Ch2 Rate Equation

M1 Physique Fondamentale et Appliquée
Optique Avancée:
Introduction à la physique des lasers
Chapitre 2: Interaction lumière-matière, modèle du bilan
christophe.szwaj@univ-lille.fr
Laboratoire PhLAM, Université de Lille

Le milieu amplificateur Interaction lumière-matière Comment obtenir du gain ? Stratégies d’inversion de population Equations du bilan Solution stationnaires Equations sans dimension Analyse d
Chapitre 2 : Interaction laser-matière, modèle du bilan
Plan
1 Le milieu amplificateur
2 Interaction lumière-matière
3 Comment obtenir du gain ?
4 Stratégies pour réaliser l’inversion de population
5 Modèle du bilan
1. Le milieu amplificateur
Des niveaux d’énergies quantifiés

Energy
E2 N2
Le milieu amplificateur est composé d’atomes,

molécules, ions,... dont les niveaux d’énergies sont E1 N1
quantifiés.
Pour chaque niveau d’énergie i, on définit :

Ei son énergie (J, Hz, cm−1 , eV)
E = hν = hcλ
gi sa dégénescence
Ni la densité de population (nombre d’atomes par unité de volume [Ni ]=m−3 )
τi le temps de vie du niveau (s)
La décroissance de population provient de l’émission spontanée, des collisions, phonons,...
γi le taux de relaxation (s−1 ), γi = 1
τi
Ni (t) = Ni (0)e −γi t
1. Le milieu amplificateur
Loi de Boltzmann
En absence d’interaction avec l’extérieur,
Ni (t) = (Ni (0) − Nie ) .e −t/τi + Nie
Retour à l’équilibre thermodynamique de façon exponentiel (loi de Boltzmann)

Nie gi
= e −(Ei −Ej )/kb T
Nje gj
2. Interaction lumière-matière
Echange d’énergie dans un système à 2 niveaux d’énergie

Echanges d’énergie entre un système à deux niveaux d’énergie et un rayonnement électromagnétique
(Einstein - 1917).
E2 N2
E2 − E1 = hν
E1 N1
3 processus :
Emission spontanée
Absorption
Emission stimulée (ou induite)
Emission spontanée
dN2,sp
= −A21 N2
dt
A21 : Coeff. d’Einstein d’émission spontanée (s−1 )

E2 N2
τ21 = 1/A21 : durée de vie de l’em. spont. pour la transition
2→1 (s)
N2 (t) = N2 (0)e −t/τ21
dN1,sp
Pour N1 : dt
= +A21 N2
E1 N1
dNphot,sp
Nombre de photons : dt
= A21 N2 V
Variation de puissance : dP = A21 N2 hνdV (dV vol.
elementaire)
Emission d’un photon avec une direction aléatoire
Absorption
dN2,abs
= B12 ρ(ν)N1
dt
dN1,abs
E2 N2 = −B12 ρ(ν)N1
dt
B12 : Coeff. d’absorption d’Einstein (J−1 .m3 .Hz.s−1 )

E1 N1 ρ(ν) : Densité spectrale d’energie (J/m3 .Hz)
Probabilité par unité de temps (taux) : W12 = B12 ρ(ν) (s−1 )
dNphot,abs
Pour les photons : dt
= −B12 ρ(ν)N1 V
Variation de puissance : dP = −W12 N1 hνdV
Nouveauté (1917) Emission stimulée

En étudiant l’équilibre entre le rayonnement électromagnétique et des atomes à la température T ,
Einstein montre qu’on ne peut retrouver la formule de Planck pour le rayonnement du corps noir que si en
plus de l’absorption et de l’émission spontanée on introduit un nouveau processus : « l’emission stimulée »
(ou induite)
UV VISIBLE INFRARED
14
5000 K
Spectral radiance (kW · sr⁻¹ · m⁻² · nm⁻¹)

Loi de Planck pour le rayonnement du corps noir (Nobel 1918) 12
Classical theory (5000 K)
10

8πhν 3 1
ρ(ν) = hν 8
c3 e kT − 1
6
3 4000 K
ρ(ν) densité spectrale d’énergie (J/m ) 4
λmax = T1 × 2.9103 µm/K 2

3000 K
Note rayonnement visible pour T ≈ 1000 K au moins 0
0 0.5 1 1.5 2 2.5 3
Wavelength (μm)
Nouveauté (1917) Emission stimulée

Si on ne tient compte que de l’absorption et de l’émission spontanée :
dN2 , sp
= −A21 N2
dt
dN2 , abs
= B12 ρ(ν)N1
dt
On arrive à une incohérence (à faire chez soi).
⇒ Introduction de l’émission stimulée :

E2 N2
dN2,st
= −B21 ρ(ν)N2
dt
dN1,st
= +B21 ρ(ν)N2
E1 N1 dt
Emission stimulée
Equation du bilan pour les populations :
Ṅ2 = B12 ρ(ν)N1 − [A21 + B21 ρ(ν)]N2

N1 + N2 = N = Cst ⇒ Ṅ1 + Ṅ2 = 0
A l’équilibre : Ṅ1 = 0 and Ṅ2 = 0
0 = B12 ρ(ν)N1 − [A21 + B21 ρ(ν)]N2

On en déduit pour ρ(ν) :
A21 N2
ρ(ν) =
B12 N1 − B21 N2
A21 /B21
= B N
12 1
B21 N2
−1
N2 g2 −(E2 −E1 )/kT
En introduisant la loi de Boltzmann N1
= g1
e
Emission stimulée, lien entre les coefficients d’Einstein

On obtient, en utilisant E2 − E1 = hν :
A21 /B21
ρ(ν) = B12 g1 hν
B21 g2
e kT −1
En identifiant avec la loi de Planck

8πhν 3 1
ρ(ν) = hν
c3 e kT − 1
On trouve que :
A21 hν 3
= 8π 3
B21 c
B12 g1 = B21 g2
Emission stimulée, lien entre les coefficients d’Einstein

Conclusions :
B21 = B12 si g1 = g2
Emission stimulée = absorption
B21 3
λ
A21
= 8πh
Il est plus facile d’obtenir du gain pour λ grand (IR) cela explique pourquoi le maser a d’abord été
créé dans les années 50, emission stimulée plus faible dans le visible.
Emission stimulée, création de 2 photons identiques :
Même fréquence
Même direction
Même polarisation
Même phase (pas montré à ce niveau)
3. Comment obtenir du gain ?
Nombre de photons
Ṅph = −B12 ρ(ν)N1 V + B21 ρ(ν)N2 V +

A21
N2V

Nph .hν
La densité spectrale d’énergie pour le mode du laser de volume V et de bande ∆ν is ρ(ν) = V .∆ν
. Par
conséquent nous avons :
Nph .hν
Ṅph = (B21 N2 − B12 N1 )
∆ν
g2 Nph .hν
= (B21 N2 − B21 N1 )
g1 ∆ν

N2 N1 B21 .g2 .Nph .hν
= −
g2 g1 ∆ν
Pour avoir du gain on doit avoir :

N2 N1
− >0
g2 g1
Dans le cas où g2 = g1 , Il y a du gain ssi N2 − N1 > 0 (inversion de population)
Condition pour avoir du gain laser

Emission stimulée emission doit excéder l’absorption des photons d’énergie hν = E2 − E1
E2 N2 E2 N2
E1 N1 E1 N1
N2 < N1 N2 > N1
Milieu absorbant Milieu amplificateur
La population du niveau E2 doit être supérieure à celle du niveau E1

⇒ “Inversion de population”
Inversion de population
A l’équilibre : les populations suivent la loi de Boltzmann
Energie
Ni = A.e−Ei /kT
Niveau excité n
Niveau excité 2
Niveau excité 1
Niveau fondamental
population
Inversion de population créée par le pompage du milieu actif
Inversion de population
Inversion de population avec pompage
Energie
Niveau excité n
N2
Niveau excité 2 inversion de
Niveau excité 1
N1 } population
Niveau fondamental
population
Plusieurs types de pompage optique, électrique, ...
4. Stratégies pour réaliser l’inversion de population
Pompage d’un système à 2 niveau ?

Peut on obtenir une inversion de population avec un processus qui pompe des atomes du niveau 1 au
niveau 2 jusqu’à N2/g2 > N1 /g1 ? On suppose un champ de pompe constant ρp , sans laser (Nph = 0), on
a à l’équilibre :
Ṅ1 = +A21 N2 − B12 ρp N1 + B21 ρp N2 = 0

Ṅ2 = −A21 N2 + B12 ρp N1 − B21 ρp N2 = 0
et on suppose que N1 + N2 = N
A21 + B21 ρp B21 g1
N1 = N. −−−−→ N. = N.
A21 + (B12 + B21 )ρp ρp →∞ B12 + B21 g1 + g2
B21 g2
N2 = N − N1 −−−−→ N. = N.
ρp →∞ B12 + B21 g1 + g2
Pour tout pompage fini, on a Ng22 < Ng11 . Dans la limite d’un pompage infini, on a N2 /g2 = N1 /g1 . Il n’existe
pas de taux de pompage qui permette d’obtenir une inversion de population dans un système à 2 niveaux.
Autres notations. Section efficace, flux de photons

Flux de photons J : nombre de photons/m2 /s.
ρc∆ν
J=
hν
ρ(ν)∆νV
En effet, on rappelle que : Nph = hν
avec V = S × c × dt où S est la surface.
Section efficace d’absorption et d’émission stimulée (m2 ) :
B12 hν B21 hν
σ12 = , σ21 =
∆νc ∆νc
B12 ρ = σ12 J
B21 ρ = σ21 J
Intensité (W/m2 ) : I = J.hν
Puissance (W) : P = I.S (S surface)
Equations pour les populations

En introduisant le flux de photons J les équations pour l’évolution des populations deviennent :
dN2
= −σ21 JN2 + σ12 JN1 − A21 N2
dt
dN1
= +σ21 JN2 − σ12 JN1 + A21 N2
dt
dJ
= σ21 JN2 − σ12 JN1
dz
dJ dJ dz
Pour la dernière équation on peut écrire dt
= .
dz dt
= c. dJ
dz
dJ
= σ21 cJN2 − σ12 cJN1
dt
Système à quatre niveaux
Transition laser entre les niveaux 2 et 1

Pompage optique entre le niveau fondamental 0 et le
niveau 3
Niveau 2 peuplé par l’intermédiaire du niveau 3 par une
relaxation rapide (γ32 γ21 , γ30 , σP JP )
Niveau 1 dépeuplé par une relaxation rapide (γ10 γ21 )
ex : Ions néodyme (Nd3+ ) dans un cristal dopé (Nd :YAG,
Nd :YVO4 ) ou un verre dopé.
λP = 810 nm, λL = 1064 nm (τ21 ≈ 250µs, 1/γ32 et
1/γ10 = O(ps)). Laser Titane-Saphir λP = 514 − 532 nm,
λL = 650 − 1100 nm (τ21 ≈ 3.2µs, 1/γ32 et
1/γ10 = O(0.1 ps)).
dN3
= σP JP N0 − σP JP N3 − γ30 N3 − γ32 N3
dt
dN2
= +γ32 N3 − γ21 N2 − σ(N2 − N1 )J
dt
dN1
= +γ21 N2 − γ10 N1 + σ(N2 − N1 )J
dt
dN0
= −σP JP N0 + σP JP N3 + γ30 N3 + γ10 N1
dt
On pose la population totale NT = N0 + N1 + N2 + N3

On suppose un pompage relativement faible ⇒ N0 ≈ NT

Comme γ32 γ30 et γ32 σP JP , on néglige les
contributions de γ30 N3 et σP JP N3
Comme N0 ≈ NT on néglige les variation de N0
Le système devient :
dN3
= σP JP N0 − γ32 N3
dt
dN2
= −γ32 N3 − γ21 N2 − σ(N2 − N1 )J
dt
dN1
= +γ21 N2 − γ10 N1 + σ(N2 − N1 )J
dt
L’équation pour N3 admet la solution :
σP JP N0
1 − e −γ32 t

N3 (t) = γ32

En absence de laser (J = 0), l’équation pour N2 devient
Ṅ2 = +γ32 N3 − γ21 N2 . N2 évolue beaucoup plus lentement
que N3 , car γ32 γ21 . On peut considérer que N3 à déjà
atteint son état stationnaire quand N2 commence à peine
à évoluer. On a donc Ṅ3 = 0 et γ32 N3 = σP JP .
σ P JP N 0
On a N3 = γ32
≈0
Comme γ10 γ21 , on aura également Ṅ1 = 0 et
N1 = γγ1210+σJ
+σJ
N2 ≈ 0
Seule l’équation pour N2 subsiste
Ṅ2 = σP JP N0 − γ21 N2 − σJN2

On appelle D = N2 − N1 , l’inversion de population. On a :

D = N2 car N1 ≈ 0,
le système se réduit donc à :
3
Ḋ = σP JP NT − γ21 D − σDJ
2 En absence de laser (J = 0) et à l’état stationnaire (Ḋ = 0), on

a:
σP JP NT
D= > 0 (si JP > 0)
1 γ21
Dans un système à 4 niveaux, l’inversion de population est réa-
0 lisée (et donc le gain existe) dès qu’il y a pompage (JP > 0)
Système à trois niveaux

Transition laser entre les niveaux 2 et 1
Pompage optique entre le niveau fondamental 1 et le
niveau 3
Niveau 2 peuplé par l’intermédiaire du niveau 3 par une
relaxation rapide (γ32 γ21 , γ31 , σP JP )
ex : Ions erbium (Er3+ ) dans un cristal ou un cristal dopé.
λP = 980 nm, λL = 1550 nm.
Ions ytterbium dans un verre ou un cristal dopé.
λP = 980 nm, λL = 1030 nm.
Rubis (Cr3+ :Al2 O3 , λP ≈ 400 et 550 nm, λL = 694 nm,
τ21 = 3.2 ms)
dN3
= σP JP N1 −
σP − γ N
JP
N 3 32 3
dt
dN2
= +γ32 N3 − γ21 N2 − σ(N2 − N1 )J
dt
dN1
= −σP JP N1 + γ21 N2 + σ(N2 − N1 )J
dt
Comme γ32 γ21 , ⇒ Ṅ3 = 0 et σP JP N1 = γ32 N3

N3 ≈ 0

Le système se limite à 2 équations
dN2
= +σP JP N1 − γ21 N2 − σ(N2 − N1 )J
dt
dN1
= −σP JP N1 + γ21 N2 + σ(N2 − N1 )J
dt
On pose :
NT −D

D = N2 − N1 N1 = 2
⇒ NT +D
NT = N2 + N1 N2 = 2
3 Ce qui donne :
2 Ḋ = 2σP JP N1 − 2γ21 N2 − 2σDJ

= σP JP (NT − D) − γ21 (NT + D) − 2σDJ
1
Ḋ = (σP JP − γ21 )NT − (σP JP + γ21 )D − 2σDJ
Ḋ = (σP JP − γ21 )NT − (σP JP + γ21 )D − 2σDJ

Condition pour obtenir du gain ?
En absence de laser (J = 0) et à l’état stationnaire (Ḋ = 0), on
a:
0 = (σP JP − γ21 )NT − (σP JP + γ21 )D

σP JP − γ21
⇒D = NT
σP JP + γ21
γ21
⇒D > 0 ssi JP >
σP
Le condition est plus difficile, il faut pomper plus avoir du gain
pour le laser à 3 niveaux (pour compenser la relaxation) que
pour le 4 niveaux
5. Equations du bilan
Milieu amplificateur dans une cavité

On considère maintenant que le milieu amplificateur est placé
dans une cavité optique. Evolution du gain :
dJ
= σDJ ⇒ J(z) = J(0)e σDz
dz
On suppose que le gain par aller-retour est faible :
Jout ≈ Jin (1 + σDe)
Pour un aller-retour :
J(t + τR ) ≈ J(t) × (1 + σD2e) × (1 − T )

dJ(t)
J(t) + τR ≈ J(t) + J(t) × (σD2e − T )
dt
2L
avec τR = c
5. Equations du bilan
Milieu amplificateur dans une cavité

On a donc :
2e T

J̇ = σD − J
τR τR
ce T

J̇ = σD − κ J avec κ =
L τR
On pose C = c Le
Pour un laser à 4 niveaux on a :
J̇ = (C σD − κ) J
Ḋ = W − γ21 D − σDJ
avec W = σP JP NT
6. Solutions stationnaires
On étudie le système d’EDO non linéaires couplées :
J̇ = (C σD − κ) J
Ḋ = W − γ21 D − σDJ
Les solutions stationnaires sont définies par :

κ
J̇ = 0 σCD − κ = 0 ⇒ σCD = k ⇒ Dst = σD
⇒
Ḋ = 0 ou J = 0
Solution J = 0, "Laser éteint"

JST 0 = 0
DST 0 = γW21 solution de : 0 = W − γ21 D
Solution J 6= 0, "laser allumé"

JST 0 6= 0
κ
DST 0 = σC
0 = W − (γ21 + σJ)DSTL
1 W

JSTL = − γ21
σ DSTL

γ21 W σC
JSTL = −1
σ γ21 κ
γ21 κ
On a JSTL ≥ 0 ssi W ≥ σC
= Wth seuil
On peut écrire :
γ21 W

JSTL = −1
σ Wth
W
On pose souvent Wth
= A taux de pompage
A = 1 au seuil
7. Equations sans dimension

J̇ = (σCD − κ)J
Ḋ = W − γ21 D − σJD
on met κ et γ21 en facteur
J̇ = κ( σCD
κ
− 1)J

Ḋ = γ21 γW21 − D − σJ
γ21
D
Changement de variables
J = γσ21 s

κ W σC
D = σC d, A = γ21 κ
Le système devient :
ṡ = κ(d − 1)s
ḋ = γ21 [A − d − sd]
7. Equations sans dimension
Il reste à choisir un temps sans dimension, on pose par exemple :

γ21
τ = κt, γ =
κ
On obtient alors le système sans dimension suivant :

 ds = (d − 1)s

dτ
 dd = γ [A − d − sd]

dτ
dont les états stationnaires sont :

s =A−1 s=0
et
d =1 d =A
8. Analyse de stabilité

ṡ = (d − 1)s d s −
→
ou = F (s, d)
ḋ = γ [A − d − sd] dt d
On veut déterminer la stabilité des solutions stationnaires pour cela on les perturbe et étudie leur
évolution :
s = sst + δs
avec δs, δd petit
d = dst + δd

d δs −
→ δs
= JF (s, d)
dt δd δd

d δs dst − 1 sst δs
=
dt δd −γdst −γ(sst + 1) δd
Solution s = sst0 = 0, dst0 = A

d δs A−1 0 δs
=
dt δd −γA −γ δd
On cherche les valeurs propres du jacobien. L’équation caractéristique est :
(A − 1 − λ)(−γ − λ) = 0
On déduit directement que :

λ+ = A − 1 et λ− = −γ
Si A < 1, λ+ < 0 et λ− < 0, la solution est stable
Si A > 1, λ+ > 0 et λ− < 0, la solution est instable
La solution laser "éteint" (s = 0, d = A) est stable pour A < 1, c’est à dire jusqu’au seuil.
Pour A > 1, la solution se déstabilise.
Solution s = sstL = A − 1, dstL = 1

d δs 0 A−1 δs
=
dt δd −γ −γA δd
On cherche les valeurs propres du jacobien. L’équation caractéristique est :
λ2 + λ γA + γ(A − 1) = 0, avec S et P la somme et le produit des vp.

|{z} | {z }
-S P
Si A < 1, P < 0, v.p. de signe opposées, solution instable

Si A > 1, P > 0, S < 0, v.p. de même signe et négatives, solution stable
γA 1p
λ± = − ± (γA)2 − 4γ(A − 1)
2 2
γA p
≈− ± i γ(A − 1) car γ 1
2
Ex : Nd :YAG : γ21 = 4.103 s−1 , κ ≈ 106 s−1 ⇒ γ ≈ 4.10−3
Semiconducteur : γ21 = 109 s−1 , κ ≈ 1012 s−1 ⇒ γ ≈ 10−3
CO2 : γ21 = 104 s−1 , κ ≈ 107 s−1 ⇒ γ ≈ 10−3
Solution s = sstL = A − 1, dstL = 1
γA p
λ± ≈ − ± i γ(A − 1)
2
γA
λ± ≈ − ± iωR
2
s
Solution stable pour A > 1
2 vp complexes conjuguées
p
Oscillation amortie ωR = γ(A − 1)
p
ΩR = κγ21 (A − 1)
Ex : NdYAG ΩR /2π ≈ 10 − 100 kHz ; Semi-conducteur :
ΩR /2π ≈ 1 − 10 GHz ; CO2 : ΩR /2π ≈ 0.1 − 1 MHz
t
Bilan

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Laboratoire PhLAM, Université de Lille

Chapitre 2 : Interaction laser-matière, modèle du bilan

Des niveaux d’énergies quantifiés

Le milieu amplificateur est composé d’atomes,

Pour chaque niveau d’énergie i, on définit :

Ni (t) = (Ni (0) − Nie ) .e −t/τi + Nie

Retour à l’équilibre thermodynamique de façon exponentiel (loi de Boltzmann)

Echange d’énergie dans un système à 2 niveaux d’énergie

A21 : Coeff. d’Einstein d’émission spontanée (s−1 )

B12 : Coeff. d’absorption d’Einstein (J−1 .m3 .Hz.s−1 )

Nouveauté (1917) Emission stimulée

Spectral radiance (kW · sr⁻¹ · m⁻² · nm⁻¹)

λmax = T1 × 2.9103 µm/K 2

Nouveauté (1917) Emission stimulée

⇒ Introduction de l’émission stimulée :

Ṅ2 = B12 ρ(ν)N1 − [A21 + B21 ρ(ν)]N2

A l’équilibre : Ṅ1 = 0 and Ṅ2 = 0

0 = B12 ρ(ν)N1 − [A21 + B21 ρ(ν)]N2

Emission stimulée, lien entre les coefficients d’Einstein

En identifiant avec la loi de Planck

Emission stimulée, lien entre les coefficients d’Einstein

3. Comment obtenir du gain ?

Ṅph = −B12 ρ(ν)N1 V + B21 ρ(ν)N2 V + 

Pour avoir du gain on doit avoir :

3. Comment obtenir du gain ?

Condition pour avoir du gain laser

La population du niveau E2 doit être supérieure à celle du niveau E1

3. Comment obtenir du gain ?

3. Comment obtenir du gain ?

4. Stratégies pour réaliser l’inversion de population

Pompage d’un système à 2 niveau ?

Ṅ1 = +A21 N2 − B12 ρp N1 + B21 ρp N2 = 0

4. Stratégies pour réaliser l’inversion de population

Autres notations. Section efficace, flux de photons

4. Stratégies pour réaliser l’inversion de population

Equations pour les populations

4. Stratégies pour réaliser l’inversion de population

Système à quatre niveaux

Transition laser entre les niveaux 2 et 1

4. Stratégies pour réaliser l’inversion de population

Système à quatre niveaux

On pose la population totale NT = N0 + N1 + N2 + N3

4. Stratégies pour réaliser l’inversion de population

Système à quatre niveaux

4. Stratégies pour réaliser l’inversion de population

Système à quatre niveaux

Ṅ2 = σP JP N0 − γ21 N2 − σJN2

4. Stratégies pour réaliser l’inversion de population

Système à quatre niveaux

On appelle D = N2 − N1 , l’inversion de population. On a :

2 En absence de laser (J = 0) et à l’état stationnaire (Ḋ = 0), on

4. Stratégies pour réaliser l’inversion de population

Système à trois niveaux

4. Stratégies pour réaliser l’inversion de population

Système à trois niveaux

Comme γ32  γ21 , ⇒ Ṅ3 = 0 et σP JP N1 = γ32 N3

4. Stratégies pour réaliser l’inversion de population

Système à trois niveaux

2 Ḋ = 2σP JP N1 − 2γ21 N2 − 2σDJ

4. Stratégies pour réaliser l’inversion de population

Système à trois niveaux

Ḋ = (σP JP − γ21 )NT − (σP JP + γ21 )D − 2σDJ

Ṅph = −B12 ρ(ν)N1 V + B21 ρ(ν)N2 V +

Comme γ32 γ21 , ⇒ Ṅ3 = 0 et σP JP N1 = γ32 N3