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REPUBLIQUE DE MADAGASCAR

Fitiavana – Tanindrazana – Fandrosoana

UNIVERSITE D’ANTANANARIVO
DOMAINE SCIENCES ET TECHNOLOGIES
MENTION PHYSIQUE ET APPLICATIONS
PARCOURS PHYSIQUES NUCLEAIRE APPLIQUE ET ENVIRONNEMENT
Laboratoire de Physique Nucléaire et de Physique de
l’Environnement (LPNPE)

MEMOIRE
pour l’obtention du diplôme de :
MASTER EN PHYSIQUE

Mise en place de la chaîne de spectrométrie gamma NaI (Tl)-


MCA 166 au sein du Laboratoire de Physique Nucléaire et de
Physique de l’Environnement (LPNPE)
Présenté par :

RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves


Le : lundi 05 septembre 2016
Devant la commission d’examen composée de :
Président : Monsieur RAVELOMANANTSOA Solofonirina Dieudonné,
Professeur à la Faculté des Sciences, Université d’Antananarivo

Examinateur ; Monsieur RABOANARY Roland,


Professeur Titulaire à la Faculté des Sciences, Université d’Antananarivo

Co-rapporteurs : Madame RALAIARISOA Haritiana,


Maître de Conférences à la Faculté des Sciences, Université d’Antananarivo

Madame RAZANABOLOLONA Voahangy Hari-Lala


Maître de Conférences à la Faculté des Sciences, Université d’Antananarivo
REPUBLIQUE DE MADAGASCAR
Fitiavana – Tanindrazana – Fandrosoana

UNIVERSITE D’ANTANANARIVO
DOMAINE SCIENCES ET TECHNOLOGIES
MENTION PHYSIQUE ET APPLICATIONS
PARCOURS PHYSIQUES NUCLEAIRE APPLIQUE ET ENVIRONNEMENT
Laboratoire de Physique Nucléaire et de Physique de
l’Environnement (LPNPE)

MEMOIRE
pour l’obtention du diplôme de :
MASTER EN PHYSIQUE

Mise en place de la chaîne de spectrométrie gamma NaI (Tl) -


MCA 166 au sein du Laboratoire de Physique Nucléaire et de
Physique de l’Environnement (LPNPE)

Présenté par : RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves

Le : lundi 05 septembre 2016


Devant la commission d’examen composée de :
Président : Monsieur RAVELOMANANTSOA Solofonirina Dieudonné,
Professeur à la Faculté des Sciences, Université d’Antananarivo

Examinateur ; Monsieur RABOANARY Roland,


Professeur Titulaire à la Faculté des Sciences, Université d’Antananarivo

Co-rapporteurs : Madame RALAIARISOA Haritiana,


Maître de Conférences à la Faculté des Sciences, Université d’Antananarivo

Madame RAZANABOLOLONA Voahangy Hari-Lala


Maître de Conférences à la Faculté des Sciences, Université d’Antananarivo
Remerciements
Avant toute chose, je remercie le bon Dieu qui m’a donné la force et la volonté de
mener ce mémoire à son terme.

Je remercie particulièrement Monsieur RAVELOMANANTSOA Solofonirina


Dieudonné, Professeur à la Faculté des Sciences, Université d’Antananarivo, et Responsable
du Parcours PHYSIQUE NUCLEAIRE APPLIQUEE ET ENVIRONNEMENT (PNAE) pour
ses conseils et d’avoir accepté de présider le jury de ce travail.

Je tiens aussi à remercier :

Monsieur RABOANARY Roland, Professeur titulaire à la Faculté des Sciences,


Université d’Antananarivo, d’avoir examiné ce travail.

Madame RALAIARISOA Haritiana et Madame RAZANABOLOLONA Voahangy


Hari-Lala, encadreurs pédagogiques, Maîtres de Conférences à la Faculté des Sciences,
Université d’Antananarivo, de m’avoir guidé et conseillé dans la réalisation de ce travail.

Je remercie également tout le corps professoral du PNAE à la Faculté des Sciences de


m’avoir transmis les connaissances nécessaires pour rédiger ce travail.

Je remercie également tous ceux qui ont participé de près ou de loin à la réalisation de
ce travail, entre autres :

- Monsieur RAMANOELINA Panja, Président de l’Université d’Antananarivo


- Monsieur RAHERIMANDIMBY Marson, Responsable du Domaine Sciences
et Technologies à l’Université d’Antananarivo
- Monsieur RAKOTONDRAMIARANA Hery Tiana, Responsable de la
Mention « Physique et Applications » à la Faculté des Sciences de l’Université
d’Antananarivo.

Je remercie ma famille pour le soutien qu’elle m’a apporté dans la réalisation de ce


mémoire.
TABLE DES MATIERES
REMERCIEMENTS
LISTE DES FIGURES
LISTE DES TABLEAUX
LISTE DES ABREVIATIONS
INTRODUCTION…………………………………………………………..1
Partie I : LA THEORIE
Chapitre 1 : Généralités sur la radioactivité et les rayonnements ionisants
1.1. La radioactivité ……………………………………………………………… 3
1.1.1. Définition…………………………………………………………….. 3
1.1.2. Loi de désintégration radioactive …………………………………… 3
1.1.3. Période radioactive…………………………………………………....3
1.1.4. Activité……………………………………………………………… 4
1.1.5. Activité spécifique ………………………………………………….. 4
1.2. Les rayonnements ionisants …………………………………………………. 5
1.2.1. Les rayonnements directement ionisants …………………………… 5
1.2.2. Les rayonnements indirectement ionisants …………………………...6
1.2.2.1. Les rayons X ……………………………………………. 6
1.2.2.2. Les rayonnements gamma ………………………………. 6
1.2.2.3. Les neutrons ……………………………………………... 7
1.3. Radioactivité naturelle ………………………………………………………. 7
1.3.1. Radionucléides cosmogoniques …………………………………….. 7
1.3.2. Radionucléides d’origine tellurique…………………………………. 7
1.3.3. Généralités sur le potassium………………………………………… 8
1.3.3.1. Caractéristiques chimiques……………………………… 8
1.3.3.2. Caractéristiques physiques…………… ………………….9
1.3.3.3. Propriétés isotopiques et radioactives…… ……………. 10
1.4. Radioactivité artificielle ……………………………...……………………..10
1.5. Cycle de la radioactivité …………………………………………………….11
1.5.1. Exposition de l’homme à la radioactivité naturelle………………….11
1.5.2. Transfert de la radioactivité dans les êtres vivants…………………. 11

Chapitre 2 : Interaction des rayonnements gamma avec la matière


2.1. L’effet photoélectrique…………………………………………………. 12
2.2. La diffusion Compton ………………………………………………….. 13
2.3. L’effet de matérialisation ou la création de paire ……………………… 14

Partie II : LA METHODOLOGIE
Chapitre 3 : Généralités sur la détection des rayonnements gamma
3.1. Principe fondamental de la détection des rayonnements ionisants ………………….17
3.2. Les différents types de détecteur………………………………………………….…17
3.2.1. Chambres d’ionisation ………………………………………………………….18
3.2.2. Compteurs Geiger-Muller ………………………………………………………18
3.2.3. Compteurs à scintillation………………………………………………………..18
3.3. Mécanismes de scintillation dans les cristaux inorganiques avec activateurs…….... 18
3.3.1. Activateurs…………………………………………………………..……… 18
3.3.2. Mécanismes de scintillation……………………………………………........ 19
3.4. Le détecteur NaI(Tl)…………………..…………………………………………… 21

Chapitre 4 : La chaîne de spectrométrie gamma


4.1. Détecteur……….…………………………………………………………………… 22
4.2. Haute tension……………………………………………………………………… 22
4.3. Préamplificateur……………………………………………………………………. 22
4.4. Amplificateur………………………………………………………………………. 23
4.5. Analyseur multicanaux…………………………………………………………….. 23
4.6. Système de traitement informatique………………………………………………. 23
4.7. Blindage du détecteur ……………………………………………………………… 23
4.8. Détection des rayons gamma à l'aide d'un compteur à scintillations………………. 23

Chapitre 5 : Etapes de la mise en place de chaine de spectrométrie


5.1. Paramétrage de la chaîne ……………………………………………………………25
5.1.1. Mise en fonction de la haute tension du détecteur……………………………. 25
5.1.2. Presets………………………………………………………………………… 25
5.1.3. Paramètres du MCA…………………………………………………………. 26
5.1.3.1. Le nombre de canaux………………………………………………….. 26
5.1.3.2. Le « Threshold »…..…………………………………………………… 26
5.1.3.3. Le « LLD » et l’ « ULD »……………………………………………… 26
5.1.4. Paramètres de l’amplificateur………………………………………………… 26
5.1.4.1. Le gain…………………………………………………………………. 27
5.1.4.1.1. Le Gain Grossier………………………………………………… 27
5.1.4.1.2. Le Gain fin……………………………………………………….. 27
5.1.4.2. PZC…………………………………………………………………….. 27
5.2. Acquisition de spectre……………………………………………………………... 27
5.2.1. Mise en forme et traitement du signal………………………………………….. 28
5.2.2. Les tests à effectuer……………………………………………………………… 28
5.3. Etalonnage de la chaine………………………………………………….…………. 29
5.3.1. Fonction et rôle de l’étalonnage…………………………………………………. 29
5.3.2. Source étalon certifié ………………..……………….…………………………. 29
5.3.3. Etalonnage en énergie... .………………………......………………………….….29
5.3.4. Etalonnage en intensité…………………………………………………………. 30
5.3.5. Etalonnage en efficacité…………………………………………………………. 30
5.4. Analyse qualitative ………………………………………………………………. 31
5.4.1. Détermination de l’énergie des photopics ………………………………………. 32
5.4.2. Détermination de la période du radioélément ...………………………………… 33
Partie III : LA PRATIQUE
Chapitre 6 : Etalonnage en énergie
6.1. Chaine de spectrométrie du LPNPE………………………………………………. 35
6.1.1. Caractéristiques du NaI (Tl) 8080 ..…………..………………………………… 35
6.1.2. Support du détecteur …………………………………………………………… 36
6.1.3. Blindage en Plomb...……………………………………………………………. 37
6.1.4. MCA-166………………………………….…………………………………….. 38
6.1.5. Le système de traitement informatique ………………………………………… 39
6.2. Etalonnage en énergie ………………..……………………………………………. 39
6.2.1. Etalonnage avec les données théoriques………………………………………... 40
6.2.2. Optimisation de l’étalonnage en énergie………………………………………... 42
6.2.3. Courbe d’étalonnage et équation d’étalonnage…………………………………. 44
6.3. Comparaison des courbes d’étalonnage …………...………………………………. 45
6.4. Vérification avec la source de césium……………………………………………… 46

Chapitre 7 : Mesures, résultats et interprétations


7.1. Préparation des échantillons……………………………………………………… 48
7.1.1. Caractéristiques du NPK ………………………………………………………. 48
7.1.2. Broyage de l’échantillon …………………………….…………………………. 48
7.1.3. Porte-échantillon…………………………………………… ………………..… 49
7.2. Mesure et analyse des échantillons………………………………………………… 50
7.2.1. Conditions de mesures …………………………………………………….…… 50
7.2.1.1. Stabilisation de la chaine………………………………………….… 50
7.2.1.2. Temps d’acquisition ……………………………………………….… 50
7.2.1.3. Minimisation du bruit de fond……………………………………….. 50
7.2.2. Mesures………………………………………………………………………… 51
7.2.3. Traitement de spectre……….………………………………………………….. 52
7.3. Résultats et interprétations…………………………………………………………. 53
7.3.1. Comparaison des surfaces des pics des spectres……………………………….. 54
7.3.1.1. Tableau comparatif des aires nettes…………………………………. 54
7.3.1.2. Résultats ………………………………………………………..……. 55
7.3.1.3. Interprétations………………………………………………………. 55
7.3.2. Comparaison du nombre de coup émis par l’échantillon
et le bruit de fond, CPS area……………………………………………………. 55
7.3.2.1. Résultats ………………………………………………………………56
7.3.2.2. Interprétation ………………………………………………………… 56
CONCLUSION…………………………………………………………………………….. 57
BIBLIOGRAPHIE………………………………………………………………………… 58
Liste de figures :

Figure 1 : Perles de potassium dans de l'huile de paraffine………………………………… 9


Figure 2 : Cycle de la radioactivité. ………………………………………………………..11
Figure 3 : Effet photoélectrique ………………………………………………………….... 13
Figure 4 : Effet Compton …………………………………………………………………. 14
Figure 5 : Processus de scintillation avec activateur……………………………………… 20
Figure 6 : Chaîne de détection ……………………………………………………………. 22
Figure 7 : Chaine de spectrométrie………………………………………………………… 36
Figure 8 : Détecteur NaI Tl 8080…………………………………………………………. 37
Figure 9 : Câble reliant le détecteur NaI (Tl) 8080 avec le MCA-166……………………. 37
Figure 10 : Support du détecteur………………………………………………………….. 38
Figure 11 : Blindage en plomb……………………………………………………………. 38
Figure12 : MCA-166……………………………………………………………………… 39
Figure 13 : Chargeur du MCA…………………………………………………………….. 39
Figure 14 : Connecteur D9 du MCA et du système de traitement informatique…………. 39
Figure 15 : Micro ordinateur du laboratoire LPNPE……………………………………… 40
Figure 16 : Calibration en énergie………………………………………………………… 41
Figure 17 : Etalonnage de la chaîne avec les données théoriques………………………… 42
Figure 18 : Droite d’étalonnage des données théoriques…………………………………. 42
Figure 19 Pics du 40K et du 208Tl en numéro de canal……………………………………. 44
Figure 20 : Chaîne étalonnée en énergie avec les pics du 40K et du 208Tl……..……………44
Figure 21 : Droite d’étalonnage optimisé…………………………………………………. 45
Figure 22 : Courbe de l’équation d’étalonnage polynomiale……………………………… 46
Figure 23 : Graphe comparatif des deux courbes. ………………………………………… 47
Figure 24 : Vérification de la chaîne de mesure avec le Cs-137………………………….. 47
Figure 25 : Spectre de vérification de la chaîne de mesure avec le Cs-137………………. 48
Figure 26 : Mortier pour broyer les NPK…………………………………………………. 50
Figure 27 : NPK à l’état brut……………………………………………………………… 50
Figure 28 : NPK après broyage…………………………………………………………… 50
Figure 29 : Porte-échantillon vue de profil et de haut……………………………………. 51
Figure 30 : Vue de profil du détecteur muni d’un blindage……………………………… 52
Figure 31 : Vue de haut du détecteur avec l’échantillon à analyser………………………. 52
Figure 32 : Écran avant une acquisition………………………………………………….. 53
Figure 33 : Spectre obtenu après acquisition……………………………………………. 53
Figure 34 : Bruit de fond avec la table des ROI…………………………………………… 54
Liste des tableaux
Tableau 1 : Propriétés Physiques du potassium ……………………………………………. 9
Tableau 2 : Valeurs par défaut des paramètres du MCA…………………………….......... 40
Tableau 3 : Paramètres d’optimisation de la chaîne …………………….………………….41
Tableau 4 : Tableau récapitulatif des valeurs théoriques canal/énergie…………………… 42
Tableau 5 : Tableau des valeurs pour l’étalonnage en énergie…………………………… 43
Tableau 6 : Comparaison de l’énergie théorique et de l’énergie du spectre……………… 48
Tableau 7 : Tableau montrant le résultat de D……………………………………………. 55
Tableau 8 : Comparaison du bruit de fond et de D………………………………………… 56
Tableau 9 : Tableau de comparaison des nombres de coups émis par seconde…………... 57
Liste des abréviations
AIEA: Agence Internationale de l’Energie Atomique
CEA: Commisariat à l’Energie Atomique
FWHM: Full Width of Half Maximum ( Largeur à mi-hateur)
FWTM: Full Width at Tenth of the Maximum
HT: Haute tension
INSTN: Institut National des Sciences et des Techniques Nucléaires
JIRAMA : Jiro sy Rano Malagasy
LPNPE : Laboratoire de Physique Nucléaire et de Physique de l’Environnement
LLD : Lower Level discriminator (discriminateur de niveau bas)
MCA : Multi Chanel Analyzer
NaI(Tl) : Iodure de Sodium dopé au Thallium
PZC : Pole Zero Cancelation (annulation du pôle zéro)
ROI: Région d’Intérêt
R.I : Rayonnement Ionisant
ULD : Uper level discriminator (discriminateur de niveau haut)
INTRODUCTION
Il y a plus d’un siècle, la radioactivité a été découverte. Elle est omniprésente dans la
nature. Par sa soif de connaissance, l’homme a exploité ce phénomène dans plusieurs
domaines tels que la médecine, l’industrie, l’énergie, etc. Malgré l’avantage que procurait
l’exploitation de la radioactivité, l’homme s’est vite rendu compte, que son utilisation à des
effets nocifs sur l’organisme humain et sur l’environnement, et les risques de contamination
ne cessent de s’accroitre.

L’homme ne peut pas sentir la radioactivité à partir de ses sens usuels, ainsi, il est
nécessaire d’utiliser des détecteurs de rayonnements ionisants pour déceler l’existence de la
radioactivité. Par conséquent, il est possible de mettre en évidence la présence de
radioéléments à partir des énergies qu’ils émettent lors de leur traversée de la matière.

Dans le cadre de son développement, le LPNPE a été doté de nouveaux détecteurs par
l’AIEA. Pour ce travail de mémoire, une chaine de spectrométrie gamma utilisant le
détecteurs NaI(Tl) 8080 associé au MCA 166 a été mise en place. Pour le montage de la
chaine ainsi que sa mise en fonctionnement, nous avons dû faire le réglage de différents
paramètres. La performance de la chaîne de spectrométrie a aussi été vérifiée par la mise en
évidence de la présence du potassium-40 dans différents échantillons de NPK analysés.

Le présent mémoire est divisé en trois grandes parties : la partie théorique, la partie
méthodologique et la partie expérimentale. Dans la première partie, nous allons voir quelques
généralités sur la radioactivité et les rayonnements ionisants, ainsi que les interactions des
rayonnements ionisants avec la matière. Ensuite dans la deuxième partie, nous parlerons de la
détection par scintillation en mentionnant les différentes étapes à suivre pour la mise en place
de la chaîne de spectrométrie. Enfin, la troisième partie sera consacrée aux mesures effectuées
et aux discussions par rapport aux résultats obtenus.

RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves/ LPNPE Page 1


Partie I : LA THEORIE

RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves/ LPNPE Page 2


Chapitre 1: Généralités sur la radioactivité et les
rayonnements ionisants

1.1. La radioactivité
1.1.1. Définition
La radioactivité peut être définie comme la propriété du noyau de certains éléments
instables à se transformer en élément stable. Cette transformation est suivie d’une émission
d’un ou de plusieurs rayonnements.

1.1.2. Loi de désintégration radioactive


La vitesse de désintégration radioactive est proportionnelle au nombre d’atomes
désintégrables présents. Cette désintégration suit la loi de décroissance exprimée par la
relation :

avec Nombre de noyaux radioactifs à l’instant t


: Nombre de noyaux radioactifs à l’instant initial
λ : constante radioactive(s-1)
t : temps (s)

1.1.3. Période radioactive


C’est le temps T au bout duquel la moitié des atomes radioactifs se sont désintégrés.
à ,

La période T varie de quelque à des milliards d’années, voici quelques exemples :


 les muons de période T=2,2µs,
 le de période T=8,04jours,
 le radium-208 de période T= 5.8 ans,
 le de période T=4,2 ans

RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves/ LPNPE Page 3


1.1.4. Activité
L’activité A d’un échantillon d’élément radioactif correspond au nombre de
désintégrations par unité de temps. L’unité de l’activité est le becquerel de symbole Bq qui
correspond à une désintégration par seconde. Néanmoins, il est à remarquer que l’ancienne
unité, le curie noté Ci est encore utilisé tel que : 1Ci=3,7.1010 Bq.
L’activité est donnée par la relation :

D’où :

avec : A : activité à l’instant t (Bq)


λ : constante radioactive (s-1)
N : nombre de noyau radioactifs à l’instant t
A0 : activité à l’instant initial (Bq)
t : temps (s)

1.1.5. Activité spécifique


L’activité spécifique est définie comme étant l’activité par unité de masse ou de
volume d’un radioélément particulier. Son unité est le ou le . Mais dans la
pratique, on peut utiliser le ou le si l’isotope est en solution.
Si N est le nombre d’atomes radioactifs dans 1g de substance, alors l’activité
spécifique est telle que :

d’où

avec : λ : constante radioactive ( s-1 )


Nombre d’Avogadro,
Masse atomique du radioélement (g)

RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves/ LPNPE Page 4


1.2. Les rayonnements ionisants
Un rayonnement ionisant est un rayonnement capable de produire l’ionisation de la
matière suite à une interaction avec celle-ci. On distingue deux types de rayonnement
ionisant :
 Les rayonnements directement ionisants,
 Les rayonnements indirectement ionisants.

1.2.1. Les rayonnements directement ionisants


Les rayonnements directement ionisants sont les rayonnements contenant des
particules chargées. On distingue :
 Le rayonnement α ou la particule α qui est un noyau d’hélium de
symbole constitué de deux protons et de deux neutrons fermement liés entre eux.
Si , l’élément émet naturellement des particules α suivi de la réaction de
Soddy-Fajons. L’émission se fait suivant la réaction :

- -
 Le rayonnement β ou particule β qui est essentiellement un électron qui a été éjecté
du noyau du radionucléide dû à un excès de neutron ou de proton :
 L’émission du rayonnement ou d’un négaton suit le processus (n, p). Elle
est due à l’excès de neutrons dans le noyau. Elle s’accompagne de l’émission
d’un anti-e neutrino suivant la réaction :

 L’émission du rayonnement ou d’un positon suit le processus (p, n). En


général, ce sont les radioéléments artificiels présentant un excès de protons qui
émettent le rayonnement suivi de l’émission d’un e-neutrino suivant la
réaction :

RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves/ LPNPE Page 5


1.2.2. Les rayonnements indirectement ionisants
Les rayonnements indirectement ionisants ne portent pas de charge électrique. On va voir
trois types de rayonnement indirectement ionisant, à savoir :
 Les rayons X,
 Les rayons gamma,
 Les neutrons.

1.2.2.1. Les rayons X


Les rayons X sont des rayonnements électromagnétiques de courtes longueurs d’ondes
produits artificiellement dans leurs utilisations. Ils se propagent à la vitesse de la lumière dans
le vide. Leur énergie est transportée par des photons.

1.2.2.2. Les rayonnements gamma


Les rayonnements gamma sont aussi des ondes électromagnétiques qui sont produits
par annihilation et par des transitions à partir d’un état excité du noyau d’un atome. Un
rayonnement électromagnétique consiste en des paquets d’énergies appelés photons qui sont
transmis sous forme d’ondes à la vitesse de la lumière ; notons que les rayonnements gamma
n’ont ni masse ni charge.
Si l’atome X’ résultant de la désintégration α ou β de l’atome X n’est pas dans son état
fondamental, il retrouve sa stabilité par émission gamma (γ). Cela est traduit par la réaction :

Ce retour à la stabilité peut s’effectuer par émissions successives de plusieurs photons gamma
produisant des spectres de rayonnements gamma discontinus.
Les rayonnements gamma peuvent aussi provenir du phénomène d’annihilation qui se produit
lorsque la matière rencontre l’antimatière correspondant qui est traduit par la réaction :

Les rayonnements gamma se trouvent à l’extrémité du spectre du rayonnement


électromagnétique au-delà de 10 keV.
Les rayonnements gamma sont moins ionisants que les particules alpha et les électrons mais
par contre ils sont beaucoup plus pénétrants.

RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves/ LPNPE Page 6


1.2.2.3. Les neutrons
Les neutrons de symbole n sont des particules contenues dans le noyau avec une masse
de 1uma et sans charge. Il y a plusieurs moyens de produire des neutrons, comme le mélange
241
d’une source radioactive telle que Am avec le béryllium. Lorsque le béryllium est exposé
241
aux particules α émises par le Am, il réagit de façon particulière, c’est à dire qu’il émet des
neutrons rapides de hautes énergies.

1.3. Radioactivité naturelle


Il y a deux groupes de radionucléides naturels. Ce sont les radionucléides
cosmogoniques et telluriques.

1.3.1. Radionucléides cosmogoniques


Il s’agit d’éléments continuellement générés en haute atmosphère par interaction avec
les rayons cosmiques. Ces derniers sont classés en deux catégories. La première correspond
aux rayonnements d’origine galactique. Il s’agit de protons, de particules alpha, d’électrons,
de positons, de noyaux d’éléments lourds comme le fer, le nickel. La deuxième correspond
aux rayonnements d’origine solaire. Leur énergie dépasse rarement 100 MeV. Les
rayonnements cosmiques interagissent avec les noyaux présents dans l’atmosphère, donnant
des particules élémentaires variées et de radionucléides tels que le tritium 3H, le 14
C, ou le
22
Na.

1.3.2. Radionucléides d’origine tellurique


Les rayonnements d’origine tellurique sont émis par des radionucléides primaires
présents dans la croûte terrestre lors de la formation de la terre. Leurs périodes sont de même
ordre de grandeur que l’âge de la terre, estimée entre 3 et 3,5 milliards d’années. Ce sont
principalement :
 L’uranium-238 de période 4,46. 109 ans et ses 13 descendants radioactifs,
 L’uranium-235 de période 7,04. 109 ans et ses 10 descendants radioactifs,
 Le thorium-232 de période 1,4. 1010 ans et ses 10 descendants radioactifs,
 Le potassium-40 de période 1,277. 109 ans.
Le potassium-40 se transforme par désintégration β en éléments stables.

RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves/ LPNPE Page 7


Le thorium-232, l’uranium-238 et l’uranium-235 sont des émetteurs α. Ils donnent chacun,
par filiation, une famille de descendants radioactifs. Les filiations radioactives aboutissent au
plomb stable.

1.3.3. Généralités sur le potassium


Le potassium est l’élément chimique de numéro atomique 19, de symbole K. C’est un
métal alcalin mou, d’aspect blanc métallique, légèrement bleuté, que l’on trouve
naturellement lié à d’autres éléments dans l’eau de mer et dans de nombreux minéraux. Il
s’oxyde rapidement au contact de l’air et réagit violemment avec l’eau. Il ressemble
chimiquement au sodium.
Le potassium a été découvert en 1807 par Sir Humphry Davy, qui l’obtient par électrolyse
d’hydroxyde de potassium ; c'est d'ailleurs le premier métal isolé par électrolyse. C'est aussi
Davy qui crée le mot potassium, à partir du mot potasse (nom de l’hydroxyde de potassium à
l'époque) et du suffixe -ium.
Cet élément représente environ 2,58 % du poids total de la croûte terrestre, dont il est l’un des
sept éléments les plus abondants.
Le symbole K fait référence au latin kalium, lui-même forgé à partir de l’arabe -la
‫ال َق ْليَة‬q — laylaq (« cendre de plantes »). Potassium se dit aussi kalium en allemand et dans
d’autres langues germaniques.
Le potassium est un élément essentiel pour la croissance des plantes ; on le trouve sous
forme de composés dans la plupart des sols. Le potassium est vital pour le fonctionnement des
cellules animales.

1.3.3.1. Caractéristiques chimiques


Le potassium est un solide mou que l'on peut couper facilement à l’aide d’un couteau.
Les surfaces fraîchement tranchées ont un aspect métallique. Il s’oxyde rapidement à l’air et
doit donc être conservé dans l’huile.
Comme les autres métaux alcalins, l’eau se décompose à son contact avec formation de
dihydrogène. Lorsqu’il est plongé dans l’eau, il réagit violemment en produisant du
dihydrogène qui peut s’enflammer, en présence d’oxygène et d’une source de chaleur.
Ses sels émettent une couleur violette lorsqu’ils sont exposés à une flamme. La figure 1
représente des perles de potassium dans de l'huile de paraffine.

RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves/ LPNPE Page 8


Figure 1 : Perles de potassium dans de l'huile de paraffine. [8]

La réaction du potassium avec l’eau est d’ailleurs bien plus forte que celle du sodium
dans un milieu aqueux. Il peut aussi réagir violemment avec son propre oxyde ; par exemple
un choc sur une coulée de potassium oxydé peut provoquer une explosion. Ce métal doit donc
être conservé à l’abri de l’eau et de toute atmosphère oxydante ou chargée d’humidité. Il est le
plus souvent conservé immergé dans l’huile ou entouré de graisse. Dans les échantillons
destinés aux expériences de laboratoire scolaires et universitaires il est fourni en flacons sous
forme d’olives ou perles pour éviter en cas de doute si l’étiquette est endommagée de le
confondre avec le sodium.

1.3.3.2. Caractéristiques physiques


Le potassium présente plusieurs caractéristiques physiques résumées dans le tableau
suivant :

Tableau 1 : Propriétés physiques du potassium


Paramètres Caractéristiques
Point de fusion 63,5 °C
Point d’ébullition 759°C
Energie de fusion 2,334 kJ.mol-1
Energie de vaporisation 79,87 kJ.mol-1
Volume molaire 45,94.10-6 m3. mol-1
Pression de vapeur 1,06.10-4 Pa
Vitesse du son 2000 m.s-1

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1.3.3.3. Propriétés isotopiques et radioactives
Le potassium possède 24 isotopes connus de nombre de masse variant entre 32 et 55,
ainsi que quatre isomères nucléaires.
Le potassium est présent dans la nature sous la forme de trois isotopes : 39K (93,26 %) et 41K
40
(6,73 %) tous deux stables et le K (0,01167 %) qui est un radio-isotope à longue durée de
vie ( T=1,248 milliard d’années). Les autres radio-isotopes du potassium ont tous une demi-
vie inférieure à une journée, et pour la plupart d'entre eux inférieure à une minute.
La masse atomique standard du potassium est de 39,0983 uma.
40
L’activité moyenne du K ingérée par une personne adulte est de 3,6.104 Bq/an.
Cependant la concentration du potassium naturel dans le corps humain est indépendante de la
quantité ingérée. Le potassium peut subir les réactions suivantes :

 Une désintégration dans 88.8% des cas pour donner du 40Ca :

 Une désintégration , en proportion négligeable par rapport à la désintégration ,


de l’ordre de 0,0001% :

 Une capture électronique dans 11,2% des cas pour donner de l’argon-40 :

40 40
La méthode de datation au potassium-argon (couple d’isotopes K - Ar) est
communément utilisée pour la datation des roches.

1.4. Radioactivité artificielle


La radioactivité artificielle provient de diverses sources. Elle est due à l’activité
humaine. On peut citer les essais nucléaires aériens et terrestres réalisés dans l’atmosphère
entre 1945 et 1960. Il y a aussi les accidents du nucléaire civil. Parmi ces derniers, l’accident
de Tchernobyl en 1986 est considéré comme le plus sérieux, tant sur ses impacts humains
qu’environnementaux.

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1.5. Cycle de la radioactivité
La figure 2 présente le schéma du cycle de la radioactivité.

Radioactivité et aérosols
Exposition Transfert racinaire
Exposition et dépôts sur les feuilles

Faune (bétail, volaille, ….) Ingestion Flore (légumes, fruits, ….)

Ingestion Inhalation Ingestion

HOMME

Figure 2 : Cycle de la radioactivité.

1.5.1. Exposition de l’homme à la radioactivité naturelle


La radioactivité est omniprésente à la vie de l’homme. En effet l’homme est toujours
exposé aux différents rayonnements issus des différents éléments naturels.
Tous les organismes vivants sont tous émetteurs de rayonnements radioactifs, y compris
l’homme. Mais le taux de radioactivité ainsi que les intensités des rayonnements émis sont
faibles, en dessous des limites d’exposition.

1.5.2. Transfert de la radioactivité dans les êtres vivants


La radioactivité est présente dans la nature, généralement sous forme gazeuse ou
d’aérosol, ce qui conduit à une contamination de l’homme par inhalation ou par ingestion. La
radioactivité se transmet par voie racinaire ou par dépôt sur les feuilles dans les végétaux.
Dans les plantes, le transfert foliaire se fait par interception ou par translocation ou par la
croissance du végétal. Le transfert racinaire est le transfert des radionucléides déposés dans le
sol vers les racines des plantes. Par la suite, les radionucléides contaminent l’homme par
ingestion.

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Chapitre 2 : Interaction des rayonnements gamma avec la
matière

Le rayonnement ou la radiation est un mode de propagation de l’énergie dans l’espace


sous forme d’onde électromagnétique. L’interaction des rayonnements avec la matière est un
phénomène naturel qui se déroule à tout moment mais que l’homme ne peut pas percevoir
avec ses propres sens. Les rayonnements gamma ne peuvent être détectés que grâce à leur
interaction avec la matière. Ils peuvent céder au milieu qu’ils traversent la totalité ou une
partie de leur énergie au cours de ces interactions.
L’interaction des rayonnements gamma avec la matière produit trois effets principaux :
 L’effet photoélectrique,
 La diffusion Compton,
 L’effet de matérialisation ou la création de paire.

2.1. L’effet photoélectrique


L’effet photoélectrique est l’interaction la plus prépondérante pour les photons de
basse énergie (10 keV à 100 keV) avec la matière : un photon d’énergie E est totalement
absorbé par un électron lié d’un atome (voir figure 3) et l’excédent d’énergie apparaît sous
forme d’énergie cinétique T de l’électron qui est éjecté.

où : T : l’énergie cinétique de l’électron


E : l’énergie du photon
L’énergie de liaison de l’électron

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Figure 3 : Effet photoélectrique

L’effet photoélectrique est accompagné de l’émission de rayons X. Ces rayons X


peuvent à leur tour provoquer de nouveaux effets photoélectriques, en général sur des
négatons des couches plus externes, qui sont éjectés : c’est l’effet Auger.
L’effet photoélectrique a une certaine probabilité de se produire. Cette probabilité est
caractérisée par la section efficace σ qui est une fonction décroissante de l’énergie du
rayonnement.
L’effet photoélectrique est proportionnel à la valeur de la cible, Z étant le numéro
atomique. Plus la cible est un élément lourd, plus les photons sont absorbés facilement par
effet photoélectrique.

2.2. La diffusion Compton


L'effet Compton (ou diffusion Compton) est le phénomène observé lorsqu'un photon
entre en collision avec un électron libre. Découvert en 1923 par le physicien américain Arthur
Compton, il a permis de démontrer que la lumière possède une double nature : ondulatoire et
corpusculaire, elle peut être décrite à la fois comme une onde ou un faisceau de particules. [5]
Le photon gamma d’énergie interagit avec un électron libre de la couche de valence
d’un atome. Après la collision, le photon diffusé d’énergie fait un angle θ avec la direction
du photon incident alors que l’électron Compton est émis suivant un angle φ avec la direction
du photon (voir figure 4).
L’énergie du photon incident est répartie sous forme d’énergie cinétique apportée à
l’électron et d’énergie du photon diffusé :

On néglige l’énergie de liaison de l’électron des couches périphériques.

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L’énergie du photon diffusé sera fonction de l’angle de diffusion θ. L’énergie du
photon diffusé est donnée par :

On pose alors :

d’où :

où : E est l’énergie du photon incident en keV tel que


h est la constante de Planck, h = 6,626076×10-34
est la fréquence en Hz
c est la vitesse de la lumière en m.s-1
est l’énergie du photon diffusé en keV.

Si , alors il n’y a pas de diffusion.


Si , on a le phénomène de la rétrodiffusion avec le maximum de transfert d’énergie.
L’effet Campton est prépondérant pour la matière avec Z faible et des photons
d’énergies comprises entre 0,2 MeV et de quelques MeV.

Figure 4 : Effet Compton [7]

2.3. L’effet de matérialisation ou la création de paire


L’effet de matérialisation est un processus par lequel le photon incident disparaît, son
énergie se matérialise au voisinage du champ électromagnétique d’un noyau pour donner

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naissance à une paire d’électron . Pour que ce processus ait lieu, le photon doit avoir
une énergie supérieure au seuil de la création :

En interagissant avec la force de Coulomb au voisinage d'un noyau atomique,


l'énergie du photon gamma incident peut spontanément être convertie en masse sous la
forme d'une paire électron-positon La production d’une telle paire nécessite une énergie
supérieure à la masse au repos des particules qui la composent, soit 1,022 MeV : l'énergie
excédentaire est transférée sous forme d'énergie cinétique à la paire formée ainsi qu'au noyau
de l'atome. L'électron produit, qui est souvent appelé électron secondaire, est hautement
ionisant. Quant au positon, très ionisant aussi, il possède une très courte durée de vie dans la
matière qui est de 10-8 seconde, car dès qu'il est à peu près arrêté, il se combine avec un
électron, la masse totale de ces deux particules est alors convertie en deux photons gamma
de 0,511 MeV chacun.

Les particules produites par ces trois processus, provoquent beaucoup d'ionisation, ce
qui les ralentissent jusqu'à la fin de leur parcours.

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Partie II : LA METHODOLOGIE

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Chapitre 3 : Généralités sur la détection des rayonnements
gamma

Les rayonnements gamma ne sont pas détectables directement par les sens usuels de
l’homme, alors différents types de détecteurs ont été conçus pour faire des comptages afin de
déterminer l’activité des émetteurs. La spectrométrie nous permet d’identifier les
radionucléides par discrimination de leur énergie et d’avoir une mesure spécifique de
l’activité.

3.1. Principe fondamental de la détection des rayonnements ionisants


La détection des rayonnements et la mesure de la radioactivité sont fondées sur les
phénomènes d’interaction avec la matière ; les détecteurs permettent de connaître la nature, le
nombre, et l’énergie des particules émises par les sources radioactives. En traversant la
matière, les rayons gamma produisent des paires d’ions. Les rayons gamma sont ionisants car
ils sont capables de déterminer la formation d’ions directement ou indirectement et les
conséquences de cette ionisation sont mesurées par récupération de l’énergie du rayonnement
incident qui a été transférée au détecteur. L’énergie cédée va être transformée :
 en chaleur, par la combinaison de charge ;
 en effet chimique, par rupture ou formation de liaison ;
 en lumière ou scintillation, par déplacement de la longueur d’onde dans le
domaine du visible ;
 en électricité, par ionisation et déplacement de charge.

3.2. Les différents types de détecteur


On peut distinguer principalement deux groupes de détecteurs d’après leurs principes
de fonctionnement :
 ionisation de la matière comme le compteur Geiger-Muller et les semi-
conducteurs),
 excitation des orbitales électroniques comme les détecteurs scintillants du type
NaI (TI).

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3.2.1. Chambre d’ionisation
Elle est formée par deux électrodes placées dans une enceinte contenant un gaz, du
type gaz rare. Les particules alpha, bêta et gamma de haute énergie provoquent l’ionisation
qui est détectée par une variation de la différence de potentiel. Avec des systèmes
performants, on peut déceler individuellement chaque particule alpha. Il est alors possible de
tracer le spectre en énergie des particules.

3.2.2. Compteurs Geiger-Müller


Ce sont des chambres d’ionisation permettant la détection des particules , et dans
certains cas les rayons . Le compteur est un cylindre rempli d’un gaz rare mélangé à de
l’alcool sous pression réduite. Les électrons libérés par l’ionisation sont accélérés par le
champ électrique au voisinage de l’anode, et ils provoquent de nouvelles ionisations en
cascade.

3.2.3. Compteurs à scintillation


Ce type de détecteur contient une substance que l'on appelle le scintillateur et un
photomultiplicateur couplé à ce scintillateur. Les électrons des molécules du scintillateur
passent dans un état excité sous l'action des rayonnements ionisants. La désexcitation des
molécules du scintillateur s'effectue par émission de photons de fluorescence ou de
phosphorescence [2] :
On détecte donc une lumière émise entre 300 et 500 nm, la longueur d'onde étant
caractéristique du scintillateur employé. Ce signal lumineux est ensuite converti en signal
électrique.

3.3. Mécanismes de scintillation dans les cristaux inorganiques avec


activateurs [3]
Les mécanismes de scintillation d’un scintillateur inorganique peuvent être décrits en
termes de bandes d’énergies interdites et autorisées du cristal. Les atomes ont des états
électroniques d’énergie discrète, représentées par des lignes. Dans un cristal, en revanche, ces
états d’énergies sont étalés en bandes (voir figure 5). Lorsque le cristal pur est au repos, la
bande de valence ou la bande d’énergie autorisée la plus haute est complètement remplie
d’électrons. La bande de conduction ou la bande autorisée au-dessus d’elle est en revanche
vide de tout électron dans l’état au repos.

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3.3.1. Activateurs
Un électron peut obtenir de la part d’un rayonnement incident assez d’énergie pour
atteindre la bande de conduction et peut se mouvoir n’importe où dans la matrice cristalline. Il
laisse alors un trou dans la bande de valence qui peut aussi se mouvoir. [3]
Le gap énergétique entre les bandes de conduction et de valence est de 8 eV. Cela signifie
donc que la désexcitation d’un cristal pur passe par l’émission d’un photon de 8 eV,
correspondant à une longueur d’onde de 1,55.10-7m (155 nm), bien en dehors du domaine du
visible.
L’efficacité de scintillation est alors très faible. Pour accroître la probabilité d’émission d’un
photon visible pendant le processus de désexcitation, de faibles quantités d’impuretés sont
introduites dans le cristal. Ces impuretés, appelées activateurs, créent des sites spéciaux dans
la matrice cristalline.
Sur ces sites, des niveaux d’énergie sont créés dans la bande interdite et les électrons ont alors
la possibilité de se désexciter en passant par ces états. Comme l’écart énergétique entre les
différents niveaux de l’activateur est plus faible que l’écart entre la bande de conduction et la
bande de valence, les transitions peuvent émettre des photons dans le visible entre 2,8 et 3 eV
et servir de base au processus de scintillation. [3]

3.3.2. Mécanismes de scintillation


Lorsqu’une particule de haute énergie traverse le milieu de détection, elle forme un
nombre important de paires électrons-trous résultant de l’excitation des électrons de la bande
de valence et de leur passage dans la bande de conduction. Le trou positif va rapidement se
déplacer sur un site occupé par l’activateur et l’ioniser : l’énergie d’ionisation de l’activateur
étant inférieure à celle du cristal, la vacance de la bande de valence sera comblée par un
électron du niveau de base d’un site de l’activateur. Pendant ce temps, l’électron passé dans la
bande de conduction va se déplacer dans la matrice jusqu’à trouver un activateur ionisé. Il
sera alors capturé, créant à nouveau un site neutre mais dans un état énergétique excité [3].
Si l’état énergétique de l’activateur ainsi créé a une transition autorisée vers son niveau
de base, la désexcitation va avoir lieu très rapidement avec l’émission d’un photon, qui sera
dans le visible si l’activateur est choisi judicieusement. Le temps de vie d’un tel processus est
de l’ordre de 10-7s. Le temps de migration de l’électron est beaucoup plus court, et on peut
considérer que seul le temps de désexcitation est caractéristique de la scintillation. D’autres
processus peuvent être en compétition avec le processus précédent. Par exemple, l’électron
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capturé par un activateur peut créer un état excité pour lequel la transition à l’état de base est
interdite. De tels états requièrent alors de l’énergie supplémentaire pour atteindre un état
énergétique pour lequel la transition est autorisée. Une source possible de cette énergie est
l’agitation thermique, et la fraction de lumière qui en résulte est appelée phosphorescence.
C’est une source significative de bruit de fond, ou « afterglow » dans le détecteur.
Une troisième capture de l’électron de la bande de conduction par l’activateur existe.
Certaines transitions sans rayonnement sont possibles entre différents états excités, et dans ce
cas aucun photon visible n’est émis. Ces mécanismes entraînent une perte dans la conversion
en lumière de scintillation et le phénomène est appelé « quenching »
.
Quelques fois, l’énergie cédée à l’électron n’est pas suffisante pour le faire passer dans la
bande de conduction, et il reste lié électrostatiquement au trou qu’il laisse dans la bande de
valence. Cette paire électron-trou qui est aussi appelée exciton, forme une fine bande
intermédiaire, dont le niveau supérieur coïncide avec le niveau inférieur de la bande de
conduction, comme représenté sur la figure 5.

Figure 5 : Processus de scintillation avec activateur [3]

Cette étroite bande énergétique a une largeur de 1 eV. Les excitons sont libres de
bouger dans la matrice cristalline jusqu’à ce qu’ils trouvent un site activateur. Dans ce cas, la
lumière de scintillation est produite par des processus similaires à ceux exposés
précédemment. Ainsi, le processus complet de scintillation se décompose en 6 étapes :

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 le rayonnement ionisant traverse le cristal,
 des électrons sont élevés dans la bande de conduction,
 des trous sont créés dans la bande de valence,
 des excitons se forment,
 les centres activateurs sont activés par l’absorption d’électrons, trous et excitons,
 la désexcitation est suivie par l’émission de photons.

3.4. Le détecteur NaI(Tl)


En 1948, Robert Hofstadter [Hof48] démontra qu’un cristal d’iodure de sodium dopé
au thallium produit une scintillation plus importante que les matériaux organiques étudiés
jusque-là. Cet évènement ouvre la voie à une nouvelle ère de spectrométrie gamma. Ce
matériau domine toujours le marché, plus de 60 ans après sa première utilisation bien que de
nouveaux matériaux inorganiques de scintillation existent, offrant un meilleur rendement, une
meilleure résolution en énergie ou un temps mort moindre.
Pour l’iodure de sodium, la création d’une paire électron-trou engendre la perte de 20
eV environ pour le rayonnement incident. Pour un photon de 1 MeV, 50 000 paires sont ainsi
créées. Des déterminations expérimentales ont montré que l’efficacité de scintillation de
l’iodure de sodium activé au thallium se situait autour de 12 %.
Une énergie déposée de 1 MeV produira donc 120 keV d’énergie lumineuse, soit
40 000 photons d’énergie moyenne de 3 eV.
Le rendement lumineux du NaI(Tl) excité par des électrons rapides ou des
rayonnements gamma est d’environ 40 000 photons par MeV d’énergie déposée. Cette valeur
classe depuis des années ce matériau comme le matériau le plus brillant pour les scintillateurs
communs. L’efficacité de scintillation est renforcée par dopage au thallium selon une fraction
molaire de 0,001. Ainsi la principale propriété du NaI(Tl) est son excellent rendement
lumineux. Sa réponse aux électrons et aux rayonnements gamma est sensiblement linéaire sur
une plage énergétique comprise entre 10 keV et 2 MeV.
L’iodure de sodium étant hygroscopique, il se détériore au contact de l’humidité de
l’air; aussi est-il nécessaire de confiner les cristaux dans un container étanche. Il est également
nécessaire de protéger les cristaux des chocs mécaniques et thermiques.

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Chapitre 4 : La chaine de spectrométrie gamma

Plusieurs procédés sont utilisés pour détecter les rayons gamma. Nous allons présenter
dans cette partie un détecteur NaI(Tl) couplé à un MCA et associé à un système électronique
approprié.
Schématiquement, l'appareil de mesure est représenté comme suit :

Détecteur préamplificateur amplificateur Analyseur

multicanaux MCA

Haute tension

Micro-ordinateur et

logiciel

Figure 6 : Chaîne de détection

4.1. Le détecteur
Le détecteur est l’élément essentiel de la chaîne de spectrométrie gamma.
Dans notre travail, on a utilisé le détecteur à scintillation NaI(Tl).
Le détecteur NaI (Tl) peut avoir une polarisation positive ou négative.
Le détecteur se divise en deux parties : la partie supérieure est le détecteur proprement dit et
dans la partie inférieure se trouve le préamplificateur et l’amplificateur.

4.2. Haute tension


Elle polarise le détecteur et permet la collection des charges. La valeur de la haute
tension dépend de la nature et de la géométrie du détecteur. Elle doit être très stable car elle
joue directement sur le gain du détecteur.

4.3. Préamplificateur
Son rôle est de recueillir le signal électrique à la sortie du détecteur, de filtrer les bruits
électroniques et de délivrer à la sortie le signal sous forme d’impulsions électriques par
adaptation d’impédance.

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4.4. Amplificateur
Son rôle est d’amplifier l’impulsion pour adapter son amplitude à la gamme de
tensions analysables par le système de traitement. Il faut bien régler le gain de l’amplificateur
pour assurer la mise en forme optimum du signal facilitant le traitement du spectre.

4.5. Analyseur multicanaux


C’est un ensemble de discriminateurs différentiels dont les fenêtres de mêmes
intervalles sont contiguës. Ainsi toutes les impulsions ont des amplitudes telle que :
et correspondent à des photons gamma dont l’énergie telle que :

L’ADC ou convertisseur analogique digital convertit les signaux analogiques en numériques.


Il est intégré dans le MCA et a pour rôle d’associer à toute impulsion à une adresse bien
déterminée (numéro de canal) dans la mémoire du MCA. Les numéros de canal sont affichés
sur l’écran de l’ordinateur.

4.6. Système de traitement informatique


Il est constitué d’un micro ordinateur muni d’un logiciel. Il joue un rôle d’interface
graphique pour la chaîne de spectrométrie grâce auquel on contrôle tous les réglages des
paramètres de la chaîne. Il permet aussi d’enregistrer les résultats des mesures effectuées
sous forme de spectres.

4.7. Blindage du détecteur


Le blindage du détecteur est spécifique pour chaque détecteur mais le principe est
d’atténuer les rayonnements venant du bruit de fond qui pourrait perturber le résultat.

4.8. Détection des rayons gamma à l'aide d'un compteur à scintillations.


Lorsque des rayonnements gamma sont envoyés à travers un cristal de NaI (Tl), cristal
d'iodure de sodium contenant une trace d'iodure de thallium comme activateur, ils produisent
des électrons à travers le cristal par l'un des trois processus suivants: l'effet photoélectrique, la
diffusion Compton et la production de paires électrons-trous. Ces électrons qui sont des
particules chargées traversent le cristal et perdent leur énergie par excitation des atomes du
cristal. Le cristal de NaI (Tl) (phosphorescent) va donc scintiller sur le passage d’une particule
chargée. Le nombre de photons gamma émis est proportionnel à l'énergie perdue dans le

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cristal par les particules chargées. Une fraction constante de ces photons est collectée sur la
cathode photosensible d'un photomultiplicateur qui les amplifie. Il apparaît, ainsi, une
impulsion de courant à l'anode du photomultiplicateur.
Un préamplificateur convertit le courant en tension. L'impulsion de tension ainsi créée
est proportionnelle à l'énergie perdue dans le cristal par la particule chargée.
Ainsi, si les rayons gamma cèdent toute leur énergie aux électrons aussi bien par effet
photoélectrique ou par diffusion Compton suivi de l'absorption photoélectrique du
rayonnement gamma diffusé, l'impulsion de tension en sortie est proportionnelle à l'énergie
des rayons gamma incidents.
On pourra alors analyser le spectre énergétique des rayons gamma reçus par le cristal
de NaI (Tl) pendant une durée de comptage bien appropriée.

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Chapitre 5 : Etapes de la mise en place de chaine de
spectrométrie

Dans cette partie, nous allons voir les étapes de la mise en place de la chaine de
spectrométrie :
 Paramétrage de la chaine,
 Acquisition de spectre,
 Etalonnage de la Chaine,
 Méthode d’analyse.

5.1. Paramétrage de la chaine


Le menu de configuration affiche sur l’écran de l’ordinateur les fonctions de réglage
des matériels connectés à l'amplificateur, à l’alimentation du détecteur et au préamplificateur.

5.1.1. Mise en fonction de la haute tension du détecteur


Le détecteur a besoin d’une haute tension pour pouvoir fonctionner. Pour cela, il faut
d’abord choisir l’option «installation de la haute tension du détecteur » dans la menu affiché,
ensuite on introduit la valeur -1000V de polarité négative. La valeur de la haute tension
augmente progressivement et enfin, on attend jusqu’à ce que la valeur introduite soit atteinte.
Il faut noter que lorsqu’il y a dysfonctionnement ou échauffement du détecteur, le MCA arrête
automatiquement le fonctionnement de la haute tension par l’intermédiaire du câble HT.

5.1.2. « Presets »
La fonction « presets » du MCA permet de choisir le temps de comptage pour l’analyse de
l’échantillon. Il y a trois types de temps :
 Le « real time » ou temps réel qui est le temps écoulé,
 Le « dead time » ou le temps mort,
 Le « live time » ou temps direct qui est le vrai temps de comptage : on l’obtient par
soustraction du temps mort à la valeur réelle du temps écoulé.
Le temps de comptage maximum est de 65536 secondes, et le nombre de coups maximal est
de 10 000 000. Le temps de comptage par défaut est de 300s.

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5.1.3. Paramètres du MCA
Les paramètres du MCA nous permettent de configurer les options telles que :
 Le nombre de canaux,
 Le « Threshold » ou le seuil,
 Le LLD et l’ULD.

5.1.3.1. Le nombre de canaux


On peut choisir le nombre de canaux du MCA pour l’analyse en spectrométrie. Le
nombre de canaux varie de 128 canaux à 4096 canaux. Pour un détecteur de GeHP, le choix
est dans la plupart des cas de 4096 canaux, alors que pour un détecteur CdZnTe, 1024 canaux
suffisent. Pour le NaI(Tl), on prend en général 512 canaux.

5.1.3.2. Le « Threshold »
La valeur du « threshold » est entre 2% et 60%. Sa valeur par défaut est de 2%. Le
réglage du paramètre « threshold » permet de réduire le temps mort dans le convertisseur
analogique numérique et le bruit électronique.
On peut aussi faire un ajustement visuel du threshold en utilisant le contrôle visuel du spectre.

5.1.3.3. Le « LLD » et le « ULD »


Le LLD permet de régler le discriminateur de niveau bas de l'ADC, ainsi, toutes les
impulsions au dessous du LLD ne sont pas sélectionnées. La valeur du LLD doit être
inferieure à celle de l’ULD. La valeur par défaut du LLD est 0.
L’ULD permet de régler le discriminateur de niveau haut de l'ADC et toutes les impulsions au
dessus de l’ULD ne sont pas sélectionnées.

5.1.4. Paramètres de l’amplificateur


L’amplification du signal est caractérisée par :
 le gain,
 le « PZC » ou annulation du pôle zéro.
Le PZC et le gain peuvent également être ajustés à l'aide d'un écran graphique pour optimiser
le réglage fin ainsi que la stabilisation de la chaîne de détection.

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5.1.4.1. Le gain
Le gain permet de régler la plage d’énergies pour l’étude des rayonnements émis par
l’échantillon ou la source. Le gain est choisi en fonction du domaine d’étude que l’on veut
établir. L’énergie des rayonnements ionisants va jusqu’à plus de 6000 keV, alors on fait
varier les valeurs du gain afin que les énergies recherchées puissent être détectées. Pour notre
cas, comme on fait l’analyse de la radioactivité naturelle, on va choisir une plage d’énergie
jusqu’à 3000 keV.
On distingue deux types de gain :
 le gain grossier,
 le gain fin.

5.1.4.1.1. Le Gain grossier


La valeur du gain grossier varie de 2 jusqu’à 1000 suivant un pas relativement grand.
Il augmente en valeur de façon discrète et croissante : 2 ; 5 ; 10 ; 20 ; 50 ; 100 ; 200 ; 500 ;
1000.
5.1.4.1.2. Gain fin
La valeur du gain fin est continue et varie de 0,5000 jusqu’à 1,5000. Le gain fin est
utilisé pour bien ajuster la position des spectres dans les numéros de canal voulus. L’ordre de
variation du gain fin est de 10-4.

5.1.4.2. PZC
L’annulation du pole zéro permet d’ajuster l’origine du pic d’impulsion au niveau
zéro. La majorité des impulsions doit remplir la plage de mesure au moins à la moitié.
Auparavant, le réglage du PZC était toujours manuel, mais maintenant, avec le logiciel de
traitement, il y a une option automatique où la valeur du PZC est réglée automatiquement en
fonction du détecteur. Un réglage incorrect du PZC peut conduire à une résolution dégradée.

5.2. Acquisition de spectre


La fonction pour l’acquisition de spectre est contrôlée à partir de l'écran du micro
ordinateur. De plus, un menu pour l’étalonnage en énergie est affiché.

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5.2.1. Mise en forme et traitement du signal
Une fois la détection réalisée, il est nécessaire de faire intervenir la statistique. Il faut
prendre en compte les imprécisions dues aux détecteurs: en effet chaque fois qu'une impulsion
est enregistrée, il s'ensuit un temps mort plus ou moins long, de l'ordre de la nanoseconde
selon l'énergie du photon reçu. De plus, lorsque deux photons arrivent en même temps sur le
détecteur, celui-ci enregistre la somme des énergies des deux photons incidents. C'est donc ce
spectre "brut" qui est enregistré par le logiciel et qui sera traité par la suite. Le spectre obtenu
doit être analysé qualitativement: on détermine à partir des "pics" du spectre les éléments
constituants l'échantillon.
Il est par conséquent nécessaire de traiter efficacement le signal. Pour cela, on doit
éliminer les perturbations d'ordre physique c'est-à-dire de rendre au plus bas possible le bruit
de fond par l’utilisation de l’écran en plomb et de minimiser l’émission de rayonnement bêta.
Le fond Compton est un phénomène que l'on retrouve sur tout spectre. Il est dû à
l'échappement partiel de rayons gamma diffusés par "effet Compton". Ce phénomène réduit
beaucoup la sensibilité de l'analyse.
En outre, on note souvent la présence de pics à des énergies de 511 keV, 1022 keV. Le
premier pic est dû au phénomène d’annihilation, le second pic est dû à la création de paires
qui est la matérialisation d'un positon et d'un négaton.
Plusieurs problèmes vont alors se présenter lors de l'analyse des pics. Il y a d'abord
une indétermination au niveau de l'énergie lue par le logiciel sous le pic. On risque d'avoir à
faire un choix entre plusieurs éléments ayant des énergies d'excitation voisines. On arrive
souvent à éliminer cette indétermination en cherchant les raies secondaires de ces éléments
sur le spectre.
Enfin dans le cas où deux pics sont trop rapprochés, le traitement par ordinateur est
réalisé par simulation des pics jusqu'à ce que leur association donne un profil semblable à
celui de la courbe réelle.

5.2.2. Les tests à effectuer


Des tests assurant le bon fonctionnement de la chaine de mesure doivent être effectués.
 Test de fonctionnalité
C’est la vérification du bon fonctionnement de tous les composants du détecteur, tels
les niveaux des alarmes sonores et visuelles, le système d’alimentation, les composants
électroniques, ainsi que l’exigence de l’écart acceptable (tolérance) de l’exactitude de la
lecture, etc.
RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves/ LPNPE Page 28
 Test de dérive
C’est la vérification de la dérive de l’exactitude de la lecture au moyen d’une source
d’activité connue.

 Test de repétabilité
On vérifie la performance d’un système de détection en répétant la même mesure
lorsque l’appareil est exposé à une même source étalon aux mêmes conditions expérimentales.

5.3. Etalonnage de la chaine


L'étalonnage est une opération qui concerne les appareils de mesure ou de restitution
de données.

5.3.1. Fonction et rôle de l’étalonnage


On distingue deux types d’étalonnage selon les catégories de mesure :
 Étalonnage : c’est la vérification et/ou ajustement de l’exactitude de la lecture c'est-à-
dire de la réponse du système de détection en utilisant un étalon certifié selon les
recommandations du fabricant et des règles élémentaires de base.
 Étalonnage complet : c’est la vérification et l’ajustement, si nécessaire, de la dérive
du zéro, du temps de réponse, de l’exactitude de la lecture, de la linéarité de la lecture
avec différentes sources d’activités connues.

5.3.2. Source étalon certifié


Cette source est indispensable pour effectuer un étalonnage. C’est une source
d’activité connue et qui est certifié par le « National Institute of Standards and Technology »
(NIST).

5.3.3. Etalonnage en énergie


Pour effectuer la calibration en énergie, on a besoin d’au moins 2 points différents bien
distincts. Il faut faire correspondre le numéro de canal et l’énergie correspondante pour les
différents points.
Le MCA permet d'effectuer un étalonnage en énergie avec deux points ou trois points.
Les coefficients d'étalonnage peuvent être donnés en tant que:
 valeurs numériques saisies manuellement,

RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves/ LPNPE Page 29


 positions du curseur ou centroïdes des pics en utilisant la calibration graphique avec
un spectre.

5.3.4. Etalonnage en intensité


L’étalonnage en intensité permet de calculer l’activité ou la teneur en radionucléide émetteur
gamma par une analyse comparative. La teneur τ en un radionucléide est proportionnelle au
taux de comptage par gramme d’échantillon sous le pic photoélectrique, après soustraction du
bruit de fond et du mouvement propre qui est le nombre de coup acquis sans source.

Tel que
: Aire nette due à la radioactivité ambiante
: Masse totale de l’échantillon en gramme
k est déterminé à l’aide de plusieurs étalon de concentration connues pour le même
radionucléides

5.3.5. Etalonnage en efficacité


Alors qu’un étalonnage en énergie suffit pour pouvoir effectuer une analyse
qualitative, il faut un étalonnage en efficacité pour l’analyse quantitative.
On fait un étalonnage en efficacité si on n’a pas les mêmes radionucléides dans la
source étalon et dans l’échantillon à analyser.
L’efficacité absolue est définie comme étant le rapport du nombre de photons gamma détectés
par le nombre de photons émis par la source radioactive pendant la même durée.
Nous avons la formule suivante :

Aire nette du pic à l’énergie E


A : Activité du radionucléide à la date de mesure en Bq
: Temps de comptage en seconde
: Probabilité d’émission d’énergie E

RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves/ LPNPE Page 30


L’étalonnage en efficacité est utilisé directement pour la détermination des activités
des échantillons. Pour cela, il faut tracer la courbe d’efficacité qui est spécifique
pour chaque détecteur. Elle permet d’apprécier l’efficacité en fonction de l’énergie.
La courbe d’efficacité obtenue permet de déterminer l’efficacité à une énergie donnée.
L’activité du radionucléide correspondant peut être calculée à partir de la relation :

5.4. Analyse qualitative


L'échantillon est placé dans la cellule de détection, isolé des rayonnements extérieurs
de la radioactivité naturelle et mis dans une porte-échantillon.
Quand la mesure est lancée, les photons sont comptés et classés par ordre d'énergie.
L'ordinateur affiche les résultats sur un graphique comportant en abscisse l'énergie et en
ordonnée le nombre de photons répertoriés. On obtient alors un spectre d'énergie constitué de
différentes raies spectrales.
En principe, il est possible de caractériser les éléments par leurs énergies et leurs
périodes radioactives. On dispose d'une banque de données qui nous permet de donner des
indications sur la probabilité de présence d'un élément. On peut ainsi faire deux types
d'analyses.
Un rayonnement ionisant peut être reconnu en spectrométrie gamma par:
 l’énergie des gammas qu’il émet.
 sa période de décroissance.
Ces deux caractéristiques permettent, grâce à des tables d’isotopes, de déterminer les
R.I et leur élément correspondant.
Des tables d’isotopes comme le « Nucléide Lara [1] » donnent la période radioactive
des différents isotopes, leurs principales raies spectrales ainsi que les types de rayonnements.
A chaque pic photoélectrique correspond une énergie sur le spectre gamma. Lorsqu'on a
identifié un pic, on dispose d'une gamme énergétique. On cherche dans la littérature les
éléments qui ont leur raie principale dans ce domaine. On dispose alors en général d'un
nombre d'isotopes possibles relativement restreint de 1 à 10.
On peut alors éliminer par sélection ceux dont la période radioactive est négligeable
face à l'âge de l'échantillon ; on entend par âge, le temps qui s'est écoulé depuis l'irradiation,
ces radio-isotopes n'étant plus présents dans l'échantillon en quantité significative.

RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves/ LPNPE Page 31


Enfin, on peut rechercher les raies secondaires des radio-isotopes restant dans le
spectre. Lorsqu'on trouve dans le relevé expérimental les raies primaires et secondaires d'un
élément, il est identifié avec une bonne certitude.
Si des doutes subsistent, on a recours à une deuxième, voire plusieurs mesures qui
permettent d'étudier la décroissance des pics et donc la période radioactive des radioéléments
qu'ils caractérisent en prenant le spectre d’énergie à intervalles réguliers et en traçant la
courbe de décroissance de l’activité sous le photopic. En associant spectre et période, il est
possible d'identifier les constituants de l'échantillon d'une manière quasi certaine. Ce
dépouillement spectral permet en général de conclure quant à la nature des différents
éléments présents dans l’échantillon.

5.4.1. Détermination de l’énergie des photopics


L’énergie des pics permet de distinguer les différents éléments émetteurs de
rayonnement. On peut comparer les spectres obtenus avec les spectres présents dans les
catalogues, comme le « Nucléide Lara ». Cependant, ces catalogues donnent des spectres avec
des valeurs théoriques des différents radioéléments obtenus après irradiation d’éléments
isolés, alors que le spectre de l’échantillon à analyser risque d’être beaucoup plus complexe et
il faut, ainsi, se méfier, en particulier, des pics paire, des pics somme et des pics de
rétrodiffusion qui pourraient être pris pour des pics photoélectriques.
L’énergie d’un pic se calcule d’après le numéro du canal où se trouve son sommet, suivant la
formule :

avec:
= nombre de canaux,
= énergie correspondant au dernier canal,
= énergie correspondant au premier canal,
d = numéro du canal central du pic,
Les principaux pics parasites donnés par des gammas d’énergie (en MeV) sont des:
 pics de rétrodiffusion :

 pics « paire » (pics d’échappement) si > 1,02 MeV:


et

RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves/ LPNPE Page 32


 pics « somme » ( en cascade, + son rétrodiffusé, ...):

Lorsque le spectre n’est pas trop complexe, connaissant l’énergie , les listes
donnant les énergies des gammas dans le catalogue permettent de déduire le nom du
radioélément.

5.4.2. Détermination de la période du radioélément


La connaissance de la valeur de l’énergie ne suffit pas pour déterminer un R.I. car les
gammas émis par les R.I. sont très nombreux, surtout dans la zone de 0 à 1 MeV. C’est le cas
en particulier:
 lorsque plusieurs photopics ont des énergies voisines de celle du photopic étudié ;
 lorsqu’un autre photopic donne un pic voisin par somme, création de paires ou
rétrodiffusion ;
 lorsque le photopic est un pic d’annihilation à 0,511 MeV.
La présence, ou l’absence, de plusieurs photopics dus au même rayonnement émis ou
bien à plusieurs rayonnements créés à partir du même élément, suffit souvent pour confirmer
l’existence ou non de l’élément dans l’échantillon. Mais il est plus sûr de compléter l’analyse
par la détermination des périodes des radios isotopes produits.
Pour cela, on délimite le photopic à étudier et on trace sa courbe de décroissance
comme pour un dosage par décroissance. Lorsque la courbe, tracée sur papier semi-
logarithmique, est décomposée en une série de droites, à partir de la période la plus longue, on
obtient les périodes correspondantes en déterminant le temps nécessaire pour que les activités
indiquées par les droites soient divisées par deux.

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Partie III : LA PRATIQUE

RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves/ LPNPE Page 34


Chapitre 6 : Etalonnage

L’étalonnage est l’étape qui doit précéder toute mesure avec la chaine de détection.
6.1. Chaine de spectrométrie du LPNPE
Cette chaine est constituée du détecteur NaI (Tl) 8080 de fabrication russe, couplé avec le
MCA-166 de marque Cambera (GBS Elektronik), et relié au système de traitement
informatique. La figure 7 nous montre la chaine de spectrométrie du LPNPE.

Figure 7 : Chaine de spectrométrie

6.1.1. Caractéristiques du NaI (Tl) 8080


Le détecteur a une masse de 3 kg. Il a un diamètre de 9,6cm. Sa hauteur est de 47 cm.
Il comporte trois entrées différentes qui le relient avec le MCA :
 L’entrée de la câble HT est utilisée pour l’alimentation, assurant la polarité de -1000V
du détecteur ;
 L’entrée de la fiche D9 est utilisée pour l’alimentation du préamplificateur du
détecteur ;
 L’entrée de la BNC bleu a pour rôle de transmettre les signaux venant du détecteur
vers le MCA.
La figure 8 représente le détecteur NaI (Tl) 8080. Tandis que la figure 9 montre les différents
câbles reliant le détecteur au MCA.

RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves/ LPNPE Page 35


Vue de profil Vue de bas

Figure 8 : Détecteur NaI Tl 8080

Figure 9 : Câbles reliant le détecteur NaI (Tl) 8080 avec le MCA-166

6.1.2. Support du détecteur


Le support du détecteur a été conçu pour supporter à la fois le détecteur et son
blindage. Notons cependant que la masse du détecteur (3 kg) est très petite devant celle du
blindage (20 kg). Le support du détecteur a la forme d’un tabouret carré d’une hauteur de 50
cm, et de 40cm de coté (voir figure 10).
Les matières premières utilisées pour la conception de ce support sont des tubes ronds,
des tubes carrés et des fers ronds :
 Quatre tubes ronds de 5 cm de diamètre ont été utilisés pour les quatre pieds du
support,
 Quatre tubes carrés de 2,5 cm de coté ont été utilisés pour relier les quatre bouts du
tube ronds en haut du support,
 Les fers ronds ont été utilisés en premier lieu comme tendeur en bas du support et en
second lieu, ils ont été transformés pour avoir la forme du détecteur et utilisés pour
supporter le détecteur.

RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves/ LPNPE Page 36


Figure 10 : Support du détecteur.

6.1.3. Blindage en plomb


Le blindage est utilisé pour réduire les émissions de rayonnement venant du bruit de
fond. Nous avons utilisé trois pièces de blindage :
 La première pièce est un bloc de plomb cylindrique et creux de 4 cm
d’épaisseur et de 8cm de hauteur. Cette pièce couvre la partie sensible du
détecteur. Le trou à l’intérieur du cylindre de plomb est de 10 cm
 La deuxième pièce est un disque en plomb de 2,5 cm d’épaisseur et de 16 cm
de diamètre. Cette pièce va servir de couvercle pour le détecteur et
l’échantillon, ainsi, on pourra éviter toute contamination du détecteur.
 La troisième pièce est aussi en plomb cylindrique creux, mais son épaisseur
est de 1 cm. On l’utilise pour augmenter la hauteur du blindage afin que l’on
puisse introduire un porte-échantillon plus grand.
Ce blindage est montré en photos sur la figure 11 :

Figure 11 : Blindage en plomb


RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves/ LPNPE Page 37
6.1.4. MCA-166
Il a la forme d’un parallélépipède rectangle de dimensions : L =20 cm ; l = 10 cm ; h = 5 cm.
Le MCA-166 est le centre de traitement du spectre venant du détecteur.
A part les trois câbles qui le relient avec le détecteur NaI (Tl) 8080, il y a encore deux autres
entrées :
 La première entrée est l’entrée pour l’alimentation de la batterie du MCA-166, un
chargeur de 8,4V est utilisé pour alimenter le MCA-166.
 La deuxième entrée est l’entrée pour relier la chaine de détection au système de
traitement informatique.
Le MCA-166, le chargeur et le câble sont présentés dans les figures 12, 13 et 14 :

Figure13 : MCA-166

Figure 14 : Chargeur du MCA

Figure 15 : Connecteur D9 du MCA et du système de traitement informatique

RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves/ LPNPE Page 38


6.1.1. Le système de traitement informatique
Le micro ordinateur est composé d’une unité centrale avec un écran, un clavier et une
souris. Il est utilisé pour installer les différents types de logiciels nécessaires pour réaliser une
bonne analyse avec la chaine de spectrométrie, comme le logiciel Win Speci qui est propre au
MCA, le Microsoft office, ainsi que l’Adobe Reader.

Figure 12 : Micro ordinateur du laboratoire LPNPE

6.2. Etalonnage en énergie


Pour pouvoir utiliser la chaîne de mesure, on a d’abord pris les valeurs par défaut des
paramètres du MCA qui sont présentés dans le tableau 2.

Tableau 2 : Paramètres par défaut du MCA


« High voltage » ou haute tension -1000 V
« Coarse gain » ou gain grossier 100
« Fine gain » ou gain fin 1.000
« Shaping time » ou temps de mise en forme 1
« Input polarity » ou polarité de l’entrée Pos
« Pile up rejector » ou rejet d’emplilement On
« PZC » ou annulation du pole zéro 1600 mV
« Channels » ou canaux 4096

Le LPNPE ne dispose que d’une source de Cs-137 (voir figure 24, page 47 ). Ainsi,
après réglage des différents paramètres du MCA et du détecteur, on a effectué plusieurs
mesures afin de déterminer les pics pour l’étalonnage en énergie de notre chaine de
spectrométrie. Dans le spectre du bruit de fond, nous avons pu identifier les pics suivants avec
les énergies correspondantes :
 Le potassium-40 d’énergie 1460,828 keV,

RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves/ LPNPE Page 39


 Le thallium-208 d’énergie 2616,8 keV.
Le potassium-40 est très abondant dans la nature, on le trouve presque dans tous les êtres
vivants. De même pour le Thallium-208 mais il est moins concentré que le K-40. Il suffit
alors de prolonger un peu le temps de comptage pour avoir des pics remarquables pour ces
deux radioéléments. Le troisième pic utilisé pour cet étalonnage est donc celui du Cs-137
d’énergie 661,657 keV.

6.2.1. Etalonnage avec les données théoriques


Puisqu’on connait l’énergie du Cs-137 et on veut que notre chaine de mesure s’étale
sur une gamme d’énergie de 3MeV sur les 512 canaux, alors on effectue un calcul par règle
de trois afin de faire correspondre l’énergie du Cs-137 à son numéro de canal correspondant.
Le K-40 et le Tl-208 suivent aussi ce même procédé. On a supposé que la chaine de détection
est linéaire. Voici le tableau récapitulatif des valeurs théoriques canal/énergie.

Tableau 3 : Tableau récapitulatif des valeurs théoriques canal/énergie


Radionucléide Energie en keV Numéro de canal
Cs-137 661,657 112,93
K-40 1460,828 249,31
Tl-208 2616.800 446,60

Avec les donnés du tableau 3, on doit avoir une échelle linéaire. On fait un étalonnage
en énergie avec ces données en utilisant la fonction « Méthode de calibration » du MCA (voir
figure 16).

Figure 16 : Calibration en énergie

RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves/ LPNPE Page 40


La gamme d’énergie donnée par la chaîne est représentée par la figure 17.

Figure 17 : Etalonnage de la chaîne avec les données théoriques.

Notons que pour cet étalonnage, la gamme d’énergie utilisée par la chaine est de 0,013
keV à 2994,124 keV, c'est-à-dire, on a bien une gamme d’énergie de 3 MeV. De plus, la
droite d’étalonnage ainsi obtenue nous laisse penser que l’étalonnage est parfait.
3000
y = 5,9784x - 19,436
2500 R² = 0,9999
énergie en keV

2000

1500

1000

500

0
0 100 200 300 400 500
numéro de canal

Figure 18 : Droite d’étalonnage des données théoriques

RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves/ LPNPE Page 41


Remarques :
 Cette courbe a été obtenue en traitant les données avec le logiciel MS Excel.
 Les coefficients de l’équation de la droite d’étalonnage sont obtenus par la méthode
des moindres carrés.

Suivant la figure 18, l’étalonnage en énergie est parfait, mais ce n’est que théorique.
En réalité, si on effectue des mesures avec cette chaîne étalonnée, les pics des radionucléides
seront mal positionnés sur le canal d’énergie, c'est-à-dire que les valeurs de l’énergie qu’on va
obtenir seront fausses. Ce qui va nous conduire à une optimisation de l’étalonnage en énergie
en jouant avec les différents paramètres du MCA.

6.2.2. Optimisation de l’étalonnage en énergie


Pour cette optimisation, on a effectué les réglages de certains paramètres du MCA :
 Le Gain Grossier : Pour le détecteur NaI (Tl) 8080, le gain grossier choisi pour avoir
une gamme d’énergie de 3000 keV est 50.
 Gain fin : La valeur du gain fin qu’on à pris pour notre chaine de détection est de
0,8200.
 PZC : Pour notre cas, le PZC a été réglé automatiquement, et sa valeur est de 2048 mV
 Paramètres pour la Stabilisation : Pour activer la stabilisation, on met la stabilisation
en position « on ».

Le tableau 4 récapitule les nouvelles valeurs des paramètres du MCA.

Tableau 4 : Paramètres du détecteur NaI Tl 8080


« High voltage » ou haute tension -1000 V
« Coarse gain » ou gain grossier 50
« Fine gain » ou gain fin 0.8200
« Shaping time » ou temps de mise en forme 1
« Input polarity » ou polarité de l’entrée Pos
« Pile up rejector » ou rejet d’emplilement On
« PZC » ou annulation du pole zéro 2048 mV
« Channels » ou canaux 512

RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves/ LPNPE Page 42


On a alors abouti au résultat suivant :

Figure 19 : Pics du 40K et du 208Tl en numéro de canal


D’après la figure 19, les réglages effectués ont permis de bien positionner les pics
d’étalonnage.
Après identification des pics, les données pour l’étalonnage sont présentées dans le
tableau 5.

Tableau 5 : Tableau des valeurs de l’étalonnage en énergie


Radionucléide Energie en keV Numéro de canal
Cs-137 661,657 115,91
K-40 1460,828 252,25
Tl-208 2616.800 440,42

L’étalonnage en énergie a permis d’obtenir une gamme d’énergie de 3MeV : 7,613 keV à
3066,239 keV (voir figure 20).

RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves/ LPNPE Page 43


Figure 20 : Chaîne étalonnée en énergie avec les pics du 40K et du 208Tl

La courbe d’étalonnage obtenue par MS Excel est représentée sur le graphique de figure 21
3000
y = 6,0354x - 46,607
2500 R² = 0,9998
énergie en keV

2000

1500

1000

500

0
0 100 200 300 400 500
numéro de canal

Figure 21 Droite d’étalonnage optimisé

6.2.3. Courbe d’étalonnage obtenue par le MCA


Après l’étalonnage, le MCA affiche l’équation de la courbe obtenue. C’est une
fonction polynomiale du second degré de la forme :

Cette équation exprime l’énergie en fonction des numéros de canaux N :

Si on rapporte notre équation d’étalonnage dans un système cartésien, l’équation


devient alors :

RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves/ LPNPE Page 44


Figure 22 : Courbe de l’équation d’étalonnage polynomiale

La courbe de la figure 22 peut être sectionnée en deux parties bien distinctes. La


première partie correspond à la partie négative de l’axe des abscisses qui est presque une
droite asymptotique. La deuxième partie qui correspond aux valeurs positives de l’axe des
abscisses est assimilable à une droite oblique et c’est notre domaine de travail pour la
détermination des énergies des rayonnements gamma émis par les radionucléides contenus
dans les échantillons à analyser ou les sources radioactives.

6.3. Comparaison des courbes d’étalonnage


Nous avons deux courbes :
 La première obtenue par MS Excel, d’équation :

 La deuxième obtenue par le logiciel du MCA, d’équation :

En représentant graphiquement ces deux courbes sur un même graphique, on obtient la figure
23.

RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves/ LPNPE Page 45


Figure 23 : Graphe comparatif des deux courbes.

On observe que les deux courbes présentent une partie linéaire à partir de 50 keV
jusqu’à environ 2600 keV. La courbe d’étalonnage de la chaîne est celle tracée en rouge. La
courbe nous montre que la chaine de spectrométrie n’est pas totalement linéaire mais il faut
faire la mesure dans la partie où on a la linéarité. On peut dire aussi que c’est dans cette partie
que la réponse du détecteur est linéaire.

6.4. Vérification avec la source de césium


Après que les conditions de mesure soient établies, il faut faire une vérification de la
chaine de mesure avec la source de césium-137 pour être sûr que la chaîne de mesure est à
son point optimal. Pour cela, on doit faire une acquisition de spectres avec la source de
Césium-137 (voir figure 24).

Figure 24 : Vérification de la chaîne de mesure avec le Cs-137

RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves/ LPNPE Page 46


Un exemple des spectres obtenus est montré sur la figure 25. On peut aussi voir les
informations données par le tableau de ROI

Figure 25 : Spectre de vérification de la chaîne de mesure avec le Cs-137


Le résultat de cette vérification est résumé dans le tableau 6 où on va faire une
comparaison entre les valeurs théorique et expérimentale des énergies du césium et celles du
potassium.

Tableau 6 : Comparaison de l’énergie théorique et de l’énergie du spectre.


Nom du Energie théorique en Energie du spectre en Différence en keV
radionucléide keV keV
Césium-137 661,657 682,35 20,693
Potassium-40 1460,828 1474,15 13,322

[4] Cette comparaison nous montre une différence de 20 keV environ. Cette différence
étant tolérable, ainsi, on peut en conclure que notre chaîne est prête pour une analyse
qualitative.

RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves/ LPNPE Page 47


Chapitre 7 : Mesures, résultats et interprétations

La chaîne est maintenant prête pour une analyse qualitative. Nous allons voir dans
cette partie la préparation des échantillons ainsi que les différentes mesures effectuées.

7.1. Préparation des échantillons


7.1.1. Caractéristiques du NPK
Le NPK est un engrais chimique, composé de l’azote N (en concentration élevée), du
Phosphore P et du potassium K. Il existe plusieurs variétés de NPK sur le marché local de
Madagascar. Il se différencie par leur taux de concentration. C’est le troisième élément du
composé qui nous intéresse, c'est-à-dire le potassium.
Le NPK a une structure géométrique granulée, mais il faut lui donner un aspect
homogène afin que l’on puisse avoir un peu plus de concentration en masse. Pour avoir un
bon échantillon, il faut procéder au broyage des granulés de NPK.
40
Nous avons utilisé trois types de NPK pour la mise en évidence du K par la chaine
de spectroscopie gamma :
 NPK 11 22 16,
 NPK 12 12 17,
 NPK 18 10 10.
Le chiffre après le NPK désigne la concentration respective en pourcentage de chaque
élément de l’engrais chimique.
Si on prend un exemple, dans le NPK 11 22 16, il existe 11% d’azote N, 22% de phosphore
et 16% de potassium.

7.1.2. Broyage de l’échantillon


Le broyage consiste à rendre en poudre tous les granulés contenus dans les échantillons
afin d’avoir un aspect homogène comme celui de la farine. La figure 26 montre le mortier en
granite que nous avons utilisé pour le broyage. Nous avons aussi comparé l’aspect du NPK
avant et après broyage sur les figures 27 et 28.
Le but du broyage des NPK est d’avoir une masse de NPK plus concentrée dans le
porte-échantillon, c'est-à-dire que la masse de NPK brut contenue dans le porte-échantillon est
légèrement inférieure à la masse de NPK broyée.

RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves/ LPNPE Page 48


Figure 26 : Mortier pour broyer les NPK

Figure 27 : NPK à l’état brut

Figure 28 : NPK après broyage

7.1.3. Porte-échantillon
Après le broyage des échantillons, ces derniers sont mis dans des porte-échantillons
conformes à la surface du détecteur.
Ce sont des boîtes en plastique de 10 cm de diamètre et 2,4 cm de hauteur (voir figure 29).

RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean Yves/ LPNPE Page 49


Figure 29 : Porte-échantillon vue de profil et de haut

7.2. Mesure et analyse des échantillons


7.2.1. Conditions de mesures
Après la préparation des échantillons, les différents facteurs pour effectuer un
comptage optimal avec la chaine de détection sont pris en considération.

7.2.1.1. Stabilisation de la chaine


En raison de l’instabilité électrique du courant fourni par la JIRAMA, nous avons dû
éteindre la chaine lorsqu’elle n’est pas utilisée.
Alors avant d’effectuer une mesure, il faut d’abord stabiliser le MCA, c'est-à-dire qu’il
faut effectuer plusieurs séquences de mesures jusqu’à ce que le spectre voulu soit bien en
place. Le temps de stabilisation de la chaine de spectrométrie est environ de deux heures.
Après cela, on peut commencer l’acquisition.

7.2.1.2. Temps d’acquisition


Puisqu’on fait face à des échantillons naturels qui ont des faibles activités, alors, le
temps d’analyse doit être le plus long que possible. Le temps d’acquisition que l’on a choisi
est de 10 h, soit 36000 s. Il faut aussi tenir compte du fait qu’un temps court favorise les
périodes courtes, un temps long pour les périodes longues.

7.2.1.3. Minimisation du bruit de fond


De plus, on doit utiliser le blindage en plomb afin d’éviter l’accumulation inutile des
bruits de fond car leur présence perturbera le traitement du spectre. Les figures 30 et 31 nous
montrent en photos le détecteur muni de son blindage.

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Figure 30 : Vue de profil du détecteur Figure 31 : Vue de haut du détecteur
muni d’un blindage avec l’échantillon à analyser

7.2.2. Mesures
Pour démarrer une mesure, on appuie sur F4 ou sur le bouton « start ». Pendant la
mesure, les données traitées par le MCA sont transférées automatiquement toutes les 2
secondes sur l’écran du micro ordinateur.
L’écran graphique (voir figure 32) affiche les informations opérationnelles suivantes :
 Le taux de comptage,
 L’état de stabilisation,
 Le temps mort.

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Figure 32 : Écran avant une acquisition
Un curseur en forme de ligne pointillée est disponible sur l’écran. Les ROI sont les
régions d’intérêt où les pics sont intenses. Pour les marquer, on maintient la touche SHIFT du
clavier de l’ordinateur, puis on sélectionne le pic à localiser. Les ROI ne doivent pas se
chevaucher pour toute sélection.

7.2.3. Traitement de spectre


Après l’analyse des échantillons, on obtient des spectres (voir figure 33) où les
radioéléments sont représentés sous forme de pic gaussien. Ces pics gaussiens représentent les
quantités de rayonnement gamma émis par l’échantillon. Les rayonnements gamma sont
classés suivant leur ordre d’énergie variant de quelques keV jusqu’à environ 3000 keV.

Figure 33 : Spectre obtenu après acquisition


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Selon la figure 34, on constate que les spectres obtenus sont assimilables aux spectres
de bruit de fond. Au cours du traitement du spectre, on tient compte des ROI correspondant à
chaque pic. Les informations sur les pics sélectionnés données par le tableau de ROI sont :
 Le numéro du pic sélectionné,
 Le début et la fin de la sélection,
 Le « centroid »,
 L’intégrale du pic,
 La surface du pic gaussien,
 Le « FWHM »,
 Le « FWTM ».

Figure 34 : Bruit de fond avec la table des ROI

7.3. Résultats et interprétations


Pour chaque échantillon de NPK analysé, on a relevé les aires nettes du pic de
potassium dans le spectre. Pour cela, on doit tout d’abord sélectionner le pic correspondant au
pic du potassium, puis on prend les valeurs dans la table des ROI. On a aussi relevé la surface
nette du pic du potassium dans le spectre de bruit de fond.

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7.3.1. Comparaison des surfaces des pics des spectres.
Pour l’analyse qualitative des NPK, on doit faire une comparaison entre la surface
nette du bruit de fond et celle des NPK.
Le but de la comparaison est de vérifier le bon fonctionnement de la chaine de spectrométrie
gamma.
Les conditions pour que les résultats soient acceptables sont vérifiées à partir des calculs
suivants :
 Calcul de la différence entre la valeur de la surface nette des échantillons et celle du
bruit de fond.

 Calcul de la racine carrée de la surface nette du pic de potassium du bruit de fond : on


va noter la valeur de la racine carrée.
 Puis on compare les valeurs obtenues en tenant compte de la condition suivante :

7.3.1.1. Tableau comparatif des aires nettes


La comparaison des aires nette se fait à partir des valeurs figurant dans le tableau 7.

Tableau 7 : Tableau montrant les résultats de D


Nom de Surface nette NPK Surface nette du bruit D
l’échantillon de fond
121217 317447±1363 281997± 1334 35450±2697
112216 333144±1425 281997± 1334 51147±2759
181010 287882±1356 281997± 1334 5885±2690

Le tableau 7 présente les valeurs de D, différence entre la surface nette des


échantillons et du bruit de fond. La valeur de surface nette varie selon les catégories des NPK.
Le résultat devrait suivre une logique, c'est-à-dire que la valeur de la surface nette d’un
NPK devrait varier selon la concentration du potassium contenu dans l’échantillon.
Logiquement, c’est le NPK 121217 qui doit avoir la plus grande valeur de la surface
nette des trois types de NPK puisque qu’il a la plus grande concentration en potassium des
trois mais le résultat nous montre que l’aire nette du NKP 121217 est inférieure à celui du
NPK 112216.

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Premièrement, cela est peut être due à la composition du NPK, ou bien auusi à
l’homogénéité de l’échantillon.
Deuxièmement, il est possible que NPK 112216 ait une masse volumique supérieure à
celle du NKP 121217.
Cependant, la mise en évidence du K-40 n’est pas trop difficile car son pic est
facilement identifiable.

7.3.1.2. Résultats
La comparaison des aires nettes du bruit de fond et de D se fait à partir des valeurs
figurant dans le tableau 8.

Tableau 8 : Comparaison du bruit de fond et de D


Nom de Surface nette du bruit D Résultats
l’échantillon de fond
121217 281997± 1334 1593±109 35450
112216 281997± 1334 1593±109 51147
181010 281997± 1334 1593±109 5885

7.3.1.3. Interprétations
D’après le tableau 8, on a mis en évidence la présence du potassium-40 dans les
engrais NPK étudiés et on constate que la valeur de la différence D est largement supérieure à
.
On peut donc conclure que la chaîne de détection est fiable pour une analyse
qualitative des radionucléides.

7.3.2. Tableau de comparaison de nombre de coups (CPS area)


Pour confirmer les résultats obtenus, les nombres de coups émis dans les pics ont été
relevés aussi bien dans le spectre de l’échantillon que dans celui du bruit de fond.

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7.3.2.1. Résultats
Les résultats de la comparaison des nombres de coups émis par seconde sont
présentés dans le tableau 9.

Tableau 9 : Tableau de comparaison des nombres de coups émis par seconde


Nom de l’échantillon Nombre de coups par seconde dans la surface
nette en CPS
121217 8,818 ± 0,038
112216 9,254 ± 0,040
181010 non broyé 7,997 ± 0,038
Bruit de fond BF 7,833 ± 0,037

7.3.2.2. Interprétations
Le tableau 9 nous montre les valeurs des nombres de coups émis par seconde du
potassium-40 contenu dans l’échantillon de NPK ainsi que celui du bruit de fond.
Le nombre de coups par seconde peut être assimilé à la quantité de rayonnements gamma
émis par l’échantillon de NPK et que le détecteur a recueillis.
La valeur du nombre de coups par seconde est proportionnelle à la surface du nette du
pic. La valeur du nombre de coups émis par les trois échantillons est supérieure à celle du
bruit de fond. On peut confirmer la fiabilité de la chaine de détection pour une analyse
qualitative.

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CONCLUSION
Grâce à ce travail, la chaine de spectrométrie gamma utilisant le détecteur NaI (Tl)
8080 a été mise en place au sein du Laboratoire de Physique Nucléaire et de Physique de
l’Environnement (LPNPE). Cela nous a permis d’effectuer une analyse qualitative avec la
chaîne de détection, après avoir procédé à son étalonnage en énergie.
Pour réussir une bonne analyse qualitative il faut d’abord savoir optimiser les
différents paramètres qui sont mis en jeu. Ce sont essentiellement les paramètres du MCA qui
est couplé au détecteurs NaI (Tl) : le réglage du gain grossier et du gain fin, la mise en marche
de la stabilisation, ainsi que l’activation du PZC.

Ensuite l’étalonnage en énergie de la chaîne se fait après ajustement des paramètres de


gain fin, puis une vérification avec la source de Cs-137 du laboratoire LPNPE a été effectuée
pour assurer que la chaîne de détection a été bien étalonnée.

Enfin, pendant l’acquisition de spectres, quelques conditions de mesure ont été


appliquées afin d’avoir de bons résultats. Premièrement, le temps d’acquisition a été pris le
plus long que possible. Deuxièmement, on a utilisé des blindages en plomb afin de minimiser
l’accumulation indésirable du bruit de fond qui pourrait fausser les résultats de notre analyse.
Troisièmement, pour atteindre une stabilité du système, il faut préchauffer le MCA et le
détecteur avant de faire une acquisition de spectres.

L’utilisation de cette chaîne de spectrométrie nous a permis de mettre en évidence le


40
K contenu dans des échantillons de NPK. La comparaison de l’aire nette du bruit de fond du
pic du potassium-40 et celle des échantillons de NPK a permis de constater que toutes les
valeurs des aires nettes des spectres obtenues par l’analyse des NPK sont largement
supérieures à celles du bruit de fond, et que la différence est vérifiée pour chaque
échantillon de NPK analysé; on peut donc en conclure que le résultat obtenu par la chaine de
détection est fiable pour une analyse qualitative.

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BIBLIOGRAPHIE
[1] COMMISARIAT A L’ENERGIE ATOMIQUE (CEA) : « NUCLEIDE-LARA »
BIBLIOTHEQUE DES EMISSIONS ALPHA, X ET GAMMA/ CEA-R-6201/2008
[2] RAKOTOSON Andriatiana Tolontsoa : « CONTRIBUTION A L’ETUDE DU
PROFIL EN PROFONDEUR DE LA RADIOACTIVITE EN FONCTION DE
L’UTILISATION DES SOLS », Mémoire de DEA, 14 octobre 2009 à l’INSTN
[3] Nicolas Martin-BURTART « Développement d’algorithmes d’analyse spectrale en
spectrométrie gamma embarquée », Thèse de Doctorat, 06 Décembre 2012 à l’Université de
Strasbourg
[4] Pr RAVELOMANANTSOA Solofonirina Dieudonné : « Méthode analytique
nucléaire » Cours M2S9, 2015
[5] GBS-Elektronik GmbH : « Miniature Multi-Channel Analyser (MMCA), Model MCA
166/ User’s Manual, Version 2.2 »

WEBOGRAPHIE

[6] https://fr.wikipedia.org/wiki/Rayon_gamma
[7]https://www.geocaching.com/geocache/GC5WJ3W_leffet-compton?guid=40514e44-0c33-
4363-9cfa-f3c286246e2b
[8] https://fr.wikipedia.org/wiki/Perle de potassium

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RESUME
Titre : Mise en place de la chaîne de spectrométrie gamma NaI Tl 8080 au sein du laboratoire
de Physique Nucléaire et de Physique de l’Environnement (LPNPE).

Le but de ce travail est de mettre en place la chaîne de spectrométrie gamma utilisant


un détecteur NaI (Tl) 8080 ainsi que d’optimiser les différents paramètres mis en jeu pour une
analyse qualitative avec cette chaine.

L’étalonnage en énergie de la chaîne a été effectué avec les pics de Césium-137, du


potassium-40 et du Thallium-208. De plus on a eu recours à la source de césium-137 pour
vérifier la chaîne étalonnée. Ainsi, on a pu mettre en évidence l’existence du potassium-40
contenu dans des différents échantillons de NPK qu’on a analysés. Le résultat obtenu
confirme bien le bon fonctionnement de la chaine de spectrométrie en analyse qualitative.

Mots clés : Spectromètrie gamma, détecteur NaI(Tl) 8080, étalonnage en énergie, NPK,
Analyse qualitative.

ABSTRACT
Title : Implementation of the gamma spectrometry device NaI Tl 8080 within the Laboratory
of the Nuclear Physics and Physics of Environment (LPNPE).

The purpose of this work is to establish the gamma spectrometry assembly line using
NaI (Tl) detector as well as to optimize the different parameters needed for qualitative
analysis with gamma spectrometry device.

The energy calibration of the device was performed with the peaks of Cesium -137,
Potassium -40 and Thallium -208. Furthermore the cesium-137 source is used to check the
calibrated device. So teh presence of potassium-40 is highlighted in the different NPK
samples that we have analyzed. The obtained result confirms the good functioning of the
spectrometry device in qualitative analysis.

Key words : gamma spectrometry, NaI(Tl) 8080 detector, energy calibration, NPK,
qualitative analysis.

RAPPORTEURS : IMPETRANT :
Madame RALAIARISOA Haritiana, RAKOTOVAO MAHERINIAINA Jean
Madame RAZANABOLOLONA Voahangy Yves
Hari-Lala Contact : 033 40 297 54
Maîtres de Conférences à la Faculté des Email : jrakotovaomaheriniaina@yahoo.com
Sciences ITO 05 bis Ambohibotetaka Itaosy 102
Antananarivo Madagascar

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