)

Les réactions des différents constituants avec le pMDI ne seront pas traitées par la suite.
Les quelques résultats expérimentaux suivants révèlent le comportement particulier de
chacun vis-à-vis de l’adhésif :
 59

Différents mélanges à base de pMDI et des constituants des WPC ont subi
une analyse DSC. Le taux de résine est le même pour chacun des essais (50% de
pMDI par échantillon). Tous les échantillons contenant du PP voient leur chaleur de
réaction totale (∆H) diminuer ce qui indique une baisse de réactivité. Ce phénomène
s’explique bien par l’analyse DSC d’un mélange pMDI/PP qui ne révèle aucune
réticulation de l’adhésif mais uniquement le point de ramollissement du PP (courbe
exothermique). Le thermoplastique et le pMDI ne réagissent pas ensemble. Au
contraire le bois sous formes de fibres MDF ou de sciure de B.R permet à l’adhésif
de polymériser. Ce sont les groupes hydroxyles du bois qui permettent l’initiation de
la réaction (formation d’uréthane). Le ∆H obtenu pour le mélange pMDI/B.R
moitié-moitié est plus élevé que celui du mélange pMDI/MDF (178 Jg-1 pour 147
Jg-1). L’adhésif semble avoir une plus forte réactivité avec la sciure de B.R.

2.2.2.4 La cire
Une faible proportion de cire (paraffine ou stack wax) est ajouté lors de la
fabrication. Elle sert de lubrifiant. De plus, c’est un agent dispersif hydrophobe. La densité
de la cire est de 0,8.

2.3 Mise au point des plans d’expériences

L’apport d’un polymère thermoplastique pour accroître le fluage de la matière lors
de la mise en forme peut se faire de différentes manières. Une première solution consiste à
mélanger de façon homogène le polymère, sous forme de fibres ou granulés, ou en
émulsion, aux fibres de bois. Le mélange à sec a été le seul cas traité. Une seconde solution
consiste à insérer le polymère en couches entre plusieurs matelas fibreux, de manière à
réaliser un stratifié. Le polymère peut être inséré sous forme de films d’épaisseurs variables
ou de fibres. Cette solution a également été envisagée. Afin de couvrir le plus de solutions
possibles, un plan d’expérience préliminaire a été mis au point. Par la suite, les premiers
résultats d’aptitude au post-thermoformage nous ont conduit à mettre en place un second
plan d’expérience beaucoup plus restreint quant aux types de solutions pratiquées.
 60

2.3.1 Plan d’expérience préliminaire

Le matériau de référence de cette étude est le panneau de MDF. L’objectif étant
d’obtenir des matériaux qui soient des panneaux post-thermoformables, cela nous a conduit
à avoir une première approche assez large de ce à quoi ils pourraient ressembler. Le
caractère exploratoire du projet a abouti, dans un premier temps, à la conception de
mélanges homogènes, de stratifiés ou de solutions mixtes. Ces trois types de préparations
conformées (figure 2-8abc) sont pressés à chaud afin de réticuler la colle et d’obtenir un
panneau WPC de moyenne densité. Chacun des WPC est ce que l’on a précédemment
appelé un composite hybride contenant des fibres de bois, un thermoplastique et une résine
thermodurcissable.
Lors de l’étude du cintrage à chaud de panneaux de MDF, Planche (1999) a
déterminé un seuil de courbure relative maximale au-delà duquel un délaminage du
panneau est engendré. La fissuration se produit au cœur du panneau, la zone de plus faible
cohésion, mais également dans les zones où le gradient de densité est le plus élevé (figure
2-9). Ces résultats sont confirmés par le travail de Schulte et Fruhwald (1996ab). La
courbure maximale obtenue est assez faible et interdit tout post-thermoformage.

Figure 2-8 : Les trois types de WPC réalisés (a. mélange homogène b. stratifié c. mixte)
 61

La mise en évidence de ces zones d’endommagement a guidé le positionnement des

couches thermoplastiques lors de la fabrication des stratifiés. En effet les aptitudes
d’élongation et de déformation à chaud du thermoplastique sont concentrées aux endroits
faibles du panneau. Les composites possèdent : soit une couche localisée au centre, soit
trois couches localisées selon la figure 2-8. Selon le format du panneau, la fraction de
plastique varie, globalement, de 0 à 30%.

Figure 2-9 : Délamination d’un panneau MDF

Le plan d’expérience préliminaire se divise en type de mélanges thermoplastiques et

se subdivise en fonction de la nature des fibres de bois incorporées au composite WPC1
(tableau 2-6).

Tableau 2-6 : Plan d’expérience préliminaire (WPC1)

Composite Fibres de bois Thermoplastique Type de mélange

(70 à 90%)
MDF1 Fibres PP1 ~15 mm
¾ MDF1 + ¼ F.L* 10% ou 30% Homogène ou
Bois/PP1
du composite stratifié
¾ MDF1 + ¼ B.R**
MDF1
Films LDPE
Bois/LDPE ¾ MDF1 + ¼ F.L* 1 à 3 couches stratifié
¾ MDF1 + ¼ B.R** 5 à 30% du composite
10 % de fibres PP1
Mixte
Bois/PP1/LDPE MDF1 (85%) +
Homogène/stratifié
5 % de films LDPE
* : fibres longues Phaltex ; ** : bois rétifié®

Les composites mixtes sont tout simplement formés de matelas fibreux bois/PP1
dans lesquels des films LDPE sont intercalés (figure 2-8c).
 62

2.3.2 Second plan d’expérience

Le second plan d’expérience ne comporte que des composites préparés selon des
mélanges homogènes qui sont vraisemblablement ceux qui répondent le mieux à la
problématique du post-thermoformage. Les résultats qui seront présentés au §5.4.1
justifieront un tel choix.

Le plan d’expérience comprend trois modalités pour le PP2 (de plus faibles
dimensions que PP1) à l’intérieur desquelles il peut être ou non ajouté un certain
pourcentage de l’agent de couplage. Les mélanges contiennent tous en majorité des fibres
de bois, qui sont : soit des fibres MDF2 ; soit des MDF2 et des fibres F.L ; soit des MDF2 et
de la sciure B.R.

Tableau 2-7 : Plan d’expérience (seconde élaboration : WPC2)

Composites bois/plastique en mélange homogène : pourcentage Pi

PPP2 0 15 30
avec 0 ou 3% de MAPP avec 0 ou 3% de MAPP
Pbois 100 85 70
PMDF2* 100 75 100 75 100 75
PF.L* 25 0 25 0 25 0
0 0 0
PB.R* 0 25 0 25 0 25

Pcolle (pMDI) 8% de la masse anhydre de bois/polymère

Pcire 1% de la masse anhydre de bois/polymère
* les proportions de MDF2, B.R et F.L sont seulement exprimées en pourcentage de la masse de bois.

Seules les combinaisons en gras ont été réalisées pour des raisons purement techniques et
logistiques. Cela est uniquement dû à des problèmes rencontrés lors de la réalisation
(notamment la limitation de la quantité de certaines matières premières et l’accès aux
équipements spécifiques).

Ce type de plan d’expérience est un plan factoriel qui est malheureusement incomplet au
niveau des résultats. Un tel dispositif expérimental est toutefois soumis à certaines règles
qui ont été suivies le plus méticuleusement possible. Ces règles ou principes de
planification d’expérience sont la distribution aléatoire, le contrôle local et l’utilisation de
 63

répétitions des unités expérimentales (principes de Fisher, Cochran et Cox, 1957). Cette
démarche va nous permettre l’emploi d’analyse statistique autre que les simples statistiques
descriptives.

2.4 Élaboration des composites bois/plastique

L’élaboration de panneaux composites bois/plastique suit une série d’étapes qui
sont, à quelques modifications près, celles d’un procédé classique d’élaboration d’un
panneau composite à base de fibres de bois. Les différentes étapes que sont le calcul des
proportions, le mélange et l’encollage ainsi que la conformation et la thermocompression
du matelas, font l’objet de sections distinctes. Afin d’avoir une vision globale de
l’élaboration, les procédés employés pour la fabrication d’un panneau commercial MDF
vont être rapidement énoncés.

2.4.1 Élaboration d’un panneau de fibres de moyenne densité

L’élaboration de nos WPC possède beaucoup de similitude avec celle des panneaux
MDF. En effet, la démarche adoptée étant d’adapter une technologie de l’industrie du bois à
des composites bois/plastique, il est apparu raisonnable de partir sur la base d’un panneau à
base de bois en pleine expansion, d’autant plus que nos matériaux sont principalement
constitués de fibres MDF.

Les panneaux de fibres de moyenne densité se fabriquent en plusieurs étapes. Ces étapes
sont globalement les mêmes pour tous les produits MDF commerciaux (MDF, 1998).

1. Les rondins sont écorcés et découpés en plaquettes (dimensions indicatives :

20*20*6 mm3).
2. Les fibres sont préparées par cuisson des plaquettes sous une pression de vapeur
puis par défibrage grâce aux disques rotatifs d’un raffineur (procédé TMP)
3. Les fibres sont encollées par vaporisation sous forte pression de fines gouttelettes
sur le mélange fibre/vapeur, et ce directement à la sortie du défibreur. Pour un
panneau encollé à l’urée formaldéhyde le taux de colle est d’environ 10-12% de la
masse de résine sèche par rapport au bois sec.
4. La teneur en eau est ramenée de 100 à 10% à l’intérieur d’un séchoir tubulaire où il
existe un flux d’air chaud.
 64

5. Les fibres sont conformées pour obtenir un matelas par dépôt, répartition et
aplanissement. Par la suite, le matelas est consolidé à froid puis découpé aux bonnes
dimensions.
6. La cohésion et les caractéristiques du panneau, par polymérisation du mélange
collant, sont assurées par le cycle de presse. La technologie utilisée est soit statique
(presse multi-étage), soit continue (défilement des matelas). La thermo-activation de
la colle UF est faite à environ 180°C en surface. Le cycle permet d’obtenir un profil
de densité tel que les surfaces soient beaucoup plus denses que le centre (1,1 pour
0,75 de densité moyenne). L’état de surface est meilleur ainsi que les propriétés de
flexion.
7. L’opération de finition consiste à refroidir et stabiliser les panneaux en humidité
puis à les calibrer et enfin les poncer. Le ponçage ou sablage permet en particulier
d’avoir la densité maximale en surface et donc une porosité moindre aux zones
exposées.

Dans les paragraphes suivants, nous allons voir comment a évolué ce processus pour être
adapté aux WPC.

2.4.2 Calcul des proportions des différents mélanges

Dans cette étude, les composantes de nos WPC sont les fibres de bois, le
thermoplastique, la colle ou agent liant, la cire ou agent dispersif, un agent de couplage
(MAPP) et de l’eau. Précédemment, nous avons décrit trois modalités de fibres de bois à
notre disposition : les fibres MDF; les fibres longues (F.L) et la sciure de B.R. L’association
avec le thermoplastique se fait de deux façons différentes. Les composantes bois sont
mélangées seules puis, soit le thermoplastique est mélangé sous forme de fibres de la
manière la plus homogène possible, soit il est incorporé en couches (fibres ou films) pour
former un stratifié.

2.4.2.1 Les mélanges homogènes

Deux catégories de mélanges homogènes ont été réalisées, correspondant chacune à
l’un des plans d’expérience. La première catégorie est assez simple de réalisation car
l’encollage est déjà fait et on ne contrôle donc que les masses de bois et de plastique. La
seconde catégorie est plus délicate à calculer car nous avons entièrement conçu le mélange
et en particulier la phase d’encollage. Nous allons donc présenter les calculs pour les
mélanges homogènes du second plan d’expérience, la démarche étant valable pour d’autres
composites à base de bois.
 65

Le calcul des proportions pour les mélanges homogènes est effectué en fraction
massique. La quantité d’eau est importante, et par conséquent doit être clairement
identifiée. En effet, l’eau est présente dans le bois sous la forme d’humidité, et doit être en
quantité adéquate lors de la fabrication. Une trop grande proportion d’eau nuirait au
processus de polymérisation et à la cohésion alors qu’un manque d’eau nuirait au transfert
thermique à l’intérieur du panneau lors du pressage.

Voici les principaux critères pris en compte lors des calculs de proportions des ébauches
des WPC2 :

• La concentration de chaque composante s’exprime comme un pourcentage de la

masse anhydre de bois/plastique.

M
C= 0i
×100 en% Éq. 2-2
i
M 0 BP

Dans cette équation, i est le composant considéré et M0BP la masse anhydre de bois
et de thermoplastique (i.e. M0BP=M0B+M0P+M0A avec M0B=M0MDF+M0F.L+M0B.R).
M0B pour le bois, M0P pour le PP et M0A pour l’agent de couplage MAPP.

• La masse volumique des panneaux est apparente et donnée pour une certaine teneur
en humidité H qui doit être spécifiée.

MH
ρ apparente, H = en kg / m 3 Éq. 2-3
VH

• Le liant pMDI est sous forme liquide mais n’est pas une solution aqueuse comme
peut l’être l’urée formaldéhyde.

• Lors des opérations d’encollage et des manipulations une certaine quantité de

matériau est perdue. Il est donc nécessaire de prévoir un coefficient correctif qui
consiste à majorer le calcul final de 10% (Cloutier, 2000).

Une fois ces critères explicités, un résumé de la quantité en pourcentage attribuée à chaque
composante est montré au tableau 2-8.

Tableau 2-8 : Concentrations prédéfinies selon le plan d’expérience

Teneurs Pourcentage Concentration Ci
humidité finale : HPa 8% Xeau = 0,08
liant : pMDI 8% CL = 0,08
cire 1% Ccire = 0,01
 66

La teneur en thermoplastique est variable car c’est l’un des paramètres du plan
d’expérience, la teneur en agent de couplage est directement reliée à la teneur en
thermoplastique. Ces concentrations sont calculées sur la masse anhydre de bois et de
plastique M0BP (masse anhydre référence).

M
M = HPa
en kg
0 BP
(( X EAU
(
+ 1)* 1 + C CIRE + C L )) Éq. 2-4

MHpa correspond à la masse humide du panneau.

La quantité d’eau à ajouter va varier en fonction de la quantité de matière ligneuse

(possédant déjà une humidité de 5% pour MDF2) présente dans le composite. Il est
important de noter que le matelas devra avoir une humidité de 10% pour optimiser le
processus de pressage et notamment avoir le meilleur profil de densité possible. Avant
l’encollage chacune des composantes possède une humidité propre. Les fibres de bois
quelque soit leur nature seront séchées pour avoir une humidité stabilisée à 5% alors que le
thermoplastique et le MAPP sont à l’état anhydre. En ce qui concerne le thermoplastique, il
est composé uniquement de polypropylène ou bien il peut contenir 3% d’agent de couplage
qui n’est autre que du polypropylène maléaté (MAPP). Cette proportion de MAPP se
substitue au PP2 i.e. au lieu d’avoir 15% ou 30% de PP2, les composites contiendront 12%
de PP2 avec 3% de MAPP ou 27% de PP2 avec 3% de MAPP voir tableau 2-9.

Tableau 2-9 : Concentrations et masses de PP2 et MAPP

Masses de PP2 et de MAPP pour un panneau (kg)
CP 0 0,15 (0,12+0,03) 0,30 (0,27+0,03)
MP (PP) 0 0,2528 0,2023 0,5055 0,4550
MA (MAPP) 0 0 0,0505 0 0,0505

Afin d’avoir une idée précise des proportions et des masses réelles nécessaires à
l’élaboration d’un WPC2, les composition massique et en proportion de l’ensemble des
panneaux composites envisagés sont résumés dans le tableau 2-10.
 67

Tableau 2-10 : Composition massique des matelas fibreux de mélange homogène

Masses des composants à utiliser pour l’encollage (kg)

Coefficients des concentrations de bois et de plastique Ci

MP 0 0,2528 kg 0,5055 kg
CP 0 0,15 ou (0,12+0,03 MAPP) 0,3 ou (0,27+0,03 MAPP)

MBOIS 1,9462 kg 1,6542 kg 1,3623 kg

CBOIS 1 0,85 0,7

MMDF 1,9462 1,4596 1,6542 1,2407 1,3623 1,0217

CMDF* 1 0,75 1 0,75 1 0,75

MF.L 0 0 0,487 0 0 0 0,414 0 0 0 0,341 0

CF.L* 0 0 0,25 0 0 0 0,25 0 0 0 0,25 0

MB.R 0 0 0 0,487 0 0 0 0,414 0 0 0 0,341

CB.R* 0 0 0 0,25 0 0 0 0,25 0 0 0 0,25

MH2O 0,12448 kg 0,16368 kg 0,20288 kg

MLIANT Masse constante : 0,1348 kg
MCIRE Masse constante : 0,01685 kg
Masse du mat à 10% d’humidité 2,0203 kg (pour ébauche à presser)
Matières ligneuses à 5% d’humidité et coefficient de pertes compris
En gras les compositions réalisées

2.4.2.2 Les stratifiés et les composites mixtes

L’élaboration des ébauches pour les stratifiés se décompose en deux phases. La
première phase consiste à déterminer la quantité de plastique et de bois en fonction du
nombre et de l’épaisseur des films LDPE. Selon le nombre de couches à insérer, la masse
de chacun des matelas est calculée. Il n’y a donc pas de difficulté particulière puisque les
stratifiés font partie du plan d’expérience préliminaire, et que par conséquent il n’y a pas
lieu de tenir compte de l’humidité autrement qu’en conditionnant les fibres MDF1 à environ
10% de teneur en humidité.

La démarche est sensiblement la même pour les composites mixtes (issus du plan
d’expérience préliminaire) avec toutefois une attention particulière pour le calcul de la
composante plastique puisqu’il y a présence de films et de fibres.
 68

2.4.3 Préparation de l’ébauche (matelas fibreux encollé)

Les quantités à mélanger sont clairement identifiées. L’étape suivante consiste à
mélanger toutes ces composantes selon un certain ordre et en respectant certains critères.
L’intégrité des composés (par exemple la géométrie des F.L) doit être respectée ce qui
implique de prendre des précautions bien que l’on cherche à obtenir le mélange le plus
homogène possible. Les composés sont donc mélangés individuellement pour séparer au
mieux les fibres, la plupart du matériel étant fibreux.

2.4.3.1 Mélange des composites WPC1

Il n’y a pas de phase d’encollage lors de la préparation des ébauches pour les
composites WPC1. Toutefois, il est nécessaire d’avoir un mélange de bonne qualité. Afin de
remplir cet objectif, les constituants sont mélangés à l’aide d’un mélangeur rotatif avec air
comprimé, habituellement utilisé pour l’encollage de copeaux de bois (OSB) voir figure 2-
10.

Figure 2-10 : Vue intérieure du mélangeur rotatif ; matelas fibreux (LRBB, France)

Le mélange est ensuite conformé sous la forme d’un matelas fibreux pré-pressé à
température ambiante (figure 2-10). La conformation est une étape simple où le souci
principal est d’avoir une bonne répartition manuelle des fibres (« handsheet forming »). Il
s’ensuit un pré-pressage pour obtenir un matelas d’épaisseur raisonnable dans lequel un
thermocouple est inséré (au cœur du matériau). Ce pré-pressage s’effectue dans un caisson
aux dimensions requises par la petite presse expérimentale conçue pour ce projet au LRBB.
 69

Les ébauches sont contraintes à mesurer 180 mm par 180 mm soit une surface de 0,0324
m2. L’épaisseur visée est de 7 mm afin d’obtenir des pièces d’un facteur de forme
acceptable pour considérer qu’il s’agit d’éprouvettes de type poutre (soit un rapport
supérieur à 18 selon NF EN 310 B51-124).

2.4.3.2 Mélange homogène et encollage des composites WPC2

L’ « ENROBEUR », présenté plus loin au chapitre 3, que l’on peut qualifier de
mélangeur rotatif sous jet d’air pressurisé sert à la réalisation de ce travail. Le début du
travail consiste à mélanger de petites quantités de ces différents constituants en utilisant
toujours le même équipement. Un mélange global est effectué dans un plus gros mélangeur
du même type que celui utilisé pour l’encollage.

Une fois prêt, il ne reste plus qu’à distribuer la cire puis à encoller au pMDI et à
ajouter la quantité d’eau suffisante. Ces trois étapes se déroulent dans la même matinée et
juste avant la mise sous presse. L’ensemble subit donc un brassage supplémentaire lors de
l’ajout d’eau puis lors du dépôt de la cire et de l’adhésif. L’encollage au pMDI est
dangereux et nécessite le port d’un masque à gaz avec filtre et un mélangeur confiné
(Matériel FORINTEK©). Vu les dimensions du mélangeur il faut une certaine quantité de
matière pour espérer avoir une distribution homogène de la colle. Cette condition impose
que l’on fasse des mélanges pour trois panneaux identiques (soit plus de 6 kg) ce qui a
fortement compliqué la réalisation du plan d’expérience. La composition des panneaux
étant complexe le tableau 2-11 propose une indexation des WPC2.

Tableau 2-11 : Indexation des composites rattachés au second plan d’expérience

Indexation des mélanges et des composites WPC2

PP Ø 15 % 30 %

MMDF/Mbois 1 0.75 1 0.75 1 0.75

MAPP sans Ø 3% Ø 3% Ø 3% Ø 3%
0 0 15 15 15 15 30 30 30 30
Mélanges 100 75 100 100 75 75 100 100 75 75
0 0 0 3 0 3 0 3 0 3
En gras l’indexation des composites réalisés (par exemple : l’index 15,75,3 correspond à un mélange
contenant 75% de fibres MDF parmi les fibres de bois, 15% de PP2 dont 3% sont substitués par du MAPP).
 70

L’homogénéité du mélange est cruciale et malgré le soin apporté, certains

constituants forment des agglomérats, ceux-ci créent des hétérogénéités source de
faiblesses pour le composite. C’est notamment le cas des fibres F.L et d’une partie des
fibres PP2 enrobées au MAPP (l’amélioration progressive du procédé a fortement réduit la
présence de ces dernières hétérogénéités).

Au même titre que les ébauches des WPC1, les matelas fibreux sont compactés, à
température ambiante, aux dimensions requises pour la presse de l’Université Laval. La
prise de la température au cœur du matériau, qui est une donnée très importante, est assurée
par un thermocouple.

Ces panneaux composites WPC2 sont fabriqués selon les dimensions de la presse. Le
panneau a donc une surface de 0,2576 m2 (soit 0,56 m par 0,46 m) nettement supérieur aux
WPC1. La densité du composite se doit de rester dans le domaine des panneaux de fibres de
densité moyenne, c’est pourquoi la cible retenue est de 0,7 à 8% de teneur en humidité. Le
standard d’épaisseur choisi est onze millimètres. C’est à partir de ces considérations et du
plan d’expérience mis en place que ces panneaux ont été élaborés.

2.4.4 Processus de consolidation par thermocompression

La thermocompression est une étape courte mais primordiale pour les propriétés
mécaniques et physiques du panneau WPC. La densité, et plus précisément le profil de
densité selon l’épaisseur du panneau, est certainement le paramètre le mieux à même de
caractériser le produit. L’étude de Wang et Winistorfer (2000) décrit en détail les phases
successives amenant à la création du profil de densité d’un panneau composite à base de
bois. Ils distinguent deux périodes correspondant à la fermeture de la presse et au maintien
de la position de la presse. La première période, dite de consolidation, se compose d’une
compression uniforme suivie d’une compression non uniforme. La seconde période se
divise en trois phases : une compression couplée à un effet de relaxation du centre du
panneau ; une compression au centre avec un effet de relaxation des zones surfaciques ; et
enfin la relaxation globale du panneau. Les interactions et paramètres jouant un rôle dans le
processus de mise en forme sont présentés sous la forme de la figure 2-11.
 71

La multiplicité des paramètres rend l’optimisation fastidieuse. C’est pourquoi dans notre
projet nous avons privilégié la reproduction la plus proche possible d’un cycle classique de
MDF. L’influence des paramètres de mise en forme et du comportement du bois lors de ce
procédé, sur les propriétés d’un panneau de bois, relié à sa densité, ont fait l’objet de
nombreux travaux (Wang et al, 2001ab ; Dai, 2001 ; Pritchard et al, 2001ab ; Winistorfer
et al, 2000 ; Bolton et al, 1989abc ; Humphrey et Bolton, 1989 ; Haselein, 1998 ; Dai et
Steiner, 1993 ; Irle, 1999 ; Ramli, 1995 ; Suchsland, 1967 ; Zombori et al, 2001 ; Thoemen
et Humphrey, 1999 ; Suo et Bowyer, 1994).

Transfert de chaleur et d’humidité

Température

Comportement rhéologique
Teneur Pression
Réticulation de l’adhésif en humidité de vapeur densification

Contraintes
de relaxation

Propriétés du produit
Temps sous presse
Consomnation énergétique

Figure 2-11 : Principaux paramètres influençant les composites à base de bois pendant et
après mise en forme (adapté de Bolton et Humphrey, 1988)

2.4.4.1 Processus de consolidation : spécificités des WPC1

La consolidation des WPC1 est réalisée grâce à la mise au point d’un procédé de
fabrication maîtrisé. À cette fin, un dispositif de compression par des plateaux chauffants a
été développé au LRBB, France. Les échantillons sont aux dimensions de la presse, soit une
surface de 180 mm de coté. L’épaisseur du panneau a été limitée par la capacité de la
presse, ce qui a conduit au choix d’un panneau de 7 mm. Le dispositif installé sur une
machine d’essai ADAMELTM, figure 2-12, offre la possibilité de travailler à 180°C pour
des pressions allant jusqu’à 10 tonnes. Le contrôle de la température a été assuré par des
thermocouples positionnés à la surface et au cœur de l’échantillon. Le cycle de presse a été
inspiré du cycle de presse des panneaux commerciaux de l’usine Willamette à Morcenx,
France. L’efficacité du procédé a été contrôlée par des profils de densité qui se sont révélés
 72

assez proche du profil idéal en forme de U. La durée du cycle est gouvernée par la
température au cœur du matériau (durée inférieure à 10 minutes). Cette dernière doit être
suffisante pour ramollir le thermoplastique afin qu’il diffuse correctement.

Figure 2-12 : Dispositif expérimental de thermocompression

(LRBB, Université Bordeaux I)

L’allure du cycle de presse est schématisée par la figure 2-13. Les courbes caractéristiques
de fabrication révèlent des comportements types pour chaque sorte de matériau. Cela
dépend des propriétés propres du polymère utilisé, de sa proportion dans le matériau, ainsi
que de sa distribution spatiale. Le procédé de fabrication se divise en quatre phases
distinctes :
• Phase I : densification des faces (pression de l’ordre de 3 MPa appliquée à vitesse
élevée, suivie d’une décharge partielle)
• Phase II : mise à épaisseur finale de l’échantillon (pression inférieure au premier
pic)
• Phase III : relaxation partielle due à la polymérisation de l’UF
• Phase IV : relaxation secondaire due au ramollissement puis à la diffusion du
thermoplastique.
 73

Pression

Température
Température àcroissante au coeur
cœur croissante

I II III IV

Temps

Figure 2-13 : Cycle de consolidation schématique d’un mélange WPC1

( I: densification; II: épaisseur finale; III: relaxation due à l’UF; IV: relaxation due au thermoplastique)

2.4.4.2 Processus de consolidation : spécificités des WPC2

Le cycle de presse, choisi pour les WPC2, est calqué sur celui d’un panneau MDF
encollé à l’UF d’une épaisseur de 16 mm. Ce panneau a été réalisé sur la presse de
l’Université Laval et présente des profils de densité très acceptables. Etant donné la plus
faible épaisseur de notre panneau, les natures différentes de nos constituants et le
changement de la colle utilisée, ce cycle initial n’est pas optimum pour les WPC2. Quelques
ajustements ont été faits sur un faible nombre de panneaux MDF2/pMDI, et ce
principalement à cause de la difficulté à obtenir l’équipement pour l’encollage et à la petite
quantité disponible des différents matériaux bruts. De plus, le contrôle du cycle est délicat à
modifier car le seul paramètre adaptable est la pression hydraulique du vérin commandant
les plateaux chauffants. Il s’agit donc d’un contrôle indirect de la vitesse des plateaux, qui
est très sujette aux variations du taux de compactage du matelas et à la nature des
constituants (géométrie et facilité d’interpénétration). La complexité du matériau WPC
nécessiterait de nombreux essais préliminaires et probablement une étude à part entière.

C’est donc un cycle peu modifié qui a été appliqué à l’ensemble des WPC2. Il faut noter que
la principale différence est le taux de compression du matelas lors de la phase de
surdensification. Il est plus élevé dans notre cas, ce qui amoindrit la surdensification des
surfaces (on passe d’un taux de 145% à un taux proche de 200% : épaisseur à la fin de la
première phase divisée par l’épaisseur finale en %). La stratégie globale du cycle de presse
est commune à tous les WPC2.
 74

La figure 2-14 rend compte de la recherche des paramètres d’un cycle acceptable. Chaque
courbe décrit le cycle d’un panneau composite avec trois courbes représentant
l’optimisation du cycle sur des panneaux MDF2/pMDI et une courbe caractéristique des
WPC2. Il faut noter que les paramètres du cycle du panneau MDF2/pMDI référence sont la
base de l’ensemble des cycles des WPC2. La différence la plus remarquable est la durée du
cycle qui tient compte, pour les WPC2, de la nécessité de ramollir le thermoplastique lors de
la consolidation. Les courbes de la température au cœur du matériau sont des témoins
importants de l’état physique du thermoplastique lors du cycle de presse.

Figure 2-14 : Optimisation du cycle de presse des panneaux MDF2/pMDI

comparaison avec le cycle des WPC2 calqué sur le MDF2/pMDI référence

Le cycle des WPC2 fournit moins d’information que celui observé pour les WPC1 car ce
dernier procède d’un contrôle en position (qui ne nécessite pas la fermeture de la presse sur
des cales), contrairement au contrôle indirect du déplacement par la vitesse du vérin. La
force, appliquée en fin de cycle, est donc fonction des contraintes internes du panneau. Ceci
nous donne la capacité d’observer l’influence de la diffusion du thermoplastique dans le
matelas fibreux après ramollissement (phase IV, figure 2-13).

Le cycle n’est autre que la pression hydraulique exercée sur le matelas par l’intermédiaire
des plateaux chauffants. La température des plateaux est de 205°C ce qui correspond à une
température de 195°C à la surface du panneau. On distingue deux phases dans ce cycle, une
 75

première phase très courte de densification des surfaces du panneau et une deuxième phase
plus longue. Cette deuxième phase constitue la phase classique de polymérisation de la
colle (et c’est tout ce qu’elle contient pour la référence MDF2/pMDI, hormis la
décompression) puis une phase de ramollissement du thermoplastique et enfin une
décompression par palier. Le déroulement du cycle est programmé en vitesse et en temps.
Tout d’abord il y a une descente rapide des plateaux pendant 30 secondes, le taux de
compression est proche de 200% puis une lente descente de 2 minutes jusqu’à l’épaisseur
finale et enfin un maintien de la position pendant 6 à 10 minutes (ceci n’est valable que
pour les panneaux contenant un thermoplastique). Le but de ce découpage est d’obtenir
certains phénomènes qui sont dans l’ordre chronologique : la surdensification des faces du
panneau, la polymérisation de la colle pMDI et enfin le ramollissement du thermoplastique
et sa diffusion dans le matériau (amélioration de l’interpénétration). Le cycle ne rend pas
compte des relaxations puisque l’on impose à la presse d’être fermée sur les cales avant la
décompression.
(°C) )
coeur(°C

200
auàcœur

160
Tem pérature
Température

120

80

Schém atisation de la courbe de tem pérature

40

100 200 300 400 500 600 700

Tem ps (secondes)

Figure 2-15 : Courbes expérimentales de la température au cœur

des panneaux 15,75,0 B.R lors du cycle de presse

La durée nécessaire au ramollissement est donnée par la température au cœur du matériau

qui doit atteindre un niveau assez élevé pour modifier le thermoplastique (figure 2-15). La
température arrive d’abord à un palier aux alentours des 110°C (évaporation de l’eau) puis
 76

monte régulièrement jusqu’à des températures supérieures à 150°C, pour les WPC2
contenant du plastique. Le point de fusion du polypropylène se situe aux alentours de
162°C. La courbe de température varie plus ou moins en fonction de l’allure du cycle,
surtout en ce qui concerne la longueur du plateau à 100-120°C.

2.5 Conclusion
Les matériaux bruts employés dans nos WPC2 ont selon leur catégorie une nature et
un comportement qui leur est propre. Ces distinctions ont été mises en exergue au mieux de
nos capacités d’analyses. Il est apparu clairement que les compositions massiques des
constituants naturels s’avèrent très différentes des compositions surfaciques. Les fibres
longues (F.L), choisies pour leurs grandes dimensions et leur facteur de forme élevé,
possèdent une surface assez différente du bois massif et réellement différente de celle de la
sciure de bois rétifié, choisie pour ces capacités hydrophobes. Cette observation est capitale
en terme d’interaction et de capacité d’adhésion des matériaux les uns avec les autres. Ce
point sera le sujet du prochain chapitre.

Le procédé d’élaboration des WPC est une adaptation assez fidèle du procédé des panneaux
MDF avec cependant l’apparition des difficultés liées à la présence du thermoplastique. Ce
processus de consolidation n’est pas anodin car il joue, comme nous le verrons par la suite,
un rôle important sur le comportement physico-mécanique des composites notamment de
par l’architecture structurale qu’il engendre.

Le caractère fortement exploratoire de cette étude a conduit à la réalisation partielle de deux

plans d’expériences. Le premier a eu pour but de couvrir un maximum de possibilités. Cela
a abouti à l’identification du type de composite possédant une réelle aptitude au post-
thermoformage, cette partie sera développée dans le chapitre 5. Le second plan a alors été
élaboré sur ces premières conclusions avec cette fois pour objectif de déterminer quels sont
les facteurs et leurs rôles sur cette aptitude de thermoformage. Le nombre de combinaisons
a conduit à la réduction des paramètres étudiés et les réalités expérimentales, techniques
ainsi que logistiques ont fini de réduire le nombre de composites effectivement étudié. A
partir d’un plan réduit de 15 combinaisons différentes, seuls 6 WPC2 ont pu être fabriqués
et caractérisés.
Références chapitre 2
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 Chapitre 3
Adhésion des WPC
3. Adhésion des WPC : Amélioration de l’interface
Tout au long des chapitres précédents nous avons évoqué l’adhésion et les
propriétés d’interface ou de surface des composites bois polymère (WPC). Nous allons
présenter et discuter les principaux aspects liés à l’adhésion ainsi que son rôle. Enfin, nous
exposerons un procédé original de modification d’interface développé pour améliorer la
cohésion de nos WPC.

3.1 Interface d’un matériau composite : notion d’adhésion

La notion d’adhésion ne peut être dissociée de la nature des surfaces impliquées.
Ces dernières présentent des propriétés qui les rendent plus ou moins idéales. Le bois est un
bon exemple de surface irrégulière, rugueuse, poreuse et autres caractéristiques non
souhaitables. La surface conditionne donc fortement les possibilités de liens chimiques ou
mécaniques représentant l’adhésion à l’interface entre deux matériaux. Cette interface
prend différentes formes et conduit au concept d’interphase. L’interphase est une zone entre
les deux adhérents, dans laquelle il existe un gradient de concentration des deux
composants. Cette zone est plus ou moins large et plus ou moins performante. L’interphase
se crée par interdiffusion entre deux plastiques, par diffusion d’un adhésif dans le bois ou
dans un matériau poreux. C’est donc à l’interface ou dans l’interphase qu’agissent les
forces qui sont à l’origine de l’adhésion. Ces forces sont regroupées en mécanismes qui
décrivent une adhésion mécanique, par diffusion, électronique et par adsorption. C’est la
nature de la surface (chimie, porosité, basse ou haute énergie, rugosité, etc.) qui permet ou
non la présence simultanée des différents mécanismes.

Les mécanismes de liaison font appel à des considérations théoriques complexes. La

théorie des liaisons chimiques propose plusieurs types de liens intermoléculaires plus ou
moins forts (lien van der Waals, lien hydrogène ou lien acide-base ; Fowkes, 1987). La
morphologie de l’interphase joue, quant à elle, un rôle prépondérant en ce qui concerne
l’adhésion mécanique. La théorie de l’adhésion fait aussi appel à la notion d’énergie de
surface et au phénomène de mouillage (Mittal, 1993 ; Geoghegan et Krausch, 2003).

L’interaction entre deux constituants d’un composite peut se décrire par le travail
d’adhésion. Le travail d’adhésion (Wad) correspond à la somme des énergies superficielles
 83

des deux composants diminuée de l’énergie interfaciale. Cette grandeur représente le gain
d’énergie obtenu par le recouvrement d’un composant par l’autre et est donnée par la
relation de Young-Dupré. Elle dépend de l’angle de contact θ établi entre les deux
constituants et de l’énergie libre γm appelée tension de surface (Kinloch, 1987).

W ad = γ m (1 + cos θ ) Éq. 3-1

En terme d’énergie de surface, il y a l’énergie libre de surface non polaire résultant des
forces dispersives de London et l’énergie de surface polaire résultant d’interactions du type
dipôle-dipôle, dipôle induit et liaison hydrogène. Le rôle du mouillage apparaît donc
primordial pour l’adhésion de l’interface qui est le lieu privilégié du transfert des
contraintes entre la matrice et le renfort (Fiedler et al, 1998). Si l’on considère un matériau
neutre comme le polypropylène qui n’est capable que d’interactions de dispersion, le travail
d’adhésion sera uniquement déterminé par l’énergie de surface dispersive des deux
composants. Au contraire, les fibres cellulosiques possèdent une énergie de surface
majoritairement polaire. Les tensions de surface de différents bois oscillent entre 40 et 54,3
mJ/m2 (approche de Lifshitz-van der Waals/acide-base et autres ; Gardner, 1996). Il faut
aussi noter le caractère faiblement acide du bois en général (pH : 4,3-5,9). La température,
de par l’agitation moléculaire, entraîne une réorientation des macromolécules et une
migration des extractibles vers la surface dont l’énergie est modifiée selon Gardner et al
(1995).

C’est donc en gardant à l’esprit ces notions qu’il faut appréhender l’interface
bois/polymère.

3.1.1 Interface bois/polymère

Les liaisons créées à l’interface entre les fibres de bois et les polymères déterminent
les propriétés physico-mécaniques des matériaux composites. L’interface bois/polymères
thermodurcissables a été très largement étudiée et, en réalité, est souvent une interface
bois/adhésif/bois permettant une meilleure et plus large utilisation des ressources
forestières. L’interface bois/polymères thermoplastiques pose beaucoup plus de problèmes
puisqu’il s’agit d’une association contre nature entre des compositions chimiques
antagonistes.
 84

3.1.1.1 Interface bois/polymères thermodurcissables

Les polymères thermodurcissables bien qu’étant des adhésifs sont dans le cas des
composites à base de bois principalement liés au bois par une adhésion mécanique. La
pénétration de l’adhésif à l’intérieur des pores ou infractuosités de la matière ligneuse
permet, une fois la polymérisation complétée, d’attacher les deux composants (Shi et
Gardner, 2001 ; Frazier et Jianwen, 1998 ; Buckley et al, 2002 ; Pizzi, 1983). Les colles,
pour le matériau bois, les plus utilisées comme l’UF ou la PF ne développent aucun lien
chimique avec la matière ligneuse. Toutefois, certains travaux ont mis en évidence la
capacité des adhésifs isocyanates (pMDI, figure 3-1) à former des liens chimiques avec le
bois, en plus des liaisons mécaniques (Marcinko et al, 1995 ; Pizzi et Mittal, 1994 ;
Kurimoto et al, 2000).

BOIS BOIS

L’adhésif pMDI est mécaniquement lié L’adhésif PF est pris dans le bois
et chimiquement lié au bois Le lien est uniquement mécanique

Figure 3-1 : Comparaison de l’adhésion bois/thermodurcissables

(adapté de Frazier et Jianwen, 1998)

Les propriétés d’adhésion de cette interface proviennent des caractéristiques

mécaniques (rigidité) des adhésifs qui donnent un composite ayant une bonne cohésion. Le
transfert des contraintes est bien assuré.

Le groupe isocyanate est chimiquement actif avec les composés contenant de

l’hydrogène réactif tels que les groupes fonctionnels hydroxydes du bois et en particulier
les groupes hydroxyles de la cellulose (Sun et Hawke, 1996). Par réaction entre ces derniers
et les isocyanates, il peut y avoir formation d’un uréthanne (figure 3-2). Par la suite, une
seconde réaction entre l’isocyanate et l’eau ou l’uréthanne entraîne la formation d’une
 85

amine. Il est intéressant de noter que la lignine réagira beaucoup plus rapidement que
l’holocellulose (meilleure accessibilité des sites ; Joly, 1995).

O H

Cellulose OH + R NCO Cellulose O C N R

Figure 3-2 : Formation d’un uréthanne par réaction cellulose-isocyanate

3.1.1.2 Interface bois/polymères thermoplastiques

Les compositions chimiques antagonistes du bois et des polymères thermoplastiques
interdisent tous liens autres qu’un lien mécanique entre ces deux types de matériaux. De
plus, de par ses caractéristiques ductiles, le transfert de contraintes n’est pas assez efficient
pour assurer une cohésion suffisante. Il faut avoir à l’esprit que les thermoplastiques ne sont
pas utilisés pour les mêmes raisons que les adhésifs. Il s’agit de profiter des caractéristiques
mécaniques du bois ou dans certains cas comme le nôtre, de conférer des aptitudes
« plastiques » à des composites à base de bois.

Une des caractéristiques importantes de l’interface entre les fibres cellulosiques et la

matrice provient de la nature même du constituant cellulosique. En effet, les groupes
hydroxyles seront d’autant plus accessibles s’ils se trouvent dans des régions amorphes. A
l’inverse, les difficultés seront plus importantes pour les régions cristallines de structure
compacte et ordonnée. Ce sont ces différences de cristallinité entre les différents types de
matériaux lignocellulosiques dont il faut aussi tenir compte (Liu et al, 1994).

La nature de la surface, des différents constituants que nous avons employés,

conduit à diverses possibilités d’interfaces bois/thermoplastique. Cette interface est d’autant
plus efficace en terme d’adhésion que le polymère est polaire, ce qui n’est pas le cas du PP
ni du polyéthylène. Cette spécificité du bois, donc du B.R, de même que celle des F.L, est
due aux modifications présentées au §2.2.1.

Compte tenu de cette incompatibilité et des problèmes qui en découlent, il est apparu
nécessaire de mettre au point des solutions palliatives via l’usage de traitements ou
d’additifs (§3.1.2).
 86

3.1.2 Modification de l’interface bois/thermoplastiques

Il existe de nombreuses techniques afin de rendre compatible le bois et les
thermoplastiques, permettant ainsi la mise en place de liaisons chimiques au niveau de
l’interface. Lu et al (2000) dénombrent pas moins d’une quarantaine d’agents de couplage
utilisés dans les composites fibres de bois/polymère synthétique. Ces diverses techniques
peuvent être divisées en deux catégories : les méthodes de modification physiques et les
méthodes chimiques. Le but de ces modifications est l’amélioration de l’adhésion par la
création de liaisons qui n’existaient pas jusqu’alors. La surface est donc au cœur de l’action
et subit les modifications.

3.1.2.1 Les méthodes physiques de modification de la surface

Les méthodes physiques telles que le calandrage, l’étirement, les traitements
thermiques et autres techniques n’entraînent pas de modification chimique. Néanmoins, les
méthodes physiques induisent un changement des propriétés structurelles et surfaciques de
la fibre cellulosique ou de la matrice thermoplastique.

Les agents dispersifs (cires, paraffine) sont largement utilisés dans les composites à base
de bois qu’ils soient ou non associés à des polymères thermoplastiques. D’autres additifs
comme les élastomères et les plastifiants sont utilisés. Ces produits agissent sur des
propriétés spécifiques qui entraînent des modifications de surface permettant d’améliorer
directement le composite ou indirectement en facilitant sa fabrication (changements des
paramètres du procédé : baisse de la température, homogénéisation du mélange, diminution
des contraintes mécaniques lors du processus). De nombreux travaux sur les WPC traitent
des effets de ce type de modification et des améliorations qui en découlent.

Les traitements par décharges électriques (corona, plasmas froids) sont très efficaces sur
les polymères non actifs comme les polyoléfines. La modification des fibres cellulosiques
par ce type de méthode a connu plusieurs succès dans le cadre d’études sur les composites
WPC (propriétés mécaniques, réduction de la viscosité au point de fusion). Le traitement
Corona, ou effet couronne, est une technique d’activation de surface par oxydation. Cela se
traduit par une augmentation de la concentration des groupements aldéhyde lors de
l’activation de la surface du bois. On obtient sensiblement le même type d’action avec les
 87

plasmas à basse température. La variété de modifications possibles avec les plasmas

provient du choix du gaz impliqué dans le traitement. L’oxygène entraînera la formation de
groupes plutôt acides (accepteurs d’électrons), alors que l’azote ou l’ammoniaque
entraînera la formation de groupes plutôt basiques (donneurs d’électrons). Ce type de
solution par décharge électrique nécessite toutefois une technologie assez complexe. Les
mêmes remarques s’appliquent aux traitements aux plasmas, froids ou chauds (Denes et al,
1999 ; Podgorski et al, 2000).

La mercerisation, bien que ce ne soit pas vraiment une technique ‘physique’, est une
ancienne technique de modification chimique couramment pratiquée par l’industrie textile
du coton. Il s’agit d’un traitement alcalin en température qui tend à être adapté aux fibres
naturelles. Certaines caractéristiques mécaniques et d’absorption sont améliorées par la
mercerisation. L’estérification de la cellulose par substitution des groupes hydroxyles a
aussi été traitée par de nombreuses études (Jandura et al, 2000ab ; Hon et Chao, 1993 ;
Hassan et al, 2000).

L’irradiation par Ultra-Violet semble une méthode alternative simple et intéressante pour
greffer les surfaces polymères, notamment si l’on souhaite fonctionnaliser la surface de la
cellulose (Uyama et al, 1993).

D’autres techniques comme le traitement à l’ozone ou bien l’oxyfluorination,

habituellement dévolus aux polymères synthétiques (Uyama et al, 1993), ont été employées
pour des papiers lignocellulosique/polyéthylène (Chtourou et al, 1997). Il s’agit dans le cas
de l’ozonation d’introduire des groupes peroxyde à la surface du substrat. Il est possible,
par la suite de greffer des monomères par une autre technique, l’ozonation étant dans ce
genre de cas un prétraitement.

L’ensemble de ces méthodes physiques propose une gamme de solutions plus ou

moins faciles à mettre en œuvre. Les agents dispersifs et autres additifs présentés, par leur
facilité d’application, correspondent aux techniques physiques les plus largement répandues
dans le domaine des composites WPC bien qu’il existe un intérêt croissant pour les
méthodes au plasma.
 88

3.1.2.2 Les méthodes chimiques de modification de la surface

La modification de la surface par des méthodes chimiques a pour objectif de rendre
compatibles deux matériaux par l’introduction d’un troisième aux propriétés
intermédiaires. Le couplage réalisé permet l’association des fibres cellulosiques fortement
hydrophiles avec des polymères hydrophobes. Bledzki et Gassan (1999) classent les
mécanismes de couplage dans les matériaux comme suit :

• les faibles couches limites qui sont éliminées par les agents de couplage ;
• les couches déformables qui sont produites par les agents de couplage. Ces couches
sont solides et flexibles ;
• les couches contraintes qui correspondent à l’interphase fortement réticulée,
développée par l’agent de couplage. Le module de l’interphase est intermédiaire
entre le polymère et le substrat ;
• le mouillage qui est amélioré via la diminution de l’angle de contact entre les deux
matériaux ;
• les liaisons chimiques qui sont créées par les agents de couplage sous la forme de
liaisons covalentes (distance interatomique et haute énergie) entre le polymère et le
substrat ;
• les effets acido-basiques qui sont une altération de l’acidité de la surface du
substrat par l’agent de couplage.

Ces mécanismes de couplage sont complexes, et au même titre que l’adhésion, ne peuvent
s’expliquer par l’unique théorie des liaisons chimiques. A l’instar de ces mécanismes de
couplage, il existe aussi un certain nombre de techniques capables de générer ces
couplages.

3.1.2.2.1 Les couplages chimiques

La méthode de couplage chimique est parmi les techniques de modification l’une
des plus importantes. Son principe repose sur la formation de ponts chimiques entre les
fibres cellulosiques et le polymère synthétique via le traitement de la surface avec un
composé (compound). Cette méthode peut se segmenter selon sa mise en œuvre.

Les agents de couplage proprement dit se divisent en trois grandes catégories : les
organiques, les inorganiques et les organiques-inorganiques. Datant du début des années
soixante, ce n’est qu’à la fin de cette décennie que l’on suggère l’utilisation d’un agent de
couplage pour améliorer les propriétés mécaniques des composites bois/polymères.
 89

Les agents de couplage organiques sont les plus utilisés pour les produits à base
de bois. Ceux qui sont employés dans les WPC disposent dans leurs structures moléculaires
de groupes bi- ou multifonctionnels. Ce sont ces groupes qui interagissent avec les groupes
polaires de la cellulose et de la lignine pour former des liaisons covalentes ou hydrogènes :

1. Le traitement avec un composé contenant des groupes méthylols (-CH2OH)

aboutit à la formation de liaisons covalentes stables et de liaisons hydrogènes
avec les fibres cellulosiques (Lu et al, 2000). Les améliorations produites par
un traitement au composé méthanol mélamine pour des composites
cellulose/polyester insaturé portent sur l’absorption d’eau et sur les
propriétés mécaniques humides (Hua et al, 1987ab).
2. Les traitements aux isocyanates sont plus fréquents et plus étudiés que le
traitement précédent (Raj et al, 1988 ; Maldas et al, 1989abc ; Kotka el al,
1990 ; Maldas et Kotka, 1991 ; Gatenholm et al, 1992). Ils permettent une
amélioration plus ou moins importante des propriétés physico-mécaniques
soit par modification des fibres cellulosiques soit par la matrice polymère
(PVC ou PS).
3. Les traitements aux anhydrides comme l’anhydride maléique (MA),
l’anhydride succinique (SA ; Rozman et al, 1994) et autres (AA, PHA ;
Chtourou et al, 1992) sont couramment utilisés dans les WPC. Les
anhydrides possèdent deux groupes fonctionnels. Les deux groupes
carboxyles (-COO-) peuvent se lier à la fibre de bois par estérification ou
liaison hydrogène. Le MA, quant à lui, contient, en plus des carboxyles, une
double liaison carbone-carbone (C=C). Ceci permet d’augmenter
grandement la réactivité à la greffe de la liaison double carbone via un
initiateur. La taille réduite de la chaîne moléculaire du MA atténue les
améliorations d’adhésion et conduit à son utilisation dans des copolymères
greffés (MAPP, MAPE, SMA, SEBS-MA). Le processus de liaison du
MAPP avec le bois est présenté sur la figure 3-3 (Matuana et al, 2001 ;
Grell, 2001).
Matière cellulosique

MAPP
Matière cellulosique

=
Matière cellulosique

Figure 3-3 : Liaison chimique MAPP / matière lignocellulosique

(adapté de Matuana et al, 2001)
 90

4. Les acides acryliques et méthacrylates (MAA, MMA, GMA, EPMA)

présentent une structure qui, à cause de ses similitudes avec l’anhydride
maléique, laisse supposer une forte adhésion interfaciale (Chen et al, 1995).
5. La triazine et ses dérivés réagissent avec les groupes polaires du bois
(essentiellement –OH) grâce à la formation de liens covalents (remplacement
d’un chlore -Cl-). La réduction du nombre de groupes hydroxyles, du
caractère hydrophile de la surface et la création d’un réseau entremêlé
limitent la prise d’humidité et le gonflement des fibres cellulosiques
(Zadorecki et Flodin, 1985 ; Zadorecki et Flodin, 1986).
6. Les copolymères par greffe sont produits de deux façons. Soit l’agent de
couplage réticule une partie de la matrice polymère à la surface du bois et il
y a formation d’un copolymère non polaire. Soit l’agent de couplage modifie
la polarité de la matrice en la greffant avec des monomères polaires et on
crée un copolymère greffé. L’adhésion interfaciale des WPC augmente
significativement avec ces modifications. Il existe différentes méthodes de
greffe: la xanthation, la radiation, la maléation, l’acétylation, la greffe de
méthacrylate, des greffes d’époxydes ou d’autres agents de couplage (Lu et
al, 2000). La méthode de maléation modifie une matrice polymère avec de
l’anhydride maléique en présence d’un initiateur. Les applications du
greffage du MA se font sur plusieurs polymères (PS, PE, PP et SEBS). Le
polypropylène modifié à l’anhydride maléique (MAPP) est certainement le
copolymère greffé le plus largement utilisé dans les WPC. Le MAPP y est
présent sous la forme d’un polymère à haute masse moléculaire ou bien sous
une forme à basse masse moléculaire (Mw<20000) comme l’Epolene E-43.
Le nombre de fonctionnalités d’un agent de couplage (relié à ‘l’acid
number’) est aussi une caractéristique importante. Ces deux facteurs
influencent fortement l’efficience du MAPP sur l’amélioration des propriétés
physico-mécaniques des WPC. Un nombre important de travaux a été
consacré aux composites WPC contenant du polypropylène modifié à
l’anhydride maléique qui est globalement l’agent de couplage le plus
efficace (Krzysik et al, 1991 ; Coutinho et Costa, 1999 ; Mahlberg et al,
2001 ; Matuana et al, 2001 ; Chun et Woodhams, 1984). Il est à noter que
les polymères maléatés sont habituellement enrobés sur les fibres
cellulosiques avant leur mélange avec la matrice polymère ou tout
simplement incorporés au mélange sous forme de poudre. La méthode au
xanthate est une technique qui implique la xanthation de la cellulose avant la
formation des radicaux libres et qui par la suite utilise la capacité de la
cellulose xanthatée à former un couple oxydant-réducteur avec un agent
adéquat (Young et Nguyen, 1979). Cette technique de xanthation de même
que la méthode à l’acide péracétique sont les deux méthodes qui ont fait
preuve d’efficacité avec la lignine contenue dans les fibres de bois. Cela
n’est pas le cas des autres méthodes qui, bien qu’elles soient efficaces sur la
cellulose pure, semblent montrer leur limite dès que la proportion de lignine
devient non négligeable. L’acétylation et la stéréation sont des procédés
assez similaires qui permettent un gain de poids polymérique plus ou moins
important tout en modifiant différemment la surface (énergie libre, capacité
 91

d’interaction polaire). L’acétylation est souvent présentée comme un moyen

simple d’améliorer la stabilité dimensionnelle et la résistance à l’eau des
WPC (Zafeiropoulos et al, 2002 ; Liu et al, 1994 ; Rowell et al, 1995).
Rowell recommande un matériau plutôt sec lors de l’acétylation alors que
Zafeiropoulos observe une meilleure accessibilité des sites hydroxyles pour
une teneur en humidité de 5 à 7%.
7. Le greffage d’une chaîne en croissance sur la cellulose/bois correspond
davantage à l’idée première que l’on peut se faire du greffage. En effet, dans
ce cas précis, les sites greffés sont ciblés de façon minutieuse. Cette
opération a déjà été réalisée à l’Université Laval par le passé (Lambert,
1994). En mettant en présence un agent initiateur, le tétrachlorure de titane et
un co-facteur, soit un alkyl aluminium, en absence d’eau et d’oxygène, on
polymérise sur la surface avec un lien covalent, après introduction du
monomère, un polymère vinylique, semblable à celui de la phase continue. Il
est possible d’obtenir des chaînes de haute masse moléculaire. L’adhésion se
fait par enchevêtrement des chaînes moléculaires, de telle sorte que la
délamination implique le bris de liens covalents. En d’autres termes, on a les
mêmes propriétés que la phase continue et ce, en quelques nanomètres. Ces
procédés sont très coûteux et ne trouvent d’application que dans des produits
à très haute valeur ajoutée (nanocomposites, adhésifs dentaires).
Les agents de couplage inorganiques sont nettement moins importants dans les
composites WPC (Dalväg et al, 1985). Les silicates permettent par exemple de créer une
certaine compatibilité entre la fibre de bois et le polymère. Il faut noter que ce type d’agent
agit plutôt comme un agent dispersif qui contrebalancerait la polarité de la surface des
fibres de bois.

Les agents de couplage organiques-inorganiques sont des composés à structure

hybride dont la fonctionnalité organique régit l’efficacité de couplage. Les silanes et
titanates ont été employés dans les WPC. En particulier, les silanes, qui sont généralement
dévolus aux composites renforcés avec des fibres de verre, agissent comme un agent
dispersif mais leur couplage permet aussi d’améliorer la stabilité thermique ou
dimensionnelle de certains composites WPC (Elvy et al, 1995 ; Agrawal et al, 2000).

3.1.2.2.2 L’imprégnation des fibres

L’imprégnation offre une meilleure combinaison de la fibre et du polymère. Les
fibres sont imprégnées dans des solutions polymères ou par dispersion d’un polymère de
faible viscosité qui sont, bien entendu, compatibles avec le polymère du composite WPC.
La difficulté provient pour bon nombre de polymères du manque de solvants disponibles.
 92

Cependant l’imprégnation s’est avérée une solution intéressante dans le cas de composites
WPC à matrice PS ou PVC (Bledzki et Gassan, 1999 ; Gatenholm et al, 1992).

3.1.2.2.3 Changement de la tension superficielle

Le changement de la tension de surface passe par la modification de l’énergie de
surface. L’énergie de surface est directement reliée à la nature hydrophile des fibres
cellulosiques. Par exemple, modifier l’énergie de surface de ces fibres avec de l’acide
stéarique améliore leur dispersion dans une matrice polypropylène. De même, l’usage
d’acétate de polyvinyle s’est montré bénéfique pour les propriétés mécaniques ou de
résistance à l’humidité de composites WPC à matrice polyester insaturé.

Il est intéressant de noter que certains silanes sont hydrophiles. Ils modifient donc la
tension de surface en conséquence. Ceci appauvrit l’adhésion et peut expliquer le faible
intérêt des silanes dans les WPC. Néanmoins, il existe des solutions comme le mélange de
silanes hydrophiles et hydrophobes. Certains silanes sont entièrement hydrophobes et
augmentent l’adhésion aux matrices polyoléfiniques.

3.1.2.2.4 Thermoplastification du bois

Le bois peut sous certaines conditions se transformer en un matériau capable de
fluer thermiquement grâce à des modifications chimiques (Shiraishi et al, 1993). Il s’agit de
liquéfier ou plastifier le bois. La plastification peut s’effectuer à l’aide de modifications
chimiques comme l’estérification ou l’éthérification. L’ajout de plastifiants s’avère
nécessaire si le nombre de substitutions par des groupes polaires, responsable de la
plastification, est petit. La liquéfaction du bois emploie diverses techniques de dissolution
sur du bois traité ou non. Les applications peuvent par exemple prendre la forme de
mousses, ou de mélange avec des résines phénoliques sous la forme de solutions
phénoliques de bois qui sont formables par la suite.

Les travaux de Timar et al (2000ab), portant sur des préparations de bois avec des
propriétés thermoplastiques, sont de bons exemples de tentatives de thermoplastification du
bois.
 93

3.1.3 La mise en œuvre des modifications

Le prétraitement de la fibre cellulosique et des polymères grâce à l’utilisation
d’agents de couplage est appliqué dans le but d’améliorer les propriétés mécaniques des
WPC. Il existe deux méthodes de prétraitement : l’enrobage des fibres par les agents de
couplage ou la modification de la fibre et du polymère par copolymérisation par greffe.

Le traitement par enrobage est employé de quatre façons différentes dans les procédés de
fabrication des WPC. Ces méthodes sont le ‘compounding’, le mélange, l’imprégnation et
la projection. Il existe différents procédés du mélange. Le mélange direct à chaud des fibres
et du polymère tel le moulage par injection ou l’extrusion. On peut aussi effectuer un
malaxage des fibres et du polymère prétraités ou non traités (enrobage ou copolymérisation
par greffe). La greffe par copolymérisation a déjà été présentée (§3.1.2.2.1).

Par la suite, nous présenterons une méthode originale de mise en œuvre de l’agent
de couplage MAPP (§3.2) dans les composites fibres de bois/fibres de polypropylène
réalisés au cours de ce projet.

3.1.4 Caractérisation de l’adhésion, de l’interface et des surfaces

L’adhésion se situe à l’interface entre les constituants. Afin de déterminer cette
adhésion avant ou après l’avoir modifiée, il existe différents moyens qui fournissent une
information plus ou moins directe de l’efficacité de cette dernière. La mise en relation des
caractéristiques d’interface et des propriétés des WPC est, de par son intérêt, l’objet
d’études axées sur l’analyse de l’interface (Liu et al, 1994).

Les techniques microscopiques sont nombreuses et nous renseignent sur la nature

physique de l’adhésion. Il s’agit, pour partie, d’imagerie de l’interface (MEB, microscopie
confocale, microscopie par fluorescence ou optique, AFM). La microscopie confocale, par
exemple, a permis de visualiser et quantifier la distribution d’une résine thermodurcissable
sur des fibres de panneaux MDF (Xing, 2003). Elle peut aussi, au même titre que l’AFM,
nous procurer une idée de la rugosité des surfaces (Lange et al, 1993 ; Demarty et al,
1996), ou alors tout simplement fournir une information dans un plan unique, et ce, grâce à
son principe de fonctionnement (Schmidt et Compton, 1992). La microscopie électronique,
 94

comme le MEB, est suffisamment puissante, pour permettre une observation détaillée des
fibres, de leurs surfaces, de leurs parois, ainsi que de la morphologie de l’interface avec une
très grande résolution. C’est certainement la technique la plus largement utilisée lors de
l’étude des WPC (Shaler et al, 1995 ; Mott et al, 1995 ; Oksman et Clemons, 1998 ;
Sreekala et al, 2001 ; Sreekala et al, 2002 ; Malhberg et al, 2001 ; Boeglin et al, 1996 ;
Timar et al, 1999 ; Aranguren et al, 2000 ; Rosenqvist, 2001 ; Smith et al, 2002 ; Backman
et Lindberg, 2002 ; Sain et al, 1994). Il faut noter que le bois n’est pas un composé adapté à
cette microscopie puisqu’il est nécessaire de métalliser le bois au préalable, bien qu’il
existe maintenant des microscopes de type « environemental » où la métallisation est moins
poussée. Les techniques, dites spectroscopiques, donnent, quant à elles, davantage
d’informations sur la nature ou la composition chimique de l’adhésion (FTIR : Hassan et
al, 2000 ; Kazayawoko et al, 1999a ; IR : Timar et al, 2000ab ; XPS : Matuana et al, 2001 ;
RMN : Jandura et al, 2000b ; rayons X : Kazayawoko et al, 1999b). La spectroscopie XPS
détaillée au §2.2.1.2 a mis en évidence les spécifités des surfaces composant nos WPC. Les
analyses thermiques de type DSC, TG, TMA ou DMTA sont précieuses en ce qui concerne
l’évaluation des liaisons crées lors d’une cinétique de température. La compréhension de la
réticulation des adhésifs, utilisés pour les WPC, doit beaucoup à ces techniques (Kamoun et
al, 1998 ; Follensbee, 1990 ; Follensbee et al, 1993 ; Frazier et Jianwen, 1998 ; Steiner,
1987 ; Park et al, 1999 ; He, 2003 ; Onic et al, 1998). La réticulation du pMDI avec les
autres constituants de nos WPC a été traitée par analyse DSC au §2.2.2.3.

La caractérisation des possibilités de liaisons à l’interface peut aussi s’effectuer via des
techniques plus spécifiques comme l’angle de contact ou la chromatographie gazeuse
inversée (IGC : Schreiber et Lloyd, 1989). Dans ce cas particulier, il s’agit de techniques de
caractérisation de surface, pas d’interface. Les grandeurs mesurées sont celles qui sont
présentées dans l’expression du travail d’adhésion (équation 3-1). Selon Riedl et Matuana
(2001), l’IGC, bien que plus délicate à mettre en œuvre, se révèle plus précise et plus
sensible que l’angle de contact, notamment en ce qui concerne les sites de hautes énergies
et les substrats très poreux ou poudreux. L’analyse de WPC, avec des surfaces modifiées ou
non, par la chromatographie gazeuse inversée a permis à Zafeiropoulos et al (2002) de
vérifier les possibilités de liaisons à l’interface.
 95

Outre ces techniques empruntées à l’ingénierie chimique, il existe aussi des

possibilités de caractérisation mécanique, plus ou moins directe, de l’adhésion. Les essais
comme la traction perpendiculaire utilisés pour les panneaux composites à base de bois, ou
le « single fibre pull out test» sont les plus courants. Le « pull out test» permet de
déterminer l’adhésion d’une fibre prise dans une matrice. Toutefois, Beckert et Lauke
(1997) mettent en avant le fait, qu’il n’est pas évident que ce test mesure réellement
l’adhésion puisque des effets de non linéarité, comme la friction ou l’inélasticité de la
matrice, risquent d’interférer. Toutefois, l’association de l’imagerie microscopique et du
« pull out test» autorise l’observation de l’allure de la surface de rupture entre deux
matériaux. Une bonne adhésion exclut la présence d’une rupture à l’interface (Simonsen et
al, 1998). L’essai de traction perpendiculaire est normé pour les matériaux bois, et est
considéré comme un bon indicateur de la qualité de l’adhésion (Cook et Chiu, 1997). En
effet, ce sont principalement les liaisons avec la colle qui assurent la cohésion du matériau.

Toutes ces méthodes de caractérisation peuvent être associées afin d’optimiser les
résultats obtenus. Elles sont complémentaires, et même si elles fournissent parfois des
informations similaires, les moyens employés diffèrent. La complexité des mécanismes
d’adhésion nécessite cette diversité qui peut, à l’occasion, ne pas s’avérer totalement
efficace.

3.1.5 Résumé sur l’adhésion des WPC

Le choix du traitement de couplage nécessite la définition de la concentration et de
la structure chimique des agents de couplage ainsi que la prise en considération de la forme,
de la taille et de l’espèce de la fibre de bois et de la matrice. Il est important de tenir compte
du ratio de fibre de bois, du procédé de fabrication et de l’utilisation finale du produit.

Globalement, pour chaque type de composites WPC, il existe un traitement de surface

capable d’améliorer significativement ses caractéristiques. Les effets sont variées et font
l’objet du §1.5.1.4.

Si l’optimisation des composites WPC est souhaitée, il est évident qu’il faut profiter au
mieux de l’association des constituants et de leurs performances. La qualité de cette
association passe par l’interface. C’est pourquoi il nous a semblé judicieux de décrire les
 96

mécanismes en jeu dans l’adhésion. Du point de vue mécanique, il est important de rappeler
que l’interphase est le lieu privilégié du transfert des contraintes entre la fibre cellulosique
(le renfort) et le polymère synthétique, communément appelé la matrice (Banerjee et al,
2002).

3.2 Méthode originale d’amélioration de l’interface

La nature de l’interface bois/plastique nécessite d’être améliorée. L’utilisation d’un
agent de couplage, en particulier du MAPP, est assez répandue dans la fabrication des
composites bois/plastiques. Généralement le MAPP est ajouté à la composition (autour de
3% semble une quantité optimale dans la littérature ; Oksman et Clemons, 1998) sous forme
de poudre et est dispersé et distribué aléatoirement dans le composite au même titre que les
autres constituants. L’originalité de notre démarche provient du fait que la distribution et la
répartition du MAPP sont contrôlées. Le MAPP est dans notre cas enrobé sur les fibres de
thermoplastique à l’interface même entre le bois et le thermoplastique. L’agent de couplage
se situe donc exactement à l’endroit précis où l’adhésion doit être modifiée et améliorée.

Les techniques d’enrobage nécessitent de déposer une mince couche de MAPP (quelques
molécules) sur la surface désirée. La réalisation de ce dépôt implique dans notre cas que le
MAPP soit en solution. Après de nombreux essais, le toluène est apparu comme le meilleur
solvant. Toutefois, cela nécessite un apport de chaleur assez conséquent, et le MAPP est
alors rapidement soluble dans le toluène pour une température d’environ 80-85°C. Tant que
la solution est maintenue à une température proche de 85°C, il y a évaporation du toluène
mais la solution reste très peu visqueuse. Si la température chute, il se forme un gel, puis
après une évaporation totale du toluène un précipité apparaît (sorte de poudre compacte).
Ce phénomène est d’autant plus rapide que la chute de température est violente.

3.2.1 Conception d’un « enrobeur »

La mise en œuvre d’une technique d’enrobage nécessite de disposer d’un matériel
adapté à ce type de procédé. Le procédé utilisé est fortement inspiré des techniques
d’encollage des résines des composites à base de bois comme le MDF ou les panneaux de
particules. Toutefois, la nature du produit et les trop grandes dimensions des malaxeurs à
résines nous ont fait renoncer à utiliser le matériel existant. Un mélangeur de petites
 97

dimensions (de capacité 20 litres) capable de projeter une solution contenant le MAPP sur
des fibres de polypropylène a été conçu. La diffusion de la solution est assurée par une buse
tel qu’illustré à la figure 3-4.

Figure 3-4 : Dispositif expérimental d’enrobage (Université Laval)

3.2.2 Procédé d’enrobage : « coating »

Le principe du procédé est assez simple alors que sa mise en pratique a posé de
nombreux problèmes d’ingénierie.

3.2.2.1 Principe du « coating ».

L’objectif est d’enrober la surface des fibres PP2 avec l’agent de couplage. Nous
devons donc disperser le MAPP en solution dans du toluène sur les fibres PP2 par
l’intermédiaire de l’ENROBEUR. La solution est diffusée sous forme de bruine par une
buse sur les fibres PP qui sont mises en mouvement par les pales de l’axe rotatif. Une fois
la solution complètement dispersée, les fibres humides sont partiellement séchées grâce à la
rotation et à la ventilation maintenues dans l’appareil. La plus grande partie du toluène
s’évapore ainsi. Les fibres finissent de sécher à l’air libre sans autre manipulation.

D’un coté se trouve une entrée de gaz pressurisé (génératrice d’un faisceau
projecteur diffus) et de l’autre l’entrée de la solution, qui est elle-même entraînée par un
 98

gaz pressurisé et par la gravité. L’ensemble du processus se fait sous une hotte aspirante
pour éviter l’inhalation des émanations de toluène.

3.2.2.2 Chimie du procédé

Du point de vue de la chimie organique, la mise en solution du polypropylène
maléaté à l’aide d’un solvant ne génère aucun produit dérivé (figure 3-5). La solution
s’effectue à une température suffisante pour que le MAPP opère une dissolution. Il s’agit
d’une modification structurelle de la macromolécule qui se divise en molécules de tailles
plus réduites.

M APP T o lu è n e M A P P e n s o lu tio n

8 5 °C
+

Figure 3-5 : Mise en solution du MAPP dans du toluène

L’enrobage du PP crée des fibres de PP dont la formulation chimique de surface se

rapproche du MAPP. En effet, ce sont les chaînes de PP du MAPP qui vont se lier à celles
des fibres de PP par, dans un premier temps, accrochage mécanique lors du refroidissement
rapide de la solution puis par interdiffusion.

3.2.2.3 Procédé : description et difficultés.

La mise en pratique de l’enrobage présente quelques difficultés. Les premiers essais
ont été effectués avec de l’eau. Cela a permis de régler les ouvertures de la buse afin de
connaître la pression nécessaire ainsi que le niveau d’ouverture du mécanisme de mélange
de la buse (rapport entre quantité de solution et la quantité d’air). Ces opérations donnent
accès aux différents débits possibles et donc au temps nécessaire à l’enrobage d’une
quantité de solution fixée (entre 0,5 et 1 litre).

Lors des premiers essais avec le MAPP en solution dans le toluène un problème
majeur est apparu. L’air sous pression refroidit dramatiquement la solution qui forme un gel
puis un solide ce qui bouche la sortie de la buse et le circuit d’alimentation. Le fait que la
 99

solution soit chauffée n’est pas suffisant, le système de gaz sous pression et le réceptacle de
la solution sont donc chauffés. Les conditions d’utilisation devenant quelque peu
dangereuses, l’air est alors remplacé par de l’azote, un gaz inerte, afin d’éviter tout risque
d’explosion.

Une fois ces modifications effectives, le procédé se déroule selon les étapes suivantes :

1. Séparation des fibres de PP2 dans l’ « ENROBEUR » (rotation et air sous

pression : 30 psi).
2. Mise en solution du MAPP (500 ml de toluène pour 25 à 50 g de MAPP).
3. Changement de gaz, l’air est remplacé par l’azote.
4. Mise en route de la séquence d’enrobage (rotation et spray).
5. Séchage des fibres enrobées (rotation avec une forte ventilation supérieure à
celle obtenue grâce à la buse) et séparation des fibres mouillées.
6. Séchage final à l’air libre.

Le déroulement de ce procédé nécessite une quarantaine de minutes pour compléter les 4

premières phases. La séquence d’enrobage est programmée pour une dizaine de minutes
mais le processus est régulièrement interrompu afin de nettoyer la buse. En effet, malgré le
système de chauffage, la rotation des fibres produit une obstruction récurrente de la buse.
Les fibres enrobées de MAPP collent au métal de l’appareil, ceci nécessite des
interventions qui expliquent la longue durée du processus. La phase 5 dure, quant à elle,
une quinzaine de minutes.

3.2.3 Analyse des fibres PP enrobées de MAPP : produit de l’enrobage

La technique d’enrobage génère des pertes au cours de sa mise en œuvre. Il n’est
donc pas possible de quantifier précisément le taux d’enrobage pas plus que la répartition
du MAPP sur les fibres. Les seuls contrôles à disposition sont la vérification visuelle et la
mesure exacte des proportions de MAPP mis dans la solution. Afin d’avoir quelques
certitudes, les fibres de PP2 enrobées de MAPP sont analysées avec les différentes
techniques déjà employées pour l’analyse des constituants des composites bois/plastique.
Ces techniques sont l’analyse thermique et l’analyse de surface.
 100

3.2.3.1 Analyse de surface (XPS)

Les résultats sont présentés dans le tableau 3-1. L’analyse se fait sur une profondeur
de cinq nanomètres.

Les fibres de PP2 enrobées au MAPP présentent des compositions élémentaires de

surface similaires à la composition du MAPP en granulé. Cependant, ces résultats ne sont
pas différents d’une composition élémentaire de surface d’un matériau en polypropylène
quelconque. Il est donc difficile de quantifier ou même de conclure quoique ce soit sur la
présence ou non de MAPP à la surface des fibres PP2 car en général le PP possède des
compositions en carbone de l’ordre de 96-99% (Adnot, 2002). De plus, le MAPP n’a pas
une solubilité très différente du PP2. Il est donc impossible d’effectuer une mesure par
extraction.

Tableau 3-1 : Composition élémentaire de surface des fibres PP modifiées (XPS)

Carbone Oxygène Azote Si

C (en %) O (en %) N (en %) (%)

Granulés MAPP 98,6 (0,1) 1,4 (0,1) --- ---

Fibres PP2 enrobées au MAPP (1) 99,4 (0,1) 0,6 (0,1) --- ---

Fibres PP2 enrobées au MAPP (2) 98,2 (0,1) 1,4 (0,1) --- 0,4 (0,1)
(1) première série de mesure.
(2) deuxième série pour vérification et confirmation des résultats.

3.2.3.2 Analyse thermique (DSC et TG)

3.2.3.2.1 L’analyse thermogravimétrique

L’analyse thermogravimétrique, des fibres de PP2 enrobées au MAPP, montre que
le produit conçu présente les mêmes caractéristiques de dégradation que le MAPP ou le
PP2. Le produit n’est pas plus sensible à la chaleur ce qui permet de lui faire subir un
thermoformage sans craindre une détérioration du thermoplastique.

3.2.3.2.2 Analyse calorimétrique (DSC)

L’analyse DSC (figure 3-6) permet de confirmer la présence de MAPP sur les fibres
enrobées de par la nature du comportement des courbes et les comparaisons effectuées. Les
 101

figures 3-6a, et b sont faites sur les fibres « PP2 enrobé au MAPP » (b) et sur une capsule
contenant à la fois du PP2 et du MAPP. L’allure de ces courbes est identique, ce qui
indique qu’il y a présence de MAPP sur les fibres de PP2. Le premier pic, qui n’apparaît
pas sur la figure 3-6a pour des raisons d’échelles, est bien présent sur l’analyse de la figure
3-6b. Ce comportement thermochimique n’existe pas pour des fibres de PP vierges, et de
plus correspond au pic observé pour le MAPP seul à des températures équivalentes (140-
145°C).

Figure 3-6 : Analyses DSC de l’enrobage

a. Comparaison des analyses DSC des constituants du PP enrobé de MAPP
b. Mise en évidence de la présence de MAPP sur les fibres PP (DSC), en bas.
 102

Le premier objectif est donc atteint, l’enrobage est efficient. Cependant, il serait intéressant
de quantifier exactement la quantité de MAPP déposée à la surface des fibres. Une tentative
de mise en correspondance de la grandeur thermodynamique ∆H (chaleur de réaction totale
par unité de masse) avec les masses des différents constituants a été entreprise. En effet, il
est possible de contrôler précisément les masses de PP et MAPP testées dans les
échantillons que sont les capsules remplies de MAPP (granulé) et de PP2 (fibres vierges).
Malheureusement, la comparaison a été rendue impossible car il n’y a jamais eu
conservation des bilans massiques. L’explication, de cette non conservation, provient
probablement d’une modification de la structure même des échantillons. Lors de l’enrobage
et de la mise en solution du MAPP, il est probable que la cristallinité des produits ait été
modifiée, et par conséquent le taux de matière capable de réagir au test DSC. Il n’est donc
pas possible, dans notre cas, de déterminer de manière simple le taux d’enrobage avec une
méthode DSC. Cependant, cette technique a révélé et confirmé la présence de MAPP dans
les échantillons de fibres de PP2 enrobées de MAPP, résultat visuellement observé au
préalable.

La mesure de l’angle de contact des différents produits pourrait éventuellement

quantifier cet enrobage, par l’intermédiaire des modifications des tensions de surface.
Toutefois, cela n’a pas été entrepris car la mesure d’angles de contact sur de petites fibres
est très délicate et extrêmement difficile.

3.2.3.3 Analyse microscopique : microscopie électronique à balayage (MEB)

La microscopie électronique à balayage est un puissant outil d’observation. Les
fibres de PP2 enrobées au MAPP ont été analysées, de même que des fibres PP2 vierges.
Les résultats sont venus confirmer nos supputations quant à la présence de MAPP à la
surface des fibres enrobées. La nature de l’enrobage, sous forme de brume, s’est manifestée
par une distribution du MAPP en particules dispersées ou agglutinées plutôt qu’une couche.
La figure 3-7 montre 4 photographies de fibres PP2 dont trois sont traitées au mélamine. La
photographie a rend compte du caractère extrêmement lisse de la surface du PP. Les
photographies b et d décrivent bien la nature de l’enrobage qui peut se faire sur des fibres
isolées ou sur des amas de fibres. Il faut noter que l’épaisseur de l’enrobage semble
 103

conséquente, et qu’une fine couche serait vraisemblablement suffisante et plus souhaitable.

La photographie c dépeint la distribution du MAPP à l’échelle de quelques fibres.

La quantification du MAPP n’a pas été réalisable puisque le nombre de photographies

n’était pas adapté à l’éventualité d’une étude statistique par analyse d’images.

Quoiqu’il en soit, cette investigation s’est avérée bénéfique car nous sommes désormais
renseignés de manière formelle sur le type d’interface que nous avons créé.

Figure 3-7 : Photos MEB de la modification des fibres par enrobage au MAPP

3.3 Angle de contact et capacité d’adhésion des WPC2

Les capacités d’adhésion des différents constituants des WPC sont difficilement
mesurables de par la nature fibreuse de la plupart de ceux-ci. La notion d’angle de contact
présentée en introduction de ce chapitre est, néanmoins, à même de fournir des indications
sur le comportement de la surface des composites par rapport à l’eau et ainsi d’obtenir de
l’information sur l’adhésion. L’angle de contact s’interprète de la façon suivante : plus
l’angle est important moins la mouillabilité du substrat est importante. Cela signifie qu’un
composite plus hydrophobe aura un angle de contact avec une goutte d’eau plus important
qu’un matériau hydrophile.
 104

Figure 3-8 : Goutte d’eau à l’équilibre sur une surface solide (adapté de Kinloch, 1987)

La figure 3-8 est directement reliée à l’équation de Young (équation 3-2). L’angle de
contact θt prend l’indice t pour indiquer à quel moment il a été mesuré. En effet, l’angle
évolue avec le temps et l’absorption du substrat.

γ sv = γ sL + γ Lv cos θ t Éq. 3-2

Avec γsv représente l’énergie libre de surface solide/vapeur, γLv pour liquide/vapeur, γsL pour solide/liquide.

A l’aide d’un dispositif binoculaire avec caméra couplée à un système d’acquisition, des
mesures d’angles de contact de l’ensemble des WPC2 ont été réalisées grâce au logiciel
Photoshop (figure 3-9). Il s’agit d’un système proche d’un goniomètre.

Figure 3-9 : Mesure de l’angle de contact des WPC2

 105

La goutte d’eau est de volume constant et de dimensions modestes pour que l’angle soit
indépendant de la taille de la goutte. La goutte est appliquée grâce à une seringue de
précision, son volume est d’environ 0,01 ml.

Voyons si nous pouvons établir un lien entre la capacité d’adhésion et les mesures de
mouillabilité. S’il est question de la mouillabilité de la surface des WPC2 et non des
constituants, ceci implique que les effets soient combinés et donc moins facilement
identifiables. Les résultats des mesures d’angles de contact sont résumés dans le tableau 3-
2. La mesure de l’angle a été effectuée toutes les 30 secondes sur une période de 2 minutes
30 secondes.

Tableau 3-2 : Angles de contact dynamiques des WPC2 avec l’eau (méthode de la goutte)
Angles de contact (°)
WPC2
0 s* 30 s 60 s 90 s 120 s 150 s
Référence 124,3 123,0 121,6 120,8 119,9 118,8
MDF/pMDI 6,43 5,67 6,47 6,5 6,47 6,66

30,75,0 F.L 129,1 127,7 126,9 125,8 124,8 124,0

4,08 3,91 3,97 3,79 3,81 3,86
15,75,3 F.L 130,0 128,5 126,8 126,39 125,76 125,0
5,00 5,89 5,5 5,67 5,64 5,60
15,75,0 B.R 134,7 133,8 133,3 131,9 131,4 130,9
1,92 2,31 2,38 2,37 2,48 2,41
30,75,0 B.R 129,9 130,2 129,0 127,4 126,4 125,9
5,55 5,87 5,76 5,40 5,74 5,76
30,75,3 B.R 122,3 123,4 122,8 121,4 120,8 119,7
6,82 4,14 4,28 3,87 3,47 3,43
Erreur type 0,98 0,91 0,92 0,89 0,90 0,92
* 0 s : angle de contact quasi instantané (mesure après dépôt de la goutte <1s), 30 s : 30 secondes, etc.
Valeur moyenne avec son coefficient de variation en %. En italique : erreur type pour chaque groupe mesuré.

Ces résultats ont fait l’objet, comme la majorité des résultats de cette étude, d’une analyse
statistique de type ANOVA (analyse de variance). Par la suite, nous allons décrire en détail
le type d’analyse statistique et les spécificités s’y rattachant au §4.1.4. Pour les angles de
contact, seuls les résultats seront discutés, l’analyse statistique complète se trouve dans
l’annexe A, tableau A-12.

La première remarque sur le tableau 3-2 est la relative stabilité des valeurs des angles de
contact au cours du temps pour l’ensemble des WPC2. Comparativement au bois massif, les
panneaux composites absorbent beaucoup moins vite, de sorte que, au bout des 150
secondes les gouttes conservent très largement leur géométrie. Les angles diminuent
 106

graduellement à cause de l’absorption progressive de l’eau quelque soit le WPC2. Les

valeurs observées varient en moyenne entre 118° et 135°, avec environ 15° de variation à
l’intérieur d’un même groupe θt. Cela laisse supposer que la colle pMDI contenue dans les
panneaux est pour une grande partie à l’origine de leur faible mouillabilité.

Le fait que certaines valeurs sont très proches voir supérieures pour θ30s par rapport à θ0s
s’explique par l’incertitude expérimentale et la durée pendant laquelle la goutte se stabilise
après son dépôt.

La comparaison entre le composite référence MDF/pMDI et les autres WPC2 est très
significative du point de vue statistique pour chacun des θt. Globalement, les panneaux de
référence comportent les plus petits angles et sont donc les moins hydrophobes. Cette
constatation est somme toute logique puisque la composante thermoplastique est fortement
hydrophobe.

Les autres comparaisons, bien que statistiquement significatives, mettent en évidence des
différences qu’il est difficile d’interpréter dû à la combinaison des facteurs. Ceci renforce
l’idée que la colle joue, tout de même, un rôle prépondérant dans l’hydrophobicité des
WPC2. La présence de bois rétifié n’a pas été identifiée comme un facteur significatif par
rapport à la présence de F.L. Il est important de noter que les surfaces sont analysées avec
un nombre de gouttes restreint (une dizaine d’angles mesurés par type de composite). Il est
évident qu’un plus grand nombre de types de composites permettrait de séparer davantage
les facteurs impliqués.

L’analyse statistique ne permet pas de tirer de conclusion étant donné l’apparente

importance des effets couplés et des interactions entre les facteurs. Néanmoins,
l’interprétation qualitative du tableau 3-2 suggère les observations suivantes :

• Le composite 15,75,0 B.R possède systématiquement les angles de contact θt les

plus élevés et se trouve être le panneau contenant le plus de sciure de bois rétifié.
Ceci confirmerait le caractère hydrophobe du B.R et son rôle dans les WPC.
• Indépendamment du rôle des fibres naturelles, il semble que l’ajout de MAPP
diminue les θt des WPC ce qui est cohérent avec les caractéristiques hydrophiles
dues à l’anhydride maléique contenu dans l’agent de couplage.
 107

Dans la littérature, les études sur l’angle de contact du matériau bois proposent
l’utilisation de la méthode du plateau de Wilhelmy (Gardner et al, 1991 ; Pétrissans et al,
2003). Cette technique permet d’obtenir un angle de contact en avançant et en reculant par
immersion d’un substrat rectangulaire dans l’eau. Elle a l’avantage d’effectuer ses mesures
sur une grande surface comparativement aux gouttes. Elle est généralement dévolue à
l’analyse de la surface lisse et sans défauts des polymères. L’analyse d’un matériau poreux
comme le bois ou ses dérivés pose une difficulté majeure : l’absorption due à la porosité.
En effet le principe de cette méthode est basé sur la mesure d’une force grâce à une balance
très précise. Malheureusement, l’absorption modifie beaucoup la masse, les dimensions des
échantillons au cours du test, et donc influence la mesure de la force. Il convient donc
d’être extrêmement prudent lors de l’usage de cette technique sur un substrat
hygroscopique et poreux. Pour ces raisons, plus que des valeurs d’angles de contact
proprement dites, Gardner et al (1991) ont, dans un premier temps, évalué l’eau absorbée
par comparaison entre les angles en avançant et en reculant. Puis, par la suite, ils ont été
jusqu’à déterminer les tensions de surfaces de contre-plaqués en mesurant la mouillabilité
versus différents liquides (courbes de Zisman). Les travaux de Pétrissans et al (2003)
portent sur des bois traités thermiquement. Les angles sont mesurés avant et après
traitement avec la méthode précédente. Le traitement améliore de beaucoup l’angle en
avançant qui peut atteindre jusqu’à 88,9°. Fort de ces études antérieures, les angles de
contact des WPC2 ont aussi été mesurés par la méthode de Wilhelmy. Les résultats obtenus
sont, cependant, peu convaincants. Ils sont mêmes contradictoires avec les précédents
résultats sur les WPC2 obtenus par la méthode de la goutte. La très grande porosité et la
rugosité de la surface des panneaux composites WPC est certainement à l’origine de ces
résultats différents. Il semble donc que cette technique soit à déconseiller pour les panneaux
fibreux, même s’ils sont plus hydrophobes qu’un bois massif. C’est d’ailleurs le cas de nos
composites. Les travaux de Wålinder et Johansson (2001) et Wålinder et Ström (2001) font
état de phénomènes perturbant la mesure pour la technique de Wilhelmy. « Wicking
effects » soit l’absorption capillaire, la contamination de l’eau par les extractibles, la
rugosité, le gonflement et autres hétérogénéités seraient à l’origine des difficultés
rencontrées.
 108

A ce stade, il semble avisé de se contenter des résultats d’angles de contact obtenus par la
méthode de la goutte. La méthode de Wilhelmy sur des panneaux fibreux nécessiterait de
faire une étude précise sur les potentialités de son application.

3.4 Conclusion
Le rôle de l’adhésion est capital car les interactions entres les surfaces des
constituants gouvernent pour partie le comportement physico-mécanique des composites.
Le transfert de contraintes de la matrice vers le renfort est dépendant de la qualité de
l’interface. Les thermoplastiques comme le PP ou le PE sont très peu ou pas du tout réactifs
ce qui nécessite l’emploi d’un agent dispersif et d’un agent de couplage pour améliorer
l’interface. L’agent dispersif est usuel pour les panneaux de fibres de bois. L’agent de
couplage, le MAPP, est l’agent le plus employé dans les WPC mais c’est la technique
d’application, la distribution et la localisation qui sont originales dans ce projet. Nous avons
ciblé le dépôt, contrairement aux distributions aléatoires usuelles, afin d’optimiser
l’efficacité de l’enrobage. La technique de dispersion en solution du MAPP dans du toluène
n’est pas optimale, elle s’avère pourtant efficace aux vues des résultats du MEB et des
résultats de cohésion qui seront présentés au §4.2.4. Malgré plusieurs tentatives (XPS,
DSC, MEB) il s’est avéré impossible de caractériser quantitativement l’enrobage avec les
outils dont nous disposions. Les indications qualitatives sont par contre précises puisque
l’analyse DSC confirme formellement la présence de MAPP sur les fibres de PP et que les
images MEB révèlent la distribution aléatoire, sous formes de petits agrégats, du MAPP à
la surface des fibres de PP. La technique d’enrobage proposée n’est vraisemblablement pas
envisageable au niveau industriel, néanmoins il est possible de modifier le procédé tout en
gardant sa spécificité au point de vue du mode de dispersion. En effet, une dispersion de
MAPP liquide (à l’état fondu, T>165°C), de façon un peu similaire à la dispersion de la cire
dans le procédé MDF, est une chose concevable qui ne présente pas à première vue de
difficultés majeures, ni de coûts démesurés, pas plus que cela ne représente un danger
particulier.

Le comportement de la surface des composites WPC2 a été caractérisé par la mesure des
angles de contact de ces derniers avec l’eau. Les résultats montrent des angles assez élevés
 109

(>120°) pour l’ensemble des panneaux composites avec toutefois des angles plus petits
pour le panneau de référence. Ceci traduit la plus grande hydrophobicité des WPC
contenant une composante thermoplastique. Toutefois, les variations des angles de contact
ne sont pas si importantes ni entre les composites ni pour les différents temps de mesure.
En effet, la goutte reste en forme et n’est que peu absorbée au bout de 2 minutes 30
secondes. Ces dernières observations laissent à penser que la colle pMDI joue un rôle
prépondérant dans les qualités hydrophobes de nos panneaux fibreux. Il est délicat
d’attribuer un rôle bien précis aux différentes composantes des WPC2. Il semble néanmoins
que pour l’angle de contact l’impact du B.R sur l’hydrophobicité soit plus bénéfique que
les F.L. Les résultats du prochain chapitre sur les propriétés après absorption viendront
confirmer ces observations.
Références chapitre 3
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 Chapitre 4
Caractérisation physico-mécanique
à température ambiante des WPC
4. Caractérisation physico-mécanique à température
ambiante des WPC
Le comportement physico-mécanique à température ambiante des WPC réalisés se
fait via les méthodes généralement dévolues à la caractérisation des panneaux de fibres à
base de bois. Après une brève description des essais entrepris, nous allons commenter les
résultats obtenus pour les propriétés des WPC. La caractérisation du procédé de
consolidation se fait par l’analyse des profils de densité.

4.1 Méthodes de caractérisation physico-mécanique statique

4.1.1 Echantillonnage

4.1.1.1 Conditionnement
Une fois les panneaux réalisés, ils sont entreposés dans une chambre climatisée
pendant au moins 48 h avant d’être découpés (en l’occurrence plusieurs jours ou semaines).
Les échantillons, une fois découpés aux dimensions requises par les différents essais, sont à
nouveau remisés sous atmosphère et humidité contrôlées. Les conditions de la chambre
sont une humidité relative de 60% et une température de 20°C ± 1°C ce qui correspond à
une teneur en humidité de 8-10% pour les WPC1 et une humidité d’environ 5 à 6% pour les
WPC2. L’usage d’une colle pMDI, non aqueuse, explique cette différence d’humidité entre
les composites.

4.1.1.2 Découpe des panneaux WPC1

Les panneaux WPC1 sont de dimensions modestes (250*250*7 mm3), compte tenu
de la presse expérimentale élaborée. Le principal essai réalisé dans un premier temps est un
test de flexion 5 points capable de nous renseigner sur l’aptitude au thermoformage de ces
composites (chapitre sur le thermoformage). Il s’agit donc d’éprouvettes de type poutre
ayant un facteur de forme approprié (soit un facteur supérieur à 18 selon NF EN 310 B51-
124). Par la suite, des tests de cisaillement longitudinal ont été faits sur des éprouvettes de
dimensions équivalentes.
 118

4.1.1.3 Découpe des panneaux WPC2

Nous avons eu recours à deux plans de découpe distincts. Le premier plan concerne
uniquement les panneaux de référence 100% MDF encollés à un taux de 8% de pMDI.
Trois types d’éprouvettes sont prélevés de ces panneaux, des éprouvettes de flexion 3
points, des éprouvettes de traction perpendiculaire (IB) ainsi que des éprouvettes de
gonflement respectant toutes la norme ASTM D1037-89. Le second plan de découpe des
panneaux WPC2 tient compte de la nature particulière des essais en température envisagés
et de leurs caractéristiques. Il y a trois types d’éprouvettes : les éprouvettes de traction
perpendiculaire (IB), les éprouvettes de traction en température (en haltères) et les
éprouvettes de flexion en température. Les plans tiennent compte au mieux des contraintes
rencontrées. En effet, le nombre de panneaux identiques est limité à trois, chaque essai
nécessite un nombre d’éprouvettes suffisant, les éprouvettes doivent être distribuées de la
manière la plus représentative possible.

4.1.2 Profil de densité

Le profil de densité donne une bonne indication de la qualité d’un panneau
composite. Pour un panneau de fibres type MDF, le profil idéal est appelé profil en U qui
signifie des surdensités aux surfaces pour un cœur au profil plat et dont la densité est
constante.

Masse Volumique
kg/m3
1400

Analyse des masses volumiques (kg/m3)

1200 Maximun 909,93
Minimum 244,55
Moyenne 612,32
Calculée 614,12
1000

800

600

400
0,000 1,500 3,000 4,500 6,000 7,500 9,000 10,500 12,000

Épaisseur (mm)

Figure 4-1 : Profil de densité d’un panneau MDF expérimental (8% pMDI)
 119

Ce type de profil permet d’obtenir de meilleures propriétés de flexion (dues aux

surdensités) et une bonne cohésion du matériau (densité constante au centre). Le profil
découle directement du cycle de presse adopté et des constituants du panneau. En ce qui
nous concerne, un cycle de presse identique a été utilisé pour tous les panneaux. Cependant,
les résultats des profils de densité sont différents dès que le composite contient plus ou
moins de plastique ou de certains matériaux (sciure B.R, F.L). La présence de ces matériaux
aux morphologies diverses (sciure, poussières, fibres longues) entraîne un taux de
compactage avant consolidation plus ou moins faible qui réduit d’autant la possibilité de
création de zones surdensifiées. En effet, les thermoplastiques utilisés ne sont pas
compressibles, contrairement au bois.

M a s s e v o lu m iq u e
(k g /m 3 )
S c h é m a tis a tio n : P r o fil d e d e n s ité

950

850

750

650

550
D e n s ité m o y e n n e : 0 .6 -0 .6 7
450 M D F 1 et 2
W PC2
W PC2

0 .0 1 1 .0
É p a is s e u r d u p a n n e a u W P C 2 (m m )

Figure 4-2 : Profils de densité schématisés des WPC2 avec B.R ou F.L.

Les panneaux composites de référence qui sont des panneaux MDF encollés avec
une résine pMDI présentent des profils assez similaires (figure 4-1) à des panneaux
commerciaux avec toutefois un cycle peu optimisé, pour les raisons déjà évoquées au §2.4
sur l’élaboration des matériaux composites. Les panneaux composites bois/plastique ont
des profils beaucoup plus plats avec peu ou pas de présence de surdensification surfacique.
En fait, la cuisson du panneau est plus longue, le plastique se dilate et diffuse plus
lentement au cœur. La relaxation des contraintes est beaucoup plus longue et atténue les
effets du cycle de presse adopté (figure 2-14). La courbe de densité en pointillés gras
(figure 4-2) présente un WPC2 avec un faible pourcentage de plastique (environ 15%) et qui
 120

a subi une surdensification plus violente qu’à l’accoutumée ce qui explique les pics.
Cependant, la majorité de nos WPC2 ont des profils assez plats comme la courbe en
pointillés fins de la même figure, avec ou non de faibles pics de surdensité, et un cœur qui
est constant mais quasiment aussi élevé que les pics voire davantage. L’ajout du
thermoplastique perturbe le comportement du composite lors de son cycle de presse. On
s’attend donc à avoir une augmentation de l’IB et une baisse des MOE et MOR.

4.1.3 Essais physico-mécaniques

Différents tests mécaniques ont été envisagés dépendamment des dimensions et de
la quantité des échantillons disponibles.

4.1.3.1 Flexion trois points

L’essai de flexion trois points, selon la norme ASTM D1037-89, sert à déterminer le
module d’élasticité (MOE) et la contrainte à la rupture (MOR) en flexion statique d’un
panneau composite à base de bois. Les échantillons sont conditionnés et leurs dimensions
sont les suivantes : épaisseur 11 mm, largeur 76 mm et longueur 314 mm.

La distance entre les appuis (L) est de 264 millimètres. La vitesse de chargement
recommandée est de 6 mm/min pour ce type d’épaisseur de panneaux. Le cycle est répété
trois fois et le module d’élasticité est pris pour une force comprise dans la plage 10-30% de
la force de rupture. Voici la formulation des grandeurs qui seront calculées :

P1 L3
MOE = ( MPa) Éq. 4-1
4be 3 y1
3PL
MOR = ( MPa) Éq. 4-2
2be 2
Avec P1 la charge correspondant à la limite élastique, P la charge maximum à la rupture, L la distance entre
appuis, b la largeur, e l’épaisseur et y1 le déplacement au centre à la charge P1. (Guitard, 1987)

Les dimensions de cet essai peuvent être adaptées si le facteur de forme et les proportions
sont respectés. Les éprouvettes de flexion sur les WPC2 sont dimensionnées afin de
permettre une comparaison plus aisée entre les propriétés à température ambiante et celles à
température de thermoformage. Le bâti de flexion a été ajusté pour convenir à l’espace
disponible dans le four (25°C, 20% H.R). L’épaisseur des éprouvettes est la même que pour
 121

les panneaux références, la largeur est désormais 57 mm et la distance entre les appuis est
de 198 mm soit 18 fois l’épaisseur. L’essai s’effectue sur une machine Instron
(déplacement mesuré avec la précision du vérin hydraulique ±0,001 mm), le module est
calculé automatiquement selon les normes ASTM via le logiciel Merlin.

4.1.3.2 Traction parallèle aux faces du panneau

L’essai de traction parallèle aux surfaces des éprouvettes de la norme ASTM D1037
détermine le module d’élasticité en traction et la résistance à la traction parallèle aux faces.
La géométrie et les dimensions des éprouvettes sont résumées dans la figure 4-3. Les
contraintes de rupture sont calculées à partir des charges maximales observées.

Épaisseur ~ 11 mm

Vitesse 4 mm/min
Mors : 50*50 mm2

Figure 4-3 : Éprouvette de traction en haltère, WPC2

Le module de traction est aussi calculé via le logiciel Merlin selon les règles ASTM. Étant
donné le besoin de précision requis pour un essai de traction, les déformations sont prises
par un extensomètre (caméra CCD) ayant une résolution de 0,05% de la plage de
déformation et d’une précision correspondant à 0,5% de l’extension. La cellule de charge
de 5 kN possède une précision inférieure ou égale à 0,3% (la même que pour les essais de
flexion).

4.1.3.3 Cohésion interne et gonflement

L’essai de cohésion ou « Internal Bond » est un essai de traction perpendiculaire
aux surfaces de la norme ASTM D1037-89. Cet essai donne la force de rupture maximale
 122

que peut supporter un échantillon carré de 50 mm de coté (d’environ 11 mm d’épaisseur)

avant de rompre. L’IB ou contrainte de rupture perpendiculairement à la surface est
calculée comme cette force divisée par la surface sollicitée. Il faut remarquer que cette
mesure est sujette à caution puisque la surface est assumée plane alors qu’elle présente de
fortes irrégularités (équation 4-3). Les éprouvettes sont collées aux blocs de charge en
aluminium à l’aide d’une colle thermofusible. Une machine d’essai Instron permet de
réaliser cet essai avec une vitesse permettant d’atteindre la charge maximale en 60 ± 30
secondes (soit 12,7 mm/min pour les tests secs et 6,4 mm/min pour les tests humides).

Force de rupture
σ ( IB) = ( MPa) Éq. 4-3
Surface sollicitée

Afin de mieux caractériser l’efficacité de la cohésion (très dépendante de la résine

employée et de sa proportion), le même test est réalisé sur des échantillons ayant subi un
traitement de gonflement particulier. En pratique, les échantillons sont mis dans l’eau
bouillante pendant 2 heures puis refroidis par eau claire pendant 1 heure. Enfin, nous
plaçons les échantillons au four à 70°C pendant 16 heures et ils sont mis dans la chambre
de climatisation pour au moins 24 heures (60% HR et 20°C). Ces tests proviennent de la
norme européenne EN 622-5 (EN 319 et EN 1087-1).

4.1.3.4 Essai de cisaillement longitudinal (mode II)

Compte tenu de la taille des panneaux WPC1 , un essai basé sur la norme NF B 51-003
est réalisé avec comme différence l’épaisseur de l’éprouvette (figure 4-4). L’éprouvette est
placée entre des mors sur lesquels s’exerce la traction de la machine (ADAMELTM avec un
capteur de 20 kN). Ceci nous permet d’obtenir la résistance au cisaillement longitudinal sur
des matériaux qui dans notre cas sont considérés isotropes dans le plan.

150 mm 20mm
20 mm

Epaisseur
7.5
7,5 mm
mm

47,5 mm
47.5 5 mm

Figure 4-4 : Essai de cisaillement longitudinal (NF B 51-003)

 123

4.1.4 Analyse statistique des données

L’analyse statistique des données obtenues lors des différents essais entrepris va
permettre d’étayer la discussion des résultats et de tirer un maximum d’informations tout en
conservant un cadre théorique solide. Ce type d’analyse, correctement mené, garantit un
haut niveau de fiabilité quant à la réalité des observations effectuées. Ce paragraphe décrit
brièvement le type d’analyse choisi pour ce travail.

Pour la plupart des résultats expérimentaux des composites WPC2, une analyse
statistique de type analyse de variance (ANOVA), a été faite par l’intermédiaire du logiciel
SAS (Helwig, 1987). Étant donné qu’il s’agissait au départ d’un plan d’expérience de type
factoriel, mais qu’il n’a pas pu être complété, il n’est plus possible de l’analyser comme tel.
La structure d’analyse réalisée sur les six WPC2 est de type qualitative. En effet, il existe
des liens entre les compositions des WPC2, que ce soit la nature des fibres naturelles, la
quantité de polypropylène ou la présence d’un agent de couplage. Ceci conduit à la
réalisation d’une analyse par contrastes (comparaisons simples). Les comparaisons sont
planifiées à priori selon nos intérêts. Cette précaution assure l’indépendance statistique des
contrastes. Ce type de comparaison est avantageux, car il possède un fort pouvoir
discriminatoire qui permet de déceler de faibles différences entre les moyennes des
composites WPC2. Tout autre type de comparaison ne serait pas approprié et conduirait au
non respect des hypothèses statistiques qui sous-tendent cette analyse de variance (postulats
d’une ANOVA, Montgomery, 1991 ; Steel et al, 1997). C’est pourquoi, les conditions
prérequises à la validation de l’analyse ANOVA sont systématiquement vérifiées. Quatre
postulats se doivent d’être respectés : l’homogénéité des variances, la normalité des résidus,
l’additivité des effets et l’indépendance des erreurs expérimentales. Ce dernier postulat est
une condition essentielle qui correspond à la distribution aléatoire des unités
expérimentales et qui a été prise en compte lors de l’élaboration du dispositif expérimental.

Le nombre de comparaisons d’intérêt que nous pouvons faire est limité (il n’y a que
6 WPC2 différents en composition soit 5 degrés de liberté), nous avons donc décidé de faire
les cinq comparaisons suivantes :

1. L’ensemble des WPC2 contenant du plastique est comparé au composite de

référence MDF/pMDI (0, 100, 0) soit MDF versus autres WPC2
 124

2. Les WPC2 avec F.L sont comparés à ceux avec B.R indépendamment des
autres facteurs soit F.L versus B.R
3. Les WPC2 avec 15% de thermoplastique sont comparés à ceux contenant 30%
de thermoplastiques indépendamment des autres facteurs soit 15% versus
30% de plastique
4. Les WPC2 contenant 3% de l’agent de couplage MAPP sont comparés aux
autres (hormis le composite référence) soit MAPP versus PP
5. Le composite 30,75,0 B.R est comparé au composite 30,75,3 B.R, cela
signifie que deux composites similaires à l’ajout près de l’agent de couplage
(3% MAPP) sont évalués soit 30,75,0 B.R versus 30,75,3 B.R

La syntaxe en italique est la dénomination abrégée des comparaisons, qui sera reprise tout
au long de cette étude. Le choix des comparaisons est fait à priori et n’a pas pu être modifié
par la suite pour des raisons de respect des hypothèses statistiques. C’est grâce au test de F
que nous sommes en mesure de déterminer si les différences observées sont significatives
ou non au niveau α choisi (dans notre cas α =0,05). Ce niveau indique que l’on accepte de
considérer une différence comme statistiquement significative s’il y a 95% de chances
qu’elle soit réelle et pas le fruit du hasard (hypothèse statistique H1 acceptée). Afin de
simplifier l’interprétation des résultats, il est plus commode de commenter directement la
valeur p par rapport au niveau α. Toute valeur p inférieure au niveau α est synonyme d’une
différence significative (<0,05) ou hautement significative (<0,01).

Ces précisions étant spécifiées, par la suite les résultats des ANOVA, présentés sous forme
de tableaux récapitulatifs, seront directement discutés.

4.2 Propriétés physico-mécaniques

4.2.1 Estimation de la porosité et des fractions volumiques

La densité des matériaux est une caractéristique forte. Elle est dépendante des
constituants mais aussi de l’architecture par l’intermédiaire de la porosité du composite.
Cette dernière peut être estimée et ainsi nous révéler à quel point le milieu est poreux. Un
milieu plus ou moins poreux verra son comportement physico-mécanique plus ou moins
modifié (Madsen et Lilhot, 2003), notamment son comportement mécanique à la rupture.
 125

4.2.1.1 Calcul de la porosité d’un composite

Le calcul de la porosité d’un composite s’obtient grâce à la formulation de
l’équation 4-4.

porosité = p =
(ρ théorique − ρ mesurée ) Éq. 4-4
ρ théorique
100
ρ théorique = n constituants Éq. 4-5
n
ration (%)
∑
1 ρn

Il reste que même si les ratios des différents composants sont connus précisément grâce aux
fractions massiques, la densité exacte des fibres de bois n’est pas une évidence (présence de
pores : lumen, ponctuations, état de compression). Au contraire, les densités des autres
composants que sont l’eau, l’adhésif et la cire sont bien connues. La détermination de la
densité des fibres dépend de nombreux paramètres qui sont présentés dans leurs grandes
lignes. En effet, la densité des fibres à l’intérieur des panneaux est le résultat d’un procédé
de consolidation. Le profil de densité des panneaux de MDF avec sa forme caractéristique
en U atteste de la non homogénéité de compression des fibres selon qu’elles se localisent au
centre ou bien aux bords du panneau. De plus, les caractéristiques biologiques des fibres
(bois initial ou bois final) conduisent à des différences de compression des fibres.
Seulement une partie des fibres est entièrement collapsée. La figure suivante illustre les
états extrêmes vers lesquelles la fibre tend:

Collapse des fibres

e
Figure 4-5 : Hypothèse de déformation de la section d’une fibre de bois

Par simplification, la fibre est supposée circulaire avec un diamètre d et avec une paroi
cellulaire d’épaisseur e.
 126

La matière ligneuse, qui constitue les fibres cellulosiques, a une densité de 1,53
(valeur donnée fréquemment dans la littérature) ce qui est donc la densité maximale d’une
fibre totalement aplatie (figure 4-5). Dans le cadre d’une étude sur des panneaux de MDF
fabriqués à partir de fibres de pin maritime (essence assez proche de l’épinette), le rayon
moyen des fibres avant consolidation a été mesuré. En supposant que la paroi cellulaire a
une épaisseur constante, ce qui semble raisonnable en première approximation, il devient
aisé de calculer une porosité pour les fibres et ainsi les densités limites pour les fibres après
consolidation :

Vlumen
pf = (= 0,20 pour le pinus pinaster ) Éq. 4-6
V fibre
ρ f = (1 − p f )ρ mat ligneuse Éq. 4-7

1, 22 ≤ ρ f ≤ 1,53 Éq. 4-8

4.2.1.2 Porosité et fractions volumiques des WPC

Les fractions volumiques sont directement reliées à la porosité et à la fraction
massique du constituant selon l’équation 4-9.

m
ν f = f
(1 − ν p )
⎛ m ⎞
ρ f
⎜⎜ ∑ ρ
i
⎟⎟ Éq. 4-9
⎝ i i ⎠
mi et νi, respectivement les fractions massiques et volumiques des constituants i
νp la porosité

Les fractions massiques sont fixées lors de l’élaboration des composites. La porosité des
WPC2 est bien entendu, celle calculée avec une densité de fibre égale à la densité de la
matière ligneuse. La différence entre les deux valeurs de porosité pour un même composite
(tableau 4-1) correspond à la porosité interne des fibres. Ce volume est beaucoup moins
accessible que le volume libre du réseau fibreux.

Les particularités que pourraient avoir les fibres naturelles F.L et B.R n’ont pas été
considérées lors du calcul de la porosité. La porosité est une grandeur sans unité comprise
entre 0 et 1.
 127

Tableau 4-1 : Estimation de la porosité et des fractions massiques des WPC2

Type de WPC2
ρf ρthéorique ρmesurée porosité νf vPP
(index)
1,53 1,430 0,55 0,398 --
0,100,0 0,64
1,22 1,194 0,46 0,487 --
1,53 1,250 0,46 0,290 0,202
30,75,0 0,68
1,22 1,126 0,40 0,350 0,202
1,53 1,316 0,51 0,347 0,0964
15,75,0 0,65
1,22 1,143 0,43 0,422 0,0964
Dans ce tableau, les fibres naturelles sont supposées avoir les mêmes densités limites que les fibres MDF.

4.2.2 Caractérisation mécanique des WPC1

4.2.2.1 Panneaux référence MDF/UF

Les propriétés mécaniques des panneaux références sont proches des
caractéristiques classiques des panneaux MDF commerciaux. Ces indications nous
renseignent sur le rôle de la densité.

Tableau 4-2 : Données mécaniques sur les panneaux MDF1/UF (Michaud, 1999)
ρ MOE MOR Espécifique* σcisaillement σrupture/σlimite
(densité) (MPa) (MPa) (MPa) (MPa) (MPa)
MDF/UF 0,70 3800 -- 5429 2,1 --
MDF/UF 0,60 2600 26 4333 1,0 1,3
MDF/UF 0,45 1100 6 2444 0,5 1,1
σlimite : contrainte à la limite linéaire en flexion 3 points. * Espécifique=MOE/ρ
Les modules sont issus d’une flexion 3 points. Le cisaillement correspond à un essai longitudinal.

Les essais de cisaillement longitudinal, tableau 4-2, réalisés lors d’une étude
précédente (Michaud, 1999) indiquent une relation de non linéarité entre la contrainte de
rupture et la densité pour les panneaux expérimentaux. Cela signifie qu’une baisse de la
densité diminue fortement la contrainte de cisaillement.

4.2.2.2 Cisaillement longitudinal des panneaux WPC1

Les résultats obtenus sont assez faibles s’ils sont comparés à celles des panneaux
expérimentaux MDF1 encollés à l’urée formaldéhyde. Pour l’ensemble des WPC1, ceci est
en premier lieu dû au faible taux de colle qui est constant sur le MDF1 mais qui est nul pour
les autres composantes. L’augmentation de la quantité de plastique ou des fibres naturelles
autre que le MDF1 diminue d’autant le taux de colle. La quantité de colle et la qualité de
 128

l’adhésion sont pour une grande partie responsables de la résistance au cisaillement. La

qualité de l’adhésion est dans notre cas aussi liée à l’age de la résine qui est plus ou moins
ancienne bien qu’elle soit toujours utilisée dans des délais raisonnables mais non optimaux
selon le fournisseur. La densité est aussi un facteur important, de même que la qualité de
l’homogénéité du mélange qui est meilleure pour les composites WPC1 contenant des petits
renforts comme la sciure B.R (voir tableau 4-3).

Tableau 4-3 : Contrainte de cisaillement longitudinale des WPC1

ρ Contrainte de
Composites WPC1 Type
(densité) cisaillement (MPa)
MDF1/UF(10) référence 0,70 2,150
MDF1 (90) / PP1(10) Mélange homogène 0,70 0,427
MDF1 (70) / PP1(30) Mélange homogène 0,73 0,611
MDF1-F.L(70) / PP1(30) Mélange homogène 0,64 0,218
MDF1-B.R(70) / PP1(30) Mélange homogène 0,75 1,198
MDF1-F.L(70) / PP1(3*10) Stratifié (3 couches) 0,76 0,756
MDF1-F.L(85) / PP1(10) / PE(5) Mixte 0,76 0,510
( ) : pourcentage de chaque composante ; chaque WPC contient 8 à 10% d’UF sur les fibres MDF uniquement
La contrainte de rupture en cisaillement est donnée avec une incertitude de 3 % maximum.

Les valeurs sont suffisamment modestes pour justifier le changement de colle opéré
lors de la fabrication des WPC2.

4.2.3 Caractérisation des panneaux composites MDF/pMDI de référence

Les premiers composites fabriqués, pour le second plan d’expérience, sont les
composites WPC2 de références indexés 0,100,0 i.e. pas de plastique, uniquement des fibres
MDF comme fibres naturelles et pas d’agent de couplage. Les caractéristiques de ces
panneaux de référence renseignent sur la qualité des produits conçus (tableau 4-4).

Les coefficients de variation sont assez élevés car les panneaux, bien qu’étant de
composition identique, n’ont pas subi le même cycle de presse. Ces panneaux sont ceux qui
ont permis d’ajuster au mieux les paramètres de la thermocompression. L’ensemble des
résultats est correct compte tenu du pourcentage de colle (8% en masse sèche). Pourtant, il
est évident qu’avec une optimisation du profil de densité, les résultats seraient bien
meilleurs et dépasseraient de beaucoup les normes industrielles surtout pour ce qui
concerne la traction perpendiculaire (Internal Bond). Il est important de noter que l’IB est
 129

tout de même largement supérieur à la norme puisqu’il est recommandé une valeur
maximale de 0,8 MPa. La cohésion est bonne grâce à une adhésion performante. Il est
intéressant de souligner que la surface des fibres, encollées au pMDI, était préalablement
couverte de carbone (résultat XPS) ce qui a peut-être réduit l’efficacité de la colle.
L’analyse statistique des données (ANOVA), dont est issu le tableau 4-4, nous fournit les
coefficients de corrélation de Pearson (logiciel SAS : matrice de corrélation). La seule
corrélation significative est la relation qui existe entre la densité et le module d’élasticité
avec une valeur de R=0,81* (Prob < ⏐R⏐ ; 0,015). Le calcul du MOE spécifique (MOE/ρ)
permet donc de mieux comparer les panneaux en se soustrayant à l’influence de la densité
qui est très grande sur le MOE. Il ne faut pas oublier que le MOE dépend aussi beaucoup
du profil de densité (surdensité surfacique).

Tableau 4-4 : Propriétés mécaniques des panneaux MDF/pMDI référence (WPC2 : 0,100,0)
Composites MOE Module spécifique MOR IB
ρ
références (MPa) MOE/ρ (MPa) (MPa) (MPa)

Moyenne panneau1 0,67 3114 4628 38,8 1,18

Moyenne panneau2 0,64 2600 4034 33,5 0,96

Moyenne panneau3 0,62 2956 4766 34,6 1,06

Moyenne 0,100,0 0,644 2890 4476 35,6 1,07

(6,52) (14,72) (10,45) (15,11) (15,88)
( ) : Coefficient de variation C.V (%)

4.2.4 Caractérisation des panneaux composites WPC2

Les panneaux composites sont échantillonnés de façon à être testés en flexion et
traction à température ambiante, ainsi que par des essais de cohésion.

4.2.4.1 Propriétés de cohésion et gonflement

Les premiers essais effectués sont les tests IB classiques ou après gonflement. Les
résultats sont présentés dans la figure 4-6 et le tableau 4-5. La comparaison est faite entre
les IB spécifiques (soit IB/densité) des panneaux WPC2 et la norme industrielle ramenée à
la densité 0,6. Cette densité est la borne inférieure de la plage de densité des panneaux
MDF commerciaux et cela représente le cas de comparaison le plus défavorable pour nos
 130

WPC2. La norme pour les panneaux extérieurs est de 0,8 et 0,15 MPa, respectivement sans
et avec gonflement. Cela donne des normes spécifiques de 1,33 et 0,25 MPa.

Figure 4-6 : Histogramme comparatif des propriétés de cohésion des WPC2

à gauche IB spécifique soit IB / densité ; à droite IB sur les mêmes composites (1 à 6)
(données issues du tableau 4-5, erreur type = 0.098)

Sur le graphique sont réunis les IB spécifiques mesurés avant et après gonflement.
L’IB spécifique évalue la cohésion du matériau qui est directement relié à l’adhésion.
L’adhésion se situe à l’interface entre les composantes des WPC2. C’est à cet endroit précis
que se trouve l’agent de couplage MAPP. La comparaison entre les deux derniers types de
composites 30,75,0 B.R et 30,75,3 B.R est probante. La différence entre ces deux WPC2 est
simplement l’ajout de MAPP. L’amélioration est nette et importante (jusqu’à 45%
d’augmentation pour l’IB après gonflement). Les WPC2 contenant du MAPP et B.R passent
les normes que ce soit l’IB avant ou après gonflement. Les tests d’IB spécifique après
gonflement sont révélateurs des problèmes de prise d’humidité des WPC2 contenant des
F.L. En effet, les fibres longues forment des agglomérats qui génèrent des hétérogénéités
 131

très sensibles à l’eau. Le gonflement n’est pas régulier et ces zones de faiblesse diminuent
la cohésion des éprouvettes. Ce phénomène n’est pas aussi important pour les composites à
sciure de B.R. Lorsque l’on compare le WPC2 30,75,0 F.L (soit PP(30)/F.L sur la figure 4-
6) et le 30,75,0 B.R (soit PP(30)/B.R), nous constatons une nette amélioration due au B.R,
suffisante pour passer la norme commerciale. Le mauvais comportement des F.L est aussi
confirmé par la comparaison des composites contenant 15% de PP2. En effet, malgré la
présence du MAPP dans le WPC2 15,75,3 F.L, le 15,75,0 B.R montre une cohésion bien
supérieure avant et après gonflement. La partie droite de la figure 4-6 est le même
histogramme 3D mais avec cette fois l’analyse de l’IB classique i.e. sans se soustraire à
l’influence de la densité. Les résultats diffèrent quelque peu mais confirment et accentuent
l’effet négatif des F.L (distribution et répartition des fibres en particulier) sur la cohésion.

Tableau 4-5 : Cohésion des panneaux WPC2

IB IB-G1 IB-G2 TS*

WPC2 ρ Internal Bond gonflement
spécifique après gonflement spécifique
(MPa) en épaisseur
(MPa) (MPa) (MPa)
(%)
Référence 0,60 0,83 1,38 0,18 0,34 8,71
0,100,0 (1,72) (13,68) (13,89) (8,36) (9,69) (2,16)
30,75,0 F.L 0,66 0,28 0,42 0,17 0,3 15,95
(1,40) (11,48) (9,57) (21,66) (20,21) (15,25)
15,75,3 F.L 0,64 0,60 0,91 0,2 0,38 20,30
(2,5) (23,2) (20,93) (27,22) (23,39) (14,14)
15,75,0 B.R 0,66 1,23 1,85 0,55 0,88 5,36
(1,33) (4,62) (3,62) (9,48) (8,96) (12,98)
30,75,0 B.R 0,67 0,95 1,41 0,42 0,70 8,15
(2,95) (6,85) (4,5) (5,21) (5,63) (4,97)
30,75,3 B.R 0,65 1,22 1,81 0,61 0,96 5,90
(1,67) (2,52) (3,93) (8.68) (9,49) (8,6)
Erreur type 0,005 0,07 0,10 0,04 0,05 1,09
( ) : Coefficient de variation C.V (%) ; 1 IB-G est la mesure IB après le test de gonflement. 2 IB-G divisé par ρ
*le gonflement en épaisseur est mesuré sur les éprouvettes de cohésion (50 mm par 50 mm)

Le détail des résultats est présenté dans le tableau 4-5, où figurent les moyennes et
les coefficients de variation. Le gonflement en épaisseur après le traitement à l’eau
bouillante a été ajouté.

Les informations supplémentaires que nous pouvons tirer de ce tableau sont les suivantes :
• Les coefficients de variation sont beaucoup plus grands pour les WPC2 avec
F.L.
• Le gonflement en épaisseur augmente beaucoup avec la présence des F.L.
 132

• L’augmentation de la composante plastique diminue les valeurs de IB.

Tableau 4-6 : Comparaisons simples sur les propriétés de cohésion et gonflement des
WPC2 (contrastes qualitatifs par ANOVA)
IB IB-G TS
IB IB-G TS
spécifique spécifique spécifique
Contrastes (MPa)
(MPa)
(MPa)
(MPa)
(%)
(%)
p = probabilité d’obtenir une statistique aussi grande que la valeur calculée sous H0, i.e. juste par
hasard (niveau α=0.95)
MDF vs
0,5699 n.s 0,1513 n.s <,0001** <,0001** 0,0109* 0,1131 n.s
autres WPC2
F.L vs B.R <,0001** <0,0001** <,0001** <,0001** <,0001** <,0001**
15% vs 30%
0,0076** 0,0017** 0,1552 n.s 0,3966 n.s 0,0003** 0,0002**
Plastique
MAPP vs PP 0,0099** 0,0110* 0,1634 n.s 0,1099 n.s <,0001** <,0001**
30,75,0 B.R
vs <,0001** <,0001** <,0001** <,0001** 0,0382* 0,0889 n.s
30,75,3 B.R
n.s : non significatif, * significatif (α=0,95), ** hautement significatif (α=0,99).

Les résultats du tableau 4-6 sont révélateurs du rôle plus ou moins important des différents
constituants (fibres naturelles, PP, MAPP) sur les différentes propriétés de cohésion et sur
le gonflement, ils permettent de confirmer les observations graphiques. Les résultats plus
détaillés de l’ANOVA se trouvent dans l’annexe A. Nous allons concentrer notre attention
sur les propriétés spécifiques afin de se soustraire à l’influence de la densité. L’analyse
s’effectue successivement sur chacun des contrastes.

1. Etant donné les valeurs du tableau 4-5, on s’aperçoit rapidement que les propriétés
des panneaux références MDF/pMDI se situent au milieu des valeurs de celles des
autres WPC2 sauf pour la cohésion interne après le test de gonflement qui est l’une
des plus faibles (IB-G et IB-G spécifique). Ceci se reflète dans les valeurs non
significatives de la valeur p de la première comparaison pour l’IB spécifique et le
gonflement spécifique alors qu’il existe une différence hautement significative entre
les panneaux MDF/pMDI et les autres WPC2 (p<,0001). L’IB-G spécifique du
MDF/pMDI est de 0,34 MPa comparativement à une moyenne de 0,64 MPa pour
les autres WPC2.

2. La deuxième comparaison F.L vs B.R est systématiquement hautement significative,

il y a donc bien un rôle du type des fibres naturelles sur les propriétés des WPC2. Le
 133

rôle des F.L est négatif car elles réduisent la cohésion et sont plus sujettes au
gonflement que la sciure de B.R qui améliore l’ensemble des propriétés observées.

3. Le rôle du pourcentage de plastique 15% vs 30% plastique apparaît significatif pour

l’IB spécifique et le TS spécifique. Cela confirme la tendance à la diminution de
l’IB spécifique avec l’augmentation de la quantité de plastique, de même le
gonflement diminue avec la quantité de plastique. Les valeurs de p non
significatives pour l’IB-G spécifique sont probablement dues à la forte interaction
des F.L. Cela nous permet cependant d’affirmer que le rôle des fibres naturelles est
plus important sur les propriétés de cohésion après gonflement. Le pourcentage de
variations expliqué par le modèle de l’ANOVA pour la comparaison F.L vs B.R est
de loin le plus important (environ 75% contre moins de 1% pour le taux de
plastique).

4. L’influence du MAPP vs PP est significative pour l’IB spécifique et hautement

significative pour le TS spécifique. Dans les deux cas, cela montre qu’il existe une
réelle amélioration due à l’agent de couplage. En ce qui concerne l’IB-G spécifique,
la valeur p est non significative pour les mêmes raisons que la troisième
comparaison.

5. Cette dernière comparaison est importante puisqu’il s’agit de l’action d’un seul
paramètre (l’agent de couplage MAPP). La cohésion avant et après gonflement est
significativement différente, le MAPP améliore l’adhésion donc la cohésion. Le TS
spécifique est non significatif ce qui est raisonnable puisque les propriétés
hydrophobes du MAPP ne sont pas supérieures à celles du PP.

Les observations du gonflement selon la norme EN 1087-1 montrent les anomalies

rencontrées principalement pour les composites contenant des fibres F.L plus sensibles à
l’humidité et moins bien dispersées (figure 4-7).
 134

Figure 4-7 : Photographies des éprouvettes IB après gonflement

La sciure de B.R démontre sa capacité d’amélioration de la cohésion et de la stabilité

dimensionnelle grâce à ses spécificités physico-chimiques tant pour la traction
perpendiculaire aux surfaces que pour le gonflement en épaisseur.

4.2.4.2 Propriétés de flexion et traction à température ambiante

Les caractéristiques de flexion 3 points à température ambiante (25°C) sont
largement utilisées dans l’industrie du panneau car c’est le principal mode de sollicitation
auquel ils sont soumis. Dans un premier temps cela nous permet d’estimer la potentialité de
nos matériaux WPC2 aux températures d’usage habituel (tableau 4-7).

Tableau 4-7 : Flexion 3 points à température ambiante des WPC2

MOE MOR
WPC2 ρ MOE flexion MOR flexion
(densité) (MPa)
spécifique (MPa)
spécifique
(MPa) (MPa)
Référence 0,62 2388 3853 23,28 37,13
0,100,0 (2) (11) (12) (4) (1)

30,75,0 F.L 0,63 1229 1948 12,16 19,56

(4) (10) (7) (14) (11)
15,75,3 F.L 0,6 1190 1976 12,70 21,07
(3) (13) (10) (20) (18)
15,75,0 B.R 0,6 1313 2196 11,86 19,82
(4) (10) (7) (17) (14)
30,75,0 B.R 0,62 1482 2362 11,88 19,38
(6) (18) (13) (25) (15)
30,75,3 B.R 0,65 1455 2253 13,10 20,48
(4) (10) (7) (13) (10)
Erreur type 0,005 76 119 0,94 1,42
( ) : coefficient de variation (%)
 135

L’analyse statistique des résultats de flexion (tableaux 4-7 et 4-8) permet de retirer un
maximum d’informations des essais réalisés. Les comparaisons simples seront traitées et
commentées successivement selon l’ordre du tableau 4-8 :

1. Le contraste MDF vs autres WPC2 est hautement significatif pour toutes les
grandeurs MOE et MOR. Les panneaux références MDF/pMDI possèdent de
meilleures propriétés mécaniques en flexion ce qui est logique puisque
l’ajout du thermoplastique affaibli les autres WPC2. Cette comparaison
représente plus de 90% des variations du modèle de l’ANOVA. C’est de loin
le résultat le plus significatif.
2. Le contraste F.L vs B.R est, quant à lui, uniquement significatif pour le
module d’élasticité (et le MOE spécifique). Le MOE en flexion est plus
élevé pour les composites contenant la sciure de bois rétifié. L’homogénéité
du mélange B.R ainsi que le faible facteur de forme de ce dernier explique
vraisemblablement ce comportement. A l’inverse, le module de rupture ne
semble pas affecté par le type de fibres naturelles incorporé.
3. La présence de 15% ou 30% de thermoplastique n’est pas significative du
point de vue statistique. Ce résultat un peu surprenant est surtout lié au fait
qu’il existe en réalité des interactions entre les paramètres et que la
comparaison F.L vs B.R explique pour 6% des variations du modèle
ANOVA contre 2% pour 15% vs 30% plastique.
4. Le contraste MAPP vs PP n’est aucunement significatif. En effet, comme
nous l’avons vu l’agent de couplage joue un rôle important sur l’adhésion et
donc la cohésion qui sont moins sollicitées dans ce type de configuration en
flexion.
5. Ce dernier contraste 30,75,0 B.R vs 30,75,3 B.R n’est pas plus significatif
que le précédent pour les mêmes raisons.

Tableau 4-8 : Contrastes sur les WPC2 en flexion 3 points à température ambiante
(ANOVA)

MOE flexion MOEf spécifique MOR flexion MORf spécifique

Contrastes (MPa) (MPa) (MPa) (MPa)
p = probabilité d’obtenir une statistique aussi grande que la valeur calculée sous H0,
i.e. juste par hasard (niveau α=0.95)
MDF vs
<,0001** <,0001** <,0001** <,0001**
autres WPC2
F.L vs B.R 0,0139* 0,0062** 0,8878 n.s 0,7742 n.s
15% vs 30%
0,1139 n.s 0,3649 n.s 0,9307 n.s 0,6729 n.s
Plastique
MAPP vs PP 0,8135 n.s 0,6033 n.s 0,434 n.s 0,4559 n.s
30,75,0 B.R
vs 0,8045 n.s 0,45 n.s 0,5719 n.s 0,7020 n.s
30,75,3 B.R
n.s : non significatif, * significatif, ** hautement significatif.
 136

Il existe peu ou pas de différences réelles entre les propriétés des différents WPC2 hormis
pour le panneau référence. Les propriétés de flexion étant fortement dépendantes du profil
de densité du panneau, il est normal qu’ayant des profils plus plats (quasi absence de
surdensification) les autres WPC2 aient des propriétés de flexion moindres.

Les propriétés de traction parallèle aux faces des panneaux à température ambiante
sont directement reliées aux complaisances de la théorie de l’élasticité (loi de Hooke ;
Bodig et Jayne, 1982) car cette sollicitation est simple et selon un axe privilégié du
matériau. Il est donc intéressant d’obtenir ce genre de données, notamment, si une
modélisation des propriétés est envisagée.

Tableau 4-9 : Traction à température ambiante des WPC2

MOEt MORt
WPC2 ρ MOE traction MOR traction
(densité) (MPa)
spécifique (MPa)
spécifique
(MPa) (MPa)
Référence 0,63 2589 4125 15,15 24,16
0,100,0 (6) (15) (10) (13) (9)

30,75,0 F.L 0,64 1697 2667 7,76 12,11

(5) (10) (9) (20) (16)
15,75,3 F.L 0,67 2122 3180 11,96 17,89
(3) (20) (20) (15) (13)
15,75,0 B.R 0,65 2224 3404 10,26 15,78
(5) (12) (9) (16) (12)
30,75,0 B.R 0,62 1811 2890 7,59 12,15
(7) (33) (27) (23) (18)
30,75,3 B.R 0,67 2369 3523 10,56 15,73
(4) (14) (11) (10) (8)
Erreur type 0,005 73 101 0,45 0,67
( ) : coefficient de variation

L’analyse statistique des résultats de traction (tableaux 4-9 et 4-10) permet de retirer un
maximum d’informations des essais réalisés. Les comparaisons simples seront traitées et
commentées successivement selon l’ordre du tableau 4-10 :

1. Le contraste MDF vs autres WPC2 est hautement significatif pour toutes les
grandeurs MOE et MOR. Les panneaux références MDF/pMDI possèdent de
meilleures propriétés mécaniques en traction ce qui est logique puisque
l’ajout du thermoplastique affaibli les autres WPC2. Cette comparaison
représente entre 45% et 65% des variations du modèle de l’ANOVA selon la
grandeur. C’est le résultat le plus significatif avec toutefois une répartition
 137

plus égale de la variation expliquée par le modèle entre les différentes

comparaisons simples planifiées.
2. Le contraste F.L vs B.R est, quant à lui, uniquement significatif pour le
module d’élasticité spécifique. Le MOE spécifique en traction est plus élevé
pour les composites contenant la sciure de bois rétifié pour les mêmes
raisons que la flexion (hétérogénéités dues aux F.L, création de
concentration de contraintes dans des zones faibles).
3. La présence de 15% ou 30% de thermoplastique est significative pour le
module de rupture spécifique ou non. Ce résultat, qui explique pour 18 à
22% du modèle de l’ANOVA, montre que la faiblesse du thermoplastique
influence le MOR des WPC2 en abaissant cette dernière à mesure que la
quantité de thermoplastique augmente.
4. Le contraste MAPP vs PP est significatif pour les MOE spécifique ou non et
hautement significatif pour les MOR. En effet, comme nous l’avons vu,
l’agent de couplage joue un rôle important sur l’adhésion et donc la cohésion
qui sont plus sollicitées dans ce type de configuration en traction qu’en
flexion.
5. Ce dernier contraste 30,75,0 B.R vs 30,75,3 B.R confirme le rôle positif de
l’agent de couplage sur les propriétés mécaniques en traction des WPC2. La
différence entre les deux composites est hautement significative et cette
comparaison simple explique pour 11 à 28% des variations du modèle de
l’ANOVA selon la grandeur concernée.

Tableau 4-10 : Contrastes sur les WPC2 en traction à température ambiante (ANOVA)
MOE traction MOEt spécifique MOR traction MORt spécifique
Contrastes (MPa) (MPa) (MPa) (MPa)
p = probabilité d’obtenir une statistique aussi grande que la valeur calculée sous H0,
i.e. juste par hasard (niveau α=0.95)
MDF vs
0,0012** <,0001** <,0001** <,0001**
autres WPC2
F.L vs B.R 0,1017 n.s 0,05* 0,4846 n.s 0,5016 n.s
15% vs 30%
0,1236 n.s 0,1372 n.s <,0001** <,0001**
Plastique
MAPP vs PP 0,0159* 0,0386* <,0001** <,0001**
30,75,0 B.R
vs 0,0081** 0,0178* 0,001** 0,0008**
30,75,3 B.R
n.s : non significatif, * significatif, ** hautement significatif.

L’analyse des essais de traction recèle plus d’informations, en tout cas plus de différences
significatives entre les WPC2. La sollicitation s’opère dans le plan des fibres et donc il y a
redistribution, principalement sur les fibres qui sont dans l’axe de la sollicitation. Cette
redistribution se fait par un transfert de contraintes à l’interface bois/plastique qui comme
nous l’avons mentionné, lors des résultats de cohésion, est amélioré par l’agent de
 138

couplage. Le profil de densité n’ayant pas la même influence sur les propriétés de traction
que sur celles en flexion, les résultats des WPC2 sont plus proches des valeurs obtenues
pour le panneau référence MDF/pMDI.

4.3 Conclusion
Les composites WPC sont conçus sur la base des panneaux de fibres de moyenne
densité. Ils ont donc, à température ambiante, des caractéristiques assez similaires à ces
derniers. La gamme de densité des WPC est de 0,6-0,75. La porosité des composites WPC
a été évaluée, car elle est importante, et atteint jusqu’à 50%. Cette grande porosité que l’on
peut qualifier d’architecturale joue un rôle sur les propriétés hygro-mécaniques des
panneaux composites. Les profils de densité des WPC sont, malgré un procédé équivalent,
assez différents des panneaux MDF. Les zones de surdensification sont atténuées voir
inexistantes pour les WPC, et ce, à cause à la fois de la présence du thermoplastique ainsi
que du taux de compactage avant consolidation, qui diffère, étant donné les morphologies
des fibres naturelles ajoutées. Cette spécificité a un impact sur les propriétés physico-
mécaniques qui sont plus ou moins dépendantes du profil densitométrique. En particulier,
les propriétés de flexion sont très dépendantes de la densité aux surfaces des panneaux, ce
qui explique en partie la baisse globale des propriétés de flexion des WPC. Les propriétés
de traction beaucoup moins sensibles au profil de densité s’avèrent plus proches des valeurs
observées pour le panneau MDF de référence. Les essais de traction sont pour cette raison
plus révélateurs du rôle des constituants. Les essais de cohésion permettent de mieux
comparer les WPC qui possèdent pour certains des propriétés de cohésion bien supérieures
au panneau référence. Il est possible au terme de la caractérisation à température ambiante,
donc d’usage, de dégager les principaux effets des différents constituants, bien qu’il existe
en réalité des interactions qu’il ne nous est pas possible d’évaluer à partir des données à
notre disposition.

La colle pMDI est de toute évidence, plus efficace qu’une colle UF ou PF. Elle est en
moindre quantité, bien que nous aurions pu encore réduire son pourcentage tout en
conservant de bonnes propriétés. De plus, les propriétés d’adhésion avant et après les tests
de cohésion sont excellentes. La faiblesse des résultats de cohésion avec l’UF pour les
 139

WPC1 nous a amené à choisir une colle isocyanate pour les WPC2 beaucoup plus
performante.

L’usage de fibres naturelles (F.L, B.R), ne modifie pas trop les propriétés de traction ou de
flexion à température ambiante. Par contre, les hétérogénéités générées par les difficultés
rencontrées lors du mélange des F.L ont un impact très négatif sur les propriétés de
cohésion des WPC2 et sur leur résistance à l’humidité. Ceci n’est pas valable pour la sciure
de B.R qui, de par sa morphologie se mélange bien aux autres constituants. La particularité
des F.L provient du fait que les hétérogénéités sont à l’origine de zones de concentrations
de contraintes qui sont d’autant plus faibles que l’adhésif n’y a pas ou peu pénétré. L’apport
en terme de qualité d’adhésion de la sciure de B.R transparaît mais pas de façon univoque.

L’apport de l’agent de couplage est quant à lui indéniable, la cohésion est nettement
améliorée et les propriétés mécaniques, où le rôle de l’adhésion à l’interface est
prépondérant, sont elles aussi augmentées grâce au MAPP.

Ceci confirme les bonnes caractéristiques, dans des conditions normales

d’utilisation, de nos matériaux WPC2 qui ne sont pas trop affectés par la présence du
thermoplastique et qui pourraient se rapprocher davantage du panneau référence si un
travail sur le cycle de consolidation était effectué. Les résultats des WPC1 ont simplement
permis de mettre en évidence les problèmes de cohésion, ils seront davantage concernés par
les aptitudes de thermoformage.
Références chapitre 4
ASTM D1037 : Standard test methods for evaluating properties of wood base fiber and particle
panel materials. Annual Book of ASTM Standards, vol 04.10, (1999)

Bodig J and Jayne B.A : Mechanics of wood and wood composites. NY, Van Nostrand Reinhold,
p712, (1982)

EN 622-5 : Panneaux de fibres-Exigences-Partie 5 : Exigences pour panneaux obtenus par procédé

à sec (MDF). Normes européennes, AFNOR, (1997)

Guitard D : Mécanique du matériau bois et des composites. Éditions Cepadues, Toulouse, France,
p238, (1987)

Helwig J.T : Guide d’introduction au logiciel SAS de base. Troisième édition, SAS Institute s.a,
Paris, (1987)

Madsen B et Lilhot H : Physical and Mechanical properties of unidirectional plant fiber composites,
an evaluation of the influence of porosity. Compos. Sci. Tech., 63, 1265-1272, (2003)

Michaud F : Modélisation de matelas fibreux cellulosiques par des milieux aléatoires. Mémoire de
DEA de l’Université BORDEAUX I, France, (1999)

Montgomery D.C : Design and analysis of experiments. 3rd edition, New York, John Wiley and
Sons, (1991)

NF B 51-003 : Normes françaises pour le Bois - Conditions générales d'essais - Essais physiques et
mécaniques. AFNOR, (1985)

NF EN 310 B51-124 : Panneaux à base de bois – Détermination du module d’élasticité en flexion et

de la résistance à la flexion, AFNOR, juin (1993)

Steel R.G.D, Torrie J.H, Dickey D.A : Principles and procedures of statistics – A biometrical
approach. 3rd edition, McGraw-Hill, NY, USA (1997)
 Chapitre 5
Mise en forme
et
comportement rhéologique des WPC
5. Mise en forme et comportement rhéologique
La mise en forme et le comportement rhéologique des WPC en fonction de la
température sont les caractéristiques pour lesquelles nous avons choisi de concevoir et
d’étudier des panneaux fibreux WPC. Ce chapitre commence donc par une présentation du
thermoformage appliqué aux matelas fibreux bois/polymère. Par la suite nous allons
développer l’essai de thermoformabilité entrepris ainsi que les différentes propriétés
statiques et dynamiques mesurées en fonction de la température et à température de
thermoformage.

5.1 Thermoformage : matelas fibreux bois/polymère

L’un des objectifs de cette étude sur des panneaux WPC est de mieux comprendre
leur comportement rhéologique sous chargement thermomécanique. Une application directe
qui découle de ce projet est le post-thermoformage de ce type de matériaux. Il semble donc
important de consacrer une section complète au thermoformage.

5.1.1 Généralités sur le thermoformage

Le processus de thermoformage a pour but la mise en forme d’un matériau plan,
sous l’action combinée de la chaleur et de la pression. La déformation s’effectue dans un
moule qui va déterminer la forme du matériau final. La réalisation d’un produit par
thermoformage est divisée en deux étapes (Jammet, 1997) :

1. La fabrication d’un matériau plan i.e. une feuille, une plaque, un panneau.
2. La mise en forme définitive du matériau.

A titre d’exemple, l’industrie du bois utilise déjà le thermoformage sur des composites à
base de bois. Dans l’ameublement, l’habillage de panneaux par des feuilles de polymères
rigides est pratiqué. Le MDF sous la forme de panneaux minces peut aussi être moulé sous
presse, de même certains reliefs de surface de panneaux OSB sont réalisés par ce type de
technique (Illig, 2000 ; Masonite corporation, 1997).

La fabrication d’un produit « thermoformé » est faite selon trois modes distincts :
l’utilisation d’un moule positif ; l’utilisation d’un moule négatif ; ou bien celle d’un moule
mâle/femelle. La force exercée peut être mécanique (poinçon), ou bien par pression (vide,
 143

surpression). Quelques soient les modalités choisies, ce procédé nécessite des matériaux,
qui sous l’action de la chaleur, possèdent de faibles propriétés mécaniques. En effet, lors du
thermoformage les pressions appliquées sont assez faibles (Osso, 1999). Le contrôle de la
température est important, c’est pourquoi les sources radiatives sont les plus couramment
employées par les plasturgistes.

Muzzy et al (1990) décrivent les phénomènes qui se produisent au cours du

thermoformage de composites thermoplastiques haute performance (renforcés par des
fibres de carbone). Les forces en jeu sont peu élevées et la durée du formage est courte. La
phase de refroidissement est plus longue et la détermination de la température de fin de
cycle critique. Etant donné qu’il s’agit d’un multi-pli, les auteurs observent des
phénomènes d’élasticité et de flux, dus au cisaillement induit par la flexion. Ceci génère des
glissements entre et à l’intérieur des couches. L’important, pour les auteurs, est d’éviter les
déformations de compression qui sont à l’origine de gauchissements du produit.

5.1.2 Le thermoformage des composites fibreux bois/polymère

Un des meilleurs exemples de thermoformage de composite fibreux à base de bois
est sans doute l’application de ces matériaux dans l’industrie automobile. La légèreté de ces
matériaux est un atout majeur dans ce secteur d’activités. La réalisation de tels matériaux se
fait de plusieurs façons. Elle dépend de la matière première employée et des
caractéristiques recherchées.

Il faut noter qu’il existe aussi des composites de type stratifié qui peuvent être employés
lors d’un procédé de thermoformage.

En général dans les WPC on ajoute des fibres pour limiter le coefficient d’expansion
thermique des plastiques, qui est (trop) élevé. Dans l’optique du thermoformage, cette
propriété est mise à profit. C’est aussi l’option que nous avons adoptée.

Bhattacharyya et al (2003) propose l’étude du thermoformage de composite PP/fibres de

bois selon différents procédés : le « V-bending », par pression d’air, le moulage profond,
etc. A l’aide d’une technique d’analyse de grille de déformation, ils observent des résultats
intéressants influencés principalement par la température de thermoformage et la taille de
 144

l’éprouvette. Toutefois, leurs matériaux contiennent au maximum 30% de bois et présentent

une épaisseur de seulement 1,3 mm. Ces caractéristiques très favorables au thermoformage
sont assez éloignées de celles de nos matériaux.

5.1.2.1 Procédés d’élaboration

La première étape de l’élaboration consiste à générer un matelas fibreux qui n’est
rien d’autre qu’un enchevêtrement de fibres (lignocellulosiques, thermoplastiques) ayant
une cohésion suffisante. En effet, il est nécessaire de pouvoir acheminer correctement le
matelas jusqu’à la zone de thermoformage. La réalisation du matelas est possible, par des
techniques de tissage, de calandrage, ou par des techniques semblables à celles pratiquées
pour les panneaux de fibres de bois.

La seconde étape consiste au thermoformage du matelas fibreux bois/polymère. La

réalisation de panneaux composites bois/thermodurcissable (OSB, MDF, panneaux de
particules) est un processus de thermoformage dont les mécanismes et difficultés sont
largement étudiés. Ce procédé a été présenté au §2.4.4. Nous allons seulement énumérer les
points importants du thermoformage de matelas fibreux bois/thermoplastique (Osso,
1999) :

• La température est un facteur important du thermoformage car il s’agit

d’atteindre un ramollissement optimal sans dégrader le matériau et ce de la
façon la plus homogène possible.
• La pression aussi est un facteur prépondérant. Sa répartition doit être uniforme.
De plus, l’application d’une pression trop importante, avant le ramollissement
du plastique, peut empêcher ce dernier de diffuser correctement le réseau
fibreux. En général, les pressions appliquées sont de l’ordre de quelques MPa.
• Les conditions hygrométriques influencent la fibre de bois (problème de
plasticité).
• La nature du moule, que ce soit sa surface, son matériau ou sa forme, joue un
rôle et offre de nombreuses solutions aux problèmes rencontrés lors du
thermoformage.
• La phase refroidissement est une étape qu’il ne faut pas négliger car la cinétique
de température influence l’état de contrainte interne du produit.

5.1.2.2 Utilisation des composites « thermoformés »

Les produits, obtenus par thermoformage d’un matelas fibreux, sont potentiellement
intéressants pour des secteurs comme l’automobile, l’ameublement et l’emballage. Ces
matériaux contiennent un thermoplastique, parfois une résine thermodurcissable et une très
 145

grande quantité de fibres de bois (jusqu’à 90%). De fait, par leur composition
majoritairement ligneuse et leur structure en réseau, ces produits présentent une large
gamme de densité 0,4-2,0 et des épaisseurs très variables (Youngquist et al, 1992). La
structure du composite, qui favorise les fibres à fort facteur de forme, laisse supposer de
meilleures propriétés mécaniques comparées à celles des produits fabriqués par extrusion.

Les bénéfices liés au bois sont similaires à ceux observés pour les composites
bois/polymères en général. L’ajout d’un adhésif comme troisième composante augmente
nettement la performance du composite (tableau 5-1).

Les propriétés de quelques composites bois/thermoplastiques ont été rassemblées

par Osso (1999) et sont présentées dans le tableau 5-1 :

Tableau 5-1 : Propriétés de quelques composites fibreux bois/thermoplastiques

Nature du thermoplastique Quantité de bois ρ Résistance à la E
(%) (densité) rupture (MPa) (GPa)
HDPE 60 12,4 2,81
PET + résine phénolique (10%) 80 1,0 30 4,5
PP 70 14,6 3,24
PP + MAPP (3%) 70 22,8 4,08
PP + MAPP (3%) 85 24,2 4,80
PP 90 0,4 2,2 0,5
PP 90 0,7 6,3 1,9
Polyester 90 1,2 20,2 6,56
Polyester + résine phénolique (10%) 80 0,4 3,4 0,58
Polyester + résine phénolique (10%) 80 1,2 42,2 7,8

Le produit Quickform® de la société Isoroy est une bonne application commerciale

de thermoformage d’un matelas fibreux bois/polymères. Sa composition est triple puisqu’il
intègre des fibres de bois, de thermoplastiques et une résine thermodurcissable (figure 5-1).

Les WPC que nous souhaitons développer sont originaux par rapport aux produits
commerciaux existants. Contrairement au moulage OSB de la figure 5-1, il n’est pas
question de consolider le matériau dans sa forme finale mais de réaliser un produit fini ou
semi-fini plan qui a la capacité d’être moulé. Cette capacité peut se mesurer de diverses
façons. Nous allons dans la suite de ce chapitre tenter de la caractériser au mieux selon les
moyens disponibles.
 146

Figure 5-1 : Produits commerciaux WPC (Quickform© : produit thermoformé)

5.2 Caractérisation rhéologique de la mise en forme

La rhéologie des WPC comporte plusieurs aspects. Le matériau subit des
changements de phase lors d’une augmentation de température suffisante. À ce propos,
nous avons entrepris plusieurs tests mécaniques en température afin de connaître la réponse
du matériau à des sollicitations plus ou moins contraignantes.

5.2.1 Essais de flexion en température

5.2.1.1 Essai de flexion trois points en température

L’essai de flexion trois points en température est similaire à celui présenté
précédemment §4.1.3. Nous obtenons donc des MOE et MOR en fonction de la température
(à température de thermoformage, soit environ 180°C).

En ce qui concerne les essais en température, l’acquisition des données de déformation est
directement liée au déplacement du vérin hydraulique. Les caractéristiques du four et de la
machine d’essai sont les suivantes :

Il s’agit d’une machine INSTRON couplée à un four (CERSIM, Université Laval),

avec deux cellules de charge (5 kN et 25 kN), un bâti de flexion trois points et un
bâti de traction avec des mors supportant jusqu’à 5 kN. Le four a une largeur
d’environ 250 mm et peut atteindre une température maximum de 250°C. Le
déplacement du vérin hydraulique est mesuré avec une précision de ± 1 micron.
 147

5.2.1.2 Essai de flexion cinq points en température : essai de thermoformage

Il n’existe pas de définition normalisée de la thermoformabilité. Une mesure
conventionnelle est basée sur la géométrie du moule cylindrique le plus contraignant pour
le matériau. Elle s’exprime par le rapport hauteur/diamètre du moule maximum admissible
par le matériau avant qu’il ne développe une fissuration. La mise en œuvre de ce type de
mesure conventionnelle a été remplacée par un test de flexion 5 points plus rapide et plus
facile. Cet essai de flexion avec double courbure a pour but de comparer l’aptitude au
cintrage des panneaux MDF commerciaux avec nos WPC1.

h d

R th e rm o = h /d (d = 3 2 ,5 m m )

Figure 5-2 : Définition de la thermoformabilité (critère du plan d’expérience préliminaire)

La figure 5-2 explicite le rapport h/d qui est le rapport entre le déplacement de la
force et la distance entre les appuis (rouleaux cylindriques). Il est important de noter que
théoriquement, il faudrait faire intervenir l’épaisseur de l’échantillon, de manière à ramener
cette définition à une déformation maximale admissible. Ceci n’a pas été jugé nécessaire
car l’épaisseur de l’ensemble des échantillons était constante. La dimension entre les
rouleaux étant constante aussi, l’expression de la thermoformabilité s’est donc limitée à la
mesure du déplacement dû à la force (déflexion de l’éprouvette).

Ce test s’effectue dans une enceinte climatique, à une température au moins égale à
la température de fusion du polymère. Le contrôle de l’humidité n’ayant pas été possible,
l’atmosphère a été considérée sèche. En effet, la mise en température à 180°C du dispositif
complet (échantillons inclus) dure au moins une heure ce qui assèche fortement le milieu.
 148

La figure 5-3 donne une idée du dispositif expérimental utilisé. L’éprouvette est mise en
température progressivement avant d’être sollicitée mécaniquement. Les dimensions sont
les suivantes : longueur environ 180 millimètres ; largeur une vingtaine de millimètres ;
épaisseur de 7 à 8 mm.

Figure 5-3 : Dispositif expérimental de thermoformage (LRBB, Université Bordeaux I)

5.2.2 Essais de traction en température

Ce sont sur les bases de l’essai §4.1.3 que nous avons réalisé les essais de traction
en température. L’essai est identique, excepté qu’il est effectué à haute température dans
une plage de thermoformage i.e. 180 à 200°C. Nous obtenons alors des propriétés
mécaniques à température de thermoformage. Les mesures sont faites par la caméra CCD à
travers la vitre du four avec la même précision et par la cellule de charge 5 kN. Les
caractéristiques du four non contrôlé en humidité sont indiquées au §5.2.1.1.

5.2.3 Estimation de la température réelle des échantillons

Un des aspects importants des essais en température est la température réelle au
cœur de l’échantillon. Certes, la température du four procure une indication précise de
l’environnement dans lequel l’essai est effectué mais elle ne garantie en rien l’équilibre
 149

thermique de l’éprouvette. Afin de s’assurer de cet équilibre, nous avons estimé le temps
nécessaire à cette mise en condition. Cette estimation est basée sur une approche empirique
utilisée comme approximation pour le séchage du bois (courbe de température au plan
moyen pour un plateau infini d’épaisseur 2L ; Heisler cité par Kreith, 1986). Il est
essentiellement question de conduction thermique. Le cheminement se fait en plusieurs
étapes. Tout d’abord, il faut déterminer les températures de travail, les données thermiques
et l’épaisseur du matériau :
Ti, la température initiale du matériau
Text, la température du four ou température extérieure
T0,t, la température d’équilibre que l’on souhaite atteindre au temps t
αd, la diffusivité thermique du matériau
k, la conductivité thermique du matériau
2L, l’épaisseur du panneau

Une fois les paramètres précédents déterminés, les équations suivantes vont aboutir à
l’expression d’une durée correspondant au temps nécessaire pour atteindre l’équilibre :

T 0 , t − T ext
= A1 Éq. 5-1
T i − T ext
k
= A2 Éq. 5-2
hL
α dt A3 L2 1
= A3 ⇒ t = ×( ) en heures Éq. 5-3
L2 αd 3600
A 3 = f ( A1 , A 2 ) courbe de Heisler
Éq. 5-4

La prise en compte des différentes composantes des WPC se fait par l’estimation des
coefficients de diffusivité et de conductivité grâce à la simple loi des mélanges. Le tableau
5-2 indique la gamme des durées estimées selon la nature du composite et de la température
souhaitée (seule la proportion de PP est prise en compte en plus des caractéristiques des
panneaux MDF). L’épaisseur des panneaux est environ 11x10-3 m. La présence d’autres
fibres naturelles n’a pas été prise en compte dans les calculs. Les données pour le
polypropylène sont fournies sous forme d’intervalles ce qui a conduit à une estimation
d’une durée maximum pour le cas le plus défavorable, et à l’estimation d’une durée
minimale. Les durées obtenues sont de l’ordre d’une demi-heure pour atteindre un équilibre
à 170°C en partant d’un échantillon à température ambiante et une température du four de
 150

180°C. Cette demi-heure en chauffage conventionnel pourrait probablement être nettement

améliorée grâce à l’usage de techniques de chauffage non conventionnelles comme les
micro-ondes ou autres rayonnements.

Tableau 5-2 : Estimation du temps nécessaire pour atteindre une température d’équilibre
Ti Text T0,t αd k t
WPC
(°C) (°C) (°C) (x10-7 m2.s-1) (W.m-1.K-1) (heures)
Panneau MDF* 25 180 170 1,22 0,114 0,45
WPC(70/30) max 25 180 170 1,03 0,110 0,53
WPC(70/30) min 25 180 170 1,28 0,146 0,48
WPC(85/15) max 25 180 170 1,12 0,112 0,49
WPC(85/15) min 25 180 170 1,25 0,130 0,44
Panneau MDF* 25 90 85 1,22 0,114 0,41
WPC(70/30) max 25 90 85 1,03 0,110 0,49
* données de Planche (1999) et avec WPC ( % MDF / %PP )

5.3 Caractérisation dynamique des WPC2

Les propriétés viscoélastiques d’un matériau sont mesurables à l’aide de l’analyse
dynamique thermomécanique. Le matériau est excité par une contrainte périodique, la
réponse en déformation fournit les grandeurs nécessaires à l’analyse. Le module dynamique
de stockage E’ est la propriété la plus importante pour rendre compte de la capacité d’un
matériau composite à supporter un chargement. Cette mesure est, par ailleurs, assez proche
d’un module de flexion statique. E’ est donc la réponse élastique du matériau. Le module
de perte E’’ représente la réponse visqueuse du matériau à une sollicitation dynamique
externe. Le rapport du module de perte sur le module de stockage est défini comme le
facteur de perte mécanique, noté tan δ. Ce rapport indique la pondération entre la phase
élastique et la phase visqueuse de la structure polymère. Il est possible de faire la relation
avec les propriétés d’impact (Saha et al, 1999 ; Gearing, 1999).

E ’’

E * = E ’ + iE ’’
h u ile É ta t fo n d u
p o ly m è r e

δ M é ta l ( r e s s o r t)

E’

Figure 5-4 : Comportement viscoélastique schématique de différents matériaux

(adapté de Gearing, 1999)
 151

Le comportement rhéologique de matériaux est présenté figure 5-4. La formulation des

modules complexes et autres grandeurs dynamiques s’exprime comme suit :

E * = E ′ + i E ′′ Éq. 5-5
G *
= G ′ + i G ′′ Éq. 5-6

tan δ = E ′′ Éq. 5-7

E′

Pour les solides, il est intéressant de noter que le module d’élasticité dynamique est
toujours supérieur au module d’élasticité statique. En fait, le module dynamique est
équivalent au module statique pour une fréquence nulle, puis il augmente avec la fréquence
de sollicitation. Ce comportement est valable pour l’ensemble des solides qui n’ont pas, en
réalité, un comportement élastique idéal (Ouis, 2002).

5.3.1 Échantillonnage
Les éprouvettes utilisées lors d’essai DMTA sont relativement petites. Les
rhéomètres sont généralement dévolus à l’étude de matériaux polymères, minéraux et
métalliques homogènes et peu poreux. Le dispositif est de dimensions modestes, il intègre
un four et un système capable de réaliser des sollicitations dynamiques. Les échantillons
sont rectangulaires avec quelques dizaines de millimètres de long, une dizaine de
millimètres de large et quelques millimètres d’épais. Ils sont prélevés à l’intérieur d’une
éprouvette qui devait servir aux tests de flexion. L’éprouvette de flexion est découpée en
deux selon son épaisseur, puis chaque morceau est découpé aux largeurs et longueurs
spécifiques de chacun des essais. La mise aux dimensions exactes se fait par un ponçage
qui s’est avéré assez délicat à cette échelle.

5.3.2 Essais dynamiques

La fréquence de sollicitation est choisie à 1 Hz pour la mesure des grandeurs en
fonction de la température, ce qui représente une fréquence classique pour les polymères.
La plage de température commence à une vingtaine de degrés Celsius en fonction de la
 152

température du laboratoire. Elle se termine aux alentours de 200°C avec une cinétique de
chauffe variable afin de mieux observer la réponse du composite. L’ensemble des essais est
entièrement contrôlé par un ordinateur.

Pour chacun des essais dynamiques il est nécessaire de procéder chronologiquement

de la façon suivante :
• Un essai permettant de déterminer la limite de viscoélasticité linéaire grâce à un
balayage en déformation aux températures extrêmes de la plage.
• Un essai afin d’observer le comportement en fonction du temps grâce à un balayage
en fréquence. Cela permet de s’assurer du bien fondé du choix de la fréquence à 1
Hertz.
• L’essai prédominant est le balayage en température à la fréquence et la déformation
prédéfinies. La cinétique de chauffe est la même afin de comparer les échantillons
entre eux. Toutefois, la variation de la cinétique permet d’observer plus ou moins
bien certains phénomènes comme les transitions vitreuses des composantes du
matériau.

5.3.2.1 Flexion et double porte-à-faux

5.3.2.1.1 Flexion trois points

Les capacités de la machine définissent les dimensions des échantillons qui seront
testés. La longueur de l’éprouvette est d’environ 52 mm, pour une largeur de 12 mm et une
épaisseur de 3 mm. La machine d’essai, une RSA II (Rheometric Scientific) a été mise à
disposition par l’intermédiaire du CERSIM.

5.3.2.1.2 Double porte-à-faux (flexion d’éprouvettes encastrées)

Les dimensions des éprouvettes sont approximativement 45 mm de long, 6 mm de
large et de 2,5 à 2,8 mm d’épaisseur. Elles sont retaillées à partir des éprouvettes de flexion
dynamique. A la différence de l’essai de flexion, les échantillons sont fixés et légèrement
précontraints aux extrémités dans la direction horizontale. La flexion s’accomplit au centre
de ces derniers, non pas par un point d’appui simple mais grâce à une fixation. Le retour du
matériau, habituellement laissé comme une relaxation libre, est imposé.

5.3.2.2 Torsion rectangulaire

Les essais dynamiques de torsion rectangulaire s’effectuent à l’aide d’un rhéomètre
à déformation imposée (appareil ARES de Rheometric Scientific mis à disposition par le
 153

CERSIM, Université Laval). Les éprouvettes subissent une torsion en mode dynamique qui
permet la mesure du moment MT qui conduit à l’expression d’un module de cisaillement.

⎛ ⎛ e ⎞ ⎞ ⎞
⎜ 3 + ⎜⎜ 1 . 8 ⎛⎜ ⎟ ⎟⎟ ⎟
⎜ ⎝ ⎝ l ⎠ ⎠ ⎟ Éq. 5-8
K τ = 1000 × ⎜ ⎟G
l × e 2
⎜⎜ ⎟⎟
⎝ ⎠
τ = K τ × M T γ = K γ × θ Éq. 5-9
∆ L ⎛ 1 ⎞
α (T ) = ⎜ ⎟⎟ en K − 1
Éq. 5-10
∆ T ⎜⎝ L 0
t
⎠

G′ = cos δ × (τ γ ) et G′′ = sin δ × (τ γ )

τ Éq. 5-11
G* = et tan δ = G′′ ′
γ G
Éq. 5-12
G′′ G′ τ
η = η ′ − iη ′′ =
*
−i de plus η = Éq. 5-13
ω ω γ&

Θ est l’angle de cisaillement du moteur, ω la fréquence angulaire, γ est la déformation de cisaillement, τ la

contrainte de cisaillement, Kτ et MT le torque.

La mesure de la dilatation thermique linéaire αt(T) est faite entre 20°C et 200°C
sous une tension constante de 6 N imposée par l’essai de torsion (figure 5-5).

pince
épaisseur3mm
épaisseur 3 mm

Torsion rectangulaire
en mode dynamique
longueur
longueur
45mm
45 mm
largeur
largeur 12 mm
12mm

efforts de torsion
pince

faible force de tension (6N)

faible force de tension (6 N)

Figure 5-5 : Schéma de l’essai de torsion rectangulaire dynamique

 154

5.4 Comportement rhéologique

5.4.1 Résultats des essais de thermoformage : flexion cinq points

Cet essai est très contraignant pour le matériau car nous imposons une double
courbure successive à l’échantillon. Les essais ont été uniquement réalisés sur l’ensemble
des échantillons WPC1 du plan d’expérience préliminaire (LRBB, Université Bordeaux I).

La figure 5-6 donne une vue d’ensemble du comportement des différents composites lors
du thermoformage. Les figures 5-6a et 5-6b reprennent les mêmes courbes que la figure
principale avec une séparation en catégories pour offrir une meilleure lisibilité. Seuls les
composites, fabriqués par mélange homogène contenant 30% de PP et des fibres naturelles
autre que des fibres MDF, présentent d’excellentes aptitudes au thermoformage (une forte
flèche pour de faibles forces exercées) avec des vitesses assez rapides et une force
appliquée relativement faible (tableau 5-3). La plupart des WPC1 se comportent selon les
mêmes étapes : une première phase élastique au cours de laquelle la force exercée
augmente, une seconde phase plastique à force constante, et enfin une phase de
“durcissement” qui correspond à la limite de cintrage avant rupture de l’échantillon
(possibilité d’apparition de zones comprimées pour certains WPC1). L’importance de la
zone visqueuse et la force correspondante représentent l’aptitude au cintrage de
l’échantillon. Le palier en force correspond à l’état ramolli ou fondu du thermoplastique qui
flue à l’intérieur du matériau.

Nous allons discuter des résultats sur les trois types de composites :
• Les stratifiés : post mise en forme à 180°C
La figure 5-6a montre deux courbes représentatives de mise en forme de
stratifiés avec 1 ou 3 couches. Les courbures obtenues sont acceptables et présentent
une flèche qui augmente de 4 à 6 fois par rapport au panneau MDF1 de référence.
Cependant, même si le matériau conserve sa rigidité, des zones de délaminations
aux interfaces bois/plastique ont été observées. En particulier, des décollements ont
été observés aux points de courbure maximale que ce soit des monocouches ou
tricouches plastiques. Lors d’essais préalables sur le cintrage de stratifié
MDF/LDPE (Faessel, 1999), les couches thermoplastiques autorisaient le
glissement des différentes strates les unes sur les autres. Il s’agissait, dans ce cas,
plutôt d’une courbure simple sur un empilement de panneaux minces que d’un
véritable thermoformage. L’essai de flexion 5 points est plus coercitif, le glissement
 155

n’est pas suffisant car le matériau est sollicité dans de multiples directions (voir
figure 5-6).

• Les mélanges homogènes : post mise en forme à 180°C

Les courbes de mise en forme de ce type de matériau (figure 5-6b) peuvent
être divisées en deux groupes : les composites possédant uniquement des fibres de
bois type MDF1 et les composites intégrant pour partie des fibres naturelles F.L ou
B.R. Le premier groupe présente des courbures quasi nulles. En effet, la force
augmente continuellement jusqu’à l’endommagement du matériau : soit par
délaminage, soit par rupture de la surface aux points d’inflexion du matériau. Le
second groupe présente les meilleurs résultats obtenus. La flèche est multipliée par
un facteur allant de 8 à 11. De plus, les matériaux n’exhibent aucun
endommagement apparent, aucune fissure visible. Par comparaison avec les
stratifiés, nous constatons que la phase élastique est beaucoup plus restreinte, le
palier plastique est plus étendu et la force nécessaire pour atteindre la plastification
est également plus faible. L’apport du PP1 en mélange homogène semble améliorer
significativement le flux de la matière lors du cintrage. Le rôle joué par le bois
rétifié n’est pas très clair mais primordial. Les propriétés interfaciales associées aux
dimensions du B.R pourraient expliquer les améliorations observées. Des
phénomènes de friction et une meilleure homogénéité du mélange sont des facteurs
probablement responsables de la bonne aptitude au post-thermoformage. La figure
5-7 montre l’échantillon obtenu après mise en forme. Cette photographie confirme
que l’aptitude au cintrage est bonne, les courbures obtenues étant homogènes.
Les résultats de courbure avec les F.L sont semblables à ceux des mélanges
contenant du B.R. Cette fois, la géométrie du renfort est très différente. Les fibres
sont beaucoup plus grossières et se composent d’une agglomération de fibres qui
pourrait permettre un réarrangement conduisant à une plus grande capacité de
fléchissement.

• Les composites mixtes : post mise en forme à 180°C

La courbe de cintrage de ce matériau est présentée sur la figure 5-7a. Là
encore, la force nécessaire à la plastification du matériau est faible, mais l’amplitude
de l’écoulement (cintrage) est plus réduite que précédemment. Il semble que
l’approche de type stratifié, si elle convient bien à de simples courbures, s’adapte
moins à une mise en forme plus complexe. Le mélange homogène est dans ce cas
plus performant. L’association de ces deux approches par la mixité souffre des
difficultés rencontrées par la formulation stratifiée. Toutefois, la quantité totale de
plastique n’a pas dépassé les 15% ce qui n’est peut-être pas suffisant.
L’augmentation de la quantité de plastique n’a pas été envisagée compte tenu du fait
que la mise en œuvre est déjà plus complexe et que le mélange homogène répond
correctement à nos attentes.

Les vitesses de mise en forme regroupées dans le tableau 5-3 démontrent la rapidité des
mélanges homogènes ayant réussis leur post-thermoformage. L’ensemble des essais a été
effectué à une vitesse constante de 0,1 mm/s. L’essai en tant que tel dure quelques minutes
 156

(voir moins d’une minute) alors que la montée en température de l’enceinte est
extrêmement plus longue, soit une à deux heures pour atteindre l’équilibre.

mixte MDF(85)/PP(10)/PE(5)
MDF(70)/PP(30)
400
MDF(90)/PP(10)
MDF-FL(70)/PP(30)
MDF-BR(70)/PP(30)
stratifié MDF(70)/PP(3*10)
mixte MDF-FL(85)/PP(10)/PE(5)
stratifié MDF-BR(95)/PE(5)
Force appliquée (N)

300
MDF-FL(90)/PP(10)

200

100

0
0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 20 22

h : flèche maximale au centre (mm)

a. Ensemble des composites mixtes et stratifiés b. Ensemble des composites à mélange homogène

400 N + Stratifié 3 couches PP 400 N

F Composites stratifiés F Absence de fibres BR ou FL

PP 10 et 30% respectivement

MDF avec FL
10% de PP
200 200
? Stratifié 1 couche PE

Mixte avec FL

MDF avec BR ou FL
30% de PP
Composites mixtes

4 8 12 16 mm 4 8 12 16 20 mm
h h
Figure 5-6 : Essai de thermoformabilité sur les composites WPC1
(flexion 5 points à 180°C)
a. Courbes sur les WPC1 mixtes et stratifiés b. Courbes sur les mélanges homogènes
 157

Les améliorations de chauffage de l’enceinte entreprises n’ont pas pu accélérer davantage

ce processus. L’usage d’un mode de chauffage non conventionnel pourrait résoudre ces
problèmes.

Tableau 5-3 : Spécificité du thermoformage selon la nature du WPC1

Composites WPC1 Type Vmax Fpalier Remarques
(mm/s) (N)
délaminage,
MDF1 (90) / PP1(10) Mélange homogène 0,1 --
rupture de surfaces
délaminage,
MDF1 (70) / PP1(30) Mélange homogène 0,1 --
rupture de surfaces
MDF1-F.L(70) / PP1(30) Mélange homogène 0,5 ~100 excellente courbure
MDF1-B.R(70) / PP1(30) Mélange homogène 1,0 ~100 excellente courbure
délaminage aux
MDF1 (70) / PP1(3*10) Stratifié (3 couches) 0,1 ~275
interfaces
MDF1-B.R(95) / PE(5) Stratifié (1 couche) 0,1 ~200 délaminage
MDF1-F.L(85) / PP1(10) / PE(5) Mixte 0,1 <100 problèmes des stratifiés
Vmax : vitesse maximale d’application de la force au cours du thermoformage.
Fpalier : force appliquée au moment correspondant à l’écoulement du thermoplastique.

Le tableau 5-4 résume les principaux résultats obtenus en matière de thermoformabilité :

rayon de courbure minimal et indice de thermoformabilité. Ces résultats confirment le fait
que la mise en œuvre sous forme de mélange homogène améliore considérablement
l’aptitude à la mise en forme. Ceci est vrai pour une fraction de PP1 de l’ordre de 30%, car
les échantillons qui ne contenaient que 10% de PP1 n’ont pas donné d’aussi bons résultats.
D’autre par, l’apport de fibres longues et de sciure de bois rétifié a contribué, dans notre
expérience, à améliorer la thermoformabilité.

Tableau 5-4 : Thermoformabilité des WPC1

MDF Mixte mélange Mélange
Stratifié
commercial homogène/stratifié homogène
RCminimum1
400 * 100 100 15
(mm)
Rthermo2 max 0,15 ** 0,4 0,4 0,7
1
rayon de courbure minimum obtenu ; 2 indice de thermoformabilité optimum (voir figure 5-2).
*
données de Planche (1998) ; ** surestimation à partir d’une courbure simple.

La figure 5-7 montre le résultat d’un thermoformage réussi. L’échantillon présente une
triple courbure caractéristique de l’essai de flexion 5 points. Ce sont les zones de transition
entre deux courbures qui sont les plus sollicités mécaniquement.
 158

Figure 5-7 : Photographie du thermoformage réussi du composite MDF-B.R(70)/PP(30)

avec schématisation des contraintes lors de l’essai

5.4.2 Résultats des essais statiques à température de thermoformage

Les essais de flexion trois points et de traction effectués à haute température
(180°C) ont été réalisés afin de déterminer les propriétés des composites WPC2 à une
température équivalente à la température de thermoformage. En effet, les essais de
thermoformage sont, comme nous l’avons mentionné au précédent paragraphe, trop
complexes pour pouvoir en tirer des caractéristiques mécaniques et il apparaît nécessaire de
connaître certaines grandeurs.

5.4.2.1 Propriétés de flexion à température de thermoformage

Tableau 5-5 : Flexion 3 points à température de thermoformage (180°C)

ρ E flexion Ef spécifique MORflexion MORf spécifique
WPC2
(densité) (MPa) (MPa) (MPa) (MPa)
Référence 0,58 1272 2185 14,96 25,72
0,100,0 (2) (6) (7) (8) (10)

30,75,0 F.L 0,63 410 650 4,52 7,18

(5) (10) (7) (14) (13)
15,75,3 F.L 0,61 620 1021 6,13 10,09
(4) (23) (23) (7) (5)
15,75,0 B.R 0,62 916 1475 7,43 11,98
(6) (23) (19) (20) (16)
30,75,0 B.R 0,63 549 871 4,88 7,74
(3) (13) (12) (14) (12)
30,75,3 B.R 0,65 502 695 4,98 7,05
(5) (23) (40) (30) (46)
Erreur type 0,006 51 91 0,56 1,01
( ) : Coefficient de variation en %
 159

Les modules d’élasticité et de rupture à 180°C en flexion 3 points sont rassemblés

dans le tableau 5-5. Les données ont été traitées statistiquement par une analyse de variance
présentée au §4.2.4.1. Le résultat des comparaisons simples est résumé au tableau 5-6.

Les comparaisons sont traitées et commentées de façon successive :

1. La première observation provient des valeurs obtenues pour le panneau

composite MDF/pMDI. Ces composites références possèdent les modules les
plus élevés à 180°C ce qui est logique étant donné l’absence de
thermoplastique. Cette affirmation est confirmée par le contraste MDF vs
autres WPC2 qui indique des différences hautement significatives (tableau 5-
6). C’est de loin la comparaison simple la plus prépondérante. Elle explique
pour plus de 60% à 90% des variations du modèle statistique.
2. Le deuxième contraste compare les composites avec fibres longues et ceux
contenant du bois rétifié. L’analyse statistique nous révèle qu’il existe bien
une différence significative pour le MOE en flexion entre ces deux groupes.
Le tableau 5-5 indique que la présence des F.L produit des propriétés à
180°C qui sont plus faibles.
3. Le contraste 15% vs 30% plastique est hautement significatif pour les quatre
grandeurs présentées. Les propriétés diminuent avec l’augmentation de la
quantité du thermoplastique. Ce comportement est conforme à nos attentes
puisqu’il rend compte de l’influence de l’ajout du thermoplastique. En
revanche, la baisse du MOR, bien qu’elle soit logique, n’est pas une
caractéristique souhaitable.
4. Le rôle du MAPP vs PP n’est pas significatif. Les remarques proposées pour
la flexion à température ambiante s’appliquent à la flexion à 180°C. La
cohésion est moins sollicitée en traction donc le rôle de l’agent est mineur.
5. Le contraste 30,75,0 B.R vs 30,75,3 B.R n’est pas non plus significatif ce qui
vient confirmer la précédente comparaison.

Tableau 5-6 : Contrastes sur les WPC2 en flexion à 180°C (ANOVA)

Eflexion Eflexion spécifique MORflexion MORflexion spécifique
(MPa) (MPa) (MPa) (MPa)
Contrastes p = probabilité d’obtenir une statistique aussi grande que la valeur calculée sous H0, i.e.
juste par hasard (niveau α=0.95)
MDF vs
<,0001** <,0001** <,0001** <,0001**
autres WPC2
F.L vs B.R 0,0106* 0,0372* 0,3036 n.s 0,6836 n.s
15% vs 30%
<,0001** <,0001** <,0001** <,0001**
Plastique
MAPP vs PP 0,2238 n.s 0,0942 n.s 0,8885 n.s 0,5771 n.s
30,75,0 B.R
vs 0,5611 n.s 0,1753 n.s 0,8828 n.s 0,5333 n.s
30,75,3 B.R
n.s : non significatif, * significatif, ** hautement significatif.
 160

Les modules de flexion mesurés présentent des coefficients de variation assez élevés. Il est
probable que la quantité plus ou moins exacte de thermoplastique présent dans l’éprouvette
soit à l’origine de l’augmentation de la variabilité. Au même titre, la variabilité intra
panneau des différents constituants influence les propriétés et leur dispersion.

5.4.2.2 Propriétés de traction à température de thermoformage

Tout comme pour la traction à température ambiante, les propriétés de traction à
température élevée (180°C) fournissent plus d’informations quant au rôle des différents
constituants sur le comportement des WPC2 que la flexion à 180°C (tableaux 5-6 et 5-7).

Tableau 5-7 : Traction à température de thermoformage (180°C) sur les WPC2

Etraction Etraction spécifique MOR traction MORt spécifique
WPC2 ρ
(MPa) (MPa) (MPa) (MPa)
Référence 0,63 1370 2174 10,72 17,02
0,100,0 (5) (14) (12) (11) (8)

30,75,0 F.L 0,64 660 1025 4,43 6,89

(3) (18) (16) (11) (9)
15,75,3 F.L 0,66 1286 1940 7,62 11,51
(4) (17) (15) (8) (6)
15,75,0 B.R 0,66 1198 1825 6,16 9,37
(5) (13) (10) (13) (8)
30,75,0 B.R 0,62 778 1248 4,01 6,44
(7) (29) (25) (22) (16)
30,75,3 B.R 0,67 1153 1703 5,92 8,76
(4) (18) (15) (14) (11)
Erreur type 0,005 46 67 0,35 0,53
( ) : Coefficient de variation (%)

Les comparaisons sont traitées et commentées de façon successive :

1. La première observation provient des valeurs obtenues pour le panneau

composite MDF/pMDI. Ces composites références possèdent les modules les
plus élevés à 180°C ce qui est logique étant donné l’absence de
thermoplastique. Cette affirmation est confirmée par le contraste MDF vs
autres WPC2 qui indique des différences hautement significatives (tableau 5-
8). Cette comparaison simple explique pour moins de 30% des variations du
modèle statistique pour les MOE et les MOE spécifiques, et plus de 70%
pour les MOR.
2. Le deuxième contraste F.L vs B.R révèle qu’il existe bien une différence
significative entre ces deux groupes pour le MOR en traction. Le tableau 5-7
indique que la présence des F.L produit des propriétés à 180°C qui sont plus
faibles.
 161

3. Le contraste 15% vs 30% plastique est hautement significatif pour les quatre
grandeurs présentées. Les propriétés diminuent avec l’augmentation de la
quantité du thermoplastique. Ce comportement est conforme à nos attentes
puisqu’il rend compte de l’influence de l’ajout du thermoplastique. En
revanche, la baisse du MOR, bien qu’elle soit logique, n’est pas une
caractéristique souhaitable.
4. Le rôle du MAPP vs PP est hautement significatif. L’agent de couplage
améliore de beaucoup les propriétés mécaniques, le contraste explique
jusqu’à 34% des variations du modèle pour le MOE notamment. Ceci
renforce le constat selon lequel l’adhésion influence davantage une
sollicitation en traction plutôt qu’en flexion.
5. Le contraste 30,75,0 B.R vs 30,75,3 B.R est lui aussi significatif voir
hautement significatif ce qui vient confirmer la comparaison précédente sans
équivoque (ce contraste se soustrait aux interactions entre les différents
facteurs).

Tableau 5-8 : Contrastes sur les WPC2 en traction à 180°C (ANOVA)

Etraction MORtraction
Etraction MORtraction
spécifique spécifique
Contrastes (MPa)
(MPa)
(MPa)
(MPa)
p = probabilité d’obtenir une statistique aussi grande que la valeur calculée sous H0, i.e.
juste par hasard (niveau α=0.95)
MDF vs
<,0001** <,0001** <,0001** <,0001**
autres WPC2
F.L vs B.R 0,2618 n.s 0,1852 n.s 0,0189* 0,0021**
15% vs 30%
<,0001** <,0001** <,0001** <,0001**
Plastique
MAPP vs PP <,0001** <,0001** <,0001** <,0001**
30,75,0 B.R
vs 0,0003** 0,0178* <,0001** <,0001**
30,75,3 B.R
n.s : non significatif, * significatif, ** hautement significatif.

5.4.2.3 Comportement d’allongement en fonction de la température

Les résultats de l’allongement, que ce soit pour la flexion 3 points ou la traction,
renseignent sur le comportement des WPC2, à savoir s’ils sont fragiles (ou plutôt quasi-
fragiles), semi-ductiles ou ductiles. L’allure des courbes de contrainte-déformation est
caractéristique de chacun de ces comportements (figure 5-8). Les courbes de flexion force-
déplacement sont des équivalents des courbes contrainte-déformation, le déplacement
correspond à la déformation en flexion au centre de l’éprouvette.
 162

contrainte

Comportement fragile
Comportement semi ductile
Comportement ductile

déformation
Figure 5-8 : Schématisation des comportements possibles en contrainte-déformation

Le comportement en flexion ou en traction des panneaux de fibres à base de bois est de

type fragile ou quasi-fragile, cela se vérifie pour nos panneaux référence MDF/pMDI que
ce soit à 20°C ou à 180°C (figures 5-9 et 5-10 ; voir à l’annexe C pour les figures en
traction). Les autres WPC2 sont globalement quasi-fragiles (figure 5-9) à température
ambiante alors qu’ils deviennent semi-ductiles, voir ductiles pour certains lors d’une
sollicitation à 180°C en flexion. C’est dans ces changements de comportements que
s’exprime la composante thermoplastique des WPC2. Plus le matériau contient du PP2,
plus il devient ductile à 180°C (figure 5-10). Le thermoplastique transforme un matériau
qui est essentiellement élastique (MDF) en un matériau pour le moins viscoélastique. Le
matériau qui montre la plus grande ductilité est sans aucun doute le composite 30,75,0 F.L.
Les fibres longues sont certainement à l’origine de cette bonne disposition pour le post-
thermoformage. Cette ductilité s’accompagne de forces de sollicitation assez faibles qui
indiquent que les réarrangements du réseau fibreux sont tributaires du comportement du
thermoplastique aux interfaces bois/plastique.
 163

600

MDF/pMDI
500
30,75,0 F.L

15,75,0 B.R
Force appliquée (N)

400
30,75,0 B.R

15,75,3 F.L
300
30,75,3 B.R

200

100

0
0 2 4 6 8 10 12 14
flèche au centre (mm)

Figure 5-9 : Comportement force-déplacement en flexion des WPC2

à température ambiante (courbes expérimentales à 25°C ± 3°C)

400

30,75,0 B.R
350
MDF/pMDI
300
30,75,3 B.R
Force appliquée (N)

250 30,75,0 F.L

15,75,0 B.R
200
15,75,3 F.L
150

100

50

0
0 2 4 6 8 10 12 14
flèche au centre (mm)

Figure 5-10 : Comportement force-déplacement en flexion des WPC2 à 180°C

(courbes expérimentales)
 164

L’augmentation de la capacité de déformation n’est pas aussi importante qu’on aurait pu le

souhaiter ou le prévoir, compte tenu de l’aptitude de certains WPC1. La figure 5-11
souligne les gains obtenus en déformation lors d’une sollicitation à 20°C et 180°C pour
l’ensemble des WPC2. Il faut tout d’abord préciser que les déformations observées pour
l’ensemble des WPC2, aussi bien en traction qu’en flexion, sont du même ordre de grandeur
et c’est en ce sens que les résultats peuvent sembler surprenants. L’ajout du
thermoplastique permet un gain certain en déformation en fonction de la température mais
pas en terme de déformation globale par rapport au panneau MDF/pMDI de référence.
Dans un premier temps, nous discuterons des gains d’aptitude à la déformation observés,
puis nous reviendrons sur les raisons possibles de ces faibles déformations pour les WPC2
par rapport au composite référence et aux WPC1.

La première remarque à faire sur la figure 5-11 est la différence entre la traction et la
flexion. Alors que le panneau composite référence MDF/pMDI se déforme d’environ 30%
de plus à 180°C qu’à 20°C, à la fois en traction et en flexion, les autres WPC2 se
comportent très inégalement selon la nature de la sollicitation.

Les résultats du gain en déformation pour la flexion des WPC2 montrent peu d’aptitude au
thermoformage. Nous parlons de gain puisque l’objectif est d’obtenir un matériau qui, à
haute température, soit le plus malléable possible. Seul le composite 30,75,3 B.R semble un
peu tirer profit de la composante thermoplastique (gain > 30%) mais pas dans les
proportions observées lors de l’essai de thermoformage d’un composite WPC1 quasi
semblable, du moins en quantité pour le thermoplastique. C’est donc, vraisemblablement,
dans les modifications apportées aux WPC2 qu’il faut chercher les réponses. Les deux
principales modifications sont le changement de la colle UF pour une colle pMDI (plus
efficace, mieux distribuée et en quantité légèrement plus élevée) et la morphologie des
fibres PP2 (beaucoup plus petites en longueur et en diamètre). La quantité de colle peut
entraîner une cohésion trop grande conduisant à un réseau trop rigide mais c’est davantage
la morphologie des fibres de polypropylène, en particulier leur écoulement à haute
température qui pourrait expliquer ces gains faibles.
 165

Gain en aptitude à la déformation

de 20 à 180°C (%)
60%

50% traction

flexion
40%

30%

20%

10%

0%
MDF 30,75,0FL 15,75,0BR 30,75,0BR 15,75,3FL
30,75,3BR

Figure 5-11 : Comparaison du comportement en déformation des WPC2

en flexion et traction entre 20 et 180°C

L’architecture des panneaux est celle d’un nontissé qui peut se décrire comme un
assemblage aléatoire (avec une isotropie dans le plan du panneau) de maillons
interconnectés. Les maillons de fibres de bois sont maintenus par des points de colle et des
liaisons chimiques. L’insertion de fibres PP revient à créer des maillons qui, contrairement
aux fibres de bois sont extrêmement sensibles à la température de thermoformage. La
réduction des dimensions des fibres réduit le nombre de connections qu’une fibre plastique
possède avec le réseau de fibres de bois. Les réarrangements fibreux sont, de fait, moins
importants ce qui peut constituer une explication. La disposition des éprouvettes lors de
l’essai de flexion est plus propice aux écoulements de la matière plastique dans les pores du
réseau qui sont disposés perpendiculairement au plan du panneau composite. Ces
écoulements par gravité s’opèrent lors de la phase d’essai qui comporte une phase de
chauffage d’au moins une demi-heure. Le thermoplastique ne remplissant pas son rôle
d’élément favorisant l’étirement alors ce sont uniquement les fibres naturelles et le réseau
qu’elles forment qui sont à même de se déformer. Il est logique, dans ces conditions, que la
sciure ne favorise que peu la déformation par rapport aux fibres longues ; si les composites
contiennent moins de matériau cellulosique que le composite référence, ils sont moins
déformables. Le cas du composite 30,75,3 B.R, comparé au composite 30,75,0 B.R, est un
 166

peu à part, puisque l’on obtient la meilleure aptitude à la déformation. Le lien crée entre le
thermoplastique et le bois via l’agent de couplage MAPP, a sans doute permis de profiter
un minimum du thermoplastique moins à même de s’écouler ou de migrer inutilement vers
les zones poreuses du réseau fibreux.

L’essai de traction est un peu différent puisque les éventuels écoulements par gravité,
susmentionnés, se font dans le plan des fibres ce qui entraîne davantage de friction et
visiblement une meilleure utilisation du thermoplastique. Les résultats de la figure 5-11
pour la traction sont pour l’ensemble des WPC2 assez conforme à nos attentes, puisque
l’augmentation de la quantité de thermoplastique améliore la capacité de déformation.
Toutefois, les résultats pour le 30,75,3 B.R sont étonnamment faibles. La présence du
MAPP et des forts liens qu’il engendre, semble empêcher l’allongement du composite en
traction.

Globalement, le comportement des WPC2 en déformation, s’il devient bien ductile avec le
thermoplastique, n’est pas dans les proportions observées pour l’essai de thermoformage
des WPC1. Aux vues des résultats de traction et de flexion, il semble que l’impact du
thermoplastique est tributaire de sa nature et de sa morphologie. Cependant, les différences
entre les différents WPC2 persistent, ce qui laisse penser que la nature et l’architecture du
réseau fibreux sont aussi primordiales. Une des caractéristiques du réseau fibreux est sa
cohésion qui dépend beaucoup de l’adhésif. En ce sens, la quantité d’adhésif et sa
distribution sont aussi importantes.

5.4.3 Résultats dynamiques

Les composites réalisés sont des associations de macromolécules. L’ingénierie
chimique utilise depuis longtemps des outils rhéologiques pour caractériser les polymères.
La spécificité et la nouveauté de nos WPC2 en font des matériaux qui ne disposent pas de
normes de caractérisation. Compte tenu des disponibilités et du matériel d’essai disponible
ainsi que de l’intérêt des techniques de caractérisation dynamique, nous avons tenté
d’obtenir un maximum d’informations à partir d’essais rhéologiques.
 167

5.4.3.1 Flexion trois points et double porte-à-faux

5.4.3.1.1 Flexion trois points

Les modules dynamiques donnent des résultats sur le comportement rhéologique
des échantillons. La nature poreuse du composite et les possibilités de légers glissements
lors de l’expérimentation ont généré du bruit dans la prise des mesures. Le module de perte
ou module visqueux est assez bruité et c’est grâce à un lissage par une moyenne mobile
qu’il est possible de mieux interpréter les courbes. Le facteur de perte subit le même type
de traitement puisqu’il est directement relié au module de perte. Les courbes présentées
sont choisies parmi un minimum de trois éprouvettes par composite, de façon à être les plus
représentatives possibles. Toutefois, il n’est pas possible d’ignorer la petitesse des
dimensions qui induisent certainement des erreurs. En effet, la composition du mélange
risque d’être d’autant moins respecté que l’échantillon est de dimensions modestes. Les
résultats obtenus sont plus ou moins influencés par ces aspects non souhaitables et cela
invite donc à la prudence. Néanmoins, le comportement rhéologique est transcrit dans ces
courbes, et par la suite, les observations tenteront d’expliquer les anomalies accompagnant
ces phénomènes. Au-delà des valeurs, qui pour les raisons précédentes sont en partie
discutables, nous nous attarderons davantage à l’allure des courbes et au rôle que jouent les
différents constituants des WPC2.

Le module d’élasticité, qui rend compte de la capacité du matériau à emmagasiner de

l’énergie, est révélateur de l’influence du thermoplastique à mesure que la température
augmente (figures 5-12 et 5-13). A l’exception du composite MDF2/pMDI référence, tous
les composites voient leur module E’ diminué fortement (point d’inflexion) à l’approche du
point de fusion du thermoplastique. La quantité de thermoplastique est directement
responsable de l’amplitude de la chute du module. Ceci s’observe pour le composite
15,75,3 F.L qui a une plus faible amplitude d’inflexion, tout comme le 15,75,0 B.R.
 168

# 0,100,0 référence
# 30,75,0 FL
8,08 # 15,75,0 BR

E’’ (Pa)visqueux Pa)

# 30,75,0 BR
# 15,75,3 FL
7,98
# 30,75,3 BR

7,88
(module

7,78
log E''Log

7,68

7,58

7,48
20 40 60 80 100 120 140 160 180 200

Temperature (°C)
Température (°C)

Figure 5-12 : Module de perte dynamique vs température des WPC2

soumis à une flexion 3 points (lissage par moyenne mobile 5 points)

# 0,100,0 référence # 30,75,0 BR

9,40 # 30,75,0 FL # 15,75,3 FL
# 15,75,0 BR # 30,75,3 BR
Pa)

9,30
Log E’ (élastique

9,20
Pa)

9,10
(module

9,00

8,90
log E'

8,80

8,70
20 40 60 80 100 120 140 160 180 200
Temperature(°C)
Température (°C)

Figure 5-13 : Module de stockage dynamique vs température des WPC2

soumis à une flexion 3 points (lissage par moyenne mobile 5 points)
 169

Dans un premier temps, le composite référence sèche, sa température et son module

augmentent. Par la suite il se plastifie, se dégrade peu à peu, et son élasticité diminue. Le
bois rétifié semble augmenter la tenue en température.

0,085
# 0,100,0référence
0,100,0 F.L
# 30,75,0FLF.L
30,75,0
# 15,75,0BR
15,75,0 B.R
0,075 # 30,75,0
30,75,0BRB.R
# 15,75,3
15,75,3FLF.L
# 30,75,3
30,75,3BRB.R
0,065
tan delta (E''/E')

0,055

0,045

0,035

0,025
40 60 80 100 120 140 160 180 200

Temperature (°C)
Température (°C)

Figure 5-14 : tan δ vs température des WPC2 soumis à une flexion dynamique 3 points
(lissage par moyenne mobile sur 20 points)

Pour plus de clarté, le code couleur des WPC2 est le même pour les trois graphiques ci-
dessus et sera conservé par la suite.

Les courbes du module dynamique E* sont quasi identiques aux courbes du module E’ car
l’ordre de grandeur du module visqueux E’’ est nettement plus petit. Il faut noter qu’il n’est
pas certain qu’il y ait réellement la même quantité de PP2 dans le petit échantillon que dans
le panneau au complet. Cette remarque peut s’appliquer aux autres constituants et constitue
une anomalie dont il est important de tenir compte lors des analyses.

Le module visqueux fait apparaître des zones de transition qui se manifestent sous la
forme d’inflexions pour la tan δ(T) (figure 5-14). Afin d’identifier correctement les
facteurs, nous avons réalisé quelques essais sur des éprouvettes de bois massif de picea
 170

mariana. Cet essai permet d’expliquer le comportement du panneau référence et en partie

l’allure générale du facteur de perte des WPC2 en fonction de la température. Le pic, simple
ou double, observé figure 5-15 est confirmé par les études de Kelley et al (1987) et
Backman et Lindberg (2001). Ceci correspond aux transitions que subissent la lignine et les
hémicelluloses du matériau bois à des températures de 30 à 80°C.

Tan delta sur bois massif (épinette noire)

0,05
epinette
épinette (longitudinal)
(longitudinal)

Moyenne mobile sur 4 points

0,04
tan delta (E''/E')

0,03
tan δ
0,1 α1

α2
0,02 β
0,05
épicéa (10% MC)
- - - érable (10% MC)

-50 50 150 T(°C)

0,01
0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200
temperature °C
température °C

Figure 5-15 : Etude du facteur de perte sur du bois massif vs température

(en incrustation le comportement du bois d’après Kelley et al, 1987)

Il existe une atténuation de ce phénomène avec l’incorporation du plastique dans les WPC2
(figure 5-14). La zone la plus intéressante d’analyse se situe à haute température. Le
composite 30,75,3 B.R réagit de manière singulière puisque le facteur de perte subit une
violente augmentation. Une explication possible est l’amélioration de l’adhésion
bois/plastique par l’agent MAPP qui induit une zone de reprise correspondant à
l’augmentation en proportion du comportement visqueux. En effet, le plastique étant
davantage lié à la partie structurelle du matériau, son influence est nettement plus grande.
Ce phénomène n’a pas été confirmé par le composite 15,75,3 F.L qui ne présente
probablement pas une quantité suffisante de thermoplastique, anomalie qui a déjà été mis
en évidence pour le module E’. C’est un comportement de thermodurcissable réticulé
 171

typique qui est caractéristique du MAPP lorsqu’il est associé à un autre composé et qu’il est
soumis à une excitation thermique. Cependant il est censé n’y avoir qu’environ 3% de
MAPP dans le composite.

La cinétique de chauffe, contrôlée par la vitesse de balayage en température, n’est

pas anodine. Certaines transitions apparaissent ou disparaissent selon que la cinétique est
plus ou moins rapide. Dans une moindre mesure, si elles ne disparaissent pas, les transitions
sont décalées à des températures plus basses pour des vitesses réduites. Une vitesse trop
élevée empêche le matériau d’atteindre la température d’équilibre au cœur de l’éprouvette à
chaque palier. L’échantillon n’est pas sollicité à la température voulue. Au contraire, une
vitesse de balayage trop lente transforme la nature de l’essai qui prend des allures d’essai
de fluage pour un composite à base de bois. Le matériau se relaxe et son comportement
s’éloigne d’une réponse statique instantanée. Compte tenu de ces remarques, nous avons
effectué des essais à différentes vitesses, afin de déterminer les vitesses optimales
autorisant l’observation des transitions, tout en conservant le délai le plus raisonnable
possible. Le balayage en température a donc été réalisé de façon généralisée des deux
manières suivantes :
• Avec une vitesse de 1°C/min qui correspond à une montée en température de
1°C à la fois suivie d’une mise à l’équilibre d’une minute.
• Avec un balayage en deux phases. La première partie, allant de la température
ambiante à environ 125°C, s’effectue à 10°C/30s. La seconde partie, jusqu’à
environ 205°C se fait à 5°C/30s. Le ralentissement a pour objectif de laisser
suffisamment de temps au plastique pour changer d’état.

Des essais avec des balayages intermédiaires ont été mis en œuvre afin de vérifier la
pertinence des analyses. Les deux types de balayage ci-dessus représentent les solutions
extrèmes déployées pour tous les composites. Il faut mentionner que le second balayage,
plus rapide, a donné, globalement, les résultats les plus satisfaisants à tous les points de
vue. En effet, le balayage à 1°C/min est beaucoup trop long (une matinée entière). Il
n’apporte pas beaucoup d’informations supplémentaires et est beaucoup plus bruité. C’est
davantage un moyen de contrôler et de vérifier la pertinence des essais à plus grande
vitesse. De plus, le balayage lent permet un lissage plus efficace par les moyennes mobiles.
Les problèmes soulevés par la cinétique de température sont valables pour chacun des
essais dynamiques. Ils ont, d’ailleurs, fait l’objet de la même attention à chaque reprise.
 172

5.4.3.1.2 Essai double porte-à-faux

Cet essai, envisagé pour tenter de s’affranchir du bruit survenu lors des essais de
flexion, a lui aussi posé des difficultés. Au même titre que la flexion dynamique, les
courbes sont bruitées, surtout en ce qui concerne le module visqueux. Le fluage, la
restructuration du réseau fibreux et parfois les problèmes de glissement sont probablement
à l’origine des fluctuations observées, lors des mesures. Toutefois, certains échantillons,
notamment le panneau référence, fournissent des renseignements complémentaires qui
confirment ou précisent les analyses de flexion. Le pic simple ou double observé, pour les
éprouvettes MDF/pMDI et attribué au bois, apparaît sous la forme de deux pics distincts
lors de l’essai de double porte-à-faux (« dual cantilever »). Ceci corrobore les analyses
comparatives, associant les travaux de Kelley et al (1987), faites au paragraphe précédent.

5.4.3.2 Torsion rectangulaire

Les essais préliminaires ont déterminé le niveau de déformation pour procéder, soit
une déformation de l’ordre de 10-4 à 10-3. La reproductibilité des essais a été vérifiée et
certaines éprouvettes ont subi un balayage en température cyclique i.e. une montée en
température suivie de la descente jusqu’à une température proche de la température
ambiante. Ces courbes présentent des hystérésis principalement dues au changement d’état
de la composante thermoplastique. Les modules de cisaillement G’ et G’’ sont rassemblés
sur les figures 5-16 et 5-17. Hormis le composite référence, tous les WPC2 se comportent
de façon similaire. Ils possèdent une zone d’hystérésis correspondant à une plage de
température allant du ramollissement à la fusion du thermoplastique. A l’intérieur de cette
plage, le module est plus faible au retour que lors de la montée en température. L’inertie de
la cinétique de température et la mise à l’équilibre thermique de l’échantillon sont pour une
bonne part responsable de ce phénomène. Le comportement des WPC2 fait que les modules
G’ retournent ou convergent vers l’état initial à température ambiante. Les matériaux
agissent comme s’ils recouvraient totalement leur rigidité. Le composite référence ne
contenant pas de plastique ne possède pas un tel hystérésis entre 100 et 160°C. Par contre,
il présente comme les autres WPC2 un décalage de comportement entre la montée et la
descente en température au-delà de 160°C. Lors de la diminution de la température, le
module G’ est légèrement supérieur à celui mesuré à la montée. Ceci est un phénomène que
 173

nous pouvons attribuer au bois puisqu’il se produit en l’absence de thermoplastique. Le fait

que le module soit supérieur peut s’expliquer par les réarrangements architecturaux du
réseau fibreux. Le composite référence présente aussi une divergence entre la mesure
initiale et la mesure finale à température ambiante. Le recouvrement n’est pas total, le
matériau conserve une déformation résiduelle qui semble plus importante pour le MDF.

Zone de ramollissement
du thermoplastique
8,88

8,78
T°
8,68

8,58
log G' (Pa)

8,48

8,38 15,75,0 BR
30,75,0 BR
8,28
30,75,3 BR
8,18 MDF/pMDI
15,75,3 FL
8,08
30,75,0 FL T°
7,98
20 40 60 80 100 120 140 160 180 200

Température(°C)

Figure 5-16 : Log du module de stockage G’ des WPC2 vs température

(cisaillement par torsion dynamique)
 174

30,75,0 FL 15,75,0 BR
30,75,0 BR 15,75,3 FL
7,50 30,75,3 BR MDF/pMDI (référence)

7,40

7,30

7,20
log G'' (Pa)

7,10

7,00

6,90
Schématisation du cycle
T° initiale
6,80

T° max
6,70 Log G’’
T° finale

6,60
20 40 60 80 100 120 140 160 180 200
Température (°C)

Figure 5-17 : Log G’’ vs température pour les WPC2 (essai de torsion)

Le comportement lors d’une sollicitation en cisaillement de tan δ (G’’/G’) est assez

différent de celui observé pour les essais de flexion (figure 5-18a). Le caractère visqueux
prédomine au fur et à mesure que la température augmente alors qu’il y a une chute rapide
du rapport G’’/G’ dès que l’on refroidit le matériau. Par la suite, une fois les températures
de durcissement atteintes, le rapport devient plutôt constant. Il faut noter que les pics
spécifiques au bois, observées lors des essais de flexion dynamique, ne sont pas visibles.

Les essais de torsion nous donnent aussi accès à des caractéristiques de viscosité ou
de dilatation thermique. La dilatation, mesurée longitudinalement, n’est pas constante en
fonction de la température (figure 5-18b). Le composite référence voit son coefficient de
dilatation thermique chuter aux alentours de 60-80°C, ce qui correspond aux pics observés
pour le bois lors des mesures de tan δ (E’’/E’). La présence du thermoplastique atténue ce
phénomène. La viscosité dynamique évolue de par son expression, équation 5-13, de façon
similaire au module de cisaillement (figure 5-18c).
 175

Température (°C)
a. b. 20,00 80,00 140,00 200,00
1,E-04

-1) -1)
°C°K
MDF/pMDI (référence)

t (enou
1,E-05 30,75,0 BR
30,75,0 BR

αt (enα°C -1
15,75,0 BR
15,75,3 FL
30,75,3 BR
1,E-06
a.
0,09 b.
15,75,0 BR 30,75,0 BR c.
Pa.s)

Pa.s)
en Pa.s)

6,7 8,1
0,08

enPa.s)
15,75,3 FL 30,75,3 BR

0,07
MDF/pMDI (référence) 30,75,0 FL
(G’’/ω en

(G*/ωωen
6,5 7,9
log η’’ (G’’/ω

0,06
(G''/G')

logη*η*(G*/
0,05
tan δ η’

6,3 MDf/pMDI (référence) 7,7

0,04 MDF/pMDI (référence)
Log

30,75,0FL

Log
30,75,0FL
0,03 15,75,0BR 15,75,0BR
6,1 30,75,0BR 7,5 30,75,0BR
0,02
15,75,3FL 15,75,3FL
0,01 30,75,3BR 30,75,3BR
5,9 7,3
0,00
20 80 140 200 20 80 140 200
20 40 60 80 100 120 140 160 180 200
Température(°C)
Température (°C) Température (°C)

Figure 5-18 : Grandeurs mesurées vs température pour les WPC2 (essai torsion)
a. Tan δ (G’’/G’) en fonction de la température
b. Coefficient de dilatation thermique linéaire mesuré sous légère tension
c. Viscosité complexe soit le rapport G* sur la fréquence angulaire

5.5 Conclusion
L’ensemble des techniques employées pour caractériser l’aptitude au
thermoformage des WPC fournit des renseignements qui sont plus ou moins facile à
interpréter. Les WPC1 ont permis d’identifier, grâce à un large éventail de solutions testées,
quels étaient les composites aptes au post-thermoformage. Les résultats de flexion 5 points
sont sans équivoque puisqu’ils révèlent que seuls sont post-thermoformables les mélanges
homogènes contenant suffisamment de thermoplastique (30%) et ayant une partie des fibres
MDF1 remplacée par soit des fibres longues (F.L) soit de la sciure de bois rétifié (B.R).
Cette première série a été entièrement réalisée et testée au LRBB, en France. Le test de
flexion 5 points n’est pas un standard pour le thermoformage mais sa relative facilité de
mise en œuvre et la nature assez coercitive des sollicitations en jeu le rende pertinent. Cette
première partie très exploratoire a guidé le choix des compositions des WPC2. Cette
 176

deuxième série, entièrement réalisée et testée à l’Université Laval, n’a pas été testée en
flexion 5 points car ce test, bien que très révélateur est beaucoup trop complexe pour
pouvoir en retirer une interprétation mécanique classique. Les tests entrepris sur les WPC2
sont les tests dynamiques en fonction de la température sur de petites éprouvettes et les
tests de flexion ou traction à température ambiante et élevée (20°C, 180°C).

La caractérisation dynamique en fonction de la température a été effectuée sur de petites

éprouvettes dont il est difficile d’affirmer la représentativité, notamment au niveau des
proportions des différents constituants des composites. Toutefois, les tests dynamiques
permettent de définir des grandeurs de cisaillement et de flexion sur une assez grande plage
de température avec la possibilté d’obtenir l’ensemble des données en fonction de la
température lors d’un unique essai. Dans le domaine étudié, les WPC2 ont montré leur
propension à se conduire comme un polymère thermoplastique dès la plage de
ramollissement atteinte. Il est délicat de les différencier entres eux, par contre leur
comportement est réellement très distinct du panneau référence MDF/pMDI. Le domaine
analysé est le domaine viscoélastique linéaire ce qui exclu le comportement
d’endommagement ou de rupture des matériaux. C’est l’une des limites de cette
caractérisation dynamique par rapport aux résultats d’analyses statiques sur des éprouvettes
de dimensions représentatives pour un panneau fibreux. En effet, les résultats de
caractérisation statique à 20°C et 180°C ont mis en évidence les limites des WPC2. La
nature des constituants, en particulier la morphologie des fibres PP2 (leurs dimensions sont
très différentes des PP1) et son impact sur le comportement du réseau fibreux, influencent
fortement l’aptitude au post-thermoformage des WPC2. Le comportement ductile traduisant
le caractère visqueux des composites (hormis pour le panneaux référence) vient corroborer
les observations des analyses dynamiques. Par contre, si ce type de comportement était
prévisible, la relativement faible capacité de déformation obtenue à 180°C est plus
étonnante.

L’apport du thermoplastique, dans les bonnes conditions, est indéniable. Les

matériaux agissent à haute température comme un thermoplastique. Les courbes de flexion
5 points en température corroborent l’évolution des modules complexes en fonction de la
température, et de plus elles sont représentatives du comportement d’un matériau
 177

thermoplastique (figure 5-19). Ce type de courbe est exactement ce qui est souhaitable pour
les WPC lorsqu’on les sollicite à haute température lors d’un essai de thermoformage.

Contrainte
Résistance ultime
Point limite
Point de rupture

Région plastique
Région élastique

Déformation
Figure 5-19 : Courbe contrainte vs déformation typique des thermoplastiques

Toutefois, il apparaît à la lumière des divers essais pratiqués que la composition en

proportion et le type de mélange réalisé ne soient pas les seuls critères suffisant à la
réalisation d’un panneau fibreux bois/plastique post-thermoformable. L’agencement, les
facteurs de formes et les dimensions des constituants, influencent fortement l’aptitude à la
déformation à haute température et par conséquent le post-thermoformage. Nous avons vu,
au niveau des WPC1, que la présence de fibres naturelles additionnelles (B.R ou F.L) est
nécessaire alors que les WPC2 ont révélé l’importance de la morphologie du
thermoplastique. Les relations interconstituant qui gouvernent les aptitudes des WPC sont
liées à ces manifestations. Elles sont aussi liées à l’adhésion et l’architecture du réseau. Ces
dernières considérations seront mises en exergue lors du prochain chapitre concernant la
modélisation des constituants.
Références chapitre 5
Backman A.C et Lindberg K.A.H : Differences in wood material responses for radial and tangential
direction as measured by dynamic mechanical thermal analysis. J. Mater. Sci., 36, 3777-3783,
(2001)

Bhattacharyya D, Bowis M, Jayaraman K : Thermoforming woodfibre-polypropylene composite

sheets. Compos. Sci. Tech., 63, 353-365, (2003)

Faessel M : Mise en forme de panneaux de fibres de bois par insertion de polymère

thermoplastique. Mémoire de DEA de l’Université Bordeaux I, France, (1999)

Gearing J: Handbook of polymer testing, Chap 21: Dynamic Mechanical (Thermal) Analysis.
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Illig A : Pratique du thermoformage. Edité par Lavoisier, Hermès, Paris (1999)

Jammet J.C : Thermoformage. Techniques de l’Ingénieur, AM 3 660, INIST-CNRS, Paris, (1997)

Kelley Stephen S, Rials T.G, Glasser W.G : Relaxation behaviour of amorphous components of
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Kreith F : Principles of Heat Transfer, 4th Edition, edited by Harper & Row, NY, USA, (1986)

Masonite Corporation : Methods of making wood composite products. Brevet US 5647934, 15

juillet (1997)

Muzzy J.D, Wu X, Colton J.S : Thermoforming of high performance thermoplastic composites.

Polym. Compos., 11(5), 280-285, (1990)

Osso D : Le thermoformage de mat fibreux à base de bois et de polymères. Rapport provisoire CST
99/012 CAP Sciences & Techniques, Dombasle, France, (1999)

Ouis D : On the frequency dependence of the modulus of elasticity of wood. Wood Sci. Tech., 36,
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Planche A : Caractérisation mécano physique des panneaux de fibres de moyenne densité (MDF),
Application au cintrage de panneaux épais. Thèse de doctorat de l’Université Bordeaux I, France,
(1999)

Saha A.K, Das S, Bhatta D, Mitra B.C : Study of jute fiber reinforced polyester composites by
dynamic mechanical analysis. J. App. Polym. Sci., 71(9), 1505-1513, (1999)

Youngquist J.A, Krzysik A.M, Muehl J.H, Carll C : Mechanical and physical properties of air-
formed wood fiber/polymer fiber composites. Forest Prod. J., 42(6), 42-48, (1992)
 Chapitre 6
Modélisation
6. Modélisation
La modélisation d’un matériau est un moyen de transcrire son comportement et les
lois qui le régisse. Il existe de nombreuses possibilités de modélisation qu’elle soit
analytique, numérique, rhéologique, statistique et autres. Ce chapitre se décompose en une
revue bibliographique avec présentation des différents types de modèles ou approches
employés pour les matériaux composites et les théories qui s’y rattachent. Par la suite, nous
allons exposer le modèle analytique développé pour décrire le comportement des WPC2 à
température ambiante. Une seconde approche, de type rhéologique, via l’usage de modèles
mécaniques sera présentée pour décrire le comportement à haute température (température
de thermoformage soit 180°C) des composites WPC.

6.1 Modélisation d’un matériau composite

La connaissance des diverses approches de modélisation, choisies par les nombreux
auteurs qui se sont préoccupés des matériaux composites, peut sembler un peu fastidieuse.
Néanmoins, il nous paraît indispensable de présenter ces nombreuses possibilités qui
traduisent à la fois l’intérêt, la complexité du matériau et aussi les difficultés rencontrées
lors de la modélisation de phénomènes réels. De plus, l’aspect innovant des matériaux
WPC nous a conduit à puiser largement dans ces différentes approches que ce soit pour
élaborer nos propres modèles ou bien pour argumenter notre discussion.

Classiquement, les matériaux composites sont définis comme la constitution de

l’assemblage de deux matériaux de nature différente, se complétant et permettant d’aboutir
à un matériau dont l’ensemble des performances est supérieur à celui des composants pris
séparément (Berthelot, 1992). D’une manière générale on distingue deux phases : une phase
continue appelée la matrice et une phase discontinue appelée le renfort ou matériau
renforçant. Les matériaux qui nous concernent sont les composites à matrice organique et
plus précisément les matériaux composites à fibres. Celles-ci se présentent sous forme
discontinue, ce sont les fibres dites courtes. La matrice est considérée comme le constituant
qui enrobe les fibres. Ces dernières agissent comme un renfort dont l’orientation détermine
l’anisotropie du matériau. Cet aspect constitue une des caractéristiques fondamentales des
matériaux composites.
 181

L’étude du comportement mécanique d’un matériau composite passe généralement

par l’utilisation du concept d’homogénéisation. Ce concept permet de contourner les
problèmes liés aux hétérogénéités. L’hypothèse essentielle est celle de la continuité. On
idéalise la constitution réelle du matériau en le considérant continu. Les propriétés
ponctuelles du matériau varient de manières discontinues aux interfaces de passage entre
les diverses phases, en supposant, comme explicité auparavant chaque phase homogène et
isotrope. Dans le cas de matériaux composites où l’une des deux phases est dispersée dans
l’autre, il existe souvent une dimension caractéristique de l’hétérogénéité qui, dans le cas
des composites à fibres, est la distance moyenne entre les fibres. Il existe aussi une échelle
de dimension δh à partir de laquelle les propriétés du matériau peuvent être estimées sous
forme de moyennes avec une bonne approximation. Cela revient à considérer que la mesure
d’une propriété sur un échantillon de cette dimension δh est indépendante de la localisation
spatiale de ce dernier dans le matériau. On parle alors d’homogénéité macroscopique ou
d’homogénéité statistique. Le volume de dimension δh est nommé volume élémentaire
représentatif (V.E.R) du matériau. La définition de la contrainte moyenne et de la
déformation moyenne sur le V.E.R nous donne la possibilité d’expliciter les constantes de
rigidité et de souplesse. La difficulté majeure réside dans le fait qu’il faut trouver au
préalable les solutions exactes des champs de contraintes et de déformations en chaque
point du matériau hétérogène.

L’homogénéisation peut s’effectuer sous différentes formes que sont les méthodes
empiriques, analytiques, numériques, statistiques ou une combinaison de ces dernières
appliquées aux théories d’élasticité, de viscoélasticité, de plasticité, de la rupture ou autres.
Les études scientifiques, sur les matériaux composites à renforts fibreux cellulosiques ou
autres, couvrent toutes ces approches qui sont plus ou moins complexes. De plus, les
composites bois/polymères peuvent aussi être considérés dans de nombreux cas comme des
milieux poreux. Les milieux poreux font aussi l’objet d’approches spécifiques qui
permettent de mieux tenir compte de leurs caractéristiques. Les modélisations existantes
sont multiples mais sont souvent dans le cas des composites très spécialisées. En effet, les
composites unidirectionnels à renfort fibreux sont probablement les plus étudiés, malgré
cela le renfort fibreux n’est pas supposé posséder une architecture propre (réseau
tridimensionnel) capable d’influer fortement sur les propriétés du matériau. Il est plus
 182

souvent question de modéliser des inclusions prises dans une matrice homogène. Etant
donné la complexité et la diversité des composites bois/polymères en général, et de ceux
conçus lors de ce projet, il semble nécessaire de présenter les approches susceptibles
d’apporter des solutions à notre démarche de modélisation.

Dans un premier temps, nous allons nous attarder sur les modèles analytiques
simples qui sont proposés dans la plupart des études sur les composites à renforts. La
théorie des stratifiés sera notre second centre d’intérêt puisqu’il s’agit d’une théorie qui
permet entre autre de rendre compte du comportement mécanique de composites à isotropie
plane (cas de nos composites). De plus, il sera question d’appliquer cette théorie aux WPC2
au §6.2. Puis, nous présenterons certaines possibilités de modélisation numérique. Enfin,
cette section s’achèvera par une brève présentation des modèles rhéologiques qui seront à la
base de la modélisation du comportement rhéologique des WPC exposée au §6.3.

6.1.1 Modélisation analytique

6.1.1.1 Les modèles théoriques de renforcement pour un composite

Nous allons présenter les différents modèles utilisés dans la littérature. Nous posons
M pour les modules de Young (représentant soit E le module d’élasticité, soit G le module
de cisaillement lorsque les deux sont applicables), σ pour les résistances à la traction ou
contrainte de traction et ν pour les fractions volumiques (ne pas confondre avec les
coefficients de Poisson notés νPoisson, ν12 ou encore νP). Les nouvelles notations présentées
seront définies au fur et à mesure. Les indices c, f et m signifient respectivement qu’il s’agit
du composite, de la fibre ou de la matrice. La plupart de ces modèles supposent une
adhésion parfaite entre la fibre et la matrice, et que la loi de Hooke (domaine de l’élasticité
linéaire) soit vérifiée (Marcovich et al, 1998a). Dans les modèles suivants, l’orientation
n’est pas forcément prise en considération.

• Modèles série et parallèle :

M c = M fν f + M mν m Éq. 6-1
σ c = σ f ν f + σ mν m
Éq. 6-2
 183

Le modèle série est aussi connu sous le nom de loi des mélanges. Ce modèle est
simple et représente la borne supérieure de Voigt (1889) en ce qui concerne les modules
alors que le modèle de Reuss (1929) représente la borne inférieure. Le modèle de Voigt fait
l’hypothèse de la déformation constante contrairement au modèle de Reuss qui fait
l’hypothèse d’une contrainte constante. Ces deux types d’approches sont des
approximations qui ne tiennent nullement compte de la morphologie du matériau.
M mM f
Mc = Éq. 6-3
M mν f + M fν m
σ mσ f
σc = Éq. 6-4
σ mν f + σ f ν m

Outre les bornes de Voigt et Reuss, Hashin et Shtrikman (1963) ont eux aussi défini une
borne supérieure et inférieure pour les composites (basées sur les limites de Kerner).
L’hypothèse avancée est d’ordre géométrique puisqu’il s’agit de considérer une phase
continue et l’autre discontinue.
Réf : Dalväg et al, 1985 ; Oladipo et al, 1999 ; Li et al, 2000 ; Kalaprasad et al, 2000

• Modèle de Hirsch
M mM
M c = x (M mν m + M f ν ) + (1 − x ) f
f
M mν + M fν m Éq. 6-5
f

σ mσ f
σ c = x (σ mν m + σ f ν ) + (1 − x ) Éq. 6-6
f
σ mν f + σ f ν m

Ce modèle est une combinaison des deux précédents modèles (série et parallèle). Le
paramètre x est un paramètre qui détermine en quelque sorte le transfert de contraintes entre
la fibre et la matrice. x est toutefois considéré comme principalement déterminé par
l’orientation des fibres, la longueur des fibres et la concentration de contraintes aux
extrémités des fibres.
Réf : Sreekala et al, 2002 ; Li et al, 2000

• Modèle Halpin-Tsai :
Les équations d’Halpin-Tsai permettent de prédire de façon simple et semi-empirique les
modules d’un composite renforcé par des fibres courtes alignées. Il s’agit d’une
généralisation de l’équation de Kerner (1956) qui, elle, traite des renforts sphériques.

⎛ 1 + ζην f ⎞
M c = M m⎜ ⎟
⎜ 1 − ην ⎟ Éq. 6-7
⎝ f ⎠
⎛ 1 + ζ η ′ν f ⎞
σ c = σ m⎜ ⎟ Éq. 6-8
⎜ 1 − η ′ν ⎟
⎝ f ⎠
 184

M f M m −1
η=
M f Mm +ζ Éq. 6-9
σ f σ m −1
η′ =
σ f σm +ζ Éq. 6-10

Dans ces équations ζ est un facteur dépendant de la géométrie des fibres, de la distribution
des fibres et de la fraction volumique de fibres. Les termes η et η’ prennent en compte,
respectivement, le module et la résistance relative de la fibre et de la matrice.
La connaissance des équations précédentes peut conduire à l’estimation du module d’un
composite renforcé par des fibres courtes non orientées (orientation aléatoire) dans le plan
ou dans le volume. Le module d’élasticité d’un composite à fibres courtes orientées
aléatoirement dans le plan est calculé par l’approche de Tsai-Pagano (équation 6-11,
fondée sur la théorie de l’élasticité orthotrope).

3 5
Ec = E // + E ⊥ Éq. 6-11
8 8
Si l’on se réfère aux modèles de Voigt et Reuss, qui dans le cas d’un composite
unidirectionnel nous donne respectivement le module longitudinal (//) et le module
perpendiculaire (⊥) du composite, alors l’équation de Tsai-Pagano peut s’écrire :

3 5
Ec = E cVoigt + E c Re uss Éq. 6-12
8 8
L’approche Halpin-Kardos est sensiblement la même avec cette fois un composite quasi-
isotrope. En effet le composite est considéré comme étant un stratifié composé de couches
unidirectionnelles (dont les modules sont estimés par Halpin-Tsai) empilées selon un angle
précis (le tout étant symétrique du point de vue angulaire). Cette dernière approche sera
généralisée lors de la présentation de la théorie des stratifiés (§6.1.2).
Réf : Halpin et Kardos, 1978 ; Halpin, 1992 ; Cichocki et Thomason, 2002 ; Chandra et al,
2002

• Modèle Halpin-Tsai modifié :

⎛ 1 + ζην ⎞
M c = M m⎜ f
⎟ Éq. 6-13
⎜ 1 − ηϕν ⎟
⎝ f ⎠
 185

⎛ 1 + ζ η ′ν ⎞
σ c = σ m ⎜⎜ f
⎟
⎟ Éq. 6-14
⎝ 1 − η ′ϕν f ⎠

⎛ 1 − φ max ⎞ Éq. 6-15

ϕ = 1 + ⎜⎜ ⎟⎟ν f
⎝ φ max ⎠
2

ζ = K − 1 et K = 1 + 2 l d Éq. 6-16

Le terme φmax qui est la fraction maximum de « packing » du renfort. Cette fraction prend
différentes valeurs selon la nature de l’arrangement des fibres. Par exemple, pour un
arrangement carré des fibres la fraction vaut 0,785 alors que pour un « packing » aléatoire
des fibres sa valeur est donnée à 0,82. Le terme ℓ/d représente le facteur de forme de la
fibre.
Réf : Canché-Escamilla et al, 1999 ; Li et Narh, 2001 ; Li et al, 2000

• Modèle de Cox :
⎛ tanh β l 2 ⎞
M c = M f ν f ⎜⎜ 1 − ⎟⎟ + M mν m
⎝ β l 2 ⎠
Éq. 6-17
⎛ tanh β l 2 ⎞
σ c = σ f ν f ⎜⎜ 1 − ⎟ + σ mν m
⎝ β l 2 ⎟⎠ Éq. 6-18
1
⎡ ⎤
2
2π G m
β =⎢ ⎥ Éq. 6-19
⎢⎣ M f A f ln (R r ) ⎥⎦

Où r est le rayon de la fibre, Gm est le module de cisaillement de la matrice, Af est l’aire de

la fibre et R est la distance entre les fibres centre à centre. Selon le « packing » R prend
différentes valeurs (arrangement hexagonal ou carré).
Réf : Li et al, 2000

• Modèle modifié de Bowyer et Bader :

Ce modèle se fonde sur l’hypothèse que la résistance à la traction d’un composite
thermoplastique renforcé par des fibres courtes est la somme des contributions provenant
des fibres sub-critiques et super-critiques et celle de la matrice.

M c = M f K 1 K 2ν f + M mν m
Éq. 6-20
σ c = σ f K 1 K 2ν f + σ mν m Éq. 6-21
K2 = l − l c
2l si l > lc Éq. 6-22
K2 = l
2lc si l < lc
Éq. 6-23
 186

Avec ℓc la longueur critique de la fibre. K1 est le facteur d’orientation de la fibre et K2 le

facteur tenant compte de la longueur des fibres.
Réf : Li et al, 2000

• La loi des Mélanges selon Cox, Kelly et Bigg

M c = M f ν f η + M m (1 − ν f ) Éq. 6-24
σ c = σ f ν f η + σ m (1 − ν f ) Éq. 6-25
Avec cette fois un seul facteur η qui prend en compte la fibre.
Pour Cox (1952) η prend différentes valeurs et plus particulièrement pour des fibres
distribuées aléatoirement dans le plan η=1/3. En ce qui concerne Kelly et Tyson (1965)
dans le cas de fibres orientées mais discontinues une longueur de fibre critique intervient :
ℓc=σf * d/τ. Bigg (1985), dans le cas d’un composite à fibres courtes, considère un facteur de
forme critique (ℓ/d)c. L’équation prend la forme suivante :

σ c = σ f ν f ε 0 ε 1 + σ mν m Éq. 6-26

Avec ε0 tenant compte de l'orientation des fibres (≤1) et ε1 le paramètre tenant compte du
transfert de charge par rapport au facteur de forme rapporté au facteur de forme critique
soit : (ℓ/d)c=σf /(2τI). τ la contrainte de cisaillement et τI le cisaillement interfacial.
Réf : Michell et Willis, 1978 ; Bigg, 1985 ; Garkhail et al, 2000 ; Van den Oever et al, 2000

• Modèle de renforcement selon Nielsen :

σ tu = σ mu ⎛⎜ E 22 E ⎞⎟ (1 − ν f ) adhésion pauvre Éq. 6-27

⎝ m ⎠

σ tu = σ mu ⎛⎜ E 22 E ⎞⎟ 1 − ν
⎝ m ⎠
( 2

f
3
) adhésion efficace Éq. 6-28

La résistance transverse d’un composite unidirectionnel (σtu) est exprimée en fonction de la

qualité de l’adhésion, du module de traction de la matrice et du module transverse du
composite (Mallick, 1997). Cette relation se présente sous une forme un peu différente de
l’expression employée par Nielsen et Landel (1994).
εm 1
=
ε (
1 −ν
1

f
3
) Éq. 6-29

σ tu = σ mu ⎛⎜ E 22 E ⎞⎟ 1 − ν
⎝ m ⎠
( 1

f
3
) adhésion parfaite Éq. 6-30

Cette expression n’est valable que s’il est admis que l’élongation est la même pour le
polymère qu’il soit ou non chargé.

Tous les modèles présentés sont des approximations, plus ou moins réalistes et plus
ou moins simples, reposant à la fois sur l’expérience et la théorie. Cependant, à l’exception
 187

de Nielsen et Landel (1994), aucun de ces modèles ne prend véritablement en compte la

nature de l’adhésion entre la fibre et la matrice. Il n’est d’ailleurs pas plus question de la
porosité du matériau composite que de véritables réseaux fibreux qui pourraient, de par leur
structure, participer aux caractéristiques mécaniques.

Il existe d’autres modèles de type empirique comme celui de Danusso ou bien des
modèles tenant davantage compte de l’interaction polymère-charge comme Pukanszky
(Marcovich et al, 1998b). D’autres auteurs présentent de nouveaux modèles et les équations
constitutives correspondantes pour décrire des matériaux tels des composites multiphases
fibre/matrice (Kalamkarov et Liu, 1998) ou des composites poreux renforcés par des
particules (Yin et al, 2002). Par ailleurs, Sawyer et al (1998) mettent en avant la nécessité
de développer une théorie constitutive unifiée pour modéliser le papier. En effet, les
modélisations du type réseau ou stratifié semblent limitées dans la plupart des cas au
domaine élastique. La multiplicité des théories employées pour les matériaux composites
correspond aux infinités de combinaisons et de caractéristiques possibles, sachant que
chaque composite ne possède pas un modèle propre mais des spécificités qui sont
habituelles à certains types de modélisation (caractère ductile ou rigide, porosité, nature du
renfort, géométrie). Ces remarques sont d’autant plus valables si l’on prend en
considération le comportement de rupture des matériaux composites.

6.1.2 La théorie des stratifiés (ou théorie des laminés)

L’étude des matériaux composites est souvent associée, comme nous l’avons
mentionné au précèdent paragraphe, à la théorie des stratifiés qu’il s’agisse d’un véritable
stratifié ou non. Nombreux sont les auteurs qui ont représenté des panneaux composites à
base de bois comme étant des matériaux multicouches. Les raisons de cette représentation
sont multiples. Tout d’abord le mode même de fabrication de ces matériaux par empilement
de fibres, copeaux ou autres, suggère un stratifié, même si ce n’est pas un stratifié au sens
propre du terme. Cette idée est confirmée par la présence d’un profil de densité selon
l’épaisseur caractéristique dans bon nombre de ces panneaux reconstitués. A cela s’ajoute
les avantages que peut représenter l’utilisation d’une théorie bien connue et largement
répandue dans la recherche sur les matériaux composites. De plus, le formalisme matriciel
de la théorie des laminés se prête bien à la modélisation numérique comme la méthode des
 188

éléments finis par exemple (Batoz et Dhatt, 1990). Nous allons donc présenter cette théorie
(Halpin, 1992 ; Decolon, 2000 ; Gay, 1991) de manière assez complète tout en insistant sur
les points se rattachant le plus à nos préoccupations et qui seront développés dans la partie
modélisation des WPC.

6.1.2.1 Equations pour un milieu élastique linéaire

Cette section a pour but de poser les bases mécaniques sur lesquelles sera
développée la théorie des stratifiés. Dans le cadre de petites déformations, les relations
entre les déformations et les déplacements s’expriment de la façon suivante :

∂u ∂v ∂w
εx = , εy = , εz =
∂x ∂y ∂z
∂w ∂v ∂u ∂w ∂v ∂u Éq. 6-31
γ yz = + , γ zx = + , γ xy = + ,
∂y ∂z ∂z ∂x ∂x ∂y

Avec εx, εy, εz les déformations normales selon x, y, z et γyz, γzx, γxy les déformations de
cisaillement. u, v, w sont les déplacement suivant les trois directions de l’espace.

Les relations entre les contraintes et les déformations pour un milieu élastique linéaire
anisotrope en 3 dimensions, connues comme la loi de Hooke, s’expriment selon la matrice
suivante :

⎧σ x ⎫ ⎡C11 C12 C13 C 14 C15 C16 ⎤ ⎧ ε x ⎫

⎪σ ⎪ ⎢C ⎪ ⎪
⎪ y⎪ ⎢ 12 C 22 C 23 C 24 C 25 C 26 ⎥⎥ ⎪ ε y ⎪
⎪⎪σ z ⎪⎪ ⎢C 13 C 23 C 33 C 34 C 35 C 36 ⎥ ⎪⎪ ε z ⎪⎪
⎨ ⎬= ⎢ ⎥ ⎨ ⎬,
⎪τ yz ⎪ ⎢C 14 C 24 C 34 C 44 C 45 C 46 ⎥ ⎪γ yz ⎪ Éq. 6-32
⎪τ zx ⎪ ⎢C 15 C 25 C 35 C 45 C 55 C 56 ⎥ ⎪γ zx ⎪
⎪ ⎪ ⎢ ⎥⎪ ⎪
⎪⎩τ xy ⎪⎭ ⎢⎣C16 C 26 C 36 C 46 C 56 C66 ⎥⎦ ⎪⎩γ xy ⎪⎭

Cette expression prend en compte les symétries Cij=Cji. Dans le cas d’un matériau isotrope
la matrice des rigidités s’exprime plus simplement en fonction de deux constantes
indépendantes C11 et C12 qui sont directement reliées au module d’élasticité E (module de
Young) et au coefficient de Poisson νPoisson selon les équations suivantes :
 189

C11 =
(1 −ν Poisson )E et C12 =
ν Poisson E
(1 +ν Poisson )(1 − 2ν Poisson ) (1 + ν Poisson )(1 − 2ν Poisson )
C11 − C12 E Éq. 6-33
avec C 44 = C55 = C 66 = = =G
2 2(1 + ν Poisson )

Le module de cisaillement G est aussi exprimé.

⎡C11 C12 C 12 0 0 0 ⎤
⎧σ x ⎫ ⎢C C 11 C 12 0 0 0 ⎥⎧ ε x ⎫
⎪σ ⎪ ⎢ 12 ⎥⎪ ⎪
⎪ y⎪ ⎢C12 C12 C11 0 0 0 ⎥⎪ ε y ⎪
⎪⎪σ z ⎪⎪ ⎢ C11 − C 12 ⎥⎪ ε ⎪
⎨ ⎬= ⎢ 0 0 0 0 0 ⎥ ⎪⎨ z ⎪⎬,
⎪τ yz ⎪ ⎥ ⎪γ yz ⎪
⎢ 2 Éq. 6-34
⎢ 0 C 11 − C12 ⎥⎪ ⎪
⎪τ zx ⎪
⎪ ⎪ ⎢ 0 0 0
2
0 ⎥ ⎪γ zx ⎪
⎪⎩τ xy ⎪⎭ ⎢ C11 − C12 ⎥ ⎪⎩γ xy ⎪⎭
⎢ 0 0 0 0 0 ⎥
⎣ 2 ⎦

Ces relations permettent de décrire le comportement élastique linéaire d’un matériau (Bodig
et Jayne, 1982). Le bois est un matériau viscoélastique qui s’apparente en première
approximation pour des sollicitations statiques mesurées par rapport à ses critères de
rupture comme un solide élastique. C’est d’ailleurs le cas de beaucoup de solides en
première approximation.

6.1.2.2 Construction d’un laminé isotrope à partir de plis unidirectionnels

Certains travaux sur les composites renforcés par des fibres proposent d’étudier un
matériau isotrope plan en considérant qu’il s’agit de l’empilement de couches
unidirectionnelles identiques mais orientées et disposées de façon symétrique ou non. Dans
toutes ces études il est question de construire un laminé isotrope par différentes méthodes
statistiques, micromécaniques ou aléatoires (Giurgiutiu et Reifsnider, 1994 ; Yeh et Yeh,
2000 ; Wu et Avery, 1992 ; Fukunaga, 1990). Giurgiutiu et Reifsnider (1994) ont développé
une méthode pour calculer les résistances d’un composite fibreux aléatoire. Ils ont estimé
les propriétés d’un laminé unidirectionnel équivalent en utilisant à la fois des modèles
micromécaniques (Halpin-Tsai), une méthode inverse et pour finir la théorie des laminés.
La comparaison, avec des données expérimentales sur un composite fibre de verre/époxy, a
donné d’excellents résultats.
 190

L’empilement d’un certain nombre de couches nécessite d’ajouter de nouvelles

hypothèses afin de pouvoir dériver les équations qui gouvernent le comportement
constitutif d’un laminé. L’hypothèse des contraintes planes est maintenue et l’adhésion est
supposée parfaite entre chaque couche. Ceci signifie une déformation d’ensemble sans
discontinuité de déplacement. Ces deux hypothèses impliquent que les contraintes et les
déformations sont constantes selon l’épaisseur de chacune des couches. Les déformations
du laminé peuvent être caractérisées par les déformations ε0 d’une couche simple appelée
couche du plan moyen. Il faut noter qu’une distribution constante des déformations du
laminé global n’implique pas une distribution constante des contraintes à travers l’épaisseur
totale du laminé, alors qu’elle demeure constante pour chaque couche.

Il faut ajouter qu’il est souvent plus judicieux d’étudier une déformation en pure
flexion sans déformation plane. Dans le cadre de la flexion des laminés, les hypothèses
classiques de flexion pure sont celles de Kirchhoff-Love. La première hypothèse est qu’un
segment perpendiculaire au plan moyen conserve sa perpendicularité, sa rectitude et la
seconde hypothèse fait état de la conservation de la longueur du segment. Ces hypothèses
associées à l’hypothèse d’une adhésion parfaite (avec un adhésif fin et indéformable)
constituent la classical lamination theory ou CLT. Il faut noter que la supposition d’une
déformation nulle dans l’épaisseur de la CLT n’est pas valable dans le cadre de la
supposition des contraintes planes. Cependant, la CLT donne une base pour de nombreuses
analyses et s’avère adéquate dans la plupart des applications d’ingénierie.

6.1.2.2.1 Mise en équation d’un laminé

Pour des raisons de simplification, il est commode de remplacer la matrice des
rigidités par une matrice équivalente mettant en relation les contraintes et moments
résultants (N, M) avec les déformations du plan moyen ε0 et les courbures de flexion κ
(Guitard, 1987 ; Ashbee, 1993). Les équations constitutives pour une plaque ou laminé
deviennent :
 191

⎧ N x ⎫ ⎡ A11 A12 A16 B11 Β12 B16 ⎤ ⎧ ε x0 ⎫

⎪N ⎪ ⎢ ⎪ ⎪
⎪ y ⎪ ⎢ A12 A22 A26 B12 B22 B26 ⎥⎥ ⎪ ε x0 ⎪
⎪⎪ N xy ⎪⎪ ⎢ A16 A26 A66 B16 B26 B66 ⎥ ⎪⎪γ xy0 ⎪⎪
⎨ ⎬=⎢ ⎥⎨ ⎬
⎪ M x ⎪ ⎢ B11 B12 B16 D11 D12 D16 ⎥ ⎪ κ x ⎪ Éq. 6-35
⎪ M y ⎪ ⎢ B12 B22 B26 D12 D22 D26 ⎥ ⎪ κ y ⎪
⎪ ⎪ ⎢ ⎥⎪ ⎪
⎪⎩M xy ⎪⎭ ⎣⎢ B16 B26 B66 D16 D26 D66 ⎦⎥ ⎩⎪κ xy ⎭⎪

Les coefficients Aij sont liés à la traction ou à la compression dans le plan, les coefficients
Bij sont liés aux couplages et les coefficients Dij sont liés à la flexion.

Contribution des différents paramètres :

Étirement ou compression du plan moyen (εx0, εy0)
Cisaillement du plan moyen (γxy)
flexion du laminé (κx, κy)
torsion du laminé (κxy)

Cette expression matricielle va nous permettre d’exprimer plus simplement les relations
entres les contraintes et les déformations dans le cas le cas de l’hypothèse des contraintes
planes (modélisation de contraintes de traction dans le plan du panneau composite) ou alors
dans le cas de déformations de flexion (Halpin, 1992).

6.1.2.2.2 Source de simplification

Les coefficients Bij sont nuls dès lors que le laminé est constitué de plis qui sont
symétriquement identiques par rapport au plan moyen (spécificité et positionnement).

Les coefficients D16 et D26 s’annulent si le laminé est entièrement composé de pli à 0 ou
90°. De même, ces deux coefficients peuvent s’annuler (la somme des termes s’annulent) si
pour chaque pli θ le laminé possède un équivalent (par rapport au plan moyen) par le biais
d’un pli -θ. Ceci implique, dans ce cas de figure, que le laminé n’est plus symétrique et par
conséquent Bij ≠ 0.

6.1.2.2.3 Laminé isotrope théorique

Le stratifié isotrope est constitué de laminés orthotropes. La notion d’un laminé orthotrope
(une couche ou plaque mince) oblige à définir précisément les axes du matériau (1, 2, 3) et
à connaître les transformations nécessaires à un passage aux coordonnées cartésiennes
 192

usuelles (x, y, z). Etant donnée la nature bidimensionnelle de l’étude d’un laminé, les
relations de transformation sont données en deux dimensions (Equation 6-36). Cette
matrice T (annexe D) est indépendante du matériau avec toutefois le postulat d’un
continuum.

⎧σ 1 ⎫ ⎧σ x ⎫
⎪ ⎪ ⎪ ⎪
⎨σ 2 ⎬ = [T ]⎨σ y ⎬ Éq. 6-36
⎪τ ⎪ ⎪τ ⎪
⎩ 12 ⎭ ⎩ xy ⎭

• Loi de Hooke généralisée (matériau orthotrope)

Il existe 9 constantes élastiques indépendantes dans la matrice des
complaisances d’un matériau spécialement orthotrope pour un état de contrainte
tridimensionnelle (Equation 6-37). Un état de contraintes planes nous ramène à
deux dimensions et suppose que les contraintes σ3, τ23, τ13 soient nulles, ce qui
implique que γ23, γ13 soient nulles aussi et que ε3=S13σ3+ S23σ2. Il est désormais plus
simple d’exprimer les équations constitutives d’un matériau orthotrope dans un état
de contraintes planes par une matrice des complaisances plus compacte.

⎧ ε 1 ⎫ ⎡ S11 S12 S13 0 ⎤ ⎧σ 1 ⎫

⎪ ε ⎪ ⎢S S 22 S 23 0 ⎥⎥ ⎪⎪σ 2 ⎪⎪
⎪ 2 ⎪ ⎢ 12
⎪⎪ ε 3 ⎪⎪ ⎢ S13 S 23 S 33 0 ⎥ ⎪⎪σ 3 ⎪⎪
⎨ ⎬=⎢ ⎥⎨ ⎬
⎪γ 23 ⎪ ⎢ S 44 0 ⎥ ⎪τ 23 ⎪
⎪γ 13 ⎪ ⎢ S 55 0 ⎥ ⎪τ 13 ⎪
⎪ ⎪ ⎢ ⎥⎪ ⎪ Éq. 6-37
⎪⎩γ 12 ⎪⎭ ⎢⎣ S 66 ⎥⎦ ⎪⎩τ 12 ⎪⎭
⎧ ε 1 ⎫ ⎡ S11 S12 ⎤ ⎧σ 1 ⎫
⎪ ⎪ ⎢ ⎥ ⎪σ ⎪
⎨ ε 2 ⎬ = ⎢ S12 S 22 ⎥⎨ 2 ⎬
⎪γ ⎪ ⎢ S 66 ⎥⎦ ⎪⎩τ 12 ⎪⎭
⎩ 12 ⎭ ⎣

• Équations constitutives d’un laminé orthotrope (plan (1,2))

L’hypothèse principale qui conduit à l’établissement des relations
constitutives entre les contraintes et les déformations est la notion d’état de
contraintes planes (cela provient de la théorie des poutres et des plaques sous le nom
d’hypothèses de Kirchhoff). La loi de Hooke pour un matériau homogène
orthotrope dans un état de contraintes planes (Equation 6-38) s’exprime comme
suit dans le repère principal du matériau (1, 2):
 193

⎧σ 1 ⎫ ⎡Q11 Q12 ⎤ ⎧ ε1 ⎫
⎪ ⎪ ⎢ ⎥ ⎪ε ⎪
⎨σ 2 ⎬ = ⎢Q12 Q22 ⎥ ⎨ 2 ⎬
⎪τ ⎪ 2Q66 ⎥⎦ ( k ) ⎪⎩ 12 γ 12 ⎪⎭ ( k )
⎩ 12 ⎭ ( k ) ⎢⎣
où
Éq. 6-38
E11 E 22
Q11 = , Q22 = ,
(1 − ν 12ν 21 ) (1 − ν 12ν 21 )
ν 21 E11 ν 12 E 22
Q12 = = ,
(1 − ν 12ν 21 ) (1 − ν 12ν 21 )
Q66 = G12 et Q16 = Q26 = 0

Il y a donc 4 constantes élastiques indépendantes que sont les deux modules

d’Young E11, E22, le module de cisaillement G12 et le coefficient de Poisson ν12.
L’autre coefficient de poisson ν21 est obtenu par les propriétés de symétrie de la
matrice des rigidités par rapport à sa diagonale (Equation 6-39).
E11 E 22
=
ν 12 ν 21 Éq. 6-39

• Équations constitutives d’un laminé orthotrope (plan(x,y))

Les axes principaux d’une couche (1, 2) ne sont pas forcément les axes de
référence du laminé (x, y), c’est pourquoi il est important d’exprimer les relations
constitutives (Equation 6-40) en fonction du repère (x, y). Pour ce faire, nous allons
utiliser la matrice de passage T et son inverse.
⎧σ x ⎫ ⎧ εx ⎫
⎪ ⎪ ⎪ ⎪
⎨σ y ⎬ = [T ] [Q ] [T ]⎨ ε y ⎬
−1 k

⎪τ ⎪ ⎪1 γ ⎪
⎩ xy ⎭ ( k ) ⎩ 2 xy ⎭ ( k )
⎧σ x ⎫ ⎡Q11* Q12* Q16* ⎤ ⎧ ε x ⎫ Éq. 6-40
⎪ ⎪ ⎢ * * ⎥⎪ ⎪
⎨σ y ⎬ = ⎢Q12 ⎥⎨ ε y ⎬
*
soit Q22 Q26
⎪τ ⎪ ⎢ * * ⎥⎪ 1 ⎪
⎦ ⎩ 2 γ xy ⎭
*
⎩ xy ⎭ ( k ) ⎣Q16 Q26 Q66
(k )

La matrice de rigidité dans le repère (x, y) régit donc les équations d’une couche
laminaire généralement orthotrope. Les rotations T sont usuellement en accord avec
le repère (x, y) de la plaque ou laminé et non avec le repère du matériau (attention
donc aux transformations car le signe des composantes 16 et 26 peut devenir négatif
si cette convention est changée).

La construction d’un laminé résulte, comme on l’a déjà précisée, en un empilement

de plis unidirectionnels. La recherche d’isotropie implique un empilement d’un ensemble
de plis identiques selon tous les angles possibles. Le point de départ de cette démarche est
 194

la connaissance des caractéristiques mécanique du pli unidirectionnel soit E11, E22, G12 et
ν12. Par la suite, les coefficients de la matrice de rigidité réduite Q sont calculés puis
transformés en Q*, pour être en accord avec les axes de référence du laminé (x, y). La
somme des Q* se transforme en une intégration des Q*(θ) entre π/2 et -π/2 (Equation 6-
41).

Soit dans le cadre de contraintes et déformations planes:

⎧ N x ⎫ h / 2 ⎧σ x ⎫
⎪ ⎪ ⎪ ⎪
⎨ N y ⎬ = ∫ ⎨σ y ⎬dz avec h l ' épaisseur du stratifié
⎪ N ⎪ −h / 2 ⎪τ ⎪
⎩ xy ⎭ ⎩ xy ⎭
⎧σ x ⎫ ⎧ Nx ⎫ ⎧σ x ⎫
(z k − z k −1 )
z
⎪ ⎪ 1⎪ ⎪ 1 n k ⎪ ⎪
soit ⎨σ y ⎬ = ⎨ N y ⎬ = ∑ ∫ ⎨σ y ⎬
⎪τ xy ⎪ h ⎪ N ⎪ h 1 zk −1 ⎪τ ⎪ Éq. 6-41
(k )

⎩ ⎭ ⎩ xy ⎭ ⎩ xy ⎭ ( k )
⎧ N x ⎫ ⎛ ⎡Q11 Q12 0 ⎤ ⎞⎧ ε x0 ⎫ ⎡ A11 A12 0 ⎤ ⎧ ε x0 ⎫
⎪ ⎪ ⎜ n ⎢ ⎟⎪ ⎪ ⎪ ⎪
⎨ N y ⎬ = ⎜ ∑ ⎢Q12 Q11 0 ⎥⎥ (z k − z k −1 )⎟⎨ ε y0 ⎬ = ⎢⎢ A12 A11 0 ⎥⎥ ⎨ ε y0 ⎬
⎪ N ⎪ ⎜ k =1 ⎢ 0 Q66 ⎦⎥ k
⎟⎪ 0 ⎪ ⎢
A66 ⎦⎥ ⎪⎩γ xy0 ⎪⎭
⎩ xy ⎭ ⎝ ⎣ 0 ⎠⎩γ xy ⎭ ⎣ 0 0

π /2
A11 = ∫Q (θ )dθ
*
11
π
− /2

A11 = (3Q11 + 2(Q12 + 2Q66 ) + 3Q22 ) / 8

A66 = (Q11 + Q22 − 2Q12 − 2Q66 )(1 / 8) + Q66 (6 / 8) = G12 Éq. 6-42

A partir des relations entre les Aij et les modules de l’ingénieur on obtient les
caractéristiques d’un stratifié isotrope plan équivalent (Equation 6-43).

1 ⎛ A A − A122 ⎞ A
E P = ⎜⎜ 11 22 ⎟⎟ et ν P = 12
h⎝ A22 ⎠ A22
Éq. 6-43
A
de plus GP = 66
h

L’approche par la théorie des stratifiés est traitée dans plusieurs travaux sous des
angles différents. Fukunaga (1990) propose un travail sur la configuration de plis
orthotrope de type [(+θ/-θ)i] dans le but d’obtenir un laminé isotrope (figure 6-1). Un total
de 40 plis, selon une séquence précise, est apparu nécessaire à la réalisation d’un composite
 195

isotrope qui a été testé expérimentalement. Un minimum de 36 plis a cependant été

suffisant à Wu et Avery (1992) lors de la création de stratifiés complètement isotropes. Leur
étude a permis de déterminer le nombre de séquences conduisant à un stratifié isotrope
parmi un très grand nombre de possibilités. Giurgiutiu et Reifsnider (1994) ont appliqué la
théorie des stratifiés isotrope en considérant une infinité de plis dans le but de déterminer
les résistances d’un composite à fibres aléatoires. La même orientation a été choisie par
Wang (1999) afin de mesurer les effets de la méthode de consolidation des composites
nontissés.

Figure 6-1 : Exemple de stratifié composé de couches unidirectionnelles

Yeh et Yeh (2000) ont réalisé une étude statistique qui aboutit à la conclusion que
statistiquement un stratifié de 40 plis ou plus, peut être raisonnablement envisagé comme
macroscopiquement isotrope. Enfin, Melo et Radford (2002) ont effectué une étude
originale basée sur les coefficients d’expansion thermique des laminés, dans le but
d’obtenir les constantes élastiques d’un stratifié isotrope transverse.

Il apparaît, au travers ces applications de la théorie des stratifiés, qu’il existe

différentes façons de contourner les problèmes d’isotropie par le biais d’un séquençage de
plis unidirectionnels identiques mais orientés différemment. Les travaux de Giurgiutiu et
Reifsnider (1994) ou Wang (1999) sont à la base de l’orientation choisie pour modéliser les
WPC2 au §6.2.

6.1.3 Modélisation numérique

Les problèmes physiques rencontrés lors de l’étude de matériaux ou structures,
qu’ils soient mécaniques ou thermiques, se formulent dans la plupart des cas comme suit :
il s’agit de déterminer un champ scalaire, vectoriel ou tensoriel vérifiant un ensemble
d’équations aux dérivés partielles et d’équations simples en tout point matériel Mpoint d’un
 196

domaine Ω, à chaque instant t, et ce en satisfaisant des conditions limites imposées à la

frontière du domaine ∂ Ω. Le problème est stationnaire ou instationnaire selon que le temps
intervient ou non comme variable dans les équations. L’analyse numérique fournit une
solution à un problème que les analyses mathématiques sont incapables de résoudre.
Toutefois, cette solution n’est pas aussi précise puisqu’elle nécessite d’introduire des
valeurs numériques pour les caractéristiques du matériau.

6.1.3.1 Les méthodes par éléments finis (F.E.M)

La méthode des éléments finis comme les autres méthodes numériques (volumes
finis, différences finis) ne fournit pas une solution exacte mais une solution approchée
(Batoz et Dhatt, 1990 ; Fortin, 2002).

La modélisation par la méthode des éléments finis (F.E.M) peut se faire à plusieurs
niveaux. Par exemple, le comportement mécanique non linéaire du bois appliqué au
défibrage a été modélisé par Holmberg et al (1999). Le pressage de composites
bois/polymère a aussi été simulé numériquement par différents auteurs (Yang et al, 1994 ;
Bolton et Humphrey, 1988 ; Bolton et al, 1989abc, Yang et Sasaki, 1994). De manière plus
courante, ce sont les composites polymériques qui font davantage l’objet de F.E.M. que ce
soit pour des problèmes de diffusion de chaleur (Thrasher, 1997), ou bien de diffusion d’un
polymère à l’état liquide ou fondu dans un matelas fibreux grâce au moulage par transfert
de résine noté RTM (Lin et al, 1998 ; Kang et al, 2001). Les problèmes de formage ou
thermoformage sont aussi traités pour des composites à renforts fibreux, souvent
unidirectionnels, ou pour des textiles (Lim et Ramakrishna, 2002 ; Warby et al, 2003). Les
éléments finis fournissent des solutions numériques à ces problèmes de formage en utilisant
différentes modélisations allant des modèles élastiques (Polynkine et al, 1996) aux modèles
plastiques en passant par des modèles visqueux, élastoplastiques, ou hyperélastiques. Le
modèle d’hyperélasticité connu sous le nom de néo-Hookéen est présenté pour des
simulations de thermoformage par les travaux de Song et al (1991) ou Kouba et al (1992).
Il permet de s’occuper de cas avec de larges déformations sans toutefois prendre en compte
la viscosité en tant que telle. D’autres modèles, comme la méthode généralisée des cellules,
sont appliqués avec une F.E.M sur des composites à renforts discontinus (Pahr et Arnold,
2002). Dans le cas d’un composite à renforts fibreux, Xia et al (2002) ont comparé la
 197

méthode « shear-lag » avec une F.E.M basée sur un modèle élastique/matrice plastique. Il
est intéressant de noter que l’étude de Chandra et al (2002) porte sur des composites à
renfort fibreux en utilisant les propriétés dynamiques comme les modules complexes et la
viscosité lors d’une F.E.M micromécanique en 2D.

6.1.3.2 La morphologie mathématique

Un autre type d’approche peut être la morphologie mathématique, qui utilise la
théorie des ensembles afin de lier les propriétés physiques des objets et les textures des
structures. Cette approche peut se traduire par une analyse mésoscopique de structures
fibreuses. Le rôle de l’architecture du réseau a été mis en évidence lors de précédents
travaux (Rowell et al, 1995 ; Michaud, 1999). En adoptant une démarche en traitement
d’images de type non linéaire (Coster et Chermant, 1985), il est possible d’appréhender
correctement un matériau dans le but de simuler sa géométrie, et par la suite envisager d’y
appliquer des modèles physiques (mécaniques, thermiques, écoulements). Une précédente
étude menée au laboratoire de rhéologie du bois de Bordeaux (LRBB) a abouti à la
réalisation d’une modélisation de l’architecture d’un réseau fibreux (figure 6-2), en
l’occurrence à la simulation du réseau fibreux de panneaux de MDF de différentes densités
(0,25-0,6).

L’information obtenue par microscopie confocale a été traitée afin d’obtenir par des
approches probabilistes (Serra, 1999 ; Jeulin, 1994, 1998, 1999) un modèle de structure
aléatoire. Des résultats intéressants comme la granulométrie, la porosité, le nombre
d’intersections entre les fibres, leurs tailles et leur nombre ont été obtenus (tableau 6-1).

Figure 6-2 : Simulation d’un modèle 3D de fibres (droites de Poisson), Delisée et al 2001b
 198

Au-delà d’une modélisation complète du comportement mécanique qu’il est difficile de

réaliser, la modélisation numérique par la morphologie mathématique donne de précieuses
estimations des fibres et de leur agencement (Delisée et al 2001ab). Sachant que les
composites bois/polymères réalisés pour ce projet sont basés sur la fabrication d’un
panneau de MDF/thermoplastique, il est plus facile d’envisager une bonne compréhension
de nos matériaux.

Tableau 6-1 : Données issues de la simulation par un milieu aléatoire de panneaux MDF
(Michaud, 1999 ; Delisée et al, 2001ab)
Caractéristiques granulométriques et paramètres simulés
issus du modèle anisotrope de droites aléatoires de Poisson
Densité apparente 0,25 0,42
Rayon des fibres R(µm) estimé par ajustement du modèle 13,3 15,5
Nombre de fibres Nd (mm-2) déduit du modèle 45 48
Nombre moyen d’intersections Nint (mm-1) déduit du modèle 4,88 5,81
Taille des pores 〈r〉 et écart-type (µm) mesurés par analyse d’images
34 38,4
(6) (21,3)

6.1.3.3 L’usage des méthodes numériques

Il existe d’autres méthodes de modélisation numérique appliquées aux composites, à
leurs caractéristiques et à leur thermoformage. Ces méthodes par différences finies
(Kueppers et Michaeli, 1990) ou volumes finis sont assez proches de la méthode par
éléments finis. Des méthodes probabilistes peuvent aussi apporter des solutions numériques
(Hamad, 2002). Il faut noter que de nouvelles méthodes numériques comme les réseaux
neuronaux ou les algorithmes génétiques font leur apparition dans la simulation de
composites à base de bois (Cook et Chiu, 1997 ; Le Magorou, 2002).

Outre le comportement du matériau en tant que produit fini, le comportement du

matériau lors de sa fabrication (thermoformage en général : extrusion, mélange,
compression) est souvent simulée numériquement. Ceci permet de déterminer l’influence
de certains paramètres et de les optimiser. Il existe un bon nombre de cas où l’étude
numérique est couplée à une étude expérimentale qui vient valider l’approche numérique et
autorise par la suite des gains significatifs (en temps, en coûts).
 199

6.1.4 Modélisation d’un réseau fibreux

La littérature sur la modélisation des réseaux fibreux dans le cadre de composites à
base lignocellulosique n’est pas la plus abondante. Généralement les composites à réseau
sont souvent considérés comme des textiles qui sont soit des tissés soit des nontissés. Les
nontissés sont davantage représentatifs de ce à quoi peut s’apparenter l’architecture de
composites bois/polymères comme le MDF ou les panneaux d’isolation. Dans ce type de
matériau les contraintes sont principalement dépendantes des propriétés de traction des
fibres, de l’orientation et de la courbure des fibres ainsi que des facteurs de glissements et
des interactions entre les fibres (Jayne, 1972).

À ce titre, le travail d’Heyden (1996) qui traite de l’application d’un modèle en

réseau appliqué à des matériaux fibreux cellulosiques est exemplaire. Elle propose un
modèle mécanique de réseaux pour analyser un matériau composé de fibres cellulosiques.
En terme de modélisation le réseau est constitué de fibres dont les distributions de
longueurs, de courbures, de sections, de rigidités et de résistances sont arbitraires. Les
fibres sont agencées pour former une structure aléatoire avec une distribution d’orientation
arbitraire. Les interactions fibre-fibre sont modélisées (assemblage de ressorts) et
représentent la partie mécanique active du réseau. La percolation du réseau est étudiée et
les conditions limites définies. Les simulations numériques bidimensionnelles (F.E.M),
basées sur la théorie de l’élasticité, donnent des résultats sur les propriétés géométriques et
le comportement de rupture du réseau étudié.

L’état de contraintes sous sollicitations dans des réseaux fibreux aléatoires quasi-
plans a été étudié par Ostaja-Starzewski et al (1999). Le réseau fibreux est présenté comme
une construction de droites de Poisson. Le modèle de Cox est remis en cause et modifié afin
de tenir compte des relations entre les fibres. Les fibres sont envisagées comme des poutres
rigides reliées par des pivots rigides ce qui satisfait davantage aux conditions d’un solide
réel. L’étude, proposée dans le §6.1.3.2, relève du même type de démarche puisqu’il est
question d’une simulation de l’enchevêtrement fibreux d’un panneau MDF. Ces deux
études permettent d’insister sur le rôle que peut avoir la structure en réseau du composite
sur ses propriétés physiques.
 200

Une caractéristique des nontissés est la longueur des fibres impliquées. En effet
selon la longueur des fibres il est possible ou non de considérer qu’elles sont continues ou
discontinues grâce aux relations suivantes :

σ fdf
Xc = avec σ f = σ uf (adhésion parfaite )
4τ i
Éq. 6-44
2Xc
si << 1, alors continuité
lf

Avec Xc la distance pour atteindre la contrainte plateau de la fibre σf ( σ uf résistance ultime

de la fibre), τ i résistance au cisaillement interfacial (celui de la matrice dans le cas d’un
lien idéal) et l f , d f respectivement la longueur et le diamètre de la fibre. (Wang, 1999)

Cette vérification de l’hypothèse de continuité guide le choix des modèles qui sont
applicables aux composites nontissés.

La notion de réseau aléatoire n’est pas facile à prendre en compte car cela nécessite
de considérer le matériau à l’échelle mésoscopique. De plus, la porosité de ces réseaux
implique un comportement complexe notamment si l’intérêt de l’étude porte sur des critères
de rupture.

6.1.5 Rhéologie : modèles mécaniques simples

Au cours de la phase de caractérisation des matériaux WPC expérimentaux, la
sollicitation mécanique induit un comportement viscoélastique de l’échantillon. Ce type de
comportement est d’ailleurs caractéristique du fluage du matériau bois (Lasserre, 2000). Il
est courant de représenter ce comportement comme la combinaison d’une réponse
visqueuse idéale (viscosité η) et d’une réponse élastique idéale (module E) à l’application
d’une contrainte. L’un des modèles simples (Pluvinage, 1992), assez réaliste, est celui de
Burger (couplage du modèle de Maxwell et de celui de Voigt-Kelvin, voir équation 6-45). Il
correspond qualitativement en effet à la réponse typique d’un polymère soumis à une
charge constante puis déchargé. Un tel modèle est souvent repris comme base de modèles
plus complexes dans les travaux sur le fluage du bois massif (Welling, 1987 ; Kaliszky,
1989 ; Salin, 1992). Ce type de sollicitation peut se retrouver dans les courbes rhéologiques
 201

de postformage de panneaux WPC. Le comportement et le modèle associé sont décrits par

la figure 6-3.

Figure 6-3 : Comportement viscoélastique simple selon le modèle de Burger.

Le comportement viscoélastique comprend une partie visqueuse, conduisant à une

déformation permanente, qui pourrait être combinée à l’écoulement du thermoplastique lors
d’un essai thermomécanique de formage. La partie bois est souvent considérée en première
approximation comme élastique. Il existe, du reste, des principes d’équivalence temps-
température, qui permettent de comparer un comportement au cours du temps à un
comportement sous l’action de la chaleur (Wielage et al, 2003).

ε Burger = ε Maxwell + ε Kelvin −Voigt

σ Burger = σ Maxwell = σ Kelvin −Voigt Éq. 6-45

Le comportement de la composante plastique est lui assez éloigné du comportement d’un

matériau comme le bois. Le modèle de Bingham (Persoz, 1960 ; Lemaître et Chaboche,
1985), présenté à la figure 6-4, permet de décrire le comportement d’un matériau élasto-
visco-plastique comme peut l’être la composante thermoplastique de nos WPC. La
plasticité se traduit par un élément mécanique, nommé patin, dépendant d’une contrainte
seuil. L’équation 6-46 décrit le comportement de ce modèle et le rôle du patin. Il existe
bien entendu d’autres modèles à même de rendre compte de ce type de matériau comme le
modèle de Schwedoff ou celui de Schofield-Scott Blair. Le choix du modèle de Bingham
 202

permet l’utilisation d’un nombre limité de paramètres, plus aisés à déterminer

expérimentalement.

Modèle de Bingham
σseuil plastique

Eplastique
ηplastique

Figure 6-4 : Modèle non linéaire de corps élasto-visco-plastique (Bingham)

La non linéarité du modèle s’exprime au travers du seuil de contrainte. Avant d’atteindre

cette contrainte limite, le matériau est élastique puis il devient visco-plastique i.e. la
déformation obtenue est permanente dans sa quasi-totalité même si la sollicitation est
annulée. Ceci correspond bien en approximation à l’étirement d’une matière plastique.

σ <σs ⇒ σ = Eε
⎧⎪ε = ε e + ε p
σ ≥σs ⇒ ⎨ Éq. 6-46
⎪⎩σ = Eε e = σ s + η p ε& p

εe déformation élastique, εp déformation plastique, ηp viscosité plastique, σs contrainte seuil (de plasticité)

La notion de seuil est importante pour nos WPC puisqu’un palier a été observé lors des
essais de thermoformage en flexion 5 points. C’est sur la base de ces deux modèles que sera
constitué la modélisation rhéologique des WPC au §6.3.

6.2.1 Le processus de modélisation

Modéliser un matériau ou son comportement est un processus important pour sa
compréhension. La complexité du matériau est simplifiée par l’émission d’hypothèses,
l’adoption d’une ou plusieurs théories et l’utilisation de modèles. Lors des précédents
paragraphes nous avons présenté diverses méthodes analytiques et numériques basées sur
des modèles théoriques (élasticité, plasticité), semi empiriques ou empiriques (Halpin-
 203

Tsai). Ces méthodes sont susceptibles d’être mise en œuvre dans le cadre de la
modélisation de nos panneaux composite bois/thermoplastique. À ce titre, nous nous
proposons de présenter quelques travaux alliant une combinaison de modèles afin de
caractériser les propriétés d’un matériau.

L’étude de Giurgiutiu et Reifsneider (1994) présentée dans le paragraphe 6.1.2.2 est un bon
exemple d’association de modèle puisqu’il s’agit d’utiliser un modèle simple, une méthode
inverse et la théorie des stratifiés afin d’estimer les propriétés mécaniques d’un composite à
renfort fibreux aléatoirement distribué.

Igl et Osswald (1993) proposent une étude sur la thermoformabilité de composites fibres de
bois/polyoléfine. Le but de ce travail était de réaliser une simulation du thermoformage en
utilisant une relation contraintes-déformations appropriée et des éléments finis de type
coque. Les résultats simulés et expérimentaux ont aussi été confrontés à des résultats
analytiques.

L’article de Favier et al (1997) est un autre exemple intéressant d’usage de plusieurs

modèles. Le composite en latex renforcé par de la cellulose est considéré comme une
structure percolée tridimensionnelle. Les auteurs ont donc développé une méthode
d’homogénéisation capable de rendre compte des fortes liaisons cellulose-cellulose. Le
seuil de percolation est calculé numériquement (1% de cellulose en fraction volumique),
puis un couplage entre la théorie de percolation et un modèle de type Voigt est utilisé. Le
matériau est assimilé à un milieu continu et à partir de là, l’ensemble des paramètres
élastiques est simulé par F.E.M.

Il apparaît évident que l’association de plusieurs approches ou modélisations permet de

mieux intégrer la réalité du composite bois/polymère étudié.

6.2 Modélisation analytique des WPC2

Les composites WPC réalisés lors de cette étude sont voués à un usage à
température ambiante. En conséquence, au même titre que les panneaux MDF dont ils sont
très proches, il est raisonnable de les considérer en première approximation comme des
matériaux élastiques (au sens de Hooke). Ces hypothèses permettent l’utilisation des
 204

modèles analytiques de renforcement et de la théorie des stratifiés, présentés

précédemment.

A l’instar de Giurgiutiu et Reifsneider (1994), il est question d’associer plusieurs modèles

afin d’obtenir une estimation des modules dans le plan des WPC2 considérés comme des
stratifiés. C’est l’inefficacité et l’inaptitude des modèles couramment employés qui ont
engendré cette démarche. En général, les composites fibreux sont supposés non poreux et le
plus souvent constitués de fibres unidirectionnelles noyées dans une matrice homogène.
Ces prérequis correspondent mal à la réalité des WPC2 qui sont des réseaux fibreux très
poreux. La démarche se décompose en 3 grandes étapes (figure 6-5):

1. Estimation des propriétés d’un laminé unidirectionnel équivalent pour le

matériau MDF (équation 6-38). Ce laminé combiné en un stratifié
multicouche isotrope plan présente des propriétés en accord avec les données
expérimentales ou de la littérature. Les équations d’Halpin-Tsai
(équations 6-7 à 6-10) et de Nielsen (équations 6-27, 6-28 et 6-30)
permettent de confirmer ces estimations à partir de données sur les matériaux
brutes employés. C’est lors de cette étape que l’on prend en compte la
porosité du panneau composite.
2. Estimation des propriétés de laminés unidirectionnels équivalents pour les
WPC2 compte tenu de leur composition en thermoplastique. Cette estimation
se fait grâce aux équations de Halpin-Tsai (équations 6-7 à 6-10) pour les
propriétés dans le plan et grâce aux équations de Nielsen pour les modules
perpendiculaires au plan (équations 6-27, 6-28 et 6-30). Ces dernières
équations permettent de davantage intégrer les propriétés réelles d’adhésion
des WPC2.
3. Estimation des propriétés EP, GP, νP (coefficient de Poisson) des stratifiés
isotropes plans construits à partir des laminés équivalents. L’équation 6-43
de la théorie des stratifiés dans l’hypothèse des contraintes et déformations
planes donne les modules plans qui sont comparés aux données
expérimentales obtenues en traction à température ambiante.

La construction du multicouche isotrope plan à partir des laminés unidirectionnels simule le

réseau fibreux réel des composites. Le paramètre le plus difficile à intégrer à la
modélisation est la qualité de l’adhésion. En effet, les équations de Nielsen associées aux
données expérimentales de cohésion (IB des WPC2, §4.2.4.1 tableau 4-5) permettent
d’évaluer des modules perpendiculaires mais par contre les équations d’Halpin-Tsai
considèrent systématiquement une adhésion parfaite. Cette lacune induit des estimations,
 205

présentées tableau 6-2, plus ou moins en accord avec les données expérimentales (Etraction à
20°C, §4.2.4.2 tableau 4-9).

Figure 6-5 : Processus de modélisation des propriétés dans le plan des WPC2
à température ambiante

L’estimation des propriétés du panneau référence MDF/pMDI est très proche des données
expérimentales puisque nous avons effectué un processus d’optimisation afin d’obtenir, à
partir des estimations, le laminé équivalent MDF le plus fiable possible. Cette optimisation
est contrôlée par une autre estimation des propriétés du laminé équivalent faite à l’aide de
données sur les matériaux brutes et des équations de Halpin-Tsai (voir annexe D).

Les estimations ne prennent pas en compte, sauf pour les modules transverses, de la nature
des fibres naturelles. Ceci explique les résultats assez similaires pour les estimations
composites contenant 15% de PP2 (15,75,0 B.R et 15,75,3 F.L). Il en est de même pour les
composites à 30% de thermoplastique. En réalité, la nature des fibres naturelles (B.R ou
 206

F.L) influence fortement les propriétés surtout lorsque la cohésion est un facteur important.
Il est donc logique d’obtenir globalement des surestimations des modules puisque
l’adhésion est supposée pour tous les modèles utilisés sauf Nielsen. Cependant, le
composite 30,75,3 B.R est le seul qui soit notablement sous-estimé (1919 MPa pour 2368
MPa en expérimental). Cela signifie que l’apport de l’agent de couplage n’est visiblement
pas suffisamment pris en compte par le modèle.

Tableau 6-2 : Estimations des propriétés dans le plan des WPC2 à température ambiante

WPC2 ρ porosité2
MOEtraction MOEestimé Gestimé νestimé Poisson
1
(densité ) mesuré (MPa) (MPa) (MPa) (coeff de Poisson)
MDF/pMDI 0,65 0,545 2590 2525 1014 0,245
30,75,0 F.L 0,65 0,531 1700 1891 783 0,208
15,75,0 B.R 0,65 0,532 2224 2171 893 0,216
30,75,0 B.R 0,65 0,531 1811 1912 787 0,215
15,75,3 F.L 0,65 0,532 1990 2187 896 0,220
30,75,3 B.R 0,65 0,531 2368 1919 788 0,217
1
choix cohérent avec données expérimentales, 2 valeur calculée (équation 4-4, tableau 4-2, §4.2.1.1)

Dans une moindre mesure, il y a une légère sous-estimation (une cinquantaine de MPa)
pour le composite 15,75,0 B.R La présence en plus grande quantité de la sciure de B.R tend
vraisemblablement à créer une meilleure cohésion que les hétérogénéités dues aux F.L. Le
modèle est de fait plus proche de la réalité. Ces observations confirment les résultats
obtenus et le rôle attribué aux différents constituants jusqu’alors.

La démarche de modélisation, bien qu’en partie inadéquate, révèle ou plutôt confirme

certaines tendances. Elle prédit de façon raisonnable les modules plans des WPC2.
L’adhésion est encore une fois un facteur primordial au développement d’un modèle pour
ce type de matériau. L’influence des données (prises dans la littérature ou expérimentales)
sur les estimations finales est présentée sous forme de graphiques dans l’annexe D.

6.3 Modélisation rhéologique des WPC

La démarche de modélisation des WPC à température ambiante ne peut pas
s’appliquer à leur comportement en température. En effet, le cadre théorique de l’élasticité
et des petites déformations n’est plus satisfait à la température de thermoformage. C’est
donc pour décrire les WPC à ces hautes températures que le modèle suivant a été
développé.
 207

Le comportement rhéologique des WPC lors d’une sollicitation thermomécanique ne

correspond pas aux modèles habituellement appliqués au bois et à ses dérivés. L’apport du
thermoplastique rend le matériau beaucoup plus ductile. A partir des modèles simples,
présentés au §6.1.5, nous avons construit un modèle (figure 6-6) rendant compte du
comportement des composites à haute température (180°C).

Figure 6-6 : Modèle rhéologique du comportement à haute température des WPC

La composante bois des WPC se traduit par les éléments du modèle de Burger. Ce modèle
nécessitant la détermination de 4 paramètres, un modèle plus simple à 2 paramètres
(Maxwell) a été pris en considération dans l’expression du modèle complet (équation 6-47).
Le modèle de Bingham exprime la composante thermoplastique des WPC. Étant donné que
la quantité de plastique est limitée dans le réseau fibreux composant le matériau, alors nous
avons introduit un élément supplémentaire (une butée en analogie mécanique). Cet élément
agit comme une limite en déformation du plastique.

σ& (σ − σ seuil ) σ& σ

ε& = + + +
E plastique η plastique E bois η bois
⎛ E plastique + E bois ⎞ ⎛η + η bois ⎞ σ seuil Éq. 6-47
ε& = σ& ⎜⎜ ⎟ + σ ⎜ plastique
⎟ ⎜η
⎟−
⎟ η
⎝ E plastique ⋅ E bois ⎠ ⎝ plastique ⋅ η bois ⎠ plastique
 208

La mise en équation (seulement Bingham+Maxwell sans la butée) aboutie à l’expression de

la contrainte en fonction de la déformation (équation 6-47). Il faut noter que la vitesse de
déplacement est maintenue constante lors de nos essais i.e. ∂x ⁄ ∂t = C1 (= 0,1 à 1 mm/s
pour les essais de thermoformage). Le fait d’imposer le taux de déplacement induit un taux
de déformation constant soit ∂ε ⁄ ∂t = C. Cette équation traduit bien le comportement des
WPC jusqu’à la limite de déformation après cela le matériau peut se voir comme un
panneau fibreux classique. Le matériau a donc un comportement non linéaire qui ne peut
s’exprimer dans sa totalité par l’équation 6-47.

⎛ η ⎞ ⎛ −⎛⎜ E ⎞⎟ ε ⎞
σ (ε ) = ⎜η ⋅ C +
⎜ ⎟
σ seuil ⎟ ⋅ ⎜⎜1 − e ⎝ η ⎠ ⎟⎟
⎝ η plastique ⎠ ⎝ ⎠
Éq. 6-48
⎛η ⋅η ⎞ ⎛ E ⋅E ⎞
η = ⎜⎜ plastique bois ⎟⎟ et E = ⎜ plastique bois ⎟
⎜E ⎟
⎝ η plastique + ηbois ⎠ ⎝ plastique + Ebois ⎠

Une fois la limite de déformation thermoplastique atteinte, la courbe contrainte-

déformation a une allure différente qui dépend de la sollicitation et du WPC considéré. Les
résultats de thermoformage en flexion 5 points (figure 5-6, §5.4.1) montrent un
comportement qui pour la première partie est modélisable par l’équation 6-48 (voir courbe
annexe E), puis s’en suit une « recharge » du composite. Cette reprise de la resistance du
matériau à la charge est du au matériau lignocellulosique qui prend le relais du
thermoplastique arrivé à son maximum de déformation. Nous présentons, à l’annexe E, une
simulation de la courbe de thermoformage construite à partir d’une équation empirique
basée sur le modèle developpé (équation 6-48). Cette tendance n’est pas confirmée par les
résultats de traction en température sur les WPC2, qui sont certes ductiles, mais pour
lesquelles on n’observe pas de zone de reprise. Ce phénomène a été discuté au §5.4.2.3. En
résumé, le rôle du thermoplastique (fibres PP2 très petites) est limité et n’est pas
suffisamment important pour observer un palier net comme c’est le cas pour les WPC1 lors
du post-thermoformage. Il est donc difficile de prédire la réaction qu’auraient eu les WPC1
lors d’un essai de traction à 180°C. Toutefois, par le biais de la figure 6-7, nous avons
 209

imaginé le domaine de comportement des WPC lors d’une sollicitation en traction simple à
température de thermoformage.

Rupture ductile ou fragile

Contrainte

σseuil plasticité Reprise

Reprise (bois)
(bois)

plateau plastique
viscoélasticité Déformation

εseuil plastique

Figure 6-7 : Schématisation du comportement rhéologique des WPC à haute température

de post-thermoformage pour une sollicitation simple en traction

La figure 6-7 représente le domaine potentiel de comportement des WPC en traction à

température de thermoformage. La borne supérieure représente un comportement combiné
de la déformation induite par le plastique et de la déformation induite par le réseau fibreux.
Moins le matériau tire partie du thermoplastique plus la courbe tend vers une allure semi-
ductile avec pour limite ultime un comportement fragile similaire au panneau référence
MDF/pMDI. La schématisation est basée sur les courbes expérimentales observées pour les
WPC2 en traction à 180°C. Plus le composite tire profit du thermoplastique i.e. plus il
s’étire, plus l’allure de la courbe va tendre vers la borne inférieure qui est inspirée du
comportement en flexion 5 points des WPC1 lors du post-thermoformage. La présence plus
marquée du palier permet une élongation plus importante, cette dernière étant
 210

principalement le fait du thermoplastique. Il est souhaitable de tendre vers la borne

inférieure afin d’atteindre une bonne aptitude au post-thermoformage, soit une grande
déformabilité à de faibles charges de sollicitation (§5.1.1). Le passage entre la zone
plastique (palier) et la zone de reprise n’est pas défini de façon précise puisque lors des
essais de flexion 5 points des sollicitations de compression, de cisaillement et autres se
combinent. Comme nous l’avons discuté au §5.4.2.3, l’aptitude au thermoformage des
WPC n’est visiblement pas uniquement dépendante de la quantité de thermoplastique mais
aussi de la façon de s’exprimer de cette composante. La grande différence entre les fibres
PP1 et les fibres PP2 est leurs diamètres (fil mince contre fil microscopique) et leurs
longueurs respectifs (15 mm contre 5 mm en moyenne). La diminution de la taille des
fibres PP peut expliquer la perte de déformabilité à haute température. D’après les données
obtenues par imagerie lors d’une étude sur le MDF (tableau 6-1, §6.1.3.2), il existe un
certain nombre de fibres et de connections entre ces fibres. L’étude indique une
cinquantaine de fibres de bois par millimètres carré et 5 connections par millimètre. Au
même titre que pour le réseau fibreux, le « réseau thermoplastique », qui n’en est
probablement pas un (il n’y a sans doute pas percolation du thermoplastique), possède un
certain nombre de connections avec le réseau fibreux lignocellulosique. Les fibres PP1,
trois fois plus longue que les PP2, multiplient les possibilités de connections et offrent ainsi
plus de latitude de mouvements aux WPC dans son ensemble. Il paraît raisonnable de
penser que l’augmentation du nombre de fibres de bois connectées à un même groupe de
fibres thermoplastiques induirait un accroissement des capacités de post-thermoformage. Il
faut cependant noter, que l’augmentation de la rigidité du réseau à cause de la colle, est
aussi un facteur explicatif que nous ne sommes pas en mesure d’éliminer.

6.4 Conclusion
Les possibilités offertes et développées pour modéliser les matériaux composites
sont nombreuses. Nous avons vu que malgré cette abondance, il est difficile de trouver une
approche capable de rendre compte du comportement complexe de nos panneaux
composites WPC. Cette difficulté provient de la nature même des WPC qui sont poreux, et
structurés selon un réseau fibreux isotrope plan. De plus, la matrice est en quantité limitée,
elle ne forme pas un ensemble unique (pas de percolation), qui enroberait les fibres de bois,
 211

comme c’est le cas de la majorité des composites étudiés. Cette spécificité des WPC nous a
conduit à développer une approche combinant plusieurs types de modèles analytiques afin
de prédire les propriétés des WPC2 à température ambiante. Les propriétés ou plutôt le
comportement de nos WPC à haute température (plage de thermoformage) implique de
grandes déformations ce qui n’est pas compatible avec les modèles utilisées pour
l’approche à température ambiante. Afin d’obtenir une simulation du comportement
rhéologique à température de thermoformage, nous avons développé une seconde approche
basée sur des modèles mécaniques simples.

La première approche a pour objectif de prédire les propriétés mécaniques des WPC2 à
20°C dans le plan des panneaux. Ce modèle à température ambiante est construit à partir
des équations de Nielsen, Halpin-Tsai et la théorie des stratifiés. Les équations de Nielsen
permettent de tenir compte des propriétés d’adhésion par l’intermédiaire de l’estimation des
modules d’élasticité perpendiculaires aux panneaux WPC2. Les équations d’Halpin-Tsai
permettent de définir les propriétés d’un laminé unidirectionnel équivalent pour les
différents WPC2 à partir de données expérimentales et de données prises dans la littérature.
Enfin, grâce à la théorie des stratifiés il est possible de construire des stratifiés isotropes
plans à partir des laminés unidirectionnels équivalents (E1, E2, G12, ν12). Ces stratifiés
constituent les prédictions des propriétés (EP, GP, νP) dans le plan des WPC2 à 20°C. Cette
dernière étape rend ainsi compte de l’architecture du réseau fibreux des WPC, de même la
porosité des composites a été prise en compte. Une étape préliminaire, semblable, a été
effectuée afin d’optimiser les estimations des propriétés du laminé unidirectionnel
équivalent au MDF à partir de données expérimentales et de données sur le MDF ou les
constituants des WPC2 prises dans la littérature. Les résultats obtenus, bien qu’ils ne soient
pas complètement satisfaisants du point de vue de la prédiction pour l’ensemble des WPC2,
sont révélateurs. C’est principalement la difficulté de prise en compte de l’adhésion, malgré
l’utilisation des équations de Nielsen, qui est à l’origine des écarts d’estimation. La
comparaison avec les résultats expérimentaux confirme l’impact négatif des F.L et des
hétérogénéités qu’elles représentent, ainsi que le rôle extrêmement positif de l’agent de
couplage MAPP.

La seconde approche a pour but de rendre compte du comportement rhéologique à haute

température i.e. de la réponse du matériau à un test de thermoformage ou à une sollicitation
 212

à température de thermoformage. Les essais expérimentaux ont montré le comportement

non linéaire du matériau WPC1 à 180°C. Le modèle haute température est, par conséquent,
l’association d’éléments mécaniques linéaires pour la représentation du réseau fibreux
lignocellulosique (modèle de Maxwell) et d’éléments non linéaires pour la partie plastique
(modèle de Bingham). Une fois la déformation maximale due au thermoplastique atteinte,
le matériau se comporte comme un panneau de fibres à base de bois. En tenant compte du
caractère conjoint ou séparé des déformations viscoélastiques et plastiques, le
comportement à haute température décrit une aptitude plus ou moins prononcée pour le
post-thermoformage. Les WPC2 ont montré leur limite et l’équation 6-47 simule le
comportement des WPC1 qui ont montré une très bonne aptitude au post-thermoformage. Il
est difficile de modéliser complètement à l’aide d’une équation simple la rhéologie haute
température des WPC. Cependant un système d’équations, plus complexe, basé sur le
modèle (figure 6-6), prenant en compte la limite de déformation plastique avec une butée et
davantage de paramètres pour caractériser le réseau fibreux lignocellulosique, permettrait
de simuler l’ensemble du comportement incluant la phase de reprise de charge.

Au regard du matériau étudié, des résultats de la modélisation et de la littérature, il convient

de constater qu’une approche de modélisation plus générale, considérant d’une façon forte
l’architecture morphologique du matériau, serait probablement plus adéquate.
Références chapitre 6
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Conclusion générale
Ce travail de thèse est avant tout, une étude exploratoire qui s’inscrit dans le cadre d’un
domaine de recherche, les composites bois polymère ou WPC, dont le développement est
assez récent et en pleine expansion. Les composites WPC couvrent une très large gamme
de produits, allant des panneaux à base de bois et d’une colle thermodurcissable jusqu’à des
produits plastiques fabriqués par extrusion ou injection et contenant un faible pourcentage
de farine de bois. Parmi tous ces matériaux possibles nous nous sommes attardés à un seul
type de matériau : un composite hybride fibres de bois/thermodurcissable/thermoplastique.
Ce choix a permis de rencontrer les objectifs initiaux à savoir :

1. Concevoir un matériau à usage structural ou décoratif.

2. Utiliser un mode de fabrication maîtrisé par l’industrie du bois.
3. Conserver un produit ayant un fort pourcentage de bois et un aspect bois
prononcé : « éco-matériau ».
4. Donner la capacité de post-thermoformer ce panneau composite.

La fabrication de composite bois/thermodurcissable/thermoplastique sous la forme d’un

panneau fibreux, par une technique de pressage à chaud similaire à celle employé pour la
fabrication des panneaux de densité moyenne (MDF), a permis de satisfaire, pour partie, les
trois premiers points susmentionnés. Contrairement aux WPC à matrice thermoplastique, il
n’a pas été question d’incorporer une composante bois à titre de charge ou de renfort dans
un produit de facture plasturgiste. Il s’agissait de réaliser un composite WPC, sur la base
d’un panneau MDF, qui bénéficie des propriétés de thermoformabilité du thermoplastique
tout en conservant la rigidité structurelle des panneaux de fibres à base de bois.

A notre connaissance, un tel matériau n’existe pas, ce qui nous a conduit à envisager de
nombreuses possibilités. Il est apparu, dans cette étude, que quelques panneaux composites
fibres de bois/thermodurcissable/thermoplastique sont à même de rencontrer les exigences
prérequises. En effet, seuls les composites WPC, obtenus par un mélange homogène de
l’ensemble des constituants (encollés avec environ 10% de thermodurcissable sur la masse
totale), contenant 70% des fibres de bois et 30% de thermoplastique ont montrés une
aptitude au post-thermoformage. De plus, les fibres de bois doivent comporter des fibres de
MDF associées soit à des fibres longues (F.L) soit à de la sciure de bois rétifié (B.R), dans
les proportions ¾ et ¼ . Toutes les autres formulations expérimentées se sont avérées
 220

inefficaces. La complexité du composite démontre la nécessité d’identifier très précisément

les facteurs influençant le rôle des différents constituants. En outre, il a fallu développer des
solutions originales, capables de résoudre les problématiques rencontrées pour nos WPC.

Au premier rang des problématiques, il y a l’incompatibilité de l’interface

bois/thermoplastique qui est partagée par l’ensemble des composites WPC à matrice
thermoplastique. La solution mise en œuvre a été le développement d’un procédé original
d’amélioration de l’interface bois thermoplastique. Ce procédé consiste à enrober, par
dispersion à chaud, les fibres thermoplastiques avec un faible pourcentage de l’agent de
couplage MAPP. Ce procédé original s’est avéré efficace. En effet, contrairement à une
distribution aléatoire de l’agent dans le composite, usuellement pratiquée, cette technique
d’enrobage permet de localiser l’agent de couplage précisément à l’interface, qui est le lieu
privilégié du transfert de contraintes. Les résultats obtenus montre une nette amélioration
des propriétés mécaniques, dépendantes de la cohésion du matériau, due à l’adjonction de
3% de MAPP, notamment la traction perpendiculaire à la surface du panneau.
L’amélioration de l’interface nous a permis de produire des panneaux composite WPC
ayant des propriétés de cohésion équivalentes ou supérieures aux standards requis pour les
panneaux MDF, qui nous ont servi de référence. Ceci souligne le caractère crucial que revêt
l’adhésion sur le comportement mécanique des composites WPC.

L’évaluation de l’aptitude au thermoformage était aussi l’une de nos problématiques. Cela a

fait l’objet du développement d’un essai de thermoformage original sous la forme de tests
de flexion 5 points à haute température. Cet essai, bien qu’il ne soit pas normé, possède
l’avantage d’être suffisamment coercitif pour rendre compte d’une réelle aptitude au
thermoformage bidimensionnel, tout en restant relativement facile à mettre en œuvre. Il faut
noter qu’il n’existe pas de standard pour ce type de matériau, l’emboutissage étant toutefois
généralement employé pour le thermoformage des plastiques ou des métaux. Un indicateur
de thermoformabilité a été défini afin de classer les composites WPC.

D’une façon plus générale, les procédés de fabrication et l’analyse des constituants, comme
nombre des propriétés relatant le comportement rhéologique de nos WPC, nous ont conduit
à utiliser des techniques empruntées à d’autres domaines que les sciences du bois.
 221

La fragilité de l’équilibre conduisant à un composite satisfaisant aux exigences fixées s’est

manifestée, à maintes reprises, tout au long de cette étude. La caractérisation détaillée, des
diverses matières premières, montre que leur morphologie, leurs propriétés surfaciques
ainsi que tous les aspects liés à leur association sont aussi importants que le simple respect
de certaines proportions pour la réussite d’un WPC post-thermoformable. Il n’est pas
suffisant d’avoir 30% de fibres thermoplastiques dans le mélange, la géométrie de ces
fibres thermoplastiques influence le comportement du réseau fibreux. Il en est de même
pour les fibres de bois sous forme de fibres MDF, de fibres plus longues (F.L) ou de sciure
de bois rétifié. L’ensemble des résultats expérimentaux obtenus souligne l’importance de
l’architecture du réseau fibreux et poreux. Les efforts de modélisation, tant des propriétés
mécaniques que du comportement rhéologique, montrent à quel point il est difficile de
comprendre le comportement des panneaux fibreux WPC.

La réalisation d’un panneau composite WPC post-thermoformable implique de nombreux

facteurs dont l’influence nécessiterait de nouvelles recherches. Ce travail exploratoire offre
la possibilité d’identifier ces facteurs et leurs interactions sans toutefois pouvoir déterminer
le rôle exact de chacun d’entre eux. La compréhension, plus complète, du comportement de
ce nouveau type de matériau ouvre de larges perspectives d’études afin d’optimiser les
paramètres et les procédés mis en œuvre.
222
Annexes
Annexe A: Analyse statistique (ANOVA)
Les tableaux suivants présentent les résultats détaillés des analyses de variance des
principales variables pour les différents essais effectués. Ces analyses ont été obtenues par
programmation dans le logiciel SAS. Chaque tableau traite d’une variable représentant une
propriété mécanique accompagnée des résultats des comparaisons simples effectuées.

Tableau A-1 : ANOVA sur IB

Essai de cohésion : ANOVA sur la variable dépendante IB

Source d.l SC MC Valeur F Pr > F
Modèle 5 3,3710 0,6742 100,36 <0,0001
Erreur 23 0,1545 0,0067
R2=0,96 CV=9,61% IBmoy=0,85

Contraste d.l Contraste SC MC Valeur de F Pr > F

MDF vs autres WPC2 1 0,0022 0,0022 0,33 0,5699
F.L vs B.R 1 2,8520 2,8520 424,53 <0,0001
15% vs 30% Plastique 1 0,0575 0,0575 8,56 0,0076
MAPP vs PP 1 0,0531 0,0530 7,90 0,0099
30,75,0 B.R vs 30,75,3 B.R 1 0,1932 0,1932 28,76 <0,0001

Tableau A-2 : ANOVA sur IB après gonflement

Essai de cohésion : ANOVA sur la variable dépendante IB-G

Source d.l SC MC Valeur F Pr > F
Modèle 5 0,9396 0,1879 102,47 <0,0001
Erreur 23 0,0422 0,0018
R2=0,96 CV=11,85% IB-Gmoy=0,36

Contraste d.l Contraste SC MC Valeur de F Pr > F

MDF vs autres WPC2 1 0,1534 0,1534 83,64 <0,0001
F.L vs B.R 1 0,6952 0,6953 379,09 <0,0001
15% vs 30% Plastique 1 0,0040 0,0040 2,16 0,1552
MAPP vs PP 1 0,0038 0,0038 2,07 0,1634
30,75,0 B.R vs 30,75,3 B.R 1 0,085 0,085 46,36 <0,0001
 225

Tableau A-3 : ANOVA sur gonflement en épaisseur

Essai de cohésion : ANOVA sur la variable dépendante TS

Source d.l SC MC Valeur F Pr > F
Modèle 5 905,2029 181,0406 68,98 <0,0001
Erreur 23 60,3648 2,6246
R2=0,94 CV=15,00% TSmoy=10,79842

Contraste d.l Contraste SC MC Valeur de F Pr > F

MDF vs autres WPC2 1 20,1483 20,1483 7,68 0,0109
F.L vs B.R 1 815,8028 815,8028 310,83 <0,0001
15% vs 30% Plastique 1 48,1516 48,1516 18,35 0,0003
MAPP vs PP 1 64,5308 64,5308 24,59 <0,0001
30,75,0 B.R vs 30,75,3 B.R 1 12,6952 12,6952 4,84 0,0382

Tableau A-4 : ANOVA sur MOE en flexion 3 points

Essai de Flexion 3 points à température ambiante :

ANOVA sur la variable dépendante MOE
Source d.l SC MC Valeur F Pr > F
Modèle 5 4163887 832777 23,50 <0,0001
Erreur 24 850415 35433
R2=0,83 CV=12,70% MOEmoy=1483

Contraste d.l Contraste SC MC Valeur de F Pr > F

MDF vs autres WPC2 1 3801785 3801785 107,29 <0,0001
F.L vs B.R 1 249309 249309 7,04 0,0139
15% vs 30% Plastique 1 95360 95360 2,69 0,1139
MAPP vs PP 1 2015 2015 0,06 0,8135
30,75,0 B.R vs 30,75,3 B.R 1 2219 2219 0,06 0,8045

Tableau A-5 : ANOVA sur MOR en flexion 3 points

Essai de Flexion 3 points à température ambiante :

ANOVA sur la variable dépendante MOR
Source d.l SC MC Valeur F Pr > F
Modèle 5 216,2363 43,2473 9,97 0,0006
Erreur 12 52,0566 4,3380
R2=0,81 CV=15,38% MORmoy=13,54

Contraste d.l Contraste SC MC Valeur de F Pr > F

MDF vs autres WPC2 1 209,3475 209,3475 48,26 <0,0001
F.L vs B.R 1 0,0900 0,0900 0,02 0,8878
15% vs 30% Plastique 1 0,0342 0,0342 0,01 0,9307
MAPP vs PP 1 2,8431 2,8431 0,66 0,4340
30,75,0 B.R vs 30,75,3 B.R 1 1,4677 1,4677 0,34 0,5716
 226

Tableau A-6 : ANOVA sur MOE à 180°C en flexion

Essai de Flexion 3 points à 180°C (température de thermoformage) :

ANOVA sur la variable dépendante MOE
Source d.l SC MC Valeur F Pr > F
Modèle 5 2031423 406284 23,54 <0,0001
Erreur 25 431486 17259
R2=0,82 CV=19,50% MOEmoy=673,7

Contraste d.l Contraste SC MC Valeur de F Pr > F

MDF vs autres WPC2 1 1224639 1224639 70,95 <0,0001
F.L vs B.R 1 131554 131554 7,62 0,0106
15% vs 30% Plastique 1 539593 539593 31,26 <0,0001
MAPP vs PP 1 26862 26862 1,56 0,2238
30,75,0 B.R vs 30,75,3 B.R 1 5988 5988 0,35 0,5611

Tableau A-7 : ANOVA sur MOR à 180°C en flexion

Essai de Flexion 3 points à 180°C (température de thermoformage) :

ANOVA sur la variable dépendante MOR
Source d.l SC MC Valeur F Pr > F
Modèle 5 267,5568 53,5114 46,07 <0,0001
Erreur 25 29,0384 1,1615
R2=0,90 CV=16,45% MORmoy=6,55

Contraste d.l Contraste SC MC Valeur de F Pr > F

MDF vs autres WPC2 1 237,7165 237,7166 204,66 <0,0001
F.L vs B.R 1 1,2817 1,2817 1,10 0,3036
15% vs 30% Plastique 1 27,0420 27,0420 23,28 <0,0001
MAPP vs PP 1 0,0233 0,0233 0,02 0,8885
30,75,0 B.R vs 30,75,3 B.R 1 0,0257 0,0257 0,02 0,8828

Tableau A-8 : ANOVA sur MOE en traction

Essai de Traction à température ambiante :

ANOVA sur la variable dépendante MOE
Source d.l SC MC Valeur F Pr > F
Modèle 5 4315392 863078 5,42 0,0007
Erreur 39 6210283 159238
R2=0,41 CV=18,64% MOEmoy=2141

Contraste d.l Contraste SC MC Valeur de F Pr > F

MDF vs autres WPC2 1 1945196 1945196 12,22 0,0012
F.L vs B.R 1 447301 447301 2,81 0,1017
15% vs 30% Plastique 1 394490 394490 2,48 0,1236
MAPP vs PP 1 1011415 1011415 6,35 0,0159
30,75,0 B.R vs 30,75,3 B.R 1 1241592 1241592 7,80 0,0081
 227

Tableau A-9 : ANOVA sur MOR en traction

Essai de Traction à température ambiante :

ANOVA sur la variable dépendante MOR
Source d.l SC MC Valeur F Pr > F
Modèle 5 310,1761 62,0352 22,41 <0,0001
Erreur 40 110,7327 2,7683
R2=0,74 CV=15,68% MORmoy=10,61

Contraste d.l Contraste SC MC Valeur de F Pr > F

MDF vs autres WPC2 1 201,8476 201,8476 72,91 <0,0001
F.L vs B.R 1 1,3778 1,3778 0,50 0,4846
15% vs 30% Plastique 1 55,1610 55,1610 19,93 <0,0001
MAPP vs PP 1 68,3958 68,3958 24,71 <0,0001
30,75,0 B.R vs 30,75,3 B.R 1 35,1056 35,1056 12,68 0,0010

Tableau A-10 : ANOVA sur MOE à 180°C en traction

Essai de Traction à 180°C (température de thermoformage) :

ANOVA sur la variable dépendante MOE
Source d.l SC MC Valeur F Pr > F
Modèle 5 3305666 661133 18,12 <0,0001
Erreur 42 1532609 36490
R2=0,68 CV=17,79% MOEmoy=1074

Contraste d.l Contraste SC MC Valeur de F Pr > F

MDF vs autres WPC2 1 839078 839078 22,99 <0,0001
F.L vs B.R 1 47217 47217 1,29 0,2618
15% vs 30% Plastique 1 1375703 1375703 37,70 <0,0001
MAPP vs PP 1 1114102 1114102 30,53 <0,0001
30,75,0 B.R vs 30,75,3 B.R 1 562882 562882 15,43 0,0003

Tableau A-11 : ANOVA sur MOR à 180°C en traction

Essai de Traction à 180°C (température de thermoformage) :

ANOVA sur la variable dépendante MOR
Source d.l SC MC Valeur F Pr > F
Modèle 5 240,2021 48,0404 68,59 <0,0001
Erreur 42 29,4175 0,7004
R2=0,89 CV=12,92% MORmoy=6,48

Contraste d.l Contraste SC MC Valeur de F Pr > F

MDF vs autres WPC2 1 173,1111 173,1111 247,15 <0,0001
F.L vs B.R 1 4,1765 4,1765 5,96 0,0189
15% vs 30% Plastique 1 42,4285 42,4285 60,58 <0,0001
MAPP vs PP 1 34,7777 34,7777 49,65 <0,0001
30,75,0 B.R vs 30,75,3 B.R 1 14,6498 14,6498 20,92 <0,0001
 228

Tableau A-12 : ANOVA sur les angles de contacts des WPC

Contrastes par ANOVA pour les angles de contact des WPC2
WPC2 Angles de contact (°)
0s 30 s 60 s 90 s 120 s 150 s
MDF vs autres
0,0378* 0,0098** 0,0061** 0,0076** 0,0058** 0,0036**
WPC2
F.L vs B.R n.s n.s n.s n.s n.s n.s
15% vs 30%
0,0083** 0,0277* 0,0391* 0,0178* 0,0114* 0,0084**
Plastique
MAPP vs PP 0,0104* 0,0131* 0,0091** 0,0137* 0,0189* 0,0123*
30,75,0 B.R
vs 0,0145* 0,0191* 0,0356* 0,0339* 0,0457* 0,0306*
30,75,3 B.R
n.s : non significatif, * significatif, ** hautement significatif.
Annexe B: Analyse XPS

Figure B-1 : Analyse de surface du bois rétifié (XPS)

Figure B-2 : Analyse de surface des fibres longues (XPS)

 230

Figure B-3 : Analyse de surface des fibres MDF industrielles (XPS)

Annexe C: Courbes de traction à 20°C et 180°C

16
MDF/pMDI

14
30,75,0 F.L

15,75,0 B.R
12
30,75,0 B.R

10 15,75,3 F.L
Contrainte (Mpa)

30,75,3 B.R
8

0
0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9
Déformation

Figure C-1 : Comportement contrainte-déformation en traction des WPC2

à température ambiante (25°C ± 3°C)

12 MDF/pMDI

30,75,0 F.L
10
15,75,0 B.R

30,75,0 B.R
8
15,75,3 F.L
Contrainte (Mpa)

30,75,3 B.R
6

0
0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 1,2 1,4
Déformation

Figure C-1 : Comportement contrainte-déformation en traction des WPC2 à 180°C

Annexe D: Complément à la modélisation

⎧σ 1 ⎫ ⎡ cos θ sin 2 θ 2 sin θ cosθ ⎤ ⎧σ x ⎫

2

⎪ ⎪ ⎢ ⎥⎪ ⎪
⎨σ 2 ⎬ = ⎢ sin θ cos 2 θ − 2 sin θ cosθ ⎥ ⎨σ y ⎬
2

(
⎪τ ⎪ ⎢− sin θ cosθ sin θ cosθ cos 2 θ − sin 2 θ ⎥ ⎪τ ⎪
⎩ 12 ⎭ ⎣ ⎦ ⎩ xy ⎭ )
⎧ ε 1 ⎫ ⎡ cos θ
2
sin 2 θ 2 sin θ cosθ ⎤ ⎧ ε x ⎫ Éq. D-1
⎪ ⎪ ⎢ ⎥⎪ ⎪
⎨ ε 2 ⎬ = ⎢ sin θ cos θ − 2 sin θ cosθ ⎥ ⎨ ε y ⎬
2 2

(
⎪ 1 γ ⎪ ⎢− sin θ cosθ sin θ cosθ cos 2 θ − sin 2 θ ⎥ ⎪ 1 γ ⎪
⎩ 2 12 ⎭ ⎣ ⎦ ⎩ 2 xy ⎭ )
Cette matrice de passage et les relations qui en découlent ne sont rien de plus que
l’expression matricielle des relations du cercle de Mohr.

Tableau D-1 : Données collectées pour la modélisation

Tableau des données employées pour la modélisation des WPC2 à 20°C (Halpin-Tsai)
Produit densité E1 E2 G
(MPa) (MPa) (MPa)
Bois ou fibres lignocellulosiques 1,53 11000 500 900
pMDI 1,24 3000 3000 300
PP 0,9 1500 1500 250
Données prises dans la littérature
(résineux : Guitard, 1987 ; et autres pour les polymères : Karger-Kocsis, 1999 ; Gay, 1991 ; Berthelot, 1992)

Tableau D-2 : Propriétés des laminés unidirectionnels équivalents selon Halpin-Tsai

Estimation des propriétés des laminés unidirectionnels équivalents (Halpin-Tsai)
Composite E1 longitudinal G12
(MPa) (MPa)
MDF/pMDI Panneau référence 6180 452,3
30,75,0 F.L
Composite avec 30% de
30,75,0 B.R 4730 376,3
plastique
30,75,3 B.R
15,75,0 B.R Composites avec 15% de
5443 412,1
15,75,3 F.L plastique
 233

Tableau D-3 : Module transverse des laminés unidirectionnels équivalents selon Nielsen
Calcul du Module transverse (E2) du laminé unidirectionnel équivalent à partir des
équations de Nielsen et des résultats de cohésion des WPC2
E2 selon Nielsen (MPa)
IB σmatrice ultime Ematrice
Composite νfibres mauvaise bonne adhésion
(MPa) (MPa) (MPa)
adhésion adhésion parfaite
MDF/pMDI 0,83 40 3000 0,405 104,6 137,4 239,1
30,75,0 F.L 0,28 35 1500 0,327 17,8 22,9 38,6
15,75,0 B.R 0,6 35 1500 0,397 42,7 56,0 97,1
30,75,0 B.R 1,23 35 1500 0,327 78,4 100,4 169,6
15,75,3 F.L 0,95 35 1500 0,397 67,6 88,6 153,7
30,75,3 B.R 1,22 35 1500 0,327 77,7 99,6 168,2

Figure D-1 : Influence des paramètres de cisaillement des matières premières

sur l’estimation des propriétés du WPC
 234

Figure D-2 : Influence de l’estimation du module transverse via les propriétés IB sur la
modélisation des propriétés du WPC

Figure D-3 : Influence des MOE des matières premières

sur l’estimation des propriétés du WPC
 235

Références Annexe D
Berthelot J-M : Matériaux composites : comportement mécanique et analyse des structures.
Edition : Masson, Paris, p620, (1992)

Gay D : Matériaux composites. 3ème edition revue et augmentée, Hermès, Paris, (1991)

Guitard D : Mécanique du matériau bois et des composites. Éditions Cepadues, Toulouse, France,
p238, (1987)

Karger-Kocsis J : Polypropylène, an A-Z reference. Polymer Science and Technology, edited by

Karger-Kocsis, Kluwer Academic publishers, London, UK, (1999)
Annexe E: Complément modélisation rhéologique

Force (N)
400

350

( ) ( )
300

250
F = Fseuil 1 − e − x + P e x
200

150
Fseuil
100

50 WPC mélange homogène: 30% PP + F.L ou B.R

0
0 5 10 15 20 Déplacement
25 (mm)
ou flèche maximale

Figure E-1 : Modélisation empirique du comportement lors d’un essai de post-

thermoformage réussi sur les WPC1 (mélange homogène)

Contrainte (Pa)
Modélisation : Rhéologie Essai 5 pts de thermoformage

Courbe
Courbe obtenue
obtenue à partir
à partir de l’équation
de l’équation 6-48 77
LesLes données
données d’entrée
d’entrée sont issues :
sont issues:
des modulesdynamiques
des modules dynamiques expérimentaux
expérimentaux
etetde
de la
la littérature
littérature
Seuil de de
le seuil contrainte
contraintechoisi à 10àMPa
est choisi 10 MPa

déformation

Figure E-2 : Modélisation du comportement rhéologique (Maxwell+Bingham) des WPC à

180°C – Partie jusqu’au plateau visqueux selon l’équation 6-48