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Vapocraquage Des Hydrocarbures PDF
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© Techniques de l’Ingénieur, traité Génie des procédés J 5 460 − 1
VAPOCRAQUAGE DES HYDROCARBURES ___________________________________________________________________________________________________
1. Généralités Depuis 1920, déjà, aux États-Unis, l’éthylène était obtenu par pyro-
lyse de l’éthane, constituant associé au méthane dans certains gaz
naturels. C’est en 1942 que la société British Celanese construisit la
1.1 Introduction première unité de craquage de gazole lourd qui fournissait l’éthylène
nécessaire à la synthèse ultérieure de l’éthanol et de l’acide acétique.
La production d’éthylène était d’environ 6 kt/an.
Le développement considérable de la pétrochimie, lié à la crois-
sance des industries productrices de matières plastiques, de fibres Dès 1950, trois complexes pétrochimiques importants traitant des
synthétiques, d’élastomères de synthèse, de détergents et de coupes pétrolières étaient construits, l’un par British Petroleum à
nombreux autres produits de la chimie organique, requiert chaque Grangemouth en Écosse, d’une capacité de 30 kt/an d’éthylène, le
année des quantités plus importantes de matières premières hydro- deuxième par Petrochemicals Ltd à Carrington dans le Lancashire,
carbonées. d’une capacité de 10 kt/an d’éthylène, enfin le troisième par ICI, à
Wilton dans le Cleverland, qui fournissait 30 kt/an d’éthylène.
Or, le gaz naturel et les fractions pétrolières obtenues par distilla-
tion, après le fractionnement primaire du brut, sont principalement Entre 1940 et 1950, la capacité moyenne des unités est passée
constitués d’hydrocarbures saturés, paraffines (alcanes) et naph- de 10 à 50 kt/an d’éthylène, mais c’est au cours de la décennie 1950-
tènes (cyclanes), dont la réactivité chimique est médiocre et qui ne 1960 que sont apparues les unités géantes produisant couramment
donnent lieu qu’à des transformations chimiques lentes et peu 300 kt/an d’éthylène à partir du naphta pétrochimique [2].
sélectives : ils ne permettent guère d’atteindre une grande diversité Actuellement, la capacité de production européenne d’éthylène est
de composés chimiques plus ou moins complexes. En revanche on de 25 Mt/an. La France, pour sa part, qui en 1953 avait monté son
peut, par vapocraquage, obtenir des hydrocarbures insaturés de premier vapocraqueur de 18 kt/an à Lavéra (Bouches-du-Rhône), a
nature aliphatique ou aromatique qui, en raison de leurs nombreuses atteint en 1983 une capacité de production de 3 Mt/an, inchangée
possibilités réactionnelles, présentent sur le plan de la synthèse depuis.
organique une souplesse d’emploi remarquable (voir Tableau synop-
tique. Pétrochimie [J 6 015] dans le présent traité).
L’acétylène, qui a été pendant de longues années l’hydrocarbure
de base le plus utilisé en chimie aliphatique, a été progressivement 2. Physico-chimie
remplacé, en raison de son coût de production élevé, par l’éthylène,
le propylène ou le butadiène , selon les synthèses envisagées de la pyrolyse
(cf. tableau A en [Doc. J 5 460]). Actuellement, l’éthylène conserve
toujours son avantage économique par rapport à l’acétylène issu du des hydrocarbures saturés
gaz naturel ou du charbon.
2.1 Considérations thermodynamiques
1.2 Historique Sur le plan thermodynamique [1], les hydrocarbures insaturés
recherchés n’apparaissent stables par rapport aux hydrocarbures
Initialement, vers 1930 et durant la Seconde Guerre mondiale, saturés qui leur donnent naissance qu’à des températures relati-
l’éthylène était produit par liquéfaction et fractionnement des gaz vement élevées (> 350 oC). Ce fait est illustré par la figure 1 qui tra-
de fours à coke, par déshydratation de l’alcool éthylique et même duit la variation, en fonction de la température T (en kelvins), de
par hydrogénation partielle de l’acétylène. À mesure que la demande o
en éthylène se faisait plus importante, on s’est tourné de manière l’énergie libre de formation ∆G form rapportée à un atome de car-
croissante, pour sa fabrication, vers la pyrolyse des fractions pétro- bone, pour quelques composés hydrocarbonés caractéristiques.
lières (gaz légers, naphta pétrochimique ). Pour une température donnée, un hydrocarbure est :
— instable vis-à-vis de ses éléments constitutifs (C + H2) et de tous
Naphta pétrochimique est le nom donné à des coupes pétro- les hydrocarbures dont le point représentatif demeure situé
lières dont l’intervalle de distillation se situe entre 35 et 200 oC au-dessous du sien propre (puisque sa formation à partir de ces
environ. derniers nécessite alors un apport d’énergie) ;
— stable dans le cas contraire.
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Sur la figure 5, on a porté la température du tube entre l’entrée à la vapeur d’eau par exemple, si elle diminue la vitesse de
et la sortie, en fonction non pas directement de la longueur du tube, l’ensemble des réactions impliquées, contribue à améliorer sen-
mais du nombre d’épingles (portions de tube verticales comprises siblement la sélectivité de la pyrolyse en faveur des oléfines légères
entre deux points hauts de fixation, cf. figure 12). La modification recherchées. Outre ce rôle proprement cinétique, la dilution de la
de pente enregistrée vers 700 oC marque le début des réactions de charge hydrocarbonée par la vapeur d’eau exerce un certain nombre
craquage ; la première partie du tube de pyrolyse n’a donc pour objet d’autres effets bénéfiques :
que de porter la charge hydrocarbonée au niveau thermique minimal — apport d’énergie thermique lors de l’introduction de la vapeur
requis par les caractéristiques cinétiques de la transformation. Dans d’eau dans la charge, d’où diminution dans la section réactionnelle
un tel réacteur, caractérisé par l’existence d’un gradient thermique de la quantité de chaleur à fournir par mètre de tube ;
important, seul le profil de température varie avec chaque type de — contribution éventuelle à l’élimination partielle des dépôts de
four et selon les conditions opératoires adoptées. Toutefois, sur le coke dans les tubes de four par réaction avec la vapeur d’eau :
plan industriel, on retient généralement comme significative du fonc-
tionnement d’un four la température de sortie des effluents. C + H 2 O ! CO + H 2
Les températures de pyrolyse varient de 720 à 850 oC en fonction
Compte tenu du niveau thermique très élevé (1 000 oC) exigé tant
de la nature de la charge à traiter. C’est ainsi que la pyrolyse de
par la thermodynamique que par la cinétique dans la conduite de
l’éthane se pratique entre 800 et 850 oC, alors que celle des hydro-
la réaction du gaz à l’eau, cette dernière ne joue toutefois qu’un rôle
carbures saturés lourds (contenus par exemple dans un gazole ) est
mineur dans le décrassage des tubes de pyrolyse.
conduite, en raison de leur réactivité intrinsèque plus élevée, à un
niveau thermique inférieur de 100 oC. L’utilisation de la vapeur d’eau entraîne aussi certains inconvé-
nients qui imposent une valeur limite à sa teneur dans la charge.
Il est important de noter dès maintenant que la température de
Il faut en effet chauffer la vapeur d’eau à la température de réaction ;
la paroi métallique du tube est bien supérieure à celle de l’effuent
sa présence augmente le volume réactionnel requis et, par suite, les
gazeux qui le traverse. Ainsi, pour une température de sortie du four
investissements au niveau des fours. Enfin, sa séparation des
de 884 oC, la température de peau (c’est-à-dire de paroi ) varie, selon
effluents hydrocarbonés nécessite des surfaces de condensation très
les endroits du tube, entre 995 et 1 040 oC.
importantes et demande une plus grande quantité d’eau de refroi-
dissement.
La quantité de vapeur d’eau utilisée, normalement exprimée en
3.2 Temps de séjour tonne de vapeur par tonne de charge, dépend de la masse
moléculaire des hydrocarbures traités. De l’ordre de 0,25 à 0,40 pour
l’éthane, elle atteint 0,50 à 1,00 pour les coupes pétrolières dont la
En raison du gradient thermique, important le long d’un tube de tendance à donner des sous-produits lourds est beaucoup plus
four de pyrolyse, la notion de temps de séjour n’est guère aisée à marquée.
cerner avec exactitude comme dans le cas d’un réacteur isotherme.
Pour une charge donnée, la composition des effluents réactionnels
On est donc souvent amené à définir un temps équivalent θ qui n’est
issus de la pyrolyse est bien entendu liée aux variables précé-
autre que le temps de séjour requis pour réaliser, dans un réacteur
demment étudiées : température, temps de séjour, pression et taux
isotherme travaillant à la température de sortie du four, une
de dilution par la vapeur d’eau. Au niveau de la réalisation indus-
conversion de la charge identique à celle observée dans le tube de
trielle, la recherche de valeurs optimales pour l’ensemble de ces
four à température variable.
variables peut imposer des impératifs contradictoires et la solution
L’importance du temps de séjour est plus grande pour les charges retenue sera généralement le résultat d’un compromis dans le choix
lourdes que pour les charges légères. C’est ainsi que, dans le vapo- du dessin du four d’une part, et des conditions opératoires d’autre
craquage de l’éthane, du propane et, à un degré moindre, du butane, part. De toute manière, il reste alors à relier l’influence globale de
on note peu de différence dans les rendements en produits pour des ces facteurs sur les performances de la section réactionnelle à l’aide
temps de séjour allant de 0, 2 à 1, 2 s. En revanche, pour les charges d’une grandeur représentative dont la détermination expérimentale
liquides, on opère avec des temps de contact de 0, 2 à 0,3 s. En apparaît commode et dont la valeur indique conventionnellement
théorie, des temps de séjour plus courts encore devraient améliorer la plus ou moins grande sévérité du traitement (§ 3.4).
la sélectivité en éthylène et propylène, mais d’autres impératifs
(limites de résistance des matériaux, coûts des fours, etc.) font que
la limite inférieure est pratiquement de 0,2 s. Cette limite a été
récemment abaissée dans le procédé Millisecond de Kellog. Elle est
alors comprise entre 0,08 et 0,1 s. Ce procédé est surtout adapté aux
charges lourdes.
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Basse sévérité : Haute sévérité : Très haute Produits obtenus Gazole Gazole
Naphta
24,4 28,5 sévérité : 33,4 Éthane Propane Butane atm. sous
moyen
(2) vide
Charge Essence Charge Essence Charge Essence
H2 à 95 % (vol.)........... 8,8 2,3 1,6 1,5 0,9 0,8
C5 ....................................... ............. 20,9 ............ 13,8 ............. 4,0 CH4 .............................. 6,3 27,5 22,0 17,2 11,2 8,8
Benzène ............................ 6,1 24,5 7,2 31,8 7,5 46,0 C2 H4 ............................ 77,8 42,0 40,0 33,6 26,0 20,5
Autres C6 .......................... ............ 10,4 ............ 7,5 ............ 2,0 C3H6............................. 2,8 16,8 17,3 15,6 16,1 14,0
Toluène ............................. 4,7 18,9 4,4 19,4 3,2 19,6 C4 H6 ............................ 1,9 3,0 3,5 4,5 4,5 5,3
Autres C7 .......................... ............ 7,0 ............ 4,5 ............ 1,0 Autres C4 .................... 0,7 1,3 6,8 4,2 4,8 6,3
Xylènes.............................. 0,75 3,0 1,4 6,2 1,5 9,2 Essence :
Éthylbenzène + styrène .. 0,7 2,8 1,2 5,3 1,2 7,4 o
dont C5 –200 C (3) ... 1,7 6,6 7,1 18,7 18,4 19,3
Autres C8 .......................... ............ 3,6 ............ 2,0 ............ 1,0 Benzène C6 H6 ........... 0,9 2,5 3,0 6,7 6,0 3,7
C9 ....................................... ............ 8,9 ............ 9,5 ............ 9,8 Toluène C7 H8 ............. 0,1 0,5 0,8 3,4 2,9 2,9
Total................ 24,9 100,0 22,6 100,0 16,3 100,0 C8 aromatiques.......... ............ ............. 0,4 1,8 2,2 1,9
Pourcentage — Non aromatiques. 0,7 3,6 2,9 6,8 7,3 10,8
d’aromatiques .................. ............ 49,2 ............ 62,7 ............ 82,2 Fuel .............................. ............ 0,5 1,7 4,7 18,1 25,0
(1) Les valeurs indiquées en % masse sont obtenues à très haute sévérité,
après recyclage aux fours de l’éthane ou (et) du propane non trans-
formé ou formé dans la pyrolyse.
3.5 Taux de conversion (2) Gazole atmosphérique distillant à pression atmosphérique entre 250 et
380 oC environ, par opposition au gazole sous vide, obtenu par distilla-
tion sous vide du résidu de la distillation atmosphérique précédente (le
C’est le pourcentage en masse de charge transformée en produits gazole sous vide distille entre 380 et 525 oC sous une pression de
1,013 × 105 Pa).
C3– . Il s’etablissait dans les années quatre-vingt aux environs de
(3) Fraction hydrocarbonée dont la distillation s’effectue entre la tempéra-
60 % et a eu tendance à augmenter depuis. Cela permet en effet de ture d’ébullition du pentane (36 oC) et 200 oC (sous 1,013 × 105 Pa).
diminuer la taille de l’unité, en fonction de la demande du marché,
mais au détriment du rendement ultime.
Le vapocraquage des gazoles se fait toujours au maximum de Compte tenu de l’importance que présentent l’éthane, le naphta
sévérité possible pour une durée de cycle donnée (temps compris et le gazole comme charges de vapocraquage, nous commenterons
entre deux décokages, cf. 5.3). ci-après de manière plus détaillée les résultats les concernant.
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Le tableau 3 donne des exemples de rendements obtenus à comme l’illustre la figure 7 . Actuellement, pour atteindre les
diverses sévérités, avec ou sans recyclage de l’éthane formé vers meilleurs rendements en éthylène, on opère à haute sévérité,
des fours particuliers. Les corrélations liant les variables opératoires c’est-à-dire vers 850 oC, et les temps de séjour sont compris entre 0,2
aux rendements des principaux produits ne sont valables que pour et 0,4 s. On est toutefois limité dans le recours aux très hautes sévé-
un type de four déterminé. Cependant, si les valeurs absolues de rités par la formation prohibitive de coke qui conduirait alors iné-
ces corrélations ne sont pas comparables d’une installation à l’autre, luctablement à une augmentation de la fréquence des opérations
le sens des variations demeure. Sous ces réserves, on peut examiner de décokage (cf.§ 5.3).
brièvement l’influence des variables opératoires déjà présentées sur On constate enfin que, pour une même sévérité, le rendement en
le vapocraquage des naphtas. (0) éthylène décroît à mesure que la pression partielle en hydrocarbures
augmente (figure 8).
On ajuste cette pression partielle, en optimisant ainsi le rendement
Tableau 3 – Vapocraquage de naphta : en éthylène (figure 9), par dilution du mélange réactionnel à la
rendements (% masse) en produits de pyrolyse vapeur d’eau. En fait, pour des raisons économiques, on se limite
en fonction de la sévérité généralement à une valeur de l’ordre de 0,5 à 0,6 t de vapeur d’eau
par tonne de naphta.
Sévérité ............... Moyenne Haute Très haute
Les rendements en produits de pyrolyse demeurent encore fonc-
Recyclage C2H6 ... tion de la composition chimique du naphta utilisé. La stabilité ther-
sans avec sans avec sans avec
mique des hydrocarbures croît en effet dans l’ordre suivant :
H2 ......................... 0,8 0,9 paraffines, naphtènes, hydrocarbures aromatiques et elle décroît
14,9 15,5 17,8 18,1 lorsque la longueur de chaîne augmente (cf. figure 4). On observe
CH4 ....................... 14,1 15,2 donc en général que les rendements en éthylène ainsi qu’en pro-
C2H4 ..................... 18,3 24,4 23,5 28,5 30,0 33,4 pylène sont d’autant plus élevés que le naphta de départ est riche
C2H6 ..................... 7,5 ........... 6,2 .......... 4,2 en paraffines.
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Sous cette forme globale, il s’agit bien entendu d’une expression ● La sévérité de l’opération selon l’équation cinétique classique
approchée de la quantité de chaleur requise, qui suppose notam- exprimant le KSF :
ment que cp et ∆H varient peu avec la température et le taux de
conversion.
D’où :
M HC
Q = M R c p ∆T + ------------ ∆ H x f = M R q (2) 1 – xf
1
In -------------- = KSF = θ
0
E
A exp – ----------
RT dt (5)
MR
M HC avec E énergie d’activation,
avec q = c p ∆ T + ------------ ∆ H x f .
MR A constante d’action,
■ La densité de flux thermique ϕ à travers la paroi du tube : R constante molaire des gaz,
ϕ = K (Tm – T ) (3) t temps.
● Le temps de séjour θ :
où le coefficient global de transmission thermique K dépend notam-
ment de l’hydrodynamique de l’écoulement à l’intérieur du tube, L
πnr 2
tandis que la température de peau de la paroi Tm est limitée par des θ = ------------- ρ R dL (6)
contraintes métallurgiques et que la température du mélange réac- MR 0
tionnel T varie le long du tube (cf. figure 5).
avec ρRmasse volumique du mélange réactionnel, variable le
Les densités de flux thermiques ϕ les plus élevées que permet long du tube.
actuellement la technologie de ces unités sont de l’ordre
de 92 kW/m 2 (330 MJ · m –2 · h –1). Si ρ R est la valeur moyenne de la masse volumique du mélange
réactionnel, l’expression (6) devient :
■ La surface d’échange nécessaire, compte tenu des densités de flux
thermique réalisables pour satisfaire les besoins thermiques Q du θ = πnr 2 L ρ R M R (7)
système : cette surface est directement reliée au nombre de tubes et
à leurs dimensions géométriques (longueur et diamètre). Remarque : aux cinq équations de base (1), (3), (4), (5) et (6), il convient d’ajouter deux
équations complémentaires exprimant d’une part la perte de charge et d’autre part l’accu-
En introduisant ϕ la valeur moyenne de ϕ entre l’entrée et la mulation du coke sur la paroi interne du tube de pyrolyse, qui modifie notamment le coef-
sortie du tube de pyrolyse en zone de radiation, on peut écrire en ficient global de transmission thermique K.
première approximation :
5.1.1.2 Influence, sur le nombre et la géométrie
Q = MR q = 2 πnrL ϕ des tubes de pyrolyse, des contraintes thermiques
et cinétiques
MR q
ou encore : ------------- = 2 πnrL (4) On peut écrire à partir des équations (4) et (7) :
ϕ
M R q ϕ = 2 π nrL et M R θ ρ R = π nr 2 L
avec n nombre de tubes de pyrolyse,
r rayon intérieur d’un tube, leur rapport membre à membre qui donne :
L longueur des tubes dans la zone de radiation,
θ = rq ρ R 2 ϕ (8)
le produit 2 πnrL n’étant autre que la surface d’échange recherchée.
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Figure 11 – Vapocraquage de naphta : influence de la géométrie des tubes de pyrolyse sur les rendements en oléfines
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6.2 Contexte économique capacité, conduisant à une sous-utilisation des équipements, elles
sont rapidement absorbées. Le coût de production de l’éthylène
Le coût de production de l’éthylène, produit essentiel du vapo- d’une unité de 600 kt/an fonctionnant à 80 % de sa capacité (donc
craquage, est fonction principalement : ne produisant que 480 kt) est équivalent à celui d’une unité
de 400 kt/an de capacité.
— du coût de la matière première (cf. figure A en [Doc. J 5 460]) ;
— du montant des investissements mis en œuvre (cf. tableau C La surcapacité éventuelle ne concerne pas seulement l’éthylène,
en [Doc. J 5 460]) ; mais aussi tous les autres produits, dont le propylène : ce dernier
— de la valorisation des coproduits. représente aujourd’hui 40 % de la valeur des coproduits d’un vapo-
craqueur de naphta.
Si l’on considère la situation européenne et celle du Sud-Est asia-
tique, où le naphta est la charge utilisée majoritairement, la valori- Enfin la logistique joue un rôle essentiel dans l’économie de la
sation de tous les produits du vapocraquage est primordiale. Le production, en amont pour les approvisionnements comme en aval
butadiène en est un exemple. Sa demande ayant fortement chuté pour le stockage et le transport de l’éthylène et du propylène.
ces dernières années (cf. tableau A en [Doc. J 5 460]), il est devenu Dans de nombreux cas, l’éthylène est utilisé de façon captive par
nécessaire d’en recycler les excédents. Or le butadiène est une la société productrice, ses filiales ou d’autres sociétés voisines.
charge médiocre pour le vapocraquage, une hydrogénation Autour du vapocraqueur se construit en général un complexe très
préalable est souhaitable, ce qui engendre des coûts supplé- diversifié comme celui dont le schéma de production est présenté
mentaires. sur la figure 14. Très souvent, les producteurs d’éthylène ont créé
La valorisation des essences de vapocraquage peut aussi poser un véritable « pool » en reliant les différents vapocraqueurs et leurs
problème. Le pétrochimiste doit en trouver des débouchés, soit chez utilisateurs par un réseau de pipelines et en aménageant des
un raffineur, soit directement. Mais la constitution d’un carburant stockages souterrains importants. De tels réseaux existent aux
aux spécifications requises implique d’indispensables traitements États-Unis, en Europe et en France : dans la région Midi-Rhône-
annexes. En Europe, beaucoup de vapocraqueurs sont intégrés à des Alpes, il y a trois réseaux d’éthylène, un stockage souterrain à Viriat
sites de raffinage, ce qui facilite les échanges. et un réseau de propylène.
La taille des vapocraqueurs est aussi un facteur très important du La production d’éthylène continue à croître dans le monde, aussi
coût de production de l’éthylène. La taille moyenne des unités de bien aux États-UNis qu’en Europe, mais les nouvelles réalisations
vapocraquage en Europe n’a cessé de croître, depuis une capacité se concentrent surtout dans les pays où la matière première est bon
de production de 50 kt / an d’éthylène en 1960 jusqu’à 700 kt / an marché (Moyen-Orient) ou dans la région Asie-Pacifique où l’on enre-
actuellement. Pour bénéficier des économies potentielles d’échelle, gistre depuis 1990 une explosion de la demande.
il faut pouvoir écouler la production sur le marché : en cas de sur-
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P
O
U
Vapocraquage des hydrocarbures R
E
par Claude RAIMBAULT N
Ingénieur ENSPM
Expert à la Direction Stratégie-économie-programme à l’IFP
Professeur à l’ENSPM
et Gilles LEFEBVRE
Ancien Ingénieur Principal à l’IFP
S
Professeur honoraire à l’ENSPM
A
ENSPM : École Nationale Supérieure du Pétrole et des Moteurs
IFP : Institut Français du Pétrole V
O
Aspects économiques
(0)
I
Tableau A – Structure de la demande en hydrocarbures de base
(en pour-cent de la demande en éthylène)
R
États-Unis Europe de l’Ouest Japon
100
1993
100
1978
100
1985
100
1993
100
1978
100
1985
100
1993
100
P
Propylène .........................................................
Butadiène .........................................................
Benzène ............................................................
48
15
42
48,5
11,5
40
52
9
34
51,5
11
42
55
9,5
39
61
9
37
65
16,5
46,5
63,5
16,5
43,5
73,5
14
56,5
L
(0) (0) U
Tableau B – Répartition géographique des charges
de vapocraquage en 1993 (en pour-cent masse)
S
Europe Amérique
de l’Ouest du Nord Japon Monde
Naphta ................................. 70 17 97 50
Gazoles ................................ 9 7 .............. 6,5
Hydrocarbures légers (1).... 21 76 3 43,5
Total ..................................... 100 100 100 100
(1) Issus du gaz naturel et des gaz de raffinerie.
9 - 1995
R [8]
J. Wiley (1979).
CHAUVEL (A.), LEFEBVRE (G.) et RAIMBAULT
(C.). – Production d’oléfines et d’aromatiques.
d’éthylène. Informations Chimie (F), no 157,
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Constructeurs. Fournisseurs
Vapocraqueurs Japon
N’importe quelle société d’ingénierie est susceptible de proposer une unité Mitsubishi
de vapocraquage.
Italie
Fours de pyrolyse KTI
France Pays-Bas
Foster Wheeler France (sous licence Stone et Webster, Lumnus, Kellog) KTI (Kinetics Technology International)
Heurtey Petrochem (sous licence Stone et Webster, Lumnus, Kellog)