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THSE

PRSENTE A
LUNIVERSIT BORDEAUX 1
COLE DOCTORALE DES SCIENCES PHYSIQUES ET DE LINGNIEUR
Par Sylvain LANNEBRE
POUR OBTENIR LE GRADE DE
DOCTEUR
SPCIALIT : lectronique
tude thorique de mtamatriaux forms de particules dilectriques
rsonantes dans la gamme submillimtrique : magntisme articiel et
indice de rfraction ngatif
Date de soutenance : 30 Novembre 2011
Aprs avis de :
M. Eric Akmansoy Matre de confrences, Universit Paris 11 Rapporteur
M. David Cassagne Professeur, Universit Montpellier 2 Rapporteur
Devant la commission dexamen forme de :
M. Eric Akmansoy Matre de confrences, Universit Paris 11 Rapporteur
M. Ashod Aradian Charg de recherche, CNRS Directeur de thse
M. David Cassagne Professeur, Universit Montpellier 2 Rapporteur
M. Filippo Capolino Professeur, Universit de Californie (Irvine) Examinateur
M. Bernard Pouligny Directeur de recherche, CNRS Examinateur
Mme. Valrie Vigneras Professeur, Universit Bordeaux 1 Directeur de thse
Table des matires
Introduction gnrale 11
I Introduction 13
I.1 Contexte et motivation de la thse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
I.1.1 Mtamatriaux : les travaux fondateurs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
I.1.1-a Les travaux de Veselago . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
I.1.1-b Conrmation exprimentale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
I.1.1-c Possibilit dimagerie parfaite . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
I.1.2 Dveloppement du domaine . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18
I.1.2-a Miniaturisation dantennes et de circuits . . . . . . . . . . . . . . . . 18
I.1.2-b Super rsolution . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18
I.1.2-c Camouage lectromagntique (cloaking) . . . . . . . . . . . . . . . 18
I.1.3 Vers les mtamatriaux indice ngatif, 3D et isotropes . . . . . . . . . . . . . 19
I.1.3-a Mtamatriau indice ngatif . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
I.1.3-b Mtamatriaux 3D et isotropes base de particules dilectriques . . . 21
I.2 Proprits lectromagntiques des matriaux et mtamatriaux . . . . . . . . . . . . . . 24
I.2.1 Propagation de la lumire dans le vide . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24
I.2.1-a Les quations de Maxwell dans le vide et lquation donde . . . . . . 24
I.2.1-b Les ondes planes monochromatiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24
I.2.1-c Relation de dispersion dans le vide . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
I.2.2 Propagation de la lumire dans un milieu . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
I.2.2-a Les quations de Maxwell dans les milieux et lquation donde . . . . 26
I.2.2-b Relation de dispersion dans les milieux . . . . . . . . . . . . . . . . . 28
I.2.2-c Indice optique dun milieu . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28
I.2.2-d Impdance dun milieu . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30
I.2.3 Thorme de Poynting et ux dnergie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30
I.2.3-a Thorme gnral . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30
I.2.3-b Thorme pour des champs harmoniques en notation complexe . . . . 31
I.2.4 Vitesses de phase et de groupe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
I.2.4-a Vitesse de phase . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
I.2.4-b Vitesse de groupe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
I.2.5 Comportement lectromagntique des diffrents types de matriaux . . . . . . . 33
I.2.5-a Proprits des matriaux magntiques . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
I.2.5-b Dilectriques et mtaux . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
I.3 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
3
4 TABLE DES MATIRES
II Outils analytiques et numriques 37
II.1 Thorie de Mie : diffusion de la lumire par une particule sphrique . . . . . . . . . . . 37
II.1.1 Les harmoniques sphriques vectorielles . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
II.1.2 Le dveloppement de Mie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
II.1.3 Coefcients dipolaires de Mie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42
II.1.3-a Pour des particules petites devant la longueur donde . . . . . . . . . . 42
II.1.3-b Rsonances dipolaires et quadrupolaires . . . . . . . . . . . . . . . . 43
II.2 Du microscopique au macroscopique : homognisation . . . . . . . . . . . . . . . . . 44
II.2.1 Ordres de grandeur dans un cristal solide . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44
II.2.2 Champs dipolaires et polarisabilit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
II.2.3 Thorie de Clausius-Mossotti . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47
II.2.4 Thorie du milieu effectif : Maxwell Garnett . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49
II.2.4-a Principe de base . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49
II.2.4-b Modle de Maxwell Garnett classique . . . . . . . . . . . . . . . . . 50
II.2.4-c Thorie de Maxwell Garnett tendue . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
II.2.4-d Discussion sur les limites de validit de la thorie de Maxwell Garnett 53
II.2.4-e Formulation alternative de Lewin . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 54
II.3 Simulation numrique de mtamatriaux par la mthode des lments nis . . . . . . . . 57
II.3.1 La mthode des lments nis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57
II.3.1-a Caractristiques principales et comparaison avec les autres mthodes . 57
II.3.1-b Principe de la mthode . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58
II.3.2 Le logiciel HFSS

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60
II.3.3 Extraction des paramtres effectifs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61
II.3.3-a Extraction par la mthode de Nicolson-Ross-Weir . . . . . . . . . . . 62
II.3.3-b Mthode dextraction de Scher et Kuester . . . . . . . . . . . . . . . 64
II.4 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67
III Magntisme articiel dans la gamme trahertz 69
III.1 Rsonance magntique de matriaux dilectriques dans le domaine trahertz . . . . . . . 69
III.1.1 Conditions dapparition des rsonances dipolaires de Mie . . . . . . . . . . . . . 70
III.1.2 Rsonances de Mie magntique dipolaire et condition du milieu effectif . . . . . 72
III.1.3 Matriau de haute permittivit dans la gamme trahertz . . . . . . . . . . . . . . 74
III.1.3-a Titanate de Baryum Strontium (Ba
1-x
Sr
x
TiO
3
, BST) . . . . . . . . . . 74
III.1.3-b Loxyde de Magnsium (MgO) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76
III.1.3-c Titanate de Magnsium (MgTiO
3
) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 77
III.1.3-d Tantalate de Lithium (LiTaO
3
) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 78
III.1.3-e Dioxyde de Titane (TiO
2
) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79
III.1.3-f Conclusion gnrale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81
III.2 Prdictions analytiques pour lobtention de matriaux magntiques . . . . . . . . . . . . 82
III.2.1 Prdictions analytiques pour MgTiO
3
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82
III.2.1-a Calcul de la permabilit effective . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82
III.2.1-b Abaque pour la synthse chimique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 83
III.2.2 Prdictions analytiques pour LiTaO
3
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84
III.2.2-a Calcul de la permabilit effective . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84
III.2.2-b Abaque pour la synthse chimique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 85
TABLE DES MATIRES 5
III.2.3 Prdictions analytiques pour TiO
2
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86
III.2.3-a Calcul de la permabilit effective . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86
III.2.3-b Abaque pour la synthse chimique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 88
III.2.4 Effet de la permittivit du milieu-hte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89
III.2.5 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 90
III.3 Simulations numriques par lments nis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 91
III.3.1 Arrangement cubique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 91
III.3.1-a Inuence de lpaisseur du matriau (nombre de couches de sphres) . 91
III.3.1-b Comparaison avec les prdictions analytiques pour un rseau cubique . 92
III.3.1-c Inuence de la fraction volumique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94
III.3.2 Effet de larrangement des particules . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95
III.3.2-a Rseau orthorhombique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97
III.3.2-b Rseau ttragonal . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98
III.3.2-c Explication du sens de dplacement des rsonances . . . . . . . . . . 101
III.3.3 Effet de la suppression de la correction radiative lie la priodicit du rseau . . 102
III.4 Analyse modale dans lapproximation du diple unique . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105
III.4.1 Modlisation par la SDA et structures tudies . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105
III.4.2 Rsultats de la SDA et comparaison avec la thorie de Maxwell Garnett . . . . . 107
III.4.3 Comparaison des rsultats entre la SDA et les rsultats des lments nis . . . . 111
III.4.4 Conclusions sur la SDA . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 112
III.5 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 114
IV Etude de la polydispersit 115
IV.1 Maxwell Garnett polydisperse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 116
IV.1.1 Clausius-Mossotti pour plusieurs tailles de particules . . . . . . . . . . . . . . . 116
IV.1.1-a Cas discret . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 116
IV.1.1-b Cas continu . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 117
IV.1.2 Maxwell Garnett tendu pour plusieurs tailles de particules . . . . . . . . . . . . 117
IV.1.2-a Cas discret . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 117
IV.1.2-b Cas continu . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 118
IV.2 Proprits magntiques dun systme avec deux tailles de sphres distinctes . . . . . . . 118
IV.2.1 Critre pour largir la zone ngative . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 119
IV.2.2 Application un exemple concret . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 120
IV.2.3 Procdure doptimisation de la largeur de la bande ngative . . . . . . . . . . . 121
IV.3 Conguration optimale pour plusieurs tailles de particules . . . . . . . . . . . . . . . . 123
IV.3.1 Distribution discrte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 123
IV.3.2 Distribution continue . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 124
IV.3.2-a Distribution en crneau . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 124
IV.3.2-b Distribution gaussienne . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 126
IV.4 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 128
V Assemblages denses de sphres bidisperses 129
V.1 Principe et travaux antrieurs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 129
V.2 Prdictions analytiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 131
V.2.1 Permittivit effective ngative avec des sphres de TiO
2
. . . . . . . . . . . . . 131
6 TABLE DES MATIRES
V.2.1-a Position de la rsonance dipolaire lectrique de Mie . . . . . . . . . . 131
V.2.1-b Permittivit effective selon le modle de Maxwell Garnett tendu . . . 132
V.2.2 Rapport des tailles des sphres et arrangement gomtrique . . . . . . . . . . . . 133
V.2.2-a Rapport entre les tailles des deux types de sphres . . . . . . . . . . . 133
V.2.2-b Arrangement gomtrique des sphres . . . . . . . . . . . . . . . . . 134
V.2.3 Structures tudies . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 135
V.2.4 Prdictions analytiques sur les assemblages bidisperses de sphres . . . . . . . . 136
V.3 Simulations numriques et extraction des paramtres effectifs . . . . . . . . . . . . . . . 140
V.3.1 Structure simule . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 140
V.3.2 Analyse et interprtation du spectre de transmission . . . . . . . . . . . . . . . . 140
V.3.2-a Analyse de la contribution des grandes sphres seules . . . . . . . . . 143
V.3.2-b Analyse de la contribution des petites sphres seules . . . . . . . . . . 144
V.3.2-c Analyse du spectre complet . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 144
V.3.3 Extraction des paramtres effectifs et comparaisons aux prdictions analytiques . 145
V.3.3-a Inspection qualitative du champ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 150
V.4 Analyse des modes de Bloch dans la structure . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 153
V.4.1 Mthodologie de dtermination des modes de Bloch . . . . . . . . . . . . . . . 153
V.4.1-a Application du thorme de Bloch et ajustements . . . . . . . . . . . 153
V.4.1-b Choix du point dchantillonnage z
0
. . . . . . . . . . . . . . . . . . 154
V.4.2 Dtermination des modes de Bloch sur lensemble du spectre . . . . . . . . . . . 156
V.4.2-a Modes de Bloch basse frquence . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 156
V.4.2-b Bande passante entre 235 et 290 GHz . . . . . . . . . . . . . . . . . 157
V.4.2-c Bande passante entre 310 et 320 GHz . . . . . . . . . . . . . . . . . . 161
V.4.3 Indice obtenu par ajustement des modes de Bloch . . . . . . . . . . . . . . . . . 162
V.5 Discussion et conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 164
Conclusion Gnrale 167
Annexe I : Thorme de Poynting 171
Annexe II : Erreur dextraction 175
TABLE DES MATIRES 7
Symboles et abbrviations
c : clrit de la lumire dans le vide. c = 299792458m/s

0
= cT =
c

: longueur donde dans le vide


: frquence dtude
T = 1/ : priode de londe lectromagntique
: conductivit lectrique

0
: permittivit du vide.
0
= 8.8541878176 10
12
F/m

0
: permabilit du vide
0
= 1.2566370614 10
6
H/m
: permittivit
: permabilit

r
: permittivit relative

r
: permabilit relative
E : champ lectrique
B : champ magntique
D : dplacement lectrique
H : excitation magntique
: densit volumique de charge
J : densit volumique de courant
MTM : Mtamatriau
MG : Maxwell Garnett
NRW : Nicolson-Ross-Weir
SRR : Split-Ring-Resonator
Remerciements
Ce manuscrit de thse est laboutissement dun travail de 3 annes, passes la plupart du temps au
CRPP. Je tiens ici remercier lensemble des personnes qui ont contribu plus ou moins directement
llaboration de ce travail de thse.
Tout dabord, le directeur du CRPP Philippe Richetti et celui de lIMS Pascal Fouillat pour mavoir
accueilli au sein de leurs laboratoires. Je remercie galement mes directeurs de thses Ashod Aradian
et Valrie Vigneras pour la qualit de leur encadrement pendant ces trois annes, ainsi que les membres
du jury Eric Akmmansoy, David Cassagne, Filippo Capolino et Bernard Pouligny pour avoir accept
dexaminer et de juger ce travail.
Jadresse aussi de sincres remerciements Philippe Barois, Virginie Ponsinet, Frdric Nallet et
autres membres de lquipe CAAM du CRPP pour leur aide prcieuse au cours des runions de travail et
galement mes collgues du projet GIS : Patrick Mounaix, Mario Maglione, Stphane Mornet, Laurent
Oyhenart qui ma gentiment fait partager son expertise du logiciel HFSS et Sophie Fasquel. Du ct non
permanent, je tiens souligner il me fut particulirement agrable de travailler en collaboration avec Riad
Yahiaoui et U-chan Chung.
A titre plus personnel, je souhaite galement remercier lensemble des personnes et amis qui ont fait
mon quotidien pendant ces trois annes de thse au travers des diffrents vnements rythmant la vie
dun thsard.
Je remercie une nouvelle fois Ashod qui, en plus dtre un directeur de thse de qualit, au dhanch
redoutable (je fais bien sur allusion ici la salsa quil danse avec brio), a su se montrer un camarade
de mtabire des plus respectables malgr son fort accent parisien. Merci mes camarades de bureau
que jai pu dcouvrir et apprcier pendant ces trois annes. Alessandro Veltri, Jedi linuxien, vritable
padawan capillaire du grand Qui-Gon Jinn, qui ma normment appris et avec qui jai galement eu
lhonneur deffectuer plusieurs voyages travers le monde. La super-maquina Jose Maria Rico Garcia,
un camarade de bureau extrmement poli, cordial et enthousiaste (cest peu dire). Jai pu au cours dun
sjour au coeur de la Laponie Finlandaise apprcier ses capacits dadaptation face un dnuement quasi
total. Le docteur Clia Mercader qui fut ma premire camarade de bureau, brillante et fort sympathique.
Enn Sandra, que jai pu ctoyer pendant ma dernire anne de thse et qui a trs vite fait honneur son
pays de part son enthousiasme et sa sympathie (chucuruc).
Un grand merci aux autres membres non permanents de lquipe mtamatriaux : Ludivine, Cl-
mence, Vitaliy, Olivier, et Julien qui se sont rvls tre des camarades dquipe forts sympathiques.
Jadresse galement des remerciements aux membres de la dreamteam le docteur Antonin Prvoteau
(Soupy) son compagnon Daniel Rodriguez (Porty), le non docteur Nessim Arazam (Rascar capac) pour
les soires et les dzingues diverses, le docteur Olivier Thiebaut (Surfy) pour les sessions surf-sifets
avec dpart matinal (et parfois retour impromptu), le gentleman Emmanuel Suraniti toujours la pour
prter une oreille aux neries de tout un chacun, ainsi que Thomas Brunet sage matre de confrence
toujours prt aborder les sujets les plus dlicats.
Pendant ces trois annes jai galement pass beaucoup de temps au entranement de karat ayant lieu
pendant la pause djeuner et je remercie tout particulirement le sensei Mbolo qui nous transmet bnv-
olement sa passion dans la bonne humeur ainsi que tout les gens du karat Eric, Jean christophe, Seb,
Will, Nico, Axel, Corinne, Ba, Brigitte.
Pour nir, je veux remercier tout les gens avec qui jai pu tisser des liens, un grand merci lAndouil-
lette, la Wurste, les copains de repas, de mtabires, et de pauses th : Mama Victoria (jespre avoir les
photos un jour), Damien Bazin et Habouzit, Shannon, Simon, Dalice, Emilie, Stphanie, Andie, Hlne,
Kelby, Tati, Fabienne, Karel, Jeanne Marie, Le Cheval, Prathap, Nadine toujours prte pour aborder les
sujets les plus brlant, et aussi Philippe Barbot pour son humeur toujours joviale.
Enn je veux nalement remercier tout les membres de ma famille pour leur soutien et bien entendu,
Amina qui ma elle aussi support avec gentillesse pendant plus trois annes de thse.
Introduction gnrale
Les mtamatriaux lectromagntiques sont des matriaux composites articiels dont la structure
interne, dchelle typique bien en-dessous de la longueur donde incidente, interagit avec les ondes de
sorte engendrer des rponses inhabituelles, extrmes, voire inconnues dans les matriaux naturels (mag-
ntisme articiel, valeurs extrmes de la permittivit lectrique, indice nul,etc.). Les annes rcentes ont
vu un engouement particulirement fort pour le domaine des mtamatriaux, la fois pour les nou-
velles questions fondamentales qui ont t souleves, mais galement dans la perspective de mettre
au point des applications potentiellement rvolutionnaires (super-rsolution, camouages lectromag-
ntique, technologie des antennes,etc).
Nombre de schmas de mtamatriaux comprennent une collection dlments rsonants de taille
trs infrieure la longueur donde ; les proprits intressantes mergent alors au voisinage de ces
rsonances. An de contrler les rsonances dans le matriau, les rsonateurs doivent tre fabriqus
avec un certain degr de prcision et organiss dans la structure. Les mthodes de fabrication peuvent
tre soit descendantes (top-down), soit ascendantes (bottom-up). La fabrication de mtamatriaux
tridimensionnels, en particulier, est difcile avec les mthodes descendantes. Dans le cadre de projets de
recherche en cours Bordeaux (projet SAMM du GIS - Advanced Materials in Aquitaine) et avec des
partenaires europens, notre travail de thse sest focalis sur ltude thorique de structures qui puissent
tre fabriques par la voie, montante de la chimie et de lauto-assemblage.
Plus prcisment, nous nous sommes intresss aux mtamatriaux forms par assemblage de partic-
ules dilectriques rsonantes oprant des frquences de travail dans la gamme trahertz, gamme pour
laquelle existe un intrt fort en termes de dispositifs de contrle des ondes. La problmatique principale
de nos travaux a t de comprendre sil tait possible de transposer avec succs des schmas proposs
prcdemment dans la littrature pour la gamme gigahertz ; en raison des fortes modications des pro-
prits des matriaux en allant vers le trahertz, en particulier la diminution de leur permittivit, cette
transposition ne se limite pas un simple changement dchelle des rsonateurs il est ncessaire de
revisiter et r-tudier les structures proposes.
Dans le premier chapitre de mmoire, nous introduisons le domaine des mtamatriaux lectromag-
ntiques et quelques-unes de leurs applications ; puis nous ferons des rappels dlectromagntisme en
soulignant les points qui peuvent devenir dlicats dans le cas des mtamatriaux, notamment ceux
indice ngatif.
Le deuxime chapitre est consacr la prsentation des diffrentes outils thoriques et analytiques
utilises pour la modlisation des milieux composites : thorie de Mie de diffusion de la lumire par
une sphre, thorie du milieu effectif de Maxwell Garnett, et simulation numrique par lments nis,
mthode numrique que nous avons largement utilise au cours de notre doctorat.
Dans le troisime chapitre, nous prsentons nos travaux sur des assemblages de sphres dilectriques
rsonantes, et la possibilit dobtenir des effets de magntisme articiel dans le trahertz. Nous com-
11
12 Introduction gnrale
mencerons par lister les matriaux constitutifs des particules rsonantes remplissant les conditions suff-
isantes pour engendrer du magntisme articiel. Nous tudierons les proprits de ces assemblages
travers la thorie de Maxwell Garnett, an de prsenter un cahier des charges (concentration, taille)
aux chimistes intresss par la ralisation de telles structures. Nous procdons ensuite des simulations
numriques permettant de vrier les rsultats analytiques, enn, nous comparerons nos rsultats avec
une analyse modale des structures tablie dans le cadre de lapproximation du diple unique.
Dans le quatrime chapitre, nous tudions travers un modle de Maxwell-Garnett gnralis linu-
ence de la polydispersit en taille des particules sur les proprits dcrites dans le chapitre prcdent, en
cherchant valuer quelle peut tre la marge de tolrance dans la qualit de la fabrication des rsonateurs,
an par exemple de garder les effets de permabilit magntique. Nous chercherons galement com-
prendre dans quels cas la polydispersit est nfaste et dans quels cas elle pourrait tre ventuellement
tourne notre avantage.
Enn, la dernire partie de notre travail est consacre ltude de mtamatriaux indice ngatif,
dans la gamme trahertz, obtenus en tant quassemblages denses et bidisperses de sphres (deux tailles).
Nous calculons les proprits attendues selon le modle de Maxwell Garnett, puis les confronterons avec
les rsultats issus des simulations numriques. Nous procdons nalement une analyse ne en termes
de modes Bloch de la structure priodique et en extrayons les valeurs de lindice correspondantes.
Chapitre I
Introduction
Que sont les mtamatriaux ? Du point de vue smantique, le prxe "mta" signie "au-del de"
en grec ; le terme mtamatriau dsigne donc une classe de matriau dont les proprits vont dune
certaine manire au-del de celles des matriaux classiques. Plus prcisment, on entend par cela des
milieux dont la structure interne interagit avec une onde incidente (acoustique ou lectromagntique)
de sorte crer des proprits macroscopiques dites "effectives" inhabituelles, voire inobserves dans
les matriaux naturels. Dans le cas des mtamatriaux lectromagntiques, qui nous a occup dans le
cadre de nos travaux de thse, les paramtres lectromagntiques fondamentaux dcrivant linteraction
onde-matire sont la permittivit lectrique et la permabilit magntique ; les mtamatriaux permettent
par exemple datteindre, selon les structures proposes et les gammes de frquence vises, des valeurs
"extrmes" de la permittivit, soit inhabituellement grandes, soit au contraire proches de zro. De mme,
certaines structures permettent dobtenir des valeurs non-triviales de la permabilit effective dans les
gammes frquentielles o elle est est naturellement gale lunit, donnant naissance un magntisme
articiel.
Si on peut retracer dans lhistoire scientique du XX
e
sicle plusieurs occurrences de mtamatriaux
"prcurseurs" dans diffrentes branches de llectromagntisme et de la radio-ingnierie [1], lessor rel
de ces derniers en tant que domaine part entire, avec une dynamique densemble et construite sur
des concepts communs date du dbut des annes 2000. Environ dix ans plus tard, on peut dnombrer
une relle communaut des mtamatriaux, comptant parmi ses rangs aussi bien physiciens, chimistes
quingnieurs en tlcommunications.
Dans ce chapitre introductif, nous dressons un rapide tat de lart des travaux sur les mtamatri-
aux, notamment les mtamatriaux forms de particules dilectriques. Nous rappellerons les vnements
scientiques qui ont conduit la naissance de cette branche de llectromagntisme et tablirons une
liste succincte dapplications potentielles. Puis nous rappellerons quelques notions classiques sur llec-
tromagntisme et la lumire, ainsi que sur llectromagntisme dans les milieux [2, 3], qui seront utiles
pour la lecture de ce mmoire.
Dun point de vue historique, les premires ides sur la nature de la lumire ont t dveloppes
dans lantiquit par les philosophes et mathmaticiens grecs qui tablirent cette poque les lois de la
rexion. Il fallut ensuite attendre le dbut du XVII
e
sicle pour que de nouvelles avances fassent leur
apparition. Snell (1580-1626) nona en 1621 les lois de la rfraction, mais sans les publier, et elles ne
furent diffuses que grce Descartes (1596-1650).
Peu aprs, les premiers effets dinterfrences observs et connus aujourdhui sous le nom danneaux
de Newton furent dcouverts de manire indpendante par Boyle (1627-1691) et Hooke (1635-1703). Ce
13
14 Chapitre I. Introduction
dernier fut galement le premier considrer la lumire comme une vibration se propageant vitesse
innie ou extrmement grande. Il fallut attendre 1675 pour que Rmer (1644-1710) prouve, en observant
les clipses des satellites de Jupiter, que la vitesse de propagation de la lumire tait en fait nie. La
thorie ondulatoire de Hooke fut grandement amliore par Huygens (1629-1695) qui put ainsi retrouver
les lois de la rexion et de la rfraction. Cependant, la mme poque, Newton (1642-1727) dcouvrit
que la lumire blanche pouvait tre dcompose en plusieurs couleurs par un prisme et refusa la thorie
ondulatoire de la lumire au prot dune thorie corpusculaire. La thorie ondulatoire de Hooke et Huy-
gens fut ainsi ignore pendant prs dun sicle en raison de la grande autorit scientique dont jouissait
Newton cette poque.
La thorie ondulatoire de la lumire revint au premier plan lorsque Young (1773-1829) dcouvrit et
tudia, en 1801, les phnomnes dinterfrences de la lumire travers des fentes, et surtout, grce
Fresnel (1788-1827), qui, synthtisant les travaux de Huygens et de Young, put expliquer aussi bien la
propagation rectiligne de la lumire que les phnomnes de diffraction. Fresnel dduit aussi les lois des
coefcients de rexion et transmission linterface entre deux milieux.
Cependant, lavance la plus importante en ce qui concerne notre comprhension de la lumire fut lu-
vre de James Clerk Maxwell (1831-1879). En faisant la synthse des travaux en lectricit et en mag-
ntisme, notamment ceux de Faraday (1791-1867), il comprit que la lumire, llectricit et le mag-
ntisme taient des phnomnes lis et que la vitesse de propagation de la lumire pouvait tre calcule
partir de considration lectriques et magntiques. Il tablit ainsi (ce qui fut conrm exprimentale-
ment par Hertz (1857-1894)) que la lumire visible est en ralit un rayonnement lectromagntique (un
champ lectrique et magntique oscillant de pair) qui noccupe quune faible part du spectre lectromag-
ntique.
Cette onde lectromagntique est caractrise par sa frquence de vibration , ou encore sa priode tem-
porelle T =1/. Dans le vide, la longueur donde de la vibration
0
est relie sa frquence par la vitesse
de la lumire c.

0
= cT =
c

Suivant la frquence, les ondes lectromagntiques prennent diffrentes appellations comme on peut
le voir sur la FIGURE I.1. La lumire visible ne correspond qu une toute petite partie du spectre lec-
tromagntique avec des longueurs donde comprises entre 400 et 745nm.
Ondes radio Infrarouge Rayons X Ultra Violet Micro-ondes Terahertz Rayons
g
~ km 30cm 1 mm 100mm 10 nm 5 pm Longueur d'onde
Frquence
1 GHz 300 GHz 3 THz
745 nm 400 nm
Lumire visible
405 THz 750 THz
30 PHz 30 EHz ~ kHz
n
l
0
FIGURE I.1 Spectre lectomagntique
Les quations de Maxwell furent une rvolution et permirent le dveloppement de nombreuses ap-
plications encore inimaginables il y a plus dun sicle. Ces quations sont toujours utilises de manire
intensive aussi bien dans lindustrie quau niveau fondamental.
15
Cest en considrant certaines solutions inexplores de ces quations que les mtamatriaux sont ns.
Nous reviendrons, dans la suite, plus en dtails sur leur naissance, et nous nous intressons maintenant
la dnition prcise, la plus gnrale, que lon puisse trouver sur les mtamatriaux.
Comme nous lavons dj mentionn plus haut, et comme nous le reverrons en dtail dans la seconde par-
tie de ce chapitre, les proprits lectromagntiques des matriaux naturels "simples" sont reprsentes
par deux grandeurs de premire importance, intervenant dans les quations de Maxwell : la permittivit
lectrique et la permabilit magntique . Ces grandeurs, qui en gnral dpendent de la frquence ,
dcrivent la rponse du matriau une excitation lectrique et magntique, respectivement.
On peut alors chercher reprsenter lensemble des matriaux dans un plan contenant toutes les
valeurs (relles) possibles de et (voir la FIGURE I.2). Pour des frquences suprieures quelques
dizaines de gigahertz, les matriaux naturels ont une permabilit trs proche de 1, se rangeant sur
autour de la ligne = 1. On appelle dilectriques ceux de ces matriaux qui possdent une permittivit
positive et mtaux ceux qui ont une permittivit ngative (en-dessous dune certaine frquence plasma).
En examinant cette gure, il apparat clairement que les matriaux naturels ne reprsentent quune petite
partie des valeurs possibles de et . Les mtamatriaux ont ainsi pour ambition, du moins dans le
principe, dexplorer les proprits des matriaux occupant le reste du plan (, ).
0
FIGURE I.2 Reprsentation schmatique des matriaux classiques et des mtamatriaux pour des
frquences allant au del de quelques dizaines de gigahertz dans le plan (, ). Les matriaux classiques
(mtaux et dilectriques) ont une permabilit proche de 1 pour ces frquences. Le reste des possibilits
correspond potentiellement aux mtamatriaux.
De manire gnrale, ces proprits sont atteintes en utilisant des rsonateurs de tailles typiques d
trs infrieures la longueur donde de fonctionnement (d
0
/10).
Nous avons aussi mentionn sur la FIGURE I.2, les types de mtamatriaux les plus importants : les m-
tamatriaux haute permabilit, permabilit ngative, et enn indice ngatif et proche de zro.
16 Chapitre I. Introduction
I.1 Contexte et motivation de la thse
I.1.1 Mtamatriaux : les travaux fondateurs
Nous retraons ici, dans ses grandes lignes, lhistoire de la naissance et du dveloppement du domaine
des mtamatriaux ; cette prsentation suit celle de [1].
I.1.1-a Les travaux de Veselago
Tout commena en 1964 quand V. Veselago se demanda, dun point vue conceptuel, quelles pro-
prits auraient un matriau dont la permittivit et la permabilit seraient ngatives dans la mme gamme
de frquence [4]. En appliquant les quations de Maxwell pour une onde lectromagntique plane dans
un tel milieu, Veselago remarque que le tridre form par le vecteur donde, le champ lectrique et le
champs magntique est indirect, tandis que dans le cas classique, ce mme tridre est connu pour tre di-
rect. Par ailleurs, Veselago observe que, dans le mme temps, le tridre form par le vecteur de Poynting,
le champ lectrique et le champ magntique reste en revanche direct, ce qui signie que pour ces milieux,
le vecteur donde et le vecteur de Poynting pointent dans des directions opposes situation indite a
priori. Lorientation du vecteur donde donnant le sens de propagation de la phase et lorientation du
vecteur de Poynting celui de la propagation de lnergie (cf. I.2), Veselago conclut que dans ce type de
matriau la phase et lnergie se propagent dans des directions opposes.
partir des lois de la rfraction de Snell et des relations de passages entre deux milieux, il montre gale-
ment que lindice dun tel milieu est ngatif, dans le sens o, lors du passage dun milieu dindice positif
ngatif (ou inversement), tout rayon est rfract du mme cot de la normale au plan dincidence (dans
un dioptre classique, le rayon "traverse" la normale la rfraction).
Cependant, comme le souligne Veselago dans la partie nale de sa publication thorique, labsence
de matriaux permabilit ngative rendait, cette poque, impossible la dmonstration exprimentale
de ses rsultats et le sujet resta lettre morte pour de longues annes.
I.1.1-b Conrmation exprimentale
Pour que le sujet se lance rellement, il fallut attendre la n des annes 1990, avec J. Pendry et son
quipe qui ralisent des travaux sur les rseaux de ls mtalliques (wire medium en anglais) [5, 6] et
sur les rsonateurs en forme danneaux coups (split-ring resonators ou SRR) [7]. Ces deux types de
milieux sont constitus de rsonateurs dont les tailles caractristiques sont trs infrieures la longueur
donde incidente, et permettent respectivement dobtenir une permittivit et une permabilit ngative,
dans la gamme micro-onde.
Ds lors, tous les outils sont runis pour la vrication exprimentale des travaux de Veselago, et ce
fut le groupe de D. Smith qui fabriqua en 2001 le premier matriau permabilit et permittivit nga-
tive simultanes dans la gamme micro-onde (voir FIGURE I.3). Ces chercheurs montrrent que pour un
matriau dont un seul des paramtres est ngatif, les ondes ne peuvent se propager (comme attendu) mais
que la propagation est bien restaure dans un milieu o les deux paramtres sont ngatifs (comme lavait
prdit Veselago)[9]. Dans une seconde publication [8], ils conrmrent ensuite grce un montage met-
tant en jeu un mtamatriau taill en forme de prisme, que lon a bien un indice de rfraction ngatif avec
ce type de matriau.
I.1 Contexte et motivation de la thse 17
FIGURE I.3 Le premier mtamatriau (bidimensionnel) indice ngatif dans la gamme micro-onde. Il
est constitu de SRRs et de ls en cuivre dposs sur un substrat de bre de verre. La cellule unitaire a
une taille de 5mm et le mtamatriau est conu pour fonctionner dans une gamme de longueurs donde
autour de 3cm [8].
I.1.1-c Possibilit dimagerie parfaite
Lexistence, ds lors prouve, de matriaux indice ngatif tait certes chose sensationnelle, mais
sans applications potentielles. On peut supposer que le sujet aurait sans doute t condamn un oubli
progressif sans la publication de J. Pendry intitule negative refraction make a perfect lens parue
en 2000 [10]. Pendry poussa un peu plus loin les travaux de Veselago, en examinant la cette fois la
transmission et la rexion dune lame face parallle dindice n =1. Il montra que ce type de structure
focalise non seulement le champ lointain (comme une lentille classique), mais aussi la partie vanescente
du champ (c.f. FIGURE I.4). Une lentille de cette sorte, que Pendry nomme super-lentille , offre donc
des possibilits dimagerie parfaite, permettant potentiellement de franchir la limite de diffraction des
lentilles usuelles.
Notons, cependant, que la limite de diffraction ntait dj plus une limite infranchissable puisque les
FIGURE I.4 Schma issu de [11], illustrant le principe dune superlentille . Le champ lointain (A) ainsi
que le champ vanescent (B) issues de lobjet sont focaliss au mme point image, donnant ainsi, dans le
principe, une image de rsolution idale.
techniques dimagerie du champ proche (SNOM) existaient dj. Cependant, la dcouverte de Pendry
permettait dimaginer faire une image, de manire quasi instantane et dans sa totalit, dun chantillon,
sans avoir besoin de le scanner point par point (processus pouvant demander un certain temps) comme
on le faisait avec un SNOM. De ce fait, cette brillante ide, qui t grand bruit et suscita de vifs dbats,
agit vraiment comme point de dpart de la branche des mtamatriaux.
18 Chapitre I. Introduction
I.1.2 Dveloppement du domaine
partir de la dcouverte de Pendry, de nombreuses quipes de recherches sintressrent la physique
des milieux lectromagntiques complexes et ses applications pour limagerie et les tlcommunica-
tions. Le champ des mtamatriaux slargit alors grandement, de nouvelles applications apparurent (la
plus spectaculaire tant certainement "linvisibilit", ou cloaking en anglais) et des vrications ex-
primentales furent ralises dans chaque partie du spectre lectromagntique.
Le but de ce paragraphe nest pas de faire une liste exhaustive de tout ce que lon peut rencontrer sous
le terme de mtamatriaux, dont une grande partie est par exemple prsente dans [12]. Nous prsentons
plutt trois exemples-phares dapplications les plus importantes mme si elles restent pour certaines
lointaines.
I.1.2-a Miniaturisation dantennes et de circuits
Cest certainement lapplication la plus concrte des mtamatriaux, puisquil existe par exemple
dj des tlphones portables antennes mtamatrielles (par exemple le LG Chocolate BL40, commer-
cialis en 2009). Les rsonateurs lectriques et magntiques dvelopps dans la gamme gigahertz ont t
beaucoup tudis et adapts pour des applications en tlcommunications, et les techniques de fabrica-
tion dans ces gammes de frquence sont aises. Ainsi, les progrs rcents, raliss notamment en matire
daccordabilit et de magntisme articiel, permettent damliorer les caractristiques des antennes (en
termes notamment de miniaturisation et damlioration de leur directivit).
I.1.2-b Super rsolution
Les super-lentilles sont des systmes trs prometteurs qui pourraient permettre damliorer fortement
certaines techniques dimagerie, en exploitant non seulement le champ lointain mais aussi ses parties
vanescentes. Cependant, dans la situation canonique, ces lentilles ncessiteraient un indice n =1 avec
un niveau faible de pertes, ce qui en fait des dispositifs trs complexe fabriquer. J. Pendry , dans son
article [10], proposa une manire plus simple dobtenir une image sub-longueur donde en utilisant des
lentilles mtalliques dans la limite lectrostatique. Ce type de lentille, bien que ne possdant pas dindice
ngatif, permet la rsolution sub-longueur donde ainsi que cela fut dmontr exprimentalement en 2005
par Fang [13].
Devant la difcult pour raliser des super-lentilles, les quipes de chercheurs dvelopprent dautres
systmes exploitant les proprits des mtamatriaux pour obtenir une rsolution sub-longueur donde.
Parmi ces nouveaux dispositifs, on peut citer les rseaux de ls [14, 15] fonctionnant en rgime dit de
canalisation, les rseaux de nanoparticules [16] et, les hyper-lentilles utilisant des structures de forme
sphriques et anisotropes [17, 18, 19].
Les cristaux photoniques, bien que ntant pas proprement parler des mtamatriaux (car les distances
entre lments constitutifs sont de lordre de la longueur donde), peuvent aussi amener des effets de
rfraction ngative et de super rsolution, comme cela a t dmontr dans [20, 21].
I.1.2-c Camouage lectromagntique (cloaking)
Cette application, bien que relevant quasiment de la science-ction, a particulirement capt latten-
tion du grand public sur les mtamatriaux. Lide est ( nouveau) ne dune publication de J. Pendry
en 2006 [22] concernant le contrle des champs lectromagntiques, et a t vri exprimentalement
I.1 Contexte et motivation de la thse 19
dans la gamme micro-ondes dans [23]. Elle est base sur les transformations gomtriques de la relativit
gnrale permettant de contrler en chaque point de lespace le parcours des ondes lectromagntiques,
faisant apparatre des potentialits lointaines telles que la cape dinvisibilit dHarry Potter (invisible
cloak en anglais qui a donn son nom lapplication sus-nomme). Le guidage du trajet des rayons
lumineux se fait grce au contrle des proprits lectromagntiques du matriau (, ) lchelle locale.
Ce type dapplication ne ncessite pas une permittivit et permabilit ngative, mais de pouvoir con-
trler et varier leur valeurs dans lespace.
Une validation de cette thorie .
I.1.3 Vers les mtamatriaux indice ngatif, 3D et isotropes
Nous nous restreignons dans cette section la sous-catgorie de mtamatriaux qui a form un des
centres dintrt principaux de nos travaux de thse : les mtamatriaux indice ngatif.
Les mtamatriaux indice ngatif ont t les premiers mtamatriaux avoir t imagins et parmi les
premiers tre fabriqus (dans la gamme micro-onde), et nous verrons quils existent maintenant sous
une multitude de formes, dans diffrentes rgions du spectre lectromagntique ; nous mentionnerons
galement les mthodes de fabrication utilises. Aprs la prsentation des travaux de la littrature rcente
sur ce sujet, nous aborderons plus spciquement au cur de la problmatique de nos travaux, savoir
la modlisation de milieux forms de sphres dilectriques pour lobtention de mtamatriaux indice
ngatif, isotropes et tri-dimensionnels.
I.1.3-a Mtamatriau indice ngatif
Comme nous lavons expliqu auparavant, les premiers mtamatriaux indice ngatif taient com-
poss dun agencement de rsonateurs lectriques et magntiques de dimensions millimtriques, rsonant
dans la gamme micro-onde. Depuis, de nombreuses quipes de recherches ont cherch faire voluer ces
structures pour quelles fonctionnent dans dautres gammes de frquences (cf. FIGURE I.5). La gamme
des frquences visibles tant particulirement vise puisque des applications dimagerie sub-diffraction
seraient une vritable rvolution en physique, chimie, biologie et mdecine.
Les frquences de rsonance de tels systmes variant comme linverse de la taille des rsonateurs, il est
ncessaire, pour les faire fonctionner plus haute frquence, de miniaturiser les rsonateurs [24], ce qui
constitue, partir du domaine submillimtrique et au-del, lobstacle majeur pour leur fabrication [25].
Permittivit ngative lpoque de Veselago, on connaissait dj des matriaux permittivit nga-
tive dans une gamme de frquence donne tels que les plasmas gazeux et les mtaux. Comme nous
lexpliquerons au paragraphe I.2.5-b, dans ces matriaux la permittivit est ngative pour des frquences
infrieures la frquence plasma (pour les mtaux usuels, celle-ci se situe dans la gamme UV). Pour
obtenir une permittivit ngative dans la gamme micro-onde, on peut utiliser des wire medium comme
propos par Brown en 1953 [26] et Rotman [27]. Cette ide fut ensuite reprise par Pendry la n des
annes 90 puis utilise pour la fabrication du premier mtamatriau. On sait maintenant fabriquer des
structures donnant une permittivit ngative pour quasiment tout le spectre lectromagntique, partir
de tels milieux l soit partir de structures plasmoniques.
Permabilit ngative Veselago avait dj point dans sa publication le fait quaucun matriau ne pos-
sde naturellement de permabilit ngative haute frquence. Hardy et Whitehead [28] proposrent
20 Chapitre I. Introduction
FIGURE I.5 Evolution des frquences de fonctionnement des mtamatriaux permabilit ngative
(triangles vides) et indice ngatif (triangles pleins).
en 1981 des structures mtalliques en forme danneau coup (split-ring en anglais) fonctionnant dans
le micro-onde et dont les courants induits donnent naissance une forte rponse magntique. Pendry
reprit et amliora ces structures, pour montrer en 1999 quelles pouvaient donner naissance une per-
mabilit ngative dans la gamme micro-onde [7]. Avec lmergence des mtamatriaux et des moyens
technologiques de miniaturisation par lithographie, plusieurs groupes tendirent ces structures de split-
ring resonators (SRR) pour les faire fonctionner jusque dans le proche infrarouge [29, 30, 31] (c.f.
FIGURE I.6).
Le principal inconvnient de ces structures planes est leur anisotropie, mais il existe cependant des
FIGURE I.6 Exemple de mtamatriaux permabilit ngative base de rsonateurs de tailles
nanomtriques et fonctionnant dans linfrarouge (
0
1.5m) issu de [30] ( gauche) et de [31] (
droite).
moyens de les rendre isotropes [32].
Indice ngatif Lide originale pour obtenir des mtamatriaux indice ngatif tait de superposer,
la mme frquence, leffet de permittivit et de permabilit ngatives grce aux structures proposes
ci-dessus. Cependant, il ne sagit pas de lunique solution et il existe des structures dont les mmes
I.1 Contexte et motivation de la thse 21
constituants lmentaires donnent la fois une permabilit et permittivit ngative. Parmi ces structures,
nous pouvons citer les paires de btonnets mtalliques [33], les structures shnet [34, 35], les structures
en forme omega [36] ou des structures dendritiques [37] (c.f. FIGURE I.7).
FIGURE I.7 Diffrents types de mtamatriaux indice ngatif. En a) des paires de batonnets dor de
780nm de long donnant un indice ngatif
0
1.5m (gure tire de [33]). En b) structure shnet issue
de [35] donnant un indice ngatif
0
= 780nm. En c) structure omega de dimensions millimtriques
tire de [36], donnant un indice ngatif = 12.6GHz. En d) reprsentation de la cellule unitaire, de
dimensions millimtriques, de la structure dendritique propose dans [37], donnant un indice ngatif aux
alentours de 10GHz,
Mme si certaines des structures introduites dans ce paragraphe peuvent fonctionner dans le visi-
ble, elles sont sont intrinsquement bidimensionnelles car issues de processus de lithographie, fortement
anisotropes et possdent des pertes spciques associes aux courants lectroniques dans les mtaux les
composant. On peut en superposant plusieurs couches les rendre partiellement tridimensionnelles, et il
existe aussi des moyens de les rendre isotropes [38], mais ces structures restent complexes et coteuses
raliser des chelles nanomtriques. Ces limitations rendent ces structures inadquates pour de nom-
breuses applications, notamment pour raliser des superlentilles dans le visible ; de nouvelles structures
doivent donc tre imagines pour aller plus loin.
I.1.3-b Mtamatriaux tridimensionnels et isotropes base de particules dilectriques
Une alternative aux mtamatriaux plans et mtalliques prsents dans le dernier paragraphe, sont les
mtamatriaux base de particules sphriques rsonantes immerges dans un milieu hte. Lutilisation de
sphres bien plus petites que la longueur donde de travail assure lisotropie de ces mtamatriaux dont
les proprits proviennent des rsonances plasmon dans le cas de sphres mtalliques, ou des rsonances
dipolaires de Mie dans le cas de sphres dilectriques.
22 Chapitre I. Introduction
Un moyen envisag pour fabriquer ces mtamatriaux pour les rendre rellement tridimensionnels est
dutiliser les mthodes dauto-assemblage. Peu avant le commencement de nos travaux de thse, plusieurs
projets ayant pour objectif llaboration de mtamatriaux ont t lanc par des quipes complmentaires,
issues de diffrents laboratoires europens et bordelais, dont le Centre de Recherche Paul Pascal o une
partie de notre thse de doctorat a t prpare.
La particularit de ces projets et dutiliser lauto-assemblage, une des spcialits du centre de Recherche
Paul Pascal. linverse des mthodes classiques de lithographie donnant des mtamatriaux bidimen-
sionnels, lauto-assemblage est une technique dite ascendante ( bottom-up en anglais), base sur
la synthse chimique associe des mthodes physico-chimiques permettant une mise en forme et une
structuration tridimensionnelles. Le principe est dexploiter les progrs raliss en matire de synthse
de nano- et microparticules et de les utiliser comme bloc lmentaire rsonant donnant la rponse lec-
tromagntique locale voulue.
Les capacits actuelles de synthse de nanoparticules permettent en particulier denvisager la fabrication
de rsonateurs nanomtriques pour la cration de mtamatriaux fonctionnant des longueurs donde
visibles : le savoir-faire des chimistes permet maintenant la synthse de toute sorte de structures hybrides
(coeur-corce, particules Janus, btonnets, . . .) de diffrentes compositions, formes et tailles, qui de-
vraient satisfaire les exigences des thoriciens concevant les mtamatriaux.
Pour le lecteur dsireux den savoir plus sur les possibilits des synthses chimiques et des techniques
dauto-assemblage, une description plus complte peut tre trouve dans [39].
Nanmoins, la gamme visible nest pas la seule o des applications mtamatriaux seraient intres-
santes : la gamme trahertz en est un autre exemple. Cest dans ce contexte que nos travaux de thse
ont port sur ltude thorique de mtamatriaux indice ngatif, tridimensionnels et isotropes dans la
gamme trahertz, qui puissent tre fabriqus partir de particules dilectriques organises dans lespace
par des mthodes dauto-assemblage.
Les mtamatriaux base dlments dilectriques rsonants ont connu un essor dans les dernires
annes comme une alternative aux structures mtalliques ; on pourra notamment en trouver une revue
complte dans la rfrence [40]. Nous prsentons ci-dessous un bref tat de lart des principales avances
thoriques et dmonstrations exprimentales pour les mtamatriaux base de particules dilectriques
rsonantes de Mie.
Les premiers travaux thoriques sur des matriaux composites constitus de particules sphriques im-
merges dans un milieu-hte dilectrique ont t produits par L. Lewin en 1947 [41], bien avant que la
notion de mtamatriau existe. Dans cet article prcurseur, Lewin montre comment calculer la permittiv-
it et permabilit effective du matriau composite en utilisant les coefcients de Mie, et mentionne la
possibilit dobtenir un matriau possdant des proprits magntiques autour de la rsonance des par-
ticules, alors mme quaucun des matriaux le constituant na de proprits magntiques.
Aprs lmergence des mtamatriaux, les premiers designs faisant usage des rsonances de Mie de par-
ticules dilectrique furent loeuvre de S. OBrien et J. Pendry qui prouvrent galement que lon peut
obtenir une forte rponse magntique (et mme une permabilit ngative) dans la gamme gigahertz
partir de cylindres dilectriques de fortes permittivit [42]. K. Huang et al. montrrent un peu plus tard
la mme chose dans linfrarouge partir de cylindres de matriaux polaritoniques rsonants[43].
Les travaux sur les sphres dilectriques, qui ont lavantage par rapport aux cylindres de donner une
rponse isotrope, furent initis en 2003 par C. Holloway et al. [44] qui dmontrrent thoriquement que
lon peut obtenir un mtamatriau indice ngatif partir de sphres forms dun matriau dilectrique
et magntique immerges dans un milieu hte. Cependant, les valeurs gantes requises dans ce schma
pour les permabilits du matriau constitutif des sphres semblent impossibles obtenir en pratique.
I.1 Contexte et motivation de la thse 23
Poursuivant la voie ouverte par Lewin, un cas plus raliste, exploitant les proprits rsonance (de
Mie) de sphres purement dilectriques est publi par O. Vendik et al.en 2005 [45]. Ces travaux mon-
trent comment obtenir un MTM indice ngatif dans le gigahertz avec des arrangements bidisperses de
particules dilectriques de haute permittivit. Une amlioration de ce calcul, avec la prise en compte des
contributions des deux types de sphres, fut apporte par L. Jylh et al. en 2006 [46].
En 2005, quelques mois dintervalle, V. Yannopapas et al. [47] et M. Wheeler et al. [48], calculrent
thoriquement quavec des sphres form du mme matriau polaritonique que [43], il est possible
dobtenir des proprits de magntisme articiel des frquences infrarouge. Un an plus tard, M. Wheeler
et al. [49] calculrent quil est galement possible dobtenir un indice ngatif partir de particules
sphriques coeur-corce, combinant une rsonance magntique et lectrique. Plusieurs conrmations
exprimentales de ces publications thoriques furent ralises, dmontrant lobtention de la permittivit
ngative [50, 51], la permabilit ngative [50, 52, 53, 54, 55], et lindice ngatif dans certains de ces
schmas [56, 57, 58, 52, 59].
lexception de [44], ces travaux thoriques et vrications exprimentales ont tous comme point com-
mun lutilisation des rsonances de Mie de dilectriques de forte permittivit.
Il est intressant de constater que lensemble des travaux que nous venons de mentionner sur les
structures base de particules dilectriques ont t effectus soit dans la gamme micro-ondes (de 1
20GHz) en considrant des cramiques ferrolectriques, soit dans linfrarouge (au del de 3THz) en
utilisant les rsonances polaritoniques de matriaux. Le seul rsultat dans la bande trahertz intermdiaire
(allant de 20GHz 3THz) est une dmonstration exprimentale des rsonances de Mie dune couche de
cubes de TiO
2
obtenus par lithographie, donnant une permittivit ngative et une permabilit ngative
( des frquences distinctes) [60].
Dans le cadre de notre doctorant, nous nous sommes donc intresss cette dernire gamme des
frquences trahertz, non compltement lucide du cot des schmas thoriques ; en particulier, la trans-
position des schmas valids dans la gamme micro-onde au trahertz ne dcoule pas dune simple mise
lchelle, car les proprits des matriaux constitutifs des particules changent compltement entre ces
deux gammes. Lobjectif de nos travaux a donc t de donner les lments thoriques ncessaires pour
la ralisation pratique dun mtamatriau permabilit, puis indice ngatif, dans la gamme trahertz
partir de particules dilectriques rsonantes (matriau constitutif, taille des sphres, concentration dans
la matrice, tolrance sur la dispersion en taille, etc.).
Dans la section qui suit, aprs les rappels des lois de base de llectromagntisme, nous prsentons
les outils spciques utiliss pour la description analytique des milieux composites ainsi que pour leur
simulation numrique.
24 Chapitre I. Introduction
I.2 Proprits lectromagntiques des matriaux et mtamatriaux
Dans cette section nous rappelons les bases dlectromagntisme ncessaire la comprhension de
ce manuscrit. Nous commenons par rappeler les quations de Maxwell et leurs consquences pour la
propagation des ondes lectromagntiques dans le vide et les milieux.
I.2.1 Propagation de la lumire dans le vide
Nous nous intressons tout dabord aux quations rgissant la propagation des ondes dans le vide
sans considrer la question de leurs naissances. Ces quations dcrivent le comportement des champs
lectriques E et magntiques B dune onde lectromagntique.
I.2.1-a Les quations de Maxwell dans le vide et lquation donde
Les quations de Maxwell dans le vide sont les suivantes :
B = 0 (I.1a)
E = 0 (I.1b)
E =
B
t
(I.1c)
B =
0

0
E
t
(I.1d)
o les grandeurs
0
8.854 10
12
F/m et
0
1.257 10
6
H/m sont la permittivit et la permabilit
du vide, respectivement.
En utilisant (I.1c) et (I.1d), on obtient la relation :
( E)
2
E =
0

2
E
t
2
.
Or, daprs lquation (I.1b), E = 0, ce qui permet dobtenir la classique quation donde (quation
de dAlembert) :

2
E
0

2
E
t
2
= 0 (I.2)
La mme relation est obtenue pour B partir du rotationnel de (I.1d) :

2
B
0

2
B
t
2
= 0 (I.3)
I.2.1-b Les ondes planes monochromatiques
De manire gnrale, les solutions des quations donde (I.2) et (I.3) peuvent tre extrmement com-
plexes. Cependant, les quations de Maxwell tant linaires, le thorme de superposition de Fourier
permet de dcomposer toutes solutions de (I.2) et (I.3) en une somme dondes planes. On peut donc
considrer la solution particulire en onde plane suivante pour tudier les solutions de lquation donde
(I.2) :
E(r, t) = E
0
e
i(krt)
(I.4)
I.2 Proprits lectromagntiques des matriaux et mtamatriaux 25
Cette quation dcrit une onde de pulsation et damplitude [E
0
[ se propageant suivant la direction du
vecteur donde k. E
0
a des composantes relles pour une polarisation rectiligne et complexes pour une
polarisation elliptique. Le vecteur donde k dcrit la direction et le sens de propagation de londe.
Soulignons que nous avons choisi la convention habituellement utilise par les opticiens pour la reprsen-
tation harmonique du champ en e
it
. On peut proposer exactement la mme solution pour B :
B(r, t) = B
0
e
i(krt)
,
Ces champs sont des vecteurs du plan complexe dont seule la partie relle a une signication physique et
peut tre mesure exprimentalement :
Re(E) = Re(E
0
e
i(krt)
), Re(B) = Re(B
0
e
i(krt)
)
En prenant comme base celle des ondes planes, les oprateurs lmentaires scrivent :
= ik et

t
=i (I.5)
En appliquant la solution en onde plane (I.4) aux quations de Maxwell dans le vide, celles-ci deviennent :
ik B = 0 (I.6a)
ik E = 0 (I.6b)
ikE = iB (I.6c)
ikB =i
0

0
E (I.6d)
Daprs (I.6a) et (I.6b), k E et k B ce qui assure que le vecteur donde k est perpendiculaire au plan
de polarisation form par E et B dune onde plane dans le vide : cest une onde dite transverse lectrique
et magntique (TEM). De plus, daprs (I.6c) ou (I.6d), le tridre k, E, B est direct et B E.
I.2.1-c Relation de dispersion dans le vide
Nous rsolvons maintenant lquation donde (I.2) en prenant comme solution une onde plane se
propageant dans le vide avec le vecteur donde k
0
:
E(r, t) = E
0
e
i(k
0
rt)
On dnit le laplacien vectoriel =
2
et loprateur

2
t
2
laide du vecteur k
0
de la mme manire que
(I.5) :
=
2
=k
2
0

2
t
2
=
2
En remplaant ces valeurs dans lquation donde (I.2), on obtient :
k
2
0
E+
2

0
E = 0
26 Chapitre I. Introduction
On obtient ainsi lquation de dispersion :
k
2
0
=
2

0
(I.7)
On dnit la vitesse de propagation de la lumire dans le vide c :
c =
1

0
3 10
8
m/s
Daprs (I.7), on trouve galement que le module du vecteur donde dans le vide a pour expression :
[k
0
[ =

c
=
2

0
o
0
= cT =
c

est la longueur donde dans le vide.


I.2.2 Propagation de la lumire dans un milieu
Aprs ces rappels sur la propagation des ondes lectromagntiques dans le vide, nous rsolvons
maintenant les quations de Maxwell pour des ondes lectromagntiques se propageant dans un milieu
suppos homogne et linaire.
I.2.2-a Les quations de Maxwell dans les milieux et lquation donde
Dans un milieu matriel, les quations de Maxwell sont les suivantes :
B = 0 (I.8a)
D = (I.8b)
H =
D
t
+J (I.8c)
E =
B
t
(I.8d)
o D est le vecteur dplacement lectrique, H le vecteur excitation magntique, la densit volumique
de charges libres et J le vecteur densit de courant, issue de ces charges libres.
Les relations constitutives reliant les vecteurs D et B E et H sont pour un matriau linaire :
_
D
B
_
=
_


__
E
H
_
(I.9)
o est le tenseur de permittivit, le tenseur de permabilit et et sont les tenseurs traduisant le cou-
plage magnto-lectrique. Dans le cas bi-anisotrope le plus gnral, le nombre de paramtres constitutifs
du matriau est de 36 (4 9 coefcients pour chaque tenseur). Ces paramtres sont complexes pour un
matriau ayant des pertes, reprsentes par les parties imaginaires.
En labsence de couplage magnto-lectrique et pour un matriau isotrope, les tenseurs = =0, = I
et = I, I reprsentant le tenseur unit de rang 2. Dans ce cas le nombre de paramtres se rduit 2 et
I.2 Proprits lectromagntiques des matriaux et mtamatriaux 27
les relations constitutives deviennent scalaires :
D =E =
0

r
E (I.10a)
B = H =
0

r
H (I.10b)
o
r
est la permittivit complexe relative du milieu et
r
sa permabilit complexe relative. Dans le
cas du vide,
r
=
r
= 1, et par substitution dans (I.8), on retrouve les quations de Maxwell (I.1) du
paragraphe prcdent. Dans la suite de cette partie, nous considrerons un milieu neutre ( = 0) et non
conducteur (J = 0). Les quations de Maxwell deviennent alors :
B = 0
D = 0
B =
E
t
E =
B
t
cest--dire quelles ont a mme forme que dans le vide, en remplaant
0
et
0
par les paramtres et
correspondant au milieu considr. En manipulant ces quations comme dans la partie 1, on obtient
lquation donde dans le milieu matriel :

2
E

2
E
t
2
= 0 (I.11)
Il est important de remarquer que la condition de milieu non conducteur nest pas imprative et quon
peut retrouver la mme forme dquation en considrant un milieu de conductivit complexe , pour
lequel J et E obissent la relation :
J =E
Lquation de Maxwell (I.8c) devient alors :
B =
_
J+
E
t
_
=
_
E+
E
t
_
Or avec une dpendance temporelle en e
it
, on a
E
t
=iE, et on peut donc rcrire :
B =
_
i

E
t
+
E
t
_
=
_
i

+
_
E
t
=
q
E
t
Avec la permittivit gnralise :

q
=
i

+ (I.12)
28 Chapitre I. Introduction
Les quations de Maxwell ont alors nouveau la mme forme que dans le vide :
B = 0
D = 0
B =
q
E
t
E =
B
t
I.2.2-b Relation de dispersion dans les milieux
Nous rsolvons maintenant lquation (I.11) en utilisant, comme prcdemment, une solution partic-
ulire sous la forme dune onde plane de vecteur donde k :
E(r, t) = E
0
e
i(krt)
En appliquant cette solution particulire aux quations de Maxwell dans un milieu, celles-ci deviennent :
k B = 0
k E = 0
kE =H
kH =
q
E
Elles se rsolvent alors de la mme manire que prcdemment et on obtient lquation de dispersion
suivante :
k
2
=
2

q
(I.13)
Il est noter que pour un matriau rel prsentant des pertes,
q
et sont complexes, donc k est aussi
une grandeur complexe. Sa partie relle dcrit la propagation de londe alors que sa partie imaginaire
lattnuation de cette dernire dans le milieu.
I.2.2-c Indice optique dun milieu
On dnit lindice optique dun milieu par la relation :
n =
k
k
0
ce qui donne : n
2
= k
2
/k
2
0
= (
q
)/(
0

0
) =
r

r
, do :
n = (
r

r
)
1/2
(I.14)
avec les paramtres
r
,
r
, qui sont en gnral complexes.
Cette expression est bien dnie lorsque les deux parties relles de
r
et de
r
sont positives, ou lorsquune
I.2 Proprits lectromagntiques des matriaux et mtamatriaux 29
des deux est ngative (comme cest le cas pour les matriaux classiques). Mais lorsque les deux parties
relles sont ngatives simultanment, il faut considrer avec attention la dnition de la racine carre
complexe et notamment faire un choix adquat de la coupure de branche de la fonction racine dans le
plan complexe.
Pour illustrer la situation, nous avons reprsent en exemple sur la FIGURE I.8, les arguments de
r
,

r
, du produit
r

r
et de n dans le plan complexe, pour deux coupures de branche diffrentes. En utilisant
FIGURE I.8 Reprsentation dans le plan complexe des arguments de
r
,
r
, de leur produit et de n =
(
r

r
)
1/2
dans le cas dune coupure de branche : (a) ] , 0[ (b) ]0, [.
la coupure de branche (a) sur cette gure, tout nombre complexe z = e
i
de module et dargument
scrit :
_
[, [
[0, +[
(I.15)
Dans lexemple de la gure, on voit que, lorsque les parties relles de
r
et
r
sont simultanment nga-
tives (avec des parties imaginaires positives), lindice n du milieu est avec cette dnition positif mais
avec une partie imaginaire ngative, ce qui va a lencontre du principe fondamental de passivit. De plus,
pour le cas de
r
et de
r
strictement rels (sans pertes) et ngatifs, on voit quil y a une ambigut puisque
= ou , et suivant ce choix on obtient soit un indice positif : n = +
_
Re(
r
)Re(
r
), soit ngatif :
n =
_
Re(
r
)Re(
r
). Ce choix de coupure dans le plan complexe est donc proscrire pour la dnition
de la racine carre complexe.
Maintenant, en utilisant la coupure de branche (b), tout nombre complexe z est dni par :
_
[0, 2[
[0, +[
(I.16)
Comme on peut le voir sur la gure, en reprenant comme prcdemment le cas de parties relles de
r
et
r
simultanment ngatives (avec des parties imaginaires positives), on observe que lindice n a cette
fois une partie relle ngative et une partie imaginaire positive, respectant le principe de passivit. De
plus, pour le cas de
r
et de
r
strictement rels (sans pertes) et ngatifs, on a pour ces deux nombres
complexes un argument = +. Le produit
r

r
a donc un argument gal 2, et lindice a un argument
= 2/2 = , cest--dire quil est rel ngatif. On trouve bien ainsi la formule donne par Veselago
pour un milieu sans pertes de permittivit et de permabilit simultanment ngatives :
n =

r
pour
r
< 0,
r
< 0 (I.17)
30 Chapitre I. Introduction
qui correspond un indice optique ngatif. Cest ainsi la coupure de branche du cas (b) qui doit tre
retenue pour donner des solutions physiquement acceptables de lindice optique dans le cas gnral de
valeurs quelconques de la permittivit et de la permabilit.
I.2.2-d Impdance dun milieu
Limpdance est une notion de premire importance en lectronique ou dans la description des lignes
transmission. Cette notion peut stendre de nombreux domaines de la physique, et, comme de nom-
breuses thories des mtamatriaux utilisent le formalisme des lignes transmission, il est utile de dnir
cette notion en lectromagntisme :
Z =
[E
0
[
[H
0
[
Cette dnition donne, en utilisant les quations de Maxwell :
Z =
_

(I.18)
Dans le vide, cette impdance vaut :
Z =
_

0
= 376.6
I.2.3 Thorme de Poynting et ux dnergie
I.2.3-a Thorme gnral
Nous rappelons ici le thorme de Poynting, dcrivant la conservation de lnergie, partir des qua-
tions de Maxwell. Le dtail de la dmonstration pourra tre trouv dans lAnnexe I.
On dnit le vecteur de Poynting :
= EH (I.19)
Le thorme de Poynting appliqu un volume V, dlment de surface d et de vecteur n sortant et
normal la surface est :

S
nd =

V
J EdV +
1
2

t
(E
2
+H
2
)dV (I.20)
Cette relation traduit la conservation de lnergie, en indiquant que le ux entrant dnergie lectromag-
ntique (li au vecteur de Poynting) est gal la puissance dissipe par effet Joule (lie J E) plus la
variation dnergie lectromagntique dans le volume V. On constate galement que le ux du vecteur
de Poynting travers une surface donne donc la puissance rayonne travers celle-ci, cest--dire le ux
dnergie par unit de temps. Le vecteur de Poynting donne ainsi la direction du ux dnergie port
par une onde lectromagntique. On voit que par dnition (46) les vecteurs , E, H forment un tridre
direct.
I.2 Proprits lectromagntiques des matriaux et mtamatriaux 31
I.2.3-b Forme du thorme pour des champs harmoniques en notation complexe
Pour des champs harmoniques en notation complexe, le thorme de Poynting scrit (dmonstration
dans lAnnexe I) :

S
Re() nd =
1
2

V
_
(Re() +Im())[E[
2
+Im()[H[
2
)

dV (I.21)
Cette relation montre que le ux moyen (sur une priode) entrant dans le volume V y est dissip, sous
leffet de la conductivit, de la permittivit, et de la permabilit du milieu. Dans un milieu dilectrique
( = 0), on voit ainsi que les pertes sont directement donnes par les parties imaginaires de et de .
I.2.4 Vitesses de phase et de groupe
I.2.4-a Vitesse de phase
Nous considrons maintenant une onde plane monochromatique se propageant suivant laxe des x,
de vecteur donde k = k e
x
. Nous supposons en plus que le milieu est sans perte, et donc que k est rel.
Lquation de londe est la suivante :
E = E
0
e
i(kxt)
(I.22)
et la phase totale de cette onde est gale kx t +, avec la phase lorigine associe E
0
.
Si on cherche connatre la vitesse de dplacement dun point (immatriel) de londe associ une phase
donne, on crit que la phase de ce dernier reste inchange aprs un dplacement x en une dure t.
kx t + = k(x +x) (t +t) +

x
t
=

k
cette vitesse de propagation, dite vitesse de phase v

est donne par :


v

=
x
t
=

k
(I.23)
Dans le vide, on en dduit daprs lquation (I.7) que la vitesse de phase est :
v

=

k
0
=
1

0
= c
Dans un milieu avec pertes, k devient complexe et la vitesse de phase est alors donne par v

=

Re(k)
[2]. Daprs (I.13) on a :
v

=
1
Re(
_
)
=
c
Re(n)
Comme nous lavons mentionn en introduction, dans un mtamatriau indice ngatif, la vitesse de
phase devient ngative et pointe dans une direction oppos au vecteur de Poynting.
I.2.4-b Vitesse de groupe
La notion de vitesse de groupe est une notion parfois dlicate, dont lusage dans certains cas fait
lobjet de nombreux dbats. La dmonstration et les commentaires que nous livrons ici sont tirs de
32 Chapitre I. Introduction
[61] et [3]. Jusqu prsent, grce au principe de superposition, nous avons considr seulement le cas
dondes planes monochromatiques, de frquence parfaitement dnie. Cependant, en ralit, ce type
donde idale nexiste pas. En effet, daprs le principe dincertitude dHeisenberg :
t 1,
pour une onde monochromatique (=0), la dure dmission du train donde doit tre innie (t =).
En pratique, la dure de limpulsion lumineuse tant nie, il existe ncessairement un talement des
frquences : ,= 0.
Nous considrons maintenant une impulsion lumineuse sous la forme dun paquet dondes planes se
propageant le long de laxe (Ox), et dcrite par un scalaire par souci de simplicit (par exemple une
composante du champ rel). Lorsque le milieu est dispersif, = (k), chaque frquence prsente dans
limpulsion a sa propre vitesse de phase. En utilisant les notations de Fourier, on peut crire cette onde
sous la forme :
u(x, t) =
1

A(k)e
ikxi(k)t
dk (I.24)
o la fonction A(k) reprsente le spectre, en frquences spatiales, de limpulsion lumineuse (pour une
onde monochromatique, A(k) est une fonction delta de Dirac).
La propagation dune impulsion de spectre troit ou, de manire quivalente, dun milieu faiblement
dispersif peut tre trait de la manire approche suivante. La relation de dispersion scrit :
(k) =
0
+
d
dk

0
(k k
0
) +. . .
En remplaant dans lexpression (I.24), on obtient :
u(x, t)
e
it(
d
dk
[

0
k
0

0
)

A(k)e
ik(x
d
dk
[

0
t)
dk = u
_
x
d
dk

0
t, 0
_
e
it(
d
dk
[

0
k
0

0
)
Ainsi un facteur de phase prs, cette impulsion se propage, sans distorsion dans le matriau, avec une
vitesse, dite de groupe :
v
g
=
d
dk

0
(I.25)
La vitesse de groupe correspond la vitesse de propagation de lenveloppe de limpulsion. Si on con-
sidre lnergie associe lamplitude de cette impulsion, il est clair que dans le cadre des conditions
nonces, lnergie se propage la vitesse de groupe, puisque cest la vitesse de propagation de limpul-
sion.
Pour un milieu dispersif, on a :
k = n()

c
et ainsi, la vitesse de groupe est gale :
v
g
=
c
n+
_
n

_
I.2 Proprits lectromagntiques des matriaux et mtamatriaux 33
Pour des matriaux non dispersifs les vitesses de groupe et de phase sont gales. Dans le cas le plus
gnral, il nexiste cependant aucune relation entre la vitesse de phase v

et la vitesse de groupe v
g
,
comme cela a t dmontr pour des matriaux indice positif [61], ainsi que rcemment, pour les
mtamatriaux indice ngatif [62]. Il est important de noter que ds que labsorption devient importante,
lapproximation utilise nest plus valide et la notion de vitesse de groupe perd, dans la plupart des cas,
son sens [3].
I.2.5 Comportement lectromagntique des diffrents types de matriaux
Nous dcrivons, dans cette partie, le comportement lectromagntique des diffrents types de matri-
aux naturels. Comme nous avons pu le voir un peu plus haut avec les relations constitutives (I.10), chaque
matriau est caractris par un jeu de paramtres et , qui donne sa rponse lectrique et magntique,
respectivement. Cependant, il est noter que de manire gnrale, ces grandeurs sont dpendantes de
la frquence, et ainsi, leurs dnominations et caractristiques (matriau magntique, conducteur, dilec-
trique, etc . . .) dpendent fortement de la gamme de frquence considre. Nous verrons, par exem-
ple, quun mtal est un bon conducteur seulement basse frquence, et quil devient dilectrique des
frquences sufsamment hautes.
Le classement des matriaux propos ci-dessous est qualitatif, non exhaustif et ne considre que les
matriaux isotropes.
I.2.5-a Proprits des matriaux magntiques
Les matriaux prsentent des proprits magntiques quand leur permabilit est diffrente de
0
.
Ceux pour lesquels >
0
sont dits paramagntiques, et ceux pour lesquels <
0
sont dits diamagn-
tiques. Les champions dans ces catgories sont le Bismuth, lment le plus diamagntique, et le Fer, qui
dans certaines conditions peut prsenter une permabilit trs leve (ferromagntisme). Cependant, ces
comportements magntiques sont trs sensibles la frquence et parfois la temprature (pour les ferro-
magntiques). Ainsi, on nobserve plus de comportement magntique pour des frquences suprieures
quelques dizaines de gigahertz. Nous verrons dans la suite quun des objectifs de la fabrication de mta-
matriaux est dobtenir des proprits magntiques aux frquences o le magntisme naturel disparat.
I.2.5-b Dilectriques et mtaux
Lorsque le magntisme est absent ( =
0
), et on peut classer les matriaux en deux catgories
diffrentes suivant quils possdent ou non des charges libres :
les dilectriques sont des matriaux qui ne possdent pas de charges lectriques libres. Ce sont
des isolants lectriques dont la permittivit est positive . Dans certaines gamme de frquences, leur
permittivit peut atteindre des valeurs leves ( > 1000 dans le GHz par exemple).
les mtaux sont des matriaux qui possdent des lectrons libres. Leurs proprits lectromagn-
tiques sont troitement lies au comportement des lectrons libres et dpendent fortement de la
frquence.
Dans la suite, nous rsolvons lquation de dispersion (I.13) pour ces deux types de matriaux et nous
verrons ainsi comment les ondes se propagent dans ces matriaux.
34 Chapitre I. Introduction
Les dilectriques Les dilectriques sont des matriaux non conducteurs dont la partie relle de la
permittivit est positive. Nous dcomposons la permittivit du matriau de la manire suivante : =

/
+i
//
o,
/
= Re() et
//
= Im().
Dans ce cas, lquation de dispersion (I.13) avec
/
> 0 donne :
k
2
=
2

0
(
/
+i
//
)
k =
_

0
_
1+i

//

/
_1
2
En rgle gnrale,

//

/
1 et nous pouvons effectuer un dveloppement limit du dernier terme :
k
_

0
_
1+i
1
2

//

/
_
En ne gardant que la solution positive, cest--dire celle reprsentant les ondes qui se propagent dans le
sens positif, on peut rcrire le vecteur donde de la manire suivante :
k =+i
avec =

0
et =
//

2
_

/
.
En remplaant k dans lquation de londe plane se propageant suivant laxe des x (I.22), on obtient :
E = E
0
e
i(kxt)
= E
0
e
i(xt)
e
x
Cette solution reprsente une onde attnue se propageant suivant laxe des x. On remarque que seul le
facteur dattnuation dpend de
//
. Comme tabli avec le thorme de Poynting (c.f. I.2.3), la partie
imaginaire de la permittivit dcrit les pertes du dilectrique ; dans les matriaux prsentant des valeurs
de
//
leves, londe peut se propager mais est fortement absorbe.
Les mtaux Les mtaux sont des matriaux conducteurs, et, comme nous lavons expliqu la section
I.2.2-a, on peut leur assigner une permittivit quivalente (I.12) qui dpend de leur conductivit et de
la contribution des lectrons lis
lis
:

q
=
_
i()

+
lis
()
_
(I.26)
Leur conductivit est principalement due aux lectrons libres dont le comportement peut tre dcrit par
le modle de Drude [63]. Grce ce modle, on peut obtenir la conductivit du mtal en fonction de la
densit de charges N du matriau, de la charge de llectron e, de la masse de llectron m et du taux de
collisions :
() =
Ne
2
m( i)
On peut distinguer deux types de comportement de la conductivit : basse frquence ( ) et haute
frquence ( ).
I.2 Proprits lectromagntiques des matriaux et mtamatriaux 35
A basse frquence ( ) basse frquence, le taux de collisions est domin par les collisions
des lectrons avec le rseau (loi dOhm), et est de lordre de 10
14
s
1
. Donc pour des frquences
10
14
Hz, la dpendance en frquence est ngligeable, la conductivit est essentiellement relle et
tend vers la valeur de la conductivit statique relle
0
:
Pour : ()
0
=
Ne
2
m
De plus

i
0

[
lis
()[, on peut ainsi ngliger entirement la contribution des lectrons lis dans
lexpression (I.26). Dans ces conditions, la permittivit quivalente vaut :

i
0

Lquation de dispersion (I.13) scrit alors :


k
2
=
2

0
= i
0

0
do :
k =

0
e
i

4
En ne gardant que la solution positive cest--dire celle reprsentant les ondes qui se propagent dans
le sens positif, on peut, comme dans le paragraphe prcdent rcrire le vecteur donde de la manire
suivante :
k =+i
Avec = =
_

0
/2.
En remplaant k dans lquation de londe plane se propageant suivant laxe des x (I.22), on obtient :
E = E
0
e
i(kxt)
= E
0
e
i(xt)
e
x
Cette solution reprsente une onde attnue se propageant suivant laxe des x. Le facteur dattnuation
est proportionnel

0
. Pour les bons conducteurs, la conductivit statique peut atteindre des valeurs
de lordre de 10
8
S/m (cuivre par exemple), le terme e
x
dcroit ainsi rapidement avec la distance x et
londe ne pntre par dans le matriau. On peut dnir la profondeur de pntration du mtal comme la
distance pour laquelle londe est attnue dun facteur e
1
. Puisque lnergie lectromagntique ne peut
pntrer lintrieur du matriau, celui-ci est rchissant aux longueurs dondes considres.
A haute frquence ( ) haute frquence, la conductivit change radicalement de comporte-
ment et sa partie imaginaire nest plus ngligeable. Nous nous restreignons ici dcrire les mtaux dits de
Drude, pour lesquels le modle de Drude reste valable. On supposera que les modes de polarisation des
lectrons lis ne peuvent rpondre sufsament vite aux frquences considres, et donc que
lis
()
0
.
En remplaant lexpression de la conductivit dans lquation (I.26), on obtient :

q
() =
0
_
1+
iNe
2
m
0
( i)
_
36 Chapitre I. Introduction

q
() =
0
_
1

2
p

2
+i
_
(I.27)
avec
p
=

Ne
2
m
0
la frquence plasma du mtal considr. Pour , lquation (I.27) devient :

q
() =
0
_
1

2
p

2
_
Ainsi, au-dessus de la frquence plasma (>
p
), >0 : le matriau se comporte comme un dilectrique,
transparent aux ondes lectromagntiques. Pour <
p
, < 0 et nous devons rsoudre lquation de
dispersion pour ce nouveau cas. Avec
q
() =[
q
[ :
k
2
=
2
[
q
[
0
k =i
_
[
q
[
0
En prenant la solution positive et en remplaant dans (I.22), on remarque quelle na plus de terme
propagatif :
E = E
0
e
i(kxt)
= E
0
e
it
e

[
q
[
0
x
En effet, il sagit dune onde vanescente dont lamplitude diminue exponentiellement. Londe ne pntre
pas dans le matriau et tout comme dans le cas basse frquence, elle est rchie. Les miroirs usuels ex-
ploitent cette proprit de haute rectance, car ils comportent une ne couche de mtal dont la frquence
plasma est situ dans lultraviolet .
Concluons en signalant que la thorie de Drude seule ne permet une description prcise de certains
mtaux (notamment lor et largent) au-del des frquences infrarouges. En effet, la contribution des
lectrons lies devient parfois trs importante ces frquences leves ( travers les transitions interban-
des dcrites par un modle doscillateurs de Lorentz) et ne peut donc pas tre nglige dans le calcul des
proprits optiques de ces mtaux.
I.3 Conclusions
Ce chapitre dintroduction nous a permis de prsenter lunivers des mtamatriaux et daborder
leurs principales proprits. Aprs avoir dtaill les principales caractristiques (composition, frquences
de fonctionnement, mthodes de fabrication) des mtamatriaux indice ngatif, nous avons pu ex-
poser la problmatique de cette thse savoir la modlisation de mtamatriaux indice ngatif, tri-
dimensionnels et isotropes dans la gamme THz, et fabriqus par des mthodes dauto-assemblage base
de sphres dilectriques . An de pouvoir y rpondre, nous avons, dans la seconde partie de chapitre
rappele les bases dlectromagntisme ncessaire la comprhension de ce manuscrit ainsi que des pr-
cautions prendre lorsquon a affaire aux mtamatriaux.
Dans le chapitre suivant, nous prsenterons les outils analytiques et numriques que nous avons
utiliss pour ltude des mtamatriaux bases de sphres dilectriques.
Chapitre II
Outils analytiques et numriques
Dans notre travail de thse, nous nous sommes intresss aux mtamatriaux forms de particules
sphriques disperses dans un milieu dilectrique hte. Dans ce chapitre, nous prsentons les outils math-
matiques et numriques utiliss dans nos travaux. Le principe des mtamatriaux que nous avons tudis
repose sur laccumulation des rsonances individuelles de particules sphriques an dobtenir la rponse
globale dsire. La premire tape ncessaire est ainsi la description de la rponse individuelle des par-
ticules. Ce problme a t rsolu par Mie au dbut du XX
e
sicle.
II.1 Thorie de Mie : diffusion de la lumire par une particule sphrique
Cette thorie fut tablie au dbut du XX
e
sicle et sa paternit fut attribu Mie mais Lorenz semble
aussi tre un bon candidat. Elle rsout de manire analytique et exacte le problme de la diffusion dune
onde par une particule sphrique. Malgr son importance, elle na t utilise en pratique quaprs lar-
rive des ordinateurs de forte puissance, en raison de la complexit de ses solutions. Le principe est de
calculer laide des conditions de passage entre deux milieux, le champ diffus et le champ intrieur la
sphre quand celle-ci est illumine par une onde plane. Nous reprenons ici largement la prsentation de
Bohren & Huffman [64]. Pour mener bien le calcul, il est ncessaire dans un premier temps dexprimer
londe plane sur une base dharmoniques sphriques plus adapte la gomtrie du problme.
II.1.1 Les harmoniques sphriques vectorielles
Les champs E et H dans un milieu linaire, homogne, isotrope satisfont les quations donde (I.11)
qui peuvent se rcrire dans le cas dune onde plane de vecteur donde k et de pulsation :

2
E+k
2
E = 0,
2
H+k
2
H = 0, (II.1)
o k
2
=
2
daprs lquation de dispersion (I.13).
Nous avons de plus, daprs les quations de Maxwell :
E = 0, H = 0, (II.2)
E = iH, H =iE. (II.3)
37
38 Chapitre II. Outils analytiques et numriques
Nous cherchons tablir une base dharmoniques sphriques vectorielles qui soit compatible avec les
quations (II.1), (II.2) et (II.3) et permette ainsi de dcomposer E et H. Construisons, pour cela, un
vecteur M partir dune fonction scalaire , pour linstant quelconque, et dun vecteur arbitraire con-
stant c :
M =(c)
La divergence dun rotationnel tant nulle, M satisfait la relation :
M = 0
On trouve alors que :

2
M+k
2
M =[c(
2
+k
2
)]
M satisfait donc lquation donde (II.1) si satisfait lquation scalaire :

2
+k
2
= 0 (II.4)
On peut galement construire le vecteur N de divergence nulle tel que :
N =
M
k
On peut montrer que ce vecteur vrie galement lquation donde [64] :

2
N+k
2
N = 0
et que son rotationnel est reli M par :
N = kM
Donc les vecteurs N et M vrient les proprits (II.1)(II.2)(II.3) et possdent ainsi toutes les proprits
dun champ lectromagntique. Ainsi la rsolution vectorielle de lquation donde est ainsi ramene au
problme plus simple de la rsolution de lquation scalaire en . Cette fonction scalaire est appele
fonction gnratrice des vecteurs harmoniques M et N et le vecteur c est appele vecteur pilote.
Le choix de la fonction gnratrice est dtermine par la gomtrie du problme et, dans ce cas, nous
utiliserons un vriant lquation donde scalaire en coordonnes sphriques , , (FIGURE II.1). Le
choix du vecteur pilote c est moins vident et nous pourrions choisir un vecteur c arbitraire. Cependant,
dans le cas dune sphre, le plus simple est de choisir c =, ce qui donne un vecteur M partout orthogonal
au vecteur rayon .
Lquation scalaire (II.4) exprime en coordonnes sphriques scrit :
1

_
+
1

2
sin

_
sin

_
+
1

2
sin

2
+k
2
= 0 (II.5)
On en cherche des solutions particulires sous la forme de variables spares :
(, , ) = R()()()
II.1 Thorie de Mie : diffusion de la lumire par une particule sphrique 39
FIGURE II.1 Systme de coordonnes sphriques associ la sphre diffusante de rayon r (en couleur).
La sparation des variables entrane, par substitution dans (II.5), lobtention dun systme de 3 quations :
d
2

d
2
+m
2
= 0 (II.6a)
1
sin
d
d
_
sin
d
d
_
+
_
n(n+1)
m
2
sin
2

_
= 0 (II.6b)
d
d
_

2
dR
d
_
+[k
2

2
n(n+1)]R = 0 (II.6c)
o m et n sont des constantes dites de sparation.
Les solutions linairement indpendantes de (II.6a) sont de la forme :

e
= cos(m)
o
= sin(m)
avec m entier.
Lquation (II.6b) quant elle a pour solutions les fonctions de Legendre associes P
m
n
(cos) du premier
type, de degr n et dordre m. Ces fonctions sont orthogonales entre elles.
Enn, les solutions linairement indpendantes de lquation (II.6c) sont les fonctions de Bessel sphriques
du premier type j
n
(u) et du second type y
n
(u). Pour simplier les calculs qui vont suivre, il est utile din-
troduire les fonctions de Bessel du troisime type (ou fonctions de Hankel), qui sont galement solutions
de (II.6c), en tant que combinaisons linaires de j
n
(u) et y
n
(u) [64] :
h
(1)
n
(u) = j
n
(u) +iy
n
(u), h
(2)
n
(u) = j
n
(u) iy
n
(u)
Grce aux solutions du systme dquations (II.6), on peut construire les fonctions gnratrices qui sat-
isfont lquation (II.5) :

emn
= cos(m)P
m
n
(cos)z
n
(k) (II.7)

omn
= sin(m)P
m
n
(cos)z
n
(k) (II.8)
40 Chapitre II. Outils analytiques et numriques
o z
n
dsigne lune des trois fonctions de Bessel sphrique, dont le choix est dtermin par les conditions
aux limites. De plus grce la compltude des familles de fonctions composant
emn
et
omn
, celles-
ci forment galement une base complte et toute solution de (II.5) peut tre dcompose en une srie
innie des fonctions (II.7) et (II.8). Les harmoniques sphriques vectorielles associes ces fonctions
sont alors :
M
emn
=(
emn
) M
omn
=(
omn
)
N
emn
=
M
emn
k
N
omn
=
M
omn
k
II.1.2 Le dveloppement de Mie
Nous considrons maintenant la diffusion dune onde plane polarise suivant la direction e
x
, se
propageant suivant la direction e
z
dans un milieu-hte dindice n
h
=

h
, par une particule sphrique
de rayon r et dindice n
p
=

p
. Dans ce qui suit, nous utiliserons lindice h pour tout ce qui con-
cerne le milieu-hte et lindice p pour tout ce qui concerne les particules. Lquation de londe plane
est la suivante :
E
i
= E
0
e
ik
h
cos
e
x
(II.9)
H
i
= H
0
e
ik
h
cos
e
y
(II.10)
avec k
h
=k
0
n
h
, le module du vecteur donde dans le milieu-hte. Lexpression de H
0
=
k
h
E
0

h
est obtenue
en utilisant lquation (II.3).
On peut ensuite exprimer cette onde plane sur la base des harmoniques sphriques vectorielles prc-
dentes, ce qui donne, aprs un calcul fastidieux [64] :
E
i
= E
0

n=1
i
n
2n+1
n(n+1)
_
M
(1)
o1n
iN
(1)
e1n
_
(II.11)
Le champ magntique correspondant est obtenu partir du rotationnel de (II.11) :
H
i
=
k
h

h
E
0

n=1
i
n
2n+1
n(n+1)
_
M
(1)
e1n
+iN
(1)
o1n
_
(II.12)
Lexposant (1) dans ces quations signie que la dpendance radiale de la fonction gnratrice est sp-
cie par j
n
. En effet, le champ incident tant ni lorigine, j
n
est la fonction approprie pour dcrire
son comportement : z
n
(k) = j
n
(k) [64].
Nous voulons aussi dvelopper le champ diffus par la sphre, (E
s
,H
s
), ainsi que le champ lintrieur de
la sphre, (E
p
,H
p
), sur la base des harmoniques sphriques vectorielles. Pour cela, on crit la condition
de continuit des composantes tangentielles des champs E et H au passage de la surface de la sphre.
Dans le cas gnral, ces conditions de passage en tout point x appartenant la surface S de normale n
scrivent :
[E
2
(x) E
1
(x)] n = 0,
[H
2
(x) H
1
(x)] n = 0,
II.1 Thorie de Mie : diffusion de la lumire par une particule sphrique 41
Ce qui, dans la conguration gomtrique utilise (FIGURE II.1), se traduit par :
_
E
i
+E
s
E
p
_
e

=
_
H
i
+H
s
H
p
_
e

= 0 (II.13)
Cette dernire condition, avec lorthogonalit entre les harmoniques sphriques et la forme de lexpansion
du champ incident, dictent la forme du champ diffus et du champ lintrieur de la sphre. Le champ
lintrieur de la sphre tant ni en son centre, la dpendance radiale de la fonction gnratrice est donc,
l aussi, spcie par j
n
(exposant (1)) :
E
p
=

n=1
E
n
_
c
n
M
(1)
o1n
id
n
N
(1)
e1n
_
(II.14)
H
p
=
k
p

n=1
E
n
_
d
n
M
(1)
e1n
+ic
n
N
(1)
o1n
_
(II.15)
ici E
n
= i
n
E
0
(2n+1)/n(n+1) et le vecteur donde dans la sphre k
p
= k
0
n
p
.
Pour le champ diffus, bien que les fonctions j
n
et y
n
puissent dcrire correctement le comportement
du champ, il est plus commode dutiliser la fonction h
(1)
n
qui se comporte linni comme une onde
sphrique sortante. Ainsi, la forme du champ diffus est :
E
s
=

n=1
E
n
_
ia
n
N
(3)
e1n
b
n
M
(3)
o1n
_
(II.16)
H
s
=
k
h

n=1
E
n
_
ib
n
N
(3)
o1n
+a
n
M
(3)
e1n
_
(II.17)
o lexposant (3) indique que z
n
(k) = h
(1)
n
(k).
Le champ lectromagntique diffus par la sphre a t crit comme une srie innie dharmoniques
sphriques vectorielles. Le champ diffus par la sphre est donc une superposition de ces modes (har-
moniques sphriques) pondrs par les coefcients a
n
et b
n
. Nous pouvons dterminer les coefcients de
diffusion de Mie en projetant lquation (II.13) sur e

et e

. Tout dabord, on obtient les coefcients de


Mie du champ lintrieur de la sphre :
c
n
=

p
j
n
()[h
(1)
n
()]
/

p
h
(1)
n
()[ j
n
()]
/

p
j
n
(m)[h
(1)
n
()]
/

h
h
(1)
n
()[m j
n
(m)]
/
(II.18)
d
n
=

p
mj
n
()[h
(1)
n
()]
/

p
mh
(1)
n
()[ j
n
()]
/

h
m
2
j
n
(m)[h
(1)
n
()]
/

p
h
(1)
n
()[m j
n
(m)]
/
(II.19)
ainsi que, les coefcients de Mie du champ diffus par la sphre :
a
n
=

h
m
2
j
n
(m)[ j
n
()]
/

p
j
n
()[m j
n
(m)]
/

h
m
2
j
n
(m)[h
(1)
n
()]
/

p
h
(1)
n
()[m j
n
(m)]
/
(II.20)
b
n
=

p
j
n
(m)[ j
n
()]
/

h
j
n
()[m j
n
(m)]
/

p
j
n
(m)[h
(1)
n
()]
/

h
h
(1)
n
()[m j
n
(m)]
/
(II.21)
Dans les quations (II.18), (II.19), (II.20), (II.21), deux quantits importantes ont t introduites : le
paramtre de Mie , qui compare le rayon r de la particule la longueur donde
h
dans le milieu-hte
42 Chapitre II. Outils analytiques et numriques
(
h
=
0
/n
h
o
0
est la longueur donde dans le vide) et le rapport des indices m entre la particule et le
milieu-hte :
= k
h
r =
2n
h
r

0
, m =
k
p
k
h
=
n
p
n
h
(II.22)
Lorsque la permabilit de la sphre et du milieu-hte sont gales, les coefcients du champ diffus
peuvent scrire de manire plus simple :
a
n
=
m
n
(m)
/
n
()
n
()
/
n
(m)
m
n
(m)
/
n
()
n
()
/
n
(m)
(II.23)
b
n
=

n
(m)
/
n
() m
n
()
/
n
(m)

n
(m)
/
n
() m
n
()
/
n
(m)
(II.24)
o lon a fait intervenir les fonctions de Ricatti-Bessel :

n
(u) = u j
n
(u),
n
(u) = uh
(1)
n
(u) (II.25)
Il est ainsi possible, grce cette thorie, dexprimer de manire analytique le champ diffus par une
sphre sous forme dune srie innie dharmoniques sphriques. Nous nous intressons maintenant aux
rsultats prdits par cette solution de Mie, en tudiant le comportement des coefcients du dveloppement
de ce champ, en particulier les premiers dentre eux.
II.1.3 Coefcients dipolaires de Mie
Le dveloppement en srie dcrit ci-dessus est un dveloppement multipolaire et les coefcients
intervenant dans ce dveloppement sont par consquent des coefcients multipolaires. Les coefcients
a
n
sont les coefcients multipolaires lectriques dordre n et les b
n
sont les coefcients multipolaires
magntiques dordre n. Les coefcients dordre les plus bas sont particulirement importants et sont
appels, pour n =1, coefcients dipolaires, pour n =2, coefcients quadrupolaires. Dans ce qui suit, nous
examinons le comportement de ces coefcients pour des particules non-magntiques dans un milieu-hte
galement non magntique (
h
=
p
=
0
). Nous nous intresserons au cas o les particules sont trs
petites devant la longueur donde et ensuite, au cas o le contraste des indices est grand.
II.1.3-a Coefcients de Mie pour des particules petites devant la longueur donde
Bien que la thorie de Mie soit une thorie analytique exacte, il est difcile, cause de la complexit
des coefcients, de comprendre intuitivement la diffusion des ondes par une sphre. An dclaircir la
situation, nous nous intressons, en considrant des expressions approximes des coefcients, aux cas o
les particules sont trs petites devant la longueur donde incidente, cest--dire quand 1 et [m[ 1.
Cest aussi une conguration souvent rencontre dans la pratique.
On peut crire le dveloppement limit des premiers coefcients de diffusion dune sphre quand 0
[64] :
a
1
=
i2
3
3
m
2
1
m
2
+2

i2
5
5
(m
2
2)(m
2
1)
(m
2
+2)
2
+
4
6
9
_
m
2
1
m
2
+2
_
2
+O(
7
) (II.26)
b
1
=
i
5
45
(m
2
1) +O(
7
) (II.27)
II.1 Thorie de Mie : diffusion de la lumire par une particule sphrique 43
a
2
=
i
5
15
m
2
1
2m
2
+3
+O(
7
) (II.28)
b
2
= O(
7
) (II.29)
Quand 1 et [m[ 1, les termes en
3
sont dominants devant ceux en
5
, et donc dans ces conditions
le coefcient [a
1
[ [b
1
[, [a
2
[. On voit donc que pour des particules trs petites devant la longueur donde
le coefcient dipolaire lectrique est dominant dans le dveloppement du champ diffus. Il est noter
que le premier terme de a
1
(en
3
) est celui traduisant le phnomne de diffusion de Rayleigh (diffusion
pour des particules trs petites devant la longueur donde).
En observant de plus prs lquation (II.26), on remarque que pour m
2
= 2, les dnominateurs de
cette quation sannulent, ce qui correspond physiquement une rsonance du coefcient a
1
. Cette r-
sonance dpend uniquement du contraste des indices m entre particules et milieu-hte ; elle a lieu quand
n
2
p
/n
2
h
= 2, cest--dire quand
p
= 2
h
. Si on considre un milieu-hte dilectrique avec
h
> 0, la
condition prcdente nest remplie que si
p
< 0, cest--dire que cette rsonance ne se produit que pour
les mtaux en-dessous de leur frquence plasma. Elle est connue sous le nom de rsonance plasmon de
la particule.
II.1.3-b Rsonances de Mie dipolaires et quadrupolaires pour des particules dilectriques dindice
lev
Dans ce paragraphe, nous considrons encore des particules trs petites devant la longueur donde
mais en nous restreignant des particules dilectriques avec un indice lev (Re(m) 10 ). Nous nous
intressons un autre type de rsonances qui sera central dans la suite de ce manuscrit de thse : les
rsonances de Mie de la particule.
Suivant les quations de la section prcdente, la rsonance plasmonique dans le terme a
1
nexiste plus
puisque, pour ce type de particule,
p
> 0. De plus, quand [m[ est sufsamment grand le coefcient b
1
devient dominant sur a
2
et la diffusion de la particule pour petit est dcrite par les seuls coefcients
dipolaires a
1
et b
1
. Ce rsultat est conrm par la FIGURE II.2, sur laquelle nous montrons le module
des premiers coefcients de Mie en fonction du paramtre de Mie pour une sphre dindice lev
et sans pertes (m = 10, rel). On voit clairement sur cette gure que les coefcients dipolaires sont
plusieurs ordres de grandeurs suprieurs aux quadrupolaires sauf aux alentours de = 0.45, o le terme
quadrupolaire magntique b
2
devient dominant sur les coefcients dipolaires ; ce comportement nest
observ que lorsque le matriau ne prsente pas de pertes et nous verrons dans le prochain chapitre que
lorsque celles-ci sont prises en compte, les termes dipolaires restent dominants partout. Nous remarquons
aussi sur la FIGURE des rsonances, aux alentours de =0.3 pour b
1
et de =0.45 pour a
1
et b
2
. Ce sont
les rsonances de Mie de la particule, et en particulier, celles de a
1
et b
1
sont les rsonances dipolaires de
Mie dordre le plus bas. La rsonance qui apparat, frquence la plus basse, est la rsonance dipolaire
magntique, suivie frquence plus haute de la rsonance dipolaire lectrique. Cette dernire a lieu
la mme frquence que la rsonance quadrupolaire magntique. Notons que ces rsonances ne sont
pas prvues par les dveloppements limits du paragraphe prcdent (aucun terme ne diverge dans les
quations (II.27) et (II.29)). Nous reviendrons sur ces rsonances et leur expression mathmatique en
dtail au cours des prochains chapitres.
44 Chapitre II. Outils analytiques et numriques
1e07
1e06
1e05
0.0001
0.001
0.01
0.1
1
0.15 0.2 0.25 0.3 0.35 0.4 0.45 0.5
Paramtre de Mie
|a
1
|
|a
2
|
|b
1
|
|b
2
|
FIGURE II.2 Premiers coefcients de Mie en fonction de pour un matriau sans pertes dindice lev
(m = 10).
II.2 Du microscopique au macroscopique : homognisation
Les quations de Maxwell dans les milieux telles que nous les avons crites jusquici sont des ver-
sions macroscopiques dans lesquelles on ne considre que la rponse moyenne du matriau une exci-
tation lectromagntique. Elles sont obtenues en moyennant les quations de Maxwell microscopiques
qui prennent en compte les densits de courants et de charges microscopiques. Le jeu de paramtres
macroscopiques du matriau homogne et correspond donc une moyenne spatiale de la rponse
individuelle des constituants lmentaires du matriau. Cette approche, base sur une homognisation
du matriau, nest possible que lorsquil existe une sparation dchelle entre, dune part, la longueur
donde du rayonnement et dautre part la taille des constituants lmentaires du matriau ainsi que la
distance typique entre eux. Heureusement, pour les plupart des matriaux usuels, ces dimensions sont
plusieurs ordres de grandeurs plus petites que la longueur donde, et on peut donc utiliser les quations
de Maxwell macroscopiques pour dcrire leur comportement lectromagntique sur une grande partie du
spectre. Pour commencer, nous illustrerons cela avec lexemple classique dun cristal solide atomique
pour des longueurs dondes visibles et nous introduirons la notion de diple. Nous rappellerons ensuite
la description de Clausius-Mossotti qui relie les polarisabilits microscopiques des constituants lmen-
taires dun matriau ses paramtres macroscopiques. Pour nir, nous aborderons la thorie de Maxwell
Garnett, thorie du milieu effectif permettant la description de certains types de matriaux composites.
II.2.1 Ordres de grandeur dans un cristal solide
Les matriaux cristallins sont composs datomes rgulirement espacs et formant une maille parti-
culire. Dans la plupart des cristaux, la distance entre plus proches voisins a est de lordre de langstrm
ou de la dizaine dangstrms. Pour se faire une ide de la gamme spectrale sur laquelle les quations
de Maxwell macroscopiques dcrivent correctement le comportement lectromagntique dun cristal, on
peut valuer le nombre datomes du cristal par longueur donde. Prenons lexemple dun cristal commun,
le sel ou chlorure de sodium : la distance entre plus proches voisins est a = 5, 6. Le nombre datome
II.2 Du microscopique au macroscopique : homognisation 45
par longueur donde, pour une illumination dans le bleu-vert ( 500nm), est :

a

500 10
9
5 10
10
= 1000 (II.30)
Ainsi, chaque longueur donde incidente excite la rponse denviron 1000 atomes. Une telle rponse va
donc tre une rponse collective et justie lutilisation des quations de Maxwell macroscopiques. La
limite suprieure gnralement accepte pour considrer un milieu homogne moyen et lui appliquer les
quations de Maxwell macroscopiques est d <

10
(avec d la taille des particules ou la distance inter-
particule). Pour les cristaux usuels, cela correspond des longueurs donde minimales denviron 10nm
(rayons X). En-de de cette limite, les dtails microscopiques (comme la structure du champ lectro-
magntique entre les atomes) et les phnomnes de diffraction doivent tre pris en compte (ltude de la
structure des cristaux par diffraction X en est un exemple connu).
II.2.2 Champs dipolaires et polarisabilit
Ici nous rappelons les bases sur les champs dipolaires lectriques et magntiques. Ces grandeurs
seront de premire importance pour la suite. Les dnitions utilises ici sont celles de [3].
Diple lectrique On appelle diple lectrostatique un ensemble de 2 charges q spares par une
distance d (voir FIGURE II.3). Le moment dipolaire lectrique associ un tel diple est p = q d.
Cette notion assez simple de diple lectrostatique peut tre gnralise pour dcrire de nombreux
FIGURE II.3 Diple lectrostatique.
systmes plus complexes. On considre maintenant la situation de la FIGURE II.4, avec un ensemble de
N charges lectriques q
i
, positives et ngatives dont lensemble est neutre, dnies par leurs positions
d
i
(t), dpendant du temps. On peut montrer que lorsque lon se place grande distance de lensemble
FIGURE II.4 Ensemble de
N
2
charges positives et
N
2
charges ngatives qui grande distance peut tre
assimil un diple.
46 Chapitre II. Outils analytiques et numriques
de charges, cest--dire [[ [d
i
[, le champ rayonn en P est en premire approximation quivalent au
champ rayonn par le moment dipolaire [65, 3] :
p(t) =
N

i
q
i
d
i
(t) (II.31)
Les champs lectriques et magntiques rayonns dans le vide par un diple lectrique dnis par (II.31)
sont, en rutilisant les notations de II.1 :
E =
1
4
0
e
ik

_
k
2
( e

p) e

+[3 e

( e

p) p]
_
1

ik

__
H =
ck
2
4
( e

p)
e
ik

_
1
1
ik
_ (II.32)
Diple magntique On appelle diple magntique une boucle de courant de surface S parcourue par
un courant dintensit I. Le moment dipolaire magntique m dun tel diple, reprsent sur la FIGURE
II.5, est orient suivant la normale n S et sa valeur est proportionnelle lintensit du courant dans la
boucle : m = S I n. Son nom provient du fait que cette boucle de courant produit un champ magntique
FIGURE II.5 Diple magntique.
quivalent au champ lectrique produit par un diple lectrique. Ces champs sont :
H =
1
4
e
ik

_
k
2
( e

m) e

+[3 e

( e

m) m]
_
1

ik

__
E =
Z
0
4
k
2
( e

m)
e
ik

_
1
1
ik
_ (II.33)
Polarisabilit grande distance, de nombreux systmes complexes peuvent tre assimils des diples.
Les atomes, forms dun nuage lectronique capable de se dformer autour dun noyau positif, peuvent
tre considrs comme des diples lectriques microscopiques. Il en est de mme pour les molcules,
comme la molcule deau. Sous laction dun champ lectrique, le barycentre des charges positives et
des charges ngatives ne sont plus confondus et on peut leur associer un moment dipolaire lectrique p.
La polarisabilit lectrique de la molcule est dnie comme la relation entre p et le champ lectrique
local E
local
:
p =
0
E
local
(II.34)
On dnit de la mme manire la polarisabilit magntique comme la relation entre le moment dipolaire
magntique m et le champ magntique local H
local
:
m =
0
H
local
(II.35)
II.2 Du microscopique au macroscopique : homognisation 47
II.2.3 Thorie de Clausius-Mossotti
Cette thorie dveloppe la n du XIX
e
sicle [66, 67], permet dtablir une relation entre les
paramtres macroscopiques et du matriau et les polarisabilits individuelles lectriques et mag-
ntiques des atomes ou molcules le constituant. Elle est valide pour des champs statiques et quasi-
statiques. La dmonstration qui va suivre est largement inspire des rfrences [68, 69], dans lesquelles
le lecteur pourra trouver davantage de dtails. La relation ne sera tablie que pour le champ lectrique,
mais la symtrie des quations entre champ lectrique et magntique la rend tout aussi valide pour la
permabilit.
Nous considrons maintenant un cristal dilectrique en rgime quasi-statique (d

10
). Sous laction
dun champ lectrique, chaque atome du matriau donne naissance un diple lectrique microscopique
p. Chacun de ces diples lmentaires est reli au champ local E
local
par la polarisabilit des atomes
ou molcules :
p =
0
E
local
(II.36)
Du point de vue macroscopique, lensemble de ces diples donne lieu la polarisation macroscopique
du matriau. Le vecteur polarisation P est dni comme le moment dipolaire par unit de volume du
matriau :
P =
1
V

n
p
n
Pour un matriau homogne, un champ lectrique uniforme gnre une polarisation P uniforme et :
P = Np, (II.37)
avec N le nombre datomes ou molcules par unit de volume.
La relation entre cette polarisation et les champs macroscopiques E et D est :
D =
0
E+P
La susceptibilit lectrique est dnie comme la relation entre le champ lectrique et le vecteur polari-
sation :
P =
0
E (II.38)
On a alors
D = (1+)
0
E =
r

0
E,
cest--dire :

r
= (1+) (II.39)
En combinant les quations (II.38), (II.36) et (II.37), on obtient une relation entre la polarisabilit micro-
scopique et la susceptibilit macroscopique :
E = NE
local
(II.40)
Pour connatre lexpression de , il nous reste expliciter la relation entre le champ local et le champ
macroscopique. On dnit dans ce but les champs E
0
, E
1
, E
2
et E
3
(cf. FIGURE II.6).
Sous laction du champ appliqu E
0
le matriau se polarise, donnant naissance au champ dpolarisant
48 Chapitre II. Outils analytiques et numriques
+
+
+
+
+
+
-
-
-
-
-
-
-
-
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
-
-
-
-
-
-
-
-
Champ du aux charges
la surface de la cavit
Champ des atomes
dans la cavit
Champ appliqu
Champ dpolarisant
du aux charges
sur la surface externe
du matriau
Polarisation
macroscopique
FIGURE II.6 Dnition des champs macro et microscopiques existant dans un matriau dilectrique
cristallin soumis un champ E
0
. (a) Matriau global. (b) Cavit sphrique de Lorentz pour une maille
cubique.
E
1
. Le champ macroscopique vaut donc :
E = E
1
+E
0
Au niveau microscopique, on peut considrer par la pense que chaque atome situ loin des frontires du
matriau fait partie dune cavit sphrique telle que reprsente sur la FIGURE II.6. Le champ local au
niveau de latome considr peut ainsi tre dcompos comme la somme des deux champs prcdents,
plus le champ des parois de la cavit E
2
et celui d aux autres atomes de la cavit E
3
:
E
local
= E
0
+E
1
+E
2
+E
3
(II.41)
Le champ de la cavit sphrique E
2
, aussi appel champ de cavit de Lorentz, se calcule selon les mth-
odes classiques et, est gal :
E
2
=
1
3
0
P
Le champ E
3
est le seul qui dpende de la structure cristalline. Sur la FIGURE II.6, nous avons choisi de
reprsenter le cas rfrence, le cas dun rseau cubique. Pour ce type de rseau E
3
= 0, car, par symtrie,
les contributions de lensemble des atomes de la cavit sannulent en son centre.
On trouve alors, pour un rseau cubique :
E
local
= E+E
2
= E+
1
3
0
P
En remplaant E
local
dans lquation (II.40), on trouve :
E = N(E+
1
3
E),
ce qui donne :
=
N
(1
N
3
)
et
r
= 1+ =
3+2N
(3N)
II.2 Du microscopique au macroscopique : homognisation 49
La permittivit du milieu macroscopique scrit ainsi :
=
0
3+2N
3N
(II.42)
On peut appliquer exactement le mme raisonnement des diples magntiques, et on trouve ainsi lex-
pression quivalente pour la permabilit macroscopique dun cristal :
=
0
3+2N
3N
(II.43)
Il sagit des formules de Clausius-Mossotti [66, 67] qui peuvent aussi sexprimer sous ces formes :

0
+2
0
=
N
3
,

0
+2
0
=
N
3
(II.44)
II.2.4 Thorie du milieu effectif : Maxwell Garnett
Les thories du milieu effectif sont des thories dhomognisation, permettant de dduire le com-
portement macroscopique moyen dun matriau partir dune connaissance de sa rponse microscopique.
Il existe plusieurs thories du milieu effectif, parmi lesquelles celle de Clausius-Mossotti que nous avons
dcrite au chapitre prcdent. Pour des structures composites prsentant des inhomognits une chelle
plus grande que latome ou la molcule, des modles souvent utiliss sont ceux de Bruggeman [70] et
de Maxwell Garnett [71]. La thorie de Bruggeman est une thorie du milieu effectif essentiellement
utilise pour dcrire le comportement de milieux composites biphasiques (voir la FIGURE II.7), en trai-
tant de manire symtrique les deux phases. La thorie de Maxwell Garnett quant elle est utilise pour
dcrire les milieux composites form dinclusions discrtes dans un milieu hte ; ce modle introduit par
nature une asymtrie entre inclusions et milieu-hte. Les milieux composites que nous tudierons dans
la suite seront exclusivement composs de sphres disperses dans une matrice-hte, et, par consquent,
nous nous intresserons uniquement la thorie de Maxwell Garnett dans ce qui suit.
FIGURE II.7 Exemple de milieu composite bi-phasique pouvant tre dcrit par la thorie de Bruggeman
II.2.4-a Principe de base
La thorie de Maxwell Garnett, ainsi que nous venons de le mentionner, cherche exprimer les
paramtres effectifs
eff
et
eff
dcrivant le comportement macroscopique de milieux composites dinclu-
sions discrtes. Sur la FIGURE II.8 est reprsent un milieu compos de sphres matrielles insres dans
un milieu-hte pouvant tre dcrit par la thorie de Maxwell Garnett.
50 Chapitre II. Outils analytiques et numriques
Milieu composite Milieu effectif homogne
Thorie de
Maxwell Garnett
FIGURE II.8 Exemple de milieu composite pouvant tre dcrit par la thorie de Maxwell Garnett
La thorie de Maxwell Garnett est base sur une gnralisation des formules de Clausius-Mossotti
(II.42) et (II.43) :

eff
=
h
3+2N
p
3N
p
,
eff
=
h
3+2N
p
3N
p
(II.45)
o
h
et
h
sont les paramtres lectromagntiques du milieu-hte et o, au lieu de considrer des polar-
isabilits atomiques ou molculaires, on tient compte des polarisabilits dipolaires lectriques et magn-
tiques
p
et
p
des particules dans la matrice. Cette homognisation de la rponse lectromagntique
nest strictement valide que pour des longueurs donde trs suprieures au rayon des particules et pour
des rseaux symtrie cubique. Pour les autres rseaux, le champ E
3
du paragraphe prcdent est de
manire gnrale diffrent de 0, et on doit alors le calculer numriquement pour obtenir lexpression du
champ local. Dans le cas particulier dune structure amorphe (dsordonne), E
3
= 0 en moyenne, mais
les uctuations peuvent jouer un rle important.
Selon lexpression qui sera prise pour
p
et
p
, on a affaire la thorie classique ou tendue de Maxwell
Garnett.
II.2.4-b Modle de Maxwell Garnett classique
Dans cette version du modle, on considre des sphres de rayons trs petits devant la longueur
donde dans le milieu-hte
h
r, et on se place dans lapproximation quasi-statique (champ uniforme
lchelle des inclusions) [72, 73]. On utilise par consquent la polarisabilit sous champ quasi-statique
de particules sphriques de rayon r, donne par [64] :

p
quasi-statique
= 4r
3

p

p
+2
h
(II.46)
o
p
et
h
sont respectivement les permittivits des particules et de la matrice-hte.
En remplaant cette expression dans lquation (II.45), on obtient aprs rarrangement, lquation de
Maxwell Garnett :

eff
=
h
+3f
h

p
+2
h
f (
p

h
)
(II.47)
o f =
4
3
Nr
3
est la fraction volumique en particules.
La thorie classique de Maxwell Garnett a initialement t labore pour dcrire la permittivit effective
dun milieu composite. Elle donne de bons rsultats dans la description, par exemple, dinclusions m-
talliques de petites tailles disperses dans un milieu-hte. Il existe dans lapproximation quasi-statique
une formule analogue pour la permabilit, que nous ne donnons pas ici, dune part en raison de la com-
plexit de lexpression de la polarisabilit statique magntique, et dautre part pour une raison physique :
II.2 Du microscopique au macroscopique : homognisation 51
sous champ quasi-statique ( 0), le coefcient dipolaire lectrique est largement dominant sur le dipo-
laire magntique et les effets magntiques sont ainsi ngligeables (cf. FIGURE II.2).
Il est noter que cette thorie est trs largement utilise et ses limites et extension font lobjet de dbats
dans la communaut [74].
II.2.4-c Thorie de Maxwell Garnett tendue
Avec lapproche de Maxwell Garnett classique, les effets des rsonances de Mie (notamment magn-
tique) des sphres dilectriques ne sont pas dcrites. Pour les prendre en compte, il existe une extension
de cette thorie, dans laquelle on nutilise plus la polarisabilit sous champ statique mais la polarisabilit
dynamique drive de la thorie de Mie [75, 73]. Le calcul de cette polarisabilit dynamique est expliqu
ci-dessous.
Polarisabilit dynamique de Mie An de calculer la relation entre la polarisabilit et les coef-
cients dipolaires de Mie nous rutilisons ici le formalisme de la section II.1.
En rgime quasi-statique (
h
r), on peut en bonne approximation, dcrire les sphres comme des
diples lectriques et magntiques. En ne retenant que le terme dipolaire (n = 1) dans le dveloppement
de Mie (II.17), les champs diffuss par les sphres sont :
E
s
= E
1
(ia
1
N
(3)
e11
b
1
M
(3)
o11
) (II.48)
H
s
=
k
h

h
E
1
(ib
1
N
(3)
o11
+a
1
M
(3)
e11
) (II.49)
o E
1
=
3
2
iE
0
et E
0
est lamplitude de londe incidente.
Chacun de ces coefcients dipolaires de Mie b
1
et a
1
donne naissance un champ lectrique et magn-
tique que lon peut sparer de la manire suivante :
E
b
1
=
3
2
iE
0
b
1
M
(3)
o11
H
b
1
=
3
2
H
0
b
1
N
(3)
o11
(II.50)
E
a
1
=
3
2
E
0
a
1
N
(3)
e11
H
a
1
=
3
2
iH
0
a
1
M
(3)
e11
(II.51)
o H
0
=
k
h
E
0

h
.
Lide est ensuite de comparer ces champs aux expressions des champs des diples lectriques (II.32) et
magntiques (II.33), ce qui permettra dexprimer la polarisabilit des sphres en fonction des coefcients
dipolaires de Mie, a
1
et b
1
. Pour cela, dveloppons lexpression du champ magntique H
b
1
d au terme
b
1
.
Lexpression du vecteur N
(3)
o11
, en coordonnes sphriques est donne dans [64] :
N
(3)
o11
= 2sinsin
1
(cos)
h
1
(k
h
)
k
h

+
_
e

sin
1
(cos) + e

cos
1
(cos)
_
[k
h
h
1
(k
h
)]
/
k
h

(II.52)
52 Chapitre II. Outils analytiques et numriques
avec
1
(cos) =
P
1
n
(cos)
sin
= 1 et
1
(cos) =
dP
1
n
(cos)
d
= cos.
On en dduit lexpression du champ H
b
1
:
H
b
1
=
3
2
H
0
b
1
_
2sinsin
h
1
(k
h
)
k
h

+
_
e

sincos+ e

cos
_
[k
h
h
1
(k
h
)]
/
k
h

_
(II.53)
qui peut tre mise sous la forme [49] :
H
b
1
=
3
2
iH
0
b
1
k
3
h
e
ik
h

_
k
2
h
( e

e
y
) e

+[3 e

( e

e
y
) e
y
]
_
1

ik
h

__
(II.54)
On peut identier lexpression classique de rayonnement magntique dipolaire (II.33) :
H
dipolaire
=
1
4
e
ik
h

_
k
2
h
( e

m) e

+[3 e

( e

m) m]
_
1

ik
h

__
, (II.55)
ce qui permet de retrouver la valeur du moment dipolaire magntique de la sphre m =
p
H
i
[
=0
=

p
H
0
e
y
, et donne lgalit suivante :

p
H
0
4
=
3
2
iH
0
b
1
k
3
h
. (II.56)
On en dduit ainsi la valeur de polarisabilit magntique de la sphre, issue de la thorie dynamique de
Mie, en fonction du coefcient dipolaire magntique :

p
= 6ib
1
1
k
3
h
(II.57)
On peut mener le mme calcul pour le coefcient dipolaire lectrique a
1
, on obtient alors la relation
quivalente :

p
= 6ia
1
1
k
3
h
(II.58)
Expression de Maxwell Garnett tendue Les polarisabilits quasi-statique (II.57) et (II.58) peu-
vent tre rcrites en fonction du paramtre de Mie =
2r

0
dni dans lquation (II.22) :

p
= 6ia
1
r
3

3
,
p
= 6ib
1
r
3

3
(II.59)
En substituant dans la formule de Clausius-Mossotti (II.45), on obtient les paramtres effectifs du milieu
composite selon la thorie de Maxwell Garnett tendue :

eff
=
h

3
+3i f a
1

3
2
i f a
1
,
eff
=
h

3
+3i f b
1

3
2
i f b
1
(II.60)
Nous verrons dans la partie suivante que les rsonances des coefcients de Mie a
1
et b
1
, induiront des
rsonances de ces paramtres effectifs.
On peut enn remarquer que la formule de Maxwell Garnett classique dcoule de la formule tendue.
En effet, quand 1, on peut considrer le terme en
3
de lexpression (II.26) comme une bonne
II.2 Du microscopique au macroscopique : homognisation 53
approximation de a
1
:
a
1
=
i2
3
3
m
2
1
m
2
+2
+O(
3
)
En remplaant cette expression de a
1
dans lquation (II.60), on retrouve lexpression de Maxwell Garnett
classique (II.47).
II.2.4-d Discussion sur les limites de validit de la thorie de Maxwell Garnett
Correction radiative Lexpression de la polarisabilit (II.46) est exacte seulement en rgime statique
( 0) et perd sa validit frquence non nulle. On peut facilement comprendre pourquoi en considrant
des particules sans perte (
p
rel), pour lesquelles la polarisabilit donne par (II.46) est galement relle.
Pourtant, on sait que pour des frquences nies, un diple clair par une onde plane diffuse une partie
de lnergie incidente et donc attnue londe plane, ce qui doit se traduire par une partie imaginaire dans
lexpression de la polarisabilit [76]. La polarisabilit statique donne par lexpression (II.46) contredit
donc le principe de conservation de lnergie [77]. Ce problme peut tre corrig en modiant lgrement
lquation (II.46) de la manire suivante :

p
statique
= 4r
3
_

p
+2
h

h
i
2
3
3
_
1
, (II.61)
o le second terme caractrise la relaxation par radiation des sphres ; cette correction est connue sous le
nom de correction radiative. Pour des frquences nulles, on retrouve lexpression originale (II.46).
Lorsque lon utilise la polarisabilit dynamique (II.59) dpendant des coefcients dipolaires de Mie :

p
= 6ia
1
r
3

3
,
p
= 6ib
1
r
3

3
(II.62)
et que lon ralise un dveloppement limit de
1
p
pour petit, on obtient :

p
4r
3
_
m
2
+2
m
2
1

3
5
m
2
2
m
2
1

2
i
2
3
3
+O(
4
)
_
1
, (II.63)
et on remarque que le troisime terme lintrieur du crochet correspond la correction radiative pour
la polarisabilit statique. Ce terme est aussi prsent lorsque lon dveloppe de la mme manire
p
. On
se rend ainsi compte que lexpression de la polarisabilit (II.59) ne ncessite aucune correction pour
satisfaire la conservation de lnergie [77].
Suppression de la correction radiative pour les rseaux priodiques Pour les rseaux priodiques,
il a t dmontr dans [78], quen considrant que les particules interagissent entre elles seulement via
linteraction diple-diple retarde, les pertes radiatives globales dans la structure sannulent. En effet, les
pertes radiatives individuelles au niveau dune particule sont exactement compenses par le rayonnement
reu des autres particules du rseau par effets dinterfrence du champ dinteraction entre particules
[79]. Ainsi, lorsquon place une particule dans un rseau, il faut donc liminer le terme radiatif dans
lexpression de la polarisabilit en lajoutant de manire ad hoc :

1
+i
k
3
h
6
(II.64)
54 Chapitre II. Outils analytiques et numriques
o est soit (II.61), soit (II.59).
En utilisant cette suppression des pertes radiatives pour les rseaux priodiques, la relation de Maxwell
tendue devient :

eff
=
h
1a
1
+
3i f a
1

3
1a
1

3i f a
1
2
3
,
eff
=
h
1b
1
+
3i f b
1

3
1b
1

3i f b
1
2
3
(II.65)
Domaine de validit et extensions Dans ce qui prcde, nous avons dit que les limites de validit de
la thorie de Maxwell Garnett, sont les mmes que celles de la thorie de Clausius Mossotti :
Elle est valable en rgime quasi-statique, cest--dire pour des longueurs
h
donde trs suprieure
aux rayons des particules et aux distances d entre particules (avec pour limite suprieure d <

h
10
).
Les distances d entre particules doivent tre grande par rapport aux rayons r des particules pour
pouvoir ngliger les interactions multipolaires entre particules (typiquement r d/3) [80]. Cette
hypothse est quivalente lhypothse dun rgime de faible dilution.
Enn, elle reste valable tant que les contributions des plus proches voisins (champ E
3
dans (II.41))
sannulent (comme cest le cas pour un rseau cubique) ou, de manire quivalente, quand on peut
ngliger les couplages entre particules.
Une discussion trs intressante sur cette dernire hypothse est faite par Mallet et al. dans [81]. Dans
cette publication, les auteurs dmontrent que la thorie de Maxwell Garnett reste valide pour des sys-
tmes dsordonns, y compris en prsence de multidiffusion, lorsque les positions des particules sont
non-corrles entre elles (ou plus exactement, quasiment non-corrles, puisque pour des sphres dures,
la condition de non-pntration entrane de fait une certaine corrlation de position). De plus, ces auteurs
montrent que ce rsultat pour les milieux dsordonns reste valide pour des fractions volumiques rela-
tivement haute (jusqu environ f = 20%).
Parmi les nombreuses extensions de cette thorie, on peut aussi citer [82, 83] o les auteurs incluent les
interactions multipolaires pour pouvoir dcrire des systmes dans lesquels les distances entre particules
sont petites.
II.2.4-e Formulation alternative de Lewin
Une formulation approche de la thorie de Maxwell Garnett a t dveloppe par Lewin en 1947
dans [41]. Dans cette publication, Lewin propose une approximation des coefcients dipolaires de Mie
autour des rsonances dipolaires dordre le plus bas.
Comme nous lavons signal la section II.1.3-b, les dveloppements limits des coefcients dipolaires
de Mie pour petit (quations (II.26) (II.29)), ne rendent pas compte de ces rsonances dipolaires
puisquon nobserve aucune singularit de a
1
ou b
1
(pour Re(m) > 0). Il faut donc une approximation
plus ne compatible avec le fait que ces rsonances apparaissent pour Re(m) grand. Les coefcients
dipolaires exacts a
1
et b
1
, en utilisant (II.20) (II.21) et (II.25), peuvent tre crits sous cette forme :
a
1
=

1
(m)
/
1
() m
1
()
/
1
(m)

1
(m)
/
1
() m
1
()
/
1
(m)
(II.66)
b
1
=

p

1
(m)
/
1
()
h
m
1
()
/
1
(m)

1
(m)
/
1
()
h
m
1
()
/
1
(m)
(II.67)
II.2 Du microscopique au macroscopique : homognisation 55
Autour des rsonances comme illustr par la FIGURE II.2, 1 mais Re(m) 1. Ainsi, Lewin a eu
lide de garder lexpression exacte des termes en m et de raliser un dveloppement limit des termes
en seulement. Les expression approches des termes en sont les suivantes :

1
() =
1
3

2
+O(
3
)
/
1
() =
2
3
+O(
3
)
1
() =
i

+O()
/
1
() =
i

2
+O(1) (II.68)
Les expressions exactes des termes
1
(m) et
/
1
(m) sont :

1
(m) =
sin(m)
m
cos(m) (II.69)

/
1
(m) = sin(m) +
cos(m)
m

sin(m)
(m)
2
(II.70)
En utilisant ces expressions dans (II.66) et (II.67), on obtient alors de nouvelles expressions approches
des coefcients de Mie :
a
1
= i
2
3

3

h

p
F(m)
2
h
+
p
F(m)
, b
1
= i
2
3

3

h

p
F(m)
2
h
+
p
F(m)
(II.71)
o : F(u) =
2[sin(u) ucos(u)]
(u
2
1)sin(u) +ucos(u)
est la fonction de Lewin.
Et, en utilisant lquation (II.60), on obtient une nouvelle formulation approche de la formule de Maxwell
Garnett :

eff
=
h
12f

h

p
F(m)
2
h
+
p
F(m)
1+ f

h

p
F(m)
2
h
+
p
F(m)
et
eff
=
h
12f

h

p
F(m)
2
h
+
p
F(m)
1+ f

h

p
F(m)
2
h
+
p
F(m)
(II.72)
Dans la suite, on se rfrera cette approximation sous le nom dapproximation de Lewin.
Ce calcul approch lavantage de simplier les coefcients dipolaires de Mie et ainsi de pouvoir cal-
culer lexpression de Maxwell Garnett en limitant les ressources utilises par lordinateur. Les positions
des rsonances sont prdites de manire correcte comme on peut voir sur la FIGURE II.9, mais une des
contreparties quand on utilise ces expressions, est le manque de prcision sur les amplitudes la rso-
nance.
56 Chapitre II. Outils analytiques et numriques
0.12
0.1
0.08
0.06
0.04
0.02
0
0.02
0.04
0.06
0.08
0.1
0.3 0.35 0.4 0.45 0.5 0.55
Paramtre de Mie
Im(a
1
) exact
Re(a
1
) exact
Im(a
1
) Lewin
Re(a
1
) Lewin
0.15
0.1
0.05
0
0.05
0.1
0.15
0.2
0.25
0.3
0.26 0.28 0.3 0.32 0.34 0.36 0.38 0.4
Paramtre de Mie
Im(b
1
) exact
Re(b
1
) exact
Im(b
1
) Lewin
Re(b
1
) Lewin
FIGURE II.9 Comparaison des coefcients dipolaires exacts (thorie de Mie) et issus de lapproximation
de Lewin.
Notons quil est possible, pour amliorer la prcision de lapproximation de pousser plus loin lordre
des dveloppements limits (II.68).
II.3 Simulation numrique de mtamatriaux par la mthode des lments nis 57
II.3 Simulation numrique de mtamatriaux par la mthode des l-
ments nis
Jusqu prsent nous avons explicit les outils analytiques destin modliser nos mtamatriaux.
Ces thories ont toutes leurs limites et an de dterminer leurs domaines de validit, nous avons aussi
tudi nos systmes par des mthodes numriques. Pour cela, nous avons utilis le logiciel commercial
dlments nis de la socit Ansys HFSS

(http://www.ansoft.com/products/hf/hfss/).
Ces simulations numriques sont trs largement utilises dans la communaut des mtamatriaux puisquelles
font ofce dexprience virtuelle en approximant numriquement la solution physique des quations
de Maxwell. Ainsi, des effets physiques souvent ignors dans les mthodes analytiques (tel que leffet
du champ proche ou des moments multipolaires dordres levs) sont prsents dans ce type de calcul
numrique.
Dans cette partie, nous expliquerons tout dabord la mthode des lments nis et comment nous lavons
utilise avec le logiciel HFSS

. Nous aborderons ensuite les diffrentes mthodes dextraction des


paramtres effectifs des structures tudies (permittivit, permabilit, etc . . .) et les problmes qui en
dcoulent.
II.3.1 La mthode des lments nis
II.3.1-a Caractristiques principales des lments nis et comparaison avec les autres mthodes
disponibles
Les mthodes numriques les plus connues et les plus utilises en lectromagntisme, plus parti-
culirement dans le domaine des mtamatriaux, sont la mthode des diffrences nies temporelles
(FDTD), la mthode des lments nis (FEM). Bien que ces deux mthodes permettent de rsoudre
des quations diffrentielles numriquement (dans notre cas les quations de Maxwell), il existe dim-
portantes diffrences entre elles, chacune avec ses points forts et ses points faibles.
La FDTD est une mthode dveloppe par Kane Yee en 1966, et base sur la discrtisation des opra-
teurs diffrentiels par la mthode des diffrence nies. Cest une mthode temporelle, ce qui permet en
utilisant comme source une impulsion large bande, de couvrir partir dune seule simulation un grand
domaine spectral. Cela permet aussi dobserver lvolution temporelle des champs (notamment le rgime
transitoire) et donc davoir une bonne intuition de ce qui se passe dans la structure [84].
La FEM est une mthode frquentielle, qui donne seulement accs la solution en rgime stationnaire
une frquence donne. Ainsi, pour obtenir le rsultat sur une large bande frquentielle, il est ncessaire
de rsoudre les quations pour chaque frquence. Il en rsulte des temps de simulation suprieurs ceux
de la FDTD mais une prcision sur les frquences de rsonances suprieure. La FEM possdait aussi
lavantage sur la FDTD dutiliser un maillage non-uniforme qui permet de donner plus de dtails sur les
rgions dintrt (notamment pour des gomtries complexes), mais maintenant, les dernires version de
la plupart des logiciels FDTD permettent de crer de tels maillages. Ces diffrences font que de manire
gnrale la FDTD est trs conome en ressources informatiques alors que la FEM ncessite une puis-
sance de calcul relativement leve, notamment pour les structures complexes.
Dans la suite, nous nous intresserons principalement aux rsonances de Mie de sphres dilectriques
en rgime stationnaire ; nous avons ainsi choisi dutiliser la FEM comme mthode de simulation pour
comparer avec les rsultats des calculs analytiques.
58 Chapitre II. Outils analytiques et numriques
II.3.1-b Principe de la mthode
La mthode des lments nis est une mthode gnraliste de rsolution dEquations aux Drives
Partielles (EDP). Cest une mthode populaire, initialement dveloppe dans les annes 1940 pour des
problmes de mcanique des structures, qui a ensuite t utilise dans de nombreux domaines de la
physique et de lingnierie, notamment en lectromagntisme. Cette mthode rsout numriquement les
quations aux drives partielles avec des conditions aux limites. Cette rsolution numrique approche
est obtenue en discrtisant la gomtrie du problme en plusieurs sous-domaines dont lensemble est
appel maillage (Voir FIGURE II.10). Plus le maillage est n, plus lapproximation de la solution sera
bonne. Pour des systmes deux dimensions, les lments de base du maillage seront des triangles ; 3
dimensions, ce seront des ttradres. De tels lments gomtriques ont la capacit de pouvoir sadapter
nimporte quelle gomtrie, notamment les structures courbes.
FIGURE II.10 Maillage bidimensionnel dune structure comportant des sphres.
De manire gnrale, la mthode de rsolution est base sur la formulation variationnelle et les rsidus
pondrs. An de comprendre intuitivement la mthode, nous nous limiterons lexpliquer pour un
systme une dimension, dans lequel le domaine gomtrique est simplement un intervalle [a, b]. Des
descriptions dtailles de la gnralisation 3 dimensions sont disponibles dans les rfrences [85, 86].
On considre un systme dcrit par lquation diffrentielle :
L[u(x)] = f (x) (II.73)
avec L un oprateur diffrentiel linaire (correspondant dans notre cas aux quations de Maxwell), f
une fonction, u une solution exacte du problme et x la variable. Pour que le problme soit complet, on
considre les conditions aux limites u(a) et u(b) connues.
On cherche une solution approche u(x) de la fonction u(x), sous la forme dune combinaison linaire
de fonctions
i
, linairement indpendantes et formant une base :
u(x) =
N

i=1
c
i

i
(x) (II.74)
II.3 Simulation numrique de mtamatriaux par la mthode des lments nis 59
Les
i
, appeles fonctions dinterpolation, sont la plupart du temps des polynmes de degr variable. Les
c
i
sont les coefcients de pondrations dterminer pour obtenir la solution approche.
En substituant la solution approche dans lquation diffrentielle, le rsultat nest plus gal f et il
existe un rsidu r :
L[ u] f = r( u) ,= 0 (II.75)
On peut cependant valuer la meilleure approximation possible de u en utilisant la mthode des rsidus
pondrs. Cette mthode consiste minimiser le rsidu
1
sur le domaine de dnition. Pour cela, on
construit lintgrale R
j
du produit du rsidu r par une fonction de pondration w
j
, et on crit :
j, R
j
= 0 =

b
a
r[ u(x)]w
j
(x)dx (II.76)
Pour la fonction exacte u(x), cette galit est vraie quelles que soient les fonctions de pondration w
j
car lintgrand sannule pour tout x. Pour la fonction approche u(x) et pour un type de fonction de
pondration w
j
donne, cette intgrale sannule seulement lorsque le rsidu est minimum (on peut le
comprendre intuitivement avec la mthode des moindres carrs explique ci-dessous).
partir de cette intgrale, on peut crire pour la solution approche lexpression :
N

i=1

b
a
(L[c
i

i
(x)] f (x))w
j
(x)dx = 0 (II.77)
qui donne un systme matriciel dont les coefcients c
i
sont les inconnues. Pour rsoudre un tel systme,
on a besoin dautant dquations que dinconnues et on doit donc choisir un nombre N de fonctions de
pondration. La solution (cest--dire lensemble des c
i
) est nalement obtenue en inversant la matrice
obtenue par des mthodes spciques.
Nous allons expliciter maintenant deux types de fonctions de pondration utilises dans la mthode
des rsidus pondrs.
Mthode des moindres carrs Cette mthode permet de comprendre de manire intuitive la mthode
des rsidus pondrs.
Pour obtenir la meilleure approximation possible de u, on veut un rsidu qui tende vers 0 sur le domaine
de dnition [a, b]. Pour cela, on cherche minimiser la somme continue du carr du rsidu de (II.75) :
1
2

b
a
r
2
[ u(x)]dx (II.78)
Le minimum dune telle fonction est obtenu en crivant que les drives par rapport aux coefcients c
i
sont toutes nulles :
i,

b
a
r
r
c
i
dx = 0 (II.79)
En examinant cette expression, on constate quelle est quivalente lquation (II.76) avec :
w
i
=
r
c
i
(II.80)
1. en ralit il sagit dune moyenne pondre du rsidu.
60 Chapitre II. Outils analytiques et numriques
Dans la mthode des moindres carrs, les fonctions de pondration sont les drives du rsidu par rapport
aux c
i
.
Mthode de Galerkin Cette mthode mise au point par le mathmaticien russe Galerkin utilise comme
fonction de poids les fonctions de bases
i
:
w
i
=
i
(II.81)
La justication mathmatique dun tel choix est que les fonctions de pondration w
i
sont orthogonales
aux rsidus sur le domaine de dnition.
La mthode de Galerkin peut tre aussi vue comme une extension de la mthode des moindres carrs.
Plutt que de prendre la drive du rsidu par rapport c
i
, la drive de la fonction approche u est
utilise :
w
i
=
u
c
i
=
i
(II.82)
II.3.2 Le logiciel HFSS

Il existe une grande varit de codes dlments nis, mais on peut en distinguer deux catgories, les
codes gnralistes et les codes spcialiss. Les premiers permettent de rsoudre nimporte quel systme
dEDP mais ne sont pas optimiss au point de vue des ressources informatiques mises en jeu. Les codes
spcialiss permettent, quant eux, de rsoudre de manire optimise les EDP dun systme particulier :
dans notre cas, nous utilisons le code spcialis HFSS

.
HFSS, abrviation de High Frequency Structure Simulator , est un logiciel commercial dlments -
nis de la socit Ansys. Lquation diffrentielle (II.73) rsolu par son code dlments nis est lquation
donde suivante :
[
1
r
E] k
2
0

r
E = 0 (II.83)
Il sagit dun code frquentiel car cette quation doit tre rsolue pour chaque valeur de k
0
= 2/c,
directement relie la valeur de la frquence . Ce code est tridimensionnel et produit un maillage
ttradrique adaptatif. La rsolution par lments nis de ces structures, associe un calculateur intgr
permet la visualisation des diffrents champs et grandeurs physiques.
La plupart des structures simules dans la suite de ce manuscrit, seront des systmes innis dans deux
directions de lespace darrangements cristallins de sphres dilectriques, immerges dans un milieu-
hte, et, excits par une onde plane (voir FIGURE II.11). La simulation de structures innies est rendue
possible grce lutilisation de conditions aux limites perfect E et perfect H proposes par HFSS

sur les surfaces de la cellule unitaire, dans les directions x et y. Ces conditions miment respectivement des
conducteurs lectriques et magntiques parfaits, et par consquent les champs E et H sont respectivement
normaux a ces plans. On peut dautre part exploiter les symtries au sein de la cellule unitaire du cristal :
en effet, on sait daprs les lois de llectrostatique et de la magntostatique, que le champ E est normal
tout plan dantisymtrie lectrique et tout champ H est normal aux plans de symtrie magntique. En
plaant donc les conditions aux limites perfect E et perfect H de manire approprie sur les plans
de symtries et dantisymtrie de la cellule unitaire, on peut ainsi la fois simuler la priodicit du rseau
et rduire la taille de la rgion simule. Nous avons la plupart du temps utilis le mode wave-port ex-
II.3 Simulation numrique de mtamatriaux par la mthode des lments nis 61
FIGURE II.11 Structure cristalline innie selon les direction x et y et comportant 5 couches de particules
selon la direction de propagation z.
citation qui permet dexciter la structure, ainsi que de dterminer sa transmission et sa rexion [87].
Ce mode dexcitation simule un guide donde semi-inni, dont la section transversale est celle dlimite
par la surface dessine, faisant ofce de source ou de rcepteur de la structure tri-dimensionnelle. Cepen-
dant, les guides dondes ne sont pas TEM, et il nous faut donc, pour rendre londe plane en entre, choisir
de manire approprie les conditions aux limites en contact avec le wave-port (perfect E, perfect H)
(FIGURE II.12). Dans cette conguration, londe plane entre avec une incidence normale sur la structure ;
il nest pas possible de changer langle dincidence, car les conditions aux limites employes ne seraient
alors plus valides.
Quart de sphre
Waveport1
Waveport2
Vue 3D de la structure Structure vue de face
Perfect E
Perfect H Perfect H
Perfect E
FIGURE II.12 Gomtrie et conditions aux limites utilises dans HFSS

pour simuler la structure de la


FIGURE II.11 avec une incidence normale.
II.3.3 Extraction des paramtres effectifs
Dans nos travaux, nous nous intressons tout particulirement aux paramtres effectifs des structures
tudies (indice, permabilit, permittivit, etc.). Ces paramtres effectifs doivent tre extraits partir
des coefcients de rexion et transmission complexes de la lame de matriau composite simule avec
HFSS

. Avec le mode dexcitation en incidence normale expliqu ci-dessus, ces coefcients de rexion
et transmission se prsentent sous la forme de paramtres S, avec S
11
le coefcient de rexion et S
21
le
coefcient de transmission :
S
11
= M
11
e
i
11
, S
21
= M
21
e
i
21
(II.84)
o M
11
, M
21
,
11
,
21
sont respectivement les modules et les phases de la rexion et de la transmission.
La procdure classique pour effectuer lextraction des paramtres effectifs partir des coefcients de
rexion et transmission, est connue sous le nom de mthode de Nicolson-Ross-Weir (NRW) [88, 89].
Elle fut utilise dans le cadre des mtamatriaux pour la premire fois dans [90] et, ce jour, cest de
62 Chapitre II. Outils analytiques et numriques
loin la procdure la plus utilise pour lextraction des paramtres effectifs de milieux composites.
Cependant, dans de nombreux cas, la mthode de NRW mne des rsultats partiellement errons, no-
tamment des violations des principes fondamentaux de la physique sur certaines gammes de frquence
[91]. Pour pallier ces erreurs, il existe des extensions de la mthode de NRW [92], ainsi que des mth-
odes dextraction alternatives [93, 91]. Dans ce qui suit, nous expliquerons le principe de la mthode
NRW ainsi que ses limites. Nous verrons ensuite, une seconde mthode dextraction due Scher et
Kuester.
II.3.3-a Extraction par la mthode de Nicolson-Ross-Weir
Principe de la mthode La mthode de Nicolson-Ross-Weir (NRW) est base sur linversion des for-
mules de Fresnel des coefcients de rexion et transmission en onde plane pour des couches de milieux
continus, et permet ainsi dextraire lindice n
eff
et limpdance z
eff
dun milieu composite partir dune
simulation ou dune exprience [88, 89]. Elle nest valide quen incidence normale. Cette mthode a t
applique en premier dans le contexte des mtamatriaux par Smith et al. [90]. Sa validit est soumise
aux conditions suivantes : pour pouvoir assigner un indice un matriau, il faut quun seul mode propa-
gatif existe dans celui-ci la frquence considre. Comme nous lavons dj vu dans la section II.2, dans
le cas de ltude de milieux non-continus, lexistence, et donc lextraction de paramtres effectifs, nest
possible que dans le cas o la longueur donde incidente est trs suprieure aux tailles et aux distances
entre les constituants lmentaires du milieu composite.
La mthode NRW est simplement base sur le calcul classique dinterfrence donnant la transmission et
la rexion dune couche de matriau en fonction de son indice (effectif), de son impdance (effective)
et son paisseur. En inversant ces formules, on dduit les valeurs n
eff
et z
eff
en fonction de lpaisseur d
de la couche simule du coefcient de transmission t
/
= S
21
et de rexion r = S
11
[90] :
Re(n
eff
) =Re
_
_
_
_
arccos
_
1
2t
/
[1(r
2
t
/2
)]
_
kd
_
_
_
_
+
2m
kd
(II.85a)
Im(n
eff
) =Im
_
_
_
_
arccos
_
1
2t
/
[1(r
2
t
/2
)]
_
kd
_
_
_
_
(II.85b)
z
eff
=

(1+r)
2
t
/2
(1r)
2
t
/2
(II.86)
o m un entier .
Grce largument physique de passivit, qui, avec la convention e
it
se rsume Im(n
eff
) > 0 et
Re(z
eff
) > 0, on peut lever lambigut sur le signe de (II.86) et (II.85). Le choix de lentier m est plus
subtil et peut mener des ambiguts dues au choix de la branche retenir de la fonction arccos prise
dans le plan complexe. Ces ambiguts peuvent amener lobtention dun indice prsentant des artefacts
sous forme de sauts discontinus, a priori dpourvus de sens (cf. FIGURE II.13). Dans nos travaux, pour
remdier cela, nous avons dvelopp une procdure numrique nous permettant didentier automa-
tiquement la branche adquate. Le principe et les scripts associs cette procdure de recollement des
branches sont expliqus en dtails en annexe de ce mmoire (page 175). Lide est qu chaque saut dis-
II.3 Simulation numrique de mtamatriaux par la mthode des lments nis 63
2.5
2
1.5
1
0.5
0
0.5
1
1.5
2
2.5
260 280 300 320 340 360
n
e
f
f

b
r
u
t
Frquence(GHz)
a)
Re(n
eff
)
Im(n
eff
)
0
0.5
1
1.5
2
2.5
3
3.5
260 280 300 320 340 360
n
e
f
f

c
o
n
t
i
n
u
Frquence(GHz)
b)
Re(n
eff
)
Im(n
eff
)
FIGURE II.13 Extraction de lindice effectif partir des paramtres S en utilisant la formule (II.85). a)
indice brut ; b) indice aprs application de la procdure de recollement des branches, rendu continu.
continu dans lindice brut, on doit dterminer quelle nouvelle branche doit tre adopte pour assurer
la continuit de lindice. Notre analyse mathmatique dveloppe en annexe montre que le choix de la
nouvelle branche en fonction de lancienne est univoque. En revanche, il est toujours ncessaire de faire
manuellement un choix pour la premire branche sur laquelle dmarrer lextraction basse frquence.
Ce choix peut parfois revtir un certain arbitraire (. . .et il nous a t donn de noter quelques erreurs a-
grantes dextraction dans la littrature dues ce point prcis). Dans notre cas de matriaux rsonants,
ce choix est guid par le fait qu basse frquence, loin de toute rsonance, les paramtres effectifs
doivent rejoindre une valeur constante ou quasi-constante (ainsi, dans le cas de matriaux constitutifs
non-magntiques, les permabilits magntiques
eff
extraites doivent rejoindre la valeur
eff
= 1).
partir de lindice et de limpdance effectifs, on peut galement obtenir les paramtres effectifs
eff
et
eff
laide des formules :

eff
=
n
eff
z
eff
,
eff
= n
eff
z
eff
(II.87)
Limitations de la mthode NRW Ainsi que nous lavons not, la mthode dextraction NRW peut
dans certains cas amener des rsultats partiellement errons. Dans [92], Chen et al. tablissent une liste
des erreurs ventuelles pouvant se produire lorsque lon utilise cette mthode pour dduire les paramtres
effectifs. Ils font tat de trois types derreurs : le premier type derreur possible rsulte dune indtermi-
nation dans les limites du matriau, et donc dans lpaisseur exacte de la couche tudie. Pour un milieu
composite, form par exemple de sphres dans un milieu-hte, les frontires du matriau sont difciles
dterminer (sommets des sphres ? milieu des sphres ? limite de la maille unit ?), ce qui peut entraner
une indtermination de limpdance effective. Pour remdier cela, les auteurs dterminent par optimi-
sation les limites du matriau en cherchant une impdance indpendante de lpaisseur du matriau. Le
second type de problme, est bien entendu celui de la dtermination des branches appropries (choix de
lentier m dans (47a)). Un troisime problme apparat quand un des paramtres S approche de zro :
dans ce cas, limpdance extraite prsente des pics parasites sans signication physique (on peut en voir
un exemple dans la FIGURE V.21).
Enn, une dernire difcult vient du fait que lon souhaite extraire des proprits effectives de
volume pour les structures tudies, correspondant des milieux innis dans toutes les directions de
lespace, mais que dans les simulations, ces dernires sont ncessairement nies dans la direction de
propagation. Ainsi, les effets de taille nie lis la prsence des interfaces ne peuvent tre a priori
64 Chapitre II. Outils analytiques et numriques
limins, ceci tant tout particulirement vrai dans le cas de matriaux composites dans lesquelles la
sparation dchelle entre la taille des inclusions et lpaisseur nest pas ncessairement trs marque.
Lhypothse sous-jacente lextraction NRW est qu partir dun certain nombre de couches, dter-
miner au cas par cas, les valeurs extraites en NRW rejoignent celles de volume. Ces difcults nous ont
pouss considrer une autre mthode dextraction, que lon puisse comparer indpendamment aux r-
sultats obtenus selon NRW. Cette mthode alternative, base notamment sur les rexions de Simovski
sur le sujet [94, 95], a t dveloppe par Scher et Kuester dans [93].
II.3.3-b Mthode dextraction de Scher et Kuester
Nous nous intresserons ici la mthode dextraction des paramtres effectifs propose par Scher et
al. [93], dans laquelle les proprits de volume du mtamatriau sont dduites du champ diffus non pas
par un certain nombre de couches estim sufsant pour reproduire un matriau inni dans la direction de
propagation, mais par une seule couche planaire de particules. Il est noter que les quations utilises par
les auteurs de cette publication ont t crites avec la convention e
jt
pour la dpendance temporelle. Par
souci de cohrence avec le reste de ce manuscrit, nous les avons rcrites avec la convention temporelle
e
it
, en remplaant j par i.
Nous commenons par considrer un mtamatriau inni dans les trois directions de lespace, form
par un arrangement rectangulaire (orthorhombique) de particules dont la cellule unitaire est reprsente
sur la FIGURE II.14, avec a, b et d les paramtres de maille dans les directions x, y et z respectivement.
Pour simplier le problme, on utilise lapproximation des diples ponctuels ( point-dipole approxi-
FIGURE II.14 Cellule unitaire du mtamatriau dextension innie considre pour la procdure dex-
traction de Scher et Kuester.
mation en anglais) dans laquelle les champs produits par une particule individuelle sont approxims
par ceux produits par un diple ponctuel situ au centre de la particule. Dans cette approximation, les
contributions dues aux multiples dordre suprieur sont ngliges. Par consquent, cette approche est
restreinte des particules de dimensions sufsamment petites devant la longueur donde pour que la
variation du champ local sur le volume de la particule puisse tre ignore.
Pour obtenir les paramtres effectifs de ce mtamatriau tridimensionnel, Scher et Kuester font appel
la formule de Clausius-Mossotti :

j j
r,eff
= 1+
N
j j
E
1C
j j
N
j j
E
,
j j
r,eff
= 1+
N
j j
M
1C
j j
N
j j
M
(II.88)
pour j = x, y ou z.
II.3 Simulation numrique de mtamatriaux par la mthode des lments nis 65
Dans cette formule, N = 1/(abd), le paramtre C
j j
reprsente la constante dite de couplage dynamique
du rseau, et
j j
E
et
j j
M
sont les composantes diagonales des tenseurs de polarisabilit lectrique et mag-
ntique selon laxe j. Notons que, sur le principe, cette mthode dextraction permet la description de
diffrents types de particules (ellipsodes, cylindres, etc.). Dans ce qui suit ne sera considr que le cas
de particules sphriques isotropes.
Dans leur publication, Scher et Kuester donnent les expressions gnrales du facteur de couplage dy-
namique du rseau C
j j
, pour une maille orthorhombique quelconque ; nous nous intressons au cas plus
simple qui nous concernera par la suite, celui dune structure cubique avec a = b = d. Aux frquences
de travail pour lesquelles on peut considrer que les distances entre particules sont trs petites devant la
fois la longueur donde dans la structure et dans le vide, ce facteur de couplage dynamique C
j j
tend vers
sa valeur statique C
j j
s
. Ainsi on peut utiliser dans la formule (II.88) lapproximation suivante :
C
j j
=C
j j
s
i
k
3
0
6N
, (II.89)
o, dans le cas cubique, la constante de couplage statique entre les couches est simplement rduite au
facteur de Lorentz : C
j j
s
= 1/3.
An dobtenir les valeurs des paramtres effectifs issus (II.88), il reste calculer les polarisabilits
des particules : lide est alors de les valuer partir de la rponse dune seule des couches qui le forment,
claire par une onde plane en incidence normale comme reprsent sur la FIGURE II.15. On choisit donc
FIGURE II.15 Couche plane de particules excites par une onde plane en incidence normale. Cette
excitation induit un diple lectrique p et un magntique m
de considrer une couche innie du matriau dans le plan ( e
x
, e
y
), le mtamatriau tridimensionnel dans
son ensemble tant compos dune innit de ces couches superposes dans la direction z et spares par
la distance d. Londe plane incidente, dnie par E
inc
= e
x
E
0
e
ik
0
z
et H
inc
= e
y
H
0
e
ik
0
z
, induit la polarisation
de la couche et donne naissance aux diples lectriques p = e
x
[p[ et magntiques m = e
y
[m[.
Chaque diple est reli aux champs locaux E
loc
et H
loc
, superposition des champs incidents et des champs
66 Chapitre II. Outils analytiques et numriques
produits par les autres diples de la couche, via les polarisabilits lectriques et magntiques :
p =
0

xx
E
E
loc
(II.90)
m =
0

yy
M
H
loc
(II.91)
partir de ces expressions des diples, Scher et Kuester calculent les expressions pour les champs
locaux exercs sur chaque particule dans la couche, puis pour le champ lointain total rayonn par la
couche lorsquelle est illumine par londe plane. De cette dernire expression, ils peuvent dduire les
paramtres S thoriques de la couche, traduisant la rexion et la trasmission de londe plane la traver-
se de la couche. Enn, en inversant ces dernires relations, ils trouvent lexpression des polarisabilits
des sphres en fonction des paramtres S :

xx
E
=
ia
3
(S
11
e
i2k
0
l
+S
21
e
i2k
0
l
1)
k
0
aiC
xx
0
(S
11
e
i2k
0
l
+S
21
e
i2k
0
l
1)
(II.92)

yy
M
=
ia
3
(S
11
e
i2k
0
l
+S
21
e
i2k
0
l
1)
k
0
aiC
yy
0
(S
11
e
i2k
0
l
+S
21
e
i2k
0
l
1)
(II.93)
o C
xx
0
=C
yy
0
sont les coefcient de couplage intra-couche donns par les expressions suivantes :
C
xx
0
(k
0
, a) = a
3
Re
_
2
a

n=1

m=1
p
2
m
K
0
(p
m
b
n
) +
k
2
0
2a

n=1
_
2
g
n
a

1
n
_
+
1
a
3

m=1
(2ik
0
a+3)m+2
m
3
(m+1)(m+2)
e
ik
0
am
+
k
2
0
2a
_
ln
k
0
a
4
+0.577
_
+
1
4a
3
[2(ik
0
a+1)(t
2
+
lnt

+e
ik
0
a
) +4ik
0
a(t
+
lnt

) +3]
_
ia
3
_

k
0
2a
2
+
k
3
0
6
_
(II.94)
avec K
0
(x) lordre zro de la fonction modie de Bessel (comme dni la section 9.6 de [96]),
p
m
=

_
2m
a
_
2
k
2
0
, g
n
=

_
2n
a
_
2
k
2
0
, (II.95)
et
t
+
= 1e
ik
0
a
, t

= 1e
+ik
0
a
. (II.96)
cellule
lmentaire
w
a
v
e
p
o
r
t

1
w
a
v
e
p
o
r
t

2 Perfect E
P
e
r
f
e
c
t

H
Perfect E
Perfect E
Perfect H
a
FIGURE II.16 Structure HFSS

simuler pour obtenir les rsultats par la mthode de Kuester.


Pour calculer les paramtres effectifs du matriau tridimensionnel, on procde donc une simulation
numrique de la rponse dune seule couche de particules laide de HFSS

, reprsente sur la FIG-


II.4 Conclusions 67
URE II.15 (en prenant comme conguration de cellule de simulation celle dnie par la FIGURE II.16).
Ceci donne accs aux valeurs simules des paramtres S de la couche, partir desquels on retrouve les
polarisabilits grce aux quations (II.92) et (II.93). On introduit nalement les valeurs de ces polaris-
abilits dans les formules (II.88), ce qui donne nalement les valeurs des paramtres effectifs
r,eff
et
r,eff
recherches pour le matriau tridimensionnel comportant une succession innie de couches.
On voit donc ainsi que la mthode de Scher et Kuester permet de saffranchir des problmes de taille
nie que lon peut rencontrer dans la mthode NRW, car elle reconstruit la rponse dun matriau tridi-
mensionnel partir de la rponse dune seule de ses couches. Cependant, elle suppose une connaissance
de la structure et de lorganisation (forme des particules et type de rseau) du matriau composite tudi.
II.4 Conclusions
Dans ce chapitre, nous avons prsent les diffrentes thories et mthodes permettant de modliser
les mtamatriaux bases de sphres dilectriques.
Premirement, nous avons expos la thorie de Mie permettant de dcrire de manire exacte la diffu-
sion de la lumire par une sphre isole, en fonction du contraste entre son indice et celui du milieu-hte,
ainsi que du rapport entre sa taille et la longueur donde incidente. Nous avons vu que pour des matriaux
dilectriques de permittivit leve, cette thorie prvoit des rsonances magntiques et lectriques dom-
inant la rponse lectromagntique de la sphre pour des tailles de particules petites devant la longueur
donde.
Nous avons ensuite abord la thorie de Maxwell Garnett, thorie du milieu effectif permettant la
description lectromagntique de milieux composites constitus dinclusions discrtes dans un milieu
hte. Parmi les nombreuses extensions de cette thorie largement utilise et discute dans la littrature,
nous nous sommes intresss une extension prenant en compte la diffusion dipolaire de Mie. Les
principales limites de validit de cette thorie ont aussi t discute.
Enn, dans la dernire partie de ce chapitre, nous avons prsent la mthode des lments nis ainsi
que loutil de simulation que nous avons utilis : le logiciel HFSS

. Nous avons dcrit deux mthodes in-


dpendantes dextraction des paramtres effectifs, la mthode de NRW et la mthode de Scher et Kuester.
Nous serons ainsi en mesure davoir des donnes numriques que nous pourrons comparer aux prdic-
tions des modles analytiques sur les diffrents systmes tudis.
Chapitre III
Magntisme articiel dans la gamme
trahertz
Dans cette partie nous allons aborder les rsultats issus de notre travail concernant le magntisme arti-
ciel dans la gamme de frquence trahertz. Ces travaux, visant raliser en pratique des mtamatriaux
permabilit ngative dans le trahertz, ont t ralises en collaboration avec une quipe de chimistes
1
de lInstitut de Chimie de la Matire Condense de Bordeaux (ICMCB) dont le but tait la fabrication des
rsonateurs dilectriques, et, une quipe de physiciens
2
du Laboratoire Ondes et Matires dAquitaine
(LOMA) dont le but tait de mesurer les proprits lectromagntiques des (mta)matriaux. Nous con-
sidrerons la gamme de frquence allant de 200GHz 1THz.
Pour obtenir un fort magntisme dans cette gamme de frquence, nous utiliserons les mmes principes
que dans [47, 48], cest dire, exploiter la rsonance magntique dipolaire de Mie des particules indi-
viduelles pour donner une rponse macroscopique dont la permabilit est diffrente de 1. Ce chapitre
sorganisera de la manire suivante :
Premirement, nous aborderons la condition de rsonance magntique dipolaire et nous verrons
ce quelle implique quant au choix du matriau pour les rsonateurs (permittivit leve et faibles
pertes).
Ensuite, en fonction de ces contraintes, nous examinerons diffrents matriaux susceptibles dtre
utilis comme rsonateur dilectrique dans la gamme de frquence 200GHz-1THz.
nous verrons ensuite les rsultats obtenus avec Maxwell Garnett et leur comparaison avec des
simulations numriques des lments nis, cela pour diffrentes fractions volumiques et diffrents
types de rseau.
III.1 Rsonance magntique de matriaux dilectriques dans le domaine
trahertz
Dans cette partie, nous tudions dabord la condition de rsonance magntique dipolaire de Mie,
puis, nous en dduisons les valeurs des permittivits du matriau requises pour raliser un rsonateur
magntique.
1. U. Chung, S. Mornet et M. Maglione
2. R. Yahiaoui et P. Mounaix
69
70 Chapitre III. Magntisme articiel dans la gamme trahertz
III.1.1 Conditions dapparition des rsonances dipolaires de Mie
Ainsi que nous lavons vu prcdemment, pour des sphres dilectriques dindice lev (Re(m) grand),
il existe des rsonances magntique et lectrique de Mie. Lors de ces rsonances, de forts courants de
polarisation apparaissent intrieur de la particule donnant naissance un moment magntique ou lec-
trique. Pour un milieu compos de ces sphres concentres une fraction volumique sufsamment haute
dans un milieu-hte, cette rsonance individuelle peut donner une rponse magntique et/ou lectrique
macroscopique du mtamatriau. Cest la base de la dmarche suivie dans notre travail. Dans ce para-
graphe nous nallons pas considrer les pertes dilectriques, le paramtre m tant ainsi rel, mais ces
rsultats restent valides pour m complexe, en prenant la partie relle des grandeurs.
Ainsi, pour obtenir une ide du comportement des rsonances dipolaires de Mie, reprenons les expres-
sions exactes des coefcients dipolaires de Mie (II.23) et (II.24) :
a
1
=
m
1
(m)
/
1
()
1
()
/
1
(m)
m
1
(m)
/
1
()
1
()
/
1
(m)
(III.1)
b
1
=

1
(m)
/
1
() m
1
()
/
1
(m)

1
(m)
/
1
() m
1
()
/
1
(m)
(III.2)
Les rsonances de ces coefcients ont lieu lorsque leur dnominateur est proche de zro (minimum).
1e07
1e06
1e05
0.0001
0.001
0.01
0.1
1
0.15 0.2 0.25 0.3 0.35 0.4 0.45 0.5
Paramtre de Mie
|a
1
|
|a
2
|
|b
1
|
|b
2
|
FIGURE III.1 Premiers coefcients de Mie en fonction de pour un matriau sans pertes dindice lev
(m = 10).
Pour plus de clart, nous rappelons la FIGURE (II.2) et allons lanalyser en dtail, an de comprendre le
comportement des rsonances de ces coefcients. Nous cherchons le terme dominant de leur dnomina-
teur, pour un rgime o 1, m 1 et m 1 (cf. FIGURE III.1).
Dans ces conditions, les termes dominants du dnominateur seront ceux comportant le terme m, ainsi,
le terme m
1
(m)
/
1
() est dominant pour a
1
, le terme m
1
()
/
1
(m) pour b
1
. De plus les fonctions de
Bessel tant des fonctions oscillantes, le comportement des racines du produit de 2 de ces fonctions va
tre dict par celle de frquence la plus leve, cest--dire par la fonction comportant le terme m.
Ainsi, la fonction dont les racines dictent les rsonances de a
1
sera, en premire approximation,
1
(m) :

1
(m) =
sin(m)
m
cos(m) (III.3)
III.1 Rsonance magntique de matriaux dilectriques dans le domaine trahertz 71
Les minima de cette fonction donnent les rsonances du coefcient dipolaire a
1
comme on peut le voir
0.0001
0.001
0.01
0.1
1
10
0.3 0.35 0.4 0.45 0.5 0.55 0.6
Paramtre de Mie
|a
1
|
|
1
(m)|
FIGURE III.2 Pour le coefcient dipolaire lectrique a
1
, la premire rsonance est obtenue lorsque la
fonction [
1
(m)[ est minimale (matriau avec m = 10).
sur la FIGURE III.2 et, en trouvant ce minimum, on peut donc avoir une ide de la valeur du paramtre m
la rsonance. Comme on le voit sur la FIGURE III.3 la fonction
1
tend vers cos(m) quand dpasse
0.3. Ainsi, la rsonance lectrique dipolaire fondamentale de a
1
est donne, en premire approximation,
1.5
1
0.5
0
0.5
1
1.5
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4
Paramtre de Mie
cos(m)

1
(m)
FIGURE III.3 Comportement de la fonction
1
(m) qui tend vers cos(m) pour grand.
par le premier zro de cos(m) pour > 0.3, cest dire pour m =
3
2
4, 7. Certes il existe un cart
entre cette valeur et la valeur exacte du premier zro de [
1
(m)[, qui a lieu pour m 4, 44, mais cette
approximation permet nanmoins de faire une rapide valuation de la position de la rsonance (voir FIG-
URE III.1).
Pour avoir un ide des rsonances de b
1
, on dveloppe le dnominateur de (III.2) :
4i
4
m
3

8
(i sin() +cos())
_
sin(m)m
2
(1i) +cos(m)m sin(m)

(III.4)
Comme nous lavons dit prcdemment les termes dominant sont ceux comportant le terme de puissance
de m la plus haute et les fonctions oscillantes dominantes celles dpendant du produit m . Dans lex-
72 Chapitre III. Magntisme articiel dans la gamme trahertz
pression (III.4) il sagit du terme en sin(m)m
2
dans lexpression entre [ ]. Ainsi la fonction dont les
racines dictent les rsonances de b
1
sera, en premire approximation, la fonction [ sin(m)[ comme on
peut le voir sur la FIGURE III.4. On peut en tirer des conditions de rsonances trs simples ; Pour b
1
1e05
0.0001
0.001
0.01
0.1
1
0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7
Paramtre de Mie
|b
1
|
|sin(m)|
FIGURE III.4 Rsonance dipolaire magntique de Mie est donn par la fonction [ sin(m)[ (matriau
avec m = 10)
celles ci auront lieu pour les minima de la fonction [ sin(m)[, cest--dire pour :
m = k k N (III.5)
Ainsi la rsonance magntique dipolaire fondamentale aura lieu pour m =.
III.1.2 Rsonances de Mie magntique dipolaire et condition du milieu effectif
Nous nous intressons maintenant uniquement la rsonance dipolaire magntique de Mie dun
matriau dilectrique de permittivit complexe. Nous tiendrons dornavant compte des pertes du dilec-
trique et, dans ce cas, la condition de rsonance fondamentale de b
1
devient :
Re( m) (III.6)
car m =
n
p
n
h
est un nombre complexe pour un matriau possdant des pertes.
En explicitant les paramtres, on obtient :
Re( m) = Re
_
2n
h
r

n
p
n
h
_
=
2Re(n
p
)r

0
=
2r

p
(III.7)
o
p
=

0
Re(n
p
)
est la longueur donde lintrieur de la particule.
Donc daprs lquation (III.6), on a :
2r

p

p
2r = d (III.8)
III.1 Rsonance magntique de matriaux dilectriques dans le domaine trahertz 73
En dautres termes, cette rsonance a lieu quand la longueur donde
p
lintrieur de la particule est de
lordre du diamtre d de la particule. Il sagit de la rsonance de cavit fondamentale de la particule.
FIGURE III.5 Rsonance dipolaire magntique fondamentale de Mie
Le but de ces travaux est dobtenir un matriau effectif dont la permabilit est ngative dans le trahertz.
Il nous faut utiliser des particules bien plus petites que la longueur donde dintrt pour pouvoir consid-
rer le milieu comme homogne. On peut connatre le rapport entre la longueur donde incidente et le
diamtre des particules la rsonance,en remplaant
p
dans la formule (III.8) :
d

0
Re(n
p
)
(III.9)
Ce qui signie que si lon prend comme condition de validit du milieu effectif

0
10
> d, (III.10)
il nous faut un matriau dont la permittivit vrie
Re(n
p
) > 10. (III.11)
Pour un milieu non magntique, n
p
=

p
. En utilisant les notations habituelles
p
=
/
p
+i
//
p
pour la
fonction dilectrique, lindice scrit :
n
p
=
_

/
p
+i
//
p
_
1/2
=
/
p
1/2
_
1+i

//
p

/
p
_
1/2
, (III.12)
ce qui donne pour un milieu de pertes faibles,
n
p

/
p
1/2
_
1+i

//
p
2
/
p
_
Re(n
p
) Re
_

1/2
p
_
(III.13)
La condition (III.11) avec la permittivit scrit donc :
Re(
p
) > 100 (III.14)
Ainsi, il est ncessaire dutiliser un matriau dindice optique lev pour faire ofce de rsonateur du
milieu-composite.
Cette condition peut tre remplie de 2 manires : la premire en utilisant des matriaux polaritoniques
prs de leur rsonance comme dans [43, 47, 48]. La deuxime possibilit est dutiliser des matriaux
ayant, hors rsonance, une permittivit leve. Lavantage de la seconde option est que lon est loin de
74 Chapitre III. Magntisme articiel dans la gamme trahertz
en THz nombre donde en cm
1
en m
0,3 10 1000
0,5 16,7 600
1 33,4 300
2 66,7 150
3 100 100
TABLEAU III.1 quivalences entre frquence (en THz), nombre donde (en cm
1
) et longueur donde
(en m)
toute rsonance du matriau, et ainsi, de toutes les pertes qui y sont lies.
Dans la section suivante, nous examinons la liste de matriaux susceptibles de possder les proprits
adquates pour raliser un mtamatriau permabilit ngative dans le domaine trahertz.
III.1.3 Matriau de haute permittivit dans la gamme trahertz
Nous restituons ici la recherche bibliographique que nous avons effectue an de trouver le meilleur
matriau possible pour raliser les rsonateurs dans la gamme de frquence allant de 200GHz 1THz.
Ces travaux ayant pour but la ralisation pratique des mtamatriaux, le meilleur matriau possible sera
celui ayant la plus haute permittivit relle combine un niveau de pertes le plus bas possible.
Le niveau de pertes du matriau sera caractris par le paramtre tan() =

//
p

/
p
.
Nos collaborateurs exprimentateurs nous ont signal que pour un niveau de pertes tan() > 5%, la
mesure des proprits commence devenir difcile en raison dune trop forte absorption entranant un
rapport signal sur bruit lev. Cette condition sur les pertes associes la condition (III.14) sur la partie
relle
/
p
forment le couple de contraintes qui guidera nos choix.
Nous avons ainsi commenc par rechercher des matriaux pouvant prsenter intrinsquement des per-
mittivits leves dans la gamme de frquence THz. La premire ide est de considrer les cramiques
couramment utilise dans la gamme micro-onde (aux alentours de la dizaine de GHz) pour leurs bonnes
proprits dilectriques. La liste des matriaux que nous avons considre a t tablie sur les indications
de nos collaborateurs chimistes de lICMCB, en tenant compte de la difcult de leur synthse ou dap-
provisionnement.
Les donnes collectes sont soit issues de la littrature, soit issues de mesures effectues par nos collab-
orateurs du LOMA. Pour avoir facilement une ide des frquences utilises dans les diffrentes mesures
exprimentales, nous introduisons le TABLEAU de conversion III.1.
III.1.3-a Titanate de Baryum Strontium (Ba
1-x
Sr
x
TiO
3
, BST)
Le BST est un matriau ferrolectrique de la famille des Perovskites qui est couramment utilis dans
la gamme micro-onde pour ses proprits dilectriques exceptionnelles (permittivit gante ). Les
frrolectriques ont en commun le leur changement dtat en dessus de la temprature de Curie T
C
o ils
deviennent paramagntiques. Lexploitation de ce changement de proprits avec la temprature permet
denvisager une accordabilit des structures composs de ces matriaux.
III.1 Rsonance magntique de matriaux dilectriques dans le domaine trahertz 75
Donnes exprimentales Nous avons recueilli des donnes pour plusieurs stoechiomtries de Ba
1-x
Sr
x
TiO
3
.
Les premires donnes exprimentales sont issues du travail du groupe de J. Petzelt [97] sur un lm de
420 nm dpaisseur de Ba
0,1
Sr
0,9
TiO
3
, dpos par pitaxie selon la mthode MOCVD (Metal-Organic
Chemical Vapour Deposited) directement sur un substrat de saphir (orient (0001)). Ltude de la fonc-
tion dilectrique de ce lm a t effectue par transmission. Les spectres de transmission obtenus ont t
ajusts par un modle doscillateur harmonique amorti pour dterminer les paramtres du mode trans-
verse optique (TO), puis, la fonction dilectrique. Les rsultats sont prsents sur la FIGURE III.6. Les
FIGURE III.6 Fonction dilectrique relle et imaginaire de Ba
0,1
Sr
0,9
TiO
3
en fonction du nombre
donde en cm
1
, selon la rfrence [97].
deuximes donnes exprimentales concernent un lm de 500nm dpaisseur de Ba
0,5
Sr
0,5
TiO
3
, dpos
sur un substrat de saphir de 500m par mthode sol-gel [98]. Ltude de la fonction dilectrique de ce
lm a t effectue par spectroscopie trahertz en transmission dans le domaine temporel (en anglais :
THz Time Domain Spectroscopy (THz-TDS)). Les rsultats des mesures ainsi que ceux issu dun modle
Cole-Cole [99] sont reprsents sur la FIGURE III.7.
Conclusions la vue des donnes exprimentales, on remarque que les valeurs de
//
sont trs leves
(tan() 10%) dans tout le domaine dtude trahertz (voir la TABLEAU III.1 pour la conversion) pour
les deux types de BST considrs ; on peut donc prvoir que labsorption tant importante, la mesure en
transmission sera impossible et quun matriau contenant ce type de rsonateur sera certainement trop
opaque aux ondes trahertz.
Le Ba
0,1
Sr
0,9
TiO
3
et Ba
0,5
Sr
0,5
TiO
3
ne semblent donc pas tre de bons candidat pour llaboration
dun matriau permittivit ngative. Cependant, on ne peut pas carter compltement le BST car il se
peut que pour dautres stchiomtries, les valeurs des pertes soient plus faibles dans le domaine trahertz.
Dans le cadre de ce travail nous ne considrerons pas ce matriau.
76 Chapitre III. Magntisme articiel dans la gamme trahertz
FIGURE III.7 Fonction dilectrique relle et imaginaire de Ba
0,5
Sr
0,5
TiO
3
en fonction de la frquence
modlis par une fonction Cole-Cole (traits pleins) et mesur par TDS (points triangulaires), selon la
rfrence [98].
III.1.3-b Loxyde de Magnsium (MgO)
Dans la gamme micro-onde, le MgO est connu pour ses proprits dilectriques intressantes et est
utilis comme barrire isolante dans les jonctions tunnels par exemple.
Donnes exprimentales Les mesures exprimentales ont t ralises sur un cristal de MgO commer-
cial (fourni par le laboratoire de lIntgration du Matriau au Systme (IMS) auquel jappartiens) de 500
m dpaisseur, et caractris par spectroscopie trahertz en transmission dans le domaine temporel (en
anglais : THz Time Domain Spectroscopy (THz-TDS)). Ces mesures sur MgO ont t effectues par P.
Mounaix et R. Yahiaoui du LOMA. La permittivit obtenue partir de ces mesures est prsente sur la
FIGURE III.8. Il est noter que la partie o tan() devient ngative est errone, et correspond en ralit
des incertitudes sur la mesure. Nous remarquons que les pertes de MgO sont tellement faibles quil
devient difcile de les mesurer.
2
0
2
4
6
8
10
12
0.5 1 1.5 2 2.5
Frquence(THz)

0.015
0.01
0.005
0
0.005
0.01
0.015
0.02
0.025
0.03
0.035
0.5 1 1.5 2 2.5
Frquence(THz)
tan()
FIGURE III.8 Permittivit dilectrique ( gauche) et pertes ( droite) de MgOen fonction de la frquence
en THz, mesures au CPMOH par R.Yahiaoui et P.Mounaix.
III.1 Rsonance magntique de matriaux dilectriques dans le domaine trahertz 77
Conclusions La permittivit du MgO est quasi-constante dans le domaine trahertz, avec pour valeur
Re(
/
p
) = 10. Daprs le critre de rsonance donn par lquation (III.6), le paramtre de Mie la
rsonance vaut :


Re(m)
. (III.15)
Avec Re(m)

10 3, 16, cette condition nous donne 1 pour MgO. Dans ces conditions, lhy-
pothse 1 nest bien sur pas du tout valide. La permittivit de MgO est trop faible pour en faire un
bon candidat (du moins sur la base de lchantillon tudi au LOMA). Dans ce cas, on se situe hors du
champ des matriaux effectifs (homognes) et on entre dans celui des cristaux photoniques.
III.1.3-c Titanate de Magnsium (MgTiO
3
)
Le titanate de magnsium est aussi un matriau trs utilis comme cramique dilectrique.
Donnes exprimentales Les donnes exprimentales collectes proviennent des travaux conjugus
des groupes de V. M. Ferreira et J. Petzelt sur des cristaux de MgTiO
3
sous forme ilmnite [100]. Les
proprits dilectriques des cristaux ont t tablies par mesure de rectivit ou de transmission et sont
prsentes sur les FIGUREs III.9 et III.10.
FIGURE III.9 Permittivit de MgTiO
3
(
/
en pointill et
//
en trait plein ) en fonction de la frquence
en cm
1
, selon la rfrence [100].
78 Chapitre III. Magntisme articiel dans la gamme trahertz
FIGURE III.10 Pertes dilectriques (
//
) de lchantillon n
o
1 mesures par transmission (T) et par rec-
tivit (R). Les pointills sont une extrapolation linaire des mesures exprimentales vers la gamme des
micro-ondes (selon la rfrence [100]).
Conclusions Daprs (III.9), avec une permittivit dilectrique moyenne de lordre de 23, la taille des
particules la rsonance pour MgTiO
3
serait de :
d

0
4, 79
, (III.16)
soit des particules environ 5 fois plus petites que la longueur donde incidente. Ceci est la limite de ce
qui est acceptable pour considrer le matriau comme homognisable. Cependant, le faible niveau de
pertes basse frquence (tan() 2, 5%) en fait un candidat retenir.
III.1.3-d Tantalate de Lithium (LiTaO
3
)
Lutilisation de LiTaO
3
a t suggre dans plusieurs publications [43, 47, 48] pour former des
rsonateurs dans linfrarouge o sa rsonance polaritonique permet datteindre des permittivits trs
leves. Nanmoins, mme loin de cette rsonance, plus basse frquence, en particulier dans le tra-
hertz, sa permittivit reste trs leve.
Donnes exprimentales Les mesures exprimentales ont t menes par nos collaborateurs du LOMA,
sur un chantillon cristallin de LiTaO
3
de 100 m dpaisseur, par spectroscopie trahertz en transmis-
sion dans le domaine temporel (THz-TDS). Les valeurs de
/
p
correspondent bien celles mesures dans
la littrature ([48] [101]) mais celles de
//
p
sont un peu plus leves (de lordre de 2% selon [48] et [101]).
Les rsultats sont prsents sur la FIGURE III.11.
Conclusions Avec une permittivit dilectrique moyenne de lordre de 47, la taille des particules la
rsonance pour LiTaO
3
serait de :
d

0
6, 86
, (III.17)
soit des particules environ 7 fois plus petites que la longueur donde incidente. Malgr des pertes rela-
tivement importantes (tan() 5%), LiTaO
3
semble ainsi avoir de bonnes proprits pour llaboration
III.1 Rsonance magntique de matriaux dilectriques dans le domaine trahertz 79
0
10
20
30
40
50
60
0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
Frquence(THz)

0
0.02
0.04
0.06
0.08
0.1
0.12
0.14
0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
Frquence(THz)
tan()
FIGURE III.11 Permittivit dilectrique ( gauche) et pertes ( droite) de LiTaO
3
en fonction de la
frquence en THz, mesures au LOMA.
dun matriau permabilit ngative.
III.1.3-e Dioxyde de Titane (TiO
2
)
TiO
2
est un matriau pouvant se trouver sous trois formes cristallines temprature ambiante et
pression atmosphrique : rutile, anatase ou brookite. La forme rutile est la forme stable, les deux autres
sont mta-stables. La forme anatase est stable basse temprature et se transforme en rutile haute
temprature. La forme brookite est difcile obtenir et peu tudie [102]. Sous la forme rutile, TiO
2
adopte une structure cristalline ttragonale et prsente ainsi une permittivit anisotrope [103].
Donnes exprimentales Nous possdons trois sries de mesures effectues par diffrentes quipes
pour ce matriau. Les premires donnes proviennent des quipes de P.H. Bolvar et H. Kurz [104]. Un
cristal de TiO
2
a t tudi par spectroscopie trahertz rsolue en temps lchelle picoseconde (THz-
TDS), associe un cryostat pour ltude de la dpendance en temprature. Ni La forme cristalline, ni la
mthode de fabrication du cristal ne sont explicites dans la publication. Pour obtenir la fonction dilec-
trique, la transmittance dun chantillon dpaisseur d = 1000 2m est mesure. La FIGURE III.12
prsente les rsultats obtenus par ce groupe entre 0,2 et 0,8 THz (au-dessus de 0,8 THz, lchantillon est
optiquement pais et la transmission est nulle).
Le second jeu de donnes est issu des travaux de Matsumoto et al. [105]. Ces chercheurs ont mesur la
permittivit dun cristal rutile de TiO
2
par spectroscopie trahertz dans le domaine temporel (THz-TDS).
Les rsultats de la mesure pour un monocristal de rutile et un polycristal sont prsents sur la FIGURE
III.13. Dans la forme polycristalline de TiO
2
, les orientations cristallines sont alatoires et la permittivit
mesure est une moyenne des contributions parallles et perpendiculaires. On remarque sur cette gure
que la partie relle de la permittivit est plus leve dans le cas du polycristal accompagn par une partie
imaginaire elle aussi plus leve. Les rsultats pour un monocristal concordent bien avec les rsultats
du groupe P. H. Bolvar et H. Kurz, ce qui permet de supposer, que les mesures de ces derniers taient
galement ralises sur un monocristal de rutile.
Les dernires mesures ont t effectues par nos collaborateurs du LOMA sur un monocristal de TiO
2
cristallis sous forme rutile et de 1, 48mm dpaisseur, par spectroscopie trahertz en transmission dans
le domaine temporel (THz-TDS). Les mesures ont t effectues en faisant varier lorientation du cristal
80 Chapitre III. Magntisme articiel dans la gamme trahertz
FIGURE III.12 Mesures de la permittivit relle
/
et des pertes tan() de TiO
2
en fonction de la
temprature selon la rfrence [104].
FIGURE III.13 Permittivit dilectrique dun monocristal (gauche) et dun polycristal (droite) mesure
par THz-TDS dans [105].
III.1 Rsonance magntique de matriaux dilectriques dans le domaine trahertz 81
de 0 90 degr et sont prsents sur la FIGURE III.14. Pour une orientation de 30 degr, le rsultat
85
90
95
100
105
110
115
0.5 1 1.5 2 2.5

Frquence(THz)
0 degr
30 degr
60 degr
90 degr
0
0.002
0.004
0.006
0.008
0.01
0.012
0.014
0.5 1 1.5 2 2.5
t
a
n
(

)
Frquence(THz)
0 degr
30 degr
60 degr
90 degr
FIGURE III.14 Permittivit dilectrique ( gauche) et pertes tan() ( droite) dun monocristal de TiO
2
mesure par THz-TDS par nos collaborateurs du LOMA, pour diffrentes orientations du cristal.
concorde bien avec les rsultats des mesures prcdentes.
Conclusions En choisissant la situation la moins favorable ; cest dire en prenant pour la permittivit
la plus petite des valeurs (Re(
/
p
) = 94), la taille des rsonateurs la rsonance pour TiO
2
vaudrait :
d

0
9, 69
(III.18)
cest dire, des particules environ 10 fois plus petites que la longueur donde incidente. Ainsi, avec des
pertes faibles et une trs grande permabilit dans tout le domaine trahertz, TiO
2
semble tre un trs
bon candidat pour llaboration dun matriau permittivit ngative.
III.1.3-f Conclusion gnrale
Choix des matriaux Pour rsumer nos conclusions, nous avons dress le TABLEAU rcapitulatif III.2.
Sur ce tableau, on se rend compte que les proprits remarquables (haute permittivit et faibles pertes)
Matriau
/

//
BST [97] >100 ok <50
MgO 10 < 2, 25 ok
MgTiO
3
[100] 23 0.575 ok
LiTaO
3
45 ok 2,25 ok
TiO
2
[104, 105] 94 ok 2,35 ok
TABLEAU III.2 Tableau rcapitulatif des matriaux dilectriques possdant les proprits dilectriques
requises pour etre de bons rsonateurs dans le trahertz.
des cramiques ferrolectriques (MgO, BST , MgTiO
3
) dans le micro-onde, changent drastiquement dans
la gamme trahertz. Ces matriaux ne sont plus de bons dilectriques dans cette gamme de frquence.
82 Chapitre III. Magntisme articiel dans la gamme trahertz
Nous pouvons essentiellement retenir trois matriaux pour la ralisation dun milieu permittivit
ngative. Parmi ceux-ci, TiO
2
, deja utilis pour des applications dans le THz [106, 60, 107], qui concilie
une grande permittivit relle et peu de pertes, semble le plus prometteur. En deuxime position, LiTaO
3
,
avec une permittivit moyenne mais des pertes de lordre de 5%, semble aussi avoir les proprits suff-
isantes pour crer un mtamatriau permabilit ngative. MgTiO
3
se situe la limite des matriaux
envisageables.
III.2 Prdictions analytiques pour lobtention de matriaux magntiques
Dans cette section, nous tudions la permabilit effective de mtamatriaux ralis partir des
matriaux constitutifs discuts dans le chapitre prcdent. Nos prdictions sont bases sur la thorie
analytique de Maxwell Garnett tendue, explique dans le chapitre II et donne par :

eff
=
h

3
+3i f b
1

3
2
i f b
1
(III.19)
Lun des objectifs principaux de ce travail tait de fournir nos collaborateurs chimistes des abaques
destines guider les synthses chimiques (tailles, concentration des particules rsonantes produire,
selon le matriau constitutif choisi et la frquence de travail).
III.2.1 Prdictions analytiques pour MgTiO
3
III.2.1-a Calcul de la permabilit effective
Dans ce paragraphe, nous appliquons les rsultats obtenus dans la section II.2.4 un mtamatriau
composs de sphres dilectriques de MgTiO
3
incluses dans un milieu hte de paramtres
h
=
h
= 1.
Pour les calculs avec la thorie de Maxwell Garnett, nous avons utilis un ajustement (par rgression
linaire) des permittivits des FIGUREs III.9 et III.10 pour des frquences comprises entre 0,2 THz (6,67
cm
1
) et 3 THz (100 cm
1
). Les quations des courbes utilises sont (avec la frquence en THz) :

/
p
= 0, 41 +22, 12

//
p
= 0, 0206
2
+1, 11370, 0221
et les rsultats sont prsents sur la FIGURE III.15. Nous avons utilis lquation (II.60) pour calculer
la permabilit effective dun tel mtamatriau. Les pertes tant forte (tan > 5%) pour des frquences
suprieures 700GHz, nous avons choisi de ne prsenter les rsultats de Maxwell Garnett que pour des
frquences infrieures.
Nous montrons sur la FIGURE III.16 un cas typique de permabilit effective calcule partir de la for-
mule de Maxwell Garnett tendue (III.19) pour un milieu composite compos de telles sphres de rayon
r = 105m.
La permabilit prsente une allure caractristique dune rsonance, avec pour la courbe relle, une r-
gion de fort magntisme (positif) aux alentours de 260GHz et une rgion de permabilit ngative entre
290 et 305GHz. Nous avons aussi report sur ce graphe le paramtre de Mie (chelle du haut sur la
gure). En comparant la FIGURE III.17, nous vrions que lapproximation dipolaire est bien valide
dans lensemble de cette gamme de frquence : on observe que pour MgTiO
3
le coefcient dipolaire
III.2 Prdictions analytiques pour lobtention de matriaux magntiques 83
19
20
21
22
23
24
25
0.5 1 1.5 2 2.5 3
0
1
2
3
4
5
R
e
(

)
I
m
(

)
Frquence(THz)
Re()
Im()
FIGURE III.15 Ajustement de la permittivit de MgTiO
3
mesure dans [100], et utilis dans nos calculs.
0.5
0
0.5
1
1.5
2
2.5
3
200 250 300 350 400
0.45 0.5 0.55 0.6 0.65 0.7 0.75 0.8 0.85
Frquence(GHz)
Paramtre de Mie
Re(
eff
)
Im(
eff
)
FIGURE III.16 Permabilit effective calcule avec la formule de Maxwell Garnett tendue pour des
particules de MgTiO
3
de rayon r = 105m et fraction volumique f = 0.2.
magntique b
1
et dipolaire lectrique a
1
ont des amplitudes de plusieurs ordres de grandeurs plus leves
que les coefcients quadrupolaires b
2
et a
2
.
III.2.1-b Abaque pour la synthse chimique
Pour guider le travail de nos collaborateurs chimistes, nous avons calcul leur demande une abaque
indiquant les rayons et les fractions volumiques requises pour obtenir une permabilit ngative une
frquence de travail donne. Cette abaque est reprsente sur la FIGURE III.18. Une ligne sur la gure
reprsente la valeur Re(
eff
) = 0 (centre de la rsonance) ; lintrieur de la courbe, la permabilit est
ngative et en-dehors, positive. Diffrentes frquences sont considres. Pour avoir Re(
eff
) < 0 400
GHz, on peut par exemple prendre des sphres de 80 m de rayons une fraction volumique suprieure
20 %. Nous remarquons que lorsque lon se dplace vers des frquences plus leves, la fraction
volumique ncessaire pour obtenir la permabilit ngative est plus importante. Cela sexplique par le fait
que les pertes croissent avec la frquence pour MgTiO
3
et donc, que la quantit minimale de rsonateurs
ncessaire pour obtenir Re(
eff
) ngatif est plus leve. Pour conclure sur MgTiO
3
, on peut dire quil se
place vraiment la limite des matriaux envisageables, car en plus davoir la rsonance des particules
84 Chapitre III. Magntisme articiel dans la gamme trahertz
1e05
0.0001
0.001
0.01
0.1
1
0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1 1.1
Paramtre de Mie
|a
1
|
|a
2
|
|b
1
|
|b
2
|
FIGURE III.17 Amplitude des coefcients de Mie pour une sphre dilectrique de MgTiO
3
de permit-
tivit = 23+0.3i.
0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
40 50 60 70 80 90 100 110 120
F
r
a
c
t
i
o
n

v
o
l
u
m
i
q
u
e
Rayon(m)

e
f
f
<
0

e
f
f
<
0

e
f
f
<
0

eff
<0

eff
>0
=300GHz
=400GHz
=500GHz
=700GHz
FIGURE III.18 Abaque pour MgTiO
3
montrant la zone de permabilit ngative ( lintrieur de la
courbe) en fonction de la fraction volumique et du rayon des particules.
de tailles lgrement infrieures la longueur donde ( relativement lev la rsonance), il faut pour
obtenir une permabilit ngative des fractions volumiques minimales de lordre de 20%, soit des valeurs
dj leves pour la fabrication du matriau.
III.2.2 Prdictions analytiques pour LiTaO
3
III.2.2-a Calcul de la permabilit effective
Dans ce paragraphe, nous appliquons de nouveau, les rsultats obtenus dans la section II.2.4 un
mtamatriau composs de sphres dilectriques de LiTaO
3
incluses dans un milieu hte de paramtres

h
=
h
= 1. Nous avons procd un ajustement (par rgression linaire) de la permittivit du LiTaO
3
dont les mesures exprimentales ont t prsentes la section prcdente(FIGURE III.19). Les quations
des droites aprs ajustement en fonction de la frquence (en THz) sont les suivantes :

/
p
= 2, 19 +43, 45 (III.20)

//
p
= 1, 62 +0, 41
Comme prcdemment, nous avons utilis lquation (II.60) pour calculer la permabilit effective dun
tel mtamatriau. Nous montrons sur la FIGURE III.20 un cas typique de permabilit effective pour un
III.2 Prdictions analytiques pour lobtention de matriaux magntiques 85
0
10
20
30
40
50
60
70
0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
Frquence(THz)

FIGURE III.19 Rgression linaire des points exprimentaux de la gure III.11 (selon lajustement de
lquation (III.20)).
milieu composite compos de telles sphres de rayon r = 45m. La permabilit prsente, dans ce cas
aussi, lallure caractristique dune rsonance, avec pour la courbe relle, une rgion de fort magntisme
(positif) aux alentours de 470GHz et une rgion de permabilit ngative entre 480 et 510GHz.
En comparant les FIGURES III.20 et III.21, nous vrions l aussi, que lapproximation dipolaire est bien
2
1
0
1
2
3
4
5
300 350 400 450 500 550 600 650 700
0.3 0.35 0.4 0.45 0.5 0.55 0.6 0.65
Frquence(GHz)
Paramtre de Mie
Re(
eff
)
Im(
eff
)
FIGURE III.20 Permabilit effective calcule avec la formule de Maxwell Garnett tendue pour des
particules de LiTaO
3
de rayon r = 45m et fraction volumique f = 0.2.
valide dans lensemble de cette gamme de frquence : b
1
et a
1
ont des amplitudes de plusieurs ordres de
grandeurs plus leves que b
2
et a
2
.
III.2.2-b Abaque pour la synthse chimique
Pour guider le travail de nos collaborateurs chimistes, nous avons calcul le mme type dabaque que
pour MgTiO
3
indiquant les rayons et les fractions volumiques requises pour obtenir une permabilit
ngative une frquence de travail donne. Cette abaque est reprsente sur la FIGURE III.22. Comme
prcdemment, une ligne sur la gure reprsente la valeur Re(
eff
) = 0 (centre de la rsonance) ; lin-
trieur de la courbe, la permabilit est ngative et en-dehors, positive. L aussi, nous remarquons que
la fraction volumique minimale pour obtenir
eff
ngatif augmente avec la frquence et donc avec les
86 Chapitre III. Magntisme articiel dans la gamme trahertz
1e07
1e06
1e05
0.0001
0.001
0.01
0.1
1
0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8
Paramtre de Mie
|a
1
|
|a
2
|
|b
1
|
|b
2
|
FIGURE III.21 Amplitude des coefcients de Mie pour une sphre dilectrique de LiTaO
3
de permit-
tivit = 47+2, 8i.
0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
20 30 40 50 60 70 80 90
F
r
a
c
t
i
o
n

v
o
l
u
m
i
q
u
e
Rayon(m)

e
f
f
<
0

e
f
f
<
0

e
f
f
<
0

eff
<0

eff
>0
=300GHz
=400GHz
=500GHz
=700GHz
FIGURE III.22 Abaque pour LiTaO
3
montrant la zone de permabilit ngative ( lintrieur de la
courbe) en fonction de la fraction volumique et du rayon des particules.
pertes. Selon ces documents, il faut pour LiTaO
3
au moins 10 % en fraction volumique pour obtenir
une permabilit ngative. Dans ces conditions, et avec un paramtre de Mie la rsonance de lordre
de = 0.45, LiTaO
3
reste un bon candidat pour la ralisation pratique de mtamatriau permabilit
ngative.
III.2.3 Prdictions analytiques pour TiO
2
III.2.3-a Calcul de la permabilit effective
Dans cette section, nous appliquons les rsultats obtenus dans la section II.2.4 un mtamatriau
composs de sphres dilectriques de TiO
2
incluses dans un milieu hte de paramtres
h
=
h
= 1.
Comme nous lavons vu dans la partie prcdente, ce matriau sous sa forme rutile donne une rponse
dilectrique anisotrope. Cependant, ce comportement ne pose pas de problme puisque lon remarque,
partir des rsultats de la FIGURE III.13, que la permittivit dun polycristal de TiO
2
est plus leve que
celle dun monocristal. Nous avons ainsi choisi parmi les rsultats exprimentaux, la situation la plus
dfavorable qui correspond la permittivit mesure dans [104], pour modliser la rponse dilectrique
du TiO
2
. Lajustement de la permittivit mesure dans [104] et utilis dans nos calculs de milieu effectif
III.2 Prdictions analytiques pour lobtention de matriaux magntiques 87
est reprsent sur la FIGURE III.23. Les quations des courbes issues de lajustement en fonction de la
0
1
2
3
4
5
6
7
200 300 400 500 600 700 800
80
85
90
95
100
I
m
(

)
R
e
(

)
Frquence(GHz)
Re()
Im()
FIGURE III.23 Permittivit de TiO
2
mesur dans [104] et utilise dans nos calculs.
frquence (en THz) sont :

/
p
= 3, 33 +92, 34 (III.21)

//
p
= 0, 28
2
+7, 64 1, 54 (III.22)
Nous utilisons une nouvelle fois lquation (II.60) pour calculer la permabilit effective dun tel m-
tamatriau. Les pertes augmentant fortement avec la frquence, nous avons choisi de ne prsenter les
rsultats de Maxwell Garnett que pour frquences infrieures 500GHz. Nous montrons sur la FIGURE
III.24 un cas typique de permabilit effective pour un milieu composite compos de telles sphres de
rayon r = 50m.
L aussi, la permabilit prsente une allure caractristique dune rsonance, avec pour la courbe relle,
une rgion de fort magntisme (positif) aux alentours de 290GHz et une rgion de permabilit ngative
entre 305 et 315GHz. Les conclusions sont les mmes que pour les matriaux prcdents et l aussi en
2
1
0
1
2
3
4
5
6
260 280 300 320 340 360 380
0.28 0.3 0.32 0.34 0.36 0.38
Frquence(GHz)
Paramtre de Mie
Re(
eff
)
Im(
eff
)
FIGURE III.24 Permabilit effective calcule avec la formule de Maxwell Garnett tendue pour des
particules de TiO
2
de rayon r = 50m et fraction volumique f = 0.09.
comparant la FIGURE III.25 on observe que le rgime dipolaire est bien valide.
En prvision des rsultats de la partie suivante, dans laquelle nous considrerons uniquement le TiO
2
,
88 Chapitre III. Magntisme articiel dans la gamme trahertz
1e06
1e05
0.0001
0.001
0.01
0.1
1
0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7
Paramtre de Mie
|a
1
|
|a
2
|
|b
1
|
|b
2
|
FIGURE III.25 Amplitude des coefcients de Mie pour une sphre dilectrique de TiO
2
de permittivit
= 94+2, 35i (peut etre changer cette valeur pour prendre celle a 300 GHz).
nous montrons aussi les rsultats de la thorie de Maxwell Garnett pour la permittivit, lindice et lim-
pdance sur la FIGURE III.26
2
1
0
1
2
3
4
5
6
260 280 300 320 340 360 380
Re(
eff
)
Im(
eff
)
260 280 300 320 340 360 380
0
0.2
0.4
0.6
0.8
1
1.2
1.4
Re(
eff
)
Im(
eff
)
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
260 280 300 320 340 360 380
Frquence(GHz)
Re(n
eff
)
Im(n
eff
)
260 280 300 320 340 360 380
0.2
0
0.2
0.4
0.6
0.8
1
1.2
1.4
1.6
1.8
Frquence(GHz)
Re(z
eff
)
Im(z
eff
)
FIGURE III.26 Permabilit, permittivit, indice et impdance effective calcule avec la formule de
Maxwell Garnett tendue pour des particules de TiO
2
de rayon r =50m et fraction volumique f =0.09.
III.2.3-b Abaque pour la synthse chimique
De mme que pour les autres matriaux, nous avons calcul une abaque pour guider le travail de
nos collaborateurs chimistes. Cette abaque est reprsente sur la FIGURE III.27. Encore une fois, nous
remarquons que la fraction volumique minimale pour obtenir
eff
ngatif augmente lgrement avec la
frquence et cela cause dun niveau de pertes croissant avec la frquence. Selon ce document, la fraction
volumique minimale pour obtenir une permittivit ngative est infrieure 5 %. Dans ces conditions, et
avec un paramtre de Mie la rsonance de lordre de = 0.32, TiO
2
est un trs bon candidat pour la
III.2 Prdictions analytiques pour lobtention de matriaux magntiques 89
0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
40 45 50 55 60 65 70
F
r
a
c
t
i
o
n

v
o
l
u
m
i
q
u
e
Rayon(m)

eff
>0

e
f
f
<
0

e
f
f
<
0

e
f
f
<
0
=270GHz
=400GHz
=350GHz
FIGURE III.27 Abaque pour TiO
2
montrant la zone de permabilit ngative ( lintrieur de la courbe)
en fonction de la fraction volumique et du rayon des particules.
ralisation pratique de mtamatriau permabilit ngative.
III.2.4 Effet de la permittivit du milieu-hte
Jusqu prsent, nous avons discut les rsultats obtenus en considrant un milieu hte de permit-
tivit
h
= 1, ce qui signie que toutes les courbes prsentes dans ce document ont t ralises pour
des particules sphriques disperses dans le vide. videmment, pour la ralisation pratique de ces mta-
matriaux, nous devrons choisir un matriau pour le milieu-hte de permittivit
h
diffrente de 1. Pour
comprendre linuence dun tel changement, sur la gure III.28, ont t tracs les zones de permabilit
ngative quand
h
varie (nous avons pris lexemple du TiO
2
une frquence de = 270GHz). On con-
0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
52 54 56 58 60 62 64 66 68
F
r
a
c
t
i
o
n

v
o
l
u
m
i
q
u
e
Rayon(m)

h
=1

h
=3

h
=5

h
=7

h
=9
FIGURE III.28 Variation des contours des rgions de permabilit ngative lorsque le milieu-hte
change (variations de
h
), dans le cas du TiO
2
une frquence de = 270GHz.
90 Chapitre III. Magntisme articiel dans la gamme trahertz
state que plus le contraste entre la permittivit du milieu-hte et celle des particules est important, plus
la fraction volumique ncessaire pour obtenir la permittivit ngative est faible.
Autrement dit, plus le contraste particules/milieu-hte est grand, plus les zones de permabilit nga-
tive sont tendues et profondes. On peut noter quen revanche, une variation de
h
nentrane pas de
dplacement de la rsonance en termes de rayon des particules devant tre utilises pour travailler une
frquence donne.
III.2.5 Conclusions
Nous avons ainsi vu dans cette section, les rsultats de la thorie de Maxwell Garnett tendue
lorsquon lapplique des rsonateurs dilectriques dans le trahertz. La permabilit calcule prsente
une rsonance dont la position frquentielle dpend de la partie relle de lindice, et du ratio entre rayon
et longueur donde (quation (III.6)). Lamplitude de la rsonance dpend, quant elle, du contraste en-
tre la permittivit des particules et du milieu hte, de la fraction volumique, et enn des pertes (partie
imaginaire de lindice).
Finalement, nous souhaitons insister sur les limitations thoriques auxquelles sont soumises ces calculs :
toutes les prdictions prsentes ici sont fondes sur la thorie de Maxwell Garnett tendue, discute au
paragraphe II.2.4-d, et dont la validit nest vrie que pour des particules sufsamment petites vis--vis
de la longueur donde incidente, et des fractions volumiques faibles (< 20%). Enn, nous rappelons que
nous nous sommes limits dans les calculs au cas de particules rsonantes parfaitement sphriques et de
taille parfaitement dnie. Ces aspects devront tre repris plus long terme pour dcrire correctement
les milieux rels auto-assembls.
III.3 Simulations numriques par lments nis 91
III.3 Simulations numriques par lments nis
Dans cette partie, nous allons utiliser loutil de simulations numriques dcrit au paragraphe II.3, pour
vrier de manire numrique les frquences, amplitude et forme des rsonances analytiques de la partie
prcdente. Comme nous lavons signal dans le chapitre prcdent, la relation de Clausius Mossotti
et la thorie de Maxwell Garnett qui en dcoule, dcrivent correctement des arrangements cubiques
faible fraction volumique. Dans cette partie, nous allons dans un premier temps vrier laccord entre les
rsultats analytiques et des simulations numriques dans ces conditions, puis nous verrons ensuite leffet
dune augmentation de la fraction volumique et dun changement de rseau.
III.3.1 Arrangement cubique
Dans cette partie, nous avons utilis HFSS pour simuler un arrangement cubique tri-dimensionnel de
sphres de TiO
2
de 50m de rayon dans le vide. La permittivit utilise pour les simulations est celle du
issu de lajustement (V.6) de la section prcdente. Comme nous lavons expliqu auparavant, la structure
utilis dans ces simulations est rendue innie suivant les deux directions perpendiculaires la direction
de propagation grce lutilisation conditions aux limites appropries (cf section II.3.2). Il nous reste
choisir le nombre de couches de sphres suivant la direction de propagation. Un exemple de structure
simule avec 5 couches de sphres le long de la direction de propagation est montr sur la FIGURE III.29.
Quart de sphre
Port d'entre
Port de sortie
Vue 3D de la structure Structure vue de face
Perfect E
Perfect H Perfect H
Perfect E
FIGURE III.29 Structure de quarts de sphres utilise pour les simulations dans HFSS. Les conditions
aux limites Perfect E et Perfect H permettent de rendre la structure innie suivant les directions de E et
H.
III.3.1-a Inuence de lpaisseur du matriau (nombre de couches de sphres)
Pour tre sr que nous ne sommes pas confront un rgime de taille nie, nous avons effectu
une srie de simulations pour connatre leffet du nombre de couches de sphres suivant la direction de
propagation. Les simulations ont t effectues en utilisant des sphres de TiO
2
de 50m de rayons con-
centres une fraction volumique de 9%. Avec ces paramtres la distance entre sphres est denviron
180m. La permabilit effective extraite grce la mthode de Nicholson-Ross suivie de la procdure
dextraction explique dans la section prcdente, est reprsente sur la FIGURE III.30 pour un nombre
de sphres allant de 1 9. Les rsultats de ces simulations sont strictement identiques pour un nombre de
couches de sphres allant de 2 9. On observe une trs lgre diffrence damplitude de rsonance dans
le cas dune seule couche. Ainsi, nous voyons que lorsque lon travaille sur la permabilit ngative, le
nombre de couche de sphres importe peu, pourvu que lon utilise plus dune couche lors de la simula-
tion. Une interprtation possible dun tel comportement est que le champ pntre peu dans la structure
la rsonance puisque lorsque est ngatif le matriau se comporte comme un miroir magntique, et, le
nombre de couche de sphres nintervient pas. Cest dailleurs ce que lon observe effectivement quand
92 Chapitre III. Magntisme articiel dans la gamme trahertz
2
1
0
1
2
3
4
5
6
260 280 300 320 340 360 380
R
e
(

e
f
f
)
Frquence(GHz)
1 sphre
2 sphres
3 sphres
4 sphres
5 sphres
6 sphres
7 sphres
8 sphres
9 sphres
FIGURE III.30 Inuence du nombre de couches de sphres sur la permabilit effective pour des sphres
de 50m de rayons concentres une fraction volumique de 9%.
on visualise le champ lectromagntique dans la structure la rsonance (FIGURE III.31) pour diffrentes
valeur de la phase totale de londe. Ce rsultat distingue le comportement de ce matriau de celui dun
cristal photonique pour lequel les effets sont dus la priodicit du rseau et non aux proprits de r-
sonances intrinsque des particules. Dans la suite, nous avons choisi dans la plupart des cas de travailler
avec 5 couches de sphres.
0 900
Ligne passant par le centre des sphres
FIGURE III.31 Amplitude du champ Magntique en fonction de la distance en msur une droite passant
par le centre des sphres la frquence de rsonance 309 GHz. Le champ a t trac pour diffrentes
valeurs de la phase totale (en degr).
III.3.1-b Comparaison avec les prdictions analytiques pour un rseau cubique
Nous comparons ici les rsultats issus de simulation numrique en utilisant un rseau cubique de
sphres de TiO
2
avec une faible fraction volumique en TiO
2
( f = 9%). Les rsultats numriques sont
extraits par la mthode de Nicolson-Ross ainsi que par la mthode de Scher.
Il est important de souligner quil existe une diffrence importante dans la manire dont nous obtenons les
paramtres effectifs avec les diffrentes mthodes. En effet, les paramtres effectifs analytiques
eff
,
eff
III.3 Simulations numriques par lments nis 93
sont obtenus directement grce la formule (II.60). On peut ensuite obtenir lindice et limpdance ef-
fective de Maxwell Garnett en utilisant les formules (II.87).
Dans la mthode de Scher, la polarisabilit est obtenue grce aux spectres de transmission et de rexion
dune seule couche de sphres, puis les paramtres effectifs
eff
et
eff
sont calculs partir de de formule
de Clausius-Mossotti. Lindice et limpdance sont ensuite dduits de la mme manire que prcdem-
ment.
Enn, dans la mthode de Nicolson-Ross, nous extrayons, partir du spectre de transmission et de rex-
ion, lindice et limpdance effective, puis laide des formules (II.87), nous en dduisons la permittivit
et permabilit effective.
Pour cette raison, nous avons compar pour les trois mthodes, non seulement la permittivit et perma-
bilit effective, mais aussi limpdance et lindice effectif. Les rsultats pour lextraction de Scher sont
montrs sur la FIGURE III.32, ceux pour lextraction de Nicolson-Ross sur la FIGURE III.33.
4
2
0
2
4
6
8
10
260 280 300 320 340 360 380
Re(
eff
)
Im(
eff
)
260 280 300 320 340 360 380
0
0.2
0.4
0.6
0.8
1
1.2
1.4
Re(
eff
)
Im(
eff
)
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
3.0
260 280 300 320 340 360 380
Frquence(GHz)
Re(n
eff
)
Im(n
eff
)
260 280 300 320 340 360 380
0
0.5
1
1.5
2
2.5
Frquence(GHz)
Re(z
eff
)
Im(z
eff
)
FIGURE III.32 Paramtres effectifs extraits avec la mthode de Scher pour un arrangement cubique de
sphres de TiO
2
de 50m de rayons et concentres une fraction volumique de 9%.
Enn sur la FIGURE III.34, nous montrons la comparaison des parties relles pour les 3 rsultats. En
comparant les parties relles de limpdance effective sur la FIGURE III.34, on remarque que les trois
mthodes concordent bien, avec cependant une amplitude plus faible pour le rsultat de la thorie de
Maxwell Garnett. En ce qui concerne lindice effectif, laccord entre les rsultats de MG et NRW est trs
bon alors que le rsultat par la mthode de Scher prvoit une amplitude de rsonance plus importante.
Ces effets se rpercutent sur la permabilit effective, et on observe un trs bon accord entre NRW et
MG, un accord sur lamplitude de rsonance un peu moins bon avec la mthode de Scher. Malgr cette
diffrence, laccord entre les permabilits simules et calcules reste trs bon. Les permabilits issues
de la simulation montrent les mmes caractristiques que celles obtenues par le calcul, notamment une
zone ngative.
94 Chapitre III. Magntisme articiel dans la gamme trahertz
2
1
0
1
2
3
4
5
6
260 280 300 320 340 360 380
Re(
eff
)
Im(
eff
)
260 280 300 320 340 360 380
1.5
1
0.5
0
0.5
1
1.5
2
2.5
Re(
eff
)
Im(
eff
)
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
260 280 300 320 340 360 380
Frquence(GHz)
Re(n
eff
)
Im(n
eff
)
260 280 300 320 340 360 380
0.5
0
0.5
1
1.5
2
2.5
Frquence(GHz)
Re(z
eff
)
Im(z
eff
)
FIGURE III.33 Paramtres effectifs extraits avec la mthode de Nicolson-Ross-Weir pour un arrange-
ment cubique de sphres de TiO
2
de 50m de rayons et concentres une fraction volumique de 9%.
En ce qui concerne la permittivit effective, on remarque que la mthode de Scher concorde trs bien
avec le rsultat de Maxwell Garnett. Le rsultat extrait par la mthode NRW montre une rsonance non
prvue par le calcul de Maxwell Garnett. Cette rsonance est souvent appele anti-rsonance car
la partie dcroissante est situe basse frquence contrairement la rsonance magntique. Cette anti-
rsonance a lieu la mme frquence que la rsonance en permabilit et a t observ dans de nombreux
travaux (par exemple [108, 109]) lors de lextraction des paramtres effectifs avec cette mthode. En
examinant la FIGURE III.33 on se rend compte que cette rsonance de la partie relle de la permittivit
est accompagne dune partie imaginaire ngative, violant ainsi la condition de passivit du milieu. On
peut aussi remarquer dans limpdance extraite par la mthode NRW quelle prsente de trs lgers pics
parasites aux alentours de 270GHz et de 350GHz. Ce artefacts, napparaissant pas dans lextraction par
la mthode de Scher (c.f. FIGURE III.32), sont typique des problmes lis lextraction par la mthode
NRW dont nous avons parl dans la partie extraction [91].
Cependant dans la suite de ce chapitre, nous ne nous intresserons qu la permabilit effective et par
consquent, nous utiliserons dans la suite seulement la mthode NRW pour lextraction des paramtres
effectifs.
III.3.1-c Inuence de la fraction volumique
Nous tudions maintenant leffet de la fraction volumique sur la permabilit effective et nous com-
parons avec les paramtres effectifs calculs partir de la thorie de Maxwell Garnett. Les rsultats
numriques du calcul de la partie relle de la permabilit pour des rseaux cubiques diffrentes frac-
tions volumiques, sont compars, ceux du calcul par la thorie de Maxwell Garnett sur la FIGURE
III.3 Simulations numriques par lments nis 95
4
3
2
1
0
1
2
3
4
5
6
260 280 300 320 340 360 380
Re(
eff
)
Re(
eff
)
Re(n
eff
) Re(z
eff
)
Maxwell Garnett
mthode Scher
mthode NRW
260 280 300 320 340 360 380
0
0.5
1
1.5
2
2.5
Re(
eff
)
Re(
eff
)
Re(n
eff
) Re(z
eff
)
Maxwell Garnett
mthode Scher
mthode NRW
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
3.0
260 280 300 320 340 360 380
Frquence(GHz)
Re(
eff
)
Re(
eff
)
Re(n
eff
) Re(z
eff
)
Maxwell Garnett
mthode Scher
mthode NRW
260 280 300 320 340 360 380
0
0.5
1
1.5
2
2.5
Frquence(GHz)
Re(
eff
)
Re(
eff
)
Re(n
eff
) Re(z
eff
)
Maxwell Garnett
mthode Scher
mthode NRW
FIGURE III.34 Comparaison des rsultats analytiques et numriques de la partie relle des paramtres
effectifs, avec un arrangement cubique, pour des sphres de TiO
2
de 50m de rayons et concentres
une fraction volumique de 9%.
III.35. Pour les fractions volumiques les plus faibles, nous observons un trs bon accord entre les r-
sultats analytiques et simuls. Pour des fractions volumiques de 20 et 30%, on se rend compte que la
frquence de rsonance est bien prdite par les rsultats analytiques, mais pas lamplitude. Comme nous
lavons mentionn plus tt, la thorie tendue de Maxwell Garnett perd sa validit haute fraction vo-
lumique, en raison des phnomnes de couplage entre particules. Ce couplage est ngligeable quand les
particules sont loin les unes des autres (i.e. quand la fraction volumique est faible) mais devient impor-
tant hautes fractions volumiques (voir ltude de Wheeler dans [110]). On peut donc dire que le bon
accord (relatif) observ ici entre thorie de Maxwell Garnett et simulation par lments nis est plutt
une bonne surprise.
III.3.2 Effet de larrangement des particules
Comme nous lavons expliqu auparavant, la thorie de Maxwell Garnett, base sur celle de Clausius-
Mossotti est seulement valide quand les contributions dues aux plus proches voisins sannulent sur les
noeuds du rseau, ce qui est le cas pour un rseau cubique. Cependant, nous avons aussi mentionn
que les travaux de [81] dmontrent que cette thorie est aussi valable pour un systme dsordonn pour
lequel les positions entre particules sont dcorrles. An de vrier cela, nous examinons ici leffet de la
rpartition des particules dans le matriau sur la permabilit effective. Ces travaux tant destins plus
long terme la modlisation de milieux auto-assembls dans lesquels les particules peuvent tre rparties
de manire quasi priodique mais avec des uctuations non ngligeables, nous aurions aim effectuer
96 Chapitre III. Magntisme articiel dans la gamme trahertz
2
1
0
1
2
3
4
5
260 280 300 320 340 360 380
R
e
(

e
f
f
)
Frquence(GHz)
Fraction volumique=7%
Maxwell Garnett
lments finis
2
1
0
1
2
3
4
5
260 280 300 320 340 360 380
R
e
(

e
f
f
)
Frquence(GHz)
Fraction volumique=9%
Maxwell Garnett
lments finis
6
4
2
0
2
4
6
8
10
260 280 300 320 340 360 380
R
e
(

e
f
f
)
Frquence(GHz)
Fraction volumique=20%
Maxwell Garnett
lments finis
10
8
6
4
2
0
2
4
6
8
10
12
260 280 300 320 340 360 380
R
e
(

e
f
f
)
Frquence(GHz)
Faction volumique=30%
Maxwell Garnett
lments finis
FIGURE III.35 Comparaison de la partie relle de la permabilit effective pour des rsultats analytiques
et numriques avec un arrangement cubique (rayon des sphres 50m)
une simulation avec des sphres alatoirement rparties dans un milieu-hte et en extraire la permabilit
effective. Malheureusement, une simulation de ce type avec HFSS est actuellement impossible cause
de la taille de la matrice inverser et, nous nous contenterons de simulations dans lesquelles les positions
des particules seront fortement corrles.
Larrangement cristallin, ainsi que la polarisation de londe utiliss, sont paramtrs selon le schma de
la FIGURE III.36.
FIGURE III.36 Dnition des longueurs lmentaires suivant chaque direction cristalline par rapport
la polarisation de londe incidente utilise.
La fraction volumique en utilisant ces paramtres a, b, c est :
f =
4
3
r
3
a b c
(III.23)
Dans cette section nous tudions le comportement de la permabilit effective quand les paramtres
III.3 Simulations numriques par lments nis 97
a, b, c varient.
An davoir accs leffet de la rpartition des particules uniquement, nous travaillons fraction vo-
lumique constante. De plus, par souci de cohrence avec les rsultats du paragraphe prcdent, nous
considrons des sphres de TiO
2
de 50m de rayon concentres une fraction volumique de 9% dans
un milieu-hte tel que
h
= 1,
h
= 1. cette fraction volumique et pour ces tailles de sphres, le rseau
cubique correspond des paramtres de maille a = b = c 180m. Sur les diffrentes courbes prsen-
tes dans la suite, nous avons dans chacun des cas reprsent les rsultats pour un rseau cubique (ou
de manire quivalente le rsultat pour a = b = c 180m), qui, daprs la FIGURE III.34, sont trs
proches de ceux de la thorie de Maxwell Garnett et permettent ainsi la comparaison avec celle-ci.
III.3.2-a Rseau orthorhombique
Nous tudions, dans un premier temps, leffet dun changement des paramtres de maille dans chaque
direction cristalline, en simulant des rseaux orthorhombiques de fraction volumique constante. Un
rseau orthorhombique est un rseau orthogonal dont les paramtres de maille vrient : a ,= b ,= c.
Les rsultats prsents sur les FIGURES III.37, III.38, III.39, montrent lvolution de la permabilit
quand le rseau change, en gardant un des paramtres constant. Il est difcile de dterminer exactement
2
1
0
1
2
3
4
5
6
7
8
9
280 290 300 310 320 330 340 350
R
e
(

e
f
f
)
Frquence(GHz)
a=180,b=105,c=308m
a=180,b=140,c=231m
rseau cubique
a=180,b=220,c=147m
a=180,b=260,c=124m
a=180,b=300,c=108m
a=180,b=320,c=101m
FIGURE III.37 Comportement de la partie relle de la permabilit effective avec une fraction volu-
mique de 9% pour des rseaux orthorhombique en gardant a constant.
linuence de chaque paramtre de maille dans lallure de la permabilit effective, car les paramtres
a, b, c nvoluent pas de manire indpendante ( cause de la condition de fraction volumique constante).
Cependant, on peut extraire des comportements gnraux au vu de ces courbes.
On remarque que dans le cas o a est constant et que b et c sont modis (FIGURE III.37), la position
de la zone ngative ne change pas. De plus, on remarque que lorsque a augmente (FIGUREs III.38, III.39
avec b et c donns par les lgendes), la zone de rsonance se dplace vers les hautes frquences.
Pour ce qui est de c, on se rend compte que lorsquil est constant (FIGURE III.39), lamplitude de rso-
nance est trs peu modie, et quand ce paramtre augmente par rapport sa valeur en rseau cubique,
lamplitude de rsonance diminue trs rapidement (FIGUREs III.37, III.38).
Linuence de b partir de la FIGURE III.38 est plus difcile dterminer, puisquon observe aussi les
variations de c et a qui provoquent des changement notables dans la forme de
eff
.
98 Chapitre III. Magntisme articiel dans la gamme trahertz
2
0
2
4
6
8
10
260 280 300 320 340 360
R
e
(

e
f
f
)
Frquence(GHz)
a=101,b=180,c=320m
a=140,b=180,c=231m
rseau cubique
a=220,b=180,c=147m
a=260,b=180,c=124m
a=320,b=180,c=101m
FIGURE III.38 Comportement de la partie relle de la permabilit effective avec une fraction volu-
mique de 9 % pour des rseaux orthorhombique en gardant b constant.
2
1
0
1
2
3
4
5
6
260 280 300 320 340 360 380
R
e
(

e
f
f
)
Frquence(GHz)
rseau cubique
b=105,c=180,a=308m
b=140,c=180,a=231m
b=220,c=180,a=147m
b=260,c=180,a=124m
b=300,c=180,a=108m
b=320,c=180,a=101m
FIGURE III.39 Comportement de la partie relle de la permabilit effective avec une fraction volu-
mique de 9 % pour des rseaux orthorhombique en gardant c constant.
la vue de ces courbes, on constate que la permabilit effective, cette fraction volumique, est
sensiblement affecte seulement par des changements extrmes dans laspect de la maille. Pour des vari-
ations relatives dans laspect de la maille infrieures environ 70%, la permabilit reste ngative des
frquences proches de celle prdite par les calculs de la thorie de Maxwell Garnett. Seules des varia-
tions relatives suprieures 70%, correspondant de trs fortes inhomognits de maille, provoquent
des changements importants dans la permabilit (changement de frquence de rsonance , perte de la
zone ngative) conformment aux conclusions tires dans [81].
III.3.2-b Rseau ttragonal
Pour conrmer cette tendance, nous nous intressons au comportement de la partie relle de la per-
mabilit lorsque lon fait varier lun des paramtres a, b, c, le rseau tant ainsi ttragonal. Un rseau
ttragonal est un rseau orthogonal dont deux paramtres de mailles sont gaux, par exemple : a = b ,= c.
An de connatre les limites pour obtenir une permabilit ngative, nous changeons le paramtre en
question jusqu ce que la permabilit effective ne soit plus ngative ou que les sphres soient en quasi-
contact. Nous conservons une fraction volumique constante, et ainsi, mesure quun des paramtres
III.3 Simulations numriques par lments nis 99
augmente, les deux autres diminuent de pair.
effet de a Nous avons simul diffrents rseaux de paramtre a variable. Bien sr, pour obtenir une
fraction volumique constante, les paramtres b et c doivent aussi varier , suivant lquation :
b = c =

4
3
r
3
a f
(III.24)
La direction de a est celle de la polarisation du champ magntique incident. On a la conrmation, sur la
2
1
0
1
2
3
4
5
6
7
8
9
290 300 310 320 330 340 350
R
e
(

e
f
f
)
Frquence(GHz)
a=180m
a=220m
a=260m
a=300m
a=340m
a=380m
a=500m
FIGURE III.40 Inuence de la longueur a dans le comportement de la permabilit effective pour des
particules de TiO
2
de 50m de rayon concentr une fraction volumique de 9%.
FIGURE III.40, que quand on loigne les sphres suivant la direction parallle au champ magntique, la
frquence de rsonance est dplace vers les hautes frquences. On remarque aussi que lamplitude de la
zone ngative est moins leve mais sur une plus large plage de frquences. Cependant, nous remarquons
que mme en poussant au maximum lanisotropie du rseau (a trs grand), on natteint pas de rgime o
la zone ngative de le permabilit disparat.
effet de b Nous avons simul diffrents rseaux de paramtre b variable. L aussi, pour obtenir une
fraction volumique constante, les paramtres a et c doivent varier, suivant lquation :
a = c =

4
3
r
3
b f
(III.25)
Quand on loigne les sphres suivant la direction parallle au champ lectrique, on observe clairement
sur la FIGURE III.41 que la frquence de rsonance est dplace vers les basses frquences, ainsi que
lamplitude de la rsonance diminue. Dans ce cas, on observe que la permabilit natteint plus de valeurs
ngatives pour des valeurs de b extrme, correspondant une variation relative de b de plus de 140% par
rapport au cas cubique.
100 Chapitre III. Magntisme articiel dans la gamme trahertz
2
1
0
1
2
3
4
5
260 280 300 320 340 360
R
e
(

e
f
f
)
Frquence(GHz)
b=180m
b=220m
b=260m
b=300m
b=340m
b=380m
b=440m
FIGURE III.41 Inuence de la longueur b dans le comportement de la permabilit effective pour des
particules de TiO
2
de 50m de rayon concentr une fraction volumique de 9%.
effet de c Dans cette section nous montrons les rsultats pour diffrents rseaux de paramtre c variable.
Pour obtenir une fraction volumique constante, les paramtres a et b obisent lquation :
a = b =

4
3
r
3
c f
(III.26)
Quand on loigne les sphres suivant la direction parallle la direction de propagation de londe, on
observe sur la FIGURE III.42 un dcalage vers les basses frquences de la zone ngative ainsi quune
diminution notable de lamplitude de cette mme zone. On remarque que la permabilit cesse dtre
2
1
0
1
2
3
4
5
6
260 280 300 320 340 360 380
R
e
(

e
f
f
)
Frquence(GHz)
c=180m
c=220m
c=260m
c=300m
c=340m
c=380m
FIGURE III.42 Inuence de la longueur c dans le comportement de la permabilit effective pour des
particules de TiO
2
de 50m de rayon concentr une fraction volumique de 9%.
III.3 Simulations numriques par lments nis 101
ngative pour des valeurs de c suprieure 380m. Cependant, cette valeur correspond un cas extrme
o les sphres se rpartissent en couche trs dense (a = b 123m) avec une distance de sparation des
couches grandes.
Conclusions En conclusion de cette partie, nous voyons que seuls des changements drastiques de lar-
rangement cristallin provoquent un changement radical dans le comportement de la permabilit effective
pour ces milieux composites et cette fraction volumique. Ces rsultats conrment les conclusions tires
dans [81], et on constate quil faut une rpartition des sphres extrmement inhomognes dans le milieu
composite pour empcher lmergence dune permabilit ngative. Ces rsultats donnent bon espoir
pour la ralisation pratique dun milieu auto-assembl de sphres de TiO
2
prsentant des effets magn-
tiques dans la gamme trahertz.
III.3.2-c Explication du sens de dplacement des rsonances
Nous proposons ici une interprtation du dcalage de la frquence de rsonance lorsque lon change la
forme du rseau cristallin. Cet explication est base sur le calcul des frquences de rsonances entre paires
de diples lectriques dont les conclusions sont tires dans [111]. Nous savons, daprs (II.33) et (II.33),
que le champ lectrique produit par un diple lectrique la mme forme que le champ magntique
produit par un diple magntique, et nous pouvons donc utiliser les rsultats de [111] pour des diples
magntiques. De plus, en extrapolant ces rsultats, non plus des paires de diples, mais des chanes
dont la distance entre maillons est variable, nous pouvons interprter et expliquer les changements de
frquence de rsonance de la section prcdente.
Dans le rseau tridimensionnel de la FIGURE III.36, le couplage suivant les directions b et c du rseau
correspondent au cas 1) de la FIGURE III.43 et le couplage suivant la direction a correspond au cas
2). Daprs [111] dans le cas 1), lorsquon loigne les sphres entre elles la frquence de rsonance
FIGURE III.43 Les deux cas de gures possibles dorientation de diples deux deux dans le rseau
tri-dimensionnel de la FIGURE III.36.
de lensemble est dplace vers les basses frquences et dans le cas 2), elle se dplace vers les hautes
frquences.
Ces rsultats sont en accord avec nos conclusions de la section prcdente puisque nous avions remarqu
quun loignement des sphres suivant a correspond un dcalage de la frquence de rsonance vers
les hautes frquences et quun loignement suivant b ou c provoque un dcalage des frquences de
rsonance vers les basses frquences. Cette interprtation permet aussi de comprendre le dplacement
des frquences de rsonance dans les cas orthorhombique des FIGURES III.37, III.38, et III.39. Lorsque
lon diminue simultanment a et que lon augmente c ou b, le dplacement vers les basses frquences
102 Chapitre III. Magntisme articiel dans la gamme trahertz
est encore plus grand. Par contre, lorsque lon laisse a constant comme sur la FIGURE III.37 les effets
opposs de laugmentation de c et de la diminution de b sannulent.
III.3.3 Effet de la suppression de la correction radiative lie la priodicit du rseau
Dans ce mmoire, les rseaux tudis sont des rseaux priodiques et, ainsi que nous lavons men-
tionn dans la section II.2.4-d, pour ce type de rseau, il faut thoriquement supprimer les pertes radia-
tives.
An de voir leffet de cette modication dans les cas concret que nous tudions, nous considrons ici,
comme dans la partie III.3.1, des sphres de TiO
2
de 50m de rayons une fraction volumique de 9%
et nous calculons les paramtres effectifs issus de la thorie de Maxwell Garnett tendue, base sur la
polarisabilit dynamique de Mie : nous comparons le rsultat avec cette polarisabilit non modie (in-
cluant les pertes radiatives) selon lquation (II.60) avec le rsultat o lon retranche la polarisabilit
le terme de pertes radiatives (quation II.65). Ces rsultats sont prsents sur la FIGURE III.44. Nous re-
marquons sur cette gure que lorsque lon supprime les pertes radiatives, seule lamplitude de rsonance
est affecte, ainsi que le niveau de pertes (lgrement) mais en aucun cas la position de la rsonance.
Sur la FIGURE III.45, nous comparons les rsultats issus de la thorie de Maxwell Garnett tendue sans
pertes radiatives et ceux issus de lextraction par la mthode de Scher et de NRW. Sur cette gure, on
observe que les rsultats de Maxwell Garnett priv de pertes radiatives saccordent trs bien avec lex-
traction par la mthode de Scher, alors que ce ntait pas le cas pour MG non modi (FIGURE III.34).
Or, nous rappelons que dans le calcul par la mthode de Scher, les pertes radiatives au sein du rseau
priodique sont galement supprimes ; laccord que nous observons semble ainsi naturel.
Si lon compare maintenant la FIGURE III.45 et la FIGURE III.34, on constate que la mthode NRW
concorde, quant elle, clairement mieux avec les rsultats de la thorie de Maxwell Garnett tendue
o les pertes radiatives sont conserves malgr la prsence du rseau. Une interprtation provisoire que
nous pouvons proposer pour expliquer cette entorse au point de vue purement thorique est que, dans la
structure simule, un grand nombre de mcanismes de pertes se conjuguent (par exemple multipolaires),
et se trouvent bien pris en compte dans le processus dextraction de NRW. En revanche, les diffrentes
approximations inhrentes la thorie de Maxwell Garnett ne permettent de prendre en compte que
les pertes dipolaires des particules. Ainsi, en omettant de supprimer les pertes radiatives dans le rseau
priodique, on rattrape en quelque sorte cette faiblesse de MG de manire ad hoc. Nous avons donc
choisi, empiriquement, de ne pas tenir compte de la suppression des pertes radiatives au sein dun rseau
priodique dans la suite de ce mmoire.
III.3 Simulations numriques par lments nis 103
4
3
2
1
0
1
2
3
4
5
6
260 280 300 320 340 360 380
R
e
(

e
f
f
)
Avec pertes radiatives
Sans pertes radiatives
260 280 300 320 340 360 380
1.3
1.305
1.31
1.315
1.32
1.325
1.33
1.335
1.34
1.345
R
e
(

e
f
f
)
0
0.5
1
1.5
2
2.5
3
260 280 300 320 340 360 380
R
e
(
n
e
f
f
)
Frquence(GHz)
260 280 300 320 340 360 380
0
0.5
1
1.5
2
2.5
R
e
(
z
e
f
f
)
Frquence(GHz)
0
1
2
3
4
5
6
7
8
9
260 280 300 320 340 360 380
I
m
(

e
f
f
)
Avec pertes radiatives
Sans pertes radiatives
260 280 300 320 340 360 380
0
0.005
0.01
0.015
0.02
0.025
I
m
(

e
f
f
)
0
0.5
1
1.5
2
2.5
3
260 280 300 320 340 360 380
I
m
(
n
e
f
f
)
Frquence(GHz)
260 280 300 320 340 360 380
0.2
0
0.2
0.4
0.6
0.8
1
1.2
1.4
1.6
1.8
2
I
m
(
z
e
f
f
)
Frquence(GHz)
FIGURE III.44 Comparaison des rsultats de la thorie de Maxwell Garnett tendue, en incluant ou non
les pertes radiatives.
104 Chapitre III. Magntisme articiel dans la gamme trahertz
4
3
2
1
0
1
2
3
4
5
6
260 280 300 320 340 360 380
Re(
eff
)
Re(
eff
)
Re(n
eff
) Re(z
eff
)
Maxwell Garnett
mthode Scher
mthode NRW
260 280 300 320 340 360 380
0
0.5
1
1.5
2
2.5
Re(
eff
)
Re(
eff
)
Re(n
eff
) Re(z
eff
)
Maxwell Garnett
mthode Scher
mthode NRW
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
3.0
260 280 300 320 340 360 380
Frquence(GHz)
Re(
eff
)
Re(
eff
)
Re(n
eff
) Re(z
eff
)
Maxwell Garnett
mthode Scher
mthode NRW
260 280 300 320 340 360 380
0
0.5
1
1.5
2
2.5
Frquence(GHz)
Re(
eff
)
Re(
eff
)
Re(n
eff
) Re(z
eff
)
Maxwell Garnett
mthode Scher
mthode NRW
FIGURE III.45 Modication des rsultats prsents sur la FIGURE III.34 en supprimant les pertes
radiatives au sein du rseau dans la thorie de Maxwell Garnett tendue.
III.4 Analyse modale dans lapproximation du diple unique 105
III.4 Analyse modale dans lapproximation du diple unique
Nous prsentons ici lanalyse modale des structures de sphres que nous avons tudies, mene par
Salvatore Campione (doctorant) et le Pr. Filippo Capolino de lUniversit de Californie - Irvine dans le
cadre de lapproximation du diple unique (Single dipole approximation ou SDA).
Le principe fondamental de cette mthode rside dans le fait que les particules constituant le matriau
sont assimiles des diples uniques (dans le cas ci-prsent des diples magntiques) et que toutes les
interactions entre ces diples sont prises en compte dans le calcul. Cette mthode danalyse est explique
en dtail dans la rfrence [77]. Pour que cette approximation soit valide, il est donc crucial que les
particules soient petites devant la longueur donde mais aussi que les distances entre particules soient
sufsamment grande, cest--dire typiquement que le rayon des particules soit infrieur environ au tiers
du pas du rseau. Dans le cas contraire, les interactions multipolaires deviennent importantes et lapprox-
imation dipolaire nest plus justie.
Dans la suite, nous rappelons les bases physiques de la SDA, puis nous montrons la comparaison avec
les rsultats que nous avons obtenus par le calcul de la thorie de Maxwell Garnett et les simulations par
lments nis .
III.4.1 Modlisation par la SDA et structures tudies
Nous considrons un rseau tridimensionnel de particules sphriques de TiO
2
de rayons r dont la
cellule unitaire est reprsente sur la FIGURE III.46. Chaque sphre du rseau est modlise par un
diple magntique donnant naissance au moment dipolaire :
m
0
=
p
H
loc
(III.27)
o
p
est la polarisabilit magntique des particules, et H
loc
le champ local, superposition du champ
FIGURE III.46 Reprsentation schmatique de larrangement tridimensionnel de sphres de TiO
2
im-
merges dans un milieu hte de permittivit
h
tudi en SDA. Les sphres sont de rayon r et le pas du
rseau suivant x, y, z est respectivement not a, b, c.
incident et du champ produit par toutes les autres microparticules de larrangement sur la sphre consid-
re.
On utilise lexpression dynamique (II.57), issue de la thorie de Mie, pour la polarisabilit :

p
= 6ib
1
1
k
3
h
(III.28)
106 Chapitre III. Magntisme articiel dans la gamme trahertz
o k
h
est le vecteur donde de londe excitatrice dans le milieu hte. On considre maintenant que les
sphres sont immerges dans un milieu hte homogne de permittivit relative
h
, et sont places aux
positions :
r
n
= r
0
+d
n
, d
n
= n
1
as
1
+n
2
bs
2
+n
3
cs
3
(III.29)
avec s
1
, s
2
, s
3
les vecteurs de base du rseau cristallin, n
1
, n
2
, n
3
= 0, 1, 2, . . . , r
0
= x
0
e
x
+y
0
e
y
+z
0
e
z
la position de la premire sphre et a, b et c les priodicits suivant x, y et z respectivement.
On suppose que ce rseau est excit par une onde plane de vecteur donde :
k
B
= k
x
e
x
+k
y
e
y
+k
z
e
z
(III.30)
ce qui donne naissance dans chaque microsphre un moment magntique gal
m
n
= m
0
e
ik
B
d
n
(III.31)
qui est reli au moment magntique en r
0
par un simple effet de dphasage. Le champ magntique local
agissant sur une microsphre la position r
0
est donn par :
H
loc
(r
0
, k
B
) = H
inc
(r
0
) +

G

(r
0
, r
0
, k
B
) m
0
(III.32)
o H
inc
est le champ magntique de londe excitatrice.

G

(r
0
, r
0
, k
B
) est une fonction de Green rgu-
larise (sans discontinuits en r = r
0
), dnie comme

G

(r, r
0
, k
B
) = G

(r, r
0
, k
B
) G(r, r
0
). Cette
fonction de Green rgularise fait intervenir la fonction de Green dyadique du champ magntique cr
au point r par lensemble du rseau priodique de microsphres pour un diple-source plac en r
0
:
G

(r, r
0
, k
B
) =

n
G(r, r
0
+d
n
)e
ik
B
d
n
, (III.33)
ainsi que la fonction de Green dyadique dun diple unique plac dans le milieu hte (champ produit en
r
m
par un diple magntique unit en r
n
) : G(r
m
, r
n
). En supposant le milieu-hte homogne, la fonction
de Green du diple unique est simplement :
G(r
m
, r
n
) =
e
ik
h
r
mn
4
__
k
2
h
r
mn
+
ik
h
r
2
mn

1
r
3
mn
_
I
_
k
2
h
r
mn
+
3ik
h
r
2
mn

3
r
3
mn
_
r
mn
r
mn
_
, (III.34)
o r
mn
=[r
m
r
n
[ et r
mn
est le vecteur allant de la source en r
n
vers lobservateur en r
m
. En substituant
alors lexpression pour le champ local (III.32) dans (III.27), on obtient :
m
0
=
p
_
H
inc
(r
0
) +

G

(r, r
0
, k
B
) m
0
_
, (III.35)
Ce qui mne au systme linaire
A(k
B
) m
0
=
p
H
inc
(r
0
) (III.36)
avec A dni comme :
A(k
B
) = I
p

G

(r, r
0
, k
B
). (III.37)
o I est le tenseur-unit. Les modes propres complexes pouvant se propager dans la structure sont ensuite
calculs partir de ce systme dquations en labsence de source externe (H
inc
= 0).
III.4 Analyse modale dans lapproximation du diple unique 107
III.4.2 Rsultats de la SDA et comparaison avec la thorie de Maxwell Garnett
Nous montrons ici les modes propres complexes, calculs partir du systme dquations (III.36)
(III.37), se propageant selon la direction z avec un vecteur donde :
k
z
= k
/
z
+ik
//
z
(III.38)
avec des polarisations transverses (selon la direction x ou y). Nous prcisons quil existe galement
des modes longitudinaux se propageant dans la structure, cependant nous avons choisi de ne pas les
reprsenter car ce sont essentiellement des modes statiques sur lensemble de la gamme de frquence
dintrt (k
/
z
0 pour ces modes longitudinaux).
Trois arrangements cubiques (i.e. a = b = c et s
1
= e
x
, s
2
= e
y
, s
3
= e
z
), que nous numroterons I, II, et
III, ont t tudis, pour diffrentes fractions volumiques f =
4r
3
3a
3
(voir tableau des structures TABLEAU
III.3. Le milieu hte est le vide, de paramtres
0
,
0
, et la permittivit des sphres est celle de TiO
2
Structure r (m) a (m) f (%)
I 52 146,4 18,76
II 52 126,0 29,44
III 52 106,0 49,45
TABLEAU III.3 Les trois structures analyses en SDA
qui a t prise constante pour lintervalle de frquence considr (
p
= 94+2, 35i). Nous avons vri,
en comparant les amplitudes des coefcients de Mie, que les effets lectriques sont ngligeables devant
les effets magntiques (pour les frquences considres), justiant ainsi la modlisation des sphres par
un diple magntique uniquement.
Les rsultats de lanalyse des modes propres issus de la SDApour les structures I, II et III sont reprsents
en trait pleins sur la FIGURE III.51. Seuls les modes satisfaisant la condition de passivit (i.e. k
//
z
> 0) ont
t conservs.
Nous navons reprsent sur cette gure que les deux modes dominants (cest--dire les deux modes
ayant les pertes les plus faibles, soit k
//
z
les plus petits) se propageant dans chacune des structures. On
voit que les modes 1 sont des modes progressifs (forward mode) et les modes 2 des modes rtrogrades
(backward mode). On observe galement que les pertes du mode 2 sont toujours nettement suprieures
celle du mode 1, si bien que lon peut considrer que seul le monde 1 est observ en pratique.
Dans ce fait, il est possible de calculer lindice de la structure correspondant ce mode principal par :
k
SDA
z
= k
0
n
SDA
(III.39)
Cet indice n
SDA
dpend seulement du caractre magntique de diples placs dans le vide, et ainsi il est
directement reli la permabilit effective par la relation n
SDA
=

eff
, puisque dans le calcul de SDA
le milieu hte est le vide (
h
= 1). On peut ainsi calculer la valeur de la permabilit effective selon la
mthode SDA :

eff
= (n
SDA
)
2
=
_
k
SDA
z
k
0
_
2
(III.40)
Nous donnons sur la FIGURE III.48, les permabilits effectives obtenues par la SDA, par la thorie
de Maxwell Garnett tendue, et extraites des lments nis par la mthode NRW. Pour tous les types de
108 Chapitre III. Magntisme articiel dans la gamme trahertz
courbe, on peut dire quelles ont toutes des formes typiques de rsonance, et comme nous lavons dans
les sections prcdentes, on peut galement y observer que la zone de permabilit ngative slargit et
gagne en amplitude lorsque la fraction volumique crot.
0.24
0.26
0.28
0.3
0.32
0.34
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6
Mode 1
Mode 2
0.24
0.26
0.28
0.3
0.32
0.34
1 0.75 0.5 0.25 0 0.25 0.5 0.75 1
Mode 1
Mode 2
0.21
0.22
0.23
0.24
0.25
0.26
0.27
0.28
0.29
1 0.75 0.5 0.25 0 0.25 0.5 0.75 1
Mode 1
Mode 2
0.21
0.22
0.23
0.24
0.25
0.26
0.27
0.28
0.29
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4
Mode 1
Mode 2
0.18
0.19
0.2
0.21
0.22
0.23
0.24
0.25
1 0.75 0.5 0.25 0 0.25 0.5 0.75 1
Mode 1
Mode 2
0.18
0.19
0.2
0.21
0.22
0.23
0.24
0.25
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4
Mode 1
Mode 2
FIGURE III.47 Vecteurs donde des deux premiers modes transverses issus du calcul SDA. gauche,
partie relle du vecteur donde des modes k
/
z
en units adimensionnes. droite, partie imaginaire
du vecteur donde des modes k
//
z
en units adimensionnes. Les ordonnes font apparatre les valeurs
du vecteur donde renormalis de londe incidente, cest--dire que labscisse est proportionnelle la
frquence.
En comparant ces courbes, on remarque que laccord entre les trois mthodes est trs bon pour la
III.4 Analyse modale dans lapproximation du diple unique 109
0
1
2
3
4
5
6
7
250 275 300 325 350
MG
SDA
NRW
3
2
1
0
1
2
3
4
5
250 275 300 325 350
MG
SDA
NRW
0
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
250 275 300 325 350
MG
SDA
NRW
4
3
2
1
0
1
2
3
4
5
6
250 275 300 325 350
MG
SDA
NRW
0
2
4
6
8
10
12
14
16
250 275 300 325 350
MG
SDA
NRW
8
6
4
2
0
2
4
6
8
10
250 275 300 325 350
MG
SDA
NRW
FIGURE III.48 Comparaison de la partie relle et imaginaire de la permabilit effective obtenue par
la SDA, par la thorie de Maxwell Garnett tendue et par lextraction des paramtres effectifs par la
mthode NRW des simulations par lments nis.
structure I et se dtriore au fur et mesure que la fraction volumique augmente. Pour la structure III,
qui correspond un cas trs concentr, on se rend compte que le rsultat issu de lextraction NRW est
assez largement diffrent des rsultats donns par les deux autres mthodes. Ce dernier comportement
peut sans doute sexpliquer par le fait que pour de telles distances entre sphres, les modes multipolaires
dordres suprieurs (qui ne sont pris en compte ni dans la SDA ni dans la thorie de Maxwell Garnett)
deviennent dominant, et, les ngliger conduit donc des carts importants.
Il est noter que dans la formule de Maxwell Garnett tendue, nos collaborateurs ont choisi dutiliser une
version dans laquelle a t supprime la correction radiative en raison de la priodicit du rseau (II.65).
Nous notons cependant, que comme nous lavons nous-mme observ la section III.3.3, les courbes
SDA seraient sans doute plus proches des valeurs obtenues par NRW, en gardant la correction radiative
dans le calcul, en particulier pour la structure III. Nous souhaitons ensuite comparer les rsultats obtenus
par les diffrentes mthodes pour lindice effectif du milieu. Il faut dans ce cas faire attention au fait
110 Chapitre III. Magntisme articiel dans la gamme trahertz
0
0.2
0.4
0.6
0.8
1
1.2
1.4
1.6
1.8
2
250 275 300 325 350
MG
SDA
NRW
0
0.5
1
1.5
2
2.5
3
250 275 300 325 350
MG
SDA
NRW
0
0.5
1
1.5
2
2.5
250 275 300 325 350
MG
SDA
NRW
0
0.5
1
1.5
2
2.5
3
3.5
4
250 275 300 325 350
MG
SDA
NRW
0
0.5
1
1.5
2
2.5
3
3.5
4
250 275 300 325 350
MG SDA NRW
0
1
2
3
4
5
6
7
250 275 300 325 350
MG
SDA
NRW
FIGURE III.49 Comparaison de la partie relle et imaginaire de la permabilit effective obtenue par
la SDA, par la thorie de Maxwell Garnett tendue et par lextraction des paramtres effectifs par la
mthode NRW.
que dans les rsultats de la SDA ngligent par construction tout effet dilectrique des particules de la
structure. Il est donc ncessaire de corriger manuellement la valeur de lindice n
SDA
en tenant compte de
la prsence dun milieu hte de permittivit effective
eff
. On pourrait tre tent dintroduire cette per-
mittivit effective environnante ds le dbut du calcul de SDA; nanmoins, S. Campione et F. Capolino
ont pu montrer que les rsultats ne sont pas trs bons pour ajuster les valeurs dindice trouves dans les
autres mthodes. Ceci nest pas forcment surprenant car il faut garder lesprit que cette permittivit est
effective et non relle pour le milieu hte, ainsi il nest pas clair que les diples magntiques peroivent
vritablement le milieu effectif lorsquils rayonnent. Une autre approche, que nous adoptons ici, est de
corriger a posteriori lindice obtenu par SDA de la manire suivante :
Re(n
eff
) = Re(n
SDA
)
_
Re(
eff
) (III.41)
pour la partie relle. Dautre part, la partie imaginaire de
eff
tant trs faible, la correction sur les parties
III.4 Analyse modale dans lapproximation du diple unique 111
imaginaires peut tre nglige. Nous avons reprsent lindice SDA corrig, celui issu de la thorie de
Maxwell Garnett et enn, celui extrait des lments nis par la mthode NRW sur la FIGURE III.49.
L aussi, on observe un largissement de la zone de rsonance lorsque la fraction volumique aug-
mente, ainsi quune augmentation des pertes. La comparaison de ces courbes amnent aux mmes con-
clusions que pour la permabilit, avec un accord entre les diffrents rsultats se dgradant lorsque la
fraction volumique crot.
Malgr les diffrences mergeant fraction volumique leve, ces rsultats conrment bien que la de-
scription du milieu par MG ralise dans ce chapitre pour des fractions volumiques infrieures 20 %
reste bonne.
III.4.3 Comparaison des rsultats entre la SDA et les rsultats des lments nis
Dans cette section, nous comparons les modes dans la structure calculs partir de la SDA avec
ceux quon peut trouver dans les simulations par lments nis HFSS. Le calcul des modes partir des
lments nis a t fait par ajustement du champ magntique le long dune droite passant par le centre
des sphres comme reprsent sur la FIGURE III.50. Les paramtres de la simulation sont ceux prciss
cellule unitaire
11 cellules unitaires le long de la direction de propagation
FIGURE III.50 Droite passant par le centre des sphres, sur laquelle est releve le champ magntique
ajuster par lquation (III.42).
par le TABLEAU III.3 et la structure comporte 11 couches de sphres (au lieu de 5) pour pouvoir utiliser
un maximum de points pour lajustement. Le champ magntique incident est dirig suivant e
y
et cest
cette composante que nous ajustons, en supposant quil existe deux modes lintrieur de la structure ;
lquation ajuster au champ extrait est alors :
H
y
(z) = Ae
ik
z,1
z
+Be
ik
z,2
z
(III.42)
avec k
z,1
et k
z,2
les vecteurs dondes du mode 1 et 2 respectivement.
Nous signalons que ces ajustements, mens bien par nos collaborateurs de Californie, sont trs dlicats
mener en raison du caractre non-linaire de cette quation, la solution nale dpendant trs fortement
du choix des paramtres initiaux.
Les rsultats de ces ajustements sont montrs sur la FIGURE III.51 en traits pointills. Pour la structure
I, on observe un trs bon accord entre les modes calculs par SDA et ceux ajusts partir du champ de
HFSS. Cet accord se dtriore lorsque lon augmente la fraction volumique pour les structures II et III.
De mme que pour les indices et les permabilits, ce comportement sexplique en examinant les
distances entre particules. Pour la structure I, a 3r et, comme nous l avons dit en introduction, il sagit
de la valeur limite pour considrer que les sphres se comportent comme des diples. Dans ce cas, la
SDA dcrit correctement le comportement de la structure I. En ce qui concerne les structures II et III,
les distances entre particules sont infrieures cette valeur limite, et linuence des multiples dordre
suprieur devient non ngligeable, mettant en dfaut les prdictions de la SDA.
112 Chapitre III. Magntisme articiel dans la gamme trahertz
0.24
0.26
0.28
0.3
0.32
0.34
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6
Mode 1
Fit Mode 1
Mode 2
Fit Mode 2
0.24
0.26
0.28
0.3
0.32
0.34
1 0.75 0.5 0.25 0 0.25 0.5 0.75 1
Mode 1
Fit Mode 1
Mode 2
Fit Mode 2
0.21
0.22
0.23
0.24
0.25
0.26
0.27
0.28
0.29
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4
Mode 1
Fit Mode 1
Mode 2
Fit Mode 2
0.21
0.22
0.23
0.24
0.25
0.26
0.27
0.28
0.29
1 0.75 0.5 0.25 0 0.25 0.5 0.75 1
Mode 1
Fit Mode 1
Mode 2
Fit Mode 2
0.18
0.19
0.2
0.21
0.22
0.23
0.24
0.25
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4
Mode 1
Fit Mode 1
Mode 2
Fit Mode 2
0.18
0.19
0.2
0.21
0.22
0.23
0.24
0.25
1 0.75 0.5 0.25 0 0.25 0.5 0.75 1
Mode 1
Fit Mode 1
Mode 2
Fit Mode 2
FIGURE III.51 Modes transverse se propageant dans les diffrentes structures dnies dans le TABLEAU
III.3.
III.4.4 Conclusions sur la SDA
Cette section a t consacr aux rsultats issus de la collaboration avec lquipe de Filippo Capolino
sur lapproximation du diple unique (SDA) permettant de calculer les modes complexes se propageant
dans les structures priodiques. Aprs avoir rappel les principes de bases de cette mthode, nous avons
montr les diffrents modes se propageant dans des structures cubiques de sphres de TiO
2
. A partir de
ces modes, nous avons extrait la permabilit effective ainsi que lindice effectif que nous avons compar
aux rsultats de la thorie de de Maxwell Garnett et ceux des lments nis extraits part la mthode
III.4 Analyse modale dans lapproximation du diple unique 113
NRW. Ces rsultats ont montr un bon accord pour une fraction volumique de 18,76%qui se dgrade avec
laugmentation de la fraction volumique, conrmant ainsi les rsultats des sections prcdentes. forte
fraction volumique, la comparaison des indices ainsi que celle des modes issus de la SDA et extrait par la
mthode NRW, ont mis en vidence des carts importants. Une interprtation possible de ces diffrences
est limportance des modes multipolaires dordre suprieurs pour les chantillons concentrs.
114 Chapitre III. Magntisme articiel dans la gamme trahertz
III.5 Conclusions
Dans ce chapitre nous avons tudi les proprits lectromagntiques (et en particulier magntiques),
dans la gamme trahertz, dun mtamatriau form dun ensemble ordonn de sphres dilectriques.
Nous avons tout dabord examin les principaux matriaux susceptibles de possder une permittivit
leve et de faibles pertes dans la gamme trahertz et avons retenu trois candidats : TiO
2
, LiTaO
3
, et
MgTiO
3
. Nous avons, en utilisant la thorie de Maxwell Garnett, montr que les rsonances de Mie de
sphres de tels matriaux donnent naissance une forte rponse magntique, avec notamment une zone
de permabilit leve et une zone de permabilit ngative. Nous avons aussi prcis les conditions
(taille des sphres, fractions volumiques) ncessaires lmergence dune permabilit ngative avec ces
matriaux.
Ces rsultats, en nous restreignant au meilleur candidat TiO
2
, ont t confront aux simulations par l-
ments nis. Aprs avoir vri que le nombre de sphres utilises dans la simulation navait que peu
dimportance, nous avons compar le rsultat issu des deux mthodes dextraction du chapitre prcdent.
Ces diffrents rsultats concordent bien en ce qui concerne la permabilit et nous avons ensuite con-
sidr seulement lextraction de NRW. Nous avons ensuite montr que pour un rseau cubique faible
fraction volumique (infrieure 20%) laccord entre les rsultats de la thorie de Maxwell Garnett et
ceux des lments nis est bon. Nous avons considr linuence de larrangement cristallin en consid-
rant des rseaux ttragonaux et orthorhombiques, qui mettent en vidence un bon accord avec la thorie
de Maxwell Garnett lorsque les variations relatives dans laspect de mailles sont infrieures 70%. Au
del de ces valeurs, des carts importants sont observs entre la thorie de Maxwell Garnett et les simu-
lations, et conrment ainsi les rsultats de Mallet et al. [81]. La dernire confrontation de ces rsultats a
t faite en comparant la thorie de Maxwell Garnett avec une analyse modale des structures dans lap-
proximation du diple unique (SDA). Dans cette mthode, chaque sphre est modlise par un diple
magntique et toutes les interactions entre diples sont prises en compte. La comparaison des modes
complexes, des permabilits ainsi que des indices effectifs pour un rseau cubique de sphres de TiO
2
pour diffrentes fractions volumiques a mis en vidence un bon accord pour la fraction volumique la
plus faible (18,76%), conrmant ainsi les rsultats de ce chapitre. Pour les fractions volumiques les plus
leves, un large dsaccord a t observ avec le rsultat des lments nis, mettant ainsi en vidence
limportance des modes multipolaires dordre suprieurs dans ces structures fortement concentres.
Dans le chapitre qui vient, nous tudierons un autre paramtre pouvant inuencer la permabilit
effective de milieux composites de sphres dilectriques : leffet de la dispersion en taille des rsonateurs
dans la rponse magntique du milieu.
Chapitre IV
Effet de la distribution en taille des
particules
Mon travail de thse sinscrit dans des projets au long cours autour de systmes auto-assembls con-
stitus de particules synthtises chimiquement et disperses dans un milieu hte permettant leur mise en
forme. La plupart des procds chimiques intervenant dans la fabrication des particules (processus sol-
gel, synthse en milieu aqueux), ne permettent pas un contrle parfait de la taille et de la forme de ces
particules. Ainsi, en attendant lvolution des techniques de synthses, les mtamatriaux auto-assembl
fabriqus ressembleront vraisemblablement celui reprsent sur la FIGURE IV.1. Une mesure expri-
FIGURE IV.1 Milieu auto-assembls constitus de particules synthtise chimiquement.
mentale pour dterminer les paramtres effectifs dun tel matriau composite devrait montrer des carts
avec les rsultats idaux montrs au chapitre prcdent.
Comme premier pas pour la modlisation de tels matriaux composites, nous nous intresserons, dans
ce chapitre, leffet dune distribution en taille des rsonateurs sphriques sur la rponse magntique
effective. Cet effet est inhrent une raction chimique de synthse et porte le nom, en chimie, de poly-
dispersit en taille. Lobjectif de ce paragraphe est dtablir si cet effet est forcment nfaste (suppression
de la zone de permabilit ngative) ou bien si, en quantit matrise, il peut tre intressant.
Cette tude sur linuence de la taille des rsonateurs dans la rponse magntique, peut tre mis en par-
allle avec les rsultats sur les SRRs des rfrences [112, 113, 114, 115], qui ont montr une grande
sensibilit de la rsonance magntique dans les paramtres de taille des SRRs.
Nous rappelons la condition de rsonance magntique (III.8) pour des sphres dindice n
p
:

0
Re(n
p
)
d (IV.1)
115
116 Chapitre IV. Etude de la polydispersit
qui montre que la frquence de rsonance dpend du diamtre des sphres d. Ainsi, pour un milieu com-
pos de sphres de tailles diffrentes, chacune dentre elles rsonnera une frquence particulire. On
peut prsumer que si les carts en taille sont trs importants, le recouvrement frquentiel des rsonances
de chaque particule naura pas lieu et le milieu composite ne prsentera plus, collectivement, de zone de
permabilit effective ngative. An de vrier cette hypothse et de dterminer la distribution en taille
maximale admissible pour conserver une zone de permabilit ngative, nous tudions dans ce chapitre
cet effet de manire analytique.
IV.1 Thorie de Maxwell Garnett pour plusieurs tailles de particules (dis-
tribution polydisperse)
Nous tablissons ici la formulation de Maxwell Garnett en considrant une distribution en taille de
particules sphriques. Nous nous inspirons ici, de la dmarche suivie dans [46], o la manire de calculer
les paramtres effectifs est clairement explicite. Il sagit dappliquer la formule tendue de Maxwell
Garnett en considrant diffrentes tailles de rsonateurs. Pour cela, on part de la formule de Clausius-
Mossotti pour plusieurs tailles de particules.
IV.1.1 Clausius-Mossotti pour plusieurs tailles de particules
Nous distinguons, dans ce qui suit, le cas o la fonction de distribution en taille des particules est
discrte, et celui o elle est continue.
0
c
1
c
4
c
3
c
2
r
1
r
2
r
3
r
4
rayon des particules sphriques
a) Fonction de distribution discrte
0
r
moyen
g
(
r
)
rayon des particules sphriques
b) Fonction de distribution continue
FIGURE IV.2 Exemples de fonction de distribution. a) Fonction de distribution discrte avec N = 4
tailles distinctes. b) Fonction de distribution continue : distribution gaussienne centr sur le rayon r
moyen
(distribution observable aprs une synthse chimique).
IV.1.1-a Cas discret
Soit un matriau comportant des particules sphriques, distribues selon N rayons r
k
distincts (k =
1, . . . , N), et ayant polarisabilits lectriques
k
, et magntiques
k
. Chaque type est prsent avec une den-
sit volumique c
k
(voir FIGURE IV.2-a) ). En supposant que les rponses de chaque type sadditionnent,
IV.1 Maxwell Garnett polydisperse 117
les formules de Clausius-Mossotti (II.44) pour dcrire un tel matriau ont pour forme :

eff

eff
+2
h
=
N

k=1
c
k

k
3
,

eff

eff
+2
h
=
N

k=1
c
k

k
3
(IV.2)
qui peuvent tre rcrites :

eff
=
h
3+2
N

k=1
c
k

k
3
N

k=1
c
k

k
,
eff
=
h
3+2
N

k=1
c
k

k
3
N

k=1
c
k

k
(IV.3)
IV.1.1-b Cas continu
Dans le cas dune distribution continue de la taille des particules, on peut dnir la fonction de
distribution de taille g norme (voir FIGURE IV.2-b) ) :

0
g(r)dr = 1 (IV.4)
La densit volumique dc(r) de particules de rayon compris entre r et r +dr dans le matriau est dnie
comme :
dc(r) = c
tot
g(r)dr (IV.5)
avec c
tot
la densit volumique totale de particules.
Avec la meme hypothse dadditivit, les expressions de Clausius Mossotti pour un tel matriau sont
donnes par :

eff

eff
+2
h
= c
tot

0
g(r)(r)
3
dr,

eff

eff
+2
h
= c
tot

0
g(r)(r)
3
dr (IV.6)
o (r), (r) sont respectivement les polarisabilits lectrique et magntique des particules de rayon r.
Ces expressions peuvent tre rcrites sous la forme suivante :

eff
=
h
3+2c
tot

0
g(r)(r)dr
3c
tot

0
g(r)(r)dr
,
eff
=
h
3+2c
tot

0
g(r)(r)dr
3c
tot

0
g(r)(r)dr
(IV.7)
IV.1.2 Maxwell Garnett tendu pour plusieurs tailles de particules
Pour obtenir la formulation de Maxwell Garnett tendue, on procde comme dans le cas monodis-
perse en remplaant les polarisabilits par celle dun diple.
IV.1.2-a Cas discret
Dans le cas discret on utilise :

k
= 6ia
1
(r
k
)
r
3
k

3
k
,
k
= 6ib
1
(r
k
)
r
3
k

3
k
(IV.8)
118 Chapitre IV. Etude de la polydispersit
et on dnit la fraction volumique partielle f
k
de chaque taille de sphres :
f
k
=
4
3
r
3
k
c
k
. (IV.9)
On en dduit les expressions des paramtres effectifs de Maxwell Garnett suivantes :

eff
=
h
1+
N

k=1
3i f
k
a
1
(r
k
)

3
k
1
N

k=1
3i f
k
a
1
(r
k
)
2
h

3
k
,
eff
=
h
1+
N

k=1
3i f
k
b
1
(r
k
)

3
k
1
N

k=1
3i f
k
b
1
(r
k
)
2
h

3
k
(IV.10)
IV.1.2-b Cas continu
Dans le cas continu :
(r) = 6ia
1
(r)
r
3

3
, (r) = 6ib
1
(r)
r
3

3
(IV.11)
Dans le cas dun distribution continue, on ne peut pas exprimer la fraction volumique partielle f
k
comme
dans le cas dune distribution discrte. Seule la fraction volumique totale est exprimable :
f
tot
=

0
4
3
c
tot
g(r)r
3
dr (IV.12)
IV.2 Proprits magntiques dun systme avec deux tailles de sphres
distinctes
Nous tudions tout dabord le problme dans sa conguration la plus simple, avec deux tailles dis-
tinctes de sphres dans le milieu, en examinant le comportement de la permabilit effective lorsquon
change lcart entre les rayons des sphres. Dans la suite, nous considrerons la permittivit des sphres
comme constante et, gale la permittivit de TiO
2
300 GHz :
p
= 93, 336+0.778i.
Les courbes obtenues partir de (IV.10) pour des sphres de tailles aux alentours de 50m avec des
fractions volumiques f
1
= f
2
= 5% sont prsents sur la FIGURE IV.3. Nous voyons, comme on peut sy
1
0
1
2
3
4
260 280 300 320 340 360 380
Frquence (GHz)
1
0
1
2
3
4
260 280 300 320 340 360 380
Frquence (GHz)
1
0
1
2
3
4
260 280 300 320 340 360 380
Frquence (GHz)
FIGURE IV.3 Valeur de la permittivit relle pour des milieux composites constitus de deux tailles de
sphres r
1
et r
2
. La fraction volumique totale est de 10 % et chaque population est concentre a 5%.
attendre, que lorsque les rayons sont trs diffrents (cas (a)), les rsonances sont bien spares et sad-
ditionnent individuellement. En rapprochant les rayons (de gauche droite sur la gure), on rapproche
frquentiellement les rsonances qui sinterpntrent et vont progressivement se fondre pour ne donner
quune seule rsonance ; enn, quand elles ont lieu sur la mme gamme de frquence, on observe une
IV.2 Proprits magntiques dun systme avec deux tailles de sphres distinctes 119
augmentation de la profondeur de rsonance.
Pour rpondre la question du moment partir duquel la distribution en taille est nfaste aux mta-
proprits du systme, une rponse simple est de calculer la conguration partir de laquelle la rgion
de permabilit ngative commence se scinder en deux (cas (b) de la FIGURE IV.3). Ds lors, les
particules de diffrents types ne rpondent plus collectivement (elles nadditionnent plus leurs parties
ngatives les une aux autres), et la polydispersit devient nfaste.
IV.2.1 Critre pour largir la zone ngative
Nous cherchons maintenant tablir le critre qui dtermine si la rponse des deux types de sphres
donne une seule zone ngative (effet bnque de la polydispersit), ou donne des zones ngatives s-
pares (effet nfaste de la polydispersit). Nous cherchons donc quelles conditions dans lquation (IV.3)
induisent un changement de signe dans la partie relle de la permabilit. Lquation (IV.3) peut tre
rcrite de la faon suivante :

eff
=
h
3+2
N

k=1
c
k

k
3
N

k=1
c
k

k
(IV.13)
On spare la partie relle et imaginaire de la somme des polarisabilits :
+i =
N

k=1
c
k

k
(IV.14)
en dveloppant dans lquation (IV.13) et aprs rarrangement, on obtient :

eff
=
h
_
9+32
2
2
2
(3)
2
+
2
+i
9
(3)
2
+
2
_
(IV.15)
En supposant que le milieu-hte a une permabilit
h
relle, le premier terme du membre de droite de
(IV.15) donne la partie relle de
eff
. Puisque le dnominateur de Re(
eff
) est toujours positif, son signe
est donn par le signe de son numrateur, quil nous faut tudier.
Le numrateur de Re(
eff
) se prsente sous la forme dun polynme de degr 2 en et dont les racines
donnent les couples de valeurs
i
,
i
pour lesquelles Re(
eff
) change de signe :
9+32
2
2
2
= 0 (IV.16)
Pour un niveau de pertes x, on trouve les racines () suivantes :
=
3
4

1
4
_
8116
2
(IV.17)
Par dnition, est un nombre rel, ainsi, pour que ces racines existent et que la partie relle de
eff
puisse changer de signe, il faut que le terme lintrieur de la racine carre soit positif : 8116
2
> 0,
soit
< 2, 25 (IV.18)
Un second, et non moins utile, critre peut aussi tre extrait quand on considre des particules sans pertes
120 Chapitre IV. Etude de la polydispersit
( = 0). Les racines de lquation (IV.17) deviennent :
=
3
2
ou 3 ( = 0) (IV.19)
La fonction = () dpend de la frquence ; nous verrons dans le prochain exemple que loin de la
rsonance, les pertes sont prs de 0 et le critre de lquation (IV.19) nous permet alors de prdire de
manire simple le changement de signe de Re(
eff
).
En conclusion de cette tude analytique, on voit que les changements de signe de Re(
eff
), et donc
lallure de la zone de permabilit ngative, dpendent du niveau global de pertes . Comme nous allons
le dtailler dans la suite, dpend essentiellement de lcart entre les rayons des particules.
IV.2.2 Application un exemple concret
Nous r-examinons ici les exemples illustratifs de la FIGURE IV.3 la lumire de ltude analytique
prcdente. Nous prenons en exemple un matriau composite fait de sphres non-magntiques de per-
mittivit
p
= 93, 336 +0.778i et de rayons {r
1
, r
2
}, alatoirement disperses la fraction volumique
{ f
1
= f
2
= 5%}, dans un milieu hte de paramtres
h
=
h
= 1.
Considrons maintenant, le comportement de la partie relle de la permabilit effective Re(
eff
) ainsi
que des paramtres et , pour diffrentes valeurs de {r
1
, r
2
} : pour chaque couple de valeurs {r
1
, r
2
},
nous examinons les changements de signe de Re(
eff
) sur les courbes issues de la rsolution numrique
de lquation (IV.13) et les confrontons aux critres tablis au paragraphe prcdent.
2
1
0
1
2
3
4
260 280 300 320 340 360 380
Frquence (GHz)

Re(
eff
)
0
0.5
1
1.5
2
2.5
3
3.5
260 280 300 320 340 360 380
Frquence (GHz)

2.25
FIGURE IV.4 Courbes pour illustrer les critres (IV.18) ( gauche) et (IV.19) ( droite). La permabilit
effective ainsi que les fonctions et sont reprsentes pour un matriau composs de sphres de TiO
2
de permittivit
p
= 93, 336 +0.778i, de rayons r
1
= 50 et r
2
= 48m et avec une fraction volumique
f
1
= f
2
= 5%.
Le premier cas considr est reprsent sur la FIGURE IV.4 et correspond des sphres de rayons
relativement loigns r
1
= 50 et r
2
= 48m. Sur le graphe de droite, nous avons trac en fonction de la
frquence, et on constate quil existe trois intervalles o < 2, 25, on attend donc plusieurs changements
de signe de Re(
eff
) : nous observons en effet quatre changements de signe sur la gure de gauche. De
plus, le dernier changement de signe, aux alentours de 325 GHz vrient le critre de lquation (IV.19),
savoir petit et 1, 5. On remarque galement, comme attendu, quaux alentours de 320GHz,
IV.2 Proprits magntiques dun systme avec deux tailles de sphres distinctes 121
1, 5, mais cause des pertes suprieures 2,25, on nobserve pas de changement de signe.
Cette exemple reprsente donc un cas nfaste de leffet de la distribution en taille (2 zones ngatives
spares) car lcart entre rayons est trop grand.
3
2
1
0
1
2
3
4
260 280 300 320 340 360 380
Frquence (GHz)

Re(
eff
)
0
0.5
1
1.5
2
2.5
3
3.5
4
260 280 300 320 340 360 380
Frquence (GHz)

2.25
FIGURE IV.5 Courbes pour illustrer les critres (IV.18) ( gauche) et (IV.19) ( droite). La permabilit
effective ainsi que les fonctions et sont reprsents en fonction de la frquence pour un matriau
composs de sphres de TiO
2
de permittivit
p
= 93, 336+0.778i, de rayons r
1
= 50 and r
2
= 49, 3m
et avec une fraction volumique f
1
= f
2
= 5%.
Nous considrons maintenant le cas de sphres de rayons r
1
= 50 et r
2
= 49, 3m reprsent sur la
FIGURE IV.5. Sur le graphe de droite, nous observons, par rapport au graphe quivalent de la FIGURE
IV.4, que < 2, 25 seulement aux extrmes de la bande de frquence. Ainsi, sur le graphe de gauche,
nous nobservons plus que deux changements de signe de Re(
eff
), dont le second 319 GHz vrient les
deux conditions (IV.18) et (IV.19). Entre ces deux valeurs de frquence , est suprieur 2,25 et ainsi,
les changements de signe sont interdits. Dans une telle conguration, la permabilit effective prsente
une large zone de rsonance, avec un largissement relatif de la zone ngative denviron 8% par rapport
au cas monodisperse.
Ce cas de gure reprsente donc un cas bnque de leffet de la distribution en taille car la zone
ngative est unique et plus large.
Enn le cas o la zone ngative de Re(
eff
) est unique et, la plus large possible est reprsent sur la
FIGURE IV.6. Cette situation optimale se produit quand le niveau de pertes dans la zone de frquence
entre les frquences de rsonance des deux types de particules redescend juste la valeur critique =
2, 25 (FIGURE IV.6 droite).
Dans ce cas, on na que deux changements de signe, et donc une seule rgion ngative, mais de largeur
maximale possible : llargissement est denviron 17% par rapport au cas monodisperse. En conclusion,
on voit que cette situation optimale est obtenue quand la diffrence de taille choisie telle que atteint
juste 2,25 entre les rsonances individuelles, mais sans passer en-dessous.
IV.2.3 Procdure doptimisation de la largeur de la bande ngative
Lajustement des tailles du cas optimal de la section prcdente peut tre ralis par itrations suc-
cessives, mais aussi laide dune procdure base sur le fait que doit atteindre tout juste 2,25 entre les
rsonances des particules individuelles.
122 Chapitre IV. Etude de la polydispersit
3
2
1
0
1
2
3
4
260 280 300 320 340 360 380
Frquence (GHz)

Re(
eff
)
0
0.5
1
1.5
2
2.5
3
3.5
260 280 300 320 340 360 380
Frquence (GHz)

2.25
FIGURE IV.6 Courbes pour illustrer les critres (IV.18) ( gauche) et (IV.19) ( droite). La permabilit
effective ainsi que les fonctions et sont reprsents en fonction de la frquence pour un matriau
composs de sphres de TiO
2
de permittivit
p
=93, 336+0.778i, de rayons r
1
=50 and r
2
=49, 05m
et avec une fraction volumique f
1
= f
2
= 5%.
Nous considrons maintenant N tailles de populations de sphres, constitues du mme matriau, de
rayon r
1
, . . . , r
N
chacune concentre la fraction volumique f
k
= f
tot
/N. La procdure prsente dans
ce paragraphe est utilise pour gnrer, partir du choix de r
1
, de manire rapide lensemble des rayons
r
2
, . . . , r
N
donnant une zone ngative de Re(
eff
) la plus large possible.
Son principe est le suivant : nous choisissons une taille r
1
, et laide de la condition (IV.18), nous cal-
culons le rayon r
2
qui correspond la situation optimale. partir du rayon r
2
trouv, nous reprenons
le mme principe pour trouver le rayon r
3
optimal, et la rsolution seffectue ainsi de proche en proche
jusqu r
N
. Il est important de noter que dans cette manire de procder, nous considrons les contribu-
tions deux deux (entre r
i
et r
i+1
) en ngligeant leffet de toutes les autres tailles. Cet approximation
nest valide que lorsque N =2, et nous verrons les modications a apporter la procdure lorsque N >2.
Nous montrons ici dans le cas N = 2, comment partir du rayon r
1
obtenir le rayon r
2
optimal.
Pour N = 2, la fonction est donne par :
= Im(c
1

1
+c
2

2
) (IV.20)
En utilisant la formule (II.59) et la forme de Lewin (II.71) du coefcient magntique dipolaire de Mie
pour des milieux non magntiques (
h
=
p
= 1), la polarisabilit magntique devient :

k
= 4r
3
k
F(m
k
) 1
2+F(m
k
)
(IV.21)
En utilisant (IV.9), (IV.20) devient :
= Im
_
3f
1
F(m
1
) 1
2+F(m
1
)
+3f
2
F(m
2
) 1
2+F(m
2
)
_
(IV.22)
Comme nous lavons mentionn, les fractions volumiques sont gales f
1
= f
2
= f
tot
/2. Nous faisons
maintenant lapproximation, pour crire la procdure, que les permittivits sont constantes sur lchelle
de frquence considre et ainsi, le paramtre m est constant. Avec cette approximation, ne dpend plus
IV.3 Conguration optimale pour plusieurs tailles de particules 123
que de
i
=
2n
h
r
i

0
, i = 1, 2.
La condition optimale est ralise si la somme des deux membres de IV.22 entre les rsonances vaut la
valeur critique :
critique
=2.25. Pour crire cette condition, nous utilisons la forme du membre de gauche
de lquation IV.22 pour trouver numriquement, les deux valeurs de :
min
et
max
, pour lesquelles :
Im
_
3f
1
F(m) 1
2+F(m)
_
=

critique
2
(IV.23)
o
critique
= 2.25.
laide de ce =
max

min
trouv, nous pouvons, en choisissant r
1
, connatre la valeur de r
2
pour
que la somme des deux termes dans (IV.22) vaille 2,25, entre les rsonances. Cest avec cette procdure
que nous avons gnrer les rayons pour la FIGURE IV.6.
Ainsi que nous lavons dit en introduction lorsque N > 2, la procdure perd son efcacit puisque
les contributions entre voisins loigns sont ngligs. Pour contrebalancer cet effet, on peut abaisser de
manire empirique le
critique
jusqu observer une largeur maximale de la zone de Re(
eff
) ngative.
IV.3 Conguration optimale pour plusieurs tailles de particules
Dans la section prcdente, nous avons compris comment se comporte la partie relle de la perma-
bilit quand plusieurs tailles de sphres sont prsentes dans le milieu hte. Nous avons aussi trouv un
critre pour optimiser la largeur de la bande ngative dans le cas de deux tailles de rsonateurs. Nous
considrons dans cette partie, leffet de distributions en tailles discrtes et continues sur la partie relle
de la permabilit effective. Nous montrerons dans chacun des cas, la distribution en taille optimale,
cest--dire, celle donnant la zone de Re(
eff
) la plus large possible.
Dans cette section, en raison de la lourdeur des calculs, nous avons utilis la forme de Lewin (II.71) du
coefcient magntique dipolaire de Mie dans lquation (IV.8) ou (IV.11).
IV.3.1 Distribution discrte
Nous voulons raliser la zone de permabilit ngative la plus large possible, en utilisant un ensem-
ble de N tailles de sphres diffrentes, chacune concentres la mme fraction volumique f
k
. Pour cela,
nous reprenons la mme condition (IV.18) et nous utilisons la mme procdure que prcdemment, pour
gnrer lensemble des rayons r
1
, r
2
, . . . , r
N
.
titre de remarque, la procdure utilis pour gnrer lensemble des tailles de sphres est optimis pour
N = 2. Quand on augmente N, on doit changer la valeur seuil de pour prendre en compte les contribu-
tions entre les r
i
et r
i+j
pour j entier et diffrent de 1.
Nous montrons, le rsultat pour N =10, des rayons de sphres aux alentours de r =50m, et une fraction
volumique totale de 10% sur la FIGURE IV.7. Le calcul a t effectu en utilisant la formule (IV.10) avec
des tailles de sphres (montres dans la cartouche de la FIGURE IV.7) allant de 50 47, 8m chacune
avec une fraction volumique partielle de f
k
= 1%. Le matriau a pour permittivit celle de TiO
2
prise
300 GHz (
p
= 93, 336 +0.7784i). La fonction reste suprieure 2,25 entre le premier et le dernier
changement de signe de Re(
eff
), assurant ainsi limpossibilit dun changement de signe supplmen-
taire. Cela se traduit sur Re(
eff
) par une zone ngative trs tale en frquence : dans le cas montr sur
FIGURE IV.7, llargissement de la bande ngative est denviron 35% par rapport au cas monodisperse.
124 Chapitre IV. Etude de la polydispersit
1
0
1
2
3
4
5
6
280 300 320 340 360 380
Frquence(GHz)
(a)
Re(
eff
)
Im(
eff
)
48 49 50
rayon (m)
Distribution en taille
0
0.5
1
1.5
2
2.5
3
280 300 320 340 360 380
Frquence(GHz)
(b)

2.25
FIGURE IV.7 Permabilit effective (a), et fonction (b), pour un matriau constitu de 10 tailles
de sphres de TiO
2
, chacune concentres une fraction volumique de 1%. La distribution en taille est
reprsente dans le cartouche.
Une autre proprit intressante que lon observe sur cette gure est le fait que la permabilit est proche
de zro sur une large gamme de frquence. Bien sr, ces proprits intressantes pour la partie relle sont
accompagns, en contrepartie, dun largissement consquent de la zone o les pertes sont fortes.
IV.3.2 Distribution continue
IV.3.2-a Distribution en crneau
En prenant la limite du cas prcdent quand N , on obtient une fraction volumique en crneau
comme prsent sur la FIGURE IV.8. Dans ce cas, daprs les quations (IV.4) et (IV.12), la fonction de
r
min
r
0
r
max
F
r
a
c
t
i
o
n

v
o
l
u
m
i
q
u
e
Rayon
r
FIGURE IV.8
distribution g(r) centre sur r
0
est donne par :
g(r) =
_

_
2r
2
max
r
2
min
r
2
max
r
2
min

1
r
3
si r
min
< r < r
max
0 sinon
(IV.24)
Nous avons calcul la permabilit effective en utilisant lquation (IV.7) et (IV.11) pour ce type de
fonction de distribution en utilisant diffrentes largeur r. Nous reprsentons sur la FIGURE IV.9, la per-
IV.3 Conguration optimale pour plusieurs tailles de particules 125
mabilit effective, prsentant une zone de permabilit ngative de largeur , pour une fonction de
distribution en crneau de largeur r (reprsent dans le cartouche). Le matriau et les fractions volu-
1
0
1
2
3
4
5
6
290 300 310 320 330 340 350
Frquence(GHz)

Re(
eff
)
Im(
eff
)
48 50
rayon (m)
Distribution en taille
r
FIGURE IV.9 Permabilit pour une fonction de distribution crneau. Les sphres sont faites de matriau
dilectrique, non-magntique de permittivit
p
= 93, 336+0.7784i et f
tot
= 10%.
miques sont les mmes que dans le paragraphe prcdent. Nous observons une zone ngative large, plate
et proche de zro pour la partie relle de
eff
. Ce cas de gure correspond au maximal que nous ayons
calcul et llargissement relatif de la bande et denviron 35% par rapport au cas monodisperse.
Pour comprendre leffet dune distribution en crneau sur la largeur de la zone ngative, nous avons
trac, sur la FIGURE IV.10, la largeur de la zone ngative en fonction de la largeur relative de la
distribution en crneau r/r
0
pour des fractions volumiques totales allant jusqu 20%. Premirement,
0
5
10
15
20
25
30
35
40
45
0 0.05 0.1 0.15 0.2 0.25
r/r
0
Fraction volumique
totale:


(
G
H
z
)
20%
15%
10%
5%
FIGURE IV.10 Largeur de rsonance en fonction de la largeur relative de la distribution en crneau
(r
0
= 50m) pour des fractions volumiques allant de 5 20 %. Les sphres sont constitus du mme
matriau que dans la FIGURE IV.9.
on se rend bien compte quil existe un r/r
0
limite au-del duquel =0 : les effets de la distribution en
taille sont trop importants pour observer une zone ngative. En de de cette limite, et partir du moment
o la fraction volumique globale est sufsamment haute, il existe un intervalle r dans lequel les effets
de distribution en taille peuvent permettre un largissement de la bande de permabilit ngative. Cet
126 Chapitre IV. Etude de la polydispersit
largissement peut atteindre des valeurs de 55% par rapport au cas monodisperse (fraction volumique de
20 %).
IV.3.2-b Distribution gaussienne
Le second type de distribution que nous avons considr sont les distributions gaussiennes en taille,
importante nos yeux, puisquelles sont sont susceptibles de dcouler dune synthse chimique. La
r
0
g
(
r
)
Rayon
r
FIGURE IV.11 Fonction de distribution gaussienne centre sur r
0
et de largeur r.
fonction de distribution gaussienne, reprsente sur la FIGURE IV.11 est donne par :
g(r) =
1

2
exp
_

(r r
0
)
2
2
2
_
(IV.25)
Nous avons choisi de dnir la largeur de distribution comme la largeur mi-hauteur de la gaussienne :
r = 2

2ln2. Comme prcdemment, nous calculons la permabilit effective ((IV.7) et (IV.11)) pour
diffrentes valeurs de la largeur mi-hauteur r. Le rsultat pour une distribution avec r
0
= 50m, et
r = 3, 5m est reprsent sur la FIGURE IV.12. Comme pour les distributions en crneau, il existe
1
0
1
2
3
4
5
240 260 280 300 320 340 360 380
Frquence(GHz)

Re(
eff
)
Im(
eff
)
40 45 50 55 60
rayon (m)
Distribution en taille
r
FIGURE IV.12 Permabilit pour une fonction de distribution gaussienne. Les sphres sont faites de
matriau dilectrique, non-magntique de permittivit
p
= 93, 336+0.7784i et f
tot
= 20%.
une gamme r pour laquelle la zone de permabilit ngative slargit. Nous avons trac sur la FIGURE
IV.3 Conguration optimale pour plusieurs tailles de particules 127
IV.13, la largeur de la zone ngative observe en fonction de la largeur relative de la distribution de
la gaussienne r/r
0
pour des fractions volumiques totales allant jusqu 20%. On remarque que avec ce
0
5
10
15
20
25
30
35
40
0 0.05 0.1 0.15 0.2
r/r
0
Fraction volumique
totale:


(
G
H
z
)
20%
15%
10%
5%
FIGURE IV.13 Largeur de rsonance en fonction de la largeur relative de la distribution gaussienne
(r
0
= 50m) pour des fractions volumiques allant de 5 20 %. Les sphres sont constitus du mme
matriau que dans les gures prcdentes.
type de distribution, llargissement de la zone ngative est moins important que pour une distribution en
crneau. Cela sexplique facilement par le fait dans les ailes de la gaussienne la fraction volumique
nest pas assez forte pour donner naissance une permabilit ngative. Ce type de distribution en taille
nest pas optimis mais il est utile de connatre la limite de distribution en taille acceptable pour ob-
server une rponse magntique ngative car ce genre de distribution est possible lissu dune synthse
chimique.
128 Chapitre IV. Etude de la polydispersit
IV.4 Conclusions
Dans cette partie, nous avons compris comment, selon la thorie de Maxwell Garnett, sajoute les
contributions des diffrentes tailles de sphre dans la permabilit effective. Nous avons extrait des con-
ditions analytiques, qui permettent de gnrer de large zone de permabilit ngative et proche de zro,
en choisissant de manire approprie la distribution discrte ou continue de tailles de rsonateurs. Pour
des fractions volumiques sufsamment leve, llargissement peut atteindre des valeurs de 55% par rap-
port au cas monodisperse. Ces calculs nous permettent aussi de connatre le dsordre maximal ne pas
dpasser pour conserver une zone de permabilit ngative et ainsi pourraient servir de guide lors dune
synthse chimique.
Bien sr, ces calculs sont uniquement analytiques et des simulations numriques seraient ncessaires
pour vrier un tel comportement. Cependant, la FEM quutilise notre logiciel de simulation HFSS est
trs gourmande en ressources ce qui rend quasiment impossible la simulation de systmes alatoires non
priodisable.
En rsum, selon notre tude, nous pouvons dire que la polydispersit a deux effets majeurs : en faible
quantit, elle provoque un largissement de la zone ngative, jusqu une valeur critique. Au-del de cette
valeur critique, la fraction volumique de chaque taille nest plus assez leve et la zone de permabilit
ngative disparat de manire rapide. Ce comportement a dj t observ pour les systmes dsordonn
de SRRs [112, 113, 114, 115], et en particulier, les auteurs de [115] montrent partir dexprience, de
simulations et de calculs thoriques sur des rseaux de SRRs dsordonns des rsultats similaires aux
ntres. Nous pouvons ainsi prsumer que ces effets ne sappliquent pas seulement nos systmes, mais
aussi tout milieu effectif dont la rsonance dpend de la taille.
Pour nir, on peut imaginer exploiter le phnomne dlargissement dcrit dans ce paragraphe grce
un bon contrle de la dispersion en taille des rsonateurs ; par exemple en utilisant des SRRs fabriqus
par techniques de litographie de diverses tailles comme dans [115], on peut envisager de crer de larges
zones de de permabilit ngative grce un bon contrle de la taille de ces SRRs.
Chapitre V
Assemblages denses de sphres bidisperses
Dans ce chapitre, nous poursuivons nos travaux en cherchant rajouter la permabilit nga-
tive obtenue dans les chapitres prcdents, un effet de permittivit ngative dans la mme gamme de
frquence, dans le but dobtenir un matriau indice effectif ngatif. Nous tudions pour cela des ar-
rangements bidisperse de sphres dilectriques places dans le vide (
h
=
h
= 1).
V.1 Principe et travaux antrieurs
La premire proposition pour raliser des DNG bases de structures priodiques bidisperses de
sphres dilectriques a t propos par Vendik et al. dans [45]. Leur ide est dtudier des structures
ordonnes de sphres du mme matriau mais avec une population de grandes billes et une population
de petites billes, dans une proportion relative dterminer. En ajustant correctement les tailles relatives
des sphres dans ces arrangements, on peut observer que la rsonance dipolaire lectrique des grandes
sphres a lieu la mme frquence que la rsonance magntique dipolaire des petites sphres (voir
FIGURE V.1). Ainsi, les auteurs considrent dans [45] une structure bidisperse de sphres idales forme
de deux sous-rseaux cubiques imbriqus (un sous-rseau par type de bille), le matriau constitutif des
sphres tant un matriau de permittivit gale 1000 dans un milieu-hte de permittivit gale 10.
Ils montrent, en utilisant le formalisme de Lewin, que pour des sphres de 100 et de 70.5m de rayons
concentres une fraction volumique de 3,4 et 1,2%, respectivement, que la superposition des rsonances
lectriques et magntiques donne naissance une bande dindice ngatif autour de 67GHz. Ils vrient
bien, par simulation FDTD et extraction des paramtres effectifs, que lindice est ngatif une frquence
proche de 67GHz.
Le modle de Lewin montrant des imprcisions, comme nous lavons signal dans la section II.2.4-e,
deux autres modles furent proposs. Le premier, nomm modle de diffraction fut labor par Vendik
et al. [116], et est bas sur le calcul du champ moyen diffus par lensemble des sphres considres
comme des diffuseurs dipolaires de Mie. Le second, expos la mme poque par Jylh et al. [46], est
base sur la formule gnralise de Clausius Mossotti, en tenant compte la contribution lectriques des
petites sphres.
La comparaison des 3 modles est effectue dans [117], o Vendik et al. montrent que les frquences de
rsonances ainsi que les amplitudes donnes par le modle de Lewin, le modle de diffraction et celui
de [46] diffrent lgrement. En comparant, les frquences des bandes dindice ngatif pour ces trois
modles avec les simulations FDTD, ils en dduisent que leur modle (de diffraction) est celui qui donne
la frquence de rsonance de manire la plus prcise.
129
130 Chapitre V. Assemblages denses de sphres bidisperses
FIGURE V.1 Principe de fonctionnement des arrangement bi-disperses de sphres. La polarisabilit
lectrique et magntique sont reprsentes en fonction de la frquence, pour des tailles de sphres
ajustes an que la rsonance magntique des petites ait lieu la mme frquence que la rsonance
lectrique des grandes (courbes en trait plein).
En utilisant ce dernier modle, ils tudient, dans [117] puis dans [118], linuence de la partie relle
et imaginaire de la permittivit du matriau constitutif sur la largeur de rsonance ainsi que, pour les
systmes de sphres prsentant une distribution en taille, la largeur maximale permettant de garder un
indice ngatif de manire exprimentale. Ils montrrent exprimentalement dans [119] quen utilisant
des cramiques de type BST de permittivit = 378 et pertes de tan() 0.004 dune seule taille (avec
une trs faible dispersion en taille), on obtient bien les rsonances de permabilit et permittivit aux
frquences attendues.
Les modles utiliss pour dcrire ces arrangement bidisperses ngligent les interactions entre sphres
et ainsi les rseaux considrs dans ces premires publications sont des rseaux symtrie cubique.
Les premiers rseaux envisags ont t de types NaCl mais, Vendik et al. remarquent que la rsonance
lectrique est plus faible que la magntique et proposent dutiliser des systmes de type CsCl dans [119]
pour renforcer la premire. Ils nalisent ces travaux sur les rseaux bidisperses avec une structure CsCl,
dans [120]. En considrant des sphres de 1.05m et de 0.748m de rayons de cramiques dilectriques
de permittivit Re(
p
) = 400, de pertes tan() < 0, 003 et une fraction volumique totale de f = 10, 32%,
ils montrent analytiquement et partir dune analyse des spectres de transmission issus des simulations
FDTD que lindice est ngatif aux alentours de 10 GHz.
Lobjectif de ce chapitre est de reprendre ce principe pour lappliquer la gamme THz. Comme
nous lavons vu dans le chapitre III, les proprits dilectriques des matriaux de haute permittivit de
la gamme THz sont beaucoup moins bonnes (pertes leves) que celles des matriaux utiliss dans les
publications cites ci-dessus. Nous verrons que lobtention dun indice ngatif ces frquences constitue,
dans ces conditions, un d cause des fractions volumiques leves ncessaires.
Dans ce qui suit, nous commenons par nous intresser la manire de produire une permittivit effective
V.2 Prdictions analytiques 131
ngative avec des sphres de TiO
2
. Puis nous verrons, selon la thorie de Maxwell Garnett, dans quelles
conditions on peut obtenir un indice effectif ngatif avec des arrangements bidisperses de ces sphres.
Dans un second temps, nous menons des simulations numriques sur les structures, an de comparer
leurs rsultats aux prdictions analytiques. Une analyse plus ne en termes de modes de Bloch est alors
mise en uvre an de dterminer les valeurs de lindice effectif.
V.2 Prdictions analytiques
V.2.1 Obtention dune permittivit effective ngative avec des sphres de TiO
2
V.2.1-a Position de la rsonance dipolaire lectrique de Mie
Nous souhaitons engendrer une permittivit effective ngative en utilisant la rsonance lectrique
dipolaire de Mie. Comme nous lavons vu la section III.1.1, le coefcient dipolaire lectrique est donn
par :
a
1
=
m
1
(m)
/
1
()
1
()
/
1
(m)
m
1
(m)
/
1
()
1
()
/
1
(m)
(V.1)
et possde une rsonance dicte par
1
(m) :

1
(m) =
sin(m)
m
cos(m) (V.2)
En premire approximation, la rsonance fondamentale de ce coefcient, peut tre crite Re( m)
3
2
o nous rappelons que =
2n
h
r

0
et m =
n
p
n
h
. En reprenant le mme calcul qu la section III.1.2, on en
dduit le rapport entre la longueur donde lintrieur de la particule
p
=

0
Re(n
p
)
et le diamtre de la
sphre d = 2r la rsonance vaut
2r

3
2
, soit :

2
3
d (V.3)
La condition de rsonance est schmatiquement reprsente sur la FIGURE V.2 et correspond lordre
fondamental de la seconde rsonance de cavit de la sphre.
Cette approximation permet de prdire simplement la position de la rsonance lectrique dipolaire de
FIGURE V.2 Rsonance dipolaire lectrique fondamentale de Mie
la sphre a
1
, mais pour des calculs plus prcis nous utiliserons la position exacte du premier zro de
132 Chapitre V. Assemblages denses de sphres bidisperses
[
1
(m)[, qui est donne par la condition (pour un matriau rel) :
Re( m) 4, 44 (V.4)
cest--dire :

p
0, 708 d (V.5)
V.2.1-b Permittivit effective selon le modle de Maxwell Garnett tendu
Dans cette section, nous reprenons, pour la permittivit, les calculs de la thorie de Maxwell Garnett
que nous avons effectu dans le chapitre prcdent pour la permabilit. Nous utilisons maintenant la
formule de Maxwell Garnett tendue (II.60), pour calculer la permittivit effective dun mtamatriau
composs dune seule taille de sphres dilectriques de TiO
2
incluses dans un milieu hte de paramtres

h
=
h
= 1. La valeur de la permittivit de TiO
2
utilise est la mme que celle de la section III.2.3,
cest--dire :

/
p
= 3, 33 +92, 34 (V.6)

//
p
= 0, 28
2
+7, 64 1, 54 (V.7)
Nous avons examin, dans un premier temps, les conditions minimales pour obtenir une permittivit ef-
fective ngative avec ce type de systme. Nous avons ainsi trac labaque de la FIGURE V.3 qui indique
les domaines de fraction volumique et de rayons utiliser pour atteindre une permittivit ngative une
frquence donne. Nous remarquons, en examinant ce graphe, que la fraction volumique minimale pour
0.2
0.25
0.3
0.35
0.4
0.45
0.5
45 50 55 60 65 70 75
F
r
a
c
t
i
o
n

v
o
l
u
m
i
q
u
e
Rayon(m)

eff
<0

eff
>0
=300GHz
=350GHz
=400GHz
=450GHz
FIGURE V.3 Abaque pour TiO
2
montrant la zone de permittivit ngative (zone surligne) en fonction
de la fraction volumique et du rayon des particules.
obtenir un paramtre effectif ngatif est trs grande (suprieure 20% dans le meilleur des cas alors que
lon peut obtenir une permabilit ngative avec des fractions volumiques infrieures 5%, cf. FIGURE
III.27). Nous prsentons sur la FIGUREV.4 la permittivit effective obtenue pour un matriau composite
de sphres de TiO
2
de 70m de rayon, concentres une fraction volumique de 30%. Comme pour les
permabilits du chapitre prcdent, la permittivit calcule prsente une allure caractristique dune r-
sonance, avec pour la courbe relle, une rgion de forte permittivit positive et une rgion de permittivit
V.2 Prdictions analytiques 133
1
0
1
2
3
4
5
6
260 280 300 320 340 360 380
0.38 0.4 0.42 0.44 0.46 0.48 0.5 0.52 0.54
Frquence(GHz)
Paramtre de Mie
Re(
eff
)
Im(
eff
)
FIGURE V.4 Permittivitt effective pour des sphres de TiO
2
de 70m de rayons concentres une
fraction volumique de 30%.
ngative. Cependant, avec cette fraction volumique, on remarque sur les FIGURES V.3 et V.4 que cette
zone ngative a une amplitude et une largeur trs faible en comparaison des amplitudes et de largeurs de
la permabilit effective la mme fraction volumique (FIGURE III.35).
Ainsi, ces rsultats montrent que lon peut obtenir une permittivit ngative partir de sphres dilec-
triques dans la gamme trahertz. En utilisant la rsonance magntique dcrite au chapitre III, on peut
thoriquement, de la mme manire que dans [120], avec des arrangements bi-disperses de sphres de
rayons ajusts comme sur la FIGURE V.1, obtenir un milieu indice effectif ngatif.
V.2.2 Rapport des tailles des sphres et arrangement gomtrique
Nous considrons maintenant, un milieu composite composs de deux populations de tailles de
sphres de TiO
2
immerges dans un milieu hte pour crer un milieu indice effectif ngatif. Nous
nous interrogeons ici sur la manire darranger les deux types de rsonateurs dans lespace. Dans la
thorie de Maxwell Garnett, aucune distinction nest faite a priori sur la structure utilise (qui peut tre
aussi bien ordonne que dsordonne). Cependant des fractions volumiques leves sont ncessaires
pour lobtention de lindice ngatif dans cette gamme de frquence, et imposent donc un arrangement
gomtrique assez dense pour les atteindre. Un systme ordonn est ainsi prfrable (et facilitera aussi
les simulations). Nous prsentons ici ltude des caractristiques de la structure qui sera utilise dans la
suite.
V.2.2-a Rapport entre les tailles des deux types de sphres
Nous calculons ici le rapport des tailles des sphres pour que les rsonance dipolaires lectrique des
grandes et magntique des petites se produisent la mme frquence.
Nous appelons r
ma
le rayon des petites sphres donnant la rsonance magntique et r
el
le rayon des
grandes sphres donnant la rsonance lectrique. Avec ces notations, les conditions de rsonances dipo-
laires de Mie (III.6) et (V.4) scrivent Re(
ma
m
ma
) , et Re(
el
m
el
) 4, 44.
On veut que ces deux rsonances se produisent la mme frquence, cest--dire pour la mme longueur
134 Chapitre V. Assemblages denses de sphres bidisperses
donde dexcitation
0
:
2Re(n
p
ma
)r
ma

0
,
2Re(n
p
el
)r
el

0
4, 44 (V.8)
o n
p
ma
et n
p
el
sont les valeurs des indices des matriaux des petites et des grandes sphres, respective-
ment. Il sensuit :
Re(n
p
el
)
Re(n
p
ma
)

r
el
r
ma
=
4, 44

(V.9)
En particulier, si les matriaux formant les deux types de sphres sont identiques, on trouve :
r
el
=
4, 44

r
ma
1, 41 r
ma
(V.10)
On constate, comme expliqu qualitativement plus tt, que les sphres donnant la rsonance lectrique
r
el
doivent tre les plus grosses.
V.2.2-b Arrangement gomtrique des sphres
Si nous voulons effectuer des simulations sur de tels matriaux, il nous est maintenant ncessaire
de construire la structure qui permette datteindre les fortes fractions volumiques requises. Comme nous
lavons montr prcdemment, les sphres donnant la rsonance lectrique, r
el
, sont les plus grosses et
doivent tre trs concentres pour atteindre des valeurs de permittivit effective ngative. La concen-
tration minimale en petites sphres r
ma
pour obtenir une permabilit effective ngative est, daprs le
chapitre III, beaucoup moins leve.
Ainsi, il nous faut construire un arrangement cristallin avec une forte concentration en grandes sphres,
et, qui permettent, dans les interstices du rseau, lintroduction des petites sphres de rayon donn par
(V.10).
Nous avons utilis, comme dans [120] un rseau de type cubique centr (maille CsCl), o les sphres de
rayon r
el
forment un rseau cubique. Au centre de chaque cube se situe une sphre de rayon r
ma
comme
nous le montrons sur la FIGURE V.5. (Nous avons galement considr dautres structures cristallines
FIGURE V.5 Cellule unitaire de la maille cubique centre de la structure CsCl utilise.
classiques, parmi lesquelles celle-ci sest rvle optimale en terme de densit).
V.2 Prdictions analytiques 135
La compacit maximale du rseau form par les sphres de rayon r
el
est obtenue lorsque celle ci sont en
contact suivant larte du cube. Dans ce cas, a = 2r
el
, et la fraction volumique en grandes sphres f
el
est
gale :
f
max
el
=
4r
3
el
3(2r
el
)
3
52, 4% (V.11)
Daprs la FIGURE V.3, cette fraction volumique est largement sufsante pour obtenir une permittivit
effective ngative.
Nous calculons maintenant l
restant
, lespace restant sur la diagonale du cube forme par les sphres de
rayon r
el
concentre f
el
max
. La longueur de la diagonale du cube, est gale

3a et lespace restant est


donn par :
l
restant
=

3a2r
el
(V.12)
Dans le cas o les grandes sphres sont en contact suivant larrte du cube, a = 2r
el
, do :
l
restant
= 2r
el
(

31) (V.13)
En utilisant (V.10), on obtient :
l
restant
= 2 (1, 41 r
ma
)(

31) > 2 r
ma
(V.14)
Nous voyons donc que quand les grandes sphres sont concentres au maximum, lespace restant sur la
diagonale est suprieur au diamtre des petites particules, laissant effectivement la possibilit de constru-
ire le systme mme haute fraction volumique en grandes particules.
Il nous reste maintenant vrier quavec un tel arrangement cristallin, la fraction volumique en petites
sphres f
ma
est sufsante pour obtenir une permabilit effective ngative. La fraction volumique f
ma
en
petites particules vaut :
f
ma
=
4r
3
ma
3a
3

f
el
1, 41
3
(V.15)
Ainsi lorsque larrangement atteint sa compacit maximale :
f
max
ma

0, 524
1, 41
3
18, 7% (V.16)
Daprs le chapitre III, cette fraction volumique est largement sufsante pour obtenir une permabilit
effective ngative.
Nous connaissons maintenant larrangement gomtrique ncessaire, le rapport entre les rayons des
sphres ainsi que le rapport des fractions volumiques adquats pour construire notre mtamatriau dans
une simulation et le comparer aux rsultats analytiques.
V.2.3 Structures tudies
Sur lensemble des structures que nous avons tudies numriquement ou analytiquement au cours
de nos travaux sur les assemblages bidisperses de particules, nous prsentons dans le TABLEAU V.1,
les structures I V que nous avons choisies de dtailler dans ce chapitre en tant quexemples typiques
des effets observs. Dans tous les cas, comme la permittivit varie relativement peu avec la frquence
et par souci de simplicit, nous avons considr une permittivit constante. La structure I correspond
un arrangement dont les tailles ont t ajustes pour donner un indice ngatif 300GHz, pour laquelle
136 Chapitre V. Assemblages denses de sphres bidisperses
la permittivit
p
= 93, 336 +0, 7784i pour le TiO
2
a t choisie cette frquence (valeur identique
celle utilis dans les chapitres prcdents). Pour les structures de II V, nous avons considr diffrentes
fractions volumiques avec une permittivit prsentant des pertes bien plus leves que pour la structure
I :
p
= 94 +2, 35i, valeurs correspondant une frquence autour de 500 GHz. Ces structures nous
permettront de voir leffet de la fraction volumique et des pertes.
Structure
p
r
el
(m) r
ma
(m) a (m) f
el
(%) f
ma
(%)
I 93, 336+0, 7784i 70 50 168,56 30 10,9
II 94+2, 35i 52 37 108,0 46,8 16,86
III 94+2, 35i 52 37 114,0 39,75 14,32
IV 94+2, 35i 52 37 126,0 29,44 10,61
V 94+2, 35i 52 37 146,4 18,76 6,76
TABLEAU V.1 Caractristiques des diffrentes structures considres dans ce chapitre.
V.2.4 Prdictions analytiques sur les assemblages bidisperses de sphres
Dans cette section, nous utilisons la formule de Maxwell Garnett tendue pour calculer la permittivit
et permabilit effective des aseemblages bidisperses de sphres. Nous rappelons ici le modle utilis
dans [46] qui est bas sur la formule de Clausius-Mossotti gnralise et peut scrire sous cette forme :

eff
=
h
1+
3i f
el
a
1
(r
el
)

3
el
+
3i f
ma
a
1
(r
ma
)

3
ma
1
3i f
el
a
1
(r
el
)
2
3
el

3i f
ma
a
1
(r
ma
)
2
3
ma
,
eff
=
h
1+
3i f
ma
b
1
(r
ma
)

3
ma
1
3i f
ma
b
1
(r
ma
)
2
3
ma
(V.17)
Cette formule a pour particularit de prendre en compte la contribution lectrique des petites sphres de
rayons r
ma
dans le calcul de la permittivit effective (terme
3i f
ma
a
1
(r
ma
)

3
ma
). Ce choix est justi par la
valeur de permittivit diffrente de lunit pour ces sphres.
Dans notre calcul, nous avons choisi dinclure aussi la contribution magntique des grandes sphres de
rayons r
el
dans le calcul de la permabilit effective, qui nest en ralit pas ngligeable mme si elle est
non-rsonante. Les relations utilises sont ainsi :

eff
=
h
1+
3i f
el
a
1
(r
el
)

3
el
+
3i f
ma
a
1
(r
ma
)

3
ma
1
3i f
el
a
1
(r
el
)
2
3
el

3i f
ma
a
1
(r
ma
)
2
3
ma
,
eff
=
h
1+
3i f
el
b
1
(r
el
)

3
el
+
3i f
ma
b
1
(r
ma
)

3
ma
1
3i f
el
b
1
(r
el
)
2
3
el

3i f
ma
b
1
(r
ma
)
2
3
ma
(V.18)
Nous dduisons ensuite, grce aux formules (I.14) et (I.18), lindice ainsi que limpdance effective.
Les paramtres effectifs pour la structure I V sont reprsents sur les FIGURES V.6 V.10. Pour
les structure I IV, nous observons quune partie relle ngative de lindice effectif est prdite pour des
frquences autour de 310 GHz pour la structure I, et autour de 420 GHz pour les structures II IV. Ce
comportement est la consquence dune permabilit et permittivit effective ngatives simultanment
ces frquences, comme prvu par les calculs effectu prcdemment. La structure V quand elle, du fait
de sa fraction volumique plus faible ne prsente pas de bande dindice ngatif.
V.2 Prdictions analytiques 137
Il est noter que les fractions volumiques totales permettant dobtenir leffet dindice ngatif sont trs
leves, bien au-del du rgime de validit de la thorie de Maxwell Garnett, entranant notamment
des couplages entre particules (dipolaires et multipolaires) absents de la thorie. Il est ainsi difcile
daccorder un statut plus que qualitatif ces prdictions, et nous nous tournons vers les simulations
numriques par lments nis pour analyser ces structures avec plus de abilit.
10
5
0
5
10
15
20
150 200 250 300 350
Re(
eff
)
Im(
eff
)
150 200 250 300 350
2
1
0
1
2
3
4
5
6
7
8
Re(
eff
)
Im(
eff
)
2.0
1.0
0.0
1.0
2.0
3.0
4.0
5.0
6.0
7.0
150 200 250 300 350
Frquence(GHz)
Re(n
eff
)
Im(n
eff
)
150 200 250 300 350
0.5
0
0.5
1
1.5
2
2.5
Frquence(GHz)
Re(z
eff
)
Im(z
eff
)
FIGURE V.6 Paramtres effectifs issus de la thorie de Maxwell Garnett, pour la structure I.
138 Chapitre V. Assemblages denses de sphres bidisperses
6
4
2
0
2
4
6
8
10
12
14
150 200 250 300 350 400 450 500
Re(
eff
)
Im(
eff
)
150 200 250 300 350 400 450 500
2
0
2
4
6
8
10
12
14
Re(
eff
)
Im(
eff
)
2
0
2
4
6
8
150 200 250 300 350 400 450 500
Frquence(GHz)
Re(n
eff
)
Im(n
eff
)
150 200 250 300 350 400 450 500
0.2
0
0.2
0.4
0.6
0.8
1
1.2
1.4
Frquence(GHz)
Re(z
eff
)
Im(z
eff
)
FIGURE V.7 Paramtres effectifs issus de la thorie de Maxwell Garnett, pour la structure II.
6
4
2
0
2
4
6
8
10
12
150 200 250 300 350 400 450 500
Re(
eff
)
Im(
eff
)
150 200 250 300 350 400 450 500
0
1
2
3
4
5
6
7
8
Re(
eff
)
Im(
eff
)
1
0
1
2
3
4
5
6
7
150 200 250 300 350 400 450 500
Frquence(GHz)
Re(n
eff
)
Im(n
eff
)
150 200 250 300 350 400 450 500
0.2
0
0.2
0.4
0.6
0.8
1
1.2
1.4
Frquence(GHz)
Re(z
eff
)
Im(z
eff
)
FIGURE V.8 Paramtres effectifs issus de la thorie de Maxwell Garnett, pour la structure III.
V.2 Prdictions analytiques 139
4
2
0
2
4
6
8
10
150 200 250 300 350 400 450 500
Re(
eff
)
Im(
eff
)
150 200 250 300 350 400 450 500
0
0.5
1
1.5
2
2.5
3
3.5
4
4.5
Re(
eff
)
Im(
eff
)
0.5
0
0.5
1
1.5
2
2.5
3
3.5
4
4.5
150 200 250 300 350 400 450 500
Frquence(GHz)
Re(n
eff
)
Im(n
eff
)
150 200 250 300 350 400 450 500
0.2
0
0.2
0.4
0.6
0.8
1
1.2
1.4
1.6
Frquence(GHz)
Re(z
eff
)
Im(z
eff
)
FIGURE V.9 Paramtres effectifs issus de la thorie de Maxwell Garnett, pour la structure IV.
2
1
0
1
2
3
4
5
6
150 200 250 300 350 400 450 500
Re(
eff
)
Im(
eff
)
150 200 250 300 350 400 450 500
0
0.5
1
1.5
2
2.5
3
Re(
eff
)
Im(
eff
)
0
0.5
1
1.5
2
2.5
3
150 200 250 300 350 400 450 500
Frquence(GHz)
Re(n
eff
)
Im(n
eff
)
150 200 250 300 350 400 450 500
0.2
0
0.2
0.4
0.6
0.8
1
1.2
1.4
1.6
Frquence(GHz)
Re(z
eff
)
Im(z
eff
)
FIGURE V.10 Paramtres effectifs issus de la thorie de Maxwell Garnett, pour la structure V.
140 Chapitre V. Assemblages denses de sphres bidisperses
V.3 Simulations numriques et extraction des paramtres effectifs
V.3.1 Structure simule
Nous prsentons maintenant les rsultats des simulations par lments nis des structures de type
CsCl de sphres bidisperses de TiO
2
dcrites dans la section V.2.2-b. Notre but est de vrier lexis-
tence dune bande de frquence indice ngatif prvue par le calcul de la thorie de Maxwell Garnett.
Contrairement aux matriaux du chapitre III qui se comportent comme des miroirs la rsonance car
seule la permabilit est ngative, ici, dans le cas dun milieu indice ngatif, la propagation des on-
des lintrieur du matriau est permise. An de minimiser les effets de rexions sur la face arrire
de la structure, nous avons dcid daugmenter le nombre de cellule unitaire le long de la direction de
propagation par rapport au chapitre III, et comme on peut le voir sur la FIGURE V.11 nous avons utilis
10 cellules unitaires le long de cette direction. Comme auparavant, les conditions aux limites perfect E
Perfect H
Perfect E
Perfect E
Perfect H
Structure vue de face
Quart de grande sphre
Quart de petite sphre
Port d'entre
Port de sortie
Vue 3D de la structure
FIGURE V.11 Structure de type CsCl utilise pour les simulations et constitus de sphres de TiO
2
de
rayons r
el
et r
ma
dans le vide illumines par une onde plane de vecteur donde k
inc
.
(conducteur lectrique parfait) et perfect H (conducteur magntique parfait) permettent de priodiser la
structure et ainsi de simuler un milieu inni selon les deux directions perpendiculaires la direction de
propagation.
V.3.2 Analyse et interprtation du spectre de transmission
Nous examinons, dans un premier temps, les spectres de transmission des structures I V, comme
cela est fait dans [120] pour tenter didentier les rsonances. Cette approche lavantage dviter les
imprcisions ventuelles des procdures dextraction des paramtres effectifs. An de pouvoir interprter
les spectres de transmission, nous rappelons un rsultat du premier chapitre :
Un matriau possdant dans la mme gamme de frquence
eff
< 0 et
eff
> 0 se comporte comme
un miroir lectrique : la propagation des ondes dans le matriau est interdite, ce qui se traduit par
une bande interdite dans le spectre de transmission.
De mme, un matriau possdant dans la mme gamme de frquence
eff
< 0 et
eff
> 0 se com-
porte comme un miroir magntique, ce qui se traduit, l aussi, par une bande interdite dans le
spectre de transmission.
V.3 Simulations numriques et extraction des paramtres effectifs 141
Par contre, lorsque les deux paramtres effectifs
eff
et
eff
sont positifs ou ngatifs dans la mme
gamme de frquence, les ondes peuvent se propager dans le matriau, ce qui se traduit par une
bande passante dans le spectre de transmission.
On dnit la transmission par T =

E
sortant
E
incident

et les spectres de transmission des structures I V


sont reprsents sur les FIGURES V.12 V.16.
120
100
80
60
40
20
0
150 200 250 300 350
T
r
a
n
s
m
i
s
s
i
o
n

(
d
B
)
Frquence (GHz)
Structure I
FIGURE V.12 Transmission issue de la simulation de la structure I.
120
100
80
60
40
20
0
200 250 300 350 400 450 500
T
r
a
n
s
m
i
s
s
i
o
n

(
d
B
)
Frquence (GHz)
Structure II
FIGURE V.13 Transmission issue de la simulation de la structure II.
142 Chapitre V. Assemblages denses de sphres bidisperses
120
100
80
60
40
20
0
200 250 300 350 400 450 500
T
r
a
n
s
m
i
s
s
i
o
n

(
d
B
)
Frquence (GHz)
Structure III
FIGURE V.14 Transmission issue de la simulation de la structure III.
120
100
80
60
40
20
0
200 250 300 350 400 450 500
T
r
a
n
s
m
i
s
s
i
o
n

(
d
B
)
Frquence (GHz)
Structure IV
FIGURE V.15 Transmission issue de la simulation de la structure IV.
120
100
80
60
40
20
0
200 250 300 350 400 450 500
T
r
a
n
s
m
i
s
s
i
o
n

(
d
B
)
Frquence (GHz)
Structure V
FIGURE V.16 Transmission issue de la simulation de la structure V.
V.3 Simulations numriques et extraction des paramtres effectifs 143
Tout ces spectres ont la mme forme gnrale et prsentent deux bandes interdites majeures. De plus,
la bande interdite plus haute frquence se divise en deux sous-bandes dont la sparation est plus mar-
que forte fraction volumique. Nous analysons dans la prochaine section ce comportement en prenant
lexemple particulier de la structure I.
V.3.2-a Analyse de la contribution des grandes sphres seules
An de comprendre ce qui se passe quand on introduit les rsonateurs, nous analysons dans un
premier temps le spectre de transmission de la structure I lorsque lon simule larrangement prcdent
avec les sphres de rayon r
ma
ou r
el
seules. Nous avons reprsent sur la FIGURE V.17 le spectre de
transmission de la structure I lorsque lon a les grandes sphres de rayon r
el
seules.
120
100
80
60
40
20
0
150 200 250 300 350
T
r
a
n
s
m
i
s
s
i
o
n

(
d
B
)
Frquence (GHz)
r =70 m
FIGURE V.17 Transmission issue de la simulation pour la structure I avec les grandes sphres seules.
Nous commenons par analyser le spectre des grandes sphres de rayon r
el
, reprsent sur la FIGURE
V.17, obtenu pour un arrangement cubique simple une fraction volumique de 30%.
On observe deux bandes interdites dans ce spectre de transmission, la premire centre sur 220GHz et
la seconde centre sur 310GHz. La premire de ces bandes, plus basse frquence, sexplique simple-
ment par la prsence de la rsonance dipolaire magntique de Mie, comme nous pouvons le vrier en
comparant avec le calcul de la thorie de Maxwell Garnett de la FIGURE V.6.
On peut en revanche remarquer que la bande interdite centre sur 310GHz comporte deux sous-
bandes. Il est facile de vrier que ces sous-bandes correspondent peu prs aux rsonances dipolaire
lectrique et quadrupolaire magntique, dont on voit en observant la FIGURE III.25, quelles ont lieu
exactement la mme frquence. Le ddoublement de la bande en deux sous-bandes distinctes pourrait
provenir de la sparation frquentielle de ces deux rsonances forte fraction volumique, induite par
exemple par des effets de couplage. Pour conrmer cette interprtation, nous avons reprsent sur la
FIGURE V.18 le champ vectoriel E 307GHz et 314GHz, les frquences correspondantes aux deux
pics, sur le plan (E
inc
, H
inc
) forms par les champs incidents et passant par le centre des sphres de la
premire couche. La taille de la structure simule a t agrandi par soucis de clart.
On remarque qu la frquence de 307GHz le champ lectrique est orient dans la mme direction partout
dans les sphres alors qu la frquence de 314GHz le champ lectrique aux centres des sphre est oppos
au champ lectrique prsent sur les bords extrieurs des sphres. En comparant la forme du champ de
144 Chapitre V. Assemblages denses de sphres bidisperses
307 GHz 314 GHz
FIGURE V.18 Champ vectoriel E 307GHz et 314GHz reprsent dans le plan (E
inc
, H
inc
) passant par
le centre des grandes sphres de la premire couche du matriau.
la gure aux diagrammes de champs lectrique de la page 98 de [64], on en dduit qu 307GHz , le
vecteur E est proportionnel N
e11
et qu 314GHz, il est proportionnel M
o12
. Or, daprs la thorie de
Mie, le champ lectrique lintrieur de la sphre (II.14) scrit, en ne gardant que les termes dipolaire
(n = 1) et quadrupolaire (n = 2) :
E
p
= E
1
_
c
1
M
(1)
o11
id
1
N
(1)
e11
_
+E
2
_
c
2
M
(1)
o12
id
2
N
(1)
e12
_
(V.19)
On en dduit que le champ vectoriel est domin par le terme d
1
307GHz et par le terme c
2
314GHz, ce
qui conrme que nous avons bien affaire une rsonance dipolaire lectrique 307GHz et une rsonance
quadrupolaire magntique 314GHz.
V.3.2-b Analyse de la contribution des petites sphres seules
Nous analysons maintenant la contribution des petites sphres de rayons r
ma
, disperses une fraction
de 10,9% dont le spectre est reprsent sur la FIGURE V.19. Nous observons une bande interdite dans le
spectre de transmission centre sur 310GHz, qui sinterprte simplement par la rsonance dipolaire de
Mie magntique associe aux petites sphres.
V.3.2-c Analyse du spectre complet
A laide des considrations prcdentes sur les spectres associs aux sous-structures constitues dun
seul type de sphre, nous sommes maintenant en mesure danalyser le spectre de transmission de la struc-
ture I et reprsent sur la FIGURE V.20. Nous remarquons sur cette FIGURE que la bande interdite basse
frquence est la mme que dans le cas des sphres de rayon r
el
prises seules ; ces dernires dominent donc
entirement le comportement lectromagntique de la structure dans cette partie du spectre. On observe
ensuite une large bande passante due labsence de rsonances dans les sphres, puis enn, l o les
deux bandes interdites des contributions isoles concordent, on observe une large bande interdite et une
V.3 Simulations numriques et extraction des paramtres effectifs 145
120
100
80
60
40
20
0
260 280 300 320 340 360 380
T
r
a
n
s
m
i
s
s
i
o
n

(
d
B
)
Frquence (GHz)
r =50 m
FIGURE V.19 Transmission issue de la simulation pour les petites sphres seules.
120
100
80
60
40
20
0
150 200 250 300 350
T
r
a
n
s
m
i
s
s
i
o
n

(
d
B
)
Frquence (GHz)
r
el
= 70 m + r
ma
= 50 m
FIGURE V.20 Spectre de transmission lorsque lon simule les sphres de rayons r
ma
et r
el
suivant le
schma de la FIGURE V.11. An de pouvoir comparer avec les contributions nous avons reprsent en
trait n les courbes des FIGURES V.17 et V.19.
autre moins prononce dnissant une bande passante (relative) entre elles. Cette bande passante est
lendroit mme o lon sattend a un indice ngatif.
V.3.3 Extraction des paramtres effectifs et comparaisons aux prdictions analytiques
Nous utilisons maintenant lextraction NRW pour extraire les paramtres effectifs de lensemble des
structures et les comparons aux rsultats de la thorie de Maxwell Garnett.
Dans le cas des structures bi-disperses reprsentes sur la FIGURE V.11, nous navons pas dautre choix
que dutiliser la mthode NRW, car le calcul de la mthode de Scher est valable seulement pour un rseau
compos dun seul type de particule.
Le rsultat de lextraction NRW partir des paramtres S de la simulation pour la structure I est prsent
sur la FIGURE V.21.
146 Chapitre V. Assemblages denses de sphres bidisperses
Sur cette FIGURE, on observe une forte rsonance magntique dans
eff
autour de 220GHz et une
forte rsonance lectrique dans
eff
vers 300GHz. Ces rsonances correspondent aux bandes interdites
observes dans le spectre de la partie prcdente. En comparant les parties relles des paramtres effectifs
issus de la thorie de Maxwell Garnett et de la simulation reprsent sur la FIGURE V.22, on remarque
que la rsonance magntique dans
eff
aux alentours de 300GHz a disparu ce qui a pour consquence
que lindice reste positif ces frquences.
Ces remarques restent valables pour les structures II V dont les comparaisons avec la thorie de
Maxwell Garnett sont reprsentes sur les FIGURE V.23 V.26 .
4
2
0
2
4
6
8
10
12
14
16
150 200 250 300 350
Re(
eff
)
Im(
eff
)
150 200 250 300 350
40
20
0
20
40
60
80
100
120
Re(
eff
)
Im(
eff
)
0
1
2
3
4
5
150 200 250 300 350
Frquence(GHz)
Re(n
eff
)
Im(n
eff
)
150 200 250 300 350
1
0.5
0
0.5
1
1.5
2
2.5
3
3.5
4
Frquence(GHz)
Re(z
eff
)
Im(z
eff
)
FIGURE V.21 Paramtres effectifs extraits de la simulation numrique pour la structure I.
V.3 Simulations numriques et extraction des paramtres effectifs 147
10
5
0
5
10
15
150 200 250 300 350
R
e
(

e
f
f
)
MG
NRW
150 200 250 300 350
20
0
20
40
60
80
100
120
R
e
(

e
f
f
)
MG
NRW
2
1
0
1
2
3
4
5
6
7
150 200 250 300 350
R
e
(
n
e
f
f
)
Frquence(GHz)
MG
NRW
150 200 250 300 350
0
0.5
1
1.5
2
2.5
3
3.5
4
R
e
(
z
e
f
f
)
Frquence(GHz)
MG
NRW
FIGURE V.22 Comparaison entre la partie relle des paramtres effectifs analytiques et numriques
pour la structure I.
6
4
2
0
2
4
6
8
10
150 200 250 300 350 400 450 500
R
e
(

e
f
f
)
MG
NRW
150 200 250 300 350 400 450 500
20
0
20
40
60
80
100
120
140
R
e
(

e
f
f
)
MG
NRW
2
1
0
1
2
3
4
5
6
7
8
150 200 250 300 350 400 450 500
R
e
(
n
e
f
f
)
Frquence(GHz)
MG
NRW
150 200 250 300 350 400 450 500
0
0.5
1
1.5
2
2.5
R
e
(
z
e
f
f
)
Frquence(GHz)
MG
NRW
FIGURE V.23 Comparaison entre la partie relle des paramtres effectifs analytiques et numriques
pour la structure II.
148 Chapitre V. Assemblages denses de sphres bidisperses
6
4
2
0
2
4
6
8
10
150 200 250 300 350 400 450 500
R
e
(

e
f
f
)
MG
NRW
150 200 250 300 350 400 450 500
10
0
10
20
30
40
50
60
70
R
e
(

e
f
f
)
MG
NRW
1
0
1
2
3
4
5
6
7
150 200 250 300 350 400 450 500
R
e
(
n
e
f
f
)
Frquence(GHz)
MG
NRW
150 200 250 300 350 400 450 500
0
0.5
1
1.5
2
2.5
R
e
(
z
e
f
f
)
Frquence(GHz)
MG
NRW
FIGURE V.24 Comparaison entre la partie relle des paramtres effectifs analytiques et numriques
pour la structure III.
4
3
2
1
0
1
2
3
4
5
6
7
150 200 250 300 350 400 450 500
R
e
(

e
f
f
)
MG
NRW
150 200 250 300 350 400 450 500
5
0
5
10
15
20
25
30
R
e
(

e
f
f
)
MG
NRW
0.5
0
0.5
1
1.5
2
2.5
3
3.5
4
4.5
150 200 250 300 350 400 450 500
R
e
(
n
e
f
f
)
Frquence(GHz)
MG
NRW
150 200 250 300 350 400 450 500
0
0.5
1
1.5
2
2.5
R
e
(
z
e
f
f
)
Frquence(GHz)
MG
NRW
FIGURE V.25 Comparaison entre la partie relle des paramtres effectifs analytiques et numriques
pour la structure IV.
V.3 Simulations numriques et extraction des paramtres effectifs 149
2
1
0
1
2
3
4
5
150 200 250 300 350 400 450 500
R
e
(

e
f
f
)
MG
NRW
150 200 250 300 350 400 450 500
2
0
2
4
6
8
10
12
14
R
e
(

e
f
f
)
MG
NRW
0
0.5
1
1.5
2
2.5
3
150 200 250 300 350 400 450 500
R
e
(
n
e
f
f
)
Frquence(GHz)
MG
NRW
150 200 250 300 350 400 450 500
0
0.2
0.4
0.6
0.8
1
1.2
1.4
1.6
1.8
2
R
e
(
z
e
f
f
)
Frquence(GHz)
MG
NRW
FIGURE V.26 Comparaison entre la partie relle des paramtres effectifs analytiques et numriques
pour la structure V.
Sur ces FIGURES, on remarque que pour les parties basses frquences, les rsultats des lments nis
et ceux de Maxwell Garnett concordent bien. Pour des frquences suprieures, les paramtres effectifs
ne concordent plus et surtout, pour les structures I IV la bande de la partie relle de lindice effectif
napparat pas la suite de lextraction que nous faisons des rsultats FEM. Pour les structures dont la
fraction volumique est plus faible (IV et V), laccord entre indices est meilleur mais le fort dsaccord en
impdance subsiste.
La qualit de laccord basse frquence avec les prdictions de Maxwell Garnett est relativement sur-
prenant, tant donn les trs fortes fractions volumiques mises en jeu. Cependant, nous avions dj vu
dans le chapitre III que laccord en ce qui concerne le magntisme est relativement bon mme fortes
fractions volumiques. Le dsaccord au niveau de lindice ngatif peut sexpliquer par :
La condition de milieu effectif cesse dtre valide quand la longueur donde diminue (d

6.86
310GHz), ce qui est appuy par le fait que les rsultats concordent basse frquence (i.e. pour
de grandes longueurs donde). Dans ce cas, la notion de permittivit et permabilit perd son sens
[91].
Des effets multipolaires non ngligeables (quadruple magntique notamment).
Un couplage entre particules qui devient lui aussi non ngligeable.
Ainsi la bande dindice ngatif prvu par la thorie de Maxwell Garnett nest pas prsente dans les
rsultats des paramtres effectifs. Pour en avoir le coeur net, nous reprenons dans la suite lide de Vendik
et al. dans [120], et utilisons les champs lectromagntiques lintrieur de la structure pour avoir une
ide plus intuitive des phnomnes physiques ayant lieu en son sein.
150 Chapitre V. Assemblages denses de sphres bidisperses
V.3.3-a Inspection qualitative du champ
Pour essayer en premire approximation de mieux comprendre ce qui se passe lintrieur de ces
structures bi-disperse, nous avons, pour la structure I, visualis la propagation de lamplitude du champ
magntique H
ligne
sur une droite passant par le centre des petites sphres (reprsent sur la FIGURE V.27)
sous formes danimations. Nous reportons ici les images issus de ces animations diffrents instants de
la propagation, et cela pour trois diffrentes frquences matrialises par les points sur le spectre de
transmission de la FIGURE V.20.
cellule unitaire
FIGURE V.27 Ligne de la structure sur laquelle nous extrayons le champ magntique. Les dimensions
sont celles de la structure I.
Propagation basse frquence Nous avons jug utile de montrer titre de rfrence, [Re(H
ligne
)[ sur
la droite de la FIGURE V.27 loin de toute rsonance, basse frquence. Ce champ magntique pour une
frquence de 180GHz est reprsent sur la FIGURE V.28 pour diffrents instants de propagation. Londe
plane incidente se propage selon la direction des z positifs.
A cette frquence, la transmission est quasiment gale 1 (c.f. FIGURE V.20), et on a limpression assez
nette que londe se propage de gauche droite lintrieur de la structure (vitesse de phase positive).
Propagation dans la bande passante attendue Nous montrons maintenant sur la FIGURE V.29 lam-
plitude du champ magntique dans la bande passante relative une frquence de 315GHz (c.f. FIGURE
V.20).
V.3 Simulations numriques et extraction des paramtres effectifs 151
0
0.5
1
1.5
2
2.5
0
0.5
1
1.5
2
2.5
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
0
0.5
1
1.5
2
2.5
z (mm)
FIGURE V.28 Module de la partie relle du champ magntique H
ligne
une frquence de 180 GHz pour
diffrents instants de la propagation. On voit clairement la propagation de londe dans le sens positif.
FIGURE V.29 Module de la partie relle du champ magntique H
ligne
une frquence de 315 GHz pour
diffrents instants de la propagation.
152 Chapitre V. Assemblages denses de sphres bidisperses
partir de la visualisation du champ, il est trs difcile de comprendre ce quil se passe lintrieur
de la structure. En effet, on ne peut pas clairement suivre un motif priodique se propageant dans la
structure.
Propagation dans la seconde bande passante La dernire frquence laquelle nous nous intressons
est de 286GHz et correspond au dbut de la seconde bande interdite du spectre de transmission (FIG-
URE V.20). Le champ correspondant est reprsent sur la FIGURE V.30. Sur la gure, on observe assez
0
5
10
15
20
0
5
10
15
20
0.0
5.0
10.0
15.0
20.0
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
0
5
10
15
20
z (mm)
FIGURE V.30 Module de la partie relle du champ magntique H
ligne
une frquence de 286 GHz pour
diffrents instants de la propagation. On voit clairement la propagation de londe dans le sens ngatif.
clairement les longueurs donde au sein de la structure. En raison de labsorption forte de londe cette
frquence, lamplitude diminue de manire rapide suivant les z positifs. Cependant, il est assez clair que
londe lintrieur de la structure se propage de la droite vers la gauche, cest--dire dans le sens oppos
celui de londe incidente. Cette observation qui correspond une onde vitesse de phase ngative est
pour le moins surprenante puisque cette onde apparat loin de toute rsonance, dans une rgion o il ny
a aucune raison, daprs les calculs de la thorie de Maxwell Garnett, dobserver un tel comportement. Il
est noter que malgr une transmission faible (32dB), nous avons choisi cette frquence de 286GHz
car cest celle o la propagation dans le sens rtrograde est la plus claire. Cependant, pour des frquences
proches, on observe aussi la propagation de phase dans le sens oppos celle de londe incidente.
Bien sr, la clart de ces observations reste subjective ; nous devons donc utiliser une technique plus
rigoureuse pour identier les modes pouvant se propager dans la structure, et cest ce que nous ferons
dans le prochain paragraphe avec ltude des modes de Bloch dans la structure.
V.4 Analyse des modes de Bloch dans la structure 153
V.4 Analyse des modes de Bloch dans la structure
Suite aux visualisations qualitatives du champ donnes dans la section V.3.3-a, laissant envisager la
prsence dune zone dindice ngatif, nous nous attachons maintenant dans cette section en obtenir une
conrmation quantitative, en menant une analyse dtaille des modes de Bloch se propageant dans la
structure. Nous esprons ainsi pouvoir mettre en vidence la prsence de modes de Bloch rtrogrades.
Nous nous inspirons ici de la mthode danalyse utilise par nos collaborateurs californiens (quipe de
F. Capolino, UC Irvine) dans la section III.4.
V.4.1 Mthodologie de dtermination des modes de Bloch
Dans ce qui suit, nous avons choisi dutiliser le champ H pour lajustement mais cette mthodologie
est tout aussi valide pour le champ E. Nous avons ainsi extrait le module de la partie relle du champ
magntique

Re(H
ligne
)

et le module du champ magntique complexe

H
ligne

sur une droite passant par


le centre des petites sphres de rayons r
ma
comme reprsent sur la FIGURE V.27.
V.4.1-a Application du thorme de Bloch et formes mathmatiques des ajustements
Selon le thorme de Bloch, le champ H dans la structure priodique innie obit la forme [63,
121] :
H(r, t) = u
k
(r)e
i(k rt)
(V.20)
Cette fonction u
k
(r) traduit la priodicit du rseau et pour tout vecteur R du rseau de Bravais, u
k
(r) =
u
k
(r+R). Dans notre cas (FIGURE V.27), la structure est priodique et innie selon e
x
et e
y
, et seulement
partiellement priodique car non innie selon e
z
; cependant la taille de la cellule simule est assez grande
pour pouvoir utiliser le thorme de Bloch selon e
z
(en ngligeant les effets dinterface).
La ligne sur laquelle est trac le champ est dnie par x = y = 0 et le vecteur donde incident est k =
(0, 0, k
z
). En utilisant les proprits disotropie de la structure (cubique), on sait que la direction de k est
non modie et on peut alors crire la forme du champ sur la ligne :
H
ligne
(z, t) = u
k
z
(0, 0, z)e
ik
z
z
e
it
(V.21)
avec u
k
z
(z) = u
k
z
(z +a) et a le pas du rseau selon la direction z.
Nous cherchons dterminer le ou les modes de Bloch dominants dans la structure, correspondants
un vecteur donde k. Pour cela, nous chantillonnons priodiquement la valeur du champ en prenant un
point par cellule unitaire :
z
p
= z
0
+ p a, avec p N (V.22)
Puisque u
k
z
(z
p
) = u
k
z
(z
0
), le champ aux points z
p
a la forme :
H
ligne
(z
p
, t) = u
k
z
(z
p
)e
ik
z
z
p
e
it
= u
k
z
(z
0
)e
ik
z
z
p
e
it
. (V.23)
On peut alors chercher une fonction dajustement H
t
(z), passant par ces points, sous la forme dune
onde plane :
H
t
(z, t) = A
1
e
ik
z
(zz
1
)
e
it
, (V.24)
154 Chapitre V. Assemblages denses de sphres bidisperses
dont lamplitude A
1
= u
k
z
(z
0
) dpend du choix du point dchantillonnage z
0
lintrieur de la cellule
unitaire, et z
1
traduit un ventuel dphasage de londe plane en entre.
Lquation (V.24) est seulement valable lorsquun seul mode de Bloch domine dans la structure. Lorsque
ce mode est rchi, la fonction dajustement devient :
H
t
(z, t) =
_
A
1
e
ik
z,1
(zz
1
)
+A
2
e
ik
z,1
(zz
2
)
_
e
it
(V.25)
Enn, parfois deux modes de Bloch sont excits et coexistent, ce qui donne la forme du champ suivante
(sans rexion) :
H
t
(z, t) =
_
A
1
e
ik
z,1
(zz
1
)
+A
2
e
ik
z,2
(zz
2
)
_
e
it
(V.26)
o les paramtres A
1
, B
1
, z
1
, z
2
sont des grandeurs relles et k
z,1
, k
z,2
sont des nombres complexes. Dans la
suite, les units des grandeurs dajustement seront : les amplitudes A
1
, A
2
en kA/m, les distances z
1
, z
2
en
mm et les vecteurs dondes en rad/mm. Notons quon pourrait galement considrer le cas plus complexe
de la coexistence de 2 modes avec leurs rexions, mais celui-ci ne se prsentera pas pour nous.
Dans le cas de deux modes, il est noter que lajustement des donnes par lquation (V.26) est haute-
ment non-linaire. Le rsultat dpend trs fortement des paramtres initiaux et il est possible dobtenir
plusieurs solutions. De plus, nous navons notre disposition que 11 points dchantillonnage dans la
direction z, compliquant encore un peu la tche.
V.4.1-b Choix du point dchantillonnage z
0
En principe, le choix du point dchantillonnage z
0
est sans consquence pour la dtermination
des vecteurs donde k
z
des modes de Bloch dans la structure. En pratique, cependant, les ajustements
numriques requis sont plus efcaces avec un choix optimal de z
0
. Nous comparons pour cela les ajuste-
ments obtenus la frquence de 180GHz (o aucun effet particulier nest attendu), pour trois valeurs de
z
0
. Nous ne prsupposons rien priori sur la forme de lajustement ncessaire , et choisissons la forme
la plus gnrale deux modes (V.26).
Le cas a), prsent sur la FIGURE V.31, correspond z
0
= a, cest--dire des points dchantillonnage
pris au centre des petites sphres de rayons r
ma
. Dans ce cas, lajustement selon la formule (V.26) donne
les valeurs suivantes :
A
1
= 2, 03 Re(k
z,1
) = 8, 30 Im(k
z,1
) = 0, 0451 z
1
= 0, 127
A
2
= 0, 224 Re(k
z,2
) =8, 30 Im(k
z,2
) =0, 0616 z
2
= 0, 0937
(V.27)
Le cas b) correspond au choix z
0
= a/2 et donc des points dchantillonnage situs gale distance
entre les petites sphres. Dans ce cas, lajustement donne :
A
1
= 1, 27 Re(k
z,1
) = 8, 30 Im(k
z,1
) = 0, 0447 z
1
= 0, 127
A
2
= 0, 147 Re(k
z,2
) =8, 28 Im(k
z,2
) = 0, 00225 z
2
= 0, 0923
(V.28)
Le cas c) ne correspond aucun un point de symtrie particulier de la structure et a t pris z
0
=a/1, 23.
V.4 Analyse des modes de Bloch dans la structure 155
0
0.5
1
1.5
2
2.5
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
k
A
/
m
z en mm
a)
|Re(H
ligne
)|
|Re(H
fit
)|
1
1.2
1.4
1.6
1.8
2
2.2
2.4
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
k
A
/
m
z en mm
a)
|H
ligne
|
|H
fit
|
0
0.5
1
1.5
2
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
k
A
/
m
z en mm
b)
|Re(H
ligne
)|
|Re(H
fit
)|
0.8
1
1.2
1.4
1.6
1.8
2
2.2
2.4
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
k
A
/
m
z en mm
b)
|H
ligne
|
|H
fit
|
0
0.5
1
1.5
2
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
k
A
/
m
z en mm
c)
|Re(H
ligne
)|
|Re(H
fit
)|
0.8
1
1.2
1.4
1.6
1.8
2
2.2
2.4
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
k
A
/
m
z en mm
c)
|H
ligne
|
|H
fit
|
FIGURE V.31 Rsultat de lajustement de la valeur absolue de la partie relle ( gauche) et du module
( droite) du champ magntique H
ligne
relev dans la structure une frquence de 180GHz et cela pour
diffrentes valeurs de z
0
, notes a), b), c).
Lajustement donne :
A
1
= 1, 67 Re(k
z,1
) = 8, 18 Im(k
z,1
) = 0, 0911 z
1
= 0, 128
A
2
= 0, 132 Re(k
z,2
) =8, 62 Im(k
z,2
) =0, 720 z
2
= 0, 115
(V.29)
En observant la FIGURE, nous remarquons que le cas c) correspond lajustement le plus mauvais (un
156 Chapitre V. Assemblages denses de sphres bidisperses
point est hors de la courbe). Les rsultats dans les cas a) et b) concordent bien et montrent que seul
les paramtres A
1
et A
2
dpendent du choix de z
0
(en ne considrant que les variations suprieures
6 10
3
). On remarque aussi que les modes 1 et 2 sont, peu de choses prs, opposs, k
z,1
= k
z,2
. Ce
comportement est caractristique de la prsence dun seul mode et de sa rexion dans la structure (nous
y revenons ci-dessous).
Ainsi, avec le choix z
0
du cas a), lamplitude du champ magntique est plus importante limitant ainsi
lerreur relative due aux imprcisions de la simulation. Cest aussi dans ce cas que lon est le plus proche
de k
z,1
= k
z,2
et nous conserverons donc ce choix, dans la suite (chantillonnage au centre des petites
sphres de rayons r
ma
).
V.4.2 Dtermination des modes de Bloch sur lensemble du spectre
A laide de la mthodologie dtaille dans la section prcdente, nous analysons maintenant les
modes de Bloch prsents dans la structure sur lensemble du spectre de transmission pour la structure I.
V.4.2-a Modes de Bloch basse frquence
Nous reprenons lajustement de la section prcdente dans le cas a) reprsent sur la FIGURE V.31,
effectu basse frquence (180GHz), loin de toute rsonance. Comme nous lavons dit, les deux modes
k
z,1
, k
z,2
, donns par (V.27) sont, peu de choses prs, opposs. La partie imaginaire de la constante de
propagation du mode 2 est ngative, ce qui indique que son nergie se propage dans le sens des z ngatifs.
Ceci nest possible quen cas de rexion de londe incidente la seconde interface : ce qui est conrm
par le fait que londe lintrieur de la structure est relativement peu attnue (FIGURE V.28) et que,
par consquent, elle atteint la seconde interface ; et par le fait que limpdance relative 180GHz est
diffrente de lunit (cf. FIGURE V.21), entranant une rexion de londe. On dduit donc que le second
mode observ traduit la rexion de londe incidente sur la seconde interface avec k
z,1
=k
z,2
.
En utilisant une forme deux modes (quation (V.26)), il est parfois difcile dobtenir un ajustement
convenable cause de la grande sensibilit aux paramtres initiaux. Ainsi dans les cas o lajustement
deux modes indique clairement la prsence dune rexion, comme prcdemment, la qualit de la-
justement est grandement amliore en supposant demble k
z,2
= k
z,1
an de restreindre le nombre
de paramtres dajustement, cest--dire en ajustant avec la forme de lquation (V.25). Le rsultat du
nouvel lajustement par cette quation, reprsent sur la FIGURE V.32, est le suivant :
A
1
= 1, 99 Re(k
z,1
) = 8, 30 Im(k
z,1
) = 0, 0442 z
1
= 0, 505
A
2
= 0, 230 z
2
= 0, 472
(V.30)
Nous observons que lajustement est trs bon, et nous vrions quil est trs proche du rsultat dans le
cas a) de la section prcdente (quation V.27). Comme la structure ne supporte quun seul mode de
Bloch cette frquence, nous pouvons, grce lquation k
z,1
= k
0
n, lui assigner un indice optique :
n
1
= 2, 20+0, 012i (V.31)
La valeur de n
eff
extraite par la mthode de NRW (FIGURE V.22), la frquence de 180GHz, est
de 2, 18 +0, 012i. Lexcellent accord avec la valeur ci-dessus valide ainsi la procdure dajustement
numrique des modes de Bloch.
V.4 Analyse des modes de Bloch dans la structure 157
0
0.5
1
1.5
2
2.5
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
k
A
/
m
z en mm
|Re(H
ligne
)|
|Re(H
fit
)|
1
1.2
1.4
1.6
1.8
2
2.2
2.4
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
k
A
/
m
z en mm
|H
ligne
|
|H
fit
|
FIGURE V.32 Rsultat de lajustement de la valeur absolue de la partie relle ( gauche) et du module
( droite) du champ magntique H
ligne
relev dans la structure une frquence de 180GHz en utilisant
la fonction (V.25).
V.4.2-b Bande passante entre 235 et 290 GHz
Nous nous intressons maintenant la premire bande passante, entre 235 et 290 GHz, aprs la
rsonance magntique des grandes sphres de rayons r
el
. Linspection visuelle du champ la frquence
de 286 GHz (FIGURE V.30) a laiss entrevoir la possibilit dune propagation rtrograde. Nous cherchons
maintenant en faire la dmonstration quantitative. Nous examinerons tout dabord la situation 286
GHz, plus facile analyser, car londe se propage sans rexion sur la face de sortie, puis la situation
280 GHz o lanalyse doit tre mene avec plus de soin, en raison de la prsence dune onde rchie.
0
2
4
6
8
10
12
14
16
18
20
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
k
A
/
m
z en mm
|Re(H
ligne
)|
|Re(H
fit
)|
0
5
10
15
20
25
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
k
A
/
m
z en mm
|H
ligne
|
|H
fit
|
FIGURE V.33 Rsultat de lajustement de la valeur absolue de la partie relle ( gauche) et du module
( droite) du champ magntique H
ligne
relev dans la structure une frquence de 286GHz.
158 Chapitre V. Assemblages denses de sphres bidisperses
Analyse modale 286 GHz (mode unique sans rexion) Nous montrons lajustement du champ
une frquence de 286GHz sur la FIGURE V.33 partir de lquation (V.25). Cet ajustement donne :
A
1
= 19, 7 Re(k
z,1
) =2, 56 Im(k
z,1
) = 1, 77 z
1
= 0, 185
A
2
=0, 0588 z
2
= 0, 780
(V.32)
On remarque que B est trs petit et peut tre nglig devant A : ceci conrme que la rexion sur la face
arrire est ngligeable.
Le second point important est que le signe de Re(k
z,1
) ne peut tre dtermin, les deux signes donnant des
ajustements strictement quivalents (il est noter que la mme indtermination existait pour lajustement
prcdent (quation V.30), mais que dans ce cas, la propagation de londe tant clairement progressive,
nous ne lavons pas signal).
partir de la valeur du vecteur donde k
z,1
, on peut assigner un indice au matriau la frquence de 286
GHz :
n =0, 427+0, 296i (V.33)
Pour dterminer le signe correct de n, on peut par exemple tudier la dpendance temporelle du champ
H
ligne
an de dterminer si sa propagation est progressive ou rtrograde. La visualisation brute de H
ligne
peut tre difcile interprter. Nous montrons ci-dessous quune analyse un peu plus ne lamliore
grandement.
Daprs le thorme de Bloch (quation V.21), le champ extrait sur une ligne de la structure est de la
forme (en supposant un seul mode de Bloch prsent) :
H
ligne
(z, t) = u
k
z
(z)e
ik
z,1
z
e
it
(V.34)
que nous avons ajust par une fonction H
t
(z, t) =A
1
e
i[k
z,1
(zz
1
)t]
aux points z =z
p
dchantillonnages
du champ H
ligne
avec pour valeurs des paramtres celles donnes en (V.32). On remarque que :

Re(H
ligne
(z, t))

u
k
z
(z) cos[Re(k
z,1
) z t]

e
Im(k
z,1
) (zz
1
)
(V.35)
Ainsi :

Re(H
ligne
(z, t))

[A
1
e
Im(k
z,1
) z
[
=

u
k
z
(z)cos[Re(k
z,1
) z t]

A
1
(V.36)
o Im(k
z,1
) et A
1
sont connus par lajustement (V.32) (le rle de A
1
est simplement celui dune normalisa-
tion). On trace alors les valeurs du quotient de gauche dans lquation prcdente issues de la simulation,
ce qui permet de mettre en vidence la fonction

u
k
z
(z) cos[Re(k
z,1
) z t]

et dobserver son vo-


lution. Lintrt est de pouvoir visualiser lvolution temporelle de londe dans une reprsentation qui
saffranchit de lamortissement exponentiel e
Im(k
z,1
) (zz
1
)
. Nous montrons dans la FIGURE V.34 le r-
sultat de cette visualisation, avec un chantillonnage sur une demi-priode. On voit alors trs clairement
sur la gure que londe se dplace dans le sens des z ngatifs au fur et mesure que le temps crot. Cette
reprsentation, dsormais non ambige, justie alors de prendre un signe ngatif pour la partie relle de
lindice extrait par ajustement (quation V.32).
V.4 Analyse des modes de Bloch dans la structure 159
0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
0.6
0.7
0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
0.6
0.7
0.0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
0.6
0.7
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
0.6
0.7
z (mm)
FIGURE V.34 Reprsentation de

u
k
z
(z)cos[Re(k
z,1
) z t]

pour diffrentes instants de la propaga-


tion. On voit clairement la propagation de londe dans le sens ngatif.
Nous en dduisons ainsi nalement la valeur de lindice :
n =0, 427+0, 296i (V.37)
Ajustement en prsence dun mode et de sa rexion Lorsque la transmission devient plus forte,
londe peut atteindre la seconde extrmit de la structure pour donner naissance une onde rchie.
Lorsque cest le cas, il devient trs difcile de choisir le signe de lindice daprs la simple reprsenta-
tion du champ dans la structure. Nous tudions titre dexemple, le champ une frquence de 280GHz,
reprsent avec son ajustement sur la FIGURE V.35. Les paramtres de cet ajustement, effectu en util-
isant lquation (V.25), sont les suivants :
A
1
= 14, 6 Re(k
z,1
) =6, 57 Im(k
z,1
) = 0, 382 z
1
= 0, 196
A
2
= 1, 21 z
2
=0, 770
(V.38)
o le signe de Re(k
z,1
) est indtermin.
Ceci correspond un indice de :
n =1.12+0.065i (V.39)
Pour trouver le signe, il nous faut aussi introduire la dpendance temporelle du champ dans la fonc-
tion dajustement et en observer lvolution partir des rsultats de la simulation. Lquation pour la-
160 Chapitre V. Assemblages denses de sphres bidisperses
0
2
4
6
8
10
12
14
16
18
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
k
A
/
m
z en mm
|Re(H
ligne
)|
|Re(H
fit
)|
0
2
4
6
8
10
12
14
16
18
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
k
A
/
m
z en mm
|H
ligne
|
|H
fit
|
FIGURE V.35 Rsultat de lajustement de la valeur absolue de la partie relle ( gauche) et du module
( droite) du champ magntique H
ligne
relev dans la structure une frquence de 280GHz.
justement en introduisant la dpendance temporelle est :
H
t
(z, t) = A
1
e
i[k
z,1
(zz
1
)t]
+A
2
e
i[k
z,1
(zz
2
)t]
(V.40)
Pour dterminer le signe de lindice, nous procdons de la manire suivante : nous ralisons un ajuste-
ment du champ simul H
ligne
(t
0
) pris au temps t
0
tel que lamplitude en soit maximale (ce qui permet
doptimiser la qualit de lajustement et des valeurs de A
1
, A
2
, k
z,1
, z
1
: nous obtenons ainsi lajustement
de lquation (V.38).) Nous reprsentons ensuite le champ issu des simulations un temps ultrieur t
1
,
que nous cherchons comparer, sur la base de lajustement ralise prcdemment au temps t
0
, avec les
expressions mathmatiques H
+
t
(z, t
0
) e
i(t
1
t
0
)
et H

t
(z, t
0
) e
i(t
1
t
0
)
, o H
+
t
correspond la valeur
positive de Re(k
z,1
) (onde progressive) et H

t
correspond la valeur ngative (onde rtrograde). Une
seule de ces deux options permet dajuster correctement le champ simul t = t
1
, ce qui dtermine de
manire univoque le signe retenir.
Pour illustrer cette procdure, nous montrons sur la FIGURE V.36 la justication du signe de Re(k
z,1
)
qui doit tre retenu dans (V.38). Les paramtres utiliss pour lajustement sont ceux de (V.38), et t
1
=
t
0
+0.14T.
Nous dterminons ainsi que le signe correct de Re(k
z,1
) est ngatif. Ainsi, la vitesse de phase, et donc
lindice sont ngatifs cette frquence. La valeur de lindice la frquence de 280 GHz est nalement :
n =1.12+0.065i (V.41)
V.4 Analyse des modes de Bloch dans la structure 161
0
2
4
6
8
10
12
14
16
18
0
2
4
6
8
10
12
14
16
18
0
2
4
6
8
10
12
14
16
18
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
z (mm)
FIGURE V.36 Exemple de dtermination du signe de Re(k
z,1
) une frquence de 280GHz partir du
champ simul H
ligne
pris aux temps t
0
et t
1
.
a) Ajustement au temps t
0
. b) Ajustement correct au temps t
1
en choisissant la valeur ngative de Re(k
z,1
).
c) Les donnes simules ne sont pas ajustes si lon choisit la valeur positive de Re(k
z,1
).
V.4.2-c Bande passante entre 310 et 320 GHz
Nous analysons maintenant le comportement de la structure dans la bande passante comprise
entre 310 et 320 GHz, l o la thorie de Maxwell Garnett prvoit un indice ngatif. Nous montrons sur
la FIGURE V.37 lajustement du champ dans la structure une frquence de 315GHz. Dans ce cas, il
a t ncessaire de recourir la formule dajustement plus gnrale deux modes (quation V.26). Le
rsultat de lajustement pour les vecteurs donde est le suivant :
k
z,1
= 2.39+3.75i et k
z,2
=9, 09+1, 45i (V.42)
Ces rsultats montrent quil existe (au moins) deux modes dans la structure, un rtrograde et lautre
progressif, avec des niveaux de pertes comparables. Il est noter comme nous lavons dit plus haut,
que les ajustements deux modes sont difciles et trs sensibles aux conditions initiales : on peut tout
aussi bien trouver dautres valeurs des paramtres dajustement, conduisant un rsultat acceptable, en
changeant les valeurs initiales. Cependant, toutes les valeurs des paramtres trouves par ajustement,
162 Chapitre V. Assemblages denses de sphres bidisperses
0
2
4
6
8
10
12
14
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
k
A
/
m
z en mm
|Re(H
ligne
)|
|Re(H
fit
)|
0
2
4
6
8
10
12
14
16
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
k
A
/
m
z en mm
|H
ligne
|
|H
fit
|
FIGURE V.37 Rsultat de lajustement de la valeur absolue de la partie relle ( gauche) et du module
( droite) du champ magntique H
ligne
relev dans la structure une frquence de 315GHz.
ont pour point commun quelles sont la somme dun mode rtrograde et progressif, qui coexistent dans
la structure. Il est ainsi impossible, puisquil existe plusieurs modes se propageant dans la structure,
dassigner un indice effectif au matriau cette frquence.
V.4.3 Indice obtenu par ajustement des modes de Bloch
En appliquant les mthodes expliques ci-dessus pour effectuer les ajustements par les modes de
Bloch, nous pouvons extraire un indice (avec son signe) pour lensemble des frquences o un seul mode
(et ventuellement sa rexion) existe dans la structure I. Cet indice est reprsent sur la FIGURE V.38
et compar celui obtenu avec HFSS par extraction partir de la mthode NRW. Lindice extrait par
2
1
0
1
2
3
4
160 180 200 220 240 260 280 300
Frquence (GHz)
Re(n)
Im(n)
NRW Re(n)
NRW Im(n)
FIGURE V.38 Comparaison entre lindice extrait par la mthode de NRW et celui obtenu par ajustement
du champ sur la droite pour la structure I.
ajustement montre de manire gnrale un trs bon accord avec celui extrait par la mthode NRW,
V.4 Analyse des modes de Bloch dans la structure 163
lexception des zones o les pertes sont importantes. Dans ces zones, il devient trs difcile de raliser
lajustement et cela se traduit par une grande imprcision sur lindice obtenu par ajustement.
La conclusion majeure tirer de cette gure, est lexistence dune zone o lindice effectif est ngatif,
qui nest prvu ni par la thorie de Maxwell Garnett, ni par lextraction par la mthode NRW.
Cest un rsultat remarquable qui montre lintrt de ces structures de sphres bidisperses.
Les indices, obtenus de la mme manire pour les structures II V, sont reprsents sur la FIGURE
V.39. Dans tous les cas, on observe une zone dindice ngatif non prdite par la thorie de Maxwell
3
2
1
0
1
2
3
4
5
200 220 240 260 280 300 320 340 360
Frquence (GHz)
Structure II
Re(n)
Im(n)
NRW Re(n)
NRW Im(n)
2
1
0
1
2
3
4
5
200 250 300 350 400
Frquence (GHz)
Structure III
Re(n)
Im(n)
NRW Re(n)
NRW Im(n)
3
2
1
0
1
2
3
4
200 250 300 350 400
Frquence (GHz)
Structure IV
Re(n)
Im(n)
NRW Re(n)
NRW Im(n)
1
0
1
2
200 250 300 350 400
Frquence (GHz)
Structure V
Re(n)
Im(n)
NRW Re(n)
NRW Im(n)
FIGURE V.39 Comparaison entre lindice extrait par la mthode de NRW et celui obtenu par ajustement
du champ sur la droite pour les structures II V.
Garnett, ni apparente dans les paramtres extraits par la mthode NRW. On arrive obtenir une zone
extrmement intressante dindice ngatif aux alentours de -1, -2, avec des pertes trs faibles d au fait
que cette zone se trouve hors de la rsonance. Ce rsultat est potentiellement extrmement intressant.
On peut aussi remarquer que pour la structure V, aucune bande dindice ngatif nest prvu par la thorie
de Maxwell Garnett (cf. FIGURE V.10) ; pourtant, lanalyse modale met en vidence une bande dindice
ngatif.
Nous notons quen comparant les structures I V entre elles, il ne nous a pas t possible de mettre en
vidence de tendances claires permettant de corrler simplement les caractristiques observes comme
la profondeur de la zone ngative, sa largeur avec la fraction volumique des sphres.
Ces rsultats obtenus par une analyse ne des modes se propageant dans les assemblages bidisperses
de sphres montrent que se produisent des effets lectromagntiques complexes, probablement engendrs
par les couplages entre particules, avec pour consquence lapparition de phnomnes comme des ondes
rtrogrades et des zones dindice ngatif qui chappent la prdiction analytique, et mme aux techniques
simples dextraction des paramtres effectifs des simulations numriques utilises habituellement.
164 Chapitre V. Assemblages denses de sphres bidisperses
V.5 Discussion et conclusions
Dans ce chapitre, nous cherchons tendre des schmas initialement proposs pour obtenir des
matriaux doublements ngatifs dans la gamme gigahertz la gamme trahertz, en considrant des as-
semblages bidisperses de sphres dilectriques, dans lesquels on sarrange pour superposer en frquence
la rsonance lectrique dipolaire des grosses sphres avec la rsonance magntique dipolaire des petites
sphres.
En choisissant comme matriau constitutif des sphres le dioxyde de titane TiO
2
, nous avons dans un pre-
mier temps dni les conditions ncessaires, selon la thorie de Maxwell Garnett tendue, pour obtenir
une permittivit ngative dans le trahertz. Dans un second temps, le rapport entre tailles de sphres
ainsi que larrangement gomtrique pour observer lmergence un indice ngatif dans cette gamme de
frquence ont t prciss. Nous avons ensuite calcul les paramtres effectifs pour diffrentes structures
dont la fraction volumique totale est comprise entre 25 et 65%. Ces rsultats analytiques ont montr que
pour pour observer une bande dindice ngatif, il est ncessaire dutiliser de fortes fractions volumiques,
beaucoup plus leves que pour obtenir le mme effet dans la gamme gigahertz.
Nous avons ensuite effectu une srie de simulations numriques par lments nis de ces diffrentes
structures. Une analyse des spectres de transmission pour identier les rsonances de chaque catgorie de
sphres a t mene, ainsi quune extraction des paramtres effectifs par la mthode NRW. La comparai-
son des paramtres effectifs avec ceux de la thorie de Maxwell Garnett a montr de profonds dsaccord
pour des frquences suprieures la frquence de rsonance magntique des grandes sphres, et en par-
ticulier, aucune bande ngative napparat dans les paramtres effectifs extraits des simulations.
Nanmoins, des visualisations directes de la propagation du champ nous a laiss penser que celle-ci
est complexe et appelle une analyse plus ne en termes de modes de Bloch existant dans les structures.
Les ajustements du champ simul lintrieur des structure sous la forme de modes de Bloch ont ainsi
montr quil est impossible dassigner un indice ces structures dans la gamme de frquence dans laque-
lle lindice ngatif est prvu par la thorie de Maxwell Garnett, en raison de la prsence de deux modes
de Bloch dominants simultanment ; nanmoins, un de ces modes se trouve tre propagation de phase
rtrograde. En outre, lanalyse modale de Bloch permet galement, de mettre en vidence lmergence
dune bande dindice ngatif des frquences infrieures, et ceci dans toutes les structures tudies y
compris dans les cas o la thorie de Maxwell Garnett ne prvoit pas dindice ngatif. Nous avons ainsi
trouv des zones particulirement intressantes dindice ngatif accompagnes de pertes trs faibles, car
situes hors des rsonances des sphres. En outre, les indices extraits de lanalyse modale correspondent
trs bien ceux issus des mthodes dextraction de type NRW, sauf dans les rgions ngatives o la
mthode NRW donne un indice positif.
Ces rsultats sur la prsence dun indice ngatif restent cependant conrmer, en particulier cause
de la prsence dune discontinuit de lindice lors du passage des valeurs positives aux valeurs ngatives.
Ceci pourrait traduire ventuellement un changement de zone de Brillouin ayant chapp notre analyse.
Lapproche adquate pour lever cette ambigut consisterait sans doute faire une tude complte du
diagramme de bande de la structure bidisperse la faon des cristaux photoniques.
Enn, sils sont conrms, il reste comprendre les mcanismes physiques exacts lorigine de
ces comportements apparemment ngatifs se produisant hors des zones de recouvrement des rsonances
lectriques et magntiques des sphres. Il est noter que des comportements similaires dans des milieux
monodisperses hautes fractions volumiques ont rcemment t observs dans la gamme GHz, et ont
t expliqus de manire qualitative par la prsence dune onde de type magnto-inductif ( Magneto-
inductive wave en anglais) [120]. Ces ondes, introduites par Shamonina et al. en utilisant le formalisme
V.5 Discussion et conclusions 165
des lignes transmission, apparaissent lorsque des rsonateurs magntiques sont fortement coupls entre
eux [122].
Sur le chemin de la comprhension du mcanisme luvre, une tape importante serait la gnrali-
sation de la mthode danalyse SDA prsente dans le chapitre III sur les systmes monodisperses mod-
lisables par des diples magntiques, au cas bidisperse, en tenant compte la fois de diples mag-
ntiques et lectriques et de leurs couplages mutuels. Cette gnralisation est en cours dans lquipe
de F. Capolino (UC Irvine). On pourrait galement envisager une gnralisation ultrieure introduisant
des couplages multipolaires, qui savrera peut-tre ncessaire dans ces structures trs forte fraction
volumique.
Conclusion Gnrale
Durant nos travaux de thse, nous nous sommes intress la modlisation de milieux composites
constitus de sphres dilectriques de permittivit leve, et avons tudi dans quelles conditions ces
matriaux montrent des proprits magntiques ou un indice ngatif dans la gamme trahertz.
Dans la premire partie de ce manuscrit, nous avons rappel les bases de llectromagntisme et intro-
duit les principales proprits des mtamatriaux lectromagntiques. Nous avons vu, travers les tech-
niques usuelles de fabrication de ces dispositifs, lavantage dutiliser des techniques dauto-assemblage
pour lobtention de mtamatriaux tridimensionnels. Nous avons nalement dress un tat de lart rapide
des travaux rcents consacrs aux milieux composites de sphres dilectriques, pour lobtention de m-
tamatriaux indice ngatif.
Le second chapitre a ensuite t dvou la prsentation des diffrentes thories utilises pour la
modlisation des milieux composites : la thorie de Mie de diffusion de la lumire par une sphre, la
thorie du milieu effectif de Maxwell Garnett, ainsi que de loutil de simulation numrique par lments
nis, mthode numrique que nous avons largement utilise au cours de notre doctorat.
Dans la troisime partie, nous avons tudi la modlisation de milieux composites de sphres dilec-
triques pour lobtention de mtamatriaux prsentant des proprits de magntisme articiel dans la
gamme trahertz. Nous avons prsent nos rsultats sur la recherche des meilleurs matriaux dilectriques
constitutifs pour les particules, devant la fois tre de permittivit leve et possder de faibles pertes
dans cette gamme de frquence. Les meilleurs candidats ont t retenus et leurs caractristiques utilises
pour effectuer des prvisions analytiques partir de la thorie de Maxwell Garnett. Ces prvisions ont
montr quil est possible dobtenir un matriau magntique ces frquences, prsentant notamment une
zone de permabilit ngative. Ces rsultats, en ce qui concerne le meilleur candidat, TiO
2
, ont ensuite
t confronts des simulations numriques par les lments nis et ont montr un bon accord pour
des faibles fractions volumiques et des rseaux cubiques. En ce qui concerne les rseaux non-cubiques
(rseaux ttragonaux ou orthorhombiques), laccord avec la thorie de Maxwell Garnett tendue est bon
seulement tant que lanisotropie de la maille cristalline reste limite. Enn, nous avons prsent une
modlisation des structures tudies laide de lapproximation du diple unique (SDA), effectue par
lquipe de Filippo Capolino de luniversit de Californie (Irvine), que nous avons confronte nos sim-
ulations numriques. Ce modle, prenant en compte toutes les interactions dipolaires entre particules,
prsentent un trs bon accord pour des rseaux cubiques de sphres de TiO
2
jusque des fractions volu-
miques modres (jusque 20%), puis un dsaccord croissant aux plus fortes fractions volumiques, que
nous attribuons lapparition dinteractions multipolaires lorsque la distance inter-particule diminue.
La quatrime partie a quant elle t consacre ltude de linuence de la distribution en taille des
167
168 Conclusion Gnrale
rsonateurs sur les proprits des assemblages tudis dans le chapitre prcdent. Ces rsultats, bass sur
la thorie de Maxwell Garnett tendue, ont montr quune dispersion en taille trop importante est nfaste
pour lmergence dune zone de permabilit ngative, qui nit par disparatre. Nous avons pu tablir
une certaine marge de tolrance acceptable pour les processus de fabrication chimique. Nanmoins, dans
certaines congurations avec des distributions en taille contrles, nous avons mis en vidence que celle-
ci peut amener largir la zone de permabilit ngative par rapport au cas monodisperse, et quil tait
possible dobtenir ainsi de larges bandes de permabilit proche de zro.
Enn, le cinquime et dernier chapitre a t consacr ltude thorique et numrique de mtamatri-
aux indice ngatif (toujours dans la gamme trahertz) forms dun assemblage bidisperses de sphres
de TiO
2
, dans lequel les grandes sphres crent une rsonance lectrique se recouvrant en frquence
avec la rsonance magntique des petites. Ce type de systme a dj dmontr un indice ngatif dans la
gamme gigahertz. Nos calculs fonds sur la thorie de Maxwell Garnett tendue ont montr que, dans la
gamme trahertz, il faut trs fortement concentrer les structures pour quun indice ngatif puisse merger.
Nous avons ensuite procd une srie de simulations numriques suivies dextractions des paramtres
effectifs qui nont pas conrm ces prdictions. Nous avons alors procd une analyse modale, plus
ne, des modes de Bloch se propageant dans la structure ; cette analyse a permis de mettre en vidence
lexistence dune bande dindice apparemment ngatif des frquences nettement infrieures la zone
de recouvrement des rsonances lectriques et magntiques des deux types de sphres, et ceci dans toutes
les structures tudies y compris dans les cas o la thorie de Maxwell Garnett ne prvoit elle-mme
pas dindice ngatif. Nous avons ainsi mis en vidence des zones particulirement intressantes dindice
ngatif accompagnes de pertes trs faibles, car situes hors des rsonances des sphres. Le mcanisme
exact dapparition de cette bande ngative reste encore lucider.
Lun des buts initiaux de nos travaux de thse tait de fournir un support thorique pour la fabrication
par des quipes de chimistes de mtamatriaux forms de particules dilectriques de forte permittivit.
Nanmoins, toute synthse ou autre processus chimique implique lapparition de distribution de taille,
de forme, et du dsordre dans lorganisation spatiale de lassemblage. Il nous semble ainsi important,
comme prolongement des travaux de cette thse, dtudier comment la fois les arrangements monodis-
perses (magntisme articiel) et bidisperses (indice ngatif) sont affects par un dsordre de forme et de
position (la question du dsordre en taille ayant t partiellement traite dans le cadre de nos travaux).
Des efforts de synthse chimique et dassemblage sont actuellement en cours au Laboratoire Ondes et
Matire dAquitaine et devraient permettre dobtenir des mesures exprimentales dans un avenir relative-
ment proche.
En ce qui concerne les arrangement bi-disperses, nos rsultats demandent tre complts par une
tude complte du diagramme de bandes selon une approche de type cristal photonique. Dans le cas
o la bande dindice ngatif serait conrme, les mcanismes physiques sous-jacents restent encore
expliquer. De manire trs intressante, ce mme genre de comportement semble aussi tre observ dans
les arrangements mono-disperses de haute densit [120], dans lesquels les couplages entre particules sont
prdominants. Un effort thorique dans ce sens serait donc extrmement utile.
On peut imaginer dutiliser un modle de ligne transmission dans lesquels les couplages sont ex-
plicitement pris en compte et ainsi mettre en vidence le, ou les phnomnes lorigine de lmer-
gence dun indice ngatif. Alternativement, nos collaborateurs californiens (F. Capolino, UC Irvine) sont
actuellement en train de dvelopper une description de type SDA pour les arrangements bidisperses, ten-
ant compte la fois du caractre dipolaire lectrique et magntique des sphres et de leurs couplages
Conclusion Gnrale 169
mutuels. Lapplication de cette description nous permettra de comprendre si les mcanismes dipolaires
sont sufsants pour expliquer les phnomnes que nous avons observs dans les structures bidisperses
ou bien si des effets multipolaires doivent tre voqus.
Annexe I : Thorme de Poynting
Thorme gnral
Nous crivons ici la dmonstration du thorme de Poynting, dcrit au paragraphe I.2.3, partir des
quations de Maxwell. En prenant la diffrence entre lquation de Maxwell-Ampre (I.8c) multiplie
par E et Maxwell-Faraday (I.8d) multiplie par H, on obtient lgalit suivante :
H (E) E (H) =H
B
t
E
_
D
t
+J
_
(43)
En identiant le produit mixte suivant (EH) = H (E) E (H), lquation (43) devient :
(EH) =H
B
t
E
_
D
t
+J
_
En utilisant les quations constitutives (I.10), on obtient :
(EH) =

t
_
1
2
_
H
2
+E
2
_
_
J E (44)
On dnit le vecteur de Poynting :
= EH
et la densit volumique dnergie lectromagntique w :
w =
1
2
_
E
2
+H
2
_
Et la relation (44) devient :
= J E+
w
t
En intgrant cette expression sur un volume V :

V
dV =

V
J EdV +

V
w
t
dV
En utilisant le thorme de Green-Ostrogradski, et en notant n le vecteur normal sortant la surface et
d llment de surface, on obtient lquation (I.20) :

S
nd =

V
J EdV +
1
2

t
(E
2
+H
2
)dV
171
172 Annexe I : Thorme de Poynting
Forme du thorme pour des champs harmoniques en notation complexe
Dans cette section, nous rappelons la forme du thorme de Poynting lorsque les champs ont une
dpendance temporelle harmonique en e
it
et que la notation complexe est utilise. Seule la partie relle
des grandeurs physiques a un sens exprimental mesurable. Ce sont donc ces dernires que nous devons
nous intresser.
La moyenne temporelle dune grandeur A quelconque sur la priode T est :
A =
1
T

T
0
Adt
La partie relle scrit :
Re(A) =
1
2
(A+A

)
et le produit de deux parties relles de deux grandeurs physiques A
1
et A
2
est :
Re(A
1
) Re(A
2
) =
1
4
_
A
1
(r)e
it
+A

1
(r)e
it
_

_
A
2
(r)e
it
+A

2
(r)e
it
_
=
1
2
Re
_
A

1
(r)A
2
(r) +A
1
(r)A
2
(r)e
2it
_
En prenant la moyenne temporelle, le terme e
2it
sannule et le produit dintrt devient :
Re(A
1
) Re(A
2
) =
1
2
Re(A

1
(r)A
2
(r)) (45)
La puissance moyenne dissipe dans le matriau scrit Re(J) Re(E) daprs la section prcdente. En
appliquant la relation (45) : Re(J) Re(E) =
1
2
Re(J

E).
Pour accder cette quantit, on part du complexe conjugu de lquation (I.8c) multiplie par E :
1
2
J

E =
1
2
E (H

iD

)
En utilisant la relation (EH

) = H

(E) E (H

), on peut crire :
1
2
J

E =
1
2
[H

(E) (EH

) iE D

]
et en utilisant (I.8d), on obtient :
1
2
J

E =
1
2
[ (EH

) i(E D

B H

)]
On dnit le vecteur de Poynting complexe :
=
1
2
(EH

) (46)
1
2
J

E =
1
2
i(E D

B H

)
Annexe I : Thorme de Poynting 173
En supposant le milieu linaire, isotrope, sans couplages magnto-lectrique (quation (I.10)), on ob-
tient :
1
2
J

E =
1
2
i(

[E[
2
[H[
2
)
En introduisant la conductivit complexe (I.2.2-a), J =E, on obtient :
=
1
2
_
(

+i

)[E[
2
i[H[
2

En intgrant sur le volume V ferm par une surface S et en prenant la partie relle, on trouve (I.21) :

S
Re() nd =
1
2

V
_
(Re() +Im())[E[
2
+Im()[H[
2
)

dV
Annexe II : Procdure dextraction des
paramtres effectifs
Comme nous lavons mentionn dans la partie II.3.3-a, lextraction de Nicolson-Ross-Weir (NRW)
pose des problmes de choix de branche complexe quand lpaisseur selon la direction de propagation
est suprieure plusieurs longueurs dondes. Lorigine de ces problmes vient de la prsence la fonc-
tion arccos dans la formule dextraction de lindice (II.85) partir des coefcients de rexion r et de
transmission t, complexes :
Re(n) =Re
_
_
_
_
arccos
_
1
2t
/
[1(r
2
t
/2
)]
_
kd
_
_
_
_
+
2m
kd
(47a)
Im(n) =Im
_
_
_
_
arccos
_
1
2t
/
[1(r
2
t
/2
)]
_
kd
_
_
_
_
(47b)
o t
/
= e
ikd
t et m un entier. Dans ce qui suit, nous expliquons comment choisir automatiquement la
branche complexe dans cette extraction. Pour commencer nous dtaillons les proprits de la fonction
arccos dans le plan complexe, puis nous explicitons le script du programme Maple permettant deffectuer
la procdure de manire automatique.
Fonction arccosinus dans le plan complexe
On considre la fonction cosinus dans le plan complexe, qui a tout nombre complexe a associe un
nombre complexe b par lquation
cos(a) = b, (a, b) C. (48)
Nous avons reprsent cette fonction sur la FIGURE 40 avec la partie imaginaire de b reprsent par la
hauteur sur le graphe et la partie relle par la couleur. Nous remarquons sur la gure que b na pas un
unique antcdent par la fonction cos. En effet tout les points de la gure ayant une mme hauteur et la
mme couleur sont les mmes points b qui correspondent des points a de lensemble de dpart diffrent.
Ainsi la fonction inverse, arccos dans le plan complexe :
arccos(cos(a)) = arccos(b) (49)
175
176 Annexe II : Procdure dextraction des paramtres effectifs
FIGURE 40 Reprsentation de la fonction cos(x +iy) dans le plan complexe. La partie imaginaire est
reprsent par la hauteur et la partie relle par la couleur.
na pas une solution unique et toutes les solutions possibles (que lon peut identier partir de la gure)
de cette relation sont :
arccos(b) =a+2k, k Z (50)
Avec ces solutions, on retrouve la forme des quations (47) et on comprend do vient le facteur 2m
intervenant dans la partie relle.
La fonction arccos peut tre rcrite sous une forme plus explicite en partant de lgalit :
cos(arccos(b)) = b, b C (51)
on appelle u = arccos(b) et on dveloppe la fonction cosinus sous forme exponentielle :
e
iu
+e
iu
= 2b

_
e
iu
_
2
2b e
iu
+1 = 0
Ce qui donne pour arccos(b) = u, aprs rsolution de lquation du second degr :
arccos(b) =i ln
_
b
_
b
2
1
_
(52)
Cest cette forme qui est employe pour les calculs et grce elle, on peut dterminer les parties du plan
complexe ou la fonction est multivalue.
Une fonction multivalue ne peut pas tre reprsent de manire continue dans le plan complexe. Les
lignes de discontinuits sont appeles coupures de branche ( branch cuts ) ; elles sont gnralement
non uniques et choisies par convention pour simplier les calculs. Dans notre cas, pour extraire les
paramtres effectifs, nous utilisons le logiciel Maple dont la coupure de branches pour arccos(x +iy) est
prise en :
y = 0, et x ], 1[ ]1, [ (53)
Annexe II : Procdure dextraction des paramtres effectifs 177
comme reprsent sur la FIGURE 41.
FIGURE 41 Partie imaginaire ( gauche) et partie relle ( droite) et de la fonction arccos(x +i y). On
remarque la discontinuit en y = 0 dans Im(arccos(x +i y)).
Script de recollement de branches
An dviter les erreurs du la discontinuit de la fonction arccos lorsque lon utilise la formule (47)
(indetermination de signe et de m), nous avons crit une procdure permettant de choisir correctement
la branche et le signe. Nous avons reprsent sur la FIGURE 42, lindice effectif extrait des simulations,
avant, et aprs correction par notre procdure. On remarque sur la courbe non-modie de nombreuses
discontinuits.
Lexplication de la procdure qui suit dpend compltement du choix des coupures de branche. De plus,
il a t dvelopp avec le logiciel Maple et donc crit dans la syntaxe de ce logiciel.
On considre maintenant un nombre complexe b = Ae
i
, dargument et de module A. Avec cette nota-
2.5
2
1.5
1
0.5
0
0.5
1
1.5
2
2.5
260 280 300 320 340 360
n
e
f
f

b
r
u
t
Frquence(GHz)
Re(n
eff
)
Im(n
eff
)
0
0.5
1
1.5
2
2.5
3
3.5
260 280 300 320 340 360
n
e
f
f

c
o
n
t
i
n
u
Frquence(GHz)
Re(n
eff
)
Im(n
eff
)
FIGURE 42 Extraction de lindice type ralise en utilisant lquation (II.85) sans procdure ( droite)
et avec procdure ( gauche).
178 Annexe II : Procdure dextraction des paramtres effectifs
tion, les discontinuits de la fonction arccos(b) ont lieu lorsque :
= 0n, n N (54)
Dans le cas de lquation (47), nous avons b =
1
2t
/
[1(r
2
t
/2
)] qui est une fonction complexe dpendant
de la frquence. Pour recoller correctement le signe et les branches de lindice il nous faut suivre le
trajet de la fonction dans le plan complexe, et, chaque fois quelle passe par la discontinuit, lui
appliquer la correction adquate.
Le premier problme que nous avons rencontr est inhrent une fonction dnie modulo 2 comme
lest la fonction . En effet, dans maple, la valeur de largument dun nombre complexe est comprise
entre et et de manire gnrale cette fonction argument ne sera pas continue. Nous avons donc crit
un script pour rendre largument de b continu. Ce script est la Procdure 1, intitule arg, crite ci-dessous
dans la syntaxe de Maple dont leffet est reprsent sur la FIGURE 43.
Procdure 1:
arg:= proc(a::list)
local c,i,b;
c:=[evalf(argument(a[1]))]:
for i from 2 by 1 to nops(a) do
b:=evalf(-argument(a[i-1])+argument(a[i]));
if |b|<evalf() then
c:=[op(c), c[i-1] + b];
else
if sign(evalf(argument(a[i])))<0 then
c:=[op(c),c[i-1]+(2-argument(a[i-1])+argument(a[i]))];
else
c:=[op(c),c[i-1]-(2+argument(a[i-1])-argument(a[i]))];
end if;
end if;
end do;
c;
end proc;
Maintenant que largument est devenu continu, on peut dterminer quand il rencontre les disconti-
nuits et effectuer le recollement adquat de la fonction arccos. Pour cela, toutes les solutions possibles
donnes par lquation (50) sont utilises pour rendre lindice continu. Nous avons tabli que le recolle-
ment adquat est ralis en prenant les valeurs indiqu sur la FIGURE 44 suivant la valeur de largument.
Annexe II : Procdure dextraction des paramtres effectifs 179
2

250 300 350 400 450 500


A
r
g
u
m
e
n
t
(
r
a
d
i
a
n
s
)
Frquence(GHz)
Argument Maple
Argument continu
FIGURE 43 Effet de la Procdure 1 sur largument dune fonction.
3
2

2
250 300 350 400 450 500 550 600
A
r
g
u
m
e
n
t
(
r
a
d
i
a
n
s
)
Frquence(GHz)
arccos + 2
+ arccos
arccos
+ arccos 2
arccos 2
+ arccos 4
Argument continu
FIGURE 44 Schma expliquant comment choisir le signe et de la valeur de m dans (47) en fonction de
la valeur de largument continu.
Les choix du signe initial ainsi que de la branche initiale de n
eff
dans (47) restent soumis des con-
sidrations physiques. Le choix du signe initial est donn par la condition physique de milieu passif :
Im(n) > 0. Le choix de la branche initiale (choix de m initial) est fait partir de la condition physique
suivante : hors de toute rsonance la permabilit effective du matriau, extraite de lindice effectif et
de limpdance effective, doit tendre vers 1. La Procdure 2, appele acos, permettant de recoller de
manire adquate les branches partir des valeurs de la FIGURE 44 est crite ci-dessous. Elle est crite
en syntaxe Maple et utilise la procdure arg.
Procdure 2:
acos:= proc(a::list,branch,signe)
local i,c,e,b;
c:=arg(a)+[seq(2branch,i=1..nops(a))]:
b:=[ ];
for i from 1 by 1 to nops(a) do
e:=rhs(isolve({(l+1)>|c[i]|,l<|c[i]|})[1]);
b:=
_
op(b),
signesign(evalf(c[i]))((-1)
e
arccos(a[i])+2trunc(0.5+|e|/2))
k[i]d
_
end do;
180 Annexe II : Procdure dextraction des paramtres effectifs
b;
end proc;
Grce cette procdure, nous pouvons effectuer des simulations avec des structures de grandes pais-
seurs, et ainsi, tre plus proche de la simulation dun mtamatriau tri-dimensionnel dans lequel les effets
de bords sont plus faibles.
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Theoretical study of metamaterials made of resonant dielectric particles in
the submillimetric range : articial magnetism and negative index of re-
fraction
Abstract :
This PhD work was dedicated to the theoretical and numerical study of metamaterials in the
terahertz range (or submillimetric) made of dielectric spheres embedded in a host medium. The
dipolar electric and magnetic Mie resonances of a set of dielectric particles can provide meta-
materials properties such as articial magnetism or negative index of refraction.
In this work, the materials to use, as well as the sizes and the lling fractions of the spheres
to achieve magnetism in the terahertz range were precised. As a second step, we interested
in the size distribution effects on the effective permeability. We showed that this effect can
be detrimental to the emergence of metamaterials properties, but nevertheless, in a controlled
amount, polydispersity can generate a wide negative permeability zone with a magnitude close
to zero. Finally, we studied the electromagnetic behaviour of bidisperse array of TiO
2
spheres
with numerical simulations. A Bloch mode analysis of this kind of structure seems to proove
the existence of a negative index band for high lling fractions.
Keywords : Electromagnetism, metamaterials, dielectrics, terahertz, modelling, effective medium,
Mie resonances
Rsum :
Ce travail de thse a t consacr ltude thorique et numrique de mtamatriaux pour la
gamme submillimtrique (domaine trahertz), forms de sphres dilectriques prsentant des
rsonances dipolaires de Mie lectrique et magntique, disperses dans un milieu-hte.
Tout dabord, les matriaux utiliser ainsi que les tailles et fraction volumique des sphres per-
mettant lobtention deffets de permabilit ont t prcises. Ensuite, nous avons men une
tude de la polydispersit en taille et donn les distributions en taille limite ne pas dpasser
lors dune synthse chimique. Nous avons galement montr quune polydispersit contrle
pouvait engendrer un largissement des zones de permabilit ngative ou une zone de per-
mabilit nulle. Enn, nous avons tudi le comportement lectromagntique dassemblages
bidisperses de sphres de TiO
2
par simulations numriques, et avons procd une analyse des
modes de Bloch, semblant indiquer lexistence dune bande dindice ngatif pour des fractions
volumiques leves.
Mots cls : lectromagntisme, mtamatriaux, dilectrique, trahertz, modlisation, milieu ef-
fectif, rsonances de Mie

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