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Synthèse de nouveaux tensioactifs macromoléculaires complexants et

étude de leurs interactions avec le cobalt pour le développement d’un
procédé de décontamination des textiles en milieu CO2 dense FR | EN
󰧜
Accès à la thèse
Auteur / Autrice : Mathieu Chirat
󰄤Version(s) validée(s) par le jury Direction : Patrick Lacroix-Desmazes
Dépôt national 󰅃 Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie et Physicochimie des matériaux
Accès en ligne 󰏌 Date : Soutenance le 11/12/2012
Etablissement(s) : Montpellier, Ecole nationale supérieure de chimie en cotutelle
Accès en bibliothèque 󰏌 avec Ecole nationale supérieure de chimie (Montpellier)
Ecole(s) École doctorale Sciences Chimiques Balard (Montpellier ; 2003-
doctorale(s) : 2014)
Partenaire(s) de Laboratoire : Institut Charles Gerhardt (Montpellier ; 2006-....)
recherche :
Jury : Examinateurs / Examinatrices : Patrick Lacroix-Desmazes,
Jacques Fages, Éric Cloutet, Christian Guizard, Bruno Fournel
Rapporteurs / Rapporteuses : Jacques Fages, Éric Cloutet

󱭻 Mots clés FR | EN
Mots clés contrôlés 󰋽
Diagrammes de phases Décontamination Neutrons -- Diffusion

Polyaddition Copolymères

Mots clés libres

Copolymères à gradient Polymérisation radicalaire contrôlée

CO2 supercritique Diffusion de neutrons aux petits angles

Décontamination Diagramme de phases

󱰏 Résumé FR | EN
Cette étude porte sur la décontamination de matrices textiles en milieu CO2 dense
(CO2 liquide ou CO2 supercritique). Elle s'inscrit dans le cadre de la décontamination
des textiles utilisés dans l'industrie nucléaire. Le CO2 dense est proposé comme
alternative au milieu aqueux utilisé dans le procédé actuel et qui génère une
importante quantité d'effluents aqueux contaminés nécessitant un post-traitement. Le
contaminant étudié est le cobalt qui peut se présenter sous forme ionique ou
particulaire. L'extraction du cobalt en milieu CO2 dense est assurée par un additif : un
tensioactif macromoléculaire CO2-phile/CO2-phobe complexant. Plusieurs familles
d'additifs ont été synthétisées par polymérisation radicalaire contrôlée : des
copolymères à gradient comportant des motifs CO2-philes, siliciés ou fluorés, et des
motifs CO2-phobes complexants de types acétoacétoxys, diéthylphosphonates ou
acides phosphoniques. Le comportement de ces copolymères dans le CO2 dense a
été évalué grâce à la détermination des diagrammes de phases copolymère-CO2
(par la mesure du point de trouble) et grâce à l'étude de leur autoorganisation dans le
CO2 dense (par diffusion de neutrons aux petits angles). Les copolymères fluorés se
sont avérés être les plus avantageux en termes de solubilité. Néanmoins, les
copolymères siliciés présentent une solubilité compatible avec le procédé et ils
constituent donc une alternative intéressante pour éviter la présence de fluor gênant
pour le conditionnement des déchets nucléaires. L'étude de la complexation du cobalt
par les copolymères (par spectrométrie UV-visible et par torche à plasma couplée à
un spectromètre d'émission atomique) a permis d'établir des relations entre le type de
motif complexant et l'affinité avec le cobalt. La solubilité dans le CO2 dense de ces
complexes copolymères-cobalt est comparable à celle des copolymères seuls. De
plus, l'étude de l'auto-organisation en milieu CO2 dense a révélé un faible taux
d'agrégation des complexes copolymères-cobalt. Enfin, les copolymères synthétisés
ont été mis en oeuvre dans les procédés de décontamination particulaire et ionique.
Dans le cas du procédé de décontamination ionique, l'emploi du copolymère à
gradient poly(acrylate de 1,1,2,2-tétrahydroperfluorodécyle-co-diacide
vinylbenzylphosphonique) a permis d'atteindre environ 70% de décontamination
grâce à la formation d'une microémulsion d'eau dans le CO2 dense. L'efficacité du
procédé dedécontamination a été portée à 97% grâce à l'emploi de pyridine comme
tiers additif.

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