BN 3445

Contrôle-commande des usines
de retraitement. Instrumentation
par Jean CHABERT
Directeur technique SGN
Chargé de Mission à Cogema (BR/DT)
1. Mesures en lignes non nucléaires........................................................ BN 3 445 - 2

1.1 Mesures de pression, de niveau et de densité de solution dans des
récipients....................................................................................................... — 2
1.2 Mesures de débit liquide ............................................................................. — 3
1.3 Mesures de température.............................................................................. — 4
1.4 Mesures de pH-métrie.................................................................................. — 5
1.5 Mesures de conductivité.............................................................................. — 6
2. Mesures en lignes nucléaires ................................................................ — 7
2.1 Inventaire des méthodes de mesures nucléaires ...................................... — 7
2.2 Mesure de faible concentration en plutonium de la solution par
comptage alpha ............................................................................................ — 8
2.3 Mesures de faibles concentrations Pu par interrogation neutronique
active ............................................................................................................. — 11
2.4 Mesure du plutonium en solution par comptage neutronique ................ — 12
2.5 Mesure de concentration U, Pu par absorptiométrie gamma .................. — 14
2.6 Contrôle de dépôt de matière fissile en fond de cuves, de batteries....... — 16
2.7 Mesure d’activité des produits de fission dans les solutions ................... — 16
2.8 Mesures nucléaires autour du dissolveur dans les ateliers de cisaillage-
dissolution..................................................................................................... — 17
2.9 Détermination de l’activité des fûts de déchets......................................... — 22
3. Mesures nucléaires sur échantillons dans les laboratoires.......... — 24
3.1 Généralités .................................................................................................... — 24
3.2 Principes de mesures nucléaires non intrusives sur cruchons
d’échantillons................................................................................................ — 24
3.3 Appareils de mesures nucléaires non intrusives sur cruchons à
échantillons................................................................................................... — 26
4. Mesures nucléaires en cours de développement............................. — 28
4.1 Mesure en ligne de faibles concentrations U ou Pu par fluorescence XL — 28
4.2 Mesure de faibles concentrations Pu par verre scintillant........................ — 28
4.3 Mesure de composition isotopique sur les boîtes de stockage de PuO2 — 29
4.4 Mesure d’humidité dans les boîtes de stockage de PuO2 ......................... — 29
Pour en savoir plus .......................................................................................... Doc. BN 3 445
L e cycle du combustible nucléaire comporte les principales activités indus-

trielles et commerciales suivantes :
— prospection minière, extraction et raffinage de l’uranium naturel ;
— enrichissement de l’uranium naturel pour augmenter la teneur en isotope
fissile (235U) de 0,7 % pour l’uranium naturel à environ 3,5 % pour l’uranium
enrichi ;
— fabrication des combustibles à base d’oxyde d’uranium enrichi ;
— utilisation de ces combustibles dans les réacteurs électrogènes (PWR et
BWR) exploités par les compagnies d’électricité des principaux pays
industrialisés ;
Toute reproduction sans autorisation du Centre français d’exploitation du droit de copie est strictement interdite.
© Techniques de l’Ingénieur, traité Génie énergétique BN 3 445 - 1
CONTRÔLE-COMMANDE DES USINES DE RETRAITEMENT. INSTRUMENTATION _____________________________________________________________________
— retraitement des combustibles en vue de récupérer l’uranium et le pluto-

nium et de conditionner les déchets.
Depuis quelques années est venue s’ajouter à ces activités celle qui consiste à
réaliser des combustibles à base d’oxydes mixtes de plutonium venant du retrai-
tement et d’uranium appauvri issu de l’enrichissement. L’exploitation de ces
combustibles (MOX : mixed oxydes), dans les réacteurs à eau, a nécessité la
mise en œuvre d’ateliers de fabrication du type MELOX à Marcoule.
La plupart des pays industrialisés mettent en œuvre ce cycle du combustible
nucléaire au moins en partie.
Outre l’économie de matière première liée au recyclage de l’uranium et du plu-
tonium, le retraitement apporte, par une réduction (aussi importante que cela
est raisonnablement possible) du volume et de la radiotoxicité, une réponse au
problème du conditionnement des déchets plus adaptée et plus porteuse d’ave-
nir que le stockage direct du combustible irradié sortant des réacteurs.
Le retraitement constitue une activité industrielle importante comportant
principalement :
— une destructuration par cisaillage du combustible ;
— une dissolution nitrique de ce dernier suivie d’une séparation de l’uranium
et du plutonium par extraction liquide-liquide ;
— la conversion en oxydes de l’uranium et du plutonium purifié ;
— une vitrification de la quasi-totalité des produits de fission et des actinides
résiduels contenus dans des concentrats d’effluents ;
— un conditionnement en ligne des déchets : compactage des déchets de
structure (gainages en Zircaloy) et des déchets technologiques destinés au stoc-
kage en profondeur, bétonnage des déchets technologiques peu irradiants stoc-
kables en surface.
De grandes précautions sont prises pour ce qui concerne la sûreté, la radiopro-
tection et la minimisation des volumes de déchets et des rejets dans l’environne-
ment.
L’aval du cycle du combustible, bouclé avec le retraitement ou non bouclé avec
le stockage temporaire du combustible irradié, fait intervenir de nombreux grou-
pes industriels mondiaux dont les principaux sont Cogema en France organisé
autour de cinq familles d’activités, BNFL en Angleterre, JNFL au Japon, etc. Ces
sociétés commerciales sont généralement soutenues par des grands organis-
mes d’État comme le Commissariat à l’énergie atomique en France qui a cessé
d’être exploitant d’unités de fabrication pour se consacrer à un rôle de recherche
et de bailleur de procédé, aussi bien pour le procédé lui-même que pour les
mesures nucléaires contrôlant le procédé.
Cet aval du cycle du combustible, d’autant plus sophistiqué et complexe
qu’apparaissent conjointement la radiotoxicité des éléments et l’irradiation, fait
intervenir beaucoup d’instrumentation automatisée et de mesures nucléaires
qui font l’objet de cet article dédié au retraitement.
1. Mesures en lignes non l’industrie chimique où les capteurs ont un contact direct avec les
liquides (flotteurs, densimètres à flotteurs, etc.) ou sont dans
nucléaires l’enceinte de la cuve au-dessus du liquide (capteurs sonores ou
ultrasonores, etc.).
Le principe consiste donc à injecter de l’air à faible débit dans des
1.1 Mesures de pression, de niveau cannes de bullage dont la pression, qui servira de mesure indirecte,
est fonction de la force qu’il faut vaincre contre la colonne de liquide
et de densité de solution pour évacuer cet air en bout de canne. Les transmetteurs de mesure,
dans des récipients mesurant cette pression d’air, peuvent donc être implantés dans des
zones non nucléaires au-dessus des cuves.
Compte tenu de la nature radioactive des solutions, les techni- La méthode consiste à mesurer une pression différentielle entre
ques utilisées excluent les techniques classiques utilisées dans deux cannes de bullage (figures 1 et 2) :
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____________________________________________________________________ CONTRÔLE-COMMANDE DES USINES DE RETRAITEMENT. INSTRUMENTATION
Air comprimé
Manomètre
Bulleurs
Mesure de Mesure de Mesure de

Insufflation
pression niveau densité
d'air comprimé
T T T
Un faible débit d'air comprimé empêche les vapeurs

contaminées de parvenir à l'appareil de mesures. B
La liaison entre la canne et le capteur doit avoir une
pente régulière ( > 5 % ). Ce dernier doit être à un niveau
supérieur à celui du réservoir.
H C
Figure 1 – Canne de bullage. Principe H'
D
— entre une canne dans la cellule et une canne en haut d’une

T : transmetteurs (capteurs de pression différentielle )
cuve ou d’un évaporateur pour les mesures de pression ou de
dépression ; Mesure de niveau pD - pB = H ρg :
— entre une canne en haut de la cuve et une canne immergée - canne D toujours immergée;
jusqu’au fond de la cuve pour les mesures de niveau ; - canne B jamais immergée.
— entre deux cannes immergées pour la mesure de densité. Mesure de densité pD - pC = H'ρg :
- hauteur H' connue par construction;
Quatre cannes de bullage (références A, B, C, D, figure 2) asso-
- cannes C et D toujours immergées.
ciées à trois transmetteurs de pression différentielle permettent
Mesure de pression pD - pA :
donc de réaliser les trois mesures de pression, de niveau et de den-
- canne B dans cuve ;
sité. L’intérêt essentiel du bullage d’air à faible débit est d’avoir un
- canne A dans case contenant la cuve.
confinement dynamique entre la cuve ou l’évaporateur contenant
des solutions radioactives vis-à-vis des transmetteurs situés dans
une zone accessible au personnel ; les vapeurs contaminées ne peu- Figure 2 – Schéma avec les 4 cannes de bullage pour la mesure de
vent remonter jusqu’aux transmetteurs. pression, de niveau et de densité
Pour des mesures sur fluides non radioactifs, des méthodes plus
simples peuvent être utilisées (manomètre à membrane, transmet-
teur en pied de cuve, etc.). des développements spécifiques ont été nécessaires pour la mesure
de débits de liquides fortement actifs ;
La connaissance du volume est souvent exigée. Les mesures de
— fiabilité et facilité de maintenance notamment sur des fluides
niveau et de densité permettent de déterminer la hauteur de liquide
faiblement actifs : les débitmètres avec des organes en mouvement
au-dessus de la canne basse (HP). La connaissance du volume mort
(compteurs à roues ovales, à hélice) initialement employés ont été
au-dessous de la canne basse (HP) et de la forme de la cuve intégrée
abandonnés et seuls les débitmètres sans pièces en mouvement
dans la carte de traitement en n segments linéaires permet de calcu-
sont utilisés.
ler le volume de la solution présente dans la cuve.
Le choix des débitmètres dans les usines de retraitement se fait
en fonction de l’activité des liquides.
1.2 Mesures de débit liquide ■ Liquides inactifs ou faiblement actifs

Ils autorisent l’emploi :
La mesure de débit liquide est relativement difficile ; les méthodes — de débitmètres électromagnétiques résistant bien aux agres-
pouvant être utilisées sont nombreuses et dépendent d’un certain sions chimiques et n’introduisant pas de perte de charge ; par con-
nombre de paramètres : tre, ces débitmètres ne fonctionnent que sur des liquides
— l’échelle de débit ; conducteurs (K = 5 mS.cm–1) ;
— l’agressivité de la solution ; — de débitmètres à orifice (orifice intégré ou déporté) sensibles
— la conductivité ; toutefois aux problèmes de bouchage pour des solutions chargées ;
— la charge en sels ; — de débitmètres à effet Coriolis (qui commencent à être utilisés)
— la perte de charge dans le débitmètre ; qui ont l’avantage de fournir plusieurs informations, à savoir débit-
— la radioactivité des solutions ; masse, débit-volume et par corrélation densité ;
— la fiabilité ; — de débitmètres à flotteurs (rotamètres), couramment utilisés
— la facilité de maintenance. pour des solutions secondaires, les mesures n’étant pas reportées
dans la salle de conduite.
Deux critères essentiels ont été retenus pour effectuer un tri parmi
tous les types de débitmètres : ■ Liquides actifs
— radioactivité des solutions : pour des liquides inactifs ou fai- Pour des mesures de débit de solution très actives, les débitmè-
blement actifs, des débitmètres classiques sont utilisés ; par contre, tres cités précédemment ne peuvent être utilisés, essentiellement
pour des problèmes de tenue aux radiations et de maintenance.

Depuis l’origine des usines de retraitement, différents développe- QER
ments ont été effectués en fonction des domaines d’application (pis- Consigne
tons doseurs, roues doseuses et pompes doseuses, GÉDÉON et pot Mesure
Commande
QT NCGH
à orifice d’autre part).
HB HB QV
Le retour d’expérience a orienté le choix actuel vers un appareil Vide
servant à la fois d’organe de transfert et de mesure appelé GÉDÉON Insufflation
x
(générateur de débit à orifice noyé). Le GÉDÉON (figure 3) est un V2 (NF)

V1 (NO)
récipient dont on règle la vitesse de remplissage à travers un orifice x Ventilation
AC x
calibré par le réglage de la valeur du vide d’aspiration, tandis que HP BP
l’écoulement est libre en sortie sur un déversoir interne. Le débit est
uniquement fonction du niveau de remplissage dans le tube de
mesure dans lequel plonge la canne HP, donc de la pression diffé- GÉDÉON Canne engorgement
rentielle entre les cannes HP et BP. NCH
En régime établi, une régulation QER, utilisant comme référence
la valeur de cette pression différentielle, maintient à l’intérieur du
récipient la dépression nécessaire pour obtenir le niveau de consi-
gne désiré. Pour avoir une régulation plus précise, la phase d’amor-
çage n’est pas faite par l’organe réglant QV mais par une vanne tout Orifice
calibré Sortie
ou rien V2 qui se referme dès que l’amorçage est détecté par le seuil
de niveau NCH.
Pour se garantir de la création d’un siphon, une détection d’engor-
gement NCGH, indépendante de la mesure de niveau, est faite sur
une canne engorgement. Cette détection met l’installation en sécu-
rité par mise à la ventilation du récipient (ouverture V1).
Domaine d’application des GÉDÉONS

Au démarrage, l'amorçage est réalisé par
Gamme de débits : fermeture V1 et ouverture V2 jusqu'à
— liquides clairs : 10–2 à 3,5 m3.h–1 ; détection du seuil NCH qui active la
— liquides chargés : 10–1 à 3,5 m3.h–1. régulation QER et referme V2
Précision de la mesure : environ ± 2 % du débit maximal.
Plage de fonctionnement : entre – 30 % et + 20 % du débit nomi-
nal.
QER débit enregistré régulé
Avantages et inconvénients des GÉDÉONS QV vanne de régulation de vide
Parmi les avantages, il faut noter : V2 vanne n¡ 2
— un appareil robuste entièrement statique ; V1 vanne n¡ 1
NCH niveau contact haut
— l’absence de raccord en fond de cuve (amont et aval) ;
NCGH niveau contact garde haute (avertissement)
— la précision satisfaisante de la régulation de débit ;
— le système se vidange automatiquement en fin de transfert ;
— l’organe de mesure de débit est intégré (orifice calibré). Figure 3 – Schéma de contrôle d’une mesure de débit par GÉDÉON
Parmi les inconvénients, il faut noter :

— le besoin d’une production de vide ;
— l’air extrait (amorçage et fonctionnement) doit être traité ; Tableau 1 – Couples thermoélectriques et sondes à
— le risque de bouchage de l’orifice avec le liquide chargé (ou résistances utilisés dans les usines de retraitement
débit trop faible).
Sondes à
Type Couples thermoélectriques (1)
résistances
Matériaux nickel - chrome / platine rhodié (10 % platine (R0 à
1.3 Mesures de température nickel allié de Rh) / platine 0 °C = 100 W)
Sensibilité 41 mV.°C–1 10 mV.°C–1 0,385 W.°C–1
moyenne
Les mesures de température sont utilisées tant pour la conduite
du procédé (contrôle des dissolveurs, évaporateurs, colonnes pul- Domaine 0 à 1 100 1 000 à 1 300 0 à 350
sées ou mélangeurs-décanteurs) que pour la sécurité (cuves de stoc- d’utilisation
kage des solutions de produits de fission). pratique (°C)
Les mesures par sondes à résistances métalliques et couples ther- Présentation Gaine : acier inoxy- Gaine : acier inoxy- Gaine métallique
moélectriques sont les deux méthodes industrielles de contrôle des dable ou acier dable ou acier Résistance noyée
températures. Les thermistances, bien qu’ayant une sensibilité éle- réfractaire ou Inco- réfractaire ou Inco- dans un ciment
nel nel réfractaire
vée et un encombrement réduit, sont peu utilisées dans les usines, Soudure chaude Soudure chaude
encore que leur emploi mériterait d’être plus répandu pour des tem- noyée dans l’iso- isolée avec des
pératures voisines de la température ambiante. lant minéral perles réfractaires
Les couples thermoélectriques, en particulier ceux qui sont gai- (1) Les couples thermoélectriques cuivre-constantan, bien que légèrement
nés, ont l’avantage d’être plus robustes et de mieux résister aux plus précis, sont abandonnés au profit des couples thermoélectriques
rayonnements ; par contre, ils sont moins précis que les sondes à nickel chrome /nickel allié, plus robustes et ayant une gamme d’utilisa-
résistance. Ces couples thermoélectriques sont les capteurs les plus tion plus large. C’est pourquoi nous ne les avons pas cités ici, bien qu’ils
employés car la robustesse est préférée à la précision. soient utilisés pour de nombreuses mesures dans les ateliers anciens.
Un couple thermoélectrique de faible diamètre a une faible capa-

cité thermique et une faible inertie, mais il est plus fragile et vieillit
plus vite ; le compromis consiste à utiliser des couples thermoélec- Thermomètre
triques gainés ayant un diamètre extérieur moyen de 2 à 3 mm. La à résistance
jonction de référence n’est pas maintenue à température fixe, mais
un thermomètre à résistance placé dans la boîte de liaison effectue
automatiquement la compensation électrique nécessaire.
Arrivée ER EV
Pour protéger les couples thermoélectriques ou les sondes à Mise à l'air
résistances des chocs mécaniques, de la corrosion et souvent de la ∅ 100 x104
contamination radioactive, ainsi que pour assurer l’étanchéité vis-à-
vis de l’enceinte dans laquelle s’effectue la mesure, on utilise des
Déversoir
5,5
cannes protectrices plongeantes. Ce sont des tubes en acier inoxy-
dable de même nuance que celui du récipient. Les dimensions le
plus couramment utilisées pour ces tubes sont : ∅ 35 x 42
62,5
— diamètre externe : Æ ext = 13,7 mm ;
— épaisseur : e = 3,2 mm. 70 75 75 40 90
Le doigt de gant dans lequel s’introduit la canne est prolongé au-
delà de la zone active afin de faciliter le remplacement du détecteur.
Le tableau 1 donne les caractéristiques principales des capteurs
Robinet
de températures.
ER électrode de référence
1.4 Mesures de pH-métrie EV électrode de verre
Purge Retour
Pour obtenir les meilleurs rendements des extractions liquide- Les cotes sont en millimètres du pot vers procédé
liquide, assurer la sécurité du matériel et respecter la réglementa-
tion concernant les rejets des effluents, il est nécessaire de connaître
le degré d’acidité ou d’alcalinité de certaines solutions. La mesure Figure 4 – Détermination du pH en continu. Pot de mesure à niveau
de pH indique la concentration en ions acides libres [H3O+] de la constant (extrait de la note CEA n° 1292)
solution. Si [H3O+] est exprimé en ions-grammes par kilogramme de
solvant :
1
pH = lg -------------------
[ H3 O ]
+ Il y a donc proportionnalité directe entre E et le pH pour une tem-
pérature donnée.
Les pH-mètres utilisés permettent les mesures en continu par L’électrode de mesure sert à régler la sensibilité (ou pente) de la
méthode électrométrique classique. Leurs électrodes sont placées mesure. Les électrodes de verre classiques permettent de travailler
dans un pot de passage à niveau constant (figure 4) muni d’un dis- sur une plage de 2 à 12 pH. Pour des solutions très basiques, il y a
positif de purge permettant son nettoyage. La mesure de pH dépend une véritable action corrosive des ions OH– sur les ions Na+ de
de la température (une variation de ± 10 °C autour de 20 °C entraîne verre : la concentration en ions H3O+ est très faible et la présence
une modification relative du pH de ± 2 %). La sonde thermométrique alcaline (Na+, Li+, K+, Ca2+, etc.) provoque des erreurs importantes
utilisée permet la compensation automatique de la mesure. sur la mesure ; cette marge d’erreur alcaline étant due essentielle-
Les capteurs de pH généralement employés comprennent ment à l’ion Na+, elle est souvent appelée erreur de sodium. Une
(figure 4) une électrode de mesure à paroi en verre mince et une électrode a été développée pour travailler dans les plages 10 à
électrode de référence. La mesure du pH repose sur la comparaison 14 pH ; elle a été fabriquée en ajoutant certains composants qui
de deux f.é.m. données par les solutions à pH de référence et à pH améliorent sa sélectivité, sa résistance chimique et la résistance du
inconnu. verre. Il existe également une erreur dite erreur acide pour des solu-
Les mesures de pH sont faites par mesure potentiométrique dans tions très acides (pH < 1), erreur difficilement éliminable : la tension
un pot de passage à niveau constant, directement sur une tuyaute- fournie par l’électrode de mesure ne correspond pas à la tension
rie, dans une cuve ou un bassin grâce à un corps plongeant sur obtenue dans la formule de Nernst.
lequel sont fixées les électrodes. La partie détection comprend trois L’électrode de référence est une électrode au calomel et au chlo-
électrodes : mesure, référence et température. Ces trois électrodes rure de potassium saturé, la jonction liquide est assurée par une
sont soit séparées, soit rassemblées sur la même sonde, soit deux pastille céramique poreuse. Ces électrodes peuvent être soit scel-
combinées (mesure + référence) et une séparée par la température. lées, soit à circulation de KCl. Le contact électrique est assuré par
Dans les usines de retraitement, les deux méthodes (électrodes l’écoulement de KCl à travers un élément poreux vers la solution à
séparées et électrodes combinées) sont utilisées pour suivre le pro- mesurer. Ces électrodes servent, grâce à un potentiel constant (réa-
cédé. lisé par la combinaison « métal-sel métallique insoluble-solution
L’électrode de mesure est en général une électrode à membrane saline »), à garantir la stabilité de la mesure, donc le zéro. Il ne faut
de verre mince (0,2 à 0,8 mm). Cette électrode a la propriété de fixer pas que la solution à mesurer remonte dans la solution de référence
sur sa surface les ions H3O+, la quantité d’ions fixés sera fonction de sous peine de la détériorer. Une légère surpression de KCl permet
la concentration de ces ions dans la solution analysée, donc de son d’éviter cette pollution.
pH. Ces ions H3O+ vont créer à la surface du verre une tension pro- La température influe sur le pH par deux phénomènes : la disso-
portionnelle au pH. L’électrode de mesure a la particularité de déli- ciation des molécules dans le liquide à mesurer et l’influence sur les
vrer une différence de potentiel par rapport à une électrode de potentiels des électrodes de mesure et de référence. La compensa-
référence suivant la loi de Nernst : tion de température ne permet de corriger que l’influence sur les
potentiels des électrodes ; en effet, l’influence sur le produit à mesu-
RT + rer dépend de sa composition et ne peut donc pas être corrigée en
E = E 0 Ð -------- ln [ H 3 O ]
nF automatique. La compensation en température permet de ramener
RT
où E0 et -------- sont des constantes. la sensibilité des électrodes à leur sensibilité à 20 ou 25 °C.
nF
De nouvelles électrodes à transistor à effet de champ (FET : Field

Effect Transistor) ont été testées dans des applications où les élec- γ (mS . cm-1)
trodes en verre risquaient d’être cassées. Le retour d’expérience 800
n’est pas encore suffisant pour les juger.
1.5 Mesures de conductivité 600
Les mesures de conductivité permettent de déterminer les

concentrations en ions (positifs et négatifs) des solutions électrolyti- 400
ques jusqu’à des concentrations de 4 à 5 ions-grammes par litre.
Si deux électrodes inactives plongeant dans les solutions sont
soumises à une différence de potentiel, il circule un courant propor-
tionnel à la conductance G (inverse de la résistance). La conductivité 200
g est la conductance d’une colonne de longueur < = 1 cm et de sec-
tion s = 1 cm2 :
1 s
G = ---- = g ---
R < 0
0 3 6 9 12
G s’exprime en siemens et la conductivité g en S.cm–1 (ou ses sous- N normalité
+
N en [H O ]
multiples mS.cm–1, mS.cm–1). 3
La conductivité d’un électrolyte provient de la dissociation par-

Figure 5 – Conductivité de solutions d’acide nitrique
tielle ou totale de ses molécules en ions qui migrent en sens oppo-
sés sous l’effet d’un champ électrique. La conductivité g dépend
donc de la concentration en électrolyte (K et a), de sa nature (n, a,
mC , mA) ainsi que de certains paramètres tels que température et vis-
cosité qui agissent sur mC et mA. On trouvera sur la figure 5 la con-
ductivité d’une solution d’acide HNO3 en fonction de sa
concentration exprimée en normalités.
Il existe deux principaux types de conductimètres : Démodulateur
— à électrodes ;
— sans électrode.
Dans les usines de retraitement des combustibles, les deux types Amplificateur Asservissement
sont adoptés. Les conductimètres à électrodes sont essentiellement
utilisés pour le contrôle de qualité de fluides inactifs (eau désiliciée,
eau de refroidissement, etc.) et leur technique est connue. Nous ne
décrirons ici que les conductimètres sans électrode, bien adaptés
aux mesures de conductivités élevées (jusqu’à 1 S.cm–1) et remé- Tore de lecture
diant aux inconvénients majeurs des appareils classiques : dépôts Ic
solides sur les électrodes, bulles, phénomène de polarisation dans I<
le cas d’une mesure par courant continu et influence des capacités
Spire liquide
parasites dans le cas d’une mesure par courant alternatif.
Le principe de fonctionnement des conductimètres sans élec- Rc Affichage
trode (figure 6) est le suivant.
L’appareil se compose d’une tête de mesure constituée de deux R< R2
tores isolés, plongés dans la solution, et d’un ensemble électronique
associé. Le bobinage primaire du tore inducteur est parcouru par un Tore inducteur
E
courant alternatif délivré par un générateur (fréquence de l’ordre de
20 kHz). Le liquide environnant ce tore forme une spire en court-cir-
cuit sur sa résistance propre, et il y circule un courant proportionnel
à la conductivité de la solution. Le courant circulant dans la solution Générateur Ic courant de compensation
induit, à son tour, un champ magnétique variable dans un tore de 20 kHz I< courant dans le liquide
lecture coaxial avec le tore inducteur et crée une différence de
potentiel proportionnelle à la conductivité aux bornes du bobinage
de lecture.
Figure 6 – Conductimètre sans électrode. Schéma de principe
Cette tension est soumise à des dérives diverses : variation de
l’amplitude et de la fréquence du signal provenant de l’oscillateur,
variation des caractéristiques magnétiques des tores en fonction de
la température et du temps. Les effets de ces dérives sont annulés siblement égal à celui régissant les variations de conductivité (1,4 %
en effectuant une mesure de zéro à l’aide d’enroulements auxiliai- par °C). Dans une plage d’utilisation de 40 °C environ, Rc permet de
res. Le courant de compensation Ic (figure 6), opposé au courant ramener automatiquement toutes les mesures à une température de
dans la solution I , , annule le signal de lecture. Ce courant est réglé référence (25 °C par exemple). La tête de mesure en polyéthylène et
par le potentiomètre R1 dont la position du curseur, asservie au acier inoxydable peut séjourner dans l’acide nitrique à 90 °C ; la pré-
signal de lecture, est fonction de la conductivité de la solution. cision de l’appareil n’est pas diminuée si l’on prend soin d’effectuer
La résistance Rc placée dans le circuit de compensation est à la l’étalonnage à 90 °C. Pour cet acide, la plage d’utilisation s’étend
température de la solution ; son coefficient de température est sen- entre 0,1 et 4 N.
ton à la sortie des dissolveurs, la mesure de contamination des eaux

de rejets, etc., ne seront pas décrites.
Masse volumique (g . cm-3)
Nous ne décrirons donc que les plus courantes pour les trois pro-
duits principaux : Pu, U, PF (produits de fission), avec la classifica-
1,3 tion suivante :
— mesures de fuites (faible concentration) ;
— mesures de concentration ;
— mesures de dépôts.
1,2 ■ Mesures de fuites

125
U (g/L)
Ces mesures ont fait l’objet de beaucoup de développement car

5,0
elles permettent de détecter très vite un dérèglement du procédé.
) La mesure de fuites Pu a été la première à être étudiée (1956) et

4,0 (M mise en service au démarrage de l’usine UP1 de Marcoule (1959)
1,1 62,6 O 3 notamment pour éviter l’envoi de Pu dans les effluents. Le comp-
3,0 HN tage a par tambour rotatif est la mesure la plus utilisée car sa sensi-
2,0 bilité est meilleure que la mesure par fluorescence ou par
0 1,0 interrogation neutronique active. La mesure directe des rayons X
0,72 émis par le Pu aurait pu être une alternative : sa sensibilité est
1,0 meilleure que la mesure a mais l’influence de produits de fission
0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 limitait son utilisation au troisième cycle seulement ; c’est pourquoi
Conductivité (S . cm-1) elle n’a pas été développée.
La mesure de fuites U dont l’importance est moins primordiale
M : molalité de HNO (Å de la normalité) que la mesure de fuites Pu a connu de nombreux développements,
3
notamment par l’utilisation de mesures physico-chimiques avec
adjonction de réactifs. Ces dernières ont été abandonnées à cause
Figure 7 – Masse volumique et conductivité des solutions nitriques des effluents chimiques qu’elles généraient. Aujourd’hui, la
en fonction des concentrations en uranium et en acide méthode par fluorescence X en cours de qualification est la seule
proposée.
La mesure de fuites PF, utilisée essentiellement pour contrôler la
non-contamination des fluides de refroidissement, est une mesure
La mesure de conductivité associée à une mesure de densité peut facile à mettre en œuvre et à maintenir.
être utilisée pour connaître la concentration en uranium des solu-
tions en utilisant le réseau de courbe de la figure 7. ■ Mesures de concentration
■ Applications des mesures de conductivité sans électrodes Elle pose moins de problèmes que la mesure de fuite.
Trois types d’applications sont couverts par les conductimètres Pour le Pu, le compteur a utilisé initialement a été rapidement
sans électrodes : remplacé par les compteurs neutrons beaucoup plus faciles à instal-
— la mesure de la normalité des solutions d’acide nitrique utili- ler et à maintenir et moins onéreux. La méthode neutronique est
sées comme réactifs ; donc universellement utilisée. Pour quelques cas particuliers, une
— le contrôle de la bonne efficacité de la réaction, c’est-à-dire de mesure par absorptiométrie g a été utilisée.
la destruction de l’acide nitrique par le formol dans les évaporateurs
de produit de fission, en vérifiant la conductivité des distillats ; il faut La mesure de concentration U est normalement faite par densité
noter dans ce cas que la solution est un mélange d’acide nitreux et (méthode non nucléaire) sauf pour quelques cas particuliers (acidité
d’acide nitrique dont les conductances sont différentes ; la relation très variable) où un absorptiomètre g est utilisé.
entre conductivité et normalité totale (nitreux + nitrique) est diffé- La mesure de concentration PF par comptage g pour mesure
rente de celle indiquée par la courbe ; notamment des facteurs de la contamination est une méthode diffi-
— le contrôle de concentration en uranium en associant une cile à cause de l’augmentation de contamination du présentateur de
mesure de densité et d’acidité. mesure dans le temps. Elle a fait l’objet de nombreux développe-
ments (mesures sur tube, présentateur Albion, présentateur Zébu-
lon, etc.). Actuellement, le présentateur Zébulon est normalisé.
■ Mesure de dépôt de matières fissiles
2. Mesures en lignes Cette mesure, qui concerne essentiellement le Pu, utilise la plu-
part du temps les compteurs neutrons passifs sauf pour les cuves de
nucléaires début de l’usine où la présence de 244Cm nécessite l’emploi de
mesure par interrogation neutronique active. Ces mesures ne sont
pas effectuées régulièrement (essentiellement en intercampagne).
Le tableau 2 résume les méthodes utilisées qui seront décrites
2.1 Inventaire des méthodes de mesures dans les paragraphes suivants.
nucléaires Nous aborderons les mesures spécifiques telles que les mesures
autour des dissolveurs et le contrôle des fûts de déchets ainsi que
les mesures en laboratoire sur les cruchons de prise d’échantillon.
Il n’est pas possible de décrire toutes les mesures nucléaires uti-
lisées dans les usines de retraitement ; certaines mesures telles que Les mesures en cours de développement ou de qualification
le contrôle des eaux des châteaux de transport, la mesure de kryp- seront décrites au paragraphe 4.
versé une épaisseur de matière égale à son parcours) jusqu’à E1

Tableau 2 – Inventaire des méthodes de mesures (énergie caractéristique d’émission de la particule a).
nucléaires en ligne
dN/dE peut s’exprimer en fonction de (dE/dx)E, pouvoir d’arrêt, à
l’énergie E, du matériau constituant la source :
Libellé U Pu PF
Faibles Fluorescence Compteur a Détecteur g (NaI) dN n0 S 1
-------- = ---------- × ---------------------------
concentra- XL (1) rotatif en 4 p dE 4 ( d E ¤ d x )E
tions (fuites) INA (3)
Fluorescence Les influences de la présence d’un absorbant et de la fenêtre
XL (1) d’entrée du détecteur sont indiquées sur la figure 8b.
Verre
scintillant (1) Pratiquement, on effectue des comptages au-delà d’un seuil
déterminé fonction du bruit de fond. Dans ces conditions, le comp-
Concentration Densité Neutron passif Compteur g tage est proportionnel au nombre de particules émises ou à la con-
(bullage) (2) Absorptiomètre g Zébulon
Absorptiomètre g centration en plutonium si l’on connaît sa composition isotopique.
Soit donc un détecteur de surface S placé à une distance h1 de la
Dépôts Neutron passif
INA (3) solution et protégé par une membrane de Mylar dont l’épaisseur en
équivalent air est h2 (figure 9).
(1) Mesures en cours de développement
(2) Mesures non nucléaires
(3) INA : interrogation neutronique active
Dans le cas où plusieurs méthodes sont valables, la méthode en caractère
gras est la plus utilisée.
Détecteur
2.2 Mesure de faible concentration
en plutonium de la solution Rs
Source
par comptage alpha
a détecteur
La mesure des particules a émises par la solution est une
méthode très utilisée pour le contrôle des fuites en plutonium, c’est-
à-dire pour de faibles concentrations. Pour des solutions concen-
trées, la détection neutronique ou l’absorptiométrie g sont plus sou-
dN / dE
vent utilisées.
Méthode sensible de mesure du plutonium en faible concentra-
tion, le comptage des particules a, à partir de solutions, est délicat
I
à mettre en œuvre à cause du faible parcours des a dans la matière
(40 mm dans l’eau) et de l’agressivité chimique de la solution. Il est
donc nécessaire de placer le détecteur très près du liquide et de le II
protéger par un écran mince (feuille plastique de 3,8 mm). De plus, la
relation entre le comptage a et la concentration en plutonium n’est
pas toujours évidente à établir ; elle nécessite de connaître la
composition isotopique du plutonium et la teneur en éléments para-
sites (Am, Cm, etc.) ; enfin, les émissions b et g des produits de fis- E1 E
sion en solution rendent difficiles les interventions sur le matériel. I spectre idéal
II spectre avec absorbant,
mesuré avec un détecteur ayant une fenêtre d'entrée
2.2.1 Nombre de particules alpha issues
d’une source épaisse b spectre des particules
Une source de particules a est dite épaisse si son épaisseur est

supérieure au parcours des a dans le matériau la constituant. Dans Figure 8 – Mesure des particules issues d’une source épaisse
l’eau, pour les a du plutonium 239, ce parcours est de 36 mm : prati-
quement, tout échantillon liquide constitue une source épaisse.
Soit N le nombre de particules a émergeant par seconde (exprimé
en c/s, c’est-à-dire en nombre de coups par seconde) de la source de
surface S (cm2) ou comptées par un détecteur idéal, de même sur- Détecteur
face, posé sur la solution, sans membrane de protection (figure 8a) : h2
n0 Rs S h1
N = -----------------
4
avec n0 (dps.cm–3) activité de la solution (1 dps = 1 Rs Solution
désintégration par seconde ; ici 1 a.s–1),
Rs (cm) parcours des particules a dans la source.
Le spectre en énergie obtenu dans ces conditions idéales a l’allure
de la courbe I de la figure 8b ; il s’étend de 0 (particule ayant tra- Figure 9 – Détecteur de surface pour une source épaisse. Principe
Le comptage peut être calculé par la formule théorique suivante :

Vers moteur disque Vers moteur tambour
2
n0 × Rs × S ( Ra Ð h Ð d )
N = ------------------------- × --------------------------------- × r
4 R a(R a Ð d) Photomultiplicateur
avec Rs parcours des particules a dans la solution Soufflage Soufflage

(épaisseur utile de la source),
h = h1 + h2, Dépression Dépression
Ra parcours des particules a dans l’air,
d énergie résiduelle minimale en air équivalent Plaque de
Couvercle soufflage air
que doit posséder la particule a atteignant le
détecteur pour être comptée,
r efficacité du scintillateur. Le scintillateur au ZnS
utilisé est hétérogène. Son rendement quantique Disque
est inférieur à 1. Cuve
Sortie Entrée
solution solution
2.2.2 Appareils de mesure de la concentration Scintillateur Tambour Solution
Les appareils de mesure peuvent être conçus selon deux princi- Figure 10 – Compteur alpha rotatif. Principe de l’ANPu
pes de mesure :
— le détecteur est à une certaine distance du film liquide : des
dispositions doivent être prises pour éviter la contamination du
Compte tenu du parcours des a dans l’air, la solution doit passer
détecteur (air de soufflage par exemple) ;
très près du scintillateur (7 mm). Il faut donc lui assurer une protec-
— le détecteur est au contact de la solution : des dispositions
tion contre l’attaque chimique des vapeurs d’acide ou de solvant ;
doivent être prises pour pouvoir décontaminer la membrane de pro-
les grains de ZnS sont enrobés dans un liant et l’ensemble est pro-
tection (rinçage, ultrasons, etc.).
tégé par une feuille de polytéréphtalate d’éthylène (Terphane, mar-
Actuellement, seuls les appareils alpha rotatifs (détecteur placé à que appartenant à la Sté La Cellophane) de très faible épaisseur
distance du film liquide) possèdent une expérience industrielle : uti- (3,8 mm). Afin d’éviter que les vapeurs de solution ne s’y conden-
lisation dans les usines de retraitement Cogema de Marcoule et La sent, un balayage d’air entre la solution et le détecteur est assuré en
Hague, les ateliers pilotes du CEA Marcoule, l’usine de retraitement permanence évitant de contaminer la membrane de protection du
de Tokaimura (Japon). De plus, l’usine de retraitement de BNFL scintillateur.
(G.-B.) utilise des compteurs de même conception. Des essais de
Le contrôle de bon fonctionnement de l’ensemble de détection
compteurs à scintillateur en verre sont prévus pour des ateliers
est obtenu par un disque intercalé entre le tambour et la sonde. Ce
futurs, mais actuellement, nous n’avons pas d’expérience indus-
disque peut placer devant le détecteur une partie pleine (vérification
trielle de ces compteurs.
du bruit de fond), une source (contrôle de l’efficacité et du réglage
du seuil de détection) ou un trou (position mesure).
Les moteurs d’entraînement du tambour et du disque sont situés
2.2.3 Description du compteur alpha rotatif en dehors de l’enceinte blindée afin que leur remplacement se fasse
aisément.
Un tambour cylindrique, en acier inoxydable finement sablé, Plusieurs modèles ont été fabriqués depuis leur première mise en
tourne dans une cuve à niveau constant dans laquelle circule la solu- service en 1958. Dans les années 1970 à 1985, deux modèles
tion à analyser. Le tambour, en partie immergé, entraîne du liquide [ANPu 4 (surface du scintillateur 8 cm2) et ANPu 5 (surface du
sous le détecteur (scintillateur au ZnS associé à un photomultiplica- scintillateur 50 cm2)] étaient disponibles. Depuis 1985, un modèle
teur) qui compte les particules a émises (figure 10). intermédiaire unique [ANPu 6 (surface du scintillateur 20 cm2)]
Le système de tambour a été choisi parmi d’autres présentateurs bénéficiant du retour d’expérience des modèles ANPu 4 et ANPu 5 a
(déversoir, fils verticaux, réservoir statique, etc.) parce qu’il permet été développé : le taux de comptage est d’environ 10 c/s, pour une
d’obtenir un film ayant une épaisseur supérieure aux parcours des a concentration de 1 mg/L. Ce modèle est équipé d’un système
(source épaisse) mais d’une épaisseur relativement fine (environ d’ultrasons pour nettoyer la cuve et le tambour.
200 mm) pour minimiser l’influence des b et g sur le scintillateur. De Deux modèles d’ANPu 6 peuvent être utilisés. Un modèle boîte à
même, le scintillateur au ZnS a été choisi car le rendement lumineux gant pour faible activité b et g et un modèle dit nucléaire pour des
pour une même énergie perdue est plus important pour des a que activités b et g supérieures : un bouchon intermédiaire entre zone 4
pour des b ; il est très mince (scintillateur monocouche) pour mini- (solution) et zone 3 ou 2 (moteurs) permet une intervention plus
miser l’influence des b et g. aisée.
L’épaisseur du film entraîné étant supérieure au parcours des par-
ticules a, la source est épaisse ; le comptage n’est donc pas
influencé par la contamination du tambour puisque les a émis par 2.2.4 Relation comptage alpha-concentration Pu
du plutonium, qui s’y sont déposés, n’arrivent pas à traverser le film
liquide. Toutefois, il ne faut pas laisser s’accumuler sur le tambour
des dépôts de plutonium trop importants sous peine de voir les L’analyseur a compte les particules a émises par la solution ayant
réponses aux pics et aux faibles valeurs s’atténuer par rapport aux assez d’énergie pour atteindre le scintillateur et dépasser le seuil de
concentrations réelles par un phénomène d’absorption-désorption. discrimination. Pour passer du comptage a à la concentration Pu, il
Il importe donc de rincer systématiquement les compteurs par des faut tenir compte de l’émission a des différents isotopes du pluto-
solutions propres à des fréquences bien régulières (1 fois tous les nium et des autres émetteurs a tels que américium, curium, ura-
15 jours) pour diluer les dépôts accumulés sur le tambour. nium, etc.
2.2.4.1 Influence de la composition isotopique du Pu Nota : le facteur multiplicatif pour le 238Pu est différent pour l’activité (275) et pour le
comptage (344). Cela est dû à ce que l’énergie du 238Pu est de 5,48 MeV contre 5,15 MeV
Les formules théoriques sont les suivantes. pour le 239Pu et le 240Pu.
Activité a du plutonium contenant 1 gramme de plutonium

2
(tableau 3) : ( Ra Ð h Ð d )
Le rendement de comptage --------------------------------- est donc plus fort pour le
(275x238 + x239 + 3,7x240) 2,29 ´ 109 R a (R a Ð d)
238Pu (rapport 1,25).
avec x240 pourcentage (en masse) de 240Pu dans Pu total,
238Pu Les tableaux 4 et 5 donnent :
x238 pourcentage (en masse) de dans Pu total,
— la participation relative des différents éléments (U, Pu, Np,
x239 pourcentage (en masse) de 239Pu dans Pu total. Am, Cm) à l’activité a globale d’une solution de dissolution pour
1 g de 239Pu émet 2,295 ´ 109 a par seconde. quelques combustibles PWR d’enrichissement, d’irradiation et de
Facteur correctif de comptage par rapport à 1 gramme de pluto- refroidissement différents ;
nium 239 : — l’activité a des solutions contenant uniquement du plutonium
pour quelques combustibles PWR d’enrichissement, irradiation et
k = 344x238 + x239 + 3,7x240 refroidissement différents.
Tableau 3 – Caractéristiques nucléaires des principaux émetteurs alpha

Activité massique Énergie alpha Facteur de
Isotope Demi-vie alpha alpha Activité relative au Comptage relatif
Z A (an) Pu 239 moyenne correction du au Pu 239
(a.s–1.g–1) (MeV) comptage (1)
94Pu 236 2,851 2,0 ´ 1013 8 603 5,74 1,52 13 085

238 87,71 6,3 ´ 1011 275 5,45 1,25 344
239 24 131 2,29 ´ 109 1 5,14 1,00 1
240 6 563 8,4 ´ 109 3,7 5,15 1,01 3,7
241 600 000 9,4 ´ 107 4,1 ´ 10–2 4,89 0,83 3,4 ´ 10–2
242 376 300 1,5 ´ 108 6,3 ´ 10–2 4,89 0,83 5,2 ´ 10–2
95Am 241 432 1,27 ´ 1011 55 5,48 1,27 71
243 7 370 7,4 ´ 109 3,2 5,27 1,10 3,5
96Cm 242 163 jours 1,2 ´ 1014 54 148 6,10 1,92 103 752
243 28,6 1,9 ´ 1012 830 5,81 1,59 1 316
244 18,1 3,0 ´ 1012 1 306 5,80 1,58 2 057
(1) L’énergie des particules modifie le rendement de comptage du système de mesure par l’épaisseur de la couche utile de liquide participant au comptage.
2.2.4.2 Influence des autres émetteurs alpha

Tableau 4 – Activité alpha des solutions
■ Uranium
pour différents combustibles PWR
Solution de dissolution Normalement, l’uranium, beaucoup moins actif que le plutonium
(quelque 10–6) en émission a, ne perturbe pas la mesure sauf dans
Proportion par le cas de mesure de fuites de Pu dans des solutions concentrées
Combustible UOX élément (2) d’uranium (100 g/L). L’apport de l’uranium est variable selon l’irra-
Activité (en %) diation. Retenons quelques chiffres :
alpha (1) 100 g de U équivalent à environ :
Enrichis-
Irradiation (1
Refroidis- (a.s–1.t–1) — 1 mg de Pu (combustible PWR 12 000 MW.j/t) ;
sement sement Pu Am Cm — 0,3 mg de Pu (combustible PWR 33 000 MW.j/t) ;
) (GW.j/t)
(en %) (an) — 0,2 mg de Pu (combustible PWR 45 000 MW.j/t).
3,5 33 3 2,5 ´ 1014 53 11 36 ■ Américium
3,5 38 3 3,7 ´ 1014 47 9 44 L’américium provient de la désintégration b du 241Pu :
3,5 43 3 5,3 ´ 1014 43 7 50 241

Pu b(14,4 ans)
241
Am a(432 ans)
237
Np
94 95 93
3,5 50 3 8,1 ´ 1014 36 5 59
Normalement, l’américium est évacué au premier cycle dans les
3,7 45 4 5,5 ´ 1014 45 9 47 produits de fission. Il se recrée par vieillissement du Pu au cours du
retraitement. En cas d’arrêt ou de stockage prolongé dans des cuves
4,5 60 5 1,0 ´ 1015 40 7 53 tampons (entre 1er et 2e cycle ou entre 2e et 3e cycle), il y a donc
(1) Irradiation et activité a par tonne de métal initial. reformation de 241Am. Cet américium, qui repasse entièrement dans
(2) Les autres éléments ou isotopes contribuent pour moins de 0,1 % à les pieds de colonne du 2e ou 3e cycle d’extraction, peut perturber la
l’activité a. mesure de fuite de Pu dans ces pieds de colonnes.
Tableau 5 – Activité alpha des solutions ne contenant que du plutonium pour différents combustibles PWR
Combustible UOX Activité alpha relative (2) (en %)
Activité Activité Comptage
massique relative relatif
Enrichis- Refroidis-
Irradiation (1) alpha 238Pu 239Pu 240Pu
sement
(GW.j/t an)
sement
(GBq/g) à 1 g de 239Pu à 1 g de 239Pu
(en %) (an)
3,5 33 3 13,8 76 10 14 6 7,2
3,5 38 3 16,6 80 8 12 7,3 8,7
3,5 43 3 20,4 84 6 10 8,9 10,8
3,5 50 3 24,7 87 4 9 10,8 13,1
3,7 45 4 21,5 85 6 10 9,4 11,4
4,5 60 5 31,5 90 4 7 13,8 16,9
(1) Irradiation et activité a par tonne de métal initial.
(2) Les autres éléments ou isotopes contribuent pour moins de 0,1 % à l’activité a.
Application : 1 journée d’arrêt entre le 1er et le 2e cycle donne 2.3.2 Interrogation neutronique active
» 0,1 mg/L d’américium dans une solution de 6 g/L en Pu. Son par une source de 252Cf
comptage dans les pieds de colonne sera de 1 mg (équivalent Pu)
pour du combustible 33 000 MW.j/t.
Cette méthode consiste à détecter les neutrons retardés issus de
■ Curium fissions induites par une source de 252Cf. Le dispositif, installé à
l’usine UP1 de Cogema à Marcoule, a pour objet la détection de plu-
Normalement, le Cm (244Cm essentiellement) est évacué au tonium dans les raffinats d’extraction du troisième cycle plutonium.
1er cycle avec les produits de fission. Toutefois, une faible partie, qui Cette mesure permet un contrôle avant envoi vers la station de trai-
est fonction du facteur de décontamination en Cm, est entraînée tement des effluents et déclenche une alarme si la concentration
dans le solvant, faible partie qui se retrouve entièrement dans les dépasse 1,5 mg 239Pu/L. La solution s’écoule à travers un pot de pas-
pieds de colonne du 2e cycle et qui peut perturber la mesure de fuite sage d’un litre de volume. Un doigt de gant placé en son centre
Pu dans le 2e cycle si le facteur de dénomination (Fd ) curium est trop permet le passage de la source de 252 Cf. Celle-ci est déplacée
faible au 1er cycle. mécaniquement par un câble spiralé, dans le tube guide entre la
Application : avec une évaluation raisonnable du Fd curium >105 ; position d’irradiation (au centre du pot) et la position d’occultation
l’apport du Cm dans les pieds de colonne du 2e cycle, en équivalent (château de stockage). Le pot de passage est entouré de polyéthy-
Pu, est de » 20 mg/L pour du combustible 33 000 MW.j/t. Cet apport lène dans lequel sont disposés six compteurs à 3He de 15 cm de lon-
est peu gênant à condition que le Fd reste >105. gueur utile. Les impulsions, amplifiées et mises en forme, sont
envoyées sur une carte d’acquisition multicanaux. Le signal obtenu
est constitué du signal utile dû aux neutrons retardés (représentés
La relation entre le comptage et la concentration doit donc par une somme d’exponentielles décroissantes) et du bruit de fond.
tenir compte de la composition isotopique du plutonium et de la Le traitement effectué consiste à déterminer, par une méthode des
présence éventuelle d’autres émetteurs a qui peuvent être moindres carrés, l’amplitude du signal à l’origine et le bruit de fond,
gênants. par ajustement d’une somme d’exponentielles au signal fourni par
les 3He. L’intérêt de cette méthode est de prendre en compte les
variations du bruit de fond en cours de mesure. Un facteur de cor-
rection proportionnel au débit est appliqué pour prendre en compte
2.3 Mesures de faibles concentrations Pu les précurseurs perdus pour le comptage du fait de l’écoulement.
par interrogation neutronique active L’étalonnage est réalisé sur des solutions statiques avec des
concentrations connues. Avec une source émettant 3,4 ´ 108 n/s, le
dispositif permet de garantir un seuil d’alarme à 1,5 mg/L.
2.3.1 Généralités Pour évaluer une quantité transférée, l’intégration des résultats
permet d’obtenir une précision de l’ordre de 0,2 mg/L pour 8 h de
mesure. L’augmentation de l’intensité de la source et du nombre de
L’utilisation de l’interrogation neutronique active pour mesurer la compteurs permettrait d’obtenir une limite de détection de 0,3 mg/L
concentration en matières fissiles dans une solution est particulière- en 15 min de mesure. La réponse est linéaire jusqu’à 10 g/L.
ment intéressante car cette méthode non destructive et non intru-
sive donne un signal directement lié à la quantité de matière fissile
présente. Elle est, de plus, moins sensible au débit de dose gamma 2.3.3 Interrogation neutronique active
que les autres méthodes non destructives.
par un tube générateur de neutrons
Dans les points de mesure où cette méthode a été utilisée, l’ura- de 14 MeV
nium n’est pas présent : la mesure revient donc à mesurer la
concentration Pu. Deux méthodes différentes peuvent être utilisées,
L’utilisation d’un générateur de neutrons à 14 MeV en remplace-
à savoir :
ment de la source de 252Cf a été expérimentée au CEA/Cadarache. Le
— interrogation par source de 252Cf avec mesure des neutrons générateur permet de réaliser de très courtes impulsions de neu-
retardés (méthode utilisée à l’usine UP1 à Marcoule) ; trons (quelques dizaines de microsecondes) et, dès lors, de pouvoir
— interrogation par tube générateur de neutrons avec mesure compter les neutrons prompts de fission. Le principe de la mesure
des neutrons prompts (expérience de laboratoire à Cadarache). consiste à ralentir rapidement les neutrons émis par le générateur et
à compter les neutrons rapides réémis lors des fissions induites par ■ Influence de la composition isotopique
les neutrons du générateur. Les détecteurs (3He dans du polyéthy- La composition isotopique est fonction de l’irradiation, de l’enri-
lène) étant entourés de cadmium, ils ne mesurent que les neutrons chissement et du refroidissement. Les relations suivantes expriment
prompts de fission (énergie de l’ordre de 2 MeV) et ne comptent pas la quantité de neutrons créés par seconde (n/s) dans les solutions de
les neutrons interrogateurs thermalisés et filtrés par le cadmium. retraitement pour 1 gramme de plutonium.
Des expériences ont permis de déterminer une limite de détection
de 0,1 mg239Pu/L pour 15 min de mesure. Émission par réaction a,n : le rendement de réaction a,n dépend
de l’énergie et du milieu. Le rapport de rendement par rapport au
La mesure dans deux créneaux temporels du rapport des contri- 239Pu ou 240Pu est de 1 (pour phase aqueuse) et 1,37 (pour phase
butions des neutrons prompts et retardés permet de mesurer simul- solvant) :
tanément 235U et 239Pu, dans le cas de mélanges U/Pu à partir d’une
concentration de 1 mg/L. — phase aqueuse :
N s ¤ g = 103 (344 x 238 + x 239 + 3, 7 x 240)
— phase solvant :
2.4 Mesure du plutonium en solution
par comptage neutronique N s ¤ g = 140 (394 x 238 + x 239 + 3, 7 x 240)
Émission par fissions spontanées (tableau 6) :

Le comptage neutronique sert à détecter la présence de pluto-
nium dont les différents isotopes émettent des neutrons par fissions N s ¤ g = 2 590 x 238 + 1 030 x 240 + 1 720 x 242
spontanées ou induites ainsi que par réactions (a, n). Bien que
moins sensible que le comptage a, cette méthode est très utilisée avec Ns/g neutrons par seconde et par gramme.
car aisée à mettre en œuvre ; un doigt de gant isole le détecteur de Émission totale primaire : elle correspond à la somme de l’émis-
la solution active et élimine les problèmes d’irradiation et de conta- sion neutronique a,n et de l’émission neutronique par fissions spon-
mination lors des interventions sur celui-ci, car le détecteur est tanées.
extrait à distance depuis la zone d’intervention.
2.4.1 Émission neutronique des solutions Tableau 6 – Émission neutronique primaire en phase
aqueuse. Données physiques de base
Les neutrons sont émis par :
6
— réactions (a, n) sur certains noyaux légers ; neutrons Isotope Émission neutronique
— fissions spontanées ; primaires
Alpha-
6
— fissions induites par les neutrons neutrons Fission spontanée Totale
neutron
primaires sur les isotopes fissiles. secondaires
La source neutronique totale est : Nombre
Z A Émission Demi-vie de Émission Émission Émission
S primaire massique de fission neutrons massique massique massique
S = -----------------------
- a,n totale
1 Ð K eff spontanée moyen de fission totale
relative au
(n.s–1.g–1) (an) par (n.s–1.g–1) (n.s–1.g–1)
Pu 239
avec K eff coefficient multiplicateur du milieu. fission
Réactions (a, n) : elles ont lieu : 92U 232 4,1 ´ 104 (1) 4,1 ´ 104 400
— en solution nitrique sur l’oxygène et l’azote ;
234 7,7 ´ 10 (1) 7,7 0,07
— en solvant organique sur le carbone.
Les caractéristiques des émissions a et les rendements (a, n) sont 235 (1) (1) (1) (1)
bien connus. Des formules simples permettent de corriger ces ren- 236 (1) (1) (1) (1)
dements en fonction de l’énergie initiale des particules a et de les
appliquer aux milieux composés. 238 (1) (1) (1) (1)
Fissions spontanées : certains radio-isotopes sont fissiles sponta- 93Np 237 (1) (1) (1) (1)
nément, avec un nombre de neutrons par fission caractéristique de 94Pu 236 1,4 ´ 106 3,50 ´ 109 2,22 3,55 ´ 104 1,4 ´ 106 1,3 ´ 104
chaque radio-isotope.
238 3,6 ´ 104 4,77 ´ 1010 2,21 2,59 ´ 103 3,8 ´ 104 369
Émission neutronique primaire des divers radioéléments : le
tableau 6 fournit, pour les radio-isotopes présents dans le retraite- 239 1,0 ´ 102 1,0 ´ 102 1
ment, les caractéristiques d’émission neutronique primaire (a/n, fis- 240 3,8 ´ 102 1,15 ´ 1011 2,16 1,03 ´ 103 1,4 ´ 103 14
sions spontanées, total).
241 3,4 (1) 3,4 0,03
2.4.1.1 Émission neutronique primaire des solutions 242 5,4 6,84 ´ 1010 2,15 1,72 ´ 103 1,7 ´ 109 17
de plutonium
95Am 241 7,3 ´ 10
3 1,15 ´ 1014 2,51 1,20 7,3 ´ 109 71
Cette émission est fonction : 243 3,7 ´ 102 (1) 3,7 ´ 102 4
— de la composition isotopique du plutonium qui influence
l’émission par réactions a, n et par fissions spontanées ; cette com- 96Cm 242 1,1 ´ 107 6,56 ´ 106 2,51 2,10 ´ 107 3,2 ´ 107 3,1 ´ 105
position isotopique est fonction du taux de combustion (irradiation) 243 1,4 ´ 105 (1) 1,4 ´ 105 1,3 ´ 105
et du type de combustible (enrichissement notamment) ;
— de la composition chimique du milieu qui influence l’émission 244 2,1 ´ 105 1,35 ´ 107 2,72 1,10 ´ 107 1,1 ´ 107 1,1 ´ 105
par réactions a, n ; 1 gramme de Pu 239 en solution aqueuse produit 103 neutrons par seconde.
— du temps de refroidissement. (1) Émission négligeable ou nulle.
■ Influence du milieu Le calcul précis de Keff, difficile, est affaire de spécialistes : des
Certains détecteurs peuvent compter les 2 phases aqueuse et abaques permettent cependant d’en obtenir une valeur approxima-
organique (exemple : détecteurs immergés dans une batterie) ; dans tive pour des géométries de récipients déterminées. Pour les irradia-
ce cas, il faut tenir compte de la différence de rendement (37 %) tions les plus fréquemment rencontrées, l’influence du coefficient
dans les réactions a,n. de multiplication se fait sentir, en première approximation, dès que
la concentration dépasse 1 g.L–1 de plutonium pour des batteries
■ Influence de refroidissement d’extraction de grande épaisseur (30 à 40 cm). Lorsque Keff s’appro-
L’émission neutronique est quasiment indépendante du temps de che de 0,7, la mesure neutronique est trop influencée par la variation
refroidissement. de ce coefficient et cesse d’être représentative de la concentration
de la solution.
2.4.1.2 Émission neutronique primaire de solutions Exemple : pour une batterie de 20 cm d’épaisseur, Keff passe de
contenant des transplutoniens 0,71 à 0,77 pour une concentration variant de 6 à 7 g/L. Cette augmen-
Émission par réactions a,n : tation de 16,6 % de la concentration entraîne une augmentation de
— émission par réactions a,n en phase aqueuse (tableau 6) : 16,6 % d’émission primaire mais une augmentation de 60 % en émis-
sion totale (1 – Keff passe de 0,29 à 0,23).
N s ¤ g = N a ,n Pu + 7 300 x 241Am + 370 x 243Am
7 5
+1,1 ´ 10 x 242Cm + 2,1 ´ 10 x 244Cm
— émission par réactions a,n en phase organique : l’équation

précédente est à multiplier par 1,37 : Tableau 7 – Émission neutronique primaire d’une solution
aqueuse, pour quelques combustibles PWR
N a ,n F O = 1,37 N a ,n F A
Combustible UOX Solution de dissolution
(FO et FA représentent respectivement la phase organique et la
phase aqueuse). Activité Proportion par élément
Enrichis- Irradiation Refroidis- neutroni- (en %) (1)
Émission par fissions spontanées : sement (2) sement que (2)
(%) (GW.j/t) (an)
7 7
N s ¤ g = N FS ,Pu + 2,1 ´ 10 x 242 Cm + 1,1 ´ 10 x 244 Cm (n.s–1.t–1) Pu Am Cm
3,5 33 3 2,9 ´ 108 3,7 0,6 96

Émission neutronique totale primaire : elle correspond à la
somme de l’émission neutronique a/n et de l’émission neutronique 3,5 38 3 5,4 ´ 108 2,5 0,3 97
par fissions spontanées.
3,5 43 3 9,2 ´ 108 1,9 0,2 98
3,5 50 3 1,7 ´ 109 1,3 0,1 99
2.4.1.3 Données numériques
3,7 45 4 9,6 ´ 108 1,9 0,3 98
Les tableaux 7 et 8 amènent les remarques suivantes.
4,5 60 5 2,1 ´ 109 1,4 0,2 98
L’émission neutronique du 242Cm est prépondérante à la sortie
des réacteurs ; compte tenu de sa faible période (< 0,5 an) et des (1) Les autres éléments ou isotopes contribuent pour moins de 0,1 % à
temps de refroidissement importants (> 3 ans), il devient négligea- l’émission neutronique.
(2) Irradiation et activité neutronique par tonne de métal initial.
ble dans les solutions de dissolution.
Le 244Cm est l’élément prépondérant dans l’émission neutronique
des solutions de dissolution.
L’émission neutronique du Pu dans les solutions ne représente
que quelques pour-cent de l’émission totale ; il n’est donc pas pos-
sible de mesurer des concentrations de Pu par émission neutroni- Tableau 8 – Activité neutronique primaire de solutions
que dans les solutions de dissolution et encore moins des fuites de ne contenant que du plutonium,
Pu dans les pieds de colonne de la première extraction où tout le Cm
est présent. En effet, pour un combustible standard (33 000 MW.j/t),
pour quelques combustibles PWR
la part d’émission neutronique du Pu dans la solution de dissolution
Combustible UOX Solution ne contenant que du plutonium
est d’environ 4 % pour une concentration de 2 g/L. Une fuite de Pu
dans les pieds de colonne de 1 mg/L représente donc 2 ´ 10–5 de Proportion par
l’émission globale. Émission Comptage
Enrichis- Irradia- Refroidis- neutro- isotope
relatif à
A la première extraction, l’américium et le curium partent en pres- sement tion sement nique (2) (en %) (1)
1 g de
que totalité avec les produits de fission. Les faibles quantités restan- (en %) (GW.j/t) (an)
tes (10–5 par rapport au Cm initial) ne perturbent pas les mesures de (n.s–1.g–1) 238 239 240 242 Pu 239
neutrons utilisées, en fait, pour des concentrations en plutonium
supérieures à 10 mg/L dans les cycles suivants (2e ou 3e cycle 3,5 33 3 1 098 58 5 29 8 10,7
d’extraction). 3,5 38 3 1 300 62 4 26 8 12,6
3,5 43 3 1 560 66 3 22 8 15,1
2.4.1.4 Émission neutronique globale
3,5 50 3 1 852 69 3 19 9 18,0
La source neutronique totale S est fonction du coefficient multipli- 3,7 45 4 1 628 67 3 21 8 15,8
cateur Keff du milieu qui dépend notamment :
— de la concentration en plutonium (Keff croît fortement avec 4,5 60 5 2 262 75 2 16 7 22,0
celle-ci) ; (1) Les autres éléments ou isotopes contribuent pour moins de 0,1 % à
— de la composition isotopique du plutonium ; l’émission neutronique.
— des caractéristiques dimensionnelles de la source liquide. (2) Irradiation par tonne de métal initial.
2.4.2 Détecteurs de neutrons venant d’une autre source. Le premier montage est plus sensible
mais peut être influencé par les variations de hauteur du niveau du
liquide. En géométrie semi-infinie (figure 11), chaque couche
■ Réactions de base n’apporte pas la même contribution au comptage total. On peut
Les neutrons étant, par définition, non ionisants, il faut passer par vérifier que la dernière couche de 1 cm de la batterie de 10 cm
des réactions nucléaires diverses pour créer et compter une parti- apporte à peine 3 % du comptage total, soit environ le 1/18 du
cule secondaire ionisante (particule a, protons, fragments de fis- comptage de la première couche.
sion).
Pour les détecteurs utilisés dans les usines de retraitement, les
réactions sont les suivantes :
10
5B
1 4 7
+ 0n ® 2a + 3L i 2.5 Mesure de concentration U, Pu
3 1 3 1
par absorptiométrie gamma
2He + 0 n ® 1H + 1p
235 1 236 2.5.1 Principe

92U + 0n ® 92U instable ® fission ® 2 fragments
de fission ionisants
La concentration C en un seul des éléments lourds (Fe, Pb, U, Th,
Les caractéristiques générales des différents détecteurs sont Pu, etc.) d’une solution peut être déterminée en mesurant l’atténua-
détaillées dans l’article sur les détecteurs. Nous ne parlerons que tion d’un faisceau g après la traversée d’une cellule de mesure
des aspects spécifiques aux usines de retraitement. contenant cette solution (figure 12).
Les usines de retraitement utilisent principalement des comp-
teurs à He si les conditions d’irradiation sont acceptables.
■ Sensibilité à l’irradiation g
Les détecteurs de neutrons sont sensibles à l’irradiation g et il faut Niveau liquide Cuve
en tenir compte dans le choix du détecteur. En pratique, la valeur du
1 cm
flux g à l’emplacement de mesure impose le type de compteur.
D’une façon générale, les détecteurs ont une sensibilité qui varie
1 cm
inversement avec leur aptitude à supporter les g et l’on choisira les
compteurs les plus sensibles en fonction des g présents, car les flux
10 cm
neutroniques à mesurer sont, le plus souvent, faibles.
Une chemise de plomb, les protégeant des g ambiants, est parfois
nécessaire. Il est préférable, si cela est possible, d’utiliser un comp-
teur sensible aux neutrons et de le blinder pour diminuer l’effet g. Il Détecteur dans un doigt de gant en Bloc ralentisseur-réflecteur
aluminium ou en matière plastique
est également souhaitable d’associer aux compteurs de neutrons
une électronique rapide afin de diminuer les probabilités d’empile-
ments d’impulsions g et de repousser ainsi leurs limites d’utilisation.
Figure 11 – Bloc ralentisseur-réfléchisseur en géométrie semi-infinie
Le choix des détecteurs avec une électronique rapide peut être
ainsi résumé (pour des compteurs de 25 mm de diamètre, 15 à
30 cm de longueur et 2 bar de pression) :
— flux g < 30 R.h–1 (ou 0,3 gray) : compteurs à 3He ;
— 30 R.h–1 < flux g < 1 000 R.h–1 (0,3 gray < flux g < 10 gray) : Parois
compteur à dépôt de bore, compteur à 3He protégé par du plomb de
façon que le flux g reste inférieur à 30 R.h–1 au niveau du compteur ;
— flux g > 1 000 R.h–1 (10 gray) : chambre à fission, compteur 3He
protégé par du plomb. Si l’on dispose de place, ce montage peut
être préféré car il est plus sensible aux neutrons jusqu’à des épais-
seurs de plomb de 20 cm.
Détecteur
S
■ Modération des détecteurs. Thermalisation des neutrons
Tous les détecteurs décrits au paragraphe précédent sont sensi- Solution
bles aux neutrons thermiques (0,026 eV). Or les neutrons issus de
réactions a,n, fissions spontanées ou induites, ont une énergie ini-
tiale de plusieurs MeV. A cette énergie-là, le rendement des détec-
teurs est extrêmement faible : il faut donc thermaliser les neutrons
par diffusion sur des atomes légers (H, C, O, essentiellement). L’élé-
ment modérateur peut être le liquide lui-même ou des blocs exté-
rieurs de paraffine ou de polyéthylène (cas le plus fréquent).
Le comptage neutronique est essentiellement utilisé pour mesu-
rer les concentrations en plutonium de solutions contenues dans x
des batteries d’extraction (mélangeurs et décanteurs), ainsi que
dans toutes sortes de réservoirs (gamme d’utilisation 10 mg.L–1 à
241
environ 50 g.L–1). Le compteur peut, au moyen d’un doigt de gant, S source de g de 60 keV ( Am)
être plongé dans la solution ou être placé sous la source liquide ; il
sera alors entouré d’un bloc ralentisseur-réflecteur de neutrons ser-
vant également de protection contre un éventuel flux parasite pro- Figure 12 – Absorptiomètre gamma. Principe
La relation entre C et I est la suivante : 2.5.2 Appareil de mesure de concentration.

Absorptiomètre gamma modulé
I = I 0 exp [ Ð ( m p e p + m e r e x + m c Cx ) ]
■ Description
avec I0 flux g provenant de la source S, reçu
par le détecteur en absence de Cet appareil (figure 13) a été conçu spécialement pour effectuer
cellule, des mesures de concentration en éléments lourds en présence
d’une activité g intense jusqu’à 50 Ci/L. Entraînée par un petit moteur
I flux g reçu par le détecteur après électrique, la rotation d’un disque, contenant deux sources de 241Am
traversée de la cellule contenant la de 300 mCi, induit un flux g modulé en intensité à travers la cellule
solution, contenant la solution.
mp ,me ,mc (cm2.g–1) coefficients respectifs d’absorption Le faisceau est détecté par un scintillateur NaI (TI) de 0,3 mm
massique (pour l’énergie des g de la d’épaisseur associé à une cellule à vide qui a été préférée à un pho-
source), des parois, de la solution tomultiplicateur (fonctionnant en courant) pour sa meilleure stabi-
sans élément lourd, et de l’élément lité en fonction de la température et du temps. Le signal périodique
lourd ou de son sel, issu du capteur est amplifié, puis l’amplitude de sa composante fon-
damentale est mesurée au moyen d’un amplificateur synchrone. Un
ep (g.cm–2) masse surfacique des parois de la convertisseur log-lin permet d’obtenir une tension de sortie propor-
cellule, tionnelle à la concentration en uranium.
re (g.cm–3) masse volumique de la solution sans ■ Précision
l’élément lourd,
Gamme (g.L–1 d’U) Précision (g.L–1 d’U)
x (cm) épaisseur de la cellule,
1 à 50 ±2
C (g.cm–3) concentration de la solution en
élément lourd ou en son sel. 50 à 200 ±3
100 à 600 ±5
Les épaisseurs des parois étant constantes et en admettant que la
masse volumique de la solution, en l’absence d’élément lourd, est à
peu près constante, on peut écrire : L’absorptiomètre gamma modulé est destiné à être placé à l’inté-
rieur d’une enceinte blindée ; il possède une position d’étalonnage.
I = I 1 exp [ Ð m c Cx ] Le passage de la position mesure à la position référence se fait
par une translation de l’ensemble source-modulateur-détecteur
et commandée par un vérin pneumatique.
1 I1 ■ Domaine d’application
C = --------- ln -----
mc x I Les indications des absorptiomètres gamma ne sont pas influen-
cées par la composition isotopique de l’élément en solution, mais
avec I1 flux reçu par le détecteur en présence d’une cellule pleine ne elles ne seront plus significatives si plusieurs éléments lourds
contenant pas l’élément lourd à doser. sont mélangés dans la solution. Il importe donc que les rapports
U Pu
Pour que l’influence de la matrice dans laquelle se trouve l’élé- ------- ou ------- soient assez grands pour que l’influence du minorant soit
ment lourd soit faible, il faut que le rapport des coefficients Pu U
d’absorption massique de la matrice et de l’uranium par exemple négligeable.
soit le plus petit possible. Les g d’énergie inférieure à 100 keV sont L’intérêt essentiel de cette méthode est de pouvoir s’affranchir
particulièrement bien adaptés : dans ces conditions, l’effet photo- relativement bien des variations d’acidité par rapport à une mesure
électrique est prépondérant et l’expression de sa section efficace : de densité.
4 En mesure de densité, une variation de normalité de 1N équivaut
Z
s ph = k ------3 à une variation de concentration de 25 g/L ; cette même variation de
E 1N équivaut à 1,2 g/L en absorptiométrie. Par contre, la précision
dans une mesure de densité est plus grande (» 1 g/L par rapport à
avec E énergie, 2 à 5 g/L, selon les gammes).
Z numéro atomique.
montre qu’il existe un important contraste entre éléments lourds et
légers.
Moteur entraînant les sources en rotation
Une variation de 1 N de la normalité de la solution nitrique ne se Cale étalon Détecteur en position
traduit alors que par une variation de 1,2 g.L–1 de la concentration de recalage
apparente de l’uranium. L’américium 241 est universellement Détecteur en position
utilisé : il possède une raie abondante (36 %) à 59,57 keV et sa lon- de mesure
gue période (432 ans) évite les corrections de décroissance.
Dans le cas où l’appareil est utilisé pour le contrôle des solutions
de combustibles nucléaires en cours de retraitement, la mesure peut
être perturbée par l’activité g propre de la solution. Pour cette raison,
deux types d’appareils avaient été développés : un appareil pour Plateau tournant Sortie du fluide par le haut
solutions faiblement actives et un appareil pour solutions actives porte source Cellule de passage du fluide
(jusqu’à 50 Ci/L) utilisant le principe de modulation du faisceau g Source d'américium 241 Entrée du fluide par le bas
incident. Le retour d’expérience a montré que seul l’appareil à fais-
ceau modulé avait eu un impact industriel et c’est donc uniquement
celui-ci que nous décrirons. Figure 13 – Absorptiomètre gamma modulé. Principe
■ Choix est généralement choisie car elle est plus facile à mettre en œuvre et
Si l’acidité est relativement stable, il est préférable d’utiliser une elle est beaucoup moins influencée par les différences d’énergie. En
mesure de densité plus simple, plus facile à installer et à maintenir, effet, les couples 106Ru-106Rh et les couples 137Cs-137Ba, qui sont les
plus précise et moins chère. Si l’acidité varie, il faut utiliser l’absorp- radioéléments les plus actifs, ont des énergies b très différentes
tiomètre g : c’est le cas par exemple de mesure de concentration Pu alors que leur énergie g est très voisine.
à la sortie d’un évaporateur. La mesure de l’émission g est utilisée à deux fins très différentes
amenant deux types différents d’appareillage, à savoir :
— mesure de l’évolution d’activité de solutions normalement
actives ;
2.6 Contrôle de dépôt de matière fissile — contrôle de la contamination de solutions normalement inacti-
en fond de cuves, de batteries ves (exemple, fluides de refroidissement).
2.6.1 Contrôle de dépôt par comptage neutronique

passif Tableau 9 – Produits de fission. Principaux émetteurs b et g
rencontrés après 3 ans de refroidissement
Cette mesure est essentiellement faite pour évaluer les dépôts de
matières fissiles, essentiellement le Pu, et surtout suivre l’évolution Énergie des b (2) Énergie des g (2)
Isotope Période
de ce dépôt au cours du temps. Les mesures sont en général effec- (MeV) (MeV)
tuées pendant les intercampagnes, après vidange des solutions 90Sr (3)
actives et rinçage, par les compteurs de neutrons qui servent habi- 28,1 ans 0,546 (100 %)
tuellement à suivre les concentrations Pu, notamment les comp- 99Tc (3) 2,12 ´ 105 0,292 (100 %)
teurs de neutrons installés sous les batteries plates. Ces compteurs ans
remplissent donc une double fonction mais pas simultanément :
105Ru 1 an 0,039 (100 %)
— en marche normale pour le contrôle de concentration Pu ;
— en intercampagne, après vidange et rinçage, pour le contrôle 106Ru 30 s 3,54 (68 %) 3,1 (11 %) 0,513 (21 %) 0,624 (11 %)
de dépôt Pu.
2,4 (12 %) 2 (3 %) 1,05 (1,4 %) 1,13 (0,5 %) 0,88
La mesure est essentiellement qualitative avec un contrôle de (0,38 %) 1,55 (0,2 %)
non-évolution du comptage d’une intercampagne à l’autre. Un cal-
125Sb 2,7 ans 0,3 (45 %) 0,125 (29 %) 0,427 (31 %) 0,599 (24 %)
cul et un étalonnage permettent de faire une évaluation approxima-
tive de ce dépôt. 0,62 (14 %) 0,44 (12 %) 0,634 (11 %) 0,463 (10 %)
0,176 (6 %) 0,66 (3 %)
129I (4) 1,7 ´ 107 0,150 (100 %) 0,038 (100 %)
2.6.2 Contrôle de dépôt par interrogation
ans
neutronique active
134Cs 2,1 ans 0,66 (71 %) 0,089 (28 %) 0,60 (98 %) 0,795 (85 %) 0,57
La mesure neutronique passive permet d’évaluer le dépôt de Pu à 0,4 (1 %) (15 %) 0,56 (8,4 %) 0,8
condition que d’autres émetteurs de neutrons ne soient pas pré- (8,8 %) 1,36 (3,2 %) 0,475
sents et prépondérants. (1,3 %) 1,17 (1,9 %) 1,04
(1,0 %)
Avant la première extraction, l’émission neutronique du 244Cm
masque totalement l’émission du Pu. Le contrôle de dépôt Pu, par 137Cs 30 ans 0,514 (93,5 %) 1,17 (6,5 %)
mesure neutronique passive, n’est plus significative ; il est néces-
137Ba 2,55 min 0,662 (100 %) soit 93,5 % de
saire d’utiliser une méthode d’interrogation neutronique active
(figure 14). (1) l’activité de 137Cs
Cette méthode a été utilisée pour la mesure des dépôts sous les 144Ce 284 jours 0,316 (76,8 %) 0,185 0,035 (2,5 %) 0,036 (4,8 %)
cuves de l’atelier R1 après dissolution. Elle consiste à déplacer cycli- (19,7 %) 0,236 (4,5 %) 0,040 à 0,041 (1,7 %)
quement une source de 252Cf d’une position de repli (château de 0,0? (0,24 %) 0,041 (0,25 %)
stockage) à une position d’irradiation (au voisinage de la cuve à 0,053 (0,12 %) 0,08 (1,6 %)
contrôler). Pendant le retrait de la source, les neutrons retardés, 0,134 (11,1 %)
issus des fissions induites, sont détectés.
144Pr 17,3 min 0,3 (98 %) 2,3 (1 %) 0,696 (1,34 %) 1,489 (0,28 %)
En fonction du débit de dose gamma, les détecteurs utilisés sont
(en fonction du débit croissant) soit des 3He (éventuellement entou- 0,81 (1 %) 2,185 (0,7 %)
rés de plomb), soit des compteurs à dépôt de bore ou des chambres 147Pm 2,62 ans 0,224 (100 %)
à fissions. Des systèmes d’aiguillages permettent de contrôler plu- (3)
sieurs cuves au moyen d’une seule source.
151Sm 87 ans 0,076 (100 %) 0,22 (4 %)
154Eu 16 ans 0,15 (12 %) 0,25 (28 %) 1,28 (42 %) 0,123 (35 %)
2.7 Mesure d’activité des produits 0,55 (30 %) 0,83 (20 %) 0,248 (0,7 %) 0,58 (4 %)
0,8 (3 %) 1,8 (3 %) 0,873 (13 %) 0,992 (14 %)
de fission dans les solutions 1,007 (17 %) 1,6 (3 %)
155Eu 1,8 an 0,25 (13 %) 0,19 (8 %) 0,086 (32 %) 0,105 (20 %)
2.7.1 Généralités 0,15 (75 %) 0,1 (4 %) 0,06 (1,5 %)
(1) Métastable
Les produits de fission sont pour la plupart émetteurs b et g (2) On ne cite que les énergies principales
(tableau 9). En principe, la détection b ou g pourrait être indifférem- (3) Uniquement b
ment utilisée. Toutefois, pour les mesures en continu, la détection g (4) Gaz libéré lors de la dissolution non présent dans les solutions
¢¢
@@

ÀÀ
,,
QQ
,ÁAÃC,À@ÂB
@@

ÀÀ
,,
QQ
¢¢
Bouchon
Zone 1 Zone 2
Tube Dalle
guide
,,
@@

ÀÀ
,,
QQ
¢¢
Château Câble
Rayon de Teleflex
de repli
courbure
> 2,50 m
Motorisation Source
Fourreau Sonde
Source Évent
Longueur
Collimateur
maximale 25 m
Reprise
Figure 14 – Installation de contrôle de dépôt par interrogation

neutronique active (source 252Cf). Synoptique
Souffage Surverse
Angle sensible
2.7.2 Mesure de l’évolution de l’activité g Cuve Æ16

de solutions actives
h Å 350
Cette mesure est effectuée pour contrôler l’efficacité des diffé-

rents cycles du procédé en suivant l’évolution des facteurs de
décontamination par la mesure g de solutions en différents points
du procédé ou encore pour suivre l’efficacité du traitement à la sta- Alimentation
tion d’effluents actifs.
La qualité première requise pour cette mesure est d’obtenir un Figure 15 – Pot de comptage gamma Zébulon pour solutions actives
rapport comptage utile/contamination aussi grand que possible et
ne se dégradant pas dans le temps. Il faut donc veiller à ce que la
contamination des parois soit minimisée et ait un très faible rende- supérieur à 75 % du comptage d’un volume infini. Il est conçu en
ment de détection (chargement des parois vis-à-vis du détecteur). deux parties (cuve et couvercle) pour être décontaminable facile-
Le compteur Zébulon couramment utilisé est décrit dans la ment manuellement en cas d’incident (perçage d’un serpentin).
figure 15. Par rapport à l’ancien compteur Albion utilisé dans l’usine Le détecteur est un détecteur NaI (TI) de 1”3/4 de diamètre et 2”
de retraitement de Marcoule dans les années 1970, la hauteur de d’épaisseur couplé à un photomultiplicateur, conçu pour tenir
liquide analysée est plus forte (500 mm par rapport à 200 mm) d’où en température. La limite de détection est de quelques 10–6 Ci/m3
une influence plus faible de la contamination du fond. Par ailleurs, le (2.10–6 à 6.10–6 selon l’irradiation externe et le blindage de plomb).
diamètre du pot est beaucoup plus grand que le cone de visée Le seuil de déclenchement de l’alarme est de 2.10–5 Ci/m3. Le pot de
directe à travers le collimateur, d’où une influence plus faible de la mesure est entouré d’un blindage de plomb pour diminuer le bruit
contamination des parois par élimination des g diffusés avec un fai- de fond.
ble angle, les autres étant éliminés en partie par la discrimination
électronique.
Le pot de mesure, en acier inoxydable très poli pour diminuer la 2.8 Mesures nucléaires autour
contamination des parois et du fond, est fermé par un obturateur de
faible épaisseur pour éviter également la contamination de la sonde. du dissolveur dans les ateliers
Un balayage d’air entre la solution et l’obturateur permet d’éviter la de cisaillage-dissolution
contamination de l’obturateur.
Un bouchon tournant piloté par un moteur permet : Les ateliers de cisaillage-dissolution des usines UP3 (atelier T1) et
— de changer éventuellement de diamètre de collimateur ; UP2 800 (atelier R1) ont pour fonction de cisailler les combustibles
— de présenter une source pour contrôler l’électronique. irradiés, de dissoudre les matières nucléaires et de conditionner les
déchets des matériaux de structure et de gainage des éléments
Le détecteur est un scintillateur NaI (TI) couplé à un photomultipli-
combustibles (coques et embouts). Pour en assurer le contrôle, un
cateur. Il faut en permanence veiller à ce que la contamination (fond
ensemble de postes de mesures nucléaires a été installé dans ces
et paroi) reste faible par rapport au comptage utilisé et opérer pério-
ateliers et constitue le contrôle nucléaire de procédé.
diquement des rinçages pour ramener la contamination à une
valeur raisonnable. L’étude, le développement, la qualification et la réalisation indus-
trielle du contrôle nucléaire de procédé ont été réalisés grâce à une
collaboration étroite entre le CEA, la Cogema et SGN.
2.7.3 Mesures de contamination de solutions
normalement inactives
2.8.1 Principes
Cette mesure, implantée dans de nombreux points de mesure, Ces postes de mesure ont pour principales fonctions de contri-
sert essentiellement à contrôler la contamination des eaux circulant buer au contrôle de criticité, à la caractérisation des déchets et au
dans les serpentins de refroidissement des cuves de produits de fis- contrôle du bon déroulement du procédé. Les principales grandeurs
sion en vue d’être averti d’un perçage d’un serpentin. élaborées concernent : la détermination du taux de combustion des
La qualité la plus importante requise pour cette mesure est la sen- assemblages irradiés, la mesure des matières fissiles résiduelles,
sibilité. Le volume du pot est calculé pour que le comptage soit l’absence d’engorgement, le contrôle de vidange, etc.
Les mesures utilisent la détection des neutrons et des gammas, et 2 raies g caractéristiques du 134 Cs et du 137Cs et des méthodes dites
des méthodes actives et passives : complémentaires, émission g absolue du 137Cs, émission neutroni-
— les méthodes passives sont basées sur la détection des rayon- que.
nements spontanément émis par les matières radioactives ;
— les méthodes actives utilisent une source de rayonnement ■ Méthode de référence
externe de gammas ou de neutrons qui interagissent avec la matière En première approximation, la formation du 137Cs est proportion-
à caractériser ; l’on détecte les rayonnements issus de cette interac- nelle au taux de combustion alors que celle du 134Cs est proportion-
tion. nelle au carré du taux de combustion. La mesure relative du rapport
Les deux méthodes actives utilisées sont : des 2 radioéléments permet de connaître le taux de combustion TC :
— la transmission gamma modulée où les rayonnements
gamma, émis par une source, traversent la zone à contrôler ; l’atté- 134
A Cs
nuation du signal est représentative d’un éventuel engorgement ; la TC = a ------------------- + b
137
modulation a pour but de séparer le signal utile du bruit de fond ; A Cs
— l’interrogation neutronique active où une source de neutrons
est utilisée pour provoquer des fissions dans la matière à contrôler ; Les activités g du 134Cs sont mesurées à partir des raies 796 et
on détecte les neutrons (prompts ou retardés) émis lors des fissions. 802 keV, celle du 137Cs à partir de la raie 662 keV. Le combustible
défile dans un puits de mesure équipé de 2 détecteurs Ge HP mesu-
rant sur 2 faces opposées du combustible.
2.8.2 Postes de mesure de contrôle nucléaire
de procédé Le taux de combustion moyen affiché sur la fiche d’identification
(fiche suiveuse) est valide s’il diffère de moins de 15 % du taux
Le tableau 10 liste les 7 postes de mesure, résume leurs fonctions mesuré.
et les grandeurs élaborées et décrit leur implantation.
■ Méthodes complémentaires
2.8.2.1 Poste 1. Contrôle des assemblages irradiés Ces méthodes apportent une aide au diagnostic en cas de désac-
Les objectifs sont : cord entre le taux de combustion mesuré et celui indiqué dans la
fiche suiveuse. Par rapport à la méthode de référence, elles sont
— de vérifier la conformité de l’assemblage par rapport à sa fiche
plus ou moins sensibles à la géométrie de mesure, l’historique
d’identification (taux de combustion moyen, temps de refroidisse-
d’irradiation et l’enrichissement initial de l’assemblage mesuré. Il
ment) ;
s’agit de :
— de déterminer la masse de combustible à charger dans un
godet via le taux de combustion d’extrémité (sur les 50 derniers cen- — la détermination du TC à partir de la méthode de référence
timètres environ) ; appliquée aux raies 604 et 1 365 keV du 137Cs, ce qui permet de
— de vérifier que les combustibles BWR respectent un seuil mini- détecter une éventuelle déformation géométrique de l’assemblage ;
mal d’irradiation. — la détermination du TC à partir de la mesure absolue de l’acti-
vité du 137Cs sur toute la hauteur du combustible ; cela nécessite des
2.8.2.1.1 Mesure du taux de combustion étalonnages sur des éléments de référence ;
Le poste de mesure utilise une méthode dite de référence — la détermination du TC par l’émission neutronique intégrée de
consistant à mesurer par spectrométrie g le rapport d’émission de l’assemblage après étalonnage avec les éléments de référence.
Tableau 10 – Postes de mesures nucléaires et ultrasonores mis en œuvre pour le contrôle de l’atelier UP3/T1.
Liste des postes de mesures (ateliers T1 et R1)
Poste Objectif Fonctions procédé Méthode de mesure
1 Passif Criticité Mesure taux de combustion (TC) de l’EC Spectrométrie g (B1)
(TC moyen et TC d’extrémité) n Passif
Passif Criticité Contrôle non-engorgement goulotte g Passif (A1)
2 Actif Procédé Contrôle non-engorgement trémie godet Transmission g modulée
Ultrasons Ultrasons
3 Passif Criticité Contrôle taux d’indissolution Spectrométrie g (B2)
(Mesure de matière fissile résiduelle)
4 Passif Procédé Contrôle vidange godet g Passif (A2)
Actif Transmission g modulée
5 Procédé Contrôle de non-engorgement du rinceur à coques g Passif
6 Passif Procédé Contrôle niveau remplissage du fût de coques et embouts g Passif
6 bis Ultrasons Contrôle de la forme du tas de coques 7 sondes ultrasons
7 Criticité, Mesure de matière fissile résiduelle dans les fûts de coques n Passif
caractérisation et embouts. +
déchet Détermination des activités résiduelles (a, b) et masses de U et Pu Interrogation neutronique
active (INA) (A3)
Différences entre les ateliers T1 et R1
Différences actuelles pour combustibles UOX
(A1) Atelier R1 : une chambre supplémentaire M6 au-dessus de M4 pour ne pas voir les mousses.
(A2) Méthode g passive n’existe pas sur R1, seule est utilisée la méthode par transmission g.
(A3) INA (Source neutronique d’interrogation) : 252Cf pour T1, tube générateur pour R1.
Méthodes complémentaires pour combustibles MOX à R1
(B1) Poste 1 : mesure du Keff de l’EC par interrogation neutronique active (INA) avec source 252Cf.
(B2) Poste 4 : transmission g modulée à 2 sources.
2.8.2.1.2 Détermination du taux de combustion d’extrémité

(50 cm) pour calculer la masse maximale à charger
par godet Détection de l'engorgement trémie-
cisaille par mesure passive M5
Sondes
Cette masse maximale est déterminée à partir du taux de combus- ultrasons
tion de l’extrémité la moins irradiée (62 kg U sur 50 cm pour un Couple M5-M6 : Détection de
PWR), en tenant compte du TC de l’assemblage et de la répartition détection de l'engorgement l'engorgement
axiale de l’activité du 137Cs mesurée lors du défilement de l’assem- goulotte par mesure passive goulotte par
blage. mesures ultrasons
2.8.2.1.3 Mesure du taux de refroidissement

M6 Axe roue
Enfin, le poste 1 permet la mesure du temps de refroidissement à Motorisations Surveillance des mousses
partir du rapport des activités du 144Pr et du 144Ce (284 jours, M4 (mesure accessoire)
2 185 keV) et du 137Cs (662 keV). Cette méthode est valable jusqu’à Niveau normal de la solution
8 ans de refroidissement. M2 Détection de l'engorgement
M3 jonction trémie-godet par
mesure active
2.8.2.1.4 Évolution de la méthode pour l’atelier R1 (UP2 800)
par rapport à T1 (UP3) Tubes sources
Pour prendre en compte dans le futur les combustibles MOX, les

méthodes décrites aux paragraphes précédents sont complétées
par une mesure de réactivité de l’assemblage par interrogation neu-
tronique active avec source 252Cf. Tiges porte source
2.8.2.2 Poste 2. Contrôle de non-engorgement Figure 16 – Contrôle d’engorgement. Atelier R1 (UP2 800), poste 2
entre la cisaille et le dissolveur
L’engorgement peut être atteint en deux points différents
(figure 16) :
— accumulation au niveau de la jonction de la trémie et du godet
du dissolveur ; l’absence de risque de criticité en aval du dissolveur (rinceur à
— accumulation en partie haute de la goulotte d’alimentation du coques).
dissolveur.
La méthode utilisée est la mesure absolue par spectrométrie g
(Ge HP) de l’activité 137Cs résiduelle au niveau du godet.
2.8.2.2.1 Contrôle de non-engorgement à la jonction
trémie-godet à chaque coup de cisaille Le calcul de la quantité résiduelle par rapport au combustible dis-
Du point de vue de la criticité, c’est le point le plus pénalisant, car sous est très conservatif car il s’appuie sur le TC et l’activité initiale
on se situe dans la solution. Le contrôle est fait par 2 mesures redon- du 137Cs de l’extrémité du combustible la moins irradiée. Cette
dantes utilisant le principe de transmission g modulée ; on effectue valeur est d’autant plus majorante qu’elle inclut :
une gammagraphie de la zone à contrôler par deux sources de 60Co — l’activité du 137Cs inclus dans les coques ;
de 600 Ci avec contrôle de la transmission g par 2 chambres d’ioni-
sation (M2 et M3, figure 16 (mesures actives redondantes). La — l’activité du 137Cs du film de solution résiduel sur les coques et
modulation faite par envoi et retrait de la source Co est utilisée pour le godet.
éliminer le bruit de fond permanent de l’installation.
Nota : l’engorgement est détecté si le signal utile + parasite devient inférieur à 70 % du 2.8.2.3.2 Atelier R1 (UP2 800)
signal de référence + parasite.
Pour les combustibles UOX, la méthode utilisée pour UP3 est
2.8.2.2.2 Contrôle de non-engorgement de la goulotte reconduite. Toutefois, pour les combustibles MOX, le seuil de détec-
d’alimentation tion de contrôle de matière résiduelle doit être ramené de 9 % à 1 %.
Ce type d’engorgement ne présente pas de risque direct de criti- Pour améliorer la sensibilité, la mesure par spectrométrie g sera
cité car on est en air, mais un contrôle préventif doit être effectué remplacée (ou complétée) par une mesure par double transmission
pour éviter qu’une masse accumulée importante tombe brutale- g modulée (sources 137Cs, 60Co). Des mesures conservatoires ont été
ment dans la solution. prises pour pouvoir implanter cette mesure lors du retraitement de
Ce contrôle est fait par deux méthodes complémentaires : combustible MOX.
— des mesures g passives par deux détecteurs (chambres d’ioni-
sation M5-M6) placés en entrée et sortie de la goulotte (figure 16) ; 2.8.2.4 Poste 4. Contrôle de la vidange du godet
la comparaison des signaux intégrés de ces 2 détecteurs permet de
vérifier le non-engorgement ; ces détecteurs permettent en outre de Il s’agit de s’assurer de la vidange complète du godet pour en per-
contrôler le passage des coques dans la goulotte ; mettre un rechargement correct. Dans une première phase (atelier
— une mesure non nucléaire (mesure ultrasons) permet un T1 à UP3), la mesure était réalisée par comptage total g passif des
contrôle volumétrique à l’intérieur de la goulotte ; cette mesure vise coques et matériaux de structure en tenant compte de l’activité g
à reconnaître l’écho d’un paquet de coques bloqué dans la goulotte. due au film de solution résiduelle, des g diffusés de la solution, de
l’encrassement. L’expérience a montré la difficulté d’interprétation
2.8.2.3 Poste 3. Contrôle du taux d’indissolution de cette mesure due notamment à l’encrassement. Une méthode de
substitution devenue aujourd’hui la méthode de référence a été
mise en place et consiste, comme pour le poste 2, à faire une gam-
2.8.2.3.1 Atelier T1 (UP3) magraphie du godet à l’aide de 2 sources de Co et 1 détecteur
L’objectif est de vérifier que la fraction de combustible non dis- (chambre d’ionisation CRGJ10) examinant et contrôlant 2 parties
sous dans le godet est inférieure à un seuil de 9 % pour garantir distinctes du godet.
2.8.2.5 Poste 5. Contrôle de non-engorgement

d’alimentation de la rampe hélicoïdale du rinceur S Neutrons des
à coques sources 252Cf
Cette mesure servant à vérifier la non-accumulation de coques est
faite par comptage total g passif avec une chambre d’ionisation Émission des
CRGJ10. L’alarme est déclenchée lorsque le comptage dépasse le neutrons retardés
bruit de fond d’un facteur 5. Le bruit de fond est déterminé au début Création
de chaque campagne lors des 4 premières rotations de la roue du des précurseurs
dissolveur avant vidange des coques.
B
2.8.2.6 Poste 6. Contrôle du niveau de remplissage du fût
de coques et embouts 0
Irradiation Mesure T t
Trois chambres d’ionisation très collimatées permettent de mesu-
10 s 10 s
rer trois tranches fines du fût. Dès que les coques ou les embouts
Retrait des sources
atteignent une de ces trois hauteurs, la chambre d’ionisation corres-
pondante voit son signal évoluer fortement. La chambre la plus temps de retard dû au retrait des sources
basse interdit l’envoi d’un embout supplémentaire, la chambre B émission neutronique passive
moyenne arrête l’envoi des coques. La chambre haute est en redon-
dance des deux autres. Les trois déclenchements alertent les opéra- Figure 17 – Émission de neutrons avec source en position de repli
teurs.
2.8.2.7 Poste 6 bis. Contrôle de la forme du tas de coques Le mécanisme de la mesure consiste donc à irradier le fût de
dans le fût déchets par la source de 252Cf puis à soustraire la source et à comp-
ter alors les neutrons retardés. Le cycle se décompose donc ainsi :
Une série de 7 détecteurs ultrasons visant le tas de coques permet — amenée de la source en position irradiation (0,8 s) ;
de déterminer sa forme qui est restituée sur un écran. Ce système — irradiation du fût (10 s) ;
peut également servir de mesure redondante du niveau de remplis- — retrait source (1 s) ;
sage. — comptage des neutrons retardés (10 s).
Pour améliorer les statistiques, ce cycle est répété plusieurs fois.
2.8.2.8 Poste 7. Mesure de la matière résiduelle dans le fût
de coques et embouts Lorsque la source est en position de repli, la désexcitation des frag-
ments de fission entraîne une émission de neutrons décroissant
Deux objectifs sont assignés à ce poste : exponentiellement en fonction du temps et se superposant à l’émis-
— vérifier que la quantité de matière fissile résiduelle satisfait les sion continue due aux fissions spontanées et aux réactions (a,n)
critères de sûreté-criticité du stockage de fûts ; cette quantité rési- (figure 17).
duelle maximale est de 3,5 % d’oxyde résiduel par rapport à l’oxyde
initial ; ■ Atelier R1. Principe physique de la mesure
— déterminer les valeurs des activités a résiduelles (a > 50 ans Le principe de mesure est basé sur la détection de neutrons
dont Pu, Cm), des activités b-g résiduelles (Sr/Y, Cs, 241Pu), des mas- prompts. Pour cela, il faut occulter la source irradiatrice en quelques
ses U et Pu, en vue de vérifier le non-dépassement des paramètres microsecondes sous peine de voir le signal utile noyé dans le bruit
garantis et de renseigner la fiche signalétique du fût. de fond ; d’où l’obligation d’utiliser un générateur de 14 MeV
modulé électroniquement (ions de deutérium accélérés frappant
une cible de tritium). Les impulsions ont une durée d’environ 15 ms
2.8.2.8.1 Principe de la mesure avec une fréquence de 125 tirs/s. L’émission moyenne est de
Deux méthodes sont mises en œuvre : 2 ´ 108 n.s–1.4 p–1.
— une mesure passive de l’émission neutronique du fût ; Les neutrons prompts émis lors de la fission sont des neutrons
— une mesure active par interrogation neutronique [avec sources rapides (En » 2 MeV) qu’il faut détecter au milieu du flux thermique
252 Cf pour mesurer les neutrons retardés pour l’atelier T1 (UP3), important ayant servi à la fission ; or les détecteurs sont surtout sen-
tube générateur de neutrons 14 MeV pour l’atelier R1 (UP2 800) dont sibles aux neutrons thermiques. Ces détecteurs sont donc insérés
l’intérêt est d’exploiter la détection des neutrons prompts beaucoup dans des blocs perméables aux neutrons rapides et imperméables
plus abondants que les neutrons retardés]. aux neutrons thermiques. Cette discrimination est réalisée par un
double blindage de carbure de bore (B4C), d’épaisseur 5 mm, et de
2.8.2.8.2 Atelier T1. Principe physique de la mesure cadmium, d’épaisseur 1 mm, qui assure l’absorption des neutrons
et évaluation du signal thermiques et épithermiques. L’intérieur du bloc est du polyéthy-
lène, qui assurera la thermalisation, avant détection, des neutrons
■ Atelier T1. Principe physique de la mesure rapides ayant traversé les blindages de B4C + Cd.
Les sources de 252Cf, émetteurs de neutrons par fission sponta- Mécanisme de la mesure : le générateur émet des bouffées de
née, créent des fissions dans les matériaux fissiles présents, dont on neutrons de 14 MeV d’une durée de l’ordre de 15 ms. Ceux-ci vont se
veut mesurer la teneur (235U, 239Pu, 241Pu). propager dans la cavité dans laquelle est placé l’échantillon à mesurer.
Après la fin de l’irradiation, les neutrons rapides du générateur
Chaque fission est accompagnée de particules dites promptes vont vite disparaître (en quelques dizaines de microsecondes) par
(neutrons, g) émises en coïncidence apparente (10–7 s après la fis- absorption, fuites et thermalisation. Mais ils vont subsister beau-
sion) et de fragments de fission. Ces fragments de fission instables coup plus longtemps sous forme de neutrons thermiques (quelques
vont se désexciter essentiellement par désintégration b en émettant millisecondes). Ces neutrons thermalisés vont créer des fissions
des particules dites retardées (de 0,1 à 60 s) : g retardés ou neutrons dans les noyaux fissiles de l’échantillon. Ces fissions sont propor-
retardés. Parmi tous les produits de fission (» 500), 271 précurseurs tionnelles aux flux thermique et le taux de fission (donc les neutrons
de neutrons retardés peuvent être dénombrés ; ils ont été classés en prompts) suit la même décroissance que les neutrons thermiques
6 groupes selon leur période de décroissance. interrogateurs. Cette décroissance est exponentielle et sa constante
Le tableau 11 fournit les caractéristiques (période et rendement) est inversement proportionnelle à la section efficace d’absorption
des 6 groupes pour les 3 noyaux principaux fissiles et pour 238U. de l’ensemble formé par la cavité et l’échantillon à mesurer.
Tableau 11 – Période et nombre de neutrons retardés émis par gramme

(exprimé en 10–5) pour chaque groupe des trois principaux noyaux fissiles et de 238U
235U 239Pu 241Pu 238U (2)
Groupe
Période Période Période Période
bn bn bn bn
(s) (s) (s) (s)
1 (1) 0,18 70 0,25 29 0,2 25 0,17 330
2 (1) 0,5 192 0,6 55 0,43 284 0,49 1 000
3 2,2 660 2,1 210 2 608 1,94 1 720
4 6 328 5,6 136 5,6 279 4,99 719
5 21,9 366 23 142 23,2 357 21,5 608
6 (1) 54,6 55 54,2 22 54,2 15,6 52,5 57,7
TOTAL 1 671 644 1 569 4 440
å1à6
TOTAL 1 354 538 1 244 3 050
å 3+4+5
(1) Compte tenu du temps de retrait de la source (0,8 s), du temps de comptage (10 s) et des b n des divers groupes, les groupes 1, 2 (période trop courte L) et 6
(période trop longue, b n faible) sont éliminés dans le calcul des neutrons retardés utiles.
(2) 238U, bien qu’élément non fissile, participe pour une part importante à l’émission de neutrons retardés.
bnombre de fissions (en 10–5) par seconde et par gramme de matière.
nnombre de neutrons par fission.
b nnombre de neutrons (en 10–5) par seconde et par gramme.
Le flux thermique dans la cavité commence par augmenter au fur La masse de matière fissile (MF ) déterminée par méthode active
et à mesure que les neutrons de 14 MeV se thermalisent et dispa- est :
raissent, puis il décroît avec une constante beaucoup plus faible (la AC réf
demi-période est de l’ordre de plusieurs centaines de microsecon- MF = -------------------
-
des). Les neutrons prompts émis par les fissions sont détectés au fur F MF min
et à mesure par les blocs de détection avec une allure temporelle du
avec A (c/s, nombre de coups par seconde) amplitude
signal identique aux flux thermiques dans le fût.
signal,
2.8.2.8.3 Traitement de la mesure Créf [g(de MF).c–1.s–1 : gramme de matière fissile par
coup et par seconde] constante d’étalonnage
Les figures 18 et 19 décrivent les cellules de mesures des ateliers pour le combustible de référence.
T1 et R1. L’interprétation de la mesure se fait à 2 niveaux.
La valeur garantie (MFG) est obtenue en ajoutant tous les termes
■ Niveau 1 d’incertitude intervenant dans la mesure (calibration, statistique de
Ce niveau tient compte uniquement de la mesure active et permet comptage, répartition de la matière fissile dans le fût).
une détermination pénalisante calculée par les automates program- Ne connaissant pas la composition exacte de la matière fissile
mables en utilisant les facteurs de conversion (neutrons retardés ou dans le fût, le facteur FMF est déterminé de manière conservative et
prompts pour un gramme de matières fissiles) les plus pénalisants. correspond à la plus petite valeur de FMF pour tous les types de com-
bustibles susceptibles d’être retraités, soit FMFmin.
La masse de matière fissile résiduelle garantie est :
— pour l’atelier T1 (figure 18) :
Compteurs 3He Tube guide sources test AC réf
MF = --------------------------------------
-
F CR min ¤ F CR réf
avec FCR facteur de correction tenant compte des carac-

Fonte
téristiques du combustible résiduel.
Polyéthylène (e =150 mm) — pour l’atelier R1 (figure 19) :
Fût
Plomb (e =200 mm) AC réf
MF = ----------------------------------------
-
F MF min ¤ F MF réf
soit pour T1, MFmax = ACréf ´ 1,02

et pour R1 MFmax = ACréf ´ 0,97.
Tubes guides Château de repli
sources 252Cf des sources test D’où en première approximation : MFmax = ACréf.
Le combustible de référence utilisé pour les étalonnages est un
Figure 18 – Cellule de mesure (poste 7, atelier T1) combustible uranium enrichi à 3,5 %.
2.9.1 Mesure de l’activité b, g des fûts
Groupes Mesures actives Générateur La mesure d’activité, dans les fûts de 120 litres, est faite par spec-
compteurs neutrons H B de neutrons trométrie g avec des détecteurs Ge. Nous décrirons ici la cellule de
mesure installée en 1995 dans l’atelier AD2 (atelier de conditionne-
Mesures ment des déchets) de l’usine de La Hague (poste 5).
passives La dynamique de la mesure demandée est importante : 100 Bq à
109 Bq (équivalent 137Cs). Pour obtenir cette dynamique, deux tech-
n niques sont possibles :
Position B Position H — utiliser un dispositif mécanique (écran, collimateur variable)
pour adapter le comptage du détecteur à l’activité du fût ;
— utiliser plusieurs diodes de sensibilités différentes ; c’est cette
méthode qui a été adoptée (simplification de l’installation et de sa
maintenance).
Position H Position B
Le premier détecteur (diode coaxiale d’efficacité relative 20 %)
couvre la gamme 100 Bq à 2 ´ 106 Bq. Le deuxième détecteur (diode
planaire de 500 mm2) couvre la gamme 106 à 109 Bq.
Avant la mesure, une source externe permet, par mesure de trans-
Porte mission gamma, de quantifier l’hétérogénéité de la matière. A la fin
du comptage, le calcul de l’activité des éléments identifiés est effec-
H haute tué après correction des effets d’hétérogénéité de matière et
B basse d’excentration. La limite de détection est calculée pour tous les
autres éléments non identifiés de la bibliothèque en fonction du
spectre analysé et, notamment, du bruit de fond sous pic.
Figure 19 – Cellule de mesure (poste 7, atelier R1)
La limite de détection est d’environ 300 Bq pour 137Cs.
■ Niveau 2
2.9.2 Mesure de l’activité a des fûts
Le traitement tient compte :
— des résultats des 2 mesures neutroniques (passives et D’une façon générale, la mesure d’activité a dans les fûts de
actives) ; déchets de 120 L est, en réalité, une mesure de la teneur en Pu. A
— du contenu du fût, incluant notamment les résultats du poste 7 l’origine des usines de retraitement, cette mesure a été effectuée
(taux de combustion). pour des raisons de comptabilité matières, aujourd’hui elle est
essentiellement faite pour satisfaire les exigences des règles fonda-
mentales de sûreté régissant les centres de stockage. Les normes de
stockage ont évolué au cours des années et les limites de détection
2.9 Détermination de l’activité des installations de comptage ont dû suivre ces évolutions.
des fûts de déchets Les premières machines exploitées à La Hague et à Marcoule,
dans les années 1970, utilisaient une spectrométrie g avec un scin-
tillateur NaI (Tl). La limite de détection était d’une centaine de milli-
Les mesures nucléaires, reposant sur la détection des gammas et grammes de Pu par fût.
des neutrons émis par les radioéléments contaminant les déchets, Aujourd’hui, la limite de détection demandée est de 0,3 à 0,5 mg
constituent une solution performante pour déterminer l’activité des de Pu par fût et l’objectif, pour les prochaines années, est d’atteindre
colis de déchets de façon non destructive. Utilisées depuis le début 50 mg de Pu par fût.
de la gestion des déchets, les mesures nucléaires ont grandement
évolué afin de répondre à l’abaissement des normes d’activité sur
les colis et, en particulier, celles liées à l’acceptation pour un stoc- 2.9.3 Les méthodes
kage en surface. Depuis les premières mesures de débit de dose,
l’utilisation de scintillateurs gamma ou le comptage global des neu-
trons émis, les systèmes de mesure se sont perfectionnés et les dis- 2.9.3.1 Spectrométrie g
positifs actuels combinent généralement plusieurs techniques de Cette spectrométrie peut être utilisée à plusieurs fins :
mesure (incluant l’interrogation neutronique active) afin de garantir — composition isotopique ; elle servira de méthode complémen-
les résultats pour le plus grand nombre de types de colis. taire pour corriger la méthode principale (comptage de neutrons par
Les performances des méthodes présentées sont données à titre exemple) ;
indicatif car elles dépendent de beaucoup de paramètres comme, en — dosage de certains isotopes particuliers en analysant des raies
particulier, la durée de la mesure, la taille du colis, la nature et la bien caractéristiques et, à travers les rapports de surface des autres
densité des matériaux présents, la présence ou non de produits de pics, détermination des autres isotopes ;
fission ou d’activation mélangés avec des actinides, la répartition du — dosage d’un seul isotope 241Pu par sa raie 208 keV et détermi-
contaminant à l’intérieur du colis. nation des autres par la composition isotopique ;
— détermination des positions axiale et radiale des sources
D’une façon générale, les mesures sur fûts de déchets ont un dou- contenues dans le fût.
ble objectif en vue de leur orientation vers le stockage :
— détermination de l’activité b des produits de fission (137Cs, 2.9.3.2 Comptage neutronique passif
144Ce) ou des produits d’activation des matériaux de structure
(60Co),par mesure g ; Ce comptage passif peut être :
— détermination de l’activité a des nucléides à long terme (trans- — soit un comptage total (neutrons a/n, neutrons de fission
uraniens). spontanée, neutrons de fission induits) ;
— soit un comptage des neutrons, de fission spontanée (élé- 2.9.4.2 Années 1980
ments pairs 238Pu, 240Pu, 242Pu). Ce comptage, moins sensible que le La nécessité de diminuer les seuils de détection a entraîné l’étude
précédent, est cependant moins aléatoire car les rendements a/n d’une nouvelle génération de machines. La principale raison de
peuvent être très variables [composition chimique du Pu et de la cette amélioration de sensibilité a été l’utilisation de comptage de
matrice, épaisseur des dépôts sur le support, nature du support : par neutrons avec des détecteurs à He de grande sensibilité.
exemple, une matrice contenant du fluor (Téflon) augmente le taux
Les caractéristiques de cette installation sont :
de neutrons de réaction a/n]. Ce comptage est basé sur le principe
— l’utilisation de deux méthodes, d’une part, une méthode prin-
qu’une fission génère plusieurs neutrons dans un temps très court
cipale utilisant le comptage neutronique passif des neutrons de fis-
alors que les neutrons de réaction a/n sont distribués dans le temps.
sion (spontanés et induits) et des neutrons totaux ; d’autre part, une
On appelle aussi cette méthode mesure de neutrons en coïncidence.
méthode secondaire utilisant la spectrométrie g avec diode au ger-
En toute rigueur, ce comptage de neutrons à coïncidence prend en
manium soit pour une localisation axiale et radiale des sources par
compte les neutrons de fissions spontanées des noyaux pairs mais
un scanning contenu, soit pour une détermination de la composition
aussi les neutrons de fissions induites sur les noyaux fissiles.
isotopique de la source la plus intense (la diode est amenée au
Compte tenu des faibles quantités de matière fissile mises en jeu,
niveau axial de la source la plus intense trouvée par le scanning
ces neutrons de fissions induites peuvent être négligés.
axial) ;
— la rotation du fût ;
2.9.3.3 Comptage neutronique actif — le déplacement axial de la diode ;
L’interrogation neutronique active peut être réalisée par : — la cellule de comptage neutronique : 36 compteurs à 3He (lon-
gueur 100 cm, diamètre 2,5 cm, pression 4 bar, sensibilité théorique
— une source de 252Cf : on compte dans ce cas les neutrons retar- 150 coups/s pour un flux de 1 n.cm–2.s–1) ;
dés émis par des produits de fission après retrait de la source ; — le traitement des résultats : obtention du nombre de fissions
— un tube générateur de neutrons : on compte, dans ce cas, les brutes, détermination de la masse de 240Pu équivalente en utilisant
neutrons prompts émis lors de la fission. la courbe d’étalonnage source au centre, correction des positions
axiale et radiale des sources, correction de la densité matrice et de
sa composition, correction de la composition isotopique ;
Remarque sur le comptage neutronique : les comptages de
— la limite de détection : 12 mg.
neutrons sont influencés par :
— la composition isotopique du Pu ; le comptage passif, en 2.9.4.3 Installations actuelles
particulier, est très sensible à la composition isotopique du Pu ;
Deux installations utilisant des méthodes différentes sont en
— le positionnement axial et radial des sources : une correc-
cours d’essais à La Hague et à Marcoule.
tion de positionnement en utilisant soit l’imagerie neutronique,
soit la spectrométrie g doit être faite pour améliorer la précision ■ Atelier AD2 (atelier de décontamination n° 2) de La Hague
des résultats. L’activité a est déterminée à partir de deux postes de mesure, un
poste de mesure de spectrométrie g (poste 6) et un poste de mesure
2.9.3.4 Combinaison des méthodes de neutrons (poste 11) utilisant la mesure passive des neutrons
totaux et des neutrons de coïncidence.
Dans beaucoup d’applications, les deux méthodes (spectrométrie Les deux méthodes ont besoin de connaître la composition isoto-
g + comptage neutronique passif ou actif) sont utilisées pour effec- pique. La mesure est effectuée en deux étapes :
tuer des corrections des résultats neutroniques par les résultats de — détermination de la composition isotopique par utilisation, au
la spectrométrie g (correction de composition isotopique et de posi- poste 6, d’un détecteur planar de grande surface (1 800 mm2) et de
tionnement). très bonne résolution.
Nota : la détermination de la composition isotopique n’est possible que si la teneur en
Pu est supérieure ou égale à 10 mg ; sinon, on utilise une composition isotopique
prédéterminée ;
2.9.4 Installations de comptage de fûts — détermination de l’activité a soit par la spectrométrie g en
dans les usines de retraitement mesurant l’intensité de la raie 208 keV de 237U - 241Pu en utilisant
deux autres détecteurs plus sensibles (détecteur coaxial), implantés
dans le poste 6 ; soit par la mesure de neutrons qui est destinée à
2.9.4.1 Années 1970
conforter la mesure g sur la raie 208 keV ; le rendement de détection
Les caractéristiques de ces installations (usines de La Hague et de de cette cellule a été amélioré (» 30 %), par rapport aux anciennes
Marcoule) étaient les suivantes : cellules, en utilisant des compteurs de gros diamètre (Æ 50 mm) à
— détecteur : scintillateur NaI (1”3/4 ´ 2) couplé à un photomulti- une pression de 4 bar.
plicateur ; Limites de détection :
— fût en rotation et détecteur mobile pour couvrir toute la hau- — mesure g sur la raie 200 keV : 0,02 mg en 241Pu, soit environ
teur du fût ; 0,2 mg en Pu total pour les combustibles à eau légère ;
— deux canaux d’énergie : 330 à 430 keV pour les raies 375 et 414 — mesure neutronique : 1 mg.
de 239Pu, 700 à 800 keV ou 600 à 700 keV pour les raies des produits Il faut noter que la limite de détection de 0,2 mg en Pu total permet
de fission. Cette deuxième bande d’énergie est utilisée pour appor- de garantir le seuil de blocage (0,5 à 0,7 mg selon la composition
ter une correction dans la première bande d’énergie (g diffusés, effet isotopique).
Compton) des produits de fission comptés dans la zone Pu (330 à
430 keV) ; ■ Atelier CDS (conditionnement des déchets solides)
— temps de comptage : 10 min ; La quantité de 241Pu dans les fûts de déchets de Marcoule est très
— limite de détection (2 fois le bruit de fond) : 200 mg. variable, car provenant d’installations variées (usine de retraite-
La Hague et Marcoule possédaient une installation similaire, la ment, laboratoire pilote, etc.), et surtout plus faible que dans les fûts
seule différence était le choix de la bande d’énergie pour les pro- de La Hague. C’est pourquoi la méthode choisie a été une interroga-
duits de fission, car les temps de refroidissement des combustibles tion neutronique active.
étaient notablement différents ; la correction initiale utilisée à Mar- Comme pour l’atelier AD2, un poste de mesure spectrométrie g
coule était centrée sur le couple 95Zr-95Nb bande 700 à 800 keV. Pour permet de déterminer la composition isotopique et éventuellement
La Hague, la bande de correction était centrée sur 600 à 700 keV pour certains combustibles de déterminer le Pu par la raie de
(106Pu, 106Rh, Cs, etc.). 208 keV (241Pu).
Les caractéristiques du poste d’interrogation neutronique active d’automates (» 37 pour UP3, » 13 pour UP2 800) participent à la
sont les suivantes : conduite de ce réseau pneumatique.
— 132 compteurs à 3He : longueur 70 cm (le long du fût) et 35 cm
pour le haut et le bas, diamètre 2,5 cm, pression 2 bar ; les comp-
teurs sont disposés en 3 couches ; 3.1.2 Méthodes d’analyse
— générateur 108 n/s ; la durée d’impulsion est » 125 ms avec une
fréquence de 100 Hz ; Les méthodes d’analyse utilisées actuellement pour le contrôle
— limite de détection : pour une matrice vinyle » 1 mg. procédé sont essentiellement des méthodes physico-chimiques qui
présentent souvent l’inconvénient de produire des effluents et
nécessitent toujours l’intervention de l’opérateur pour ouvrir le cru-
chon, prélever une aliquote, faire éventuellement une dilution.
3. Mesures nucléaires Chaque méthode nécessite une aliquote séparée, ce qui n’opti-
mise pas le nombre d’échantillons.
sur échantillons
dans les laboratoires 3.1.3 Orientations nouvelles :
méthodes non intrusives
Depuis quelques années, l’objectif est de remplacer les mesures
3.1 Généralités physico-chimiques nécessitant l’ouverture du cruchon et l’ajout
éventuel d’ions indésirables par des méthodes non intrusives per-
En dehors de quelques laboratoires satellites de petites dimen- mettant la mesure directe sur le cruchon-curseur. Parmi ces métho-
sions implantés directement dans des ateliers pour des raisons de des, on peut citer l’absorptiométrie K-edge, la fluorescence XK, la
radioactivité ou d’éloignement géographique, le centre de retraite- fluorescence XL, la spectrométrie g collimatée. Ces méthodes per-
ment de La Hague possède trois laboratoires principaux dont les mettent d’atteindre plusieurs objectifs :
missions sont différentes. — la réduction des volumes et de l’activité des effluents de labo-
Le laboratoire central a pour missions principales : ratoire contenant des ions gênants vis-à-vis du recyclage dans le
— les analyses de bilan et de spécifications sur les produits finis : procédé ; en effet, l’analyse par fluorescence permet de ne pas
la caractéristique principale est la précision de mesure, les temps de ouvrir le cruchon d’échantillon (ou cruchon) et donc de pouvoir
réponse demandés sont tels que les mesures sont possibles en recycler l’échantillon dans le procédé en toute sécurité puisqu’il ne
horaire normal ; peut pas contenir de réactifs analytiques ;
— les validations des méthodes d’analyse. — la réduction des déchets solides, puisque, avec un seul conte-
Le laboratoire de vitrification est chargé des analyses des ateliers neur d’échantillon, on peut analyser simultanément U et Pu, et par-
de vitrification. fois PF avec la technique de mesure g collimatée ; le nombre de
cruchons diminue de même que le volume de déchets de labora-
Le laboratoire du contrôle de marche a pour mission principale de toire (solides) ;
contrôler en continu le fonctionnement du procédé des usines de — la possibilité d’automatiser les analyses d’une manière simple
retraitement UP3 et UP2 800. Les temps de réponse doivent être puisque, par opposition à des analyses chimiques dont l’automati-
courts, ce qui nécessite des équipes en horaire 5 ´ 8. C’est de ce sation en milieu hostile et confiné est complexe, les actions consis-
laboratoire que nous parlerons dans ce paragraphe. tent simplement à transférer les cruchons et à piloter les analyseurs
par automates ;
— la possibilité d’accroître la productivité, du fait de l’automati-
3.1.1 Flux d’échantillons sation et du fait des analyses pluriélémentaires sur le même
Les déterminations sont nombreuses (15 000/mois) et variées échantillon ;
(concentration U, Pu, pH, H+, hydrazine, nitrites, spectre a, spectre g, — la possibilité d’effectuer des analyses sur des échantillons for-
composition isotopique, etc.) ; les résultats doivent parvenir aux tement irradiants dans une salle dont le confinement et la ventila-
opérateurs des usines le plus rapidement possible. tion sont maîtrisés, mais sans devoir construire des chaînes
d’analyses blindées ; cela constitue encore un fort intérêt économi-
Le nombre de points de prélèvement est important (» 1 000) pour que (investissement).
les usines UP3 et UP2 800. 35 bancs automatiques de prélèvements
(bancs-cuves) pilotés par des automates programmables plus une A titre indicatif, on peut estimer que, pour un laboratoire de
vingtaine de bancs manuels ou semi-automatiques permettent Cogema La Hague, l’utilisation de la fluorescence X permettrait
d’extraire les échantillons solutions de ces mille points de prélève- d’effectuer environ, pour un flux annuel voisin de 180 000 analyses
ment. par an :
Tous les cruchons de prélèvement d’échantillons sont acheminés — 15 à 20 % des analyses par K-edge et par fluorescence XK
par un vaste réseau pneumatique (» 50 km de tuyauterie) vers les (FXK) ;
salles d’analyses situées dans le laboratoire de contrôle de marche — 8 à 10 % d’analyses par fluorescence XL (FXL).
situé dans le bâtiment central d’UP3.
L’ensemble de ce trafic est géré par un ensemble de conduite
composé :
— d’un calculateur ANA-RTP qui reçoit, des ateliers, les deman-
3.2 Principes de mesures nucléaires
des de prélèvements, envoie en temps opportun les demandes non intrusives sur cruchons
d’analyse aux automates gérant les bancs-cuves, élabore et stocke d’échantillons
les résultats et les renvoie aux ateliers demandeurs ;
— d’un ensemble d’automates programmables centraux qui, à
partir des demandes de prélèvements venant du calculateur, gère 3.2.1 Fluorescence X
les ventilateurs, les aiguillages du réseau de transport pneumatique,
envoie des ordres de prélèvements aux automates conduisant les Le principe de la mesure consiste à exciter les atomes par une
bancs de prélèvements automatiques et expédie les échantillons source X ou g et de mesurer les photons X engendrés par cette exci-
aux chaînes d’analyses appropriées. En tout, une cinquantaine tation.
Les électrons d’un atome sont situés sur des niveaux d’énergie Le coefficient d’atténuation massique m est égal à :
quantifiés par 3 nombres quantiques n (numéro de couche n = 1
couche K, n = 2 couche L, n = 3 couche M…), , (numéro de sous- m = s in + s el + t
couche s, p, d pour , = 0, 1, 2) et j : nombre de niveaux d’énergie
(1 à 4). avec sin coefficient de diffusion inélastique,
La couche K, la plus énergétique, n’a qu’un niveau d’énergie. La sel coefficient de diffusion élastique,
couche L possède 3 sous-niveaux d’énergie [LI, LII, LIII : la couche M t coefficient d’absorption.
possède 5 sous-niveaux d’énergie (MI à MV)].
Pour les éléments lourds (U, Pu), le coefficient d’absorption t qui
Par excitation, il est possible d’arracher un électron du niveau varie selon la loi :
d’énergie Ex sur lequel il se trouve. Cette excitation peut être faite
4
par bombardement d’électrons, protons, photons X ou photons g, Z
avec une énergie incidente ES égale ou supérieure à l’énergie Ex t = k ------3
E
caractéristique du niveau et de l’élément excité. Cette interaction
intervient principalement dans les couches profondes (couches K et (Z numéro atomique ; E énergie)
L). Cette absorption s’accompagne de l’éjection d’un électron de la
couche K ou L et laisse l’atome dans une situation instable. L’atome est prépondérant pour les faibles énergies (figure 21).
retourne à son état fondamental lorsqu’un électron de niveau supé- Le tableau 12 donne les énergies des différentes raies K de U et
rieur (L, M, N, O pour la couche K ou M, N, O pour la couche L) vient de Pu et leur probabilité (et donc intensité) relative par rapport à la
combler cette lacune. Cette désexcitation s’accompagne d’un élec- raie la plus intense Ka1.
tron Auger (éléments légers) ou de l’émission de photons X (élé-
Pour la fluorescence XL, le spectre de raie est aussi complexe avec
ments lourds) ; on parle alors de fluorescence X.
toutefois des probabilités beaucoup plus faibles pour les transitions
Chacune des transitions a une probabilité fixe, la plus grande pro- N ® L, O ® L. Dans la pratique, seules 2 transitions sont
babilité étant la transition du niveau n+1 à n, c’est-à-dire L®K ou observables :
M ®L. Du fait de la structure fine de l’atome avec ses différents — MV ® LIII raie La1, la plus intense ;
niveaux d’énergie (L : 3 sous-niveaux, M : 5 sous-niveaux…) les — MIV ® LIII raie La2.
spectres X sont composés de multiples raies d’émission. Les raies
Le tableau 13 donne les énergies des raies La1, La2 et leur inten-
d’émission sont notées Ka, Kb ou La ou Lb selon la couche d’où a
sité relative pour U, Np, Pu.
été éjecté l’électron et selon l’origine de l’électron bouche-trou
(a pour la couche n+1, b pour la couche n+2). Il faut noter que ces raies d’émission X par fluorescence, caracté-
ristiques des couches profondes, ne sont pas affectées par :
Pour la fluorescence K, les désignations Ka, Kb… sont suivies
d’un numéro (exemple : Ka1, Ka2…) correspondant aux différents — les électrons de valence ; elles sont donc indépendantes de la
sous-niveaux d’énergie d’expulsion. La probabilité a est plus impor- nature chimique de l’élément ;
tante que la probabilité b (Ka plus intense que Kb). L’émission K est — la composition isotopique de l’élément ; cela est une grande
utilisée dans les usines de retraitement pour des mesures sur différence par rapport aux émissions passives a, g, neutrons très
échantillons ; l’émission L pour des mesures sur échantillons et dépendantes de l’isotopie.
pour des mesures en ligne dans les futurs ateliers (§ 4). Cette valeur du coefficient d’absorption photoélectrique présente
des discontinuités pour des énergies caractéristiques correspondant
aux énergies de liaison de l’électron dans les différentes couches
(K, L, M…) de l’élément traversé. Si l’énergie du photon incident
3.2.2 Absorptiométrie g. égale cette énergie de liaison, il y a une augmentation brutale du
Utilisation des discontinuités d’absorption coefficient t.
Le tableau 14 donne les énergies de liaison pour les couches
Le but de cette technique est la mesure de concentration U et/ou K et L.
Pu par la mesure de transmission g autour des discontinuités
d’absorption.
La figure 20 illustre les différents processus mis en jeu lorsqu’un
photon (X ou g) rencontre la matière. 4
µ (cm2/g)
10
M-edges
3 Uranium
10 Z = 92
L-edges
2
10
Absorption photoélectrique
σel
Diffusion élastique E = E0 10 K-edge
1 µ
I 0 (E ) x τ
-1 σin
I (E ) 10
Transmission I = exp – µx
I0 -2
10
2 3
0 10 10 10
Diffusion inélastique E < E0
Énergie (keV)
Figure 20 – Processus mis en jeu lorsqu’un photon X ou g rencontre Figure 21 – Coefficient d’atténuation massique et ses composants
la lumière pour l’uranium en fonction de l’énergie du photon incident
3.3 Appareils de mesures nucléaires non

Tableau 12 – Énergies des différentes raies K de U
et de Pu et intensités relatives par rapport à la raie intrusives sur cruchons à échantillons
la plus intense Ka1
Énergie Intensité
3.3.1 Mesure de U et Pu par absorptiométrie
Appellation (en keV) relative K-edge et fluorescence X
Transition
des raies Cette méthode appelée méthode hybride met en œuvre les deux
U Pu U Pu principes exposés au paragraphe 3.2. L’appareil permet de mesurer
Ka3 LI ® K 93,847 98,688 0,231 0,264 la concentration de U et/ou de Pu dans les solutions suivantes :
Ka2 LII ® K 94,658 99,527 62,6 63,0 — U et Pu dans les solutions de dissolution (U > 200 g/L ;
Pu » 2 g/L) par absorptiométrie K-edge + fluorescence XK ;
Ka1 LIII ® K 98,436 103,734 100 100 — U ou Pu > 30 g/L par absorptiométrie K-edge ;
Kb3 MII ® K 110,425 116,242 11,6 11,7 — U ou Pu de 0,1 à 50 g/L par fluorescence XK.
Kb1 MIII ® K 111,302 117,229 22,6 22,8 Le premier appareil installé à La Hague, pour le contrôle des solu-
tions de dissolution par les inspecteurs EURATOM, et développé par
Kb5/1 MIV ® K 111,878 117,824 0,403 0,424 le centre nucléaire de Karlsruhe, utilisait 2 cuves-échantillons sépa-
Kb5/2 MV ® K 112,054 118,019 0,460 0,478 rées (chacune de 1 mL) irradiées par un tube de rayons X d’une
Kb2/1 NII ® K 114,333 120,414 2,89 2,95 énergie maximale de 150 keV. L’appareil (figure 22) utilise cette exci-
tation X pour :
Kb2/2 NIII ® K 114,561 120,667 5,83 5,95 — déterminer la concentration U, en mesurant la transmission du
Kb4/1 NIV ® K 114,826 120,948 0,255 0,272 faisceau X très collimaté à travers une épaisseur de solution bien
définie (cuve-échantillon en verre à section rectangulaire) dans une
Kb4/2 NV ® K 114,866 120,996 zone d’énergie critique, c’est-à-dire de part et d’autre de l’énergie de
Kb2/3 OII ® K 115,341 121,497 2,07 2,20 discontinuité K (115,6 keV pour U) ; la concentration C est propor-
Kb2/4 OIII ® K 115,411 121,580 tionnelle au rapport logarithmique des transmissions T en dehors et
au-dessus de la zone critique :
ln [ T(E +) ¤ T(E –) ]
C = ------------------------------------------
-
D mD
Tableau 13 – Énergies des raies La1, La2
avec D épaisseur de la cuve,
et intensités relatives pour U, Np, Pu
D m=m(E+) – m(E–).
par rapport à la raie La1
— déterminer le rapport U/Pu, en mesurant l’intensité des raies
Énergie Intensité de fluorescence Ka1 (U) et Ka1 (Pu) émises par l’excitation X des ato-
Appellation (en keV) relative mes U et Pu de la solution dans la deuxième cuve-échantillon. En
Transition
des raies utilisant la concentration U fournie par l’absorptiométrie K-edge et
U Np Pu U, Np, Pu le rapport U/Pu de la fluorescence X, on calcule la concentration Pu.
La1 MV ® LIII 13,612 13,942 14,276 100 Les 2 chaînes de mesure g analysant les 2 faisceaux X (absorptio-
métrie K-edge et fluorescence X) sont identiques, à savoir : diode
La2 MIV ® LIII 13,437 13,757 14,08 10 planaire Ge HP (200 mm2), préamplificateur stabilisateur de spectre,
analyse multicanaux et couplage avec une station de travail
VAX 3100 effectuant le traitement. Une source de référence de cad-
mium 109 sert, par 2 de ses 3 pics (22,1 et 88,04 keV), au module sta-
bilisateur de spectre pour recaler le spectre.
Tableau 14 – Énergies de liaison (en keV) Les résultats fournis ont montré la validité de cette méthode. Par
pour les couches K et L contre, elle nécessite le transfert de solution depuis le cruchon
d’échantillon jusqu’aux 2 cuves de référence, cuves qui sont renou-
Numéro velées à chaque mesure et qui constituent un volume de déchets
Élément K LI LII LIII non négligeable.
atomique
L’établissement de La Hague a adapté l’appareil primaire pour ne
H 1 0,014 plus utiliser les cuves spéciales mais directement le cruchon de pré-
lèvement d’échantillon muni de son curseur réduisant ainsi les
O 8 0,533 0,024 0,009 0,009 manipulations et les déchets. Dans une phase ultérieure, c’est-à-dire
après l’automatisation des chaînes d’analyse, les cruchons arrivent
Ge 32 11,104 1,413 1,248 1,217
directement par transport pneumatique dans le puits de mesure
sans aucune intervention de l’opérateur.
Er 68 57,486 9,752 9,264 8,358
Les résultats sur cruchons-curseurs ont montré une certaine
U 92 115,606 21,759 20,948 17,170 imprécision due à la non-reproductivité du diamètre intérieur du
cruchon et à sa non-concentricité. Le trajet du faisceau X utilisé pour
Pu 94 121,797 23,109 22,270 18,063 l’absorptiométrie K-edge n’était pas assez constant. Cela a nécessité
de repenser la fabrication des cruchons-curseurs. Les nouveaux cru-
chons-curseurs fabriqués par moulage ont ramené cette impréci-
sion à une valeur acceptable.
La discontinuité K du coefficient d’absorption massique (m) est la
base de principe de la mesure de densitométrie K-edge utilisée ■ Caractéristiques de cette méthode
notamment pour la mesure de concentration U et Pu des solutions Plages de mesure :
de dissolution des usines de retraitement. — par absorptiométrie K-edge : 30 à 400 g/L ;
— une fenêtre en carbure de bore B4C qui assure le confinement

de la boîte à gants ; ce matériau est choisi pour sa faible absorption
Capsule Cuve en verre vis-à-vis des rayons X et sa bonne tenue aux rayonnements ;
Protection pour K-edge
Collimation
— un film de Mylar pour éviter la contamination de la fenêtre
Tube rayons X B4C ;
— le fond du cruchon dont l’épaisseur doit être uniforme dans la
version actuelle : il est prévu dans le futur un éclairage latéral.
Filtre Filtre
Le faisceau de fluorescence rencontre les 3 mêmes écrans ainsi
Faisceau
pour K-edge qu’un diaphragme dont l’emplacement et le diamètre sont calculés
(Æ = 6 mm) pour éclairer toute la longueur du monochromateur et
toute la surface de la diode.
Æ 0,8 mm Filtre : il est utile pour diminuer la composante continue de frei-
nage par rapport au pic Ka et pour ne pas éblouir le détecteur, il est
en rhodium (épaisseur 200 mm).
Convoyeur
Monochromateur de graphite : les performances analytiques de
Cuve pour mesure l’appareil sont dues à l’utilisation de ce composant original qui, en
Æ 2,5 mm fluorescence X sélectionnant des bandes d’énergie intéressantes, permet d’aug-
Faisceau pour
fluorescence X Collimation Tube menter le rapport signal/bruit. Les radiations, dont l’énergie est
comprise dans la bande passante, sont diffractées et dirigées par le
détecteur. Les radiations, en dehors de cette fenêtre en énergie, sont
Figure 22 – Schéma de l’instrument hybride pour la mesure U et Pu atténuées. Le monochromateur est réglé pour la raie du Np (raie
par absorptiométrie K-edge et fluorescence X centrale par rapport à U et Pu) et la bande passante est de 10 keV.
Détecteur : c’est une diode au Ge HP pur adaptée au comptage
des rayons X, de surface 30 mm2 dont la résolution est de 155 eV à
— par fluorescence X : 0,1 à 50 g/L. 10 keV.
Sensibilité :
— par absorptiométrie K-edge : 1 g/L ; 3.3.2.2 Performances
— par fluorescence X : 0,1 g/L.
Limites de détection Ld :
Précision : elle dépend des variations dimensionnelles des cru-
chons et de leur positionnement ; l’incertitude est de :
— 1,5 % pour K-edge ; Milieu Ld U (mg/L) Ld Pu (mg/L)
— 2,5 % pour FXK si C > 10 g/L ; HNO3 (3N)................ 0,2 0,23
— 6 % pour FXK si C < 10 g/L ;
— 1,6 % pour rapport U/Pu. Solvant (1) .............. 0,13 0,18
Éléments de correction à prendre en compte : température, (1) Le solvant d’extraction utilisé à La Hague est composé de 30 % de TBP
(tributyl phosphate) et 70 % de dodécane.
composition isotopique, produits de fission, stabilité de la haute ten-
sion du tube X.
Tube X alimentation : 150 keV. Gammes de mesures : il s’agit de mesures dynamiques couvrant
la plage 0,2 mg/L à 10 g/L :
3.3.2 Mesures de faibles concentrations U et Pu — les deux gammes linéaires ; de 0,2 à 20 mg/L et de 20 à 500 mg/
L, ont des pentes différentes ;
dans les cruchons par fluorescence X raies L
— pour la gamme non linéaire, au-delà de 500 mg/L, la précision
est moins bonne, du fait de l’autoabsorption des rayons X dans la
Cet appareil, surtout destiné à mesurer des traces d’activités, est solution.
basé sur le principe suivant : un tube à rayons X émet des photons
X d’énergie supérieure à l’énergie de discontinuité L des éléments à I n t e rf é r e n c e d e s é l é m e n t s e n t r e e u x : l e s r a p p o r t s
doser et provoque, dans la solution contenue dans le cruchon, une U Pu Np Np
------- ou -------, --------, -------- ou leurs inverses ne doivent pas dépasser une
fluorescence X dont l’intensité est proportionnelle à la concentration Pu U U Pu
de l’élément. certaine valeur sous peine de voir le pic de l’élément minorant «
noyé » dans la queue du spectre de l’élément majorant. En pratique,
3.3.2.1 Composantes principales de l’appareil de mesure il faut respecter les rapports suivants :
Tube à rayons X : ce tube à anticathode en rhodium présente un U Pu
pic principal Ka à 20,2 keV ; le choix du rhodium est guidé par ------- ou ------- < 500
Pu U
2 critères :
— l’énergie doit être supérieure ou égale à l’énergie de disconti- U Np Np Pu
nuité L des éléments analysés (17,17 - 17,61 - 18,06 keV pour la raie -------- , -------- , -------- , -------- < 200
Np U Pu Np
LIII de U, Np et Pu) ;
— l’énergie des raies de diffusion doit être la plus éloignée de la Précision : la reproductibilité des mesures observées au labora-
zone d’analyse 13,4 à 14,37 keV - raie La1 de U et raie La1 de Pu ; toire de l’APM (CEA Marcoule) pendant une campagne de retraite-
compte tenu de l’angle entre le tube et le détecteur de 75°, les raies ment en 1994 est de 5 %. Cela est principalement dû à une mauvaise
de diffusion valent 19,2 keV. reproductibilité des fonds de cruchons utilisés par le laboratoire
Porte-échantillon : il permet de présenter le cruchon dans une SAP. Les nouveaux cruchons de La Hague, avec une épaisseur et un
position reproductible. Actuellement, le faisceau incident irradie le diamètre intérieur bien définis, permettront d’améliorer notable-
fond du cruchon avec un pouvoir de pénétration de 10 mm. Dans ment la reproductibilité. Des tests ont montré une reproductibilité
une prochaine version, avec les nouveaux cruchons utilisés à La de 1,5 %.
Hague, l’éclairage sera fait en latéral. Le faisceau incident traverse Dans l’avenir, il est prévu de mesurer directement à l’arrivée du
3 écrans : cruchon dans le transport pneumatique, avec un éclairage latéral
Cruchon
X primaire
D1
30¡ K-edge : concentration U
D2
Fluorescence X : U Compartiment
Pu de mesure
D3 Fenêtre B4C
Spectrométrie g (tube X éteint)
Compartiment
Figure 23 – Spectrométrie gamma avec gammas collimatés. Principe arrière (dégazage)
Fenêtre B4C
Joint or Corps cellule

par le faisceau X. Cela demande un très bon positionnement dans le (étanchéité)
puits de mesure.
Influence de la contamination du cruchon-curseur : dans le cas de
mesures de traces, la contamination extérieure du cruchon-curseur
peut être pénalisante. Il est prévu, à l’avenir, un lavage du cruchon-
curseur avant mesure.
Influence des produits de fission : l’influence du rayonnement g
diffusé sur la zone de mesure et des émetteurs g sur la génération de
fluorescence X est négligeable, lorsque le tube X est éteint. Par Circulation du fluide
contre, si le tube X est allumé, les raies de fluorescence XK du Sr se
trouvent dans la zone Np et Pu (14,14 pour les raies Ka1 et Ka2 du
Sr ; 14,28 pour la raie La1 du Pu et 13,94 pour la raie La1 du Np). Le
Sr est un interférant majeur. Figure 24 – Cellule de mesure en ligne de faibles concentrations
de U ou Pu par fluorescence XL
3.3.3 Spectrométrie g sur échantillon. g collimatés

ment de mesure) a une profondeur de 25 mm. Le débit est compris
Dans le but de réduire le nombre de prélèvements d’échantillons entre 20 et 100 L/h.
dans les déchets, il est prévu d’ajouter aux 2 diodes déjà utilisées
pour l’absorptiométrie K-edge et la fluorescence XK, une troisième Il faut prévoir périodiquement des rinçages qui se feront à contre-
diode très collimatée permettant de faire une spectrométrie g de la courant pour éliminer les dépôts pouvant s’accumuler dans les
solution sur le même échantillon. Lors de cette mesure, le tube X coins de la cellule.
d’émission primaire est à l’arrêt. On utilise, dans ce cas, le même Les composants (tube, diaphragmes, monochromateur, détecteur
cruchon pour faire 3 déterminations (concentration U, concentration Ge HP) de l’appareil de mesure (figure 24) ont les mêmes caractéris-
Pu, spectrométrie g) (figure 23). tiques que ceux de la mesure sur cruchons d’échantillons.
La limite de détection est de 0,2 mg/L.
4. Mesures nucléaires 4.2 Mesure de faibles concentrations Pu

par verre scintillant
en cours de développement
■ Principe physique
Un verre est dopé sur une de ses faces avec du cérium. La couche
4.1 Mesure en ligne de faibles ainsi dopée mesure quelques dizaines de micromètres d’épaisseur.
concentrations U ou Pu Elle scintille sous l’effet du rayonnement alpha (ou bêta).
par fluorescence XL ■ Principe de l’appareil
Le fluide, contenant des émetteurs alpha, circule dans une cellule
de mesure dont une des faces est constituée par le verre dopé au
Le principe de la mesure est exactement le même que celui
cérium (figure 25). Le verre est collé sur un photomultiplicateur qui
exposé dans le paragraphe 3.32 pour la mesure sur échantillons. Le
recueille les photons de scintillation et les transforme en impulsions
porte-échantillon support du cruchon-curseur est ici remplacé par
électriques.
une cellule de mesure à travers laquelle circule la solution à analyser
(figure 24). ■ Avantages et inconvénients
La solution circule à travers une cellule en acier inoxydable fer- La cellule de mesure et le verre sont résistants aux agressions chi-
mée par une fenêtre, de carbure de bore ou de nitrure de bore, trans- miques mais peuvent être érodés par une agression mécanique
parente au rayonnement de fluorescence. La circulation est faite de (particule en suspension), se colmater (dépôt chimique) et aussi se
bas en haut pour assurer un remplissage complet et constant. Le contaminer (dépôt d’émetteur alpha). Pour limiter les dépôts, on
compartiment arrière sert à l’évacuation des bulles d’air éventuelle- procède périodiquement à des rinçages et à un nettoyage par ultra-
ment contenues dans la solution. Le compartiment avant (comparti- sons.
■ Avantages et inconvénients
L’appareil de mesure est dans une zone protégée non contaminée
et accessible pour la maintenance tandis que les boîtes de pluto-
nium restent confinées. La faible pénétration des gammas dans la
poudre de plutonium fait que les gammas mesurés proviennent uni-
Sortie
effluents quement de la périphérie de la boîte. L’appareil peut être gêné par la
présence de contaminant à la surface de la boîte ou de la boîte à
Verre scintillant gant.
Joint
L’appareil effectue la mesure en ligne en 15 min environ, ce qui
peut permettre d’éliminer la nécessité d’une analyse chimique très
Photomultiplicateur longue par prise d’échantillon de poudre. Toutefois, la précision de
la mesure n’est pas aussi bonne que celle de l’analyse.
m métal très mince
■ Utilisation
L’appareil ne donnant pas tous les isotopes du plutonium, ni une
précision suffisante, il est utilisé pour effectuer un suivi de l’homo-
Entrée effluents généité des lots de boîtes de poudre : suivi de chaque isotope ou
suivi du rapport entre deux isotopes.
Les performances requises pour cet appareil sont de mesurer, par
exemple, pour le combustible type UOX 1 (en 15 min) :
Figure 25 – Verres scintillants. Principe — » 2 % ± 0,06 % de 238Pu ;
— » 60 % ± 0,1 % de 239Pu ;
— » 23 % ± 0,14 % de 240Pu ;
Un dopage mince rend l’appareil peu sensible aux rayonnements — » 12 % ± 0,05 % de 241Pu.
gamma ainsi qu’une cellule de mesure très mince (» 100 mm) tout en
ayant une bonne sensibilité aux alphas. En l’état actuel des recherches, ces précisions ne sont pas encore
atteintes (facteur 2 à 3 selon les isotopes).
L’appareil de mesure est simple, peu encombrant et relativement
moins cher que l’analyseur alpha (ANPu), mais il ne dispose pas de
moyen de contrôle en ligne (source de test) et impose des fluides
sans particules en suspension. 4.4 Mesure d’humidité dans les boîtes
■ Utilisation
de stockage de PuO2
L’appareil est surtout utilisé pour mesurer la présence accidentelle
d’émetteur alpha (U, Pu, Am) dans des fluides clairs normalement Actuellement, la teneur en H2O des boîtes de stockage est mesu-
non contaminés (liquide de refroidissement, rejet, etc.). Sa sensibi- rée en laboratoire sur des échantillons de PuO2 prélevés en amont
lité est de 50 mg/L de 239Pu. Le signal obtenu est proportionnel à de l’homogénéiseur qui sert au remplissage des boîtes de stockage
l’activité alpha par litre de fluide. Il faut connaître la composition iso- de PuO2.
topique pour remonter à la concentration en gramme par litre.
Pour le futur atelier R4, l’homogénéiseur est supprimé et il est
prévu d’installer une mesure non intrusive de teneur en H2O sur la
boîte de stockage avant un sertissage. La mesure est basée sur une
variation, en fonction de la présence d’hydrogène, du coefficient de
thermalisation des neutrons émis par le plutonium. En effet, alors
4.3 Mesure de composition isotopique sur que le flux total de neutrons ne dépend pratiquement pas de l’humi-
les boîtes de stockage de PuO2 dité, on constate que la fraction de neutrons d’énergie inférieure à
100 keV augmente en présence d’humidité. La méthode consiste
donc à effectuer une discrimination en énergie.
■ Principe physique La mise en œuvre de cette technique nécessite l’utilisation d’un
On mesure les rayonnements gamma émis par le plutonium lors ensemble de détecteurs de neutrons placés dans un bloc ralentis-
des désintégrations alpha à l’aide de détecteurs au germanium. seur (comptage global) et d’un ensemble de détecteurs nus (comp-
Les isotopes mesurables sont les Pu 238, 239, 240 et 241. Le pluto- tage des neutrons thermalisés par les hydrogènes de l’eau).
nium 242 n’est pas mesurable. La sensibilité de la méthode est liée à la non-dérive des comp-
teurs utilisés. Or le cycle d’introduction/extraction des boîtes de plu-
■ Principe de l’appareil tonium dans le poste de mesure modifie sensiblement la
Les boîtes de poudre de plutonium (PuO2) circulent à l’intérieur température de ce dernier, compte tenu de la puissance thermique
d’une boîte à gant. A l’extérieur de celle-ci est placé l’appareil de du plutonium, ce qui est très défavorable. La sensibilité de la
mesure au plus près de la paroi. méthode, estimée actuellement, se situe à environ 0,1 % d’humidité.
Cette sensibilité est insuffisante pour une mesure, car la valeur
L’appareil est constitué d’un détecteur gamma au germanium qui moyenne de teneur en eau est 0,01 %. Éventuellement, cette
mesure préférentiellement les gammas de faible énergie (0 à méthode peut être utilisée comme seuil de mise en garde pour pré-
200 keV) du Pu. venir du dérèglement du calcinateur.
P
O
U
Contrôle-commande des usines R
de retraitement. Instrumentation
E
N
par Jean CHABERT
Directeur technique SGN
Chargé de Mission à Cogema (BR/DT)
S
A
Données économiques
V
Seules trois nations sont engagées actuellement dans la mise en œuvre du
retraitement et des MOX associés :
— au Japon, PNC (Power Reactor and Nuclear Fuel Development Corp)
exploite une usine prototype de 200 t/an à Tokaimura et JNFL (Japan Nuclear
O
— en France, Cogema exploite deux usines commerciales de retraitement
de combustibles à eau légère UP3 et UP2 800 d’une capacité unitaire de
800 t/an, à La Hague, et une usine de retraitement de combustible à uranium
Fuel Limited) commence la construction d’un grand complexe industriel à
Rokkasho-Mura avec une usine de retraitement du type UP3 (démarrage prévu
en 2002-2003).
I
naturel à Marcoule dont l’activité de production cessera fin 1997 ;
— en Angleterre, BNFL a mis en route une usine de retraitement (THORP)
ayant une capacité d’environ 1 000 t/an ;
Plusieurs pays européens et le Japon, clients d’UP3, vont aussi exploiter la
filière MOX.
R
P
Références bibliographiques L
[1] DEGRYSE (M.). – Conductivimétrie sans élec-
trode. Rapport CEA R 3344.
[12] CNP R1 (UP2 800) : Fonctionnement des
mesures nucléaires. Note SGN NT
[20] FONTAINE (A.). – La détection du plutonium
dans des fûts de déchets solides compacta-
U
[2] PERLMAN (I.). – Table of isotopes - 594 p.
6e ed., 1967, Wiley Interscience. [13]
1201 42 0156 Rév. B.
MARTIN-DEIDIER (L.). – Le contrôle nucléaire [21]
bles. Rapport CEA R 3 725, mars 1969.
CHABERT (J.) et LALOE (M.). – Détermination
S
[3] REILLY (D.), ENSSLIN (N.) et SMITH (H.). – Pas- procédé des ateliers de cisaillage dissolution des masses de Pu dans les fûts de déchets.
sive nondestructive away of nuclear materiel. (UP2, UP3). CEA/DRN, cours SGN 1994. Note Cogema HAG 2 4323 84 00725 Rév. D.
NUREG/CR-5550-LA-UR - 90-732. [14] MARTIN-DEIDIER (L.) et LEGUILLOU (G.). – [22] GOUGUET (J.). – Principes de détermination
[4] Decay data of the transactinium nucleides. Performances et valeurs des seuils de poste de l’activité volumique et d’estimation de la
Rapport AIEA n° 261, 1986. de mesures nucléaires de l’atelier T1 (UP3). masse de Pu dans des fûts de déchets alpha
Note SGN NT 1301 42 001. par une méthode neutronique dite « méthode
[5] CHABERT (J.). – Le contrôle d’une usine de globale ». Note Cogema HAG 354-30 NT 82/
retraitement de combustibles irradiés. Appli- [15] BIGNAN (G.) et MARTIN-DEIDIER (L.). – Prin-
27, (1992).
cations à l’usine de Marcoule. Rapport interne cipe physique des mesures nucléaires autour
Cogema tome 3 I et 3 II. du dissolveur de l’atelier T1 (UP3). Postes de [23] EDELINE (J.-C.), GAUTHIER (G.), PLAIGE (Y.)
mesures 1 à 7. Note SGN NT 1301 42 001, 006, et RIQUOU (G.). – Atelier de traitement des
[6] CHABERT (J.). – Mesures nucléaires dans une 007, etc. déchets (AD2) de La Hague. Mesures nucléai-
usine de retraitement. Cours SGN 25/10/1994. res a, b, g des déchets. Note de synthèse CEA/
[16] PEROT (B) et ROMEYER-DHERBEY (J.). – Pos-
[7] CHABERT (J.). – Traitement des combustibles DTA/DEIN/SAI/91/008.
sibilités d’utilisation du générateur de neu-
irradiés : les contrôles et les mesures dans trons génie 46 pour des mesures par INA à [24] LAMARQUE (G.). – Mesures et analyses repor-
une usine de retraitement. Cours INSTN très basses limites de détection. Note CEA/ tées au laboratoire. CEA/DCC, cours SGN
(1987). DRN/SSAE/LDMN/95/0013. 1994.
[8] CHABERT (J.) et MARTEAU (C.). – Analyseur a [17] PASSARD (C.) et ROMEYER-DHERBEY (J.). – [25] OTTMAR (H.) et EBERLE (H.). – The Hybrid
en ligne type ANPu 4 et ANPu 5. Rapport Étude de la faisabilité de la mesure de 0,1 mg/ K-edge / K-XPF densitometer. Principles.
interne Marcoule/SET (1974). L de Pu par interrogation neutronique pulsée Design. Performance. KFK 4590, février 1991.
[9] EDELINE (J.-C.) et LAVERGNE (J.). – Absorp- à 14 MeV. Note CEA/DRN/SSAE/LDMN 91/028.
[26] BERTHOUD (T.), DELORME (N.), DELORME (P.)
tiométrie g pour les solutions contenant [18] PASSARD (C.). – Application des méthodes et IAREMENKO (N.). – Fluorescence X à dis-
jusqu’à 50 Ci par litre de produit de fission. d’interrogation neutronique active à l’analyse persion d’énergie avec monochromateur de
Demande de brevet n° EN 72.18 201 effectuée en ligne dans les usines de retraitement. graphite. Application à l’analyse de U, Pu, en
par le CEA. Thèse de doctorat 02/1993. phase aqueuse et organique. Rapport CEA/
[10] CHABERT (J.). – In-line alpha counters. DER DCA/SEA 810 (1988).
[19] Mesure de concentration en matière fissile
Nuclear applications. janv. 1969. dans les liquides par interrogation neutroni- [27] Analyse directe sur cruchon de laboratoire.
[11] NEIERS (F.), PINEL (J.) et CHABERT (J.). – Note que active. Actes du 15e symposium annuel Performances et applications des méthodes
de synthèse sur les mesures nucléaires T1 ESARDA. Rome 11/13 mai 1993 EUR 15214 EN de fluorescence X. Note CEA/DCC/DPR/SEIP
(UP3). Note SGN NT 1301U 42 0014 Rév. F. P 543-549. 90-444-70.
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est strictement interdite. - © Techniques de l’Ingénieur, traité Génie énergétique Doc. BN 3 445 - 1
P CONTRÔLE-COMMANDE DES USINES DE RETRAITEMENT. INSTRUMENTATION _____________________________________________________________________
O
U [28] BROUSSE (T.), DELAUNAY (J.) et SCHOTT [30] MOREL (F.) et BESNIER (J.). – Dosage de [32] DENIAU (H.) et POUYAT (D.). – Spécification
R (R.). – Validation de la méthode d’analyse de

U et Pu par spectrométrie X d’absorption K et
de fluorescence K. Application au projet R3.
l’uranium et du plutonium sur spectromètre
hybride à convoyeur. Rapport Cogema HAG
4 3240 94 01978 00.
procédé de l’appareil de mesure par fluores-
cence X à monochromateur de graphite
(FXMG) sur cruchons et à excitation latérale.
Note HAG 0 3200 92 00253 XX. Note CEA/DCC/SEMP/SEAA 95/08.
[29] ROCHE (C.) et POUYAT (D.). – Fluorescence X [31] BENONY (G.), DAVIN (T.) et POUYAT (D.). – [33] BERES (A.) et BIANCHI (C.). – Qualification
à dispersion d’énergie et à monochromateur Analyse en ligne par fluorescence X. Test de d’un détecteur de particules a (DB 38) équipé
E de graphite. Performances analytiques. Note
CEA/DCC/SEMP/GFA/92/02.
la cellule de mesure en U. Note CEA/DCC/
SEMP/SEAA 94/02.
d’un ensemble verre scintillant et ultrasons.
Réf. CEA/DRDD/SAP/SDE/NT 93/03.
S
A
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Contrôle-commande des usines

1. Mesures en lignes non nucléaires........................................................ BN 3 445 - 2

L e cycle du combustible nucléaire comporte les principales activités indus-

— retraitement des combustibles en vue de récupérer l’uranium et le pluto-

Mesure de Mesure de Mesure de

Un faible débit d'air comprimé empêche les vapeurs

— entre une canne dans la cellule et une canne en haut d’une

1.2 Mesures de débit liquide ■ Liquides inactifs ou faiblement actifs

pour des problèmes de tenue aux radiations et de maintenance.

(générateur de débit à orifice noyé). Le GÉDÉON (figure 3) est un V2 (NF)

Domaine d’application des GÉDÉONS

Parmi les inconvénients, il faut noter :

Un couple thermoélectrique de faible diamètre a une faible capa-

De nouvelles électrodes à transistor à effet de champ (FET : Field

1.5 Mesures de conductivité 600

Les mesures de conductivité permettent de déterminer les

La conductivité d’un électrolyte provient de la dissociation par-

ton à la sortie des dissolveurs, la mesure de contamination des eaux

1,2 ■ Mesures de fuites

Ces mesures ont fait l’objet de beaucoup de développement car

) La mesure de fuites Pu a été la première à être étudiée (1956) et

■ Mesure de dépôt de matières fissiles

versé une épaisseur de matière égale à son parcours) jusqu’à E1

Une source de particules a est dite épaisse si son épaisseur est

Le comptage peut être calculé par la formule théorique suivante :

avec Rs parcours des particules a dans la solution Soufflage Soufflage

Activité a du plutonium contenant 1 gramme de plutonium

Tableau 3 – Caractéristiques nucléaires des principaux émetteurs alpha

94Pu 236 2,851 2,0 ´ 1013 8 603 5,74 1,52 13 085

2.2.4.2 Influence des autres émetteurs alpha

3,5 43 3 5,3 ´ 1014 43 7 50 241

N s ¤ g = 103 (344 x 238 + x 239 + 3, 7 x 240)

Émission par fissions spontanées (tableau 6) :

— émission par réactions a,n en phase organique : l’équation

3,5 33 3 2,9 ´ 108 3,7 0,6 96

235 1 236 2.5.1 Principe

La relation entre C et I est la suivante : 2.5.2 Appareil de mesure de concentration.

2.6.1 Contrôle de dépôt par comptage neutronique

Figure 14 – Installation de contrôle de dépôt par interrogation

2.7.2 Mesure de l’évolution de l’activité g Cuve Æ16

Cette mesure est effectuée pour contrôler l’efficacité des diffé-

2.8.2.1.2 Détermination du taux de combustion d’extrémité

2.8.2.1.3 Mesure du taux de refroidissement

Pour prendre en compte dans le futur les combustibles MOX, les

2.8.2.5 Poste 5. Contrôle de non-engorgement

Tableau 11 – Période et nombre de neutrons retardés émis par gramme

avec FCR facteur de correction tenant compte des carac-

soit pour T1, MFmax = ACréf ´ 1,02

2.9.1 Mesure de l’activité b, g des fûts

3.3 Appareils de mesures nucléaires non

— une fenêtre en carbure de bore B4C qui assure le confinement

Joint or Corps cellule

3.3.3 Spectrométrie g sur échantillon. g collimatés

4. Mesures nucléaires 4.2 Mesure de faibles concentrations Pu

Toute reproduction sans autorisation du Centre français d’exploitation du droit de copie

R (R.). – Validation de la méthode d’analyse de

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