Diffusion des Rayons X:

quelques notions de base indispensables

1 - Interaction RX / matière

2 - Production des RX

3 - Détection des RX

4 - Diffraction / diffusion

5 - Eléments d’un montage expérimental

Références:

• P.Lorrain et D.R.Corson: champs et ondes électromagnétiques

Armand Colin_collection U (1979)
• C.Cohen-Tannoudji, B.Diu, F.Laloë, Mécanique Quantique
Enseignement des Sciences, Herrman (1973)
• J. Als-Nielsen, D. McMorrow: elements of modern X-Ray physics
John Wiley & Sons (2000)
• Charles Kittel: introduction to solid state physics, 6th edition
John Wiley & Sons (1986)
• Jean Protas: diffraction des rayonnements
Dunod (1999)
 Chapitre 1: Interaction RX / matière

1.1 Ondes électromagnétiques

Les rayons X sont des ondes électromagnétiques:

 longueur d’onde caractéristique  ~ Å (10-10 m)

i.e ~ distances interatomiques
vitesse lumière
 fréquence caractéristique = 1 =c ~ Å (1018 Hz)
T 

direction de propagation
 vecteur d’onde k
|k| = 2/
 Chapitre 1: Interaction RX / matière

1.1 Ondes électromagnétiques

Les rayons X sont des ondes électromagnétiques:

 champ électrique E créé par des « charges en mouvement »

 champ magnétique B « conséquence relativiste » |B| ~|E|/c

on le néglige en première approximation

 E B Ek Bk
 Chapitre 1: Interaction RX / matière

1.1 Ondes électromagnétiques

Les rayons X sont des ondes électromagnétiques:

E r = c·T =

 = 2  B k

E(r,t) = Eo · cos{ 2 · (t - k·r - ) }

E  r|Emax(t) 
= 0  r|Emax(t)  = c = =  
r t k
 Chapitre 1: Interaction RX / matière

1.2 Photons

Les rayons X vus du point de vue corpusculaire: PHOTONS

 masse nulle !

 quantité de mouvement: hk

 énergie: E = h = h ~ 10 keV

>> énergie d ’ionisation et de vibrations dans la matière ( ~ eV)

12.398
 [Å] =
E [ keV ]
 Chapitre 1: Interaction RX / matière

1.2 Diffusion d’un photon par un électron

RX ~ champ électrique  interagit avec particules chargées

 protons: NON car lourds et écrantés par électrons

 électrons: OUI -e = -1.6 10-19 C, me = 9.1 10-31 kg

• e- de conduction: ~ électrons libres

• e- de coeur: électrons liés ~ oscillateurs harmoniques amortis

 approche quantique: « Quantifier potentiel vecteur !!! »

pas traité dans ce cours, mais nécessaire
comprendre l ’origine de l ’absorption ...
 Chapitre 1: Interaction RX / matière

1.2 Diffusion cohérente d’un photon par un électron

 approche quantique: garder la représentation schématique

kf f
Q = kf-ki transfert d’impulsion

 = f - i transfert d’énergie
ki i

 approximation diffusion élastique:  0  |ki |  | kf |

indice de réfraction RX dans la matière très proche de 1
 Chapitre 1: Interaction RX / matière

1.2 Diffusion cohérente d’un photon par un électron

 approche classique: dipôle rayonnant

onde diffusée = onde plane à r  

Eo

conservation énergie dissipée  Erad 2

déphasage 

1 1
Eradiation (r,t) = · -i(kr-t) ·a(0,t’)
4oc 2 |r|  e

accélération retardée:
on perçoit en r à t, l ’état du dipôle à t’ = t - r/c
 Chapitre 1: Interaction RX / matière

1.2 Diffusion cohérente d’un photon par un électron

 accélération retardée: électron lié ~ oscillateur harmonique
F = m·a
électron libre

d2x dx
1D  eEoe-it = m 2 +  + kx
dt dt
force appliquée
force de rappel
force de frottement ABSORPTION

-it 2 (k-m2 ) 3

alié = -eEoe  -i
(k-m ) +  
2 2 2 2
(k-m2 )2 + 22
 Chapitre 1: Interaction RX / matière

1.2 Diffusion cohérente d’un photon par un électron

 Champ électrique diffusé pour un électron libre
e
alibre = m  Eo e-it

e2
Erad = | Eradiation (r)| = -  Eo · 1  e ikr
4omc2 |r|

longueur de diffusion de Thomson ro= 2.82 10-5 Å

 Chapitre 1: Interaction RX / matière

1.3 Polarisation
observation dans plan de polarisation de Eo Erad () = Erad  cos(2)

 2
r

Puissance dissipée en faisceau non polarisé  Erad(r)  2 cos2(2)

2
 plan de polarisation de Eo
r

2
Erad indépendant de 
 Chapitre 1: Interaction RX / matière

1.4 Absorption
 électron lié: travail de la force de frottement
2
dx
dW =dx dx
dW == e2Eo2

dt dt dt 2

Origine microscopique  Méca. Q. potentiel vecteur A

• effet photoélectrique
• fluorescence X
• émission électron Auger
 approche macroscopique (N électrons absorbants) :
dW N e2
Intensité = oc Eo
2 2
 N dx = dI = - I dx
dt 2oc2

coefficient d’absorption linéaire

 Chapitre 1: Interaction RX / matière

1.5 Diffusion Compton

 un exemple de diffusion inélastique
hkf
hki
énergie transférée à un électron
processus incohérent
hq
Ef/Ei  longueur de diffusion de Compton
1
10keV
h = 3.86 10-3 Å
C = mc
100keV
50° 100° 2

sonde pour étudier la matière dans l’espace ( r, p )

 Chapitre 1: Interaction RX / matière

1.6 Réfraction / réflexion

 indice de réfraction pour les RX dans la matière :
10-5 dans les solides
 ~
n = 1 -  + i 10-8 dans l’air

réfraction : Snell-Descartes réflexion totale
cos() = n  cos( ’) c ~  2 cos( ’) < 1

 c
 ’

change l’angle d ’incidence en profondeur ... fabrication d’optique pour les rayons X !!!
perceptible si très grande résolution ...
 Chapitre 1: Interaction RX / matière

1.7 Section efficace

r dS = r2d
flux o
Ao

Nb. part. / unité  /unité temps

 dn =
1
=
o d flux incident

I longueur diffusion Thomson

o = o ~ |Eo|2
Ao |Erad |2  r2
dn ~ |E |2  r2
= = r o2  P
rad |Eo|2
d
polarisation
 Chapitre 2: Production des RX

2.1 Tube de Coolidge

RX

fenêtre Be
cathode anode
filament W Cu, Mo, Ag ...

courant
(mA)
circulation d’eau
électrons

HT
(kV)
 Chapitre 2: Production des RX

2.1 Tube de Coolidge

rayonnement de freinage

M
L transitions atomiques

K K log(I)
K

Energie
 Chapitre 2: Production des RX

2.2 Anode tournante

rotation > 1000 tr/min

permet d ’augmenter
la puissance et donc
le flux de photons
 Chapitre 2: Production des RX

2.3 Rayonnement synchrotron

 conséquence relativiste du rayonnement par des particules
chargées voyageant à très grande vitesse
1 1
E= mv2 =  mc2
2 

orbite des e- (ou e+)

accélération  champ magnétique

F = q(E + v  B )

source de rayonnement très intense, polarisée et très de faible divergence

 Chapitre 2: Production des RX

2.3 Rayonnement synchrotron

 élément d ’insertion : Wiggler
diminuer le rayon de courbure pour augmenter l’accélération

plan horizontal
K


superposition incohérente  intensité 2N où N nombre périodes

plan vertical
N 1

S
 Chapitre 2: Production des RX

2.3 Rayonnement synchrotron

 élément d ’insertion : Ondulateur

plan horizontal
1
N 

superposition cohérente  intensité N2  spectre discontinu

plan vertical
N 1
 N 
S
 Chapitre 2: Production des RX

2.4 Comparaison des diverses sources

 brillance
photons/s/ mrad2 /mm2 / 0.1%

flux/angle solide

/unité surface échantillon

/résolution en énergie
 Chapitre 3: Détection des RX

3.1 Films photographiques

D = KIst

• D : densité photographique
• I : intensité du faisceau X incident (sur le film)
• s : surface de pellicule exposée au rayonnement !!!
• K : constante de proportionnalité caractéristique du film
• t : temps de pose
 Chapitre 3: Détection des RX

3.2 Détecteurs ponctuels

 chambre d’ionisation
Un gaz (argon ou krypton sous faible pression + halogène en faible
teneur) est soumis à une haute tension proche du claquage. Lorsqu’un
photon X apporte un excès d ’énergie, le gaz est ionisé et une impulsion
de courant produite que l ’on détecte dans circuit électronique adéquat.
Il existe plusieurs régimes de fonctionnement: proportionnel et Geiger-
Muller ...

 compteurs à scintillation
Il s ’agit d’un compteur proportionnel où les photons X sont transformés
en photons visibles par un cristal d’iodure de sodium dopé au thallium et
sont ensuite détecté par une cellule photoélectrique ...

 diodes PIN
Il s ’agit d’un compteur proportionnel où les photons X sont transformés
en paires électrons trous dans un cristal de silicium ou germanium
fortement dopé en lithium. Le dispositif constitue un type jonction PN
qui permet de mesurer un courant...
 Chapitre 3: Détection des RX

3.3 Image Plate

fenêtre Be “Phosphore” ( ions Eu3+)

Ecriture : lorsqu’un photon X frappe le “phosphore”,

des électrons sont excités sur des niveaux pièges de
longue durée de vie ...

fibre optique désexcitation par laser

rouge, lecture dans le
bleu par photodiode

effacement de l ’information
rémanente par éclairement
blanc intense
 Chapitre 3: Détection des RX

3.4 Caméras CCD

fenêtre Be “Phosphore” (Gd2O2S) : conversion RX visible

condenseur à fibres optiques
refroidisseur à effet Peltier

matrice de capacités MOS couplées

i.e. lorsque qu’un photon frappe un pixel MOS, une charge
électrique est stockée que l ’on peut lire ensuite grâce à un
processus de polarisation séquentielle des capacité MOS ...
 Chapitre 3: Détection des RX

3.5 Caractéristiques à retenir des différents détecteurs

 ponctuels
• très bonne dynamique
• très bonne résolution spatiale (dépend géométrie appareillage)
• temps de comptage peut être long (pose + déplacement)

 image-plate
• très bonne dynamique, excellent rapport signal/bruit
• très bonne résolution spatiale: détecteur grand et distance grande
• lecture ~1 minute, temps de pose peut être long

 camera CCD
• bonne dynamique
• résolution spatiale moyenne
• acquisition et lecture rapides
 Chapitre 4: Diffraction / Diffusion

4.1 Diffusion par 2 particules

1 kf
ki r12 I  A2
2

différence de marche optique  déphasage 1 / 2

Q = kf - ki Q  r12
ki
kf
amplitude diffusée à , avec référence en 1

r12
i Q r12
A = A1 + A2 e
pouvoir diffusant de la particule 1
-ro pour 1 électron
 Chapitre 4: Diffraction / Diffusion

4.2 Généralisation à N électrons

N
 origine des positions arbitraire: A=
j=1
Aj e i Q rj

 approximation cinématique pour la densité électronique:

•un élément de volume infinitésimal dV contient dn = n(r)dV électrons
densité électronique

•et donc un pouvoir diffusant -rodn

•l ’amplitude totale diffusée est donc de la forme:


i Q rj
-roEo   n( r )  e  dV = TF[n( r ) ]
transformée de Fourier
 Chapitre 4: Diffraction / Diffusion

4.3 Facteur de diffusion atomique

 modèle d ’atome sphérique: n(r) ~  r   e-r



 facteur de diffusion atomique: fj =  n( r )  ei Q rj  dV
fj
électrons de valence
fj (0) = Ze
électrons de coeur
petits angles

|Q|
 Chapitre 4: Diffraction / Diffusion

4.4 Diffusion par une assemblée de N atomes

 modèle d’atomes sphériques indépendants

N
 facteur de structure :  fj e
F(Q) = j=1 i Q rj

 intensité diffusée : < F(Q) F*(Q) >temps

mesure !
 Chapitre 4: Diffraction / Diffusion

4.5 Cas de systèmes périodiques - loi de Bragg

 périodicité:  Tm tel que n( r+Tm) = n( r )

où pour un système 3D : Tm = um a + vm b + wm c u,v,w  N

les vecteurs a b c définissent une maille élémentaire

Tm

 l’ordre tridimensionnel est ici un ordre à longue portée

 Chapitre 4: Diffraction / Diffusion

4.5 Cas de systèmes périodiques - loi de Bragg

M N
 facteur de structure : 
F(Q) = m=1  f
j=1 j
e i Q ( r + T )
j m

somme sur toutes les mailles

somme sur les atomes de la maille

 réseau réciproque : on introduit une nouvelle base a* b* c*

a* b = b* c = c* a = a* c = c* b = b* a = 0

a* a = b* b = c* c = 2 c c*

Q = H  a* + K  b* + L c* b

H K L quelconques pour l ’instant a a* b*

 Chapitre 4: Diffraction / Diffusion

4.5 Cas de systèmes périodiques - loi de Bragg

 H K L entiers ? Q  Tm = H um + K vm + L wm = n2

N
i Q Tm
e =1  F(Q) = M  
j=1
fj e iQr
=j
M  Fmaille

 interprétation géométrique :
2
d
kf

différence de marche optique 2d  sin() = n ki

sin() |Q| n interférences constructives
 
2 4 2d
 Chapitre 4: Diffraction / Diffusion

4.5 Cas de systèmes périodiques - diffraction

 H K L entiers Q = H  a* + K  b* + L c*

les vecteurs Q forment un réseau appelé réseau réciproque !

Tm QHKL

et correspondent aux seules directions pour

lesquelles on observe de l ’intensité diffractée !
 Chapitre 4: Diffraction / Diffusion

4.6 Désordre dans des systèmes périodiques en moyenne

 pour chaque maille “m” il peut exister des fluctuations :

de position, de composition, etc.

 l’intensité mesurée pour un échantillon baignant dans le

faisceau X incident devient aussi une moyenne d’espace

I(Q)   
m n
< F m  F*
>
m+n n,t  e
i Q T mn
 Chapitre 4: Diffraction / Diffusion

4.6 Désordre dans des systèmes périodiques en moyenne

 diffraction de Bragg IBragg(Q)  | < Fm> |2

 diffusion diffuse ... après quelques étapes de calcul ...

dépendance en Q liée uniquement au
contenu d’une maille  diffusion “large”

Idiffus(Q)  < |Fm|2 > - | < Fm> |2

+


n0 ( < F0F*n > - < F0 > < F*n > )  ei Q T n

forte dépendance en Q si corrélations

“maille à maille” : transitions de phase,
phases modulées, etc.
 Chapitre 4: Diffraction / Diffusion

4.7 Agitation thermique ...

 Fluctuations quadratique moyenne des atomes autour des

positions d ’équilibre:

 diffraction de Bragg IBragg(Q)  Fo e 2 -Q2

pour un système monoatomique avec agitation isotrope !

 diffusion diffuse Idiffus(Q)  1 - e-Q

2
 Chapitre 4: Diffraction / Diffusion

4.8 Matière “molle” et auto-organisée ...

 Ordre à courte et moyenne portée

 Distances caractéristiques plutôt grandes

 Objet des cours suivants de cette école RX ...

Chapitre 5: Eléments d’un montage expérimental

5.1 Construction d’Ewald

Vecteur Q en condition de diffusion

en contact avec la sphère d’Ewald

Origine de l ’espace réciproque

Sphère d ’Ewald: |k| = cste

Chapitre 5: Eléments d’un montage expérimental

5.1 Construction d’Ewald

Chapitre 5: Eléments
Chapitre d’un montage
4: Diffraction expérimental
/ Diffusion

5.2 Exemples de Clichés de diffraction/diffusion des rayons X

composite
incommensurable

fibres
cristal 3D
Chapitre 5: Eléments d’un montage expérimental

5.3 Eléments d’une chaine de mesures

environnement
échantillon détecteur

générateur optique: tête goniométrique

• miroirs
• monochromateur

+ informatique: interfaçage, traitement des données brutes, analyse, etc.