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ETUDE DE LA FAISABILITÉ D'UN ISOLATEUR HYPERFREQUENCE UTILISANT


DES MATERIAUX NANOCOMPOSITES MAGNETIQUES

Conference Paper · May 2003

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4 authors, including:

Stéphane Mallégol P. Queffelec


Thales Group Université de Bretagne Occidentale
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C. Brosseau
Université de Bretagne Occidentale
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ETUDE DE LA FAISABILITÉ D’UN ISOLATEUR HYPERFREQUENCE


UTILISANT DES MATERIAUX NANOCOMPOSITES MAGNETIQUES

S. MALLEGOL, P. QUEFFELEC, C. BROSSEAU, A. M. KONN


LEST – UMR CNRS 6165 – 6, avenue V. Le Gorgeu – BP 809 – 29285 Brest Cedex – France.
Tel : 02 98 01 80 09 – Fax : 02 98 01 63 95 – E -mail : stephane.mallegol@univ-brest.fr

I. Introduction
Sous l’action d’un champ magnétique statique, les ferrites possèdent, aux fréquences microondes, des propriétés
d’anisotropie induite. Celles-ci sont mises à profit pour la réalisation de dispositifs non réciproques tels les circulateurs,
les isolateurs à déplacement de champs [1]-[2], etc.. Toutefois, les ferrites présentent certaines contraintes de
réalisation. En effet, une phase de frittage à des températures élevées (typiquement 1200-1400°C) est requise. En outre,
ces matériaux sont, généralement, difficiles à usiner en raison de leur dureté et de leur caractère ‘‘cassant’’. Depuis
plusieurs années, l’intérêt porté aux matériaux dont les échelles d’espace caractéristiques sont submicroniques
(matériaux nanophasés, nanocomposites) et ayant diverses morphologies (couches minces, grains) va croissant étant
données leurs multiples applications technologiques dans des domaines comme l’électronique ou la biologie.
Concernant des applications magnétiques, ceux-ci sont employés pour l’enregistrement haute densité [3], l’agilité en
fréquence, l’élaboration de circulateurs sur substrat périodique à base de nanotubes remplis de matière ferromagnétique
[4], etc.. Dans la littérature, de nombreuses études ont porté sur les mélanges d’oxydes métalliques et, tout
particulièrement, sur les milieux composites ZnO-Fe [5] et ZnO-Fe2O3 [6] constitués de particules (grains) de taille
nanométrique. La taille réduite des particules permet, avantageusement, d’éviter les pertes induites par l’effet de peau
jusqu’aux fréquences optiques. Aucune propriété d’anisotropie induite de tels matériaux aimantés n’a, toutefois, été
mise en évidence. Or, cette propriété est à l’origine de l’effet non réciproque exploité dans les circuits micro-ondes
précédemment cités. Dans la première partie de ce travail, nous mettons en exergue l’existence d’une telle anisotropie à
travers la détermination d’un terme extra-diagonal non nul du tenseur de perméabilité de matériaux nanocomposites
aimantés, élaborés au laboratoire. Puis nous montrons la possibilité de réaliser un isolateur hyperfréquence en bande XB
(6.5 – 8 GHz) exploitant cette propriété d’anisotropie induite. Une comparaison des performances obtenues pour des
échantillons constitués de particules de taille nanométrique et micrométrique a montré que l’effet d’isolation est lié, de
manière intime, à la taille des particules des oxydes métalliques. Nous comparons, également, les niveaux d’isolation et
les pertes d’insertion du dispositif de test contenant un échantillon de matériau nanocomposite à ceux obtenus en
utilisant un échantillon de ferrite aimanté.

II. Le matériau nanocomposite magnétique


Des matériaux nanocomposites magnétiques ont été élaborés en dispersant, de manière homogène, de la poudre de
γ-Fe2O3 (maghémite) dans une matrice isolante non magnétique (ZnO). Une résine époxyde a été utilisée comme liant
organique. Le processus d’élaboration des mélanges a été décrit plus en détail lors d’une précédente étude [6].
L’échantillon résultant est de forme rectangulaire et a pour dimensions 5 × 5 × 1.8 mm3. Les tailles moyennes des
particules de γ-Fe2O3 et ZnO, déterminées par microscopie électronique à transmission, sont respectivement de 23 et
49 nm. Un intérêt majeur du mélange de poudres provient de la possibilité de choisir l’espèce magnétique, la matrice
diélectrique hôte et, également, d’ajuster les concentrations volumiques des constituants selon les propriétés désirées du
mélange. Le tableau I ci-dessous résume les caractéristiques des échantillons utilisés dans le cadre de la présente étude :

Dénomination de Concentration Concentration Concentration en


Porosité (%)
l’échantillon en γ-Fe2O3 (%) en ZnO (%) résine époxyde (%)
n1 56.7 0 13.8 29.5
n2 47.9 11.1 12.7 28.3
n3 42.2 16.8 12.9 28.1
n4 39.2 19.6 12.9 28.3
Tableau I : Dénomination et composition des échantillons nanocomposites magnétiques étudiés

Nous avons déterminé les composantes du tenseur de perméabilité de ces échantillons aimantés à l’aide d’une
méthode de mesure non itérative en ligne de transmission récemment développée [7]. Celle-ci permet d’étudier le
comportement du matériau aimanté dans des conditions proches de celles rencontrées dans les dispositifs
hyperfréquences. La cellule de mesure de type biplaque contenant l’échantillon nanocomposite magnétique à tester est

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reliée à un analyseur de réseaux vectoriel pour mesurer ses paramètres de répartition (paramètres S). Elle est rendue non
réciproque afin d’obtenir suffisamment de paramètres S distincts (S12 ≠ S21) pour déterminer simultanément les
éléments du tenseur de perméabilité. A cet effet, un échantillon de dioxyde de titane poreux (TiO2) de 5 × 5 × 1.8 mm3,
de permittivité relative εd égale à 15.5, est placé d’un côté de l’échantillon magnétique (figure 1). En outre, un champ
magnétique statique extérieur H0 est appliqué suivant la direction y du repère cartésien.
y
H0
ruban conducteur
9 mm

1.8 mm air échantillon échantillon de


magnétique sous TiO2
test (ε, µ, κ) ε = 15.5
d
x
5 mm
0 plan de masse

Figure 1 : Dispositif de mesure incorporant Figure 2 : Mesure du terme κ du tenseur de perméabilité


l’échantillon de matériau magnétique à tester de l’échantillon n1 aimanté ou non (H0 = 0, 2.5 ou 3 kOe)

Les parties réelle κ’ et imaginaire κ’’ du terme κ du tenseur de perméabilité des échantillons testés sont non nulles
dès lors qu’un champ magnétique H0 d’intensité suffisante est appliqué, comme illustré à la figure 2 pour l’échantillon
n1. Un décalage de la fréquence gyromagnétique (correspondant au maximum de κ’’) vers les hautes fréquences ainsi
qu’une variation des niveaux de κ’ et κ’’ sont observé lorsque H0 augmente, i.e., les moments magnétiques tendent à
s’aligner selon la direction d’application de H0. En l’absence de champ magnétique extérieur, l’échantillon est isotrope
d’un point de vue macroscopique (κ’ ≈ 0, κ’’ ≈ 0). La figure 3 présente l’évolution fréquentielle de l’élément κ du
tenseur de perméabilité des différents échantillons sous test, soumis à un champ magnétique H0 de 3 kOe. Une
augmentation de la fréquence de résonance gyromagnétique et une diminution des niveaux de κ’ et κ’’ apparaissent dès
lors que la concentration volumique en espèce magnétique dans le mélange diminue. Ainsi, deux propriétés
magnétiques peuvent être utilisées pour la réalisation de dispositifs non réciproques à base de nanocomposites aimantés.
En effet, les niveaux de l’élément κ (à l’origine de la non réciprocité) et la fréquence de résonance d’origine
gyromagnétique dépendent directement soit du champ magnétique appliqué (à concentration en γ-Fe2O3 donnée, voir
figure 2), soit de la concentration en γ-Fe2O3 (à champ magnétique donné, voir figure 3). Ces divers résultats
expérimentaux ont été comparés favorablement à ceux théoriques issus d’un modèle du tenseur de perméabilité [8]. Ce
dernier est fondé sur l’extension de l’approximation du milieu effectif aux matériaux magnétiques anisotropes. Il prend
avantageusement en compte la fraction volumique non magnétique (porosité et résine époxyde) dans le matériau. Par
ailleurs, une étude comparative des éléments du tenseur de perméabilité mesurés pour des échantillons constitués de
grains de taille nanométrique ou micrométrique a montré que l’anisotropie induite par l’application du champ
magnétique H0 est, effectivement, liée à la taille submicronique des grains. A titre d’exemple, nous comparons, à la
figure 4, l’élément κ du tenseur de perméabilité de l’échantillon n1 à celui obtenu pour un échantillon de 5 × 5 × 1.8
mm3, élaboré à partir de particules dont le diamètre moyen est de 5 µm et dont les concentrations volumiques en γ-
Fe2O3, ZnO et résine époxyde sont de 61.3 %, 0 % et 15.2 %, respectivement. Les deux échantillons ont été soumis à un
champ magnétique H0 de 2.5 kOe. Dans la bande de fréquence exploitée, nous observons une absence de résonance
gyromagnétique marquée pour l’échantillon formé de grains micrométriques.

Figure 3 : Mesure du terme κ du tenseur de perméabilité Figure 4 : Influence de la taille de grains sur l’élément
des échantillon n1 , n2, n3 et n4 aimantés (H0 = 3 kOe) κ du tenseur de perméabilité (H0 = 2.5 kOe)

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III. Application à l’isolation hyperfréquence


Le concept d’isolateur hyperfréquence à déplacement de champs a été introduit par Hines en 1971 [1]. Dans ce
dispositif, la distribution de courant non uniforme d’une ligne microruban ou triplaque sur substrat ferrite, aimanté
perpendiculairement à son plan, est mise à profit. Afin de générer l’effet d’isolation, un échantillon de matériau
absorbant (mylar), sous forme de couche épaisse, est placé d’un côté du ruban conducteur. Cette structure a été, depuis,
fortement utilisée étant donnée la large bande de fréquences exploitée (6 – 12 GHz). Les pertes d’insertion et les
niveaux d’isolation obtenus sont, respectivement, de 2.2 et 24 dB en moyenne pour un substrat de ferrite de magnésium
de 25.4 × 25.4 × 0.8 mm3. Cependant, l’utilisation d’un matériau absorbant nécessite une ligne de transmission de
longueur conséquente. Les pertes d’insertion du dispositif tendent alors à augmenter, dégradant les performances de
celui-ci. Kane et Wong [9] ont modifié cette structure en remplaçant le milieu absorbant par une fente (slot) réalisée
dans le ruban conducteur et agissant comme un circuit ouvert. Les performances obtenues sont alors améliorées par
rapport à celles de l’isolateur de Hines. La gamme de fréquences exploitable est, cependant, réduite.
Le dispositif de mesure présenté à la figure 1 exploite, également, le phénomène de déplacement de champs
électromagnétiques. En effet, l’énergie électromagnétique est concentrée du côté de la ligne de transmission où est placé
l’échantillon de TiO2 pour un sens de propagation de l’onde et dans l’air pour l’autre sens, conduisant à l’effet non
réciproque recherché. Nous montrons ici la possibilité de réaliser un isolateur à la résonance en bande XB, utilisant
conjointement la propriété d’anisotropie induite d’échantillons nanocomposites aimantés et ce déplacement de champs.

III-1. Influence du champ magnétique appliqué et de la concentration en espèce magnétique sur l’effet d’isolation
La figure 5(a) présente l’évolution des modules des paramètres de transmission S12 et S21 du dispositif de test
contenant l’échantillon nanocomposite n2 soumis à un champ magnétique statique H0 variable. A titre d’exemple,
l’isolation (-|S12|) et les pertes d’insertion (-|S21|) moyennes sont, respectivement, de 23.27 et 2.37 dB pour un champ
magnétique H0 de 3.75 kOe, dans la bande de fréquences (7 – 7.5 GHz), i.e., dans la zone de gyrorésonance. Pour un
échantillon de matériau nanocomposite donné; la bande de fréquences de fonctionnement de l’isolateur peut ainsi être
ajustée à l’aide de la commande magnétique extérieure. Notons également que les pertes d’insertion mesurées sont du
même ordre de grandeur quelque soit la valeur du champ magnétique appliqué.
Par ailleurs, l’influence de la concentration volumique en γ-Fe2O3 sur les performances d’isolation a été étudiée.
La figure 5(b) montre les niveaux d’isolation et les pertes d’insertion obtenus par cette structure contenant l’échantillon
n1, n2 ou n3, soumis à une même valeur de champ magnétique H0 égale à 3.5 kOe. Par exemple, pour l’échantillon n1,
l’isolation moyenne est de 24.76 dB entre 6.75 et 7.25 GHz pour des pertes d’insertion de 2.28 dB. La moyenne des
niveaux de réflexion correspondants est de l’ordre de 17.67 dB. Le choix judicieux de la concentration volumique des
éléments constituant l’échantillon nanocomposite magnétique permet donc de contrôler la gamme de fréquences
exploitable de l’isolateur considéré.

(a) (b)

Figure 5 : Evolution des paramètres de transmission du dispositif de mesure contenant : (a) l’échantillon n2 soumis à un
champ magnétique H0 variable, (b) l’échantillon n1, n2 ou n3 soumis à un champ magnétique H0 de 3.5 kOe

III-2. Influence de la taille des grains magnétiques sur l’effet d’isolation


Nous avons comparé les niveaux d’isolation et pertes d’insertion présentés ci-dessus pour un échantillon constitué
de grains submicroniques à ceux mesurés pour un échantillon élaboré à partir du mélange de grains de taille
micrométrique. La figure 6(a) illustre une telle comparaison pour l’échantillon n1 de 5 × 5 × 1.8 mm3 et un échantillon
constitué de grains dont le diamètre moyen est 5 µm. Ce dernier a aussi pour dimensions 5 mm × 5 mm × 1.8 mm et a
une concentration volumique de 61.3 % en γ-Fe2O3, 0 % en ZnO et 15.2 % en résine époxyde. Les deux échantillons ont

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été soumis à un champ magnétique H0 de 3 kOe. Les performances en terme de pertes d’insertion présentées ici pour
l’échantillon de matériau nanocomposite sont assez médiocres. Toutefois, nous observons nettement que l’effet
d’isolation est intimement lié à la taille submicronique des grains d’oxydes métalliques. En effet, lorsqu’un échantillon
composé de grains microniques est utilisé, l’énergie électromagnétique est fortement absorbée (ou dissipée) pour les
sens progressif et rétrograde de propagation de l’onde. Par contre, l’emploi d’un échantillon formé de grains
nanométriques permet une dissipation énergétique selon un seul sens de propagation de l’onde électromagnétique.
La figure 6(b) présente les niveaux d’isolation et pertes d’insertion mesurés pour l’échantillon n1 et ceux obtenus
pour un échantillon de ferrite polycristallin Y-Al de la société TEKELEC TEMEX (aimantation à saturation de 1.2 kG,
largeur de raie de gyrorésonance de 40 Oe), dont le diamètre moyen des grains est 20 µm. Les dimensions de cet
échantillon sont également de 5 mm × 5 mm × 1.8 mm. Un champ magnétique H0 de 3 kOe a été appliqué sur chaque
échantillon. Concernant le ferrite, l’énergie électromagnétique est dissipée quelque soit le sens de propagation de l’onde
dans le dispositif. Dans ce dernier cas, la contribution des ondes de spin à la dissipation d’énergie dans le matériau est
importante. Par contre, pour des particules dont les dimensions typiques sont de l’ordre de celles du domaine
magnétique ou inférieures, les modes de précession uniforme vont contribuer principalement à la dissipation
énergétique [5]. Etant donné le fort couplage d’échange entre grains mis en jeu, la faible taille des particules (ou grains)
réduit la contribution des ondes de spin à la dissipation d’énergie. La combinaison de l’effet de taille des grains et du
déplacement de champs électromagnétiques mis en jeu peut expliquer le comportement original d’isolateur observé
lorsqu’un échantillon formé à partir de grains nanométriques est utilisé.

(a) (b)
Figure 6 : Evolution des paramètres de transmission du dispositif de mesure contenant : (a) l’échantillon n1 constitué de
grains nanométriques ou un échantillon constitué de grains micrométriques; le champ magnétique appliqué H0 étant de
3 kOe, (b) l’échantillon n1 ou un échantillon de ferrite Y-Al, également soumis à un champ magnétique H0 de 3 kOe

IV. Conclusion
Dans cette étude, nous avons mis en évidence la faisabilité d’un isolateur hyperfréquence à la résonance, avec de
bonnes caractéristiques tant en terme de pertes d’insertion qu’en ce qui concerne les niveaux d’isolation obtenus. Celui-
ci exploite simultanément les propriétés d’anisotropie induite d’échantillons de matériaux nanocomposites magnétiques
aimantés et les déplacements de champs dans la structure de propagation. Son principal avantage est de nécessiter un
échantillon nanocomposite de très faibles dimensions. Afin d’améliorer les performances de l’isolateur présenté, deux
voies sont envisagées. D’une part, nous pouvons modifier la structure de propagation actuelle en réalisant un dispositif
en ligne microruban à ruban cuivre dans lequel une ou plusieurs fentes vont être réalisées. Nous devrons également
élaborer des échantillons de matériaux nanocomposites avec des propriétés ‘’mixtes’’ (ferrimagnétique /
ferromagnétique) en mélangeant, par exemple, des poudres de maghémite et de nickel ou cobalt. Les concentrations
volumiques des différents constituants magnétiques dans le mélange devront être judicieusement choisies pour élargir la
bande de fréquences exploitable tout en n’altérant pas les performances de l’isolateur.
Références
[1] M. E. HINES, IEEE Trans. Microwave Theory Tech., 19, 442, 1971.
[2] A. H. ALY, E. B. EL-SHARAWY, IEEE MTT-Symphosium, 1479, 2002.
[3] D. J. SELLMYER et al., IEEE Trans. on Magn., 37, 1286, 2001.
[4] A. SAIB et al., 1st IEEE Conference On Nanotechnology – IEEE Nano 2001, 260, 2001.
[5] M. PARDAVI-HORVATH, L. J. SWARTZENDRUBER, IEEE Trans. on Magn., 35, 3502, 1999.
[6] P. TALBOT, A. M. KONN, C. BROSSEAU, J.M.M.M., 249, 481, 2002.
[7] P. QUEFFELEC, S. MALLEGOL, M. LE FLOC’H, IEEE Trans. Microwave Theory Tech., 50, 2128, 2002.
[8] D. BARIOU et al., IEEE Trans. on Magn., 37, 3885, 2001.
[9] R. C. KANE, T. WONG, IEEE MTT-Symphosium, 1007, 1990.

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