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Présenté par :
Responsable de stage :
BENOÎT BRANDELET
DEUXIEME ANNEE
1
Table des matières
2
Liste de figures
Figure 6. Graphique combiné de nombre moyen de particules et granulométrie moyenne par rapport
au flux d’azote…..……………………………………………………………………………...…...13
Le laboratoire développe des recherches en relation avec le bois et les fibres naturelles, allant de
l’échelle moléculaire jusqu'au niveau macroscopique du matériau voire des structures bois [1].
De par son positionnement particulier lié à la nature de son objet d’étude, le laboratoire joue un rôle
privilégié d’interface entre la recherche et les industries de la filière bois, c’est dans ce contexte que
le LERMAB est porteur du projet BIOCLEAN : « Impact de la fumisterie sur les émissions
polluantes et l’évolution des particules issues du chauffage domestique au bois » dans lequel
s’encadre le présent travail de stage.
4
1. Introduction
Le chauffage domestique au bois en France est un secteur qui a évolué significativement pour
améliorer la performance énergétique et la réduction des émissions de CO2 dans les dernières
années. Néanmoins, ce domaine reste encore une source importante d’émissions de particules fines
qui entrainent des problèmes sanitaires.
Dans le but de réduire ces émissions, plusieurs études ont été développées, notamment sur la
conception des appareils et la qualité du combustible. Cependant, très peu d’études concernent
l’impact de la solution de fumisterie sur le fonctionnement des appareils et sur l’évolution des
polluants qui y transitent.
Dans cet ordre d’idées la première phase du projet BIOCLEAN est conçue pour comprendre les
modifications physico-chimiques des particules dans un conduit de cheminée en fonction de la
nature et de la géométrie du conduit de cheminée. Ces données de base alimenteront également la
réflexion pour concevoir, construire et tester deux nouveaux conduits d’évacuation des fumées pour
la réduction des émissions de particules, la seconde partie du projet.
Spécifiquement la tâche 4 du projet vise à étudier de façon rigoureuse et scientifique l’évolution des
particules au sein même d’un conduit d’évacuation des fumées en fonction des conditions
opératoires. C’est dans ce cadre que ce stage a été réalisé dont les objectifs étaient les suivants :
Afin d’évaluer tous ces critères, un impacteur électronique à base pression (ELPI) était utilisé pour
mesurer la distribution granulométrique des particules.
5
2. Etat de l’art
L’utilisation du chauffage domestique au bois est une alternative aux énergies conventionnelles, qui
peut aider à la lutte pour limiter le réchauffement climatique. Néanmoins, la combustion du bois est
décrite comme une source importante d’émissions de particules [2].
La combustion des combustibles issus de la biomasse génère des quantités importantes de particules
fines (particules d'un diamètre aérodynamique inférieur à 1 µm). Si aucun système efficace
d'épuration des gaz de combustion n'est utilisé, la plupart de ces particules sont rejetées dans l'air
ambiant, ce qui affecte la qualité de l'air et le système climatique [3].
Les caractéristiques des particules évoluent dans le conduit d’évacuation des fumées. Ces
caractéristiques sont importantes pour mettre au point des systèmes efficaces de piégeage et de
filtration. La performance de ces systèmes est le plus souvent liée directement à la granulométrie
des particules à filtrer [5].
Lorsque la biomasse est chauffée, elle se décompose en formant une grande variété de composés
organiques différents, avec des pressions de vapeur et des structures moléculaires très différentes
[6].
Les particules en collision solides restent ensemble par les forces de Van der Waals. Dans ce cas,
des structures dendritiques se forment et le processus est appelé agglomération [3].
Dans les systèmes de combustion, une partie des vapeurs libérées, des particules fines et des
particules grossières interagissent avec les parois, ce qui entraîne des dépôts. Dans les chaudières,
les mécanismes de dépôt des particules fines sont la thermophorèse de la couche limite provoquée
par le gradient de température entre les gaz de combustion et les parois de la chaudière, et la
diffusion brownienne [7].
Le générateur de suie MiniCAST (Miniature Combustion Aerosol Standard) de Jing Ltd. est un
brûleur portable, disponible dans le commerce, qui est largement utilisé pour les mesures en
laboratoire de suie [8].
Cet appareil alimente de façon contrôlée une flamme de mélange propane-azote assistée par un jet
d’air (Figure 1). Les fumées générées par cette combustion sont mélangées à un gaz neutre (Azote)
qui fige le processus de formation des suies [9].
Le choix des débits (propane, air, azote, air de dilution) conditionne, entre autres, la richesse globale
de la flamme, ce qui permet la génération de suies de propriétés morphologiques, optiques et
chimiques variées [9].
6
Le contrôle des débits injectés se présente sous la configuration suivante A/B/C/D et est représentée
sur la Figure 1 :
L’impacteur électrique à basse pression ELPI (Electric Low Pressure Impactor) est un spectromètre
de taille de particules largement utilisé et bien caractérisé pour la mesure des particules en temps
réel. L'ELPI permet de mesurer en temps réel la distribution de la taille des particules et leur
concentration dans la gamme de taille de 10 nm - 10 μm, en tant que diamètre aérodynamique [10]
Les particules entrant dans l'ELPI sont d'abord chargées dans la sonde couronne, puis collectées
dans l'impacteur à basse pression en fonction de leur inertie. Lorsque les particules frappent les
étages de l'impacteur, elles sont déchargées. Ce courant est mesuré par des électromètres qui sont
connectés aux étages de l'impacteur. La distribution du courant mesurée est alors convertie en
nombre de particules et en distribution de taille [3].
7
3. Matériels et méthodes
La sortie du générateur miniCAST est raccordée à l’ELPI pour la mesure de la distribution en taille
de particules. Le dispositif expérimental comporte une source d’alimentation de propane, d’azote et
d’air comprimé ainsi qu’un diluteur chauffé et d’un manteau chauffant autour de la sonde corona.
Le protocole pour la manipulation de l’appareil et la mesure de particules par l’ELPI se trouve en
annexe F.
Les essais de stabilité ont été réalisés durant 18 minutes pour le point de fonctionnement
100/0/1.5/20 et la reproductibilité a été mesurée avec les mêmes conditions opératoires. Deux essais
ont été réalisés à un jour d’intervalle par un seul et unique opérateur.
3.3 Plan d’expériences pour les facteurs flux d’azote et flux de propane
L’évaluation de l’influence des facteurs flux d’azote et flux de propane a été réalisée à l’aide d’un
plan d’expériences. Initialement un plan factoriel classique (modèle de premier degré) a été mis en
œuvre avec deux facteurs et deux niveaux :
Deux points de contrôle ont été prévus au centre du domaine d’étude (points au centre). Après
l’évaluation du modèle de premier degré, l’évaluation de l’influence du flux d’azote et de propane
s’est poursuivie par un modèle de second degré : un plan central composite avec points étoile (les
niveaux les plus éloignés du centre du domaine d’étude) et points au centre, nécessitant un total de
12 expériences. Le tableau des essais avec les niveaux codés et réels sont montrés dans l’annexe A.
Pour cette section deux lignes chauffées à 160 °C ont été utilisées : l’une de 3 mètres de longueur
avec un diamètre interne de 8 mm et l’autre de 4 mètres et un diamètre interne de 6 mm. Les lignes
étaient raccordées à la sortie du générateur de particules et à l’entrée de l’impacteur électronique.
8
Les mesures ont été réalisées au point de fonctionnement 100/0/1.5/20 (réglage similaire aux essais
de stabilité pour limiter les facteurs inconnus).
Pour déterminer l’influence de la température du conduit, une ligne chauffée de 4 mètres a été
utilisée. Ces essais ont aussi été réalisés avec le réglage 100/0/1.5/20 pour limiter les facteurs
inconnus. La plage de température étudiée présentait une amplitude de 160 °C et un pas de 40 °C.
Le point bas était à 40 °C et le point haut à 200 °C.
9
4. Résultats et discussion
Les essais de stabilité ont été réalisés pendant 18 minutes avec les conditions de fonctionnement
100/0/1.5/20. La figure 2 montre l’évolution de la concentration totale en fonction du temps.
7,50E+06
7,00E+06
6,50E+06
6,00E+06
5,50E+06
5,00E+06
4,50E+06
4,00E+06
3,50E+06
3,00E+06
13:37:55 13:40:48 13:43:41 13:46:34 13:49:26 13:52:19 13:55:12 13:58:05 14:00:58
La concentration de particules montre une légère variation temporelle, mais en terme général une
bonne stabilité est observée. En effet, la dérive est seulement de 4,9% en 18 min.
Concernant les essais de reproductibilité, la figure 3-a montre les lignes de distribution
granulométrique et de concentration des deux expériences. Une excellente reproductibilité de
distribution de taille et de concentration des particules est observée avec une dérive quasi nulle.
La figure 3-b montre clairement la même distribution de diamètres des particules. A partir de ces
données, la stabilité et la reproductibilité dans le temps de la concentration et de la taille des
particules générées par le miniCAST sont validées.
10
Jour 1 Jour 2
14000000 14000000
12000000 12000000
dN/dlogDp [1/cm³]
dN/dlogDp [1/cm³]
10000000 10000000
8000000 8000000
6000000 6000000
4000000 4000000
2000000 2000000
0 0
0,01 0,1 1 10 0,01 0,1 1 10
Dp Dp
Jour 1 Jour 2
14000000 14000000
12000000 12000000
dN/dlogDp [1/cm³]
dN/dlogDp [1/cm³]
10000000 10000000
8000000 8000000
6000000 6000000
4000000 4000000
2000000 2000000
0 0
0,01 0,1 1 10 0,01 0,1 1 10
Dp
Dp
Après la réalisation des analyses statistiques du plan factoriel, le modèle choisi du premier degré se
révèle non valable pour la réponse nombre moyen de particules (cf. Annexe B). Par conséquent, les
essais ont été poursuis avec le modèle central composite. L’analyse de ce modèle montre que pour
la réponse de la variable nombre moyen de particules, seulement le flux d’azote et son interaction
carrée ont influencé cette grandeur (cf. Annexe C). L’analyse de la variance indique que le modèle
central composite est valable et le coefficient de détermination r 2 = 0.90 montre que le modèle
explique 90% des variations de la réponse Nombre moyen de particules (cf. Annexe C).
La Figure 4 indique que l’augmentation du flux d’azote génère aussi une augmentation du nombre
de particules jusqu’aux niveaux codés entre -0.4 et -0.2 (correspondant à un flux d’azote compris
entre 9,5 et 11 l/h) où se situe la réponse maximale du nombre de particules. Ensuite, une
augmentation supplémentaire du débit d'azote induit une diminution progressive du nombre de
particules. Ce phénomène est valable sur toute la plage de réglage du flux d’azote (au-delà de -0.4
et -0.2).
11
12000000
10000000
Pour la variable de réponse « Granulométrie moyenne » le modèle factoriel de premier degré est
aussi non valable (cf. Annexe B). L’analyse statistique du modèle central composite indique que le
facteur flux d’azote et son interaction carrée ont influencé la variabilité de cette réponse. L’analyse
de variance montre que le modèle de second degré est juste et le coefficient de détermination
indique que le modèle explique 97,5% de la variabilité de la Granulométrie moyenne (cf. Annexe
D).
80
70
60
50
40
nm
30
20
10
0
-1
-1,2
-0,8
-0,6
-0,4
-0,2
0
1
0,2
0,4
0,6
0,8
1,2
La figure 6 présente les deux réponses étudiées par rapport à la variation du flux d’azote. Pour les
valeurs les plus basses du flux, la granulométrie moyenne est maximale et le nombre de particules
est relativement bas. Cette figure pourra servir d’abaque pour trouver le nombre de particules et la
granulométrie moyenne en fonction du flux d’azote d’entrée.
12
12000000 80
70
10000000
60
8000000
50
6000000 40
Nombre (#/cm3)
30
4000000
20
nm
2000000
10
0 0
-1
-1,2
-0,8
-0,6
-0,4
-0,2
0
1
0,2
0,4
0,6
0,8
1,2
Nombre tot. particules
Granulométrie moyenne
Figure 6. Graphique combiné de nombre moyen de particules et granulométrie moyenne par rapport
au flux d’azote.
La figure 7 présente l’évolution de la granulométrie des particules dans un conduit de 3 mètres avec
un diamètre de 8 mm et un volume total de 150,8 cm 3, chauffé à 160 °C, pour le point de
fonctionnement 100/0/1.5/20. La vitesse associée au flux de gaz est de 945 cm/s. Au début de
l’essai, les particules ultrafines sont majoritaires. Ensuite, les particules autour de 100 nm (0.1 µm)
deviennent petit à petit les plus nombreuses jusqu’à obtenir une distribution granulométrique (65-75
min) très similaire à celle obtenue lors de la mesure directe (cf. Figure 3, étude de la
reproductibilité).
Les phénomènes d’envols et de dépôts des particules sur les parois des conduits représentent sans
doute deux grands éléments pour expliquer cette évolution. Une hypothèse serait qu’au départ, les
particules les plus grosses, et donc avec une moindre mobilité, se déposent sur les parois du conduit.
Au fur et à mesure que les particules recouvrent la totalité des parois, une portion des particules
fines vont aussi se déposer sur la couche de suie, le tout se déroulant jusqu’à l’établissement d’un
équilibre entre les envols et les dépôts. La réduction du nombre des particules, observables sur la
figure 7, validerait pour partie cette hypothèse. Néanmoins, le fait de retrouver une répartition
granulométrique proche de celle issue de la mesure directe sans ligne chauffée est intriguant. Cela
pourrait s’expliquer par deux hypothèses :
- Soit le mécanisme d’agglomération ne se déroule pas dans ces conditions (vitesse, niveau de
température, temps de séjour, …);
- Soit le mécanisme d’agglomération se déroule extrêmement vite et était déjà évalué lors de
la mesure directe.
13
0-15 min 15-25 min 25-35 min
9,0E+06 1,0E+07 1,0E+07
8,0E+06 9,0E+06 9,0E+06
8,0E+06 8,0E+06
dN/dlogDp [1/cm³]
dN/dlogDp [1/cm³]
dN/dlogDp [1/cm³]
7,0E+06
6,0E+06 7,0E+06 7,0E+06
6,0E+06 6,0E+06
5,0E+06
5,0E+06 5,0E+06
4,0E+06
4,0E+06 4,0E+06
3,0E+06 3,0E+06 3,0E+06
2,0E+06 2,0E+06 2,0E+06
1,0E+06 1,0E+06 1,0E+06
0,0E+00 0,0E+00 0,0E+00
0,01 0,1 1 10 0,01 0,1 1 10 0,01 0,1 1 10
Dp Dp Dp
35-45 min
45-55 min 55-65 min
8,0E+06 7,0E+06
8,0E+06
7,0E+06 7,0E+06 6,0E+06
dN/dlogDp [1/cm³]
6,0E+06
dN/dlogDp [1/cm³]
dN/dlogDp [1/cm³]
6,0E+06 5,0E+06
5,0E+06 5,0E+06
4,0E+06
4,0E+06 4,0E+06
3,0E+06 3,0E+06
3,0E+06
2,0E+06 2,0E+06 2,0E+06
1,0E+06 1,0E+06 1,0E+06
0,0E+00 0,0E+00 0,0E+00
0,01 0,1 1 10 0,01 0,1 1 10 0,01 0,1 1 10
Dp Dp Dp
65-75 min
7,0E+06
6,0E+06
dN/dlogDp [1/cm³]
5,0E+06
4,0E+06
3,0E+06
2,0E+06
1,0E+06
0,0E+00
0,01 0,1 1 10
Dp
La ligne chauffée (160 °C) de 4 m et de 6 mm de diamètre compte un volume de 113,1 cm3 et une
vitesse de 1680 cm/s associée au flux de gaz. Le même comportement est observé, c’est-à-dire une
réduction progressive de la fraction ultrafine au profit de la fraction fine. Cependant, l’évolution est
plus lente comme les graphiques de l’annexe E le démontrent. Cela vient du fait que la vitesse est
plus importante dans ce conduit, car elle permet une mobilité plus grande des particules en limitant
le phénomène de dépôt, et en conséquence, l’évolution jusqu’à la stabilisation est plus lente.
(a) (b)
15
5. Conclusions
Le flux d’azote est le facteur qui influence le plus les réponses de granulométrie moyenne et
du nombre de particules. Une corrélation inversement proportionnelle entre ces deux
réponses par rapport au flux d’azote s’applique. Un abaque a été réalisé.
Le nombre maximal de particules se situe pour le flux d’azote entre 9,5 et 11 l/h ; la
granulométrie moyenne maximale se trouve pour le flux d’azote minimal, c’est-à-dire un
flux de 0 l/h.
La température du conduit présente aussi une influence sur les réponses de granulométrie
moyenne et le nombre de particules, lesquelles montrent un comportement inverse pour
chaque température étudiée.
L’effet de certains facteurs comme la température et la vitesse ont déjà été visualisés. Cela
permettra d’avoir une base de compréhension pour le projet BOICLEAN.
16
6. Références Bibliographiques
[2] Glasius M, Ketzel M, Wåhlin P, Jensen B, Mønster J, Berkowicz R, et al. Impact of wood
combustion on particle levels in a residential area in Denmark. Atmos Environ 2006;40:7115–24.
[3] Sippula, O.. Fine particle formation and emissions in biomass combustion. Report series in
aerosol science, 2010, vol. 108
[4] World Health Organization (WHO). Health Effects of Black Carbon. 2012.
[6] Rogge, W.F. Organic wood burning smoke, In: Raunemaa, T.,Yli-Pirilä, P. and Kajander,
A., eds. Proceedings, 1st International Symposium of Imcomplete Combustion. November 9-11,
2003. Kuopio, Finland, 361-364
[7] Sippula, Olli, et al. Emissions and ash behavior in a 500 kW pellet boiler operated with
various blends of woody biomass and peat. Fuel, 2017, vol. 202, p. 144-153.
[8] Moore, R. H., et al. Mapping the operation of the miniature combustion aerosol standard
(Mini-CAST) soot generator. Aerosol Science and Technology, 2014, vol. 48, no 5, p. 467-479.
[10] Dekati Ltd. User Manual ELPI. Electrical Low Pressure Impactor, Version 4.10. 2006,
Finland.
17
ANNEXES
18
ANNEXE A
Tableau d’essais du Plan central composite avec points étoile et points au centre.
19
ANNEXE B
Points au
centre
11160532
11203953 Moyenne 11315133
11454287 Intervalle confiance (10982637 - 11647629)
11441760
Points au
centre
47,17
46,59 Moyenne 46,68
46,47 Intervalle confiance (45,97 - 47-39)
46,49
20
ANNEXE C
Modèle valable
2
r = 0,90
21
ANNEXE D
Modèle valable
2
r = 0,975
22
ANNEXE E
dN/dlogDp [1/cm³]
dN/dlogDp [1/cm³]
3,0E+07 1,5E+07
2,0E+07
2,5E+07
1,2E+07
2,0E+07 1,5E+07
9,0E+06
1,5E+07
1,0E+07
1,0E+07 6,0E+06
5,0E+06 3,0E+06
5,0E+06
0,0E+00 0,0E+00 0,0E+00
0,01 0,1 1 10 0,01 0,1 1 10 0,01 0,1 1 10
Dp Dp Dp
dN/dlogDp [1/cm³]
1,2E+07 1,0E+07 1,0E+07
1,0E+07
8,0E+06 8,0E+06
8,0E+06
6,0E+06 6,0E+06
6,0E+06
4,0E+06 4,0E+06
4,0E+06
2,0E+06 2,0E+06 2,0E+06
0,0E+00 0,0E+00 0,0E+00
0,01 0,1 1 10 0,01 0,1 1 10 0,01 0,1 1 10
Dp Dp Dp
23
ANNEXE F
1. Champ d’application
La méthode s’applique à la mesure des particules issues du générateur miniCAST sur tous ses
points de fonctionnement possibles. L’appareil est raccordé à l’impacteur électronique ELPI
directement ou à travers une ligne chauffée, à l’entrée du diluteur (cf. Figure F1)
miniCAST
Lignes
C3H8 et N2
Entrée
Ligne diluteur
chauffé
e Diluteur
Sortie miniCAST chauffé
Manteau
chauffant
ELPI
Pompe ELPI
24
2. Appareils
3. Réactifs
Propane
Azote
Air comprimé
Isopropanol
a) Connectez les entrées de gaz aux bouteilles d’azote et de propane, et l’air comprimé.
d) S’assurer que tous les gaz à exception du propane sont présents avant l’allumage.
e) Pour l’allumage de la flamme, utilisez toujours du propane pur sans gaz de mélange (azote).
- Appuyez sur le dispositif de défaillance de la flamme (flame failure device) pendant 5 secondes,
lâchez-le pendant 5 secondes et appuyez à nouveau pendant 5 secondes de plus. Lâchez-le 10
secondes et appuyez sur l’allumeur.
- Une petite flamme bleue apparaît, appuyez sur le dispositif de défaillance de la flamme pour la
soutenir pendant que vous ouvrez le bouton de réglage du propane.
e) Démarrez le logiciel ELPIVI 4.0 dans l’ordinateur et dans la fenêtre du panneau de commande
allumez la pompe, le chargeur et sélectionnez l’option de rejet (flush) jusqu’au commencement des
mesures. (cf. ELPIVI Sofrware Manual version 4.10)
Le nettoyage des plateaux de l’impacteur et la sonde couronna doivent être réalisés fréquemment
avec isopropanol.
5. Références
o Jing AG. Instruction Manual miniCAST. Real Soot Generator Model 5201 Type A. Jing
AG, Switzerland.
o Dekati Ltd. User Manual ELPI. Electrical Low Pressure Impactor, Version 4.10. 2006,
Finland.
o Dekati Ltd. ELPIVI Software Manual, Version 4.10; Dekati Ltd.: Kangasala, Finland.
26
RÉSUMÉ
La prise en main d’un appareil générateur de particules (miniCAST) a été effectuée ; pour
l’évaluation de la distribution granulométrique dans un conduit de cheminée de chauffage au bois.
L’étude de la stabilité et la reproductibilité des émissions montrent que le générateur de particules
présente une bonne stabilité et reproductibilité. L’analyse de l’influence du flux d’azote et du
propane sur la taille et la concentration de particules a été réalisée à l’aide d’un plan central
composite, indiquant que seulement le facteur flux d’azote présente une influence sur ces deux
variables de réponse. L’influence des dimensions du conduit a été mesurée à travers deux lignes
chauffées de différente longueur, montrant que la vitesse d’écoulement joue un rôle fondamental sur
les phénomènes d’envols et de dépôts des particules sur les parois des conduits. L’analyse de
l’influence de la température sur la taille et nombre de particules indique un comportement inverse
de ces deux variables pour chaque température étudiée.
ABSTRACT
The handling of a particle generator (miniCAST) was carried out; for the evaluation of the particle
size distribution in a wood-heating chimney duct. The study of the stability and reproducibility of
emissions shows that the particle generator has good stability and reproducibility. The analysis of
the influence of nitrogen flux and propane on particle size and concentration was carried out using a
composite central design, indicating that only the nitrogen flux factor has an influence on these two
response variables. The influence of the pipe dimensions was measured through two heated lines of
different lengths, showing that the rate of flow plays a fundamental role in the phenomena of
blasting and deposition of particles on the walls of the ducts. Analysis of the influence of
temperature on the size and number of particles indicates the inverse behavior of these two
variables for each temperature studied.
27