PhDDissertation 2018 YoussefACHENANI

Université Mohammed V de Rabat École Mohammadia d’Ingénieurs
THÈSE
Présentée devant
L’École Mohammadia d’Ingénieurs
Pour obtenir
Le grade de Docteur
Spécialité : Sciences et Ingénierie des Matériaux
Par
Youssef ACHENANI
Titre :
Modélisation numérique du procédé de frittage SPS :

contribution à l’homogénéisation des températures et
analyse de la dispersion
Soutenue le Mardi 17 Juillet 2018 devant la commission d’examen composée de :
M. Abdelkhalek CHEDDADI Professeur, EMI Directeur de thèse

M. Jérôme CHEVALIER Professeur, INSA-Lyon Rapporteur
M. Gilbert FANTOZZI Professeur, INSA-Lyon Examinateur
M. Mohammed MLIHA TOUATI Professeur, EMI Rapporteur
Mme Helen REVERON Chargée de recherche, CNRS- Examinatrice
T France
H Mme Malika SAÂDAOUI Professeur, EMI Directrice de thèse
È
M. Mohammed TOUHAMI OUAZZANI Professeur, EMI Président et rapporteur
S
E
Année universitaire : 2017/2018
Cher lecteur, chère lectrice
Je vous souhaite une bonne lecture !
ii
Au nom de Dieu le Clément et le Miséricordieux
Le Dieu Tout-Puissant dit :
﴾ Et t’a enseigné ce que tu ne savais pas. Ainsi, la sollicitude

du Seigneur à ton égard a été immense ﴿
Dieu Tout-Puissant a dit la vérité
[Sourate Les Femmes (An-Nisâ’), Verset 113, Le Saint Coran]
iii
“Ce sont rarement les réponses qui apportent la vérité,
mais l’enchainement des questions.”
[La Fée carabine, Roman]

 Daniel Pennac, Écrivain
iv
A la mémoire de mon père et ma sœur
A ma famille
v
Remerciements
Les travaux présentés dans cette thèse de doctorat ont été menés à l’École
Mohammadia d’Ingénieurs (EMI) au sein du l’Équipe de Recherche en MOdélisation des
Systèmes Énergétiques, des Matériaux et Structures Mécaniques, et des Procédés Industriels
(MOSEM2PI), en collaboration avec le Laboratoire MATEriaux : Ingénierie et Science
(MATEIS) de l’Institut National des Sciences Appliquées de Lyon (INSA-Lyon).
En premier lieu, je tiens à exprimer toute ma reconnaissance aux professeurs Malika
SAÂDAOUI et Abdelkhalek CHEDDADI de m’avoir offert l’opportunité de réaliser cette
thèse et de m’avoir accompagné durant ces années. Je les remercie également pour leur
disponibilité et leurs conseils. Je leur suis éminemment reconnaissant de m’avoir fait
bénéficier de leur expérience et de leurs compétences tout au long de ce travail. Aucun mot ne
pourra jamais exprimer ma reconnaissance pour leur soutien.
Je tiens à remercier vivement M. Gilbert FANTOZZI, professeur émérite à l’INSA de
Lyon, pour sa précieuse aide concernant la partie expérimentale, ainsi que pour les
discussions fructueuses que nous avons eues.
Je voudrais également remercier M. Jérôme CHEVALIER, professeur à l’INSA de
Lyon et directeur du Laboratoire MATEIS, M. Mohammed MLIHA TOUATI et M.
Mohammed TOUHAMI OUAZZANI, professeurs à l’EMI d’avoir accepté de relire cette
thèse et d’être rapporteurs de ce travail. Je tiens aussi à remercier Mme Helen REVERON,
chargée de recherche au CNRS-France, d’avoir examiné ce manuscrit.
Un grand Merci à l’ensemble de l’équipe MOSEM2PI, professeurs et thésards qui ont
contribué, chacun à sa manière, à rendre agréable, mon passage au Laboratoire.
Pour terminer, merci à ma famille de m’avoir poussé jusque-là.
vi
Nomenclature
Grandeurs
cp Chaleur spécifique (J/kg °C)

E = −∇U Champ électrique (V/m)
hc Coefficient d’échange thermique par convection (W/m2 °C)
kr Conductivité thermique suivant la direction radiale (W/m °C)
kz Conductivité thermique suivant la direction axiale (W/m °C)
IRMS Courant électrique efficace (A)
z Coordonnée axiale (mm)
r Coordonnée radiale (mm)
d− Décalage de la matrice vers le bas (mm)
d+ Décalage de la matrice vers le haut (mm)
J = σe E Densité de courant électrique (A/m2)
ir Densité de courant suivant la direction radiale (A/m2)
iz Densité de courant suivant la direction axiale (A/m2)
qc Densité de flux conducto-convectif (W/m2)
qr Densité de flux de chaleur par rayonnement (W/m2)
df Distance focale entre le pyromètre axial et le point visé (m)
th Épaisseur de l’échantillon (mm)
Jel Flux électrique à travers l’interface piston-spacer (A/m2)
qth Flux thermique à travers l’interface piston-spacer (W/m2)
KP Gain de proportionnalité du correcteur PID (A/°C)
KI Gain d’intégration du correcteur PID (A/s °C)
KD Gain de dérivation du correcteur PID (s A/°C)
Hf Hauteur du feutre (mm)
U Potentiel électrique (V)
qJ = J.E Quantité de chaleur par unité de temps et par unité de volume (W/m3)
Récl Résistance de contact électrique (Ω)
vii
Rth
c Résistance de contact thermique (°C/W)
Sc Surface de contact apparente (m2)
Température à la surface d’absorption (= 27 °C, température de la paroi intérieure
Ta
de l’enceinte refroidie) (°C)
Te Température à la surface d’émission (°C)
T Température (°C)
t Temps (s)
Tse Température à la surface horizontale de l’électrode (°C)
TA Température au point A (°C)
TB Température au point B (°C)
TS1 Température au spacer du haut (°C)
TS2 Température au spacer du bas (°C)
TS Température de frittage (= 1300 °C)
Tw Température de l’eau de refroidissement (°C)
Tss Température de la surface horizontale du spacer (°C)
Symboles grecs
ϕmax Angle de déviation du faisceau lumineux du pyromètre axial (Degré)

σc Conductance de contact électrique (S/m2)
σe Conductivité électrique (S/m)
k Conductivité thermique (W/m °C)
σ Constante de Stefan-Boltzmann (W/m2 °C4)
ϕc Densité de flux thermique transférée par convection (W/m2)
ρ Densité volumique (kg/m3)
ϕ Diamètre de l’échantillon (mm)
∆Tij Différence de température dans l’échantillon (°C)
∆TAB Différence de température entre les points A et B (°C)
∆Tmax Différence de température maximale dans l’échantillon (°C)
∆Tmax, ij Différence de température maximale entre les positions i et j (°C)
δ Éloignement du point de la régulation de température (mm)
ε Émissivité de la matrice
viii
Indices
max Maximal
min Minimal
i, j Points de l’échantillon
A, B Points de mesure de température
Sigles et acronymes
PI2 Isolation Partielle avec deux morceaux

PI1 Isolation Partielle avec un morceau
TI Isolation Totale
PID Proportionnel-Intégral-Dérivé
SPS Spark Plasma Sintering
ix
Liste des figures
Fig. 1.1 : Principales étapes d’élaboration d’une céramique.

Fig. 1.2 : Schématisation de différents types de frittage sous charge.
Fig. 1.3 : Schéma du frittage impulsif à décharge d’étincelles breveté par Inoue en 1967.
(1) Résistance (2) Batterie de condensateurs (3) Batterie (4) Transformateur
primaire (5) Interrupteur (6) Batterie DC [Grasso 2009a].
Fig. 1.4 : Représentation des machines SPS Syntex d’après [Manière 2017] (a) et (FCT
Systeme d’après [Langer 2011] (b).
Fig. 1.5 : Nombre de documents publiés sur le procédé SPS. Statistiques recueillis auprès
de la base de données ScienceDirect (relevé en avril 2018) en utilisant le mot-clé
(a) « Spark plasma sintering » et (b) « Modeling of spark plasma sintering ».
Fig. 1.6 : Potentiels d’économie d’énergie de la technologie pour le Frittage SPS [FAST
Ceramics].
Fig. 1.7 : Schéma du dispositif de frittage SPS.
Fig. 1.8 : Microstructures au centre et au bord d’un échantillon de TiAl fritté (a, b) à 1250
°C sur FCT HPD 125, (d, e) à 1300 °C sur SYNTEX 9.40 et (c, f) distribution
radiale de la température dans l’ensemble échantillon et matrice [Voisin 2013].
Fig. 1.9 : Points de mesure de la température dans différents équipements de frittage.
Fig. 1.10 : Domaine d’étude et conditions aux limites considérées par le modèle de
[Raichenko 1989].
Fig. 1.11 : Domaine du procédé SPS modélisé par [Yoneya 2001]. Distribution de la
température dans un échantillon en graphite et en cuivre, respectivement.
Fig. 1.12 : Géométrie considérée pour simuler les phénomènes thermiques et électriques.
Les points (•) indiquent l’emplacement des thermocouples dans l’échantillon, les
pistons et la matrice [Matsugi 2003a].
Fig. 1.13 : Distribution radiale de température dans l’ensemble : échantillon/matrice [Govea-
Alcaide 2014].
Fig. 1.14 : (a) Distribution de la densité de courant au long de l’axe vertical (Oz) de
l’ensemble du système SPS, (b) Distribution radiale de la densité de courant pour
x
un échantillon non conducteur (alumine) et conducteur (cuivre). Le profil radial
est calculé au long de la ligne centrale de l’ensemble : échantillon/matrice.
L’épaisseur de l’échantillon est de 3 mm; le diamètre de l’échantillon est de 19
mm. Tension appliquée = 5 V [Anselmi-Tamburini 2005].
Fig. 1.15 : Distribution de la température à l’intérieur des échantillons : Al2O3 et Cu.
Température en degré Kelvin [Muñoz 2010].
Fig. 1.16 : Effet de la conductivité électrique sur les gradients thermiques à l’intérieur de
l’échantillon à une température de frittage de 1500 °C [Vanmeensel 2005].
Fig. 1.17 : Répartition de la température le long de la direction radiale pour différents
diamètres d’échantillons d’oxyde de zinc dopé à l’aluminium [Chen 2015].
Fig. 1.18 : (a) Effet de la température de frittage et du diamètre sur la densité d’échantillons
et (b) micrographies d’une céramique AZO consolidée à une température de 1200
°C avec un temps de maintien de (b) 3 et (c) 30 minutes [Chen 2015].
Fig. 1.19 : Différentes géométries d’échantillons frittés par SPS.
Fig. 1.20 : Exemple d’une géométrie complexe (a) distribution de température (b) et
microstructure à différents endroits (c) d’une pièce de TiAl frittée par le procédé
SPS [Voisin 2013].
Fig. 1.21 : Température maximale (astérisque) et température minimale (carré) dans un
échantillon d’alumine en fonction de l’épaisseur de la matrice [Vanherck 2015].
Fig. 1.22 : Alternative du design des pistons [Giuntini 2015, 2016].
Fig. 1.23 : Différents assemblages de l’outillage SPS utilisés pour déterminer les résistances
thermiques et électriques. 1 et 2 : Piston, 3 : Matrice et 4 : Spacer et 6 : Monobloc
en graphite [Wei 2015].
Fig. 1.24 : Différents assemblages de feutre utilisés lors de la densification [Réau 2008].
Fig. 1.25 : (a) Dissymétrie de température entre le piston supérieur et inférieur, (b)
Différence de transparence optique entre les deux surfaces supérieure et
inférieure de la zéolite [Gu 2015].
Fig. 2.1 : Dispositif expérimental de frittage SPS et paramètres de densification: (a)
photographie de l’ensemble de l’outillage SPS, (b) illustration de la configuration
SPS avec les emplacements de mesure de la température (points A, B, S1 et S2) et
(c) cycle thermique de frittage et courbe de déplacement de retrait pendant la
densification SPS.
xi
Fig. 2.2 : Contrôle de température avec une boucle de rétroaction à l’aide d’un régulateur
PID à l’intérieur de la machine SPS.
Fig. 2.3 : Conditions aux limites appliquées au modèle MEF.
Fig. 2.4 : Flux thermique et électrique à travers le contact imparfait au niveau de l’interface
: piston/spacer [Zavaliangos 2004].
Fig. 2.5 : Comparaison des données simulées (Sim) et expérimentales (Exp) pour le
diamètre φ20 sans échantillon : (a) température TB à la position B définie dans la
Fig. 2.1a et b courant électrique efficace (IRMS).
Fig. 2.6 : Comparaison des températures simulées (Sim) et expérimentales (Exp) au niveau
des spacers du haut (TS1 ) et du bas (TS2 ) pour les conditions aux limites
thermiques: (a) symétriques et (b) asymétrique.
Fig. 2.7 : Comparaison des données simulées (Sim) et expérimentales (Exp) pour un
échantillon de diamètre φ20 (th = 2,5 mm) : (a) valeurs du courant électrique
efficace (IRMS) et (b) températures TA et TB respectivement aux positions A et B.
Fig. 2.8 : Champ de température avec des lignes isothermes à la température de maintien
pour les conditions aux limites thermiques symétriques (a, b) et asymétriques (c,
d) pour les échantillons (th = 2,5 mm) φ20 (a, c) et φ40 (b, d).
Fig. 3.1 : Points de référence dans l’échantillon.
Fig. 3.2 : Schématisation des pistons creux (a) et plein (b) utilisé pendant les expériences
SPS et emplacement des pyromètres axial A et radial B.
Fig. 3.3 : Cartographies et distribution radiale de température dans l’échantillon (th = 2,5
mm) dans les cas du piston creux et plein de diamètre ϕ20 mm.
Fig. 3.4 : Distribution des lignes de courant dans l’ensemble de l’outillage SPS pour les
diamètres (a) ϕ20 et (b) ϕ40 pour une épaisseur, th = 10 mm.
Fig. 3.5 : Effet de l’épaisseur sur la densité de courant électrique (a, b) et distribution de
température radiale (c, d) pour les échantillons φ20 (a, c) et φ40 (b, d). Les
symboles pleins correspondent à la température mesurée à la position B dans la
matrice.
Fig. 3.6 : Différence de température simulée ∆T32 en fonction de l’épaisseur de
l’échantillon pour les diamètres ϕ20 et 40 mm. Les symboles pleins
correspondent aux différences de température expérimentale ∆TAB pour des
échantillons d’épaisseurs finales, th = 2,5 mm.
xii
Fig. 3.7 : Distribution de la température au long de la ligne central axiale 3−5 pour
différentes épaisseurs de l’échantillon, th. Comparaison des conditions aux
limites thermiques symétrique (Sym) et asymétrique (Asym) pour l’échantillon
(a) φ20 et (b) φ40.
Fig. 3.8 : Comparaison de la différence de température axiale maximale, ∆Tmax,35 (lignes
continues) et la différence de température radiale centrale ∆T12 (lignes
discontinues).
Fig. 3.9 : Effet de la température de frittage sur la différence de température maximale à
l’intérieur de l’échantillon pour les deux configurations: avec ou sans isolation
thermique.
Fig. 3.10 : Distribution radiale de température dans un échantillon (ϕ20, th = 2,5 mm) pour
différentes feuilles de contact : Papyex, molybdène et tantale.
Fig. 3.11 : Effet des déplacements de la matrice vers la bas (d−) et vers le haut (d+) sur la
distribution de température suivant la ligne centrale radiale 1−2 (a) et la ligne
centrale axiale 3−5 (b) pour un échantillon φ40 (th = 10 mm). La ligne
discontinue correspond à un emplacement centré de la matrice par rapport à
l’échantillon.
Fig. 3.12 : Différentes configurations de l’isolation de la matrice : (a) isolation totale (TI),
(b) isolation partielle avec un morceau de feutre (PI1) et (c) isolation partielle
avec 2 morceaux de feutre (PI2).
Fig. 3.13 : Effet de l’isolation totale de la matrice (feutre de graphite de 48 mm de hauteur et
10 mm d’épaisseur) sur la distribution de la température au long de la ligne
centrale radiale 1−2 (épaisseur de l’échantillon, th = 10 mm).
Fig. 3.14 : Comparaison des champs de température dans différentes configurations : avec
ou sans isolation de la matrice pour les échantillons de diamètre φ20 (a, b) et φ40
(c, d) et faisant 10 mm d’épaisseur.
Fig. 3.15 : Influence de l’épaisseur du feutre en graphite sur la différence de température
maximale au sein de l’échantillon dans le cas d’une isolation totale.
Fig. 3.16 : Effet de la hauteur du feutre sur les températures maximale et minimale au long
de la ligne centrale radiale 1−2 (échantillon φ40, th = 10 mm).
Fig. 3.17 : Effet de la hauteur du feutre sur la différence de température maximale (∆Tmax =
Tmax − Tmin) au long des surfaces de l’échantillon centrale, supérieure et inférieure
xiii
(lignes 1−2, 3−4 et 5−6 respectivement).
Fig. 3.18 : Comparaison des champs de température pour différentes configurations
d’isolation de la matrice : (a) sans isolation; (b) isolation totale; (c) isolation
partielle PI2 avec Hf = 36 mm; (d) isolation partielle PI1 avec Hf = 24 mm; (e)
isolation partielle PI1 avec Hf = 18 mm et (f) isolation partielle PI1 avec Hf = 18
mm et déplacement vers le haut de la matrice d+ = 2 mm. ∆Tmax = Tmax − Tmin est
la différence de température maximale à l’intérieur de l’échantillon et ∆Tmax,35 est
la différence de température maximale au long de la ligne centrale axiale 3−5.
Fig. 3.19 : Effet de la hauteur du feutre sur la différence de température maximale au long de
la ligne centrale radiale (1-2) pour différents diamètres de l’échantillon et
différentes épaisseurs de la matrice.
Fig. 3.20 : Configurations considérés pour le frittage d’une pièce en forme T. (a) [Matsugi
2003b], (b) [Mondalek 2011], (c) configuration proposée avec anneau en graphite
(d) dimensions finales considérées.
Fig. 3.21 : Distribution de température dans le cas de la configuration (c) avec ou sans
isolation. ∆Tmax = Tmax − Tmin est la différence de température maximale à
l’intérieur de l’échantillon.
Fig. 4.1 : Schéma du dispositif SPS montrant l’emplacement des pyromètres axial et radial.
Fig. 4.2 : Cycle thermique utilisé pour le refroidissement symétrique pour les deux
diamètres ϕ20 mm et ϕ40 mm.
Fig. 4.3 : Points de régulation de température considérés dans les simulations (le point visé
A, choisi comme référence, et quatre positions notées A’ ou A’’ définies par leur
éloignement vertical, δ, du point A) et points de référence dans l’échantillon.
Fig. 4.4 : Influence d’un désalignement du pyromètre axial sur la déviation de température
pour les échantillons φ20 (a) et φ40 (b). Les symboles correspondent aux
températures simulées à la position B en fonction du déplacement, δ, du point de
contrôle par rapport au point visé A. Les flèches horizontales correspondent aux
températures expérimentales enregistrées par le pyromètre horizontal à la position
B (Tableau 4.1).
Fig. 4.5 : Décentrage de la matrice et différentes positions considérées.
Fig. 4.6 : Effet d’un déplacement vers le bas ou vers le haut de la matrice sur la déviation
de température à la position B pour les échantillons φ20 (a) et φ40 (b). Les
xiv
symboles correspondent à des températures simulées à la position B (TB) et les
flèches horizontales correspondent aux températures expérimentales enregistrées
à la même position (Tableau 4.1).
Fig. 4.7 : Comparaison des champs de température pour l’échantillon φ20 pour différentes
configurations : (a) configuration de référence correspondant au pyromètre aligné
et à la matrice centrée, (b) désalignement maximal du pyromètre considéré (δ =
10 mm), (c) décalage de 3 mm vers le bas de la matrice et (d) erreurs cumulées
des configurations (b) et (c).
configurations : (a) configuration de référence correspondant au pyromètre aligné
et à la matrice centrée, (b) désalignement maximal du pyromètre considéré (δ =
10 mm), (c) décalage de 3 mm vers le bas de la matrice et (d) erreurs cumulées
des configurations (b) et (c).
Fig. 4.9 : Influence d’un désalignement du pyromètre axial sur la distribution de
température sur la ligne centrale radiale de l’échantillon (ligne 1−2) et dans la
matrice, pour les échantillons φ20 (a) et φ40 (b).
Fig. 4.10 : Influence d’un décalage de la matrice sur la distribution de température sur la
ligne 1−2 et dans la matrice pour φ20 mm (a) et φ40 mm (b). La ligne en gras
correspond à un emplacement centré, les lignes en couleur rouge et bleue
correspondent respectivement aux déplacements vers le haut et vers le bas (1 à
5,5 mm).
Fig. 4.11 : Distribution de la température sur la ligne centrale axiale de l’échantillon (3−5)
pour un déplacement de la matrice de 3 mm vers le bas (d−) ou vers le haut (d+).
Fig. 4.12 : Points de régulation de température en utilisant un pyromètre axial (A) ou radial
(B).
Fig. 4.13 : Effet du point de contrôle de la température sur le profil de température radiale
(ligne 1−2) pour les échantillons φ20 (a) et φ40 (b) d’une épaisseur, th = 2,5 mm.
xv
Liste des tableaux
Tableau 3.1 : Paramètres étudiés. Les conditions utilisées dans les expériences sont en
caractères gras et les autres paramètres ont été numériquement analysés.
Tableau 3.2 : Comparaison des températures simulées (Sim) et expérimentales (Exp) pour le
piston creux et plein ϕ20 (th = 2,5 mm).
Tableau 3.3 : Comparaison des valeurs simulées (Sim) et expérimentales (Exp) de la
température à la position B (TB) et du courant (IRMS), au palier du frittage pour
différentes feuilles de contact. Echantillon φ20, th = 2,5 mm.
Tableau 3.4 : Différence maximale de température dans la pièce en forme T dans le cas de
différentes configurations (a), (b) et (c) avec ou sans isolation thermique.
Tableau 4.1 : Températures enregistrées à la position B, TB, et leurs déviation par rapport à la
consigne au palier du cycle de frittage (TS = 1300 °C).
Tableau 4.2 : Température au point A et gradients thermiques radiaux et axiaux générés dans
l’échantillon ϕ40 mm.
Tableau A1 : Propriétés thermoélectriques du graphite de nuance 2333, du feutre de graphite
et des feuilles de contact (Papyex, Molybdène, Tantale).
Tableau A2 : Propriétés thermoélectriques de l’alumine.
xvi
Abstract
Spark Plasma Sintering (SPS) is a novel hot consolidation technique of materials,

which combines the effects of pulsed electrical current and uniaxial pressure. Compared to
other conventional methods, SPS offers exceptional benefits, including rapid heating rate and
reduced sintering temperature and holding time, which allow to limit grain growth and to
improve final properties of materials. The major limitations of the SPS sintering are related to
the lack of knowledge of the real temperature of the sample and to the appearance of thermal
gradients, which lead to the heterogeneity of the microstructure and consequently to that of
the properties of sintered materials.
In this study, a series of SPS experiments under temperature control mode of alumina,
as a good representative of non-conductive materials were performed. Their results were used
to develop a finite element model with limited assumptions, using thermal-electrical coupling
phenomena involved in the process. Particular attention was given to the influence of some
experimental parameters which are mentioned but rarely investigated in the literature, in
particular the dissymmetry of the water cooling system and the thermal insulation of the die.
Simulations based on the developed model have shown that a partial thermal
insulation of the die (using a felt insulator) is more effective to homogenize the temperature
inside the sample, than the total insulation of the die, commonly used. Moreover, this model
shows that it is possible to optimize the temperature distribution in the sample, based on a
controlled die shift with an optimal thermal insulation by varying the thickness and the height
of the felt.
Moreover, the built model has allowed us to identify two potential sources of error at
the origin of the temperature dispersion during the SPS experiments, namely a misalignment
of the axial pyrometer used to the control temperature and a shift of the die relatively to the
sample. These two sources of error have a significant impact on the deviation of the
temperature from the imposed setpoint and on the axial thermal gradient generated in the
sample. Their cumulative effects are accentuated in the case of large samples.
Keywords: Spark Plasma Sintering, Finite element modeling, Temperature heterogeneities,

Temperature dispersion
xvii
Résumé
Le procédé de frittage SPS (Spark Plasma Sintering) est une technique de

consolidation des matériaux par compactage rapide de poudres. Son principe est basé sur
l’application d’une pression uniaxiale associée à un courant pulsé qui génère un taux de
chauffage rapide. La possibilité d’appliquer des températures relativement basses (comparées
à celles des procédés conventionnels) avec des durées de chauffage très courtes, permet de
limiter le grossissement des grains et d’améliorer les propriétés finales des matériaux. Les
limitations majeures du frittage SPS sont liées, d’une part, à la méconnaissance de la
température réelle de l’échantillon et d’autre part, à l’apparition de gradients thermiques, qui
conduisent à l’hétérogénéité de la microstructure et par conséquent à celle des propriétés du
matériau fritté.
Dans cette étude, des expériences de frittage SPS ont été réalisées, dans le cas de
l’alumine, choisie comme modèle représentatif pour les matériaux non-conducteurs. Leurs
résultats ont été utilisés pour développer un modèle par éléments finis, couplant les
phénomènes thermiques et électriques impliqués dans ce procédé. Des simulations
numériques ont été réalisées pour analyser l’effet de plusieurs paramètres sur la distribution
de température dans l’échantillon, relatifs soit à l’échantillon (dimensions et forme,
conductivité thermique et électrique) soit à la procédure expérimentale (feuilles de contact,
design et dimensions de l’outillage SPS, emplacement de la matrice par rapport à
l’échantillon, isolation thermique, et les points de mesures de la température). Une attention
particulière a été accordée à l’influence de certains paramètres expérimentaux qui sont
évoqués mais rarement analysés dans la littérature, notamment la dissymétrie du
refroidissement du système SPS et l’isolation thermique de la matrice.
Les simulations basées sur le modèle développé ont montré qu’une isolation thermique
partielle de la matrice (en utilisant un feutre isolant) est plus efficace pour homogénéiser la
température dans l’échantillon, que l’isolation totale de la matrice, couramment utilisée. Par
ailleurs, le modèle montre qu’il est possible d’optimiser la distribution de température dans
l’échantillon, en combinant un décalage contrôlé de la matrice avec une isolation thermique
optimale en jouant sur l’épaisseur et la hauteur du feutre.
xviii
Par ailleurs, le modèle construit nous a permis d’identifier deux sources potentielles
d’erreur à l’origine de la dispersion de la température lors des expériences SPS, à savoir un
désalignement du pyromètre axial de régulation et un décalage de la matrice par rapport à
l’échantillon. Ces deux sources d’erreur ont un impact important sur la déviation de la
température par rapport à la consigne imposée et sur le gradient thermique axial engendré
dans l’échantillon. Leurs effets qui peuvent se cumuler sont accentués dans le cas
d’échantillons de grandes dimensions.
Mots-clés : Frittage SPS, Modélisation par éléments finis, Hétérogénéités de température,

Dispersion de température
xix
Table des matières
Introduction générale___________________________________________________ 1
Chapitre 1 : Étude bibliographique
Introduction______________________________________________________________ 3
1-Frittage conventionnel____________________________________________________ 4
2-Frittage SPS____________________________________________________________ 5
2.1-Historique_________________________________________________________ 5
2.2-Principe du procédé SPS______________________________________________ 9
2.3-Contrôle de température et limitations___________________________________ 10
3-Modélisation du procédé SPS______________________________________________ 12
3.1-Évolution des modèles numériques______________________________________ 13
3.2-Couplage thermoélectrique___________________________________________ 16
4-Principaux paramètres influençant le procédé SPS_____________________________ 17
4.1-Effet de la conductivité du matériau_____________________________________ 18
4.2-Effet des dimensions et de la géométrie de l’échantillon_____________________ 20
4.3-Géométrie et dimensions de l’outillage SPS_______________________________ 25
4.4-Conditions aux limites et résistances de contact___________________________ 27
4.5-Conditions opératoires_______________________________________________ 29
4.6-Isolation thermique__________________________________________________ 30
4.7-Asymétrie axiale de l’équipement_______________________________________ 31
Conclusions______________________________________________________________ 33
Chapitre 2 : Procédure expérimentale et modélisation numérique du procédé

SPS
Introduction______________________________________________________________ 34
1-Procédure expérimentale et mesures de température___________________________ 35
2-Modélisation du couplage thermique et électrique______________________________ 37
3-Conditions initiales et aux limites___________________________________________ 37
xx
4-Résistances de contact et propriétés des matériaux_____________________________ 39
5-Validation expérimentale du modèle numérique_______________________________ 42
Conclusions_____________________________________________________________ 48
Chapitre 3 : Étude paramétrique et optimisation de la distribution de

température dans l’échantillon lors du procédé SPS
Introduction_____________________________________________________________ 49
1-Étude paramétrique_____________________________________________________ 50
1.1-Stratégie et paramètres étudiés___________________________________________ 50
1.2-Effet de la forme du piston_______________________________________________ 51
1.3-Effet des dimensions de l’échantillon_______________________________________ 55
1.3.1-Distribution radiale de température_________________________________ 55
1.3.2-Distribution axiale de température__________________________________ 61
1.4-Effet de la température de frittage_________________________________________ 63
1.5-Effet des feuilles de contact______________________________________________ 64
2-Optimisation de la distribution de température________________________________ 66
2.1-Effet de la position de la matrice_____________________________________ 66
2.2-Effet de l’isolation thermique de la matrice_____________________________ 69
2.2.1-Isolation totale et épaisseur optimale___________________________ 70
2.2.2-Isolation partielle___________________________________________ 74
2.3-Configuration optimale_____________________________________________ 76
2.3.1-Combinaison de deux effets : isolation partielle et décalage de la matrice_ 76
2.3.2-Influence du diamètre de l’échantillon____________________________ 79
3-Application à une pièce en forme de T_______________________________________ 80
Conclusions_____________________________________________________________ 82
Chapitre 4 : Simulation de la dispersion de la température lors du frittage SPS

: Influence de la procédure expérimentale
Introduction______________________________________________________________ 84
1-Procédure expérimentale et dispersion des températures________________________ 85
2-Modélisation de la dispersion de température_________________________________ 86
2.1-Effet d’un désalignement du pyromètre axial____________________________ 87
xxi
2.2-Effet d’un décalage de la matrice_____________________________________ 91
2.3-Effet de la dispersion sur la distribution de la température_________________ 93
2.4-Effet de la dispersion sur les gradients thermiques________________________ 97
3-Utilisation d’un pyromètre de régulation radiale_____________________________ 101
Conclusions____________________________________________________________ 103
Conclusion générale et perspectives_________________________________________ 105
Références_____________________________________________________________ 108
Annexe________________________________________________________________ 116
xxii
Introduction générale
La densification des matériaux par frittage SPS (Spark Plasma Sintering) suscite un
grand intérêt de la recherche tant pour les sciences fondamentales que pour les applications
industrielles. Le principe de ce procédé de consolidation est basé sur la combinaison d’un
chauffage par effet Joule et l’application d’une force uniaxiale au matériau sous forme de
poudre. La principale caractéristique du SPS par rapport aux autres techniques de frittage
conventionnelles est la vitesse élevée de montée en température et le temps de traitement
réduit, qui permettent d’éviter le grossissement du grain et ainsi, d’améliorer les propriétés
mécaniques ou physiques des produits finaux. Une attention croissante est portée à cette
technique de frittage, qui a été appliquée à une variété de matériaux avancés dans un large
éventail de domaines d’applications.
La recherche dans le domaine des matériaux céramiques est pluridisciplinaire et
s’appuie pour une grande part sur le développement d’une nouvelle génération des matériaux
offrant des propriétés finales performantes dans de nombreux domaines comme le biomédical
(prothèses de têtes fémorales, implants et prothèses dentaires), l’énergie (combustibles
nucléaires, pile à combustibles et échangeurs de chaleurs), les applications structurales
(réfractaires et outils de coupe), le transport (roulements à billes, isolants, freins, bougies
d’allumage, support de catalyseurs), les composants électroniques (condensateurs et substrats-
boitiers), la défense (protection balistique : vitres blindées, gilet pare-balles).
Au vu des résultats remarquables obtenus, en ce qui concerne la consolidation des
poudres via la technologie SPS, ce procédé ouvre à l’industrie des perspectives extrêmement
larges pour la fabrication de nouveaux matériaux, le principal inconvénient qui limite
l’utilisation de ce procédé est l’apparition de gradients de température dans le matériau, qui
conduisent à une hétérogénéité de sa microstructure et par conséquent à celle de ses
propriétés. Parmi les autres limitations de ce procédé on peut citer la restriction à des formes
simples et à de petites dimensions d’échantillons, la méconnaissance de la température réelle
de l’échantillon, un courant intense et des pertes d’énergies importantes.
Afin de mieux comprendre le procédé de frittage assisté par un courant pulsé, de
nombreux modèles prédictifs à l’échelle macroscopique sur la distribution du courant, de la
température et des contraintes mécaniques subies par le matériau ont été développés sans
1
Introduction générale
passer par des expériences coûteuses. C’est dans ce contexte que s’inscrit ce travail de thèse
qui est une contribution à la compréhension de l’origine des gradients thermiques induits lors
du procédé SPS et à leur minimisation. A cet effet, un modèle a été construit, à l’aide du
logiciel commercial COMSOL Multiphysics® dans le but de simuler la distribution de
température dans l’ensemble du système SPS, afin d’analyser l’influence de certains
paramètres expérimentaux qui sont évoqués mais rarement analysés dans la littérature,
notamment la dissymétrie du refroidissement du système SPS et l’isolation thermique de la
matrice.
Dans la présente étude, nous nous intéressons à l’alumine, qui est un matériau
largement étudié, à la fois dans le frittage conventionnel et le frittage SPS et pratiquement
usité dans de nombreuses applications industrielles en raison de ses propriétés et de son prix
modéré, faisant de l’alumine un bon matériau représentatif pour d’autres céramiques non
conductrices.
Ce mémoire est structuré comme suit :
Le premier chapitre du manuscrit est consacré à une étude bibliographique sur le
procédé SPS, incluant l’évolution des modèles numériques et leurs apports pour décrire
l’évolution de la température lors du frittage.
Le second chapitre porte sur le dispositif expérimental SPS utilisé et sa modélisation
numérique.
Le troisième chapitre est consacré à la simulation de l’effet de différents paramètres
liés à la géométrie et aux conditions expérimentales afin d’optimiser la distribution de
température dans le matériau.
Le dernier chapitre met en évidence l’influence de la procédure expérimentale sur la
dispersion de la température lors du frittage SPS et son impact sur la distribution de
température dans l’échantillon.
Enfin, le manuscrit se termine par la présentation de conclusions et perspectives qu’ouvre ce
travail.
2
Chapitre 1
Étude bibliographique
Ce chapitre présente les différentes étapes d’élaboration d’une céramique, le principe

du frittage SPS, son historique et son évolution. Ensuite, nous nous intéresserons à l’apport et
l’intérêt de la modélisation numérique qui a joué un rôle essentiel, dans la compréhension du
procédé SPS et son optimisation. Un état de l’art des modèles numériques est présenté en
discutant les principaux paramètres expérimentaux influençant la distribution de la
température dans le procédé SPS.
3
1-Frittage conventionnel
Le frittage est une étape déterminante dans le cycle d’élaboration des matériaux
céramiques, qui correspond à leur consolidation thermique, à partir d’un compact pulvérulent
préalablement mis en forme (Fig. 1.1).
Étapes de fabrication d’une céramique
Synthèse et préparation des poudres Mise en forme Frittage Finition
Fig. 1.1 : Principales étapes d’élaboration d’une céramique.
D’un point de vue technologique, il existe plusieurs méthodes de frittage qui

s’adaptent en fonction de la réalisation souhaitée. On distingue le frittage naturel effectué sans
contrainte mécanique (chauffage uniquement), du frittage sous charge effectué en appliquant
une pression extérieure simultanément au chauffage. Ce dernier est particulièrement utilisé
pour les matériaux difficiles à fritter ou pour obtenir des densités proches de la densité
théorique.
La figure (1.2) présente les deux types de frittage sous charge les plus couramment
utilisés: la compression à chaud (Hot Pressing, HP) et la compression isostatique à chaud (Hot
Isostatic Pressing, HIP). Le HIP, se distingue par le fait que la pression est appliquée de
manière isostatique à la poudre via un gaz neutre injecté dans l’enceinte, conférant au
matériau densifié une structure finale isotrope, homogène ainsi que des propriétés mécaniques
améliorées.
4
Hot Pressing Hot Isostatic Pressing

Heater Pressure Pressure
Heater
Heater
Heater
Sample Sample
Fig. 1.2 : Schématisation de différents types de frittage sous charge.
Parallèlement aux techniques conventionnelles, de nouvelles techniques de frittage

sont actuellement en développement telles le frittage par micro-onde [Agrawal 2006], le
frittage SPS (Spark Plasma Sintering) [Orrù 2009] et le frittage FS (Flash Sintering) [Dancer
2016, Olevsky 2018a]. Les deux derniers sont basés sur un chauffage par effet Joule par
application d’un courant électrique.
2-Frittage SPS
2.1-Historique
Grasso et al. [Grasso 2009a] ont souligné que le frittage via l’utilisation du courant
électrique comme paramètre auxiliaire, remonte à 1906 avec le brevet déposé par Bloxam et
s’est imposé dans le domaine de la recherche à partir de 1966, avec le brevet de Inoue sur le
frittage des métaux et des céramiques. La société Sodick Co. Ltd. a ensuite développé en 1980
le Plasma Activated Sintering (PAS) avant qu’en 1990 la société Coal Mining Co. Ltd.
développe le Spark Plasma Sintering (SPS) en utilisant le même design conçu par Inoue (Fig.
1.3).
5
Fig. 1.3 : Schéma du frittage impulsif à décharge d’étincelles breveté par Inoue en 1967.
(1) Résistance (2) Batterie de condensateurs (3) Batterie (4) Transformateur primaire
(5) Interrupteur (6) Batterie DC [Grasso 2009a].
Aujourd’hui, plusieurs fabricants de machines SPS proposent leurs appareils pour des
applications en laboratoire ou industrielles, les plus connus étant SPS Syntex Inc.
(anciennement SPS Sumitomo) au Japon depuis 1991, FCT (Fine Ceramics Technologies),
FCT (Fine Ceramics Technologies) Systeme GmbH en Allemagne depuis 2003, Thermal
Technology LLc aux États-Unis depuis 2008 et Eltek Co. en Corée du sud. La figure (1.4)
représente les machines SPS Syntex et FCT Systeme utilisée dans cette étude. Bien que les
deux appareils SPS reposent sur le même principe de fonctionnement, la comparaison
directe des mesures s’accompagne de certaines difficultés [Olevsky 2018b]. Ils diffèrent
également dans la forme géométrique des pistons (pleins pour Syntex et creux pour FCT) et
des entretoises ou spacers (cylindriques pour Syntex et coniques pour FCT).
6
(a) (b)
Fig. 1.4 : Représentation des machines (a) SPS Syntex d’après [Manière 2017]
et (b) FCT Systeme d’après [Langer 2011].
La technique SPS a largement fait ses preuves ces vingt dernières années dans le
domaine de la consolidation des poudres, en raison de ses nombreux avantages
technologiques et économiques par rapport aux procédés de frittage conventionnels. Un taux
de chauffage rapide, un abaissement de température de frittage et un temps de maintien court
permettent d’éviter la croissance du grain et d’améliorer les propriétés mécaniques et
physiques des matériaux densifiés. Ainsi, une attention croissante est portée à cette
technologie, qui a été appliquée à une large variété de matériaux avancés dans différents
domaines d’applications [Orrù 2009, Suárez 2013, Guillon 2014].
L’intérêt suscité par la technologie SPS se traduit par le nombre croissant de
documents publiés sur cette technique (Fig. 1.5). Une grande partie des travaux de recherche
réalisés sont de nature expérimentale, mais de plus en plus de travaux portent sur la
modélisation numérique : près de 11000 publications depuis l’année 1994 (jusqu’en avril
2018) dont le nombre portant sur la modélisation représente 51,3 % (5632 publications).
7
(a)
(b)
Fig. 1.5 : Nombre de documents publiés sur le procédé SPS. Statistiques recueillis auprès de
la base de données ScienceDirect (relevé en avril 2018) en utilisant le mot-clé (a) « Spark
plasma sintering » et (b) « Modeling of spark plasma sintering ».
En 2010, à l’Université du Colorado, une autre utilisation du courant électrique,

appelée le Flash Sintering (FS), apparaît et consiste à forcer le courant à circuler à travers
l’échantillon sans utiliser la matrice en graphite [Cologna 2010]. Depuis sa première parution,
plusieurs travaux [Grasso 2014 2016, Yu 2017, Todd 2017, Tatarko 2017, McKinnon 2017]
8
ont été conduits sur le frittage des céramiques via cette technologie qui présente un grand
intérêt en termes de consommation énergétique (durée et température de frittage), comme
illustré sur la figure (1.6). Mais inversement en matière de maîtrise des conditions de frittage.
Fig. 1.6 : Potentiels d’économie d’énergie de la technologie pour le frittage SPS [FAST
Ceramics].
2.2-Principe du procédé SPS
Le frittage SPS (Spark Plasma Sintering) est aussi connu dans la littérature par
différents noms tels que le Field Assisted Sintering Technique (FAST) ou Pulsed Electric
Current Sintering (PECS). Son principe de fonctionnement consiste à allier les effets d’un
courant électrique continu pulsé (on-off) et d’une pression uniaxiale pour densifier des
matériaux pulvérulents [Orrù 2009, Zapatasolvas 2015].
L’ensemble de l’outillage (Fig. 1.7) est connecté en série, de l’électrode supérieure à
celle inférieure situées aux extrémités de l’équipement SPS. Les spacers, les pistons et la
matrice sont généralement fabriqués en graphite et fournissent un chauffage par effet Joule à
l’échantillon chargé au milieu de la matrice. L’intérieur de la matrice est recouvert avec des
feuilles en graphite (Papyex) afin de limiter toute réaction avec l’échantillon, mais également
de faciliter le démoulage. Une couche de feutre est placée autour de la matrice qui permet de
limiter les pertes de chaleur par rayonnement. Un système de refroidissement à eau permet
d’évacuer la chaleur aux bornes des électrodes.
La technologie SPS s’apparente au pressage à chaud mais sa particularité par rapport
aux autres procédés conventionnels, réside dans le fait que la source de chaleur n’est pas
9
externe mais qu’un courant électrique appliqué via des électrodes passe à travers la matrice de
la presse et, également à travers l’échantillon, sous forme de poudre, lorsque celui-ci est
conducteur (Fig. 1.7).
Fig. 1.7 : Schéma du dispositif de frittage SPS.
La matrice et l’ensemble des pistons agissent en tant que source de chauffage ce qui
permet d’obtenir des vitesses de montée en température élevées. Contrairement au cas du
frittage à chaud, l’échantillon est chauffé de l’extérieur vers l’intérieur par conduction
thermique à partir de la matrice. La matrice, à son tour, est chauffée par un rayonnement
thermique provenant des éléments chauffants du four et/ou de la convection forcée de gaz
chauds.
2.3-Contrôle de température et limitations
Le principal inconvénient du procédé SPS est lié à la génération de gradients de

température, qui conduisent à une hétérogénéité de la microstructure du matériau fritté comme
on peut le voir sur la figure (1.8), qui montre la différence des microstructures entre le centre
et au bord d’échantillons de TiAl, frittés en utilisant les deux machines FCT et Syntex.
10
Fig. 1.8 : Microstructures au centre et au bord d’un échantillon de TiAl fritté (a, b) à 1250 °C sur
FCT HPD 125, (d, e) à 1300 °C sur SYNTEX 9.40 et (c, f) distribution radiale de la température
dans l’ensemble échantillon et matrice [Voisin 2013].
Un autre inconvénient majeur du procédé SPS est la difficulté de connaitre avec

précision la température au niveau de l’échantillon. Généralement, l’évolution de la
température de frittage est contrôlée en temps réel soit avec un thermocouple ou avec un
pyromètre optique dont la précision et la position sont décisifs pour la qualité de la mesure.
Au début du développement de la technologie SPS, la mesure de la température s’est faite à la
surface ou au cœur de la matrice comme c’est le cas de la machine SPS Syntex [Grasso
2009b].
L’amélioration du design de l’équipement SPS a permis plus de précision en mesurant
la température près de l’échantillon et une comparaison plus réaliste avec les procédés
conventionnels. Dans le cas de la machine FCT, Vanmeensel et al. [Vanmeensel 2005] ont
utilisé un pyromètre axial focalisé dans la partie basse du trou percé dans le piston supérieur,
comme illustré sur la figure (1.9). Cette figure compare les différents points de mesures de
température pour le procédé HP et les deux principaux fournisseurs pour les appareils SPS
(SPS Syntex-Japon, FCT Systeme-Allemagne).
11
Hot Pressing SPS Syntex FCT Systeme
Tmeasured > Tsample Tmeasured < Tsample ∆Tmeasured ≈ ∆Tsample
Fig. 1.9 : Points de mesure de la température dans différents équipements de frittage.
De nombreux travaux de recherche sur le frittage SPS combinant à la fois la

modélisation numérique et l’expérience ont mis en évidence un écart entre la température
modélisée et celle mesurée qui pourrait être dû à l’incertitude sur les vraies valeurs mesurées
[Anselmi-Tamburini 2005, Räthel 2009, Olevsky 2012, Voisin 2013, Mani 2015, Morin
2016]. En effet, une étude récente menée par Gremillard et al. [Gremillard 2017] a évoqué la
difficulté des expériences et a montré qu’il est difficile de savoir si les résultats fournis par les
expériences sont les plus précis ou ceux de la simulation numérique.
D’autres inconvénients peuvent s’ajouter et sont relatifs au coût plus important que le
frittage classique, à la consommation d’énergie requise pour la densification des matériaux de
grandes dimensions c’est-à-dire un courant intense et des pertes d’énergies importantes, la
restriction aux petites dimensions et une technique plutôt réservée à la fabrication des pièces à
haute valeur ajoutée.
3-Modélisation du procédé SPS
Durant plusieurs décennies, le traitement thermique SPS a ressemblé à une boite noire,
rendant difficile la maîtrise des champs de température, de courant et de pression.
Aujourd’hui, la modélisation numérique a apporté des réponses à certaines problématiques
rencontrées et a contribué à sa compréhension et à l’optimisation de ses conditions
expérimentales.
12
3.1-Évolution des modèles numériques
La première modélisation analytique a été menée par Raichenko et al. [Raichenko

1989] en 1989. Ces auteurs ont résolu analytiquement l’équation de la chaleur en une
dimension (1D) suivant la direction axiale (Oz), sur l’ensemble : piston/échantillon/piston
sans matrice (Fig. 1.10).
Fig. 1.10 : Domaine d’étude et conditions aux limites considérées par le modèle de
[Raichenko 1989].
En 2001, Yoneya et al. [Yoneya 2001] ont présenté un modèle simple axisymétrique,
en régime stationnaire limitée aux éléments entourant l’échantillon (Fig. 1.11). Ce modèle a
permis d’avoir une idée générale sur la distribution de température dans le domaine étudié.
Graphite Copper
Fig. 1.11 : Domaine du procédé SPS modélisé par [Yoneya 2001]. Distribution de la
température dans un échantillon en graphite et en cuivre, respectivement.
13
Yucheng et al. [Yucheng 2002] ont considéré le même domaine que celui étudié par
Yoneya et al. [Yoneya 2001] dans un régime stationnaire pour le frittage de l’échantillon,
TiB2/BN. Une solution est obtenue en deux dimensions (2D), en coordonnées cylindriques r et
z en tenant compte de l’axisymétrie, comme le produit de la solution de deux problèmes 1D.
Un gradient de température de l’ordre de 350 °C a été obtenu entre le centre de l’échantillon
et sa bordure pour une température de frittage de 1700 °C. Cependant, les résultats
expérimentaux ont montré qu’il y a une différence de température encore plus élevée (450 °C)
entre les deux points considérés, via deux thermocouples placés dans les trous percés dans le
piston supérieure et la matrice.
En 2003, Matsugi et al. [Matsugi 2003a] ont proposé une simulation numérique du
procédé SPS, en utilisant la méthode des différences finies à l’état stationnaire, sur deux
matériaux, l’un est isolant et l’autre conducteur pour comprendre l’effet de la conductivité
électrique sur le champ de température, en prenant en compte une géométrie plus réaliste. En
effet le domaine d’étude ne se limite plus aux éléments entourant l’échantillon, mais prend
également en compte la totalité des pistons (Fig. 1.12). Les résultats numériques ont été
confrontés aux mesures expérimentales fournies par plusieurs thermocouples placés à
différents points de l’assemblage. Les auteurs ont montré que les pistons sont considérés
comme le foyer des plus hautes températures quelle que soit la nature électrique de
l’échantillon (isolant ou conducteur).
14
Fig. 1.12 : Géométrie considérée pour simuler les phénomènes thermiques et électriques. Les
points (•) indiquent l’emplacement des thermocouples dans l’échantillon, les pistons et la
matrice [Matsugi 2003a].
Dans la même année Wang et al. [Wang 2003] ont étudié l’évolution du champ de
température dans un régime transitoire sur un échantillon de nitrure de bore (BN)
électriquement isolant. Ils ont simulé un domaine d’étude similaire à celui modélisé par
[Matsugi 2003a] en utilisant le logiciel basé sur la méthode des éléments finis, ANSYS. Les
contacts thermiques et électriques dans les différentes interfaces sont considérés parfaits et
une différence de potentiel électrique de 3 V a été appliquée aux extrémités des pistons.
A partir des années 2000, la modélisation numérique du procédé SPS commence à
évoluer pour tenir compte des différents phénomènes physiques régissant le frittage des
matériaux, particulièrement le couplage thermoélectrique [Anselmi-Tamburini 2005,
Vanmeensel 2005, Tiwari 2009, Räthel 2009, Molénat 2010, Junting 2012, Wei 2012, Allen
2012, Voisin 2013, Pavia 2013, Chen 2015, Vanherck 2015, Li 2015, Gu 2015]. Certains
travaux ont intégré l’effet de la dilatation thermique et de la pression dans leurs simulations
pour étudier la distribution des contraintes [Wang 2007, Cincotti 2007, McWilliams 2008,
Antou 2009, Muñoz 2010, Gremillard 2017], ou une loi de densification [Maizza 2009, Wang
2010, Song 2011a, Mondalek 2011, Wolff 2012, Olevsky 2012, Manière 2016].
15
3.2-Couplage thermoélectrique
Les modèles actuels du procédé SPS sont basés sur le couplage des phénomènes
thermiques et électriques, en tenant compte de l’effet Joule généré. La température est
calculée en utilisant l’équation de conservation de l’énergie (Éq. (1)) et celle de la charge
électrique (Éq. (2)) qui s’écrivent :
+ ∇. −k∇T = q
∂T
ρcp (1)
∂t
∇. J = 0 (2)
Avec, qJ = J.E la quantité de chaleur par unité de temps et par unité de volume, J = σe E la
densité du courant électrique, E = −∇U le champ électrique dérivant du potentiel U, σe la

conductivité électrique du matériau, ρ la densité volumique, cp la chaleur spécifique, k la
conductivité thermique, T la température et t le temps.
-Les conditions aux limites électriques appliquées aux frontières du domaine d’étude sont
généralement un potentiel [Molénat 2010] ou un courant électrique [Pavia 2013] imposé à la
surface supérieure du dispositif.
-Les conditions aux limites thermiques prennent en compte le refroidissement à l’eau aux
frontières du système SPS. Elles s’expriment soit par l’application de la condition de Dirichlet
sur la température (Éq. (3)) ou bien par l’application de la condition de Neumann sur un flux
convectif au niveau des bornes des électrodes de la machine (Éq. (4)) :
T = Cte (3)
ϕc = hc Tse − Tw (4)
Avec, hc le coefficient d’échange thermique par convection, Tse la température de la surface

horizontale de l’électrode, Tw la température de l’eau de refroidissement, et ϕc la densité de
flux thermique transféré par convection de l’électrode vers l’eau.
-Les surfaces verticales du dispositif subissent des pertes par rayonnement selon l’équation
(5) :
qr = σε T4e −T4a (5)
16
Avec, σ la constante de Stefan-Boltzmann, ε l’émissivité de la matrice, T la température à la

surface d’émission (surface latérale de la matrice), et Ta la température de la surface
d’absorption (la paroi interne de l’enceinte refroidie).
En 2004, Zhang et Zavaliangos sont les premiers à développer un modèle en éléments

finis tenant compte des phénomènes thermiques et électriques dans l’ensemble du système
SPS [Zhang 2004, Zavaliangos 2004]. Les auteurs ont pu montrer clairement (et vérifier
expérimentalement) qu’il existe un gradient important entre le centre de l’échantillon et la
surface de la matrice, en concluant que la valeur de la température au centre de l’échantillon
est généralement plus élevée que celle à la surface de la matrice. Le même résultat a été
obtenu par [Govea-Alcaide 2014] lors du frittage d’un matériau supraconducteur (Bi-2223),
comme on peut le voir par la distribution radiale de la température, représentée sur la figure
(1.13).
Sample Die
Fig. 1.13 : Distribution radiale de température dans l’ensemble : échantillon/matrice [Govea-

Alcaide 2014].
4-Principaux paramètres influençant le procédé SPS
La distribution du champ thermique dans le procédé SPS dépend d’un grand nombre
de paramètres, liés soit au matériau fritté (conductivité et géométrie), soit à la procédure
expérimentale. Sans passer par l’exécution d’expériences coûteuses, la modélisation
numérique permet de prédire leur influence pour homogénéiser le champ de température dans
l’échantillon.
17
4.1-Effet de la conductivité du matériau
La distribution radiale et axiale du courant est différente selon la nature électrique du

matériau fritté (isolant ou conducteur), comme le montre la figure (1.14). Dans le cas d’un
conducteur électrique, la partie principale du courant circule à travers l’échantillon tandis que
le courant est obligé de circuler à travers la matrice dans le cas d’un isolant électrique. Dans
ce dernier cas, le chauffage par effet Joule dans la matrice compense les pertes de chaleur
dues au rayonnement provenant de la surface latérale de la matrice. Anselmi-Tamburini et al.
[Anselmi-Tamburini 2005] ont reporté qu’aucun courant ne peut traverser l’échantillon si la
conductivité est inférieure à 103 S/m.
(a)
Al2O3 Cu
(b)
Al2O3 Cu
Die Die
Sample Sample
Die Die
Fig. 1.14 : (a) Distribution de la densité de courant au long de l’axe vertical (Oz) de
l’ensemble du système SPS, (b) Distribution radiale de la densité de courant pour un
18
échantillon non conducteur (alumine) et conducteur (cuivre). Le profil radial est calculé au
long de la ligne centrale de l’ensemble : échantillon/matrice. L’épaisseur de l’échantillon est
de 3 mm; le diamètre de l’échantillon est de 19 mm. Tension appliquée = 5 V [Anselmi-
Tamburini 2005].
Muñoz et Anselmi-Tamburini en 2010 ont proposé un modèle numérique sur le

frittage de deux matériaux (alumine et cuivre) à une température de frittage de 1027 °C avec
un taux de chauffage élevé (200 °C/min). Leurs résultats ont montré qu’il existe un gradient
de température le long de la direction radiale dans l’alumine, contrairement au cuivre où le
champ thermique est homogène (Fig. 1.15). Tiwari et al. [Tiwari 2009] ont montré que le
gradient de température dans le matériau est fortement sensible à la fois à la conductivité
thermique de l’échantillon et à la puissance injectée dans l’appareillage SPS.
Al2O3 Cu
Fig. 1.15 : Distribution de la température à l’intérieur des échantillons : Al2O3 et Cu.

Température en degré Kelvin [Muñoz 2010].
Vanmeensel et al. [Vanmeensel 2005] ont comparé le gradient de température radial à

l’intérieur d’un échantillon, conducteur (TiN) et non-conducteur (3Y-ZrO2) dans une
configuration sans isolation thermique (Fig. 1.16). La différence de gradient thermique est due
aux propriétés électriques de l’échantillon. Cependant, comme l’échantillon est petit par
rapport à l’outillage et que le graphite a une bonne conductivité thermique, la chaleur est
rapidement transférée à l’échantillon 3Y-ZrO2. En plus de cela, à haute température la zircone
Y-TZP devient généralement un bon conducteur ionique, ce qui donne une distribution de
température plus homogène à l’intérieur de l’échantillon 3Y-ZrO2.
19
3Y-ZrO2 TiN
25 °C 79 °C
Fig. 1.16 : Effet de la conductivité électrique sur les gradients thermiques à l’intérieur de
l’échantillon à une température de frittage de 1500 °C [Vanmeensel 2005].
En 2014, Guillon et al. [Guillon 2014] ont étudié le frittage (en utilisant un feutre en
graphite) de deux échantillons de nature électrique différente : un est électriquement isolant
(Si3N4) et l’autre est conducteur (TiN). Les résultats obtenus ont montré que la valeur et la
direction du gradient de température dans l’échantillon et la matrice dépendent fortement du
caractère électrique des matériaux densifiés. Pour les matériaux conducteurs, la température à
la surface de la matrice est inférieure à celle de l’échantillon. Pour les matériaux isolants, une
situation inverse est généralement observée.
4.2-Effet des dimensions et de la géométrie de l’échantillon
Quelle que soit la nature électrique de l’échantillon, l’homogénéité thermique ainsi

que les propriétés finales obtenues dépendent fortement de sa forme géométrique et de ses
dimensions. Chen et al. [Chen 2015] ont fritté différents diamètres d’un échantillon d’oxyde
de zinc dopé à l’aluminium (AZO) par SPS dans les mêmes conditions. Leurs résultats
mettent en évidence que le gradient de température est plus important quand le diamètre de
l’échantillon augmente (Fig. 1.17), ce qui conduit à une diminution de la densité comme on
peut le voir sur la figure (1.18) qui montre également l’effet de la température de frittage sur
la densité et l’hétérogénéité de la microstructure (évolution entre le centre et le bord de
l’échantillon) due au gradient thermique engendré.
20
ϕ20
ϕ40
ϕ60
ϕ80
Fig. 1.17 : Répartition de la température le long de la direction radiale pour différents

diamètres d’échantillons d’oxyde de zinc dopé à l’aluminium [Chen 2015].
21
(a)
ϕ20 mm
ϕ80 mm
(b)
(c)
Center Edge
Fig. 1.18 : (a) Effet de la température de frittage et du diamètre sur la densité d’échantillons
et (b) micrographies d’une céramique AZO consolidée à une température de 1200 °C avec
un temps de maintien de (b) 3 et (c) 30 minutes [Chen 2015].
Des échantillons de formes complexes, non cylindriques (Fig. 1.19) ont été frittés en
utilisant différents matériaux. En premier lieu, on trouve le travail de Matsugi et al. [Matsugi
2003b] qui ont analysé la répartition du champ de température dans une géométrie possédant
deux niveaux différents (forme T) dans le cas d’un échantillon conducteur. Selon les auteurs
le piston inférieur de section réduite présente une résistivité électrique plus élevée et chauffe
22
davantage, ce qui entraine une dissymétrie axiale de la température. Cette étude a également
montré que la répartition de température est sensible à la géométrie des éléments entourant
l’échantillon (pistons et matrice). En outre, McWilliams [McWilliams 2008] a étudié la
densification du matériau (tungstène et graphite) avec deux géométries différentes :
cylindrique et conique (convexe et concave). Il a été montré que l’introduction de l’effet
géométrique sur les lignes de courant et les champs de contraintes internes se couplent aux
gradients de température pour altérer l’évolution de la cinétique de densification de
l’échantillon et sont déterminants pour l’homogénéité microstructurale et la qualité finale de
la pièce. Dans le cas d’un échantillon de géométrie conique, il existe une répartition non
uniforme des contraintes dans l’échantillon sous l’application d’une charge externe, en plus de
l’effet géométrique sur la distribution du courant électrique.
En 2010, Garcia et al. [Garcia 2010] ont étudié le frittage de l’alumine avec deux
géométries différentes en utilisant deux formes différentes de la matrice : cylindrique et
cubique. Ils ont conclu que la répartition de la température est plus homogène dans le cas
d’une géométrie cylindrique par rapport à la géométrie cubique. Une année après Mondalek et
al. [Mondalek 2011] ont considéré la même forme que celle utilisée par [Matsugi 2003b] sauf
que la matrice a une section uniforme. Afin que l’auteur [Manière 2015] arrive à optimiser au
mieux la consolidation d’une géométrie en forme T trouée.
23
Matsugi 2003b Mondalek 2011 Manière 2015a
Forme T
Manière 2016a
Classical configuration Optimized configuration
Forme T trouée
Fig. 1.19 : Différentes géométries d’échantillons frittés par SPS.
Voisin et al. [Voisin 2013] ont étudié la maîtrise de la température lors de la

densification d’une pièce de TiAl de forme complexe comme illustré dans la figure (1.20a).
Les observations microscopiques ont confirmé l’hétérogénéité de la microstructure (Fig.
1.20c) due à la non uniformité du champ thermique dans l’échantillon telle qu’elle est prédite
par les modèles en éléments finis (Fig. 1.20b).
24
(a)
(b)
(c)
Fig. 1.20 : Exemple d’une géométrie complexe (a) distribution de température (b) et
microstructure à différents endroits (c) d’une pièce de TiAl frittée par le procédé SPS
[Voisin 2013].
4.3-Géométrie et dimensions de l’outillage SPS
La géométrie de l’ensemble de l’outillage est un facteur influençant de manière

prépondérante la distribution de température mais surtout la consommation énergétique du
système SPS, comme cela a été montré par [McWilliams 2006, Zapatasolvas 2015]. Giuntini
et al. [Giuntini 2013a] ont montré qu’une forme cylindrique d’entretoises (spacers) en
plusieurs disques en série est plus efficace pour diminuer la température maximale de la partie
surchauffée (piston supérieur/spacer) qu’une forme conique. De plus, les entretoises
cylindriques sont plus simples à fabriquer et la variation du nombre et du diamètre des disques
permet d’adapter l’outillage pour la fabrication d’échantillons de différentes tailles.
Les gradients thermiques pourraient être réduits en augmentant la hauteur et/ou le
diamètre de la matrice, mais cela induit une augmentation de la consommation électrique du
système SPS [McWilliams 2006]. En utilisant des simulations numériques, Vanherck et al.
[Vanherck 2015] ont montré que l’épaisseur de la matrice peut être optimisée pour réduire les
gradients dans le cas d’une alumine (Fig. 1.21).
25
Optimal die thickness,

12 mm
Fig. 1.21 : Température maximale (astérisque) et température minimale (carré) dans un

échantillon d’alumine en fonction de l’épaisseur de la matrice [Vanherck 2015].
Olevsky et al. [Olevsky 2012] ont analysé l’effet d’échelle sur les deux montages FCT
Systeme et SPS Syntex et ils ont constaté qu’il est possible d’inverser les gradients de
température dans l’échantillon (centre de l’échantillon plus chaud que sa périphérie ou vice
versa) en fonction des dimensions de l’échantillon ou de l’outillage.
D’autres formes non cylindriques de piston ont été utilisées pour optimiser la
distribution de température, notamment la forme T [Giuntini 2013b, Cui 2016]. Giuntini et al.
[Giuntini 2015 2016] ont utilisé un nouveau design pour les pistons (Fig. 1.22), qui consiste à
percer des trous et des anneaux dans ces derniers dans l’objectif d’homogénéiser la
température de l’échantillon lors de la consolidation d’une poudre de nitrure de silicium
(Si3N4).
26
Photographies du nouveau design des pistons

: avec des trous (à gauche) et des anneaux (à
droite)
Comparaison entre le piston classique et le Configuration SPS avec un piston optimisé

piston optimisé à 3 anneaux à 3 anneaux
Fig. 1.22 : Alternative du design des pistons [Giuntini 2015 2016].
4.4-Conditions aux limites et résistances de contact
Anselmi-Tamburini et al. [Anselmi-Tamburini 2005] et Cincotti et al. [Cincotti 2007]

ont souligné l’importance de considérer la valeur efficace RMS (Root Mean Squared) de
l’entrée de courant pulsé pour évaluer l’effet Joule. Alors que les premières simulations ont
considéré un potentiel ou un courant électrique appliqué constant, Muñoz et Anselmi-
Tamburini [Muñoz 2010] et Wang et al. [Wang 2010] ont introduit un module de régulation
PID (Proportionnelle-Intégrale-Dérivée) pour une meilleure reproduction du cycle
expérimental de frittage en température.
En ce qui concerne les conditions aux limites électriques, Wolff [Wolff 2011] a
souligné qu’on peut utiliser soit un courant soit une tension. Dans ce travail, puisque la
tension n’est pas mesurée aux bornes du domaine modélisé (limité entre les extrémités des
entretoises), il est préférable d’appliquer un courant. En effet, ce dernier est conservé le long
de la colonne SPS puisque les électrodes sont connectées en série avec l’outillage.
Pour les conditions aux limites thermiques tenant compte du rayonnement de toutes les
surfaces externes du système SPS, qui obéissent à la loi de Planck, différentes valeurs
d’émissivité de la matrice en graphite ont été considérées entre ε = 0,7 et 1,0. D’autre part,
certains auteurs ont considéré les échanges radiatifs entre la surface externe de la matrice et la
27
paroi de l’enceinte refroidie à l’eau [Bulat 2014 2016, Vanherck 2015], tenant compte des
facteurs de forme entre les deux surfaces. Dans la modélisation numérique, pour reproduire
l’utilisation d’une couche en feutre de graphite enroulée autour de la matrice durant les
expériences, un coefficient d’émissivité de 0 (ε = 0, cas d’une paroi adiabatique) peut être
utilisé pour inhiber les pertes par rayonnement de la paroi latérale de la matrice [Muñoz
2013].
Les résistances de contact thermiques et électriques ont souvent été négligées dans la
modélisation numérique. Certains auteurs ont développé des méthodes d’étalonnage en
utilisant différents assemblages expérimentaux pour les déterminer [Zhang 2004, Zavaliangos
2004, Vanmeensel 2005, Maizza 2009, Giuntini 2013a, Wei 2015, Manière 2016b], comme le
montre la Fig. 1.23. Ces résistances de contact sont influencées par la pression appliquée dans
les expériences SPS, comme cela a été souligné dans différents travaux [Anselmi-Tamburini
2005, Grasso 2009b, Manière 2015b, Wei 2015]. Les résistances de contact verticales sont
beaucoup plus grandes que celles horizontales [Zavaliangos 2004, Vanmeensel 2005, Maizza
2009] et constituent des facteurs cruciaux pour obtenir la valeur réelle du courant électrique
pendant le frittage SPS [Lee 2018].
Horizontal contact Vertical contact
Deux pistons Un seul piston Un seul piston- Matrice en monobloc

matrice en graphite
Fig. 1.23 : Différents assemblages de l’outillage SPS utilisés pour déterminer les résistances
thermiques et électriques. 1 et 2 : Piston, 3 : Matrice et 4 : Spacer et 6 : Monobloc en graphite
[Wei 2015].
28
Giuntini et al. [Giuntini 2013a] ont mené une étude numérique mais appuyée par des
mesures expérimentales, dans laquelle ils ont montré que le fait de ne pas introduire les
résistances de contact ne permet pas de reproduire la dissymétrie de la température axiale
dans le système SPS, comme l’ont obtenue [Maizza 2009, Mondalek 2011, Song 2011a], bien
que la température la plus élevée est atteinte au niveau du piston supérieur. Les résistances de
contact horizontales entre les entretoises génèrent des températures plus élevées et sont
considérées comme un obstacle devant le transfert de chaleur vers l’échantillon, en particulier
dans l’interface échantillon/piston [Räthel 2009, Song 2011b].
Wei et al. [Wei 2015] ont combiné des expériences à la simulation par éléments finis
pour vérifier le rôle de la résistance des contacts électriques dans l’évolution de la
température. Les auteurs ont conclu à la nécessité et l’importance de tenir compte de la
résistance électrique aux différentes interfaces de contact lors de l’analyse du traitement SPS.
Les auteurs ont par ailleurs montré que l’effet de la résistance thermique est beaucoup plus
faible que celui du contact électrique.
4.5-Conditions opératoires
Grâce à un paramétrage libre piloté par un automate, les installations de SPS

permettent de créer différentes formes de courant continu pulsé, y compris du courant continu
permanent et le cycle de frittage en température voulu. La température de frittage, le taux de
chauffage, le temps de maintien, la séquence d’impulsions et la pression sont les principales
caractéristiques du procédé SPS à contrôler et sont déterminants pour obtenir des résultats de
frittage optimaux, en termes de densification, de la croissance des grains [Shen 2002,
Anselmi-Tamburini 2004] et de propriétés mécaniques des matériaux.
Il a été montré dans la littérature que des vitesses de chauffage très élevées pouvant
être appliqués avec cette technologie peuvent conduire à l’apparition de gradients thermiques
importants dans l’échantillon, ce qui entraine des propriétés finales et une microstructure
inhomogènes dans le cas d’échantillons de grandes dimensions [McWilliams 2006, Olevsky
2012, Muñoz 2013, Chen 2015]. Wang et al. [Wang 2010] ont étudié l’effet des vitesses de
chauffage (50, 100 et 200 °C/min) sur le frittage d’une alumine avec différents diamètres (ϕ =
12, 20, 36 et 50 mm) et ont conclu que les vitesses optimales pour minimiser les gradients
dépend des dimensions de l’échantillon.
29
4.6-Isolation thermique
Une pratique assez courante des utilisateurs de la technique SPS, consiste à isoler la
matrice à l’aide d’un feutre en graphite pour réduire les pertes de chaleur par rayonnement.
Cependant, aucune recherche n’a clairement identifié ou quantifié l’effet de cette isolation sur
l’homogénéité du champ de température dans l’échantillon.
Pour des échantillons électriquement isolants et de petites dimensions d’un composite
ZrO2/TiN (60/40). Vanmeensel et al. [Vanmeensel 2007] ont souligné l’efficacité d’un feutre
poreux en carbone qui permet de réduire considérablement le gradient thermique (de 147 °C
sans feutre à 32 °C avec feutre pour une température de frittage de 1500 °C).
Dans le cas des matériaux isolants, le feutre transforme la matrice en zone chaude à côté
des pistons. Par conséquent, l’excès de chaleur de la matrice doit être dissipé à travers les
pistons (cas de la machine FCT Systeme), ce qui implique que l’écart de température est
inversé par rapport aux matériaux conducteurs, la température plus élevée est atteinte dans la
périphérie de l’échantillon et la plus basse à son cœur [Wang 2003, Muñoz 2013, Vanherck
2015, Naimi 2013].
Réau et al. [Réau 2008] ont étudié l’effet de recouvrement de la matrice par une couche de
feutre pour trois types d’assemblages, comme présenté dans la figure (1.24). Ils ont montré
que dans le cas d’une matrice latéralement recouverte par une couche de feutre (assemblage
N°3), l’échantillon présente une densité élevée comparée aux autres assemblages, où la
matrice est totalement recouverte (assemblage N°2) ou totalement recouverte avec en plus une
seconde couche en périphérie (assemblage N°1). Les auteurs ont signalé que la puissance
injectée par la machine a une forte influence sur la densité finale des échantillons.
30
Assemblage N°1 Assemblage N°2 Assemblage N°3
Feutre de carbone
Fig. 1.24 : Différents assemblages de feutre utilisés lors de la densification [Réau 2008].
4.7-Asymétrie axiale de l’équipement
La plupart des modèles numériques considèrent des conditions aux limites thermiques
symétriques pour le refroidissement [Muñoz 2010, Wang 2010, Mondalek 2011, Wolff 2012,
Muñoz 2013]. Cependant, plusieurs travaux [Wolff, 2011, Junting 2012, Pavia 2013, Gu
2015] ont évoqué la dissymétrie des conditions thermiques dans le montage expérimental du
dispositif SPS pour les deux types de machine SPS Syntex (Sumitomo/SPSS-Japon) et FCT
Systeme (Allemagne) sans l’étudier profondément.
Les pertes de chaleur par refroidissement pendant le traitement thermique SPS ont été
traitées par différentes approches. Certains auteurs définissent simplement un coefficient de
convection au niveau des extrémités du dispositif [Vanmeensel 2005], d’autres imposent une
température constante [Wang 2010], tandis qu’un circuit de refroidissement par eau simplifié
a été utilisé par Cincotti et al. [Cincotti 2007]. Dans ce dernier cas, les électrodes en acier
inoxydable (AISI 304) ont été modélisées uniquement avec un seul tube, sans tenir compte de
l’évacuation de la chaleur dans le circuit de refroidissement réel résultant de la convection
forcée de l’eau s’écoulant à l’intérieur des deux tubes percés dans les béliers (Rams). Les
auteurs ont également souligné que la symétrie verticale ne peut être supposée en raison de la
différence de hauteur des électrodes et les circuits de refroidissement correspondants.
Récemment, Gu et al. [Gu 2015] ont vérifié expérimentalement l’effet de la
dissymétrie axial du refroidissement sur la transparence de la zéolite. Un gradient de
température axial de seulement 5 °C dans l’échantillon (évalué par simulation numérique)
31
engendre une forte variation de la transparence qui diminue entre la surface supérieure et la
surface inférieure de l’échantillon fritté (Fig. 1.25).
(a)
(b)
Fig. 1.25 : (a) Dissymétrie de température entre le piston supérieur et inférieur, (b) Différence
de transparence optique entre les deux surfaces supérieure et inférieure de la zéolite [Gu
2015].
Aman [Aman 2011] a étudié lors du frittage de l’alumine par SPS, l’influence de
différentes configurations symétriques (2 pistons pleins ou creux) et asymétriques (piston
plein + piston creux) avec et sans isolation thermique (au feutre de carbone). Il a été montré
que des configurations symétriques permettaient de réduire les différences de température, et
favorisaient une granulométrie plus fine dans les échantillons frittés. A partir des mesures de
densité, il est noté que les matériaux frittés avec les configurations symétriques ont des
densités plus élevées (99.1 %) que ceux fritté avec des configurations asymétriques.
Dans une étude menée par Anselmi-Tamburini et al. [Anselmi-Tamburini 2005], les
auteurs ont remarqué que la position des pistons dans la matrice, si elle n’est pas bien centrée,
engendre une dissymétrie axiale et une non-reproductibilité des profils de température. Dans
certains cas, cependant, le positionnement asymétrique des pistons pourrait être
intentionnellement utilisé pour produire des échantillons avec un gradient axial désiré comme
c’est le cas pour les matériaux à gradient de fonction [Hulbert 2008, Belmonte 2010, Decker
2017].
32
Conclusions
Le procédé SPS présente de nombreux avantages prometteurs par rapport aux procédés
de frittage conventionnels. Ses résultats remarquables sont attribués au mécanisme interne de
chauffage de l’échantillon, ce qui le qualifie pour être la technologie la plus avancée pour la
consolidation des matériaux à partir de poudres.
Les principales limitations de cette technologie sont relatives à l’apparition de
gradients thermiques dans l’échantillon, qui peuvent induire une microstructure et des
propriétés physiques hétérogènes. Parallèlement à l’amélioration du design des installations,
la modélisation numérique à contribué de façon considérable à la compréhension et à
l’optimisation des procédures et des paramètres expérimentaux en vue de minimiser les
gradients thermiques. Cependant, la plupart des études numériques manquent de validation
expérimentale et les résultats dépendent des hypothèses prises en compte. Pa railleurs, il est
difficile de prédire le rôle d’un paramètre particulier indépendamment des autres.
L’approche actuellement proposée pour réduire les gradients thermiques consiste à
adapter la géométrie et les dimensions de l’outillage SPS (matrice, piston et spacers) aux
dimensions des échantillons frittés, ce qui peut s’avérer très couteux. L’effet de certains
paramètres n’a pas été systématiquement étudié malgré l’impact important qu’ils peuvent
avoir. C’est le cas de l’isolation thermique et de la dispersion de la température. De même, la
dissymétrie du refroidissement aux extrémités du dispositif SPS a été évoquée mais n’as pas
été prise en compte dans les travaux antérieurs. Dans notre travail, nous nous intéresserons
particulièrement à ces paramètres.
33
Chapitre 2
Procédure expérimentale et modélisation numérique du

procédé SPS
Ce chapitre porte sur le dispositif expérimental de frittage SPS utilisé, sa modélisation

numérique et sa validation expérimentale. Nous y discutons l’effet de la dissymétrie du
refroidissement aux extrémités du montage expérimental sur la distribution de température
dans l’échantillon.
34
Chapitre 2 : Procédure expérimentale et modélisation numérique du procédé SPS
1-Procédure expérimentale et mesures de température
Des expériences standard de frittage ont été réalisées au Laboratoire MATEIS de

l’INSA de Lyon avec une alumine ultra-pure (BMA-15 Baikowski, > 99,99 %), dans une
atmosphère sous-vide en utilisant un dispositif SPS de type FCT HP D25/1 (FCT Systeme
GmbH, Allemagne) représenté sur la Fig. 2.1. Il est composé d’une matrice en graphite
(d’épaisseur de 10 mm et de hauteur 48 mm) contenant l’échantillon, deux pistons creux
(d’une hauteur de 35 mm et de même diamètre que l’échantillon) protégés par des entretoises
(spacers) de forme conique (grand diamètre de 80 mm) et deux électrodes refroidies par eau
situées aux extrémités supérieure et inférieure de l’appareil. Un trou central de diamètre 10
mm est percé dans chaque élément pour la mesure de la température. Les expériences de
frittage ont été réalisées en mode de régulation de température à l’aide d’un pyromètre optique
concentré sur le piston supérieur en graphite (position A), à 4 mm au-dessus de l’échantillon,
et un Régulateur PID permettant d’ajuster automatiquement le courant électrique. La
température est également contrôlée systématiquement à trois autres positions du système
(Fig. 2.1) : un pyromètre optique focalisé dans un trou (diamètre de 3 mm) percé au milieu de
la matrice mesure la température TB à 3 mm du bord de l’échantillon (position B) et deux
thermocouples de type K mesurent les températures TS1 et TS2 au niveau des spacers du haut
et du bas, aux positions S1 et S2 respectivement. Les pyromètres optiques ont été étalonnés par
le point de fusion du cuivre pur, tel qu’il est utilisé dans les travaux de [Demirskyi 2012, Hu
2014]. Un cycle de température a été imposé avec une vitesse de 100 °C/min permettant
d’atteindre une température de 1300 °C maintenue constante pendant de 10 min. En même
temps, un cycle de pression a été appliqué à l’échantillon avec une valeur au palier de 73 MPa
atteinte avant la température de maintien. Une séquence d’impulsions a été programmée
comme suit : 10 ms de courant pulsé (ON) suivi de 5 ms de pause (OFF). Des couches
horizontales et verticales de feuille en graphite (Papyex®, Mersen) de 0,4 mm d’épaisseur ont
été utilisées en tant qu’interfaces (Fig. 2.1) et dans certaines expériences, elles ont été
remplacées par des feuilles de molybdène de 50 μm d’épaisseur dans les interfaces
échantillon/piston. Les expériences ont été réalisées avec ou sans isolant thermique en feutre
(Graphite felt RVG 4000, Mersen) autour de la matrice. Les échantillons obtenus ont une
épaisseur finale de 2,5 mm et deux diamètres différents, 20 et 40 mm.
35
(a) (b)
(c)
Fig. 2.1 : Dispositif expérimental de frittage SPS et paramètres de densification : (a)

photographie de l’ensemble de l’outillage SPS, (b) illustration de la configuration SPS avec
36
les emplacements de mesure de la température (points A, B, S1 et S2) et (c) cycle thermique de

frittage de l’alumine et courbe de déplacement de retrait pendant la densification SPS.
2-Modélisation du couplage thermo-électrique
Des simulations par éléments finis ont été réalisées en utilisant le logiciel COMSOL
Multiphysics®, du couplage des phénomènes thermiques et électriques lors du frittage SPS,
régi par les équations de conservation de l’énergie et de la charge électrique. En tenant compte
de l’axisymétrie du système SPS, nous limiterons notre étude à la moitié seulement de la
configuration et à la résolution bidimensionnelle de l’équation de la chaleur (1) donnée en
coordonnées cylindriques (r, z), qui décrit la variation de la température, T (r, z, t), en fonction
du temps, t.
1∂ ∂T ∂ ∂T ∂T
rkr + kz + qi = ρcp (1)
r ∂r ∂r ∂z ∂z ∂t
Où ρ, cp, kr et kz, représentent respectivement la densité du matériau, sa chaleur spécifique, sa

conductivité thermique dans les directions r et z et qi la production de chaleur interne générée
par l’effet Joule par unité de temps et par unité de volume.
A partir de la loi locale de conservation de la charge électrique, la distribution du
courant est décrite selon la loi de Kirchhoff, exprimée par :
1 ∂(rir ) ∂iz
+ =0 (2)
r ∂r ∂z
Où ir et iz représentent la densité de courant dans les directions r et z, respectivement.
3-Conditions initiales et aux limites
Un courant électrique efficace IRMS est imposé sur la surface supérieure du système,
par contre sa surface inférieure est mise à la terre (potentiel électrique nul, U = 0 V) comme il
est représenté dans la Fig. 2.3. Pour mieux reproduire le cycle de frittage thermique souhaité,
un module PID reproduisant la configuration du correcteur en boucle fermée a été programmé
(Fig. 2.2) et intégré dans le logiciel de calcul par éléments finis. L’intensité du courant est
calculée en considérant l’erreur, e (t), entre les températures désirées et calculées au point de
contrôle A, comme suit :
37
t
de t
IRMS t = KP × e t + KI × e τ dτ + KD × (3)
0 dt
e t T é é T !é
KP, KI et KD sont respectivement les gains de proportionnalité, d’intégration et de dérivation,

ajustés pour une réponse de contrôle optimal.
Applied electric current

Prescribed temperature
PID Controller
A
Calculated temperature
SPS Machine
e(t) IRMS(t)
Tprescribed(t) PID Controller SPS Machine Tcalculated(t)
+
−
Feedback path
Fig. 2.2 : Contrôle de température avec une boucle de rétroaction à l’aide d’un régulateur PID
à l’intérieur de la machine SPS.
La température initiale du système SPS a été maintenue à 27 °C et deux autres

conditions sur les pertes thermiques ont été appliquées, comme le résume la Fig. 2.3 :
(i) En raison de l’élimination de la chaleur par refroidissement à l’eau, un flux conducto-
convectif, de densité qc, à travers les surfaces horizontales supérieure et inférieure des spacers
a été considéré et s’exprime par :
qc = hc Tss − Tw (4)
38
Où hc est le coefficient de transfert de chaleur par convection, Tw la température de l’eau (27

°C) et Tss la température de la surface horizontale du spacer.
Comme les expériences ont été menées dans une atmosphère sous-vide, les surfaces latérales
extérieures de l’ensemble de l’outillage subissent des pertes thermiques uniquement par
rayonnement selon l’équation suivante :
qr =σε T4e − T4a (5)
Où qr est la densité de flux de chaleur par rayonnement, σ la constante de Stefan-Boltzmann, ε

l’émissivité des surfaces latérales (0,8 pour le graphite [Vanmeensel 2005] et 0,99 pour le
feutre en graphite selon le fournisseur), Te la température à la surface d’émission (graphite) et
Ta la température à la surface d’absorption (= 27 °C, température de la paroi intérieure de
l’enceinte refroidie).
Thermal field Electrical field
Fig. 2.3 : Conditions aux limites appliquées au modèle MEF.
4-Résistances de contact et propriétés des matériaux
Deux types de contact ont été considérés : ceux introduits par l’utilisation des feuilles
de contact (papyex, molybdène et tantale) et des contacts horizontaux au niveau des interfaces
piston/spacer (graphite/graphite). Pour ce dernier, les résistances thermique et électrique du
contact imparfait ont été introduites, en utilisant les conditions interfaciales de contact
graphite/graphite entre les pistons et les spacers, et les flux thermique et électrique (Fig. 2.4)
sont respectivement donnés par :
39
qth = kc TS − TP , Jel = σc US − UP (6)
Où kc et σc représentent respectivement les conductances de contact thermique et électrique,

(TS − TP) et (US − UP) sont respectivement la différence de température et de potentiel
électrique sur l’interface piston/spacer.
Fig. 2.4 : Flux thermique et électrique à travers le contact imparfait au niveau de l’interface :
piston/spacer [Zavaliangos 2004].
Les résistances de contact thermique et électrique Rth el

c et Rc sont respectivement définies par :
1
Rth
c =
kc S c
et
1
Rel
c =
σc S c
Où Sc est la surface de contact apparente.
Différentes feuilles de contact (papyex, molybdène et tantale) ont été définies dans la
géométrie du modèle comme un film mince dont l’épaisseur et les caractéristiques sont
utilisées comme données d’entrée dans le modèle. Pour tenir compte de l’anisotropie des
feuilles de papyex, les mêmes propriétés électriques et thermiques en plan et à travers
l’épaisseur ont été considérées que dans le travail [Wolff 2011].
L’échantillon a été considéré complètement dense et les propriétés d’alumine utilisée
sont dépendantes de la température, comme celles du travail [Muñoz 2010]. Par ailleurs, il est
40
important de noter que la précision des simulations est très sensible aux propriétés du
graphite. En particulier, celles fournies par le fabricant (Mersen, Graphite grade 2340) ne
dépendent pas de la température et ne permet pas de reproduire les mesures expérimentales,
comme soulignée récemment par [Pavia 2013]. Ainsi, nous avons utilisé celles de [Wolff
2011] ce qui a permis une bonne concordance avec le courant électrique efficace et les
températures mesurés. L’ensemble des propriétés physiques des matériaux (alumine, graphite
grade 2333 et feutre en graphite), des feuilles de contact (papyex, molybdène et tantale) et des
données géométriques de l’outillage utilisées dans la simulation du procédé de frittage SPS
sont définies dans l’annexe.
41
5-Validation expérimentale du modèle numérique
Dans un premier temps, nous avons comparé nos résultats numériques avec ceux
mesurés durant les expériences sans échantillon.
Fig. 2.5 : Comparaison des données simulées (Sim) et expérimentales (Exp) pour le diamètre
φ20 sans échantillon : (a) température TB à la position B définie dans la Fig. 2.1b
et (b) courant électrique efficace (IRMS).
42
Comme le montre la figure (2.5), les courbes simulées et mesurées correspondant à deux
paramètres : la température, TB à la position de contrôle et le courant électrique efficace, IRMS,
sont en parfait accord. L’écart observé entre la simulation et la mesure (Fig. 2.5a) au début du
cycle de frittage est dû au pyromètre optique utilisé pour la mesure, qui ne peut fonctionner
qu’au-delà de 400 °C.
Lors des expériences de frittage, une différence de température (de 70 °C et 100 °C
respectivement pour des échantillons de φ20 et φ40 mm) a été systématiquement mesurée au
palier entre les spacers du bas et du haut, avec une température plus élevée pour ces derniers.
Une telle différence a également été reportée dans [Pavia 2013] et peut être attribuée à la
conception du circuit de refroidissement à eau, qui n’est pas la même dans l’électrode
supérieure et inférieure et à une légère asymétrie de l’ensemble de l’outillage SPS au début de
l’expérience, ce qui entraîne des conditions de refroidissement asymétriques sur ses parties
supérieure et inférieure. Cependant, son impact n’a pas été systématiquement étudié. Dans ce
travail, nous avons d’abord considéré les conditions aux limites thermiques symétriques (Éq.
(4)) sur les surfaces horizontales supérieure et inférieure, comme généralement supposé dans
la littérature, avec hc = 880 W/m2 °C [Vanmeensel 2005]. Les résistances thermique et
électrique de contact ont été ajustées pour obtenir la meilleure corrélation entre le courant et
les températures simulés et mesurés (pour le diamètre φ20 mm), atteints pour les coefficients
suivants (Éq. (6)) : kc = 15 × 103 W/m2 °C et σc = 2,63 × 106 S/m2, dont les valeurs sont du
même ordre que celles utilisées par d’autres auteurs [Zavaliangos 2004, Maizza 2009, Muñoz
2010, Guintini 2013a].
La variation de température simulée au niveau des spacers (positions S1 et S2) est représentée
pour les échantillons de φ20 mm et φ40 mm sur la figure (2.6a). La variation de température
mesurée y est également reportée. On peut remarquer que la différence entre les températures
mesurées pendant le temps de maintien n’est pas reproduite par la simulation, ce qui donne la
même température pour les deux spacers, correspondante à celle du bas. Il est trouvé aussi que
la température aux points de contrôle est sensible aux coefficients de convection, comme
constaté dans [Rothe 2014]. Pour reproduire les différences de températures expérimentales,
les conditions aux limites thermiques asymétriques ont ensuite été considérées en utilisant
différentes valeurs pour le coefficient conducto-convectif (hc dans l’Éq. (4)) pour les surfaces
supérieure et inférieure. Nous supposons que le système de refroidissement réel résultant de la
convection forcée de l’eau de refroidissement est équivalent aux différentes valeurs du
coefficient d’échange convectif indiquées dans le tableau (2.1), le même concept a été utilisé
43
par [Cincotti 2007]. Ces valeurs ont été ajustées pour les deux diamètres de l’échantillon, de
manière à obtenir des températures simulées identiques aux valeurs mesurées dans les spacers
(Fig. 2.6b).
Tableau 2.1 : Coefficients d’échanges convectifs pour les conditions aux limites thermiques
asymétriques.
Diamètre de l’échantillon, Coefficient d’échange convectif, hc (W/m2 °C)

φ (mm) Spacer du haut Spacer du bas
20 1780 2450
40 1575 2275
44
Fig. 2.6 : Comparaison des températures simulées (Sim) et expérimentales (Exp) au niveau
des spacers du haut (TS1 ) et du bas (TS2 ) pour les conditions aux limites thermiques : (a)
symétriques et (b) asymétrique.
L’intensité efficace et les évolutions de température résultantes, simulées aux positions

A (au-dessus de l’interface échantillon/piston) et B (à droite de interface échantillon/matrice),
sont comparées aux données expérimentales pour l’échantillon φ20 mm, présentées dans la
Fig. 2.7.
45
Fig. 2.7 : Comparaison des données simulées (Sim) et expérimentales (Exp) pour un
échantillon de diamètre φ20 (th = 2.5 mm) : (a) valeurs du courant électrique efficace (IRMS) et
(b) températures TA et TB respectivement aux positions A et B.
A des températures plus élevées, une très bonne reproduction des mesures
expérimentales est obtenue. De plus, pour toutes les expériences réalisées, un très bon accord
a été trouvé, comme l’illustre le tableau (2.2) ci-dessous, dans le cas des conditions aux
limites asymétriques entre les valeurs simulées et mesurées de la température à la position B
et du courant efficace IRMS.
46
Tableau. 2.2 : Comparaison des valeurs simulées (Sim) et expérimentales (Exp) de la

température à la position B (TB) et du courant (IRMS) à la température de maintien pour les
conditions aux limites asymétriques.
Isolation de TB/°C IRMS/A

Échantillon TB(Sim)−TB(Exp) IRMS(Sim)−IRMS(Exp)
la matrice Sim Exp Sim Exp
φ20 1282 1282 - 1498 1470 28
Sans
φ40 1272 1272 - 3201 3250 −49
φ20 1300 1314 −14 1146 1135 11
Avec
φ40 1306 1348 −42 2673 2660 13
La figure (2.8) montre une comparaison des champs de température dans l’échantillon
pour des conditions aux limites symétriques et asymétriques. Une asymétrie axiale apparaît
dans le cas de conditions aux limites asymétriques, qui seront dorénavant considérées.
ϕ20 ϕ40
(a) (b)
∆Tmax = 8 °C ∆Tmax = 14 °C
(c) (d)
∆Tmax = 9 °C ∆Tmax = 19 °C
Fig. 2.8 : Champ de température avec des lignes isothermes à la température de maintien pour
les conditions aux limites thermiques symétriques (a, b) et asymétriques (c, d) pour les
échantillons (th = 2,5 mm) φ20 (a, c) et φ40 (b, d).
47
Conclusions
Dans ce chapitre une modélisation numérique a été développée sous COMSOL

Multiphysics® tenant compte du couplage des phénomènes thermique et électrique lors des
expériences SPS.
Dans un premier temps, des expériences standard de frittage (avec ou sans échantillon
d’alumine) ont permis de mettre en lumière certaines particularités inhérentes à la technologie
SPS. Nous avons tout d’abord observé une certaine dissymétrie de notre dispositif du point de
vue thermique puisque le haut de la colonne est systématiquement plus chaud que le bas. Cela
pourrait être attribué au circuit de refroidissement par eau au niveau des électrodes qui n’est
pas identique. Par ailleurs, les mesures expérimentales ont également permis de valider le
modèle numérique construit avec des approximations limitées.
48
Chapitre 3
Étude paramétrique et optimisation de la distribution de

température dans l’échantillon lors du procédé SPS
Dans le présent chapitre, nous explorons dans un premier temps l’influence de

plusieurs paramètres géométriques et expérimentaux en utilisant le modèle développé : les
dimensions de l’échantillon, la forme géométrique des pistons, la température de frittage, les
feuilles de contact, la position de la matrice par rapport à l’échantillon et son isolation
thermique. Les résultats des simulations numériques sont ensuite utilisés pour proposer une
méthode simple de minimisation des gradients thermiques. Certains résultats de ce chapitre
ont été publiés dans le Journal Materials and Design [Achenani 2017a].
49
Chapitre 3 : Étude paramétrique et optimisation de la distribution de température dans
l’échantillon lors du procédé SPS
1-Étude paramétrique
1.1-Stratégie et paramètres étudiés
En utilisant le modèle développé (cf. chap. 2) une étude paramétrique a été faite pour
analyser l’influence de différents paramètres sur la distribution radiale et axiale de
température dans l’échantillon fritté. Les paramètres considérés, reportés dans le tableau (3.1),
sont liés soit à la géométrie soit aux conditions expérimentales retenues ou modifiées pendant
le frittage SPS (cas de décentrage de la matrice) : conditions de refroidissement (asymétrique
et symétrique), types de piston (creux ou plein), température de frittage, emplacement de la
matrice par rapport à l’échantillon et l’isolation de la matrice (avec ou sans feutre). L’étude
porte essentiellement sur des échantillons cylindriques avec des épaisseurs, th, entre = 2,5 et
10 mm, de diamètres, φ, entre 20, et 80 mm.
Les valeurs en caractère gras dans le tableau (3.1) ont été utilisées expérimentalement
pour valider le modèle, étendu ensuite aux autres cas.
Tableau 3.1 : Paramètres étudiés. Les conditions utilisées dans les expériences sont en
caractères gras et les autres paramètres ont été numériquement analysés.
Paramètres Plage étudiée

Dimensions de l’échantillon (mm)
Diamètre, φ 20, 40, 60, 80
Géométriques Épaisseur, th 2,5; 5; 10
Forme du piston Creux, plein
Épaisseur de la matrice (mm) 10, 15
Isolation thermique de la matrice Avec ou sans feutre en graphite
Conditions de refroidissement Asymétrique, symétrique
Temperature de frittage, TS 1300 °C, 1000 à 1600 °C
Expérimentaux Feuilles de contact Papyex, molybdène, tantale
Centré
Emplacement de la matrice par
Décentré vers le bas de 1 à 3 mm
rapport à l’échantillon
Décentré vers le haut de 1 à 3 mm
50
Punch
3 4
1 2
Die
5 6
Fig. 3.1 : Points de référence dans l’échantillon.
L’analyse se fera en considérant les écarts de température ∆Tij (i et j variant de 1 à 6)

entre différents points de l’échantillon (Fig. 3.1).
1.2-Effet de la forme du piston
Deux formes géométriques du piston, creux et plein, de diamètre ϕ20 mm, comme
illustré dans la figure (3.2) ont été utilisées lors des expériences. Dans le premier cas (piston
creux), le cycle de chauffage est imposée dans le piston supérieur en graphite, au point A, à 4
mm au-dessus de la surface supérieure de l’échantillon. Dans le deuxième cas (piston plein),
le cycle de chauffage est imposé à travers un trou percé à mi-chemin dans la matrice en
graphite au point B, situé à 3 mm du bord de l’échantillon.
51
(a) (b)
Fig. 3.2 : Schématisation des pistons creux (a) et plein (b) utilisé pendant les expériences SPS
et emplacement des pyromètres axial A et radial B.
Le tableau (3.2) regroupe les valeurs simulées et expérimentales des températures aux
points de contrôle A et B ainsi que l’écart, ∆TAB, entre ces températures pour les pistons creux
et plein, avec ou sans feutre de graphite autour de la matrice. Les températures TA mesurées
dans le cas du piston plein (1258 et 1288 °C respectivement avec ou sans feutre) ne sont pas
représentatives de la température réelle atteinte dans l’échantillon. En effet le point A dans ce
cas, se trouve loin de la surface supérieure de l’échantillon (à 35 mm). La différence de
température, ∆TAB relevée (−42 et −12 °C) dans cette configuration ne représente pas non plus
le gradient dans l’échantillon. Par contre, dans le cas du piston creux la différence de
température mesurée (14 et 18 °C) fournit au moins une information sur les gradients de
température présents dans l’échantillon car les points A (4 mm, de la surface supérieure de
l’échantillon) et B (3 mm, du bord de l’échantillon) sont situés à proximité de l’échantillon.
52
Tableau 3.2 : Comparaison des températures simulées (Sim) et expérimentales (Exp) pour le
piston creux et plein ϕ20 (th = 2,5 mm).
Types de piston Piston creux Piston plein

TB/°C ∆TAB/°C TA/°C ∆TAB/°C
Matrice
Sim Exp Sim Exp Sim Exp Sim Exp
Sans feutre 1282 1282 18 18 1288 1288 −12 −12
Avec feutre 1300 1314 - −14 1249 1258 −51 −42
Dans la Fig. 3.3a, les cartographies de température illustrent l’effet de la géométrie du

piston et le point de contrôle de température sur la distribution de température dans
l’ensemble : échantillon/piston/matrice. Dans le cas du piston creux, à partir de la distribution
radiale de température représentée sur la figure (3.3b), la température au centre de
l’échantillon (1297 °C) est proche de la température de consigne (1300 °C), à l’opposé de
celle obtenue dans le cas du piston plein. Dans ce dernier cas, la température au centre de
l’échantillon (1310 °C) dépasse celle de la consigne de 10 °C. Alors que, le gradient
thermique radial (Fig. 3.3b) est presque le même (de l’ordre 8 °C pour les deux types de
pistons).
53
(a) A
B B
(b)
Fig. 3.3 : Cartographies et distribution radiale de température dans l’échantillon (th = 2,5 mm)
dans les cas du piston creux et plein de diamètre ϕ20 mm.
54
En général, il faut noter que les pistons sont considérés comme le foyer des plus hautes
températures dans le système SPS. En outre, la chaleur générée par effet Joule dépend de la
distribution du courant, qui dépend à son tour de la géométrie des pistons.
D’après les expériences, le courant produit dans le cas du piston plein ((IRMS ∼1700 A)
est plus important que celui du piston creux (IRMS ∼1500 A). Il en résulte donc un chauffage
plus intense dans le cas de la configuration utilisant le piston plein, ce qui justifie cette
différence de profil de température radial (Fig. 3.3).
1.3-Effet des dimensions de l’échantillon

1.3.1-Distribution radiale de température
Les variations de la densité de courant électrique et de la température simulées, au long

de la direction radiale entre le centre de l’échantillon (point 1) et le bord de la matrice, sont
représentées en fonction de l’épaisseur dans la Fig. 3.5 pour les échantillons φ20 et φ40 mm.
Un accord parfait entre la simulation et la température mesurée au point B (symboles pleins)
pour les échantillons de faible épaisseur (th = 2,5 mm), est constaté. Les résultats confirment
la transition entre l’échantillon et la matrice pour les matériaux non conducteurs. Dans ce cas,
le courant ne traverse pas l’échantillon, comme on peut le voir sur la Fig. 3.4a et b, mais
circule autour de celui-ci, présentant un pic au niveau de l’interface échantillon/matrice, suivi
d’une diminution progressive à la périphérie de la matrice (Fig. 3.5a et b). La température est
maximale au centre de l’échantillon et diminue vers la périphérie de la matrice (Fig. 3.5c et d),
avec une augmentation de la pente à l’interface échantillon/matrice, plus accentuée pour le
grand diamètre et liée à la conductivité thermique supérieure de la matrice. Il est à noter que
ce profil radial n’est pas général : une température plus élevée au bord de l’échantillon que
celle de son centre a été reportée dans le cas d’un matériau conducteur [Wang 2003, Olevsky
2012, Muñoz 2013], en fonction des conditions expérimentales, des dimensions de
l’échantillon et de l’outillage. De plus, la température maximale atteinte au centre de
l’échantillon dépend fortement de la conductivité thermique du compact par rapport à celle de
la matrice. Par conséquent, la différence de température radiale dans l’échantillon [Tiwari
2009].
55
(a) (b)
Fig. 3.4 : Distribution des lignes de courant dans l’ensemble de l’outillage SPS pour les
diamètres (a) ϕ20 et (b) ϕ40 pour une épaisseur, th = 10 mm.
56
57
Fig. 3.5 : Effet de l’épaisseur sur la densité de courant électrique (a, b) et distribution de
température radiale (c, d) pour les échantillons φ20 (a, c) et φ40 (b, d). Les symboles pleins
correspondent à la température mesurée à la position B dans la matrice.
58
L’effet des dimensions de l’échantillon sur le gradient thermique radial est analysé en
considérant la variation de la différence de température simulée, ∆T32, avec le diamètre de
l’échantillon et son épaisseur, représentée sur la Fig. 3.6. Les différences de température
expérimentales ∆TAB (symboles pleins), mesurés pour les échantillons de faible épaisseur (th
= 2,5 mm), sont également tracées pour comparaison. L’écart obtenu entre ∆TAB et ∆T32 est
d’environ 9 °C et 10 °C pour un échantillon de diamètre ϕ20 et ϕ40 mm respectivement et
ayant 2.5 mm d’épaisseur, malgré la proximité entre les différents points d’évaluation (4 mm
pour la distance 3−A et 3 mm pour la distance 2−B), montre l’intérêt des simulations pour
étudier la distribution de température (Fig. 3.6) et l’accès aux valeurs de température atteinte
dans différents points de l’échantillon, qui sont parfois inférieure à la température de consigne
(1300 °C). L’augmentation des dimensions de l’échantillon (diamètre ou épaisseur) augmente
la différence de température ∆T32 d’une valeur de 9 °C pour l’échantillon de diamètre ϕ20 (th
= 2,5 mm), et à 25 °C pour l’échantillon de diamètre ϕ40 (th = 10 mm). Les résultats
confirment les conclusions des travaux précédents qui ont mis en évidence l’augmentation de
la différence de température radiale avec les dimensions de l’échantillon [Tiwari 2009,
Vanherck 2015, Chen 2015, Olevsky 2012, Muñoz 2013]. Pour les matériaux non
conducteurs, une grande partie de la chaleur générée par effet Joule est produite dans la zone
du piston et de la matrice. Dans ce cas, il a été proposé d’optimiser les dimensions de
l’outillage, en particulier l’épaisseur de la matrice pour réduire les gradients de température
dans le cas d’un échantillon de dimensions importantes [Vanherck 2015, Muñoz 2013].
59
Fig. 3.6 : Différence de température simulée ∆T32 en fonction de l’épaisseur de l’échantillon

pour les diamètres ϕ20 et 40 mm. Les symboles pleins correspondent aux différences de
température expérimentale ∆TAB pour des échantillons d’épaisseurs finales, th = 2,5 mm.
Pour le diamètre ϕ20 la différence de température augmente avec l’épaisseur. La

même tendance peut être remarquée pour le diamètre ϕ40 sauf que cette différence de
température devient plus importante. Cela est dû à l’effet Joule généré dans le système SPS,
qui dépend de la distribution du courant, ce dernier dépend à son tour des dimensions de
l’outillage (pour ϕ20, IRMS ∼1500 A et pour ϕ40, IRMS ∼3200 A). En plus, la pente des spacers
coniques dans les deux diamètres est différente.
Par ailleurs, une résolution analytique en régime stationnaire du problème thermique
du procédé frittage SPS (sans tenir compte du problème électrique) a été faite, en s’inspirant
de la littérature, et a montré que la distribution de température dépend fortement des
dimensions de l’échantillon, de l’écart de la conductivité thermique entre l’échantillon et la
matrice et de la puissance électrique injectée dans le l’ensemble échantillon/matrice.
60
1.3.2-Distribution axiale de température
Des gradients de température axiaux apparaissent dans l’échantillon en plus des

gradients radiaux, ils sont rarement pris en compte dans la littérature, en particulier dans le cas
d’un mode de régulation de température tel que celui considéré dans cette étude. Dans la Fig.
3.7, la distribution de température axiale au long de la ligne centrale axiale 3−5 est représentée
en fonction de la coordonnée axiale relative (z/th) pour les diamètres et les épaisseurs de
l’échantillon considéré. Pour comparaison, les distributions de température correspondant aux
conditions aux limites thermiques symétriques (lignes discontinues) sont également tracées
sur la figure. On peut voir que le modèle symétrique sous-estime les gradients de température
axiaux, en particulier pour un échantillon avec un diamètre plus large (Fig. 3.7b). De plus, les
effets asymétriques apparaissent avec une température plus élevée à la surface supérieure
(point 3), lorsque les conditions aux limites thermiques asymétriques réelles sont considérées.
61
Fig. 3.7 : Distribution de la température au long de la ligne central axiale 3−5 pour différentes
épaisseurs de l’échantillon, th. Comparaison des conditions aux limites thermiques symétrique
(Sym) et asymétrique (Asym) pour l’échantillon (a) φ20 et (b) φ40.
L’asymétrie est accentuée lorsque les dimensions de l’échantillon augmentent. Comme

le montre la Fig. 3.8, l’augmentation des dimensions de l’échantillon augmente la différence
62
de température maximale au long de la ligne centrale axiale 3−5, ∆Tmax,35 (qui est égale à
∆T35 dans le cas du diamètre φ40 mm pour des conditions aux limites asymétriques). Cette
différence de température est négligeable (inférieure à 2 °C) pour un échantillon de diamètre
φ20 et 2,5 mm d’épaisseur et augmente jusqu’à 14 °C dans le cas d’un échantillon de diamètre
φ40 et 10 mm d’épaisseur. On peut remarquer que dans ce dernier cas, la différence de
température axiale est proche du gradient radial central, ∆T12, également représenté sur la
même figure. Il est donc important de minimiser non seulement le gradient radial, mais aussi
le gradient axial, qui peut entraîner des propriétés non homogènes du matériau.
Fig. 3.8 : Comparaison de la différence de température axiale maximale, ∆Tmax,35 (lignes

continues) et la différence de température radiale centrale ∆T12 (lignes discontinues).
1.4-Effet de la température de frittage
Parmi les paramètres influençant fortement l’homogénéité thermique dans

l’échantillon, et son incidence sur les propriétés et la microstructure obtenues, on trouve la
température de frittage. La Fig. 3.9 montre l’effet de ce paramètre sur la différence de
température maximale dans le cas d’un échantillon ϕ40 d’épaisseur th = 10 mm.
63
Fig. 3.9 : Effet de la température de frittage sur la différence de température maximale à

l’intérieur de l’échantillon pour les deux configurations : avec ou sans isolation thermique.
A partir de la Fig. 3.9, on peut voir que l’élévation de la température de frittage

augmente la différence de température maximale dans l’échantillon dans les deux
configurations : avec ou sans isolation thermique. Les gradients de température engendrée par
la température de frittage affectent aussi les propriétés du matériau comme c’est le cas pour la
transparence étudiée par [Gu 2015] dans le cas de la zéolite. Pour des températures de frittage
supérieures à 1300 °C, l’utilisation de l’isolation thermique de la matrice diminue le gradient
thermique dans l’échantillon qui est cependant, amplifié pour des températures inférieures à
1300 °C.
1.5-Effet des feuilles de contact
Durant les expériences, l’utilisation des feuilles de contact en graphite (Papyex) autour
de l’échantillon a pour objectif d’améliorer le contact électrique, de faciliter le glissement des
pistons dans la matrice et du démoulage de l’échantillon, ainsi que d’empêcher toute réaction
physico-chimique entre les éléments (pistons et matrice) entourant la poudre à fritter.
Cependant, le contact direct des feuilles de papyex engendre une contamination chimique de
64
la surface de l’échantillon qui peut avoir un effet néfaste sur ses propriétés, particulièrement
sur la transparence recherchée pour des applications optiques.
Dans ce travail, certains échantillons ont été frittés en remplaçant le papyex par des
feuilles de molybdène d’épaisseur 50 µm à l’interface échantillon-piston et cela n’a pas eu
d’incidence sur la température de contrôle mesurée au point B. Par ailleurs, nous avons utilisé
le modèle développé pour évaluer l’effet d’un remplacement du papyex par des feuilles de
molybdène ou de tantale (d’épaisseur 50 µm) dans le cas du frittage d’un échantillon
d’alumine de diamètre ϕ20 et 2,5 mm d’épaisseur.
Le tableau (3.3) regroupe les valeurs simulées et mesurées de la température à la
position B et celles du courant efficace IRMS pour les différentes feuilles de contact. Un très
bon accord entre mesure et simulations a été trouvé pour les deux feuilles testées
expérimentalement (papyex et Mo).
Tableau 3.3 : Comparaison des valeurs simulées (Sim) et expérimentales (Exp) de la

température à la position B (TB) et du courant (IRMS), au palier du frittage pour différentes
feuilles de contact. Échantillon φ20, th = 2,5 mm.
TB/°C IRMS/A
Feuilles de contact
Sim Exp Sim Exp
Papyex 1282 1282 1498 1470
Mo 1282 1282 1498 1540
Ta 1282 - 1498 -
A partir de la figure (3.10), on peut voir que la distribution radiale de température dans
l’échantillon est la même pour les trois types de feuilles de contact (papyex, molybdène et
tantale). Cela permet par conséquent d’envisager le remplacement du papyex par le
molybdène ou le tantale.
65
Fig. 3.10 : Distribution radiale de température dans un échantillon (ϕ20, th = 2,5 mm) pour
différentes feuilles de contact : papyex, molybdène et tantale.
2-Optimisation de la distribution de température
Dans différentes études expérimentales menées, des pistes d’optimisation du frittage

SPS ont été proposées et portent sur les conditions de traitement via l’interface de contrôle de
la machine [Morita 2009, Cuccu 2015] telles que la température de frittage, la vitesse de
chauffe, le temps de maintien et la pression, en vue d’obtenir la meilleure combinaison de
paramètres en termes de densification et de propriétés des matériaux. Les approches
numériques les plus courantes reposent sur l’optimisation de la conception de l’outillage ou de
ses dimensions [Vanherck 2015, Muñoz 2013, Giuntini 2013a, Giuntini 2015] pour atténuer
les inhomogénéités de température pendant le frittage SPS. Dans ce travail, nous proposons
une méthode d’homogénéisation du champ de température basée sur l’emplacement de la
matrice par rapport à l’échantillon et son isolation thermique.
2.1-Effet de la position de la matrice
Les gradients de température axiaux peuvent résulter du positionnement asymétrique

des pistons dans la matrice, en raison du positionnement initial de la matrice ou de sa
66
modification pendant la densification de l’échantillon [Anselmi-Tamburini 2005]. Pour

étudier l’influence de cette asymétrie sur la distribution de température, des emplacements
décentrés de la matrice en raison de déplacements relatifs vers le bas ou vers le haut (de 1 à 3
mm) respectivement désignés par d− et d+, ont été considérés. La figure (3.11) montre les
résultats correspondant à un échantillon de diamètre φ40 et d’épaisseur th = 10 mm, pour
lequel le gradient de température est maximal lorsque la matrice est centrée verticalement par
rapport à l’échantillon.
D’après la figure (3.11a), on peut voir que le décalage de la matrice n’a aucun effet sur
le gradient de température radiale. Cependant, il déplace la distribution radiale de température
vers des valeurs plus élevées ou plus faibles respectivement pour les déplacements vers le
haut ou vers le bas. Un déplacement vers le haut de la matrice réduit l’écart entre la
température au centre de la surface supérieure de l’échantillon et la température réglée (1300
°C), qui est atteinte pour d+ = 2 mm. De plus, l’augmentation du déplacement vers le bas de 1
à 3 mm accentue l’asymétrie axiale de la distribution de température et du gradient de
température axial, ∆T35 (Fig. 3.11b) par rapport à la position centrée (ligne discontinue sur la
figure). Pour les déplacements vers le haut, le gradient axial diminue jusqu’à une valeur
inférieure à 5 °C pour d+ = 1 mm, devient négatif pour d+ = 2 mm et augmente vers une valeur
plus négative lorsque d+ est augmenté à 3 mm. Ce changement de signe présente un intérêt
particulier car il offre la possibilité d’abaisser le gradient de température axial en contrôlant
l’emplacement de la matrice. Il est à noter qu’un emplacement décentré de la matrice a été
utilisé pour obtenir des matériaux à gradient de fonction pour lesquels un gradient de
température est requis [Guillon 2014, Belmonte 2009]. Les résultats de la simulation montrent
que ce principe, s’il est soigneusement contrôlé, peut être utilisé en sens inverse pour
contrebalancer l’effet asymétrique du refroidissement et obtenir une distribution plus
homogène de la température axiale et au voisinage de la consigne.
67
Fig. 3.11 : Effet des déplacements de la matrice vers la bas (d−) et vers le haut (d+) sur la
distribution de température suivant la ligne centrale radiale 1−2 (a) et la ligne centrale axiale
3−5 (b) pour un échantillon φ40 (th = 10 mm). La ligne discontinue correspond à un
emplacement centré de la matrice par rapport à l’échantillon.
68
2.2-Effet de l’isolation thermique de la matrice
Une pratique simple et courante pour réduire les gradients radiaux de température dans
l’échantillon pendant le frittage SPS consiste à placer un isolant thermique en feutre autour de
la matrice. Cependant, les gradients thermiques radiaux peuvent être amplifiés dans le cas des
matériaux non conducteurs, comme il a été démontré par [Naimi 2013]. Pour étudier cet effet
dans notre configuration SPS, nous avons d’abord réalisé des simulations pour un échantillon
de diamètre ϕ40 et 10 mm d’épaisseur, en considérant l’isolation totale de la matrice (Fig.
3.12a) avec un feutre de graphite d’une hauteur de 48 mm (identique à celle de la matrice) et
d’une épaisseur de 10 mm, telle qu’utilisée dans les expériences. Dans le présent travail, nous
proposons une nouvelle approche basée sur l’optimisation de l’isolation en feutre de la
matrice (le reste de la machine n’est pas modifié) pour minimiser le gradient de température
dans le cas d’un grand échantillon (φ40, th = 10 mm).
(a) (b) (c)
A Hf/2
Graphite felt
3 4
1 2 48 mm Sample Hf
5 6 B
Hf/2
TI PI1 PI2
Fig. 3.11 : Différentes configurations de l’isolation de la matrice : (a) isolation totale (TI), (b)
isolation partielle avec un morceau de feutre (PI1) et (c) isolation partielle avec 2 morceaux de
feutre (PI2).
69
2.2.1-Isolation totale et épaisseur optimale
La figure (3.13) montre l’effet de l’isolation totale sur la distribution radiale de

température comparé au cas sans isolation pour les échantillons φ20 et φ40. On peut voir
qu’avec l’isolation totale de la matrice, la température à la périphérie de l’échantillon devient
plus élevée que celle au centre, pour les deux échantillons. Cette inversion a également été
observée expérimentalement pour les deux diamètres ϕ20 et 40 mm (th = 2,5 mm), car la
température à la position B devient supérieure à la valeur centrale, TA = 1300 °C, avec
isolation totale de la matrice (cf. Tableau 2.2, chap. 2, § 6). Pour un échantillon de petit
diamètre, cette isolation réduit efficacement le gradient radial qui devient négligeable (~ 3 °C)
et permet d’obtenir une température proche de la consigne dans l’ensemble de l’échantillon.
Cependant, pour l’échantillon de diamètre φ40 mm, le gradient radial augmente légèrement
(de 5 °C) par rapport à la configuration sans isolation.
Fig. 3.13 : Effet de l’isolation totale de la matrice (feutre de graphite de 48 mm de hauteur et

10 mm d’épaisseur) sur la distribution de la température au long de la ligne centrale radiale
1−2 (épaisseur de l’échantillon, th = 10 mm).
70
Le feutre permet d’augmenter la résistance à la conduction thermique dans la direction

radiale, ce qui entraîne des pertes thermiques par rayonnement plus faibles bien que
l’émissivité de la surface externe ait été sensiblement augmentée par rapport à celle de la
matrice. Par conséquent, autour de l’échantillon, la matrice n’est plus la partie la plus froide
de l’ensemble pistons-matrice comme c’est le cas de la configuration sans feutre. Il en résulte
un champ thermique homogène, par rapport au cas sans isolation (Fig. 3.14), qui affecte
l’échantillon en conséquence. Cette homogénéisation est moins importante dans le cas d’un
échantillon de diamètre φ40 mm. En effet, la production de la chaleur et sa distribution dans
les pistons et la matrice dépendent principalement des dimensions relatives du feutre, et de la
nature des conditions aux limites du rayonnement appliquées aux surfaces externes de
l’ensemble pistons-matrice.
71
Sans isolation Isolation totale de la matrice
Fig. 3.14 : Comparaison des champs de température dans différentes configurations : avec ou
sans isolation de la matrice pour les échantillons de diamètre φ20 (a, b) et φ40 (c, d) et faisant
72
10 mm d’épaisseur.
D’un point de vue thermique, l’équilibre entre la production et les pertes de chaleur
dans le système SPS résultant de la conduction et du rayonnement et peut être obtenu à travers
l’optimisation de dimensions de l’outillage, en particulier les pistons et la matrice. Ce qui
entraîne une minimisation du gradient de température dans l’échantillon lorsque des
conditions aux limites particulières de rayonnement sont sélectionnées, comme le montrent de
récentes études de Muñoz et Anselmi-Tamburini [Muñoz 2013] et Vanherck et al. [Vanherck
2015]. D’autre part, les conditions aux limites thermiques sur les surfaces latérales, en
particulier celle de la matrice, doivent être considérées sous deux angles : le premier concerne
les pertes par rayonnement qui dépendent des propriétés de la surface externe en termes
d’émissivité, le second concerne l’utilisation du feutre comme isolant. Le premier aspect a été
étudié numériquement par Muñoz et Anselmi-Tamburini [Muñoz 2013] qui ont considéré
différents niveaux théoriques d’émissivité.
Dans un premier temps, le champ de température a été simulé en considérant
l’isolation totale (Fig. 3.12a), avec une épaisseur de feutre diminuant de 10 mm (valeur
expérimentale) à 3 mm. La figure (3.15) montre que la différence de température maximale
dans l’échantillon diminue progressivement avec l’épaisseur du feutre.
Pour des raisons pratiques, dans ce qui suit, une épaisseur de feutre de 6 mm a été choisie, qui
est la plus petite valeur offerte par le fournisseur pour le même grade de feutre utilisé tout au
long de nos travaux.
73
th = 6 mm
f
Fig. 3.15 : Influence de l’épaisseur du feutre en graphite sur la différence de température

maximale au sein de l’échantillon dans le cas d’une isolation totale.
2.2.2-Isolation partielle
Après avoir obtenu l’épaisseur optimale du feutre, nous avons considéré l’isolation
partielle (PI) de la matrice en réduisant la hauteur de la partie recouverte par l’isolant dans
deux configurations : PI1 (Fig. 3.12b) où le feutre est formé d’un morceau unique centré
verticalement par rapport à la matrice et PI2, où le feutre est coupé en deux morceaux
identiques disposés sur la surface latérale de la matrice comme le montre la figure (3.12c).
Pour les deux configurations, nous avons varié la hauteur totale du feutre, Hf, et étudié son
influence sur la distribution radiale de température dans l’échantillon.
Les variations des températures maximale et minimale (respectivement Tmax et Tmin) le
long de la ligne centrale radiale 1−2 de l’échantillon sont représentées dans la figure (3.16)
pour la configuration PI1. On peut remarquer que la différence entre ces deux courbes de
température est minime (moins de 2 °C) pour une hauteur optimale du feutre de 16 mm. Selon
la hauteur du feutre, la chaleur est plus ou moins piégée dans la matrice et l’effet est assez
proche de celui obtenu par Vanherck et al. [Vanherck 2015] en faisant varier l’épaisseur de la
matrice. Cependant, le gradient thermique axial, n’est pas influencé par la variation de la
74
hauteur du feutre, par contre le gradient thermique radial varie et peut être minimisé par une
hauteur optimale.
Optimal felt height

H = 16 mm
f
Fig. 3.16 : Effet de la hauteur du feutre sur les températures maximale et minimale au long de
la ligne centrale radiale 1−2 (échantillon φ40, th = 10 mm).
D’après la figure (3.17) qui illustre la variation de la différence de température

maximale (∆Tmax = Tmax − Tmin) au long de différentes lignes radiales dans l’échantillon, on
peut observer que la valeur Hf = 16 mm est presque optimale pour la ligne inférieure (5−6).
Cependant, pour la ligne supérieure (3−4), l’optimum est obtenu pour une valeur
significativement plus élevée, Hf = 24 mm. Un effet identique a été obtenu dans le cas de la
configuration PI2 où le feutre est coupé en deux morceaux, avec une hauteur optimale du
feutre de 36 mm lorsque la distribution radiale centrale est considérée. De plus, les différences
de température évaluées ∆T32 et ∆TAB évoluent de la même manière.
75
Fig. 3.17 : Effet de la hauteur du feutre sur la différence de température maximale (∆Tmax =
Tmax − Tmin) au long des surfaces de l’échantillon centrale, supérieure et inférieure (lignes 1−2,
3−4 et 5−6 respectivement).
2.3-Configuration optimale
2.3.1-Combinaison de deux effets : isolation partielle et décalage de la matrice
Comme mentionné précédemment, l’isolation en feutre a peu d’effet sur le gradient de

température axial. Pour améliorer l’homogénéisation thermique dans l’échantillon, nous avons
combiné deux configurations qui influencent séparément les gradients thermiques radiaux et
axiaux, à savoir la configuration PI1 de l’isolation partielle et le déplacement vers le haut de 2
mm de la matrice. Cela permet de réduire l’écart entre les hauteurs optimales du feutre, qui
deviennent respectivement de 16, 18 et 20 mm pour les lignes centrale, inférieure et
supérieure. De plus, une meilleure homogénéisation de la température dans l’échantillon est
obtenue par rapport aux autres configurations considérées, comme on peut le voir sur la figure
(3.18) pour une valeur intermédiaire Hf = 18 mm. En particulier, la différence de température
maximale dans l’échantillon diminue de 29 °C pour l’isolation totale à 5 °C dans la
configuration optimale (PI1, d+ = 2 mm). Il est à noter que dans ce dernier cas, l’asymétrie
axiale du champ de température est presque supprimée (Fig. 3.18f) et la différence de
76
température axiale maximale ∆Tmax,35, devient négligeable (~ 2 °C). De plus, la distribution de

température est presque homogène dans la zone autour de l’échantillon et aux alentours de la
température de consigne (1300 °C).
77
Sans isolation Isolation totale Isolation partielle, PI2

∆Tmax,35 = 14 °C, ∆Tmax= 27 °C ∆Tmax,35 = 16 °C, ∆Tmax= 29 °C Hf = 36 mm
∆Tmax,35 = 15 °C, ∆Tmax= 15 °C
Isolation partielle, PI1 Isolation partielle, PI1 Isolation partielle, PI1

Hf = 24 mm Hf = 18 mm Hf = 18 mm
∆Tmax,35 = 15 °C, ∆Tmax= 16 °C ∆Tmax,35 = 14 °C, ∆Tmax= 15 °C Déplacement vers le haut de la matrice,
d+ = 2 mm
∆Tmax,35 = 2 °C, ∆Tmax= 5 °C
78
Fig. 3.18 : Comparaison des champs de température pour différentes configurations

d’isolation de la matrice. ∆Tmax = Tmax − Tmin est la différence de température maximale à
l’intérieur de l’échantillon et ∆Tmax,35 est la différence de température maximale au long de la
ligne centrale axiale 3−5.
2.3.2-Influence du diamètre de l’échantillon
On peut voir sur les courbes de la figure (3.19) que la hauteur optimale du feutre
dépend des diamètres de l’échantillon et de l’épaisseur de la matrice (th = 10, 15 mm) dans le
cas d’un échantillon de 10 mm d’épaisseur. Trois valeurs optimales de Hf = 16, 18 et 24 mm
ont été obtenues, correspondant respectivement aux configurations ϕ40, 60 et 80 mm.
Cependant, on ne peut pas faire une comparaison directe car les dimensions de l’outillage
(pistons, matrice et spacers) composant les configurations ϕ60 et ϕ80 sont grandes par rapport
à la configuration ϕ40. De plus, les spacers dans la configuration ϕ80 ont une forme
cylindrique.
Fig. 3.19 : Effet de la hauteur du feutre sur la différence de température maximale au long de
la ligne centrale radiale (1-2) pour différents diamètres de l’échantillon et différentes
épaisseurs de la matrice.
79
3-Application à une pièce en forme de T
En général, le frittage de formes complexes est problématique à cause des

hétérogénéités en densité qui peuvent apparaître lors de la compaction et qui proviennent de la
distribution de la température et des contraintes dans la poudre compactée. Dans le cas d’une
pièce avec une géométrie bi-niveau en forme de T, différentes approches ont été proposées en
modifiant le design de la partie utile du système SPS (pistons-matrice). Une première
approche (configuration (a), Fig. 3.20) consiste à augmenter le diamètre de la partie inférieure
de la matrice et de réduire celui du piston inférieur [Matsugi 2003b]. Une seconde approche
(configuration (b), Fig. 3.20) consiste à modifier la géométrie du piston inférieur pour
l’adapter à la forme de l’échantillon [Mondalek 2011]. Cependant, des gradients thermiques
importants ont été prévus par simulation dans les deux configurations et sont
particulièrement, allant jusqu’à 200 °C dans le cas d’une pièce en titane frittée dans la
configuration (a) [Matsugi 2003b] compte tenu de la dissymétrie géométrique des pistons et
de la matrice. En outre, le piston inférieur présentant une section réduite génère une plus
grande résistance électrique que son homologue supérieur, donc les plus hautes températures
sont atteintes dans le piston inférieur et le flux de chaleur provient principalement de celui-ci
vers l’échantillon et la matrice.
L’effet de l’isolation thermique sur le frittage de pièces en forme T, n’a pas été étudié.
Dans cette partie, nous proposons de le faire en utilisant le modèle développé dans le cas de
l’alumine frittée à 1300 °C en considérant les deux configurations (a) et (b) définies ci-dessus
et en proposant une nouvelle configuration (c) (Fig. 3.20c). Cette dernière consiste à utiliser
un anneau en graphite autour de la partie inférieure de l’échantillon. Cette configuration aurait
pour avantage d’utiliser le même outillage (matrice et piston) qu’une pièce cylindrique en
adaptant les dimensions de l’anneau au diamètre inférieur de la pièce à fritter. Des simulations
ont été faites en considérant une pièce d’épaisseur finale 10 mm avec des diamètres supérieur
et inférieur respectivement 40 et 20 mm (Fig. 3.20d).
80
(a) (b) (c)
(d) 20 mm
5 mm
5 mm
10 mm 10 mm
Fig. 3.20 : Configurations considérés pour le frittage d’une pièce en forme T. (a) [Matsugi
2003b], (b) [Mondalek 2011], (c) configuration proposée avec anneau en graphite (d)
dimensions finales considérées.
Le tableau (3.4) regroupe les différences maximales de températures relevées dans

l’échantillon pour les différentes configurations (a), (b) et (c) avec ou sans isolation
thermique. Les résultats confirment le gradient important (> 200 °C) dans le cas de la
configuration (a). Les configurations (b) et (c) sont sensiblement équivalentes et donnent lieu
des gradients thermiques équivalents à ceux obtenus pour une pièce cylindrique, avec une
influence positive d’une isolation totale de la matrice (réduction du gradient).
Tableau 3.4 : Différence maximale de température dans la pièce en forme T dans le cas de
différentes configurations (a), (b) et (c) avec ou sans isolation thermique.
∆Tmax dans l’échantillon/°C

Matrice Configuration (a) Configuration (b) Configuration (c)
Sans isolation 252 28 26
Isolation totale,
216 17 18
Hf = 48 mm
Isolation partielle - 3 (Hf = 20 mm) 4 (Hf = 18 mm)
81
Nous avons étudié l’effet d’une isolation partielle dans le cas des configurations (b) et
(c). A partir des cartographies représentées dans la figure (3.21), on peut voir qu’une isolation
partielle avec une hauteur optimale d’environ 20 mm (Tableau 3.4) permet d’homogénéiser la
distribution de température dans l’échantillon en forme de T, comme c’est le cas pour une
pièce cylindrique de diamètre constant. Il reste cependant à confirmer l’intérêt d’utiliser un
anneau amovible (configuration (c)) en intégrant la densification (retrait) lors du frittage dans
le modèle.
Sans feutre Isolation partielle optimale, Hf =18 mm
∆Tmax = 26 °C ∆Tmax = 4 °C
Fig. 3.21 : Distribution de température dans le cas de la configuration (c) avec ou sans
isolation. ∆Tmax = Tmax − Tmin est la différence de température maximale à l’intérieur de
l’échantillon.
Conclusions
Des simulations de la distribution de la température au cours du frittage SPS de

l’alumine ont été effectuées en utilisant un modèle en éléments finis dont les paramètres ont
82
été ajustés pour reproduire fidèlement les mesures de température expérimentales. En

particulier, l’asymétrie axiale du système a été prise en compte en considérant des conditions
aux limites thermiques asymétriques. En plus des gradients de température radiaux, des
gradients axiaux avec une distribution de température axiale asymétrique apparaissent dans
l’échantillon.
La forme du piston, les dimensions de l’échantillon, la température de frittage, le
décentrage de la matrice et l’isolation thermique sont des paramètres qui influencent
fortement l’homogénéité de la température à l’intérieur de l’échantillon. Il ressort des résultats
obtenus dans cette étude que l’augmentation des dimensions de l’échantillon et de la
température de frittage augmente le gradient de température radial. Elle montre également que
le gradient axial augmente avec les dimensions de l’échantillon et devient proche de celui de
la direction radiale dans le cas des échantillons de grandes épaisseurs.
Un décentrage de la matrice par rapport à l’échantillon peut accentuer le gradient
thermique axial. Cependant, les simulations montrent qu’un déplacement contrôlé de la
matrice vers le haut, peut être utilisé pour contrebalancer l’effet asymétrique du
refroidissement et obtenir une distribution plus homogène de la température axiale et des
valeurs proche de la consigne.
Une isolation partielle de la matrice avec une hauteur optimale a permis de minimiser
la distribution radiale de la température, avec peu d’incidence sur le gradient thermique axial.
Enfin, les simulations montrent que l’homogénéisation de la température dans
l’échantillon peut être améliorée en combinant un déplacement contrôlé de la matrice avec
une isolation partielle optimale, qui influencent séparément les gradients thermiques axiaux et
radiaux engendrés dans l’échantillon.
83
Chapitre 4
Simulation de la dispersion de la température lors du

frittage SPS : influence de la procédure expérimentale
Lors d’un frittage SPS, le contrôle de la température de l’échantillon est difficile en

raison de l’environnement expérimental ainsi que du grand nombre de paramètres impliqués.
En plus des gradients de température dans l’échantillon, une dispersion de la température de
contrôle, liée aux instruments de mesure ou à la procédure expérimentale peut se produire.
Cette dispersion a rarement été évoquée dans la littérature malgré son impact sur la
reproductibilité des conditions de frittage et, par conséquent, sur la fiabilité des matériaux
frittés. Dans ce chapitre, nous utilisons la modélisation par éléments finis pour évaluer
l’impact de deux sources potentielles d’erreurs qui peuvent engendrer des dispersions de
température au niveau de l’échantillon, à savoir : un désalignement du pyromètre axial et un
décalage de la matrice par rapport à l’échantillon. Les résultats de cette partie ont été publiés
dans le Journal Ceramics International [Achenani 2017b].
84
Chapitre 4 : Simulation de la dispersion de la température lors du frittage SPS : influence
de la procédure expérimentale
1-Procédure expérimentale et dispersion des températures
En suivant la procédure décrite dans le chapitre 2 (cf. § 5), des échantillons ont été
frittés avec une épaisseur finale de 2,5 mm et deux diamètres différents, φ, de 20 et 40 mm. Le
même cycle de frittage (montée à 100°C/min jusqu’à 1300 °C maintenue constante pendant
10 minutes) a été appliqué à tous les échantillons en contrôlant la consigne à l’aide du
pyromètre axial. Le point de contrôle visé, A, est situé à 4 mm de la surface supérieure de
l’échantillon (Fig. 4.1).
Fig. 4.1 : Schéma du dispositif SPS montrant l’emplacement des pyromètres axial et radial.
Pour chaque type d’échantillon, les expériences ont été répétées dans les mêmes
conditions et la température, TB, a été mesurée au point de contrôle B, au palier du cycle de
frittage, une fois l’équilibre (de la température et de la position de la matrice) atteint. Les
températures mesurées ainsi que leurs écarts par rapport à la température de consigne (TS =
1300 °C) sont reportés dans le Tableau (4.1). Nous pouvons y voir que la température
enregistrée TB est toujours inférieure à la température de consigne et varie d’une expérience à
l’autre, ce qui reflète l’incertitude des températures réellement imposées.
Tableau 4.1 : Températures enregistrées à la position B, TB, et leurs déviation par rapport à la
consigne au palier du cycle de frittage (TS = 1300 °C).
85
Diamètre de l’échantillon, ϕ (mm) TB (°C) TS−TB (°C)

1282 18
20 1273 27
1268 32
1283 17
40
1272 28
Dans la suite, nous utiliserons la modélisation par éléments finis pour analyser la
dispersion de la température en considérant deux sources potentielles d’erreurs : un
désalignement du faisceau laser émis du pyromètre axial et un décalage de la matrice par
rapport aux pistons.
2-Modélisation de la dispersion de température
Le modèle éléments finis construit (cf. chap. 2) a été utilisé pour simuler la dispersion
de température qui peut être induite en considérant deux sources potentielles d’erreur : un
désalignement du pyromètre axial ou un décalage de la matrice par rapport à l’échantillon.
Dans le chapitre précédent, il a été montré que la dissymétrie des conditions de
refroidissement engendre un gradient de température axial dans l’échantillon. Pour des raisons
de simplicité, nous considérons dans cette partie, des conditions aux limites thermiques
symétriques sur les surfaces horizontales supérieure et inférieure du système SPS (Fig. 4.2).
Deux valeurs du coefficient d’échange convectif, hc = 2516 et 2445 W/m2 °C ont été utilisées
respectivement pour les diamètres ϕ20 mm et ϕ40 mm pour assurer le refroidissement
symétrique qui correspond à la température du spacer du bas mesurée (492 °C et 700 °C
respectivement pour ϕ20 mm et ϕ40 mm) à l’aide d’un thermocouple lors des expériences
SPS.
86
Fig. 4.2 : Cycle thermique utilisé pour le refroidissement symétrique pour les deux
diamètres ϕ20 mm et ϕ40 mm.
Différentes positions (1 à 6) définies dans la figure (4.3) ont été utilisées pour discuter
l’influence de la dispersion sur la distribution de la température dans l’échantillon. Les
différences de température radiales ou axiales, ∆Tij = Ti − Tj, sont déterminées au palier du
cycle de frittage, entre les différents points de l’échantillon i et j (avec i et j varient de 1 à 6
dans l’échantillon, i ≠ j, entiers naturels).
2.1-Effet d’un désalignement du pyromètre axial
L’alignement du faisceau lumineux émis par le pyromètre axial utilisé pour réguler la
température de frittage ne peut pas être rigoureusement contrôlé par l’utilisateur. Cela entraîne
une incertitude sur la position du point de contrôle, où le cycle de frittage est imposé. Pour
évaluer l’influence de cette incertitude, des simulations du champ de température ont été
effectuées en considérant différentes positions du contrôle de la consigne sur la paroi interne
du piston supérieur (Fig. 4.3) : le point visé A, choisi comme référence, et quatre positions
notées A’ ou A’’ repérées par leur éloignement vertical, δ, du point A. Compte tenu de la
distance entre le pyromètre et le point de contrôle visé, qui mesure ∼ 1,10 m, la déviation
87
maximale considérée (δ = 10 mm) correspond à une rotation de 0,3° du faisceau laser

(Fig.4.3).
Fig. 4.3 : Points de régulation de température considérés dans les simulations (le point visé A,
choisi comme référence, et quatre positions notées A’ ou A’’ définies par leur éloignement
vertical, δ, du point A) et points de référence dans l’échantillon.
Dans les simulations effectuées, la position de contrôle médiane (point B) est fixée au
milieu de la matrice supposée centrée par rapport à l’échantillon.
Les températures simulées à la position B sont représentées pour les échantillons de diamètre
20 mm et 40 mm sur la figure (4.4), où les valeurs mesurées sont également représentées par
des flèches horizontales. On peut remarquer que pour les deux diamètres considérés, la valeur
de la température simulée diminue lorsque le point de consigne de la température s’éloigne de
la surface supérieure de l’échantillon (i.e. lorsque le déplacement vertical du point de contrôle,
δ, augmente). Pour un déplacement, δ de 10 mm à partir du point de référence A, la déviation
de température (par rapport à celle correspondant au point de référence) est de 12 °C dans le
cas d’un échantillon de diamètre 40 mm et elle est significativement plus élevée (35 °C) pour
le diamètre 20 mm.
88
Dans ce dernier cas, les valeurs mesurées de TB (flèches horizontales en bleu sur la Fig. 4.4a)
se situent dans l’intervalle des valeurs simulées, ce qui suggère que l’écart des mesures
pourrait être attribué à un désalignement incontrôlé du pyromètre axial. Cependant, pour le
diamètre φ40, une des températures mesurées est supérieure à la valeur maximale simulée,
correspondant à la position de référence (δ = 0). Malgré le manque de données expérimentales
pour ce diamètre, cela suggère que d’autres sources d’erreur peuvent contribuer à la
dispersion de la température.
89
Fig. 4.4 : Influence d’un désalignement du pyromètre axial sur la déviation de température
pour les échantillons φ20 (a) et φ40 (b). Les symboles correspondent aux températures
simulées à la position B en fonction du déplacement, δ, du point de contrôle par rapport au
point visé A. Les flèches horizontales correspondent aux températures expérimentales
enregistrées par le pyromètre horizontal à la position B (Tableau 4.1).
90
2.2-Effet d’un décalage de la matrice
Un positionnement asymétrique des pistons dans la matrice peut se produire en raison

du mouvement de la partie supérieure du montage expérimental pendant la densification de
l’échantillon. Pour étudier l’influence de cette asymétrie sur la précision de la température de
frittage, des simulations ont été effectuées en imposant la température de consigne (1300 °C)
à la position de référence A, et en considérant différentes positions décentrées de la matrice,
induites par des déplacements relatifs (de 1 à 5,5 mm) soit vers le bas soit vers le haut (Fig.
4.5).
Fig. 4.5 : Décentrage de la matrice et différentes positions considérées.
La figure (4.6) montre la température simulée à la position B, en fonction du

déplacement de la matrice. Par rapport à la position centrée (choisie comme référence), cette
température augmente lorsque la matrice est décalée vers le haut et inversement, elle diminue
pour un déplacement vers le bas. Dans la plage étudiée, la déviation de température simulée
est du même ordre de grandeur pour les deux diamètres d’échantillon, avec une valeur plus
élevée (jusqu’à 35 °C) pour un déplacement vers le bas comparé à un déplacement vers le
haut (< 6 °C). Les températures mesurées (repérées par des flèches horizontales en bleu sur la
figure) sont en accord avec les valeurs simulées, confirmant que le décalage de la matrice est
une source potentielle d’erreur.
91
d+
d−
Fig. 4.6 : Effet d’un déplacement vers le bas ou vers le haut de la matrice sur la déviation de
température à la position B pour les échantillons φ20 (a) et φ40 (b). Les symboles
correspondent à des températures simulées à la position B (TB) et les flèches horizontales
correspondent aux températures expérimentales enregistrées à la même position (Tableau 4.1).
92
2.3-Effet de la dispersion sur la distribution de la température
Les résultats de la simulation montrent que la dispersion des mesures de température

peut résulter aussi bien d’un désalignement du pyromètre axial que d’un décentrage de la
matrice par rapport à l’échantillon. Dans les intervalles explorés, les deux sources d’erreur
semblent induire des déviations de température comparables qui sont, cependant, sensibles au
diamètre de l’échantillon dans le cas d’un désalignement du pyromètre. Ces déviations ont un
impact direct sur la distribution de température dans l’outillage SPS et dans l’échantillon,
comme on peut le voir sur les figures (4.7) et (4.8), où sont comparés les résultats des
simulations relatives à différentes configurations respectivement pour les diamètres 20 mm et
40 mm : (a) configuration de référence correspondant au pyromètre aligné et à la matrice
centrée, (b) désalignement maximal considéré pour le pyromètre (δ = 10 mm), (c) décalage de
3 mm vers le bas de la matrice et (d) erreurs cumulées en considérant le désalignement
maximal du pyromètre et un décalage de 3 mm vers le bas de la matrice. Les deux types
d’erreurs induisent des gradients axiaux par rapport à la configuration de référence (Fig. 4.7a
et 4.8a). Selon le cas, les deux effets peuvent soit se compenser (pour un décalage vers le haut
approprié) ou contraire s’additionner et engendrer une amplification des gradients de
température axiaux (Fig. 4.7d et 4.8d).
93
(a) (b)
A’’
(c) (d)
A’’
configurations : (a) configuration de référence correspondant au pyromètre aligné et à la
94
matrice centrée, (b) désalignement maximal du pyromètre considéré (δ = 10 mm), (c)

décalage de 3 mm vers le bas de la matrice et (d) erreurs cumulées des configurations (b) et
(c).
95
(a) (b)
A’’
(c) (d)
A’’
configurations : (a) configuration de référence correspondant au pyromètre aligné et à la
96
matrice centrée, (b) désalignement maximal du pyromètre considéré (δ = 10 mm), (c)

décalage de 3 mm vers le bas de la matrice et (d) erreurs cumulées des configurations (b) et
(c).
2.4-Effet de la dispersion sur les gradients thermiques
Sur le tableau (4.2), nous avons regroupé la température au point A et les gradients
thermiques calculés sur les lignes centrales médianes (1−2) et axiales (3−5) dans le cas des
quatre configurations d’erreurs (a, b, c et d) de la figure (4.8). L’écart maximal de température
∆Tmax y est également indiqué pour chaque configuration.
Tableau 4.2 : Température au point A et gradients thermiques radiaux et axiaux générés dans
l’échantillon ϕ40 mm.
Configuration TA/°C ∆T12/°C ∆T35/°C ∆Tmax/°C

(a) 1299 14 - 14
(b) 1287 13 - 13
(c) 1299 14 13 22
(d) 1278 12 13 20
La figure (4.9) montre que le gradient thermique radial au long de la ligne médiane
(1−2) de l’échantillon n’est pas influencé par le désalignement du pyromètre; il est de l’ordre
de 8 °C et 13 °C respectivement pour les diamètres 20 mm et 40 mm. Cependant, le niveau de
température diminue significativement lorsque le point de contrôle s’écarte de la position de
référence visée. Cela est dû à la déviation par rapport à la température programmée (1300 °C),
qui est du même ordre de grandeur que la déviation de température en position B, avec une
influence similaire de la taille de l’échantillon. En effet, au centre de la surface supérieure de
l’échantillon (position 3), la déviation par rapport à la température de consigne est négligeable
pour le cas de référence (~ 1 °C) et augmente jusqu’à 13 °C ou 37 °C respectivement pour les
diamètres φ40 mm ou φ20 mm, pour le désalignement maximal considéré. La même tendance
est observée lorsque la matrice est déplacée vers le bas (Fig. 4.10) sans influence significative
du diamètre de l’échantillon sur le profil radial de température.
97
Fig. 4.9 : Influence d’un désalignement du pyromètre axial sur la distribution de température
sur la ligne centrale radiale de l’échantillon (ligne 1−2) et dans la matrice, pour les
échantillons φ20 (a) et φ40 (b).
98
d+
d−
Fig. 4.10 : Influence d’un décalage de la matrice sur la distribution de température sur la ligne
1−2 et dans la matrice pour φ20 mm (a) et φ40 mm (b). La ligne en gras correspond à un
emplacement centré, les lignes en couleur rouge et bleue correspondent respectivement aux
déplacements vers le haut et vers le bas (1 à 5,5 mm).
99
Dans le cas d’un décalage de la matrice, la distribution axiale de la température

devient asymétrique. A titre d’exemple, la figure (4.11) représente la distribution de la
température sur la ligne centrale axiale de l’échantillon (3−5), pour un déplacement de la
matrice de 3 mm. On peut y voir que la variation de température est quasi linéaire entre la
surface supérieure (z = 1,25 mm) et inférieure (z = −1,25 mm), avec un écart de l’ordre de 15
°C.
d+
d−
Fig. 4.11 : Distribution de la température sur la ligne centrale axiale de l’échantillon (3−5)
pour un déplacement de la matrice de 3 mm vers le bas (d−) ou vers le haut (d+).
Dans le cas d’erreurs cumulées, la déviation par rapport à la température de consigne

peut être sensiblement augmentée. Par exemple, dans le cas de la configuration (d), dont les
distributions de température sont illustrées sur les figures (4.7d) et (4.8d), la déviation de
température au centre de la surface supérieure de l’échantillon (point 3) augmente jusqu’à 31
°C pour φ40 mm et jusqu’à 68 °C pour φ20 mm.
Dans cette partie, nous avons considéré un refroidissement symétrique pour des
raisons de simplicité. Dans la réalité, la dissymétrie de refroidissement inhérente au système
SPS induit un gradient axial qui augmente avec l’épaisseur de l’échantillon (cf. chap. 3, §
3.2). Un décalage de la matrice est donc susceptible d’amplifier ce gradient. Par ailleurs, la
symétrie azimutale considérée dans les présentes simulations ne pourrait plus être adéquate
100
dans le cas d’un désalignement important de pyromètre axial, ce qui induirait plus
d’inhomogénéités de température dans l’échantillon.
3-Utilisation d’un pyromètre de régulation radiale
Une alternative au désalignement du pyromètre axial (déviation du point A visé) serait

d’utiliser un pyromètre radial en imposant la consigne au point B situé sur la matrice. En effet,
le diamètre du trou du guidage au niveau du pyromètre radial B est beaucoup plus faible (ϕ =
3 mm) que celui du pyromètre axial (ϕ = 10 mm). Des simulations ont été effectuées en
considérant une régulation au point B dans le cas d’un piston creux (Fig. 4.12).
Fig. 4.12 : Points de régulation de température en utilisant un pyromètre axial (A) ou

radial (B).
Les figures (4.13a) et (b) illustrent la différence entre une régulation de température
utilisant le pyromètre axial (au point A) ou radial (au point B) On peut voir qu’avec une
régulation au point A, la température au centre de l’échantillon est proche de la température
de consigne (1300 °C) pour les deux diamètres ϕ20 et ϕ40 mm. Par contre, il y a eu un
dépassement du point de consigne d’environ 17 °C pour ϕ20 (Fig. 4.13a) et 24 °C pour ϕ40
(Fig. 4.13b) lorsque la régulation de température a été faite au point B. Cela peut être dû aux
valeurs importantes des conductivités thermique et électrique du papyex comme contact
101
vertical (propriétés dans la direction radiale) comparées à celle du contact horizontal (voir
annexe). Par conséquent la diffusion de la chaleur et le passage du courant sont limités dans la
direction axiale [Wolff 2011].
Le gradient thermique radial est presque le même pour les deux positions de régulation
: de l’ordre de 8 °C dans le cas du diamètre ϕ20 mm et de 14 °C dans le cas du diamètre ϕ40
mm. Pour que la température au centre de l’échantillon reste au voisinage de 1300 °C, en
assurant la régulation à partir du point B, il faut diminuer la consigne au point B : 1284 °C et
1278 °C respectivement pour les deux diamètres ϕ20 et ϕ40 mm. Cependant, comme on l’a vu
précédemment (cf. chap. 3), un décalage incontrôlé de la matrice lors du positionnement ou de
la densification de l’échantillon peut modifier la position du point B par rapport à
l’échantillon et induire des gradients axiaux. Par ailleurs, dans le cas d’une régulation radiale
au (point B) la distribution de température est fortement influencée par les résistances de
contact et les propriétés électriques de l’échantillon [Vanmeensel 2005], ce qui explique
l’utilisation dans la pratique de la régulation axiale (point A).
102
Fig. 4.13 : Effet du point de contrôle de la température sur le profil de température radiale
(ligne 1−2) pour les échantillons φ20 (a) et φ40 (b) d’une épaisseur, th = 2,5 mm.
Conclusions
La modélisation MEF a permis d’évaluer les dispersions des températures induites par
un désalignement du pyromètre axial ou par un décalage de la matrice par rapport à
103
l’échantillon. Les résultats montrent que les deux sources d’erreur induisent des déviations de
température comparables qui sont, cependant, sensibles au diamètre de l’échantillon dans le
cas du désalignement du pyromètre axial. Les erreurs n’ont pas d’influence significative sur la
distribution de température radiale dans l’échantillon et la matrice. Cependant, ils modifient le
niveau de température qui peut être considérablement dévié de la température de consigne
dans le cas d’erreurs cumulées. Par ailleurs, il a été montré que des gradients axiaux peuvent
être induits et s’ajouter à ceux dus à la dissymétrie du refroidissement inhérente au système
SPS.
Par conséquent, une procédure expérimentale soigneusement contrôlée visant le suivi
de l’évolution en temps réel des paramètres clés (température, courant électrique et pression)
et les conditions de frittage (points de mesure de température, alignement de l’ensemble :
échantillon/piston/matrice, emplacement des feuilles de contact, position des pistons et de la
matrice avant et après frittage) est nécessaire pour éviter l’hétérogénéité thermique et la non
reproductibilité des propriétés des matériaux, qui représentent un obstacle majeur pour
exploiter pleinement les avantages uniques offerts par la technique SPS.
104
Conclusion générale et perspectives
Dans cette étude, des expériences standard de frittage SPS ont été réalisées, dans le cas
de l’alumine, choisie comme modèle représentatif pour les matériaux non-conducteurs. Leurs
résultats ont été utilisés pour développer un modèle par éléments finis basé sur le couplage
thermoélectrique du frittage SPS. Le modèle numérique construit, validé expérimentalement,
a été utilisé dans un premier temps, pour faire une étude paramétrique, afin d’analyser l’effet
de plusieurs paramètres sur la distribution de température dans l’outillage SPS et dans
l’échantillon, ceux qui sont relatifs soit à l’échantillon (dimensions et forme) soit à la
procédure expérimentale (forme des pistons, feuilles de contact, température de frittage,
emplacement de la matrice par rapport à l’échantillon, avec ou sans isolation thermique, et les
points de contrôle de la température). Une attention particulière a été accordée à l’influence de
certains paramètres expérimentaux qui sont évoqués mais rarement analysés dans la
littérature, notamment la dissymétrie du refroidissement du système SPS et l’isolation
thermique de la matrice.
Les principaux résultats peuvent être résumés comme suit :
• La précision des résultats numériques obtenus (température et courant électrique

efficace) dépend des valeurs des résistances de contact entre les différents éléments
constituant le dispositif SPS, de la dissymétrie du circuit de refroidissement et des
propriétés du graphite, qui est dominant dans le montage expérimental SPS.
• L’augmentation des dimensions de l’échantillon et de la température de frittage
amplifie le gradient de température radial.
• Le gradient axial augmente également avec les dimensions de l’échantillon et devient
proche du celui de la direction radiale dans le cas d’échantillons de grandes
dimensions.
105
• Le remplacement des feuilles de papyex par d’autres feuilles de contact telles que le
molybdène et le tantale dans le contact horizontal (l’interface échantillon-piston) n’a
pas d’effet sur la température mesurée au point B, ainsi que la distribution radiale de
température dans l’échantillon.
• Une isolation thermique partielle de la matrice est plus efficace pour réduire le
gradient de température radial que l’isolation totale couramment utilisée.
• Un déplacement contrôlé de la matrice réduit le gradient de température axial, et
permettrait également d’élaborer des matériaux à gradient thermique axial contrôlé.
• La hauteur optimale du feutre dépend du diamètre de l’échantillon fritté et de
l’épaisseur de la matrice utilisée.
• La dissymétrie géométrique de l’outillage SPS, en particulier les éléments entourant
l’échantillon (pistons et matrice) a une forte influence sur la distribution de
température et le gradient thermique engendré dans l’échantillon.
L’étude nous a permis de montrer qu’on peut réduire l’hétérogénéité thermique, dans le
cas d’un échantillon de forme cylindrique, en combinant un décalage contrôlé de la matrice
avec une isolation thermique partielle optimisée (hauteur optimale du feutre).
Dans un deuxième temps, le modèle numérique nous a permis d’identifier deux
sources potentielles de la dispersion de la température incontrôlables par l’utilisateur lors
des expériences SPS : un désalignement du pyromètre axial et un décentrage vertical de la
matrice par rapport aux pistons. Les résultats montrent que les deux sources d’erreur induisent
des déviations de température comparables qui sont, cependant, sensibles au diamètre de
l’échantillon dans le cas du désalignement du pyromètre axial. Les erreurs n’ont pas d’effet
significatif sur le gradient radial de température dans l’échantillon et la matrice. Cependant, ils
modifient le niveau de température qui peut être considérablement dévié de la température de
consigne dans le cas d’erreurs cumulées, ce qui pourrait entraîner un sous-frittage des
matériaux. Par ailleurs, il a été montré que des gradients axiaux peuvent être induits et
s’ajouter à ceux dus à la dissymétrie du refroidissement inhérente au système SPS. En outre,
le décalage de la matrice peut fausser la mesure de température enregistrée par le pyromètre
radial placé dans la matrice.
Les résultats montrent qu’une procédure expérimentale soigneusement contrôlée (suivi
de tous les paramètres contrôlables, mesure correcte des températures, alignement de
l’outillage, emplacement des feuilles de contact, position des pistons et de la matrice avant et
après frittage) est nécessaire pour éviter l’hétérogénéité et la non reproductibilité des
106
propriétés, ce qui permettrait d’augmenter la fiabilité des matériaux frittés et à l’exploitation

complète des performances du procédé SPS.
En perspective de cette étude, il serait intéressant de vérifier expérimentalement l’effet
de l’isolation thermique partielle. Cela pourrait se faire avec des matériaux transparents dont
les propriétés optiques sont très sensibles aux gradients thermiques. Par ailleurs, le modèle
pourrait être étendu à d’autres types de matériaux de dimensions importantes, notamment le
frittage d’une pièce en forme de T en intégrant les contraintes mécaniques et une loi de
densification lors du frittage.
107
Références
[Achenani 2017a] Y. Achenani, M. Saâdaoui, A. Cheddadi, G. Bonnefont, G. Fantozzi, Finite

element modeling of spark plasma sintering: Application to the reduction of temperature
inhomogeneities, case of alumina, Mater. Des. 116 (2017) 504-514.
[Achenani 2017b] Y. Achenani, M. Saâdaoui, A. Cheddadi, G. Fantozzi, Finite element
analysis of the temperature uncertainty during spark plasma sintering: Influence of the
experimental procedure, Ceram. Inter. 43 (17) (2017) 15281-15287.
[Agrawal 2006] D. Agrawal, Microwave sintering of ceramics, composites and metallic
materials, and melting of glasses, Trans. Indian Ceram. Soc. 65 [3] (2006) 129-144.
[Allen 2012] J.B. Allen, C. Walter, Numerical simulation of the temperature and stress field
evolution applied to the field assisted sintering technique, ISRN Mater. Sci. -Hindawi
Publishing Corporation 2012 (2012) 1-9.
[Aman 2011] Yann Aman, Spark plasma sintering mechanisms of alpha-alumina (α-Al2O3)
nanopowders, Ph.D. Dissertation, Lyon University, INSA-Lyon, 2010, Lyon.
[Anselmi-Tamburini 2004] U. Anselmi-Tamburini, J.E. Garay, Z.A. Munir, Spark plasma
sintering and characterization of bulk nanostructured fully stabilized zirconia: Part I.
Densification studies, J. Mater. Res. 19 [11] (2004) 3255-3262.
[Anselmi-Tamburini 2005] U. Anselmi-Tamburini, S. Gennari, J.E. Garay, Z.A. Munir,
Fundamental investigations on the spark plasma sintering/Synthesis Process II. Modeling of
current and temperature distributions, Mater. Sci. Eng. A 394 [1-2] (2005) 139-148.
[Antou 2009] G. Antou, G. Mathieu, G. Trolliard, A. Maître, Spark plasma sintering of
zirconium carbide and oxycarbide: Finite element modeling of current density, temperature,
and stress distributions, J. Mater. Res. 24 [02] (2009) 404-412.
[Belmonte 2009] M. Belmonte, J.G. Julian, P. Miranzo, M.I. Osendi, Continuous in situ
functionally graded silicon nitride materials, Acta Mater. 57 [9] (2009) 2607-2612.
[Belmonte 2010] M. Belmonte, J. González-Julián, P. Miranzo, M.I. Osendi, Spark plasma
sintering: A powerful tool to develop new silicon nitride-based materials, J. Euro. Ceram. Soc.
(2010) 2937-2946.
[Bulat 2014] L.P. Bulat, I.A. Nefedova, D.A. Pshenai-Severin, Targeted use of SPS method
for improvement of thermoelectrics, Adv. Sci. Technol. 93 (2014) 168-173.
Références
[Bulat 2016] L.P. Bulat, A.V. Novotel’nova, D.A. Pshenai-Severin, V.B. Osvenskii, A.I.
Sorokin, A.V. Asach, A.S. Tukmakova, Temperature and current density Distributions at
spark plasma sintering of inhomogeneous samples, Tech. Phys. 61 [1] (2016) 68-75.
[Chen 2015] F. Chen, S. Yang, J. Wu, J.A.G. Perez, Q. Shen, J.M. Schoenung, E.J. Lavernia,
L. Zhang, Spark plasma sintering and densification mechanisms of conductive ceramics under
coupled thermal/electric fields, J. Am. Ceram. Soc. 98 [8] (2015) 732-740.
[Cincotti 2007] A. Cincotti, A.M. Locci, R. Orrù, G. Cao, Modeling of SPS apparatus:
Temperature, current and strain distribution with no powders, AIChE J. 53 [3] (2007) 703-
719.
[Cologna 2010] M. Cologna, B. Rashkova, R. Raj, Flash sintering of nanograin zirconia in <
5 s at 850 °C, J. Am. Ceram. Soc. 93 [11] (2010) 3556-3559.
[Cuccu 2015] A. Cuccu, S. Montinaro, L. Desogus, R. Orrù, G. Cao, Optimization of the
spark plasma sintering conditions for the consolidation of hydroxyapatite powders and
characterization of the obtained products, Chem. Eng. Trans. 43 (2015) 1771-1776.
[Cui 2016] G. Cui, X. Wei, E.A. Olevsky, R.M. German, J. Chen, The manufacturing of high
porosity iron with an ultra-fine microstructure via free pressureless spark plasma sintering,
Materials 9 [6] 2016 495.
[Dancer 2016] C. Dancer, Flash sintering of ceramic materials, Mater. Res. Express 3 (2016)
102001 (25pp).
[Decker 2017] S. Decker, L. Krüger, Mechanical properties of a CrMnNi steel/Mg-PSZ-FGM
processed by asymmetric spark plasma sintering, Mater. Des. 115 (2017) 8-16.
[Demirskyi 2012] D. Demirskyi, H. Borodianska, D. Agrawal, A. Ragulya, Y. Sakka, O.
Vasylkiv, Peculiarities of the neck growth process during initial stage of spark-plasma,
microwave and conventional sintering of WC spheres, J. Alloys Compd. (2012) 1-10.
[FAST Ceramics] http://www.fastceramics.com/innovative-research.html.
[Garcia 2010] C. Garcia, E. Olevsky, Numerical simulation of spark plasma sintering, Adv.
Sci. Technol. 63 (2010) 58-61.
[Giuntini 2013a] D. Giuntini, E.A. Olevsky, C.G. Cardona, A.L. Maximenko, M.S. Yurlova,
C.D. Haines, D.G. Martin, D. Kapoor, Localized overheating phenomena and optimization of
spark-plasma sintering tooling design, Materials 6 [7] (2013) 2612-2632.
[Giuntini 2013b] D. Giuntini, X. Wei, A.L. Maximenko, L. Wei, A.M. Ilyina, E.A. Olevsky,
Initial stage of free pressureless spark-plasma sintering of vanadium carbide: Determination of
surface diffusion parameters, Int. J. Refract. Metals Hard Mater. 41 (2013) 501-506.
109
Références
[Giuntini 2015] D. Giuntini, J. Räthel, M. Herrmann, A. Michaelis, E.A. Olevsky,

Advancement of tooling for spark plasma sintering, J. Am. Ceram. Soc. 98 [11] (2015) 3529-
3537.
[Giuntini 2016] D. Giuntini, J. Räthel, M. Herrmann, A. Michaelis, C.D. Haines, E. A.
Olevsky, Spark plasma sintering novel tooling design: temperature uniformization during
consolidation of silicon nitride powder, J. Ceram. Soci. Jpn. 124 [4] (2016) 403-414.
[Govea-Alcaide 2014] E. Govea-Alcaide, J.E. Pérez-Fernández, I.F. Machado, R.F. Jardim,
The spatial distribution of temperature and oxygen deficiency in spark-plasma sintered
superconducting Bi-based materials, Physica B 455 (2014) 35-38.
[Grasso 2009a] S. Grasso, Y. Sakka, G.Maizza, Electric current activated/assisted sintering
(ECAS): A review of patents 1906-2008, Sci. Technol. Adv. Mater. 10 (2009) 053001 (24pp).
[Grasso 2009b] S. Grasso, Y. Sakka, G. Maizza, Pressure effects on temperature distribution
during spark plasma sintering with graphite sample, Mater. Trans. JIM 50 [8] (2009) 2111-
2114.
[Grasso 2014] S. Grasso, T. Saunders, H. Porwal, O. Cedillos-Barraza, D.D. Jayaseelan, W.
E. Lee, M.J. Reece, Flash spark plasma sintering (FSPS) of pure ZrB2, J. Am. Ceram. Soc. 97
[8] (2014) 2405-2408.
[Grasso 2016] S. Grasso, T. Saunders, H. Porwal, B. Milsom, A. Tudball, M. Reece, Flash
spark plasma sintering (FSPS) of α and β SiC, J. Am. Ceram. Soc. 99 [5] (2016) 1534-1543.
[Gremillard 2017] L. Gremillard, K. Biotteau-Deheuvels, P. Clement, M. Perron, P.
Duvauchelle, S. Meille, J. Chevalier, Modeling and in-situ evaluation of thermal gradients
during sintering of large ceramic balls, Ceram. Int. 43 (2017) 7338-7345.
[Gu 2015] S. Gu, X. Zhang, L. Wang, X. Gan, Z. Shen, W. Jiang, Direct indication of a
higher central temperature achieved during spark plasma sintering process of a Zeolite, J. Eur.
Ceram. Soc. 35 [5] (2015) 1599-1603.
[Guillon 2014] O. Guillon, J.G. Julian, B. Dargatz, T. Kessel, G. Schierning, J. Räthel, M.
Herrmann, Field-assisted sintering technology/spark plasma sintering: mechanisms, materials,
and technology developments, Adv. Eng. Mater. 16 [7] (2014) 830-849.
[Hu 2014] L. Hu, A. Kothalkar, G. Proust, I. Karaman, M. Radovic, Fabrication and
characterization of NiTi/Ti3SiC2 and NiTi/Ti2AlC composites, J. Alloys Compd. (2014) 635-
644.
110
Références
[Hulbert 2008] D.M. Hulbert, D. Jiang, U. Anselmi-Tamburini, C. Unuvar, A.K. Mukherjee,

Experiments and modeling of spark plasma sintered, functionally graded boron carbide-
aluminum composites, Mater. Sci. Eng. A (2008) 333-338.
[Junting 2012] L. Junting, S. Yan, Z. Chunxiang, Z. Zhiyong, Thermal-electrical coupled
analysis and experimental investigation on spark plasma sintering of Sic ceramics, J. Wuhan
Univ. Technol. -Mater. Sci. Ed. 27 [6] (2012) 1120-1124.
[Langer 2011] J. Langer, D.V. Quach, J.R. Groza, O. Guillon, A comparison between FAST
and SPS apparatuses based on the sintering of oxide ceramics, Int. J. Appl. Ceram. Technol. 8
[6] (2011) 1459-1467.
[Lee 2018] G. Lee, E.A. Olevsky, C.Manière, A. Maximenko, O. Izhvanov, C. Back, J.
McKittrick, Effect of electric current on densification behavior of conductive ceramic
powders consolidated by spark plasma sintering, Acta Mater. 144 (2018) 524-533.
[Li 2015] D. Li, Z. Shen, Sintering by intense thermal radiation (SITR): A study of
temperature distribution by simulation and experiments, J. Eur. Ceram. Soc. (2015) 3303-
3309.
[Maizza 2009] G. Maizza, S. Grasso, Y. Sakka, Moving finite-element mesh model for aiding
spark plasma sintering in current control mode of pure ultrafine WC powder, J. Mater. Sci. 44
[5] (2009) 1219-1236.
[Mani 2015] M.K. Mani, G. Viola, J.P. Hall, S. Grasso, M.J. Reece, Observation of curie
transition during spark plasma sintering of ferromagnetic materials, J. Magn. Magn. Mater.
382 (2015) 202-205.
[Manière 2015a] Charles Manière, Spark plasma sintering: Couplage entre les approches
modélisation, instrumentation et matériaux, Ph.D. Dissertation, Paul Sabatier Université-
Toulouse III, 2015, Toulouse.
[Manière 2015b] C. Manière, A. Pavia, L. Durand, G. Chevallier, V. Bley, K. Afanga, A.
Peigney, C. Estournès, Pulse Analysis and Electric Contact Measurements in Spark Plasma
Sintering, Elec. Pow. Syst. Res. 127 (2015) 307-313.
[Manière 2016a] C. Manière, L. Durand, A. Weibel, G. Chevallier, C. Estournès, A
sacrificial material approach for spark plasma sintering of complex shapes, Scripta Mater. 124
(2016) 126-128.
[Manière 2016b] C. Manière, A. Pavia, L. Durand, G. Chevallier, K. Afanga, C. Estournès,
Finite-element modeling of the electro-thermal contacts in the spark plasma sintering process,
J. Eur. Ceram. Soc. 36 [3] (2016) 741-748.
111
Références
[Manière 2017] C. Manière, G. Lee, E.A. Olevsky, All-Materials-Inclusive Flash Spark

Plasma Sintering, Sci. Rep. 7 (2017) 1-8.
[Matsugi 2003a] K. Matsugi, H. Kurumato, T. Hatayama and O. Yanagisawa, Temperature
distribution at steady state under constant current discharge in spark sintering process of Ti
and Al2O3 powders, J. Mater. Process. Technol. 134 (2003) 225-232.
[Matsugi 2003b] K. Matsugi, H. Kuramoto, O. Yanagisawa, M. Kiritani, A case study for
production of perfectly sintered complex compacts in rapid consolidation by spark sintering,
Mater. Sci. Eng. A 354 (2003) 234-242.
[McKinnon 2017] R. McKinnon, S. Grasso, A. Tudball, M.J. Reece, Flash spark plasma
sintering of cold-pressed TiB2-hBN, J. Eur. Ceram. Soc. 37 (2017) 2787-2794.
[McWilliams 2006] B. McWilliams, A. Zavaliangos, K.C. Cho, R. J. Dowding, The modeling
of electric-current-assisted sintering to produce bulk nanocrystalline tungsten, JOM 58 [4]
(2006) 67-71.
[McWilliams 2008] B. McWilliams, A. Zavaliangos, Multi-phenomena simulation of electric
field assisted sintering, J. Mater. Sci. 43 [14] (2008) 5031-5035.
[McWilliams 2008] Brandon A. McWilliams, Numerical simulation of electric field assisted
sintering, Ph.D. Dissertation, Drexel University, 2008, Philadelphia.
[Molénat 2010] G. Molénat, L. Durand, J. Galy, A. Couret, Temperature control in spark
plasma sintering: An FEM approach, J. Metall. -Hindawi Publishing Corporation 2010 (2010)
1-9.
[Mondalek 2011] P. Mondalek, L. Silva, M. Bellet, A numerical model for powder
densification by SPS technique, Adv. Eng. Mater. 13 [7] (2011) 587-593.
[Morin 2016] C. Morin, S. Le Gallet, M. Ariane, F. Bernard, Spark plasma sintering tool
design for preparing alumina-based functionally graded materials, Ceram. Int. 42 [2] Part B
(2016) 3056-3063.
[Morita 2009] K. Morita, B.N. Kim, H. Yoshida, K. Hiraga, Spark-plasma-sintering
condition optimization for producing transparent MgAl2O4 spinel polycrystal, J. Am. Ceram.
Soc. 92 [6] (2009) 1208-1216.
[Muñoz 2010] S. Muñoz, U. Anselmi-Tamburini, Temperature and stress fields evolution
during spark plasma sintering processes, J. Mater. Sci. 45 [23] (2010) 6528-6539.
[Muñoz 2013] S. Muñoz, U. Anselmi-Tamburini, Parametric investigation of temperature
distribution in field activated sintering apparatus, Int. J. Adv. Manuf. Technol. 65 [1] (2013)
127-140.
112
Références
[Naimi 2013] Foad Naimi, Approches scientifiques et technologiques du frittage et de

l’assemblage de materiaux metalliques par SPS, Ph.D. Dissertation, University of Burgundy,
2013, Dijon.
[Olevsky 2018a] E.A. Olevsky, D.V. Dudina, Chapter 5: Flash sintering, Book ‘‘Field-
Assisted Sintering: Science and Applications’’, ISBN 978-3-319-76031-5, Published by
Springer (2018), pp. 89-191.
[Olevsky 2018b] E.A. Olevsky, D.V. Dudina, Chapter 4: Sintering by low-voltage electric
pulses (including Spark Plasma Sintering (SPS)), Book ‘‘Field-Assisted Sintering: Science
and Applications’’, ISBN 978-3-319-76031-5, Published by Springer (2018), pp. 89-191.
[Olevsky 2012] E.A. Olevsky, W.L. Bradbury, C.D. Haines, D.G. Martin, D. Kapoor,
Fundamental aspects of spark plasma sintering: II. Finite element analysis of scalability, J.
Am. Ceram. Soc. 95 [8] (2012b) 2414-2422.
[Orrù 2009] R. Orrù, R. Licheri, A.M. Locci, A. Cincotti, G. Cao, Consolidation/synthesis of
materials by electric current activated/assisted sintering, Mater. Sci. Eng. R 63 [4-6] (2009)
127-287.
[Pavia 2013] A. Pavia, L. Durand, F. Ajustron, V. Bley, G. Chevallier, A. Peigney, C.
Estournès, Electro-thermal measurements and finite element method simulations of a spark
plasma sintering device, J. Mater. Process. Technol. 213 [8] (2013) 1327-1336.
[Raichenko 1989] A. I. Raichenko, E. S. Chernikova, A mathematical model of electric
heating of the porous medium using current supplying electrode/punches, Sov. Powder
Metall. Met. Ceram. 28 [5] (1989) 365-371.
[Räthel 2009] J. Räthel, M. Hermann, W. Beckert, Temperature distribution for electrically
conductive and non-conductive materials during field assisted sintering (FAST), J. Eur.
Ceram. Soc. 29 [8] (2009) 1419-1425.
[Réau 2008] Adrien Réau, Élaboration de céramiques nanostructurées en carbure de silicium:
de la synthèse de la poudre à la céramique frittée, Ph.D. Dissertation, Paris-Sud XI University,
2008, Paris.
[Rothe 2014] Steffen Rothe, Electro-thermo-mechanical modeling of field assisted sintering
technology: Experiments, constitutive modeling and finite element analysis, Ph.D.
Dissertation, Clausthal University of Technology, 2014, Clausthal-Zellerfeld.
[Shen 2002] Z. Shen, M. Johnsson, Z. Zhao, M. Nygren, Spark plasma sintering of alumina,
J. Am. Ceram. Soc. 85 [8] (2002) 1921-27.
113
Références
[Song 2011a] Y. Song, Y. Li, Z. Zhou, Y. Lai, Y. Ye, A multi-field coupled FEM model for
one-step-forming process of spark plasma sintering considering local densification of powder
material, J. Mater. Sci. 46 (2011) 5645-5656.
[Song 2011b] J. Song, K. Ma, Y. Li, L. Zhang, J.M. Schoenung, High temperature
microstructure and microhardness evolution in dense NiCrAlY bulk material fabricated by
spark plasma sintering, Mater. Sci. Eng. A 528 (2011) 3210-3217.
[Suárez 2013] M. Suárez, A. Fernández, J.L. Menéndez, R. Torrecillas, H.U. Kessel, J.
Hennicke, R. Kirchner, T. Kessel, Chapter 13: Challenges and opportunities for spark plasma
sintering: A key technology for a new generation of materials, Book ‘‘Sintering
Applications’’, Edited by Burcu Ertuğ, ISBN 978-953-51-0974-7, Published by InTech,
(2013), pp. 319-342.
[Tatarko 2017] P. Tatarko, S. Grasso, T.G. Saunders, V. Casalegno, M. Ferraris, M.J. Reece,
Flash joining of CVD-SiC coated Cf/SiC composites with a Ti interlayer, J. Euro. Ceram. Soc.
37 (2017) 3841-3848.
[Tiwari 2009] D. Tiwari, B. Basu, K. Biswas, Simulation of thermal and electric field
evolution during spark plasma sintering, Ceram. Int. 35 [2] (2009) 699-708.
[Todd 2017] R.I. Todd, Chapter: Flash sintering of ceramics: A short review, Book
‘‘Proceedings of the IV advanced ceramics and applications conference’’, Edited by Bill Lee,
Rainer Gadow, Vojislav Mitic, ISBN 978-94-6239-212-0/978-94-6239-213-7, Published by
Atlantis Press, (2017), pp.1-12.
[Vanherck 2015] T. Vanherck, J. Lobry, G. Jean, M. Gonon, F. Cambier, Spark Plasma
Sintering: Homogenization of the compact temperature field for non conductive materials, Int.
J. Appl. Ceram. Technol. 12 [S2] (2015) E1-E12.
[Vanmeensel 2005] K. Vanmeensel, A. Laptev, J. Hennicke, J. Vleugels, O. Van der Biest,
Modelling of the temperature distribution during field assisted sintering, Acta Mater. 53 [16]
(2005) 4379-4388.
[Vanmeensel 2007] K. Vanmeensel, A. Laptev, O. Van der Biest, J. Vleugels, The influence
of percolation during pulsed electric current sintering of ZrO2-TiN powder compacts with
varying TiN content, Acta Mater. 55 (2007) 1801-1811.
[Voisin 2013] T. Voisin, L. Durand, N. Karnatak, S. Le Gallet, M. Thomas, Y. Le Berre, J.F.
Castagne, A. Couret, Temperature control during spark plasma sintering and application to
up-scaling and complex shaping, J. Mater. Process. Technol. 213 (2013) 269-278.
114
Références
[Wang 2003] Y.C. Wang, Z.Y. Fu, W.M. Wang, Numerical simulation of the temperature
field in sintering of BN by SPS, Key Eng. Mater. 249 (2003) 471-476.
[Wang 2007] X. Wang, S.R. Casolco, G. Xu, J.E. Garay, Finite element modeling of electric
current-activated sintering: The effect of coupled electrical potential, temperature and stress,
Acta Mater. 55 [10] (2007) 3611-3622.
[Wang 2010] C. Wang, L. Cheng, Z. Zhao, FEM analysis of the temperature and stress
distribution in spark plasma sintering: Modelling and experimental validation, Comp. Mater.
Sci. 49 [2] (2010) 351-362.
[Wei 2012] S. Wei, Z.H. Zhang, X.B. Shen, F.C. Wang, M.Y. Sun, R. Yang, S.K. Lee,
Simulation of temperature and stress distributions in functionally graded materials synthesized
by a spark plasma sintering process, Comp. Mater. Sci. 60 (2012) 168-175.
[Wei 2015] X. Wei, D. Giuntini, A.L. Maximenko, C.D. Haines, E.A. Olevsky, Experimental
investigation of electric contact resistance in spark plasma sintering tooling setup, J. Am.
Ceram. Soc. 98 [11] (2015) 3553-3560.
[Wolff 2012] C. Wolff, S. Mercier, H. Couque, A. Molinari, Modeling of conventional hot
compaction and spark plasma sintering based on modified micromechanical models of porous
materials, Mech. Mater. 49 (2012) 72-91.
[Wolff 2011] Cyprien Wolff, Modélisation du processus thermo-électro-mécanique de frittage
flash, Ph.D. Dissertation, Paul Verlaine University, 2011, Metz.
[Yoneya 2001] M. Yoneya, T. Ikeshoji, A numerical calculation method advantageous for
complex boundary problems-an application to the pulse discharge sintering process, Mater.
Trans. 42 (2001) 2165.
[Yu 2017] M. Yu, S. Grasso, R. Mckinnon, T. Saunders, M.J. Reece, Review of flash
sintering: Materials, mechanisms and modelling, Adv. Appl. Ceram. 116 [1] (2017) 24-60.
[Yucheng 2002] W. Yucheng, F. Zhengyi, Study of temperature field in spark plasma
sintering, Mater. Sci. Eng. B90 (2002) 34-37.
[Zapata-Solvas 2015] E. Zapata-Solvas, D. Gomez-Garcia, A. Dominguez-Rodriguez, R.I.
Todd, Ultra-fast and energy-efficient sintering of ceramics by electric current concentration,
Sci. Rep. 5 (2015) 1-7.
[Zavaliangos 2004] A. Zavaliangos, J. Zhang, M. Krammer, J.R. Groza, Temperature
evolution during field activated sintering, Mater. Sci. Eng. A 379 [1-2] (2004) 218-228.
[Zhang 2004] Jing Zhang, Numerical simulation of thermoelectric phenomena in field
activated sintering, Ph.D. Dissertation, Drexel University, 2004, Philadelphia.
115
Annexe
Tableau A1 : Propriétés thermoélectriques du graphite de nuance 2333, du feutre de graphite

et des feuilles de contact (Papyex, Molybdène, Tantale).
Graphite de nuance 2333 [Société Mersen, Wolff 2011]
Densité Conductivité thermique Conductivité électrique Chaleur spécifique

Émissivité
kg/m3 W/m °C S/m J/kg °C
à 20 °C 103,7 à 20 °C 7,93 104

à 20 °C 710
200 °C 92,2 225 °C 1,01 105
200 °C 1120
500 °C 76,3 500 °C 1,14 105
à 20 °C 1860 500 °C 1560 à 20 °C 0,8
800 °C 64,5 750 °C 1,16 105
800 °C 1800
1100 °C 56,5 1000 °C 1,18 105
1100 °C 1950
1400 °C 49,8 1250 °C 1,11 105
Feutre en graphite, thf = 10 mm [Fournisseur, Wolff 2011]

Émissivité
à 190 °C 0,383
500 °C 0,105
800 °C 0,182
1100 °C 0,217 à 20 °C 712
à 20 °C 88 à 20 °C 333 à 20 °C 0,99
1400 °C 0,265 1400 °C 1675
1600 °C 0,291
2200 °C 0,462
2500 °C 0,685
Annexe
Feuilles de papyex, th = 0,4 mm [Fournisseur, Wolff 2011]

Direction
à 20 °C 4
Suivant z 900 °C 12 à 20 °C 2 103 à 20 °C 710
1300 °C 12 200 °C 1120
à 20 °C 1100 500 °C 1560
800 °C 1800
à 20 °C 160 1100 °C 1950
Suivant r à 20 °C 105
900 °C 100
Feuilles de molybdène, th = 50 µm

à 20 °C 138 à 20 °C 1,8 107

à 20 °C 10280 900 °C 113 900 °C 3,6 106 à 20 °C 254
1300 °C 103 1300 °C 2,5 106
Feuilles de tantale, th = 50 µm

à 20 °C 54 à 20 °C 7,6 106
à 20 °C 1660 900 °C 72 900 °C 2,4 106 à 20 °C 140
1300 °C 77 1300 °C 1,8 106
117
Annexe
Tableau A2 : Propriétés thermoélectriques de l’alumine.
Alumina [Anselmi-Tamburini 2010, Wang 2007]

76,4488 − 0,18978 T −126,5317 + 8,1918 T

+ 1,9596 104 T2 − 6,1058 10−3 T2
3970 10−8
− 8,9466 10−8 T3 + 2,3104 10−6 T3
+ 1,4909 10−11 T4 − 3,4204 10−10 T4
118
Annexe
Ensemble de l’outillage SPS, ϕ = 20 mm
119
Annexe
120
Annexe
121
Publications scientifiques
Materials and Design 116 (2017) 504-514
Graphical Abstract
The method proposed to optimize the temperature distribution in the sample
Partial insulation (PI) Die shift Optimized PI and die shift
Sample
Reduction of radial gradient Reduction of axial gradient Optimal configuration

Materials and Design 116 (2017) 504–514
Contents lists available at ScienceDirect
Materials and Design
journal homepage: www.elsevier.com/locate/matdes
Finite element modeling of spark plasma sintering: Application to the

reduction of temperature inhomogeneities, case of alumina
Youssef Achenani a,⁎, Malika Saâdaoui a,⁎, Abdelkhalek Cheddadi a, Guillaume Bonnefont b, Gilbert Fantozzi b
a
Mohammed V University in Rabat, Mohammadia School of Engineers, P.O. Box 765, Agdal, Rabat, Morocco
b
Lyon University, MATEIS, UMR 5510 CNRS, National Institute of Applied Sciences of Lyon, Avenue Jean Capelle, F-69621 Villeurbanne Cedex, France
a r t i c l e i n f o a b s t r a c t
Article history: Increasing attention is being paid to numerical modeling of spark plasma sintering (SPS) due to its significant im-
Received 2 August 2016 portance for the comprehension and the optimization of this process. In this study, SPS sintering experiments of
Received in revised form 16 December 2016 alumina were performed and their results were used to develop faithful simulations of the temperature distribu-
Accepted 19 December 2016
tion, based on a thermal-electrical finite element model. Particular focus was put on the axial temperature distri-
Available online 21 December 2016
bution within the sample, rarely considered in the literature. The model was used to analyze the influence of
Keywords:
various experimental parameters potentially affecting the temperature distribution (axial asymmetry, die loca-
Spark plasma sintering tion and insulation) and simple methods, based on the die location and its insulation, are proposed to reduce
Finite element modeling the temperature inhomogeneities in the sample.
Temperature distribution © 2016 Elsevier Ltd. All rights reserved.
Die location
Die insulation
1. Introduction the sample and tools [6,7,15,18,22] and thermophysical parameters, es-
pecially material conductivity [3,10,22,23]. A parametric analysis of
Spark Plasma Sintering (SPS) is a consolidation process based on Muñoz et al. [21] highlighted the difficulty to predict the effect of one
Joule heating by the application of a pulsed electrical current to a graph- parameter independently of the others. However, most of the numerical
ite die containing the material powder. Compared to other conventional studies lack of experimental validation and their accuracy depend on
sintering methods, SPS offers exceptional benefits, including rapid the simplifying assumptions related to the device parts taken into ac-
heating rate and reduced sintering temperature and holding time, count, power or heating conditions, and contact resistances between
which allow to avoid grain growth and to improve mechanical or phys- the graphite tools and between the punches and the sample. Anselmi-
ical properties of the final products. So that, increasing attention is paid Tamburini et al. [24] and Cincotti et al. [25] highlighted the importance
to this technique, which has been applied to a variety of advanced ma- of considering the RMS (Root Mean Squared) value of the pulsed cur-
terials in a wide range of application fields [1–3]. rent input to determine the Joule effects. Whereas the first simulations
The sample temperature is of particular importance to the SPS pro- considered a constant applied electric potential or current, Muñoz and
cess, since it determines the structure and properties of the material Anselmi-Tamburini [10] and Wang et al. [15] introduced a Proportion-
and their homogeneity. However, it is difficult to control due to inherent al-Integral-Differential (PID) module for better reproduction of the ex-
experimental difficulties and the large number of the involved parame- perimental thermal sintering cycle. Moreover, the contact resistances
ters. In recent years, finite element modeling with consideration of the have often been neglected in numerical modeling. Few authors devel-
coupled phenomena involved during SPS sintering played a crucial oped calibration or experimental methods to determine them [14,26–
role in understanding this process. Most of the models considered ther- 30]. Vertical contact resistances are much larger than horizontal ones
moelectric coupling [4–7] to determine electrical and temperature [14,26,27] and the influence of the applied pressure has been outlined
fields. Some works integrated mechanical coupling to investigate stress in [24,29,31,32].
distribution as in [8–12], or a densification model [13–18]. In general, symmetrical thermal boundary conditions are used and
A complex temperature distribution within the tools and the sample the axial temperature distribution within the sample has been barely in-
has been evidenced, with temperature gradients depending on process vestigated. In this study, standard sintering experiments were per-
parameters such as the heating rate [15,19–21], geometrical aspects of formed with alumina, chosen as a model for non-conductive
materials, and their results were used to develop faithful simulations
⁎ Corresponding authors.
with limited approximations. The influence of various experimental pa-
E-mail addresses: achenaniyoussef@yahoo.fr (Y. Achenani), saadaoui@emi.ac.ma rameters on both radial and axial temperature distributions was then
(M. Saâdaoui). investigated, and simple methods based on the die location and its
http://dx.doi.org/10.1016/j.matdes.2016.12.054
0264-1275/© 2016 Elsevier Ltd. All rights reserved.
Y. Achenani et al. / Materials and Design 116 (2017) 504–514 505
insulation are proposed to reduce temperature inhomogeneities in the Table 1

sample. Parameters of the study. The bold letters correspond to the conditions of the performed
experiments.
Parameters Investigated range

2. Procedure and modeling Sample dimensions (mm)
Diameter, ϕ 20, 40
2.1. SPS experiments and temperature measurements Thickness, th 2.5, 5, 10
Thermal insulation of the die Without, total, partial
Location of the die relative to the sample Centered
Standard sintering experiments have been performed with an ultra- Off-centered 1 to 3 mm downward
pure alumina (BMA-15 Baikowski, N 99.99%), using an HP D25/1 FCT SPS Off-centered 1 to 3 mm upward
equipment (FCT Systeme GmbH, Germany) configuration of which is
shown in Fig. 1. It includes a graphite die (with thickness of 10 mm
and height of 48 mm) containing the sample, two punches (with a 2.2. Numerical modeling
height of 35 mm and the same diameter as the sample) protected by
conical spacers (large diameter of 80 mm) and two water-cooled elec- Finite element modeling was performed using COMSOL
trodes located at the upper and lower ends of the apparatus. A central Multiphysics® to simulate the thermoelectric coupling during SPS
hole of diameter 10 mm is drilled in each element for temperature mea- sintering, governed by the equations of energy and electric charge con-
surements. The sintering experiments were performed in a tempera- servation. We considered the system between the spacers ends and due
ture-control mode using an optical pyrometer focused on the upper to the axisymmetrical configuration, the calculations were limited to
graphite punch (position A), at 4 mm from the sample, and a PID con- only one-half of its section, where the temperature, T(r, z, t), is given
troller that allow to adjust the electric current automatically. The tem- as a function of time, t, in the cylindrical coordinates (r, z) by:
perature was also systematically controlled at three other positions of
the system (Fig. 1): An optical pyrometer focused in a hole (3 mm diam- _
∂T 1 ∂ ∂T 1 ∂ ∂T ̇
eter) drilled in the middle of the die, measured the temperature, TB, at ρcp ¼ rkr þ rkz þ qi ð1Þ
∂t r ∂r ∂r z ∂z ∂z
3 mm from the sample (position B) and two K-type thermocouples
measured the temperatures TS1 and TS2 of the upper and lower spacers,
at positions S1 and S2 respectively. The experimental thermal cycle where ρ, cp, kr and kz, represent respectively the density, the specific
consisted of a rise in temperature at 100 °C/min up to 1300 °C with a
dwell time of 10 min, during which a constant pressure of 73 MPa
was applied to the sample. The following pulse sequence was chosen:
10 ms of pulsed current followed by 5 ms of current without pulse.
Graphite foils (Papyex® Mersen) of 0.4 mm thickness were used as in-
terfaces (Fig. 1) and a set of experiments was performed using felt ther-
mal insulator (Mersen) around the die. The samples were processed
with a final thickness of 2.5 mm and two different diameters, 20 and
40 mm.
Fig. 1. Illustration of the SPS configuration with locations of the temperature Fig. 2. Comparison of experimental (Exp) and simulated (Sim) temperatures at the top
measurements (points A, B, S1 and S2) and reference locations in the sample (points 1 to (TS1) and bottom (TS2) spacers for symmetrical (a) and asymmetrical (b) thermal
6). boundary conditions.
506 Y. Achenani et al. / Materials and Design 116 (2017) 504–514
Table 2
1498
3201
1144
2673
Sim
Convection coefficients for the asymmetrical thermal boundary conditions.
Convection coefficient, hc (W/m2 °C)
Sample Upper spacer Lower spacer
ϕ20 1780 2450

ϕ40 1575 2275
heat, the thermal conductivity in r and z directions. q_ i is the heat gener-

ated by Joule heating per unit volume per unit time.
IRMS (A)
The current distribution is described by:
2660
1470
3250
1135
Exp
1 ∂ðrir Þ ∂iz
þ ¼0 ð2Þ
Comparison between experimental (Exp) and simulated (Sim) values of temperature at position B (TB) and current (IRMS) at dwell temperature for non-symmetrical boundary conditions.
r ∂r ∂z
where, ir and iz represent the current density in the r and z directions,

respectively.
An effective electric current IRMS is imposed on the upper surface of
the system and the electric potential is zero at its lower surface. To bet-
ter reproduce the desired thermal sintering cycle, a PID module repro-
ducing the closed-loop controller configuration has been programmed
and integrated into the finite element software. The current intensity
1282
1272
1300
1306
Sim
is calculated considering the difference, e(t), between prescribed and
TB (°C)
1282
1272
1314
1348
Exp
Sample
ϕ20
ϕ40
ϕ20
ϕ40
Die insulation
Without
Fig. 3. Comparison of simulated (Sim) and experimental (Exp) data for ϕ20 samples (th =
Table 3
Total
2.5 mm): (a) The effective electrical current values (IRMS) and (b) temperatures TA and TB
respectively at positions A and B defined in Fig. 1.
Fig. 4. Temperature field at dwell temperature for symmetrical (a, b) and asymmetrical (c, d) thermal boundary conditions for ϕ20 (a, c) and ϕ40 (b, d) samples (th = 2.5 mm).
calculated temperatures at control point A, as follows: The Papyex foils are not taken into consideration in the finite ele-
ment geometry, but modeled as thin layers, the thickness and character-
t deðtÞ istics of which are used as input data in the model. To take into account
IRMS ðtÞ ¼ KP eðtÞ þ KI ∫ eðτ Þdτ þ KD ð3Þ
0 dt their anisotropy, their electric and thermal properties in plane and
through the thickness were considered [33]. The sample was considered
where KP, KI and KD are respectively the proportional, integral and de- as fully dense and the alumina characteristics used are those of Ref. [10].
rivative gains, adjusted for an optimum control response. It is to note that the accuracy of the simulations is very sensitive to the
The initial temperature of the simulations was fixed at 27 °C and two graphite properties. In particular, those provided by the manufacturer
main heat transfer boundary conditions were applied: did not allow us to reproduce the experimental measurements, as also
(i) Due to heat removal by water cooling, a conducto-convective recently highlighted in [30]. Thus, we used those of [33] which allowed
flux, qc, across the upper and lower horizontal surfaces was considered the best agreement with current and temperature measurements.
and expressed by: To achieve faithful simulations with limited approximations,
sintering experiments whose conditions are in bold letters in Table 1,
qc ¼ hc ðTs −Tw Þ ð4Þ were performed and their data were used to calibrate the model or to
validate it. Particular attention was given to the boundary conditions
where hc is the conducto-convective coefficient, Tw the water tempera- and the contact resistances, which play an important role in the model
ture (27 °C) and Ts the horizontal surface temperature. accuracy. The validated model was then used to determine radial and
(ii) As the experiments were conducted in vacuum, the lateral sur- axial temperature distributions within the sample and to analyze the ef-
faces of the device suffer losses by radiation according to the following fect of various experimental conditions, summarized in Table 1, where
equation: the used sample dimensions (diameter, ϕ, and thickness, th) are also re-
ported: (i) vertical location of the die (considering centered or off-cen-
tered location relative to the sample), (ii) die insulation with graphite
qr ¼ σ s ε T4e −T4a ð5Þ
felts (considering the cases without insulation, with total or partial insu-
lation). Unless otherwise indicated, the experiments and simulations
where qr. is the radiation heat flux, σs is the Stefan-Boltzmann constant, are performed with a die vertically centered, without felt insulation.
ε is the emissivity of the lateral surfaces (0.8 for the graphite [27] and
0.99 for the graphite felt according to the manufacturer), Te is the emis- 3. Results and discussion
sion surface temperature (graphite) and Ta is the absorption surface
temperature (chamber wall). 3.1. Comparison of experimental and simulation results
Two types of contacts have been considered: those introduced by
the use of the Papyex foils and horizontal contacts at punch/spacer During the sintering experiments, a temperature difference (of 70 °C
(graphite/graphite) interfaces. For the latter, the thermal (TCR) and and 100 °C respectively for ϕ20 mm and ϕ40 mm samples) was system-
the electrical (ECR) contact resistances were introduced, using interfa- atically measured at dwell time between the lower and upper spacers,
cial graphite/graphite conditions between the punches and spacers, with a higher temperature for the latter. Such difference has also been
where the thermal and electrical fluxes are respectively given by: reported in [5] and can be attributed to a slight asymmetry of the SPS
system, resulting in non-symmetrical cooling conditions on its upper
qth ¼ kc ðTS −TP Þ; Jel ¼ σ c ðUS −UP Þ ð6Þ and lower parts. However, its impact has not been systematically inves-
tigated. In this work, we have first considered symmetrical thermal
where, kc and σc represent respectively the thermal and electrical gap boundary conditions (Eq. (4)) at the upper and lower horizontal sur-
conductivities, (TS − TP) and (US − UP) are respectively the tempera- faces, as generally assumed in the literature, with hc = 880 W/m2 °C
ture and the potential difference between the spacer and the punch. [27]. The TCR and ECR were adjusted to obtain the best correlation
between the calculated and measured currents and temperatures (for

ϕ20 mm), reached for the following coefficients (Eq. (6)): kc =
15 × 103 W/m2 K and σc = 2.63 × 106 S/m2, values of which are on
the same order of those used by other authors [14,26,28].
The resulting temperature variations simulated at the spacers (posi-
tions S1 and S2), are shown for ϕ20 mm and ϕ40 mm samples in Fig. 2a,
where the variations of the measured temperatures are also reported. It
can be noticed that the difference between the measured temperatures
during the isothermal dwell is not reproduced by the simulation, which
gives the same temperature for both spacers, corresponding to that of
the lower one. To reproduce the experimental temperature differences,
non-symmetrical thermal boundary conditions were then considered
using different conducto-convective coefficients (hc in Eq. (4)) for the
upper and the lower surfaces, values of which (Table 2), were adjusted
for the two sample diameters, so as to obtain simulated temperatures
identical to the measured values on the spacers (Fig. 2b). The resulting
RMS intensities and temperature evolutions, simulated at positions A
(upper sample/punch interface) and B (sample/die interface), are com-
pared with the experimental data for the ϕ20 mm sample in Fig. 3. The
discrepancy observed between simulation and measurement at low
temperatures is due to the pyrometer used for measurement, which
cannot work until 400 °C. At higher temperatures, a very good repro-
duction of the experimental measurements is obtained. Moreover, for
all the performed experiments, very good agreement was found with
the non-symmetrical boundary conditions between simulated and
measured values of IRMS and temperature at position B (Table 3). Fig. 4
shows a comparison of the temperature fields in the samples for sym-
metrical and non-symmetrical boundary conditions. An axial asymme-
try appears in the case of non-symmetrical boundary conditions,
which will henceforth be considered. The results will be analyzed con-
sidering different radial or axial temperature differences, ΔTij = Ti −
Tj, determined at the dwell temperature, between positions i and j in
the sample (Fig. 1).
3.2. Radial temperature distribution
The variations of the simulated electric current density and the tem-
perature, along the radial direction from the center of the sample (point
1) to the outer side of the die, are plotted as a function of the thickness in
Fig. 5 for ϕ20 mm and ϕ40 mm samples. The perfect agreement be-
tween the simulation and the temperature measured at point B (solid
symbols) for the thinnest samples (th = 2.5 mm), can be seen. The re-
sults confirm the transition between the sample and the die for non-
conductive materials. In this case, the current does not cross the sample
but flow around it, generating a peak in the sample/die interface,
followed by a gradual decrease to the periphery of the die (Fig. 5a and
b). The temperature is maximal at the center of the sample and de-
creases to the outer side of the die (Fig. 5c and d), with a slope increase
at the sample die interface, more accentuated for the larger diameter,
and related to the higher thermal conductivity of the die. It is to note
that this profile is not general: increasing radial temperature has been
reported in alumina samples, depending on the experimental condi-
tions [21]. Moreover, the temperature decrease strongly depends on
the relative difference in thermal conductivity between the sample
and the die [23].
The effect of the sample dimensions on the radial gradient is ana-
lyzed considering the variation of the simulated temperature difference,
ΔT32, with the sample diameter and its thickness, shown in Fig. 6, where
the experimental temperature differences ΔTAB (solid symbols), mea-
sured for the thinnest samples, are also plotted for comparison. The dis-
crepancy between ΔTAB and ΔT32, despite the proximity between the
points of measurements and those of simulations, show the interest of
Fig. 5. Effect of the thickness on the electric current density (a, b) and the radial
temperature (c, d) for ϕ20 (a, c) and ϕ40 (b, d) samples. Solid symbols correspond to
the measured temperature at position B on the die.
the simulations to investigate the temperature distribution which is

lower than the setpoint (1300 °C) in the whole sample (Fig. 5). Increas-
ing the sample diameter or its thickness increases the temperature dif-
ference ΔT32 from a value b 10 °C for the smallest sample, to 25 °C for the
largest one. The results confirm the conclusions of previous works that
highlighted the increase of the radial temperature gradient with the
sample size [6,7,18,21]. For non-conductive materials, most of the
Joule heat is produced within the area of the punch and die. In this
case, it was proposed to optimize the tooling dimensions, particularly
the thickness of the die to reduce the temperature gradients in large
samples [6,21].
3.3. Axial temperature distribution
Although scarcely considered in the literature, axial temperature

gradients appear in the sample in addition to the radial ones, particular-
ly in the case of a temperature control mode considered in this study. In
Fig. 7, the axial temperature distribution along the axial central line 3–5
is plotted as a function of the relative axial coordinate (z/th) for the con-
sidered sample diameters and thicknesses. For comparison, the distri-
butions corresponding to the case of symmetrical thermal boundary
conditions (dashed lines) are also plotted in the figure. It can be seen
that the symmetrical model underestimates the axial temperature gra-
dients, particularly for the larger sample diameter (Fig. 7b). Moreover,
asymmetrical effects appear with a higher temperature at the upper
surface (point 3), when the real asymmetrical thermal boundary condi-
tions are considered. The asymmetry is accentuated for the larger sam-
ple diameter in which the temperature decreases continuously
downwards. As shown in Fig. 8, increasing the sample dimensions in-
creases the maximal temperature difference along the axial central
line 3–5, ΔTmax,35 (which is equal to ΔT35 in the case of ϕ40 mm samples
for asymmetrical boundary conditions). This temperature difference is
negligible (b 2 °C) for the smallest sample and increases to 14 °C in the
largest one. We can notice that for the latter case, the axial temperature
difference is close to the central radial gradient, ΔT12, also shown in the
Fig. 7. Temperature distributions along the axial central line 3–5 for different sample
figure. It is thus important to minimize not only the radial gradient, but thicknesses, th. Comparison of symmetrical (Sym) and asymmetrical (Asym) thermal
also the axial one, which can result in non homogeneous material prop- boundary conditions for (a) ϕ20 and (b) ϕ40 samples.
erties. An experimental evidence of this effect was reported by Gu et al.
[34] in the case of zeolite, for which an axial temperature difference of
only 5 °C resulted in a difference between the transparent parts of the 3.4. Reduction of the temperature inhomogeneities
upper and lower surfaces of the sintered samples.
The most common numerical approaches to lower temperature in-
homogeneities during SPS sintering are based on the optimization of
Fig. 6. Simulated temperature difference ΔT32 as a function of sample dimensions. Solid

symbols correspond to the experimental temperature difference Δ TAB for thinnest Fig. 8. Comparison of the maximal axial temperature difference, ΔTmax,35 (solid lines) and
samples (th = 2.5 mm). the central radial temperature difference ΔT12 (dashed lines).
Fig. 11. Effect of total insulation of the die (graphite felt of 48 mm height and 10 mm
thickness) on the temperature distribution along the central radial line 1–2 (sample
thickness, th = 10 mm).
3.4.1. Location of the die

Axial temperature gradients can result from asymmetrical position-
ing of the punches in the die, due to the initial positioning of the die or to
its modification during the sample densification [24]. To investigate the
influence of this asymmetry on the temperature distribution, off-cen-
tered locations of the die due to relative downward or upward displace-
ments (1 to 3 mm) respectively denoted by d− and d+, were
considered. Fig. 9 shows the results corresponding to the largest sample
dimensions (ϕ40 mm and th = 10 mm) for which the temperature gra-
dient is maximum when the die is vertically centered relative to the
sample. From Fig. 9a, it can be seen that an off-centered location of the
die has no effect on the radial temperature gradient. However, it shifts
the radial temperature distribution towards higher or lower values re-
Fig. 9. Effect of downward (d−) or upward (d+) displacements of the die on the central spectively for upward or downward displacements. An upward dis-
radial line 1–2 (a) and the axial central line 3–5 (b) temperature distributions for ϕ40 placement of the die reduces the discrepancy between the
sample (th = 10 mm). The dashed-dot line corresponds to a centered location of the temperature at the center of the upper sample surface and the set tem-
die, relative to the sample. perature (1300 °C), which is reached for d+ = 2 mm. Moreover, in-
creasing the downward displacement from 1 to 3 mm accentuates the
the tooling design or its dimensions [6,21,28,35]. The present study is axial asymmetry of the temperature distribution and the axial temper-
focused on the temperature field within the sample and the influence ature gradient, ΔT35 (Fig. 9b) in comparison with the centered location
of two parameters acting separately on the axial and radial temperature (dashed-dot line in the figure). For upward displacements, the axial gra-
distributions: the location of the die and its insulation. dient decreases to a value b 5 °C for d+ = 1 mm, becomes negative for
Fig. 10. Configurations of die insulation: (a) total insulation (TI), (b) partial insulation with 1 piece of felt (PI1) and (c) partial insulation with 2 pieces of felt (PI2).
d+ = 2 mm and increases towards a more negative value when d+ is obtain the most homogeneous axial temperature distribution close to
increased to 3 mm. This change of sign is of particular interest as it offers the setpoint.
the possibility to minimize the axial temperature gradient by control-
ling the die location. It is to note that an off-centered location of the 3.4.2. Thermal insulation of the die
die was used to obtain functionally graded materials for which a tem- A common simple practice to reduce the temperature gradients in
perature gradient is required [3,36]. The simulation results show that the sample during SPS sintering is to place a felt thermal insulator
this principle, if it is carefully controlled, can be used in the reverse di- around the die. However, the opposite may occur for non conducting
rection to counterbalance the asymmetrical effect of cooling and to materials [37]. To investigate this effect in our SPS setup, we first per-
formed simulations for the thickest samples (th = 10 mm), considering
Fig. 12. Comparison of the temperature fields without insulation (a, c) and with total die insulation (b, d) for ϕ20 (a, b) and ϕ40 (c, d) samples (th = 10 mm).
total insulation of the die (configuration TI in Fig. 10) with graphite felts
with a height of 48 mm (identical to that of the die) and a thickness of
10 mm, as used in the experiments. Their effect on the radial tempera-
ture distribution is compared to the case without insulation for ϕ20
and ϕ40 samples in Fig. 11. It can be seen that with total die insulation,
the temperature at the periphery becomes higher than that at the cen-
ter, for both samples. This inversion was also observed experimentally
for the thinnest samples (th = 2.5 mm), as the temperature at position
B becomes higher than the central value, TA = 1300 °C, with total die in-
sulation (Table 3). For the small sample diameter, this insulation effec-
tively reduces the radial gradient which becomes negligible (~ 3 °C)
and allows obtaining a temperature close to the set point in the entire
sample. However, for the ϕ40 mm sample, the radial gradient is in-
creased (by 5 °C) compared to the case without insulation.
The felt allows to increase the resistance to the heat conduction in
the radial direction, thereby resulting in lower losses although the emis-
sivity of the outer surface has been substantially increased compared to
that of the die. Consequently, around the sample, the die is no longer the
Fig. 14. Effect of the felt height on the maximum and minimum temperatures along the
coldest part of the punch-die set as was the case without felt. It follows a
central radial line 1–2 (ϕ40 sample, th = 10 mm).
greater homogenization of the temperature, compared to the case with-
out insulation (Fig. 12), which affects the sample accordingly. This ho-
mogenization is less advanced for the ϕ40 sample. Indeed, the For practical reasons, we will consider in what follows, a felt thickness
production of heat and its distribution in the punches and the die de- of 6 mm, which is the smallest value offered by the supplier for the
pend mainly on the relative dimensions of these pieces, and on the na- same grade of felt used throughout our work.
ture of the boundary conditions at their external surfaces. Secondly, keeping the thickness constant, we considered partial in-
From a thermal point of view, the competition between the conduc- sulation (PI) of the die by reducing the height of the isolated part in
tion and radiation results in the existence of optimum tooling dimen- two configurations: PI1 (Fig. 10b) where the felt is cut in one piece cen-
sions that lead to a minimization of the temperature gradient within tered vertically with respect to the die and PI2, where the felt is cut in
the sample when specific radiation boundary conditions are selected, two identical pieces disposed on the lateral surface of the die as
as shown in recent investigations by Muñoz and Anselmi-Tamburini shown in Fig. 10c. For both configurations, we varied the total height
[21] and Vanherck et al. [6]. On the other hand, the thermal boundary of the felt, Hf, and studied its influence on the temperature distribution
conditions on the lateral surfaces, especially that of the die, are to be in the sample. The variations in maximal and minimal temperatures
considered from two angles: the first relates to the radiation losses (respectively Tmax and Tmin) along the central radial line 1–2 of the sam-
which depend on the surface properties in terms of emissivity, the sec- ple are shown in Fig. 14 for the configuration PI1. It can be noticed that
ond relates to the use of the felt as insulator. The first aspect was inves- the difference between these temperatures is minimal (b 2 °C) for an
tigated numerically by Muñoz and Anselmi-Tamburini [21] who optimal felt height of 16 mm. Depending on the felt height, the heat is
considered different theoretical levels of emissivity. more or less trapped in the die and the effect is quite close to that ob-
In the present work, we propose a new approach based on the opti- tained by Vanherck et al. [6] by varying the die thickness. However,
mization of the felt insulation of the die (the rest of the machine not due to the axial gradient, which is little affected by the felt height, the
being affected) to minimize the temperature gradient in the largest optimal felt height that minimizes the radial gradient varies when dif-
sample (ϕ40, th = 10 mm). ferent axial levels are considered. From Fig. 15 that displays the varia-
Initially, the temperature field was simulated considering total insu- tion of the maximum temperature difference (ΔTmax = Tmax − Tmin)
lation (Fig. 10a), with a felt thickness decreasing from the experimental along different radial lines within the sample, we can observe that the
value of 10 mm to 3 mm. Fig. 13 shows that the maximal temperature value Hf = 16 mm is almost optimal for the lower line (5–6). However,
difference in the sample decreases gradually with the felt thickness.
Fig. 15. Effect of the felt height on the maximum radial temperature difference (ΔTmax =
Fig. 13. Influence of the graphite felt thickness on the maximal temperature difference Tmax − Tmin) along the central, upper and lower sample surfaces (lines 1–2, 3–4 and 5–6
within the sample in the case of total insulation. respectively).
for the upper line (3–4) the optimum is obtained for a significantly allows to reduce the discrepancy between the optimal felt heights,
higher value, Hf = 24 mm. Identical effect was obtained in the case of which becomes 16, 18 and 20 mm respectively for the central, lower
the configuration PI2 where the felt is cut in two pieces, with an optimal and upper lines. Moreover, better temperature homogenization within
felt height of 36 mm when the central radial distribution is considered. the sample is obtained compared to the other considered configura-
As previously mentioned, the felt insulation has little effect on the tions, as it can be seen from Fig. 16 for an intermediate value Hf =
axial temperature gradient. To improve the temperature homogeniza- 18 mm. In particular, the maximum temperature difference in the sam-
tion within the sample, we combined two configurations that influence ple decreases from 29.4 °C for the total insulation to 5.4 °C in the optimal
separately the radial and the axial gradients, that is the configuration PI1 configuration (PI1, d+ = 2 mm). It is to note that in this latter case, the
of partial insulation and 2 mm upward displacement of the die. This axial asymmetry of the temperature field is almost suppressed (Fig. 16f)
Fig. 16. Comparison of temperature fields for different configurations of die insulation: (a) without insulation; (b) total insulation; (c) partial insulation PI2 with Hf = 36 mm; (d) partial
insulation PI1 with Hf = 24 mm; (e) partial insulation PI1 with Hf = 18 mm and (f) partial insulation PI1 with Hf = 18 mm and upward die displacement d+ = 2 mm. ΔTmax = Tmax − Tmin
is the maximum temperature difference inside the sample and ΔTmax,35 is the maximal temperature difference along the axial central line 3–5.
and the maximal axial temperature difference ΔTmax,35, becomes negli- [10] S. Muñoz, U. Anselmi-Tamburini, Temperature and stress fields evolution during
spark plasma sintering processes, J. Mater. Sci. 45 (23) (2010) 6528–6539.
gible (b3 °C). Moreover, the temperature distribution is almost homo- [11] P. Mondalek, L. Silva, M. Bellet, A numerical model for powder densification by SPS
geneous in the area around the sample and includes the setpoint technique, Adv. Eng. Mater. 13 (7) (2011) 587–593.
temperature of 1300 °C. [12] J.B. Allen, C. Walter, Numerical simulation of the temperature and stress field evolu-
tion applied to the field assisted sintering technique, ISRN Mater. Sci. (2012) 1–9
(Hindawi Publishing Corporation 2012).
4. Conclusions [13] G. Antou, G. Mathieu, G. Trolliard, A. Maître, Spark plasma sintering of zirconium
carbide and oxycarbide: finite element modeling of current density, temperature,
and stress distributions, J. Mater. Res. 24 (02) (2009) 404–412.
Simulations of the temperature distribution during SPS sintering of
[14] G. Maizza, S. Grasso, Y. Sakka, Moving finite-element mesh model for aiding spark
alumina were performed using a finite element model, the parameters plasma sintering in current control mode of pure ultrafine WC powder, J. Mater.
of which have been adjusted to faithfully reproduce experimental tem- Sci. 44 (5) (2009) 1219–1236.
[15] C. Wang, L. Cheng, Z. Zhao, FEM analysis of the temperature and stress distribution
perature measurements. In particular, the axial asymmetry of the sys-
in spark plasma sintering: modelling and experimental validation, Comput. Mater.
tem has been taken into account by considering non-symmetrical Sci. 49 (2) (2010) 351–362.
thermal boundary conditions. In addition to the radial temperature gra- [16] C. Wolff, S. Mercier, H. Couque, A. Molinari, Modeling of conventional hot compac-
dients, axial gradients with non symmetrical axial temperature distribution and spark plasma sintering based on modified micromechanical models of po-
rous materials, Mech. Mater. 49 (2012) 72–91.
tion appear in the sample. [17] Y. Song, Y. Li, Z. Zhou, Y. Lai, Y. Ye, A. Multi-Field, Coupled FEM model for one-step-
The results confirm that increasing the sample dimensions increases forming process of spark plasma sintering considering local densification of powder
the radial temperature gradient and show that the axial gradient also in- material, J. Mater. Sci. 46 (2011) 5645–5656.
[18] E.A. Olevsky, W.L. Bradbury, C.D. Haines, D.G. Martin, D. Kapoor, Fundamental as-
creases with the sample dimensions and becomes close to the radial one pects of spark plasma sintering: II. Finite element analysis of scalability, J. Am.
for the largest samples. Uncontrolled displacements of the die may ac- Ceram. Soc. 95 (8) (2012) 2414–2422.
centuate the axial gradient. However, the simulations show that an [19] G. Molénat, L. Durand, J. Galy, A. Couret, Temperature control in spark plasma
sintering: an FEM approach, J. Metall. (2010) 1–9 (Hindawi Publishing Corporation
off-centered location of the die, with a carefully controlled upward dis- 2010).
placement, can be used to counterbalance the asymmetrical effect of [20] S. Wei, Z.H. Zhang, X.B. Shen, F.C. Wang, M.Y. Sun, R. Yang, S.K. Lee, Simulation of
cooling and to obtain the most homogeneous axial temperature distri- temperature and stress distributions in functionally graded materials synthesized
by a spark plasma sintering process, Comput. Mater. Sci. 60 (2012) 168–175.
bution close to the setpoint. [21] S. Muñoz, U. Anselmi-Tamburini, Parametric investigation of temperature distribu-
Total felt insulation of the die reduces the radial temperature gradi- tion in field activated sintering apparatus, Int. J. Adv. Manuf. Technol. 65 (1)
ent in the case of the ϕ20 mm sample. However, for the ϕ40 mm one, (2013) 127–140.
[22] J. Räthel, M. Hermann, W. Beckert, Temperature distribution for electrically conduc-
the gradient is increased compared to the case without insulation. In
tive and non-conductive materials during Field assisted sintering (FAST), J. Eur.
this case, partial insulation of the die with an optimal height felt allowed Ceram. Soc. 29 (8) (2009) 1419–1425.
to minimize the radial temperature distribution, with little incidence on [23] D. Tiwari, B. Basu, K. Biswas, Simulation of thermal and electric field evolution dur-
the axial gradient. Finally, the simulations show that the temperature ing spark plasma sintering, Ceram. Int. 35 (2) (2009) 699–708.
[24] U. Anselmi-Tamburini, S. Gennari, J.E. Garay, Z.A. Munir, Fundamental investigations
homogenization in the sample can be improved by combining a con- on the spark plasma sintering/synthesis process II. Modeling of current and temper-
trolled displacement of the die with an optimal partial insulation, that ature distributions, Mater. Sci. Eng. A 394 (1–2) (2005) 139–148.
influence separately the axial and the radial gradients. [25] A. Cincotti, A.M. Locci, R. Orrù, G. Cao, Modeling of SPS apparatus: temperature, cur-
rent and strain distribution with no powders, AIChE J 53 (3) (2007) 703–719.
As a continuation to this work, the effect of partial insulation will be [26] A. Zavaliangos, J. Zhang, M. Krammer, J.R. Groza, Temperature evolution during field
verified experimentally, considering its influence on material character- activated sintering, Mater. Sci. Eng. A 379 (1–2) (2004) 218–228.
istics sensitive to the thermal gradient, like microstructure. The study [27] K. Vanmeensel, A. Laptev, J. Hennicke, J. Vleugels, O. Van der Biest, Modelling of the
temperature distribution during field assisted sintering, Acta Mater. 53 (16) (2005)
could then be extended to other dimensions or materials. 4379–4388.
[28] D. Guintini, E.A. Olevsky, C.G. Cardona, A.L. Maximenko, M.S. Yurlova, C.D. Haines,
References D.G. Martin, D. Kapoor, Localized overheating phenomena and optimization of
spark-plasma sintering tooling design, Materials 6 (7) (2013) 2612–2632.
[1] R. Orrù, R. Licheri, A.M. Locci, A. Cincotti, G. Cao, Consolidation/synthesis of materials [29] X. Wei, D. Giuntini, A.L. Maximenko, C.D. Haines, E.A. Olevsky, Experimental inves-
by electric current activated/assisted sintering, Mater. Sci. Eng. R 63 (4–6) (2009) tigation of electric contact resistance in spark plasma sintering tooling setup, J.
127–287. Am. Ceram. Soc. 98 (11) (2015) 3553–3560.
[2] M. Suárez, A. Fernández, J.L. Menéndez, R. Torrecillas, H.U. Kessel, J. Hennicke, R. [30] C. Manière, A. Pavia, L. Durand, G. Chevallier, K. Afanga, C. Estournès, Finite-element
Kirchner, T. Kessel, Chapter 13: Challenges and opportunities for spark plasma modeling of the electro-thermal contacts in the spark plasma sintering process, J.
sintering: a key technology for a new generation of materials, in: B. Ertuğ (Ed.), Eur. Ceram. Soc. 36 (3) (2016) 741–748.
Sintering Applications, InTech, ISBN: 978-953-51-0974-7 2013, pp. 319–342. [31] S. Grasso, Y. Sakka, G. Maizza, Pressure effects on temperature distribution during
[3] O. Guillon, J.G. Julian, B. Dargatz, T. Kessel, G. Schierning, J. Räthel, M. Herrmann, spark plasma sintering with graphite sample, Mater. Trans. JIM 50 (8) (2009)
Field-assisted sintering technology/spark plasma sintering: mechanisms, materials, 2111–2114.
and technology developments, Adv. Eng. Mater. 16 (7) (2014) 830–849. [32] C. Manière, A. Pavia, L. Durand, G. Chevallier, V. Bley, K. Afanga, A. Peigney, C.
[4] L. Junting, S. Yan, Z. Chunxiang, Z. Zhiyong, Thermal-electrical coupled analysis and Estournès, Pulse analysis and electric contact measurements in spark plasma
experimental investigation on spark plasma sintering of SiC ceramics, J. Wuhan sintering, Electr. Power Syst. Res. 127 (2015) 307–313.
Univ. Technol. - Mater. Sci. Ed. 27 (6) (2012) 1120–1124. [33] C. Wolff, Modélisation du Processus Electro-Thermo-Mécanique de Frittage Flash,
[5] A. Pavia, L. Durand, F. Ajustron, V. Bley, G. Chevallier, A. Peigney, C. Estournès, Ph.D. Dissertation, Paul Verlaine University, Metz, 2011.
Electro-thermal measurements and finite element method simulations of a spark [34] S. Gu, X. Zhang, L. Wang, X. Gan, Z. Shen, W. Jiang, Direct indication of a higher cen-
plasma sintering device, J. Mater. Process. Technol. 213 (8) (2013) 1327–1336. tral temperature achieved during spark plasma sintering process of a zeolite, J. Eur.
[6] T. Vanherck, J. Lobry, G. Jean, M. Gonon, F. Cambier, Spark plasma sintering: homog- Ceram. Soc. 35 (5) (2015) 1599–1603.
enization of the compact temperature field for non conductive materials, Int. J. Appl. [35] D. Giuntini, J. Räthel, M. Herrmann, A. Michaelis, E.A. Olevsky, Advancement of
Ceram. Technol. 12 (S2) (2015) E1–E12. tooling for spark plasma sintering, J. Am. Ceram. Soc. 98 (11) (2015) 3529–3537.
[7] F. Chen, S. Yang, J. Wu, J.A.G. Perez, Q. Shen, J.M. Schoenung, E.J. Lavernia, L. Zhang, [36] M. Belmonte, J.G. Julian, P. Miranzo, M.I. Osendi, Continuous in situ functionally
Spark plasma sintering and densification mechanisms of conductive ceramics graded silicon nitride materials, Acta Mater. 57 (9) (2009) 2607–2612.
under coupled thermal/electric fields, J. Am. Ceram. Soc. 98 (8) (2015) 732–740. [37] F. Naimi, Approches Scientifiques et Technologiques du Frittage et de l'Assemblage
[8] X. Wang, S.R. Casolco, G. Xu, J.E. Garay, Finite element modeling of electric current- de Matériaux Métalliques par SPS, Ph.D. Dissertation, University of Burgundy,
activated sintering: the effect of coupled electrical potential, temperature and stress, Dijon, 2013.
Acta Mater. 55 (10) (2007) 3611–3622.
[9] B. McWilliams, A. Zavaliangos, Multi-phenomena simulation of electric field assisted
sintering, J. Mater. Sci. 43 (14) (2008) 5031–5035.
Ceramics International 43 (2017) 15281-15287
Graphical Abstract
Dispersion
Uncontrolled experimental procedure Effect on temperature field

Ceramics International 43 (2017) 15281–15287
Contents lists available at ScienceDirect
Ceramics International
journal homepage: www.elsevier.com/locate/ceramint
Finite element analysis of the temperature uncertainty during spark MARK

plasma sintering: Influence of the experimental procedure
⁎
Youssef Achenania, Malika Saâdaouia, , Abdelkhalek Cheddadia, Gilbert Fantozzib
a
Mohammed V University in Rabat, Mohammadia School of Engineers, P.O. Box 765, Agdal, Rabat, Morocco
b
Lyon University, MATEIS, UMR 5510 CNRS, National Institute of Applied Sciences of Lyon, Avenue Jean Capelle, F-69621 Villeurbanne Cedex, France
A R T I C L E I N F O A BS T RAC T
Keywords: Finite element analysis of the dispersion of the dwell temperature during spark plasma sintering (SPS) was
Spark plasma sintering performed considering two error sources: misalignment of the axial pyrometer and a shift of the die relatively to
Finite element modelling the sample. Both error sources induce comparable temperature deviations. In the case of a pyrometer
Temperature dispersion misalignment, these deviations are sensitive to the sample diameter. The errors have no significant effect on
the radial temperature gradient within the sample; however, they modify the level of temperature which can be
considerably deviated from the set point in the case of cumulative errors.
1. Introduction temperature homogeneity, as in the parametric analysis of Muñoz et al.

[16]. The non-reproducibility of SPS experiments is often overlooked
Spark Plasma Sintering (SPS) is a fast consolidation technique and not systematically analysed despite the fact that it has an impact
based on the simultaneous application of temperature and axial not only on the temperature homogeneity, but also on the effective
pressure during internal Joule heating. Due to its exceptional benefits, sintering temperature. Uncontrolled misalignment of the pyrometer
including rapid heating rate and reduced sintering temperature and beam and a shift of the die relative to the punches are two key sources
holding time, this technique is becoming increasingly applied to a of temperature measurement errors that influence the accuracy and the
variety of advanced materials in a wide range of application fields reproducibility of the experiments. In this work, the influence of this
[1–3]. The knowledge of the sample temperature is of particular two error sources is investigated by comparing the experimental
importance to the SPS process, since it determines the microstructure temperature measurements to finite element predictions. Their con-
and properties of the final material and their homogeneity. However, it sequences on the temperature distribution within the sample are
is difficult to control this temperature due to the inherent experimental discussed in the case of alumina, chosen as a model for non conductive
difficulties and the large number of the involved parameters. From an materials.
experimental point of view, the sintering temperature was first
controlled at the outer die surface in the SPS Sumitomo (Japan) 2. Experiments and temperature dispersion
system as in [4]. Design improvement of the SPS equipment allowed
more significant and accurate temperature measurements in the The SPS setup used in this study (FCT Systeme GmbH, Germany) is
vicinity of the sample, using an axial pyrometer [5] focused inside schematically shown in Fig. 1a. It includes a graphite die (with
the upper punch, as in the FCT Systeme apparatus (Germany) used in thickness of 10 mm and height of 48 mm) containing the sample,
this study (Fig. 1). Phase transitions of magnetic materials were two punches (with a height of 35 mm and the same diameter as the
recently used [6] for temperature calibration during spark plasma sample) protected by conical spacers (large diameter of 80 mm) and
sintering. In parallel to the design improvement, finite element two water-cooled electrodes located at the upper and lower ends of the
modelling of the thermal-electrical coupling involved during SPS apparatus. A central hole of diameter 10 mm is drilled in each element
sintering has been developed and played a crucial role in under- for temperature measurements. The sintering experiments were per-
standing the electrical and the thermal evolutions of both the sample formed with alumina in a temperature-control mode using an optical
and the tooling [5,7–15]. A complex temperature distribution has been pyrometer focused on the upper graphite punch (the focus is expected
evidenced and most of the numerical modelling was focused on the at position A, Fig. 1), and a PID controller that allows to adjust the
influence of material properties or the process parameters on the electric current automatically. The temperature was also systematically
⁎
Corresponding author.
E-mail address: saadaoui@emi.ac.ma (M. Saâdaoui).
http://dx.doi.org/10.1016/j.ceramint.2017.08.067
Received 11 May 2017; Received in revised form 10 July 2017; Accepted 9 August 2017
Available online 11 August 2017
0272-8842/ © 2017 Elsevier Ltd and Techna Group S.r.l. All rights reserved.
Y. Achenani et al. Ceramics International 43 (2017) 15281–15287
Fig. 1. (a) Illustration of the SPS configuration showing the positioning of the axial and the radial pyrometers. (b) Temperature control points considered in the simulations: A, A’ and A”
defined by its, δ, from the reference point A, and reference locations in the sample.
axial pyrometer or by a shift of the die. The modelling details are

Table 1 described in Ref. [17], where it was shown that asymmetry in cooling
Temperatures recorded at position B, TB, and deviation from the set temperature, TS conditions has an impact on the temperature heterogeneities. Here,
(= 1300 °C), at dwell time of the SPS experiments.
for simplicity, symmetrical thermal boundary conditions at the
Diameter, ϕ (mm) TB (°C) TS–TB (°C) upper and lower horizontal surfaces of the system were used
considering dense samples. Different positions 1–6) defined in
20 1282 18 Fig. 1b were used to discuss the influence on the temperature
1273 27
distribution within the sample.
1268 32
40 1283 17
1272 28
3.1. Effect of the pyrometer misalignment
The alignment of the axial pyrometer used to monitor the sintering

controlled at 3 mm from the sample periphery (position B), with an temperature cannot be rigorously controlled. This results in uncer-
optical pyrometer focused in a hole of 3 mm diameter, drilled in the tainty about the position of the control point, where the sintering cycle
middle of the die. is applied. To evaluate the influence of this uncertainty, FE simulations
The experimental thermal cycle consisted of a rise in temperature of the temperature field were performed considering different positions
at 100 °C/min up to 1300 °C with a dwell time of 10 min. At the of the set point control at the internal wall of the upper punch (Fig. 1b):
same time, a pressure cycle was applied to the sample with a dwell A, A’ and various locations A’’ identified by their remoteness, δ, from
value of 73 MPa reached before the dwell temperature. The samples the lower point, A, chosen as a reference. In these simulations, the
were processed with a final thickness of 2.5 mm and two different median control position (point B) is fixed at the middle of die for which
diameters, ϕ, of 20 and 40 mm. The experiments were repeated at centred location is considered.
the same conditions for each sample size and the temperature was The simulated temperatures at position B are shown for ϕ20 mm
measured at position B, during dwell time, once the equilibrium (of and ϕ40 mm samples in Fig. 2, where the measured values are also
temperature and die position) was reached. Table 1 shows that the indicated by arrows. It can be seen that for both sample dimensions,
recorded value is always below the set temperature (TS = 1300 °C) the simulated temperature decreases when the control point is moved
and varies from one experiment to another, which reflects the away from the sample surface. For a vertical displacement δ of 10 mm
uncertainty of temperature measurements. In the following, this from the reference point A, the temperature deviation for the largest
dispersion will be analysed using a finite element analysis and sample is about 12 °C and it is significantly higher (about 35 °C) for the
considering two potential sources of temperature measurement smallest one. For the ϕ20 mm sample, the measured values of TB
errors: a misalignment of the axial pyrometer beam and a shift of (arrows in Fig. 2a) are within the interval of the simulated values,
the die relative to the punches. which suggests that the discrepancy of measurements could be ascribed
to uncontrolled pyrometer misalignment. However, for the largest
3. FE modelling of the temperature deviation sample, one measured temperature is higher than the maximum value
simulated for the reference position. Despite the lack of data for this
FEM modelling was employed to estimate the dispersion of the dimension, this suggests that additional error sources may contribute
temperature which may be induced either by a misalignment of the to the temperature dispersion.
15282
Fig. 2. Influence of a misalignment of the axial pyrometer on the temperature deviation

for ϕ20 (a) and ϕ40 (b) samples. The symbols correspond to simulated temperatures at Fig. 3. Effect of downward or upward displacements of the die on the temperature
position B (TB) as a function of the remoteness, δ, of the control point to the reference deviation at position B for ϕ20 (a) and ϕ40 (b) samples. The symbols correspond to
point A. The horizontal arrows correspond to the experimental values recorded at simulated temperatures at position B (TB) and the horizontal arrows correspond to the
position B. experimental values recorded at the same position.
3.2. Effect of the die shift 3.3. Discussion
Asymmetrical positioning of the punches in the die can occur due to The simulation results show that temperature deviations may result
the initial positioning of the die or to its modification during the sample from a pyrometer misalignment as well as from a die shift. Within the
densification. To investigate the influence of this asymmetry on the explored ranges, both error sources seem to induce comparable
temperature accuracy, FE simulations were performed for a set point temperature deviation which is, however, sensitive to the sample
control at the reference position A, considering off-centred locations of diameter in the case of a pyrometer misalignment. This deviation has
the die induced by relative displacements (1–5.5 mm) either downward a direct impact on the temperature distribution within the tool and the
or upward. sample as it can be seen in Figs. 4 and 5, where the results of different
Fig. 3 shows the simulated temperature at position B, as a function configurations are compared respectively for ϕ20 mm and ϕ40 mm: (a)
of the die displacement. Compared to the centred position (chosen as a reference configuration corresponding to aligned pyrometer and
reference), this temperature increases as the die is shifted upward and centred die, (b) maximal pyrometer misalignment, (c) 3 mm downward
inversely, it decreases for a downward displacement. Within the die shift and (d) cumulative errors considering maximal pyrometer
investigated range, the simulated temperature deviation is of the same misalignment and 3 mm downward die shift. Both types of errors
level for both sample sizes, with a higher value (up to 35 °C) for induce axial gradients compared to the reference configuration
downward displacement compared to upward one (< 6 °C). The (Figs. 4a and 5a). Depending on the case, both effects can either
measured temperatures (indicated by arrows in the figure) are in compensate one another (for appropriate upward die shift) or on the
accordance with the simulated values, confirming that the die shift is a contrary, amplify the resulting axial temperature gradients (Figs. 4d
potential source of error. and 5d).
15283
Fig. 4. Comparison of temperature fields for ϕ20 sample for different configurations: (a) reference configuration corresponding to aligned pyrometer and centred die, (b) maximal
pyrometer misalignment considered (δ = 10 mm), (c) 3 mm downward die shift and (d) cumulative errors of configurations (b) and (c).
15284
Fig. 5. Comparison of the temperature fields for ϕ40 sample in different configurations: (a) reference configuration corresponding to aligned pyrometer and centred die, (b) maximal
pyrometer misalignment considered (δ = 10 mm), (c) 3 mm downward die shift and (d) cumulative errors of configurations (b) and (c).
Fig. 6 shows that the radial gradient along the median line (1–2) of 38 °C for ϕ40 mm or ϕ20 mm respectively, for the maximal misalignment
the sample, is not influenced by the pyrometer misalignment; it is of 8 °C considered. The same tendency is observed when the die is shifted
and 13 °C respectively for ϕ20 mm and ϕ40 mm. However, the tempera- downward (Fig. 7) with nearly no influence of the sample diameter. In
ture level decreases significantly when the control point is moved, as a this case, the axial temperature distribution becomes asymmetrical, as
consequence of a deviation from the set temperature (1300 °C), which is shown in Fig. 8 for 3 mm downward displacement, for which the
of the same order of magnitude as the temperature deviation at position temperature decreases quasi-linearly by about 15 °C from the upper to
B, with similar influence of the sample size. Indeed, at the centre of the the lower sample surface.
upper sample surface (position 3), the deviation from the set temperature In the case of cumulative errors, the deviation from the set
is negligible for the reference case (~ 1 °C) and increases up to 13 °C or temperature could be substantially increased. For example, in the case
15285
Fig. 6. Influence of a misalignment of the axial pyrometer on the temperature Fig. 7. Influence of a die shift on the temperature distribution along the radial central
distribution along the radial central line of sample (line 1–2) and die for ϕ20 (a) and line of sample (line 1–2) and die for ϕ20 mm (a) and ϕ40 mm (b). Dashed lines
ϕ40 (b) samples. correspond to the centred location, red and blue lines correspond to upward and
downward displacement respectively (1–5.5 mm). (For interpretation of the references to
color in this figure legend, the reader is referred to the web version of this article.)
of configuration (d), temperature distributions of which are shown in

Figs. 4d and 5d, the temperature deviation at the centre of the upper
sample surface increases to 31 °C for ϕ40 mm and up to 70 °C for
ϕ20 mm. The axial gradient induced by a die shift could be added to that
induced by the cooling asymmetry inherent to the SPS system, which
have been shown to increase with the sample thickness [17]. Moreover,
the azimuthal symmetry considered in the present simulations could not
be adequate in the case of pyrometer misalignment, thereby inducing
more temperature inhomogeneities within the sample.
4. Conclusion
FE modelling allowed to evaluate the temperature deviation

induced by a misalignment of the axial pyrometer or by a shift of the
die relative to the sample. Both error sources induce comparable
temperature deviations which are, however, sensitive to the sample
diameter in the case of a pyrometer misalignment. The errors have no
significant effect on the radial temperature gradient within the sample
and the die; however, they modify the level of temperature which can
be considerably deviated from the set point in the case of cumulative Fig. 8. Temperature distribution along the axial central line of the sample (3−5) for
errors. Moreover, it is shown that axial gradients are induced and could 3 mm downward and upward displacement of the die.
15286
add up with those due to inherent cooling asymmetry of the SPS [7] A. Zavaliangos, J. Zhang, M. Krammer, J.R. Groza, Temperature evolution during
field activated sintering, Mater. Sci. Eng. A 379 (1–2) (2004) 218–228.
system. Therefore, a carefully controlled experimental procedure is [8] J. Räthel, M. Hermann, W. Beckert, Temperature distribution for electrically
necessary to avoid the heterogeneity and the non reproducibility of conductive and non-conductive materials during field assisted sintering (FAST), J.
material properties that represent a major barrier toward fully exploit- Eur. Ceram. Soc. 29 (8) (2009) 1419–1425.
[9] S. Muñoz, U. Anselmi-Tamburini, Temperature and stress fields evolution during
ing the unique benefits offered by the SPS technique. spark plasma sintering processes, J. Mater. Sci. 45 (23) (2010) 6528–6539.
[10] C. Wang, L. Cheng, Z. Zhao, FEM analysis of the temperature and stress
References distribution in spark plasma sintering: modelling and experimental validation,
Comp. Mater. Sci. 49 (2) (2010) 351–362.
[11] E.A. Olevsky, W.L. Bradbury, C.D. Haines, D.G. Martin, D. Kapoor, Fundamental
[1] R. Orrù, R. Licheri, A.M. Locci, A. Cincotti, G. Cao, Consolidation/synthesis of aspects of spark plasma sintering: II. Finite element analysis of scalability, J. Am.
materials by electric current activated/assisted sintering, Mater. Sci. Eng. R 63 (4– Ceram. Soc. 95 (8) (2012) 2414–2422.
6) (2009) 127–287. [12] T. Vanherck, J. Lobry, G. Jean, M. Gonon, F. Cambier, Spark plasma sintering:
[2] M. Suárez, A. Fernández, J.L. Menéndez, R. Torrecillas, H.U. Kessel, J. Hennicke, homogenization of the compact temperature field for non conductive materials, Int.
R. Kirchner, T. Kessel, Chapter 13: Challenges and opportunities for spark plasma J. Appl. Ceram. Technol. 12 (S2) (2015) E1–E12.
sintering: a key technology for a new generation of materials, in: B. Ertuğ (Ed.) [13] D. Giuntini, J. Räthel, M. Herrmann, A. Michaelis, E.A. Olevsky, Advancement of
Sintering Applications, InTech978-953-51-0974-7, 2013, pp. 319–342. tooling for spark plasma sintering, J. Am. Ceram. Soc. 98 (11) (2015) 3529–3537.
[3] O. Guillon, J.G. Julian, B. Dargatz, T. Kessel, G. Schierning, J. Räthel, [14] D. Li, Z. Shen, Sintering by intense thermal radiation (SITR): a study of
M. Herrmann, Field-assisted sintering technology/spark plasma sintering: me- temperature distribution by simulation and experiments, J. Eur. Ceram. Soc. 35
chanisms, materials, and technology developments, Adv. Eng. Mater. 16 (7) (2014) (2015) 3303–3309.
830–849. [15] C. Wolff, S. Mercier, H. Couque, A. Molinari, F. Bernard, F. Naimi, Thermal-
[4] D.S. Perera, M. Tokita, S. Moricca, Comparative study of fabrication of Si3N4/SiC electrical-mechanical simulation of the nickel densification by spark plasma
composites by spark plasma sintering and hot isostatic pressing, J. Eur. Ceram. Soc. sintering. Comparison with experiments, Mech. Mater. 100 (2016) 126–147.
18 (1998) 401–404. [16] S. Muñoz, U. Anselmi-Tamburini, Parametric investigation of temperature dis-
[5] K. Vanmeensel, A. Laptev, J. Hennicke, J. Vleugels, O. Van der Biest, Modelling of tribution in field activated sintering apparatus, Int. J. Adv. Manuf. Technol. 65 (1)
the temperature distribution during field assisted sintering, Acta Mater. 53 (16) (2013) 127–140.
(2005) 4379–4388. [17] Y. Achenani, M. Saâdaoui, A. Cheddadi, G. Bonnefont, G. Fantozzi, Finite element
[6] M.K. Mani, G. Viola, J.P. Hall, S. Grasso, M.J. Reece, Observation of curie modeling of spark plasma sintering: application to the reduction of temperature
transition during spark plasma sintering of ferromagnetic materials, J. Magn. inhomogeneities, case of alumina, Mater. Des. 116 (2017) 504–514.
Magn. Mater. 382 (2015) 202–205.
15287

PhDDissertation 2018 YoussefACHENANI

Transféré par

Informations du document

Titre original

Copyright

Formats disponibles

Partager ce document

Partager ou intégrer le document

Options de partage

Avez-vous trouvé ce document utile ?

Ce contenu est-il inapproprié ?

Droits d'auteur :

Formats disponibles

PhDDissertation 2018 YoussefACHENANI

Transféré par

Droits d'auteur :

Formats disponibles

Université Mohammed V de Rabat École Mohammadia d’Ingénieurs

Modélisation numérique du procédé de frittage SPS :

Soutenue le Mardi 17 Juillet 2018 devant la commission d’examen composée de :

M. Abdelkhalek CHEDDADI Professeur, EMI Directeur de thèse

Le Dieu Tout-Puissant dit :

﴾ Et t’a enseigné ce que tu ne savais pas. Ainsi, la sollicitude

Dieu Tout-Puissant a dit la vérité

[Sourate Les Femmes (An-Nisâ’), Verset 113, Le Saint Coran]

[La Fée carabine, Roman]

cp Chaleur spécifique (J/kg °C)

Récl Résistance de contact électrique (Ω)

ϕmax Angle de déviation du faisceau lumineux du pyromètre axial (Degré)

PI2 Isolation Partielle avec deux morceaux

Fig. 1.1 : Principales étapes d’élaboration d’une céramique.

Spark Plasma Sintering (SPS) is a novel hot consolidation technique of materials,

Keywords: Spark Plasma Sintering, Finite element modeling, Temperature heterogeneities,

Le procédé de frittage SPS (Spark Plasma Sintering) est une technique de

Mots-clés : Frittage SPS, Modélisation par éléments finis, Hétérogénéités de température,

Chapitre 1 : Étude bibliographique

Chapitre 2 : Procédure expérimentale et modélisation numérique du procédé

Chapitre 3 : Étude paramétrique et optimisation de la distribution de

Chapitre 4 : Simulation de la dispersion de la température lors du frittage SPS

Ce chapitre présente les différentes étapes d’élaboration d’une céramique, le principe

Étapes de fabrication d’une céramique

Synthèse et préparation des poudres Mise en forme Frittage Finition

Fig. 1.1 : Principales étapes d’élaboration d’une céramique.

D’un point de vue technologique, il existe plusieurs méthodes de frittage qui

Hot Pressing Hot Isostatic Pressing

Fig. 1.2 : Schématisation de différents types de frittage sous charge.

Parallèlement aux techniques conventionnelles, de nouvelles techniques de frittage

En 2010, à l’Université du Colorado, une autre utilisation du courant électrique,

2.2-Principe du procédé SPS

Fig. 1.7 : Schéma du dispositif de frittage SPS.

2.3-Contrôle de température et limitations

Le principal inconvénient du procédé SPS est lié à la génération de gradients de

Un autre inconvénient majeur du procédé SPS est la difficulté de connaitre avec

Hot Pressing SPS Syntex FCT Systeme

Tmeasured > Tsample Tmeasured < Tsample ∆Tmeasured ≈ ∆Tsample

Fig. 1.9 : Points de mesure de la température dans différents équipements de frittage.

De nombreux travaux de recherche sur le frittage SPS combinant à la fois la

3-Modélisation du procédé SPS

3.1-Évolution des modèles numériques

La première modélisation analytique a été menée par Raichenko et al. [Raichenko

densité du courant électrique, E = −∇U le champ électrique dérivant du potentiel U, σe la

Avec, hc le coefficient d’échange thermique par convection, Tse la température de la surface

qr = σε T4e −T4a (5)

Avec, σ la constante de Stefan-Boltzmann, ε l’émissivité de la matrice, T la température à la

En 2004, Zhang et Zavaliangos sont les premiers à développer un modèle en éléments

Fig. 1.13 : Distribution radiale de température dans l’ensemble : échantillon/matrice [Govea-

4-Principaux paramètres influençant le procédé SPS

4.1-Effet de la conductivité du matériau

La distribution radiale et axiale du courant est différente selon la nature électrique du

Muñoz et Anselmi-Tamburini en 2010 ont proposé un modèle numérique sur le

Fig. 1.15 : Distribution de la température à l’intérieur des échantillons : Al2O3 et Cu.

Vanmeensel et al. [Vanmeensel 2005] ont comparé le gradient de température radial à

4.2-Effet des dimensions et de la géométrie de l’échantillon

Quelle que soit la nature électrique de l’échantillon, l’homogénéité thermique ainsi

Fig. 1.17 : Répartition de la température le long de la direction radiale pour différents

Matsugi 2003b Mondalek 2011 Manière 2015a

Classical configuration Optimized configuration

Fig. 1.19 : Différentes géométries d’échantillons frittés par SPS.

Voisin et al. [Voisin 2013] ont étudié la maîtrise de la température lors de la

4.3-Géométrie et dimensions de l’outillage SPS