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Sandor Nagy tN)( ÿ

CINÉTIQUE DU RADIOACTIF
N 0 et ÿ

ÿt

DÉCROISSANCE ET CROISSANCE

BIBLIOTHÈQUE DES LIVRES ÉLECTRONIQUES DE NAGY

ELTE, KI, Budapest,


2010 © Sándor Nagy

Arabes_e_100129 ln e = 1
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Sándor Nagyÿ: Cinétique de la croissance et de la désintégration radioactive En e

CONTENU

Au lecteur ............................................................... .................................................. .................................................. ..2


Introduction ................................................. .................................................. .................................................. ...2
1. La loi exponentielle de la décroissance ................................................ .................................................. ....................2
1.1. Approche phénoménologique .................................................. .................................................. ...........2
1.2. Approche stochastique .................................................. .................................................. .......................5
2. Désintégrations indépendantes—mélanges de radionucléides ......................................... ............................................sept
3. Décompositions ramifiées .................................................. .................................................. ....................................8
4. Processus successifs .................................................................. .................................................. ............................dix
4.1. Cinétique générale des chaînes de désintégration ................................................. .................................................. .....dix
4.2. Équilibre et non-équilibre radioactif ......................................................... .......................................15
4.3. Décroissance après activation .................................................. .................................................. .......................21
5. Constante de décroissance (demi-vie) systématique ......................................... .................................................. ......22
5.1. Désintégration alpha .................................................. .................................................. ..................................22
5.2. Désintégration bêta .................................................. .................................................. .......................................25
Désintégration gamma .................................................. ................................................ .. .......................................28
5.3. Fission spontanée .................................................. .................................................. .......................29
Références ................................................. .................................................. .................................................. ...30
Indice................................................. .................................................. .................................................. ............31

Au lecteur

Ce texte a été produit simultanément avec un chapitre (portant presque le même titre) préparé pour la 2e
édition du Handbook of Nuclear Chemistry (rédacteurs en chef : A.
Vértes, S. Nagy, Z. Klencsár) qui sera publié par Springer en 2010. Cette version est destinée à servir de
« document » électronique pour les étudiants de l'ELTE. Il est distribué gratuitement sur une base auteur-
lecteur individuel sur demande de ma part. Les lecteurs qui reçoivent la version pdf de ce fichier de ma
part comprennent qu'ils ne sont pas autorisés à le transmettre ou une copie de celui-ci sous quelque
forme que ce soit à un tiers. Ils ne peuvent pas non plus l'afficher sur le Web. Cependant, ils sont
encouragés à attirer l'attention de leurs camarades sur l'existence de cette possibilité.
Törökbálint, 18 juillet 2009
Sandor Nagy, auteur

Introduction

Il existe actuellement plus de 3 000 nucléides connus, dont 265 sont stables, tandis que le reste, soit
plus de 90 % d'entre eux, est radioactif. Les applications chimiques des isotopes spécifiques des éléments
chimiques sont principalement liées à ce dernier groupe, y compris un certain nombre d'isomères
nucléaires métastables, faisant de la cinétique de la désintégration radioactive un chapitre important de
la chimie nucléaire. Après avoir donné une interprétation phénoménologique puis statistique de la loi
exponentielle, nous discutons les différentes combinaisons des processus de décroissance individuels
ainsi que les cas d'équilibre et de non-équilibre. La systématique de la demi-vie des différents modes de
désintégration est également résumée.

1. LA LOI EXPONENTIELLE DE DÉCROISSANCE

1.1. Approche phénoménologique

La quantité la plus fondamentale de désintégration radioactive est l' activité A , c'est-à -dire le nombre
d'atomes se désintégrant dans l'échantillon par temps.
Unités historiques d'activité. L'ancienne unité de radioactivité utilisée - le curie (Ci) - a été introduite
en 1930. Un curie était à l'origine défini comme le taux de désintégration de 1 gramme de

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226Ra pur . Le radium a été choisi comme référence en raison de son importance alors parmi les éléments
radioactifs. Cependant, il était plutôt inquiétant que la valeur de l'unité doive être modifiée de temps en temps à
mesure que des données plus précises étaient obtenues pour la désintégration du radium.
Enfin la valeur de curie a été fixée arbitrairement à 3,7ÿ1010 désintégrations par seconde (1950).
(Au cours des années trente, une autre unitéÿ: 106 désintégrations par seconde - appelée rutherford - a
également été suggérée, mais elle n'a jamais été largement connue.)
Unité SI d'activité. Depuis 1975, l'unité internationalement recommandée est le becquerel
(Bq) défini comme 1 désintégration par seconde (1 dps), mais les travailleurs du nucléaire et de la radiochimie, en
particulier ceux qui manipulent des activités élevées, s'en tiennent toujours à l'ancienne unité curie. Certains
auteurs préfèrent la notation dps à Bq et l'acronyme dpm (signifiant désintégrations par minute) apparaît également
comme unité d'activité.
Quantités intensives liées à l'activité. Dans la plupart des échantillons, les radionucléides ne sont pas
exempts de porteurs mais des isotopes inactifs les "portent" et/ou une substance inactive appelée matrice les
contient. (Le terme sans porteur ajouté ou nca signifie uniquement que le processus de production d'un
échantillon de radionucléide n'implique pas l'ajout de porteur. Cependant, il peut ne pas être exempt de porteur.)
L' activité spécifique d'un échantillon radioactif est définie comme la ) activité de l'échantillon radioactif divisée
par sa masse (unité : Bq/kg). Des quantités similaires sont l' activité molaire (unité : Bq/mol) et la concentration
d'activité (unité : Bq/dm3 ), définies comme l'activité de l'échantillon divisée par sa quantité molaire et son
volume, respectivement.
Notez que le terme activité spécifique est également utilisé dans le sens d'activité causée par un radio-isotope
d'un élément dans un échantillon par la masse totale de l'élément (ou d'un composé de celui-ci) contenu par
l'échantillon. Certains auteurs utilisent le terme « radioactivité spécifique » dans le sens d'activité molaire, bien
que selon les recommandations de l'IUPAP et de l'IUPAC, l'adjectif « spécifique » doive être réservé pour
désigner des grandeurs divisées par la masse. Il convient donc d'éviter l'utilisation du terme dans ce dernier sens.

Équations de base de l'activité. L'activité A, étant la mesure du taux de désintégration, est


lié au nombre d'atomes radioactifs N par l'expression suivante :

ré N ré N
UN ÿÿÿÿ , (1)
ré t ré t

où ÿt est la période d'observation et ÿ N est le nombre d'atomes qui se sont désintégrés pendant
ÿt.
Nous avons utilisé ci-dessus que si ÿt ainsi que ÿ / NN sont suffisamment petits - c'est-à-dire si nous
observons un grand nombre d'atomes dans un court intervalle de temps - alors N(t) peut être considéré
comme une fonction suffisamment "lisse" pour où le rapport ÿN/ÿt peut être remplacé par la dérivée dN/dt.
La désintégration radioactive produit généralement des particules de rayonnement (ÿ, ÿ) ou des photons
(ÿ) qui peuvent être détectés avec une certaine probabilité. Dans des conditions favorables, l' activité
observée A' ainsi déterminée sera proportionnelle à l'activité réelle (aussi appelée : activité absolue) A :
AA' ÿ ÿ , (2)

où (ÿ 1) ÿest l' efficacité de la détection.

C'est aussi un fait empirique que si nous avons un plus grand nombre d'atomes (par exemple, en
préparant un échantillon plus grand à partir du même matériau radioactif homogène), alors l'activité sera
proportionnellement plus grande. Pour un type de radionucléide donné on peut donc écrire
CE ÿ
ÿ
, (3)

où le facteur ÿ (dimension : 1/temps ; unité : sÿ1 ) est appelée la constante de décroissance.

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A noter que selon l'Eq. (3) la quantité d'un radionucléide peut être spécifiée par son activité.
(C'est le contexte "théorique" de la pratique courante selon laquelle les sources radioactives sont
vendues/achetées par mégabecquerel ou millicurie.)
Détermination de la constante de décroissance. L'équation ci-dessus, combinée avec Eq. (2),
sert également de base pour la détermination de la constante de décroissance des radionucléides à vie longue
ayant de très longues demi-vies [voir Eq. (17)], ce qui signifie que ni leur activité ni leur
nombre ne devraient changer sensiblement dans un laps de temps raisonnable pouvant être
consacré à leur observation :
'
UN UN
ÿ ÿÿ
. (4)
N ÿ N

Comparer les éq. (1) et (3) on obtient


ré N
ÿÿ ÿN , (5)
ré t

qui est essentiellement la même équation différentielle qui est caractéristique des réactions de premier
ÿ
ordre en chimie en jouant le rôle de la constante de vitesse.
La solution de l'éq. (5) donne la formule généralement appelée loi exponentielle de la
décroissance radioactiveÿ:
ÿt
NN ÿÿ (e)0 , (6)

où N(0) est le nombre d'atomes radioactifs présents à t = 0. puis


Multiplier l'éq. (6) par ÿ en trouvant que
ÿ , et
le comparer
même type
lesde
résultats avec les Eqs. (3) et (2) nous
loi exponentielle s'applique également aux activitésÿ:
ÿt
AAÿÿ(e)0 , (sept)

' ÿt
AAÿe)0('
ÿ . (8)

Notez que l'éq. (8) est particulièrement utile pour la détermination de la constante de décroissance des
radionucléides à demi-vies moyennes, c'est-à- dire chaque fois qu'il est possible de "s'abstenir" du changement
d'activité, car les activités observées sont beaucoup plus faciles à mesurer que l'une ou l'autre (absolue ) activités
ou nombres d'atomes (de nucléides spécifiques). Ce dernier est inévitable, par exemple, dans le cas des
ÿ.
radionucléides à vie longue lorsque nous ne pouvons utiliser que l'Eq. (4) pour la détermination de
Dans le cas de demi-vies extrêmement courtes, le point de départ de la détermination de la constante de
désintégration est toujours quelque chose comme l'équation. (8), mais des astuces / équipements spéciaux (circuit de
coïncidence, convertisseur temps-amplitude, analyseur multicanal) ainsi que des conditions spéciales (signaux de
démarrage et d'arrêt disponibles informant respectivement de la «naissance» et de la «mort» des noyaux individuels /
particules) sont également nécessaires. C'est ainsi que les distributions de durée de vie des positrons sont déterminées, par exemple
Autrefois, la distribution de la durée de vie des nucléides à courte durée de vie était mesurée sans
analyseur multicanal en utilisant la méthode des coïncidences retardées. Dans ce cas, les signaux
de démarrage ont été retardés et le taux de coïncidence a été tracé en fonction du temps de retard. Le
graphique résultant a montré les caractéristiques de la loi exponentielle, à partir de laquelle la constante
de décroissance pouvait être déterminée en calculant la pente du tracé semi-logarithmique.
Dans le cas des éléments chimiques artificiels (par exemple, les transactinides), un autre type de
problème se pose, à savoir que le nombre de désintégrations qui peuvent être observées n'est tout simplement
pas suffisant pour mesurer la loi exponentielle car seuls quelques atomes similaires sont produits à un temps.
Dans un tel cas, la détermination de la constante de décroissance ou, plus directement, celle de la durée de vie moyenne

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[voir éq. (18)] - peut être effectuée en trouvant le maximum du logarithme de l'histogramme de
la durée de vie. Le maximum est supposé être à log ÿ.
Il y a un autre problème avec les éléments chimiques artificiels, à savoir que leurs isotopes ont
également une courte durée de vie. Ceci, ajouté à la nécessité de leur identification, nécessite des
méthodes de séparation très rapides. Certains types d'équipements sont capables de manipuler des
radionucléides avec des demi-vies de ÿ10 s voire ÿ1 s.

1.2. Approche stochastique


Dans le texte «ÿStochastiques et mesures nucléairesÿ», nous avons discuté plus en détail du lien
entre la loi exponentielle et certaines des distributions spéciales, c'est-à-dire binomiale, de Poisson et
exponentielle. Ici, nous souhaitons seulement donner une illustration simple des caractéristiques
stochastiques.
Considérez un seul atome radioactif quelconque. Soit p la probabilité qu'il se désintègre au
cours d'une certaine période d'observation ÿt. Supposons que l'atome est sans âge dans le
sens où p est indépendant de la durée de son existence avant que nous commencions son
observation. Il va de soi que le risque de dégradation augmente avec la durée de la période d'observation.
De plus, il semble également raisonnable de supposer que pour suffisamment court ÿt nous avons la proportionnalité

ÿtp ,ÿ
ÿ
(9)

où la constante de proportionnalité ÿ ne dépend que du type d'atome (ou, plus


spécifiquement, sur sa disposition à se décomposer).
Cependant, nous sommes plus intéressés par l'événement complémentaire, c'est-à-dire que l'atome est
toujours intact après la période ÿt. La probabilité de ceci est :

ÿÿ ÿ 11)( ÿ ÿtptP ÿ. (dix)

Supposons que l'atome ait effectivement survécu à la première période ÿt d'observation. Alors la
probabilité qu'il soit 'vivant' même après la prochaine période ÿt est à nouveau ÿ 11 ÿÿ ÿÿtp .
Selon la théorie des probabilités, pour le temps d'observation total 2ÿt nous avons
2
2( ÿ) .1() ÿÿ ÿ
ÿttP (11)

Ainsi la probabilité que l'atome survive une période de nÿt est


n
ÿttnP
( ÿ 1()
) ÿÿ ÿ (12)

qui, avec la notation nÿt = t, peut être réécrit comme


n
ÿ t ÿ
( tP 1) ÿ ÿ ÿ . (13)
nÿ

Pour n ÿ ÿ (c'est-à-dire lorsque la division de t en périodes d'observation uniques est infiniment fine), nous
obtenons l'expression suivante pour la probabilité que l'atome ne se désintègre pas dans une période
arbitrairement longue tÿ:
ÿt
ville _
( ÿe) . (14)

Pour un grand nombre d'atomes identiques, le facteur exponentiel dans Eq. (14) représente la
fraction de survivants N(t)/N(0) en fonction du temps t. Ainsi, le nombre initial d'atomes
On s'attend à ce que N(0) chute à N(t) selon la formule suivanteÿ:

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ÿt
NtN
( ÿÿ e)0() . (15)

Notez que ce que nous venons de "déduire" est la loi exponentielle de décroissance [voir Eq. (6)]
ÿ constante
justifiant la notation (réservée à la constante de décroissance
de proportionnalité toutl'Eq.
dans au long
(9). de ce chapitre) pour la

En utilisant l'éq. (15), nous pouvons introduire une grandeur plus expressive que la constante de décroissance
pour la description de la « décroissance » des radionucléides. La demi-vie T1/2 est le temps pendant lequel la
moitié des atomes devraient se désintégrerÿ:

ÿJ
N )0(
NTN (16)
ÿ

e)0())(
2/1 2/1 ÿ ÿ
,
2

d'où

693.02ln
J ÿÿ . (17)
2/1
ÿ ÿ

Un autre paramètre temporel caractéristique de la décroissance radioactive est la durée de ÿ , qui est la )

vie moyenne attendue de ÿla (1, ÿ distribution exponentielle associée à la décroissance radioactiveÿ:

ÿ ÿ

ÿt 1
ÿ ,
ÿÿdéd)(
ÿ ttttft (18)
ÿ ÿ ÿ

0 0
ÿ

ÿ t
où f(t) = est laÿfonction
et de densité de la distribution de la durée de vie.
En comparant ce résultat avec l'Eq. (17), on trouve que la durée de vie moyenne est proportionnelle à la demi-
vie :

J 2/1
ÿ ÿÿ 44.1 J 2/1 . (19)
2ln

Il est de notoriété publique ÿ est le temps nécessaire pour que les atomes soient réduits à 1/e de
que leur nombre initial :
1
ÿ

ÿ ( N) e)
0
ÿ NN
0ÿ ()ÿÿ
(
ÿ
N )0(37,0 . (20)
et

On constate que la baisse du nombre de survivants est plus importante que dans le cas de la
demi-vie. La raison est évidente : d'après l'Eq. (19) ÿ > T1/2.
Notez que la 'règle 1/e' exprimée par l'Eq. (20) n'est pas un critère général des temps moyens : c'est
une spécificité de la distribution exponentielle associée à la loi exponentielle des décroissances simples.
(Voir aussi le commentaire après l'équation (44).)

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FIGURE 1. Représentation schématique du logarithme d'activité d'une source contenant le mélange de deux
radionucléides. Nous pouvons voir que le nucléide 1, en raison de sa durée de vie moyenne plus longue, survivra
au nucléide 2, bien que son activité initiale à t = 0 soit beaucoup plus faible (10 % du total). Ce fait était autrefois à
la base de la décomposition graphique des courbes de désintégration des mélanges à l'ère «pré-PC» de la science nucléaire.
L'idée pour obtenir les valeurs de A2(t) (ligne rouge ) à partir de la courbe épaisse (noire) des valeurs expérimentales
de A(t) était de soustraire les valeurs de A1(t) extrapolées le long de la ligne bleue représentant l'asymptote de la
trait épais pour t ÿ ÿ.

2. DÉSINTÉGRATIONS INDÉPENDANTES — MÉLANGES DE RADIONUCLÉIDES

Si nous constatons que le tracé logarithmique de l'activité en fonction du temps n'est pas
une ligne droite, cela indique que l'échantillon contient plus d'un radionucléide. Les
radionucléides ainsi détectés peuvent être génétiquement apparentés (c'est-à-dire que l'un
est produit par l'autre par transformation radioactive) ou être indépendants les uns des
autres, formant un simple mélange (voir FIGURE 1). Dans cette section, nous allons traiter ce dernier cas.
Afin de déterminer les constantes de désintégration individuelles du mélange, nous devons mesurer les
taux de comptage (c'est-à-dire les activités observées) en fonction du temps, à condition que les demi-vies
soient modérément longues et comparables entre elles. Le nombre de points mesurés doit être au moins le
double du nombre de composants radioactifs plus un (ou, de préférence, beaucoup plus).
L'analyse du « spectre nucléaire » ainsi obtenu est basée sur le fait que les activités
observées sont additives et aussi qu'elles sont soumises à la loi exponentielle exprimée par
l'Eq. (8). Ainsi, pour n composants radioactifs, nous avons
n n
ÿ ÿ ÿ ÿ

ÿ t
AbtAtA bÿ i
ÿÿ )()( e)0(
je
ÿÿ
je
ÿ (21)
je ÿ 1 je ÿ 1

ÿ ÿ
où tA )( est l'activité observée du mélange au temps t, ) 0( Ai est l'activité observée du
ième composant à t = 0 et b est le bruit de fond. Les paramètres (2n + 1 au total), y compris les constantes
de décroissance, peuvent alors être estimés par un ajustement des moindres carrés.

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3. DÉGRADATIONS DE RAMIFICATION

Certains radionucléides peuvent se désintégrer de deux manières concurrentes ou


plus, conduisant à des produits différents. Dans le cas de noyaux impairs-impairs , p .
Par exemple, le noyau de 40K, un nucléide utilisé dans la datation radioactive, peut
subir à la fois une capture d'électrons et une désintégration ÿ (voir la FIGURE 2 pour
plus de détails)ÿ:

ÿ CE 40
40 ÿÿÿ
ÿÿ ÿÿÿÿ Avec
18
19 K ÿÿ ÿÿÿ CE b
ÿ 40
(22)
ÿÿÿÿ
b
20 .Ce

Dans le cas de la série de désintégration illustrée par les FIGURES 4 à 7, un autre type de désintégration
de ramification se produit : la désintégration ÿ entre en compétition avec la désintégration ÿÿ . Par exemple,
227Ac, membre éponyme de la série actinium (4n+3) (voir FIGURE 7), subit la désintégration suivante :
ÿ un 223 Ve
ÿÿÿ
ÿÿÿ ÿÿ
227 87
Eh bien
ÿÿ ÿÿÿ (23)
89
ÿÿÿ
ÿb 227
90
.E

La propriété additive des constantes de décroissance partielle indiquées ci-dessus découle de la


même propriété des taux de décroissance partielle respectifs. Dans le cas de 40K, par exemple, on peut écrire

ré N ré N ré N Ce
ÿÿÿÿÿÿÿÿ
K
Avec )( ÿÿÿÿÿ
NN NN CE K
. (24)
KEC ÿ K ÿ K
ré t ré t ré t

FIGURE 2. Paraboles de masse expliquant la décroissance ramifiée de 40K. Ce type de ramification est toujours associé
à des noyaux impairs-impairs. La dépendance parabolique de la masse nucléaire sur le numéro atomique Z
provient d'une dépendance similaire (mais négative) de l'énergie de liaison telle qu'exprimée par la formule de Weizsäcker.
(La parabole impaire-impaire et la parabole paire-pair sont décalées l'une par rapport à l'autre de 2ÿ/ A3/4
selon la formule de Weizsäcker. Notez que dans le cas des isobares A impairs, il n'y a qu'une seule parabole de masse
(et donc un minimum) car le terme d'énergie d'appariement de la formule de Weizsäcker est le même (zéro) pour les
40
noyaux pairs-impairs et impairs-pairs.) Notez que Le 20Ca
20 est un nucléide doublement magique,

ce qui explique pourquoi il a une masse plus faible (stabilité plus élevée) que prévu par la tendance générale exprimée
par la parabole inférieure (bleue).

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FIGURE 3. Représentation schématique de la décomposition de ÿÿ1/


ramification
2 pour = 3. Les flèches
indiquées entre les courbes des filles ont la même longueur que celle affichée sur l'axe vertical entre 1 et 3.
La séparation constante - en considérant que l'échelle verticale est logarithmique - signifie que la courbe
supérieure, représentant la fille 1, est une version agrandie de la courbe inférieure. La valeur du facteur
ÿÿ 1/2 . [Voir Eq. (30).]
d'échelle (3) est déterminée par le rapport

D'où la demi-vie de 40K selon l'Eq. (17) est

2ln2ln
T 2/1
ÿÿ . (25)
ÿÿÿ CE ÿ b

Selon les Éqs. (24) et (6) les taux de croissance de 40Ar et 40Ca sont

ré N Avec ÿ t
, (26)
ÿ

ÿÿKECNN
ÿÿe)0( KEC
ré t

ré N Ce
ÿÿb KNN
ÿÿe)0(
ÿ

ÿ t
. (27)
bK
ré t

Les nombres des nucléides respectifs qui sont présents au temps t peuvent être calculés par
l'intégration. Si nous supposons qu'à t = 0 ni 40Ar, ni 40Ca n'étaient présents, alors nous obtenons
ÿt
N K )e1()0(
ÿ

N ÿ ÿ , (28)
Avec CE
ÿ

ÿ t
N K )e1()0(
ÿ

N Ce ÿ ÿ . (29)
b
ÿ

Ainsi, nous constatons que le rapport atomique de 40Ar à 40Ca est égal au rapport des constantes de
désintégration partielle appelée rapport de ramification à tout instantÿ:

N ÿ
Avec
ÿ
CE . (30)
N Ce ÿ
b

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(La représentation schématique d'une telle dégradation est illustrée à la FIGURE 3.)
Par conséquent, la fraction atomique de l'un ou l'autre produit est indicative de la contribution du . Par exemple,
constante de décroissance partielle respective au total ÿ dans le cas de 40Ar produit par
EC nous obtenons

N Avec
ÿ CE ÿ CE
X Avec ÿ ÿ ÿ
. (31)
NNAvec ÿ Ce
ÿÿCE ÿ ÿ
b

Ainsi, pour les produits de plusieurs désintégrations parallèles, on peut écrire


n
ÿÿÿ
celui ÿ ÿÿ xx . (32)
je

k ÿ1

4. PROCESSUS SUCCESSIFS

4.1. Cinétique générale des chaînes de désintégration

Il arrive souvent que le produit de désintégration lui-même soit également radioactif. Ainsi, toute une chaîne de
transformations radioactives peut évoluer, formant une série de désintégrations radioactives
[voir FIGURES 4-7].
La plupart des radionucléides naturels appartiennent à l'une des trois séries illustrées aux FIGURES 4, 6 et 7 où
les symboles des éléments qui sont représentés dans la série donnée sont placés dans des cases. Le parent
principal et le produit final de chaque série sont indiqués en ombrant la case des éléments respectifs.

Il peut être utile de déterminer l'activité d'un membre donné d'une série à un instant t donné. Traitons d'abord le
cas le plus simple, c'est-à-dire celui où seuls les deux premiers membres (le parent X1 et sa fille X2) sont considérés :

ÿ ÿ
1XXÿÿÿÿÿÿ
2_ 1 2
(33)
NN
1 2

où N1 et N2 sont les nombres d'atomes de X1 et X2, respectivement. (Certains auteurs préfèrent utiliser le terme
mère plutôt que parent.)
La dépendance temporelle du nombre d'atomes et de l'activité (taux de désintégration) du parent X1
découle directement des équations. (6) et (7) :
ÿ t
ÿ

NN 1 e)0(11 ÿ , (34)

ré N ÿ ÿ t
1 ÿÿ NN A 1t
1e ) 0 (e) 01(
ÿ ÿ

UN
1
ÿÿÿÿ ÿ

1111 . (35)
ré t

La fille X2 se forme à un taux égal au taux de décomposition du parent et se désintègre simultanément à un taux
déterminé par ÿ 2ÿ:

ré N
2 ÿÿ NN
ÿÿ

2211 . (36)
ré t

En remplaçant l'éq. (34) dans l'éq. (36) on obtient

ré N ÿ t
2 ÿÿ ÿÿ NN 1 e)0(
ÿ

1122 . (37)
ré t

dix
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La solution de l'éq. (37) pour les conditions initiales t = 0 : N1 = N1(0), N2 = 0 est


ÿ1 tt
)( 1
ÿÿ

NN12 ÿ 2 sur (0)


ÿ

. (38)
ÿÿ12ÿÿ ÿ

Ainsi l'activité de la fille est


ÿ2 tt
)( 1
ÿÿ

ANA ÿÿ
1222
ÿ 2 sur (0)
ÿ

. (39)
ÿÿ12ÿÿ
ÿ

FIGURE 4. La série du thorium (4n + 0) est l'une des quatre séries de désintégration, dont trois (y compris celle-
ci) sont naturelles, tandis qu'une (la série 4n+1) est éteinte sur Terre. La numérotation—
4n+0, 4n+1, 4n+2 et 4n+3 — font référence à la classe de résidus (modulo 4) des nombres de masse possibles
dans chaque série. L'explication de la notation est que ces séries (voir également les FIGURES 5-7 montrant la
même plage de Z et A pour une meilleure comparaison) n'incluent que la désintégration ÿ (flèches obliques) et
la désintégration ÿ (flèches horizontales), donc le changement de la masse nombre est soit 4 soit 0. Par
conséquent, les membres de la série entière appartiennent à la même classe de résidus (modulo 4) que leur
parent principal. (Il existe également des branches de désintégration très faibles indiquées entre parenthèses
comme la fission spontanée SF et différents types de désintégration de cluster lorsqu'un noyau C, O ou même
Ne est émis à la place d'une particule ÿ.) Chacune des quatre séries représente un exemple pour l'équilibre
séculaire en raison de la très longue demi-vie du parent primaire de la série par rapport à l'un des membres. Par
exemple, la demi-vie du 232Th est T1/2 = 1,405ÿ1010 a - une valeur proche de l' âge estimé de l'Univers -
tandis que celle de la fille la plus ancienne, 228Ra, n'est que T1/2 = 5,75 a.

Plus généralement, le système d'équations différentielles suivant est à résoudre :

ré N 1
ÿÿ
ÿ 11N ,
ré t

ré N 2
ÿÿ
ÿÿ2211
NN ,
ré t

11
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ré N
3 ÿÿ
ÿÿ NN ,
3322
ré t

ré N
n ÿÿ
ÿÿ ÿÿ 11
NN nnnn
. (40)
ré t

FIGURE 5. La série neptunium (4n + 1) est maintenant éteinte sur Terre. Cela est dû à la demi-vie
relativement courte du parent primaire 237Np (T1/2 = 2,14ÿ106 a, ce qui est inférieur à l' âge de la race humaine).
Les demi-vies de près de 2136, qui se sont écoulées depuis la création de notre planète (il y a environ
4,57ÿ109 ans), ont pratiquement anéanti ce processus car seul 1 des 10643 atomes de neptunium-237
devrait survivre. Maintenant, les chances de survie sont vraiment mauvaises, étant donné que 10643 atomes
de Np "peseraient" environ 3ÿ10618 kg, alors que la masse du Soleil n'est que de 2ÿ1030 kg, et même celle
de la Voie lactée n'est estimée qu'à environ 2ÿ1041 kg.

Les conditions initiales considérées sont

pour t = 0 : N1 = N1(0) ; N2 = N3 = … Nn = 0. (41)

La solution du système d'équations ci-dessus peut être trouvée, par exemple, dans la réf. Vértes et
Kiss 1987. [Ehmann et Vance (1991) ainsi que plusieurs auteurs de ce manuel se réfèrent au résultat
résumé par les Eqs. (42)-(43) comme l'équation de Bateman (Bateman 1910). D'autres auteurs se réfèrent
à toute la série d'équations présentées dans Eq. (40) comme équations de Bateman.] Pour le nième
membre de la série (n = 1, 2, 3…) on obtient
n
NNn
tfn) ÿ t
1 ( )0( (42)
ÿ
1 e)0( k unN
ÿ
kn
ÿn ÿÿ
k ÿ1

où a11 = 1, et le reste des coefficients de sommation akn sont donnés par l'expression

12
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FIGURE 6. La série de l'uranium (4n + 2) est la deuxième des trois séries de désintégration naturelle sur Terre.
La demi-vie du parent primaire 238U (T1/2 = 4,5ÿ109 a) correspond presque à l'âge estimé de notre planète,
donc environ la moitié des atomes de 238U qui existaient autrefois sont toujours là. Dans cette série, l'émission
de Mg se produit également, certains des noyaux de 210Tl subissent une émission de neutrons retardée en bêta.
Ceci établit une vague interconnexion avec la série (4n+1).

n 1ÿ

ÿ ÿ je

je ÿ 1
un
kn
ÿ

n
. (43)
ÿÿ ÿ ÿÿà ÿ

je ÿ 0
àÿ

Les équations de Bateman ci-dessus ont également été généralisées pour inclure l'activation par capture
de neutrons.
Malgré toute la sophistication du résultat ci-dessus, il est facile de répondre à certaines questions sans
utiliser les formules explicites. Une telle question est, par exemple, le temps moyen nécessaire au noyau parent
(X1) pour passer par n étapes de transformations ultérieures. (Par exemple, nous pouvons être intéressés par
le temps moyen nécessaire pour qu'un atome 238U se transforme en 206Pb à travers la série de désintégrations
illustrées à la FIGURE 6.) Au lieu d'intégrer l'Eq. (42) (ou, en fait, t fn(t)), nous traduirons le problème en un
problème de probabilité de la manière suivante.

13
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FIGURE 7. La série de l'actinium (4n + 3) est la troisième de la série de désintégration naturelle sur Terre. La
demi-vie du parent primaire 235U (T1/2 = 7,04ÿ108 a - notez, à titre de comparaison, que la période cambrienne
a commencé il y a environ 5,7ÿ108 ans) est d'environ un sixième de l'âge estimé de la Terre. Ainsi, près de 2 à
6 parties (ou, plus exactement, à peine 1 %) des atomes d' 235U qui existaient autrefois sont encore
potentiellement disponibles comme combustible nucléaire.

Les périodes de temps Ti suivantes passées par un noyau au ième « stade » (i = 1, 2, …, n) sont
des variables aléatoires avec i) des ÿ franchir n exponentielles.
ÿ (1,distributions Le temps d'attente
étapes est T = T1+…+Tn. (Notez que total pour
selon Rényi
1979, la fonction fn(t) dans l'équation (42) joue le rôle de la fonction de densité de T.) Ce dont nous
avons réellement besoin est la valeur attendue () de T. En utilisant le fait que l'espérance valeur de
la somme des variables
ÿ directement aléatoires
écrire est toujours
le résultat suivant : égale à la somme des valeurs attendues, on peut

n n
1.
ÿÿ ÿÿ
je
(44)
ÿÿÿ1ÿ
je je 1 ÿ je

Notez que la 'règle 1/e' [voir Eq. (20)] ne s'applique pas aux ÿ , car la distribution de T n'est
exponentielle que dans le cas trivial de n = 1. Pour donner un exemple numérique, prenons le cas
de constantes de décroissance presque ÿ 2 ÿ ÿ ,Sialors
ÿ 1 ÿégales. T a un ÿgamma
) distribution (n, ÿ facilement
pour laquelle . Onpar
vérifier, peut
exemple = n/ ÿnF2(t)
ÿ pour = 2, est
quelalefonction
facteur de
en distribution
question serait des 1 ÿ F2(2 /(2, ÿ) distribution gamma. Dans où
alors ) = 3eÿ2 ÿ 0,41 plutôt que eÿ1 ÿ 0,37,
plutôt queÿ 63ÿ%
l'exemple
( = 100ÿ%
donné,ÿcela
37ÿ%)
signifierait
devraient qu'environ
subir les 59ÿ%
deux décroît
( = 100ÿ%
au moment
ÿ 41ÿ%) tdes
= .Pour
atomes
les initiaux
ÿ grandes valeurs de n, en revanche, nous obtenons 50ÿ%, car la distribution gamma peut être
approchée par une distribution normale pour laquelle la valeur attendue (ÿ) et la médiane (T1/2)
sont égal. ÿ ÿ 2/ ÿ

Dans un type particulier (bien qu'important) de séries radioactives, la « règle 1/e » fonctionne
toujours. Cela se produit lorsque la demi-vie (et donc la durée de vie moyenne) de l'un des membres
est extrêmement élevée par rapport à tous les autres. Ce cas, appelé équilibre séculaire, est
discuté séparément en raison de son importance.

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4.2. Équilibre radioactif et hors équilibre

Il n'est souvent pas nécessaire de se soucier de la solution générale du problème de


désintégration successive, car après un certain temps, toute la série peut être analysée par étapes,
en comparant les constantes de désintégration des désintégrations individuelles. Afin d'introduire
les concepts d'équilibre et de non-équilibre, nous commençons par l'analyse des deux premières
désintégrations de la série montrée par l'Eq. (33). Ensuite, nous inclurons également la désintégration
de la deuxième fille, afin de pouvoir tirer des conclusions plus générales concernant l'ensemble de
la série. Dans certaines conditions, une sorte d'équilibre s'établit entre le parent (primaire) et sa (première) fille.
La condition d' équilibre transitoire - ou tout équilibre d'ailleurs - estÿ: ÿ1 < ÿ2
(ou ÿ1 > ÿ2). Dans ce cas, après un certain temps, nous avons
ÿ t ÿ

ÿ t
2 eeÿ
1
ÿÿ , (45)

et donc le second terme devient négligeable dans les Eqs. (38) et (39).
Ainsi, le comportement asymptotique du nombre d'atomes fils N2 est décrit par la formule
suivante :

ÿ ÿ t ÿ
1 1
.
ÿ

1
N
2
ÿ N 1e) 0 ( ÿ
N
1 (46)
ÿÿ ÿ

ÿÿ ÿ

12 12

De l'éq. (46) on obtient pour le rapport asymptotique des nombres d'atomes

N ÿ
2 1
ÿ , (47)
N ÿÿ ÿ

1 12

ce qui montre que, pour t assez grand , le rapport du nombre d'atomes fils à celui des atomes
parents (N2/N1) devient approximativement constant.
Le comportement asymptotique de l'activité fille A2 est obtenu à partir de l'Eq. (39) en
utilisant l'éq. (45):

ÿ ÿ t ÿ
2 2
.
ÿ

1
UN
2
ÿ Un1 et) 0 ( ÿ
UN
1 (48)
ÿÿ ÿ

ÿÿ ÿ

12 12

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FIGURE 8. Représentation schématique de l'équilibre (transitoire). La demi-vie du nucléide parent considéré


est de 10 unités, tandis que celle de la fille est de 1 unité. Notez que le maximum de l'activité de la fille [voir
Eq. (58)] est atteint un peu plus tard que celui de l'activité totale. Notez également que l'Eq. (53) fonctionne
assez bien, c'est-à-dire que les courbes logarithmiques de A1 et A2 sont déjà pratiquement parallèles à t ÿ
6,6, ce qui signifie que le rapport A2/A1 est presque constant.

On obtient ainsi pour le rapport asymptotique des activités

UN ÿ
2
ÿ
2 . (49)
UN ÿÿ ÿ

1 12

Nous pouvons voir que le rapport des activités devient également constant après un certain temps. Ceci
peut également être observé sur la FIGURE 8, où la proportionnalité se révèle comme une séparation
constante entre les courbes logarithmiques de A1 et A2.
On peut également conclure de l'Eq. (49) qu'en équilibre transitoire la fille est plus
actif que le parent. (Nous pouvons également le voir dans la FIGURE 8.)
Nous pouvons établir le critère suivant pour le temps minimum requis pour approcher la
condition d'équilibre définie par Eq. (49) à une précision relative donnée ÿ :

ÿ 2 UN
2
ÿ

ÿÿ 12 ÿ

UN
1
ÿ ÿ , (50)
ÿ 2

ÿÿ 12 ÿ

où A2/A1 est le rapport réel des activités en fonction du temps, c'est-à-dire

UN ÿ 2
2 ÿ
)(12 e1)(ÿ

(51)
UN
1 ÿÿ 12
ÿÿ ÿ

comme suit d'Eqs. (39) et (35).


Ainsi, le critère (50) peut être réécrit sous la forme suivante :

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et ÿ ÿÿÿÿ
12
)( t ÿ , (52)

qui finit par donner

1
tÿ ÿ
2
dans , (53)
ÿ

où ÿ2 est la durée de vie moyenne du nucléide fils (à durée de vie plus courte).
Si, par exemple, nous fixons un critère de 1%, alors nous obtenons de l'Eq. (53) : t > 4,6 ÿ 2 ÿ 6,6 T1/2. En
d'autres termes, après environ 6 à 7 demi-vies (4 à 5 vies moyennes) du nucléide fils, nous obtenons
environ 1 % près de la condition d'équilibre.
La condition d' équilibre séculaire est : ÿ1 << ÿ2 (ou ÿ1 >> ÿ2). Dans ce cas ÿ1 peut être
négligé par rapport à ÿ 2 et Éq. (49) devient encore plus simple :

UN
2
ÿ 1, (54)
UN
1

c'est-à-dire qu'en équilibre séculier nous avons

A1 ÿ A2 . (55)

L'équilibre séculaire est illustré par la FIGURE 9 dans le cas particulier du 226Ra comme parent (T1/2 =
1600 a = 584 000 d) et du 222Rn comme fille (T1/2 = 3,82 d).
Si ÿ1 > ÿ2, alors aucun équilibre n'est atteint à aucun moment. Pourtant, à l'instar du cas de
l'équilibre, l'activité de la fille passe par un maximum (voir FIGURE 10).
Le comportement asymptotique de l'activité A2 de la fille est maintenant différent de celui montré
par Éq. (48), car c'est le premier terme qui devient négligeable dans l'Eq. (39):

ÿ ÿ t
2
A 2 e) 0 (1 .
ÿ

UN
2
ÿ (56)
ÿÿ ÿ

21

Notez que l'équation ci-dessus décrirait l'activité d'une source préparée à partir du
atomes de la fille, avec l'activité initiale

ÿ
2
A2 )0( ÿ
UN
1 )0( . (57)
ÿÿ ÿ

21

(Voir l'intersection de la ligne pointillée avec l'axe vertical dans la FIGURE 10.)

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FIGURE 9. Le changement d'activité dans le cas de l'équilibre séculaire. La demi-vie du


nucléide parent 226Ra est T1/2 = 1600 a, et celle de la fille 222Rn est T1/2 = 3,825 j. L'unité de
temps est la demi-vie de la fille. Notez qu'une fois l'équilibre atteint, les activités de Ra et Rn
deviennent pratiquement égales - la caractéristique distinctive de l'équilibre séculaire. Cela
signifie que l'activité totale double après 6 à 8 demi-vies de la fille.

Il peut être utile de connaître le moment où la fille atteint son activité maximale, notamment lorsqu'il s'agit de
capter un radionucléide produit par décroissance radioactive.
Le maximum de A2(t) (ainsi que de N2(t)) est atteint au moment

1 ÿ
2
tÿ dans
(58)
maximum
ÿÿ ÿ

ÿ
12 1

comme on peut facilement le vérifier en différenciant l'Eq. (39) (ou Éq. (38)).
Étendons maintenant notre analyse aux trois premières désintégrations de la série :

X 1ÿÿÿÿÿÿÿÿÿ
X ÿ2 X 3 13
2
ÿ ÿ

. (59)
NN N
1 2 3

Utilisation des éq. (42) et (43), on obtient pour l'activité de la deuxième fille

ÿ 1t ÿ 2t ÿ 3t
ÿ ÿ
ÿ ÿ ÿ

et et et
ANAÿÿ ÿ )0(ÿÿ ÿ ÿ ÿ ÿ
. (60)
321333
ÿ ))((
ÿÿÿÿÿÿÿÿÿÿÿÿ ))(( ))((
ÿ ÿ
ÿÿ ÿÿ ÿÿ

1312 2321 3231 ÿ

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FIGURE 10. Représentation schématique du non-équilibre. La demi-vie du nucléide parent est


considérée comme l'unité de temps et celle de la fille est 10 fois plus longue. Notons que l'asymptote
de l'activité de la fille reflète les caractéristiques temporelles de la sienne propre, alors qu'en cas
d'équilibre elle est déterminée par celle du parent. (Voir la ligne rouge horizontale sur la FIGURE 9,
représentant à la fois l'activité du parent et la courbe d'activité asymptotique de la fille.)

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FIGURE 11. Cas de base d'une série de décroissance composée de 3 étapes. Les échelles équilibrées attirent l'attention
sur la plage où les logarithmes des activités deviennent parallèles, une indication d'équilibre (ÿ). La durée de vie moyenne
la plus courte est sélectionnée comme unité de temps pour chaque graphique. Le cas le plus intéressant est représenté
par le graphique en bas à gauche, montrant que chaque fois que le parent de la série est le nucléide à vie la plus longue,
tôt ou tard l'équilibre prévaudra tout au long de la série, quelle que soit la relation entre les constantes de désintégration
individuelles des filles. l'un à l'autre. Selon les quatre graphiques supérieurs, le membre ayant la plus longue durée de vie
survivra éventuellement à (tous) son (ses) prédécesseur (s).

La figure 11 montre les activités en fonction du temps pour les trois premiers nucléides d'une série, telles que
calculées à partir des équations. (35), (39) et (60). Les graphiques individuels représentent les 6 permutations
possibles d'une décroissance rapide, moyenne et lente caractérisée par des durées de vie moyennes de 1, 3 et 9 unités de temps,

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respectivement. Une analyse attentive des graphiques nous permet de tirer des conclusions générales sur la
comportement asymptotique de toute
sérieÿ: si Xk est le membre de la série qui vit le plus longtemps, alors - après un temps suffisamment long - les
membres X1,…, Xkÿ1 s'éteindront, et la série sera raccourcie à la sous-série Xk, Xk+1,… avec Xk comme parent
principal.
ÿ k+1, ÿ ( k+2…) des filles de Xk sont liées à chacune est plus
Peu importe comment les constantes de décroissance
autre, le fait qu'entre ÿ k petite que le reste des constantes de décroissance impose un équilibre
Xk et toutes ses filles.
Par exemple, le premier membre de l'une des séries radioactives naturelles a une demi-vie de plusieurs ordres
de grandeur plus longue que n'importe lequel de ses descendants (voir FIGURES 4-7).
Sa constante de désintégration (ÿ1) est donc négligeable par rapport à celles des produits de désintégration (ÿ1,
ÿ2ÿÿ...ÿÿÿn). De même, les exponentielles
ÿ

ÿ
ÿ 2t ÿ 3t ,e,,e,e ÿ

ÿ NT
ÿÿ (61)

ÿ
eÿ certain temps.
peut également être négligé par rapport à t1 après un
Tout bien considéré, le premier membre d'une telle série est en équilibre séculaire avec tous les autres, c'est-à-
dire Eq. (55) s'applique à l'un des nucléides filsÿ:

ÿAAA _
ÿÿ 21
n (62)

Si, par conséquent, tous les produits de désintégration de l'uranium ou du thorium restent ensemble dans une roche ou dans
un ancien composé, leurs activités deviennent égales (après une période de temps).

Un cas particulier de processus successifs est celui où le parent (X1) est stable, mais il est induit à la
transformation par une réaction nucléaire dont le produit (le "fils" X2) est radioactif. Par exemple, dans le cas de
l'activation neutronique au lieu de l'Eq. (33) on peut écrire

ÿ
X ÿÿ1ÿÿ
X 1ÿÿÿ 2 ÿÿ 2
, (63)
N1 N2

réaction ÿnucléaire
est la densité
induite de
parflux
les de
neutrons
neutrons
(par(neutrons
exemple,cmÿ2
capture
sÿ1de
) et où ÿ 1 est la section transversale de la
neutrons) :

n,(X
1
c . X) 2
(64)

Des processus similaires jouent un rôle important dans l'analyse par activation neutronique (NAA) ainsi que
dans des processus naturels tels que la formation de radiocarbone dans l'atmosphère via la réaction

C )pn,(N14 14 . (65)

L'équivalent de l'éq. (36) est maintenant

ré N
2 .
ÿÿ
NN
ÿÿÿ2211 (66)
ré t

Lors de la résolution de l'équation ci-dessus, on suppose généralement que ÿ et N1 sont constants. (Cette
dernière hypothèse signifie que seule une infime fraction de X1 sera activée.) Par conséquent, l'intégration entre 0
et t est simple, ce qui donne
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ÿ t
PÈRE ÿÿÿ
ÿÿÿ
) e1( 2 . (67)
222 11

FIGURE 12. Représentation schématique de l'activité du produit radioactif X2 en fonction du temps d'activation.
L'unité de temps est la demi-vie du produit. Les flèches pointent vers le temps calculé à partir de l'Eq. (53), qui
fournit maintenant le temps d'activation minimum nécessaire pour se rapprocher à 100% de la valeurÿ (c'est-à-dire
asymptotique
la
plus élevée possible) de l'activité A2 ÿ ÿ1N1. Comme nous pouvons le voir,ÿ de
le gain d'activité
moitié à chaquedu période
produit diminue
de demi-
vie suivante, ce qui rend les temps d'irradiation plus longs de moins en moins économiques du point de vue de la
production de radionucléides.

Nous pouvons voir à partir de l'équation ci-dessus que pour un temps d'activation constant, l'activité
du produit sera proportionnelle à N1, offrant une technique simple pour l'analyse quantitative du
nucléide X1 par NAA. D'après la FIGURE 12, la limite asymptotique de l'activité est également
proportionnelle à N1. Ce fait est utilisé, par exemple, dans le cas de la datation au radiocarbone,
dans laquelle la date de la mort d'un organisme est finalement déterminée à partir du type d'équation suivantÿ:
ÿ t ÿ t
ÿÿ 11N 2et
ÿ ÿ

ATAe)0())(
2 ÿ ÿ . (68)
2 2

5. SYSTÉMATIQUE À CONSTANTE DE DÉCROISSANCE (DEMI-VIE)

Dans cette section, nous résumerons brièvement quelques résultats concernant la dépendance de la
constante de désintégration sur divers paramètres physiques pour les modes de désintégration les plus
importants. Le lecteur trouvera une très bonne introduction théorique à ce domaine dans Friedlander et al. 1981.

5.1. Désintégration alpha


144
Les émetteurs alpha se trouvent parmi les grands nucléides Z (par60exemple,
84 Nd et au-dessus)
pour lesquels, pas trop loin du fond de la vallée de stabilité (voir FIGURE 13), le nombre de neutrons
dépasse celui des protons, c'est-à-dire le rapport N/Z est supérieur à 1. Dans ces conditions, la
décroissance alpha,
UN un UN
ÿ

4 2 ÿ

4 2ÿ
DE
X N
ÿÿÿ DE ÿ

2 HeX
N ÿ

2ÿ2 2 , (69)

augmentera encore ce ratio

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N ÿ

2 N
ÿÿ 1. (70)
DE ÿ

2 DE

Par conséquent, si un nucléide est situé du côté à faible N de la vallée (c'est-à-dire que son rapport N / Z est
inférieur à celui de ses voisins les plus stables), la désintégration alpha peut le rapprocher du fond de la vallée et
ainsi le nucléide est susceptibles de subir une désintégration alpha. (Dans certains cas, même les noyaux riches
en neutrons, par exemple certains isotopes Po, peuvent subir une désintégration ÿ car la valeur Q du processus
s'avère positive.)
Au cours des premières décennies de la physique nucléaire, on pensait que le rayonnement
alpha de chaque nucléide émetteur alpha était monoénergétique. Ce n'est qu'en 1929 que
212
Rosenblum (1930) découvrit le rayonnement
83 alpha du Bi constitué de particules alpha d'énergies
différentes.
D'autres expériences ont démontré que les énergies alpha sont toujours discrètes même dans de tels
cas, et l'excès d'énergie que possède encore le noyau au-dessus de son niveau fondamental est émis
sous la forme d'un photon gamma.

FIGURE 13. La vallée de stabilité des noyaux. La projection verticale du fond de la vallée sur le plan ZÿA suit la ligne
des noyaux stables à une 'altitude' exprimée par le rapport de la masse nucléidique (M) et du nombre de masse (A).
Les sections transversales isobares de la vallée sont paraboliques en conséquence de la formule de Weizsäcker.
(Voir aussi la légende de la FIGURE 2.) Les creux locaux marqués sont liés aux nombres magiques (Ca : N = 20 ;
Fe-Ni : N = 28, Z = 28 ; Y : N = 50 ; Ba : N = 82) . La désintégration bêta se produit entièrement du côté éloigné de la
de la vallée (du côté proche de la vallée, nous pouvons observer ÿÿ , capture désintégration
(EC) comme ÿ+indiqué
et de sur
l'électron
la parabole).
le long
La désintégration alpha se produit pour A > 60 principalement de l'autre côté de la vallée.

Il convient de noter qu'une valeur différente de ÿ appartient à chaque valeur différente de Eÿ. Ainsi, le ÿ
effectif (ainsi que le T1/2 effectif) pour un noyau émetteur ÿ est déterminé par la somme des constantes de
désintégration partielle : ÿÿÿi. (Notez que nous avons ici un type de décomposition de ramification .)

23
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Les énergies alpha sont généralement comprises entre 4 et 6 MeV et ces limites ne sont dépassées que
144 m212
dans quelques cas. La variation totale est marquée60par Nds)(1,8
à Sm,
MeV)
lesetdemi-vies
Po (11,784couvrent
MeV).
décimales
3ÿ1023
D'un
environ
de
autre
s).
AtEt
30
(1016
côté
nous
grandeurs
(10ÿ7
àÿ
213 148
85 n'avons
le processus Be ÿ 2ÿ gardant la combustion alpha dans les étoiles massives sous contrôle. pas inclus
La demi-vie de
62
8
cette désintégration cosmologiquement importante n'est que d'environ 10ÿ16
4 s environ.

Il existe une corrélation négative entre la demi-vie et l'énergie alpha. La forte dépendance énergétique des
demi-vies partielles explique pourquoi la complexité des spectres alpha est restée longtemps inaperçue : la
branche produisant les particules alpha les plus énergétiques domine souvent tout le processus de désintégration.

La première systématique de la constante de désintégration proposée s'appelle la règle de Geiger-Nuttal.


Cette règle, établie à l'origine comme une relation constante de désintégration - plage alpha, peut être
facilement convertie en la relation demi-vie - énergie alpha suivanteÿ:

ÿ}log{}log{
2/1
ÿ
ÿ bEaT , (71)

où a < 0 est une constante et {x} représente la valeur numérique de la quantité physique x dans une certaine
unité [x]. D'autre part, b a une valeur différente (mais constante) pour chaque série de décroissance.
Ainsi, les tracés logarithmiques des séries individuelles sont représentés par des droites parallèles décalées
en fonction de la différence du paramètre b.
Il convient de noter que le diagramme de Geiger-Nuttal de la série 4n+3 est bien supérieur aux séries 4n+0
et 4n+2 (voir FIGURE 14). Il en est ainsi parce que les noyaux impairs-Z et impairs-N se désintègrent plus
lentement que les noyaux pairs-pairs en raison des effets de coquille. Ce type d'obstacle a sauvé, par exemple,
235
le très important nucléide pair-impair
92 U —
143 le parent
(Friedlander etprincipal de la série 4n+3 — de l'extinction sur Terre
al. 1981).

FIGURE 14. Diagramme de Geiger-Nuttal moderne pour les nucléides en désintégration ÿ des quatre principales
chaînes de désintégration, y compris les trois naturelles (à partir de 232Th, 238U et 235U) autrefois étudiées par
les éponymes de ce type de présentation log–log. L'étiquette de la quatrième série (à partir de 237Np) est de
couleur grise pour indiquer que cette série a été anéantie de la Terre en raison de sa demi-vie relativement courte.
Notez que les demi-vies ÿ balayent la gamme de moins d'une microseconde (voir les étiquettes le long de l'axe
vertical de droite) à 15 milliards d'années (l'âge estimé de notre Univers), ce qui signifie une échelle de ~ 24
décimal ou ~ 80 binaire ordres de grandeur. Les valeurs Q (~Eÿ), en revanche, ne chutent qu'à partir de

24
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Sándor Nagyÿ: Cinétique de la croissance et de la désintégration radioactive En e

9 MeV à environ 4 MeV, une gamme à peu près un peu plus large que 1 ordre de grandeur binaire (c'est-à-dire une
gamme couverte par un facteur 2).

Il existe également d'autres expressions décrivant une telle systématique.


La formule empirique de Taagepera-Nurmia décrit la demi-vie alpha comme la fonction de
l'énergie alpha et le numéro atomique du noyau fils
La formule théorique de Gamow-Condon-Gurney décrit la constante de désintégration alpha en
fonction de l'énergie alpha (ou plutôt de la valeur Q de la désintégration alpha), ainsi que du rayon
nucléaire et du numéro atomique de la fille.
La formule de Gamow-Condon-Gurney ne s'applique que lorsque la particule alpha est émise avec un
moment cinétique nul. La probabilité que la désintégration alpha supprime le moment cinétique est
considérablement plus faible.

5.2. Désintégration bêta

Les émetteurs bêta se trouvent tout au long de la vallée de stabilité (voir FIGURE 13) à partir de 1H3
haut
à Cf253 .
98

Si, à la suite de la désintégration ÿ, des noyaux excités se forment, l'état fondamental sera atteint
par l'émission de photons gamma monoénergétiques. On pourrait donc s'attendre à ce que ÿ
le rayonnement est également «monochromatique», composé d'électrons d'énergie Qÿ -Eÿ chacun.
En réalité, cependant, les spectres ÿ sont de caractère continu avec une distribution d'énergie
s'étendant de zéro à Eÿ = QÿÿEÿ. La distribution d'énergie des neutrinos est également continue, étant
l'image miroir de la distribution d'énergie des électrons en forme de cloche.
Cela vaut à la fois pour la désintégration bêta négative et positiveÿ:
ÿ

UN
b X ÿÿÿ eX ÿÿ 1-1
nÿ UN ÿ
,
ÿ

DE N DE N et
(72)

ÿ
UN
b X ÿÿÿ eX ÿÿ n UN ÿ
ÿ

DE N DE ÿÿ 11 et N (73)

mais pas pour la capture d'électrons, l'alternative à la désintégration bêta positive

UN
X ÿÿÿ X CE
ÿn UN
(74)
DE N DE N e11
ÿÿ

dans lequel sont émis des neutrinos monoénergétiques puisqu'il n'y a pas de troisième particule à l'état final.
Les énergies bêta maximales (Eÿ) couvrent une gamme encore plus large que les énergies alpha du rayonnement
négatron extrêmement doux de 17-18 keV (c'est-à-dire ÿÿ ) de H3
1
et Pb 210 , au rayonnement très dur de
82
8
positrons de 14 MeV (c'est-à-dire ÿ+ 5) de.BLa gamme Eÿ typique , de quelques centaines de keV à
quelques MeV, est inférieure à la gamme habituelle des énergies alpha (4-7 MeV). Les demi-vies bêta
vont de fractions de seconde pour les nucléides éloignés du fond de la vallée de la stabilité bêta à des
87
19 milliards (1,25ÿ109 a)37et Rb années
(4,7ÿ1010 a), les deux
illustrées étant des
par K40
important pour la datation radioactive.
Mentionnons ici la double désintégration bêta (2ÿ) dans laquelle deux particules bêta et deux
neutrinos sont émis simultanément. La demi-vie typique est de l'ordre de 1020 a et, par conséquent,
ces radionucléides primordiaux peuvent être considérés comme stables à toutes fins pratiques.
(Notez que l'âge estimé de notre Univers n'est que d'environ 1,4ÿ1010 a selon certaines
des mesures.
La dépendance énergétique de la constante de désintégration pour la désintégration ÿ négative peut être très approximativement
décrit par la formule empirique suivante similaire à la règle de Geiger-Nuttalÿ:

25
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ÿ ÿ
Eÿ }log{}log{ ÿ
ÿ
ÿ , (75)

ÿ > 0 et pour
où sont constants ÿ des groupes distincts de nucléides en désintégration ÿ (Sargent 1933).
La règle de Sargent, exprimée par la formule ci-dessus, prédit une très forte augmentation de la constante
de désintégration en fonction de l'énergie bêta.
La théorie de la désintégration bêta a été développée par Fermi. Il a trouvé une relation théorique
décrivant la dépendance de la constante de désintégration bêta sur l'énergie bêta Eÿ et le numéro atomique Z.
Pour les transitions autorisées, nous pouvons écrire approximativementÿ:

2ln
ÿ ÿÿ
EZf ),( b (76)
J 2/1

où f (Z, Eÿ) est la fonction intégrale de Fermi.


Le produit

ÿ ,( TEZftf b 2/1 (77)

est appelée demi-vie comparative. Elle est supposée dépendre uniquement des effets de structure
nucléaire non triviaux. Elle varie dans une large gamme, en fonction de la structure du noyau et du
type de transition.
La fonction intégrale de Fermi f (Z, Eÿ) est considérée comme très utile, car elle peut aider à visualiser la
ÿ nous
dépendance globale de la constante de désintégration sur l'énergie bêta Eÿ
pouvons voiretsur
le numéro atomique
la FIGURE 15 queZ.(1Par
) laexemple,
probabilité de désintégration bêta augmente fortement avec l'énergie bêta (ceci est également vrai pour la
désintégration bêta positive et négative), (2) la désintégration bêta négative devient plus probable à mesure
que le numéro atomique augmente, (3) la désintégration bêta positive devient moins probable à mesure
que le le numéro atomique augmente.

Friedlander et al. (1981) citent des formules empiriques pour la dépendance de l'énergie
et du nombre atomique de la fonction intégrale de Fermi. Les formules suivantes (voir aussi
FIGURE 15) sont valables dans les intervalles 0 < Z ÿ 100 et 0,1 < Eÿ < 10 (où Z est le numéro
atomique de la fille et Eÿ est le maximum de l'énergie bêta) :

f- b_ MeV / (log)Et1b (005.0) MeV / (log4log ÿ EZ ÿ Z ÿ 78


.002.0) ÿ ÿ

b , (78)

2
ÿ ET
b
MeV/ ÿ
Fb ÿ
ÿ Et
log)1(009.0)MeV/(log4log
b
ÿ

Avec ÿ ÿ ÿ 79.0007.0
DE . (79)
ÿ

3 ÿÿ ÿ
ÿ ÿ

26
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FIGURE 15. La fonction intégrale de Fermi pour la désintégration bêta négative (à gauche) et positive (à droite) calculée à
partir des équations. (78) et (79). Notez que les directions des axes Z sont différentes conformément à une tendance
opposée dans la dépendance Z de f.

FIGURE 16. La fonction intégrale de Fermi pour la capture d'électrons calculée à partir de l'équation. (80). La figure montre
que EC est plus probable pour des valeurs plus grandes de Z.

La formule EC respective donne la meilleure approximation pour Eÿ > 0,5 MeV et pour les faibles valeurs de Z
(voir également la FIGURE 16) :

6 Z FÿCEÿ .5)1(log5.3)MeV/(log2log
ÿ
Eÿ ÿ . (80)

Comme nous l'avons mentionné, la capture d'électrons est le processus alternatif à la désintégration bêta positive.
Pour les énergies de désintégration inférieures, la capture d'électrons arrive souvent en tête de la concurrence, en
raison de sa condition énergétique moins exigeante.
ÿ ÿ EC/ ÿ+ en fonction de Eÿ pour différentes valeurs du numéro
En ce qui concerne le rapport de branchement
atomique : pour une valeur constante de Z (c'est-à-dire lors de la comparaison de différents isotopes d'un même
élément chimique), une plus grande énergie bêta favorise la désintégration ÿ+ . A une énergie donnée, par contre,

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les nucléides plus lourds préfèrent subir EC. (Notez que plus Z est grand, plus grande est la probabilité de
trouver un électron de coquille dans le noyau - une condition nécessaire pour la capture d'électrons.)
Friedlander et al. (1981) citent également une formule approximative pour le rapport de ramification de L
et K-capture dans les transitions autoriséesÿ:
2
ÿ ÿ Et (n) ÿ
L L
ÿ
) 06.00011.0ÿ (Z ÿ
, (81)
ÿ
ÿ

K ÿ ETK (n) ÿ

où EL(ÿ) et EK(ÿ) sont l'énergie du neutrino pour la capture L et K, respectivement. (L'énergie du neutrino est
égale à Eÿ moins l'énergie de liaison de l'électron.)

Désintégration gamma

Si, pour une raison quelconque (par exemple, à la suite d'une désintégration ÿ ou ÿ), un noyau excité se
forme, l'état excité se désexcitera tôt ou tard via la désintégration gamma ou des processus alternatifs
comme la conversion interne ou l'émission d'un électron. paire de positons. Ce dernier processus (plutôt
rare) est appelé émission de paires. (La conversion interne et l'émission de paires sont les analogues
nucléaires de l'effet photoélectrique et de la production de paires.)
Dans le cas de la désintégration ÿ,

UN ÿ UN

DE XX ÿÿ ÿ DE
, (82)

l'énergie d'excitation (ou, en d'autres termes, l'énergie de transition ET = Ee ÿ Eg) est emportée par un photon
ÿ (émission ÿ) ainsi que par le recul du noyau :

ÿ EEE ÿ
R. _ (83)
J c

Les noyaux excités à longue durée de vie (T1/2 ÿ 1 ÿs) sont parfois appelés noyaux excités
isomères et sont indiqués par un exposant à gauche 'm' signifiant 'métastable'ÿ:
mA UN

DE 20ÿÿÿ . DE (84)

Dans de tels cas, la transition est appelée transition isomérique (IT).


L'excitation peut parfois fournir une protection contre d'autres types de désintégration (nucléaire réelle).
On peut prendre comme exemple l'isomère excité 114mIn. Dans ce cas, la première désexcitation a lieu par
émission ÿ (T1/2 = 50 d, une très longue demi-vie en effet pour un état excité), puis l'isomère de l'état
fondamental 114In est transformé par désintégration ÿ– (T1 /2 = 72 s).
Il peut également arriver qu'au lieu d'un photon gamma, un électron de coquille soit émis. Ce processus
alternatif de désexcitation nucléaire est appelé conversion interne. L'émission d'électrons est alors suivie du
réarrangement de la structure de la coque électronique qui, à son tour, s'accompagne d'une émission de
rayons X, caractéristique de l'élément concerné, ou de l'émission d'un autre électron via le procédé Auger.

L'énergie cinétique d'un électron de conversion est donnée par

Ece = ET ÿ Eb > 0 , (85)

où Eb est l'énergie de liaison de l'électron de coquille émis et ET est l'énergie de transition.


Étant donné que l'énergie de liaison est différente pour les couches K, L et M, l'énergie cinétique d'un
l'électron de conversion dépend de la coquille à partir de laquelle il a été émis.
Le coefficient dit de conversion interne (ÿ) est défini comme le rapport de la probabilité
d'émission électronique (pe) à celle d'émission gamma (pÿ):

28
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p et
ÿ ÿ
(86)
p c

La valeur de ÿ est généralement comprise entre 10ÿ4 et 102. Il est calculé comme la somme des valeurs partielles
caractéristique des coques électroniques individuellesÿ:

ÿ = ÿK + ÿL + ÿM +... (87)

où:

)1(
par exemple
et
ÿ
par exemple.
et
)2( ÿ
par exemple.
et
ÿ

ÿ
K
ÿ
_ ÿ
L
ÿ
; ÿ
M
ÿ
;ÿ)3( (88)
p c
p c
pc

et n est le nombre quantique principal.


C'est un fait empirique que ÿK > ÿL > ÿM... chaque fois qu'il est énergétiquement possible d'émettre K, L,
M, ... électrons [voir Eq. (85)].
La constante de décroissance (également appelée par les physiciens comme taux de transition) d'un isomère excité
dépend du caractère énergétique (Eÿ), électrique (E) ou magnétique (M), et de la multipolarité (2L ; avec une
notation commune : EL ou ML) du rayonnement ainsi que de la valeur initiale et finale de la spin nucléaire (Ii,
If) (et autres propriétés structurelles du noyau).
Il existe certaines règles empiriques,
à savoir (1) plus l'énergie de transition est grande, plus la
transition est rapide, (2) plus la multipolarité est faible, plus la transition est rapide (la règle est
valable pour les transitions autorisées et séparément pour les rayonnements EL et ML )ÿ; si
donc E1 (ou M1) est autorisé, alors E2, E3… (M2, M3…) peuvent être négligés, (3) pour une
multipolarité donnée la transition électrique est plus rapide que la transition magnétique, (4) pour
une énergie donnée, le taux de transition décroît dans l'ordre suivantÿ:
E1 > M1 > E2 > M2 > E3 > M3 > E4 > M4.
La demi-vie des états excités (isomères) dépend du changement de spin nucléaire (ÿI ) et de la
parité dans la transition ainsi que de l'énergie de transition (ET). Plus ÿI est grand, plus T1/2 est long,
mais une augmentation de ET entraîne une diminution de la demi-vie.

5.3. Fission spontanée


On sait que la fission des noyaux lourds en noyaux plus légers est un processus de production
d'énergie au-dessus d'environ A = 100, mais la fission réelle n'est observée que pour A ÿ 230. La raison
pour laquelle l'instabilité des nucléides lourds ne conduit pas automatiquement à une fission rapide
réside dans l'existence de la barrière dite de fission analogue à la barrière de potentiel de désintégration alpha.
Néanmoins, la fission spontanée existe , malgré la barrière de fission. Cela peut s'expliquer (de la même
manière que la désintégration ÿ) par l'effet tunnel. Étant donné que la probabilité pour les particules plus lourdes
de traverser la barrière est inférieure à celle des particules ÿ, la demi-vie de la fission spontanée est généralement
beaucoup plus longue que celle de la désintégration ÿ. Cependant, certains des éléments transuraniens lourds
fission avec des demi-vies relativement courtes. Les noyaux d' 235U subissent une désintégration ÿ avec T1/2
= 7ÿ108 a et une fission spontanée avec T1/2 = 2ÿ1017 a, c'est-à-dire que seul un atome sur 300 millions se
désintègre par fission. Le 254Cf, en revanche, ne se désintègre que par fission spontanée avec une demi-vie
de seulement 55 jours, ce qui est trop court pour être expliqué par l'effet tunnel.
Les demi-vies partielles de la fission spontanée dépendent du paramètre de fissilité Z2 /A.
Il existe une tendance générale à la diminution de la demi-vie à mesure que le paramètre de fissilité augmente.
Cependant, les lignes reliant les points représentant le même élément (pair-Z) passent par un
maximum en raison d'effets de coque. Les éléments plus lourds (plus grand Z) ont tendance à subir des

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fission plus facilement. (Lorsque le numéro atomique augmente de Z = 90 à Z = 106, la demi-vie partielle
diminue d'environ 30 ordres de grandeurÿ!)
Il est intéressant de noter que lorsque Z ou N est impair, la demi-vie a tendance à être beaucoup plus longue.
D'autre part, les demi-vies des isomères de fission sont de plusieurs ordres de grandeur en dessous de la
tendance générale.

Références

BATEMAN, H., 1910, Proc. Cambridge Philos. Soc., 15, 423.


CHOPPIN, GR, RYDBERG, J., 1980, Chimie nucléaire — Théorie et applications (Oxford :
Pergamon Press).
EHMANN, WD, VANCE, DE, 1991, Radiochimie et méthodes d'analyse nucléaire (New York : John Wiley
& Sons).
FRIEDLANDER, G., KENNEDY, JW, MACIAS, ES, MILLER, JM, 1981, Nucléaire et Radiochimie (New
York : John Wiley & Sons).

LEFORT, M., 1968, Nuclear Chemistry (Londres : D. Van Nostrand Company).


RÉNYI, A., 1979, Théorie des probabilités. Avec une annexe sur la théorie de l'information,
6e éd.
(Berlin : VEB éditeur allemand de science).
ROSENBLUM, SJ, 1930, J.Phys. Radium Paris, 1, 438.
RUBINSON, W., 1949, J. Chem. Phys., 17, 542.
SARGENT, BW, 1933, Proc. Roy. Soc. A, 139, 569.
VÉRTES, A., KISS, I., 1987, Chimie nucléaire (Amsterdam : Elsevier).
VÉRTES, A., NAGY, S., SÜVEGH, K., 1998, Nuclear Methods in Mineralogy and Geology (New York :
Plenum) Chapitre 1.

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Indice

1/e règle 6 Formule Gamow – Condon – Gurney 25

Activité absolue 3 Diagramme de Geiger-Nuttal 24

Série Actinium (4n+3) 14 Règle de Geiger-Nuttal 24

Activité 2 Demi vie


observé 3 définition 6
d'un mélange de deux radionucléides sept Demi-vies
unités de 2 extrêmement court 4

Concentration d'activité 3 long moyen 4

Sans âge 5 4

Transitions autorisées 26 Désintégrations indépendantes sept

Désintégration alpha 22 Conversion interne 28

Comportement asymptotique Coefficient de conversion interne 28

dans la série de désintégration radioactive 21 Répartition à vie 6

Equations de Bateman 13 Isomères excités à faible énergie 29

becquerel, unité d'activité 3 Éléments chimiques artificiels 4

Désintégration 25 Parabole de masse 8

bêta double désintégration bêta 25 Activité maximale 18

Décroissance de 9 Durée de vie moyenne

ramification de 40K 8 définition 6

Décompositions ramifiées 8 Entre temps 13

Rapport de ramification 9 Activité molaire 3

de capture L- et K- 28 Négatron 25

Sans transporteur 3 Série Neptunium (4n+1) 12

Électron de conversion Analyse par activation neutronique 21

énergie de 28 Activité observée 3

curie, unité d'activité 2 Emission paire 28

Décroissance après activation 21 Constante de décroissance partielle 23

Décroissance 3 Constantes de décroissance partielle 8

constante détermination 4 Taux de décroissance partielle 8

d'isomères excités à faible énergie 29 Positron 25

partielle 8, 23 Parent principal dix

Comportement Série de désintégration radioactive dix

asymptotique de la série 21 Équilibre radioactif 15

Decay composé de 3 étapes 20 Radioactivité


Coïncidences retardées 4 spécifique 3

Taux de désintégration 3 Radiocarbone

Double désintégration 25 formation 21

bêta dpm dps 3 Mélanges de radionucléides sept

3 Rutherford, unité d'activité 3

Efficacité de détection 3 Règle de Sargent 26

Capture d'électrons 27 Équilibre séculaire 17, 18

Équilibre Activité spécifique 3


son absence 17, 19 Radioactivité spécifique 3

Loi exponentielle 4, 6 Fission spontanée 29

Fonction intégrale de Fermi 26 Vallée de stabilité 23

pour la capture d'électrons 27 Formule Taagepera-Nurmia 25

pour la désintégration bêta négative et positive 27 Série thorium (4n+0) 11

Paramètre de fissilité 29 Équilibre transitoire 15, 16


Barrière de fission 29 Série uranium (4n+2) 13
Isomères de fission 30 Temps d'attente 14

Désintégration gamma 28 Formule de Weizsacker 8

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