La métallographie des

éléments combustibles
à mélange d’oxydes
M.O.X. et des matériaux
de gainage des
réacteurs à neutrons
thermiques
Revue de
M. N. Taylor Matérialographie
British Nuclear Group, Sellafield Struers
11/2006
M. W. Taylor
Struers Ltd.
Structure e-11
11/2006
Rédaction:
Bente Freiberg (responsable)
Michael Rückert
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Zirc-alloy, BFx1000
La métallographie des éléments
combustibles à mélange d’oxydes
M.O.X. et des matériaux de gainage des
réacteurs à neutrons thermiques
M. N. Taylor - British Nuclear Group, Sellafield.
M. W. Taylor - Struers Ltd.
Introduction
L’installation de Sellafield située sur la côte nord-ouest de l’Angleterre
est un centre global de retraitement et de production de combustible
destiné à différents types de réacteurs à neutrons thermiques.
La centrale, employant près de 10000 personnes, fait partie de la Nu-
clear Decommissioning Authority, et est contrôlée par le British Nuclear
Group.
Au sein du complexe de Sellafield, le Sellafield Mixed Oxide Plant (SMP)
est une grande installation rattachée au Thermal Oxide Reprocessing
Plant (THORP). Le Sellafield MOX plant est opératif depuis 2002. Sa
tâche est de produire du combustible M.O.X (combustible oxyde mixe) et
lors de la production de ce combustible, le processus utilise des petites
quantités de plutonium provenant de l’assemblage de combustible d’ura-
nium re-traité.
Combustible M.O.X.
Le combustible à mélange d’oxydes est un mélange de poudres d’ura-
nium et de bioxyde de plutonium en proportions spécifiques.
Le plutonium est récupéré lors du re-traitement d’assemblages d’ura-
nium irradié, puis, ce plutonium récupéré est mélangé à de la poudre
de bioxyde d’uranium naturel ou appauvri dans différentes cuves de
process, pour produire un mélange homogène de bioxydes d’uranium
et de plutonium. Cette charge réduite en poudre est alors comprimée en
petites pastilles cylindriques.
UO2 Moulin Attritor Moulin Attritor
Mélange
d’homogénisation de conditionnement
PuO2 Sphéroïdiseur
Presse
Test
Abrasage Frittage
destructif
Inspection
automatique
Stockage
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La charge broyée en poudre est roulée pour former des agglomérés
granulaires connus sous le nom de sphéroïdes. Ces sphéroïdes for-
ment un groupe compact lorsqu’ils sont amenés dans la presse de pas-
tillage. A ce stade, les grains sont séparés par des pores qui constituent
30 à 40% du volume des pastilles.
Au cours du processus de frittage subséquent à des températures de
plus de 1700 oC, la porosité se voit réduite, alors que la densité aug-
mente, et la taille et la forme des grains se modifie.
Ces changements sont nécessaires pour transformer la pastille verte
friable en une céramique solide et dense.
Suite à l’opération de frittage, des échantillons représentatifs de pas-
tilles entières sont présentés au Laboratoire d’analyse S.M.P.

Laboratoire de chimie analytique S.M.P.

Les tâches du laboratoire se répartissent en trois domaines d’intérêt
principaux.
Pastilles de combustible:
Analyse dimensionnelle
Céramographie
Embouts de barres de combustible:
Métallographie (estimation des soudures)
Céramographie des pastilles (microscope)

Pastilles de combustible
L’analyse dimensionnelle et la céramographie ont lieu en environne-
ment blindé, et chaque activité individuelle du processus a lieu dans sa
boîte à gants bien spécifique.
Il faut noter qu’au cours des années 1997/1998, au stade de la con-
ception de ce projet, les machines Struers standard Accutom-5 pour le
tronçonnage, RotoPol-22/RotoForce-4 pour le prépolissage/polissage et
Multidoser pour le dosage, ont toutes été modifiées par les ingénieurs-
conseil responsables du projet. Le résultat de ces modifications a été
une relocalisation des fonctions de commande à l’extérieur de la boîte à
gants.

Céramographie
Les activités en boîte à gants, comme décrit ci-dessous, sont planifiées
pour garantir un flux de travail efficace au laboratoire.

1. Analyse 2. Boîte à gants 3. Boîte à gants 4. Boîte à gants prépolissage 5. Boîte à gants Prép. fin 6. Boîte à gants
dimensionnelle enrobage tronçonnage RotoPol-22 RotoPol-22 Polissage final et
Accutom-5 RotoForce-4 RotoForce-4 attaque chimique
10. Récupération de 9. Stockage 8. A-Radiographie 7. Microscopie
la pastille
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Enrobage
La première étape du processus est celle de l’enrobage. Une pastille
de combustible est placée dans un moule avec son axe longitudinal en
parallèle avec la base du moule. Des moules d’enrobage à froid con-
ventionnels de 40 mm sont utilisés et la SeriFix de Struers est devenue
la résine de prédilection pour les raisons suivantes:
a) La clareté de cette résine facilite l’alignement de l’enrobage en vue
de l’opération de tronçonnage subséquente
b) Son temps de durcissement est relativement court (env. 30 min.)
c) Elle ne présente aucune difficulté au tronçonnage
d) Les pastilles de combustible peuvent facilement être récupérées à
partir de la résine à l’aide de nitrogène liquide

Tronçonnage
Une fois durci, l’échantillon enrobé est amené à la boîte à gants du
tronçonnage pour être sectionné le long de son axe central longitudi-
nal. Le tronçonnage est accompli sur l’Accutom-5 de Struers avec une
meule de tronçonnage 430CA. En dehors du panneau de commande
qui a été placé à l’extérieur de la boîte à gants, la seule modification
apportée à la machine standard est un écrou à oreilles fixant la meule
et ses flasques. Cette modification facilite le remplacement de la meule
de tronçonnage.

Dans chacune des boîtes à gants, le volume d’eau est strictement

contrôlé, et pour cela, la meule de tronçonnage tourne à 300 t/m. Le
refroidissement de la meule est assuré au moyen d’un bac d’eau peu
profond situé sous la meule.
En dépit de ces restrictions, les sections enrobées sont tronçonnées en
10 à 15 minutes.

Préparation mécanique
Les étapes de prépolissage et de prépolissage fin sont accomplies sur Boîte à gants pour la préparation
deux machines RotoPol-22 / RotoForce-4 en mode échantillon indivi- des échantillons

duel. Là encore, toutes les commandes de RotoPol et RotoForce ont

été relocalisées à l’extérieur de la boîte à gants.
Une brève description de la méthode employées pour les pastilles de
combustible est montrée ci-dessous. Cette méthode de préparation a
été développée en collaboration avec Struers et a été conçue pour sa-
tisfaire les critères suivants:
a) Des sections polies d’une qualité uniforme
b) Une manipulation réduite au minimum, par ex. remplacement du
papier SiC
c) Un minimum de déchets
d) Facilité d’utilisation avec le système à disques magnétiques
Support Boîte à Gran./Taille T/m Force Temps Sens Lub.
gants de grain min.
MD-Piano 4 220 150 30 2,00 Contre- Eau
rotation
MD-Allegro 5 6 μm Poly. 150 30 5,00 Rotation Vert

MD-Pan 5 6 μm Poly. 150 35 5,00 Rotation Vert

MD-Chem 6 OP-S 150 30 1,50 Contre-

rotation 5
Noter – L’eau et le lubrifiant sont chacun dosés dans les cellules de pré-
polissage et de prépolissage fin en volumes précisément contrôlés par
le biais de Multidoser de Struers, situé en dehors de la boîte à gants.
Le polissage a lieu sur le drap MD-Chem avec OP-S activée avec rajout
de 5% par volume de péroxyde d’hydrogène (30%). Un dosage manuel
de l’OP-S est utilisé pour le cycle de polissage.

Microscopie
La performance opérationnelle du combustible produit est influencée
par de nombreuses propriétés comprenant:
Masse volumique du combustible
Microstructure Structure de grain MOX
Activité de refrittage
A l’état poli, la dimension, le contenu et la répartition des pores sont
mesurés comparativement et comme fraction d’une zone à l’aide de
analyse par images.
La présence, la dimension et la répartition de toutes inclusions métalli-
ques sont également déterminées à ce stade.
Chaque pastille polie est alors exposée à une autoradiographie de
contact sur une pellicule couleur; après une exposition contrôlée au
rayonnement alpha diffusé par la pastille de combustible, la pellicule est
développée et une estimation de l’homogénéité, de la taille des particu-
les et de l’enrichissement du plutonium est établie.
Il est important, dans cet ordre d’idées, que la section polie montre un
minimum de relief afin que la dimension des discrètes particules de plu-
tonium ne soit pas exagérée.
Après l’attaque chimique, la taille de grain moyenne est déterminée par
la méthode de points de coordonnées linéaire de pair avec les exigen-
ces de l’ASTM E112.
Les données sont enregistrées.

Embouts de barres de combustible

Une autre fonction de ce laboratoire est l’accomplissement des tests de
contrôle qualité sur le processus de soudure T.I.G. (Tungstène sous gaz
inerte) des soudures d’embout de barres de combustible/laminage. Cel-
les-ci sont produites à partir d’alliage à base de Zirconium; en raison de
leur résistance élevée à la corrosion, combiné avec une section efficace
neutronique faible.
Aucun blindage n’est nécessaire pour l’accomplissement de ce travail.

Tronçonnage
Chaque embout est sectionné le long de son axe central longitudinal
sur une Accutom-5 à l’aide d’une meule de tronçonnage 457CA, vitesse
de rotation 3000 t/m.
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Enrobage
Les sections sont alors enrobées à froid dans la CitoFix de Struers
dans des moules de 40 mm de diamètre.

Préparation mécanique
Les sections sont préparées sur une RotoPol-22 / RotoForce-4 de
Struers en suivant la méthode décrite ci-dessous.

Support Gran./Taille T/m Force Temps Sens Lub.

de grain min.
MD-Piano 220 150 25 2,50 Contre-rotation Eau
MD-Primo 220 150 20 2,00 Rotation Eau
MD-Pan DiaPro Plan 150 35 4,00 Rotation
MD-Chem OP-S* 150 30 4,00 Contre-rotation
Noter – OP-S avec un ajout de 5% de péroxyde d’hydrogène (30%)

Microscopie
A l’état poli, les contrôles suivants sont faits
a) Mesure de l’épaisseur des parois de laminage
b) Mesure de la concavité de la soudure
c) Tailles des pores dans la soudure circulaire
d) Tailles des pores dans la soudure bouchon
e) Présence d’inclusions

Après l’attaque au réactif de Kroll, les mesures suivantes sont faites

a) Profondeur de fusion à la soudure bouchon
b) Profondeur de pénétration à la soudure circulaire
c) Profondeur du caniveau à la soudure circulaire
d) Profondeur de fusion à la soudure circulaire
e) Pénétration axiale à la soudure circulaire
Soudure 50 x pol

Conclusions
La préparation mécanique des matériaux en environnement blindé pose
un certain nombre de défis, à savoir:

a) La production de sections polies de qualité élevée reproductible.

Le degré d’automatisation utilisé pour la préparation des matériaux
dans ce laboratoire était une première pour l’industrie nucléaire
britannique et dès les stades de développement jusqu’à nos jours, il
a toujours existé une proche co-opération entre le British Nuclear
Group et Struers. Il est maintenant possible de contrôler totalement
tous les paramètres de préparation, afin que des sections polies de
qualité élevée soit produites de façon entièrement reproductible.
Chacun des opérateurs a reçu une formation exhaustive pour une
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manipulation optimale des équipements, et chacun d’entre eux a
également participé à un stage du Professional Metallographer. Ce
stage étant régulièrement mis à jour.

b) La minimisation des saisies manuelles en rapport aux

processus ayant lieu dans le confinement de la boîte à gants
Les équipements de préparation semi-automatiques ainsi que
l’emploi de consommables de longévité prolongée, par exemple
MD-Piano, en combinaison avec les modifications apportées aux
équipements standard au stade de pré-mise en service, ont permis
de réduire à un minimum la saisie manuelle des paramètres de
processus.

c) L’emploi d’un système de préparation mécaniquement fiable au

sein de l’environnement de la boîte à gants
M. N. Taylor, Responsable de laboratoire, ‘’Environ 2500 sections
de pastilles de combustible ont été préparées depuis la mise en
service du laboratoire, et nous n’avons observé aucune panne
mécanique ou électronique significative associée avec nos
équipements de préparation. La fiabilité du système et l’uniformité
du polissage ont dépassé toutes nos attentes.’

d) Le développement d’une méthode de préparation économique

en terme de coût/section et de temps
La capacité à contrôler les paramètres de préparation, à savoir
la force, le temps, le taux de dosage, etc., permet une réduction des
temps de préparation et une utilisation plus économique des
abrasifs. L’emploi de supports de prépolissage/polissage durables
permet d’optimiser la vie des consommables.
MD-Piano environ 120 sections.
MD-Allegro environ 200 sections

e) La minimisation de la quantité des déchets contaminés

produits par le processus de préparation
Dans les méthodes de préparation où l’on utilise des papiers SiC, il
y a beaucoup de déchets sous forme de papier de prépolissage
usé, et au sein d’une industrie s’efforçant constamment de réduire
la production des déchets, il était important que la méthode de
préparation minimise la quantité de déchets produits. La méthode
développée ne nécessite pas l’usage du papier SiC; le prépolissage
ayant lieu sur des supports de prépolissage de longue vie.