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Etude du phosphogypse de Sfax en vue d'une valorisation en technique

routière

Conference Paper · March 2004

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3 authors, including:

Mongi Ben Ouezdou Pierre Clastres

National Engineering School of Tunis, University of Tunis El Manar Institut National des Sciences Appliquées de Toulouse
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 Colloque « Matériaux, Sols et Structures » MS2 2004

Etude du phosphogypse de Sfax en vue

d’une valorisation en technique routière

Hayet SFAR FELFOUL1, Mongi BENOUEZDOU2, Pierre CLASTRES 3

1
: Laboratoire de Génie Civil , 2 Rue de l’Artisanat, 2035 La Charguia 2,Tunisie.
e-mail : hayet.sfar@isetr.rnu.tn.
2
: Laboratoire de Génie Civil, ENIT, BP37, 1002 Tunis – Le Belvédère, Tunisie ,
e-mail : mongi.benouezdou@enit.rnu.tn.
3
: Laboratoire Matériaux et Durabilité des Constructions, INSA – UPS, Toulouse, France.
e-mail : clastres@insa-tlse.fr.

Résumé
Le phosphogypse est un déchet de la production de l’acide phosphorique, constituant de base dans la
fabrication des engrais modernes. La production annuelle de phosphogypse en Tunisie est estimée actuellement à
10 millions de tonnes. Les problèmes de pollution causés par ce sous produit sont cités par plusieurs auteurs à
travers le monde. Après présentation de ce déchet, nous exposons notre démarche de recherche pour une
valorisation dans le domaine routier.

1. Introduction

Le procédé de fabrication de l’acide phosphorique le plus répandu à travers le monde

(et c’est également le procédé tunisien) consiste à attaquer le minerai de phosphate naturel par
de l’acide sulfurique suivant la réaction chimique suivante :

70 à 80 °C
[Ca3(PO4) 2] 3CaF2 + 10 H2SO4 + 20H2O 6H3PO4 + 10(CaSO4 2H2O) + 2HF
Minerai phosphogypse

Le phosphogypse, séparé de la phase liquide par filtration, est mélangé avec de l’eau et
transporté au lieu de dépôt, généralement sur des terrils à proximité de l’usine. La
composition chimique du phosphogypse dépend principalement de celle du minerai de
phosphate et du procédé de fabrication utilisé.

En tenant compte des impuretés présentes dans les minerais, le rapport entre le
tonnage induit par cette réaction et les réactions secondaires, du phosphogypse et de l’acide
phosphorique (exprimé en P2O5) est de l’ordre de 4.9, Kouloheris (1980).

2. Caractérisation du phosphogypse

Le phosphogypse est composé essentiellement de sulfate de calcium (75 à 78 % pour

le procédé au dihydrate) mélangé avec du phosphate de calcium sous différentes formes, de la
silice et des impuretés telles que les oxydes de fer, de magnésium et d’aluminium, des
sulfures, de la matière organique et des traces de métaux. La composition chimique d’un
phosphogypse dépend de l’origine du minerai de phosphate, du procédé de fabrication, de
l’efficacité de l’usine et de l’âge du terril.

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Impuretés dans les phosphogypse

- Impuretés solubles : ce sont des sels ou acides non éliminés par le lavage : après
réaction, le phosphogypse est séparé par filtration suivie de lavage, destinés à
récupérer l’acide qui l’imprègne. Comme les limites économiques (quantité d’eau,
surface de filtration) ne permettent pas un rendement de 100 %, une quantité d’acide
(0.5 à 1 % du P2O5 traité) reste dans le phosphogypse, Davister (1998). En plus du
P2O5 soluble, on trouve du fluor soluble.
- Impuretés insolubles : ces impuretés insolubles proviennent soit :

• De minéraux insensibles à l’attaque phosphorique ;

• De réactions secondaires dans le milieu d’attaque.

Radioactivité :

L’uranium, qui se trouve à peu près partout dans le monde et à des teneurs entre 1 et 5
ppm pour la croûte terrestre, est le matériau radioactif qui existe naturellement dans les dépôts
de phosphate dans des concentrations entre 50 et 150 ppm, Chang et al (1990). Plusieurs
minerais de phosphate ont des taux élevés de radioactivité naturelle qui provient
principalement des éléments de désintégration de 238U et 232Th. Les phosphates sédimentaires
contiennent des concentrations élevées en uranium et de faibles concentrations en thorium,
Rutherford et al (1994). Le radium (226Ra : demi-vie = 1600 ans) est le plus abondant des
isotopes du radium dans les minerais de phosphate. Lors du procédé de fabrication, la
majorité de l’uranium est transféré vers l’acide phosphorique alors que le 226Ra apparaît
préférentiellement dans le phosphogypse.

Le radium-226 se décompose en gaz radioactif : le radon-222 qui se décompose en

isotopes de métaux lourds : 218Po, 214Pb, 214Bi et 214Po.

Notre étude concernant la caractérisation du phosphogypse :

Nous avons effectué une étude des caractéristiques et propriétés chimiques, physiques,
géotechniques et mécaniques du phosphogypse frais et celui stocké depuis des dizaines
d'années sur les terrils de Sfax (Sfar Felfoul et al, 2004 à paraître). Les résultats de cette étude
ont montré :

- une évolution chimique, sans doute rapide, de lavage - dissolution des impuretés, puis un
séchage sur les terrils sans décomposition du gypse en semi hydrate ;

- une évolution plus lente de la dimension et de la morphologie des grains de phosphogypse

suite à un processus de dissolution - érosion par les eaux de pluie et par le vent ;

- l'échantillon frais présente les résistances mécaniques (compression et traction par

fendage) les plus faibles, certainement à cause de sa plus grande teneur en acides libres
(P2O5 et fluor), puisqu'une fois lavé, il améliore ses résistances à la compression.

L’étude de l'effet d'une immersion a révélé un comportement totalement médiocre du

phosphogypse frais, alors que ceux qui ont été stockés pendant des années sur le terril
conservent une certaine résistance après immersion.

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Le phosphogypse du terril de Sfax compacté statiquement aux caractéristiques de

l'optimum Proctor modifié présente des résistances mécaniques en compression et en traction
par fendage respectivement de l'ordre de 0.6 et 0.3 MPa après quelques dizaines de jours de
conservation à l'air à 22 °C. Par contre, une conservation à l'eau entraîne rapidement une
dégradation irréversible du phosphogypse. Cette dégradation du matériau immergé peut être
en partie expliquée par un phénomène de décohésion des particules de phosphogypse par
l'eau, le pH, très acide, contribuant à cette décohésion. Pour une utilisation en technique
routière, il est donc nécessaire d'augmenter le pH pour améliorer cette mauvaise tenue à l'eau,
tout en cherchant à améliorer les résistances à sec, Sfar Felfoul et al (2002c).

Nous avons mené une étude de la radioactivité d’échantillons de phosphogypse

tunisien au Centre National des Sciences et Techniques Nucléaires tunisien (CNSTN) qui
dispose d’une chaîne de spectrométrie gamma. Nous avons trouvé que le phosphogypse
tunisien a une faible radioactivité comparée à d’autres phosphogypses dans le
monde (Reguigui et al, à paraître 2004);

3. Les principales applications du phosphogypse

- Industrie du plâtre.
- Secteur du ciment.

• Fabrication du ciment Portland.

• Production d’acide sulfurique et de ciment.

- Agriculture.
- Matériaux de construction.
- Utilisation en technique routière.

4. Utilisation en technique routière

Utilisation dans les remblais

Difficultés :
• la sensibilité à l’eau ;
• la difficulté de compactage : le phosphogypse nécessite une énergie de
compactage plus élevée que pour les matériaux traditionnels de remblais ;
• tassements différentiels dus au lessivage du phosphogypse par les infiltrations
locales d’eau.
• fissuration très marquée des remblais expérimentaux, causée essentiellement par
des retraits du phosphogypse ;
• dangers de pollution à long terme des réserves d’eau souterraines par migration des
impuretés contenues dans le phosphogypse ;

Utilisation dans les structures de chaussées

Mélangé ou non avec d’autres matériaux granulaires, traité ou non avec un liant. Si nous
nous basons sur les études américaines faites sur des formulations au laboratoire ou/et sur des
tronçons de routes expérimentales nous pouvons conclure que le phosphogypse est apte à
subir des traitements et à acquérir les performances mécaniques exigées, Sfar Felfoul et al
(2002a). Cependant, si nous nous basons sur les expériences françaises, les résultats sont

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moins encourageants. Nous pensons que le climat (surtout la pluviométrie) a une grande
influence sur les routes expérimentales.

5. Notre étude de valorisation

Parmi toutes les pistes de valorisation possibles, notre analyse bibliographique nous
amène à penser que la filière la plus réaliste pour la Tunisie est celle des techniques routières
(remblais, assises de chaussées, pistes peu circulées,…). Toutefois, la littérature rapporte que
dans ce domaine d’emploi des réussites aussi bien que de graves échecs ont été enregistrés : il
semble que les mauvais résultats ont toujours été obtenus sous des climats pluvieux.

Dans ces conditions, il apparaît raisonnable d’envisager des débouchés en technique

routière dans le Sud de la Tunisie, car il y règne une faible pluviométrie. On peut affirmer
cette approche par la prise en compte non seulement des données climatiques mais aussi des
données économiques (coût du phosphogypse rendu sur le chantier), Sfar Felfoul et al (2001)
et Sfar Felfoul et al (2002b).

5.1. Étude des propriétés mécaniques en fonction des formulations

Nous avons mélangé le phosphogypse avec certains matériaux (laitier, sol, sable
siliceux, sable de concassage, chaux, ciment), puis étudié les résistances mécaniques obtenues
(compression et traction par fendage), (Sfar Felfoul et al (2002c) et autres résultats non encore
publiés). Les résultats montrent d’une part, des améliorations des résistances à la compression
et à la traction par fendage des formulations par rapport à celles du phosphogypse brut,
d’autre part de meilleurs comportements à l’immersion.

5.2. Étude de l’impact des formulations étudiées sur l’environnement

La neutralisation de l’acidité du phosphogypse et son traitement impliquent un

lessivage moindre et une fixation de certaines impuretés (métaux lourds).

5.3. Étude de l’influence du climat sur le niveau et la permanence des propriétés mécaniques
des formulations étudiées

Nous avons étudié la durabilité sur 90 jours, d’une formulation de matériaux à base de
phosphogypse. Cette étude montre que :

- cette formulation est durable pour un climat ayant une faible pluviométrie ;
- une faible pluie améliore les résistances par rapport à un climat totalement sec.

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 Colloque « Matériaux, Sols et Structures » MS2 2004

Références

CHANG W.F., MANTELL M.I. 1990 Engineering properties and construction applications of phosphogypsum,
Florioda Institute Phosphate Research (FIPR) publication n° 01-068-070, University of Miami, ISBN 87024-
328-4, 1990.
DAVISTER A. 1998. Le phosphogypse : déchet (plus ou moins nuisible) ou ressource. Conférence Technique de
l’IFA, Marrakech, Maroc, Septembre 1998.
KOULOHERIS A. P. 1980. Chemical nature of phosphogypsum as produced by various wet phosphoric acid
processes, Proceedings of the First International Symposium on phosphogypsum, publication FIPR n° 01-001-
017, Florida, 5-7 november 1980.
REGUIGUI N., SFAR FELFOUL H., BENOUEZDOU M., CLASTRES P. 2004. Natural Radioactivity in
Tunisian Phosphogypsum, à paraître.
RUTHERFORD P. M., DUDAS M. J. & SAMEK R. A. 1994. Environmental impacts of phosphogypsum, The
Science of Total Environment 149, pp. 1 – 38.
SFAR FELFOUL H., BENOUEZDOU M., CLASTRES P. 2004. Caractéristiques et propriétés du phosphogypse
dans les terrils de Sfax (Tunisie): influence de la durée de stockage, à paraître.
SFAR FELFOUL H., CLASTRES P. & BEN OUEZDOU M. 2002a. La valorisation du phosphogypse en
technique routière, Ecole Franco Maghrébine sur les Phosphates et les Composés du Phosphore, Monastir, 9-11
mars 2002.
SFAR FELFOUL H., CLASTRES P., CARLES GIBERGUES A. & BEN OUEZDOU M. 2001. Propriétés et
perspectives d’utilisation du phosphogypse, l’exemple de la Tunisie, Ciments, Bétons, Plâtres, Chaux n° 849 –
mai – juin 2001.
SFAR FELFOUL H., CLASTRES P., CARLES GIBERGUES A. & BEN OUEZDOU M. 2002b. Propriétés et
perspectives d’utilisation du phosphogypse, l’exemple de la Tunisie, International Symposium on Environmental
Pollution control and Waste Management, EPCOWM’2002, 7 - 10 janvier 2002, pp 510-520.
SFAR FELFOUL H., OUERTANI N., CLASTRES P. & BEN OUEZDOU M. 2002c. Amélioration des
caractéristiques du phosphogypse en vue de son utilisation en technique routière, Déchets Sciences et
Techniques (DST) n°28, pp. 21-25, 4ème trimestre 2002.

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