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L’origine des techniques optiques non linéaire (ONL) réside dans le champ
électrique intense généré par certains lasers.
Microscopique Macroscopique
p 0 E P N 0 E 0 (1) E
0 E E P
0 (2) E E
0 E E E 0 (3) E E E
...
E ...
Réponse du matériau:
Px PLx PNLx
0 xz(1) ( E1 E2 ) 0 xzz
(2)
( E1 E2 ) 2
0 xz(1) E1 0 xz(1) E2 0 xzz E1 0 xzz
(2) 2
E2 2 0 xzz
(2) 2 (2)
E1 E2
2cos a cos b cos(a b) cos(a b)
En se limitant au second ordre
et en utilisant les formules trigonométriques: 1 cos 2 x 2cos 2 x
E12z 2
(2) E2 z
PNLx 0 (2)
xzz 0 xzz Rectification optique
2 2
2
(2) E1 z
0 xzz cos(21t )
2
2
Génération du second
(2) E2 z
0 xzz cos(22t ) harmonique (SHG)
2
0 xzz
(2)
E1z E2 z cos (1 2 )t Génération de fréquence-
somme (SFG)
0 xzz
(2)
E1z E2 z cos (1 2 )t Génération de fréquence-
différence (DFG)
Spectre
Vibrationnel / électronique
Sensibilité à
l’interface
Introduction à la biophotonique / Techniques ONL / L. Dreesen 9
SFG : Principe
Non Non
Résonant Résonant Résonant Résonant
(Vis) (SFG)
Chaîne de détection
Laser pulsé
infrarouge
Amplificateur
Laser de pompe
Signal SFG très faible (10−6 vis) => filtrage spatial (diaphragmes) &
spectral (filtres dichroïques et spectromètre)
Monochromateur Interface
utilisateur
Lasers
Echantillon
Techniques ONL : SFG - spectre
(2) 2
I SFG ≈
2
≈ (2 )
Substrat ( 2)
Adsorbat
DT/Au(111) ppp 458 nm
2800 2850 2900 2950 3000 Non résonant Résonant
-1
Nombre d'ondes (cm )
Interprétation
CH 3 ( CH 2 )10 SH
CH3
CH2
8
6 CH 2 dominent
Infrared signal (a. u.)
I SFG ≈ (2) 2
I (IR ) I (Vis )
SFG signal (a .u.)
CH 3 dominent s
1
s(2) Sub
(2 )
Ad
(2)
s
i q
Dodecanethiol / Or N Aq e
Sub
(2)
≈ IR independant Ads
(2)
0
( q i q )
( ) ( )
2800 2900 3000
(2) q 1 IR
Wavenumber (cm-1) (2)
N Re s Re s
3050 cm-1
3150 cm-1
LO IR varie
2,5
Résonances
480 nm
2,0
Dépôt GFP.
532 nm
1,5
SFG Signal (a. u.)
550 nm
1,0 Amplitude dépend de la
longueur d’onde visible
600 nm
0,5
Couplage
650 nm
0,0
2800 2850 2900 2950 3000
Infrared Wavenumber (cm-1)
SFG
2
2
I(DR)SFG
2
F χ (2)
i p iq
P N Ap e Aq e
(2)
p 1 q 1 (SFG p i p ) (IR q iq )
Résonances Résonances
dans Vis dans IR
Introduction à la biophotonique / Techniques ONL / L. Dreesen 24
Techniques ONL : SFG – applications bio
GFP B-form
SFG
SFG Fit
Deconv. Fit Résonances à
Absorbance
0
350 400 450 500 550 600
Wavelength (nm) Introduction à la biophotonique / Techniques ONL / L. Dreesen 25
Techniques ONL : processus multiphotons
n( I ) n0 n2 I n3 I 2 ...
o I : intensité de la lumière (# E2)
o n0 : indice de réfraction linéaire
o n2 :indice de réfraction non linéaire (dépend de (3) )
n( I ) n0 n2 I n3 I 2 ...
Représentation du processus
niveau
réel
SHG :
o Niveau d’arrivée virtuel => pas d’absorption
o Le photon généré a une énergie double du photon incident
o La lumière émise est cohérente (très directionnelle) : si faisceau laser
en entrée on a ~ faisceau laser en sortie (cfr cristaux doubleurs)
2PA :
o Niveau d’arrivée réel => absorption
o Le photon généré a une énergie moindre que le double de l’énergie du
photon incident
o La lumière émise est incohérente, l’émission est non directionnelle