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Le cycle du
combustible nuclaire en France
Situation actuelle et gestion future
Lionel BION
CEA Saclay - INSTN/UEINE

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

- Prambule Un peu de physico-chimie


ncessaires la comprhension
de lensemble du cycle

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

Un peu dhistoire
Mine dAg de Joachimsthal en Bohme (actuelle Rp. Tchque)
Ag

extrait au 16ime sicle jusqu la dcouverte des mines dAmrique du Sud.

Prsence minral noir : la pechblende ( qui porte la poisse , car il pollue Ag)

1789 : Klaproth isole UO2 quil nomme uranium (Uranus vient dtre dcouverte)

Confusion UO2/U car la dissolution dUO2 donne des sels dUO22+

1841 : Eugne Pligot identifie llment U

19ime sicle
Sels duranium utiliss

pour colorer le cristal de Bohme


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U : lment de transition actinide

CLASSIFICATION PERIODIQUE

Z=92 (92 protons, 92 lectrons)


Elment chimique naturel le plus lourd
Famille des actinides

remplissage
des orbitales 4f

remplissage
des orbitales 5f

naturels

artificiels - transuraniens

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Physico-chimie des actinides

Ions actinides = ions durs


Forment des composs (complexes, solides) avec des ligands durs
oxygne (carbonate, phosphate, extractants organiques oxygns)
fluor (fluorures, extractants organiques fluors)
Composs instables avec les ligands mous : soufrs, azots, chlors

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Extraction liquide-liquide
Technique utilise pour
La sparation dlments

Phase aqueuse + phase organique non miscible

UO2(NO3)2.2TBP

chimiques
La purification

2TBP

Amont du CCN
Concentration et purification
de lU issu du minerais

Al3+

Aval du CCN
Retraitement du combustible us

UO22+ 2NO3-

Purification et recyclage du Pu
Sparation pousse des dchets
haute activit

Ca2+

Mg2+
MoO4-

WO4-

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Raction dextraction
UO22+ + 2NO3- + 2 TBP UO2(NO3)2(TBP)2

chaine alkyle :
molcule insoluble

fonction phosphate
complexante

Tri Butyl-Phosphate TBP

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Extraction liquide-liquide en colonne pulse

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Isotopie naturelle
Dans la nature, 2 isotopes de luranium ont des priodes trs longues :
238U
T=4,5.109 annes
235U
T=0,713.109 annes
234U

de priode plus courte 2.4 105 ans est un descendant de 238U

U naturel :
3 isotopes : 238 (99,28%), 235 (0,718%), 234 (0,005%)
Activit spcifique : 24,4 MBq.kg-1 50% due 238U 50% due 234U
Prospection minire : Dtection g des descendants de 238U (en
particulier ceux du 222Rn)
Exploitation des minerais dU : Radioprotection (irradiation,
contamination)

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URANIUM: PROPRIETES NUCLEAIRES


Fissile / Fertile
235U fissile laide de neutrons de faible nergie
238U fertile par capture neutronique isotopes fissiles Pu

Filire REP / quelle matire fissile?


Modrateur et caloporteur H2O
noyau H capture des neutrons
teneur leve en noyaux fissiles
Combustible U enrichi : augmentation du taux de 235U
Enrichissement de lU nat. (0,7% 3 5%)
Combustible MOX mixte U-Pu
Rcupration Pu dans combustible us

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Mine duranium dOklo (Gabon)

1973, analyse de routine (spectro

masse) par le CEA


U nat : 235U<0.71% (jusqu 0.45% !!!)
Anomalies isotopiques sur Nd, Ba
Phnomne de fission au sein dun
racteur nuclaire naturel

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Conditions pour la divergence dun racteur nuclaire naturel

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10% U dans le minerai


Teneur isotopique 235U >3% (2.109 a)

Porosit leve de la roche (circulation des fluides)

235U
238U

Centrale

Faible teneur en absorbeurs de neutrons (B, Cr, )

Prsence deau pour modrer le racteur

type REP

3.68%

criticit= 3%

0.7254%
Temps
2.109ans

Oklo

9 ans
1,3.10

Actuel

Cigar
Lake

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Racteurs naturels dOklo (Gabon)


16 racteurs
Divergence il y a 2 milliards dannes
Dure de fonctionnement de 100 000 500 000 ans

Tempratures de 350 450


7 t dU consommes : 5.5 t de produits de fission + 1.5 t de Pu

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Racteurs naturels dOklo (Gabon)


Laboratoire grandeur nature pour tudier le trs long terme
dun site de stockage de dchets nuclaires :

Migration des produits de fission et actinides (= de leurs


descendants !!!)

lments mobiles : Mo, Cd, Cs


lments peu mobiles (qques m) : Pb, U, Ba, Tc,
lments immobiles : Th, Np, Pu, Am,

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16

-1L amont
du cycle du combustible

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AMONT DU CYCLE

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Extraction minire
Concentration

Mine

minerai "yellow-cake"

Conversion
YC UF4
UF4 UF6
Entreposage
appU O
3 8

Enrichissement
natUF

appUF

(0,7% U235)

(0,25% U235)
enrUF

Centrales

(3,25% U235)

Fabrication combustibles
assemblages crayons enrUO2 enrUF6
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Les minerais duranium : principales rgions uranifres

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2009 : 860 gisements (> 500 t, > 300 ppm), 51 pays

1
5

2
3

1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
11
12

- Athabasca
- Elliot Lake
- Wyoming
- New Mexico
- Erzgebirge
- Ukraine
- Niger
- Witwatersrand
- Streltsovka
- Pine Creek
- Olympic Dam
- Kazakhstan /
Ouzbekistan
13 - Rossing

6
12

4
7

10

13
8

11

URANIUM TONNAGE
> 200.000 t (1 11)
100.000 200.000 t

U production > 1000 tU/an


20.000 100.000 t

U production < 1000 tU/an

Precambrian

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Prospection minire
92U
91Pa
90Th

19

238U
(4.47

9
*10

234U
an)

234Th
(24.1 j)

234mPa

(1.17 min)

5
- (2.45 *10 an)

FAMILLE DE LURANIUM 238

230Th
(8.0 *104 an)

88Ra

0.70 %

226Ra
(1600 an)

1.85 %

222Rn

86Rn

(3.823 j)

218Po

84Po

(3.05 min)

83Bi
82Pb
81Tl

214

97.45 %

g
Pb

(26.8 min)

214Bi

(19.7 min)
210Tl

(1.64 *10- 4 s)

210Bi

210Pb

210Po

214Po

(22.3 an)

(5.01 j)

(138.4 j)

206Pb
(stable)

(1.4 min)

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Les minerais duranium


U(IV)
Uraninite UO2

U(VI), trs nombreux composs


Autunite : Ca (UO2)2 (PO4)2, 10H2O

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Ressources globales dU identifies en 2009 (< 130 US$ /kg)

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Top 14 = 97%

4-Russia
9%

2-Kazakhstan
12%

3-Canada
9%
8-Niger
5%

9-USA
4%

10-China
3%

7-Brazil
5%

1-Australia
31%

6-Namibia
5%
5-South Africa
6%

India
Jordan

3%
3%

Ukraine

3%

Uzbekistan

3%

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pour
info

Composition chimique des oxydes naturels duranium

22

in wt%

Al2O3

SiO2

P2O5

SO

CaO

TiO2

FeO

ZrO2

PbO

ThO2

UO2

Total

Niger
Guzouman formation
sample 9293-52
age: >60 Ma*

0,54
0,41
<d.l.
0,20
0,30
0,36
0,38

1,82
1,89
1,20
1,49
1,77
1,81
1,75

<d.l.
<d.l.
<d.l.
<d.l.
<d.l.
<d.l.
<d.l.

<d.l.
<d.l.
0,15
<d.l.
<d.l.
<d.l.
<d.l.

3,49
3,45
3,56
3,27
3,29
3,27
3,30

<d.l.
<d.l.
0,29
0,27
0,19
0,28
<d.l.

0,66
0,69
0,68
0,72
0,70
0,59
0,56

4,32
4,42
4,38
4,65
4,59
4,71
4,76

0,71
0,51
0,57
0,87
0,64
0,40
0,61

<d.l.
<d.l.
<d.l.
<d.l.
<d.l.
<d.l.
<d.l.

81,16
81,58
81,92
81,56
81,18
80,77
82,11

93,09
93,40
93,04
93,22
92,97
92,45
93,65

Canada
McArthur River
9079-7
age: ~1325 Ma*

0,00
0,00
0,00
0,01
0,00

0,22
0,18
0,24
0,35
0,24

n.d.
n.d.
n.d.
n.d.
n.d.

0,01
0,00
0,02
0,00
0,07

1,01
0,59
0,91
0,97
0,92

0,48
0,27
0,38
0,37
0,24

0,24
0,13
0,15
0,24
0,25

<d.l.
<d.l.
<d.l.
<d.l.
<d.l.

13,41
14,87
12,95
12,76
14,40

<d.l.
<d.l.
<d.l.
<d.l.
<d.l.

82,98
79,57
80,44
80,32
81,80

98,35
95,63
95,10
95,01
97,93

* based on U-Pb isotopic composition

<d.l.: below detection limit

nd: no data

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Production (2009) des concentras duranium

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Top 5 = 80%

total = 50 800 tU
China 2%
Ukraine 2%
Others 3%
USA 3%
Kazakhstan
27%

Uzbekistan 5%
Niger 6%

retraitement U+Pu

Russia 7%

START (HEU)
Reserves ex URSS
Stop fin 2015

Namibie 9%

25%

2
3

Australia
16%

Canada
20%

Besoin mondial 67 000 tU


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Traitement du minerai

24

Teneur U crote terrestre ~ 10 ppm


Broyeur boulets

Minerai :

notion relative qui dpend du march de lU :


Min 350 ppm (ROSSING Afrique du Sud)
Max 270 000 ppm (27 %), (CIGAR LAKE
Canada)
Moyenne : 3000 6000 ppm (0,3 0,6 %)

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Du minerai (300ppm 20%) aux concentrs

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Concassage / Broyage

Minerai

Mise en solution de lU
Mine Souterraine
Extraction liq/liq
Usine de concentration
du minerai

Prcipitation

(Proche de la Mine)
Mine Ciel Ouvert
Concentrs 75% U
Solution Enrichie
Enftage / Expdition

Lixiviation In Situ Kazakhstan


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pour
info

Dissolution du minerai

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Mlange acide sulfurique/sulfate de fer(III) (la majorit des cas) :


UO3 + 2H+ UO22+ + H2O
effet acidit
UO2 + 2Fe3+ UO22+ + 2Fe++
effet oxydant sur la fraction UO2
UO22+ + 3HSO4- UO2(SO4)34- + 3H+ effet complexant

Alcaline Na2CO3 (cas des roche trs carbonate)


Fe(III) prcipite en milieu alcalin donc inutilisable
UO2 + O2 UO3
UO3 + 3CO32- + 2H+ UO2(CO3)34- + H2O
Problme : mise en solution dimpurets :
MoO3 + CO32- MoO42- + CO2
MoS2 + 9/2 O2 + 3CO32- MoO42- + 2SO42- + 3CO2
Slectivit de la dissolution de lU
U (95 98 %)
Impurets : Fe, Mn, Mo, V, Zr + lments constituants la roche Si, Mg, Ca, Al
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pour
info

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Purification du minerai

Elimination de Mo, V, Co, Ni


U dans solution sulfurique concentre
: complexe UO2(SO4)34-

Extraction par rsine ou extraction

liquide / liquide
Dsextraction par lavage avec une
solution NaCl

pilote d'extraction liquide/liquide au NIGER

4 {R4N+ ; Cl-} + UO2(SO4)34- {4(R4N+) ; UO2(SO4)34-} + 4ClCycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

pour
info

Prcipitation Yellow-Cake

Prcipitation la magnsie
UO22+ + 2Mg(OH)2 MgUO4 + Mg2+ + 2H2O
UO22+ + Mg(OH)2 UO2(OH)2 + Mg2+

28

+ impurets :
Mo, V, Zr, Ti, Ni, Co

Prcipitation la soude
2UO22+ + 6OH- + 2Na+ Na2U2O7 +3H2O
UO22+ + 2OH- UO2(OH)2
Prcipitation l'eau oxygne
UO22+ + H2O2 UO4 + 2H+
Prcipitation l'ammoniaque
2UO22+ + 2NH3 + 4OH- (NH4)2U2O7 + H2O
UO22+ + 2OH- UO2(OH)2

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La conversion du YC en UF6 (AREVA NC/COMURHEX)

Mettre le YC sous forme UF6 en vue de son enrichissement

1/ Dissolution du YC
YC + HNO3 UO2++ + xNO2 + yNO3- + zH2O

2/ Purifier luranium puret nuclaire : extraction L/L milieu nitrique + TBP

3/ Obtenir une forme chimique, permettant lenrichissement par diffusion gazeuse ou


ultracentrifugation : hexafluorure duranium (VI) : UF6

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Purification de luranium par extraction liquide liquide (COMURHEX/Malvesi) 30


UO22+ aq.+ 2NO3- aq.+ 2TBPorg. (UO2(NO3)2 . 2TBP)org

Nitrate
d Uranyle
impur

Solvant
+ Uranyle
+ Nitrate
Emulsion
Agitateur

Plateau perc

Solvant
pur
Acide nitrique
+ impurets
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Teneurs en impurets
Solutions concentres : evaporation jusqu 370 gU/L

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Dnitration

Fluoration de luranium partir du nitrate duranyle purifi


Prcipitation

2UO22+ + 4NO3- + 5NH3 + 5H2O 2 (UO3,NH3,3H2O) + 4NH4NO3


Chauffage (oxyde sec)

2UO3,NH3,3H2O 2UO3 + NH3 + H2O

Fluoration

Rduction et fluoration

UO3 + H2 UO2 + H2O


UO2 + 4HF UF4 + 2H2O
Produit final

Malvsi
Pierrelatte

UF4 + F2 UF6

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La conversion du YC en UF6 (AREVA NC/COMURHEX)

COMURHEX/Malvsi
procd hydromtallurgique
yellow-cake UF4
uranium de puret nuclaire
COMURHEX/Pierrelatte
procd pyromtallurgique
UF4 UF6 pour lenrichissement
Capacit nominale
14.000 t/an
25 % de la capacit mondiale en 2005

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Gnration F2 partir de HF (lectrolyseur 6 kA)

34

HF

F2

H2

eau
vapeur

KF, 2HF

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Racteur flamme

UF4

F2

UF6

Rsidus UF4

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Produits fluors drivs de la fabrication de UF6

HF
F2

ClF3

F2 N2

WF6

F2

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March de lenrichissement : aperu

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ROSATOM
URENCO

3 sites en Allemagne,

4 sites

Pays-Bas, GB

AREVA

Projet dusine denrichissement


USEC

AREVA

Usine de Paducah
Usine ACP - vers 2010

Usine Eurodif
Usine Georges Besse II en
2009

LES

JNFL

Usine NEF vers 2009

CNNC

GE / HITACHI

Technologie Laser (procd Silex)

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ENRICHISSEMENT
Le travail de tri des isotopes est appel:
Travail de Sparation U et lunit est l UTS

8,0 kg appU
0,30 % 235U
99,70 % 238U
In fine :
UO2 (MOX) et U3O8 (entreposage)

9,0 kg nat U
0,71 % 235U
99,29 % 238U
1,0 kg U enrichi
4,00 % 235U
96,00 % 238U

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Pourquoi lhexafluorure duranium (UF6) ?


Remplissage : phase liquide (Eurodif uniquement)
Procds denrichissement : phase gazeuse
Transport : phase solide

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39

Pourquoi lhexafluorure duranium (UF6) ?

40

Point triple : temprature procd modre, accs facile aux 3 tats


P, mb
4500
4000

LIQUIDE

3500
3000

SOLIDE

2500
2000
1500

GAZ

64 C, 1560 mb

1000
500

T, C

0
0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

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Pourquoi lhexafluorure duranium UF6 ?

41

Un seul isotope pour le fluor, 19F

UF6 (octahedron)
238U19F
6

: 352 g/mol

235U19F
6

: 349 g/mol

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Lenrichissement (AREVA NC, site du Tricastin)


Procds en phase gazeuse utilisant la diffrence de masse entre 235U et 238U
Usine Georges Besse (EURODIF) : Diffusion Gazeuse
1978 1998, modrnisation arrt vers 2012
20000 t/an (100 recharges de racteurs 900 MWe 235U 3,7%)
25% de la capacit mondiale en 2005
Forte consommation nergtique (3 x 900 MWe !)

Usine GB II : Ultra-Centrifugation
Investissement moindre, 50x moins consommateur en nergie
Flexibilit (r-enrichissement de lURT)
Capacit identique celle dEurodif
Construction sur 10 15 ans (3 units au final)
1re unit op en 2012

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EURODIF : Construction et dmarrage

DATES IMPORTANTES

1974

: premiers terrassements.

Mars

1979

: dbut de la production

Juin

1982

: capacit 100 %

1998

: arrt initialement prvu

modernisation arrt 2012


INVESTISSEMENT (valeur 2004)
7 milliards d euros (21 milliards de F en 1979)

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43

Diffusion gazeuse (EURODIF ) : principes


Utilise en France (AREVA, usine Georges Besse dEurodif) et aux USA
Diffusion dun gaz (UF6) travers une barrire poreuse

Dans une cellule ferme en quilibre thermique, toutes les molcules d'un mlange
gazeux ont la mme nergie cintique moyenne E = 1/2 mV2
352 V238 = 349 V235

V235 = (352/349) V235


Les molcules + lgres circulent plus vite et frappent + souvent la paroi de la cellule.

Si la paroi est une barrire poreuse sparant la cellule en 2 compartiments pressions


diffrentes, le passage des molcules lgres dans le compartiment basse pression
sera favoris.

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44

Diffusion gazeuse (EURODIF ) : principes


Sortie
Entre

enrichie

235UF

6,

238UF

6,

plus rapide, passe


statistiquement plus souvent travers la
membrane

U238F6
U235F6

plus lentes passent


statistiquement moins souvent travers
la membrane

Effet denrichissement trs faible:


installation de type "cascade" rpte N
fois

Membrane

Sortie appauvrie

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

45

Lusine dEURODIF : 3000MW au total, 4 REP 900MW disposition


Etage complet de de diffusion

46

Compresseurs : 0.7, 1.5 ou 3.2 MW

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Etage de sparation de diffusion gazeuse mis en cascade

tage n+1
tage n
tage n-1

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47

Les installations dEURODIF

48

changeur

diffuseur

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

70 groupes de 20 tages rpartis dans 4 usines

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49

70 groupes de 20 tages rpartis dans 4 usines

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50

Hydrolyse de UF6 et agents fluors

UF6 trs fortement hydrolysable (air humide) :

UF6 + 2H2O UO2F2(solide) + 4 HF

Bouchage des pores des cramiques par UO2F2(solide)


Campagnes de fluoration de lusine par injection de ClF3 (agent fluorant) :

UO2F2(solide) + 2 ClF3 UF6

+ O2 + Cl2 + F2 (gaz lgers purgs)

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51

Fonctions procd : refroidissement

UF6 est refroidi avant compression grce :

- un circuit primaire deau bore,


- un circuit secondaire ouvert sur deux tours

Enorme source de chaleur utilise pour le chauffage industriel, urbain ou


de serres. Lutilisateur le plus connu tant la Ferme aux Crocodiles !

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52

Fourniture dlectricit EURODIF

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

53

Ultracentrifugation

54

France Russie, Japon, Chine, GB, Allemagne, Pays


Bas
Rotation du gaz UF6 trs grande vitesse
Molcules 238UF6 la priphrie par force centrifuge

UF6
protections contre HF et UF6
viter les entres dair humide

Temperature gradient

Dure de vie > 15 ans sans intervention


choix des matriaux : fluage, fatigue, vieillissement
techniques de fabrication et d assemblage

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

Centrifugeuses russes (fig. gauche) et amricaines (fig. droite)

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

55

Effet denrichissement insuffisant par tage mise en cascade

56

UF6 enrichi

Refroidi
Cooling
UF6
Cascade

Poste de rception en
conteneur dUF6 enrichi

Chauffe
Heating
Station dmission de
conteneur dUF6
dalimentation

UF6 appauvri
Refroidi
Cooling
Poste de rception en
conteneur dUF6 appauvri

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

Centrifugeuses franaise (GB II - URENCO, AREVA Pierrelatte)

Source : Urenco

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

57

GB ll vs EURODIF

58

EURODIF

Centrifugation

environ 7 000 M

environ 3 000 M

Enrichissement

UNAT teneur maxi 5%

UNAT et URT maxi 6%

Procd

1 cascade 1400 diffuseurs

100 cascades

Hold up procd

3000 tonnes d'UF6

10 tonnes d'UF6

Pressions maximales

1,5 bars

0,05 bar

Puissance consomme

2500 MW

50 MW

mission extraction UF6

solide / liquide / gaz

solide / gaz (P=1 atm)

Arrts pour maintenance

1 groupe = plusieurs/an

aucun

Rejets atmosphriques

qques GBq

qques MBq

Refroidissement

26.106 m3 eau/an

circuit ferm

Investissement
usine neuve

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

EURODIF Georges Besse II


2003 2005

tude de la nouvelle usine GB II

2005 2006

Accord gouvernemental pour le lancement de GB II

2006 2010

Construction de la nouvelle usine GB II

Investissement total de ~3 Md
2012- 2015

Arrt de lusine EURODIF

Site GB II/1
Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

59

FABRICATION DU COMBUSTIBLE STANDARD (AREVA NP/FBFC)


Conversion : UF6 enrichi poudre UO2 enrichi
poudre UO2 pastillage crayonnage assemblage combustible

3 usines, dont 2 en France


Romans s/Isre 820 t/an
Pierrelatte (assemblages)

Dessel 700 t/an

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

60

Le combustible : pastille

Pastilles dUO2 frittes


Point de fusion trs lev = 2800C > Tcoeur
Chimiquement stable vis vis de l'eau (insoluble)
Retient une grande partie des produits de fission
Oxygne absorbe trs peu les neutrons

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

61

Le combustible : crayon

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

62

Le combustible : assemblage
Araigne de grappe
Ressorts de maintien (4)
Embout suprieur
Tubes guides (24)

Hauteur 4,06 m (900 MWe)


4,80 m (1300 MWe)
264 crayons
Grille de mlange (6 8)

Grille de maintien
Embout infrieur
Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

63

64

-2Le combustible dans les REP

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

Le combustible : cur du REP

65

Fonctions assurer pendant 3-4 ans dans des conditions opratoires trs svres

Fortes contraintes
- neutronique,
- thermohydraulique,
- thermomcanique

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

LE COMBUSTIBLE DANS LE CUR DES REP

3 fonctions majeures de llment combustible


Assurer la raction en chane pendant 3 4 ans
enrichissement en 235U (ou mlange Pu-U)
Favoriser le dgagement thermique
fractionnement en colonnes verticales
matriau de gainage bon conducteur de chaleur (Zr)
Confiner les produits de fission
matire dans une enceinte tanche
(crayon = gaine + 2 bouchons)

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

66

Besoins annuels en combustible du parc EDF


REP 900 MWe

REP 1300 MWe

67

REP 1450 MWe

Masse U
par assemblage

461,7 kg

538,5 kg

538,5 kg

Assemblages
par coeur

157

193

205

58 racteurs REP en fonctionnement


-

34 racteurs 900 MWe

20 racteurs 1300 MWe

4 racteurs 1450 MWe

62 GWe
1200 t de combustible irradi
dcharg par an
Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

Recyclage du plutonium et de luranium

68

Uranium
95 %

Plutonium
1%
Produits de fission (PF)
4%
+
Actinides mineurs (AM)
0.1%
Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

Composition du combustible us en actinides transuraniens

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

69

Composition du combustible us en PF
La distribution en masse des PF possde 2 maximums. La
fission cre des fragments de nombre de masse autour de
A=95 (Br, Kr, Zr) et de A=139 (I, Xe, Ba).
La rpartition symtrique (A=118 pour l'uranium 235) est
rare (0,1 % des fissions)
La fission en trois fragments (fission tertiaire) sont trs
rares (0,005 %).

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

70

Principaux lments chimiques prsents dans le combustible irradi


UOX1 (33 GWj/t, refroidi 3 ans)

(g/tU)
Pu : 9500
_______
Zr : 7100
Tc : 8100
Pd : 2000
Sm : 160
Cs : 3600
+
PF : 30000

_______
Np : 440
Am : 330
Cm : 30
AM : 800

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

71

Fracturation du combustible

72

Fortes variations de la temprature :


restructuration, nouvelles phases
croissance de grains
diffusion de certains lments)

Fissions au sein du matriaux :


Formation de PF au sein du rseau UO2
Formation et libration des PF gazeux
Recul des fragments de fission (10 15 m
en moyenne)

Coupes UOX
Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

73

-3L aval
du cycle du combustible

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

Traitement du Combustible irradi = fermer le cycle du combustible

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

74

Traitement du Combustible irradi = fermer le cycle du combustible


AM & PF

Extraction minire
Concentration

Mine

Vitrification

75

rttUO

2(NO3 )2 (>0,7% U235, 236, 232)

minerai "yellow-cake"

Conversion

PuO2

YC UF4
UF4 UF6

Entreposage
Entreposage

Retraitement
appU O
3 8

Enrichissement

Assemblages
MOX

natUF
appUF

6
enrUF

Centrales

Fabrication combustibles
assemblages crayons enrUO2 enrUF6
Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

Traitement du C.I. (AREVA NC site de La Hague)


Double objectif

recyclage des matires fissiles et fertiles U et Pu


optimisation de la gestion du stockage des dchets

Capacit nominale
2 usines de retraitement : UP2 et UP3 (La Hague / Manche)
1600 t/an (800t/an chacune)

GB = ~ 900 t/an (usine de Sellafield)


Japon = ~ 90 t/an + 800 t/an (usine de Rokkasho-Mura)

EDF fait retraiter environ 850t/an de combustible soit ~ 1200 t/an


dcharges (100 t MOx + 250 t Uox entreposes)

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

76

Usines de retraitement en France


1958-1997 UP1 (Marcoule, gard)
Combustibles racteurs UNGG d EDF (6000 t de traites )
Combustibles racteurs plutonignes de Marcoule,
Combustibles racteur eau lourde EL4 des Monts d Arre
1967-1986 UP2 (La Hague)
adaptation du procd de UP1
5000 t de combustibles UNGG traits

1976 Modernisation UP2 UP2-800


1989 Mise en service UP3
Combustibles REP, RNR ou BWR (UOX et MOX)
Capacit de traitement de 800t/an chacune
2007 UP2-800 et UP3 interconnectes et ne forment plus quune seule usine

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

77

LE PROCEDE PUREX : gnralits

78

Double objectif
recyclage des matires fissiles U et Pu
optimisation de la gestion du stockage des dchets
Coextraction

TBP
Combustible irradi

DISSOLUTION

U + Pu

HNO3

Solution
U, Pu, PF
An mineurs

EXTRACTION

PARTITION
COQUES

PF +
An mineurs

Compactage
Vitrification

Pu

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

Usine AREVA de La Hague (Cotentin)


Approx 4km x 1km
Les btiments de UP3, construits en une seule campagne sont groups
Les btiments de UP2-800, construits en trois campagnes sont plus disperss

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

79

Usine AREVA de La Hague (Cotentin)

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

80

LE PROCEDE PUREX : dtails

1/ TTE D'USINE

81

2/ EXTRACTIONS

Purification
U

Traitements
Mcaniques

Dissolution
Clarification

Extraction
U-Pu

Coques
Fines

PF

Stockage
Nitrate duranyle

PF

Purification
Pu

Pices de
structure

3/ PRODUITS
FINIS

Conversion
PuO2

PF

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

Rception du combustible irradi : chteau de transport TN 12

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

82

Dchargement des assemblages


Les assemblages de combustible us sont
entreposs au moins 5 ans dans les
piscines de l'usine de la Hague

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

83

Cisaillage des assemblages

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

84

Dissolution en milieu nitrique : avantages

Bonne solubilit des sels en milieu nitrique


Bons coefficients dextraction

Facilit de recyclage de lacide par distillation


Bon comportement la corrosion

Temprature entre 80C et lbullition


Concentration finale en mtaux lourds entre 200 et 250 g/l (UOX)

Longueur de tronons 35 mm
Recombinaison des vapeurs nitreuses

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

85

Dissolveur discontinu (batch)

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

86

Dissolveur continu roue

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

87

pour
info

Le milieu HNO3 : une chimie TRES complexe


HNO3 NO3-, N2O, NO, HNO2, NO2-, NO+, NO2, N2O4
HNO2 + H+ NO+ + H2O

N2O4 + H2O HNO2 + H+ + NO3 2NO2 + H2O HNO3 + HNO2


6NO2 + 2H2O 4HNO3 + 2NO
2NO + O2 2NO2
NO + O2 + H2O NO2 + H2O2

2NO + HNO3 + H2O 3HNO2


2HNO2 N2O3 + H2O
N2O3 NO + NO2
HNO3 + H+ NO2+ + H2O
Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

88

Proprits extractantes du TBP

89

Echelle de coeff. de partage


avec le TBP pur

U(VI) : Elment le plus extrait


Extraction forte de actinides IV et VI
Extraction faible de actinides III et V
Extraction parasite de : Zr, Tc

Y. Marcus and A.S. Kertes, Ion Exchange and Solvent Extraction of Metal
Complexes, John Wiley & Sons, (1969), p.953

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

Gouvernail du procd : lacidit nitrique


UO22+ + 2NO3- + 2 TBP UO2(NO3)2(TBP)2

Extraction du nitrate d'uranyle 0.05mol/L en prsence d'acide nitrique

[HNO3], on observe successivement :


extraction de U (loi de Le Chatelier)
extraction par comptition avec
l'extraction de HNO3

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

90

Extraction du plutonium

Forte extraction des degrs


doxydation (IV) et (VI)

Faible extraction des degrs


doxydation (III) et (V)

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

91

Coques et embouts

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

92

pour
info

Dissolution de UO2

93

Dissolution oxydante thermodynamiquement possible :

UO2 + 3 HNO3 UO22+ + 2NO3- + HNO2 + H2O


G373 = - 60,2 kJ/mol
Stabilit du degr VI UO22+ une fois dissous
Ractions de dissolution :
UO2 + 2HNO3 + 2H+ UO22+ + 2NO2 + 2H2O
UO2 + HNO3 + 2HNO2 + H+ UO22+ + 2NO + 2H2O

UO2 + 2H+ + O2 UO22+ + H2O


Observation en fonction de lacidit nitrique :
[H+] < 3 M

production de NO

3M < [H+] < 8 M

production de NO et NO2

[H+] > 8 M

production de NO2

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

pour
info

Dissolution de PuO2

94

Dissolution de PuO2 possible mais trs forte acidit (G373 = +64 kJ/mol)
PuO2 + 4 H+ Pu4+ +2 H2O
*Ks=[Pu4+]/[H+] soit S=Ks.10-4pH

Chimie redox du Pu trs complexe en milieu nitrique :


Dismutation de Pu(IV)
3 Pu4+ + 2 H2O 2 Pu3+ + PuO22+
Oxydation du Pu(III)
par HNO3 : 2Pu3+ + HNO3 + 2H+ 2 Pu4+ +HNO2 +H2O
par HNO2 : Pu3+ + HNO2 + H+ Pu4+ + NO + H2O
Oxydation de Pu(IV) par HNO3
3 Pu4+ + 2 NO3- + 2 H2O 3 PuO22+ + 2 NO + 4 H+
Rduction de Pu(VI)
par HNO2

PuO22+ + HNO2 + H+ Pu4+ + NO3- + H2O

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

pour
info

Prcipits Mo-Zr-Pu
Dpts de molybdate de zirconium incluant du plutonium
Identification en laboratoire de ZrIV(MoO4)2 .3H2O
En prsence de Pu(IV) (ZrIV(1-x)PuIVx)(MoO4)2 .3H2O

Dpts de Mo-Zr-Pu prlevs sur un dissolveur de lusine UP3 de La Hague


Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

95

Conception gnrale des cycles d'extraction

1re cycle : co-extraction de l'uranium et du plutonium


UO22+ + 2NO3- + 2TBP UO2(NO3)2(TBP)2
Pu4+ + 4NO3- + 2TBP Pu(NO3)4(TBP)2

2me cycle : rcupration succssive de U et Pu en phase aqueuse


Dsextraction slective du plutonium ( Partition U/Pu )
Dsextraction de l'uranium

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

96

Colonne pulse UP3 avant sa mise en service

Solvant industriel :
TBP dilu 30%vol dans le TPH (coupe
ptrolire inerte chimiquement insoluble dans

l'eau, mlange d'environ 150 alcanes de C10


C14 (nombre moyen en C12)

Sret vis--vis de la criticit :


gomtrie
noyau empoisonn

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

97

Extracteur centrifuge

Extracteur multitage utiliss R4 (UP3)

Compact
Sous critique
Temps de sjour faible

Flexibilit limite par la thermique


Sensible aux crasses d interface

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

98

Partition U/Pu (PUREX)

99

U(VI)org
U(VI)org + Pu(IV)org

Partition

Rduction
du Pu

Pu(III)aq

U(IV) ou NH3OH+
Oxydation parasite de
Pu3+ et U4+ (ou NH3OH+)
Protection antinitrite de lhydrazine

HNO2

N 2H 5+

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

Risque de criticit induit par un mauvais contrle de la chimie

100

U(VI)org
U(VI)org + Pu(IV)org

Partition
partielle

Rduction
partielle du Pu

+ Pu(IV)org
roxydation

Pu(III)aq

U(IV) ou NH3OH+
Oxydation parasite de
Pu3+ et U4+ (ou NH3OH+)
Protection antinitrite de lhydrazine

HNO2

N 2H 5+

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

pour
info

Partition U/Pu (PUREX)

101

Procd : dsextraction slective rductrice Pu(IV)org Pu(III)aq


U4+ + 2Pu4+ + 2H2O 2Pu3+ + UO22+ + 4H+

2NH3OH + 2Pu4+ 2Pu3+ + N2 + 2H2O + 4H+


Oxydation parasite due au milieu nitrique

U4+ + H2O + 2HNO2 + NO3- UO22+ + H+ + 3HNO2


Pu3+ + HNO2 + 3/2H+ + 1/2NO3- Pu4+ + 1/2 H2O + 3/2 HNO2

Risque de fuite Pu sil reste du Pu(IV) en phase organique


Criticit !
La solution : hydrazine (raction antinitrite)
N2H5NO3 + HNO2 NH3 + HNO3 + 2H2O
HNO2 + NH3 N2 + N2O + H2O
Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

pour
info

Principal mode de dgradation du TBP

Bu

Bu

Bu

102

HDBP

+ H2 O O

Bu

Bu

+ Bu-OH

H2MBP

Bu

Bu

Bu

+ H2 O O

+ H2 O O

Bu

+ Bu-OH

H3PO4

+ Bu-OH

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

Problmes lis au DBP

103

Mcanisme de formation du HDBP


Dgradation radiolytique du TBP (g,)

Dgradation par hydrolyse du TBP

10 100 mg.L-1 en phase organique

Consquences
Complexes trs stables DBP-Pu(IV)
Risque de dsextraction du plutonium
Prcipits trs insolubles avec Zr(IV) et Fe(III)

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

pour
info

Problmes spcifiques certains PF

104

Techntium (VII)
Coextraction avec U(VI) :
UO22+ + 2NO3- + TcO4- + 2TBP UO2(NO3)(TcO4)(TBP)2
Extraction de lacide pertechntique :
H+ + TcO4- + 3TBP (HTcO4)(TBP)3
Zirconium (IV)
Analogie PuIV
Zr4+ + 4NO3- + 2TBP Zr(NO3)4(TBP)2
Coextraction Zr/Tc
Zr4+ + 3NO3- + TcO4- + 2TBP Zr(NO3)3 (TcO4)(TBP)2

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

Conversion du plutonium

105

Prcipitation de l oxalate de plutonium


Pu4+ + 2H2C2O4 Pu(C2O4)2 + 4H+

Calcination 450C faite sous air (permet aussi dviter la rduction du plutonium)
Pu(C2O4)2 + O2 PuO2 + 4CO2
PuO2 matire premire, prte tre dilue par appUO2 pour faire du combustible MOX

Agrgats Pu <5 m
Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

106

Vitrification : schma de principe


Additifs

Condensation

Rejet
gazeux

Recyclage
poussires

Traitement
des gaz

Mesures
des dbits
Dpoussireur

Effluent

liquide
Fritte de
verre

CALCINATION
Radioactivit et
mission
thermique
dcroissent au
cours du
temps

FOUR DE
VITRIFICATION
PF de
produits
fission
concentrs
+ Np, Am, Cm

Coule
Soudure
Dcontamination

ENTREPOSAGE

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

Conteneurs de verre produits par R7 et T7

107

13500 conteneurs (2008)


= 2000 m3 de verre au total
150 litres de verre/conteneur
0,7 conteneur /t dU retrait
entreposage La Hague
12000
10000
8000

T7
6000
4000
2000

R7

19
89
19
90
19
91
19
92
19
93
19
94
19
95
19
96
19
97
19
98
19
99
20
00
20
01
20
02
20
03
20
04

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

Recyclage Pu : les combustibles MOX

108

MOX = mlange de PuO2 + UO2 app

Fabrication rpartie sur deux sites :


- AREVA MELOX/Marcoule (195 t/an)
- FBFC et BELGONUCLEAIRE / Dessel

Assemblage MOX :
Similitude combustibles UOX et MOX dans les REP
neutronique, thermique, taux de combustion..

3 teneurs en Pu dans les combustibles MOX

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

Fabrication des combustibles MOX : procd MIMAS

109

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

Fabrication des combustibles MOX : lusine AREVA MELOX

110

MELOX (MOX) vs FBFC (UO2)


En commun :
technologique identique
presses
crayons/grilles/zircaloy

Spcificits MELOX :
mlange de poudres

radioprotection (BAG)
criticit

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

Chargement des REP 900MWe EDF en combustible MOX

111

100t/an de recharges MOX


Recyclage dans REP 900MWe
20 REP autoriss
Cur charg 30% max en
assemblages MOX
220 assemblages chargs en
pratique(100 t ML/an)
320 assemblages peuvent tre
thoriquement chargs /an
(140 t ML/an)

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

MOX : recycler la matire militaire

112

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

113

-4La gestion actuelle et future


des dchets radioactifs

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

GESTION DES DECHETS RADIOACTIFS : classification


Dchets vie courte

Dchets vie longue

(priode des principaux lments < 30 ans)

En exploitation
(Rsidus
Centre de Morvilliers miniers)

Trs faible activit

En exploitation

Filires ltude
(subsurface)

Centre
de
lAube

(graphite, radifres)

Faible activit

A
Moyenne activit

Haute activit

114

Filires ltude
Loi du 30/12/91 (revue 2006)

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

GESTION DES DECHETS RADIOACTIFS : quels volumes ? (2009)

115

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

La gestion passe des dchets FAMA

116

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

La gestion passe des dchets FAMA

117

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

La gestion passe des dchets FAMA

118

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

La gestion actuelle des dchets FAMA et TFA

119

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

La gestion actuelle des dchets FAMA et TFA

120

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

La gestion actuelle des dchets FAMA et TFA

121

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

HA-MAVL : Principaux lments prsents dans le combustible irradi 122


UOX1 (33 GWj/t, refroidi 3 ans)

(g/tml)
Zr : 710
Tc : 810
Pd : 200
Sm : 16
Cs : 360
+
PFVL : 2400
Np : 440
Am : 330
Cm : 30
AM : 800

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

Les axes de recherche La Loi de 1991 / 2006

123

3 voies complmentaires
AXE 1 : Recherche de solutions permettant la sparation et la
transmutation des radionuclides vie longue(*) prsents dans les
dchets. Matre duvre : CEA
AXE 2 : Etude des possibilits de stockage rversible ou irrversible en
formation gologique profonde. Matre duvre : ANDRA
AXE 3 : Etude de procds de conditionnement et dentreposage de
longue dure en surface des dchets. Matre duvre : ANDRA (2006)
(*) actinides mineurs et PFVL

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 1

Principe gnral de laxe 1

124

PUREX

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 1

Inventaire et caractristiques des radionuclides vie longue (RNVL)

125

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 1

Inventaire radiotoxique pour une tonne de combustible irradi de rfrence

126

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 1

127

Exemple 1 : gestion du Np via PUREX

(daprs Clment Hill, CEA Marcoule DEN/DRCP)

Situation actuelle

EXTRACTION

PARTITION U/Pu

Np (V) Np (VI)

DESEX U

Np (IV)

Np (V) Np (IV)

Rduct .

100%

U(IV)

Raffinats

Production Pu

Production U

~25%

~1 2%

~75%

REX La Hague : ~ 75 % du Np suit l'U


Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 1

Sparation du neptunium

128

Oxydation Np(V) en Np(VI)


2 NpO2+ +3H+ +NO3- 2 NpO22+ +HNO2 +H2O

Analogie entre UO22+et NpO22+


extraction Np(VI) par TBP

Augmentation acidit au 1er cycle de PUREX


Rcupration Np > 99 %

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 1

Exemple 2 : sparation de (Am + Cm) / lanthanides

129

Trs forte analogie Am/Cm/lanthanides :


Couche lectronique 4f (Ln) et 5f (An)
Ions durs
Rayons ioniques identiques
Mme degr rdox

Analogie Eu(III) / Am(III)

Comment sparer Ln (PF), Am et Cm ?

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 1

Etape 1 : isoler (Am + Cm + SLn) DIAMEX

130

DIAMide EXtraction
Extraction des actinides (III) et des lanthanides (III) par une malonamide
Extractant totalement incinrable (C, H, O, N)
M3+ + 3NO3- + 2 diamide M(NO3)3(diamide)2

R2
R1

R2 '

N
O

R1 '

O
Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 1

Etape 2 : Sparation (Am + Cm) / SLn SANEX

131

Slectivit : extractants BTP possdant des atomes covalents donneurs mous (N, S)
Covalence lgrement en faveur de lextraction des 2 actinides.

Iso-butyl-bis-triazinyl)-pyridine (ou iBu-BTP)

Acidit 1M : facteur de sparation FS = DAm/DEu= 200


Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 1

Exemple 3 : Sparation Am / Cm

132

SESAME : Separation par Extraction Selective de lAMEricium


Objectif ractivit rdox slective de lAm :
Oxyder slectivement Am(III) en Am(VI) (=AmO22+)

Extraction de AmO22+ par le TBP (analogie avec UO22+)


Etape clef : oxydation intermdiaire en Am(IV)
Am3+ Am(IV) AmO22+ extrait par TBP

Mcanisme ractionnel impossible avec le curium

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 1

Obtenir Am(VI) extractible par TBP via le complexant slectif PWO

133

Anion PWO : P2W17O6110-, slectif des actinides (IV)

Oxydation de Am3+ en Am(IV)


Am3+ + oxydant + 2PWO AmIV(PWO)2

Dismutation spontane Am(VI)


3 AmIV(PWO)2 2 Am3+ +

AmO22+

Roxydation
(excs doxydant)
AmIV(PWO)2
100% Extrait par TBP
Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 1

Manipulation des actinides U, Th (RE naturels) et des lanthanides (inactifs)

134

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 1

Manipulation des actinides Am et Cm

135

Sparation Ln, Am et Cm : batterie dextracteurs centrifuges en chane blinde

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

La sparation pousse , quelques exemples de RNVL concerns

136

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

La sparation pousse , cas des actinides mineurs

137

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 1

Transmutation des actinides mineurs

138

3 paramtres clefs
priode radioactive de lisotope
section de capture neutronique de lisotope
section de fission / flux neutronique du racteur

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 1

Elaborer des cibles dactinides mineurs en racteur : est ce pertinent ?

139

Neptunium 237 :
Produit par capture de neutron sur U236 ou raction (n,2n) sur 238U
Manipulation simple des cibles (faible activit, T1/2=2.14 106 ans et
production de neutron faible)
Amricium 241 :
Obtenu surtout par dcroissance 241Pu (T1/2=14,4 ans),
Manipulation complexe des cibles : chaleur et mission de neutron (,n)
Gnre 238Pu et 242Cm.
Amricium 243 :
Produit par capture de neutron sur 242Pu
Manipulation complexe des cibles : forte mission g
Curium 242 and 244 :
Courtes priode et activit trs forte
Manipulation complexe des cibles : chaleur et mission de neutron

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 1

Comment transmuter ?

140

Comparaison des diffrentes interactions rayonnement/matire :


Photon (X,xn)
peu efficaces, ncessitent des flux dlectrons trop importants
Spallation (proton)
bilan nergtique de la raction dfavorable

Neutron
mthodes les plus ralistes (racteurs critiques ou sources neutron
produites par raction de spallation)

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 1

Sections efficaces de fission et de capture neutronique

141

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 1

Spectres neutrons

Total flux level :

PWR 2.4 1014 n/cm2/s

142

FR 3.5 1015 n/cm2/s

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 1

Sections efficaces en fonction des spectres neutrons

143

La transmutation des AM est le bilan des ractions :


de capture neutronique : conduisent daitres AM
de fission
de dcroissances radioactives
Spectre de neutrons rapides bien adapt

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 1

Performances sous flux de neutron

Concept

PWR MOX
F = 2.5 1014 n/cm2.s
Ts : 1500 EFPD

144

FR
F = 34 1014 n/cm2.s
Ts : 1700 EFPD

Isotopes

transmutation

fission
part

transmutation

fission
part

237Np

46%

4%

63%

24%

241Am

70%

10%

69%

24%

243Am

65%

6%

63%

15%

244Cm

44%

16%

50%

27%

Ncessit dun multi recyclage


Avantage des RNR sur les REP

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 1

Transmutation des actinides mineurs dans les REP vs les RNR

145

REP

Quantit admissible faible (1% en mass),


La prsence dAM ncessitera un enrichissement accru en 235U et impactera la
gestion du Pu
Loption la plus favorable concerne le recyclage de lamricium dans le combustible
MOX (peu raliste daprs les spcialistes)

RNR
Quantit admissible plus importante (2% 5% en masse suivant le concept),
Recyclage en mode mono/multi, htrogne ou homogne

Les RNR offrent une plus grande flexibilit et des performances de


transmutation bien suprieures aux REP

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 2

Quels scnarios ? Quels colis ?

146

Stockage rversible / irrversible de

Combustible us
Verres
RNVL spcifiques (sparation)

Trois sites candidats


Choix ministriel
Matre duvre ANDRA
Site retenu : Bure

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 2

Laboratoire souterrain de Bure : dates clef

147

1998 Site de Bure retenu lors du comit interministriel


2000-2004 construction du Laboratoire Souterrain de Bures (galerie dexprimentation -445 m)
2005 ANDRA remet au gouvernement la version dfinitive de son dossier.
2009 Dfinition dune zone de transposition
(domaine de 250 km2 gologiquement
quivalent au site du
Laboratoire Souterrain)
2012 Proposition par lANDRA
dun site dimplantation
2013 Choix du site par lEtat

2014 Remise du dossier de demande


dautorisation de cration

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 2

Le site de Bure : nature de la couche daccueil

148

Couche
argileuse
Callovooxfordien

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 2

Laboratoire souterrain de Bure

149

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 2

Laboratoire souterrain de Bure

150

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 2

Laboratoire souterrain de Bure : architecture souterraine151

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 2

152

Laboratoire souterrain de Bure

Concepts ltude

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 2

Structure des argiles (aluminosilicates)

153

Structure en feuillet
Assemblage de ttradres SiO4 et doctadres AlO6
Certains Si4+ sont substitus par des cations Mg2+ ou Al3+

Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 2

Proprits de rtention chimique des argiles (aluminosilicates)


Prsence de dfaut (lacune) : compensation de charge par des ions
alcalins ou alc. terreux

154

Vdiff H2O=10-14m/an

Ions changeables (ici K+) :


{X-, K+} + 137Cs+ {X-, 137Cs+} + K+
3 {X-, K+} + 241Am3+ {3X-, 241Am3+} + 3 K+

Trs forte proprits de rtention


Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 2

Ex : rtention de Am(III) sur lillite du puy

155

Kd = [Am]adsorb/[Am]solution

L. Bion & J. Ly (Rapport annuel 1999 CEA/DCC)


Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

AXE 2

Effet du pH, faible mobilit des actinides dans lenvironnement

156

Mcanismes complexes, prcipitation trs forte des hydroxydes ttravalents


ion aquo Pu4+

complexe hydroxyl Pu(OH)3+, ds pH 1 !


complexe hydroxyl polynuclaires PuxOy+4x-y
collodes

prcipitation dun gel


Ds pH 2 !

solide amorphe Pu(OH)4


solide PuO2(cr)

pH
Cycle du combustible nuclaire : situation actuelle et gestion future, Lionel BION

Conclusion : solutions mixte

157

Contexte politique, conomique, scientifique

Sparation
pousse &
transmutation

Stockage
gologique
profond

Entreposage et
conditionnement

3 axes concerns
Axe 2 majeur et incontournable pour tout scnario futur

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