Cristaux et optique laser

non linéaires

par Georges BOULON

Professeur des universités, université Claude-Bernard (Lyon-1)
Laboratoire de physico-chimie des matériaux luminescents

1. Susceptibilités électriques non linéaires des cristaux non

linéaires ...................................................................................................... AF 3 278 – 2
2. Polarisation................................................................................................ — 2
2.1 Loi de Malus................................................................................................. — 2
2.2 Polarisation par réflexion............................................................................ — 3
2.3 Polarisation par biréfringence .................................................................... — 3
2.3.1 Définition ............................................................................................. — 3
2.3.2 Cristaux uniaxes : calcite CaCO3, LiNbO3, quartz ............................ — 3
2.3.3 Polariseurs de Glan-Thomson ou de Glan-Foucault........................ — 3
2.3.4 Lame quart d’onde ............................................................................. — 5
2.3.5 Lame quart d’onde de KDP ................................................................ — 5
2.3.6 Polariseurs par absorption................................................................. — 5
2.4 Cristaux isolateurs optiques par effet Faraday ......................................... — 5
3. Génération de fréquences ..................................................................... — 7
3.1 Génération du second harmonique par les cristaux uniaxes
du type χ (2) .................................................................................................. — 7
3.2 Doublage de fréquence intracavité et autodoublage de fréquence ........ — 8
3.2.1 Doublage de fréquence intracavité ................................................... — 8
3.2.2 Autodoublage de fréquence .............................................................. — 8
3.2.3 Génération de fréquences par des processus paramétriques non
linéaires ............................................................................................... — 9
3.2.4 Projet de mise au point de la télévision couleur par modulation de
faisceaux laser .................................................................................... — 11
3.3 Cristaux laser décaleurs de fréquence à effet Raman stimulé................ — 11
4. Conclusion ................................................................................................. — 13
Références bibliographiques ......................................................................... — 14

es cristaux à propriétés optiques non linéaires jouent un rôle essentiel dans

L le développement récent des nouvelles sources laser. Les principales
connaissances de base nécessaires à la compréhension de leur fonctionnement
ont été introduites à partir des susceptibilités électriques non linéaires d’ordre 2
et 3 des solides donnant naissance aux mécanismes de génération du second
harmonique (SHG), de l’effet Pockels, de l’effet Faraday, du mélange de sommes
et de différences de fréquences, d’amplification paramétrique optique (OPA),
d’oscillation paramétrique optique (OPO) ou encore d’émission Raman stimulée.
Ce dossier sur les cristaux et l’optique non linéaire fait partie d’un ensemble
relatif à la présentation générale des sources laser à l’état solide qui inclut égale-
ment la physique du laser [AF 3 275], la luminescence cristalline [AF 3 276] et la
génération des impulsions laser ultrabrèves [AF 3 282] [AF 3 283].

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© Techniques de l’Ingénieur AF 3 278 − 1
CRISTAUX ET OPTIQUE LASER NON LINÉAIRE ________________________________________________________________________________________________

1. Susceptibilités électriques 2. Polarisation

non linéaires des cristaux
non linéaires 2.1 Loi de Malus
Les effets d’optique non linéaire ont été découverts il y a
longtemps : Kerr (1875), Pockels (1893), Raman (1928) mais leur La lumière dite naturelle n’est que partiellement polarisée. Les
potentiel réel n’est apparu qu’avec les premières sources laser, ondes lumineuses émises individuellement sont bien polarisées
d’abord avec le cristal de rubis (1960) puis le cristal de grenat YAG linéairement mais n’ont pas de corrélation directionnelle, ni d’ampli-
(yttrium aluminium garnet) dopé Nd3+ (1964). Le premier article tude, ni de phase entre elles. On dit que l’émission est incohérente.
montrant la génération d’harmoniques par doublage de fréquence Cela signifie que le vecteur champ électrique E orthogonal au rayon
date de 1961 avec le laser impulsionnel à rubis. Les sources laser qui
lumineux occupe en projection sur un plan perpendiculaire à ce
délivrent des champs électriques monochromatiques et intenses
rayon toutes les positions possibles d’une façon aléatoire. Il existe
sont idéales pour produire ces phénomènes non linéaires. En opti-
cependant des sources dites polarisées, dont de nombreux lasers, et
que « classique », le champ électrique oscillant E d’une onde lumi-
il convient donc de définir les procédés usuels de polarisation. En
neuse qui se propage à travers un milieu diélectrique transparent
effet, les milieux appelés polariseurs ne laissent passer qu’une
induit un champ de polarisation P au sein de la collection des dipô-
composante de direction privilégiée de la lumière incidente, ils
les atomiques caractérisé par la même fréquence que celle du
champ incident : trient les vecteurs E selon une direction, E1 pour le polariseur no 1
(1)
P i = ε 0 ∑ χ ij E ij (1) et E 2 pour le polariseur no 2 sur la figure 1.
j
Rappelons l’expérience fondamentale de polarisation specta-
avec ε0 permittivité du vide, culaire par sa potentialité à éteindre complètement le faisceau. Dans
ce montage, la lumière naturelle est polarisée selon la direction indi-
χ ij coefficient de susceptibilité linéaire (d’ordre 1). quée par la flèche du polariseur no 1. Cette vibration E1 est reçue par
Mais si le champ électrique de la source laser incidente est élevé, un autre polariseur appelé analyseur qui ne laisse passer que les
alors les dipôles du milieu diélectrique ne répondent plus linéaire- vibrations faisant un angle α avec la précédente tel que l’amplitude
ment et la polarisation induite P s’exprime comme un développe- E2 soit E 2 = E 1 ⋅ cos α . On sait que les récepteurs utilisés en optique
ment de puissances du champ appliqué E : ne sont sensibles qu’à l’intensité du faisceau, si bien que l’intensité
transmise est proportionnelle au carré du champ électrique :
(1) (2) 2 (3) 3
P = ε 0(χ E+χ E +χ E + …) (2)
2
(2) (3)
I1 = E1 (3)
avec χ et χ tenseurs de susceptibilité électrique du maté-
riau respectivement d’ordre 2 et 3. 2 2 2 2
I 2 = E 2 = E 1 cos α = I 1 cos α (4)
À titre de comparaison, si χ (1) = 1, χ (2) ≈ 5 ⋅ 10–8 cm/V et
χ(3) ≈ 3 ⋅ 10–15 cm2/V2, et comme avec les lasers à impulsions ultra-
C’est la traduction de la loi de Malus (1809).
courtes, les champs E sont très intenses, on ne peut plus négliger les
termes d’ordre 2 et 3 de la polarisation. Aujourd’hui, un laser de saphir Si α = 0, les polariseurs sont dits parallèles et l’intensité est totale-
dopé au titane Ti3+ qui émet une impulsion de 30 fs (30 ⋅ 10–15 s) ment transmise.
d’énergie 10 nJ (10–8 J) focalisé sur une surface de 100 µm2 produit un
champ de l’ordre de 107 V/cm. Si α = π/2, les polariseurs sont dits croisés et l’intensité émergente
est nulle.
Le seconde terme traduit plusieurs phénomènes bien connus et
exploités en optique non linéaire tels que la génération du second De nombreux montages optiques sont régis à partir de pola-
harmonique (SHG), l’effet Pockels, mélange de sommes et de diffé- riseurs croisés en raison de leur facilité de réglage visuel, toute
rences de fréquences, amplification paramétrique optique (OPA) modification du champ interne entre les polariseurs étant parti-
ou encore oscillation paramétrique optique (OPO). Parmi les culièrement bien décelée par l’œil.
32 groupes de symétries ponctuelles des 7 structures cristallogra-
En pratique, on utilise trois types de polariseurs selon que la pola-
phiques, 21 ne sont pas centrosymétriques et sont donc suscepti-
risation est donnée par la réflexion et la transmission d’une inter-
bles de jouer un rôle par le terme d’ordre 2 pour un doublage de
face, la biréfringence ou l’absorption (dichroïsme).
fréquence par exemple. Nous montrerons ici son utilisation dans la
génération du second harmonique ainsi que dans [AF 3 282] pour la
génération d’impulsions à la nanoseconde par l’effet électro-optique
du type Pockels.
Polariseur n˚ 1 Polariseur n˚ 2
Quant au troisième terme, il traduit lui aussi des phénomènes ou analyseur
bien maîtrisés comme la génération du troisième harmonique
E1 α
(THG), l’effet Kerr, la diffusion Raman stimulée, le mélange à quatre
ondes, la conjugaison de phase, autofocalisation et la spectroscopie
à deux photons. Ces effets sont surtout exploités avec les solides,
Lumière
principalement les cristaux dont les seuils de dommage sont élevés. naturelle I1
Nous exploiterons par exemple l’effet Kerr dans [AF 3 282] pour la
génération des impulsions ultrabrèves jusqu’à la femtoseconde.
E2
I2
Les références [1] à [30] sont relatives à la bibliographie des
ouvrages et articles sur le sujet des cristaux et de l’optique laser
non linéaire.
Figure 1 – Interprétation de la loi de Malus

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AF 3 278 − 2 © Techniques de l’Ingénieur
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2.2 Polarisation par réflexion
Ils sont obtenus avec des milieux transparents et isotropes
comme les verres ou les cristaux. On sait d’après les lois de Fresnel
qu’à un angle d’incidence donné i égal à l’angle de Brewster
(tan i = n), le faisceau réfléchi est totalement polarisé linéairement,
dans la direction perpendiculaire au plan d’incidence, ce qui revient
à dire que la composante du faisceau de lumière naturelle parallèle
au plan d’incidence n’a pas été réfléchie du tout, tandis que le fais-
ceau réfracté a une composante prédominante dans le plan d’inci-
dence. Outre la propriété intrinsèque de polarisation, on peut ainsi
extraire sous cette incidence toute l’énergie du faisceau laser.
Cette recherche de la polarisation explique les inclinaisons brews-
tériennes des facettes des barreaux (rods) ou des plaquettes (slabs)
laser de YAG:Nd3+ ou de saphir:Ti3+ ou encore celles des cuves de
colorants des cavités accordables fonctionnant en continu ou en
impulsions, et aussi celles des capillaires des cavités laser contenant
les gaz He-He, Ar, Kr (figures 2 et 3).
Les angles de Brewster sont par exemple de 60° 37’ à 694,3 nm
pour le rubis et de 57’’ 16’ dans un verre silicate dopé par le néo-
dyme. L’angle est de l’ordre de 70° pour les fenêtres de germanium
d’indice n élevé dans l’infrarouge (n = 4) utilisées avec les lasers à
CO2 à λ = 10,6 µm (10 600 nm).
2.3 Polarisation par biréfringence
2.3.1 Définition
On utilise le phénomène de biréfringence des milieux monocris-
tallins diélectriques anisotropes qui sont uniaxes, c’est-à-dire qui
possèdent un seul axe optique, direction pour laquelle ils
conservent la propriété d’isotropie. Pour toute autre direction, il y a
décomposition d’un faisceau de lumière en deux dont les polarisa-
tions sont orthogonales et qui sont transmis avec deux vitesses dif-
férentes. Si on raisonne en fonction des structures cristallographiques,
on peut comprendre qu’un système cubique dont la symétrie
conduit à une isotropie ne donne pas de biréfringence. Les cristaux
uniaxes appartiennent aux structures à symétrie orthorhombique,
quadratique ou hexagonal alors que les cristaux biaxes caractérisés
par deux axes optiques sont ceux de système triclinique, monoclini-
que ou rhomboédrique.
Miroir
Miroir
Barreau laser de sortie
Rayon
2m
Cellule
à colorant
Figure 2 – Polarisation par réflexion dans les cavités laser
Cellule Étalon
θ
à colorant
Étalon M
Réseau
θ montage
Filtrage Lentille
de modes de Littrow
cylindrique
Pompe laser
Figure 3 – Montage d’une cavité laser du type Hansch utilisant
une cellule de colorant taillée à l’incidence de Brewster
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CRISTAUX ET OPTIQUE LASER NON LINÉAIRE
E (2 ω ) 2 ω
z
ω
E (ω )
k
k = (kx , ky , 0) y
x
Figure 4 – Polarisation des rayons ordinaire et extraordinaire
à la sortie du cristal uniaxe
2.3.2 Cristaux uniaxes : calcite CaCO3, LiNbO3,
quartz
Dans les cristaux uniaxes, comme la calcite CaCO3, LiNbO3 ou le
quartz SiO2, une onde incidente plane de lumière naturelle mono-
chromatique tombant sous l’incidence normale est décomposée en
deux : une onde ordinaire et une onde extraordinaire polarisées à
angle droit dont les directions sont appelées lignes neutres
(figure 4).
Le rayon ordinaire suit les lois de Descartes de la réfraction,
l’indice nσ qui lui est associé est donc indépendant de la direction
étudiée : sa surface d’onde et sa surface des indices sont sphéri-
ques. En revanche, le faisceau extraordinaire ne suit plus les lois de
Descartes et l’indice de réfraction ne dépend de l’angle d’incidence.
De plus, le rayon extraordinaire n’appartient plus au plan d’inci-
dence et le rayon lumineux n’est plus confondu avec la normale au
plan d’onde qui se propage. La surface des indices est un ellipsoïde
de révolution tangent à la sphère précédente dans la direction de
l’axe optique. Le caractère isotrope des rayons parallèles à l’axe
optique est donc évident : selon cette direction, les deux rayons
transmis sont confondus. Les directions des polarisations sont bien
déterminées par rapport au plan de section principale du cristal,
plan formé par la normale à la face d’entrée et l’axe optique : la
vibration extraordinaire appartient à ce plan et la vibration ordinaire
lui est perpendiculaire. Les équations de Maxwell interprètent par-
faitement les propriétés de ces milieux uniaxes.
La figure 5 montre par exemple les surfaces des indices d’un cris-
tal uniaxe dit négatif (ne – no < 0).
2.3.3 Polariseurs de Glan-Thomson
ou de Glan-Foucault
On place souvent dans les montages laser des polariseurs à l’état
solide comme les prismes en calcite de Glan-Thomson, directement
accolés, ou de Glan-Foucault, séparés par une couche d’air, éclairés
sous l’incidence normale (figure 6). On peut alors non seulement
polariser complètement le faisceau laser dans la direction du fais-
ceau incident en ne transmettant que le rayon extraordinaire dont la
polarisation est parallèle à l’axe optique, mais aussi extraire l’éner-
gie lumineuse d’une cavité laser en utilisant le rayon ordinaire, de
polarisation perpendiculaire à l’axe optique, réfléchi par la lame
mince d’air séparant les deux prismes.
AF 3 278 − 3
CRISTAUX ET OPTIQUE LASER NON LINÉAIRE ________________________________________________________________________________________________

Peinture absorbante
θm kω
Rayon
ayon ordinaire
ordinair
n 2oω
Rayon Rayon
nω n 2oω (θ ) = n 2oω incident transmis
o
Rayon
Axe extraordinaire
optique
( au plan de la figure)
n 2eω (θ )
Le rayon extraordinaire sort perpendiculairement au plan de section
principale formé par la perpendiculaire à la face d’entrée et l’axe optique
n 2e ω n eω nω
o
n 2oω
a section droite des prismes

n eω (θ )

nω
o
(θ ) = n ω
o

Si n 2e ω < n ω
o
, la condition n 2e ω = n ω
o
est satisfaite à θ = θm
Les excentricités des élipses ont été exagérées

b vue générale

Figure 5 – Surfaces des indices des rayons ordinaire Figure 6 – Polariseur de Glan-Foucault
et extraordinaire d’un cristal uniaxe

E résultant
y’
x’ y’ x’
y’
Horizontal
Lame (λ /4) x’ Lame (λ /4)
E
π/4)

y’ E x’ Vibration y’ Axe x ’
circulaire lent
α=

Axe rapide
E O Décalage δ O
de λ /4 en
sortie de Entrée de
Entrée de la lame
la lame la lame
Vibration
rectiligne
Vibration L
verticale L circulaire

ω π
Entrée de lame (λ /4)
ω
Ex ’ = E cos ω t/ 2
Entrée de lame (λ /4) ω π
Ey ’ = E cos ω t/ 2 Sortie de lame (λ /4)
ω
ω π ω
Sortie de lame (λ /4) π λ
ω ω
πδ
ϕ π puisque δ = λ /4 On voit que la vibration résultante est rectiligne : Ey ’ = – Ex ’
λ Elle est orientée selon la 2e bissectrice de Ox ’,Oy ’ donc horizontale.
La vibration résultante est alors circulaire puisque : Cela revient à tourner la polarisation de 90˚ par rappo rt à
E 2 x ’ + E 2 y ’ = E 2/2 (cercle de rayon E/ 2) la vibration incidente.

a sur une vibration polarisée rectilignement dans le sens vertical b sur la vibration à polarisation circulaire précédente
dont les deux lignes neutres perpendiculaires sont inclinées
à 45˚ de cette verticale

Figure 7 – Obtention d’une vibration circulaire par action d’une lame quart d’onde sur une vibration rectiligne verticale puis transformation de la
vibration circulaire en vibration rectiligne horizontale

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Vibration
Vibration horizontale
circulaire x
y
Lame Polariseur
quart x Glan-Thomson
d’onde Axe optique
y horizontal
45˚
45 Laser
Miroir
Vibration
Vibration verticale
circulaire
Retour
x impossible
y (Cr3+) dans cette famille de boro-silicates.
π sans effet
π
Figure 8 – Cellule antiretour
2.3.4 Lame quart d’onde
Dans les divers montages optiques, les lames quart d’onde et
demi-onde sont parmi les composants les plus utilisés pour jouer
avec la polarisation des faisceaux. Ainsi une lame quart d’onde
délivre deux ondes polarisées à angle droit et surtout décalées de
δ = λ /4 donc déphasées de ϕ = 2πδ /λ = π/2. La figure 7 montre le rôle
important joué par une lame quart d’onde sur une vibration à pola-
risation rectiligne qui tombe à 45° de ses lignes neutres appartenant
à la face d’entrée. La vibration résultante est circulaire. Si cette
vibration circulaire traverse à son tour une deuxième lame quart
d’onde identique disposée de la même manière, alors la vibration
résultante redevient rectiligne mais a tourné de 90° par rapport à la
vibration incidente. Ces dispositifs sont utilisés dans les modula-
teurs d’amplitude de faisceau laser modulé par le signal à transmet-
tre ou pour produire le déclenchement rapide de la cavité (Q-switch)
des lasers à impulsions à l’échelle de la nanoseconde. On trouvera
par exemple sur la figure 8 le principe de fonctionnement d’une cel-
lule antiretour : un faisceau polarisé linéairement dans la direction
horizontale ne pourra pas émerger dans la même direction puisqu’il
revient polarisé verticalement sur le polariseur de Glan-Foucault. Il
est réfléchi par la face diagonale des prismes et ressort à 90°.
2.3.5 Lame quart d’onde de KDP
Il est possible d’obtenir les effets de biréfringence liés à l’anisotro-
pie structurale de milieux isotropes soumis à une contrainte exté-
rieure telle qu’un champ électrique (effet Pockels, 1893), un champ
magnétique (effet Faraday, 1845) ou une force (photoélasticimétrie).
Cette anisotropie entraîne donc une biréfringence artificielle dont le
traitement théorique est exactement le même que celui des cristaux
uniaxes biréfringents à l’état naturel. Ainsi, les lasers à impulsions
de l’ordre de la nanoseconde utilisent des cellules de Pockels com-
*
prenant des cristaux de KH2PO4 (KDP) ou mieux de KD 2 PO4 (ou D*
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CRISTAUX ET OPTIQUE LASER NON LINÉAIRE
représente le deutérium) transformés en lames quart d’onde par
application d’un champ électrique délivré par une tension de l’ordre
de 3 500 V, la biréfringence étant justement induite à cette échelle de
temps sur les nuages électroniques des électrons des atomes impli-
qués dans le changement de symétrie locale. Sur la figure 9, on
montre le principe de fonctionnement d’un laser YAG:Nd3+ à impul-
sions commercialisé utilisant une cellule antiretour en jouant sur les
polarisations transmises par les polariseurs Glan-Thomson et les
lames quart d’onde.
2.3.6 Polariseurs par absorption
Il s’agit de milieux dichroïques, c’est-à-dire biréfringents, lesquels,
de plus, absorbent beaucoup plus l’une des composantes créées que
l’autre. Les molécules les plus allongées absorbent mieux la lumière
polarisée dans le sens de leur plus grande longueur. On connaît une
application pour les verres de lunettes solaires polarisantes qui trans-
mettent ainsi environ un tiers de l’intensité incidente. Les fameuses
lames minces, ou films de polaroïd, constituées d’un milieu organi-
que et les cristaux naturels de tourmaline appartiennent à cette caté-
gorie, mais la principale utilisation des tourmalines est la bijouterie en
raison de leur couleur rose ou verte due à des impuretés de chrome
2.4 Cristaux isolateurs optiques par effet
Faraday
Les montages d’optique laser incluent de nombreux composants
dont les faces d’entrée réfléchissent partiellement une partie du fais-
ceau laser en cours de propagation avec une intensité notable. Il
convient d’éliminer ces réflexions parasites susceptibles d’endom-
mager les éléments mis en jeu.
Une solution élégante consiste à jouer une nouvelle fois sur les
états de polarisation du faisceau laser, non plus en agissant sur le
champ électrique, comme nous l’avons montré précédemment,
mais plutôt sur le champ magnétique par l’effet Faraday. On appli-
que un champ magnétique au moyen d’un aimant sur des cristaux
inorganiques pouvant supporter les intensités élevées, qui induisent
la rotation du vecteur de polarisation selon une amplitude dépen-
dant de leur composition [21]. Les cristaux magnéto-optiques jouent
ainsi le rôle d’isolateurs optiques puisque le faisceau laser réfléchi a
changé d’état de polarisation et ne peut retrouver le chemin initial.
Il est aussi possible de construire des cellules antiretour en repla-
çant les cristaux à effet Pockels de la figure 6 par des cristaux à effet
Faraday associés au champ magnétique d’un aimant au lieu d’un
champ électrique.
Cet effet est caractérisé par la constante de Verdet et il est facile
de l’étalonner en fonction de la teneur d’un dopant inséré dans un
monocristal inorganique par exemple [21]. Les recherches d’isola-
teurs restent actives avec des cristaux de compositions sembla-
bles aux cristaux laser présentés dans le dossier [AF 3 276],
suffisamment résistants aux flux élevés des sources laser. Ainsi,
les dernières avancées ont mis au point des cristaux de grenats
d’yttrium et de fer YIG (Y3FeO12) de terbium et de gallium TGG
(Tb3Ga5O12) ou encore de terbium et d’aluminium TAG
(Tb3AI5O12) caractérisés par des constantes de Verdet élevées,
fortement dépendantes de la longueur d’onde du faisceau laser et
pour lesquels le dopage par des teneurs variables en ions cérium
Ce3+ sur le site dodécaédrique de l’yttrium et du terbium entraîne
des valeurs sélectives des rotations Faraday [22]. Les utilisations
des cristaux magnéto-optiques dépendent bien sûr des domaines
de transparence : TAG et TGG sont transparents dans le visible et
utilisés pour les lasers du proche UV au proche IR, tandis que YIG,
transparent dans l’IR, est utilisé principalement pour les trans-
missions des longueurs d’onde de 1,3 et 1,5 µm en télécommuni-
cation par fibres optiques.
AF 3 278 − 5
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Cellule Polariseur
de Glan-Thomson
M2 Pockels
λ /4 λ /4 antireflets
Cristal YAG : Nd3+
oscillateur
Diaphragme

M1
2 λ /4
Doubleur Tripleur
Périscope Prisme Cristal YAG : Nd3+ de de
d’injection d’injection amplificateur
Miroir laser fréquence fréquence
Lentille de
correction

a schéma d’ensemble

Polariseur
Cellule Glan-Thomson
de Pockels λ /4 Lampes flashes au krypton λ /4
M2 Axe M1
optique

Cristal YAG : Nd3+

V
V = 0V
Σ
x’ x’
y’ y’ Création d’une onde plane
de lumière naturelle

E
E1 est réfléchi

E1
Pas de transmission, rayon réfléchi
y’ y’ La cavité Fabry-Pérot est bloquée
x’ x’

b fonctionnement à 0 V

Polariseur
Cellule Glan-Thomson
de Pockels λ /4 Lampes flashes au krypton λ/4
M2 Axe M1
optique

Cristal YAG : Nd3+

V
V = 3 500 V

E1 Σ
x’
y’
Création d’une onde plane

E1

E1 E2
Amplification x’
y’
y’
x’ 4%

E3 E2
Amplification
y’
x’

E3 est réfléchi en direction de l’amplificateur

c fonctionnement à 3 500 V

Figure 9 – Principe de fonctionnement d’un laser YAG:Nd3+ à impulsions

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3. Génération de fréquences
× 8,1 · 10–14

P (2ω ) (W)
1
3.1 Génération du second harmonique
(2) 0,8
par les cristaux uniaxes du type ␹
0,6
L’expression de la puissance de sortie P(2ω) du faisceau de pulsa-
tions 2ω peut être calculée de la manière suivante à partir de 0,4
l’expression du champ électrique E(2ω) :
0,2
(2) 2
2 ω 2 χ E (ω )
E ( 2ω ) =  ------- -------------------------------------------exp [ i ( 2k ω – k 2 ω )ᐉ – 1 ] 0
c 2k 2 ω ( 2k ω – k 2 ω ) – 0,1 0 0,1 0,2
(5)
ω 2ω Angle de déviation à partir de la direction d’accord de phase (˚ )
k ω = n (ω ) ---- k2 ω = n ( 2ω ) -------
c c Points expérimentaux
sin2ψ /ψ 2
Il suffit de multiplier ensuite E(2ω) par son complexe conjugué
E*(2ω) pour obtenir P(2ω) :

2 ᐉ
(2) 2 5 sin ( 2k ω – k 2 ω ) ---
4[χ ] ω 2 2 2
P ( 2 ω ) = ------------------------------------------- ⋅ -P ᐉ
---------------------------------------------
2 (ω)
(6)
ε 0 c S ( 4k ω ) k 2 ω ( 2k – k ) --ᐉ-
6 2
ω 2ω 2 Figure 10 – Variation de la puissance du second harmonique
avec l’angle d’accord de phase
avec ω = 2πν et ν la fréquence de la lumière,
c la célérité de la lumière,
ᐉ la longueur du cristal effectivement utilisé
pour le doublage de fréquence,
S la section droite du faisceau laser.
Il apparaît clairement que P(2ω ) admet un maximum si n(ω ) =
n(2ω ).
Cette condition peut être obtenue avec certains cristaux biréfrin-
gents uniaxes (un seul axe optique selon lequel ce cristal est isotrope)
comme LiNbO3, LiTaO3, KNbO3, KTiOPO4 (KTP), BaTiO3, Ba2NaNb5O15
(BNN), K3Li2 – xNb5 + xO15 + 2x. Sur la figure 5, on voit que la condi-
tion est satisfaite dans LiNbO3 pour le rayon ordinaire à la fréquence
ω 2ω
ω, n 0 et pour le rayon extraordinaire à la fréquence 2ω, n e . La
figure 10 montre aussi le bon ajustement avec la fonction cardinale
2
{ sin 2 ψ /ψ } de l’intensité du second harmonique fourni par un cris-
Figure 11 – Cristaux de KDP obtenus par croissance en solution
tal de KDP. On peut imaginer sur la figure 11 l’importance de la aqueuse en vue de leur utilisation sur le montage du laser Mégajoule
croissance de KDP par les dimensions atteintes en vue de son appli- au CEA de Bordeaux
cation au doublage de fréquence relatif au montage du laser Méga-
joule au CEA de Bordeaux.
Les exemples d’accord de phase avec KDP sont montrés sur la
figure 12 avec θ = 90° et 50° pour deux longueurs d’onde.
n
Rappelons que dans les cristaux uniaxes, la polarisation du rayon
ordinaire est perpendiculaire au plan principal formé par l’axe opti-
que et la normale à la face d’entrée du cristal et que la polarisation 1,54
du rayon extraordinaire appartient à ce plan principal. L’angle de
séparation (ou de biréfringence) entre les deux rayons créés dans un
1,52 θ
cristal uniaxe est appelé en anglais walk-off angle.
Cet effet de séparation diminue le domaine d’interaction entre les
deux rayons et peut être minimisé si les rayons se propagent dans 1,5 λ1
λ2
une direction pour laquelle l’onde ( k ) et l’énergie (rayon de lumière λ2/2
1,48 ne (θ = 50˚)
s ) restent parallèles. λ1/2
ne (θ = 90˚)
On se rend compte sur la figure 12 que si l’angle d’accord de 1,46
phase θ est proche de 90°, le phénomène d’accord de phase ne sera 200 300 400 500 600 700 800
ω
pas critique puisque la sphère du rayon ordinaire n 0 et l’ellipsoïde λ (nm)
de révolution du rayon extraordinaire seront pratiquement confon-
dus sur une large ouverture angulaire, alors qu’il est vraiment criti-
que pour toute autre intersection définie très précisément pour une
seule valeur angulaire. Figure 12 – Accord de phase avec KDP

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On classe dans le tableau 1 les notations habituelles selon la 3.2 Doublage de fréquence intracavité
nature des rayons polarisés o (ordinaire) et e (extraordinaire) des
cristaux uniaxes et dans le tableau 2, on donne quelques valeurs et autodoublage de fréquence
numériques relatives aux ondes fondamentales de longueur d’onde
λ:angle d’accord de phase θ, coefficient non linéaire effectif deff et Là encore, ce sont les sources laser à base de cristaux dopés par
indice de réfraction nω. Parmi les cristaux utilisés actuellement, des ions laser qui sont utilisées, principalement l’ion néodyme Nd3+
LiNbO3 présente la valeur de deff la plus élevée alors que la valeur et plus récemment l’ion ytterbium Yb3+. Comme il fallait disposer de
deff = 13,2 de BNN n’a pas pu être exploitée en raison de sa crois- densités de puissance élevées, ce sont d’abord les sources à impul-
sance difficile. sions déclenchées (nanoseconde) ou à modes bloqués (picose-
conde) qui ont été développées, associées à des cristaux non
Plusieurs variations de facteurs peuvent influencer l’accord de linéaires à l’extérieur de la cavité laser. Avec les cavités de
phase : ∆θ , ∆T et ∆ν . On exprime ∆k selon une approximation linéaire : YAG:Nd3+, on dispose des sources commercialisées, bien sûr, à
1 064 nm, puis doublées en fréquence à 532 nm, triplées à 355 nm et
∂ ( ∆k ) ∂ ( ∆k ) ∂ ( ∆k ) quadruplées à 266 nm, surtout à l’échelle de la nanoseconde.
∆k ≈ ∆k ( 0 ) + --------------- ∆T + --------------- ∆θ + --------------- ∆ν (7)
∂T ∂ (δθ ) ∂ν La première mise en évidence du doublage de fréquence intraca-
vité d’une source continue en 1968 utilisait un cristal YAG:Nd3+ déli-
vrant 1 W à 1 064 nm, créant la radiation à 532 nm avec une
avec T la température,
puissance de 350 mW au moyen d’un cristal linéaire de
ν la fréquence. Ba2NaNb5O15. Plus récemment, ce sont les sources laser continues
pompées par des diodes laser, donc compactes, qui ont été dévelop-
Comme le rendement de conversion I2ω /Iω est réduit à sa moitié pées. Une autre approche consiste à créer simultanément d’un cris-
tal non linéaire dopé Nd3+ ou Yb3+, l’émission laser et son second
∆kᐉ
pour sin c2  ---------- = 0,5 pour ∆k = ------------------ , on obtient :
0,886π harmonique.
2 ᐉ
3.2.1 Doublage de fréquence intracavité
∆ θ = 1,772πᐉ
–1 ∂ ( ∆k ) –1
(8)
---------------
∂(∂θ) θ = θ accord de phase
■ Milieu laser : Nd3+ dans YAG, YVO4, YAlO3, LiYF4, Sr5(PO4)3F et
4 4
–1 ∂ ( ∆k ) –1 LaSC3(BO3)4 à partir des transitions F3/21 → I9/2 à 946 nm,
∆T = 1,772πᐉ --------------- (9)
∂T T = T accord de phase 4 4 4 4
F3/2 → I11/2 à 1 064 nm, F3/2 → I3/2 à 1 320 nm.
–1 ∂ ( ∆k ) –1
∆ ν = 1,772πᐉ --------------- (10) ■ Milieu non linéaire : son coefficient non linéaire effectif doit être
∂ν ν = ν accord de phase élevé à la longueur d’onde du laser. Si KTP est le cristal associé au
doublage de 1 064 nm, pour 946 nm on choisit plutôt KNbO3 qui
(0) délivre 473 nm ou encore LiIO3, β-BaB2O4 (BBO), LiB3O5 (LBO).
Quant à 671 nm obtenu par doublage de 1 342 nm dans YVO4:Nd3+,
Tableau 1 – Notation des cristaux uniaxes on l’obtient avec LBO.
(d’après [2]) Le choix de ces cristaux non linéaires dépend de leurs caractéris-
tiques connues ∆θ , ∆T et ∆ν .
␻1 ␻2 ␻ 3 (second harmonique) Cristal Type
D’une manière générale, une source laser visible obtenue par
o o e négatif I doublage de fréquence intracavité d’une transition dans l’infrarouge
doit être caractérisée par :
e e o positif I
— une section efficace d’émission stimulée infrarouge élevée ;
o e e négatif II — une durée de vie du niveau excité élevée ;
e o e négatif II — des pertes passives faibles ;
— une bande d’absorption assez large ;
e e o positif II
— une longueur optimisée pour réduire les pertes intrinsèques.
e o o positif II
Le cristal non linéaire doit avoir un coefficient non linéaire effectif
élevé et un angle de biréfringence faible.
(0)
Jusqu’à maintenant, il n’a pas été possible d’exploiter BNN mal-
gré son coefficient non linéaire effectif le plus élevé en raison des
Tableau 2 – Caractéristiques numériques d’ondes difficultés rencontrées lors de la croissance cristalline. Si le cristal
fondamentales (d’après [2]) YAG:Nd3+ a été beaucoup utilisé, la tendance est aujourd’hui de le
remplacer par YVO4:Nd3+ pour les microlasers pompés par diodes
␭ dont la section efficace d’absorption est plus grande ainsi que la lar-
␪ accord de phase deff
fondamentale n␻ geur de bande d’absorption (voir [AF 3 276]).
(°) (pm/V)
(µm)
BNN ooe 1,06 74 13,2 3.2.2 Autodoublage de fréquence
KTP eoe 1,06 24,3 3,18 1,74 En plus d’excellentes propriétés laser et non linéaires, ces cristaux
BBO ooe 1,06 22,8 1,94 1,65 doivent être caractérisés par un large domaine de transparence à ω
0,946 2,08 1,658 et aussi à 2ω et comme ils seront pompés par un faisceau intense, ils
devront présenter de bonnes propriétés mécaniques et un seuil de
LiNbO3 ooe 1,06 90 4,7 2,23
dommage optique élevé. Les données relatives aux principaux cris-
LiIO3 ooe 1,06 30,2 4,1 1,85 taux autodoubleurs dopés Nd3+ et Yb3+ sont indiquées dans les
0,946 34,3 4,01 1,861 tableaux 3 et 4.

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(0)

Tableau 3 – Cristaux autodoubleurs dopés Nd3+

(d’après [2]) KTP
Diode
532 nm Vert
LiNbO3 : YAG LaBGeO5 GdCOB laser
biaxe
MgO (1) (1) (1) (2)
YVO4 : Nd3+
Nd3+ concentration....(% at) 0,2 5,6 1,4 7 KTP : KTiOPO4
λ absorption.................(nm) 807,5 σ 807,3 σ 798,4 811
812,19 π 807,4 π 798,4
KNbO3
Section efficace 2,3 σ 2,58 σ 2,36 σ 2,23 X Diode
σ d’absorption ............ 2,7 π 0,94 π 2,2 π 1,57 Y laser 473 nm Bleu
(× 1020 cm2) 1,86 Z
0,08 vert 0,31 0,438 0,23
0,058 0,018 0,003 0,008 YAG : Nd3+

λ émission .................. (nm) 1 094 σ 1 062 1 049 1 060

1 085 π 1 060 1 049
τexp ............................... (µs) 95 53 280 98 Diode
531 nm Vert
laser
Rendement
τ exp
quantique ...........  η = ---------- 0,94 0,18 0,89 0,15 NYAB : Al3(BO3)4 : Nd3+
 τ rad 
Autodoubleur
(1) Polarisations σ et π
(2) X, Y, Z : directions des axes optiques
Figure 13 – Exemples de cristaux laser pompés par diode laser
associés de plus à des cristaux doubleurs de fréquence
et autodoubleurs de fréquence
(0)

Tableau 4 – Cristaux autodoubleurs dopés Yb3+

k (ω 1 + ω 2)
(d’après [2]) k (ω 1 + ω 2)

LiNbO3 : k (ω 2)
GdCOB BaCaBO3F
MgO
k (ω 1) k ( ω 1) k (ω 2)
Yb3+ concentration ........... (% at) 1 7 2à3
λ absorption........................ (nm) 980 902 912 k1
Section efficace 1,13 σ 0,41 1,1
σ d’absorption ........(× 1020 cm2) 0,87 π k2
λ émission........................... (nm) 1 063,9 1 032 1 034
1 052 a non colinéaires b colinéaires
1 082
σ émission ............... (× 1020 cm2) 0,55 σ 0,55 1,53
0,24 π Figure 14 – Conservation des moments selon que les faisceaux mis
τexp ...................................... (ms) 0,540 2,6 1,17 en jeu sont colinéaires ou non

Seuil 2nd harmonique .......(mW) 101

P (2nd harmonique)/P(abs) 30/560 0,18 0,89
3.2.3 Génération de fréquences par des processus
.................................. (mW/mW) paramétriques non linéaires

■ Oscillateur paramétrique optique (OPO) : pour l’ensemble des

Les développements des diodes laser du type InGaAs émettant
vers 940 et 980 nm sont à l’origine du renouveau des sources laser
tout solide contenant un cristal dopé par l’ion terre rare Yb3+ dont la
configuration 4f13 entraîne une structure électronique très simple :
un niveau fondamental 2F7/2 et un seul niveau excité 2F5/2 localisé
vers 10 000 cm–1. Il n’y a pas d’absorption dans le visible et le défaut
quantique entre l’absorption et l’émission est très petit, limitant
considérablement la production d’effet thermique par relaxation
non radiative entre niveaux excités. La figure 13 montre des sché-
mas de montage de sources laser pompées par diodes doublées ou
autodoublées en fréquence.
principales sources laser, il existe une restriction spectrale sévère.
Elles émettent soit à une longueur d’onde fixe, soit à une longueur
d’onde variable sur une plage restreinte de l’ultraviolet au proche
infrarouge. L’accordabilité spectrale peut être fortement élargie si
l’on fait appel au processus paramétrique. Ce processus paramétri-
que intervient lorsqu’un milieu transparent est illuminé par un fais-
ceau laser intense, appelé faisceau pompe (ωp). Si ce matériau
possède des propriétés non linéaires du type χ(2), donc s’il est
dépourvu de centre de symétrie, le milieu montre un gain optique
sur les deux rayons polarisés ordinaire et extraordinaire appelés
signal (ω s) et complémentaire (ωc), appelé aussi idler. Les fréquences
(ω s et ωc) et donc les longueurs d’onde λs et λc sont entièrement dépen-
dantes des deux conditions de conservation de l’energie (ωp = ω s + ωc)

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LiNbO3 (PPLN)
ν (cm–1)

λ(nm)
2 000 5 000
Complémentaire 4 000 polarisé périodiquement
3 000
4 000
2 000
6 000
1 500
Ps Ps
λp = 659 nm
8 000

10 000 1 000 P2ω

Accord de phase
900 par biréfringence Quasi-accord
12 000 de phase
λp = 532 nm λp = 561 nm 800 dans PPLN
750
14 000 λp = 532 nm
700
λp = 526 nm
650
16 000
λp = 473, 5 nm 600
Pas d’accord
18 000 de phase
550
Signal
0 Z
20 000 500
200 250 300 350 400 450 + d33
T (˚C)
Les courbes de variation des longueurs d’onde du signal et de son Z
– d33
complémentaire dépendent de la température.
Λ
Figure 15 – OPO constitué d’un cristal de LiNbO3 pompé
par diverses longueurs d’onde Λ π Λ

3 200 Figure 17 – Comparaison des courbes de variation de la puissance

λ(nm) du second harmonique transmis par LiNbO3 selon qu’il y a accord
2 800 de phase par biréfringence, quasi-accord de phase dans PPLN
ou pas d’accord de phase
2 400

2 000

1 600
kω kω
1 200
213 nm
800 k2ω
532 nm 355 nm 266 nm
400 ∆k = 0 ne (2ω ) = no (ω )

0 a accord de phase par biréfringence

20 30 40 50 60 70
θ (˚)
Les courbes de variation des longueurs d’onde du signal et de son kω kω K
complémentaire dépendent de l’angle d’accord de phase.

Figure 16 – OPO constitué d’un cristal de BBO pompé par diverses k2ω
longueurs d’onde
Λ Λ

2πn b quasi-accord de phase

et du vecteur d’onde k = ----------- ( k p = k s + k c ) , n étant l’indice de réfrac-
tion du milieu. Selon que lesλ faisceaux sont colinéaires ou non, la
figure 14 montre les configurations géométriques rencontrées.
C’est la condition d’accord de phase (phase-matching) qui est Figure 18 – Conservation des moments
atteinte pour différentes longueurs d’onde en modifiant l’indice de
réfraction soit par la variation de la température de fonctionnement
(figure 15 pour LiNbO3), soit par la direction de propagation dans ce une source OPO (oscillateur paramétrique optique, optical para-
milieu (figure 16 pour BBO). Le gain optique peut ensuite être metric oscillator). L’oscillation peut être choisie soit sur le fais-
converti en oscillations au moyen d’une rétroaction optique dans ceau signal, soit sur le faisceau complémentaire, soit sur les deux

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■ Amplification paramétrique optique (OPA) : la principale diffé-

rence entre l’OPO et l’OPA, amplificateur paramétrique optique, est
5 500 que l’OPA admet un gain à un seul passage important de telle sorte
λ(µm)
5 000 qu’un signal de faible intensité puisse être amplifié jusqu’à un
niveau significatif. Il n’y a donc pas besoin d’un résonateur. Des
4 500 impulsions femtosecondes d’énergie comprise entre 1 µJ et 1 mJ
4 000 avec des fréquences de répétition comprises entre 1 kHz et 300 kHz
ont été produites par cette méthode.
3 500

3 000

2 500 3.2.4 Projet de mise au point de la télévision

couleur par modulation de faisceaux laser
2 000

1 500
Parmi les grands projets d’avenir utilisant les cristaux à propriétés
1 000 non linéaires, mentionnons la mise au point de la télévision par
25 26 27 28 29 30 31 modulation de faisceaux laser émettant les trois couleurs fonda-
Période des domaines (µm) mentales (bleu, vert et rouge) avec tous les avantages de la modula-
Expérience à 100 ˚ C Théorie à 100 ˚ C tion de la lumière par rapport à celle des canons à électrons des
tubes cathodiques de la technologie actuelle. Aujourd’hui, trois
Expérience à 200 ˚ C Théorie à 200 ˚ C
luminophores composés d’oxydes polycristallins dopés par des
Les variations de la période des domaines permettent d’accorder ions terres rares émettent les trois couleurs fondamentales : l’ion
la longueur d’onde en fonction de la température. europium divalent émet une bande spectrale large dans le bleu,
l’ion terbium trivalent émet une raie spectrale verte et l’ion euro-
pium trivalent émet une raie rouge. La substitution consiste donc à
Figure 19 – OPO constitué d’un PPLN pompé à 1 047 nm
trouver les émissions laser bleue, verte et rouge suffisamment puis-
santes dont la modulation reproduira l’image à transmettre. La diffi-
culté provient de la spécificité des trois longueurs d’onde
20 recherchées. Par exemple, deux prototypes ont été créés en Chine et
devrait être commercialisés pour les Jeux olympiques de 2008, met-
deff (pm/V) LiNbO3 (PPLN)
tant en jeu l’émission d’un cristal laser de YVO4 dopé par l’ion Nd3+
15
pompé par diode laser [AF 3 276]. Ce cristal émet à 1064 nm, est
KNbO3 massif doublé en fréquence à 532 nm dans le vert (l’une des couleurs),
laquelle est aussi exploitée pour le pompage d’un cristal non
KTiOPO
iOPO4 (PPKTP), RbTiOAsO
Rb AsO4 (PPRTA),
(PP A), KTiOAsO
K AsO4 (PPKTA)
(PPK
linéaire de LiB3O5 (LBO) produisant un effet OPO donnant lieu à
10 deux émissions IR (920 nm et 1262 nm) à leur tour doublées en fré-
quence par deux autres cristaux LBO. On obtient ainsi les deuxième
Li aO3 (PPLT)
LiTaO (PP
et troisième composantes attendues : bleue (460 nm) et rouge
KTiOPO
iOPO4 (KTP), RbTiOAsO
Rb AsO4 (RTA),
( A), KKTiOAsO
AsO4 (KTA)
(K
5 cristaux massifs
(631 nm). Un seul cristal est particulièrement bien adapté pour ces
trois conversions de fréquence.
ß-BaB
-BaB2O4 (BBO)
1 L’avenir sera le meilleur révélateur en attendant la production de
LiNB3O5 (LBO)
trois diodes laser de puissance dans le bleu, le vert et le rouge.
0,2 1 2 3 4 5 6 7 Cet exemple montre combien les cristaux à propriétés non linéai-
λ (µm) res participent à l’essor des technologies avancées d’optique laser.

Domaines spectraux démontrés par OPO

Transparence nominale
Figure 20 – Comparaison des variations spectrales de différents
cristaux non linéaires uniaxes avec mention des coefficients non
linéaires deff
à la fois. Pour des raisons de stabilité et de facilité d’utilisation, il
est préférable de chercher la résonance uniquement sur l’un ou
l’autre.
Parmi les systèmes OPO, celui qui a émergé ces dernières années
est le cristal de niobate de lithium polarisé périodiquement (PPLN :
periodically poled lithium niobate) basé sur un quasi-accord de
phase (QPM : quasi phase-matching) dans une direction qui opti-
mise le coefficient non linéaire mis en jeu, ce qui confère à LiNbO3
une supériorité par rapport à tous les autres cristaux non linéaires
(figures 17 et 18). La figure 19 montre en fait le domaine d’accorda-
bilité entre 1 330 et 4 850 nm d’un OPO du type PPLN pompé à
1 047 nm par un laser à solide LiYF4:Nd3+ à modes bloqués. Enfin,
les caractéristiques des principaux cristaux biréfringents et polari-
sés périodiquement sont indiquées sur la figure 20.
3.3 Cristaux laser décaleurs de fréquence
à effet Raman stimulé
Les scientifiques indiens Raman et Krishnan sont à l’origine, en
1928, de la découverte de la diffusion dite Raman, d’abord dans les
liquides puis dans les solides. C’est un processus de diffusion iné-
lastique de la lumière par les vibrations moléculaires, ou phonons,
de la matière condensée. Ainsi, la fréquence de la lumière diffusée
est inférieure à celle de la lumière incidente par une quantité égale à
la fréquence de la vibration moléculaire qui s’étale habituellement
entre 100 et 3000 cm–1. Par exemple, dans le quartz, ce sont les fré-
quences de vibration des groupements tétraédriques SiO4. La
figure 21 donne les spectres de fréquences de la diffusion sponta-
née observée dans les principaux groupements moléculaires des
solides. Le rendement quantique de ce processus à deux photons
est extrêmement faible (10–10 %). Il explique pourquoi il a fallu atten-
dre l’ère des sources laser après 1960 pour voir se développer la
technique de diffusion Raman pour l’identification des structures
moléculaires, surtout à l’état solide, vitreux et cristallin. Avec
l’expansion des nouvelles sources laser, la situation du rendement
quantique trop faible a notablement évolué. Il a été observé que

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lorsque l’intensité de la source de pompage optique atteint 10 à
100 MW/cm2, le rendement de diffusion croît selon une loi expo-
nentielle comme un phénomène d’avalanche et peut même être
de l’ordre de 50 à 80 %. Il s’agit alors du mécanisme de diffusion
stimulée Raman qui fut observée accidentellement (comme beau-
coup de phénomènes) par Woodbury en 1962. À la température
ambiante, il est possible d’observer les raies Raman dites Stokes
du côté des basses énergies et anti-Stokes du côté des énergies
élevées puisque les niveaux vibrationnels au-dessus du niveau
fondamental sont bien sûr peuplés, l’énergie thermique à
l’ambiante étant de 0,025 eV (soit 207 cm–1), c’est-à-dire du
même ordre de grandeur que les séparations des premiers
niveaux Raman. La figure 22 montre les premières raies spectrales
Stokes et anti-Stokes d’un laser commercial YAG : Nd3+ doublé en
fréquence émettant dans le vert à 532 nm diffusé par un cristal de
Ba(NO3)2.
Jusqu’aux années 1980, les recherches se sont focalisées, sans
succès, sur les cristaux de diamant, de calcite CaCO3, de tungstate
de calcium CaWO4, de niobate de lithium LiNbO3 ou encore d’iodate
de lithium LiIO3, en raison de la qualité insuffisante des cristaux
naturels ou artificiels disponibles à l’époque. Les cristaux étaient
rapidement endommagés sous l’effet de la forte intensité des sour-
ces laser à impulsions. Les recherches étaient trop coûteuses. Il a
fallu attendre encore une dizaine d’années pour connaître le regain
d’intérêt des cristaux Raman avec la synthèse de Ba(NO3)2 et de
KGd(WO4)2 d’excellente qualité optique, de grande pureté, à faibles
pertes, de seuil d’endommagement élevé et caractérisés par des
gains d’émission stimulée élevés en régime laser nanoseconde ou
mieux en régime laser picoseconde, domaine temporel d’émission
des phonons [21] [22].
Ces cristaux Raman sont caractérisés par des teneurs élevées de
centres actifs de l’ordre de N ≈ 1022 à 1023 cm–3, de petites dimen-
sions (1 à 5 cm3) et de gains G(Rs) de 10 à 50 cm/GW. Le prix élevé des
gros cristaux massifs reste un inconvénient majeur à leur développe-
ment.
La relation littérale qui traduit le mécanisme d’émission stimulée
est [3] :
I stimuléé ( ᐉ ) = I stimulée ( 0 ) exp { G ( Rs ) I p ᐉ } (11)
avec G(Rs) gain d’émission stimulée Raman,
ᐉ longueur du cristal,
Ip intensité de la pompe.
On distingue essentiellement deux cas :
— le régime stationnaire si la constante de temps de la pompe est
supérieure à G(Rs) ⋅ TR, avec TR le facteur de transmission du cristal
à la longueur d’onde de l’émission Raman. G(Rs), le gain d’émission
stimulée Raman, est alors un pourcentage de l’aire de la raie Raman,
Σaire ;
— le régime transitoire si la constante de temps de la pompe est
inférieure à G(Rs) ⋅ TR. gain d’émission stimulée Raman, est alors un
pourcentage de la hauteur du pic Raman, Iraie.
On trouve dans le tableau 5 quelques valeurs comparatives des
données cristallographiques et spectroscopiques des principaux
cristaux justifiant l’optimisation aux sources Raman laser, alors
que le tableau 6 précise les paramètres d’influence des groupe-
ments anioniques sur l’émission Raman. On observe que la section
efficace de diffusion Raman croît avec le rayon et la covalence du
groupement anionique. La figure 23 permet d’évaluer les mesures
de rendement d’émission stimulée Raman en fonction de l’énergie
de l’impulsion de la source laser pompe (régime impulsionnel à la
nanoseconde) pour les trois cristaux BaWO4 Ba(NO3)2 et
KGd(WO4)2 dont on rapporte les longueurs, seuils et gains dans le
tableau 7.
(0)

Tableau 5 – Principaux paramètres des cristaux pour application aux sources Raman (d’après [21] [22])
Groupe d’espace ␯R ∆ ␯R Σaire Iraie
Cristal E (polarisation)
du réseau (cm–1) (cm–1) (u.a) (u.a)

Diamant 7 1333 2,7 100 100 ⊥C 3

Oh
Ba(NO3)2 6 1047 0,4 21 63 ⊥C 3
Th
CaCo3 6 1086 1,2 6,0 10,6 ⊥C 4
D 3d
BaWO4 6 925 1,6 47 64 //C 4
C 4h
SrWO4 6 921 2,7 50 41 //C 4
C 4h
PbWO4 6 905 4,1 171 97 ⊥C 4
C 4h
KGd(WO4)2 6 901 5,4 50 25 ⊥C 2
C 2h
BaMoO4 6
C 4h 892 2,1 52 64 //C 4

SrMoO4 6 888 2,8 51 55 //C 4

C 4h
PbMoO4 6 871 8,0 397 146 ⊥C 4
C 4h
GdVO4 6 885 3 92 66 //C 4
C 4h
SiO2 6 464 7 2,2 1,2 //C 3
D3

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_______________________________________________________________________________________________ CRISTAUX ET OPTIQUE LASER NON LINÉAIRE

(0)

Tableau 6 – Paramètres d’influence des groupements

anioniques sur l’émission Iraie de la raie Raman
(d’après [21] [22])

Iraie Rayon Diamond

Familles Groupements
anionique
cristallines (%) anioniques
(Å) CaCO3

Ba(NO3)2
O
Silicates
SiO2 2,2 O Si O 2,3
NaClO3
O
BaWO4

Carbonates 6 O
1,8 KGd(WO4)2
CaCO3 C=O
O
LiIO3

O NaBrO3
Niobates
LaNbO4 22 O Nb= O 2,5
BBO
O

SiO2
Nitrates O
Ba(NO3)2 23 O–N 1,9
O 0 500 1 000 1 500
νR (cm–1)
Iodates 54 O
2,5
LilO3 O–I
O

Molybdates 52 à 64 O 2,5 Figure 21 – Spectres de l’émission Raman spontanée des principaux

cristaux susceptibles d’être appliqués dans les sources laser Raman
O Mo(W) O
Tungstates 47 à 52 2,6
O

h νn stokes = h ν pompe – n · h ν Raman

(0) h νn anti-stokes = h ν pompe + n · h ν Raman
Tableau 7 – Caractéristiques de trois cristaux produisant 2e anti-stokes 479 nm
l’émission Raman stimulée (d’après [21] [22])
Pompe YAG : Nd3+ doublée 1re anti-stokes 504 nm
en fréquence donc
de λ = 532 nm Pompe 532 nm
Cristal
Longueur E seuil G(Rs)
(mm) (mJ) (cm/GW) 1re stokes 563 nm
M1 M2
2e stokes 599 nm
BaWO4 31 0,65 8,5 Ba(NO3)2
3e stokes 639 nm
Ba(NO3)2 25 0,65 11
Transmission
KGd(WO4)2 36 0,98 4,8 532 nm
Reflexion
550-700 nm

L’approche actuelle est de rechercher des sources Raman à ren-
dement élevé d’impulsions picoseconde et nanoseconde dans des
régions spectrales aussi larges que possible afin de recouvrir les
applications scientifiques les plus vastes. Une autre voie exploitée
est celle des cristaux remplissant à la fois les fonctions de laser et
de Raman stimulée (cristal laser autodécaleur Raman) :
Nd3+:BaWO4, Nd3+:SrWO4, Nd3+:PbWO4, Nd3+:PbMoO4 et
Nd3+:GdVO4.
Les figures 24 et 25 illustrent un exemple d’application d’une
source laser du type Raman stimulé centrée à 588,85 nm pour créer
l’étoile artificielle imaginée par les opticiens laséristes afin d’aider
les astronomes à corriger les enregistrements des signaux optiques
en provenance de l’univers au-delà de 100 km.
Figure 22 – Conversion de l’émission stimulée Raman de fréquence
␯ Raman selon ses composants h ␯ n Stokes et h ␯ n anti-Stokes
4. Conclusion
On le voit, la croissance cristalline de monocristaux biréfringents
uniaxes ou à domaines périodiques alternés a donné un essor
important à l’optique laser non linéaire assurant d’abord la fabrica-
tion des polariseurs et lames quart d’onde, puis les cellules de
Pockels par effet électro-optique et les cristaux magnéto-optiques
à effet Faraday pour les lasers à impulsions à l’échelle de la nano-

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Pompe laser Stokes

λ = 1,064 µm λ = 1,17 µm
YAG : Nd3+ Cristal
tp = 12 ns
E = 20 mJ Objets mobiles
Étoiles

Spectre d’absorption
Rendement (%)

30
du sodium
Ba(NO3)2 λ = 588,95 nm
10 km
20 Couche
de
BaWO4 sodium
100 km

10

Source
KGd(WO4)2 laser Raman

0 Spectre de la source
Terre laser Raman
0,5 1 1,5
Énergie de pompe (mJ)
Télescope muni d’un système optique
d’adaptation pour compenser les
Figure 23 – Mesures du rendement d’émission stimulée Raman distortions des ondes
en fonction de l’énergie de l’impulsion de la source laser pompe
(régime impulsionnel à la nanoseconde)
Figure 25 – Projet d’étoile artificielle par pompage des atomes de
sodium concentrés dans une couche de 10 km à environ 100 km autour
de la Terre
Tungstate Triborate
de baryum de lithium
Gd3Ga5O12 : Nd3+ BaWO4 LiBO3 seconde et enfin l’accord de fréquences dans un large domaine
1 062,1 nm 1 177,8 nm 588,95 nm spectral de l’optique entre l’ultraviolet et le proche infrarouge.
Ces cristaux contribuent largement au développement des sour-
ces laser dites « tout solide », compactes et résistantes, consti-
Cristal laser Cristal Cristal doubleur
ν pompe Raman de fréquence tuées d’une diode laser (semi-conducteur), d’un cristal laser
ν stokes = ν pompe – ν Raman 2ν stokes inorganique dopé par des ions de terres rares ou des ions de
métaux de transition et d’un cristal non linéaire. Actuellement, ce
Rendement de conversion (I1,06 µm → I0,589 µm) = 30 à 50 % sont les domaines de l’infrarouge lointain et de l’ultraviolet loin-
tain qui sont les plus explorés en raison des nombreuses applica-
Puissance du pic : 10 à 100 MW tions attendues.

Une liste de laboratoires de recherche peut être consultée

Figure 24 – Source laser Raman proposée pour créer l’étoile
dans [Doc. AF 3 277].
artificielle de sodium à 100 km de la surface de la Terre

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