Morin 2013

n vue de I'obtention du
UOC1OkA1 UL L'UH|vLkS|1L UL 1OULOUSL

DeIivre par :

DiscipIine ou speciaIite :

Presentee et soutenue par :

7itre :

coIe doctoraIe :
Unite de recherche :
Directeur(s) de 7hese :
Rapporteurs :
Ie :
Membre(s) du jury :
Institut National Polytechnique de Toulouse (INP Toulouse)
Gnie Electrique, Electronique et Tlcommunications (GEET)
Hybridation d'une pile combustible par des supercondensateurs :
vers une solution passive et directe
mercredi 13 fvrier 2013
Benot MORIN
Gnie Electrique
Daniel HISSEL (Professeur l'Universit de Belfort (UTBM), FCLAB, Belfort)
Stphane RAEL (Professeur l'Universit de Lorraine (INPL), GREEN, Nancy)
Christophe TURPIN (Charg de Recherche CNRS - HDR, LAPLACE, Toulouse)
Stphan ASTIER (Professeur l'Universit de Toulouse (INPT), LAPLACE,Toulouse)
Laboratoire LAPLACE - UMR 5213
Kodjo AGBOSSOU (Professeur l'UQTR, IRH, Trois-Rivires Qubec)
Pierre-Louis TABERNA (Charg de Recherche CNRS, CIRIMAT, Toulouse)
Olivier VERDU (Ingnieur, HELION Hydrogen Power, Aix-en-Provence)
Lucien PRISSE (Docteur-Ingnieur, AIRBUS, Toulouse)
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Rsum de la thse

Hybridation dune pile combustible par des
supercondensateurs : vers une solution passive et directe

La faisabilit des applications piles combustible (PAC) a t largement dmontre
travers le monde. Les efforts de recherche portent actuellement sur lamlioration de la dure
de vie des PAC et la diminution de leur cot. A ce jour, une PAC ne tolre pas les variations
rapides de charges qui entranent trs souvent son vieillissement prmatur. Pour pallier cette
faiblesse, une hybridation avec un composant lectrochimique de stockage (typiquement des
supercondensateurs) est gnralement propose via un ou deux convertisseurs statiques,
ncessitant limplantation dune gestion nergtique.
Une partie de ces travaux se situe dans le contexte aronautique et fait suite au projet
europen CELINA pilot par AIRBUS. Le projet europen CELINA (2005-2008) a pos la
problmatique du remplacement de lolienne (RAT) actuelle par une pile combustible pour
le rseau lectrique de dernier secours sollicit en cas de perte totale des moteurs ou de la
gnration lectrique. Il alimente les charges essentielles : auxiliaires de puissances presque
constantes (calculateurs de bord, ) et les actionneurs de vol (EHA, EMA) qui constituent les
principaux consommateurs caractres trs intermittents. Cette tude a permis une
classification de trois architectures, dont la validation exprimentale se situant dans le cadre du
projet franais ISS ayant dbut en 2010 sera expose.
Lhybridation directe entre une PAC et des supercondensateurs prsente les avantages
de ne pas mettre en jeu de convertisseur statique et dune autogestion nergtique naturelle.
Partant du constat que toutes les applications embarques utilisant des PAC sont hybrides et
quun dveloppement darchitecture et de stratgies est effectu pour chaque cas (mise au point
de convertisseurs, lois de commande, etc.). Ceci reprsente un travail considrable et
systmatique, ce qui freine limplantation des systmes PAC dans les applications embarques.
Lobjectif est alors dtudier la faisabilit dun composant hybride unique jouant le rle de
source de puissance et dnergie dont la gestion nergtique est transparente pour lutilisateur
et ne ncessitant pas lajout dune hybridation supplmentaire pour ces applications. Cette
thmatique fait lobjet de ces travaux de thse en collaboration avec la socit franaise
HELION Hydrogen Power.
Aprs une prsentation de lintroduction des systmes PAC en aronautique centre
autour de lhybridation directe, la suite des travaux regroupe deux grandes thmatiques :
la premire concerne ltude des interactions entre PAC et supercondensateurs
lors dune association directe selon trois approches : thorique, exprimentale et
par simulation.
La seconde concerne la validation exprimentale de trois architectures
dhybridation dun systme PAC retenues pour un contexte aronautique lors
dtudes prcdentes au laboratoire : une architecture indirecte pour laquelle le
stockage possde son convertisseur, une architecture indirecte avec stockage sur
le bus DC et une architecture directe.
Lobjectif de ces travaux tant daugmenter le niveau de maturit technologique de ces
concepts, ainsi que de comparer les diffrents moyens retenus pour parvenir lhybridation
dun systme PAC suivant des critres prcis.

Mots-cls : Hybridation, Directe, Passive, Indirecte, Pile Combustible
(PAC), Supercondensateur, Stratgie de Gestion Energtique,
Partage de Puissance
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Abstract

Hybridization of a fuel cell with ultracapacitors: towards
a passive and direct solution

The feasibility of fuel cell (FC) applications has been demonstrated throughout the
world. Research efforts are currently focused on improving the lifetime of the FC and reducing
their cost. Until today, a FC does not tolerate rapid variations of load that cause in most cases
lifetime reducing. To reduce this defect, hybridization with electrochemical storage component
(typically ultracapacitors) is generally suggested via one or two static converters, requiring the
implementation of an energy management.
Aeronautic applications constitute the framework of these studies. They are the
prolongation of studies initiated within the European project CELINA piloted by AIRBUS.
The CELINA project (2005-2008) dealt with the replacement of the Ram Air Turbine (RAT)
which is currently used for the last emergency electrical network in the case of total losses of
engines or electrical generation. This emergency network has to supply the essential loads: the
piloting auxiliaries (calculators) consume a quasi-constant power, and the flight actuators
(EHA, EMA) which are the main loads whose consumption is very intermittent. This study
resulted in a classification of three architectures for which experimental validation in the
framework of the French ISS project started since 2010 will be exposed.
The direct hybridization between a FC and ultracapacitors has the advantages of not
involving static converter and provide a natural energy management. The statement of facts is
that all embedded applications using FC are hybridized, architecture and strategies
development is performed for each case (development of converters, control laws, etc.). This
represents a significant and systematic work, which limits the implementation of FC in
embedded applications. In this work, the objective is to study the feasibility of a single hybrid
component acting as a power and energy source for which energy management is transparent to
the user and does not require the addition of another hybridization. This work is part of
collaboration with the French company HELION Hydrogen Power.
After a presentation of the insertion of FC in aeronautics centered on the direct
hybridization, two major themes are approached:
The first concerns the study of interactions between FC and ultracapacitors in a
direct association according to three approaches: theoretical, experimental and
simulation.
The second concerns the experimental validation of three hybridization
architectures for FC considered in previous studies in the laboratory: an
architecture for which the indirect storage has its converter, an architecture with
indirect storage on the DC bus and a direct hybridization architecture.
The objective of this work is to increase the level of technological Readiness level of
these concepts, and to compare the different ways considered to achieve the hybridization of a
fuel cell system according to specific standards.

Key-words: Direct, Passive, Indirect, Hybridization, Fuel Cell (FC),
Ultracapacitor, Supercapacitor, Electrical Architecture,
Energy Management, Power Sharing
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Remerciements

REMERCIEMENTS

Les travaux prsents dans ce mmoire ont t raliss au Laboratoire PLAsma et
Conversion d'Energie (LAPLACE) sur le site de lEcole Nationale Suprieure
dElectrotechnique, dElectronique, dInformatique, dHydraulique et des Tlcommunications
(ENSEEIHT) de lInstitut National Polytechnique de Toulouse (INPT) au sein du groupe
Groupe ENergie Electrique et Systmique (GENESYS).

Mes premiers remerciements sadressent Monsieur Maurice Fadel, codirecteur du
LAPLACE, pour mavoir accueilli dans son laboratoire et Monsieur Xavier Roboam, pour
mavoir permis de travailler dans son quipe, -dans de trs bonnes conditions.
Je remercie galement les membres du jury :
- Monsieur Kodjo Agbossou, Directeur de lEcole dingnierie et Professeur titulaire du
dpartement de Gnie Electrique et Gnie Informatique lUniversit du Qubec
Trois-Rivires (UQTR), membre de lInstitut de Recherche sur lHydrogne lUQTR,
pour avoir prsid le jury dune manire remarquable.
- Monsieur Daniel Hissel, Professeur lUniversit de Belfort (UTBM), responsable de
l'quipe "Systmes hybrides et systmes PAC" au FEMTO-ST (Franche-Comt
Electronique, Mcanique, Thermique et Optique - Sciences et Technologies) et directeur
de la fdration de recherche FCLAB (Fuel Cell Lab), pour avoir accept la lourde tche
de rapporter ces 282 pages. Merci pour ses remarques pertinentes sur le manuscrit et les
travaux et merci pour laccueil chaleureux dont nous avons pu bnficier lors de nos
venues Belfort.
- Monsieur Stphane Ral, Professeur lUniversit de Lorraine (INPL) et chercheur
au laboratoire GREEN (Groupe de Recherche en lectrotechnique et lectronique de
Nancy), pour avoir t galement rapporteur de ma thse. Merci aussi pour ses ides et
les discussions constructives autour de ces travaux.
- Monsieur Pierre-Louis Taberna, Charg de recherche CNRS dans lquipe Revtements
et Traitements de Surface (RTS) du CIRIMAT (Centre Interuniversitaire de Recherche
et d'Ingnierie des Matriaux) pour avoir accept dexaminer cette thse.
- Monsieur Lucien Prisse, Docteur-Ingnieur AIRBUS Operations et responsable du
projet ISS (Innovative Solutions for Systems) dans lequel sinscrit une partie de ces
travaux, pour avoir t examinateur de ma thse et pour nous avoir fourni une matire
intressante pour la recherche travers ce projet ; jespre que les collaborations et la
confiance entre le LAPLACE et AIRBUS perdureront. Merci pour ses encouragements et
pour mavoir mis en confiance avant la soutenance.
- Monsieur Olivier Verdu, Ingnieur HELION Hydrogen Power (nouvellement nomm
AREVA Stockage dEnergie) pour avoir t examinateur de cette thse et pour avoir
suivi ces travaux, pour nous avoir permis dexplorer toutes les pistes envisages (mme
les plus farfelues) et pour stre rendu disponible pour rpondre mes questions durant
ces trois ans. Merci HELION pour nous avoir fourni les piles combustible testes
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Prface

dans ce manuscrit et pour la confiance accorde notre quipe. Jen profite aussi pour
remercier Andr Rakotondrainibe, Docteur chez HELION, pour nous avoir fait passer
une partie de ses grandes connaissances sur les monocellules et pour avoir t l pour
changer rapidement les AME des cellules que jai pu casser lors de ces travaux. Enfin, je
tiens souligner lexcellent accueil dont nous avons pu bnficier lors de nos venues
Aix-en-Provence.
- Monsieur Stphan Astier, Professeur lUniversit de Toulouse (INPT), chercheur dans
lquipe GENESYS du LAPLACE et responsable de la filire Eco-Energie lINPT pour
avoir co-encadr ces travaux. Merci pour son discours et ses ides toujours trs riches, et
pour nous transmettre sa passion autour des nergies et de leur impact. Je tiens saluer
la disponibilit dont il a su faire part lors de la relecture du manuscrit, les nuits blanches
consacres en valent la peine !
- Monsieur Christophe Turpin, Charg de recherche CNRS au sein de lquipe GENESYS
du laboratoire LAPLACE, pour avoir encadr ces travaux. Tout dabord, je dois le
remercier de mavoir accord sa confiance ds le dbut de ces travaux malgr limage
dune personne distraite que jai pu donner lquipe de recherche lors de mes tudes.
Je voudrais souligner quelques aspects de lencadrement qui ont permis de rendre ces
travaux plutt agrables et passionnants : dun point de vue thorique, durant ces 3
annes, jai toujours pu exprimer mes ides, les discuter longuement et remplir des
tableaux jusqu trouver une opinion commune ; pour les manipulations, Christophe
sest dmen jusquau bout pour nous permettre davoir des moyens dessais honorables
(et surtout des btiments). Enfin, merci pour stre investi dans ces travaux jusquau
bout et dans le dtail et pour mavoir transmis une partie de sa rigueur scientifique, sa
motivation et sa passion autour des piles combustible. Jai chapp la traditionnelle
nuit blanche de relecture chez lui la veille de lenvoi du manuscrit, mais je nai pas
chapp plusieurs nuits blanches quand mme ! Jai pris du plaisir raliser ces
travaux (et surtout monter les manips), et jespre que lon aura loccasion de
retravailler ensemble.

Je voudrais mexcuser vis--vis des membres du jury pour le peu de temps que je leur ai
laiss pour prendre connaissance et surtout pour rapporter ce manuscrit. Jai entendu dire que ctait
la dernire fois dans lquipe quun manuscrit sera si long et envoy si tard Malgr tout, merci davoir accept
la mission et davoir mis des discussions et des rapports riches et plutt encourageants.

Une grosse part de ces remerciements est ddie deux membres du TEF (Tout En Finesse)
qui ont particip lessentiel des essais : Eric Bru pour la partie lectrique et Olivier Rallires
pour la partie pile combustible. Merci pour tout ce quils mont appris mais surtout pour la
bonne ambiance de travail qui a pu rgner Labge. Merci de mavoir appris faire des
demandes dachat et rdiger des bons de commande. Jen profite pour prvenir les cueilleurs de
champignons arigeois : sil ny en a plus, il y a ici quelquun qui les a tous ramasss (mais
jattends de les voir).

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Remerciements

Un grand merci aussi ceux qui mont aid raliser ces bancs dessais : Jean-Marc
Blaquire, Sbastien Vinnac, Robert Larroche, Franck Mosser, Jacques Luga et
lincontournable Jacques Benaioun (qui est, selon moi, la personne la plus importante dans le
labo car sans informaticien, rien ne fonctionne !). Merci vous pour avoir ralis des montages,
usin des pices ou procur de prcieux conseils pour monter les manips.

Egalement merci aux autres membres du labo, quils soient permanents, doctorants,
collgues de bureau : Andr De Andrade, Madiha Charrada, Moustapha Debbou, Julie Egalon,
Guillaume Fonts, Frdric Gailly, Guillaume Gateau, Thomas Gnv, Jules Gillet, Sylvain
Girinon, Isabelle Labach, Mathieu Lebolloch, Alexandre Leredde, Aurlien Lessage, Ana Llor,
Laurianne Menard, Alaric Montenon, Franois Pigache, Jrmy Rgnier, Rmy Rigo-Mariani,
Nicolas Roux, Sbastien Sanchez, Julian Suarez, Hoan Tran, Baptiste Trajin, Nicolas Videau,
Marwan Zeidan, et ceux que jai pu oublier.

Trois annes de thse ne se ralisent pas sans pause, cest pourquoi il mest essentiel de
remercier mes compagnons de pause caf/clope : dabord Rmy, toujours fidle pour la pause
(sauf le matin), puis Isabelle, Jules (tranche de brie), Julian, Thomas, et les autres !

Un mot aussi pour ceux qui mont support pendant ces trois ans et qui mont nourri
pendant la rdaction, mes colocataires : Elise, Erwan, Sandra, Ccile, Mathieu, Lucie, La,
Elna, Mickal, Olivier, Eve, et les nombreux squatteurs de lappartement du 88 JJ Sans
oublier de remercier les amis avec qui jai pass beaucoup de temps, parmi eux il y a : les
Angevins, les Clmentais, les Toulousains, les anciens de lEnseeiht, les anciens colocs, les
voisins (du 1
er
, du 6
ime
, mais pas ceux den dessous), les cousins, les barbus, les roux, les
chauves (ou juste dgarnis), les chmeurs, les actifs, leurs colocs, Rmy (le mme que celui des
pauses !), ceux/celles qui sont toujours au labo, ceux/celles qui viennent de Figeac ou
d'ailleurs, ceux/celles rencontr(e)s par hasard, ceux/celles qui portent des lunettes, ceux/celles
qui ont des grands pieds, ceux/celles qui aiment la belle brasseuse, ceux/celle qui ont/a une
Clio rouge, ceux qui nont plus leur Clio rouge, ceux/celles qui collectionnent les statuettes de
grenouille

Enfin, le dernier mot de ces remerciements sadressera ma famille, en quelques mots brefs
mais pour une part importante : mon pre qui a su cultiver mon sens de la curiosit et du
bricolage, ma mre grce qui jai got aux plaisirs de la cuisine et de la couture, sans
oublier mes deux frres. Merci tous pour votre gentillesse, votre rconfort et pour tous les
moments passs et venir.

Je profite des dernires lignes de ces remerciements pour souhaiter bon courage Thomas
Gnv qui va rutiliser et reprendre une partie des bancs dessais prsents dans ce manuscrit
pour ses travaux de thse.

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Table des matires
I

Table des matires

Intoduction Gnrale ............................................................................................... 1

CHAPITRE I : Etat de lart sur les systmes hybrides base de
PAC dans un contexte aronautique .............................. 7

1.1 Etat de lart des applications base de PAC dans laronautique ................. 8
1.1.1 Gros avions : piles combustible multifonctionnelles ............................................ 8
1.1.1.1 AIRBUS .................................................................................................................. 11
1.1.1.2 BOEING .................................................................................................................. 14
1.1.1.3 Le DLR (Deutsches Zentrum fr Luft- und Raumfahrt) .......................................... 16
1.1.2 Propulsion lectrique des petits avions ................................................................ 17
1.1.2.1 Boeing motoplaneur Diamond HK36TTC Super-Dimona (1 place) ..................... 17
1.1.2.2 Le DLR (Deutsches Zentrum fr Luft- und Raumfahrt) .......................................... 18
1.1.2.2.1 Antares H2 (1 place)
1.1.2.2.2 Antares H3
1.1.2.2.3 HyFish (drone)
1.1.2.3 Universit de Stuttgart - Hydrogenius (2 places) ..................................................... 19
1.1.2.4 France - Apache ...................................................................................................... 20
1.1.3 Conclusion sur les systmes PAC pour laronautique : des PAC hybrides ....... 20
1.2 Etat de lart sur lhybridation des PAC ............................................................ 23
1.2.1 Hybridation indirecte des PAC ............................................................................ 25
1.2.1.1 Mthodes de partage des puissances ........................................................................ 25
1.2.1.1.1 Mthodes directes de partage de la puissance
1.2.1.1.2 Mthodes de partage par rgles
1.2.1.1.3 Mthodes de partage par optimisation
1.2.1.1.4 Partage bass sur dautres types de commande
1.2.1.2 Architectures dhybridation deux CVS ................................................................. 31
1.2.1.2.1 Structure parallle
1.2.1.2.2 Structure cascade
1.2.1.2.3 Conclusion sur les structures deux CVS
1.2.1.3 Architectures dhybridation un seul CVS .............................................................. 34
1.2.1.3.1 CVS associ la PAC
1.2.1.3.2 CVS associ aux SC
1.2.1.3.3 Conclusion sur les structures un CVS
1.2.2 Hybridations directes PAC/SC ............................................................................ 36
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II

1.2.2.1 Brevets ReliOn : prsentation .................................................................................. 37
1.2.2.2 Brevets Nissan : prsentation et analyses ................................................................ 38
1.2.2.2.1 Connexion PAC et SC
1.2.2.2.2 Utilisation
1.2.2.3 Vhicules hybrides et hybridation directe ................................................................ 41
1.2.2.4 Association PAC-SC avec rgulation de courant par le dbit .................................. 43
1.2.3 Hybridation PAC/Batterie .................................................................................. 44
1.3 Conclusion ................................................................................................................ 45

CHAPITRE II : Analyses prliminaires et prospectives en vue de
lhybridation directe ............................................................. 47

2.1 Apprhension de phnomnes secondaires en vue de comprendre
lautodcharge dune PAC hybride ou non ..................................................... 48
2.1.1 Phnomnes de crossover ..................................................................................... 49
2.1.1.1 Description et consquences ..................................................................................... 49
2.1.1.2 Mesure du crossover dhydrogne par Voltammtrie Balayage Linaire (VBL) .... 51
2.1.2 Raction secondaire doxydation du platine - Potentiel mixte ............................ 53
2.1.3 Bilan des impacts de la raction doxydation du platine et des phnomnes de
crossover sur la tension dune PAC ..................................................................... 54
2.1.4 Raction secondaire de corrosion du carbone ...................................................... 55
2.1.4.1 Cas des mises en gaz et arrts ................................................................................. 56
2.1.4.2 Consquences dappauvrissements en gaz actifs ....................................................... 59
2.2 Etudes exprimentales prospectives avec une monocellule PAC H
2
/air (
respiration) ............................................................................................................... 60
2.2.1 Mesure du crossover dH
2
par VBL pour la PAC respiration ........................... 60
2.2.2 Autodcharge dune PAC respiration seule ou hybride ................................... 62
2.2.3 Prcharge du SC via la PAC respiration .......................................................... 66
2.2.4 Caractrisation frquentielle de notre PAC respiration seule ou hybride avec
un SC ................................................................................................................... 68
2.3 Etudes exprimentales prospectives avec une monocellule PAC H
2
/O
2
..... 71
2
par VBL pour la PAC H
2
/O
2
..................................... 72
2.3.2 Autodcharge de la PAC H
2
/O
2
seule ou hybride .............................................. 73
2.3.2.1 Estimation pralable des fuites extrieures du systme PAC ................................... 73
2.3.2.2 Autodcharge de la PAC H
2
/O
2
seule ...................................................................... 75
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III

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hybride ................................................................. 78
2.3.3 Mise en gaz de la PAC H
2
/O
2
seule ou hybride ................................................. 81
2.3.3.1 Mise en gaz de la PAC H
2
/O
2
seule ......................................................................... 81
2.3.3.2 Prcharge du SC par la PAC H
2
/O
2
avec une limitation du dbit doxygne ou
dhydrogne ............................................................................................................. 82
2.3.4 Arrt de la PAC H
2
/O
2
seule ou hybride ........................................................... 84
2.4 Conclusion ............................................................................................................... 85

CHAPITRE III : Exprimentation et Analyse dune hybridation
directe ........................................................................................... 87

3.1 Etude du comportement dune Cellule PAC hybride avec un SC ............. 90
3.1.1 Montage Exprimental ......................................................................................... 91
3.1.2 Prcharge du SC par la cellule PAC .................................................................... 92
3.1.2.1 Prcharge du SC via une rsistance (PAC sous gaz ractifs) ................................... 92
3.1.2.2 Prcharge du SC via une connexion directe (PAC sous gaz actifs) .......................... 94
3.1.2.3 Prcharge du SC via une monte en gaz lente de la PAC ........................................ 96
3.1.3 Comportement de lassociation hybride directe dune cellule PAC et dun SC face
des chelons de courant. .................................................................................... 98
3.1.3.1 De lide prconue du partage selon les rapports des rsistances lectriques des
composants au moment de lchelon ........................................................................ 99
3.1.3.2 Saut du point de fonctionnement de la PAC au sein de lensemble hybrid
1 PAC - 1SC .......................................................................................................... 101
3.1.3.3 Rgime transitoire au moment de lchelon li au condensateur de double couche. 105
3.1.3.4 Illustration des deux phnomnes sur des crneaux rapides ................................... 106
3.1.4 Comportement de lassociation hybride 1PAC-1SC face des Balayages
sinusodaux en courant de forte amplitude ........................................................ 107
3.1.4.1 Impact sur la tension aux bornes de la monocellule PAC ...................................... 107
3.1.4.2 Impact sur le courant de la monocellule PAC ........................................................ 109
3.1.5 Plan de Ragone ou diagramme Energie-Puissance ............................................. 110
3.1.5.1 Plan limite de Ragone dun SC .............................................................................. 111
3.1.5.2 Application au cas de lhybridation directe ............................................................ 114
3.1.5.3 Reconstitution de lvolution temporelle de la tension aux bornes de la PAC
hybride ................................................................................................................. 115
3.2 Etude du comportement dune association hybride avec deux cellules PAC
et deux SC .............................................................................................................. 117
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IV

3.2.1 Mise en parallle fluidique de cellules PAC ....................................................... 117
3.2.2 Architecture lectrique dune hybridation de 2 cellules PAC et 2 SC ............... 120
3.2.3 Comportement du point milieu face diffrentes excitations lectriques .......... 121
3.2.3.1 Comportement du point milieu face des crneaux de courant BF ....................... 121
3.2.3.2 Comportement du point milieu face des crneaux de courant HF....................... 125
3.2.3.3 Comportement du point milieu face des excitations de courant sinusodales et de
forte amplitude ...................................................................................................... 125
3.3 Etude du comportement dune association hybride avec 4 cellules PAC et
2 ou 4 SC ................................................................................................................ 126
3.3.1 Mise en uvre fluidique et autres ...................................................................... 127
3.3.2 Mise en uvre lectrique ................................................................................... 129
3.3.3 Approche nergtique en fonction du nombre de SC ......................................... 131
3.3.4 Prcharge des SC ............................................................................................... 132
3.3.4.1 Etude de la prcharge des SC dans le cas de 4 PAC associes avec 2 SC .............. 133
3.3.4.2 Etude de la prcharge des SC dans le cas de 4 PAC associes avec 4 SC .............. 140
3.3.5 Caractrisations lectriques de lassociation de 4 PAC avec 2 SC ou 4 SC ....... 141
3.3.5.1 Rponse de lhybridation de 4 PAC avec 2 ou 4 SC des chelons de courant ..... 142
3.3.5.2 Rponse de lhybridation de 4 PAC avec 2 ou 4 SC des balayages en courant
sinusodaux et de forte amplitude .......................................................................... 146
3.3.6 Dcharge force des SC dans une association 4 PAC et 2 ou 4 SC ................ 148
3.4 Conclusion .............................................................................................................. 153

CHAPITRE IV : Simulation et analyse dune hybridation directe
.......................................................................................................... 157

4.1 Modlisation et paramtrisation associe dune cellule PAC ...................... 158
4.1.1 Rappel du modle dynamique fort signal dune PAC et du modle dimpdance
qui en dcoule .................................................................................................... 158
4.1.2 Procdure de paramtrisation du modle dynamique fort signal suivie ............. 160
4.1.3 Protocole exprimental pour obtenir les donnes exprimentales ncessaires la
paramtrisation du modle dynamique fort signal ............................................. 162
4.1.4 Application de la premire tape didentification des paramtres du modle :
approches multispectres dimpdance. ............................................................... 163
4.1.4.1 Paramtres identifier .......................................................................................... 163
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4.1.4.2 Influence du nombre de spectroscopies dimpdance utilises pour la
paramtrisation. .................................................................................................... 164
4.1.4.3 Paramtres identifis lissu de lapproche multispectre ....................................... 165
4.1.5 Application de la seconde tape didentification des paramtres du modle :
couplage la courbe de polarisation. ................................................................. 168
4.1.6 Implantation du modle dynamique fort signal dune cellule PAC .................... 169
4.1.6.1 Traitement des puissances non entire ................................................................... 170
4.1.6.2 Rsistance lectrique retenue ................................................................................. 170
4.1.6.3 Densits de courants limites retenues ..................................................................... 171
4.1.7 Application de la troisime tape de la procdure didentification paramtrique :
validation du modle avec des balayages sinus de fortes amplitude ................. 172
4.2 Modlisation et paramtrisation dun supercondensateur ............................ 174
4.2.1 Limitations du modle RC classique .................................................................. 174
4.2.2 Rapide tat de lart de la modlisation de SC ................................................... 174
4.2.2.1 Modle de SC branches capacitives ..................................................................... 175
4.2.2.1.1 Modles linaires
4.2.2.1.2 Modles non linaires
4.2.2.2 Modles de SC par ligne de transmission ............................................................... 176
4.2.2.2.1 Modle de F. Belhachemi
4.2.2.2.2 Modle de W. Lajnef
4.2.2.3 Modles frquentiels de SC .................................................................................... 177
4.2.3 Choix dun modle de supercondensateur pour nos travaux .............................. 178
4.2.4 Caractrisation et paramtrisation du modle retenu pour le SC ...................... 178
4.2.5 Validation du modle ......................................................................................... 180
4.3 Modlisation du cblage ...................................................................................... 181
4.4 Conclusion sur la modlisation des diffrents composants ........................... 182
4.5 Simulation de lhybridation directe ................................................................... 183
4.5.1 Observation lchelle des temps longs (qq 10s) du comportement de la
simulation .......................................................................................................... 183
4.5.2 Observation lchelle de temps courts du comportement de la simulation .. 185
4.5.2.1 Mise en vidence dune certaine finesse de la modlisation .................................... 185
4.5.2.2 Rle des phnomnes de double couche dans le cas hybrid et non hybrid........... 186
4.5.3 Observation des chelles de temps intermdiaires (qq 10ms qq 100ms) du
comportement de la simulation .......................................................................... 188
4.5.4 Analyse thorique du systme hybride par une approche de linarisation ......... 191
4.5.4.1 Mode dominant lent pour un systme hybride 2 PAC/2 SC .................................. 192
4.5.4.2 Rpartition thorique du courant linstant de lchelon ...................................... 192
4.5.5 Influence du point milieu ................................................................................... 193
4.5.6 Conclusion sur la simulation de lhybridation .................................................... 195
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4.6 Conclusion du chapitre ........................................................................................ 196

CHAPITRE V : Essais de systmes hybrides PAC/SC pour le
projet ISS puissances significatives .................... 199

5.1 Approche thorique, projet ISS ......................................................................... 200
5.1.1 Contexte de ltude : projets CELINA et ISS .................................................... 200
5.1.2 Objectifs du projet CELINA ............................................................................. 204
5.1.3 Rsum de ltude thorique mene dans CELINA ........................................... 204
5.1.3.1 Descriptif thorique du systme. ............................................................................ 205
5.1.3.1.1 Principe de partition frquentielle de la puissance
5.1.3.1.2 Dfinition des architectures
5.1.3.2 Dimensionnement par simulation .......................................................................... 211
5.1.3.2.1 Dimensionnement pour un cas idal, sans pertes
5.1.3.2.2 Impact des pertes dans le systme
5.1.3.2.3 Conclusion sur le dimensionnement par simulation
5.2 Mise en uvre matrielle des essais ................................................................. 215
5.2.1 Description des installations, matriels et spcifications.................................... 215
5.2.1.1 Locaux et installations ........................................................................................... 216
5.2.1.2 Banc dessais modulaire reconfigurable .................................................................. 217
5.2.1.3 Emulations. Supervision. Scurit. ......................................................................... 219
5.2.1.3.1 Pilotage du banc : supervision
5.2.1.3.2 Choix dun profil de mission
5.2.2 Emuler une PAC ............................................................................................... 224
5.2.3 Prcharger le stockage ....................................................................................... 226
5.2.4 Prsentation et commande des CVS haut gain en tension ............................. 228
5.2.4.1 CVS associ au stockage : CVS-STO ..................................................................... 229
5.2.4.2 CVS associ la PAC : CVS-PAC ........................................................................ 229
5.2.4.3 Compensation des pertes ....................................................................................... 230
5.2.4.4 Pilotages V-I ......................................................................................................... 231
5.2.5 Choisir les supercondensateurs de stockage ....................................................... 234
5.2.5.1 Choix dune tension de rfrence, quilibrage des SC. ........................................... 234
5.2.5.2 Mise en srie de modules SC.................................................................................. 237
5.2.5.3 Mise en parallle de modules SC ........................................................................... 238
5.2.6 Conclusion sur la mise en uvre matrielle ....................................................... 239
5.3 Mise en uvre du pilotage nergtique retenu .............................................. 239
5.3.1 Problmatique du dmarrage du filtrage frquentiel ......................................... 240
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5.3.2 Compensation des pertes par estimation............................................................ 241
5.3.3 Boucle de recharge par niveaux ......................................................................... 243
5.3.4 Pilotages modifis avec compensation des pertes ............................................... 246
5.3.4.1 Architecture n1-1 : le CVS-PAC rgule la tension de bus .................................... 246
5.3.4.2 Architecture n1-2 : le CVS-STO rgule la tension de bus ..................................... 247
5.3.4.3 Architecture n2 : le CVS-PAC rgule la tension de bus ....................................... 248
5.3.5 Validation exprimentale : tests aux limites ...................................................... 248
5.3.5.1 Commutation des filtres lors du dmarrage ........................................................... 249
5.3.5.2 Rgulation de ltat de charge du stockage ............................................................ 249
5.3.5.3 Compensation des pertes ....................................................................................... 251
5.4 Essais avec une Pile combustible relle ........................................................ 253
5.4.1 Architecture n1-1 : le CVS-PAC rgule la tension de bus ................................ 253
5.4.2 Architecture n1-2 : le CVS-STO rgule la tension de bus ............................... 257
5.4.3 Architecture n2 ................................................................................................ 260
5.4.4 Architecture n3 : hybridation directe ............................................................... 262
5.4.4.1 Position optimale de la charge et du stockage ....................................................... 262
5.4.4.2 Rsultats dhybridation sur le profil ...................................................................... 264
5.4.5 Comparatif entre les architectures ..................................................................... 266
5.5 Conclusion .............................................................................................................. 269

Conclusion Gnrale ............................................................................................. 271

Annexe 1 :
Modles dune PAC
Annexe 2 :
Protocole exprimental permettant la paramtrisation du
modle dynamique fort signal dune PAC
Annexe 3 :
Retour dexprience sur le stockage ddi au projet ISS

Rfrences bibliographiques
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La fin pressentie (plus ou moins proche suivant les estimations) de lre ptrolire et
limpact de celle-ci sur lenvironnement contraignent le monde de la recherche, mais aussi les
industriels, envisager de nouvelles solutions, si possible durables . Dans ce contexte
lhydrogne, utilis en tant que vecteur dnergie, est de plus en plus lordre du jour. Vu du
consommateur, il propose des proprits similaires celles offertes par les matires fossiles dans
le sens o la rserve dnergie est un stock transportable, dont lexploitation peut-tre
totalement dissocie de la puissance. Si lhydrogne peut tre peru, dans une certaine mesure,
comme un homologue des combustibles fossiles, il sen distingue notamment par trois traits
majeurs : il est gazeux en conditions ambiantes donc moins commode manipuler, mais en
contrepartie il peut tre transform directement, via une pile combustible, en nergie
lectrique plus facilement exploitable, et peut tre produit directement partir dnergie
lectrique via un lectrolyseur deau. Plus gnralement, la ncessit de produire lhydrogne,
non disponible ltat pur dans la nature, avant de pouvoir lutiliser, conduit le classer
comme un vecteur nergtique et non comme source primaire dnergie, au mme titre que
llectricit dont il apparait complmentaire. Il est en effet possible de le produire lors dun
surplus de production lectrique, puis de le stocker et ventuellement de le transporter, pour le
consommer plus tard et/ou ailleurs. Le caractre cologique de ce nouveau vecteur
nergtique peut tre trs fort puisque sa consommation met comme seuls dchets de leau
et de la chaleur, et que sa production peut, elle aussi, tre envisage avec de trs faibles
missions de gaz effet de serre, par exemple par association dun lectrolyseur deau aux
sources photovoltaques ou oliennes. Outre cette empreinte cologique rduite, lassociation
pile combustible/rservoir dhydrogne offre des possibilits de dimensionnement au moins
similaires celles proposes par un assemblage moteur combustion/rservoir de carburant.
Ainsi, pour une application embarque, il est tout fait possible de dimensionner la taille du
rservoir (dessence ou dhydrogne) indpendamment de la puissance du convertisseur (moteur
combustion ou pile combustible). Pour les applications embarques, lhydrogne est le seul
vecteur nergtique nouvellement envisag pour un dploiement de masse offrant ce dcouplage
nergie/puissance de manire aussi forte, contrairement par exemple aux organes de stockage
tels que les batteries daccumulateurs usuelles pour lesquelles les proprits en nergie et en
puissance sont troitement couples au sein du mme composant.

La faisabilit des systmes base de piles combustible (labrviation PAC sera utilise
dans ce document) nest plus prouver. Des dmonstrateurs allant de la simple cellule
lempilement de cellules (que lon appelle stack), de quelques 100mW quelques MW ont dj
fait leurs preuves. Malgr lintrt cologique potentiel et les possibilits de dimensionnement
offertes pour un large panel dapplications, des verrous freinent encore le dveloppement effectif
des piles combustible. La dure de vie et le cot des systmes PAC demeurent les principaux
dfis.
Bien que ces systmes atteignent des dures de vie honorables (>10 000 heures) pour des
utilisations rgime constant, celles-ci se rduisent notablement ds que lutilisation devient
fluctuante ou intermittente. Par nature, une PAC est en effet trs sensible aux conditions
opratoires, c'est--dire aux pressions, dbits, humidits des gaz, tempratures des cellules
Afin de contrler ces grandeurs, les systmes usuels emploient des auxiliaires, conduisant
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relier fortement les dynamiques de charge admissibles sur la PAC celles de ses auxiliaires. La
plupart des applications embarques requirent une disponibilit de puissance variable
(acclrations rapides, variations de vitesse, freinages pour le cas de lautomobile) qui nest pas
toujours admissible par le systme PAC ou alors au dtriment de sa longvit. Pour pallier
cette difficult, la majorit de ces applications ont recours lhybridation dont le principe
consiste associer un organe supplmentaire de stockage dlectricit (typiquement des
supercondensateurs et/ou une batterie daccumulateurs) la pile combustible et dfinir une
gestion dnergie permettant un partage avantageux de la puissance lectrique entre la PAC et
cet organe [TUR-12], [TUR1-12].

Dans ce sens, les travaux de cette thse visent in fine contribuer laugmentation de la
dure de vie des systmes PAC via lhybridation.

Par ailleurs, le monde de laronautique est, lui aussi, fortement interpell pour rduire ses
nuisances (missions de gaz effet de serre, nuisances sonores, etc.). A cet gard, lintroduction
de systmes PAC commence tre envisage pour diffrentes applications dans les avions,
particulirement dans le contexte de lavion plus lectrique ( More Electrical Aircraft ), pour
lequel les besoins en nergie lectrique sont amens augmenter.
Un avion peut tre soumis diverses pannes qui doivent rester acceptables. Dans lA380
notamment, la gnration lectrique de secours est assure par une turbine olienne (RAT-
Ram Air Turbine) qui se dploie et assure la production dlectricit en cas de panne. Compte
tenu de la production trs variable exige (lie essentiellement aux actionneurs lectriques des
commandes de vol), une premire tude au laboratoire [LAN-06] sest attache tudier
lhybridation de cette RAT par des supercondensateurs. Cette hybridation a pour but de
soulager cet organe, mais aussi de permettre une augmentation future de la puissance fournir
par la RAT. En effet, lhybridation de la RAT permet de ne plus la dimensionner pour la
puissance maximale fournir, mais pour la puissance moyenne. Ou encore, dimensionnement
en puissance gal lexistant, lhybridation de la RAT permet de fournir des pics de puissance
plus importants.
Plus ambitieux serait de remplacer la RAT par un systme PAC hybride, une question et
des rflexions dans lesquelles le laboratoire a t impliqu via les travaux de [GAR-07].
Lapplication de secours pourrait ainsi constituer une des premires introductions de PAC dans
les avions gros porteurs. Plus gnralement, lintroduction de PAC dans les avions permet
denvisager de nouvelles fonctions telles que le roulage au sol sans consommation dnergies
fossiles ( green taxi ) ou encore la rutilisation des dchets usuels dun systme PAC
comme la chaleur pour le dgivrage des ailes, leau produite pour les sanitaires ou lair appauvri
en oxygne pour linertage des rservoirs de krosne.

Ltude [GAR-07] a port, plus exactement, sur le remplacement de la RAT en proposant
trois architectures dhybridation de PAC par des supercondensateurs (labrviation SC sera
utilise dans la suite) bus continu : une premire architecture deux convertisseurs statiques,
une seconde architecture avec les SC directement connects au le bus continu et une troisime
architecture avec les SC placs directement aux bornes de la PAC appele hybridation
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directe . Cette dernire solution est trs peu rpandue dans la littrature et lissue de
ltude [GAR-07], plusieurs questions sur la mise en uvre ont t laisses en suspens,
notamment sur lhybridation directe : partage effectif des puissances, interactions entre les
composants, quilibrage entre les cellules, impact sur la dure de vie, etc.

Paralllement ces travaux, depuis 2000, le laboratoire LAPLACE sintresse de prs la
caractrisation et la modlisation des PAC de type PEM (Proton Exchange Membrane), en
particulier pour les PAC alimentes en gaz purs H
2
/O
2
. Initie par [MER-02], une modlisation
utilisant notamment les formalismes Bond Graph ou de type circuits lectriques a t affine au
fil des annes par [SAI-04], puis positionne clairement en lien avec les phnomnes physiques
mis en jeu par [FON-05]. Enfin, dautres tudes telles que [ZEI-11] et [RAL1-11] ont tendu ce
modle aux PAC alimentes en H
2
/Air. La gnralisation de ce modle aux lectrolyseurs de
type PEM, entame par [TUR-08], [RAB-08], a t approfondie par [RAL1-11].

Lexprience du laboratoire dans la modlisation des PAC et les questionnements sur
lhybridation directe ont ainsi constitu le terreau des travaux de la prsente thse. En effet, il
nest pas facile de percer les fonctionnements internes complexes dun composant tel quune pile
combustible, mme si des mthodes existent pour effectuer des tudes locales ou segmentes.
La possibilit de recourir cette modlisation globale, mais phnomnologique, dune pile
combustible doit pouvoir nous aider dans la comprhension des phnomnes mis en jeu lors des
interactions entre PAC et SC.

Ainsi un premier grand volet des travaux prsents dans ce manuscrit, sattache tudier
finement les interactions entre les lments lors dune hybridation directe en sappuyant sur
lexprience du laboratoire en matire de modlisation des PAC. Malgr tout, compte tenu de
la difficult de la thmatique, lanalyse par lexprimentation constituera le premier socle de
nos travaux.

Le second grand volet est consacr la validation exprimentale des trois architectures
dhybridation dune PAC par des SC retenues dans ltude de [GAR-07], mettant notamment
en uvre une hybridation directe. Un intrt particulier sera port cette dernire en cho au
premier volet de ces travaux. Ce second volet permet de faire le lien entre lexprimentation sur
les PAC et les tudes sur linsertion de systmes PAC en aronautique au laboratoire (qui
navaient t jusqualors que thoriques). De plus, il a permis lexprimentation sur une PAC
dune puissance suprieure au kW ; ce qui constitue galement une premire pour les essais
dans les locaux du laboratoire.

Conformment aux diffrents volets traits, ce mmoire de thse se dcompose en cinq
chapitres :

CHAPITRE I : Etat de lart sur les systmes hybrides base de PAC dans un
contexte aronautique.
CHAPITRE II : Analyses prliminaires et prospectives en vue de lhybridation
directe.
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CHAPITRE III : Exprimentation et analyse dune hybridation directe.
CHAPITRE IV : Simulation et analyse dune hybridation directe.
CHAPITRE V : Essais de systmes hybrides PAC/SC pour le projet ISS
puissances significatives.

Ce mmoire (dont la majeure partie est constitue dexprimentations) sadresse un public
averti. Ainsi, le principe de fonctionnement dune PAC, son historique ou encore son tat de
lart technologique actuel, qui sont des sujets dj trs largement traits par ailleurs, ne seront
pas repris ici. En revanche, ltat de lart de lintroduction des systmes PAC en aronautique
est un sujet encore peu courant dans la littrature et introduit bien le contexte de nos travaux :
nous lui avons ddi une partie du premier chapitre.

La premire partie du chapitre I sattache donc expliquer comment et pourquoi
lintroduction de systmes PAC dans les avions semble une tape intressante dans lavenir de
laronautique. La course pour faire voler des systmes PAC de plus en plus puissants est dj
lance ! Un descriptif non exhaustif des moyens mis en uvre par les industriels, mais aussi par
le monde de la recherche, pour faire voler des systmes PAC allant de lassistance lectrique sur
des gros avions la propulsion de petits avions, est livr.
Partant du constat que toutes ces applications embarques sont hybrides, la seconde partie
du chapitre I portera sur un tat de lart argument de lhybridation des systmes PAC avec
des SC depuis les solutions plusieurs convertisseurs jusqu celles sans
convertisseur (hybridation directe).

Les chapitres II, III et IV sont centrs sur les interactions fines entre composants lors dune
hybridation directe. Le support de travail est alors la monocellule qui permet de raliser des
essais moindres risques et moindres frais quavec un stack. Un des objectifs a t, malgr
tout, de tendre vers lmulation dun stack laide de monocellules en srie. Le montage ralis
permet de nombreuses mesures sur chaque cellule et des connexions facilites par un
encombrement qui nest pas rduit au minimum, ce qui aurait t difficile avec un stack.
Le chapitre II dtaille des travaux prliminaires trs prospectifs en lien avec lhybridation
directe. Ils ont constitu un premier pas visant permettre par la suite la mise en uvre
dessais plus reprsentatifs. En particulier, les phases prcdant (phases de mise en gaz) et
succdant (phases darrt) lhybridation proprement dite sont tudies. Divers mcanismes tels
que les phnomnes de crossover ou doxydation du carbone, pouvant jouer un rle dans
lhybridation directe, sont discuts travers ce chapitre. En premier lieu, cest une monocellule
respiration (moins onreuse et plus simple mettre en uvre) qui a servi la prospection lors
de ces essais, puis une monocellule H
2
/O
2
identique celles utilises dans les chapitres suivants
pour permettre une mise en regard plus aise.
Le chapitre III portera sur ltude des interactions entre les composants dune hybridation
directe. Cette tude est segmente en trois tapes allant de la monocellule unique hybride
lassociation srie de 4 cellules hybrides en passant par une association srie de 2 cellules
hybrides. Dans le cas dau moins deux cellules en srie, deux cas dhybridation ont t
valus : soit un SC par cellule, soit un SC pour deux cellules pile combustible. Dans chaque
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partie, le partage des courants suivant diffrents profils (chelons, sinus,) est analys
diffrentes chelles de temps (ms ou s), ainsi que les diverses phases dune hybridation : mise en
gaz, utilisation, arrt. Ce chapitre suit lvolution temporelle des essais, et donc lvolution du
banc dessais suite aux conclusions de chaque campagne de tests prcdente.
Enfin, le chapitre IV permet de confronter certaines observations du chapitre III avec la
simulation. Dans ce chapitre, le modle dvelopp au laboratoire depuis plus dune dcennie est
appliqu aux monocellules utilises. Une caractrisation et une modlisation des SC sont
effectues plus modestement. En premire partie de ce chapitre, le protocole didentification des
paramtres permettant darriver cette modlisation fine de la PAC est explicit, puis
appliqu. Ce chapitre a pour but dune part, dprouver ce modle de pile combustible dans le
cas dune association directe de deux composants lectrochimiques o lon sintresse
plusieurs chelles de temps (de lordre de la ms mais aussi de lordre de la seconde),et dautre
part, de comprendre la manire dont sopre le partage des courants entre les composants et
dapprhender les dgradations possibles lors de ces interactions.

Enfin, le projet europen MOET (More Open Electrical Technologies) consistait notamment
imaginer le rseau lectrique pour les avions de demain, allant jusqu 1MW, ainsi que
llectronique de puissance associe. Le laboratoire sest dabord impliqu dans cette thmatique
avec les travaux de [BAU-09]. Ce projet sest en partie prolong en France et a donn lieu au
projet ISS (Innovative Solutions for Systems), dont lambition est, entre autres, de valider
diffrents lments pour ce nouveau rseau lectrique. Un point particulier du projet ISS est
ddi la mise en uvre et lexploitation dessais exprimentaux autour des architectures
dhybridation de PAC retenues dans ltude de [GAR-07] mene dans le cadre du projet
europen CELINA (fuel CELl application In a New configured Aircraft). Le chapitre V est
ddi ces travaux de validation exprimentale autour des systmes PAC hybrides.
Le dernier chapitre dcrit les moyens mis en uvre pour permettre ces essais, matriels et
logiciels. Sont ainsi dcrites la ralisation des architectures retenues et les dimensions des
exprimentations compte tenu du matriel disponible. Il sagit notamment de dfinir un profil
de mission raliste mais aussi adapt la capacit de stockage disponible. Il sagit aussi de
permettre le pilotage nergtique souhait via les diffrents convertisseurs par une supervision
unique. Une telle exprimentation ne peut raisonnablement pas se faire sur une PAC relle du
premier coup ; cest pourquoi un mulateur de PAC chelle 1:1 a t dploy pour valider les
essais venir avec la vraie PAC. Enfin, les rsultats obtenus pour chaque architecture soumise
un profil de mission identique, avec stack rel, sont prsents et confronts ceux des
simulations.

Prcisons que bien que ce mmoire soit en franais, nous avons choisi de rdiger tous les
textes des figures en anglais, afin den permettre une valorisation plus facile dans le cadre de
communications internationales.

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CHAPITRE I

Etat de lart sur les systmes
hybrides base de PAC dans un
contexte aronautique

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Etat de lart sur les systmes hybrides base de PAC dans un contexte aronautique

8

1.1 Etat de lart des applications base de PAC dans
laronautique
Selon un rapport de lUnion Europenne [REN-10], le transport arien est aujourdhui
responsable denviron 2% des missions mondiales de CO
2
. Ce chiffre est en augmentation et va
probablement atteindre la part de 3,5% dici 2020 tant donne la croissance prvue du trafic
arien (entre 5 et 6% par an). Dans ce contexte, il y a une pression constante sur les avionneurs
pour amliorer lefficacit, notamment nergtique, de leurs avions et rduire leur impact
environnemental. Les objectifs environnementaux europens qui ont t fixs par le conseil
consultatif pour la recherche aronautique en Europe (ACARE - the Advisory Council for
Aeronautics Research in Europe) dici lhorizon 2020 sont [MUL-08] (par rapport une base
des missions et nuisances de lanne 2000 [ACA-10]) :
une rduction des missions de CO
2
de 50%
une rduction des missions doxydes dazote NO
x
de 80%
une rduction des nuisances sonores externes de 50%
aucune personne impacte par laroport en dehors de ses limites
fabrication, maintenance et entretien cologiques ( matriaux verts ).

Avec le dveloppement de lavion plus lectrique [WEI-93] notamment port par le projet
Europen MOET (More Open Electrical Technologies), les besoins en nergie lectrique dun
avion sont appels augmenter principalement grce aux avances rcentes de llectronique de
puissance [ROS-07]. Ce dveloppement de lnergie lectrique dans laronautique ouvre de
nouvelles voies la ralisation de ces objectifs et notamment une production dlectricit
moins polluante. Cest dans ce contexte que les constructeurs travaillent lintroduction des
piles combustible (PAC) dans laronautique.

Les applications des piles combustibles sont un point cl de la stratgie
environnementale long terme de laviation
Joe Breit, Boeing Commercial Airplanes [ROS-12]

Les piles combustible sont un des changements technologiques les plus prometteurs et
Airbus voit un potentiel lev dans leurs applications vers une rduction significative des
missions de gaz, de la consommation et du bruit extrieur
Airbus company [ROS-12]

Ce paragraphe prsente diffrentes applications des piles combustible dans laronautique
de la gnration lectrique pour les auxiliaires bord des avions de ligne la propulsion de
petits avions.
1.1.1 Gros avions : piles combustible multifonctionnelles
De nombreux avantages utiliser des piles combustible dans les avions de ligne se
dgagent. Hormis la gnration lectrique qui est dtaille plus loin, les sous-produits gnrs
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par des PAC, habituellement considrs comme des dchets , pourraient trouver leur utilit
dans les avions de ligne.
Tout dabord le rendement moyen des PAC de type PEM (Proton Exchange Membrane) est
denviron 50% en utilisation nominale, c'est--dire que la production de chaleur est proche de la
puissance lectrique. Or lheure actuelle, dans la plupart des avions, la chaleur ncessaire
dgivrer les ailes est prleve sur le racteur ; celle-ci pourrait tre remplace par celle fournie
par la PAC, ce qui reprsenterait la principale utilisation de cette chaleur. De plus cette
chaleur pourrait tre, entre autres, utilise pour rchauffer le krosne et pour les commodits
telles que chauffer leau des toilettes, chauffer les boissons ou les fours alimentaires [PRA-11].
Lhabitacle a quant lui, plutt besoin dtre refroidi compte tenu de la chaleur dgage par les
passagers, celle du compresseur de pressurisation et des faibles dperditions thermiques des
avions.
Ensuite, par son principe de fonctionnement, une PAC produit de leau qui pourrait tre
utilise. Un systme PAC pour un gros avion pourrait produire environ 50 litres deau par
heure [REN-10], production qui pourrait tre utilise pour les toilettes et la climatisation,
rduisant ainsi la quantit d'eau qui doit tre embarqu dans l'avion. Selon une tude
[BRO-11], lconomie dun kg dans lquipement permet dallger la structure de lavion et les
moteurs et peut permettre une conomie de 600g supplmentaire, donc un gain de 1,6kg
potentiel pour chaque kg en moins ; ce qui permet une consommation en carburant de lavion
plus faible. Par exemple dans ltude propose par [MUL-08] pour chaque 1kg conomis donc
galement pour chaque 1L deau en moins au dcollage, lavion pourrait emporter 0,16kg de
krosne en moins pour raliser la mme mission (Vol commercial de San-Francisco
New-York soit 4139 km avec un Boeing 787-8). Laffranchissement dun kg supplmentaire dans
lquipement peut conduire une rduction de cots dutilisation denviron 4500 $ sur une
exploitation de 20 ans dun avion de moyenne taille [HEI-10].
Enfin, les gaz dchappement la cathode dune pile combustible H
2
/Air sont constitus
dair appauvri donc essentiellement dazote. Or actuellement, les rglementations exigent que
les avionneurs rduisent les risques dinflammation des rservoirs [FAA-05]. Ainsi la principale
solution mise en place est le remplacement de lair des rservoirs de krosne moiti vides par
un gaz inerte (de lazote), cela afin dviter lallumage des vapeurs de carburant. Lazote peut
tre embarqu depuis le sol ou plus couramment gnr bord partir de lair ambiant avec
par exemple un systme OBIGGS (OnBoard Inert Gas Generation System) [BUR-04]. Le
remplacement de ces systmes dapprovisionnement en gaz inerte par lair appauvri en oxygne
issu de la PAC pourrait tre envisag.

Cependant lintgration dun systme pile combustible dans un avion commercial ncessite
de rpondre des caractristiques spcifiques propres laronautique [SCH-05]:
Le traitement du combustible bord, savoir le stockage de lhydrogne sil est
embarqu ou son reformage sil est produit partir du krosne.
Le respect des normes et exigences aronautiques
- Un faible poids du systme / densit de puissance leve.
- La surveillance et le contrle de linstallation.
- Une haute fiabilit et robustesse du systme.
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Des conditions d'exploitation lies l'environnement :
- Une grande variation des pressions et des tempratures extrieures, jusqu
41,000 ft (soit 12500m) 0,18 bar, -57 C
- Les manuvres de lavion (inclinaisons, vibrations, acclrations, etc.).

La puissance lectrique installe bord des avions connat une croissance importante : de
180kW sur lA320 800kW prvus sur son remplaant et plus de 1MW sur les future versions
de lA380 et du B787 [PIP-09]. A lheure actuelle, les ordres de grandeur des puissances des
diffrents systmes de gnration lectrique installs dans un avion de moyenne taille (environ
300 passagers pour la gamme A330 A340) sont donns dans le Tableau I.1 extrait de
[LAN-06].

Systme Puissance nominale
Gnration principale (somme des IDG -
Integrated Drive Generator ou VFG -
Variable Frequency Generator)
300 kVA
Gnration auxiliaire (APU - Auxiliary
Power Unit)
150 kVA
Gnration secours (RAT - Ram Air
Turbine)
50 kVA
Gnration secours (chaque Batterie - 2 4)
40 Ah (24 28Vdc)
Tableau I.1 : Puissance approximative des systmes de gnration dun avion de 300 passagers
Un avion peut tre soumis diverses pannes et notamment une perte totale des moteurs ou
de la gnration lectrique. Ces pannes doivent naturellement rester acceptables [MEH-89].
Dans la majorit des gros avions, une turbine olienne (RAT- Ram Air Turbine) est alors
dploye pour assurer la production dlectricit et alimenter un rseau de secours [BOL-09]. La
premire ide est de remplacer cette source de secours (qui est le plus faible des systmes de
gnration lectrique) par une pile combustible. Cependant lutilisation dune pile
combustible en tant que source de dernier secours gnre quelques inconvnients, entre autres :
ncessit dinertage pour prserver la dure de vie de la PAC, temps de sortie dinertage
consquent, difficult dexploiter les multifonctionnalits exprimes au paragraphe prcdent
pour une utilisation en secours, etc. Cest pourquoi les tudes sur les applications dans
laronautique des piles combustible dpassent le seul cas du groupe de secours [CUR-10].
Une pile combustible pourrait remplacer la turbine gaz qui ralise actuellement la fonction
APU (Auxiliairy Power Unit) qui alimente lavion en lectricit lorsque celui-ci est au sol. Cela
permettrait de diminuer le bruit et les missions en gaz de lavion au sol. [EID-10] propose un
systme hybride pile combustible/batterie pour raliser cette fonction. Plus prospectivement
encore, [RAJ-08] tudie lhybridation dune pile combustible haute temprature et dune
turbine pour cet APU. En Allemagne, le projet ELBASYS tudie diverses applications autour
de piles combustible [WR-09], entres autres : groupe de secours, systme pile combustible
multifonctions (lectricit, eau, inertage), green taxi au sol. Lintgration de nouvelles
fonctions telles que les roues avant lectriques alimentes par piles combustible pourrait
rduire de 19% les missions en CO
2
des aroports : par exemple, les potentielles conomies
grce aux roues avant propulsion lectriques sur les Airbus A320 sont estimes 44 tonnes de
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krosne par jour pour laroport de Frankfurt. La plupart du bruit serait galement limin
durant les phases de roulage [ROS-12].

Daprs Boeing et extrait de [SCH-05], limplantation de systmes pile combustible en
remplacement des APU pourrait rduire la consommation en krosne de 75% au sol et de 40%
en vol pour raliser cette mme fonction.
La Figure I.1 illustre quelques avantages et lautonomie vis--vis des aroports que les
avionneurs pourraient dgager de lintgration de systmes pile combustible dans les avions.

Figure I.1 : Illustration des intrts de lintgration des systmes pile combustible dans
laronautique [LAV-11]
Un recensement non exhaustif des tudes concernant limplantation de systmes piles
combustible en aronautique des grands constructeurs est dtaill ci-aprs.
1.1.1.1 AIRBUS
Airbus a lanc un grand plan dtudes sur lintgration des piles combustible dans les
avions la fois sur les piles de type PEM (Proton Exchange Membrane) et sur les piles de type
SO (Solid Oxide) dont la stratgie est donne en Figure I.2. Cette stratgie date de 2006, il est
donc possible que les dates et les tapes aient t lgrement modifies depuis : ltape n1
initie en 2007 a t acheve par le DLR (Deutsches Zentrum fr Luft und Raumfahrt
Centre allemand pour l'aronautique et l'arospatiale) et Michelin en 2008 [KAL-10] dans le
cadre du projet ELBASYS. Etant donne la concurrence dans ce domaine, il nest pas tonnant
que les constructeurs ne communiquent pas trop sur leurs avances rcentes ; il est en effet
difficile de trouver des informations prcises sur ce sujet.
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Figure I.2 : Stratgie de dveloppement des systmes pile combustible dairbus [HIE-06]
Les tapes 1 et 2 de lintgration des systmes piles combustible consistent au
dveloppement de piles de types PEM alimentes en H
2
/Air pour lesquelles lhydrogne serait
stock sous forme gazeux dans des bouteilles.
En ce qui concerne les tapes 3 et 4, des tudes parallles sont menes entre PEMFC et
SOFC. En effet, bien que la technologie PEM soit plus mature lheure actuelle, la technologie
SO pourrait offrir des avantages supplmentaires [SCH-05]:
fonctionnement plus haute temprature, meilleure utilisation de la chaleur
produite ;
meilleure tolrance aux rsidus (S, CO) inclus dans lhydrogne obtenu par
reformage du krosne ;
meilleur rendement ;
une densit de puissance qui pourrait tre quivalente aux PEMFC.
En revanche, le manque de maturit de la technologie SO ne permet pas lheure actuelle
de faire primer cette technologie sur lautre.
En parallle de ces tapes, des tudes sont menes sur la production dhydrogne partir de
reformage du krosne. A lheure actuelle, lnergie volumique de lhydrogne (sous pression ou
liquide) ne dpasse pas celle du krosne bien que son nergie massique soit plus leve. La
production partir de reformage pourrait tre une alternative durant la priode de transition
selon [SCH-05].
Ltape n5 vise remplacer compltement le krosne comme carburant dans les avions, y
compris pour la propulsion.
De nombreux projets ont t lancs par Airbus visant la ralisation de cette stratgie, entre
autres ceux cits dans le Tableau I.2 [HIE-06].
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Projet Objectif
Exprimentation /
Simulation
POA
Power Optimized Aircraft
Stratgies doptimisation de puissance
Systme SOFC aliment par krosne
Dmonstrateur SOFC fonctionnel
(1kW)
APAWAGS
Advanced Power And
Water Generation System
Systme PAC aliment par krosne
Gnration deau
Technologies PEM et SO
Dmonstrateurs au sol de type SO
et PEM pour la gnration
dlectricit et deau (5kW)
CELINA
Fuel Cell In A New
Configured Aircraft
Systme PAC aliment par krosne ou
hydrogne sous pression
Etude des applications aronautiques
(dont le remplacement de la RAT par
une PAC)
Evaluation prliminaire de la scurit
Simulation dynamique du systme
Tests environnementaux
approfondis sur un stack PEM
H
2
/Air

FuCAp/FCEPS
Fuel Cell Application
(Demonstrator)
Fuel Cell Emergency Power
System
Systme dalimentation de secours
PAC
technologie H
2
/O
2

Dmonstrateur en vol de 20kW
(2007)
Essais en vol du systme

MOET
More Open Electric
Technology
Niveau de gnration et distribution
lectrique

Evaluation des architectures
Simulation du systme SOFC

A/C SOFC
Aircraft Solid Oxide Fuel
Cell

Dmonstrateur SOFC de 400kW
Tests et analyses comparatives

KING
Kerosene Reforming
Dveloppement du reformeur
Dsulfuration par adsorption
Reformeur adiabatique
Dshydrognation du krosne
Dmonstrateur de
dshydrognation (2006)
Reformeur de 50 100 kW (2009)
Reformeur de 400 kW
Tableau I.2 : Aperu des principaux projets de recherche sur les piles combustible chez
Airbus

Au laboratoire LAPLACE, des tudes ont t effectues dans le cadre du projet CELINA
[GAR-07] tudiant les architectures lectriques possibles pour le remplacement de la RAT par
une PAC de type PEM soumis au cahier des charges suivant :
Rseau 270 Volts
Dure mission = 4 heures
Un seul stack
Anode du stack relie la terre
Avec comme objectifs recherchs :
Dimensionnement du systme
Choix dune architecture lectrique
Minimisation des poids, volume, cots et consommation en H
2

Conception prliminaire des convertisseurs statiques
Le LAPLACE a ensuite particip au projet MOET qui consistait dfinir un nouveau
rseau lectrique de bord ainsi que llectronique de puissance associe allant jusqu 1MW. Ce
projet a donn lieu au projet ISS (Innovative Solutions for Systems) qui a pour ambition, entre
autres, de valider les diffrents lments de ce nouveau rseau lectrique. Dans le cadre de ce
projet, des essais exprimentaux ont t effectus sur les architectures pour rseau de secours
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pile combustible proposes dans CELINA : ils sont prsents et analyss dans le chapitre V
de ce mmoire. A cette occasion, une description plus prcise de ces projets est galement
propose.
1.1.1.2 BOEING
Aux Etats-Unis, la recherche sur les piles combustible occupe une part importante. A titre
dexemple, les fond privs investis dans les piles combustible et lhydrogne entre 2000 et fin
2010 slvent 774 millions dUSD aux Etats-Unis pour un total mondial de 1725 million
dUSD [DOE-11]. A cela sajoutent les implications importantes des dpartements amricains
de lnergie et de la dfense (DOE-DOD). Ceci est limage de la rpartition dans le monde des
brevets donne en Figure I.3.

Figure I.3 : Rpartition en pourcentage des brevets relatifs aux piles combustible dans le
monde (2002-2011), source : Cleantech Group of Heslin Rothenberg Farley and
Mesiti P.C.
Dans ce contexte Boeing profite des avances technologiques amricaines dans ce domaine et
vise une gnration lectrique de 1,5MW pour les futures gnrations de 787 Dreamliner
[PRA-11] sans prlvement dair sur les racteurs puisque le dgivrage des ailes (auparavant
ralis par soufflage dair chaud) est dsormais lectrique [SIN-07]. Ce passage au dgivrage
lectrique a considrablement modifi la structure des ailes de lavion et augment sa
consommation lectrique (30 85 kW par aile). Pour utiliser la chaleur produite par la pile
combustible pour le dgivrage des ailes (qui reprsente le principal potentiel dutilisation de
cette chaleur), il faudrait une importante re-conception de ces ailes. Par consquent cette
utilisation de la chaleur est carte par Boeing [PRA-11]. Onze manires dexploiter les rejets
dune PAC sont explores dans le document [PRA-11] dont les plus pertinentes sont donnes
la Figure I.4. Une rcupration maximale de la chaleur produite ne serait pas judicieuse
puisque leau chaude gnre ne serait pas raisonnablement utilise dans les toilettes.
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Chapitre I
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a) Refroidi l'eau, rcupration de chaleur
limite, rcupration de l'eau.
b) Refroidi avec le carburant, rcupration de
l'eau.
Figure I.4 : Exemples darchitectures dutilisation des rejets dune PAC dans un avion
[PRA-11]
Avec laugmentation de la consommation lectrique de lavion, celle-ci tant produite par les
racteurs, la charge des alternateurs sur les racteurs devient non ngligeable. Et
particulirement durant les phases o les racteurs tournent faible vitesse (principalement
pendant la descente et latterrissage). Or, une vitesse faible et un couple important, une
grande variation de la demande de puissance lectrique pourrait entraner une panne du
compresseur du racteur ou un dcrochage. Cest pourquoi il serait avantageux denlever une
partie du fardeau lectrique sur les racteurs durant les phases de faible vitesse (prise en charge
par la PAC), cela permettrait daugmenter la marge de dcrochage ou de rduire la taille des
moteurs marge identique.

Une tude [RAJ-08] a regard la faisabilit du remplacement de lAPU dune future
gnration de Boeing 777 plus lectrique (305 passagers) par une association dune pile SO
hybride avec une turbine gaz pour le cahier des charges suivant :
- Systme dimensionn pour une puissance de 440 kW
- Puissance crte du systme: 438 kW (en vol), 432 kW (au sol)
- Dure de vie: 40 000 h
- Objectif de poids du systme: <880 kg
- Carburant: krosne commercial.
La solution propose semble avantageuse car elle prsente un rendement de 60,6% au niveau
de la mer et 73,7% 42 000 pieds (12 800m) ce qui est bien mieux que la solution actuelle.
Cependant pour la ralisation, des sauts technologiques ont t mis en vidences comme la
ncessit de raliser des stacks de plus de 100 cellules de 25cm x 25cm chacune (625cm), avec
une densit de puissance > 1W/cm. Egalement des progrs importants sur le poids du systme
(PAC et reformeur) et sur la tolrance au soufre seraient ncessaires mais ralisables selon
lauteur.

Enfin, Boeing et le constructeur Japonais IHI Aerospace travaillent sur les PAC rversibles
pour laronautique. Les premiers essais en vol ont t raliss en fin 2012. Lapparition des
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premires PAC bord des avions commerciaux prvue dici 2018 engendrera une rduction de
la part du carburant utilis pour la gnration lectrique de 14% [ROS-12].
1.1.1.3 Le DLR (Deutsches Zentrum fr Luft- und Raumfahrt)
Dans le cadre du projet ELBASYS, le DLR a pris en charge lintgration dun systme pile
combustible multifonctionnel dans un avion de ligne pour Airbus. Trois taches ont t dfinies
dans ce projet [FRI-09], [REN1-10].

La premire tche (FCEPS - Fuel Cell Emergency Power System, juin 2007 Aot
2008) a consist lintgration dun systme pile combustible H
2
/O
2
de 20kW
(construit par Michelin - Figure I.5.a) et b)) en remplacement de lalimentation de
secours (RAT) dans lavion de recherche A320 (D-ATRA) - Figure I.5.b). Cette
campagne a mis en vidence la robustesse du systme face aux perturbations en
situation relle (pression, temprature, vibration, inclinaison, acclration, etc.)

La seconde tache (FCWIP: Fuel Cell System for Water, Inert-gas and Power) est de
dmontrer les fonctionnalits multiples dun systme pile combustible H
2
/Air de 15
kW (production deau, dlectricit et inertage des rservoirs de krosne), essais
dbuts en juin 2010. Dans cette tche une plateforme permettant aux systmes pile
combustible commerciaux de respecter les rglementations aronautiques a t
dveloppe (Airworthy Technology Development Platform - Figure I.5.c)). Cette
plateforme permet au dveloppement des piles combustible en aronautique une
acclration considrable.

La troisime tche (MFFCS: Multi-Functional Fuel Cell System) consiste ajouter
en plus des fonctions prcdentes la fonction zro mission au sol ou green taxi
laide dune roue avant lectrique (moteur-roue de 11 000 N.m - Figure I.5.d))
alimente par quatre PAC de 12,5kW chacune soit 50kW installes sur les
plateformes dveloppes la seconde tche (essais au sol raliss en juillet 2011).
Lassociation de plusieurs systmes PAC offre une redondance intressante en
aronautique.

a) Systme PAC Michelin intgr dans lavion. b) Avion de recherche Airbus A320 D-ATRA.
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c) Plateforme dessais PAC qualifie pour
laronautique.
d) Roue avant lectrique de green taxi en
cours de dveloppement.
Figure I.5 :
Moyens dessais mis en uvre par le DLR pour Airbus [KAL-10] et [KAL-08]
Les essais en vol du systme pile combustible multifonctionnel sur lA320 sont prvus en
2013-2014 [REN1-10].
1.1.2 Propulsion lectrique des petits avions
Comme outils de communication et pour montrer leur technicit, de nombreuses universits
et constructeurs cherchent mettre en place des dmonstrateurs propulss par des systmes
pile combustible. Quils soient pilots ou sans pilote, il en existe de nombreux exemplaires
dont quelques-uns sont brivement prsents dans cette partie (pour un aperu plus complet,
lauteur invite le lecteur lire [ALL-11]). Ces dmonstrateurs permettent notamment de faire
voluer limage de lhydrogne auprs du public
1.1.2.1 Boeing motoplaneur Diamond HK36TTC Super-Dimona
(1 place)
Boeing fut le premier faire voler un avion propulsion par pile combustible en juillet
2008 [LAP-08]. Bas sur un avion Biplace commercial, Boeing a remplac la propulsion par un
moteur lectrique et lalimentation par une association PAC et batterie Li-ion, illustr en
Figure I.6.
Pile combustible : peu dinformations disponibles ; mise en srie de deux stacks (fabriqus
par Intelligent Energy, assemblage membranes lectrodes fabriqus par Gore) aliments en
H
2
/Air permettant une puissance max de 25kW et une puissance continue de 18kW
Stockage : peu dinformations disponibles ; rservoir H
2
en matires composites (de
fabrication Air Liquide), stockage 350 bars
Batterie : 66 Block SL20P en srie (fabrique par SAFT), soit 20Ah 237,6V (4,750 kW.h) ;
elle doit fournir 25kW pendant 7 minutes (le temps du dcollage) mais est dimensionne pour
50kW pendant 5 minutes.
Durant les 7 premires minutes du vol, la batterie et la PAC donnent leur puissance
maximale pour permettre lavion de dcoller et monter. Puis seule la PAC fournit sa
puissance nominale pour le vol de croisire, ce qui a permis un vol de 25 minutes jusqu 1000
pieds (soit 300m)

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a) Implantation du systme dans lavion b) Essai en vol de lavion
Figure I.6 :
Schma et image du dmonstrateur Boeing [LAP-08]
1.1.2.2 Le DLR (Deutsches Zentrum fr Luft- und Raumfahrt)
Le DLR possde de nombreux projets autour des systmes piles combustible volants
dans la gnration multifonctionnelle bord davions de ligne ( 1.1.1.3), mais aussi dans la
propulsion lectrique de plus petits avions avec et sans pilote dont certains projets sont
prsents ici.
1.1.2.2.1 Antares H2 (1 place)
Ce dmonstrateur construit sur la base de lAntares 20E (avion lectrique batteries Li-ion)
utilise une hybridation directe dune batterie Li-ion et dune pile combustible. Peu
dinformations sont disponibles sur les technologies utilises dans cet avion, hormis que les
batteries de type VL42M (construites par Saft) possdent une nergie embarque de 12kW.h, le
rservoir dhydrogne situ sous une des ailes pouvant contenir jusqu 4,6kg dH
2
comprim
350 bars et la PAC (dveloppe par Hydrogenics) situe sous lautre aile pouvant fournir
jusqu 33kW. Le moteur rversible, construit par Lange Aviation dveloppe 40kW ce qui
fournit un rendement nergtique global (de lnergie chimique au mouvement) de 40%
[KAL-12]. Il est cit comme le premier avion capable de raliser un vol complet uniquement
grce la puissance fournie par le systme pile combustible (premier vol ralis en 2009),
autonomie : 750km.

Figure I.7 : Photo du dmonstrateur Antares DLR H2 en vol [KAL-12]
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Chapitre I
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1.1.2.2.2 Antares H3
En collaboration avec Lange Aviation, le DLR dveloppe une version amliore de lAntares
H2 dont le but est de raliser la premire traverse de latlantique propulse par un systme pile
combustible. Lautonomie vise est de 50h et 6000km et le transport de charges utiles allant
jusqu 200kg. La commercialisation de ce modle est envisage.

Figure I.8 : Design du dmonstrateur Antares DLR H3 - source : Lange Aviation.
1.1.2.2.3 HyFish (drone)
HyFish est le nom dun prototype de drone qui a vol en Avril 2007 propuls par une PAC
de 1,3kW nexcdant pas 800g soit plus de 1,5W/g (construite par Horizon fuel cell) pour un
poids total du systme PAC et son rservoir dH
2
de 3kg. Le drone de 6kg a atteint les
200km/h. L'objectif du projet tait de dmontrer l'efficacit des piles combustible dans un
environnement difficile [HOR-07].
1.1.2.3 Universit de Stuttgart - Hydrogenius (2 places)
Suite au projet ICARE 2 qui a permis la construction dun avion solaire qui fut le premier
avion dcoller et voler en utilisant uniquement ses panneaux solaires comme source de
puissance (sans laide de batteries), lUniversit de Stuttgart se lance dans la conception dun
avion biplace propulsion par pile combustible [VOI-09] illustr sur la Figure I.9.
Pile combustible : le premier design utilisait un systme HY-80TM (produit par
NUCellSys) qui proposait 68kW max pour 220kg ; cependant les nouvelles gnrations de
systmes proposent 85kW pour moins de 200kg.
Stockage : Rservoir ZM180 pouvant contenir 4,2kg dhydrogne 350bars pour une masse
de 93kg (fabriqu per Dynetek).
Moteur : brushless triphas synchrone aimants permanents de 72kW crte et 58kW
nominal pour une masse de 25,5kg (construit par Sineton).
Batterie : peu dinformations disponibles, capacit de 16kW.h
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LUniversit de Stuttgart vise une autonomie de 700km de lavion pour une vitesse
maximale de 270km/h.

a) Implantation du systme dans lavion b) Diffrentes vues de la modlisation
Figure I.9 :
Illustration de lavion Hydrogenius [VOI-09]
1.1.2.4 France - Apache
Le projet APACHE (Applications Pile A Combustibles Hybrides Embarques), ralis dans
le cadre du FUI (Fonds Unique Interministriel) et dbut en 2009, vise au dveloppement de
systmes pile combustible rpondant aux exigences dutilisation fournies par des exploitants
de plateformes aronautiques (aronefs lgers, hlicoptres, etc.) et navales (voiliers, yachts,
bateaux moteurs) [CAP-08].
Les modules dvelopps seront essays en situation relle sur des porteurs avec des exigences
et des contraintes croissantes :
module utilis comme APU sur un bateau moteur de grande taille puis,
module utilis comme systme de propulsion annexe sur un voilier puis,
module utilis comme propulseur principal dans un avion biplace puis,
module utilis comme propulseur principal dans un avion lger.
A cette occasion, des tudes sont menes sur les effets de linclinaison et de laltitude des
systmes PAC afin de proposer des modles permettant de prendre en compte ces paramtres.
Daprs les premiers travaux, il semble sen dgager que la solution H
2
/O
2
, peu tudie
habituellement compte tenu du poids de loxygne embarquer, possde un rel crneau
dapplication : vols courts (1 2h) et vols haute altitude (>2500m) [HOR-12].
1.1.3 Conclusion sur les systmes PAC pour laronautique : des
PAC hybrides
Ces applications montrent que la faisabilit des piles combustible de type PEM nest plus
prouver, mais plusieurs dfis demeurent aujourdhui :
Augmentation de la dure de vie de la PAC. Il est difficile de savoir o en est la
dure de vie des systmes PAC lheure actuelle, daprs [TUR-09] des systmes ont
tourn durant 10 000 h (> une anne), ceci tant suffisant pour une application
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automobile (cela correspond 500 000 km pour une vitesse de 50km/h) mais pas
pour une application aronautique (objectif > 60 000 h) ou stationnaire (objectif
> 40 000 h). [DOE-11] annonce que la socit UTC Power a lanc en 2009 un
systme (PureCell System Model 400) permettant de fournir 400kW avec une dure
de vie du stack de 10 ans soit 80 000 heures (trois quatre fois plus longue que celle
des produits concurrents selon lauteur) et une dure de vie du systme de 20 ans.
En revanche la technologie de ce dernier est a priori une technologie PAFC
(Phosphoric Acid Fuel Cell technology) diffrente de la technologie PEM vise.
Quant la technologie PEM, le japon a vendu en 2011 plus de 8 000 stacks dont la
garantie tait de 40 000h, qui semble tre le record en garantie sur la dure de vie
pour des systmes PAC de type PEM lheure actuelle, [DOE-11]. Les objectifs fixs
pour laronautique ou le stationnaire semblent donc tout fait ralisables au cours
des prochaines annes.

Diminuer le cot du systme, mme si cela nest pas le point le plus critique en
aronautique. Le cot actuel dune PAC PEM est de lordre de 1000 2000/kW
selon nos informations, beaucoup moins selon le Dpartement de lEnvironnement
des Etats-Unis (US DOE) qui estime le cot 228 USD/kW en 2010 avec une
projection 51USD/kW pour une fabrication en grand volume (500 000 units par
an) base sur la technologie de 2010 [DOE-11]. Afin dtre concurrentiels face aux
autres solutions, les objectifs de cot de revient des systmes PAC sont [ANT-06] :
- Stationnaire : 700 1500 /kW
- Transport Urbain : 150 300 /kW
- Automobile : 30 40 /kW
Ces objectifs pourraient sont dj presque tre atteints si lon sen rfre au rapport
[DOE-11]. Lobjectif dici 2015 est datteindre le cot de revient des moteurs
combustion interne (30 /kW).

Augmenter la puissance massique des systmes. En ce qui concerne le secteur
aronautique, cette donne est primordiale tant donn le cot de chaque kg
supplmentaire embarqu dans lavion, une volution est prsente en Figure I.10.
En ce qui concerne le secteur stationnaire, la puissance massique nest pas un critre
primordial puisque le systme nest pas mettre en mouvement, en revanche pour le
secteur automobile, les objectifs sont dj atteints. A ce sujet, notons que Toyota a
annonc la commercialisation de vhicules PAC prvue pour 2016 avec une densit
de puissance de la PAC de 3 kW/L [TOY-12], ce qui est largement au-dessus des
exigences pour laronautique donnes 0,67 kW/L dans [HIE-07].

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a) Effet de synergie de laronautique b) Objectifs de dveloppement technique
Figure I.10 : Evolution et effets de laugmentation de la puissance massique des systmes PAC
[HIE-07].
Daprs la Figure I.10.a), lintroduction des systmes PAC en aronautique aura un effet
trs positif sur les systmes stationnaires et automobiles. Daprs la Figure I.10.b), les objectifs
de puissance massique exigs par Airbus pour lintroduction de systmes PAC en aronautique
seront trs prochainement atteints.

Notons que les dfis sont ici exprims de manire indpendante : le systme PAC qui est
garantie 40 000h n'est pas forcment celui qui coutera le moins cher ou celui qui possdera la
meilleure densit de puissance. Cependant cela nous amne constater que les barrires sont
loin dtre infranchissables et mme nous interroger sur le fait que les systmes PAC ne
soient pas plus dvelopps lheure actuelle, en particulier dans le domaine des vhicules pile
combustible commerciaux.

Dans la plupart des applications aronautique prsentes ci-dessus, le systme Pile
combustible est associ un organe de stockage dnergie lectrique. Dans la majorit des cas,
ce dispositif stockage est une batterie Li-ion car elle possde une nergie massique relativement
leve (de lordre de 150Wh/kg). Cette association est gnralement appele hybridation .
Lhybridation au sens nergtique se dfinit comme lassociation de plusieurs sources dnergie
prsentant des proprits complmentaires en termes dnergie, de puissance, et de dynamiques
associes. Les motifs qui justifient le choix de lhybridation sont particulirement :
Eviter un dimensionnement de la source dnergie au point de puissance maximal.
En ajoutant un stockage adquat, on peut dimensionner la source (ici le systme
PAC) non pas sur la puissance max fournir mais sur le point de puissance
moyenne [LAN-06], [GAR-07], [TUR-12], [TUR1-12].
Dans le cas dun fonctionnement H
2
/Air, cela permet de palier la dynamique de la
compression dair [THO-07]. Dans le cas des PAC H
2
/O
2
comme celui des PAC
H
2
/Air, la mise en uvre des autres auxiliaires tel que la rgulation des pressions et
des dbits est simplifie puisque les dynamiques exiges pour la PAC sont plus
faibles grce lhybridation.
Augmenter la dure de vie du systme ; en effet, les variations de puissance rapides
rduisent la dure de vie dune PAC [SCH1-05], [RAL-11]. Les variations de
puissance entranent des variations de pression au niveau de la membrane donc des
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efforts mcaniques sur celle-ci, qui force la dtriorent. Il faut naturellement que
lorgane de stockage associ tolre bien les variations rapides de puissance.

Daprs le plan de Ragone donn en Figure I.11, les candidats possdant le meilleur couple
nergie massique et puissance massique sont les batteries Li-ion, les volants dinertie et les
supercondensateurs. Ce sont donc ces trois candidats qui pourront rpondre le mieux
lhybridation dun systme PAC dans un contexte dconomie de masse.

Figure I.11 : Caractristiques puissance massique / nergie massiques des principales sources de
stockage et de propulsion existantes extrait et adapt de [MOU-10] et [FLY-04].
La littrature ne propose pas actuellement de documents de synthse sur lhybridation des
PAC applique laronautique,), cest pourquoi la partie suivante consacre lhybridation
des PAC notamment avec des supercondensateurs (SC) souvre galement dautres secteurs
que celui de laronautique. Il sagit principalement du secteur automobile, mais aussi
ferroviaire et stationnaire.
1.2 Etat de lart sur lhybridation des PAC
Cette partie est consacre lhybridation des piles combustible, avec des
supercondensateurs dans la plupart des cas prsents. Il existe une multitude de possibilits
(dont les principales sont prsentes la Figure I.12) de faire changer des puissances entre
ces deux composants. Une PAC possde une tension de sortie variable. Or, dans la majorit des
applications, les charges ncessitent une tension fixe et qui nest pas toujours du mme ordre de
grandeur que la tension de la PAC. Cest pourquoi dans de nombreux cas on lui associe un
ConVertisseur Statique dnergie (CVS) qui va permettre de rguler la tension sa sortie au
niveau souhait, mais cette solution nest toujours applique. Pour la Figure I.12.a) et la
Figure I.12.d) les deux possibilits sont illustres. En revanche pour la Figure I.12.b) et la
Figure I.12.c), les architectures possdent obligatoirement au moins un CVS.

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a) Systme PAC non hybrid. b) Systme PAC hybrid avec deux CVS.

c) Systme PAC hybrid avec un seul CVS. d) Systme PAC hybrid directement.
Figure I.12 : Principales architectures parallles dhybridation des systmes PAC et SC
La Figure I.12.a) illustre lexploitation de lnergie lectrique fournie par une PAC
lorsquelle nest pas hybride. Cette architecture entraine un surdimensionnement de la PAC
pour pouvoir subvenir aux pics de puissance si le profil est chahut.
La Figure I.12.b) illustre lexploitation de lnergie lectrique dune hybridation PAC et SC
pour laquelle chaque composant possde son CVS. Elle possde lavantage de grer
compltement les flux nergtiques de chaque composant et offre de larges possibilits dans la
gestion nergtique au dtriment dune lectronique de puissance plus complexe.
La Figure I.12.c) offre lavantage de ne pas faire passer toute la puissance transmise aux
charges par le CVS et donc un gain associ (masse, cot, pertes, dveloppement, robustesse,
etc.). Que le convertisseur soit associ la PAC ou aux SC, la tension de bus doit tre variable.
Pour le cas o le CVS est associ la PAC, la tension doit respirer pour permettre
lhybridation ; en effet si celle-ci est fixe, les supercondensateurs ne stockent/restituent pas
dnergie : il ny a alors pas dhybridation. Pour le cas o le CVS est associ aux SC, la tension
de charge varie comme celle de la PAC.
La Figure I.12.d) prsente une hybridation directe (parfois appele hybridation passive).
Lorsquelle est associe un CVS pour rguler la tension de charge, la totalit de la puissance
fournie la charge passe par le CVS, donc un dimensionnement du CVS par rapport au pic de
puissance max. En revanche elle propose lavantage dune autogestion nergtique due au
couplage direct.

La Figure I.13 illustre le principe de partage des puissances dans un systme avec
hybridation. La mission, qui est ici illustre par la puissance fournir aux charges, oriente par
ses proprits, dynamiques particulirement, le type de stockage qui sera privilgi. Le stockage
doit prendre en charge la partie fluctuante de la puissance fournir aux charges. De manire
gnrale si ces pics sont fortement nergtiques, le stockage sera plutt orient vers des
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batteries (qui possdent une forte nergie stockable/restituable). Et si ces pics sont de fortes
puissances instantanes mais faiblement nergtiques, le stockage sera plutt orient vers des
supercondensateurs (pouvant supporter de fortes puissances et possdant une grande
cyclabilit).

Figure I.13 :
Illustration dun partage des puissances pour une hybridation idale.
Rappelons aussi quun organe de stockage idal prsente thoriquement un bilan nergtique
nul sur tout ou partie de la mission (puissance moyenne nulle) contrainte que la gestion de
lnergie doit satisfaire. En pratique, il faut galement compenser les pertes lies aux oprations
de stockage - dstockage [TUR-12] [TUR1-12].

Dans la suite nous prsentons diffrents travaux sur lhybridation des PAC en traitant des
deux volets gestion de lnergie par partage de puissance et architectures
dinterconnexion.
1.2.1 Hybridation indirecte des PAC
Dans cette partie, nous prsentons par un tat de lart non exhaustif de la gestion dnergie
dun systme hybrid PAC/SC, puis quelques choix darchitectures lectriques.
1.2.1.1 Mthodes de partage des puissances
Plusieurs mthodes permettent de sparer la puissance fournir la charge en
deux composantes : une composante fournie par la PAC et une autre par les SC dont les
principales sont prsentes ci-aprs.
1.2.1.1.1 Mthodes directes de partage de la puissance
Ces mthodes consistent sparer la puissance fournir aux charges en deux, une partie
ddie la PAC et lautre aux SC. Elles sont trs simples dimplmentation mais ne prennent
pas directement en compte ltat de charge du stockage. De manire gnrale, une boucle de
rgulation supplmentaire prvue cet effet est ajoute ces stratgies pour permettre le
fonctionnement du systme.

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Power to provide to loads
Power to provide by the
main energy source
Power supported by the
storage
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1.2.1.1.1.1 Partage Frquentiel
Une mthode trs couramment utilise consiste demander la PAC de fournir uniquement
les basses frquences du profil de charge et aux SC de fournir le reste (donc les hautes
frquences). Ainsi en choisissant une frquence de coupure adapte aux dynamiques souhaites
pour la PAC (dpendant des auxiliaires et des recommandations du fabricant), et en choisissant
un ordre du filtre suffisamment grand, on peut sassurer quaucune dynamique suprieure ne
sera fournie par la PAC. Lavantage de cette solution est quune fois que le filtre a atteint sa
valeur nominale, quelle que soit la valeur de la frquence de coupure la valeur moyenne des
puissances fournir par les SC est nulle, on sapproche de lhybridation parfaite. De plus les
dP/dt ou dI/dt imposs la PAC sont continus et dpendent de la frquence de coupure du
filtre et du profil de charge [GAR-07], [CHA-98].

c) Partage frquentiel des puissances d) Ralisation du partage frquentiel
Figure I.14 : Illustration du partage frquentiel des puissances
La Figure I.14 illustre la mise en uvre et le fonctionnement de cette mthode de partage
des puissances. On peut noter la simplicit de la mthode qui la rend trs facile implmenter.
1.2.1.1.1.2 Partage par limitation de pente
La plupart des constructeurs prconisent des limitations de pente sur les PAC (limitations
en dI/dt ou en dP/dt). Ces limitations sont principalement lies aux auxiliaires qui peuvent
crer des appauvrissements en gaz ou de variations de pression nfastes pour la PAC. Une
mthode qui peut tre mise en place consiste placer une limitation de pente sur la puissance
(ou le courant) fournir par la PAC, les SC tant en charge de fournir le complment la
PAC. Lavantage de cette solution est quil est facile de respecter compltement les
prconisations du constructeur (en revanche les dI/dt ou dP/dt ne sont pas continus puisque
lon passe dune pente positive une pente ngative). Le dimensionnement du stockage va tre
fonction de la valeur de cette limitation et du profil.

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Low Pass Filter
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a) Partage des puissances par limitation de
pente
b) Ralisation du partage par limitation de pente

Figure I.15 : Illustration du partage par limitation de pente des puissances
La Figure I.15 illustre le principe de fonctionnement de cette mthode. En revanche
linconvnient majeur est que la puissance fournir par les SC nest pas forcment valeur
moyenne nulle, ainsi on pourra jouer sur des limitations de pente (croissantes ou dcroissantes)
de valeurs diffrentes pour obtenir une valeur moyenne de la puissance fournir par les SC la
plus proche de zro. Cependant cette donne est dpendante du profil de charge et ncessite un
grand nombre de simulations pour tre approche. De plus ds que lon sort du profil de
mission dimensionnant, la puissance moyenne du stockage proche de zro peut ne plus tre
respecte [GAR-07], [DAN-06].
1.2.1.1.1.3 Partage par bande
Une autre mthode extraite de [GAR-07] et de [BC-06] consiste placer tout dabord une
limitation de la puissance max fournir par la PAC. Les SC sont considrs comme un
complment la PAC et doivent fournir le reste lorsque la puissance de charge dpasse la
limitation max. Il est ncessaire de placer ensuite une limitation min sur la puissance fournir
par la PAC pour permettre au stockage de se recharger. Ainsi la zone de fonctionnement de
PAC est compltement matrise. En revanche les dP/dt ou dI/dt subis par la PAC sont ceux
du profil de mission pour la bande entre Pmin et Pmax.

a) Partage des puissances par bande b) Ralisation du partage par bande
Figure I.16 : Illustration du partage par bande des puissances
La Figure I.16 illustre cette mthode de partage des puissances. Comme pour le partage
par limitation de pente, cette mthode nimpose pas ncessairement une puissance moyenne
nulle aux SC et il va donc falloir bien ajuster les valeurs des limitations pour sen approcher.
Ces valeurs dpendent galement du profil de mission et peuvent donc ne plus tre valables si
le profil change par rapport celui dimensionnant. De plus tant donn que les dP/dt ou les
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dI/dt ne sont pas matriss, un des objectifs de lhybridation (rduire les variations de
puissance pour de la PAC pour prolonger sa dure de vie) nest pas respect. Cette mthode
trouvera plutt sa place pour des profils de mission possdant des faibles dP/dt dans la bande
de puissance considre.
1.2.1.1.2 Mthodes de partage par rgles
Lintrt principal du partage des puissances par des rgles est leur capacit contrler en
temps rel les flux de puissance des organes sans connaissance a priori du profil de mission. Les
rgles sont conues de manire heuristiques, sur la connaissance et lexprience voire lintuition
et sur des modles mathmatiques [RAJ-07].
1.2.1.1.2.1 Partage par machine dtat
Le partage par machine dtat consiste laborer des rgles fonctions de ltat des lments
(tat de charge SC, niveaux de puissance PAC et SC, tension bus, etc.) et de leur trajectoire,
permettant de dfinir les flux de puissance imposer dans le but dvoluer vers un tat dsir.
1.2.1.1.2.2 Partage par logique floue
La logique floue dont le principe est exprim en Figure I.17 consiste quantifier les tats
des lments (par exemple on ne considre plus le stockage comme trop charg ou trop
dcharg mais trop charg x% ou trop dcharg y%). Ainsi cela ajoute une continuit dans
les tats et par consquent dans les changements de consignes des flux de puissance imposer.
Les dcisions prises varient alors en fonction du niveau des tats.

Figure I.17 :
Illustration de la structure de contrle par logique floue [GUR-09].
[SOL-11] prsente le cas dtude dun vhicule militaire muni dune chaine hybridant PAC,
SC et batteries plomb nomm ECCE (Electrical Chain Component Evaluation) qui utilise une
stratgie exploitant la logique floue de type 1. Une version plus volue exploitant une logique
floue de type 2 permettant la prise en compte des incertitudes en intgrant lexpertise humaine
a ensuite t implante dans ce vhicule [SOL1-11]. Il sagit de la premire utilisation de cette
mthode pour des applications hybrides dans le domaine du transport.
1.2.1.1.3 Mthodes de partage par optimisation
Dans ces stratgies, les consignes de puissance fournir par chacun des lments (PAC ou
SC) chaque instant sont calcules par une fonction de minimisation qui est en gnral la
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consommation en hydrogne. Cet optimum peut tre calcul partir dune mission
dimensionnante (optimisation globale) ou la fonction minimiser peut tre dfinie en fonction
de variables du systme linstant t. Ainsi on peut envisager une stratgie en temps rel qui
vise minimiser cette fonction (optimisation temps rel) [RAJ-07].
1.2.1.1.3.1 Partage par optimisation Globale off-line
Il existe plusieurs manires datteindre loptimum global dune fonction. Elles constituent au
final un bon outil de dimensionnement permettant dajuster, dvaluer et danalyser diffrentes
stratgies de contrle [ZHU-04]. On trouve de nombreuses mthodes doptimisation utilises
telles que :
Le recuit simul [DEL-99]
La thorie de jeux [GIE-04]
La programmation linaire [TAT-98]
La thorie du contrle optimal [DEL-04]
La programmation dynamique et stochastique [LIN-03], [LIN-04]
Les algorithmes gntiques [PIC-01]

Ces mthodes sappliquent particulirement bien lorsque le profil de mission est connu,
comme dans le cas des transports en sites propres o les profils de mission restent identiques et
connus (trains, tramways) comme par exemple dans le projet COPPACE (COntribution au
Pilotage de Pile A Combustible Embarque) [LAC-04] ou encore dans: [JAA-09], [JAA-11]. En
revanche pour lautomobile, on ne peut que raliser une optimisation sur quelques missions
typiques : des cycles standards sont ainsi dfinis, UDDS, HWFET, FUDS, SFTP, FHDS pour
les principaux cycles aux Etats-Unis et EUDC, NEDC pour les cycles les plus couramment
utiliss en Europe [ECO-10], [MES-07]. Ces cycles ne sont cependant pas forcment
reprsentatifs de toutes les missions possibles pour tous les utilisateurs. Un cas dtude est
prsent dans [BER-09].
1.2.1.1.3.2 Partage par optimisation en temps Rel
Les techniques doptimisation globale ne sont gnralement pas applicables en temps rel et
pour la plupart ncessitent dimportants temps et puissance de calcul. Certains dveloppent des
techniques pour permettre loptimisation du critre en question (la consommation par exemple,
des variations de puissance minimales pour la PAC, etc.) en temps rel. Il est ainsi propos une
stratgie indpendante de la mission ou de loprateur [RAJ-07] pour un vhicule, en utilisant
par exemple des courbes ou des cartes de rendement de la PAC. Ces stratgies peuvent prdire
la suite des vnements (exemple : si le vhicule est vitesse max, il est fort probable que sa
prochaine variation sera de ralentir ; le stockage peut donc tre son niveau le plus bas car il
va bientt se remplir) ou sinstruire des vnements passs (si le chauffeur possde une conduite
sportive ou douce). Un cas dtude est prsent dans [FER-09].
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1.2.1.1.4 Partage bass sur dautres types de commande
Outre les prcdentes, il y a encore dautres mthodes utilises pour piloter des systmes
hybrides. Lobjet de notre tude ntant pas la maitrise et la comparaison de toutes ces
approches, nous ne ferons que les expliciter de faon sommaire ci-dessous, invitant le lecteur
se reporter aux diffrentes rfrences pour les dtails.
1.2.1.1.4.1 Contrle par platitude (flatness control)
La commande par platitude permet de grer les diffrents modes de fonctionnement sans
commutation dalgorithme, tout en respectant les contraintes imposes par les diffrentes
sources. Ceci est obtenu par une planification adapte des trajectoires de rfrence des
diffrentes variables du systme. On retrouve par exemple des cas dtudes de ce type de
commande dans les travaux du laboratoire GREEN (Groupe de Recherche en lectrotechnique
et lectronique de Nancy) dans [PAY-06], [PAY-08], [THO-10] et [ZAN-10].
1.2.1.1.4.2 Commande Robuste
[HER-06] propose une commande robuste multivariable. Lobjectif de la stratgie dveloppe
consiste contrler les variables des diffrents lments en tenant compte de leurs couplages.
Le contrle mis en uvre sappuie sur une commande H qui permet de contrler un systme
multi-variable avec un correcteur optimal, tout en intgrant des critres de robustesse.

1.2.1.1.4.3 Commande hirarchique par commutation de mode
Dans [ZHO-09] est expose une commande o plusieurs niveaux sont considrs. A chaque
niveau correspond un mode de commande. Ainsi les modes de commande sont adapts en
fonction de ltat du systme.
1.2.1.1.4.4 Commande par perturbations singulires
Lutilisation de lapproche par perturbations singulires est prsente dans [GHA-11]. Cette
solution attribue une importance particulire aux perturbations et permet dviter les
rgulations de type PI, lutilisation dobservateurs ou dactions intgrales qui sont parfois peu
robustes.
1.2.1.1.4.5 Commande passive
[TIE-10] utilise une approche base sur la passivit du systme pour le commander. Cette
approche qui, dans cette tude, est chantillonne permet entre autres de garantir la stabilit
asymptotique de lassociation commande/systme.

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1.2.1.2 Architectures dhybridation deux CVS
A lheure actuelle les plaques bipolaires des PAC reprsentent environ 70% de leur cot
lorsquelles sont en graphite usin [HON-08], donc il y a un fort intrt en rduire le nombre.
Mais puissance gale on augmente le courant et diminue la tension de sortie. Pour faire
baisser ce cot, des alternatives au graphite usin sont recherches comme des plaque en acier
inoxydable embouties ou des plaques en composite moules. De plus, la ralisation de stack
avec de plus en plus de cellules compatibles avec lenvironnement aronautique reste un dfi
technologique et requiert la plupart du temps une surveillance de chaque cellule, ce qui peut
exiger une supervision imposante. Avec les progrs de llectronique de puissance, il est possible
daugmenter de manire importante la tension de sortie dune PAC. De mme pour les SC pour
lesquels la mise en srie de cellules en nombre important (la tension max de chaque cellule
tant de 2,7Vdc) est dlicate puisquil faut assurer un bon quilibrage entre tous les modules.
De plus, le carr de leur tension tant limage de ltat de charge, plus on va vouloir exploiter
la capacit nergtique des modules, plus la tension leurs bornes prsentera de grandes
variations. Pour profiter au maximum de lnergie emmagasinable dans les SC, un convertisseur
statique leur est gnralement associ.

Il existe plusieurs manires dassocier PAC et SC avec deux convertisseurs, la structure qui
semble la plus vidente est dassocier un CVS chaque composant (structure parallle).
Certains auteurs [AZI-10] appellent cette architecture structure deux degrs de libert . En
effet chaque convertisseur a la possibilit de rguler une grandeur (tension ou courant). Une
seconde structure consistant insrer les composants les uns la suite des autres (structure
cascade) sera prsente dans la deuxime partie. Enfin, il existe dautres structures comme la
structure srie, cependant elles ne seront pas prsentes ici tant donne leur efficacit juge
trop limite. Le lecteur curieux et dsirant se renseigner sur la structure srie est invit
consulter [CAC-04], o les trois structures sont prsentes.
1.2.1.2.1 Structure parallle
Une structure souvent employe permettant de connecter les trois lments (charge, PAC et
SC) est dassocier un CVS la PAC et un CVS aux SC, les deux tant eux-mmes connects
sur un bus DC, comme illustr sur la Figure I.18.

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Figure I.18 :
Illustration de la structure parallle deux convertisseurs.
Cette architecture, bien que complexe par son lectronique de puissance, permet une bonne
gestion nergtique des SC. En effet, tant donn quils possdent un CVS ddi, il est possible
den faire varier la tension sur toute la gamme. En gnral, il est choisi dutiliser 75% de
lnergie emmagasinable dans ceux-ci soit une tension qui varie de Vmax Vmax/2, [LAN-06],
[GAR-07]. A tension infrieure le courant exig pour en extraire une puissance consquente
serait trop important pour les SC et trop contraignant pour llectronique de puissance pour un
faible gain sur lnergie utilisable.
Le fait davoir ces deux degrs de libert dans la structure est utilis de manire diffrente
suivant les auteurs. Cependant, il semble y avoir un intrt attribuer le contrle de la tension
de bus lorgane qui possde la plus grande dynamique (les SC). Dans ce cas, la gestion de
ltat de charge des SC dont la dynamique est matrise ( linverse des dynamiques des
charges constituant lapplication) est gnralement attribue la PAC. En revanche, dans le
cas o la PAC rgule la tension de bus, les SC devant fournir la partie HF du courant de
charge pour ne laisser la PAC quune partie BF, ceci exige pour le convertisseur des SC dtre
capable de suivre parfaitement sur le plan dynamique la partie HF du courant de charge
[RAF-10].

[LAN-06] montre que la tension de bus ne peut tre rgule que par la source principale, ou
par le stockage mais pas par les deux, ainsi deux mode de pilotage en dcoulent. Ces deux
modes de pilotage sont employs dans la littrature :
Dans une tude [THO-09], la rgulation de la tension de bus est ainsi confie au CVS
des SC alors que le CVS de la PAC est en charge de rguler ltat de charge des SC.
Ce mode de rgulation est le plus souvent mis en place (on le retrouve par exemple
galement dans [BEC-06]). Cependant la particularit de cette tude est que aucune
boucle de sparation des puissances telle quillustre dans la partie 1.2.1.1 nest
ajoute. Ltat de charge des SC tant rgul de manire lente, cela suffit attribuer
la PAC une puissance fournir possdant des variations lentes.
Le second mode de pilotage consiste attribuer le contrle de la tension de bus au
CVS de la PAC. Dans ltude de [LAN-06] o la PAC est remplace par une turbine
olienne, un intrt particulier semble se dgager rguler la tension de bus par le
stockage, puisque cela permet de piloter la turbine olienne en source de courant et
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dy insrer une fonction MPPT (Maximum Power Point Tracking). Cependant
[GAR-07] a repris cette tude pour le cas dune PAC et aucun intrt particulier ne
semblait se dgager rguler la tension de bus par lun ou lautre CVS dun point de
vue dimensionnement (les CVS tant considrs dans cette tude avec une bande
passante infinie).

On peut largir cette approche au cas dune double hybridation avec SC et batterie qui est
encore plus complexe :
Dans le cadre dune tude dune PAC hybride par deux composants [THO1-09]
(PAC, SC et batterie toujours sur une architecture parallle), les auteurs proposent
de rguler la tension de bus via les SC, ensuite la batterie vient contrler ltat de
charge des SC, puis la PAC rgule ltat de charge de la batterie. Le composant le
plus lent vient rguler ltat de charge de celui qui est un peu moins lent et ainsi de
suite jusquau plus rapide qui contrle le bus.
Dans une autre tude base sur la mme structure [JIA-06] (PAC, SC et batterie en
architecture parallle), les auteurs proposent cette fois ci de rguler la tension de bus
par la batterie. Les SC viennent en complment de la batterie en ralisant un
partage par bande (cf. Figure I.16 o la PAC serait la batterie), une boucle de
rgulation de leur tat de charge y est somme. Enfin avec le dernier degr de
libert : la PAC vient rguler ltat de charge de la batterie. Lintrt de cette
solution par rapport la prcdente est que pour un pic trs important sur le
courant de charge, on bnficie la fois du courant fournit pas les SC et de celui
fourni par la batterie pour combler ce pic. En revanche, la batterie voit une partie
HF dans son courant, ce qui pourrait tre nfaste pour sa dure de vie.
1.2.1.2.2 Structure cascade
La Figure I.19 illustre les deux cas de figure possibles pour la structure en cascade.

a) Structure cascade avec SC au centre

b) Structure cascade avec PAC au centre
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Figure I.19 :
Illustration de la structure cascade deux convertisseurs.
La structure o les SC sont au centre (Figure I.19.a)) possde lavantage davoir seulement
le convertisseur de bus de bidirectionnel. Elle permet de grer simplement lnergie
emmagasine dans les SC indpendamment de celle issue de la PAC en rgime stationnaire. En
revanche, lutilisation de lnergie stocke dans les SC est trs limite, puisque si lon veut
descendre bas en tension, non seulement il faut que le CVS de PAC puisse tre abaisseur en
tension, mais aussi que le convertisseur de bus puisse faire transiter des courants importants.
De plus, la puissance fournie par la PAC doit traverser deux convertisseurs pour arriver aux
charges (pertes et dimensionnement lis). Pour viter de transformer plusieurs fois des courants
importants sous des tensions faibles, la tension des SC doit tre plus leve que celle de la PAC
(ce qui implique un dispositif de prcharge des SC par la PAC si le CVS nest pas abaisseur).
Enfin, cette structure employe dans [HON-08] semble montrer lavantage dune gestion
nergtique, et donc dun contrle-commande des CVS, plus simple que pour le cas des
structures parallles.
La structure ou la PAC est au centre (Figure I.19.b)), employe dans [PAY-06] et
[PAY-08] prsente lavantage de contrler facilement le point de fonctionnement de la PAC en
rgulant la tension ses bornes. De plus, les SC peuvent tre utiliss sur toute leur gamme de
tension condition que leur tension nominale soit infrieure celle de la PAC, ce qui impose la
nature du CVS qui leur est associ. En revanche, tant le dual du cas prcdent, cest la
puissance fluctuante qui devra traverser deux CVS (pertes et dimensionnement lis) dans ce
cas. Pour pouvoir fournir un pic de puissance sur la charge, la puissance venant des SC devra
atteindre le nud de la PAC idalement linstant o celle-ci est prleve par le CVS de bus,
ce qui implique un CVS associ aux SC au moins aussi rapide que celui du bus.
1.2.1.2.3 Conclusion sur les structures deux CVS
Les structures deux convertisseurs sont pratiques puisquelles permettent une gestion
nergtique idale des SC (grce au degr de libert supplmentaire offert par ces structures),
un bus DC bien rgul en tension (idal pour les charges), ainsi quun filtrage adquat pour la
PAC (fonction de la capacit du stockage). Ceci est cependant payer au prix dun
convertisseur supplmentaire et donc du cot, de la masse, de lencombrement, de la fiabilit,
du dveloppement (en particulier le choix dune stratgie de gestion nergtique adapte), et
des pertes qui lui sont associes. Dans cette optique, de nombreuses tudes explorent
lhybridation PAC et SC laide dun seul convertisseur dont quelques-unes sont prsentes
dans la partie suivante.
1.2.1.3 Architectures dhybridation un seul CVS
Les structures un seul CVS doivent ncessairement laisser la tension de bus respirer. En
effet, elles consistent reprendre les structure cascade prsentes la Figure I.19 en
supprimant le convertisseur en charge de la rgulation de bus. Ainsi la tension de bus devient
celle des SC (cas de la Figure I.19.a)) ou celle de la PAC ((cas de la Figure I.19.b)).
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1.2.1.3.1 CVS associ la PAC
La structure avec le CVS associ la PAC consiste employer les SC comme condensateurs
de bus. Ainsi la PAC et son convertisseur associ ne fait que grer ltat nergtique des SC, ce
qui revient in fine contrler la tension de bus de manire trs peu dynamique.
Dans ltude de [GAR-07] applique laronautique, le dimensionnement des SC a t
ralis pour obtenir une ondulation de prs de 5% sur le bus DC 540Vdc. Compte tenu des
dynamiques de rponse des CVS, il nest pas rare que, sur un chelon de puissance, la tension
de sortie dun CVS varie de cette mme valeur ou plus ; ce qui rend cette respiration de la
tension du bus DC trs comptitive (en terme damplitude) par rapport aux solutions
possdant un CVS rgulant la tension de bus. En revanche, la diffrence se situe sur laspect
temporel car les ondulations du bus dans cette architecture se font lchelle de la seconde
voire de la minute (tant donne la capacit importante de celui-ci), alors que les ondulations
en sortie dun CVS rgulant la tension de bus se font lchelle de la ms voire des 10ms. Cette
tude a compar entre autres la masse et la consommation en hydrogne de trois architectures
(celle-ci, 2 CVS en parallle et une hybridation directe PAC et SC). Larchitecture prsente
ici sest avre possder le couple masse-consommation le plus faible parmi les trois
architectures observes malgr un surdimensionnement ncessaire des SC tant donn leur
faible pourcentage dutilisation nergtique ; cela la rend trs attrayante aux yeux de
laronautique compte tenu des avantages prcdemment cits. De plus, la norme
STD MIL 704 F [DOD-04] sur les rseaux lectriques en aronautique autorise une ondulation
suprieure 10% sur un bus DC de 270Vdc en rgime permanent (il ny a pas de normes
actuellement disponible publiquement sur les rseaux 540Vdc). On peut donc constater que
ltude de [GAR-07] a t conservative sur londulation puisquune ondulation double aurait pu
tre considre. Donc, rduire le dimensionnement des SC, rduire encore la masse totale aurait
rendu larchitecture encore plus attrayante.

Une autre tude [AZI-10] exprime juste titre que, pour rendre cette solution viable, il faut
envisager un dispositif de prcharge auxiliaire des SC tant donn le caractre survolteur du
CVS (tant que V
SC
<V
PAC
, le CVS ne peut fonctionner). Cet aspect pratique navait pas t
envisag dans [GAR-07], cependant des solutions telles que celles envisages pour le cas de
lhybridation directe peuvent tre mises en place ; elles seront dcrites dans les chapitres
concerns. En revanche, lauteur carte cette solution : il en juge la porte trop limite tant
donn que toute la puissance de la PAC passe par le convertisseur et subit donc ses pertes
inhrentes.
1.2.1.3.2 CVS associ aux SC
Dans cette architecture la PAC est directement connecte au bus DC (Figure I.19.b) avec
suppression du CVS de bus). Dans ltude [GAR-07], lauteur avait cart cette possibilit car,
lpoque de ltude, les plus grands stacks possdaient 400 cellules. Or pour lapplication, la
tension dalimentation des charges est de 540Vdc, ce qui ne pouvait pas tre atteint par une
PAC et la mise en srie de plusieurs stacks ntait pas autorise par le cahier des charges. En
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revanche, dans [AZI-10] cette solution est trs valorise en raison de lnonc des qualits
suivantes :
Exploitabilit totale de lnergie emmagasine dans les SC
Pas de dispositif de prcharge ncessaire (la prcharge se fait via le CVS)
Simplicit de la structure et gain sur la puissance moyenne fournie par la PAC tant
donn quelle ne transite pas par un CVS
Contrle en tension du bus (donc de la PAC) via le CVS favorable par rapport au
contrle en courant habituellement employ lors de la venue dune dfaillance
Continuit de service (en mode dgrad) en cas de perte de fonctionnement du CVS
En revanche, pour la mise en place de cette solution, la stratgie de gestion nergtique
devra in fine exiger du stockage de fournir la partie HF du courant de charge travers la
rgulation de la tension de bus/PAC et dtat de charge ; cela exige une dynamique importante
du CVS pour ne pas retrouver une partie de la HF fournie par la PAC. De plus, le contrle en
tension dune PAC est a priori favorable en cas dengorgement [SAI-04] (mme si cela reste
prouver exprimentalement) mais ne lest pas a priori en cas dasschement (tendance
aggraver la dfaillance). Enfin, il faut que la charge puisse tolrer une variation de tension
importante ou surdimensionner la PAC pour obtenir un comportement proche dune source de
tension aux points considrs.
1.2.1.3.3 Conclusion sur les structures un CVS
Lavantage des structures est de pouvoir raliser lconomie dun CVS et donc de
saffranchir des inconvnients lis (cits dans la partie 1.2.1.2.3 ). En revanche, ceci est
payer au prix dune tension de bus variable dont la variation peut tre diminue au moyen
dun surdimensionnement de la capacit des SC ou de la PAC suivant la structure employe.
Cependant, pour certaines applications, la variation de la tension de bus nest pas acceptable
pour les charges. On doit alors rajouter un CVS pour la rguler : on se retrouve alors dans le
cas des architectures deux CVS en cascade. Ou alors, pour viter le rajout dun CVS et
maintenir une tension de bus constante, il y a la possibilit dhybrider directement la PAC avec
les SC puis dinsrer le CVS en aval de lensemble hybrid : cest la solution qui est propose
au paragraphe suivant.
1.2.2 Hybridations directes PAC/SC
Lhybridation directe (ou hybridation passive) consiste relier directement une PAC avec
des SC en utilisant linertie en tension ajoute grce aux SC pour filtrer le courant de la PAC.
La gestion nergtique se fait alors naturellement entre les deux composants ce qui simplifie
notablement limplmentation.

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a) Hybridation directe b) Hybridation directe avec CVS de bus
Figure I.20 : Illustration des architectures dun systme PAC hybrid directement
La Figure I.20 illustre une architecture avec (a) ou sans (b) convertisseur de bus. Du point
de vue gestion nergtique et association des composants, il ny a pas de diffrence notable
entre les architectures puisque pour le cas de la Figure I.20.b), on peut trs bien imaginer un
courant I
CVS
qui serait identique au courant I
load
de la Figure I.20.a) et inversement. En
pratique, le courant prlev par le CVS comportera des harmoniques supplmentaires lies au
dcoupage. En faisant cette hypothse dgalit des courants dans les deux cas de figure, les
charges ne verront pas le mme profil de puissance pour un profil de courant donn. Considrer
la solution sans CVS suffit compte tenu de laspect qualitatif de cet tat de lart.
1.2.2.1 Brevets ReliOn : prsentation
Un principe dhybridation directe brevet par ReliOn en 2002 [FUG-02] consiste venir
alimenter successivement des SC ou blocs de plusieurs SC en srie laide dune source fort
courant faible tension telle quune PAC grce un jeu dinterrupteurs. Ainsi si chacun des SC
est charg la tension nominale de la PAC, la tension aux bornes de lensemble des SC
quivaut la tension de la PAC multiplie par le nombre de blocs de SC. Une lvation de
tension est alors ralise sans passer par les structures classiques de conversion. Ce systme
aurait un meilleur rendement selon les auteurs. Le principe de fonctionnement est illustr sur la
Figure I.21 pour un cas 3 tages, le principe tant gnralisable sur un nombre quelconque
dtages. Le brevet propose une solution identique avec des batteries et une autre solution, o
les SC de la Figure I.21 sont associs avec des lments de batterie en parallle. De la mme
manire, un fonctionnement similaire est propos pour alimenter une charge partir des blocs
de SC et ainsi obtenir plusieurs niveaux de tension de sortie pour, par exemple obtenir, une
tension AC type rseau en sortie.
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Figure I.21 : Principe de fonctionnement dune hybridation directe lvatrice de tension
brevete par ReliOn.
En revanche, aucune information nest disponible sur les stratgies de gestion nergtique
mises en place grce aux jeux dinterrupteurs, ni sur les effets des commutations sur la PAC ou
encore sur la prcharge mettre en place.
1.2.2.2 Brevets Nissan : prsentation et analyses
Nissan a brevet en 2005 un ensemble de concepts sur lhybridation directe dune PAC par
des SC [NIS-05]. Les principales ides dveloppes dans ces brevets sont dtailles dans cette
partie. Ces brevets ont ts identifis lors dune recherche dantriorit pralable une
tentative de dpt de plusieurs brevets dans le cadre de la prsente thse.
1.2.2.2.1 Connexion PAC et SC
Tout dabord, il sagit de connecter PAC et SC tout en assurant un quilibrage entre chaque
cellule. Pour cela, Nissan propose les connexions illustres sur la Figure I.22.

1) Fuel Cell Stack
2) Power Generation Cell
3) Electrolyte Membrane
4) Gas Diffusion
Electrode
5) Gas Flow channel
6) Separator
7) Peripheral Sealant
10) Electrical Lead
11) Power Storage Device

a) Hybridation directe simple b) lgende c) Hybridation directe double
Figure I.22 : Illustration des principes dhybridation directe proposs par Nissan [NIS-05]
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La Figure I.22.a) illustre lassociation directe dune cellule PAC avec une cellule SC.
Lavantage de cette association est, qu laide des dispositifs prsents par la suite, elle permet
de matriser la tension de chacune des cellules de la PAC et ainsi prvenir les dfaillances.
La Figure I.22.c) illustre lassociation directe dune cellule SC pour deux cellules PAC. En
effet, la tension max dune cellule SC organique est lheure actuelle de 2,7V ; or une cellule
PAC attendra 1,1V dans le meilleur des cas. Puis dans le brevet, Nissan gnralise aux
nombres suprieurs, ce qui suppose lheure actuelle dutiliser une autre technologie de SC.
Lassociation dune cellule PAC avec une cellule SC reprsente un taux dutilisation de lnergie
maximale emmagasinable dans le SC de lordre de 16% (W= .C.V). Alors que dans le cas de
lhybridation double, le taux dutilisation nergtique est de lordre de 66%, ce qui semble plus
pertinent du point de vue nergtique.

En ce qui concerne la connexion de ces lments, Nissan recommande de connecter les SC au
voisinage de la sortie des gaz de la cathode.

6) Separator
6a) Outer Peripheral Wall
31) Oxidizer Gas Flow
Channel
32) Oxidizer Gas Inlet
Portion
33) Oxidizer Gas Outlet
Portion

a) Schma n1 dun canal oxydant b) lgende c) Schma n2 dun canal oxydant
Figure I.23 : Illustration du lieu prfrable de connexion propos par Nissan [NIS-05]
Comme illustr sur la Figure I.23, cest dans cette zone que les densits de courant ont
tendance tre les plus faibles. La connexion propose par Nissan permettrait de minimiser les
pertes lors des transferts de charge dans cette zone. Le fait dinciter les charges aller dans
cette rgion en y ajoutant linertie que constitue le SC aurait tendance rquilibrer les
densits de courant sur la surface et viter les variations rapides de la tension localise dans
cette zone. La connexion des SC au niveau des plaques bipolaires (Separators) pourrait tre
faite simplement en prolongeant lextrmit de celles-ci de manire non symtrique au niveau
des zones recommandes (sorties gaz la Cathode).
Nissan propose galement de placer des SC de capacit suprieure aux deux extrmits du
stack (de prfrence les 2 5 premires/dernires cellules) souvent sujettes des noyages
rapides entrainant de variations de tension de ces cellules et ainsi permettre une meilleure
stabilisation dans ces zones. Ceci permettant de ne pas surdimensionner la totalit des SC et
den diminuer le cot.
1.2.2.2.2 Utilisation
Nissan propose plusieurs versions intermdiaires dont la plus complte est prsente en
Figure I.24. Tout dabord un contrleur surveille la tension de chaque SC (et donc de chaque
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cellule PAC). En cas de surcharge des SC, des dispositifs de dcharge placs en parallle
peuvent tre connects laide dinterrupteurs permettant ainsi den diminuer ltat de charge
(principalement utile pour le cas o il y aurait au moins trois cellules PAC pour un SC de
technologie organique). Ces lments (pilots individuellement) permettraient galement
dquilibrer les diffrentes cellules du stack, ce qui permet in fine damliorer la dure de vie et
le rendement de celui-ci.

1) Fuel Cell Stack
2) Power Generation Cell
3) Electrolyte Membrane
4) Gas Diffusion Electrode
5) Gas Flow channel
6) Separator
7) Peripheral Sealant
10) Electrical Lead
61) Discharge Device
62) Second Switch
63) First Switch
64) Voltage Detector
65) Controller
66) Third switch
67) Rechargeable Battery
a) Schma dune version de systme PAC hybrid
directement
b) Lgende

Figure I.24 : Illustration dun systme PAC hybrid directement, version la plus aboutie
[NIS-05]
La mise en gaz du stack doit se faire SC dchargs mais connects. Habituellement de lair
sinsre lanode durant le stockage. Cela va gnrer des ractions parasites responsables de
surtensions lors de la mise en gaz. Ces surtensions, nuisibles la dure de vie de la PAC
seraient supprimes par linertie ajoute par les SC.
En gnral, les systmes PAC sont laisss en circuit ouvert aprs la phase darrt. Ici la
procdure propose consiste connecter les dispositifs de dcharge sur chaque cellule SC
connectes elles-mmes aux cellules PAC. Ceci permet de ne pas laisser la PAC lOCV (Open
Circuit Voltage) et de ne pas risquer que sa tension remonte par la suite cause de gaz ractifs
rsiduels. Ainsi le fait de forcer le potentiel zro de la cathode permettrait dempcher la
dtrioration pendant le stockage.

Enfin, afin de raliser une mise en route saine du systme, Nissan propose deux tapes
visant humidifier les membranes de manire homogne.
La premire tape consiste charger les SC via une batterie, puis connecter les SC
aux cellules de la PAC. Ainsi un potentiel est impos chaque cellule et chaque
cellule est quilibre par rapport aux autres (ce qui nest pas forcment vrai lorsque
lon impose une tension ou un courant lensemble du stack). Ensuite de
lhydrogne est introduit la cathode. Le potentiel impos ralise une pompe
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hydrogne. Ceci permet leau prsente de traverser de la cathode vers lanode aide
par le transfert de protons, ce qui humidifie ainsi la membrane.
La seconde tape consiste toujours prcharger les SC avec la batterie, puis venir
les connecter en sens inverse aux cellules PAC (les interrupteurs numrot 62 sur la
Figure I.24 doivent tre galement prvus pour inverser les polarits des SC sur les
cellules PAC). Par le mme principe que prcdemment, les protons passent cette
fois de lanode vers la cathode embarquant de leau prsente lanode, ce qui ralise
un transfert deau dans le sens inverse de la premire tape et homognise ainsi
lhumidification de la membrane.
Lopration tant stoppe sur chaque membrane de manire individuelle par mesure du
potentiel, il est possible davoir toutes les membranes dans un tat dhumidit favorable et
homogne, et dviter les niveaux de tension o la corrosion des lectrodes est favorise. La
mise en gaz peut alors se faire de manire stable et sans dtrioration. Enfin les auteurs du
brevet dcrivent une procdure de mise en route du systme qui consiste dcharger les SC
lorsquils ne sont pas connects, puis les connecter et alimenter les gaz. En revanche, ils ne
donnent pas dinformation sur les dbits de gaz ncessaires ou sur la valeur des courants
dappel lors de la phase de prcharge.

La batterie utilise pour lhumidification des cellules va pouvoir remplir un rle
supplmentaire en enrichissant lhybridation.
1.2.2.3 Vhicules hybrides et hybridation directe
Plusieurs tudes sur les vhicules hybrides montrent que lon peut raliser une conomie
significative sur lhydrogne en adoptant une architecture dhybridation directe PAC/SC plutt
quune hybridation indirecte PAC et batterie.
La premire tude [JEO-05] est une ralisation exprimentale sur banc de tests pour un
vhicule Hyundai HMC Santa Fe.

Figure I.25 : Principales diffrences des sens de transfert dnergie entre un vhicule PAC/SC
hybrids directement et un vhicule hybride PAC/Li-ion [JEO-05]
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Lauteur montre que larchitecture hybride directe PAC-SC permet des conomies en
hydrogne sur les profils de mission FUDS, HWFET, JAPAN10-15 respectivement de 11,2%,
9,1%, et 13,6% par rapport larchitecture hybride indirecte PAC et batterie. Dans leur cas
(PAC de 75kW et SC de 15,7F sous 270Vdc), le filtrage naturel existant entre les deux
composants laisse la PAC les harmoniques infrieurs 0,02Hz pour le profil FUDS selon les
auteurs.

Une autre tude [ZHA-10] a compar par simulation, entre autres, la consommation en
hydrogne dun vhicule bas sur les quatre architectures de la Figure I.26.

a) Vhicule PAC sans stockage dnergie b) Vhicule PAC avec SC relis directement

c) Vhicule PAC couple aux SC via un CVS. d) Vhicule PAC avec SC connects via un
CVS.
Figure I.26 : Architectures tudies dans [ZHA-10]
Cette tude montre que larchitecture hybride directe (Figure I.26.b)) permet une conomie
en hydrogne entre 10% et 20% supplmentaire (dtaill sur la Figure I.27) par rapport aux
architectures indirectes (Figure I.26.c) et Figure I.26.d)) suivant la capacit du stockage et le
profil de mission par rapport au cas du vhicule non hybrid (Figure I.26.a)).

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Chapitre I
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a) Profil de mission FUDS b) Profil de mission US06
Figure I.27 : Economies ralises sur la consommation en hydrogne des architectures
proposes pour deux profils de mission diffrents lunit tant la consommation
pour larchitecture non hybride [ZHA-10].

Le fait dhybrider directement la PAC permet galement de diminuer la taille (de prs dun
tiers selon [ZHA-10]) de celle-ci tout en conservant la mme consommation en hydrogne que
celle du cas non hybrid. Cela montre le potentiel lev que propose lhybridation directe dans
les applications automobiles. En revanche, ces tudes gnriques ne traitent pas prcisment de
linteraction entre les deux composants, de limpact sur la dure de vie du systme, des moyens
dquilibrages ou encore des dispositifs de prcharge du stockage.
1.2.2.4 Association PAC-SC avec rgulation de courant par le dbit
Ltude [HIN-12], [NOI-13] a montr la faisabilit du pilotage dune cellule PAC comme
source de courant par rgulation du dbit des gaz. Cette tude a t ralise sur une PAC
H
2
/Air dont la partie lectrique est en court-circuit. Un dbit dhydrogne a t fix de manire
correspondre un courant donn (I
ref
), le dbit dair tant calcul pour un fonctionnement en
sur-stchiomtrie. Les gaz tant aux pressions ambiantes.

Figure I.28 : Courbe de polarisation incluant la zone o la cellule fonctionne comme une source
de courant commande par le dbit d'hydrogne fix par I
ref
[HIN-12]
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Comme illustr sur la Figure I.28, les auteurs montrent quil est possible de matriser le
courant fourni par la PAC en matrisant le dbit dalimentation en gaz. Enfin il est propos,
par ce contrle en tant que source de courant de la PAC, de piloter le courant dbit par la
PAC dans un SC pour une association directe entre les deux composants. Suite cette
exprience, il semblerait que la PAC employe nait pas subi de dgradation spcifique.
1.2.3 Hybridation PAC/Batterie
De manire similaire aux associations PAC et SC prsentes dans les paragraphes
prcdents, le Paul Scherrer Institut [BER-11] et Ballard [BAL-03] proposent de piloter une
PAC en tant que source de courant grce un contrle des pressions de la PAC. Lapplication
de ces mthodes est propose pour une hybridation directe PAC et batterie. Le brevet dpos
en 2003 par Ballard propose, entre autres, de piloter le courant fourni par une PAC (H
2
/O
2
ou
H
2
/Air) dans une batterie au plomb par la matrise des pressions des gaz ractifs.

Figure I.29 : Courbe de polarisation temprature nominale et diffrentes pressions [BER-11]
La Figure I.29 illustre la possibilit de variation de la courbe de polarisation dune PAC
place sous diffrentes pressions. Ainsi en ajustant ces pressions de manire dynamique, dans
[BER-11] est propos une hybridation directe PAC H
2
/O
2
et batterie Li-ion o les auteurs
viennent choisir le courant que doit fournir la PAC tant donn que la tension est fixe par la
batterie. En revanche ce type dhybridation ncessite un contrle de ltat de charge de la
batterie influant sur la valeur moyenne des pressions mises en jeu : lavantage dune
autogestion nergtique propos par lassociation directe PAC et SC nest alors plus prsent.

Dautres travaux sintressent lhybridation directe entre une PAC et des batteries Li-ion.
Par exemple, le DLR propose le systme illustr sur la Figure I.30 appliqu lavion
propulsion par PAC Antares H3.

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Chapitre I
45

Figure I.30 : Architecture dhybridation directe PAC et batterie Li-ion propose par le DLR
[KAL-11]
Le partage des puissances se fait naturellement sur cette architecture. Par contre la recharge
de la batterie directement par la PAC nest pas permise. La recharge de la batterie exige
dailleurs des prcautions supplmentaires. Le partage des puissances nintervient que lorsque la
tension de la PAC devient infrieure celle de la batterie.

Dautres travaux envisagent lhybridation directe dune PAC et dune batterie Li-ion. On
peut citer parmi eux ceux de [HOR-12] dans le cadre du projet franais APACHE dont une
tude exprimentale de ce couplage a t ralise.
1.3 Conclusion
Des diffrents tats de lart prsents dans ce premier chapitre ressort tout lintrt que lon
peut porter aux piles combustible pour des applications varies. Dans un contexte o les
avionneurs sintressent fortement lintroduction des systmes PAC dans les avions de
ligne, et o en parallle la course la propulsion lectrique par hydrogne de plus petits avions
est lance, le laboratoire LAPLACE et Airbus travaillent sur la mise en uvre de systmes
PAC. Lintroduction des systmes PAC en aronautique pourrait devenir une tape essentielle
pour parvenir aux objectifs environnementaux en aronautique fixs par ACARE.

Ltude prsente dans [GAR-07] prsente un niveau de maturit technologique (TRL -
Technology Readiness Level) de lordre de TRL-2 (lchelle allant de 1 9, du principe de base
au systme prouv et avionnable). Elle a notamment permis de comparer la masse et la
consommation de trois architectures hybrides PAC et SC : une architecture directe, une
architecture un CVS et une architecture deux CVS dont un des rsultats doptimisation
masse/consommation est prsent en Figure I.31.

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Figure I.31 : Front de Pareto des architectures tudies (CD : hybridation directe, 2CVS,
hybridation avec deux CVS, SD bus : hybridation avec un CVS pour la PAC)
[GAR-07]
Il en ressort que pour lapplication au groupe de secours, du point de vue masse et
consommation en hydrogne, larchitecture un seul CVS semble tre la meilleure option. En
revanche, les autres architectures possdent dautres avantages qui ont dj t exprims dans
ce chapitre tels quune bonne gestion nergtique du stockage et du bus DC possible pour
larchitecture deux CVS ou une autogestion nergtique et donc une fiabilit accrue pour
larchitecture directe. Cette tude a en outre ouvert la voie lhybridation directe, mettant en
vidence quelques mcanismes particuliers intervenants dans lassociation des deux composants
[GAR1-07] : ces mcanismes sont encore mconnus et peu de documentation publique en
traitent.

Ltude prsente dans ce mmoire sinscrit naturellement dans la continuit visant une
meilleure comprhension des phnomnes dinteraction entre une PAC et un SC qui fait lobjet
des chapitres suivants :
le second chapitre propose des tudes prliminaires en vue de lhybridation
directe
le troisime chapitre est consacr lanalyse exprimentale dune hybridation
directe de monocellules
le quatrime chapitre est ddi lanalyse par simulation des tudes
exprimentales dhybridation directe

Puis, poursuivant ltude thorique prsente dans [GAR-07] qui sappuyait sur des rsultats
par seule simulation et dans le but daugmenter le niveau de maturit technologique de ces
concepts, nous prsentons une validation exprimentale des trois architectures retenues lors
cette tude travers le cinquime chapitre relatif la mise en uvre et lexploitation dessais
puissances significatives de systmes hybrides PAC/SC dans le cadre du projet ISS.
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CHAPITRE II

Analyses prliminaires et
prospectives en vue de
lhybridation directe

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Analyses prliminaires et prospectives en vue de lhybridation directe
48

Notre objectif est de dvelopper un principe dhybridation le plus simple possible, c'est--
dire avec un nombre de composants additionnels idalement nul entre les deux organes. Au
dbut de nos travaux, la connaissance du laboratoire se rsumait quelques essais prliminaires
raliss petite chelle dans [GAR-07] avec une pile respiration et un supercondensateur de
10F. Si nous ne doutions pas de la faisabilit de lhybridation directe, de trs nombreuses
interrogations existaient sur le fonctionnement intime dune telle association et notamment
concernant les interactions entre les deux composants. Parmi ces interrogations, nous pouvons
souligner les problmatiques suivantes : quels sont les mcanismes mis en jeu lors de la
dcharge en gaz dune PAC ? O partent les charges lorsque lon stoppe lalimentation en gaz
dune PAC, celles stockes dans le SC mais galement celles des condensateurs de double
couche de la PAC ? Quelle pourrait tre la procdure de dmarrage ou darrt dun systme
PAC hybrid par des SC ? En particulier, ny a-t-il pas un risque de dgrader la PAC en
laissant les deux composants connects aprs avoir stopp lalimentation des gaz ? Etc.
Au regard de lampleur des interrogations, nous avons dcid de dbroussailler le champ
dinvestigations de faon apporter un minimum de rponses avant dambitionner des
validations exprimentales de plus grandes envergures. Ce chapitre porte donc sur des tudes
prospectives menes au laboratoire concernant diffrents mcanismes qui nous semblaient
susceptibles de jouer un rle dans lhybridation directe. Plusieurs dbroussaillages ont ainsi
t mens et il nous a sembl intressant de les relater au lecteur. Certains essais prsents
dans ce chapitre pourront sembler originaux (voire dcals) ou incomplets, mais nous
lassumons. En effet, faute de recul, de temps et de moyens sur le moment, des oublis lors des
manipulations ont pu exister. Cependant, notre sens, cela nenlve rien lintrt que
peuvent avoir ces tests que nous allons tenter danalyser de manire la plus profonde et
rigoureuse possible.
2.1 Apprhension de phnomnes secondaires en vue de
comprendre lautodcharge dune PAC hybride ou non
Les premires rflexions de cette thse nous ont trs rapidement conduits nous intresser
aux phnomnes secondaires existants au sein dune pile combustible et habituellement
ngligs. Effectivement, il tait assez facile de se projeter sur le fonctionnement dune
hybridation directe courants non nuls (notamment en nous appuyant sur le modle
dynamique fort signal prsent dans lAnnexe 1), mais assez difficile dapprhender le
fonctionnement courant nul ou trs faible, et encore moins en phase darrt. Or, il tait connu
que des phnomnes secondaires se manifestaient plus ou moins fortement dans cette zone des
courants trs faibles, comme notamment le crossover des gaz. La difficult dapprhender le
fonctionnement dans cette zone sexplique dune part, par la difficult de nous appuyer sur
notre modle puisquil globalise, de manire trs grossire, limpact des phnomnes secondaires
par le biais dun courant parasite interne In (cf. premire figure de lAnnexe 1), linstar de ce
que propose gnralement la littrature. Dautre part, cette difficult sexplique par le fait que
notre connaissance sur les phnomnes secondaires et sur le comportement dune PAC en phase
darrt taient trs modestes.
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Chapitre II
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La littrature nous a en fait guids vers la considration de trois phnomnes secondaires
principaux susceptibles de jouer un rle important dans une association directe PAC/SC : le
crossover des gaz travers la membrane voire celui lectronique galement, la raction
doxydation du platine et celle de corrosion du carbone connues pour tre assez actives pour les
courants trs faibles et/ou en phase darrt.
Dans cette partie, nous allons dtailler successivement chacun de ces phnomnes
secondaires de manire assez gnrale. Nous jetterons ainsi les bases qui nous permettront
dapprhender aux paragraphes 2.2 et 2.3 leurs impacts sur le comportement vide dune PAC
ou dune hybridation directe PAC/SC, puis sur son autodcharge quelle soit hybride ou
non (nous entendons par autodcharge le fait que la tension finisse toujours par scrouler
suite larrt de lalimentation en gaz).
2.1.1 Phnomnes de crossover
2.1.1.1 Description et consquences
Sous ce nom se regroupent trois phnomnes schmatiss sur la Figure II.1 : les passages
des molcules de dihydrogne (appele hydrogne par abus de langage) et de celles de
dioxygne (appele galement oxygne) du ct oppos de la membrane, et la traverse de la
membrane par des lectrons. Dans le cas dune PAC H
2
/air, le phnomne de crossover dazote
existe galement.

Figure II.1 : Illustration schmatique des phnomnes de crossover (PAC H
2
/O
2
)

La membrane lectrolytique est conue pour faciliter la traverse des protons (excellent
conducteur ionique) et empcher le passage des lectrons (trs mauvais conducteur
lectronique). Malgr tout, une infime partie des lectrons parvient traverser llectrolyte
directement au lieu dtre change lextrieur de la PAC avec le circuit lectrique. Et cela
dautant plus que les constructeurs sont amens crer des membranes de plus en plus minces
(de lordre de 25 50 m) pour rduire les pertes associes la conduction des protons. Ces
lectrons peuvent tre vus comme un courant de fuite, puisqu larrive ct cathode, ils
peuvent contribuer la raction de rduction de loxygne (O
2
+ 2H
+
+ 2e
H
2
O).
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Autrement dit, mme en circuit ouvert, une PAC dlivre un infime courant interne cause des
fuites lectroniques travers la membrane.

Un phnomne plus important que le crossover lectronique prcdemment dcrit est le
crossover gazeux travers la membrane. Plus lpaisseur de la membrane sera faible, plus son
tanchit aux gaz sera imparfaite. Plus ou moins de gaz va ainsi la traverser par diffusion. Ces
mcanismes de diffusion sont lis lexistence de gradients de concentrations des diffrentes
espces gazeuses prsente initialement chacune une seule lectrode. Le crossover des gaz est
maximal courant nul car cest l que les concentrations des espces sont maximales de part et
dautre de la membrane.
Comme illustr sur la Figure II.1, aprs son passage travers la membrane, lhydrogne
(respectivement loxygne) peut ragir de manire exothermique avec loxygne (respectivement
avec lhydrogne) pour former de leau en prsence de platine : on parle de combustion
catalytique de lhydrogne. Ainsi la zone catalytique concerne nest plus compltement utilise
pour la raction principale de la PAC. La littrature ([ZHA-06], [INA-06], [CHE-07], [KOC-06])
saccorde dire que crossover de lhydrogne est plus lev que celui de loxygne. Dans
[ZHA-08], il est question dun rapport 10
5
entre les deux crossovers. Cest pourquoi, dans bien
des cas, on se limite au crossover de lhydrogne dans ltude de ces phnomnes. Mais, cela ne
doit pas tre considr, notre sens, comme une gnralit.
Au cours de son utilisation, une PAC va se dtriorer. On relve notamment une diminution
progressive de ltanchit aux gaz de la membrane lie son amincissement et/ou la cration
de micro trous (appels pinholes dans la littrature) par endroits. Le phnomne de
crossover gazeux est en fait un des principaux responsables de la dgradation de la membrane.
La traverse de la membrane par lhydrogne et/ou loxygne vers llectrode oppose va en
effet provoquer des chauffements proximit de la membrane de par la combustion
catalytique de lhydrogne. En outre, lhydrogne et loxygne vont pouvoir se rencontrer et
ragir au sein mme de la membrane conduisant la formation de radicaux libres trs agressifs
pour celle-ci. Ces phnomnes secondaires vont acclrer le vieillissement de la membrane avec
un effet en chane puisque, plus la membrane saffine certains endroits, plus le phnomne de
crossover va y augmenter, jusquau cas extrme de la cration de pinholes qui va encore
acclrer le processus de dgradation.
Une toute petite partie des gaz actifs va ainsi tre directement transforme en chaleur sans
production dnergie lectrique. Dans le cas de lazote (PAC H
2
/Air), son crossover vers
lanode va contribuer linerter. Cest en partie pour cela quil faut purger rgulirement
lanode dune PAC H
2
/Air.

Les effets nfastes des phnomnes de crossover sur la dure de vie dune PAC ne sont plus
prouver. Cependant le phnomne existe et, bien que les constructeurs travaillent le limiter
au maximum, lutilisation des PAC doit se faire malgr tout.

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Chapitre II
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2.1.1.2 Mesure du crossover dhydrogne par Voltammtrie
Balayage Linaire (VBL)
La voltammtrie balayage linaire (VBL) est une technique pour estimer le crossover
dhydrogne travers la membrane dune PAC, celle-ci ntant plus en conditions opratoires
nominales.
En effet, cette technique consiste laisser le crossover dhydrogne se produire vers la
cathode dans laquelle un gaz inerte, tel que lazote, est introduit, puis de renvoyer les
molcules ayant travers sous forme de protons sous laction de la tension impose aux bornes
du composant. Une illustration du principe est propose sur la Figure II.2.
Les molcules ayant travers nont thoriquement aucun autre choix que de se dissocier
(H
2
2H
+
+ 2e
-
) au niveau des sites catalytiques cathodiques (platine) puisquelles se trouvent
en milieu inerte. Cependant, il est possible quune partie de lhydrogne ayant travers la
membrane ne se dcompose pas la cathode et sy accumule et/ou soit entrane par le trs
lger flux dazote qui balaie la cathode. De retour lanode via la membrane, les protons vont
se retransformer en H
2
(2H
+
+ 2e
-
H
2
).
Ainsi, sous certaines conditions de tension, nous obtenons le nombre de protons ayant
travers la membrane en mesurant le courant extrieur. On en dduit alors le nombre de
molcules dhydrogne ayant travers la membrane par crossover.
Cette mthode est valable uniquement pour la mesure du crossover dhydrogne. Elle est
entre autres dtaille et largement utilise dans [WAS-10].

Figure II.2 : Schma de manipulation illustrant la mesure du courant quivalent de crossover

La mesure par voltammtrie balayage linaire consiste plus exactement appliquer une
tension linairement variable en fonction du temps aux bornes de la PAC. Cette variation est
en gnral choisie entre quelques 10mV et quelques 100mV. Les valeurs limites diffrent suivant
les auteurs. Cependant la valeur haute est fixe une tension o la corrosion du carbone ne
prend pas des proportions trop importantes ; la notion de proportions trop importantes
tant assez vague, chaque manipulateur choisit dans les faits sa propre valeur max. Quant la
valeur basse, elle dpend du matriel employ et du temps de mesure considr.
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Afin de saffranchir du courant ncessaire la charge du condensateur de double couche, la
variation de la tension sera choisie lente (1 2mV/s suivant la valeur de la capacit de double
couche de la PAC illustration sur la Figure II.3.b)).
Lorsque la tension augmente, le courant crot lui aussi en trois tapes schmatises sur la
Figure II.3 :
- La tension est basse (zone 1): le courant part de zro puis crot doucement. Tant
quil est infrieur au crossover, des molcules dhydrogne soxydent
(H
2
2H
+
+ 2e
-
) et les autres saccumulent la cathode.
- Lorsque la tension devient suffisamment importante (zone 2), elle permet
loxydation de toutes les molcules dhydrogne traversant. On peut parfois observer
un dpassement du courant correspondant au courant ncessaire pour renvoyer
les molcules qui ont eu le temps de saccumuler pendant que la tension tait trop
basse. Ce niveau de tension se situe en gnral entre 300mV et 350mV [WAS-10].
- La tension continue crotre (zone 3). On suppose que toutes les molcules sont
rduites, mme si en pratique, il est fort probable quune partie arrive schapper
vers la sortie en diffusant travers lazote qui circule. Durant cette phase, le
courant continue de crotre de manire linaire. Selon [WAS-10] et [KOC-06], cette
croissance correspondrait la rsistance lectronique de llectrolyte que lon peut
extraire en inversant la pente de la courbe durant cette phase (en gnral entre
400mV et 600mV). Cette rsistance est souvent nomme rsistance de court-circuit,
mais rarement modlise tant donne sa valeur thoriquement importante et son
faible impact sur le modle.
La mesure du courant de crossover par VBL repose sur lhypothse trs forte que toutes les
molcules traversant par crossover sont oxydes. De plus, si lon ne considre que cette mesure
du crossover par VBL, cela revient ngliger le crossover doxygne (voire dazote dans le cas
dune PAC H
2
/air) : ce qui peut ne pas tre pertinent dans certains cas. Thoriquement, on
doit pouvoir vrifier que toutes les molcules traversant la membrane sont renvoyes lanode
par lajout dun capteur dhydrogne en sortie des gaz cathode. Nous navions pas les moyens
matriels deffectuer cette mesure au moment de nos exprimentations ; donc pour cette tude,
nous considrerons cette hypothse vrifie.

La dtermination du crossover dans la zone 2 est sujette dbat dans la communaut
scientifique (dbat que lon peut retrouver dans [WAS-10]). La mesure la plus pertinente nous
semble tre celle propose par [RAM-04] consistant considrer le courant au niveau du
plateau comme courant quivalent de crossover comme illustr sur la Figure II.3.a).

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Chapitre II
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a) Evolution du courant en fonction de la tension. Illustration
dun plateau de courant reprsentant le courant de
crossover.
b) Evolution de la tension en
fonction du temps.

Figure II.3 : Illustration des signaux lectriques pour une mesure de crossover par VBL
La quantit dhydrogne traversant la membrane par unit de temps peut tre dduite
facilement par la loi de Faraday donne par lEquation (II.1) o I
CRV
reprsente le courant
quivalent de crossover :

:
Equation
(II.1)
Il peut tre exprim de manire globale pour la PAC (mA), mais en gnral on prfre le
mettre sous la forme de densit de courant (mA.cm
-2
) afin de pouvoir comparer des PAC de
diffrentes surfaces actives entre elles. Les grandeurs n et F reprsentent respectivement le
nombre dlectrons changs lors de la raction et la constante de Faraday (cf. Annexe 1)
tandis que N
H2 CRV
est la quantit dhydrogne traversant la membrane par unit de temps
(moles.s
-1
ou mole.cm
-2
.s
-1
suivant lunit de I
CRV
).

Cependant tant de culture lectricienne, nous prfrerons conserver les grandeurs relatives
au crossover sous la forme I
CRV
plutt que de manipuler N
H2 CRV
. A titre dexemple, les ordres de
grandeur des mesures observs par cette mthode dans [WAS-10] pour I
CVR
sont comprises
entre 0,5 mA.cm-
2
et 3 mA.cm
-2
; plus ce courant est faible, meilleur est ltat de sant de la
cellule. En revanche, on considre bien souvent quune cellule PAC est hors service si son
courant de crossover dpasse les 10 mA.cm
-2
, sont utilisation peut mme devenir dangereuse
puisquil y a un risque davoir des mlanges importants dH
2
et dO
2
dans une mme lectrode.
En ce qui concerne les valeurs de la rsistance de court-circuit, la majorit des mesures par
cette mthode donnent des valeurs comprises entre 180 .cm
2
et 300 .cm
2
dans [WAS-10].
2.1.2 Raction secondaire doxydation du platine - Potentiel mixte
Selon [LIU-09], les diffrentes ractions secondaires potentielles avec le platine sont les
suivantes (ESH : Electrode Standard Hydrogne, rfrence des potentiels standards) :

vs ESH
:
Equation
(II.2)

vs ESH
:
Equation
(II.3)
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()
vs ESH
:
Equation
(II.4)

vs ESH
:
Equation
(II.5)

()
vs ESH
:
Equation
(II.6)

La raction explicite par lEquation (II.3) est a priori la raction essentielle. Notamment
selon [ZHA-06], la raction secondaire entre le platine et leau donne par lEquation (II.3)
recouvre une partie de la surface du catalyseur par un oxyde de platine qui peut atteindre
jusqu 30% de la surface catalytique totale.
Ainsi cette raction secondaire doxydation du platine va rduire la surface des sites actifs
puisquune passivation de la cathode est en quelque sorte ralise. Mais cette dgradation
est rversible. Outre la diminution de la surface active cathodique, cette raction va influencer
la tension aux bornes de la PAC.

A 25 C et 1 bar en H
2
/O
2
, la raction O
2
+ 2H
+
+ 2e

H
2
O instaure un potentiel
thorique de +1,229 V la cathode par rapport au potentiel de lanode. Celui-ci, tant rgi par
la raction H
2
2H
+
+ 2e
, est le potentiel de rfrence en lectrochimie, c'est--dire

thoriquement 0 V. Ces deux ractions imposent donc une diffrence thorique de potentiel de
+1,229 V entre lanode et la cathode.
Selon la thorie du potentiel mixte, si une autre raction secondaire a lieu au sein de la PAC
et que sa vitesse de raction est dans un ordre de grandeur comparable celle de la raction de
base H
2
+

O
2
H
2
O, alors la tension rsultante sera une combinaison complexe des deux
tensions des deux ractions.

Comme nous le verrons la section 2.1.4, la corrosion du carbone est une autre raction
secondaire courante au sein dune PAC. Cependant sa vitesse de raction semble suffisamment
faible pour quelle ninfluence pas le potentiel mixte.

Ainsi, il semblerait que seule loxydation du platine la cathode rponde aux critres de
cintique lui permettant dinfluencer la tension de la PAC. En supposant des courants
dactivation gaux et des coefficients de transferts gaux 0,5 pour les deux ractions
finalement considres, la tension mixte aux bornes de la PAC serait thoriquement gale
1,054 V (moyenne de 1,229 V et 0,88 V). Une valeur de 1,06V ( 25C et 1 bar), trs proche de
cette valeur estimative, est fournie par [ZHA-06] sans explications plus prcises. Cela signifie
une diminution de 14% par rapport au potentiel standard thorique initialement attendu.
2.1.3 Bilan des impacts de la raction doxydation du platine et des
phnomnes de crossover sur la tension dune PAC
Dans un cas idal, la tension vide dune PAC devrait atteindre la tension thorique E
rev

dpendante de la pression et de la temprature via la loi de Nernst (cf. Annexe 1), et de la
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Chapitre II
55

tension standard E
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, elle-mme dpendante de la temprature. LEquation (II.7) fournit une
approximation de cette dpendance la temprature [ZHA-06] :
()
:
Equation
(II.7)
Ce qui conduit une tension thorique vide E
rev
allant de 1,1797 V (dans des conditions
usuelles dutilisation en H
2
/Air : P
H2
= 1 bar ; P
O2
= 0,2 bar et T = 80 C) 1,2308 V (dans
des conditions usuelles dutilisation en H
2
/O
2
: P
H2
= 3 bar ; P
O2
= 3 bar et T = 25 C).

En pratique, la tension thorique E
rev
ne sera jamais atteinte mme courant nul. Deux
principaux phnomnes sont mis en cause dans la littrature : le potentiel mixte li la
raction secondaire doxydation du platine Pt/PtO en premier lieu, et le crossover des gaz
(notamment celui de lhydrogne) en second lieu.

A linstar de ce que propose gnralement la littrature, notre modle globalise, de manire
trs grossire, limpact de ces deux phnomnes secondaires par le seul biais dun courant
parasite interne In (cf. Annexe 1) qui na une influence quaux trs faibles densits de courant
puisquil est typiquement de lordre du mA.cm
-2
.
Pour notre modle dcrit dans lAnnexe 1, il a t fait le choix que cette source de courant
parasite interne influence tous les phnomnes : pertes ohmiques, pertes par diffusion et pertes
par activation. Le fait dinfluencer les pertes par diffusion et les pertes ohmiques est cens
permettre de modliser limpact de la diffusion parasite de gaz travers la membrane et donc
travers les lectrodes, et dans une certaine mesure le crossover lectronique. Quantitativement,
ce sont les pertes par activation qui sont les plus fortement impactes par ce courant parasite
incluant les effets du potentiel mixte et des phnomnes de crossover.

A notre sens, cette approche globalise pour modliser limpact des phnomnes secondaires
na pas vocation dcrire finement les ractions secondaires du cur de pile, elle a t
introduite pour rendre compte de lcart (attribu auxdites ractions secondaires) entre tension
thorique vide et tension de circuit ouvert. Et de ce point de vue, elle remplit son rle de
faon plutt satisfaisante par le biais de pertes dactivation. Cependant, pour une description
prcise de ractions secondaires, cette approche globalise est insatisfaisante et reste
compltement amliorer.
2.1.4 Raction secondaire de corrosion du carbone
Par souci dconomie en mtaux rares et prcieux, dans la majorit des cas, les couches
catalytiques (AL : Active Layer) de lanode et celle de la cathode sont gnralement
constitues dun support en carbone sur lequel des petits grains de platine sont dposs le plus
finement possible pour en rduire la quantit. Sous certaines conditions que nous allons tenter
didentifier dans cette partie, il est possible que ce support carbon soxyde avec leau prsente
chaque lectrode et svacue sous forme de gaz. Si une partie de carbone supportant un grain
de platine soxyde, ce grain se dtache et peut alors se rattacher un autre, tre vacu avec
leau produite, tomber et rester au fond de la PAC, se coincer dans les couches de diffusion ou
encore migrer travers la membrane.
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Les couches de diffusion (GDL : Gas Diffusion Layer) sont galement constitues de
carbone. Nous nous interrogeons si elles peuvent tre impactes par ce phnomne alors que la
conduction protonique y semble trs difficile La littrature nest pas claire ce sujet.
Il va de soi que ce phnomne affecte la dure de vie et les performances de la PAC puisque
les zones ractives sont rduites. De nombreuses tudes sont effectues pour rduire ce
phnomne intrinsque la conception de la PAC.

Daprs [MAA-07], il est affirm que la raction donne par lEquation (II.8) peut se
produire ds 0,207 V la cathode dune PAC et donc dans la grande majorit des cas
dutilisation de celle-ci. En revanche la raction donne par lEquation (II.9) nest pas
thermodynamiquement favorise cause de la raction de lEquation (II.10) selon [RAN-10].

:
Equation
(II.8)

vs ESH
:
Equation
(II.9)

:
Equation
(II.10)

Dans la littrature, la majorit des auteurs se concentrent ainsi sur loxydation du carbone
rgie par lEquation (II.8). La raction doxydation du carbone se produit en permanence. En
revanche, les dynamiques sont trs lentes compte tenu des faibles tempratures dutilisation des
PAC (<100 C) [ZHA-08]. Cependant la cintique de cette raction sacclre lorsque le
potentiel monte et commence devenir consquente lorsque lon sapproche de 1 V [TAN-05],
[MAK-04]. Suivant les auteurs, le niveau de tension o la corrosion du carbone devient
importante se situe entre 0,8 V et 0,9 V (l encore la notion dimportance est assez
vague). De plus cette raction augmente en fonction du taux dhumidit de la membrane
compte tenu des ractifs mis en jeu. Elle dpend galement dautres critres tels que la nature
de la membrane ; les membranes ont en effet chacune un comportement diffrent vis--vis de
leau suivant leur matriau.
De manire gnrale, pour viter cette dgradation du carbone, il est conseiller de ne pas
rester trop longtemps lOCV (Open Circuit Voltage : tension vide) pour un systme PAC.
2.1.4.1 Cas des mises en gaz et arrts
La littrature saccorde dire que la corrosion du carbone est prpondrante pendant les
phases de dmarrage et darrt dune PAC, et en particulier pendant les phases de dmarrage
[BOR-10], [GU-07]. En revanche, toutes ces tudes sont appliques des PAC H
2
/Air arrtes
par un balayage en air de lanode. En effet, lors de la remise en gaz, le flux darrive des gaz
cre des sur-potentiels locaux acclrant cette raction comme illustr sur la Figure II.4. Ainsi
la rgion note C voit la raction de rduction de loxygne (crant localement un potentiel
mixte de lordre de 1V), et la rgion D subit environ deux fois son potentiel vide et par
consquent se corrode trs rapidement. Le raisonnement peut tre envisag de manire similaire
lors l'arrive de l'air l'anode pour arrter la PAC.
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Chapitre II
57

Figure II.4 : Reprsentation schmatique des ractions mises en jeu dans les quatre rgions
distinctes dune PAC H
2
/Air lors de la phase de mise en gaz aprs aration de
lanode. [TAN-05]
Par exemple, dans lessai de [BOR-10] illustr sur Figure II.5.a), un capteur de CO
2
a t
plac en sortie des gaz (llectrode en question nest pas prcise ; il sagit probablement de la
cathode car cest l que la dgradation est la plus importante). Puis plusieurs cycles darrts et
de mises en gaz ont t effectus. Le CO
2
produit ne peut provenir que de la corrosion puisquil
nest pas prsent dans ces quantits dans les gaz dentre. La diffrence entre la corrosion lors
de la mise en gaz et celle lors larrt apparat nettement. Il en est de mme pour lessai de
[GU-07] illustr sur la Figure II.5b) qui est semblable, mais prsente une diffrence moins
importante entre loxydation la mise en gaz et loxydation larrt ; nanmoins, les valeurs
mesures sont consquentes. Le CO
2
mesur en ppm aura donc une valeur dpendante du dbit
tandis que la cintique de la raction de corrosion du carbone est influence entres autres par le
taux dhumidit la cathode (elle fait intervenir de leau) et la temprature.

a) Essais raliss par [BOR-10] b) Essais raliss par [GU-07]
Figure II.5 : Mesure de la quantit de CO
2
en sortie de gaz dune PAC soumise des phases
de dmarrages et darrts
Un moyen dviter loxydation du carbone lors des phases de dmarrage est de balayer
lanode (compartiment H
2
) avec de lazote [DAH-10], [MAR-10], [SCH-11]. De cette manire, on
vite la raction de rduction de loxygne si de lair venait tre prsent lanode et le sur-
potentiel li cette raction. Seules les molcules doxygne ayant travers par crossover
peuvent ragir, mais elles restent en faibles quantits. La cathode ne verra donc pas un
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potentiel plus lev que son potentiel vide. De ce fait loxydation du carbone la cathode ne
dpassera pas les cintiques habituelles rgies par le potentiel vide.

Une tude prsente dans [WET-09] et dont les rsultats sont prsents dans le Tableau
II.1, affirme que, plus le flux dhydrogne entrant est faible, plus la dgradation du carbone est
importante et que, plus la capacit de double couche est importante, plus la dgradation est
importante. Ces travaux remettent potentiellement en cause notre tude, tant donn que nous
souhaitons augmenter artificiellement la capacit de la PAC en lui associant un SC en parallle.

Introduction time
(s)
Maximum carbon loss
(g/cm2)
0.8 1.57
0.4 1.02
0.2 0.767
0.1 0.498
Capacitance
(F/cm2)
Maximum carbon loss
(g/cm2)
0.04 0.977
0.022 0.767
0.01 0.485
0.005 0.383
0.001 0.333
a) Perte de carbone maximale prdite par le
modle pour diffrentes valeurs de capacit
spcifique
b) Perte de carbone maximale prdite par le
modle pour diffrents temps dintroduction
d'hydrogne.
Tableau II.1 : Pertes de carbone prdites par un modle pour diffrents temps dintroduction
dhydrogne et diffrentes capacit de double couche [WET-09]
En revanche, une autre tude est potentiellement plus rassurante par rapport nos
travaux : [MAR-10]. Dans le mcanisme illustr sur la Figure II.4 : on observe des trajets
dlectrons de manire transversale (et donc des courants). Suite un entretien avec les
auteurs, il semble que le courant doxydation ne soit pas la somme de ces courants comme ce
qui a t considr dans [WET-09], mais la somme de ces courants dduite des courants
capacitifs. Or il est vrai que plus la capacit de double couche sera leve, plus les courants
capacitifs seront importants et donc, considrant ces courants comme courants doxydation, il
est normal que [WET-09] trouve une oxydation qui augmente avec la capacit. Une fois ces
courants dduits, les courants doxydation ne varient plus avec la capacit mais, entre autres,
avec le potentiel de la cathode et le temps dintroduction de lhydrogne ([MAR-10] et
[WET-09] sont en accord sur ce point).
Au regard de ces tudes contradictoires, il reste tout de mme difficile de conclure ce stade
sur un potentiel aspect positif ou ngatif de l'hybridation directe concernant la corrosion du
carbone lors des phases d'arrt ou de dmarrage d'une PAC.

De plus, notre tude porte sur les PAC H
2
/O
2
. Ce cas dtude peut tre diffrent de ceux
prcdemment dtaills puisquhabituellement lors des phases darrt, les gaz sont chasss par
de lazote aux deux lectrodes. Cela nest pas toujours possible pour une PAC H
2
/Air puisque
la cathode est are dans la plupart des cas. De plus, pour une utilisation embarque, il ne sera
pas toujours ais demporter, en plus de lhydrogne, lazote ncessaire linertage.
On peut galement arrter une PAC H
2
/O
2
en soufflant un gaz inerte seulement une
lectrode. Un intrt peut se dgager inerter la cathode : cest llectrode qui impose le
potentiel positif. En le rduisant zro, on le place hors de porte de certaines ractions.
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De nombreux scnarii peuvent ainsi tre envisags pour arrter une PAC H
2
/O
2
: inertage
dune seule lectrode, des deux, ou encore dune puis de lautre quelques temps aprs, avec
diffrents gaz courants tels que lazote ou lair. De mme, il existe de nombreuses possibilits
pour la mise en gaz. Ces scenarii seront tudis plus en dtails la fin de ce chapitre. Ces
scenarii seront tudis la fin de ce chapitre.
2.1.4.2 Consquences dappauvrissements en gaz actifs
Hormis les potentiels levs, un autre phnomne responsable de la corrosion du carbone est
prsent dans la littrature : il sagit de lappauvrissement en gaz qui peut se produire
transitoirement aprs des changements assez importants de point de fonctionnement pendant
que les rgulations fluidiques oprent, ou lors de dfaillances comme lapparition dun bouchon
deau au niveau des canaux dalimentation. A la diffrence dun dmarrage ou dun arrt, ce
cas de figure se produit donc lorsque la PAC est en fonctionnement et alimente une charge.

Sous lhypothse dun appauvrissement en hydrogne, pour rpondre la demande en
protons et en lectrons ncessaires la rduction de loxygne la cathode, la zone appauvrie
concerne lanode va subir une oxydation du carbone selon lEquation (II.8) en librant les
protons et lectrons demands [MAA-07].

Dans [PHL-09], on retrouve les consquences dtailles pour chaque type dappauvrissement
(anglais : starvation). Les ractions cites sont rsumes sur la Figure II.6. Sur cette figure,
toutes les ractions ont t mises lchelle de manire fournir 4 protons et 4 lectrons de
lanode vers la cathode.

Figure II.6 : Ractions permettant de fournir 4 protons et 4 lectrons la cathode lors
dappauvrissements en gaz lanode et/ou la cathode.
Signalons que dans le cas dun appauvrissement en oxygne, la raction de corrosion du
carbone nest a priori pas sollicite [PHL-09] : la cellule concerne fonctionne alors en pompe
hydrogne. Parmi les consquences dun appauvrissement, seule la raction (D) provoque
directement une dgradation non rversible de la cellule.
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2.2 Etudes exprimentales prospectives avec une monocellule
PAC H
2
/air ( respiration)
Pour nos premires tudes prospectives, il semblait souhaitable de mener nos investigations,
potentiellement destructrices, sur une PAC simple et peu coteuse. Nous avons retenu une
monocellule respiration commercialise par la socit franaise PAXITECH (Figure II.7).
Une PAC respiration est une PAC H
2
/Air dont la cathode respire directement lair
ambiant par des ouvertures, donc aucune gestion du comburant nest mettre en place. Cela
peut constituer un avantage ou une limitation comme nous le verrons quelques reprises. La
PAC dont nous disposons est trs facile mettre en uvre, dautant plus quelle autogre sa
thermique et lvacuation de leau produite (les deux tant lies via lvaporation de leau). Elle
ne dispose que :
dune entre sur laquelle on vient brancher un tuyau dalimentation en hydrogne
pression atmosphrique (ou trs lgrement suprieure).
dune sortie, avec une vanne permettant deffectuer des purges de lanode.
de 2 connecteurs lectriques.

Figure II.7 : Photo de la PAC respiration utilise.
2
par VBL pour la PAC respiration
La mthode de voltammtrie balayage linaire (VBL) exige de placer la cathode de la
cellule sous atmosphre inerte. Si la mise en uvre de notre PAC respiration est aise,
linertage de sa cathode ne lest en revanche pas. Pour inerter cette PAC, nous avons donc mis
en place une cloche vide (Figure II.8) permettant dune part de vider latmosphre
hermtique de la cloche, et dautre part de remplir cet atmosphre par un gaz de notre choix
(de lazote pour les essais de VBL). Cette cloche nous permet galement de faire fonctionner les
PAC respiration en H
2
/O
2
, mais l nest pas le sujet de cette partie. Ainsi en faisant le vide
partiel dans la cloche, puis en la remplissant dazote, et en effectuant ces deux oprations
successivement plusieurs fois, on peut penser que latmosphre de la cloche est totalement
inerte au bout de quelques itrations. Linconvnient de notre montage est que la temprature
de la cloche, ainsi que lhumidit relative de latmosphre qui y rgne, ne sont pas matrises.

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Chapitre II
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a) Schma de principe de la cloche vide b) Photos de la cloche vide
Figure II.8 : Illustration de la cloche vide pour linertage dune PAC respiration

En ce qui concerne les tensions maximale, minimale et la vitesse de croissance de la tension,
nous avons choisi en premier lieu de rutiliser les valeurs employes dans [INA-06], c'est--dire
Vmin = 120 mV, Vmax = 500 mV avec une vitesse de 1 mV/s. Quelques mesures nous ont
permis dobserver que Vmax devait tre augmente puisque, dans notre cas, le plateau
recherch semblait se situer aux alentours de 400-450 mV. Par la suite, Vmax a t fixe
600 mV. Cependant nous verrons que ce choix nest pas optimal car lpoque des essais
(dbut 2010), les travaux de [WAS-10] ntaient pas encore publis et la documentation
disponible sur la mesure par VBL tait plutt maigre.
Un essai regroupant 5 mesures la suite est illustr sur la Figure II.9. Nos premiers essais
ntant pas tous reproductibles, chaque essai suivant a t systmatiquement reproduit
plusieurs fois. Ces non-reproductibilits ont t attribues au fait que la cloche ntait pas
parfaitement inerte. Pour sassurer quil ne reste plus doxygne lintrieur, il faut en effet
effectuer de nombreuses fois lopration de mise vide, remplissage lazote et de balayage
lazote.
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Figure II.9 : Mesures par VBL sur la PAC respiration

Sur la Figure II.9, on observe un plateau se situant vers 19,5 mA. Notre PAC possdant
une surface active de 16 cm, on aboutit un courant quivalent de crossover de 1,22 mA/cm.
Sur cette courbe, on commence en outre observer la pente cense correspondre la
rsistance de court-circuit de la membrane. Cependant, cette pente nest pas assez longue pour
en avoir une valeur prcise. Cest pourquoi le choix de Vmax = 600 mV ntait pas le plus
judicieux. Aprs coup, nous pensons quun choix de Vmax aux alentours de 800 mV aurait t
mieux appropri ; dautant plus que cette tension est une grandeur de travail que nous utilisons
couramment avec cette cellule : la dgradation du carbone naurait donc pas t plus
importante que lors de son utilisation habituelle. En revanche, on peut tout de mme estimer
cette pente aux alentours de 2mA pour 100mV, soit une rsistance de court-circuit de 50
(800.cm) ; ce qui nous semble assez faible pour une cellule.
Si lon souhaite sparer le crossover de gaz du crossover lectronique, il faut priori dduire
le courant traversant cette rsistance de court-circuit au point de mesure (420 mV) soit
8,4 mA. Cette sparation nest gnralement pas effectue dans la littrature. Nous resterons
donc prudents ce sujet. Il en rsulte que le crossover de lhydrogne reprsenterait un courant
quivalent de fuite de 11,1 mA (0,69 mA.cm
-2
).
2.2.2 Autodcharge dune PAC respiration seule ou hybride
Lorsque lon associe une cellule PAC avec un SC et que lon stoppe larrive des gaz actifs,
se pose la question de savoir ce quil advient de la charge du SC : reste-t-il charg ? Se
dcharge-t-il dans la PAC ? Si oui par quel procd ? Est-ce dgradant pour la PAC ?
Le problme peut tre considr en fait de manire similaire pour une PAC seule, tant
donn que son condensateur de double couche est un condensateur lectrostatique rel, de
grande valeur de par la forte porosit des couches dactivation. Dans le cas dune PAC seule,
les questions sont : o partent les charges accumules dans le condensateur de double couche
lorsque lon stoppe lalimentation en gaz actifs ? Est-ce dgradant pour la cellule ? Les gaz
restent-ils dans la cellule ? Si non, quel est limpact sur le condensateur de double couche ?
La littrature est silencieuse sur lautodcharge dune PAC seule et encore davantage dans le
cas dune PAC hybride par un supercondensateur. Nous avons donc men des essais
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Chapitre II
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prospectifs dautodcharge dans les deux cas pour comparer les comportements et tenter
dapporter des premiers lments de rponses aux questions prcdentes.

La PAC respiration utilise pour les mesures de crossover de la partie prcdente a t
teste seule ou associe avec un SC de 10F (Figure II.10).
Pour chacun de ces deux cas (seule ou hybride), lautodcharge a t observe selon deux
modes opratoires : dans un mode, larrive en hydrogne a t bouche (canaux bouchs ) ;
dans lautre mode, le tuyau dalimentation dhydrogne a t dbranch et la purge a t
ouverte (canaux ars ). On peut noter deux diffrences principales entre ces deux modes :
dans le premier mode, il reste de lhydrogne dans les tuyaux et loxygne arrive difficilement,
tandis que dans le second mode, dune part lhydrogne svacue rapidement, et dautre part
loxygne (de lair extrieur) pntre plus rapidement dans lanode travers les tuyaux ars.

a) PAC seule avec canaux bouchs.

b) PAC seule avec aration des canaux.

c) PAC hybride avec canaux bouchs. d) PAC hybride avec aration des canaux.
Figure II.10 : Essais de dcharge dune PAC respiration seule puis hybride avec un SC de
10F
Sur la Figure II.10, on peut constater que le temps o la cellule est la tension vide est
plus long lorsque les canaux sont bouchs. Tant quil y a de lhydrogne, la tension vide de la
cellule est peu prs maintenue.

Dans un premier temps, nous allons valuer si la dcharge observe peut sexpliquer par
lexistence de la rsistance de court-circuit de la cellule. Rappelons que celle-ci a t mesure
(trs probablement avec beaucoup dimprcisions) par VBL lors de la partie 2.2.1 : son ordre de
grandeur serait 50.
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Pour le cas non hybrid, on ne connait pas la valeur exacte de la capacit de double couche.
Cependant sur des cellules du mme fabricant, on observe habituellement un condensateur de
double couche quivalent dont la valeur est comprise entre quelques 10 mF et 100 mF.
Considrons une valeur maximale : 500 mF. Alors la constante de temps R
C-C
.C
DL
entre ce
condensateur et la rsistance de court-circuit serait de lordre de 25 secondes. Cela signifierait
une dcharge 63% en 25 secondes, et 95% en 1,25 minute. A lobservation des Figure
II.10.a) et b), la dcharge est visiblement beaucoup plus lente que celle issue de ce calcul.
Pour le cas hybrid, on peut ngliger la valeur de la capacit de double couche devant celle
du SC qui est de 10 F. La constante de temps R
C-C
.C
UC
serait alors de lordre de 500s. Cela
signifierait une dcharge 63% en 8,33 minutes et 95% en 25 minutes. Or, on observe
exprimentalement sur les Figure II.10.c) et d), que lvolution temporelle est bien plus lente.
Il y a deux hypothses possibles ces carts. La premire hypothse serait que la rsistance
de court-circuit de la cellule change de valeur lorsque la cellule nest plus alimente en
hydrogne. La seconde hypothse serait que la mesure de la rsistance de court-circuit est
errone. Compte tenu de la prcision de la mesure effectue et de la pertinence de celle-ci, nous
pencherions plutt pour la seconde proposition, sans tre capables cependant destimer cette
erreur.

L'hypothse d'une dcharge via la rsistance de court-circuit interne tant bien incertaine
pour nous, nous allons rechercher dautres causes pouvant permettre de faire transiter des
lectrons de la cathode vers lanode et donc de dcharger le condensateur de double couche
et/ou le SC. Les explications recherches tant lectrochimiques, un transfert dlectrons
implique un transfert de protons.

Lorsque les canaux sont ars, il est clair que loxygne pntre facilement et rapidement
lanode.
Lorsque les canaux sont bouchs, nous pensons que loxygne pntre galement lanode,
mme si cest plus lentement, cause dune tanchit anodique globale plutt mauvaise.
Ainsi, dans tous les cas, nous pensons que de loxygne se retrouve lanode en plus ou
moins grande quantit et plus ou moins rapidement.

Sous ces hypothses, on se retrouverait dans des conditions similaires larrt classique
dune PAC H
2
/Air. Le mcanisme principal pourrait ainsi tre proche de celui existant la
mise en gaz ou larrt dune PAC exprim la section 2.1.4.1, c'est--dire impliquant une
rduction de loxygne lanode (O
2
+ 4H
+
+ 4e
-
2H
2
O).
Selon les cas canaux bouchs ou ars, la quantit doxygne mise en jeu dans la raction
lanode pourrait expliquer les vitesses de dcharge diffrentes entre ces deux cas.
A la cathode, le mcanisme ractionnel mis en jeu doit pouvoir fournir des lectrons et des
protons. Si lon considre les ractions qui ont dj t exprimes dans ce chapitre, on retrouve
loxydation de leau, celle du carbone ou celle du platine (cf. Figure II.11).

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65

Figure II.11 : Mise en vidence de phnomnes permettant un transfert de 4 protons et 4
lectrons de la cathode vers lanode.
Compte tenu que la tension reste comprise entre 0 V et 1 V, il semblerait que les
mcanismes (A) et (B) puissent coexister la cathode. Cependant, si le mcanisme que nous
proposons est correct, nous ne sommes pas en mesure de pouvoir dire dans quelles proportions
ces ractions coexistent. Concernant le mcanisme not (C), il est probablement galement
prsent ; mais sa contribution doit diminuer au fur et mesure que la tension de la cellule
diminue, pour devenir assez rapidement ngligeable.
Il reste donc difficile dvaluer les cintiques de ces ractions et de prvoir si lune est
prioritaire. Nous pensons quune analyse de CO
2
la cathode aurait pu nous clairer sur
lintensit des ractions proposes. Notons que lanalyse des gaz la cathode dune cellule
respiration ne semble pas vidente mettre en uvre (utilisation de la cloche ncessaire).

Si nous faisions fausse route et que l'oxygne tait vraiment absent l'anode, une raction
de rduction de lhydrogne devrait tre envisage (4H
+
+ 4e
-
2H
2
) correspondant alors un
fonctionnement lectrolyseur. Cette raction semble cependant peu probable compte tenu de la
diffrence de potentiel insuffisante entre les lectrodes.

Comme le lecteur laura remarqu, nous manquons de connaissances sur la cintique et la
probabilit dapparition des ractions voques pour prononcer des rponses claires et prcises
aux questions qui ont t poses en introduction de cette section.
Cependant, on constate quun ensemble PAC-SC ne reste pas charg si la PAC nest plus
alimente en hydrogne (de mme pour une PAC seule). Le SC se dcharge bien dans la PAC
puisque lon observe un courant ngatif. Le procd de dcharge nest pas clairement identifi,
mais la prsence doxygne lanode nous semble jouer le rle principal dans les vitesses de
dcharge.
Lhypothse dune dgradation de la PAC lors de cette phase (en particulier loxydation du
carbone) nest pas exclue. La communaut scientifique a valid a priori le fait quun arrt par
balayage en air lanode dune PAC oxyde le carbone (comme illustr en Figure II.5). Le
mcanisme semble similaire pour lautodcharge dune PAC seule ou dune PAC hybride. La
principale diffrence entre les deux cas concerne le temps de dcharge. Compte tenu de la
capacit quivalente suprieure dans le cas hybrid, si la cintique du mcanisme (A) (cf.
Figure II.11) est non ngligeable, les dgradations occasionnes pendant une phase de
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dcharge avec aration de lanode semblerait potentiellement plus leves pour lassociation
hybride.

Remarque :
Concernant les pics de courant que lon peut observer dans le cas hybrid (Figure
II.9.c) et d)) ou les ralentissements sur la tension dans le cas non hybrid (Figure II.9.a) et
b)), une piste dexplication pourrait tre la raction doxydation du monoxyde de carbone
lanode comme le suggre lauteur [ROE-4]. Mais d'o viendrait ce monoxyde de carbone
sachant que l'hydrogne est issu d'un lectrolyseur PEM? De l'air ambiant? Cette raction est
donne en Equation (II.11) :

:
Equation
(II.11)
Le potentiel standard de la raction doxydation du monoxyde de carbone gazeux est
E
0
= -0,11 V vs ESH. Daprs lauteur, celui-ci serait ramen +0,55 V vs ESH lorsquil est
fix au platine. Il suggre la prsence de cette raction lanode pour les tensions entre +0,4 V
et +0,6 V aux bornes de la PAC pour certaines technologies de membranes.
2.2.3 Prcharge du SC via la PAC respiration
Comme exprim en introduction de ce chapitre, le principe dhybridation que nous
souhaitons dvelopper doit tre le plus simple possible pour rendre cette solution concurrentielle
par rapport aux solutions avec convertisseur ; dautant plus que pour une hybridation directe,
la capacit du SC ne pourra pas tre exploite 100%. Lidal serait donc de navoir aucun
dispositif spcifique pour la prcharge du SC. Nous explorons ici lide de pouvoir contrler
cette prcharge par une procdure spcifique de mise en gaz de la PAC.

Considrons un ensemble PAC et SC associs uniquement par de simples cbles lectriques.
A ltat dcharg, un SC peut tre vu comme un court-circuit. Les questions qui se posent sont
alors : si lon alimente la PAC en gaz actifs, comment voluent les courants dappel ? Y-a-t-il
possibilit de rduire ces courants en matrisant le dbit dalimentation de gaz ?

La Figure II.12 prsente diffrentes mises en gaz dune cellule PAC respiration hybride
avec un SC de 10 F. Au dbut de ces tests, prcisons que la PAC est larrt et son anode
pleine dair. Quant au supercondensateur, il est initialement dcharg.
Il nous faut galement prciser que cette monocellule respiration ntait pas dans un tat
de sant remarquable avant ces essais. Cest justement pour cette raison que nous lavons
slectionne pour ces essais, sa destruction potentielle ayant peu dimportance pour la suite des
travaux.

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Chapitre II
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a) Prcharge avec dbit maximum dH
2

b) Prcharge avec dbit intermdiaire dH
2
c) Prcharge avec dbit minimum dH
2

Figure II.12 : Essais de prcharge dun SC de 10F pour diffrents dbits dhydrogne avec une
monocellule respiration
Ces rsultats montrent quil est possible de diminuer le courant dappel en rduisant le dbit
dalimentation dhydrogne. Les mesures de dbit nayant pas t effectues lors de ces
premiers essais, il nous est difficile de lier la valeur du courant dappel celle du dbit.
La limitation du dbit dhydrogne a t ralise, dans ces essais, par une vanne
micromtrique. Cette vanne tait compltement ferme pour lessai de la Figure II.12.c).
Malgr tout, cette vanne ntant pas compltement tanche, la fuite existante a permis la
monte en tension de la PAC. La vanne tait dans une position douverture intermdiaire lors
de lessai de la Figure II.12.b). Enfin, lors de lessai de la Figure II.12.a), la vanne tait
ouverte son maximum conduisant un courant maximal plus lev que dans les deux rglages
prcdents.
Pour lessai de la Figure II.12.a), le courant de 2A obtenu est proche du courant
nominal connu de la cellule. Afin dextraire un courant consquent de ce type de cellule,
nous avons lhabitude de descendre assez bas en tension (jusqu 0,3 V). Cest pour ce niveau
de tension que lon considre le courant comme nominal . En milieu de vie, il est
typiquement de 2A pour cette cellule de 16 cm
2
soit 0,125 A.cm
-2
. A titre de comparaison, pour
une cellule industrielle, le courant nominal est en gnral retenu pour une tension entre 0,6 V
et 0,7 V et varie typiquement entre 0,8 A.cm
-2
et 2 A.cm
-2
suivant la technologie utilise.

Ces essais montrent quil est donc possible, lors de la mise en gaz, de limiter le courant
dappel dune PAC hybride par un SC initialement dcharg en limitant le dbit
dalimentation dhydrogne. Il est probable que le tuyau damene dhydrogne, la gomtrie
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des canaux anodiques, les proprits des couches de diffusion anodique ou encore la dynamique
de lorgane rgulant le dbit (quil soit mcanique ou lectrique) aient leur importance dans la
valeur du courant maximal pendant cette phase.

Dans [HIN-12], les auteurs ont explor une piste assez similaire. Partant dans leur cas dune
PAC H
2
/air sous gaz, ils ont essay de limiter le courant dappel en limitant le dbit
dhydrogne lors quune connexion dclenche un supercondensateur dcharg. Un
dpassement de deux quatre fois la valeur attendue au regard du dbit dhydrogne impos
est constat. Ce dpassement est expliqu par les auteurs par la quantit de gaz contenue dans
le volume des tuyaux dalimentation dhydrogne de la PAC. Aprs ce dpassement, le courant
est en revanche bien fix par le dbit dhydrogne impos. Pour les auteurs, la PAC fonctionne
alors en source de courant contrle par le flux dhydrogne .
2.2.4 Caractrisation frquentielle de notre PAC respiration seule
ou hybride avec un SC
Afin davoir une premire ide sur les proprits frquentielles dune hybridation directe,
nous avons ralis quelques essais en charge (crneaux de courant de diffrentes frquences) de
notre PAC respiration hybride avec un SC de 10F, et de notre PAC seule pour comparaison.
Le but de ces essais tait dapprhender les ordres de grandeur des mcanismes de partage mis
en jeu, afin de mieux dfinir la future srie dessais qui allait tre mene pour des monocellules
industrielles H
2
/O
2
.

Figure II.13 : Crneaux de courant diffrentes frquences imposs la PAC respiration seule

La Figure II.13 illustre, dans une reprsentation Temps x Frquence, la rponse des
crneaux de courant de la PAC seule pour diffrentes frquences.
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Chapitre II
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On observe que, ds que les frquences sont relativement leves (environ >50 Hz), la
rponse de la PAC sapproche de celle dun circuit du type U = E - R
lec
.I avec R
lec
sa
rsistance lectrique (140,0 m) et E la tension de polarisation <I
PAC
> soustraite du terme
R
lec
.<I
PAC
>. On bnficie ces frquences leves de leffet de filtrage interne d aux
phnomnes de double couche.
Pour atteindre le rgime permanent de la PAC au courant donn, il faut descendre aux
alentours de 0,5 Hz.

Les mmes types dessais ont t raliss sur la PAC hybride avec un SC de 10 F.

Figure II.14 : Crneaux de courant diffrentes frquences imposs la PAC respiration
hybride avec un SC de 10 F
La Figure II.14 illustre, toujours dans une reprsentation Temps x Frquence, la rponse
des crneaux de courant de lensemble PAC-SC hybrids directement. On observe deux
principales diffrences par rapport aux essais sans hybridation :
la premire est qu haute frquence, la rponse en termes de variations de tension
de lensemble est similaire celle dune rsistance bien plus faible et quivalente
27,7 m (V de 40 mV pour un I de 1,44 A). A titre de comparaison, la rsistance
du SC, mesure par spectroscopie dimpdance, est de 27,4 m.
la seconde diffrence est le dcalage du comportement de la PAC vis--vis des
frquences. En effet, dans le cas hybrid, on observe un comportement
quasi-rsistif pour des frquences suprieures 0,5 Hz, tandis que pour le cas non
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hybrid, ce comportement est observ pour des frquences suprieures 50 Hz (deux
dcades de dcalage). Il en est de mme pour le rgime permanent. Ici, la PAC
atteint son rgime permanent pour des frquences avoisinant les 0,01 Hz ou moins,
alors que dans le cas non hybrid, il faut descendre seulement en dessous de 0,5
1Hz (ici encore, il y a pratiquement deux dcades de dcalage).

Ces essais montrent que lhybridation permet bien un filtrage de la puissance fournie par la
PAC la charge.
Cependant, lors dun chelon de courant, on constate que la PAC prend en charge un
certain talon de courant qui est toujours fixe dans ces essais (Ipac=0,29 A pour un
Icharge= 1,44 A), que lchelon soit montant ou descendant. La partie de lchelon de courant
prise en charge par la PAC est de 20,1 %. Ce qui nous a amens penser dans un premier
temps que cette partie tait le rapport entre les rsistances internes hautes frquences
(R
SC
/(R
lecPAC
+R
SC
)) comme exprim dans [GAR-07].
Ce rapport vaut 16,4% concernant les composants de cette hybridation. Comment expliquer
la diffrence ?
La caractrisation des lments PAC et SC a t ralise au plus proche de ceux-ci.
Cependant, pour lhybridation, des cbles ont t utiliss pour relier les deux composants. Ces
cbles nont pas t caractriss. Malgr tout, on peut dire quils ont comme effet
laugmentation de limpdance du SC, puisque la charge a t directement connecte aux
bornes de la PAC (cf. Figure II.15). Pour que la PAC fournisse 20,1 % du courant de charge
au moment de lchelon, il faudrait une augmentation de 35% de la rsistance de la branche du
SC. Cela conduirait une rsistance des cbles de 9,6m qui semble cohrente. Ce rsultat
nous a conforts lpoque dans lide que les puissances se partageaient selon le rapport des
rsistances comme exprim dans [GAR-07].

Figure II.15 : Schma lectrique et fluidique des essais dhybridation directe avec la monocellule
PAC respiration.
Ces conclusions ne peuvent cependant qutre porte limite puisque la PAC utilise avait
un assez mauvais tat de sant, que sa caractrisation navait pas t faite de manire
complte, que le cblage navait pas t optimis pour tre le plus court possible et enfin quil
nait pas t caractris. Il est donc au final difficile de quantifier les mcanismes de partage
des puissances entre les deux composants partir de ces seuls essais comportant trop
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dinconnues. Nous verrons dailleurs, dans les chapitres ultrieurs, que contrairement cette
premire ide, les courants ne se partagent pas forcment au moment de lchelon suivant le
rapport des rsistances.
En tout tat de cause, ces essais ont mis en vidence lintrt de bien caractriser chaque
lment du montage afin de pouvoir interprter et quantifier les interactions plus finement.
2.3 Etudes exprimentales prospectives avec une monocellule
PAC H
2
/O
2

Le prcdent dbroussaillage a ensuite t tendu une monocellule PAC H
2
/O
2
dont
ltat de sant tait moyen. Des essais similaires ceux effectus sur la PAC respiration ont
t raliss. Ces essais nous ont t trs utiles notamment pour continuer la dfinition de toutes
les campagnes menes au chapitre III. Nous aurions pu nous contenter de ces premiers
rsultats, mais nous avons prfr renouveler lensemble de ces tests avec une monocellule
possdant un meilleur tat de sant, savoir une monocellule H
2
/O
2
utilise lors des
exprimentations finales (qui seront exposes au chapitre III).

Les caractristiques de cette monocellule et ses conditions usuelles dutilisation sont les
suivantes :
Fabricant : Hlion Hydrogen Power
Surface : 25 cm
Courant max : 50A
Cathode : Alimente en O
2
2 bars absolus avec une fuite de 75mL.min
-1
(cf.
chapitre III)
Anode : Alimente en H
2
2 bars absolus avec une fuite de 50mL.min
-1
(cf. chapitre
III)
Temprature : 70 C ; rgulation thermique par hystrsis laide de couvertures
lectriques chauffantes (chauffage) et de petits ventilateurs (refroidissement).

Les risques de dgradation encourus pour la cellule lors de la campagne dessais envisage
sont importants : temps longs lOCV, diffrences de pression suprieures 1 bar entre les
lectrodes, etc. Cest pourquoi, nous avons choisi deffectuer ces essais aprs toutes les
campagnes qui seront prsentes au chapitre III. Chronologiquement, ce sont donc les derniers
essais qui ont t mens dans la prsente thse.

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Figure II.16 : Photo du banc dessais prospectifs pour les monocellules H
2
/O
2
(ici, avec la
premire cellule teste)
Le banc de test utilis (illustr en Figure II.16) a t conu de manire avoir des
longueurs de tuyaux les plus courtes possibles et une trs bonne tanchit.

Dans cette section vont tre successivement prsents la mesure du crossover dH
2
de cette
cellule, son autodcharge seule puis hybride, les dmarrages et les arrts lorsquelle est seule
puis hybride.
2
par VBL pour la PAC H
2
/O
2

Lobjet de cette section est de relater la mesure du crossover dhydrogne ralise par VBL
pour la monocellule H
2
/O
2
tudie. Lobjectif est de pouvoir mettre cette mesure du crossover
en regard des essais dautodcharge. Nous invitons le lecteur se rfrer au 2.1.1.2 pour la
description du principe de la VBL.

La mesure seffectue aux conditions usuelles dutilisation de la PAC pour les pressions et
dbits. La principale diffrence rside dans le fait que le gaz alimentant la cathode est de
lazote.
En temps normal, la cellule shumidifie par sa propre production deau. Il est vident quelle
ne peut pas shumidifier de cette manire dans le prsent cas. Un systme dhumidification de
lazote entrant a donc t introduit : il sagit dun bulleur maintenu 80 C.
Afin de permettre une mise en regard, la temprature pour la PAC est choisie identique
celles des essais dautodcharge, c'est--dire lambiante (22C).
Suite aux remarques sur la mesure du crossover dhydrogne par VBL pour la cellule
respiration, les caractristiques de la prsente mesure sont les suivantes :
Tension initiale de 120mV avec une stabilisation de 200 s
Tension finale de 850mV
Variation de tension de 1mV.s
-1
.
Reproduction de lessai 5 fois de suite.

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Figure II.17 : Mesure par VBL sur la monocellule H
2
/O
2

La Figure II.7 illustre la mesure par VBL ralise pour la cellule H
2
/O
2
tudie. A partir de
cette courbe et des mthodes didentification exprimes en section 2.1.1.2, on dtermine :
un courant de crossover dhydrogne de 0,49 mA.cm
-2
soit 12,25 mA
une rsistance de court-circuit de 336 .cm
2
soit 13,44 .
Ces valeurs sont dans le mme ordre de grandeur que celles observes par [WAS-10] qui
obtient, pour des cellules commerciales, des courants de crossover dhydrogne denviron
0,75 mA.cm
-2
et des rsistances de court-circuit aux alentours de 200 .cm
2
.
Notons que plus le courant de crossover est faible et la rsistance de court-circuit leve,
meilleures sont les performances de la monocellule.
2.3.2 Autodcharge de la PAC H
2
/O
2
seule ou hybride
Nous souhaitons observer et comprendre lautodcharge de la monocellule PAC seule dans
un premier temps, puis de la monocellule PAC hybride avec un supercondensateur dans un
second temps.
Deux intrts particuliers se dgagent pour ces essais. Le premier est le fait quils concernent
une cellule PAC et un SC utilises lors des exprimentations dhybridation directe exposes au
chapitre III, ce qui nous offre un point de comparaison. Le second est que nous allons ajouter
lobservation des tensions et courants celle des pressions.
Les essais qui ont t menes visaient rpondre aux nombreuses questions que nous nous
posions lpoque : si lon place la PAC sous gaz actifs, que lon bouche correctement la
cellule, les gaz se consument-ils ? Si oui, comment ? Quadvient-il du potentiel sil ny a plus de
ractifs ? Y-a-t-il une diffrence de temps de consommation des gaz si la cellule est hybride ?
Etc.

Au pralable de cette prospection, il est ncessaire de sassurer que la PAC et son montage
fluidique expos sur la Figure II.16 ne possdent que trs peu de fuites vers lextrieur. Cest
lobjet de la section suivante.
2.3.2.1 Estimation pralable des fuites extrieures du systme PAC
La premire tape est de limiter les fuites du montage fluidique au maximum afin de pouvoir
observer le mieux laction des gaz actifs dans les essais dautodcharge. Ainsi, le banc de tests a
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t ralis avec des volumes de tuyaux rduits (cf. Figure II.16). Le capteur de pression est
plac lentre des gaz, au plus proche de chaque lectrode. Lensemble PAC et capteur de
pression est immdiatement suivi de vannes performantes en termes dtanchit (vannes
membrane).

La mesure directe des quantits de gaz sortant du montage nest pas vidente. Dans la
majorit des cas, cest une variation de pression qui est observe. Cependant, une telle mesure
est difficile exploiter si lon ne connait pas les volumes mis en jeu. Par consquent, la seconde
tape consiste obtenir une estimation des volumes des tuyaux, ainsi que ceux des canaux
internes de la PAC.
Une mthode exploitant les pertes de charge est la premire ide venant lesprit.
Cependant, lpoque des essais, nous ne disposions pas de dispositifs de mesure des dbits
suffisamment performants sur ce banc pour appliquer une telle mthode.
Nous avons donc appliqu la mthode suivante : chaque cavit a t remplie deau. Puis, une
fois extraite, cette eau a t pese sur une balance de prcision. Nous devons reconnatre que
cette mthode ne permet pas dobtenir une prcision trs grande. De mme, limpact sur ltat
de sant de la cellule est inconnu. Cette mesure a donc t effectue la fin de toutes les
campagnes dessais. Il a t mesur un volume (tuyaux damene et lectrode compris) de
26,47 mL ct cathode et de 26,24 mL ct anode. Cette mesure offre cependant une estimation
minimale du volume : en effet, une partie de leau injecte a pu rester coince dans la cellule.
Les deux cts tant a priori symtriques, et en supposant quune petite partie de leau est
reste dans les pores des lectrodes, nous allons considrer un volume de 27 mL pour chaque
compartiment.

A lissue de ces deux premires tapes, nous pouvons passer ltape principale, savoir
lobservation des variations de pression lors des tests de fuite. Pour cela, les deux
compartiments anodique et cathodique ont t remplis dun gaz identique, puis la chute des
pressions a t enregistre.
Remarque : Pour tre honntes avec le lecteur, nous ne savons plus quel gaz a t utilis pour
cette mesure. La logique (que notre planning des essais aurait tendance confirmer) aurait
voulu que de lhydrogne ait t utilis puisque cest le gaz le plus fuyard mis en jeu.
Cependant, lessai a t renseign, aprs les deux semaines denregistrement, comme ayant t
effectu sous azote. Malheureusement nous navons plus de moyens lheure actuelle pour
retrouver cette information. Pour cette raison, nous prfrons ne pas prciser ici la nature du
gaz de cet essai.

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Chapitre II
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Figure II.18 : Mesure des fuites externes du montage sous gaz identique dans les compartiments
La Figure II.18 donne une ide des fuites du montage vers lextrieur. Faute de temps, il
na pu tre effectu jusqu lquilibre. Cet essai, qui a dur 13 jours, tmoigne de faibles fuites
vers lextrieur.
Deux hypothses peuvent tre mises concernant lquilibrage des pressions : soit les fuites
lanode et les fuites la cathode sont quilibres, soit lquilibre est assur par une fuite entre
lanode et la cathode.
A la pression proche de 2 bara nous pouvons relever des fuites de lordre de 4 mbar.h
-1
,
tandis que pour une pression proche de 1,4 bara, les fuites observes sont infrieures
2 mbar.h
-1
.

Note : la notation bara signifie quil sagit dune pression absolue mesure en bars :
1,01325 bara correspond latmosphre et 0 bara correspond au vide absolu. Tandis que la
notation bar peut parfois prter confusion, en effet dans certains cas latmosphre est
donne 1,01325 bar et dans dautres cas 0 bar (comme sur de nombreux manomtres).
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seule
Lessai dautodcharge de la PAC seule consiste placer la PAC sous gaz actifs, puis, aprs
un certain temps de balayage en gaz actifs, fermer les compartiments, et ensuite observer
lvolution des pressions, de la temprature et de la tension. Les mesures sont prsentes sur la
Figure II.19.
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Figure II.19 : Autodcharge dune cellule PAC H
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/O
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seule
Tout dabord, on constate que cet essai est dune dure relativement courte compare celle
de lessai destimation des fuites externes. Compte tenu de cette remarque et de la valeur des
fuites externes estimes pour les deux compartiments, nous allons ngliger ces fuites dans les
raisonnements suivants.

Deux zones peuvent tre distingues dans cet essai (Figure II.19) : une premire o les
pressions anodique et cathodique chutent (zone 1), une seconde o la pression anodique
remonte pour rejoindre la pression cathodique (zone 2).

Les mcanismes suivants sont proposs pour expliquer les comportements observs :
Zone 1 : lhydrogne diffuse de lanode vers la cathode, par crossover travers la
membrane, et sy recombine avec loxygne par combustion catalytique en prsence
de platine. De mme, loxygne diffuse vers lanode par crossover et se recombine
avec lhydrogne par la mme raction. Les pressions chutent donc progressivement
dans un rapport moiti respectant les coefficients stchiomtriques de la raction de
combustion catalytique dhydrogne. On constate que la tension vide (OCV) est
maintenue dans toute cette zone.
Zone 2 : cette zone dbute lorsque la pression anodique atteint son minimum, se
rapprochant mme du zro absolu (P
MIN
= 58,5 mbara t= 20125 s), tandis que
la pression cathodique atteint la moiti de la valeur de dpart (1,040 bara pour 2,080
bara de chaque ct au dpart). A linstant o la pression anodique atteint son
minimum, la tension aux bornes de la cellule chute rapidement pour tendre ensuite
assez lentement vers zro. On peut considrer qu linstant de cette chute de
tension, un des gaz actifs, lhydrogne, a pratiquement totalement disparu. Ensuite,
les pressions squilibrent lentement grce au crossover de loxygne travers la
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Chapitre II
77

membrane de la cathode vers lanode. A la fin de lessai, les deux pressions semblent
squilibrer vers le quart de la pression initiale.

Nous allons tenter de justifier ce raisonnement par quelques quantifications.

Tout dabord, tentons destimer la quantit de gaz ncessaire maintenir lOCV en prsence
du court-circuit lectronique interne. Autrement dit, supposons que les gaz permettant de
maintenir lOCV sont consomms dans la rsistance de court-circuit de la cellule. Celle-ci a t
mesure 13,44 par VBL, ce qui conduit un courant quivalent de 74 mA sous 1V. Soit,
daprs le volume des compartiments estims prcdemment et lEquation (II.12) (obtenue
partir de la loi de Faraday et de lquation des gaz parfaits), une consommation de 1,25 bar.h
-1

lanode et 0,63 bar.h
-1
la cathode.

:
Equation
(II.12)
Sous cette hypothse, il ny aurait plus dhydrogne en 1h36.
De plus, il est fort probable que lon observerait une cassure dans la courbe de la pression
cathodique la frontire de la zone 1 et de la zone 2. En effet, les phnomnes de crossover
tant prsents en permanence, si un phnomne constant stait teint (comme larrt de la
consommation dans la rsistance de court-circuit), alors la dynamique de la variation de
pression aurait vari la frontire de la zone 1 et de la zone 2.
Pour ces deux raisons, nous sommes amens supposer que la mesure de la rsistance de
court-circuit par VBL est errone. Labsence de changement de dynamique dans la variation de
pression cathodique nous amne mme penser que la consommation de ractifs dans la
rsistance de court-circuit est ngligeable. Cette rsistance semblerait en ralit bien plus leve
que celle mesure.

Cela nous amne supposer que les variations de pression sont bien essentiellement dues au
crossover des gaz travers la membrane et la combustion catalytique de lhydrogne. Suite
cette raction, les deux gaz se combinent pour former de leau vapeur qui se condense
immdiatement la temprature de la PAC (22 C). Les deux pressions diminuent donc
puisque des gaz disparaissent pour laisser place de leau liquide. En effet, le volume occup
par leau liquide ainsi forme est minuscule compar aux volumes occup par le gaz.
On ne peut a priori pas dissocier la part du phnomne de crossover dhydrogne de celle du
crossover doxygne dans les variations de pression observes en zone 1 en considrant
uniquement ces mesures. Pour tenter de dissocier le crossover dhydrogne de celui doxygne,
nous pouvons comparer la valeur du courant quivalent calcul partir de ces quantits de gaz
la mesure par VBL.
Dans une approximation, on peut linariser la chute de pression dhydrogne, soit une chute
de pression de 2,08 bara en 20125 s. Cela revient moyenner les phnomnes de crossover.
LEquation (II.12) nous permet destimer un courant de crossover global (hydrogne et
oxygne) de 21,86 mA soit 0,874 mA.cm
-2
. Sous lhypothse que la mesure par VBL du
crossover dhydrogne soit correcte (12,25 mA soit 0,49 mA.cm
-2
), le courant quivalent
correspondant au crossover de loxygne serait de 9,61 mA soit 0,384 mA.cm
-2
(ordre de
grandeur trs proche de celui de lhydrogne).
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A prsent, revenons sur la pression anodique minimale observe de 58,5 mbara. Nous
attribuons cette pression rsiduelle aux impurets gazeuses prsentes initialement : CO
2
, N
2

De plus, on peut noter qu linstant o cette pression anodique minimale est atteinte, une
diffrence de pression de 1 bar entre les deux lectrodes est applique, diffrence qui ne semble
pas ici destructive sans doute car elle a t applique trs lentement.
Enfin, revenons sur la pression finale atteinte. En tenant compte des 2,08 bara dH
2

consomms avec lO
2
, il reste 1,04 bara dO
2
lissue de la zone 1. Dans la zone 2, loxygne se
rpartit entre les deux lectrodes, soit 0,52 bara dans chaque compartiment. La pression finale
de croisement mesure est de 0,579 bara, ce qui est assez proche des 0,52 bara. On peut
attribuer, en partie, cette diffrence aux 58,5 mbara dimpurets releves ct anode en
supposant quils se sparent quitablement chaque lectrode (0,52+0,0585=0,549 bara).
2
/O
2
hybride
Lessai dautodcharge de la PAC hybride avec un SC de 650 F est identique au prcdent
dans son mode opratoire. En termes de mtrologie, la diffrence est quune mesure du courant
chang entre les deux composants est ajoute. Les mesures ralises sont prsentes sur la
Figure II.20.

Figure II.20 : Autodcharge dune cellule PAC H
2
/O
2
hybride avec un supercondensateur de 650 F
De la mme manire que dans lessai prcdemment, les fuites vers lextrieur seront
ngliges.

Sur la Figure II.20, on peut distinguer trois zones : une premire o les deux pressions
chutent (zone 1), une seconde o les pressions stagnent (zone 2) et une troisime o les deux
pressions convergent vers une valeur identique (zone 3).

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Signalons quil y avait un lger cart entre les pressions de dpart des gaz : 2,055 bara pour
lhydrogne contre 2,080 bara pour loxygne.

Dans la zone 1, les mmes phnomnes que dans le cas de la PAC seule se produisent, c'est-
-dire une consommation des gaz essentiellement par crossover et combustion catalytique de
lhydrogne. On constate que la tension vide (OCV) est l encore maintenue dans toute cette
zone. Cependant, la consommation des gaz par combustion catalytique de lhydrogne,
sajoute celle lie au maintien de ltat de charge du SC que lon peut observer travers le
courant fourni par la PAC.
En supposant le crossover des gaz constant et quivalent lessai prcdent, la diffrence de
temps observ (1631 secondes) entre le cas non hybrid et le cas hybrid correspond une fuite
de courant moyen de 1,65 mA. En moyennant le courant fourni par la PAC durant cette
priode, on obtient 1,61 mA. Aux erreurs de mesures prs, cela confirme la ncessit pour la
PAC de fournir un peu dnergie au SC.

La zone 2 dbute partir du moment o la pression anodique a atteint son minimum, tandis
que la pression cathodique atteint la moiti de la valeur de dpart. De mme quau 2.3.2.2, on
attribue le minimum de pression observable lanode (43,7 mbara) aux impurets prsentes
initialement. On peut considrer quau dbut de cette zone, lhydrogne a pratiquement
totalement disparu.
Dans la zone 2, les pressions nvoluent pas (ou presque pas) tandis que la tension du SC
diminue linairement, le courant ngatif le traversant tant pratiquement constant. Il ne semble
pas raisonnable denvisager que la stagnation des pressions soit d un arrt momentan du
crossover doxygne (seul gaz actif restant).
Pour justifier lexistence de ce courant, il sagit de trouver un mcanisme permettant de
faire transiter des lectrons de la cathode vers lanode sachant quil ny a initialement pas de
actif lanode (vide partiel cette lectrode). En nous appuyant sur les mcanismes qui ont
dj t proposs dans les sections prcdentes (en particulier ceux de la section 2.2.2), nous
proposons le mcanisme illustr en Figure II.20. Cependant, il est tout fait possible que
dautres mcanismes que nous navons pas envisags puissent exister, comme loxydation du
platine par exemple (mais la quantit dlectrons fournir semble trop importante dans cet
essai pour quils proviennent massivement de cette raction).

Figure II.21 : Illustration dun mcanisme plausible rgissant la zone 2.
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Selon nous, loxydation du carbone (A) et llectrolyse de leau (B) peuvent permettre de
gnrer massivement des lectrons la cathode. Pour cela, il faut une raction lanode
capable de les consommer : nous proposons la rduction de loxygne
(O
2
+ 4H
+
+ 4e
-
2H
2
O).
Le problme est quil est cens ne plus y avoir de gaz actif lanode, qui plus est de
loxygne. Cependant noublions pas que le crossover doxygne, qui a t observ dans la zone
2 de lessai pour la PAC seule, est toujours prsent. Ds que de loxygne apparat lanode,
les deux ractions proposes la cathode sont possibles grce la rduction de cet oxygne
ayant travers par crossover. Ainsi, dans cette zone 2, les cintiques des ractions la cathode
seraient dictes (limites) par le crossover de loxygne. Si le mcanisme dcrit est juste, cela
signifie que le courant observ est alors limage du crossover doxygne. Ce courant serait donc
logiquement constant limage du crossover doxygne qui na pas lieu dvoluer puisque les
pressions restent constantes.
Le mcanisme propos suggre in fine que, pour une molcule doxygne traversant de la
cathode lanode et rduite lanode, une autre molcule gazeuse est cre la cathode. Ce
qui justifie la stagnation des pressions dans cette zone. De plus, on peut souligner quun
transfert deau de la cathode vers lanode est ralis avec ce mcanisme.
Comme pour le cas de lautodcharge de la PAC respiration (2.2.2), il est difficile de nous
prononcer sur la prdominance dune des deux ractions proposes la cathode lheure
actuelle.
Lorsque la tension aux bornes du SC ne suffit plus fournir une cintique suffisante aux
ractions de la cathode pour suivre le crossover de loxygne, la pression lanode augmente.
En effet, tout loxygne traversant la membrane nest alors plus rduit pour former de leau : la
pression anodique se met croitre. Alors on passe la zone 3.

Dans la zone 3, la pression cathodique diminue dautant quaugmente celle anodique. La
vitesse de variation des pressions est lgrement plus lente que pour le cas de la PAC non
hybride. En effet, une partie des molcules doxygne traversant vers lanode est rduite en
eau, impliquant quune autre molcule est produite la cathode (O
2
et/ou CO
2
). Ainsi, la
raction la cathode suit sa propre cintique infrieure au crossover de loxygne (donc plus
dict par celui-ci) et sestompe au fur et mesure que la tension diminue. Lorsque la tension du
SC devient faible (aux alentours de 0,45V), la cintique du mcanisme propos est tellement
rduite que leffet nest plus observable. Au final, lquilibrage des pressions seffectue toujours
suivant les gradients de concentration existants par crossover des diffrents gaz au travers de la
membrane.

Les explications prcdentes nous amnent envisager une estimation du courant quivalent
de crossover doxygne grce la zone 2. Le courant moyen entrant dans la PAC pendant la
zone 2 est mesur 10,62 mA. Cette valeur est proche du crossover doxygne estim par la
mthode prcdente (2.3.2.2).

Enfin, comme dj dit, nous ne pouvons pas nous avancer sur la prpondrance dun
mcanisme ou de lautre expliquant la dcharge du supercondensateur. En revanche un seul
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semble dgradant pour la PAC. Une analyse de la constitution des gaz restants dans la PAC
la fin de lexprience ou une mesure en ligne de CO
2
permettrait probablement dapporter des
lments de rponse ce raisonnement.
2.3.3 Mise en gaz de la PAC H
2
/O
2
seule ou hybride
Dans cette partie, nous nous intresserons aux diffrentes manires de mettre une PAC seule
sous gaz actifs : est-il plus pertinent dalimenter en premier la cathode ou lanode ?
Cette mme interrogation peut galement se poser pour le cas dune PAC hybride avec un
supercondensateur, sans perdre de vue quil sagit, dans ce cas, avant tout de limiter le courant
dappel occasionn par le supercondensateur initialement dcharg.

2.3.3.1 Mise en gaz de la PAC H
2
/O
2
seule
Un premier essai a consist inerter la PAC par une seule lectrode, puis ralimenter
cette lectrode inerte une fois la tension redescendue une valeur proche de zro. Nous nous
ne intresserons dans cette partie quaux phases de mises en gaz ayant succd linertage. Dans
une optique de comparaison supplmentaire, cet essai a galement t ralis pour un
inertage/mise en gaz des deux lectrodes simultanment. Ces essais sont illustrs sur la Figure
II.22.

a) Monte en tension suite
un inertage en H2/N2
b) Monte en tension suite
un inertage en N2/O2
c) Monte en tension suite
un inertage en N2/N2

d) Comparaison et zoom sur les temps et les formes de monte
Figure II.22 : Monte en tension dune cellule PAC H
2
/O
2
par diffrentes mises en gaz actif.
La lgende correspond la notation Anode-Cathode. Le gaz actif ayant permis la
monte en tension est le gaz qui a t remplac par lazote.
On peut remarquer deux types de montes diffrentes pour la tension de la PAC : un
premier type o la tension vide est atteinte sans dpassement (cas de la monte en tension
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par la cathode), un second type o cette tension vide est atteinte aprs dpassement (cas des
montes en tension par lanode et par les deux lectrodes).

Dans un souci de lisibilit, tout lhorizon temporel des essais na pas t reprsent.
Cependant la tension, lors de la monte en tension par la cathode (cas a)), converge vers une
valeur plus haute que pour les autres cas (1,052 V contre 0,98 V pour les cas b) et c)), malgr
le fait quil ny ait pas de dpassement dans ce cas.
Si les tensions de dmarrage sont diffrentes suivant les essais, alors la PAC ne se retrouve
pas dans le mme tat suivant les stratgies de mise en gaz. Cette situation est a priori
rversible puisquaprs utilisation de la PAC, la tension vide revient systmatiquement une
valeur proche de sa valeur normale (1,052 V).
La prsence dair non dsir pourrait expliquer les dpassements observs en mettant en jeu
des ractions parasites crant temporairement un potentiel mixte.

Lessai N
2
-N
2
est difficile mener puisque lon doit sortir dun inertage des deux lectrodes.
Les gaz actifs sont introduits simultanment de chaque ct. En pratique un des deux gaz actifs
est arriv la zone active avant lautre, do le sens limit de cet essai.
Dans cet essai, on saffranchit de la possibilit quun gaz actif diffuse vers llectrode oppose
par crossover durant linertage. De plus, toutes les prcautions ont t prises pour sassurer que
de lair nait pas pu pntrer ou ntait prsent dans les tuyaux lors de lintroduction du front
dhydrogne. Malgr ces prcautions, on observe encore un dpassement de la tension lors de la
mise en gaz. On peut mettre lhypothse que loxygne est parvenu quelques instants avant
lhydrogne dans la cellule. Ces instants auraient pu suffire une petite partie de loxygne
pour traverser la membrane par crossover et crer des ractions secondaires lors de larrive du
front dhydrogne. Ces ractions secondaires pouvant tre responsables de la surtension initiale
et de la tension lOCV rduite au dmarrage.

Enfin pour conclure sur ces essais, si le dpassement en tension correspond une oxydation
accrue du carbone comme dcrit dans la littrature, la monte en tension par la cathode semble
la plus saine pour la cellule. En effet, ce cas ne prsente pas de dpassement. De plus, les autres
cas de mise en gaz envisags possdent une tension de dmarrage plus faible que la tension
lOCV lors dun fonctionnement usuel. Il est probable que cette baisse de tension soit due
certaines ractions parasites.
Notons que la mise en gaz par la cathode est moins aise raliser dans le cas dune PAC
H
2
/Air o la cathode est souvent are.
2.3.3.2 Prcharge du SC par la PAC H
2
/O
2
avec une limitation du
dbit doxygne ou dhydrogne
Des essais de mise en gaz ont t raliss sur la cellule hybride avec un supercondensateur
de 650 F. Nous avons vu la section 2.2.3 quil est possible de rduire le courant dappel lors
dune mise en gaz dun ensemble hybrid par une maitrise du dbit dhydrogne entrant.
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Chapitre II
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Lobjet des essais prsents ici tait de dterminer si les rsultats taient similaires avec une
mise en gaz matrise par la cathode.

Sur la Figure II.23 sont prsents les deux cas de figure : mise en gaz lanode (via
lhydrogne) et mise en gaz la cathode (via loxygne).
Le dbit rgul est un dbit de fuite. Les essais ont t raliss 2 bara, mais les dbits sont
mesurs en sortie, latmosphre.
Les dbits illustrs sont les dbits minimums que lon peut visualiser avec nos dbitmtres
bille, c'est--dire 30 mL.min
-1
la cathode (Figure II.23.a)) et 20 mL.min
-1
lanode (Figure
II.23.b)). Ces dbits correspondraient respectivement un courant de 8,02A et un courant de
2,67 A en sappuyant sur lEquation (II.13) :

:
Equation
(II.13)
Avec :
n le nombre dlectrons mis en jeu (2 pour lH
2
, 4 pour lO
2
)
P la pression en Pa
D le dbit considr en m
3
.s
-1
.

a) Mise en gaz dune association directe PAC -
SC par la cathode
b) Mise en gaz dune association directe PAC -
SC par lanode
Figure II.23 : Illustration de mises en gaz anodique et cathodique dun systme PAC H
2
/O
2

SC (650 F)
On constate sur la Figure II.23 que les courants attendus sont trs largement dpasss
(rapport entre 3 et 4). Cela pourrait sexpliquer en partie par le fait que le dbit rgul est un
dbit de fuite. Il aurait peut-tre fallu contrler le dbit dentre et non celui de sortie pour
obtenir des meilleures performances. Cela pourrait galement sexpliquer par les rserves de gaz
contenues dans les canaux et les amenes de gaz [HIN-12]

On remarque que, contrairement aux diffrents essais de mises en gaz de la PAC seule, les
mises en gaz pour lensemble PAC-SC prsentent des formes de tension et courant similaires
quelle que soit la stratgie.

A premire vue il ne semble pas se dgager dintrt particulier prfrer utiliser une
mthode ou lautre pour mettre en gaz une hybridation directe PAC-SC.

Ces essais seront repris plus en dtails dans le chapitre III.
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2.3.4 Arrt de la PAC H
2
/O
2
seule ou hybride
Quelques essais dinertage dune PAC et dune PAC hybride avec un supercondensateur de
650 F ont t raliss afin dapprhender les mthodes prfrables utiliser.

Ces essais ont prcd les mises en gaz de la partie prcdente et portent sur diffrentes
stratgies dinertage pour la PAC seule et hybride :
inertage anode (N
2
-O
2
),
inertage cathode (H
2
-N
2
)
inertage des deux lectrodes (N
2
-N
2
).
Les balayages ont t fixs 50 mL.min
-1
la cathode et 75 mL.min
-1
lanode pour les gaz
inertes ou actifs.
Ces essais, illustrs sur la Figure II.24, nont pu tre effectus quen journe : cest
pourquoi nous navons pas pu attendre que la dcharge atteigne 0 V dans ces cas.

a) Inertages dune cellule PAC seule b) Inertages dune PAC hybride
Figure II.24 : Illustration dinertages dune PAC seule et dune PAC hybride
Dans les deux cas (hybrid et non hybrid), linertage pour lequel la tension commence
dcrotre le plus rapidement est linertage de lanode. Cela signifie que lnergie contenue dans
le SC ou dans le condensateur de double couche svacue plus rapidement dans ce cas-l. Aprs
que lhydrogne ait t chass par lazote lanode, on peut supposer une diffusion de loxygne
de la cathode vers lanode par crossover couple aux mcanismes dcrits la section 2.3.2.3.

Dans le cas de linertage de la cathode, le processus est assez lent au dmarrage mais
propose une chute de tension trs rapide au bout de quelques minutes. On peut dans ce cas se
trouver in fine dans une situation similaire un appauvrissement en hydrogne pour lequel des
dgradations du carbone ou un transfert deau dune lectrode lautre sont suggrs.

Enfin, le cas N
2
-N
2
fait preuve de dynamiques beaucoup plus lentes. Lazote tant un gaz
inerte, cela ne laisse pas beaucoup de possibilits de ractions pour permettre la dcharge des
lments capacitifs en dehors de la rsistance de court-circuit. Mme si la corrosion du carbone
pourrait tre possible puisquelle utilise leau et le carbone pour ragir, il faudrait une raction
llectrode oppose capable de capter ces lectrons et ces protons. Est-ce que le CO
2
produit
une lectrode pourrait passer par crossover lautre et crer de cette raction ? Cela semble
dlicat avec le balayage en gaz des lectrodes. Des hypothses prcises semblent difficiles
mettre dans ce cas.
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Chapitre II
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Si lon considre la dcharge du SC uniquement dans la rsistance de court-circuit (cas
N
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-N
2
), cela supposerai une rsistance de court-circuit de lensemble PAC+SC de 986 pour
obtenir une chute de tension du SC cette vitesse et pour un SC de 650F. Lautodcharge dun
SC tant plutt lente, on peut supposer que cette rsistance est principalement celle de la PAC,
soit une rsistance de court-circuit de PAC minimum denviron 25 k.cm
2
. Si lon met
lhypothse que cette rsistance est fonction de la nature des gaz prsents aux lectrodes, une
diffrence entre les deux mesures est possible. Cependant, la dfinition de cette rsistance (qui
est la permation des lectrons travers la membrane) semble ventuellement lie lhumidit
mais de manire peu probable avec la nature des gaz. Dans le cas prsent les conditions
dhumidit sont les mmes que lors des mesures par VBL : les gaz entrants la cathode sont
humidifis par passage travers un bulleur maintenu 80C et sont dbit de fuite identique
(75mL.min
-1
). Cette mesure tend confirmer que la rsistance de court-circuit serait en ralit
bien plus leve que celle mesure par la VBL et remet en cause le mode de dtermination de
cette rsistance par VBL appliqu dans ce chapitre et indiqu la section 2.1.1.2.

Pour conclure, la possibilit de consommation de carbone nest pas exclue dans certains cas.
Compte tenu du nombre dincertitudes persistant sur cette phase, par principe de prcaution,
la mthode dinertage dun systme hybrid (comme un systme non hybrid) qui suit est
propose :
balayage des deux lectrodes lazote pour rduire les ractions parasites
une fois que lon a lassurance que les gaz actifs sont compltement chasss (ce qui
est difficile savoir un balayage dune dure bien dtermine peut tre une
alternative), il est prfrable de dcharger lnergie du SC (ou du condensateur de
double couche de la PAC pour le cas non hybrid). La dcharge peut soprer dans
une rsistance par exemple. Le but de cette opration est de ne pas laisser la
possibilit lnergie rsiduelle de servir les ractions parasites comme loxydation
du carbone.
Une fois que la tension de la PAC est passe sous la barre des 0,21 V, la cellule est a
priori hors de porte de la plupart de ractions nfastes.
Conclusion
Ce chapitre regroupe des tudes prliminaires sur les dgradations possibles lies
lhybridation. Lanalyse de ces essais comporte beaucoup dhypothses quil est ce jour assez
difficile de vrifier avec nos moyens (temps, matriel, recul). La communaut scientifique nest
de plus pas toujours en accord sur certains des phnomnes mis en jeu dans cette partie. Ainsi
il ne sagit l que de propositions dexplications argumentes de manire plus ou moins fine
suivant les cas, mais elles ne se veulent en aucun cas irrfutables.

Plusieurs mcanismes ont notamment t suggrs durant les diffrentes phases de
dmarrage et darrt de lhybridation dune PAC et dun supercondensateur. Certains ne sont,
a priori, pas dgradants pour la PAC. Le principal risque reste la corrosion du carbone
encourue si ce mcanisme est vrifi. Il est vident que lassociation PAC/SC pourrait se
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comporter de manire diffrente que celle observe dans notre cas, avec dautres technologies de
PAC ou dAME (Assemblage Membrane Electrodes).

Les premiers essais sur une cellule respiration et sur une cellule H
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nous ont permis
dapprhender les mcanismes mis en jeu, de valider le principe petite chelle et dorienter la
conception dun banc dessais ddi lhybridation directe (prsent au chapitre III). Ils ont
galement permis de mettre au point certaines procdures qui ont t trs utiles pour les essais
qui seront prsents au chapitre III.
Pour la premire fois au laboratoire, des mesures par VBL ont t effectues. Cependant un
doute persiste quant la qualit de linformation obtenue. En effet lhypothse de rduction de
la totalit des molcules dhydrogne traversant par crossover semble avre, mais linvalidation
de lestimation de la rsistance de court-circuit montre les limites de la mthode. En revanche,
il est possible que la mthode nait pas t applique ou interprte correctement, mme si elle
nous a mens des valeurs de paramtres usuels dans la littrature.

Des essais originaux (surtout ceux en H
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2
) dautodcharge ont t proposs. Ces essais ont
t rendus possibles compte-tenu des trs faibles fuites vers lextrieur de la PAC notre
disposition et du montage que nous avons ralis. Ils ont t un trs bon outil de travail pour
envisager les ractions secondaires possibles dans des cas peu ordinaires.

Enfin, concernant la mise en gaz dune cellule seule inerte, il semblerait que lintroduction
dhydrogne lanode, puis doxygne la cathode une fois lopration prcdente termine,
soit prfrable pour diminuer les ractions parasites induites par le crossover de loxygne.
En ce qui concerne une cellule hybride, il ne semble pas y avoir dimportance dans lordre
de lintroduction des gaz. Une limitation du dbit de gaz lanode ou la cathode permet,
quant elle, une limitation du courant dappel de la PAC.

Pour larrt dun ensemble hybrid, linertage unique de lanode provoque une chute de
tension plus rapide dans nos essais. En revanche il semblerait quun inertage des deux
lectrodes simultanment suivi dune dcharge soit prfrable. Lesprit de cette
recommandation est le principe de prcaution.

Dans le chapitre suivant, diffrentes associations dhybridation directe PAC/SC vont tre
prouves lorsquelles dbitent un courant, contrairement aux tudes majoritairement menes
dans ce chapitre II.

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CHAPITRE III

Exprimentation et Analyse
dune hybridation directe

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Exprimentation et analyse dune hybridation directe
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Nous avons souhait segmenter ltude du plus simple au plus complexe en allant de la
cellule unique hybride plusieurs cellules hybrides. Le choix des composants pour ces essais a
t effectu en fonction de leur maturit technologique et de leur facilit dapprovisionnement.
La socit Hlion Hydrogen Power tant partenaire de cette thse, nous avons retenu des
monocellules H
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2
de 25cm pour les essais denvergure prsents dans ce chapitre. En ce qui
concerne les SC, les plus matures et facilement disponibles nous semblaient tre les modules
organiques fabriqus par Maxwell. La surface des cellules PAC utilises (25cm) correspondant
la borne infrieure des surfaces gnralement utilises dans les systmes industriels, nous
avons choisi de lassocier la borne infrieure des capacits pour les SC de puissance. Les
caractristiques principales des lments sont donnes dans le Tableau III. 1 et les lments
sont illustrs en Figure III.1.

PAC
Fabricant : Hlion Hydrogne Power
Surface : 25 cm
Courant max : 50A
Cathode : Alimente en O
2
2 bars absolus avec
une fuite de 75mL/min (cf. section 3.1.1)
Anode : Alimente en H
2
2 bars absolus avec
une fuite de 50mL/min (cf. section 3.1.1)
Temprature : rfrence de 70 C chauffe par
des couvertures lectriques chauffantes, refroidie
par ventilation des plaques
SC
Fabricant : Maxwell
Modle : BCAP0650
Capacit : 650 F
Rsistance srie : 0,8m
Tension max : 2,7 V (2,85V
max absolu)
Courant DC max : 54A
Courant pic max : 600A
Poids : 165g

Tableau III. 1 : Caractristiques constructeurs des lments

a) Photo dune monocellule PAC utilise b) Image dun SC semblable ceux utiliss
Figure III.1 : Illustration dune des monocellules PAC et dun SC utiliss pour les essais
dhybridation directe de ce chapitre.
Dans une hybridation impliquant de nombreuses cellules PAC et SC, nous souhaitons
tudier sil est possible de supprimer les systmes dquilibrage habituellement employs pour
les mises en srie de SC au profit de simples connexions intermdiaires entre PAC et SC.
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Chapitre III
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En effet, tant donns les efforts dploys par les constructeurs (autant ceux de PAC que
ceux de SC) pour viter la dispersion entre les cellules, on peut penser que les courants
ncessaires lquilibrage seront de faibles amplitudes. Pour appuyer ceci, il ny a qu regarder
les systmes dquilibrage actifs des modules SC industriels rcents qui ne peuvent driver que
qq 10 100mA pour garantir lquilibrage. Concernant les PAC, au sein dun stack sain, il ny
a que trs peu de diffrences entre les tensions des cellules qui sont traverses par un courant
identique. On pourrait alors envisager de connecter ces fils dquilibrage sur la tranche des
cellules dun stack. Ceci, en se gardant la possibilit dy insrer une impdance pour limiter ces
courants si ncessaire. En effet, dune part la tranche des plaques bipolaires nest pas prvue
pour faire transiter des courants importants, dautre part cela pourrait fortement d-symtriser
les lignes de courant sur la surface de la cellule.

Nous avons choisi dans un premier temps dtudier le montage de la Figure III.2.a), ceci
pour nous permettre dobserver les phnomnes mis en jeu, de les dcrire et de les caractriser.
Lobjectif de ces premiers essais est galement de prvoir le cblage et linstrumentation des
essais suivants.

Le montage de la Figure III.2.b) a t mis en place dans le but dapprhender les
mcanismes dquilibrage. Lobjectif est, dans un premier temps, davoir une premire ide sur
la valeur, la cause et le comportement du courant dquilibrage. Dans un second temps ; il
sagit de prvoir un schma lectrique adquat autant pour la partie courants forts que
pour la partie quilibrage pour les essais suivants.

Ensuite le montage de la Figure III.2.c) reprsente une hybridation directe de quatre
cellules optimise nergtiquement et qui, de plus, possde un fil dquilibrage, ce qui en fait un
bon objet dtude. Comme exprim lors du chapitre I, lassociation dune cellule PAC avec une
cellule SC reprsente en effet un taux dutilisation de lnergie maximale emmagasinable dans le
SC de lordre de 16% (W= .C.V). Alors que dans le cas de lhybridation avec deux cellules,
le taux dutilisation nergtique du SC est de lordre de 66%.

Enfin, le montage de la Figure III.2.d) a pour but dobserver et de comparer les courants
dquilibrage. Dans le cas prcdent, il ny a effectivement dquilibrage quun seul courant. De
plus, cet essai tant programm en dernier, on peut supposer que les PAC ne seront pas toutes
dans le mme tat de sant lissu de la caractrisation des montages prcdents. Celles-ci
nauront pas toutes le mme vcu et donc limpact sur les courants dquilibrages sera peut-tre
amplifi.

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a) Une PAC et un SC

b) Deux PAC et deux SC c) Quatre PAC et deux SC d) Quatre PAC et quatre SC
Figure III.2 : Illustration des schmas lectriques utiliss pour lhybridation de monocellules PAC.
Sur la Figure III.2, les fils dquilibrage sont reprsents en pointills. Leur prsence nest
remise en question, mais nous ne connaissons ce jour pas limpact quaura le fait de driver
des courants sur la tranche des plaques bipolaires dun stack. Par contre, la forme naturelle
(faiblement ou fortement impdante ?) de ces connexions est ouverte. En effet, lors des phases
de prcharge ou des phases darrt, des courants importants risquent dtre appels via ces
connexions. Si lon ne souhaite ne pas trop modifier la structure dun stack, qui a priori, ne
semble pas pouvoir faire transiter des courants importants via ces zones, il faut que ces
courants soient rduits. On peut envisager plusieurs solutions comme rendre ces fils rsistifs ou
les associer avec des contacteurs (ou des semi-conducteurs) pour restreindre ou empcher les
courants dchanges durant certaines phases.
Enfin, prcisions que chaque essai a vu un cblage lectrique et un montage fluidique
diffrents. De plus, des erreurs ont t ralises dans les premiers essais (ou plutt : des
amliorations ont t apportes dans les essais suivants !). Afin que le lecteur puisse avoir
conscience des mthodologies entreprises, nous avons choisi, pour le prsent chapitre, de
prsenter les essais dans lordre chronologique dans lequel ils ont t effectus.
3.1 Etude du comportement dune Cellule PAC hybride avec
un SC
Aprs une description du montage exprimental, cette partie prsentera diffrentes mthodes
permettant de prcharger le SC avec la PAC. En effet, cette phase reprsente la premire tape
dune utilisation dun systme hybride : avant de pouvoir utiliser un systme hybride il est
ncessaire de le prcharger. Laccent sera mis sur une mthode nutilisant pas dautres
composants que ceux dj prsents sur un banc dessais typique : la prcharge du SC par
monte en gaz lente de la PAC.
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Chapitre III
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En nous appuyant sur des essais o lensemble hybrid est soumis divers profils de charge,
nous nous attacherons dcrire le partage du courant de la charge entre la PAC et le SC. Ce
partage sera dcrit suivant 3 phnomnes. Dans un premier temps, nous tenterons de quantifier
et expliquer chacun de ces phnomnes, puis dans un second temps, nous proposerons des
mthodes permettant de retrouver les grandeurs observes par le calcul.
3.1.1 Montage Exprimental
Avant toutes choses, il faut prendre connaissance du banc dessai qui possde quelques
particularits. De manire gnrale, la plupart des composants du banc sont commande
manuelle.

En ce qui concerne la partie fluidique illustre en Figure III.3.a), des bouteilles de type B05
fournissant les gaz via des dtendeurs mcaniques. Ces dtendeurs fixent les pressions des gaz
dans la PAC (homognes des sources de tension daprs lanalogie lectrique).
En ce qui concerne les sorties gaz, des vannes micromtriques sont places en sortie de la
PAC ; et donc pression constante (cas de notre tude), elles imposent un dbit constant (qui
varie suivant louverture retenue). En toute rigueur, ces vannes restrictives devraient tre
reprsentes par des rsistances, tant donn que nous cherchons imposer un dbit et que la
pression est fixe durant les essais ; nous les avons reprsentes par des sources de dbit
(homognes des sources de courant).
Si nous souhaitons avoir des campagnes dessais soumises aux mmes conditions de facteur
de stchiomtrie (), il faut adapter le dbit de fuite en fonction du courant. Or ces vannes
tant manuelles, cette adaptation permanente semble difficile et contraignante raliser. Nous
avons donc choisi une ouverture de vanne micromtrique fixe pour chaque essai. Ainsi les
sont variables en fonction du courant et ils vont de linfini ( zro de courant) leur valeur
minimale (pour le courant max) ; le mode bouch correspondant =1. Lexprience nous a
amens choisir un dbit de sortie de 75mL/min pour la cathode (
O2
[1.34 , +[ pour I
PAC

[0A , 50A]) et un dbit de sortie de 50mL/min pour lanode (
H2
[1.112 , +[ pour I
PAC

[0A , 50A]). Notons que le fonctionnement H
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2
de la PAC permet de se passer
dhumidificateurs et de compresseur.

a) Schma fluidique des essais b) Schma lectrique des essais
Figure III.3 : Illustration des schmas lectrique et fluidique utiliss pour lhybridation de
monocellules PAC.
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En ce qui concerne la partie lectrique illustre sur la Figure III.3.b), lensemble est
dimensionn pour faire transiter des courants de 200 A. Dans ces premiers essais, nous avons
choisi un montage scuritaire . Deux contacteurs ont t insrs pour permettre de sparer
toutes les sources entre elles au prix dune dgradation de lhybridation. En effet, lajout dune
impdance (celle du contacteur, des connexions et des cbles permettant de relier le tout)
naura certainement pas un effet bnfique sur le partage des puissances ni sur la valeur des
puissances changes. Etant donn que ces essais sont les premiers essais courant fort, toutes
les prcautions possibles sont ncessaires. De plus, cela permet de connecter ou dconnecter le
SC de la charge pour faire fonctionner la PAC seule ou hybride sans recbler.
La charge active ne pouvant fonctionner avec toute sa dynamique quau-dessus de 2 3 V, il
a t ncessaire de monter la tension vue par la charge active par lajout dune alimentation en
srie. Nous pourrions nous servir de la charge active pour dcharger le SC. Cependant cette
solution ne sera pas utilise car il y a un risque de polariser le SC en sens inverse, compte tenu
de lalimentation de 5 V dans le circuit.
Lensemble lectrique ne possdait pas de surveillance lectronique lpoque des essais pour
ouvrir les contacteurs ou couper les alimentations en cas de dfaut de tension. Un SC organique
est rversible en tension par ses matriaux de construction, cependant limpact sur sa
performance et la dure de vie nest pas clair : nous ne prfrons donc pas aller dans ce
quadrant.
3.1.2 Prcharge du SC par la cellule PAC
La prsence des contacteurs nous permet un large choix dans les manires de prcharger
lensemble. Pour la PAC, cela permet au pralable de la prcharge de choisir de la rveiller, de
lhumidifier (la seule manire avec ce banc dessais dhumidifier la PAC tant de la faire
tourner courant consquent) ou de la laisser en gaz inertes. Concernant le SC, on peut choisir
de le charger via une source extrieure ou via la PAC. Il y a galement la possibilit
dinterconnecter des lments en parallle du contacteur. Cest lessai qui sera dcrit dans la
section suivante.
3.1.2.1 Prcharge du SC via une rsistance (PAC sous gaz actifs)
La prcharge rsistive est sans doute la mthode la plus simple et la plus prvisible que lon
peut mettre en uvre. En effet, en interconnectant une rsistance entre la PAC et le SC, il est
facile de prvoir lordre de grandeur du courant dappel maximum. Tandis que cela est
beaucoup moins facile prvoir lors dune connexion par fermeture du contacteur aprs mise en
gaz, ou lors dune mise en gaz PAC et SC connects. Ainsi la certitude ne pas encourir de
risque de dtrioration de la PAC par cette solution est rassurante.
Sur le montage prsent en Figure III.3.b), la prcharge via une rsistance a t ralise
par le montage illustr sur la Figure III.4. En fermant linterrupteur not K1 dans un premier
temps, le courant transite de la PAC vers le SC en passant par la rsistance. Le courant
dappel est alors limit par la valeur de la rsistance.
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Chapitre III
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Figure III.4 : Schma de principe de la prcharge par une rsistance
On peut envisager un dimensionnement rapide (bien quun peu grossier) si lon considre la
PAC comme une source de tension parfaite la valeur de la tension vide (ce qui nest pas le
cas). On ngligera galement la rsistance de la PAC et celle du SC. Sous ces suppositions, en
notant C
UC
la capacit du SC et R la rsistance utilise pour la prcharge et en considrant la
rsistance en convention rcepteur, on a alors les quations suivantes :

Notons que lexpression de lnergie dissiper dans la rsistance est identique celle de
lnergie stocke dans le SC en fin de charge. Ainsi, peu importe la valeur de la rsistance
connecte entre la PAC et le SC, il y aura autant dnergie dissipe dans la rsistance que celle
transmise au SC. Le dimensionnement de la rsistance rsulte dun compromis entre la valeur
du courant max que lon souhaite faire dlivrer la PAC (donc de la puissance max dans la
rsistance) et la dure de prcharge souhaite.
Supposons une tension vide de la PAC de 1 V, alors la valeur du courant dappel sera
linverse de la valeur de la rsistance de prcharge. On connait par cette mthode la puissance
max et lnergie dissiper ce, qui permet de trouver une rsistance adquat. Notons que de
manire gnrale, on peut surcharger les rsistances durant quelques secondes.

Se pose ensuite la question du moment o lon peut court-circuiter la rsistance, car
attendre que le SC atteigne la valeur de la tension vide de la PAC peut tre trs long. En
effet, dans le cas rel, cest aux faibles densits de courant que la tension de la PAC possde la
plus grande variation. Dans la zone dactivation, il faut augmenter fortement la tension du SC
alors que la PAC ne peut fournir que de trs faibles courants (typiquement qq mA). Dans notre
cas, ce temps dattente est de lordre de lheure, dautant plus qu lOCV les dgradations de
la PAC sacclrent. Il est donc prfrable denvisager un court-circuit de la rsistance avant la
tension vide.
On peut envisager (avec beaucoup dapproximations) que la PAC se positionnera alors sur
son point quasi-statique. Par exemple : si le SC est 0,8 V, le fait de court-circuiter la
rsistance de prcharge cet instant positionnera la PAC sur son courant correspondant 0,8V
(dans notre cas : 13 A pour 0,8 V, 6 A pour 0,85 V et 2,5 A pour 0,9 V). Notons quil est
vident que cette mthode est trop approximative pour le dimensionnement au plus juste dun
systme de prcharge rsistif.

Cette mthode est celle que nous avons utilise lors des premires connexions PAC et SC en
vertu de son aspect scuritaire et prdictif vis--vis des courant fournis par la PAC. Cependant,
ce nest pas celle que nous souhaitons proposer termes puisquelle ncessite lajout de
I
(t)=
.e
- t
.
(t)=
.e
- t
.

:
Equation
(III.1)
(t)=
.e
- .t
.
, W

:
Equation
(III.2)
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rsistances capables de faire transiter des courants importants (si lon souhaite une prcharge
relativement rapide) et capables de dissiper une nergie qui peut tre consquente
(pratiquement quivalente celle stocke). Si lon souhaite une hybridation performante, la
minimisation du volume sera importante.
3.1.2.2 Prcharge du SC via une connexion directe (PAC sous gaz
actifs)
Nous avons procd des connexions via le contacteur en partant du SC dcharg et de la
PAC sous gaz. On ferme dabord linterrupteur K1 pour forcer la PAC dbiter un peu de
courant dans la charge active, lui permettant ainsi de shydrater. Puis, une fois la charge active
remise zro, on ferme linterrupteur K2.
Etant donnes les rsistances des lments (3,2 m pour la rsistance lectrique de la PAC
et 0,8 m pour la rsistance srie du SC), 1 V de tension vide, on peut sattendre un
courant max de 250 A si lon considre les rsistances du cblage et du contacteur ngligeables.
Le systme lectrique tant dimensionn pour un courant nominal de 200 A, un pic court de
250 A ne poserait pas de problme sur la partie lectrique. Dans ce cas on peut penser que ce
sont les rsistances lectriques de la membrane, du SC et des cbles qui joueront le rle de
rsistance de prcharge. La membrane court des risques, savoir : les dtendeurs vont-ils ragir
de manire suffisamment rapide et simultane pour ne pas crer de variation de pression trop
importante entre les lectrodes ? Les couches de diffusion vont-elles subir des contraintes
mcaniques dommageables par cette variation brusque de concentration (effet daspiration) ?
Dautres questions sont encore possibles autour des dgradations lies cet essai.

Dans les premiers essais, afin ne pas risquer de dgrader de matriel important pour la suite
des travaux, nous avons choisi une cellule PAC en mauvais tat de sant (Imax =12A 0,6V
au lieu de 50A) ainsi quun SC inutilis par la suite (une cellule 350F extraite dun module
BPAK0058 E015 B01 endommag lors des essais prsents dans les chapitres V). Les pressions
ont galement t rduites 1,25 bar absolu (bara) pour ne pas risquer datteindre la diffrence
de pression maximale autorise entre les lectrodes qui est de 0,3 bars. La prcharge est
prsente en Figure III.5
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Chapitre III
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Figure III.5 : Premier essai de prcharge par connexion directe (PAC-SC dgrads, pressions
faibles)
On observe un courant dappel de 60A (5.Imax) dans la PAC avec des variations sur les
pressions raisonnables. Une caractrisation rapide de la PAC (non prsente ici) na pas montr
deffets nfastes sur celle-ci dus la prcharge. Cet essai que lon peut qualifier
de dbroussaillage est plutt positif ! On peut alors passer lessai avec une PAC en bonne
sant et un SC prvu pour ces essais dhybridation (leurs caractristiques sont celles du
Tableau III. 1). Cet essai est illustr sur la Figure III.6 (les pressions ne sont pas
reprsentes tant donn leurs faibles variations).

a) Prcharge lchelle de la seconde b) Prcharge lchelle de la milliseconde
Figure III.6 : Essai de prcharge du SC par la PAC par connexion directe aprs mise en gaz de
la PAC
On observe lors de cette connexion un courant dappel de 134 A (5,36 A/cm soit 2,7.Imax).
Notons que les rsistances des cbles et les pertes par diffusion dans la PAC ne sont en ralit
pas ngligeables dans cet essai puisque le courant mesur (134A) est bien loign du courant
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maximisant estim initialement (250A). On observe galement sur le zoom de la Figure
III.6.b) que le contacteur possde des rebonds.
Nous avons profit de cet essai pour avoir une premire ide de la qualit de la mesure de
courant de la PAC qui est ralise ici avec un LEM (LA100P-SP13). Ce capteur est annonc
avec une bande passante de 200kHz. La mesure de courant du SC est ralise avec une sonde
plus performante, dont la bande passante indique est de 15MHz. Notre exprience montre que,
de manire gnrale, il faut rester trs prudent par rapport aux aspects bandes passantes
donnes par les constructeurs. Pour les essais futurs, nous avons dcid dquiper chaque PAC
et chaque SC avec ce type de LEM compte tenu des performances observes ici trs bonnes.

Nous navons pas le recul ncessaire pour rpondre convenablement aux questions qui ont
t poses au dbut de ce paragraphe concernant les potentielles dgradations. Cependant sur
les quelques essais raliss, nous navons pas constat de diminution des performances
lectriques. Il faudrait une analyse avec un microscope adapt de la membrane et des couches
de diffusion pour en dire plus. En ltat, cette mthode de prcharge nest pas la mthode que
nous souhaitons retenir.
En revanche, cet essai nous donne un ordre de grandeur du courant maximum que pourrait
fournir la PAC lors dune prcharge par monte en gaz trs rapide. En effet, le cas prsent
(connexion aprs mise en gaz) nous semble tre le cas de prcharge le plus violent possible
pour la PAC. Malgr tout [HIN-12] a montr quil tait possible de limiter ce courant dappel
en contrlant le dbit dH
2
dans le cas dune cellule H
2
/Air.
3.1.2.3 Prcharge du SC via une monte en gaz lente de la PAC
Nous navons pas de modles capables de modliser une PAC sous gaz inertes, hors gaz ou
en cours dalimentation en gaz. Les essais prcdents nous ont permis davoir une ide sur
lordre de grandeur des courants que nous pouvons rencontrer. Linconvnient des mthodes
prcdentes est quelles ncessitent au moins un contacteur entre la PAC et le SC. Non
seulement cela augmente limpdance entre les deux lments mais aussi cela rajoute un
lment dans le systme. Pour le cas dun stack, si lon doit ajouter des contacteurs de
puissance pour chaque cellule SC, cela rend probablement rdhibitoire la solution recherche.
Nous avons vu dans le chapitre 2 quil est possible de prcharger un SC avec une PAC avec
des courants dappel modrs par une alimentation en gaz ractifs matrise. Il a t montr
que cela est possible quelle que soit llectrode que lon choisit dalimenter en dernier.
Cependant des essais diffrents dbits nont pas t effectus sur une PAC H
2
/O
2
. Ce cas va
pouvoir nous permettre davoir quelques mesures sur les dbits.
Partant de ces constats, nous souhaitons faire lconomie des contacteurs entre la PAC et les
SC. Ces contacteurs pourraient tre remplacs par une procdure de mise en gaz.

A lpoque de ces essais, la PAC ne pouvait pas tre mise sous gaz inertes en phase darrt.
En fin de journe les alimentations en gaz taient coupes, puis les sorties gaz ouvertes. Ainsi le
lendemain, la PAC se retrouvait tension nulle et probablement avec les deux lectrodes
remplies dair ayant remont travers les sorties par diffusion. La prcharge par mise en gaz
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Chapitre III
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actifs ne pouvait donc se faire que par lanode en hydrogne tant donn qu la cathode de
lair tait dj prsent.

La Figure III.7 illustre deux exemples de prcharges par la mise en gaz : lun o
lhydrogne tait introduit 350mL/min (Figure III.7.a)) et lautre o lhydrogne tait
introduit 20mL/min (Figure III.7.b)). Ces essais ont t raliss avec la PAC temprature
ambiante et dans un tat dhumidification difficile estimer. En effet, les gaz entrants ne sont
pas humidifis et la cellule avait pass a minima une journe avec les sorties de gaz ouvertes.
On suppose cependant que la PAC avait suffisamment fonctionn la veille pour tre humide,
mais la nuit coule entre temps peut constituer une dure suffisante pour que la membrane se
soit sche.

On remarque dans ces essais quil faut descendre trs bas dans les dbits dalimentation des
gaz actifs pour diminuer fortement le courant dappel. Ainsi entre les deux essais, il y a un
facteur deux dans les courants max pour un facteur 20 dans les dbits dalimentation. Cela
permet tout de mme datteindre 25A de courant dappel (soit 1A/cm), ce qui reprsente la
moiti du courant max que lon fait passer usuellement dans cette cellule.
En revanche, il ne nous a pas t possible de descendre plus bas en dbit. En effet, les
vannes micromtriques sont prvues pour faire passer des dbits beaucoup plus importants et
donc le rglage de dbits tels que ceux requis se joue au 10
ime
de tour pour un gaz comme
lhydrogne. De plus, la gamme des dbitmtres notre disposition ne permet dobserver quun
dbit minimum de 20mL/min.
Il nest pas certain que le fait dappliquer des dbits plus faibles aurait permis de rduire
encore ce courant dappel. En effet, dans ses travaux, [NOI-13] obtient bien une limitation du
courant par une limitation du dbit dhydrogne entrant. Dans ces essais raliss avec une PAC
dj en gaz (comme au 3.1.2.2), un dpassement de 3 4 fois le courant de rfrence est malgr
tout observ au moment de la connexion entre les deux composants. Les auteurs attribuent ce
dpassement la capacit fluidique lie aux canaux internes la cellule et surtout aux volumes
des tuyaux damene dhydrogne.

a) Prcharge par les gaz 350mL/min (anode) b) Prcharge par les gaz 20mL/min (anode)
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Figure III.7 : Essai de prcharge sur la PAC et SC par alimentation en gaz de la PAC aprs
connexion
Une fois lensemble PAC-SC dmarr (PAC sou pression et SC prcharg), il existe une
multitude dessais ralisables dont nous allons dtailler une partie dans les sections suivantes.
3.1.3 Comportement de lassociation hybride directe dune cellule
PAC et dun SC face des chelons de courant.
Dans cette section, nous allons nous attacher tudier le partage de courant de charge entre
la PAC et le SC lorsque des chelons de courants sont appliqus par la charge. Lapplication
dchelons nous renseigne rapidement sur les diffrents types de rponse et les dynamiques
mises en jeu. Ainsi, nous constatons quil y a 3 phnomnes mis en jeu illustrs en Figure III.8
o la partie b) est un zoom de la partie a) et la partie c) est un zoom de la partie b).
On peut dfinir les trois phnomnes illustrs de la manire qui suit (du plus rapide au plus
lent) :
Un premier phnomne qui se produit au moment de lchelon avec une constante de
temps trs faible : il est li la charge ou la dcharge du condensateur quivalent de
double couche (cela sera analys en dtails dans le chapitre IV). Ce phnomne est
illustr en Figure III.8.b) o la manire dont il sera mesur est prcise. Il peut
passer facilement inaperu ou apparatre de manire rduite si lchantillonnage de
lacquisition nest pas assez fin, comme en Figure III.8.a).
Un second phnomne qui va ensuite prendre le relai et imposer les conditions
initiales du rgime transitoire de lhybridation directe : cest ce que nous nommerons
saut du point de fonctionnement dans la suite. Ce phnomne est illustr en
Figure III.8.c) o la manire dont il sera mesur est prcise.
Un troisime phnomne qui va constituer le comportement dominant de
lhybridation directe, savoir la charge (ou la dcharge) du SC. Dans une
approximation grossire, on pourrait parler de circuit .C
UC
avec une rsistance
fortement non linaire rgie principalement par la courbe statique.

a) Mode dominant de la rponse en courant de la PAC
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Chapitre III
99

b) Pic rapide de la rponse en courant de la PAC c) Saut du point de fonctionnement de la
rponse de la PAC
Figure III.8 : Observation des trois phnomnes visibles travers le courant de la PAC mis en
jeu suite lapplication dun chelon lensemble PAC/SC hybrid.
Lobjet de cette section est de dcrire prcisment ces trois phnomnes. Nous allons traiter
dans un premier temps ce phnomne de saut de point de fonctionnement , puis dans un
second temps, nous zoomerons sur le phnomne de pic se produisant au moment de lchelon.
Le troisime phnomne sera trait en section 3.1.5.
3.1.3.1 De lide prconue du partage selon les rapports des
rsistances lectriques des composants au moment de
lchelon
A lissue de ltude de [GAR-07], il ressortait que, lors dun chelon de courant de charge, les
courants doivent se sparer linstant t=0 de lchelon de la manire suivante :
I
FC
=(R
UC
/(R
Elec
+R
UC
)).I
LOAD
et I
UC
=(R
Elec
/(R
Elec
+R
UC
)).I
LOAD
. Ce choix se justifie si lon
choisit de modliser lassociation directe PAC/SC par le schma simplifi de la Figure III.9,
cependant nous allons voir par la suite que cette ide reue nest pas vrifie.

Figure III.9 : Modlisation simplifie dune association directe PAC et SC linstant de lchelon.
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Observons par exemple la rpartition des courants suite lapplication dun crneau de
courant de charge sur lensemble hybrid. La Figure III.10 montre ces rponses lectriques
pour une consigne de charge en crneau de 0 50A, la frquence de 10mHz. On observe que,
lors de lchelon de charge montant (0A50A), la PAC prend en charge 1,50A soit 2,9% (car
lchelon fait 50,9A) ; alors que, lors de lchelon descendant (50A0A), la PAC prend en
charge -5,17A soit 10,2% de lchelon.

Figure III.10 : Rpartition des courants lors dun crneau 050A 10mHz
On constate dans un premier temps que la part du courant de charge assume par la PAC
ne reprsente pas les 20% issus du calcul de R
UC
/(R
elec
+R
UC
) (cf. Figure III.9). Cependant, il
est tout fait possible que les rsistances prises en compte ne soient pas celles qui doivent
intervenir dans le calcul prsent. En effet, dans ce cas, le cblage na pas t pris en compte :
ce qui est une approximation grossire.
En revanche, on constate dans un second temps que ce rapport varie normment entre le
cas montant et le cas descendant : cela reprsente un rapport de 3,5 entre les deux cas. Il sagit
maintenant de vrifier si les rsistances impliques peuvent varier de telle manire retrouver
un rapport proche de celui observ dans ce partage des courants.
La rsistance lectrique dun SC ne varie pas avec la tension, ou alors de manire infime et
ngligeable. Cependant, elle peut varier avec la temprature. Mais dans ces essais, le SC na pas
le temps de schauffer pour montrer une variation importante de temprature. Ainsi, on ne
peut pas mettre en cause la rsistance du SC dans la variation de ces rapports.
Ltude dans [GAR-07] avait dj observ une variation de ce rapport sans sattacher
particulirement sa description ; la variation de la valeur de la rsistance lectrique de la
PAC avait t suggre comme piste dexplication. Ici, la valeur considre pour R
Elec
est la
valeur courant nominal, cest--dire la valeur minimale de R
Elec
. Si la variation de cette
rsistance est responsable de ce rapport, cela suppose une multiplication par 4,125 de cette
rsistance entre le courant nominal et le courant nul. Il est vrai que la rsistance lectrique
dune PAC augmente lorsque le courant diminue, comme on peut lobserver sur la mesure
effectue sur cette cellule prsente en Figure III.11.

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Chapitre III
101

Figure III.11 : Mesure par spectroscopie dimpdance de la rsistance lectrique de la PAC en
fonction du courant dbit
Il faut noter que la mesure de cette courbe a t ralise sur une squence de 3h environ
dans le sens des courants dcroissants sous des dbits de fuite fixes (cela sera illustr plus en
dtails au chapitre IV). Cela signifie que pour les faibles densits de courant le facteur de
stchiomtrie est trs important. La tendance asscher la PAC de par cette
sur-stchiomtrie est forte. La squence est relativement longue et donc lasschement est
dautant plus svre. Le fait dasscher la membrane entrane une augmentation de la
rsistance lectrique de celle-ci. On peut alors dire que la rsistance ainsi mesure pour les
courants faibles est une valeur maximale de celle que lon aurait pu observer lors de lessai de la
Figure III.10. Cette valeur maximale ne dpasse pas le double de la valeur courant nominal.
Aussi, [ZEI-11] a observ que, lors de la dcroissance des courants, la rsistance lectrique de
la PAC requiert un temps important avant de tmoigner dune variation consquente (il
observe plusieurs dizaines de minutes). Cela appuie le fait que dans notre essai, la rsistance
lectrique de la PAC na pas le temps de varier dans un rapport suprieur 4 en 50 secondes.

Cette analyse signifie que lon ne peut pas expliquer le partage des courants par les rapports
des rsistances lectriques des composants au moment de lchelon ; en particulier parce que les
composants en question ne peuvent pas tmoigner de variations aussi importantes que celles
que lon observe dans le partage deux courants diffrents. Il y a certainement dautres
phnomnes responsables de cette rpartition. Nous concluons que lon ne peut pas baser le
raisonnement sur une approche aussi simplifie que celle-ci. Une explication probable sera
prsente dans les paragraphes qui suivent.
3.1.3.2 Saut du point de fonctionnement de la PAC au sein de
lensemble hybrid 1 PAC - 1SC
Partant du constat que le partage des courants est visiblement plus faible pour la PAC que
celui annonc par le rapport des rsistances lectriques entre les composants, cela suggre que :
Soit il faut considrer une impdance beaucoup plus leve pour la PAC (dun
facteur 2,25)
Soit il faut considrer une impdance plus faible pour le SC (reprsentant 44% de la
valeur considre).
La premire proposition semble la plus pertinente, dautant plus que nous avons vu au
prcdent paragraphe quau moins une des impdances considres doit tmoigner de variations
dun rapport 4,125.
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Lexplication propose consiste considrer les impdances en rgime continu, autrement dit
considrer que le condensateur de double couche de la PAC sest charg ou dcharg pour
rejoindre le rgime quasi-statique. Limpdance en rgime continu de la PAC est reprsente
par une drivation de la courbe de polarisation. En effet, celle-ci propose de grandes variations :
une forte impdance aux courants faibles et une faible impdance aux courants forts.
Par rapport au raisonnement prcdent, cela revient considrer limpdance en rgime
continu de la PAC (que lon notera
t
et qui est fonction du courant Ipac) au lieu de sa
rsistance lectrique. Alors, les relations de la rpartition prcdemment envisage deviennent :

La variation de tension applique aux bornes des composants est identique :
((
t
.R
UC
)/(
t
+R
UC
)).I
LOAD
. Bien que limpdance
t
varie beaucoup avec le courant,
le rapport ((
t
.R
UC
)/(
t
+R
UC
)) reprsentant limpdance quivalente de lensemble varie
peu : de 6,8.10
-4
8.10
-4
. Cette variation instantane du courant de la PAC sera nomme
par la suite saut de point de fonctionnement de la PAC.
La Figure III.12 tente dillustrer les propos prcdents. La variation de tension a t ici
exagre pour permettre une meilleure illustration.

a) Saut du point de fonctionnement sur chelon
croissant
b) Saut du point de fonctionnement sur chelon
dcroissant
Figure III.12 : Illustration du saut du point de fonctionnement de la PAC sur un chelon
croissant et dcroissant
Avant tout il faut comprendre quun chelon de courant entrane un chelon de tension aux
bornes de la PAC rgie par la rsistance du SC ; la tension aux bornes de la capacit interne du
SC tant suppose constante dans cette phase.
La Figure III.12.a) illustre lapplication dchelons de charge croissants sur lensemble
hybrid. A la tension vide : la courbe de polarisation de la PAC est trs pentue (c'est--
dire trs impdante faibles courants). Donc lchelon de courant entrainera une grande
variation de tension (V1 grand) mais entranera un petit saut de son point de fonctionnement
(I
PAC
1 petit). Si lon ralise un autre chelon de courant sur un autre point, par exemple
Imax/2, la chute de tension sera plus petite (V2 environ divis par 2) puisque lchelon
maximal possible est plus petit (que de 25A 50A). En revanche, sur ce point, la courbe de
polarisation de la PAC est beaucoup moins pentue (c'est--dire impdance plus faible).
Dans ce cas, un saut plus important du point de fonctionnement de la PAC (I
PAC
2 grand)
pour un chelon plus faible sera ralis. On conoit ainsi que, pour les chelons de sens positif,
I
FC
=(R
UC
/(
t
+R
UC
)).I
LOAD
:
Equation
(III.3)
I
UC
=(
t
/(
t
+R
UC
)).I
LOAD

:
Equation
(III.4)
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Chapitre III
103

un chelon plus petit puisse entraner un saut du point de fonctionnement de la PAC plus
grand suivant son point de dpart.

La Figure III.12.b) reprsente lapplication dchelons de courant de charge de sens ngatifs
sur lensemble hybrid. Dans ce cas, limpdance continue de la PAC augmente lorsque le
courant diminue : les deux actions possdent des effets analogues, linverse du cas de lchelon
montant. Ainsi, plus lchelon sera de forte amplitude, plus le saut du point de fonctionnement
sera important, peu importe son point de dpart.

Les sens de variation des sauts du point de fonctionnement ayant ts apprhends, nous
allons, dans les paragraphes suivants, proposer une mthode permettant de les reprsenter
graphiquement en fonction du point de dpart.

Tout dabord, il est ncessaire de trouver une relation entre limpdance en rgime continu
de la PAC et le courant. Pour cela, considrons le modle quasi-statique prsent en dtails
dans lAnnexe 1 et rappel ici par lEquation (III.5). On peut le dvelopper sous la forme de
lEquation (III.6).

Ainsi, limpdance en rgime continu peut tre donne par lEquation (III.7).
Les diffrents termes constants de cette dernire quation sont issus de la paramtrisation
qui sera prsente au chapitre IV.
Notons quil est galement possible dutiliser une expression de la valeur approche de la
rsistance en rgime continu de la PAC plus simple telle que :

Limpdance en rgime continu de la PAC (
t
) est trs forte bas courant (jusqu
13 ) et trs faible fort courant (4,7 m). Il peut tre plus visible den reprsenter les
variations par son admittance comme sur la Figure III.13. La prcision pour les courants
faibles est largement discutable compte tenu de lhypothse In<<I, cependant la valeur de
limpdance aux courants trs faibles a peu dimpact pour la suite.

=
e
ee

:
Equation
(III.5)
U
FC
= E
0
R.T
2.F
.ln(
P
O
2
1
2
.P
H
2
a
H
2
O
)
R.T
2..F
.ln(
II
n
I
0
) |
R.T
2.
diff
fast
.F
.ln(1
II
n
I
lim, diff
fast
)|
|
R.T
2.
diff
slo
.F
.ln(1
II
n
I
lim, diff
slo
)| |
R.T
2.
diff
slo
.F
.ln(1
II
n
I
lim, diff
slo
)| R
elec
.(II
n
)
:
Equation
(III.6)
R
FC
t
(I)=
dU
FC
dI
=
R.T
2..F
.
1
II
n
R.T
2.
diff
fast
.F
.
1
I
lim, diff
fast
(II
n
)

R.T
2.
diff
slo
.F
.
1
I
lim, diff
slox
(II
n
)
R.T
2.
diff
H
.F
.
1
I
lim, diff
H
(II
n
)
R
elec

:
Equation
(III.7)
R
FC
t
(I)=
R.T
2..F
.
1
II
n
R
diff
R
elec
:
Equation
(III.8)
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a) Rsistance continue de la PAC estime b) Admittance continue de la PAC estime
Figure III.13 : Reprsentation de limpdance continue de la PAC

La Figure III.14 reprsente la fonction I
FC
(I) = (R
UC
/(
t
(I)+R
UC
)).(I
LOAD
- I) qui
caractrise les sauts de point de fonctionnement de la PAC (issue de lEquation (III.3)). Dans
cette courbe, les sauts positifs ne sont possibles que pour des chelons positifs et les sauts
ngatifs que pour des chelons ngatifs. Les chelons ont t choisis maximums, c'est--dire
lchelon du point initial considr sur labscisse jusqu 50A pour le cas positif, et lchelon du
point considr sur labscisse jusqu 0A pour le cas ngatif. Cette courbe est valable
uniquement pour ces cas extrmes (allant de I
Initial
0A ou 50A) partir dun rgime
permanent.
On observe alors que le pire I
FC
que la PAC peut subir lors dun chelon croissant nest pas
pour un chelon 0 50A partir du rgime permanent, mais pour un chelon 9,2A 50A.
Pour les chelons ngatifs, le pire cas est bien celui 50A 0 tant donn quil possde la fois
la plus grande variation de tension impose et limpdance de la PAC la plus faible.

Figure III.14 : Quantification du saut du point de fonctionnement de la PAC en fonction du
point de courant initial.
Comparons avec les sauts mesurs en Figure III.10. On relve que, daprs cette courbe
estimative, si lon procde un chelon 0 50A lorsque le courant initial de la PAC est
compltement nul, celle-ci doit subir un saut minime (calcul 9mA du fait de la rsistance
continue quivalente de la PAC trs leve courant nul) ; or, on a mesur un saut 1,5A.
Daprs la courbe, ceci signifie que, pour tmoigner dun saut de cette amplitude, la PAC
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Chapitre III
105

ntait pas compltement zro de courant, mais 0,79A. Cela semble correspondre : en effet,
durant les 50 secondes qui ont prcd lchelon, la PAC na pas eu le temps de charger le SC
sa tension vide et donc de se placer son point zro de courant. De plus, notons que pour
parvenir formuler de manire simple la quantification de ce saut, nous avons d ngliger la
dcharge du SC durant le transitoire de double couche ; lerreur commise par cette
simplification est faible si la valeur du condensateur de double couche de la PAC est trs
infrieure celle du SC.
On relve galement que le saut de -5,17A observ est bien visible sur cette courbe pour
lchelon 50A 0A.
3.1.3.3 Rgime transitoire au moment de lchelon li au
condensateur de double couche
Dans cette section, nous nous intressons aux phnomnes illustrs en introduction comme
des pics de courants rapides transitant par la PAC.
Pour les observer de manire dtaille, il est ncessaire dobserver linstant t=0 des deux
chelons (montant et descendant) avec un pas dacquisition trs fin (10s). Les mesures sont
illustres en Figure III.15.

a) Zoom sur les courants de lchelon montant b) Zoom sur les courants de lchelon descendant
Figure III.15 : Rpartition des courants lors dun crneau 050A et 50A0 avec un pas
dacquisition rapide
Dans le cas de lchelon montant (Figure III.15.a)), on observe un dpassement de la
rfrence du courant de charge et des oscillations lies linductance du circuit total. En
revanche, le temps de monte est trs court (environ 30 s), ce qui en fait un chelon
acceptable. La part prise en charge immdiatement par la PAC est de 32,1% contre 67,9% pour
le SC. Ensuite le courant de PAC redescend jusquau point de dpart du saut du point de
fonctionnement (1,50 A soit 2,9%).
Dans le cas de lchelon descendant (Figure III.15.b)), on observe dabord que la charge
peine descendre zro et que le temps de descente est relativement long (environ 100 s). La
part prise en charge immdiatement par la PAC est de 31,3% contre 68,7% pour le SC. Ensuite
le courant de PAC remonte jusquau point de dpart du saut du point de fonctionnement
(50,9 A - 5,17 A = 45,73 A), point que lon retrouve sur la courbe thorique. Le rapport
instantan du partage des courants est quasiment identique au cas de lchelon montant.

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On constate seulement que lamplitude relative de ces pics ne semble pas dpendre du
courant en rgime continu de la PAC. Cela amne diffrentes questions : do proviennent ces
pics ? Sont-ils nfastes pour la PAC ? Peut-on prdire leurs valeurs ? A ce stade, il est difficile
de fournir des rponses prcises. Une tude plus pousse de ces courants mettant en cause le
condensateur de double couche de la PAC sera ralise par simulation dans le chapitre IV.
3.1.3.4 Illustration des deux phnomnes sur des crneaux rapides
Un essai permettant de mettre en vidence les deux phnomnes illustrs prcdemment est
lapplication de crneaux de courant haute frquence. Lors de ces crneaux, ltat de charge de
la capacit interne du SC ne varie pas mme si la tension aux bornes du SC varie cause de la
chute de tension dans la rsistance interne. A linstant de lchelon on peut observer des pics
tels que ceux dcrits dans la partie 3.1.3.3. Puis un rgime sinstalle autour du courant moyen
(25 A) avec un saut du point de fonctionnement autour de ce point (cf. section 3.1.3.2).

Figure III.16 : Crneaux de courant 0..50A 100Hz appliqus par la charge sur lensemble
hybrid
Sur la Figure III.16, on observe des pics de 32,4% pour la PAC lchelon montant et de
30,0% pour lchelon descendant. Ces valeurs sont trs proches des 32,1% et 31,3% respectifs
mesures dans la partie 3.1.3.3. Ce qui tend confirmer le fait que lamplitude relative de ces
pics soit indpendante du courant moyen de la PAC.

On appellera rgime pseudo permanent le rgime visible courant tabli car le rgime
permanent rel est I
SC
=0. Durant cette phase, on peut observer une variation de courant de
+2,38 A par rapport au courant moyen (qui est de 24,37 A) pour le cas de lchelon montant et
une variation de -2,39 A pour lchelon descendant.

Revenons sur la courbe dvolution du point de fonctionnement de la Figure III.14. Cette
courbe suppose un point initial de la PAC en rgime continu, puisquelle est extraite de
limpdance de la PAC relative la courbe de polarisation.
Dans ce cas, la frquence est suffisamment haute pour que limpdance de la PAC ne varie
que trs peu. Le point de fonctionnement de la PAC peut tre considr comme son point
moyen (24,37A). Le saut du point de fonctionnement voluerait entre celui de lchelon
montant (+2,42 A) et celui de lchelon descendant (-2,38 A). On retombe sur des valeurs
proches de celles mesures (+2,38A et -2,39A)
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Chapitre III
107

En rsum, la PAC prsente une variation maximale de courant de 27,4 A dans cet essai (la
diffrence entre la valeur max du pic positif et la valeur min du pic ngatif). La variation de
son courant en rgime pseudo permanent de 4,76 A reprsente 17,4% des 27,4A de variation
maximale vue par la PAC, mais infrieure 10% de la variation du courant de charge.
A priori, seule la variation en rgime pseudo permanent (4,76A) serait vue par la raction
proprement parler et donc entranerait des -coups de consommation en gaz et des variations
de pression qui en dcoulent, le reste tant filtr par le condensateur de double couche (cf.
chapitre IV). La membrane, quant elle, voit toutes les variations du courant de PAC.
3.1.4 Comportement de lassociation hybride 1PAC-1SC face des
balayages sinusodaux en courant de fortes amplitudes
Un essai intressant consiste effectuer des balayages sinusodaux sur lensemble hybrid et
observer la manire dont les courants se sparent suivant la frquence du sinus. Dans cette
partie seront prsents des essais ayant pour consigne de charge : des sinus de valeur min 0 A
et de valeur max 50 A (Sinus 25 Adc 25 Aac) diffrentes frquences (de 333 Hz 2 kHz).
Pour avoir une rfrence, des essais similaires ont t raliss sur la monocellule seule. Lanalyse
du comportement de lensemble hybrid face ces excitations sera observ suivant deux
grandeurs : limpact sur la tension aux bornes de la monocellule PAC et limpact sur le courant
dlivr par la PAC dans lensemble hybrid.
3.1.4.1 Impact sur la tension aux bornes de la monocellule PAC
La Figure III.17 illustre lvolution de la tension PAC en fonction du courant dans la
charge. Dans le premier cas (non hybrid), la totalit du courant de charge passe par la PAC
alors que dans le second cas (hybrid), une partie de ce courant de charge est filtr par le SC.

a) Tension PAC en fonction du courant pour une consigne Sinus 0..50A diffrente frquences :
Cas dune PAC seule (non hybride)
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b) Tension PAC en fonction du courant de charge pour une consigne Sinus 0..50A diffrente
frquences : Cas dune PAC hybride
Figure III.17 : Evolution de la tension PAC en fonction du courant pour des profils sinus 0..50A
diffrentes frquences appliqus la PAC non hybride (a)) puis hybride (b)).
A premire vue, ds que lon atteint une frquence suprieure 0,2 Hz, la PAC hybride se
comporte comme une source de tension presque parfaite. En effet, quelle que soit la valeur
instantane du courant fourni par lensemble, sa tension de sortie ne varie presque plus (de 30
40mV suivant les frquences). La variation est linaire (lhystrsis disparait). A lchelle de ces
frquences, on peut approximer lensemble hybrid par une source de tension de 0,73V en srie
avec une rsistance de 0,7m. En ce qui concerne les moyennes frquences (2mHz 100mHz),
lhystrsis sur la tension devient relativement importante. A trs basse frquence (il faut
descendre jusquau 1mHz et mme en dessous), on retrouve la courbe de polarisation classique
de la PAC.
En revanche pour le cas de la PAC seule (Figure III.17.a)), lorsque la frquence augmente,
lhystrsis sur la tension est toujours prsente. La charge et lenregistreur utiliss ne
permettent pas de monter plus haut en frquence sur de telles amplitudes AC (50A crte
crte), avec des formes donde propres.

La Figure III.18 rsume le gain que lon peut avoir par lhybridation sur la tension de la
PAC. A partir de ces deux courbes, deux intrts apparaissent concernant lvolution de la
tension dans le cas hybrid.
Le premier est que londulation sur la tension est plus faible pour une large gamme de
frquence. Ceci devrait avoir un effet bnfique sur la charge : il est en gnral plus facile
dexploiter une source si sa tension varie peu.
Le second est que, pour de tels profils (sinus 0..50A), la tension de la PAC hybride dpasse
rarement le potentiel de 0,8V (ou 0,85V) : il faut atteindre une frquence infrieure 50mHz
pour dpasser 0,8V. La valeur de cette frquence dpend dailleurs de la valeur de la capacit.
On peut esprer une corrosion du carbone plus faible (ce seuil tant souvent considr comme
la limite partir de laquelle cette corrosion devient importante). Cet aspect pourrait prvenir
dans une certaine mesure les dgradations du carbone de la PAC pour un profil de mission
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ayant des instants rpts bas courant (ou courant nul). En effet, dans le cas hybrid, mme
si lensemble ne fournit pas de courant la charge, la PAC recharge durant quelques instants le
SC, ce qui vite datteindre lOCV trop rapidement.

Figure III.18 : Variation de la tension PAC en fonction de la frquence pour des profils sinus
0..50A comparaison du cas hybrid et du cas non hybrid
Les quatre zones repres sur la Figure III.18 seront dtailles dans la section suivante
puisque les impacts sont trs lis. En effet une ondulation du courant fourni par la PAC
entraine une ondulation de tension ses bornes et vice versa. La section en pointille est une
projection des mesures qui nont pas pu tre ralises ; elle sera dtaille dans la section
suivante et valide la fin de ce chapitre.
3.1.4.2 Impact sur le courant de la monocellule PAC
De mme que pour la Figure III.18, on peut observer la rpartition des courants en
fonction de la frquence. Il est inutile de tracer cette courbe pour le cas dune PAC seule
puisque la PAC fournit quoi quil arrive la totalit du courant de charge. Sur la Figure III.19
est reprsente cette rpartition qui met en vidence les trois zones dcrites prcdemment :
Zone 1 - basse frquence (freq. < 0,01 Hz) : la PAC fournit la totalit du courant
de charge. Si le profil de charge est lent, le choix dune hybridation directe avec un
SC est naturellement remettre en question pour ce type dutilisation.
Zone 2 - moyenne frquence (0,01 Hz < freq. < 0,2 Hz) : zone intermdiaire,
lutilisation nergtique du SC est maximale dans cette zone pour ce type de profil.
En effet si le profil de charge est trop rapide sa tension ne varie que trs peu et par
consquent son tat nergtique aussi. Si le profil est trop lent, toutes les variations
sont prises en charge directement par la PAC, la puissance change par le SC est
alors trs faible. Cest dans cette zone que lon observe les hystrsis dans le plan
V(I) de la PAC de la Figure III.17. b), tmoins dune bonne utilisation
nergtique du SC.
Zone 3 - haute frquence (freq. > 0,2 Hz) : cas idal pour la PAC ; partir de cette
zone sa part de prise en charge du courant devient constante et de lordre de 10%
pour ce montage. En revanche, pour une utilisation dans cette zone uniquement, on
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peut se poser la question de rduire la taille du stockage de manire faire
correspondre la zone dutilisation avec la limite de la zone 2.
Daprs le paragraphe 3.1.3.3, il devrait apparaitre une quatrime zone situe au niveau des
hautes frquences (trace en pointills). En effet, daprs la Figure III.15, la rpartition des
courants est plus importante lchelle de temps des pics. La constante de temps de ces
rpartitions semble tre de lordre de 0,3 ms 1 ms, ce qui devrait situer cette quatrime zone
aux environs de 1kHz et au-del. Compte tenu des difficults monter haut en frquence tout
en conservant un signal de forme sinus sur la charge, ces mesures nont pas t ralises sur ce
montage.
De plus, nous nallons pas cacher que ces phnomnes nont t identifis quaprs cette
campagne dessais. En effet, pour les deux dernires dcades (ct HF) la part de prise en
charge du courant par la PAC semblait en plus voluer : nous navons alors pas cherch aller
plus loin en frquence.

Figure III.19 : Amplitude du courant pris en charge par la PAC lors de lapplication de sinus
0..50A lensemble hybrid pour diffrentes frquences
3.1.5 Plan de Ragone ou diagramme Energie-Puissance
On souhaite pouvoir dterminer la forme complte des courants de manire analytique. Il
sagit alors de rsoudre les quations suivantes :
avec
V
UC int
tant la tension aux bornes de la capacit interne du SC (soit la tension aux bornes
dduire de sa chute ohmique) qui vaut donc :
Les courants sont lis par :
I
(t)=I
FC
(t)I
UC
(t)
:
Equation
(III.9)
I
UC
(t)=
dV
UC int
(t)
dt

:
Equation
(III.10)
V
UC int
(t)= V
FC
(t)R
UC
.I
UC
(t)
:
Equation
(III.11)
I
=I
FC
(t)
dV
FC
(t)
dt
.R
UC
.
dI
FC
(t)
dt

:
Equation
(III.12)
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Soit lquation diffrentielle relative I
FC
, en considrant lEquation (III.8), suivante :
La solution analytique de cette quation diffrentielle nest pas vidente compte-tenu des
non linarits. La simulation du systme au chapitre IV permettra den donner quelques
rsultats. Ainsi dans cette section, nous suggrons une mthode graphique, partir du plan de
Ragone du SC dans lensemble hybrid, pour obtenir une approximation de lvolution
temporelle des courants pour lensemble soumis un chelon.

Le plan de Ragone [CHR-00] est un outil de reprsentation nergtique exprimant lnergie
en fonction de la puissance. Ce diagramme auquel on peut ajouter une notion de masse (densit
massique dnergie - densit massique de puissance) est trs souvent utilis pour comparer les
sources embarques. En effet, il permet de mettre sur le mme plan de comparaison les sources
dnergie associes leurs rservoirs (moteur combustion interne ou PAC par exemple) et les
sources de puissances (batteries, supercondensateurs, volants dinertie, etc.).
En ce qui concerne les moyens de stockage, on peut dlimiter un plan de Ragone limite par
lnergie maximale emmagasinable en fonction de la puissance maximale quils peuvent
stocker/restituer. Ct consommation, on peut galement reprsenter dans le plan de Ragone
un profil de charge nergie de dpart donne. Lutilisation ce diagramme comme outil de
dimensionnement dans lhybridation consiste vrifier que le plan de Ragone du consommateur
(profil de mission) est compatible avec le plan limite de Ragone du producteur (source
principale + stockage) : cest la mthode utilise dans [LAN-06].
De manire gnrale, lorgane hybrid (source dnergie) va fournir la valeur moyenne de la
puissance exige (ce qui reprsente toute lnergie requise par le profil de mission intgrant les
pertes) tandis que lorgane de stockage (source de puissance) va chercher fournir la diffrence
(c'est--dire des pics de puissance valeur moyenne et par consquent nergie moyenne
nulle).
3.1.5.1 Plan limite de Ragone dun SC
Une tude de 2006 [LAN-06] ralise au laboratoire a dj appuy un dimensionnement
dhybridation avec des supercondensateurs sur ce type de diagramme. La partie thorique sur le
plan limite de Ragone prsente dans cette section sera fortement inspire de ces travaux.
Si lon considre un modle simple condensateur (cas idal) en adoptant une convention
gnrateur pour le composant, alors le plan de Ragone est limit par deux grandeurs :
La tension maximale admissible par le condensateur (Equation (III.14)) qui dfinit
lnergie maximale emmagasinable par le composant. Au-del de cette limite qui est
donne par le constructeur (note ici W
UC max
), on risque llectrolyse de llectrolyte.
Le courant maximum admissible par le composant (Equation (III.15)) dfinit la
puissance maximale en fonction du niveau nergtique qui peut transiter par le
composant (et inversement).
I
=I
FC
(t)
.
R.T
.n.F
.
I
FC
(t)I
n
.
d(I
FC
(t))
dt
.(R
Elec
R
R
UC
).
dI
FC
(t)
dt

:
Equation
(III.13)
W

()
=

:
Equation
(III.14)
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W

(I)
=(
).
:
Equation
(III.15)
De manire gnrale, certains constructeurs prconisent un courant continu maximum mais
aussi un courant de pic maximum. La principale raison de ces limitations semble thermique. En
effet, compte tenu des pertes dans le composant et dans les connexions, lchauffement se
propage dans llectrolyte et il y a risque dbullition au-del dun certain seuil. La limitation
en courant est donc fortement dpendante de lenvironnement dutilisation du SC : taille des
conducteurs limitante, temprature ambiante, ventilation naturelle ou force, etc. Pour notre
cas dtude, les tempratures des PAC sont rgules 70C et les SC sont placs relativement
proches des PAC (suivant les essais). Limpdance entre les deux est minimise, or une bonne
conduction lectrique implique une bonne conduction thermique (cuivre de forte section et
faible longueur). Ainsi la temprature du SC sera leve dans certain essais. Nous allons choisir
le plus faible courant maximum annonc par le constructeur (courant continu maximum pour
un chauffement infrieur 15C) comme courant maximum (not I
UC max
) pour cette tude
nergtique.

Maintenant, considrons un modle de supercondensateur avec une rsistance srie R
UC
tel
que celui illustr sur la Figure III.20. Les quations nergtiques sont alors modifies. En effet
lnergie contenue dans le SC nest plus dfinie par la tension vue ses bornes mais par celle
aux bornes de son condensateur interne. De plus une partie de la puissance fournie/accumule
par le SC est perdue dans la rsistance interne.

Figure III.20 : Nomination des grandeurs lectriques et nergtiques associes un modle
quivalent RC dun SC
Le plan de Ragone reprsente lnergie effectivement stocke dans le composant (W
UC int
) en
fonction de la puissance disponible aux bornes du lorgane (P
UC ext
). Lnergie stocke tant
dfinie par lEquation (III.16), avec la tension aux bornes de son condensateur interne rgie
par lEquation (III.17) et la puissance aux bornes du composant par lEquation (III.18).
W
=W
t
=
.
t

:
Equation
(III.16)

t
=
et
.I

:
Equation
(III.17)

=
et
=
et
.I

:
Equation
(III.18)
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Ainsi, partir de ces trois dernires quations, il est possible de dterminer la relation entre
lnergie interne et la puissance aux bornes du composant ( courant donn). Cette dernire est
donne par lEquation (III.19). Pour tracer le plan limite de Ragone du SC, nous choisirons
comme courant donn I
UC
le courant max (Equation (III.20)).
W
=(
).
).
.I

) :
Equation
(III.19)

W

(I)
=(
).
).
.I

) :
Equation
(III.20)
On doit considrer la tension maximale annonce par le constructeur comme la tension
maximale admissible aux bornes du module V
UC ext
(tant donn que la tension du condensateur
nest pas mesurable). Comme pour la relation prcdente, il est possible de dterminer lnergie
en fonction de la puissance tension donne, la relation est exprime dans lEquation (III.21).
W
= (

).
).
) :
Equation
(III.21)

Pour le cas de la recharge (I
UC
<0 en convention gnrateur), en considrant la chute de
tension dans la rsistance, on ne peut pas atteindre le niveau dnergie maximum au courant
maximum. En effet, la limitation en tension sapplique aux bornes de llment et non aux
bornes du condensateur interne. Alors, le diagramme de Ragone sera limit par lexpression de
lEquation (III.22).
W

( )
=(
).
).
) :
Equation
(III.22)

Cependant pour le cas de la dcharge (I
UC
>0), tension aux bornes du composant fixe la
valeur maximale, la formule prcdente autorise davoir une tension aux bornes de la capacit
interne suprieure la tension max. Ceci est permis dans la formule compte tenu de la chute de
tension dans la rsistance interne positive dans les conventions utilises. En revanche, ce niveau
dnergie ne peut pas tre atteint par la recharge et la trajectoire de la dcharge ne peut pas
aller vers des niveaux dnergies croissants. Dans ces cas (I
UC
> 0), le plan limite de Ragone
sera dfini par lEquation (III.23).
W

( )
=

:
Equation
(III.23)
Une reprsentation du plan limite de Ragone dun SC courant donn est donne en Figure
III.21, la rsistance du SC ayant t exagre pour mettre en vidence son effet sur le
diagramme.
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Figure III.21 : Diagramme nergie stocke - puissance fournie du supercondensateur, et
visualisation de ltat de charge et de la tension.[LAN-06]
3.1.5.2 Application au cas de lhybridation directe
Lors dune hybridation directe, le SC ne va pas tre libre de parcourir la totalit de son
espace limite dans le plan de Ragone. La tension maximale (et donc lnergie maximale) est
fixe par la PAC. En ce qui concerne lnergie minimale, en rgime permanent (c'est--dire
puissance fournie nulle pour le SC), lnergie dans le SC correspond une certaine tension dans
la PAC. De manire gnrale (pour des questions de rendements), on veille ne pas descendre
trop bas en tension sur la PAC.

Dans notre cas, nous limitons le courant PAC 50A (2A/cm), ce qui correspond une
tension entre 600 mV et 630 mV. Nous avons choisi dans un premier temps de limiter notre
tude 50 A puisque nous cherchons atteindre le rgime permanent.
Le courant I
UC max
daprs les donnes constructeur est de 54 A. Sur la Figure III.22.a) est
reprsente la zone limite dans le plan de Ragone de notre SC dcrite dans la partie 3.1.5.1
(limite bleue pour le courant maximal et rouge pour la tension maximale).
A lintrieur de cette limite est trace en vert la zone dutilisation pour le cas dune
hybridation directe PAC-SC. Cette zone est trace pour le pire cas, c'est--dire du niveau
dnergie maximal au niveau minimal courant nominal (50A). En utilisation classique, la
trajectoire ne pourra pas sortir de cette zone. En effet, lnergie maximale emmagasinable dans
le SC est lie la tension vide de la PAC et lnergie minimale la tension correspondant au
courant nominal de la PAC (il ny a pas de dpassement). Les bornes dutilisation en puissance
sont dfinies par le courant nominal de la PAC pour ce cas dtude.
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On peut noter que, pour cette architecture (une cellule PAC associe avec un SC), la zone
dexploitation est faible au regard de la limite globale du SC. Le cas intitul corrected case
correspond au cas o le saut du point de fonctionnement prcdemment dcrit est pris en
compte. En effet, linstant de lchelon, si la PAC tmoigne dun saut de point de
fonctionnement, alors le SC ne prendra pas en charge la totalit de la variation sur cet instant.

a) Zone dexploitation du plan nergie
puissance dun SC au sein dune hybridation
directe
b) Zoom sur le plan limite de Ragone du SC
dans lassociation directe avec une PAC
prenant en compte le saut du point de
fonctionnement.

Figure III.22 : Limite globale et dans le cas hybrid du plan nergie stocke puissance
fournie du SC
Sur la Figure III.22.b) est trac un zoom sur la zone dexploitation du SC dans le plan de
Ragone pour une hybridation directe PAC-SC. Le cas idal correspond un partage des
courants sans prise en compte du saut du point de fonctionnement mais en considrant les
pertes rsistives du SC. Dans ce cas, le SC prendrait en charge la totalit de la variation
linstant dun chelon. Linfluence du saut du point de fonctionnement est la plus visible sur
lchelon ngatif (50A0A), o lon voit un dcalage important. Pour lchelon ngatif, le SC
ne prend en charge que 89 ,8% linstant t=0 contre 100% dans le cas idal.
Notons que le cas prsent ici concerne celui dchelons dun point de dpart donn mais
allant soit jusqu 50A, soit jusqu 0A suivant le sens de la variation.
3.1.5.3 Reconstitution de lvolution temporelle de la tension aux
bornes de la PAC hybride
La particularit du diagramme de Ragone est quil reprsente lnergie en fonction de la
puissance. Or il existe un lien fort entre les deux (Equation (III.24)) :
=
W
t

:
Equation
(III.24)
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Si lon connait la trajectoire du SC dans le plan de Ragone dun point A (P
A
,W
A
) un point
B (P
B
,W
B
), on peut alors dduire le temps de parcours pour aller de A B. Si lon discrtise la
trajectoire en segments [AB], le temps de parcours sexprime par lEquation (III.25) :
t
=
W

:
Equation
(III.25)
Ce qui permet de mettre en vidence quelques proprits du diagramme de Ragone appliqu
au cas dun SC en convention gnrateur. A savoir :
un dplacement horizontal (iso-nergtique) correspond un temps nul,
de manire duale, un dplacement vertical (iso-puissance) correspond un temps
infini (ceci nest possible ici qu puissance nulle),
les dplacements montants dans le quadrant n1 [P>0 ;W>0] (soit W(t) et P>0 ) ne
peuvent exister puisquils correspondraient des temps de parcours ngatifs.
les dplacements descendants dans le quadrant n2 [P<0,W>0] (soit W(t) et P<0)
sont proscrits galement (temps de parcours ngatifs).

On peut donc observer une trajectoire quasi-verticale dans la Figure III.22.b) au niveau du
quadrant 2 et des nergies hautes, ce qui reprsenterait environ 6100 secondes (1heure 40
minutes) pour aller de 1,040V 1,050V sur le SC. Ceci sexplique galement par le fait que
dans cette zone le SC doit augmenter son niveau nergtique de manire relativement
importante alors que la PAC ne peut fournir quun courant trs faible (coude dactivation dans
la courbe de polarisation de la PAC). Cest pourquoi, dans les essais dchelon prcdents (
10mHz), le niveau nergtique du SC correspondant lOCV de la PAC nest jamais atteint.
Du coup, le saut du point de fonctionnement thorique 0 A nest jamais observ dans nos
essais.

A partir de cette trajectoire dans le plan de Ragone et en discrtisant de manire
suffisamment fine, il est possible de dduire le temps de parcours entre chaque point et donc de
reconstituer le courant du SC en fonction du temps. Ainsi, il est possible dobtenir une
estimation du courant fournir par la PAC en fonction du temps sans passer par une
simulation.
Cette estimation est donne en Figure III.23 pour les chelons montants et descendants.
Cependant on remarque une erreur notable au niveau du coude pour les deux cas. A ce jour, la
cause nen est pas clairement identifie. Plusieurs phnomnes peuvent tre mis en cause tels
que ltat de sant de la PAC qui ntait pas tout fait similaire lors des chelons et lors de la
caractrisation. Cest de cette caractrisation quasi-statique que dcoule la trajectoire limite du
SC dans le plan de Ragone. Une autre explication pourrait mettre en cause le modle de SC
utilis, en effet celui-ci est des plus simples, en particulier les valeurs de paramtres R
UC
et C
UC

qui ont t choisies partir des donnes constructeur (une correction a t applique sur la
rsistance pour inclure le cblage dedans). Nous navons cependant pas souhait aller vers un
modle trop complexe pour le raisonnement sur les interactions entre les deux composants, au
regard de la complexit globale de la problmatique.

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a) Echelon montant (0A50A) b) Echelon descendant (50A0A)

Figure III.23 : Estimation du courant de PAC en fonction du temps partir de la trajectoire du
SC dans le plan de Ragone
Malgr tout, dans ces conditions, cette mthode permet de donner des formes de courants et
tensions en fonction du temps pour la PAC et pour le SC relativement proches de celles
mesures. Lavantage de la mthode par plan de Ragone est quelle permet de donner les
caractristiques dune hybridation directe (telles que la part de lchelon pris en charge par la
PAC, dI/dt max, etc.) sans avoir recours la simulation. Ainsi dans le cadre dun
dimensionnement, cette mthode pourrait tre ventuellement adapte loptimiseur et
permettre de rduire considrablement les temps de calculs qui sont habituellement en grande
partie des temps de simulation. On pourrait envisager de pouvoir dfinir ainsi le meilleur couple
PAC-SC en fonction des critres qui ont t imposs.
3.2 Etude du comportement dune association hybride avec
deux cellules PAC et deux SC
Cette architecture est celle prsente en Figure III.2.b). Elle a pour but principal
lobservation du point milieu ainsi quune premire version de mise en parallle fluidique. Nous
souhaitons par cette architecture nous rapprocher progressivement dun stack laide de
monocellules. Rappelons que dans un stack, les cellules sont en parallle fluidiquement et en
srie lectriquement.
3.2.1 Mise en parallle fluidique de cellules PAC
Le schma fluidique dcrit sur la Figure III.25 reprsente la mise en parallle fluidique des
deux monocellules. Les principaux dfis de cette installation sont :
Obtenir la symtrie la plus parfaite possible sur les entres et sorties des gaz pour
assurer une alimentation symtrique en gaz.
Maintenir une isolation lectrique sur les tuyaux de gaz tant donn que les plaques
des monocellules ne sont pas isoles.
Afin de garantir la symtrie fluidique, nous avons choisi de raliser toute la tuyauterie en
tube inox, ainsi les angles des coudes sont matriss (contrairement aux tuyaux souples). En
revanche, cela ne permet pas lisolation lectrique ; cest pourquoi, sur chacune des
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entres/sorties de gaz, immdiatement aprs le coude, une courte section en PVC a t
introduite.

a) Schma fluidique initial

b) Schma fluidique final

c) Lgende des lments fluidiques

Figure III.24 : Illustration schmatique du montage fluidique pour deux monocellules
Initialement, le schma fluidique qui a t ralis est celui de la Figure III.25.a) possdant
une seule vanne micromtrique pour rgler les dbits de chaque sortie (MV
A
et MV
C
). Nous
avons mis la plus grande rigueur dans la ralisation du montage, cependant les dbits ne
squilibraient pas malgr les efforts. Il semblerait que les monocellules qui sont censes tre
similaires et ont t assembles en mme temps ne possdent pas des pertes de charges
identiques.
La ralisation de quelques spectroscopies dimpdance simultanes pour les deux PAC
donnes en Figure III.25 permet de confirmer ce dfaut dquilibrage. Les interprtations de
ces spectres sont issues de lexprience en la matire du laboratoire et que lon peut en partie
retrouver dans [ZEI-11].
Lors de dbits de gaz usuels la sortie des cathodes (qui est de 75mL/min/PAC soit
150mL/min rgul pour lensemble par lunique vanne micromtrique de sortie cathode), on
peut constater que la PAC 1 est en phase dengorgement. La composante BF de limpdance
est trs suprieure la normale et sa rsistance HF est faible, ce qui est caractristique dune
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affectation des couches de diffusion lie un engorgement. En ce qui concerne la PAC 2, son
spectre ne prsente pas danomalie pour ce dbit de fuite hormis le fait quelle est plus rsistive
aux HF que la PAC 1. Il est probable que ce soit la consquence dun lger asschement de la
PAC 2. En effet, le dbit global est fix pour que la moiti de celui-ci convienne chacune des
PAC. A dbit normal : si la PAC 1 nen reoit pas assez, alors la PAC 2 en reoit trop et vice-
versa.
Lors de dbits de gaz excessifs, on remarque que la PAC 1 revient un spectre usuel ;
hormis un lger changement de pente sur les BF dont lorigine pourrait tre une mauvaise
stabilisation du point de mesure. En revanche concernant la PAC 2, la partie relle de son
impdance HF, autrement dit sa rsistance lectrique augmente considrablement, ce qui est
caractristique dun asschement.

Figure III.25 : Spectroscopies dimpdance permettant la mise en vidence du dfaut de symtrie
fluidique (Courant moyen 50 A).
Pour rsumer :
si lon souffle normalement, la PAC 1 se noie,
si lon souffle de manire ce que la PAC 1 ne sengorge pas, alors la PAC 2
sassche.
On peut conclure que la PAC 1 possde une perte de charge fluidique ( la cathode du
moins) suprieure celle de la PAC 2. Le montage ne peut donc pas fonctionner correctement
dans ces conditions.

Aprs dautres essais, nous avons constat que limpact du dsquilibre de flux lanode est
moindre, ainsi nous avons dcid de ninsrer des vannes micromtriques qu la sortie cathode
de chaque monocellule uniquement (Figure III.25.b) : MV
C1
, MV
C2
).
Le dbit de chacune des PAC est ensuite ajust un par un : en fermant compltement une
vanne micromtrique, on peut ajuster un premier dbit, puis ajuster le second en soustrayant le
premier dbit rgl celui lu sur le dbitmtre bille.

Linconvnient majeur de ce type de montage est que les vannes micromtriques sont situes
en amont du condenseur, c'est--dire que toute leau produite doit transiter par louverture
interne trs faible de ces vannes. En passant, leau bloque le dbit de fuite quelques instants et
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lon retrouve un coefficient stchiomtrique unitaire la cathode durant ces instants o leau
produite est difficilement vacue.
Le montage fluidique a t ralis au plus court pour diffrentes raisons : dabord nous
souhaitons raliser des essais dautodcharge dans lesquels linertie lie aux pseudo-capacits
fluidiques (c'est--dire les volumes mis en jeu, en particulier dus aux tuyaux) est limite,
ensuite pour optimiser la prcharge du SC par monte en gaz lente de la PAC (cf. section
3.1.2.3). Au niveau encombrement, la ralisation finale doit mettre en uvre 4 PAC en ligne,
les distances entre chacune doivent tre les plus courtes si lon veut que le montage tienne sur
une paillasse. Les condenseurs sont la plupart du temps encombrants et doivent se situer un
niveau infrieur au niveau le plus bas de la PAC, ce qui en contraint limplantation sur une
paillasse.
3.2.2 Architecture lectrique dune hybridation de 2 cellules PAC
et 2 SC
La mise en srie lectrique de cellules PAC est plus simple que la ralisation fluidique.
Cependant pour ce cas dtude, il faut commencer mettre en place une instrumentation un
peu plus consquente.
Nous avons alors choisi dinstrumenter les cbles laide de capteurs LEM pour les mesures
de courant : en particulier les cbles de liaison entre les SC et entre les PAC (qui sont
identiques) sur lesquels 2 capteurs (un pour chaque lment) ont t placs. Ici les mesures sont
redondantes. En effet, nous aurions pu dduire certaines mesures par diffrence des mesures
voisines. Pour des raisons dchelle (le courant milieu ne sera pas du mme ordre de grandeur
que celui des PAC) et de prcision, nous avons prfr avoir mesurer tous les courants.
Pour les mesures de tension, chaque lment est quip de connexions au plus proche de
celui-ci. Ces mesures seront ensuite traites par un enregistreur entres analogiques isoles.

Etant donne la prsence du point milieu, il nest plus possible disoler les PAC, les SC, de
la source et de la charge de la mme manire que pour le cas 1 PAC - 1SC avec seulement deux
contacteurs. Nous avons donc choisi un contacteur pour les PAC et un contacteur pour
lensemble hybrid. Rappelons que la solution que nous souhaitons dvelopper ne doit pas
possder un contacteur par lment. De plus la partie prcdente (notamment la section
3.1.3.2) a mis en vidence limportance de la rsistance lie aux SC dans la part de courant
prise en charge par la PAC sur un chelon. Si lon souhaite favoriser le partage de puissances,
on a tout intrt minimiser cette rsistance et donc viter un contacteur en srie avec les
SC. Le montage lectrique final est donn en Figure III.26.

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Chapitre III
121

Figure III.26 : Schma lectrique de larchitecture 2 PAC et 2 SC
3.2.3 Comportement du point milieu face diffrentes excitations
lectriques
Les donnes issues de ces essais serviront la simulation de lhybridation directe et la
validation des modles, cest lobjet du chapitre IV. Cest pourquoi une premire caractrisation
complte des PAC a t effectue avant les essais, puis une autre aprs, afin de sassurer que
ltat de sant de PAC na pas t modifi (du point de vue lectrique du moins). Sans le point
milieu, il est possible de caractriser les deux PAC simultanment puisquelles sont traverses
par le mme courant. La caractrisation sera dtaille dans le chapitre IV consacr la
modlisation dune hybridation directe. Ainsi lanalyse des rsultats dans cette partie portera
principalement sur ltude des formes dondes en rponse des chelons de courant, et celles en
rponse des balayages sinusodaux.
3.2.3.1 Comportement du point milieu face des crneaux de
courant BF
La Figure III.27 illustre les variations de tension et courant pour chacun des lments
(PAC et SC) lorsque lensemble hybrid est soumis des crneaux de charge
0 A 50 A 0 A 10 mHz (cas de charge similaire celui prsent en Figure III.10).
Rappelons que lobservation dun chelon est un outil trs pratique danalyse du comportement
lectrique puisquil sollicite toutes les constantes de temps.
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Figure III.27 : Formes dondes pour un crneau de courant 050A 10mHz
Le Tableau III. 2 rsume les variations de courant mesures au sein des PAC aux instants
de lchelon.
A un instant donn, la diffrence entre le courant de la PAC 2 et celui de la PAC 1 est le
courant milieu (not Im). On constate que la valeur minimale de Im ne correspond pas la
diffrence des sauts de points de fonctionnement (I
FC2
- I
FC1
) donne dans le tableau pour
lchelon 0A 50A. En effet, cette diffrence correspond bien au point de dpart du courant du
point milieu linstant de lchelon, mais celle-ci volue rapidement aprs pour atteindre une
valeur minimale plus basse. On peut expliquer le fait que le courant du point milieu diminue
encore aprs sa valeur de dpart par le fait que les PAC ne possdent pas des coudes
dactivation rigoureusement identiques. Ainsi, la diffrence I
FC2
-I
FC1
a tendance augmenter
aprs le saut initial. Cet aspect est trs lgrement visible sur lchelon montant o lon
remarque un arrondi de la pointe du courant Im.
Les valeurs correspondent bien entre la valeur maximale de Im et la diffrence des sauts de
points de fonctionnement (I
FC2
- I
FC1
) donne dans le tableau pour lchelon 50A 0A.
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Chapitre III
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Step
0A50A
Step
50A0A
I
FC1
+2,782 A -8,580 A
I
FC2
+1,453 A -6,787 A
I
FC2
- I
FC1
-1,329 A 1,793 A
I
FC1
/ I
FC2
1,915 1,264
I
UC1
47,204 A -40,980 A
I
UC2
48,691 A -42,920 A

Tableau III. 2 : Rcapitulatif de variations de courant mesures sur la PAC
Lide dans lexplication suivante est dessayer de prdire ces variations partir des
paramtres du systme.

Une caractrisation des cbles et des SC a permis de dterminer les paramtres donns en
Figure III.28.

Figure III.28 : Rsistances du cblage
Etant donn le nombre important dlments dans ce circuit (cblage compris), il est difficile
de raisonner avec les impdances exactes des lments. Une explication pour retrouver lordre
de grandeur des rapports I
FC1
/ I
FC2
du Tableau III. 2 par des approximations fortes est
suggre :
Dans le cas de lchelon montant (0A50A), il est possible de considrer
limpdance du point milieu trs faible devant celle des PAC. Daprs la Figure
III.13, limpdance
t
(I) vaut prs de 13 courant nul. Limpdance des PAC
est alors aussi ngligeable dans limpdance ((
t
.R
UC
)/(
t
+R
UC
)) dun couple
PAC/SC. Sous ces hypothses, le rapport I
FC1
/ I
FC2
peut sapproximer par le
rapport Rtot
UC1
/ Rtot
UC2
, soit 1,935. La valeur mesure est de 1,915
Dans le cas de lchelon descendant (50A 0A), il est possible de considrer
limpdance du point milieu grande devant celle des PAC et des SC. Supposons les
impdances en rgime continu des PAC gales entre elles courant max (soit
4,7m), celles-ci possdent un point de fonctionnement courant nominal
pratiquement quivalent. On peut envisager le rapport I
FC1
/ I
FC2
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lapproximant par le rapport Rtot
FC1
/ Rtot
FC2
, li aux variations de tensions subies
par les PAC. Alors le rapport Rtot
FC1
/ Rtot
FC2
est gal 1,247, valeur proche de la
valeur mesure 1,264.

On constate que le courant qui traverse le point milieu semble en partie caus par la
dissymtrie du montage. Pour le cas 0A50A, cest la dissymtrie entre les SC qui va jouer.
Pour le cas 50A0A, cest la dissymtrie entre les PAC qui influe. Ces dissymtries sont en
grande partie causes par le cblage car les composants sont trs similaires entre eux.

On peut exprimer quelques proprits sur le point milieu de la manire qui suit. Tout
dabord, compte tenu des conventions adoptes sur les courants (Figure III.26), on peut
exprimer lEquation (III.26) et lEquation (III.27) :
I
=
:
Equation
(III.26)

I
=
:
Equation
(III.27)
Un courant milieu positif correspond I
FC2
>I
FC1
et I
UC1
>I
UC2
, tandis quun courant milieu
ngatif correspond I
FC1
>I
FC2
et I
UC2
>I
UC1
.

En ce qui concerne la forme du courant du point milieu (visible en Figure III.27), pour le
cas de lchelon 0A50A :
Sur un horizon de temps long, cest la PAC la plus impdante qui va offrir au SC
associ une tension plus faible. Donc, elle va imposer la valeur moyenne de I
M
,
autrement dit le signe de I(t). t
, positif dans le cas prsent.

A linstant t=0, la variation de tension induite par le SC le plus impdant sur la
PAC associe est plus grande et impose un courant I
M
de dmarrage.
Autrement dit : limpdance forte du SC 1 entraine un courant I
M
ngatif au dmarrage,
mais limpdance forte de la PAC 1 le contraint une valeur moyenne positive jusqu la fin de
lchelon (soit une dcharge plus profonde du SC1 que celle du SC2).

Lexplication duale est valable pour le cas 50A0A : limpdance forte du SC 1 entrane un
courant I
M
positif, mais il doit tre valeur moyenne ngative ( I(t). t
<0) pour rattraper

lcart sur la tension (une plus grande charge du SC1 que celle du SC2).

Pour le cas de ces chelons, on constate un changement de signe dans le courant milieu qui
est impos par le montage. La dynamique de ces variations est lie aux capacits des SC. Un
quilibre est trouv entre les variations de point de fonctionnement de PAC et la ncessit de
rguler la diffrence dtat de charge entre les SC. Notons aussi que sur un crneau complet, la
valeur moyenne du courant milieu est nulle : I(t). t
= 0.

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125

3.2.3.2 Comportement du point milieu face des crneaux de
courant HF
Les phnomnes apprhends dans la partie prcdente peuvent tre illustrs dans diffrents
essais tels que lchelon haute frquence (Figure III.29). Ainsi, on peut observer les pics
rapides lis la charge/dcharge des condensateurs de double couche des PAC (cf. section
3.1.3.3), pics que lon retrouve lgrement sur le point milieu.

Figure III.29 : Rpartition des courants lors de lapplication de crneaux de courant 0..50A
100Hz par la charge sur lensemble hybrid
En ce qui concerne le courant milieu, sa forme est diffrente par rapport au cas de la Figure
III.27. En effet, ici, ltat de charge des SC ne varie pas compte tenu de la frquence
importante des crneaux. Ainsi, le changement de signe observ pour rguler les diffrences
dtat de charge na plus lieu dtre dans ce cas, cette diffrence ayant t rgule avant
lenregistrement de cette portion. De mme que dans le cas prcdent, sur un crneau complet,
la valeur moyenne du courant milieu est nulle.
3.2.3.3 Comportement du point milieu face des excitations de
courant sinusodales et de fortes amplitudes
Les mmes essais que ceux prsents en partie Erreur ! Source du renvoi introuvable.
et 3.1.4 ont t effectus, cependant ils ne seront pas prsents tant donn quils proposent des
rsultats similaires. La diffrence principale est lie la prsence du point milieu. La figure
suivante dtaille ces essais. La valeur crte crte retenue est la diffrence entre la valeur
maximale et la valeur minimale dun signal.
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a) Forme temporelle du courant Im mesur pour diverses frquences

b) Amplitude crte crte du point milieu en fonction de la frquence du courant de charge
Figure III.30 : Evolution du courant dans le point milieu pour lensemble hybrid soumis des
excitations de courant sinusodales et de fortes amplitudes (0A..50A) diverses
frquences
On observe sur la Figure III.30 que lamplitude mesure du courant milieu diminue lorsque
la frquence du courant de charge est trs basse et augmente jusqu garder une valeur peu
prs constante entre 100mHz et 100Hz.
On relve du bruit important dans les mesures certaines frquences probablement d aux
cycles thermiques et lvacuation de leau produite.
Daprs les conclusions de la partie prcdente, lamplitude de ce courant serait trs lie au
montage et sa symtrie, cest pourquoi dans la partie suivante, un cblage diffrent sera mis
en uvre pour permettre une meilleure symtrie dans le montage.
3.3 Etude du comportement dune association hybride avec 4
cellules PAC et 2 ou 4 SC
Ces travaux ont t effectus dans des locaux diffrents des prcdentes manipulations.
Ctaitt loccasion de reprendre le montage en corrigeant les dfauts qui ont t mis en vidence
dans les parties prcdentes. Cest pourquoi la partie suivante corrige des lments sur la
fluidique et la partie lectrique du montage.
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3.3.1 Mise en uvre fluidique et autres
Le premier travail effectuer est de raliser un montage fluidique le plus quilibr et
symtrique possible. Sur le mme principe que pour lassociation de deux cellules, on ralise une
mise en parallle fluidique comme illustre sur la Figure III.31.
Lors du dmontage de la manipulation prcdente, nous nous sommes aperus que le tuyau
reliant la sortie anode au dbitmtre bille tait rempli deau. Un condenseur unique la
cathode ne suffit pas : de leau traverse les membranes, il faut donc en insrer un galement
lanode.
En ce qui concerne lquilibrage des dbits, nous avons choisi de conserver la version
prcdente : une micromtrique par cellule la cathode et une micromtrique commune
lanode. Ce choix na pas t forcment le meilleur, en effet lutilisation a montr des
dsengorgements parfois difficiles lanode sur certaines cellules avec ce systme.
Egalement, il a t ajout une ligne azote permettant dalimenter lanode, la cathode ou les
deux simultanment. Le fait dajouter une ligne qui lie lanode et la cathode implique que des
quantits de gaz actif (oxygne ou hydrogne) anciennement prsentes dans les tuyaux
pourraient traverser dun ct lautre. Pour viter tout risque de mlange H
2
/O
2
, des clapets
anti retour ont t insrs dans ce lien. Cette ligne azote permet non seulement un inertage
sans ajout de gaz parasites qui pourrait tre prsents dans les lignes (puisquil suffit de basculer
la vanne 3 voies en amont du dtendeur), mais galement une meilleure matrise sur les
prcharges par monte en gaz.

Figure III.31 : Illustration schmatique du montage fluidique de linstallation pour quatre
monocellules
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Nous avons fait leffort de simplifier ce montage au maximum : les gaz entrants ne sont pas
humidifis, et les rgulations de dbits, de pressions et toutes les vannes sont manuelles.
Cependant lutilisation dune monocellule ncessite :
Un systme de chauffe : les monocellules possdent deux couvertures chauffantes
qui sont deux rsistances isoles colles sur les parois pour maintenir leur
temprature lorsque leurs pertes irrversibles ne sont pas suffisamment importantes
soit 4 fils dalimentation
Un systme de refroidissement : deux ventilateurs (un pour chaque plaque de serrage
de la PAC) sont ncessaires pour une viter les surchauffes courant important
soit 4 fils dalimentation
Un thermocouple permettant la rgulation thermique, le mme rgulateur alimente
les ventilateurs et les couvertures chauffantes soit 2 fils de mesure
Un thermocouple pour la supervision (dclenchement de scurit et enregistrement
continu des donnes) soit 2 fils de mesure
Une mesure de tension pour la supervision soit 2 fils de mesure
Une mesure de tension annexe (spectroscopies, autre enregistreur, etc.) soit 2 fils
de mesure
Une mesure de courant par LEM 3 fils dalimentation, 2 fils de mesure
Soit, pas moins de 21 fils connecter par monocellule pour la gestion thermique et les
mesures de scurit (tensions, courant, temprature). A cela sajoute les connectiques de
puissance, les mesures communes aux monocellules telles que temprature ambiante et les
pressions, les alimentations des auxiliaires (superviseur, contacteurs, rgulateurs de
temprature, capteurs de courant, capteurs de pression, source DC, charge active, etc.). Ce qui,
au final, reprsente plus dune centaine de connectiques lectriques mettre en place et environ
150 raccords fluidiques serrer pour un montage que lon a cherch simplifier un maximum...
La plus grande rigueur est alors ncessaire pour mettre en place ce montage. Des photos sont
proposes en Figure III.32

a) Photo de lassemblage 4 cellules PAC et 4
SC
b) Photo dune vue densemble sur la paillasse

Figure III.32 : Photos du montage 4 cellules PAC et 4 SC et de son environnement.
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3.3.2 Mise en uvre lectrique
Comme vu prcdemment, le fait que le montage ne soit pas symtrique pnalise la
rpartition des courants mais aussi joue sur le courant circulant dans le point milieu. Cest
pourquoi il est ncessaire de raliser un cblage optimis, le plus symtrique possible mais
galement le moins impdant. Nous nous sommes fixs les conditions suivantes : le mme
cblage doit pouvoir satisfaire chaque architecture (prsentes en Figure III.2) et doit possder
un nombre minimal dlments. Pour respecter ces conditions, il semble difficile de conserver les
contacteurs dans le circuit : il faudrait quatre contacteurs pour satisfaire la symtrie au prix
dune impdance plus leve.
En crant des barres de mise en srie des PAC (Figure III.33.a)), on peut rutiliser ces
mmes barres pour mettre en srie les SC condition que les connexions des SC soient
identiques celles des PAC (ajout des barres illustres en Figure III.33.b)). Ainsi, avec un jeu
de deux types de barres, il est possible de raliser toutes les connexions prsentes en Figure
III.33.c). Peu de place est disponible dans le montage : les espaces de chaque ct des PAC
sont utiliss pour le cblage fluidique (entre/sortie anodes et cathodes non reprsentes ici) et
les espaces suprieurs sont utiliss par les SC ; ce qui ne laisse que la partie infrieure pour
placer les ventilateurs de refroidissement (visibles en noir sur la Figure III.33.c)). La section
des barres de cuivre permet linsertion de capteurs LEM ; le trou visible dans la partie centrale
du raccord de mise en srie permet une connexion du point milieu.

a) Raccord de connexion pour la mise en srie b) Raccord de connexion des SC
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c) Exemples dassemblages dhybridation directe PAC-SC (points milieux non raccords)
Figure III.33 : Montage lectrique de puissance
Lavantage dun tel cblage est que les modules SC sont au plus proche des monocellules,
que la symtrie semble conserve dans les quatre cas exposs que et la tenue mcanique est
assure par la rigidit des barres de cuivre. En revanche, la chaleur des PAC (maintenues
70C) diffuse travers les barres de cuivre et maintient certains SC (les modules placs aux
extrmits) une temprature leve voire proche de la temprature maximale recommande
par le constructeur (65C). On peut voir limpact de la temprature sur la dure de vie des
modules en Figure III.34 issue de deux sources diffrentes ([EPC-02] et [GUA-12]).

a) Source : [EPC-02] b) Source : [GUA-12]

Figure III.34 : Evolution de lesprance de vie dun SC en fonction de la tension et de la
temprature.
Pour allonger la dure de vie des modules SC, on peut se poser la question du
refroidissement de ceux-ci, du changement de type de connectique (trouver un bon conducteur
lectrique mais isolant thermique) ou dun loignement plus important entre les composants au
prix dune impdance accrue. Cependant pour la premire phase de ces essais, la dure de vie
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des composants ne sera pas value. Les SC sont utiliss dans leur gamme prconise par le
constructeur (mme si cest la limite). Ainsi, nous allons poursuivre avec le cblage prsent ci-
dessus sans ajouter de refroidissement supplmentaire sur les SC.

Pour tous les essais qui suivent, nous allons adopter les conventions exprimes en Figure
III.35 pour la mesure des courants. Les tensions sont mesures aux plus prs des composants
et dans le sens usuel (c'est--dire positives lors une utilisation normale).

a) Cas de 4 PAC associes 2 SC b) Cas de 4 PAC associes 4 SC
Figure III.35 : Conventions adoptes pour le sens de mesure des courants.
Malheureusement, nous navons pas pu refaire des essais pour le montage 1 PAC-1 SC et
pour le montage 2 PAC-2 SC dans le temps imparti en tenant compte des amliorations
dcrites sur la partie lectrique et fluidique.
3.3.3 Approche nergtique en fonction du nombre de SC
Le montage 4 PAC-2 SC est celui qui semble le plus pertinent nergtiquement parmi
ceux proposs. En effet, les SC tant associs 2 PAC chacun, leur tension dutilisation sera
double (et leur nergie emmagasinable quadruple). Limpdance BF de deux PAC en srie
tant double en tension par rapport celle dune seule PAC, le saut du point de
fonctionnement sera amlior par rapport aux cas dtudes prcdents.

La Figure III.36 illustre laire maximale que lon peut occuper dans le plan de Ragone pour
lassociation dun SC avec 1 PAC, 2 PAC et 3 PAC. La mthode de correction par saut du
point de fonctionnement dtaille dans la partie 3.1.3.2 a t applique.
On voit sur ce diagramme que lassociation de 2 PAC par SC utilise beaucoup mieux
lnergie emmagasinable dans le SC ainsi que sa puissance disponible. En revanche, pour
lassociation de 3 PAC par SC, la tension maximale du SC est dpasse de quelques 100mV,
une grande proportion de la zone dutilisation sort de plan limite de Ragone du SC. Compte
tenu de la pente verticale (temps longs) en dehors de la zone admissible, il est possible (mais
risqu) de raliser cette association : il suffit de ne pas laisser lensemble vide trop
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longtemps. En sappuyant sur la Figure III.34, on peut se poser la question de limpact sur la
dure de vie des SC pour une association 3 PAC -1 SC.

Figure III.36 : Limite globale et dans le cas hybrid du plan nergie stocke puissance
fournie pour lassociation dun SC avec respectivement 1 PAC, 2 PAC et 3
PAC
Le cas de 4 PAC associes 4 SC sassimile nergtiquement 4 fois le cas de 1 SC associ
1 PAC et le cas de 4 PAC associes 2 SC sassimile 2 fois le cas de 1 SC associ 2 PAC.
Dans le cas o il y a 2 SC, la capacit quivalente du stockage sera double (C
UC
/2) par
rapport au cas de 4 SC (C
UC
/4). Il est de mme pour lnergie emmagasinable : on stocke 4 fois
plus dnergie par SC mais il y en a deux fois moins.
Cest le principe dual pour la rsistance, elle sera double pour le cas de 4 SC (4*R
UC
) par
rapport au cas de 2 SC (2*R
UC
). Rappelons que la rsistance R
UC
est pnalisante pour
lhybridation car responsable du saut du point de fonctionnement et que la valeur de la
capacit est bnfique (cest le principe mme de lhybridation).
A ce stade, on peut supposer obtenir un meilleur fonctionnement dans le cas de 4 PAC
associes 2 SC si linteraction se passe bien.
3.3.4 Prcharge des SC
Rappelons que nous cherchons un fonctionnement de systme hybride le plus simple
possible. Dans cet objectif et pour se dispenser de systmes de prcharge, nous allons chercher
maitriser la prcharge des SC via la monte en gaz ractif comme cela a t propos au chapitre
II.

Tout dabord, supposons que notre ensemble de 4 cellules est initialement sous gaz inerte.
Lors dune monte en gaz, il sera difficile dalimenter les 4 cellules simultanment mme si les
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Chapitre III
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distances entre les zones actives et larrive des gaz sont identiques pour notre cas
(contrairement un stack).
On retrouve le mme problme sur un stack. La Figure III.37 (figure inspire de [THO-07])
illustre le principe de distribution des gaz le long du stack utilis par la majorit des fabricants.
Ainsi, toutes les cellules ne sont pas alimentes au mme instant puisquelles ne se situent pas
la mme distance de larrive des gaz et quelles ne possdent pas rigoureusement les mmes
pertes de charge. Ce phnomne est visible lorsque lon met un stack en gaz : en observant
toutes les tensions, gnralement les cellules du bout montent aprs les cellules proches de
lentre. Typiquement sur un stack ce temps peut varier de quelques secondes quelques 10s.
Bien que ce phnomne ne soit pas idal pour nos manipulations, il sera galement prsent sur
les systmes industriels et reflte une certaine ralit. Cest pourquoi nous ne souhaitons pas
dpenser trop dnergie pour tenter de le rduire.

Figure III.37 :
Exemple de distribution des gaz dans un stack (figure inspire de [THO-07])
3.3.4.1 Etude de la prcharge des SC dans le cas de 4 PAC associes
avec 2 SC
Le schma lectrique est reprsent sur la Figure III.35.a). Cette hybridation nous amne
plusieurs questions lorsque plusieurs cellules PAC sont associes au mme SC ou lorsqu il ny a
pas de point milieu :
Comment se comportent les cellules sous gaz inerte si des cellules voisines sont
alimentes en gaz ractifs ? En effet, la branche de SC tant dcharge et tension
nulle, la somme des tensions des PAC doit tre nulle.
Si les tensions de certaines cellules sinstallent avant les autres, deviennent-elles
ngatives pour conserver une somme nulle ?
Un courant peut-il circuler travers des cellules qui sont encore sous gaz inerte ?

Il existe peu de modles permettant la prise en compte dun inertage ou dune mise en gaz,
ou sil en existe nous ne les matrisons pas ce jour. Cest pourquoi lexprimentation semble le
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meilleur moyen dobtenir des lments de rponse ces questions. Le risque est de dgrader des
cellules par lapplication de tensions ngatives, en particulier dans le cas o le point milieu nest
pas prsent. En effet, le point milieu permet de limiter le 0V appliqu 2 cellules au lieu de 4
pour ce montage. La Figure III.38 illustre la projection de la situation dcrite pour notre
architecture sur un cas extrme et simplifi. Dans ce cas on suppose que 3 cellules PAC sont
alimentes en gaz actifs au mme instant tandis que la PAC 1 ne lest pas.

a) Cas dune architecture 4 PAC/2 SC sans
point milieu
b) Cas dune architecture 4 PAC/2 SC avec
point milieu
Figure III.38 : Cas dalimentation en gaz actif simultane de toutes les cellules PAC sauf une (la
PAC 1). Schma de linfluence du point milieu
Des dgradations peuvent exister en cas de tension ngative trop importante, entre autre
lies llectrolyse de leau ou la corrosion du carbone lanode. Sans point milieu, le pire cas
(pour notre montage) serait la tension de trois cellules applique en inverse la dernire cellule.
Dans ces conditions, le carbone se corrode trs rapidement. Avec le point milieu, le pire cas est
lapplication de la tension inverse dune seule cellule aux bornes de sa voisine, soit lapplication
de -1V : ce qui semble reprsenter des dynamiques de dgradation modres (bien que
llectrode concerne (lanode) ne soit pas prvue pour subir de tels potentiels). Signalons que
ce risque concerne essentiellement lanode, alors que les dgradations envisages dans le
chapitre II concernaient essentiellement la cathode.

Plusieurs essais de prcharge ont alors t effectus dans ce sens. De nombreux paramtres
peuvent influencer la prcharge tels que la prsence ou non du point milieu, les dbits sortants,
llectrode utilise pour la prcharge, la temprature, ou encore lhumidit relative des gaz.
Pour ces essais, le temps ne nous a pas permis de cartographier linfluence de tous ces
paramtres. Certains ont donc t fixs arbitrairement :
Nous avons choisi dinerter uniquement la cathode. Il faut bien choisir une seule
lectrode afin de ne pas mlanger les interactions. La cathode est llectrode qui est
au cur de la raction, celle qui impose le potentiel positif (llectrode oppose
imposant un potentiel quasi-nul). De plus linertage de la cathode donne une chute
de la tension plus rapide que celui de lanode (cf. chapitre II). Cette option nous
permet de raliser plus dessais dans un temps imparti. Les documents relatifs la
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Chapitre III
135

corrosion du carbone cits au chapitre II semblent converger vers le fait que le front
dhydrogne entrant lors de la mise en gaz est en partie responsable de corrosion du
carbone. Ainsi il est possible que linertage unique de la cathode empche certaines
de ces dgradations.
La temprature ambiante a t retenue. Plusieurs essais dinertage/mise en gaz
seront raliss avant la campagne dessai finale sur dhybridation directe, nous
devons rduire autant que possible les dgradations. Une temprature basse rduit
les cintiques chimiques. Dautant plus que les cellules vont rester de longs instants
lOCV o lon sait que la corrosion du carbone est acclre par le potentiel lev.
En ce qui concerne la question de lhumidit relative des gaz : le banc nest pas
quip pour rguler ces grandeurs. Notre seul moyen dhumidifier les PAC est de leur
faire fournir du courant. Les balayages en azote pour linertage la cathode vont
asscher les membranes. Afin datteindre des conditions dhumidit relativement
similaires dun essai lautre, un courant de 0,6A/cm sera prlev pendant 10min
sur les PAC aprs chaque mise en gaz pour rhydrater les membranes.
Les deux seuls aspects qui seront rendus variables sont le dbit dalimentation en O
2

permettant de chasser lazote et la prsence ou non du point milieu.
Hormis la temprature, les autres paramtres (dbits, pressions,) seront ceux
donns dans le Tableau III. 1.

La Figure III.39 illustre les essais les plus pertinents effectus autour de la prcharge des
SC, savoir :
concernant lquilibrage : avec point milieu, sans point milieu, avec un point milieu
rsistif
concernant les dbits : avec dbit faible, dbit usuel et dbit fort.
Sur les dbitmtres bille prsents sur le banc, la plus petite graduation est de 30mL/min.
Sachant quil faut rgler chaque PAC une par une, cest le dbit qui a t choisi comme usuel
par PAC. La graduation maximale est de 300mL/min. Sachant quil est la somme des dbits
des quatre PAC, le dbit maximal sera de 75mL/min/PAC. La fentre des mesures pour notre
dbitmtre est trs faible, cest pourquoi pour les Figure III.39.c) et d), les dbits rels sont en
dehors de cette fentre et par consquent de valeurs inconnues.
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a) Prcharge sans point milieu, dbit O
2

30mL/min/PAC
b) Prcharge avec point milieu, dbit O
2

30mL/min/PAC

c) Prcharge avec point milieu de 1, dbit O
2

<< 30mL/min/PAC
d) Prcharge avec point milieu de 1, dbit O
2

>> 75mL/min/PAC
Figure III.39 : Prcharge des SC du systme 4 PAC 2 SC par alimentation en gaz ractif aux
cathodes.
A laide des constatations observes sur la Figure III.39, des lments de rponse aux
questions qui ont t poses en introduction de cette partie peuvent tre :
Linfluence du point milieu est importante lors de la prcharge : on constate quen
labsence de celui-ci (Figure III.39.a)), la tension de la cellule montante se retrouve
inverse et partage sur les trois autres cellules. Alors que lorsquil est dimpdance
faible, la tension de la cellule montante ne se retrouve inverse que sur une seule.
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Chapitre III
137

Les tensions ngatives remontent en mme temps que se chargent les
supercondensateurs puis, lorsque le front dO
2
arrive la deuxime cellule, celle-ci
voit sa tension grimper brusquement au dtriment des deux autres et ainsi de suite.
On constate que le courant peut circuler dans les cellules qui possdent la cathode
sous gaz inerte. Alors se pose dautres questions : quel est limpact de ces courants
sur la dure de vie de la cellule ? Des courants peuvent-ils traverser une cellule si
seulement lanode est sous gaz inerte ? Et si lon inerte les deux lectrodes ?
Malheureusement, ces questions requirent des essais supplmentaires que nous
navons pas pu raliser dans le temps imparti. Nous ne pourrons pas apporter de
rponse prcise ces questions dans ce manuscrit.
Rappelons que dans ces essais, seulement la cathode a t place sous gaz inerte. Il est
possible que les phnomnes constats soient diffrents si laction est ralise lanode.

En ce qui concerne lessai avec point milieu (Figure III.39.b)), celui-ci ne permet pas
dempcher les tensions de devenir ngatives, cependant il en limite limpact. Lorsquune cellule
monte, la cellule associe (cest--dire hybride par le mme SC) diminue. Limpact sur les
autres cellules est ngligeable. Le fait quil y ait tout de mme un impact est probablement d
limpdance du point milieu qui est plus leve que celle des cbles de puissance tant donne
sa section faible. Dans ce cas, les cellules marchent par couple.
Les essais avec un point milieu de 1 (Figure III.39.c) et d)) sont trs proches de ceux
sans point milieu. En effet limportance de la valeur de la rsistance fait que la chute de tension
ses bornes empche de sparer les couples de PAC de ces interactions. De plus, le courant
driv est trs faible, mais suffisant pour atteindre un rgime permanent identique. Limpact
est faible sur la diffrence de charge des SC.

Pour rsumer la prsence du point milieu semble un lment important pour effectuer ce
type de prcharge au sein dun stack possdant un grand nombre de cellules si lalimentation en
gaz actifs des cellules nest pas simultane. On imagine que la dernire cellule alimente en gaz
pourrait voir dans un cas extrme la tension inverse de toutes les autres ( la diffrence prs du
peu de charge dans les SC qui aura eu le temps de seffectuer entre temps).
Cependant les courants traversant ce point milieu doivent tre consquents pour que
limpact soit visible (ici on atteint 20A sur la Figure III.39.b)). Etant donne la dure limite
de la prcharge, on peut miser sur un sous-dimensionnement de la section de ce cble (toujours
dans lespoir dtre facilement connect sur la tranche des plaques bipolaires) et compter sur
son inertie thermique pour supporter ce courant sans destruction.

On peut facilement rduire le courant dappel en rduisant les dbits dalimentation en gaz.
Cependant la relation entre dbit de fuite et courant nest pas linaire. Il faut atteindre les
dbits les plus faibles que lon sache faire avec ces vannes micromtriques pour obtenir une
limitation consquente du courant (Figure III.39.c)). Cest dans cette configuration que lon
obtient le temps de prcharge des SC le plus long.
En revanche un dbit trop important semble exagrer limpact sur les tensions (Figure
III.37.d)). En effet, les tensions des cellules alimentes en gaz augmentent plus vite et donc
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celles des cellules non alimentes atteignent des valeurs ngatives plus basses. Dans ce cas, la
rsistance de 1 est bien trop importante pour avoir un impact sur la prcharge en si peu de
temps. De plus, dans ce cas, on voit clairement des appels de courant trs levs. Cest dans ce
cas que lon obtient le temps de prcharge des SC le plus court.

Sur les Figure III.39.a), b) et c), les tensions des cellules possdent des changement de sens
de variation importants et rapides. Il parait difficile de lier de manire certaine ces vnements
chaotiques qui semblent relativement alatoires aux dbits. Cependant le fait davoir des
dbits trs importants semble les supprimer (ou peut-tre que leur probabilit dapparition est
moindre tant donn que la dure est plus courte). Le fait davoir des dbits trs faibles semble
en augmenter le nombre (ou simplement que leur probabilit dapparition est plus leve tant
donn que le temps de prcharge est plus long).
De mme, il ne semble pas y avoir de lien direct avec la prsence ou non de limpdance du
point milieu. Le paramtre le plus incertain parmi ceux cits au dbut de cette partie semble
tre lhumidit : on peut se demander si ces vnements chaotiques ne sont pas lis des
dplacements deau dans les membranes, les lectrodes ou dans les canaux.

Il y a trs probablement moins de temps entre lalimentation en gaz des diffrentes cellules
dans le cas dun stack. Pour ce montage, le fait que les vannes micromtriques soient places en
amont du condenseur (ce qui nest pas le cas pour un stack) provoque des mouvements deau
lents qui pnalisent beaucoup la stabilit des dbits de fuite. Donc, il nest pas dit que la
prcharge se comporte de manire compltement identique dans le cas dun stack.

Au final, il est difficile de prononcer un avis dfinitif sur la mthode ou sur le montage
employer pour raliser de telles prcharges. En effet, la mconnaissance des dgradations qui
peuvent tre engendres par les diffrents phnomnes et le caractre alatoire de certains nous
empchent de conclure. Cependant, sil fallait se prononcer partir des remarques prcdentes,
il semblerait que le meilleur compromis pour une prcharge des SC par alimentation en gaz
ractif (O
2
) aux cathodes pralablement inertes dans le cadre de notre montage, soit un point
milieu non rsistif avec lutilisation de dbits dO
2
intermdiaires (compris entre
30mL/min/PAC et 75mL/min/PAC dans notre cas).
Nous tenons insister sur le fait que ces essais ont t raliss par la limitation du dbit
entrant la cathode et quils ne sont priori pas gnralisable une alimentation par lanode,
contrairement aux essais du chapitre II qui proposaient une influence similaire entre les deux
lectrodes. En effet, il a t suspect des dplacements deau responsables de certains
phnomnes, or leau est prsente en gnral en quantits plus rduites lanode. De plus, il
nest pas certain quune PAC avec lanode inerte laisse passer le courant de la mme manire
quune PAC avec la cathode inerte.

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Chapitre III
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a) PAC 1 b) PAC 2

c) PAC 3 d) PAC 4
Figure III.40 : Courbes de polarisation avant et aprs les essais de prcharge des quatre PAC.
Afin de vrifier que les performances lectriques des PAC nont pas t touches par ces
essais, des courbes de polarisation ont t traces avant et aprs les exprimentations sur la
prcharge des PAC (Figure III.40). Le protocole utilis tait identique. On observe avec
surprise que, pour toutes les PAC, les performances lectriques sont lgrement suprieures
aprs lexprimentation. Cest galement ce quobserve [HIN-12] aprs avoir effectu des essais
en court-circuit sur une cellule.
Quant au fait de lamlioration de performances, il peut sagir de la variation dun
paramtre non rgul dans notre cas tel que lhumidification. On peut envisager une
modification des couches actives lie la mise en court-circuit des cellules ou aux mises en
gaz/inertages successifs, comme par exemple une dpollution en monoxyde de carbone (CO)
lanode. En revanche, nous navons pas vrifi si cette amlioration des performances
lectriques est valable sur le long temps ou uniquement sur du court ou moyen terme. Cela ne
permet pas de conclure, mais il semblerait premire vue que ltat de sant des cellules nait
pas t touch par ces essais.

Au passage, on remarque que les PAC 1 et 2 possdent des performances similaires
(V(I
MAX
) 0,62V). Tandis que la PAC 4 possde des performances suprieures (V(I
MAX
) 0,65V
- elle nest pas constitue de la mme technologie de MEA que les autres) et la PAC 3 possde
des performances infrieures (V(I
MAX
) 0,58V - Un stockage long et dans de mauvaises
conditions a probablement endommag son tat de sant). Les PAC 3 et 4 ont t associes
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ensemble (c'est--dire hybrides par le mme SC) de manire avoir des performances
quivalentes lassociation des PAC 1 et 2.
3.3.4.2 Etude de la prcharge des SC dans le cas de 4 PAC associes
avec 4 SC
Les essais de prcharge avec 4 PAC associes 4 SC sans les points milieux constituent des
essais similaires ceux avec 4 PAC et 2 SC. La principale diffrence est que la capacit
quivalente des SC est divise par deux dans ce cas. Ainsi les essais prsents ici ne
concerneront que lassociation de 4 PAC avec 4 SC avec les points milieux relis.
Etant donns les degrs de libert dj fixs (cathodes inertes puis mises sous gaz actif,
temprature ambiante, humidit relative difficilement maitrise), il ne nous reste plus quun
seul paramtre faire varier qui est le dbit de fuite li loxygne entrant. Nous avons donc
choisi les deux extrmes des dbits que nous sommes en mesure de mesurer avec nos
dbitmtres bille, c'est--dire 30 et 75 mL/min/PAC (qui sont galement les extrmes des
dbits recommands suite aux essais de la Figure III.39). Ces essais sont donns en Figure
III.41. Les dbits dhydrogne et les pressions sont toujours ceux cits dans le Tableau III. 1.
Les tensions SC ne sont pas reprsentes tant donnes leur ressemblance trs proches avec les
tensions PAC.

a) Prcharge avec un dbit O
2
de
30mL/min/PAC
b) Prcharge avec un dbit O
2
de
75mL/min/PAC
Figure III.41 : Prcharge des SC du systme 4 PAC 4 SC par alimentation en gaz ractif (O
2
)
aux cathodes.
Tout dabord, on peut remarquer quil ny a plus de variations brusques des tensions. Le fait
quil ny ait pas plusieurs PAC sur le mme SC fait quelles ne peuvent plus simposer les
tensions lune lautre. Rappelons que dans le cas de 4 PAC 2 SC, lorsquune cellule montre
des variations brusques, la cellule associe montre les variations opposes. Or, ici chaque cellule
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Chapitre III
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PAC possde un bloc inertiel qui lui est propre (le SC) et donc ne peut avoir de variation
brusque de tension.
En ce qui concerne les courants, de mme que pour le cas prcdent, on constate bien une
augmentation du courant dappel avec laugmentation du dbit (ce qui est galement valable
pour le courant des points milieux).
On nobserve plus de courants ngatifs, ni de tensions ngatives sur les cellules. Cependant,
dans cet essai, la zone dexploration en dbits et la prsence des points milieux ont t moins
contraignantes que pour lessai prcdent. Rappelons que ces conditions ont t choisies
justement en fonction des conclusions de la partie prcdente.

Dans le cas dun stack avec cette architecture, si de tels courants dappel ne dgradent pas
les cellules, la raison qui pourrait exiger une limitation du dbit dalimentation en gaz lors de la
prcharge pourrait tre la taille des points milieux. Cette taille pourrait tre fortement limite
pour des raisons mcaniques.
De plus, le dcalage temporel entre les alimentations en gaz, qui est en partie responsable de
la valeur maximale du courant dans les points milieux, est fonction de la symtrie fluidique.
Cette symtrie est difficile quilibrer dans un montage cellules spares tel que celui-ci, mais
les fabricants de PAC la matrisent mieux lors de la conception dun stack.

En conclusion, il semble que, pour cette architecture, la prcharge de SC par alimentation
en gaz actif (O
2
) aux cathodes soit moins chaotique que pour lassociation 4 PAC 2 SC. Il
reste savoir si les effets chaotiques observs sont nfastes ou pas pour les cellules. La
principale contrainte lie larchitecture 4 PAC - 4 SC rside dans la valeur des courants
circulant dans les points milieux qui pourrait exiger des cbles de section importante. En
revanche, lhybridation par larchitecture 4 PAC - 4 SC semble moins performante que pour
lassociation 4 PAC- 2SC tant donns les carts sur la valeur de la capacit globale du
montage et la valeur de la rsistance srie globale.
3.3.5 Caractrisations lectriques de lassociation de 4 PAC avec 2
SC ou 4 SC
Diffrents essais ont t raliss dans le but de caractriser sur le plan des performances
lectriques lhybridation PAC-SC et ltude du point milieu. Lanalyse et le recul sur les essais
prcdents (1PAC-1SC et 2PAC-2SC) a permis dtablir des protocoles dessais plus pertinents.
Lenregistreur utilis possde 12 voies analogiques isoles acquisition rapide (priode
dacquisition minimum de 10s) et 12 voies analogiques multiplexes non isoles plus lentes
(priode dacquisition minimum de 200s).
Pour les essais 4PAC - 2SC (Figure III.35a)), nous avons 6 tensions et 6 courants
acqurir. Ce qui permet de tout acqurir sur les voies analogiques isoles rapides (comme pour
les essais prcdents).
En revanche, pour les essais 4PAC 4SC (Figure III.35.b)), nous avons 8 tensions et 12
courants acqurir ; il nest donc pas possible dacqurir toutes les voies de manire rapide
pour ces essais.
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Les voies multiplexes ntant pas isoles, on ne peut pas y mettre les tensions sans ajout de
sondes. Les capteurs de courant tant aliments par la mme alimentation, ils possdent la
mme masse. Il a donc t choisi de placer les 8 tensions, les courants milieux (car cest lobjet
principal dtude de ces essais) et le courant de charge sur les voies rapides. Linconvnient est
que la priode minimale dacquisition sur les voies lentes nest pas suffisante pour observer les
pis rapides (lis la charge/dcharge des condensateurs de double couche) de manire prcise.
3.3.5.1 Rponse de lhybridation de 4 PAC avec 2 ou 4 SC des
chelons de courant
Des chelons de courant sont raliss de la mme manire que pour la partie Erreur !
Source du renvoi introuvable.. On ne reviendra pas sur les formes des tensions et des
courants de PAC puisquils sont similaires ceux prsents auparavant. On sattachera
principalement au(x) courant(s) milieu(x), et aux avantages dune hybridation deux cellules
PAC par SC. On peut juste noter qutant donne lamlioration apporte au cblage, la
tension disponible aux bornes de lensemble est plus leve que dans les autres cas. Il ny a
donc presque plus de diffrence entre tension PAC et tension SC. Les conditions opratoires en
termes de fluidique et de thermique sont celles cites dans le Tableau III. 1.

a) Cas de 4 PAC associes 2 SC
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Chapitre III
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b) Cas de 4 PAC associes 4 SC

Figure III.42 : Formes dondes pour un crneau 0..50A a 10mHz
Rappelons que les 4 PAC ne possdent pas les mmes performances lectriques (cf. Figure
III.40) et quen particulier la PAC 4 possde une tension plus leve que les autres courant
nominal. La PAC 4 a t associe avec la PAC 3 dans les essais 4PAC-2SC pour lisser ces
diffrences puisquelle possde la tension courant nominal la plus faible. Cependant on peut
les observer dans les essais 4PAC-4SC o cette association na plus effet.
On observe tout dabord que, pour le cas de la Figure III.42.a) (4PAC-2SC), le courant
milieu possde une amplitude beaucoup plus faible que lors de lessai 2 PAC (cf. Figure
III.27). Les couples de PAC ayant t choisis de manire tre quilibrs entre eux et le
cblage tant symtrique pour ce cas, les seules raisons qui provoquent ce courant sont les
divergences entre les couples de PAC et celles entre les SC. Le peu de variation instantane
dans ce courant milieu lors de lchelon 0A50A tmoigne du peu de divergence entre les
couples de PAC. Malgr tout, il y a un peu plus dcart pour limpdance fort courant
(chelon 50A0A). Tandis que la variation lente de ce courant de point milieu tmoigne dune
ncessit de rguler ltat de charge des SC : un couple de PAC peut dlivrer une tension plus
forte que lautre couple sur un point de courant identique, ou des valeurs de capacit diffrentes
sont possibles.

Pour la Figure III.42.b) (4PAC-2SC), on observe trois formes de courants milieux
diffrentes. Le courant I
M23
est quasiment nul de par la bonne symtrie entre les deux couples
adjacents PAC2/SC2 et PAC3/SC3. On peut justifier le fait que les courant I
M12
et I
M34
soient
prsents puisquen ralit, le circuit nest pas compltement symtrique. En effet, les PAC aux
extrmits (PAC 1 et PAC 4) possdent seulement une demie barre de cuivre de mise en srie
chacune (cf. Figure III.33.a)) associe leur impdance alors que les autres PAC (PAC 2 et
PAC 3) en possdent 2 demies : une de chaque ct. Il est aussi logique que ces deux courants
milieux soient de sens opposs tant donne la symtrie axiale du montage.
Limpdance plus faible de la PAC 1 (et sa barre) par rapport la PAC 2 (et ses deux
barres) entraine un courant I
M12
ngatif sur les chelons montants et positif sur les chelons
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descendants. Le raisonnement est dual pour le cas des PAC 3 et 4 et du courant I
M34
.
Cependant le fait que la PAC 4 possde de meilleures performances lectriques que la PAC 3
(mais aussi une impdance locale plus faible) sajoute au phnomne prcdent : cest la raison
pour laquelle ce courant est plus important que le courant I
M12
.

On profite de ces essais pour valider le principe de saut du point de fonctionnement prsent
la partie 3.1.3.2. Des mesures sur les chelons de courant de charge maximums partir de
diffrents points (0A50A, 5A50A, 10A50A, ) montants puis descendants (50A0A,
45A0A, 40A0A, ) ont t ralises dans cette optique.
Ces mesures sont illustres en Figure III.43. On observe dabord que pour le cas
4PAC - 2SC le saut du point de fonctionnement est pratiquement deux fois infrieur au cas
4PAC - 4SC (qui est similaire au cas 1PAC - 1SC). On observe galement que, plus
limpdance de la PAC est faible, plus le saut est important.

a) Cas de 4 PAC associes 2 SC

b) Cas de 4 PAC associes 4 SC
Figure III.43 : Comparaison mesure/thorie du saut du point de fonctionnement.
Comme exprim plus haut, les variations rapides lies la dcharge du condensateur de
double couche nont pu tre tudies que pour le cas 4PAC 2SC. Elles sont illustres en
Figure III.44. On peut y remarquer :
quelles sont constantes en proportion quel que soit lchelon et donc indpendantes
des courbes de polarisation des PAC.
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quelles sont plus leves avec ce cblage que pour le cas 1PAC - 1SC (cf. section
3.1.3.3) : de lordre de 30% pour le cas 1PAC - 1SC contre 50% dans ce cas (4PAC -
2SC).
Les rsistances globales lies au SC (R
SC
+ cbles) sont bien infrieures celles lies aux
PAC, ce qui montre que ce nest pas le seul rapport des rsistances qui donne ce pourcentage,
auquel cas il serait suprieur 50%. Les inductances lies aux SC celles lies aux PAC ne sont
pas bien connues. En effet, les valeurs que nous avons obtenues par fitting sont trs faibles
pour les composants (entre 10
-8
H et 10
-7
H) et nous doutons de leur exactitude. Il faudrait
raliser des mesures trs haute frquence (>50kHz) pour avoir plus de prcision. Il est possible
que le courant de dpart de ce pic de charge/dcharge des condensateurs de double couche soit
li au rapport des inductances. Cela peut tre une combinaison des deux qui est responsable de
ce rapport. Nous verrons dans le chapitre suivant que limportance de cette variation rapide
prise en charge par les PAC aurait a priori un impact trs limit sur les dgradations possibles
sur la PAC.

Figure III.44 : Variation rapide du courant au moment de lchelon supporte par les PAC en
fonction de la taille et du sens de lchelon.
Sur la Figure III.45 sont illustrs les courants milieux pour un profil crneau haute
frquence (les autres courants tant similaires ceux de la Figure III.16). On constate, comme
pour le cas de 2PAC 2SC, des pics de lordre de lampre (et toujours dans le mme rapport
que la Figure III.42.b) pour le cas 4PAC 4SC). La principale diffrence rside dans la
valeur aprs ces pics qui ici est pratiquement nulle. On peut en conclure que la symtrie joue
beaucoup sur la valeur moyenne du courant milieu tant donn que le seul cas ici ou ce courant
nest pas nul est lorsque les deux PAC voisines possdent des performances loignes.

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Figure III.45 : Illustration des courant milieux pour un ensemble soumis des crneaux 0A..50A
100 Hz.
3.3.5.2 Rponse de lhybridation de 4 PAC avec 2 ou 4 SC des
balayages en courant sinusodaux et de fortes amplitudes
En ce qui concerne les essais par balayage sinus 0A..50A du courant de charge, les effets sur
la tension sont relativement similaires ceux dj exprims. Cest pourquoi ils ne seront pas
prsents une fois supplmentaire. Il en est de mme pour la prdiction des tracs temporels
par la mthode des plans de Ragone.
Cependant, le fait davoir des rsultats dessais sur larchitecture 2 SC, celle 4 SC et le
mme montage sans les SC permet une comparaison sur un mme cblage. Par souci de place
et pour viter la redondance, seuls les rsultats dune PAC seront prsents tant donne la
similitude. La notation FC - UC reprsente une PAC de larchitecture 4PAC - 2SC et celle
FC-UC a t mesure sur le montage 4PAC - 4SC.

Figure III.46 : Variation de la tension PAC en fonction de la frquence pour des sinus 0..50A
comparaison des diffrents cas.
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Figure III.47 : Amplitude du courant pris en charge par la PAC lors de lapplication de sinus
0..50A pour diffrentes frquences.
Tout dabord, on observe sur la Figure III.46 et la Figure III.47 limpact de la plus
grande capacit quivalente pour le cas 4PAC 2SC. Cette valeur de capacit provoque un
dplacement de la courbe de variation de la tension PAC et de celle de lamplitude du courant
pris en charge par la PAC denviron 1/3 1/2 dcade vers les basses frquences.
On peut aussi voir limpact de la rsistance plus faible de la branche capacitive dans le cas
de 2 SC pour cette courbe. La diminution de la rsistance provoque une lgre diminution de la
variation de tension PAC, de mme pour lamplitude du courant pour les hautes frquences.

On retrouve les 3 zones exprimes la partie 3.1.4 dans ces deux courbes (par soucis de
lisibilit elles ne sont illustres que sur la Figure III.47). Mais aussi, la quatrime zone
(frquences > 100Hz) qui avait t prdite prcdemment est confirme ici. Dans cette 4
ime

zone, la part du courant pris en charge par la PAC, mais aussi la tension ses bornes
remontent lorsque lon approche de la constante de temps des variations rapides (lies la
dcharge des condensateurs de double couche). Etant donnes les priodes dacquisition et la
dynamique de la charge active utilise, il na pas t possible de monter plus haut en frquence.
Cette remonte aurait sans doute atteint le niveau des variations rapides observe si cela avait
pu tre fait (c'est--dire 50% soit 25A pour le cas 4PAC 2SC et une valeur difficile prdire
pour le cas 4PAC 4SC car ces mesures nont pas pu tre faites).

Ceci permet de dfinir une gamme de frquences optimale pour lutilisation dun systme
PAC-SC hybrid directement : elle va se situer au niveau du plateau o la part du courant pris
en charge par les PAC est la plus faible sur la Figure III.47 , c'est--dire dans la zone 3 (les
frquences comprises environ entre 100mHZ et 1kHz, mais cela peut varier suivant les cas). Ces
conclusions peuvent offrir une aide au choix du dimensionnement.
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c) Exemple de formes temporelles du courant Im mesur pour
quelques frquences dans le cas de 4 PAC associes 2 SC
Figure III.48 : Evolution de lamplitude crte crte du point milieu en fonction de la frquence
du courant de charge (sinus 0..50A).
Enfin, lobservation de lamplitude du courant milieu permet de dcouvrir une zone (zone
n2 parmi les 4 zones prcdentes) o son amplitude est forte. Cette zone navait pas t
observe sur la Figure III.30 (la forme de la courbe est diffrente). La principale diffrence
entre les montages rside dans la symtrie.

Le pic dans la zone n2 correspond la zone o lutilisation nergtique du SC est
maximale : cest la zone o la tension aux bornes du SC varie de manire importante et le
courant aussi. Tandis que dans la zone 1 : la tension du SC varie beaucoup, mais il ne fournit
pas de courant ; et dans la zone 3, sa tension ne varie presque pas, mais il prend en charge une
part importante du courant prlev sur lensemble hybrid. On retrouve le dcalage denviron
1/3 de dcade dans ce pic li la valeur de la capacit quivalente.
3.3.6 Dcharge force des SC dans une association 4 PAC et 2 ou
4 SC
Nous allons tenter dapporter quelques lments de rponse un point qui na pas encore t
abord dans ce chapitre : comment arrter le systme hybrid ?

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Plusieurs essais ont t raliss dans cette optique. Au chapitre II, nous avons conclu que le
balayage en azote dune ou des deux lectrodes ne permet pas de faire descendre le potentiel
rapidement. En effet linertie sur la tension lie aux SC est consquente.

Pour dcharger le stockage, nous avons choisi de ne pas utiliser la charge active. Il y a
risque de passer en tension ngative sur les cellules si la quantit de courant prleve est trop
importante cause de lalimentation en srie. Nous avons donc opt pour une dcharge via une
rsistance de dcharge connecte aux bornes de chaque SC ou aux bornes de lensemble des SC.
Si lon cherche dcharger les SC sans chasser les gaz actifs des PAC, ce sont elles qui vont
fournir le courant la rsistance de dcharge.
Etant donnes ces remarques, nous proposons de raliser la dcharge en deux tapes : la
premire o lon chasse les gaz actifs la cathode ou aux deux lectrodes de la PAC pour les
remplacer par de lazote, la seconde o lon dcharge les SC via la rsistance de dcharge.

La Figure III.49 montre diffrents essais raliss pour la dcharge du systme 4PAC - 2SC.
Ces essais ont t raliss en mme temps que les essais de prcharge (Figure III.39) et avec
les mmes conditions, c'est--dire : temprature ambiante, avec inertage uniquement de la
cathode et une humidit non rgule.
La premire phase dinertage non reprsente ici est un balayage lazote de la cathode aux
dbits indiqus. Durant cette premire phase, aucune variation nest perceptible sur les
tensions. Cest pourquoi, lorsque lon suppose quil ny a plus de gaz actif la cathode, des
rsistances sont connectes sur chaque SC. De manire gnrale, il scoule entre 5 et 10
minutes avant de considrer cette hypothse tablie.

a) Dcharge sans point milieu, dbit N
2
cathode
de 30mL/min/PAC
b) Dcharge avec point milieu, variation du dbit
N
2
la cathode au cours de la dcharge
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c) Dcharge avec point milieu de 1, dbit N
2

cathode de 30mL/min/PAC
d) Dcharge avec point milieu, dbits N
2
anode et
cathode resp. 50 et 75mL/min/PAC
Figure III.49 : Dcharge des SC du systme 4 PAC 2 SC laide dune rsistance de dcharge
connecte aux bornes de chaque SC.
Dans la majorit des essais de dcharge, le systme se comporte bien : dans le sens o les
tensions chutent simultanment et convergent vers 0V. Cependant dans quelques cas qui sont
prsents ici, cela ne se passe comme dans le cas idal. Les causes sont parfois obscures et le
risque encouru sur la dgradation des PAC est mconnu mais possiblement important. Une
tentative danalyse est donne dans les paragraphes qui suivent.

Dans la Figure III.49.a) (sans point milieu), on observe que si la tension dune cellule
chute, celles des autres montent et inversement. Ce sont les SC qui imposent la tension aux
bornes des cellules. Comme pour la prcharge, la somme des tensions des PAC est gale la
somme des tensions des SC. Le risque nest pas de voir apparatre des tensions ngatives mais
plutt des tensions positives leves (3 cellules 0Vdc et une 4Vdc). Nous navons pas pu
vrifier si ce risque est rel ou non.

Dans la Figure III.49.b) (avec point milieu), les dbits dazote sont placs initialement
30mL/min/PAC. A un instant donn le dbit de la PAC 1, puis celui de la PAC 4, sont
augments 75mL/min/PAC. On observe alors que les tensions de ces cellules montent au
dtriment de leur cellule associe. Malgr le fait que laugmentation du dbit assche les
membranes en question, cette augmentation a probablement permis quelques molcules dO
2

coinces hors de la zone active de se dgager et datteindre cette zone active pour en faire
crotre la tension. Enfin, toutes les tensions convergent vers zro, ce qui est plutt rassurant.

Dans lessai de la Figure III.49.c), la partie intressante est que lon observe un
dsquilibre qui sinstalle entre les cellules lors du balayage initial en azote. Simultanment
deux cellules semblent aller vers lOCV (qui se situent environ 1,05V) et mme un peu plus
(la PAC 1 atteint 1,085V). Le fait que ces cellules divergentes soient identiques celles du cas
prcdent ne semble pas li puisquil sest pass plusieurs essais (non prsents ici) entre ces
deux, qui ont probablement rtabli lquilibre entre lhumidit relative des membranes. En
revanche, le point commun entre ces deux cellules est leur position extrme dans la mise en
srie pour lhybridation, bien que cela ne semble pas permettre de justifier le phnomne. Dans
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dautres essais, on retrouve des cellules diffrentes soumises ces variations : ce qui semble
carter lhypothse de la position des cellules comme cause. Ce phnomne ne semble pas li
la rsistance du point milieu car cela ne sest pas produit sur dautres essais. De plus, il est
difficile de savoir si ces tensions auraient pu continuer crotre ou si, lors de la connexion des
rsistances aux SC, elles avaient atteint leur rgime permanent. Enfin, toutes les tensions
diminuent de manire converger vers 0V. Ces essais ont t repris par la suite en remplaant
linertage de la cathode par celui de lanode. On constate lapparition de phnomnes identiques
ces 3 cas pour lesquels les causes ne sont pas claires.

Enfin, pour lessai de la Figure III.49.d), la mise en gaz inerte a t applique
simultanment lanode et la cathode. Aprs lattente dun dsquilibre tel que celui observ
dans la Figure III.49.c) qui nest jamais apparu, les rsistances sont connectes. Dans cet
essai, le balayage en gaz a dur plus longtemps que les autres (environ 20 minutes). Au cours
de la dcharge, on observe que les tensions PAC se dsquilibrent comme pour les cas
prcdents, la diffrence que ce dsquilibre nest pas rattrap. Ainsi lorsque les SC sont
totalement dchargs, les tensions des PAC dun mme couple sont opposes avec une positive
et lautre ngative : ce qui peut tre dommageable sur la dure de vie des cellules.

a) Cas typique b) Comportement suite un dsquilibrage forc
des tensions
Figure III.50 : Dcharge des SC du systme 4 PAC - 4 SC laide dune rsistance de dcharge
aux bornes de lensemble des SC.
La Figure III.50 illustre des dcharges ralises sur larchitecture 4PAC-4SC. De mme que
pour les cas prcdents, un inertage est dclench, puis aprs quelques minutes, une rsistance
est connecte aux bornes de lensemble des SC.
Etant donn le peu de disparits entre les modules SC, on observe des tensions toujours
quilibres qui baissent simultanment en convergeant vers 0V quelle que soit llectrode
inerte ou mme pour linertage des deux (illustr sur la Figure III.50.a)).

En revanche si lon part dun tat provoqu o un SC possde une tension plus faible que les
autres (cas qui pourrait se produire si une cellule avait une tension vide plus faible par
exemple), on constate que lensemble des SC se dcharge de la mme manire jusqu ce que la
somme de leurs tensions soit nulle. Au final, on se retrouve avec une tension ngative sur un
module et lgrement positive sur les trois autres. Il en est de mme pour les PAC. Cest un cas
proche de celui observ la Figure III.49.d).

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En rsum de cette partie : tant donn le caractre alatoire de certains phnomnes, les
causes qui ne sont pas bien identifies et les risques potentiels sur ltat de sant des cellules
lis lapplication de tensions ngatives (la littrature est trs maigre sur le sujet), il est
difficile dtablir un protocole de dcharge du systme sain. Par mesure de prcaution, nous
prfrerons viter lapplication de tensions ngative sur les cellules.

Pour une architecture o chaque PAC possde son SC (4PAC-4 SC), il semblerait que la
mthode la plus saine et proposant la dcharge la plus matrise soit de dcharger chaque
module SC indpendamment. Ainsi on sassure de ne pas avoir de tensions ngatives sur les
cellules et que chacune atteigne 0V. Cependant ce principe de dcharge et cette architecture
semblent contraignants installer sur un systme industriel : doubler le nombre (et le cot) des
SC pour obtenir au final une capacit de stockage divise par 2, implanter un systme de
dcharge sur chaque module et donc un jeu dinterrupteurs commands sur chacun Avec une
telle architecture, on retrouve pratiquement les mmes inconvnients que ceux dans
lassociation dun systme PAC autonome avec un systme SC autonome lui aussi (avec ses
circuits dquilibrage).

Cependant, avec ce type architecture (4PAC 4SC), le fait de laisser les SC chargs lors de
la mise hors tension ne risque pas de faire apparatre des tensions plus leves sur les PAC,
mais le risque reste de consommer du carbone. Dun autre ct, il ne semble pas raisonnable de
laisser une architecture 4PAC - 2SC sous tension et gaz inertes puisque des dsquilibres
peuvent apparatre.

Pour le cas 4PAC 2SC, linertage dune seule lectrode semble la meilleure solution,
linertage des deux lectrodes ayant cr des dsquilibres lors de la dcharge (cf. Figure
III.49.d)).
Pour le cas 4PAC 4SC, il ne semble pas y avoir dimpact particulier sur ce sujet. Peut-
tre que le nombre dessais raliss na pas t suffisamment grand pour avoir un effet
statistique sur les phnomnes alatoires. Une fois les gaz actifs chasss, le risque pour ltat de
sant de la PAC est li la tension applique aux diffrentes lectrodes ; pour les tensions
positives, la corrosion du carbone est la principale raction parasite dgradante. Cette corrosion
ne peut se produire quau-dessus de 0,207V, et elle commence prendre des proportions
importantes au-del de 0,8V (cf. chapitre II).

La mthode propose est donc de faire descendre la tension de lensemble en sarrtant ds
quune des tensions de SC approche le 0V. Dans ce cas, la plupart des autres cellules devraient
tre places hors de porte dune dgradation importante du carbone ; lnergie stocke est
alors trs faible et les SC finiront leur dcharge naturellement travers les PAC ou leur
autodcharge.

Il faut tout de mme garder en tte que, pour nos essais, dans la majorit des cas (tous ne
sont pas prsents ici), la dcharge sest produite sans encombre et toutes les tensions
convergent vers 0V. Linversion du signe de tension ne sest produite que dans des cas
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particuliers : mulation de dfaut de tension vide sur une cellule ou inertage des deux
lectrodes pour larchitecture 4PAC 2SC. En revanche, nous ne savons pas si, pendant la
phase dinertage et avant la phase de dcharge dans le cas 4PAC-2SC, un dsquilibre dune
cellule peut entrainer une tension de 2V sur une cellule et 0V sur lautre avec 2V pour le SC
associ.
3.4 Conclusion
Lide reue que, lors dchelons de courant, les courants entre PAC et SC se partagent
selon le rapport des rsistances internes des composants (I
PAC
=(R
SC
/(R
PAC
+R
SC
)).I
CHARGE
et
I
SC
=(R
PAC
/(R
PAC
+R
SC
)).I
CHARGE
) nest pas vrifie. Les courants se partagent avec deux
constantes de temps (de lordre de la ms et de lordre de la s) selon un chemin qui sera explor
plus en dtail par simulation dans le chapitre IV. A lavantage de lhybridation, la
partie visible (lorsque lon ne zoome pas la ms) du partage des courants seffectue en
fonction du comportement quasi-statique de la PAC : ce qui amliore favorablement la
rpartition compare lide reue prcdente.

Concernant la mise en uvre, il existe des dfis au principe dhybridation directe propos.
Tout dabord sur un aspect thermique, tant que la PAC est maintenue temprature
relativement leve (proche de 70C), il est difficile dy placer un ou plusieurs SC au plus
proche tant donne la chaleur conduite par les connecteurs en cuivre. Il est fort probable que
dans ces conditions, la dure de vie des SC soit mise rude preuve. Il faudrait soit envisager
des connecteurs conducteurs lectriques mais isolants thermiques (ce qui nest pas courant),
soit envisager lloignement des SC par rapport la PAC (dans ce cas la symtrie du systme
est prendre en compte).

Concernant les phases de dmarrage, la solution par connexion directe (PAC dj sous gaz
actifs, SC dchargs) ne semble pas raisonnable. Les appels de courant mis en jeu dans ce cas,
autant sur la PAC que sur les SC, risquent davoir un impact sur leurs dures de vie si laction
est rpte rgulirement. Une solution est de limiter un des deux dbits des gaz ractif pour
limiter ce courant dappel

Lassociation de plusieurs cellules PAC par SC exige tout de mme quelques prcautions lors
des phases de mise en gaz et darrt pour un systme connect directement (sans contacteur
intermdiaire). Tandis que, pour lassociation dune cellule PAC par cellule SC, peu de
prcautions sont ncessaires. Les principaux risques lors des phases de mise en gaz et arrt pour
un systme 1 PAC par SC et un systme 2 PAC par SC, qui ont t relevs lors de ces
essais, sont donns dans le Tableau III. 3. Rappelons que ces risques sont potentiels et pas
toujours rels et quil pourrait tre possible de mettre en place des systmes ou des procdure
simples permettant de rduire ces risques que nous navons pas imagins. Egalement, il faut
garder en tte que dautres intrts se dgagent dun systme 2 PAC par SC tel quune
meilleure rpartition des courants ou une meilleure utilisation nergtique des SC. Il y a la
possibilit que les phnomnes observs ne soient pas tous dgradants pour les cellules,
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cependant notons que la solution avec une PAC par SC et une rsistance de dcharge par SC
semble viter les risques dapparitions de tension ngatives ou trop leves sur les PAC, de
courants travers de PAC sous gaz inactifs et les phnomnes de rejets de tension dj
mentionns. Remarquons que cette dernire solution est un des montages principaux mis en
uvre par Nissan
, brivement dtaill dans le chapitre 1 et brevet dans [NIS-05].

Constat sur les PAC Montage Phase Solution propose
Tensions ngatives 2 PAC / SC Mise en gaz Associer 1 PAC par SC
Courants circulant dans
une PAC sans gaz actif
2 PAC / SC Mise en gaz Associer 1 PAC par SC
Courant important dans
le point milieu
2 PAC / SC
1 PAC / SC
Mise en gaz
Le dimensionner en fonction
Accepter un dpassement
durant quelques secondes
Tensions leves 2 PAC / SC Inertage Associer 1 PAC par SC
Tensions ngatives
2 PAC / SC
1 PAC / SC
Dcharge
dans R
Dcharger les SC avec une
rsistance par SC
Des tensions rejetes
dune PAC sur lautre
2 PAC / SC
Mise en gaz
Inertage
Dcharge
Associer 1 PAC par SC

Tableau III. 3 : Principaux constats relevs pendant les essais lors des phases de mise en gaz et arrt
pour les montages 1 PAC par SC et un systme 2 PACC par SC
Hormis ces aspects, des outils et mthodes ont t mis en place pour aider dimensionner
une association directe de PAC et de SC valable quelle que soit larchitecture employe :
le saut du point de fonctionnement nous renseigne sur les variations maximales
que pourra subir la PAC,
lutilisation des plans de Ragone permet de retrouver les courants et tensions des
lments dans certains cas.
La distinction du comportement de lensemble hybrid en 4 zones permet de situer
une zone o lhybridation sera optimale pour un couple PAC/SC.

Enfin, rappelons que les objectifs dune hybridation directe sont :
Rduire/supprimer les recommandations lies au dI/dt pour lutilisation de la PAC
Simplifier la mise en uvre des auxiliaires, moins dexigences sur leur rapidit
Eviter le surdimensionnement de la PAC (pour un profil chahut)
Simplification du systme : minimisation du nombre de CVS, pas de gestion du
stockage (autogr par la PAC)
Amliorer le caractre source de tension de la PAC
Augmenter la dure de vie de la PAC sur une utilisation en profil intermittent
La suppression des dI/dt infinis sur la PAC nest pas possible par lhybridation directe si
lensemble est soumis des chelons. En revanche, on est capable de les quantifier et de les
borner. On est capable galement de prdire les dI/dt maximum que subira la PAC hybride
directement aprs le saut du point de fonctionnement. Ce qui peut permettre, par un choix
adquat dassociation de PAC et de SC, de soulager les auxiliaires tels que les rgulations de
pression, de dbit et surtout le compresseur dans le cas dune PAC H
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Chapitre III
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Lhybridation directe permet lutilisateur deffectuer des profils chahuts, voire des
chelons de courant sans risques (ou du moins avec des risques limits) pour la PAC et son
environnement, avec une rduction sur la variation de tension en sortie occasionne.
Une rduction des contraintes mcaniques lies aux variations de pression au niveau de la
membrane, lors de lapplication dun profil intermittent , devrait pouvoir en augmenter la
dure de vie. Mais dans quelle mesure ? Une comparaison de dure de vie dune PAC hybride
et une non hybride sur des essais dendurance serait ncessaire pour confirmer et quantifier
cet aspect.
La modlisation du systme doit pouvoir nous donner une premire ide sur le
fonctionnement intime de la PAC lors de diffrents profils de courant dans le cas hybrid (et
dans le cas non hybrid). Elle doit aussi nous permettre de rechercher les paramtres pouvant
tre tmoins de cette usure que lon pourra suivre lors dessais dendurance. Cest lobjet du
chapitre suivant.

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CHAPITRE IV

Simulation et analyse dune
hybridation directe

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Simulation et analyse dune hybridation directe
158

Les chapitres II et III ont port sur une analyse par lexprimentation de lhybridation
directe dune ou plusieurs cellules PAC, avec un ou plusieurs SC.
Des explications thoriques ont t apportes ds que cela tait possible. Malgr tout, il nous
est apparu ncessaire de mettre en place une simulation de lhybridation directe afin de
confirmer ces lments de thorie et de pouvoir pntrer artificiellement au sein des diffrentes
couches de la PAC. Il sagit aussi de saisir cette occasion pour mettre lpreuve le modle
dynamique fort signal, et la paramtrisation associe, dveloppes au laboratoire depuis
plusieurs annes. Concernant les supercondensateurs, lexprience du laboratoire tant
beaucoup plus limite, nous nous appuierons sur les modles de la littrature. Enfin, nous
considrerons le cblage qui joue un rle prpondrant comme cela a t illustr plusieurs
reprises au chapitre III.

Nous exposerons successivement la modlisation de chacun des lments (PAC, SC, cblage)
avant de nous lancer dans la simulation proprement parler. Ces simulations se limiteront
au cas de lassociation de 2 cellules PAC et 2 SC avec ou sans point milieu.
4.1 Modlisation et paramtrisation associe dune cellule
PAC
Le modle et lapproche de paramtrisation associe qui seront utiliss rsultent de
nombreux travaux antrieurs raliss au laboratoire. Ils ont t formaliss dernirement dans
[RAL1-11]. Nous invitons le lecteur consulter cette rfrence pour les dtails. Lapproche
globale utilise a fait ses preuves applique au cas de la PAC H
2
/O
2
, de la PAC H
2
/Air et de
llectrolyseur PEM. Cest pourquoi nous la reprenons dans la prsente thse.
Le temps imparti ne nous a pas permis de consacrer toute la dure voulue pour effectuer
cette tche qui a fait lobjet dun stage de Master Recherche en parallle de la dernire anne
de cette thse. Ainsi, une partie de ce qui est prsent dans cette section, de mme que les
simulations proposes dans les sections suivantes, sinspireront trs largement des travaux de
Dies Van Laethem et de son rapport [LAE-12].
4.1.1 Rappel du modle dynamique fort signal dune PAC et du
modle dimpdance qui en dcoule
Le modle dynamique fort signal que nous allons utiliser est rappel sur la Figure IV.1. Il
est introduit plus prcisment dans lAnnexe 1. Comme dj signal, il est prsent plus en
dtail dans [RAL1-11].

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Chapitre IV
159

Figure IV.1 : Modle dynamique fort signal utilis avec la liste des paramtres identifier pour
chaque phnomne (nots en noir).
Notre objectif est de dterminer les 15 paramtres (si lon inclut L
elec
) reprsents sur la
Figure IV.1 associs aux phnomnes dactivation, de diffusion des espces et aux pertes de
conduction des charges. Parmi ces paramtres, quatre (les C
diff XXX
et C
dl
) concernent les aspects
dynamiques et tous les autres laspect statique.

Dans sa premire tape, la mthodologie utilise pour la paramtrisation de ce modle
reposera sur le modle dimpdance de la PAC. Ce modle est obtenu par drivation de ce
modle dynamique fort signal (seuls les termes du 1
ier
ordre sont conservs ; les termes croiss
sont ngligs). Le modle dimpdance obtenu est prsent sur la Figure IV.2. Toutes les
formules dfinissant les diffrents paramtres sont dtailles dans lAnnexe 1.

Figure IV.2 : Modle dimpdance de la PAC utilis avec la liste des paramtres identifier
pour chaque phnomne (nots en noir).

Dans [RAL1-11] ce modle est galement appel modle petit signal car il illustre le
comportement dynamique de la PAC pour de faibles excitations en courant autour dun point
de fonctionnement.
Sur la Figure IV.2, nous pouvons constater que, suite lopration de drivation, les
diffrentes sources de courant pilotes en tension deviennent alors des rsistances puisquune
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relation de type ohmique relie dsormais tension et courant. Ces rsistance sont fonction du
point de fonctionnement (du courant plus exactement) et varient donc tout au long de la
courbe de polarisation (cf. Annexe 1).
Les sources E
rev
et I
n
disparaissent en revanche lors de la drivation ainsi que la dpendance
des pertes dactivation au le courant dactivation I
0
.
Lorsque lon observe des spectres dimpdance rels, des non linarits apparaissent
clairement (les demi-cercles thoriques attendus pour chaque couple R//C sont plus ou moins
fortement dforms). Ces non linarits sont relier notamment aux rseaux de pores qui
existent au niveau des lectrodes. Ils peuvent aussi matrialiser des couplages dynamiques plus
ou moins complexes entre les diffrents phnomnes. Afin de considrer ces non-linarits, des
puissances non entires sont introduites au niveau de limpdance de chaque phnomne (cf.
Annexe 1) conformment [RAL1-11]. Nous introduisons alors quatre nouveaux paramtres
quil sagira galement didentifier : pne
act
, pne
diffslow
, pne
difffast
, pne
diff H+
.
Une puissance non entire gale 1 correspondra un R//C idal (demi-cercle parfait dans
le plan de Nyquist). Une puissance non-entire gale correspondra une infinit de circuits
R//C (demi-cercle qui se dforme progressivement pour tendre aux HF vers une droite de
pente 45 dans un plan de Nyquist normalis).
Ces puissances non-entires auront assez peu dimpact aux basses frquences. Elles seront
ngliges pour le rgime quasi-statique et considres de manire trs simplifie dans notre
modle dynamique fort signal. Cela pourrait constituer une piste damlioration si ncessaire
dans le futur.

Finalement, nous avons 19 paramtres identifier pour bien modliser le comportement
dynamique de la PAC sur une chelle frquentielle trs large, ainsi que le comportement
statique.
4.1.2 Procdure de paramtrisation du modle dynamique fort
signal suivie
Comme nous venons de le voir au paragraphe prcdent, nous avons identifier des
paramtres statiques et dynamiques pour pouvoir simuler le modle dynamique fort signal.
Nous allons appliquer, pour cette thse, la mthodologie qui a t propose et valide dans
[RAL1-11]. Signalons que cette mthodologie a t galement reprise et valide avec succs
dans [ZEI-11].

La mthodologie utilise est prsente sur la Figure IV.3.

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Chapitre IV
161

Figure IV.3 : Procdure de paramtrisation et de validation du modle dynamique fort signal
dune PAC utilise.
La mthodologie utilise est prsente sur la Figure IV.3 : elle comporte 3 tapes :
Premire tape (approche multispectre) : elle sappuie sur le modle dimpdance
prsent au paragraphe prcdent et dtaill en Annexe 1. Comme les grandeurs de
ce modle dimpdance sadaptent intrinsquement au courant dbit par la PAC
(R
act
(I) R
diffslow
(I), R
difffast
(I), R
diffH+
(I) et R
elec
(I)), lapproche consiste identifier par
optimisation, laide de plusieurs spectre exprimentaux, un jeu unique de
paramtres permettant de tous les dcrire. Cest ce qui est appel approche
multispectre ans [RAL1-11]. Nous verrons plus loin que le nombre de spectres
exprimentaux retenus influe sur la qualit de la paramtrisation. Loptimisation qui
est ralise lest, en fait, plus exactement sur les parties relles et imaginaires du
modle dimpdance. Elles sont dtailles, notamment leurs liens avec les diffrents
paramtres et le courant, en Annexe 1. A lissue de cette premire tape,
pratiquement tous les paramtres ont t dtermins (cf. Figure IV.3)

Deuxime tape (couplage la courbe de polarisation) : comme vu au paragraphe
4.1.1, certains paramtres disparaissent lors de ltape de drivation du modle fort
signal afin dobtenir le modle dimpdance. Dans notre cas, exactement deux
paramtres disparaissent : le courant dactivation I
0
et le courant parasite interne I
n
.
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Nous sommes alors contraints de recourir la courbe de polarisation pour dterminer
les derniers paramtres. Tous les paramtres statiques identifis, lors de la premire
tape (cf. Figure IV.3), sont dabord injects dans le modle quasi-statique. On
procde ensuite une optimisation sur I
0
et I
n
afin de minimiser lcart entre ce
modle partiellement paramtr et la courbe de polarisation exprimentale. A lissue
de cette deuxime tape, tous les paramtres du modle dynamique fort signal ont
t identifis.

Troisime tape (validation du modle, ajustement ventuel de quelques
paramtres) : Notre modle dynamique fort signal est essentiellement paramtr
partir de caractrisations dynamiques petit signal. Lapproche multispectre revient
en effet apprhender le comportement fort signal de la PAC, de proche en proche,
partir des comportements dynamiques petit signal tout au long de la courbe de
polarisation. Cette troisime tape a pour objectif de valider que le modle ainsi
paramtr permet bien de prdire le comportement dynamique de la PAC pour des
excitations en courant de fortes amplitudes. Comme cela est dtaill sur la Figure
IV.3, tous les paramtres identifis lors des tapes 1 et 2 ( lexception des
puissances non-entires) sont injectes dans le modle dynamique fort signal.
Plusieurs simulations sont alors ralises partir de courants sinusodaux de larges
amplitudes exprimentaux. Les rponses en tension du modle sont ensuite
compares celles mesures exprimentalement. Le cas chant, comme dans
[RAL1-11], certains paramtres peuvent tre lgrement ajusts pour affiner le
comportement du modle.
4.1.3 Protocole exprimental pour obtenir les donnes
exprimentales ncessaires la paramtrisation du modle
dynamique fort signal
La mthodologie de paramtrisation que nous allons appliquer requiert de nombreux relevs
exprimentaux : courbe de polarisation, spectres dimpdance le long de cette courbe de
polarisation et balayages sinusodaux en courant de fortes amplitudes diffrentes frquences.
Comme de multiples campagnes sont envisages, il sagit dtablir un protocole exprimental
clair, rptable et dune dure raisonnable. Ce protocole, non explicit en dtails dans
[RAL1-11], est dtaill dans lannexe 2. Il a t appliqu dans la prsente thse des
monocellules H
2
/O
2
de 25 cm dont lhumidit des gaz nest pas rgule, et dont les dbits de
fuite sont fixes. Lutilisation dun dbit de fuites fixe est un choix peu usuel. Il rsulte dun
compromis (dbattu dans le chapitre III) entre le matriel utilis et lexigence dune
reproductibilit des essais.

La philosophie de ce protocole, dtaille en Annexe 2, peut tout fait tre rutilise pour
dautres technologies de piles telles que des PAC alimentes en H
2
/Air, monocellules ou stacks.

Notre protocole dessais est rsum, pour partie, sur la Figure IV.4.
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Chapitre IV
163

Figure IV.4 : Trac temporel du protocole de caractrisation.
Nous traons la courbe de polarisation par escaliers de courant. A chaque palier, nous
effectuons une spectroscopie dimpdance. Au total 16 spectres seront tracs et la courbe de
polarisation comportera 17 points. Les spectroscopies dimpdance sont des spectroscopies
entrelaces [PHL-09] afin dvaluer la stabilit du point de fonctionnement pendant les mesures.
Le domaine frquentiel est parcouru dans le sens dcroissant de 50kHz 10mHz par rpartition
logarithmique.
Pour les balayages sinusodaux en courant de forte amplitude, les frquences suivantes ont
t considres : 1mHz, 2mHz, 5mHz, 10mHz, 20mHz, 50mHz, 100mHz, 200mHz, 500mHz, 1Hz,
2Hz, 5Hz, 10Hz, 20Hz, 50Hz, 100Hz, 200Hz, 500Hz.
Au regard du trs grand nombre de caractrisations raliser et rpter, tout le protocole
a t automatis.
4.1.4 Application de la premire tape didentification des
paramtres du modle : approches multispectres dimpdance.
4.1.4.1 Paramtres identifier
La caractrisation ayant t effectue sur plusieurs points de courant, on cherche optimiser
un seul jeu de paramtres constants. Cette approche est bien justifie parce qu'on a fait
l'hypothse pendant la modlisation que les paramtres sont indpendants de la densit de
courant.
Cependant, l'exprience du laboratoire a montr que la dpendance vis--vis du point de
fonctionnement pour certains paramtres est ncessaire dans labsolu. Les seuls paramtres qui
sont identifis avec une dpendance suppose au courant seront la rsistance ohmique et les
diffrents courants limites.
Le critre d'optimisation choisi est un critre du type moindres carrs qui cherche
minimiser la fonction de lEquation (IV.1) :

:
Equation
(IV.1)
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O n dsigne le nombre de points de fonctionnement considrs et m est le nombre de
points exprimentaux par point de fonctionnement, donc le nombre de frquences excites.
Re indique la partie relle, Im la partie imaginaire, mes une valeur mesure et mod
une valeur calcule partir du modle.
La valeur absolue dans le deuxime dnominateur est ncessaire parce que la pile montre un
comportement capacitif ou inductif, dpendant de la frquence. La notation des diffrents
paramtres pour la suite du chapitre est donne dans le Tableau IV.1.

Paramtres
constants
Paramtres
fonctions du courant
Paramtre symbole Paramtre symbole Paramtre symbole
Coefficient
d'activation

Capacit quivalente
de diffusion
C
diffH+

Rsistance lectrique
R
elec

Coefficient de
diffusion des gaz dans
la couche d'activation
diff
(eq.
diff fast
)
Puissance non-
entire d'activation
pne_act
Courant limite de
la couche d'activation
J
limdiff
(eq.
J
dlim, diff fast
)
Coefficient de
la couche de diffusion
diffle
(eq.
diff slow
)
Puissance non-
entire de diffusion
pne_diff
Courant limite de
la couche de diffusion
J
limdiffle
(eq.
J
dlim, diff slowt
)
Coefficient de
diffusion protonique
diffH+

Puissance non-
entire de diffusion
pne_diffle
Courant limite de
diffusion protonique
J
limH+

Capacit de double
couche
C
dc
(eq. C
DL
)
Puissance non-
entire de diffusion
des protons
pne_diffH+

Capacit quivalente
de diffusion
C
diff
(eq.
C
diff fast
)
Inductance L

Capacit quivalente
de diffusion
C
diffle
(eq.
C
diff slowt
)

Tableau IV.1 : Paramtres constants et fonctions du courant identifis par la mthode
multispectre.
4.1.4.2 Influence du nombre de spectroscopies dimpdance utilises
pour la paramtrisation.
Si nous voulons dterminer un jeu unique de paramtres constants, il est normal de se
demander combien de spectroscopies dimpdance il faut prendre en compte afin d'assurer la
convergence du jeu de paramtres.
Nous avons refait l'optimisation pour diffrents nombres de jeux de spectroscopies. Nous
avons divis chaque paramtre par sa valeur maximale rencontre pendant les itrations afin de
le rendre adimensionnel et de mettre tous les paramtres sur la mme chelle. Ces paramtres
normaliss sont indiqus par une toile (*).
La Figure IV.5 montre le rsultat des diffrentes optimisations pour une des deux
monocellules. Chaque optimisation a dmarr partir des mmes paramtres initiaux et les
conditions de convergence taient toujours les mmes.

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Chapitre IV
165

a) Paramtres d'activation

b) Paramtres de diffusion protonique

c) Paramtres de diffusion des gaz d) Variation de l'inductance
Figure IV.5 : Variation des paramtres constants en fonction du nombre de spectroscopies.
Il est clair que, mme en tenant compte de 16 spectroscopies, les paramtres n'ont pas tous
converg vers des valeurs compltement figes. Le coefficient d'activation et les paramtres
dcrivant la diffusion des protons semblent converger partir d'une douzaine de spectres. Par
contre, les valeurs pour la capacit de double couche, la puissance non-entire d'activation et
l'inductance ne semblent pas compltement stabilises. Les paramtres de diffusion des espces
ne bougent quasiment pas. Mais nous ne pouvons absolument pas gnraliser ce dernier
rsultat : ceci est une particularit pour les monocellules identifies comme on le verra dans la
prochaine section.
Tenant compte de ces rsultats, nous avons effectu l'optimisation finale sur le maximum de
spectroscopies, c'est--dire 16. Pour les futures identifications, nous conseillons de faire toujours
une tude de convergence et d'enregistrer plus de spectroscopies si possible, car, de manire
gnrale, plus il y aura de donnes, plus loptimisation sera prcise. De plus, certaines PAC
nont pas la mme forme spectrale que celles-ci, les conclusions peuvent tre diffrentes.
4.1.4.3 Paramtres identifis lissu de lapproche multispectre
La Figure IV.6 montre le rsultat de l'optimisation sur quelques spectres d'une des deux
monocellules. Pour les fortes densits de courant, nous remarquons immdiatement la prsence
dun seul cercle de diffusion (aux frquences balayes (cf. Annexe 2)) lgrement vas. Comme
voqu dans les tudes prcdentes du laboratoire, ce nest pas le cas pour toutes les
technologies de cellules. Il est donc normal que nous identifions des impdances de diffusion
rapide et de diffusion lente particulirement petites pour les monocellules caractrises.
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a) Spectroscopie dimpdance 2 A.cm
-2
. b) Spectroscopie dimpdance 1,2 A.cm
-2
.

c) Spectroscopie dimpdance 0,6 A.cm
-2
. d) Spectroscopie dimpdance 0,2 A.cm
-2
.
Figure IV.6 : Illustration de quelques rsultats de l'optimisation multispectre pour la PAC2

On peut observer deux phnomnes anormaux illustrs en Figure IV.7.

a) Spirale dans la courbe Nyquist basse
frquence
b) Instabilit de la courbe Nyquist courant
faible
Figure IV.7 : Anomalies observes dans les spectroscopies
Pendant l'optimisation, tous les points de mesures ont t pris en compte, sauf les basses
frquences infrieures au premier point dont la partie imaginaire devient positive que nous
avons lheure actuelle du mal expliquer (Figure IV.7.a)).
Le modle utilis ne permet pas de rendre compte de ce type de forme spectrale. Limpact
de cette spirale tant trs faible sur le comportement gnral de la cellule, le meilleur choix
semble de ne pas en tenir compte.
Nous avons choisi de ne pas supprimer les points instables (Figure IV.7.b)), marqus par
des sauts de la courbe Nyquist, puisque les supprimer consisterait ne pas tenir compte
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Chapitre IV
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dune partie importante des spectres trs bas courant. Loptimisation ralise moyenne ces
phnomnes dont une explication est propose dans lannexe 2.

Le Tableau IV.2 donne le rsum des paramtres constants identifis. Le rsultat de
l'identification des paramtres dpendants du courant est reprsent dans la Figure IV.8. Les
impdances de diffusion trs petites se manifestent par des coefficients de diffusion et des
capacits quivalentes trs leves.

paramtre PAC 1 PAC 2 unit
0,3727 0,3791
diff
1010 1011
diffle
1051 1052
diffH+
0,03484 0,03106
C
dc
0,02135 0,02779 F.cm
-2

C
diff
39,67 39,67 F.cm
-2

C
diffle
39,99 39,99 F.cm
-2

C
diffH+
0,02891 0,02354 F.cm
-2

P
ne_act
0,6653 0,6259
P
ne_diff
0,9897 0,9899
P
ne_diffle
0,9999 0,9999
P
ne_diffH+
0,3971 0,4211
L 6,467e-08 1,753e-08 H.cm
2

Tableau IV.2 : Paramtres constants identifis pour les deux monocellules.

a) Evolution du courant de diffusion rapide. b) Evolution du courant de diffusion protonique.
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c) Evolution du courant de diffusion lente. d) Evolution de Relec.
Figure IV.8 : Evolution des paramtres dpendants de la densit de courant pour les deux
monocellules.
On constate une grande diffrence entre les rsistances lectriques R
elec
des deux
monocellules basse densit de courant. Il faut signaler qu basse densit de courant,
l'inductance de la PAC 1 n'est pas assez importante pour pouvoir dterminer la coupure du
diagramme de Nyquist avec l'axe rel. Les valeurs identifies ne sont pas obtenues par mesure
directe mais par extrapolation, leur sens physique est limit.

Quant aux densits de courants limites de diffusion, l'identification donne lieu des valeurs
anormales une densit de courant de 1,8 A.cm
-2
. Ces points singuliers donns par loptimiseur
rappellent que lunicit de la solution nest pas garantie ds que lidentification est ralise
partir dun seul spectre dimpdance. Il peut tre difficile pour loptimiseur de sparer les
diffrents phnomnes de diffusion surtout si linformation contenue dans le spectre nest que
partielle.
Si nous lissons ces points singuliers, les rsultats sont peu modifis. Nous constatons que
nous aurions pu considrer les courants limites comme constants quitte avoir de limprcision
sur les basses densits de courant. On peut tenir le mme discours pour R
elec
.
4.1.5 Application de la seconde tape didentification des
paramtres du modle : couplage la courbe de polarisation.
Pour l'identification de J
n
et J
0
, plusieurs fonctions derreurs ont t essayes. En effet
loptimisation sur la courbe de polarisation avec tous les autres paramtres prcdents dj
fixs ne permet pas de faire correspondre parfaitement modle et mesure la fois aux densits
de courant faibles, moyennes et fortes. La fonction derreur retenue est celle donne par
lEquation (IV.2) :
(
))

:
Equation
(IV.2)
O V reprsente la tension aux bornes d'une monocellule, mes indique une valeur
mesure, mod une valeur calcule par le modle et i est le numro du point dur la courbe
de polarisation (i=1 reprsentant le point densit de courant nulle et i=n le point densit
de courant max).
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Lintrt de cette fonction derreur pondre par la densit de courant pour tous les points
(sauf celui densit nulle) est davoir la fois une trs bonne prcision sur la tension vide et
sur les forts courants. Les paramtres ainsi obtenus sont donns dans le Tableau IV.3 et les
courbes de polarisation en Figure IV.9.

paramtre PAC 1 PAC 2 unit
J
0
8,363E-05 8,420E-05 A.cm
-2

J
n
0,002408 0,002178 A.cm
-2

Tableau IV.3 : Densits de courants d'activation et de courants parasite interne identifis.

a) Courbe de polarisation de la PAC 1 b) Courbe de polarisation de la PAC 2
Figure IV.9 : Comparaison mesures/modle pour les courbes de polarisation
4.1.6 Implantation du modle dynamique fort signal dune cellule
PAC
Nous avons implant notre modle de simulation dans le logiciel PSIM
. Tous les
paramtres statiques et dynamiques constants, lexception des puissances non-entires, sont
directement implants lissue des deux tapes didentification paramtrique prcdentes.

En revanche la complexit du modle ainsi dfini nous amne effectuer quelques
simplifications supplmentaires sur les paramtres dpendants du courant. Ces simplifications
(qui seront dtailles dans les paragraphes suivants) permettent de raliser le modle avec des
lments relativement usuels du logiciel de simulation de circuits lectriques :
Certaines puissances non-entires ont t fixes 1.
La rsistance lectrique est reprsente par la plus petite des rsistances identifies
par la mthode multispectre.
Les densits de courants limites sont reprsentes par la moyenne des valeurs
identifies par la mthode multispectre.

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4.1.6.1 Traitement des puissances non entire
Il est impossible de reprsenter une impdance puissance non-entire par un circuit
lectrique avec un nombre fini d'lments discrets. Par exemple, nous savons qu'une puissance
1/2 correspond une ligne de transmission : c'est--dire une cascade infinie de diples RC, ou
une imbrication infinie de diples lmentaires. Les puissances non entires trs infrieures
lunit sont pne
act
et pne
diff H+
. Nous essayons de nous approcher de l'impdance thorique de la
pile en distribuant les impdances d'activation et de diffusion protonique sur plusieurs couches.
Il est inutile de tenter de distribuer les impdances de diffusion lente et rapide tant donn leur
facteur de puissance obtenu trs proche de lunit ; de plus elles sont ngligeables compar aux
autres mcanismes de pertes pour ces cellules.
Les valeurs des lments R et C sont divises par le nombre de couches retenu, comme
illustr sur la Figure IV.10. Il ne faut pas perdre de vue que ce sont bien des sources de
courant qui sont codes dans le modle de simulation, et non pas de simples rsistances. Il ne
suffit donc pas de diviser les expressions I=f(V) par le nombre de couches m, mais il faut les
modifier de la manire suivante:

:
Equation
(IV.3)

:
Equation
(IV.4)

Figure IV.10 : Impdance d'activation distribue [RAL1-11].
La distribution des couches complexifie rapidement le modle. Ainsi le compromis qui a t
choisi est de distribuer en deux boucles imbriques les phnomnes dactivation et les
phnomnes de diffusion protonique.
4.1.6.2 Rsistance lectrique retenue
La rsistance lectrique est variable avec la densit de courant puisqu'elle est principalement
dtermine par la rsistance de la membrane. Cette rsistance est fonction du taux
d'hydratation de la membrane. A forte densit de courant, plus d'eau est produite donc le taux
d'hydratation de la membrane augmente et sa rsistance diminue. Comme la rsistance est
peu prs constante partir de 0,5 A.cm
-2
et la chute de tension associe est gale r
elec
*J, il
semble que nous pouvons approximer r
elec
par une valeur constante sans faire de grandes
erreurs.
Si on regarde Figure IV.8.d), on voit immdiatement qu'il ne sert rien d'essayer
d'approximer la rsistance lectrique variable par sa valeur maximale ; de plus linfluence sur la
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chute de tension engendre est plus importante densit de courant importante. On peut
carter aussi la valeur moyenne qui engendrerait trop derreurs. Le choix reste entre
approximer la rsistance par sa valeur minimale ou mdiane. La Figure IV.11 rsume les
rsultats pour une des deux cellules.

a) Erreur absolue b) Erreur relative pour la perte considre
Figure IV.11 : Quantification de lerreur commise pour les deux approches visant fixer Rlec
par rapport au modle dpendant du courant.
Lerreur commise sur la tension tant trs faible (<2mV) et quivalente quelle que soit la
mthode employe, nous avons choisi arbitrairement la valeur minimale
4.1.6.3 Densits de courants limites retenues
Concernant, les courants de diffusion lente et rapide illustrs en Figure IV.8.a) et c) , ceux-
ci sont pratiquement constant (hormis pour le point valeur anormale qui a t cart). Ainsi,
on conoit aisment que ces courants puissent tre approxims par leur valeur moyenne sans
provoquer derreur importante.
Cependant le cas nest pas aussi vident pour le courant de diffusion protonique illustr en
Figure IV.8.b). Il est tout fait normal que la densit de courant limite de diffusion
protonique change en fonction du point de fonctionnement, puisque la production des ions H+
est aussi fonction du point de fonctionnement. Nous n'avons pas essay de modliser le
mcanisme et nous n'essaierons pas d'expliquer l'allure de la courbe observe. Ce qui est
important ici c'est que nous cherchons simplifier notre modle en considrant ce courant
limite constant.
Il y a quatre possibilits pour obtenir un courant limite constant qui viennent
immdiatement l'esprit : on peut prendre la moyenne, la mdiane, le maximum ou le
minimum des courants limites. La Figure IV.12 compare les quatre approches pour une des
deux piles. Bien sr d'autres possibilits existent : par exemple le choix du courant limite
associ au courant maximal.
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a) Erreur absolue b) Erreur relative pour la perte considre
Figure IV.12 : Quantification de lerreur commise pour les deux approches visant fixer le
courant de diffusion protonique par rapport au modle dpendant du courant.
Il est clair que les approches minimum et maximum ne sont pas du tout adaptes.
Les deux autres approches sont trs proches en termes de performance. Nous avons choisi
arbitrairement la valeur moyenne.
4.1.7 Application de la troisime tape de la procdure
didentification paramtrique : validation du modle avec des
balayages sinus de fortes amplitude
Avant d'utiliser le modle pour prdire le comportement de la pile, il faut le valider. Nous
effectuons des balayages fort signal (c'est--dire des ondulations sinus allant de 0A Imax
diffrentes frquences) et nous comparons les rsultats des simulations avec les mesures.
Le courant inject dans le modle est identique au courant mesur pendant les balayages
afin de faciliter la comparaison entre les deux. La Figure IV.13 montre quelques rsultats de la
validation dans le cas de la PAC 1.

a) Balayage 200Hz PAC1. b) Balayage 10Hz PAC1.
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c) Balayage 200mHz PAC1. d) Balayage 2mHz PAC1.
Figure IV.13 : Illustration de quelques balayages fort signal : comparaison mesure/simulation
pour la PAC 1.
Les simulations et mesures semblent plutt (trs) bien correspondre. Cette validation sera
complte si la simulation de lhybridation directe est satisfaisante.
Nanmoins, nous distinguons 4 types d'erreurs commises par le modle que nous retrouvons
systmatiquement pour les deux piles :
A basse frquence (<100mHz), la tension vide est trop leve.
A moyenne frquence (100mHz 10Hz), la tension pleine charge est un peu trop
leve.
L'hystrsis moyenne et forte densit de courant est trop petite aux basses frquences.
Le modle ne peut pas reproduire le croisement de la courbe basse frquence.
La courbe de polarisation subit une rotation haute frquence (>10Hz).
La cause d'une tension vide trop leve est normalement lie une densit de courant
parasite interne J
n
trop petite. Cependant, la courbe de polarisation du modle prsente une
tension vide qui correspond parfaitement aux mesures. Ce courant est suffisamment grand
par rapport au courant d'activation J
0
pour justifier l'emploi de la loi de Tafel dans le modle
pendant le processus d'identification. En revanche, J
n
a t omis dans les expressions des pertes
par diffusion et par conduction, mais cette omission reprsente une erreur infrieure 0,2mV
sur la tension vide. Dautres lments peuvent tre mis en cause tels quun dcalage dans les
capteurs de courant utiliss pendant les mesures (crant ainsi une caractrisation lgrement
errone) ou un tat hydrique de cellules diffrent entre la courbe de polarisation et les
balayages sinus.
Nous ignorons l'origine de l'erreur en hystrsis aux basses frquences. Est-elle due
l'absence des puissances non-entires ? Nous pensons plutt un phnomne physique non-
modlis li l'tat hydrique. Il a t en effet illustr dans [ZEI-11] que l'tat hydrique de la
pile a un impact fort sur l'hystrsis de la courbe de polarisation trs basse frquence et que
la dynamique de la variation de l'tat hydrique, par son effet sur la diffusion protonique, est
l'origine du croisement de la courbe exprimentale.
Nous nous posons aussi des questions sur la tension pleine charge qui est trop leve
moyenne frquence : est-ce une extension du phnomne de rotation de la courbe de
polarisation que nous observons haute frquence ?

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4.2 Modlisation et paramtrisation dun supercondensateur
Cette section est ddie au choix dun modle de supercondensateur ainsi qu sa
paramtrisation.
4.2.1 Limitations du modle RC classique
Le laboratoire n'a pas une grande exprience dans le domaine de la modlisation des
supercondensateurs. Nous avons choisi, dans un premier temps, de reprsenter les SC par le
modle le plus simple possible, cest dire le modle RC srie. Cette reprsentation sera utile
pour effectuer certains raisonnements. Cependant ce modle est assez limit pour des
simulations fines. En effet, la capacit n'est pas constante mais varie avec la tension aux bornes
du composant. Mais aussi dautres phnomnes tels que les redistributions des charges sont
prsents et ne peuvent pas tre reprsents par ce modle.
La Figure IV.14 illustre une estimation de la capacit dun SC en fonction de la tension.
Lestimation a t effectue par la formule de lEquation (IV.5) ralise courant constant de
10A ; les sauts de tension initiaux et finaux nont pas ts pris en compte pour saffranchir le
plus possible des pertes rsistives.

:
Equation
(IV.5)

Figure IV.14 : Estimation de la capacit du SC en fonction de la tension.
Notons que la variation de capacit observe par cette mthode dpend du niveau de
courant utilis puisque leffet de ligne associ la porosit des lectrodes et des phnomnes de
redistribution possde un impact pouvant tre interprt comme tel. La ralisation de cet essai
plusieurs niveaux de courants aurait donn une information supplmentaire sur la part de la
redistribution dans la variation relle de la valeur de capacit.
4.2.2 Rapide tat de lart de la modlisation de SC
Etant donne notre faible exprience en termes de modlisation dynamique de
supercondensateurs, et au regard du temps imparti, nous ne pouvons pas nous permettre de
choisir un modle trop complexe ou un modle ncessitant une caractrisation avec du matriel
que nous navons pas.
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Le modle thorique (donn dans [CON-99]) possde une infinit de branches RC ( valeurs
non linaires) en srie et parallle, cest pourquoi des simplifications sont requises. Il est
dabord ncessaire de regarder les modles existants dans la littrature puis den choisir un.
Cependant de nombreux modles de supercondensateurs existent. On peut diviser les
principaux modles selon les sous-groupes suivants :
Modles branches capacitives
Modles par ligne de transmission
Modles frquentiels
Les sections qui suivent sattacheront dcrire brivement une partie (non exhaustive bien
sr) de ces modles. Nous nous attacherons en dgager quelques avantages/inconvnients au
regard de la modlisation recherche pour notre application. Nous invitons fortement le lecteur
se rfrer aux documents cits sil dsire plus dinformations sur les modles prsents.
4.2.2.1 Modle de SC branches capacitives
Le groupe des modles branches capacitives peut se diviser en deux : les modles dont les
capacits sont indpendantes de la tension (modles linaires), et les modles o celle-ci varie
(modles non linaires).
4.2.2.1.1 Modles linaires
La modlisation la plus simple dun supercondensateur est compose dune rsistance en
srie avec une capacit idale (repris dans [WAN-08]). Il sagit de la modlisation
prcdemment voque (modle RC), mais elle ne permet pas de rendre compte de tous les
phnomnes existants au sein dun supercondensateur.
Un autre modle classique est issu de la modlisation prcdente en ajoutant une rsistance
en parallle la capacit idale. Ceci permet dajouter leffet dautodcharge au sein du
supercondensateur.
Ces deux modles (R-C et R-(C//R)) sont trs utiles car ils sont peu demandeur en
puissance de calcul pour simuler le comportement dun supercondensateur. En revanche, la
simplicit vidente de ces modles ne permet pas de faire correspondre exprimentation et
simulation sur des profils fortement dynamiques.

Un autre modle linaire propos et trs largement employ dans la littrature (cf.
[DOU-03], [ATC-06], [WAN-08]) est le modle 5 branches issu des travaux de J.R. Miller et
A.F. Burke [MIL-94]. Ce modle dcrit le comportement dun supercondensateur au moyen de 5
branches RC valeurs linaires.
Ensuite repris par plusieurs personnes, on trouve notamment ce modle dans les travaux de
[DOU-03] o des simplifications sont proposes (modles 4 branches, 3 branches et 2 branches)
ainsi que les domaines de validit de ces simplifications. Mais, bien que ce modle imite
physiquement la nature distribue des lectrodes du supercondensateur, il ne rend pas compte
de la variation de la valeur de la capacit
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4.2.2.1.2 Modles non linaires
Dautres auteurs se basent sur des considrations nergtiques pour tablir un modle
comportemental. Cest le cas de R. Bonert et L. Zubieta qui exposrent le premier vritable
modle de supercondensateur de puissance [BON-97], [ZUB-00]. La premire branche de ce
modle possde une capacit variable en fonction de la tension (fonction affine) ; les deux
autres branches sont utilises pour illustrer des horizons de temps diffrents tels que les
redistributions.
Comme on peut le constater, entre autres dans [AYA-04], [BEL-01], [FAR-07] et [DIA-08],
bien souvent ce modle est repris dans la littrature et simplifi par un modle deux
branches. Cette simplification permet de reposer la partition de lnergie lectrostatique suivant
deux chelles de temps : une rapide et une lente. Lavantage de ce modle est que lextraction
des paramtres ne requiert pas de processus doptimisation. La caractrisation fait appel des
mesures courant constant et suit une logique prcise conduisant un circuit quivalent
unique (dtaille dans [BEL-01])
4.2.2.2 Modles de SC par ligne de transmission
4.2.2.2.1 Modle de F. Belhachemi
[BEL-01] a amlior le modle prcdent en remplaant la premire branche qui est
dsormais linaire par une ligne de transmission (qui pourra tre discrtise en un nombre fini
dlments). De plus, il a ajout quelques cellules RC non linaires aprs cette ligne pour
modliser plus finement les diffrentes constantes de temps, en particulier les redistributions
lentes. Lordre de la ligne de transmission est choisir en fonction du degr de prcision
souhait et de la puissance de calcul disponible. Par exemple [AYA-04] emploie dans ses
travaux lordre 1, c'est--dire une simple reprsentation RC srie, tandis que [BEL-01] se limite
10 banches RC pour cette ligne de transmission. [BEL-01] atteint les limites du modle au
voisinage dune frquence de fonctionnement de 1kHz due labsence de terme inductif srie.
4.2.2.2.2 Modle de W. Lajnef
Selon les auteurs de [LAJ-04] et de [LAJ1-04], les modles prcdemment prsents ne sont
pas totalement satisfaisants, pour une application aux vhicules lectriques par exemple, pour
les raisons qui suivent :
Ils reprochent au modle de R. Bonert et L. Zubieta [BON-97], [ZUB-00] (modle
non-linaire 3 branches) de dcrire le comportement du supercondensateur pour
des temps longs uniquement. Selon les auteurs, les paramtres du modle sont
obtenus avec des essais courant constant. De ce fait, la constante de temps de
chaque branche est choisie arbitrairement et sans connaissance pralable du
supercondensateur ou du comportement de celui-ci.
En ce qui concerne le modle de J. R. Miller [MIL-94] (modle linaire 5 branches),
ce modle est une reprsentation physique de la nature distribue des lectrodes dun
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supercondensateur. Cependant, il ne prend pas en compte la dpendance de la valeur
des capacits avec le niveau de tension.
A propos du modle de F. Balhachemi [BEL-01] (modle non-linaire par ligne de
transmission), il prend en compte autant les dynamiques rapides que les phnomnes
lents. Cependant, il lui est reproch que la ligne de transmission possde une
expression analytique ncessitant une discrtisation pour permettre une simulation
en circuit lectriques quivalents. De plus comme pour le modle de R. Bonert et L.
Zubieta [BON-97], [ZUB-00] (modle non-linaire 3 branches), les paramtres sont
extraits partir dessais courant constant.
En revanche, le modle par ligne de transmission semble appropri puisquil nest pas
ncessaire de prendre en compte les temps longs (>10min) pour une application aux vhicules
lectriques. Ainsi, les auteurs de [LAJ-04] et de [LAJ1-04] ont souhait proposer un autre
modle, destin leur application. Cest pourquoi W. Lajnef & al. proposent un modle
constitu dune branche RC associe une ligne de transmission capacit variable dordre 4.
La particularit de ce modle est que la dpendance de la valeur des capacits avec le niveau de
tension est effectue sur la ligne de transmission. Lextraction des paramtres seffectuent par
spectroscopie dimpdance et essais courant constant.
4.2.2.3 Modles frquentiels de SC
Beaucoup de travaux basent leur modlisation sur des spectroscopies dimpdance tension
donne et courant moyen nul. Cette mthode de caractrisation permet de dcrire
correctement les comportements frquentiels dun supercondensateur. Cependant on leur
reproche souvent de ne pas assez dcrire les comportements sur des chelles de temps trs
longues. De plus, lextraction des paramtres exige une optimisation diffrente et souvent plus
complexe que dans le cas dessais courants constants.
On peut penser quen descendant trs bas en frquence avec une spectroscopie dimpdance,
le modle issu peut dcrire aussi bien les hautes frquences que les basses.
Cest dans ce sens que [BUL-02] propose une reprsentation dun supercondensateur par une
association srie dun terme inductif, rsistif et dune impdance complexe des lectrodes
poreuses (Zp). Lexpression de cette dernire impdance est donne en Equation (IV.6). Elle
est responsable de la pente 45 dans le plan de Nyquist normalis et approche une capacit
idale pour les trs basses frquences.

( )

:
Equation
(IV.6)

Enfin, un dernier modle propos dans ce bref tat de lart est le modle propos par
F. Rafik [RAF-06]. Il trouve son originalit dans le nombre limit de composants permettant de
prendre en compte la dpendance de la capacit du supercondensateur, de la rsistance srie et
de la redistribution des charges lectriques aux aspects suivants : frquence, tension et
temprature. Ce modle est bas sur celui propos par R. Bonert et L. Zubieta ([BON-97],
[ZUB-00]) qui donne une description de la dpendance de la tension aux basses frquences. En
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revanche, des circuits sont greffs ce modle pour rendre compte des diffrentes dpendances
cites.
4.2.3 Choix dun modle de supercondensateur pour nos travaux
Etant donn le matriel dont nous disposons, le degr de modlisation dsir et le contexte
de cette premire tude, nous ne nous intressons pas, dans un premier temps, linfluence de
la temprature sur les modules. En revanche, il nous semble essentiel de disposer dun modle
qui puisse rendre compte de la variation de la valeur de capacit globale du module, de
linductance de ligne, ainsi quune partie de la redistribution des charges.
Lenjeu de la modlisation dun supercondensateur recherche pour ces travaux consiste
trouver un modle qui soit la fois fidle aux trs basses et aux trs hautes frquences. Ce
modle doit pouvoir tre facilement implant en quivalent circuit lectriques pour pouvoir tre
simul sur le logiciel utilis (PSIM
)

Compte tenu de ltat de lart effectu, il semblerait quun modle branches capacitives
non linaire puisse rpondre tous les critres prcdents. Ce choix rsulte videmment de
compromis entre difficult de caractrisation, simplicit du modle (et de son implantation) et
performances de celui-ci. Les modles prsents comportent entre 2 et 3 branches. Notre choix
se porte sur le modle 3 branches RC illustr en Figure IV.15. Les paramtres de ce modle
pourront tre extraits avec une approche multispectre relativement similaire celle employe
pour la modlisation des PAC. Lapproche semble simplifie dans ce cas compte tenu du
nombre rduit de branche RC compar au modle de la PAC. Par analogie avec la modlisation
dune PAC, on peut suggrer un modle petit signal qui serait issu dune caractrisation
autour dun point de fonctionnement tension donne. Lapproche multispectre propose
dapprhender le comportement fort signal du SC, de proche en proche, partir des
comportements dynamiques petit signal. Ainsi le modle fort signal issu de cette approche
devrait pouvoir dcrire le comportement du SC sur toute sa plage de tension.

a) Modle petit signal b) Modle fort signal
Figure IV.15 : Modle d'impdance trois branches propos pour les supercondensateurs
4.2.4 Caractrisation et paramtrisation du modle retenu pour le
SC
Des mesures de spectroscopies d'impdance autour de six points de fonctionnement allant de
0 2,5Vdc ont t ralises. Nous identifions par l'optimisation les paramtres du modle petit
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signal trois branches pour chaque point de fonctionnement. Chaque paramtre prend donc
une valeur plus ou moins diffrente pour chaque niveau de tension.
Pour l'implantation sous forme de modle circuit, il n'est pas pratique que tous les
paramtres soient fonction de la tension aux bornes du composant. Nous cherchons
gnraliser le modle petit signal un modle fort signal en limitant le nombre de paramtres
variables au strict minimum, savoir idalement une seule capacit fonction de la tension.
Pour passer du modle petit signal au modle fort signal, plusieurs approches ont t testes :
Nous fixons tous les paramtres leur valeur moyenne (cas de rfrence que nous
savons davance imparfait).
Nous fixons tous les paramtres leur valeur moyenne, sauf le paramtre le plus
variable que nous rendons fonction de la tension Vsc.
Nous fixons tous les paramtres leur valeur moyenne, sauf le paramtre le plus
variable. Nous refaisons l'optimisation pour ce dernier paramtre et nous le rendons
fonction de Vsc.
Nous fixons le paramtre le moins variable sa valeur moyenne et nous refaisons
l'optimisation pour les autres paramtres. Nous rptons ce processus jusqu' ce que
nous arrivions un seul paramtre variable.
A notre surprise, c'est la deuxime approche qui nous livre le meilleur rsultat, mme si elle
semble moins fine que les deux dernires approches. Dans la littrature, la dpendance de ce
paramtre variable (C1) est choisie avec une fonction affine de la tension ; cest donc de cette
manire que nous allons lier la dpendance de ce paramtre avec la tension.

a) Plan de Nyquist 0Vdc b) Plan de Nyquist 2,5Vdc
Figure IV.16 : Comparaison du modle fort signal du SC avec les mesures
On constate que le spectre dimpdance exprimental devient oblique au HF et pour les
tensions fortes. Cela peut sexpliquer par plusieurs raisons. Dabord le matriel utilis nest pas
prvu pour caractriser des composants de forts calibres en courant. Il y a deux manires de
piloter lappareil : soit en potentiostat (source de tension), soit en galvanostat (source de
courant).
Une utilisation en potentiostat serait lidal pour sassurer dtre sur un point stabilis ;
cependant, leffet capacitif du SC caractris entraine une dpendance de la valeur du courant
le traversant la frquence de la mesure. Les butes en courant exigent daller en dessous de la
limite basse de londulation AC en tension admissible par lappareil pour obtenir des signaux
sinus.
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Lutilisation en galvanostat est alors employe, par contre le courant de mesure ne peut pas
dpasser 0,3 Arms. Or, faible frquence cette ondulation de courant ne reprsente pas une
ondulation suffisamment significative sur la tension pour tre correctement mesure par
l'appareil. En effet, la tension est valeur DC constante et l'appareil adapte son calibre en
fonction : il ne peut plus dtecter facilement des valeurs AC trs petites. Cet aspect semble
prendre plus dampleur avec laugmentation de la tension DC.
Avec ce mode de pilotage (source de courant), la stabilit du point de fonctionnement pour
les basses frquences nest plus garantie. Le matriel utilis nest pas le mieux appropri pour
cette caractrisation : lidal serait une alimentation 4 quadrants qui puisse supporter les forts
courants basse tension et avec des dynamiques importantes.
Nous allons nous contenter de ces mesures malgr certains points observs qui peuvent nous
sembler hasardeux, en particulier pour les tensions leves.

paramtre SC 1 SC 2 unit
C1 80,88*V
sc
+260 76,37*V
sc
+209,6 F
C2 212,5 260,3 F
C3 35,01 39,42 F
R1 0,5061 0,7596 m
R2 0,2328 0,2567 m
R3 0,3539 0,3820 m
L
16,06 54,03 nH
Tableau IV.4 : Paramtres identifis pour les deux SC.
4.2.5 Validation du modle
Nous validons ici le modle sur des crneaux de 50A issus de mesures sur lhybridation
directe. Notons que ces crneaux tant appliqus lensemble PAC/ SC hybrid, le courant
traversant les SC ne possde pas une forme de crneau. Dans ce cas, le courant traversant le
SC dmarre une valeur importante puis converge vers zro. Pour cette validation, le courant
mesur dans le SC est donn en entre du modle et on observe sa rponse en tension. La
rponse en tension du modle est illustre sur la Figure IV.17. Elle semble satisfaisante sur cet
essai rapide de validation.

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a) Rponse du supercondensateur 1 b) Rponse du supercondensateur 1
Figure IV.17 : Validation du modle de SC fort signal sur des crneaux de courant de 0A 50A
appliqu un ensemble PAC/SC hybrid directement
Cette validation correspond aux simulations de l'hybridation directe que nous allons
prsenter dans la suite. La diffrence est que lors de la simulation, le courant mesur ne sera
pas donn. Le courant dans le SC sera issu du partage des courants donn par les modles.
4.3 Modlisation du cblage
Larchitecture modlise dans ce chapitre est larchitecture deux monocellules et deux
supercondensateurs illustre dans le chapitre III. Les PAC et les SC sont relis entre eux par
des cbles dont nous devons tenir compte dans le modle.

Limpdance dun cble, dfini par sa longueur L et son diamtre D (ou une section S), peut
tre dtermine approximativement de la manire suivante ([GRO-04]) :

:
Equation
(IV.7)

[
(
)
)
] :
Equation
(IV.8)
Cependant, cette formule ne tient pas compte des connexions, cest dire de la rsistance de
contact due au pressage des cosses sur le cble, ou encore de la prsence dun contacteur dans
le montage. Les diamtres des cbles tant importants et les longueurs rduites, ces connexions
ont probablement un impact non ngligeable. Ainsi nous prfrons effectuer une caractrisation
par mesures plutt quune estimation thorique. En revanche lapproche thorique permet de
valider la pertinence des mesures.

Une caractrisation par spectroscopies dimpdance laide de lappareil utilis pour la
caractrisation des SC a t effectue. Les cbles tant faiblement impdants, le mode de
caractrisation le mieux adapt semble tre par galvanostat (source de courant). Lavantage de
cette caractrisation par rapport celle des SC est quici, courant moyen nul, la tension
moyenne est nulle elle aussi. Lappareil peut alors choisir un calibre de mesure en tension trs
petit pour observer de trs petites variations (le courant maximal de la mesure tant de
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0,3Arms) : la mesure est de meilleure qualit. Nous avons choisi un simple modle R-L pour
modliser les cbles ; les lments R et L sont extraits par optimisation sur la courbe de
Nyquist donne par le galvanostat.

Le schma de cblage est donn en Figure IV.18. Le point milieu not pm sera connect
ou non suivant les cas dtude. La connexion entre le point 1 et 2 est suppose parfaite
(impdance nulle) car elle est ralise sur une borne du SC2.

Figure IV.18 : Schma de cblage du systme tudi
La caractrisation de limpdance du point milieu a malheureusement t omise durant les
campagnes dessais. Les grandeurs de ce cble sont extraites par les formules thoriques
prcdentes. On peut retrouver les grandeurs obtenues dans le Tableau IV.5.

Cble Rsistance (m) Inductance (H)
1 1,464 0,9153
2 0,8179 0,5245
3 0,2229 0,5358
4 0,1799 0,3405
pm 0,94 0,160

Tableau IV.5 : Paramtres des cbles.
4.4 Conclusion sur la modlisation des diffrents composants
Dans cette partie nous avons introduit la modlisation sous forme de circuits lectriques
d'une pile combustible PEM telle qu'elle a t mise au point au laboratoire Laplace. Nous
avons paramtr le modle l'aide de mesures de spectroscopies d'impdance et de la courbe de
polarisation. Une premire validation de ce modle a ensuite t effectue l'aide de balayages
sinusodaux fort signal. La validation finale sera dtermine par la simulation de lhybridation
directe.
Nanmoins, cette partie suscite quelques questions concernant le processus d'identification
paramtrique. Combien de spectroscopies sont ncessaires pour assurer la convergence dfinitive
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des paramtres? Comment faut-il traiter les points de mesure aberrants ? Comment sassurer
de lunicit de la solution obtenue ?
Il semblerait quun minimum de 12 spectroscopies soit ncessaire sur ce type de cellules pour
obtenir une stabilisation des valeurs de paramtres. Bien que le modle se comporte dj trs
bien, le laboratoire Laplace continue les travaux sur ce modle en amliorant le processus
didentification des paramtres (en particulier par des algorithmes mieux adapts) de manire
le rendre de plus en plus robuste et universel. Cela pourrait bien tre un pas vers une
caractrisation de ltat de sant dune cellule puisque ce modle permet de dissocier les
diffrentes pertes pour chaque densit de courant.

Dans un deuxime temps, nous avons caractris et modlis les supercondensateurs qui
seront utiliss pour hybrider les piles. Au regard de notre faible exprience en termes de
caractrisation des supercondensateurs au laboratoire, nous avons dcid de commencer celle-ci
en vue dun modle simple mais performant. Le modle choisi rsulte dun compromis entre ces
deux aspects puisquil lun va souvent lencontre de lautre.

Enfin, un modle simple du cblage a t propos.

Partant de ces modles, la partie suivante sattachera simuler lhybridation directe et
permettra, non seulement de valider ou dinvalider ces modles, mais aussi dapprhender plus
finement certains mcanismes quil est difficile de dcrire suite aux seules exprimentations
menes dans le chapitre III.
4.5 Simulation de lhybridation directe
Dans cette partie, nous comparerons certaines exprimentations du chapitre III aux
simulations du modle fort signal qui a t construit et paramtr dans les parties prcdentes.
Les comparaisons seront effectues dans le cadre de crneaux de courant plusieurs frquences
et plusieurs amplitudes, et de balayages fort signal plusieurs frquences. Afin de
garantir la meilleure comparaison possible, le courant de charge utilis pour les simulations sera
gal la mesure du courant de charge pendant les essais. Ainsi, le courant de charge et les
paramtres des composants sont les seules donnes dentre pour les simulations. Ces
simulations sont concentres sur les essais sans le point milieu pour lassociation de 2 PAC et 2
SC. En fonctionnement normal, les rsultats diffrent assez peu avec ou sans point milieu,
comme nous le verrons.
4.5.1 Observation lchelle des temps longs (qq 10s) du
comportement de la simulation
Nous appliquons des crneaux de courant de charge au systme hybride, une frquence de
10mHz et avec une amplitude de 50A. Un chelon de 0 50A correspond un chelon de 0
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Jmax pour les monocellules PAC, o Jmax est la densit de courant maximale recommand
pour ces monocellules en rgime permanent. Il s'agit donc d'une excitation fort signal .

Figure IV.19 : Rpartition des courants dune PAC et dun SC suite lapplication dun
crneau de courant BF (comparaison mesure/simulation).
La rpartition des courants retrouve par simulation illustre en Figure IV.19 correspond
plutt (trs) bien aux mesures lexception dun cart un peu plus prononc sur lchelon
montant.

a) Tension PAC 1 b) Tension PAC 2

c) Tension SC 1 d) Tension SC 2
Figure IV.20 : Comparaison mesure/simulation pour les tensions des diffrents lments.
Par contre, pour les tensions PAC, nous observons la situation inverse : un cart est prsent
sur l'chelon descendant. Pourtant, le courant simul et le courant mesur sont trs proches sur
cette partie de lchelon. En effet, si le modle fournit une erreur sur le partage des courants,
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invitablement cette erreur sera reporte sur les tensions et mme amplifie cause de
limperfection des modles. Malgr tout, les rsultats sont plutt satisfaisants.
Aprs avoir retravaill sur le modle, lerreur persiste. On conclut donc deux causes
possibles. Les variations observes ici (50 secondes entre un point 50 A et un point 0 A)
sont plus rapides que celles effectues lors de la caractrisation (prs de 3 h entre un point
50 A et un point 0 A). Ainsi, dans cet essai, la dpendance au courant de certains paramtres
na peut-tre pas eu le temps de se matrialiser : par exemple lhumidification est un
phnomne qui ncessite plus de 50 s pour shomogniser correctement. Ou alors, la
dynamique du diple d'activation ou du diple de diffusion protonique est diffrente sur
l'chelon descendant.

Au niveau des tensions des SC, l encore les rsultats sont globalement satisfaisants. Malgr
tout, la tension du SC 1 est trop basse fort courant et trop leve faible courant ; cela
semble tmoigner dune surestimation de la rsistance srie de ce SC. De nouveau, la
dynamique sur l'chelon descendant n'est pas parfaite. Le modle employ est relativement
simple et la caractrisation effectue est loin dtre une des plus aboutie. Ainsi on peut
imaginer de nombreux paramtres responsables de cet cart comme la temprature lors de la
caractrisation trs diffrente de celle lors de lutilisation.
4.5.2 Observation lchelle de temps courts du comportement
de la simulation
4.5.2.1 Mise en vidence dune certaine finesse de la modlisation
Maintenant faisons un zoom sur les chelons montants et descendants des crneaux de
courant tudis ci-dessus illustr en Figure IV.21.

a) Echelon montant b) Echelon descendant
Figure IV.21 : Validation du modle SC fort signal sur des crneaux de courant
Le modle prdit plutt bien les dpassements aux instants des chelons que lon a observs
au chapitre III, ce qui est rassurant. Aprs ce phnomne trs rapide, la rpartition des
courants volue diffremment dans les deux cas. Sur l'chelon descendant, la pile prend une
plus grande portion du courant de charge, ce qui est visible lchelle de temps longs (cf.
Figure IV.19). De plus, la constante de temps observe est plus petite sur cet chelon. Nous
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pensons que ces diffrences entre les deux chelons peuvent tre dues la variation de la
rsistance d'activation en fonction du courant et la variation de la rsistance de membrane en
fonction de l'hydratation.

Nous invitons le lecteur se reporter au chapitre III o une explication thorique est fournie
concernant le saut de point de fonctionnement, cest dire la valeur du courant vers
laquelle la PAC tend quelques millisecondes aprs lchelon. Nous allons, dans la suite, mettre
en vidence que le phnomne trs rapide se produisant est du fait des phnomnes de double
couche.
4.5.2.2 Rle des phnomnes de double couche dans le cas hybrid et
non hybrid
Il est important de comprendre que nous pouvons seulement utiliser la simulation pour
prdire les performances du systme l'chelle o la simulation s'est montre une bonne
reproduction de la ralit. La correspondance parfaite est un graal bien difficile obtenir, cest
chacun de dcider ce quest une bonne correspondance entre simulations et mesures. A notre
chelle, nous sommes globalement satisfaits.

Jusquici, nous avons observ que les rsultats de la simulation correspondent plutt bien
aux mesures. Par consquent, nous pouvons utiliser la simulation pour prdire les performances
du systme avec cette excitation particulire quest lchelon de courant et sur cette chelle de
temps. Afin d'illustrer l'effet bnfique de l'hybridation, nous comparons la simulation du
systme hybrid une simulation d'un systme non hybrid.

Bien que la modlisation effectue prcdemment corresponde globalement vu de lextrieur
des bornes des composants, il est bien difficile de vrifier que cest galement le cas pour les
couches internes. Dans le cas rel, nous navons pas en effet accs aux mesures des courants
dans les couches internes de la PAC (double-couche capacitive et couche dactivation). Gardant
cela en tte, nous allons exploiter le modle pour pntrer lintrieur des diffrentes couches.

a) Courant de PAC b) Courant dans la double couche
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c) Courant dactivation d) Drive temporelle du courant dactivation
Figure IV.22 : Comparaison PAC hybrid - non-hybrid: observation des courants internes la
PAC 1 lors de lchelon montant.
Dans le cas hybrid, on observe en Figure IV.22 que le pic observ linstant de lchelon
ne transite pratiquement que par le condensateur de double couche (cest pourquoi on le
qualifiera de pic capacitif) tandis que la couche dactivation ne le voit pas.
On remarque, dans le cas non hybrid, que ce condensateur de double couche offre
galement une protection au courant dactivation ; cependant cette protection est de lordre de
quelques ms, tandis que la protection offerte dans le cas hybrid est bien plus longue (Figure
IV.22.c)).
Suite aux tudes dj menes au laboratoire (comme celles de [FON-05] et [RAL1-11]) et
ailleurs dans la communaut scientifique, lhypothse que le condensateur de double couche
protge la PAC des variations trs rapides avait dj t propose. La capacit de double
couche filtrant le courant de charge, on peut penser que moins le courant dactivation est
dynamique, plus la PAC est prserve. En effet, ce courant dactivation est limage de la
consommation en gaz actifs et donc des variations de pressions rapides qui peuvent tre
engendres sur la membrane.

On peut essayer de comparer les capacits de filtrage dans les deux cas (hybrid et non
hybrid) en regardant les amplitudes des courants traversant la couche dactivation pour des
sinus diffrentes frquences. Cest lobjet de la Figure IV.23.

a) Cas non hybrid b) Cas hybrid
Figure IV.23 : Variation du courant dactivation par rapport la variation du courant de
charge.
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Il est dommage que dans ces simulations la frquence des ondulations sinus nait pas t
plus leve, en particulier pour le cas de la PAC non hybride. Cependant, [FON-05] a montr
que cette protection tait efficace pour filtrer les frquences dun convertisseur statique (qq kHz
qq 10kHz) et, dans cette courbe (Figure IV.23.a)), on constate quelle est compltement
inefficace en dessous de 10Hz. Ce qui peut nous donner une ide de la gamme frquentielle de
protection offerte par le seul condensateur de double couche.

En revanche, pour le cas hybrid, cette protection va tre efficace pour les mmes
frquences, et le reste de la protection sera assur par le SC. Ainsi ces pics rapides sont priori
totalement pris en charge par le condensateur de double couche.

Ainsi on peut rsumer de la manire suivante :
Pour les frquences suprieures qq 100 Hz : la zone dactivation est priori
protge par le condensateur de double couche interne.
Pour les frquences comprises entre qq 100 Hz et qq 10 mHz 100 mHz : la zone
dactivation est priori protge par le SC externe.
Pour les frquences infrieures 100 mHz : le compresseur et/ou les dtendeurs
(suivant si la PAC est de technologie H
2
/Air ou H
2
/O
2
) seront tout fait capables
de rpondre ces dynamiques sans occasionner de variations significatives de
pression aux bornes de la membrane. La couche dactivation est priori protge de
ce point de vue.
4.5.3 Observation des chelles de temps intermdiaires (qq 10ms
qq 100ms) du comportement de la simulation
On peut poursuivre la validation du modle avec des essais des chelles de temps
intermdiaires, comme par exemple lapplication de crneaux 0A..50A 100 Hz.

Figure IV.24 : Rpartition des courants dune PAC et dun SC suite lapplication dun
crneau HF (comparaison mesure/simulation).
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La rpartition des courants retrouve par simulation illustre en Figure IV.24 correspond
plutt bien aux mesures lexception de petits carts. Le saut initial du courant de la PAC est
lgrement trop grand et le saut du courant du SC est lgrement trop petit.

a) Tension PAC 1 b) Tension PAC 2

c) Tension SC 1 d) Tension SC 2
Figure IV.25 : Comparaison mesure/simulation pour les tensions des diffrents lments pour
lensemble soumis des chneaux HF.
Les formes de tension entre simulation et exprimentation diffrent en revanche plus ou
moins sensiblement. Dabord en simulation, on retrouve les pics capacitifs rapides alors quils
ne se voient pas sur lexprimentation. Ceci est dailleurs trange puisque la cellule relle
fournit un pic de courant cet instant, celui-ci devrait avoir un impact sur la tension de la
cellule via la rsistance lectrique de celle-ci. On constate que le rgime pseudo permanent est
galement diffrent denviron 10mV entre mesure et simulation. Nous ne voyons pas
dexplication claire ces constats si ce nest que la modlisation utilise touche ses limites ou
que les mesures sont lgrement errones. En effet, dans dautres cas tels que celui qui sera
prsent aprs, ces pics sont visibles sur la tension de PAC mesure. Nous ne parvenons pas
justifier leur absence dans le cas prsent.

De nombreux cas ont en fait t utiliss pour valider le modle et proposent des similitudes
(trs) satisfaisantes : vrai dire tous ceux prsents dans le chapitre III, comme par exemple
les essais sinus de fortes amplitudes diffrentes frquences (moins contraignants pour la
simulation que le cas dchelons). Ils ne seront pas prsents ici par conomie de place sauf un
ultime qui permet dappuyer le dernier point du paragraphe prcdent : il sagit du cas de
limpulsion de courant.

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Des impulsions 180 A 1Hz (rapport cyclique de 12,5% pour garantir un courant moyen
en dessous de 25A) sont appliques lensemble hybrid et illustre en Figure IV.26.

a) Courant dans les PAC b) Tension dune PAC (la PAC 1)
Figure IV.26 : Courant et tension de PAC pendant une impulsion de courant de charge de 180A
Comparaison mesure/simulation
On remarque les pics rapides prsents autant sur le courant que sur la tension, la fois pour
la mesure et pour la simulation (lchelle de temps est ici beaucoup plus grande que sur la
Figure IV.25). Les amplitudes de ces pics semblent correspondre entre la mesure et la
simulation pour les deux cas. Ce dernier point conforterait lhypothse du dfaut de mesure de
tension dans le cas prcdent. En revanche, on relve aussi un cart sur le rgime pseudo
permanent de la tension modlise aprs limpulsion.

Notons que cet essai naurait pas pu tre ralis sur une cellule non hybride (rappelons que
sa surface est de 25cm, ce qui aurait reprsent 7,2A.cm
-2
), ou alors au prix de consquences
importantes sur son tat de sant (-coups de pression, tension ngative lie lalimentation
srie, etc). Cela fait partie dun des avantages de lhybridation directe : ici, lensemble
hybrid peut fournir 3,6 fois son courant nominal (180A) pendant 125ms sans que la PAC ne
dpasse son courant nominal (50A) en rgime pseudo permanent.
Limpact sur la cellule est probablement proche de celui quaurait eu une impulsion de 50A
(courant nominal) pendant 125ms lorsque le courant vaut 18,6A appliqu une cellule non
hybride. Cet impact plus rduit (mais tout de mme important) reprsente le mme courant
moyen : 22,5A et le mme courant max pour la PAC. Cest pourquoi mme sur une cellule
hybride une trs grande impulsion peut avoir des consquences sur son tat de sant ou sur sa
dure de vie.

Enfin, nous pouvons retenir de cette modlisation quelle permet de donner un partage des
courants trs proche de la ralit quelles que soient les chelles de temps considres. En
revanche, la prcision est un peu moins bonne sur les tensions avec un cart entre les tensions
mesures et les valeurs simules de 3 5% pour le crneau 100Hz.

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4.5.4 Analyse thorique du systme hybride par une approche de
linarisation
Le systme tudi n'est pas du tout un systme du premier ordre. Pourtant, l'volution
temporelle des courants et des tensions lchelle des temps longs indique un
comportement proche dun premier ordre : le systme a donc un mode dominant. Une tentative
de quantification de ce comportement et de calcul des modes dominants ou des constantes de
temps quivalentes sera propose. Le but est d'amliorer l'interprtation des simulations.

Pour les calculs suivants, nous approximons une PAC par son modle dimpdance o les
phnomnes diffusifs sont ngligs : un diple d'activation R
act
-C
dc
en srie avec une rsistance
lectrique R
elec
(Figure IV.27). Les cbles sont reprsents par des diples RL srie et les SC
par des diples RC srie.

A ce stade, nous faisons abstraction de la variabilit des rsistances d'activation en fonction
du courant et de celle des capacits des supercondensateurs en fonction de la tension.
Rappelons que les points 1 et 2 sont en fait confondus. Dans un premier temps, le point milieu
nest pas considr.

Figure IV.27 : Systme simplifi pour la dtermination du mode dominant.
Avec cette modlisation la fonction de transfert du courant dans les PAC est :

:
Equation
(IV.9)
Avec :
:
Equation
(IV.10)

:
Equation
(IV.11)

Reste calculer les ples. Malheureusement l'expression est trop complexe pour tre value
de manire analytique. Mme un logiciel de calcul symbolique ne s'en sort pas. Il faut donc
faire un choix pour les valeurs des rsistances d'activation et les capacits des
supercondensateurs. Nous n'avons pas trouv de solution systmatique ce problme. Un
processus itratif nous a amens calculer les valeurs pour un courant de charge de 7,5A, un
choix que nous discuterons ci-dessous. Nous trouvons les valeurs suivantes pour les ples :
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=-0,1853 p
2
=-306,4 p
3
=-746,9 p
4
=-3271
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Il ny a pas de ples positifs, ce qui est plutt rassurant et tmoigne de la stabilit du
systme. Mme si nous n'avons pas obtenu des expressions analytiques pour les ples, nous
sommes assez confiants face la classification suivante :

Mode Rapidit relative Origine
-1/p
1
lente
Interaction PAC - SC
-1/p
2

Rapide
Interaction capacit de double
couche - lments rsistifs
-1/p
3

-1/p
4
trs rapide
Interaction inductance - capacit
de double couche

Tableau IV.6 :
Classification des modes du systme sans point milieu.
4.5.4.1 Mode dominant lent pour un systme hybride 2 PAC/2 SC
Ce systme a un mode dominant, avec une constante de temps
dom
associe au ple le plus
lent (5,4 s) qui correspond bien la constante de temps du courant de la PAC que lon peut
observer en Figure IV.19 par exemple.

En second lieu nous pouvons nous interroger sur la gnralisation de l'tude analytique
mene avec le modle d'impdance, comme nous l'avons fait ici. Quel que soit le point de
fonctionnement pour lequel nous calculons les valeurs paramtriques, le modle nous sort un
ple dominant. Si le point de fonctionnement se trouve dans la zone linaire de la courbe de
polarisation, la constante de temps associe varie peu. Par exemple, le point de fonctionnement
5A donne
dom
gale 6,8 s, le point 50 A donne
dom
gale 3s. Mais, autour de 0,1A la
constante de temps devient gale 212s.
La non-linarit de la loi de Butler-Volmer nous empche de gnraliser les conclusions de
l'tude analytique propose ici. Malheureusement, nous n'avons pas russi trouver une
approche systmatique permettant de la linariser. Nous sommes donc de l'opinion que nous
pouvons sans problme gnraliser les conclusions qualitatives, mais nous ne pouvons pas
gnraliser les conclusions quantitatives.

Nous concluons que le systme tudi a un mode dominant et que la constante de temps
associe ce mode diminue (de manire exponentielle) avec l'augmentation du courant moyen
inject dans le systme.
4.5.4.2 Rpartition thorique du courant linstant de lchelon
Maintenant, faisons un zoom sur les chelons montants et descendants des crneaux de
courant tudis ci-dessus. Essayons d'abord de quantifier la rpartition des courants linstant
d'un chelon, partir du modle prcdent :
:
Equation
(IV.12)
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Tous les paramtres dans cette expression sont indpendants du courant et il semble alors
thoriquement impossible d'observer une rpartition diffrente pour les deux chelons. Bien que
lamplitude semble se maintenir entre le cas montant et le cas descendant en simulation, une
lgre diminution apparat pour lchelon descendant lors de lexprimentation (Figure IV.28).

a) Echelon montant b) Echelon descendant
Figure IV.28 : Courant de PAC lors d'chelons de courant de charge montant et descendant -
zoom
Nous remarquons que la correspondance entre simulation et mesure n'est pas trs bonne au
moment de l'chelon, mme si cela reste acceptable. La surestimation du saut de courant de
PAC peut tre due des erreurs sur lvaluation des inductances qui nest pas toujours
vidente compte tenu de trs hautes frquences mises en jeu lors de la mesure.

La quantification de ces sauts est de plus difficile compte tenu de limperfection des chelons
raliss par la charge. En effet lchelon montant na pas une dynamique infinie et montre des
oscillations (visibles en Figure IV.21), tandis que linstant de lchelon descendant est
relativement long. Il faut garder en tte que Equation (IV.12) nest valable que pour un
chelon parfait, ce qui est impossible raliser en ralit. Ainsi il est difficile de conclure sur la
quantification prcise de ces sauts. Cependant on peut remarquer que la constante de temps
observe sur ces zooms peut tre la constante lie p
2
(3,2 ms), celle lie p
3
(1,34ms), ou une
combinaison des deux. Puisque nous ne disposons pas d'une expression analytique pour ces
constantes et puisqu'elles sont du mme ordre de grandeur, il est trs difficile de les distinguer.
4.5.5 Influence du point milieu
Si lon reprend le calcul des ples de la section prcdente pour lappliquer au schma
possdant un point milieu, les quations se complexifient et deux ples supplmentaires sont
ajouts : il y a dsormais un lent et un trs rapide pour chaque couple PAC-SC. Il a t difficile
de conclure sur limpact des diffrents ples dans la partie prcdente, cela est dautant plus
difficile dsormais.

Le courant de point milieu est responsable de l'quilibrage des deux condensateurs. Il sagit
dabord de vrifier que le point milieu obtenu en simulation est fidle celui mesur. On peut
observer en Figure IV.29 les courants de point milieu simuls et mesurs pour un crneau de
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courant de charge de 50 A 10 mHz - la mme excitation que celle utilise pour les crneaux
basse frquence dans le systme sans point milieu.

Figure IV.29 : Courant de point milieu: comparaison simulation - mesures, crneaux de courant
de charge 0A..50A 10mHz
On observe dabord des formes similaires entre le courant mesur et le courant simul ; ce
qui nest pas une chose vidente car ce courant est fonction, entre autres, de chaque lment et
donc son comportement rsulte de la pertinence du modle de chaque lment. En particulier
pour lchelon descendant, celui-ci est trs proche de celui mesur. En revanche pour lchelon
montant, la forme globale semble correspondre mais lamplitude nest pas bonne.

Plusieurs explications peuvent tre proposes : la premire est que le point milieu modlis
est 4 fois moins impdant (en rsistance et en inductance) que celui dans le cas rel. Nous
devons reconnaitre quil y a eu confusion entre mise en srie et mise en parallle de deux cbles
lors du passage de lexprimentation la simulation. Limpdance de ce cble jouant un rle
mineur, nous avons dcid de ne pas reprendre tous les travaux suite cette constatation.
La seconde explication qui nous semble plus probable, et dj voque la 4.1.7 est le fait
que le modle de la PAC 1 possde une tension vide lgrement trop leve par rapport la
ralit. Cette tension plus leve entraine alors une tension du SC 1 plus leve que la ralit
lorsque le courant est nul et donc juste avant lchelon montant. Ainsi linstant de lchelon,
la tension du SC 1, suprieure celle du SC 2, entrane (par des tensions respectives appliques
aux PAC pratiquement identiques celles des SC) un courant de la PAC 1 infrieur celui de
la PAC 2. Or I
PM
= I
PAC1
- I
PAC2
, ce qui in fine, rend compte dun courant de point milieu
excessif sur la simulation. Ce dfaut de la tension vide sur la modlisation de la PAC 1
exagre ainsi la valeur ngative du courant du point milieu.
Des amliorations sont toujours possibles dans la modlisation : pour bien faire il aurait fallu
corriger la tension trop leve du modle de cette cellule avant den observer ici limpact.
Cette dformation nest pas visible sur lchelon descendant puisquaux courants de PAC
considrs, les tensions observes par les deux modles sont trs proches de celles des cellules
relles.

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Chapitre IV
195

La correspondance entre simulation et exprimentation permet alors de pouvoir envisager
dventuels dfauts par simulation. Par exemple sur la Figure IV.30, une rsistance de 4,5 a
t introduite en parallle du SC 1 de manire forcer un dsquilibre. Puis on soumet
lensemble hybrid une ondulation sinus de 0A 50A 2mHz. On observe que dans le cas o
le point milieu nest pas prsent, un dsquilibre sur les tensions entre les SC se cre et
saccentue. A priori, aucun lment ne pourrait redresser ce dsquilibre si ce nest en annulant
ce dfaut ; ce qui sera fait lorsque la tension du SC 1 aura atteint 0Vdc. Tandis que pour le cas
avec point milieu, un dsquilibre entre les tensions persiste, mais celles-ci ne divergent pas.
Cela montre une fois de plus la ncessit du point milieu ou, dfaut, dun systme
dquilibrage.

a) Simulation sans le point milieu b) Simulation avec le point milieu

Figure IV.30 : Simulation dun systme hybride 2 PAC -2 SC dfectueux soumis un profil de
charge sinus 0A..50A 2mHz
4.5.6 Conclusion sur la simulation de lhybridation
La simulation de lhybridation directe tait un dfi que nous nous tions lancs en
commenant ces travaux. En effet, il ne semble pas si vident de pouvoir retrouver les partages
de courant autant sur des horizons de temps longs que sur des horizons de temps courts voire
trs courts. Nous nous attendions nous heurter aux limites des modles, puisque dans ces
partages, les interactions entre les impdances des lments jouent un rle trs fort. Ainsi une
erreur dans lestimation de ces impdances peut avoir un impact important sur les rsultats de
simulation. Cette simulation est possible mais au prix dune modlisation fine des lments.

Enfin, la pertinence des modlisations, qui a t montre tout au long de cette partie par la
correspondance proche entre simulation et exprimentation, permet denvisager de multiples
pistes dexplorations qui nont malheureusement pas pu tre bien investigues faute de temps.
En effet, il est dsormais trs facile denvisager :
un dfaut sur un lment (PAC ou SC),
un dsquilibre dans le circuit comme la vieillesse prmature dun lment,
diverses dissymtries dans le cblage (ou bien une symtrie et un quilibre parfait),
diverses versions dquilibrage ou de point milieu,
etc.
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Ce ne sont pas les ides qui manquent quant aux recherches possibles sur lhybridation
directe pour arriver une proposition de solution proche de lindustrialisation.
4.6 Conclusion du chapitre
Ce chapitre avait pour objectif de simuler une hybridation directe de 2 cellules PAC
associes 2 SC avec et sans point milieu. A cette fin, il nous fallait disposer de modles de
tous les composants du systme : PAC, SC et cblage.

Nous nous sommes appuys sur le modle de PAC dvelopp au laboratoire ainsi que sur la
mthode de paramtrisation associe. Nous nous sommes rendu compte que le processus de
paramtrisation, bas jusquici sur neuf spectres dimpdance, ntait pas optimal. En fait, les
rsultats de ce processus sont fortement dpendants du nombre de spectroscopies utilis, des
erreurs de mesure et des conditions initiales de loptimiseur. Ce modle tant destin
l'utilisation sous un logiciel de simulation de circuits lectriques, certaines simplifications
relatives aux paramtres dpendants du courant et aux puissances non entires ont t
ncessaires. Une approche pour amliorer la prcision du modle haute frquence en
distribuant les phnomnes dactivation et de double couche a t prsente. Au final, nous
avons valid toute la pertinence de ce procd de paramtrisation via le comportement trs
satisfaisant du modle.

Concernant la modlisation des supercondensateurs, nous avons retenu un modle 3
branches dont seul un lment est variable avec la tension. Bien que nous ne sommes pas trs
satisfaits des procds de caractrisation et de paramtrisation dploys, le modle sest bien
comport. Malgr tout, les procds utiliss mriteraient dtre repris en profondeur.

Quant elle, la modlisation des cbles par de simples circuits R-L srie semble
satisfaisante.

La dernire partie qui illustre la finalit de ce chapitre concerne les simulations dune
hybridation directe de 2PAC-2SC. Nous avons observ que, soumis des excitations fort signal
de type crneaux, le modle de simulation est trs fidle la ralit aux basses frquences. Par
contre, moyenne et haute frquence, il existe toujours un cart de quelques pourcents entre
simulation et mesures, en particulier sur les tensions. Nous avons cherch expliquer ces
erreurs que lon peut regrouper sous deux principales hypothses : soit il s'agit d'une erreur de
paramtrisation, soit le modle thorique n'est pas capable de reprsenter parfaitement le
comportement de la pile cette chelle de temps o il ne prend pas en compte tous les
phnomnes physiques au sein du composant.
Cependant la simulation effectue sest avre satisfaisante notre niveau (car lobjectif vis
nest pas vident), en particulier concernant le partage des courants prdit trs proche de la
mesure. La fiabilit dmontre de la simulation a permis dmettre des hypothses solides sur
les interactions, et sur des points particuliers tels que la nature capacitive (double couche) des
pics rapides de courant qui se produisent linstant mme dun chelon de courant.
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Chapitre IV
197

La comparaison entre un raisonnement analytique et les mesures a montr que nous pouvons
seulement faire des prdictions qualitatives sur le comportement du systme en termes de
constante de temps. Des prdictions quantitatives sont difficiles cause de la nature fortement
non-linaire des composants. Dans ce cas, la simulation prouve tout son intrt.

Enfin, ce chapitre ouvre de nombreuses perspectives de travail de modlisation dune PAC :
Augmentation de la prcision du modle HF
Prise en compte de lalimentation des gaz
Simulation dun stack entier (pas si simple que mettre n monocellules en srie)
Modlisation des mise en gaz/arrt de PAC, bien que cet objectif paraisse trs
complexe et optimiste
Utilisation de la simulation pour le dimensionnement
Etude des dfauts
Etc.

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CHAPITRE V

Essais de systmes hybrides
PAC/SC pour le projet ISS
puissances significatives

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Essais de systmes hybrides PAC/SC pour le projet ISS puissances significatives
200

Dans ce chapitre est prsente lapplication dune hybridation PAC-SC un cas dtude
spcifique dans laronautique. Nous avons fait le choix de prsenter les essais et analyser les
rsultats mais aussi de donner certains dtails techniques des dispositifs raliss pour permettre
la mise en uvre dessais puissance significative (5kW fournis par la PAC, 10kW crte
consomms) des systmes hybrides PAC/SC. Ainsi, le lecteur qui dsire mettre en uvre une
installation similaire pourra sinspirer des rflexions menes, des solutions techniques
employes, en vitant les erreurs commises. Dans cette optique, nous proposons ce chapitre
suivant ce droulement :
Prsentation de ltude thorique : rsum des travaux antrieurs
Prsentation de la partie matrielle : mise en uvre des architectures
Prsentation de la partie logicielle : mise en uvre des stratgies de commande
Rsultats exprimentaux
Comparaison, analyses et conclusions
5.1 Approche thorique, projet ISS
Une introduction aux systmes hybrides base de PAC dans un contexte aronautique a
dj t faite dans le chapitre I ; il est toutefois utile den reprendre brivement quelques
aspects.
5.1.1 Contexte de ltude : projets CELINA et ISS
Dans le contexte de lavion plus lectrique (MEA : More Electrical Aircraft, [WEI-93],
[CUT-02]) notamment port par le projet Europen MOET (More Open Electrical
Technologies), les besoins en nergie lectrique dun avion sont appels augmenter en
particulier grce aux avances rcentes de llectronique de puissance [ROS-07]. Or un avion
peut tre sujet diverses pannes et entre autres une perte totale des moteurs ou de la
gnration lectrique. Ces pannes doivent naturellement rester acceptables [MEH-89]. Dans la
majorit des gros avions, une turbine olienne (RAT- Ram Air Turbine) est alors dploye pour
assurer la production dlectricit et alimenter un rseau de secours [BOL-09]. Les actionneurs
de commandes de vol rcents et futurs tant lectriques [BOT-00], [BOS-04], le profil de charge
fournir par ce rseau de secours est trs intermittent (Figure V.1). Laugmentation de la
demande en puissance lectrique devient trs contraignante pour la structure de lavion qui doit
inclure une turbine olienne de plus en plus volumineuse. Des tudes rcentes ont examin le
remplacement de cette turbine par une pile combustible [GAR-07]. De plus, un systme pile
combustible prsente dautres avantages vis--vis des proprits du systme RAT actuel
[WOR-09]: son fonctionnement est indpendant de la vitesse et de laltitude de lavion ; la pile
combustible peut tre arrte tout moment si les moteurs principaux sont rcuprs alors
que lolienne ne peut tre rtracte une fois dploye ; enfin, la maintenance pourrait tre
rduite.
Rappelons que la pile combustible fait ragir indirectement (oxydorduction) de
lhydrogne avec de loxygne. Plusieurs stratgies sont alors possibles pour la fourniture de gaz
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Chapitre V
201

[GAR-07]. Lhydrogne pourrait tre produit bord partir du reformage du krosne
[LEN-05], [IBA-06] ou tre embarqu sous forme comprim. Loxygne pourrait tre prlev
lair ambiant laide dun compresseur ou tre embarqu sous forme comprim. Si tous les cas
ont t envisags et valus dans [GAR-07], la solution la plus pertinente dans le cas de
lapplication secours semble dembarquer les deux gaz sous forme comprime saffranchissant de
la dlicate tape de reformage du krosne et de la quantit et/ou la qualit de lair en cas de
situation de secours. Cest cette solution H
2
/0
2
qui est tudie et valide exprimentalement
dans le prsent chapitre.
Lapplication de secours pourrait constituer une des premires introductions de cette
technologie dans le monde aronautique. Les tudes sur les applications dans laronautique des
piles combustible dpassent dailleurs le seul cas du groupe de secours [CUR-10]. Une pile
combustible pourrait remplacer la turbine gaz qui ralise actuellement la fonction APU
(Auxiliairy Power Unit) qui alimente lavion en lectricit lorsque celui-ci est au sol. Cela
permettrait de diminuer le bruit et les missions en gaz de lavion au sol. Plus gnralement,
lintroduction de PAC dans les avions permet denvisager de nouvelles fonctions telles que le
roulage au sol sans consommation dnergies fossiles (green taxi) ou encore la rutilisation des
dchets usuels dun systme PAC comme la chaleur pour le dgivrage des ailes, leau
produite pour les sanitaires ou lair appauvri en oxygne pour linertage des rservoirs de
krosne. En Allemagne, le projet ELBASYS tudie diverses applications autour de piles
combustible [WOR-09] : groupe de secours, systme pile combustible multifonctions
(lectricit, eau, inertage), green taxi au sol. Lintgration des piles combustible dans
laronautique semble devoir passer par une multifonctionnalit de faon pouvoir rivaliser
avec les autres technologies actuelles trs intgres ainsi que dtaill au chapitre 1.

Etant donn le caractre trs intermittent du profil de secours satisfaire (Figure V.1), il
est intressant dassocier la source dnergie principale une source forte puissance massique
afin dviter de la surdimensionner. Ainsi, la RAT actuelle a dj fait lobjet dtudes
doptimisation (rduction de sa taille et de sa masse) en association des supercondensateurs
[ROB-11], [RAF-10] au regard de la dure des intermittences satisfaire (pics de fortes
puissances mais relativement peu nergtiques). Dans le cas du groupe de secours pile
combustible, il sagit galement de ne pas surdimensionner la pile combustible [JIA-06].
Mais, dautres motifs peuvent galement justifier ce type dhybridation. Par exemple, dans le
cas dun fonctionnement H
2
/Air, cela permet aussi de palier la dynamique de la compression
dair [ZHA1-08].
Les travaux prsents dans ce chapitre sinscrivent dans la continuit des travaux mens
dans le cadre du projet europen CELINA (Fuel Cell Application in a New Configured
Aircraft) qui sest achev en juillet 2008. Plusieurs architectures lectriques ont t tudies
[GAR-07] pour associer la pile combustible et les supercondensateurs. Le projet CELINA a
fait place au projet ISS (Innovative Solutions for Systems) dont une des finalits est la
validation exprimentale des architectures qui ont t retenues. Cest dans le contexte de cette
validation exprimentale que ce chapitre est prsent.
Aprs avoir dtaill les fonctionnements des architectures hybrides retenues pour le cahier
des charges de notre tude (40kW de puissance moyenne), nous prsenterons leur pilotage
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nergtique au plan thorique avant daller vers leur dclinaison pratique. Les dtails des
moyens mis en uvre pour effectuer des essais sur des systmes hybrides PAC/SC une
puissance moyenne de 5kW seront exposs et discuts. Enfin, la dernire partie sera consacre
la validation exprimentale qui a t mene chelle rduite (1/8) : dans un premier temps
avec un mulateur de pile combustible, puis dans un second temps avec une pile
combustible.
5.1.2 Objectifs du projet CELINA
De nombreuses charges utilises en dernier secours peuvent tre considres comme
constantes. En effet les quipements lectroniques (calculateurs) et les lments de dgivrage
absorbent une puissance constante et pendant toute la priode de la mission de secours.
Dautres quipements tels que pompes carburant, quipements radio et phares absorbent une
puissance constante lorsquils sont utiliss. En revanche, certaines charges sont trs variables,
en particulier les actionneurs commande de vol qui exigent une puissance trs fluctuante,
dpendant des conditions de vol pendant la quasi-totalit de la mission.
Lors de lapproche au sol, la vitesse de lavion est rduite, ce qui impose de grands
dbattements des gouvernes de commande de vol pour diriger lavion. Ceci entrane une
consommation de forte puissance. De plus, avant latterrissage, de nombreuses manuvres sont
effectues par le pilote afin dajuster le positionnement de lavion face la piste. La mission de
vol retenue (Figure V.1) concerne donc un cas dapproche au sol dun avion basse vitesse en
milieu turbulent avec des manuvres commandes par le pilote. Cette mission est dfinie
comme la principale mission dimensionnante de notre tude [LAN-06], [GAR-07], c'est--dire
une puissance consomme fortement variable qui atteint les pics de consommation les plus
levs.
Ce profil de mission comporte une puissance moyenne de 40kW ainsi que des pics de
consommation atteignant 70kW, soit une diffrence de 30kW entre puissance moyenne fournir
et puissance maximale dimensionnante pour le systme. Si lon dfinit un OVer Sizing Rate
(OVSR) par lEquation (V.1).

()()
()

:
Equation
(V.1)

Un OVSR proche de zro signifie que la puissance consomme ne varie pas, tandis quun
OVSR proche de lunit signifie que la puissance dimensionnante nest utilise
quoccasionnellement. De plus, de manire gnrale une pile combustible exige des auxiliaires
fluidiques qui possdent de faibles dynamiques de rponse, or en mission de secours la puissance
demande doit tre disponible immdiatement. Par consquent, lhybridation semble simposer
dans ce cas dtude.

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Chapitre V
203

Figure V.1 : Profil de charge type pour le dimensionnement du rseau de secours lectrique
(phase dapproche).
Le nouveau standard avionique qui semble se dessiner en termes de niveau de tension est
une tension de bus continu -270Vdc/0Vdc/+270Vdc [EID-10], [RAV-09].
La Figure V.2 extraite de [MOU-10] classe les diffrentes sources en fonction de leur nergie
massique et de leur puissance massique.

Figure V.2 : Caractristiques puissance massique / nergie massiques des principales sources de
stockage et de propulsion existantes extrait et adapt de [MOU-10] et [FLY-04].
Un bon candidat lhybridation est le supercondensateur pour ses qualits de forte
puissance massique, de facilit de gestion dtat de charge, de dure de vie et de cyclabilits
leves avec une nergie stockable/restituable suffisante pour notre profil de mission [LAN-06],
[ROB-11], [MAX-12].

Les travaux de [GAR-07] dont la validation exprimentale est prsente ici ont trait le
dimensionnement de diffrentes architectures dhybridation entre PAC et SC avec les objectifs
suivants :
Choix darchitectures lectriques pour connecter un systme PAC dans un rseau
lectrique aronautique.
Dimensionnement et simulation de la conversion de puissance (convertisseurs
statiques DC/DC)
Optimisation globale du systme
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Figure V.3 : Objectifs de dimensionnement du projet CELINA.
Comme illustr sur la Figure V.3, ltude a consist dterminer le nombre idal de
convertisseurs, comment dimensionner le systme PAC (surface, nombre de cellules) et le
stockage (capacit) suivant larchitecture pour permettre dassurer la mission exige.
Larchitecture prsente ici est la plus gnrale, il sagit ensuite denvisager la suppression
progressive des convertisseurs un un sachant que le systme final doit respecter les exigences
du rseau lectrique mais aussi tre optimis en termes de poids, de volume et de cots (bien
que ce dernier critre ne soir pas primordial dans le domaine aronautique). Ainsi toutes les
solutions envisageables ne satisfont pas les mmes critres, mais pour satisfaire aux exigences
du rseau au moins un convertisseur est ncessaire. Llectronique de puissance doit alimenter
le bus continu en -270Vdc/0Vdc/+270Vdc soumis au profil de charge de la Figure V.1 avec un
seul stack comme source dnergie.
Plusieurs critres ont t mis en uvre pour raliser un premier dimensionnement de la
solution. La question est de dterminer le nombre optimal de cellules mettre en srie et leur
surface pour constituer la pile combustible. On peut surdimensionner la surface des cellules
pour rduire la consommation en gaz. Ainsi on conomise de la masse sur le stockage des gaz
mais on alourdit la pile combustible, il sagit de trouver un compromis. Un critre important
dans le dimensionnement de llectronique de puissance est la tension minimale de la pile
combustible : puissance quivalente, le courant traversant les semi-conducteurs est dautant
plus important que la tension de la pile est basse.
En ce qui concerne le stockage en supercondensateurs, les lments sont choisis dans les
catalogues des constructeurs. Il sagit de dterminer la capacit totale ainsi que la tension
minimale 50% de la tension maximale permettant dexploiter 75% de la capacit nergtique.
La tension maximale permet de dterminer le nombre dlments connecter en srie. La
capacit permet alors de dterminer le nombre de branches en parallle.
5.1.3 Rsum de ltude thorique mene dans CELINA
Les travaux effectus constituent le prolongement exprimental de ltude thorique
effectue par simulation par [GAR-07] : nous consacrons donc quelques pages de ce chapitre
en rsumer les lments principaux ayant abouti un dimensionnement. Parmi plusieurs
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Chapitre V
205

solutions envisageables, prsentes au chapitre I, les trois architectures retenues ainsi que leurs
gestions nergtiques sont dcrites ci-aprs.
5.1.3.1 Descriptif thorique du systme.
5.1.3.1.1 Principe de partition frquentielle de la puissance
Lhybridation au sens nergtique se dfinit comme lassociation de plusieurs sources
prsentant des proprits complmentaires en termes dnergie, de puissance, et de dynamiques
associes. Dans notre cas lassociation est ralise avec :
- une source de forte nergie massique (pile combustible) qui supporte mal les variations
rapides de puissance [SCH1-05], [THO-07] ;
- une source de forte puissance massique (supercondensateurs) dont le bilan nergtique
est nul en valeur moyenne, aux pertes prs (stockage).
Lide directrice de cette hybridation nergtique est donc dattribuer de faibles variations
de puissance la pile combustible en reportant les pointes de puissance sur les
supercondensateurs tout en assurant une puissance nulle en valeur moyenne afin de maintenir
leur tat de charge.
Pour cela plusieurs mthodes existent dont certaines ont t prsentes au chapitre I : parmi les
mthodes directes, la partition frquentielle des puissances [CHA-98], [TUR-12], [TUR1-12]
illustre sur la Figure V.4 t retenue, [GAR-07]. Cette mthode consiste attribuer les
composantes de basses frquences de la puissance absorbe par la charge la source dnergie,
ici la PAC, et celles de hautes frquences au stockage, ici les supercondensateurs, au moyen
dun filtrage caractris par une frquence de partition ou plusieurs frquences dans le cas
dhybridations multiples [TUR1-12] [TUR2-12].

Figure V.4 : Principe dhybridation par filtrage frquentiel illustr dans le plan Puissance -
frquence.
Cette frquence de partition joue un rle dterminant dans le dimensionnement du
stockage. En effet, capacit de stockage donne : plus cette frquence est basse, plus le niveau
nergtique des supercondensateurs fluctuera. Autrement dit : tant donnes les contraintes
imposes aux supercondensateurs (niveau de tension max ne pas dpasser et niveau minimum
de rserve dnergie), une frquence de filtrage impose une capacit minimale de stockage
mettre en uvre pour que le systme puisse fonctionner. Dans notre cas cette frquence de
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filtrage permet de dterminer la capacit du stockage sa tension de rfrence. Cette frquence a
t prconise par un constructeur de piles combustible 50mHz, permettant aux auxiliaires
de rguler correctement et aisment lalimentation en gaz (pressions et dbits) malgr les
variations de consommation de la pile.
En pratique, cest via un filtrage du courant de charge que cette gestion nergtique est
implante. Afin dobtenir une bonne coupure dans le partage des puissances, le filtrage est
ralis par un filtre du 2nd ordre de la forme :

()

:
Equation
(VI.1)

Avec et c la pulsation de coupure dsire.
La Figure V.5 illustre lexemple du partage frquentiel obtenu avec le profil de mission
donn la Figure V.1 et la frquence de filtrage est de 50mHz. Dans le cas prsent, idal,
on ne considre pas les pertes dans les lments ni la consommation des auxiliaires.

Figure V.5 : Mise en uvre du partage frquentiel pour une frquence de 50mHz [GAR-07].
5.1.3.1.2 Dfinition des architectures
Les trois architectures retenues sont illustres en Figure V.6.

a) Architecture n1
deux convertisseurs
b) Architecture n2
SC connects au bus
c) Architecture n3
Hybridation directe
Figure V.6 : Schmatisation des architectures retenues.
Loptimisation de chacune de ces architectures, suivant les deux critres masse et
consommation dhydrogne, a produit les rsultats prsents sur la Figure V.7. Elle a permis
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Chapitre V
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de dterminer les dimensionnements optimaux pour un systme de 70kW avec 4h dautonomie.
Plus de dtails sont donns dans [GAR-07].

Figure V.7 : Rsultats doptimisation pour les architectures retenues [GAR-07].
En premire analyse, larchitecture n2 avec les supercondensateurs directement connects
au bus semble mieux rpondre aux critres retenus. Cependant dautres critres peuvent tre
envisags tels que la qualit et la stabilit de la tension aux bornes des charges, le taux
dutilisation du stockage, la facilit de mise en uvre des convertisseurs, la capacit de filtrage
par le stockage de la puissance fournir par la pile combustible ou encore la robustesse du
systme complet. Aprs analyse, les avantages et inconvnients peuvent tre rsums dans le
Tableau V.1 issu de [GAR-07] et dont deux couleurs ont t modifies : la masse-
consommation de larchitecture n1, initialement en vert est passe en orange compte tenu de
la Figure V.7, le contrle de la tension de bus de larchitecture n2 est pass de rouge orange
en rfrence aux conclusions de ce chapitre. Le compromis gagnant dpend de la pondration
attribue aux diffrents critres. Une pondration uniforme conduit au classement donn par le
Tableau V.1.

Mass-
Consumption
DC bus
control
UC use
Power
Electronics
Filtering
Capacity
Reliability
Overview
( coeff.)

Architecture n1

0

+1

+1

-1

+1

-1

+1

Architecture n2

+1

0

-1

+1

0

+1

0

Architecture n3

-1

+1

-1

0

-1

+1

-1
Tableau V.1 : Aperu des principaux avantages et inconvnients lis aux architectures.

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5.1.3.1.2.1 Architecture n1 deux convertisseurs
Daprs les avantages et inconvnients donns au Tableau V.1, la solution qui semble
dgager le meilleur compromis avec une pondration uniforme est la solution deux
convertisseurs statiques (architecture n1). Cette solution offre les stabilits de bus et capacits
de filtrage les plus leves, une masse et une consommation intermdiaires, mais une mise en
uvre et une fiabilit prouver car larchitecture sollicite beaucoup llectronique de puissance.
Cette architecture n1 deux convertisseurs statiques offre un degr de libert pour le
contrle de la tension de bus. Trois lments sont connects au bus continu : les charges, le
stockage et son convertisseur, la pile combustible et son convertisseur. Or un seul de ces
lments la fois peut piloter la tension de bus, et cela est exclu pour les charges. Il reste donc
deux possibilits pour rguler la tension de bus : via le convertisseur de la pile combustible ou
via le convertisseur de stockage. Ces deux solutions sont illustres sur la Figure V.8 . Dans
certains cas, il y a un intrt particulier confier la gestion de la tension de bus au stockage ;
par exemple avec une turbine olienne (RAT) laquelle on peut alors associer une MPPT
(Maximum Power Point Tracking) [LAN-06], [RAF-10]. Pour le cas dune pile combustible,
aucun intrt particulier ne semblait se dgager avant les essais exprimentaux.

Dans la continuit des travaux antrieurs, il a t choisi de raliser une partition
frquentielle des puissances. Ainsi les composantes hautes frquences (HF) de la puissance
requises par lapplication doivent tre fournies par les supercondensateurs, et les composantes
basses frquences (BF) par la PAC ; cette partition tant ralise par filtrage du courant de
charge.
La principale diffrence entre les deux stratgies candidates au contrle du bus est la
suivante :
- dans le cas o cest la pile combustible qui impose la tension du bus DC (architecture
n1-1 - Figure V.8.a) : le convertisseur associ au stockage doit fournir les composantes HF du
courant de charge, et ainsi ne laisser que les composantes BF la PAC et son convertisseur
pour contrler le bus.
- dans le cas n1-2 (Figure V.8.b) la pile combustible ne doit fournir que les composantes
BF car son convertisseur reoit directement cette consigne, le stockage tant en charge de
maintenir la tension sur ce bus. On peut imaginer quavec cette solution, si lon perd le
stockage, la tension aux bornes de la charge nest plus contrle, sauf si une reconfiguration de
la commande est effectue.

Les deux systmes obtenus avec ces deux stratgies de gestion de larchitecture n1 sont
dnommes par la suite Architecture n1-1 et Architecture n1-2 comme illustr sur la Figure
V.8 puisque chacune delle requiert les mmes essais de validation quune architecture part
entire.

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Chapitre V
209

a) Contrle de la tension de bus le CVS-PAC :
Architecture n1-1
b) Contrle de la tension de bus par le CVS-SC :
Architecture n1-2
Figure V.8 : Les deux stratgies de gestion pour larchitecture n1
5.1.3.1.2.2 Architecture n2 un convertisseur
Larchitecture n2, bien que la plus performante en possde linconvnient de ne pas
permettre la rgulation de tension de bus proprement dite. Le stockage tant directement
connect au bus, la tension varie avec ltat de charge des SC, lui-mme variable pour raliser
la fonction filtrage (Figure V.9). En contrepartie des de la tension de bus, cette solution
prsente lavantage dconomiser un convertisseur, donc dpargner les pertes affrentes et
dobserver un gain en fiabilit au niveau de llectronique de puissance. En revanche cette
solution ne permet pas de faire varier la tension du stockage sur sa pleine chelle et donc den
profiter pleinement (malgr tout, cest la solution la plus lgre).
.Si la PAC fournit exactement la valeur moyenne du courant de charge alors les
supercondensateurs voient un courant moyen nul et leur tension oscille autour dune valeur
moyenne fixe.

Avec ce systme de pilotage un contrle dtat de charge est indispensable, une ncessit
moins vidente avec les stratgies de larchitecture n1. Sans ce contrle, la tension de bus nest
pas matrise. Pour fonctionner dans ces conditions le systme doit tre idal, sans pertes, le
filtre initialis la valeur moyenne et le stockage prcharg.

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Figure V.9 : Pilotage de larchitecture n2
Le dimensionnement du stockage se fait alors suivant 3 critres : - la nature du profil de
charge ;
- les variations de tension tolres sur le bus continu ;
- la capacit filtrer le courant de la pile combustible.

Ainsi le contrle de ltat de charge du stockage (et par consquent de la tension de bus)
doit raliser un compromis entre de faibles ondulations de bus ou sur la PAC.
Le principe de pilotage de larchitecture n2 tel quillustr sur la Figure V.9 (cas idal sans
pertes) est donc beaucoup plus simple que ceux de larchitecture n1 et utilise moins de
mesures. Les dynamiques exiges pour le convertisseur sont lies au choix de la frquence de
partage des puissances (power sharing) et sont donc lentes et donc moins exigeantes pour le
convertisseur. De mme les mesures prsentent des variations lentes, ce qui permet un
traitement du signal et une immunit au bruit trs simple assurer.
5.1.3.1.2.3 Architecture n3 : hybridation directe
Bien que larchitecture n3 prsente le moins bon rapport masse/consommation des trois
architectures tudies, elle possde lavantage dune autogestion nergtique . Sa mise en
uvre est simplifie puisque ltat de charge du stockage na pas tre contrl, et quil ny a
pas de compromis dterminer sur la dynamique de la tension de bus. En revanche, comme
larchitecture n2, cette solution prsente linconvnient de ne pas utiliser pleinement ( 75%)
la capacit du stockage contrairement larchitecture n1. Elle possde galement
linconvnient de faire transiter toute la puissance demande par la charge par le convertisseur
(mais aussi les pertes inhrentes) ce qui se ressent en termes de masse et de pertes. Tandis que
pour larchitecture n2 une partie de la puissance est directement fournie par le stockage aux
charges, sans intermdiaires.

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Figure V.10 : Pilotage de larchitecture n3
Comme pour le cas prcdent, cette architecture possde un principe de pilotage illustr en
Figure V.10 trs simple et employant peu de mesures compar ceux de larchitecture n1.
Lavantage de cette solution est quelle utilise un principe de rgulation usuel (structure
cascade) et indpendant de lhybridation.
Contrairement aux autres architectures, aucune modification du principe gnral de pilotage
prsent ne sera ncessaire pour rendre cette solution oprationnelle.
5.1.3.2 Dimensionnement par simulation
Cette partie, qui sappuie sur les dimensionnements effectus dans [GAR-07], met en
vidence par simulation limpact des pertes dans les convertisseurs et dans le stockage sur le
dimensionnement final.
5.1.3.2.1 Dimensionnement pour un cas idal, sans pertes
Prenons lexemple dun dimensionnement extrait de [GAR-07] afin dobserver limpact des
pertes et des boucles de rgulations. Un choix reprsentatif de Le dimensionnement de
larchitecture n1, architecture intermdiaire en terme de rapport masse/consommation et qui
offre le plus de degr de libert est reprsentatif quelle que soit la stratgie. Le pilotage des
convertisseurs est suppos idal ; ainsi il ny a pas de diffrence observable sur le
dimensionnement entre larchitecture n1-1 et n1-2. Le Tableau V.2 prsente un exemple de
dimensionnement avec un choix arbitraire de critres. Par la suite ces critres seront laisss
variables de manire optimiser la masse du systme global et sa consommation en gaz.

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FC minimal voltage (V) = 100
UC maximal voltage (V) = 80
UC maximal discharge (%) = 50
Cut-off frequency (Hz) = 0,05
Fuel cell max current density (A.cm
-2
) = 0,5
Switching Frequency (Hz) = 20 000
Number of parallel converter branches = 4

FC surface
(cm
2
)
FC cell
number
C(F)
V
storageT=0

(V)
627,7 154 9,83 61,16

Tableau V.2 : Exemple de dimensionnement du systme hybride idal pour larchitecture n1.

La Figure V.11 montre lvolution des tensions du stockage par supercondensateurs et de la
pile combustible au cours de la mission pour le dimensionnement propos au Tableau V.2.
A partir dun modle idal, ltat de charge du stockage ainsi que la tension aux bornes de la
pile combustible respectent les bornes fixes.

a) Tension du stockage par supercondensateurs b) Tension aux bornes de la PAC

Figure V.11 : Evolution de la tension du stockage et de la pile combustible au cours de la
mission pour le dimensionnement prcdent. [GAR-07].
5.1.3.2.2 Impact des pertes dans le systme
Attachons nous maintenant considrer quelques pertes dans le systme et notamment dans
les lments de stockage (rsistance interne des supercondensateurs). On observe comme illustr
la Figure V.12 que ltat de charge du stockage ne respecte plus les bornes fixes mais quil
volue assez rapidement vers la dcharge complte car lnergie dissipe par les pertes internes
au stockage nest pas rgnre : lapplication ne peut ds lors plus fonctionner au-del du
temps de dcharge.
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Figure V.12 : Evolution de la tension des supercondensateurs en considrants diffrentes
rsistances internes. [GAR-07].
La solution propose pour maintenir ltat de charge du stockage dans les bornes requises est
dajouter une boucle de rgulation de type proportionnel couple avec un filtre passe-bas
portant sur la tension des supercondensateurs, comme illustre sur la Figure V.13. La
difficult du choix de ce correcteur rside dans le choix de la valeur du gain proportionnel :
- Avec un gain trop faible, le correcteur ne peut maintenir ltat de charge dans les
bornes.
- Avec un gain trop lev, la tension du stockage ondule la frquence du filtre passe-bas
plac sur la mesure de la tension des supercondensateurs.
- Sans ce filtre passe-bas, une partie des variations hautes-frquences de la tension des
supercondensateurs est reporte sur le courant fournit par la pile combustible, ce que
lon cherche prcisment viter.
De plus, le respect des bornes de tension choisies pour le stockage est fortement li la
tension de rfrence de celui-ci. Cette boucle doit tre insre dans la commande du
convertisseur associ lorgane rgul en courant, savoir: le stockage pour larchitecture n1-1
et la pile combustible pour larchitecture n1-2. En effet, le convertisseur qui rgule la tension
de bus ne possde plus dautre degr de libert pour assurer cette fonction supplmentaire.

Figure V.13 : Illustration de la boucle de rgulation de ltat de charge du stockage ncessaire
pour compenser les pertes.
Selon [GAR-07], cette boucle de gestion de l'nergie avait dj t propose dans [SAI-04] et
[RA-05]. D'autres auteurs tels que [LAN-06] ont propos une boucle de gestion de ltat de
charge similaire o le filtre est supprim et le gain proportionnel remplac par un rgulateur
Proportionnel Intgral (PI). Les deux gestions de l'nergie conduisent une fonction transfert
du second ordre en boucle ferme identique et sont donc quivalentes.
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La Figure V.14 illustre diffrents choix de la tension de rfrence V
storage REF
et du gain K de
la boucle de rgulation de ltat de charge du stockage. On observe limportance du choix de
ces valeurs pour la stabilit du systme. Avec une tension de rfrence trop faible, ltat de
charge moyen ne permet pas de raliser entirement la mission. Avec une tension trop leve, le
risque est de dpasser les valeurs maximales de tension admises pour les supercondensateurs. Le
choix de ces paramtres peut contribuer rduire (ou augmenter sils sont mal choisis !) la
taille de lorgane de stockage. Par la suite le choix de ces valeurs est donc pris en charge par
lalgorithme de dimensionnement du systme.

a) K=5 - V
storage REF
=60 V b) K=1,5 - V
storage REF
=60 V

c) K=5 - V
storage REF
=72 V d) K=1,5 - V
storage REF
=72 V
Figure V.14 : Exemple de choix divers des valeurs des paramtres de la boucle de rgulation de
ltat de charge.
Le rsultat dun tel redimensionnement du stockage et de sa boucle de rgulation, au moyen
dun algorithme doptimisation est donn la Figure V.15. La prise en compte des pertes dans
le stockage avec lajout dune boucle de maintien de ltat de charge entrane un
redimensionnement denviron 23% plus lev du stockage que pour le systme idal sans pertes.
Elle permet galement de dterminer les critres (tension de rfrence, gain proportionnel et
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tension minimale initiale du stockage) permettant de raliser la mission en respectant les bornes
fixes sur ltat de charge du stockage mais aussi en exploitant au mieux celui-ci.

V
storage REF

(V)
K C(F)
V
storage T=0

(V)
68 3 12,1 47,5
Figure V.15 : Exemple de variation dtat de charge du stockage obtenu introduction de la
compensation des pertes.
5.1.3.2.3 Conclusion sur le dimensionnement par simulation
Les simulations effectues ont permis de dgager des avantages et des inconvnients
thoriques pour chaque stratgie avec la mthode de pilotage propos. Il sagit ensuite
deffectuer une validation exprimentale de ces conclusions thoriques pour les diffrentes
architectures et stratgies. Cest ce qui a pu tre fait dans le cadre du projet ISS auquel la suite
du chapitre est ddie.
5.2 Mise en uvre matrielle des essais
En prambule, nous devons prciser que, comme dans bien des exprimentations, le matriel
disponible influence de nombreux choix. Nous avons donc choisi de prsenter dans un premier
temps la partie matrielle, ce qui de justifier diffrents choix effectus en termes de
dimensionnement et de pilotage.
5.2.1 Description des installations, matriels et spcifications
La mise en place dessais significatifs ncessite des moyens spcifiques, en particulier avec les
PAC pour lusage de lhydrogne. Ainsi un descriptif des locaux et du banc dessai qui a t
employ dans ces travaux est brivement prsent dans cette partie avant de passer au
descriptif du banc dessai.
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5.2.1.1 Locaux et installations
Au cours de lanne 2010, nous avons pu bnficier de nouveaux locaux ; initialement vides,
ils ont t amnags de manire accueillir des prototypes de PAC, dlectrolyseurs (ELYZ) et
des dispositifs lectriques. Des illustrations sont donnes en Figure V.16 et Figure V.17. Des
dtails sur la mise en uvre sont donns dans [RAL1-11], dont lauteur fait partie des acteurs
principal de ces amnagements.

a) Plan extrieur des locaux b) Btiment A vu de lextrieur et zone de stockage des gaz

c) Zone de stockage H
2
d) Zone de stockage O
2
et N
2
e) Compresseur dair et circuits de
schage.
Figure V.16 : Illustration des locaux : partie extrieure et zone gaz .
Lenceinte du btiment principal a t divise en trois parties, une zone rglemente ATEX
(Atmosphres Explosives) alimente en gaz depuis lextrieur et permettant daccueillir les
prototypes lectrochimiques. Cest dans cette zone que les essais 4 cellules prsents dans le
chapitre III ont t raliss. Cette zone accueille galement un banc ddi ltude
dempilements de cellules (stacks) (Figure V.17.b)) pouvant aller au-del de 5kW. Les
quantits en gaz actifs prsents dans la zone de stockage extrieure permettent une autonomie
de 28h avec une production de 5kW lectriques et 140h 1kW. Cette zone ainsi que la gestion
de la scurit qui y est lie est dtaille dans [RAL1-11].
Une seconde zone qui sera dtaille dans la partie suivante est la zone lectrique (Figure
V.17.d)) qui accueille les prototypes lectriques : alimentation, charges, stockage (SC, batteries
plomb, batteries Li-ion) convertisseurs et nuds dinterconnexion. Sa particularit est quelle
possde une forte puissance lectrique disponible et une forte capacit vacuer les calories car
toute lnergie dissipe sous forme thermique dans les charges doit tre vacue vers lextrieur.
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Enfin, la zone de supervision (Figure V.17.c)) permet de piloter tous les prototypes
lectriques, dorienter les connexions entre les lments mais galement le pilotage fluidique du
banc stack et aussi de rcuprer les mesures : la plupart de lexprimentation se droule donc
uniquement depuis cette salle confortable, ce qui est ncessaire compte tenu des nuisances
sonores importantes mises par certains prototypes lectriques (ventilation bruyante et certains
dcoupages dans le domaine audible).

a) Plan du btiment A b) Banc stack PAC PEM H
2
/0
2
(zone ATEX)

c) Salle de supervision d) Prototypes lectriques (salle lectrique)
Figure V.17 : Illustration de la partie intrieure du btiment A dessais
5.2.1.2 Banc dessais modulaire reconfigurable
Le banc dessais utilis est issu de plusieurs travaux au laboratoire dans des domaines divers
lis aux rseaux maills HVDC (High Voltage Direct Current) dans laronautique : entre
autres [BAU-09], [KOD-09] et [GIR-10]. Il a volu au fil des annes ce qui a permis une
partie de ce banc (supervision et un nud lectrique : EPC) dtre utilise pour ces essais. La
particularit de ce banc est dtre trs modulable, il permet par simple jeu de contacteur de
slectionner un moyen de stockage (diffrentes valeurs de capacit pour des assemblages de SC,
diffrentes batteries), de choisir un chemin travers convertisseur ou un chemin direct, de
placer ou non des capacits de bus puis de dmarrer des squences ou de gnrer des profils
pour chaque lment. Le schma de ce banc modulaire est donn en Figure V.18.

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Figure V.18 : Schma et structure du banc de test pour lexprimentation.
Le Tableau V.3 rcapitule les principales caractristiques des lments du banc. Compte
tenu de limites, il nest pas possible de reproduire une hybridation PAC/SC avec le profil dcrit
en Figure V.1 lchelle 1:1.
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Superviseur
Modle dSPACE DS1005
93 Entres/Sorties Numriques
72 Entres/Sorties Analogiques
Boucle de temps de 5kHz 10kHz
Electrical Power Center (EPC)
Connexion de 6 lments (contacteurs,
fusibles, mesures V, I)
Prcharge sur 3 lments
Courant : 50A max par lment
Tension : 650Vdc max
Capacit de bus de 4,2mF (avec prcharge)
CVS PAC
Ct BT : 30Vdc..100Vdc -140A..140A
Ct HT : V
BT
..650Vdc -16A..16A
3 bras entrelacs 18kHZ soit 54kHz de
dcoupage apparent
CVS Stockage
Ct BT : -325Vdc..325Vdc -90A..90A
Ct HT : V
BT
..650Vdc -45A..45A
3 bras entrelacs 9kHZ soit 27kHz de
dcoupage apparent
Charges Actives HT (x2)
Modle H&H ZS5660
Tension : 1Vdc...600Vdc
Courant : 0A..80A
Puissance : 5,6kW max
Pilotage V, I, P, R interne ou externe
Charge Active BT
Modle NHR 4700 DC Load
Courant : 0A..1200A
Puissance : 6kW max
Pilotage V, I, P, R interne ou externe
Charge rsistive 1
Plan de charge triphas 6,9kW
Rglages 50%, 20% 20%, 10%
Rsistance 7,7..690
Vmax : 230Vdc..690Vdc
Charge rsistive 2 (x2)
Plan de charge triphas 10kW
Rglages 50%, 25% 10%, 10%, 5%
Rsistance 5,3..950
Vmax : 230Vdc..690Vdc
Batteries Plomb-acide (x8)
Technologie bloc gel
Capacit nominale : 70Ah
Tension nominale : 12Vdc
Charge max : C/4
Supercondensateurs (x35)
Modle : MAXWELL BMOD0058 E016 B02
Capacit : 58F
Tension maximale : 16,2Vdc
Courant nominal : 20Adc
Equilibrage : passif
Batteries Li-Ion BT
Modle : SAFT ELISA V3
Tension nominale : 25Vdc (28Vdc max)
Courant nominal : -60A..300Adc
Equilibrage : actif
Batterie Li-Ion MT
Modle : SAFT ISS Power demonstrator
Tension nominale : 216Vdc (240Vdc max)
Courant nominal : -6A..100Adc
Equilibrage : actif
Alimentation BT
Modle : ACORE RG 2094
Courant : 0A..900Adc
Puissance max : 45kW
Pilotage V, I, interne ou externe
Alimentation HT
Modle : REGATRON TCP 16.800.400S
Courant : 0..40Adc
Puissance max : 32kW
Pilotage V, I, P, interne ou externe

Tableau V.3 : Rsum des principales caractristiques des lments du banc.
5.2.1.3 Emulations. Supervision. Scurit.
La validation exprimentale prsente dans ce chapitre sest droul en plusieurs tapes :
Emulation de la PAC. Le remplacement de la PAC par une alimentation pilote
mulant la PAC et moins contraignante quune pile relle en termes de cot de
combustibles et de risques de dgradation apparait une tape indispensable.
Lutilisation de lmulateur permet dajuster et de valider le fonctionnement des
boucles de rgulations et des capteurs, et de pousser les stratgies aux limites afin de
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tester les dclenchements de scurit avec des risques minimes pour le matriel.
Utilisation de batteries plomb-acide ou de charges actives la place des SC

Les SC sont des organes qui peuvent devenir dangereux lors dutilisation en dehors des
gammes permises (en temprature ou tension). Dune part, comme avec tout dispositif de
stockage dnergie, en cas de dfaut majeur minima lnergie stocke peut tre libre en un
instant trs bref, crant ainsi une onde de choc. Dautre part, les SC contiennent de
lactonitrile, un compos driv du cyanure trs volatile, trs nocif et inflammable. Cest
pourquoi il est important de disposer de scurits bien testes, valides et pouvant fonctionner
coup sr.
Le remplacement du stockage par des batteries bien connues ou par une charge active
apporte les mmes avantages que prcdemment. Sur la partie lectrique, plusieurs niveaux de
scurit existent, lordre croissant des alertes est le suivant:
- allumage voyant tmoignant dune tension leve,
- blocage de la commutation dans les convertisseurs,
- sparation de tous les organes entre eux par ouverture de tous les contacteurs,
- coupure de lalimentation du banc, impliquant la sparation des organes (dclenchement
manuel).
5.2.1.3.1 Pilotage du banc : supervision
Le banc dessai prsent se pilote travers un superviseur qui prsente une interface sous
ControlDesk reprsente en Figure V.19, sa programmation se faisant sous
Matlab/Simulink.
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Figure V.19 : Interface de pilotage du banc
Etant donn quil y a de nombreux organes sensibles piloter dans ce banc, lergonomie du
pilotage a t particulirement tudie pour prvenir de fausses manuvres, par exemple le
dclenchement des scurits du banc PAC provoquant un inertage intempestif du stack avec
mise sous azote. Cette opration ncessaire pour la scurit du matriel et des personnes a un
impact encore mconnu sur la dure de vie et ltat de sant du stack compte tenu des risques
dcarts sur les pressions encourus.
Linterface prsente une zone spcifique pour chaque organe simplifie au maximum:
Charges actives avec diffrents profils possibles rglables en offset et amplitude,
possibilit de limiter la pente, choix de la frquence lorsque cela est possible et une
limitation sur la dure. Possibilit de dmarrer/arrter/mettre en pause le profil ou
teindre la charge tout moment.
Alimentation avec les limitations classiques tension/courant dune alimentation
caractristique rectangulaire et munie dun mode mulation de PAC qui permet
de choisir le nombre de cellules et la surface quivalente du stack mul (section 0).
Possibilit de mise zro rapide de toutes les consignes.
Convertisseurs statiques avec les diffrents moyens de pilotage et des limitations
possibles sur chaque grandeur. Avec sa structure particulire (dcrite la section
5.2.4), le CVS associ au stockage offre des possibilits supplmentaire et permet
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notamment une rgulation de la tension ct basse tension. Possibilit de mise zro
rapide de toutes les consignes et de linterdiction des commutations.
Cur lectrique permettant la connexion/dconnexion de chaque lment du bus
HVDC. Des informations sur les tensions, courants et puissances sont disponibles.
Possibilit de dconnexion de tous les organes entre eux.
Un bloc dhybridation qui reste essentiellement de contrle , pour sassurer que le
bon nombre de module SC est pris en compte (section 5.2.5), de ltat de la
rgulation dtat de charge, etc. Il permet aussi de dfinir la frquence de partition
de la puissance (power sharing) et celle de dmarrage.
Un bloc de scurit qui dconnecte automatiquement certains organes en cas de
datteinte dun des seuils de scurit par ouverture des contacteurs et en mettant
zro toutes les consignes de lorgane concern. Les seuils sont rglables et
comprennent les mesures sur les tensions et sur les courants.

Linterface permet une acquisition des grandeurs lectriques, cependant pour les rsultats
prsents nous avons choisi dacqurir les donnes par des sondes et un appareil indpendants.
Lide de dpart tait de faire jouer le profil de mission par un autre superviseur
indpendant de manire ne pas assumer la gnration du profil et la gestion dnergie par le
mme calculateur, afin de garantir une validation indpendante. En effet, avec ces deux
fonctions sur le mme superviseur, il est tout fait possible que la supervision gnrant le profil
anticipe sur la gestion nergtique. Comme la gestion nergtique est base sur des mesures
externes de courants et de tensions dtailles dans la section 5.3, il ny a pas de communication
entre les organes lintrieur du programme, les seules donnes communes tant les mesures
effectues sur le banc.
5.2.1.3.2 Choix dun profil de mission
Pour les profils de mission, nous ne pouvons pas employer le profil de mission lchelle 1:1
en pratique, ce qui pose le problme de mise lchelle du profil, soit : quel niveau de tension
choisir ? Quelle puissance moyenne de charge appliquer ? Quelle puissance crte pour dfinir
lOVSR ?
5.2.1.3.2.1 Choix dune tension de bus
Compte tenu des nouveaux standards sur les rseaux maills HVDC en aronautique
(exprim en partie 5.1.2) : -270Vdc/0Vdc/+270Vdc, et compte tenu de notre matriel le choix
de la tension se situe entre 0Vdc/+540Vdc et 0Vdc/+270Vdc. Il semble plus pertinent de
choisir un demi-bus, c'est--dire une tension 0Vdc/+270Vdc puisque la tension 540Vdc nest
pas un niveau prvu dans laronautique. Le banc ayant t dimensionn pour 600Vdc,
lutilisation dune tension plus basse permet un facteur dchelle moins important sur les
courants circulants compar au systme rel.

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Chapitre V
223

5.2.1.3.2.2 Choix dun facteur dchelle de profil
Concernant le profil de mission, regardons les lments qui peuvent borner ce profil (en
valeur moyenne et en valeur maximale). Le stack peut fournir un courant maximum de lordre
de 250A (>8kW lectrique), mais ce banc stack nest aujourdhui capable de dissiper que 5kW
thermiques. [RAL-11]. Le CVS PAC est limit 140A ce qui ne permet pas dutiliser la
puissance maximale du stack, mais limitant galement 5kW la puissance lectrique maximale
que lon peut prlever sur le stack.
Le CVS PAC possde un fort gain en tension, avec une structure boost relativement usuelle
(30Vdc ct BT pour 650Vdc ct HT soit un gain suprieur 20) ; le rendement de lordre de
90% (dpendant du point de fonctionnement) nest donc pas des meilleurs, soit Pmax de lordre
de 4500W en sortie. Il faut noter que la puissance moyenne lie au stockage et son
convertisseur ne peut tre nulles en pratique (compte tenu des pertes dans les SC et le CVS), et
que ces pertes doivent in fine tre fournies par la PAC. Malgr lhybridation, la puissance
fournir par la PAC oscille basse frquence autour dune valeur moyenne infrieure sa valeur
max. Le profil de mission doit tre identique pour toutes les architectures.
Compte tenu de toutes ces remarques, nous avons donc choisi une puissance moyenne de
charge de 4kWque lon peut utiliser sans jamais atteindre la saturation sur le CVS PAC pour
chaque architecture.

Le profil prsent (Figure V.1) possde un OVSR de 0,42 tandis que ce mme profil
employ pour lapplication RAT dans [LAN-06] possde une OVSR de 0,50. Nous souhaitons
pourvoir fournir le pic de puissance max lorsque le stockage est demi-tension par rapport sa
tension de rfrence, compte tenu des limitations du CVS stockage (-90A..90A) dont la
structure est dtaille dans [RAF-10], cela reprsente une puissance de 4500W avec un stockage
50Vdc, soit une approximation 4kW fournis ct HT en considrant les pertes (CVS et SC).
Le choix du profil a alors t orient vers un OVSR de 0,50 sur le bus (4kW de puissance
moyenne, 8kW de puissance crte). Ce rapport est plus svre pour le systme quun OVSR de
0,42 mais permet de lutiliser ses capacit maximales compte tenu des niveaux de tensions
PAC et SC. Notons que lOVSR et les puissances max peuvent tre considres diffremment si
lon prend en compte les puissances fournies par les organes (PAC ou SC) et non les puissances
disponibles sur le bus. La tension de rfrence du stockage est place 100Vdc (architecture
n1).

Ainsi lexprimentation est ralise avec un facteur dchelle denviron 1/10 sur les
puissances par rapport aux rsultats de simulation de [GAR-07]. De plus ayant t ralise sur
un demi bus HVDC (c'est--dire 0Vdc/+270Vdc au lieu de -270Vdc/0Vdc/+270Vdc), cela
reprsente finalement un facteur dchelle 1/5 sur les puissances mises en jeu sur ce demi bus.
Ce choix nous semble tre le meilleur compromis compte tenu des caractristiques du matriel
dont nous disposons.

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5.2.2 Emuler une PAC
Lhybridation de la pile combustible par des supercondensateurs implique que celle-ci sera
peu sollicite dynamiquement. Un mulateur de son comportement quasi-statique est donc a
priori suffisant. En outre lalimentation BT dont nous disposons semble possder un filtre sur la
consigne externe de lordre de 0,5Hz (voir essais illustrs en Figure V.20). Avec de telles
dynamiques, il est inutile de chercher utiliser un modle de PAC performant dynamiquement.

a) Frquence de 10mHz b) Frquence de 50mHz c) Frquence de 100mHz

d) Frquence de 200mHz e) Frquence de 500mHz f) Frquence de 1Hz
Figure V.20 : Comparaison consigne/mesure sur lalimentation BT pour des consignes tension
sinus 30Vdc..50Vdc diffrentes frquences
Dans lessai de la Figure V.20, lalimentation a t soumise une charge constante de
2,5kW. Comme cette alimentation fait preuve par ailleurs dune excellente robustesse face des
variations brusques de courant (faible variation de tension engendre), cela nous amne
mettre lhypothse dun filtrage de la consigne. Dautant plus que dans ces essais, seulement
15% des capacits en courants de lalimentation sont utilises (140A pour 900A max).

Lmulateur de pile combustible consiste donc en une source de tension programmable
pour laquelle sa tension de sortie est ajuste en fonction de son courant dbit de manire
correspondre la courbe quasi-statique dune pile combustible suivant la fonction (extraite de
[FON-07], [RAL-11]) donne par lEquation (V.2). Le modle est prvu pour tre modulaire,
c'est--dire pour pouvoir jouer des scnarii avec diverses valeurs de surface de cellule et de
nombre de cellules mises en srie afin dmuler un stack. Ainsi tous les paramtres sont donns
en densit (par cm
-2
) pour une seule cellule.

V
C
N. (
+
R.T
n.
) . ln(P
H2
.P
O2
1/2
)
R.T
.n.
. ln(
+
0
) R
eq
. :
Equation
(V.2)
Avec :
N : Nombre de cellules du stack
E
0
: Potentiel standard du couple redox O
2
/H
2
O (E
0
=1,229V) [V]
R : Constante des gaz parfaits (R=8,314 J.mol-1.K-1) [J.mol-1.K-1]
T : Temprature de la membrane [K]
n : Nombre dlectrons mis en jeu dans la raction (2)
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F : Constante de Faraday (F=9,649.104 C.mol-1) [C.mol-1]
P
H2
-P
O2
: Pressions partielles respectives de lhydrogne et de loxygne [Bars].

Et les paramtres suivants sont extraits par fitting de la courbe de polarisation mesure sur
un PAC relle ; J = I/S tant la densit de courant (en A.cm
-2
) traversant la membrane
mule. :
: Coefficient de transfert dactivation
J
n
: Densit de courant quivalent de crossover [A.cm
-2
]
J
0
: Densit de courant dactivation [A.cm
-2
]
R
eq
: Rsistance surfacique quivalente de diffusion et de la membrane [.cm
2
]

Le fitting a dans un premier temps t ralis laide des monocellules tudies dans le
chapitre III (Tableau V.4.), puis ds rception du stack, les valeurs des paramtres ont t
remplaces par celles obtenues partir dune mesure de la courbe de polarisation du stack.
Cette mthode de fitting partir dune courbe de polarisation ne permet pas de bien distinguer
les diffrentes pertes entre elles, cest pourquoi certains paramtres sont trs diffrents de la
modlisation fine et possdent un sens physique limit. Cela change peu lallure gnrale de la
courbe.
Paramtre Valeur Unit
0,5549
J
n
3,069.10
-3
A.cm
-2

J
0
3,681.10
-7
A.cm
-2

R
eq
1,119.10
-1
.cm
2

Tableau V.4 : Paramtres de lmulateur extraits depuis une monocellule du mme fabriquant
que le stack (HELION Hydrogen Power).
On peut noter que lextrapolation du modle dune monocellule au stack correspond une
distance relativement importante entre les deux organes : 25cm pour une cellule contre
130*50=6500cm pour le stack : une monocellule reprsente donc 0,38% de la surface totale du
stack. Limplmentation du modle est illustre en Figure V.21.

Figure V.21 : Implmentation du modle extrapol de lmulateur.
Mme avec ce modle statique, limpact du filtre de consigne de lalimentation BT nest pas
ngligeable ainsi quon on peut lobserver sur la Figure V.22. Etant donn le caractre statique
de lmulateur, la courbe aller aurait d tre confondue avec la courbe retour , quelle
que soit la frquence. Par cet effet, ce filtre aurait pu jouer un rle quivalent la capacit de
double couche qui a un effet similaire sur la tension (cf. Chapitres II et IV) si sa frquence
avait t au moins une dcade plus haute. Les performances obtenues suffisent cependant aux
objectifs recherchs avec cet mulateur, dautant que lexprimentation sera ralise avec le
stack rel par la suite pour une version plus aboutie des rsultats.
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Figure V.22 : Comportement mesur de lmulateur PAC face des excitations en courant
sinus 0..140A basses frquences (modle issu du stack)

Lalimentation utilise le rseau triphas f=50Hz comme source dnergie et possde trs
probablement un redressement par pont de diode qui cr des harmoniques 6f soit 300 Hz.
Ainsi, le courant fourni par cette alimentation possde une ondulation 300Hz denviron 8A ce
qui est peu (<1%) si lon considre la gamme maximale que peut fournir cette alimentation DC
mais cela reprsente prs de 6% du courant maximal dans notre cas. Lalimentation met
galement des ondulations 11kHz probablement dues au dcoupage. Londulation 300Hz
traverse le convertisseur, se retrouve sur la tension du bus et nest pas rejete par la charge
active. Ainsi, dans toutes les mesures utilisant lmulateur, on observe une ondulation 300Hz
sur chaque grandeur.

Ici apparaissent les limites dune exprimentation par cet mulateur, afin dtre certains de
ne pas avoir dharmoniques supplmentaires dans la source, nous devons utiliser des sources
indpendantes du rseau EDF tels que des batteries ou le stack. La solution batterie permet
uniquement de mettre en vidence lorigine de ces ondulations et de sassurer quelles ne
proviennent pas dun convertisseur ou de la charge puisquil est vident que cette source
dnergie ne peut pas fournir indfiniment.
5.2.3 Prcharger le stockage
Les conditions initiales de lhybridation sont : stockage charg sa valeur nominale et
source principale (PAC) zro. On essaie ici de se placer dans une situation proche de
laronautique : lorsque la panne totale de la gnration lectrique apparat, le rseau de
secours doit tre dploy en quelques secondes tout au plus. Dans notre cas, on suppose que
lnergie de la PAC est disponible immdiatement mais qu linstant t0 celle-ci ne fournit pas
de puissance. Pour permettre un dmarrage relativement en douceur de la PAC tout en
alimentant les charges, le stockage doit tre charg initialement et prendre en charge cette
priode de transition. Dans une application relle on peut trs bien imaginer que le stockage
soit initialement prcharg et maintenu en charge par le rseau lectrique encore en tat de
marche. Cependant, dans ce banc de test nous ne disposons que de la PAC ou de lmulateur
pour raliser cette fonction : avant de lancer une exprimentation tout est vide et dcharg.
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En ce qui concerne lmulateur, tant donn que lalimentation peut tre pilote en tension
ou en courant il est trs facile de raliser cette prcharge. Cest la consigne limitante qui prend
la main sur la rgulation, cest ce que lon appelle un pilotage carr cause de la forme dans un
plan V(I)) : exemple Iref10A, Vref10V, si limpdance de charge est de 10, lalimentation
dlivrera 10V et 1A (limitation en tension), si limpdance est de 0,1 lalimentation dlivrera
1V et 10A (limitation en courant). Lors de la charge des SC, on sassure ainsi de ne jamais
dpasser aucune des deux limitations. Cependant cela nest pas le cas pour le stack car il
possde peu de limitations en dehors de sa tension vide. Ainsi, suivant les architectures
utilises, diffrentes procdures ont t mises en place.

Pour larchitecture n1 (2 CVS), lopration est simple puisquil suffit de monter le bus
HVDC tension donne par le stack et son convertisseur, puis de raliser la mme opration
quavec lalimentation (pilotage carr : limitation tension et courant) laide du convertisseur
de stockage. Cependant pour larchitecture 1-2 (2 CVS avec rgulation de la tension de bus par
le stockage), cela exige un changement de mode : le CVS de stockage doit prendre la main sur
la tension de bus initialement rgule par le CVS PAC. Lors de telles commutations, les
rgulations inactives sont inhibes (les intgrateurs sont gels pour ne pas diverger) et il est
difficile deffectuer une reprise sans -coups sur les courants. Or, un des principes de
lhybridation tant de limiter ou de supprimer les -coups de courant sur la PAC, ces
oprations doivent se passer en douceur. Lutilisation pralable de lmulateur est trs
importante pour rgler ces phases et les procdures tant donn quil ne craint pas les
variations de charge.

Pour larchitecture n2, tant donn le caractre survolteur de la PAC vers les SC (sur le
bus HVDC), en ralisant une connexion directe (fermeture des contacteurs PAC, CVS ou SC)
la prcharge des SC se ferait naturellement la tension de la PAC en passant par les diodes du
CVS mais avec un appel de courant trs important. Il y a donc un risque pour le convertisseur,
pour les SC et pour la PAC. Nous avons choisi de mettre en place une prcharge rsistive pour
permettre cette tape. La suite de la prcharge : monter la tension des SC de V
PAC
270Vdc,
peut tre ralise par la limitation en courant et tension du CVS PAC.

Larchitecture 3 ncessit galement un systme de prcharge puisquil ny a pas de
composant intermdiaire entre la PAC et les SC et donc pas de moyen pour matriser le
courant de charge. Le dispositif rsistif voqu pour larchitecture prcdente devra remplir
galement cette fonction, sa taille en sera influence. Un schma de principe est donn en
Figure V.23.
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a) Schma lectrique du dispositif b) Comparatif des charges pour le dispositif 3
Rsistances shunte et une seule rsistance
Figure V.23 : Dispositif de prcharge rsistive des SC par la PAC
Le dispositif permet de raliser la prcharge des SC par la PAC mais aussi leur dcharge en
fin dexprimentation ou pour recommencer des essais depuis le dbut. En limitant le dispositif
une seule rsistance, il y a un choix faire entre un fort appel de courant lors de la fermeture
du contacteur ou un long temps de prcharge.
Pour le dimensionnement de ce dispositif, nous avons considr la PAC comme une source
de tension, ce qui est une approximation trs grossire mais permet un dimensionnement
maximis et donc plus robuste.
Dans notre cas nous avons choisi de ne pas dpasser 20A dappel de courant (on obtient
16,7A en considrant la PAC comme source de tension parfaite 50Vdc et une rsistance de
3). Or, avec cette rsistance le temps de prcharge pour larchitecture 3 qui possde 58 de
stockage est trs long : environ 15 minutes pour atteindre 95% de prcharge. En court-
circuitant des rsistances lorsque le courant diminue, cela permet dcourter le temps de
prcharge sans augmenter la valeur du courant dappel, dans notre cas il est rduit 7 minutes
avec une convergence vers les courants faibles plus importante (Figure V.23.b)).
Lnergie dissiper est identique celle stocke pour les deux cas (cas dune source de
tension parfaite), soit 72,5kJ ou 172 W en moyenne pendant 7 minutes avec un pic 835W, ce
qui reprsente un systme dissipatif relativement consquent.
Le systme de prcharge tant connect en parallle du contacteur de puissance du banc
stack, la section des cbles ne permet pas de driver un courant trs important, de plus une
mauvaise gestion des contacteurs pourrait permettre un court-circuit de la PAC et des SC, des
fusibles ont t ajouts (Figure V.23.a)).
5.2.4 Prsentation et commande des CVS haut gain en tension
Quils soient ddis au stockage ou la PAC, les convertisseurs utiliss possdent des gains
levs en tension. Pour le stockage, celui-ci pouvant tre tension nulle, le gain en tension du
convertisseur associ doit pouvoir thoriquement atteindre linfini. Concernant la PAC, le
convertisseur a t spcifi pour pouvoir atteindre un gain de 20. Cette section prsente
brivement les topologies de ces deux convertisseurs ainsi que les moyens mis en place pour
obtenir le pilotage dsir.
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5.2.4.1 CVS associ au stockage : CVS-STO
La mise en place de ces essais a permis le lancement dune architecture prototype de
convertisseur DC-DC rversible en courant gain en tension trs lev. Cette structure est
prsente en Figure V.24 , elle est divise en deux convertisseurs indpendants qui ont t
nomms left et right pour simplifier les explications. La puissance est choisie par convention
positive du ct BT (Basse Tension) vers le ct HT (Haute Tension), mais en pratique chacun
des sous-convertisseurs ralise les deux fonctions buck et boost puisque les interrupteurs sont
rversibles en courant. Chaque sous-convertisseur possde 3 bras entrelacs pour permettre la
rduction de londulation du courant de sortie tout en permettant laugmentation de sa valeur
moyenne. La particularit de ce convertisseur est que la partie BT est flottante : le niveau de
flottement est choisi par la tension V
mid
. Ainsi, pour une tension BT trs faible, on peut choisir
un niveau V
mid
proche de V
HVDC
/2 et avoir des rapports cycliques pour chacun des sous-
convertisseurs proches de 0,5. Avec de tels rapports cycliques, la commande des interrupteurs
est simplifie, en particulier les contraintes sur les temps morts qui sont moins svres par
rapport une structure classique possdant un gain en tension quivalent.
Par dfaut le choix de V
mid
est plac (V
HVDC
-V
storage
)/2 de manire avoir la tension de
stockage centre par rapport V
HVDC
et 0Vdc, mais dautres stratgies de choix de la tension de
flottement peuvent tre choisies telles quune minimisation de londulation du courant de sortie
permise par lentrelacement des bras, etc. Une autre particularit de cette structure est que la
tension V
storage
peut galement tre ngative, ce qui est plutt un inconvnient quil faudra
surveiller pour notre application. Ce convertisseur ayant galement servi aux essais
dhybridation RAT et SC, des dtails supplmentaires sur la structure et le pilotage sont
donns dans [RAF-10].

Figure V.24 : Structure du convertisseur de stockage
5.2.4.2 CVS associ la PAC : CVS-PAC
Le convertisseur associ la PAC, CVS-PAC, possde quant lui une structure plus
classique, il sagit dun convertisseur 3 bras entrelacs, cependant le gain possible en tension
est assez fort pour une telle structure (jusqu 22). Il y a possibilit de rendre ce convertisseur
rversible en courant (pour alimenter un lectrolyser ou une PAC rversible par exemple) mais
cette option nest pas utilise dans nos essais.
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Figure V.25 : Structure du convertisseur de PAC
5.2.4.3 Compensation des pertes
Dans la stratgie de pilotage de larchitecture 1-2 donne en Figure V.8.b) et dans
larchitecture n2 (Figure V.9), cest le courant de sortie du CVS-PAC que lon pilote. Le cas
est similaire pour le CVS associ au stockage dans larchitecture n1-1 de la Figure V.8.a). Or,
comme pour la plupart des convertisseurs, la possibilit de pilotage offerte naturellement est le
courant pour la partie BT et la tension pour la partie HT, ce mode de pilotage en courant nest
pas permis par la nature du convertisseur. Un moyen de piloter le courant ct bus est
dappliquer le rapport des tensions au courant de rfrence du stockage, mais cette
transposition suppose un rendement unitaire du convertisseur et, sans action spcifique, en
pratique le courant final observ sur le bus sera infrieur celui exig.

Prenons lexemple du cas du convertisseur associ au stockage, le raisonnement tant
identique pour le CVS-PAC. En convention gnrateur pour le stockage, on peut assimiler la
puissance ct HT du convertisseur comme la somme de la puissance ct BT et des pertes
dans le convertisseur, les puissances tant le produit des tensions et des courants. Afin
dobtenir le contrle du courant de bus via ce convertisseur, la mthode choisie est lajout dune
boucle de compensation des pertes du convertisseur.
Les pertes sont principalement situes dans les organes qui font transiter des forts courants
c'est--dire les diodes, IGBT, et inductances, on peut crire lapproximation de lquation
Equation (V.3) o I
HVDC
et I
BT
reprsentent respectivement les courants ct haute tension
(bus HVDC) et ct stockage du convertisseur. P reprsente les pertes, uniquement celles des
interrupteurs et inductances sont considres ici.

I
storage
HVDC

I
storage
BT
.V
storage
+P
L+Diodes+IGBT
V
HVDC

:
Equation
(V.3)

La formule prcdente nest pas valable sur des chelles de temps trs courtes ( lchelle du
dcoupage par exemple) o dautres phnomnes tels que les chutes de tension lies aux
variations de courant dans les inductances entrent en jeu. Toutefois, en valeur moyenne et
des chelles de temps relativement courtes, cette quation permet de piloter le courant du ct
HT du CVS travers le pilotage du courant du ct BT.
Cependant une mesure dynamique des pertes nest pas vidente, cest pourquoi la solution
propose utilise une linarisation dordre 2 du calcul thorique des pertes en fonction du
courant mesur ct BT et de la tension ct HVDC.
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231

Les pertes dans les diodes et les IGBT sont estimes par les formules classiques issues de
[KOD-09], les pertes par commutation et conduction sont prise en compte et donnes en
Equation (V.4) et en Equation (V.5).
()
)(
()
())

:
Equation
(V.4)

()
()
:
Equation
(V.5)
Les valeurs V
CE0
, R
r
et V
D0
, R
d
sont extraits par linarisation dordre 1 des courbes I
C
(V
CE
)
pour les IGBT et I
D
(V
D
) pour les diodes fournies par les fabricants. Les courbes des nergies
perdues par commutation E
ON
(I
C
), E
OFF
(I
C
) et E
REC
(I
D
) sont galement fournies par les
fabricants, elles ont ts linariss lordre 1 et pondres par le rapport de la tension HVDC
mesure sur la tension de rfrence utilise par le constructeur.
En ce qui concerne les courants traversant les composants : les grandeurs efficaces et
moyennes qui interviennent dans quations prcdentes pour le cas de la diode et de lIGBT
sont estimes partir des rapports cycliques qui eux-mmes sont dduits partir des mesures
des tensions V
HVDC
, V
MID
et V
storage
.

Enfin, les pertes dans les inductances et le cblage sont estimes selon leur rsistance interne
par lEquation (V.6). Cest en rajustant la valeur de cette rsistance que la totalit des pertes
du convertisseur calcules sont galises aux pertes mesures sur quelques points de mesure
courant et tension fixe. Cela permet dy inclure les rsistances du cblage, celles des autres
composants qui nont pas t pris en compte et de corriger les diffrences statiques entre calcul
et observ.
()

:
Equation
(V.6)

La fonction finale calcule est relativement complexe pour permettre de cartographier les
pertes dans les interrupteurs en fonction du courant et de la tension mesures mais la mthode
est simple pour avoir un contrle du courant de sortie du CVS.
En revanche, bien que cette mthode ait fonctionn pour nos essais, il est probable quelle ne
soit pas fiable sur la dure puisquen vieillissant, les caractristiques des composants (et
principalement les interrupteurs) sont altres.
5.2.4.4 Pilotages V-I
Les deux convertisseurs (CVS-PAC et CVS-stockage) ayant t construits par le mme
fabriquant, ils possdent des schmas de rgulation interne similaires, illustrs dans le cadre
bleu de la Figure V.26. La particularit ce schma de rgulation est quavec des fonctions trs
simples, il permet un pilotage carr du convertisseur. Bien que cela fonctionne trs bien avec
des grandeurs positives, le cas nest pas identique pour les grandeurs ngatives. En effet si la
rgulation de tension C
V
(s) exige un courant de -90A (courant ngatif max du CVS) lorsque la
tension du bus dpasse la tension de rfrence, alors la fonction min() slectionnera ce courant
quel que soit la valeur de I
BATref
. Ainsi il nest pas possible de limiter le courant ngatif (courant
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de recharge du stockage), or pour le cas dune batterie par exemple cest une donne trs
importante.
Pour ce faire la solution qui a t mise en place est de reprendre la boucle de rgulation de
tension autre part et dy insrer une saturation positive et ngative rglable en aval de la
rgulation de tension (cadre en jaune). En fixant la consigne de tension du CVS sa valeur
max en permanence, la fonction min() slectionnera toujours le courant I
BATref
qui sera issu
dune consigne directe ou de la sortie du rgulateur repris dans la supervision.
Linconvnient de cette mthode est quil faut refaire la synthse du rgulateur : sans les
donnes du constructeur il est difficile darriver aux mmes performances. Dautant plus que
cela exige beaucoup de puissance de calcul au superviseur qui est relativement basse frquence
compar la frquence de dcoupage (la frquence dexcution des tches du superviseur se
situe entre 5kHz et10kHz pour notre cas suivant le nombre de fonctions demandes).

Figure V.26 : Contrles internes et repris dans la supervision du CVS de stockage partie right
cas similaires pour la partie left et le CVS PAC
Le courant traversant lorgane BT dans le CVS de stockage doit circuler par les deux sous-
convertisseurs left et right, or le convertisseur left est ncessairement en rgulation de
tension pour maintenir le flottement du stockage. Ainsi lors dune variation de courant sur la
partie right, la partie left rattrape lcart par rapport la chute de tension V
mid
pnalisant la
dynamique de lensemble.
Une modification apporte : le lien (en rouge) illustr sur la Figure V.27 permet au CVS
left danticiper cette chute de tension et de ne plus tre tributaire des variations du CVS
right. Ainsi les performances du convertisseur ont t amliores, cependant il va de soi que
cette modification na pas pu tre faite en interne du CVS, elle a t reprise dans le superviseur
au mme titre que les rgulations de tension [RAF-10].

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Chapitre V
233

Figure V.27 : Modification apporte aux rgulations du convertisseur de stockage lien entre
CVS right et CVS left
Le CVS-PAC possde la mme structure que celle de la Figure V.26 (en bleu), cependant il
possde un switch physique permettant de bloquer les courants ngatifs et donc dans notre cas
(courants positifs), lastuce prcdemment dcrite en Figure V.26 nest pas indispensable.
Cependant, comme pour lalimentation BT, ce convertisseur possde un filtre sur lentre de la
tension (de lordre de 1Hz) ce qui empche la commutation rapide entre mode tension et mode
courant. Pour effectuer cette commutation, on doit envoyer une consigne la valeur max et
lautre la valeur dsire et vice-versa. Si lon souhaite viter ce filtre, cette modification
devient indispensable, cependant nous ne sommes pas parvenus aux mmes dynamiques que
celles du constructeur avec notre boucle de rgulation de tension. Cette solution na finalement
pas t mise en place pour ce convertisseur (le problme est repouss au jour o la partie BT
rversible en courant sera utilise)

Linconvnient de placer des rgulations en amont de limitations est la ncessit dajouter
un dispositif anti-windup. La plupart de nos rgulations sont de type proportionnel intgral, et
lorsque la limitation en courant est atteinte, il y a des fortes chances que la tension dsire ne
soit pas sa rfrence. Ce qui implique que durant tout ce temps, lintgrateur intgre la
diffrence entre rfrence et mesure. Or avec un intgrateur numrique, la valeur peut monter
trs haut ! (dans un systme analogique ce phnomne a moins dimpact car les AOP saturent
vite).
Il existe une multitude de manires de raliser un anti-windup [WUT-10], [ANI-10], la plus
simple tant de limiter la sortie de lintgrateur la valeur dsire. Cette mthode nest pas la
plus efficace, de plus dans notre cas la valeur limite varie suivant le choix de lutilisateur. Une
mthode trs utilises dans la littrature est la mthode dite par suivi (illustre en Figure
V.28.a), cependant les auteurs ont des avis diffrents sur la manire de choisir le gain K
AW

([FOR-06], [HAE-11], [ANI-10]), de plus elle ncessite un gain supplmentaire choisir pour
chaque rgulation limiter.
Cest pourquoi, aprs essai de plusieurs mthodes, nous avons implant une mthode
(illustre en Figure V.28.b)) qui gle lintgrateur ds que la limitation est enclenche. En
replaant lentre de celui-ci par zro, il reste sa valeur durant toute la dure de la saturation,
puis lorsque lon sort de la saturation (quand lcart ref/mes change de signe), la rgulation
reprend son cours normal partir de linstant ou la saturation stait active. Cette mthode
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sest montre trs efficace et performante, dautant plus quelle nest pas fonction des
dynamiques du rgulateur et ne ncessite aucun calcul supplmentaire.

a) Anti-Windup commun

b) Anti-Windup implant
Figure V.28 : Schma de deux des mthodes dAnti-Windup teste sur le banc.
5.2.5 Choisir les supercondensateurs de stockage
Cette partie est consacre au choix des lments supercondensateurs SC du stockage. Il a t
choisi de considrer des supercondensateurs industriels disponibles dans le commerce. Il sagit
de dfinir le nombre de modules associer compte tenu de leurs caractristiques. Le choix de la
tension maximale considre pour chaque module SC dcoule dune exprience que nous avons
eue avec une type prcis de modules et que nous avons choisi de relater dune part pour
justifier ce choix et dautre part pour quelle puisse profiter au lecteur qui travaille sur un sujet
similaire.

Suites aux essais raliss, un bref retour dexprience est propos en Annexe 3.
5.2.5.1 Choix dune tension de rfrence, quilibrage des SC.
Suite une exprience malencontreuse avec des modules SC, nous avons choisi de dclasser
la tension maximale dutilisation. Disposant initialement de modules Maxwell
BPAK0058 E015 B01 58F-15V avec quilibrage actif, nous avions choisi dassembler 9 modules
en srie pour une tension de rfrence de 100Vdc et une tension max de 135Vdc pour les essais
dhybridation RAT prsents dans [RA-10]. A la fin de ces essais (quelques dizaines dheures),
tous les modules prsentaient des marques de plastique fondu (Figure V.29.a)) ce qui
ncessitait un diagnostic.
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Chapitre V
235

a) Photos du type de module et des dgradations vues
de lextrieur du module.
b) Schma du circuit dquilibrage
observ
Figure V.29 : Dgradations observes sur les AOP du circuit dquilibrage des modules SC
Chaque module est constitu de 6 SC lmentaires et les datasheets du constructeur
annoncent une tolrance de +/-20% sur la valeur de la capacit. Le circuit dquilibrage,
observ aprs dmontage de modules altrs, est donn en Figure V.29.b) : on remarque que
lamplificateur oprationnel (AOP) du circuit est aliment par les tensions des SC voisins, ce
qui est important pour la suite.
Le pire cas, celui de deux SC de capacits extrmes en srie, illustr en Figure V.30, est
peu probable en ralit. Le circuit dquilibrage peut driver des courants de lordre de 100mA
tout au plus alors quun quilibrage dynamique devrait pourvoir driver une part du courant
nominal quivalente celle de la dispersion possible entre les capacits. Lquilibrage disponible
nest donc pas dynamique mais opre lentement. Dans ces conditions il peut apparatre des
tensions ngatives sur certains modules ou sur certains SC lmentaires lintrieur des
modules (tension non mesurable de lextrieur). Si une tension ngative ne dgrade pas
immdiatement un SC organique, les AOP supportent rarement le fait dtre aliments
lenvers ! Cest pourquoi le mcanisme propos sur la Figure V.30 suppose une dgradation
conscutive une alimentation inverse des AOP ou un dfaut de dimensionnement des
circuits dquilibrage.

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Figure V.30 : Proposition dun mcanisme de dgradations des AOP du circuit.
Compte tenu de la dgradation, les tensions des modules ne squilibrent plus du tout entres
elles (Figure V.31), avec des carts de tension allant jusqu 40% entre les modules alors que
la tension de lensemble des modules (non reprsente ici) reste la mme valeur moyenne. On
peut penser que certains circuits dquilibrages sont rests ouverts aprs destruction et dautres
ferms et donc que le fait dutiliser des modules avec les circuits dquilibrage endommags
semble contribuer au dsquilibre car il est trs rapide. Lors de la dcharge de lensemble, cet
cart de 4Vdc persiste, on a ainsi des modules tension positives, dautres tensions ngatives
pour une somme nulle.

Figure V.31 : Constatation du dfaut dquilibrage sur les modules (6 modules parmi les 9 sont
reprsents).
Pour obtenir un quilibrage efficace sur des rgimes dynamiques, tant donne la dispersion
des capacits, le systme dquilibrage devrait driver un courant de lordre de 20 40% du
courant max dutilisation, (90 Ampres dans notre cas, soit 18 36 Ampres. Le circuit
dquilibrage ncessite donc au minimum un interrupteur fort courant (transistor, MOS, etc)
ainsi quun circuit de supervision. Le cot dun supercondensateur lmentaire de ce type (350F
2,5V) tait lpoque des essais de lordre de 15, le cot dun interrupteur fort courant
dpasse bien souvent celui dun supercondensateur sans prendre en compte le refroidissement et
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Chapitre V
237

la commande de cet interrupteur. On comprend donc que la plupart des circuits dquilibrages
ne drivent seulement que de faibles courants (de 50mA 300mA) oprant de manire trs
lente, de plusieurs minutes plusieurs heures. Pour charger/dcharger les supercondensateurs
en tant quilibr en permanence avec ce type de circuits dquilibrage, il faudrait employer un
courant qui ne dpasse pas 1 Ampre. Les constructeurs travaillent essentiellement sur la mise
au point de modules avec de trs faibles dispersions entre les capacits pour viter des systmes
dquilibrages exigeants.

Considrant risqu de continuer dutiliser ces modules nous avons choisi den acheter de la
gnration ultrieure munis de circuits dquilibrages passifs (dont les rfrences sont donnes
dans le Tableau V.3). Linconvnient des circuits passifs est que pour ne pas perdre une part
importante de lnergie stocke, les rsistances sont de fortes valeurs (environ 120), soit une
constante de temps RC suprieure 10h et donc un quilibrage encore trs lent. Lavantage est
que les circuits passifs sont beaucoup plus robustes. Et par scurit nous avons choisi de
dclasser ces modules en tension.
En supposant le pire cas, c'est--dire un module lmentaire la plus faible capacit et tous
les autres la plus forte capacit, il faut veiller ne pas dpasser (C
min
/C
max
)*Vmax en moyenne
sur tous les modules pour assurer ne pas dpasser la tension max du module faible. Avec une
tension maximale de 2,5Vdc par lment, et -20%/+20% de dispersion, cela implique une
tension maximale de 1,67 Vdc par lment, soit 10Vdc par module. On nutilise dsormais que
44% de lnergie quil est possible de stocker. Les nouveaux modules prsentent des disparits
maximales annonces de 0%/+20% pour une tension maximale de 16,2Vdc par module. Soit,
par le raisonnement prcdent, une tension maximale pratique de 13,5 Vdc par module (environ
70% dutilisation nergtique). Nous avons donc retenu par scurit une tension max de 13Vdc.
Pour notre systme, compte tenu des rgulations (cf. section 5.3.5), la tension maximum peut
aller jusqu 130% de la tension de rfrence dans le pire cas ; ce qui nous donne le choix dun
module par tranche de 10Vdc en valeur de rfrence.
5.2.5.2 Mise en srie de modules SC
Afin de limiter les disparits, il est conseill dassembler des modules issus dune mme srie
achets en mme temps et dviter dassembler des modules aux vcus diffrents. La tension de
rfrence du stockage de larchitecture 1 est de 100Vdc (cf. partie 5.2.1.3.2.2) soit 10 modules et
celle de larchitecture n2 est de 270 Vdc (tension du bus HVDC) soit 27 modules. Les 16
modules de larchitecture n3 seront pris dans ceux utiliss avec larchitecture n2Disposant de
35 modules, les marges en tension tant larges, nous avons utilis 10 modules en srie pour
larchitecture n1 et 25 modules pour larchitecture n2, ce qui justifie les valeurs de capacits
des architectures n1 et 2. Une photographie des 35 modules mis en srie est donne en Figure
V.32.

Pour larchitecture n3, la limitation en tension est dtermine par la PAC ( environ
50Vdc), ce qui reprsente 4 modules en srie pour une utilisation en dessous 13Vdc par module
soit 14,5F par branche de 4 modules, le courant nominal des modules tant de 20A, nous avons
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fait le choix arbitraire davoir au moins 50% du courant nominal de la PAC admissible dans les
SC. Ce qui ncessite la mise en parallle de 4 branches de 4 modules (80A de courant nominal)
soit 16 modules. Finalement la capacit quivalente de cet assemblage de 16 modules est celle
dun seul module avec une tenue en tension est 4 fois plus leve.
Les 58F associs la PAC, sont proches de la capacit dimensionne par [GAR-07] (55,6F),
mais notre PAC fournit 10 fois moins de puissance. Cependant le stack utilis dans [GAR-07]
possdait 152 cellules (environ 152Vdc vide) soit une nergie max de 1,27.10
3
kJ pour une
puissance de stack 10 fois plus leve. Notre stack comporte 50 cellules (soit environ 50Vdc
vide), soit une nergie emmagasinable de 1,45.10
2
kJ pour une puissance moyenne 10 fois plus
faible (4kW contre 40kW). Entre larchitecture teste et celle de [GAR-07] on retrouve bien un
rapport des puissances maximales identique celui des nergies emmagasinables.

Pour des raisons de scurit , le choix des capacits permettant lhybridation pour ces essais
a donc t dict par les caractristiques en courant et en tension des briques lmentaires que
nous possdions (modules Maxwell BMOD0058 E016 B02) et non par les capacits comme cela
se fait plus souvent.

Figure V.32 : Photo des 35 modules en srie pour un essai 400Vdc.
5.2.5.3 Mise en parallle de modules SC
Lassemblage pour larchitecture n3 requiert un peu de rflexion sur le montage. Supposons
que tous les SC soient identiques, il faut alors avoir un montage parfaitement symtrique si lon
souhaite un quilibrage des courants entre les branches en parallle. En effet une branche plus
rsistive risque de laisser passer moins de courant et davoir une tension lgrement plus faible,
ce qui risque de provoquer des phnomnes de redistribution supplmentaires. Nous en avons
choisi une solution deux tages illustre en Figure V.33 par conomie de surface. Dans
chaque branche, le courant parcourt la mme distance de bus-bar de cuivre. La compacit du
bloc nous permet de le placer sur un charriot et de le dplacer aisment pour les divers essais.
Nous avons choisi les 16 modules ayant la rsistance la plus faible parmi le groupe de 25.
Chaque branche possde un des quatre module rsistance la plus leve parmi les 16 et un des
quatre rsistance la plus faible, les autres tant rpartis de manire avoir une somme des
rsistances identique sur chaque branche srie. (cf. Annexe 3)

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a) Photographie de la paralllisation
des modules en cours de montage
b) Schma de la paralllisation de 4 branches de 4 modules
chacun
Figure V.33 : Photographie et schma du montage en parallle de 4 branches de 4 modules SC
pour larchitecture n3.
5.2.6 Conclusion sur la mise en uvre matrielle
Cette partie a permis de reprendre les architectures qui avaient t retenues lors ltude
thorique [GAR-07] et de dfinir la mise en uvre des essais de validation en tenant compte du
matriel disponible. Le profil de mission a t adapt aux contraintes des convertisseurs, et ce
mme profil pourra tre jou par rptition du motif sur les dures dsires. Le stockage a t
dfini partir dassociations srie ou sries/parallles de modules SC identiques en respectant
les limitations en tension de ces modules.
Lintroduction de limitations dans la commande des convertisseurs et la compensation de
leurs pertes permet une plus grande flexibilit sur leur pilotage. Des essais de validation de
telles architectures ncessitent de nombreux tests avant lutilisation sur une PAC relle. La
mise en place dun mulateur de pile combustible partir dune alimentation rgule en
tension permet de rgler et tester les squences dutilisation (mise en route, prcharges,
changement de mode de pilotage, arrt), les scurits, mettre jour lchelle des capteurs,
valider la commande des convertisseurs, etc... Le tout est muni dune supervision dont la
puissance de calcul est consquente.
Ces installations dveloppes et, tape incontournable, fiabilises en termes de scurit, les
essais de validation proprement dits ont pu tre mens bien : ils font lobjet des sections
suivantes.
5.3 Mise en uvre du pilotage nergtique retenu
La partie prcdente ayant prsent la partie hard de lexprimentation, c'est--dire la
description du matriel et des moyens mis en place pour utiliser ce matriel, la suite logique est
la partie soft reprsentant la partie logicielle ou plus exactement la stratgie de gestion de
lhybridation qui fait des sections suivantes., Aprs une description plus finie des stratgies dj
prsentes, incluant les remarques de la section 5.2, un expos des moyens mis en place pour y
parvenir est propos. Enfin les rsultats issus de ces architectures lectriques et des ces
stratgies de gestion seront discuts.
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Nous avons vu que lapplication de la mthode de partage frquentiel ncessite quelques
complments pour fonctionner dans des bonnes conditions en pratique, notamment une boucle
de rgulation de ltat de charge des SC. La section qui suit prsente ces complments qui
ne concernent que les architectures n1 et n2, larchitecture n3 tant autogre
nergtiquement.
5.3.1 Problmatique du dmarrage du filtrage frquentiel
Un filtrage efficace pour la pile combustible implique une frquence de coupure basse du
filtre de partage frquentiel (de quelques 10mHz 100mHz). Cela implique un temps de
dmarrage important du filtre qui correspond la monte du courant de la pile
combustible. Pendant ce dmarrage cest donc le stockage qui fournit lnergie ncessaire aux
charges et qui se retrouve compltement dcharg lorsque le courant de la pile combustible
atteint le courant moyen spcifi. Avec certaines architectures cela met en pril la mission qui
risque de ne plus tre satisfaite (perte de la rgulation du bus HVDC par exemple). Au
dmarrage se pose donc la problmatique dinitialisation de ce filtre.

Pour dmarrer le filtre rapidement, plusieurs mthodes ont t envisages, la premire est
celle de linitialisation une valeur donne. Cependant, supposons que nous ne connaissons pas
le rgime permanent, on ne peut alors pas initialiser le filtre sa valeur en rgime permanent ni
la valeur du courant linstant de dmarrage (auquel cas on risquerait de dmarrer sur un
pic). Pour rsoudre ce problme, on pourrait coupler une limitation de pente la PAC qui
permettrait une monte de la PAC courant maitris jusqu ce que le filtre prenne le relais.
Linconvnient de cette mthode est que si lon sort du cas dimensionnant, par exemple un
courant moyen trs lev lors des premires minutes de dmarrage, il faudrait pouvoir sortir
exceptionnellement de la limitation de pente de manire subvenir aux besoins. En effet, le
stockage ayant t dimensionn sur un profil donn il ne peut pas restituer plus dnergie et
dans un cas exceptionnel la PAC devrait pouvoir fournir plus rapidement que dordinaire au
dtriment dune infime partie de sa dure de vie. Cela implique une limitation dont la pente
varie en fonction de ltat de charge du stockage, ce qui reprsente une stratgie tout entire
mettre en uvre pour cette phase. Une autre solution partir de filtrage frquentiel est
propose.

La solution que nous avons retenue pour pallier ces difficults est une commutation
successive de filtres de plus en plus lents pour arriver au filtre final souhait. Lavantage du
filtre est que, frquence de coupure donne, le temps dtablissement est identique quel que
soit lchelon. La solution choisie dmarre par un filtre rapide (dont la frquence de coupure
dpend des dynamiques acceptables par la pile combustible et ses rgulations fluidiques),
tandis que dautres filtres plus lents dmarrent au mme moment. Etant donn lordre (2) et le
facteur damortissement des filtres ( ), ceux-ci possdent naturellement un lger
dpassement, ce qui fait que leurs valeurs vont invitablement se croiser pour un profil born.
Aux instant de croisement, un aiguillage vers le filtre de frquence plus basse est effectu, sans
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saut de valeur Afin dempcher le retour dun filtre de frquence basse vers un filtre de
frquence plus haute, les aiguillages sont raliss de manire irrversible grce des
comparateurs coupls des bascules R-S illustr en Figure V.34.a).

a) Mthode daiguillage des filtres

b) Illustration de la commutation des filtres (simulation).
Figure V.34 : Dmarrage du partage frquentiel par commutation de filtres.
La Figure V.34.b) illustre le principe de commutation de filtre expos. Le courant en rouge
est le courant demand la pile combustible : les instants de commutation du filtre 1
(mauve) au filtre 2 (bleu) puis au filtre 3 (noir) lors des croisements de ceux-ci sont visibles et
continus. La frquence mdiane est la moyenne gomtrique de la frquence rapide et de la
frquence lente.

Remarque : Dans tous les essais prsents dans ce chapitre, le filtre final (Slow Low Pass
Filter) a t plac 10mHz, comme dans les travaux de [LAN-06] tandis que dans les
simulations de [GAR-07] la frquence de partage des puissances est choisie 50mHz.
5.3.2 Compensation des pertes par estimation
Quelle que soit larchitecture ou la stratgie mise en uvre (hormis larchitecture n3), se
pose la problmatique de la compensation des pertes dans le systme (dans les convertisseurs et
dans le stockage lui-mme) qui sont elles-mmes dpendantes des stratgies de gestion. En effet,
si lon applique les stratgies thoriques de gestion de larchitecture 1, ces pertes ne sont pas
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fournies par la source PAC mais prleves sur lnergie du stockage qui se dcharge jusqu ce
que le systme sarrte (cf. Figure V.12). Il est donc ncessaire de forcer la PAC fournir ces
pertes. Nous proposons deux manires complmentaires de compenser ces pertes : la premire
par compensation thorique, la seconde par rgulation de ltat de charge du stockage.

Pour larchitecture n 1-1 (2 CVS et contrle du bus par la PAC), les pertes associes au
convertisseur de la PAC, CVS-PAC, sont automatiquement prises en compte puisque ce
convertisseur rgule la tension de bus. Du fait de sa nature, cette rgulation va
automatiquement demander la PAC de fournir un courant lgrement plus important que sil
ny avait pas de pertes dans ce convertisseur. Le convertisseur de stockage, CVS-STO, doit
fournir les hautes frquences du courant de charge. Or, tant donn le caractre survolteur de
ce convertisseur cest le courant dans le stockage qui est pilot et non le courant ct bus
comme souhait. Il est donc impratif dy inclure les pertes du convertisseur (cf. section 5.2.4.3)
sous peine dun courant ct haute tension du convertisseur plus faible que celui escompt en
raison des pertes. Les composantes qui ne sont pas prises en charge par le stockage se
retrouvent dans le courant de la PAC, ce qui dgrade la qualit de cette hybridation. En
fournissant les pertes lies la partie hautes frquences partir du stockage on approche une
compensation parfaite des hautes frquences de la puissance des charges. La valeur moyenne de
ces pertes ninflue pas la boucle de rgulation de ltat de charge du stockage puisquelles sont
vues comme une charge supplmentaire et passent donc travers le filtre passe-haut du partage
frquentiel de la stratgie (cf. section 5.1.3.1). La difficult de cette opration rside dans
lestimation des pertes : si celle-ci nest pas assez prcise et dynamique ou si elle est dphase,
une part de haute frquence se retrouve dans le courant de PAC. Lidal serait cependant un
convertisseur DC-DC bidirectionnel en courant pour lequel on pilote le courant ct haute
tension car la qualit cette estimation est sensible au vieillissement des composants.

Pour larchitecture n 1-2 (2 CVS et contrle du bus par le stockage), le convertisseur de
stockage oprant en rgulation de tension, la non prise en compte des pertes ninflue pas sur la
prise en charge des hautes frquences du courant de charge comme dans le cas prcdent. En
revanche, le convertisseur associ la pile combustible est un convertisseur DC-DC
unidirectionnel en courant survolteur dans le sens pile combustible bus. Sa nature permet
de piloter le courant de la pile combustible ou la tension de bus, or nous souhaitons ici encore
piloter le courant inject dans le bus. De mme que pour le cas prcdent les pertes sont
compenses par estimation thorique et considres comme une charge supplmentaire. Elles
traversent donc le filtre passe-bas du partage frquentiel et sont compenses en valeur
moyenne.
Contrairement au cas prcdent, la compensation nimpacte cependant pas la performance
de lhybridation car elle agit en basses frquences dans la boucle de rgulation de ltat de
charge qui prvient la dcharge totale du stockage. Cette compensation nest donc pas
indispensable avec la rgulation de ltat de charge ; pour autant son rel intrt soulager
cette rgulation sera mis en vidence dans la suite.

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Ainsi dans les deux stratgies de gestion de larchitecture n1 nous avons introduit une
compensation des pertes par une estimation thorique de celles-ci prenant en compte :
commutation, conduction, blocage pour les composants actifs, rsistives pour les composants
passifs du convertisseur et le stockage. Pour larchitecture n1-1, les seules pertes lies au
convertisseur de stockage sont compenses par lajout dune boucle qui corrige le courant de
stockage. Pour larchitecture n1-2, les pertes de chacun des convertisseurs sont compenses par
lajout dune boucle qui corrige la consigne du courant de PAC. La justification sera fournie en
section 5.3.4.2.

Pour larchitecture 2, tant donn que cest la commande du courant ct haute tension du
convertisseur PAC qui est dsire, la compensation des pertes inhrentes ce convertisseur est
ajoute. Cette compensation joue le mme rle que pour larchitecture n1-2, soulageant la
rgulation dtat de charge. En revanche, pour larchitecture n3, cest la tension du bus qui est
rgule par le convertisseur PAC et il ny a pas besoin de raliser de compensation.

Nanmoins toutes ces estimations sont issues de calculs thoriques et ne sont donc pas
exactes, la moindre erreur provoquant un courant dans le stockage valeur moyenne non nulle
et donc une volution vers la dcharge complte ou vers la surcharge. Cest pourquoi lajout
dune rgulation de ltat de charge du stockage est indispensable. Elle est dtaille dans la
partie suivante
5.3.3 Boucle de recharge par niveaux
Les pertes dans les convertisseurs sont relativement importantes : quelques 100W de pertes
reportes sur le stockage le dchargent en quelques minutes.
Si lon utilise une rgulation dtat de charge proportionnelle, la tension de rfrence ne sera
jamais suivie en valeur moyenne (erreur statique non nulle due ce type de rgulation). Si lon
ajoute une action intgrale, la rgulation tant trs lente doit permettre la tension de
stockage de respirer, il est trs difficile de bien positionner le gain intgral :
- Si ce gain est faible, lerreur statique va mettre trs longtemps avant dtre corrige.
- Si ce gain est suffisamment grand pour rattraper lerreur statique dans un horizon
temporel de lordre de la frquence de power sharing alors on observe des ondulations
importantes qui ne semblent jamais samortir sur un profil de mission variable en
permanence : les perturbations vues par la rgulation dtat de charge sont trs
importantes puisque sa seule information dentre est la mesure de tension.
La solution retenue est donc de privilgier la compensation des pertes (dtaille
prcdemment) de manire obtenir une hybridation aussi proche que possible du cas idal
sans la boucle de recharge. Ainsi la rgulation charge na plus qu fournir un courant
relativement faible. Dans ces conditions, un rgulateur proportionnel suffit puisque lerreur
statique sera trs faible. Il est dailleurs trs difficile destimer lerreur statique car le profil
bouge en permanence et ltat de charge aussi : sur quel horizon de temps considrer lerreur
statique ? Une trs lgre action intgrale a tout de mme t ajoute pour corriger lcart en
valeur moyenne par rapport lestimation. Cette action trs faible qui influe sur un long
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horizon de temps et suffit pour compenser lcart ventuel d au vieillissement des
composants. Ainsi, il ny a pas doscillations rajoutes par la boucle de recharge et lerreur
statique sannule.

La rgulation telle quutilise pour le dimensionnement thorique illustre dans la partie
5.1.3.2.2 est fortement dpendante du profil et des conditions initiales. Or le systme a t
dimensionn pour un profil de mission type mais le profil rel dutilisation est inconnu. La
rgulation de ltat de charge doit donc rester robuste face des variations alatoires autour du
profil type, afin de maintenir le systme en fonctionnement quel que soit le profil, quitte
utiliser un mode dgrad. La problmatique de cette boucle de rgulation est quelle ne doit ni
tre trop rapide sous peine de dgrader lhybridation, ni trop lente sous peine datteindre les
niveaux max et min du stockage. Cette rgulation doit en quelques sortes tre mauvaise
pour permettre au stockage de respirer . Cest pourquoi nous proposons la rgulation donne
en Figure V.35 qui se base sur plusieurs niveaux :
Lors dune mission usuelle (sur le profil dimensionnant) la rgulation reste en
mode classique (Niveau 1 - gain normal), avec les paramtres pour lesquels le
systme a t dimensionn. En restant dans ce mode, lutilisation du stockage est
optimale pour lhybridation. Le gain proportionnel est plac en aval dun filtre, sans
ce filtre une variation instantane de ltat de charge entraine une variation
instantane du courant de recharge (et donc de PAC), ce qui porte dfaut au
principe dhybridation.
Si un imprvu surgit, la rgulation se durcit en passant au niveau 2 (gain plus
lev) : la rgulation conventionnelle est toujours active mais un gain supplmentaire
lui est ajout sans passer par la mesure filtre de la tension. On considre que si la
variation de charge est suffisamment forte et rapide, la rgulation conventionnelle
pourrait ne pas avoir le temps dagir compte tenu de son filtre. La contrepartie est
que dans ce niveau la PAC assume des variations plus rapides de puissance.
Si cela ne suffit pas, elle se durcit dautant plus que lcart se creuse grce au
niveau 3 (gain en augmentation constante) : les deux niveaux de rgulations
prcdents sont toujours actifs mais le courant exig est multipli en fonction de
lcart par rapport au niveau 3. Ce troisime niveau est trs efficace pour ramener
rapidement ltat de charge du stockage aux niveaux 2 et 1.
Enfin si cela ne suffit pas, au-del dun seuil supplmentaire la scurit dclenche
louverture des contacteurs du stockage.

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a) Schma de la rgulation de ltat de charge du stockage

b) Principe de fonctionnement de ltat de charge du stockage
Figure V.35 : Schma et principe de la rgulation sur niveaux de ltat de charge des
supercondensateurs.
La rgulation repose sur la tension ramene un seul module, lavantage de cette mthode
est quelle permet de laisser les modules respirer suivant les mmes dynamiques quel que soit
leur nombre. Cela est possible tant que les modules utiliss sont identiques et tant quil ny a
pas de branches parallles de modules. Cette rgulation est autant valable pour les deux
stratgies de larchitecture n1 que pour larchitecture n2 qui possde beaucoup plus de
modules.

Remarque : La frquence du Low Pass Filter a t plac 50 mHz (frquence de partage de
puissance dsire dan [GAR-07]) dans tous les essais prsents dans ce chapitre. Notons que
cette frquence est plus rapide que celle du partage des puissances (10mHz), comme dans les
travaux de [LAN-06]. Les gains K
L1
, K
L2
, K
L3
et K
I
valent respectivement : 5, 2.5, 2 et 0.01. Le
niveau V
L2
et V
L3
valent respectivement 1,5V et 2V (cf. raisons exprimes en section 5.2.5)

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5.3.4 Pilotages modifis avec compensation des pertes
Compte tenu des tudes prcdentes, les vrais schmas de pilotage oprationnels de chaque
architecture se trouvent assez considrablement complexifis par rapport ceux illustrant
simplement le principe de base prsents dans la section 5.1.3.1.2.
5.3.4.1 Architecture n1-1 : le CVS-PAC rgule la tension de bus

Figure V.36 : Pilotage de larchitecture n1-1 avec compensation des pertes (contrle de la
tension de bus par le CVS-PAC).
La Figure V.36 montre le nouveau schma de pilotage de larchitecture n1-1 (contrle de
la tension de bus par CVS-PAC). La diffrence matrielle par rapport au schma de principe
prsent en Figure V.8.a) est lajout dun capteur de tension du stockage pour valuer son tat
de charge. On peut noter la complexit ajoute par les artifices ncessaire au pilotage du
courant du ct haute tension du convertisseur de stockage en violet et en bleu clair. Le fait de
ne pas pouvoir piloter les courants de chaque ct de ces convertisseurs contraint raliser de
nombreuses oprations, ce qui exige une bonne qualit et fiabilit des mesures sur le systme.
Ici ltat de charge du stockage est auto-rgul grce la commande directe du CVS-STO en
demandant ou fournissant plus ou moins de courant.

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5.3.4.2 Architecture n1-2 : le CVS-STO rgule la tension de bus

Figure V.37 :
Pilotage de larchitecture n1-2 avec compensation des pertes (contrle de la
tension de bus par le CVS-stockage).
La Figure V.37 montre le nouveau schma de pilotage de larchitecture n1-2 (contrle de
la tension de bus par le CVS-stockage). Notons quun capteur de la tension du stockage est ici
aussi ncessaire pour la rgulation de ltat de charge. Mais le pilotage du courant ct haute
tension du convertisseur-PAC ncessite aussi dans ce cas un capteur de tension aux bornes de
la PAC. Ce capteur navait pas t prvu dans linstallation de dpart puisque nous avions
choisi de ne pas faire communiquer la salle hydrogne et la salle lectrique hormis par les cbles
de puissance. Un capteur de tension tant dj situ sur la PAC dans la salle hydrogne, un
autre a t rajout lentre du convertisseur PAC pour raliser cette fonction en salle
lectrique. De plus ce capteur plac au plus proche du convertisseur permet de prendre en
compte les chutes de tension dans les cbles de puissance.
La rgulation dtat de charge spcifie un courant quivalent fournir au stockage. Comme
cest ici le CVS-PAC qui matrise le courant inject dans le bus, il faut transformer cette
consigne en courant fournir par la PAC, do les oprations successives. Ce courant fournir
par la PAC est impact par les pertes des deux convertisseurs traverss pour parvenir au
stockage, ce qui justifie lintrt particulier de la compensation des pertes pour limiter lerreur
sur la rgulation dtat de charge.
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5.3.4.3 Architecture n2 : le CVS-PAC rgule la tension de bus

Figure V.38 : Modifications apporte au pilotage de larchitecture n2.
Le principe de rgulation de larchitecture n2 (un seul CVS et stockage directement
connect au bus), illustr en Figure V.38, se rapproche beaucoup de celui de larchitecture n1-
2 avec le CVS-PAC pilot en rgulation de courant ct haute tension, ce qui ncessite un
capteur de tension PAC.

Dans chaque architecture, la partition frquentielle sopre par un partage des courants mis
en jeu sur le bus HVDC, ce qui ncessite dans chaque cas le contrle du courant ct HVDC
dun convertisseur. Enfin la complexit de ces rgulations exige une puissance de calcul
relativement consquente dans le superviseur :
calculs consquents pour lestimation des pertes,
mise lchelle des courants : courants BT courants HT et inversement,
filtrages multiples pour le dmarrage,
plusieurs niveaux de rgulation pour ltat de charge,
reprise des rgulations de tension des convertisseurs.
5.3.5 Validation exprimentale : tests aux limites
Lobjet des travaux prsents dans cette section est de valider les principes prcdents,
savoir : la commutation des filtres, la boucle de recharge et la compensation des pertes. Afin de
pousser ces stratgies jusqu leur limites, parfois jusquau dclenchement des scurits, il est
prfrable dutiliser lmulateur.

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5.3.5.1 Commutation des filtres lors du dmarrage
La problmatique de dmarrage de l'hybridation, voque la section 5.3.1, doit tre valide
exprimentalement pour vrifier notamment la stabilit de la commutation des filtres avec la
boucle de recharge du stockage. Cet essai tant ralis au moyen de lmulateur de PAC, on
observe des ondulations 300Hz ainsi que soulign au 522, malgr le filtrage des mesures. La
Figure V.39 illustre ce dmarrage : au dbut la totalit de la puissance consomme par les
charges est fournie par le stockage dont ltat de charge diminue en consquence trs
rapidement. : La rgulation de celui-ci ragit en faisant crotre la puissance fournie par la pile
combustible afin de recharger. Lmulateur de Pile combustible atteint rapidement sa
puissance nominale. On distingue aisment les instants ou le filtre de partage frquentiel
commute grce aux harmoniques prsents sur la puissance fournie par la pile combustible.

Figure V.39 : Dmarrage avec commutation de filtres pour lArchitecture n1-1 alimente par
lmulateur (filtres de mesure 100hz)
Ces essais ont galement t raliss avec les deux autres architectures avec des rsultats
similaires quil serait superflu de prsenter
5.3.5.2 Rgulation de ltat de charge du stockage
Avant de conduire les essais principaux en conditions normales, il sagit de traiter toutes les
situations mettant en jeu les scurits en cas de dfauts et assures par le bloc de scurit
de la supervision (illustr en Figure V.19) qui peut dconnecter des lments sil dtecte un
dfaut. Plusieurs situations doivent tre explores. Si au cours du fonctionnement toutes les
charges se dconnectent subitement, alors la totalit de la puissance de PAC sinjecte dans le
stockage puis diminue : la tension maximale atteinte dans le stockage doit rester dans les
valeurs admises. Inversement, si lhybridation fonctionne charge nulle et si lon connecte une
charge au courant nominal, la totalit de la puissance est dabord prleve au stockage dont
ltat de charge va diminuer rapidement le temps que la PAC monte en puissance.
Il sagit alors que la rgulation dtat de charge maintienne une tension suffisante aux bornes
du stockage. Lutilisation de lmulateur se prte trs bien ces essais permettant dprouver la
stabilit de la gestion nergtique dans les deux situations prsentes qui constituent deux
pires cas.

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a) Architecture n1-1 b) Architecture n1-2
Figure V.40 : Essais de stabilit de la boucle de recharge sur larchitecture n1.
La Figure V.40 illustre ces essais. Limpact des niveaux de la boucle de rgulation est
difficile observer puisque dans tous les cas le CVS-PAC atteint ses limitations : limitation
0A suite lchelon descendant et limitation 140A suite lchelon montant. La boucle a
beau demander plus, la PAC ne peut fournir. Nous avons vu la section 5.2.1.3.2.2 que le
CVS-PAC ne peut dlivrer quune puissance en sortie de lordre de 4500W. A cette puissance,
il ne reste aucune marge. La charge a donc t choisie 4200W pour laisser 300W de marge. Il
en est de mme pour la partie basse, o le stockage ne pourra pas se dcharger si la charge est
nulle. A la date de ces essais, le CVS-PAC pouvait difficilement rguler correctement une
tension de bus si la charge tait infrieure 800W (il a ensuite t renvoy chez son fabricant
pour corriger ce dfaut), cest pourquoi la charge rsiduelle a t choisie plus importante pour
larchitecture n1-1. Sinon pour la charge rsiduelle, la mme marge a t choisie, cest dire
300W.

Sur la Figure V.40.a), le CVS-PAC perd la rgulation de la tension de bus lorsquil atteint
ses limitations, cest pourquoi des fluctuations apparaissent sur la puissance de charge car elle
est en rgulation de courant. Enfin, ltat de charge du stockage ne prsente aucun danger dans
les deux cas, la rcupration de ltat de charge de rfrence est en revanche trs longue
puisque le courant autoris dans le stockage est trs faible. Les pertes non ngligeables du
convertisseur sur apparaissent avec la somme P
UC
+ P
FC
suprieure P
LOAD
.

Figure V.41 : Essais de stabilit de la boucle de recharge sur larchitecture n2.
Dans lessai de larchitecture n2, ltat de charge est limage directe de la tension de bus (et
rciproquement), la charge prlevant un courant sur le bus, sa puissance varie. Avec la chute
de la tension de bus, le CVS-PAC doit fournir un courant plus important puissance gale. La
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limitation du courant de sortie du CVS-PAC lempche de fournir sa puissance maximale, do
la forme arrondie lors de lchelon positif.
Remarquons que dans ce cas, de mme que pour lessai de larchitecture n1-1 o le contrle
du bus est perdu durant quelques instants, la norme MIL-STD-704F extraite de [DOD-04] sur
les rseaux continus en aronautique naurait pas t respecte,, mais ce banc exprimental na
pas t dimensionn pour respecter ces normes ce stade aussi bien pour les bandes passantes
des convertisseurs que pour le stockage, lobjectif tant seulement de raliser une premire
validation exprimentale de ces architectures. En outre le fait dutiliser les convertisseurs si
proche de leurs butes ralentit normment la rcupration de ltat de charge de rfrence.

Finalement on constate une stabilit satisfaisante et une utilisation optimale du stockage
puisque, dans le pire cas, la tension approche de trs prs la bute haute (130Vdc pour
larchitecture n1) et en niveau bas il atteint une dcharge de 75% par rapport ltat de
charge de rfrence (50% de Vref).
Compte tenu de son autogestion nergtique" ces essais pour larchitecture n3 sont sans
objet.
5.3.5.3 Compensation des pertes
Diffrents essais ont t raliss dans le but de valider lintrt de la boucle de compensation
des pertes.
Tout dabord, si lon supprime cette boucle dans larchitecture n1-1, le courant de charge
est moins bien compens et la PAC voit plus dondulations mais pour les architecture n1-2 et
n2, ltat de charge du stockage volue plus facilement vers la dcharge, ce qui est rattrap
par la rgulation dtat de charge. Il est donc ncessaire de supprimer galement la boucle de
rgulation dtat de charge pour mieux mettre en vidence les consquences.
Ainsi pour chaque architecture (sauf larchitecture n3) deux essais ont t effectus : le
premier en supprimant uniquement la boucle de rgulation dtat de charge, le second en y
ajoutant la suppression de la compensation des pertes. De cette manire nous pouvons observer
les temps parcourus jusqu la dcharge totale du stockage.
Le CVS associ au stockage pouvant permettre des tensions ngatives, les courants pouvant
atteindre des valeurs trs importantes, les limitations et scurits mises en place vont jouer leur
rle en dconnectant les lments. Compte tenu du risque ces essais ont t raliss avec
lmulateur. Les essais sont prsents en Figure V.42 et les donnes importantes de ces essais
sont rcapitules dans le Tableau V.5

a) Suppression rgulation SoC
Architecture n1-1
b) Suppression rgulation SoC
Architecture n1-2
c) Suppression rgulation SoC
Architecture n2
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d) Suppression rgulation SoC
& compensation des pertes
Architecture n1-1
e) Suppression rgulation SoC
Architecture n1-2
f) Suppression rgulation SoC
Architecture n2
Figure V.42 : Suppression de la rgulation dtat de charge du stockage et le mme essai en
supprimant galement la compensation des pertes.
Les essais sont prsents en Figure V.42 et les donnes importantes de ces essais sont
rcapitules dans le Tableau V.5

Suppression de la boucle
de rgulation dtat de
charge
Suppression de la boucle de
rgulation dtat de charge et de
la compensation des pertes
Architecture n1-1 Temps de dcharge : 21 minutes Temps de dcharge : 34 minutes
Architecture n1-2 Temps de dcharge : 25 minutes Temps de dcharge : 1 minute
Architecture n2
Chute de tension denviron
10Vdc en 60minutes
Chute de tension denviron
220Vdc en 30minutes
Tableau V.5 : Evolution de ltat du stockage suivant la suppression des diffrentes boucles.
On constate dabord que pour larchitecture n1-1, le temps de dcharge est plus long
lorsque la compensation des pertes est dsactive. En effet, sans cette boucle le stockage ne
compense pas toute lamplitude des pics de la partie haute frquence du courant de charge.
Mme si la valeur moyenne du courant est nulle dans les deux cas, lorsque les pics compenss
sont plus importants, les pertes lies ceux-ci le sont aussi. Dans ce cas la boucle de
compensation des pertes nagit quen hautes frquences ( valeur moyenne nulle), elle permet
de mieux compenser les pics de courant mais engendre plus de pertes qui mnent une
dcharge plus rapide.

En ce qui concerne larchitecture n1-2, sans la boucle de compensation des pertes la
dcharge est trs rapide. Ici la compensation agit sur la partie basse frquence et compense la
valeur moyenne des pertes. Or le courant de consigne fournir par la PAC qui est basses
frquences doit traverser deux convertisseurs avant de parvenir au stockage. A puissance de
4kW en sortie du CVS-PAC, les pertes associes sont de lordre de 400W rien que pour ce
convertisseur, le stockage se vide donc rapidement.

Lessai de larchitecture n2 montre que lestimation des pertes est trs bonne car la boucle
de compensation suffit presque ne pas faire chuter ltat de charge (ici seules les pertes du
CVS PAC entrent en jeu). Dans cette architecture, il nest pas possible dobtenir la dcharge
complte en raison du caractre survolteur du CVS-PAC. Au pire le stockage gale le niveau de
la tension de PAC. De plus le profil est prlev en courant, ce qui ne reprsente plus du tout la
mme puissance lorsque ltat de charge des SC (donc la tension de bus) diminue.
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Ces essais montrent galement que la compensation des pertes sous-estime lgrement celles-
ci, ltat de charge du stockage voluant vers la dcharge lors de la suppression de la boucle de
rgulation dtat de charge. Le fait que le stockage tienne relativement longtemps sans la
rgulation dtat de charge (~20 minutes pour larchitecture 1 et plus de 60minutes pour
larchitecture n2) signifie que lestimation des pertes est bonne, en particulier pour le CVS-
PAC avec une longue autonomie pour larchitecture n2. Une lgre rvision la hausse des
pertes calcules du CVS-STO pourrait tre faite.
Enfin, lintrt de la boucle de compensation des pertes apparat probant pour soulager la
rgulation dtat de charge (compte tenu de sa faible action intgrale et de lerreur statique lie
laction proportionnelle) dans larchitecture n1-2 et 2. Son rle est compltement diffrent
dans larchitecture n1-1 puisquil sagit l de compenser plus exactement les variations de
charge. Cette compensation ne serait pas faire si lon pouvait commander directement le
courant du ct haute tension des convertisseurs.
5.4 Essais avec une Pile combustible relle
Les principales fonctions des diffrentes stratgies pour les diffrentes architectures ayant t
valides, lexprimentation avec une PAC relle a pu tre entreprise. Toutes les phases de
fonctionnement ont galement t mises au point grce lmulateur, mais cette mise au point
exprimentale nest pas prsente dans ce mmoire.
Les dmarrages rapides nont cependant pas t effectus avec la PAC, seuls des rgimes
permanents sont prsents car faute de temps les rgulations de dbits du banc stack nont pu
tre asservis au courant dlivr .Nous avons souhait prendre dans un premier temps le plus de
prcautions possibles pour prserver son tat de sant. Cest pourquoi les montes en courant
ont t effectues progressivement pour (de lordre de la minute) et ne sont pas prsents ici.

Cette partie prsente les rsultats finaux dhybridation PAC ; une comparaison est effectue
avec ceux de lmulateur. Un compromis a t choisi entre le nombre dinformations issues des
essais, leur lisibilit et la place quelles occupent dans ce mmoire.
5.4.1 Architecture n1-1 : le CVS-PAC rgule la tension de bus
Les rsultats obtenus avec larchitecture n1-1 sont prsents en Figure V.43

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Figure V.43 : Hybridation PAC-SC pour lArchitecture n1-1
On observe une tension de bus trs stable ; en effet le CVS-PAC qui rgule le bus a t
spcifi pour de bonnes performances dynamiques en rgulation de tension.
En revanche on peut observer de lgres ondulations sur le courant fourni par la PAC. En
effet le principe de compensation haute frquence est trs exigent sur lexactitude des
compensations par le stockage. En particulier la Figure V.44 qui reprsente les courants
traversant la PAC et la charge lors dune petite partie de la mission montre que les pics de
courant prsents dans la charge sont inverss par rapport au courant fourni par la PAC. Cela
signifie quil ne sagit pas dune sous-compensation des harmoniques autres frquences du
courant de charge mais, linverse, il semble y avoir une compensation trop importante ou un
dcalage temporel dans la compensation.

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Figure V.44 : Zoom sur le courant PAC et le courant de charge (Architecture n1-1)

Plusieurs raisons peuvent tre avances : une mauvaise estimation des pertes, un retard dans
la mesure du courant de charge ou dans la consigne du convertisseur, une erreur sur une
grandeur intervenant dans le calcul.
Les deux gradeurs intervenant sont la tension HVDC et la tension du stockage (Figure
V.36). La tension HVDC varie trop peu pour pouvoir causer un tel cart, dautant plus que sa
mesure est filtre pour les calculs (contrairement la tension stockage). La tension de stockage
possde une variation de lordre de 10% sur un tel pic, elle pourrait causer un tel cart. En effet
le pilotage du courant ct haute tension de ce convertisseur fait appel au rapport des tensions
HVDC et stockage, or lors dun tel pic ces tensions voluent et si les capteurs de tension
servant au calcul ne sont pas suffisamment dynamiques alors le rapport nest pas exact.
Enfin le plus grand pic dans le profil ( 1,455 minute) illustr sur ce zoom reprsente une
variation de prs de 10% du courant de PAC (le pic sur la charge reprsentant prs de 100%
du courant moyen), au final le stockage ne compense que les moyennes frquences, laissant
les trs hautes et les trs basses la PAC. Ce pic est trs intressant puisquil se rapproche
dune impulsion. On constate dabord une baisse de la tension : pendant que le stockage
commence compenser, le courant de PAC augmente pour contrer cette chute de tension.
Enfin le stockage parvient compenser le pic. Mais lorsque celui-ci sarrte, il le compense
toujours un peu, ce qui fait diminuer le courant de PAC.
Parmi les raisons avances, cest finalement le dphasage du filtrage qui semble tre
responsable du creux de courant de la PAC. Tandis que pour les autres pics, la tension volue
peu, les variations du courant de PAC sont de sens inverse celles de la charge, on peut
souponner le fait que le calcul des pertes surestime celles-ci. Ainsi les harmoniques de la
puissance fournie sur le bus par le stockage dpassent en amplitude celles du courant de charge.

Ces essais mettent donc en vidence la difficult de mettre en uvre cette stratgie. Si
lestimation des pertes ou si certaines mesures sont entaches derreurs (dphasages, retards) il
est tout fait possible dobtenir linverse des objectifs de lhybridation ! Par exemple si une
pointe de courant charge nest pas compens assez rapidement, cest donc la PAC qui le subit
et si la compensation seffectue avec retard, la PAC subit un creux de courant. Dans ce cas la
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PAC subit donc deux fois la pointe de courant ce qui est alors pire que si elle ntait pas
hybride. Pour pallier ce risque, on peut rduire la dynamique de la rgulation de la tension de
bus. Mais cette mthode na pas pu tre applique (cf. section 5.2.4.4).

Un essai dendurance de 4h avec le stack a ensuite t ralis afin dprouver la boucle de
recharge, la stabilit thermique des composants et celle du point de fonctionnement de la PAC.
Le profil de charge nest pas rpt un nombre entier de fois : 152,54. Cet essai illustr en
Figure V.45 montre les points de fonctionnements sont stables durant les 4h dessai :
+ 33 mV.h
-1
(+0,033 %.h
-1
) pour la tension de stockage,
+285 mA.h-1 pour le courant PAC (+0,24 %.h
-1
),
-55 mV.h
-1
pour sa tension (-0,15 %.h
-1
).
Ces mesures ne respectent pas le thorme de Nyquist-Shannon : en 30000 points sur 4h,
cela reprsente un pas denviron 500ms tandis que les variations du courant de charge sont
effectues par pas de 10ms. Cest pourquoi les variations annonces sont considrer avec
prudence. , On peut cependant considrer que leffet statistique du la forte rptition du
profil a tendance lisser lerreur commise. Par ailleurs la tension de 3 modules SC a t
observe, les tensions (non reprsentes ici) sont quilibres durant toute la dure de lessai. On
a pu relever une lvation de 3C de la temprature de lextrieur des modules. Malgr les
incertitudes, ces mesures indiquent le bon comportement global du systme.

Figure V.45 : Etat de charge SC et tension/courant PAC sur 4h pour lArchitecture n1-1

Enfin si lon compare les rsultats obtenus en simulation, mulation et stack rel illustrs en
Figure V.46, on peut observer une trs bonne correspondance globale entre les rsultats, mais
la comparaison ne peut tre pousse trop loin en raison des conditions de ralisation diffrentes.
Les principales diffrences que lon peut noter sont dune part pour la simulation un rapport 10
sur la puissance moyenne de charge, ensuite le courant moyen fourni par la PAC est suprieur
dans ce cas. En effet, outre le facteur dchelle 10 et lOVSR de 0,42 au lieu 0,5 dans les essais,
ltude [GAR-07] avait considr une PAC H
2
/Air et une consommation de 20% par les
auxiliaires avait t prise en compte. Le profil nest pas rigoureusement identique non plus
puisque dans ce cas. De plus la simulation dalors ne comportait pas de compensation des
pertes ou le pilotage du courant ct haute tension pour les convertisseurs.

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Chapitre V
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a) Simulation [GAR-07] b) Emulation c) PAC relle
Figure V.46 : Comparaison entre les simulations de [GAR-07], les mesures avec lmulateur de
PAC et le stack rel pour lArchitecture n1-1
5.4.2 Architecture n1-2 : le CVS-STO rgule la tension de bus
Les rsultats obtenus avec larchitecture n1-2 sont prsents en Figure V.47.

Figure V.47 : Hybridation PAC-SC pour lArchitecture n1-2.

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Les principales diffrences par rapport lautre architecture se situent au niveau de la
tension de bus et du courant PAC. Ici la tension de bus est rgule par le CVS-stockage moins
performant dynamiquement. En revanche, le courant fourni par la PAC est beaucoup plus lisse
que pour le cas prcdent, mais le zoom de la Figure V.48 rvle quelques petites ondulations.

Figure V.48 : Zoom sur le courant PAC et le courant de charge (Architecture n1-2).

On observe des ondulations du courant de PAC qui sont de signe oppos au courant de
charge atteignant jusqu prs de 4% du courant de PAC. Il est ncessaire de remonter toute la
chaine de rgulations pour en trouver la cause.
Dans cette stratgie, la consigne de courant du convertisseur regroupant le calcul des pertes
et le courant de charge est traite par un filtre passe-bas de trs basse frquence : on ne peut
donc mettre en cause ni la mesure du courant de charge, ni lestimation des pertes.
A cette consigne est ajoute celle de la rgulation dtat de charge : on ne peut pas non plus
mettre en cause cette rgulation puisque elle reste au niveau 1 qui comporte un filtre passe-bas
en entre qui bloque ces variations rapides.
En revanche la rgulation dtat de charge est transforme en courant quivalent et
ramene ct bus par la multiplication par le rapport V
UC
/V
HVDC
de la Figure V.37. Le courant
dtat de charge est normalement faible puisquil sert essentiellement compenser les
imperfections le calcul thorique des pertes et une oscillation de celui-ci devrait avoir peu
dimpact. La division par V
HVDC
est annule par le bloc suivant. Si ce courant est responsable
des variations a ne peut donc tre que par la mesure de la tension V
UC
.
Enfin la consigne issue de la somme du courant quivalent de recharge et du power
sharing incluant les pertes doit tre transforme en courant quivalent ramen ct PAC par
des oprations avec la tension de bus HVDC et la tension de PAC. Lvolution de la tension de
PAC nest quune consquence de cette variation de courant, elle ne peut pas en tre la cause.
Un autre suspect est la tension de bus qui est trs variable dans cette architecture. Sa
mesure intervenant dans le calcul est cependant filtre 0,16 Hz pour ne pas laisser passer ces
variations, elle ne peut pas tre mise en cause.

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Chapitre V
259

En fin de compte, la seule grandeur possiblement responsable est donc la mesure de V
UC
qui
nest pas filtre pour les besoins de la rgulation dtat de charge des niveaux 2 et 3. De plus le
courant de PAC semble navoir que des variations ngatives autour de sa valeur moyenne,
comme la tension du stockage. La tension stockage tant en facteur multiplicatif, les variations
engendres sont dans le mme sens. On constate galement que les formes sont trs similaires
ce qui semble valider le fait que lutilisation de la mesure non filtre de cette tension soit en
cause dans ces variations.

Dans cette architecture et avec cette stratgie, la solution pour viter ces petites variations
du courant de PAC pourrait de filtrer la mesure de la tension de stockage avant de lappliquer
en facteur multiplicatif. On ne peut pas mettre la boucle de rgulation dtat de charge en
amont du filtre passe bas puisquelle doit tre capable dtre plus ractive que le filtre si besoin.
Cet essai tmoigne du soin apporter la ralisation dune telle stratgie.

Une comparaison simulation, mulation et stack rel est donne en Figure V.49. On peut
tirer globalement les mmes conclusions que pour larchitecture n1-1. En ce qui concerne la
simulation, elle est rigoureusement identique celle de larchitecture n1, des modles moyens
sans dcoupage de ceux-ci permettent une commande parfaite.
Les mesures sur le systme avec la PAC mule comportent toujours des ondulations
300Hz alors que le systme avec la PAC relle possde trs peu dondulations H
conformment aux rsultats de la Figure V.47.

a) Simulation [GAR-07] b) Emulation c) PAC relle
Figure V.49 : Comparaison entre les simulations de [GAR-07], les meures avec lmulateur de
PAC et le stack rel pour lArchitecture n1-2.

Des essais dendurance de 4h avec le stack rel ont t galement raliss et conduisent des
conclusions similaires au cas de larchitecture n1-1 : ils ne sont donc pas prsents. Sur lessai
de 4h, les variations sont moindres :
+ 94 mV.h
-1
(+0,094 %.h
-1
-1
),
-43 mV.h
-1
-1
).
La variation de temprature des modules SC est identique (+3 C).
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5.4.3 Architecture n2
Les rsultats obtenus avec larchitecture n2 sont prsents sur la Figure V.50. On peut
relever que la tension de bus image de ltat de charge du stockage volue peu compar
larchitecture n1-2 o la rgulation de tension de bus est ralise par un convertisseur peu
dynamique. Les variations de cette tension sont faibles en amplitude mais longues dans le
temps. C'est--dire quun creux ou un dpassement par rapport la tension de rfrence peut
durer plusieurs dizaines de secondes alors que lors de rgulations par des convertisseurs ces
creux sont damplitudes similaires mais plus courts : de lordre de quelques dizaines de
millisecondes. Ce qui devait tre le point faible de cette architecture semble au final trs
acceptable.

Figure V.50 : Hybridation PAC-SC pour lArchitecture n2
Un zoom sur le courant fourni par la PAC ne montre plus aucune variation hautes
frquences en dehors du dcoupage et/ou dun lger bruit trs haute frquence. En effet avec
cette architecture plus conome en oprations le rapport V
HVDC
/V
FC
de la Figure V.38 est
appliqu indpendamment sur la somme du courant de charge et des pertes et sur le courant de
rfrence de rgulation dtat de charge. Pour ce dernier cest la mesure de V
UC
(soit V
HVDC
)
utilise en rgulation (et donc non filtre) qui est utilise, celle-ci crant probablement le bruit
trs haute frquence observ.

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Chapitre V
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Figure V.51 : Zoom sur le courant PAC et le courant de charge (Architecture n2)
En pratique toute les mesures dites non filtre sont soumises un filtre RC de frquence
infrieure la moiti de la frquence dchantillonnage du superviseur et physiquement proche
de celui-ci. Ici les filtres ont t cals autour de 3kHz (conformment au thorme de Nyquist-
Shannon compte tenu de la frquence dchantillonnage 7kHz). Sans ces filtres analogiques,
du bruit relativement basse frquence apparat dans les mesures et lon doit placer un filtre
numrique trs bas pour lliminer.

Enfin, durant lessai de 4h, on peut observer une lgre drive du point de fonctionnement
de la PAC. Cette drive est visible lil nu sur la tension et sur le courant de PAC. On
relve ainsi sur la Figure V.52 :
-17 mV.h
-1
(+0,0063 %.h
-1
-1
),
-112 mV.h
-1
-1
).
Lchauffement des modules SC a t mesur +2C pour ces 4h dessais

Figure V.52 : Etat de charge SC et tension/courant PAC sur 4h pour lArchitecture n2
La puissance consomme nvoluant pas (+1,8W.h
-1
) alors que la puissance fournie pas la
PAC augmente lgrement (+21W.h
-1
) on peut supposer une lgre augmentation des pertes
dans le convertisseur lie lchauffement thermique ou une lgre drive des capteurs
(galement thermique). En outre, ces niveaux de puissances sont dans la zone dincertitude des
capteurs. Concernant la variation du point de fonctionnement de la PAC plusieurs paramtres
peuvent entrer en jeu tels quune augmentation de la demande en puissance, un asschement li
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aux stchiomtries non asservies (celles-ci tant fixes au point de courant max c'est--dire
140A avec un facteur de sur-stchiomtrie de 1,2), une variation de sa temprature (drive du
capteur rgulant), etc. Il est difficile de conclure.

La comparaison entre simulation, mulation et exprimentation nest pas prsente ici tant
donn que les courbes sont identiques celle de la Figure V.49. Lessai sur stack rel est fidle
lmulation avec aucune ondulation haute frquence sur la puissance fournie par le stack.
5.4.4 Architecture n3 : hybridation directe
Etant donn les lments du banc et leurs caractristiques, nous ne pouvons pas charger le
profil complet la sortie du CVS-PAC limit 5kW tandis que pour cette architecture la
totalit de la puissance de charge doit passer par le convertisseur, ce qui ncessite jusqu 8kW.
La possibilit de consommer 3kW directement sur la PAC ct basse tension et les 5kW
fluctuants sur le bus continu met en difficult le convertisseur compte tenu de variations
rapides sur la totalit de sa gamme en puissance.
Il a donc t choisi de prlever le profil de charge directement sur le stack hybrid, sans
passer par un convertisseur. Etant donn que le profil de mission usuel est un profil en courant
prlev sur un bus rgul en tension, cela correspond un profil en puissance prlev sur la
PAC avec une tension variable. Nous avons choisi daugmenter ce profil de 10% pour
reprsenter les pertes quil aurait pu y avoir avec un convertisseur.

Compte tenu du couplage fort entre les impdances des deux composants, lutilisation de
lmulateur dans cet essai semble peu pertinente.

La mise en uvre soulve plusieurs questions : est-il plus judicieux de positionner le
stockage plus proche de la charge ou de la PAC ? Est-il prfrable de prlever le courant au
plus prs de la charge ou du stockage ?
5.4.4.1 Position optimale de la charge et du stockage
Nous disposons dune salle lectrochimie pour la PAC et dune salle lectrique pour
llectronique de puissance et les charges. Les distances pourtant prvues au plus court
ncessitent deux cbles de 5,20m (section 35mm) pour relier la puissance fournie par le stack
entre ces deux salles. Quelques essais ont t effectus pour savoir laquelle des trois positions
gographiques proposes en Figure V.53 est la plus adapte nos essais. Et plus prcisment
rpondre la question : dans quelle salle place-t-on le stockage ?

a) Charge au niveau du stockage b) Charge au niveau de la PAC
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c) Stockage au niveau de la PAC
Figure V.53 : Positionnements de la charge et du stockage pour larchitecture n3.
Les trois montages de la Figure V.53 constituent trois cas possibles pour lesquels un des
organes est loign des autres : dans le montage a), la PAC est loigne du stockage et des
charges ; pour le montage b), le stockage est loign de la PAC et des charges tandis que pour
le montage c), les charges sont loignes de la PAC et du stockage (cas dun organe PAC
hybride incluant le stockage). Nous nous intresseront, dans un premier temps, quantifier
brivement le partage des puissances pour ces trois cas.
Lintuition nous oriente vers le choix de la solution de la Figure V.53.a), mais il serait
intressant de quantifier lcart avec les autre solutions. Plusieurs chelons de charge ont donc
t raliss par pallier de 30A, de 50A 140A dans le sens aller et retour. Les chelons sont
relativement faibles, toujours pour prserver le stack dans un premier temps compte tenu des
carts de pression possibles. La rponse est de forme similaire dans chaque cas : seule celle du
montage a) est illustre en Figure V.54.

Figure V.54 : Exemple de rponse en courant de lensemble hybrid soumis des chelons de
30A suivants : 50A80A110A140A110A80A50A - Architecture n3.
En observant la proportion des chelons fournie immdiatement par le stack, cest
videmment le montage a) qui prsente le meilleur partage, tandis quavec les montages b) et
c) le stack fournit respectivement 44% et 19% plus que dans le montage a).
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montage
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chelon
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CHARGE
I
PAC

Moyenne
I
PAC
/ I
CH

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A

1 30,05 4,34 0,14
0,182
2 29,9 5,33 0,18
3 30 6,1 0,20
4 -30,1 -6,1 0,20
5 -29,86 -5,6 0,19
6 -30,05 -5,33 0,18
M
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n
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g
e

B

1 29,53 6,32 0,21
0,262
2 29,53 7,44 0,25
3 29,69 8,1 0,27
4 -29,49 -9,2 0,31
5 -29,58 -8,2 0,28
6 -29,65 -7,25 0,24
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g
e

C

1 29,69 4,98 0,17
0,216
2 29,53 6,02 0,20
3 29,38 6,9 0,23
4 -29,65 -7,4 0,25
5 -29,65 -6,9 0,23
6 -29,5 -6,1 0,21

Tableau V.6 : Rcapitulatif des variations de courant subies par la PAC pour lensemble hybrid
soumis aux chelons.
Cet essai montre que du point de vue du partage des puissances, il est favorable de placer le
stockage au plus proche du point de consommation, c'est--dire des charges ou du
convertisseur : cest donc le montage a) qui sera utilis.
En revanche, dautres critres auraient pu tre pris en compte tels que la minimisation des
pertes lectriques. Par exemple, si la contrainte sur lespace ne permet de rapprocher quun seul
des deux lments du consommateur (SC, montage a) ou PAC, montage b)), comme cela
pourrait tre le cas dans une voiture : vaut-il mieux mettre la PAC ou le Stockage au plus
proche du convertisseur et lautre au niveau du coffre ? La question du montage reste ouverte,
puisque dans le cas du montage b) le courant continu (gnralement important pour les PAC)
traverse moins de longueurs de cble (et les pertes associes). Ces longueurs en moins
pourraient conduire une consommation en hydrogne plus faible consommation lectrique
gale au dtriment dune hybridation moins performante.
Enfin, le montage c) semble offrir les inconvnients de pertes importantes (lies au transport
de courants forts sur des grandes longueurs) et ceux dun partage des puissances moins
performant. En revanche, ce dernier montage permet une gestion nergtique de lhybridation
directe telle que celle illustre dans les chapitres prcdents plus aise (symtrie lectrique,
suppression de systmes dquilibrage actifs par des fils dinterconnexion, suppression des
systmes de prcharge des SC), offerte grce au rapprochement des deux composants PAC et
SC.
5.4.4.2 Rsultats dhybridation sur le profil
Les rsultats dhybridation pour larchitecture n3 sont donns en Figure V.55. Il ny a pas
eu de convertisseur de bus, on ne peut donc pas observer la tension de bus. Concernant le
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partage des puissances on relve plus dondulations du courant de PAC que dans les cas
prcdents avec des variations instantanes maximale avoisinant les 40A.
On remarque aussi que le courant max traversant la PAC dpasse celui observ dans les
autres architectures puisquici on atteint jusqu 150A plusieurs reprises alors que pour les
autres architectures, le convertisseur est limit 140A. Cependant pour simuler la prsence
dun convertisseur le profil de charge a t augment de 10%.

Figure V.55 : Hybridation PAC-SC pour lArchitecture n3.
Un zoom sur le mme pic de courant que celui observ dans les autres cas (Figure V.56),
montre une variation sur le pic le plus important denviron 30A, ce qui nest pas trs loign
dun cas o le filtrage nest pas synchrone (ex. cas de larchitecture n1-1 o la variation sur ce
pic atteint -15A). Ce pic est trs contraignant pour les autres architectures puisquil reprsente
presque une impulsion.
Contrairement aux autres architectures, il semblerait quici quel que soit la cintique de la
variation, le stack prenne en charge une part relativement similaire du courant. En effet on
peut voir sur les autres pics damplitude similaire mais de variation plus lente une prise en
charge par la PAC de lordre de 30A galement tandis que les autres architectures sont plutt
robustes sur ce type de variation.

Figure V.56 : Zoom sur le courant PAC et le courant de charge (Architecture n3).
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On peut aussi comparer les simulations lexprimentation avec le stack rel (Figure
V.57).

La simulation a utilis un modle de supercondensateur sans rsistance srie. La sparation
des courants est pour ainsi dire parfaite : elle seffectue suivant les variations de tension
observes aux bornes du stockage et suivant la courbe de polarisation de la PAC. Le rsultat
obtenu est le meilleur que lon pourra atteindre pour une valeur de capacit donne. Avec
le stack, la sparation sopre plutt correctement, une certaine part de haute frquence est
prise en charge par la PAC. On observe que la puissance moyenne fournie par la PAC semble
proche de la puissance moyenne consomme par les charges. Notons, quil ny a pas de
convertisseur donc pas de pertes associes, ainsi pour muler cet aspect, le profil de charge a t
augment de 10%. Si lon avait souhait comparer avec une version possdant un convertisseur,
il aurait fallu dduire ces 10% de la mesure du profil de charge. De cette manire la PAC aurait
fourni une puissance moyenne suprieure la puissance de charge affiche, ce qui nest pas le
cas ici.

a) Simulation [GAR-07] b) PAC relle
Figure V.57 : Comparaison entre les simulations de [GAR-07] et les meures avec le stack rel
pour lArchitecture n3.
Enfin, les essais dendurance de 4h nont pas t effectus avec cette architecture dabord
pour des raisons de calendrier et de rglement puis par manque de temps.
5.4.5 Comparatif entre les architectures
Chaque architecture possde des points forts et des points faibles et il est difficile dtablir
hirarchie en raison des nombreux critres.
Quelques donnes rcapitulatives extraites des mesures sont prsentes dans le Tableau
V.7 : les valeurs maximales, minimales, moyennes, les carts sur les tensions stockage et HVDC
et sur le courant de PAC.
On constate que les rsultats sont trs proches entre mulation et simulation sauf pour
larchitecture n3 (ralise plus petite chelle sur lmulation). Ceci valide le fait que pour des
architectures indirectes la ralisation dessais avec un mulateur permet de donner une trs
bonne image des grandeurs que lon a dans le cas dune PAC relle. Par lmulation, les cots
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de mise en place dessais peuvent tre considrablement rduits par rapports des essais rels.
On peut ajouter que dans ce cas, le systme est simplifi puisquil ny a pas de gestion fluidique
pour des rsultats quivalents.

Max Min Ave. (%)

HVDC Voltage (V) 271,8 264,9 268,9 6,9 2,6 Architecture
1.1 : FC
controls bus
Voltage
Storage Voltage (V) 107,7 86,7 99,8 21,0 21,1
FC Current (A) 139,4 96,5 117,4 43,0 36,6

1.2 : UC
controls bus
Voltage
FC Current (A) 135,6 100,9 117,8 34,7 29,5

HVDC Voltage (V) 278,0 260,6 271,0 17,4 6,4
Architecture
2 : HVDC
Storage
FC Current (A) 124,3 99,5 111,3 24,8 22,3

Max Min Ave. (%)

1.1 : FC
controls bus
Voltage
FC Current (A) 142,4 97,6 120,2 44,7 37,2

1.2 : UC
controls bus
Voltage
FC Current (A) 136,4 102,4 118,4 34,1 28,8

HVDC Voltage (V) 278,8 260,2 271,6 18,5 6,8
Architecture
2 : HVDC
Storage
FC Current (A) 126,0 101,8 113,7 24,2 21,3

Architecture
3 : Direct
Hybridization
FC Current (A) 152,7 98,5 116,0 54,2 46,7

a) Rcapitulatif des essais sur mulateur b) Rcapitulatif des essais avec le stack
Tableau V.7 : Rcapitulatif des mesures concernant le PAC, le stockage et le bus HVDC.

Ce qui se dgage de ce tableau est que larchitecture n2 prsente un courant plus faible de
5,4% par rapport larchitecture n1. En faisant lconomie dun convertisseur on supprime
galement ses pertes. On ne peut pas conclure sur larchitecture 3 car elle na pas de
convertisseur dans ces essais (les pertes lies ont t estimes 10%). Lcart sur les valeurs
moyennes des courants PAC observs pour les deux stratgies de larchitecture n1 est d
lcart sur la tension de bus. En effet dans un cas le bus est contrl par le CVS-PAC et dans
lautre par le CVS-STO, or les capteurs internes aux convertisseurs possdent de lgers offsets.
La charge prlve du courant donc une puissance lgrement diffrente si la tension est
diffrente. La tension de bus de larchitecture n2 est homogne celle de larchitecture n1-1
puisque cest le mme capteur qui est employ (celui du CVS-PAC).

Enfin on peut expliquer la diffrence entre les carts sur la tension de bus et sur le courant
de PAC par la Figure V.58 qui est propre notre montage. En effet la majorit des
conclusions sur les partages des courants dpend en grande partie des convertisseurs utiliss,
entre autres de leur mode de pilotage et de leurs bandes passantes.

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Figure V.58 : Schmatisation de la prise en charge des frquences suivant les architectures.
Lorsque la tension de bus est rgule (pour toutes les architectures sauf la n2), toute la
gamme de frquence qui ne peut pas tre prise en charge par le convertisseur qui rgule ce bus
sera prise en charge par les capacits de bus. Lorsquune capacit fournit du courant, sa tension
chute, or les dynamique des convertisseurs rgulant le bus ne sont pas similaires cest pourquoi
les carts sur la tension de bus ne sont pas identiques. Il en est de mme lorsque les
supercondensateurs sont connects au bus, sauf qutant donn leur capacit trs leve,
courant identique la tension chute beaucoup moins, on peut donc se permettre de leur laisser
une plus grande part des frquences prendre en charge.
Le fait que le CVS-PAC est plus performant dynamiquement que le convertisseur de
stockage CVS-STO joue un grand rle dans limportance des variations du courant de PAC de
larchitecture n1-1. La partie non prise en charge par le stockage est due au dcalage temporel
de la consigne par rapport au courant mesur, la diffrence damplitude entre le courant de
charge et celui compens et la restriction sur la vitesse de ces compensations par la bande
passante. Cette partie sera prise en charge par la PAC si la bande passante du convertisseur
PAC et sa boucle de rgulation de tension le permettent.
On constate que, dans ces essais, seule larchitecture n2 nous donne lhybridation requise
par le pilotage (larchitecture n3 ne possdant pas de pilotage spcifique).
La diffrence sur la variation du courant de PAC entre larchitecture n1-2 et larchitecture
n2 est due un pilotage difficile du courant de sortie de ce convertisseur : des amliorations
dans ce pilotage devraient permettre de supprimer cet cart.
Enfin, larchitecture n3 ne permettra jamais une hybridation idale, cest dire sans aucune
composante haute frquence travers la PAC.
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Chapitre V
269

En dfinitive, cette analyse devrait permettre daider la spcification du cahier des charges
de convertisseurs pour celui qui souhaite mettre en place une hybridation avec des architectures
et des stratgies similaires.
5.5 Conclusion
Lobjectif principal de ce projet, qui tait la ralisation dessais significatifs sur les
architectures prsentes dans ltude [GAR-07], a t atteint. Les conclusions qui ont t tires
sont, pour certaines, propres au matriel utilis et pourraient tre diffrentes avec dautres
matriels. On peut tout de mme relever limportance du mode de pilotage des convertisseurs,
notamment la difficult piloter le courant ct haute tension. La bande passante des
diffrents convertisseurs peut avoir une influence sur les partages des courants.
Plusieurs intrts se dgagent de larchitecture n2 : outre le gain en masse et en
consommation par rapport aux autres architectures (gain ralis principalement par lconomie
dun convertisseur et dune partie de la puissance faire transiter par llectronique de
puissance), elle bnficie dun pilotage relativement plus simple que celui des architectures n1
(larchitecture possdant le pilotage le plus simple tant la n3). Les principaux dfauts sont
lutilisation de stockage tension leve (ncessit dun grand nombre dlments en srie) et la
variation indispensable de la tension de bus image de ltat de charge du stockage.

La ralisation dessais avec un mulateur possde un intrt certain sur le dveloppement en
termes de cot (de combustible et de matriel) et offre la possibilit dessais plus varis puisque
ltat de sant de lmulateur nest pas mis en jeu. La pertinence de lutilisation dun
mulateur a t dmontre par la similitude avec les essais sur stack rel, except dans le cas
dune hybridation directe dont le comportement dpend tout particulirement des
caractristiques naturelles des organes hybrids.

Le passage de la simulation lexprimentation permet dabord de confirmer des rsultats
thoriques mais aussi de dceler dventuels phnomnes qui nont pas pu tre mis en vidence
lors des simulations (interfrences entre les convertisseurs, monte en tension des lments,
connexion entre eux, immunit au bruit, rsonances, etc.). Par la suite ces rsultats vont
permettre denrichir la modlisation des lments (convertisseurs, cblage, alimentation, PAC,
SC, cur lectrique, etc.) afin de mieux prdire le comportement observ. Et esprer tendre
vers une similitude ente la simulation et le cas rel.

Les essais effectus dans le cadre du projet ISS et leur mise en place ont reprsents un peu
moins de la moiti du temps investi dans ces travaux (environ 15 mois). Ces travaux sont
antrieurs ceux prsents dans les chapitres prcdents, ainsi les mesures effectues sont
galement diffrentes (pas dacquisition plus longs, etc.) et nont pas permis de raliser de
vritables ponts entre les rsultats exprimentaux avec les autres chapitres. De plus, la solution
dhybridation directe propose dans le Chapitre III (symtrie lectrique, suppression de
systmes dquilibrage actifs par des fils dinterconnexion, suppression des systmes de
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prcharge des SC) na pas pu tre applique dans le temps imparti. Une grande partie de ce
temps a t consacre la construction du banc dessai. Au dbut de ces travaux, le cur
lectrique et le superviseur existaient dj, mais le convertisseur de stockage a t rceptionn,
la spcification du cahier des charges du CVS-PAC a commenc. La mise en route dun
convertisseur saccompagne dessais de caractrisation pour effectuer la recette, dune
intgration physique dans le banc mais aussi logicielle pour permettre la communication avec le
superviseur (et le cblage qui accompagne cette communication).
Notons que, suite lamnagement de nouveaux locaux au laboratoire, le banc a dmnag
deux fois impliquant dimportants travaux de connectique. Le rsultat final prsent dans ce
chapitre ne reprsente en dfinitive quune petite partie du temps investi dans ce projet, la
majeure partie tant consacre aux dveloppements pratiques. Une grande rigueur est exige
pour mettre en place ce type dessai : le moindre bruit de mesure ou dcalage sur un capteur
peut avoir une influence importante sur les rsultats, ainsi que nous lavons illustr. Il y a des
amliorations possibles, notamment pour traiter la haute frquence parfois prsente sur le
courant fourni par la PAC. Des amliorations sont galement possibles sur le banc PAC sur la
gestion fluidique.
Un tel banc offre de nombreuses possibilits dessais sur les architectures, les stratgies, les
sources, le types de stockage, les profils de charge, les squences (dmarrage, fonctionnement,
arrt). Par exemple, les rsultats montrent des formes de courants relativement similaires entre
les architectures dont les ondulations sont relatives au profil de mission et la boucle de
recharge du stockage. Il serait intressant de casser ces frquences dondulations par
exemple en segmentant le profil en un certain nombre de parties, le superviseur venant choisir
alatoirement des sections de ce profil. La valeur moyenne du profil serait conserve si toutes
les sections sont choisies dans la dure du profil et les frquences seraient casses si leur
ordre dapparition tait alatoire. Cette modification na pas pu tre effectue dans le temps
imparti et fait partie des objectifs proches mettre en uvre sur le banc dessai.

Plusieurs domaines comme lautomobile ou mme le stationnaire peuvent tre concerns par
ce type dessais. Compte tenu de la part importante que possde le domaine aronautique sur la
rgion Toulousaine, ces essais ont ts prsents dans ce contexte mais lanalyse et les
conclusions peuvent tre exportes aux autres domaines.
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Cette thse sest inscrite dans la ligne des travaux sur les systmes hybrides piles
combustible mens au laboratoire depuis une dizaine dannes. Les plus rcents ont t mens
dans le cadre du projet europen CELINA qui visait valuer les potentialits des piles
combustible pour les applications aronautiques. Une des applications particulirement
investigues dans ce projet a t le groupe de secours qui intervient en cas de dfaillances des
moteurs principaux ou de la gnration lectrique. Plus exactement, il sagissait dvaluer le
remplacement de lactuelle olienne de secours par une pile combustible hybride par des
supercondensateurs. Les supercondensateurs avaient pour rle dviter le surdimensionnement
de la pile combustible tout en la protgeant contre les variations rapides de charge
occasionnes par les gouvernes lectriques de lavion. A lissue de ces travaux [GAR-07], trois
architectures lectriques avaient t mises en avant, mais ces travaux restaient thoriques. Une
part de la prsente thse a ainsi consist investiguer exprimentalement ces architectures.
Parmi les solutions retenues figurait une architecture lectrique particulirement originale :
lhybridation directe (sans aucun convertisseur statique) de la pile combustible avec des
supercondensateurs. Il sagissait ici dinterconnecter directement un stack pile combustible
avec un pack de supercondensateurs, chacun tant autonome dans son fonctionnement bien
qulectriquement fortement lis. Si cette solution mritait dtre value exprimentalement,
lide tait daller plus loin dans le concept dhybridation directe. Pour cela, il fallait accepter
de briser lintgrit du pack de supercondensateurs constitu classiquement par un
assemblage srie de supercondensateurs lmentaires (parfois dj regroups en modules).
Rappelons que cette mise en srie de supercondensateurs ncessite un systme dquilibrage de
par la disparit entre les diffrents lments.
Ainsi, lide de dpart a t de partir de la brique de base la plus lmentaire possible : le
couplage direct dun supercondensateur lmentaire avec une cellule pile combustible. A
priori, cela permet dliminer le dispositif dquilibrage des supercondensateurs puisque la
cellule pile combustible est une source de tension qui imposera, en rgime statique, la tension
au supercondensateur. A loppos, en rgime dynamique, cest le supercondensateur qui
imposera la dynamique lensemble hybrid sous rserve bien sr que sa capacit soit adapte.
Ensuite, il sagit dexploiter la modularit de cette brique de base pour construire des
empilements srie permettant la monte en tension. Afin dexploiter au mieux nergtiquement
la capacit nergtique dun supercondensateur, une variante est dassocier un
supercondensateur lmentaire avec deux cellules piles combustible. Dans cette variante, le
rgime statique du supercondensateur sera impos par la somme des tensions des cellules pile
combustible en srie.
Pour appliquer ce principe dhybridation au plus prs , une premire ide, simple au
premier abord, aurait pu tre de partir dun stack pile combustible et de connecter un
supercondensateur en parallle de chaque cellule du stack, puis dtudier les proprits dun tel
assemblage. Cela ne nous a pas sembl la meilleure approche au regard de notre trs faible
connaissance initiale du fonctionnement dune telle association. Un stack pile combustible est
un objet trs complexe et trop dtapes aurait t sautes.
A loppos, nous avons prfr partir des deux variantes de la brique lmentaire
(1PAC-1SC ; 2PAC-1SC) pour tendre progressivement vers lmulation dun stack en associant
plusieurs briques lmentaires en srie lectriquement (en parallle fluidiquement pour les
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cellules pile combustible). Comme le lecteur aura pu sen rendre compte, cela a bien
complexifi les exprimentations.

Au regard de la complexit pressentie (cela sest largement confirm par la suite !) de cette
hybridation directe cellule par cellule, nous avons dcid den investiguer les proprits par
lexprimentation. Rechercher simuler une telle association, ds le dbut, nous semblait
prmatur lanalyse de ltat de lart (y compris interne) des modles existants : par exemple
comment simuler une mise en gaz dune pile combustible qui, plus est, hybride ? Cette thse
a donc t essentiellement porte par lexprimentation, mme si une approche par simulation a
t mene au cours de la dernire anne en supposant les cellules piles combustible sous gaz
actifs. Pour autant, cela na pas signifi que des explications thoriques nont pas t
recherches systmatiquement face aux observations exprimentales : bien au contraire !

Comme rappel au dbut de cette conclusion, la prsente thse hrite des rsultats de
prcdents travaux mens dans un contexte dapplications aronautiques. Une partie de cette
thse sest dailleurs poursuivie dans ce contexte. Cest pour cette raison que nous avons
propos, dans le Chapitre I, un tat de lart sur les systmes hybrides base de piles
combustible dans un contexte aronautique. Nous avons pu constater que les dveloppements
ont vraiment pris leur envol au cours de la dernire dcennie, notamment chez les deux
constructeurs aronautiques AIRBUS et BOEING. Leur intgration passera trs certainement
par une valorisation de tous les produits gnrs par une pile combustible : llectricit, la
chaleur, leau, voire lair appauvri en oxygne. Les densits de puissance massique et volumique
ont certes encore progresser, mais cela est en trs bonne voie : elles sont dj l concernant le
cur mme, mais il reste des efforts mener pour lintgration des auxiliaires et surtout du
stockage de lhydrogne (voire de loxygne dans lapplication de secours). Les potentialits
existent donc et sont fortes justifiant lintensification de ces dveloppements.
Pour autant, il nous semble que beaucoup de chemin reste parcourir avant que les piles
combustible participent quotidiennement des vols commerciaux. Si la ncessit de dployer
des infrastructures pour lapprovisionnement en hydrogne sur les aroports peut constituer un
frein important, les problmatiques de fiabilit et de durabilit des piles combustible
demeurent.
En ce sens, la prsente thse a explor une solution originale, lhybridation directe cellule
par cellule, qui vise simplifier les systmes pile combustible tout en les rendant plus
robustes. Cette solution a dj fait lobjet dinvestigations pousses dans le domaine automobile
comme le prouvent essentiellement les brevets dposs par la socit Nissan en 2005. Pour tre
honntes, nous ne les avions pas dtects jusquau moment o nous avons essay de breveter
certains concepts de cette thse. Avec le recul, nous restons assez stupfaits de la maturit de
ces brevets dposs par Nissan dont nous sommes seulement capables de mesurer toute la
finesse et toute la pertinence lissue de la prsente thse.

Si cette thse sest inscrite dans un contexte dapplications aronautiques, les tudes
effectues nen demeurent pas moins gnriques notre sens.

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Ds le dbut de nos travaux, nous avons eu le souci de raliser cette hybridation directe
cellule par cellule le plus simplement possible et avons orient toutes nos investigations dans ce
sens. Si nous ne doutions pas du fonctionnement de cette hybridation directe une fois
lance comme lavaient prouv certains essais petite chelle mens dans [GAR-07], se
posaient les questions de son dmarrage et de son arrt. Comment prcharger le
supercondensateur sans rajouter de dispositif de prcharge ? De la mme manire, comment
dcharger ce supercondensateur sans dispositif additionnel ? Des questionnements portaient
galement sur une situation intermdiaire : comment se comportait une telle association que
lon arrte sous gaz ? Y-avait-il un phnomne dautodcharge qui se produisait, sachant quun
supercondensateur peut rester charg pendant de nombreux jours ? Beaucoup de
questionnements auxquels nous avons essay dapporter des lments de rponse par des
travaux de dbroussaillage que nous avons relats dans le chapitre II.
Au moment de nous lancer dans ces premiers travaux, nous avons pris conscience que
finalement la littrature ntait pas trs dense sur des questionnements similaires pour une pile
combustible seule : comment mettre en gaz une pile combustible qui, plus est, alimente en
gaz purs ? Comment se comporte une pile combustible remplie de gaz actifs larrt ? Subit-
elle une autodcharge ?... A chaque fois que possible, nous avons donc men des
exprimentations pile combustible seule pour au moins disposer dlments de comparaison
face son comportement au sein dune hybridation avec un supercondensateur.
Nous avons dabord fait un tat des lieux des phnomnes parasites, habituellement ngligs
en fonctionnement normal dune pile combustible, qui nous semblaient susceptibles de jouer
un rle (qui restait dfinir) dans une hybridation directe cellule par cellule. Nous avons
retenu au final le crossover des gaz et des lectrons travers la membrane, la raction
doxydation du platine et celle du carbone, sans oublier la raction doxydation de leau. Nous
nexcluons pas dtre passs ct dautres phnomnes parasites
Des essais trs originaux dautodcharge dune pile combustible seule ou hybride ont t
mens. Ils ont t raliss sur deux technologies de pile combustible : une pile respiration
H
2
/air

et une pile H
2
/O
2
. Ils nous ont permis dapprendre beaucoup et ont clairement mis en
vidence le rle fondamental jou par les phnomnes de crossover des gaz travers la
membrane. Nous avons tent de proposer des mcanismes explicitant les autodcharges
observes exprimentalement. Cet exercice sest avr trs dlicat, mais trs formateur. Des
capteurs complmentaires de CO
2
(produit rsiduel de loxydation du carbone des lectrodes)
auraient pu nous aider confirmer certains mcanismes. Nous recommandons fortement de les
rajouter pour les futurs travaux.
Pour rpondre la problmatique de la prcharge du supercondensateur, lide initialement
pose au dbut de nos travaux tait dutiliser une mise en gaz progressive de la pile
combustible afin dinstaller progressivement sa tension et donc de limiter le courant dappel
dun supercondensateur dcharg (assimilable en premire approche un court-circuit franc).
Dabord teste de manire prometteuse sur une cellule pile respiration de faible puissance,
cette ide initiale sest avre pertinente, mme si plus complexe mettre en uvre
quimagine. Dans le cas dune cellule pile combustible H
2
/O
2
, il a t montr quil tait
possible de prcharger le supercondensateur, a priori indiffremment, par la limitation du dbit
dhydrogne ou par celle du dbit doxygne.
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Concernant larrt forc dune hybridation directe lmentaire (cest--dire sans laisser
lautodcharge oprer seule), nous avons constat, dans le cas dune cellule pile combustible
H
2
/O
2
, quun inertage de lanode avec de lazote conduisait la dcharge du supercondensateur
la plus rapide, mais les dures de dcharges restent trs grandes (plusieurs centaines de
minutes). Ceci permet dailleurs de confirmer que ce sont bien les phnomnes parasites qui
sont responsables de lautodcharge (sans inertage) dune telle association.
Par prcaution, au regard de notre mconnaissance actuelle de limpact rel sur la dure de
vie de la pile combustible des diffrentes voies pour arrter une hybridation directe, nous
conseillerions de dabord inerter par de lazote les deux compartiments anodique et cathodique,
puis de dcharger le supercondensateur dans une rsistance de dcharge. Bien sr cela ne va
pas dans le sens de ne pas rajouter de dispositif additionnel ; cela resterait, malgr tout, simple
et pourrait limiter a priori fortement la dgradation du carbone des lectrodes pendant les
phases darrt.

Les tudes prliminaires, exposes au chapitre II, ont essentiellement port sur ltude dune
hybridation directe cellule par cellule hors fonctionnement normal, cest--dire non connecte
une charge. Dune part, il sagissait daller vers le fonctionnement en charge dune telle
association, dautre part, il sagissait daller progressivement vers lmulation dun stack en
associant plusieurs briques lmentaires en srie. Ce fut lobjet du chapitre III. Les tapes
suivies ont t 1PAC-1SC, 2PAC-2SC, 4PAC-(2SC ou 4SC).
Afin de caractriser ces diffrentes associations, nous leur avons impos des excitations fort
signal, savoir des crneaux de courant et des balayages en courant sinusodaux de larges
amplitudes (de 0 la densit de courant maximale 2 A.cm
-2
) diffrentes frquences (de qq
mHz qq kHz). Les crneaux de courant basse frquence (typiquement 10mHz) prsentent
lintrt de solliciter toutes les constantes de temps : des phnomnes rapides (succession
dchelons de courant montants et descendants) aux phnomnes lents (installation du rgime
quasi-statique de la pile combustible notamment). A contrario, leur interprtation nest pas
simple. Les balayages sinusodaux frquence donne vont dans le bon sens de ce point de vue.
Malgr tout, toutes ces sollicitations restent fort signal et existent donc toutes les non-linarits
du systme.

Des rponses aux crneaux de courant basse frquence, nous avons tir que lhybridation
directe ne se comportait pas exactement comme attendu pour un chelon de courant.
Il tait en effet initialement attendu un fonctionnement en deux squences :
1. A linstant mme de lchelon, partage des courants entre la cellule pile
combustible et le supercondensateur selon le rapport des rsistances lectriques
des composants
2. Partant de ces conditions initiales de courant, charge (ou dcharge) du
supercondensateur de type premier ordre .C
UC
sauf que la rsistance est
fortement non linaire tant rgie principalement par la courbe statique de la pile
combustible (en supposant que la valeur de la capacit C
UC
est leve).

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Dans nos exprimentations, deux diffrences sont apparues :
A linstant de lchelon, le partage initial du courant nest pas effectu selon le
rapport des rsistances lectriques des composants. Cela est en fait plus complexe
que cela, les inductances srie jouant un rle. Lanalyse thorique (mene au
Chapitre IV) tendrait dire que la rpartition des courants ne serait uniquement
fonction que du rapport des inductances srie. Si ces inductances sont identiques
(cblage parfaitement symtrique), alors il y a qui-partage du courant au moment
de lchelon. Nos exprimentations ont eu tendance valider cette approche
thorique, mais pas fermement. Cela pourrait sexpliquer par le fait que les chelons
raliss ntaient pas francs au regard de la bande passante limite de la charge
active utilise. La rponse exacte pourrait tre le rapport des impdances la peudo-
frquence correspondante la dure effective de lchelon qui est, en ralit, une
rampe de courant de trs forte pente.
Juste aprs lchelon de courant, un phnomne avec une constante de temps trs
petite (qq ms dans notre cas) se produit : le condensateur quivalent de double
couche de pile combustible se dcharge pour un chelon montant (se charge pour
un chelon descendant) jusquau point de fonctionnement fix par le saut de tension
impos la pile combustible par la prsence de la rsistance srie de la branche du
supercondensateur. Cest ce que nous avons appel le saut de point de
fonctionnement tout au long du chapitre III. Pendant cette phase, la capacit
C
UCint
du supercondensateur C
UC
tant trs grande devant celle du condensateur de
double couche C
dl
, C
UCint
peut tre vue comme une source de tension constante. Le
point de fonctionnement vers lequel converge la pile combustible constitue alors les
conditions initiales de la deuxime squence attendue savoir le comportement
dominant de lhybridation directe de type .C
UC
.
La subtilit du mcanisme du saut de point de fonctionnement a t assez longue
formuler et constitue un apport thorique de ces travaux. La courbe dvolution de ce saut de
point de fonctionnement en fonction de lchelon de courant ralis, pralablement tablie
thoriquement, a t compltement valide exprimentalement.

Les proprits frquentielles dune hybridation directe cellule par cellule ont t mises en
vidence grce aux balayages sinusodaux de fortes amplitudes diffrentes frquences qui
peuvent tre vus comme des raies dune dcomposition harmonique dun profil de mission
donn (sauf quici toutes les amplitudes sont identiques). Il est logiquement apparu que si les
frquences sont trop basses (<40 mHz dans notre cas) au regard de la capacit du
supercondensateur, lhybridation na pas de sens. Pour des basses frquences (entre 40 mHz et
200 mHz dans notre cas), il a t mis en vidence que lutilisation de la capacit nergtique
tait optimale puisque sa tension peut respirer . A moyenne frquence (entre 200 mHz et
500 Hz dans notre cas), lensemble hybrid se comporte comme une source de tension avec une
rsistance srie tendant vers celle du supercondensateur. Enfin, en allant vers les trs hautes
frquences (>500 Hz dans notre cas), limpdance interne de cette source de tension volue de
par linfluence des inductances de cblage qui se font sentir.

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Ds que lon associe en srie au moins deux briques lmentaires, apparaissent des
connections communes deux briques adjacentes que nous avons appeles points milieux ,
mais que lon aurait pu galement nommer liaisons dquilibrage . Effectivement, si tous les
lments du circuit, y compris le cblage lectrique, taient parfaitement identiques pour
chaque famille dlments, alors ces liaisons pourraient tre supprimes (on se retrouverait alors
avec un stack pile combustible et un pack de supercondensateurs connects uniquement
leurs bornes terminales). La ralit tant tout autre, ces liaisons seront ncessaires pour
compenser tous les dsquilibres existants au sein dune telle association. Pour autant, nous
pensons que ces liaisons peuvent tre de dimensionnement en courant assez rduit si les
disparits entre les composants de mme famille sont faibles et si la symtrie du cblage
lectrique est soigne. Nos montages lectriques et fluidiques nont cess dtre amliors au fur
et mesure des exprimentations pour aller dans ce sens.
En rgime statique, courant de charge constant, les courants des points milieux seront
nuls. En rgime transitoire, ces courants seront en revanche non nuls. Les valeurs maximales de
ces courants seront fonction des caractristiques de tous les composants du montage : elles
seront dautant plus leves que les inhomognits seront importantes. Dans notre cas, les
disparits tant assez faibles, les pics de courant taient de valeurs relativement faibles.
Dans le cas dun courant de charge priodique (crneaux de courant, sinusodes de courant),
la valeur moyenne de ces courants de points milieux doit tre nulle condition que les cellules
piles combustible aient un comportement quasi-statique reproductible lchelle de la priode
du courant de charge. Cest ce que nous avons constat lors de nos essais.

Au chapitre II, nous avions valid que le courant dappel lors de la prcharge du
supercondensateur pouvait tre limit par limitation du dbit dun des gaz actifs partant dune
pile combustible inerte llectrode concerne. Dans ce chapitre III, nous avons confirm
plusieurs reprises que cette solution tait efficace, notamment dans le cas de 4PAC-(2SC ou
4SC) par une limitation des flux cathodiques doxygne.
Larrt ou le dmarrage dune association de plusieurs briques lmentaires en srie ont t
complexes apprhender quant aux comportements observs exprimentalement. Au cours de
tous nos essais de prcharge des supercondensateurs (en limitant les flux doxygne) et des
quelques essais de dcharge (en inertant une des deux lectrodes ou bien les deux), nous avons
pu mettre en vidence un certain nombre de risques qui pouvaient exister pour les piles
combustible dans une telle association srie de plusieurs briques lmentaires. La cause
identifie est que les cellules pile combustible en srie lectriquement ne peuvent tre
alimentes en oxygne (partant des cathodes inertes) ou inertes (partant des cathodes sous
oxygne) toutes simultanment malgr une alimentation fluidique en parallle particulirement
soigne. Lensemble des risques identifis sont rsums dans le tableau suivant qui ne prtend
pas tre exhaustif et qui mritera sans doute dtre repris et complt lors de travaux futurs :

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Risques avec la brique
1 PAC par SC
Risques avec la brique
2 PAC par SC
DEMARRAGE
Prcharge des SC via
une monte en gaz
lente des PAC
Circulation de courants potentiellement
importants dans les points milieux.
Circulation de courants potentiellement
importants dans les points milieux.
Dans un couple de PAC, les cellules
simposent les tensions lune lautre via le
SC (effets chaotiques).
Apparition de tensions ngatives sur les PAC.
Des courants circulent dans des PAC
inertes.
ARRET (phase 1)
Inertage complet* des
PAC (*recommand ce jour)

Dans un couple de PAC, les cellules
simposent les tensions lune lautre via le
SC (effets chaotiques).
Apparition de tensions positives leves
(suprieures la tension vide initiale) sur
une PAC.
ARRET (phase 2)
Cas N1 : Dcharge
force des SC dans une
rsistance commune
Convergence pour certaines cellules vers
des tensions ngatives sur les PAC
(inertes) en cas de dsquilibre initial
des tensions vide.
Convergence pour certaines cellules vers des
tensions ngatives sur les PAC (inertes) en
cas de dsquilibre initial des tensions vide.

ARRET (phase 2)
Cas N2 : Dcharge
force des SC avec une
rsistance par SC

Les chapitres II et III ont port sur une analyse par lexprimentation de lhybridation
directe dune ou plusieurs cellules PAC, avec un ou plusieurs SC. Des explications thoriques
ont t apportes ds que cela tait possible. Malgr tout, il nous est apparu ncessaire de
mettre en place une simulation de lhybridation directe afin de confirmer certains des lments
de thorie et de pouvoir pntrer artificiellement au sein des diffrentes couches de la PAC. Ce
fut lobjet du chapitre IV.
Il sagissait de saisir cette occasion pour mettre lpreuve le modle dynamique fort signal,
et la paramtrisation associe, dvelopps au laboratoire depuis plusieurs annes. Si des pistes
damlioration ont t mises en vidence pour la mthode de paramtrisation, celle-ci sest
avre une nouvelle fois trs performante au regard du comportement trs satisfaisant du
modle, comme dans le cas dautres travaux rcemment mens au laboratoire.
Concernant les supercondensateurs, lexprience du laboratoire tant beaucoup plus limite,
nous nous sommes appuys sur les modles de la littrature. Nous avons retenu un modle 3
branches dont seul un lment est variable avec la tension. Bien que nous ne sommes pas trs
satisfaits des procds de caractrisation et de paramtrisation dploys, le modle sest plutt
bien comport. Malgr tout, les procds utiliss mriteraient dtre repris en profondeur.
Quant elle, la modlisation des cbles par de simples circuits R-L srie est apparue
satisfaisante.
Les simulations ralises se sont en fait concentres sur le cas dune hybridation directe de
2PAC-2SC soumise des excitations fort signal de type crneaux de courant. Toutes les
simulations ont t ralises avec le logiciel PSIM. Globalement, les rsultats de simulations se
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sont avrs plutt trs satisfaisants, en particulier concernant le partage prdit des courants
trs proche de la mesure. La fiabilit dmontre de la simulation a permis de confirmer toute
lanalyse propose (par une autre voie), et expose au chapitre III, pour le comportement face
un chelon de courant dune hybridation directe. Cette fiabilit ouvre galement de nombreuses
perspectives dtudes par simulation sur lesquelles nous reviendrons plus loin.

Les travaux prsents dans le chapitre V de cette thse ont constitu une partie
indpendante de la prcdente, mme si lensemble de ces travaux visait nourrir la
thmatique gnrale de lhybridation dune pile combustible avec des supercondensateurs. Ils
nous ont beaucoup occups ! Contrairement aux prcdents chapitres, ces travaux se sont
replacs au niveau dun stack pile combustible et dun pack de supercondensateurs avec son
systme dquilibrage.
Ces tudes ont consist, dans le cadre du projet aronautique franais ISS (Innovative
Solutions for Systems), exprimenter trois architectures retenues lors du projet europen
CELINA :
1. une architecture o chaque source a son convertisseur statique DC/DC,
2. une architecture o seule la pile combustible dispose dun convertisseur statique
DC/DC, les supercondensateurs tant directement connects sur le bus DC haute
tension,
3. une architecture o les deux sources sont hybrides directement via un contacteur.
Pour les deux premires architectures, la gestion dnergie dploye a t la technique du
partage frquentiel qui vise attribuer les basses frquences du profil de mission la pile
combustible, les autres frquences tant prises en charge par les supercondensateurs. La
troisime architecture a lavantage de ne pas ncessiter de gestion dnergie (mais fonctionne
avec le mme principe au premier ordre) puisquelle sautogre, la difficult tant reporte sur
son dimensionnement.
La validation exprimentale de ces architectures lectriques un niveau de puissance
significatif (entre 5 et 10kW) a t trs bnfique et a permis de mettre en vidence des
phnomnes qui taient passs inaperus ou avaient sous-estims en simulation dans [GAR-07] :
pilotage du courant ct haute tension dun convertisseur statique de type boost,
compensations des diffrentes pertes, rgulation de ltat de charge du stockage, dmarrage du
filtrage frquentiel, impact de la bande passante des convertisseurs statiques, bruit de
mesures Nous nous sommes finalement souvent retrouvs aux frontires du monde de
lautomatique ; ainsi, les solutions que nous avons proposes mriteraient certainement dtre
optimises par des spcialistes.
Suite aux difficults rencontres lors de la mise en uvre de ces exprimentations, de
nombreux conseils ont t formuls tout au long de ce chapitre, pour faire bnficier le lecteur
de notre retour dexprience et surtout au profit de personnes souhaitant raliser des essais
similaires.
Malgr ces difficults, soulignons que le passage de la simulation lexprimentation a
permis de confirmer, au premier ordre, lensemble des rsultats thoriques prcdemment
obtenus [GAR-07]. Tout le retour dexprience accumul va permettre denrichir la
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modlisation des lments (convertisseurs, cblage, nud lectrique, etc.) afin de daccrotre la
finesse et la prcision de la simulation.
En revanche, lexprimentation par lmulation dune pile combustible sest avre trs
reprsentative du cas rel pour les architectures avec convertisseurs statiques, sans pour autant
masquer des aspects comme ceux prcdemment noncs. Ceci sexplique par la stratgie de
gestion nergtique retenue qui, au final, nimpose que des dynamiques lentes lmulateur : un
modle statique de la pile combustible est donc suffisant. Cette mulation sest avre trs
utile puisquelle nous a permis dune part, de dvelopper la partie logicielle aisment, et dautre
part, de tester les limites du systme hybride ralis : ce qui aurait t risqu avec la pile
combustible relle.
Lobjectif dexprimentation des trois architectures avec des composants rels a finalement
t atteint. La pile combustible (H
2
/O
2
), mise en uvre lors de ces essais, est la plus
puissante jamais teste ce jour dans les locaux du laboratoire. Elle sest remarquablement
comporte lors de ces essais. Des essais dendurance sur une dure de 4 heures conscutives
ont permis la validation de la stabilit de la gestion dnergie employe.
Concernant lhybridation directe, nous avons opt pour une prcharge des
supercondensateurs via une rsistance et un jeu de contacteurs afin de limiter les dgradations
de la pile combustible. Aucune tentative de prcharge des supercondensateurs via une mise en
gaz lente de la pile combustible na t tente ce jour. En revanche, limportance du cblage
a une nouvelle fois t mise en vidence. Une fois lance , lhybridation directe sest
remarquablement bien comporte et ne semble pas avoir dgrad la pile combustible.

Un des objectifs initiaux de cette thse tait de montrer, ou linverse dinvalider, le fait
quune cellule pile combustible hybride par un supercondensateur possdait une dure de vie
plus longue quune cellule seule soumise un profil intermittent. En effet, le fait de diminuer
les dynamiques de charge occasionnes sur la cellule grce lhybridation devrait permettre de
rduire les contraintes qui lui sont imposes et donc favoriser sa dure de vie : moins de stress
mcanique des lectrodes, moins de temps pass aux basses densits de courant et donc moins
de corrosion du carbone, etc.
Cela na finalement pas t possible dans le temps imparti de cette thse. Cela reste trs
certainement la perspective majeure mettre en uvre pour parachever les travaux mens dans
cette thse afin de dclencher ou non des tudes complmentaires. Des campagnes de
vieillissement sont dj prochainement programmes.
Une problmatique supplmentaire a t formule au cours de cette thse concernant les
supercondensateurs qui vont se retrouver, dans le cadre de lhybridation directe cellule par
cellule au plus proche, la mme temprature que la pile combustible : typiquement 60-70C.
A ce niveau de temprature, les constructeurs de supercondensateurs annoncent des dures de
vie limites. Le trs grand cart de dure de vie actuel entre une pile combustible et un
supercondensateur sera-t-il suffisant pour maintenir lintrt dune telle association ? Ce type
de questionnement pourrait amener investiguer en dtails le comportement lectrique dun
supercondensateur en fonction de sa temprature, notamment en termes de modlisation.

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Si les essais de dure de vie savrent positifs, beaucoup de perspectives se dessinent :
Matriser le dimensionnement optimal dune hybridation directe (lutilisation du plan
de Ragone pour obtenir les volutions temporelles des signaux sans recourir la
simulation, comme cela a t suggr au chapitre III, pourrait constituer un bon
outil qui reste amliorer).
En termes de modlisation, beaucoup resterait faire : prise en compte de
lalimentation des gaz, simulation dun stack entier hybrid cellule par cellule (pas si
simple que de mettre n monocellules en srie), modlisation des mises en gaz/arrts
de la pile combustible (bien que cet objectif paraisse trs complexe et optimiste)
Etudes des modes dfaillants : que se passe-t-il si une cellule pile combustible se
noie ou sassche ? Lhybridation directe est-elle bnfique ou pas dans ces cas-l ?...
Etude des interactions entre diffrentes technologies de cellules pile combustible
associes diffrentes technologies de supercondensateurs. La technologie de
supercondensateurs lectrolyte aqueux pourrait bnficier dun taux dutilisation
nergtique du stockage voisin de 75% dans un montage 1 PAC / SC en vertu
dune tension de service trs voisine avec celle de la technologie PAC de type PEM.
Extension du concept llectrolyseur, aux batteries daccumulateurs
Une autre voie pour protger la pile combustible contre les variations rapides de
courant consiste augmenter les phnomnes de double couche internes. Cest une
autre voie trs ambitieuse qui ncessite une collaboration trs troite avec les
spcialistes des matriaux.

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ANNEXE 1

Modles dune PAC
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Modles dune PAC
A1 - 2

Cette Annexe prsente dans une premire partie le modle dynamique dit fort signal ,
ensuite le modle quasi-statique relatif la courbe de polarisation. Enfin, les expressions
permettant dexprimer limpdance du modle petit signal dans le plan de Nyquist (en
dissociant partie relle et partie imaginaire) en fonction des paramtres du modle seront
dtailles.
A.1 - 1 Modle dynamique Fort signal
Tout dabord pour apprhender le sujet, il est ncessaire de statuer sur le modle de PAC
que nous utiliserons. En effet, il existe une multitude de modles dcrivant les PAC. Il en existe
avec des reprsentations nergtiques, mathmatiques, lectriques ou ventuellement sous
dautres formes. Historiquement le laboratoire Laplace travaille avec des modles quivalents
lectriques, initis par [MER-02], ensuite repris et largis respectivement par [SAI-04],
[FON-05], [TUR-08], [RAB-08], [PHL-09], [ZEI-11] et [RAL1-11]. Les modles se sont affins au
fil des annes et nont, ce jour, pas montr suffisamment de limitations conduisant les
abandonner pour dautres. Cest pourquoi, dans le prsent manuscrit, nous utiliserons
largement ces modles qui seront brivement dtaills dans cette partie. Pour une description
plus approfondie, le lecteur est invit consulter les rfrences cites. Le modle gnrique fort
signal propos la Figure A1.1 est port en partie par les Equation (A1.1) Equation
(A1.10). Il peut ensuite donner lieu un modle lectrique dit petit signal, o les chutes de
tension (
act
,
diff fast
,
diff slow
et
diff H+
) sont reprsentes par leurs impdances au point de
fonctionnement donn.

Figure
A1.1
: Modle dynamique fort signal dune pile combustible

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Annexe 1
A1 - 3

La tension thorique vide de la PAC sexprime par lEquation (A1.1) issue de la loi de
Nernst

:
Equation
(A1.1)

Avec, concernant les phnomnes quasi-statiques dactivation :
)
:
Equation
(A1.2)
Qui donnera lieu lEquation (A1.3) en rgime permanent et quand lhypothse de Tafel
(I
act
>> I
0
) sera vrifie
.T
..
.ln(
) :
Equation
(A1.3)

Pour les phnomnes quasi-statiques de diffusion rapide :
diff
fast
lim, diff
fast
(

) :
Equation
(A1.4)
LEquation (A1.4) donnera lieu lEquation (A1.5) en rgime permanent :
.
(
lim, diff
fast
) :
Equation
(A1.5)

Pour les phnomnes quasi-statiques de diffusion lente :
diff
slo
lim, diff
slo
(

) :
Equation
(A1.6)
.
(
lim, diff
slo
) :
Equation
(A1.7)

Pour les phnomnes quasi-statiques de diffusion des protons :
diff
lim, diff
) :
Equation
(A1.8)
.
(
lim, diff
) :
Equation
(A1.9)

Pour la chute de tension dans la rsistance lectrique quivalente :
) :
Equation
(A1.10)

La dfinition des diffrents lments constituant ce modle est propose au Tableau (A1.1).

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Modles dune PAC
A1 - 4

Dsignation Dfinition Unit
U
PAC
Tension de la PAC [V]
E
rev
Tension thorique vide de la PAC [V]
E
0
Tension standard du couple redox O
2
/H
2
[V]
R Constante des gaz parfaits (R=8,314 J.mol
-1
.K
-1
) [J.mol
-1
.K
-1
]
T Temprature de la PAC [K]
F Constante de Faraday (F=96 485 C.mol
-1
) [C.mol
-1
]
P
02
Pression partielle dOxygne [Bara]
P
H2
Pression partielle dHydrogne [Bara]
P
0
Pression standard (par convention est gale 1 bar absolu) [Bara]
a
H2O
Activit de leau
act
Chute de tension lie aux phnomnes dactivation [V]
FC
Coefficient de transfert dactivation en mode PAC
ELYZ
Coefficient de transfert dactivation en mode lectrolyseur
I Courant dbit par la PAC [A]
I
n
Courant parasite interne [A]
I
0
Courant dactivation [A]
I
diff fast
Pseudo courant instantan des phnomnes de diffusion rapide des gaz [A]
diff fast
Chute de tension lie aux phnomnes de diffusion rapide des gaz [V]
diff fast
Coefficient de diffusion rapide des gaz
I
lim, diff fast
Courant quivalent limite de diffusion rapide des gaz [A]
C
diff fast
Condensateur quivalent de diffusion rapide des gaz [F]
I
diff slow
Pseudo courant instantan des phnomnes de diffusion lente des gaz [A]
diff slow
Chute de tension lie aux phnomnes de diffusion lente des gaz [V]
diff slow
Coefficient de diffusion lente des gaz
I
lim, diff slow
Courant quivalent limite de diffusion lente des gaz [A]
C
diff slow
Condensateur quivalent de diffusion lente des gaz [F]
I
diff H+
Pseudo courant instantan des phnomnes de diffusion des protons [A]
diff H+
Chute de tension lie aux phnomnes de diffusion des protons [V]
diff H+
Coefficient de diffusion des protons
I
lim, diff H+
Courant quivalent limite de diffusion des protons [A]
C
diff H+
Condensateur quivalent de diffusion des protons [F]
R
elec
Rsistance lectrique quivalente (membrane, contacts lectriques, etc.) []
Relec
Chute de tension lie aux pertes ohmiques [V]
L
elec
Inductance de la PAC [H]
C
dl
Condensateur de double couche [F]

Tableau
(A1.1)
: Dfinition des lments du modle propos

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Annexe 1
A1 - 5

A.1 - 2 Modle quasi statique V(I)
Par dfinition, en statique on peut ngliger tous les phnomnes dynamiques, c'est--dire les
phnomnes modliss par des condensateurs ou des inductances.

La courbe de polarisation qui dcoule du modle fort signal prsent correspond lquation
suivante :

:
Equation
(A1.11)

A partir de la courbe de polarisation dfinie par Equation (A1.11), on peut revenir
aisment un modle quasi-statique plus simple ( une seule couche de diffusion quivalente)
donn par lEquation (A1.12).
:
Equation
(A1.12)
Pour cela, il suffit de conserver les paramtres , R
elec
, I
n
et I
0
dtermins prcdemment, ce
qui permet de dfinir les chutes de tension
act
et
elec
. La chute de tension
diff global
est donne
par lEquation (A1.13) :
lim, diff
global
)| :
Equation
(A1.13)
Pour assurer la cohrence entre ce modle statique simplifi et le modle statique complet
dcrit au chapitre , nous imposons lEquation (A1.14) obtenue en linarisant toutes les
pertes par diffusion (hypothse priori justifie dans notre cas) :
lim, diff
lim, diff
lim, diff
lim, diff

:
Equation
(A1.14)
Avec I
lim,diff global
un courant limite constant et
diff global
un coefficient constant de diffusion
gnralis.

Lavantage de ce modle quasi-statique par rapport celui qui est utilis dans le chapitre V
est quil permet de dissocier les pertes par diffusion des pertes rsistives. En effet, les pertes par
diffusion et les pertes rsistives ayant un impact similaire si lon natteint pas le coude de
diffusion, il est trs difficile de les dissocier clairement partir dun fitting unique sur la courbe
de polarisation. Linconvnient est quil ncessite une caractrisation plus pousse de la cellule.

Dans les quations qui ont t prsentes, tous les courants sont exprims en A, savoir :
pour le courant de PAC, le courant dactivation, le courant parasite interne, et les courants
limites de diffusion (respectivement I, I
0
, I
n
et I
lim, diffXXX
), la notation
XXX
doit tre remplace
par fast, slo ou H
+
suivant la diffusion concerne.
emarquons quil est galement possible de les exprimer en densit de courant (A.cm
-2
),
comme cela est fait dans le chapitre V. Cela na pas dinfluence sur lexpression des diffrentes
chutes de tension, except pour les chutes dans la rsistance lectrique quivalente qui doit, le
cas chant, tre exprime en rsistance lectrique surfacique note r
elec
et exprime en .cm
2

(le produit r
elec
.J est bien homogne des V)
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Modles dune PAC
A1 - 6

A.1 - 3 Modle dimpdance
Pour des raisons de simplicit dcriture, les notations ont t abrges (cf. Figure A1.3).
Ainsi les rsistances et les condensateurs faisant partie du modle petit signal portent des
numros dans cette dmonstration. La dmonstration de la linarisation des impdances est
dmontre dans [RAL1-11]. Notons que les sources de modle fort signal disparaissent par
drivation.

Figure
A1.2
:
Modle dimpdance de la PAC utilis avec la liste des paramtres influant
chaque phnomne ainsi linaris (nots en noir).

Figure
A1.3
: Schma du modle gnrique avec des notations abrges.

Ce schma est reprsent en considrant que toutes les puissances non-entires sont gales
1. l nest en effet pas ais de reprsenter limpact des puissances non entires sous forme de
circuits lectriques.

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Annexe 1
A1 - 7

La notation 1 correspond la rsistance linarise autour dun point de fonctionnement
associe aux pertes par diffusion des protons note R
diff H+
, avec :
lim, diff
H

1 :
Equation
(A1.15)
La notation C1 correspond au pseudo condensateur quivalent de diffusion des protons
not C
diff H+
dans le manuscrit.

La notation correspond la rsistance linarise autour dun point de fonctionnement
associe aux pertes par activation note R
act
, avec :
act

act

.T
..
.
1

:
Equation
(A1.16)
La notation C2 correspond au condensateur double couche not C
DL
dans le manuscrit.

La notation 3 correspond la rsistance linarise autour dun point de fonctionnement
associe aux pertes par diffusion rapide note R
diff fast
, avec
lim, diff
fast

:
Equation
(A1.17)
La notation C3 correspond au pseudo condensateur quivalent de diffusion rapide not
C
diff, fast
dans le manuscrit.

La notation R4 correspond la rsistance linarise autour dun point de fonctionnement
associe aux pertes par activation note R
diff slow
, avec

lim, diff
slo

:
Equation
(A1.18)
La notation C3 correspond au pseudo condensateur quivalent de diffusion lente not
C
diff, slow
dans le manuscrit.

La branche 5//C5 nest pas considre dans le prsent manuscrit. Nous avons souhait
lintgrer dans les calculs ds aujourdhui pour pouvoir, dans lavenir, ajouter facilement
dautres phnomnes si besoin. Nous pensons par exemple des phnomnes trs lents ou
permettre la distribution dun couple //C en deux. On pourrait par exemple
distribuer le couple R
act
//C
DL
, si lon dcale la numrotation des autres rsistances et
intgrer la prise en compte de cette distribution dans loptimiseur.
Dans le prsent manuscrit, nous considrerons donc R5=0 et C5 =0

La notation R6 correspond la rsistance lectrique R
elec
de la membrane. Elle est
fonction de la densit de courant la traversant ; on peut trouver dans la littrature des
formes empiriques de cette dpendance. Notre approche est de systmatiquement la
caractriser par spectroscopie dimpdance.

La notation L6 correspond la (pseudo) inductance de la cellule.

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Modles dune PAC
A1 - 8

A.1 - 3.1 Formules utilises pour la dmonstration qui va suivre
1) Formule de Moivre :
( )
( )

2) Inverse :
( )
( )
( )

3) ( )
4) ( )
5) ( )
6) ( )

Base de la dmonstration : (//C) affect dune puissance non entire

( )
( )
( )

Avec :

()

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Annexe 1
A1 - 9

A.1 - 3.2 Expression des impdances dans le plan de Nyquist
A.1 - 3.2.1 Z
Total
:
[ (
[ (
[ (
[ (

Dans les dmonstrations suivantes, M sera utilis pour le Module et pour largument.
A.1 - 3.2.2 Z
1
:
)
Avec :
)
A.1 - 3.2.3 Z
6
:

A.1 - 3.2.4 Z
5
:
)
Avec :
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Modles dune PAC
A1 - 10

)
A.1 - 3.2.5 Z
4
:
[ (
)
[ (
))
)
[

On peut crire le dnominateur sous la forme suivante B :
]

(
)
Soit :
[(
)(
)]
[(
[(
((
) (
))]
)]
)]
On peut en tirer M
4
et
4
, de ce fait :
A.1 - 3.2.6 Z
3
:
[ (

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M
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Annexe 1
A1 - 11

)
[ (
))

On peut crire le dnominateur sous la forme suivante C :
[
]

Do :
))(
)(
)]
On va simplifier la partie en rouge (ci-dessus) que lon nommera O :
Soit :
(
)(
) (
)
Ainsi :
[(
((
) (
))]
)]
]
On peut en tirer M
3
et
3
, de ce fait :
A.1 - 3.2.7 Z
2
:

[ (
)
[ (
))

On peut crire le dnominateur sous la forme suivante E :
[
]
Do :
))(
)(
)]
On va simplifier la partie en vert (ci-dessus) que lon nommera :
Soit :
(
)(

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Modles dune PAC
A1 - 12

(
) (
)
Ainsi :
)]
]

Au final :

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ANNEXE 2

Protocole exprimental permettant
la paramtrisation du modle
dynamique fort signal dune PAC
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Protocole exprimental permettant la paramtrisation du modle dynamique fort signal dune PAC
A2 - 2

La mthode de paramtrisation du modle dynamique fort signal dune PAC propos dans
[RAL1-11], reprise et utilise avec succs dans [ZEI-11], a t galement applique dans les
travaux de la prsente thse. Elle est base sur une approche multispectre dimpdance et
sur la courbe de polarisation qui permettent dobtenir lensemble des paramtres recherchs en
deux tapes (cf. Chapitre IV). Une troisime tape consiste valider le modle ainsi paramtr
laide dexcitations en courant fort signal, savoir, dans notre cas, des balayages en courant
sinusodaux de larges amplitudes.
Dans cette annexe, nous allons dcrire en dtails tout le protocole exprimental que nous
avons utilis pour permettre cette paramtrisation. Nous terminerons par des pistes
damlioration.

Durant ces travaux, nous avons ralis un nombre important de caractrisations, et nous le
verrons, les perspectives en rservent dautant plus. Il nest pas rare davoir des protocoles de
caractrisation de lordre de la vingtaine dheures. Afin de pouvoir en raliser un nombre
important dans un temps imparti, il sagit de trouver un compromis entre la dure de la
caractrisation et la prcision souhaite. Nous avons donc choisi de borner le protocole dessais
par un temps maximum. Dans notre cas, il tait important que ce protocole ait une dure
infrieure ou gale 4 heures. De cette manire, nous pouvions effectuer deux fois ce protocole
dessais dans la mme journe dexprimentation. Le choix de cette dure peut tre discutable,
cependant il nous semblait tre un bon compromis entre la qualit de description de la cellule
et la dure de mesure. Cette restriction sera en quelque sorte le fil rouge qui guidera une
part importante des choix dcrits dans la suite. Le raisonnement qui nous a amens dfinir le
protocole propos suit lordre dans lequel les choix sont prsents.
A.2 - 1 Choix de la gamme de frquences des spectroscopies
dimpdance et du nombre de cycles associs
Pour obtenir une bonne prcision de la modlisation, nous avons choisi de raliser un grand
nombre de mesures de spectres dimpdance. Le temps ncessaire pour raliser une
spectroscopie dimpdance est en partie fonction de la largeur de la zone frquentielle explore.
De plus, pour avoir une bonne prcision sur le point de mesure, il est ncessaire de laisser
plusieurs priodes dinstallation pour laisser steindre le rgime transitoire et plusieurs priodes
pour le calcul de manire moyenner les imprcisions. Cependant si lon descend bas en
frquence de mesure, ces temps peuvent devenir trs longs. Si lon ne prend pas soin de rduire
certains temps, la mesure peut atteindre facilement la dizaine dheures (pour un seul spectre !).
Compte tenu de ces remarques, il a t choisi deffectuer :
20 priodes dinstallation et 500 priodes pour le calcul pour les frquences
suprieures 400Hz
10 priodes dinstallation et 50 priodes pour le calcul pour les frquences comprises
entre 400Hz et 2,5Hz
2 priodes dinstallation et 5 priodes pour le calcul pour les frquences infrieures
2,5Hz
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Annexe 2
A2 - 3

Ce choix rsulte du compromis entre temps de mesure et prcision souhaite ; il peut tre
cependant discutable.
En ce qui concerne la plus haute frquence de mesure, celle-ci dpend en grande partie de
linductance srie quivalente. Plus cette inductance est faible, plus il est ncessaire de monter
haut en frquence pour obtenir une coupure de laxe rel sur les spectres. De manire gnrale,
cette frquence est dautant plus haute que les bornes de mesures sont proches sur la cellule
PAC. Cette frquence dpend galement des dynamiques acceptables par la charge active
utilise. Dans notre cas, il a t choisi 50 kHz.
Nous avons choisi dans un premier temps deffectuer des caractrisations similaires sur
chaque point de mesure. C'est--dire que le choix des dures avant de dclencher la
spectroscopie dimpdance suite un changement de point de fonctionnement, les temps de
calcul, dinstallation et des frquences mesures est indpendant de la valeur du courant. Or,
plus lon souhaite descendre bas en frquence, plus la procdure sera allonge en dure. Ainsi le
compromis a t choisi de considrer une frquence minimale de 100mHz.
On peut noter que, compte tenu des 2 priodes dinstallation et des 5 priodes pour le calcul,
ce point de mesure reprsente 70 secondes lui seul. Cette frquence influe de manire trs
importante sur le temps des mesures, cependant, ce choix sera discut par la suite.
A.2 - 2 Choix du nombre de frquences de mesure des
spectroscopies dimpdance
Plus le nombre de frquences de mesure sera grand, plus la description du spectre sera
prcise. Il faudra encore une fois faire un compromis entre le nombre de frquences mesures
pour chaque courant et le temps de la procdure.
Il est difficile dobserver le fait que le point de fonctionnement autour duquel est effectue la
spectroscopie dimpdance reste stable au cours de tout le trac. En effet, le sens de variation
unique dans le droulement des frquences implique une continuit dans le trac du spectre qui
ne permet pas de mettre en vidence de potentielles instabilits du point de fonctionnement au
cours de la mesure. Une mthode permettant la mise en vidence de la stabilit du point de
fonctionnement a t propose dans [PHL-09], cest la mthode dite par spectroscopies
dimpdance entrelaces. Elle sera applique ici.
Cette mthode consiste sparer la spectroscopie dimpdance en sous-spectroscopies,
chacune effectuant des mesures des frquences diffrentes pour une mme valeur de courant.
Chaque sous-spectroscopie est une spectroscopie traditionnelle (balayages frquence
dcroissante selon une rpartition logarithmique par exemple) pour laquelle les frquences de
dpart et darrt sont dcales par rapport la sous-spectroscopie suivante. Ainsi une
alternance basse frquence haute frquence est ralise au passage dune sous-spectroscopie
lautre.
Lors du regroupement des sous-spectroscopies, les points de frquences successives nayant
pas t mesurs successivement dans le temps, la continuit ou la discontinuit du spectre
traduit respectivement une stabilit ou une instabilit du point de mesure.

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A2 - 4

Une rpartition possdant le mme cart logarithmique entre deux frquences successives
(une fois le spectre remis dans lordre) peut tre dfinie partir :
- Du nombre de sous-spectres dsir (N),
- Du nombre de frquences mesures par spectre (n),
- De la frquence maximale de la mesure (F
max
),
- De la frquence minimale de la mesure (F
min
).
Notons N le nombre de sous-spectroscopies raliser et i le numro de la sous-
spectroscopie (avec i [1..N]). Notons galement n le nombre de points de frquence par
sous-spectroscopie et j la position du point (avec j [1..n]).
Alors la frquence imposer en fonction de sa position parmi les sous-spectroscopies (i) et
de sa position parmi le nombre de frquences traiter dans chaque sous-spectroscopie (j)
peut sexprimer par lEquation (A2.1) :

( ) (
)
(())
)
()

:
Equation
(A2.1)

Notons que la spectroscopie usuelle (pas dentrelacement) correspond au cas N=1.

Un nombre minimum de points par sous-spectre est ncessaire si lon souhaite avoir une
bonne information pour chacun deux. Ce minimum a t choisi ici 8 (n=8). Le nombre de
sous-spectres raliser va ensuite dfinir le nombre de points pour le spectre total. Il a t
arbitrairement choisi 8 (N=8). En gnral, un nombre minimum aux alentours de 50 points est
recommand pour avoir une bonne dfinition du spectre total. Au final la procdure fournit 8
spectres de 8 points soit 64 points de mesure allant de 50kHz 0,1Hz. Lensemble de ces points
sont rpartis dans le temps selon lillustration de la Figure (A2.1).

Figure
(A2.1)
: Rpartition des frquences dans lordre dapparition.

Compte tenu des cycles dintgration et de stabilisation pour chaque point, la dure totale
pour obtenir un spectre complet est thoriquement de 478,75 secondes (soit prs de 8 minutes).
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Annexe 2
A2 - 5

Ainsi, on ne pourra pas raliser plus de 30 spectroscopies dimpdance entires en 4 heures. Une
courbe de polarisation peut tre parcourue selon les courants croissants ou dcroissants. Il ne
semble pas judicieux de raliser les mesures de spectroscopies dimpdance dans les deux sens
compte tenu des remarques suivantes :
- un nombre important de spectres est souhait pour la caractrisation,
- un temps dattente est ncessaire avant chaque mesure,
- un temps initial dattente est ncessaire pour humidifier la cellule correctement par
sa propre production deau.
Il a t choisi de considrer uniquement les courants dcroissants, parce que cest le
protocole qui est le plus souvent utilis dans la littrature et par le constructeur. En effet, la
caractrisation dans le sens retour est trs gnralement le protocole qui permet de montrer de
meilleures performances lectriques de la cellule. De plus, lapplication de courants forts au
dpart permet, dans notre cas, une bonne humidification de la membrane.
En toute rigueur, la diffrence entre le sens aller et sens retour devrait tre prise en compte.
Elle relve de trs basses frquences (qq 10Hz 100Hz). Cependant le modle utilis ne
permet pas ce jour dcrire le comportement ces frquences.
A.2 - 3 Courbe de polarisation et spectroscopies dimpdance
Notre approche consiste coupler trac de la courbe de polarisation et tracs des spectres
dimpdance. Pour cela, nous procdons un trac par marches descaliers de la courbe de
polarisation. Sur chaque palier, est ralise une spectroscopie dimpdance.

Une description prcise dune courbe de polarisation ncessite la mesure de nombreux points
dans le coude dactivation, c'est--dire aux faibles densits de courant. Dautant plus que la
courbe de polarisation est utile pour obtenir deux paramtres du modle qui ne sont pas
accessibles via les spectres dimpdance (nous reviendront ultrieurement sur ce sujet).
Ainsi nous avons choisi la rpartition suivante des paliers :
I [0 ; 0.008 ; 0.02 ; 0.04 ; 0.08 ; 0.13 ; 0.2 ; 0.3 ; 0.4 ; 0,6 ; 0,8 ; 1 ; 1.2 ; 1.4 ; 1.6 ; 1.8 ; 2] en
A.cm
-2
, illustre en Figure (A2.2).

Figure
(A2.2)
: Projection des points de mesure retenus sur la courbe de polarisation
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A2 - 6

Cette rpartition reprsente 17 courants caractriser.
Notons quil nest pas possible deffectuer des spectroscopies dimpdance en zro avec une
charge active classique. En effet la spectroscopie dimpdance consiste ajouter une
composante AC de faible amplitude sur une composante DC. Or 0A de valeur moyenne, une
composante AC va requrir des courants instantans ngatifs. Notre charge ntant pas
rversible, nous ne pouvons pas raliser cette mesure.
Il a t choisi de laisser un temps dattente de 20 secondes aprs chaque spectroscopie avant
deffectuer la mesure quasi statique de la tension et du courant. Ainsi la mesure du point de la
courbe de polarisation seffectue lissue dun long temps dattente, savoir le temps avant la
spectroscopie, le temps de la spectroscopie et ces 20 secondes. Pour saffranchir dune partie du
bruit, le point considr pour la courbe de polarisation est une moyenne de plusieurs points de
mesure. La mesure que lon a choisi de considrer est alors la moyenne de la dernire seconde
enregistre avec un chantillonnage 10 kHz. Ces temps ont t fixs suite lexprience du
laboratoire, et rsultent dun compromis.
En toute rigueur il faudrait moyenner les points sur au moins un cycle thermique (car la
rgulation thermique est de type tout ou rien avec hystrsis). Cependant cette constante de
temps varie en fonction du courant, mais dpasse toujours la minute. La variation de
temprature entre le point haut et le point bas tant de lordre du degr, limpact a t jug
faible. Un temps de moyennage important pour la mesure de ce point aurait augment
considrablement le temps de la procdure.

Au final, cela reprsente 16 mesures par spectroscopie dimpdance et 17 points pour la
courbe de polarisation. Pour le point zro, le mme temps prcdant la mesure que pour les
autres cas sera considr, mme si la spectroscopie dimpdance nest pas effectue.
A.2 - 4 Choix de lamplitude AC des signaux sinusodaux
pour les spectroscopies dimpdance
Lamplitude des courants sinusodaux utiliss pour effectuer les spectroscopies dimpdance
doit tre faible. En effet, plus cette amplitude est faible, plus on sassure dtre proche dun
point de fonctionnement stabilis, et surtout un comportement linaire du composant. Cette
amplitude dpend en grande partie du bruit de mesure, de la prcision du courant accessible et
de la prcision des capteurs (tension et courant).
Pour notre cas, une amplitude AC de 1A (crte crte) permet un signal propre et suffisant
(un travail dimmunit au bruit a t effectu sur la chaine de puissance et dacquisition). Cette
amplitude est donc choisie pour la majorit des points. En revanche pour les faibles courants
(de 0.2 0.08 A.cm
-2
), celle-ci est limite 20% de la valeur du courant moyen et jusqu 50%
pour les trs faibles courants (de 0.04 0.008 A.cm
-2
), nous faisant sortir probablement du
domaine de linarit. En pratique, la mesure nest plus possible dans notre montage au-dessous
de 0,2A
AC
crte crte car le rapport signal/bruit devient trop faible.
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Annexe 2
A2 - 7

A.2 - 5 Choix des temps de stabilisation des points de
fonctionnement
Deux dures restent fixer : le temps initial dattente Imax avant dentamer la
dcroissance des courants et le temps dattente avant chaque point de mesure.

Le temps initial dattente permet de bien humidifier la membrane car rappelons-le, elle ne
peut shumidifier que par sa propre production deau. A linstant t=0, la cellule est dj
pression et temprature nominales et depuis peu courant max. On attend alors quelques
minutes aprs avoir observ les premires productions deau consquentes sortir de la cellule.
Lexprience nous a montr quun temps de 20 minutes semble tre un bon compromis pour
notre cellule.
Compte tenu de ce temps dattente, des dures de mesure des 17 points (spectroscopie et
courbe de polarisation), on atteint 162 minutes. Il est prfrable de prendre un peu de marge
par rapport aux 4h retenues pour chaque campagne afin de permettre loprateur deffectuer
un dmarrage en douceur de la cellule (monte en pression, temprature, courant). Dans ce
contexte, il nous a sembl quun temps dattente de 2 minutes (x17 points) avant deffectuer
une spectroscopie dimpdance pour chaque point de courant tait un bon compromis.
A.2 - 6 Problmatique de lexploitation des donnes
Notre protocole dessais peut tre rsum sur la Figure (A2.3) reprsentant la densit de
courant moyenne appliqu la cellule en fonction du temps.

Figure
(A2.3)
: Trac temporel du protocole de caractrisation.

Ainsi la caractrisation comporte 8 spectres de 8 points sur 16 points de mesure. Cela
reprsente 128 spectres quil faut traiter (remettre en ordre, tracer, etc.). Cette opration est
raliser pour chaque campagne de caractrisation et pour chaque cellule (car lorsque plusieurs
cellules sont en srie lectrique, elles sont caractrises simultanment). Sachant que la
procdure de caractrisation est amene tre rpte rgulirement, il nous a t ncessaire
dautomatiser le traitement des donnes pour permettre de telles campagnes dessais.
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A2 - 8

A.2 - 7 Pistes damlioration du protocole
Malgr la rigueur et les prcautions prises lors de llaboration de ce protocole de
caractrisation, il y a toujours des amliorations possibles que lon peut mettre en vidence
suite au retour dexprience des campagnes dessais lies au chapitres III et IV. Cest lobjet de
cette section.
A.2 - 7.1 Humidifier pour les faibles courants
A bas courant, on observe souvent des sauts dans le spectre comme illustr sur la Figure
(A2.4).a). Ceci est caus par une mauvaise stabilisation du point de fonctionnement autour
duquel seffectue la spectroscopie dimpdance. Une interprtation est propose en Figure
(A2.4).b) : une variation de limpdance dans le temps entrane des sauts lorsque deux points
de mesure conscutifs sont trs loigns dans le temps. Typiquement, on observe ce phnomne
lors du passage dun point de la dernire sous-spectroscopie ralise un point de la premire.
Bien quils soient trs loigns dans le temps, ces points possdent des frquences successives.

Dans cette courbe, leffet a t exagr pour en voir plus facilement linfluence.
Linterprtation illustre uniquement une variation de la partie relle du spectre pour les basses
frquences, mais cette variation peut galement avoir lieu sur la partie imaginaire ou sur les
frquences leves. On peut noter quune augmentation de limpdance sur les basses frquences
(comme celle illustre) peut se produire suite une augmentation des phnomnes de diffusion.

a) Exemple de sauts durant la spectroscopie
dimpdance observe courant faible
b) Illustration de linterprtation des sauts
dimpdance observs
Figure
(A2.4)
: Variation dimpdance courant faibles observe.

Lutilisation de la mthode de spectroscopies entrelaces permet ici de mettre en
vidence le fait que le point ne soit pas compltement stabilis. Ce qui aurait t plus
compliqu dceler lors dune spectroscopie dimpdance classique. En ralit il nest pas
possible davoir le spectre complet un instant t compte tenu des temps de mesure et en
particulier pour les frquences basses.
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Annexe 2
A2 - 9

Tout dabord les cellules tant ici dans un montage dbits de fuites fixes (et donc
stchiomtrie variable), le fait de rester longtemps sur des courants faibles tendance
asscher la cellule. En effet, la seule source dhumidification est leau produite (proportionnelle
au courant traversant la cellule) puisque les gaz ne sont pas humidifis. A trs bas courant, ce
cas est rude pour la cellule puisquelle produit peu deau et que le dbit la traversant est
important.
Pour limiter cet effet sans modifier le protocole, une solution est propose : elle consiste
humidifier les gaz entrant dans la cellule. Il ne semble a priori pas pertinent pour ces cellules de
les humidifier forts courant. En effet leur production deau suffit procurer une
humidification correcte la cellule. Le fait dhumidifier les gaz entrainerait plus de mouvement
deau et rendrait dautant plus difficile son vacuation. Pour une stabilisation plus rapide et
une cellule plus performante lectriquement courant faible, on peut alors envisager une
humidification qui se mettrait en place uniquement aux bas courants ou lorsque la
stchiomtrie dpasse un certain seuil. Ce systme dhumidification pourrait tre court-circuit
fluidiquement au-del dun certain seuil de courant par exemple.
Une autre alternative serait que la stchiomtrie de la PAC soit adapte en fonction du
courant mais le banc dessai utilis ne le permet pas pour linstant. En revanche, il faut alors
envisager un temps de stabilisation plus long, sachant que cela doit probablement dpendre des
squences prcdentes : du courant et du temps des squences qui ont prcdes celle concerne.
Cela semble difficile dallonger tous les temps de stabilisation sans dgrader le nombre de
points de mesure ou leur qualit compte tenu de la contrainte sur la dure globale de la
caractrisation. Cependant on peut envisager un temps de stabilisation fonction de la valeur du
courant. En effet, la stabilisation est plus longue faible courant qu fort courant.
A.2 - 7.2 Dpendance de la frquence limite basse avec le courant
La frquence basse possde un impact trs important sur le temps de la caractrisation. En
effet, comme vu prcdemment, le point 0,1Hz reprsente 70 secondes sur les 8 minutes de
spectroscopies lui seul. Descendre trs bas en frquence est important pour les faibles
courants dans notre cas.
Concernant les forts courants nous natteignons pas le coude de diffusion. Dans notre cas,
typiquement les points de 1Hz 0,1Hz possdent la mme position sur le plan de Nyquist pour
des courants allant de 2 0,2 A.cm
-2
. Le traitement automatis des donnes mis en place et
exprime la section 0 ne tient alors pas compte de ces points en surnombre et les supprime
automatiquement. Ainsi en limitant une spectroscopie 1Hz, le temps serait rduit de 8
minutes 2,3 minutes dans les mmes conditions ( temps dinstallation et temps de calculs
identiques). Ou alors le temps serait rduit un peu moins de 3 minutes en supprimant
seulement le dernier point de chaque sous-spectroscopie (frquence minimale de 0,529Hz).

La frquence minimale qui a t retenue pour une caractrisation de cellule en fonction du
courant est illustre sur la Figure (A2.5). On pourrait dans ce cas envisager une loi prcisant
la frquence minimale appliquer aux spectroscopies en fonction du courant traversant la
cellule.
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Figure
(A2.5)
:
Frquences minimales retenues pour les spectroscopies dune caractrisation de
cellule en fonction du courant moyen.

Bien que lconomie de points de mesure ne semblerait pas avoir dimpact sur la
caractrisation de nos cellules H
2
/O
2
, il nest pas videment de dire que cela pourrait galement
fonctionner pour des cellules H
2
/Air qui possdent une zone de limite de diffusion plus
prononce.
Linconvnient de ce qui est propos est que les temps dattente avant la mesure pour la
courbe de polarisation seraient diffrents suivants les courants. Egalement, la cellule passerait
beaucoup plus de temps faible courant qu fort courant lors de sa caractrisation, ce qui est
prjudiciable pour lhumidification de celle-ci avec notre montage. Cette proposition est donc
reboucler avec la prcdente de la section 0. Autrement, cette possibilit pourrait tre exploite
pour augmenter le nombre de points de mesure forts courants tout en conservant une dure
quivalente de caractrisation.
A.2 - 8 Conclusion
Dans cette partie, nous avons prsent un protocole dessai gnrique permettant de raliser
des mesures en vue notamment dune caractrisation par approche multispectre. Ce protocole
utilise lexprience du laboratoire en termes de caractrisation, comme par exemple
lentrelacement des spectres.
Pour rendre ce protocole plus gnrique, des pistes sont proposes pour le choix, ladaptation
et lamlioration de ce protocole. Les tudes prcdentes au laboratoire ([ZEI-11] et [RAL1-11])
ont montr quil est possible de trouver un jeu de paramtres permettant de faire coller le
modle dimpdance aux spectroscopies dimpdance ainsi obtenues, et ensuite de bien
reprsenter le comportement quasi statique compar la courbe de polarisation issue de ces
mesures.
Enfin, par extrapolation, cette mthode peut permettre de donner certains renseignements
tmoins de ltat de sant de la cellule (tels que la dissociation des pertes). Nous pensons que la
dfinition dun protocole unique est une tape ncessaire pour pouvoir comparer ltat de sant
dune cellule entre deux instants. En effet il est prfrable que la caractrisation suive
rigoureusement le mme protocole pour saffranchir dventuelles variations de paramtres qui
nont pas t pris en compte. Do la ncessit de conserver le mme protocole du dbut la fin
de la vie dune cellule et donc de choisir ds le dpart un protocole adquat.
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ANNEXE 3

Retour dexprience
sur le stockage ddi au
projet ISS
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Nous avons vu dans le manuscrit quen cas de surtension, le module qui risque dtre
concern en premier est celui dont la valeur de capacit est la plus faible. Nous ne pouvons pas
surveiller tous les modules, alors sil y a un module prioritaire surveiller cest le plus faible.
Pour dterminer le module le plus faible, il faut valuer la capacit de chaque module, cela a
t effectu par une charge Inom/2 (10A) et par la formule de lEquation (A3.1) o V
2

reprsente la variation de tension durant toute la charge (effet rsistif V
1
exclu), t reprsente
lintervalle de temps de la charge et <I
SC
>, la moyenne du courant appliqu. Nous avons profit
de ces mesures pour obtenir une valeur approche de la rsistance interne par lEquation
(A3.2), o V
1
reprsente la variation de tension immdiate cause par lchelon et I
SC
la
valeur de lchelon.

:
Equation
(A3.1)

:
Equation
(A3.2)
Bien que ces mesures ayant t ralises avec le plus grand soin : moyennage des valeurs sur
un grand nombre de points, soustraction des zros des sondes, Compte tenu des incertitudes
cumules des appareils (sondes, enregistreur, pas dacquisition) et celles lies au calcul, la
prcision final est de lordre de +/- 2,2% pour C et +/- 1,7% pour R
SC
.
Cependant la caractrisation des SC ntant pas lobjet principal de ltude, nous avons
souhait appliquer une mthode simple et facilement reproductible permettant davoir une ide
des valeurs sur un grand nombre de modules, les rsultats sont donns en Figure A3.1.

A lissu de ces essais, les modules dont la capacit quivalente tait la plus faible ont pu tre
identifis et par la suite suivis. Nous disposions de 3 mesures pour la surveillance, pour chaque
architecture nous avons choisi les deux modules dont la capacit est la plus faible comparer
au module dont la capacit est la plus forte. Trs peu dcarts entre les tensions ont t relevs
durant les essais. Nous avons choisi un positionnement gographique dans lordre croissant des
numros de srie de manire ne pas effectuer de regroupements lis aux valeurs mesurs. Pour
chaque architecture, le numro le plus bas correspond au ple moins, le numro le plus haut au
ple plus.

a) Capacit Architecture n1 b) Capacit Architecture n2
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Annexe 3
A3 - 3

c) Rsistance Architecture n1 d) Rsistance Architecture n2
Figure
A3.1
:
Evaluation des valeurs des capacits des SC classes suivant leur position
gographique (du ple - vers le ple +) avant et aprs les essais.

Nous avons profit de ces mesures pour les refaire tout en suivant rigoureusement le mme
protocole aprs la fin des essais. Il sest coul 20 mois entre les deux mesures, mais il est
difficile destimer le temps dutilisation des modules (de lordre de quelques 100
aines
dheures).
Cependant on peut affirmer que larchitecture n1 a tourn beaucoup plus longtemps que
larchitecture n2 non seulement par le fait quelle se divise en deux stratgies (donc deux fois
plus dessais finaux) mais aussi par sa complexit plus importante qui a ncessit plus de temps
et dessais de dveloppement. De plus les courants traversant les modules lors de larchitecture
n1 sont biens plus importants que ceux mis en jeux lors de larchitecture n2 (rapport
denviron 2,7 li au rapport des tensions de rfrence). Quant larchitecture n3, compte tenu
de son dveloppement immdiat (pas de gestion nergtique), elle na tourn que trs peu de
temps (probablement < 10 heures) cest pourquoi ces capacits (incluses dans celle de
larchitecture n2) nont pas t mentionnes tant donn limpact de ces essais jug trs faible
sur les modules concerns. Enfin les donnes de la Figure A3.1 sont moyennes pour chaque
architecture et rcapitules dans le Tableau A3.1.

Evaluation
avant essais
Evaluation
aprs essais
Ecart
C Archi 1 59,53 F 59,26 F -0,46%
R
sc
Archi 1 21,01 m 30,94 m +47,3%
C Archi 2 59,27 F 59,20 F -0,12%
R
sc
Archi 2 23,59 m 30,17 m +27,9%
Tableau
A3.1
:
Comparatif des moyennes des valeurs de R
SC
et de C estimes par module pour
chaque architecture.

En ce qui concerne les valeurs des capacits, daprs la Figure A3.1 il est difficile de tirer
des conclusions car certaines sont suprieures et dautres infrieures pour les deux architectures.
On remarque galement que la situation gographique des modules ne montre pas deffet
notable. On peut tout de mme observer daprs le tableau une diminution lgrement
suprieure de la moyenne des capacits pour larchitecture n1. Cependant les carts mesurs
sont compris dans la zone dincertitude des mesures ce qui rend difficile quelconque affirmation.
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A3 - 4

En revanche, concernant les rsistances lectriques, on constate clairement une
augmentation des valeurs : observable dans la Figure A3.1 et dans le tableau. On peut dans ce
cas aussi observer que les modules ayant t utiliss dans larchitecture n1 ont subi plus de
dgradations que ceux de larchitecture n2 mais on ne peut pas dissocier si lusure est lie
larchitecture (autrement dit au courant moyen) ou la dure de fonctionnement de celle-ci
(car elle est inconnue).

Les critres de fin de dure de vie donns par le constructeur sont une augmentation de la
valeur de R
SC
de 100% ou une diminution de la valeur de C de 20%. Cependant ils prcisent
que chacun peut disposer de ses propres critres, ainsi certains auteurs proposent dattribuer la
fin de vie du composant lorsque le rendement de stockage/restitution passe sous la barre des
80%. Le rendement tant fonction de la tension et du courant, si lon considre ce critre
comme tabli ds quun point de fonctionnement atteint cette barre en utilisation nominale.
Cela reprsente un rendement de 89,4% la charge et 89,4% la dcharge pour la tension
nominale (16Vdc) et le courant nominal (20A), soit environ 85m pour des pertes de 33,8W
+/-20A sous 16Vdc, ce qui reprsente 425% de la valeur initiale de R
SC
donne par le
constructeur.
Dans notre cas, si lon considre le critre donn par le constructeur et que lon imagine un
vieillissement linaire en fonction de lutilisation, on peut reprsenter la part dusure des
modules par lcart sur les valeurs de R
SC
inscrit dans le Tableau A3.1.

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Annexe 3
A3 - 5

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, est le potentiel de rfrence en lectrochimie, c'est--dire

, positif dans le cas prsent.

<0) pour rattraper

, brivement dtaill dans le chapitre 1 et brevet dans [NIS-05].

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