Filtres plantés de roseaux : limites hydrauliques et

rétention du phosphore
Pascal Molle

To cite this version:

Pascal Molle. Filtres plantés de roseaux : limites hydrauliques et rétention du phosphore. Sciences de
l’environnement. Doctorat discipline Energétique génie des procédés, Université Montpellier II, 2003.
Français. �tel-02583262�

HAL Id: tel-02583262

https://hal.inrae.fr/tel-02583262
Submitted on 14 May 2020

HAL is a multi-disciplinary open access L’archive ouverte pluridisciplinaire HAL, est

archive for the deposit and dissemination of sci-
entific research documents, whether they are pub-
lished or not. The documents may come from
teaching and research institutions in France or
abroad, or from public or private research centers.
destinée au dépôt et à la diffusion de documents
scientifiques de niveau recherche, publiés ou non,
émanant des établissements d’enseignement et de
recherche français ou étrangers, des laboratoires
publics ou privés.
 ACADEMIE DE MONTPELLIER

UNIVERSITE MONTPELLIER II
SCIENCES ET TECHNIQUES DU LANGUEDOC

THESE
Pour obtenir le grade de

DOCTEUR DE L’UNIVERSITE MONTPELLIER II

Discipline : Energétique, génie des procédés

Formation Doctorale : Génie des procédés
Ecole Doctorale : Science et procédés biologiques industriels

Présentée et soutenue publiquement

Par

Pascal MOLLE
Le 10 décembre 2003

FILTRES PLANTES DE ROSEAUX : LIMITES

HYDRAULIQUES ET RETENTION DU PHOSPHORE

JURY

M. Y. COMEAU, Professeur, Ecole Polytechnique de Montréal (Canada). Président & rapporteur

M. J.C. FARDEAU, Docteur, INRA Paris. Invité
M. A. GRASMICK, Professeur, Université Montpellier II. Directeur
M. A. IWEMA, Ingénieur, Agence de l’eau Rhône Méditerranée Corse. Examinateur
M. A. LIENARD, Ingénieur de recherche, Cemagref de Lyon. Examinateur
M G. MERLIN, Maître de conférence, Université de Savoie Examinateur
M. J.L. VASEL, Professeur, Fondation Universitaire Luxembourgeoise, Arlon Rapporteur
(Belgique).
De nombreuses personnes ont contribué à la réalisation de ce travail, tant au niveau de
l’expérimentation, des études, que les conseils, encouragements et soutien tout au long de ces
trois années.

En premier lieu je voudrais remercier Alain Liénard et Catherine Boutin du Cemagref de

Lyon, qui m’ont confié ce travail et m’ont fait partager, depuis de longues années maintenant,
leurs expériences dans le domaine du traitement des eaux résiduaires adapté aux petites
collectivités. Inutile est de rappeler leur qualité humaine que j’apprécie tout autant.

Je tiens également à remercier le professeur Alain Grasmick, de l’université de Montpellier II,

pour avoir accepté de diriger cette étude. Ses conseils éclairés sur la conduite des recherches,
et ses critiques constructives sur la compréhension des phénomènes et l’élaboration de ce
mémoire, m’ont été d’une aide précieuse.

Ce travail est également le fruit d’une collaboration positive avec plusieurs personnes
membres du comité de pilotage. Qu’ils soient ici remerciés de leur implication dans ce projet :
Arthur Iwema de l’agence de l’eau Rhône Méditerranée Corse, qui a de plus initié et financé
ce travail ; Gérard Merlin de l’université de Chambéry, Philippe Duchêne et Jean Marc
Choubert du Cemagref d’Antony et Jean Claude Fardeau de L’INRA de versailles. Ce dernier
m’a été d’une aide considérable dans la compréhension des phénomènes de rétention du
phosphore ainsi que dans la rédaction de ce mémoire.

Je tiens également à remercier messieurs les professeurs Yves Comeau, de l’Ecole

Polytechnique de Montréal, et Jean-luc Vasel, de la Fondation Universitaire
Luxembourgeoise, pour avoir accepté de juger ce travail en tant que rapporteurs.

Ce travail n’aurait pu être mené à bien sans l’aide de Jean Luc Beckert pour la métrologie de
terrain, de Clément Crétolier et Fabien Perret pour le suivi des pilotes phosphore, ainsi que
Sandra Berniguaud pour son aide sur l’étude de l’hydraulique des filtres plantés. Qu’ils
reçoivent ici toute ma reconnaissance pour leur apport dans ce travail.

Ma gratitude va également au laboratoire de chimie du Cemagref de Lyon pour leur aide dans
les nombreuses analyses effectuées, ainsi qu’au service documentation pour avoir su répondre
à mes nombreuses demandes.

L’occasion m’est aussi donnée de remercier le professeur Marnik Vanclooster de l’Université

Catholique de Louvain, pour m’avoir accueilli et initié à l’hydrodynamique des sols.

J’associe à ces remerciements toute l’équipe épuration du Cemagref de Lyon pour leur
sympathie et leur disponibilité qui permet de travailler dans une ambiance conviviale et
motivante.

Sans pouvoir nommer toutes les personnes ayant eu une part de responsabilité dans ce travail
par leur soutien moral et affectif, je tiens tout particulièrement à remercier Corinne, qui a su
me soutenir, et Yaëlle, pour m’avoir changé les idées en dehors des heures de travail.
Table des matières

A : Introduction générale ...............................................................................3

B : Présentation générale des systèmes filtres plantés........................ 11

B.1. Classification des filières.............................................................................................. 12
B.1.1. Filtres à écoulement vertical.................................................................................. 12
B.1.2. Filtres à écoulement horizontal.............................................................................. 13
B.2. Mécanismes et rendements attendus............................................................................. 15
B.2.1. Mécanismes épuratoires ........................................................................................ 15
B.2.2. Rôle des végétaux .................................................................................................. 16
B.2.3. Rendements attendus ............................................................................................. 16
B.3. Le filtre, un réacteur triphasique................................................................................... 18
B.3.1. La phase solide ...................................................................................................... 18
B.3.1.1. Le granulat ...................................................................................................... 18
B.3.1.2. La matière organique ...................................................................................... 21
B.3.2. La phase liquide..................................................................................................... 22
B.3.3. La phase gazeuse ................................................................................................... 22
B.4. Conclusion .................................................................................................................... 23

C : La rétention du phosphore sur matériau défini................................ 25

C.1. Etude bibliographique................................................................................................... 26
C.1.1. Formes du Phosphore dans les eaux usées et voies d’élimination de la phase
liquide............................................................................................................................... 26
C.1.2. Mécanismes de fixation à l’interface liquide-solide.............................................. 29
C.1.2.1. L'adsorption .................................................................................................... 29
C.1.2.2. Nucléation et Précipitation ............................................................................. 37
C.1.2.3. Précipitation P-Ca........................................................................................... 39
C.1.2.4. Précipitation P-Fe ........................................................................................... 41
C.1.2.5. Adsorption et précipitation ............................................................................. 41
C.1.3. Cinétiques de rétention sur des matériaux granulaires .......................................... 42
C.1.4. Rôle de l’équilibre calco-carbonique de la solution .............................................. 44
C.1.5. Matière organique et rétention du P ...................................................................... 45
C.2. Protocole expérimental ................................................................................................. 47
C.2.1. Evaluation des capacités de rétention .................................................................... 47
C.2.1.1. Tests batch ...................................................................................................... 47
C.2.1.2. Colonnes ......................................................................................................... 49
C.2.1.3. Pilote calcite ................................................................................................... 50
C.2.2. Suivis analytiques .................................................................................................. 51
C.2.3. Matériaux étudiés pour leur aptitude potentielle à retenir les phosphates............. 52
C.2.3.1. Présentation des matériaux testés ................................................................... 53
C.2.3.2. Propriétés physiques ....................................................................................... 57
C.2.3.3. Composition chimique.................................................................................... 57
C.3. Résultats et commentaires ............................................................................................ 61
C.3.1. Essais en réacteur fermé ........................................................................................ 61
C.3.1.1. Isothermes....................................................................................................... 61
C.3.1.2. Cinétiques ....................................................................................................... 65
C.3.1.3. Conclusion des expériences conduites en réacteurs fermés ........................... 69
C.3.2. Etude sur colonne .................................................................................................. 69

i
 C.3.2.1. Ferrosorp......................................................................................................... 69
C.3.2.2. Béton............................................................................................................... 72
C.3.2.3. Calcite............................................................................................................. 74
C.3.2.4. Apatite ............................................................................................................ 77
C.3.2.5. Récapitulatif des expériences en colonnes ..................................................... 78
C.3.3. Rétention dans le pilote de calcite en présence de biomasse................................. 79
C.3.4. Observation des matériaux par MEB et MET ....................................................... 80
C.3.4.1. Calcite............................................................................................................. 80
C.3.4.2. Apatite ............................................................................................................ 82
C.3.4.3. Béton............................................................................................................... 82
C.3.5. Etude détaillée des mécanismes de rétention du P sur les matériaux calcaires ..... 83
C.3.5.1. Influence de la concentration en P.................................................................. 83
C.3.5.2. Influence de la granulométrie ......................................................................... 84
C.3.5.3. Dissolution...................................................................................................... 85
C.3.5.4. Influence des carbonates................................................................................. 88
C.3.5.5. Influence du calcium ...................................................................................... 90
C.4. Discussion..................................................................................................................... 95
C.4.1. Mécanismes mis en jeu.......................................................................................... 95
C.4.2. Cinétiques .............................................................................................................. 97
C.4.3. Adéquation avec les filtres plantés et choix d’un positionnement du filtre
phosphore dans la filière .................................................................................................. 98

D : Limites hydrauliques des filtres plantés de roseaux à écoulement

vertical............................................................................................................ 103
D.1. Hydraulique en milieu poreux .................................................................................... 104
D.1.1. Généralités........................................................................................................... 104
D.1.1.1. Hydraulique en milieu saturé ....................................................................... 107
D.1.1.2. Hydraulique en milieu non saturé ................................................................ 108
D.1.1.3. Capacité d'infiltration ................................................................................... 111
D.1.1.4. Redistribution ............................................................................................... 113
D.1.1.5. Qualité de l’eau et vitesse d’infiltration ....................................................... 114
D.1.2. Conséquences des surcharges hydrauliques sur l’activité biologique................. 114
D.1.2.1. Temps de passage ......................................................................................... 115
D.1.2.2. Oxygénation ................................................................................................. 115
D.1.2.3. Colmatage..................................................................................................... 117
D.1.3. Performances des procédés par cultures fixées sur supports fins : effet des
surcharges hydrauliques. ................................................................................................ 119
D.1.3.1. Nitrification .................................................................................................. 119
D.1.3.2. Colmatage..................................................................................................... 120
D.2. Protocole expérimental............................................................................................... 121
D.2.1. Laboratoire .......................................................................................................... 121
D.2.1.1. Dispositif expérimental ................................................................................ 121
D.2.1.2. Suivi hydraulique ......................................................................................... 121
D.2.1.3. Suivi des rendements épuratoires ................................................................. 123
D.2.1.4. Mesure de la conductivité hydraulique à saturation ..................................... 123
D.2.2. Sites réels............................................................................................................. 124
D.2.2.1. Station de Colomieu ..................................................................................... 124
D.2.2.2. Station de Gensac la Pallue .......................................................................... 126
D.2.2.3. Instrumentation............................................................................................. 127

ii
 D.2.2.4. Bilans 24 heures ........................................................................................... 127
D.2.3. Traçages............................................................................................................... 128
D.2.3.1. Choix du traceur ........................................................................................... 128
D.2.3.2. Méthode de traçage ...................................................................................... 129
D.2.3.3. La distribution des temps de passage. .......................................................... 130
D.2.3.4. Temps de séjour moyen................................................................................ 130
D.2.3.5. Dilution et eau libre. ..................................................................................... 130
D.2.4. Déroulement des expériences .............................................................................. 132
D.3. Résultats et commentaires .......................................................................................... 133
D.3.1. Caractéristiques du support de la station de Colomieu. ...................................... 133
D.3.1.1. Caractéristiques physiques ........................................................................... 133
D.3.1.2. Matières organiques ..................................................................................... 135
D.3.1.3. Hydrodynamique .......................................................................................... 136
D.3.2. Etude sur colonne ................................................................................................ 137
D.3.2.1. Historique des expérimentations .................................................................. 137
D.3.2.2. Comportement hydraulique .......................................................................... 140
D.3.2.3. Rendements épuratoires ............................................................................... 156
D.3.2.4. Conclusions des expériences en laboratoire ................................................. 161
D.3.3. Etude sur site réel : Station de Colomieu ............................................................ 162
D.3.3.1. Généralités.................................................................................................... 162
D.3.3.2. Traçages........................................................................................................ 166
D.3.3.3. Evolution des profils tensiométriques au sein des filtres ............................. 168
D.3.3.4. Vitesses d’infiltration ................................................................................... 172
D.3.3.5. Comportement hydraulique des filtres de Colomieu en surcharge continue 179
D.3.3.6. Rendements épuratoires ............................................................................... 184
D.3.4. Station de Gensac la Pallue : colmatage ? ........................................................... 193
D.3.4.1. Conditions des mesures ................................................................................ 193
D.3.4.2. Vitesses d’infiltration ................................................................................... 194
D.3.4.3. Valeur agronomique des boues de Gensac la Pallue .................................... 197
D.3.5. Conclusion des études sur sites réels................................................................... 197
D.4. Synthèse sur l’hydraulique des filtres plantés de roseaux .......................................... 199

E : Conclusion générale................................................................................205

Références bibliographiques ....................................................................209

Annexes ..........................................................................................................217

iii
Liste des Figures
Figure B-1: Schéma d’un filtre à écoulement vertical 12
Figure B-2 : Schéma d’un filtre à écoulement horizontal 14
Figure B-3 : Performances épuratoires moyens de deux STEP à écoulement vertical 17
Figure B-4. Importance du mode d'assemblage et de la taille des particules sur la porosité d'un
milieu poreux non consolidé. Pour un arrangement aléatoire de particules
monodispersées, la porosité moyenne sera de l'ordre de 36%. 19
Figure C-1 : Effet du pH sur des complexes de phosphates en solution (source Dixon et al.,
1989). 26
Figure C-2 : Cycle du phosphore dans les filtres plantés 29
Figure C-3 : Représentation des mécanismes responsables de l'adsorption selon Charlet
(1999). 30
Figure C-4 : Interprétation schématique d'adsorption sur une surface. Association avec des
groupes hydroxyles (s); complexes de sphère interne (a); complexes de sphère externe
(β); double couche diffuse (d). Tiré de Stumm and Morgan (1996). 32
Figure C-5: Représentation des différents types d'isothermes 34
Figure C-6: Courbe du coefficient de distribution. 35
Figure C-7: Diagramme schématique de solubilité et saturation en fonction du pH 39
Figure C-8: Diagramme de solubilité de divers composés de Ca, Fe et Al de phosphates. 40
Figure C-9 : Schéma d'un pore 43
Figure C-10: Dispositif expérimental des tests en colonnes 49
Figure C-11: Dispositif expérimental du bac extérieur 50
Figure C-12 : Représentation des prélèvements internes. 51
Figure C-13 : Répartition des sites de surfaces sur la calcite (Pokrovsky et al., 2000) 54
Figure C-14 : Concentration de surface de CaOH2+sur la calcite en fonction du pH et des
espèces carbonatés (Pokrovsky et al., 2000) 54
Figure C-15 : Observation MEB de la calcite vierge. 58
Figure C-16 : Observation MEB de l’apatite vierge. 58
Figure C-17: Isothermes d'adsorption (pH 7, Cond 1000 µS/cm) 61
Figure C-18: Coefficient de distribution et saturation 62
Figure C-19 : Isothermes du Regemat pour deux granulométries. 63
Figure C-20: Isothermes de la calcite suivant la granulométrie 64
Figure C-21: Influence du pH sur la capacité d'adsorption pour la calcite 64
Figure C-22: Influence de la granulométrie sur la sorption de l’Apatite 65
Figure C-23 : Cinétiques d’adsorption P0 =30 mg/l 66
Figure C-24 : Vitesse d’adsorption. P0 = 30 mg/l 66
Figure C-25: Cinétique suivant Freundlich q = kfCntb. Ferrosorp 67
Figure C-26: Cinétique suivant Freundlich q = kfCntb. Calcite 68
Figure C-27: Cinétique suivant Freundlich q = kfCntb. Apatite 68
Figure C-28 : Ferrosorp: colonne alimentée à 200 mg/l 70
Figure C-29 : Ferrosorp colonne alimentée à 20 mg/l une semaine sur deux 70
-1
Figure C-30 : Désorption des phosphates à partir du Ferrosorp 200 mg.l . 71
Figure C-31: Relargage Ferrosorp 20 mg/l 71
-1
Figure C-32: Colonne Regemat 1, 200 mg.l 72
Figure C-33: Regemat 2 alimenté à 20 mg.l-1 73
Figure C-34: Relargage béton 200 mg/l 74
Figure C-35: Calcite 200 mg/l 75
Figure C-36: Calcite 20 mg/l 75

iv
Figure C-37: Relargage après saturation de la calcite à 200 mg/l 76
Figure C-38: Relargage après saturation de la calcite à 20 mg/l 76
-1
Figure C-39: Apatite 1 alimentée à 20 mg.l 77
Figure C-40: Pilote expérimental, Rejet en phosphore du bac calcite 79
-1
Figure C-41 : Surface de calcite visualisée par MEB (20 mgP.l ) 81
Figure C-42 : Visualisation des différentes couches à la surface de la calcite (200 mg.l-1) 81
Figure C-43 : Surface de l’apatite observée par MEB 82
Figure C-44 : Surface du béton observée par MEB 83
Figure C-45 : Vitesse d'adsorption et concentration en P 84
Figure C-46: Granulométrie et vitesse d'adsorption. 84
Figure C-47: Evolution de la composition chimique en batch. 85
Figure C-48: Indice de saturation de l'eau vis-à-vis de la calcite (Calcite 2). 86
Figure C-49 : Evolution de la saturation vis-à-vis de l’HAP (Apatite 2) 87
Figure C-50 : Equilibre calco-carbonique et IS HAP pour l’apatite 2 en présence de calcium88
Figure C-51 : Influence des bicarbonates. 89
Figure C-52 : Influence des carbonates sur la rétention du P sur l’apatite 90
Figure C-53 : Impact du calcium 91
Figure C-54 : Evolution du calcium au cours de la réaction pour différentes conditions de
départ. 91
Figure C-55: Influence de la saturation sur l'adsorption 93
Figure C-56 : Sorption à l'équilibre sur la calcite (pH = 7,20 ± 0,2 ; HCO3- = 155 ± 45 mg.l-1)
94
Figure C-57: Ratio Ca/P de la solution de départ et vit ads à la première heure pour l'apatite.
94
Figure D-1 : Profils de charge en équilibre hydrostatique (source Musy et al., 1991). 105
Figure D-2 : Profil de charge et profil hydrique en phase d’évaporation (source Musy et al.,
1991). 105
Figure D-3 : Influence de la texture et de la structure sur la relation h(θ) 106
Figure D-4 : Effet d’hystérèse 106
Figure D-5 : Colonne de sol illustrant le principe de la loi de Darcy 108
Figure D-6 : Evolution du profil hydrique au cours de l’infiltration 112
Figure D-7 : Evolution du profil de charge au cours de l’infiltration (Source Musy et al.,
1991) 113
Figure D-8 : Schéma du dispositif expérimental de laboratoire pour l’étude de l’hydraulique.
122
Figure D-9 : Représentation schématique de la station de Colomieu 125
Figure D-10 :Traçages en régime pulsé-périodique 129
Figure D-11 : Estimation de l’eau libre 131
Figure D-12 : Profils de porosité et d’humidité résiduelle dans la colonne expérimentale 134
Figure D-13 : Relation MS – MVS du sol 135
Figure D-14: Variation de la masse de la colonne pendant un jour de fonctionnement. 140
Figure D-15 : Masse d’eau stagnante mesurée avant chaque bâchée 141
Figure D-16 : Profils tensiométriques dans la colonne lors des phases d’alimentation et de
repos en eau claire. 142
Figure D-17 : Volume restitués et dilution de la bâchée traçante : eau claire 143
Figure D-18 : Volumes restitués et dilution de la bâchée traçante : eaux usées 144
Figure D-19 : Simulation de l’évolution de la conductivité de sortie 145
Figure D-20 : Dilution de la bâchée traçante et volume d’eau stocké dans la colonne 146
Figure D-21 : Récupération du traceur en sortie colonne 147
Figure D-22 : Humectation et fréquence de bâchée en eau claire 148

v
Figure D-23 : Evolution de la masse de la colonne en eaux usées. 149
Figure D-24 : Courbe de ressuyage de la colonne alimentée en eaux usées 150
Figure D-25 : Relation entre la charge en DCO brute appliquée par jour de fonctionnement et
la décroissance de biomasse en fin de ressuyage. 151
Figure D-26 : Surcharge hydraulique en cours de cycle 152
Figure D-27 : Profils tensiométriques de la colonne lors d’une surcharge hydraulique 152
Figure D-28 : Evolution des charges au sein du massif alimenté en eaux usées 153
Figure D-29 : Evolution de la vitesse d’infiltration (cycle 0,75 l/30 mn eaux claires). 154
Figure D-30 : Evolution des débits spécifique entrée/sortie colonne pour les trois fréquences
de bâchées 155
Figure D-31 : Evolution du rejet en MeS, en début de cycle, au sein d’une bâchée 157
Figure D-32 : Evolution du rejet en MeS au cours du cycle 0,75/0,5 cycle 5 157
Figure D-33 : Lessivage des nitrates en début de cycle 158
Figure D-34 : Influence des fréquences d’alimentation sur les performances de dégradation de
la DCO brute 158
Figure D-35 : Influence des fréquence de bâchées sur la rétention des MeS 159
Figure D-36 : Relation fréquence de bâchées-rejet de MeS 159
Figure D-37 : Rendements de transformation de N-NH4 en fonction des fréquences de bâchées
160
Figure D-38 : Incidence d’un arrêt d’alimentation au sein d’un cycle (3/2) 160
Figure D-39 : Surcharge hydraulique en cours de cycle et rendements (cycle 8). 161
Figure D-40 : Importance de l’intensité de la pluie sur le débit d’entrée à la station 163
Figure D-41 : Atténuation du débit lors du passage dans les filtres 163
Figure D-42 : Evolution de l’humidité, appréciée par sonde capacitive, au cours d’une
semaine d’alimentation (Premier étage-Avril 2002) 164
Figure D-43 : Variation du volume d’eau stocké sur l’ensemble des filtres avec la charge
hydraulique 164
Figure D-44 : Drainage des filtres et de la zone stagnante de Colomieu 165
er
Figure D-45 : Débit cumulé entrée et sortie 1 étage (traçage Mars 2002) 166
Figure D-46 : Traçages Colomieu : récupération du traceur et DTP 166
Figure D-47 : Dilution de la première bâchée (traçage NaCl) 167
Figure D-48 : Faible sensibilité des mesures tensiométriques à l’hétérogénéité du milieu 168
Figure D-49 : Evolution du tensiomètre sous la couche de dépôt 169
Figure D-50 : Tensiométrie sous la couche de dépôt et à –20 cm 169
Figure D-51 : Tensiométrie Juin –Juillet 2003 Filtre 1 170
Figure D-52 : Effet de la température sur le signal tensiométrique 171
Figure D-53 : Tensiométrie en période de repos. Filtre 1 171
Figure D-54 : Profils tensiométriques en période d’humectation et de drainage 172
Figure D-55 : Représentation de la relation h(θ) 172
Figure D-56 : a)Evolution de la vitesse d’infiltration après une bâchée ; b) Relation vit.inf. et
hauteur d’eau 173
Figure D-57 : Evolution de la vitesse d’infiltration au cours d’une semaine (Octobre 2002) 173
Figure D-58 : Evolution de la relation vitesse d’infiltration-hauteur d’eau sur le premier étage,
au cours d’une semaine de temps sec (Février 2002) 174
éme
Figure D-59 : Relation vitesse d’infiltration – hauteur d’eau 2 étage 175
Figure D-60 : Impact d’un épisode pluvieux sur la relation flux-hauteur d’eau (du 1 au 9
septembre 2002 Filtre 2) 175
Figure D-61 : Surcharge en début de cycle et relation Vi-hauteur d’eau. 176
Figure D-62 : Evolution des paramètres de la relation Vi-hauteur d’eau. 176
Figure D-63 : Evolution des vitesses d’infiltration sur le 1er étage au cours de l’année 2002178

vi
Figure D-64 : Charges hydrauliques moyennes, mini et maxi reçues par les filtres en
surcharge continue. 179
Figure D-65 : Evolution de la submersion suivant les fréquences de bâchées 180
Figure D-66 : Temps de passage apparent suivant le régime de bâchées(2h/2h filtre 4 et
0,5/0,5 Filtre 2). 181
Figure D-67 : Evolution des vitesses d’infiltration au cours de l’année en surcharges
hydrauliques. 181
Figure D-68 : Relation hauteur d’eau – vitesses d’infiltration Filtre 2 4-11 Juin 2003 182
Figure D-69 : Dynamique de la surcharge hydraulique et submersion (Filtre 2 15-21 mai
2003). 183
Figure D-70 : Influence de la dynamique de la surcharge sur la relation hauteur d’eau –
vitesses d’infiltration (Filtre 2, 15-21 mai 2003). 183
Figure D-71 : Pente de la relation hauteur – vitesse d’infiltration sur l’ensemble des
expérimentations 184
Figure D-72 : Rendements et concentrations résiduelles. Colomieu – temps sec 186
Figure D-73 : Incidence d’un épisode pluvieux sur le traitement 187
Figure D-74 : Rendements et concentrations résiduelles lors des bilans en surcharge
hydraulique continue. 189
Figure D-75 : Régime hydraulique et rétention des MeS 190
Figure D-76 : Impact de la charge hydraulique sur les capacités d’oxydation des filtres du
premier étage. 191
Figure D-77 : Azote nitrifié a) :au premier étage, b) : au deuxième étage 192
Figure D-78 : Influence du fractionnement des bâchées sur la nitrification. Rendements de
nitrification du premier étage en fonction de la charge hydraulique 193
Figure D-79 : Evolution de la submersion ; Filtre 3 Gensac la Pallue. 195
Figure D-80 : Vitesses d’infiltration après vidange des dépôts 196
Figure D-81 : Représentation schématique des conditions d’écoulement dans les filtres du
premier étage. 200

vii
Liste des tableaux
Tableau B-1: Echelle texturale du U.S.D.A (United States Department of Agriculture). 19
Tableau B-2. Classification fonctionnelle des pores du sol (adaptée de Greenland, 1981) 20
Tableau C-1 : Différents composés de phosphates de calcium. 39
Tableau C-2 : Constantes de solubilité de différents composé de phosphates de fer 41
Tableau C-3: Conditions expérimentales des expériences en batch 49
Tableau C-4 : Charges reçues par les colonnes 50
Tableau C-5 : Charge hydraulique du pilote chargé de calcite 51
Tableau C-6 : Substitutions possibles dans la structure de l’apatite (d’après McClellan, 1980)
56
Tableau C-7: Caractéristiques physiques des matériaux testés. 57
Tableau C-8: Composition minéralogique des matériaux (% massique). 57
Tableau C-9 : Paramètres du modèle de Langmuir et de Freundlich. 62
Tableau C-10: Evolution des caractéristiques physico-chimiques entrée et sortie colonne 20
mg/l pour le béton concassé. 72
Tableau C-11 : Récapitulatif des expérimentations en colonnes 78
Tableau C-12 : Caractéristiques du dépôt sur le gabion du bac Calcite (% de la MS) 80
Tableau C-13: Composition des cristaux formés sur la calcite. 81
Tableau C-14: Etat physico-chimique de la solution avant et après réaction 86
Tableau C-15: Réaction avec une eau de distribution sans matériau. 91
Tableau C-16: Caractéristiques physico-chimique de la solution à l'équilibre (eau de
distribution avec calcite) 92
Tableau C-17: Comparaison expérimentation - PHREEQC 93
Tableau C-18 : Vitesses de rétention mesurées en batch et colonne 98
Tableau D-1: Caractéristiques granulométriques des matériaux des filtres de Colomieu 133
Tableau D-2 : Caractéristiques physiques du sol de Colomieu 133
Tableau D-3 : Caractéristiques organiques des dépôts et du gravier des filtres 135
Tableau D-4 : KS et résistance des couches prélevées à Colomieu 136
Tableau D-5 : Historique des expérimentations en eaux claires. Hydraulique en laboratoire.
138
Tableau D-6 : Récapitulatif des cycles d’alimentation de la colonne en eaux usées 139
Tableau D-7 : Conditions expérimentales de la simulation d’un épisode pluvieux : Cycle 8.
140
Tableau D-8 : Tableau récapitulatif des conditions de traçage 145
Tableau D-9 : Vitesses d’infiltration en eaux usées sur la colonne suivant les fréquences de
bâchées. 155
Tableau D-10 : Charges hydrauliques et organiques moyennes reçues par la colonne 156
Tableau D-11 : Charge hydraulique (Ch) en régime classique sur le filtre 2 (2002) 162
Tableau D-12 : Conditions hydrauliques lors des bilans 24 heures 185
Tableau D-13 : Charges reçues pendant les bilans 24 heures. 190
Tableau D-14 : Débits entrant sur la STEP de Gensac la Pallue. 193
Tableau D-15 : Charges organiques reçues pas la STEP de Gensac la Pallue 194
Tableau D-16 : Vitesses d’infiltration (m.s-1) Gensac la Pallue 194
Tableau D-17 : Valeur agronomique et éléments traces des boues 197
Tableau D-18 : Proposition de limites hydrauliques sur la filière 202

viii
Liste des symboles :

ΨT Potentiel de charge total de la phase liquide (L)

ϕ2 module de Thiele

τp Tortuosité

εp porosité interne des grains (%)

dH o gradient hydraulique
dlio
ts Temps de séjour moyen (T)
ρ densité de l’eau (M.L-3)
η viscosité de l’eau (M.L-1.T-1)
λ Conductivité électrique (µS.cm-1)
θ Humidité (%)
ψ(t) DTP, Distribution des temps de passage (T-1)
∆Gr Energie de Gibbs (M.L2.T-2)
A Surface du filtre (L2)
AS aire de la section du filtre (L2)
b Constante éq. de Langmuir représentant le maximum d’adsorption (M.M-1)
C Concentration (M.L-3)
C* Concentration bruit de fond (M.L-3)
Ce Concentration d’entrée (M.L-3)
Ch Charge hydraulique (L3.L-2.T-1)
CS Concentration de sortie (M.L-3)
CU Coefficient d’uniformité (ad)
D Diffusivité (L2.T-1)
D0 coefficient de diffusion de l’oxygène dans l’air (L2.T-1)
D(θ) Diffusivité hydraulique fonction de l’humidité (L2.T-1)
d10 Maille du tamis laissant passer 10 % en masse du matériau (L)
d60 Maille du tamis laissant passer 60 % en masse du matériau (L)
DBO5 Demande biologique en oxygène 5 jours (M.L-3)
DCO Demande chimique en oxygène (M.L-3)
DCOd Demande chimique en oxygène sur phase dissoute (M.L-3)
Ddif coefficient de diffusion de l’oxygène dans le milieu poreux (L2.T-1)
De Diffusivité effective (L2.T-1)
dp Diamètre particule (L)
DGO Demande globale en oxygène (M.L-3)
EH Potentiel d’oxydoréduction (mV)
EqH Equivalent Habitant
ETP Evapotranspiration potentiel (L)
ƒ Porosité (ad)
ƒe Porosité libre à l’air (ad)
h Pression matricielle (L colonne d’eau)
Hr Humidité relative (%)
IS Indice de saturation (ad)
J Flux diffusif d’O2 (M.L-2.T-1)
Jw Flux hydrique
K Constante d’adsorption éq. de Langmuir relié à l’énergie d’adsorption.

ix
k constante globale de dégradation proportionnelle à la surface active par m2 de
filtre (L.T-1)
kD Conductance de transfert (L.T-1)
Kd Coefficient de distribution (q/C) (L3.M-1)
Keff Conductivité hydraulique à saturation effective (LT-1)
kf Coefficient de Freundlich
ki Conductivité hydraulique intrinsèque du matériau (L.T-1)
KS Conductivité hydraulique à saturation (LT-1)
Lj Epaisseur de la couche j (L)
MEB Microscope ou microscopie électronique à balayage
MeS Matière en suspension (M.L-3)
MET Microscope ou microscopie électronique à transmission
MS Matières Sèches (% du poids brut)
MVS Matières Volatiles en Suspension (% des MS)
NTK Azote Kjeldhal (azote arganique et azote ammoniacal) (M.L-3)
pHZPC pH de charge nulle à la surface des matériaux (Zero Point of Charge)
q Etat de la sorption (M.M-1)
Q Débit (L3.T-1)
R Constante des gaz parfaits (8,314 J.mol-1.K-1)
r Vitesse de réaction
RA Rayonnement extra terrestre (cal.cm-2)
Rdif rapport entre le coefficient de diffusion d’un gaz dans le milieu poreux et dans
l’air (ad)
Re Nombre de Reynolds
Rg Rayonnement global (cal.cm-2)
Sc Nombre de Schmidt
Sh Nombre de Sherwood
TA Température ambiante (°C)
Vi Vitesse d’Infiltration (L.T-1)

x
Résumé :
En France, la filière de filtres plantés à écoulement vertical connaît depuis quelques années un
succès important pour l'épuration des eaux usées domestiques des petites communes rurales.
Néanmoins certaines lacunes (dénitrification et déphosphatation) demeurent en matière de
traitement, et les limites hydrauliques du procédé ne sont pas clairement établies. Considérant
que le phosphore est l'élément de maîtrise de l'eutrophisation, les travaux présentés dans ce
rapport concernent les limites hydrauliques et la rétention du phosphore.
Basée sur des mécanismes relevant de la chimie des interfaces (adsorption, précipitation,
dissolution), l’étude phosphore conclut sur des avancées certaines pour faire évoluer la filière
vers de nouvelles perspectives d’utilisation. Nous avons, pour différents matériaux
spécifiques, expliqué leur comportement vis-à-vis de la rétention du phosphore et mis en
avant leur adéquation ou non-adéquation avec une utilisation dans ces filières extensives. A
partir de tests en batch, réacteurs ouverts, ainsi que d’observations par microscopie
électronique, nous avons mis en avant la forte potentialité fixatrice des apatites et discuté un
éventuel dimensionnement d'une filière déphosphatante.
A partir des connaissances issues de l’hydrodynamique des sols en milieu insaturé, l'étude des
limites hydrauliques des filtres plantés à écoulement vertical a fait ressortir la robustesse de la
filière à accepter les surcharges. Par l'intermédiaire d'expérimentations à l'échelle pilote et en
taille réelle, et en suivant les différents flux (débits, polluants, vitesses d'infiltration, profils
tensiométriques), de nouvelles limites ont été proposées avec les règles de conception et de
gestion qui s'accompagnent suivant la hauteur de dépôt sur les filtres. Des surcharges allant
jusqu’à 10 fois le débit de temps sec sont possibles, dans certaines conditions, sans problèmes
de respect du niveau D4.

Reed beds: hydraulics limits and phosphorus retention

Abstract:
Vertical subsurface flow constructed wetlands are experiencing a great success in wastewater
treatment for small communities in France. Nevertheless some deficiencies (denitrification,
phosphorus removal) still remain and hydraulic limits of the process are not yet well
established. Considering that phosphorus is the eutrophication control agent, work presented
here is focused on hydraulic limits and phosphorus removal.
Based on interface chemistry mechanisms (adsorption, precipitation, dissolution), the work on
phosphorus removal concludes in favour of real advances to develop these systems for new
ways of utilisations. We explained the behaviour of different specific materials towards
phosphorus retention and defined their adequacy or not with their use in such extensive
systems. From batch and open reactor tests to electronic microscopy observations, we pointed
out that apatite has a strong potential to fix phosphorus. Consequently, we discussed about the
sizing of a long-term phosphorus removal filter.
Based on the knowledge of hydrodynamic in unsaturated porous media, the study of reed beds
hydraulic limits reveals the robustness of the system to accept flow overloads. From pilot and
full scale experimentations, and measures of different parameters (flow, pollutant removal,
infiltration rate, pressure head profiles), we propose new hydraulic limits with their
accompanying rules of sizing and operation recommendations according to deposit level on
the surface filter. Ten times dry weather flow overloads are possible while respecting
European consent.

1
A : Introduction
générale

3
 La capacité des zones humides naturelles et artificielles à épurer les eaux usées est
largement établie aussi bien aux USA qu'en Europe, au travers de systèmes divers tels les
systèmes lagunaires, les filtres à macrophytes …(Kadlec, 1996 ; Vymazal, 1998). Plusieurs
caractéristiques rendent attractifs ces systèmes: pouvoir tampon, adsorption physique des
polluants sur la surface des constituants du sol, dégradation de la matière organique par les
micro-organismes, assimilation par les végétaux... Les premières études de Seidel (1966) ont
inspiré Kickuth (1977) pour développer le concept de la "Root Zone Method". Il s'agit d'un
filtre planté à écoulement horizontal dans le sol. Les végétaux poussent sur le support du filtre
créant ainsi des conditions favorables à l’activité biologique grâce au développement racinaire
et microbien à l'intérieur du filtre. L'idée de la « Root Zone Method » a depuis été développée
aussi bien dans les zones humides naturelles qu'artificielles pour leurs performances
épuratrices.
Brix (1993) propose une classification des diverses filières d'épuration existantes à partir du
type de végétaux dominants :

• Systèmes dont les végétaux (jacinthes

d'eau, lentilles d'eau...) flottent
librement à la surface d'une tranche
d'eau libre. Un accroissement des
performances classiques des lagunes
peut être obtenu, principalement par
l'assimilation végétale. Les bases de
dimensionnement ont été revues par
Brix (1993).
• Systèmes dont les macrophytes
(Egeria densa, Elodea canadenis)
sont enracinés et submergés. L'emploi
d'un tel procédé est resté au niveau
expérimental et uniquement en tant
que traitement tertiaire (Vymazal
1998).
• Systèmes dont les végétaux (roseaux,
Phragmites australis, Typha latifolia,
iris) sont enracinés et émergents.
Trois cas se distinguent suivant les
régimes hydrauliques (cf. figure ci-
contre) : écoulement de surface (a),
écoulement horizontal à l'intérieur du
filtre (b), écoulement vertical dans le
filtre (c).

Représentation schématique de systèmes de traitement des

eaux usées par macrophytes émergents. Source: Brix (1993).

En France, la filière de filtres plantés à écoulement vertical, développée par le Cemagref,

connaît depuis quelques années un succès important pour l'épuration des eaux usées
domestiques des petites communes rurales. Elle se révèle intéressante pour le traitement des
matières en suspension (MeS), du carbone et la nitrification. Elle permet de plus de
s'affranchir d'une gestion contraignante et problématique des boues (alimentation en eau usée

4
brute sur le premier étage). Néanmoins, certaines lacunes (dénitrification et déphosphatation
limitées) demeurent en matière de traitement, et les limites hydrauliques du procédé ne sont
pas clairement établies même s'il apparaît que le ratio habituel de 150 litres par équivalent
habitant (EqH) peut être dépassé. Ces insuffisances méritent d’être comblées ou définies.

A partir de ces constats, et devant l’intérêt croissant des collectivités concernant les procédés
par filtres plantés, l’agence de l’eau Rhône Méditerranée Corse, par l’intermédiaire d’A.
Iwema, a initié de nouvelles recherches pour accroître nos connaissances sur le
fonctionnement de ces systèmes. Les études menées conjointement par l’université de
Chambéry et le Cemagref concernent les points suivants :
• Evaluation de l’activité biologique des filtres.
• Hydraulique des filtres plantés à écoulement horizontal.
• Accroissement des processus de dépollution des nutriments (N, P).
• Hydraulique des filtres plantés à écoulement vertical.

Notre travail, développé au Cemagref de Lyon, concerne les deux derniers points.

L’accroissement des processus de dépollution des nutriments est bien entendu

directement lié au problème d'eutrophisation du milieu récepteur.

L’eutrophisation est une forme singulière mais naturelle de pollution de certains écosystèmes
aquatiques qui se produit lorsque le milieu reçoit trop de matières nutritives assimilables par
la végétation aquatique. Les principaux nutriments à l’origine de ce phénomène sont le
phosphore et l’azote (ammonium, nitrates, et nitrites). A l'origine, l’eutrophisation désigne
l'évolution qui accompagne le vieillissement d'un milieu aquatique de l'état oligotrophe (peu
nourri) à l'état eutrophe (bien nourri). En raison de l’intensification et de la diversification de
l’activité humaine, ces nutriments (dont les apports ont augmenté) constituent un véritable
engrais pour les plantes aquatiques. Cela se manifeste par la prolifération excessive de
végétaux dont la respiration nocturne puis la décomposition provoquent une diminution
notable de la teneur en oxygène dans les eaux. Il s'en suit, entre autres, une diversité animale
et végétale amoindrie et des pertes d’usages touchant de nombreux intérêts économiques,
voire vitaux (alimentation en eau potable, loisirs, usage industriel, agricoles...). On parle alors
d'eutrophisation artificielle ou anthropique, devenue "eutrophication", "dystrophisation",
"hypertrophisation", etc.

Pour lutter efficacement contre l’eutrophisation, outre l’indispensable réduction à la source

(mieux vaut ne pas polluer que de devoir dépolluer), il est nécessaire de savoir quel est le rôle
de chaque élément dans le processus et dépolluer en conséquence au niveau des rejets. Les
travaux de Barroin (1999, 2003…), à ce sujet, illustrent clairement l’importance d’agir
efficacement sur le phosphore. Il est, en conditions naturelles, le premier nutriment à faire
défaut pour assurer la synthèse cellulaire. Lors de pollutions excessives en phosphore, une
carence en azote peut apparaître, stimulant la production de cyanobactéries capables de fixer
l’azote moléculaire dissous provenant d’une réserve quasi inépuisable : l’atmosphère. Le
phosphore déclenche donc parfois la prolifération de cyanobactéries capables de combler un
manque (momentané) d’azote. Les cyanobactéries, de forte toxicité, empêchent ses prédateurs
de les consommer. Leur prédominance amplifie la dégradation du réseau trophique, et permet
par la même occasion de libérer les phosphates piégés dans les sédiments, par réduction des
composés du fer. Barroin (2003) montre alors que « le phosphore est bien le facteur limitant,

5
mais aussi le facteur de maîtrise puisque c’est en agissant sur lui qu’il est possible
d’augmenter ou de réduire les proliférations algales ».

Les origines du phosphore dans les eaux sont ponctuelles et diffuses. On peut ainsi citer les
rejets :
• Domestiques : Le phosphore des effluents domestiques est constitué d’une valeur
physiologique, évaluée à 1.2 gP.j-1 par personne (Billen et al.,1999), et de
polyphosphates utilisés dans la fabrication des poudres à lessiver. Introduits dans les
années 1960, leur utilisation a été maximale dans les années 1970. Leur réduction en
France et en Belgique, plus tardive qu’en Allemagne, est toutefois effective depuis le
milieu des années 1990. D’une manière générale, la charge spécifique en phosphore a
été réduite au moins de moitié au cours des dix dernières années (Billen et al.,1999).
Considérer 3 g de phosphore par jour et par EqH paraît sécuritaire (30 à 50 %
d’origine humaine et 50 à 70 % issus des détergents). Il s’agit de l’apport principal en
phosphore dans les cours d’eau.
• Industriels : Le développement industriel a provoqué une hausse des rejets organiques
et en nutriments au cours du 19ème siècle. La préoccupation environnementale a permis
une réduction des flux (organique et nutriments), au point de rendre les flux en
phosphore d’origine industrielle faibles comparés aux rejets domestiques.
• Agricoles : Ils représentent la seconde source des flux actuels vers les eaux. Ils
pourraient représenter une part plus importante étant donné que les flux ponctuels ont
tendance à décroître et que ceux originaires des milieux cultivés augmentent (Fardeau
et al., 2000). Les rejets agricoles sont constitués essentiellement de sources diffuses,
dont une partie est retenue dans les sols. L’exportation des sols en phosphore dans des
zones d’agriculture intensive moderne est généralement inférieure à 50 kg P.km-2.an-1
(Billen et al., 1999).
• Naturels : L’altération (physique, chimique et biologique) des roches est la cause de la
mobilisation du phosphore dans la biosphère. Il subit des transformations réversibles
et successives entre forme minérale et organique sous le contrôle des équilibres
biogéochimiques.

En ce qui concerne la réglementation, l’arrêté du 22 décembre 1994, pris en application de la

directive européenne 91/271/EEC relative au traitement des eaux usées, impose, pour les
stations d’épuration de capacité supérieures à 10 000 EqH situées en zone sensible, un niveau
maximal de 2 mg.l-1 sur le paramètre phosphore. Les niveaux de rejets peuvent être rendus
plus stricts par arrêtés préfectoraux si le milieu récepteur le nécessite. Les stations d’épuration
de capacité inférieure peuvent également voir leur rejet être limité en phosphore par arrêté
préfectoral pour lutter contre les phénomènes d’eutrophisation. Il devient de plus en plus
fréquent, dans les appels d’offre, de devoir faire face aux exigences plus contraignantes du
traitement de l'azote et du phosphore, notamment en "zones sensibles" à l'eutrophisation.

Les petites agglomérations (< 2000 EqH) se trouvent alors confrontées à des problèmes
technico-économiques pour faire face à cette contrainte. Parmi les procédés d'épuration
extensifs, seul le lagunage naturel permet d'atteindre des abattements en P de l'ordre de 60%,
ce qui reste inférieur aux nécessités réglementaires. De surcroît, sachant que ces performances
sont essentiellement liées à la précipitation par élévation du pH des eaux et à l'absorption par
le phytoplancton dont la croissance est maximale en été, on réalise l'ampleur de la tâche pour
mettre au point des filières de traitement fiables et efficaces en toutes circonstances.

6
La combinaison de filtres verticaux et horizontaux est une voie de recherche qui suscite un
intérêt croissant depuis quelques années (Cooper, 1999), pour espérer une rétention du
phosphore à l'aide de supports adsorbants conjointement à une dénitrification partielle de
l'effluent. Devant l’urgence de lutter contre les rejets ponctuels en phosphore, l’approche
nutriment a été focalisée sur la rétention de celui ci, en développant une technologie reposant
sur la rétention du phosphore sur des matériaux spécifiques garnissant le lit horizontal. Dans
ce but, une station expérimentale de 200 EqH, dont les caractéristiques peuvent être
visualisées dans Molle (2000), a été réalisée à Evieu (Ain). En raison de retards inhérents à ce
type de projet, la station, seulement opérationnelle depuis le second trimestre 2003, n’a pu
être étudiée dans le cadre des travaux présentés ici. Les travaux de recherche présentés dans
ce rapport, développés dans des unités pilotes, illustrent l’indispensable adaptation au
quotidien entre la demande scientifique (en matière d’accroissement de la connaissance sur le
sujet) et les contraintes temporelles (réalisation de la station expérimentale, échéance du
contrat) inhérentes à un travail de thèse.

Le second point de ce travail est lié à la problématique hydraulique des filtres plantés à
écoulement vertical, et notamment les conséquences des surcharges hydrauliques par
temps de pluie.

Pour comprendre la problématique hydraulique, et les surcharges qui l’accompagnent au

niveau des stations d’épuration, il est peut être utile de rappeler l’historique du développement
des réseaux d’assainissement. L’origine de la création des réseaux d’assainissement (XIXème
siècle) répond à des objectifs sanitaires mais aussi de maîtrise des inondations en évacuant le
plus loin possible les eaux usées des villes. Cela s’est fait par la création de réseaux unitaires
(collecte conjointe des eaux domestiques et pluviales). La remise en question de ces réseaux,
en raison des impacts environnementaux sur le milieu récepteur, a conduit à repenser cette
méthode de collecte. Cela a conduit au début du XXème siècle, à la création de stations
d’épuration biologique. Elles ont, de fait, répondu à la problématique de la collecte car
sensibles aux variations de charges hydrauliques (généralement acceptables d’un facteur un à
trois), il était nécessaire de limiter les débits entrant. La création d’ouvrages limitant le débit à
l’entrée des stations (déversoirs d’orage) permettait alors d’évacuer les trop pleins vers le
milieu récepteur mais ne préservait pas ce dernier des impacts du mélange des eaux pluviales
avec les eaux usées domestiques. La séparation de la collecte des eaux usées et pluviales s’est
alors intensifiée, pour ne traiter que les eaux domestiques et éviter les pertes d’eaux usées, par
les déversoirs d’orage, vers le milieu récepteur. Cependant, le développement de
l'urbanisation et l'imperméabilisation croissante des sols ont fait des eaux pluviales une
véritable menace pour de nombreuses collectivités. N'étant plus absorbées par le sol, les eaux
pluviales provoquent des inondations ou en aggravent les conséquences, drainant par la même
occasion différents types de polluants (MeS, métaux lourds …). Non traitées, les eaux
pluviales peuvent alors provoquer de graves dommages au milieu naturel. La reconnaissance
de la pollution des eaux pluviales, plus importante que ce que l’on croyait, a conduit à
chercher à minimiser leur impact sur le milieu naturel. De nouvelles solutions de limitation
des débits ont vu le jour (bassins de retenue, chaussées à structure-réservoir, fossés adsorbant
…). La loi sur l’eau de 1992, et ses textes d’application, ont imposé le traitement de toutes les
eaux collectées par les réseaux d’assainissement (unitaires et séparatifs) et celles des réseaux
séparatifs d’eaux pluviales suivant le milieu récepteur. Des moyens ont été mis en place pour
y répondre :

7
 • surdimensionnement des stations d’épuration,
• décantation en bassin,
• nettoyage régulier des surfaces imperméabilisées…

Le choix du type de réseaux à mettre en place et des moyens de traitements est donc un
compromis entre plusieurs paramètres : économiques, institutionnels, techniques (contrôle des
branchements, stockage …).

Les études menées pour caractériser les eaux pluviales en matière de flux véhiculés et de
conséquences sur le milieu récepteur, concernent des zones géographiques généralement
densément peuplées, en raison du caractère intensif de la pollution dans ces zones. En France,
différentes mesures ont été regroupées dans la base de données QASTTOR (Saget, 1994)
faisant ressortir l’importance de la pollution des rejets urbains par temps de pluie, parfois
supérieure ou égale au regard des concentrations de plomb, MeS, demande en oxygène à celle
des eaux usées, et nettement supérieure en terme de flux. A l’échelle de l’année (Bachoc et
al., 1994), la masse de MeS et DCO déversée par une agglomération lors des épisodes
pluvieux est comparable à celle des rejets de station d’épuration.

La qualité des eaux de ruissellement dépend d’une part du lessivage de l’atmosphère et

d’autre part, du lessivage et de l’érosion des surfaces sur lesquelles elles ruissellent. En ce
sens, les caractéristiques des eaux pluviales peuvent varier considérablement suivant :
• pour le premier point : les sources locales de pollution atmosphérique, la topographie
du site (vallée encaissée ou plaine aérée), les conditions météorologiques (vents,
fréquences des pluies).
• pour le second point : le stock de polluant disponible sur les surfaces en début de
pluie, la quantité érodée par les gouttes d’eau et par l’écoulement et la quantité
pouvant être transportée par l’écoulement, donc de l’intensité de l’épisode pluvieux.

Nous ne nous attacherons pas à détailler ici les mécanismes qui conditionnent les flux de
polluants, ni leur quantification en fonction des origines. Pour ce faire le lecteur pourra
consulter notamment les travaux menés par Gromaire-Mertz (1998). Il ressort que les
polluants se trouvent principalement sous forme particulaire. Ceci est d’autant plus vrai pour
les réseaux unitaires dans lesquels les MeS peuvent se déposer en temps sec pour être remises
en suspension lors d’épisodes pluvieux. Ceci est un point important lorsqu’on connaît les très
bons rendements d’épuration des MeS obtenus sur les filtres plantés.
Les MeS proviennent principalement du lessivage des voiries dans les zones urbaines
(concentrations 10 fois supérieures à celles des toitures, Xanthopoulos et al., 1993). Dans les
zones rurales, on peut supposer la part végétale (déjà non négligeable en ville) comme
importante en terme de pollution carbonée et nutriments. La corrosion et l’érosion des
surfaces imperméabilisées et des sols (terre, sable, hydrocarbures, métaux) sera aussi notable.
Les MeS évacuées, relativement minérales, sont de forte densité (2,5 kg.m-3 environ) et
relativement fines (< 100 µm). En revanche, à l’exutoire des réseaux unitaires, les dépôts
remis en suspension lors d’épisodes pluvieux, sont moins denses (1,7 à 2,15 kg.m-3), ont des
teneurs en matières volatiles en suspensions (MVS) variant de 24 % à 55% et ont tendance à
s’agglomérer (Gromaire-Mertz, 1998).
La base de données QASTOR fait ressortir des concentrations maximales en sortie de réseau
unitaire lors d’épisode pluvieux de 1100 mg.l-1 de MeS et 480 mg.l-1 en DCO. Il serait peut-
être intéressant de corréler ces concentrations maximales à celles mesurées sur des eaux issues
de réseaux séparatifs d’eaux pluviales, pour avoir une idée des variations possibles en zone
rurale. En zone pavillonnaire ou résidentielle ces concentrations sont de 86 mg.l-1 de MeS et

8
43 mg.l-1 en DCO, selon une étude de Colandini (1997). Un caractère dilué de l’effluent est
donc à attendre avec la possibilité d’observer tout de même de fortes concentrations en MeS.

En ce qui concerne les stations d’épuration d'eaux usées des collectivités rurales, il faut
fréquemment ajouter la présence de réseaux imparfaitement séparatifs et de nappes qui
s’infiltrent dans les réseaux. Les stations sont alors souvent caractérisées par des surcharges
hydrauliques et des sous-charges organiques, qui expliquent en grande partie le
dysfonctionnement périodique ou chronique de ces ouvrages. En effet, les hypothèses de base,
quant aux volumes à traiter supposent, souvent à tort, une faible fraction d’eaux parasites
claires et une bonne séparativité des réseaux d’assainissement.

Le choix de gestion des eaux doit se faire alors entre une réduction des eaux parasites, un
surdimensionnement de la station ou le choix d’une filière de traitement adaptée au réseau
existant. La mise en séparatif, on l’a vu, ne résout pas forcément les problèmes, coûte cher, et
l’élimination des eaux claires a également un coût.

Les systèmes à filtres plantés de roseaux constituent une voie intéressante en matière de
traitement des surcharges hydrauliques ou des eaux pluviales. Plusieurs études signalent leur
intérêt en terme de traitement et d’écrêtage des débits (Boutin et al., 2000 ; Cooper 1996…).
Néanmoins, si les règles de dimensionnement et d’exploitation des filtres verticaux pour un
fonctionnement par temps sec sont bien établies, on manque d’éléments objectifs pour adapter
ces ouvrages aux conditions d’alimentation par des réseaux drainant et/ou unitaire. Dans
l’hypothèse où les filtres absorberaient correctement ces surcharges hydrauliques tout en
maintenant de bons niveaux de rejets, on peut alors se poser la question de l’intérêt
économique de la séparation du réseau pluvial et domestique (doublement du réseau),
induisant également la réalisation d’ouvrages spécifiques de traitements des eaux pluviales.
En effet, l’adaptation de la filière aux variations de charges hydrauliques pourrait être une
solution avantageuse pour certaines collectivités. Une définition précise des limites
hydrauliques de ces systèmes est donc un élément primordial pour les acteurs de l’eau afin de
pouvoir gérer les flux avec le moins de contraintes environnementales et économiques
possibles pour la collectivité. C’est dans le but d’apporter des éléments de réponse à cette
problématique, qu’ont été conduits les essais en laboratoire et sur site réel rapportés dans ce
mémoire.

Les travaux présentés concernent donc deux aspects qui, pour différents qu’ils soient,
s’intègrent dans le contexte général de l’étude :
• l’étude en laboratoire de la rétention du phosphore sur des supports spécifiques d’une
part,
• et l’étude en laboratoire et in situ des potentialités hydrauliques des filtres plantés à
écoulement vertical, d’autre part.

Ces deux thèmes sont précédés d’une partie rappelant quelques éléments de base relatifs aux
systèmes de filtres plantés.

9
10
 B : Présentation
générale des systèmes
filtres plantés

11
 B.1. Classification des filières

B.1.1. Filtres à écoulement vertical

Les filtres sont des excavations, étanchées du sol, remplies de couches superposées de gravier
ou de sable de différentes granulométries suivant la qualité des eaux usées à traiter (voir
Figure B-1). L'influent est réparti sur la surface du filtre, s'écoule en son sein en subissant un
traitement physique (filtration), chimique et biologique (biomasse fixée sur support fin). Les
eaux épurées sont drainées dans une couche de gros galets et récupérées par des drains.

Figure B-1: Schéma d’un filtre à écoulement vertical

La spécificité de cette filière est que, contrairement aux autres filières de traitement sur
support fin, on travaille en eaux usées brutes sur le premier étage de traitement. Seul un
dégrillage grossier est assuré avant les filtres. L'alimentation en eaux usées brutes permet
d’assurer une bonne répartition de l'influent sur le filtre en service. L'augmentation de la
couche de dépôt permet de submerger au mieux la surface du filtre. Les tiges des roseaux
percent la couche de dépôts permettant l’écoulement et créent simultanément des conditions
(encore mal définies) propices à la minéralisation de la fraction organique des dépôts,
atténuant ainsi leur accumulation. Ces conditions favorables permettent d'éviter la contrainte
de l'extraction fréquente et régulière des boues.

Pour assurer une bonne répartition hydraulique, les filtres sont alimentés par bâchées
(alimentation par à-coups après stockage temporaire des eaux) par pompes, chasses ou
siphons auto-amorçant. Les débits d'alimentation sont ainsi suffisants pour noyer la totalité de
la surface du filtre (alimentation homogène).

Plusieurs filtres en parallèle sont mis en place permettant d'instaurer des périodes
d'alimentation et de repos. Le rôle des périodes de repos est de réguler l'accroissement de la
biomasse dans les massifs filtrants, de restaurer le stock d’oxygène dans les interstices libres à
l’air et de favoriser la minéralisation des dépôts après leur ressuyage afin de réduire les
risques de colmatage.

12
Un élément clé de ce procédé est la qualité d’aération du système autorisant une dégradation
biologique aérobie importante. L'aération est assurée par :
• une convection au sein du massif liée au déplacement des lames d'eau apportées par
apports séquencés,
• une diffusion de l'oxygène depuis la surface des filtres et les cheminées d'aération, vers
l'espace poral,
• un apport par les radicelles des plantes (incontesté mais vraisemblablement faible).

Deux étages de filtres sont mis en place pour assurer un traitement fiable. Le premier étage est
garni d’un matériau présentant une granulométrie de 2-6 mm et le second étage de filtres d’un
sable similaire à ceux utilisés en infiltration percolation sur sable (Liénard et al., 2000).

Contrairement aux filtres horizontaux, le dimensionnement des filtres verticaux n’est basé sur
aucun modèle théorique. Il a été établi empiriquement en définissant les charges organiques
surfaciques journalières limites acceptables sur ce type de procédé (20 à 25 gDBO5 m-2.j-1 de
surface totale plantée).

Le premier étage est dimensionné pour recevoir environ 40 gDBO5 m-2.j-1 (60 % de la surface
totale), soit 1,2 m2.EqH-1 suivant la définition française de l'équivalent habitant. Quand le
réseau est unitaire ou partiellement unitaire, le premier étage est surdimensionné par sécurité à
1,5 m2.EqH-1 (Agence de l'eau, 1999). Cet étage est compartimenté en 3 filtres minimum
permettant d'obtenir des périodes de repos de 2/3 du temps.

Le dimensionnement du deuxième étage est basé sur la perméabilité du sable. Généralement il

correspondra à 40 % du dimensionnement total, soit 0,8 m2.EqH-1. La surface mise en jeu peut
être adaptée en fonction du sable mis en place. Ici, compte tenu des très faibles apports de
MeS (retenues à environ 85 % sur les filtres du 1er étage), le temps d'alimentation et le temps
de repos peuvent être équivalents, et de ce fait, la mise en place de 2 filtres est généralement
suffisante.

B.1.2. Filtres à écoulement horizontal

Dans les filtres à écoulement horizontal, le massif filtrant est totalement saturé en eau.
L’effluent est réparti sur toute la largeur et la hauteur du lit par un système répartiteur situé à
une extrémité du bassin ; il s’écoule ensuite dans un sens principalement horizontal au travers
du substrat. La plupart du temps, l’alimentation est continue car la charge organique apportée
est faible et la surface relativement importante (voir Figure B-2).

L’évacuation se fait par un drain placé à l’extrémité opposée du lit, au fond et enterré dans
une tranche de pierres drainantes. Ce tuyau est relié à un siphon permettant de régler la
hauteur de surverse, et donc celle de l’eau dans le lit de façon à ce qu’il soit saturé pendant la
période d’alimentation. Le niveau d’eau doit être maintenu environ à 5 cm sous la surface du
matériau. Ceci permet d’éviter les écoulements préférentiels en surface et d’assurer un flux
homogène.

13
 Figure B-2 : Schéma d’un filtre à écoulement horizontal

Les bases théoriques de dimensionnement ont été élaborées suivant deux principes :
Un écoulement piston, et un couplage avec une cinétique de réaction biologique irréversible
du 1er ordre. Ces modèles permettent de prévoir la concentration de sortie d'un polluant en
fonction de celle d'entrée. Les variables sont déterminées à partir d’une multitude
d'observations. Elles représentent des conditions moyennes et ne prennent pas en compte les
inévitables variations, de débits d'entrée, de concentrations, de la porosité du filtre, de la
météorologie et de tous les facteurs influençant l'écosystème à petite échelle (journalière) ou
grande (saisons, années).

Une notion importante induite dans tout système dit de zone humide, est l'impossibilité
d'obtenir une concentration nulle en sortie de traitement. Cette impossibilité résulte du
relargage de matières par les plantes, les métabolites, qui se déposent dans le filtre ou
s'évacuent avec l'effluent. C'est un bruit de fond inévitable qui sera noté C*.

Pour un débit constant (et en considérant la somme des flux engendrés par les précipitations et
l’évapotranspiration comme nulle) la relation liant la concentration de sortie Cs d’un polluant
à celle d'entrée Ce s'écrit :
Q
(
A= ln Ce −C*
k Cs −C*
) Equation 1

Ce modèle est appelé modèle k-C* en raison des deux paramètres à ajuster.

Le coefficient k est fonction de la cinétique de dégradation de la pollution, de la température

de l’effluent et de la porosité du lit (Vymazal J. et al., 1998) ; Il permet de définir une surface
de filtre (A) nécessaire en fonction d’objectifs fixés. La surface peut être calculée sur la base
de concentrations en DBO5, N-total et P-total, suivant les performances attendues. Il convient
alors d'adapter le coefficient k en fonction du substrat considéré.

En dépit de la variabilité des paramètres, des données empiriques ont permis de confirmer
l'intérêt du modèle piston. Il permet de calculer, de manière simple, la surface d'un filtre en
fonction d'un rendement attendu, c.-à-d. les concentrations de sortie d'un filtre en fonction
d’une concentration d'entrée donnée.

14
Les valeurs des paramètres k et de C* ont été estimées pour différents polluants avec des
variations notables dues aux différences, à la fois des caractéristiques physiques et
écologiques des filtres, ainsi que de celles de l'effluent. L'influence de facteurs comme la
profondeur du filtre, la pente, le dispositif d'entrée et de sortie du filtre, le type de végétation,
la densité, le type de sol, peut expliquer la variabilité des paramètres. Le lecteur pourra se
référer à IWA (2000a) pour plus de précisions.

La section du filtre (AS) sera dimensionnée suivant les caractéristiques du matériau du filtre.
Le but est d'assurer un régime hydraulique stable dans le temps (risque de colmatage). La
vitesse de l’écoulement est fonction de la pente de la ligne d’eau et de la conductivité
hydraulique (ks) du milieu entièrement colonisé par les végétaux suivant la loi de Darcy.
dH o
Q = k S AS Equation 2
dlio
Avec Q le débit transitant dans le filtre.

La définition de la valeur ks a fait l'objet de nombreuses discussions, la valeur à atteindre étant

estimée à 3.10-3 m.s-1(Boon, 1985)( 1.10-3 à 3.10-3 selon Cooper 1996). L'hypothèse d'une
amélioration notable de la conductivité hydraulique initiale suite au développement racinaire
intense des roseaux, tant en densité qu'en profondeur, n'a pas été confirmée (Boon,1986). En
fait l'augmentation de la conductivité hydraulique par les passages préférentiels, créés par le
développement racinaire, est compensée en partie par l'accumulation de MeS et de matière
organique (Cooper, 1996).

En pratique, suivant le rôle du filtre horizontal (traitement secondaire ou tertiaire), on peut

généralement faire ressortir les dimensionnements suivants :
• pour des concentrations initiales de l'ordre de 150 à 300 mg.l-1 de DBO5, il est
communément pris kDBO5 = 0,1m.j-1 conduisant à définir des surfaces de l'ordre de 5
m2.EqH-1 en traitement secondaire,
• 1 m2.EqH-1 en traitement tertiaire (kDBO5 = 0,31 m.j-1),
• 0,5 m2.EqH-1 pour le traitement des eaux de pluies seule (Cooper, 1996).

B.2. Mécanismes et rendements attendus

B.2.1. Mécanismes épuratoires

Les filtres sont donc des réacteurs physico-chimiques et biologiques artificiels, imperméables
vis-à-vis du sol naturel, dans lesquels un support rapporté permet à une biomasse de se
développer. L'effluent va subir différents mécanismes épuratoires :
• Une filtration des MeS plus ou moins poussée suivant la granulométrie du milieu.
• Une dégradation biologique par la flore bactérienne développée sur le support et
les rhizomes.
• Des transformations chimiques (sorption, précipitation) suivant les caractéristiques
minérales du support mis en place.

De nombreux ouvrages détaillent ces mécanismes (Vymazal, 1998; IWA, 2000a …) auxquels
le lecteur pourra se rapporter. Dans ce rapport, seuls ceux concernant les sujets traités seront
détaillés. Il nous paraît néanmoins important de préciser ci-dessous quel est le rôle des
végétaux dans ces systèmes, pour éviter toute confusion pour les non-spécialistes.

15
 B.2.2. Rôle des végétaux
Plusieurs espèces de plantes peuvent être utilisées, mais communément les roseaux (de type
Phragmites australis), par leur résistance aux conditions rencontrées (longue période
submergée du filtre, périodes sèches, forte teneur en matières organiques), et leur rapide
croissance de racines et de rhizomes, sont les plus souvent utilisés (Brix, 1987).

Le rôle direct des plantes dans l'assimilation des nutriments est négligeable en raison des
faibles surfaces mises en jeu comparativement aux charges apportées. Pour le phosphore
p.ex., l'assimilation végétale représente 30 à 150 kg ha-1 (Brix, 1997) dont la majorité est
stockée dans les racines. Seulement 2,5 à 12 kg.ha-1 peuvent être évacués par faucardage
(coupe et enlèvement des roseaux). On rappelle qu’un habitant rejette environ 1,1 kg de P par
an (sur la base d’un rejet en P de 3 g.EqH-1.j-1) afin de se rendre compte de la surface qu’il
faudrait mettre en oeuvre pour retenir le P uniquement par les roseaux. Les macrophytes ont
cependant un rôle essentiel, mais encore mal connu, pour les processus de traitement, ce qui
les rend indispensables pour une bonne transformation biologique ainsi que pour la longévité
du filtre :
• Les radicelles des plantes excrètent parfois de l'oxygène (Armstrong, 1979)
provoquant des zones aérobies autour des racines. Une partie significative de
l'oxygène passe des parties sommitales vers les racines (Brix ,1993; Schierup,
1990) et d'autres gaz (CO2,...) font le trajet inverse. Le surplus d'oxygène est
relargué par de petites racines et consommé rapidement par la demande locale en
oxygène. Brix (1997) estime un relargage de 0,02 g d'O2.m-2.j-1 pour des
Phragmites australis en hiver. Cela laisse penser que l'oxygénation due aux plantes
pendant les mois d'hiver où la partie aérienne des roseaux est flétrie, est
pratiquement nulle. Lawson (cité par Brix, 1997) calcule, pour des Phragmites, un
relargage de 4,3 g d'O2.m-2.j-1. Ces différences, suivant les auteurs, sont dues aux
écarts provenant des techniques de mesures, aux variations liées aux saisons, etc…
• La croissance des racines et rhizomes permet une régulation de la conductivité
hydraulique favorisant l’écoulement et de facto l’oxygénation du milieu. La faible
granulométrie (2 à 12 mm suivant les cas) et l'apport important de matière
organique créent des risques de colmatage du filtre que les rhizomes amoindrissent
en formant des pores tubulaires le long des racines.
• La couverture foliaire est un régulateur thermique ayant un impact sur les
rendements épuratoires sous des climats froids (Jenssen et al.,1994).
• Le développement racinaire accroît surtout la surface de fixation pour le
développement des micro-organismes (Brix, 1997). Ils contribuent également à
assurer une dégradation biologique de la partie organique des MeS et libèrent dans
le milieu des composés organiques de faible poids moléculaire, peu polymérisés,
aisément dégradables.

B.2.3. Rendements attendus

Filtres à écoulement vertical

Les rendements attendus sur les filtres à écoulement vertical sont généralement bons au regard
de la pollution carbonée, de la nitrification et des matières en suspensions (MeS). On obtient
des rendements de l’ordre de 95 % sur la DCO, >98 % sur la DBO5 et les MeS. Les
rendements sur l’azote ammoniacal et particulaire sont plus sensibles aux conditions
d’alimentation et de dimensionnement du filtre. On enregistre des variations importantes (60 à

16
 95 %) suivant les charges hydrauliques et organiques reçues par les filtres. Au fil de la filière,
on peut noter que le premier étage dégrade principalement la pollution carbonée et les MeS,
mais que la nitrification y est plus limitée. Cette nitrification est complétée au deuxième
étage.
Cette filière permet, bien dimensionnée et bien gérée, de s’assurer de concentrations
résiduelles inférieures à 50 mg.l-1 pour la DCO, 10 mg.l-1 pour la DBO5, 5 mg.l-1 pour les
MeS et 5 mg.l-1 en NTk. La dénitrification et la rétention du phosphore, comme nous l’avons
déjà mentionné, ne sont pas suffisantes dans ce type de système au regard des risques
d’eutrophisation.

Les performances de deux stations à écoulement vertical (Queige, Savoie, 500 EqH, mise en
service en 1998 et Roussillon, Vaucluse, 1250 EqH mise en service en 1998) sont
représentées sur la Figure B-3. Les moyennes de rendements concernent 9 bilans 24 heures
sur le premier étage et 4 sur la station totale pour Queige, et 2 bilans pour le premier étage et 7
pour la totalité de la filière pour Roussillon.

% étage 1 %étage 2 % total Conc sortie STEP % étage 1 % étage 2 % total Conc sortie STEP
100% 50 100% 50

90% 45 90% 45

80% 40 80% 40
Rendements (%)
Rendements (%)

70% 35

Conc (mg.l-1)
70% 35
conc (mg.l-1)

60% 30 60% 30
50% 25
50% 25
40% 20
40% 20
30% 15
30% 15
20% 10
20% 10
10% 5
10% 5
0% 0
0% 0
MES DCO DBO5 NK NH4 P
MES DCO DCOf DBO NK NH4 P E coli E cocc

Figure B-3a) STEP de Queige Figure B-3b) STEP de Roussillon

Figure B-3 : Performances épuratoires moyennes de deux STEP à écoulement vertical

Les filtres voient, avec le développement de la biomasse et de la couche de dépôt organique

en surface du premier étage, une amélioration de leurs performances avec le vieillissement de
la station.
On peut vérifier que la qualité des eaux de sortie est conforme à celle attendue en zone
normale, mais insuffisante notamment sur le phosphore en zone sensible à l’eutrophisation.

Filtres à écoulement horizontal.

L’expérience française concernant les filtres à écoulement horizontal est plus limitée.
Différentes synthèses permettent de faire le point sur les performances attendues par les filtres
à écoulement horizontal (Vymazal et al., 1998 ; Agence de l’eau, 1999 ; IWA, 2000a…). Les
rejets attendus en traitement secondaire sont de l’ordre de 10 mg.l-1 pour les MeS et de 5 à 25
mg.l-1 pour la DBO5. Pour cette dernière il est possible d’obtenir des valeurs de l’ordre de 5
mg.l-1 en traitement tertiaire. Les performances dépendent, en plus de la granulométrie
utilisée, du temps de séjour. Il est souvent observé que la concentration résiduelle des
polluants suit un profil qui décroît exponentiellement avec la longueur du filtre. Alors que la
nitrification de l’azote est correcte avec des filtres à écoulement vertical, les filtres à
écoulement horizontal atteignent difficilement une nitrification de 50 % en raison d’un
manque d’oxygène. En revanche l’azote nitrifié est généralement totalement dénitrifié en
raison de ce même manque d’oxygène.

17
Une synthèse plus complète de l’état de l’épuration par filtres plantés de roseaux en France, et
de l’impact de leur dimensionnement sur les performances, en cours de réalisation, sera
publiée très prochainement (Molle et al., 2004).

B.3. Le filtre, un réacteur triphasique

Le massif filtrant est un milieu poreux triphasique (phases solide, liquide et gazeuse). Les
propriétés physico-chimiques du milieu et des polluants conditionnent la répartition de ces
derniers entre ces trois phases. La capacité de rétention de la phase solide vis-à-vis des
liquides, sa capacité à retenir plus ou moins fortement les polluants à la surface des particules
solides ainsi que son activité biologique donnent au filtre un rôle important dans l'évolution
des polluants en son sein. Les filtres doivent ainsi être considérés comme des réacteurs. Pour
comprendre leur comportement, il est indispensable de connaître leurs propriétés
fonctionnelles.

Dans ce chapitre, une description générale des caractéristiques principales du milieu est
donnée. Le chapitre résume les propriétés physiques et minéralogiques de base, essentielles
pour la compréhension des interactions solide – polluants, la rétention et le transfert des
polluants dans les filtres.

B.3.1. La phase solide

La phase solide est constituée d’un ensemble de particules élémentaires minérales (granulat),
ainsi que de matières organiques résultant du développement bactérien et de l'accumulation
des MeS. Les propriétés de ces divers composants sont décrites brièvement ci-dessous.

B.3.1.1. Le granulat
a) Caractéristiques physiques
• texture
La texture du granulat ne concerne que la phase minérale et est définie par la distribution
numérique des particules élémentaires en fonction de leur géométrie, soit la granulométrie.
Par rapport à la caractérisation de la texture, ces fractions minérales sont donc idéalement
décrites par leur volume et leur forme. Les notions de diamètre apparent et de masse relative
ont été substituées aux notions géométriques et numériques, en supposant par conséquent la
relative sphéricité des particules et l’homogénéité de leur masse volumique.

La courbe granulométrique, représentative de la fraction cumulée de granulat en fonction de

du diamètre des grains, donne une indication de la surface spécifique du matériau (voir
annexe p 219), et donc de l'importance des échanges possibles à l'interface solide-liquide ou
solide-gaz. En ce qui concerne l'hydrodynamique, on peut d'ores et déjà noter que plus les
grains seront de faible taille, et polydispersés (courbe granulométrique étalée), plus la
conductivité hydraulique sera faible et donc les temps de contact, mais aussi le risque de
colmatage, accrus. La pente de la courbe granulométrique permet de caractériser le degré
d’uniformité de la taille des éléments minéraux. Le coefficient d’uniformité (CU), rapport
entre deux diamètres apparents, constitue un indice d’uniformité ou d’irrégularité de la
distribution de la taille des particules de la manière suivante :
CU = d60 〈 2 la granulométrie est dite uniforme.
d10
d
CU = 60 〉 2 la granulométrie est dite dispersée.
d10

18
Afin de fournir une comparaison plus fine de divers type de solides, sur la base des propriétés
particulières que confère à un support la distribution des particules fines (< 2 mm), des classes
texturales ont été établies. Ces classes peuvent différer suivant les pays. Les principales
classes sont reprises au Tableau B-1.

Classe Diamètre
texturale (mm)
Gravier 2-20
Sable très grossier 1-2
grossier 0,5-1
moyen 0,25-0,5
fin 0,1-0,25
très fin 0,05-0,1
Limon 0,002-0,05
Argile < 0,002
Tableau B-1: Echelle texturale du U.S.D.A (United States Department of Agriculture).

• Structure
La structure de la phase solide dépend de l’organisation des constituants entre eux. Elle est
quantifiée soit en s’attachant à décrire le mode d’assemblage des éléments constitutifs de la
phase solide, soit en décrivant le réseau d’espaces lacunaires généré par sa structuration. Dans
la mesure où l’agencement des espaces lacunaires est une conséquence de la structuration du
substrat, leur étude apporte une méthode d’analyse indirecte plus aisée de la structure. La
texture et la structure influencent la porosité (ƒ) des matériaux poreux. Dans le cas de
matériaux non consolidés, la porosité sera notamment dépendante du tassement des particules,
de leur forme et de leur arrangement. La présence de particules de petite taille dans un
système polydispersé réduit la porosité, en remplissant les pores entre les grandes particules.
La présence de matière organique dans le matériau rend à ce dernier une certaine cohésion qui
aura un rôle déterminant sur l’hydraulique du filtre.

Assemblage cubique f = 47,6 %

Assemblage rhomboédrique f = 26 %

Système polydispersé f = 12,5 %

Figure B-4. Importance du mode d'assemblage et de la taille des particules sur la porosité d'un milieu poreux
non consolidé. Pour un arrangement aléatoire de particules monodispersées, la porosité moyenne sera de
l'ordre de 36%.

19
La structure d’un sol reste difficilement quantifiable malgré son rôle dominant dans les
propriétés hydrodynamiques (courbe caractéristique et courbe de conductivité hydraulique cf.
annexe p 229).

• Porosité
Les caractéristiques du réseau des vides sont décrites de manière globale par leur volume total
relatif, soit par le rapport du volume total des vides (Vv) au volume total apparent du sol (VT).

f = Vv Equation 3
VT
On peut étudier plus finement la distribution de la taille des pores en établissant une courbe
porosimétrique.

• Distribution des pores

Le système poral, considéré comme un réseau communiquant de pores et de conduits de faible
dimension, peut être décomposé en plusieurs classes de porosité conduisant à parler parfois de
porosité résiduelle, pour la partie constituée de pores occlus, et de porosité effective pour les
pores communicant. Les plus gros pores correspondent à des fentes de retrait, à des trous de
vers, etc.… et jouent un rôle important dans le transfert des polluants. La porosité effective est
de plus subdivisée arbitrairement en deux parties : la macroporosité dans laquelle se déroule
l’essentiel des processus de transferts d’eau (et donc de solutés et de particules colloïdales) et
d’air, et la microporosité dans laquelle les faibles diamètres des orifices confèrent la propriété
d’empêcher l’écoulement gravitaire de l’eau. Un diamètre apparent de 30-60 µm est
généralement admis comme limite entre macro et micro porosité (Musy et al., 1991).
De manière simplifiée, il est possible de classer les pores en fonction de leur taille et de leur
fonction (Tableau B-2).
Diamètre équivalent des
Fonction Nom
pores
µm
Mouvement de la phase
gazeuse et drainage des eaux
> 50 Macropores
en excès. Permet des vitesses
d'écoulement rapide.
Rétention de l'eau, eau
disponible pour les plantes.
0.5 – 50 Pores de stockage ; mésopores
Vitesse d'écoulement de l'eau
moyenne à lente.
Rétention de l'eau, eau non
disponible pour les plantes,
< 0.5 diffusion des ions en solution. Pores résiduels ; micropores
Vitesse d'écoulement de l'eau
très lente.
Phase non mobile à l'interface
<0.005
solide –liquide.
Tableau B-2. Classification fonctionnelle des pores du sol (adaptée de Greenland, 1981)

20
b) Caractéristiques chimiques
Les minéraux utilisés dans les filtres vont pouvoir, suivant leurs caractéristiques, modifier le
devenir des polluants dans le réacteur. Les minéraux primaires (qui résultent de l'altération
physique de la roche) sont relativement moins réactifs que les minéraux secondaires
(minéraux reformés à partir de la dégradation des minéraux primaires) en ce qui concerne la
rétention des substances par adsorption du fait d'une charge spécifique faible. Ils peuvent
cependant être une source de substances potentiellement polluantes en concentration trace lors
de leur altération et, suivant leur solubilité, contrôler la composition chimique de la phase
liquide du sol. Ceci peut les amener à conditionner la solubilité (dissolution/précipitation)
d’autres substances, comme les phosphates (voir paragraphe C.1.2).

Les minéraux secondaires ont donc un rôle primordial dans le processus d’adsorption et
d’atténuation de la pollution par le sol du fait d'une surface spécifique généralement
supérieure à celle des minéraux primaires. Deux types de matériaux peuvent être cités :
• Les oxydes et hydroxydes de Fe et d'Al, étudiés dans de nombreuses recherches
portant sur la rétention des orthophosphates, sont des minéraux de forte réactivité.
Dans les sols naturels, goethite: FeO(OH); hématite: Fe2O3; gibbsite: Al(OH)3…, sont
réputés avoir un fort pouvoir adsorbant vis-à-vis notamment du phosphore.
• Les roches carbonatées comme la calcite (CaCO3) contrôlent la composition de la
solution du sol (teneur en carbonates, Ca2+, Mg2+) et le pH du fait d'une solubilité
élevée. De ce fait ils contrôlent également la solubilité des polluants. Ils ont une
affinité particulière pour certaines substances telles que les phosphates, phénomène
que nous détaillerons plus amplement par la suite.

B.3.1.2. La matière organique

Le développement bactérien et l’accumulation des MeS vont modifier les caractéristiques et
donc le comportement fonctionnel de la phase solide vis-à-vis de l’hydrodynamique et du
transport de solutés.
• L’écoulement et les transferts gazeux seront affectés par la réduction de la porosité
due à l’accumulation de matières au sein du media filtrant. Cunningham (1997) a
montré que la matière organique peut réduire de plus de 90 % la perméabilité d’un
milieu poreux initialement vierge. Le biofilm se comporte comme une zone stagnante,
et de fait, en augmentant l’humidité du massif filtrant, joue sur la perméabilité
(Ménoret, 2001).
• Le transport des solutés est également affecté en raison d’une augmentation du volume
d’échange. Schwager et Boller (1997) observent une augmentation des temps de
transport de traceurs de près de 5 heures en comparant des traçages sur filtres vierges
et colonisés.
• Les filtres à écoulement vertical, alimentés en eaux usées brutes, sont le siège de
dépôts de matière organique fraîche à la surface. Les résidus de la décomposition de
cette matière organique fraîche, l’humus, possèdent comme les minéraux argileux, des
propriétés colloïdales. Les charges électrostatiques proviennent dans ce cas de la
dissociation de groupes carboxyles et phénols entrant dans la composition de l’humus
(Musy et al., 1991). Suivant le pH des charges négatives peuvent permettre des
processus d’adsorption, d’échange ionique etc… La phase solide est rendue plus
cohésive par l’humus devenu encore plus important dans le cas de la formation de
complexes argilo-humiques.

21
 B.3.2. La phase liquide
L'eau est une composante essentielle du milieu, non seulement pour le maintien de l'activité
biologique, mais aussi en tant qu'agent de dissolution pour une large gamme de substances et
comme vecteur pour le transfert de ces substances dissoutes.
L'eau est composée de molécules d'H2O, liées entre elles par des ponts hydrogène. Bien
qu'électriquement neutre, la molécule d'eau présente une certaine polarité due à la répartition
inégale des électrons entre l'atome d'oxygène et les deux atomes d'hydrogène. Ceci lui confère
une forte affinité pour les surfaces chargées et les ions. De ce fait, les molécules d'eau
adsorbées à la surface des particules et des ions (eau d'hydratation) présentent une plus faible
mobilité que l'eau libre. Ceci peut influencer l'adsorption d'autres substances dans la mesure
où l'eau d'hydratation peut, dans une certaine mesure, empêcher un contact étroit entre les
substances adsorbées et les particules solides.
En fonction des périodes d’alimentation, de repos, et des variations de débits entrant sur la
station, la phase liquide du massif se caractérise par une variabilité temporelle et spatiale qui
se manifeste autant sur le plan quantitatif que qualitatif. L’évolution de ces variables d’état
découle des propriétés spécifiques de la phase liquide et des caractéristiques structurales du
support. L’étude menée ici sur l’hydraulique des filtres à écoulement vertical est une
approche quantitative, et de ce fait, la phase liquide sera traitée de manière globale sans tenir
compte des spécificités de sa composition : elle sera assimilée à de l’eau pure.
Classiquement, dans un sol, on distingue trois types d'eau :

• L'eau gravitaire : c'est une eau libre qui circule dans la macroporosité sous l'effet de la
pesanteur. Cette eau peut s'écouler d'une façon lente ou rapide et la transition entre les
deux régimes correspond à la capacité au champ du massif.
• L'eau de rétention : c'est l'eau qui reste dans le massif après le drainage de toute l'eau
gravitaire. Dans cette eau de rétention, on a décrit plusieurs types d'eau à savoir : l'eau
adsorbable, l'eau capillaire …
• L'eau de constitution : qui fait partie intégrante de la composition chimique de la
matrice solide. Cette eau n'est ni mobilisable ni échangeable.

En fait, toute l'eau d'un massif subit l'effet de la gravité. La répartition de l’eau et son
mouvement est conditionné par un ensemble de potentiels énergétiques (gravitationnel, de
pression, osmotique …) dont nous détaillerons les mécanismes et les conséquences au
chapitre D.

B.3.3. La phase gazeuse

La phase gazeuse est généralement un mélange d’air et de vapeur d’eau. La vapeur d’eau est
toujours présente dans un sol non saturé. Sa quantité varie en fonction des échanges avec
l’extérieur, de la condensation dans le milieu poreux, de l’évaporation et du besoin hydrique
des plantes. Généralement l’écoulement sous forme liquide est le mode dominant dans les sols
non saturés (Hillel, 1988).

Dans les filtres plantés, l’impact de la phase gazeuse sur l’hydrodynamique ou les transferts
de solutés, sera indirect, via l’activité biologique plus ou moins active suivant les conditions
d’aérobiose ou d’anaérobiose du filtre. Si la phase gazeuse est souvent négligée dans l’étude
des écoulements, elle est un facteur clé dans le maintien des performances biologiques du
filtre. Il est nécessaire de se situer, le plus souvent possible, en conditions aérobies avec les

22
filtres à écoulement vertical. Trois mécanismes sont susceptibles d’apporter de l’oxygène
dans le filtre :
• L’apport par l’eau usée elle même qui est grossièrement limité à 10 mg d’O2 .l-1.
• L’apport convectif lié aux mouvements d’air dans le sol.
• L’apport diffusif lié au gradient de concentration d’oxygène entre l’atmosphère et le
massif, crée par la consommation bactérienne.
• L’apport par les radicelles

B.4. Conclusion

Les filtres sont donc des réacteurs triphasiques dans lesquels des phénomènes physiques,
chimiques et biologiques ont lieu. Afin d’aboutir à un relatif équilibre des conditions
physiques et biologiques, des dimensionnements empiriques ont été établis. Ces
dimensionnements se font à partir d’une charge organique admissible par temps sec et des
marges sécuritaires sont prises par temps de pluie. Cela revient à définir une surface
nécessaire par EqH. Les rendements obtenus sont excellents pour des zones non sensibles à
l’eutrophisation, mais restent insuffisants dès que des normes strictes sont requises sur le
paramètre phosphore. L’incidence des surcharges hydrauliques, sur les processus biologiques
notamment, est trop peu connue pour aboutir à des préconisations en matière d’acceptation et
de gestion des épisodes pluvieux. Ces deux aspects sont traités dans les parties suivantes.

23
24
 C : La rétention du
phosphore sur
matériau défini

Cette partie est relative à la problématique phosphore. Elle est composée de trois chapitres :

– Le premier rappelle les différentes possibilités de rétention du phosphore et décrit

spécifiquement les mécanismes de transfert des ions de la phase liquide à la phase
solide des matériaux spécifiques,
– Le second présente les méthodologies expérimentales mises en œuvre dans cette
étude pour étudier la rétention du phosphore par les matériaux granulaires testés,
– Ce qui autorise une synthèse des résultats expérimentaux obtenus avec les
commentaires et conclusions associés.

25
 C.1. Etude bibliographique

C.1.1. Formes du Phosphore dans les eaux usées et voies

d’élimination de la phase liquide
Dans les eaux usées, le phosphore se trouve principalement sous forme d'orthophosphates
(HXPO4X-3), de polyphosphates (polymères d'acide phosphorique) et de formes organiques du
phosphore dérivées du vivant ou xénobiotiques (p.ex. : Roundup®). Rapidement, la forme
orthophosphate est la principale, en raison de l'hydrolyse des deux autres. L'ion phosphate
peut se trouver dans trois états de protonisation (Syers, 1981) :
H 3 PO4 + OH − ⇔ H 2 PO4− + H 2O Equation 4
− − 2−
H 2 PO + OH ⇔ HPO
4 4 + H 2O Equation 5
2− − 3−
HPO 4 + OH ⇔ PO + H 2O
4 Equation 6

Les valeurs des constantes de dissociation (pK) sont respectivement de 2,1, 7,2 et 12,5.
Compte tenu des pH rencontrés dans les eaux, les formes principales sont H2PO4- et HPO42-
(Kadlec et Knight, 1996). Ces ions ne sont pas tous libres, des recombinaisons peuvent avoir
lieu avec plusieurs cations divalents ou trivalents suivant le pH de la solution. Les plus
importants complexes d'orthophosphates sont présentés dans la Figure C-1. Bien que les ions
H2PO4- soient la forme prédominante pour des pH inférieurs à 7,2, des complexes P-Fe, ou P-
Ca peuvent devenir signifiants suivant le pH.

Figure C-1 : Effet du pH sur des complexes de phosphates en solution (source Dixon et al., 1989).

La matière organique intervient également dans la mobilité des ions et des complexes de la
solution.

26
Classiquement, il existe deux grandes voies d’élimination du phosphore présent dans les eaux
usées : la déphosphatation physico-chimique et la déphosphatation biologique. Leurs
principes sont détaillés brièvement ci-dessous en s’attachant à analyser leur adéquation avec
la filière de filtres plantés. La déphosphatation naturelle dans les filtres, et à plus large échelle
dans les sols, est également présentée.

- Déphosphatation biologique
La déphosphatation biologique est basée sur l’accumulation de phosphates par la biomasse
au-delà des besoins métaboliques de croissance. Pour des boues activées classiques la teneur
en phosphore est d’environ 2 % de la masse de MVS. En déphosphatation biologique cette
teneur peut atteindre 10 %. Cette suraccumulation peut être observée lorsque l’on favorise le
développement de biomasse déphosphatante, qui peut contenir jusqu’à 0,38 mg de P. mg-1 de
MVS (Wentzel et al., 1997).

Concrètement la biomasse est séquentiellement exposée à une alternance de conditions

aérobie, et anaérobie, facilitant le développement de la biomasse capable d’accumuler des
phosphates sous formes de polyphophates. Les boues excédentaires sont extraites du réacteur
biologique dans des conditions où le relargage du phosphore est évité ou contrôlé.

Différentes conditions sont nécessaires pour une bonne déphosphatation biologique dont :
• la phase de développement de la biomasse : L’absorption est optimum pendant la
phase de latence, quand la croissance des bactéries est pratiquement stoppée (Cloete et
al., 1994), l’activité endogène induit un relargage du phosphore stocké.
• le temps de séjour hydraulique : Des temps de séjour minimum de 0,5 à 1,5 heures
dans la zone anaérobie, et des temps pas trop longs en zone aérobie pour éviter le
relargage en absence de matière organique à oxyder (Comeau, 1990).
• le potentiel redox : Il permet d’identifier les différentes phases d’anaérobiose,
aérobiose et d’anoxie. Il doit être inférieur à –150 mV dans la zone anaérobie et
supérieur à 300 mV en zone aérobie (Daigger et al., 1987 ; Charpentier et al., 1991).

Compte tenu du fonctionnement des filtres plantés de roseaux, plusieurs inconvénients

peuvent être énoncés quant à la transposition d’un tel procédé aux filtres :
• La maîtrise des phases d’anaérobie et aérobie, de leurs potentiels redox et des temps
de contact nécessaires dans chaque phase, est loin d’être aisée pour garantir les
conditions optimales de développement de la biomasse déphosphatante.
• Les filtres à écoulement vertical travaillent dans des phases de croissance de biomasse
et de régression par respiration endogène, incompatibles au maintien d’une population
en phase de latence.
• La production de boues ne pouvant pas être extraite du système, les phénomènes de
relargage risqueraient d’être importants.

- Déphosphatation physico-chimique
Méthode courante d’élimination du phosphore (92 % de l’élimination en France ; Deronzier et
al., 2003), la déphosphatation physico-chimique est mise en œuvre par ajouts de sels
métalliques (à base d’aluminium ou de fer), de CaO ou de Ca(OH)2, pour former des
précipités insolubles de phosphates. Trois types de traitements pourraient être envisagés selon
l’emplacement de la déphosphatation au sein de la filière filtres plantés de roseaux :

27
 • En entrée station : Un phénomène de coagulation de la pollution colloïdale se
superpose à la précipitation, ce qui induit des doses élevées de réactif et une
production de boues accrue qui se déposera sur les filtres du premier étage.
• Traitement tertiaire : Réalisée sur l’eau traitée cette technique permet l’élimination
poussée de phosphore (sur la base de l’expérience des boues activées) mais nécessite
une étape supplémentaire de séparation de la phase solide et liquide et donc des coûts
et une contrainte d’exploitation supplémentaires.
• Traitement intermédiaire : entre les deux étages de filtres, cette solution serait un
compromis entre les deux précédentes. Cela permettrait de minimiser la dose de réactif
mais entraînerait un dépôt de boues sur le deuxième étage de traitement et donc un
risque de colmatage accru (non envisageable s’il s’agit d’un filtre à écoulement
horizontal). Une recirculation en tête de station peut être envisagée pour renvoyer les
boues sur le premier étage.

La quantité de réactif à ajouter est fonction, bien sûr, de la concentration du P dans l’influent
et du degré d’élimination souhaité, mais également du pH, de l’intensité du brassage dans la
cuve de contact, de la concentration en MeS, de la présence d’espèces interférentes …
(Maurer et al., 1998). L’optimisation doit donc être réalisée au cas par cas sur chaque station.
En boues activées, la surproduction de boues induite par une déphosphatation physico-
chimique est d’environ 20 % (Deronzier et al., 2003).

Si ce procédé d’élimination du phosphore est techniquement envisageable, on comprend

aisément qu’il induira une complexification de la gestion des filtres plantés (mise au point des
ajouts de réactifs proportionnels aux débits, suivi et réglage des appareils de dosage et de
mélange …). Cela demande donc une qualification supérieure du personnel exploitant. La
production de boues et donc le colmatage des filtres sera accru, augmentant ainsi les coûts de
gestion de la filière.

- Déphosphatation naturelle en filtres plantés de roseaux

La rétention des phosphates dans les filtres plantés de roseaux, et à plus large échelle dans les
zones humides, est la conséquence de plusieurs mécanismes (Figure C-2 p 29) :
• Une assimilation bactérienne ainsi qu’une incorporation dans la matière organique en
formant des complexes organiques faiblement solubles ou insolubles. Sachant que,
contrairement aux boues activées où la déphosphatation biologique est une voie
intéressante, les boues produites ne peuvent être évacuées régulièrement. En
conséquence, lors de la minéralisation (qui est recherchée pour minimiser le risque
d’engorgement du massif) le P est relargué en solution.
• Les roseaux, comme tous végétaux, utilisent du P pour leur croissance. Le P assimilé,
par ce biais, peut être partiellement évacué par faucardage de la partie aérienne.
Néanmoins les surfaces mises en jeu comparativement aux charges appliquées,
rendent ce phénomène négligeable (cf. paragraphe B.2.2). Il faudrait plus de 1000
m2.EqH-1 pour retenir le P à 3g. EqH-1.j-1. Leur rôle est néanmoins important car le
phosphore consommé par les végétaux est plus biodisponible que le phosphore
particulaire ou précipité.
• Des mécanismes de rétention par des phénomènes d’adsorption - précipitation sur la
phase solide, permettant des liaisons stables.

28
 P-organique

immobilisation

minéralisation
(P en solution)
HxPO4x-3
Assimilation par les plantes
Évacuation par faucardage
Export négligeable Phase solide-PO4
(stable)
Figure C-2 : Cycle du phosphore dans les filtres plantés

Ce dernier point est un aspect intéressant de rétention du phosphore en respectant le caractère

extensif recherché dans l’élaboration des ces filières à filtres plantés. Plusieurs études vont
dans ce sens en essayant de trouver des matériaux adéquats pour garantir sur le long terme des
niveaux de rejet compatibles avec la réglementation (Drizo et al., (1999, 2002), Brix et al.,
(2000), Comeau et al., (2001), Zhu et al., (1997) ...).

Les recherches présentées dans ce rapport concernent donc cette thématique qui revient à
définir, en terme de qualité et de quantité fixée, quel est le « pouvoir tampon » de ces
matériaux adsorbants.

C.1.2. Mécanismes de fixation à l’interface liquide-solide

On peut considérer deux grands types d'interactions entre la phase solide du filtre et un
élément dissous dans la phase liquide: l'adsorption/désorption et la précipitation/dissolution.
La distinction entre ces deux mécanismes n'est pas toujours aisée à établir d'un point de vue
moléculaire.
Dans un premier temps, nous nous attacherons à décrire les différents types d’adsorption ainsi
que les facteurs qui les gouvernent. Les modèles qui permettent de les décrire seront
présentés. Après quoi, les réactions de nucléation et de précipitation seront explicitées en
mettant l’accent sur la nature des matériaux utilisés et leur comportement chimique vis-à-vis
des composés en solution intervenant dans la précipitation du phosphore. Une discussion sur
la différenciation des deux phénomènes dans les études menées viendra conclure ce
paragraphe.

C.1.2.1. L'adsorption
De manière générale, l'adsorption se définit comme "un processus résultant d'une
accumulation nette d'une substance à l'interface entre deux phases contiguës" (Sposito,
1984). Il s'agit donc d'un phénomène de surface. Les ions et molécules adsorbés ne deviennent
en aucun cas partie intégrante de la structure du solide sur lequel elles viennent s'adsorber. Le
terme "adsorption" ne précise pas la nature de la réaction entre le constituant adsorbé et la
phase solide.

29
Suivant la nature de la réaction d'adsorption et la proximité du contact entre la molécule
adsorbée et la surface adsorbante, on fera une distinction entre adsorption spécifique et non-
spécifique.
On se souviendra que l'eau dans un milieu poreux est présente sous trois "formes": l'eau libre,
l’eau capillaire et l'eau d'hydratation (Voir paragraphe B.3.2). Cette eau d'hydratation, dont
les molécules ont une mobilité réduite par rapport aux molécules d'eau libre, recouvre
l'ensemble des particules solides sur une épaisseur de quelques molécules d'eau. Elle est
également présente autour des ions dans la solution, sous forme d'une coquille de solvatation.
On qualifie de complexes hors sphère les réactions d'adsorption dans lesquelles ces molécules
d'eau d'hydratation sont maintenues, et de complexes de sphère interne les réactions
d'adsorption dans lesquelles ces molécules d'eau d'hydratation sont exclues (Figure C-3). Les
interactions de type sphère interne seront plus fortes que les interactions hors sphère où la
séparation entre la substance adsorbée et la surface du solide sera facilitée.

Figure C-3 : Représentation des mécanismes responsables de l'adsorption selon Charlet (1999).

De même, les particules minérales ou organiques possèdent une charge intrinsèque de surface
σint que l'on peut décomposer en deux contributions distinctes :
• σ0 la densité de charge structurale de surface. C'est une charge permanente qui résulte
de substitutions isomorphiques des ions par d'autres ions de charge différente au sein
des particules (uniquement valable pour des particules minérales telles les argiles).
Elle est indépendante du pH et de la force ionique mais peut cependant varier en
fonction du potentiel redox, suite à des réactions d'oxydo-réduction impliquant des
cations structuraux.
• σH la densité nette de charge protonique de surface. Elle résulte de l'adsorption et de
la désorption de protons au niveau de sites fonctionnels présents à la surface des
phases organiques ou inorganiques. Ce type de charge est dit "variable" car la quantité
de charge dépend du pH de la solution. Il est à noter que les constantes de dissociation
des groupes fonctionnels vont dépendre de la molécule organique dont ils font partie
ou de leur localisation à la surface des minéraux. Cette remarque est importante car,

30
 bien que l'on puisse définir des groupes fonctionnels "type", il n’est généralement pas
possible, dans un sol, d'attribuer une constante de dissociation unique à tous les
groupes fonctionnels de même type (tout au plus une valeur moyenne). En d'autres
termes, même s'il n'existe qu'un seul type de groupe fonctionnel à la surface d'un
solide, il est probable que l'on trouve à sa surface plusieurs types de sites réactionnels,
en fonction de la localisation de ces derniers à la surface du solide (Charlet, 1999).

Pour les minéraux secondaires, la charge fixe nette est généralement négative. La charge
variable peut être négative, nulle ou positive selon le pH de la solution. Selon le type de
groupe fonctionnel, la charge variable nette aura tendance à être positive (ou moins négative)
pour des pH acides, alors que pour des pH basiques, la charge variable nette aura tendance à
être négative (ou moins positive).
Cette réactivité est à l'origine de l'adsorption de substances diverses à l'interface solide –
liquide. En fonction du type d'adsorption la réactivité globale des particules évolue.

L'adsorption va donc avoir un impact sur le transport des polluants dans le filtre, ainsi que sur
la charge de surface des particules.

- a) Adsorption spécifique

Dans le cas de l'adsorption spécifique, les liaisons entre la substance adsorbée et l'adsorbant
peuvent être de type ionique ou covalent, et les complexes formés sont de type "sphère
interne". Elle peut intervenir même si l'ion et la charge de surface sont de même signe, et il est
possible que la quantité d'ion adsorbé excède la charge de surface du minéral, conduisant
alors à une inversion de charge. Pour les anions (sujet qui nous intéresse) plusieurs types
d'adsorption peuvent être notés :

• Un échange de ligand résultant d'un échange entre l'ion hydroxyle et un anion. La

formation de tels complexes est dépendante du pH, car liée à un relargage d'ion OH-,
et donc favorisée par des pH faibles. On peut les schématiser de la manière suivante:
S – OH + L- ⇔ S – L + OH- Equation 7
- + -
2S – OH + L ⇔ S2 – L + 2OH Equation 8

• Une formation de complexe de surface suivant :

S – OH + L- + Mz+ ⇔ S – L – Mz+ + OH- Equation 9

S – OH + L- + Mz+ ⇔ S – OM – L(z-2)+ + H+ Equation 10

On peut p.ex. présenter l'adsorption d’ions phosphate sur FeOH :

FeOH Fe O O-
+ H2PO4 -
P + 2H2O Equation 11
FeOH Fe O O

Il est à noter que les complexes de type sphère interne, impliqués dans des liaisons de type
covalent, peuvent également être à l'origine de l'apparition de charges à la surface des
particules. Ceci peut, p.ex., s'observer lors de l'adsorption d'ions phosphates sur les oxydes

31
métalliques (goethite p.ex.). Ces ions phosphate peuvent être à l'origine de charges négatives
supplémentaires à la surface du solide.

Vu l'énergie d'activation plus élevée nécessaire pour ce genre de réactions, ces substances
seront plus difficilement échangeables. Il s'agit par exemple de l'adsorption des phosphates
sur les oxydes de fer ou sur les carbonates, de certains métaux lourds, des pesticides, etc…

Figure C-4 : Interprétation schématique d'adsorption sur

une surface. Association avec des groupes hydroxyles (s);
complexes de sphère interne (a); complexes de sphère
externe (β); double couche diffuse (d). Tiré de Stumm
and Morgan (1996).

- b) Adsorption chimique non-spécifique

Dans le cas de l'adsorption non-spécifique, les liaisons entre la substance adsorbée et

l'adsorbant sont essentiellement de type électrostatique. La substance adsorbée est présente
soit sous forme de complexe hors sphère, soit dans une couche diffuse d'ions présents autour
des particules solides mais pas en contact direct avec le solide.
Complexe de sphère externe
La formation d'un complexe hors sphère est due à des liaisons hydrogènes ou électrostatiques
entre une particule et un ion restant entouré de molécules d'eau d'hydratation (Figure C-4).
Ces complexes interviennent sur la charge nette de surface.
SOH2+ + L- ⇔ SOH2+ – L- Equation 12

La double couche diffuse

Les charges électriques fixes et variables des solides, décrites précédemment, engendrent des
propriétés électrostatiques à l’interface solide-liquide. Ces charges sont compensées par un
"nuage d'ions" en solution qui se développe à proximité de la surface chargée. On appelle ce
nuage, la double couche diffuse. Cette double couche diffuse aura bien évidemment une
influence sur la mobilité des polluants ioniques. Les anions, les cations échangeables ou
n'importe quelle molécule organique chargée, peuvent être présents dans la double couche
diffuse. Ces ions sont retenus par des forces électrostatiques relativement faibles et sont donc
facilement remis en solution lors des variations de la force ionique de la solution.

32
La charge nette compensée par la double couche diffuse provient donc de 4 sources:
• Charges fixes (σ0)
• Charges variables (σH)
• Charges dues aux complexes de type "sphère interne" (σsi)
• Charges dues aux complexes de type "sphère externe" (σse)

Du point de vue d'un ion en solution, la charge nette d'une particule solide correspond à la
somme de ces 4 types de charges. Les molécules adsorbées présentes sous forme de
complexes de sphère interne ou de sphère externe, étant très proches de la surface du solide et
ne faisant pas partie de la double couche diffuse, doivent être prises en compte dans la balance
des charges, telle que
σ 0 + σ H + σ is + σ os = σ D Equation 13
où σD représente la somme des charges présentes dans la double couche diffuse.

- c) Isothermes

Les processus d'adsorption se décrivent au moyen d'isothermes d'adsorption reliant la

concentration de la substance en solution à l’équilibre (mg.l-1) et la quantité (q) adsorbée sur
la phase solide (mg.g-1) à température constante. On distingue 4 grands types d'isothermes :
S, L, H et C (Figure C-5).
• L'isotherme en S est caractérisé par une pente croissante en fonction de la
concentration de la substance considérée en solution. Elle traduit une affinité variable
de l'adsorbant par rapport à la substance adsorbée.
• Les isothermes en L sont caractérisés par une pente qui décroît en fonction de la
concentration de la substance en solution. C'est le résultat d'une affinité relativement
haute de la phase solide pour la substance adsorbée, couplée avec une diminution du
nombre de sites adsorbants.
• La courbe H est une version extrême de la courbe L traduisant une très grande affinité
de la phase solide pour la substance adsorbée.
• La courbe C (linéaire) est caractérisée par une pente constante quelle que soit la
concentration de l'espèce considérée jusqu'au maximum d'adsorption. Ce type
d'isotherme peut être produit, soit par une répartition constante de la substance entre la
région interfaciale et externe, soit par une croissance proportionnelle du nombre de
sites adsorbants avec la concentration de l'adsorbat.

33
 Courbe-S Courbe-L
A A
d d
s s
o o
r r
b b
é é

Solution Solution
A Courbe-H A Courbe-C
d d
s s
o o
r r
b b
é é
Solution Solution
Figure C-5: Représentation des différents types d'isothermes

L’isotherme en L est de loin le plus répandu dans la littérature de la chimie des sols (Sposito,
1984). Plusieurs équations d’isothermes sont utilisées pour reproduire les données
expérimentales. De nombreux ouvrages et articles décrivent ces modèles (Anderson et al.,
1981 ; Barrow, 1978 ; Sposito, 1984 ; Sanyal et al., 1991 …). Ces équations, bien que définies
pour un état d’équilibre, peuvent être modifiées pour y adjoindre la cinétique réactionnelle
comme variable supplémentaire ce qui, dans le cas de filtres où se produisent des transferts,
est un impératif.

- d) Modèle de Langmuir

Développée à l’origine pour décrire les mécanismes d’adsorption de gaz sur des solides,
l’équation de Langmuir est largement utilisée pour les systèmes diphasiques liquide-solide.
Dans la théorie initiale, Langmuir suppose que la surface de l'adsorbant comporte un nombre
déterminé et constant de sites d'adsorption, et que l’adsorption est réversible. Par la suite,
d'autres hypothèses de validité se sont greffées pour simplifier l'équation:
• chaque site ne peut adsorber qu’un ion,
• il n'y a aucune interaction entre les ions qui s'adsorbent,
• la constante d'adsorption K est dépendante du site d'adsorption.

L’équation de Langmuir est de la forme suivante :

q= KbC Equation 14
1+ KC

où b et K sont des paramètres ajustables. b représente la valeur de l’adsorption quand C

devient grand soit le maximum d’adsorption, et K un paramètre d’affinité relié à l’énergie
d’adsorption. Pour déterminer ces paramètres avec des données expérimentales il est utile de
représenter le ratio,
q
Kd = Equation 15
C

34
nommé coefficient de distribution, en fonction de l’état de saturation q. Kd est donc la pente
de l’isotherme, et peut être interprété comme l’affinité entre le substrat et l’ion à réagir. Ce
coefficient ne renseigne en rien sur le(s) type(s) de mécanisme(s) mis en jeu. En multipliant
les deux membres de l’équation par 1/C + K et en introduisant Kd, on aboutit à l’expression
linéaire suivante :
K d =bK − Kq Équation 16

Si l’équation de Langmuir est applicable, une droite, de pente –K interceptant l’axe des
abscisses à la valeur de bK, devrait être obtenue. Il est souvent observé qu’une telle relation
n’est pas linéaire mais suit une courbe convexe (Figure C-6).

Kd

q
Figure C-6: Courbe du coefficient de distribution.

L’isotherme peut alors être modélisé en une somme de deux équations de Langmuir, dont les
paramètres peuvent être évalués par les deux asymptotes. La méthode pour les déterminer
peut être trouvée dans Sposito (1984). Les différences entre les données et le modèle à une
équation de Langmuir, pour de fortes concentrations, ont amené à penser que plus d'un
mécanisme de sorption avaient lieu (plusieurs types d’adsorption, précipitation). Ryden et al.
(1977) décrivent la sorption par trois équations de Langmuïr distinctes.

Ce modèle a été largement critiqué (Parfitt,1978) en raison de la non prise en compte des
changements de charge de la surface au fur et à mesure de l’adsorption. En fait, dans le cas de
la problématique phosphore, les hypothèses de non interaction entre les différentes espèces de
P adsorbé, et d'énergie d'adsorption constante ne sont pas en accord avec le fait que le P
apporte une charge et donc, que le potentiel de surface décroît au fur et à mesure que
l'adsorption croît (Sanyal, 1991).

De nombreuses études ont été réalisées pour faire évoluer ce modèle et améliorer la
corrélation, en accord avec les connaissances des mécanismes mis en jeu (Barrow, 1978,
1983b; Sposito, 1982; Lin et al., 1983; Blanchard et al., 1984, ...). Malgré les discordances,
cette équation reste largement utilisée avec une bonne corrélation pour des valeurs de P < 15
mg.l-1 (Sanyal, 1991).

35
La dépendance par rapport au temps, importante à connaître pour prédire le comportement
d’un substrat dans un système dynamique, revient à introduire une vitesse de réaction (r)
suivant :
−r =− dC = KbC Equation 17
dt 1+ KC
Soit en intégrant par rapport au temps :
ln(C0 /C)
ln(C0 )+ K(C0 −C)= Kbt ⇔ = Kb t − K Equation 18
C (C0 −C) (C0 −C)

ln(C0 C ) t
En traçant la courbe en fonction de on en déduit les valeurs de Kb (pente
(C0 − C ) (C0 − C )
de la droite) et K (valeur de l'ordonnée pour t=0).

- e) Modèle de Tempkin

Ce modèle est basé sur l'hypothèse que l'énergie de liaison décroît linéairement avec
l'augmentation de la saturation de la surface. Pour une saturation moyenne du sol, l'équation
s'écrit :
q RT
= ln(EC ) Equation 19
b a
E et a sont des coefficients, b le maximum d’adsorption de l’équation de Langmuir, T la
température (°K) et R la constante des gaz parfaits (8,314 J.mol-1.K-1).

La comparaison avec les données expérimentales est en général meilleure, sur une plus grande
gamme de valeurs, qu'avec le tracé de Langmuïr (Sanyal, 1991). Cependant ce modèle
comporte trois paramètres à identifier.

L'allure, généralement curviligne, des données indique que la décroissance de l'énergie de

liaison en fonction de la saturation des sites d'adsorption, est non linéaire. Cela remet donc en
cause l’hypothèse formulée dans ce modèle.

- f) Modèle de Freundlich

Le modèle de Freundlich est peut être le plus largement utilisé, bien qu'il soit empirique
(Walter, 1993). Ici l'affinité (l'énergie de liaison) est supposée décroître exponentiellement
avec l'augmentation de la saturation de la surface, supposition peut être plus proche de la
réalité que les modèles précédents (Sanyal, 1991). L'équation (un détail rigoureux de
l'établissement peut être trouvé dans Parfitt, 1978) prend la forme suivante :
q = kfCn Equation 20

Certains auteurs attachent moins d'importance à ce modèle car il ne permet pas la mesure d'un
maximum d'adsorption. Néanmoins, le coefficient de Freundlich, kf, est un indicateur
intéressant du P adsorbé. Sanyal et al (1991), lors d'une étude sur plusieurs sols, ont trouvé
une forte corrélation entre le coefficient kf et le maximum d'adsorption de l'équation de
Langmuïr. kf peut être pris comme un indicateur de comparaison de différents matériaux. Il
représente la quantité retenue par la phase solide pour une valeur unité de C.
L’ajustement des paramètres k et n est rendu plus facile en écrivant l’Equation 20 sous forme
logarithmique.

36
 logq =logk f + nlogC Equation 21
Néanmoins, la transformation logarithmique opérée entraîne une perte de sensibilité sur les
variations des variables C et q (Gaultier, 1994).

Barrow (1983a) introduit la dépendance du temps de l’équation de Freundlich suivant :

q = kfCntb Equation 22

Les constantes, déterminées en test batch, sont affectées par de nombreux facteurs comme les
propriétés du matériau, le pH, la température, l’électrolyte et le ratio-sol solution (Barrow et
al., 1979).

Polyzopoulos (1985), Ratkowsky (1986) ont testé sur plusieurs sols, différents modèles
d'adsorption du P, concluant que si plusieurs équations permettent d’obtenir de bonnes
corrélations, la plus pertinente, et la plus simple, est celle de Freundlich.

C.1.2.2. Nucléation et Précipitation

Si l'adsorption est définie comme l'accumulation nette d'une substance à une interface, la
précipitation elle, peut être définie comme l'accumulation d'une substance formant une
nouvelle phase solide tridimensionnelle. La précipitation nécessite, en premier lieu, la
formation d'un germe de nucléation stable. Ces germes peuvent se former par collisions de
réactants dans la solution (nucléation homogène), ou par adsorption et formation de germes à
la surface d'un solide (nucléation hétérogène) (Anderson et Rubin, 1981). La distribution des
formes phosphatées et donc leur précipitation, est gouvernée par le pH. La solubilité des
précipités sera donc fortement régie par le pH comme nous le verrons par la suite.

- a) Saturation

La réaction de dissolution-précipitation d'un minéral MnXm(s) s'écrit suivant:

MnXm(s) ⇔ nM(aq) + mX(aq) Equation 23

Comme pour toute réaction chimique, l'enthalpie libre, ou énergie de Gibbs, ∆Gr s'écrit:
(M )n ( X )m
∆Gr = ∆Gr0 + RT ln Equation 24
(M n X m )

Où ∆Gr0 (kJ.mol-1) est l'enthalpie libre standard à 25°C et sous 1 atm, R la constante des gaz
parfaits, T la température absolue et (M), (X) et (MnXm), les activités des éléments impliqués
dans la réaction. Le signe de ∆Gr indique le sens de la réaction qui se produit vers la gauche si
∆Gr > 0, vers la droite si ∆Gr < 0.

A l'équilibre, ∆Gr = 0 soit,

n m
( M ) éq ( X ) éq
∆Gr0 = − RT ln Equation 25
(M n X m )

en substituant l'Equation 25 dans l'Equation 24 on fait apparaître le produit de solubilité ks:

37
  (M ) n ( X ) m 
 
∆Gr = RT ln 
0 (M n X m )  = RT ln  QM n X n  Equation 26
 ( M ) éq
n m   
( X ) éq  ks 
 
 ( M n X m ) 

Avec QM n X n le produit ionique de la solution. La valeur du produit de solubilité dépend de la

température, calculée selon la loi de Van't Hoff ou ajustée empiriquement, et de la pression
d ln k ∆H 0
(Loi de Van't Hoff à pression constante: = avec ∆H 0 , l'enthalpie standard de la
dT RT 2
∂ ln k ∆V 0
réaction) De même l’influence de la pression se traduit par : =− avec V0, volume
∂P RT
molaire partiel.

On peut alors apprécier l'état de saturation d'une solution, par rapport à un minéral, en
comparant le produit ionique à la constante d'équilibre :
QM X
IS = log n n Equation 27
kS

Si IS > 0, la solution est sur-saturée

Si IS = 0, la solution est équilibrée
Si IS < 0, la solution est sous-saturée

La validité de l'utilisation de cette constante, reposant sur l’hypothèse d’un équilibre, pour
établir des hypothèses de précipitation dans les filtres, peut être remise en cause lorsque le
temps de séjour des polluants, trop court, ne permet pas d’atteindre un état d’équilibre.

- b) Nucléation homogène

Si l'on accroît la concentration en solution, de manière à sur-saturer la solution vis-à-vis d'un

précipité, la nouvelle phase ne sera formée qu'après un certain degré de sur-saturation. Les
germes de nucléation stables ne peuvent être formés qu'après le franchissement d'une barrière
d'énergie d'activation, fonction de l'état de sur-saturation et de l'énergie interfaciale,
correspondant à une taille critique du germe. Une fois la taille critique franchie, la
précipitation sera plus aisée. Au fur et à mesure que la sur-saturation décroît, les précipités
inférieurs à la taille critique se dissolvent. Les vitesses de précipitation-dissolution sont très
lentes à l'approche de l'équilibre, permettant la stabilité des cristaux formés. La vitesse de
formation des germes est fonction de l'efficacité des collisions, de l'énergie libre de formation
d'un germe sphérique, elle-même fonction de la saturation de la solution et de la taille du
germe.

- c) Nucléation hétérogène

Dans les sols, la précipitation homogène est une exception. Les particules présentes vont
catalyser la précipitation en abaissant l’énergie d’activation nécessaire pour la nucléation.
Stumm et al. (1996), expliquent cet effet catalyseur par le fait que l’énergie interfaciale entre
deux particules, est inférieure à celle entre un cristal et la solution. Dans un cas extrême, où le
substrat et le nucléon sont identiques, l’énergie interfaciale est nulle et donc la précipitation

38
fortement favorisée. En état de sursaturation la précipitation hétérogène sera fortement
favorisée par rapport à la précipitation homogène.

Le temps de contact et l’état de sursaturation sont des paramètres de première importance

pour permettre la précipitation. Cependant la constante de solubilité ne sépare pas nettement
les mécanismes de précipitation dissolution. Une zone dite « metastable » dont la géométrie
varie suivant les conditions physico-chimiques du milieu existe (voir Figure C-7).

Limite de la zone
metastable
zone sur-saturée Solubilité de la
phase solide
Concentration

Zone metastable

zone sous-saturée

pH
Figure C-7: Diagramme schématique de solubilité et saturation en fonction du pH

Une solution fortement sursaturée pourra former des précipités spontanément. Une solution
se situant dans la zone metastable peut ne pas former de précipités pendant une période
relativement longue si aucun germe de nucléation n’est introduit. Dans cette zone, des formes
non stables peuvent également se former. On comprend qu’il est donc important de connaître
les différentes formes de précipités qui peuvent se former et comment ils évoluent dans le
temps.

C.1.2.3. Précipitation P-Ca

Parmi les différentes formes solides de phosphates de calcium (Tableau C-1), les apatites sont
les plus stables. Plusieurs substitutions isomorphiques sont possibles dont les formes les plus
connues sont l’hydroxyapatite (HAP) (Ca10(PO4)6(OH)2) et la fluoroapatite (FAP)
(Ca10(PO4)6F2).

Composé Formule chimique Ca/P

Hydroxyapatite Ca10(PO4)6(OH)2 1,67
fluoroapatite Ca10(PO4)6F2 1,67
Phosphate octocalcique Ca4H(PO4)3 1,33
Phosphate tricalcique Ca3(PO4)2 1,5
Phosphate dicalcique CaHPO4 1
Phosphate monocalcique Ca(H2PO4)2 0,5
Tableau C-1 : Différents composés de phosphates de calcium.

La phase initiale formée lors de la précipitation de phosphates de calcium dépend des

caractéristiques de la solution. Zoltek (1974) rappelle que les formes trouvées dans différentes
études diffèrent énormément. La théorie de Ostwald-Gay Lussac, généralement admise,
établit que la forme thermodynamique la moins stable, et donc la plus soluble, est souvent la

39
plus facilement précipitable. Dans ces conditions, l’ordre de formation de précipités de
phosphates de calcium serait : phosphate dicalcique, phosphate tricalcique, phosphate
octocalcique puis les apatites si des impuretés ne perturbent pas le système.
La précipitation de phosphates de calcium dépend fortement des conditions physico-
chimiques de la solution. Les pH basiques favorisent cette précipitation, comme le montre la
Figure C-8.

Figure C-8: Diagramme de solubilité de divers composés de Ca, Fe et Al de phosphates.

Calculés pour une concentration en Ca de 1.10-3 M (Stumm et al., 1996)

Plusieurs caractéristiques de la précipitation homogène de phosphates de calcium ont été

montrées dans des travaux de Song et al (2001, 2002). On le comprend, par le calcul de
l'indice de saturation vis-à-vis de l'HAP (Equation 28), le pH, la concentration en calcium et
en phosphate de la solution initiale, sont des facteurs contrôlant la précipitation.

IS = 5log (Ca2+) + 3 log (PO43-) +log (OH-) + log (f25f33f1) – log kS Equation 28
fi représente le coefficient d'activité de l'ion et i sa valence.

Song et al (2001) montrent qu'une phase première de précipitation a lieu qui par la suite, avec
l'avancement de la réaction, permet une nouvelle phase de précipitation. Ce phénomène est à
mettre en relation avec une évolution des précipités formés. Il apparaît que le ratio Ca/P de la
solution initiale influence la vitesse de précipitation et son amplitude. Si le précipité formé au
départ peut être différent de l'HAP, il a tendance à avoir une composition stœchiométrique
proche de l'HAP à la fin. Le précipité sera d'autant plus proche de l'HAP que le pH de la
solution et que le ratio Ca/P initial de la solution seront importants. Pour un ratio Ca/P de la
solution initiale de 1,67, la précipitation homogène devient effective pour un pH de 8,5 – 9.
Le précipité formé est d'un ratio de 1,67 pour des pH supérieurs à 9. Pour des pH plus proches
de la neutralité, et de faible ratio Ca/P dans la solution de départ, le précipité peut avoir un
ratio supérieur à 2-3 et redescendre vers 1,67 avec l'avancement de la réaction.

D'autres paramètres vont avoir un rôle sur la précipitation de phosphates de calcium.

L'augmentation de la force ionique de la solution aura tendance à faire décroître l'indice de
saturation. Une augmentation de la température permettra, inversement, de rendre la solution
plus saturée. Les substances humiques vont également avoir un rôle négatif sur la
précipitation en fragilisant les cristaux. Leur effet peut être non négligeable pour des pH
inférieurs à 9.

40
 C.1.2.4. Précipitation P-Fe
La précipitation P-Fe en solution peut se faire avec deux sortes de composés : le Fe3+ et le
Fe2+. Le niveau de précipitation dépendra du pH, du type de composé ferrique ainsi que du
degré de mélange dans la solution, soit, des chances de contact entre les ions P et Fe.
Néanmoins, les mécanismes de précipitation P-Fe ne sont que peu compris, et parmi les
différentes études des variations existent relativement aux cinétiques, à la stœchiométrie des
précipités formés, ainsi qu’au rôle de différents paramètres comme le pH ou la force ionique
(Thistleton et al., 2001). Le fer ajouté dans la solution va s’hydrolyser. Si ce composé
hydrolysé est à proximité d’un composé phosphaté une réaction aura lieu, et dans le cas
contraire il réagira avec des molécules d’eau pour former un hydroxyde de fer (Fe(OH)3). La
compétition entre P et OH dépendra du pH. La formation d’hydroxyde de fer sera favorisée
par des pH basiques. La réaction avec le Fe2+ dépendra de sa conversion en Fe3+, elle-même
dépendant du pH, de la concentration en oxygène dissous et d’inhibiteurs comme les sulfures
et les carbonates.
La précipitation P-Fe dans des filtres plantés à écoulement horizontal, on le comprend,
dépendra donc des caractéristiques du matériau mis en place. Si l’on ne veut pas faire d’ajout
de réactif, ce qui est souhaitable pour simplifier la maintenance de tels procédés, et compte
tenu de la faible concentration en Fe dans les eaux usées, il est nécessaire que le matériau
puisse partiellement se solubiliser pour fournir le Fer nécessaire aux réactions.
De nombreuses formes de composés P-Fe ont été observées suivant les conditions
d’expérimentation (complexes, précipités amorphes ou non). Parmi les précipités on trouve la
strengite pour le fer ferrique et la vivianite pour le fer ferreux, ainsi que différentes formes
pouvant précipiter quand des excès de Fer sont présents en solution (Fytianos et al., 1998). En
précipitation homogène, l’efficacité de la réaction est fortement dépendante du pH (Figure
C-8) et favorisée pour des pH acides.

Composé Formule chimique Log Ks Référence

Strengite FePO4.2H2O -26 Morgan et
Stum (1996)
Fe2,5PO4(OH)4,5 -97 Fytianos et
al,(1998)
Fe1,6H2PO4(OH)3,8 -67 Fytianos et
al,(1998)
Vivianite Fe3(PO4)2 -32 Morgan et
Stum (1996)
Tableau C-2 : Constantes de solubilité de différents composé de phosphates de fer

Des problèmes de redissolution peuvent être observés suivant les conditions d’oxydoréduction
du milieu. En conditions aérobies, le phosphore peut être retenu par le Fe(III) qui, sous des
conditions anaérobies, est remis en solution par la réduction du Fe(III) en Fe(II), composé
plus soluble. Le potentiel d’oxydoréduction critique pour la réduction de Fe3+ a été évalué à
300mV pour un pH de 5, entre 300 et 100 mV pour un pH de 6 et -100 mV pour un pH de 8
(Gotoh et Patrick, 1974 ; Patrick et Anderson, 1981).

C.1.2.5. Adsorption et précipitation

La précipitation comme l'adsorption impliquent la disparition de matière de la phase liquide.
La distinction entre les deux n'est pas évidente si l'on réalise que les liaisons chimiques
formées dans les deux cas peuvent être proches et que de plus, dans les sols, les précipités
peuvent se déposer à la surface du matériau composant le filtre. Si aucune donnée ne permet

41
de différencier les deux phénomènes, l'observation de la disparition de matière dans la phase
liquide nous permettra uniquement d'englober les deux phénomènes: on parlera alors de
sorption.

Quelles données expérimentales permettent alors de différencier les deux phénomènes ?

Sposito (1984) indique déjà quelles données ne permettent pas de les différencier:
• Le calage d'un modèle d'isotherme sur les données expérimentales ne renseigne en
rien sur la nature du phénomène régissant la sorption.
• Un produit ionique inférieur au produit de solubilité ne doit pas être interprété comme
un élément interdisant la précipitation. La coprécipitation, par substitution d'un
élément par un autre de rayon comparable, peut baisser l’activité du solide et donc
celle de l’élément ionique.
• Inversement, un produit ionique supérieur au produit de solubilité n’assure pas
forcément la présence de précipitation. La sursaturation n’est pas obligatoirement
suffisante pour observer une vitesse de précipitation. Les vitesses de précipitation
dépendent du degré de sursaturation ou de la présence de germes de nucléation. Les
phénomènes de nucléation sont efficaces quand la phase solide est la même que celle
supposée précipiter.

Les tracés d’isotherme et le principe de produit de solubilité ne permettent donc pas de

distinguer les deux phénomènes sans ambiguïté. La détermination complète des espèces
chimiques présentes en solution avant et après sorption permettent bien sûr d’émettre
certaines hypothèses. Depuis quelques années, des méthodes ont été développées pour
permettre de répondre plus précisément à ces questions (spectroscopie à rayons X, microscope
électronique à balayage …) mais elles demandent des matériels importants.

En ce qui concerne la rétention des phosphates dans les sols, il est souvent mentionné (Sanyal
et al., 1991) une étape rapide de moins de 50 h, et une autre plus lente continuant bien après
50 jours de contact. Il n’est pas déraisonnable (Sposito, 1984) de supposer, si la solution n’est
pas sursaturée par rapport à un précipité phosphaté, que l’étape rapide corresponde
principalement à de l’adsorption. En revanche, si l'état de sursaturation vis-à-vis d'un précipité
est fort, la précipitation peut influencer l'adsorption de départ. Le pH, le type de métaux
composant le matériau, la solution ionique, la température… ont une influence sur l'étape
rapide d'adsorption.

C.1.3. Cinétiques de rétention sur des matériaux granulaires

Les cinétiques de rétention décrivent les vitesses de réactions qui permettent de déterminer le
temps de contact nécessaire pour atteindre les objectifs visés. L'étude de la cinétique est donc
d'une grande importance pour définir l'efficacité d'un process.

Deux mécanismes sont donc suspectés dans notre cas :

• L'adsorption, qui met en jeu une phase solide et une phase liquide.
• La précipitation qui peut avoir lieu au sein même de la phase liquide.

Compte tenu des concentrations ioniques présentes dans les eaux usées, la précipitation peut
être considérée comme un phénomène de surface, par précipitation autour de germes de
nucléation. Ceci est important car cela implique qu'en plus des variables qui affectent les
vitesses de réaction des systèmes homogènes (température, composition, pression), les
vitesses de transfert de matière peuvent également, dans notre cas, les affecter.

42
Lors de réactions fluide-solide, plusieurs étapes déterminent séquentiellement la vitesse de
réaction. La Figure C-9 schématise un pore dans un matériau granulaire.

Figure C-9 : Schéma d'un pore

La vitesse de fixation d’un élément dépendra de plusieurs mécanismes : cinétique de réaction,

diffusion dans les pores, gradient de température au sein de la particule et dans la couche
externe, et diffusion moléculaire dans la couche externe. Dans des systèmes liquide-solide, les
gradients de température au sein de la particule et dans la couche limite n’affectent que
rarement les vitesses de réaction (Levenspiel, 1999), et les facteurs prépondérants sont donc la
nature de la réaction chimique et les vitesses de diffusion.

Transport externe limitant:

Si une concentration d'équilibre Ce règne au sein du liquide, la concentration à la surface du
matériau dépendra de la diffusion à travers la couche limite (étape 1). Si la réaction est une
réaction de surface, seules les étapes de diffusion à travers la couche limite et de vitesse de
réaction détermineront la vitesse globale. Le flux de matière est alors:
N D = k D (C e − C s ) Equation 29

Les ouvrages de cinétique physique donnent des corrélations adaptées aux différentes
configurations, pour déterminer la conductance de transfert kD (Levenspiel, 1999). Pour un lit
fixe la formule de Ranz permet de calculer le nombre de Sherwood (Sh) afin de déterminer
kD:
1 1
kDd p
Sh = = 2.0 + 1.8 Re Sc
2 3 Equation 30
D
µ ρud p
avec le nombre de Schmidt Sc = et le nombre de Reynolds particulaire Re =
ρD µ
Le nombre de Schmidt (Sc) représente le rapport entre la diffusivité cinématique et la
diffusivité moléculaire.
En supposant la vitesse de réaction uniquement limitée par la diffusion dans la couche limite
(Cs = 0), on peut calculer une vitesse de réaction théorique. En la comparant aux vitesses de
réaction mesurées, on peut déterminer l'importance de la diffusion externe dans la réaction.

43
Transfert interne limitant :
Pour un grain poreux, les ions de taille inférieure à celles des pores peuvent migrer à
l'intérieur du grain (étape 2). Le transport interne sera alors dépendant de la diffusivité
moléculaire des ions et des caractéristiques des pores (diamètre, tortuosité…). Le flux de
matière s'écrit:
→
N D = − De grad C Equation 31
ε pD
avec De = , la diffusivité effective fonction de la tortuosité et de la porosité interne des
τp
grains.
Pour une réaction interne (étape 3), la vitesse apparente de la réaction dépendra donc d'un
nombre d'étapes supérieur à celui d'une réaction de surface.

Quel est le facteur limitant régissant la réaction, la sorption elle-même, le transport externe ou
le transport interne ? Si le transport externe n’est pas limitant, on peut apprécier les deux
autres facteurs par le module de Thiele, rapport entre le débit maximum de transformation
chimique et le flux diffusif.
re L2
ϕ2 = Equation 32
De C e
L est une longueur caractéristique de la particule (Volume de la particule / surface
externe de la particule), re est la vitesse de réaction, De la diffusivité moléculaire
effective des PO4 dans notre cas et Ce la concentration externe en PO4.

La diffusivité moléculaire est égale à 2,52.10-6 m2h-1 mais peut varier d'un facteur 1 à 10 dans
la littérature (Gaultier (1994)). La diffusivité moléculaire en phase aqueuse libre et dans un
pore d'une particule ne sera pas la même. Il faut pour cela corriger cette valeur en calculant
une diffusivité effective avec ε p la porosité interne du grain et τ p sa tortuosité. Le problème
est alors d'évaluer ces paramètres. Villermaux (1995) décrit la variation de la tortuosité de
certains catalyseurs commerciaux (de 2,1 à 7,5).

C.1.4. Rôle de l’équilibre calco-carbonique de la solution

L'eau est le siège d'un équilibre chimique entre les bicarbonates, les carbonates et l'acide
carbonique. La présence de minéraux carbonatés dans une solution aqueuse va générer des
phénomènes de précipitation ou de dissolution suivant l’équilibre calco-carbonique de la
solution. Ainsi à partir d'une analyse de l'eau, peut-on déterminer si l'eau aura une tendance
entartrante, c.-à-d. qu'un dépôt peut se former ou, au contraire, agressive vis-à-vis du
carbonate de calcium, c.-à-d. qu'elle peut dissoudre un dépôt existant. Ces phénomènes de
dissolution précipitation vont avoir un rôle, dont l’impact reste à évaluer, sur les matériaux
calciques contenant des carbonates de calcium.

44
Le système calco-carbonique CaCO3-CO2-H2O fait intervenir des éléments fondamentaux :
• Acide carbonique (H2CO3)
• Bicarbonates (HCO3-)
• Carbonates (CO32-)
• Calcium (Ca2+)
• Hydrogène (H+) et hydroxyde (OH-)
et des éléments caractéristiques des solutions de sol tels que Mg2+, Na+, K+, SO42-, Cl-, NO3-

Suivant le pH de la solution, on peut estimer la saturation de l'eau vis-à-vis de la calcite par

l'indice de saturation (IS, ou Indice de Langelier).
IS = pHréel- pHsaturation Equation 33
Un détail du calcul est donné en annexe p 223.

Si IS est inférieur à zéro, l'eau est agressive vis-à-vis de la calcite qui se dissout, supérieur à
zéro, l’eau est entartrante et CaCO3 précipite. Si IS est nul l’eau est équilibrée.

C.1.5. Matière organique et rétention du P

En plus du rôle du matériau, de la concentration des différents composants de la solution, de
son pH, de la température etc… sur les mécanismes d’adsorption et de précipitation, la
matière organique va également jouer un rôle, sur la mobilité du P, par des processus
d’immobilisation et de minéralisation.

Le développement de la biomasse induit par l’application d’eaux usées sur le massif filtrant
s’accompagne d’une consommation de phosphore pour leurs besoins constitutifs. Le rapport
DBO5/N/P de 100/5/1, communément employé dans le milieu de l’épuration pour décrire les
besoins en nutriments de la biomasse, indique les faibles rendements épuratoires en P induits
par celle ci (considérant une DBO5 de 300 mg.l-1, cela revient à utiliser 3 mg.l-1 de P contre
les 10 à 20 mg.l-1 présents en entrée station pour des effluents domestiques). De plus, comme
nous l’avons déjà mentionné, lors des périodes de mise en repos des filtres, la minéralisation
recherchée de la biomasse risque de s’accompagner d’une remise en solution des phosphates
réduisant d’autant les rendements d’épuration.

La matière organique est également mentionnée comme ayant un impact sur la sorption des
phosphates dans les sols. Certains auteurs, comme Sanyal et al., (1991), reportent une
corrélation positive entre le taux de matière organique et la sorption du P. Ce rôle
d’accroissement de la sorption est souvent attribué à l’association de la matière organique
avec les sesquioxides « libres ». A l’opposé, la réduction de la sorption induite par la présence
de matière organique a également été mentionnée par Anderegg et al. (1988). Ceci est
expliqué par une possible compétition, entre la matière organique et le P, sur les sites
d’adsorption des hydroxydes de fer et d’aluminium. En accord avec cette théorie, Sibanda et
al., (1986) ont montré la forte compétition entre le P et les acides humiques et fulviques sur
goethite et gibbsite.

Van der Houven et al., (2001) observent également une précipitation de phosphate de calcium
plus difficile en présence de citrate. Cet effet négatif de matière organique n’est par observé
en présence d’acétate. Une liaison entre la molécule organique et les nucléons de précipité
semble inhiber la précipitation.

45
On peut aussi craindre une baisse de la rétention si l’on considère que la surface occupée par
la biomasse sur le matériau risque de ne pas être accessible pour les réactions de surface
comme l’adsorption et la précipitation hétérogène.

Les effets possibles de la matière organique sur la rétention du P dans les filtres sont donc
contradictoires et nécessitent d’être évalués avant de proposer une transposition aux
conditions réelles.

46
 C.2. Protocole expérimental

C.2.1. Evaluation des capacités de rétention

Trois méthodes peuvent permettre de déterminer les caractéristiques de l'adsorption : les

données terrains, les tests à flux continu et les tests en batch. Ces derniers permettent dans un
premier temps d'évaluer les caractéristiques de chaque matériau vis-à-vis de la sorption, de
manière simple et relativement rapide. Cependant, ces conditions de fonctionnement étant
bien différentes de celles rencontrées dans les filtres horizontaux, des études, en colonnes
immergées puis en pilote alimenté en eaux usées, nous sont apparues indispensables pour
vérifier les mécanismes mis en jeu, et introduire des notions d’échelle incluant la distribution
des fluides dans le système. Ceci dans le but d’approcher le dimensionnement de tels procédés
ou d’évaluer la pertinence de leur réalisation.

C.2.1.1. Tests batch

Les tests en batch consistent à mélanger une série d'échantillons de substrat avec un soluté
dans un réacteur parfaitement agité, et de suivre au cours du temps, jusqu’à l’atteinte de
l’équilibre, l’évolution des composés en solution. La mesure de la concentration en P
(méthode décrite par Murphy et Riley, 1962), avant et après réaction permet de déterminer la
quantité de soluté adsorbé ramenée à la masse de substrat mise en jeu. La simplicité apparente
de la manipulation ne doit pas être surestimée et plusieurs facteurs doivent être pris en
compte :

- Préparation des granulats : Les échantillons sont souvent séchés avant utilisation. Des
études, comme celles menées par Barlett et James (1980), montrent que le fait de
sécher les échantillons peut modifier leurs propriétés chimiques, pouvant ainsi
influencer les résultats d'adsorption. Le passage à l'étuve accroît l'hydrophobicité du
sol pouvant de ce fait accroître l'affinité de l'adsorbant envers des solutés
hydrophobiques. Barlett et James (1980) ont montré qu'un sol séché à 40 °C adsorbe
plus de phosphates que des échantillons humides. Dans notre cas les échantillons ont
été partiellement séchés à l'air ambiant, et leur taux d'humidité mesuré afin de
travailler toujours avec une même masse sèche de substrat.

- Température : En raison de l'influence de la température sur l'adsorption, les mesures

doivent être effectuées sous des conditions de température constantes. Roy et al
(1991), recommandent une variation de température inférieure à 6 °C (par ex: 22 ±
3°C) si une régulation thermique n'est pas possible. Dans notre cas une isolation
spécifique nous a permis de ne pas obtenir de fluctuations supérieures à cette
fourchette. Un suivi de la température a été réalisé lors de chaque expérimentation.

- Stabilité du soluté : La stabilité physico-chimique du soluté dans la solution doit être

considérée. Des processus comme la précipitation, la photodégradation, la
volatilisation, l'hydrolyse ou la dégradation microbiologique doivent être évités. Dans
le cas des phosphates, de nombreuses études sont conduites en tamponnant le milieu
avec du CaCl2. Pour ne pas risquer de faire précipiter des phosphates de calcium, on a
choisi d’utiliser du NaCl à une concentration permettant d'obtenir une conductivité de

47
 l'ordre de 1000µS.cm-1 (ordre de grandeur de la conductivité des eaux en sortie d'un
premier étage vertical).

- pH: Le pH influence considérablement l'adsorption et la précipitation comme nous

l’avons vu au paragraphe C.1.2. Dans un souci de se rapprocher des conditions réelles
de sortie d'un étage vertical, la solution est neutralisée à pH 7 avec de la soude. Des
tests à pH basique ont également été réalisés.

- Mélange: Les méthodes de mélange peuvent influencer l'adsorption. Une forte

agitation peut altérer le support et produire de nouveaux sites d'adsorption (Barrow et
Shaw, 1979) ainsi qu'un renouvellement plus fréquent du soluté sur la surface
d'adsorption. Dans le but de se rapprocher des conditions hydrauliques présentes dans
les filtres (écoulement laminaire), l'agitation devra être la plus douce possible. Une
agitation de 30 cycles par minute (± 4) avec un agitateur rotatif (à l'instar des travaux
menés par Barrow) a été réalisée.

- Etape de séparation: La séparation du soluté par filtration doit être faite en

s'affranchissant d'une éventuelle rétention du soluté. La centrifugation est un moyen de
détourner le problème si l'on ne peut pas montrer une éventuelle rétention par filtration
sur membrane à 0,45µm. Dans notre cas, aucune différence n'a été notée entre une
séparation par filtration à 0,45µm ou par centrifugation (Molle 2000). Néanmoins,
pour des raisons de simplicité, tous les échantillons ont été centrifugés avant analyse.

- Ratio sol/solution: Le choix du ratio sol/solution doit être judicieux. Un ratio trop
faible risque de provoquer une chute infime de la concentration dans la solution.
Inversement si le ratio est trop fort, le sol aura adsorbé la totalité du soluté. Nair et al
(1984) établissent une procédure donnant de bons résultats avec un ratio 1/25 pour des
prises d'échantillons de 1 ou 2g. A. Drizo (1998) recommande d'utiliser des
échantillons de 20g, pour une bonne représentativité de la mesure. Des prises
d'échantillons de 1 ou 2g, risquent d’induire une reproductibilité médiocre ainsi que
des extrapolations délicates pour déterminer la durée de vie d'un filtre. Nous avons
donc retenu les recommandations de Drizo (1998).

- Temps d'équilibre: L'adsorption est, en général, une réaction rapide. Cependant, en

raison de la difficulté d'atteindre certains sites d'adsorption, le niveau d'équilibre n'est
jamais réellement atteint. Face à la difficulté de déterminer quand l'adsorption domine
et quand elle devient moins importante par rapport à d'autres processus (diffusion à
l'intérieur des grains, précipitation ...), Roy et al (1991) suggèrent que le temps
d'équilibre soit le temps minimum nécessaire pour obtenir un changement de
concentration plus ou moins égal à 5% dans un intervalle de 24 heures. Pour de
nombreux sols, un temps d'équilibre de 24 heures définit des coefficients d'adsorption
pertinents. Les études de Drizo (1999), similaires aux nôtres, sont également conduites
avec des temps de 24 heures. Une cinétique permettra d’évaluer ce temps d’équilibre
nécessaire.

A partir de ces « garde fous » un protocole a été établi et testé (Molle, 2000) afin d’établir les
isothermes d’adsorption ainsi que les cinétiques des différents matériaux. Chacun des tests
consiste à mettre en contact 20 g de matériau avec 500ml de solution phosphatée
(conductivité 1000 µS. cm-1, température 22 ± 3 °C) dans un flacon d’un litre. Les conditions
expérimentales sont données dans le Tableau C-3 :

48
 isotherme cinétique
Temps de réaction (h) 24 De 1 à 48
pH 7,0 ± 0,1 Variable suivant paramètre à tester
P (mg.l-1) 1 à 500 10, 30, 100
Paramètres variables dm Ca2+ , HCO3-, dm
Tableau C-3 : Conditions expérimentales des expériences en batch

C.2.1.2. Colonnes
La saturation au cours du temps des matériaux en conditions de saturation hydraulique est
évaluée par des expérimentations sur colonnes en régime permanent.

Des colonnes en PVC de 35 cm de haut et de 8,5 et 9,8 cm de diamètre ont été utilisées
suivant le dispositif représenté en Figure C-10. Pour l’étude des saturations à forte
concentration en P, une hauteur de matériau de 30 cm a été utilisée. Pour l’étude des
saturations à faible concentration en P, une hauteur de matériau de 10 cm a été placée entre
deux couches de matériau neutre vis-à-vis du phosphore pour atteindre plus rapidement la
saturation.

Pompe péristaltique

10 cm

30 cm 10 cm
Mesures de pH et
10 cm
conductivité en
continue
Échantillonnage et
analyses de P-PO4
8 cm réguliers.

200 mg P/l 20 mg P/l

Solution pH 7,
conductivité 1000 µS/cm,
Débit: 1350 ml/j

Figure C-10 : Dispositif expérimental des tests en colonnes

Deux solutions de 20 et 200 mg P.l-1 (pH: 7,0 ± 0,1; conductivité: 1000 ± 100 µS.cm-1) ont été
appliquées en continu pour chaque matériau. Le débit d'alimentation est identique sur chaque
colonne (1,35 l.j-1). Correspondant à des temps de contact de l’ordre de 17,7 heures pour les
colonnes alimentées à 200 mg.l-1 et de 5,5 heures pour les colonnes alimentées à 20 mg.l-1. Un
échantillonnage régulier de la solution percolée permet de suivre l’évolution du rejet et donc
la saturation du matériau. Des mesures de température, de pH et de la conductivité sont
également mises en oeuvre.
La solution est préparée une fois par semaine à partir d’eau déminéralisée. La réversibilité de
la rétention est observée en préparant une même solution exempte de phosphate (injection
purge). Par la suite certains matériaux ont été alimentés avec une solution préparée à partir

49
d’eau du robinet. Ceci dans le but d’observer l’effet d’une eau plus tamponnée sur
l’importance réactionnelle.

Les charges hydrauliques en phosphore, ainsi que les vitesses interstitielles, sont consignées
dans le Tableau C-4.

Matériau Charge hydraulique Charges phosphatées Vitesse interstitielle

(m3.m-2.j-1) (mg.g-1.j-1) (m3.m-2.j-1)
Ferrosorp 200 mg.l-1 0,24 0,13 puis 0,26 0,40
-1
Ferrosorp 20 mg.l 0,24 0,076/0,038 * 0,40
Regemat 1, 200 mg.l-1 0,18 0,05 puis 0,12 0,38
Regemat 2, 20 mg.l-1 0,18 0,031 0,43
Calcite 2, 200 mg.l-1 0,24 0,09 0,60
Calcite 2, 20 mg.l-1 0,18 0,027 0,45
-1
Apatite 1, 20 mg.l 0,24 0,036 0,44
* pour le Ferrosorp : Charge reçue en alimentation/Charge reçue périodes de repos
comprises
Tableau C-4 : Charges reçues par les colonnes

C.2.1.3. Pilote calcite

Le pilote expérimental, de surface horizontale de l'ordre du mètre carré, est plus représentatif
de la configuration réelle des filtres horizontaux (cf. Figure C-11). A l’amont et à l’aval du
filtre des gabions de répartition (gravier 5-10 mm) permettent une bonne distribution de
l’effluent au sein du massif. A l’entrée, une rampe de distribution permet de répartir en 4
points l’effluent à la surface du gravier. Une plaque en PVC sépare le gabion d’entrée et le
massif actif sur une profondeur de 5cm. Cela permet d’éviter tout court circuit hydraulique
par la surface. En sortie l’effluent est récupéré au fond du gabion par un drain.
Le pilote est alimenté avec une eau usée issue du décanteur primaire de la station de Saint
Germain en Mont d’Or (Rhône), prélevée chaque semaine, et stockée dans un tank à lait
réfrigéré (3°C) à partir duquel, tous les deux jours, la solution d’alimentation du pilote est
effectuée. Afin de se ramener à des concentrations en DCO de l’ordre de celles rencontrées à
l’aval d’un filtre à écoulement vertical du premier étage, une dilution au quart est effectuée,
pour obtenir une concentration d’entrée de 120 ± 50 mgDCO.l-1.

Alimentation

60 cm
Rejet

40 cm Support

15 cm 70 cm 15 cm
Vanne pour vidange
Figure C-11: Dispositif expérimental du bac extérieur

L’effluent ainsi préparé est beaucoup plus biodégradable qu’un effluent issu d’un filtre à
écoulement vertical, avec pour conséquence de favoriser le développement bactérien au sein
du massif, dont l’impact sur la rétention du P est recherché. La concentration en P est portée à
20 mg.l-1 par un ajout de KH2PO4. Le débit est de 30 l.j-1 (alimentation 1mn toutes les 8mn)
soit un temps de séjour de l'ordre de 3,4 jours au total et 2,6 jours dans le matériau adsorbant.

50
Des traçages au NaCl ont permis d’observer une importante dispersion dans le milieu et un
volume mort de 40 % sur la totalité du bac (cf. annexe Figure 1 p 224).
Les conditions physico-chimiques (pH, Température, Conductivité, potentiel
d’oxydoréduction) sont mesurées en continu et enregistrées sur une centrale d’acquisition.
Des analyses régulières de P-PO4 en sortie sont réalisées suivant la même méthode que décrite
précédemment.
Un dispositif de prélèvement d’échantillons au sein du massif a également été mis en place.
Son but était de visualiser l’avancement du front de saturation à l’intérieur du massif. Le
réseau de points de prélèvements permet un échantillonnage tridimensionnel du massif
comme le montre la Figure C-12 , avec une attention particulière pour la partie amont.

Figure C-12 : Représentation des prélèvements internes.

Sont présentés pour chaque point la profondeur d’échantillonnage en cm.

Les charges hydrauliques (exprimées par rapport à la section horizontale) et vitesses

interstitielles du bac sont consignées dans le tableau suivant.

Charge hydraulique Vitesse interstitielle

(m3.m-2.j-1) (m3.m-2.j-1)
Calcite 2 0,071 ± 0,018 0,30 ± 0,05
Tableau C-5 : Charge hydraulique du pilote chargé de calcite

C.2.2. Suivis analytiques

- Analyses chimiques et sondes
Les méthodes d’analyses chimiques (en solution et sur phase solide) sont présentées en
annexe (Tableaux 1 p220 et 2 p221). Toutes les analyses effectuées sur échantillons bruts ont
été réalisées dans les 24 heures. En ce qui concerne l’analyse d’éléments dissous, les
échantillons étaient filtrés, acidifiés et stockés à 4°C pour être analysés une fois par semaine.
Le suivi du pH et du potentiel d’oxydoréduction (EH) a été réalisé à l’aide de sondes Mettler
Toledo étalonnées régulièrement au cours des expérimentations (environ une fois par
semaine).

51
 - Microscopie électronique
La connaissance précise des cristaux formés lors de la précipitation de sels est rendue difficile
par la nécessité d’analyser des dépôts de très faible épaisseur. Par exemple le pouvoir
séparateur d'un microscope optique (i.e. son grossissement) est limité par la longueur d'onde
de la lumière visible réduisant la précision des observations. Plusieurs techniques ont été
développées pour analyser l’état de surface des matériaux : la microscopie électronique à
balayage (MEB), la microscopie électronique à transmission (MET) et la diffraction des
rayons X. La microscopie permet la caractérisation locale de particules alors que la diffraction
permet d’identifier la nature des cristaux formés en surface.

Les microscopes électroniques utilisent des particules accélérées de courte longueur d'onde
associée permettant d'augmenter le grossissement. Il existe deux types de microscopes
électroniques, dits à balayage, lorsque l'image est obtenue point par point (6 à 10 nm) :
• à transmission : ils permettent d'observer des échantillons d'épaisseur suffisamment
faible pour être transparents aux électrons (quelques dizaines de nanomètres). Lorsque
le faisceau d'électrons traverse l'échantillon, une très grande proportion en est
directement transmise, ce qui permet d'obtenir une image du matériau interprétable à
l'aide de la théorie cinématique. Une autre partie de ce faisceau est diffractée par le
potentiel cristallin. C'est la recombinaison de ces faisceaux qui permet d'obtenir une
image dite haute résolution du matériau.
• à réflexion : Il opère à la surface d'objets massifs. Le principe consiste à explorer la
surface de l'échantillon par lignes successives et à transmettre le signal du détecteur à
un écran cathodique. Sous l'impact du faisceau d'électrons accélérés, des électrons
rétrodiffusés et des électrons secondaires émis par l'échantillon sont recueillis
sélectivement par des détecteurs qui transmettent un signal à un écran cathodique dont
le balayage est synchronisé avec le balayage de l'objet.

L’étude des précipités par microscopie électronique est facilitée quand la saturation du
matériau est importante, car la représentativité des analyses des zones précises est meilleure.
Une étude qualitative des précipités a donc été menée par le biais du MEB (à 20kV) et du
MET, couplé à un logiciel d’analyse au laboratoire de microscopie électronique de l’unité
science du sol de l’INRA de Versailles-Grignon.
Pour les analyses au MET, un décrochage des précipités formés à la surface des particules, a
été réalisé par ultrasons pendant une minute. Seuls les précipités ont été observés au MET.

Notons que les résultats obtenus peuvent être faussés par une recristallisation d’éléments
sorbés lors du séchage des matériaux. Il convient également de préciser que ces techniques ne
peuvent en aucun cas permettre d’étudier les vitesses de nucléation en cours
d’expérimentation.

C.2.3. Matériaux étudiés pour leur aptitude potentielle à retenir les

phosphates
Lors d'études précédentes (Molle, 2000) une sélection de deux matériaux avait été faite, parmi
une quinzaine, présentant des potentialités intéressantes de rétention du P (Ferrosorp et béton
concassé). Les potentialités des matériaux calciques à réagir, grâce une dissolution partielle
conduisant à de fortes concentrations de calcium, et favorisant donc la sursaturation de la
solution, nous ont amené à rechercher d’autres matériaux de ce type. Des études (Brix, 2000)
confirmaient cet intérêt. Il nous parut alors indispensable de tester la calcite, puis au fur et à
mesure de notre compréhension des phénomènes mis en jeu, de l’apatite.

52
 C.2.3.1. Présentation des matériaux testés

- a) Béton concassé
Ce matériau a l'avantage d'être un produit de récupération, donc bon marché. Il est fabriqué
par la société Regemat (69). Il provient du broyage de pylônes EDF composés de 400 kg.m-3
de ciment Portland mélangé à du sable alluvionnaire ou concassé. Le ciment Portland répond
à une fabrication bien définie. Le cru de départ (CaCO3 entre 77 et 83 %; SiO2 (argile) entre
13 et 14 %; Al2O3 entre 2 et 4%; Fe2O3 entre 1,5 et 3 %), broyé en poudre, est chauffé dans un
four rotatif à 1450°C pour former le clinker. Pendant cette opération, un ensemble de
réactions chimiques conduit aux transformations suivantes :
• La décarbonatation du carbonate de calcium donne de l’oxyde de calcium (chaux
vive).
• L'argile se scinde en ses constituants, silice et alumine, qui se combinent aux oxydes
de calcium pour former des silicates et aluminates de calcium.
Au clinker obtenu, broyé, est ajouté du gypse (3 à 5 %) ainsi que d’autres additifs (laitiers de
hauts fourneaux, cendres de centrales thermiques, pouzzolane …) suivant les qualités de
ciment que l'on veut obtenir.
Le béton étudié intègre donc des éléments (Ca, Fe, Al) favorables, suivant les conditions de
pH, à la rétention du P.

- b) Calcite
La calcite étudiée provient de Provence S.A. (66). La calcite est relativement pure (CaCO3) et
contient moins de 0,1% en masse de matière organique (perte de masse à 550°C).

La rétention du P sur de la calcite a déjà été mentionnée comme attractive dans la littérature
notamment par Brix (2000). Dans les sols, les mécanismes de fixation des phosphates ont
également été largement étudiés. Une mono-couche de phosphate sur la calcite a été
remarquée pour de faibles concentrations en P. L'adsorption est supposée être le premier
processus de rétention sur des sites spécifiques de la surface de la calcite, puis, avec le temps,
des formes cristallines de phosphates se forment permettant une rétention supplémentaire
(Griffin et al., 1973). Les premiers précipités seraient du phosphate dicalcique, évoluant par la
suite vers du phosphate octocalcique.

Les phénomènes d'adsorption peuvent être expliqués par des études plus récentes de
complexation de surface. Le concept de base est que les molécules d'eau et les espèces
dissoutes vont se lier à la structure, et suivant le pH, être sujettes à des phénomènes de
protonation ou de déprotonation. La surface de la calcite contient différentes formes de
groupes (groupes hydroxyles et groupes carbonatés) ayant un impact sur la charge de surface.
La calcite, suivant le pH de la solution et l’équilibre calco-carbonique n’aura pas la même
répartition d’espèces (>CaOH2+, >CaOH0, >CaO-, >CaHCO30, >CaCO3-, >CO3Ca+, >CO3-,
>CO3H0). Pokrovsky et al., (2000) montrent (Figure C-13) que l’espèce dominante à la
surface est >CaOH2+ pour des pH acide et neutre jusqu’à un pH d’environ 8. Ensuite c’est
l’espèce >CaCO3- qui devient prépondérante. Cette concentration de surface est dépendante
de la concentration en carbonate de la solution et donc de l’équilibre calco-carbonique comme
le montre la Figure C-14. La concentration de surface de >CaOH2+ diminue avec
l’augmentation de carbonate en solution pour un même pH.

En l'absence d'espèces adsorbables différentes de H+, la distribution des complexes détermine

la charge globale de surface. Cette distribution est dépendante du pH de la solution. La
surface peut être caractérisée par un pH spécifique de charge nulle (pHZPC) en dessous duquel

53
la surface est chargée positivement et au-dessus duquel elle devient négative. Déterminer le
point de charge nulle par titrage, sur la calcite, est rendu difficile par l’adition de phénomènes
de précipitation/dissolution. Par un raisonnement sur l’éléctroneutralité à l’équilibre, Stumm
et al., (1996), définissent le point de charge nulle à un pH de 8,2 pour une solution en
équilibre avec l’atmosphère. Ceci est en accord avec plusieurs études sur la calcite (Van
Capellen et al., (1993), Pokrovsky et al., (2000)). Vdovic (2001), en mesurant le potentiel
Zeta, trouve des potentiels positifs pour des calcites synthétiques pour une gamme de pH de 7
à 9,5 avec un maximum pour un pH de 8,4 (point d’équilibre). Sur des calcites naturelles, le
potentiel est constamment négatif sur cette même gamme de pH ; la charge de surface est
affectée par d’autres facteurs comme la présence de matière organique.

Figure C-13 : Répartition des sites de surfaces sur la calcite (Pokrovsky et al., 2000)

Figure C-14 : Concentration de surface de CaOH2+sur la calcite en fonction du pH et des espèces carbonatés
(Pokrovsky et al., 2000)

54
On comprend donc que l’augmentation du pH de la solution va favoriser la présence de
groupes négatifs en surface et rendre de plus en plus négative la charge de surface, comme
cela a été remarqué par Vdovic (2001) sur la calcite synthétique. La présence de carbonates va
également favoriser cette diminution de potentiel.

La dissolution et la précipitation des carbonates est donc influencée par de nombreux

paramètres, comme le pH, la pression partielle en CO2, les conditions hydrodynamiques, la
température, la salinité, mais aussi par la présence d’inhibiteurs (Mg2+, HPO42-). Les réactions
susceptibles d’être mises en jeu lors de la dissolution de la calcite sont les suivantes :
CaCO3(s) + H+ ⇔ Ca2+ + HCO3- k1=8.9 10-5
2+ -
CaCO3(s) + H2CO3 ⇔ Ca + 2HCO3 k2=5.0 10-8 Equation 34
CaCO3(s) ⇔ Ca2+ + CO32- k3=6.5 10-11 k-3=1.9 10-2
(valeurs de k en mol.cm-2.s-1 , obtenues à 25°C, d'après CHOU et al., 1989).

La vitesse globale de réaction peut alors s’écrire:

R= k1aH+ + k2aH2CO3* + k3aH2O – k-3aCa2+aCO32- Equation 35

Pour des solutions fortement sous-saturées, afin d'éviter toute re-précipitation, la vitesse de
dissolution de la calcite est stable sur la gamme de pH étudiée, ici de l'ordre de 5.10-7
mmol.cm-2.s-1 (Van Capellen et al., 1993).

Dans des solutions riches en éléments ioniques comme les eaux usées, la formation de
complexes avec les ions réactifs en solution ou l’adsorption sur la surface de réaction peuvent
influencer les cinétiques de réaction. Les phosphates sont des ions inhibiteurs puissants des
cinétiques de réactions des carbonates (Noiriel, 2001). L’adsorption des ions phosphate a pour
effet de diminuer le nombre de sites actifs pour les réactions de surface, ralentissant ainsi les
vitesses de réaction de dissolution.

- c) Apatites
Les phosphates naturels comportent une grande variabilité texturale suivant leurs histoires et
origines géologiques. A l’intérieur même d’une couche géologique, l’aspect, la dureté et la
compacité peuvent varier. On comprend alors le problème que peut poser une telle diversité si
les caractéristiques nécessaires pour une bonne déphosphatation doivent être précises.

L’apatite utilisée, est d’origine sédimentaire (Maroc). Les phosphates naturels d’origine
sédimentaire sont formés par des microcristaux d’apatite plus ou moins substitués associés à
une multitude d’autres composés et minéraux accessoires qui forment la gangue.

La substitution la plus importante est le remplacement des PO43- par CO32- suivi d’une
substitution de l’oxygène par du Fluor ainsi que Na+ pour le calcium. On obtient alors de la
francolite, carbonates-apatites naturels. Les apatites, obtenues à haute température, sont
caractérisées par une substitution de OH- par CO32-. D’autres substitutions sont également
mentionnées (PO43- par CO32-, Ca2+ par Na+ ou K+) et concomitantes afin de respecter
l’éléctroneutralité. Les différentes substitutions possibles sont représentées dans le tableau
suivant.

55
 Ion Ion substitué
Ca2+ Na+, Sr2+, Mn2+, K+, U4+, Mg2+, Ba2+, Re2+
PO43- CO32-, S6+, Si4+, As5+, V5+, Cr6+, Al3+
F- OH-, Cl-
O2- F-, OH-
Tableau C-6 : Substitutions possibles dans la structure de l’apatite (d’après McClellan, 1980)

La nature, la taille et la quantité de la gangue influence l’aptitude de l’apatite à une utilisation

directe. Les minéraux accessoires les plus répandus sont les carbonates (calcite, dolomite …),
le Quartz et les argiles (silicates tels que la Kaolinite, Montmorillonite …). On peut également
trouver des oxydes et hydroxydes de fer et d’aluminium ainsi que du Gypse. On notera que la
présence d’oxydes ou hydroxydes de Fer et d’aluminium peut être bénéfique pour la rétention
du P. De même les minéraux carbonatés, se dissolvant plus rapidement que l’apatite, peuvent
libérer des ions carbonates et calcium en solution. Il en résultera une augmentation du pH et
de la concentration en calcium de la solution qui, en ce qui concerne les processus
réactionnels, favorisent la précipitation de phosphates de calcium.

La formation et la dissolution de l'hydroxyapatite (HAP) et de la Fluorapatite (FAP), étudiées

dans les phénomènes de biominéralisation (constituants des dents et des os), peuvent être
expliquées par des précipitations de surface (Christoffersen et al., 1996). Le concept de base
est que la croissance du cristal d’HAP va être dépendante de la fréquence d’interaction des
ions calcium pour réaliser un saut de diffusion et simultanément se déshydrater partiellement.
Pour l’HAP également, la production d’ions hydroxyle, par dissociation de molécules d’eau
contenues dans le cristal, semble être un facteur influençant la vitesse de croissance
(Christoffersen et al., 1998). Le pH de charge nulle (pHZPC) est de 8,6 d’après Huang (1981).
Behi (2003), observe, pour des pH ≥ 6,5, que l’apatite est quasiment insoluble, et que le
calcium remis en solution provient uniquement de la dissolution de la calcite présente dans la
gangue, ce qui rend encore plus improbable la dissolution des apatites. Mieux encore, à ces
pH une reprécipitation d’apatite régi par le ratio Ca/P est observée.

- d) Ferrosorp
Le FerrosorpPlus est un hydroxyde de Fer commercialisé par la société Allemande HeGo
Biotec. En cours de fabrication, des agents de liaison lui sont ajoutés conférant une structure
plus résistante à l’abrasion, ainsi qu’une porosité importante (porosité totale de 70 % d’après
le constructeur). Pour réguler le pH pendant la fabrication, de l’acide sulfurique est ajouté.
Ce matériau est vendu pour la rétention d’arsenic, de métaux lourds et des phosphates. Le
fabricant annonce une rétention des phosphates de 60 mgP.g-1.

L’adsorption du P sur des hydroxydes de Fer a été largement étudiée en agronomie. Les
oxydes ou hydroxydes de Fer (Goethite, hematite, limonite) de par leurs propriétés
amphotériques, vont se coordonner aux molécules d’eau pour créer des liaisons hydroxyles
qui vont donc être fonction du pH de la solution.

>O- + H3O+ ⇔ >OH +H2O ⇔ >OH2+ + OH- Equation 36

La rétention des phosphates par adsorption sera donc améliorée si la charge de surface du
matériau est positive, soit en dessous du pHZPC . Pour des hydroxydes de fer purs, le pHZPC est
de 7 d’après Lopez et al., (1992) et 7,7 d’après Huang (1981). Une compétition importante
avec les autres anions est observée. P.ex., les silicates et les phosphates sont fortement
avantagés par rapport aux sulfates, nitrates et chlorures (dans l’ordre) (Talibudeen, 1981).

56
 C.2.3.2. Propriétés physiques

Les courbes granulométriques des matériaux ont été établies par passage sur des colonnes de
tamis (Méthode Normalisée NF X 11.507). Les points caractéristiques d10 et d60 sont reportés
dans le Tableau C-7 ci-dessous ainsi que d'autres caractéristiques physiques des matériaux
testés. Les courbes granulométriques elles-mêmes sont reproduites sur la figure 2 en annexe p
224. Les méthodes de détermination de la densité, de la porosité, de la masse volumique à sec,
de l’aire spécifique de chaque matériau, sont également indiquées en annexe p 219.

Regemat Regemat Calcite Calcite Apatite Apatite

Ferrosorp
1 2 1 2 1 2
d10 (mm) 1,96 0,3 1 0,4 0,5 0,1 1,9
d60 (mm) 2,9 1,2 1,6 0,6 0,9 0,2 2,7
CU (d60/d10) 1,5 4 1,6 1,5 1,9 2 1,45
-1
Aire spécifique (m ) 1220 6150 2300 5500 3500 15900 940
d (kg.m-3) 2300 2750 2480 1600
Masse volumique à
1265 1450 1340 640
sec (kg.m-3)
Porosité totale [%] 45 47 46 60
Tableau C-7: Caractéristiques physiques des matériaux testés.

Une précision doit être apportée pour comparer avec plus d’objectivité les résultats obtenus
avec l’apatite. La comparaison des performances suivant la granulométrie et, au final, le choix
de la granulométrie la plus adaptée pour notre utilisation, doit se faire en ayant à l’esprit les
conséquences d’un tamisage des apatites. En effet, le broyage conduit à une séparation de
l’apatite et de sa gangue conduisant à une sélection granulométrique par tamisage. On observe
alors que les fractions les plus fines sont susceptibles d’avoir une teneur plus élevée en calcite
et donc plus faible en P.

C.2.3.3. Composition chimique

La composition chimique des différents matériaux est consignée dans le Tableau C-8 suivant.

Regemat Calcite Apatite 1 Ferrosorp

Fe 1,3 0 ND 23,1
Al 1,1 0 ND 0,5
Mg 0,2 2,4 1,6 0,1
P 0,04 0 16,8 0,09
Ca 7,7 41 37,3 2,7
Tableau C-8: Composition minéralogique des matériaux (% massique).
ND : non déterminé.

La calcite et l’apatite ont fait l’objet d’examens microscopiques. Il en ressort que la calcite,
conformément aux analyses minéralogiques ne comporte que de faibles traces de magnésium.
Le reste est composé de calcium et de carbonates. L’étude morphologique montre que le
matériau n’est pas complètement propre, et que des grains en poudre s’attachent aux
imperfections du relief de la calcite (voir Figure C-15). L’analyse en MET de cette poudre
décrochée par ultrasons montre qu’il s’agit également de carbonates de calcium.

57
 a) surface de la calcite b) grain en poudre
Figure C-15 : Observation MEB de la calcite vierge.

L’analyse de l’apatite révèle une hétérogénéité de la forme des particules et de leur

composition. On observe des particules ovoïdes, agrégées par un ciment (Figure C-16a)),
ainsi que des grains de forme cylindrique dont la taille est de l’ordre du millimètre (Figure
C-16b)). Ces derniers peuvent être des coprolithes c.-à-d. des excréments et déjections
phosphatisés (Behi, 2003).

a) ovoïde agrégé b) cylindre

Figure C-16 : Observation MEB de l’apatite vierge.

L’analyse de ces grains révèle que les ovoïdes et les cylindres sont bien de l’apatite, avec du
fluor ainsi que des traces de Mg, Na, S et d’Al. Les ratios Ca/P et Ca/F, estimés au MEB, sont
respectivement de 1,71 et 1,39. Le ratio Ca/F peut surprendre au regard de celui de la
fluorapatite. Cependant l’apatite peut avoir des propriétés physiques morphologiques et
chimiques fortement différentes. Dixon et al., (1989) indiquent qu’il y a parfois des
substitutions isomorphiques dans les phosphates naturels commercialisés, dont la forme la
plus commune est l’apatite carbonatée. Une formule empirique peut être généralisée de la
forme :
Ca(10-a-b)NaaMgb(PO4)(6-X)F(2+0,4X) Equation 37
X serait de 3,3 dans notre cas.

58
Néanmoins, les analyses des cristaux détachés par ultrasons, en MET, révèlent des ratios plus
proches de ceux habituellement mesurés sur de la fluorapatite, soit un ratio Ca/P de 1,70
(écart type 0,07) et Ca/F de 5,6 (écart type 1,2).

Le ciment observé (la gangue) entre les ovoïdes est composé principalement d’argiles
minéralogiques ou de carbonates de calcium. Des cristaux de dolomite sont parfois coincés
entre des ovoïdes. Ces constituants rappellent l’origine marine des apatites.

59
60
 C.3. Résultats et commentaires

Les résultats sont présentés en s’attachant à décrire en premier lieu les mécanismes observés
sur solutions synthétiques en réacteur fermé, puis ceux, plus complexes et plus proches des
conditions de fonctionnement des filtres, obtenus en réacteurs ouverts. C’est pourquoi les tests
en batch sont présentés dans un premier temps, suivis des tests en colonne, puis de ceux du
pilote alimenté en eaux usées. Les analyses en microscopie électronique viendront apporter
des renseignements complémentaires sur les processus ayant eu lieu en systèmes ouverts.
Enfin une étude plus fine des mécanismes mis en jeu sur les matériaux calciques sera
présentée.

C.3.1. Essais en réacteur fermé

Les tests en batch, outre l’intérêt de pouvoir comparer les matériaux entre eux dans des
conditions biens maîtrisées, permettent d’identifier les mécanismes possibles mis en jeu dans
la rétention du P en analysant les réponses de type C = f(t), intégrant la vitesse de réaction et
la saturation du matériau. L’exploitation des résultats repose sur l’utilisation d’outils de
modélisation basés sur le principe de l’adsorption (voir paragraphe C.1.2.1).

C.3.1.1. Isothermes
La représentation de la répartition à l’équilibre (24 h de réaction), entre les ions phosphates
présents dans la phase liquide et ceux retenus par la phase solide, conduit au tracé des
isothermes d’adsorption.

C.3.1.1.1 Généralités
Les isothermes obtenus sur les différents matériaux sont représentés sur la Figure C-17 ci-
dessous :
8
2
q (mg P.g-1)

6 1,5
q (mg P g-1)

4 1
Regemat 2
2 Calcite 1 0,5
Ferrosorp
Apatite 2 0
0
0 50 100 150 200 250 300 0 0,2 0,4 0,6
P équilibre (mg l-1) P équilibre (mg.l-1)
Figure C-17: Isothermes d'adsorption (pH 7, Cond 1000 µS/cm)

Les isothermes ont une allure générale à peu près similaire, de type L (cf. Figure C-5). Parmi
les matériaux calciques, la calcite semble montrer la capacité de sorption la plus importante.
La modélisation par les équations de Freundlich et Langmuir (estimation des paramètres par
la méthode des moindres carrés) est pertinente. Les valeurs des paramètres et du coefficient de
corrélation sont consignées dans le Tableau C-9. Les maximums d’adsorption estimés par le
coefficient b de Langmuir illustrent, dans les conditions de batch, une forte potentialité de la
calcite.

61
 Modèle de Langmuir Modèle de
Freundlich
Max d'adsorption b K r2 kf n r2
(mg.g-1)
Regemat 7,225 0,023 0,96 0,66 0,403 0,88
Calcite 10,24 0,018 0,81 0,47 0,551 0,91
Apatite 4,76 0,15 0,97 1,29 0,276 0,98
Ferrosorp 1,99 10,96 0,98 2,29 0,382 0,98
Tableau C-9 : Paramètres du modèle de Langmuir et de Freundlich.

Une attention particulière peut être apportée sur la pente initiale des isothermes, représentative
de l’affinité entre le P et les matériaux. Cette affinité peut être appréciée par la valeur du
coefficient kf du modèle de Freundlich. Deux matériaux (apatite et Ferrosorp) apparaissent
plus efficaces à réagir avec le P. Ceci est un point important afin de pouvoir respecter la
norme de rejet de 2mg P/l, si le temps de séjour est limitant (P.ex. pour 100 mgP.l-1 appliqué
sur les matériaux, il ne reste que 3,9 mgP.l-1 en solution au bout de 24h pour l'apatite, contre
16 mgP.l-1 pour le béton et environ 12 mgP.l-1 pour la calcite).

La bonne corrélation observée avec le modèle de Langmuir peut être sujette à caution au
regard de l’évolution du Kd avec la saturation du matériau. La non linéarité de la courbe pour
les matériaux calciques, montre que plusieurs mécanismes sont mis en jeu dans la rétention du
P (voir Figure C-18).

0,3 0,15
Calcite 1 Regemat 2
Regemat 1
0,1
Kd (L.g-1)

0,2
Kd (L.g-1)

0,1 0,05

0 0
0 5 10 0 2 4 6 8
q (mg P. g-1) q (mg P. g-1)

1,6 30
1,4 apatite 2 Ferrosorp
25
1,2
20
Kd (L.g-1)

Kd (L.g-1)

1
0,8 15
0,6
10
0,4
0,2 5
0 0
0 1 2 3 4 5 6 0 0,5 1 1,5 2
q (mg.g-1) q (mg.g-1)

Figure C-18: Coefficient de distribution et saturation

Le béton montre une décroissance brutale du Kd, traduisant une diminution de l’affinité entre
le P et le béton, au-delà d’une certaine saturation du matériau. Cette chute correspond à une

62
saturation de 1,03 gP.m-2 et 0,82 gP.m-2 respectivement pour Regemat 2 et Regemat 1, ce qui,
compte tenu de la méthode d’estimation de la surface spécifique, n’est pas significativement
différent. Par la suite le coefficient reste constant. La Calcite et l’apatite montrent une
décroissance curviligne du coefficient de distribution en fonction de la saturation. Pour les
trois matériaux calciques, le Kd semble se stabiliser pour une valeur de 0,03 ± 0,01 L.g-1. Cela
signifie, qu’à partir d’une certaine saturation, la relation sorption-concentration en P dans la
solution devient linéaire et comparable pour les trois matériaux calciques. Cela peut laisser
supposer un mécanisme de rétention semblable pour ces matériaux.

C.3.1.1.2 Regemat
Le béton concassé (Regemat) provoque, lors de sa réaction avec une solution phosphatée, une
augmentation importante de pH et de conductivité. Le pH augmente de 5 unités et la
conductivité augmente d'autant plus que la sorption est faible. Ceci peut être relié au fait que
le béton, composé pour partie d’oxydes de calcium, se dissout rapidement, provoquant un
relargage important de Ca2+ et d'OH- suivant :
CaO-H2O → Ca2+ +2OH- Equation 38

La baisse de la variation de la conductivité avec l'augmentation de la sorption indique

l'importance de la dissolution du support dans la rétention des phosphates. Le pH fortement
basique, et la concentration importante de calcium, favorisent la précipitation de phosphates
de calcium (voir paragraphe C.1.2.3). On peut noter p.ex. une réaction de type :
KH2PO4 + Ca2+ + OH- → CaHPO4↴ + K+ +H2O Equation 39

La diminution brutale du Kd peut être liée à la consommation d’oxydes de calcium

accessibles en surface du matériau. Une fois la dissolution stoppée, les conditions physico-
chimiques de la solution sont nettement moins favorables à la précipitation. La surface de
réaction, et donc la granulométrie, jouent un rôle prépondérant. La valeur de saturation, lors
de la diminution du Kd, et les représentations données à la Figure C-19, illustrent bien cette
caractéristique.

7
6
5
q (mg P g-1)

4
3
2 Regemat 2

1 Regemat 1
0
0 50 100 150 200 250 300
P equil (mg L-1)
Figure C-19 : Isothermes du Regemat pour deux granulométries.

C.3.1.1.3 Calcite
Lors du contact solution phosphatée - calcite, la variation de conductivité est nulle. Celle du
pH est faible et diminue avec l'accroissement de la sorption. Le pH d'équilibre ne dépasse
jamais 8,4, ce qui peut être mis en relation avec le pHZPC mesuré sur des calcites synthétiques
par Vdovic N. (2001) (voir paragraphe C.2.3.1).

63
La surface de contact, dans la gamme de variation de granulométrie qui nous intéresse, n'est
pas un paramètre limitant dans la sorption du P, comme le montre la figure suivante. Pour 24
heures de temps de contact, les isothermes pour les deux granulométries extrêmes testées sont
identiques.
10

q (mg.g-1)
6

4
Calcite 1
2
Calcite 2
0
0 100 200
P équil (mg.l-1)

Figure C-20: Isothermes de la calcite suivant la granulométrie

En revanche, l'influence du pH de la solution initiale sur la capacité d'adsorption est

considérable. La Figure C-21 illustre bien le rôle inhibiteur d'une augmentation de pH sur la
sorption des ions phosphates par la calcite.
6
pH 11.1
5 pH 7
4
q( mg.g-1)

0
0 50 100 150

P équil (mg.l-1)

Figure C-21: Influence du pH sur la capacité d'adsorption pour la calcite

Ce résultat est dépendant de plusieurs mécanismes ayant des impacts parfois opposés. Une
augmentation de pH augmente la sursaturation vis-à-vis des précipités de phosphates de
calcium, et donc favorise la précipitation au détriment de l'adsorption (pHZPC de la calcite de
8,2). En revanche un pH basique limite également la précipitation du fait d'une diminution des
mécanismes de dissolution (voir paragraphe C.1.4) et donc du calcium disponible pour
précipiter avec les phosphates. Ce résultat ne nous permet pas de conclure sur la
prédominance de l'adsorption ou de la précipitation dans les phénomènes de rétention du P par
la phase solide de la calcite, mais montre que les phénomènes de dissolution jouent un rôle
significatif avec un tel matériau. Ces mécanismes seront plus amplement analysés
ultérieurement.

C.3.1.1.4 Apatite
Lors du contact solution phosphatée - Apatite, la variation de conductivité est nulle. Celle du
pH est faible et son amplitude diminue avec l'accroissement de la sorption. Le pH ne dépasse
jamais 8,6 valeur estimée du pHZPC (cf. paragraphe C.2.3.1). Cette similitude avec la calcite

64
peut laisser supposer une dépendance également non négligeable de phénomènes de
dissolution. Si la dissolution est dépendante de la surface de contact mise en jeu, à l’issue de
24 h de réaction, on n’obtient pas de différence notoire sur les isothermes suivant la
granulométrie (Figure C-22).

4
q (mg.g-1)

Apatite 2
2 Apatite 1

0
0 20 40 60 80 100 120 140 160
P équil (mg.l-1)
Figure C-22: Influence de la granulométrie sur la sorption de l’Apatite

C.3.1.1.5 Ferrosorp
Le Ferrosorp, pour des concentrations en P initiales de 0 à 75 mg/l, montre une capacité
d'adsorption intéressante. Au bout de 24 h d'agitation il ne reste jamais plus de 0.6 mg.l-1 en P.
Le pH évolue très peu pendant les 24 heures de contact (pH équilibre < 7,4). En revanche la
conductivité augmente considérablement (3300 µS/Cm à l'équilibre), significatif d'un
relargage ionique important. Cette augmentation de conductivité n'est pas due à un relargage
de fer (< 0,2 mg/l) et ne semble avoir aucun lien avec la quantité de P retenu. Même sans
ajout de P à la solution de départ, cette augmentation est constatée.

L’estimation du maximum d’adsorption, au regard de la linéarité acceptable du Kd avec la

saturation du matériau, doit être relativisée du fait que la gamme des variations de la mesure
est faible. Les études en colonnes viendront valider ou non cette estimation.

C.3.1.2. Cinétiques
La vitesse de réaction PO4 – matériaux, pour chaque cas, apparaît comme plus ou moins
rapide en début d’opération en fonction des matériaux utilisés. L’évolution de la réaction pour
chaque matériau peut être visualisée sur la Figure C-23 et la Figure C-24.

65
 0,8

0,7

0,6

q (mg.g-1)
0,5

0,4

0,3
Calcite 1
0,2 Regemat 1
Ferrosorp
0,1
apatite 2
0
0 10 20 30 40 50 60
temps (h)
Figure C-23 : Cinétiques d’adsorption P0 =30 mg/l

16
Regemat 1
14 Calcite 1
apatite 2
Vit Ads (mg.g-1.j-1)

12
Ferrosorp
10

0
0 10 20 30 40 50 60
Temps (h)
Figure C-24 : Vitesse d’adsorption. P0 = 30 mg/l

La vitesse de réaction est calculée en fonction de la disparition de phosphore dans la phase

liquide pour chaque pas de temps de mesure.

Pour le Ferrosorp et l'apatite, environ 85 % du P sont retenus dès la première heure et

pratiquement 100 % au bout de 5 heures. La cinétique la plus lente est observée avec la
calcite. La sorption nécessite, de facto, une phase de latence avant d'être effective. Le béton
(Regemat) possède une vitesse de réaction intermédiaire et, comme le Ferrosorp et l'Apatite,
ne présente pas de phase de latence.

La comparaison des matériaux, en terme de vitesse de réaction, doit se faire au regard des
différentes granulométries (apatite fine), et du fait que la concentration de P appliqué au
départ (30 mg.l-1) n'est peut être pas limitante pour les deux matériaux les plus prometteurs en
raison de leur propriétés adsorbantes.

C.3.1.2.1 Ferrosorp
La modélisation de la vitesse de fixation suivant l'équation de Langmuir ou une cinétique du
premier ordre, n’est pas pertinente. Pour l'équation de Freundlich, en utilisant la méthode des

66
moindres carrés, on constate une faible dépendance de la vitesse par rapport au temps (cf.
Figure C-25).
0,8
0,7
0,6 modèle

q (mg.g-1)
0,5 données
0,4
0,3
0,2 q = 0.025C^0.96t^0.05
0,1
0
0 5 10 15 20 25
temps (heure)
Figure C-25: Cinétique suivant Freundlich q = kfCntb. Ferrosorp

Le coefficient kf ainsi déterminé est bien différent de celui déterminé par les isothermes, et
l’introduction du kf déterminé au paragraphe C.3.1.1.1 ne permet pas de corrélation
satisfaisante. L’importante vitesse initiale de réaction ne permet pas d’observer les limites
réactionnelles et donc une détermination judicieuse des coefficients.
La non corrélation avec Langmuir vient confirmer la délicate interprétation de la pertinence
des coefficients déterminés par extrapolation des isothermes quand l’étendue des
concentrations de P est faible (cf. paragraphe C.3.1.1).

C.3.1.2.2 Béton (Regemat)

Comme observé à l’occasion de l’établissement des isothermes, la réaction produit une
augmentation importante de pH. Le pH croît dès la première heure de contact à 10,3 pour
atteindre au bout de 24 heures une valeur proche de 12. Cette augmentation de pH, ainsi que
celle de la conductivité, confirment l'importance de la dissolution de certains des constituants
du béton.

La vitesse de réaction ne suit pas de manière pertinente les modèles de Freundlich et de

Langmuir. On peut supposer que dans la vitesse globale de réaction intervient la cinétique de
dissolution du béton. Si les deux phénomènes précipitation et adsorption sont présents, ils
rentrent en compétition, et dépendent de la vitesse de dissolution du béton. Nous mesurons
alors la vitesse globale de la réaction. Il en ressort que la modélisation par Langmuir ou
Freundlich (quel que soit l’ordre) n’est pas et ne peut pas être pertinente.

C.3.1.2.3 Calcite
Une phase de latence apparaît avec la calcite avant que ne démarre réellement la réaction de
sorption. Cette phase de latence peut être synonyme d’un phénomène de maturation c.-à-d. de
transformation du matériau avant que la réaction ne se mette en place. Les analyses ioniques
de la solution montrent un relargage d’ions Ca2+ et carbonate dès la première heure. Par la
suite les ions calcium réagissent pour se stabiliser à l’équilibre calco-carbonique. Considérer
cette phase de maturation comme un processus de dissolution permettant par la suite une
précipitation paraît justifiable, mais il est également possible que cette dissolution puisse
engendrer par la suite une adsorption spécifique par formation d’un complexe de surface. La
présence des deux phénomènes est bien entendu envisageable.

67
La modélisation par Langmuir n’est pas pertinente. Elle peut éventuellement être établie en
utilisant la formulation de Freundlich comme l’illustre la figure suivante.
0,8
0,7 données
0,6 modèle

q (mg.g-1)
0,5
0,4
0,3
q = 0.012C^0.33t^1.05
0,2 r2= 0,98
0,1
0
0 20 40
Temps (heure)
Figure C-26: Cinétique suivant Freundlich q = kfCntb. Calcite

Cependant, encore une fois, les valeurs des coefficients sont différents de ceux déterminés par
les tracés d’isothermes. On peut faire l’hypothèse que, suivant la concentration initiale du P,
les réactions impliquées, et surtout leur ampleur, ne seront pas identiques. Les isothermes
intègrent ces variations.

C.3.1.2.4 Apatite
La réaction avec l’apatite est immédiate. On observe une légère augmentation de pH ainsi
qu’une remise en solution d’ions Ca2+ et HCO3- dès la première heure. Ces valeurs restent
constantes par la suite. Une similitude peut être supposée avec la calcite avec ici une
dissolution-réaction beaucoup plus rapide.

La modélisation par Langmuir n’est pas pertinente. Par Freundlich une corrélation peut être
établie mais doit être prise avec précaution en raison de la vitesse rapide de réaction observée.
Une remarque similaire à celle faite pour le Ferrosorp peut être réitérée au sujet des
différences des valeurs des coefficients déterminés d’une part par l’analyse de la cinétique et
d’autre part par l’étude des isothermes.
0,76
0,74
0,72
q (mg.g-1)

0,7 données
0,68 modèle

0,66
0,64 q = 0.975C^0.0033t^0.95
0,62
0 20 40
Temps (heure)
Figure C-27: Cinétique suivant Freundlich q = kfCntb. Apatite

68
 C.3.1.3. Conclusion des expériences conduites en réacteurs fermés
Des potentialités intéressantes de sorption sont apparues et quelques caractéristiques
réactionnelles diffèrent suivant les matériaux :
• pour le Ferrosorp on observe un accroissement significatif de la conductivité
illustrant ainsi un échange ionique ou une dissolution nette. L’affinité P-
matériau est forte.
• Pour les matériaux calciques, des phénomènes de dissolution plus ou moins
rapides en relation avec l’intensité de la sorption, sont observées. Pour le béton
une dissolution importante (forte concentration du calcium, pH fortement
basique à l’équilibre) favorise par la suite les phénomènes de précipitation.
Cette dissolution est limitée dans le temps suivant la granulométrie utilisée.
Pour la calcite une dissolution de moindre ampleur pourrait expliquer le
phénomène de latence observée avant que la sorption soit effective. Pour
l’Apatite une dissolution (même faible) permet rapidement une réaction P-
matériau intense.

La modélisation par les équations usuelles représentant les phénomènes d’adsorption est
possible mais non cohérente avec l’évolution du Kd en fonction de la saturation du substrat.
Plusieurs processus semblent intervenir pour les matériaux calciques. L’incorporation du
facteur temps, auxdits modèles, n’est pas pertinente. Ces modèles ne permettent pas de décrire
convenablement la complexité des phénomènes mis en jeu dans la rétention du P (dissolution,
adsorption, précipitation …) pour les matériaux calciques. Ces mécanismes demandent à être
mis en évidence afin de pouvoir appréhender le comportement des matériaux dans des filtres.

C.3.2. Etude sur colonne

C.3.2.1. Ferrosorp

• Réponse à une injection échelon de 100 puis 200 mg.l-1

Au début de l’expérience la concentration d’entrée était fixée à 100 mg.l-1. Pour atteindre plus
rapidement la saturation, la concentration a été portée à 200 mg.l-1 après 24 jours de
percolation à 100 mgP.l-1.

La saturation du Ferrosorp suit une évolution classique de courbe de percée obtenue pour des
phénomènes d'adsorption. Au cours de la saturation du matériau, le pH ne subit pas de
variation importante, contrairement à la conductivité. Les études en test batch ne révélaient
pas de lien direct entre l'adsorption et l’accroissement de la conductivité. Néanmoins
l'expérience en colonne montre clairement le lien entre l'état de saturation du matériau et la
variation de cette conductivité (Figure C-28). Lors de la fabrication du matériau, le pH des
hydroxydes de fer est régulé par de l'acide sulfurique. D'après le fabricant, ce relargage
ionique est du aux ions sulfate. La chute brutale de ce relargage au moment de l'atteinte de la
saturation permet de faire l’hypothèse d’un échange ionique entre les ions sulfate et phosphate
à la surface du Ferrosorp, étant donné l’affinité supérieure des orthophosphates vis-à-vis des
oxydes de Fer (cf. paragrapheC.2.3.1).

69
 200 4000

180 Concentration d'entrée: 200mg/l

3500
Concentration de sortie (mg P/l)

160
3000
140

Conductivité (µS/cm)
2500
120

100 2000
Concentration d'entrée: 100mg/l

80 1500

60
1000
40
Concentration de sortie
500
20 Conductivité

0 0
0,00 10,00 20,00 30,00 40,00 50,00 60,00 70,00 80,00 90,00 100,00
Temps (jours)

Figure C-28 : Ferrosorp: colonne alimentée à 200 mg/l

La saturation finale est de 9,5 mg.g-1 de matériau, et celle du début de la percée de 7,2 mg.g-1.
Les vitesses de rétention observées lors d’un rejet nul en P, sont de l’ordre de 0,34 mg.g-1.j-1
en considérant un temps de passage effectif de 17,7 heures au sein du matériau.

• Réponse à une injection échelon de 20 mg.l-1

La saturation à 20 mg.l-1 sur le Ferrosorp a été accomplie en alternant des périodes
d'oxydation et d'alimentation afin d’éviter le relargage de phosphates observé par réduction du
fer (Fe3+ → Fe2+) comme nous le verrons ultérieurement. L'évolution du rejet (Figure C-29)
est beaucoup plus rapide que pour une alimentation à 200 mg.l-1. La saturation finale est de
4,2 mg.g-1, et les rejets commencent à être observés dès 1,7 mg.g-1.
30
Rejet
25 alimentation

20
P (mg.l-1)

15

10

0
0,00 50,00 100,00 150,00 200,00

temps (j)

Figure C-29 : Ferrosorp colonne alimentée à 20 mg/l une semaine sur deux

Les vitesses de rétention observées lors d’un rejet inférieur à 0,1 mg.l-1 en P, sont de l’ordre
de 0,31 mg.g-1.j-1 en considérant un temps de passage effectif de 5,6 heures au sein du
matériau.

• Réponse à une injection purge

Le phénomène de remise en solution des phosphates retenus par le Ferrosorp est important.
Les conditions d'expérimentation (matériau constamment immergé) font que la liaison P-Fe

70
établie est fortement réversible. Pendant la période de mesure, 12 % du P adsorbé est désorbé
et le rejet semble pouvoir perdurer encore quelque temps.

180

160

140

120
tps de
P (mg.l-1)

séjour
100 théo

80

60

40

20

0
0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10
temps (j)
Figure C-30 : Désorption des phosphates à partir du Ferrosorp 200 mg.l-1.

L'adsorption du P sur le Fer nécessite une oxydation du fer ferreux en fer ferrique qui ne peut
se produire qu'en condition aérobie.

L’intérêt de travailler avec des périodes d’oxydation pour favoriser la rétention du P a

notament été mis en évidence lors d’une étude précédente sur des systèmes d’infiltration
percolation (Esser, 1989). En effet, on s'aperçoit que la réversibilité de la sorption, pour la
colonne alimentée en alternant des périodes d'alimentation et d'oxydation, est moindre. Les
résultats sont représentés sur la Figure C-31 suivante.

4,5

3,5
Conc (mg/l)

2,5

1,5

0,5

0
0,00 1,00 2,00 3,00 4,00 5,00 6,00 7,00 8,00 9,00
Temps (j)

Figure C-31: Relargage Ferrosorp 20 mg/l

Pendant la période de mesure 1 % seulement du P retenu est remis en solution.

71
 C.3.2.2. Béton

• Réponse à une injection échelon de 100 puis 200 mgP.l-1

Une augmentation de la conductivité et du pH est observée lors du passage de la solution au
travers du matériau. Rapidement le pH de sortie se stabilise à 12. La hausse de la conductivité
est due à la monté du pH et à un relargage d'ions Ca2+. La dissolution de constituants du béton
paraît importante. L’apparition de la courbe de percée est à corréler avec une diminution
rapide du pH à 10, puis progressive pour atteindre 9 en fin d'expérience. Le lien entre la
hausse du pH et la vitesse de rétention peut être visualisé en annexe (Figure 3 p 225). La
conductivité baisse également rapidement pendant l'établissement du "plateau" comme le
montre la figure suivante. La fin de la dissolution de l’oxyde de calcium induit une baisse
considérable de la rétention.

200 4500

180 4000
Concentration de sortie (mg P/l)

Concentration d'entrée: 200mg/l

160 3500

140 3000

Conductivité µS/cm
120
arrêt de la manip 15 jours 2500
100
2000
80 Concentration d'entrée: 100mg/l
1500
60
1000
40
Concentration de sortie
20 500
Conductivité
0 0

0,00 10,00 20,00 30,00 40,00 50,00 60,00 70,00 80,00

temps jours

Figure C-32: Colonne Regemat 1, 200 mg.l-1

La saturation finale du béton est de 3,7 mgP.g-1, et la percée a lieu à 1,2 mgP.g-1 (soit environ
0,85 g.m-2).

• Réponse à une injection échelon de 20 mg.l-1

La granulométrie est ici plus fine que celle utilisée pour l'alimentation à 200 mg.l-1 (Regemat
2). Les changements du pH et de conductivité sont représentés dans le Tableau C-10. On
retrouve les mêmes évolutions que précédemment.

pH Conductivité (µS/cm)
Entrée Sortie colonne Entrée Sortie colonne
colonne colonne
Béton concassé 7 ± 0,1 11-12 puis 9* 1000 ± 100 2500 –3000 puis
1300*
* Les conditions changent lors de l'augmentation de la concentration du rejet, indicatrice de
l'approche de la saturation
Tableau C-10: Evolution des caractéristiques physico-chimiques entrée et sortie colonne 20 mg/l pour le
béton concassé.

72
Alors qu’alimentée en eau propre sans Ca2+, la teneur en calcium dans le rejet varie entre 82
et 144 mg Ca.l-1 indiquant l’importance de la dissolution. A titre indicatif, connaissant le débit
d’alimentation, environ 11 g de Ca2+ on été rejetés pendant les 70 premiers jours
d’expérience, soit environ 1,2 % de la masse de béton présente dans la colonne.
Le pH fortement basique ainsi que la forte teneur en Ca, peuvent induire une précipitation
importante, et expliqueraient ainsi la spontanéité de la réaction pour le béton.

40
P alim
35 Psortie
vitesse d'adsorption
30
vit ads (mg.kg-1.j-1)

25
P (mg.l-1)

20

15

10

0
0 100 200 300 400 500 600 700
temps (j)
Figure C-33: Regemat 2 alimenté à 20 mg.l-1

L'apparition d'un rejet de P est à corréler avec la baisse des paramètres physico-chimiques et
du relargage de Ca. Par la suite des variations similaires à celles de la calcite sont observées.
Une fois le pouvoir tampon de l’oxyde de calcium éliminé, la rétention semble être de même
nature que celle de la calcite (rejet identique pendant 150 jours, voir paragraphe C.3.2.3).

Au jour 592 (trait vertical noir sur la Figure C-33), la solution d’alimentation a été préparée
avec de l’eau du robinet pour pallier au manque de calcium. Le béton ne se dissolvant plus, le
manque de calcium était limitant pour obtenir une bonne précipitation. Le passage à une eau
équilibrée contenant du calcium permet d’accroître la rétention des phosphates. Le trait rouge,
au jour 610, correspond à un retour momentané à une préparation à base d’eau déminéralisée.
Aussitôt le rejet en P augmente pendant cette période. L’utilisation d’eau de distribution
provoque une baisse de la concentration de P et de Ca en sortie dans un rapport molaire Ca/P
de l'ordre de 1,2. Ce ratio se situe entre ceux du phosphate dicalcique et du phosphate
octocalcique (cf. paragraphe C.1.2.3).

Les vitesses de rétention sont de l’ordre de 0,03 mgP.g-1.j-1 en début d’expérience, et de 0,02
mg.g-1.j-1 avec l’eau du robinet en fin de période.
L'état de saturation est de 15,6 mgP.g-1 en fin d’expérience et de 6 mgP.g-1 au début de la
montée de la courbe de percée (soit environ 1,25 gP.m-2).

73
 • Réponse à une injection purge
La rétention du P sur le Regemat est un phénomène irréversible comme le montre la figure
suivante. Pendant la purge, moins de 1 % du P retenu est remis en solution.

180

160

140
conc de sortie (mg P/l)

120

100

80
temps
60 de
séjour
40 théo

20

0
0,00 2,00 4,00 6,00 8,00 10,00
temps (jours)

Figure C-34: Relargage béton 200 mg/l

C.3.2.3. Calcite
• Réponse à une injection échelon de 200 mg.l-1
La concentration de P en sortie est, dès le départ, importante (environ 45 mg/l), comme le
montre la Figure C-35. Les valeurs de vitesse d'adsorption sont inférieures à celles mesurées
en test batch. La vitesse d'adsorption calculée est une moyenne sur les 14 heures de temps de
séjour dans la colonne. En test batch, la vitesse d'adsorption, moyennée sur 14 heures pour des
concentrations en P appliquées de 100 mg.l-1, est d'environ 3 mgP.g-1.j-1. La réaction apparaît
donc 50 fois moins rapide en colonne. L'utilisation de la totalité du volume de la colonne n'est
pas évidente, compte tenu de la dépendance de la sorption avec l'état de la saturation de la
solution. En effet, la solution, sous-saturée au départ, peut s'équilibrer dans les premiers
centimètres de la colonne, et ainsi minimiser la rétention par la suite. Ce point sera vérifié lors
des expériences sur le pilote.

Les valeurs de vitesse de rétention en fin d’expérimentation sur la colonne, chutant vers les
0,05 mg.g-1.j-1, indiquent bien une baisse significative de la cinétique de sorption. Néanmoins
la rétention est encore effective, et stable (50 % d'abattement). Un phénomène de sorption
(amoindri, différent ?) est donc toujours actif.

74
 200 0,100

180 P rejet vitesse d'adsorption

0,090
160
0,080

Vit ads (mg.g-1.j-1)

140
0,070
120
P (mg.l-1)

100 0,060

80
0,050
60
0,040
40
0,030
20 Arrêts accidentels de l'alimentation

0 0,020
0 20 40 60 80 100 120 140
temps (jours)
Figure C-35: Calcite 200 mg/l

La saturation finale de la calcite est de 8,3 mgP.g-1. Au début de la percée, cette saturation est
de 2,4 mgP.g-1.

• Réponse à une injection échelon de 20 mg.l-1

Les évolutions du rejet en P et des vitesses de sorption, sont représentées sur la Figure C-36.
L'allure est bien différente de celle observée pour une alimentation à 200 mg.l-1. On observe
des variations dans la qualité du rejet assez surprenantes. Ces pics de rejet, excepté celui de
départ, correspondent à la régénération des colonnes de déminéralisation de l'eau. Au fur et à
mesure que les colonnes de déminéralisation se saturent, l'eau est moins agressive vis-à-vis de
la calcite : la dissolution de la calcite et la rétention du P diminuent. Une régénération de la
résine augmente l’agressivité de l’eau et provoque alors un accroissement brutal de la
rétention du P. On apprécie par-là la sensibilité de la calcite à son environnement et les
conséquences que cela peut avoir en terme de fiabilité de la rétention du P.
Le fort rejet en P, observé au début, doit être mis en relation avec le phénomène de maturation
observé en test batch, c.-à-d. au temps nécessaire pour dissoudre une partie de la calcite.
P alim P sortie vitesse d'adsorption
25 0,03

0,025
20
vit ads (mg.g-1.j-1)

0,02
15
P (mgP/l)

0,015

10
0,01

5
0,005

0 0
0 50 100 150 200 250 300 350
temps (jours)
Figure C-36: Calcite 20 mg/l

75
Il est intéressant de noter l'évolution des concentrations de rejet, aux points bas, après chaque
régénération. Cette concentration a tendance à croître régulièrement avec le temps, traduisant
l'état de saturation du matériau.

Les processus fonctionnels existant dans le domaine des faibles concentrations en P semblent
plus sensibles aux variations de l'équilibre de l'eau. La saturation finale du matériau est de 6,5
mgP.g-1, mais la rétention est encore effective. Les vitesses de rétention varient entre 0,025 et
0,005 mgP.g-1.j-1.

• Réponse à une injection purge

L'étude de la désorption montre que les mécanismes de rétention sont quasi irréversibles.
Quelles que soient les concentrations d'entrée appliquées, le relargage est inférieur à 0,5 % du
P retenu. Cette valeur est de plus majorée par le fait qu'une partie du P est due au temps de
séjour et à la dispersion de la solution dans la colonne.

100
Moins de 0,5% du P adsorbé est relargé pendant la période considérée
90
Concentration du rejet (mg P/l)

80

70

60

50
tps
40 de
séj
30 théo

20

10

0
0,00 1,00 2,00 3,00 4,00 5,00 6,00 7,00 8,00 9,00 10,00
temps (jours)

Figure C-37: Relargage après saturation de la calcite à 200 mg/l

6
tps de
5
séjour
théo
P (mg.l-1)

0
0 1 2 3 4 5 6 7
Temps (J)

Figure C-38: Relargage après saturation de la calcite à 20 mg/l

76
 C.3.2.4. Apatite
Expérience sans présence de biomasse
L'étude en colonne de l'apatite n'a été faite qu'avec des concentrations d'entrée de P égale à 20
mg.l-1. On note une faible augmentation de pH lors du passage de la solution au travers du
matériau. Le pH de sortie est de 8,0 ± 0,2 en début puis baisse légèrement dans le temps. La
conductivité reste stable, et une concentration de calcium de l’ordre de 5 mg.l-1 est mesurée en
sortie, significative d’une dissolution partielle, mais faible, d’un des constituants du matériau.
La saturation lors de la montée du rejet au-dessus de 2mg.l-1 en P est de 4,9 mgP.g-1, et la
saturation finale est de 13,9 mgP.g-1. Les vitesses de rétention sont de l’ordre de 0,035 mgP.g-
1 -1
.j en début d’expérience. La réaction est moins sensible aux variations de l’agressivité de
l’eau d’entrée, qu’avec la calcite. Une fois que la percée en sortie de colonne a eu lieu, la
réaction devient plus sensible.

40

35

30
vit rét (mg.kg-1.j-1)

25
P (mg.l-1)

20
eau usée
eau de distribution
15
P alim
10 P sortie
vit de rétention
5
2
0
0 100 200 300 400 500
Temps (j)
Figure C-39: Apatite 1 alimentée à 20 mg.l-1

Au jour 360 l’alimentation de la colonne est réalisée à partir d’une eau de distribution (trait
vertical sur la Figure C-39). Le calcium présent dans l’eau de distribution ( de l’ordre de 70
mg.l-1), permet d’accroître la rétention du phosphore. Des concentrations de 55 mg.l-1 en
calcium sont encore mesurées en sortie de colonne.

La rétention est stable. Aucun relargage n’est observé lors d’une alimentation avec une eau
exempte de phosphate.

Présence de biomasse
La colonne d’Apatite au jour 460 a été alimentée avec des eaux de sortie station complétées
par 10% d’eau d’entrée, le tout filtré de manière à ne pas introduire de facteur supplémentaire
dans la complexité des phénomènes de rétention (stockage ou précipitation dans les dépôts).
La solution était par la suite ramenée à 15 mg de phosphore par litre avec du KH2PO4. La
Figure C-39 montre l’évolution du rejet. La DCO en entrée est entièrement sous forme
dissoute. Elle varie de 30 à 60 mg.l-1. Celle de sortie est du même ordre de grandeur et se
trouve même la plupart du temps supérieure. Ceci en raison de relargages de MeS dont la part

77
sur la DCO n’est pas négligeable (20 à 60%). L’azote ammoniacal en entrée (entre 0 et 12,5
mg.l-1) est consommée entre 10 à 25 %. Des potentiels d’oxydoréduction toujours positifs
confirment l’état oxydant du milieu.
Aucune évolution notable du rejet en P n’est observée par l’alimentation en eaux usées. Si la
caractéristique de l’eau d’alimentation peut être comparée à celle issues de deux étages de
traitement, le développement de biomasse n’est assurément pas très développé, et l’impact sur
la rétention du P, est ici, difficile à mettre en évidence. Des expérimentations plus longues
avec des ratios C/N/P différents méritent d’être effectués pour préciser le rôle de ces éléments.
Dans nos expériences le rejet est de l’ordre de 2 mg.l-1, et les variations observées ne sont pas
différentes de celles observées en eau de distribution où les concentrations ioniques (calcium
notamment) variaient aussi.

C.3.2.5. Récapitulatif des expériences en colonnes

Le comportement des matériaux diffère suivant leur composition :
• Les processus impliqués avec le Ferrosorp semblent être du type échange
d’ions. Les cinétiques de rétention ne sont pas dépendantes de la concentration
du P appliqué (aux concentrations testées). Pour ce matériau il est nécessaire
de permettre des périodes d’oxydation pour s’assurer d’une fixation stable. Les
périodes d’oxydation permettent une transformation du fer ferreux en fer
ferrique et probablement une cristallisation des formes adsorbées lors du
séchage du massif.
• Les matériaux calciques sont soumis à des phénomènes de dissolution. Si la
dissolution du béton est importante, amenant de fortes concentrations en
calcium et des pH basiques favorisant la précipitation, l’amplitude des
variations est moindre pour la calcite et l’apatite. Cette dissolution semble être
limitante pour la calcite alors que pour l’apatite, malgré une relative stabilité
ionique de la solution, la vitesse de rétention est supérieure à celle du béton.
Une fois la dissolution limitée, le rejet de P croît par manque de calcium en
solution pour réagir avec le P. L’introduction d’eau contenant du calcium
permet une reprise de la rétention.

Les valeurs de saturation, vitesses de réaction des matériaux pour les différentes conditions
testées sont consignées dans le Tableau C-11.

Saturation à la Saturation en fin Fixation Vitesse de

percée d’expérience stable réaction avant la
(mgP.g-1) (mgP.g-1) percée
(mgP.g-1.j-1)
Ferrosorp 200 mg.l-1 7,2 9,5 Non 0,34
Ferrosorp 20 mg.l-1 1,7 4,2 Oui 0,31
-1
Regemat 1, 200 mg.l 1,2 3,7 Oui 0,14
Regemat 2, 20 mg.l-1 6,0 15,6 Oui 0,03 puis 0,02*
-1
Calcite 2, 200 mg.l 2,4 8,3 Oui 0,08
Calcite 2, 20 mg.l-1 6,5 Oui 0,005 à 0,025
Apatite 1, 20 mg.l-1 4,9 13,9 Oui 0,035
* alimentation en eau de distribution
Tableau C-11 : Récapitulatif des expérimentations en colonnes

78
 C.3.3. Rétention dans le pilote de calcite en présence de biomasse
Comme il a été mentionné au paragraphe C.1.5, la présence de matière organique peut avoir
un impact positif ou négatif qu’il convient de mettre en évidence pour une éventuelle
application à plus large échelle. Les expériences résumées ci dessous concernent la calcite en
pilote expérimental. L’étude de l’apatite a été trop tardive pour envisager une expérimentation
sur pilote.

Le pilote expérimental a fait l’objet d’un suivi pendant deux ans et demi avec les conditions
suivantes d’alimentation :
• Utilisation d’une eau usée issue d’un décanteur primaire diluée au quart avec
de l’eau de distribution. La concentration en DCO d’entrée est de 120 ± 50
mg.l-1. La concentration en P est amenée à 20 mg.l-1 avec du KH2PO4. La
concentration en DCO de sortie est inférieure à 30 mg.l-1.

L'évolution des rejets du bac de calcite est présentée sur la Figure C-40.

40 P alim P sortie rendement 100

90
35
80
30
70

Rendement (%)
25
P (mg.l-1)

60

20 50

40
15
30
10
20
5
10

0 0
0 100 200 300 400 500 600 700
Temps (j)
Figure C-40: Pilote expérimental, Rejet en phosphore du bac calcite

Là encore la rétention croît dans un premier temps. Le résultat peut contribuer à justifier
l’hypothèse de maturation observée sur ce matériau. Le rejet se stabilise par la suite entre 5 et
10 mg.l-1. Le pH reste stable tout au long du traitement. La concentration du Ca2+ reste
également stable. La dégradation du traitement entre le 150ème et 200ème jour est à mettre en
relation avec des conditions d’anoxies à l'intérieur du filtre. Au jour 189 des prélèvements
internes en tête de filtre révèlent un potentiel d'oxydoréduction de -140 mV qui se rétablit
progressivement, mais reste négatif dans les 15 premiers cm, là où se situe habituellement la
rétention. On peut également mettre en relation les augmentations de la concentration en P au
niveau du rejet avec la température. Les périodes de novembre à février représentées par des
flèches à doubles pointes sur la Figure C-40 permettent de visualiser ce phénomène. Au total
entre 60 et 90 % du P est retenu sur le filtre sans incidence nette des fluctuations d’entrée sur
les valeurs de sortie.

79
Les prélèvements internes indiquent que la réaction se passe dans une tranche localisée dans
les 5 premiers centimètres du filtre. Après quoi la composition physico-chimique de l’eau
interstitielle reste stable. Malgré la présence de calcium en solution (entre 50 et 80 mg.l-1),
aucune rétention n'a lieu. Aucune différence significative n’est enregistrée en fonction de la
profondeur considérée 10, 20 et 30 cm.

Des prélèvements dans le gravier de répartition, avant le massif de calcite, indiquent que la
matière organique déposée à la surface permet un premier abattement du P. A l'intérieur du
gravier les concentrations sont de l'ordre de 14 mg.l-1. Ceci amoindrit encore l'efficacité de
rétention de la calcite. Tout au plus 50 % d'abattement s'opèrent dans les 5 premiers
centimètres. Des analyses de phosphore total dans les boues déposées à la surface du gabion
d’entrée confirment l’importance de cette rétention. Les résultats d’analyses des boues sont
consignés dans le Tableau C-12.

MS (% de la matière brute) MVS P-PT Ca Mg

31 35,2 10,15
12,7 32,4 9,44 17,4 0,25
Tableau C-12 : Caractéristiques du dépôt sur le gabion du bac Calcite (% de la MS)

La concentration très élevée du phosphore mesurée dans le dépôt, supérieure à la valeur

usuelle des boues, révèle l’importance de la rétention sur ce support. Des concentrations 10
fois plus faibles sont normalement mesurées dans les boues de station d’épuration. Des
analyses de calcium effectuées sur le dépôt révèlent également l’importance de cet élément
dans les boues. Le ratio molaire Ca/P de 1,4 peut correspondre à un précipité de phosphates
de calcium sans toutefois avoir la certitude que tout le calcium soit lié au P. Il semble
cependant que l’on puisse admettre qu’une précipitation ait lieu sur les boues. Cela
expliquerait l’absence de relargage de phosphate par minéralisation des boues. Extrapolé à
une installation en vraie grandeur, ce phénomène est cependant susceptible de réduire la
perméabilité du gabion d'entrée et d'en provoquer le colmatage à terme, il convient donc d'en
étudier la formation et ses implications avant toute transposition.

L’impact du développement de biomasse sur le support de sorption n’a pas pu être mis en
évidence, pas plus qu’il ne l’avait été sur la colonne d’apatite alimentée en eaux usées. Des
expérimentations plus abouties mériteraient d’être effectuées. On se limitera à dire que, dans
les conditions expérimentales testées, le rôle de la biomasse ne peut être considéré comme
important pour le contrôle de la sorption sur l’apatite notamment (cf.. paragraphe C.3.2.4).
Sur des périodes plus longues, et avec d’autres ratios C/N/P, il n’est pas évident que son rôle
reste minime.

C.3.4. Observation des matériaux par MEB et MET

C.3.4.1. Calcite
L’examen de la surface de la calcite, à l’issue de son utilisation dans les expériences en
colonne (20 et 200 mg.l-1), montre que des cristaux se sont formés à sa surface (Figure C-41).
La calcite au contact de la solution phosphatée à 200 mg.l-1 est plus densément couverte de
cristaux que celle recevant 20mgP.l-1.

80
 Figure C-41 : Surface de calcite visualisée par MEB (20 mgP.l-1 )

L’analyse quantitative des cristaux est résumée dans le tableau suivant:

MEB MET
Epaisseur des feuillets
Ca/P Ca/P Ecart type
(µm)
Calcite 20 0,6 1,46 1,38 0,08
Calcite 200 0,1 1,10 1,47 0,10
Tableau C-13: Composition des cristaux formés sur la calcite.

Au regard des ratios observés au MET sur les cristaux, les précipités semblent être de même
nature dans les deux expériences. En revanche, l’épaisseur des feuillets est sensiblement
différente.

La différence des ratios observés au MEB et au MET peut être expliquée par la formation de
différentes couches pour la calcite alimentée à 200 mg.l-1, qui peuvent être prises en compte
par MEB en raison de la pénétration du faisceau dans les couches inférieures. Cette
multicouche peut être observée sur la Figure C-42.

Calcite: no P

2 coats deposited onto surface

Crystals

Figure C-42 : Visualisation des différentes couches à la surface de la calcite (200 mg.l-1)

Sous les cristaux, deux couches de phosphates de calcium sont observées avec un ratio Ca/P
de l’ordre de 1,1. La nature de ces couches (précipités amorphes, complexes de sphère
externe) n’est pas possible à déterminer.

Des cristaux prélevés sur la calcite du pilote alimenté en eaux usées ont également été
observés. Les prélèvements ont été effectués au jour 620 (voir Figure C-40) à 5 cm du gabion

81
d’entrée à une profondeur de 10 cm. Les figures peuvent être visualisées en annexe p 225
(Figure 4). Globalement, on met en évidence un développement de matière organique. On
observe des nodules digités en forte proportion. La partie floue, digitée, contient moins de
phosphore que la partie centrale des nodules. La partie digitée pourrait correspondre à des
polysaccharides secrétés par les bactéries, et le nodule, à un précipité de phosphates de
calcium. Le ratio molaire Ca/P dans les nodules est de 1,59 ± 0,10.

C.3.4.2. Apatite
L'observation par MEB de l'apatite alimentée à 20 mgP.l-1 a été effectuée sur un échantillon
prélevé sur la surface de la couche d’Apatite au jour 305 (cf. Figure C-39 ). Elle laisse
apparaître des dépôts d’importance variable à la surface. Sur les agglomérats d'ovoïde, des
précipités de grains de phosphates de calcium (amorphes ou non) se sont formés. La
quantification des éléments présents permet d'observer clairement des couches de précipités,
distincts de la fluorapatite avec un ratio Ca/P de 1,67, synonyme d'apatite. On retrouve
également des croûtes de phosphates de calcium (photo de gauche Figure C-43) avec un
rapport Ca/P de 2. Les dépôts sur les cylindres (photo de droite Figure C-43) sont du même
type que les grains observés sur les agglomérats (Ca/P de 1,61). Dans l'ensemble, la surface
de l'apatite paraît loin d'être saturée de précipités alors que le rejet de P est pourtant
significatif.

Figure C-43 : Surface de l’apatite observée par MEB

Des filaments sont également visibles à la surface des agglomérats. L'analyse par transmission
indique que ces filaments sont des précipités de chlorure de calcium et de sodium. Les
précipités formés sont différents de la fluorapatite de départ car les ratio Ca/F sont 2 fois plus
importants. En revanche les ratios Ca/P sont toujours proches de ceux de l'apatite (1,84, écart
type 0,06). Il semble donc que les précipités de phosphates de calcium formés soient proches
de l'hydroxyapatite, ce qui confirme l’intérêt d’utiliser un matériau formant des germes de
nucléation proches des précipités que l’on souhaite former.

C.3.4.3. Béton
Les particules de béton sont couvertes de nodules blancs formant une couche de dépôt (voir
Figure C-44). A l'intérieur le béton est mou, synonyme d'une évolution du matériau au cours
de la réaction. L'analyse MEB des nodules révèle un ratio Ca/P de 1,40 (écart type 0,02), soit
un composé entre le phosphate octocalcique et le phosphate tricalcique.

82
 Figure C-44 : Surface du béton observée par MEB

C.3.5. Etude détaillée des mécanismes de rétention du P sur les

matériaux calcaires
Une étude plus fine des mécanismes impliqués sur les matériaux calciques (calcite et apatite)
nous est apparue nécessaire. Il importait de savoir quels étaient les mécanismes prépondérants
dans la sorption (adsorption ou précipitation) et quelle était leur limitation afin de pouvoir
prédire le fonctionnement sur le long terme et d’envisager une optimisation de la rétention
dans l’hypothèse d’une application en taille réelle.

Compte tenu du rôle apparent de la composition de la solution, il nous paraissait important de

tester les points suivants :
• Rôle de la concentration en P
• Influence de la surface de contact mise en jeu
• Importance de la dissolution (saturation de la solution vis-à-vis des matériaux)
• Impact de la teneur en calcium et carbonates

L’étude a donc été conduite en test batch, comme décrit au paragraphe C.2.1.1, en faisant
varier la composition de la solution de départ. En parallèle des modélisations, par le logiciel
de spéciation PHREEQC (Parkhurst, 1995), on été réalisées afin, non pas de vouloir
représenter fidèlement les réactions (trop de paramètres non définis nous l’empêchaient), mais
d’approcher l’éventualité de telle ou telle réaction.

C.3.5.1. Influence de la concentration en P

Dans le cas de réactions rapides, la vitesse de réaction mesurée (pas de temps minimum de
une heure) peut sous-estimer la vitesse effective. Ceci peut être mis en évidence sur les
figures suivantes où des cinétiques ont été mesurées pour différentes concentrations en P.

83
 Calcite 2 Apatite 2
9 35
8 100 mg.l-1
vit ads (mg.g-1.j-1)

Vit ads (mgP.g-1.j-1)

30
7 30 mg.l-1
6
10 mg.l-1
25
5 29.7 mg.l-1
20 100 mg.l-1
4
3 15
2 10
1
0 5

0 10 20 30 40 50 0
temps (h) 0 10 20 30 40 50
temps (h)
Figure C-45a) : calcite 2 Figure C-45b) : apatite 2
Figure C-45 : Vitesse d'adsorption et concentration en P

On remarque qu'une augmentation de la concentration initiale de phosphates permet d'obtenir,

de manière générale, des réactions beaucoup plus rapides. L'apatite apparaît avoir une forte
affinité avec les phosphates alors que la calcite semble freinée par des phénomènes de
dissolution. Stumm et Morgan (1996) relatent des vitesses de dissolution de la calcite, pour
des pH compris entre 7 et 8, de l'ordre de 10-10 mol.cm-2.s-1, soit, dans nos expériences, aux
alentours de 12 mg de calcium par g de matériau et par jour. Cette valeur est à retenir comme
ordre de grandeur. Dans l’hypothèse d’une précipitation d’hydroxyapatite cela correspond à
une vitesse de rétention de l’ordre de 5-6 mgP.g-1.j-1.

On observe donc des valeurs de vitesses de rétention comparables à celles de la dissolution de

la calcite. L'augmentation de la concentration initiale en P (100 mg.l-1) permet d'obtenir des
vitesses de l'ordre de 8mg.g-1.j-1 après la première heure. L'étape de dissolution pourrait donc
être responsable du phénomène de latence observé dans chaque expérimentation avec la
calcite. L'augmentation de la concentration en P permet d'intensifier les contacts entre le P et
les sites réactionnels (cas de l'adsorption), ou les ions calcium (cas de la précipitation), et
favorise la sur-saturation de la solution et donc la précipitation. Les vitesses de réaction s’en
trouvent alors augmentées.

C.3.5.2. Influence de la granulométrie

La granulométrie, et donc la surface réactionnelle mise en jeu, peut avoir un impact sur les
vitesses apparentes de réaction. Si l'effet n’était pas visible pour les isothermes, on peut
l’observer sur la phase de initiale de la réaction comme le montre la Figure C-46 suivante.
1,6
35
Vit ads (mg.g-1.j-1)

1,4
vit ads (mg.g-1.j-1)

calcite 2 30 Apatite 1
1,2 Calcite 1 25 Apatite 2
1
20
0,8
0,6 15

0,4 10
0,2 5
0 0
0 10 20 30 40 50 0 10 20 30 40 50
temps (h) temps (h)

Figure C-46 a) : calcite (30 mg.l-1) Figure C-46 b) : apatite (100mg.l-1)

Figure C-46: Granulométrie et vitesse d'adsorption.

84
Les surfaces de contact, plus importantes pour les matériaux les plus fins, permettent donc
d'accroître la dissolution, et ainsi une éventuelle précipitation tout en favorisant l'accessibilité
des sites réactionnels.

C.3.5.3. Dissolution
L’état de sous-saturation de la solution de départ vis-à-vis du matériau peut générer une
dissolution partielle de celui-ci. Certains éléments (Ca2+ et HCO3-, OH- …) sont alors mis en
solution, jusqu’à l’approche de l’équilibre pouvant intervenir dans les vitesses de rétention du
P.

L’évolution de la composition de la solution, pour des expériences où les solutions mises au

contact du substrat sont exemptes de calcium au départ, est représentée dans la Figure C-47 a)
et b) suivante. On observe bien une dissolution partielle de chacun des matériaux. En
revanche l’évolution du calcium en solution est différente suivant les matériaux. On observe
une forte augmentation puis une disparition jusqu’à un équilibre pour la calcite, alors que
l’équilibre est atteint plus rapidement pour l’apatite. La vitesse de réaction pour cette dernière
est 10 fois supérieure à celle de la calcite, ce qui peut masquer l’effet de latence observé pour
la calcite ou provenir de mécanismes différents.
Calcite 2 pH Ca ads HCO3/HCO3o Apatite 2 pH Calcium Ads HCO3-
30 3 9
550
pH & Ca (mg.l-1)

25 2,5

HCO3- (mg.l-1)
ads (mg.g-1)

Ads (mg.g-1)
Ca (mg.l-1) &

20 2 6
HCO3

450
pH

15 1,5

10 1 3 350
5 0,5

0 0
0 250
0 10 20 30 40 50 0 20 40 60
temps (h) Temps (h)
Figure C-47 a) : calcite Figure C-47 b) : apatite
Figure C-47: Evolution de la composition chimique en batch.

- Calcite
Pour la calcite on peut noter trois phases dans l’évolution de la réaction :
• Une première phase (de l'ordre de l'heure) dans laquelle le pH augmente rapidement,
ainsi que la concentration des ions HCO3- et Ca2+. La baisse de concentration en P est
faible. Cette phase correspondrait çà une prédominance de la dissolution de carbonates
de calcium sur les mécanismes de sorption.
• Une seconde phase, de transition (de 1h à une 15aine d'heures), où pH et [HCO3-]
augmentent plus faiblement et la concentration de Ca2+ décroît rapidement. Le P réagit
avec la calcite et/ou les ions calcium.
• Une phase de stabilisation où pH, Ca2+ et HCO3- ne varient que faiblement (voire pas
du tout), mais où la rétention du P, bien que faible, est encore effective. Des
expériences plus longues ont même montré que cette dernière phase lente de réactions
est opérationnelle durant au moins 2 semaines.

La dissolution de la calcite est liée à l’agressivité de l’eau de départ, soit l'équilibre calco-
carbonique de l'eau.
La dissolution peut uniquement avoir lieu si la solution est sous-saturée en terme de
carbonates. L’évolution de l’indice de saturation vis-à-vis de la calcite (cf. paragraphe C.1.4)
au cours de la réaction peut être visualisée sur la Figure C-48.

85
 1

0
0 10 20 30 40 50
-1

-2

IS
-3
Sans Ca
-4 Ca = 18,4 mg.l-1

-5
Temps (h)

Figure C-48: Indice de saturation de l'eau vis-à-vis de la calcite (Calcite 2).

On remarque alors que la solution sous-saturée au départ se rapproche rapidement de

l'équilibre. Une forte dissolution permet de mettre en solution du calcium et des
(bi)carbonates. Une partie des carbonates pourrait provenir du CO2 atmosphérique du volume
d’air emprisonné dans le flacon suivant la réaction :
CaCO3(s) + CO2 +H2O ⇔ Ca2+ +2HCO3- Equation 40
Sachant qu'il y a 0,035%vol de CO2 dans l'air, et 500 ml d'air dans le flacon, on a environ 0,35
mg de CO2 gazeux dans le flacon. Cela représente moins de 0,5% du HCO3- apparu lors des
expériences : les bicarbonates apparus peuvent donc être considérés comme provenant
uniquement des matériaux eux mêmes.

L’étude de la dissolution, réalisée avec une solution exempte de phosphates pour éviter toute
réaction, permet de faire ressortir les éléments suivants :

La dissolution de la calcite, en contact avec une solution insaturée, provoque un relargage de

Ca2+, de (bi)carbonates ainsi qu'une augmentation de pH. Quelle que soit la concentration des
carbonates de départ, cette dissolution s'effectue avec un bilan d’environ 2 moles de HCO3-
pour une mole de Ca2+. En comparant les vitesses de dissolution observées dans différentes
études (voir paragraphe C.2.3.1), on constate que les vitesses de dissolution sans phosphates
(mesurées sur une heure) sont 1000 à 10000 fois inférieures dans nos expériences. Le pas de
temps utilisé dans les mesures (une heure minimum) est, peut être, la raison de cette
différence. La solution est stable dès la première heure de réaction indiquant, qu’en l’absence
de phosphate, la dissolution de la calcite semble rapide.

L'équilibre de la calcite avec une eau du robinet donne des résultats différents. Les conditions
de départ et d'équilibre sont consignées dans le tableau suivant.

pH IS Conductivité Ca2+ HCO3-

(µS.cm-1) (mg.l-1) (mg.l-1)
Condition initiale 7,4 -0,1 1000 71,7 210
Condition d'équilibre 7,6 0,1 960 71,4 212
Tableau C-14: Etat physico-chimique de la solution avant et après réaction

La solution de départ, dans le cas d’une utilisation d’une eau de distribution, est proche des
conditions d'équilibre. Elle ne provoque aucune dissolution de la calcite comme le montre la
stabilité des concentrations de Ca2+ et HCO3-.

86
 - Apatite
Contrairement à la Calcite, on observe pour l’Apatite, une rétention très rapide dès le début et
une relative stabilité de la solution ionique dès la première heure, avec une décroissance
progressive des phosphates par la suite.

La dissolution avec une eau insaturée, par rapport au calcium, provoque essentiellement un
relargage d'ions calcium, carbonates et hydroxydes, mais très peu d’ions phosphate. Les ratios
Ca/P et Ca/carbonates remis en solution sont respectivement de 55 et 2,6. La masse de P
remise en solution représente moins de 1 pour 100 000, ce qui confirme la bonne stabilité des
apatites.
Avec une eau de distribution, la dissolution s’accomplit dans les mêmes proportions. Seule
l'augmentation du pH est rendue plus faible par l'eau plus tamponnée.

Ces résultats confirment ceux de Dorozhkin (1997), qui montre que la dissolution de la
fluorapatite est séquentielle et non stœchiométrique. Des modifications ioniques en surface
provoquent une dissolution de fluor puis de calcium et en dernier lieu de phosphates. Les
réactions sont supposées être les suivantes :
Ca5(PO4)3F + H2O + H+ ⇒ Ca5(PO4)3(H2O)+ + HF Equation 41
+ 2+
2Ca5(PO4)3(H2O) ⇒ 3Ca3(PO4)2 + Ca + H2O Equation 42
+ 2+
Ca3(PO4)2 + 2H ⇒ Ca + 2CaHPO4 Equation 43
+ 2+ - + 2+
CaHPO4 + H ⇒ Ca + H2PO4 et/ou CaHPO4 + 2H ⇒ Ca + H3PO4 Equation 44

Les mesures ne nous permettent pas de vérifier l’exactitude de ces étapes de dissolution, et il
ne faut pas exclure une possible dissolution d’impuretés comme celle des traces de carbonates
de calcium observées en microscopie électronique étant donné qu’ils sont significativement
plus solubles que les apatites. Le ratio Ca2+/HCO3- des ions mis en solution, proche de celui
observé avec la calcite, vient créditer cette hypothèse.

Toutefois, les solutions de départ exemptes de calcium sont des solutions fortement sous-
saturées vis-à-vis de l’apatite. L’indice de saturation vis-à-vis de l’HAP dès la première heure
devient positif puis décroît légèrement avec l’avancement de la réaction (Figure C-49a). Une
dissolution partielle de l’apatite semble donc possible en début d’expérience, et une très faible
quantité de calcium suffit pour rendre la solution saturée vis-à-vis de l'HAP en raison de
l'importance du rôle de la concentration en calcium dans le produit ionique (voir paragraphe
C.1.2.3).
5 7
Ca 13 mg.l-1
3
6 Ca : 37 mg.l-1
1
-1 5 eau de distribution
0 10 20 30 40 50
-3 4
IS

-5
IS

3
-7
2
-9 pente : -0,0373
-11 1

-13 0
-15 0 10 20 30 40 50

Temps (h) temps (h)

Figure C-49 a) : solution de départ sans Ca Figure C-49 b) : solution en présence de Ca

Figure C-49 : Evolution de la saturation vis-à-vis de l’HAP (Apatite 2)

87
 En présence de calcium la solution de départ est sur-saturée vis-à-vis de l’HAP mais une
augmentation de l’état de saturation est enregistrée en début de réaction (Figure C-49b)) pour
de faibles concentrations en calcium. Compte tenu de la baisse de concentration de P dans la
solution (ayant tendance à faire baisser l’IS), il semble qu’une remise en solution de calcium a
lieu. L’évolution de l’IS vis-à-vis de l’HAP peut être mis en relation avec l’évolution de
l’équilibre calco-carbonique de la solution au cours de la réaction. La Figure C-50a) montre
que la dissolution de carbonate de calcium est possible en début de réaction. Il est donc
probable que les particules de carbonates de calcium observées au MEB soient responsables
de la remise en solution d’ions calcium. L’évolution de l’IS vis-à-vis de l’HAP intègre alors
les mécanismes de dissolution du carbonate de calcium et ceux des réactions P-Ca.
7
5 IS HAP
6
4 équil Calco-carbonique
5
3 4

3
IS

IS
2
IS HAP pente = -0,0636
1 2 pente = -0,0083
équil calco carbonique
0 1
0 10 20 30 40 50
0
-1
0 10 20 30 40 50
temps (h) -1
Temps (h)

Figure C-50a) : Ca solution de départ : 13 mg.l-1 Figure C-50b) : eau de distribution

Figure C-50 : Equilibre calco-carbonique et IS HAP pour l’apatite 2 en présence de calcium

Passée la première heure de réaction, l’évolution de l’IS vis-à-vis de l’HAP décroît

linéairement avec le temps suivant une pente de –0,035 ± 0,002 pour toutes les expériences
effectuées, exceptée celle entreprise avec de l’eau de distribution (pente – 0,064). Passée la
première heure, les vitesses de réaction semblent identiques pour chaque condition
expérimentale.

L’évolution des IS pour l’eau de distribution montre que l’équilibre calco-carbonique devient
encore moins saturé pendant la première heure de réaction (Figure C-50b)). Ceci est la
résultante d’une compétition entre la rapide consommation de calcium par les réactions Ca-P
sur la calcite et la lente dissolution des impuretés de carbonates de calcium. On notera que la
dissolution de ces impuretés permet de rendre disponible du calcium au plus près de la
réaction et favorise les réactions P-Ca.

Pour l’Apatite il semble donc que la remise en solution de calcium provient de la dissolution
d’impuretés de carbonates de calcium, plus solubles que l’apatite. L'expérience avec une eau
de distribution (IS vis-à-vis de l’HAP de 6,7) provoque également une dissolution de
carbonates et de calcium.

C.3.5.4. Influence des carbonates

Plusieurs expériences ont été effectuées à pH 7 sans calcium et avec une concentration en P
de 102 ± 2 mg/l. Nous avons en revanche fait varier la concentration en bicarbonates.

88
 - Calcite
On remarque pour la Calcite, en accord avec plusieurs études (dont Millero et al., 2001), que
la présence de bicarbonates a un impact négatif sur la sorption des phosphates sur la calcite
(voir Figure C-51).
q
2,5 13 30
Ca équil 118 mg.l-1
pH équil 25
11 181 mg.l-1

pH et Ca (mg.l-1)
q (mg.g-1)

2 501 mg.l-1

Ca (mg.l-1)
20
9 577 mg.l-1
15
7
1,5 10

5 5

1 3 0
0 10 20 30 40 50
0 200 400 600
HCO3 initial (mg.l-1) temps (h)

Figure C-51a) : influence sur l’adsorption Figure C-51b) : influence sur le relargage de calcium
Figure C-51 : Influence des bicarbonates.

Les observations autorisent plusieurs remarques :

• La dissolution de la calcite sera d’autant plus limitée que la teneur de carbonates,
et par voie de conséquence des bicarbonates, sera élevée dans la solution de
départ.
• Comme indiqué par les équations de dissolution de la calcite (paragraphe C.2.3.1),
l’évolution du pH est proportionnelle à l’importance de la dissolution.
• En revanche la concentration de Ca2+ à l’équilibre ne suit pas la même évolution.
La dissolution de la calcite provoque pourtant une libéralisation de calcium plus
importante pour de faibles teneurs en bicarbonates. Le calcium libéré pendant la
dissolution réagit donc pendant l’agitation, ce qui est confirmé par les résultats
illustrés dans la Figure C-51b. Soit les ions Ca2+ se recombinent à la surface de la
calcite, soit ils précipitent avec le P en solution. La distinction entre les deux
mécanismes ne sera pas aisée car, in fine, les deux produits réactionnels peuvent
être les mêmes et aboutir à des liaisons de même nature.

En supposant que les bicarbonates ne se recombinent pas à la surface de la calcite, et compte

tenu du rapport molaire observé lors de la dissolution de la calcite, on peut faire l’hypothèse
que :
∆HCO3-/2 -Caéquil =Catransformé Equation 45

On peut alors calculer le rapport Catrans/Ptrans. Ce rapport est proche de 0,5 pour chaque
expérience présentée ci dessus (0,48 ; écart-type 0,06), pouvant éventuellement correspondre
à un phosphate monocalcique. Millero (2001) explique l’effet négatif des carbonates sur
l’adsorption des phosphates sur la calcite par une compétition entre les ions carbonates et
phosphates sur les sites positifs d’adsorption. Il est donc possible qu'une partie des carbonates
dissous se recombinent à la surface, nous amenant à sous-estimer la quantité de calcium
dissous et donc le rapport Catrans/Ptrans.

- Apatite
En revanche, pour l’apatite, aucun impact de la concentration initiale en carbonates sur
l’importance de la réaction n’est observé, même au bout d’une heure de réaction (voir Figure
C-52). Cette stabilité de l'adsorption se poursuit sur 24 h de réaction.

89
 2,5

ads (mg.g-1)
1,5

1
ads 24 h
0,5 ads 1h
Delta pH 24
0
50 100 150 200 250 300 350 400
HCO3 initial (mg.l-1)
Figure C-52 : Influence des carbonates sur la rétention du P sur l’apatite

L’augmentation du pH au cours de la réaction a tendance à diminuer avec l’augmentation de

la concentration initiale en carbonates (cf. Figure C-52), comme nous l’avions observé avec la
calcite. La concentration d’équilibre de calcium est d’autant plus forte que la concentration
initiale des carbonates est importante.
Si l’impact sur la rétention ne se fait pas sentir, on retrouve les mêmes caractéristiques en ce
qui concerne le comportement de la dissolution (pH et calcium en solution) que celui observé
pour la calcite.

En se basant sur la dissolution observée pour une eau de départ sous saturée, ou eau de
distribution, et en considérant une précipitation homogène de 20 % (estimation à partir de
d’une expérience en eau équilibrée sans matériau, et donc largement sur-estimée dans ce cas
précis), le ratio Ca/P du produit transformé est de 0,4, laissant présager des mécanismes
d’adsorption.

C.3.5.5. Influence du calcium

Si les réactions Ca-P sont préférentiellement des précipitations, l’ajout de Ca en solution
devrait permettre une rétention des orthophosphates supérieure à ce qu’elle est sans ajout de
sels de calcium. Les mêmes expériences ont donc été reconduites en faisant varier la
concentration en Ca.

C.3.5.5.1 Calcite
Pour la calcite, on s'aperçoit que si l'on a bien un accroissement de la rétention avec
l'augmentation de la teneur de Ca, aux mêmes valeurs de pH et de concentration en
carbonates, la rétention n'est pas plus élevée qu'en absence totale de Ca (cf. Figure C-53a). En
revanche l'ajout de calcium en solution permet de s'affranchir de l'étape de latence (cf. Figure
C-53b) au cours de laquelle s'opère la dissolution préalable du matériau.

90
 2,5 35

vit ads (mg.g-1.j-1)

30 Ca init = 30.5
2
q (mg.g-1)

25 Ca init = 10.6
1,5
20 Ca init = 18.4
1 15

0,5 10
5
0 0
0 20 40 60 0 10 20 30 40 50 60
Ca (mg.l-1) temps (h)
Figure C-53a) : sur la sorption à l'équilibre ( calcite 2, pH =
Figure C-53a b) : sur la cinétique de rétention
7,20 ± 0,15 ; HCO3- = 250 ± 50 mg.l-1)
Figure C-53 : Impact du calcium

En fait, la solution sans calcium est fortement agressive (indice de saturation : -3.72) et
provoque une dissolution de la calcite plus importante que les solutions possédant du calcium
(indice de saturation -1 ± 0.2). La Figure C-54a illustre ce phénomène. Pour les mêmes
conditions de départ, l'évolution de calcium dans la solution au cours de la réaction est
sensiblement identique. On apprécie, par là même, l'importance de l'équilibre calco-
carbonique sur la réaction avec ce type de matériau.

25 100
Ca = 0 mg.L-1
20 Ca =18,4 mg L-1
Ca (mg L-1)

80 Sans Ca
Ca = 10,6 mg L-1
Ca (mg/l)

15 60
Ca= 42,7 mg/l
eau de distribution
10 40
5
20
0
0
0 20 40 0 10 20 30 40 50
temps (h) temps (h)
Figure C-54a) Figure C-54b)
Figure C-54 : Evolution du calcium au cours de la réaction pour différentes conditions de départ.

Eau de distribution :
La Figure C-54b visait à évaluer l'impact d'une eau plus équilibrée (eau de distribution), plus
proche des teneurs rencontrées dans les eaux usées.

• Réaction sans matériau

A ces concentrations élevées de calcium et phosphate, la précipitation est fortement favorisée.
Un test sans ajout de calcite a été réalisé pour quantifier la précipitation homogène. Les
conditions initiale et d'équilibre sont consignées dans le tableau suivant.

pH IS Conductivité Ca2+ HCO3- P-PO4

(µS.cm-1) (mg.l-1) (mg.l-1) (mg.l-1)
Condition initiale 7,0 -0,4 980 55,6 303 90,2
Condition d'équilibre 7,0 -1,1 800 15,6 214 76,4
Tableau C-15: Réaction avec une eau de distribution sans matériau.

91
Un ou plusieurs précipités se sont formés (carbonate de calcium, di, tri, octocalcium de
phosphate ?). CaCO3 n'est pas, à lui seul, responsable de la diminution de HCO3- car celle des
ions Ca2+ n'est pas assez importante. Une simulation avec le logiciel de spéciation PHREEQC
(en système fermé à l'atmosphère) reproduit correctement l'évolution des bicarbonates, mais
surestime la précipitation de P. La disparition des bicarbonates serait un passage de ceux-ci à
l'état de CO2 dissous. Le seul précipité formé serait l'hydroxyapatite pour des concentrations
finales de P et Ca respectivement de 65,7 mg.l-1 et 3,2 mg.l-1. Or le ratio molaire Ca/P de 2,2,
des ions ayant réagi, est trop élevé pour représenter un précipité d'hydroxyapatite ou autre. Il
est fort probable qu'un précipité de carbonate de calcium se soit également formé.

• Réaction avec calcite

L’introduction de calcite dans cette même solution montre une diminution rapide du Ca2+ et
de carbonates en solution (voir l'évolution des espèces chimiques en solution en annexe figure
5 p 226). Le calcium reste par la suite constant et les carbonates augmentent. Il semble ici que
les mêmes phénomènes (baisse de carbonates et de calcium par précipitation) qu'en l'absence
de calcite soient présents mais qu'ils sont compensés en partie par une dissolution de la
calcite. La concentration finale de P est de 5,8 mg.l-1.

La simulation avec PHREEQC donne les mêmes tendances que précédemment, c.-à-d. une
précipitation d'hydroxyapatite, en ajoutant un phénomène de dissolution de la calcite pour
revenir à l'équilibre calco-carbonique. Par rapport aux données expérimentales, la
précipitation est surestimée (disparition totale des phosphates). Si dans les deux cas la
solution est à l'équilibre au bout de 48 heures de contact, la dissolution de la calcite est
également surestimée par la simulation. Les concentrations finales sont consignées dans le
tableau suivant :

pH IS Ca HCO3- P-PO4
(mg.l-1) (mg.l-1) (mg.l-1)
Expérimentation 7,7 0 31 362 5,8
PHREEQC 7,1 0 52 510 0
Tableau C-16: Caractéristiques physico-chimique de la solution à l'équilibre (eau de distribution avec
calcite)

La dissolution de la calcite semble donc freinée, la sorption du P diminuant la surface de

calcite libre à l'eau. Ce phénomène est-il dû à une précipitation à la surface du matériau ou à
de l'adsorption ?
En faisant l'hypothèse qu'une précipitation a eu lieu dans les mêmes proportions que celles
observées sans ajout de calcite, et que la dissolution de la calcite se fait fidèlement à ce qui a
été observé au paragraphe C.3.5.3, on peut établir que la proportion de P et de Ca ayant réagi
par l'introduction de la calcite est : Ca/P = 0,36. Aucun précipité de phosphate de calcium
référencé dans la littérature ne possède ces caractéristiques (cf. paragraphe C.1.2.3). Même si
les quantités précipitées sont sûrement différentes (précipitation plus importante due au
relargage de Ca supplémentaire) le constat reste le même : l'adsorption semble être un
phénomène prépondérant dans la rétention du P sur la calcite en test batch. L'augmentation du
pH peut alors être assimilée à un relargage de groupes hydroxyles de la surface de la calcite
(comme on l’a vu au paragraphe C.2.3.1) lors de l'adsorption (voir Equation 7 à Equation 9).

Afin de minimiser l'impact des carbonates (compétition avec le P sur les sites d'adsorption),
une expérience avec 42,7 mgCa.l-1 et 30,5 mgHCO3.l-1 a été mise en place. L'IS est ici de -1,5.
La dissolution de la calcite est alors importante. Cela se traduit naturellement par une

92
libération de Ca en solution. La concentration de P après 48 heures de contact est inférieure à
2 mg.l-1, mais l'adsorption, compte tenu de la plus faible concentration en P au départ, n'est
pas plus importante qu’en l'absence de Ca. Les valeurs des concentrations d’équilibre
obtenues par expérimentation ou simulées sont représentées ci dessous.

pH IS Ca2+ HCO3- P-PO4

(mg.l-1) (mg.l-1) (mg.l-1)
Expérimentation 7,66 0,3 95,4 243 1,4
PHREEQC 7,45 0 47,5 260 0
Tableau C-17: Comparaison expérimentation - PHREEQC

Là encore, la simulation propose une précipitation d'hydroxyapatite jusqu'à disparition totale

du P entraînant une consommation de Ca. Dans l’expérience conduite, la consommation de Ca
est inférieure. La proportion molaire des deux espèces apparues en solution est de 2,7 moles
de HCO3- pour une mole de Ca. Ce rapport, supérieur à celui noté en étudiant la dissolution de
la calcite (paragraphe C.3.5.3), montre bien que du Ca libéré a pu être réutilisé. En supposant
les ratios établis précédemment, il y aurait environ 48 mg.l-1 de Ca qui auraient précipité, soit
un ratio molaire Ca/P de 0,5. Le seul précipité possible est alors un phosphate monocalcique.

Le Ca2+ paraît favoriser la sorption par deux mécanismes complémentaires et non exclusifs :
• La précipitation
• L'adsorption par complexation à la surface de la calcite.

La précipitation reste un phénomène d'une importance moindre que l'adsorption en batch. Le

calcium ajouté semble jouer le même rôle que celui libéré par la dissolution du matériau. En
réduisant la saturation vis-à-vis de la calcite, il réduit sa dissolution mais ne permet pas une
rétention accrue aux concentrations étudiées. Ce qui peut être visualisé sur la Figure C-55.

2,5

2
q (mg P/g)

1,5

0,5 Sans Ca
Avec Ca
0
-4 -3 -2 -1 0
IS (pH - pH equil)

Figure C-55: Influence de la saturation sur l'adsorption

C.3.5.5.2 Apatite
Pour l'apatite également, l'ajout de calcium ne semble pas accroître la rétention. Etant donné
qu'une faible proportion de calcium est nécessaire pour rendre la solution saturée vis-à-vis de
l'HAP, la solution lors d'une dissolution partielle du matériau devient rapidement saturée, ne
permettant pas d'observer de différence notable sur l'adsorption (Figure C-56).

93
 3
2,8 ads 24 h
2,6 ads 1h
2,4

q (mg.g-1)
2,2
2
1,8
1,6
1,4
1,2
1
0 10 20 30 40
Ca initial (mg.l-1)

Figure C-56 : Sorption à l'équilibre sur la calcite (pH = 7,20 ± 0,2 ; HCO3- = 155 ± 45 mg.l-1)

On peut noter que pour chaque expérience résumée dans cette figure, le ratio Ca/P dans la
solution de départ est inférieur à 0,36. Or, comme le montrent les travaux de Song et al (2001,
2002) (voir paragraphe C.1.2.3), le ratio molaire Ca/P de la solution est un facteur important
pour réguler la précipitation homogène de phosphates de calcium. Ceci est confirmé par la
figure suivante relatant une expérience faite avec différents ratios de départ pour une
concentration en P de 40 mg.l-1.

23
Vit ads (mg.g-1.j-1)

22,5

22

21,5

21

20,5
0 0,5 1 1,5 2
ratio Ca/P
Figure C-57: Ratio Ca/P de la solution de départ et vit ads à la première heure pour l'apatite.

La vitesse de réaction, mesurée sur une heure, croît avec l'accroissement du ratio Ca/P, mais
dans des proportions relativement faibles. Le fait de se situer en conditions de précipitation
hétérogène permet de minimiser l’influence de l'indice de saturation.

Avec une eau de distribution, considérant la dissolution et la précipitation homogène observée

avec cette même solution, le ratio Ca/P des ions transformés par réaction sur l'apatite est de
0,2.

94
 C.4. Discussion

La compréhension des phénomènes mis en jeu dans la rétention des orthophosphates sur les
différents matériaux, est un point important pour prévoir puis contrôler leur comportement
dans des filtres plantés. Définir quels sont les mécanismes, leur importance et leurs
limitations, permettra de mettre en évidence les matériaux qui paraissent les plus à même
d’être utilisés dans la filière. Afin de valider ou non l'utilisation de tel ou tel matériau,
plusieurs facteurs sont à discuter, comme la capacité de rétention à long terme, les cinétiques
en réacteur continu, les risques de colmatage, liés à la précipitation et au développement de la
biomasse, ainsi que la qualité du rejet après traitement. En fonction de tous ces paramètres
une discussion pourra être menée sur l’emplacement d’un tel filtre au sein de la filière de
traitement.

C.4.1. Mécanismes mis en jeu

Les comportements des matériaux varient avec leur composition.

Ferrosorp :
Pour le Ferrosorp, les mécanismes mis en jeu relèvent plus de l'échange ionique comme le
confirme l'évolution de la conductivité électrique durant l'expérience en colonne avec un
apport de P de 200 mg.l-1. Une fois les sites d'échange utilisés, la rétention devient faible et la
conductivité n'augmente plus. Si les échanges ioniques des hydroxydes de Fer en milieu
aqueux sont souvent mentionnés comme la conséquence d’échanges avec les groupes
hydroxyles (cf. paragraphe C.1.2.1), il n'en est peut être pas de même pour le Ferrosorp. En
effet la stabilité du pH pendant la réaction ne semble pas aller dans le sens de relargage d'ions
OH- ou H+, comme l'indiquent les équations théoriques d'adsorption (voir Equation 7 à
Equation 10), mais pourrait correspondre à une réaction du type de l’Equation 11. Néanmoins
il est mentionné dans la littérature (Misak, 1994) que le fait de chauffer des gels d'oxydes de
fer à des températures de 350 à 400°C permet de voir disparaître la bande de vibration des
liaisons OH sur les spectres d'analyses. Il n'est donc pas impossible que, lors de la fabrication
du Ferrosorp, les sulfates ajoutés au matériau soient venus se fixer à sa surface par adsorption
en lieu et place des hydroxydes. En échange ionique, comme l'ont montré les travaux de
Talibudeen (1981) (voir paragraphe C.2.3.1), les phosphates ont plus d'affinité que les
sulfates, permettant donc en milieu aqueux un échange ionique entre ces deux espèces.
Toutefois l'expérience en colonne alimentée à 200 mg.l-1 retient encore du phosphore après la
courbe de percée (voir Figure C-28). Plusieurs hypothèses peuvent être avancées telle une
accessibilité différente des sites ou leur spécificité. Les conditions de précipitation de
phosphates de fer ne semblent pas être réunies au regard du pH de la solution et des
concentrations de fer mesurées en sortie des colonnes.

L'étude de la désorption apporte un élément important concernant la stabilité de l'adsorption

des ions phosphates. En milieu en permanence saturé, la liaison est relativement faible, ce qui
favorise une libération d’ions PO4 en solution lors d'une alimentation avec une eau exempte
de phosphate. Cela est en accord avec l’hypothèse d’un échange ionique, mécanisme
d’adsorption facilement réversible. Il semble donc que nous ne nous trouvons pas en présence
d’adsorption spécifique mais bien d’une adsorption non spécifique du type échange d’ion. Le
fait de travailler avec des périodes d'oxydation (lors des vidanges régulières de la colonne
autorisant une mise à l’air), permet alors de stabiliser cette liaison. En milieu oxydant, le fer
ferreux se transforme en fer ferrique, plus stable, qui peut de plus cristalliser lors du séchage
du matériau. La réduction de Fe3+, comme on l'a vu au paragraphe C.1.2.4, pour des pH de 7-8

95
s'établit pour un potentiel d'oxydo-réduction de 0 à -100 mV. Ce potentiel n'a pas été mesuré
sur la colonne à 200 mg.l-1, mais il fut mesuré entre 40 et 200 mV sur la colonne à 20 mg.l-1.
Ceci peut expliquer la faible stabilité en milieu saturé des liaisons des ions PO4, formées avec
la phase solide.

Les matériaux calciques font intervenir des mécanismes d'adsorption et de précipitation de

surface. La différence de composition entre ces trois matériaux génère des comportements
différents.

Béton :
Le béton concassé, composé partiellement d’oxyde de calcium, subit une dissolution
importante. La solution, comme on l’a vu dans toutes les expériences faisant intervenir ce
matériau, voit son pH augmenter fortement (pH de l'ordre de 11 – 12 en batch et en colonne)
ainsi que les concentrations importantes en calcium (cf. expériences en colonne). Dans ces
conditions de pH et de concentration, la précipitation de phosphates de calcium est fortement
favorisée (voir Figure C-8). Les analyses de microscopie électronique confirment la formation
en colonne d'un précipité avec un ratio Ca/P de l'ordre de 1,4. Une fois l’oxyde de calcium
accessible complètement dissous, la rétention du P est fortement diminuée. En test batch,
l'évolution du Kd montre bien cette chute brutale d'affinité des ions phosphates avec le
matériau au-delà d’un niveau de saturation. On retrouve le même degré de saturation lors de
l’arrivée de la percée pour les expériences en colonnes (1,0 ± 0,25 g.m-2).
Après la dissolution d’oxyde de calcium, le béton, sur la colonne alimentée à 20 mg.l-1, se
comporte comme la calcite. On continue à avoir une précipitation de surface, mais cette fois-
ci limitée, compte tenu des pH moins basiques et du manque de calcium en solution. A pH
neutre, on le voit sur la Figure C-33, le passage à une eau de distribution avec des
concentrations de l'ordre de 70 mgCa.l-1 permet d'accroître la rétention. La rétention totale
observée en début d'expérience est donc due à une forte dissolution d’oxyde de calcium
permettant des conditions qui favorisent fortement la précipitation. Cette attaque de matériaux
a également été confirmée par les images au MEB : l'intérieur des grains du matériau est
devenu amorphe.

Calcite :
La calcite, matériau homogène, ne possède pas la même cinétique de dissolution que le béton.
Sa dissolution est bien observée (test batch et colonne) avec une eau sous-saturée.
L'augmentation du pH est bien moindre qu’avec le béton (pH d’équilibre de 8 à 8,5). La
précipitation se trouve donc moins avantagée. De plus une phase de latence est nécessaire
avant que la rétention soit effective. Cette période de latence semble être en partie due au
temps nécessaire pour dissoudre une fraction de la calcite afin de mettre du calcium en
solution. Les vitesse de rétention observées sont du même ordre de grandeur que celles,
mesurées dans différentes études, de dissolution de la calcite (voir paragraphe C.3.5.3). En
considérant un ratio de précipité Ca/P de 1,4 (ratio observé au MET), la vitesse de rétention
limitée par la dissolution devrait être de l’ordre de 10 mgP.g-1.j-1 pour la Calcite 2
(comparaison avec la Figure C-45 p.ex.). Les vitesses plus faibles, observées en tout début
d’expérience, peuvent être expliquées par le fait que les phosphates apparaissent comme des
inhibiteurs de dissolution des roches carbonatées (voir paragraphe C.2.3.1). Sachant de plus
que la valeur de référence de la cinétique de dissolution a été établie pour des solutions loin de
l'équilibre, il n'est pas étonnant d'obtenir des vitesses de dissolution plus faibles dans notre
cas. On voit bien en effet que l'ajout de calcium en solution permet de s'affranchir de cette

96
étape pénalisante de dissolution (voir Figure C-53b). La présence de calcium en solution
permet donc d'améliorer la cinétique de réaction en éliminant une étape réactionnelle. Le
calcium initialement présent ou remis en solution par dissolution, réagit avec le phosphore par
adsorption spécifique de complexe (voir Equation 9). En effet, les ratios observés en test
batch, trop faibles pour correspondre à des précipités, laissent supposer une prédominance de
l'adsorption. Le pH d'équilibre pour ces mêmes expériences, proche du pHZPC observé dans
différentes études (voir paragraphe C.2.3.1) vient conforter cette hypothèse. Ceci peut de plus
se justifier par le fait que les expériences en batch sont relativement rapides, et donc ne
favorisent pas les phénomènes plus lents de précipitation. En revanche en colonne, où les
conditions de temps permettent la création de précipités, on s'aperçoit, par l’examen au MEB,
que des cristaux se sont formés à la surface des matériaux. Les ratios Ca/P mesurés sur ces
précipités se situent entre le phosphate octocalcique et le phosphate tricalcique. Des phases
intermédiaires de ratios plus faibles sont observées en dessous des précipités. Ces sous-
couches semblent être des formes amorphes de précipités ou de complexes de sphère interne
servant de précurseur de cristallisation (voir paragraphe C.3.4.1).

Apatite :
La rétention des phosphates avec l'apatite peut être comparée aux mécanismes observés avec
la calcite. Les cinétiques sont cette fois-ci plus rapides, comme l’illustrent les expériences en
batch. Avec une eau non équilibrée, une dissolution partielle de l'apatite, et surtout des
impuretés de carbonates de calcium, permettent de mettre en solution des ions calcium. Une
faible quantité de calcium permet de saturer la solution vis-à-vis de l'apatite (caractéristique
qui lui confère sa grande stabilité). Cette dissolution ne met pas en solution de phosphate, et
semble être en accord avec la théorie de dissolution par paliers, pour lesquels les phosphates
sont les derniers dissous (voir paragraphe C.3.5.3). Les cinétiques sont très rapides et la quasi
totalité des phosphates est retenue en une heure en test batch. Les carbonates, dans les
conditions d'expérimentation testées, n'ont pas d'impact négatif sur la rétention. En revanche,
augmenter le ratio Ca/P de la solution de départ permet d'accroître la vitesse de rétention. En
colonne la forte affinité P-apatite se traduit par un rejet faible pendant les 150 premiers jours
d'alimentation. L'analyse microscopique des précipités (MET) révèle des ratios Ca/P proche
de 1,67 laissant supposer la précipitation d'hydroxyapatite étant donné que la solution est
exempte de fluor. La forte affinité, les précipités formés, confirment l'intérêt de travailler avec
des matériaux proches du précipité que l'on souhaite former pour favoriser la précipitation
hétérogène (cf. paragraphe C.1.2.2). Les mécanismes précurseurs semblent être de même type
que pour la calcite au regard des ratios Ca/P des ions disparus de la solution en test batch. Ces
ratios inférieurs à 0,5 ne peuvent pas correspondre à des précipités de phosphates de calcium.
Comme pour le béton, le passage avec une eau de distribution (contenant du calcium) permet
d’accroître la rétention. La précipitation, logiquement limitée par la disponibilité du calcium,
devient plus conséquente.

Pour les trois matériaux calciques l'étude de la désorption est en accord avec les mécanismes
de rétention proposés. La rétention (adsorption de complexe de sphère interne puis
précipitation de surface) est stable pour des pH proches de la neutralité.

C.4.2. Cinétiques

Les vitesses de rétention mesurées en batch sont supérieures à celles observées en colonne
comme l’indiquent les données consignées dans le tableau suivant.

97
 Batch Colonne
(mg.g-1.j-1) (mg.g-1.j-1)
Ferrosorp 15 0,03
Regemat 7 0,03 à 0,02
Calcite 1 0,01 à 0,025
Apatite 15 0,035
Tableau C-18 : Vitesses de rétention mesurées en batch et colonne

Une première hypothèse de réduction de la vitesse de réaction peut être une résistance du
transport externe en colonne. Il est certain que les conditions de brassage en batch permettent
de réduire fortement le film stagnant autour des particules. En considérant la résistance
uniquement liée au transport externe (Cs = 0 dans l’Equation 29), on peut comparer cette
vitesse à celle observée en colonne. En faisant varier la diffusivité moléculaire du P d’un
facteur 1 à 10, comme cela a été noté dans la littérature (voir paragraphe C.1.3 p42), on se
trouve toujours à des vitesses de consommation bien supérieures à celles observées en
colonnes (facteur 1000). Le transport externe n’est assurément pas limitant. La même
question peut être posée pour le transport interne. Sachant que le transfert externe n’est pas
limitant, on peut faire l’approximation suivante : Cs = Ce. Le module de Thiele est alors
largement inférieur à 1, quelles que soient les valeurs de tortuosité choisies (dans la gamme de
variation notée au paragraphe C.1.3). Il semble donc que les expériences en colonnes se
passent en régime chimique. Nous ne pouvons donc pas expliquer cette différence de vitesse
de réaction par ce biais.
Deux hypothèses peuvent être avancées pour expliquer cette différence. En colonne, la
réaction n’utilise assurément pas la totalité du volume disponible, mais un front de saturation
doit avancer graduellement dans le temps. Ce phénomène a pu être observé en bac, avec le
pilote, où la réaction se situe dans les premiers centimètres du filtre pour la calcite et le béton.
Ceci tend à sous-estimer les vitesses de réaction mesurées en réacteur ouvert. De plus, les
expériences en réacteur ouvert, on l’a vu, sont le lieu de réactions de précipitation de surface
principalement, alors qu’en batch ce phénomène est fortement limité par le temps réactionnel.
Les ratios molaires Ca/P observés en batch indiquent bien la prédominance de l’adsorption,
phénomène plus rapide que la précipitation. Ces deux facteurs ont sûrement un effet sur les
différentes vitesses réactionnelles observées.

C.4.3. Adéquation avec les filtres plantés et choix d’un

positionnement du filtre phosphore dans la filière

Quels que soient les mécanismes précurseurs pour les matériaux calciques (adsorption et/ou
précipités amorphes), la précipitation hétérogène à long terme est la seule permettant la
rétention fonctionnelle des phosphates. L'estimation du maximum de fixation est donc
délicate car cela revient à estimer le temps nécessaire pour combler l'espace poral du filtre ou
plus exactement le temps nécessaire pour diminuer les capacités d’écoulement à un niveau ne
permettant plus de garantir un traitement performant.

• Pour le Ferrosorp l'échange ionique permet d'estimer plus facilement la saturation des
sites. Cependant son utilisation nécessiterait de créer des périodes d'oxydation du filtre
pour permettre une rétention pérenne des phosphates. Ceci implique, pour le moins, la
création de deux filtres en parallèle, et donc complexifie la gestion de la filière (retour des
eaux de vidange du filtre notamment). De plus, on l'a vu, les capacités d'adsorption pour

98
 un tel fonctionnement sont alors réduites à 2,5 mgP.g-1 de matériau, ce qui reviendrait,
pour une rétention de 3 g.EqH-1 pendant 10 ans et une hauteur de matériau de 0,6 m, à une
surface de filtre de plus de 11,3 m2.EqH-1. Si on considère de plus le prix important de ce
matériau (> 400 Euro.m3) cette solution ne peut être envisagée économiquement pour une
telle utilisation.

• Le béton concassé, en plus du problème d'hétérogénéité que risque de poser un tel

matériau, présente l'avantage et l'inconvénient d'être composé d’oxyde de calcium. Il
permet d’obtenir des vitesses de rétention importantes en début d’utilisation et de respecter
sans problèmes les normes de rejet en phosphate. Cependant l’oxyde de calcium est
inévitablement responsable d’une augmentation du pH de la solution. Si les expériences en
batch et en colonne ont été faites avec une eau faiblement tamponnée, une expérience, non
présentée dans ce mémoire, dans les mêmes conditions que le pilote, avait été initiée avec
des eaux usées. Le pH de sortie était également fortement basique (pH = 11) révélant
l’incapacité du pouvoir tampon des eaux usées à réguler cette augmentation de pH. De
telles valeurs sont incompatibles (et interdites en France) avec un rejet dans le milieu
naturel. L’utilisation de ce matériau nécessiterait donc de neutraliser le pH en sortie, ce qui
complexifierait le process. L’utilisation de la totalité de l’oxyde de calcium disponible,
que ce soit en batch ou en colonne, revient à une couverture d’environ 1gP.m-2 de matériau
(Molle et al., 2003) soit pour une rétention de 3 g / EqH pendant 10 ans une surface
nécessaire de 2,7 m2.EqH-1 pour Regemat 2. Après la courbe de percée observée en
colonnes, la rétention est toujours effective avec une cinétique plus lente. Sur la colonne à
20 mg.l-1, le temps de séjour de la solution dans le matériau actif est de 5,5 heures. Or
l’utilisation d’une surface de 2,7 m2.EqH-1 conduirait à des temps de séjour d’environ 5
jours. En supposant que la totalité du massif soit effective en cristallisation, on pourrait
réduire cette surface nécessaire. Nous écarterons cependant son éventuelle utilisation en
raison du pH fortement basique qu’engendrera son utilisation à la mise en service, et du
fait qu’il ne peut vraisemblablement pas garantir le respect du seuil de 2 mgP.l-1 une fois
l’oxyde de calcium accessible dissous et consommé.

• L’utilisation de la calcite dans des filtres plantés permet de ne pas avoir de problème de
rejets avec des pH élevés incompatibles avec la réglementation française et européenne. Sa
capacité de rétention apparaît bonne. En revanche, comme le montrent les tests en colonne,
et en pilote, il sera plus difficile de respecter un rejet de 2 mg.l-1 en phosphore. La calcite,
avec une eau équilibrée, montre une période de maturation nécessaire à une première
couverture de phosphate, qui par la suite peut travailler en cristallisation. Mais la rétention
comme le montre l’évolution du rejet sur le bac, ne descend pas en dessous de 2 mg.l-1. La
réaction est limitée par l’établissement d’un équilibre ionique qui ne permet pas de
descendre aisément en dessous de ce seuil de rejet. Pour cette raison son utilisation ne
nous paraît pas envisageable.

• L’apatite a l’avantage de pouvoir respecter un seuil de rejet de 2 mgP.l-1, et de ne pas

provoquer de hausse trop importante de pH en solution. La saturation du matériau lors du
dépassement de 2 mg.l-1 en rejet est de 4,8 mgP.g-1, ce qui reviendrait à une surface de 2,8
m2.EqH-1 pour l’apatite 1 si l’on considère que plus aucune rétention ne se fait une fois ce
dépassement effectué. En réalité, on l’a vu, cette valeur de saturation est la conséquence
d’absence de calcium disponible en solution en raison de la dissolution de toutes les
impuretés de carbonates de calcium. En fait une eau comportant du calcium (ce qui est le
cas des eaux usées) permet de maintenir des vitesses de rétention de l’ordre de 0,03 mg.g-
1 -1
.j , réduisant ainsi la surface nécessaire. En effet, compte tenu de cette vitesse de

99
 cristallisation, pour un apport de 3 g.EqH-1, il faudrait 100 kg de matériau par EqH pour
retenir un rejet quotidien, soit une surface de filtre de 0,12 m2.EqH-1 (profondeur de filtre :
0,6 m , volume de 0,072 m3.EqH-1). Ce faible volume ne permettrait pas, considérant un
flux hydraulique de 150 litres par EqH, un temps de contact suffisant pour permettre le
respect du seuil de rejet. Considérant le temps de contact et la cinétique de réaction il
faudrait alors un volume de matériau minimum de 0,16 m3. La cristallisation ne serait
alors limitée, dans l’absolu, que par la réduction de la surface de réaction mise en jeu, et à
terme un colmatage chimique du filtre.

Les potentialités intéressantes de l’Apatite méritent que l’on affine les conditions d’une
éventuelle application.

Le dimensionnement d’un filtre est, on le sait, conditionné par plusieurs facteurs qu’il
conviendra de respecter : la cinétique de cristallisation, le colmatage chimique et par
conséquent l’hydraulique du filtre pour maintenir des charges hydrauliques compatibles avec
la perméabilité du matériau. Tous ces facteurs n’ont pas été testés mais plusieurs hypothèses
et garde fous peuvent être établis à la vue des résultats obtenus :
• Un volume de matériau de 0,16 m3.EqH-1 considérant les cinétiques obtenues pour une
concentration d’entrée à 20 mgP.l-1.
• Les expériences sur la colonne d’apatite 1 montrent qu’une saturation supérieure à
13,9 mg.g-1 ne pose aucun problème apparent. Cette saturation correspond pour 10 ans
de rétention à un volume de matériau de 0,56 m3.EqH-1.
• La charge hydraulique testée en colonne de 0,24 m3.m-2.j-1, pour un rejet de 150 litres
par EqH revient à une section de filtre de 0,62 m2.EqH-1. A cette charge hydraulique
aucun problème d’infiltration n’a été observé.

L’emplacement dans la filière peut être raisonnablement envisagé à l’aval de deux étages à
écoulement vertical, permettant d’assurer des teneurs de MeS et DCO faibles, se rapprochant
des conditions testées en colonne en fin d’expérimentation. Cela permettrait de s’assurer d’un
développement minime de la biomasse dont l’impact n’a pas été mis en évidence. Il nous
semble tout de même préférable de limiter son développement au sein du réacteur puisque
globalement la présence de matière organique réduit les surfaces réactionnelles du matériau. Il
peut également être envisagé de réaliser un deuxième étage horizontal dont la partie finale
serait garnie d'apatite. La partie amont, garnie de gravier, permettrait un abattement
supplémentaire des polluants et limiterait ainsi le développement de biomasse sur l'apatite.

Ces recommandations issues d’expériences de laboratoire demandent à être testées sur site
expérimental afin de mieux définir la robustesse d’un tel réacteur. Les variations de charges
hydraulique et en phosphore n’ont pas non plus été testées et l’impact de la biomasse trop peu
expérimenté.

En fin d’expérimentation sur colonne, la concentration en P de l’influent fut abaissée à 15

mg.l-1 (Figure C-39). La vitesse de réaction a suivi la même évolution. Cette plus faible
vitesse peut être pénalisante, notamment, si la faible teneur en P dans l’influent est due à une
dilution de ce dernier en raison d’une surcharge hydraulique. Les temps de passage plus
courts dans le matériau peuvent nuire au respect du seuil de rejet. Considérant, par exemple,
la baisse de 20 à 15 mg.l-1 en P de l’effluent d’entrée en raison d’une surcharge hydraulique
(passage de 150 l à 200 l.EqH-1), les volumes nécessaires pour retenir le P, passeraient alors
de 0,16 m3.EqH-1 à 0,21 m3.EqH-1. Il paraît donc nécessaire, avant toute transposition en taille
réelle, de passer par une phase de teste pour différentes teneurs de P dans l’influent : qu’elles

100
sont les cinétiques de cristallisation correspondantes et dans quelles mesures elles peuvent
être modifiées suivant, en autre, la teneur en calcium dans l’influent ? Il pourrait en effet être
envisageable de mettre un matériau calcique dans le gabion d’entrée d’un filtre afin d’apporter
par dissolution une source de calcium supplémentaire. Cela permettrait également d’éviter
une éventuelle dissolution de l’apatite en cas d’arrivée d’eaux acides.

101
102
 D : Limites
hydrauliques des
filtres plantés de
roseaux à écoulement
vertical
Cette partie traite de l'hydraulique des filtres plantés de roseaux à écoulement vertical. Les
trois chapitres qui la compose décrivent :
− les mécanismes ayant un impact sur les mouvements d'eau dans un milieu poreux et plus
particulièrement dans les filtres plantés. Le lien entre l'hydraulique des filtres et les
conséquences sur l'activité biologique responsable de l'épuration est également traité ;
− la méthodologie mise en œuvre, au laboratoire et sur le terrain, pour décrire le
comportement des filtres soumis aux surcharges hydrauliques et en estimer leurs limites ;
− les résultats obtenus et les commentaires associés.

103
 D.1. Hydraulique en milieu poreux

L’approche de l’hydraulique et des dégradations biologiques des filtres plantés de roseaux est
souvent effectuée en considérant les systèmes comme des « boîtes noires », au détriment
d’une compréhension précise des phénomènes ayant lieu à l’intérieur des filtres. Au niveau de
l’hydraulique, certaines études commencent à introduire des outils de modélisation permettant
de visualiser la répartition hydrique dans le profil du massif (Langergraber, 2001). Au regard
de l’hétérogénéité du support (biomasse, rhizomes, gravier) et de la succession de couches de
différentes granulométries, cette approche permet de comprendre plus finement le rôle des
discontinuités dans les écoulements et, à plus large échelle, dans les mécanismes épuratoires.
Si l’approche de modélisation n’était pas une demande dans le cadre de ce travail, il nous est
néanmoins apparu important de décrire le comportement hydraulique d’un sol en général et
des filtres plantés en particulier, afin de rendre compte des processus hydriques pouvant avoir
lieu dans ces systèmes. Dans un premier temps nous décrirons les mécanismes amenant l’eau
à se déplacer dans le sol, ainsi que les paramètres, liés aux filtres plantés, ayant des
conséquences sur ces déplacements. Puis, avant de faire un état des lieux des surcharges
hydrauliques admissibles sur les systèmes d’infiltration percolation en général, nous décrirons
les risques que peuvent engendrer ces surcharges sur un fonctionnement durable de la filière
de traitement.

D.1.1. Généralités
Potentiel de l’eau :
Le déplacement de l’eau dans le sol résulte de mécanismes énergétiques des potentiels
hydriques impliquant la conductivité hydraulique du milieu poreux. Suivant le principe de la
thermodynamique, la transition d’un état initial à un état final, s’effectue en exerçant un
travail sur le milieu extérieur. L’énergie requise est déterminée par la différence des niveaux
énergétiques des états de départ et d’arrivée. L’énergie totale de l’eau est la somme des
énergies potentielle et cinétique. En pratique, dans les sols, les vitesses d’écoulement sont
tellement faibles que les variations d’énergie cinétique peuvent être négligées (Musy et al.,
1991). L’eau se déplace alors des énergies potentielles élevées vers des points de faible
énergie. Le potentiel total de l’eau du sol est la somme des potentiels :
- de gravité lié à l’action des forces de gravité du globe ;
- matriciel, dû à l’action des forces de capillarité et d’hydratation sur un volume unitaire
d’eau. Ces forces sont engendrées par les effets de tension de surface de la phase
liquide et les effets aux interfaces des phases liquide, solide, gaz ;
- osmotique, lié à la présence de substances dissoutes ;
- géostatique.

L’écriture d’un potentiel total ΨT de la phase liquide permet de décrire de manière unifiée et
continue son comportement dans le système sol-plante-atmosphère. Dans le cas le plus
général, considérant :
i) la force ionique négligeable,
ii) une solution du sol homogène,
iii) un sol rigide,
le potentiel total peut se résumer aux termes de gravité et de pression, de la forme (énergie par
unité de masse) :
ΨT =h+ z Equation 46

104
exprimé la plupart du temps en hauteur d’eau équivalente, c. à-d. la pression exercée par une
colonne verticale de hauteur H = h + z (z, profondeur et h la pression matricielle).
On peut représenter schématiquement, dans le sol le long d'une verticale, les profils de
potentiel de pression, de gravité et de potentiel total. Un exemple pour un équilibre
hydrostatique est illustré Figure D-1.

Figure D-1 : Profils de charge en équilibre hydrostatique (source Musy et al., 1991).

Dans un sol non saturé, l’équilibre étant rarement respecté (infiltration, évapotranspiration), la
teneur en eau diminue à mesure que l’on approche de la surface, et la charge totale n’est pas
constante (Voir Figure D-2).

Figure D-2 : Profil de charge et profil hydrique en phase d’évaporation (source Musy et al., 1991).

Dans la zone non saturée, la teneur en eau et le potentiel de pression varient simultanément.
La relation existant entre les deux constitue un élément essentiel de la description de la
dynamique de la phase liquide en régime variable non saturé. Elle exprime les variations
d’intensité des forces de capillarité et d’adsorption en fonction de la teneur en eau. L’analyse
de cette relation est délicate car elle relève de phénomènes mal connus et peu accessibles. A
priori, on peut dire que les forces de capillarité prédominent dans la gamme des faibles
succions matricielles, et les forces d’adsorption dans la gamme de fortes succions matricielles.

105
La géométrie des pores, la structure et la texture du sol vont conditionner cette relation
comme le montre la Figure D-3.

Figure D-3 : Influence de la texture et de la structure sur

Figure D-4 : Effet d’hystérèse
la relation h(θ)
(Source Musy et al., 1991)

Les relations qui lient le potentiel de pression à la teneur en eau sont déterminées
expérimentalement, et les valeurs observées sont ajustées sur des lois empiriques (Voir
Annexe p 229). La détermination des relations de la courbe de conductivité (K=f(h) ou
K=f(θ),θ étant la teneur en eau) et de la courbe de rétention est une phase indispensable pour
décrire les écoulements dans les sols. Ces relations ne sont pas univoques et les courbes
déterminées par drainage diffèrent de celles déterminées par humectation (voir Figure D-4).
Ce phénomène, dit d’hystérèse, complique singulièrement l’expression mathématique de h(θ)
et rend difficile toute interprétation qui en découle. En général, l’effet d’hystérèse est plus
prononcé pour des sols à structure grossière (que sont les filtres plantés), et pour des situations
de faibles succions matricielles. La succession de périodes d’humidification et de drainage du
sol peut accroître cet effet. On comprend alors la difficulté de bien représenter la courbe h(θ),
car cela nécessite de connaître toutes les courbes de passage entre les deux courbes
principales. Faute de pouvoir décrire correctement ces phénomènes, l’hystérèse capillaire
n’est pas explicitement prise en compte dans la plupart des études relatives à
l’hydrodynamique des sols.

L’évapotranspiration

Deux phénomènes interviennent dans le bilan hydrique d’un sol planté, conduisant à
transférer l’eau du sol vers l’atmosphère :
i) l’évaporation directe de l’eau du sol, qui se produit dans une zone de faible
épaisseur située immédiatement sous la surface,
ii) la transpiration des végétaux.
Devant la difficulté de bien séparer ces deux phénomènes (simultanés) ils sont englobés sous
le terme général d’évapotranspiration. Toutefois les échanges par transpiration sont
quantitativement beaucoup plus importants que ceux par évaporation directe (Musy et al.,
1991) car la plante se comporte comme une pompe. L’évapotranspiration est ainsi
conditionnée d’une part par la demande évaporative de l’air (fonction de l’ensoleillement, de

106
l’humidité relative, de la température et du vent), et d’autre part, par la capacité du système à
satisfaire cette demande (disponibilité en eau, physiologie des végétaux …). Plusieurs études
mentionnent des estimations d’évapotranspiration dans les filtres plantés avec des diiférences
parfois importantes. Burgoon et al. (1995) observent des valeurs de l’ordre de 9 mm.j-1 pour
un filtre planté à écoulement horizontal dans lequel il n’y a aucune limitation hydrique, pour
des températures de l’air de 25°C. Des études détaillées méritent d’être conduites sur le sujet
pour mieux quantifier l’évapotranspiration de ces végétaux.

Plusieurs formulations ont été établies pour estimer l’évapotranspiration à partir de données
mesurables (formule de Blaney-Criddle, formule de Turc, formule de Bowen, formule de
Penman-Monteith, …). Les deux premières permettent de calculer une évapotranspiration
potentielle (ETP) en fonction de données climatiques. L’évaporation maximale est alors
obtenue par le produit de l’ETP et d’un coefficient cultural. Les deux dernières sont issues
d’une approche thermodynamique et font intervenir la température de surface sous le couvert
végétal. Pour des climats tempérés, et compte tenu des mesures effectuées dans le cadre de
cette étude, la formule de Turc semble la mieux adaptée. Elle s’écrit de la forme :

 R +50  (50− H r )
ETP =0,4TA g 1+
  Equation 47
 TA
+15  70 

Dans laquelle TA est la température de l’air, Rg le rayonnement global (en cal.cm-2) et Hr

l’humidité relative. Rg peut être estimé d’après le rayonnement extra terrestre Ra et
l’insolation relative, soit le rapport entre l’insolation effective n et la durée astronomique
possible d’insolation N suivant :
( )
Rg = Ra a +b n
N
Equation 48

Ra et N dépendent uniquement de la latitude et de la période considérée si bien que les valeurs

se trouvent dans des tables. En zone tempérées les valeurs des coefficients a et b sont
respectivement de 0,18 et 0,55 (Musy el al., 1991). L’insolation effective n’ayant pas été
mesurée lors de notre étude, et devant la difficulté de trouver des valeurs du coefficient
cultural pour les roseaux (phragmites Australis), seul un calcul approximatif pourra être
effectué. Ainsi nous obtiendrons des ordres de grandeurs de l’ETP, pour la région Rhône-
Alpes, et nous pourrons les comparer avec les débits transitant sur les systèmes étudiés.

Au regard des valeurs disponibles dans la littérature et des charges hydrauliques apportées sur
les filtres plantés à écoulement vertical, l’évapotranspiration est, la plupart du temps,
considérée comme négligeable dans les bilans hydriques des filtres. Cette hypothèse est
renforcée par le fait que les charges hydrauliques élevées apparaissent surtout en saison
hivernale, plus pluvieuse, et que l'ETP est alors limitée à la seule évaporation (d'ailleurs très
faible) lorsque la partie aérienne des roseaux est flétrie.

D.1.1.1. Hydraulique en milieu saturé

Prenons une colonne de sol saturée en eau de section A et soumise à un gradient de charge
hydraulique ∆H /L. La loi de Darcy stipule que le débit total de l’eau (QW) est directement
proportionnel au gradient de charge appliqué, à la section de passage et à un facteur KS
(Figure D-5):

107
 ∆H
Q w = −K s A Equation 49
L

Fluide

v
Ho

Le facteur de proportionnalité Ks de la loi de

milieu Darcy est la conductivité hydraulique à
L poreux ²H
saturation. Le signe négatif illustre que
l’écoulement se fait dans le sens opposé au
gradient de charge
Hf

Figure D-5 : Colonne de sol illustrant le principe de la

loi de Darcy

La densité de flux d’eau s’écrit alors :

Qw ∆H
Jw = = −K s Equation 50
A L

ou sous une forme plus générale :

r
J w = − K s ∇H Equation 51

∂H ∂H ∂H  
où ∇H est un vecteur dont les composantes sont  ; ;  .
 ∂x ∂y ∂z 

Pour établir l'équation de transport de l'eau dans un sol, on combine l’équation de Darcy avec
l’équation de conservation de masse. Le développement qui amène à l’équation générale des
écoulements peut être trouvé dans de nombreux ouvrages d’hydrodynamique des sols dont
Musy et al (1991), et se résume pour un milieu saturé rigide par :
K s div[∇H ] = 0 ou ∇ 2 H = 0 Equation 52

où ∇ 2 est l’opérateur de Laplace, défini par :

∇2 = ∂ 2 + ∂ 2 + ∂ 2  Equation 53
 ∂x 2 ∂y 2 ∂z 2 

D.1.1.2. Hydraulique en milieu non saturé

Approche Générale :
Dans un filtre planté à écoulement vertical, les filtres du premier étage sont constitués de
différentes couches granulométriques (graviers fins, couche de drainage en graviers plus
grossiers) recouvertes progressivement par une couche de dépôts organiques en surface du fait
de l’alimentation en eaux usées brutes. Cette succession de granulométrie différente, et
surtout l’alimentation par bâchées, induisent des conditions d’écoulements insaturés dans le

108
sol. La description de l’hydrodynamique est rendue plus complexe car la saturation du sol
devient une variable dans l’espace et dans le temps. Aux forces de gravité, s’ajoutent les
forces de pression matricielle, pour contrôler l’écoulement. Comme l’intensité des forces de
rétention, et le potentiel matriciel qui en découle, dépendent de la teneur en eau, la force
motrice varie d’un point à l’autre et, localement, dans le temps. Elle est également
conditionnée par le phénomène d’hystérèse.
Lorsque le sol se dessèche, les pores les plus larges se vident, et la section totale d’écoulement
diminue de même que la vitesse moyenne. L’eau se voit contrainte de circuler le long des
films d’hydratation. La tortuosité s’en trouve accrue, et la résistance à l’écoulement
également.

L’écriture de la dynamique en milieu non saturé en eau s’exprime d’une façon analogue à la
loi de Darcy moyennant la considération de la variation de la conductivité hydraulique en
fonction de la teneur en eau, et dès lors de la succion. On peut donc écrire :
r
J w = − K ( h ) ∇H Equation 54

r ∂ (h + z ) ∂h
J w ,x = −K (h ) = −K (h )
∂x ∂x
r ∂ (h + z ) ∂h
avec J w ,y = −K (h ) = −K (h ) pour z défini positivement vers le haut.
∂y ∂y
r ∂ (h + z )  ∂h 
J w ,z = −K (h ) = −K (h ) + 1
∂z  ∂z 

En terme de teneur en eau et en utilisant les fonctions auxiliaires définies précédemment, on

pourra écrire :
r
J w = − K (θ) ∇[h (θ) + z ] en terme de θ Equation 55

r ∂ (h (θ) + z )  1 ∂θ  ∂θ
J w ,x = − K (θ) = −K (θ)   = −D(θ)
∂x  C(θ) ∂x  ∂x
r ∂(h (θ) + z )  1 ∂θ  ∂θ
avec J w , y = − K (θ) = −K (θ)   = − D(θ)
∂y  C(θ) ∂y  ∂y
r ∂ (h (θ) + z )  1 ∂θ  ∂θ
J w ,z = − K (θ) = − K (θ)  + 1 = −D(θ) − K (θ)
∂z  C(θ) ∂z  ∂z

L’équation générale des écoulements non saturés résulte de la combinaison de la loi de Darcy
r
et de l’équation de continuité
∂θ
∂t
( )
= −div J w . Dans sa forme la plus simple, elle s’écrit:

∂θ
= div(K (θ)∇H ) Equation 56
∂t
Le développement de l’équation de continuité donne :
r r r
∂θ r  ∂ J w , x ∂J w , y ∂J w , z 
= −divJ w = − + +  Equation 57
∂t  ∂x ∂ y ∂ z 
 

109
En introduisant dans l’Equation 57 les densités de flux telles que définis pour l’Equation 55,
on obtient en terme de teneur en eau :
∂θ ∂  ∂θ  ∂  ∂θ  ∂  ∂θ  ∂K (θ)
=  D(θ)  +  D(θ)  +  D(θ)  + Equation 58
∂t ∂x  ∂x  ∂y  ∂y  ∂z  ∂z  ∂z
soit encore :
∂θ =div(D(θ)∇θ )+ ∂K (θ ) Equation 59
∂t ∂z

Pour un écoulement vertical unidirectionnel, l’équation se simplifie comme suit :

∂θ ∂  ∂θ  ∂K (θ)
= D(θ)  + Equation 60
∂t ∂z  ∂z  ∂z

En terme de pression hydrostatique, le développement de l’Equation 57 donne :

∂θ ∂  ∂h  ∂  ∂h  ∂   ∂h 
=  K (h )  + K (h )  + K (h ) + 1 Equation 61
∂t ∂x  ∂x  ∂y  ∂y  ∂z   ∂z 

En multipliant le terme de gauche par dh/dh, on fait apparaître la capacité de rétention

capillaire :
dh ∂θ ∂h ∂K (h )
= C( h ) = div(K (h )∇h ) + Equation 62
dh ∂t ∂t ∂z

Finalement, pour un écoulement vertical unidirectionnel, l’Equation 62 se simplifie comme

suit :
∂h ∂  ∂h  ∂K (h )
C(h ) = K (h )  + Equation 63
∂t ∂z  ∂z  ∂z

Les Equation 60 et Equation 63 constituent les deux formes de l’équation de Richards pour
un écoulement vertical unidimensionnel.

Biomasse microbienne et propriétés hydrauliques

La croissance et le métabolisme de la population bactérienne est nécessaire pour assurer la
dégradation de certains polluants. Ils peuvent néanmoins engendrer des effets néfastes,
comme le colmatage de l’espace poral, ou, pour le moins, une réduction des canaux
d’écoulement des fluides. L’infiltrabilité du filtre et l’efficacité du traitement s’en trouvent
alors affectées. Trois approches sont communément utilisées pour modéliser le mode de
croissance de la biomasse microbienne dans des milieux poreux saturés :
• Le modèle dit de biofilm, supposant que la biomasse forme un biofilm continu,
d’épaisseur uniformément répartie sur l’ensemble des particules.
• Le modèle de microcolonies, supposant que les bactéries s’attachent sous forme
discrète, chacune avec une surface qui lui est propre et au travers de laquelle diffusent
les polluants.
Ces deux models sont utilisés pour prendre en compte des limitations diffusionnelles entre la
phase liquide et la biomasse.

110
 • Le modèle macroscopique dans lequel la biomasse peut adhérer et croître sans aucune
hypothèse géométrique ou de structure.

Différents auteurs ont utilisé ces modèles (Taylor et al., 1990a, 1990b ; Vandevivere et al.,
1992a, 1992b, 1995) et ont obtenu des résultats à peu près similaires sur la réduction de la
conductivité hydraulique à saturation (KS) induite par le développement de biomasse. En
milieu saturé, sur du sable une réduction de 3 à 4 ordres de grandeur serait une limite. Une
fois cette limite atteinte, un équilibre s’établit entre croissance et décrochage de la biomasse.
Un ratio C/N important se traduirait par une réduction de la conductivité en raison d’une
production de polysaccharides par la biomasse.
Des images réalisées au MEB (Vandevivere et al., 1992b) montrent que la couverture
uniforme de la biomasse est loin d’être évidente et qu’elle forme de larges agrégats qui
s’accumulent dans les constrictions du milieu poreux.

Différents modèles ont été développés pour représenter la réduction du KS par la biomasse, en
milieu saturé mais aucun d’eux n’est universel et encore moins transposable aisément en
milieu insaturé. Parmi les phénomènes régissant l’accumulation de biomasse dans un milieu
poreux on peut énumérer :
i) la croissance, proportionnelle à la charge polluante et la biomasse présente ;
ii) le dépôt, fonction de la concentration en biomasse dans le liquide et des propriétés
du système fluide-solide ;
iii) la mort, fonction de la teneur en biomasse vivante ;
iv) le décrochage fonction du type de biomasse et des forces de cisaillement du fluide.

En milieu insaturé, l’interface eau-air va compliquer les phénomènes. Le piégeage de gaz

dans le milieu contribue à réduire la perméabilité. Wan et al. (1994), observent qu’une
sorption irréversible est favorisée aux interfaces eau-air due à l’hydrophobicité des bactéries.
La demande en oxygène des bactéries et les limitations qui peuvent en découler, induisent des
gradients d’oxygénation et donc une répartition inégale de la biomasse dans le massif. Lors du
séchage, la production de polysaccharides, dont la capacité à retenir l’eau est importante
(Roberson et al., 1992), est favorisée. La présence de biomasse conduit alors à augmenter
l’humidité résiduelle au sein du milieu. Elle modifie la mouillabilité du support et, par
conséquence, les caractéristiques de rétention en eau (tension de surface différente). Cela
conduit à réduire la conductivité hydraulique à saturation du milieu (Wu et al. 1997, Wan et
al., 1994).

On comprend alors la complexité à représenter l’impact de la croissance de la biomasse sur le

comportement hydrodynamique des filtres, dans lesquels la biomasse suit des rythmes de
croissance et de régression. Un manque crucial de connaissances précises sur ces systèmes
fait défaut.
Néanmoins, plusieurs modèles existent pour prendre en compte cette croissance de biomasse
dans la modification des propriétés hydrauliques (Rockhold et al., 2002 pour une synthèse). Il
s’agit de modèles prenant en compte les deux phases, support et biomasse, dans le calcul de
K(θ), et pouvant être incorporés dans les modèles de teneur en eau et de conductivité
hydraulique de type Van Genuchten et Brooks-Corey (voir annexe p 229).

D.1.1.3. Capacité d'infiltration

L’alimentation syncopée des filtres plantés de roseaux engendre des modifications quasi
instantanées des conditions de pression et de teneur en eau à la surface du sol. L’infiltration de

111
l’eau peut alors être considérée comme une perturbation qui se propage dans le filtre. Outre
les caractéristiques hydrodynamiques du filtre, les conditions initiales et le débit
d’alimentation vont conditionner cette infiltration (cf. annexe p 233). Dans les sols
homogènes, la perturbation se propage en établissant un front d’humidification, dont
l’évolution idéale dans le temps peut être visualisée sur la Figure D-6.

Figure D-6 : Evolution du profil hydrique au cours de l’infiltration

Il n’est pas évident, compte tenu de l’hétérogénéité du sol des filtres plantés, que cet
avancement idéalisé de l’eau dans le filtre soit réaliste.

Le régime d'infiltration des filtres dépendra avant tout du régime d'alimentation. En

infiltration percolation, on dimensionne le régime d'alimentation de manière à ce qu'il soit
supérieur à la capacité d'infiltration, afin d’établir une submersion de la surface du filtre, et
utiliser ainsi la totalité du réacteur. Ceci est vérifié lorsque le filtre est à maturation (dépôt
organique), mais n'est pas forcément le cas lors de la mise en route de la station, où le gravier,
encore vierge, peut autoriser des vitesses d'infiltration rapides.
En fonctionnement "mature", c'est donc la capacité d'infiltration du sol (l’infiltrabilité) qui
déterminera les vitesses d'écoulement. On parle alors d'infiltration à capacité, flux maximum
que le sol est capable d'absorber lorsque sa surface est maintenue en contact avec de l'eau et à
pression atmosphérique.
Au début d'une bâchée, la modification brusque des conditions de pression à la surface fait
apparaître un gradient de pression élevé portant sur les premiers centimètres. Au fur et à
mesure que la zone mouillée se développe en profondeur, la distance sur laquelle agit la
différence de pression augmente, diminuant ainsi l'intensité de ce gradient. Il devient de plus
en plus faible, et l'infiltration est alors principalement régie par les forces de pesanteur (voir
Figure D-7).

112
 Figure D-7 : Evolution du profil de charge au cours de l’infiltration (Source Musy et al., 1991)

L'infiltrabilité à un niveau donné se caractérise alors par une décroissance progressive qui
dépend de la conductivité hydraulique, mais aussi des conditions aux limites soit : de la teneur
en eau initiale du profil et de celle imposée en surface. Cette décroissance de la capacité
d'infiltration peut être renforcée par des facteurs secondaires comme le colmatage partiel de
surface par les MeS des eaux usées, le gonflement de la matière organique ou
l'emprisonnement de bulles d'air. Le laps de temps pour atteindre l'infiltration à capacité est
variable. Il est d'autant plus long que le sol est initialement sec et que le régime d'alimentation
est faible.

Plusieurs modèles physico-empiriques ont été établis pour décrire le processus d'infiltration.
Ces modèles constituent des approximations qui peuvent néanmoins être utiles quand on ne
s'intéresse pas aux phénomènes hydriques ayant lieu à l'intérieur du sol (évolution du profil
d'humidité). Ces modèles sont présentés en annexe p 233. Il est important de noter qu'ils ont
été établis pour des sols naturels de complexité différente de celle des filtres plantés de
roseaux.

D.1.1.4. Redistribution
Lorsque l'infiltration cesse, les mouvements d'eau engendrés dans le sol ne s'arrêtent pas
immédiatement. Les gradients de pression et de gravité subsistent et sont influencés
notamment par l'évapotranspiration. Une redistribution de l’eau a lieu afin de rééquilibrer les
différents potentiels. Cela se traduit par un transfert d'eau vers le bas, entraînant la diminution
de la teneur en eau des couches supérieures et une augmentation de celle des couches
inférieures. La vitesse à laquelle se déroule ce processus dépend du type de sol (plus rapide
pour des sols de granulométrie grossière comme les filtres plantés) mais également de
l'historique des périodes d'alimentation et de repos. Plus le profil hydrique est initialement
différencié, plus la durée du processus de redistribution sera élevée. La position d'équilibre
dépend de la présence ou non, et de sa proximité, d'une zone saturée au fond du filtre. La
redistribution est évidemment affectée du phénomène d'hystérèse (désorption de la zone
supérieure et sorption de la zone inférieure), complexifiant sa modélisation. La prise en
compte de ce phénomène implique la connaissance des branches principales de l'hystérèse
mais aussi de toutes les courbes de passage. Dans le cadre d'une approche analytique cet
aspect est alors souvent négligé.

113
 D.1.1.5. Qualité de l’eau et vitesse d’infiltration
Les propriétés physico-chimiques de l’eau peuvent influencer sa vitesse d’infiltration. La
conductivité électrique, la turbidité, la température de l’eau sont autant de paramètres qui
influent sur les vitesses d’infiltration. Nous ne détaillerons ici que l’effet de la température,
sujette à des variations pouvant être responsables de plus amples effets sur les vitesses
d’infiltration que les deux premières en ce qui concerne les eaux usées domestiques.

L’effet de la température sur les vitesses d’infiltration est lié à la valeur de la conductivité
hydraulique à saturation du sol, elle-même liée à la conductivité hydraulique intrinsèque du
sol (ki), ainsi que la viscosité et la densité de l’eau suivant la relation :
ρg
K S =ki Equation 64
η
où η est la viscosité de l’eau (kg.m-1.s-1), ρ la densité de l’eau (kg.m-3) et g l’accélération liée
à la pesanteur (m.s-2). L’amplitude de variation de la viscosité est 10 fois supérieure à celle de
la densité dans la gamme de température qui nous intéresse (0 à 30 °C). On peut alors définir
la variation de la conductivité hydraulique à saturation pour des températures différentes
suivant :
η
K S1 = K S2 2 Equation 65
η1
où les indices 1 et 2 représentent les deux températures comparées. Par exemple la
conductivité hydraulique à saturation à 20°C sera 1,5 fois plus importante que celle à 5°C.
Lentz et al. (1999) ont observé, en colonne et dans des sillons d’irrigation, pour des variations
de température de l’eau allant de 7 à 33°C, une variation de la vitesse d’infiltration de 2% par
°C par rapport à la vitesse initiale.
Néanmoins, comme la saturation d’un sol a également une influence directe sur les vitesses
d’infiltration, il est difficile de déterminer le degré d’importance de la température de l’eau et
de la saturation du sol sur le contrôle des vitesses d’infiltration. On peut tout de même noter
que l’influence sur la vitesse d’infiltration sera moindre lorsqu’on s’éloigne de la saturation
du sol (Haridasan et al., 1972), car le rôle du potentiel matriciel deviendra alors prépondérant.
Différents auteurs, dont Constantz et al. (1991), observent une bonne corrélation entre la
variation de la vitesse d’infiltration et celle de la viscosité sur les vitesses finales d’infiltration,
quand la saturation du matériau est presque atteinte.

D.1.2. Conséquences des surcharges hydrauliques sur l’activité

biologique
Lors de surcharges hydrauliques, des modifications des conditions physiques et biologiques
des filtres peuvent induire des modifications des rendements épuratoires. En conséquence,
définir les limites hydrauliques des filtres ne se réduit pas à déterminer la quantité d’eau
pouvant s’infiltrer quotidiennement. Un couplage avec les rendements épuratoires à
différentes échelles de temps est nécessaire. Etant donné l’importance de travailler en
conditions aérobies pour assurer la qualité du traitement, les différents phénomènes agissant
sur cette capacité d’oxygénation (développement bactérien, accumulation de MeS…) seront
évalués. Le rôle de la porosité libre à l’air et à l’écoulement, ainsi que les facteurs influençant
cette porosité, sont donc des éléments primordiaux pour l’écoulement de l’eau et le
renouvellement des gaz. On comprend alors que les surcharges hydrauliques vont venir
minimiser ces échanges d’oxygène, pouvant affecter les mécanismes épuratoires.

114
 D.1.2.1. Temps de passage
Le temps de passage dans les filtres va déterminer le temps de contact entre la pollution
dissoute et la biomasse. Ce temps de passage peut se décomposer suivant :
• Un temps de passage rapide de l’eau libre lors d’une bâchée.
• Un temps de contact plus important de l’eau échangée et stockée dans le filtre entre
deux bâchées.

Ces temps de passages sont conditionnés par la fréquence des bâchées, l’humidité du filtre et
l’importance des échanges dans le massif. L’hydraulique et la présence notamment de
passages préférentiels vont donc influencer le temps de contact.
L’augmentation de la charge hydraulique induit inéluctablement une diminution des temps de
séjour au sein des filtres. Suivant les configurations, cela se traduit soit par une fréquence de
bâchées plus rapide, donc une diminution de la période de stockage entre deux bâchées, soit
par des volumes de bâchées plus importants, conduisant à augmenter le volume d’eau libre
traversant le filtre au cours d’une bâchée.

D.1.2.2. Oxygénation
L’aération du massif doit répondre à la demande globale en oxygène (DGO) que l’on peut
décomposer de la manière suivante (Iung, 1993) :
DGO =DCOd +αNTK Equation 66
+
dont le coefficient d’oxydation (α) pour 1 mg de N-NH4 est défini suivant :
NH 4+ + 3 O2 → NO2− + H 2O+2H + pour la nitritation
2
NO2− + 1 O2 → NO3− pour la nitratation
2
soit : NH 4+ +2O2 → NO3− + H 2O+ 2H + conduisant à une valeur de 4,57 mg d’O2 consommé par
mg de N-NH4+ oxydé. En tenant compte de la synthèse cellulaire, et en assimilant la matière
vivante à la formule C5H7NO2, l’équation globale rendant compte de l’oxydation et de la
synthèse biologique devient (Deronzier et al., 2002) :
NH4+ + 1,83 O2 + 1,98 HCO3- → 0,021 C5H7NO2 + 1,04 H2O + 0,98 NO3- +1,88 H2CO3
Le coefficient α est alors de 4,18.

Le terme de DCOd (correspondant à la fraction dissoute de la matière organique) est choisi

par Iung en raison d'une part, de la décantation primaire préalable qui élimine déjà 50% de la
fraction particulaire et, d'autres part, de la filtration qui s'opère dès la surface des lits
d'infiltration-percolation sur sable. Pour les filtres plantés de roseaux, il est peut être
préférable de se référer à la DCOb (DCO brute), prenant en compte l'ensemble des
composantes de la matière organique, qu'elles soient dissoute, particulaire ou colloïdale.

Quelles que soient ces considérations, dans les filtres plantés de roseaux, et à plus large
échelle dans les systèmes d’épuration par culture fixées sur supports fins, on cherche à limiter
la croissance de biomasse en appliquant des périodes de repos au cours desquelles l'apport de
substrat pour la biomasse est supprimé. Elle doit donc consommer ses réserves ou la fraction
de matière organique non encore dégradée au cours de la période d'alimentation. La biomasse
n’est donc pas constamment en phase de croissance. Par conséquent, et puisque nous
recherchons dans ce type de système une production de boues la plus faible possible, nous
adopterons la valeur de 4,57 pour α pour prendre en compte les besoins les plus élevés en
oxygène. Ce choix vise à garantir des conditions aérobies susceptibles de conduire à une
minéralisation aussi complète que possible.

115
Dans ces conditions, et sur la base d’une DCOd de 400 mg.l-1 et 50 mg.l-1 de N-Nkj (pas de
prétraitement), cela correspond à une DGO de 630 mg d’O2.l-1 d’effluent.

Sur la base d’une porosité effective de 0,39, d’une hauteur de gravier de 40 cm, et d’une
concentration de 300 g d’O2.m-3 d’air, le filtre peut alors idéalement procurer un stock initial
de 46,8 g d’O2.m-2, ce qui correspond à environ 20 % de la DGO pour une charge hydraulique
de 35 cm.j-1.

Lors de surcharge hydraulique, l’augmentation de l’humidité dans le massif, induit une

diminution de la porosité libre à l’air, et donc de la quantité d’oxygène présente dans le filtre.
Les capacités épuratoires du système dépendent donc essentiellement des possibilités de
renouvellement en oxygène dans la matrice poreuse. Ce renouvellement est étroitement lié à
la gestion des alimentations en eaux qui conditionnent l’écoulement. La seule source
d’oxygène disponible pour le renouvellement est l’air atmosphérique par phénomènes de
convection et de diffusion.

D.1.2.2.1 Convection
La convection peut être définie comme l’apport d’air atmosphérique à l’intérieur du filtre dû à
la pression exercée par la lame d’eau en surface et les variations de stock d’eau dans le
massif. La migration de la lame d’eau dans le filtre peut être schématisée par un effet piston
qui pousse les gaz vers le fond, conjointement à un effet d’aspiration d’air atmosphérique en
surface, lorsque cette dernière est dénoyée. L’alimentation syncopée favorise donc ce
phénomène. Cette description simpliste n’est vraisemblablement pas aussi limpide dans la
réalité :
• si une zone saturée existe au niveau des drains, l’évacuation des gaz y sera difficile.
On aura une compression de l’air à l’intérieur du filtre et le renouvellement sera limité,
• de plus, si la restitution commence avant le dénoyage de la surface la convection sera
limitée. Une phase de compression précédera la convection. Cette dernière sera
d’autant plus faible que la période de submersion sera longue,
• par contre, si la restitution de l’eau en sortie du massif est postérieure au dénoyage de
la surface la convection sera favorisée.

Lors de surcharges hydrauliques, les périodes de submersion plus importantes limitent ce

phénomène. Ceci a été observée lors du colmatage d’une colonne de gravier dans une étude
menée par Ménoret (2001).

D.1.2.2.2 Diffusion
Le transfert d’oxygène par diffusion en milieu poreux s’exprime, comme dans l’atmosphère,
grâce aux lois de Fick. Le coefficient de diffusion de l’oxygène dans l’air D0 est alors
remplacé par un coefficient de diffusion de l’oxygène dans le milieu poreux D.

J =−Ddif ⋅∂C Equation 67

∂z
où J est le flux diffusif d’oxygène par unité de surface (M.L-2.T-1), Ddif le coefficient de
diffusion de l’oxygène dans le milieu poreux (L2.T-1) et C la concentration d’oxygène dans la
phase gazeuse (M.L-3).

116
Il n’existe pas de loi générale permettant d’obtenir la valeur du coefficient de diffusion D. De
nombreux auteurs donnent, selon les conditions expérimentales qu’ils ont rencontrées, des
fonctions empiriques permettant d’estimer le coefficient de diffusivité à partir des
caractéristiques du milieu poreux (Xu et al.,1992). La diffusivité est le rapport Rdif entre les
coefficients de diffusion d’un gaz dans le milieu poreux et dans l’air.
Ddif
Rdif = Equation 68
D0
Rdif est fonction de différents paramètres du milieu, plus ou moins mesurables : la porosité,
l’humidité, la tortuosité, la constrictivité.

La plupart des fonctions empiriques ne tiennent compte que de la porosité et de l’humidité par
l’intermédiaire d’un seul facteur, la porosité libre à l’air. On peut citer ici les deux fonctions
les plus usitées dans l’étude des sols (Jin et Jury, 1996) :
La fonction de Penman (1940)
Rdif =0.66f a Equation 69
La fonction de Millington-Quirk (1960)
f a10 / 3
Rdif = 2 Equation 70
f
Avec fa , la porosité libre à l’air.
La part relative de chacun des deux mécanismes d’échange gazeux n’est pas arrêtée. L’apport
convectif est parfois négligé devant l’apport diffusif (Chachuat, 1998 ; Gnagne,1996). Lefèvre
(1988) néglige les apports par diffusion au profit de la convection. Andreicu (2002), suivant
une méthode mise au point par Mohammedi (1998), a mesuré le KLa (coefficient de transfert
d’oxygène) d’un massif de sable avec des aérations passives à l’intérieur du massif et dans la
zone de drains en base de colonne. Elle montre alors, que l’apport d’oxygène par convection
n’est pas à négliger dans les conditions expérimentales testées. Dès lors qu’on utilise des
matériaux grossiers les phénomènes de convection et de diffusion sont favorisés (Bect, 2000)
et la carence en oxygène ne semble pas problématique tant que les périodes de submersion de
la surface sont nulles (ou faibles), et que les flux d’air dans les drains sont possibles (pas de
zone saturée ou de frange capillaire importante) (Ménoret, 2001).

D.1.2.3. Colmatage
L’importance du colmatage va régir la porosité libre à l’air et à l’eau libre, conduisant à
modifier les vitesses d’écoulement et de transfert d’oxygène au sein du massif. Si le
colmatage permet d’augmenter les temps de contact du triptyque eau-gaz-biofilm,
indispensable à une bonne dégradation des polluants, il doit être limité pour maintenir des
conditions de perméabilité et d’oxygénation « ad-hoc » nécessaires à la longévité du filtre.
Quatre types de colmatage peuvent être notés au regard de l’expérience sur les cultures fixées
sur supports fins :
• un colmatage physique dû au dépôt des MeS,
• un colmatage biologique induit par la croissance de la flore bactérienne,
• un colmatage chimique lié à la précipitation et au dépôt de sels,
• un colmatage végétal accentué par le développement des rhizomes.

117
Le colmatage chimique, quand on ne cherche pas à cristalliser spécifiquement le P, est
souvent considéré comme marginal dans le contexte des filtres à écoulement vertical
(Ménoret, 2001), tout comme la production de gaz et la compaction de la matière organique.
Mais les incertitudes concernant les mécanismes amenant au colmatage montrent qu’ils ne
sont peut être pas à ignorer.

D.1.2.3.1 Colmatage physique

Le colmatage par accumulation de MeS est le processus le plus souvent cité dans la littérature,
surtout lors d’utilisation de matériaux fins. Langergraber (2001) ne prend en compte que
l’apport de MeS comme processus de colmatage dans une modélisation du comportement des
FPR à écoulement vertical. Les MeS les plus grossières se déposent en surface du filtre
(filtration de surface) par action purement mécanique. Les particules plus fines sont retenues
par blocage entre les pores (filtration en volume) (Ménoret, 2001). Plus le matériau support
est grossier, plus les MeS pénètreront profondément. Le colmatage en sera retardé mais plus
épais (Lefèvre, 1988).
Il se forme, à plus moins long terme, suivant la présence ou non de prétraitements, une couche
colmatante à perméabilité réduite. Dans la configuration française des FPR, les eaux entrantes
ne subissent aucune décantation préalable. Il s’en suit un fort dépôt organique en surface des
lits du premier étage d’environ 1,5 à 2 cm par an, en tenant compte d’une minéralisation de
(60%) (Liénard et al., 2003). Cette couche de dépôt organique, limitante hydrauliquement, qui
s’ajoute à un support de porosité différente, va donc avoir un impact sur l’hydraulique des
filtres. A l’interface, des phénomènes de saturation en eau, en raison d’une diminution locale
de la porosité, peuvent avoir des conséquences importantes sur l’hydraulique. Si le colmatage
est « épais » la couche limitante sera plus importante.
L’augmentation de la charge hydraulique se révèle souvent néfaste à l’efficacité de la
rétention des MeS sur ce type de filière (Börner et al., 1998).

D.1.2.3.2 Colmatage biologique

Le colmatage biologique est engendré par l’occupation de la porosité du matériau par la
biomasse et les sous-produits issus du métabolisme bactérien. En théorie, la production de
boue issue de la dégradation de la charge organique est compensée par la respiration
endogène des bactéries, durant les périodes de repos auxquelles sont soumis les filtres, et le
broutage des protozoaires. Si la production de boue devient supérieure au taux de
décroissance de la biomasse, ou si l’alternance des phases d’alimentation et de repos n’est pas
correctement gérée, l’accumulation de boue peut survenir. Börner et al. (1998) estiment que le
colmatage biologique représente environ 25 % du colmatage physique.
Si des conditions anaérobies surviennent (même localement), en raison notamment de
surcharges hydrauliques, le métabolisme microbien engendre alors la production de composés
responsables de l’obstruction des pores (polysaccharides, dérivés d’acides uroniques et
substances humiques) (Guilloteau, 1992). De tels composés sont souvent très difficilement
biodégradables (Lefèvre, 1988).
Nguyen (2000), en étudiant la composition de la matière organique accumulée au sein d’un
filtre horizontal planté de roseaux en fonctionnement depuis 5 ans, estime à plus de 90 % la
fraction de matière organique non biodégradable.
Ménoret (2001) montre, en appliquant de fortes charges sur des massifs de gravier et
pouzzolane (170 et 280 g DCOd.m-2.j-1), que 11 à 18 % de la DCOd appliquée est accumulée
sous forme de matière organique dans le massif. Il met également en évidence l’importance
des périodes de repos pour la minéralisation de la matière organique accumulée, et donc pour
repousser le colmatage.

118
 D.1.2.3.3 Colmatage végétal
Le développement racinaire des roseaux induit un colmatage progressif des filtres, peut être
en partie compensé par un gonflement du massif. Les rhizomes bouchent les pores du milieu
et réduisent la porosité libre à l’air et à l’écoulement de l’eau. Le développement racinaire
n’est pleinement développé qu’après plusieurs années de fonctionnement (trois ans d’après
Boon, 1985). Considérant la matière sèche des rhizomes dans un filtre pleinement développé,
sa siccité et la part de cette biomasse végétale dans les pores accessibles à l’eau et à l’air
(environ 70 % de la porosité dans un filtre à sable), Börner et al. (1998) estiment que les
rhizomes utilisent au moins 33% de la porosité des 30 premiers centimètres du sol (ils
considèrent que les rhizomes se développent majoritairement dans les 30 premiers
centimètres). La conductivité hydraulique s’en trouve donc affectée, ainsi que l’oxygénation.
On peut également noter que, lors du faucardage hivernal des roseaux, une partie des feuilles
restent en surface du filtre, malgré un ratissage de la surface. Ces feuilles augmentent la
couche de dépôt ; augmentation inopportune, car précédant une période sensible pour la
minéralisation des dépôts et l’hydraulique des filtres (pas de roseaux).

D.1.3. Performances des procédés par cultures fixées sur supports

fins : effet des surcharges hydrauliques.

D.1.3.1. Nitrification
Suivre l’évolution des formes azotées réduites (nitrification) comme indicateur de bonnes
performances des filtres à écoulement vertical est intéressant, car synonyme de bonne aération
du système. La nitrification est un processus plus sensible aux conditions d’oxygénation du
filtre que la dégradation de la matière carbonée. Plusieurs facteurs, on l’a vu, influencent la
nitrification (le choix du matériau filtrant, la charge hydraulique, organique, la température et
la gestion des périodes de repos …) Plusieurs auteurs (Cooper et al., 1997 ; Platzer, 1997 ;
Weedon, 2002 ; Mitterer et al., 2002 ; Kayser et al., 2002….) relatent des valeurs indicatives
entre rendements observés et charges hydrauliques, organiques et azotées appliquées sur des
filtres plantés de roseaux. Ces expériences concernent des filtres de configurations différentes
du modèle français car composés de sable et utilisés comme étage de traitement secondaire ou
tertiaire. Les charges hydrauliques acceptées sur ces stations sont faibles. Weedon (2002)
recommande des charges de 0,086 m.j-1 pour un filtre alimenté par bâchées sans période de
repos. Il observe une submersion de la surface pour des charges de 0,237 m.j-1 et pour une
charge organique de 26 g DCO.m-2.j-1 et 5,2 g N-Nkj. m-2.j-1.
Kayser (2002) teste des charges hydrauliques de 0,04 à 0,18 m .j-1 sur un filtre de 50 cm de
sable (0-2 mm) et des charges en N-Nkj de 7,1 g.m-2.j-1. Il apparaît que les charges
hydraulique et azotée testées ne sont pas excessives vis-à-vis de la qualité du traitement. La
nitrification est plus affectée par la température de l’eau. Aussi, des corrélations linéaires sont
établies entre la capacité de nitrification et la charge appliquée pour différentes températures.
Pour des températures inférieures à 5°C, 50% de l’azote sont nitrifiés, 70% pour des
températures comprises entre 5 et 10 °C et 88% pour des températures supérieures à 10 °C.
Sur différents types de substrats, il apparaît une limite pour des charges en N-Nkj de
11 g.m-2.j-1 sauf pour un sable contenant une forte concentration en matière organique, pour
lequel le pouvoir tampon permet de traiter des charges jusqu’à 43 g.m-2.j-1. Il ressort, de ces
études, que l’augmentation de la charge hydraulique induit une faible baisse de la nitrification,
mais les charges hydrauliques testées restent faibles (0,18 m.j-1).

119
 D.1.3.2. Colmatage
L’évaluation du colmatage des filtres est complexe. Certaines études s’attachent à évaluer des
limites organiques et/ou hydrauliques en faisant varier les conditions opératoires sur des
pilotes ou colonnes. Ces périodes d’études sont à l’échelle du laboratoire et dépassent
rarement 2 ans (Kayser, 2002 ; Langergraber, 2002). Le caractère cumulatif des dépôts ou de
l’accumulation de la biomasse au sein du massif révèle cependant l’importance du facteur
temps et de l’historique des régimes d’alimentation dans ce type de système. Il est donc
difficile de définir des limites généralisables mais tout au plus des comportements.
Langergraber (2002) fait colmater un filtre (substrat 1-4 mm) en appliquant une charge
hydraulique de 0,25 m.j-1 et une charge en N-NH4+ de 17,5 g.m-2.j-1 pendant 1 mois. Le filtre
avait cependant reçu en continu pendant 1 an des charges progressives de 0,04 à 0,15 m.j-1.
Une période de 14 jours de repos a permis au filtre de récupérer. Il est clair qu’il est alors
difficile de définir une limite sachant que la régression de la biomasse était limitée en raison
d’une alimentation, par bâchées certes, mais continue. La reprise du filtre après 14 jours de
repos permet de se rendre compte de l’importance des phases de repos. Ménoret (2001)
montre aussi l’importance des rythmes d’alimentation et de repos sur l’accumulation de
matière organique au sein de massif de gravier ; une importance plus grande que la charge
organique appliquée. Vandaele et al., (2000) mettent en évidence la réduction du risque de
colmatage en espaçant les bâchées.
On trouve alors dans la littérature de nombreuses valeurs limites de charges hydrauliques,
pour s’affranchir du colmatage, allant de 0,1 m.j-1 à 10 m.j-1 (traitement tertiaire, substrat 12
mm) dont une synthèse peut être lue dans Cooper (2003). Cette grande disparité des résultats
est à mettre en relation avec la même disparité des conditions expérimentales. La résultante en
est que le phénomène de colmatage et les paramètres qui l’influencent sont encore mal
connus.

120
 D.2. Protocole expérimental
L’étude de l’hydraulique des filtres plantés a été réalisée à plusieurs échelles afin de cerner les
différents paramètres régissant l’hydrodynamique. Des études ont été menées en laboratoire
pour définir les caractéristiques du massif filtrant (texture, structure, conductivité hydraulique
à saturation (Ks)) ainsi que sur une colonne d’un échantillon de support prélevé sur la station
de Colomieu. En parallèle des études de longue durée ont été réalisées sur sites réels en
fonctionnement (Colomieu, Gensac la Pallue) dont les particularités ne pouvaient être
reproduites au laboratoire de Lyon (effet d’échelle, dynamique de la rhizosphère associée à la
couche de dépôt). Ces études avaient pour but de comprendre au mieux les mécanismes mis
en jeu au sein de ces systèmes

D.2.1. Laboratoire
Les expérimentations sur colonne visaient à définir, de manière plus fine et mieux contrôlée
que sur site expérimental, les mécanismes hydrauliques (humectation, drainage, vitesse
d’infiltration…) et biologiques (croissance de biomasse, lyse bactérienne, rendements
épuratoires…) dans ce type de système. L’influence des surcharges hydrauliques sur le
comportement de la colonne était recherchée, de manière à mieux comprendre les résultats
obtenus en parallèle sur le site expérimental de Colomieu.

D.2.1.1. Dispositif expérimental

La colonne utilisée pour l’étude en laboratoire est constituée d’un échantillon de matériau de
40 cm de hauteur et 19 cm de diamètre provenant d’un filtre du premier étage de la station de
Colomieu. L’échantillonnage a consisté en un carottage du sol (dépourvu de roseaux en
surface) sur les 20 premiers centimètres de profondeur à l’aide d’un tuyau en PVC.
L’échantillon ainsi prélevé n’a pas été déstructuré. Au-delà de 20 cm, le matériau étant
homogène et peu structuré (gravillons de 2 à 8 mm), il a été prélevé directement à la main.
L’ensemble a ensuite été placé dans une colonne en plexiglas transparente sur une couche de
13 cm de gravier 5/10 mm semblable à celui qui constitue la couche drainante des filtres de la
station.

La colonne présente quatre couches distinctes (Figures 36 à 40 en annexe p 261-262) :

• une couche de 4 cm de dépôt constituée des MeS accumulées au cours des cycles
d’alimentation du filtre et des résidus de roseaux provenant du faucardage hivernal ;
• une couche structurée de 15 cm comportant quelques racines et au niveau de laquelle
se développe l’essentiel de la biomasse. Des prélèvements sur la colonne, effectués à
la fin des expériences, ont montré la présence de gros graviers, dans cette couche,
issus d’un remaniement du sol effectué l’année 2000 lors de travaux de relèvement de
la revanche entre chaque filtre ;
• une couche peu structurée de 22 cm, plus homogène que la couche sus-jacente ;
• une couche drainante de gravier 5/10 mm sur 13 cm.

D.2.1.2. Suivi hydraulique

Une représentation schématique du dispositif expérimental peut être visualisée sur la Figure
D-8. L’alimentation, à partir d’un réservoir d’alimentation, est réalisée à l’aide d’une pompe
péristaltique au moyen d’un tuyau dont l’extrémité a été fixée à 3 cm au-dessus de la surface
de la colonne. Lors de l’installation de ce dispositif d’alimentation, une attention particulière a

121
été apportée afin de ne pas provoquer d’affouillement en surface de la colonne lors de
l’alimentation. Ainsi, la surface d’infiltration a été gardée homogène durant
l’expérimentation. Un deuxième réservoir collecte l’eau en sortie de colonne. Un automate
programmable permet de fixer la fréquence, la durée et le nombre de bâchées d’alimentation.

Mesure hauteur de
submersion

7°C
3°C

Stockage effluent brut Rejet

4°C

Liaison RS-485

Figure D-8 : Schéma du dispositif expérimental de laboratoire pour l’étude de l’hydraulique.

Différents paramètres sont mesurés au cours des expériences :

- Les volumes et débits des bâchées injectées sur la colonne, restituées par la colonne
ainsi que les variations massiques (humidité biomasse) de la colonne, sont mesurés par
un jeu de balances électroniques (commercialisées par NOBEL). Un peson de 150 kg
est utilisé pour le suivi massique de la colonne avec une précision de l’ordre de 5 g sur
la valeur absolue. Des pesons de 30 kg (précision de l’ordre du gramme) sont utilisés
pour les intrants et sortants de la colonne.
- La hauteur de la lame d’eau en surface de la colonne, et par conséquent les vitesses
d’infiltration, sont mesurées par un débitmètre bulle à bulle : le dispositif mesure la
pression exercée par la hauteur d’eau en surface de la colonne. L’extrémité du
débitmètre a été placée dans un bouchon en plastique (diamètre = 1,5 cm, hauteur =
1 cm). Ceci assure la stabilité de l’appareil durant l’immersion de la surface de la
colonne. La hauteur d’eau en surface est donc mesurée dès que l’eau arrive au bord du
bouchon. La surface de l’échantillon n’étant pas tout à fait plane, ce dispositif permet
aussi de s’assurer que les vitesses d’infiltration calculées à partir des hauteurs de lame
d’eau représentent l’infiltration sur toute la surface de la colonne.
- Des micro-tensiomètres à tube souple (SDEC France modèle SDEC 220) ont été
implantés sur la colonne à 3, 13, 23, 33 et 43 cm de profondeur pendant l’alimentation
en eau claire, puis à 3, 13, 23, 33 cm pour l’alimentation en eaux usées. Ils permettent
de suivre l’évolution des pressions à l’intérieur de l’échantillon. Ils sont reliés à des
tubes verticaux en verre sur lesquels les mesures de variation de hauteur d’eau sont
effectuées. Les tensiomètres et les capillaires ont été remplis avec de l’eau bouillie de
manière à minimiser la compression du fluide par la présence de gaz dissous. Ces
tensiomètres ne peuvent pas mesurer des variations rapides de l’humidité dans le
matériau. La conductivité hydraulique de la bougie poreuse de 5.10-7cm.s-1, et la faible
surface d’échange possible (< 2,6 cm2), comparées aux vitesses d’infiltration de la
lame d’eau, permettent uniquement de mesurer l’évolution de l’humidité à l’équilibre.

122
 - La température et l’humidité ambiantes de la pièce dans laquelle est installée la
colonne n’ont été mesurées qu’à partir du 16 juillet 2003.
- La conductivité est mesurée en sortie colonne lors des traçages par un conductimètre
WTW.
Les masses, la conductivité et la hauteur d’eau sont enregistrées sur une centrale d’acquisition
commandée à l’aide d’un programme conçu avec le logiciel Labview. Un pas de temps de 15
secondes nous a paru le plus adapté pour l’enregistrement des données.

D.2.1.3. Suivi des rendements épuratoires

Afin d’évaluer l’influence du régime hydraulique et du fractionnement des bâchées sur les
rendements épuratoires de la colonne, les paramètres chimiques suivants ont été analysés au
cours des cycles d’alimentation en entrée et sortie de colonne : DCO, MeS, NH4+, NO3-, NKj.
Les méthodes d’analyses sont consignées en annexe p 220. Seules les analyses de l’azote
ammoniacal et des nitrates ont été faites par des méthodes différentes de celles du terrain où
les mesures ont été faites ici au spectrophotomètre de terrain (WTW) par la méthode de
Nessler pour l’azote ammoniacal (limite de détection 0,2 mg.l-1) et par le Kit WTW n°14542
(spectromètre longueur d’onde 525 nm) pour les nitrates (limite de détection 0,5 mg.l-1).

Les prélèvements entrée-sortie ont été effectués deux à trois fois par jour, à chaque
préparation de l’influent, après nettoyage des réservoirs afin de ne pas perturber la mesure par
une accumulation de MeS et un développement de biomasse. Les analyses de nitrites et
d’azote Kjeldahl sont réalisées 2 à 3 fois par semaine uniquement.
Les échantillons destinés à la mesure de la DCO et du NK sont acidifiés et ceux destinés à la
mesure des formes azotées dissoutes (sels ammoniacaux, nitrites et nitrates) sont filtrés et
acidifiés. Les échantillons sont stockés à 4°C et analysés dans les 48 heures pour les
échantillons acidifiés et 24 h pour les MeS.

D.2.1.4. Mesure de la conductivité hydraulique à saturation

La conductivité hydraulique à saturation est mesurée selon le principe du perméamètre à
charge variable qui consiste à suivre la variation de la charge appliquée à l’échantillon au
cours du temps. A l’instant t, la loi de Darcy et le débit Q(t) en sortie de colonne sont régis par
les relations :
H(t)
Q(t)= Ks⋅S ⋅ Equation 71
L
Q(t)=v(t)⋅S Equation 72

Avec, S la section de la colonne (m²), H(t) la charge appliquée à l’instant t (m), L la longueur
de l’échantillon saturé (m) et v(t) la v vitesse d’infiltration de la lame d’eau en surface (m.s-1).

dH
v(t) s’écrit : v(t ) = −
dt
En égalant les deux débits, on obtient :
dH H (t ) dH K
−S = KsS ⇒ = s dt Equation 73
dt L H (t ) L

123
En intégrant cette dernière expression entre t et to, on obtient :
L  Ho 
Ks = ln  Equation 74
(t − to)  H 

La saturation en eau de l’échantillon est obtenue en alimentant la colonne par le fond, à un

débit suffisamment faible, pour ne pas déstructurer le sol et favoriser l’évacuation de la phase
gazeuse du matériau. La lame d’eau obtenue en surface atteste de la saturation de
l’échantillon.
Le fond de la colonne est ensuite débouché pour permettre l’écoulement. Un débit régulier est
injecté en surface pour conserver une lame d’eau d'une hauteur minimale d’environ 1 cm afin
de maintenir l’échantillon saturé.

D.2.2. Sites réels

Deux sites ont fait l’objet d’études. La station de Colomieu (01), proche de Lyon, a été suivie
pendant deux ans, avec un dispositif expérimental fin, pour quantifier les flux hydriques au
sein de la filière de traitement en fonction des régimes hydrauliques. La station de Gensac la
Pallue (16) a fait l’objet d’une étude ponctuelle et légère pour évaluer l’influence du
vieillissement des filtres sur l’hydraulique.

D.2.2.1. Station de Colomieu

La station de Colomieu (01) de 200 EqH, construite par la SINT (Société d’Ingénierie Nature
et Technique), fonctionne depuis 1994. Outre la relative proximité de la station, son âge avait
également l’intérêt de nous assurer d’un développement mature de la rhizosphère. Le réseau
fortement drainant, permettait d’avoir d’importantes variations de débits, que nous pouvions
également simuler en prélevant les eaux de la rivière en aval de la station.

La station se compose de deux étages à écoulement vertical chacun séparés en 4 filtres.

124
 Poste de relèvement Points d’alimentation
1 2 3 4
Étages 1

Siphon

Rampe de distribution
Eau additionnelle

Étages 2

Canal de
mesure

Rivière

Figure D-9 : Représentation schématique de la station de Colomieu

Les eaux arrivent à la station par l’intermédiaire d’un poste de relèvement géré par un jeu de
deux pompes et de poires de niveau. Seul un panier dégrilleur grossier est présent dans ce
poste de relèvement pour éviter un endommagement des pompes. Les eaux sont envoyées sur
le premier étage de filtres plantés par une double conduite sous pression en PVC transitant par
un regard équipé d’un jeu de vannes. Elles permettent de faire l’alternance d’alimentation
entre les 4 filtres du premier étage.
Le lecteur pourra se référer au plan de construction en annexe p 263 pour une représentation
plus précise des filtres. Seules les caractéristiques générales seront rappelées ici.

- Premier étage
Le premier étage est constitué de quatre lits à percolation verticale, alimentés en alternance. A
l’origine la commune alimentait les filtres deux par deux, mais lors de cette étude seul un
filtre était alimenté à la fois pendant une semaine, et la rotation se faisait uniquement sur trois
filtres, afin de se rapprocher des conditions actuelles de gestion de cette filière.
La couche active du massif filtrant est constituée de 40 cm de gravier fin roulé, dont les
propriétés granulométriques d’origine sont consignées dans le Tableau D-1. La couche
drainante, est réalisée avec 10 cm de gravier 15/25 mm puis 10 à 20 cm de galets 30/60 mm.

La surface d’infiltration totale est à l’origine de 300 m². Le bassin dans lequel elle s'inscrit est
complètement étanchéifié par une géo-membrane de 1 mm d’épaisseur au fond et sur les
digues. La séparation des filtres a été reprise à l'automne 2000 à l'aide d'une cloison en
polyéthylène rigide de 80 cm de hauteur semi-enterrée jusqu'à la couche de granulométrie
intermédiaire de 15/25mm (voir figure 42 en annexe p 264). Ces travaux ont été entrepris
pour porter la revanche à 30 cm environ au-dessus des dépôts organiques superficiels, et
permettre de fortes surcharges hydrauliques sans débordement. A la suite de ces travaux, les

125
surfaces unitaires de chaque filtre ont été modifiées. De plus les remblais viennent réduire la
surface utile des filtres car, bien que de grosse granulométrie, les dépôts nuisent à l’infiltration
horizontal de l’eau au travers de ces graviers.

- Siphon
Un siphon auto-amorçant (brevet SINT), à l’aval des filtres du premier étage, permet
d’alimenter les lits du deuxième étage. Il est important de préciser qu’il est en partie intégré
au premier étage. La couche drainante de l’ensemble des lits joue ainsi un rôle de stockage
d’eau, qui peut se vidanger uniquement lorsque le siphon est à son niveau bas. Cette zone
induit donc une limitation de l’aération par le bas, et favorise la présence de zones anaérobies.
Compte tenu des variations de débit et des fluctuations de niveau dans la couche drainante, il
est difficile d'estimer précisément les volumes délivrés à chaque bâchée.

- 2éme étage :
Le deuxième étage est constitué d’un bassin de quatre lits à percolation verticale, alimentés
également en alternance à l’aide de vannes situées au niveau du siphon, à l’aval des filtres du
premier étage. Les lits ont une hauteur totale d’environ un mètre pour 225 m² de surface
totale. L'essentiel du matériau filtrant est constitué de 55 cm de sable légèrement trop fin par
rapport aux recommandations Cemagref (Liénard et al., 2000) (voir Tableau D-1). La
séparation des filtres est réalisée selon le même principe qu'au 1er étage. L’alimentation par
bâchées de ces filtres est assurée par le siphon auto-amorçant.

Un canal Venturi permet en sortie station une mesure du débit.

D.2.2.2. Station de Gensac la Pallue

La station de Gensac la Pallue (16) a fait l’objet d’une étude ponctuelle des vitesses
d’infiltration en Mars 2001. La station possède un premier étage de filtres plantés à
écoulement vertical, en fonctionnement depuis 1987, suivi de trois lagunes en série (cf. figure
47 en annexe p266). La station de 1700 EqH est alimentée par un réseau unitaire. L’intérêt de
cette étude était multiple :
• observer l’impact d’un important volume de dépôt organique à la surface des filtres
sur les vitesses d’infiltration,
• suivre la faisabilité de la vidange de cette couche de dépôt et son impact sur les
vitesses d’infiltration,
• caractériser les boues évacuées.

Les eaux transitent par un réseau de plusieurs kilomètres et subissent uniquement un

dégrillage grossier au niveau des différents postes de relèvement. A l’entrée de la station les
eaux sont collectées dans un bassin tampon qui assure plus ou moins un rôle de dégraisseur.
Par la suite les eaux circulent gravitairement sur l’ensemble de la station. Le fonctionnement
des pompes de relèvement, dans le poste assurant la plus grosse partie du débit, induit un effet
de bâchées sur l’alimentation des filtres.

Le premier étage se compose de huit filtres, pour une surface totale de 1912 m2, étanchés par
une couche d’argile rapportée. Les filtres sont composés de couches de granulométries
croissantes du haut vers le bas comme suit
• 20 cm de graviers 3-8 mm
• 15 cm de graviers 16-25 mm
• 6 cm de graviers 20-40 mm

126
 • 8 cm de galets 40-70 mm

A la surface des filtres 6 et 7 (filtres qui ont été curés), une hauteur de dépôt de 25 cm à été
mesurée (voir figure 48a en annexe p 266).

D.2.2.3. Instrumentation
L’instrumentation mise en œuvre pour analyser le comportement hydraulique des filtres avait
pour objet non seulement de mesurer les débits transitant dans le système, mais aussi
d’observer la dynamique des filtres, c.-à-d. l’évolution des vitesses d’infiltration et des
phénomènes d’humectation et de drainage des filtres. Sur les deux stations étudiées, seule la
station de Colomieu a fait l’objet d’un suivi poussé du comportement hydraulique des filtres.
Pour la station de Gensac la Pallue, seuls les débits et les vitesses d’infiltration ont été
mesurés. Les différents paramètres mesurés sont les suivants :
• enregistrement des temps de fonctionnement des pompes des postes de relèvement
après tarage de ces dernières,
• suivi de l’évolution de la hauteur du flaquage à la surface des lits du premier et
deuxième étage par des sondes de niveau ultrason (cf. figure 6 en annexe p 227, STEP
de Colomieu),
• suivi de la variation de hauteur de niveau dans le siphon par ultrason,
• mesure de débit, en sortie station par ultrason pour la STEP de Colomieu, et à l’aval
des filtres par un débitmètre bulle à bulle pour la STEP de Gensac la Pallue. La
relation débit-hauteur d’eau du canal venturi de la STEP de Colomieu a été vérifiée.
La différence avec l’étalonnage constructeur peut être visualisée en annexe figure 8 p
229,
• pluviométrie (pluviomètre à auget) avec une précision de 0,2 mm,
• humidité et température ambiante,
• pour connaître l’évolution de l’humidité au sein des filtres, des humidimètres HMS
9000 de SDEC France, basés sur une méthode capacitive, ont été installés. Si le
passage des lames d’eau au sein du filtre, est visualisable, leur valeur quantitative en
terme d’humidité n’a pas été possible en raison de la granulométrie grossière du
substrat. L’étalonnage des sondes dans ce type de support n’a pas été possible,
• par la suite des sondes tensiométriques, moins sensibles à l’hétérogénéité du sol ont
été installées (cf. figure 44 en annexe p 265). Il s’agit de vacuummètres électroniques
SKT 850 de SDEC France avec un capteur de pression de type différentiel à
compensation de température,

Toutes ces mesures sont enregistrées en continu sur une centrale d’acquisition ICP de BGP
electronic à un pas de temps d’une minute (cf. figure 43 en annexe p 264). Des fréquences
d’enregistrement plus faibles ont été testées, mais mal adaptées à la mesure des vitesses
d’infiltration.

D.2.2.4. Bilans 24 heures

L’étude des performances épuratoires en relation avec des surcharges hydrauliques a été
conduite sur la station de Colomieu. 9 bilans 24 heures ont été effectués de la manière
suivante :
• un échantillonneur multiplexe (réfrigéré, 24 flacons) à chaque étape du traitement
(Entrée station, sortie premier étage, sortie station),
• mesure de débit entrée et sortie station,

127
 • reconstitution d’un échantillon moyen proportionnel aux débits mesurés (entrée et
sortie premier étage proportionnel au débit d’entrée),
• conservation à 4°C et analyses au laboratoire de Chimie du Cemagref de Lyon
(échantillons filtrés et acidifiés sur place pour les analyses sur phase dissoute).

D.2.3. Traçages

D.2.3.1. Choix du traceur

Le choix du traceur doit être effectué en tenant compte des contraintes de la mesure, ainsi que
des moyens analytiques disponibles. Le traceur idéal, s’il existait, aurait les caractéristiques
suivantes :
• utilisable en petites quantités,
• mesure et détection faciles,
• possibilité de réaliser la mesure en continu sur le terrain,
• neutralité vis-à-vis des réactions dans le système,
• pas de toxicité,
• pas de rétention par la biomasse,
• prix de revient raisonnable.

Parmi les traceurs les plus utilisés (chlorure de sodium, chlorure de lithium, traceurs
radioactifs et colorants), le chlorure de sodium est simple d’emploi et peu coûteux. Les
quantités à mettre en œuvre sont cependant importantes, ce qui limite son utilisation à de
petits réacteurs. Seguret (1998) recommande au moins 0,5 kg de sel par m3 de volume liquide
pour doubler la conductivité de base de l’effluent. Une autre limitation provient des
possibilités d’interaction entre le chlorure de sodium et la biomasse lorsque les milieux sont
colonisés.
Pour effectuer des traçages sur les filtres et la colonne expérimentale, le chlorure de sodium a
dans un premier temps été utilisé en raison de la simplicité de sa détection. Les mesures se
font avec du matériel courant (conductimètre), qui intègre automatiquement les corrections de
température. Des courbes d’étalonnage ont été établies de manière à convertir les résultats en
terme de concentration. Jusqu’à des concentrations de l’ordre de 2 g/l, l’augmentation de
conductivité avec la concentration en sel est linéaire. Avec des concentrations supérieures, la
mobilité des ions diminue progressivement et l’augmentation de la conductivité ne suit plus la
même loi. Les relations permettant de calculer la concentration en sel sont les suivantes :
CNaCl = 0,0006λ−0,2137 pour 0 < λ< 3000
CNaCl = 0,0006λ−0,2778 pour 3000 < λ < 6000

avec : λ (µS.cm-1), la conductivité mesurée

CNaCl (g.l-1), la concentration correspondante

Un des traçages effectués à Colomieu a été fait avec du chlorure de lithium, en raison de
problème de récupération du traceur avec le chlorure de sodium. Le LiCl est en effet réputé
pour ne pas interagir avec la biomasse et, étant peu présent à l’état naturel dans les effluents, il
permet de réaliser des traçages avec de faibles quantités (la base généralement adoptée étant
150 mg de LiCl par m3 de volume liquide de réacteur). Il présente cependant un coût bien
supérieur à celui du chlorure de sodium et ne peut être dosé qu’à l’aide d’un
spectrophotomètre à émission de flamme.

128
 D.2.3.2. Méthode de traçage
L’objectif des traçages était d’observer les échanges se réalisant au sein du réacteur dans les
conditions normales d’alimentation des filtres. Les traçages en régime permanent, s’ils
permettent de pouvoir modéliser les écoulements par des fonctions de transfert (cf.
Levenspiel, 1999), conduisent à des conditions d’humidité différentes de celles rencontrées
dans une alimentation réelle (phénomène de redistribution notamment). Le choix s’est donc
porté sur des traçages en régime pulsé- périodique.

Injection du traceur

L’alimentation du réacteur s’effectue de façon

périodique et pulsée (par bâchée). L’injection
Débit d'alimentation

du traceur a lieu une fois le régime établi

(suite à plusieurs bâchées) et se fait sur
l’ensemble d’un créneau. Suite à l’injection
du traceur, des bâchées exemptes de traceur
sont envoyées à la surface du filtre jusqu’à la
Temps récupération totale du traceur en sortie.
créneau
d'alimentation
Figure D-10 :Traçages en régime pulsé-périodique

La spécificité du terrain impliquait une précaution particulière dans la conduite des traçages et
particulièrement la préparation des bâchées. La bâchée traçante était préparée dans le poste de
relèvement de la manière suivante :
• Amener, à l’aide de NaCl, la conductivité à 3000 µS.Cm-1 ou une concentration de
150 mg.m-3 de LiCl.
• Homogénéiser avec une pompe (10 m3.h-1) de manière à avoir une conductivité
homogène en tous points du poste de relèvement.
• Après l’envoi de la bâchée traçante sur les filtres, vidange et nettoyage du poste de
relèvement à l’aide d’eau de rivière.
• Chaque bâchée successive est amenée à la même conductivité électrique que celles
avant la bâchée traçante, par ajout de NaCl. Ceci afin de ne pas avoir de variation dans
la conductivité électrique de « bruit de fond »

Une précaution a été prise afin d’observer le comportement hydraulique des filtres sans la
perturbation de la zone stagnante au niveau des drains du premier étage. Pour cela le siphon
était préalablement déconnecté la veille de manière à vidanger correctement ce volume
stagnant.
Le temps de fonctionnement de la pompe d’alimentation est enregistré sur la centrale
d’acquisition, et le débit de sortie, au niveau du siphon, est mesuré, et enregistré, à l’aide d’un
débitmètre bulle à bulle, sur un déversoir triangulaire. La conductivité et la concentration en
LiCl est mesurée (par prélèvement en ce qui concerne le chlorure de lithium) au niveau de la
sortie des drains dans le siphon.
Un seul traçage a été effectué au chlorure de lithium car l’expérience, qui demande 150
prélèvements et analyses, est lourde et onéreuse à réaliser.

129
 D.2.3.3. La distribution des temps de passage.
Afin d’étudier le comportement hydraulique des filtres dans les conditions réelles de
fonctionnement, c.-à-d. en régime pulsé périodique (alimentation par bâchées) nous n’avons
pas pu utiliser la notion de distribution de temps de séjour (DTS), classiquement utilisée en
génie des procédés, car basée sur une condition de régime permanent. Le choix a été porté sur
la distribution des temps de passage (DTP), n’impliquant aucune hypothèse de linéarité ou de
permanence du régime hydraulique, et permettant d’évaluer le temps de séjour moyen des
ions introduits dans un réacteur soumis à des régimes hydrauliques syncopés.
Soit ψ(t) la distribution des temps de passage.
Q(t)
ψ(t)= C(t) Equation 75
M
Q(t) débit de sortie (l.s-1)
M masse de traceur injecté (g)
C(t) concentration moyenne du traceur dans le volume restitué en sortie à l’instant t (g.l-1)
∞
Par définition, ψ (t) vérifie la relation : ∫ψ(t)dt =1
0

Cette méthode ne nous permettra aucunement de décrire l’hydraulique dans le système par des
modèles classiques d’écoulement (succession de réacteurs parfaitement mélangés, écoulement
piston dispersion…) qui nécessitent des traçages en régime permanent ; en revanche, le calcul
de la DTP nous permet d’observer l’intensité des mélanges, l’hétérogénéité de l’écoulement et
les temps de passage du traceur au sein des filtres.

D.2.3.4. Temps de séjour moyen

A partir de cette DTP, on détermine le temps de séjour moyen ( t s ) du liquide dans le système
par la somme du temps de passage de chaque fraction massique. Chaque temps est affecté du
poids statistique proportionnel à la fraction massique mesurée pour chaque ∆t, suivant :
∞
t s =∑ti ψ(ti) Equation 76
i =0

D.2.3.5. Dilution et eau libre.

Le suivi en sortie de la masse du traceur récupéré, via sa concentration et le volume de liquide
restitué, permet de déterminer dans l’effluent de sortie, la proportion d’eau issue de la bâchée
d’alimentation et la proportion d’eau issue de l’eau initialement présente dans la colonne.
Ceci en supposant que la concentration en traceur, mesurée en sortie de colonne, est
dépendante de celle du traceur à l’entrée et du facteur de dilution induit par les mélanges au
sein du réacteur. On peut alors écrire les relations suivantes :

130
 V (t ) = Vissu bâchée + Vissu colonne

Vissu bâchée ⋅ C bâchée de sel Equation 77

C (t ) =
V (t )
V(t) Volume d’eau restitué en sortie de colonne (l)
V issu bâchée Volume d’eau issu de la bâchée d’alimentation (l)
V issu colonne Volume issu de l’eau stagnant dans la colonne (l)
C(t) Concentration moyenne du traceur dans le volume restitué en sortie à l’instant t
(g.l-1)
C bâchée de sel Concentration en traceur de la bâchée de sel (g.l-1)

D’où le volume d’eau issu de la bâchée de sel :

C (t )
Vissu bâchée = ⋅ V (t ) Equation 78
C bâchée de sel
Ce calcul permet de quantifier la dilution de la bâchée traçante au sein du massif filtrant, et
par son suivi au cours du temps de visualiser l’hétérogénéité de l’écoulement.

La fraction d’eau en mouvement dans le massif peut être estimée graphiquement en utilisant
la courbe de débit de sortie en fonction du temps au cours d’une bâchée.

0,1
Débit sortie/Vol bâchée

A
Le volume d’eau libre peut être estimé par le
calcul de l’aire sous OAB (cf. Figure D-11)
(s-1)

0,1 représentant le volume d’eau en mouvement

rapide dans le réacteur (Lakel, 1995). On peut
alors évaluer la fraction d’une bâchée à
O B
0,0 mobilité rapide.
0 100 200 300 400 500
Temps (s)
Figure D-11 : Estimation de l’eau libre

El Mossaoui (2001) utilise les courbes de distribution de débit en sortie de réacteur (cf. Figure
D-11) pour déterminer les temps de séjour moyens de l’eau dans le système. Considérant
l’eau elle-même comme traceur, il en déduit les caractéristiques de l’écoulement (temps de
séjour moyen, dispersion, nombre de réacteur en série…) par l’étude de la distribution de sa
restitution en sortie. Cette méthode, en premier lieu attractive par sa simplicité, n’a pas été
jugée adaptée pour nos expérimentations pour les raisons suivantes :
• Les bâchés envoyées sur les filtres (ou colonne) ne répondent pas à l’obligation d’une
impulsion brève afin d’utiliser ce type de calcul. L’infiltration est encore présente
quand l’eau sort du système. Cela contribue à augmenter la dispersion. La
comparaison de différentes fréquences de bâchées, à même charge hydraulique, serait
de plus faussée par des durées d’impulsion différentes.
• Evaluer les temps de séjour par cette méthode nécessite de faire l’hypothèse que l’eau
récupérée en sortie est la même que celle envoyée par la bâchée, hypothèse qui nous
semble incertaine.

131
 D.2.4. Déroulement des expériences

Les expérimentations se sont déroulées de la manière suivante :

1. Mars 2001 : Mesure des vitesses d’infiltration sur la STEP de Gensac la Pallue avant
et après vidange des boues, faisabilité de la vidange et caractéristiques des dépôts. Ce
travail permettait également de mettre au point le protocole de mesure pour la station
de Colomieu.
2. L’étude de la station de Colomieu a comporté deux phases après une période de
préparation des filtres (travaux de rehausse des revanches et mise à niveau des filtres)
et de mise au point de l’instrumentation :
- Suivi du comportement hydraulique en fonctionnement classique (pas d’ajout
d’eau parasite) pendant l’année 2002.
- Suivi du comportement hydraulique en conditions extrêmes de débit pendant
l’année 2003.
3. Etude en colonne au laboratoire du comportement hydraulique d’un échantillon de
filtre du premier étage de la STEP de Colomieu.

132
 D.3. Résultats et commentaires

D.3.1. Caractéristiques du support de la station de Colomieu.

D.3.1.1. Caractéristiques physiques

• La granulométrie
Les caractéristiques (d10, d60) des matériaux actifs des deux étages sont consignés dans le
Tableau D-1. Le gravier, comme le sable du 2ème étage, ont des granulométries légèrement
fines. Les recommandations actuelles sont plus sécuritaires pour éviter un éventuel colmatage.
Le gravier devrait être de 2-5 ou 3-6 mm et le sable, avoir un d10 supérieur à 0,3 mm (Liénard
et al., 2000).
1er étage 2ème étage
d10 (mm) 1,94 0,22
d60 (mm) 3,65 1,13
CU 1,88 5
Tableau D-1: Caractéristiques granulométriques des matériaux des filtres de Colomieu

Ces caractéristiques ne sont ni favorables à l’écoulement de l’eau ni à son aération. Cela

constitue indirectement un avantage pour étudier les limites hydrauliques d’une telle filière.

• Porosité et densité
Le gravier « vierge » ainsi que le sol du premier étage ont été analysés. Des caractéristiques
physiques sont consignées dans le Tableau D-2. Le gravier haut correspond aux 20 premiers
centimètres, et le gravier bas aux 20 cm suivants.

Gravier Gravier
Gravier
colonisé colonisé
propre
haut bas
d (kg/m3) 2470 2070 2300
Masse volumique à sec (kg/m3) 1560 1100 1400
Porosité totale [%] 37 47 39
Tableau D-2 : Caractéristiques physiques du sol de Colomieu

Les mesures laissent sous entendre que la matière organique permet une augmentation de la
porosité, qui pourrait s’expliquer par un gonflement du sol avec la croissance bactérienne.
Néanmoins, la détermination de la porosité du sol colonisé peut être sujette à caution sachant
que la manière dont le support est tassé pendant la mesure influe sur cette dernière.

A la fin des expériences sur la colonne, des mesures de porosité et d’humidité résiduelle ont
été réalisées sur l’ensemble du profil de l’échantillon, tous les 5 cm. Lors de ces mesures
chaque échantillon a été légèrement tassé de manière à ce que chacun ait les mêmes
conditions de mesure. Chaque mesure correspond à la moyenne de 2 analyses (écart ± 8 %).
Les profils de porosité et de saturation en eau obtenus sont les suivants :

133
 porosité et humidité résiduelle (% )
0
-5 0 20 40 60 80 100
-10

Profondeur (cm)
-15
-20
-25
-30
-35
hum résiduelle
-40
porosité
-45

Figure D-12 : Profils de porosité et d’humidité résiduelle dans la colonne expérimentale

Le profil délimite trois grandes couches dans l’échantillon qui correspondent aux couches de
dépôts, structurées et plus homogènes. La couche de dépôts de 4 cm d’épaisseur présente une
porosité de l’ordre de 50 %, celle de la couche supérieure de 15 cm d’épaisseur présente une
porosité comprise entre 39 et 46% ; la porosité de la couche inférieure est plus constante et
avoisine 36%, valeur qui rejoint celle obtenue lors de la première mesure (39%) et celle du
matériau vierge (37%).

Le profil de saturation à travers la colonne (après une période de repos de 72 heures) est
représenté sur la Figure D-12. L’eau est présente davantage dans la partie supérieure de la
colonne, où se développe la biomasse et se stocke majoritairement dans la matière organique
résiduelle, plus ou moins minéralisée ou humifiée, provenant des apports d'eaux usées sur les
filtres de la station de Colomieu entre 1994 et 2003. Une saturation plus importante du milieu
permet de mieux conduire l’eau et est donc favorable aux écoulements. Cependant, ces
mesures représentant l’humidité résiduelle de la colonne rendent compte d’une humidité
difficilement mobile, liée à la matière organique vivante ou non, et donc pouvant freiner
l’écoulement. De plus, dans ces zones de forte humidité, les succions risquent d’être moins
négatives et donc limitantes hydrauliquement. Ces points seront abordés par la suite.
Un point surprenant apparaît à -13 cm à la fois en ce qui concerne la porosité et l’humidité.
Cette discontinuité, difficile à expliquer, peut être reliée au passage de la zone structurée à
celle non structurée (cf. paragraphe D.2.1.1). L’interface de ces deux zones est située à la
profondeur –19 cm. La mise en place de ces deux couches différentes dans la colonne a pu
conduire à une discontinuité structurale et texturale dans le profil. L’interface, entre ces deux
couches de teneur en matière organique différente, peut conduire à une baisse locale de la
porosité par un arrangement et/ou tassement, conduisant à la formation d’une zone limitante
hydrauliquement et responsable d’une accumulation d’eau dans la partie supérieure, plus riche
en matière organique. Des analyses plus fines auraient été nécessaires pour confirmer ou non
cette hypothèse.
A ces trois couches s’ajoute la couche drainante dont la faible teneur en eau ne semble pas
varier au cours des cycles d’alimentation au vu des pressions constantes mesurées lors des
cycles d’alimentation en eau claire (cf. paragraphe D.3.2.2.1, Figure D-16).

Au total, compte tenu du profil d’humidité mesuré, la quantité d’eau résiduelle présente en fin
d’expérience dans la colonne est d’environ 1,7 litre (± 0,2 litre).

134
 D.3.1.2. Matières organiques
Les analyses de MS (matière sèche) et de MVS (Matière Volatiles en Suspension), sur le
carottage de Colomieu (boues et support) et les prélèvements de boues de Gensac, indiquent
que le développement bactérien se fait principalement dans la partie supérieure des filtres
(Voir Tableau D-3), comme il est souvent mentionné dans la littérature (Guilloteau, 1992 ;
Ménoret, 2001). Néanmoins comme le montre la photo de la colonne expérimentale (figures
37 à 40 en annexe p 262), on observe de la biomasse sur toute la profondeur.

MS (%) MVS (% de la MS)

Dépôt 30,2 37,6
Colomieu Filtre 3 Gravier haut 56,1 13,3
Gravier bas 87 2,1
Gensac Gravier Filtre 7 Gravier 38,4 36,2
Partie supérieure 18,1 61,2
Gensac dépôt Filtre 7 Partie intermédiaire 21 53,2
Partie inférieure 29,2 39,8
Moy boues évacuées 28,4 34,3
Partie supérieure 15,4 54
Partie intermédiaire 21,3 48,3
Gensac dépôt Filtre 6
Partie inférieure 26,4 41,5
Moy boues évacuées 21,8 49,2
Boues stockées (5 ans) 58,3 10,4
Tableau D-3 : Caractéristiques organiques des dépôts et du gravier des filtres

La tendance qui ressort des analyses sur les dépôts est que les boues de surface (plus récentes)
sont moins bien minéralisées que celles situées en profondeur. Le séchage des boues (période
de repos) avant curage semble permettre d’accroître considérablement le taux de matière
sèche. Le filtre 3 de Colomieu n’avait pas reçu d’eau pendant trois semaines avant les
prélèvement, alors que les filtres de Gensac avaient reçu des eaux 2 jours avant pour les tests
d’infiltration. L’analyse de boues évacuées et stockées sur le site 5 ans auparavant indique que
les boues continuent de se minéraliser.

La matière organique, comme le montre la Figure D-13, est un des facteurs majeurs du
contrôle de la rétention d’eau. La similitude de la relation MS – MVS entre la couche de
dépôt et le gravier montre que la quantité d’eau retenue par capillarité sur un gravier propre
est négligeable par rapport à celle retenue par la matière organique.
70
Dépôts organiques
60
50 Graviers
MVS (%)

40
30
20
10
0
0 20 40 60 80 100
MS (%)
Figure D-13 : Relation MS – MVS du sol

135
 D.3.1.3. Hydrodynamique
Des mesures de conductivité hydraulique à saturation ont été faites sur des échantillons de
matériaux prélevés sur la station de Colomieu. Les résultats sont regroupés dans le Tableau
D-4. Il est également présenté la résistance de chaque couches, utilisées pour le calcul de la
conductivité effective.

L’estimation de la conductivité hydraulique effective à saturation (Keff) d’un sol stratifié, de

couches homogènes, est généralement approchée par la loi des résistances dans les circuits
électriques : la résistance totale équivaut à la somme des résistances individuelles (Bielders et
al., 2001). Pour la loi de Darcy et pour un écoulement vertical perpendiculaire aux strates,
cela revient à écrire :
N

∑L
j =1
j
Keff = Equation 79
N Lj
∑
j =1 K s, j

Avec Lj l’épaisseur de la couche j et Ks,j la conductivité hydraulique à saturation de la

couche j.

Drain Gravier bas Gravier haut Dépôt

-1
KS (m.s ) 69 10-4 4,3 10-4 2,1 10-4 0,16 10-4
Résistance
(Lj/KSJ) 36 465 952 4375
Colomieu (s-1)
Résistance
(Lj/KSJ) 19 488 667 2500
Colonne (s-1)
Tableau D-4 : KS et résistance des couches prélevées à Colomieu

Ces mesures représentent le Ks et la résistance de chaque couche du sol sans roseaux. Elles
montrent clairement que la couche de dépôt est la plus limitante au niveau hydraulique.

Les conductivités hydrauliques effectives sont de 1,2 10-4 m.s-1 et 1,4 10-4 m.s-1 pour
respectivement la station de Colomieu et la colonne de laboratoire.

Pour le cas de la colonne de laboratoire, nous pouvons comparer ces valeurs à celles
observées lors des mesures de conductivité hydraulique à saturation sur la colonne en début et
fin d’expérimentation. Ces valeurs sont de 2,4 10-4 m.s-1 et 4,9 10-4 m.s-1 respectivement pour
le début et la fin des expérimentations.
Ces valeurs sont plus élevées que celles rencontrées sur la couche de dépôt de Colomieu, et
que les estimations calculées à l’aide de l’Equation 79. Elles peuvent être mises en relation
avec la manipulation lors du carottage et le passage d’eau claire ayant pu déstructurer le sol et
affecter ses caractéristiques initiales. En revanche, la valeur supérieure en fin
d’expérimentation à celle mesurée en début peut être surprenante au regard des charges en
MeS et du développement de la biomasse pendant les expériences en eaux usées. On aurait pu
s’attendre à une diminution du Keff. Néanmoins la masse de la colonne entre le début et la fin
des expérimentations en eaux usées a légèrement diminué ce qui laisse à penser que la teneur

136
en matière organique a globalement diminué. En dépit de l'absence de roseaux, on peut penser
qu'à l'abri du local et à une température assez élevée, la minéralisation de la matière organique
a pu se poursuivre, voire s'amplifier. Cependant, compte tenu de la relative imprécision dans
le protocole expérimental de la mesure du Keff, ce doublement de valeur entre le début et la fin
des expérimentations peut être relativisé.

Remarque :
On notera, lors de la mesure du Keff en fin d’expérimentation sur la colonne, un phénomène
intéressant lors du ressuyage de la colonne : le débit de sortie a atteint brusquement 2*10-3
m.s-1 lorsqu’une partie de la surface s’est retrouvée dénoyée. Le volume drainé lors de cette
augmentation de débit correspond à la porosité de la couche drainante. Il apparaît que, lors du
ressuyage, la couche drainante, de conductivité supérieure à celle du massif, doit pour se vider
« aspirer » de l’eau au-dessus d’elle et est donc freinée par la résistance d’écoulement dans les
couches supérieures. Lors du dénoyage de la surface, la résistance des couches supérieures
s’est trouvée considérablement diminuée en raison des passages préférentiels au sein du
massif permettant à la phase gazeuse, de moindre viscosité que l’eau, de pouvoir atteindre
rapidement la couche drainante. Cette dernière a pu alors se vider rapidement. Ce résultat
rappelle l’importance des drains d’aération (connection directe du fond des filtres avec l’air
extérieur) pour l’écoulement de l’eau dans les filtres plantés de roseaux.

D.3.2. Etude sur colonne

D.3.2.1. Historique des expérimentations

Au cours des expérimentations, la colonne a subi des régimes d’alimentation de deux natures
différentes :
- Une période de fonctionnement en eau claire ;
- Une période de fonctionnement en eaux usées provenant de la station d’épuration de
Saint Germain en Mont d’Or (69). Les eaux usées étaient prélevées à la sortie du
décanteur primaire.

D.3.2.1.1 Alimentation en eau claire.

L’alimentation en eau claire s’est déroulée en deux grandes étapes : une étape de mise en
place et de réglage de l’instrumentation, et une étape d’alimentation en eau claire afin de
déterminer le comportement du filtre selon différentes fréquences de bâchées sans croissance
de biomasse. L’historique des expérimentations est présenté dans le Tableau D-5.
La première étape, outre le réglage de l’instrumentation, visait à restructurer l’échantillon
suite à son carottage et à son transport ainsi que de mesurer la conductivité hydraulique à
saturation.
Par la suite des traçages au NaCl ont été effectués pour étudier le comportement hydraulique
en eaux claires pour différentes fréquences de bâchées. L’installation tardive des micro-
tensiomètres sur la colonne à la fin du mois de mai 2003, a donné lieu à deux cycles
d’alimentation 1,5l / 1h et 3l / 2h pendant lesquels l’évolution de la pression au sein de
l’échantillon a été mesurée.
Episodiquement, des bâchées d’eaux usées (reportées en grisé dans le Tableau D-5) ont été
injectées afin de maintenir un minimum de biomasse vivante.
Les volumes injectés pendant le fonctionnement en eau claire ainsi que les différentes
fréquences de bâchées appliquées sont consignés dans le Tableau D-5.

137
Date Volume [l] Charge Commentaires
hydraulique
moyenne [m]
7 avril 19,4 0,68 13 heures d’alimentation en régime 1,5l / 1h
10 avril 15 0,53 Saturation de la colonne et mesure de Ks
11 avril Alimentation en eaux usées : 2 litres
12-23 avril 22 0,07 Réglages
24 avril 17,8 0,63 Traçage pendant 10h d’alimentation en régime
1,5l / 1h (Q=4,6*10-4 m/s)
25 avril Alimentation en eaux usées : 1 liltre
28 avril 16,6 0,59 Traçage pendant 10h d’alimentation en régime
1,5l/1h (Q=4,6*10-4 m/s)
30 avril Alimentation en eaux usées brutes : 1,5 litre
5 mai 10,5 0,37 5h d’alimentation en régime 1,5l / 1h (Q=2*10-4
m/s)
6 mai 15 0,53 Traçage pendant 10h d’alimentation en régime
1,5l / 1h (Q=3,2*10-4 m/s)
9 mai 18 0,63 Traçage pendant 12h d’alimentation en régime
1,5l / 1h (Q=3,2*10-4 m/s)
13-14 mai 54 0,95 Traçage pendant 38h d’alimentation en régime 3l /
2h (Q=3,2*10-4 m/s)
15 mai 24,3 0,86 Fin du traçage 3l/2h puis 8h de repos suivi d’un
traçage pendant 12,5h d’alimentation en régime
0,75l / 30 min (Q=3,2*10-4 m/s)
16 mai Alimentation en eaux usées : 3 litres
19-20 mai 42 0,74 Mesure de pressions pendant 32 heures
d’alimentation en régime 1,5 l / 1h (Q=3,2*10-4
m/s)
22-23 mai 35,6 0,63 Mesure de pressions pendant 23 heures
d’alimentation en régime 3 l / 2h (Q=3,2*10-4 m/s)
Total 290,2 dont 0,22
7,5l d’eaux
usées
Tableau D-5 : Historique des expérimentations en eaux claires. Hydraulique en laboratoire.

D.3.2.1.2 Alimentation en eaux usées.

Le fonctionnement en eaux usées est basé sur une alternance de périodes d’alimentation et de
repos pour permettre à la colonne de récupérer des conditions propices à son bon
fonctionnement (régulation de la biomasse, oxygénation). Un rythme a été testé (3 jours
d’alimentation - 4 jours de repos) permettant à l’échelle de la semaine de reproduire des
cycles comparables à ceux habituellement utilisés sur le terrain (7 jours d’alimentation 14
jours de repos). L’alimentation de la colonne s’effectue par bâchées régulières. Plusieurs
rythmes ont été testés afin d’évaluer, à même charge hydraulique, l’influence de la fréquence
des bâchées. Quatre types de fonctionnement ont été simulés pendant cette période :

138
 - 1,5 litre toutes les 30 minutes
- 0,75 litre toutes les 30 minutes
- 1,5 litre toutes les heures
- 3 litres toutes les 2 heures.

Un récapitulatif des conditions expérimentales en eaux usées est présenté dans le Tableau
D-6.

1,5L 30 0,75L 1,5L 0,75L 1,5L

Régime 3L 2h 3L 2h
min 30 min 1h 30 min 1h
2-9 9-16 16-23 23-30 30-7 7-14 14-21
Date unité
Juin Juin Juin Juin Juillet Juillet Juillet
Cycle 1 2 3 4 5 6 7
Durée du repos
heure 48 96 96 96 96 96 96
avant le cycle
Volume total
injecté pendant le Litre 163,9 91,5 88,5 88,0 112,2 113,8 110,0
cycle
Charge hydraulique
m.j-1 1,93 1,08 1,04 1,04 1,32 1,34 1,29
moyenne
Charge organique
gDCO.m-2.j-1 573 394 195 188 236 249 225
moyenne
8h
Durée du repos 3h30 et 4h et
heure chaque 15h30 0h 0h 0h
pendant le cycle 9h30 9h30
nuit
Traçage
t0 début traçage min / 2858 2905 3917 2736 2643 2761
Vol injecté avant
Litre / 68,3 65,4 76,2 71,2 71,9 72,9
traçage
Tableau D-6 : Récapitulatif des cycles d’alimentation de la colonne en eaux usées

En fin d’expérimentation, une simulation d’un épisode pluvieux au cours d’un cycle a été
testée. Il s’est déroulé de la manière suivante : 3 litres toutes les 6 heures ; puis 3l toutes les 2
heures ; puis de nouveau 3l toutes les 6 heures. Le rythme 3 jours d’alimentation- 4 jours de
repos n’a pas été appliqué pour cette dernière expérimentation afin d’observer, sur une
période de temps suffisante, la dynamique du système. Les conditions expérimentales sont
consignées dans le Tableau D-7.

139
Régime 3L 6h 3L 2h 3L 6h
Date unité repos 21-23 juillet 23-24 juillet 24-26 Juillet
Durée heure 96 48 24 48
Vol tot injecté L 28,5 33,4 29,1
Charge hydraulique m.j-1 0,51 1,12 0,51
126,3 (79,4 sur
les 6 premières
Charge organique gDCO.m-2.j-1 90,6 230,1 bâchées puis
204,5 sur les 3
dernières)
Tableau D-7 : Conditions expérimentales de la simulation d’un épisode pluvieux : Cycle 8.

D.3.2.2. Comportement hydraulique

D.3.2.2.1 Comportement général

Les balances électroniques permettent de déterminer les variations de la masse de la colonne
pendant un cycle de fonctionnement. La Figure D-14 représente l’évolution de cette masse
lors d’un cycle d’alimentation 1,5l / 1h suivi d’une période de repos. Pendant l’alimentation,
on distingue chaque bâchée qui se traduit par une forte augmentation de la masse de la
colonne qui diminue ensuite pendant le ressuyage du massif. Lors du repos hydraulique, le
ressuyage de la colonne entraîne une diminution de sa masse.

2
variation de masse colonne (kg)

1,8
1,6
1,4
1,2
1
0,8
0,6
0,4
0,2
0
0 500 1000 1500 2000 2500 3000 3500
temps (mn)
Figure D-14: Variation de la masse de la colonne pendant un jour de fonctionnement.

Le suivi de la masse de la colonne juste avant une bâchée (ronds sur la Figure D-14) permet
de rendre compte de la variation de volume d’eau stagnant dans le filtre. La Figure D-15
représente cette masse d’eau stagnante dans la colonne mesurée avant chaque bâchée (ou
toutes les heures pendant la période de repos) lors du même cycle 1,5 l / 1h.

140
 0,9

variation de masse colonne (kg)

0,8

0,7

0,6

0,5

0,4

0,3

0,2

0,1

0
0 500 1000 1500 2000 2500 3000 3500
temps (mn)

Figure D-15 : Masse d’eau stagnante mesurée avant chaque bâchée

L’évolution de la masse est la même en eau claire qu’en eaux usées. Cependant, l’apport de
substances organiques par les eaux usées fait intervenir d'autres facteurs de variation de la
masse de la colonne : apports de matière organique et croissance de biomasse pendant la
phase d’alimentation et régression de la biomasse et minéralisation de la matière organique
pendant les phases de repos. Faute de n’avoir pu différencier la part de chacun des
phénomènes (comme l’a fait p.ex. Ménoret, 2001), ces deux contributions seront regroupées
ci-après sous la dénomination de biomasse nette.

L’évolution du devenir de l’eau dans la colonne présente trois phases :

- Phase 1 : Forte augmentation de l’eau stockée dans le massif filtrant lors de la
première bâchée, ce qui correspond principalement à une humectation du matériau.
- Phase 2 : Augmentation faible et quasi linéaire de la teneur en eau de l’échantillon.
Lors de l’alimentation en eaux usées, l’humectation s’accompagne de la croissance de
la biomasse.
- Phase 3 : Ressuyage de la colonne qui correspond à une réduction du volume d’eau
retenu pendant l’alimentation à laquelle s’ajoute la dégradation de la biomasse lors du
fonctionnement en eaux usées.

Le suivi massique de la colonne nous donne une information globale sur l’évolution du stock
d’eau en son sein (la biomasse est constituée à 90 % d’eau). Les tensiomètres viennent alors
nous donner une information plus précise sur la répartition de ce stock à l’intérieur du massif.
En effet, comme on l’a vu au paragraphe D.1.1, la succion au sein de la colonne est fonction
de la teneur en eau du milieu, et son évolution permet donc de confirmer le comportement
général présenté ci-dessus avec une information spatiale de l’humidité.
La Figure D-16a) montre une augmentation des pressions au cours d’un cycle d’alimentation.
Pendant la période de ressuyage, la baisse des pressions rend compte de la baisse de la teneur
en eau du filtre (Figure D-16b).

141
 Charge totale (cm)
-50 -40 -30 -20 -10 0
0
Couche de dépôt

Zone insaturée -10

Profondeur (cm)
-20

-30

Zone saturée
-40

Drain
-50
0 1,75 h 3,5 h 5,25 h 7h 21 h 25 h

Figure D-16a) : Phase d’alimentation

Charge totale (cm)

-50 -40 -30 -20 -10 0
0
Couche de dépôt
Zone insaturée
-10

Profondeur (cm)
-20

-30

Zone saturée -40

Drain
-50
0 27 h 45,6 h

Figure D-16b) : Phase de repos

Figure D-16 : Profils tensiométriques dans la colonne lors des phases d’alimentation et de repos en eau claire.

Pour l’humectation on retrouve la rapide évolution des tensiomètres en début d’alimentation,

représentative d’une humectation que l’on peut quantifier avec le suivi massique. En outre la
répartition spatiale de l’humectation nous est donnée. En effet on remarque que l’humidité au
sein de la colonne varie davantage dans la partie supérieure du matériau, aux profondeurs –3
et –13 cm, que dans la partie inférieure (-23 et -33 cm). Cette différence d’évolution de
l’humidité au sein de la colonne s’explique par la présence de matière organique plus
importante dans la couche supérieure (cf. Tableau D-3) dont le pouvoir de rétention d’eau est
important comme on l’a déjà mentionné (cf. Figure D-13).
La couche drainante de gravier (-43 cm) présente une humidité quasi constante. La valeur de
charge d’environ –46 cm peut laisser penser que cette couche est pratiquement saturée ce que
les observations visuelles infirment. Cette non fiabilité de la mesure peut être attribuée à
l’inadéquation des micro-tensiomètres pour la mesure des pressions dans des milieux de
granulométrie grossière où la rétention en eau est fortement discontinue.

142
L’allure générale du profil de charge totale laisse apparaître deux zones dans lesquelles le
gradient de charge est parallèle au gradient unité. Dans ces zones l’écoulement semble donc
se réaliser gravitairement. A l’interface des ces zones (entre –14 et –24 cm) on observe une
charge quasi constante avec la profondeur. Il n’est pas évident d’attribuer ce phénomène à une
humidité plus forte dans la couche inférieure de la colonne. En effet la teneur différente en
matière organique, entre ces deux couches, laisse supposer des relations humidité-succion non
identiques. Les mesures d’humidité résiduelle présentées au paragraphe D.3.1.1 (Figure
D-12), confirment la plus faible humidité dans la partie inférieure de la colonne. Il est en outre
intéressant de relier cette non linéarité du profil de charge avec le changement entre la couche
structurée et la couche homogène, dont les conséquences en terme d’humidité à l’interface ont
déjà été discutées (cf. paragraphe D.3.1.1). Cette caractéristique du profil de charge semble
donc reliée à la présence d’une interface entre les deux couches.

D.3.2.2.2 Traçages
Hétérogénéité de l’écoulement
Les traçages au sel mettent en évidence l’hétérogénéité des écoulements au sein de la colonne.
Il existe plusieurs cheminements préférentiels de l’eau qui se traduisent par des volumes
variables en sortie de colonne (Figure D-17). La dilution quasi régulière de la bâchée de sel
dans l’eau récupérée en sortie de colonne écarte la possibilité de courts-circuits directs. On
parlera plutôt de passages préférentiels.
Régime 0,75l / 30 min - 15 mai - Eau claire
0,10 60

50
0,08

40
Vol eau
Vol (litre)

% NaCl
0,06
Vol NaCll
30
% NaCl
0,04
20

0,02
10

0,00 0
0 1 3 4 5 6 8 9 10 11 13 14
Temps (mn)

Figure D-17 : Volume restitués et dilution de la bâchée traçante : eau claire

Ces passages préférentiels sont empruntés par l’eau de manière variable et différente à chaque
cycle d’alimentation quelle que soit la fréquence des bâchées. En eau claire, compte tenu de
l’apport réduit d’eaux usées, un lessivage de la colonne a eu lieu. Cela s’est traduit par une
perte de biomasse conduisant la porosité libre à l’écoulement des fluides à croître. Ce
décrochage de biomasse ne devait assurément pas se produire de manière homogène au sein
de la colonne, conduisant à une distribution des temps de passage hétérogène. Lors de
l’alimentation en eaux usées, l’apport de MeS et de pollution dissoute favorise une réduction
de cette espace poral par un développement de biomasse et une accumulation de matière
organique. Il en résulte une homogénéisation de l’écoulement comme on peut l’observer sur
la Figure D-18 : le phénomène de cheminement préférentiel est atténué. Au cours des
expériences en eaux usées les traçages ne sont pas reproductibles dans le temps (cf. Figure
D-18a et Figure D-18b). On peut raisonnablement penser que l’équilibre biologique de la
colonne n’est pas atteint et qu’une accumulation de biomasse a lieu dans la partie superficielle
du filtre même si, dans sa globalité, la colonne a tendance à perdre du poids. Nous ne pouvons

143
 statuer sur la répartition spatiale de l’accumulation et du décrochage de biomasse. Néanmoins
ces systèmes sont connus pour avoir une activité biologique plus importante dans la partie
superficielle (Ménoret, 2001 ; Guilloteau, 1992) comme le confirment les analyses de MVS
(cf. paragraphe D.3.1.2).
0,75l / 30min - 11 juin - Eaux usées 60 0,10 0,75l 30min - 2 juillet - Eaux usées 60
0,10

50 Vol eau 50
0,08 0,08 Vol NaCl
40 % NaCl 40
Vol (litres)

Vol (litres)
0,06 0,06

% NaCl
% NaCl
30 30
0,04
Vol eau
0,04
Vol NaCl 20 20
% NaCl
0,02 10 0,02 10

0,00 0
0,00 0
0 1 3 4 5 6 8 9
0 1 3 4 5 6 8 9
Temps (mn) Temps (mn)
Figure D-18a) : 11 juin Figure D-18b) : 2 juillet
Figure D-18 : Volumes restitués et dilution de la bâchée traçante : eaux usées

A partir de ces traçages, on peut estimer la teneur en eau stagnante de la colonne, ainsi que la
fraction de cette eau stagnante qui s’échange avec l’effluent, en faisant les hypothèses
suivantes :
Vbächée, Ce - Le volume d’une bâchée se retrouve entièrement en sortie
avant la fin de la bâchée suivante, ce qui est vérifié en
régime « stabilisé ».
- L’évolution de la concentration de sortie est fonction des
échanges au sein de la colonne

On peut alors définir les volume stagnant (Vstag) et volume

Vstag Cstag d’échange (Véchange) en calant l’évolution de la concentration de
sortie en traceur sur celle calculée par ce biais (méthode des
Véchange moindres carrés par le solveur d’Excel).

Ce calcul ne peut être raisonnablement envisagé que pour les

traçages où l’écoulement est à peu près homogène. La présence
de passages préférentiels induit des incertitudes trop importantes.

Vbächée, Csortie

Les résultats pour deux traçages réalisés lors de cycles successifs (1,5l/1h et 3l/2h) sont
représentés sur la Figure D-19 suivante.

144
 4 4,5

Conductivité de sortie
Conductivité de sortie
expérimentation 4
3,5 expérimentation
3
théorique 3,5
théorique

(mS.cm-1)
3
(mS.cm-1)

2,5
2,5
2 2
1,5 1,5
1 1
0,5 0,5
0
0
0 200 400 600 800 1000
0 100 200 300 400
Temps (mn) Temps (mn)

Figure D-19 : Régime 1,5 litre / 1 heure Figure D-19 : Régime 3 litres / 2 heures
Figure D-19 : Simulation de l’évolution de la conductivité de sortie

Les volumes d’eau stagnante seraient alors respectivement de 1,7 litre et 1,5 litre pour les
régimes 1,5/1 et 3/2. Ces volumes sont plus faibles que ceux auxquels on aurait pu s’attendre
au regard de l’estimation du volume d’eau résiduelle réalisée au paragraphe D.3.1.1. Cette
dernière estimation ne représente pas la même période et leur comparaison doit donc être
relativisée compte tenu de l’évolution du système. Ces estimations sont néanmoins du même
ordre de grandeur.
En revanche, la différence d’humidité entre les deux régimes est conforme avec celle
observée sur la masse de la colonne comme on le verra par la suite (cf. Figure D-23).
Le volume d’échange ainsi calculé est respectivement de 0,6 et 0,9 litre pour les régime 1,5/1
et 3/2 soit 80% de la bâchée pour le régime 1,5/1 et 30 % pour le régime 3/2. Ces estimations
sont affinées juste après.

Distribution des temps de passage et temps de séjour moyen

Les distributions des temps de passage et les temps de séjour moyens ont été déterminés pour
les trois fréquences de bâchées 0,75l / 30min, 1,5l / 1h, 3l / 2h, en eaux claires et usées. Les
conditions dans lesquelles se sont déroulés ces traçages et les résultats obtenus sont présentés
dans le tableau suivant (Tableau D-8)

Volume d’eau Proportion de la

Temps
injecté avant la % de sel bâchée de sel dans
Fréquence d’alimentation moyen de
bâchée de sel restitué le volume de sortie,
séjour
[l] au début du traçage
1,5l / 1h 9 mai 7,5 100 1h18 50%
claires
Eaux

3l / 2h 13 mai 45,0 100 1h30 67%

0,75l / 30min 15 mai 6,8 100 1h12 46%
0,75l / 30min 11 juin 68,3 89 57min 50%
1,5l / 1h 18 juin 65,4 100 1h37 60%
Eaux usées

3l / 2h 25 juin 76,3 86 1h01 70%

0,75l / 30min 2 juillet 71,2 89 1h49 30%
1,5l / 1h 9 juillet 71,9 100 2h00 45%
3l / 2h 16 juillet 72,9 100 1h28 50%
Tableau D-8 : Tableau récapitulatif des conditions de traçage

145
On remarque tout d’abord que les temps de séjour moyen dans la colonne sont en général plus
longs lors de l’alimentation en eaux usées qu’en eau claire. L’évolution des débits spécifiques
en sortie de colonne, qui tendent à diminuer entre alimentation en eau claire et alimentation en
eaux usées, confirme cette augmentation du temps de séjour moyen dans la colonne. Les
cheminements préférentiels et l’espace poral étant réduits par l’apport de MeS et le
développement de la biomasse, les vitesses interstitielles s’en trouvent amoindries.

Le suivi de la dilution de la bâchée de sel en sortie lors de son injection, tel que décrit au
paragraphe D.2.3.5, permet de voir l’influence du fractionnement de l’alimentation sur le
temps de séjour moyen de l’influent à l’intérieur de la colonne. Cette dilution est d’autant plus
importante que le volume stocké initialement est grand. Ainsi, plus les bâchées sont
rapprochées (et donc le volume d’eau stocké plus grand), plus les échanges au sein de la
colonne entre bâchée salée et eau stagnante seront importants. La proportion d’eau salée en
sortie en sera donc d’autant plus réduite (Figure17).

0,75l / 30 min 10 juin 0,75l / 30 min 2 juillet

1,5l / 1h 18 juin 1,5l / 1h 9 juillet
bâchée de sel en sortie de la
Proportion d'eau issue de la

80 3l / 2h 25 juin 3l / 2h 16 juillet
70
1ère bâchée [%]

60

50

40

30

20
0,4 0,6 0,8 1 1,2
Vol eau stocké dans la colonne en début de traçage
(litre)

Figure D-20 : Dilution de la bâchée traçante et volume d’eau stocké dans la colonne

On notera également, sur cette figure, une évolution au cours du temps conduisant à
augmenter la dilution au sein de la colonne. Ce phénomène est à mettre en relation avec la
remarque faite précédemment sur le non équilibre biologique du massif.

La fréquence des bâchées a donc une influence sur leur dilution dans le massif. Si les temps
de séjour moyen n’indiquent pas de différence bien nette, on peut néanmoins noter que la
proportion de traceur sortant directement de la colonne n’est pas la même suivant le
fractionnement comme le montre la Figure D-21. En effet, plus le volume et l’espacement des
bâchées sont élevés, plus la proportion de la bâchée récoltée immédiatement en sortie est
élevée.

146
 1,5l 1h 7-14 juillet Co=249 gDCO/m²/j Ch=1,34 m/j
100
3l 2h 14-21 juillet Co=225 gDCO/m²/j Ch=1,29 m/j
0,75l 30 min 30 juin-7 juillet Co=236 gDCO/m²/j Ch=1,32 m/j

% de sel récupéré
80

0,04 60
DTP (sec-1)

40 3l/2h 14-21 juillet

0,02
1,5l/1h 7-14 juillet
20
0,75l/30min 30 juin-7 juillet
0,00 0
0 20 40 60 80 100 120 0 200 400 600
Temps (mn) Temps (mn)

Figure D-21a) DTP Figure D-21b) % cumulée de traceur récupéré

Figure D-21 : Récupération du traceur en sortie colonne

Cette caractéristique peut être importante en ce qui concerne les rendements épuratoires. Lors
de l’espacement des bâchées, les volumes importants de la bâchée retrouvés directement en
sortie avec un temps de séjour court (50 % du traceur en moins de 10 minutes dans le cas 3
litres/2heures de la Figure D-21) peuvent laisser craindre une moins bonne épuration. Ce
point sera discuté dans le paragraphe D.3.2.3.

Estimation de l’eau libre en écoulement

L’estimation de la fraction d’eau libre au sein d’une bâchée permet de se rendre compte
qu’une quantité importante de l’écoulement a lieu dans les macropores. La proportion d’eau
s’écoulant rapidement au sein du massif est de 74 ± 4 %; 76 ± 5 %; 80 ± 1 % pour les régimes
0,75/30mn, 1,5/1h et 3/2h respectivement.

D.3.2.2.3 Suivi de la teneur en eau dans la colonne.

Influence du fractionnement des bâchées

Le suivi massique de la colonne juste avant les bâchées permet de suivre l’évolution du stock
d’eau stagnante au sein du massif.

• Eaux claires

L’importance de l’humectation de la colonne dépend des conditions initiales (humidité, % de

matière organique) ainsi que de la fréquence des bâchées. Pour des conditions initiales
similaires, la Figure D-22 permet de se rendre compte de l’importance du fractionnement des
bâchées sur l’humectation. Plus les bâchées sont rapprochées, plus le massif retient l’eau.

147
 1,5 l/ h 3 l /2h
2

Variation de masse
de la colonne (kg)
1,5

0,5

0
0 200 400 600 800 1000 1200
Temps (mn)
Figure D-22 : Humectation et fréquence de bâchée en eau claire

Cette différence est principalement due à la rapide humectation lors de la première bâchée.
Par la suite, l’augmentation de masse est beaucoup plus faible, et sensiblement similaire
quelle que soit la fréquence de bâchée. Cette humectation est alors de l’ordre de 0,1 g.min-1
dans les conditions opératoires testées.

• Eaux usées

La Figure D-23 représente l’évolution de ce stock pour trois régimes différents d’alimentation
en eaux usées. On retrouve la même tendance qu’en eaux claires. L’augmentation du volume
d’eau stagnant dans la colonne augmente d’autant plus que les bâchées sont rapprochées. Le
grand volume d’eau injecté lors de bâchées espacées crée une charge en surface plus
importante que le volume apporté par des bâchées plus rapprochées. Cette plus grande
poussée ainsi appliquée favorise l’écoulement au sein de la colonne. A ceci s’ajoute la période
de ressuyage entre chaque bâchée : lors des bâchées espacées, le temps de ressuyage est plus
long et permet à la colonne de restituer plus d’eau suite à un ressuyage plus poussé. Ainsi,
plus les bâchées sont rapprochées, plus le volume d’eau stocké par la colonne est important.

La phase 2 présente une rupture de pente après environ un jour d’alimentation. On peut penser
que, petit à petit, la part de l’humectation dans l’augmentation de l’humidité du matériau
diminue progressivement au profit de la part de la biomasse.

148
 3l 2h 14-21 juillet 1,5l 1h 7-14 juillet 0,75l 30min 30 juin -7 juillet
1,4
y = 5,67E-05x + 9,37E-01
1,2

Variation de masse
y = 2,32E-04x + 7,02E-01

de la colonne (kg)
1 y = 3,49E-05x + 7,36E-01
y = 1,56E-04x + 5,77E-01
0,8

0,6 y = 3,34E-05x + 5,79E-01

y = 1,10E-04x + 4,87E-01
0,4

0,2

0
0 1000 2000 3000 4000
Temps (mn)
Figure D-23 : Evolution de la masse de la colonne en eaux usées.

Après la phase d’humectation, et de surcroît en fin de cycle, il peut être envisageable

d’attribuer cette augmentation au développement de la biomasse. C’est à partir de cette
hypothèse que Ménoret (2001), lors d’études sur matériaux granulaires de granulométries
comparables, a déterminé une production de boue, comparable à celle des boues activées
faibles charges, de 4 g de biomasse humide par gramme de DCO apportée. Il peut être
surprenant de déterminer un ratio à partir de la DCO apportée et non traitée. Si ce choix
pouvait être accepté dans les conditions expérimentales choisies par Ménoret (2001), qui
observe des rendements épuratoires sur la DCO supérieurs à 95 %, cette approximation ne
peut raisonnablement pas être acceptée dans notre cas. Les rendements obtenus sont moindres
(cf. Figure D-34). A partir de la DCO brute traitée, nous pouvons estimer une production
théorique de boues en se basant sur l’évolution de la masse de la colonne en fin de cycle
(dernières 48 heures). Les ratios de production de boues varient alors suivant les
expérimentations entre 10 et 27 g de biomasse humide par gramme de DCO traité. Aucun
système de traitement biologique d’eaux usées domestiques, et heureusement pour la gestion
des boues, n’est le lieu de production de boue aussi importante. L’hypothèse d’une
augmentation de masse, en fin de cycle, essentiellement due à de la production de biomasse
ne semble pas réaliste. Les expériences en eaux claires montrent d’ailleurs que sur les trente
premières heures la colonne s’humecte toujours (cf. Figure D-22).
En considérant l’augmentation de masse observée en fin de période lors des expérimentations
en eaux claires (13 dernières heures sur les 30 heures d’expérimentation), et en comparant
cette augmentation à celle observée en eaux usées, pour la même période, on peut estimer la
part de rétention due à la biomasse et donc la production de boue. Pour les fréquences 1,5/1 et
3/2 nous obtenons alors, respectivement, une production de 1,6 ± 0,2 et 4,0 ± 0,7 grammes de
biomasse humide par gramme de DCO traitée. Ces valeurs sont, bien entendu, sujettes à
caution au regard de la faible période sur laquelle elles sont calculées. Elles sont néanmoins
beaucoup plus réalistes. Cela montre que l’augmentation de masse, même en fin de cycle, ne
peut être attribuée uniquement à de la croissance de biomasse. Une humectation a lieu tout au
long du cycle, pouvant par ailleurs être liée à la biomasse. On peut en effet supposer que la
biomasse, outre sa demande constitutive en eau, peut conduire à retenir de l’eau
supplémentaire par capillarité. Il se peut aussi que la minéralisation de la matière organique
sous forme d'une humification intervienne également sur le phénomène. Une caractérisation
plus fine impliquerait alors de déterminer la part de matière vivante au sein de la matière
organique totale, à l'instar de ce qu'a fait Ménoret (2001) en dosant les phospholipides comme
traceur de la matière vivante. On notera tout de même, pour les expériences en eaux usées, et

149
considérant les estimations de production de boues faites précédemment, que la part de
l’augmentation en masse de la colonne attribuée à la biomasse, serait comprise entre 10 et 30
% ; de 70 à 90 % doivent être attribués à de la rétention capillaire.

Influence d’une période de repos

Tous les cycles d’alimentation en eaux usées sont espacés de 96 heures de repos pendant
lesquelles la masse de la colonne et les pressions au sein de l’échantillon sont mesurées afin
de visualiser l’évolution du ressuyage (phase 3). Cette période correspond, on l’a dit, au
ressuyage de l’eau libre et à la décroissance de la biomasse par respiration endogène aérobie.
La Figure D-24 représente les courbes de ressuyage obtenues lors des périodes de repos
consécutives à des cycles d’alimentation en eaux usées. Il est peu aisé de dégager une
tendance propre à chaque régime en début de ressuyage compte tenu de la dynamique du
système : en effet, les expérimentations en eaux claires et les phénomènes de déstructuration
du massif, ainsi que la reprise de la biomasse lors de l’alimentation en eaux usées, induisent
un non équilibre du système.
0,75l 30min (9-16 juin) 1,5l 1h (16-23 juin)
3l 2h (23-30 juin) 0,75l 30 min (30juin -7 juillet)
1,5l 1h (7-14 juillet) 3l 2h (14-21 juillet)
31,9
Masse de la colonne (kg)

31,7

31,5

31,3

31,1

30,9

30,7

30,5

30,3
0 20 40 60 80 100
Temps (h)
Figure D-24 : Courbe de ressuyage de la colonne alimentée en eaux usées

En revanche, la partie linéaire finale du ressuyage et leurs pentes sont quasi similaires pour les
différents régimes. En faisant l’hypothèse que la baisse de la masse de la colonne, en fin de
ressuyage, est essentiellement due à la dégradation de la biomasse par respiration endogène,
on peut estimer le taux de décroissance de cette dernière. Cette décroissance est de 5,3 g.h-1
(écart-type de 2,3 g.h-1). En supposant l’humidité résiduelle mesurée en fin d’expérimentation
(cf. paragraphe D.3.1.1) comme de la biomasse, cela correspond à un taux spécifique de décès
de 0,07 j-1, correspondant tout à fait aux ordres de grandeur communément admis pour une
biomasse hétérotrophe (de 0,05 à 0,15 selon IWA 2000b).

Il n’est pas évident de faire ressortir le rôle des rythmes d’alimentation sur ces pertes de
masse en raison notamment du non équilibre biologique. Par exemple le premier cycle
d’alimentation en eaux usées a provoqué une augmentation de la masse du massif que la
phase de repos n’a pas pu compenser. Le cycle suivant a donc intégré l’accumulation du
premier cycle. Une tendance peut être observée, entre la décroissance de la biomasse et la

150
charge en DCO appliquée, malgré le non équilibre biologique. Les estimations sont
cohérentes avec les résultats obtenus par Ménoret (2001).

Expériences Ménoret 2001

10
9

décroissance (g.h-1)
8
7
6
5
4
3
2
1
0
0 200 400 600 800
C org (gDCO.m-2.j-1)

Figure D-25 : Relation entre la charge en DCO brute appliquée par jour de fonctionnement et la
décroissance de biomasse en fin de ressuyage.

Il conviendrait de réaliser des expériences plus longues, sans réaliser de variations si

fréquentes des conditions expérimentales, pour préciser le rôle de chacun des paramètres
(charges hydraulique et organique, rythmes d’alimentation ...).

La moyenne de 5,3 g.h-1, présentée page précédente, correspond à des charges voisines de
250g de DCO par jour d'alimentation (sans prendre en compte la période de repos), les valeurs
de décroissances plus élevées correspondent logiquement à des croissances supérieures
induites par des charges plus élevées.

D.3.2.2.4 Influence d’une surcharge hydraulique au cours d’un cycle

de temps sec.

Le dernier cycle d’alimentation en eaux usées a consisté en la simulation d’une surcharge

hydraulique au milieu d’une période de fonctionnement en temps sec. Cette surcharge était
appliquée selon le rythme 3l / 2h. L’augmentation du volume d’eau injecté entraîne une
augmentation plus rapide du volume d’eau stocké dans la colonne (Figure D-26). Ceci
s’explique par la poursuite de l’humectation de la colonne et, dans une moindre mesure, par le
développement de la biomasse. Lorsque la surcharge s’arrête, un ressuyage permet à la
colonne de perdre une partie de l’eau stockée pendant la surcharge et ce, malgré
l’alimentation de temps sec. Au bout d’une journée de ressuyage, la colonne retrouve une
humidité comparable à celle d’avant la surcharge.

151
 0,8
y = 7,93E-02x + 4,34E-01
0,7 R2 = 9,39E-01

de la colonne (kg)
y = 2,50E-02x + 3,50E-01

Variation masse
0,6
R2 = 5,04E-01
0,5

0,4
0,3 y = 4,89E-02x + 3,26E-01
R2 = 7,79E-01
0,2

0,1

0,0
0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10
Temps (j)
Figure D-26 : Surcharge hydraulique en cours de cycle

L’évolution des pressions permet de visualiser la redistribution de l’eau au sein de la colonne

après la surcharge (Figure D-27a)). La quantité d’eau dans la partie supérieure continue de
croître alors qu’elle diminue dans la partie inférieure. L’accroissement de l’humidité lors
d’une surcharge hydraulique ne semble donc pas être sans conséquence pour le comportement
du massif par la suite. Le fait que l’humidité ne décroisse pas, ou faiblement, dans la partie
supérieure, en raison de la quantité importante de biomasse et de matière organique, laisse
supposer une limitation de la diffusion de l’oxygène au sein du massif. Le profil
tensiométrique pendant la période de ressuyage indique que durant les premières 24 heures,
c’est principalement la partie inférieure du massif qui draine (Figure D-27b)). Au bout de 26
heures de ressuyage, le profil tensiométrique de la partie supérieure est sensiblement identique
à celui de la fin de la surcharge hydraulique.

Charge totale (cm) Charge totale (cm)

Dépôt Dépôt
-45 -35 -25 -15 -5 -45 -35 -25 -15 -5
-5 -5
Zone insaturée

Profondeur (cm)
Zone insaturée
Profondeur (cm)

-15 -15

-25 -25

Zone saturée
Zone saturée
-35 -35
T0 T24 T48 T72 T96 T120 T120 T146 T168 T192 T216
Figure D-27a) : alimentation Figure D-27b) : ressuyage
T24 : profil après 24 heures d’expérimentation
Figure D-27 : Profils tensiométriques de la colonne lors d’une surcharge hydraulique

D.3.2.2.5 Evolution des pressions pour l’ensemble des expériences.

La Figure D-28 représente l’évolution de la charge hydraulique à quatre profondeurs

différentes dans le filtre pendant le fonctionnement en eaux usées. L’alternance des périodes
d’alimentation et de repos se traduit par une alternance de hausses et de baisses des pressions
à l’intérieur de la colonne, illustrant les successions d’humectation et de drainage. Le premier

152
cycle de fonctionnement, au cours duquel la charge hydraulique était supérieure à celle
appliquée par la suite (1,93 m contre 1 à 1,3 m ensuite) de même que la charge organique
(640 gDCO.m-².j-1 contre 394 puis 240 gDCO.m-².j-1 par jour d’alimentation sans prise en
compte des périodes de repos), entraîne une forte remontée des pressions pendant
l’alimentation due à l’humectation du milieu mais aussi à un important développement de
biomasse. Lors du ressuyage, les pressions ne reprennent pas leur valeur initiale. Cette
tendance s’inverse au cours des trois cycles suivants : l’écart entre les pressions de début et
fin de cycle est quasiment nul pour le régime 0,75l / 30 min ; pour les deux autres cycles, la
pression finale est inférieure à la pression initiale. Lors des cycles 2, 3 et 4, la charge
hydraulique est d’environ 1 m par jour ce qui est bien inférieur à celle du premier cycle
d’alimentation. L’augmentation de la teneur en eau pendant l’alimentation est donc moins
forte. De plus, la charge organique diminue elle aussi : 394 gDCO.m-².j-1 pour le cycle 0,75l /
30 min puis environ 240 gDCO.m-².j-1 pour les deux cycles suivants : ces trois cycles
correspondent, d’une part, à un ressuyage de la colonne, et d’autre part, à une phase de
régulation de la biomasse dont la croissance avait été dopée lors du premier cycle
d’alimentation.

jours 0 7 14 21 28 35 42 49 56
0
1,5l - 30 min 0,75l - 30 min 1,5l - 1 h 3l - 2h 0,75l - 30 min 1,5l - 1 h 3l - 2h Tps sec
CO= 394 CO= 240 CO= 240 CO= 236 CO= 249 CO= 225 avec
-5 CO= 640
CH= 1,93 CH= 1,08 CH= 1,04 CH= 1,04 CH= 1,32 CH= 1,34 CH= 1,29 surcharge
charge totale (cm)

hydraulique
-10
-15
-20
-25
-30
-35
-40
-45
-50
CO:charge organique (gDCO.m-2.j-1) z= -3 cm z= -13 cm
CH:charge hydraulique (m.j-1) z= -23 cm z= -33 cm
Figure D-28 : Evolution des charges au sein du massif alimenté en eaux usées

Il est certain que les conditions hydrauliques (charge et fréquence de bâchée) ainsi
qu’organiques influencent les cycles suivant. L’alternance des fréquences de bâchée d’une
semaine à l’autre ne permet pas l’atteinte d’un équilibre. Néanmoins, on observe
systématiquement une diminution des charges avec l’espacement des bâchées (cf. lignes
pointillés sur la Figure D-28). La charge totale en fin de période de repos évolue de la même
façon. Cette tendance, surtout visible dans la partie supérieure de la colonne, confirme
l’augmentation plus importante du volume d’eau stocké lors de bâchées rapprochées ainsi que
sa localisation préférentiellement dans la partie supérieure de la colonne, là où se situe la
matière organique.

153
 D.3.2.2.6 Suivi des vitesses d’infiltration

Evolution générale
Lors d’un cycle d’alimentation, les vitesses d’infiltration diminuent rapidement au début pour
tendre par la suite vers une valeur quasi constante (Figure D-29). L’augmentation de
l’humidité de la colonne se traduit par une diminution de la succion, diminuant ainsi
l’infiltrabilité du sol. La Figure D-29 représente la vitesse d’infiltration mesurée sur la
colonne lors de chaque bâchée d’eau claire d’un cycle d’alimentation de 0,75l toutes les 30
minutes. Le débit d’alimentation est de l’ordre de 4,5*10-3m3.m-2.s-1 afin de s’assurer d’une
submersion pour chaque bâchée.
volume injecté (litre)

1,E-02
0 1 2 3 4 5 6 7 8
vit infiltration (m.s-1)

y = 0,0014x-0,5816
R2 = 0,7968
1,E-03

1,E-04

Figure D-29 : Evolution de la vitesse d’infiltration (cycle 0,75 l/30 mn eaux claires).

Les valeurs obtenues lors de ces mesures sont plus élevées que celles relevées au cours des
divers cycles de fonctionnement. Deux raisons peuvent être avancées à cela : cette expérience
a été effectuée après 24 heures d’alimentation à faible charge hydraulique (Vinjecté=29,1l)
suivies de 96 heures de repos : le ressuyage de la colonne a conduit à une faible humidité au
sein de l’échantillon et donc une forte succion favorable à l’infiltration. De plus, les bâchées,
de part le fort débit spécifique, ont conduit à des lames d’eau en surface de 6 à 7 cm. La
charge en surface était donc supérieure à celle appliquée lors des cycles de fonctionnement,
créant des gradients de pressions plus importants.
On obtient au final des vitesses d’infiltration proches du Ks mesuré en fin d’expérimentation
(4,9.10-4m.s-1, cf. paragraphe D.3.1.3). Ceci montre, en l’absence de roseaux, qu’une fois
l’humectation de la couche supérieure de la colonne effectuée, l’écoulement est régi par la
partie superficielle du filtre, proche de la saturation. Cette couche limitante, qui comprend la
couche de dépôt, est plus ou moins épaisse selon les fréquences de bâchées ce qui implique
des gradients de charge d’autant plus faibles que les bâchées sont rapprochées.

Les essais en eaux claires présentent des valeurs de vitesse d’infiltration plus importantes que
ceux réalisés en eaux usées. Bien que le détassement de la colonne occasionné lors des
réglages de l’instrumentation ait pu conduire à ce résultat, cette différence peut également
s’expliquer par l’apport de MeS favorable à une réduction de l’infiltrabilité.

154
 Conséquence du fractionnement sur les vitesses d’infiltration

En dépit d’un réglage du débit surfacique de la pompe d’alimentation supérieur à celui de la

station de Colomieu (3,2 10-4 m3.m-2.s-1) afin de s’assurer d’une submersion de la surface, les
hauteurs d’eau obtenues restent peu élevées (2 à 3 cm). L’estimation des vitesses
d’infiltration, à partir de 4 à 5 points de mesure, s’en trouve affectée d’une relative
imprécision. De plus, aucune submersion n’est observée pour la fréquence 3 litres/ 2 h. Les
valeurs des vitesses d’infiltration en fin de cycle sont consignées dans le Tableau D-9.

Fréquence 0,75 litre / 30 mn 1,5 litres / 1 h 3 litres / 2 h

Vit d’infiltration (m.s-1) 1.10-4 1,7 10-4 > 3,2 10-4
Tableau D-9 : Vitesses d’infiltration en eaux usées sur la colonne suivant les fréquences de bâchées.

L’incidence de l’évolution des fréquences de bâchées sur les vitesses d’infiltration peut être
observée en suivant l’évolution du débit spécifique en sortie de colonne (m3.m-2.s-1) (Figure
D-30).
Q sortie Qentrée
Débit spécifique (m.s-1)
Débit spécifique (m.s-1)

4,E-04 4,E-04

2,E-04 2,E-04

0,E+00 0,E+00
0 1000 2000 3000 4000 0 1000 2000 3000 4000
Temps (mn) Temps (mn)

Figure D-30a) : régime 0,75 litre/ 30mn h Figure D-30b) : régime 1,5 litre/ 1 h
30Juin – 7 Juillet 7-14 Juillet
Débit spécifique (m.s-1)

4,E-04

2,E-04

0,E+00
0 1000 2000 3000 4000
Temps (mn)

Figure D-30c) : régime 3 litre/ 2 h

14-21 Juillet
Figure D-30 : Evolution des débits spécifique entrée/sortie colonne pour les trois fréquences de bâchées

Le débit en sortie de colonne diminue d’autant plus au cours du temps que les bâchées sont
rapprochées. On l’a vu, l’humectation en début d’alimentation est plus importante en régime
0,75l / 30 min. La proportion d’eau qui reste dans la colonne est plus importante que pour les

155
 autres cycles de fonctionnement dont la conséquence est l’existence de gradients de pression
plus faibles.
Ainsi, l’étude des vitesses d’infiltration et des débits spécifiques de sortie vient confirmer les
résultats obtenus lors du suivi massique de la colonne : des bâchées espacées volumineuses
permettent un écoulement plus rapide au sein du matériau que des fréquences rapprochées de
bâchées plus petites.

D.3.2.3. Rendements épuratoires

Les charges moyennes appliquées au cours des différents cycles sont présentées dans le
Tableau D-10. Le premier cycle d’alimentation (forte charge) visait à produire un
développement important de biomasse afin de combler la perte, par décrochage, occasionnée
par lessivage lors des expériences en eaux claires. Pendant les cycles 2,3 et 4, des périodes de
repos ont été appliquées afin d’observer l’impact d’un ressuyage momentané au milieu d’un
cycle. Les cycles 5,6, et 7 sont identiques aux précédents sans période de repos au milieu du
cycle. Enfin le cycle 8 visait à observer l’influence d’une surcharge hydraulique en milieu de
cycle.

Période Temps Charge

Régime Charge Organique
d’alimentation hydraulique
de repos g DCO.m-2. g N-NH4.m-2. g MeS.m-2.
Cycle (litre/heure) (h) (m.j-1)
j-1 j-1 j-1
1 1,5/0,5 oui 72 1,9 640* ND ND
2 0,75/0,5 oui 72 1,1 394* ND ND
3 1,5/1 oui 70,5 1 240* 29,5 41
4 3/2 oui 70,25 1 240* 27,7 40,7
5 0,75/0,5 non 72,25 1,3 234 24,5 54
6 1,5/1 non 72,25 1,3 248 40,3 85
7 3/2 non 70,25 1,3 231 35,1 66
3/6 et
8 3/2 pendant non 123 0,42/1,22 123 17,9 29,9
surcharge
*valeurs estimées à partir de la concentration en DCO de l’effluent de départ considérant la
dissolution effectuée. ND : Non déterminé.
Tableau D-10 : Charges hydrauliques et organiques moyennes reçues par la colonne

D.3.2.3.1 Démarrage des cycles d’alimentation

Pendant les périodes de repos la biomasse se minéralise en partie, et l’adhésion biomasse-
solide est fragilisée par le séchage du milieu. En conséquence, lors des premières bâchées, un
décrochage important de MeS est observé, consécutif au décrochage de la biomasse. Ce
phénomène peut être visualisé sur la Figure D-31 suivante :

156
 Evolution du rejet de MeS lors de la 1ère bâchée Bâchée 1 Bâchée 2 Bâchée 35
700
800
600
MeS (mg.l-1)

MeS (mg.l-1)
600 500
400
400 300
200 200
100
0 0
0,33 0,66 1 1,33 0,33 0,66 1 1,33 1,66 2
temps (mn) Temps (mn)
Figure D-31a) 1,5/1 cycle 3 Figure D-31b) 0,75/0,5 cycle 5
Figure D-31 : Evolution du rejet en MeS, en début de cycle, au sein d’une bâchée

La concentration en MeS décroît rapidement pour atteindre des valeurs inférieures à 50 mg.l-1.
La figure suivante montre l’évolution du rejet de MeS au cours de la période d’alimentation
pour le cycle 0,75/0,5 correspondant à la Figure D-31b). Malgré des concentrations
importantes mesurées lors des deux premières bâchées (cf. Figure D-31b) la concentration
moyenne du rejet des 17 premières heures est inférieur à 30mg.l-1 (cf. Figure D-32).

Entrée Sortie
50
45
40
MeS (mg.l-1)

35
30
25
20
15
10
5
0
17 26 41 46 50 65 72
Temps (heure)
Figure D-32 : Evolution du rejet en MeS au cours du cycle 0,75/0,5 cycle 5

Le décrochage de MeS en début de cycle est donc un phénomène rapide. 50 % du flux des
MeS évacuées le sont dans les 17 premières heures. Sur l’ensemble du cycle, les MeS
évacuées représentent 35% du flux de MeS entrant, sans que l'on sache les caractériser pour
savoir quelle est la part introduite avec l'influent et celle résultant d'une production –
transformation au sein de la colonne. Néanmoins, leur aspect non fibreux, de faible dimension
et vert foncé, fondamentalement différent des MeS de l’influent, laisse sous-entendre leur
origine biologique.

Lors de la ré-alimentation de la colonne on observe également un important relargage de

nitrates en début de cycle. Il correspond à l’azote ammoniacal et particulaire, retenu dans le
réacteur, et nitrifié pendant les périodes de repos. Les longs temps de séjour ainsi que la ré-
oxygénation du milieu, induits par la période de repos, permettent de nitrifier intensément
l’azote ammoniacal stocké. Ce phénomène peut être observé sur la Figure D-33 représentant
l’évolution de la concentration de nitrates pour les deux premières bâchées (Figure D-33a) et
sur plusieurs bâchées (Figure D-33b).

157
 Bâchée 1 Bâchée 2 Moyenne bâchées 80 N-NH4 entrée

Concentration (mg.l-1)
80 70 N-NH4 sortie
70 60 N-NO3 sortie
NO3 (mg.l-1)

60 50
50
40
40
30
30
20 20
10 10
0 0
0,33 0,66 1 1,33 1,66 2 16 24 40
Temps (mn) Temps (heure)
Figure D-33a) 3/6 Cycle 8 Figure D-33b) 1,5/1 cycle 3
Figure D-33 : Lessivage des nitrates en début de cycle

La concentration moyenne plus importante pour le cycle 3 litres toutes les 6 heures (3/6) est
due aux longues périodes de repos entre deux bâchées permettant une nitrification plus
importante que dans le cycle 1,5/1.

D.3.2.3.2 Influence de la fréquence des bâchées

Les rythmes d’alimentation sont comparés à partir des résultats des cycles 5, 6 et 7 pour
lesquels les charges hydrauliques et de DCO sont sensiblement identiques. Pendant ces
expériences aucune période de repos n’est appliquée au milieu du cycle.

• DCO
En ce qui concerne les rendements observés (rendements calculés à partir des flux d’entrée et
de sortie), pour la DCO, on note une transformation plus importante pour la fréquence
0,75/0,5 (cf. Figure D-34). Ceci peut être mis en relation avec l’humidité plus importante au
sein de la colonne, et donc un volume effectif de réacteur plus important (cf. paragraphe
D.3.2.2.3). Pour les cycles 1,5/1 et 3/2 aucune différence significative n’est observée.

80
70
Rendements (%)

60
50
40
30
20
10 0,75/0,5h 1,5/1h 3/2h
0
0 20 40 60 80
Temps (h)
Figure D-34 : Influence des fréquences d’alimentation sur les performances de dégradation de la DCO brute

Les rendements sont stables sur la période d’alimentation, voire en légère augmentation pour
le rythme 3/2.

• MeS
Les rendements observés sur les MeS sont beaucoup plus disparates. En raison du décrochage
de biomasse au démarrage, on observe des rendements faibles voire négatifs en début de
cycle, qui se stabilisent par la suite à des valeurs de 50 à 75 % suivant les fréquences de

158
 bâchées (Figure D-35a). Seule l’expérience 3 litres toutes les 2 heures provoque des
fluctuations surprenantes des rendements. Ils sont à mettre en relation avec la variation de la
concentration d’entrée (Figure D-35b).
0,75/0,5h 1,5/1h 3/2h 0.75/0.5h entrée 0.75/0.5h sortie 1.5/1h entrée
100
1.5/1h sortie 3/2h entrée 3/2h sortie
80 80
Rendements (%)

Concentration (mg.l-1)
70
60
60
40 50
20 40
30
0
20
0 20 40 60 80
-20 10
Temps (h)
0
0 20 40 60 80
Temps (h)

Figure D-35a) Evolution des rendements en MeS Figure D-35b) Evolution des concentrations entré sortie en
MeS
Figure D-35 : Influence des fréquence de bâchées sur la rétention des MeS

En fait il semble que la concentration de sortie, certes dépendante de la charge organique

entrante, est également dépendante du temps de ressuyage entre deux bâchés. Le niveau
auquel se stabilise le rejet en fin de cycle est plus bas pour des bâchées rapprochées que pour
des bâchées espacées comme le montre la Figure D-35b. La variation de concentration en
entrée pour la fréquence 3/2 ne semble pas faire changer l’allure de la courbe de la
concentration de sortie. Pour les expériences faites sans période de repos en milieu de cycle,
on peut visualiser cet effet sur la Figure D-36 :
de fin de cycle (mg.l-1)

45
Concentration en MeS

40
35
30
25
20
15
10
5
0
0 2 4 6
Temps de repos entre 2 bâchées (heure)

Figure D-36 : Relation fréquence de bâchées-rejet de MeS

Pour des charges en MeS de 25 à 60 g.m-2.j-1

L’effet de la fragilisation de l’accroche de la biomasse, observée pendant les périodes de

repos, se fait également sentir pendant les phases de ré-essuyage au sein d’une période
d’alimentation.

• Azote
Les capacités de nitrification, estimées à partir des rendements sur l’azote ammoniacal, ne
suivent pas la même évolution suivant les fréquences de bâchées appliquées. Exceptée la
fréquence 3/2 où les rendements sont stables sur les trois jours d’alimentation, les autres
fréquences laissent apparaître une diminution des rendements de la nitrification avec le temps
(Figure D-37). Pour la nitrification, phénomène plus sensible aux conditions d’oxydation du

159
milieu que la dégradation du carbone, on observe ici les inconvénients sur le long terme, en
terme de nitrification, d’une fréquence de bâchée trop rapprochée.

100
90

Rendements (%) 80
70
60
50
40
0,75/0,5h 1,5/1h 3/2h
30
0 20 40 60 80
Temps (h)
Figure D-37 : Rendements de transformation de N-NH4 en fonction des fréquences de bâchées

D.3.2.3.3 Influence des périodes de repos

En matière de performances, la seule expérimentation exploitable pour visualiser l’impact
d’une période de repos est le cycle 4 (fréquence 3/2). L’évolution des concentrations entrée-
sortie au cours du temps est visualisable sur la Figure D-38. On retrouve alors, mais avec une
amplitude moindre, les mêmes effets que ceux observés au redémarrage de la colonne :
décrochage de biomasse et relargage de nitrates. Aucun effet n’est observé sur la
concentration de sortie en N-NH4.

MeS entrée N-NH4 entrée MeS sortie

N-NH4 sortie N-NO3 sortie
45
Concentration (mg.l-1)

40
35
30
25 repos 15,5 h
20
15
10
5
0
0 20 40 60 80
Temps (h)
Figure D-38 : Incidence d’un arrêt d’alimentation au sein d’un cycle (3/2)

160
 D.3.2.3.4 Variation de charge au cours d’un cycle
Le cycle 8 visait à quantifier l’incidence d’une surcharge hydraulique en milieu de cycle de
temps sec. A ce titre une surcharge hydraulique de 1,2 m.j-1 pendant 24 h a été appliquée
après 48 heures de faible charge. L’expérience a duré 5 jours. Les charges hydrauliques et en
polluants sont présentées sur la Figure D-39a. On notera que nous avons fait l’erreur de ne pas
adapter les concentrations d’entrée, ce qui provoque également des variations de charge
organiques et rend difficile la mise en évidence des conséquences d’une surcharge sur les
performances épuratoires (Figure D-39b).
C DCO C N-NH4 C MeS C hydraulique Rend DCO Rend N-NH4 Rend MeS
80
250
1,2 70

Charge hyd (m.j-1)

Rendements (%)
60
Charge (g.m-2.j-1)

200 1,0
50
150 0,8 40
0,6 30
100 20
0,4
50 10
0,2 0
0 0,0 -10 23 46,5 53 69 95 101 123
23 46,5 53 69 95 101 123 -20
Temps (h) Temps (h)
Figure D-39a) Charges appliquées Figure D-39b) Rendements épuratoires
Figure D-39 : Surcharge hydraulique en cours de cycle et rendements (cycle 8).

Les rendements sont relativement stables. Toutefois on observe, après la surcharge

hydraulique, un rendement plus faible pour l’azote ammoniacal (bilan 95 heures, Figure
D-39b) comparés à ceux obtenus avant la surcharge hydraulique. Compte tenu de la fréquence
de bâchée en temps sec (une bâchée toutes les 6 heures), on ne peut pas attribuer cette baisse à
une baisse progressive comme nous l’avons noté pour les fréquences 0,75/0,5 et 1,5/1 au
paragraphe D.3.2.3.2 p158. L’amélioration de la nitrification, après le bilan 95 heures, semble
confirmer ces hypothèses. Cela montre l’impact prolongé que peut avoir une surcharge
hydraulique, comme il avait été remarqué par l’évolution des tensiomètres (cf. paragraphe
D.3.2.2.4).

D.3.2.4. Conclusions des expériences en laboratoire

Les expérimentations sur colonne révèlent l’importance du mode d’alimentation sur les
performances hydrauliques et épuratoires d’un filtre. En effet, les fréquences d’alimentation
du filtre et les périodes de repos influencent les écoulements et les échanges au sein du filtre,
et par conséquent les rendements d’épuration.
L’espacement des bâchées permet d’augmenter les vitesses d’infiltration et favorise les
écoulements au sein du filtre. Les conditions d’humidité plus faible, et donc un gradient de
pression plus important permet, on l’a vu, d’accroître les potentialités d’infiltration. Le
ressuyage favorisé entre deux bâchées permet une oxygénation accrue par les interstices libres
à l’air et, par voie de conséquence, une nitrification supérieure, comme le confirment les
rendements épuratoires établis.
Si l’espacement des bâchées semble favoriser l’acceptation de surcharges hydrauliques,
quelques points négatifs peuvent être apportés :
• L’augmentation du temps de repos entre deux bâchées fragilise d’autant plus
l’adhésion de la biomasse sur le support et un relargage de MeS plus important est
alors observé.

161
 • Contrairement à la nitrification, l’abattement de la DCO est pénalisé par l’espacement
des bâchées. Deux raisons permettent d’expliquer ce résultat : i) L’humidité plus faible
au sein de la colonne lors de l’espacement des bâchées implique un volume actif de
matériau également plus faible. ii) La proportion de la bâchée sortant directement du
massif, plus importante que lors de bâchées rapprochées, implique qu’une part non
négligeable de l’effluent connaît un temps de passage relativement court (< 10 mn)
(cf. paragraphe D.3.2.2.2). Ce phénomène n’est point observé pour la nitrification.
Une explication peut-être l’adsorption rapide de l’azote ammoniacal, en raison de sa
charge positive, qui lui permet d’être plus facilement retenu sur la matière organique
que la DCO et être ainsi nitrifié pendant les phases de repos.

L’étude sur la station expérimentale de Colomieu s’avère décisive pour confirmer ou infirmer
les potentialités et défauts mis en évidence sur colonne avant d’envisager toute transposition
en taille réelle. Ceci dans le but de proposer d’éventuelles adaptations de conception et de
gestion de la filière pour l’incorporation de surcharges hydrauliques momentanées ou
continues.

D.3.3. Etude sur site réel : Station de Colomieu

D.3.3.1. Généralités
- Débits transitant dans la station
Par temps sec le débit journalier est de l’ordre de 20 m3.j-1 (15 à 26 m3.j-1), correspondant à
une charge hydraulique de 36 cm.j-1 sur le filtre du premier étage en fonctionnement, et de 44
cm.j-1 sur le filtre du 2ème étage. Sur la base de 150 l.EqH-1 cela correspond à environ 130 EqH
raccordés. Le réseau de la commune réagit rapidement aux épisodes pluvieux, et des charges
de 2 m.j-1 voir plus (maximum observé 4 m.j-1) sont enregistrées sur le filtre en
fonctionnement au 1er étage lors de fortes pluies. Les charges hydrauliques admises (et
exploitables) sur le filtre 2 au cours de la première année sont consignées dans le Tableau
D-11.

Sept Sept
Février Mars Avril Juin Juillet Août Octobre Novembre
1 2
Ch min (m.j-1) 0,38 0,39 0,29 0,25 0,25 0,31 0,29 0,24 0,43 0,31
Ch max (m.j-1) 1,83 0,69 2,7 0,38 0,62 0,38 1,44 0,32 1,52 1,87
Moy (m.j-1) 0,86 0,52 0,95 0,33 0,37 0,36 0,61 0,28 0,84 0,66
Nbre de jour
9 7 13 7 7 7 9 8 7 17
d’alimentation
Tableau D-11 : Charge hydraulique (Ch) en régime classique sur le filtre 2 (2002)

Une relation peut être établie pour apprécier l’augmentation du débit en entrée station en
fonction de la pluviométrie (Figure D-40). Ceci permet de se rendre compte, sur ce réseau, de
l’importance des eaux parasites vraisemblablement issues des toitures des habitations. Une
pluie de 6mm sur une heure apporte le même volume d’eau que celui rejeté sur 24 heures par
les raccordements en temps sec.

162
 30
Q = 0,2135(pluvio)2 + 2,3383pluvio + 1,1239
25 R2 = 0,9677

Débit (m3.h-1)
20

15

10

0
0 1 2 3 4 5 6 7
Pluviométrie (mm.h-1)

Figure D-40 : Importance de l’intensité de la pluie sur le débit d’entrée à la station

Le temps de réponse entre l’épisode pluvieux et l’arrivée des eaux parasites à la station est de
l’ordre d’une demi-heure et varie, bien sûr, suivant l’intensité de la pluie et son historique.

- Réponse hydraulique de la station

Le passage d’une bâchée (séquence de fonctionnement d'une pompe) sur les filtres du premier
et deuxième étage (fonctionnement du siphon auto-amorçant) se traduit par une atténuation de
l’ampleur du débit de sortie en raison de la dispersion dans le milieu et de l’effet tampon des
filtres (voir Figure D-41).

30 entrée
Sortie
25

20
Q (m3.h-1)

15

10

0
01-déc- 02-déc- 03-déc- 04-déc- 05-déc- 06-déc- 07-déc-
02 02 02 02 02 02 02
temps (j)
Figure D-41 : Atténuation du débit lors du passage dans les filtres

L’effet des bâchées est tout de même visible en sortie de station avec un décalage d’environ
30 minutes variant suivant le volume de la bâchée en entrée station et la période de repos
entre deux bâchées. Des temps de 25 à 43 minutes sont observés. Ces temps de passages sont
bien évidemment des temps apparents car l’eau sortant de la station ne provient pas de la
dernière bâchée entrée. Des échanges ont lieu à l’intérieur des filtres comme nous le verrons
au paragraphe D.3.3.2. décrivant les résultats des traçages.

163
 Lors de chaque bâchée le filtre voit son humidité augmenter (stockage d’eau), puis diminuer
petit à petit. L’effet est amplifié en début de cycle d’alimentation où le filtre se gorge d’eau
jusqu’à un certain équilibre dépendant du régime d’alimentation. Bien que non interprétable
sur le plan quantitatif, l’évolution des sondes d’humidité permet de rendre compte de ce
phénomène (voir Figure D-42).

70
65

hum (%) qualitatif

60
55
50
45
40
35
30
25
20
0 5000 10000 15000
Temps (mn)

Figure D-42 : Evolution de l’humidité, appréciée par sonde capacitive, au cours d’une semaine
d’alimentation (Premier étage-Avril 2002)

En période « stabilisée », le filtre possède tout de même un temps de réponse non négligeable.
Sur le premier étage, si l’apparition du débit en sortie de filtre apparaît dès 8 minutes après le
début de la bâchée, la récupération de la totalité du volume de la bâchée est beaucoup plus
longue. Cette caractéristique pourra être observée sur la Figure D-45 où l’espacement des
bâchées de 1,5 h à 2 h ne permet pas de récupérer la totalité du volume injecté. Seul 64% du
volume est récupéré après un temps de repos de 1,5 heure. Ce phénomène se traduit par un
stockage d’eau sur l’ensemble des filtres lors de fréquences rapides de bâchées (épisode
pluvieux). La Figure D-43 représente la variation de l’eau stockée, sur l’ensemble de la filière,
avec la charge hydraulique.

6 40 Charge hydraulique Stock

Charge hydraulique 4 35
Charge hydrau (m.j-1)

Filtre 4 Filtre 1 Filtre 2

5 stock 30 3,5 30
volume stocké (m3)

Charge hydrau (m.j-1)

Volume stocké (m3)

4 20 3 25
2,5 20
3 10
2 15
2 0 1,5 10
1 -10 1 5

0 -20 0,5 0
23-nov 24-nov 25-nov 26-nov 27-nov 28-nov 0 -5
19/03 24/03 29/03 03/04
Temps (j) Temps (jour)
Figure D-43a) Episode pluvieux suivi d’un temps sec Figure D-43b) longue surcharge hydraulique
Figure D-43 : Variation du volume d’eau stocké sur l’ensemble des filtres avec la charge hydraulique

La charge hydraulique, ramenée à la journée, est celle mesurée sur 12 heures. La Figure
D-43a) montre l’impact, sur le stockage, d’un épisode pluvieux lors d’une semaine de temps
sec. Un important stockage se fait, à la fois par une humectation du filtre et un stockage en
surface. Si aucun stockage n’a été noté en surface du filtre du deuxième étage, environ 9 m3
était stocké en surface du premier étage lors des bâchées. Il apparaît donc une forte
humectation des filtres. Les 20m3 restant (pour atteindre les 30 m3 observés) correspondent à
la porosité des deux étages. Il apparaît donc qu’une humectation des filtres non alimentés

164
existe, soit par débordement en surface (possible mais faible dans le cas présent), soit par
capillarité via le fond qui est commun à l'ensemble des filtres d'un étage. Cependant cela ne
peut en aucun cas expliquer la totalité du stockage observé. Le calcul de l’ETP (Equation 47),
à partir des mesures de température et d’humidité mesurées sur le terrain, et considérant un
ensoleillement maximal, conduit à des valeurs de 18 mm.j-1 soit environ 10 m3.j-1 sur
l’ensemble de la surface des filtres. Cela ne correspond pas à l’évapotranspiration maximale
possible par les roseaux (coefficient cultural non déterminé), mais permet de réaliser que si
l’évapotranspiration ne peut à elle seule expliquer les 20 m3, il est possible qu’elle intervienne
de manière significative sur les bilans hydriques. Suite au stockage par surcharge hydraulique,
une grande partie du volume est rapidement drainée comme l’indique la figure, mais le
ressuyage est perceptible pendant encore trois jours de temps sec, au cours desquels on
observe un drainage lent des filtres.

Lors de surcharges continues (Figure D-43b)), des variations de charges hydrauliques

induisent également des phénomènes de stockage et déstockage d’eau sur et dans les filtres.
Ces variations sont importantes. Elles ne sont explicables qu'en faisant l'hypothèse de
connections entre les filtres.

Il peut être intéressant de s’attarder sur le cas de la Figure D-44, où une longue période de
temps sec (charge hydraulique de 0,3 m.j-1) a eu lieu après plus de 3 semaines de charge
supérieure à 1,5 m.j-1. On observe alors un important drainage de l’ordre de 10 m3 sur une
période de 2 à 6 jours. Considérant la porosité des filtres en fonctionnement (mis à part la
couche drainante qui reste saturée) et de celle de la couche de dépôt, cela représente environ
40 % du volume disponible. La saturation n’est incontestablement pas également répartie sur
l’ensemble des filtres, mais la couche de dépôt, comme nous le verrons lors de la présentation
des données tensiométriques, l’est assurément. Dans les filtres, la teneur en eau suit le profil
de teneur en matière organique.

Charge hydraulique Volume déstocké

4 40
3,5 35
Charge hydrau (m.j-1)

Volume déstocké (m3)

3 30
2,5 25
2 20
1,5 15
1 10
0,5 5
0 0
0 2 4 6 8 10 12
Temps (jour)
Figure D-44 : Drainage des filtres et de la zone stagnante de Colomieu

Par la suite, l’augmentation importante du déstockage correspond à une fuite des coudes
souples, au niveau du siphon auto-amorçant, conduisant la couche de drain du premier étage à
se vider progressivement. Cette couche de drain représente un volume libre aux fluides de
l’ordre de 30 m3, que nous retrouvons dans le volume drainé.

165
 Il apparaît donc qu’un stockage de l’ordre de 10 m3 a lieu au sein des filtres lors de surcharges
hydrauliques. Lors de très fortes surcharges, un stockage plus important a lieu, non plus
uniquement sur le filtre alimenté, mais également sur les filtres voisins étant donné la
connection possible par la couche drainante. Cette forte saturation du massif est drainée en
moins de 24 h ( environ 6,5 m3) mais une partie (environ 3,5 m3) nécessite 2 à 6 jours pour
être évacuée.

D.3.3.2. Traçages
Les traçages effectués dans les filtres de la station expérimentale de Colomieu ont été réalisés
en Mars 2002 le 4ème et 7ème jour d’alimentation du filtre 2. Seul le filtre du premier étage a
été examiné. Le premier jour d’alimentation du cycle le filtre a reçu une charge hydraulique
de 1,5 m et les jours suivants ont tous été des temps secs (charge hydraulique de 0,4 m.j-1).
Pendant les traçages la fréquence des bâchées, plus rapide qu’en temps sec, a induit une
charge hydraulique supérieure à la normale, de l’ordre de 0,9 m.j-1. Il en résulte un stockage
d’eau au sein des filtres comme en attestent les débits cumulés en entrée et sortie du filtre du
premier étage (cf. Figure D-45).

16 16
entrée Entrée
14 14
sortie Sortie
12 12
volume (m3)

volume (m3)

10 10
8 8
6 6
4 4
2 2
0 0
10:48 12:00 13:12 14:24 15:36 16:48 18:00 11:45 12:57 14:09 15:21 16:33 17:45
temps (h)-22 Mars temps (h)- 25 Mars
Figure D-45 : Débit cumulé entrée et sortie 1er étage (traçage Mars 2002)

En conséquence, et peut-être aussi en raison d’un nombre insuffisant de bâchées auquel peut
s’ajouter la rétention de sel dans la matière organique, la récupération du sel lors des traçages
est loin d’être satisfaisante pour une détermination correcte du temps de séjour moyen. Pour
ces deux traçages, seulement 45 et 60 % de sel ont été récupérés comme l’illustre la Figure
D-46b.
0,016 100
25-mars 25-mars
22-mars 22-mars
80
0,012
% sel récupéré
DTP (t-1)

60
0,008
40

0,004
20

0,000 0
0 2 4 6 0 1 2 3 4 5 6
Temps (h) Temps (h)

Figure D-46a) DTP Figure D-46b) % de récupération du traceur

Figure D-46 : Traçages Colomieu : récupération du traceur et DTP

166
La distribution des temps de passage, pour les deux traçages, montre un comportement
différent pour les deux expérimentations (Figure D-46a)). Le 22 mars, l’atténuation de la
récupération de traceur au fil des bâchés est beaucoup moins prononcée que pour l’expérience
du 25 mars. Un traçage au chlorure de lithium le 25 mars n’a pas permis d’obtenir un meilleur
bilan ; pire, la récupération de traceur était encore moindre. Des phénomènes de sorption ont
assurément eu lieu.
Il apparaît, dans ces traçages, une certaine hétérogénéité de l’écoulement au sein du filtre. Les
deux expérimentations montrent un passage préférentiel avec des dilutions réduites de la
bâchée de sel en début (70 % du volume issu de la bâchée traçante) puis une augmentation de
la dilution par la suite jusqu’à des valeurs de 40 % de volume issu de la bâchée traçante. (cf.
Figure D-47). Ce passage préférentiel ne concerne que 5 % environ du volume de la bâchée
traçante.

0,12 100

Vol eau 90
0,1 Vol NaCl 80
% NaCl
70
0,08
60
Vol (m3)

% NaCl
0,06 50
40
0,04
30
20
0,02
10
0 0
0,0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1,0 1,1
Temps (h)
Figure D-47a) : Traçage du 22 Mars

0,12 100
Vol eau 90
0,1 Vol NaCl 80
% NaCl
70
0,08
60
Vol (m3)

% NaCl

0,06 50
40
0,04
30
20
0,02
10
0 0
0,0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1,0 1,1
Temps (h)
Figure D-47b) : Traçage du 25 Mars
Figure D-47 : Dilution de la première bâchée (traçage NaCl)

167
La figure 25 (en annexe p 249) permet d’observer ce même passage préférentiel, lors de la
seconde bâchée (sans sel), conduisant à une faible récupération de sel en début de bâchée.

Ces expériences laissent également ressortir des variations importantes de comportement

hydraulique des filtres au fil du temps, permettant d’apprécier l’hétérogénéité des
écoulements au sein des filtres. On réalise alors les difficultés de modélisation que peuvent
engendrer ces systèmes.

Compte tenu du faible % de récupération du traceur, il est illusoire de vouloir déterminer avec
précision un temps de séjour moyen. On s’en tiendra à mentionner un temps de séjour moyen
supérieur à l’heure avec 15 à 20 % de traceur ressortant du premier étage en moins de ¾
d’heure.

D.3.3.3. Evolution des profils tensiométriques au sein des filtres

L’installation de tensiomètres dans le lit du filtre 1, au premier étage de la station (à partir de

Mai 2003), a permis de suivre l’évolution de la pression à plusieurs profondeurs dans le filtre
pendant les périodes d’alimentation et de repos.

Afin de vérifier la cohérence des sondes vis-à-vis de l’hétérogénéité du sol, une première
phase de mesure a consisté à observer l’évolution de deux sondes placées à la même
profondeur (- 20 cm) et espacées de trois mètres. La Figure D-48 permet de contrôler leur
faible sensibilité à l’hétérogénéité du milieu. Le profil des pressions pendant cette période est
en effet comparable sur les deux sondes.

jours
14-mai 19-mai 24-mai 29-mai
0
-20
-40 Alimentation
charge totale (cm)

-60
-80
-100
-120
-140
-160
-180
-200
Figure D-48 : Faible sensibilité des mesures tensiométriques à l’hétérogénéité du milieu

Par la suite les sondes ont été placées à –20 cm, -10 cm et à l’interface de la couche de dépôt
et du matériau filtrant.

Plusieurs caractéristiques peuvent alors être notées concernant l’hydraulique dans le filtre :

168
• Dès la submersion de la surface du filtre, la totalité de la couche de dépôt est saturée.
La Figure D-49 représente la remontée du potentiel sous la couche de dépôt. On
remarque alors qu’il devient positif et réagit « correctement » à chaque période
d’alimentation par les pompes.

2:24 7:12 12:00 16:48 21:36

20 120
0
100
Charge totale [cm] -20

Volumes [m3]
80
-40
-60 60
-80
40
-100
20
-120
-140 0
Charge au niveau de la couche de dépôt Volume injecté
Figure D-49 : Evolution du tensiomètre sous la couche de dépôt

• La saturation n’est pas effective sur toute la profondeur du filtre. Dès 10 cm de

profondeur les valeurs tensiométriques sont négatives, indiquant la non saturation du
matériau (Figure D-51). Le passage de la bâchée est observable à chaque profondeur
(Figure D-50). La percolation de la lame d’eau au sein du massif n’a pas lieu en milieu
saturé. Les tensiomètres restent constamment à des potentiels négatifs à l’intérieur du
filtre. Les variations du tensiomètre sous la couche de dépôt sont cohérentes avec
celles des hauteurs d’eau en surface du filtre, traduisant une bonne réponse du capteur
aux conditions de variation de la charge. Les sondes, placées dans le matériau filtrant,
indiquent également le passage de la bâchée, tout en restant à des potentiels négatifs.

28-mai 29-mai 30-mai

-150 20

-160 10
charge totale (cm)
charge totale (cm)

interface

-170 0
à -20 cm

-180 -10
-20 cm
interface dépôt filtre
-190 -20

-200 -30

Figure D-50 : Tensiométrie sous la couche de dépôt et à –20 cm

• L’importante chute de la charge totale dans les 10 premiers centimètres (cf. Figure
D-51) permet de se rendre compte du fort gradient de charge dans la partie supérieure
du filtre. Ce fort gradient est favorable aux écoulements de l’eau dans le sol : l’eau
n’est pas conduite uniquement par le potentiel de gravité, les forces matricielles
interviennent également.
• La Figure D-51 montre l’évolution des tensiomètres pendant les mois de Juin et Juillet
2003. On observe la croissance de la succion pendant les phases de repos, révélatrice
du drainage du filtre. Pendant la première période d’alimentation l’humectation du

169
 filtre n’est pas observable : l’eau ne flaquant pas sur la totalité de la surface du filtre,
seule la sonde placée à –10 cm a vu son environnement s’humecter. La deuxième
période d’alimentation, plus longue (3 semaines), a permis une humectation de
l’ensemble du volume du filtre après 5 jours d’alimentation. On observe donc, au sein
des filtres, une remontée de la pression qui se stabilise à –150 cm de colonne d’eau
aux profondeurs –10 et –20 cm.

4-juin 14-juin 24-juin 4-juil 14-juil 24-juil

50
Repos Repos
0

-50 épisode pluvieux

Charge totale [cm]

-100

-150

-200

-250

-300

-350

-400

dépôt -10 cm -20 cm

Figure D-51 : Tensiométrie Juin –Juillet 2003 Filtre 1

• Pendant les périodes de repos on observe des variations diurnes des potentiels
enregistrés sur les tensiomètres. Cette variation est d’autant plus importante que leurs
valeurs sont fortement négatives. Ces variations, consistant en une apparente
humectation pendant la journée, sont dues à une modification du signal avec la
température. Les variations importantes de températures pendant l’été ont induit des
phénomènes de dilatation de l’eau stockée dans la canne tensiométrique, et donc une
modification du signal. On peut en effet visualiser la corrélation entre la pression et la
température, pour la sonde sous la couche de dépôt, pendant une période pour laquelle
le signal est à peu près stabilisé (Figure D-52). Corriger le signal n’a pas été possible,
car les variations fréquentes des conditions d’humectation et de drainage n’ont pas
permis d’établir une corrélation précise pour l’ensemble de ces conditions.

170
 température (°C)
0
-20 0 10 20 30 40

-40 y = 0,0627x2 + 0,7113x - 159,64

Charge (cm)
-60 R2 = 0,8932
-80
-100
-120
-140
-160

Figure D-52 : Effet de la température sur le signal tensiométrique

• Les périodes de repos permettent également de se rendre compte de l’impact de la

végétation sur les flux hydriques au sein du massif. L’inversion du profil de charge
entre –10 et –20 cm (cf. Figure D-53) est caractéristique d’un profil sous l’influence
de l’évapotranspiration. La charge totale à –20 cm est supérieure de celle à –10 cm
indiquant un flux ascendant de l’eau.

0
31-juil 3-août 6-août 9-août 12-août 15-août
Charge totale (cm)

-100

-200

-300

-400
dépôt
-500 -10 cm
- 20cm
-600

Figure D-53 : Tensiométrie en période de repos. Filtre 1

Ces mesures illustrent que les écoulements sont régis par plusieurs facteurs. Une couche de
dépôt limitante au niveau hydraulique (par son faible KS) qui se sature rapidement dès la
submersion du filtre. Un matériau filtrant qui reste constamment insaturé car le flux passant
au travers de la couche de dépôt est insuffisant pour le saturer. Il en résulte, dans les dix
premiers centimètre, un gradient de pression important favorable aux écoulements au travers
de la couche de dépôt (cf. Figure D-54a). Les roseaux jouent un rôle sur les faibles pressions
au sein du matériau, comme en attestent les profils caractéristiques d’évapotranspiration en
période de repos (cf. Figure D-54b).

171
 7 7
Dépôt Dépôt
2 2

profondeur (cm)
Profondeur (cm)
-300 -200 -100 -3 0 -500 -400 -300 -200 -100 -3 0
0
-8 -8
3
0 6 -13
-13
5 9
10 -18 12 -18
13
-23 -23
Charge totale (cm) Charge totale (cm)
Figure D-54a) : humectation Figure D-54b) : drainage
Profils à différents jours après le début de la période d’alimentation ou de repos
Figure D-54 : Profils tensiométriques en période d’humectation et de drainage

Lors de l’alimentation du filtre, un équilibre tensiométrique se crée. Le temps nécessaire à

l’atteinte de cet équilibre, synonyme de la submersion de la surface du filtre, va dépendre des
valeurs de succion de départ. Lors du drainage du filtre les valeurs tensiométriques restent
constantes pendant 3 jours (cf. Figure D-54b).

h(θ) cm On apprécie, par-là, la caractéristique de ce type de

milieu, composé de macropores drainant facilement
l’eau sans avoir de conséquences importantes sur les
potentiels de pression. Il semble important, pour affiner
la description des phénomènes hydriques dans ce type
de milieu, de déterminer les courbes de conductivité
hydraulique et de succion en fonction de l’humidité. Il
semble que les variations d’humidité se situent, en
période d’alimentation, dans une partie quasi linéaire de
la relation h(θ) (cf. Figure D-55).
Teneur en eau θ
Figure D-55 : Représentation de la
relation h(θ)

D.3.3.4. Vitesses d’infiltration

Les vitesses d’infiltration sont mesurées par l’intermédiaire des sondes à ultrasons comme
décrit en annexe p 227. Les caractéristiques de l’infiltration à l’échelle de la bâchée, de la
semaine, ainsi que de l’année ont été recherchées.

D.3.3.4.1 Comportement général

A l’échelle de la bâchée, on peut observer une diminution rapide de la vitesse d’infiltration
que l’on peut relier au rôle de pression qu’exerce la lame d’eau à la surface du filtre. Les
Figure D-56 a et b illustrent ce phénomène. Juste après l’apport d’eaux usées à la surface du
filtre, l’infiltration est importante mais diminue avec la baisse de hauteur d’eau. Pour de
faibles hauteurs d’eau, les vitesses mesurées différent suivant les sondes dans la mesure où
elles informent de vitesses d’infiltration locales (cf. annexe p 227).

172
 temps (mn) hauteur d'eau (mm)
1,E-03 1,E-03
10900 10905 10910 10915 10920 10925 10930 0 20 40 60 80 100 120

Vit d'infiltration (m.s-1)

Vit d'infiltration (m.s-1)

Sonde 1 Sonde 1
Sonde 2 Sonde 2

1,E-04 1,E-04

1,E-05 1,E-05

Figure D-56 : a)Evolution de la vitesse d’infiltration après une bâchée ; b) Relation vit.inf. et hauteur d’eau

A l’échelle de la semaine on retrouve également une décroissance de la vitesse d’infiltration

avec le temps (Figure D-57). L’infiltration rapide au départ (forte différence de pression due
aux conditions de faible humidité dans le filtre) diminue au fur et à mesure que le filtre
s’humecte. Dès le troisième jour d’alimentation, la décroissance des vitesses d’infiltration est
faible. Ce résultat est en accord avec ceux observés sur colonne.

Temps (mn)
1,E-03 1,6
0 2000 4000 6000 8000 10000
1,4
Vit d'infiltration (m.s-1)

1,2
1
0,8 Ch (m)
1,E-04

0,6
0,4
0,2
1,E-05 0
1er étage 2ème étage Charge hydraulique
Figure D-57 : Evolution de la vitesse d’infiltration au cours d’une semaine (Octobre 2002)

En dépit d’une granulométrie plus fine, les vitesses d’infiltration sont pratiquement deux fois
plus importantes sur le deuxième étage. Le dépôt de MeS à la surface du filtre, ainsi que le
développement de biomasse induit par une charge organique supérieure, sur le premier étage
de la station, vient limiter fortement les vitesses d’infiltration et inverser les tendances que
l’on aurait pu attendre au regard des seules caractéristiques granulométriques des matériaux.
On peut, pour un sable, estimer sa conductivité hydraulique à saturation en fonction de ces
caractéristiques granulométriques (d10 et CU) en utilisant la relation de Beyer (Liénard et al.
2000) :
KS = Cb(d10)2 Équation 80
-1
avec KS exprimé en m.s et d10 en mm. Cb est un coefficient établi expérimentalement
dépendant du CU. Pour le sable du deuxième étage de Colomieu, le KS du matériau propre
serait de 3,8.10-4 m.s-1. Après huit ans de fonctionnement les vitesses d’infiltrations sont de
l’ordre de 2 à 1. 10-4 m.s-1. On remarque alors que les roseaux permettent de maintenir une
conductivité hydraulique proche du KS du sable propre, après 9 ans de fonctionnement.

173
L’évolution de l’infiltration en fonction de la hauteur d’eau permet également d’apprécier
l’établissement de l’équilibre hydraulique en fonction, de la teneur en eau des différentes
partie du filtre. La Figure D-58 représente cette évolution sur le premier étage pour un temps
sec, sans présence de roseaux.

1,E-03 Hauteur d'eau (mm)

0 20 40 60 80 100
Vitesse d'infiltration
8,014E-02h
Vi = 3,005E-06e
R2 = 0,809
(m.s-1)

1,E-04

Vi = 1,288E-06e7,949E-02h
R2 = 0,901
1,E-05
Jour 1 Jour 2 Jour 3 Jour 4
Figure D-58 : Evolution de la relation vitesse d’infiltration-hauteur d’eau sur le premier étage, au cours
d’une semaine de temps sec (Février 2002)

Les premiers jours d’alimentation, la lame d’eau à la surface du filtre reste peu épaisse.
L’infiltration est rapide et par conséquent la submersion minimisée. Pendant les trois premiers
jours, la vitesse d’infiltration diminue rapidement. On voit alors que la relation vitesse
d’infiltration – hauteur d’eau évolue également permettant un flaquage plus important. Du
troisième au sixième jour, cette évolution est beaucoup plus limitée marquant l’approche d’un
équilibre au sein du système pour le débit considéré. Cette relation vitesse d’infiltration –
hauteur d’eau peut être représentée par :
Vi=a.exp(b.h) Equation 81
-1
avec h la hauteur de submersion en mm et Vi la vitesse d’infiltration en m.s .

Une modification du coefficient a sera responsable d’un décalage de la droite. Il

représenterait, dans les conditions données, une valeur de référence. Le coefficient b affecte la
pente de la droite (échelle semi log).

Sur le deuxième étage de traitement on retrouve la même caractéristique avec une pente
beaucoup plus faible (cf. Figure D-59). La vitesse d’infiltration est moins dépendante de la
hauteur de submersion. De plus, l’évolution au cours de la semaine d’alimentation n’est pas
perceptible : l’infiltrabilité du massif est presque constante dans le temps comme on a pu
l’observer sur la Figure D-57. Cela signifie que pour des charges hydrauliques importantes, la
hauteur de submersion aura tendance à augmenter plus rapidement qu’au premier étage. Si le
deuxième étage est moins limitant hydrauliquement, sa gamme de variation de vitesses
d’infiltration est cependant plus faible car l'atteinte de la saturation est plus rapide.

174
 Hauteur d'eau (mm)
1,E-03
0 50 100 150

Vitesse d'infiltration
(m.s-1)
1,E-04

Vi = 1,2679E-04e2,8512E-03h
R2 = 3,2014E-01
1,E-05
Figure D-59 : Relation vitesse d’infiltration – hauteur d’eau 2éme étage

L’infiltrabilité plus importante au deuxième étage qu’au premier étage, observée tout au long
de l’étude, nous a conduit à étudier plus particulièrement ce dernier, étape limitante
hydrauliquement.

D.3.3.4.2 Episode pluvieux en période de temps sec

Compte tenu des caractéristiques du réseau, les surcharges hydrauliques sont fréquentes dès
lors qu’un épisode pluvieux est enregistré. En fonctionnement dit « classique », des charges
de 2 m.j-1 sur le filtre 2 en fonctionnement ont été enregistrées avec un extremum à 4 m.j-1.
Une surcharge hydraulique a pour incidence d’humidifier plus rapidement le filtre, et par
conséquent d’atteindre plus rapidement les valeurs basses de vitesses d’infiltration. L’étude de
la relation flux-hauteur d’eau lors d’un épisode pluvieux est intéressante. La Figure D-60
représente l’évolution de cette relation lors de 9 jours d’alimentation avec un épisode pluvieux
le dernier jour (79,6 m3 en 11h, soit 1,4 m d’eau).

hauteur d'eau (mm)

1,E-03
0 20 40 60 80 100 120 140
Q = 9E-07e0,0615h
R2 = 0,9057
Vit d'infiltration (m.s-1)

0,0411h
Q = 2E-06e
R2 = 0,9017
1,E-04
Jour 2
Jour 3
Jour 4
Jour 6
Jour 9
épisode pluvieux

1,E-05

Figure D-60 : Impact d’un épisode pluvieux sur la relation flux-hauteur d’eau (du 1 au 9 septembre 2002
Filtre 2)

On note un changement brutal de pente dès l’apparition de la surcharge hydraulique. Le sol se

sature plus en profondeur et des pressions plus importantes sont nécessaires pour maintenir
une bonne vitesse d’infiltration. Il en résulte une augmentation de la hauteur de flaquage.

175
 Lorsque l’épisode pluvieux se situe en début de cycle, le phénomène est identique. La Figure
D-61 montre un cycle d’alimentation avec une surcharge hydraulique au 4ème et 5ème jour
d’alimentation de 1,3 m et 1,9 m respectivement. On observe également une diminution de la
valeur du coefficient b de l’Equation 81. Cette évolution ne tend pas, par la suite, à revenir à
l’état d’équilibre antérieur à l’épisode pluvieux. L'humectation obtenue lors d'un épisode
pluvieux ne se ressuie pas rapidement. On l'a vu (cf. paragraphes D.3.3.1 et D.3.3.3 ), des
temps de ressuyage de deux à six jours sont nécessaires pour bien drainer le filtre.

hauteur d'eau (mm)

1,E-03
0 50 100 150 200

J1- j3
J5
Vit d'infiltration (m.s-1)

J7-J8

1,E-04

1,E-05

Figure D-61 : Surcharge en début de cycle et relation Vi-hauteur d’eau.

En fait les coefficients a et b de l’Equation 81 évoluent suivant la charge hydraulique

appliquée. Les figures suivantes montrent l’impact de la charge hydraulique sur ces
coefficients.
roseaux développés 3 roseaux
70
développés
60 roseaux pas ou peu dévelopés 2,5 roseaux pas ou
point intermédiaire peu dévelopés
Ch max (m.j-1)

50
q moy (m3.j-1)

2
point
40 intermédiaire
1,5
30
1
20 y = -31,132x + 2,5289
0,5 R2 = 0,9186
10

0
0
0,E+00 2,E-06 4,E-06 6,E-06 8,E-06 0 0,02 0,04 0,06 0,08 0,1
coefficient a coefficient b

Figure D-62a) : Coefficient a Figure D-62b) : Coefficient b

Figure D-62 : Evolution des paramètres de la relation Vi-hauteur d’eau.

La surcharge hydraulique maximale reçue au cours d’un cycle d’alimentation, modifie la

valeur du coefficient b. La vitesse d’infiltration devient alors de moins en moins sensible aux
variations de hauteurs d’eau. Pour maintenir de fortes vitesses d’infiltration, il est nécessaire
d’avoir des hauteurs d’eau beaucoup plus grandes. De même la charge hydraulique moyenne
reçue sur toute la période d’alimentation est corrélée au coefficient a de l’Equation 81. Dans

176
les deux cas une diminution de l’un des coefficients est synonyme d’une diminution de
l’infiltrabilité de l’eau dans le filtre.

On note, en examinant ces mêmes figures (Figure D-62 a et b), l’importance du

développement des roseaux sur ces coefficients et donc sur les vitesses d’infiltration. Deux
rôles opposés peuvent être perçus :
• Le débit maximal reçu par la station dégrade plus rapidement les vitesses d’infiltration
en présence de roseaux. Ceci est visible sur la Figure D-62b) où la courbe a tendance à
aller plus facilement vers de faibles valeurs du coefficient b.
• Les roseaux permettent d’accroître considérablement la valeur du coefficient a, et
donc les vitesses d’infiltration de référence du milieu.

Ces deux phénomènes opposés peuvent s’expliquer en comparant cette relation à la relation
de Gardner reliant la conductivité hydraulique en fonction de la succion (Raats, 2001). Cette
relation
K = KS exp α(h-h0) Equation 82

permet d’apprécier le rôle du gradient de pression et de la conductivité hydraulique à

saturation sur la conductivité hydraulique effective. Le coefficient α est une caractéristique
représentant l’inverse de la longueur du sol, longueur sur laquelle le gradient de pression est
appliqué. Sachant que la vitesse d’infiltration est dépendante de la conductivité hydraulique
du sol, la similitude de cette relation avec celle observée entre hauteur de submersion et
vitesse d’infiltration vient conforter les hypothèses relatives aux rôles des roseaux et des
charges hydrauliques sur l’évolution de l’infiltrabilité du massif.
• Le développement des roseaux permet une humidification plus en profondeur du filtre
grâce aux espaces tubulaires autour des tiges qui permettent l’écoulement. En cela ils
vont augmenter le KS de la couche de dépôt, et donc l’écoulement. Cependant lors
d’importantes charges hydrauliques, la partie du sol ayant tendance à être saturée ou
fortement humide va s’accroître. Le gradient de pression induit par une bâchée va
donc être réduit, et ce d’autant plus qu’en période de fort débit, une fréquence trop
rapide des bâchées ne permettra plus au sol de se ressuyer. Le coefficient b de la
relation en est alors affecté. Les vitesses d’infiltration s’en trouvent donc réduites.
• Lorsque les roseaux ne sont pas développés, la couche de dépôt joue le rôle de frein
hydraulique, régule l’infiltration, et le sol en dessous s’humidifie moins en profondeur.

L’évolution globale des vitesses d’infiltration, au cours de l’année révèle le rôle important des
roseaux sur l’hydraulique des filtres. On observe (Figure D-63) une augmentation des vitesses
d’infiltration avec la croissance des roseaux. Cette augmentation est plus significative pendant
les premiers jours d’alimentation, et semble tendre vers des valeurs similaires pour des temps
d’alimentation supérieurs à la semaine.
On notera ici, le rôle important des roseaux, pendant les périodes de repos, qui viennent
accroître le séchage des filtres permettant la présence de forts gradients de pression en début
de cycle. Ces gradients sont amoindris lors de l’humectation des filtres et la variation des
vitesses d’infiltration sur l’année devient plus faible en fin de période d’alimentation (d’autant
plus faible que l’apport prolongé de matière organique engendre un développement de
biomasse préférentiellement le long des tiges et des rhizomes amenant à freiner l’écoulement).
Ce constat met bien sûr en exergue le bienfait des périodes de repos.

177
 temps (mn)
1,E-03
0 2000 4000 6000 8000 10000 12000
Vit d'infiltration (m/s)

1,E-04

02-02 03-02 06-02 08-02 09-02 10-02

1,E-05

Figure D-63 : Evolution des vitesses d’infiltration sur le 1er étage au cours de l’année 2002

On note une augmentation plus importante des vitesses d’infiltration entre le mois de Juin et
le mois d’Août, période au cours de laquelle les roseaux atteignent des hauteurs supérieures
au mètre.

Plusieurs rôles positifs peuvent être attribués aux roseaux :

• Les roseaux percent la couche de dépôt accumulée à la surface (cf. figure 50 en
annexe p 267), couche la plus limitante au niveau de l’hydraulique, et permettent ainsi
une bonne infiltration.
• Le couvert végétal assure des conditions d’hygrométrie et de température favorisant
la minéralisation de la couche de dépôt. L’impact négatif de cette dernière sur
l’infiltration s’en trouve réduit sur le long terme. Sans roseaux, la couche superficielle
du dépôt sèche et forme une « croûte » cellulosique qui se minéralise difficilement
(cf. figure 46 en annexe p 265).
• Les roseaux, par leur activité de transpiration, sèchent plus intensément le sol et
favorisent ainsi la présence de gradients de pression importants.

La quantification de ces différents effets n’a pas pu être établie ici. Si le premier mécanisme
peut paraître majeur en terme d’impact sur l’hydrodynamique, les deux autres peuvent ne pas
être négligeables.

On peut également noter le rôle du réchauffement de la température de l’eau sur les vitesses
d’infiltration (cf. paragraphe D.1.1.5). L’impact de la température sur l’infiltration est, on l’a
vu, moins important dans des milieux non saturés. Si la couche de dépôt est saturée pendant
les cycles d’alimentation, ce n’est pas le cas des couches inférieures (cf. paragraphe D.3.3.3).
Lors de la première phase d’étude (2002), la température de l’eau a varié entre 5 et 19 °C
entre le mois de Janvier et de Juillet. Or les vitesses d’infiltration en fin de cycle, là où le
degré de saturation est le plus important, ne sont pas sensiblement différentes. Au mois
d’Octobre, les vitesses d’infiltration en fin de cycle sont de l’ordre de 1,3 fois supérieures à
celles mesurées en Juillet et Mars 2002. Pour ces trois périodes la température de l’eau est de

178
10, 19 et 17 °C pour les mois de Mars, Juillet et Octobre respectivement. La température de
l’eau ne semble donc pas avoir de rôle prépondérant sur l’évolution des vitesses d’infiltration
au cours de l’année. Cela est d’autant plus vrai en début de cycle où les différences de vitesses
d’infiltration sont plus de 2 fois supérieures en fin d’année par rapport à celles mesurées en
début d’année.

D.3.3.5. Comportement hydraulique des filtres de Colomieu en

surcharge continue

- Charges hydrauliques reçues sur les filtres

Les surcharges hydrauliques, reçues en continu par les filtres pendant les 5 mois
d’expérimentation, sont représentées sur la Figure D-64. Il s’agit des charges journalières
moyennes reçues pendant la semaine d’alimentation ainsi que les charges journalières
minimales et maximales.

3,5 Ch moy F1 Ch moy F2

Charge hydraulique (m.j-1)

Ch moy F4 Temps sec

3

2,5

1,5

0,5

0
0 5 10 15 20
Temps (semaine)
Figure D-64 : Charges hydrauliques moyennes, mini et maxi reçues par les filtres en surcharge continue.

Le maintien de charges hydrauliques constantes n’a pas été possible en raison d’une baisse du
débit de la pompe amenant l’eau de rivière, suite à la baisse de niveau d’eau de cette dernière,
et de variations inéluctables de débits dans le réseau d’assainissement. Pendant les 9
premières semaines les charges hydrauliques reçues par l’ensemble des filtres sont néanmoins
comparables. Par la suite les filtres 1 et 2 sont sujets à des variations plus importantes. Le
filtre 4 a reçu quant à lui une charge à peu près constante (5 fois le débit de temps sec) sur les
5 mois d’expérimentation. Des pointes allant jusqu’à 10 fois le débit de temps sec ont été
enregistrées sur ce dernier.

Globalement les surcharges hydrauliques ont été bien acceptées par les filtres pour l’ensemble
de l’expérimentation.

- Influence du régime d’alimentation sur les vitesses d’infiltration

L’établissement de régimes différents, par l’intermédiaire de la pompe amenant les eaux de la
rivière, a induit des comportements hydrauliques également distincts.

179
 En effet, durant les 5 mois de surcharges hydrauliques, le filtre 4 (2h/2h) n’a connu que de
légères submersions les deux derniers jours d’alimentation de la semaine du 19 au 26 Mars
2003. Ces submersions étaient très courtes dans le temps, et pendant ces deux derniers jours
seules 60 minutes de submersion ont été enregistrées. Par la suite, durant les 5 mois
d’expérimentation, aucune submersion n’a été enregistrée, même pour des charges 10 fois
supérieures au débit de temps sec. L’établissement de périodes régulières de drainage, au
cours d’une période d’alimentation, comme il a été observé sur les expérimentations en
colonne, permet bien d’accroître les vitesses d’infiltration. Pour le filtre 4 nous pouvons
seulement dire que les vitesses d’infiltration sont supérieures à 1,3 .10-4 m.s-1 (débit
surfacique de la pompe d’alimentation).

Pour les autres rythmes d’alimentation, moins favorables, nous pouvons mesurer des vitesses
d’infiltration. Les vitesses d’infiltration étant fonction de la teneur en eau du filtre, de l’état de
développement des roseaux, et de la charge induite par la hauteur de submersion, il est peu
aisé de comparer une semaine d’alimentation à une autre, le nombre de paramètres variables
étant important (croissance des végétaux, débits injectés, conditions climatiques…). De plus,
quand les vitesses d’infiltration sont rapides, leurs mesures sont déterminées sur un nombre de
points plus faible, et leur comparaison devient plus délicate. Néanmoins on peut en apprécier
l’effet par l’évolution de la hauteur de submersion pour des charges hydrauliques
comparables. La Figure D-65 montre l’évolution de la hauteur de submersion pour les filtres 1
(1h/1h) et 2 (0,5h/0,5h) lors de deux semaines consécutives et pour des charges hydrauliques
comparables. L’impact du développement des roseaux est ainsi minimisé.

Filtre1 Du 16 au 23 avril Filtre 2 Du 23 au 30 avril

120 100
hauteur de la lame d'eau Volume entrée 120 100
90 90
100 100
80
Hauteur d'eau (mm)

Hauteur d'eau (mm)

80
Vol cumulé (m3)

Vol cumulé (m3)

70 70
80 80
60 60
60 50 60 50
40 40
40 40
30 30
20 20
20 20
10 10

0 0 0 0
0 1000 2000 3000 4000
0 1000 2000 3000 4000
Temps (mn) Temps (mn)

Figure D-65a) : Filtre 1 (1h/1h) Figure D-65b) : Filtre 2 (0,5h/0,5h)

Figure D-65 : Evolution de la submersion suivant les fréquences de bâchées

La fréquence d’alimentation, et donc la teneur en eau dans le milieu, engendre des

comportements différents sur les vitesses d’infiltration. Le rapprochement des bâchées est
défavorable à une bonne vitesse d’infiltration, observation conforme aux résultats obtenus sur
colonne. On peut également craindre des baisses d’oxygénation du massif induit par une
submersion de la surface plus longue lors du rapprochement des bâchées. Ce point sera abordé
au paragraphe D.3.3.6.

L’effet de l’augmentation des vitesses d’infiltration avec l’espacement des bâchées a bien
évidemment un impact sur le temps de passage apparent de l’eau au sein de la filière de
traitement. On a vu que les vitesses d’infiltration diminuent durant la semaine d’alimentation.
Il en résulte que les temps de passage apparents augmentent au fil du temps et sont plus courts
pour les régimes d’alimentation espacée (1h/1h et 2h/2h) que pour le régime 0,5h/0,5h. Cette
différence peut s’expliquer par la diminution plus rapide de la conductivité hydraulique lors

180
des bâchés rapprochées, qui est elle-même sous la dépendance d'un gradient hydraulique plus
faible dans les couches sous-jacentes tant que la pression superficielle induite par le flaquage
ne le compense pas. La Figure D-66 représente le temps de passage apparent des bâchées sur
l’ensemble de la station (différence de temps entre les pics de débits entrée et sortie station),
pour deux régimes de bâchées et deux semaines consécutives. Les charges hydrauliques sont
comparables pour les trois premiers jours d’alimentation. Par la suite le filtre 2 a reçu une
charge de temps sec qui se traduit par un stockage plus long dans le siphon et augmente ainsi
le temps de passage apparent sur l’ensemble de la station. A charge comparable, l’effet des
vitesses d’infiltration propres à chaque régime, induit des temps de passage apparents allant
de 10 à 15 minutes pour le régime 2h/2h et 15 à 20 minutes pour le régime 0,5h/0,5h.

filtre4 11- 18 juin filtre2 4-11 juin

40

35
Tps de passage ap (mn)

30

25

20

15

10

0
0 2000 4000 6000 8000 10000
Temps (mn)
Figure D-66 : Temps de passage apparent suivant le régime de bâchées(2h/2h filtre 4 et 0,5/0,5 Filtre 2).

Cette caractéristique peut, dans ce cas, laisser craindre des rendements épuratoires moins bons
lors de l’espacement des bâchées en raison d’un temps de contact polluant-biomasse plus
court. Ceci sera discuté lors de l’étude des rendements épuratoires.

Nous retrouvons la même évolution de l’infiltrabilité du milieu avec le développement des

roseaux que celle observée par temps sec. La Figure D-67 montre l’évolution des vitesses
d’infiltration au cours de semaines d’alimentation pour des surcharges hydrauliques
comparables pour le filtre 1. Les différences majeures sont la taille et l'activité
photosynthétique des roseaux. Au mois de Juillet, seules les vitesses de fin de semaine ont pu
être mesurées. Aucun flaquage suffisant n’était constaté en début de cycle.

Temps (mn)
1,E-03
0 2000 4000 6000 8000 10000
vit d'infiltration (m.s-1)

1,E-04

1,E-05
26 mars-2 avril 16-23 avril 8-16 juillet
Figure D-67 : Evolution des vitesses d’infiltration au cours de l’année en surcharges hydrauliques.

181
 La perforation de la couche de dépôt par les tiges des roseaux, leur activité favorisant des
succions importantes au sein du matériau, ainsi que le réchauffement de la température de
l’eau contribuent à cet effet.

On retrouve les mêmes caractéristiques dans les relations hauteur d’eau – vitesses
d’infiltration. Les surcharges hydrauliques significatives impliquent une diminution du
coefficient b de l’Equation 81. Cette baisse est moindre quand les débits antérieurs à la
variation de charge sont déjà importants. La Figure D-65 représente ces relations pour le
filtre 2 du premier étage au mois de Juin 2003. Les deux premiers jours, le filtre a reçu une
charge de 1,25 m.j-1. Le 3ème jour, une surcharge hydraulique a induit une charge de 1,04 m en
moins de trois heures, soit 24 fois le débit moyen de temps sec (équivalent à 8,65 m.j-1). La
conséquence sur la baisse d’infiltrabilité du filtre peut être visualisée sur la Figure D-65a). Par
la suite au jour 5 et 6 le filtre a reçu une charge de temps sec (0,36 m.j-1) pendant deux jours.
On observe alors une légère augmentation du potentiel d’infiltration du filtre (Figure D-65b))
sans pour autant retrouver les vitesses de début de cycle.

Hauteur (mm) Hauteur (mm)

1,E-03 1,E-03
0 50 100 150 0 50 100 150
5,590E-02h
Vi = 1,465E-06e Vi = 1,656E-06e4,586E-02h
Vit d'infiltraion

R2 = 0,958
Vit d'infiltration

R2 = 0,936
(m.s-1)
(m.s-1)

1,E-04
1,E-04

Vi = 9,238E-06e3,217E-02h
4,466E-02h
Vi = 1,788E-06e R2 = 0,936
R2 = 0,919 1,E-05
1,E-05 Jour 3 Jour 5 Jour 6
Figure D-68a) : Variation de charge, Jour 3 Figure D-68b) : Retour à une charge de temps sec
Figure D-68 : Relation hauteur d’eau – vitesses d’infiltration Filtre 2 4-11 Juin 2003

On apprécie ainsi la possible « récupération » d’un filtre après un épisode pluvieux. Elle reste
néanmoins relativement faible et lente. Une gestion optimisée des épisodes pluvieux consiste
alors à effectuer des rotations directement après une forte surcharge afin de permettre au filtre
de se ressuyer, et mettre en service un nouveau filtre ayant une bonne infiltrabilité. Le temps
de ressuyage est manifestement un paramètre hydraulique important.

La dynamique de la surcharge hydraulique a un impact non négligeable sur l’infiltrabilité du

massif. La Figure D-69 représente l’évolution de la hauteur de submersion des jours 3 à 6 du
cycle d’alimentation du filtre 2 pour la période du 15 au 21 Mai 2003. Au cours de la semaine
la surcharge est relativement stable (1,16 m.j-1 en moyenne). Au jour 4, pour une charge
journalière sensiblement identique aux jours précédents, on observe une surcharge de 0,23 m
en 1h20 (équivalent à 4,1 m.j-1 environ). Il en résulte une augmentation nette de la hauteur de
submersion. Le retour à une charge moyenne de 1,16 m.j-1 ne permet plus alors de dénoyer la
surface du filtre pendant environ 12 h. Le jour suivant le même phénomène peut être observé
pour une surcharge de 0,24 m en 1 h (équivalent à 5,8 m.j-1).

182
 140 Hauteur de
submersion
Hauteur de submersion (mm)
120 volume cumulé

volume cimulé (m3) 100

80

60

40

20

0
3330 4330 5330 6330 7330 8330
Temps (mn)
Figure D-69 : Dynamique de la surcharge hydraulique et submersion (Filtre 2 15-21 mai 2003).

La relation hauteur d’eau – vitesses d’infiltration illustre également cette diminution du

potentiel d’infiltrabilité du massif. Pour la même période la Figure D-70 illustre l’évolution de
cette relation. On remarque une décroissance brutale des vitesses d’infiltration lors du jour 4,
puis plus légère lors de la surcharge du jour suivant. Compte tenu des fortes charges
appliquées en début de cycle, on ne retrouve pas l’évolution du coefficient b de la relation
hauteur – vitesse d’infiltration mais celui du coefficient a. Le piégeage des gaz à l’intérieur
des filtres peut être, dans ces conditions, plus important et diminuer ainsi la conductivité
hydraulique effective du filtre. Sans dénoyage de la surface du filtre, et compte tenu de la
couche saturée au fond des filtres du premier étage, l'évacuation de l'air présente dans le
milieu s'en trouve limitée. Une partie de la porosité du milieu n'est pas accessible à la phase
liquide et réduit la conductivité hydraulique à saturation du filtre (cf. paragraphe D.1.1.2).

Hauteur (mm)
1,E-03
40 60 80 100
Jour 3
Jour 4
Vit d'infiltration

Jour 6
(m.s-1)

1,E-04

1,E-05
Figure D-70 : Influence de la dynamique de la surcharge sur la relation hauteur d’eau – vitesses d’infiltration
(Filtre 2, 15-21 mai 2003).

L’évolution du coefficient b de cette relation, au cours de la seconde année d’étude, n’est pas
identique aux valeurs obtenues lors de la première phase d’expérimentation. La Figure D-71

183
représente l’ensemble des mesures. Les différences climatiques, de teneur en matières
organiques, de la pousse des roseaux et de leur activité sont peut-être responsables de cette
évolution. Des mesures dans des conditions mieux maîtrisées seraient nécessaires pour
préciser et hiérarchiser le rôle, au plan qualitatif et quantitatif, de chaque paramètre. La
complexité du système demande des études plus précises pour caractériser finement le
comportement des filtres.

roseaux développés 2002 roseaux pas ou peu dévelopés 2002

point intermédiaire 2002 roseaux pas ou peu dévelopés 2003
point intermédiaire 2003
3

2,5
Ch max (m.j-1)

y = -59,673x + 6,045
2 2
R = 0,8992

1,5

0,5 y = -31,132x + 2,5289

2
R = 0,9186

0
0 0,02 0,04 0,06 0,08 0,1 0,12
coefficient b
Figure D-71 : Pente de la relation hauteur – vitesse d’infiltration sur l’ensemble des expérimentations

D.3.3.6. Rendements épuratoires

Au total 9 bilans 24 heures ont été effectués sur l’ensemble de la station. Les résultats des
analyses sont consignés en annexe (p 250 à 259). Seuls dans cette partie sont présentés les
rendements et les points apparus comme importants à mentionner pour permettre une
compréhension maximale du comportement des filtres. Le lecteur pourra se reporter aux
annexes pour plus de détails.
Suivant l’historique des charges hydrauliques reçues par les filtres, la variation du stockage
d’eau dans le système induit des différences de débits entrée-sortie pouvant parfois être
importantes. Sur les bilans effectués on a toujours mesuré un débit de sortie inférieur ou égal à
celui d’entrée. Considérant que la qualité de l’eau en sortie station varie peu, que les bilans
hydriques sont caractérisés par des phénomènes de stockage et de déstockage d’eau (cf.
paragraphe D.3.3.1), et que l’évapotranspiration des roseaux n’a pas pu être quantifiée, nous
avons établi les rendements en considérant un même débit entrée-sortie. La prise en compte
de l’évapotranspiration des roseaux induirait alors une amélioration des rendements calculés à
partir des flux.

Les conditions de mesures des bilans effectués sont consignées dans le Tableau D-12 suivant :

184
 Jour du Ch reçue avant la mesure
bilan
Ch moy Ch min Ch max
n° dans le Période Observations
(m.j-1) (m.j-1) (m.j-1)
cycle
1 3ème 05-06/02/02 3,9 Episode pluvieux pendant la mesure
épisode pluvieux le 1er jour puis temps
2 3ème 20-21/03/02 0,92 0,37 1,61
sec
3 premiers jour stables, augmentation
3 7ème 8-9/04/03 1,33 0,72 1,87
du débit en fin de cycle
4 7ème 14-15/05/03 1,02 0,91 1,11 Débit stable
5 7ème 26-27/05/03 1,34 1,26 1,48 Débit stable
Surcharge les 2 premiers jours puis
6 7ème 10-11/06/03 1,05 0,38 2,23 deux jours de temps sec et enfin
surcharge pour la mesure
7 7ème 24-25/06/03 0,43 0,35 0,50 Temps sec
8 7ème 7-8/07/03 1,57 1,36 1,67 Débit stable
9 1er 8-9/07/03 1,14
Tableau D-12 : Conditions hydrauliques lors des bilans 24 heures

D.3.3.6.1 Qualité de l’influent

Sur la base d’un rejet de 120g de DCO, 45g de MeS et 12g de N-Nk par EqH et par jour,
quatre bilans apparaissent bien équilibrés (bilans n° 2, 3, 4 et 9). Les bilans 7 et 8 présentent
une légère surcharge en MeS, accentuée encore pour les bilans 1, 5 et 6. Au regard des ratios
(DCO− DCOd )
de l’influent (1,40, écart-type 0,15) les MeS apparaissent un peu plus
MeS
organiques que de coutume (ratio généralement observé dans les eaux usées :1,1). Ce ratio est
identique pour chaque bilan à l’exception du bilan 6 (cf. annexe p 255) pour lequel une erreur
d’analyse sur les MeS est probable.

D.3.3.6.2 Performances épuratoires en temps sec

Deux bilans ont été effectués en temps sec. Il s’agit des bilans 2 et 7 effectués respectivement
sur les filtres 2 et 1.

Pour le bilan 2, période du 20 au 21 mars 2002, le filtre du premier étage est, ce jour là, à
96 % de sa charge hydraulique et 71 % de sa charge organique (basée sur la DCO). Pour le
bilan 7, période du 24 au 25 juin 2003, le filtre du premier étage est à 95 % de sa charge
hydraulique et 110 % de sa charge organique. Les rendements (R) et les concentrations
résiduelles pour chaque étage sont représentés sur les Figure D-72a) et Figure D-72b).

185
 R% étage 1 R% étage 2 R% total R% étage 1 R% étage 2 R% total
Conc sortie étage 1 Conc sortie étage 2 Conc sortie étage 1 Conc sortie étage 2
100 160 100 100
90 140 90
80 80
80
120

Rendements (%)
70

Conc (mg.l-1)
Rendement (%)

70
60

Conc (mg.l-1)
100
60
60
50 80
40 50
40
60 40
30 20
40 30
20
20 20
10 0
DCO DCOd MeS NK NH4 NGL PT PO4 10
0 0
DCO DCOd MeS NK NH4 NGL PT PO4 -20 0

Figure D-72a) Bilan 2 Figure D-72b) Bilan 7

Figure D-72 : Rendements et concentrations résiduelles. Colomieu – temps sec

La transformation des différents agents polluants est satisfaisante puisque seules de faibles
concentrations sont observées en sortie station (DCO ≤ 30 mg.l-1 ; MeS ≤ 6 mg.l-1 N-Nk ≈
0,7 mg.l-1) permettant de respecter sans difficulté le niveau D4 (zones son sensibles à
l’eutrophisation). On observe également que la nitrification n’est pas complète sur le premier
étage et que l’azote nitrifié est en partie dénitrifié voir totalement pour le bilan 2
(concentration de nitrate sortie du premier étage nulle, cf. annexe p 250). Ceci peut
s’expliquer par la zone saturée à la base du filtre au niveau des drains. Cette zone
régulièrement saturée favorise le développement d’une biomasse dénitrifiante, assurée de plus
par une source de carbone encore présente. Le deuxième étage, où l’eau ne stagne pas au
niveau des drains, permet de finir la nitrification. La dénitrification sur le deuxième étage est
faible pour le bilan 2 et nulle pour le bilan 7. La concentration de nitrates en sortie de station
est de 12.6 mg.l-1 et 25,3 mg.l-1 pour les bilans 2 et 7 respectivement.
Le phosphore n’est que faiblement traité et des restitutions peuvent même être observées dans
certains cas (cf. Figure D-72b). Le matériau siliceux n’a aucune aptitude particulière à retenir
les orthophosphates.

D.3.3.6.3 Episode pluvieux

L’épisode pluvieux traité ici correspond à la période du 5 au 6 février 2002 (bilan 1). Les 7
premières heures du bilan correspondent à du temps sec. Par la suite une pluie importante de
l’ordre de 5 mm.h-1 pendant 9 heures puis plus faible par la suite a induit des débits très
importants. Au total le filtre du premier étage a reçu une charge de 3,9 m sur les 24 heures. La
charge hydraulique de la station est donc de 10,4 fois la charge nominale. Bien qu’en février,
aucune période de gel n’a été enregistrée ; la température extérieure est toujours supérieure à
6°C et celle de l’eau de l’ordre de 7 °C.
La surcharge hydraulique a provoqué un dysfonctionnement de l’échantillonneur situé en
entrée station (obturation du tuyau d’aspiration par les MeS). Il en résulte que les
caractéristiques de l’eau d’entrée n’ont pu être mesurées à partir de ce moment là. Les eaux
prélevées auparavant comportent une concentration de MeS anormale par rapport aux valeurs
habituellement rencontrées pour des eaux usées domestiques. Les concentrations sont
consignées en annexe p 251.
Les rendements et concentrations résiduelles obtenues avant l’épisode pluvieux sont
représentés sur la Figure D-73a. Une comparaison des rendements sur le deuxième étage
avant et pendant l’épisode pluvieux est également présentée (Figure D-73b).

186
 R% étage 1 R% étage 2 R% total R% étage 2 av pluie R% étage 2 ap pluie
Conc sortie étage 1 Conc sortie étage 2 Conc sortie étage 2 av pluie Conc sortie étage 2 ap pluie
120 25

85 90
100
20
65 70
80
Rendement (%)

Rendement (%)
Conc (mg.l-1)

Conc (mg.l-1)
45 15
50
60
25
10
30
40
5

DCO DCOd MeS NK NH4 NGL PT PO4 10 5

-15 20

DCO DCOd MeS NK NH4 NGL PT PO4

-35 0 -10 0

Figure D-73a) avant l’épisode pluvieux Figure D-73b) pendant l’épisode pluvieux
Figure D-73 : Incidence d’un épisode pluvieux sur le traitement

Globalement, on remarque une diminution des rendements quand la surcharge hydraulique

croît. Cette chute des rendements est à relativiser compte tenu de la faible concentration des
eaux d’entrée induite par la dilution. Les concentrations de sortie station sont d’ailleurs dans
l’ensemble encore meilleures pendant l’épisode pluvieux qu’avant ce dernier comme le
montre la Figure D-73b.
En raisonnant sur le filtre du deuxième étage, il apparaît (voir concentrations en annexe p
251) que la nitrification n’est pas complète. Le deuxième étage ne permet pas d’oxyder
complètement les formes azotées. Néanmoins, en comparant avec la quantité d’azote nitrifié
en temps sec (paragraphe D.3.3.6.2), où l’on avait nitrifié 0,50 kg de N-Nk en 24 heures au
deuxième étage, pendant l’épisode pluvieux, on note que ce même étage a nitrifié 1,02 kg de
N-Nk en 17 heures. La capacité de nitrification a donc été multipliée par 3 pendant l’épisode
pluvieux en raison de charges plus importantes. Il est possible que la limite de nitrification
soit atteinte mais ceci demanderait à être confirmé. Les temps de séjour diminués compte tenu
de la charge hydraulique et la capacité d’oxygénation du massif également diminuée, sont
autant de facteurs qui interviennent négativement dans la nitrification.

Si les rendements sont encore bons pour un épisode pluvieux de quelques heures, des pluies à
répétition et prolongées pourraient faire considérablement baisser ces capacités à terme.

D.3.3.6.4 Surcharges hydrauliques continues

Les filtres, en condition de surcharge hydraulique depuis le 5 Mars 2003, ont fait l’objet de
bilans 24 heures pour suivre l’évolution de leurs performances épuratoires. Les rendements
observés à chaque étage de traitement ainsi que les concentrations résiduelles sont représentés
sur la Figure D-74. Dans l’ensemble les performances sont excellentes en ce qui concerne la
matière organique, les MeS et la nitrification, objectifs visés de ce type de procédé. Les rejets
sortie station pour les bilans de fin de cycle sont toujours inférieurs à 30 mg.l-1 pour la DCO,
5 mg.l-1 pour les MeS et 3,5 mg.l-1 pour l’azote Kjeldhal, et ce sur 5 mois de surcharge
hydraulique Le bilan effectué en début de cycle sur le filtre 1 laisse paraître une moindre

187
dégradation de la matière carbonée, mais le rejet en DCO, en sortie station, est quand même
inférieur à 50 mg.l-1.

La matière organique est en majeure partie traitée au premier étage alors que la nitrification y
est plus limitée. Le deuxième étage vient compléter cette nitrification. Une dénitrification a
lieu au premier étage comme nous l’avons déjà mentionné précédemment. Elle est plus faible,
voire inexistante, sur le deuxième étage. En début de cycle d’alimentation, le bilan négatif
mesuré sur l’azote global (NGL) indique l’importance du lessivage des nitrates formés
pendant les périodes de repos. Cela confirme le phénomène mis en évidence sur
l’expérimentation en colonne.

Les rendements obtenus sur le phosphore total varient entre 10 et 55 % et sont essentiellement
liés à la rétention des MeS et donc de la partie particulaire du phosphore. Les orthophosphates
présentent à contrario un bilan négatif sur l’ensemble de la filière, indiquant par-là le
lessivage du filtre à chaque surcharge hydraulique. Les concentrations mesurées en sortie
station varient entre 1,5 et 4 mg.l-1.

188
 R% étage 1 R% étage 2 R% total R% étage 1 R% étage 2 R% total
Conc sortie étage 1 Conc sortie étage 2 Conc sortie étage 1 Conc sortie étage 2

60 60
95
90
75
50 50
55
70
35

Conc (mg.l-1)

Conc (mg.l-1)
40 40
Rendement (%)

Re ndement (%)
15
50
30 -5 30
DCO DCOd MeS NK NH4 NGL PT PO4
-25
30
20 20
-45

10 -65
10 10
-85
DCO DCOd MeS NK NH4 NGL PT PO4
-10 0 -105 0

Figure D-74a) : Filtre 1 bilan 4 Figure D-74b) : Filtre 1 bilan 9 (premier jour du cycle)
R% étage 1 R% étage 2 R% total R% étage 1 R% étage 2 R% total
Conc sortie étage 1 Conc sortie étage 2 Conc sortie étage 1 Conc sortie étage 2

60 60
90
85
50 70 50
65

50
45

Conc (mg.l-1)
Conc (mg.l-1)

40 40
Rendement (%)
Rendement (%)

25 30

30 30
5 10

DCO DCOd MeS NK NH4 NGL PT PO4 -10 DCO DCOd MeS NK NH4 NGL PT PO4
-15 20 20

-35 -30
10 10
-55 -50

-75 0 -70 0

Figure D-74c) : Filtre 2 bilan 3 Figure D-74d) : Filtre 2 bilan 6

R% étage 1 R% étage 2 R% total R% étage 1 Conc sortie étage 1
Conc sortie étage 1 Conc sortie étage 2

98 60 100 60

80
78 50 50

60
Conc (mg.l-1)

40
Conc (mg.l-1)

58 40
Rendement (%)
Rendement (%)

40

38 30 30
20

18 20 20
0
DCO DCOd MeS NK NH4 NGL PT PO4
-2 10 10
-20
DCO DCOd MeS NK NH4 NGL PT PO4

-22 0 -40 0

Figure D-74e) : Filtre 4 bilan 5 Figure D-74f) : Filtre 4 Bilan 8

Figure D-74 : Rendements et concentrations résiduelles lors des bilans en surcharge hydraulique continue.

189
 D.3.3.6.5 Charges hydrauliques et performances épuratoires

Mettre en évidence les différences de comportement des filtres entre le temps sec, les
surcharges hydrauliques et les types de fréquences de bâchées lors de surcharges
hydrauliques, n’est pas aisé au regard des variations de charges (hydraulique et organique ; cf.
Tableau D-13) et de la maîtrise des régimes d’alimentation.

Etage 1 Etage 2
Corg Ch CNk Corg Ch CNk
Bilan -2 -1 -1 -2 -1 -2 -1 -1
(g DCO.m .j ) (m.j ) (g N-Nk.m .j ) (g DCO.m .j ) (m.j ) (g N-Nk.m-2.j-1)
1 524/? * 0,6/5,2 * 23,7/? * 85/390 * 0,73/6,4 * 20/51,8 *
2 212 0,36 21 69 0,44 11,2
3 247 1,8 29,7 79 2,2 19,4
4 291 0,97 29 53 1,06 14,2
5 659 1,21 41,7 42 1,28 5,4
6 598 1,32 38,3 93 1,61 32
7 332 0,36 27 37 0,39 7,05
8 222 1,71 30,6 54 1,81 13
9 194 1,14 21,1 60,5 1,26 7,6
* Charge temps sec/Charge temps de pluie
Tableau D-13 : Charges reçues pendant les bilans 24 heures.

Néanmoins quelques résultats peuvent être mis en avant.

• Rétention des MeS

Le relargage de MeS par temps de pluie en raison de lessivage du filtre n’est pas une
évidence. En effet, si le deuxième étage vient toujours affiner la rétention des MeS, les rejets
du premier étage sont sujets à quelques variations suivant les régimes hydrauliques. Une
corrélation entre la concentration d’entrée et de sortie du filtre, suivant le régime hydraulique,
montre que ce sont les régimes de temps sec qui rejettent les concentrations les plus
importantes. Le facteur de dilution n’est pas seul en cause comme le laisse supposer la Figure
D-75a). De meilleures rétentions sont observées en surcharges hydrauliques importantes. La
Figure D-75b) montre que le rejet est plus dépendant de la surcharge hydraulique.
50 50
Conc MeS sortie étage 1

Conc MeS sortie

étage 1 (mg.l-1)

40 40
Temps sec
30
(mg.l-1)

30
Temps de pluie
20 20

10 10
0 0
0 200 400 600 0 2 4 6
Conc MeS entrée (mg.l-1) Coeff de surcharge hydraulique
Figure D-75a) Figure D-75b)
Figure D-75 : Régime hydraulique et rétention des MeS

190
Ce point est en accord avec les performances observées sur la colonne, laissant supposer que
le temps de repos entre deux bâchées, a priori dépendant de la surcharge hydraulique, va
conditionner la sensibilité de la biomasse au décrochement. Lors de surcharges hydrauliques
les conditions de forte humidité du filtre ne permettent pas à la biomasse de sécher
suffisamment pour être sensible au décrochement. On réalise, par ce biais, le risque de
colmatage du filtre pour des surcharges hydrauliques prolongées. Pour tenter de mieux
appréhender les limites de ces sévères conditions de fonctionnement les bilans sont effectués
en fin de cycle et donc en régime stabilisé.

• Baisse des rendements sur la DGO avec l’augmentation de la charge hydraulique.

Il pourrait être plus approprié d’utiliser la DCO brute plutôt que la DCO dissoute dans le
calcul de la DGO, pour les filtres plantés de roseaux, étant donné que les dépôts, in fine,
seront transformés en DCO dissoute par minéralisation. Cependant, compte tenu du caractère
ponctuel des surcharges hydrauliques appliquées, nous avons préféré garder la définition
établie par Iung (1993) et présentée au paragraphe D.1.2.2.

Considérant les bilans 3, 4, 7 et 8 pour lesquels la charge en DGO est sensiblement identique,
on s’aperçoit d’une baisse des rendements épuratoires sur le premier étage avec
l’augmentation de la charge hydraulique (cf. Figure D-76).

C DGO = 214 +- 15 g/m2/j

100
80
60
R%

40 y = -21,462x + 83,911
20 R2 = 0,9866

0
0 0,5 1 1,5 2
Ch (m.j-1)
Figure D-76 : Impact de la charge hydraulique sur les capacités d’oxydation des filtres du premier étage.

Les bons niveaux de rejets (faibles concentrations), constatés lors de surcharges hydrauliques,
résultent de l’effet de dilution de l’effluent d’entrée qui corrige cette baisse de rendement. A
la vue des ces résultats, il n’est pas évident de déterminer quel est (sont) le(s) facteur(s)
responsable(s) de cette baisse des rendements. Cependant, la diminution du temps de contact,
des périodes de ré-oxygénation plus courtes entre deux bâchées et le facteur dilution (il est
plus facile de dégrader une forte concentration de polluant qu’une faible : cinétique de
dégradation d’ordre positif par rapport au substrat), sont trois paramètres défavorables pour la
dégradation. Si l’on considère pour les deux mesures en forte surcharge hydraulique sur la
Figure D-76, correspondant aux bilans 8 (1,71 m.j-1) et 3 (1,8 m.j-1), que le facteur dilution est
du même ordre de grandeur (voir concentrations en annexe p 252 et 257), les seules
différences portent alors sur un raccourcissement des temps de contact et des périodes de ré-
oxygénation. Or, les périodes d’ « à-sec » sont significativement différentes (respectivement
14 et 23 heures par jour pour les bilans 3 et 8) alors que leurs rendements sont identiques.
Considérant que l’oxygène apporté par l’effluent ne suffit pas à compenser la demande même
en cas de forte dilution (des mesures ont révélé que la teneur en oxygène dissous représente
moins de 7 % des besoins), on peut donc supposer que des temps de ré-oxygénation de l’ordre
de 14 heures suffisent à l’oxydation de la DGO.

191
 • La nitrification : processus sensible dans les cultures fixées sur supports fins.

La nitrification est souvent considérée comme un bon indicateur de l’oxydation au sein des
filtres car plus sensible que la DCO à la dégradation des conditions de fonctionnement.
L’étude des capacités de nitrification des filtres permet de faire ressortir l’importance du
deuxième étage pour ce paramètre, ainsi que l’importance du régime de fractionnement des
bâchées.

Effectivement, en considérant la charge en N-NH4 réellement reçue (NH4 entrée filtre plus
azote particulaire ammonifié) par les filtres on observe une meilleure nitrification sur le
deuxième étage que sur le premier (Figure D-77 a et b). La plus forte dégradation de la
matière organique sur le premier étage vient limiter la nitrification par effet de compétition.

étage 1 0.5-0.5

N-NH4 traité (g.m-2.j-1)

étage 2
N-NH4 traité (g.m-2.j-1)

50 50
étage 1 1-1
40 40
étage 1 2-2
30 temps sec 30

20 20 0,8287
y = 1,3647x
2
10 10 R = 0,9737

0 0
0 10 20 30 40 50 0 10 20 30 40 50
Charge N-NH4 (g.m-2.j-1) Charge N-NH4 (g.m-2.j-1)
Figure D-77a) Figure D-77b)
Figure D-77 : Azote nitrifié a) :au premier étage, b) : au deuxième étage

Pour le premier étage aucune relation simple ne peut être établie. A la vue des variations
enregistrées sur ces différents paramètres il est difficile de faire ressortir une limite de
dégradation de la DGO en fonction des différents régimes hydrauliques. En raisonnant encore
une fois uniquement sur l’azote ammoniacal on peut néanmoins faire ressortir une tendance à
une décroissance de la nitrification avec une augmentation de la charge hydraulique, et
également avec des périodes de repos plus courtes entre deux bâchées, comme le montre la
Figure D-78. Des mesures d’oxygène dissous en sortie des filtres du premier étage viennent
confirmer cette tendance (cf. figure 35 en annexe p 260). Des données supplémentaires
mériteraient d’être obtenues pour confirmer ces résultats « terrains ». Ils sont cependant
conformes aux résultats observés sur colonne expérimentale.
En revanche, la nitrification au deuxième étage est pratiquement complète en dessous de
charges de l’ordre de 15 g.m-2.j-1 quelle que soit la charge hydraulique (à titre informatif,
considérant la surface spécifique du sable propre, cela correspond à une charge de l’ordre de
8mg d’NH4 nitrifié par m2 de surface développée et par jour). Cela laisse supposer qu’aux
charges hydrauliques testées l’oxygénation du massif n’est pas limitante.

192
 100

80

60

R%
40 0.5-0.5
20 1-1
2-2
0
0 0,5 1 1,5 2
Ch (m.j-1)
Figure D-78 : Influence du fractionnement des bâchées sur la nitrification. Rendements de nitrification du
premier étage en fonction de la charge hydraulique

D.3.4. Station de Gensac la Pallue : colmatage ?

Les filtres de la station de Gensac la Pallue (16), en service depuis 1987 (voir représentation
schématique en annexe figure 47 p 266), étaient couverts d’une hauteur de dépôt de 20 à 25
cm qui n'autorisait pas une revanche suffisante pour un traitement satisfaisant et fiable. La
commune, voulait donc curer deux des 7 filtres et cette opportunité a été saisie pour faire des
mesures de vitesses d’infiltration et voir l’incidence du curage des boues sur la
« récupération » des filtres en terme d’infiltration. Des mesures de vitesses d’infiltration ont
donc été réalisées sur plusieurs lits, avant et après la vidange des boues. Cette opération
permettait également d'apprécier la faisabilité d’une telle opération à l’aide d’un tracto-pelle
équipé d'un godet sans dents (godet de curage de fossé).

D.3.4.1. Conditions des mesures

Les mesures se sont déroulées du lundi 12 mars 2001 au jeudi 15 mars 2001 sous un temps
couvert, ponctué de nombreux épisodes pluvieux (7,9 mm de pluie sur les trois jours
d’expérimentation) ne favorisant pas le séchage des filtres. Cette période est considérée
comme la plus défavorable pour l’infiltration des eaux : les roseaux ne sont pas développés,
grande hauteur de dépôt et humidité élevée des filtres. L’âge de la station (13 ans de
fonctionnement) nous assurait d’un développement conséquent de la biomasse, également
limitant hydrauliquement.

Les débits d'eaux brutes arrivant sur la station pendant les 48h de prélèvement sont donnés
dans le Tableau D-14. Ils sont mesurés par rapport au temps de fonctionnement des pompes
préalablement tarées.

Débit (m3.j-1) Pourcentage du débit nominal %

13 au 14 mars (9h-9h) 761,1 298
14 au 15 mars (9h-9h) 720,1 282
Tableau D-14 : Débits entrant sur la STEP de Gensac la Pallue.

Pendant les deux jours, le débit est près de 3 fois supérieur au débit nominal de temps sec.
Cette surcharge hydraulique est la conséquence de nombreuses infiltrations sur le réseau
(débit supérieur à 25m3.h-1 entre 1h et 6h du matin) alors que la charge organique, estimée à
partir de la DCO, est de l’ordre de 80 % (cf. Tableau D-15). Les concentrations d’entrée,

193
diluées, sont de l’ordre de 200 mg.l-1 pour la DCO, 110 mg.l-1 pour les MeS et 18 mg.l-1 pour
l’azote Kjeldhal.

Charge Charge % Charge

Kg.j-1 surfacique nominale
g.m-2.j-1*
J1 J2 J1 J2
J1 J2
MES 92,6 77,4 48,4 40,5
DCOb 159,9 144,9 83,6 75,8
83,6 75,8
DCOd <28,0 <30,4
DBO5 40,1 20,9 52
N-Nk 13,13 14,78 6,9 7,7
Ptot 1,81 2,05 0,9 1,1
P-PO4 1,17 1,19 0,6 0,6
N-NH4 8,16 9,34 4,3 4,9
*la charge surfacique est calculée par rapport à la surface de l’ensemble des filtres
Tableau D-15 : Charges organiques reçues pas la STEP de Gensac la Pallue

D.3.4.2. Vitesses d’infiltration

Les vitesses d’infiltration mesurées sur les filtres sont consignées dans le Tableau D-16 :

Filtre Avant vidange Après vidange

3 3,3 10-5
4 0,72 10-5
5 2,7 10-5
6 3,2 10-5 >10.10-5 sur 4 h 30
7 ND >10.10-5 puis baisse vers 2,9 10-5
Tableau D-16 : Vitesses d’infiltration (m.s-1) Gensac la Pallue

Avant la vidange des filtres, les vitesses d’infiltration sont de l’ordre de 3.10-5 m.s-1 pour
l’ensemble des filtres, excepté le filtre 4. Ce dernier avait des drains obturés probablement
responsables d’une valeur d’infiltration inférieure à celle des autres filtres. Pour l’ensemble
des filtres, la hauteur de submersion augmente rapidement en début d’alimentation pour se
stabiliser à des valeurs de l’ordre de 120 à160 mm. Un exemple en est donné sur la Figure
D-79 illustrant le comportement du filtre 3.

194
 hauteur d'eau débit sortie débit entrée

140

hauteur d'eau (mm)

120

Débit (m3.h-1) 100

80

60

40

20

0
00:00 01:12 02:24 03:36 04:48
Temps (h)
Figure D-79 : Evolution de la submersion ; Filtre 3 Gensac la Pallue.

La faible hauteur de revanche pour l’ensemble des filtres (de 14 à 20 cm au dessus de la

couche de dépôt) avait pour conséquence un by-pass relativement rapide des eaux par les
cheminées d’aération. Pour le filtre 4, ce by-pass a eu lieu 45 minutes après le début de
l’alimentation. L’importance, dès la conception, d’estimer la hauteur de revanche nécessaire
est ici mise en évidence. Il convient de prendre en compte, dans son calcul, la hauteur
d‘accumulation des boues sur le long terme, ainsi que la submersion maximale, elle-même
dépendante de la perméabilité du filtre et des débits attendus à la station.

La vidange des dépôts organiques n'a pas été problématique en raison d'un ressuyage aisé, lié
à la structuration de la boue, en dépit de la forte humidité des dépôts consécutive aux tests
d’infiltration effectués. Des photos (figure 49) sont présentées en annexe p 267. Le temps
nécessaire à la vidange est de l’ordre d’une demi-journée pour 200 m2 de filtre. Cette
expérience a permis de s’apercevoir que la vidange par godet de curage de fossé sans dent est
appropriée (avant d'aboutir à ce constat, le Cemagref préconisait l'utilisation d'une benne
preneuse sans dents (double godet), susceptible de mieux sectionner les roseaux, pour éviter
une déstabilisation du matériau de garnissage des filtres).
En outre la reprise des roseaux est excellente à partir des anciens rhizomes, avec puisqu’au
bout de 10 semaines aucune différence n’est perceptible entre la taille des roseaux des filtres
vidangés et les autres. Ce comportement est en accord avec l’étude de IRH (2003) concernant
la vidange de lits de séchage plantés pour la déshydratation des boues.

Après curage, les vitesses d’infiltration sont supérieures à 1.10-4m.s-1 en début d’alimentation,
mais leur évolution est différente entre les filtres 6 et 7. Aucune submersion n’apparaît sur le
filtre 6 après plus de 4h30 d’alimentation. A peine 1/3 du filtre était utilisé en infiltration. Le
filtre 7 se comportait de la même manière en début d’alimentation. Une pompe
supplémentaire a été placée dans la dernière lagune afin d’amener un débit plus important sur
le filtre et permettre sa submersion (cf. Figure D-80).

195
 Filtre 6
35

30

25
Débit (m3.h-1)

Vit d'infiltration
> 1.E-4 m.s-1
20

15

10 Débit entrée

5 Débit sortie
0
0:00 1:12 2:24 3:36 4:48
Temps (h)
Figure D-80a) Filtre 6 Figure D-80 : Vitesses d’infiltration
après vidange des dépôts
hauteur d'eau débit sortie
débit entrée Vitesse d'infiltration
200 1,E-04
> 1.E-4 m.s-1 Filtre 7
180
Vit infiltration (m.s-
Hauteur d'eau (mm)

160
débit (m3.h-1)

140
120
1)

100
80
60
40
20
0 1,E-05
00:00 01:12 02:24 03:36 04:48 06:00
Temps (h)
Figure D-80b) Filtre 7

Le débit a pratiquement été doublé, et pendant 20 mn aucune submersion n’a été enregistrée.
Par la suite, la hauteur d’eau a considérablement augmenté, et les vitesses d’infiltration
mesurées approchaient des valeurs de l’ordre de 4,5.10-5m.s-1. A l’arrêt du pompage dans la
lagune, la vitesse d’infiltration a chuté brutalement, et la hauteur de la lame d’eau a continué
de croître. Cette évolution très différente de celle observée sur le filtre 6 nous laisse supposer
que des MeS, issues de la lagune, sont venues se déposer à la surface du filtre créant par là
même une couche colmatante. La sédimentation de ces MeS, accélérée en raison de
turbulences moindres à la surface du filtre, a fait décroître rapidement les vitesses
d’infiltration à des valeurs de l’ordre de 2,9.10-5m.s-1. Ce fin dépôt colmatant peut être
visualisé sur la figure 48b en annexe p 266. Nous manquons d’élément pour savoir si nous
avons accéléré le processus normal de dépôt ou si les MeS issues de la lagune, de nature
différente de celle des eaux d’entrée, viennent modifier le processus de colmatage. Quoi qu’il
en soit cela met en exergue l'influence néfaste qu'une couche de dépôt, même fine, peut avoir
suivant sa nature, et les conséquences sur les vitesses d’infiltration en l’absence de roseaux.

196
 D.3.4.3. Valeur agronomique des boues de Gensac la Pallue
Les valeurs des éléments nutritifs majeurs (N,P,K) et secondaires (Ca, Mg) ainsi que les
éléments traces ont été mesurés sur les boues extraites et celles stockées sur le site depuis
5 ans (vidange des 6 autres lits 5 ans auparavant), pour être comparées au prescriptions de
l’arrêté du 8 janvier 1998 relatives à l’épandage des boues sur les sols agricoles. Les valeurs
sont consignées dans le Tableau D-17.

Boues stockées
Filtre 6 Filtre 7 Prescriptions
depuis 5 ans
Matière Sèche
21,8 28,4 58,3
(% matière brute)
N-Kj (%MS) 0,74 0,72 0,34
P2O5 (%MS) 1,46 1,46 0,71
K2O (%MS) 0,37 0,25
CaO (%MS) 11,23 9,80 29,33
MgO (%MS) 0,46 0,84 0,69
Cd (mg.kg-1 de MS) <5 <5 <5 15
Cr (mg.kg-1 de MS) < 50 < 50 < 50 1000
Cu (mg.kg-1 de MS) 1334 930 196 1000
Hg (mg.kg-1 de MS) 2,1 1,5 0,6 10
Ni (mg.kg-1 de MS) 33 32 26 200
Pb (mg.kg-1 de MS) 103 74 50 800
Zn (mg.kg-1 de MS) 1055 747 221 3000
Cr + Cu + Ni + Zn
2422 1709 <493 4000
(mg.kg-1 de MS)
Tableau D-17 : Valeur agronomique et éléments traces des boues

Les teneurs en cuivre sont supérieures aux normes d’épandage. La forte activité viticole de la
région (10 km de Cognac) et les traitements au sulfate de cuivre en sont probablement la
cause. L’hétérogénéité des boues et la faible quantité de boues prélevée par rapport à
l’ensemble des boues nous amène également à prendre avec précaution la représentativité de
ces analyses. Ces craintes sont fondées sur la teneur en cuivre des boues stockées depuis 5 ans
qui est acceptable alors que le cuivre est un élément fortement attaché à la matière organique
ne migrant pratiquement pas.

Le stockage des boues pendant 5 ans sur le site, sans précaution d’étanchéification vis-à-vis
du sol, conduit irrémédiablement à une lixiviation de certains éléments ainsi qu’à une
minéralisation (cf. teneur en MVS Tableau D-3). Il en ressort une perte de valeur
agronomique, mais les boues répondent aux exigences relatives à l'épandage.

D.3.5. Conclusion des études sur sites réels

Le fonctionnement de la station de Colomieu a permis de rendre compte de la robustesse des
filtres vis-à-vis des surcharges hydrauliques. Lorsqu’elles sont épisodiques, des charges allant
jusqu’à 4 m.j-1 ( 11 fois le débit de temps sec) n'ont pas causé de dysfonctionnements majeurs
et elles ont pu être acceptées sur ces filtres en service depuis 9 ans. En surcharges continues
(pendant 5 mois), des charges de 1,8 m.j-1 (5 fois le débit de temps sec), sans poser de
problèmes pour l’infiltration et la qualité de l’effluent de sortie. Les rejets en N-NKj en sortie
finale ne dépassent jamais 3,5 mg.l-1. Il est apparu que le premier étage de traitement est le

197
plus limitant hydrauliquement, et que le second étage vient affiner le traitement (rôle
important en ce qui concerne la nitrification).
L’alimentation des filtres, selon des rythmes de bâchées différents, a confirmé les résultats
obtenus en laboratoire : l’espacement des bâchées permet également sur le terrain d’obtenir
des vitesses d’infiltration plus fortes et une nitrification stable. Les craintes formulées lors des
conclusions sur les expérimentations en colonne, concernant le rejet de MES, sont en partie
confirmées sur le terrain : on observe bien une augmentation du rejet en MeS avec une
diminution de la charge hydraulique (donc de l’espacement des bâchées) mais les
concentrations restent toujours inférieures à 50 mg.l-1 en sortie de premier étage. Le deuxième
étage vient là encore, sans aucun problème, affiner la filtration et garantir des rejets en sortie
station toujours inférieurs à 5 mg.l-1. Au regard des rendements épuratoires obtenus, le temps
d’espacement des bâchées mis en place sur le terrain n’affecte pas le traitement de la DCO.

Les expériences sur Colomieu rejoignent donc les résultats obtenus sur la colonne et la
présence de 2 étages de traitement vient fiabiliser les performances épuratoires en MeS et
DCO lors de l’espacement des bâchées.

Les vitesses d’infiltration sur la station de Gensac la Pallue sont environ deux fois inférieures
à celles de Colomieu en raison d’une hauteur de dépôt plus importante (25 cm de dépôt
observés en moyenne). Comparativement à Colomieu, où le dépôt ne dépasse pas 7 à 8cm,
celui de Gensac, bien minéralisé, ne limite pas autant qu’on aurait pu le croire l’infiltration.
C’est en fait la couche de boues récentes qui est la plus limitante au plan hydraulique quand
les roseaux ne sont pas développés. La vidange des boues, relativement aisée, permet de
retrouver des vitesses d’infiltration correctes garantissant ainsi la pérennité de fonctionnement
du système.

198
 D.4. Synthèse sur l’hydraulique des filtres plantés de roseaux

- Approche des processus gouvernant les écoulements au sein des filtres plantés
de roseaux.

La détermination précise des différents mécanismes responsables de l’écoulement des eaux au

sein d’un tel système est rendue délicate par la complexité du milieu, fortement hétérogène, et
sa dynamique dans le temps (roseaux, biomasse). Des études plus fines mériteraient d’être
faites pour affiner notre compréhension et conduire à des tentatives de modélisation.
Néanmoins les résultats obtenus dans le cadre de ce travail autorisent quelques conclusions
générales.

En dépit d’une granulométrie plus fine, le deuxième étage de traitement n’est pas
limitant hydrauliquement. C’est le premier étage, en raison d’un important dépôt de
matière organique en surface et de développement de biomasse, qui possède
l’infiltrabilité la plus faible.

Les mesures tensiométriques révèlent que, mis à part la couche de dépôt, les matériaux
sous-jacents sont constamment insaturés, et ce, même pendant le passage des bâchées.
En saison favorable, l'évapotranspiration des roseaux assure des pressions matricielles
fortement négatives générant un fort gradient de pressions dans la couche superficielle
du filtre.

Les conditions d’humidité au sein des filtres, sont dépendantes de la fréquence des
bâchées à même charge hydraulique. Quand elles sont espacées, le ressuyage entre 2
apports est meilleur, ceci augmente les gradients de pression, et a tendance à favoriser
les écoulements au sein du massif, en dépit de relations plus complexes explicitées ci-
après.

L’évolution de la relation hauteur de submersion – vitesses d’infiltration, en fonction

de la croissance des roseaux et des charges hydrauliques, permet d’apprécier le
comportement hydraulique des filtres et, notamment, le rôle de la couche de dépôt et
des roseaux. Les vitesses d’infiltration observées autorisent à distinguer deux périodes
au cours de l’année :

199
 • Période où les roseaux sont peu ou
0 pas développés :
Charge totale Pendant cette période les écoulements
sont régis par la conductivité hydraulique
de la couche de dépôt et du gradient de
Ks1 et ∆H pression induit par la hauteur d’eau et la
succion à l’intérieur du filtre. L’ensemble
assure un régime relativement stable de
l’infiltration. Les surcharges hydrauliques
Profondeur se manifestent principalement par une
élévation de la hauteur de submersion.
L’ensemble, couche de dépôt et gradient
de pression, assure un frein hydraulique
pour la partie inférieure du filtre.
Figure D-81a) : Roseaux pas ou peu développés.
• Périodes où les roseaux sont
pleinement développés :
La croissance des roseaux et leur
oscillation permet la formation d’espaces
0 libres à l’écoulement autour des tiges. La
Charge totale
conductivité hydraulique du milieu
couche de dépôt – roseaux s’en trouve
augmentée. En contre partie,
l’humectation des couches inférieures est
Ks2 > Ks 1 et ∆H facilitée lors de surcharges hydrauliques,
et le gradient de pression est alors plus
Profondeur
faible.
Figure D-81b) : Roseaux développés.
Figure D-81 : Représentation schématique des conditions
d’écoulement dans les filtres du premier étage.

En terme de bilan, comme on a pu l’observer (cf. Figure D-63), le rôle des roseaux est positif
sur l’infiltrabilité des filtres. La difficulté de retrouver des valeurs identiques d’une année sur
l’autre peut provenir de multiples causes (conditions climatiques, croissance et activité des
roseaux, régime hydraulique de la station, importance et texture des dépôts, …) ayant un rôle
certain sur le potentiel d’infiltration.

L’écoulement au sein du premier étage est relativement hétérogène. Des passages

préférentiels peuvent avoir lieu surtout à la reprise de l'alimentation suivant une période de
repos. Leur évolution dépend des conditions de croissance de la biomasse, de l'accumulation
de matières organiques particulaires qui se minéraliseront ensuite et de la croissance des
roseaux. Au regard des expérimentations menées sur colonne, le développement de la
biomasse et l’accumulation de la matière organique semblent homogénéiser l’écoulement. Sur
site, la croissance des roseaux est plutôt facteur d'hétérogénéité, d'où l'utilité de mesurer les
vitesses d'infiltration sur la totalité des surfaces en jeu.

Le lien entre les conditions d’écoulement et les rendements épuratoires laisse apparaître des
comportements différents suivant les régimes hydrauliques. Si les rejets observés sont
toujours excellents au regard des autorisations réglementaires, des observations plus fines
peuvent être synthétisées comme suit :

200
 • Le rejet de MeS est principalement dû au décrochage de la biomasse. Il est favorisé
par des périodes de séchage longues du matériau et donc par l’espacement des
bâchées. Il est plus conséquent lors de la remise en alimentation d’un filtre mais les
valeurs restent inférieures à 50 mg.l-1 en sortie du premier étage. Cela permet de
restreindre le colmatage des filtres du deuxième étage.
• La dégradation de la DGO est rendue plus difficile lors de l’accroissement de la charge
hydraulique, mais les effets de dilution, induits par les eaux parasites, permettent de
maintenir de bons niveaux de rejets.
• A même charge hydraulique, la dégradation du carbone est favorisée par le
rapprochement des bâchées (au regard des expérimentations en colonne) alors que la
nitrification, à long terme, en est pénalisée.

Ce dernier point peut être mis en relation avec le fait que le rapprochement des bâchés a pour
conséquence d’augmenter la teneur en eau du milieu, le volume réactionnel mis en jeu, et de
réduire les échanges gazeux pendant les phases de repos au détriment de la nitrification, qui a
lieu essentiellement pendant ces dernières. La compétition, vis-à-vis de l’oxygène, entre
dégradation du carbone et nitrification (à l’avantage du premier), et le volume réactionnel plus
important, favorisent la dégradation du carbone lors du rapprochement des bâchés. En
espaçant les bâchés, un volume plus important d’influent ressort rapidement de la colonne.
Les temps de passage courts abaissent le potentiel de dégradation du carbone. Ce phénomène
n’est pas observé pour l’azote ammoniacal peut être en raison du fait qu’il est chargé
positivement et s’adsorbe plus facilement sur la matière organique pour être nitrifié ensuite
pendant les phases de repos.

- Enseignements collectés pour la gestion des charges hydrauliques chroniques,

et des épisodes pluvieux.

Ce travail a permis de mettre en évidence la robustesse des filtres plantés de roseaux à

écoulement vertical vis-à-vis des surcharges hydrauliques, tant en terme de potentiel
d’infiltration que de performances épuratoires. Des surcharges épisodiques (en périodes de
temps sec) de 4 m.j-1 s’infiltrent correctement sur les filtres d’une station en fonctionnement
depuis 9 ans avec un dépôt de matière organique de 7 cm sur les filtres du premier étage. En
surcharge continue la station peut accepter 5 fois le débit de temps sec pendant 5 mois sans
problème de submersion ni de niveau de rejet (respect du niveau D4).

Les mesures de vitesses d’infiltration sur la station de Genssac la Pallue (en fonctionnement
depuis 13 ans), avec une hauteur de dépôt de 25 cm, montrent des vitesses d’infiltration deux
fois inférieures à celles observées à Colomieu mais autorisant ponctuellement 5 fois le débit
de temps sec. La vidange aisée du dépôt organique permet de revenir à des vitesses
d’infiltration supérieures à 1.10-4m.s-1 (8,6 m.j-1). Les boues curées sont bien minéralisées et
peuvent être valorisées comme amendement à vocation agricole ou horticole (principalement
organique) si aucune activité agricole ou industrielle ne rejette de composés toxiques dans le
réseau.

Au regard de ces résultats il est raisonnable de proposer désormais des limites pour des
surcharges épisodiques et des surcharges régulières. Ces limites sont établies à partir des
résultats obtenus, en s’attachant à préserver des périodes de ressuyage des filtres suffisantes
pour permettre la ré-oxygénation du massif. Nous différencions également les cas pour
lesquels la couche de dépôt est importante, comme la station de Gensac la Pallue. Nous

201
proposons qu’à partir de 25 cm de dépôt en surface des filtres du premier étage de procéder
impérativement au curage des boues. Le problème est alors de déterminer précisément ce que
l’on appelle surcharges épisodiques et surcharges régulières. Il n’est pas possible, par ce
travail, de préciser finement ces fréquences de surcharges acceptables, mais il nous semble
évident que des surcharges continues poseraient, à terme, des problèmes de minéralisation des
dépôts et de dégradation de la biomasse au sein du massif. Une détermination plus fine
nécessiterait une approche plus large du comportement de différents filtres aux surcharges
ainsi que des recherches plus fines sur les mécanismes par l’intermédiaire de la modélisation.
Quoi qu’il en soit il nous semble important de définir quelques garde-fous que les études
ultérieures sur le terrain et en laboratoire viendront affiner. Dans un premier temps il nous
semble raisonnable de définir une surcharge « épisodique » dont l’occurrence est mensuelle,
et « régulière » quand elle est hebdomadaire. Compte tenu des vitesses d’infiltration observées
et de leur évolution suivant l’amplitude de la dynamique de la surcharge, de la surcharge elle-
même et de sa durée, nous proposons les limites suivantes :

Dépôt (cm) 0-10 cm 10-25 cm

Surcharge Régulière épisodique régulière épisodique
m.j-1 1,80 3,50 0,90 1,80
m.h-1 0,25 0,25 0,11 0,11
Tableau D-18 : Proposition de limites hydrauliques sur la filière

Ces limites nous paraissent sécuritaires au regard des expériences menées et pourront être
modifiées suivant l’évolution de nos connaissances. Néanmoins elles s’accompagnent de
recommandations en terme de conception de la station et de gestion des épisodes pluvieux.
• Il est impératif de prévoir à la conception de la station des revanches permettant de
pouvoir stocker une lame d’eau suffisante en surface des filtres ainsi que le dépôt
organique pour les filtres du premier étage. La hauteur de submersion étant susceptible
de pouvoir être supérieure à 15 cm nous recommandons par sécurité une hauteur de
revanche de 50 cm sur les filtres du premier étage et de 25 cm sur les filtres du second
étage.
• Les périodes d’alimentation et de repos, au sein d’un cycle d’alimentation, devront
être espacées de manière à assurer des périodes suffisantes d’oxygénation du massif.
Des périodes d’alimentation/repos de 2h/2h constituent un compromis satisfaisant.
• Les lits du premiers étages ne peuvent être alimentés par un siphon auto-amorçant ou
chasse, qui ne peuvent assurer un débit inférieur à la limite horaire si la surcharge est
supérieure. L’utilisation de pompes, de débit recommandé à 0,6 m.h-1, est
indispensable. Il convient alors de réguler leur temps de fonctionnement par des
temporisations pour respecter les limites horaires de surcharges.
• Une alternance plus rapide entre les filtres fournit un outil supplémentaire de gestion,
lorsque les débits entrants sont élevés sur une longue période, pour mettre au repos un
filtre venant de recevoir une charge importante. Cela permet une souplesse
supplémentaire dans la gestion des épisodes pluvieux au détriment d’une contrainte
d’exploitation.
• Enfin, si des données permettent de prévoir des débits plus importants que les limites
horaires acceptables sur les filtres, il est impératif de prévoir des bassins tampons
permettant plus de souplesse pour redistribuer les eaux sur les filtres au prix d’un
allongement de la période de surcharge.

Des mesures sont encore nécessaires pour vérifier que les performances épuratoires ne seront
pas déficientes sur des filtres jeunes, possédant un faible dépôt et dont le gravier est encore

202
peu colonisé par la biomasse. La faible quantité de biomasse et les vitesses d’infiltration
importantes peuvent poser des problèmes qu’il convient de vérifier.

Des études complémentaires sur d’autres stations apporteraient une connaissance plus large de
la variation du potentiel d’infiltration des filtres, en relation avec l’âge de la station. Pour ce
faire, la méthodologie utilisée lors de cette étude nous paraît adaptée.

Des recherches affinées sur les processus par l'intermédiaire de la modélisation de

l’hydrodynamique des filtres plantés et, à plus large échelle, des systèmes d’infiltration-
percolation devraient aussi être engagées. Si cette approche n’a pu être développée dans ce
mémoire, par manque de temps (avancées trop minimes dans ce domaine cf. voir annexe
p 242), il ressort que les modèles numériques développés pour l’étude des sols naturels
peuvent être adaptés aux systèmes de filtres. Dans nos modélisations, l’humectation en début
de cycle est bien représentée ainsi que les volumes cumulés en sortie de colonne. En revanche
l’évolution de la biomasse est trop rapide pour être considérée comme constante. Sa
croissance doit être prise en compte dans les modèles.
Les modèles de type Hydrus, Wave etc … ont l’avantage de pouvoir représenter finement les
teneurs en eau, vitesses d’écoulement, pression matricielle au sein des milieux poreux, mais
ne sont utilisés pour l’instant que pour des sols naturels. Il convient alors de paramétrer
correctement ce type bien particulier de « sol » et sa dynamique pour cerner plus précisément
le rôle de chacun des paramètres (dépôt, biomasse, roseaux) sur l’hydraulique. Il semble
également nécessaire de mieux quantifier la dynamique de la biomasse notamment, en
fonction des charges organiques et des périodes de repos. Cette biomasse ayant un rôle certain
sur l’hydraulique des filtres (humidité résiduelle), définir son impact sur les courbes de
rétention et de conductivité hydraulique est un élément clé pour une étude fine des ces
milieux. Ce type d’étude doit se faire en laboratoire pour maîtriser correctement tous les
paramètres.

203
204
 E : Conclusion
générale
En dépit d'un succès s'appuyant à la fois sur une alimentation en eaux usées brutes et sur des
performances épuratoires reconnues pour la dégradation de la matière organique et
l'oxydation des composés azotés, les filtres plantés de roseaux à écoulement vertical affichent
des lacunes sur les abattements globaux concernant les nutriments (dénitrification et rétention
du phosphore). L'engouement qu'ils suscitent actuellement provient aussi du fait que leur
dimensionnement, encore très empirique, s'accommode souvent au plan hydraulique des
désordres qui affectent une bonne partie des réseaux d'assainissement en milieu rural. Une
meilleure connaissance des flux hydrauliques acceptables par la filière contribuerait sans
conteste à accroître encore ses potentialités, notamment lorsqu'un dimensionnement adéquat
éviterait de coûteux travaux sur d'anciens tronçons unitaires dans les centres de certaines
bourgades.

Cette étude a alors permis des avancées incontestables pour faire évoluer les filières de filtres
plantés vers de nouvelles perspectives d’utilisation.

Rétention du Phosphore

L’étude focalisée sur la rétention du phosphore (élément qui limite et contrôle l’eutrophisation
des écosystèmes aquatiques) dans son volet "nutriments" conclut sur des avancées
incontestables qui permetteront à la filière "filtres plantés de roseaux" d’évoluer vers de
nouvelles règles de conception et perspectives d’utilisation.

La rétention du phosphore sur les filières extensives à macrophytes s'est concentrée sur des
mécanismes relevant de la chimie des interfaces entre les ions phosphates et un support
spécifique. Nous avons, pour chaque type de matériau testé (à base de fer, de calcium et
calcium + fer + aluminium), expliqué leur comportement vis-à-vis de la rétention du P et mis
en avant leur adéquation ou non-adéquation avec une utilisation dans ces filières extensives
d’épuration.

Les moyens utilisés pour y parvenir, outre une nécessaire clarification des mécanismes
possibles (adsorption, précipitation, dissolution), leurs domaines d'action et l'expérience
internationale sur le sujet, ont consisté à :
- mettre en évidence, en batch, le comportement des matériaux vis-à-vis de la rétention
des phosphates : ceci par un suivi des éléments majeurs dissous, impliqués dans les
interactions avec le phosphore, en faisant varier consécutivement les conditions
chimiques et physiques des expérimentations. L'adéquation et l'utilisation des modèles
classiques d'adsorption avec les cinétiques et isothermes ont été critiquées.

205
 - vérifier les hypothèses des mécanismes impliqués par une observation microscopique
de la surface des matériaux à l'aide de microscopes électroniques à balayage et à
transmission.
- estimer en réacteur ouvert, et pour différentes conditions chimiques, la capacité de
rétention des matériaux, leurs cinétiques et la stabilité de la réaction.
- tenter de mettre en évidence l'impact de la biomasse sur la rétention du phosphore en
réacteur continu.

Pour le matériau à base de fer, Ferrosorp, les mécanismes de rétention du P se font par
adsorption non spécifique de type échange d’ion. Ces liaisons sont relativement faibles et les
phosphates sont facilement libérés lors d’une baisse de la teneur en P dans l’influent. Cette
libération peut être évitée en s’attachant à instaurer des périodes d’oxydation du matériau
mais au détriment de sa capacité d’adsorption. L’utilisation du Ferrosorp, outre la complexité
qu’elle engendrerait sur la gestion de la filière, nécessiterait des surfaces trop importantes
pour être économiquement envisageable.

Pour les matériaux calciques, une adsorption par échanges de ligands a lieu en test batch mais
devient un mécanisme négligeable pour une rétention sur le long terme. La précipitation de
surface est le mécanisme de rétention sur lequel il faut compter pour retenir durablement les
phosphates dans les filtres. Cette cristallisation est dépendante de l’état de saturation de la
solution vis-à-vis des précipités, et de facto, de la dissolution des carbonates de calcium. La
rétention est alors stable aux conditions de pH testées.
Le béton, par une dissolution rapide de l’oxyde de calcium, permet de maintenir des
conditions, de pH et de concentration de calcium, favorables à une précipitation. Néanmoins
le pH fortement basique n’est pas compatible avec un rejet dans un milieu extérieur. De plus,
une fois l’oxyde de calcium accessible dissous, le béton se comporte comme la calcite, c.-à-d.
fortement dépendant de l’équilibre calco-carbonique. Les eaux usées étant proches de
l’équilibre, la dissolution du matériau, et donc la fourniture en calcium, est faible. Le respect
du seuil de rejet de 2 mgP.l-1 est alors difficilement possible pour la calcite et le béton. Pour
ces deux matériaux les précipités observés à leurs surfaces se situent entre le phosphate
tricalcique et le phosphate octocalcique.
Pour l’apatite, en revanche, les résultats obtenus sont encourageants et permettent de mettre
en avant l’intérêt d’utiliser des matériaux proches du précipité que l’on souhaite former ;
intérêt d’autant plus grand que l’on forme alors de l’hydroxyapatite, précipité de phosphate de
calcium le plus stable. Le respect du seuil de rejet est possible et les volumes nécessaires pour
retenir les phosphates sur le long terme (10 ans), définis par ce travail, montrent l’intérêt
certain de ce matériau. Il faudrait de l’ordre de 0,6 m3.EqH-1. Une discussion sur
l’emplacement du filtre déphosphatant a été réalisée.

Néanmoins des études complémentaires méritent d’être conduites pour définir dans quelles
mesures les variations de teneur en P dans l’influent, ainsi que les variations de charges
hydrauliques, affectent les niveaux de rejets, et pour déterminer comment les cinétiques
peuvent être accélérées notamment par des ajouts de calcium. L’impact négatif de la
biomasse, dans les conditions testées, n’est pas démontré mais nécessite d’être étudié sur une
période plus longue. Ces études seront entreprises très prochainement au Cemagref de Lyon.

L’utilisation de phosphates, telles que les apatites, pour retenir les phosphates peut paraître
surprenante dans la mesure où ils ne vont pas tarder à devenir une denrée rare (Steen, 1998).
Les économiser et les recycler sont des préoccupations actuelles. Dans ce sens il peut être
intéressant de concentrer et de stocker le phosphore dans des filtres. Ceci permettrait, par la

206
suite, de le récupérer plus facilement au lieu d’envisager des voies de stockage irréversibles
(incinération en cimenterie). L’intérêt d’une telle source de phosphore comme matière
première n’est pas dénué de sens ; plusieurs études montrent la possibilité d’une réutilisation,
soit par une valorisation agricole en tant qu’engrais (Behi, 2003), soit dans l’industrie
chimique (OIEAU-CEEP, 2001).

Limites hydrauliques des Filtres à écoulement vertical

L’approche de l’hydraulique des filtres plantés de roseaux à écoulement vertical s'est appuyée
sur les connaissances issues de l’hydrodynamique des sols naturels en milieu insaturé. Une
discussion et une adaptation ont donc été nécessaire, pour les supports particuliers présents
dans les filtres, au regard de l’expérience acquise par le Cemagref en infiltration-percolation
et la recherche internationale.

L’étude a été réalisée à différentes échelles ; d’une part sur colonne expérimentale d’un
échantillon d’un filtre issu d’une station réelle et, d’autre part, sur deux stations réelles en
service depuis 8 et 13 ans. Les expérimentations visaient à observer les flux hydriques au sein
de la filière (pluviométrie, débit d’entrée et de sortie, submersion, profils tensiométriques) et à
examiner leurs dynamiques pour divers régimes hydrauliques représentatifs d'épisodes
pluvieux en réseau non séparatif. En parallèle, le suivi des rendements épuratoires a permis
d’évaluer l’impact des surcharges hydrauliques sur l’activité biologique des filtres.

Il ressort que les filtres du 1er étage, constitués d'un support gravillonnaire plus grossier mais
alimentés avec des eaux usées brutes n'ayant subi aucune décantation préalable sont
hydrauliquement plus limitants que ceux du 2ème étage. La couche de dépôt, provenant des
matières particulaires apportées par les eaux usées brutes et le développement de la biomasse
épuratoire, est clairement identifiée comme limitante en terme de conductivité hydraulique.
Elle joue ainsi un rôle de "frein hydraulique" et régule l’infiltrabilité du milieu. En
conséquence, le support n’est jamais saturé, et ceci, même au passage des bâchées. Le rôle des
roseaux sur l’hydraulique des filtres est important et se caractérise sous plusieurs formes. Les
roseaux, par leur activité photosynthétique et l'évapotranspiration associée, permettent de
maintenir des gradients de pressions favorables à l’écoulement. Ils assèchent le milieu
pendant les périodes de repos. Lors de leur croissance, ils augmentent la conductivité
hydraulique apparente de la couche de dépôt en la perçant de leurs tiges. L’infiltrabilité en est
accrue même s’il en résulte aussi une humectation plus en profondeur du milieu et donc des
gradients de pression légèrement plus faibles. La période la plus contraignante au niveau
hydraulique est alors la saison hivernale (janvier-avril) quand les roseaux ne sont pas, ou
faiblement, développés et que les dépôts, moins minéralisés en saison froide, atteignent leur
épaisseur maximale.

En raison de l’hétérogénéité du milieu, les écoulements ne sont pas homogènes et des

passages préférentiels existent. Les temps de passage apparents de l’eau sont courts mais des
échanges ont lieu au sein du massif permettant des temps de contact suffisants pour permettre
une bonne interaction avec la biomasse épuratoire. En effet, les résultats mettent en évidence
la robustesse des filtres à écoulement vertical quant à l’acceptation de surcharges
hydrauliques, tout en maintenant de bons niveaux de rejets.

La fréquence de bâchées et donc le régime d’alimentation des filtres, à même charge

hydraulique, n’est pas sans conséquences sur le plan de l’infiltrabilité et des rendements

207
épuratoires. Pour maintenir une bonne infiltrabilité, et une bonne oxygénation du massif, il est
préférable d’alimenter les filtres avec des volumes importants espacés dans le temps.

De nouvelles limites ont ainsi été établies allant jusqu’à 10 fois le débit de temps sec pour des
surcharges épisodiques sur des filtres comportant une épaisseur de dépôts organiques
inférieure à 10 cm. Des recommandations sont formulées en terme de conception et de gestion
des épisodes pluvieux, suivant la hauteur de boues accumulées au premier étage de traitement.

Des approfondissements sur l’hydraulique de tels systèmes doivent être entrepris pour cerner
plus précisément le rôle de chacun des paramètres (dépôt, biomasse, roseaux) sur
l’hydraulique. Des études complémentaires sur d’autres stations apporteront une connaissance
plus large de la variation du potentiel d’infiltration des filtres, en relation avec l’âge de la
station. Pour ce faire, la méthodologie utilisée lors de cette étude est adaptée. Il semble
également nécessaire de mieux quantifier la dynamique de la biomasse en fonction des
charges organiques et des périodes de repos. Cette biomasse a un rôle certain sur
l’hydraulique des filtres (humidité résiduelle). Définir son impact sur les courbes de rétention
et de conductivité hydraulique est un élément clé pour une étude fine de ces milieux.
Ce type d’étude doit se faire en laboratoire pour maîtriser correctement tous les paramètres.
Une approche par modélisation numérique est envisageable et encourageante au regard des
tentatives réalisées. Cela permettrait de représenter plus précisément les phénomènes ayant
lieu au sein des filtres. En effet, l’hétérogénéité verticale du milieu nécessite une
représentation individualisée des écoulements au sein des divers compartiments et de leurs
interactions. Cette modélisation permettra d’affiner les recommandations en terme de
conception et de gestion des filtres plantés et, plus largement, des systèmes d’infiltration-
percolation.

208
Références bibliographique:

Agence de l’eau RMC (1999), Epuration des eaux usées par filtres plantés de macrophytes.
Une étude bibliographique. Agence de l’eau, 79 p.
Aktepe A., (2002), Etude de l’hydraulique des filtres plantés de roseaux à écoulement
vertical. Mémoire de stage ENSAIS-Cemagref. 49p plus annexes.
Anderegg J.C., Naylor D.V., (1988), Phosphorus and pH relationships in an Andic soil with
surface and incorporated organic amendment. Plant. Soil., 107, pp 273-278.
Anderson, M. A., Rubin A.J., (1981), Adsorption of inorganics at solid-liquid interfaces.
Ann Arbor Science publications. 360p
Andreicu L., (2002), Approche des phénomènes de diffusion et convection dans les
dispositifs d’épuration par cultures fixées sur support fins. Stage de DEA ENGEES –
Cemagref. 45p + annexes.
Armstrong, (1979), Aeration in higher plants. Adv. in Bot. Res. 4, pp 332-445.
Bachoc A., Tabuchi J.P., Chebbo G., Phillippe J.P., (1994). La pollution des rejets urbains
par temps de pluie : quantité, origine et nature. La Houille Blanche, n°1/2, pp. 21-32.
Barlett R., James B., (1980), Studying dried, stored soil samples – some pitfalls. Soil Soc.
Am. J. 44, pp 721-724.
Barroin G., (1999), Limnologie appliquée au traitement des lacs et des plans d’eau. Agence
de l’Eau, Etude n°62, 215 p + fig.
Barroin G., (2003), Phosphore, Azote et prolifération des végétaux aquatiques. Courier de
l’environnement de l’INRA, n°48, Février 2003, pp 13-25.
Barrow, N.J. (1978), The description of phosphate adsorption curves. J. Soil Sci. 30, pp 259-
270.
Barrow, N.J. (1983a), A mechanistic model for describing the sorption and desorption of
phosphate by soil. J. Soil Sci, 34, pp 733-750.
Barrow, N.J. (1983b),On the reversibility of phosphate sorption by soils. J. Soil Sci. 34, pp
751-758.
Barrow, N.J., Shaw, (1979), Effects of solution : soil ratio and vigour of shaking on the rate
of phosphate adsorption by soil. J. Soil Sci. 30, 67-76
Bect, D. (2000) Modélisation des procédés d’épuration par cultures fixées sur matériau
granulaire. Travail de fin d’étude de l’Ecole Centrale de Lyon, 46 p + annexes.
Behi O., (2003), Modélisation des systèmes complexes par composition décomposition en
sous ensemble : Aplication à la biodisponibilité du phosphore provenant des phosphates
naturels. Thèse de l’Université Montpellier II, 143p + annexes.
Bielders C., Vanclooster M., (2001), Hydrodynamiques des sols. Cours de l’Université
Catholique de Louvain. Faculty of bioengineering, agronomy and environment.
Department of environmental sciences and land use planning - Genie Rural.
Billen G., Garnier J., Deligne C. Billen C., (1999), Estimates of early-industrial inputs of
nutrients to river systems: implication for coastal eutrophication. Sci. Total. Environ.,
243/244, pp 43-52.
Blanchard, R.W., (1984), Ion products and solid-phase activity to describe phosphate
sorption by soils. Soil Sci. Soc. Am. J. 48, 1253-1258.
Boon A.G., (1985), “Report of a visit by members and staff of WRC to Germany to
investigate the root zone method for treatment of wastewaters”. Water Research Center.
Boon A.G., (1986), Report of a visit by a boon to Canada and the USA to investigate the use
of wetlands for the treatment of wastewater; Water Research Processes , 55p.
Börner, T., Felde, K., Gschlössl, T., Gschlössl, E., Kunst, S. et Wissing, F. W. (1998)
Constructed wetlands for wastewater treatment in Germany. Constructed wetland for

209
wastewater treatment in Europe. Ed. Vymazal, J., Brix, H., Cooper, P. F., Green, M. B. et
Haberl, R. p. 169-190.
Boutin C., Esser D., Molle P., Liénard A., (2000), Les filtres et lits plantés de roseaux en
traitements d’eau usées domestiques. Perspectives pour le traitement d’eaux pluviales. Les
rendez vous du GRAIE, Le bourget du Lac, France, 1er Mars 2000. 12p.
Brix H., (1987),Treatment of wastewater in the rhizosphere of wetland plants - the roots-zone
method. Wat. Sci. Tech. 19, pp107-118.
Brix H., (1993), Wastewater treatment in constructed wetlands: System design, removal
processes, and treatment performances. in Constructed wetlands for water quality
improvement M. P. D. Gerald A., Ed., pp 9-22.
Brix H., (1997), Do macrophytes play a role in constructed wetlands systems; Wat. Sci. Tech.
35, n°5 pp 11-17.
Brix, H., Arias, C.A., del Bubba, M., (2000). How can phosphorus removal be sustained in
subsurface-flow constructed wetlands? In 7th International Conference on wetlands Systems
for water Pollution Control, Nov 11-16, 2000 Florida (USA)
Burgoon P.S., Reddy K.R., DeBusk T.A., (1995), Performance of subsurface flow wetlands
with batch-load and continuous-flow conditions. Water Environment Research, Vol 67, n° 5,
pp 855-862.
Chachuat, B. (1998) Traitement d’effluents concentrés par cultures fixées sur gravier.
Rapport de DEA, ENGEES – Cemagref, 118 p. + annexes.
Charlet L., Schlegel M. L, (1999), La capacité d'échange cationique des sols. Structure et
charges à l'interface eau particule. Comptes Rendus de l'Académie d'Agriculture de France.
Tome 85, 10 fev 1999 pp 7-24.
Charpentier J., de la Meunardière M., Martin G., (1991), Déphosphatation biologique
assistée par régulation redox. Document de synthèse CGE.
Chou L., Garrels, R. M. et Wollast R., (1989). Comparative study of the kinetics and
mechanisms of dissolution of carbonate minerals. Chemical Geology, 78, pp 269-282.
Christoffersen J, Christoffersen M.R., Johansen T., 1996. Some new aspects of surface
nucleation applied to the growth and dissolution of fluorapatite and hydroxyapatite. Journal of
Crystal Growth, 163, pp 304-310.
Christoffersen J, Dohrup J., Christoffersen M.R., (1998), The importance of formation of
hydroxyl ions by dissociation of trapped water molecules for growth of calcium
hydroxyapatite crystals. Journal of Crystal Growth, 186, pp 275-282.
Cloete T.E., Bosch M., (1994), Acinobacter cell biomass, growth stage and phosphorus
removal in anaerobic-anoxic-aerobic system via PHAs measurements. IAWQ 19th
international conference, Vancouver, 21-26 June. pp 219-230.
Colandini V., (1997). Effet des structures réservoirs à revêtement poreux sur les eaux
pluviales : qualité des eaux et devenir des métaux lourds. Thèse de doctorat, Université de Pau
et des pays de l’Adour, LCPC Nantes. 171p. + annexes.
Comeau Y., (1990), la déphosphatation biologique : procédés et conception. Sci Tech. Eau.
23 (2) pp 196-216.
Comeau Y., Brisson J., Reville J.P., Forget C., Drizo A., (2001), Phosphorus removal from
trout farm effluents by constructed wetlands. Wat. Sci. Tech. 44 (11-12) pp 55-60.
Constantz J., Murphy F., (1991), The temperature dependence of ponded infiltration under
isothermal conditions. Journal of hydrology, 122, pp 119-128.
Cooper P., (1996), Reed beds & Constructed Wetlands for wastewater treatment. S. T. W.
WRC, Ed
Cooper P., (2003), Sizing vertical flow and hybrid constructed wetland systems. In 1st
International seminar on the use of aquatic macrophytes for wastewater treatment in
constructed wetlands May 8-10 2003 Lisboa, Portugal. pp195-218.

210
Cooper P., Griffin P.,, (1999), A review of the design and performance of vertical-flow and
hybrid reed bed treatment systems; Wat. Sci. Tech. 40 n°3, pp 1-9.
Cooper P., Smith M., Maynard H., (1997), The design and performance of a nitrifying
vertical-flow reed bed treatment system. Wat. Sci. Tech. 35 n°5. pp 215-221.
Corey R, B., (1981), Adsorption vs Precipitation, in Adsorption of inorganics at solid-liquid
interfaces. Anderson M.A., Rubin A.J., Ann Arbor Science Publication.
Cunningham, A., Warwood, B., Sturman, P., Horrigan, K., James, G., Costerton, J. W.
et Hierbert, R. (1997), Biofilm processes in porous media: practical applications. The
microbiology of the terrestrial deep subsurface. Ed. CRC Press LLC. P. pp 325-344.
Daigger G.T., Randall C.W., (1987), Factor affecting biological phosphorus removal for the
VIP process, a high-rate UCP type process. IAWPRC specialized conference, Rome, 28-30
September pp 185-200.
Deronzier G., Dupond F., Wasiak K., (2003), Traitements du phosphore physico-chimique
et combiné : état de l’art et comparaison économique. TSM n°4, pp 51-58.
Deronzier G., Schétrite S., Racault Y., Canler J.P., Liénard A., Héduit A., Duchêne P.,
(2002), Traitement de l’azote dans les stations d’épuration biologiques des petites
collectivités. Document Technique FNDAE n° 25, 79p.
Dixon J.B., Weed S.B., 1989, Minerals in Soil Environments. Second edition. Soil Science
Society of America, Madison, Wisconsin, USA.
Dorozhkin S.V., (1997), Surface reactions of apatite dissolution., Journal of colloid and
interface science, 191, pp 489-497.
Drizo A. Frost C.A., Grace J., Smith K.A., (1999), Physico-chemical screening phosphate
removing substrates for use in constructed wetland systems. Wat. Res. 33, pp 3595-3602.
Drizo A., (1998), Phosphate and ammonium removal from wastewater, using constructed
wetland systems. University of Edinburgh thesis. 186p.
Drizo A., Comeau Y., Forget C., Chapuis R.P., (2002), Phosphorus saturation potential: A
parameter for estimating the longevity of constructed wetland systems., Env. Sci. Tech. 36
(21) pp 4642-4648.
El Messaoui M., (2001), L’infiltration-percolation en traitement des eaux usées. Etude des
performances et adaptation du procédé. Thèse de doctorat, Fondation Universitaire
Luxembourgeoise, Arlon, Belgique. 228 p plus annexes.
Esser D., (1989), Contribution à la compréhension des mécanismes d’élimination des
phosphates pour des systèmes d’épuration rustiques à culture fixées (lits à macrophytes, lits
d’infiltration percolation). Stage de DEA ENITRIS – Cemagref. 81p.
Fardeau J.C., Dorioz J.M., (2000), La dynamique du phosphore dans les zones humides. In
Fonction et valeurs des zones humides. Dunod ed. pp 143-159.
Fytianos, A., Voudrias, E., Raikos, N. (1998) Modelling of phosphorus removal from
aqueous and wastewater samples using ferric iron. Environmental pollution, 101, pp 123-130.
Gaultier, V. (1994), Contribution à l'étude des échanges de phosphate à l'interface eau -
sédiment en milieu fluvial. Thèse INSA Lyon. 207p + annexes.
Gnagne, T.(1996) Epuration par infiltration d’eaux usées à forte charge organique en milieu
tropical. Thèse en Mécanique, Génie Mécanique et Génie Civil. Université des Sciences du
Languedoc, Montpellier II, 165 p.+ annexes.
Gotoh, S., Patrick W.H. (1978), Transformation of iron in waterlogged soil as affected by
redox potential and pH. Soil. Sci. Soc. Am. Proc. 38, pp 66-71.
Greenland, D.J., M.H.B. Hayes, (1981). Soil processes. In: D.J. Greenland and M.H.B.
Hayes. The chemistry of soil processes. John Wiley and sons, Chichester. pp. 1-36.
Griffin R.A., Jurinak J.J., (1973), The interaction of phosphate with calcite. Soil Sci. Soc.
Am. Proc. 37, pp 847-850.

211
Gromaire-Mertz M.C., (1998), La pollution des eaux pluviales urbaines en réseau
d’assainissement unitaire : caractéristiques et origines. Thèse de doctorat, Ecole Nationale des
Ponts et Chaussées, 478 p. + annexes.
Guilloteau, J.A. (1992) Traitement des eaux résiduaires par infiltration percolation. Thèse de
Sciences et Techniques de l’eau. Université Louis Pasteur, Strasbourg, 145 p.+ annexes.
Haridasan, M., Jensen, R.D., (1972), Effect of temperature on pressure head-water content
relationship and conductivity of two soils. Soil. Sci. Soc. Am. J., 36, pp 703-708.
Hillel D., (1988) L’eau et le sol: Principes et processus physiques. Louvain la Neuve :
Academia, Prédasup 5 : 294p.
IRH, (2003), Suivi de l’épandage des boues issues des lits plantés de roseaux. Rapport
d’étude définitif (Phase 1). IRH environnement, A.01.53.14(4), 67p + annexes.
Iung, O., (1993), Epuration bactériologique en infiltration percolation. Thèse de doctorat
Université Montpellier II, 172 p.
IWA (2000a), Constructed wetlands for pollution control: Process, performance, design and
operation. Scientific and technical report n°8 (IWA).
IWA (2000b), Activated Sludge Models: ASM1, ASM2, ASM2d and ASM3. Scientific and
technical report n°9 (IWA).
Jenssen P.D., Maehlum T. Zhu T. Warner W.S., (1994), Cold Climate Constructed
Wetlands, 4th International Conference on Wetland Systems for Water Pollution Control.,
Guangzhou, China. pp 428-436.
Kadlec, R. H. Knight,R.L.,, (1996), Treatment Wetlands (Lewis Publishers, Boca Raton,
Florida, .
Kayser K., Kunst S., Fehr G., Voermanek H., (2002), Nitrification in reed beds – capacity
and potential control methods. Wat. Sci. Tech. 46 n°6-7. pp 363-370.
Kickuth R., (1977), Degradation and incorporation of nutrients from rural wastewater by
plant rhizosphere under limic conditions., Utilization of manure by land spreading. Comm.
Europ. Commun., EUR 5672e. , pp 335-343.
Lakel A., (1995), Analyse déterministe de systèmes de biofiltration en écoulements saturés et
insaturés dans le cadre d’assainissement autonome avec recyclage des composés azotés.
Thèse Université de Limoges.
Langergraber G., (2001), Development of a Simulation Tool for Subsurface Flow
Constructed Wetlands. IWGA – SIG thesis. Vienna 201p + annexes.
Langergraber G., (2002), Evaluation of substrate clogging processes in vertical flow
constructed wetlands. In 8th International Conference on wetlands Systems for water Pollution
Control, Sept 16-19, 2002 Arusha, Tanzania. pp 214-228.
Lefèvre, F. (1988) Epuration des eaux usées par infiltration-percolation : étude expérimentale
et définition du procédé. Thèse en Sciences de l’Eau et Aménagement. Université des
Sciences du Langdoc, Montpellier II, 257 p.+ annexes.
Legrand L., Poirier G., (1976); Chimie des eaux naturelles. Techniques et science
municipale AGHTM, Eyrolles.
Lentz R.D., Bjornerberg D.L., (1999), Influence of irrigation water properties on furrow
infiltration : Temperature effects. 10th International soil conservation organization meeting,
24-29 May 1999, Purdue University.
Levenspiel O., (1999), Chemical Reaction Engineering, third edition, Jhon Wiley & Sons.
Liénard A., Boutin C., (2003), Constructed Wetlands for Wastewater Treatment and Sludge
Dewatering : The French experience. Constructed Wetlands: application and prospects.
Conference 17-19 June 2003, Voltera, Italy.
Liénard A., Guellaf, H., Boutin, C., (2000), Choice of the sand for sand filters used for
secondary treatment of wastewater. 1st IWA World Conference, Paris.

212
Lin, C., Busscher W.J., Douglas L.A., (1983), Multifactor kinetics of phosphate reactions
with minerals in acidic soils. I. Modelling and simulation. Soil Sci. Soc. Am. J. 47, pp 1097-
1103
Lopez A., Petruzelli D., (1992), Interactions of toxics organics with subsoils components. In
Migration and Fate of Pollutants in soils and subsoils. Springer-Verlag. pp 93-110.
Maurer M., Boller M., (1998), Modelling of phosphorus precipitation in wastewater
treatment plants with enhanced biological phosphorus removal. 4th Kollekolle seminar on
activated sludge modelling, Denmark, 16-19 march.
McClellan, G.H., (1980), Mineralogy of carbonate apatite. Journal of the geological Society.
137, pp 675-681.
Ménoret C., (2001), Traitement d’effluents concentrés par cultures fixées sur gravier ou
pouzzolane. Thèse université Montpellier II. 124p + annexes.
Millero F., Huang F., Zhu X., Liu X., Zhang J.Z., (2001), Adsorption and desorption of
phosphate on calcite and Aragonite in seawater. Aquatic Chemistry, 7, pp 33-56.
Misak N.Z., (1994), Outlines of the ion exchange characteristics of hydrous oxides. Advances
in colloid and interface Science, Vol 51, pp 29-135.
Mitterer - Reichmann G.M., (2002), Data evaluation of constructed wetlands for treatment
of domestic wastewater. In 8th International Conference on wetlands Systems for water
Pollution Control, Sept 16-19, 2002 Arusha, Tanzania. pp 40-46.
Mohammedi M., (1998), Etude des matériaux de garnissage en vue d’une réduction
géométrique des filtres biologique dans le cadre de l’assainissement autonome. Thèse de
doctorat chimie et microbiologie de l’eau. Université de Limoges. 173p.
Molle P., Liénard A., Boutin, C., Iwema A., (2004), How to treat raw sewage with
constructed wetlands ? An overview of the French systems. In 9th International Conference on
wetlands Systems for water Pollution Control, Sept, 2004 Avignon, France.
Molle P., Liénard A., Grasmick A., Iwema A., (2003), Phosphorus retention in subsurface
constructed wetlands: investigations focused on calcareous materials and their chemical
reactions. Wat. Sci. & Tech, vol 48, n°5 pp 75-83.
Molle, P., (2000). Filtres plantés de roseaux à écoulement horizontal et adsorption du
phosphore. Cemagref. Rapport de stage de DEA. 61p + annexes.
Murphy J., Riley J.P., (1962), A modified single solution method for the determination of
phosphates in natural waters. Anal. Chim. Acta. 27, pp 31-36
Musy A., Soutter M., (1991), Physique du sol. Presses polytechniques et universitaires
romandes.
Nair P.S. Logan T.J., Sharpley A.N., Sommers L.E., Tabatabai M.A. et Yuan T.L,
(1984), Interlaboratory comparison of a standardized phosphorus adsorption procedure. J.
Environ. Qual., 13, pp 591-595.
Nguyen, L. M. (2000). Organic matter composition, microbial biomass and microbial activity
in gravel-bed constructed wetlands treating farm dairy wastewaters. Ecol. Eng., 16 pp 199-
221.
Noiriel, (2001); http://www.cig.ensmp.fr/~hhgg/arch/memoires2001/Noiriel2001.pdf
OIEAU-CEEP, (2001), Recycling of removed phosphorus. Analysis of the potential interest
in wastewater treatment plants, 34 p.http://www.nhm.ac.uk/mineralogy/phos/Jeanmaire_report.doc
Parfitt, R. L. (1978), Anion adsorption by soils and soil materials ; Adv. in Agron. 30, pp 1-
50
Parkhurst, D.L., (1995), User’s guide to PHREEQC – A computer program for speciation,
reaction path, advective transport, and inverse geochemical calculations: U.S. Geological
Survey Water Resources Investigations. Report 95 – 4227, 143 p.
Patrick W.H., Henderson R.E., (1981), A method for controlling redox potential in packed
soil cores. Soil. Sci. Soc. Am. J., 45, pp 35-38.

213
Platzer C., Mauch K., (1997), Soil clogging in vertical reed beds – Mechanisms, parameters,
consequences and ….. solutions ? Wat. Sci. Tech. 35 n°5. pp 175-181.
Pokrovsky O.S., Mielczarski J.A., Barres O., Schott J., (2000). Surface speciation models
of Calcite and Dolomite. Aqueous solution interface and their spectroscopic evaluation.
Langmuir 16, pp 2677-2688.
Polyzopoulos, N. A., (1985), Phosphates sorption by some Alfisols of Greece as described by
commonly used isotherms. Soil Sci. Soc. Am. 49, pp 81-84
Raats P.A.C., (2001), Development in soil – water physics since the mid 1960s. Geoderma
vol 100, pp 355-387.
Ratkowsky, D. A. (1986),A statistical study of seven curves for describing the sorption of
phosphate by soil. J. Soil Sci. , pp 183-189
Roberson E.M., Firestone M.K., (1992), Relationship between dessication and
exopolysaccharide production in a soil Pseudomonas sp. Appl. Environ. Microbiol., vol 58,
pp 1284-91.
Rockhold M.L., Yarwood R.R., Niemet M.R., Bottomley P.J., Selker J.S., (2002),
Considerations for modeling bacterial-induced changes in hydraulic properties of variably
saturated porous media. Advances in Water Resources, Vol 25, pp 477-495.
Roy (1991), Batch type procedures for estimating soil adsorption of chemicals. EPA.
Saget A., (1994). Base de données sur la qualité des rejets urbains de temps de pluie :
distribution de la pollution rejetée, dimensions des ouvrages d’interception. Thèse de doctorat,
Ecole Nationale des Ponts et Chaussées, 227 p. + annexes.
Sanyal, S. K. De Datta, S.K.,, (1991), Chemistry of phosphorus transformations in soil in
Advances in soil science Stewart B.A., Ed. (Springer-verlag, New York), vol. 16, pp. 1-120.
Schierup H., Brix,H., Lorenzen,B.,, (1990), Wastewater treatment in constructed reed beds
in Denmark - state of the art. in Constructed wetlands in water pollution control F. B. C.
Cooper P.F., Ed. (Pergamon Press, Oxford) pp. 495-504
Schwager A., Boller M., (1997), Transport phenomena in intermittent filters. Wat. Sci.
Tech., 35 n°6, pp13-20.
Seguret F., (1998), Etude de l’hydrodynamique des procédés de traitement des eaux usées à
biomasse fixée, application aux lits bactériens et aux biofiltres. Thèse Université Bordeaux I,
118p.
Sibanda H.M., Young S.D., (1986), Competitive adsorption of humus acids and phosphate
on goethite, gibbsite and two tropical soils. J. Soil. Sci., 37, pp197-204.
Simunek J., Senja M., Van Genuchten M.Th., (1999), The HYDRUSS-2D software
package for simulating the two-dimensional movement of water, heat, and multiple solutes in
variably-saturated media – version 2.0. U.S. Salinity Laboratory, USDA,, ARS, Riverside,
Cal.
Song Y., Hahn H.H., Hoffmann E., (2001), The effects of pH and Ca/P ratio on the
precipitation of calcium phosphate. 2nd International Conference on the recovery of
phosphorus from sewage and animal wastes. Golden Tulip Leuwenhorst Conference Centre
Hotel, Noordwijkerhout 12 & 13 March 2001.
Song Y., Hahn H.H., Hoffmann E., (2002), Effects of Solution conditions on the
precipitation of phosphate for recovery. A thermodynamic evaluation. Chemosphere, vol 48,
pp 1029-1034.
Sposito, G. (1982),On the use of Langmuir equation in the interpretation of adsorption
phenomena. II. The two-surface Langmuir equation; Soil Sci. Soc. Am. J. 46, pp 1147-1152
Sposito, G., (1984). The surface chemistry of soils. Oxford University Press, Oxford.
Steen I., (1998), Phosphorus availability in the 21st century Management of a non renewable
resource. Phosphorus & Potassium, Issue n° 217.

214
Stumm W., Morgan J.J., 1996, Aquatic chemistry, Third Edition, Wiley interscience
publication.
Syers, J. K. Iskandar,I. K.,, (1981), Soil-phosphorus Chemistry in Modelling wastewater
renovation I. I. K., Ed. (New York) pp. 571-599.
Talibudeen O., (1981), Cation exchange in soils, in Greendland D.J. Hayes MBH (eds) The
chemistry of soils processes, J. Wiley, NY,NY.
Taylor S.W., Jaffe P.R., (1990a), Biofilm growth and the related changes in the physical
properties of a porous medium. 1 Experimental investigation. Water Resour Res. 26: pp 2153-
59.
Taylor S.W., Jaffe P.R., (1990b), Biofilm growth and the related changes in the physical
properties of a porous medium. 3 Dispertivity and model verification. Water Resour Res. 26:
pp 2171-80.
Thistleton J., Clark T., Pearce P. Parson S.A., (2001), Mechanisms of chemical
phosphorus removal 1 – Iron (II) salts., Trans IchemE, vol 79, Part B, pp 339-344.
Van Capellen P., Charlet L, Stumm W., (1993), A surface complexation model of
carbonate mineral-aqueous solution interface. Geochimica Acta., Vol 57, pp 3505-3518
Van der Houwen J.A.M., Valsami-Jones E., (2001), The application of calcium phosphate
precipitation chemistry to phosphorus recovery: the influence of organic ligands., Env. Tech.
Vol 22, pp 1325-1335.
Vandaele S., Thoeye C., Van Eygen B., De Gueldre G., (2000), Small wastewater treatment
plants in Flanders (Belgium): standard approach and experiences with constructed reed beds,
Wat. Sci Tech 41 n°1, pp 57-63.
Vandevivere P., (1995), Bacterial clogging of porous media: a new modelling approach.
Biofouling. Vol 8, pp 281-291.
Vandevivere P., Baveye P., (1992a), Relationship between transport of bacteria and their
clogging efficiency in sand columns. Appl. Environ. Microbiol. Vol 58, pp 2523-30.
Vandevivere P., Baveye P., (1992b), Saturated hydraulic conductivity reduction caused by
aerobic bacteria in sand columns. Soil Soc Am J. Vol 56, pp 1-13.
Vdovic N., 2001 Electrokinetic behaviour of Calcite – the relationship with other Calcite
properties. Chemical Geology, 177, pp 241-248.
Villermaux J., (1995), Génie de la réaction chimique. Conception et fonctionnement des
réacteurs. 2e édition. Tec&Doc Lavoisier.
Vymazal J., Brix H., Cooper P.F., Green M.B., Haberl R.,, (1998), Constructed wetlands
for wastewater treatment in Europe., Backhuys Publisher, Leiden.
Walter, J. Weber Jr.,, (1993), Transport and fate of pollutants in subsurface systems:
Contaminant sorption and retardation. in Migration and fate of pollutants in soils and
subsoils. H. F. G. Petruzzelli D., Ed. (Springer - Verlag), pp. 3-26.
Wan J., Wilson J.L., Kieft T.L., (1994), Influence of the gaz-water interface on transport of
microorganisms through unsaturated porous media. Appl. Envir. Microbiol. Vol 60, pp 509-
16.
Weedon C.M., (2002), Compact vertical flow reed bed systems – first two years
performance. In 8th International Conference on wetlands Systems for water Pollution
Control, Sept 16-19, 2002 Arusha, Tanzania. pp 14-23.
Wentzel M.C., Ekama G.A., (1997), Principles in the design of single-sludge activated-
sludge systems for biological removal of carbon, nitrogen and phosphorus. Wat. Env. Res. 69
(7) pp 1222-1231.
Wu J., Gui S., Stahl P., Zhang R., (1997), Experimental study on the reduction of soil
hydraulic conductivity by enhanced biomass growth. Soil Science, vol 162 n° 10, pp 741-748.

215
Xanthopoulos C., Hahn H.H., (1993). Anthropogenic pollutants wash-off from street
surfaces. Proceeding of ICUSD '93, 6th International Conference on urban storm drainage,
sept 12-17, 1993, Niagara Falls. pp. 417-422.
Xu, X., Nieber, J.L. et Gupta, S.C. (1992) Compaction effect on the gas diffusion
coefficient in soils. Soil Sci. Soc. Am. J., 56, pp.1743-1750
Zhu T., Jenssen P.D., Maehlum T., Krogstad T., (1997), Phosphorus sorption and chemical
characteristics of lightweight aggregates (LWA) - Potential filter media in treatment wetlands.
Wat. Sci. Tech., 35 n°5, pp 103-108.
Zoltek, J., (1974). Phosphorus removal by orthophosphate nucleation. Jour. Water Poll.
Control Fed. Vol 46 N° 11.

216
ANNEXES
1. Annexes générales .................................................................................................... 219
1.1 Méthodes de mesures ............................................................................................. 219
1.1.1 Propriétés physiques des matériaux ............................................................... 219
1.1.2 Analyses chimiques........................................................................................ 220

2. Annexes relatives à la partie Phosphore .............................................................223

3. Annexes relatives à la partie hydraulique ...........................................................227

3.1 Mesures hydrauliques des Filtres Plantés de Roseaux ........................................... 227
3.2 Approche de modélisation...................................................................................... 229
3.2.1 La courbe de rétention.................................................................................... 229
3.2.2 Modélisation du processus d’infiltration........................................................ 233
3.2.3 Tentative de modélisation .............................................................................. 242
3.3 Traçages ................................................................................................................. 249
3.4 Bilan 24 heures....................................................................................................... 250
3.5 Photos relatives à l’hydraulique des filtres plantés de roseaux .............................. 261

217
218
1. ANNEXES GENERALES

1.1 Méthodes de mesures

1.1.1 Propriétés physiques des matériaux

• Granulométrie
Les courbes granulométriques des matériaux ont été établies par passages sur des colonnes de
tamis (Méthode Normalisée NF X 11.507). Les tamisages ont été faits à sec sur une prise
d’échantillon de 100 g minimum.

• Densité
La détermination de la densité de chaque matériau, a été réalisée avec des prises d’échantillon
de 200 ml. L'augmentation de volume et de masse provoquée par l'introduction de matériau
dans une éprouvette d'eau, permet de déterminer la densité.
∆masse Equation 1
d=
∆volume

d (kg.m-3), densité du matériau.

• Porosité
La porosité est mesurée en saturant en eau le matériau. On note le volume d'eau (déterminée
par sa masse) nécessaire à saturer un volume donné de matériau. Une attention particulière a
été portée à ne pas emprisonner de gaz lors de l’immersion.
A partir de ces mesures, la porosité s’obtient par la relation :
f= Volume du matériau saturé Equation 2
Volume d'eau nécessaire à la saturation

• Masse volumique apparente

La masse volumique à sec, c'est à dire la masse d'1 m3 de matériau sec (volume des vides
compris, calculé à partir de sa densité et de sa porosité)

• Aire spécifique
L’aire spécifique (S) d’un matériau correspond à la surface totale des particules par unité de
volume de matériau. Pour l’estimer, l’hypothèse de particules de formes sphériques est
fréquemment adoptée. La détermination de la surface spécifique peut alors se faire par la
connaissance du seul diamètre des particules :
2
Surface de la particule πd p 6
as = = 3
= Equation 3
Volume de la particule d d p
π p
6

avec : dp [L], le diamètre d’un grain

as [L-1], la surface spécifique d’un grain
La connaissance de la distribution granulométrique, permet d’accéder à la surface spécifique
du matériau par la relation :

219
 +∞
S =(1− f )⋅ ∫ 6 f ⋅(d p )⋅dd p Equation 4
0
dp

avec : S (m-1), la surface spécifique du matériau

f (ad.), la porosité totale du matériau
f(dp) (ad.), la fréquence du diamètre dp observée à partir de la courbe
granulométrique

En considérant le diamètre géométrique moyen des mailles de deux tamis consécutifs et en

négligeant la fraction résiduelle, il vient :
n −1
S =(1− f )∑ 12 mi Equation 5
i =1 (di +1 + d i )⋅ M

avec : n, le nombre de tamis utilisés

di (m), le diamètre de maille du i-ème tamis
mi (kg), la masse de tamisât récupérée entre le i-ème et le (i+1)-ème tamis
M (kg), la masse totale de l’échantillon
Il est à noter que l’hypothèse de sphéricité des grains sous-estime la valeur de la surface
spécifique ; pour en tenir compte, un facteur de forme Γ peut être introduit :
(1− f ) n −1 m
S=
Γ ∑ (d 12+ d )⋅ M
i =1 i +1 i
i Equation 6

avec : Γ [ad.], le facteur de forme relatif au matériau étudié

Pour un sable, le facteur de forme est compris entre 0,7 et 0,95 (Lakel, 1995). Ces facteurs
n’ayant pu être mesurés, on notera, pour le Ferrosorp (forte porosité), que la surface
spécifique est sous estimée. La porosité mesurée prend en compte une partie de la micro-
porosité. Dans le calcul de la surface spécifique une grande porosité conduit à une faible
surface pour une même granulométrie.

1.1.2 Analyses chimiques

Analyses sur la phase liquide Méthodes – Normes Limite de détection

DCO et DCOd NF T 90.101 30 mg.l-1 *
MeS NF EN 872 2 mg.l-1
N-Nk NF EN 25 663 0,5 mg.l-1
N-NO2 et N-NO3 NF EN ISO 13 395 0,006 mg.l-1 et 0,05 mg.l-1
respectivement
N-NH4 NF T 90 015.2 0,04 mg.l-1
P-PT Minéralisation matras 0,01 mg.l-1
P-PO4 NF EN 1189 0,01 mg.l-1
DBO5 NF EN 1899.1 3 mg.l-1
* La limite de détection est celle préconisée par la norme. Au laboratoire des tests ont permis
de montrer que des valeurs jusqu’à 15 mg.l-1 sont encore représentatives. En dessous elles ne
le sont plus.
Tableau 1 : méthodes d’analyses sur la phase liquide

220
Analyses sur les boues Méthodes
MS (% de la matière brute) 105 °C
MVS 550 °C
P-PT NF EN 1189
Ca EN ISO 7980
Mg EN ISO 7980
Tableau 2 : méthode d’analyses sur la phase solide

221
222
2. ANNEXES RELATIVES A LA PARTIE PHOSPHORE

Equilibre calco-carbonique
Le système calco-carbonique CaCO3-CO2-H2O fait intervenir des éléments fondamentaux:
• Acide carbonique (H2CO3)
• Bicarbonates (HCO3-)
• Carbonates (CO32-)
• Calcium (Ca2+)
• Hydrogène (H+) et hydroxide (OH-)
Et des éléments caractéristiques tels que Mg2+, Na+, K+, SO42-, Cl-, NO3-

Les équations de bases sont celles de la dissociation de l'eau,

H2O ⇔ H+ + OH- Ke = 10-14 Equation 7
De la dissociation de l'acide carbonique et du bicarbonate,
H2CO3(aq) ⇔ HCO3- + H+ K'1 Equation 8
- 2- + Equation 9
HCO3 ⇔ CO3 + H K'2
De la neutralité électrique et de l'équation de solubilité de CaCO3
Ca2+ + CO32- ⇔ CaCO3(s) K's Equation 10
On trouve dans les recueils de constantes physiques les valeurs des constantes ioniques pour
toutes les températures et pour une force ionique nulle. Pour des forces ioniques non nulles il
convient d'introduire la notion de force ionique pour modifier les constantes de dissociation.
La force ionique est:
1 n
µ = ∑C pv p Equation 11
2 0

Cp étant la concentration de l'ion p présent dans l'eau et vp sa valence. Les constantes de

dissociation sont alors définies par:
PK'1 = pK1 - ε Equation 12
pK'2 = pK2 - 2ε Equation 13
PK'e = pKe - ε Equation 14
PK's = pKs - 4ε Equation 15

µ
avec ε = avec µ exprimé en mol.l-1.
1 + 1,4 µ
L'eau est alors à l'équilibre si [Ca2+][CO32-] = K's. Suivant le pH, la concentration en [CO32-]
étant difficilement accessible, on peut estimer la saturation de l'eau vis à vis de la calcite par
l'indice de saturation (IS; Indice de Langelier).
IS = pHréel- pHsaturation Equation 16
Avec pHsat = pK'2 - pK's - log(Ca2+) - log(HCO3-)

223
 Hydraulique bac calcite

6,E-04
Temps de séjour moyen : 51 heures
écart type : 19 heures
5,E-04

4,E-04
E(t)

3,E-04

2,E-04

1,E-04

0,E+00
0 20 40 60 80 100
Temps (heure)
Figure 1 : Distribution des temps de séjour bac Calcite.

Estimation du volume mort, par rapport au temps de séjour théorique, de l’ordre de 40 % de

l’ensemble du dispositif.

Courbe granulométrique des matériaux

100
Apatite 1
90
Apatite 2
80 regemat 1
70 regemat 2
tamisat (%)

60 calcite 1
50 Ferrosorp
40
30
20
10
0
0,01 0,1 1 10
diamètre (mm)
Figure 2 : Courbes granulométriques des matériaux utilisés pour la rétention du P

224
 0,18

5
0,16 vitesse de rétention
vitesse de rétention (g.kg-1.j-1)
delta ph
0,14 4

0,12

unité pH
3
0,1

0,08 2

0,06
1
0,04

0,02 0
19/05/00 00:00 08/06/00 00:00 28/06/00 00:00 18/07/00 00:00 07/08/00 00:00
temps (date)
Figure 3 : Vitesse de rétention et augmentation du pH sur la colonne de béton alimentée à 200 mg/l

Figure 4 : images MEB de la calcite colonisée

225
 conc final Ca HCO3 ads ph
10
350
9
Conc Ca, HCO3 et P (mg/l)
300 8

pH et Ads (mg/g)
250 7
6
200
5
150 4
100 3
2
50 1
0 0
0 10 20 30 40 50
temps (h)

Figure 5 : Cinétique sur Calcite 0.37-0.7 mm. Eau de distribution. Conditions de départ: P=90,2 mg/l, Ca =
55,6 mg/l HCO3- =303 mg/l, pH = 7, Conductivité = 980 µS/cm.

226
3. ANNEXES RELATIVES A LA PARTIE HYDRAULIQUE

3.1 Mesures hydrauliques des Filtres Plantés de Roseaux

Vitesse d’infiltration
La vitesse d’infiltration de l’effluent dans
les filtres est mesurée à l’aide de sondes
ultrason placées à la surface des filtres.
Elles permettent de suivre l’évolution de la
lame d’eau qui flaque en surface suite à
une alimentation. La fiabilité de la mesure
dépend de plusieurs facteurs liés à la
planéité non parfaite des filtres. Même
s’ils ont été nivelés au début de l’étude, la
surface évolue en raison de l’évolution des
dépôts, de la pousse des roseaux, et des
animaux qui viennent parfois modifier la
répartition des dépôts.

Figure 6 : Sonde ultrason de hauteur de niveau

Les répercussions sur la mesures sont :

• Perturbation de la mesure en cours d’alimentation par les courants superficiels qui se
créent en surface. Pour s’en affranchir, la mesure est effectuée juste après l’arrêt des
pompes d’alimentation, quand la lame d’eau est à son maximum, et stable.
• Fréquence d’échantillonnage. Après plusieurs fréquences testées, un enregistrement de
la hauteur d’eau toutes les minutes semble correct. Des fréquences plus lentes
induisent des variations de hauteur trop importantes, et des fréquences plus rapides,
des fluctuations trop faibles qui nécessitent un traitement de données beaucoup plus
fastidieux.
• Représentativité de la surface d’infiltration. Suivant les débits et les différences de
niveaux, quand la lame d’eau est faible, il n’est pas évident que la mesure représente
l’infiltration sur la surface totale du filtre. En fin d’infiltration de la lame d’eau (voir
dès le début pour de grandes vitesses d’infiltration), la mesure peut correspondre à des
phénomènes locaux d’infiltration. Pour cette raison, trois sondes ultrason sont
réparties uniformément sur le filtre pour appréhender cette représentativité.

L’évolution des sondes au cours d’une bâchée peut être visualisée sur la Figure 7. Cette
évolution concerne l’infiltration après l’arrêt des pompes d’alimentation. La vitesse
d’infiltration ainsi que la hauteur d’eau diminuent avec le temps.

227
 temps (mn)
1,00E-03 100

Vitesse d’infiltration (m.s-1)

hauteur d'eau (mm)

0 10 20 30 40 50 60
sonde 1 80
1,00E-04 sonde 2
60
hauteur
40
1,00E-05
20

1,00E-06 0

Figure 7 : évolution de la hauteur d’eau et de la vitesse d’infiltration au cours d’une bâchée

A partir d’un certain temps les sondes n’indiquent pas les mêmes vitesses d’infiltration. Elles
représentent des phénomènes locaux d’infiltration. Ce temps correspond à une certaine
hauteur d’eau à la surface des filtres (40 mm sur la Figure 7). Pour être sûr d’avoir des
mesures représentatives de la surface totale du filtre, une limite de temps et de hauteur
minimale d’eau à été faite. En aucun cas les vitesses d’infiltration sont mesurées pour des
temps supérieurs à 10 mn et pour des hauteurs d’eau inférieures au décrochement des sondes
entre elles. Cette dernière contrainte est surtout valable pour les toutes premières bâchées d’un
cycle d’alimentation en raison de grande vitesse d’infiltration. La contrainte de temps (10
mn), correspond en fonctionnement classique au passage de la majeur partie du flux à
l’intérieur du sol.

Profil tensiométrique
L’évaluation de la répartition de l’eau, et de son évolution au sein du massif a, dans un
premier temps, été tenté en utilisant des sondes d’humidité (HMS 9000, SDEC France), dont
le fonctionnement est basé sur une mesure capacitive entre une électrode de référence et une
électrode en contact avec le support.

Alors que le passage des lames d’eau au sein du massif est bien visualisable, l’étalonnage des
sondes dans des supports aussi grossiers n’a pu être effectué. De plus les sondes ont mal
vieilli pendant les deux années d’études. Bien que prévues pour le terrain, elles ne semblent
pas adaptées à des conditions si drastiques.

Par la suite des cannes tensiométriques, équipées d’un capteur électronique, moins sensibles à
l’hétérogénéité du sol, ont été mises en place. Il s’agit de capteurs SKT 850 fabriqués par
SDEC France ; capteurs vacuomètres électroniques de terrain dans la gamme 0 à -999 Hpa
(mbar) et compensés en température dans la plage -10°C à +50°C.
Débits
Les débits transitant sur la station sont enregistrés en entrée (via les pompes du poste de
refoulement) et sortie (par un canal venturi).

Le débit des pompes d’alimentation de la station a été mesuré à plusieurs reprises pendant la
période d’expérimentation.

La mesure du débit en sortie station, sur le canal venturi a été faite par l’intermédiaire d’une
sonde ultrason mesurant la hauteur d’eau dans le canal. La relation hauteur débit donnée par

228
le constructeur a été vérifiée. Une légère différence a été observée (voir Figure 8). Elle
s’explique par un décalage du zéro de notre mesure par rapport à la courbe théorique, et
certainement aussi à un développement algal sur les parois du canal. Ce dernier était nettoyé à
chaque visite sur le site, et donc toute les semaines lors de la dernière année d’étude, mais un
développement minimum ne pouvait être évité.
20
valeurs mesurées

18 courbe constructeur

16

14
débit (m3.h-1)

12

10

0
0 5 10 15
hauteur d'eau (cm)
Figure 8 : courbe caractéristique hauteur-débit du canal venturi

3.2 Approche de modélisation

3.2.1 La courbe de rétention
Les principes
Dans la zone non saturée du sol, la teneur volumique en eau (θ) et le potentiel matriciel (h)
varient simultanément. Lorsque la teneur en eau du sol diminue, le rayon de courbure des
ménisques diminue, augmentant ainsi la tension interne de l'eau. Ceci provoque une
diminution du potentiel matriciel. Lorsque la résistance du ménisque est dépassée, le
ménisque se rompt et les forces d'adsorption prennent le relais des forces capillaires. La
diminution de la teneur en eau réduit également l'épaisseur de l'enveloppe d'hydratation des
particules. Ceci contribue à développer des forces d'adsorption de plus en plus grandes et à
diminuer le potentiel matriciel.
Comme les forces de pression et d'adsorption dépendent respectivement de l'organisation de
l'espace poral et de la surface spécifique des particules, la forme de la relation teneur en eau
volumique – charge matricielle θ(h), encore nommée courbe caractéristique de teneur en eau,
ou courbe de rétention, est une caractéristique spécifique d'un sol.

229
 PORE DRAINANT DISTRIBUTION TAILLE DES PORES COURBE CARACTÉRISTIQUE
fréquence
θ

²P 1 1

0
rayon pore 0 ²P = - h
fréquence Changement
θ de pression
matricielle

²P 1 1

0
rayon pore 0 ²P = - h
fréquence
θ
1
sol réel

0
rayon pore 0 ²P = - h

Figure 9: Représentation schématique de la courbe de rétention en eau.

La courbe caractéristique de teneur en eau peut être obtenue soit par désorption, soit par
humectation. Chacune des méthodes donnera une courbe continue mais différente. La
différence entre ces deux courbes résultant de l'hystérèse.

Les modèles de rétention

Il existe plusieurs relations pour l'ajustement des données expérimentales de la courbe de
rétention. Citons par exemple
• Exponentielle :
h(θ ) = a exp(−bθ ) Equation 17

• Gardner (Puissance): a, b sont des constantes empiriques caractéristiques du sol

h(θ)= aθ −b Equation 18

• Brooks & Corey : θ r représente une teneur en eau résiduelle (valeur asymptotique), hA la
pression d’entrée d’air, soit la plus petite pression capillaire pour laquelle existe une phase
gazeuse continue, et λ paramètre reflétant la courbe porosimétrique du sol, par conséquent
sa géométrie.

230
 λ
h 
θ(h ) = θ r + (θs − θ r )  A  pour h ≤ h A Equation 19
 h 
θ(h ) = θs pour h ≥ h A

Teneur en eau θs

∼λ
θr

h
A
Charge de pression matricielle h
Figure 10 : Interprétation physique des paramètres de Brooks & Corey.

• van Genuchten (1980) : θ r teneur en eau résiduelle, θ s teneur en eau à saturation, α, n et

m paramètres empiriques
m
 1 
θ(h ) = θ r + (θs − θ r )  
n 
Equation 20
 1 + (α h ) 

Une relation unique est généralement considérée entre les paramètres n et m : m = 1- 1/n. Le
paramètre α tend vers l’inverse de la valeur d’entrée d’air de l’Equation 19 pour des valeurs
élevées de n. Le produit (αh) représente une pression relative. Le paramètre n (n ≥ 1) est une
fonction croissante de la pente de la courbe caractéristique.

θs

~n
Teneur en eau

θr

~1/α
Charge de pression matricielle h
Figure 11 : Interprétation physique des paramètres de van Genuchten.

231
 Parmi les expressions mentionnées, celle de van Genuchten reste néanmoins la plus
satisfaisante. Elle fournit une expression analytique de la courbe caractéristique et permet
également de déterminer une expression analytique pour les courbes de conductivité
hydraulique relatives, laborieuses à déterminer en laboratoire mais indispensables à la
modélisation.
Une comparaison plus aisée des courbes caractéristiques consiste à les rendre
adimensionnelles. Dès lors, les échantillons peuvent être caractérisés par le paramètre n de
l'équation de van Genuchten puisque celle-ci peut s’écrire :
Se =
(θ − θr ) = 1 + (αh )n −m ( )
Equation 21
(θs − θr )

La courbe de conductivité hydraulique

La conductivité hydraulique est une fonction de la teneur en eau volumétrique ou,
alternativement, de la charge matricielle et est spécifique à chaque sol. Plusieurs modèles ont
été développés pour la description de la courbe de conductivité hydraulique. Quelques-uns de
ces modèles sont repris dans le Tableau 3. Une distinction est faite entre les modèles
empiriques et déterministes. Dans les équations suivantes, le taux de saturation effective Se
est donné par :
(θ − θ r )
Se = , où θ r et θ s sont dérivés de la courbe de rétention.
(θ s − θ r )

Source Formulation Paramètres

Gardner
K / K s = (1 + bh )− n K s , b, n
Gardner selon Raats (2001)
K / K s =expα h−h  Ks , α
 0
Brooks & Corey  θ − θr 
3+ 2 / λ
K s ,θ r ,θ s , λ
K / K s =  
 θs − θ r 
Tableau 3 : Exemples d’expressions mathématiques empiriques pour la description des courbes de
conductivité hydraulique.

Formulation Paramètres
K / K s = Se 0.5 1− (1− Se1 / m )m 
2
K s , Se, m, n - Remarque: Les
Mualem   paramètres m , n et Se sont
2
dérivés de la courbe de rétention

( ) ( )
−m 
1 + αh n 
1 − αh
m⋅ n
  
   
Van K / Ks =
( )
m/2
Genuchten 1 + αh n 
 
 
Tableau 4 : Exemples d’expressions mathématiques physiques pour la description des courbes de conductivité
hydraulique.

232
 Les paramètres dérivés ( la capacité de rétention, la diffusivité
hydraulique)
Nous avons défini précédemment deux fonctions hydrodynamiques non linéaires, la courbe
caractéristique de teneur en eau θ(h ) et la courbe de conductivité hydraulique K (h ) . Etant
donné que la teneur en eau est liée à la charge hydrostatique (ou potentiel matriciel), la
conductivité hydraulique peut être exprimée en fonction de θ.
Introduisons deux fonctions auxiliaires, à savoir la capacité de rétention en eau C(h ) (L-1) et
la diffusivité hydraulique D(h ) .

• C(h ) = dθ dh , soit la pente de la courbe de rétention. Elle représente la variation de la

teneur en eau du sol par unité de variation de charge matricielle.
C(h) C(h)

h h

van Genuchten Brooks & Corey

Figure 12: Courbes de capacité de rétention lorsque les courbes de rétention en eau sont décrites par les
fonctionnalités de van Genuchten ou Brooks et Corey.

• D(h ) = K (h ) C(h ) , la diffusivité hydraulique (L2 T-1).

Ces fonctions auxiliaires permettront d’écrire les équations de transport en termes d’une seule
variable dépendante.

3.2.2 Modélisation du processus d’infiltration

L’infiltration
Définitions et paramètres descriptifs de l'infiltration

Afin d'appréhender le processus d'infiltration, on peut définir :

• Le régime d'infiltration i(t), nommé aussi taux d'infiltration ou infiltrabilité, qui

désigne le flux d'eau pénétrant dans le sol en surface. Il est généralement exprimé en
mm.h-1. Le régime d'infiltration dépend avant tout du régime d'alimentation mais
également des propriétés du sol.
• L'infiltration cumulative, notée I(t), est le volume total d'eau infiltrée pendant une
période donnée. Elle est égale à l'intégrale dans le temps du régime d'infiltration
(Figure 9).

233
 t
I(t)= ∫i(t).dt Equation 22
t =t0

Avec : I(t) : infiltration cumulative au temps t [mm],

i(t) : régime ou taux d'infiltration au temps t [mm/h].

Figure 13 : Evolution générale du taux d'infiltration et de l'infiltration cumulative au cours du temps (Ks =
conductivité hydraulique à saturation)

• La conductivité hydraulique à saturation Ks est un paramètre essentiel de l'infiltration.

Il représente la valeur limite du taux d'infiltration si le sol est saturé et homogène. Ce
paramètre entre dans de nombreuses équations pour le calcul de l'infiltration.
• La capacité d’infiltration ou capacité d'absorption représente le flux d'eau maximal
que le sol est capable d'absorber à travers sa surface, lorsqu'il reçoit une pluie efficace
ou s'il est recouvert d'eau. Elle dépend, par le biais de la conductivité hydraulique, de
la texture et de la structure du sol, mais également des conditions aux limites, c'est à
dire, la teneur en eau initiale du profil et la teneur en eau imposée en surface.
• La percolation désigne l'écoulement plutôt vertical de l'eau dans le sol (milieu poreux
non saturé) en direction de la nappe phréatique, sous la seule influence de la gravité.
Ce processus suit l'infiltration et conditionne directement l'alimentation en eau des
nappes souterraines.

Facteurs influençant l'infiltration

L'infiltration est conditionnée par les principaux facteurs ci-dessous :

• Le type de sol (structure, texture, porosité) - Les caractéristiques de la matrice du sol

influencent les forces de capillarité et d'adsorption dont résultent les forces de succion,
qui elles-mêmes, régissent en partie l'infiltration.
• La compaction de la surface du sol - La Figure 14 montre à titre d'exemple les
différentes évolutions du régime d'infiltration au cours du temps selon le type de sol.

234
 Figure 14 : Taux d'infiltration en fonction du temps pour différents types de sol.

• La couverture du sol - La végétation influence positivement l'infiltration en

ralentissant l'écoulement de l'eau à la surface, lui donnant ainsi plus de temps pour
pénétrer dans le sol. D'autre part, le système radiculaire améliore la perméabilité du
sol.
• La topographie et la morphologie - La pente par exemple agit à l'opposé de la
végétation. En effet, une forte pente favorise les écoulements au dépend de
l'infiltration.
• Le débit d'alimentation.
• La teneur en eau initiale du sol (conditions antécédentes d'humidité) - L'humidité du
sol est un facteur essentiel du régime d'infiltration, car les forces de succion sont aussi
fonction du taux d'humidité du sol. Le régime d'infiltration au cours du temps évolue
différemment selon que le sol est initialement sec ou humide.

Finalement, les facteurs les plus influents, pour une même topographie, sont le type de sol,
sa couverture et son taux initial d'humidité.

Variation du taux d'infiltration au cours d'une alimentation

La variabilité spatiale et temporelle de la teneur en eau dans le sol est décrite par des
profils d'infiltration, ou plus généralement profils hydriques successifs, représentant la
distribution verticale des teneurs en eau dans le sol, à différents instants donnés.
Dans un sol homogène et lorsque la surface du sol est submergée, le profil hydrique du sol
présente :
une zone de saturation, située immédiatement sous la surface du sol ;

une zone proche de la saturation appelée zone de transmission, qui présente une teneur
en eau proche de la saturation et en apparence uniforme ;

une zone d'humidification qui se caractérise par une teneur en eau fortement
décroissante avec la profondeur selon un fort gradient d'humidité appelé front
d'humidification qui délimite le sol humide du sol sec sous-jacent :

235
Figure 15 : Zones et caractéristiques du profil hydrique au cours d’une infiltration (avec θ0 teneur initiale en
eau et θf teneur finale)(d’après Hillel, 1988)

Finalement l’eau qui arrive à la surface du sol y pénètre assez régulièrement selon un front
d'humectation qui progresse en fonction des apports, selon le jeu des forces de gravité et de
succion.
Au cours d'une alimentation, la capacité d'infiltration du sol décroît d'une valeur initiale
jusqu'à une valeur limite qui exprime le potentiel d'infiltration à saturation. En fait, elle
diminue très rapidement au début de l'infiltration mais par la suite, la décroissance est plus
progressive et tend en règle générale vers un régime constant, proche de la valeur de la
conductivité hydraulique à saturation.
Cette décroissance, due essentiellement à la diminution du gradient de pression, peut être
renforcée entre autre par le colmatage partiel des pores et la formation d'une croûte
superficielle suite à la dégradation de la structure du sol ou provoquée par la migration de
particules.

Si l'on compare du débit d’application de l’eau et la capacité d'infiltration d'un sol, il

existe deux possibilités :

• Tant que le débit est inférieur à la capacité d'infiltration, l'eau s'infiltre aussi vite
qu'elle est fournie. Le régime d'infiltration est dans ce cas déterminé par le régime
d'alimentation. C'est le cas au début du processus. Le temps nécessaire pour égaler la
capacité d'infiltration est variable. Il dépend principalement des conditions
antécédentes d'humidité du sol et de l'averse. Le temps requis est d'autant plus long
que le sol est sec et que le régime d'alimentation est voisin de la conductivité
hydraulique à saturation Ks.
• Lorsque elle est supérieure à la capacité d'infiltration du sol, l'excédent d'eau
s'accumule en surface ou dans les dépressions formant des flaques, ou bien encore
s'écoule en suivant les dénivelés topographiques. Dans ce cas, on a atteint le seuil de
submersion (ou temps de submersion) et l'on parle d'infiltration à capacité (le régime
d'infiltration est limité par la capacité d'infiltration du sol).

236
 Figure 16 : Taux d'infiltration et infiltration cumulée pour une pluie uniforme, définition du temps de
submersion

Modélisation de l’infiltration
Les relations empiriques
Les relations empiriques expriment une décroissance de l’infiltration en fonction du temps à
partir d’une valeur initiale (soit exponentiellement, soit comme une fonction quadratique du
temps) qui temd vers une valeur limite, en générale KS mais pouvant être proche de zéro.

• Formule de Kostiakov (1932)

Kostiakov (1932) a proposé l’équation suivante pour estimer l’infiltration :

i (t ) = α * t − β Equation 23

avec : i est le taux d’infiltration fonction du temps t,

α (α>0) β (β>0) sont des constantes empiriques.

En intégrant de 0 à t, l’équation 23 donne l’expression de l’infiltration cumulative, I(t) :

α 1− β Equation 24
I (t ) = t
1− β

Les constantes α et β peuvent être déterminées en ajustant l’équation 24 aux données

expérimentales. Comme la capacité d’infiltration i(t) tend vers zéro quand t →∞ , Kostiakov
α 1/ β
proposa que les équations précédentes n’étaient valables qu pour t < tmax, où t max = ( ) ,et
KS
KS la conductivité hydraulique à saturation du sol.

• Formule de Horton
Horton (1940) a estimé l’infiltration de la manière suivante :
i (t ) = i f + (i0 − i f )e −γt
Equation 25
I(t)=i f t + 1 (i0 −i f )(1−e −γt )
γ

Avec : i(t) : capacité d'infiltration au temps t [mm/h],

I(t): infiltration cumulative au temps t [mm],
io : capacité d'infiltration respectivement initiale dépendant surtout du type de sol
[mm/h],

237
 if : capacité d'infiltration finale [mm/h],
γ : constante empirique, fonction de la nature du sol [min-1].

• Formule de Mezencev
i ( t ) = i f + αt − β
α (1− β ) Equation 26
I (t ) = i f t + t
1− β

Avec : i(t) : capacité d'infiltration au temps t [mm/h],

I(t): infiltration cumulative au temps t [mm],
if : capacité d'infiltration finale [mm/h],
α , β : paramètres fonction des conditions du sol

Solutions analytiques des équations de transport

Une intégration analytique n’est possible que :

(i) lorsque les conditions initiales et aux limites sont très simples, et
(ii) lorsque des hypothèses de linéarisation des paramètres sont invoquées.
Les solutions analytiques sont des solutions exactes. Elles constituent un outil de modélisation
simple et ne requièrent qu’une programmation simple.

Afin qu'une intégration exacte soit possible, on va considérer trois cas différents:

- Le Sol linéaire : D(θ) = D = cste

- Le Sol de Green et Ampt : D(θ) = A.δ(θsaturation – θ)
- Sol réel : D = D(θ)

1. Le sol linéaire

Imposons des restrictions particulières sur la forme des courbes caractéristiques, par exemple:
θ (h ) = θ r + (θ s − θ r )exp(αh ) Equation 27

 K (h) = K s exp(αh )
avec α négatif. La capacité et la diffusivité se calculent selon les relations suivantes:
 ∂θ
C (h) = ∂h = α (θ s − θ r )exp(αh)
 Equation 28
 D(θ ) = K (θ ) ∂h = Ks
= D*
 ∂θ α (θ s − θ r )

dK ∂K ∂h 1 ks
et = . = α .Ks. exp(αh). = = k* Equation 29
dθ ∂h ∂θ α (θs − θr ). exp(αh) θs − θr
Si l'on reprend l’équation de transport en y incorporant l’Equation 28 et l’Equation 29, on
obtient :
∂θ ∂ 2θ ∂θ Equation 30
= D* 2 − K *
∂t ∂z ∂z
qui est une équation linéaire.

238
 - Conditions aux limites de type Dirichlet (potentiel constant à la surface du sol)
On cherche une solution analytique pour la situation d’un sol soumis à une charge constante
(conditions aux limites de type Dirichlet). Les conditions initiales et les conditions aux
limites de type Dirichlet sont définies en terme de teneur en eau (charge matricielle) initiale
dans la colonne et de teneur en eau (charge matricielle) à l'entrée de la colonne au cours de
l'infiltration :
 θ s pour t > 0
θ (0, t ) = 
 θ i pour t = 0
Equation 31

 ∂θ =0
 ∂z
 z →∞
et θ ( z ≠ 0,0) = θ i Equation 32

La deuxième condition de l'équation 31 signifie que le front d'humidification n'atteint jamais

l'extrémité basse de la colonne (colonne semi-infinie). On peut montrer que la solution de
l’équation 30 soumise à ces conditions initiales et aux limites est donnée par :
 z − Kt  1  z + Kt 
 + exp
1 Kz  Equation 33
Se( z , t ) = erfc   erfc 



2  2 Dt  2  D  2 Dt 
avec Se( z, t ) = (θ − θ i ) (θ s − θ i )
Cette équation décrit l'évolution du profil de teneur en eau dans la colonne en fonction du temps.

- Conditions aux limites de type Neumann (flux constant à la surface du sol)

Les conditions initiales et les conditions aux limites se définissent par :

 ∂θ
 z = 0 → i = J w = − D ∂z + K (θ ) ≤ K s
 Equation 34

 ∂θ =0
 ∂z z →∞
et θ ( z ,0 ) = θ i

Les conditions aux limites de type Neumann sont donc définies en terme de flux à l'entrée de
la colonne de sol et en terme d'humidité (charge matricielle) initiale.
La solution de l’équation 30, soumise à ces conditions initiales et aux limites, vaut :
Jw 1  z − Kt  t  (z − K )2 
Se( z , t ) =  erfc +K exp−  −
Ks  π  
 2  2 Dt  D  4 Dt  Equation 35
J 1 Kz K 2 t   Kz   z + Kt 
−  w 1 + + exp erfc 

 
 K s 2  D D   D  2 Dt 

où Se(z,t) est le taux de saturation normalisé.

Que ce soit pour les conditions initiales de type Dirichlet ou Neumann, l'infiltration cumulée
pour un sol linéaire peut être calculée par la relation :
∞
I (t ) = ∫ (θ ( z, t ) − θ )dx
0
i Equation 36

239
où θ(z,t) est donné par l'équation 33 ou 35. Il n'existe cependant pas de solution analytique
pour l'infiltration cumulée pour le cas de l'infiltration verticale dans un sol linéaire.

2. Le sol de Green et Ampt

Green et Ampt (1911) ont présenté la première équation décrivant l’infiltration de l’eau dans
un sol qui soit à base physique. Le modèle de Green-Ampt a été le sujet de nombreuses
exploitations en hydrologie à cause de sa simplicité et de sa performance satisfaisante pour
des problèmes assez variés.
Pour plusieurs problèmes hydrologiques, les approches plus sophistiquées (modèles basés sur
l’équation de Richard non-linéaire) sont inutilisables et inefficaces à cause des nombreuses
données nécessaires sur les paramètres hydrauliques (teneur en eau et conductivité
hydraulique).
Il n’est donc pas surprenant que l’équation de Green-Ampt ait été le modèle privilégié pour
l’estimation de l’infiltration dans plusieurs modèles hydrologiques.
Concept de base :

Le modèle de Green-Ampt repose sur des hypothèses simplificatrices qui impliquent une
schématisation du processus d’infiltration (Figure 17).

Figure 17 : Schémas du processus d'infiltration selon Green et Ampt (d’après Musy, Soutter, 1991)

Il est basé sur la loi de Darcy et inclut les paramètres hydrodynamiques du sol tels que les
charges hydrauliques totales, au niveau du front d’humidification (Hf est la somme de la
hauteur d’eau infiltrée depuis le début de l’alimentation (Zf) et de la charge de pression au
front d’humidification (hf)) et en surface (H0 = h0 = charge de pression en surface) :
dI  h − (hO + Z f (t ))   h − hf 
q= = −KS  f  = K S 1 + 0  Equation 37
dt  Z ( t )   Z ( t ) 
 f   f 
Avec : I(t): infiltration cumulative au temps t [mm],
hf : charge de pression au front d'humidification [mm]
Zf : profondeur atteinte par le front d'humidification [mm]
h0 : charge de pression en surface [mm]
KS : conductivité hydraulique à saturation [mm/s]

240
Une des hypothèses du modèle de Green et Ampt stipule que la teneur en eau de la zone de
transmission est uniforme. L’infiltration cumulative I(t) résulte alors du produit de la variation
de teneur en eau et de la profondeur du front d’humidification.

I(t)=Z f (t)(θ f −θ i) Equation 38

Avec : θf la teneur en eau finale
θi la teneur en eau initiale

Grâce à cette équation, on remplace Zf dans la Loi de Darcy pour obtenir la relation suivante :
 I (t ) 
I (t ) = K S t − ( h f − h0 )(θ f − θ i ) ln 1 −  Equation 39
 ( h f − h0 )(θ f − θ i ) 

Où : I(t): infiltration cumulative au temps t [mm],

KS : conductivité hydraulique à saturation [mm/s]
hf : charge de pression au front d'humidification [mm]
h0 : charge de pression en surface [mm]
θf la teneur en eau finale
θi la teneur en eau initiale

Ce modèle s’avère satisfaisant dans le cas de son application à un sol dont la texture est
grossière. Cette méthode reste cependant empirique puisqu'elle nécessite la détermination
expérimentale de la valeur de la charge de pression au front d'humidification.

3. Le sol réel
Pour un sol réel, Philip (1957) a développé un modèle dans lequel le premier terme prend en
compte les forces de capillarité, auquel il ajoute un terme de correction pour prendre en
compte la gravité. Il a démontré qu’une solution implicite (c’est-à-dire, on exprime z en
fonction de θ et t au lieu de θ en fonction de z et t) approximative existe. Cette solution se
présente sous forme d’une série infinie :
∞
z(θ,t )=∑ gi(θ )t i / 2 = g1(θ).t1/ 2 + g2(θ).t + g3(θ).t 3/ 2 +.... Equation 40
i =1

avec gi(θ) une fonction auxiliaire qui dépend des propriétés hydrodynamiques du sol. Cette
solution est valable pour les conditions initiales et aux limites de type Dirichlet :

Reprenons la définition de l'infiltration cumulée :

θs
z (θ , t )dθ Equation 41
I= ∫θi

La substitution de l’équation 40 dans l‘équation 41 résulte en :

∞
I= ∑ f (θ ).t
i =1
i
i/2 Equation 42

avec fi(θ), une fonction auxiliaire qui dépend de D et K et donnée par :

θs
Equation 43
f i (θ ) = ∫ θi
g i (θ )dθ

241
L'équation 42 est simplifiée en ne considérant que les deux premiers termes de la série. Le
premier terme f1 est appelé la sorptivité et dénoté S. Dans la littérature, on met souvent f2 = A.
Alors, l’équation 42 se simplifie comme suit :
I = S t + At Equation 44

ce qui constitue le fameux modèle d’infiltration de Philip. Cette équation n’est applicable que
pour un sol soumis aux conditions aux limites de type Dirichlet.
Le flux d’infiltration pour le modèle de Philip, se calcule comme suite :
dI 1 S
i= = +A Equation 45
dt 2 t

On notera que pour t ∞,i A, ce qui fait que certains auteurs remplacent parfois A par
Ks, la conductivité hydraulique à saturation. Il est cependant mathématiquement incorrect de
remplacer A par Ks pour des temps d'infiltration courts.

3.2.3 Tentative de modélisation

Dans un premier temps, une tentative de modélisation du processus d’infiltration, par les
modèles de Philip et de Green et Ampt, a été réalisée avec les données enregistrées sur
Colomieu lors des traçages. Les résultats non concluants (sur-estimation de l’infiltration,
Aktepe, 2002), et la volonté de représenter les phénomènes ayant lieu à l’intérieur du filtre,
nous ont amené par la suite à utiliser des modèles numériques basés sur l’équation de
Richards, et les modèles de Van Genuchten, Brooks & Corey, Gardner ... en ce qui concerne
les propriétés hydrauliques. Deux modèles ont été utilisés dans ce but : le modèle Wave
développé par l’équipe de Marnik Vanclooster de l’Université Catholique de Louvain, et le
modèle Hydrus 2D (Simunek et al., 1999). Le premier, moins convivial, a l’avantage de
pouvoir simuler une submersion de la surface, alors que le second nécessite une modification
du code de calcul pour ce faire.
Une première approche a donc consisté à estimer les paramètres des modèles de courbes de
rétention et de conductivité hydraulique par le modèle Wave, en essayant de représenter au
mieux l’évolution de la submersion des traçages effectués sur Colomieu. Pour cela nous avons
considérer deux couches différentes ; la couche de dépôt et le support. Les ajustements ont été
uniquement faits par essais successifs. Une représentation de la variation de la hauteur de
submersion mesurée et simulée est montrée sur la Figure 18.

242
 10
5

Hauteur (cm)
0
-5 0 100 200 300 400

-10 Simulation
-15 mesures

-20
-25
Temps (mn)
Figure 18 : Modélisation de l’évolution de la hauteur de submersion des expériences terrains par Wave.

Cela a conduit à définir des valeurs pour les paramètres n, α, et KS de l’équation de Van
Genuchten pour les deux couches de sols. Les valeurs d’humidité résiduelles avaient été
fixées en fonction des valeurs couramment rencontrées dans la littérature pour des sols
sableux. Les valeurs sont consignées dans le tableau suivant :

KS
θr θS α n l
(cm.mn-1)
Dépôt 0,047 0,49 0,0598 1,68 0,5 0,099
Support 0,088 0,47 0,145 2,68 0,5 1,68
Tableau 5 : Paramètres de l’équation de Van Genuchten estimées par ajustements successifs avec Wave.

Les conductivités hydrauliques estimées sont proches de celles mesurées en laboratoire à

partir de prélèvement de la station de Colomieu.

A partir de ces estimations, une modélisation inverse, sur une période plus longue, a été tentée
afin de représenter correctement les écoulements au sein du filtre. Des problèmes de
convergences ont été rencontrés qui nécessitaient, en première approximation, une
modification du code de calcul. La modélisation n’étant pas une priorité de ces travaux, il a
été décidé d’utiliser Hydrus 2D, modèle plus convivial permettant également de faire de la
modélisation inverse. En revanche, il n’était pas aisé d’introduire la possibilité d’accepter une
submersion de la surface. Les modélisations se sont donc axées sur les expérimentations en
pilote pour les expériences où aucune submersion n’était observée.

Là encore, en raison notamment de l’hétérogénéité des écoulements, les modélisations

inverses prenant en compte plusieurs couches ont posé des problèmes de convergences. En
considérant une seule couche, une solution a été trouvée représentant correctement le débit
cumulé en fin de cycle (1,5 l/1h), mais avec de grosses lacunes sur la dynamique du débit de
sortie. On peut en effet voir sur la Figure 19, que le ressuyage de chaque bâchée ne se fait pas
correctement. Ce phénomène est surtout visible pour la première bâchée, pour laquelle la ré-
humidification de la colonne est mal représentée.

243
 1200

Vol cum (cm3.cm-2)

mesures
1000
sim 2
800

600

400

200

0
0 200 400 600
temps (mn)
Figure 19 : Représentation du débit de sortie colonne par modélisation inverse (Hydrus) considérant une
seule couche.

Par la suite il nous semblait préférable de travailler par ajustements successifs, en considérant
plusieurs couches, afin de pouvoir représenter les phénomènes aux interfaces des couches
successives. L’ensemble des essais en modélisation inverse nous ont quand même apporter
quelques renseignements quant à la valeurs des paramètres. Ces essais laissaient entendre que
l’humidité résiduelle ne devait pas être aussi faible que les estimations faites en premier lieu,
et que sur colonne la conductivité hydraulique à saturation de la couche de dépôt devait être
plus proche de celle du support. Les mesures de vitesses d’infiltration sur colonne, supérieures
à celle du terrain, ainsi que les mesures de porosité et d’humidité effectuées en fin
d’expérimentation, allaient également dans ce sens.
Au regard de ces mesures et observations, nous avons considéré 4 couches distinctes ; la
couche de dépôt, une couche supérieure du filtre, une couche inférieure du filtre et la couche
de drainage. Pour chacune d’elle nous avons affecté les valeurs d’humidité résiduelle
mesurées en fin d’expérimentation.
La Figure 20 représente une simulation pour le régime 1,5l/1h en eau propre. La ré-
humidification du milieu est dans ce cas mieux modélisée, même s’il reste toujours quelques
lacunes sur la dynamique du ressuyage. Les paramètres utilisés pour cette modélisation sont
donnés dans le Tableau 6.

KS
θr θS α n l
(cm.mn-1)
Dépôt 0,25 0,52 0,0598 1,68 0,5 5
Support haut 0,1 0,37 0,145 1,68 0,5 5
Support bas 0,05 0,37 0,145 1,68 0,5 5
Couche de drainage 0,05 0,37 0,145 1,68 0,5 41
Tableau 6 : Paramètres de l’équation de Van Genuchten estimées par ajustements successifs avec Hydrus.
Régime 1,5l/1h eau propre

244
 1200

Vol sortie cumulé 1000

(cm3.cm-2)
800
Simulation
600 mesures

400

200

0
200 400 600 800 1000 1200 1400
Temps (mn)
Figure 20 : Débit de sortie cumulée simulé et mesuré pour le régime 1,5l/1h en eau propre (Hydrus)

Les valeurs de KS utilisées indiquent la relative représentativité des paramètres. Les valeurs de
5 cm.mn-1 (8,34 10-4 m.s-1) sont relativement importantes comparativement aux observation
de vitesses d’infiltration et de mesures des KS de chaque couche.

La simulation pour le régime 2l/3h en eau propre, avec les mêmes paramètres, est
relativement correcte comme le montre la Figure 21 ci-dessous.

2000
1800
Simulation
vol cumulé (cm3.cm-2)

1600 mesures
1400
1200
1000
800
600
400
200
0
200 400 600 800 1000 1200 1400 1600
Temps (mn)
Figure 21 : Débit de sortie cumulée simulé et mesuré pour le régime 2l/3h en eau propre (Hydrus)

En revanche, ces paramètres ne sont plus corrects quand l’activité de la biomasse est présente.
Ceci est visible sur la ré-humidification du milieu lors de la première bâchée en eaux usées
pour l’expérimentation de Juillet 2003 au régime 3l/2h. La Figure 22 permet effectivement de
se rendre compte de l’effet de la biomasse sur la rétention d’eau. Il serait nécessaire pour un

245
modèle qui ne prend pas en compte la dynamique de la biomasse, de modifier les paramètres
hydrodynamiques, notamment l’humidité résiduelle.

2000
Débit cumulé (cm3.cm-2)

Simulation
Mesures
1500

1000

500

0
200 400 600 800 1000 1200 1400
Temps (mn)
Figure 22 : Débit de sortie cumulée simulé et mesuré pour le régime 2l/3h en eau usée (Hydrus)

Si on suit le profil de pression matricielle au cours de la première bâchée en eau propre

(1,5l/1h) (Figure 23a), on s’aperçoit que la partie superficielle du filtre évolue rapidement et
s’approche de la saturation. Une fois l’alimentation terminée on observe une redistribution à
l’intérieur du massif, conduisant à homogénéiser la répartition de la phase liquide. Pour un
régime 3l/2h, on observe (Figure 23b), qu’au bout de 4 mn, les pressions sont uniformes sur
l’ensemble du profil. Ceci est du à une alimentation plus longue du filtre conduisant à
s’approcher de la saturation sur l’ensemble du massif. Ce phénomène n’était pas observé avec
les tensiomètres placés sur la colonne. Une fois de plus, les incertitudes quant à la
représentativité de la paramétrisation du modèle nous amène à prendre ces résultats avec
précaution.

246
 Pression matricielle h (cm)
0
Dépôt
-50 -40 -30 -20 -10 0
-5

-10

Profondeur (cm)
Gravier haut
-15

-20
Figure 23a) : régime 1,5l/1h
-25
Gravier bas 0 -30
2
4 -35
10
-40
Drain 60
-45

Pression matricielle h (cm)

0
Dépôt
-50 -40 -30 -20 -10 -5 0
-10

Profondeur (cm)
Gravier haut -15
-20
Figure 23b) : régime 3l/2h
-25
Gravier bas 0
-30
2
4 -35
10
-40
Drain 60
-45
Figure 23 : évolution des profils de pression matricielle simulés au cours d’une bâchée à différents temps
(mn)

Les valeurs tensiométriques mesurées sur la colonne ( de l’ordre de –16 cm dans la partie
superficielle du filtre une heure après la bâchée), différentes de celles simulées, laissent
supposer que soit les micro-tensiomètres utilisés ne sont pas adaptés à ce milieu, soit les
paramètres hydrodynamiques ne sont pas correctement définis. Les deux hypothèses sont bien
sur possible simultanément, mais on réalise par ce biais l’importance de définir correctement
les paramètres pour chaque couche.

Le suivi de la teneur en eau sur l’ensemble du profil du filtre, peut être visualisé sur la Figure
24 à 1, 2, 3 et 5 mn après une bâchée pour le régime 1,5l/1h. On peut observer le front de
saturation du milieu (ou quasi saturé). En effet le modèle indique que la couche de dépôt est
pratiquement saturée dès la 2ème minute d’alimentation. Par la suite on observe, comme pour
les pression une homogénéisation de la teneur en eau dans le massif. Ces observations non
confirmées sur la colonne expérimentale peut s’expliquer par les écoulement préférentiels que
l’on a observé sur cette dernière. Dans le cas de la modélisation, chaque couche est considérée
comme homogène, et l’écoulement se rapproche de l’écoulement piston.

247
 0.5 0.6

0.5
0.4
0.4
0.3
0.3

0.2 0.2

0.1 0.1

0.0
0.0
0 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50
0 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50
Profondeur
Profondeur

Figure 24a) : 1 mn après le début de la bâchée Figure 24b) : 2 mn après le début de la bâchée

0.5 0.5

0.4 0.4

0.3 0.3

0.2 0.2

0.1 0.1

0.0 0.0
0 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 0 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50
Profondeur Profondeur

Figure 24c) : 3 mn après le début de la bâchée Figure 24d) : 5 mn après le début de la bâchée
Figure 24 : évolution du profil d’humidité simulé au cours d’une bâchée (régime 1,5l/1h)

Les quelques essais de modélisation effectués dans le cadre de ce travail permettent de se

rendre compte de l’intérêt, et de la faisabilité, de représenter les écoulements par des modèles
numériques développés pour l’étude des sols naturels. Pour ce faire des expériences précises
méritent d’être faites pour d’écrire les courbes de rétention et de conductivité hydraulique de
ces supports, vierges et colonisés, afin de pouvoir décrire avec plus d’assurance les
phénomènes ayant lieu au sein de ces milieux. Le jeu de données acquis, par le biais de ces
travaux, pourra par la suite, permettre de caler et de valider les paramètres. Ces modèles ont
l’avantage, de posséder des modules de transfert de solutés (notamment pour représenter le
devenir de l’azote dans les sols) et d’impact d’une végétation sur le milieu. On l’a vu, le rôle
du développement de la biomasse sur les paramètres hydrodynamiques, est aussi un sujet
abordé dans de nombreuses études. Pour intégrer l’activité de la biomasse dans les processus
de transfert et de mouvement il conviendra, pour les filtres, de faire des expériences plus
précises en terme de caractérisation de cette biomasse et de son évolution dans les massifs
filtrant.
Les travaux sont encore importants à réaliser, pour décrire finement les phénomènes présents
dans ces milieux, mais ces résultats nous paraissent encourageants. Les apports en terme de
connaissance des processus en seront accrus.

248
3.3 Traçages

0,14 100
Vol eau 90
0,12
Vol NaCl
80
% NaCl
0,1 70
60
Vol (m3)

% NaCl
0,08
50
0,06
40

0,04 30
20
0,02
10
0 0
1,6 1,7 1,8 1,9 2,0 2,1 2,2 2,3 2,4 2,5 2,6 2,7
Temps (h)
Figure 25 : Dilution seconde bâchée (sans traceur)– traçage 25 mars

249
3.4 Bilan 24 heures
Temps sec du 20 au 21 mars 2002 – Filtre 2 (bilan 2)
Ce bilan intervient au troisième jour d’alimentation du filtre. Le filtre à reçu une charge
importante le premier jour d’alimentation ( 1,6 m sur le premier étage), suivi de débits
classiques de temps sec.

• Volumes cumulés entrée-sortie station

25
Entrée
20 Sortie
Vol (m3)

15

10

0
12:00 00:00 12:00
temps (j)

Figure 26 : Volumes cumulés entrée sortie station.

Le débit enregistré sur la station est de 20 m3 en entrée, soit une charge de 36 cm sur le filtre
du premier étage (97 % de la charge hydraulique nominale) et 44 cm sur le deuxième étage.

• Concentrations et flux journalier

Entrée Sortie 1 Rendement Sortie 2 Rendement Rendement

Conc (mg/l) Flux (kg) Conc (mg/l) Flux (kg) étage 1(%) Conc (mg/l) Flux (kg) étage 2 (%) tot %
DCO 585 11,7 156 3,12 73,3 30 0,6 80,8 94,9
DCOd 252 5,04 83 1,66 67,1 24 0,48 71,1 90,5
MeS 210 4,2 43,1 0,862 79,5 3,2 0,064 92,6 98,5
NK 57,8 1,156 25,2 0,504 56,4 <1 >96 >98,3
Nitrites 0,05 0,001 0,8 0,016 0,03 0,0006
Nitrates 0,05 0,001 0,05 0,001 12,6 0,252
NH4 38,7 0,774 16,8 0,336 56,6 0,02 0,0004 99,9 99,9
PT 13,2 0,264 8 0,16 39,4 3,5 0,07 56,3 73,5
PO4 10,3 0,206 6,3 0,126 38,8 2,8 0,056 55,6 72,8
Tableau 7 : Analyses chimiques.

Considérant la DCO, la charge organique reçue par le filtre du premier étage est de 71 %.

250
 épisode pluvieux du 05 au 06 janvier 2002 – Filtre 2
(bilan 1)
• Volume cumulé entrée station

250 60
Débit d'entrée

pluviométrie cumulée
50
200 Pluvio
vol cumulé (m3)

40
150

(mm)
30
100
20

50
10

0 0
12:00 00:00 12:00
temps (j)
Figure 27 : Volumes cumulés entrée station et pluviométrie.

Le volume accepté à la station est de 214 m3, soit une charge de 3,9 m sur le filtre du premier
étage en fonctionnement (10,4 fois la charge hydraulique nominale). La charge hydraulique se
répartie comme suit :
- 9,6 m3 sur 7 heures soit 0,17 m soit 1,65 fois la charge nominale
- 204 m3 sur 17 heures soit 3,7 m soit 14,6 fois la charge nominale

• Concentrations et flux journalier

Mesures effectuées sur l’échantillon représentatif des 7 premières heures avant l’épisode
pluvieux.
Entrée Sortie 1 Rendement Sortie 2 Rendement Rendement
Conc (mg.l-1) Flux (kg) nc (mg. Flux (kg) étage 1 (%) Conc (mg.l-1) Flux (kg) étage 2 (%) tot %
DCO 876 8,4096 117 1,1232 86,6 24 0,2304 79,5 97,3
DCOd 163 1,5648 67 0,6432 58,9 22 0,2112 67,2 86,5
DBO5 255 2,448 42 0,4032 83,5 4,7 0,04512 88,8 98,2
MeS 480 4,608 34 0,3264 92,9 4 0,0384 88,2 99,2
NK 39,7 0,38112 27,8 0,26688 30,0 3,25 0,0312 88,3 91,8
Nitrites 1,05 0,01008 1,9 0,01824 0,56 0,005376
Nitrates 0,05 0,00048 0,05 0,00048 14,1 0,13536
NH4 20,8 0,19968 18,9 0,18144 9,1 2,7 0,02592 85,7 87,0
PT 11,9 0,11424 7,5 0,072 37,0 6,7 0,06432 10,7 43,7
PO4 3,2 0,03072 4,2 0,04032 -31,3 4,3 0,04128 -2,4 -34,4
Tableau 8 : Analyses chimiques période de temps sec.

Mesures effectuées sur l’échantillon représentatif de l’épisode pluvieux. Un incident sur

l’échantillonneur d’entrée ne nous a pas permis d’établir les flux entrant pendant l’épisode
pluvieux.

251
 Sortie 1 Sortie 2 Rendement
Conc (mg.l-1) Flux (kg) Conc (mg.l-1) Flux (kg) étage 2 (%)
DCO 61 12,444 24 4,896 60,7
DCOd 28 5,712 19 3,876 32,1
DBO5 21 4,284 6,5 1,326 69,0
MeS 29 5,916 5 1,02 82,8
NK 8,1 1,6524 3,1 0,6324 61,7
Nitrites 0,56 0,11424 0,34 0,06936
Nitrates 5,55 1,1322 9,2 1,8768
NH4 5,5 1,122 2,8 0,5712 49,1
PT 4,6 0,9384 4,4 0,8976 4,3
PO4 2,4 0,4896 2,65 0,5406 -10,4
Tableau 9 : Analyses chimiques épisode pluvieux.

Surcharges hydrauliques régulières

Les bilans 24 heures, réalisés lors des 5 mois de surcharges hydrauliques, ont été effectués le
dernier jour des cycles d’alimentation, afin de se situer dans une période considérée comme la
plus critique pour la biologie.
Filtre 2 du 08 au 09 avril 2003 (bilan 3)
Ce bilan intervient le dernier jour du cycle après trois jours de charge hydraulique de l’ordre
de 0,9 m.j-1 augmentant progressivement les trois jours suivants. Sur la semaine la charge
hydraulique moyenne est de 1,33 m.j-1 sur le filtre du premier étage (min : 0,72 m.j-1, max :
1,87 m.j-1).

• Volumes cumulés
La charge hydraulique pendant la mesure est de 1,8 m, soit 4,8 fois la charge nominale.

100
90 Entrée
Sortie
80
70
60
Vol (m3)

50
40
30
20
10
0
08/04/03 12:00 Temps (date) 09/04/03 12:00

Figure 28 : Volumes cumulés entrée sortie station.

252
 • Concentration et flux journalier

Entrée Sortie 1 Rendement Sortie 2 Rendement Rendement

Conc (mg/l) Flux (kg) Conc (mg/l) Flux (kg) étage 1(%) Conc (mg/l) Flux (kg) étage 2 (%) tot %
DCO 137 13,582865 36 3,56922 73,7 21 2,082045 41,7 84,7
DCOd 48 4,75896 25 2,478625 47,9 15 1,487175 40,0 68,8
DBO5 54 5,35383 9 0,892305 83,3 3 0,297435 66,7 94,4
MeS 65 6,444425 10 0,99145 84,6 3 0,297435 70,0 95,4
NK 16,5 1,6358925 8,8 0,872476 46,7 3,4 0,337093 61,4 79,4
Nitrites 0,035 0,00347008 0,04 0,0039658 0,045 0,00446153
Nitrates 0,7 0,0694015 1,1 0,1090595 5,65 0,56016925
NH4 10,2 1,011279 6,95 0,68905775 31,9 2,55 0,25281975 63,3 75,0
PT 2,35 0,23299075 1,9 0,1883755 19,1 2,1 0,2082045 -10,5 10,6
PO4 1,2 0,118974 1,75 0,17350375 -45,8 2,1 0,2082045 -20,0 -75,0
Tableau 10 : Analyses chimiques.

Considérant la DCO, la charge organique reçue pendant la mesure est de 82 % de la charge

nominale.

Filtre 1 du 14 au 15 mai 2003 (bilan 4)

La mesure a été effectuée le dernier jour du cycle d’alimentation après une semaine de débit
relativement régulier. La charge hydraulique moyenne reçue pendant la semaine était de 1 m.j-
1
(min : 0,91 m.j-1, max :1,11 m.j-1).

• Volumes cumulés

70
entrée
60 sortie
50
Vol (m3)

40

30

20

10

0
0 500 1000 1500
Temps (minutes)
Figure 29 : Volumes cumulés entrée sortie station.

La charge hydraulique reçue pendant la mesure est de 0,97 m, soit 2,6 fois la charge
nominale.

253
 • Concentrations et flux journalier

Entrée Sortie 1 Rendement Sortie 2 Rendement Rendement

Conc (mg/l) Flux (kg) Conc (mg/l) Flux (kg) étage 1(%) Conc (mg/l) Flux (kg) étage 2 (%) tot %
DCO 301 18,93772 50 3,1458 83,4 20 1,25832 60,0 93,4
DCOd 89 5,599524 26 1,635816 70,8 12 0,754992 53,8 86,5
DBO5 79 4,970364 13 0,817908 83,5 2,8 0,176165 78,5 96,5
MeS 121 7,612836 15 0,94374 87,6 2 0,125832 86,7 98,3
NK 30 1,88748 13,3 0,836783 55,7 1,7 0,106957 87,2 94,3
Nitrites 0,024 0,00151 0,15 0,009437 0,11 0,006921
Nitrates 0,05 0,003146 1,4 0,088082 9,9 0,622868
NH4 20,1 1,264612 9,6 0,603994 52,2 1,55 0,09752 83,9 92,3
PT 4,05 0,25481 3,05 0,191894 24,7 3,1 0,19504 -1,6 23,5
PO4 3 0,188748 2,85 0,179311 5,0 3,1 0,19504 -8,8 -3,3
Tableau 11 : Analyses chimiques.

Considérant la DCO, la charge organique reçue pendant la mesure est de 97 % de la charge

nominale.

Filtre 4 du 26 au 27 mai 2003 (bilan 5)

La mesure a été effectuée le dernier jour du cycle d’alimentation après une semaine de débit
relativement régulier. La charge hydraulique moyenne reçue pendant la semaine était de 1,34
m.j-1 (min : 1,26 m.j-1, max :1,48 m.j-1).

• Volumes cumulés

80

70 entrée
60 sortie

50
Vol (m3)

40

30

20

10

0
26/05/03 12:00 27/05/03 00:00 27/05/03 12:00
Temps (date)
Figure 30 : Volumes cumulés entrée sortie station.

La charge hydraulique reçue pendant la mesure est de 1,21 m, soit 3,2 fois la charge
nominale.

254
 • Concentrations et flux journalier

Entrée Sortie 1 Rendement Sortie 2 Rendement Rendement

Conc (mg/l) Flux (kg) Conc (mg/l) Flux (kg) étage 1(%) Conc (mg/l) Flux (kg) étage 2 (%) tot %
DCO 544 36,285 33 2,201 93,9 12 0,800 63,6 97,8
DCOd 54 3,602 19 1,267 64,8 11 0,734 42,1 79,6
DBO5 215 14,341 7,5 0,500 96,5 3,3 0,220 56,0 98,5
MeS 348 23,212 12 0,800 96,6 3 0,200 75,0 99,1
NK 34,4 2,294 4,2 0,280 87,8 0,55 0,037 86,9 98,4
Nitrites 0,015 0,001 0,19 0,013 0,007 0,000
Nitrates 0 0,000 6,85 0,457 12,5 0,834
NH4 15,3 1,021 3,85 0,257 74,8 0 0,000 100,0 100,0
PT 4,45 0,297 2,15 0,143 51,7 2 0,133 7,0 55,1
PO4 1,6 0,107 1,75 0,117 -9,4 1,95 0,130 -11,4 -21,9
Tableau 12 : Analyses chimiques.

Considérant la DCO, la charge organique reçue pendant la mesure est de 220 % de la charge
nominale. Cette forte charge est à relativiser compte tenu de la teneur importante en MeS dans
l’effluent d’entrée. La DCOd est elle relativement faible indiquant par la même l’importance
de la pollution particulaire ce jour là.

Filtre 2 du 10 au 11 juin 2003 (bilan 6)

La mesure a été effectuée le dernier jour du cycle d’alimentation après 3 jours de surcharge
hydraulique suivi de 2 jours de temps sec en raison d’un dysfonctionnement de la pompe. Le
dernier jour, lors de la mesure, la pompe fut réparée. La charge hydraulique moyenne reçue
pendant la semaine était de 1,05 m.j-1 (min : 0,38 m.j-1, max :2,23 m.j-1).

• Volumes cumulés

80
entrée
70
sortie
60

50
vol (m3)

40

30

20

10

0
10/06/03 12:43 11/06/03 00:43 11/06/03 12:43
temps (date)

Figure 31 : Volumes cumulés entrée sortie station.

La charge hydraulique reçue pendant la mesure est de 1,32 m, soit 3,5 fois la charge
nominale.

255
 • Concentrations et flux journalier

Entrée Sortie 1 Rendement Sortie 2 Rendement Rendement

Conc (mg/l) Flux (kg) Conc (mg/l) Flux (kg) étage 1(%) Conc (mg/l) Flux (kg) étage 2 (%) tot %
DCO 454 32,911 58 4,205 87,2 21 1,522 63,8 95,4
DCOd 71 5,147 36 2,610 49,3 20 1,450 44,4 71,8
DBO5 135 9,786 12,4 0,899 90,8 2,5 0,181 79,8 98,1
MeS 510 36,971 19 1,377 96,3 3 0,217 84,2 99,4
NK 29,1 2,110 19,9 1,443 31,6 3,5 0,254 82,4 88,0
Nitrites 0,02 0,001 0,13 0,009 0,13 0,009
Nitrates 0 0,000 0,97 0,070 16,3 1,182
NH4 13 0,942 17 1,232 -30,8 2,7 0,196 84,1 79,2
PT 6,05 0,439 5 0,362 17,4 4,25 0,308 15,0 29,8
PO4 2,6 0,188 4,35 0,315 -67,3 4,25 0,308 2,3 -63,5
Tableau 13 : Analyses chimiques.

Considérant la DCO, la charge organique reçue pendant la mesure est de 200 % de la charge
nominale. Cette forte charge est à relativiser compte tenu de la teneur importante en MeS dans
(DCO− DCOd )
l’effluent d’entrée. Le ratio de 0,75 est surprenant car éloigné des ratios
MeS
classiques rencontrés dans les eaux résiduaires urbaines (généralement de l’ordre de 1,1). Il
est encore plus éloigné du ratio observé sur l’ensemble de nos bilans (1,4). Ce constat est le
même pour les ratios d’azote et de phosphore particulaire vis à vis MeS, puisque ces éléments
ne représentent, respectivement, que 3% et 0,67% des MeS. La valeur de DCO ne semble pas
sous estimée au regard du ratio DCO/DBO5 déjà élevé (3,3). Rien au niveau du pH (7,6) et de
la conductivité (720 µS.cm-1) ne nous renseigne sur l’éventuelle présence d’un effluent
atypique. Il en ressort que soit l’analyse de MeS est sur estimée, soit les MeS, ce jour là, sont
beaucoup plus minérales que de coutume. Une teneur deux fois moindre serait plus réaliste.
Nous prendrons une valeur de 300mg.l-1.

Filtre 1 du 24 au 25 juin 2003 (bilan 7)

La mesure a été effectuée le dernier jour du cycle d’alimentation d’une semaine de temps sec
en raison d’un dysfonctionnement de la pompe. La charge hydraulique moyenne reçue
pendant la semaine était de 0,43 m.j-1 (min : 0,35 m.j-1, max :0,50 m.j-1).

• Volumes cumulés

30
bilan 24 h
25
entrée
Sortie
20
vol (m3)

15

10

0
24/06/03 12:00 25/06/03 00:00 25/06/03 12:00
temps (date)
Figure 32 : Volumes cumulés entrée sortie station.

256
La charge hydraulique reçue pendant la mesure est de 0,36 m, soit 0,95 fois la charge
nominale.

• Concentrations et flux journalier

Entrée Sortie 1 Rendement Sortie 2 Rendement Rendement

Conc (mg/l) Flux (kg) Conc (mg/l) Flux (kg) étage 1(%) Conc (mg/l) Flux (kg) étage 2 (%) tot %
DCO 930 21,604 94 2,184 89,9 26 0,604 72,3 97,2
DCOd 260 6,040 56 1,301 78,5 16 0,372 71,4 93,8
DBO5 284 6,597 23 0,534 91,9 3 0,070 87,0 98,9
MeS 448 10,407 25 0,581 94,4 6 0,139 76,0 98,7
NK 75,6 1,756 17,9 0,416 76,3 0,72 0,017 96,0 99,0
Nitrites 0,07 0,002 0,81 0,019 0,045 0,001
Nitrates 0 0,000 8,05 0,187 25,3 0,588
NH4 51,6 1,199 14 0,325 72,9 0,06 0,001 99,6 99,9
PT 10,3 0,239 3,95 0,092 61,7 3,85 0,089 2,5 62,6
PO4 5 0,116 2,95 0,069 41,0 3,55 0,082 -20,3 29,0
NB : La valeur de DBO5 en rouge est sous estimée.
Tableau 14 : Analyses chimiques.

Considérant la DCO, la charge organique reçue pendant la mesure est de 110 % de la charge
nominale.

Filtre 4 du 07 au 08 juillet 2003 (bilan 8)

La mesure a été effectuée le dernier jour du cycle d’alimentation de charge régulière. La
charge hydraulique moyenne reçue pendant la semaine était de 1,57 m.j-1 (min : 1,36 m.j-1,
max :1,67 m.j-1).

• Volumes cumulés

100
90 entrée
80 Sortie
70
60
Vol (m3)

50
40
30
20
10
0
07/07/03 12:00 08/07/03 00:00 08/07/03 12:00
Temps (date)
Figure 33 : Volumes cumulés entrée sortie station.

La charge hydraulique reçue pendant la mesure est de 1,71 m, soit 4,56 fois la charge
nominale.

257
 • Concentrations et flux journalier

Entrée Sortie 1 Rendement

Conc (mg/l) Flux (kg) Conc (mg/l) Flux (kg) étage 1(%)
DCO 130 12,228 30 2,822 76,9
DCOd 34 3,198 29,8 2,803 12,4
DBO5 43 4,045 11 1,035 74,4
MeS 87 8,183 13 1,223 85,1
NK 17,9 1,684 7,2 0,677 59,8
Nitrites 0,025 0,002 0,15 0,014
Nitrates 0,05 0,005 3,9 0,367
NH4 10,2 0,959 4,75 0,447 53,4
PT 2,1 0,198 1,6 0,150 23,8
PO4 1,1 0,103 1,55 0,146 -40,9
Tableau 15 : Analyses chimiques.

Considérant la DCO, la charge organique reçue pendant la mesure est de 74 % de la charge

nominale. Un dysfonctionnement sur l’échantillonneur de sortie nous a contraint a observer
uniquement les rendements du premier étage.

Filtre 1 du 08 au 09 juillet 2003 (bilan 9)

La mesure a été effectuée le premier jour du cycle d’alimentation dans le but de mettre en
évidence un éventuel décrochage de biomasse lors de la remise en route du filtre.

• Volumes cumulés

80
entrée
70 sortie
60

50
vol (m3)

40
30
20
10
0
08/07/03 14:24 09/07/03 02:24 09/07/03 14:24
temps (date)
Figure 34 : Volumes cumulés entrée sortie station.

La charge hydraulique reçue pendant la mesure est de 1,14 m, soit 3,0 fois la charge
nominale.

258
 • Concentrations et flux journalier

Entrée Sortie 1 Rendement Sortie 2 Rendement Rendement

Conc (mg/l) Flux (kg) Conc (mg/l) Flux (kg) étage 1(%) Conc (mg/l) Flux (kg) étage 2 (%) tot %
DCO 170 12,636 48 3,568 71,8 44 3,271 8,3 74,1
DCOd 55 4,088 46 3,419 16,4 38 2,825 17,4 30,9
DBO5 38 2,825 12 0,892 68,4 <3 >75 >92,1
MeS 83 6,169 15 1,115 81,9 4 0,297 73,3 95,2
NK 18,5 1,375 6,05 0,450 67,3 1,2 0,089 80,2 93,5
Nitrites 0,13 0,010 0,28 0,021 0,02 0,001
Nitrates 0,05 0,004 11,1 0,825 24,2 1,799
NH4 13 0,966 5,4 0,401 58,5 0,12 0,009 97,8 99,1
PT 2,35 0,175 2,15 0,160 8,5 3,3 0,245 -53,5 -40,4
PO4 1,5 0,111 2 0,149 -33,3 3,1 0,230 -55,0 -106,7
Tableau 16 : Analyses chimiques.

Considérant la DCO, la charge organique reçue pendant la mesure est de 65 % de la charge

nominale.

259
 Conditions d’oxydation

2,5
O2 Siphon
2

O2 (mg.l-1)
1,5

0,5

0
26/05/03 12:00 27/05/03 00:00 27/05/03 12:00
Temps (date)

Filtre 4 26-27 Mai 2003

300 EH Siphon 3
300 2,5
EH entrée EH Siphon
250 Oxy siphon 2,5 250 EH entrée
O2 Siphon 2
200 2 200
O2 (mg.l-1)
EH (mV)

O2 (mg.l-1)
1,5
EH (mV)

150 1,5 150

100
100 1 1

50
50 0,5
0,5
0
0 0 24/06/03 12:00 25/06/03 00:00 25/06/03 12:00
10/06/03 13:12 11/06/03 01:12 11/06/03 13:12 -50 0
Temps (date) Temps (date)

Filtre 2 10-11 Juin 2003 Filtre 1 24-25 Juin 2003 (temps sec)
300,0 2,5 300 2,5

250,0 250
2,0 2,0

200,0 200 O2 (mg.l-1)

O2 (mg.l-1)

1,5
EH (mV)

1,5
EH (mV)

150,0 150
EH Siphon 1,0 1,0
100,0 O2 Siphon 100

0,5 0,5
50,0 50
EH Siphon
0
O2 Siphon 0,0
0,0 0,0
08/07/03 14:24 09/07/03 02:24 09/07/03 14:24 07/07/03 12:00 08/07/03 00:00 08/07/03 12:00
Temps (date) Temps (date)
Filtre 1 08-09 Juillet 2003 Filtre 4 07-08 Juillet 2003
Figure 35 : Teneur en oxygène dissous en sortie des filtres du premier étage.

260
3.5 Photos relatives à l’hydraulique des filtres plantés de roseaux

Colonne de laboratoire

Figure 36 : Dispositif expérimental de laboratoire : Colonne et tensiomètres

261
 Figure 37 : Surface colonne Figure 38 : Couche de dépôt

Figure 39 : Support partie haute de la colonne Figure 40 : Support partie basse de la colonne

262
 Colomieu
Plan Colomieu

Figure 41 : Schéma des coupes des filtres du premier et deuxième étage.

263
Figure 42a) Filtre du premier étage Figure 42b) Filtre du deuxième étage
Figure 42 : Filtres de Colomieu faucardés avec sondes de hauteur de niveau

Figure 43 : Acquisition de données et filtres du premier étage

264
 Figure 44 : Tensiomètres

Figure 45 : Alimentation étage 1 Figure 46 : Croûte séchée à la surface des filtres étage 1

265
 Gensac la Pallue

Figure 47 : Représentation schématique de la station de Gensac la Pallue

Figure 48b) : Pellicule de boues récente

Figure 48a) : dépôt avant curage responsable d’une baisse de la perméabilité (après
curage)
Figure 48 : Dépôts organiques

266
 Figure 49 : Curage des boues accumulées.

Figure 50 : Dépôt percé par la repousse des roseaux

267
RESUME en français :
En France, la filière de filtres plantés à écoulement vertical connaît depuis quelques années un succès
important pour l'épuration des eaux usées domestiques des petites communes rurales. Néanmoins
certaines lacunes (dénitrification et déphosphatation) demeurent en matière de traitement, et les limites
hydrauliques du procédé ne sont pas clairement établies. Considérant que le phosphore est l'élément
de maîtrise de l'eutrophisation, les travaux présentés dans ce rapport concernent les limites
hydrauliques et la rétention du phosphore.
Basée sur des mécanismes relevant de la chimie des interfaces (adsorption, précipitation, dissolution),
l’étude phosphore conclut sur des avancées certaines pour faire évoluer la filière vers de nouvelles
perspectives d’utilisation. Nous avons, pour différents matériaux spécifiques, expliqué leur
comportement vis-à-vis de la rétention du phosphore et mis en avant leur adéquation ou non-
adéquation avec une utilisation dans ces filières extensives. A partir de tests en batch, réacteurs
ouverts, ainsi que d’observations par microscopie électronique, nous avons mis en avant la forte
potentialité fixatrice des apatites et discuté un éventuel dimensionnement d'une filière déphosphatante.
A partir des connaissances issues de l’hydrodynamique des sols en milieu insaturé, l'étude des limites
hydrauliques des filtres plantés à écoulement vertical a fait ressortir la robustesse de la filière à
accepter les surcharges. Par l'intermédiaire d'expérimentations à l'échelle pilote et en taille réelle, et en
suivant les différents flux (débits, polluants, vitesses d'infiltration, profils tensiométriques), de
nouvelles limites ont été proposées avec les règles de conception et de gestion qui s'accompagnent
suivant la hauteur de dépôt sur les filtres. Des surcharges allant jusqu’à 10 fois le débit de temps sec
sont possibles, dans certaines conditions, sans problèmes de respect du niveau D4.

English TITTLE: Reed beds: hydraulics limits and phosphorus retention

ABSTRACT:
Vertical subsurface flow constructed wetlands are experiencing a great success in wastewater
treatment for small communities in France. Nevertheless some deficiencies (denitrification,
phosphorus removal) still remain and hydraulic limits of the process are not yet well established.
Considering that phosphorus is the eutrophication control agent, work presented here is focused on
hydraulic limits and phosphorus removal.
Based on interface chemistry mechanisms (adsorption, precipitation, dissolution), the work on
phosphorus removal concludes in favour of real advances to develop these systems for new ways of
utilisation. We explained the behaviour of different specific materials towards phosphorus retention
and defined their adequacy or not with their use in such extensive systems. From batch and open
reactor tests to electronic microscopy observations, we pointed out that apatite has a strong potential to
fix phosphorus. Consequently, we discussed about the sizing of a long-term phosphorus removal filter.

Based on the knowledge of hydrodynamic in unsaturated porous media, the study of reed beds
hydraulic limits reveals the robustness of the system to accept flow overloads. From pilot and full
scale experimentations, and measures of different parameters (flow, pollutant removal, infiltration rate,
pressure head profiles), we propose new hydraulic limits with their accompanying rules of sizing and
operation recommendations according to deposit level on the surface filter. Ten times dry weather
flow overloads are possible while respecting European consent.
DISCIPLINE : Energétique, génie des procédés

MOTS-CLES : épuration, filtres plantés, phosphore, adsorption, précipitation, apatite,

hydraulique, roseaux, potentiel d’infiltration, rendements épuratoires, surcharges.

ADRESSE DU LABORATOIRE :
Cemagref – 3 bis quai Chauveau, 69336 Lyon Cx 09