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EXTRAIT
ISSU DE L’OFFRE

Caractérisation et propriétés de la matière

Constantes des réactions de complexation -

Déterminations et applications

par André RAHIER

RÉSUMÉ

La chimie des complexes intervient dans un grand nombre d'applications pratiques. Après avoir rappelé la définition, la nature
des liaisons et la nomenclature des composés complexes, les constantes d'équilibre des réactions de complexation sont
examinées. La répartition des formes complexes est présentée et les méthodes classiques de détermination des constantes
d'équilibre sont évoquées. L'importance pratique des réactions de complexation est ensuite illustrée dans le cadre
d'applications industrielles telles que la production d'aluminium, le traitement des surfaces par voie humide et le traitement
des minerais en vue d'en extraire les métaux. Les réactions de complexation sont aussi très utiles en chimie analytique, soit
pour réaliser des séparations, soit encore pour masquer les espèces qui interfèrent au cours des déterminations quantitatives.
[…]

ABSTRACT

The chemistry of complex mixtures has many practical applications. After reviewing the definition, the nature of the bonds and
the nomenclature of complex compounds, the equilibrium constants of complexation reactions are examined. The distribution
of complex forms is presented and the conventional methods for determining equilibrium constants are considered. The
practical significance of complexation reactions is further illustrated in terms of industrial applications such as the production
of aluminium, wet-chemistry surface treatment and mineral processing in order to extract metals. Complexation reactions are
also very useful in analytical chemistry, either to carry out separations or to hide species that interfere in quantitative
determinations. A table shows a large number of equilibrium constants for common metal complexes.

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Constantes des réactions
de complexation
Déterminations et applications

par André RAHIER

Docteur ès sciences appliquées
Ingénieur chimiste, Echemconsult (Consultance en Électrochimie Appliquée, Belgique)

1. Complexation, définitions et nomenclature ..................................... K 110 - 2

2. Stabilité des complexes et cinétique de complexation................. — 2
3. Propriétés particulières des complexes............................................. — 5
4. Applications ............................................................................................... — 5
5. Tableau des constantes de stabilité ................................................... — 7
6. Conclusions................................................................................................ — 46
Pour en savoir plus ........................................................................................... Doc. K 110

es réactions de complexation sont utiles dans un grand nombre d’applica-

L tions industrielles, telles que la production à grande échelle de métaux
réducteurs, le traitement des surfaces par voie humide ou encore le traitement
des minerais en vue d’en extraire les métaux. Ces mêmes réactions sont aussi
très utiles en chimie analytique, soit pour réaliser des séparations, soit encore
pour masquer les espèces qui interfèrent au cours des déterminations quanti-
tatives. La maîtrise des réactions de complexation s’appuie sur une bonne
compréhension de la nature des liaisons complexes et des équilibres associés
aux réactions correspondantes. Une méthode systématique de calcul permet
d’accéder à la répartition des espèces dans un milieu donné. En l’absence de
complications dues par exemple à des réactions parasites dont le déroulement
est mal connu, cette approche permet d’une part de mieux comprendre les
phénomènes et d’autre part de prévoir le comportement des systèmes. Plu-
sieurs applications d’intérêt pratique sont évoquées et de nombreuses valeurs
de constantes d’équilibres sont mises à la disposition du lecteur. À titre
complémentaire, la détermination des constantes d’équilibre est évoquée car
les valeurs des constantes d’équilibre nécessaires pour traiter de nouveaux cas
pratiques n’ont pas nécessairement été déterminées ou n’ont simplement pas
été publiées.
Dans le présent article, nous limitons nos raisonnements au cas des
complexes en phase aqueuse. De plus, l’hydratation n’est pas précisée dans
les structures. Il en résulte que la formation des complexes évoquée ici résulte
de réactions de substitution d’une ou plusieurs molécules d’eau par un ou plu-
sieurs ligands chaque fois que l’espèce complexée est hydratée. Enfin, nous ne
traitons ni les lanthanides, ni les actinides dont la spécificité est telle qu’ils
méritent à eux seuls qu’on y consacre une étude séparée.

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est strictement interdite. – © Editions T.I. K 110 – 1
CONSTANTES DES RÉACTIONS DE COMPLEXATION _______________________________________________________________________________________
1. Complexation, définitions
et nomenclature
1.1 Liaisons chimiques
Tous les types communs de liaisons chimiques peuvent intervenir
dans les complexes. Ainsi on peut rencontrer des liaisons purement
ioniques qui impliquent que l’un des deux partenaires de la liaison
cède entièrement un électron à l’autre partenaire. Lorsque l’électron
n’est pas entièrement cédé par l’un des partenaires à l’autre parte-
naire, on parlera de liaison polaire. Cependant, ces liaisons ne per-
mettent pas d’expliquer l’existence de molécules formées entre
atomes identiques telles que Cl2 ou H2. En 1916, Lewis a découvert
un troisième type de liaison permettant d’expliquer l’existence de
telles molécules. Il s’agit de la liaison covalente qui met en jeu le
partage de deux électrons. Cependant, ces types de liaison ne per-
mettent pas d’expliquer l’existence de nombreuses molécules
complexes. Une première difficulté résulte de la formation connue
de complexes polychargés impliquant un ion métallique chargé
positivement, mais associé à un nombre de charges négatives plus
nombreuses que les charges positives portées par le métal. Un
exemple de ce type est l’ion complexe CoF63− . Une seconde difficulté
découle de l’existence de molécules complexes impliquant un par-
tenaire neutre bien que polaire comme NH3. C’est le cas par exem-
ple de Cu(NH3 ) 2+
4 . Ce sont les travaux de Werner, le premier chimiste
inorganicien lauréat du prix Nobel de chimie (1913), qui ont permis
à Lewis et plus tard à Pauling et ses contemporains de jeter les
bases de l’extension de la théorie des liaisons covalentes en intro-
duisant la liaison de coordination [1]. Ce type de liaison implique le
transfert d’un doublet électronique du ligand vers une orbitale vide
de l’espèce complexée. La disposition des ligands autour de
l’espèce complexée aboutit à une géométrie particulière qui gou-
verne un grand nombre de propriétés des complexes (polarité, pro-
priétés magnétiques, propriétés optiques).
1.2 Définitions
1.2.1 Agent complexant (ou ligand), espèces
complexées et complexes
Nous désignerons par agent complexant ou ligand, une espèce
capable de délocaliser une partie de sa densité électronique vers
une autre espèce que nous appellerons espèce complexée. Le plus
souvent, les espèces complexées sont des cations disposant d’orbi-
tales vides. Les plus répandues sont les cations métalliques. Lors-
que les liaisons sont formées, on obtient une espèce polyatomique
(chargée ou non) que nous appellerons complexe. Selon la théorie
de Lewis, un acide est une espèce capable d’accepter un doublet
électronique. Une espèce capable de céder un doublet électronique
est appelée base de Lewis. Les ligands sont donc des bases de
Lewis alors que les espèces complexées sont des acides de Lewis.
1.2.2 Sphère et nombre de coordination
Dans un complexe, le nombre de liaisons entre l’espèce
complexée et les ligands auxquels elle s’unit est appelé nombre de
coordination. L’espace occupé par les ligands autour de l’espèce
complexée est appelé sphère de coordination. Au début du XXe siè-
cle, les travaux de Werner permettaient déjà de soupçonner que la
disposition de ces liaisons autour de l’espèce complexée est très fré-
quemment symétrique. Ce point a été confirmé plus tard grâce à la
mise en œuvre de puissants outils d’analyse des structures comme
la diffraction des rayons X et la résonance magnétique nucléaire,
ainsi qu’au développement de la théorie du champ cristallin et à son
application aux complexes. Le lecteur est invité à consulter [1] pour
une discussion plus détaillée sur les structures des complexes.
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K 110 – 2 est strictement interdite. – © Editions T.I.
1.2.3 Chélate
Les ligands peuvent être polyatomiques et posséder ainsi
plusieurs atomes (chargés ou non) qui sont des bases de Lewis. De
tels ligands, polydentés ou polydentiques, peuvent former plusieurs
liaisons avec une seule espèce complexée. On appelle chélate (du
grec Khêlê signifiant « pince ») un complexe résultant de l’associa-
tion d’une espèce complexée avec au moins un ligand polydenté.
Dans les chélates, les ligands polydentés entourent très fréquem-
ment l’espèce complexée de telle manière qu’ils forment une cage
au cœur de laquelle se trouve l’espèce complexée. Cette particularité
diminue souvent le caractère réactionnel du complexe, particulière-
ment en termes de cinétique de réaction. Un exemple très important
de chélate est la vitamine B12, qui est un complexe de Co3+.
1.3 Nomenclature
Les règles consacrées permettant de nommer les complexes
peuvent être résumées comme suit [2] :
1. La plupart des complexes étant chargés, on nomme les
composés neutres correspondants en commençant par l’anion
suivi de la préposition « de », puis par la dénomination du cation.
L’ion complexe peut être indifféremment le cation [exemple :
nitrate d’uranyle de formule UO2(NO3)2] ou l’anion (exemple :
hexafluorozirconate(IV) de potassium, de formule K2ZrF6) ;
2. Pour nommer les espèces complexes (neutres ou chargées),
on nomme d’abord les ligands, puis l’espèce complexée. Le
nombre de ligands de même nature est mentionné par les préfixes
di, tri, tetra, penta, hexa, hepta... respectivement pour 2, 3, 4, 5, 6,
7... ligands. Le préfixe mono est toujours omis. Exemple : tetra-
aminecobalt(II) pour Co(NH3 )++ 4 . Si des ligands de différentes
natures sont impliqués, on les cite dans l’ordre alphabétique ;
3. Si l’ion complexe est un cation ou s’il s’agit d’un atome
neutre, on emploie le nom ordinaire du métal. Si l’ion complexe
est un anion, on ajoute le suffixe « ate » au nom du métal (voir
l’exemple donné au point 1) ;
4. On précise l’état d’oxydation du métal par un chiffre romain
entre parenthèses (exemple : tretrachlorocuprate(II) de sodium
pour Na2(CuCl4) ;
5. Les noms de ligands négatifs sont terminés par la lettre « o ».
Un ligand neutre est cité sans modifier son nom générique ;
6. Certains ligands courants possèdent leurs appellations
propres : fluoro pour F–, chloro pour Cl–, bromo pour Br–, iodo
pour I–, cyano pour CN–, hydroxo pour OH–, nitro pour NO2− , nitrito
pour ONO, carbonyl pour CO, aqua pour H2O et ammine pour NH3.
La plupart des ligands sont de nature organique. Toutefois, de
nombreux ligands ont reçu des dénominations consacrées, déri-
vées de leur dénomination anglo-saxonne, permettant de raccour-
cir leurs appellations. C’est le cas de l’acide (1,2-éthanediyldinitrilo)
tétraacétique, appelé plus simplement acide éthylène dinitrilo
tétra-acétique que l’on nomme EDTA. Dans la suite de ce docu-
ment, nous utiliserons les dénominations raccourcies qui seront
précisées en préambule du tableau 1.
2. Stabilité des complexes
et cinétique
de complexation
Dans la suite de cet article, nous désignerons par M l’espèce
complexée et par L le ligand. L’activité de M sera notée [M] et celle
de L sera notée [L]. Comme à l’habitude, ces activités sont assi-
milables aux concentrations, pour autant que les solutions soient
suffisamment diluées. Dans la suite de cet article, pour des raisons
de simplicité, nous considérerons que c’est toujours le cas.
________________________________________________________________________________________ CONSTANTES DES RÉACTIONS DE COMPLEXATION

2.1 Équilibres de complexation

Répartition des complexes amminés de Cd++
et constantes d’équilibre

Fonctions de répartition (%)

Comme beaucoup d’autres réactions, la formation et la dissocia-
tion des complexes obéissent aux lois de l’équilibre que l’on peut
trouver dans [1] [2] [3]. Considérons les réactions (1), (2), (3) et (4),
illustrant la formation de complexes successifs faisant intervenir un 100
nombre croissant de ligands associés à une espèce complexée M :
80
M + L ↔ ML (1)
60
ML + L ↔ ML2 (2)
40

ML2 + L ↔ ML3 (3) 20

ML3 + L ↔ ML4 (4) 0

Chacune de ces réactions est caractérisée par une constante
d’équilibre de dissociation kci dont l’expression est la suivante :
[MLi −1] [L]
kci =
[MLi ]
Il est évident que le complexe est d’autant moins stable que la
valeur de kci qui lui correspond est plus élevée. Les constantes
βci = 1/kci sont appelées constantes de stabilité ou de formation
des complexes successifs.
Définissons les constantes de stabilité des complexes successifs
pci dans une échelle logarithmique selon l’équation suivante :
pci = log10 (βci ) = − log10 (kci )
Une valeur élevée de pci indique une grande stabilité du complexe
correspondant. Nous définissons encore les notations Kci et Pci
selon les équations (7) et (8) relatives à la dissociation totale du
complexe, libérant ainsi l’espèce complexée ainsi que le ligand :
[M] [L]i
K ci =
[MLi ]
Pci = − log10 (Kci )
L’inverse de Kci s’appelle la constante de stabilité ou de forma-
tion globale du complexe correspondant. Des définitions (5), (6),
(7) et (8), on déduit facilement les deux relations suivantes :
i
K ci = ∏ kcj
j =1
i matière et, d’autre part, sur une, voire plusieurs mesures analy-
Pci = ∑ pcj
∂=1
Le tableau 1 fournit des valeurs connues des pci ou des Pci pour
diverses espèces complexées et ligands. Comme c’est le cas de
toutes les constantes d’équilibre, les valeurs dépendent non seule-
ment de la température, mais encore de la force ionique du milieu.
2.1.1 Répartition des espèces
Considérons les équilibres (1), (2), (3) et (4) et désignons par [M]′
la concentration analytique de l’espèce complexée. Cette
concentration analytique représente la concentration totale en M
qui serait présente dans le milieu si tous les complexes étaient dis-
sociés. On a :
0 1 2 3 4 5 pL
M = Cd++, L = NH3, T = 25 oC,
La force ionique est égale à 1 mole par litre.
(5) M ML3
ML ML4
ML2
Figure 1 – Exemple de répartition d’espèces complexes dans l’eau
Il est possible d’exprimer le rapport de la concentration de
chacune des espèces sur la concentration analytique [M]′ en fonc-
(6) tion des constantes d’équilibre et de la concentration en ligand
libre. La figure 1 présente ces rapports (exprimés en %) en fonc-
tion de pL = – log10([L]) dans le cas de la complexation du cad-
mium par l’ammoniac. Les constantes de complexation sont tirées
du tableau 1.
Ce type de graphique permet d’apprécier en un coup d’œil
quelles sont les espèces présentes dans le milieu pour une
concentration donnée en ligand libre. Dans le cas ici illustré, on
(7)
voit qu’il n’existe aucune concentration en ligand libre qui
conduirait à l’existence d’une seule espèce complexe en solution, à
l’exception des très faibles concentrations en ligand pour les-
(8) quelles le métal reste essentiellement libre. Pour qu’il en soit
autrement, il faudrait que les Pci successifs diffèrent d’au moins
quatre unités.
2.1.2 Détermination expérimentale
des constantes de stabilité
(9)
La plupart des déterminations expérimentales des constantes de
stabilité des complexes s’appuient, d’une part, sur des bilans de
(10) tiques, permettant de quantifier, dans une situation d’équilibre, la
concentration de l’une des espèces intervenant dans l’équilibre.
Considérons l’équation (7). Dans un premier temps, nous faisons
l’hypothèse que l’espèce MLi est la seule espèce complexe pré-
sente à l’équilibre. Dans ces conditions, en mettant en présence
des quantités connues [M]′ et [L]′ respectivement de M et de L, il
est clair que si i est connu et que l’on dispose d’une méthode ana-
lytique permettant de déterminer l’une des trois concentrations
[M] ou [L] ou [MLi ] dans les conditions de l’équilibre, les deux
autres concentrations peuvent être déduites des bilans de matière
[équations (12) et (13)], si bien que la constante d’équilibre peut
être calculée simplement en appliquant l’équation (7) :
[M]′ = [MLi ] + [M] (12)

[M]′ = [M] + [ML] + [ML2 ] + [ML3 ] + [ML4 ] (11) [L]′ = i [MLi ] + [L] (13)

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CONSTANTES DES RÉACTIONS DE COMPLEXATION _______________________________________________________________________________________
Le processus peut être répété pour diverses concentrations ini-
tiales en M et en L de sorte qu’il est aisé de vérifier la constance du
résultat aux erreurs de mesure près.
Cependant, en pratique, l’existence d’une seule espèce est un
cas d’exception comme illustré par la figure 1. Néanmoins, et en
l’absence de réaction parasite, il est encore possible de déterminer
les constantes d’équilibre en faisant appel à l’équation (11) et en
remplaçant l’équation (12) par l’équation (14) :
i potentiel standard du couple) ;
[M]′ = ∑ [ML j ]
j =0
Dans un tel cas, plusieurs constantes d’équilibre entrent en jeu
et il est nécessaire de combiner plusieurs mesures analytiques
pour permettre la résolution du système d’équations. Idéalement,
la détermination du ligand libre simplifie souvent les calculs en
vertu de la forme de l’équation (11). Ici aussi, il est conseillé
d’effectuer davantage de mesures que strictement nécessaire, pré-
cisément pour s’assurer de la constance des résultats, qui
constitue une confirmation de la validité des hypothèses et en
particulier de l’absence de complications. Ces dernières se mani-
festent très fréquemment lorsque L est une forme basique d’un
couple acide-base. Dans ce cas, il est nécessaire non seulement de
mesurer le pH, mais encore de connaître les constantes d’acidité
relatives aux formes protonées des ligands. Un autre cas pouvant
engendrer des complications se présente aussi très souvent par
suite de l’hydrolyse du métal libre ou simplement parce que ce
métal peut exister sous une forme complexe impliquant le solvant.
A priori, n’importe quelle méthode analytique peut convenir pour
déterminer la concentration à l’équilibre de l’une des espèces en
jeu. À cette fin, les méthodes spectrophotométriques et les métho-
des électrochimiques sont particulièrement utiles. Losqu’on pro-
cède à la mesure de la concentration de l’une des espèces à
l’équilibre, il convient de vérifier que la mesure ne perturbe pas les
équilibres dont on souhaite déterminer les constantes. Alternative-
ment, on peut faire appel à un titrage acide-base mais dans ce cas, il
faut tenir compte du fait que le proton déplace le ligand du
complexe. Il en résulte que le traitement mathématique est plus
compliqué et que des estimations précises des constantes d’acidité
du ligand doivent être disponibles. Dans tous les cas, on s’assurera
que les expériences sont menées à une température constante et
bien déterminée. De même, on évitera d’utiliser des concentrations
trop élevées pour pouvoir assimiler ces dernières aux activités.
2.1.3 Influences mutuelles
Dans tous les équilibres, ce sont les activités des espèces réelle-
ment en équilibre qu’il faut prendre en compte dans les expres-
sions thermodynamiques correspondantes. Lorsque l’une ou
plusieurs de ces espèces sont engagées dans une ou plusieurs
autres réactions équilibrées, la résolution exacte des équations
d’équilibre devient plus compliquée. En outre, le rapport de force
entre les différentes réactions peut être nettement en faveur de
l’une d’entre elles. Dans un tel cas, l’avancement à l’équilibre des
autres réactions s’en trouve diminué, ce qui permet d’en négliger
virtuellement les effets.
Un premier cas très utile en pratique consiste à empêcher la préci-
pitation d’un hydroxyde en complexant les ions libres du métal. C’est
le cas de Cu(OH)2 lorsqu’on augmente le pH en utilisant une solution
d’ammoniac, par suite de la grande stabilité des complexes amminés
du cuivre(II) (Pc1 = 4,12 ; Pc2 = 7,58 ; Pc3 = 10,4 ; Pc4 = 12,6).
Un second cas pratique de ce type sera exposé plus loin (réac-
tion de Tollens). Un autre exemple très important est celui qui
résulte de l’effet des ligands sur les potentiels oxydo-réducteurs
apparents des couples électrochimiques. Sans entrer dans les
détails, nous pouvons dégager trois règles générales qui tra-
duisent simplement les déplacements d’équilibre par suite du mas-
quage de l’une des espèces :
Toute reproduction sans autorisation du Centre français d’exploitation du droit de copie
K 110 – 4 est strictement interdite. – © Editions T.I.
1. lorsque dans un couple Ox + ne– ↔ Red, l’espèce oxydante
seule (Ox) subit une complexation par suite de la présence d’un
ligand L, le pouvoir d’oxydation apparent du couple diminue
(c’est-à-dire que son potentiel standard apparent est inférieur au
potentiel standard du couple) ;
2. lorsque dans un couple Ox + ne– ↔ Red, l’espèce réductrice
seule (Red) subit une complexation par suite de la présence d’un
ligand L, le pouvoir d’oxydation apparent du couple augmente
(c’est-à-dire que son potentiel standard apparent est supérieur au
(14)
3. lorsque dans un couple Ox + ne– ↔ Red, l’espèce oxydante
(Ox) et l’espèce réductrice (Red) subissent toutes deux une
complexation par suite de la présence de ligands appropriés, le
pouvoir d’oxydation apparent du couple augmente ou diminue
selon que la stabilité du complexe affectant Red est plus ou moins
élevée que la stabilité du complexe affectant Ox.
Cet effet est très utile en électrochimie analytique, particulière-
ment lorsque l’oxydation de Red ou la réduction de Ox gêne la
mesure d’une autre espèce en provoquant un courant d’oxydation
ou de réduction nettement plus important que celui qui corres-
pond à la réponse de l’espèce à quantifier. L’utilisation d’un ou de
plusieurs ligands adéquats permet de déplacer le couple gênant de
sorte que la mesure devient possible. Plus loin, nous verrons
encore un cas apparenté qui permet de mesurer des traces de
cobalt par polarographie en présence de grandes quantités de
nickel. De même, l’influence des ligands sur les potentiels
oxydo-réducteurs apparents des couples électrochimiques est
exploitée dans l’industrie, notamment dans le cadre de l’extraction
de métaux nobles comme l’or [4] [10].
Un troisième cas pratique important est l’influence mutuelle qui
résulte de la compétition entre un métal et le proton pour se lier à
un ligand L. Selon la force relative des constantes d’équilibre
correspondantes (respectivement les constantes de stabilité des
complexes du métal avec L et les constantes de dissociation des
couples acide-base impliquant L), on peut assister soit à une dimi-
nution du pH lorsqu’on ajoute le métal à une forme acide du
ligand, soit encore à la dissociation du complexe métallique
lorsqu’on diminue le pH.
2.1.4 Cinétique de complexation
Dans une grande majorité des applications pratiques, la ciné-
tique de formation et de dissociation des complexes joue un rôle
tout aussi essentiel que la stabilité de ces mêmes complexes. On
sait que les équilibres sont dynamiques, c’est-à-dire qu’à tout ins-
tant, les réactifs se transforment en produits et réciproquement. À
l’équilibre, les deux conversions évoluent à la même vitesse, si
bien que les concentrations des produits et des réactifs sont sta-
tionnaires. Cependant, ces deux conversions peuvent évoluer rapi-
dement ou, au contraire, lentement. Dans le cas des complexes,
lorsque ces conversions sont rapides, on dit que le complexe est
labile. C’est le cas de Ni(CN)2−
4 . Inversément, un complexe caracté-
risé par des conversions dynamiques lentes à l’équilibre est appelé
complexe inerte. C’est le cas de Co(NH3 )3+ 6 en milieu acide. Les
complexes labiles peuvent se former et se dissocier rapidement
alors que les complexes inertes se forment et se dissocient lente-
ment. Pour toutes les applications en chimie analytique, des
vitesses suffisamment élevées de formation et de dissociation des
complexes sont clairement essentielles car elles gouvernent
souvent la durée des mesures. Lorsque ces vitesses sont trop
faibles, la méthode analytique peut éventuellement perdre tout
son intérêt. Dans le cas de nombreuses applications industrielles,
les cinétiques de formation et de dissociation des complexes sont
aussi très importantes. On conçoit que si un complexe inerte se
forme par exemple au cours d’une opération d’extraction d’un
métal au départ de son minerai, il sera difficile et coûteux de récu-
pérer le métal à partir du complexe.
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