Synthese de These Daniela Chrenko

Modlisation par Reprsentation Energetique Macroscopique et e e Commande dune Syst`me Pile ` Combustible basse Temprature e a e aliment en Hydrocarbure e
Daniela Chrenko 11 dcembre 2008 e
Table des mati`res e

1 Introduction 1.1 Contexte Gnral . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e e 1.2 Introduction des Piles Combustible . . . . . . . . . . . . . . . 1.2.1 Principe de fonctionnement . . . . . . . . . . . . . . . 1.2.2 Relation Courant et Tension . . . . . . . . . . . . . . 1.2.3 Modlisation de pile ` combustible . . . . . . . . . . . e a 1.3 Le Syst`me Pile ` Combustible . . . . . . . . . . . . . . . . . e a 1.4 Dispositif de Transformation du Combustible . . . . . . . . . . 1.4.1 Carburant Diesel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.4.2 Reformeur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.4.3 Echangeur de Chaleur . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.4.4 Dsulfuration . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e 1.4.5 Water Gas Shift Reaction . . . . . . . . . . . . . . . . 1.4.6 Oxydation prfrentielle . . . . . . . . . . . . . . . . . ee 1.4.7 Condenseur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.4.8 Dispositif de transformation du combustible pour PEFC 1.5 Dynamique du Syst`me . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e 2 Mthodologie de la Modlisation e e 2.1 Approches de Modlisation . . . . . . . . . . . . . e 2.1.1 Lapproche gnrale . . . . . . . . . . . . . e e 2.1.2 Mod`le Equivalent Electrique . . . . . . . . e 2.1.3 Bond Graph . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.1.4 Graphe Informationnel Causal . . . . . . . . 2.1.5 Reprsentation Energtique Macroscopique e e 2.2 Choix de la mthodologie . . . . . . . . . . . . . . e e 2.3 Elments Basiques EMR . . . . . . . . . . . . . . . 2.4 Structure de Commande ` partir REM . . . . . . . a 2.5 Adaptions de la REM au syst`me pile ` combustible e a 2.5.1 Bilan dEnergie . . . . . . . . . . . . . . . 2.5.2 Choix de Valeurs . . . . . . . . . . . . . . 2.5.3 Reprsentation dun Mlange de Gaz . . . . e e . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . et HTPEMFC . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1 1 2 2 3 3 5 5 6 6 7 8 8 8 8 9 9 9 9 10 10 11 11 12 12 13 13 15 15 15 16
. . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . .
TABLE DES FIGURES

3 Modlisation du dispositif de transformation du combustible e 3.1 Modlisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e 3.1.1 Reformeur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.1.2 Echangeur de Chaleur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.1.3 Dsulfuration 1 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e 3.1.4 Water Gas Shift . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.1.5 Oxydation Prfrentielle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . ee 3.1.6 Dsulfuration 2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e 3.1.7 Condenseur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.2 Aspect Dynamiques du Processeur du combustible . . . . . . . . . 3.2.1 Temprature . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e 3.2.2 Pneumatique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.3 Validation du Processeur de combustible . . . . . . . . . . . . . . 3.3.1 Evaluation des Param`tres . . . . . . . . . . . . . . . . . e 3.3.2 Introduction ` la validation du processeur . . . . . . . . . a 3.3.3 Validation du Processeur dans des Conditions Stationnaires 3.3.4 Validation de la modlisation dynamique . . . . . . . . . . e 3.4 Adaptations du processeur pour lutilisation avec une HTPEMFC .
ii
17 17 17 17 18 18 18 19 19 19 19 20 20 20 21 21 23 24 24 24 24 24 26 27 28 28 30 31 32 33 33 33 34 34 34 35 35 36 38 39 39 42
. . . . . . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . . . . . .
4 Modlisation de la Pile ` Combustible e a 4.1 Principes de la Modlisation Pile ` Combustible . . . . . . . . . . . . . . . e a 4.2 Modlisation de la PEFC . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e 4.2.1 Les Entres . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e 4.2.2 Les couches actives ou catalytiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.2.3 Couche de Diusion Gazeuse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.2.4 La Membrane . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.2.5 Combinaison des Sous-syst`mes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e 4.3 Validation du mod`le pile ` combustible . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e a 4.3.1 Validation du mod`le de Pile ` Combustible alimente en Hydrog`ne e a e e 4.3.2 Validation dune Pile ` Combustible alimente en Reformat . . . . . a e 4.4 Adaptions du mod`le pour une HTPEMFC . . . . . . . . . . . . . . . . . . e 4.5 Adaptions du mod`le . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e 4.5.1 Validation de la HTPEMFC . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.6 Conclusion de la modlisation Pile ` Combustible . . . . . . . . . . . . . . e a
. . . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . . .
5 Structure de la Commande 5.1 Mod`le du syst`me pile ` combustible pour synthtiser la structure de la commande . . . e e a e 5.2 Mise en place de la structure de commande pour un syst`me pile ` combustible en utilisant e a la REM . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5.2.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5.2.2 Contrle du dbit massique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . o e 5.2.3 Contrle de la temprature . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . o e 5.2.4 Syst`me complet . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e 5.3 Application de la commande . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6 Conclusion and Perspectives
Table des gures

1 2 3 4 Fonctionnement principale de la pile ` combustible. a Di`rentes couches dans la pile. . . . . . . . . . . e Courbe de polarisation. . . . . . . . . . . . . . . . Pile ` combustible : Aspect multi-domaine . . . . . a . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2 4 4 5
TABLE DES FIGURES

5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29 30 31 32 33 34 35 36 37 Echangeur de chaleur en contre-courant. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Fuel Processor pour PEFC et HTPEM . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Reprsentation dune syst`me ouvert. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e e Reprsentation dun moteur ` aimants permanents en GIC. . . . . . . . . . . . . . . . . . e a Dvelopement de la structure de commande par inversion. . . . . . . . . . . . . . . . . . e Exemple dune charge RL. Sch`me lectrique, REM et SMC. . . . . . . . . . . . . . . . . e e Reprsentation dun lment REM de couplage/accumulation. . . . . . . . . . . . . . . . e ee Reprsentation du Processeur du combustible - 1 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e Reprsentation du processeur du combustible - 2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e Reprsentation Processeur du combustible- 3 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e Echangeurde chaleur - Unit de reformage conue par N-GHY. . . . . . . . . . . . . . . . e c REM du processeur pour PEFC . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Rsultats de modlisation en condition stationaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e e Rsultats de la modlisation dynamique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e e REM dun dispositif de transformation de combustible pour une HTPEMFC . . . . . . . . Rsultats modlisation fuel processor pour HTPEM . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e e Reprsentation en REM et uidique des entre de la pile ` combustible . . . . . . . . . . e e a Reprsentation en REM et uidique des couches catalytiques . . . . . . . . . . . . . . . . e Reprsentation en REM et uidique des couches de diusion . . . . . . . . . . . . . . . . e Membrane . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . REM et schma dun stack pile ` combustible. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e a Le syst`me Ballard NexaTM . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e Stratgie de validation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e Validation du mod`le en hydrog`ne . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e e Validation de la modlisation avec une pile ` combustible alimente en reformat . . . . . . e a e Modlisation et mesure des tensions dune HTPEMFC seule . . . . . . . . . . . . . . . . e REM du syst`me dalimentation - ex. diesel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e REM et SMC du processeur de combustible jusqu` lentre de la pile ` combustible. . . . a e a REM et SMC de lalimentation en eau. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . REM et MCS de la temprature pour le water gas shift. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e REM et MCS des dbits molaires et de la temprature pour un syst`me HTPEMFC aliment e e e e en diesel. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Commande du dbit molaire. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e Commande des tempratures . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . e
iii
8 9 10 11 12 13 16 17 18 19 21 22 23 23 25 26 26 27 28 28 29 30 30 31 32 33 35 37 38 39 40 41 42
INTRODUCTION
1
1.1
Introduction
Contexte Gnral e e
Il y a di`rents signes qui indiquent que notre mode de vie concernant lutilisation de lnergie doit e e changer. Lutilisation trop importante de combustibles fossiles change notre climat et cause des phnom`nes e e mto plus graves et plus frquents [73]. Au mme moment nous subissons une rarfaction en hydrocaree e e e bures avec une hausse de prix [4]. Nous voyons la consquence de ce comportement dans notre vie. Pour e lapplication stationnaire il existe dj` des solutions en utilisant des nergies rnouvlables. Pour lapplication ea e e mobile les approches quitables sont moins videntes. e e Di`rentes solutions sont envisageables dans ce domaine. La premi`re solution est laugmentation de e e lecacit. Les moteurs ` combustion sont dvelopps depuis cents ans ; dans le futur une augmentae a e e tion dcisive du rendement est peu probable. Une autre solution serait de changer le concept dautomobile e des vhicules grands et lourds [16] vers des vhicules plus petits et lgers [2]. e e e Les vhicules peuvent tre aliments par le gaz naturel au lieu de gasoil ou diesel. Pour les bus, cette solue e e tion est dj` adapte pour certains rseaux (Optymo-Belfort [98]). Mais le gaz naturel reste un combustible ea e e fossile, la problmatique va tre proroge au lieu dtre rsolue [55]. e e e e e Les biocarburants peuvent galement tre utiliss. Le biothanol est en utilisation sur grande chelle en e e e e e Brsil. Mais la base des biocarburants est en mme temps la base de nourriture mondiale. Ce lien peut faire e e monter le prix de la nourriture [107]. Une deuxi`me gnration de biocarburants qui nutilise que les parties e e e des plantes non comestibles comme source est en dveloppement [56]. e Llectricit peut aussi tre utilise pour le transport. Mais llectricit est un vecteur dnergie et pas e e e e e e e une source ; elle doit tre produite ` partir dune autre source. Comme il nest dj` pas facile de produire e a ea lnergie lectrique ncessaire actuellement par des moyens renouvelables [74], lalimentation du march e e e e mobile en sus par des sources renouvelable va tre dicile. e Le vhicule lectrique est une possibilit dutiliser directement llectricit dans les voitures. En 1900 il e e e e e y avait environ 14 mille voitures sur les routes des tats unis, 40 % taient alimentes en vapeur, 38 % e e e taient lectriques et que 22 % avaient un moteur ` combustion [106]. Finalement les voitures avec moteur e e a ` combustion ont survcu, parce que le prix du carburant tait le plus bas. Laugmentations de prix du a e e ptrole pourrait permettre le retour des vhicules lectriques. e e e Le stockage dnergie reste toujours le point faible dans les vhicules lectriques. Il est possible dajouter e e e une deuxi`me source dnergie pour aider des batteries pour les distances longues et/ou des acclrations. e e ee Cette solution sappelle hybridation [18, 33, 35, 36, 68]. Lhydrog`ne est un autre vecteur dnergie qui peut tre utilis dans des voitures. Lhydrog`ne peut tre e e e e e e produit ` partir de direntes sources. Soit on utilise llectricit pour sparer de leau en hydrog`ne et a e e e e e oxyg`ne, soit on peut produire lhydrog`ne ` partir dun hydrocarbure. e e a Des piles ` combustibles (le travail dvelopp ici ne concernent que les piles ` combustibles basse temprature) a e e a e convertissent de lhydrog`ne et de loxyg`ne en nergie lectrique et en eau. Mme si le principe est simple e e e e e il faut une alimentation en gaz et un contrle des dbits de gaz et de la temprature. Une pile ` como e e a bustible est un syst`me multi domaines (lectrochimique, thermique, pneumatique). Une commande bien e e adapte est indispensable pour atteindre un rendement acceptable. Donc le dveloppement dun syst`me e e e de commande est intressant. e Comme des changements technologiques brusques sont rares, on peut garder linfrastructure existante en transformant des hydrocarbures en hydrog`ne ` bord de la voiture. Ce processus sappelle reformage. e a Les vhicules utilisent lnergie pas seulement pour la propulsion mais aussi pour des consommateurs auxie e liaires comme la climatisation. Combiner un moteur thermique pour la propulsion avec un syst`me pile ` e a combustible pour alimenter les auxiliaires peut tre une bonne approche. e Ce travail a t accompli en coopration avec le projet national franais GAPPAC par le programme Pan-H ee e c de lAgence Nationale de la Recherche franaise (ANR). Les partenaires industriels sont N-GHY, Airbus et c Nexter, les partenaires de la recherche institutionnelle sont LMFA, Armines, IFFI, INRETS LTN et FCLAB. Dans le projet, un syst`me auxiliaire doit tre dvelopp pour faire de la trignration (lectricit, chaleur e e e e e e e e et froid). Ce syst`me peut viser direntes applications dans le transport terrestre, arien, maritime en eau e e e douce comme en mer. Une production dnergie lectrique de 25 kW et une production thermique de 30 kW e e
INTRODUCTION
sont prvues. La commande du syst`me est un des points importants pour un tel syst`me complexe, parce e e e quil est dicile, voir impossible de la synthtiser en inversant la fonction de transfert du syst`me complet. e e Si une approche de synth`se directe dune structure de commande dun syst`me complexe multi domaine e e peut tre applique pour le dveloppement du contrle, cela represente un progr`s tr`s important. Une e e e o e e telle approche applique aux syst`mes pile ` combustibles montre la puissance de la mthodologie, et elle e e a e peut probablement tre applique ` dautres syst`mes complexes galement. Une approche de modlisation e e a e e e nergtique et causale est prometteuse. Laspect nergtique int`gre la possibilit de connecter dirents e e e e e e e domaines nergtiques. Laspect graphique aide ` garder la vue densemble dun syst`me complexe. Une e e a e approche causale donne la possibilit de dvelopper une commande bas sur linversion. e e e
1.2
1.2.1
Introduction des Piles Combustible

Principe de fonctionnement
Dans une pile combustible (basse temprature) un courant circule entre deux lectrodes alimentes par e e e une source dhydrog`ne et une source doxyg`ne. Les deux sont en contact avec une membrane lectrolytique e e e qui est en mme temps un conducteur des protons et un isolant pour les lectrons 1. e e Chimiquement on peut dire que lhydrog`ne est spar du ct anodique (1). e e e oe H2 2H+ + 2e (1)
Les protons traversent llectrolyte et se combinent avec les ions oxyg`ne issus de la rduction de loxyg`ne e e e e par les lectrons du ct cathodique (2). e oe 4H+ + 4e + O2 2H2 O (2)
Comme les lectrons ne peuvent pas traverser la membrane, ils passent dans le circuit externe en produisant e un travail lectrique [84]. Comme la raction est exothermique elle produit aussi de la chaleur (3). e e 1 (3) H2 + O2 H2 O + electrical energy + heat 2 Ce travail traite uniquement des piles ` combustibles basse temprature, notamment la polymer electrolyte a e
Anode
H2
11 00 11 00 11 00 1 0 111111 000000 11 00 11 00 1 0 111111 000000 11 00 11 00 1 0 111111 000000 11 00 11 00 1 0 111111 000000 11 00 11 00 1 0 111111 000000 11 00 11 00 1 0 111111 000000 11 00 11 00 1 0 111111 000000 11 00 11 00 1 0 111111 000000 11 00 11 00 1 0 111111 000000 11 00
eeH+ H+ O2 Gas Diusion L. Catalyst Layer Gas Diusion L. Catalyst Layer Electrolyte Hydrogen Oxygen
e-
Cathode H2 O Water
Flow Channel
Fig. 1 Fonctionnement principale de la pile ` combustible. a

fuel cell (PEFC) et la high temperature proton exchange membrane fuel cell (HTPEMFC). La PEFC (aussi appele proton exchange membrane fuel cell PEMFC) est largement utilise pour les e e applications dans le transport et dans le stationnaire de moyenne puissance. La PEFC travaille ` des a
Flow Chan. O2
INTRODUCTION
tempratures nominales de 50 C jusqu` 80 C. Lvacuation de la chaleur avec une petite dirence e a e e de la temprature nest pas vidente. De plus la PEFC demande une haute puret de hydrog`ne. Les e e e e contaminations en soufre et en monoxyde de carbone causent des dgradations. e La HTPEMFC est classe dans la famille des piles ` combustible basse temprature. Elles travaillent ` une e a e a temprature autour de 180 C. Le refroidissement est plus simple. La sensibilit aux contaminations est e e moins leve ` ces tempratures. La HTPEMFC sest dveloppe rcemment. e e a e e e e Les informations sur des autres types de pile ` combustible sont donnes en [37]. a e
1.2.2
Relation Courant et Tension
Il y a une connexion directe entre lhydrog`ne consomm et le courant produit. Une molcule de e e e dihydrog`ne lib`re deux lectrons. En prenant en compte le nombre des molcules dans une mole et la e e e e charge par lectron, le courant peut tre exprim en fonction du dbit molaire par la Loi de Faraday e e e e Eq. 4 [72]. I = n 2F (4)
Cett quation implique que les quantits dhydrog`ne et doxyg`ne soient disponibles. e e e e La tension thorique maximale E 0 peut tre calcule par lnergie Gibbs pour des conditions standard [72], (5). e e e e En prenant en compte la temprature T et la pression p on utilise lquation de Nernst (6) : e e G0 = 2 F E 0 pH2 O RT ln 1/2 2F pH2 pO2 (5)
E = E0
(6)
La tension thorique nest jamais obtenue parce quil y a des pertes supplmentaires, par exemple la pression e e partielle des produits de dpart est rduite ` cause de la diusion. En plus lutilisation de lair au lieu e e a doxyg`ne pur et du reformat au lieu dhydrog`ne [114] rduit encore la pression partielle. La pressurisation e e e de la pile augment les pressions partielles mais augmente aussi les consommations auxiliaires [15, 60, 61, 85]. Il y a des pertes supplmentaires dans les direntes couches de la pile, (Fig. 1) et (Fig. 2). La combinaison e e de ces eets produit une courbe de polarisation caractristique, (Fig. 3), elle dbute avec la tension ` vide e e a ` courant nul, puis il y a une chute brusque aux courants faibles cause par les pertes dactivation. Il y a a e une chute lg`re (presque linaire) aux courants moyens causs par les pertes de rsistance et ` nouveau e e e e e a une chute brutale aux courants forts cause par les pertes de concentration [84]. e
1.2.3
Modlisation de pile ` combustible e a
Leet pile ` combustible a t dcouvert en 1839. Son exploitation a avanc lentement jusqu` lutilisaa ee e e a tion des piles ` combustible dans des vaisseaux spatiaux. Apr`s des travaux ont t mens pour comprendre a e ee e leet principal et en faire une description mathmatique. Les travaux principaux ont t faits par Bernadi, e ee Verbugge [12, 13], et Springer, Zawodzinski and Gottesfeld [115]. La description mathmatique peut tre mono-dimensionelle [86], mais aussi bi ou tri-dimensionnelle en utilie e sant la rsolution numrique des quations de la dynamique des uides [132], parce quil y a des dirences e e e e de comportement sur la surface de la pile en formant des points singuliers (point chauds ou formation deau liquide) [14, 53, 77, 92, 95, 96, 116, 117]. Aussi le transport de gaz est tudi [108, 126, 127]. Des e e tudes dexergie/entropie peuvent aider ` amliorer les rendements [78, 111], des modlisations peuvent e a e e tre utilises pour le diagnostic [11, 32, 70], ou pour dautres applications [9, 30]. e e Le comportement stationnaire peut tre seul modlis [86, 91], mais souvent il faut conna galement e e e tre e le comportement dynamique. Il y direntes constantes de temps [64]. Des eets dynamiques sont discuts e e par Davari [51] et al ainsi que dans [88, 103, 124, 129, 130]. Le syst`me pile doit tre aliment en reformat. Dans le reformat il ny a pas que de lhydrog`ne mais e e e e
INTRODUCTION
Air in
Air out
c E0
Gas Diusian Layer Cathode Catalyst
Membrane Anode Catalyst Gas Diusion Layer Anode Inlet Fuel in
Fig. 2 Di`rentes couches dans la pile. e
Fig. 3 Courbe de polarisation.
1111 0000 1111 0000 1111 0000 1111 0000

O2 H2 O O2 H2 O
Cathode Inlet
c Vconc
c Vact
1111 0000 1111 0000

H2 O
O2
Vohm
1111 0000 1111 0000 1111 0000

H2 H2
H2
a Vact
a Vconc
a E0
INTRODUCTION
galement de lazote et de leau ainsi que dautres contaminants comme du soufre et du monoxyde de e carbone qui peuvent endommager la pile ` combustible. Il y a des tudes concernant les contaminaa e tions [31, 40, 90, 114]. Rcemment une nouvelle forme de pile ` combustible a t dveloppe, la HTPEMFC. Comme elles trae a ee e e vaillent ` des tempratures l`ves (180 C) elles montrent des avantages pour certaines applications. a e ee e Lutilisation des HTPEMFCs alimentes en hydrog`ne est introduite en [42]. Un des avantages de la HTe e PEMFC est quelle est moins sensible aux contaminations. Nanmoins il faut en tenir compte [7, 104]. e Une approche compl`te et bien accessible est faite par Korsgaard [81, 83]. Une analyse assez compl`te des e e modlisations de la pile ` combustible est donn dans Cheddie, Munroe [41] et Haraldson et al [65]. e a e
1.3
Le Syst`me Pile ` Combustible e a
La pile ` combustible est juste le coeur du syst`me. Une seule cellule de pile ` combustible a une a e a tension nominale maximale denviron 0.8 V. Pour obtenir des niveaux de la tension susament levs, e e plusieurs cellules sont connectes en srie. Un tel assemblage sappelle usuellement stack, dapr`s le terme e e e anglo-saxon. Le stack doit tre aliment en combustible et en air. Souvent, les syst`mes sont pressuriss. e e e e Lhumidication des gaz amliore les rendements de la PEFC. Comme un stack produit de la chaleur, la e gestion thermique doit tre prvue. Finalement les tensions de cellules changent avec le courant (Fig. 3) e e donc il faut un convertisseur pour stabiliser la tension et/ou pour lamener au niveau souhait. e Lensemble est dsign par la suite comme Syst`me pile ` combustible (Fig. 4). e e e a Un syst`me pile ` combustible est bas sur une raction lectrochimique mais int`gre galement des aspects e a e e e e e lectriques pour le courant et tension fournis, pneumatiques pour la gestion des gaz, thermiques pour la e gestion de la chaleur. Du fait de leur complexit et des aspects multi domaines, le syst`me pile ` combustible e e a est une application intressante pour le dveloppement dune mthodologie de synth`se dune structure de e e e e commande.
Fuel Cell System
Heat Management
Fuel Cell
Fuel Pressure Regulation Heat Exchange and Air Humidication
Power Conditioning
Fuel Cell Stack
Compression
Air and Water
Fig. 4 Pile ` combustible : Aspect multi-domaine a

Il existe des travaux axs principalement sur les auxiliaires : gestion lectrique [94] ou gestion dair [15, e e 119]. Certains travaux int`grent demble laspect multi-domaines [102], aussi [15, 17]. e e
1.4
Dispositif de Transformation du Combustible
Le dispositif dlaboration du combustible en amont de la pile transforme un hydrocarbure en un e mlange de gaz riche en hydrog`ne avec une puret compatible avec les spcications de la pile ` come e e e a bustible. Dirents hydrocarbures sont considrs pour alimenter une pile ` combustible : mthane [101], e ee a e mthanol [54, 59, 128], iso-octane [79, 80], essence [109], JP-8 [39] et diesel [5, 6, 112, 113, 125]. Ici un e dispositif exible, permettant de travailler avec dirents hydrocarbures, est prsent [29]. e e e Notamment, compte tenu des applications vises, du diesel commercial franais est considr. Pour obtenir e c ee un mlange de gaz avec une puret acceptable, plusieurs tapes doivent tre respectes : la conversion de e e e e e lhydrocarbure (reformage), la purication (dsulfuration, water gas shift) et les changements auxiliaires e
INTRODUCTION
(changeur de chaleur). Comme les demandes de la PEFC concernant la puret de la mlange du gaz sont e e e plus strictes que pour la HTPEMC, le processeur pour la PEFC est prsent dabord, puis son adaptation e e est dveloppe pour le couplage avec une HTPEMFC. e e
1.4.1
Carburant Diesel
Le diesel est un mlange de dirents hydrocarbures. Il est dni par sa densit 850 g L1 et son e e e e pouvoir calorique infrieur 45.640 MJ kg1 . Le diesel est utilis dans le transport. Pour la modlisation, e e e on dcrit le diesel par une molcule virtuelle avec des fractions relles de carbone (C), hydrog`ne (H), e e e e oxyg`ne (O) et soufre (S). e
Cn Hm Op Sq n m p q MCnHmOpSq
= = = = =
13.4 25.05 0.031 0.009 186.243 kg kmol1
1.4.2
Reformeur
Dans le reformeur, lhydrocarbure ` longue cha est cass en des molcules plus petites, notamment a ne e e hydrog`ne, monoxyde de carbone, dioxyde de carbone et sulfure dhydrog`ne [6]. Il y a direntes approches e e e de reformage.
Equilibre entre Monoxyde de Carbone, Eau, Dioxyde de Carbone et Hydrog`ne Dans le e

mlange de gaz, il y a un quilibre entre CO, H2O, CO2 et H2 qui dpend ` la temprature 7. Il y a deux e e e a e quations pour calculer la constante dquilibreKp Eq. 8 et Eq. 9. e e CO + H2 O CO2 + H2 Kp = Kp = exp G RT (xCO2 + )(xH2 + ) (xCO )(xH2O ) (7)
(8) (9)
La combinaison des deux ractions donne une quation quadratique pour lavancement de la raction e e e avec une seule solution possible Eq. 13. 2 + p + q p q 1 2 = 0 (Kp xCO Kp xH2O xCO2 xH2 ) = (Kp 1) (Kp xCO xH2O xCO2 xH2 ) = (Kp 1) p = + 2 p = 2 p2 q 4 p2 q 4 (10) (11) (12) (13) (14)
INTRODUCTION
Lapplication de lavancement de la raction permet de calculer lquilibre entre les deux esp`ces ` une e e e a temprature donne. e e
Oxydation Partielle Pour ltape doxydation partielle, de loxyg`ne est ajout au diesel pour ragir e e e e
avec lhydrocarbure ` longue cha Eq. 15. Loxydation partielle est exothermique [125]. a ne Cn Hm Op Sq + O2 CO2 + CO + H2 + H2 O + H2 S + nergie thermique e (15)
Sil y a un excdent doxyg`ne, une oxydation totale a lieu qui forme seulement du dioxyde de carbone et e e de leau. Ce nest que sil y a un dfaut doxyg`ne que la formation dhydrog`ne a lieu Eq. 16. e e e Le facteur air fa dcrit le ratio entre lair fourni et la quantit dair ncessaire pour une oxydation totale, e e e Eq. 17 [101, 125]. Cn Hm Op Sq + fa n fa nCO2 + fa qH2 S + fa p m q O2 + 2 4 2
m q H2 O + (1 fa )Cn Hm Op Sq 2 nO2 with fa = q m (n p + 4 2 )nCnHmOpSq
(16) (17)
Vaporeformage La vaporeformage est la raction du diesel avec de leau pour former un gaz riche en e
hydrog`ne. Le vaporeformage est endothermique, Eq. 18. e Cn Hm Op Sq + H2 O + nergie thermique CO + H2 + CO2 + H2 S e (18)
Usuellement, on introduit de leau en exc`s Eq. 19. Le facteur eau fe est le ratio entre la quantite leau e e introduite et la quantit deau demande par la raction Eq. 20. e e e Cn Hm Op Sq + fe (n p)H2 O m nCO + qH2 S + + n p q H2 + (fe 1)(n p)H2 O 2 nH2O with fe = (n p)nCnHmOpSq Application vaporeformage [5, 6, 54, 59, 112].
(19) (20)
Reformage Autotherme et autres Approches de Reformage Loxydation partielle et le vaporeformage ont tous les deux des inconvnients concernant la gestion thermique. Il faut extraire un ux e de chaleur important dans le premier cas ou en apporter dans le second. Une combinaison des deux peut diminuer le besoin de gestion thermique considrablement. Un telle approche est appele reformage autoe e therme [29, 39, 79, 109, 113].
1.4.3
Echangeur de Chaleur
Le gaz a une temprature basse ` lentre du syst`me, il est chau dans le reformeur jusqu` 1400 C e a e e e a et doit tre refroidi ` 450 C avant de rentrer dans les tapes de la purication. Pour faciliter la gestion e a e thermique un changeur de la chaleur peut tre utilis. Grce ` lchangeur de chaleur, les gaz dentre du e e e a a e e reformeur peuvent tre prchaus en refroidissent les gaz qui sortent du reformeur. Lapproche de Baehr est e e e utilise pour les calculs, cette approche nest valable que pour des gaz parfaits en mode stationnaire, (Fig. 5). e
INTRODUCTION
T1 T2 T1 T1
Temperature
W1 W2
kA
T2 T2
W1 W2
T1 T2
Length of Heat Exchanger
(a) Schma e
(b) Evolution de la temprature. e
Fig. 5 Echangeur de chaleur en contre-courant. 1.4.4 Dsulfuration e
Les piles ` combustible basse temprature sont sensibles aux contaminations avec du soufre. Pour des a e PEFC des taux de soufre au dessus de quelques ppm peuvent dgrader la pile ` combustible de mani`re e a e irrversible. Les HTPEMFCs sont un peut moins sensibles et peuvent accepter des taux de soufre jusqu` e a 1 %. Comme dans le diesel commercial, les taux peuvent tre suprieurs ` ces valeurs, le taux de soufre e e a doit tre rduit. Il y a direntes technologies de purication disponibles qui ne sont pas tudies. Ici, on e e e e e consid`re que la dsulfurisation dpend de la slectivit (sel) introduite par Eq. 21 et Eq. 22. e e e e e = sel nSulfur-in = (1 sel) nSulfur-in
nSulfur-removed nSulfur-out
(21) (22)
1.4.5
Water Gas Shift Reaction
Dans le reformeur, il ny a pas que la formation dhydrog`ne, du monoxyde de carbone, du dioxyde de e carbone et de leau sont produits. Un taux trop lev en monoxyde de carbone dsactive le catalyste et e e e doit donc tre diminu. Comme introduit en 1.4.2, il y a un quilibre entre le monoxyde de carbone, leau, e e e lhydrog`ne et le dioxyde de carbone qui dpend de la temprature. Comme une rduction de la temprature e e e e e dplace lquilibre vers un taux de monoxyde de carbone faible, cette approche est utilise pour rduire le e e e e taux de monoxyde de carbone. Le taux de monoxyde de carbone peut tre rduite ` quelques pour cent e e a avec cette mthode. e
1.4.6
Oxydation prfrentielle ee
Comme les PEFCs sont contamines par le monoxyde de carbone d`s un taux de 10ppm, le Water e e Gas Shift ne sut pas pour purier le mlange de gaz. Il faut une seconde tape de purication. Pendant e e loxydation prfrentielle le monoxyde de carbone ragit avec loxyg`ne ajout. Grce ` un catalyseur, ee e e e a a loxyg`ne transforme principalement le monoxyde de carbone en dioxyde de carbone et un peu dhydrog`ne e e est transform en eau Eq. 23. e 1 CO + O2 CO2 (23) 2
1.4.7
Condenseur
Une quantit deau considrable est ajoute pour le reformage, leau est mme ajoute en exc`s. Comme e e e e e e le mlange de gaz est refroidi jusqu` 80 C avant de rentrer dans la pile ` combustible, il est possible davoir e a a de leau liquide dans le mlange. Si de leau liquide rentre dans la pile ` combustible, cela peut crer des e a e bouchons deau dans les canaux ou dsactiver une partie de la surface du catalyseur. Pour rduire ces e e risques, de leau liquide est retire avant la pile ` combustible. Dans des conditions stationnaires, leau e a
METHODOLOGIE DE LA MODELISATION
liquide est disponible si la pression partielle deau est suprieure ` la pression de saturation. La pression de e a saturation dpend de la temprature, une bonne approximation de la pression partielle est prsente par e e e e Treier [122]. Lexpression de Keenan et Keys est utilise Eq. 24. e A + B T + C T2 + D T3 + E T4 F T + F T2 A = 27405.526; B = 97.5413; C = 0.146244; D = 0.12558 103 ; E = 0.48502 107 ; F = 4.34903; G = 0.39381 102 ; R = 22105649.25; = R
psat
(24)
1.4.8
Dispositif de transformation du combustible pour PEFC et HTPEMFC
Comme la PEFC demande une puret de gaz plus leve que la HTPEMFC, les processeurs ont des e e e modules dirents. Le processeur pour une PEFC contient les lments suivants : Echangeur de chaleur, e ee reformeur, dsulfuration 1, water gas shift, oxydation prfrentielle, dsulfuration 2 condenseur (Fig. 6). Les e ee e processeurs pour une HTPEMFC contiennent moins de modules, ` savoir : Echangeur de chaleur, reformer, a dsulfuration 1, water gas shift, dsulfuration 2. e e
Diesel Water Air
Heat Exchanger Reformer
Desulfurization 1
Water Gas Shift To HTPEMFC
Preferential Oxidation
Desulfurization 2
Conden sation
To PEFC
Fig. 6 Fuel Processor pour PEFC et HTPEM
1.5
Dynamique du Syst`me e
Jusquici, seuls les phnom`nes en conditions stationnaires ont t introduits, mais pour faire la structure e e ee de la commande, un mod`le dynamique est necessaire. Un syst`me pile ` combustible est un syst`me e e a e complexe multi domaines qui montrent direntes constantes de temps dues aux dirents phnom`nes : e e e e constante de temps chimique : 1 ms constante de temps lectrique : entre 50 ms et 100 ms e constante de temps pneumatique : 1 s constante de temps thermique : 1 min Dans ce travail, les constantes de temps pneumatique et thermique sont considres, les autres chanee gements sont vus comme instantans. e
2
2.1
Choix et Introduction de la Mthodologie de Modlisation e e

Approches de Modlisation e
En section (1), il a t indiqu quun syst`me pile ` combustible aliment en diesel est intressant ` ee e e a e e a tudier parce cette technologie peut tre introduite comme syst`me auxiliaire de puissance et parce que e e e ce syst`me complexe multi domaine peut tre utilis pour dvelopper une mthodologie de synth`se de e e e e e e la structure de commande ` base dun mod`le. Dirents mthodologies de modlisation sont prsentes a e e e e e e avec les ides principales, leurs avantages et inconvnients et la facilit quelles orrrent pour dvelopper une e e e e structure de commande.
10
Dans la plupart des travaux concernant le dveloppement de la commande pour des syst`mes pile ` combuse e a tible, la mthodologie applique nest pas connue. Des travaux qui prennent en comte un syst`me complet e e e PEFC est prsent en [38], un syst`me HTPEMFC est prsent en [82], des approches plus gnrales sont e e e e e e e prsentes en [51, 76, 118]. Dveloppement de la commande base sur mod`le [52, 62, 63, 93, 100]. e e e e e
2.1.1
Lapproche gnrale e e
Un mod`le est dcrit souvent en utilisant des syst`mes thermodynamiques. Un syst`me thermodynae e e e mique est un syst`me bien dni qui est spar de lextrieur par une fronti`re relle ou imaginaire. Le e e e e e e e syst`me peut tre dni par les fronti`res et les ux qui les traversent. Ces ux peuvent tre : des dbits E, e e e e e e et des ux dnergie mcanique P . Un tel syst`me est dni par la premi`re des ux dnergie thermique Q e e e e e e loi de thermodynamique, Eq. 25. dE = dEin dEout + dQ P
Heat added Wshaft Work performed external to boundary Hout
(25)
Hin Open System Boundary
Fig. 7 Reprsentation dune syst`me ouvert. e e

Le bilan dnergie est transform dans un bilan des ux dnergie pour des syst`mes ouverts. Un ux e e e e dnergie est homog`ne ` une puissance. e e a Le plupart des mthodologies de modlisation sont bases sur la premi`re loi de la thermodynamique en dee e e e coupant un syst`me complexe dans une multitude des sous-syst`mes simples connects. Ces sous-syst`mes e e e e peuvent tre considrs comme stationnaires ou dynamiques. Des sous-syst`mes sont connects par des e ee e e param`tres reprsentant des ux dnergie changs : approche nergtique. e e e e e e e Il est important de regarder la causalit [3] pour des changements dynamiques. Si une entre change bruse e quement, lnergie du syst`me ne peut pas suivre ce changement dtat. Lnergie va voluer continuement e e e e e jusqu` une autre valeur stable (transitoire). Ce comportement peut tre dcrit par une intgration. Pour a e e e respecter la causalit, tous les changements temporels doivent tre reprsents par des intgrations pour e e e e e connecter les valeurs entre et sortie. e Dans la plupart des approches fondes sur ce principe (Bond Graph, Mod`le Equivalente Electrique), deux e e valeurs sont utilises pour reprsenter un ux dnergie. Le produit des deux variables est une puissance. e e e
2.1.2
Mod`le Equivalent Electrique e
Le mod`le Equivalent Electrique est bas sur lide quil y a des analogies entre les syst`mes des dirents e e e e e domaines nergtiques. Une grande quantit de syst`mes peuvent tre dcrits avec deux param`tres, lun e e e e e e e est homog`ne ` un ux, lautre ` un potentiel. Ces param`tres sont connects par des noeuds de Kirchho e a a e e et sont lis par exemple par des pertes statiques ou lment de rsistance de dbit (rsistance lectrique, e ee e e e e perte de pression, perte de frottement). Il existe galement des lments dans lesquels il y a accumulation e ee dnergie cintique (inductance, ressort) ou dnergie potentielle (capacit, altitude). e e e e Les syst`mes lectriques sont bien tudis et il y a des logiciels ddis disponibles (e.g. PSpice). Si les e e e e e e syst`mes des autres domaines nergtiques peuvent tre dcrits avec la mme approche, les mmes logiciels e e e e e e e peuvent tre utiliss pour la reprsentation, la caractrisation et le dveloppement de la commande. Une e e e e e
11
telle approche permet de rduire des cots des logiciels et dirents domaines peuvent tre connects plus e u e e e facilement. La modlisation quivalent lectrique est utilise pour des syst`mes pile ` combustible par Hernandez [69], e e e e e a Chnani [43] et autres [57, 131].
2.1.3
Bond Graph
Le bond graph [1] est une approche graphique pour reprsenter des syst`mes complexes grce ` un e e a a nombre limit de blocs standardiss qui sont connects par des param`tres qui reprsentent un couple e e e e e (ux, eort). Cette approche causale est base sur la premi`re loi de la thermodynamique. Le bond graph e e sest dvelopp dans des annes 1960s avec la contribution de Payner [99], Karnopp, Rosenberg [75] et e e e Thoma [121]. Les lments basiques contiennent des lments sans aspect temporel (R-lment pour pertes, TF-lment ee ee ee ee pour transmission entre deux ux, GY-lment transmission entre un eort et un ux), des lments avec ee ee un aspect temporel (I-lment accumulation nergie cintique, C-lment accumulation nergie potentielle) ee e e ee e et des lments de source (SE, source deort, SF source de ux). ee Des syst`mes dirents peuvent tre reprsents par Bond Graph [50]. A partir du mod`le il est possible e e e e e e de trouver la fonction de transfert dun syst`me, qui aide ` dvelopper la structure de la commande. e a e Le Bond Graph a t utilis pour dcrire des syst`mes piles ` combustible [105, 108, 123], mais ces travaux ee e e e a nont pas t utiliss pour dvelopper leur commande. ee e e
2.1.4
Graphe Informationnel Causal
Le graphe informationnel causal (GIC) est une mthodologie de modlisation graphique, fonctionnelle e e et causale mais lapproche nest pas nergtique [67, 66]. Il est bas sur lide principale que chaque syst`me e e e e e peut tre dcrit par un ensemble de sous-syst`mes avec 1 entre et 1 sortie. Il y a des lments qui peuvent e e e e ee tre inverss, ils sont marqus avec une double `che et il y des lments qui ne peuvent pas tre inverss, e e e e ee e e ils sont marques avec un `che simple. Les couplages sont reprsents par des lments avec deux entres e e e e ee e et une sortie. Lapproche GIC est applicable sur de multiples syst`mes qui peuvent tre complexes et multi e e domaines, exemple (Fig. 8), [3].
u i k e Cres Cem
Fig. 8 Reprsentation dun moteur ` aimants permanents en GIC. e a

Le GIC est bien adapt pour le dveloppement de la structure de commande. Il faut trouver une entre e e e sur laquelle il faut agir pour que le syst`me se comporte comme dni. Cette entre peut tre trouve e e e e e par linversion du mod`le selon le chemin causal de la sortie vers lentre. Des lments statiques peuvent e e ee tre inverss directement. Pour inverser des lments daccumulation, il faut utiliser un rgulateur. Le e e ee e dveloppement de la cha de commande ` partir dun mod`le GIC est : e ne a e 1. Mod`le du Syst`me : Doit tre disponible. e e e 2. Dnition de la cha de commande : Connections causales entre une sortie ` commander et une e ne a entre correspondante. e 3. Inversion du syst`me bloc par bloc selon lapproche dcrite. Cela donne la structure maximale de e e la commande (MCS). La MCS est base sur lhypoth`se que toutes les valeurs sont mesurables qui e e nest pas applicable en gnral. (Trop lent, trop ch`re ou technologie inexistante) e e e 4. Aspects stratgiques : Sil reste plus de dgrs de libert que de contraintes pour le syst`me, des e e e e e aspects stratgiques peuvent tre appliqus. e e e
12
Tab. 1 Caractristiques des dirent e e Mod`le e Bond Graph Equivalent Electrique Domaines analogie multi domaine avec les lois lectriques e Modulaire oui oui implicite oui Energtique e Causale non principalement Multiples non ` evaluer [50] a Param`tres e Visualisation rprsentation e e graphique lectrique e Logiciel ddi e e PSpice 20-sim Approche Commande approche lectrique e fonction transfert du syst`me e
types de modlisation e GIC REM
multi domaine
multi domaine
oui non oui ` evaluer a graphique Matlab link oui Simu-
oui oui oui oui graphique Matlab link oui Simu-
5. Simplication : Sil y a des valeurs qui ne changent pas pendant le fonctionnement ou si elles ont peu dinuence, des simplications peuvent tre appliques. e e 6. Estimation des valeurs non mesurables : Des estimations peuvent tre utilises pour des valeurs non e e mesurables, donnant la structure pratique de la commande (SPC)
Chaine de Rge lage
Mod`le e
Inversion
Stratgie e
SMC
Simplication
Estimation
SPC
Fig. 9 Dvelopement de la structure de commande par inversion. e Reprsentation Energtique Macroscopique e e
2.1.5
Le GIC ne prend pas en comte laspect nergtique et peut devenir tr`s volumineux pour des syst`mes e e e e grands et complexes. La reprsentation nergtique macroscopique (REM) est un autre approche dveloppe e e e e e par le L2EP, Universit de Lille, France depuis les annes 2000. e e La REM est une combinaison des aspects du dveloppement de la structure de commande de GIC (2.1.4) e avec des aspects de la modlisation nergtique [3]. Historiquement, la REM a t dveloppe pour e e e ee e e des syst`mes lectromcaniques [19, 25]. La REM a t ainsi applique sur des syst`mes de tractions e e e ee e e des tramways [27], des syst`mes lectromcaniques [19, 20, 22], oliens [21, 23, 24], des machines ` e e e e a papier [87, 110] puis tendue ` des vhicules hybrides [89] et des piles ` combustible [49, 47, 71]. e a e a
2.2
Choix de la mthodologie e
Un mod`le adapt pour dvelopper la structure de la commande dun syst`me pile ` combustible doit e e e e a avoir les caractristiques suivantes : nergtique, modulaire, adapte pour la synth`se de la MCS, adapt e e e e e e ` des syst`mes complexes, utilisation dun logiciel commercial (Tab. 1). a e
13
Dans ce travail, la REM est applique parce quelle est apparue comme loutil le plus adapt ` la e e a problmatique (multi domaine, dveloppement de structure de la commande). e e
2.3
Elements de base de la Reprsentation Energtique Macroscopique e e
Le Reprsentation Energtique Macroscopique (REM) est un approche graphique, causale et nergtique e e e e de la modlisation qui est bien adapte pour le dveloppement de la structure de commande. e e e En REM chaque syst`me peut tre expliqu par une combinaison de quatre lments de base Tab. 2. e e e ee Linterface entre un syst`me et lextrieur est reprsente par une entre/sortie de dbits dnergie. e e e e e e e Une conversion est le deuxi`me lment de base, on distingue entre une conversion dans un mme domaine e ee e (e.g. hacheur) et une conversion entre di`rents domaines (e.g. radiateur lectrique). Il y a des lments e e ee de couplage ou dcouplage de dbits dnergie (e.g. noeud de Kirchho). Et nalement, il y a le stockage e e e dnergie qui est le seul lment avec dpendance temporelle. Dans la REM, toute causalit doit tre sous e ee e e e forme intgrale (2.1.1). La REM ne fait pas de dirences entre accumulation dnergie potentielle et e e e cintique (comme cest par exemple le cas en Bond Graph). e Les lments sont connects par paires de param`tres qui indiquent une action et une raction en mettant ee e e e ainsi en vidence la causalit. La REM donne la structure du mod`le, le contenu des lments est dni e e e ee e par lutilisateur. Di`rents dgrs de dtails sont possibles. Cette modularit permet damliorer le mod`le e e e e e e e sans en changer la structure globale. Les fondements de la REM et les r`gles ` respecter sont prsentes e a e e en [26, 28].
2.4
Dveloppement de la Structure de Commande ` partir de la REM e a
La Structure Maximale de Commande (SMC) peut tre dduite ` partir de la REM selon lexplie e a cation (2.1.4). Premi`rement, il faut dnir la cha de rglage (Fig. 10, jaune). Apr`s, il faut inverser le e e ne e e mod`le bloc par bloc en remontant la cha de rglage (Fig. 10). Pour linversion, chaque bloc est considr e ne e ee individuellement.
1
u1
2
i2
DC
i1
DC 2
u1
u2
u3
1
Battery i1
3
u2 i2 i2 u3
4
i3
5
Consumer u3
mref i2mes u2ref i2ref i3ref
Fig. 10 Exemple dune charge RL. Sch`me lectrique, REM et SMC. e e

Les lments utiliss pour former la structure de la commande sont, (Tab. 2) : ee e Les lments de source qui ne sont pas inverss. ee e Les lment sans aspect temporel (conversion, couplage) qui sont inverss par la fonction mathmatique ee e e inverse (Fig. 10, 2 et 4 ). Lutilisation dun param`tre de la conversion est possible. e Les lments avec aspect temporel (accumulation) ne peuvent pas tre inverss en gardant la causalit ee e e e intgrale. Il faut donc utiliser un contrleur pour leur inversion (Fig. 10, 3 ). e o
14
Tab. 2 Elements de base de la REM et SMC Reprsentation Energtique Macroscopique (REM) e e Param`tre Action et e deux `ches parall`les e e Raction e opposes e

Source dnergie e Conversion dnergie e (mme domaine) e Conversion dnergie e (dirents domaines) e e Elment de couplage
ovale vert clair avec bord vert fonc e carr orange avec bord e rouge fonc e cercle orange avec bord rouge fonc e carrs oranges imbriqus e e avec bord rouge fonc e
Accumulation dnergie e Structure Maximale de Commande (SMC) Commande sans contrleur o Commande avec couplage
rectangle orange bord rouge fonc e
avec
paralllogramme e clair avec bord fonc e
bleu bleu
paralllogrammes bleus e clairs imbriqus avec e bord bleu fonc e paralllogramme e bleu clair avec bord et barre bleu fonc e
Commande contrleur o Bloc stratgique e
avec
Bloc destimation
1111111 0000000 1111111 0000000 1111111 0000000 11111 00000 11111 00000 11111 00000
paralllogramme e cyan avec bord bleu fonc e paralllogramme e magenta avec bord bleu fonc e
15
Dans linversion un trait plein marque une grandeur essentielle. Une trait pointill marque une grandeur e optionnelle et une mesure est reprsente par un ovale sur la reprsentation de la grandeur dans le mod`le. e e e e
2.5
2.5.1
Adaptions de la REM pour modliser une syst`me pile ` combustible alie e a ment en diesel e
Bilan dEnergie
La REM est base sur la premi`re loi de la thermodynamique Eq. 25. Comme des lments de conversion e e ee ne contiennent pas daspect temporel, la conservation dnergie peut directement tre applique pour e e e dterminer le comportement dun lment de conversion. La conservation dnergie pour des syst`mes e ee e e stationnairs dit que tous les dbits dnergie qui rentrent dans un syst`me en ressortent instantanment. e e e e Ein = Eout (26)
Comme il ny a pas daccumulation dnergie, la premi`re loi de la thermodynamique prsente en 2.1.1 e e e e peut tre crite comme le bilan des ux nergtiques Eq. 27. e e e e 0 = dEin dEout + Q + P (27)
Lnergie transporte avec les dbits massiques contient lnergie interne, lnergie cintique et lnergie e e e e e e e potentielle. Souvent, les nergies cintiques et potentielles sont plus petites que les nergies chimiques e e e et donc ngliges. La notation de la puissance contient direntes formes dnergie comme le travail e e e e mcanique, lnergie de variation de volume ou lnergie de refroidissement. Dans notre cas il ny a pas de e e e travail mcanique et lnergie de variation de volume peut tre unie avec lnergie interne pour former e e e e e lenthalpie. Lenthalpie spcique peut tre calcule par lapproche dvelopp par NASA/Jannef (quation e e e e e e non linaire avec 9 param`tres par esp`ce) explique par Burcat [34]. Finalement, le bilan de ux dnergie e e e e e peut tre crit : e e 0 = Hout (Tin , pin ) Hin (Tout , pout ) + Q + P (28)
2.5.2
Choix de Valeurs
Les valeurs du syst`me doivent sure ` dcrire compl`tement le syst`me (2.1.1) et elles doivent tre e a e e e e susantes pour faire le bilan dnergie. Un syst`me gazeux dpend de trois param`tres : la pression p, la e e e e temprature T et le dbit n, voir Eq. 29. Comme toutes ces grandeurs changent considrablement dans le e e e syst`me, aucune ne peut tre considre comme constante. e e ee pV = nR (29) T La REM est une reprsentation des changes dnergie. Un change dnergie dans un gaz est dni par e e e e e e Eq. 30. E = n H (T, p) (30) Tr`s souvent, deux param`tres susent de dcrire un syst`me (Bond Graph) ils ne sont pas adapts e e e e e pour dcrire des syst`mes avec plus que deux param`tres. Pour des syst`me thermique, un seul param`tre e e e e e est utilis en Bond Graphe [105] (dcrit par Oubamama dans le livre de Dauphin-Tanguy [50]. Des rexions e e e plus gnrales ont t menes par Thoma [50, 105, 120]. e e ee e Lutilisation dun nombre de param`tre dirent de deux ne contredit pas le principe nergtique ou causal. e e e e Trois param`tres sont utiliss pour dcrire des dbits de gaz, un param`tre est utilis pour dcrire le e e e e e e e refroidissement du syst`me (3.2.1). e
METHODOLOGIE DE LA MODELISATION Reprsentation dun Mlange de Gaz e e
16
2.5.3
Souvent une pile ` combustible est alimente par un mlange de gaz (air, reformat). Le mlange est a e e e dcrit par un jeu des param`tres. Des valeurs extensives (dbit molaire n) sont reprsentes par un vecteur, e e e e e des valeurs intensives (temprature T) sont reprsentes par un scalaire. e e e La conversion entre le dbit molaire et le dbit massique peut tre eectue par des masses molaires e e e e mi = Mi ni . Il y a deux outils pour dcrire la pression. Sil y a un volume avec des entres et des sorties de gaz, un e e mlange de gaz se forme ` lintrieur de ce volume. Ce mlange peut tre dcrit par un vecteur des pressions e a e e e e partielles p. Une reprsentation avec des pressions partielles est ncessaire sil y a des ractions chimiques e e e qui dpendent le la pression partielle. Si on regarde uniquement laspect pneumatique, la pression totale e p sut pour valuer le comportement. Les deux reprsentations de la pression sont utilises : la pression e e e totale pour le mod`le du processeur du combustible et le vecteur des pressions partielles pour le mod`le de e e la pile ` combustible. a Si un vecteur est utilis dans le syst`me, il contient les grandeurs se rapportant aux composants suivant : e e Diesel Hydrog`ne e Mthane e Monoxyde de Carbone Sulfure dHydrog`ne e Vecteur Gaz = Dioxide de Carbone Azote Eau (liquide) Eau (gazeuse) Oxyg`ne e Pour des raisons de modularit, le mme vecteur est utilis le syst`me entier, il faut donc quil contienne e e e e toutes les molcules susceptibles dappara tout au long de la simulation. e tre
e Elment avec couplage et accumulation Dans un cas, il na pas t possible de reprsenter ee e

sparment un couplage et une accumulation (4.2.1) comme cela a t prvu ` lorigine dans la mthodologie e e ee e a e et qui na pas pos de probl`mes dans les autres applications considres. Ce cas est reprsent par un e e ee e e nouvel lment : un triangle orange1 avec un bord rouge (Fig. 11). ee
n1 p1 or p1 T1 n2 p2 or p2 T2
n3
T3
p3 or p3
Fig. 11 Reprsentation dun lment REM de couplage/accumulation. e ee

Au dbut quand la REM tait restreinte ` la desription des conversions lectromcaniques le triangle tait utilis e e a e e e e pour dcrire des conversions mcaniques. Quand la REM sest largie ` dautres domaines nergtiques, le triangle e e e a e e a perdu son utilit. e
1
MODELISATION DU DISPOSITIF DE TRANSFORMATION DU COMBUSTIBLE
17
3
3.1
Modlisation du dispositif de transformation du combustible e

Modlisation e
Les aspects gnraux ont dj` t introduits en (1.4). Ils sont utiliss pour former le mod`le et limplanter e e eae e e e en Matlab/SimulinkTM . Dabord le comportement stationnaire est modlis pour chaque module, puis des e e aspects dynamiques sont modliss (3.2), parce quils sont indispensable pour la synth`se de la structure e e e de commande.
3.1.1
Reformeur
Le reformeur modlis est bas sur le reformeur autotherme de N-GHY. e e e Le reformeur est modlis en trois tapes. Dabord la combustion est calcule Eq. 16, suivie par la prise en e e e e compte de la raction de vaporeformage Eq. 19. Lquilibre entre lhydrog`ne, leau, le monoxyde de carbone e e e et le dioxyde de carbone est calcul par le water gas shift. Les ractions du reformage sont stationnaires, elles e e peuvent tre reprsentes par un lment de conversion. Plus tard (3.2.1), la dynamique de la temprature e e e ee e va tre ajoute, donc la reprsentation est faite par un lment de couplage. Comme le domaine chimique e e e ee et le domaine thermique interagissent dans cet lment de couplage, il est reprsent par un lment de ee e e ee couplage entre dirents domaines (cercles oranges imbriques avec bord rouge), (Fig. 12(a), 1). Les autres e e lments sont connects ` lvaluation de la pression et de la temprature introduites plus tard (3.2). La ee e a e e temprature du gaz TRef-1 , le vecteur de dbit molaire en amont nRef-1 et la pression en aval du moe e dule pRef sont connus. La pression en amont pRef-1 , le vecteur des dbits molaires en aval nRef et la e temprature en aval TRef doivent tre calculs. e e e
3.1.2
Echangeur de Chaleur
Deux blocs sont utiliss pour dcrire le comportement stationaire de lchangeur de chaleur. Premi`rement, e e e e un lment de couplage dans le mme domaine (carrs oranges imbriques avec un bord rouge) pour indiquer ee e e e le mlange entre le diesel, leau et lair. Le mlange peut tre dcrit en utilisant le bilan dnergie Eq. 28. e e e e e Le deuxi`me lment, lchangeur de chaleur, est reprsent par un lment de couplage dans le mme e ee e e e ee e domaine galement. Lapproche de Baehr (1.4.3) est utilise (Fig. 12(b), 2). e e
1
Ref out
PRef SRef T Ref
pRef TRef nRef
2 1
nHex-2 THex-2 pHex-2 nHex-4 THex-4 nHex-1 THex-1 pHex-1 pHex-4 Ref in Desulf.1
Cooling
Diesel Water
nSu-d TSu-d pSu-d nSu-w TSu-w pSu-w
Hex in pRef TRef nRef pRef-1 TRef-1 nRef-1
Hex out
pHex-2 THex-2 nHex-2
Air nSu-a TSu-a pSu-a
(a) REM du reformer
(b) REM de lchangeur de chaleur e
Fig. 12 Reprsentation du Processeur du combustible - 1 e

Pour le mlange de gaz, le vecteur de dbit molaire de diesel nSu-d , de leau nSu-w et de lair nSu-a e e ainsi que les tempratures correspondantes TSu-d , TSu-w et TSu-a sont connues, de plus la pression en e aval est connue pHex-1 . Le vecteur de dbit molaire apr`s le mixage nHex-1 , sa temprature THex-1 et les e e e pressions en amont pSu-d , pSu-w et pSu-a doivent tre calcules. e e Pour lchange de chaleur le vecteur de dbit molaire venant du mlange nHex-1 , sa temprature THex-1 e e e e
18
et la pression du reformeur pRef sont connus pour la premi`re partie. Pour la deuxi`me partie, le vece e teur de dbit molaire sortant du reformer nRef , sa temprature TRef et la pression ` linterface avec la e e a dsulfuration pHex-4 sont connus. Le vecteur de dbit molaire qui rentre dans le reformeur nHex-2 , sa e e temprature THex-2 et la pression du mlange de gaz pHex-1 , ainsi que le vecteur de dbit molaire qui e e e rentre dans la dsulfuration 1 nHex-4 , sa temprature THex-4 et la pression qui vient du reformer pRef e e doivent tre calculs. e e
3.1.3
Dsulfuration 1 e
Laspect stationnaire de la dsulfuration est reprsent par un bloc de couplage parce que le dbit e e e e initial est divis en un dbit sans soufre et un dbit de soufre. Comme la connexion vers les aspects e e e dynamiques de la temprature va tre ajoute plus tard (3.2.1) un couplage dans dirents domaines est e e e e utilis (Fig. 13(a), 1). Le soufre est capt dans un collecteur (Fig. 13(a), 2). La dynamique de la temprature e e e et de la pression sont reprsentes dans (Fig. 13(a), 3 et 4). Le dsulfuration est calcule suivant lapproche e e e e donne en (1.4.4). e
3.1.4
Water Gas Shift
La raction stationnaire du water gas shift est reprsente en REM par un bloc de conversion. Comme e e e la dynamique de la temprature va tre ajoute ` ce bloc plus tard, un lment de couplage dans di`rents e e e a ee e domaines est utilis (Fig. 13(b), 1). La dynamique de la temprature et de la pression sont reprsentes e e e e en (Fig. 13(b), 2 et 3). Le vecteur des dbits molaires en amont nWGS-1 , sa temprature TWGS-1 et la pression en aval pWGS e e sont connus. Le vecteur des dbit molaires en aval nWGS , sa temprature TWGS et la pression en amont e e pWGS-1 doivent tre calculs. e e Le water gas shift est calcul en utilisant le bilan dnergie Eq. 28 en combinaison avec lquilibre entre e e e hydrog`ne, eau, monoxyde de carbone et dioxyde de carbone introduit en (1.4.2). e
4
Hex nHex-4 THex-4 pHex-4 nD1-1 TD1-1 pD1-1
1
nD1 TD1 pD1
2
WGS
nD1 TD1 Desulf.1 pD1 nWGS-1 TWGS-1 pWGS-1 SWGS-1 T WGS-1 P Cooling WGS-1 nWGS TWGS pWGS PrOx
2 3
n H2 S-1 T D1-2 D1-2 pD1-2 SD1 T D1 Cooling PD1
1
(b) REM du water gas shift
(a) REM de la dsulfuration e
Fig. 13 Reprsentation du processeur du combustible - 2 e
3.1.5
Oxydation Prfrentielle ee
Le comportement stationnaire de loxydation prfrentielle est un couplage parce que lair entre dans le ee syst`me par une source. Comme la dynamique de la temprature va tre ajoute ` cet lment (3.2.1), un e e e e a ee lment de couplage dans dirents domaines est utilis, (Fig. 14(a), 1). Les dynamiques de la temprature ee e e e et de la pression sont reprsentes par (Fig. 14(a), 2 et 3). e e Le vecteur des dbits molaires en amont nPrOx-1 , sa temprature TPrOx-1 et la pression en aval pPrOx e e sont connus. Le vecteur des dbits molaires en aval nPrOx , sa temprature TPrOx et la pression en amont e e
19
pPrOx-1 doivent tre calculs. e e Pour valuer loxydation prfrentielle lapproche introduite en (1.4.2) est utilise. e ee e
3.1.6
Dsulfuration 2 e
La deuxi`me dsulfuration est analogue ` la premi`re (3.1.3). e e a e
3.1.7
Condenseur
La raction du condenseur peut tre dcrite par un lment de couplage parce que de leau liquide est e e e ee spare du dbit. Comme il y a du refroidissement un lment de couplage dans di`rents domaines est e e e ee e utilis pour la reprsentation en REM (Fig. 14(b), 1). Les dynamiques de la temprature et de la pression e e e vont tre `joutes plus tard (3.2.1 et 3.2.2). Elles sont prsentes en (Fig. 14(b), 2 et 3). e a e e e Le vecteur des dbits molaire en amont nCond-1 , sa temprature TCond-1 , la pression en aval pCond e e et la pression deau liquide pCond-H2O sont connus. Le vecteur des dbits molaires en aval nCond , sa e temprature TCond , le vecteur des dbits de leau liquide nCond-H2O , sa temprature TCond-H2O , et la e e e pression en amont pCond-1 doivent tre calculs. e e
3
nWGS T WGS WGS pWGS nPrOx-1 TPrOx-1 pPrOx-1 SPrOx-1 T PrOx-1 Cooling PPrOx-1 Air
1
nPrOx TPrOx pPrOx
3
Desulf.2 nDes2 TDes2 Desulf.2 pDes2 nCond-1 TCond-1 pCond-1 SCond-1 T Cond-1 nCond TCond pCond Fuel Cell
2
Cooling PCond
Water (l) nCond-H2O TCond-H2O pCond-H2O
nAir-PrOx TAir-PrOx pAir-PrOx
1
(b) REM du condenseur
(a) REM de loxydation prfrentielle ee
Fig. 14 Reprsentation Processeur du combustible- 3 e
3.2
Aspect Dynamiques du Processeur du combustible
Comme introduit ` (1.5), les constantes de temps de la temprature et de la pression di`rent par a e e plusieurs ordres de grandeur. Elles peuvent donc tre regardes sparment. e e e e
3.2.1
Temprature e
Un change de la chaleur a lieu entre le gaz et le dispositif dencapsulation. On peut considrer que ce e e dispositif est une bo mtallique qui stocke lnergie thermique. te e e Lchange dnergie est dcrit par les param`tres : dbit dentropie S et temprature T. La temprature e e e e e e e est la temprature moyenne de gaz T , calcule par la moyenne logarithmique des tempratures en amont e e e et aval de llment. De plus, la temprature de la bo TB et le param`tre kA (produit du param`tre ee e te e e dchange et de la surface dchange) doivent tre connus [8]. e e e Le dbit dentropie est une fonction de valeurs connues Eq. 31. e T TB S = kA T TB
2
(31)
20
Lnergie stocke dans la bo peut tre calcule par deux quations Eq. 32 et Eq. 33 si la masse de la e e te e e e bo m et la capacit thermique du matriau cp sont connus. Grce ` ces deux quations, la temprature te e e a a e e de la bo est connue et lchange thermique peut tre calcul. te e e e Q = (S TB )dt (32) (33)
Q = m cp (TB Tenv )
La dynamique de la temprature est reprsente par un lment daccumulation (Fig. 14(b), 2) qui e e e ee symbolise la bo et qui est connect avec la raction par un lment de couplage dans des domaines te e e ee dirents (Fig. 14(b), 1). e
3.2.2
Pneumatique
La dynamique pneumatique est dcouple de la raction chimique. Elle est reprsente par un lment e e e e e ee daccumulation qui est situ en amont de llment de raction proprement dit(Fig. 14(b), 3). e ee e Le vecteur des dbits molaires en amont, sa temprature et la pression en aval sont connus. Le vecteur des e e dbits molaires en aval, sa temprature et la pression en amont doivent tre calculs. e e e e La temprature ne change pas. La temprature en amont peut tre value en utilisant la loi des gaz parfaits e e e e e Eq. 34. Il ne manque que le dbit molaire en aval, qui peut tre calcul par une quation linaire de type e e e e e Darcy, avec le param`tre k Eq. 35. Cette quation ne donne que la valeur totale du dbit molaire en aval, e e e la composition tant la mme qu` lentre. e e a e
p1 n2
RT n1 V = k (p1 p2 )
n2 dt
(34) (35)
3.3
3.3.1
Validation du Processeur de combustible

Evaluation des Param`tres e
Les param`tres qui doivent tre connus pour la modlisation sont soit physiques (dnis par le syst`me), e e e e e soit empiriques (car diciles ` dterminer ` partir des donnes du syst`me ou bass sur des approches empia e a e e e riques). Les param`tres empiriques sont dtermins en calant les rsultats de la modlisation sur les valeurs e e e e e mesures. e Les param`tres indisponibles sont introduits comme suit : tout dabord les param`tres ncessaires pour e e e le comportement stationnaire, ensuite les param`tres pour ltude dynamique de la pression et enn les e e param`tres pour la dynamique de la temprature. e e Le syst`me est sous une pression de 3 105 Pa. Le diesel et leau sont fournis ` 313 K, lair est fourni e a ` 452 K. a Param`tres du syst`me stationnaire sont : e e kA : Le produit du coecient dchange de chaleur et de la surface dchange dans lchangeur de la e e e chaleur. cp700 : Vecteur des capacits de chaleur des molcules dans le mlange de gaz ` 700 C. e e e a cp1200 : Vecteur des capacits de chaleur des molcules dans le mlange de gaz ` 1200 C. e e e a selD1 : Slectivit de la premi`re dsulfuration. e e e e selPrOx : Slectivit de loxydation prfrentielle. e e ee
21
Cond : Slectivit de sparation deau liquide dans le condenseur. e e e selD2 : Slectivit de la deuxi`me dsulfuration. e e e e Pour lvaluation de la dynamique de la pression, deux param`tres doivent tre connus par module, le e e e volume libre du module V et la constante de papillon des gaz k. Le volume est une valeur physique, la constante de papillon des gaz est empirique. Pour lvaluation de la dynamique de la temprature, trois param`tres doivent tre connus par module, e e e e la masse du module m, sa capacit thermique cp et le produit du coecient dchange et de la surface e e dchange kA. La masse et la capacit thermique sont des valeurs physiques, kA est une valeur empirique. e e
3.3.2
Introduction ` la validation du processeur a
Les param`tres sont fournis par le fournisseur du gnrateur dhydrog`ne N-GHY. Le reformer/changeur e e e e e de la chaleur est prsent dans (Fig. 15). Le prototype a t dvelopp en mme temps que le mod`le tait e e ee e e e e e labor. Il na pas t possible de valider chaque aspect avec des valeurs mesures, mais N-GHY a fourni ses e e ee e valeurs de dimensionnement pour la validation. Les valeurs de dimensionnement sont bases sur un mod`le e e condentiel interne ` NGhy, mais qui a t valid auparavant ` partir des prototypes prcdents. a ee e a e e
Fig. 15 Echangeurde chaleur - Unit de reformage conue par N-GHY. e c

Une reprsentation du syst`me complet avec les aspects stationnaires et dynamiques est fourni (Fig. 16). e e
3.3.3
Validation du Processeur dans des Conditions Stationnaires
Pour produire lhydrog`ne ncessaire pour que le syst`me dlivre 25 kWe , 0.0109 mol s1 de diesel, e e e e 0.2253 mol s1 deau et 0.3025 mol s1 dair (0.2253 mol s1 dazote 0.0772 mol s1 doxyg`ne) doivent e tre fournis. e La composition du mlange de gaz en sortie du processeur est prsente en (Fig. 17(a)). Le diesel est converti e e e dans le reformeur, les valeurs sont en bonne concordance. Les autres modules sont prsents essentiellement e pour la purication du gaz (dsulfuration pour enlever le soufre, water gas shift et oxydation prfrentielle e ee
Reformer
Cooling
PRef
SRef
T Ref
pRef
pRef-1 TRef-1
TRef pHex-2 THex-2 nHex-2
nRef
nRef-1
nDiesel
TDiesel nD1-1 nHex-4 THex-4 pD1-1 SWGS-1 T WGS-1 SPrOx-1 T PrOx-1 pWGS-1 pHex-4 pD1 pWGS pPrOx-1 TD1-1 TWGS-1 TPrOx-1 TD1 TPrOx pPrOx TWGS nD1 nWGS-1 nPrOx-1 nWGS nPrOx nD2-1 TD2-1 pD2-1 n nDes2 TDes2 Desulf.2 pDes2 nCond-1 TCond-1 pCond-1 SCond-1 T Cond-1 D2-2 H2 S-2TD2-2 pD2-2 nCond TCond pCond
pDiesel
Diesel
Fuel Cell
nWater
TWater pD1-2 SD1 T D1
Water H2 S-1 Cooling WGS-1 Air

P nD1-2 TD1-2 P
nHex-1
pWater
THex-1
pHex-1
Air Cooling
PD1
Cooling PrOx-1
nAir-PrOx
SD2 T D2 PCond
Water (l) Cooling Cooling

PD2 nCond-H2O TCond-H2O pCond-H2O
nAir
Fig. 16 REM du processeur pour PEFC

Desulfurization 1 Water Gas Shift Preferentia Oxidation
TAir-PrOx pAir-PrOx
TAir
Heat Exchanger
pAir
Desulfurization 2
Condensation
22
23
pour enlever le monoxyde de carbone). Les valeurs sont tr`s proches des valeurs de rfrence. Le taux de e ee soufre est rduit jusqu` 4.8 108 mol s1 , valeur bien en dessous des valeurs maximum admissibles de la e a pile ` combustible (10 106 mol s1 ). a Les tempratures apr`s les modules sont prsentes en (Fig. 17(b)). Les gaz sont chaus pour le refore e e e e mage, puis les tempratures sont rduites jusqua 80 C, niveau auquel le gaz doit entrer dans la pile ` e e a combustible. Les valeurs de la modlisation sont bien en concordance avec celles fournies. Seul lchangeur e e de chaleur montre des valeurs direntes, cela peut tre sexpliquer parce que le reformer et lchangeur de e e e chaleur sont modliss par des modules spars alors que physiquement il sagit dune seule entit. e e e e e
0.35 0.3 Molar Flow in mol s1 0.25 0.2 0.15 0.1 0.05 0
750
FCLAB
Diesel H2 CH4 CO H2S CO2 N2 H2Og H2Ol O2
700 650 Temperature in K 600 550 500 450 400 350 300 Input Des1 PrOx Des2 Ref-Hex WGS PrOx-Air Cond
Model Reference
N-GHY
Diesel H2 CH4 CO H2S CO2 N2 H2Og H2Ol O2 Input Des1 PrOx Des2 Ref-Hex WGS PrOx-Air Cond
(a) Dbits massiques pour PEFC e
(b) Tempratures pour PEFC e
Fig. 17 Rsultats de modlisation en condition stationaire e e
3.3.4
Validation de la modlisation dynamique e
La modlisation dynamique de la temprature du reformeur est reprsente en (Fig. 18(a)). Un chelon e e e e e des dbits de zero au point nominal est appliqu au syst`me. Le rsultats sont compars avec des valeurs e e e e e mesures sur le prototype (Fig. 15). La temprature initiale est xe ` 1000 K, les phnom`nes qui se e e e a e e produisent en dessous de cette temprature ne sont pas modliss. La temprature du syst`me sl`ve ` e e e e e ee a 1700 K en 2000 s. La dynamique de la pression est prsente en (Fig. 18(b)). La pression se stabilise en moins de 1 s. Le calcul e e de la variation de la pression sappuie sur les volumes libre des modules et na pas pu tre valide par des e e rsultats exprimentaux. e e
3.6
1800 1700
Pressure in bar
3.5 3.4 3.3 3.2 3.1
1600 Temperature in K 1500 1400 1300 1200 1100 1000 900 0 500 1000 1500 2000 2500 Time in s FCLAB N-GHY 3000 3500 4000
3.0 0 Cond1 Des2 0.05 0.1 Time in s PROX WGS 0.15 Des1 RefHex 0.2
(a) Tempratures Echangeur de Chaleur - Reformer e
(b) Evaluation de la Pression
Fig. 18 Rsultats de la modlisation dynamique e e
` MODELISATION DE LA PILE A COMBUSTIBLE
24
3.4
Adaptations du processeur pour lutilisation avec une HTPEMFC
Comme prsent (Fig. 6), le processeur gaz dune HTPEMFC est un sous-syst`me de celui dune PEFC. e e e Les modules de loxydation prfrentielle et le condenseur sont enlevs. La REM de ce processeur est donn ee e e en (Fig. 19). La validation stationnaire et dynamique est eectue de mani`re analogue ` celle dcrite en (3.3). Les e e a e rsultats sont prsents en (Fig. 20). Ils sont en bon accord avec les valeurs de rfrence. La dynamique de e e e ee la temprature nest pas prsente parce quelle est identique ` celle prsente en (Fig. 18(a)). e e e a e e
4
4.1
Modlisation de la Pile ` Combustible e a

Principes de la Modlisation Pile ` Combustible e a
Une cellule de pile ` combustible fournit une tension faible. Pour obtenir des tensions plus leves, a e e plusieurs cellules forment un stack. Le stack peut tre modlis comme le comportement dune cellule fois e e e le nombre des cellules dans le stack. Une pile ` combustible est forme de plusieurs couches, chaque couche a e contribue au fonctionnement (Fig. 2) : Entre Anodique : Un gaz riche en hydrog`ne est fourni ` lentre anodique. Un gaz appauvri en e e a e hydrog`ne en sort. e Entre Cathodique : Un gaz riche en oxyg`ne (air) est fourni ` lentre cathodique. Un gaz appauvri e e a e en oxyg`ne et contenant une grande quantit dazote en sort. e e GDL Anodique : Les concentrations deau, dhydrog`ne changent au niveau de la couche de diusion e de gaz lies aux phnom`nes production/consommation. e e e GDL Cathodique : La concentration deau et doxyg`ne change au niveau de la couche de diusion e de gaz lies aux phnom`nes production/consommation. e e e Catalyst Anodique : Lhydrog`ne est consomm sur les sites catalytiques anodiques. e e Catalyst Cathodique : Loxyg`ne est consomm et leau est produite sur les sites catalytiques e e cathodiques. Membrane : Les protons et leau sont transports ` travers la membrane. En mme temps, la e a e membrane est un isolant pour les lectrons. e La tension du stack Vstack peut tre calcule en prenant en compte la tension rversible dune cellule, e e e rduite par des surtensions et multiplie par le nombre de cellules dans le stack n Eq. 36. e e
a a a c c c Vstack = n (E0 Vconc Vact Vohm Vact Vconc + E0 )
(36)
4.2
4.2.1
Modlisation de la PEFC e
Les Entres e
Pour les entres, trois dbits interviennet : le dbit dentre, le dbit de sortie et le dbit qui est dirig e e e e e e e vers la membrane. En mme temps, chaque entre contribue ` la tension ` vide par un lien vers le domaine e e a a lectrique. Il y a donc un couplage ` lentre. En mme temps, cest un lment daccumulation parce que e a e e ee la pression totale et les pressions partielles changent grce aux changements dans le dbit dentre, le dbit a e e e de sortie et la consommation/production de la pile. Lentre est donc reprsente par un triangle orange e e e avec bord rouge. Les composants du vecteur des dbits molaires venant du processeur du combustible n1 et le dbit molaire e e venant des couches plus profondes de la pile ` combustible n3 sont des valeurs dentre, ainsi que la a e temprature du gaz du processeur T1 et le courant dlivr par la pile ` combustible IFC . Il faut calculer e e e a la temprature en sortie T2 , la temprature interne de la pile T3 et le vecteur des dbits molaires du e e e gaz qui sort n2 . La valeur de la pression en aval du syst`me p2 est un scalaire. Pour les calculs purement e pneumatiques, il sut de conna la pression totale. La pression en amont du syst`me p1 doit tre calcule. tre e e e Si on pn`tre plus profondment dans la pile ` combustible, il ne sut plus de conna la pression totale, e e e a tre il faut conna le vecteur des pressions partielles. Le vecteur des pressions partielles de lentre doit tre tre e e
Reformer
PRef
Cooling
SRef T Ref pRef-1 TRef-1 nRef-1 pHex-2 THex-2 nHex-2
pRef
TRef
nRef
nDiesel
TDiesel nD1-1 nD1 TD1 pD1 pWGS-1 SWGS-1 T WGS-1 TWGS-1 nHex-4 THex-4 pD1-1 nHex-1 THex-1 pHex-1 pD1-2 SD1 T D1 pHex-4 TD1-1 nWGS-1 nWGS TWGS pWGS nD2-1 TD2-1 pD2-1 nD2 TD2 pD2
pDiesel
Diesel
Fuel Cell
nWater
TWater
Water H2 S-1
pWater
nD1-2 TD1-2
H2 S-2 T
PWGS-1
nD2-2 D2-2 pD2-2 SD2 T D2
Air
Cooling
nAir
TAir
Heat Exchanger
Cooling
PD1
Cooling
pAir
PD2
Fig. 19 REM dun dispositif de transformation de combustible pour une HTPEMFC
Desulfurization 1
Water Gas Shift
Desulfurization 2
25
26
0.3 0.25 Molar Flow in mol s1 0.2 0.15 0.1 0.05 0
750
FCLAB Diesel H2 CH4 CO H2S CO2 N2 H2Og H2Ol O2 N-GHY Diesel H2 CH4 CO H2S CO2 N2 H2Og H2Ol O2 Input Ref-Hex Des1 WGS Des2
700 650 Temperature in K 600 550 500 450 400 350 300 Input Ref-Hex Des1 WGS
Model Reference
Des2
(a) Dbits massiques e

3.35 3.30 3.25 Pressure in bar 3.20 3.15 3.10 3.05 3.00 0 Des2 0.05 WGS 0.1 Time in s Des1 0.15
(b) Temprature e
0.2 RefHex
(c) Pression dynamique
Fig. 20 Rsultats modlisation fuel processor pour HTPEM e e

calcul comme valeur dentre pour le bloc vers le coeur de la pile ` combustible p3 . Finalement la tension e e a thermodynamique rversible E 0 doit tre calcule. e e e La pression totale et le vecteur des dbits dentre sont calculs comme introduit en (3.2.2). Le vecteur e e e des pressions partielles est le produit de la pression et du vecteur des fractions molaires. La contribution ` a la tension du circuit ouvert est calcule comme introduite en Eq. 6, il faut juste prendre la partie anodique e ou cathodique de la raction. e La reprsentation uidique anodique et cathodique est donne en (Fig. 21). e e
n1 p1 T1 n2 p2 T2 IFC c E0 Air in Cathode Inlet Air out
p3
c E0
n3
T3 n2 p2 T2 IFC a E0 Fuel in
H2
O2 n3 p3 T3
H2 O
n1 p1 T1
Anode Inlet
a E0
Fuel out
(a) Entre Cathodique e
(b) Entre Anodique e
Fig. 21 Reprsentation en REM et uidique des entre de la pile ` combustible e e a
4.2.2
Les couches actives ou catalytiques
Dans les couches actives, les ractions chimiques on lieu. Comme il y a des pertes pendant lactivation e une surtension Vact est lie aux couches actives. e Comme il y a ` la fois une raction chimique et une contribution lectrique, les blocs des couches catalytiques a e e sont reprsents par un lment de couplage dans dirents domaines. e e ee e Le vecteur des dbits molaires en aval de la couche catalytique n2 est connu, ainsi que le vecteur des e
27
pressions partielles p1 et la temprature T1 en amont. Finalement le courant de la pile ` combustible e a IFC est connu. Le vecteur des dbits molaires en amont n1 , le vecteur des pressions partielles p2 et la e temprature en aval T2 ainsi la surtension dactivation Vact doivent tre calculs. e e e Les vecteurs des pressions partielles et les tempratures ne changent pas. e Le vecteur des dbits molaires en amont est gal au vecteur des dbits molaires en aval corrig par la e e e e production deau et ou la consommation dhydrog`ne/oxyg`ne. Tout peut tre dcrit par la loi de Faraday e e e e c Eq. 4. La surtension anodique est 0 V par dnition. La surtension cathodique Vact peut tre calcule grce e e e a ` lapproche prsent par Barbir [10]. a e e La reprsentation REM et uidique des couches catalytiques est donn en (Fig. 22). e e
p1
p2
IFC c Vact
Cathode Catalyst O2 H2 O
c Vact
IFC a Vact
n2 p2
T2
n1 p1
T1
(a) Catalyst Cathodique
(b) Catalyst Anodique
Fig. 22 Reprsentation en REM et uidique des couches catalytiques e
4.2.3
Couche de Diusion Gazeuse
Entre lentre et la couche catalytique, il y a la couche de diusion ou gas diusion layer en anglais e (GDL). Cest une zone avec un matriau poreux. Les esp`ces (comme le dihydrog`ne, le dioxyg`ne et e e e e leau) migrent au travers de cette couche. Les concentrations ` travers la couche de diusion voluent. a e La production/consommation des esp`ces sur la couche catalytique a une inuence sur la concentration. e Physiquement il ny a aucune tension sur le GDL, mais le changement des concentrations faite que le potentielle lectrochimique rversible au catalyste est dirent au potentielle lectrochimique rversible aux e e e e e cannaux. Ce dirence peut tre crite sous forme de surtension. Dans ce cas cette tension est introduite e e e comme surtension des chouches GDL. Ce notion visualise linuence du GDL sur la tension de la pile ` a combustible (Fig. 25). Il y a des mod`les de piles ` combustibles qui ne tiennent compte que de la diusion des deux esp`ces e a e [97, 102]. La diusion de deux esp`ces peut tre calcule par lapproche de Fick. Comme ici on a un mlange e e e e de gaz riche en hydrog`ne qui rentre ` lanode, il sagit dune diusion multi esp`ces. Cette diusion peut e a e tre calcule par lapproche de Stefan-Maxwell. Lapproche de Stefan Maxwell a t applique sur des piles e e ee e ` combustible par [115, 58]. Pour en savoir plus sur la diusion regarder, cf. [45]. a A travers la couche de diusion, il y a un changement de la concentration, ce changement impose une surtension Vconc . La couche de diusion est reprsente par un bloc de conversion dans dirents domaines, e e e (Fig. 23). La temprature en amont , le vecteur des pression partielles en amont p1 , le vecteur des dbits e e molaires en aval n2 et le courant de la pile ` combustible IFC sont connus. La temprature en aval T2 , a e le vecteur des pressions partielles en aval p2 , le vecteur des dbits molaires en amont n1 et la surtension e Vconc doivent tre calculs. e e La temprature ne change pas dans la couche de diusion. Aussi le vecteur des dbits molaires reste e e inchang. Le vecteur des dbits molaires change avec le changement de la concentration d ` la diusion. e e ua La surtension peut tre calcule par une quation empirique qui prend en compte la dirence de la e e e e concentration doxyg`ne ou dhydrog`ne sur la couche de diusion ainsi que des param`tres empiriques C, e e e voir Eq. 37. Vconc = n C ln pi (0) pi () (37)
1111111 0000000 1111111 0000000

Anode Catalyst H2
1111111 0000000 1111111 0000000 1111111 0000000

O2 H2 O
n1
T1
n2
T2 H2
a Vact
28
IFC c Vconc
Gas Diusian Layer O2 H2 O
c Vconc
IFC a Vconc
n2 p2
T2
n1 p1
T1
(a) Couche de Diusion Cathodique
(b) Couche de Diusion Anodique
Fig. 23 Reprsentation en REM et uidique des couches de diusion e
4.2.4
La Membrane
La membrane spare le ct cathodique du ct anodique. Elle est un isolant pour des lectrons mais e oe oe e un conducteur pour les protons. Quand les protons traversent la membrane, il y a des pertes qui peuvent tre dcrites comme des pertes ohmiques Vohm . En mme temps, leau peut traverser la membrane. La e e e quantit deau qui traverse la membrane dpend de deux eets. Premi`rement, le transport par diusion, e e e qui dpend de la dirence des concentrations deau ct cathodique et ct anodique de la membrane e e oe oe (gradient de concentration). Deuxi`mement, lelectro-osmose, chaque proton qui traverse la membrane e entra un certain nombre des molcule deau. Le calcul des mouvements deau ` travers la membrane est ne e a introduit en [45]. Dans la membrane, il y a laspect transport deau et laspect lectrique. La membrane est donc reprsente e e e par un lment de couplage dans dirents domaines, (Fig. 24). ee e Le vecteur des pressions partielles cathodiques p1 et anodiques p2 , les tempratures cathodiques T1 et e anodiques n3 et le courant de la pile ` combustible IFC sont connus. Les vecteurs de dbit molaire a e cathodique n1 et anodique n2 et la surtension ohmique Vohm , doivent tre calculs. e e On consid`re que seule leau gazeuse traverse la membrane. Ansi, dans les vecteurs n1 et n2 toutes les e composantes sont nulles sauf celle de leau gazeuse. Comme ltat dhumidit dans la membrane est toujours e e stationnaire, le dbit qui rentre dun ct sort de lautre cte, les dbits sont complmentaires n1 = n2 e oe o e e et dpendent des pressions partielles des deux cts et du courant. La surtension dpend du courant et du e oe e niveau dhumidit de la membrane [45]. e
p1 n1 T1 O2 IFC Vohm
n2 p2
T2
11111111 00000000 11111111 00000000 11111111 00000000

Membrane H2
H2 O
Vohm
Fig. 24 Membrane 4.2.5 Combinaison des Sous-syst`mes e
Apr`s avoir prsent les di`rentes couches de la pile ` combustible une par une, elles peuvent tre e e e e a e combines pour former le mod`le total de la pile ` combustible, (Fig. 25). Le mod`le est implant en e e a e e Matlab/SimulinkTM .
11111111 00000000 11111111 00000000

Gas Diusion Layer H2
n1
T1
1111111 0000000 1111111 0000000 1111111 0000000

O2 H2 O
p1
p2 n2 T2 H2
a Vconc
nCa-in pCa-in TCa-in
nCa-out pCa-out TCa-out
Ca in
c E0
Cathode Inlet Cathode Inlet O2

c Vconc
Ca out IFC
Air in
c E0
Air out
nCa-GDL pCa-GDL TCa-GDL
IFC
c Vconc
H2 O
Gas Diusian Layer Gas Diusian Layer O2

c Vact
nCa-Cat pCa-Cat TCa-Cat
H2 O
Cathode Catalyst
nCa-Mem pCa-Mem TCa-Mem
c Vact
IFC
Cathode Catalyst
O2 H2 O
Membrane Vohm IFC

a Vact
IFC Membrane Charge H2 Anode Catalyst
nAn-Mem pAn-Mem TAn-Mem
Anode Catalyst
nAn-Cat pAn-Cat TAn-Cat
IFC
a Vconc
Gas Diusion Layer
Fig. 25 REM et schma dun stack pile ` combustible. e a

nAn-GDL pAn-GDL TAn-GDL
Anode Inlet
a E0
IFC An out
nAn-out pAn-out TAn-out
Anode Inlet
Fuel in
An in
nAn-in pAn-in TAn-in
111111 000000 111111 000000 111111 000000 111111 000000 111111 000000 111111 000000
H2 H2
Gas Diusion Layer
111111 000000 111111 000000 111111 000000 111111 000000 111111 000000 111111 000000 111111 000000 111111 000000
Vohm
a Vact a Vconc a E0
Fuel out
29
30
4.3
Validation du mod`le pile ` combustible e a
Lapproche de la modlisation est valide exprimentalement sur le syst`me pile ` combustible Ballard e e e e a NexaTM (Fig. 26), [44, 49]. Ce syst`me est disponible commercialement. En gnral le syst`me est aliment e e e e e en hydrog`ne, il existe quelques Ballard NexaTM qui peuvent tre aliments en reformat. Il a une puissance e e e lectrique de 1.2 kW, la tension de sortie nest pas constante mais varie selon le courant. Le syst`me est e e refroidi avec de lair. La temprature du stack nest pas rgule mais limite ` une valeur maximale de 65 C. e e e e a Le syst`me de contrle du NexaTM est ferm et commande automatiquement le module de puissance. Il y e o e a une acquisition des donnes exprimentale intgre qui donne les valeurs principales comme la tension e e e e du stack, le courant, la temprature. Il y a 46 cellules dans le stack, la surface de cellule nest pas connue e mais peut tre estime ` partir des dimensions extrieures ` (54 cm2 ). e e a e a
Heat Management Fuel Cell Stack
Hydrogen Supply
Air Supply
Heat Exchange and Humidication
Fig. 26 Le syst`me Ballard NexaTM . e

Pour le mod`le, les dbits dentre et la temprature du syst`me sont des entres. La temprature du e e e e e e e syst`me nest pas contrle mais une donne enregistre. On peut utiliser les valeur enregistres des essais e oe e e e comme valeurs dentre pour le mod`le, (Fig. 27). e e
Application of
current prole on Fuel Cell
Data Aquisition:
temperature, mass ows voltage
voltage Comparison
of results (voltage, power)
Denition:
current prole rectangular 1.2 A-33 A 0.1 Hz
mass ows temperature Simulation current

Input: current mass ows temperature
voltage
Fig. 27 Stratgie de validation e
31
Une fois les valeurs dentre dnies, les param`tres empiriques doivent tre valus. Dans MatlabTM il e e e e e e existe une optimization toolbox qui permet doptimiser des fonctions non linaires. Les param`tres empie e riques sont dnis comme param`tres de la fonction. Le mod`le est lanc avec ces param`tres et la somme e e e e e des dirences entre les valeurs modlises et mesures est calcule. Cette dirence est minimise pour e e e e e e e trouver les param`tres. e Les param`tres ` optimiser sont la surface active Scell , le coecient de transfert de charge a , la densit e a e de courant dchange j0 et les coecients de surtension de concentration Cc et Ca . Comme montr par e e Blunier [15] la surface active et les coecients de surtension de concentration ont peu dinuence sur le rsultat, donc pour la surface active la valeur approximative de 54 cm2 est garde. Pour le coecient e e de surtension une valeur de 7.17103 V a t prise dans la littrature. Loptimisation donne des valeurs ee e suivantes : a = 0.064 ; j0 =2e 3 A cm2 .
4.3.1
Validation du mod`le de Pile ` Combustible alimente en Hydrog`ne e a e e
La courbe des courants pour la validation du mod`le de pile du NexaTM est donne en gure (Fig. 28(a)). e e
50 45 40 35 30 25 20 15 10 5 0 0 200 400 600 800 1000 Time in s 1200 measurement simulation 1400 1600 1800
42 40 38 36 Voltage in V 34 32 30 28 26 24 0 200 400 600 800 1000 Time in s 1200 1400 1600 1800 measurement simulation
Current in A
(a) Prole de Courant

14 12
(b) Prole de Tension

70 65 Voltage in V 60 55 50 45 40
Membrane humidity
10 8 6 4 2 Anode Cathode 0 0 200 400 600 800 1000 Time in s 1200 1400 1600 1800
35 30 1 2 3 4 5 Time in s 6 7 8
E0c E0c-Vconcc E0c-Vconcc-Vactc E0c-Vconcc-Vactc-Vohm E0c-Vconcc-Vactc-Vohm-Vacta E0c-Vconcc-Vactc-Vohm-Vacta-Vconca E0c-Vconcc-Vactc-Vohm-Vacta-Vconca+Ea0
(c) Humidit des deux cots de la membrane (d) Contribution des di`rentes couches ` la e e e a tension
Fig. 28 Validation du mod`le en hydrog`ne e e

Les tensions calcules dans le mod`le et pendant les essais sont montres en (Fig. 28(b)). Le mod`le e e e e correspond bien avec les essais pendant les premi`res 580 s. Pendent ce temps, le niveau de courant natteint e pas la valeur maximum de la pile. Quand des courants tr`s levs sont demands, le mod`le prvoit une e e e e e e tension considrablement plus basse que celle mesure. Il est visible en (Fig. 28(c)) que lhumidit dans la e e e membrane chute ` ce moment. Un niveau dhumidit bas implique des pertes ohmiques plus leves. Dans a e e e le syst`me rel, il y a un changeur dhumidit en amont du stack du ct cathodique, celui-ci gn`re un e e e e oe e e taux dhumidit plus lev pour les forts courants. e e e Apr`s un chelon de courant, les valeurs de tension mesures natteignent pas le niveau stationnaire suie e e vant directement. Il faut environ 100 s pour atteindre le niveau stationnaire. Ce comportement nest pas reprsent par la modlisation. Le taux dhumidit ` lentre cathodique dpend de lchangeur dhumidit e e e ea e e e e
32
dans le syst`me rel, par contre le taux dhumidit ` lentre cathodique est xe dans le mod`le. Les carts e e ea e e e peuvent tre expliqus par les dirence des taux dhumidit dans les deux cas. e e e e Lapproche de la modlisation donne la possibilit de prsenter les contributions des direntes couches e e e e ` la tension totale. Dans (Fig. 28(d)) la rponse ` un chelon de 30 A est prsente. La tension ` vide a e a e e e a est divise pour la modlisation en deux contributions, laspect cathodique et laspect anodique, cette e e rpartition est virtuelle, la raction ne peut avoir que lieu quand les deux phnom`nes se produisent, mais e e e e c pour la modlisation cet artice est avantageux. La contribution cathodique ` la tension ` vide E0 est e a a la seule contribution positive. Elle reste constante pendant le changement de courant. La surtension de c la concentration cathodique Vconc ne change pas non plus. La surtension dactivation cathodique dpend e c visiblement du courant Vact . La surtension ohmique Vohm est grande pour des grands courants et faible pour les faibles courants. La surtension dactivation anodique est zro par dnition V a act et la surtension e e a a de concentration anodique Vconc ainsi que la contribution anodique ` la tension ` vide E0 ne changent pas a a avec un changement de courant.
4.3.2
Validation dune Pile ` Combustible alimente en Reformat a e
Il existe une version de syst`mes NexaTM adapte ` lalimentation avec un mlange de gaz. Cette e e a e adaptation du syst`me se traduit surtout au niveau de la sortie anodique. Sur la version standard, il y a une e vanne de purge en sortie anodique, qui souvre pendent 2 s lorsque le niveau de tension de cellules tests atteint un seuil bas. Cette vanne de purge a t enleve. De plus le dbit anodique du NexaTM du syst`me ee e e e original est limite ` 2 L min1 , cette valeur est remonte ` 20 L min1 . Comme cette valeur ne donne e a e a quune valeur maximum, un rgulateur de dbit massique est ajout ` la sortie anodique. e e ea Le mlange de gaz qui reprsente le reformat est donn en Tab. 3. Cette composition se rapproche du e e e mlange fourni par le processeur combustible. e
Tab. 3 Fractions molaires du mlange reprsentant le reformat. e e Substance Fraction molaire H2 35 % CO2 20 % N2 45 %
Le prol de courant pour la validation de la modlisation avec du reformat ressemble ` celui de la e a validation avec hydrog`ne ` une dirence pr`s : les valeurs sont gnralement plus faibles (valeur maximal e a e e e e 15 A au lieu 50 A). Les tensions mesures et modlises sont en bonne concordance, le mme eet concere e e e nant lhumidication que pour la validation avec hydrog`ne peut tre constat. e e e
(a) Courbe de Courant
(b) Courbe de Tension
Fig. 29 Validation de la modlisation avec une pile ` combustible alimente en reformat e a e
33
4.4
Adaptions du mod`le pour une HTPEMFC e
La technologie des PEFC sest montre capable dtre utilise en combinaison avec un processeur de e e e diesel. A cause des contraintes de volume dans un environnement transport et parce que le syst`me pile e ` combustible doit tre utilis pour la trignration (utilisation de la chaleur pour la climatisation), la a e e e e technologie HTPEM prsente des avantages dcisifs. En eet, le syst`me est probablement plus petit et e e e la temprature de fonctionnement est autour de 180 C. Grce ` ces tempratures leves, les HTPEMFC e a a e e e sont moins sensibles aux contaminations.
4.5
Adaptions du mod`le e
On peut dire que la structure gnrale de la HTPEMFC est identique ` celle de la PEFC, (Fig. 25). e e a Donc la structure du mod`le est garde. Comme il y a peu dinformation sur les changes de gaz ` lintrieur e e e a e de la HTPEMFC, le concept adopt pour la PEFC est gard. Il pourra tre adapt plus tard en changeant e e e e les param`tre. Pour lvaluation des tensions, lapproche de Korsgaard [81] est adapte pour un stack [45]. e e e Cette approche prend en compte aussi leet dune contamination de monoxyde de carbone sur la membrane. La fraction de surface catalytique inhibe par le monoxyde de carbone et celle active par lhydrog`ne e e e peuvent tre calcules en fonction des concentrations et de la temprature, ce phnom`ne dinhibation e e e e e implique une surtension supplmentaire qui concerne la couche catalytique anodique. e
4.5.1
Validation de la HTPEMFC
Le mod`le de la HTPEMFC est valid grce ` des donnes publies par la compagnie Serenergy. e e a a e e Chaque cellule a une surface active de 45 cm2 . La HTPEMFC est alimente en reformat et en air. Le ux e dair sert ` la fois ` lalimentation en oxyg`ne et au refroidissement. La pile ` combustible travaille ` 180 C. a a e a a
(a) Hydrog`ne pur e

(b) 25 % CO2

(c) 1 % CO
(d) 5 % CO
Fig. 30 Modlisation et mesure des tensions dune HTPEMFC seule e

Une validation est eectue pour deux tempratures 160 C et 180 C et pour quatre di`rentes compoe e e sitions du gaz anodique : hydrog`ne pur (Fig. 30(a)), 75 % hydrog`ne 25 % dioxyde de carbone (Fig. 30(b)), e e
STRUCTURE DE LA COMMANDE
34
75 % hydrog`ne 24 % dioxyde de carbone 1 % monoxyde de carbone (Fig. 30(c)), 75 % hydrog`ne 20 % die e oxyde de carbone 5 % monoxyde de carbone (Fig. 30(d)). Les rsultats pour lhydrog`ne pur sont gnralement conformes (Fig. 30(a)). La modlisation prvoit des e e e e e e tensions un peu plus leves. Comme les rsultats mesurs sont extraits de donnes de la littrature leur e e e e e e prcision nest pas tr`s leve. e e e e Dans le cas de lutilisation dhydrog`ne dilu (Fig. 30(b)), des dirences dans les tensions sont visibles. e e e Les tensions prvues sont plus hautes que les tensions mesures. Le mod`le ne prend pas en compte les e e e pressions partielles dhydrog`ne, donc il ne fait pas de dirence entre de lhydrog`ne dilu et de lhydrog`ne e e e e e pur. Leet dune faible contamination en monoxyde de carbone est reprsent correctement (Fig. 30(c)). e e Pour une contamination en monoxyde de carbone plus lev (Fig. 30(d)), le mod`le donne des rsultats e e e e corrects pour 180 C. Pour 160 C par contre le mod`le nest plus valable et donne des prvisions de tension e e ngative et on sort donc du domaine de validit du mod`le. e e e Comme dans lapplication GAPPAC, on prvoit un taux de monoxyde de carbone maximal de 2 % et des e tempratures de 180 C, le mod`le reste dans son champ de validit et peut tre appliqu. e e e e e
4.6
Conclusion de la modlisation Pile ` Combustible e a
La modlisation dun stack pile ` combustible a t introduite. La modlisation en REM a t montre. e a ee e ee e La validation montre que le mod`le fonctionne bien. Pour amliorer le mod`le dans le futur, il faudrait e e e prendre en compte lchangeur dhumidit en aval de la pile ` combustible et les eets thermiques dans la e e a pile ` combustible. a Une modlisation pour une HTPEMFC a t galement prsente avec succ`s. e eee e e e
5
5.1
Structure de la commande pour un syst`me pile ` combustible e a

Mod`le du syst`me pile ` combustible pour synthtiser la structure de la e e a e commande
Le syst`me pile ` combustible pour lequel la structure de la commande doit tre synthtise est un e a e e e syst`me HTPEMFC. La modlisation du dispositif de transformation du diesel en mlange de gaz riche en e e e hydrog`ne en REM est prsent en (3.4). La modlisation du stack pile ` combustible HTPEM en REM e e e e a est prsente en (4.4). Les deux mod`les peuvent tre connects directement, parce que le gaz riche en e e e e e hydrog`ne qui sort du processeur est galement le gaz dentre anodique de la pile ` combustible. Jusqu` e e e a a maintenant lalimentation en diesel, eau et air tait modlise comme instantane. Comme la dynamique e e e e dalimentation en gaz est un des aspects ` regarder pour la commande, le syst`me dalimentation et sa a e dynamique doivent tre pris en compte. e Lapproche publie par Boulon [17] est applique. e e Batterie : La batterie fournie lnergie ` lalimentation. Elle est une source dnergie reprsente par un e a e e e lment de source en REM, (Fig. 31). ee Hacheur : La vitesse de rotation du moteur qui alimente le syst`me est dnie par la tension fournie par e e lehacheur. Donc la tension de la batterie qui est constante doit tre adapte selon les besoins du e e moteur. Le hacheur est reprsent par un lment de conversion dans le mme domaine en REM, e e ee e (Fig. 31, 1). Accumulation lectrique : Dans le moteur lectrique il y a une accumulation lectrique. Le courant e e e Imo dpend de la tension du hacheur Vch et de la force lectromotrice. Laccumulation lectrique e e e est reprsente en REM par un lment daccumulation, (Fig. 31, 2). e e ee Conversion lectromcanique : Dans la conversion lectromcanique, le courant Imo est directement e e e e li au couple mo . La conversion lectromcanique est reprsente en REM par un lment de e e e e e ee conversion entre dirents domaines, (Fig. 31, 3). e
35
Accumulation mchanique : Dans llment daccumulation mcanique, les inerties mcaniques sont e ee e e prises en compte. Il est possible de prendre en compte ` la fois linertie du moteur lectrique et a e de la pompe. Laccumulation mcanique est reprsente en REM par un lment daccumulation, e e e ee (Fig. 31, 4). Pompe : Dans la pompe, lnergie mcanique (rotation de larbre) se traduit par un dbit. On peut dire e e e qu` chaque rotation de la pompe, une certain quantit de uide est transporte. La pompe peut donc a e e tre reprsente en REM par un lment de conversion dans des di`rents domaines, (Fig. 31, 4). e e e ee e La modlisation est identique pour lalimentation en diesel et en eau. Par contre pour lalimentation en e air, il faut prendre en compte que lair est un gaz et un compresseur doit tre utilis au lieu dune pompe. e e Dans le compresseur, non seulement le dbit mais galement la pression sont modis. e e e
ElectroMechanic Conversion
Vch Imo mo d
Battery
Diesel
DC/DC Converter
USu
Pump
1
Ich md Imo
2
e
3
d
4
co
nSu TSu pSu
Hex
Electric Accumulation
Mechanic Accumulation
Fig. 31 REM du syst`me dalimentation - ex. diesel e

Maintenant, tous les lments pour modliser un syst`me pile ` combustible en REM sont disponibles. ee e e a Sur la base de ce mod`le, la structure de la commande peut tre synthtise. e e e e
5.2
5.2.1
Mise en place de la structure de commande pour un syst`me pile ` come a bustible en utilisant la REM
Introduction
La dmarche de synth`se de la commande a t prsente en (2.1.4). Di`rentes tapes doivent tre e e ee e e e e e suivies pour obtenir la structure de commande pratique (SCP). Un pas intermdiaire est la structure de la e commande maximale (SCM) qui est fonde sur lhypoth`se que toutes les valeurs sont mesurables. Mme e e e avec cette hypoth`se, la puissance de la mthodologie est visible. Ici la commande est dveloppe jusqu` e e e e a lapplication de la structure de la commande maximale. Pour que la pile ` combustible fonctionne bien, elle doit tre alimente avec une quantit susante a e e e doxyg`ne et dhydrog`ne, donc il faut faire le contrle des dbits massiques. Les conversions dans le proe e o e cesseur du combustible dpendent fortement des tempratures des modules, donc il faut faire le contrle e e o des tempratures. Comme vri pour le processeur en (3.3.4), les constantes de temps dominants ces deux e e e types de phnom`nes sont direntes de plusieurs ordres de grandeur et peuvent tre considres comme e e e e ee dcouples. e e Ainsi, lorsquun courant de pile est appel, le calcul de la tension est relativement complexe et dpend e e de plusieurs param`tres (temprature, courant, pressions partielles) mais le lien entre le courant et les e e dbits dhydrog`ne et doxyg`ne dpend de la loi de Faraday Eq. 4. Comme le ratio diesel/eau et le ration e e e e diesel/air sont constants, lorsque le dbit dhydrog`ne ncessaire est connu, on peut en dduire la compoe e e e sition du gaz en sortie de processeur du combustible attendue et donc les dbits dentre de tous les ractifs. e e e Donc le mod`le de la pile ` combustible na pas ` tre invers pour obtenir le lien entre le courant et e a ae e le vecteur des dbits massiques. Il est possible dutiliser un lment destimation. e ee
STRUCTURE DE LA COMMANDE Contrle du dbit massique o e
36
5.2.2
Pour la commande des dbits massiques demands par la pile ` combustible, la cha de commande e e a ne entre la pile ` combustible et les param`tres dentre, par laquelle les dbits massiques peuvent tre a e e e e contrls, doit tre tablie. Comme le syst`me est long, le mod`le du processeur est dabord invers puis oe e e e e e le mod`le du syst`me dalimentation. e e La cha de commande entre lentre de la pile ` combustible et lentre du processeur de combustible ne e a e est marque en (Fig. 32). Elle est constitue du : e e vecteur des dbits molaires sortant de llment de dsulfuration 2 : nD2 ; e ee e vecteur des dbits molaires sortant de llment de chute de pression du module du dsulfuration 2 : e ee e nD2-1 ; vecteur des dbits molaires sortant du water gas shift : nWGS ; e vecteur des dbits molaires sortant de llment de chute de pression du module water gas shift : e ee nWGS-1 ; vecteur des dbits molaires sortant de llment de dsulfuration 1 : nD1 ; e ee e vecteur des dbits molaires sortant de llment de chute de pression du module du dsulfuration 1 : e ee e nD1-1 ; vecteur des dbits molaires entre lchangeur de chaleur et le module dsulfuration 1 : nHex-4 ; e e e vecteur des dbits molaires qui sortent du reformeur : nRef ; e vecteur des dbits molaires sortant de llement de chute de pression du module du reformeur : e e nRef-1 ; vecteur des dbits molaires entre lchangeur de chaleur et le reformeur : nHex-2 ; e e vecteur des dbits molaires sortant de llement de mlange de diesel, eau et air ow : nHex-1 e e e des trois vecteurs des dbits molaires qui rentrent dans le processeur de combustible : nSu-d , nSu-w e et nSu-a . Une fois la cha de commande dnie, les lments le long de cette cha peuvent tre inverss un ne e ee ne e e par un. Dsulfuration 2 : La dsulfuration est un lment de conversion, qui dcrit le lien de proportionnalit e e ee e e entre le dbit de soufre initial et nal. Ce bloc peut tre invers par linversion de la fonction e e e mathmatique. e Chute de la pression : La chute de la pression est un lment daccumulation. Comme introduit ee en (2.1.4) un lment daccumulation ne peut pas tre invers directement en gardant la causalit ee e e e intgrale. Un contrleur doit tre utilis. Il y a plusieurs lments de chute de pression. Leur inversion e o e e ee est eectue par un seul lment de conversion. e ee Water Gas Shift : Pour le water gas shift, lquilibre entre lhydrog`ne, leau, le monoxyde de care e bone et le dioxyde de carbone est utilis. La rduction de la temprature due au refroidissement du e e e gaz diminue le taux de monoxyde de carbone qui est polluant pour la pile ` combustible. La raction a e de water gas shift est reprsente par un lment de conversion. Pour linversion, on peut supposer e e ee que la temprature en amont du water gas shift TWGS-1-mes est mesurable. e Dsulfuration 1 : La dsulfuration 1 est exactement comme la dsulfuration 2. e e e Echangeur de Chaleur : Dans lchangeur de chaleur, il ny a pas de changement de la composition e du gaz. Donc il ny a pas besoin dun lment de commande. ee Reformer : Le reformeur est reprsent par un lment de conversion, il peut tre invers directement. e e ee e e On peut faire lhypoth`se que le reformeur doit travailler dans une zone bien dnie. Tant quil reste e e dans cet intervalle de temprature, on peut supposer que les fraction entre lhydrog`ne fourni et le e e diesel, leau et lair restent constants. Il y a un ratio xe : H2/diesel, H2/eau et H2/air. Mixage : Dans llment de la mlange, le diesel, leau et lair sont mis en contact. Ce bloc est ee e reprsent par un lment de couplage, il peut tre invers directement sachant que tout le diesel e e ee e e vient de lalimentation en diesel, toute leau vient de lalimentation en eau et tout le reste vient de lalimentation en air.
Reformer
PRef Cooling SRef T Ref pRef-1 TRef-1 nRef-1 nHex-2 THex-2 pHex-2
pRef
TRef nRef
Water Gas Shift

nHex-4 THex-4 TWGS-1 pWGS-1 SWGS-1 T WGS-1 P Cooling WGS-1 nHex-1 THex-1 pHex-1 pHex-4 n H2 S-1 T D1-2 D1-2 pD1-2 SD1 T D1 Cooling PD1 pWGS-mes nD1-1 TD1-1 pD1-1 nD1 TD1 pD1 nWGS-1 nWGS TWGS pWGS
Desulfurization 2
nD2-1 TD2-1 pD2-1 n H2 S-2T D2-2 D2-2 pD2-2 SD2 T D2 Cooling PD2 pD2-1-mes nD2-1-mes nD2 TD2 pD2
nSu-d TSu-d pSu-d
nSu-w TSu-w
nSu-a
Heat Exchanger Desulfurization 1

nHex-2-ref nRef-ref nD1-ref
pSu-w
TSu-a pSu-a
nd-ref TWGS-mes-1 nWGS-ref nD2-1-ref
nw-ref nFC-ref IFC-ref
Fig. 32 REM et SMC du processeur de combustible jusqu` lentre de la pile ` combustible. a e a
na-ref
37
38
Contrle de lalimentation en ractifs Lalimentation en diesel, eau et air doit tre commande. o e e e
Comme introduite en (5.1) la reprsentation des trois alimentations en REM ainsi que la dmarche de e e synth`se de la commande sont identiques. Elle ne sera donc prsente qune fois (Fig. 33). e e e Le vecteur des dbits massiques doit tre command. La cha de la commande doit tre dnie. Cette e e e ne e e inversion montre que la constante de la conversion du hacheur mw est le param`tre de la commande. e Dans la cha de la commande il y a le hacheur, laccumulation lectrique du moteur, la conversion ne e lectromcanique, llment daccumulation mcanique du moteur et de la pompe et la pompe. Ils vont e e ee e tre inverss un par un. e e Reformer : Le reformer est reprsent par un lment de conversion, il peut tre invers directement e e ee e e connaissant le lien entre le dbit molaire fourni et la vitesse de rotation ncessaire pour obtenir ce e e dbit (Fig. 33, 5 et 5). e Accumulation Mchanique : Le moment dinertie mcanique est un lment avec un aspect temporel et e e ee est reprsent en REM avec un lment daccumulation. Pour inverser un lment daccumulation un e e ee ee contrleur doit tre utilis. Dans ce cas un contrleur proportionnel intgral est choisi, (Fig. 33, 4 et o e e o e 4). Pour la commande de la vitesse de rotation du moteur w-mes , cette derni`re doit tre mesure e e e pour faire la comparaison avec la rfrence de vitesse de llment de la commande du reformer. En ee ee plus le couple de la pompe co-w-mes doit tre mesur pour calculer la valeur de rfrence de couple e e ee du moteur mo-w-ref . Conversion Electromcanique : La conversion lectromcanique est reprsente par un lment de e e e e e ee conversion en REM. Il peut tre invers directement en utilisant le lien entre le couple du moteur e e mo et le courant Imo-w , (Fig. 33, 3 et 3). Inductance Electrique : Linductance lectrique est un lment qui introduit une dpendance tempoe ee e relle, elle est reprsent en REM avec un lment daccumulation (Fig. 33, 2). Pour linversion de cet e e ee lment il faut utiliser un contrleur (Fig. 33, 2). Dans ce cas un contrleur proportionnel intgral ee o o e est choisi. Hacheur : Le hacheur est un lment de conversion, (Fig. 33, 1). Il peut tre invers directement en ee e e utilisant un bloc dinversion, (Fig. 33, 1). La tension dalimentation USu-w est constante. La tension aux bornes du moteur lectrique Uch-w est le produit de la tension dalimentation et de la constante e de conversion mw-ref . Donc la constante de conversion peut tre calcule par le quotient de la e e tension ncessaire au moteur et la tension dalimentation. e
nSu-w TSu-w USu-w Water Ich-w mw-ref Vch-w Imo-w mo-w w
1
Imo-w
2
ew emo-w-mes
3
w Imo-w-mes
co-w pSu-w co-w-mes w-mes
1
Vch-w-ref
2
Imo-w-ref
3
mo-w-ref
4
w-ref
nw-ref
Fig. 33 REM et SMC de lalimentation en eau.
5.2.3
Contrle de la temprature o e
Le processeur fonctionne dans une plage troite de conditions oprationnelles. Les tempratures apr`s e e e e chaque module du dispositif Tref sont bien dnies. Donc pour commander la temprature, chaque module e e
39
peut tre considr sparment. Les ractions chimiques sont dcrites par un lment de couplage. Le coue ee e e e e ee plage na pas de dpendance temporelle, donc il peut tre invers en utilisant un lment de conversion. Le e e e ee water gas shift est donn comme exemple en (Fig. 34). La temprature du gaz nest inuence que par la e e e puissance de refroidissement P . La temprature en amont TWGS-1 comme le vecteur des dbits molaires e e en amont nWGS-1 peuvent tre mesurs comme le vecteur des dbits molaires en aval du water gas shift e e e nWGS . Connaissant en plus la temprature de la bo qui entoure le module T WGS-B , il est possible de e te faire le bilan de puissance Eq. 28. La puissance de refroidissement est le terme qui manque pour que ce bilan soit gal ` zro. e a e Le contrle de la temprature dun module est montr en (Fig. 34). La mme procdure est applique pour o e e e e e chaque module du syst`me qui est refroidi. Ces modules sont : le reformer, le water gas shift et la deuxi`me e e dsulfuration. e
nD1 TD1 pD1 nWGS-1 TWGS-1 pWGS-1 SWGS-1 T WGS-1 nWGS TWGS Desulf.2 pWGS
Desulf.1
nWGS-mes nWGS-1-ref TD2-1-ref T WGS-ref PWGS-ref TWGS-ref
Fig. 34 REM et MCS de la temprature pour le water gas shift. e
5.2.4
Syst`me complet e
Dans le paragraphe (5.2.2), la commande du dbit massique pour lalimentation du processeur du e combustible et le syst`me pile ` combustible est prsent. Dans le paragraphe (5.2.3), lapproche de la e a e e commande de la temprature est prsente pour un module. Les approches dcrites doivent tre appliques e e e e e e sur tous les modules du syst`me donnant la reprsentation en REM avec la MCS des dbits molaires et de e e e la temprature pour le syst`me entier (Fig. 35). Cette approche est applique au mod`le. e e e e
5.3
Application de la commande
Comme la commande de la temprature est dcouple de la commande du dbit massique, elles sont e e e e tudies sparment. e e e e Le prol de courant appliqu pour la commande du dbit massique est prsent en (Fig. 36(a)). Pour e e e e lvolution des dbits molaires, les fractions dhydrog`ne, oxyg`ne, eau et monoxyde de carbone sont cale e e e cules pour les di`rent modules. e e Lvolution de lhydrog`ne est prsente en (Fig. 36(b)). Le syst`me est aliment en diesel qui est transe e e e e e form en gaz riche en hydrog`ne. La fraction molaire du diesel est tr`s petite vis-`-vis de la fraction molaire e e e a dhydrog`ne, parce quil y a beaucoup plus datomes dhydrog`ne dans une mole de diesel que dans un mole e e dhydrog`ne. Il ny a pas de dirence de dbit molaire dhydrog`ne visible entre lchangeur de chaleur et e e e e e la premi`re dsulfuration, parce que la dsulfuration nimpose aucun changement au dbit dhydrog`ne. Le e e e e e dbit dhydrog`ne apr`s le water gas shift est plus lev car lquilibre entre hydrog`ne, eau, monoxyde de e e e e e e e carbone et dioxyde de carbone dpend de la temprature qui diminue ce module. Les modications de dbit e e e suivent les variations de courant, apr`s un transitoire denviron 2 s lalimentation sajuste ` la variation de e a consigne.
TRef-ref nRef-mes PRef-ref nRef-1-ref TRef-1-ref nWGS-1-ref TWGS-1-ref nD2-1-ref TD2-1-ref PWGS-ref PD2-ref
TWGS-ref nWGS-mes
TD2-ref nD2-mes
Reformer
PRef SRef T Ref pRef TRef nRef pRef-1 TRef-1 nRef-1 pHex-2 THex-2 nHex-2 nAn-Out mo-d nSu-d TSu-d pSu-d c E0 IFC pAn-In TAn-In c Vconc nAn-GDL PD2 SWGS-1 T WGS-1 nAn-In PWGS-1 d Hydrogen exit pAn-Out TAn-Out
High Temperature Proton Exchange Fuel Cell
Diesel
nHex-1 THex-1 pHex-1 nHex-4 THex-4 pHex-4 nWGS-1 TWGS-1 pWGS-1 nD1 TD1 pD1 nWGS TWGS pWGS nD2 TD2 pD2
USu-d
Vch-d
Imo-d
Diesel d nSu-w TSu-w co-d
Ich-d md
Imo-d
ed
Water
mo-w w nSu-a TSu-a pSu-a
USu-w w pSu-w co-w
Vch-w
Imo-w
nD1-1 TD1-1 pD1-1 nD1-2 TD1-2 H2 S-1 p D1-2 SD1 T D1 nD2-1 TD2-1 pD2-1 nD2-2 T H2 S-2 pD2-2 D2-2 SD2 T D2 I pAn-GDL FC TAn-GDL c Vact nAn-Cat IFC pAn-Cat TAn-Cat
Water
Ich-w mw
Imo-w
ew
Heat Exchanger Desulfurization 1 Water Gas Shift

nCa pCa TCa
Air Desulfurization 2
mo-a a
USu-a a nair Tair pair co-a
Vch-a
Imo-a
Air
VHTPEM Vohm nCa-Cat pCa-Cat TCa-Cat IFC IFC Charge
Ich-a ma
Imo-a
ea
a Vact nCa-GDL I pCa-GDL FC TCa-GDL a Vconc nCa-In pCa-In TCa-In IFC
a E0 nCa-OutIFC pCa-Out TCa-Out pWGS-mes TWGS-1-mes pD2-1-mes nD2-1-mes nd-ref nHex-2-ref nRef-ref nD1-ref nFC-ref co-w-mes w-mes nWGS-ref nw-ref na-ref nD2-1-ref IFC-ref Air Exit
md-ref co-d-mes d-mes
ed-mes
Imo-d-mes
Vch-d-ref
Imo-d-ref
mo-d-ref
d-ref
mw-ref
ew-mes
Imo-w-mes
Vch-w-ref co-a-mes a-mes
Imo-w-ref
mo-w-ref
w-ref
ma-ref
ea-mes
Imo-a-mes
Vch-a-ref
Imo-a-ref
mo-a-ref
a-ref
nair-ref nCa-ref
40
Fig. 35 REM et MCS des dbits molaires et de la temprature pour un syst`me HTPEMFC e e e aliment en diesel. e
41
Loxyg`ne ajout au syst`me est consomm enti`rement dans le reformeur. Lalimentation en oxyg`ne est e e e e e e quivalente ` lalimentation en hydrog`ne et les rsultats de simulation sont similaires. e a e e Le dbit molaire deau est prsent en (Fig. 36(c)). Leau est fournie sous forme liquide. Leau liquide e e e svapore dans lchangeur de chaleur et est considre comme gazeuse ` partir de l`. Il est montr en e e ee a a e (Fig. 36(c)) que toute leau fournie nest pas transforme dans des ractions, une certaine quantit reste. e e e Le dbit deau se stabilise plus rapidement dans le module de water gas shift que dans les autres modules. e Pour les autres modules, la stabilisation dpend de lalimentation en eau, pour le water gas shift le dbit e e deau en aval dpend de lquilibre qui est une fonction de la temprature. e e e Lvolution du monoxyde de carbone est prsente en (Fig. 36(d)). Comme le monoxyde de carbone peut e e e contaminer la pile ` combustible, il faut lliminer avant lentre de la pile ` combustible. Grce au water a e e a a gas shift la fraction du monoxyde de carbone est rduite largement. e

(a) Prol de courant

(b) Dbit molaire dhydrog`ne e e

(c) Dbit molaire deau e
(d) Dbit molaire de monoxyde de carbone e
Fig. 36 Commande du dbit molaire. e

Pour valider la structure de commande pour les tempratures, un prol de courant similaire est adopt e e mais la dure des chelons est tendue ` 500 s au lieu de 5 s, (Fig. 37(a)). e e e a La temprature des bo qui entourent les modules est la temprature ambiante sauf pour le module du e tes e reformer (650 C) (3.3.4). Les tempratures de rfrence pour les mlanges des gaz apr`s les modules sont e ee e e dnies : e 1400 C pour le reformeur, 222 C pour le water gas shift, and 200 C pour la deuxi`me dsulfuration. e e Le mod`le donne lvolution des tempratures prsente en (Fig. 37(b)) pour les gaz qui sortent des moe e e e e dules, (Fig. 37(c)) pour les bo qui enveloppent les modules. tes La temprature du reformeur natteint la temprature de rfrence au cours de la simulation. Dans le e e ee syst`me rel, lchangeur de chaleur et le reformeur sont connects directement. Le fournisseur du syst`me e e e e e a prvu une temprature apr`s le reformeur et une temprature apr`s lchangeur de chaleur. Le calage e e e e e e des param`tres na pas permis de trouver un jeu de valeurs qui aboutissent aux les tempratures prvues e e e pour les deux modules. Finalement les param`tres choisis sont ceux qui donnent la valeur juste ` la sortie e a dchangeur de chaleur, ces param`tres donnent une temprature dans le reformeur plus faible que prvue. e e e e La temprature du premier module de dsulfuration nest pas contrle, elle est proche de la temprature e e oe e
CONCLUSION AND PERSPECTIVES
42
de lchangeur de chaleur qui est connect avec le reformeur, deux modules prsentant des interactions e e e complexes. Laugmentation du courant ` 600 s peut induire une rduction de la temprature de gaz (ce qui a e e peut para contre-intuitif). Les tempratures de gaz atteignent les limites stationnaires apr`s 100 s. Pour tre e e les derniers modules on peut voir des pics de temprature. Ces pics sont dus ` des probl`mes numriques : e a e e comme le refroidissement est considr comme instantan dans ce mod`le, le contrle peut tre fait par ee e e o e inversion impliquant une boucle algbrique. Ainsi, pour que cela fonctionne il est ncessaire dintroduire un e e retard dun pas de calcul, qui induit ces instabilits numriques. Une des tapes suivantes sera de prendre e e e en compte laspect temporel du refroidissement. La premi`re valeur de courant demande au syst`me nest pas susante pour chauer les gaz et seul le e e e refroidissement du syst`me est possible. Comme le rglage des dbits de gaz est impos par une autre e e e e boucle de commmande, il manque un degr de libert pour respecter la consigne de temprature. Ceci e e e signie quil faut prvoir galement un syst`me de chauage pour les faibles charges. e e e Les bo se chauent lentement (Fig. 37(c)), exception faite de la bo de lchangeur de chaleur/reformeur tes te e qui a t prchaue. Les tempratures natteignent pas les valeurs xes au cours de la simulation, mais ee e e e e cela a peu dinuence sur ltude. e

(a) Prol de courant

(b) Tempratures des gaz e
(c) Tempratures des bo e tes
Fig. 37 Commande des tempratures e
Conclusion and Perspectives
Les travaux prsents sont centrs sur le dveloppement dun mod`le dun syst`me pile ` combustible e e e e e e a basse temprature aliment en diesel, bien adapt ` la synth`se dune structure de commande. Il faut e e e a e donc considrer deux aspects en parall`le : la technologie du syst`me pile ` combustible ` dcrire et la e e e a a e mthodologie qui permet de le dcrire. e e Des syst`mes pile ` combustible (SPAC) sont considrs comme une technologie mergente pour produire e a ee e de llectricit. Les piles ` combustible sont alimentes en hydrog`ne. Lhydrog`ne peut tre produit ` partir e e a e e e e a dhydrocarbures. Lutilisation des SPAC alimentes en hydrocarbure comme groupe auxiliaire de puissance e dans le transport est un point dentre de cette technologie en gardant linfrastructure existante. Le SPAC e tudi est destin ` fournir une puissance lectrique de 25kW et sa chaleur doit tre utilise directement e e ea e e e
43
pour la climatisation du vhicule. e Le dveloppement de la structure de commande demande souvent la fonction de transfert du syst`me. e e Il peut tre dicile voire impossible de lobtenir pour des syst`mes complexes. La structure de la commande e e pour des syst`mes complexes, multi domaines est souvent bas sur des observations ou expriences. Il est e e e souhaitable de trouver une approche qui permet la synth`se de la structure de commande. Le dveloppement e e de la structure de commande base sur un mod`le est une approche qui permet datteindre ce but. Il a e e t montr que la Reprsentation Energtique Macroscopique (REM) est bien adapte pour modliser des ee e e e e e syst`mes complexes multi domaines comme un syst`me pile ` combustible basse temprature aliment en e e a e e hydrocarbure. La possibilit dutiliser la REM pour le dveloppement de la structure de commande a t e e ee dmontre pour le contrle du dbit massique et pour la temprature dun SPAC aliment en diesel. e e o e e e Pour que le type de modlisation soit capable de modliser des syst`me complexes multi domaines et puisse e e e tre utilise pour dvelopper la structure de commande il doit satisfaire dirents crit`res. Pour modliser e e e e e e des syst`mes multi domaines, il est avantageus dutiliser une approche graphique pour garder une vision e globale. En plus, une description modulaire est intressante an de faire voluer le mod`le dune version inie e e tiale simplie vers une version plus labore si ncessaire ou si des rsultats exprimentaux suplmentaires e e e e e e e permettent de laner. Lutilisation dune approche base sur la conservation de lnergie / premi`re loi de e e e la thermodynamique simplie la connexion entre les dirents domaines nergtiques. En mme temps le e e e e mod`le doit tre utilis pour dvelopper la structure de la commande base sur linversion. Le mod`le doit e e e e e e donc permettre de respecter les liens de cause ` eet de mani`re explicite. La modularit permet de couper a e e un syst`me complexe en une multitude de blocs qui peuvent tre inverss un par un. e e e Une introduction du syst`me pile ` combustible considr a t donne en (1). Elle contient les principes e a ee ee e de fonctionnement dune pile ` combustible et une vue densemble des dirents technologies disponibles. a e Elle prsente les quations chimiques de bases et les facteurs qui inuencent la tension de la pile ` come e a bustible. Une vue densemble des buts de la modlisation et leur application est donne. Il est dmontr e e e e quun SPAC englobe les lments qui sont indispensables au fonctionnement dune pile ` combustible. Les ee a dirents lments dun dispositif de transformation du combustible sont prsents. e ee e e Dans le paragraphe (2), direntes mthodologies de modlisation sont prsentes. Leur adquation aux e e e e e e objectifs recherchs est value, en particulier si elles permettent de tenir compte de laspect multiphysique e e e et si elles sont adaptes ` la synth`se dune structure de commande. Les mthodologies values sont : e a e e e e Mod`le Equivalent Electrique, Bond Graph, Graphe Informationnel Causal et Reprsentation Energtique e e e Macroscopique. La Reprsentation Energtique Macroscopique est la mthodologie la plus adapte, parce e e e e que elle est : nergtique, graphique et causale. Laspect nergtique contient la possibilit de connece e e e e ter dirents domaines nergtiques. Laspect graphique aide ` garder la vue densemble des syst`mes e e e a e complexes. Et une structure causale donne la possibilit de dvelopper une structure de commande base e e e sur linversion du mod`me. La REM a t introduite en dtail et elle a t adapte pour des conversions e ee e ee e chimiques et des transferts des dbits massiques qui sont ncessaires pour le SPAC. Lapplication de la e e mthodologie dans un syst`me simpli est prsente en [48]. e e e e e En chapitre (3), le mod`le dun dispositif de transformation du combustible est implant en Matlab/Simulink [46]. e e Pour obtenir un mlange de gaz riche en hydrog`ne, lhydrocarbure fourni doit tre cass. Ultrieurement e e e e e le gaz doit tre puri pour viter que la pile soit contamine avec du soufre ou le monoxyde de carbone. e e e e Le dispositif de transformation du combustible incorpore des modules suivants : reformeur, changeur de e la chaleur, dsulfurisation, water gas shift, oxydation prfrentielle et condenseur. Les conversions statione ee naires sont considres ainsi que le comportement dynamique des dbits gazeux et de la temprature. ee e e Certains modules sont refroidis par un circuit externe. Le refroidissement est considr comme instantan. ee e Le dispositif de transformation du combustible dcrit est bas sur un syst`me dvelopp par la socit e e e e e ee N-Ghy. Au Paragraphe (4), le mod`le dun stack pile ` combustible est prsent. Pour la modlisation en REM e a e e e les direntes couches dans la pile ` combustible sont regardes sparment du point de vue des dbits e a e e e e massiques et des potentiels lectriques. Le mod`le dcrit les dbits gazeux dans les direntes couches, e e e e e lhumidication de la membrane et les potentiels lectriques de la pile ` combustible. Le mod`le prend en e a e compte linuence de lhumidit sur la tension. Il est considr que la temprature de la pile ` combustible e ee e a
44
est xe. Ceci peut tre fait par un syst`me de refroidissement externe. e e e Parmi les SPAC basse temprature il existe deux technologies. Le mod`le est dvelopp pour la technologie e e e e la plus commune (Polymer Electrolyte Fuel Cell - PEFC), mais la technologie mergeante (High Tempee rature Proton Exchange Membrane Fuel Cell - HTPEMFC) travaille avec des tempratures plus leves e e e autour de 180 C au lieu de 60 C. Les tempratures leves montrent des avantages du point de vue du e e e refroidissement et de lutilisation de la chaleur. La simplication du syst`me de refroidissement permet e desprer une rduction signicative du volume du syst`me. De plus la HTPEMFC supporte un mlange e e e e de gaz moins pur que la PEFC. Donc le dispositif de transformation du combustible va tre simpli et e e donc plus petit en volume. Comme le volume du syst`me est important pour des applications dans le e transport, lutilisation de la HTPEMFC sav`re prometteur. Les mod`les du dispositif de transformation du e e combustible et du stack pile ` combustible sont adapts au cas HTPEMFC. Concernant le dispositif de a e transformation du combustible les lments doxydation prfrentielle et de la condensation sont enlevs. ee ee e Concernant le stack pile ` combustible, la description des dbits gazeux est conserve en labsence dina e e formations supplmentaires, mais la description de la composition des potentiels lectriques est adapte. e e e Linuence du monoxyde de carbone sur la tension du stack est prise en compte. La possibilit dadapter le e mod`le conrme lavantage dutiliser une approche modulaire. Le comportement stationnaire du dispositif e de transformation du combustible est valid en utilisant des valeurs fournies par le constructeur du syst`me e e N - GHY. Le dveloppement thermique est valid vis-`-vis des donnes exprimentales. Le mod`le de la e e a e e e PEFC est valid vis-`-vis des essais faits avec un Ballard Nexa Fuel Cell System aliment en hydrog`ne et e a e e en rformat. Les rsultats sont prometteurs malgr le fait que le Ballard Nexa Fuel Cell System dispose e e e dun changeur deau ` la cathode et que ses eets sont visibles sur les rsultats. Le mod`le du HTPEMFC e a e e est valid grce ` des rsultats extraits de la littrature. e a a e e Pour conrmer que le mod`le peut tre utilis pour dvelopper la structure de la commande, la structure e e e e de commande de la temprature et des dbits massiques dun SPAC sont dvelopps au paragraphe (5). Il e e e e est montr que la structure de la commande du syst`me peut tre dduite directement par une inversion e e e e bloc par bloc du mod`le. Les approches donnent la structure de la commande, le choix des correcteurs e et leur param`trisation reste ` la discrtion du dveloppeur. Pour la commande des dbits massiques, e a e e e les volumes de tous les lments sont combins dans un seul lment. Le volume du stack est nglig ee e ee e e vis-`-vis des volumes du dispositif de transformation du combustible. Lhypoth`se est faite que le refroia e dissement est instantan. La commande de la temprature ne dpend donc pas du temps. Lapplication e e e de la structure de la commande conrme quen utilisant la REM il est possible de driver la structure de e la commande dun syst`me sans avoir besoin de conna la structure de la commande du syst`me complet. e tre e La mthodologie REM existante a t adapte ` des syst`mes qui contiennent des aspects thermiques, e ee e a e des conversions chimiques et des transferts gaz. Il a t dmontr quil est ncessaire dlargir le nombre ee e e e e des param`tres de deux ` trois. Cette extension peut tre faite en prservant les aspects principaux de bilan e a e e nergtique et causalit. La mthodologie est utilise pour modliser une syst`me pile ` combustible basse e e e e e e e a temprature aliment en diesel commercial. Le dispositif de transformation du combustible et le stack pile e e ` combustible sont modliss en dtail. Le mod`le est utilis pour dvelopper la structure de la commande a e e e e e e pour les dbits de gaz et pour les tempratures par une inversion du mod`le. e e e Il est souhaitable que lextension de la mthodologie prsente dans ce travail permette de lutiliser pour e e e modliser et synthtiser les structure de la commande pour dautres syst`mes complexes multi domaines. e e e Concernant le dveloppement de la structure de la commande dun syst`me pile ` combustible aliment en e e a e diesel, il reste certaines amliorations ` faire. En vue du contrle des dbits massiques, les volumes sont e a o e combins, cette hypoth`se est juste si on ne regarde que la composition du gaz qui rentre dans la pile e e ` combustible. Si on regarde chaque volume individuellement il faut grer dans la boucle de contrle de a e o plusieurs syst`mes avec des constantes du temps comparables, ce qui nest pas vident. De plus le volume e e du stack est nglig vis-`-vis des autres volumes. e e a Pour linstant le syst`me de refroidissement est considr comme instantan, donc la commande ninclut pas e ee e les aspects temporels. Dans une prochaine tape, la description du refroidissement doit tre plus dtaille e e e e et la dynamique des changeurs de chaleur intgre. Le comportement thermique du stack nest pas pris e e e en compte non plus, mais son intgration ne pose pas de probl`me puisque la temprature est dj` prvue e e e ea e
REFERENCES
comme param`tre. e
45
Rfrences ee
[1] Bond graph information. www.bondgraph.info. [2] Loremo homepage. http ://evolution.loremo.com. [3] Formalismes graphiques de modlisation et de commande de syst`mes lectromechaniques. Ecole dt, July 2005. (in e e e ee french). [4] Monthly oil market report. Organization of the Petroleum Exporting Contries, May 2008. www.opec.org. [5] Pio A. Aguirre, Roberto O. Mato, Miguel C. Mussati, and Javier A. Francesconi. Analysis of the energy eciency of an inegrated ethanol processor for pem fuel cell systems. Journal of Power Sources, 167 :151161, 2007. [6] J.C. Amphlett, R. F. Mann, B. A. Peppley, P. R. Roberge, A. Rodrigues, and J.P. Salvador. Simulation of a 250 kw diesel fuel processor/pem fuel cell system. Journal of Power Sources, 91 :179 184, 1999. [7] Soeren Juhl Andreasen and Soeren K. Kaer. 400 w high temperature pem fuel cell stack test. ECS Transaction, 5 :197207, 2007. [8] Hans-Dieter Baehr and Stephan Kabelac. Thermodynamik, volume 13 of ISBN 3-540-32513-1. Springer, 2006. (in german). [9] F Barbir and T Gomez. Eciency and economics of proton exchange membrane (pem) fuel cells. PII, PII : S03603199(96)00030-4 :891 901, 1996. [10] Frano Barbir. PEM Fuel Cells : Theory and Practice. Sustainable World Series. Academic Press, June 2005. [11] R Barbir, H Gorgun, and X Wang. Relationship between pressure drop and cell resistance as a diagnostic tool for pem fuel cells. Journal of Power Sources, 141 :96101, 2005. [12] Dawn M Bernardi and Marc W Verbrugge. Mathematical model of a gas diusion electrode bonded on a polymer electrolyte. AlChE Journal, 37(8) :1151 1163, August 1991. [13] Dawn M Bernardi and Marc W Verbrugge. A mathematical model of the solid-polymer-electrolyte fuel cell. J. Electrochem. Soc, 139(9) :2477 2491, September 1992. u [14] J S Bernitzer, N Pekula, K Heller, P A Chuang, A Turhan, M M Mech, and K Unl. Study of water distribution and transport in a polymer electrolyte fuel cell using neutron impaging. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, 542 :134 141, 2005. [15] Benjamin Blunier. Modlisation de moto-compresseurs en vue de la gestion de lair dans les syst`mes pile ` combusible e e a simulation et validation exprimentale. PhD thesis, Universit de Technologie de Belfort-Montbliard, 2007. (in french). e e e [16] Beatrice Bordeau. Lvolution du parc automobile franais entre 1970 et 2010. PhD thesis, Universit de Savoie, 1997. e c e (in french). [17] Lo Boulon, Marie-Ccile Pra, Philippe Delarue, Alain Bouscayrol, and Daniel Hissel. Causal fuel cell system mode c e e suitable for transportation simulation applications. In ASME Conference of fuel cell science and technology, Brooklyn, USA, 2007. [18] Lo Boulon, Marie-Ccile Pra, Daniel Hissel, Alain Bouscayrol, and Philippe Delarue. Energetic macroscopic reprec e e sentation of a fuel cell-supercapacitor system. In IEEE VPP Conference, pages 290297, Arlington, Texas, 2007. [19] A Bouscayrol, B Davat, B de Fornel, B Francois, J P Hautier, F Meibody-Tabar, and M Pietrzak-David. Multiconverter multi-machine systems : application for electrochemical drivers. The European Physical Journal - Applied Physics, 10 :131 147, 2000. [20] A Bouscayrol, B. Davat, B de Fornel, B Francoise, J P Hautier, E Meibody-Tabar, Fand Monmasson, M Pietrzak-David, H Razik, E Semail, and M F Benkhoris. Control structures for multi-machine multi-converter systems with upstream coupling. Mathematics and Computers in Simulation, 63(3-5) :261 270, November 2003. [21] A Bouscayrol and Ph Delarue. Simplications of the maximum control structure of a wind energy conversion system with an induction genrator. International Journal of Renewable Energy Engineering, 4(2) :479 485, August 2002. [22] A Bouscayrol and Ph Delarue. Weighted control of drivers with series connected dc machines. IEEE-IEMDC, CDRom :159 165, June 2003. Madison (USA). [23] A Bouscayrol, Ph Delarue, and X Guillaud. Power strategies for maximum control structure of a wind energy conversion system with a synchronus machine. Renewable Energy, 30 :2273 2288, 2005. [24] A Bouscayrol, Ph Delarue, A Tounzi, X Guillard, and G Lancigu. Modelling, control and simulation of an overall wind energy conversion system. Renewable Energy, 28 :1169 1185, 2003. [25] A. Bouscayrol, X. Guillaud, J. P. Hautier, and P. Delarue. Macromodlisation pour les conversions lectromcaniques : e e e application ` la commande des machines lectriques. Revue Internationale de Gnie Electrique, 3(2) :257282, juin a e e 2000. (en franAais). [26] A Bouscayrol, X Guillaud, J P Hautier, and P Delarue. Macromodlisation pour les conversions lectromechaniques : e e application ` la commande des machines lectriques. Revue Internationale de Gnie Electrique., 3 :257282, June 2000. a e e
REFERENCES
46
[27] A Bouscayrol, R Schoenfeld, G Dauphin-Tangy, G.-H Geitner, X. Guilland, A Pennamen, and J.-P. Hautier. Dierent energetic descriptions for electromechanical systems. In EPE, Dresden, Germany, September 2005. [28] Alain Bouscayrol. Formalismes de reprA c sentation et de commande des syst`mes. HDR de lUniversit de Sciences et e e Technologies de Lille, December 2003. [29] Brian B. Bowers, Jian L. Zhao, Michael Ruo, Rafey Khan, Druva Dattatraya, Nathan Dushman, Jean-Christophe Beziat, and Fabien Boudjemaa. Onboard fuel processor for pem fuel cell vehicles. Internatioal Journal of Hydrogen Energy, 32 :14371442, 2007. [30] N P Brandon, R van der Vorst, and C Handley. Impact of the european union vehicle waste directive on end-of-life options for polymer electrolyte fuel cells. Journal of Power Sources, 106 :344 352, 2002. [31] D.J.L. Brett, P ; Aguiar, N.P. Brandon, and A.R. Kucernak. Measurement and mode of carbon monoxide poisoning distribution zithin a polymer electrolyte fuel cell. International Journal of Hydrogen Energy, 33 :863871, 2007. [32] D Brunetto, G Tina, G Squadrito, and A Moschetto. Pemfc diagnostics and modelling by electrochemical impedance spectroscopy. IEEE, IEEE 2004 0-7803-8271-4104 :1045 1050, 2004. [33] Kevin Bullis. Gms new electric vehicle. Technology Review, January :2, 2007. [34] Alexander Burcat and Branko Ruscic. Third millennium ideal gas and condensed phase thermochemical database for combustion with updates from active thermochemical tables. http ://gareld.chem.elte.hu/Burcat/burcat.html, September 2005. [35] Andrew Burke. Ultracapacitors : why, how, and where is the technology. Jounal of Power Sources, 91 :3750, 2000. [36] Andrew Burke. Batteries and ultracapacitors for electric, hybrid, and fuel cell vehicles. Proceedings of the IEEE, 95 :806820, 2007. [37] D. Candusso, R. Glises, D. Hissel, J. M. Kaumann, and M.-C. Pra. Piles ` combustible pemfc et sofc. descritpion et e a gestion de syst`me. Techniques de lIngnieur, 10 2007. BE8595, (in french). e e [38] D. Candusso, L. Valero, and A. ; Walter. Modelling, control and simulation of a fuel cell based power supply system with energy management. In IECON 02 [Industrial Electronics Society, IEEE 2002 28th Annual Conference of the], volume 2, pages 12941299, Sevilla, Spain, Nov 2002. [39] Marco J. Castaldi and Federico Barrai. An investigation into water and thermal balance for a liquid fueled fuel processor. Catalysis Today, 129 :397406, 2007. [40] S. H. Chan, S. K. Goh, and S. P. Jiang. A mathematical model of polymer electrolyte fuel cell with anode co kinetics. Electrochimica Acta, 48 :1905 1919, 2003. [41] Denver Cheddie and Norman Munroe. Review and comparison of approaches to proton exchange membran fuel cell modeling. Journal of Power Sources, 147 :7284, 2005. [42] Denver Cheddie and Norman Munroe. Analytical correlation for intermediate temperature pem fuel cells. Journal of Power Sources, 160 :299304, 2006. [43] M Chnani, H Maker, D Candusso, M C Pra, and D Hissel. Electrical analogy modelling of pefc system fed by a e compressor. In European Fuel Cell Forum, Lucerne, Switzerland, 2005. [44] Daniela Chrenko. Characterization of a polymer electrolyte fuel cell system - contribution to the study of fuel cell ageing. Masters thesis, Hamburg University of Applied Science, 2005. [45] Daniela Chrenko. Energetic Macroscopic Representation Modeling and Control of a Low Temperature Fuel Cell System Fed by Hydrocarbons. PhD thesis, Universit de Franche-Comt, 2008. e e [46] Daniela Chrenko, Julien Couli, Samuel Lecoq, Marie-Ccile Pra, and Daniela Hissel. Static and dynamic modeling of e e e a diesel fuel processing unit for polymer electrolyte fuel cell supply. (submitted), 2008. [47] Daniela Chrenko, Marie-Ccile Pra, and Daniel Hissel. Fuel cell system modeling and control with energetic macroscopic e e representation. In IEEE ISIE, Vigo, Spain, 4-7. June 2007. [48] Daniela Chrenko, Marie-Ccile Pra, and Daniel Hissel. Inversion-based control of a pem fuel cell system using energetic e e macroscopic representation. ASME Journal of Fuel Cell Science and Technology, 2008. (in press). [49] Daniela Chrenko, Marie-Ccile Pra, Daniel Hissel, and Martin Geweke. Macroscopic modeling of a pefc system based e e on equivalent circuits of fuel and oxidant supply. ASME Journal of Fuel Cell Science and Technology, 5 :0110151 0110155, 2008. [50] Genevi`ve Dauphin-Tanguy. Les Bond Graphs. ISBN 2-7462-0158-5. Hermes Science Publications, 2000. (in french). e [51] A Davari, Paradkar ; A, A Feliachi, and T Biswas. Integration of a fuel cell into the power system using an optimal controller based on disturbance accommodation control theory. Journal of Power Sources, 128 :218230, 2004. [52] Damiano DiPenta, Karim Bencherif, Michel Sorine, and Qinghua Zhang. A reduced fuel cell stack model for control and fault diagnosis. Asme Journal of Fuel Cell Science and Technology, 3 :p384 388, 2006. [53] J Divisek. Low temperature fuel cells, chapter 9, pages 99 114. Wiley & Sons, 2003. [54] B Emonts, J. Boegild Hansen, S. Loegsgaard Joergensen, B. Hhlein, and R Peters. Compact methanol reformer test o for fuel-cell power light-duty vehicles. Journal of Power Sources, 71 :288293, 1998. [55] Energy Information Administration. World proved reserves of oil and natural gas, most recent estimaties. www.eia.doe.gov/emeu/international/reserves.html, January 2007.
REFERENCES
47
[56] European Commission Joint Research Center. Status and perspectives of biomass-to-liquid fuels in the european union. EUR 21745 EN, 2005. [57] Parvis Famouri and Randell S. Gemmen. Electrochemical circuit model of a pem fuel cell. In Power Engineering Society General Meeting, Toronto, Canada, 2003. [58] Wolfgang Friede. Modlisation et caractrisation dune pile combustible du type PEM. PhD thesis, Institut National e e a Polytechnique de Lorraine, 2003. (in french). [59] Edward P. Gatzke and Andrew T. Stamps. Dynamic modeling of a methanol reformer - pefmfc stack system for analysis and design. Journal of Power Sources, 161 :356370, 2006. [60] Sylvain Gel, Anna G Stefanopoulou, Jay T Pukrushpan, and Huei Peng. Dynamics of low-pressure and high-pressure fuel cell air supply systems. IEEE, IEEE 2003 0-7803-7896-2 :2049 2054, June 4-6, 2003 2003. Proceeding of the American Control Converence ; Denver, Colorado. [61] R Glises, D Hissel, F Harel, and M-C Pra. New design of a pem fuel cell air automatic climate control unit. Journal e of Power Sources, 150 :78 85, 2005. [62] Joshua Golbert and Daniel R. Lewin. Model-based control of fuel cells : (1) regulatory control. Journal of Power Sources, 135 :135151, 2004. [63] Joshua Golbert and Daniel R. Lewin. Model-based control of fuel cells : Optimal eciency. Journal of Power Sources, doi :10.1016/j.jpowsour.2007.04.062 :12, 2007. [64] Flix Grasser. An analytical, control-oriented state space model for a PEM Fuel Cell System. PhD thesis, Ecole e Polytechnique Fdral de Lausane - EPFL, 2006. e e [65] K. Haraldsson and K. Wipke. Evaluating pem fuel cell system models. Journal of Power Sources, 126 :88 97, 2004. [66] J. P. Hautier and P. J. Barre. The causal ordering graph - a tool for modelling and control law synthesis. Studies in Informatics and Control Journal, 13(4) :265283, december 2004. [67] J. P. Hautier and J. Faucher. Le graphe informationnel causal. Bulletin de lUnion des Physiciens, 90 :167 189, 1996. [68] Robert Hebner, Joseph Beno, and Alan Walls. Flywheel batteries come around again. IEEE Spectrum, April :4551, 2002. [69] A. Hernandez, D. Hissel, and R. Outbib. Electric equivalent model for a hydrogen fuel cell (pefc). In CD-ROM, editor, Electrimacs 2005 Conference, Hammamet, Tunisia 2005. [70] Andres Hernandez, Daniel Hissel, and Rachid Outbib. Fuel cell fault diagnosis : A stochastic approach. In IEEE ISIE, pages 19841989, Montral, Canada, July 2006. IEEE. e [71] Daniel Hissel, Marie-Celile Pera, Alain Bouscayrol, and Daniela Chrenko. Reprsentation nergtique macroscopique e e e dune pile combustible. Revue internationale de gnie lectrique., 11 :603 623, 2008. (in french). a e e [72] Greor et al. Hoogers. Fuel Cell Technology Handbook. CRC Press, 2002. [73] Intergovernmental Panel on Climate Change. Climate change 2007 : Synthesis report. http ://www.ipcc.ch/, 2007. [74] International Energy Agency. World energy outlook. www.worldenergyoutlook.org. [75] Dean Karnopp, Donald L. Margolis, and Ronald C. Rosenberg. System Dynamics : A Unied Approach. John Wiley & Sons Inc, 1990. [76] G Karsai, G Biswas, T Pasternak, and S Narasimhan. Fault-adaptive control : A cbs application. [77] M Kaviany and J Nam. Eective diusivity and water-saturation distribution in single and two-layer pemfc diusion medium. International Journal of Heat and Mass Transfer, 46 :4595 611, 2003. [78] Kazim. Energy analysis of a pem fuel cell at variable operating conditions. Energy Conversion and Management, 45 :1949 1961, 2004. [79] Gunther Kolb, Tobias Baier, Jochen Schrer, David Tiemann, Athanassios Ziogas, Hermann Ehwald, and Pierre Alphose. u A micro-structured 5kw complete fuel processor for iso-octane as hydrogen supply system for mobile auxiliary power units. part i. development of autothermal reforming catalyst and reactor. Chemical Engineering Journal, 137 :653663, 2008. [80] Gunther Kolb, Tobias Baier, Jochen Schrer, David Tiemann, Athanassios Ziogas, Stefania Specchia, Camilla Galletti, u Gabriele Germani, and Yves Schuurman. A micro-structured 5kw complete fuel processor for iso-octane as hydrogen supply system for mobiel auxiliary power units. part ii - development of water-gas shift and preferential oxidation catalysts reactors and assembly of the fuel processor. Chemical Engineering Journal, 138 :474489, 2007. [81] Anders R. Korsgaard, Mads P. Nielsen, and Soeren K. Kaer. Part one : A novel model of htpem-based micro-combined heat and pozer fuel cell system. International Journal of Heat and Mass Transfer, 33 :19091920, 2008. [82] Anders R. Korsgaard, Mads P. Nielsen, and Soeren K. Kaer. Part two : Control of a novel htpem-based micro combined heat and power fuel cell system. Internaltional Journal of Hydrogen Energy, 33 :19211931, 2008. [83] Anders R. Korsgaard, Rasmus Refshauge, Mads P. Nielsen, Mads Bang, and Soeren K. Kaer. Experimental characterization and modeling of commercial polybenzimidazole-based mea performance. Journal of Power Sources, 162 :239245, 2006. [84] James Larminie and Andrew Dicks. Fuel Cell Systems Explained. John Wiley & Sons, 2003. [85] S Lasseux. A comparative lca of dierent proton exchange membrane fuel cells (pemfc) and a microturbine for combined production of heat and electricity. In 8th LCA Case Studies Symposium SETAC-Europe, Brussels, Belgium, 2000.
REFERENCES
48
[86] F Laurencelle, R Chahine, J Hamelin, K Agbossou, M Fournier, T. K. Bose, and A. Laperriere. Characterization of a ballard mk5-e proton exchange membrane fuel cell stack. Fuel Cells, 1 :66 71, 2001. [87] A Leclercq, P Sicard, A Bouscayrol, and B Lemaire-Semail. Control of a tripple drive paper system based on the energetic macroscopic representation. In IEEE-ISIE, pages 889 893, Ajaccio, Spain, May 2004. [88] Zijad Lemes, Andreas Vath, Th. Hartkopf, and H Mncher. Dynamic fuel cell models and their application in hardware a in the loop simulation. Journal of Power Sources, 154 :386393, 2006. [89] W Lhomme, R Trigui, A Bouscayrol, P Delarue, B Jeanneret, and F Badin. Validation of mechanical transmission with clutch using hardware-in-the-loop simulation. In Vehicle Power and Propulsion Converence, pages 425431, Arlington, Texas, USA, 2007. [90] Xianguo Li, Jerey J. Baschuk, and Andrew M. Rowe. Modeling and simulation of pem fuel cells with co poisoning. Journal of Energy Ressources Technology, 125 :94100, 2003. [91] R. F. Mann, J.C. Amphlett, M.A.I. Hooper, H.M. Jensen, B.A. Peppley, and P. R. Roberge. Development and application of a generalised steady-state electrochemical model for a pem fuel cell. Journal of Power Sources, 86 :173180, 2000. [92] M M Mench, Q L Dong, and Wang C Y. In situ water distribution measurements in a polymer electrolyte fuel cell. Journal of Power Sources, 124 :90 98, 2003. [93] Alessandro Miotti, Alfonso Di Domenico, and Yann G. Guezennec. Control-oriented model for an automotive pem fuel cell system with imbedded 1+1d membrane water transport. In IEEE, editor, Vehicle Power and Propulsion, 2005 IEEE Conference, pages 611 618, Chicago, Illinois, USA, September 2005. IEEE, IEEE. [94] A Narjiss, D Depernet, F Gustin, D Hissel, and A Berthon. Design and control of a fuel cel dc/dc. In Power Electronics and Applications, 2007 European Conference on, Aalborg, Denmark, 2007. [95] T Nguyen and R White. A water and heat management model for proton-exchange-membrane fuel cells. Journal of Electrochemical Society, 140 :2178 2186, August 1993. [96] T V Nguyen and D Natarajan. Three dimensional eects of liquid water ooding in the cathode of a pem fuel cell. Journal of Power Sources, 115 :6680, 2003. [97] Ryan OHayre, Suk-Won Cha, Whitney Colella, and Fritz B. Prinz. Fuel Cell Fundamentals. Wiley, 2005. [98] Optymo. Dossier de presse. www.optymo.fr, October 2007. (in french). [99] H. Paynter. Analysis and design of engineering systems. MIT Press, 1961. [100] Huei Peng, Jay T Pukrushpan, and Anna G Stefanopoulou. Control-oriented modeling and analysis for automotive fuel cell systems. Journal of Dynamic Systems, Measurement, and Control, 126 :1425, 2004. [101] Jay Pukrushpan, Anna G. Stefanopoulou, Subbarao Varigonda, Jonas Eborn, and Christoph Haugstetter. Controloriented model of fuel processor for hydrogen genergation in fuel cell applications. Control Engineering Practice, 14 :277 293, 2006. [102] Jay T Pukrushpan. Control of Fuel Cell Power Systems. Springer, 2004. [103] A Rahman, M Alam, P Byrne, A Sahla, R Thomas, and M El-Sharkh. A dynamic modell for a stand-alone pem fuel cell power plant for residential application. Journal of Power Sources, 0378-7753 :doi :10.1016/j :jpowsour.2004.06.037, 2004. [104] A Reiche, K Foli, O Gronwald, S Haufe, S Kiel, U Mhr, D Melzner, F Walter, and S Weisshaar. Sartorius ht-pem-fuel a cell technology. In Fuel Cell Seminar, Honululu, Hawaii, USA, 2006. [105] Remi Saisset, Guillaume Fontes, Christophe Turpin, and Stephane Astier. Bond graph model of a pem fuel cell. Journal of Power Sources, 156 :100 107, 2006. [106] E J Sandstede, Gand Caairns, V S Begotsky, and K Wiesner. History of low temperature fuel cells in Handbook of Fuel Cells, chapter 12, pages 145 218. Wiley & Sons, 2003. [107] Brittany Sauser. Ethanol demand thretens food price. Technology Review, February :3, 2007. [108] Pascal Schott and Pierre Baurens. Fuel cell operation characterization using simulation. Journal of Power Sources, 156 :8591, 2006. [109] C. Severin and J. Pischinger, S. und Ogrzewalla. Compact gasoline fuel processor for passenger vehicule apu. Journal of Power Sources, 145 :675682, 2005. [110] Pierre Sicard and Alain Bouscayrol. Extention of energetic macroscopic representation to time varying systems. In IEEE ISIE, pages 13701375, Montral, Quebec, Canada, July 2006. e [111] Marc Siemer. Lokale Entropieproduktionsraten in der Polymerelektrolyt-Membran-Brennstozelle. PhD thesis, Helmut Schmidt Universitt Hamburg, 2007. (in german). a [112] D Sopena, A Melgar, Y Briceno, R M Navarro, M C Alvarez-Galvan, and F Rosa. Diesel fuel processor for hydrogen production for 5 kw fuel cell application. International Journal of Heat and Mass Transfer, 32 :1429 1436, 2007. [113] S. Specchia, M. Antonini, G. Saracco, V. Specchia, and A. Cutillo. Diesel fuel processor for pem fuel cells : Two possible alternatives (atr versus sr). Journal of Power Sources, 154 :379385, 2006. [114] T. E. Springer, T. Rockward, T. A. Zawodzinski, and S. Gottesfeld. Model for polymer electrolyte fuel cell operation on reformate feed. Journal of The Electrochemical Society, 148 :A11A23, 2001. [115] T E Springer, T A Zawodzinski, and S Gottesfeld. 138(8) :23342342, August 1991. Polymer electrolyte fuel cell model. J. Electrochem. Soc.,
REFERENCES
49
[116] P Staiti, Z Poltarzewski, V Alderucci, G Maggion, N Giordano, and Fasulo A. Inuence of electrodic properties on water management in a solid electrolyte fuel cell. Journal of applied Electrochemistry, 22 :663667, 1992. [117] J Stumper, M Lhr, and S Hamada. Diagnostic tools for liquid water in pem fuel cells. In 2001 Fuel Cell Seminar, o number 0378-7753 doi :10/1016/j.powersour.2004.11.036, San Antonio, Texas, USA, 2005. [118] Kyung-Won Suh and Anna G. Stefanopoulou. Coordination of converter and fuel cell controllers. In MoP06-2, editor, Proceeding of the 13th Mediterranean Conference of Control and Automation, pages 563568, Cyprus, 2005. [119] Mestan Tekin, Daniel Hissel, Marie-Ccile Pra, and Jean-Marie Kaumann. Energy consumption reduction of a pem e e fuel cell motor compressor group thanks to ecient control laws. Journal of Power Sources, 156 :5763, 2006. [120] Jean Thoma. Hot uid convection systems with true and pseudo bondgraphs. IEEE/CISS, 1 :567572, 1993. [121] J.U. Thoma and Gianni Mocellin. Simulation with Entropy in Engineering Thermodynamics - Understanding Matter and Systems with Bondgraphs. Springer, 2006. [122] V Treier and V Palge. Comparison of formulas for calculating water vapour saturation pressure. nika.eau.ee/pages/2002/Energy/. http ://teh-
[123] Christophe Turpin. Piles ` combustible et composants lectrochimiques de stockage : caractrisation, modlisation, et a e e e mise en oeuvre dans des syst`mes nergtiques. LABORATOIRE PLASMA ET CONVERSION DENERGIE UMR5213, e e e 2008. Habilitation degree thesis, (in french). [124] Andreas Vath, Zijad Lemes, Hubert Maencher, Matthias Soehn, Norbert Nicoloso, and Thomas Hartkopf. Dynamic modelling and hardware-in-the-loop testing of pemfc. Journal of Power Sources, 157 :816827, 2006. 0378/7753. [125] M. B. Virji, P. L. Adcock, R. M. Moore, and J. B. Lakeman. Modeling and simulation of an indirect diesel proton exchange membrane fuel cell (pemfc) system for a marine application. Journal of Fuel Cell Science and Technology, 4 :481496, 2007. [126] B Wahdame, Dennis Candusso, and J-M Kaufmann. Study of the gas pressures and ow rates inuences on a 500w pem fuel cell thanks to experimental design methodology. Journal of Power Sources, 156 :9299, 2006. [127] A.Z. Weber and J Newman. Modeling gas-phase transport in polymer-electrolyte fuel cells. Lawrence Berkley National Laboratory, 2006. Paper LBNL 61465. [128] W. Wiese, B Emonts, and R. Peters. Methanol steam reforming in a fuel cell drive system. Journal of Power Sources, 84 :187193, 1999. [129] P J H Wingelaar, J L Duarte, and M A M Hendrix. Dynamic characteristics of pem fuel cells. In PESC, Aachen, Germany, 2005. IEEE PESC 2005. 0-7803-9033-4/05/20.00. [130] P J H Wingelaar, J L Duarte, and M A M Hendrix. Dynamic and static simulation tool for pem fuel cells. In IEEE, editor, IEEE ISIE, pages 17001705, Montral, Canada, July 2006. IEEE, ISIE. 1-4244-0497-8/06/20.00. e [131] S Yu and S Yuvarajan. A novel circuit model for pem fuel cells. IEEE, IEEE 2004 0-7803-8269-2/04/ :362 366, 2004. [132] Biao Zhou and Anh Dinh Le. A general model of proton exchange membrane fuel cell. Journal of Power Sources, 182 :197222 197222, 2008.

Synthese de These Daniela Chrenko

Transféré par

Informations du document

Copyright

Formats disponibles

Partager ce document

Partager ou intégrer le document

Options de partage

Avez-vous trouvé ce document utile ?

Ce contenu est-il inapproprié ?

Droits d'auteur :

Formats disponibles

Synthese de These Daniela Chrenko

Transféré par

Droits d'auteur :

Formats disponibles

Modlisation par Reprsentation Energetique Macroscopique et e e Commande dune Syst`me Pile ` Combustible basse Temprature e a e aliment en Hydrocarbure e

Daniela Chrenko 11 dcembre 2008 e

Table des mati`res e

TABLE DES FIGURES

Table des gures

TABLE DES FIGURES

Introduction des Piles Combustible

Fig. 1 Fonctionnement principale de la pile ` combustible. a

Relation Courant et Tension

Modlisation de pile ` combustible e a

Gas Diusian Layer Cathode Catalyst

Membrane Anode Catalyst Gas Diusion Layer Anode Inlet Fuel in

Fig. 2 Di`rentes couches dans la pile. e

Fig. 3 Courbe de polarisation.

1111 0000 1111 0000 1111 0000 1111 0000

1111 0000 1111 0000

1111 0000 1111 0000 1111 0000

Le Syst`me Pile ` Combustible e a

Fuel Pressure Regulation Heat Exchange and Air Humidication

Fuel Cell Stack

Air and Water

Fig. 4 Pile ` combustible : Aspect multi-domaine a

Dispositif de Transformation du Combustible

13.4 25.05 0.031 0.009 186.243 kg kmol1

Equilibre entre Monoxyde de Carbone, Eau, Dioxyde de Carbone et Hydrog`ne Dans le e

m q H2 O + (1 fa )Cn Hm Op Sq 2 nO2 with fa = q m (n p + 4 2 )nCnHmOpSq

Length of Heat Exchanger

(b) Evolution de la temprature. e

Fig. 5 Echangeur de chaleur en contre-courant. 1.4.4 Dsulfuration e

Water Gas Shift Reaction

Dispositif de transformation du combustible pour PEFC et HTPEMFC

Heat Exchanger Reformer

Water Gas Shift To HTPEMFC

Fig. 6 Fuel Processor pour PEFC et HTPEM

Choix et Introduction de la Mthodologie de Modlisation e e

Hin Open System Boundary

Fig. 7 Reprsentation dune syst`me ouvert. e e

Mod`le Equivalent Electrique e

Graphe Informationnel Causal

Fig. 8 Reprsentation dun moteur ` aimants permanents en GIC. e a

types de modlisation e GIC REM

oui non oui ` evaluer a graphique Matlab link oui Simu-

oui oui oui oui graphique Matlab link oui Simu-

Fig. 9 Dvelopement de la structure de commande par inversion. e Reprsentation Energtique Macroscopique e e

Elements de base de la Reprsentation Energtique Macroscopique e e

Dveloppement de la Structure de Commande ` partir de la REM e a

mref i2mes u2ref i2ref i3ref

Fig. 10 Exemple dune charge RL. Sch`me lectrique, REM et SMC. e e

rectangle orange bord rouge fonc e

paralllogramme e clair avec bord fonc e

Commande contrleur o Bloc stratgique e

METHODOLOGIE DE LA MODELISATION Reprsentation dun Mlange de Gaz e e

e Elment avec couplage et accumulation Dans un cas, il na pas t possible de reprsenter ee e

Fig. 11 Reprsentation dun lment REM de couplage/accumulation. e ee

MODELISATION DU DISPOSITIF DE TRANSFORMATION DU COMBUSTIBLE

Modlisation du dispositif de transformation du combustible e

PRef SRef T Ref

pRef TRef nRef

nSu-d TSu-d pSu-d nSu-w TSu-w pSu-w

Hex in pRef TRef nRef pRef-1 TRef-1 nRef-1

pHex-2 THex-2 nHex-2

Air nSu-a TSu-a pSu-a

(a) REM du reformer

(b) REM de lchangeur de chaleur e